/
Текст
Л 52
В. С. Летохов, В. П. Чеботаев
Нелинейная
лазерная
спектроскопия
сверхвысокого
разрешения
МОСКВА «НАУКА»
ГЛАВНАЯ РЕДАКЦИЯ
ФИЗИКО-МАТЕМАТИЧЕСКОЙ ЛИТЕРАТУРЫ
19 9 0
ББК 22.344
Л52
УДК 535.33
Рецензент
доктор физико-математических наук С. А. Ахманов
ЛЕТОХОВ В. С., ЧЕБОТ ЛЕВ В. П. Нелинейная лазерная спектро-
скопия сверхвысокого разрешения.— М,: Наука. Гл. ред. физ.-мат. лит.,
1990.— 512 с.— ISBN 5-02-014040-6
Дано систематическое изложение основных принципов нелинейной ла-
зерной спектроскопии сверхвысокого разрешения без доплеровского ушире-
ния: спектроскопии насыщения поглощения, двухфотонной спектроскопии
и спектроскопии лазерно-охлажденных атомов. Изложены как основы тео-
рии, так и сведения об экспериментальных методах. Рассмотрены разнооб-
разные применения методов в квантовой метрологии, атомной и молекуляр-
ной физике и квантовой электронике.
Для научных работников, инженеров, а также аспирантов и студентов
старших курсов, специализирующихся в спектроскопии, оптике, атомной
и молекулярной физике, квантовой электронике.
Табл. 15. Ил. 231. Библиогр.: 884 назв.
Научное издание
ЛЕТОХОВ Владилен Степанович, ЧЕБОТАЕВ Вениамин Павлович
НЕЛИНЕЙНАЯ ЛАЗЕРНАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ
СВЕРХВЫСОКОГО РАЗРЕШЕНИЯ
Заведующий редакцией Л. И. Гладнева
Редактор Е. К. Козлова
Младший редактор В. А. Кузнецова
Художественный редактор Т. Я. Колъченко
Технический редактор Л. В. Лихачева
Корректоры Е. Ю. Рычагова, Я. Д. Дорохова
ИБ № 32593
Сдано в набор 23.08.89. Подписано к печати 12.12.90. Формат 60X90/16. Бумага тип.
№ 1. Гарнитура обыкновенная. Печать высокая. Усл. печ. л.32.Усл. кр.-отт,32. Уч.-изд.
л. 35,71. Тираж 1900 экз. Заказ М 4067. Цена 6 р. 90 к.
Издательско-производственное и книготорговое объединение «Наука»
Главная редакция физико-математической литературы
117071 Москва В-71, Ленинский проспект, 15
2-я типография издательства «Наука»
121099 Москва Г-99, Шубинский пер., 6
1604060000-140
Л 053(02)-90 73’91
© «Наука».
Физматлит, 1990
ISBN 5-02-014040-6
ПРЕДИСЛОВИЕ
Принципиально новый источник света — лазер — был создан
около 30 лет назад в результате фундаментальных исследований
ученых США и СССР в области квантовой радиофизики. Лазер-
ный свет обладает уникальными характеристиками: высокая
пространственная когерентность (малая расходимость и фокуси-
руемость), высокая временная когерентность (монохроматичность),
управляемая длительность (от непрерывного излучения до им-
пульсов фемтосекундной длительности), громадная интенсивность,
лерестраиваемость длины волны (от далекой ИК области до ва-
куумного УФ). Эти характеристики предопределили рождение
или обновление многих областей науки и технологии за счет ис-
пользования когерентного лазерного света. В первую очередь это
относится к оптической спектроскопии. Все основные характе-
ристики оптических спектральных методов: спектральное разре-
шение, временное разрешение, чувствительность, селективность,
локальность и дистанционность измерения — были радикально
улучшены с помощью лазерного света. Это было достигнуто как
за счет известных методов спектроскопии, так и за счет открытия
новых методов, принципально основанных на уникальных свой-
ствах лазерного света, отсутствующих у обычных источников
света. Примером последнего является разработка методов нели-
нейной лазерной спектроскопии сверхвысокого спектрального
разрешения, позволяющих исследовать структуру спектральных
линий, скрытую доплеровским уширением из-за теплового дви-
жения частиц (атомов, молекул, ионов). Эти методы позволили
увеличить спектральное разрешение от уровня R — v0/Av =
== 105—106 (v0 — частота спектральной линии, Av — разрешае-
мый спектральный интервал), ограничиваемого доплеровским
уширением спектральных линий, до уровня 1011 сегодня и в перс-
пективе до необычайно высоких значений, вплоть до 1015 и выше.
Детальному рассмотрению всех этих методов и посвящена на-
стоящая монография.
Первая наша монография по рассматриваемой проблеме была
опубликована в 1975 г. в издательстве «Наука» под названием
«Принципы нелинейной лазерной спектроскопии». Быстрый про-
гресс методов нелинейной спектроскопии без доплеровского уши-
рения и их эффективность для исследования атомов и молекул4
1*
3
фундаментальных физических экспериментов с ними, привел к из-
данию этой монографии издательством «Шпрингер» в существенно
расширенном варианте на английском языке в 1977 г. На русском
языке это второе издание монографии не публиковалось. И вот
спустя более 10 лет, когда кажется, что основные методы нели-
нейной спектроскопии без доплеровского уширения сформирова-
лись в довольно крупное направление лазерной спектроскопии,
имеющие четкие границы, мы решились подготовить третье изда-
ние. В этом издании совсем мало материала от первого издания,
известного читателям на русском языке. Мы надеемся, что оно бу-
дет полезным всем исследователям, работающим в лазерной физи-
ке, нелинейной оптике и оптической спектроскопии над вопроса-
ми взаимодействия лазерного света с движущимися атомами и мо-
лекулами, а также использующим методы субдоплеровской ла-
зерной спектроскопии в экспериментальной физике, химической
физике, квантовой метрологии и других областях науки.
Монография составлена таким образом, что неподготовленный
читатель может ознакомиться с основами, прочтя только первые
две главы. В последующих (3—7) главах дано более подробное
описание пяти принципиально различных методов нелинейной
спектроскопии без доплеровского уширения, и их можно читать
почти независимо друг от друга, опираясь на материал гл. 2.
Наконец, в последних пяти (8—12) главах представлены приме-
нения рассмотренных методов в реальных спектроскопических
и физических экспериментах. В них кратко суммирован обширный
материал, разбросанный по громадному числу оригинальных пуб-
ликаций.
При подготовке данной монографии большую помощь нам
оказали наши коллеги д. ф.-м. н. С. Н. Багаев, д. ф.-м. н.
Е. В. Бакланов, к. ф.-м. н. В. И. Балыкин, д. ф.-м. н. В. Г. Ми-
ногин, д. ф.-м. н. Е. А. Титов и к. ф.-м. н. В. В. Тяхт. Боль-
шую помощь при технической подготовке рукописи к изданию
оказали В. И. Андреева, Т. Я. Дубнищева и Г. В. Овсюк. Всем
им мы выражаем нашу глубокую признательность. Особо мы
благодарны Главной редакции физико-математической литера-
туры издательства «Наука» и, в частности, Л. И. Гладневой
и Е. К. Козловой за большую и терпеливую работу с нашей ру-
кописью.
В. С. Летохов В. П. Чеботаев
г. Троицк, Московская обл. Академгородок, г. Новосибирск,
март, 1989 г. март, 1989 г.
Г ла в а 1
Введение в субдоплеровскую спектроскопию
Основная часть наших знаний о строении вещества на атомно-
молекулярном уровне получена из данных оптической спектро-
скопии. Однако по мере углубления наших знаний о структуре
атомов и молекул стал ощутимым предел возможностей оптиче-
ской спектроскопии, обусловленный уширением спектральных
линий испускания и поглощения вещества. Практически наиболее
сильное уширение спектральных линий, обусловленное взаимо-
действием частиц между собой в конденсированной среде или плот-
ном газе, может быть устранено при наблюдении спектральных
линий газа низкого давления.
§ 1.1. Уширение оптических спектральных линий в газе
При измерении спектральных линий атомов и молекул в газе
не удается достигнуть конечной цели — получения спектраль-
ных линий с шириной, определяемой свойствами квантовых пере-
ходов изолированных частиц. Причина этого кроется, во-первых,
в неоднородном уширении спектральных линий из-за эффекта
Доплера для движущихся с тепловыми скоростями частиц и, во-
вторых, в однородном уширении спектральных линий из-за .столк-
новений частиц друг с другом. При достаточно низком давлении
газа основной вклад в уширение дает эффект Доплера.
1.1.1. Доплеровское уширение. Движущаяся частица (атом
или молекула) испускает или поглощает излучение не на частоте
®2i квантового перехода между двумя уровнями энергии Ег и Е2,
определяемой условием квантования Бора
Па>21 = Е2 - Ег, (1.1)
где h — постоянная Планка, а на несколько смещенной из-за эф-
фекта Доплера частоте со (рис. 1.1а). Центр спектральной линии
отдельной частицы s (со) смещается на величину, зависящую от
проекции скорости частицы v на направление наблюдения п.
В общем случае смещение определяется формулой для доплер-
эффекта [1]
_ (1 - р2/с2)1/2
0 1 — vn/c
(1.2)
5
где со' и соо
соответственно, v ~
ском движении (и <g
доплер-эффекту:
— частоты для движущейся и неподвижной частиц
= | v |, с — скорость света. При нерелятивист-
® с) формула (1.2) сводится к линейному по v
со' — соо = co0m/c = kv, (1-3)
где к = псо0/с — волновой вектор поля с частотой <о0. При наб-
строго перпендикулярном к v (kv — 0), линейный доп-
, и тогда необходимо принимать во внимание
людении,
лер-эффект исчезает
(1.4)
Рис. 1.1. Влияние доплер-эффекта на форму спектральной линии: а — доп-
леровский сдвиг частоты испускания (поглощения) частиц, движущихся
со скоростью г; б — распределение проекций скоростей теплового движения
частиц на выделенное направление; в — спектральная линия 5 (со) равновес-
ного ансамбля частиц, движущихся с тепловыми скоростями
квадратичный по у доплер-эффект:
со' == со0 (1 - c?/c2)V* ~ Юо (1 _ rV2c2),
который зависит от модуля скорости частицы.
Сдвиг за счет линейного доплер-эффекта спектральной линии
движущейся частицы может быть представлен в виде
s (v, со) = s (соо — kv). (1-5)
Замечание. Строго говоря, соотношение (1.5) справедливо при условии,
что частица проходит расстояние L Э> Х/2я без возмущения. Это можно понять
из простейших соображений. В течение времени Д1 набег фазы поля равен
со'At = (соо 4- kv) At, (1.6)
а вклад доплер-эффекта в этот набег можно представить в виде
Дф = (о/ — соо) Д1 = kv&t = 2л cos a-oAtA, (1.7)
где а— угол между к и г. Если, например, атом случайно меняет направление
скорости па среднем расстоянии L = о At <( К/2л, то происходит усреднение
набега фазы и, соответственно, уменьшение вклада доплер-эффекта в смеще-
ние частоты излучения (поглощения), В общем случае доплеровское уширение
спектральной линии частицы, движущейся хаотически, вычисляется с по-
мощью интеграла Фурье функции
f (Г) = exp + ikr (£)}, (1.8)
где г (О — координата частицы, связанная со скоростью v (?) соотношением
t
r(t)= (1.9)
—оо
Как показал Дике [2], если частица блуждает случайно, подчиняясь диффу-
зионному закону, то доплеровское уширение определяется не средней, а ее
диффузионной скоростью.
В газе частицы движутся во всевозможных направлениях,
и поэтому доплеровский сдвиг для каждой из них различен. При
тепловом равновесии все направления движения равновероятны,
т. е. распределение скоростей частиц изотропно. Поэтому проек-
ция скорости частиц на какое-либо избранное направление (и =
= nv) описывается распределением Максвелла [3]
/<")"тЬ-мр[-(т)Т а-™)
где и — (2квТ/М)1/2 — наиболее вероятная скорость частиц в га-
зе, Т — температура газа, М — масса частицы (атома, молеку-
лы), кв — постоянная Больцмана. Это распределение имеет сим-
метричный вид гауссовой кривой (рис. 1.16). В результате спект-
ральная линия ансамбля частиц представляет собой симметрич-
ный контур с центром на частоте квантового перехода соо
(рис. l.le).
В простом случае статистически независимых уширений из-за
эффекта Доплера и сбоя фазы при столкновениях частиц между
собой форма спектральной линии ансамбля частиц S (со) опреде-
ляется сверткой формы линии отдельной частицы, обладающей
заданной проекцией скорости (1.5), с распределением проекции
скорости частиц на направление наблюдения (1.10):
5 (со) = $ (со — ^со) / (г) dv. (1.11)
В статистическом равновесии при максвелловском распределе-
нии / (у) (1.10) в предельном случае, когда доплеровское ушире-
ние гораздо больше однородного уширения, т. е. ширины спект-
ральной линии s (со) неподвижной частицы, форма спектральной
линии (1.8) может быть представлена в виде
= /.охр [- (-4=^)4 = /.охр [- 4 1„ 2(4=^у] , (1.12)
Где IQ — интенсивность линии испускания (поглощения) в мак-
симуме (со = со0), Асод — доплеровская ширина линии по полу-
высоте, определяемая выражением
m /о т о к^Т \1/2 / Т \1/2
АЫд = -^(81п2^__| = 7,163- 10-Ц-3-) соо, (1.13)
где А [а. е.м.] — масса частицы, Т [К] — температура. Для ато-
мов и молекул с атомной массой А » 100 при нормальной темпе-
ратуре Асод ~ Ю’6 соо.
7
6
Форма доплеровского профиля имеет вид гауссовой кривой
для которой характерно резкое падение интенсивности на крыль"
ях. Действительно, далеко на крыльях распределение интенсив"
ности определяется уже не доплеровским уширением, а характе-
ром однородного уширения. Например, в случае естественного
уширения спектральной линии из-за радиационного распада
уровней спектральная линия частицы s (<в) имеет лоренцевский
профиль [4]
c)4t.-Xw (1Л4>
где у — радиационная ширина по полувысоте. Даже при у
Acod далеко на крыльях доплеровского профиля вклад лорен-
цевского контура становится превалирующим. В общем случае
форма доплеровски уширенной линии определяется сверткой ло-
ренцевского контура s (<о) и гауссова контура S (а):
/(й) = /0_у_ ? (1Л5)
' ' ° л J (со — <j> )2 + (y/2)2 4
—оо
Которую называют профилем Фойгта [41.
Если атом или молекула имеют несколько переходов, настоль-
ко близких, что их гауссовы кривые доплеровского уширения
перекрываются, то обычные методы оптической спектроскопии
бессильны. Правда, эксперименты с высоким разрешением иног-
да показывают, что наблюдаемая ширина спектральной линии
слишком велика, чтобы ее можно было объяснить только тепло-
вым движением частиц. Тщательный анализ позволяет иногда
дать оценку, например, величины неразрешаемого расщепления,
но детали неизбежно остаются вне поля зрения. Однако именно
такие детали в ряде случаев несут информацию о малых отступ-
лениях от известных физических данных и поэтому представляют
особый интерес. Здесь можно сослаться на два классических при-
мера из истории атомной спектроскопии.
Доплеровское уширение являлось серьезным препятствием
для открытия и измерения сверхтонкой структуры оптических
переходов. Например, резонансные 7?1,2-линии Na 589,0 нм (пе-
реход 3251/2 ->- 32Р3/2) и 589,6 нм (переход 32S1/2 ->• имеют
дублетную структуру за счет сверхтонкого расщепления основно-
го состояния около 0,02 А (или 1772 МГц). Доплеровское ушире-
ние резонансных линий Na превышает расщепление уже при тем-
пературе Т > 500 К. Уверенное наблюдение сначала дублетной
структуры [51, а затем и полной сверхтонкой структуры [61 уда-
лось осуществить только с помощью метода атомных пучков. Дру-
гим примером серьезного ограничения из-за эффекта Доплера
является измерение сдвига Лэмба в атоме водорода. Еще в 1934 г.
появились первые подозрения, что уровень 28,1/2 водорода лежит
примерно на 0,03 см-1 выше уровня ЯР-^. Однако доплеровское
уширение линии Бальмера На 656,3 нм составляет 0,2 см'1 и не
8
позволяет наблюдать этот эффект обычными методами оптической
спектроскопии. Эта ситуация сохранялась вплоть до 1947 г., ког-
да Лэмб и Ризерфорд методами радиоспектроскопии показали [7],
пто действительно уровень 25!/2 сдвинут относительно уровня
2^/2 на 1062 ± 5 МГц (или 0,034 см-1). Как известно, открытие
сдвига Лэмба и его последующее наблюдение оказали сущест-
венное влияние на развитие квантовой электродинамики.
Доплеровски уширенная спектральная линия по существу
есть совокупность большого числа гораздо более узких спектраль-
ных линий, принадлежащих частицам с различной скоростью.
Таблица 1.1. Механизмы уширения спектральных линий в газах
Тип Происхождение Ширина линии Порядок величины
Неоднородное уширение
Доплеровское уширение Эффект Доплера из-за теп- лового движения моле- кул Однородное уширение 2ю0 volc 10s—1О10 Гц
Естественное уширение Спонтанное затухание воз- бужденного состояния 1/2лт 105- 10s Гц
Лоренцевское (столкиови- Столкновения частиц меж- ду собой 1/лтст 3 -103-3 101 Гц (д = 10~3 Торр)
тельное) уширение
Уширение из-за столкновений Столкновения частиц со стенками газовой ячейки v0/2nL 103-104 Гц
со стенками
Пролетное уши- рение Конечное время пролета частицы через световой пучок 103- 10s Гц
Уширение свето- вым полем Высокая скорость перехо- дов между уровнями в интенсивной световой волне PizEjh 104—103 Гц (/=1 мВт/см2)
Поэтому часто доплеровское уширение называют неоднородным
Уширением. Однородным уширением называют ширину спектраль-
ной линии в отсутствие эффекта Доплера.
1.1.2. Механизмы однородного уширения. В табл. 1.1 привел
Дены значения неоднородного уширения оптических спектраль-
ных линий в газе и вклад различных механизмов в однородное
Уширение. В ширину спектральной линии одной частицы в газе
Дают вклад несколько эффектов. Первый и наиболее фундамен-
тальный эффект — радиационное {естественное) уширение из-за
спонтанного распада возбужденного состояния. Спектральная ли-
ния, обусловленная спонтанным затуханием, имеет лоренцеву
9
форму (1.14) (41. Время жизни возбужденного состояния т атомов
и молекул зависит от силы перехода, называемой в спектроскопии
силой осциллятора, и длины волны излучения. Для наиболее ин-
тенсивных электронных переходов атомов и молекул в видимой
области спектра 1/у — 10'8 с. Для метастабильных и колебатель-
ных уровней молекул радиационное время жизни может дости-
гать значений 1/у = 10'1—10~5 с.
Существенный вклад в однородное уширение дают столкнове-
ния частиц между собой. Каждое столкновение сбивает фазу пе-
риодического движения электрона в атоме или колебания атомов
в молекуле. В результате такого систематического «сбоя» вместо
регулярного периодического процесса, описывающего состояния
атома или молекулы, возникает квазипериодический процесс
в виде последовательности когерентных цугов со средней дли-
тельностью тст, равной среднему времени между последователь-
ными столкновениями одной частицы с остальными. Столкнове-
ния приводят, помимо сбоя фазы, к затуханию состояний. Столк-
новительная форма линии в простом случае, когда при столкно-
вении происходит либо сбой фазы, либо затухание уровня, также
Имеет лоренцевский характер [4] с шириной по полувысоте A(oCTt
определяемой частотой столкновений частиц:
Асост = 2/тст. (1.16)
Для сбоя фазы достаточно относительно слабого взаимодействия
частиц между собой, при котором скорость и направление движе-
ния частицы изменяются незначительно. Поэтому поперечное се-
чение уширяющих столкновений обычно гораздо больше газоки-
нетического сечения, определяющего столкновения частиц между
собой. Типичные значения столкновительного уширения для
молекул лежат в интервале AvCT = Аюст/2л = 3—30 МГц при
давлении газа 1 Торр, что соответствует среднему времени между
уширяющими столкновениями тСт = Ю 7—1СГ8 с при давлении
газа 1 Торр. При таком давлении лоренцево уширение, например,
ИК молекулярных переходов в тысячи раз превышает естествен-
ную ширину. Так как лоренцево уширение пропорционально дав-
лению, то для сокращения столкновительного уширения до ес-
тественной ширины необходимо, чтобы давление газа было менее
10'3 Торр. Но при уменьшении давления становится заметным
вклад в уширение еще одного механизма.
При низких давлениях средняя длина свободного пробега мо-
лекул А, связанная со среднеквадратичной скоростью и0 =
=== (З/сбГ/Л/)1'2 и средним временем между столкновениями тст
соотношением А = tv,r, возрастает и может, в принципе, стать
сравнимой или даже больше размеров сосуда с газом. В этом
случае тСТ будет определяться уже не столкновениями частиц
между собой, а столкновениями со стенками сосуда. Этот эффект
приводит к уширению спектральной линии порядка v0L, где L —
среднее расстояние между стенками сосуда. При поперечных раз-
мерах сосуда в несколько сантиметров столкновения со стенками
10
должны давать уширение порядка 104 Гц. Это довольно малая
величина, но даже она превышает естественную ширину для пе-
реходов молекул в ИК диапазоне.
При изучении взаимодействия движущихся частиц с пучком
ограниченного диаметра, помимо уже указанных эффектов, влияю-
щих на уширение резонанса, необходимо рассмотреть и следую-
щий. Частица, имеющая скорость v, пересекает световой пучок
диаметра d за время тпр = d/v. Световой пучок можно рассматри-
вать как измерительный прибор, с которым молекулы взаимодей-
ствуют конечное время Д/Пзм = ТцР. Согласно принципу неопре-
деленности, энергия перехода между уровнями не может быть
определена с большей точностью, чем ЛЕ = Й/Д^1зм. Это соот-
ветствует неопределенности в частоте перехода Дсопр = ДЕ/Й =г
= 1/тпр, т. е. уширение спектральной] линии из-за конечного вре-
мени пролета частицы через световой пучок
Да>пР ~ 1/трр. (1.17)
При относительно высоких давлениях газа, когда длина свобод-
ного пробега Л гораздо меньше диаметра светового пучка, этот
эффект не заметен на фоне гораздо большего уширения из-за столк-
новений, но при низких давлениях для переходов с малой радиа-
ционной шириной у он дает основной вклад в механизм уширения.
§ 1.2. Методы оптической спектроскопии
без доплеровского уширения
Для устранения ограничений разрешающей способности оп-
тической спектроскопии, обусловленных эффектом Доплера, был
разработан целый ряд методов, позволяющих исследовать струк-
туру квантовых уровней и переходов, обычно скрытую доплеров-
ским уширением спектральных линий. Все эти долазерные методы
основаны на линейном взаимодействии света с атомами и молеку-
лами. Их можно подразделить на две группы (рис. 1.2): 1) ли-
нейные методы, основанные на монохроматизации распределе-
ния скоростей частиц f (г) при использовании коллимированных
пучков атомов или молекул, которые применимы для спектро-
скопии квантовых переходов; 2) линейные методы, основанные
на наблюдении структуры квантовых уровней, скрытой обычно
доплеровским уширением. Эти методы не позволяют определить,
например, центр доплеровски уширенной спектральной линии,
т- е. не обладают спектральным разрешением квантовых перехо-
дов. Кроме того, существует еще одна группа методов: 3) коге-
рентные нестационарные методы, основанные на измерении одно-
родной ширины спектральных переходов атомов или молекул.,
скрытой доплеровским уширением. Эти методы не обладают спо-
собностью разрешать ни спектральные линии, ни структуру кван-
товых уровней. Они применимы только для измерения скоростей
Релаксационных процессов, уширяющих спектральную линию
Индивидуального атома или молекулы. Только понимая эту иерар-
11
хию возможностей самых различных методов линейной и нели-
нейной оптической спектроскопии без доплеровского уширения,
можно по достоинству оценить и правильно использовать описы-
ваемые в последующих главах универсальные методы нелиней-
ной лазерной спектроскопии квантовых переходов без доплеров-
ского уширения, которые способны решать все задачи оптической
спектроскопии сверхвысоко-
го разрешения.
1.2.1. Спектроскопия кван-
товых переходов: пучковые
методы монохроматизации
скоростей. Для спектроско-
пии квантовых переходов без
доплеровского уширения при-
менимы методы атомного или
молекулярного пучка, кото-
рые имеют долгую историю
и большие достижения как до
появления лазеров, так и в
настоящее, «лазерное» время.
Здесь имеется два довольно
эффективных метода.
а. Метод поперечного
атомного или молекулярного
пучка. Еще в 1928 г. Добре-
цов и Теренин [5] использо-
вали пучок атомов Na, дви-
жущийся в направлении,пер-
пендикулярном световому пуч-
ку, для устранения доплеровского уширения и исследования сверх-
тонкой структуры резонансных линий атома Na. На рис. 1.3 по-
казана геометрия эксперимента с поперечным пучком частиц
(атомов или молекул). Частицы влетают в вакуумную камеру че-
рез малое отверстие (диафрагму) Nj в источнике, который пред-
ставляет собой печку, нагреваемую до определенной температу-
ры, необходимой для создания требуемого давления паров атомов
или молекул. С помощью второй диафрагмы 5.2 вырезается неболь-
шой угловой интервал скоростей частиц. Давление в вакуумной
Камере поддерживается достаточно малым, чтобы длина свобод-
ного пробега частиц Л была гораздо больше расстояния L меж-
ду диафрагмами. Коэффициент коллимации пучка, или угловой
раствор пучка, определяется очевидным выражением
2<р0^ d/L, (1.18)
Спектроскопия
релаксаций
^«34
Спектроскопия
квантовых
переходов
Спектроскопия
квантовых
уровней
«/3 «24
Рис. 1.2. Различные типы спектроско-
пии без доплеровского уширения (а)
и форма линий квантовых переходов (б)
а
2
j___
v
а
где d — диаметр второй диафрагмы, причем обычно d L. На
рис. 1.3 показаны также профили интенсивности пучка частиц
в области взаимодействия со световым пучком.
В эксперименте [5] атомный пучок возбуждался перпендику-
лярно хорошо коллимированным пучком света натриевой лампы,
12
л возникающая резонансная флуоресценция атомов в пучке так-
,ке наблюдалась в строго перпендикулярном направлении. Сте-
пень сокращения доплеровского уширения определяется степенью
коллимации атомного и возбуждающего светового пучков. Прак-
тически основной вклад в остаточное доплеровское уширение
6cod дает степень коллимации атомного пучка:
6cod = 2<р0 (м/с) соо ~ <роЛсор- (1.19)
Трудности в коллимации возбуждающего пучка света устраняются
при возбуждении атомов электронным пучком [6].
Эксперименты по схеме с наблюдением поглощения пучком ато-
мов калия и других элементов были выполнены в работах Джек-
сона и Куна [8]. В этом случае коллимированный пучок от источ-
ника с широкой резонансной линией от калиевой лампы пропус-
кался через атомный пучок строго перпендикулярно, и на фоне
Рис, 1.3. Схема наблюдения спектральной линии испускания атомного пучка
при перпендикулярном возбуждении
широкой линии наблюдались чрезвычайно узкие линии поглоще-
ния. Разумеется, для наблюдения узких линий поглощения и ис-
пускания в атомных пучках необходима спектральная аппарату-
ра с достаточно высокой разрешающей способностью. Обычно
в таких случаях применяется эталон Фабри — Перо. Более под-
робные данные о применении метода пучков в оптической дола-
зерной спектроскопии читатель может найти в книге [9]. Исчер-
пывающие сведения о технике атомных и молекулярных пучков
Даны в монографии [101.
В радиоспектроскопии доплеровское уширение гораздо мень-
ше, чем в оптическом диапазоне, но при создании радиоспектро-
скопов с высокой разрешающей способностью оно также сущест-
венно. Басов и Прохоров [11J, Гордон, Цайгер и Таунс
112] успешно использовали метод молекулярного пучка для устра-
нения доплеровского уширения в радиоспектроскопии. В этом
13
случае опять-таки молекулы обладают очень малой составляющей
в направлении распространения СВЧ сигнала и ширина линии
уменьшается пропорционально степени коллимации молекуляр-
ного пучка.
Возможности метода атомного или молекулярного пучка
в оптической спектроскопии существенно расширяются при ис-
пользовании в качестве источника возбуждения пучка частиц ла-
зера с узкой и перестраиваемой по частоте линией излучения.
Так как ширина линии излучения лазера сравнительно легко
может быть сокращена до величины, гораздо меньшей (1.19),
и может легко сканироваться по частоте, то отпадает необходи-
мость в использовании обычных спектральных приборов высоко-
го разрешения типа эталона Фабри — Перо. Результаты первых
успешных экспериментов, сочетающих молекулярный пучок (мо-
лекулы 12) и лазерное излучение (аргоновый лазер на 514,5 нм),
были изложены в работе [13]. С тех пор, особенно после разра-
ботки узкополосных лазеров на красителях с перестраиваемой
частотой, метод атомного (молекулярного) пучка стал широко при-
меняться для спектроскопии квантовых переходов без доплеров-
ского уширения (см. обзор [14]).
Помимо использовавшихся еще до появления лазеров методов
флуоресценции и поглощения стало возможным использовать
принципиально новые методы детектирования возбуждения час-
тиц в пучке, так как интенсивное лазерное излучение способно
переводить в возбужденное состояние заметную долю атомов или
молекул из основного состояния. Одним из них является метод
магнитного отклонения возбужденных атомов в пучке (оптический
вариант метода Штерна — Герлаха) [15], который успешно ис-
пользовался для исследования скрытой доплеровским уширением
сверхтонкой и изотопической структуры радиоактивных атомов
Na [16] и других щелочных элементов [17]. Другим исключитель-
но чувствительным методом детектирования возбужденных ато-
мов в пучке является метод их лазерной фотоионизации [18], ко-
торый успешно используется для исследования внутридоплеров-
ской изотопической и сверхтонкой структуры короткоживущих
радиоактивных изотопов редкоземельных элементов [19, 20].
Применение метода молекулярных пучков в сочетании с пере-
страиваемыми лазерами получило в последние годы сильный тол-
чок благодаря использованию метода охлаждения молекул
в сверхзвуковых струях [21]. Этот метод особенно ценен для спект-
роскопии без доплеровского уширения сложных молекул, слабо-
связанных молекул и кластеров в силу следующих особенностей
охлаждения молекул. Во-первых, низкие вращательная и колеба-
тельная температуры обеспечивают концентрацию молекул в нпз-
колежащих колебательных и вращательных состояниях, что уве-
личивает коэффициент поглощения и упрощает спектр молекул.
Во-вторых, при низкой температуре могут образоваться слабосвя-
занные «ван-дер-ваальсовские» молекулы, малая энергия диссо-
циации которых не позволяет наблюдать их при нормальных тем-
14
дературах. Можно предвидеть быстрое развитие этого метода для
пучков сложных и нестабильных молекул.
б. Метод коллинеарного пучка быстрых ионов или атомов. При
коллинеарном облучении пучка атомов или ионов доплер-эффект
дает максимальный вклад в уширение спектральной линии, и,
казалось бы, такая геометрия неприемлема для спектроскопии
без доплеровского уширения. Однако ситуация радикально изме-
няется, если, например, ионы подвергнуть электростатическому
ускорению, на что впервые было обращено внимание в работах
[22, 23]. Дело в том, что при электростатическом ускорении оста-
ется постоянным разброс кинетической энергии ионов, т. е.
8Е = б (Му2/2) = Mvbv = (Мс2/(о2) ADAcoD = const. (1.20)
Таким образом, при увеличении продольной компоненты скорос-
ти ионов должно происходить одновременное уменьшение интер-
вала скоростей бк и, следовательно, при увеличении доплеровско-
го сдвига для пучка Ad спектральной линии должно пропорцио-
нально уменьшаться ее доплеровское уширение Айр- Можно ска-
зать, что более быстрые ионы пролетают заданный интервал ус-
корения более быстро, и поэтому постоянная сила электростати-
ческого поля сообщает им дополнительно меньшую скорость, чем
более медленным атомам.
Доплеровская ширина ускоренных ионов связана с начальной
доплеровской шириной Acod простым соотношением
/ k-T V/2 д„о
где Т — начальная температура ионов, U — ускоряющая раз-
ность потенциалов. Например, при температуре источника ионов
Т = 2000 К и ускоряющем напряжении U = 60 кВ доплеровская
ширина должна сократиться в 103 раз. Например, для зеленой ли-
нии Ва % = 535 нм при таких условиях доплеровское уширение
составит всего 1 МГц, что гораздо меньше естественной ширины
у/2л = 19 МГц.
Весьма существенно, что в этом случае ионы группируются
в меньшем объеме фазового пространства, или, другими словами,
пропорционально сжатию доплеровского контура происходит
увеличение его интенсивности. Поэтому одновременно с повыше-
нием разрешающей способности происходит увеличение чувстви-
тельности, что крайне важно для экспериментов с пучками ионов
Низкой интенсивности.
Этот метод применим и для спектроскопии нейтральных ато-
мов, так как ускоренные ионы можно конвертировать в нейтраль-
ные атомы путем перезарядки в ячейке с парами щелочного эле-
мента [24] (рис. 1.4). При этом предполагается, что при переза-
рядке не происходит дополнительного увеличения разброса ско-
ростей бк. Это действительно так, поскольку сечение резонансной
ПеРезарядки довольно велико (стр.п ~ 10"15—10-14 см2), и поэтому
15
основная доля ионов (примерно 99%) перезаряжаются в нейт-
ралы в периферических столкновениях, когда изменение скорости
быстрого иона мало. Если перезарядка нерезонансна, то энергия
быстрых атомов изменяется точно на величину дефекта энергии
ДЕ. Таким образом, ширина распределения скоростей и угловая
расходимость пучка быстрых ионов не изменяются сколько-ни-
будь существенно при перезарядке. Добавим к этому, что при пе-
резарядке происходит заселение метастабильных состояний, а это
Лазерный
пучок
Ус коряющии Детектор
+и\/ электрод возбужденных
атомов
•ООО
Пер™&тя
ячейка
Пучок быстрых
атомов
Ионный >
пучок х х
в (о) К
'’Оуск
Рис. 1.4. Схема коллинеарного возбуждения пучка ускоренных атомов
и распределения продольной скорости атомного пучка до ускорения /в (у)
и после ускорения / (у)
дает дополнительные возможности спектроскопии без доплеровско-
го уширения квантовых переходов атомов и ионов между высоко-
лежащими состояниями [25]. Подробное описание метода колли-
неарной лазерной спектроскопии ионов представлено в работе [26].
Метод коллинеарного пучка ускоренных атомов успешно ис-
пользуется в экспериментах по исследованию изотопической
и сверхтонкой структуры радиоактивных короткоживущих ато-
мов ряда элементов [27, 28]. Хотя этот метод не требует лазерно-
го излучения для получения узкого резонанса, тем не менее, его
наблюдение можно осуществить только с помощью узкополосно-
го лазера с перестраиваемой частотой. Поэтому вполне естест-
венно, что такой метод возник и был реализован в «лазерный»
период спектроскопии. Он успешно конкурирует с нелинейными
методами спектроскопии без доплеровского уширения, особенно
в тех экспериментах, когда по необходимости используется пу-
чок атомов или ионов.
1.2.2. Спектроскопия квантовых уровней: двойной оптический
резонанс, пересечение уровней и квантовые биения. До появле-
ния лазеров был разработан ряд очень эффективных методов оп-
тической спектроскопии, позволивших существенно продвинуть-
ся в исследовании структуры квантовых уровней, которая была
скрыта доплеровским уширением при наблюдении оптических
16
спектральных линий обычными методами. Кратко рассмотрим эти
методы.
а. Метод двойного радиооптического резонанса. В 1952 г. Брос-
сель и Биттер осуществили эксперимент [29], в котором зееманов-
ское расщепление магнитных подуровней возбужденного состояния
Hg, скрытое доплеровским уширением, регистрировалось ме-
тодом так называемого двойного радиооптического резонанса. Ато-
мы четных изотопов ртути с равным нулю спином ядра возбужда-
лись в состояние б3?! линейно поляризованным излучением ртут-
ной лампы на X = 253,7 нм. Пары ртути находились во внешнем
a ff
Рис. 1.5. К объяснению двойного радиооптического резонанса: а — поляри-
зованная флуоресценция без радиочастотного поля; б — появление излуче-
ния с круговой поляризацией в случае магнитного резонанса
постоянном магнитном поле Н0, и вектор поляризации возбуж-
дающего излучения был направлен вдоль Н0. Такое излучение
приводит к возбуждению подуровня с т = 0 (рис. 1.5а), что про-
является в поляризации резонансного излучения, переизлучаемо-
го возбужденными атомами, которые остаются невозмущенными
в течение короткого времени жизни’ возбужденного состояния
(порядка 10'7 с). Если теперь, сохраняя постоянное магнитное
поле Но, вызывающее расщепление зеемановских подуровней,
приложить перпендикулярно ему переменное магнитное поле
cos Ш, частота которого Q совпадает с частотой зеемановского
расщепления, т. е. с частотой ларморовского вращения в ноле
ff0, то возникают квантовые переходы между различными зеема-
новскими подуровнями (рис. 1.56). Заселение магнитных подуров-
ней ст — +1 приводит к возникновению ст±-компонент поляриза-
ции во флуоресценции. Таким образом, перестраивая либо часто-
ту зеемановского расщепления, либо частоту переменного поля,
можно наблюдать момент резонансного возникновения поляризо-
ванных по кругу компонент в резонансном излучении возбужден-
ных атомов. В этом эксперименте сочетается идея Оптического
возбуждения атомов Кастлера [30] и идея низкочастотного резо-
нанса на возбужденных состояниях атома, блестяще примененная
17
ил л д ц
до этого Лэмбом и Ризерфордом к состоянию п = 2 атома водо-
рода [71.
Резонансное излучение накачки возбуждает атомы со всеми
возможными скоростями движения. Радиочастотный магнитный
резонанс для движущихся атомов подвержен доплеровскому уши-
рению
AQD = (v0/c) Й, (1.22)
которое чрезвычайно мало по сравнению с доплеровским ушире-
нием для оптического перехода. Более того, если длина свобод-
ного пробега А атомов в сосуде меньше длины волны радиоизлу-
чения Хд, то и это доплеровское уширение линии магнитного ре-
зонанса должно исчезнуть (эффект Дике [2]). Таким образом, ме-
тод двойного радиооптического резонанса позволяет исследовать
рис. 1.6. Схема наблюдения эффекта Ханле при различных (а и б) ориента-
циях магнитного поля
структуру магнитных уровней, скрытую доплеровским ушире-
нием при наблюдении в оптическом диапазоне. Более детальное
изложение этого метода читатель может найти в обзоре [31].
Метод двойного резонанса применялся только для атомов
и уровней, которые могут быть возбуждены резонансным излуче-
нием. С помощью лазеров с перестраиваемой частотой можно воз-
буждать практически любой уровень атома или молекулы, и это
существенно расширило сферу применения метода двойного ра-
диооптического резонанса, в частности, на колебательные уровни
молекул.
б. Метод пересечения уровней. Энергия магнитных подуров-
ней атома во внешнем магнитном поле зависит от напряженности
поля. При некоторых значениях напряженности поля может воз-
никать пересечение подуровней, которое сопровождается интер-
18
ференцией атомных состояний. Из-за интерференции квантовых
состояний изменяется поляризация и угловое распределение из-
лучения атомов. Впервые влияние магнитного поля на поляриза-
цию резонансного излучения атомов обнаружил в 1923 г. Ханле
[32]. Схема его эксперимента показана на рис. 1.6а. Четные изо-
топы атома Hg облучаются резонансным излучением ртутной лам-
пы 253,7 нм, линейно поляризованным в некотором направлении е.
При отсутствии внешнего магнитного поля переизлученный
свет сильно поляризован (примерно 90%), и вектор поляризации
его совпадает с вектором поляризации возбуждающего излуче-
ния. Угловое распределение переизлученного света определяется
диаграммой направленности излучения электрического диполя,
ось которого совпадает с вектором поляризации е возбуждающего
излучения. Если приложить постоянное магнитное поле JET0,
параллельное вектору поляризации е, то характер излучения
не меняется. Однако если направление Но перпендикулярно е,
то картина радикально меняется. Степень поляризации излуче-
ния, испускаемого в направлении Но, при увеличении напряжен-
ности магнитного поля падает и обращается в нуль, когда зеема-
новское расщепление возбужденного состояния превышает ес-
тественную ширину уровня у.
Этот эффект был объяснен Брейтом [33] с точки зрения интер-
ференции вырожденных квантовых состояний. Основное состояние
6150 четных изотопов ртути является синглетным, а возбужден-
ное 63Р1-состояние в магнитном поле представляет собой систему
трех эквидистантных магнитных подуровней (рис. 1.5). Условия
возбуждения этих подуровней зависят от поляризации и направ-
ления распространения возбуждающего излучения относительно
направления магнитного поля Ло. Линейно поляризованная
в направлении Н0 волна возбуждает только один подуровень
т = 0 (л-переход), т. е. переводит атом в чистое квантовое со-
стояние (рис. 1.6). Если е | Н0, то линейно поляризованная вол-
на, являющаяся суперпозицией излучений с левой и правой по-
ляризацией, вызывает в равной мере ст+- и ст“-переходы, т. е.
возбуждает одновременно два подуровня: т = +!• В этом слу-
чае возбуждение переводит атом в суперпозиционное квантовое
состояние (рис. 1.6). В этом состоянии электрический диполь
атома прецессирует вокруг направления магнитного поля. Если
период ларморовской прецессии гораздо больше времени распада
возбужденного состояния (зеемановское расщепление мало по
сравнению с естественной шириной уровня), то угол его поворота
после момента возбуждения мал и происходит лишь частичная
Деполяризация излучения. Если зеемановское расщепление пре-
вышает естественную ширину, то диполи за время возбуждения,
совершают много оборотов и происходит полная деполяризация
излучения.
Эффект Ханле широко применялся для определения времени
®изни возбужденных состояний, и прекрасный обзор этих ра-
°т содержится в книге Митчелла и Земанского [34].
19.
В 1959 г. Коулгров и др. [35] применили эффект пересечения
уровней в отличном от нуля постоянном магнитном поле для
исследования тонкой структуры возбужденного состояния 2SP
атома Не. В этой работе, ставшей по существу вторым рождением
эффекта Ханле, практически был предложен новый спектроско-
пический метод изучения структуры возбужденных атомных
состояний, скрытой доплеровским уширением. Предельное раз-
решение этого метода определяется естественной шириной пере-
•секающихся уровней и не зависит от теплового движения атомов.
Для некоторых газовых систем ширина резонанса пересечения
.составляет доли герца. В отличие от метода двойного радиоопти-
ческого резонанса, для метода пересечения уровней не требуется
внешнего радиочастотного поля, и, следовательно, для него
отсутствуют нежелательные полевые сдвиги и уширения уровней.
Более детальные сведения о методе пересечения уровней и даль-
нейшие ссылки на него можно почерпнуть из обзора [36].
С появлением лазеров область применения метода пересечения
уровней существенно расширилась, так как лазерным излуче-
нием стало возможным возбуждать избирательно нужный кван-
товый уровень для изучения его структуры. Требования к ла-
зерному излучению в этом случае намного более скромны, чем
для описываемых ниже методов нелинейной лазерной спектро-
скопии. Ширина спектра излучения лазера должна быть не слиш-
ком малой, чтобы обеспечивать возбуждение всех зеемановских
подуровней, но, с другой стороны, не слишком большой, чтобы
не возбуждать соседние близколежащие уровни. Для атомов
подобрать необходимую ширину спектра перестраиваемого лазера
легко, но для молекул с богатой колебательно-вращательной
структурой электронных переходов это требует определенной
аккуратности. Таким методом исследованы естественная ширина,
тонкая структура и параметры сверхтонкой структуры высоко-
лежащих ридберговских состояний атомов щелочных элементов
,[37]. Метод пересечения с использованием лазеров успешно ис-
пользовался для исследования штарковских подуровней моле-
кулы йода [38], зеемановских подуровней молекулы NO2 [39]
и многих других.
Метод пересечения уровней оказался очень полезным и в со-
четании с методами нелинейной лазерной спектроскопии, исполь-
зующей насыщение поглощения квантовых переходов. В этом
случае регистрировать резонанс пересечения можно не только
по спонтанному излучению возбужденного состояния, но и по
стимулированным переходам с поглощением или испусканием
излучения (стимулированное пересечение уровней [40]). Имею-
щиеся здесь новые возможности рассмотрены более подробно
в гл. 5, посвященной методу насыщения поглощения на связан-
ных квантовых переходах в трехуровневой системе.
в. Метод квантовых биений. В основе эффекта Ханле и метода
пересечения уровней лежит интерференция атомных состояний.
•Это явление возникает, когда атом оказывается в смешанном
20
состоянии, которое нельзя характеризовать волновой функцией
какого-либо одного стационарного состояния Чгк [41]. Такое со-
стояние может быть представлено только в виде суперпозиции со-
стояний Чгк с определенными энергиями Е*:
Т = 3 exp (- (1.23)
к
Усредненные квадраты модулей комплексных коэффициентов
eR |2)> имеют смысл населенности уровней. Пусть, например,
атом в момент времени t = t0 переведен в суперпозиционное со-
стояние с двумя близкими подуровнями (рис. 1.7а). Пусть из двух
Рис. 1.7. К объяснению метода квантовых биений: а — схема уровней; 6 —
кинетика распада суперпозиционного состояния
возбужденных подуровней разрешен переход в невырожденное
нижнее состояние с одинаковой вероятностью. Тогда волновую
функцию возбужденного атома можно представить в виде
Т (t) = + а2е-^^ Чг2] (1.24)
Вероятность перехода в нижнее состояние Р (t), определяемая
матричным элементом | <ЧГО [ Р | Т>|2, где Р — оператор диполь-
ного момента, имеет, очевидно, осцилляторную зависимость от
времени с частотой <о12 = и01 — <оО2. Если, например, ах (t0) —
аз (^о), т0 Р (0 имеет вид, изображенный на рис. 1.76. Это яв-
ление носит название квантовых биений в спонтанном излучении.
Эффект квантовых биений экспериментально был обнаружен
в 1964 г. Александровым [42] и Доддом с сотрудниками [43]. В экс-
перименте Александрова короткий импульс излучения кадмиевой
лампы (10“7 с) возбуждал атомы Cd на переходе 53Р1 ->5150
$26,1 нм). Триплет 5 расщеплялся в магнитном поле на три
Подуровня с т — 0, ±1. Выбором поляризации возбуждающего
света можно исключить возбуждение уровня с т — 0 (вектор
21
поляризации е I Но). Ширина уровня Ъ3Рг примерно у =
=5-108 с-1. Магнитным полем уровни расщеплялись на величину
со12/2л = 106 Гц, гораздо большую естественной ширины уровня,
но в тысячи раз меньшую доплеровской ширины линии. Доплер-
эффект, очевидно, не ограничивает разрешения спектральных
линий методом квантовых биений, если не иметь в виду пренебре-
жимо малую разность доплеровских сдвигов для частот о>01 и <оО2.
Метод имеет преимущество перед методом двойного радиоопти-
ческого резонанса — отсутствие какого-либо возмущения на ис-
следуемую систему. Разработаны и успешно осуществлены много-
численные методы приготовления суперлозиционных состояний
атомов. В частности, эффективен метод возбуждения импульсным
электронным пучком. Детальное изложение метода квантовых
биений дано в обзоре Александрова [44].
Экспериментальные трудности приготовления суп ер позицион-
ного состояния коротким импульсом света снимаются при исполь-
зовании импульсных лазеров с перестраиваемой частотой [45].
Лазерная техника, конечно, существенно расширяет возможности
метода квантовых биений. Например, оказалось возможным наб-
людать квантовые биения не только во флуоресценции, но и в про-
пускании [46]. В этом случае короткий лазерный импульс воз-
буждает когерентную суперпозицию верхних состояний, за счет
которой возникают осцилляции комплексной восприимчивости
в возбужденной среде. Квантовые осцилляции восприимчивости
можно регистрировать, например, поместив исследуемую среду
между двумя скрещенными поляризаторами, путем измерения
пропускания пробного лазерного импульса в различные моменты
времени относительно возбуждающего импульса.
Метод квантовых биений с возбуждением лазерным импульсом;
является эффективным для исследования сверхтонкой структуры
высоковозбужденных состояний атомов, скрытой обычно допле-
ровским уширением.
Метод квантовых биений относится к группе методов коге-
рентной спектроскопии с временным разрешением, которые осно-
ваны на измерении временной эволюции когерентно возбужденных
состояний. Когерентный лазерный свет позволяет существенно
расширить класс таких методов, используя когерентное неста-
ционарное взаимодействие лазерного света с атомами и молеку-
лами.
1.2.3. Спектроскопия релаксационной ширины: когерентные
нестационарные методы. Когерентное в пространстве и времени
световое поле предоставляет оптикам и спектроскопистам доволь-
но широкие возможности для исследования когерентного взаимо-
действия света с веществом. Интенсивное световое поле может
стимулировать квантовые переходы между уровнями атомов или
молекул и тем самым перераспределять населенность квантовых
уровней, т. е. вызывать насыщение квантового перехода. Эффект
насыщения играет ключевую роль, например, в описываемых
в гл. 2—7 методах нелинейной лазерной спектроскопии.
22
Если интенсивное световое поле одновременно является коге-
рентным, то оно может индуцировать в веществе когерентную
По объему высокочастотную поляризацию. В обычных равновес-
ных условиях фазы волновых функций частиц вещества (атомов,
молекул, ионов и т. д.) в любом квантовом состоянии распреде-
лены хаотически, и, следовательно, разность фаз волновых функ-
ций начального и конечного квантовых состояний рассматривае-
мого перехода также хаотически распределена в ансамбле частиц.
Когерентное световое поле может нарушить это хаотическое рас-
пределение разности фаз, если скорость стимулированных пере-
ходов в веществе под действием светового поля, т. е. скорость
индуцированной световым полем фазировки квантовых систем,
превышает скорость их дефазировки 1/Т’2. Временем Т2 фено-
менологически обозначают характерное время, фазовой релакса-
ции на частоте заданного квантового перехода в веществе (время
поперечной релаксации или время затухания поляризации в соот-
ветствии с терминологией, принятой в квантовой радиофизике).
Это условие можно записать в простом виде
РтпЕШ > 1/Л, (1.25)
где Ртп — дипольный момент квантового перехода т -+-п, на-
ходящегося в резонансе со световым полем на частоте со <£>тп
с амплитудой Е. Конечно, скорость вывода вещества из хаоти-
ческого по фазам состояния под действием светового поля должна
превышать скорость потери когерентности светового поля, т. е.
pmnE/h ;> 1/тког •—- Агизл.
(1.26)
При условиях (1.25)—(1.26) в веществе под действием свето-
вого поля можно создать когерентную высокочастотную поля-
ризацию и затем исследовать ее поведение во времени, релак-
сацию к равновесному состоянию за счет различных механизмов
и каналов и т. д.
Таким образом, когерентное световое поле может вывести
вещество из равновесия не только путем изменения равновесного
распределения населенности частиц, но и путем нарушения хао-
тического распределения фаз волновых функций частиц в ансамб-
ле. Эта особенность лежит в основе нескольких нестационарных
методов когерентной лазерной спектроскопии [47—49]: метода
оптических нутаций [51—561, метода оптического затухания сво-
бодной поляризации [57—591 и метода фотонного (светового) эха
160—65]. Ясное изложение физических принципов этих методов
Дано в обзоре [49]. Добавим, что все эти нестационарные методы
когерентной спектроскопии имеют свои аналоги в спектроскопии
ядерного магнитного резонанса [50]. С помощью некогерентных
Источников света эти методы принципиально нельзя было реа-
лизовать в оптической области, но после появления лазера они
®Стественным образом вошли в арсенал методов оптической ко-
герентной спектроскопии.
23
Однако все когерентные нестационарные методы позволяют
исследовать однородную ширину (Дсоодп = 2/Т2) спектрального
перехода, скрытую доплеровским уширением, но не позволяют
находить центр доплеровски уширенной линии, так как отклик
среды формируют частицы, находящиеся в точном резонансе со
световым полем безотносительно их расстройки от центра допле-
ровского контура. В этом принципиальное отличие когерентных
нестационарных методов от рассматриваемых ниже методов не-
линейной лазерной спектроскопии с разрешением внутри допле-
ровского контура, которые позволяют находить центр доплеров-
ского контура каждой спектральной линии.
§ 1.3. Лазерная спектроскопия насыщения
В основе многочисленной группы методов нелинейной спектро-
скопии без доплеровского уширения, основанных на насыщении
поглощения доплеровски уширенной спектральной линии, лежит
Рис. 1.8. Проекция скорости частиц, находящихся в резонансе с моно-
хроматической световой волной частоты со: а — световая волна настроена
точно на центр спектральной линии (и = <о0); б — со > со0; в — со < <о0.
Заштрихованные области на доплеровском контуре соответствуют частицам,
взаимодействующим с волной
явление изменения распределения частиц по скоростям на кван-
товых уровнях резонансного с полем перехода. Сначала рас-
мотрим этот эффект качественно.
1.3.1. Выжигание «дырки» при насыщении доплеровского кон-
тура. Обратимся теперь к взаимодействию когерентной световой
волны лазера на частоте со с доплеровски-уширенной линией по-
глощения. Пусть частота световой волны точно совпадает с цент-
24
ж-
ром доплеровской линии, т. е. с частотой квантового перехода
между двумя уровнями частицы (атома или молекулы). С такой
ВОЛНОЙ могут взаимодействовать только частицы, которые летят
почти перпендикулярно световому пучку, т. е. частицы, для ко-
торых доплеровский сдвиг частоты очень мал (рис. 1.8а). В про-
тивном случае из-за доплеровского сдвига частоты частицы не
могут взаимодействовать со световой волной. Если частота поля
не совпадает с центром линии, то, наоборот, неподвижная или ле-
тящая перпендикулярно лучу частица не резонирует с полем.
В резонансе с полем находятся частицы, имеющие вполне опре-
деленную проекцию скорости по направлению светового луча
Урез = (ы — ®0)с/(о0 (рис. 1.86). Такая скорость необходима для
того, чтобы доплеровский сдвиг скомпенсировал расстройку час-
тоты поля относительно частоты квантового перехода. Если <о >
<о0, то с волной взаимодействуют частицы, имеющие положи-
тельную проекцию скорости на направление распространения
волны, а при со <; соо, наоборот, частицы с отрицательной про-
екцией скорости (рис. 1.8 в). Таким образом, с волной может
взаимодействовать только определенная группа частиц, имею-
щих одинаковый доплеровский сдвиг частоты. Поскольку ширина
спектральной линии каждой частицы определяется однородной
шириной, то на доплеровском контуре такая группа частиц за-
нимает узкий спектральный интервал с центром на частоте поля
о и с шириной, равной однородной ширине.
Итак, при неоднородном уширении спектральной линии све-
товая волна взаимодействует только с частицами, находящимися
в резонансе с ней. Доля взаимодействующих с полем частиц за-
висит от отношения однородной ширины к доплеровской ширине.
Строго говоря, она зависит также йот пространственной конфи-
гурации световой волны. Если монохроматическое поле изотропно
(например, если оно представляет собой набор волн, распростра-
няющихся в различных направлениях внутри полости с рассеи-
вающими стенками), то все частицы независимо от их скорости
могут взаимодействовать с полем (рис. 1.9а). С другой стороны,
с плоской бегущей волной 7?cos (ай — fcr) взаимодействуют толь-
ко частицы внутри спектрального интервала с однородной ши-
риной 2Г на резонансной частоте со = соо + kv (рис. 1.9^). Дру-
гими словами, с полем взаимодействуют только частицы, имею-
щие определенную проекцию скорости в направлении волнового
вектора бегущей волны:
| соо - ® + kv К Г. (1.27)
Ширина резонанса зависит от степени, в которой поле явля-
ется плоской волной. Движущаяся частица чувствует поле в оп-
ределенной макроскопической области. Например, в случае сфе-
рической волны радиуса г возникает дополнительное уширение
за счет изменения доплеровского сдвига для каждой частицы
®3-за кривизны волнового фронта (рис. 1.9в):
ДсОгеом ~ (1.28)
25
где ки яа Асоц. Следовательно, движение частицы приводит, в до-
полнение к доплеровскому сдвигу ее спектральной линии, к про-
странственному, или геометрическому, уширению ширины резо-
нанса. Этот тип уширения физически объясняется тем, что из-за
движения частицы взаимодействие с полем зависит не только
от ее скорости V, но также от ее положения г = r0-\- v (t — t0).
В предельном случае светового пучка диаметра d минимальная
Рис. 1.9. Влияние пространственной конфигурации светового поля с часто-
той со на ширину резонанса взаимодействия с доплеровски уширенной ли-
нией: а — изотропное монохроматическое поле; б — плоская когерентная
волна; в — сферическая когерентная волна
кривизна волнового фронта определяется только дифракцией
(гяк d2k) и геометрическое уширение, в соответствии с (1.28),
сводится к уширению из-за конечного времени пролета частицы
через луч Лсогеом ~ u/d. В предельном случае изотропного поля
со средним радиусом кривизны г ж 1/к геометрическое уширение
(1.28) совпадает с доплеровской шириной.
Таким образом, монохроматическая световая волна с малой
расходимостью, т. е. световое поле с высокой пространственной
и временной когерентностью, может взаимодействовать с неболь-
шой частью атомов или молекул внутри доплеровски уширен-
ного перехода. Следовательно, это поле может изменить состоя-
ние и резко дискриминировать эту малую долю частиц по отно-
шению к остальным частицам, скорость которых не удовлетворяет
условию резонанса (1.27). Пусть интенсивность светового поля
достаточна для того, чтобы перевести заметную долю частиц
26
9
в возбужденное состояние перехода. Вероятность нахождения
на возбужденном уровне 2 частицы со скоростью v в присутствии
поля бегущей волны Е cos (col — кг) в простейшем случае двух-
уровневой системы составляет
а г2
^12 (v) = + Г2 + , (1.29)
где Q = и — со0 — расстройка частоты бегущей волны относи-
тельно частоты перехода неподвижной частицы, G = (р12Т?/ЙГ)2 —
параметр насыщения перехода, р12 — матричный элемент диполь-
ного момента перехода. Вероятность перехода частицы на верх-
ний уровень определяется величиной параметра насыщения G
и расстройкой скорости частицы относительно резонансной ско-
рости.
Величина p12E!h представляет собой скорость перехода час-
тицы между уровнями в единицу времени и, следовательно, также
приводит к уширению спектральной линии (табл. 1.1). Ушире-
ние полем, согласно (1.29), определяется простым выражением
(гл. 2)
2ГБ = 2Г)/1+С. (1-30)
Этот механизм уширения хорошо известен в радиоспектроскопии
[66, 67].
Возбуждение частиц с определенной скоростью изменяет рав-
новесное распределение скорости частиц на каждом из уровней
Рис. 1.10. Насыщение доплеровски уширенного перехода световой волной:
• — Уровни перехода; б — распределение проекции скорости частиц на на-
правление световой волны на нижнем и верхнем уровнях квантового пере-
хода
перехода (рис. 1.10). В распределении скорости частиц на ниж-
нем уровне (v) образуется недостаток частиц со скоростями,
Удовлетворяющими условию резонанса (1.27):
«т (v) = n°L (v) — W12 (v)[n? (v) — n2 (f)], (1-31)
27
где п° («) и «а (г) — начальные равновесные распределения ско-
ростей частиц на нижнем и верхнем уровнях. На верхнем уровне,
наоборот, распределение скоростей имеет избыток частиц с ре-
зонансными скоростями:
п2 (ц) = (v) + РИ1а (v)[ni (v) — («)], (1.32)
На рис. 1.10 показано распределение проекции скорости частиц
на направление светового луча для нижнего и верхнего уровней.
В отсутствие светового поля это симметричные распределения,
но в присутствии сильной световой волны в распределении ско-
ростей молекул на нижнем уровне появляется «дырка», а на верх-
нем уровне — «ник». «Дырка» и «пик» появляются для проекций
скоростей частиц, определяемых частотой поля:
K = = (1.33)
u?0
Глубина и высота их определяется значением параметра насыще-
ния G. Ширина их равна однородной ширине 2Г с точностью до
уширения полем, определяемого, согласно (1.30), также пара-
метром насыщения G.
Таким образом, световая волна изменяет распределение час-
тиц по скоростям на уровнях — распределения становятся су-
щественно неизотропными. Естественно, это приводит к искаже-
нию доплеровски уширенной линии. На доплеровском контуре
появляется «дырка» за счет молекул, перешедших в возбужден-
ное состояние, а ширина этой «дырки» непосредственно определяет
однородную ширину перехода, которая может быть в тысячи раз
уже доплеровской ширины. Обратим внимание, что для получе-
ния такой узкой структуры внутри доплеровского контура све-
товая волна должна удовлетворять трем следующим условиям:
1) монохроматичность, или высокая временная когерентность;
2) направленность, или высокая пространственная когерентность;
3) интенсивность, достаточная для насыщения перехода. Этим
условиям удовлетворяет только излучение лазера. Поэтому ес-
тественно, что прогресс квантовой электроники неизбежно при-
вел к рождению нелинейной лазерной спектроскопии внутри
доплеровской ширины.
Возможность «выгорания дырки» в спектральной линии усиле-
ния была впервые рассмотрена в первых статьях по лазерам.
Шавлов заметил [68] эту возможность для люминесцентных крис-
таллов, спектральные линии которых неоднородны при низких
температурах. Беннетт рассмотрел этот эффект детально [69]
для доплеровски уширенной линии усиления газового ллзера.
1.3.2. Провал Лэмба. Обращенный провал Лэмба. Выжига-
ние «дырки» монохроматическим светом на неоднородно уширен-
ной спектральной линии неподвижных и движущихся частиц
приводит к принципиально различным возможностям для спектро-
скопии внутри неоднородной ширины. Для неподвижных частиц,
например ионов в кристаллах, группа частиц, взаимодействую-
28
щих со световой волной, не зависит от ее направления. Совершенно*
иная ситуация складывается для неоднородной доплеровски уши-
ренной спектральной линии, когда встречные световые волны;
взаимодействуют в общем случае с совершенно разными группами,
частиц.
Эффект выгорания «дырок» оказался наиболее существенным
именно для газовых лазеров с усиливающей средой невысокого
давления (не более нескольких торр). Первый газовый лазер [701
работал на смеси неона и гелия при давлении около 1 Торр на
% = 1,15 мкм. В этом случае однородная ширина линии была
гораздо меньше доплеровской (табл. 1.1) и теоретическое рас-
смотрение работы такого лазера должно было сразу учитывать,
неоднородный характер уширения. При неоднородном уширении
световая волна взаимодействует только с частицами, находящи-
мися в резонансе с ними. Поэтому сильная световая волна, вы-
зывающая насыщение усиления, «выжигает» в доплеровском кон-
туре линии усиления «дырку» на частоте поля («дырку» Беннет-
та [69]). Внутри резонатора лазера существует стоячая световая
волна, которую можно представить в виде суперпозиции двух
бегущих навстречу волн одинаковой частоты. В этом случае,
как показал Лэмб в своей теории газового лазера [71], каждая
из волн выжигает свою «дырку». Если две бегущие световые вол-
ны направлены навстречу друг другу, то образуются две «дырки»,
симметрично расположенные относительно центра доплеровского
контура (рис. 1.116). По существу, лазерное поле черпает энергию
из двух групп усиливающих частиц с различными скоростями.
При настройке частоты лазера на центр доплеровского контура
обе «дырки» совпадают и обе бегущие волны, образующиеся в стоя-
чую световую волну, взаимодействуют только с одной группой
частиц. Это приводит к большей степени насыщения и резонанс-
ному падению мощности в центре доплеровской линии усиления
(рис. 1.11а). Впервые это явление было рассмотрено Лэмбом
в его теории газового лазера [71] и носит сейчас название пра-
вам Лэмба. Экспериментально это явление впервые наблюдалось
в работах [72, 73].
Ширина провала в центре доплеровской линии усиления равна
однородной ширине линии 2Г, которая может быть значительна
меньше А соц. Это открыло принципиальную возможность спект-
роскопии внутри доплеровского контура, и такой метод был ис-
пользован в ряде экспериментов, в которых измерялось уширение
из-за столкновений [74], изотопический сдвиг [75], а также осу-
ществлялась стабилизация частоты генерации лазера на центр
Линии усиления [76].
Другая идея получения чрезвычайно узких резонансов внут-
ри доплеровского контура с помощью когерентной световой
волны была высказана в работе Басова и Летохова в 1965 г. [77].
Б этой работе предлагалось возбуждать атомы пучка с доплеров-
ски уширенной линией поглощения когерентной световой вол-
Вой. При условии когерентного возбуждения пролетающей через
29
гпучок диаметра d частицы со скоростью v в режиме л-импульса
( Р1^ ( — л.^ значительная доля частиц с резонансной проек-
цией скорости на направление луча переводится в возбужденное
состояние и образуется узкий пик усиления шириной vid, опре-
деляемой только временем пролета частиц через пучок. Для
обнаружения такого пика усиления предполагалось использовать
'Рис 1 И Образование провала Лэмба в газовом лазере: а - схема экспе-
₽ис. 1.11.иоразовани р заселенности уровней по скоростям
^ГиасстройкГчасто™ светового поля относительно центральной частоты
при расстройке час (ш = <оп); в — наблюдаемая зависимость вы-
ходной мощности лазера Р от частоты генерации, которая перестраивается
изменением длины резонатора L
пробную встречную световую волну такой же частоты. Такая
волна способна провзаимодействовать с возбужденными части-
цами только если частота обеих волн совпадает с центром допле
ровской линии поглощения <оо. В этом случае одновременно
с обеими волнами будут взаимодействовать частицу летящие
строго перпендикулярно пучкам в пределах угла ф (
длина волны перехода), который гораздо меньше углового рас^
твора ф0 реальных пучков частиц. Поэтому в такой схеме узкий
резонанс должен был индуцироваться световой волной, а пучок
30
был необходим лишь для переноса частиц из одного луча в дру-
гой без столкновений, а не для сужения спектральной линии.
Многообещающий метод лэмбовского провала в лазере сна-
чала не получил широкого распространения, так как область
применения его была ограничена несколькими переходами уси-
ливающих газовых сред, а ширина провала для реальных усили-
вающих сред была относительно велика (десятки мегагерц). Си-
туация кардинально изменилась после перехода к наблюде-
нию лэмбовского провала в резонансно-поглощающих средах.
Первые независимые предложения и эксперименты по исполь-
зованию резонансов нелинейного поглощения были сделаны,
в физическом институте им. П. Н. Лебедева АН СССР [78],
Институте физики полупроводников СО АН СССР [79] и в США.
(фирма «Перкин — Элмер» [80]). В указанных работах было
предложено помещать внутрь резонатора лазера резонансно-по-
глощающую газовую ячейку низкого давления (рис. 1.12а). На-
сыщение поглощения в стоячей световой волне приводит к обра-
зованию узкого провала Лэмба в центре доплеровски уширенной
Усиливающая Поглощающая
среда среда Детектор
□
Стоячая
волна п
Рис. 1.12. Образование обращенного провала Лэмба в газовом лазере с не-
линейно-поглощающей ячейкой: а — схема эксперимента; б — зависимость
насыщенного усиления двухкомпонентной среды от частоты стоячей волны
(сплошная — линия усиления двухкомпонентной среды); в — зависимость
выходной мощности лазера Р от частоты генерации
линии поглощения. В результате эффективное насыщенное уси-
ление двухкомпонентной среды внутри лазера приобретает узкий
пик в центре линии поглощения (рис. 1.126), а выходная мощ-
ность лазера — узкий пик выходной мощности (рис. 1.12в), на-
зываемой иногда обращенным провалом Лэмба. Ценность этого
Метода в том, что поглощающий газ при низком давлении и соот-
ветствующем выборе частицы и перехода может иметь чрезвы-
чайно малую однородную ширину порядка 103 — 106 Гц (табл. 1.1).
На эту важную особенность ПК молекулярных переходов было
31.
-обращено внимание в работах Летохова [78], Лисицына и Чебо-
таева [79]. Для применений принципиальными оказались следую-
щие два обстоятельства. Во-первых, провал в линии поглощения
может быть сделан в сотни и тысячи раз более узким, чем в ли-
нии усиления. Действительно, поглощение, в отличие от усиле-
ния, может иметь место на переходах из основного или близкого
к нему состояния в возбужденное долгоживущее состояние. В ре-
зультате радиационная ширина может быть пренебрежимо мала.
Так как заселенность основного уровня относительно велика
без какого-либо возбуждения, то поглощение может быть замет-
ным в газе при очень низком давлении, когда столкновительная
ширина также становится малой. Во-вторых, из-за низкого дав-
ления и отсутствия возбуждения газа положение центра спект-
ральной линии поглощения может быть весьма стабильным.
В частности, в работах [78, 79] было предложено осуществить
такой эксперимент с молекулой СН4, одна из компонент враща-
тельно-колебательного перехода Р (7) полосы v3 которой совпадает
•с линией излучения Не — Ne-лазера на длине волны К = 3,39 мкм.
Такой эксперимент был осуществлен в Национальном бюро
стандартов в США [81], и был получен резонанс шириной всего
в 0,3 МГц, т. е. в 103раз меньше доплеровской ширины линии по-
глощения СН4.
Оба эти обстоятельства привели к тому, что метод насыщения
поглощения молекулярной ячейки позволил достигнуть громад-
ного прогресса в генерации световых колебаний с высокой ста-
бильностью частоты. Достаточно сказать, что за период 1967—
1972 гг. относительная долговременная стабильность возросла
•от 10"® до 10~14. Все это привело к тому, что лазеры с нелиней-
ным поглощением стали важным классом лазеров с необычными
и необходимыми для применений свойствами излучения, а лежа-
щий в их основе метод насыщения поглощения стал основным
методом быстро развивающейся нелинейной лазерной спектро-
скопии сверхвысокого разрешения (часто называемой спектро-
скопией насыщения поглощения).
Для получения узкого нелинейного резонанса в центре линии
поглощения нет необходимости использовать стоячую световую
волну, а достаточно лишь одной бегущей сильной волны и встреч-
ной волны (рис. 1.13а). На эту возможность было указано в ра-
боте авторов [82]. Сильная бегущая волна возбуждает на верхний
уровень частицы, проекция скорости которых на направление
световой волны равна и = (со — <в0)с/<в0. Так как встречная сла-
бая волна имеет ту же частоту, но противоположное направление,
то она взаимодействует с частицами, имеющими такую же вели-
чину проекции скорости, но направленную противоположно от-
носительно сильной волны (рис. 1.136). Если частота волн не
совпадает с частотой центра доплеровской линии «>0, то пробная
волна не чувствует сильной волны. Однако при совпадении час-
тоты волны ю0 слабая пробная волна взаимодействует с части-
цами, поглощение которых уже уменьшено встречной сильной
32
волной. В результате поглощение пробной волны имеет резо-
нансный минимум с шириной, равной однородной ширине и рас-
положенной точно в центре доплеровски-уширенной линии по-
глощения (рис. 1.13в). Экспериментальное наблюдение узких ре-
зонансов таким методом было впервые осуществлено в работах
[83, 84], и теперь такая методика общепринята.
1.3.3. Варианты спектроскопии насыщения. Узкая «дырка»
в распределении скоростей частиц, образующаяся за счет пере-
хода резонансных со световой волной частиц в возбужденное
Резонанс с пробным полем
Рис. 1.13. Образование узкого нелинейного резонанса при поглощении сла-
бой волны в газе, поглощение которого насыщено сильной встречной волной;
а — схема эксперимента (сплошные линии — сильная волна, штриховые —
пробная волна); б — распределение скоростей частиц на нижнем уровне ре-
зонансного перехода (узкий резонансный минимум индуцирован сильной
волной); е — зависимость поглощения слабой пробной волны от частоты
состояние, проявляется также и на квантовых переходах, свя-
занных с насыщенным переходом. Например, из-за пика в рас-
пределении частиц по скоростям на верхнем уровне (рис. 1.106)
спектральная линия, соответствующая квантовому переходу с это-
го уровня на более высоколежащий уровень, также имеет резо-
нансный пик с шириной, намного меньшей доплеровской ширины
(рис. 1.14). Форму линии на таком связанном переходе можно
наблюдать с помощью пробной волны, распространяющейся по-
путно или навстречу сильной насыщающей переход волне. Кро-
ме того, в трехуровневой системе проявляются также двухкван-
товые переходы и возникают так называемые перекрестные ре-
зонансы (crossings) без доплеровского уширения. Все эти особен-
ности спектроскопии без доплеровского уширения на связанных
переходах были рассмотрены Джаваном и Шлоссбергом [85, 86].
В случае связанных атомных переходов, для которых однород-
ная ширина линии зависит главным образом от радиационного
Распада, спектроскопия связанных переходов в двухчастотном
поле из-за наличия двухквантовых переходов позволяет наблюдать
2 В. С. Летохов, В. П. Чеботаев 33
узкие резонансы с шириной, меньшей однородной ширины.
Действительно, пусть атом поглощает фотоны Йы и Йе/ из двух
однонаправленных бегущих волн с частотами <в и со' и совершает
двухквантовый переход из начального состояния п в конечное
состояние I (рис. 1.14) [87, 88]. В этом случае ширина резонанса,
Пробная
волна
Г1ъовая
ячейка
Детектор
__L
Сильная
волна
Рис. 1.14. Наблюдение узких резонансов насыщения на связанных перехо-
дах: а — диаграмма уровней энергии; б — схема наблюдения; в — поглоще-
ние попутной (штриховая линия) или встречной (штрихпунктирная линия;
пробной волны на связанном т —» /-переходе как функция ее частоты о>'
скажем перехода т — I, определяется уровнями п и I. а не уров-
нями т и I. Вклад уровня т мал, если разность волновых век-
торов двух волн мала. Когда к = к', ширина резонанса равна
радиационной ширине «запрещенного» перехода п -* I.
При настройке частоты стоячей волны со на центр доплеровскп-
уширенной линии соо резонансное уменьшение насыщенного
поглощения сопровождается также резонансным изменением пол-
ного числа частиц на каждом уровне перехода (рис. 1.15). Возни-
кает резонансный минимум полной заселенности верхнего уров-
ня N2 и резонансный пик заселенности нижнего уровня Лд. Этот
эффект расширяет потенциальные возможности спектроскопии
насыщения, так как существует много эффективных методов изме-
рения полной заселенности уровней, например, путем измерения
интенсивности интегральной по спектру флуоресценции частиц на
возбужденном уровне. Такой метод спектроскопии насыщения был
предложен Басовым и Летоховым [89] и независимо был экспери-
ментально реализован Фридом и Джаваном [90]. Была достигнута
чрезвычайно высокая чувствительность, позволяющая проводить
эксперименты при очень низких давлениях молекулярного газа
(ниже 10“3 Торр) или даже с молекулярными пучками.
34
При изменении поглощения среды в резонансном поле должен
изменяться также ее показатель преломления, так как изменение
поглощения Дх и дисперсия показателя преломления Дп погло-
щающей среды связаны друг с другом соотношениями Крамерса —
Кронига. В частном случае лоренцевского контура
L {Л = Г1 4- ( м-7<0-° V1 (1.34)
\ OW ) I \ 00) J J ' '
с шириной линии поглощения 28(0 эта связь имеет простой вид
[91, 92]
Ди =
Ля <В — <D0 r/m — (|)0 \
2k 6co \ 6co } ’
(1.35)
где к = u>/'c, и0 — центр
зерное поле индуцирует
линии поглощения. Поэтому когда ла-
резонанс насыщения поглощения, то
Рис. 1.15. Образование провала в зависимости полного числа возбужденных
частиц /V2 и соответственно мощности флуоресценции Рфл от частоты ы
Должен возникать соответствующий резонанс в дисперсии насыщае-
мой среды. В соответствии с (1.35) форма резонанса насыщенной
Дисперсии должна выглядеть как первая производная резонанса
Насыщения поглощения. Дисперсию показателя преломления
также можно использовать для регистрации линий поглощения
(вспомним метод крюков Рождественского [93]). Этот подход при-
меним и для регистрации узких резонансов насыщения дисперсии
внутри доплеровского контура. Первые эксперименты в этом на-
правлении сделаны в работе [94] с помощью кольцевого интерферо-
метра и нелинейно-поглощающей ячейки на парах йода внутри
Него. Дисперсионный сигнал возникал за счет равенства пропус-
кания 12-ячейки при неравных интенсивностях двух встречных
2* 35
волн. Интерферометр мог быть так настроен, что дисперсионный
сигнал наблюдался на нулевом фоне, т. е. с минимальным шумом.
Позже был сделан наглядный эксперимент по нелинейной интер-
ферометрической спектроскопии насыщения с интерферометром
Жамена [95, 96], который с успехом использовался для регистра-
ции линейных резонансов отрицательной дисперсии еще в упомя-
нутых экспериментах Рождественского [93].
К идее интерферометрической спектроскопии насыщения близ-
ка предложенная в работе [97] идея поляризационной спектроско-
пии насыщения. В обоих методах успешно достигается одна и
та же цель — сильное подавление фона и соответствующее значи-
тельное повышение отношения сигнал/шум. Идея поляризацион-
ной спектроскопии довольно проста. Сильное световое поле с кру-
говой поляризацией вызывает насыщение поглощения и соответ-
ствующую оптическую ориентацию частиц и анизотропию в погло-
щающей ячейке. Пробный луч с линейной поляризацией прохо-
дит через поглощающую ячейку и скрещенные поляризаторы.
В нормальных условиях пропускание пробного луча равно нулю.
Однако вблизи центра доплеровского контура сильная поляризо-
ванная волна вызывает оптическую анизотропию, так что проис-
ходит поворот плоскости поляризации пробной волны и, соот-
ветственно, наблюдается сигнал пропускания через поглощающую
ячейку скрещенными поляризаторами.
Поляризационную спектроскопию можно рассматривать как-
вариант интерференционной регистрации резонансов насыщения.
Действительно, пробную волну с линейной поляризацией можно
рассматривать как суперпозицию двух волн, поляризованных по
кругу с левым и правым направлением вращения вектора поля-
ризации. Если условия, в которых распространяются эти два лево-
и правополяризованных пробных луча в поглощающей ячейке
идентичны, то на выходе они складываются в линейно поляризо-
ванный луч с тем же самым направлением вектора поляризации.
Такой луч не проходит через скрещенные поляризаторы. Силь-
ный лазерный луч с круговой поляризацией вызывает два эффек-
та. Во-первых, возникает оптический дихроизм, т. е. поглощение
лево- и правополяризованных лучей х+ и х~ в ячейке становится
различным. Во-вторых, возникает оптическое двулучепреломле-
ние, т. е. показатели преломления для лево- и правополяризован-
ных волн п+ и п~ также становятся различными. Разумеется, все
это происходит вблизи центра доплеровского контура, где пробная
и сильная лазерные волны взаимодействуют с одними и теми же
частицами. Для иллюстрации на рис. 1.16 показано изменение
разности поглощения Ах = Ах+ — Дх_ и разности показателей
преломления Ап = Ап+ — Дп_ при расстройке частоты относи-
тельно центра доплеровского контура. Рисунок наглядно пока-
зывает связь поляризационной спектроскопии с насыщением
поглощения и насыщением дисперсии. Разность поглощений Дх
описывает круговой дихроизм, за счет которого пробный луч ста-
новится эллиптически поляризованным (случай точного резонам-
36
ca о) = c°o)- Разность показателей преломления Дм описывает ги-
ротропное двулучепреломление, за счет которого происходит по-
ворот плоскости поляризации.;.
Поляризационный метод оказался весьма полезным для «мар-
кирования» насыщаемого перехода в сложном спектре молекулы,
что существенно упрощает идентификацию спектральных линий
В сложном спектре [98].
В табл. 1.2 дана сводка различных методов спектроскопии на-
сыщения без доплеровского уширения. Спектроскопия насыщения
является хорошо разработанной областью нелинейной лазерной
Рис. 1.16. К объяснению поляризационной спектроскопии насыщения: а —
разность в поглощении лево- и правополяризованных световых волн как
функция расстройки частоты поля относительного центра доплеровского
контура; б — частотная зависимость разности показателей преломления
ДЛя волн противоположной поляризации; в — влияние поглощения и диспер-
сии на поляризацию Р пробной лазерной волны
спектроскопии без доплеровского уширения, ее методы исполь-
зованы в сотнях экспериментов с атомами и молекулами во многих
Яабораториях.
Все перечисленные методы и схемы спектроскопии насыщения
п°глощения и основные эксперименты, проведенные с их по-
мощью, рассмотрены в данной монографии. Гл. 2 посвящена эле-
ментам теории резонансного взаимодействия светового поля
37
Таблица 1.2. Методы спектроскопии насыщения
Метод Предложения Эксперимент
Провал Лэмба Лэмб, 1962 [71] Зоне и Джаван, 1963 [73] Макфарлэйн, Боннетт, Лэмб, 1963 [72]
Провалы на связанных переходах Джаван и Шлоссберг, 1966 [85] Джаван и Шлоссберг, 1966 [86]
Обращенный провал Лэмба Летохов, 1967 [78] Ли и Школьник, 1967 [80] Лисицын и Чеботаев, 1968 [79] Ли и Школьник, 1967 [80] Лисицын и Чеботаев 1968 [79]
Провал для встречной пробной волны Летохов и Чеботаев, 1969 [82] Басов и др., 1969 [81] Матюгин и др., 1969 [84]
Провал в полной засе- ленности уровня (про- вал флуоресценции) Басов п Летохов, 1968 [89] Фрид и Джаван, 1970 [90]
Интерференционный ме- тод наблюдения про- вала Борде и др., 1973 [94] Борде и др., 1973 [94]
Поляризационный ме- тод наблюдения про- вала Биман и Ханч, 1976 [97] Биман и Ханч, 1976 [97]
с атомами или молекулами в газе, когда основным механизмом
уширения спектральных линий является доплер-эффект.На основе
этого теоретического анализа в гл. 3 описываются основные методы
спектроскопии насыщения. Довольно тонкие эффекты взаимодейст-
вия двухчастотного лазерного поля с трехуровневой системой и
методы спектроскопии насыщения связанных квантовых перехо-
дов рассматриваются в гл. 5.
§ 1.4. Двухфотонная лазерная спектроскопия
Этот метод нелинейной спектроскопии без доплеровского уши-
рения был предложен Чеботаевым с сотрудниками [99]. Рассмот-
рим двухквантовый атомный или молекулярный переход в поле
стоячей волны с частотой от (рис. 1.17а, б). Для частицы, движу-
щейся со скоростью v, частоты двух бегущих волн равны <о +
+ kv. Одновременно два фотона из одной бегущей волны могут
поглотить только частицы, для которых kv согласуется с усло-
вием точного двухфотонного резонанса:
2 (со Д: = ®i2- (1.36)
Однако возможно также одновременное поглощение двух фотонов
из противоположно бегущих волн. В этом случае условие двух-
38
wr
фотонного резонанса выполняется только тогда, когда удвоенная
частота поля точно совпадает с частотой двухфотонного перехода,
е. с центром доплеровски уширенной линии:
(<о 4" ~'t~ (<в — 4т) = 2<о = <в12. (1.37)
При таком двухфотонном резонансе все частицы безотносительно
к их скорости, т. е. весь доплеровский контур, участвуют в двух-
фотонном поглощении, образуя резкий пик сигнала двухфотон-
ного поглощения. Форма линии такого двухфотонного поглощения
в стоячей волне показана на рис. 1.17в. Форма линии представ-
ляет собой сумму широкого доплеровского контура, обусловлен-
ного двухфотонным поглощением
однонаправленных фотонов-.
2 — —
ы+Аь *
-к
ш~ки —/w-*-
+ к
1-------
26>=<и/2
а
1——
2(ы~ ки)=ы1г
Рис. 1.17. Двухфотонный узкий резонанс в стоячей световой волне: а — ком-
пенсация доплеровского сдвига при одновременном поглощении фотонов
из двух встречных бегущих волн; б — отсутствие компенсации при поглоще-
нии двух фотонов из однонаправленных волн; в — форма узкого резонанса
двухфотонного поглощения в газе
и узкого резонанса, обусловленного двухфотонным поглощением
из встречных волн всеми движущимися частицами, для которых
2<о = ®12. Амплитуда резонансного пика в центре линии имеет
высокий контраст, равный отношению доплеровской и однородной
ширин.
Узкие двухфотонные резонансы наблюдались в нескольких экс-
периментах в 1974 г. на переходах атома Na в видимой области
[100-102] и затем на колебательно-вращательных переходах
молекулы CH3F в ИК области [103].
Последующий быстрый прогресс двухфотонной спектроскопии
объясняется несколькими ее преимуществами по сравнению со
спектроскопией насыщения. Во-первых, все частицы на начальном
Уровне 1 участвуют в двухфотонном поглощении при 2со = со12
безотносительно к их скорости, в то время как в спектроскопии
йасыщения в поглощении участвует только малая доля частиц,
Скорость которых удовлетворяет условию резонанса. Для очень
Узких резонансов, когда параметр Г/ки 10-3, контраст пика
Явухфотонного резонанса ки/Г 103, т. е. намного больше
Контраста провала Лэмба в спектроскопии насыщения. Во-вто-
Рыхщик двухфотонного поглощения приводит к соответствующему
39
лику полного числа возбужденных частиц. Поскольку сущест-
вуют очень чувствительные методы детектирования возбужден-
ных частиц, то могут быть выполнены эксперименты с небольшим
числом частиц, т. е., например, с атомными и молекулярными
пучками. В-третьих, вероятность двухфотонного перехода не за-
висит от направления скорости частицы. Следовательно, можно
использовать даже атомы, движущиеся вдоль стоячей световой
волны, когда длина взаимодействия может достигать, скажем,
1 м при гораздо меньшем диаметре светового пучка, и получать та-
ким методом очень узкие резонансы шириной до 100 Гц [104].
Основы; метода двухфотонной спектроскопии] рассмотрены
в гл. 4. Эффекты двухфотонных переходов в трехуровневой систе-
ме, когда существенный вклад дает также насыщение, рассмотре-
ны детально в гл. 5.
§ 1.5. Лазерная спектроскопия в пространственно разнесенных
световых полях
Частица, пересекающая световой луч диаметра d со ско-
ростью к, взаимодействует с ним в течение времени пролета т„р де
де div, что приводит к пролетному уширению резонанса (1.17).
Чтобы получить очень узкий резонанс одно- или двухфотонного
поглощения, необходимо обеспечить большую длину взаимодейст-
вия частицы со световым полем. Более того, например, в спектро-
скопии насыщения надо обеспечить плоский волновой фронт све-
тового пучка на всем пути взаимодействия частицы с полем. Это
делает довольно проблематичным получение узких резонансов
с шириной гораздо меньше 1 кГц.
В СВЧ диапазоне давно известен метод увеличения длины
когерентности взаимодействия частицы с полем, известный под
названием метода пространственноразнесенных полей [10].
В первом СВЧ поле (в первом объемном резонаторе, рис. 1.18а)
атом приобретает дипольный СВЧ момент, который сохраняется
при пролете до второго резонатора. Поле во втором резонаторе
когерентно первому и взаимодействует с наведенным в первом
резонаторе дипольным моментом. Ширина резонанса взаимо-
действия свободно летящего атома с двумя полями определяется
полным временем пролета через поле, включая пустое расстоя-
ние между резонаторами (рис. 1.18а). На этом методе основано по-
лучение предельно узких резонансов в микроволновой спектро-
скопии, и, в частности, он используется в цезиевом стандарте
частоты.
Прямое перенесение метода Рамзи в оптический диапазон
оказалось невозможным. Так как длина световой волны X очень
мала, частицы, вылетевшие даже из одной точки в первом пучке,
разлетаются в поперечном направлении на расстояние, гораздо
большее X (рис. 1.186). Поэтому когерентный дипольный момент,
наведенный на резонансном переходе в первом световом пучке,
исчезает при усреднении по размеру области взаимодействия ®о
40
м световом пучке. Предложено несколько путей преодоления
ВТой трудности [105, 106].
9TOpo_nepBbix, было предложено [105] наблюдать двухквантовое
содействие частиц с разнесенными световыми полями. Как
вЭйечено выше, при двухквантовом поглощении фотонов из встреч-
° х бегуш,их световых волн происходит компенсация доплер-эф-
Аекта. Поэтому при точном двухфотонном резонансе (2<о = <в12)
полем взаимодействуют все частицы независимо от их скорости.
а Резонатор ' Резонатор 2
л/г—zlz
Источник'
пучка
атомов
1.18. Образование узкого спектрального резонанса при когерентном
““аимодействии атомов или молекул с пространственно разнесенными элект-
2»кГНЯТШЛМИ полями: а ~ СВЧ переход, когда поперечный разлет частиц
Тоъ/®е Длины волны поля X; б — исчезновение поляризации во втором све-
узао п^ГЧке из-за поперечного разлета частиц на Az > в — образование
Резонанса в двух пространственно разнесенных пучках для двухфо-
г,, "®Ог° перехода; г — образование узкого резонанса в трех пространствеи-
норазнесенных световых пучках для однофотонного перехода
41
Именно из-за двухквантовой компенсации доплер-эффекта ди-
польный момент, наведенный в первой стоячей световой волне,
сохраняется когерентным при вылете во второй световой пучок,
несмотря на поперечный разлет атомов. Ширина двухфотонного
резонанса в двух пространственно разнесенных стоячих волнах
определяется полным, временем пролета между лучами, как и
в случае эффекта Рамзи в радиодиапазоне (рис. 1.18а).
Во-вторых, даже при однофотонном взаимодействии эффект
пространственного усреднения когерентного дипольного момента
можно устранить [106]. Для этого необходимо точно между разне-
сенными световыми пучками поместить дополнительную стоячую
световую волну, нелинейно взаимодействующую с частицами. Сло-
жение и интерференция дипольных моментов, наведенных в пер-
вом и промежуточном световых пучках, дают неусредненную со-
ставляющую дипольного момента, которая когерентно взаимо-
действует с третьим световым пучком. В результате возникает уз-
кий резонанс, ширина которого определяется полным временем
когерентного взаимодействия частицы при пролете от первого до
последнего светового пучка (рис. 1.18г). Поэтому метод про-
странственно разнесенных световых полей принципиально позво-
ляет получать узкие резонансы с шириной порядка 1 кГц на за-
прещенных переходах атомов и молекул в долгоживущие (время
жизни больше 10-3 с) состояния. Теория и эксперименты лазерной
спектроскопии в пространственно разнесенных световых полях
подробно рассмотрены в гл. 6.
§ 1.6. Лазерное охлаждение и локализация частиц
Дальнейшее сужение нелинейных резонансов до значения ме-
нее Дю ~ 1011соо любым из рассмотренных выше методов прин-
ципиально невозможно из-за влияния квадратичного эффекта
Доплера, который согласно (1.4) смещает центральную частоту
квантового перехода движущейся частицы на величину, зависящую
от ее абсолютной скорости v. Тепловое распределение абсолютных
скоростей частиц приводит к уширению узкого резонанса:
Д(»кв. = = ®0 (vjc)2. (1.38)
Поэтому разрешающая способность всех перечисленных в § 1.3—
1.5 методов нелинейной лазерной спектроскопии без доплеровско-
го уширения ограничена значением
R = (о0/Д®кв. = {с/ийу х 10м - 1011. (1.39)
Очевидно, что это фундаментальное ограничение можно сущест-
венно ослабить, если использовать холодные частицы, имеющие
малую скорость п0. Это, оказывается, можно сделать либо за счет
селекции медленных частиц при их взаимодействии с резонансным
лазерным полем [107], либо путем их охлаждения дополнительный
лазерным излучением. Последний подход позволяет получать
ультрахолодные атомы и ионы с температурой движения, не ДО'
ступной никаким другим методам. Рассмотрим кратко этот*
метод.
1.6.1- Лазерное охлаждение ионов и атомов. Идея лазерного
охлаждения ионов, локализованных в электромагнитной ловушке,
высказанная в работах [108, 109], иллюстрируется рис. 1.19а.
Пусть двухуровневый атомный ион совершает осцилляторное
движение в электромагнитной ловушке. С квантовой точки зрения
осцилляторное движение иона с частотой / соответствует распре-
делению ионов по колебательным уровням энергии (рис. 1.196)
6 = Й/ (п + 1/2). При резонансном рассеянии лазерного излу-
чения на смещенной в «крас- .
ную» область частоте со — <а0—f, т
Рис. 1.19. К объяснению охлаждения осцплляторно-двпжущихся в ловушке
и частотой / ионов лазерным излучением на частоте ы, настроенным на длин-
новолновый спутник электронного перехода 1 — 2: а — геометрия облуче-
ния; б — схема уровней и квантовых переходов накачки и переизлучения
находящейся в резонансе с электронным переходом 1 —> 2, ион
сначала совершает переход | 1, п> —* | 2, п — 1>, а затем
спонтанно возвращается в нижнее состояние благодаря перехо-
ду | 2, п — 1> -> | 1, и — 1>. В результате кинетическая энер-
гия иона hj передается резонансно рассеянному фотону. Переиз-
лучение фотонов из направленного лазерного пучка в телесный
Угол 4л ср, сдвиг частоты и увеличение ширины спектра рассеян-
ного излучения обеспечивают повышение энтропии рассеянного
излучения, что позволяет охлаждать локализованные ионы до
крайне низких энергий. При /^>у, когда справедливо такое прос-
тое описание, минимальная энергия холодных ионов, как это вид-
но из рис. 1.196, близка к энергии нулевых колебаний ~ Й//2.
Соответствующая температура холодных ионов при типичной час-
тоте колебаний )/2л ~ 10 МГц [1101
rwtH~^-~iO-3K.
Б
(1.40)
43
42
Лазерное охлаждение осциллирующих в ловушке ионов можно
описать и на классическом языке. За счет осцилляторного движе-
ния иона с частотой / на каждой оптической спектральной линии
возникают боковые компоненты, имеющие ту же природу, что и
в спектре частотно-модулированного колебания при большом ин-
дексе модуляции (т. е. при девиации частоты <5о> /). Лазерное
излучение возбуждает электронное состояние иона на частотах
«красных» сателлитов спектральной линии, а спонтанно переизлу-
ченные в 4л ср фотоны имеют симметричный относительно часто-
ты соо спектр. Соответственно увеличение частоты рассеянного
излучения означает, что лазерное излучение охлаждает ионы.
Идея лазерного охлаждения атомных ионов была реализована
в экспериментах [111, 112] по охлаждению ионов Mg+ и Ва+ до
температуры 10 - К. Успех этих экспериментов в значительной
мере связан с длительным взаимодействием иона в ловушке с ла-
зерным излучением, которое необходимо для многократного пе-
реизлучения одним ионом достаточно большого числа фотонов,
чтобы накопить значительную потерю кинетической энергии.
Свободно движущиеся атомы, спектральные линии которых
уширены неоднородно из-за доплер-эффекта, также можно охла-
дить лазерным излучением, как это предложено Ханчем и Шавло-
вым [113]. В этом методе лазерное излучение изотропно облучает
также низкочастотную половину доплеровского контура погло-
щения на частотах со. Излучение с волновым вектором к =
= гг<о/счи частотой <о<; со0 могут поглощать только атомы, дви-
жущиеся, согласно (1.27), навстречу поглощаемому фотону, когда
доплер-эффект компенсирует расстройку частот перехода атома <о0
и фотона со. Фотоны, переизлученные в телесный угол 4л ср,
в среднем имеют частоту <о п>0. В результате часть кинетической
энергии атома (hkv) передается рассеянному излучению. Следо-
вательно, при каждом акте поглощения фотона из направленной
волны кинетическая энергия атома в среднем уменьшается на
Де = hkv. Другими словами, при поглощении встречного фотона
скорость атома уменьшается на величину скорости отдачи
Др = н,,тд = Пк/м, (1-41)
где М — масса атома. При последовательном повторении процес-
сов поглощения и спонтанного испускания фотонов скорости всех
атомов постепенно уменьшаются, т. е. излучение охлаждает атом-
ный газ. Замедление атома можно рассматривать как результат
действия силы резонансного светового давления.
Охлаждение атомов давлением резонансного излучения про-
должается до тех пор, пока не начинают играть роль флуктуации
импульса атома, неизбежные в стохастическом процессе переизлу-
чения большого числа фотонов. Флуктуационный нагрев охлаж-
даемых атомов приводит к установлению предельной температуры,
которая для случая взаимодействия лазерного поля с двухуровне-
вым атомом со скоростью радиационной релаксации возбужден-
44
яого уровня имеет вид [114]j
7ф1П1 = г, ---- Кг4 - 10 3 К. (1.42)
Охлаждение свободных атомов давлением лазерного излучения
является предметом активных исследований во многих лаборато-
риях. В первой работе [115] наблюдалось заметное лазерное за-
медление атомов Na в атомном пучке, а при модификации экспери-
мента в работах [116, 117] была достигнута температура атомов
в пучке 0,07 К. Впоследствии был достигнут теоретический пре-
дел (1.42) охлаждения двухуровневых атомов Гшщ = 0,24-10~3 К
[118]. И, наконец, удалось найти режим охлаждения атомов по
трехуровневой схеме, для которого отсутствует предельная тем-
пература (1.42) и можно получать атомы с температурой 10 ‘6 К
и менее [119, 120].
Метод лазерного охлаждения представляется исключительно
перспективным для спектроскопии ультравысокого разрешения по
нескольким причинам. Во-первых, радикально сокращается вклад
конечного времени пролета в уширение узкого резонанса. При
скорости атома порядка нескольких сантиметров в секунду можно
получить спектральный резонанс с шириной около 1 Гц (!) при
диаметре пробного лазерного пучка всего несколько сантиметров.
Во-вторых, радикально сокращается не только линейный, но и
квадратичный доплер-эффект и, следовательно, резко сокращается
фундаментальное ограничение разрешающей способности (1.39),
которая принципиально может достигать значений R ях 1018 (!).
1.6.2. Локализация частиц. Локализация движения частицы
в ограниченной области пространства позволяет решить две проб-
лемы спектроскопии без доплеровского уширения сверхвысокого
разрешения. Во-первых, если ограничить движение частицы в об-
ласти меньшей длины волны наблюдаемого перехода Л, то, соглас-
но (1.8), можно полностью устранить уширение из-за линейного
доплер-эффекта. Во-вторых, для локализованной частицы исче-
зает ограничение разрешающей способности, обусловленное ко-
нечным временем пролета частицы через световой пучок, т. е.
пролетное уширение спектральной линии (1.17). Идею локализа-
ции можно осуществить как для ионов, так и для нейтральных
атомов, но совершенно различным образом.
Заряженные ионы можно локализовать в неоднородном стати-
ческом электрическом поле в присутствии постоянного магнитного
поля (ловушка Пеннинга) либо в неоднородном высокочастотном
электрическом поле (радиочастотная ловушка Пауля) [121]. При
глубоком охлаждении лазерным излучением локализованных ио-
Вов, когда температура их достигает минимального значения
(1.40), амплитуда колебаний иона в потенциальной яме сравнима
с Длиной световой волны. В этом предельном случае отчетливо на-
блюдается центральная компонента спектральной линии без доп-
леровского уширения [122] (эффект Дике [2]).
Локализация нейтральных атомов в световом поле была пред-
ложена Летоховым в работе [123]. В этой работе была рассмотрена
45
возможность локализации атомов в узлах или пучностях стоячей
световой волны, если кинетическая энергия частиц вдоль оси вол-
ны меньше высоты создаваемого световым полем потенциального
барьера (рис. 1.20). Этот эффект, конечно, требует глубокого ох-
лаждения атомов, так как глубина потенциальных ям, создавае-
мых световой волной, очень мала (10~7 — 10'6 эВ). При прибли-
жении частоты светового поля к частоте резонансного перехода
условия наблюдения этого эффекта более благоприятны. Только
Рис. 1.20. Идея одномерной локализации (каналирование) частиц (I и 2;
за счет градиентной силы нерезонансной стоячей световой волны, если ки-
нетическая энергия частиц вдоль оси волны меньше высоты создаваемого све-
товым полем потенциального барьера
недавно были выполнены первые эксперименты, в которых наблю-
далась показанная на рис. 1.20 одномерная локализация (канали-
рование) атомов в стоячей световой волне [124, 125]. Локализация
атомов в стоячей световой волне должна приводить к сужению
доплеровски уширенной линии [123].
Более просто осуществить локализацию холодных атомов в об-
ласти, размеры которой гораздо больше X, так как можно разде-
лить функцию глубокого охлаждения атомов резонансным полем
и их локализации более интенсивным квазирезонансным световым
46
полем [12б]. Первый успешный эксперимент в этом направлении
был выполнен в работе 1127].
Лазерная локализация и охлаждение атомов и ионов представ-
ляют совершенно новые возможности в достижении предельных
значений ширины ультраузких резонансов (1.38) и разрешающей
способности (1.39).
В гл. 7 более подробно рассматриваются перспективные методы
лазерной спектроскопии, основанные на лазерном охлаждении
и локализации частиц.
§ 1.7. Узкие нелинейные резонан сы в оптической облает»
Открытие узких нелинейных резонансов в оптическом диапа-
зоне дало новые возможности для ряда областей физики. Дейст-
вительно, получение узких и стабильных по частоте резонансов
в спектрах поглощения или излучения вещества в различных
диапазонах электромагнитного излучения всегда являлось важ-
ной проблемой в физике. Каждое открытие в этом направлении
увеличивает точность физического эксперимента и приводит
₽ис. 1.21. Добротность Q узких резонансов, полученных в микроволновом,
оптическом и у-диа па зонах
к многочисленным применениям в самых различных областях
науки. Здесь можно привести два классических примера.
В 40 — 50-е годы была развита техника получения узких ре-
зонансов в радиодиапазоне с помощью атомных и молекулярных
47
пучков. Например, с помощью двух пространственно разнесен-
ных электромагнитных полей (метод Рамзи [10]), взаимодейст-
вующих с пучком атомов Cs, на переходе между уровнями сверх-
тонкой структуры основного состояния удается получать резонан-
сы с шириной Av — 50 Гц на частоте v0 = 9,3 ГГц. Это соответст-
вует относительной ширине Av/v0 = 10~9 или «добротности»
Таблица 1.3 Методы нелинейной лазерной спектроскопии
без доплеровского уширения
Метод Физический эффект Автор
Спектроскопия насыщения Изменение распределения засе- ленности атомов или молекул на квантовых уровнях насы- щенного перехода Лэмб, 1962 [71]
Двухфотонная спектроскопия Компенсация доплеровского сдви- га за счет одновременного по- глощения фотонов из встреч- ных бегущих световых волн Василенко, Чеботаев, Шишаев, 1970 [99]
Спектроскопия в пространст- венно-разнесен- ных полях Увеличение времени когерентно- го взаимодействия частиц с тремя (спектроскопия насыще- ния) или двумя (двухфотон- ное поглощение) параллельны- ми световыми волнами Бакланов, Дубецкий, Чеботаев, 1976 [105, 106]
Спектроскопия лазерно-охлаж- денных атомов и ионов Сокращение абсолютной скоро- сти частиц Демельт и Винлэнд, 1975 [108]; Ханч и Шавлов, 1975 [ИЗ]
Спектроскопия локализованных частиц Осцилляторное движение медлен- ных частиц в сильной стоячей световой волне (пленение ато- мов и молекул) Летохов, 1968 [123]
(разрешающей способности) резонанса Q = v0/Av = 2-108. Та-
кого рода узкие радиочастотные резонансы легли в основу кванто-
вых стандартов частоты и принятой сейчас во всем мире атомной
шкалы времени.
Чрезвычайно узкие резонансы в более высокочастотной облас-
ти спектра, на ядерных переходах, были обнаружены Мёссбауэром
[128]. Например, на у-переходе с энергией кванта 93 кэВ в 67Zn
удается получать резонанс с R = 2-1015. Узкие резонансы ядер-
ных переходов без отдачи в кристаллической решетке обеспечи-
вают сейчас наивысшую чувствительность физического экспери-
мента порядка 10~15. В промежуточной, оптической области спект-
ра до недавнего времени ширина резонансов была не меньше, чем
10“6. Открытие описываемых в данной книге тонких эффектов ре-
48
зонансного нелинейного взаимодействия светового поля с газом
атомов и молекул позволило сузить ширину оптических резонан-
сов, по крайней мере, в 106 раз. Для иллюстрации на рис. 1.21
приведены значения относительной ширины наиболее узких резо-
нансов квантовых переходов микроволновой оптической и у-об-
ласти спектра. Представляется вполне реалистичным, что в пред-
стоящие годы в оптической области спектра будет достигнута
разрешающая способность, сравнимая с рекордными значениями,
полученными с помощью эффекта Мёссбауэра для у-переходов.
Это будет достигнуто на основе описываемых в данной моногра-
фии методов нелинейной лазерной спектроскопии без доплеровско-
го уширения, сводка которых дана в табл. 1.3.
Г лава 2
Элементы теории резонансного взаимодействия
светового поля с доплеровски уширенным переходом
Неоднородный характер уширения из-за движения частиц
в газе делает задачу нелинейного взаимодействия с резонансным
переходом светового поля даже такого простого вида, как плоская
стоячая волна, весьма сложной в общем виде. Однако основные
качественные и количественные закономерности будут более оче-
видны, если начать рассмотрение со случая взаимодействия с доп-
леровски уширенным контуром бегущей волны. Стоячая волна,
а также поля более общего вида (например, направленные навстре-
чу друг другу волны в схеме зондирования насыщения на
рис. 1.13) представляют собой суперпозицию нескольких бегущих
волн. Поэтому в первых параграфах этой главы мы приведем сна-
чала некоторые общие соотношения, касающиеся взаимодействия
атомной системы с бегущей волной, а затем последовательно обоб-
щим их для решения все более сложных задач.
Нелинейное взаимодействие электромагнитного поля с двух,
уровневой квантовой системой для случая микроволнового диа-
пазона, когда неоднородное уширение из-за эффекта Доплера
мало, а константы релаксации обоих уровней одинаковы, было де-
тально рассмотрено в связи с проблемами радиоспектроскопии
Карплюсом и Швингером [1] и проблемой молекулярного генера-
тора — Басовым и Прохоровым [2]. Подробное изложение этого
вопроса для СВЧ диапазона можно найти в монографиях 13—5].
В оптическом диапазоне из-за доплеровского уширения возникает
ряд совершенно новых явлений, не имеющих аналога и не рас-
сматривавшихся в СВЧ диапазоне. Именно на них обращается
главное внимание в этой главе.
Резонансное взаимодействие двухуровневой частицы с полем
можно анализировать как непосредственно с помощью уравнения
Шрёдингера, дополнив его соответствующими феноменологиче-
скими релаксационными членами, так и с помощью уравнения для
матрицы плотности, которое более удобно для описания релакса-
ционных эффектов. Рассмотрим кратко оба подхода, так как онй
часто используются в литературе.
S 2.1. Уравнение Шредингера. Вероятности переходов
в резонансном поле
рассмотрим сначала поведение изолированной квантовой си-
стемы с двумя энергетическими уровнями Ец и Е., без релаксации
и затухания состояний под действием переменного электромагнит-
jjoro поля. Состояние системы, т. е. изменение волновой функции
| во времени, описывается нестационарным уравнением Шре-
дингера
ih д I W>/67 = Н | W>, (2.1)
где Н — полный гамильтониан системы, включающий невозму-
щенный гамильтониан системы /70 и энергию взаимодействия кван-
товой системы с полем ЙГ:
Н = Но + hV. (2.2}
В большинстве задач нелинейной спектроскопии внешнее поле
можно рассматривать классически, а в гамильтониане системы
учитывать лишь внутренние степени свободы. Наиболее примеча-
тельные исключения, когда требуется квантование движения час-
,тиц, связаны с воздействием излучения на трансляционные сте-
пени свободы (этому посвящена гл. 6 данной книги и работа [6]),
а также с влиянием на наблюдаемые величины столкновений, со-
провождающихся изменением скорости частицы. Квантование по-
ля необходимо, например, для адекватного описания спонтанного
распада, спектра резонансной флуоресценции и измерений, свя-
занных со счетом фотонов [7—8]. В то же время, как будет видно
ниже, принципиальная невозможность классического описания
изменения поля не мешает феноменологически учесть спонтанный
распад в уравнениях, касающихся лишь атомных переменных.
Поэтому в этой главе поле будет считаться классическим, а ско-
рость и координата частицы с внутренними квантовыми степеня-
ми свободы будут, по сути дела, лишь обозначать конкретные груп-
пы неоднородного ансамбля.
Гамильтониан электрического дипольного взаимодействия час-
тиц с полем имеет вид
KV = — рЕ, (2.3)
гДе р — оператор электрического дипольного момента частицы,
— напряженность электрического поля волны.
2.1.1. Уравнения для амплитуд вероятностей. Для решения
Уравнения Шредингера можно воспользоваться полнотой базиса
собственных волновых функций | гамильтониана Но (см.
[9, 10]). Конечно для реальной квантовой системы набор | Ч\>
бесконечен и включает в себя, в частности, состояния непрерыв-
ного спектра. Однако частота внешнего поля выделяет те уровни,
Переходы между которыми необходимо учесть. Итак, будем искать
I в виде суперпозиции волновых функций | Чг)с>, для которых
51
50
в отсутствие поля
in 51 YR>/5f - Яо | Ч\> = Е]г | ЧД>. (2.4)
Здесь Ек — энергия квантовой системы в А'-м стационарном со-
стоянии. Для дальнейшего удобно выделить временную зависи-
мость | т. е. в соответствии с (2.4) представить волновую
функцию в виде
I = I Фк> ехр (—iE^t/П). (2.5)
Итак, волновую функцию Y возмущенной полем системы ищем
в виде
I («)>=«! (О I Ф1> ехр (— l-^~)+a2 (t) |ф2> ехр (— ^р), (2.6)
где (t) — подлежащие; вычислению коэффициенты, зависящие
от времени. Эти коэффициенты называют амплитудами вероятно-
сти состояния к, так как величина | a* (t) |2 имеет смысл вероят-
ности обнаружения системы в к-м состоянии. Подстановка (2.6)
в (2.1) дает
• dai (0 1 । к / \ . <Za2 (t) । , . / iErf \
i -Л2-1 ф,> exp (- ——) + t | ф2> exp ----------—) =
= «1(0^|Ф1> exp(-+ а2(0Р|ф2>ехр(--^-), (2-7)
где мы воспользовались тем, что | ф^ — собственные функции
оператора Но, и сократили в левой и правой частях выражения
ак | ф^ Ек ехр (—iE^tlh).'- Для того чтобы найти уравнения для
амплитуды вероятности (I), умножим обе части уравнения (2.7)
на <;ф1 | и учтем ортогональность собственных функций | ф4) и
|ф2>. В результате получаем
. £М0„ ехр / _ ехр / _ W | v | ф2>, (2.8)
где матричный элемент <^a | V | ф2)> представляет собой интеграл
по всему пространству квантовомеханическпх переменных q:
<Ф11 ? I Фз>’= $ Ф? (?) рФз (7) dq. (2.9)
Аналогично, умножая уравнение (2.7) на <ф2 |, получаем уравне-
ние для а2 (if):
. J^W.exp = Я1 ехр 1 р | (2.10)
Введем частоту квантового перехода й>0 = (Е2 — Et) /П и
матричный элемент оператора взаимодействия
г21 = <ф2 I v I фг> = гГ2. (2.11)
52
g этих обозначениях уравнения (2.8) п (2.10) принимают вид
ida-Jdt = V12a2 ехр (—io)oi), ida2ldt = У21а1 ехР (^of).
(2.12)
И1ЙМ
Система уравнений для амплитуд вероятностей эквивалентна ис-
ходному уравнению Шредингера для двухуровневой системы.
2.1.2. Когерентные осцилляции в двухуровневой системе.
Частота Раби. Для решения системы уравнений (2.12) надо кон-
кретизировать вид возмущения V (t). Пусть электромагнитное
поле является линейно поляризованной когерентной бегущей вол-
ной с частотой <в и амплитудой Е:
Е (tp*) = еЕ cos (oi — кг). (2.13)
Движение частицы со скоростью v можно учесть, перейдя в систему
центра инерции частицы. Это приводит к замене частоты поля о
на о — kv. В остальном взаимодействие движущейся частицы с по-
лем бегущей волны остается таким же, как и для неподвижных час-
тиц. В этом случае матричный элемент взаимодействия (2.11) при-
нимает вид
ЙУ21 = cos (1)7, V12 = V21, (2.14)
где (i)' = (i) — kv, р21 — проекция матричного элемента дипольного
момента на вектор поляризации волны:
Р21 = <Т>21 = cpi2. (2.15)
Матричный элемент р21 в данном случае можно выбрать действи-
тельным, зафиксировав соотношение между фазами волновых
функций а]?! и ф2. Тогда вместо системы уравнений (2.12) имеем
idajdt = —V {ехр [г (о/ — (о0) t] + ехр [—i (о/ + о0) £]} а2,
(2.16)
ida2!dt = —V {ехр [i (со' + со0) t] + ехр [—i (о/ — о0) Ф
где введено сокращенное обозначение V = р12Е12Гг.
Решим точные уравнения (2.16) в следующем приближении.
Члены с частотой о' 2п>0, входящие в правую часть урав-
нений (2.16), представляют собой гораздо более высокочастотное
воздействие на двухуровневую систему, чем члены с относительно
малой разностной частотой (о' — о) = со — w0 — kv = Q. По-
этому в среднем действие высокочастотных членов сильно сгла-
жено за время 1/й, характерное для скорости изменения амплитуд
вероятности. Другими словами, усредним левую и правую части
Уравнений (2.16) по интервалу времени тср, такому что
(o' — со)-1 тср ^5> (о' + со)1. В результате член, соответствую-
щий нерезонансному периодическому возмущению в (2.16), ис-
чезает и уравнения сводятся к гораздо более простому виду
ida-Jdt = — V ехр (iQjf) a2,4da2!dt = — V ехр (— iElt) аг. (2.17)
53
Проведенное исключение быстроосциллирующпх членов из урав-
нений, описывающих эволюцию квантовой системы в квазирезо-
нансном внешнем поле, называют приближением вращающейся
волны (ПВВ).
Система двух уравнений (2.17) сводится к одному уравнению
второго порядка, например, для ар.
cPaJdt2 — i£ldavfdt + V2^ = 0. (2.18)
Общее решение уравнения (2.18) имеет вид
at (/) = A exp (iart) + В exp (icc2t) (2.19)
и, соответственно,
я2 (t) = V'1 [Aat exp (ia^t) + Ba2 exp (ia2t)] exp (—iQi), (2.20)
где и сс2 — корни характеристического уравнения
а2 — Йа — V2 = 0, (2.21)
определяемые выражениями
_ Й , [Й2 + (2H)2]V2 _ й я
^1,2— 2 ~ 2 2 2 ’
где введена величина с размерностью частоты Q:
Q2 = Q2 + (2 У)2 = О2 + Q?., (2.23)
Qp = p21E]ti.— так называемая частота Раби, Q — обобщенная
частота Раби. Физический смысл этой частоты будет ясен из
дальнейшего. Коэффициенты А и В определяются из начальных
условий и нормировки.
Пусть в начальный момент времени (i = 0) система находилась
в состоянии 1:
аг (0) = 1, а2 (0) = 0. (2.24)
Тогда коэффициенты
4 = 1/2- Q/2Q, В = 1/2 + Q/2Q, (2.25)
а амплитуды вероятности меняются со временем следующим об-
разом:
... / й , . Й й А /. й
а1 (0 ~ cos “2“ — 1 Sin ~2~ ехР ! 1 Т 1 ’
7 7 (2-26)
... . Й / . Й \
а.2 (i) = 1 —g- sin —г,-1 exp 1 — tj.
Квадрат амплитуды вероятности | ах (t) |2, т. е. вероятность обна-
ружения системы в момент времени t в начальном состоянии,
I ai (^) I2 = cos2-^-1 -J- sin2 t, (2.27)
\ О / ,—
54
а квадрат амплитуды вероятности |а2 (£)|2, т. е. вероятность пе-
рехода на верхний уровень
Выражения (2.27) и (2.28) очевидно удовлетворяют условию нор-
мировки: | аг |2 + | а, |2 = 1.
Вероятность перехода частицы на верхний уровень, т. е. | а2 (Z) |2
при | а2 (0) I2 = 0’ составляет
При хорошем резонансе осцилляции между уровнями происходят
с частотой Раби
ЙР = p2iE / И, (2.30)
т. е. при й йр
Ш12 = (1 - cos ЙР/)/2, (2.31)
а вдали от резонанса (й //>> йр)
Т712 = (Йр/Й)2 (1 — cos Й0/2. (2.32)
На рис. 2.1 показана зависимость вероятности перехода от време-
ни для случая точного резонанса, вдали от него и для промежуточ-
ного случая.
Из соотношений (2.29) — (2.32) и рис. 2.1 ясен физический
смысл частоты Раби Йр. Она описывает частоту осцилляций двух-
уровневой системы между уровнями во внешнем резонансном поле.
₽ис. 2.1. Вероятность W12 индуцированного перехода 1 —» 2 в двухуровне-
вой системе без распада как функция времени. Поле включается ступенчато
в момент времени t = 0: 1 — точный резонанс (Й = 0); 2 — промежуточная
отстройка (Й = p^E/h = йр); 3 — большая отстройка от точного резонанса
(й = Зйр)
Этот эффект осцилляций был обнаружен Раби в 1937 г. [11J при
анализе переходов атома со спином ядра 1/2 между двумя магнит-
ными подуровнями в установке типа Штерна — Герлаха во внеш-
55
нем радиочастотном магнитном поле. Атом со спином 1/2 в постоян-
ном магнитном поле представляет собой идеальную двухуровне-
вую систему, переходы в которой вызывает внешнее переменное
магнитное поле.
Численный пример. Полезно дать численную оценку для частоты Рабц
на примере какого-либо запрещенного перехода, когда можно оставаться
в приближении отсутствия релаксации. Рассмотрим интеркомбинационный
переход 4lS0 — 4?Рг атома 40Са на длине волны X = 657,3 нм. Коэффициент
Эйнштейна для этого перехода Д21 = 2,6-103 с-1, что соответствует времени
жизни атома в возбужденном, 43/>1-состоянии т21 = Л^г^0,4 мс и естественной
радиационной ширине перехода Avcn = Л21/2л = 410 Гц. Дипольный момент
перехода связан с коэффициентом Эйнштейна Л21 соотношением [12]
4шо „ 32л3
= 3/гс3 р21 = ЗМ3 р2'21’ (2,33)
откуда следует, что р21 = 0,5-10~и ед. СГСЭ = 0,05 Д. В лазерном поле с ин-
тенсивностью
|Z = сЕ2/8л = 1 Вт/см2 (2.34)
напряженность электрического поля Е = 9,1.10~24’ед. СГСЭ и, согласно (2.23),
частота Раби при точном резонансе с полем
Qp = pnElh = 6,6-106 с'1 = 1,1-106 Гц.
Это значение намного больше скорости спонтанного распада возбужденного
состояния, и, следовательно, пренебрежение радиационной релаксацией в этом
примере при Z = 1 Вт/см2 вполне оправдано.
В случае, если в начальном состоянии частица находилась на
верхнем уровне:'
аг (0) = 0, а2 (0) = 1, (2.35)
задача решается аналогично. Изменение амплитуд вероятности
в этом случае определяется выражениями
. Qp . <Q . /. Й Д
а1(7) = I——sin -^-iexp (i — i ,
Л . х (2.36)
а2 (t) = sin -у-1 -]- cos j exp i j •
В этом случае | ах (Z) |2 представляет собой вероятность перехода
частицы вниз W21. Очевидно, что решения (2.27), (2.28) и (2.36)
отличаются лишь фазой при замене аг а2, т. е. W12 = W2l и
определяется тем же выражением (2.29).
Зная коэффициенты a, (t) и а2 (£), можно записать в явном виде
изменение со временем волновой функции | ¥> системы, которая
вначале находилась либо в нижнем, либо в верхнем состоянии.
С помощью волновой функции вычисляется изменение поляриза-
ции системы со временем:
В = ДИ | р | — У y¥*p'¥dq = a*ajp21eexp + к. с- (2.37)
56
2.1.3. Релаксация уровней. В некоторых случаях уравнение
Шредингера можно дополнить членами, учитывающими релакса-
цию уровней. Например, если уровни 1 и 2 релаксируют за счет
переходов в какие-либо другие состояния со скоростями и у2
(но не за счет спонтанных переходов 2-^1!), то уравнения для
амплитуд вероятности (2.17) обобщаются следующим образом [13]:
г f —Н -гр аЛ — — V ехр (jQi) а2,
(2.38)
i -I- — — V ехр (— iQi) аг
Решению включающих релаксационные члены уравнений для
амплитуд посвящено несколько работ [13, 14], но гораздо более
удобным, а чаще всего и единственно возможным для описания
релаксации является использование аппарата матрицы плотности.
§ 2.2. Уравнения для матрицы|ллэтнасти в резонансном|поле
Использование матрицы плотности является наиболее аде-
кватным методом описания реальной экспериментальной ситуа-
ции, когда с полем взаимодействует макроскопическое число ато-
мов или молекул. Очевидно, что результат всякого измерения при
этом включает в себя статистическое усреднение, в частности по
начальным вероятностям заселения тех или иных состояний. Опре-
делить полную многочастичную волновую функцию ансамбля
частиц чаще всего невозможно, но в этом и нет необходимости,
особенно когда требуется вычислить лишь некоторые средние
макроскопические характеристики среды после или в процессе
возбуждения.
Вообще говоря, начальная неопределенность состояния каждой
из частиц не является непреодолимым препятствием для исполь-
зования уравнения Шредингера — полученные решения при раз-
ных начальных условиях можно усреднить. Но использование
уравнений для амплитуд волновой функции al; (t) становится прин-
ципиально невозможным, если в среде происходят релаксационные
переходы между различными состояниями, составляющими ан-
самбль. В частности, уравнения Шредингера для амплитуд не
позволяют учесть некогерентную накачку на активные, взаимо-
действующие с полем уровни. В уравнении (2.38), например, учтен
спонтанный распад резонансных с полем уровней, но это возможно
Лишь в том случае, когда за счет такого распада нет перехода с од-
ного из резонансных уровней на другой. Действительно, спонтан-
ный распад — явление чисто квантовое, и использовать класси-
ческое представление для поля испущенных фотонов, аналогично
Описанию внешнего лазерного поля, нельзя. Поэтому даже состоя-
ние двухуровневой системы, строго говоря, нельзя описывать
Одним квантовым числом, нужно квантовать и поле излучения.
Применительно к специфическим задачам лазерной физики это
Последовательно проделано в книге Лоудона [15].
57
2.2.1. Общее уравнение для матрицы плотности. Определим
теперь некоторые основные понятия, приводящие к уравнениям
для матрицы плотности [16, 17], и покажем, каким образом воз-
можно их феноменологическое обобщение, позволяющее учесть
разнообразные релаксационные и другие процессы.
Состояния квантовой системы, описываемые полно, т. е. с по-
мощью волновой функции, обычно называют чистыми. В противо-
положность чистым состояниям, состояния, которым нельзя со-
поставить волновую функцию, называют смешанными. Например,
состояния совокупности двухуровневых частиц, заполняющих с
некоторыми вероятностями оба уровня, относятся к смешанному
состоянию и ему нельзя сопоставить волновую функцию. Смешан-
ное (статистическое) состояние можно рассматривать как смесь
независимых чистых, т. е. квантовомеханических определенных
состояний 44") системы со статистическими весами W (п). Произ-
вольное чистое состояние можно представить в виде линейной су-
перпозиции волновых функций стационарных состояний
Ч'(’° = 3 4">фк, 4">ехр(-^/й). (2.39)
к
По определению статистические веса являются действительными
положительными числами, удовлетворяющими соотношению
2’17(„) = 1. (2.40)
И
Для вычисления среднего по ансамблю значения какой-либо
физической величины, например дипольного момента Р, надо вы-
числить сначала вероятность значений этой величины в чистых
состояниях Ч'Ч’О, т. е. вычислить]
<P(n)> = <Y(n) | р | Ф(п)> = $ ¥(,,)* (g) pW0” (?) dq, (2.41)
а затем полученный результат усреднить, используя статистиче-
ский вес W (п):
<Р> = ЗТУ(н)<Р('',>. (2.42)
п
Учитывая возможность разложения (2.39) чистых состояний по
стационарным, среднее <Р> можно представить в виде
<Р> = ЗГ7(ге)^р^4'‘)*Д"\ (2.43)
п kk'
где
Pkk' = <’!4 I Р I 4V> (2.44)
есть матричный элемент дипольного момента, определяемый соб-
ственными функциями стационарных состояний.
Введем матрицу с матричными элементами
= (2.45)
58
Тогда, учитывая правило умножения матриц, соотношение (2.43)
можно записать в виде
(Р) ~ Al Рк'кРк'к = 2 (Жк (2.46)
Юг'
или более кратко
л <Р> = Sp (Рр) = Sp (рР), (2.47)
где символом Sp (шпур) обозначена сумма диагональных элементов
матрицы, образованной произведением матрицы Р с матричными
элементами (2.44) и матрицы р с матричными элементами (2.45).
Из соотношения (2.47) видно, что средний дипольный момент не
зависит от конкретного представления, используемого для вычис-
ления матричных элементов рк1!’ и р^, Матрица р называется мат-
рицей плотности состояний ансамбля квантовых систем. Число
строк и столбцов в матрице плотности соответствует числу неза-
висимых состояний, используемых для описания квантовой систе-
мы, например, числу уровней в w-уровневой системе, квазирезо-
нансно взаимодействующей с полем.
Найдем изменение с течением времени состояний, описываемых
матрицей плотности. Продифференцируем по времени соотноше-
ние (2.45):
= У W (п)\А^ + . (2.48)
V» _J | (/ V J (z 4- J
Я
Для того чтобы найти производные dA^/dt, подставим Ч,(”> в виде
(2.39) (Ч,(") = (t) фт) в [уравнение Шредингера (2.1)..^ Ска-
лярно умножая полученное уравнение на [трк, находим
iMA^dt = %Н!!тА^. (2.49)
т
Подставляя выражения для dA^*ldt и dA^ldt из (2.49) в (2.48),
получаем
У, У,w («)[--^п:тлй)*4”)+-^-як<тл(к”)*л^)].(2.50)
т п
Учитывая эрмитовость гамильтониана (НЬт = Н*1]{) и определение
матрицы плотности (2.45), получаем
ihdp-^jdt = J) (//к'„:рт1с — РктНт*)- (2-51)
т
Используя матричные обозначения, это уравнение можно записать
в виде
ihdp/dt = //р — pH, (2.52)
Или
ihdp/dt = [Н,р\, (2.53)
гДе [...] — коммутатор (скобки Пуассона).
59
2.2.2. Приближение вращающейся волны. Стационарный ре-
жим. Полученное уравнение для матрицы плотности полностью
эквивалентно уравнению Шредингера для амплитуд состояний.
В случае двухуровневой системы выпишем сначала в явном виде
уравнения для матричных элементов рг>. Для этого достаточно
взять матричные элементы <г | . . . | /) от уравнения (2.52):
Доц. dt = iE (г, t) (p12p2i Р21Р12. ’
dp21/c?i = — iw0p21 — iE (r, t) p21 (p22 — pn), (2.54)
P11 “1 P22 ~ P12 = Psi-
Здесь мы использовали те же обозначения для гамильтониана Яо
и оператора взаимодействия V, что и прежде (см. соотношения
(2.2)—(2.4) и (2.13)—(2.15)).
Воспользуемся теми же приближениями, что и при выводе урав-
нений для амплитуд (2.17). А именно, пусть в системе центра масс
атома напряженность электрического поля изменяется по закону
Ее cos co'Z, матричный элемент дипольного момента р12 действите-
лен и применимо приближение вращающейся волны. Тогда самую
быструю осцилляционную зависимость р21от времени можно вы-
делить подстановкой
Р21 = P2i^to'; (2.55)
и после усреднения по времени быстрых осцилляций исключить
одну из частотных составляющих cos co'i. В результате получаем:
dpu'dt = i К (р21 Р12), = iQp21 (р22 Рц), (2.56)
где все обозначения прежние.
Теперь становится возможным феноменологическое обобщение
уравнений (2.56), учитывающее различные релаксационные про-
цессы.
В качестве первого примера рассмотрим двухуровневую сис-
тему 2—1 (рис. 2.2а), на которую воздействует внешнее монохро-
матическое поле, а состояние 2 может спонтанно распадаться на
уровень 1 со скоростью у. Уравнения (2.56) при этом преобразуются
к виду
dpn/di = IV (р21 — р12) + ур22,
dp22'di = Н' (р21 Р12/ YP22’ (2.57)
с'р21/<Я = fi2p2i — 'I Ф22 — Рп) —YP21,2,
_ sk
Р12 = Р21-
Первые два из этих уравнений включают в себя члены, описываю-
щие перенос населенности 2-/ 1 за счет спонтанного распада.
Естественно, при этом выполняется условие нормировки рп г
+ р22 = 1- Появление коэффициента 1/2 в скорости распада по-
ляризации легко понять. Действительно, недиагональный элемент
матрицы плотности составлен из произведения амплитуд А2А*(2.45).
За счет спонтанного перехода релаксирует лишь один из сомно-
жителей со скоростью, в два раза меньшей, чем | А2 |2, в том числе
и р22 (ср. с (2.38)).
60
Исследуем свойства решений системы (2.57). Будем рассматри-
вать стационарный режим, который не зависит от предыстории
системы и, в частности, от конкретного временного закона возрас-
тания взаимодействия от 0 до V (т.е. от формы включения лазер-
ного поля). В стационарном случае можно пренебречь всеми про-
изводными по времени, поэтому система дифференциальных урав-
нений сводится к однородной алгебраической системе (можно до-
полнить ее условием нормировки рп + р22 = const), которая легко
решается. Для стационарного значения недиагонального элемента
получаем
. - . _ т- (Р22 —Ри)ст .
( Р21)ст — Г q ’- (2.о8,.
где для разности населенностей справедливо равенство
(Р22 Ри)ст £1 Ч Q2 _ (y/2)2 J * (2.5J).
Для определения ширины резонанса удобнее рассматривать
отличие разности заселенностей (р22 — рХ1)ст при V от своего зна-
чения (р®2 — Pii ~ —1) при V = 0, т.е. переписать (р22 — р11)с;
в виде
с 2V2
(р22 — рц)ст = — 1 + fl2 + 2^2 (у/2)2 • (2.60).
Обсудим теперь качественный; вид зависимости (2.60). При
фиксированной отстройке й с ростом интенсивности внешнего поля
происходит выравнивание населенностей на верхнем и нижнем
уровнях, а при 2У2^>Й2 -|- (у/2)2 имеем просто р22 = ры = 1/2,.
е. происходит насыщение перехода. Зависимость (2.60) от от-
стройки й представляет собой лоренцевский профиль с полушири-
ной
1 7 Г-1 ж »2У2 Р/2
Б ~ 2 Г 1 (Т 2)2 J
(2.61).
которая увеличивается с ростом взаимодействия I , что соответ-
ствует полевому уширению. Если 2V2 (у / 2)2, то
Б; Г (2.62)
т. е. ширина растет пропорционально амплитуде внешнего
Ного поля. Можно определить параметр насыщения
_ 2F2 _ ( Р12Е
(Т/2)2 \ Пу )
И переписать (2.60) и (2.61) в виде
, (Р22 . Q2^(y/2)2(1 4-G) •
ГБ = (V, 2)(1 G)lf2.
лазер-
(2.63).
(2.64)
61
Значение параметра насыщения позволяет в каждом конкретном
эксперименте оценить, насколько существенна роль нелинейности
при возбуждении.
Рассмотрим теперь более конкретно случай доплеровски уши-
ренной газовой среды, когда число частиц, имеющих проекцию
скорости на ось распространения излучения в интервале (у, v-\-dv)
(у = у-), определяется максвелловским распределением (1.10):
dn (у) = f (у) dv. (2.65)
Вообще говоря, в газовом разряде распределение по скоростям
может отличаться от максвелловского, хотя обычно эти отличия
несущественны.
Отстройка частоты Q = со — w0 — kv зависит от скорости кон-
кретной частицы, и потому можно записать выражение для кон-
тура, описывающего выжигание провала в неоднородном распре-
делении частиц, находящихся на уровне 1, по скоростям:
(р22 — рп)ст / О’) dv = — 1 + + G) ] ? dv-
(2.66)
В достаточно слабом поле возбуждаются лишь частицы, удовлет-
воряющие с учетом доплеровского сдвига условию точного резо-
нанса
о = + kv. (2.67)
С ростом амплитуды поля провал расширяется, т. е. эффективно
возбуждается все большее число частиц. Если частота внешнего
поля близка к резонансу в пределах доплеровского контура, то
распределение р1Х (у) f(v) имеет вид узкого провала на фоне широко-
го неоднородного распределения по скоростям при выполнении
условия
(у /2) (1 + G)1/2 < ки, (2.68)
которое называют доплеровским пределом (рис. 1.10).
Кроме параметра насыщения (2.63) для количественного опи-
сания меры нелинейности возбуждения вводят понятие интен-
сивности насыщения IHilc
G = ///нас, (2.69)
где I — интенсивность лазерного поля. Как видно, интенсивность
насыщения совпадает с интенсивностью, при которой параметр
насыщения равен единице. В частности, для рассмотренного слу-
чая со спонтанным распадом между резонансными по полю уровня-
ми интенсивность насыщения
/нас = сК^ / (16лр?2). (2.70)
Используя связь между временем спонтанного распада (тС11 ==
= 1/у) и матричным элементом дипольного перехода (2.33), вы-
ражение для интенсивности насыщения можно переписать в виде
/нас = (12лтС|1с2). (2.71)
62
Численный пример. Рассмотрим, переход 325гу2 —> 32Р3у2 в атоме Na
. с 2.26). Так как оба уровня вырождены, непосредственное применение
Улрмул, полученных для двухуровневой системы, не столь просто. Эта труд-
ость типична для подавляющего большинства атомных или молекулярных
Переходов, с которыми приходится иметь дело в реальном физическом экспс-
Пименте. Наиболее близок к «изолированной» двухуровневой системе переход
рис. 2.2. Идеализированная
двухуровневая система, резо-
нансная внешнему полю (а)
(уровень 1 — стационарный,
уровень 2 спонтанно распада-
ется со скоростью у на уро-
вень 1) и фрагмент спектра
атома Na (б). Показано сверх-
тонкое расщепление уровней.
См. в тексте оценку интенсив-
ности насыщения для перехо-
да F = 2 — F' = 3
F — 2 —* F' = 3 (F — полный момент подуровня сверхтонкой структуры),
так как правила отбора | &F | 1 допускают спонтанный переход с подуров-
ня ЗгР3/2 (F' — 3) лишь на подуровень 32iS1/2 (F = 2). Спонтанное время жизни
уровня 32Р3<2 есть тсп = 16 нс, частота перехода <о = 3,2-1016 с-1, поэтому
интенсивность насыщения (2.71) равна
7нас = 6,4-10 = Вт/см2.
(2.72)
Определим также диапазон интенсивностей, для которых выполнено ус-
ловие доплеровского предела (2.68). При комнатной температуре наиболее
вероятная скорость атомов натрия и = 4,6-104 см/с. Поэтому должно быть
С- 7/7яас О 2,5.104. (2.73)
Таким образом, условие доплеровского предела выполнены в широком диа-
пазоне интенсивностей, когда существенны нелинейные эффекты (У ) ).
Для конкретной схемы уровней (рис. 2.26) ограничиться моделью
двухуровневой системы нельзя, тек как доплеровское уширение линии
— 3*Р^2 составляет при Т = 300 К AvD=l,3 ГГц (см. (1.13)), что
существенно превышает расстояние между подуровнями сверхтонкой струк-
туры. Поэтому одновременно с верхним подуровнем F' — 3 будут возбуж-
даться и другие подуровни (конечно, в слабых полях для атомов с дру-
гими скоростями), а это в свою очередь приводит к спонтанному распаду
На подуровень (F = 1). Однако численные оценка интенсивности на-
сыщения п условий выполнения доплеровского предела, конечно, дают
правильный порядок характерных величин.
§ 2.3. Различные релаксационные процессы. Движение частиц
Уравнение для матрицы плотности допускает феноменологи-
ческие обобщения, учитывающие различные релаксационные про-
цессы. Выше был рассмотрен простейший пример релаксации —
спонтанный распад 2 - - 1. Рассмотрим и другие более сложные,
важные для конкретных случаев релаксационные процессы.
63
Рис. 2.3. Распад резонансных по-
лю уровней 1 и 2 на уровни, не
взаимодействующие с полем.
Yi = + • • •; Ъ. =
= Y2-i + Т2—5 ~ • (см- п- 2-зл)
2.3.1. Некогерентная связь (релаксация и возбуждение) с не-
резонансными с полем уровнями. Почти во всякой спектрально
сложной системе выделение двух уровней, переход между кото-
рыми резонансен полю, является максимальной идеализацией.
В действительности возможны ц
процессы, за которые ответственны
нерезонансные уровни, например,
спонтанный распад, уводящий ча-
стицы от взаимодействия с полем
(см. рис. 2.3). При этом правые
части уравнений (2.56) аддитивно
дополняются членами
dnn,Jdt —
= —(1/2)(у,г -г ?„-) р„П' + • • .,
(2.74)
где ?п — полная скорость распада
/г-го уровня на все остальные
уровни атомной системы. Очевид-
но. что при этом стационарное
решение для всех матричных эле-
ментов есть р„П' = 0 (вероятность
не сохраняется, частицы уходят
с уровней, взаимодействующих
с полем).
Друвим механизмом релаксационной связи рабочих уровней
резонансного перехода с остальными уровнями является некоге-
рентное возбуждение частиц на рабочие уровни, например, широ-
кополосным излучением, столкновениями в разряде. Все эти фак-
торы можно учесть введением скорости возбуждения (накачки)
рабочих уровней в уравнения для диагональных элементов р„„
следующим образом:
фп„М = . . . = упр’п . . ., (2.75)
где — скорость1 распада уровня п. Эффективность накачки
определяется членом р'А,,, который имеет смысл стационарной
величины населенности уровня п в отсутствие резонансного по-
ля. определяемой конкуренцией некогерептного возбуждения
и распада рабочих уровней.
2.3.2. Столкновительная дефазировка. Выше мы рассмотрели
спонтанные релаксационные процессы, для которых распад диа-
гональных и недиагональных элементов матрицы плотности про-
исходит со скоростями, связанными друг с другом соотношениями
. Упп' = (1/2) (у„ 4- у,г) (2.76)
(см. (2.57) и (2.74)). Однако возможны и другие релаксационные
процессы, при которых распад поляризации (т. е. затухание не-
6 4
диагональных элементов матрицы плотности) не связан с уходом
частиц с резонансных с полем уровней, т. е. с релаксацией насе-
ленностей. Для газофазных сред это в первую очередь определяет-
сЯ эффектом столкновений.
Атом, сталкивающийся с другими частицами газа, нельзя счи-
тать изолированной квантовой системой. Даже если столкновения
не сопровождаются переходом населенностей между уровнями,
гамильтониан, взаимодействующей с окружением атомной под-
системы, а следовательно и положение энергетических уровней,
изменяется в течение времени столкновения. Рассмотрим, следуя
Рис. 2.4. Изменение фазы недиагонального элемента матрицы плотности для
атома в разреженном газе (а) и резонансной частоты перехода (б) во время
столкновения (см. п. 2.3.2)
[32], отдельно влияние на матрицу плотности таких столкновений
на примере двухуровневого атома. Для р21 из (2.54) имеем
dp^/dt = — io>o (i) р21. (2.77)
Существенно, что частота перехода ю0 (t) становится функцией
времени (рис. 2.4), так как разные уровни атома могут по-разному
сдвигаться за счет взаимодействия с другими частицами. Решение
(2.7.7) можно записать в виде
t
Р21 (t) = exp [— i w0 (т) dx j p21 (Q =
t
--= exp [— iw0 (i — i0)] exp [— i § Aw0 (t) dx] p21 (i0). (2.78)
t.
Здесь выделена временная зависимость р21 в отсутствие столкно-
вений и фазовый множитель, связанный с изменением частоты пе-
рехода (Дсоо (т) 0 при т —> ±оо).
Каждое столкновение приводит к различным изменениям фазы
Р2р Это связано с различием относительных скоростей, ориента-
ций, прицельных параметров и т. п. Следовательно, усредняя
Матрицу плотности, можно определить величину
<е-г0> = <ехр [—г J Д®0 (т) dj]>, (2.79)
гДе усреднение . .)> означает учет всех возможных реализаций
В- С. Летохов, В. П. Чеботаев gr;
N столкновений. Будем считать, что столкновения имеют малую
длительность по сравнению со средним временем между столкно-
вениями. Тогда для вероятности столкновений за время t — t0
можно использовать пуассоновское распределение
(2-80)
где Т — среднее время между столкновениями. Каждое из столк-
новений, т. е. каждый сбой фаз добавляет в усредненную матрицу
плотности множитель (2.79). Таким образом, при N столкновениях
за время (t — ta) матрица плотности изменится как
р21 Д; TV) = е^й~и) <e-ie>N (Zo). (2.81)
Осталось усреднить это выражение по числу столкновений. При
этом
P2i (0 = PwP21 ‘
n=o
оо
ехр ( - -ЦД) £ 4г <е~^ =
7 N=0
= ехр iu>0(t — t0) — - (1 — р21 (У- (2.82)
Фактически мы получили новый закон изменения во времени усред-
ненной матрицы плотности:
ф21 (t)/dt = [-w0 - (1 - <е“’е»/7’] p21. (2.83)
Таким образом, столкновения приводят как к сдвигу резонансной
частоты
Юо = С»о - Im <e-i0>/T, (2.84)
так и к затуханию р21 со скоростью
= [1 - Re <е-’в>]/7’ > 0. (2.85)
Этот эффект называют уширением за счет давления. Сбой фазы при-
водит к возрастанию релаксационной константы для недиагопаль-
ного элемента, и если с учетом других релаксационных процес-
сов, dp2Jdt = —Гр21 + . . ., то
Г = (Yi + ?2)/2 + уф > (71 + у2)/2. (2.86)
Используя обозначения, принятые в спектроскопии ядерного маг-
нитного резонанса (где у4 = у2 = у), релаксацию населенностей
называют продольной релаксацией и вводят время продольной
релаксации 7\ = 1/у. Релаксацию высокочастотной поляризации,
как и в радиоспектроскопии, называют поперечной, и ее скорость
обозначают как ГД = Г.
Качественно эффект дополнительного уширения за счет столк-
довений легко понять следующим образом. Столкновения сбивают
фазу осциллирующего дипольного момента в среднем через время Т.
Так как спектр определяется фурье-преобразованием этой времен-
ной зависимости, то его уширение должно иметь порядок Т1, что
й видно из зависимости (2.85).
Если активные атомы находятся в среде буфера, давление ко-
торого р, то среднее время столкновений Т zr р~г, т. е. Уф g/с р.
Сформулируем теперь условия, когда применим такой фено-
менологический учет столкновений в уравнениях для матрицы
плотности. Во-первых, как это явно следует из приведенного вы-
вода, должно выполняться условие достаточной разреженности
газа, т. е. должно быть
Т’ст < Т, (2.87)
где Т’ст — характерная длительность столкновения. Второе усло-
вие определяет возможность аддитивного дополнения уравнений
для р21 как членами, содержащими осциллирующее поле, так и
релаксационными членами (2.83). В приближении вращающейся
волны самые быстрые изменения р21 за счет внешнего поля проис-
ходят за времена 1/Р (см. (2.57)), поэтому условие «мгновенного»
сбоя фазы эквивалентно неравенству
I ° — “о Г1» (2.88)
т. е. отстройки не могут быть очень большими. При выполнении
(2.87) и (2.88) говорят, что справедливо ударное приближение.
Реально длительность столкновения Тст имеет порядок нескольких
пикосекунд, т. е. приближение справедливо в газах с давлением
меньше 1 атм при отстройках менее 100 ГГц.
Описывая сбой фазы за счет столкновений, обычно неявно ис-
пользуют еще одно приближение. А именно, не учитываются столк-
новения между двумя поглощающими частицами. Если говорить
о молекулах, то это приближение основывается на том, что с полем
взаимодействует лишь малая часть всего ансамбля, остальные же
молекулы характеризуются другими внутренними квантовыми
числами. Но и для атомных газов низкого давления пренебрежение
столкновением активных атомов также обычно возможно. Дело
в том, что, хотя фактически все атомы находятся в основном состоя-
нии, только малая их часть имеет такую скорость, что за счет до-
плеровского сдвига попадает в резонанс с излучением. Сложности
теории, описывающей столкновение двух активных атомов, свя-
заны с тем, что при этом нужно учитывать изменение внутреннего
состояния сразу двух частиц, а не одной, как в случае столкнове-
ния с буфером.
2.3.3. Двухуровневая система с учетом релаксации. Теперь
Нощно обобщить результаты п. 2.2.2, в котором рассматривался
Только простейший случай распада уровня 2 на уровень 1, на более
общий случай, учитывающий релаксацию рабочих уровней на
66
3* 67
другие уровни, некогерентное возбуждение рабочих уровней и
столкновительную дефазировку рабочих уровней.
Объединяя все перечисленные факторы изменения матрицы
плотности, рассмотрим задачу о возбуждении двухуровневой систе-
мы, для которой оба уровня нестационарны и распадаются со ско-
ростями у( (г == 1, 2), релаксация недиагонального элемента р21
происходит со скоростью Г Xfj + f2) / 2 и существует некоге-
рентная накачка на уровни 1 и 2 со скоростью упрпп- При этом
уравнения для диагональных элементов матрицы плотности
приобретают вид
d^-Jdt = IV (р21 — р12) — (Р11 — p?i),
о (2-«9а)
dp22/c?i — iV (р21 р12) у2 (Ргг Р22),
а уравнения для недиагональных элементов —
dp2-Jdt = гОр21 IV (р22 Ры) Гр21,
. __ (2.896)
Р12 — р21 ’
где использовано прежнее обозначение (2.55) для р21 и р12. Однако
в этом примере мы пренебрегли лишь спонтанными переходами
2-> 1.
, Как и в разобранном выше случае, учитывающем спонтанный
переход 2 —> 1 (2.57), найдем стационарное решение системы (2.89):
(Рг1)ст == "р (Р22 Рп)ст! (2.90а)
(п __ Л \ - (л° _ л" \ — /л» _ Л° \ 2ГУ2 (1/Yt -L 1/у2)_
l (Р22 Pll/CT lp22 Pll/ IP22 Pw Q2 I P2 _j_ 2ГЦ2 (l/l’l 1 I/Y2)
== (P22 ~ P?1) [ 1 - Q2 + t + G) ] • (2.905)
Это решение также характеризуется полевым уширением. Отличие
инверсии (р22 — Ри)ст от невозмущенной разности населенностей
0 0 «
р22 — рп описывается лоренцианом с полушириной
ГБ = Г [1 + (2Г2/Г) (1/?1 + 1/у2Ж. (2.91)
При этом параметр насыщения есть
G = (2Х/Г) (1/Т1 + 1/у2) (2.92)
(ср. с (2.63)).
Выше мы рассмотрели две модельные задачи, включающие
I различные варианты релаксационных переходов. В п. 2.2.2 был
I | учтен лишь спонтанный распад между рабочими уровнями 2 - 11,
I а в настоящем разделе — уход частиц на ненаблюдаемые уровни
| 68
со скоростями Yi и y2, некогерентная накачка и фазовая релакса-
ция (Г (Yi + у2)/2).
Можно обобщить результат на более общий случай, т. е. до-
бавить в уравнения (2.89) члены, описывающие спонтанный пе-
реход 2->-1 со скоростью у. Несмотря на несколько большую трудо-
емкость вычислений принцип решения остается прежним — нужно
цайти стационарное значение разности населенностей (р22 — Ри)ст
для уравнений
dpu!dt = iV (р21 р12) Yi (рп рц) -|- YP22’
^Ргг/^ = (Р21 ' Р12) Тг (Р22 Р22) YP22’ (2.93а)
dp21/dt — iQp21 iV (р22 рп) Гр21,
________
Р12 — Рг1*
При решении соответствующей системы алгебраических уравне-
ний (при dpij/dt = 0) необходимо иметь в виду, что члены p?i и р22
нельзя теперь рассматривать как стационарные значения населен-
ностей в отсутствие поля. Соответствующие стационарные величи-
ны и? и и2 связаны с рп и р22 соотношениями, следующими из (2.93а)
при V = 0:
—Yi ("1 — Ри) + Y«2 = °, — Y2 («2 — Р22) — Yw2 = 0. (2.936)
Заметим также, что константу релаксации недиагональных мат-
ричных элементов Г можно представить в виде
Г = (Yi + ?2 + Y) / 2 + YJ» (2-94)
гДе Тф — вклад в уширение от чисто фазовой релаксации.
С учетом сделанных замечаний можно получить требуемый
результат:
(Р22 Рп)ст = (^2 Hi) 1 q2 г2 ,
где
2.3.4. Движение частиц. До сих пор скорости частиц мы учи-
тывали лишь параметрически, через зависимость отстройки Q =
= со — ы0 — kv. Часто бывает необходимо определить явную
зависимость матрицы плотности р (£, г, v), например, для учета
процессов перераспределения возбуждения между группами ча-
стиц с разными скоростями. Вывести уравнения для р (t, г, v)
Можно следующим образом. Пусть активный атом оказался в мо-
мент времени £() в точке г0. Тогда его координата г (£) есть
г (t) = r0 + v (t — t0). (2.96)
При этом внутреннее состояние описывается суперпозицией
|T(i)>=2Un(*-*o)bPn>- (2-97)
69
Определим усредненную матрицу плотности для ансамбля частиц,
имеющих в момент времени t скорость v и координату г:
Pnm <f, Г, V) =
= §dr0 § dt0 <ЛП (t — t0) A*t (t — i0)> 6 (r — r0 — v (t — t0)). (2.98)
— co
Здесь угловые скобки обозначают усреднение по всем рассмотрен-
ным выше релаксационном процессам. Дифференцируя по време-
ни, получаем
dPnr.Jdt = $ dr0 <Л„ (0) Л* (0)> б (г — r0) — vdpnm/dr +
+ df0 dt0 <ЛП (t — t0) A*m (t — «0)>1 6 (r — r0~v(t— t0)).
(2.99)
Здесь первый член описывает накачку в точке г, а последний оп-
ределяет изменение! р за счет всех других процессов. Поэтому
в матричном виде можно записать
[4 + v-w] р=- 4^ pi - <Гр>+л> <2-100)
где Л — диагональная матрица, обычно имеющая вид
Лпт = 6nmTnp°V (2.101)
а символом (Гр) обозначены все возможные члены распада и пере-
хода, выписанные раньше. Переходы между ансамблями частиц,
имеющих разные скорости, простейшим образом учитываются
с помощью интеграла столкновений, который имеет вид
dpnJdt = ^[£nm (щ. v') — 6(v~ v') ynm (к')] pnm (г?') dv\ (2.102)
где
7nm(v') = \knm (v,v') dv. (2.103)
Подробно возникающие здесь вопросы обсуждаются в работе [19].
В одномерном случае (ось z направлена вдоль распростране-
ния плоской волны) уравнение (2.100) переписывается для двух-
уровневой системы следующим образом (см. работу Фелдмана и
Фелда [20]):
(4 + v ~h~)Рг2 = ~?2 (р22 — р22) ~2iV (z’ г)(р21 — Р12)я (2-104а>
+ vPii = Yi (Ры — Pii) + 2iV (z, t)(P2i — Ры)». (2.1046)
(4 у4")р21 = ~гр21 ~ Zw°p21 2iV ^(р22 -ри^ (2ло4в)
Для бегущей волны V (z, t) = V cos (<Щ — fcz), а для стоячей мы
70
будем обычно использовать обозначения V (z, t) = V [cos (a>t —
kz) 4~ cos (ut + kz)]. Для случая возбуждения в бегущей
волне приближение вращающейся волны состоит в подстановке
Р21 = (2.105)
0 замене
g±i(kz- <oi) cos —>1/2. (2.106)'
В этом случае для определения стационарного решения нужно
пренебречь всеми производными, кроме
(^ + у Р21 = — i (w — kv) р21. (2.107)
§ 2.4. Поляризация и восприимчивость среды.
Скоростные уравнения
Диагональные элементы матрицы плотности определяют раз-
ность заселенностей уровней (инверсию в среде):
п (t, z, v) ~ No [р22 (1, z, и) — ри (t, z, i>)], (2.108)
где No — число частиц в единице объема, для которых введена
матрица плотности. Недиагональные элементы определяют поля-
ризацию единицы объема среды в световом поле
Р (t, z, 1?) = р21р12 (i, z, v) 4- р12р21 (t, z, и). (2.109)
Константы затухания недиагональных элементов определяются
однородной полушириной Гц.
Разность заселенности уровней и поляризация среды, усред-
ненные по скоростям частиц, соответственно:
N (z, t) = j п (t, z, v) j (y) dv, P (z, t) = J P(t, z, v) /(p) dv, (2.110)
где / (p) — распределение проекции скорости частиц на ось z
(р = рг). Зависимость N (z, t) и Р (z, t) от координаты z опреде-
ляется конкретным видом светового поля. Если световое поле
имеет пространственно-неоднородную структуру, например пред-
ставляет собой стоячую волну, то N и Р зависят от z. В случае
бегущей волны пространственная зависимость отсутствует. Если
амплитуда бегущей волны Е постоянна, то разность заселенности
не зависит от времени (существует стационарный режим), а поля-
ризация содержит только высокочастотную зависимость от вре-
мени вида
Р (z, t) = С cos (<Di — kz) + S sin (®t — kz), (2.111)
где С и S — синфазный и квадратурный по отношению к полю
Коэффициенты поляризации. Коэффициенты С и S в линейном
случае пропорциональны амплитуде поля Е. Поэтому часто при-
меняют другое представление для поляризации среды:
Р (z, t) = %Е (z, t) = (х' — i%") Е [z, t), (2.112)
71
где х — комплексная восприимчивость среды, а поле берется
в комплексной форме Е (z, t) = Е ехр [i (col — kz)].
Часто используют другие понятия — коэффициенты поглоще-
ния на единицу длины х (со) и показатель преломления резонанс-
ной среды к (со), которые связаны с введенными величинами соот-
ношениями
х (со) = —^neoStcE = 4л%" (со) со/с, (2.113)
п (со) — 1 = 2пЫЕ = 2л%' (со). (2.114)
Полную восприимчивость среды можно вычислить, используя
усреднение по скоростям (2.108) и зависящую от скорости комп-
лексную восприимчивость
х' (со, v) — ix" (to, v) = [р12 (z, v, t) + p21 (z, v, 01 P-lzIE. (2.115)
Решение системы дифференциальных уравнений (2.104) позво-
ляет определить элементы неусредненной матрицы плотности
р (z, v, t), а затем вычислить макроскопические величины —
инверсию и полную поляризацию (2.108), (2.109). Выше мы уже
показали, как находится стационарное решение для матрицы
плотности, когда дифференциальные уравнения сводятся к линей-
ным алгебраическим. Рассмотрим следующее приближение, часто
позволяющее существенно упростить описание временной эволю-
ции, приводящей к стационарному режиму.
2.4.1. Скоростные уравнения для заселенностей. Будем рас-
сматривать случай, когда самым быстрым временем в системе яв-
ляется время фазовой релаксации Г2, т. е. когда выполнены два
условия. Во-первых,
2V = р12Е/Й<Г, (2.116)
т. е. переходы под действием когерентного поля достаточно мед-
ленны, а во-вторых, вклад чисто фазовой релаксации в Г сущест-
венно превосходит скорость релаксации населенностей:
Ъ, ?2<Г. (2.117)
Выполнение двух этих неравенств позволяет выделить в атомной
системе две шкалы времени. В частности, недиагональные элемен-
ты являются при этом «быстрыми» переменными, которые факти-
чески мгновенно (на фоне медленного изменения населенностей)
достигают квазистационарных значений, т. е. отслеживают изме-
нение ри, происходящее в гораздо более медленном масштабе
времени. При этом производной р21 по времени можно пренебречь,
т. е. полностью исключить быстрые изменения р21 подстановкой
(2.105). Подставляя (2.105) в (2.104в) получаем для мгновенного
значения р21:
Р21 = V (р22 - P11)/[(Q - kv) + гТ]. (2.118)
Пренебрежем теперь пространственными производными в урав-
нениях (2.104а, б), т. е. будем рассматривать ансамбль атомов
с заданной скоростью v. Тогда для населенностей уровней nt (v)
72
сразу получаем
+ Vi [ге1 (0 — ni (0] = — L(Q — kv)[n2 (v) — П1 (р)],
(2.119)
+ Ъ [«2 (0 - «2 (0] = ~ L (Q - kv)[n2 (р) - П1 (р)],
где
Ъ (0 = 7VoPii (0, пЧ (р) = (р), (2.120)
а лоренциан L определен как
L (х) = Р/(Г2 + х2). (2.121)
В том частном случае, когда константы распада уровней равны
(Vi = 7г = 7)> паРа уравнений (2.119) сводится к одному урав-
нению для инверсии п (р) = п2 (р) — (р):
dn/dt + у [п (у) — п° (р)1 = yGL (Q — kv) п (р), (2.122)
где параметр насыщения (2.91) в данном случае определяется как
(2.123)
2.4.2. Коэффициент поглощения бегущей волны. Эффект на-
сыщения искажает форму доплеровской линии. Наиболее эффек-
тивно с полем взаимодействуют частицы, скорость которых удов-
летворяет условию резонанса: © — о)0 — kv = 0. Полуширина
резонанса по полувысоте
Гв = Г (1 + G)V2, (2.124)
т. е. растет с увеличением степени насыщения. Насыщение погло-
щения частиц, резонансно взаимодействующих с полем, приводит
к тому, что на нижнем уровне возникает недостаток частиц, удов-
летворяющих условию резонанса, т. е. выжигается «дырка», а на
верхнем уровне образуется избыток частиц с такой же скоростью,
т. е. образуется пик в распределении по скоростям (рис. 1.10).
В результате распределение разности заселенности по скоростям,
описывающее форму линии поглощения, приобретает вид (см. (2.91))
п(0 = «о(0[1 + 1 ’ (2.125)
В распределении разности заселенности (2.125) возникает
«Дырка» для частиц, удовлетворяющих условию резонанса. Это
Соответствует выгоранию «дырки» Беннета в доплеровском кон-
туре поглощения, если его измерять другой пробной световой
Волной [21 .
Коэффициент поглощения световой волны на единицу длины
пУти в поглощающей среде равен отношению поглощаемой все-
частицами в единице объема мощности к плотности потока
падающего излучения:
X (со) = Жпогл / , (2.126)
где Жпогл — поглощаемая в единице объема мощность, которая
в соответствии с уравнениями Максвелла определяется стандарт-
ным выражением
Т^погл = - < dP^tv} Е (t)\ , (2.127)
\ Of f 1} V
где Р (i, к) — поляризация частиц с заданной проекцией скорости
V, индуцированная световым полем Е (i), а скобки означают ус-
реднение по периоду светового колебания и по распределению
скоростей частиц. Поляризация части Р (t, v) вычисляется с по-
мощью выражения (2.109) через элементы матрицы плотности.
Особенно просто сделать такие вычисления в стационарном слу-
чае для одночастотного поля. В результате таких вычислений на-
ходим коэффициент поглощения поля на частоте со частицами со
скоростью и:
х (со, и) ~ 4л («1 — п2) + Г2 (1 + G) • (2-128)
Для нахождения коэффициента поглощения бегущей волны
ансамблем движущихся частиц выражение х (со, у) надо усреднить
по распределению скоростей. В случае распределения скоростей
Максвелла (1.10) выражение для коэффициента поглощения
х (со) принимает вид
F / й 2гн )
х (®) = J / (у) к (со, V) dv = х0 (со0 + □)(! 4- G)-V2 и ,
—оо
(2.129)
где х0 (со) — линейный (ненасыщенный) коэффициент поглощения
для слабого поля, а функция
= Re {ехр [— i (х + iр)2][1 — Ф (х + iy)]}, (2.130)
где Ф (z) — интеграл вероятностей. Функция V (х, у) протабули-
рована в [22]. В доплеровском пределе
Гб = Г (1 + G)V2 < ки, (2.131)
который наиболее интересен для задач нелинейной спектроскопии
внутри доплеровской] ширины, функция U (х, у) = ехр (—ж2)»
и соотношение (2.129) сводится к более простому виду,'
х (со) = х0 (со) (1 + G)-‘/2. (2.132)
74
Зависимость коэффициента поглощения сильного поля от его ча-
стоты и (ы) определяется формой доплеровского контура, но зна-
чение коэффициента поглощения уменьшается за счет насыщения.
Существенно, что при неоднородном уширении коэффициент по-
глощения при сильном насыщении падает пропорционально
^"1/2, т. е. амплитуде поля. В случае однородного уширения по-
глощение падает пропорционально G'1, т. е. интенсивности поля.
Рис. 2.5. Скоростные распределения атомов (молекул) на нижнем (щ) и верх-
нем (п2) уровнях при различных параметрах насыщения G
Это различие связано с увеличением числа взаимодействующих
с полем частиц при увеличении интенсивности в случае неоднород-
ного уширения. Согласно (2.124) ширина «дырки» в распределении
частиц по скоростям растет пропорционально амплитуде поля,
т. е. (1 ф- G)1/2. На рис. 2.5 показано распределение частиц по
скоростям на нижнем уровне при различных уровнях насыщения.
Коэффициент поглощения я (о) частиц, находящихся в резонансе
с полем, пропорционален (1 ф- G)"1, и, следовательно, резуль-
тирующий коэффициент поглощения пропорционален (1 ф- G)-1/2.
§ 2.5. Насыщение поглощения стоячей волной
2.5.1. Слабое насыщение. Провал Лэмба. Пусть световое поле
является стоячей плоской волной, которую можно представить
в виде суперпозиции двух встречных бегущих волн одинаковой
частоты:
Е = ЕСт cos coi cos kz = E cos (coi — kz) +
+ E cos (wt ф- kz), (2.133)
гДе ECT = 2E — амплитуда стоячей волны, E — амплитуда каж-
дой из бегущих волн. С таким полем взаимодействуют, вообще
75
говоря, две группы частиц, скорости которых удовлетворяют
одному из условий резонанса:
со — <о0 + kv = 0. (2.134)
В распределении по скоростям или на доплеровском контуре эти
две группы занимают симметричные относительно центра области.
Если расстройка поля относительно центра линии Q = со — ®0
значительно больше полуширины «дырки» Гц = Г (1 -|- G)1/2,
то при насыщении поглощения каждая из бегущих волн незави-
симо друг от друга выжигает свою «дырку» (рис. 1.11). Параме-
тры каждой из «дырок» и нелинейное поглощение каждой бегущей
волны описываются выражениями, приведенными в § 2.4, в кото-
рых под амплитудой поля в параметре насыщения G надо подра-
зумевать амплитуду бегущей волны Е.
При настройке частоты поля на центр доплеровской линии
( | со — соо | Гб), когда дырки начинают перекрываться, одна
и та же группа атомов взаимодействует с двумя световыми вол-
нами. В системе центра инерции атома световые волны имеют не-
одинаковые частоты со ± kv. Это соответствует тому, что в лабо-
раторной системе координат атом движется в пространственно
модулированной стоячей световой волне. Немонохроматичность
(в системе центра инерции) или неоднородность поля (в лабора-
торной системе) существенно усложняет рассмотрение нелиней-
ного резонансного взаимодействия. Однако основной эффект, воз-
никающий в стоячей волне,— образование резонансного провала
в центре доплеровской линии (провала Лэмба) для коэффициента
нелинейного поглощения стоячей волны — может быть понят
в простых терминах «выгорания дырок». Действительно, при па-
стройке частоты поля на центр линии эффективное поле, действую-
щее на частицы с v = 0, возрастает вдвое. Соответственно
возрастает вдвое параметр насыщения поглощения и резонансно
падает коэффициент поглощения. Это соответствует слиянию
двух «дырок» при v = 0 и образованию одной, более глубокой
«дырки» в центре доплеровского контура (рис. 1.12).
Впервые это явление было описано Лэмбом в приближении
слабого насыщения [23], когда можно воспользоваться теорией
возмущения по величине насыщения. Коэффициент нелинейного
поглощения стоячей волны с частотой о определяется тогда вы-
ражением
х(а>) = х0(о>)[1 ~4(1 + nW)]’ (2Л35)
где G — параметр насыщения поглощения одной бегущей волной.
Согласно (2.13,5) в центре доплеровской линии степень насыщения
поглощения равна G, а вне резонанса — G/2. Ширина провала
в центре линии равна 2Г, т. е. совпадает с шириной резонанса
взаимодействия или шириной «дырки» Беннетта в распределении
^о скоростям, если ее выразить в единицах kv.
?6
Выражение (2.135) нетрудно вывести, решая уравнения для
Матрицы плотности (2.104) по теории возмущений с малым пара-
метром V и выполняя усреднения, предписываемые соотношения-
ми (2.1И) — (2.113). Мы не повторяем этой процедуры, так как
в и. 2.5.2 будут представлены вычисления в более общем случае,
применимые и для сильного насыщения. Здесь же мы рассмотрим
простейшую возможность качественного вывода (2.135) при слабом
насыщении. По существу, достаточно воспользоваться представ-
лениями о «дырках» в распределении по скоростям. Распреде-
ление разности заселенности уровней по скоростям в поле стоячей
волны описывается выражением, подобным (2.125), по учитываю-
щим наличие двух бегущих волн:
п (и)/п„ (р) = [1 + GL (Q - kv) +GL(Q + Ao)]-*, (2.136)
где вновь использовано обозначение для лоренцевского контура,
описывающего однородное уширение линии (2.121).
Коэффициент поглощения волны с частотой <л' и волновым
вектором х' определяется выражением
х (со', к') = $ dvn (к) о (со0 — и/ + k'v), (2.137)
где о (со', А') — сечение радиационного перехода частицы со ско-
ростью v в поле с частотой со' и волновым вектором к’, которое
связано с лоренцевской формой однородного уширения перехода
выражением
0(00 — со' + k'v) = g0L (соо — со' k'v), (2.138)
где o0 — сечение радиационного перехода при точном резонансе
(со' — со0 = k'v). Коэффициент поглощения стоячей волны, вы-
зывающей насыщение поглощения, определяется выражением
х (со) = J dvn (у) [о (со0 — со + kv) о(соэ — со — Ак)1, (2.139)
где разность заселенности в поле стоячей волны дается выраже-
нием (2.136). В приближении G <Д( 1 знаменатель выражения
(2.136) можно упростить и затем провести вычисления (2.139)
с максвелловским распределением (1.10). В результате получается
соотношение (2.135).
2.5.2. Сильное насыщение. Эффекты заселенностей уровней.
При насыщении поглощения особенно важен случай сильно-
го поля, так как именно такая ситуация часто реализуется в экс-
периментах при помещении нелинейно-поглощающей ячейки
внутрь резонатора лазера. Насыщение в сильном поле стоячей
волны было теоретически исследовано рядом авторов [14, 20, 24—
31]. В случае произвольных значений степени насыщения, рас-
стройки и констант релаксации задача может быть решена лишь
с Использованием ЭВМ. Получить аналитическое решение удается
в частном случае точного резонанса при со = соо, равных констан-
Та* релаксации Yi = = Г, а также при использовании прибли-
женных методов, которые тем не менее позволяют получить пред-
77
ставление о взаимодействии стоячей волны и охватить практиче-
ски важные ситуации.
Сложность решения задач такого типа связана с изменениями
формы линии поглощения атома и разности заселенностей уровшй.
в сильных полях. Оба явления нельзя рассматривать раздельш..
При взаимодействии нескольких полей с частотами со1 и ы2 в поля-
ризации возникают комбинационные частоты сщ ± п (wi — (Щ).
где п 1, 2, . . . Поляризация на этих частотах порождает,
в свою очередь, модуляцию разности заселенностей. Уравнения
для матрицы плотности связывают друг с другом изменяющиеся
во времени недиагональные и диагональные элементы, с кото-
рыми прямо связаны поляризация и заселенности уровней средь,
соответственно.
При использовании скоростных уравнений предполагается,
что влияние одного поля на вынужденные переходы под действием
другого связано лишь с изменением заселенности уровней. Извест
ные процессы изменения форм линии поглощения или усиления,
происходящие под действием другого поля и обусловленные ки-
нетикой переходов (осцилляции вероятности нахождения части-
цы па одном из уровней), не принимаются во внимание. Очевидно
что основные изменения формы линии, обусловленные этими
осцилляциями вероятности, будут иметь место, когда V Г.
Это неравенство означает, что за время когерентного взаимодей-
ствия 1/Г атома с полем атом многократно переходит из одного
состояния в другое. При У<^Г осцилляциями можно пренебречь
и измененные формы линии можно не принимать во внимание.
Однако условие VГ отнюдь не означает, что эффекты насыщения
не проявляются. Если один из уровней долгоживущий, то па-
раметр насыщения может тем не менее оказаться большим и будеч
происходить насыщение разности заселенностей уровней.
С микроскопической точки зрения первое используемое нами
приближение будет состоять в пренебрежении пространственней
модуляцией населенности, возникающей при пролете частик
через узлы и пучности пространственной волны, т. е. будем счи-
тать, что в уравнениях (2.104) рг/ равны просто своим средним
значениям. Это позволяет пренебречь производными по z для
диагональных элементов.
В таком приближении поглощение (усиление) стоячей волны
рассматривалось несколькими авторами (Гринстейн [25], Бакла-
нов и Чеботаев [29], Уехара и Шимода [30]). Найденные ими
выражения для поглогцения поля стоячей волны тождественны н
различаются лишь только формой записи.
Для одной бегущей волны использование приближения
вращающейся волны (ПВВ) заключалось в подстановке (2.106)
в (2.104). В нашем приближении для случая стоячей волны нужно
использовать подстановку, учитывающую существование двух
встречных волн:
р21 = r+e1(Rz-“O r_e_i(kz+(,,/). (2.140)
78
При этом уравнения (2.104) принимают вид
йр22/Л — у2 (р22 — р22) — iVlr+ -J- г_ — г* — г*], (2.141а)
dp-ddt = — (рп — рп) + IV [г+ -И. - г* — г*], (2.1416)
drjdt = —[Г + I (—Q + kv)] г+ — IV (р22 — рп), (2.141в)
drjdt = —[Г + i (—Q — kv)] г — IV (р22 — рп). (2.141г)
Здесь использовано приближение в духе ПВВ e±ikz cos kz 1/2,
а константа взаимодействия определяется амплитудой Е одной
из бегущих волн в (2.133): V = p12E/2h.
Определим сначала стационарное решение (2.141), приравняв
нулю все оставшиеся производные. При этом
__ iV (Р22 ----- Р1з)ст
(Г±)ст — Г j (_ Q Щ ,
(Р22-РП)СТ_Г Г П Г2 TI-1
"рО2_рОх I + L r^ + (O-fe)2 I’2 - (й + M2J J
(2.142а)
(2.1426)
где параметр насыщения G тот же, что и в (2.91).
Конечно, к этому же результату можно прийти, получив сна-
чала из (2.141) скоростные уравнения при Г 4д> у2. Поэтому
иногда ту же самую постановку (2.140) называют приближением
скоростных уравнений. Однако следует иметь в виду, что для
нахождения стационарных решений (2.141) никаких предположе-
ний о соотношениях между Г и у2 не требуется.
Равенство (2.1426) можно переписать в виде
(Р202 ~Р”)ст = D~Y [Р + (kv - + (kv + Q)2J, (2.143)
Р22 Рп
где D = [(kv)2 + Г2а21 [(/сц)2 + Г2&2],
а2 = Г2 (1 + G) - Q2 + Г [ (ГС)2 - 4Q2 (1 + G)]1/2,
(2.144)
Ъ2 = Г2 (1 + G) - Q2 — Г [(ГС)3 - 4Q2 (1 + G)]i/2.
Тогда, используя связь между г+ и р22 — рХ1 (2.142а), а также
определение (2.140) и результат (2.143), можно найти и сам недиа-
гональный матричный элемент матрицы плотности:
Р21 = - i (Р22 - Рп) 4- {[Г + i (° - М1[Г2 + (□ + М2] ei(kz~at) +
+ [(Г 4- i (Q + М][Г2 4- (О — kv)2} (2.145)
Используя теперь (2.145) и соотношение (2.115), можно опре-
делить комплексную восприимчивость среды для каждой из бе-
гущих волн в присутствии распространяющейся навстречу волны
той же частоты и амплитуды:
X(со) = - i (р«2 - р»х) No J Z)-1 [Г + i (kv + Q)]|x
X [Г2 4- (□ kv)2] dv. (2.146)
79
С помощью соотношения (2.113) можно вычислить коэффициент
поглощения х (со) одной из волн в присутствии встречной:
оо
Г Р у2 р2 .1. Q2
X (со) = Хо (со) — (г/2-]-а2)(</2 -Д 62) ' (--U/)
—оо
Здесь использовано предположение о доплеровском пределе
(ки ГБ) и введена переменная интегрирования у = ко.
Интеграл (2.147) можно вычислить с помощью теории вычетов,
предполагая, что Re а )> 0 и Re b )> 0. Замыкая контур ин-
тегрирования, например, в верхней полуплоскости, получаем
* (<Д) _ г 2ттг Г М2 + Г2 + Й2 , (,&)2 + Г2 + Q2 1
Хо(со) л L 2ia (ia -Д ib)(ia— ib) 2ib (ib ia)(ib — ia) J V • 1 /
Отсюда легко получить
(1 + -й = r CM + £)2 — 4^2]-1/2( 1 + 4-),
хо(со) (a -f- b) \ В ) LV 1 ' J \ 1 В )
(2.149)
где
А = (Й2 + Г2)1/2, в = [Q2 + Г2 (1 + 2G)]1/2. (2.150)
Заметим, что, хотя каждое из чисел а и Ь комплексно, их сумма
а + b — действительное число.
Вдали от резонанса коэффициент поглощения
х (со) = х0 (со) (1 + G)-R2, | й | > ГБ, (2.151)
т. е. совпадает с коэффициентом поглощения сильной бегущей
волны (2.132). Это соответствует независимому прохождению
бегущих волн через газ. В случае точного резонанса коэффициент
поглощения
х (со) = х0 (со) (1 + 2G)-1/2, | й | < ГБ. (2.152)
В центре доплеровской линии коэффициент насыщенного поглоще-
ния уменьшается из-за увеличения параметра насыщения. Реаль-
ная часть восприимчивости %, определяющая показатель прелом-
ления среды в сильном поле (Гринстейн [25]),
2 00
Ье {% (со)} = No jj D-1 dy (у — Й) [Г2 + (у + Й)2] ехр [ -
— оо
(2.153)
Этот интеграл можно переписать в виде
2 оо
Re U (''')} = ~i^- N0 { (у A QJ2 + Г2 еХР [— (/„)2 ] —
—оо
__2ГТ2 (у2 Q2 + Г2) л 1 /р л сх\
J D [(г/ — Q)2 + Г2] dy\
80
и в пределе £2<^/ш получить конечное выражение для действи-
тельной части восприимчивости
в»<х<»> - -4 4г - г(‘ - +в»’--“Н
(2.155)
Соотношения (2.114) и (2.155) определяют показатель преломле-
ния среды с доплеровски уширенной линией для стоячей волны.
Рис. 2.6. Форма резонансного провала Лэмба, вычисленная в приближении
скоростных уравнений 'при различных параметрах насыщения
На рис. 2.6 приведены кривые, характеризующие форму лэм-
бовского провала при различной степени насыщения G. Зависи-
мость полуширины провала по полувысоте А со от поля, найден-
ная по формуле (2.149), приведена на рис. 2.7. При сильных на-
сыщениях форма провала является функцией параметра Q/Fy^G-
Она близка к лоренцевской с полушириной Г G. Относительная
глубина провала в этом приближении зависит от G простым обра-
зом:
h = Дх/х0 = (1 + G)^ - (1 + 2G)-V2. (2.156)
Глубина провала максимальна при G = — 1)/(2 — ]/ 4)
1,4 и hmax = 0,133.
При равных константах релаксации, когда следует ожидать
®аиболыпего вклада когерентных процессов, отличие насыщен-
®Ого поглощения в центре линии от точного результата составляет
°Коло 20%. При сильно различающихся константах релаксации
Различие оказывается еще меньше. Это обстоятельство делает
есьма удобным использование результатов, полученных с помо-
81
щью скоростных уравнений, для расчета характеристик лазеров
с большим превышением усиления над порогом и в особенности
характеристик лазеров с насыщенным поглощением.
2.5.3. Когерентные эффекты и эффекты неоднородности поля
стоячей волны.
а. Приближенный метод. Пренебрежение пространственной
неоднородностью поля стоячей волны и когерентными эффект ед
при использовании скоростных уравнений ведет к потере ряда
эффектов, которые сущ,-
Ды/2Т ственны при решении не-
др которых вопросов, особен
но важных для лазера с
нелинейным поглощением
Рассмотрение, например,
устойчивости одночастот-
ной генерации, флуктуа-
ций частоты и мощности из-
лучения лазеров требует
। । । । ' нахождения формы линии
0 4 8. 12 16 е поглощения слабого си-
Рис. 2.7. Зависимость ширины провала Дсо
от параметра насыщения G (сплошная ли-
ния — точный результат, штриховая —
приближение скоростных уравнений)
гнала в присутствии силь-
ного поля стоячей волны.
Учет когерентных процес-
сов здесь принципиально
необходим, и очень важ-
но иметь решение зада-
чи в аналитическом виде. Приближенный метод учета вклада
когерентных процессов был разработан Баклановым и Чеботае-
вым [29]. Основная идея их подхода заключается в нахождении
когерентных поправок по параметру (у/Г) G (2/у = i/yr -ф- 1/у.,)
к решению, получаемому из скоростных уравнений. В оптической
области константы релаксации, как правило, заметно различают-
ся. Поэтому параметр у/Г 1, а следовательно условие (у/Г)
1, часто может выполняться при больших G, что достаточно
для строгого анализа эффектов во многих случаях. Наличие столк-
новений, приводящих к сбою фазы и не меняющих времен жизни
уровней, также уменьшает отношение у/Г.
Вклад когерентных процессов при взаимодействии несколь-
ких полей определяется прежде всего поляризацией на комбила-
циопных частотах. При сравнительно слабых полях ((у/Г)С?<^1)
можно ограничиться учетом поляризации только на первых гармо-
никах комбинационной частоты и1 ± (со1 — со2). При резонанс-
ном взаимодействии двух встречных волн удобнее рассматривать
пространственные гармоники поляризации и заселенности среды-
Оказывается, что учет первой пространственной гармоники экви-
валентен учету поляризации атома на первой комбинационной ча-
стоте в системе координат, связанной с атомом.
Возникновение пространственных гармоник заселенности,
связанное с самой природой стоячей волны, можно просто
82
объяснить для атомов, имеющих проекцию скорости v ~ 0. Ато-
мы, возбужденные в узлах стоячей волны, по взаимодействуют
с полем, и их плотность не изменяется. Атомы, возбужденные
пучностях волны, взаимодействуют с полем эффективно. Таким
образом, вдоль оси под действием поля возникает периодическая
пространственная неоднородность среды и, следовательно, про-
странственные гармоники заселенности. Атомы, имеющие боль-
шую проекцию скорости р, пролетают много узлов и пучностей и
в основном воспринимают среднее эффективное поле. Конечно, это
качественное объяснение не позволяет пока точно сформулировать
метод учета пространственной неоднородности в среде. Атомы,
возбужденные в пучностях стоячей волны, могут за счет ненуле-
вой скорости оказаться в узлах, и наоборот. Другими словами,
движение частиц отчасти компенсирует неоднородность насыще-
ния в газовой среде. Как показывает точный расчет, пространствен-
ная неоднородность в газах проявляется только во втором поряд-
ке по насыщению (т. е. при учете G2), в то время как в среде ста-
ционарных частиц этот эффект существен и при малом насыще-
нии G. Другое качественное отличие насыщения среды движущих-
ся частиц состоит в том, что максимальный уровень насыщения
инверсии достигается не is пучностях стоячей волны, как можно
было бы предположить, а в узлах.
Максимального эффекта от пространственной неоднородности
можно ожидать при настройке частоты поля со в центр допле-
ровски уширенной
взаимодействует с
отстройке поля от
большие скорости,
лов и пучностей н
этих атомов достаточно учесть лишь первую пространственную
гармонику при условии (у/Г) G<^i. В то же время атомы с малой
проекцией скорости вносят основной вклад в высшие простран-
ственные гармоники. Даже при условии (у/Г) G<AA для атомов
с v ~ Г//г необходимо учитывать все пространственные гармони-
ки *). Однако в области малых скоростей задача может быть ре-
шена только с использованием системы уравнений (2.104) и вклад
всех гармоник может быть учтен. Конечный результат задачи
получается сшиванием решений для двух областей скоростей.
Вклад когерентных эффектов максимален в центре линии,
увеличением расстройки относительный вклад уменьшается и
ПРИ | Q | > ГБ стремится к нулю.
В центре линии коэффициент поглощения стоячей волны дает-
ся выражением
— = (1 4- 2G)-i/2 + (1 + 2G)-3/2 - J- GA (1 + 2G)'2, (2.157)
линии, так как именно в этом случае поле
частицами, скорости которых v малы. При
центра линии возбуждаемой частицы имеют
Если v ~> Г/7с, то атомы пролетают много уз-
воспринимают в основном среднее поле. Для
Яигг ^ЛЯ встРечных волн различной интенсивности вклад высших гармо-
резко уменьшается.
83
где
А =1 + (1/4)р + (11/96)р2 + . . ., р = 4G2/(1 + 2G)2, (2.158)
которое справедливо при (у/Г)С<^1 и ГБ <<//“'“ Первый член
(2.157) определяет основной вклад в коэффициент поглощения. Оп
отличается от случая больших расстроек удвоенным параметром
насыщения. Последние два члена обусловлены пространственной
модуляцией среды, т. е. связаны с появлением пространственных
гармоник в разности заселенностей и поляризации. Второй член
связан с вкладом атомов, скорости которых kv ~ ГБ. В этой об-
ласти скоростей амплитуды пространственных гармоник убыва-
ют по параметру (у/Г) G и для получения решения с нужной точ-
ностью необходимо учитывать нулевую и вторую пространствен-
ные гармоники разности заселенностей. Третий член в (2.157),
обусловленный скоростями v ~ (у/Г) и, и дает отрицательный
вклад в поглощение. Его возникновение связано со специфически-
ми особенностями взаимодействия поля стоячей волны с атомами.
В узлах возникает избыток разности заселенности, что равнознач-
но уменьшению поглощения сильного поля.
Количественный вклад когерентных эффектов в поглощение
стоячей волны невелик по сравнению с поглощением, найденным
из скоростных уравнений (ср. (2.157) и (2.149)). Однако при на-
хождении распределения атомов по скоростям и определении по-
глощения слабой волны в присутствии стоячей на том же переходе
учет когерентных эффектов принципиально важен и приводит
к качественно новым результатам.
Разберем подробнее один из частных случаев, показывающий
другой возможный путь нахождения когерентных поправок к ре-
шению (2.145) из п. 2.5.2. А именно, рассмотрим двухуровневую
среду (рис. 2.2а), единственным релаксационным процессом в ко-
торой является спонтанный переход 2->-1. Здесь у2 0, ух =
= у = 0. Уравнения для матрицы плотности имеют вид
+ v р22 = ~ vp22 ~ cos kz (Pal ~ р^’ (2.159а)
\ CZt tzxi / <fi
+ v ри = тр22 + ‘ cos kz (Р21 ~ Р1г)’ (2.1596)
\ UC U 41 J lb
+ и -£-\р21 = — (4- - Р21 — i cos kz (р22 — Р11),.
\ ОС (J41 / \ ш f ч
(2.159в)
где использована подстановка
Р21 = Р21<?-{Й>/. (2.16°)
Условием нормировки можно выбрать соотношение
Р11 + Р22 = / (^), (2.161)
где У (к) — функция распределения по скоростям.
Для описания в первом приближении пространственной модУ'
ляции необходимо учесть тот факт, что диагональные элементЬ1
Г
меняются с z вдвое быстрее, чем р21 (ср. с (2.140)). Поэтому бу-
дем искать pi; в виде
Ри (г) = рн + fp;e2iltz + p*e“2iKz] (2.162)
одновременно р21 в виде, аналогичном (2.140),
р21 = r+ei,fz + (2.163)
Рудем сразу искать стационарное решение, при этом из (2.159)
получаем
iP (г+ — г*)
Р1 = -р2 = ~’ (2.164а)
а также
Г+ [у/2 + i (kv — Й)] = — IV (р22 — pn + р2 — pj), (2.1646)
г_ 1у/2 — I (kv + й)] = IV (р22 — pu + pf — р?). (2.164в)
Из последних соотношений, при сравнении их с (2.141в, г), видна
модификация уравнений, связанная с поправками р(. Получая
теперь из (2.159а, б) уравнения, аналогичные (2.141а, б), находим
Р22 ~ Рп = (0 - (2iE/y) [(г+ - - (г* - /_)]. (2.165)
После несложных алгебраических преобразований получаем
Р22 - ри = -/ (и) - (4У--/у) (р22 - pu) Re R, (2.1G6)
где
R =----------------у + 2Лу_______________
—Й)Ит/2+ 4^+.£})] +2И* •
/Чтобы понять качественные следствия решения, перепишем R
в виде
R = [у/2 4- i (kv 4- й)[-1 4- [у/2 ф- i (kv — й)]-1, (2.168)
где
Й /Й2 4-2F2. (2.169)
Окончательно среднюю (по координате) инверсию можно записать
в виде
/(с)
poo Р11 —' ' ~_______________—
1 4- (8Р2/у2) [A (kv -г Q) -у L (kv - Q)] "
Ае в данном случае лоренциан
(2.170)
(У/2)2
(2.171)
~ 4- (У/2)2
®Меет полуширину у/2. Резонансная зависимость (2.170) имеет осо"
Ревности при kv = + й. Для слабого поля резонансные скорости
^впадают с полученными ранее (kv = 4~ й). Но для достаточно
больших полей провалы в распределении населенностей по скоро-
стям «расталкиваются». Более подробно мы рассмотрим эти явления
обсуждении точных решений (см. также § 2.8).
84
85
, , sin2 х 11/3\-1
1 + 4(3 ~/г-
б. Точное решение (ю = <т>0 : ух = у> = Г). При произвольны^
интенсивностях полей решение задачи о взаимодействии поля стоя,
чей волны с газом в аналитическом виде невозможно. Исключени6
составляет случай точного резонанса (ш = соо) и равных констаат
релаксации (ух = у2 = Г). Он был рассмотрен в работах [20, 24
27, 30]. Поглощение в доплеровском пределе (ГБ ки) опре,16(
ляется выражением [24]
X 1 (‘ dx , .
= - \ ---(S1H
Xq--------------JT J dC
— co
При малых насыщениях имеем разложение [24]
х/х0 = 1 - G + (11/6) G2 - (151/36) G3 ... (2.173)
В сильных полях (G/>> 1) коэффициент поглощения имеет вид
х/х0 = 8/ji2|Q?. (2.174)
Точное решение (2.174) и решение (2.152), полученное в приближе-
нии скоростных уравнений, отличаются при большом насыщении
всего на 15%.
в. Численное решение. В работах Лэмба и Стенхольма [26] и
Фелдмана и Фелда [20] с помощью ЭВМ было рассмотрено точ-
ное решение уравнений для матрицы плотности при произвольной
интенсивности стоячей волны. При этом сам разработанный чис-
ленный метод позволяет рассматривать взаимодействие со средой
поля более общего вида. Следуя обозначениям указанных работ
(см. также [32]) запишем внешнее поле в виде
Е (z, t) = Е_ sin (kz -f- со() -f- E+ sin (kz — cot). (2.175)
Такую суперпозицию бегущих навстречу друг другу волн при
Е_ Е+ называют квазистоячей волной. При Е_ = Е+ = Е вы-
ражение (2.175) описывает просто стоячую волну, при Е+ (Е_) =
= 0 — бегущую. В таком же виде можно представить наложение
стоячей волны с амплитудой Е _ и бегущей с амплитудой (Е+ — Е_),
Используя ПВВ (р2Х = p.2ie-,’“(), запишем уравнения для р
при воздействии поля (2.175):
(d/dt + vd/dz) р22 = — у2 (р22 — Ргг) +
+ (Лг/2Й) [(£'+еЛ2 - E_e~iltz) рХ2 - (Ej^z - Е+е^кг) рг11.
(d/dt + vd/dz) рхх = — ух (рхх — p?i) —
- (p12/2h)[(E+e*z - EjT*z) рХ2 - (E_e^z - Е+е~^) ргЛ
(d/dt + vd/dz) р2Х =
= — (Г — iQ) р2Х — (pl2/2K)(E^z — E_e~il(z) (р22 — pxJ)-
(2.176)
Следуя [32], будем искать стационарное решение (dp/dt = 0)'
а точную координатную зависимость р^ (z) учтем разложение»1
86
s ряд Фурье:
Pii = _SPi («) е™Кг, (2.177а)
п
Ргг — Рп = 2 d (п) einKz = [р2 (/г) — рх (и)] е«Кг, (2.1776)
п п
p2i=Sr (n)ein}iZ, рХ2 — 2j г* (— и) ein}!Z = p*i- (2.177в)
п п
Так же как и в рассмотренных выше неполных разложениях,
в суммы (2.177а, 6) входят лишь четные (гг = 2т), а в (2.177в) —
нечетные (п = 2т + 1) члены. Подстановка (2.177) в уравнения
(2.176) дает бесконечную систему алгебраических уравнений для
коэффициентов разложения d (п) и г (и):
d.(n) = (Р°2 — Pii) 6„о + (Ргг/^) (п) X
X {Е+ [г* (—п + 1) + г (п + 1)] —
Е_ [г* (—п - 1) + г (п — 1)]}, (2.178)
г («) = —(Pi2/^) D2 (n)[E+d (п — 1) — E_d (п + 1)],
где введены обозначения для комплексных лоренцианов
Dr (п) = (1/2)[(у2 + inkvY1 + (ух ф- tnkv)~Y,
D2 (п) = [Г + i (—Q + nkvY1. (2Л79)
Из системы уравнений (2.178) легко получить соотношения для
одних лишь коэффициентов разложения d (п). При этом нужно
использовать условие действительности ргг, т. е. d (~ri) = d* (п).
Тогда
{1/2 + (1/2)(^2/Й2) Dr (п) [Е+ (D2 (« + 1) + П* (
г 1)) +
+ £2_ (D2 (п - 1) + £>* (-п - 1))]} d («) =
= (Р°2 - Рп) 6ИО + (1/2)(р?2/Й2) EJY {Dt (n)[D2 (и + 1) +
+ D* (-п - 1)] d (п + 2) + Dx (n)(D2 (n - 1) +
+ D* (-n + 1)] d (n - 2)}. (2.180)
этих рекуррентных соотношениях связаны между собой все
TTKIP клиттлттп гт’['ф,[
Рассмотрим сначала среднюю (по г) инверсию
!Пли <7 /Л\ Т7—— —
В г---
Четные компоненты d (п).
р
j -----среднюю (no zj инверсию, определяемую
Членом d (0). При п = 0 уравнения (2.180) имеют вид
| 2 д
V + [ЕХь (kv _ Q) + e2L (kv + 12)]} d (0) =.
= (P2°2-Poii)+
_____________, Г + ,k,J л /щ .
h2 2уху2 L (Г- Н Z/cr)3 Н-Q2 а^> г
+ ~(Г — Й'Г • (2-^81)
Используя это соотношение, можно показать, каким образом
Слученные выше результаты получаются из рассматриваемого
Десь точного решения. Но, во-первых, убедимся, что случай бегу-
87
щей волны также описывается соотношением (2.181). Если поло-
жить = 0, то из (2.181) видно, что коэффициент d (0) не зависцт
от других членов d (п) и в точности равен стационарной разпосщ
населенностей (р22 — Рп)ст для бегущей волны (ср. с (2.90)).
Рассмотрим теперь стоячую волну (Е+ = Е._ = Е~). Если пре.
небречь интерференционными эффектами, связывающими между
собой волны Е± и Е_, то перекрестными членами в (2.181) можно
пренебречь, и сразу получаем результат приближения скоростных
уравнений (ср. с (2.1426)).
Точное решение системы (2.180) можно записать в виде цепной
дроби, которую легко рассчитать численно на ЭВМ. Для этого за-
пишем (2.180) в виде
А (п) Хп = 8п0 + В+ (н) Хп+1 + В_ (га) Хп_1( (2.182)
где
Хп = d (2га)/(р2°2 - pi°i), (2.183)
а определение функций А (га) и В^. (п) следует непосредственно из
(2.180). Решение для средней инверсии можно записать в виде
Xo=d(0)/(p»2-p^) =
= А (0) — В+ (0) В_ (0) / в+\о}В_(О)А2(1) г
J2(0)+ > B+(i) В__(1) А2 (2)
\ Л (1)+ Д2(2) + . . .
!___________л(°)__________________________XT1 (2.184)
В+(0)В_(0)АЦ-1)__________________ • V >
+ В. (— 1)В(— 1)Л2(— 2)
Для того чтобы найти теперь среднюю по координате поляриза-
цию среды, т. е. комплексную восприимчивость, нужно воспользо-
ваться соотношением
Р == Хр12 $ (р12 + р21) du = /Vp12 $ [(р12 + р21) cos coi +
+ i (Pia — P21) sin dv = NPa {cos S $ (re) “I" r* (— ra)] dvewl:z —
1 n
— i sin coi S$[r(ra) —r*(~-n)] dvein^. (2.185)
n
Тогда для синфазной и квадратурной частей поляризации, т. е.
для коэффициентов С и S из соотношения (2.111) получаем
sin kz У, [г (re) + г* (— re)] dvemlt- dz
С = NP12-----------n —----------------------- =
( sin2 kz dz
= 2/Vp12 J Im {r (- 1) - r (1)} dv,. (2.186a)
S = 2Np12 $ Re {r (- 1) — r (1)} dv. (2.1866)
Jorffa
% = (C — iS)IE = (27Vpi2/£’)<^ i-1[r (—1) — r (1)] dv. (2.187)
Гатлъ величины г (1) и г (—1) можно выразить через d (п) по форму-
(2.1786).
Приведем теперь результаты точного численного решения урав-
нений (2.176) описанным выше методом. Как оказалось, качест-
Рис. 2.8. Частотная зависимость мнимой части восприимчивости вблизи доп-
леровски уширенного перехода для различных значений интенсивности стоя-
чей волны, т. е. для различных параметров насыщения G. Вычисления про-
ведены для случая ки = 25у12, ух = у2, у12 = ж у2)/2- Пунктирные ли-
нии — результат приближения скоростных уравнений [20]
88
венных изменений в структуре провала Лэмба по сравнению
скоростным приближением не происходит. В области сильных ц0
лей глубина провала при равных константах релаксации уровне^
= у.2 = Г уменьшается примерно на 20% по сравнению с рас_
четом по формуле (2.142). На рис. 2.8 и 2.9 приведены результаты
численного расчета мнимой и вещественной части поляризуемости
Рис. 2.10. Усредненное по координате распределение разности заселенностей
Ап (у) как функция проекции скорости атомов на направление стоячей вол-
ны. Кривые соответствуют различным параметрам насыщения и былп вычис-
лены Фелдманом и Фелдом для случая ки = 40у|2, = у2, ш = ш0. обо-
значения те же, что на рис. 2.8 [20]
среды при различной степени насыщения. Качественно новым яв-
ляется возникновение дополнительной структуры в форме обра-
щенного провала в распределении по скоростям, которая показана
на рис. 2.10. Возникновение этой структуры объясняется тем, что
частицы с движутся почти параллельно волновым поверх-
ностям стоячей волны либо в узлах ее, либо в пучностях. Значи-
тельная доля частиц попадает в узлы и не насыщается полем. В г°
же время частицы с v >, Г/к, пересекая несколько узлов и пучно-
стей, воспринимают среднее поле. В этом случае достигается
более сильное насыщение. При расчете в приближении сла"О1°
насыщения или при произвольном насыщении в скоростном нр0'
ближенпи аномалии в распределении частиц по скоростям не воз-
никают.
2 6. Насыщение поглощения для случая сильной
в слабой встречных волн
Воздействие сильного поля на газ двухуровневых систем при-
одит к сильной модификации характеристик среды, в частности
тационарной разности заселенностей уровней. Зондирование воз-
никающих особенностей внутри доплеровского контура наиболее
удобно проводить, направляя в уже возбужденную область слабое
дробное излучение и фиксируя линейный отклик в зависимости от
частоты пробного поля. Эффект насыщения будет проявляться
сильнее всего в том случае, когда слабое поле взаимодействует с
теци же частицами, которые возбуждаются сильным полем. Пе-
рестройка пробного излучения позволяет определить все спек-
тральные особенности, появляющиеся в неоднородном контуре по-
глощения. При зондировании частиц, максимально возбужденных
сильным полем, среда может оказаться фактически прозрачной для
Пробного излучения.
1 Простейшая схема в спектроскопии насыщения поглощения
основана на отражении части сильного излучения обратно в сре-
ду. При этом поле имеет вид квазистоячей волны
Е (1) = Er cos (со/ — kz) + Е2 cos (coi + kz), (2.188)
где волна с амплитудой £’1 является сильной, насыщающей переход
Обратная волна (Е2) — слабая и не вызывает насыщения. Огра
ничение такого выбора геометрии состоит в том, что слабая волна
Линейно взаимодействует с частицами на фиксированной, зеркаль-
носимметричной относительно <о0 частоте <о0 + (со0 — со). Поэтому
регистрация провала от сильного поля возможна лишь при ска-
вировании центра доплеровского контура, т. е. частиц с малыми
скоростями.
2.6.1. Эффекты заселенностей уровней. Рассмотрим сначала
взаимодействие со средой квазистоячей волны (2.188). Параметры
резонансного пика пропускания нетрудно вычислить в приближе-
нии, в котором учитывается только изменение распределения за-
селенностей уровней по скоростям и пренебрегается эффектами
Когерентного взаимодействия. Ниже мы обсудим границы приме-
нимости такого приближения. Изменение распределения разности
заселенности уровней по скоростям п (и) под действием сильной
волны описывается соотношением (2.125). Коэффициент линейно-
го поглощения слабой встречной волны будет определяться выра-
жением
х (ю) =• \ о (v, <а) п (г) dr,
(2.189)
(V, со) — сечение радиационного перехода для частицы, имею-
щей скорость v, в поле волны Е2 cos (coi + kz), определяемое вы-
ражением
/ \ J 1
(У (V, О)) = !(Уп , I / \9 । Г2 Ч
' 7 * и (<£> — (О0 + ^)2 + Г2 ’
(2.190)
90
91
где о„ = 4л(1)р12/с7гГ — сечение перехода для точного резонанс^
Подставляя в соотношение (2.189) выражение для распредели
ния п (v) в поле сильной волны (2.125), после элементарных Вьь
кладок получаем
х (ю) = х0 И [1 - (1 -- ^7™) L (® - «о)] ’ (2’ 191)
где полуширина лоренциана
Г = Г(1 + /Г+Gj. (2.192)
Как видно, ширина провала по полувысоте равна сумме ширину
«дырки» 2Г]/1 + G, выжигаемой сильной волной, и однородной
ширины 2Г, соответствующей интервалу частот, с которыми взапм0-
действует слабая волна.
Казалось бы, именно такого результата и следовало ожидать
при зондировании насыщенного провала в неоднородном контуре
слабым пробным излучением. Однако точный расчет показывает,
что выражение (2.191) не всегда верно, и возможные отличия свя-
заны с когерентными эффектами.
2.6.2. Произвольные частоты волн. Когерентные эффекты. Не-
учтенным в п. 2.6.1 остался тот факт, что сильное поле не только
изменяет равновесную разность заселенностей уровней, но меняет
также и форму линии излучения отдельных атомов и молекул (в
среде существует стационарная поляризация Р р12 (2.118)).
Для учета обоих этих факторов необходимо получить точное ре-
шение для формы линии при взаимодействии со средой двух волн.
Естественно, что скоростные уравнения при этом неприменимы,
и следует исходить из точных уравнений для матрицы плотности.
Эта задача была решена в двухуровневом приближении Бакла-
новым и Чеботаевым [33] без каких-либо ограничений на интен-
сивность сильного поля и константы релаксации. Аналогичные ре-
зультаты были получены в случае равных констант релаксации
Хароше и Хартманом [34]. Возможность использования спектро-
скопии насыщения при разных частотах сильного и пробного поля
обсуждалась Джаваном [35]. При этом зондировались частпдь1
с ненулевыми скоростями, что позволяло исследовать специфпче'
ские столкновительные эффекты [36]. Так как решение уравнении
для матрицы плотности легко обобщается, по сравнению с [ЗЗЬ
на случай разных частот, то мы будем следовать изложению Стен-
хольма [32] и рассмотрим поле в виде
E(z, t) = £’1cos(®if + A^z) + E2 co? (co2f + &»z)- (2.193)
Простейший случай квазистоячей волны (2.188) получается от-
сюда при замене сщ = со2 = со, кА = —к2 = —к. Определим к°н
станты взаимодействия и отстройки
Уг = pvEi/ZH (г = 1, 2), = сог - со0 + kiV. (2.19^)
ТГлЯ решения уравнений для матрицы плотности по теории возму-
тений положим сначала Е2 = 0. Тогда результат нулевого при-
бллжения совпадает с (2.90), если
Р21 = р21^(“>'+к«г), (2.195)
а именно
П (V) ~ (Р22 Р11)ст = По (У) Г 1 2 “ ’J. । ... 1 > (2.196)
L -г 1 (1 И- I') J
р» = - iV> <2Л97>
Воспользуемся этим решением как нулевым приближением и будем
искать поправки по У2, т. е. представим все элементы матрицы
плотности в виде
р = р(0) + р(1). (2.198)
(Не путать обозначений р^ и инверсии в отсутствие поля р?2.)
Если пренебречь членами порядка У2р(1), то уравнения для р(1)
имеют вид
d^/dt + у2р£ = - iV± [eW+Wp™ _ е-Д^+ВДр*”] _
— iV2 [et(<B“t+,f22)p2°) — e-»(®?t+R2j)p(o)j = — dp^i/dt — Yipn\
dpa/dt + (Г + icoo) p£V =
= — гУх (p2V — Pn) — iV2n (к) . (2.199;
Теперь нужно получить уравнения для отдельных составляющих
гармоник в (2.199). Для этого введем определения
Д = (со2г k2z) — (оц/ + /c1z),
рО) = рЧ)ем + рУ)е-м (/ = 1,2),
Рм = p2i,)ei<,1”^,;’z) + p^’e-it^+^-A) = [p£>]*, (2.201)
а также используем тот факт, что
ei(<o2i+R2r)p(O) _ e-i(<o2i+K:.z)p(O) егДр(О) _ e-iApW. (2.202)
Пусть разность расстроек частот первого и второго поля относи-
тельно частиц со скоростями и есть
AQ = Q2 — = и2 — сщ + v (к2 — кг). (2.203)
Тогда из уравнений (2.199) в стационарном режиме (вся зависи-
мость р(О от времени — в (2.201)) получаем
(?2 + zAQ) р2+2 = - iVr (рДТ) - рР2>) - iV2p$,
(Ti + iAQ) рД = tVr (рД0 - р<’2>) + гУ2р<0?,
(Г -|- iQ2) р1Д = iV г (р22 — рп) -]- iV2n (у), (2.204)
[Г + г (AQ - Q1)]p|I11) = -гЕ1 (рД - рД).
92
93
I
Уравнения (2.204) получаются, если в (2.199) выделить члены, Из
меняющиеся как eiA и е~’Л. Мы выписали именно эти уравнения
так как в результате нужно получить величину диполя, изменяю!
щегося с фазой (co3t + k2z), т. е. р{2:
р- = тфйГп (г) тгк-(р- -
Уже здесь видно, что первый член в (2.205) представляет собой
приближение, аналогичное рассматриваемому в п. 2.6.1,— инду-
цированный диполь пропорционален разности населенностей, воз-
никающей в сильном поле Е{.
Для решения системы уравнений (2.204) введем новые обозна-
чения
Dt = (уг + iAQ)-1 (i = 1, 2),
/Д = (Г + Dn = [Г + i (-Q. + АЙ)]-1. (2.206)
Тогда из (2.204) получаем
(р2+2 - Рп) = [1 + Vl Pl + Z>n)P! + ^2)]“1 X
X [-гТ2 (Dx + D2) - V1V.,D1 (D, 4- D3) n (p)] (2.207)
или, выражая p2i через n (у) (2.197),
(р2з - pi) = -F172 (Z\ + D2)(D12 + DT) H~ln (P), (2.208)
где
H = 1 + И Pi + Z>n)Pi + D2), D12 = (Г - iQj)-1. (2.209)
Подставляя (2.208) в (2.209), получаем недиагональный элемент
матрицы плотности, изменяющийся с фазой пробной волны Е.,.
Пользуясь общими соотношениями, можно определить коэффици-
ент поглощения на частоте <о2 пробной бегущей волны х (со.,) зо
со Im piP- Удобнее всего результирующую формулу записать
в виде
х (ы2) (‘ ,, dv п И Г ^_G Re в. (2.210)
*о [/л. J Г2 + &;
где х0 — линейный коэффициент поглощения в центре доплеров-
ской линии, функция В имеет вид
В = Г i (ci)q — со2 — /т^р)[[Г -|- t (<Oq — со2 — 4'^р)] 4“
[Г — i (<оо — — А,^)!1 J {2F (и) 4-
4- GT [[Г — i (со„ — <о3 — /с3р)]_1 4-
+ [Г 4- i (соо - 2с)! + со2 - (2кг - А2) р)]-1]}-1, (2.211)
а функция F (р) определена равенством
Dr (р) 4- D2 (р) = 2ГуР (р), 1/у = (1/2)(1/Т1 + 1/у2). (2.212)
Крайне громоздкое выражение, определяющее коэффициент п°)
глощения пробной волны, пригодно для описания весьма общей
ситуации: зондирование на произвольной частоте навстречу илй
одном направлении с сильной волной. Но, несмотря на столь
РяОданый вид результата, можно сделать некоторые качественные
ывоДЫ- Во-первых, очевидно, что первый член в (2.210) описывает
поосто скоростное приближение, т. е. совпадает с полученным ра-
нее результатом (при сщ = ю,, кг = — к2 = —к (2.189), (2.191)).
функция F (у) в знаменателе (2.211) определяет форму резонанса
вблизи частот, где
со3 — Иц 4- v (к2 — кг) = 0. (2.213)
Этот резонанс всегда проявляется для встречных волн с совпадаю-
щими частотами при v = 0.
Для квазистоячей волны (<о, = со2 = со) интересна интерпре-
тация особенности контура, появляющейся за счет последнего чле-
на в знаменателе (2.211) при скоростях
v = (соо — со)/ЗА.
(2.214)
Этот резонанс существует при скоростях, в три раза меньших, чем
определяющие основной провал Беннета- Это следствие типично
когерентного явления для многофотонного перехода.
2.6.3. Точное решение. Приведем теперь некоторые результаты,
к которым сводится общее решение в частном случае встречных
₽ис. 2.11. Форма линии поглощения слабой пробной волны в присутствии
Распространяющейся навстречу бегущей волны при различных G, Г/ки =
0,02. Вычисления учитывали когерентные эффекты (сплошные линии, у =
Г), а также проводились в приближении скоростных уравнений (пунк-
тирные кривые, у/Г 0)
®олн с равными частотами. Ограничимся доплеровским пределом
г*и)^>ГБ). В случае, когда kvpe3 Гб, две волны фактически
®е взаимодействуют, и, как и следовало ожидать, коэффици-
®®т поглощения слабой волны равен линейному коэффициенту
94
95
поглощения, т. е. из (2.210) получаем
(2.215)
Для поглощения в центре доплеровского контура при очень силь-
ном первом поле Ег получаем простую формулу
х 3 у Г 1 у / гб \21
— = — -KexP[- -3-FbrJ J ’
(2.216) |
где у определена в (2.212). На рис. 2.11 показана форма линии по-
глощения слабой волны с учетом когерентных эффектов. Пункти-
ром показаны результаты расчета в приближении, учитывающем
только выгорание «дырки», т. е. в рамках скоростных уравнений.
Когерентные эффекты
Рис. 2.12. Зависимость ширины узкого резо-
нанса при распространении пробного излу-
чения навстречу сильному от параметра на-
сыщения сильной волны G. Различные кри-
вые соответствуют разным параметрам т] =
= у/Г и получены с учетом когерентных
эффектов в сильном поле
дают дополнительное
уширение узкого нели-
нейного резонанса. Фи-
зически это совершенно
естественно объясняется
когерентными осцилля-
циями в двухуровневой
системе (оптическими
нутациями) под дейст-
вием сильного поля.
На рис. 2.12 приведены
результаты расчета по-
луширины узкого ре-
зонанса в поглощении
пробной волны при раз-
личных значениях пара-
метра ц = у/Г. Случай
ц = 0 соответствует
очень сильному разли-
чию скоростей распада
уровней ух и у2, когда
справедливо приближение скоростных уравнений. Случай ц — 1
соответствует уг = у2, и для него когерентные эффекты дают наи-
больший вклад. Таким образом, увеличение ширины резонанса
при росте параметра ц прямо отражает вклад когерентных эффек-
тов. . ,г
Вклад когерентных эффектов пропорционален параметру У1
и появляется лишь во втором порядке по параметру насыщения-
На рис. 2.13 приведена зависимость поглощения слабой волны
в центре линии от интенсивности сильной, определяемая выраже-
нием (2.216). Видно, что, во-первых, коэффициент поглощения сла-
бой волны всегда больше насыщенного поглощения сильной волны-
Во-вторых, при увеличении интенсивности сильного поля погло-
щение слабой волны стремится к постоянному значению, опреДр'
дяемому выражением (2.216) и зависящему только от соотношения
лежДУ константами релаксации. Например, при равных констан-
тах релаксации уровней уг и у2 поглощение слабой волны стремит-
сЯ к постоянному значению (3/8) х0. При сильно отличающихся
константах релаксации и при наличии столкновений, сбивающих
Лазу состояния поглощающей частицы, вклад когерентных эф-
фектов мал и с достаточной точностью можно пользоваться выра-
жением (2.191), полученным из скоростных уравнений.
Рассмотренные выше особенности в поглощении слабой волны
проявляются, когда доплеровское
уширение заметно превосходит
Рис. 2.13. Зависимость коэффициента
поглощения слабой волны в центре
линии (<о = <о0) от интенсивности
сильной волны при различных зна-
чениях параметра i] = у/Г, опреде-
ляющего различие между константа-
ми релаксации уровней. Случай
I) = 1 соответствует равенству У! =
= у2. При ц = 0 константы у, и у2
сильно отличаются и точный резуль-
тат близок к приближению скорост-
ных уравнении
однородную ширину Г. В случае, когда доплеровская ширина
сравнима с однородной шириной, возникает еще один эффект, хо-
рошо известный в радиоспектроскопии: зависимость поглощения
от частоты может изменять знак, т. е. вместо поглощения в неко-
торой области частот может происходить усиление встречной сла-
бой волны [34].
§ 2.7. Насыщение поглощения для однонаправленных волн
При взаимодействии однонаправленных волн в газе в форме
Линии поглощения возникают новые особенности. Помимо широ-
кого «беннеттовского» провала, вызванного уменьшением разности
заселенности, в форме линии появляются дополнительные резо-
ансы с ширинами, равными скорости распада уровней. Резонансы,
есУЩие информацию о скоростях распада отдельных уровней yj
Та, характерны именно для взаимодействия однонаправленных
олн и отсутствуют при взаимодействии встречных волн. Физиче-
ая сущность дополнительных резонансов может быть понята
3 простых качественных рассуждений.
со ^Ве 0ДН0НапРавлеынь1е волны с близкими частотами со1 и со2
3Дают в каждой точке результирующее поле, амплитуда кото-
г° изменяется с частотой Д, равной разности частот сщ — со2.
ди поле достаточно интенсивно, то под действием его изменя-
4 В. С. Летохов, В. П. Чеботаев ду
96
ется заселенность уровней. Переменная во времени амплитуда поля
вызывает модуляцию заселенности уровней. Модуляция разностц
заселенности ведет к обычной модуляции коэффициента поглоще.
ния и, следовательно, к амплитудной модуляции сигналов. Г,о-,
пикающие из-за амплитудной модуляции дополнительные компо-
ненты поля на боковых частотах суммируются с исходными поля-
ми, что можно рассматривать как уменьшение их поглощения
Глубина модуляции разности заселенности зависит от соотношения
частоты модуляции А и скоростей распада уровней yj и у2. Если
А у15 у2, то заселенность уровней «следит» за изменением ампли-
туды результирующего поля и эффект амплитудной модуляции
имеет наибольшую величину. Если расстройка А уг, у2, т0 среда
не успевает реагировать на изменение мгновенного значения ам-
плитуды поля. В этой области существенно только изменение сред-
ней заселенности уровней под действием поля. Таким образом,
дополнительные резонансы прежде всего связаны с временной
модуляцией заселенности уровней. В такой интерпретации метод
оказывается очень близким по своей физической природе широко
распространенному фазовому методу измерения времени жизни
уровней. В нашем случае изменение во времени заселенности уров-
ней возникает за счет использования двух волн с разными частота-
ми. причем одна из них служит для зондирования заселенностей
уровней.
При сильно отличающихся константах релаксации (у, у,)
и с ограничениями по полю (yG/Г < 1) сильной волны коэффициент
поглощения (усиления) пробной волны был найден Раутианом [141
с использованием уравнений для амплитуд вероятности. Поглоще-
ние пробного сигнала находилось через разность между вероят-
ностью перехода атома в присутствии двух полей и вероятностью
в присутствии одного сильного поля. Коэффициент поглощения
пробной волны в газе двухуровневых атомов был найден Бакла-
новым и Чеботаевым [37] через восприимчивость среды без каких-
либо ограничений по полю и константам релаксаций в присутствии
тушащих и сбивающих фазу излучения столкновений. Наличие
двух полей с разностью частот А ведет к появлению модуляции
заселенности уровней с частотой А. Модуляция заселенности уров-
ней, в свою очередь, вызывает модуляцию поляризации на ча-
стотах со и со + А и дополнительную поляризацию на частоте
со — А. При А — уг, у3 вклад этой поляризации определяет основ-
ные особенности в поглощении.
Выпишем теперь некоторые аналитические соотношения. СлУ'
чай однанаправленных волн соответствует подстановке в общее
выражение (2.210) кг = к2 = к. Так как и при таком упрощении
оно остается достаточно громоздким, приведем в явном виде коэф'
фициент поглощения при малом насыщении сильной волной (G
1). Если А — разность частот (А = со., — coj, то
_ eYp Г ( Я VI Н G (2Г)2
х0 PL \ ки ) J 1 2 (2Г)2+Д2 Х
П д- ( 71 -l 72 О . у / а2 , а2 \~|]
* [ \ у2 + А2 ‘ Tj + A2 J 2 "И 4Г \ у2 + А2 у2 - Д2 / J J
(2.217
Если частоты совпадают, то в доплеровском пределе для произ-
вольных G имеем
2®-= [(1 + G)-« - 4(1 + exp [- (4-)’] . (2.218)
Выражение (2.217) для случая слабого насыщения легко интер-
претировать. Оно описывает несколько провалов, ширины которых
определяются константами релаксации у1, у2, Г. В присутствии сби-
вающих фазу столкновений и при условии Г у2 '4> ух форма ли-
нии представляет сумму трех провалов дисперсионного вида с полу-
ширинами 2Г, у1г у2 и глубинами ’ ~Г ( +~) ’
соответственно, на фоне доплеровского контура. Этот факт пред-
ставляет интерес для спектроскопии, так как каждый из резонан-
сов несет прямую информацию о затухании недиагонального и диа-
гонального элементов матрицы плотности, т. е. о ширине линии
и времени жизни уровней.
Первые два члена описывают линию поглощения, которая была
бы обусловлена только насыщением разности заселенностей уров-
ней под действием сильного поля. Последующие члены в (2.217)
определяют вклад когерентных эффектов, которые, в отличие от
₽ис. 2.14. Форма линии поглощения слабой пробной волны в присутствии
однонаправленной сильной волны при G = 1 и G = 10 (а) и G = 103 (б). Для
кривых: I — у/у2 = 1; 2 — y±/ys = 10; 3 — ух/у2 = 100; у!ки = 10~2
Случая встречных волн, проявляются в первом порядке по пара-
метру насыщения. С ростом поля происходят изменения в форме
линии. Ширина и глубина провала, обусловленного изменением
8аселенности уровней, увеличивается. Относительная ширина рез-
ких провалов с ширинами 2ух и 2у2 увеличивается, а затем начинает
Уменьшаться. Ширина их сложным образом зависит от поля, уве-
личиваясь с ростом последнего. В очень сильных полях (pliE1
4
99
ЙГ) резкая структура в линии практически исчезает, коэффици-
ент поглощения в широкой области частот стремится к нулю. Форм;)
линии поглощения, рассчитанная для различных констант релак-
сации, иллюстрируется рис. 2.14. В сильных полях выражение
для коэффициента поглощения принимает простой (с точностью до
t/y^G) вид:
О,
I А 1[А2- (Р12^/Й)2]1/2 ,
Аа + Г2Б(1-т/Г)
Д<Р12^1'Й,
А р-12^1 h-
(2.21!))
Все эти особенности можно объяснить с помощью эффекта Штарка
в световом поле на доплеровски уширенном переходе.
§ 2.8. Эффект Штарка в световом поле
на доплеровски уширенном переходе
Для доплеровски уширенного перехода частота действующего
на частицу поля зависит от его скорости. Поэтому величина штар-
ковского расщепления в световом поле будет различной для раз-
ных частиц. Это на первый взгляд затрудняет наблюдение эффекта
Штарка в световом поле при величине расщепления меньше доп-
леровской ширины. Однако описанные выше качественные особен-
ности в форме линии поглощения слабой волны в присутствии
сильной могут быть объяснены эффектом Штарка в высокочастот-
ном поле [33, 34].
В сильном поле уровни т и п расщепляются на два подуровня
каждый:
Е™ = Ет + 6/2 ± [(б/2)2 +
Е^ = Еп — 6/2 + [(6/2)2 + У2]1/2,
где 6 = Q — kv — расстройка частоты поля от частоты резонанса
с движущейся частицей. Под действием поля у атома появляются
три резонансные частоты, соответствующие переходам между по-
дуровнями т и п:
®i,2 — ®mn + 6 + (б2 + 4ТЛ2)1,/2, <о3 = wm!1 + 6. (2.22'1)
Поле слабой встречной волны для частицы имеет частоту <в' —
= йтп + Q + kv. Из условия резонанса ю' = <г> находим скоро-
сти частиц, резонансно взаимодействующих с полем:
(M1,2=-4±4(Q2 + 3^1/2’ (Мз = 0. (2.222)
В центре линии основной вклад в поглощение слабой встречной
волны дают атомы, скорости которых удовлетворяют условию
(to)i,2 = ± Р^Е/П ]/3. (2.223)
Для сильного поля распределение атомов по скоростям (в от-
носительных единицах) имеет вид
= ' ГБ</ш. (2.224)
\KV) । 1 б
Коэффициент поглощения пропорционален числу частиц. Учитывая
(2-224) и (2.223), легко получить поглощение для слабой встречной
волны:
^=2(з+-Х)"1-2-. (2.225)
Этот результат с точностью до численного коэффициента совпадает
с точным выражением (2.216).
На основе моделей расщепления уровней теперь можно понять,
почему поглощение слабой волны стремится к постоянному зна-
чению при увеличении интенсивности встречной. С ростом поля
увеличивается область скоростей резонансных атомов, т. е. про-
порционально увеличивается ширина провала Беннетта в распре-
делении атомов по скоростям. Поэтому число резонансных атомов
и поглощение слабой волны не зависят от поля. Соотношение между
величиной расщепления (Р12-Е7Й) и шириной провала Беннетта,
зависящее от параметра у/Г, определяет вклад когерентных эф-
фектов в поглощение слабой волны в присутствии сильной.
Аналогично можно найти резонансные скорости атомов в случае
взаимодействия однонаправленных волн. Для расстройки А имеем
(Мьа = ± (А2 — 272р/2. (2.226)
При А < 2У резонансных атомов нет. Поглощение в области частот
А < 2У равно нулю. Оно появляется лишь при A )> 2V-
Особенности формы линии поглощения слабого сигнала в при-
сутствии сильного могут быть использованы для определения кон-
стант релаксации уровней, прямого измерения матричного диполь-
ного момента р12, исследования тонкой структуры уровней.
100
Глава 3
Резонансы насыщения
на доплеровски уширенном переходе
Нелинейные узкие резонансы на доплеровски уширенном пе-
реходе возникают в самых разнообразных вариантах. Впервые они
были предложены и наблюдались в случае, когда поглощающая
среда с доплеровски уширенным переходом помещалась внутри
резонатора лазера [1—3]. Схема такого варианта наблюдения опи-
сана выше в гл. 1 (рис. 1.12). Этот метод широко применяется
в тех случаях, когда интенсивность светового поля вне резонатора
недостаточна для насыщения поглощения и само поглощение мало.
Более удобным является метод наблюдения узких резонансов
вне резонатора лазера [4], особенно с помощью метода пробной
встречной волны. Схема такого варианта спектроскопии насыщения
также рассмотрена в гл. 1 (рис. 1.13). Преимущество схемы с вне-
резонаторной поглощающей средой состоит в возможности как не-
зависимого варьирования интенсивности каждой из встречных
волн, так и выбора необходимых для получения максимальной
чувствительности и наибольшего разрешения диаметра и простран-
ственной конфигурации светового поля. Метод пробной встречной
волны сейчас является наиболее распространенным методом не-
линейной лазерной спектроскопии сверхвысокого разрешения.
Нелинейные добавки к восприимчивости среды определяют
одновременно как насыщение поглощения или усиления (х"),
так и изменение с ростом интенсивности поля показателя прелом-
ления (х'). Последний факт является основой для эффектов, связан-
ных с резонансным насыщением дисперсии. Дисперсионная часть
восприимчивости влияет на изменение фазы излучения, а это из-
менение в неоднородном газовом ансамбле зависит как от скорости
отдельных частиц, так и от интенсивности возбуждающего поля.
Тем самым оказывается возможным по-разному изменять фазовые
сдвиги для проходящих через газовую среду волн. Например, если
две компоненты эллиптически поляризованного поля приобретают
разные фазовые сдвиги, то наблюдается вращение плоскости по-
ляризации (эффект Фарадея). Нелинейность дисперсии может при-
вести и к тому, что оптическая длина резонатора Фабри — Пер°
будет различаться для случаев большой и малой интенсивности-
102
На этом основано свойство дисперсионной бистабильности, ак-
явно изучаемой в последние годы [5]. Использование зависимости
поляризации от интенсивности для зондирования линии внутри
яоПлеровского контура было предложено Биманом и Ханчем [6].
Появление узких резонансов насыщения возможно в самых раз-
личных схемах. Кроме уже упоминавшихся резонансов в спектре
поглощения и во вращении плоскости поляризации возникают так-
jjie резонансные особенности спектра возбуждения флуоресцен-
ций, т- е- плотности возбужденных частиц [7, 8]. Достижение раз-
решения, не ограниченного доплеровским уширением, возможно
также и в методе «пересечения уровней», уже упоминавшемся в гл. 1
И реализованном теперь в ряде модификаций (см., например,
19, 10]).
В этой главе мы рассматриваем основные методы получения уз-
'’ЙйХ нелинейных резонансов на двухуровневом доплеровски уши-
ренном переходе, включая краткий теоретический анализ и ре-
зультаты оригинальных экспериментальных работ.
§ 3.1. Резонансные явления в одномодовом лазере
с насыщающимся газовым поглотителем
Газовый лазер с нелинейным поглощением содержит внутри
резонатора две компоненты, резонансно-взаимо действующие
сполем,— усиливающую среду (обычно газовую, но, в принципе,
это может быть любая активная среда, генерирующая в стационар-
ном режиме) и нелинейно-поглощающую газовую ячейку. Для воз-
никновения рассматриваемых ниже резонансных явлений не-
Линейно-поглощающая среда должна удовлетворять следующим
условиям: 1) линия поглощения должна совпадать с линией уси-
ления активной среды или лежать внутри линии усиления; 2) ли-
ния поглощения должна быть уширена неоднородно из-за эффекта
Доплера; 3) интенсивность излучения лазера должна быть доста-
точна для насыщения поглощения.
Введение поглотителя в резонатор изменяет и характеристики
выходной мощности. За счет того, что в центре линии поглощения
образуется провал Лэмба, т. е. уменьшаются потери, в эффектив-
ном усилении двух сред возникает резонансный пик, называемым
Иногда обращенным провалом Лэмба. Насыщение поглощения на-
чинает заметно влиять на характеристики генератора, что приво-
дит к радикальному изменению свойств излучения лазера. Кроме
Резонансного пика на перестроечной кривой лазера, т. е. в зави-
симости мощности генерации от частоты, возникает и ряд новых
‘Явлений: нелинейное затягивание частоты к центру линии погло-
щения — самостабилизация частоты, самосинхронизация и се-
Иекция мод, раздельная генерация на правой и левой круговых
Поляризациях в лазере с магнитным полем, пульсации излучения,
Разнообразные гистерезисные явления при изменении параметров
’^азера. Перечисленные явления очень интересны в физическом
103
и практическом отношениях и стимулировали постановку экспе-
риментальных и теоретических исследований.
В данной монографии рассматриваются лишь вопросы, которые
непосредственно связаны с нелинейными резонансными явдц,
НИЯМИ.
3.1.1. Уравнения одномодового лазера. Теория лазера с пели,
нейным поглощением аналогична теории обычного газового лазе-
ра. Результирующая поляризация среды будет определяться как
сумма поляризаций активной и поглощающей среды:
(3-1а)
где
(t) = еЕ-/) cos coi — eEtf sin <nt, (3.16)
индекс / равен а или b, индекс а относится здесь и всюду ниже
к усиливающей среде, индекс b — к поглощающей среде.
Стационарные амплитуда Е и частота генерации и могут быть
найдены из соотношений
Im {% (®, Е)} = (4л(?)^1, св — <Вр = —2лсо Re {х (и, Е)},
(3.2)
в которых под % надо подразумевать суммарную восприимчивость
усиливающей и поглощающей среды. Рассмотрим это более де-
тально.
Обратная реакция поляризации на световое поле в некоторой
моде резонатора описывается стандартным уравнением для вре-
менной составляющей поля Е (i):
d*E <о dE 2Т7, /,тт S dl*b\ /о
где <bp и Q — собственная частота и добротность моды резонатора,
усреднение проводится по длине резонатора. В уравнении (3.3)
усиление и потери предполагаются равномерно распределенными
по объему резонатора. Для большинства случаев это достаточно
хорошее приближение, так как обычно усиление и потери на про-
ход резонатора невелики, а поперечное распределение поля ак-
сиального типа колебаний становится существенным только в спе-
циальном случае газа очень низкого давления, когда длина сво-
бодного пробега сравнима с поперечным размером поля.
Уравнение (3.3) для высокочастотной составляющей поля
Е (i) можно привести к двум уравнениям для медленно меняющих-
ся за период светового колебания амплитуды Е (t) и фазы <р (В
поля:
dE/dt + (со/20 Е = 2лсоЕ (^ + х'ь), (3-4>
со — <0р + dq/dt = —2лю (/а + Хь)-
Уравнение для амплитуды поля (3.4) можно привести к уравнены10
для интенсивности излучения I = (с/8лЛсо) Е2:
dUdt + (со/<?) I = с! [хо (7) - хь (7)], (3-6)
где Ха и хь — усредненные по длине резонатора коэффициенты
0асыЩенного усиления и поглощения на единицу длины, связан-
гые с восприимчивостью % соотношением (2.113). Уравнение (3.6)
описывает баланс энергии излучения в резонаторе при скорости
затухания в резонаторе a/Q, скорости нелинейного усиления ак-
тивной среды сха и скорости нелинейного поглощения сиь.
С помощью соотношения (2.114) уравнение для частоты гене-
рации (3.5) можно выразить через усредненные по длине резона-
тора показатели преломления усиливающей и поглощающей сред:
со — <ор + dy/dt = со (1 — ия) + со (1 — пь). (3.7)
В стационарном режиме (d^ldt = 0) частота генерации со отлича-
ется от собственной частоты пустого резонатора сос из-за набег'а
фазы поля, обусловленного отличием показателей преломления
сред от единицы в области резонанса дисперсии (raz =# 1).
Для того чтобы исследовать свойства излучения лазера, необ-
ходимо знать зависимость величин х.у и rij (j — а, b) от интенсив-
ности и частоты поля. Эти зависимости даются выражениями, при-
веденными в гл. 2. В простейшем случае можно пользоваться
приближением слабого насыщения. Однако во многих случаях
теория должна включать режим больших насыщений. Это связано
с тем, что многие явления хорошо проявляются, когда параметры
насыщения поглощения и усиления значительно различаются.
Поэтому даже при малых насыщениях в усиливающей среде на-
сыщение поглощения может быть большим. Кроме того, некото-
рые эффекты, например гистерезисные явления, не могут быть
описаны в приближении слабого насыщения, и для описания их
необходим, по крайней мере, учет членов, учитывающих насыще-
ние в следующих порядках теории возмущений. Конечно, для ана-
лиза работы лазера предпочтительно иметь аналитические выра-
жения. Поэтому использование приближенных методов нахожде-
ния насыщенного поглощения в поле сильной стоячей волныт
рассмотренных выше в гл. 2, оказывается весьма эффективным.
3.1.2. Мощность генерации. В стационарном режиме генера-
ции (dl/dt = 0) мощность излучения определяется, согласно (3.6),
Условием равенства эффективного усиления двух сред ссдфф = хв —
__ и ненасыщаемых (линейных) потерь на единицу длины —
*7 wQc:
“:фф = *о (Л со) — хь (7, со) = То. (3,8)
Равнение (3.8) определяет зависимость мощности генерации от
_ Раметров лазера, если известно поведение нелинейного усиле-
СтГ И П0ГЛ01ЧеН11Я- Функции ха (7) и хь (7) постоянно убывают
^Ростом интенсивности (§ 2.4, 2.5). В отсутствие нелинейного пог-
^Щения решение уравнения (3.8) единственно и соответствует точ-
(риПе^еСеЧеНИЯ КРИВОЙ С величин°й линейных потерь
с- 3.1а). Наклон кривой ха (7) в точке 7 = 0 определяется
ГО4
10Я
значением
________2 dxf ]
*f dI |г=0
(3.9)
которая, согласно (2.132), связана с параметром насыщения уси-
ления (поглощения) одной бегущей волной соотношением
Gf = gfl-
(3.10)
При введении нелинейного поглощения зависимость аЯфф от
интенсивности может качественно измениться. Если насыщение
поглощения наступает гораздо раньше, чем насыщение усиления
{gb ga), т0 «эФФ сначала возрастает за счет просветления пог-
лотителя и лишь затем монотонно падает из-за насыщения усиле-
ния (рис. 3.16, в). Здесь при различном соотношении между ли-
нейными потерями у0 и значением начального эффективного уси-
ления а°фф кривая аяфф (/) может пересечься с прямой у0 либо
в одной (а°фф > То), либ° в ДвУх (°£фФ > То > а°ФФ) точках.
лазера является
б
аэфф = :'а~ Кд
fo
I,
: "0
CT
7„
о
Яэфф
'ПОР
Рис. 3.1. Возможные решения
уравнения (3.8): a — в отсутствие
насыщаемого поглощения; б, в —
при наличии насыщаемого погло-
щения (б — мягкий режим само-
возбуждения, в — жесткий режим
В последнем случае режим само-
возбуждения
жестким, т. е. требующим для на-
чала генерации поля с интенсив-
ностью I /пор- Если насыщение
поглощения происходит гораз-
до позже, чем насыщение усиле-
ния (gb go), то нелинейное пог-
лощение не меняет качественно
зависимости эффективного усиле-
ния от интенсивности. В проме-
жуточном случае возникновение
максимума у аяфф зависит от со-
отношения между параметрами
насыщения и начальными значе-
ниями коэффициентов усиления
и поглощения. Отметим, что такие
особенности режима возбуждб'
ния газового лазера с нелинеи-
ным поглощением присущи всем
типам лазеров с нелинейный
поглотителем. Например, режим
жесткого самовозбуждения в ла'
зерах рассматривался еще в рабо'
те [И]. Однако зависимость эф'
фективного усиления от частот#
поля является специфической для нелинейного поглощен^
газовой среды, определяющей наиболее важные свойства так
лазера.
106
Зависимость мощности излучения от^частоты может быть най-
яеиа и3 соотношения (3.8). Основной эффект состоит в резонанс-
ном увеличении аэфф, когда частота излучения со проходит через
дентр линии поглощения со — <оь. Это приводит к резонансному
изменению мощности стационарной генерации, т. е. пику выход-
ной мощности лазера. Это^естественно объясняется уменьшением
X60
7
хао
(ы*ые)
Кд =
зфф (ы-Ыд)
^Зфф
О •'mac
Рис. 3.2. Кривые эффективного усиления в центре линии поглощения и вне
провала Лэмба в линии поглощения, показывающие^значенпе пика мощности
стационарной генерации
0
нелинейного поглощения в центре линии. Параметры пика мощ-
иллюстрируются рис. 3.2, на котором показаны кривые
Эффективного усиления в центре линии поглощения (со = (ой)
-В®6 лэмбовского провала в линии поглощения (| со — а>ь |
^Ib). Если ширина лэмбовского провала в усиливающей среде
СлРа3‘?° больше, чем в поглощающей (Га Гь), а именно этот
яй представляет наибольший интерес, что при прохождении
дарез лэмбовский провал в поглощающей среде зависимость ха (7)
Жно считать неизменной. В то же время коэффициент нелиней-
ного поглощения вне резонанса в обозначениях (3.10) в самом об-
щем случае, согласно (2.132),
хь = хьо (1 + gbl'T* 1'2, | <о — <г>ь | >> Г6, (З.И)
Д Дри точном резонансе (со = соь) его с достаточной точностью
4№тп ° описывать выражением (3.11) с удвоенной величиной пара-
насыщения. Последнее справедливо в скоростном прибли-
И С точностью ДО даже при учете когерентных осцилля-
ЖлйОИ/кПо°ЛТРАНСТВеНН0Й неоднородности выгорания в стоячей
(S 2.5). Поэтому кривая а^фф (Z) в резонансе отличается от
107
г
оответствующей кривой вне резонанса сжатием хь (/) по оси абс-
цисс в два раза (рис. 3.2). Мощности генерации /тах и /0 в этих
предельных случаях определяются точками пересечения кривых
о^эфф (-0 с прямой линейных потерь у0. Все промежуточные кра.
вые, соответствующие постепенному прохождению области резо-
нанса, лежат в заштрихованной области.
Параметры пика мощности сложным образом зависят от ха-
рактеристик усиливающей и поглощающей сред и форма пика,
вообще говоря, отнюдь не совпадает с формой лэмбовского прова-
ла в линии поглощения. Это создает определенные трудности при
использовании пика мощности для спектроскопических измере-
ний. Однако имеется область параметров, в которой форма пика
мощности имеет лоренцевский вид. При выполнении условий
gal, gbl<i, (3.12)
означающих малую степень насыщения усиления и поглощения,
интенсивность генерации определяется выражением [2]
/(Ю)=—Г»-----------(2LZ2*)------ |со-ИьКГа, (3.13)
v 7 W — <0, \ 1 О I \ а» \ /
а а0 (2 —Р) —PZ.
где L (х) = 1/(1 + ^2) — лоренцевский контур, т] = а’фф/уо —
превышение начального эффективного усиления над линейными
потерями, р — Kbogb^aog — параметр, характеризующий измене-
ние эффективного усиления при 7 = 0 (при р /> 1 значение
da^/dl <0, а при р < 1 — da^ldl > 0). Пик мощности,
обусловленный членом L [(<и — cob)/rj в знаменателе, имеет ло-
ренцевскую форму с шириной по полувысоте
Дюпик = 2ГЬ [2 (1 - р)/(2 - p)]V2. (3.14)
Таким образом, необходимо иметь в виду, что при обработке экспе-
риментальных данных по ширине обращенного лэмбовского про-
вала экстраполяцией в область слабых интенсивностей получает-
ся ширина пика ДсоПик, которая в общем случае не равна однород-
ной ширине. Ширина пика совпадает с однородной шириной пог-
лощения только при дополнительном условии
0 = gb*bo/gaKat, 1- (3-15)
Практически условие (3.15) можно выполнить при использовании
очень малого поглощения.
Относительная амплитуда или контраст пика, т. е. отношение
амплитуды пика к основанию, при условии (3.12)
h = 0/2(1 - р). (3.16)
Таким образом, форма пика мощности совпадает с формой лэм*
бовского провала в пределе пиков с очень малым контрастом-
Значительный контраст пика можно получить при увеличении па*
раметра Р, увеличивая, например, коэффициент поглощения
108
HP
w
Пля обеспечения превышения начального эффективного усиле-
ния над порогом
Ц ссэфф/уо (о. 17)
, е. режима мягкого самовозбуждения) при увеличении хЬо не-
обходимо увеличивать соответственно ха0. В этом случае при gb !2>>
ga стационарная мощность генерации будет резко расти и вы-
бывать сильное насыщение поглощения. Естественно, что при
этом приближение (3.12) оказывается несправедливым и необхо-
димо использовать следующие по интенсивности члены разложе-
ния 112] или выражения для коэффициента поглощения
в сильном поле типа (3.11).
При большой степени насыщения поглощения происходит па-
дение контраста пика, что объясняется уменьшением глубины про-
вала Лэмба в поглощении при сильном насыщении. Расчеты зави-
симости абсолютной величины пика мощности ДР = Ртах — Ро
от коэффициента начального поглощения хьо выполнены в [13].
Абсолютная глубина провала Лэмба h при сильном насыщении
может быть оценена с помощью простого выражения
ъ / У'ьо хьо \ хьо 14 1 \ <</*>> 1
(3.18)
Именно при больших контрастах пика h и сильном насыщении по-
глощения форма пика мощности существенно отличается от экспе-
риментального вида. При малых насыщениях и Р<С1 ширина пи-
ка уже ширины провала в линии поглощения 2ГЬ, а при сильном
насыщении происходит уширение пика мощности и уменьшение
его амплитуды. В общем случае при сильном насыщении ушире-
ние пика из-за насыщения может быть представлено в виде
А®пик = /Р2ГЬ, (3.19)
где — фактор уширения пика мощности, расчеты которого
представлены в [13].
Первые наблюдения обращенного лэмбовского провала были
выполнены в Не — Ne-лазере на % = 632,8 нм с Ne-нелинейно-
поглощающей ячейкой в работах Лисицына и Чеботаева [2], Ли
и Школьника [3]. Впоследствии пик мощности наблюдался в боль-
шом числе работ с различными лазерами и нелинейными поглоти-
телями. В экспериментах используется два типа нелинейных пог-
лотителей: 1) атомы и молекулы, используемые в усиливающей
®Реде, но при условии, когда на рабочем переходе имеется погло-
щение, а не усиление; 2) молекулы, частота поглощения которых
случайно совпадает с линией усиления лазера. Остановимся бо-
детально на основных результатах, полученных с помощью
Не — Ne-лазера на % = 632,8 нм с Ne- или 12-нелинейно-погло-
Щающей ячейкой и с помощью Не — Ne-лазера иа А = 3,39 мкм
с СН4-нелинейно-погл отдающей ячейкой, которые являются ти-
, ЙИчными примерами этих двух классов.
109
А
В Не — Ne/Ne-лазере нетрудно получить пик мощности
с контрастом h = 0,1—1,0. Это связано с тем, что при небольшом
давлении Ne (0,1 Торр) имеется заметное поглощение, а однород,
ная ширина перехода (примерно 25 МГц) значительно меныпе
чем в усиливающей среде (Ne н- 0,1—0,3 Торр; Не: 1—3 Торр)’
из-за отсутствия столкновительного уширения перехода гелием
(100—150 МГц/Topp Не). Различие однородных ширин 2ГЬ и 2Г
обеспечивает четкое выделение пика мощности в усиливающей сре-
де и необходимое превышение параметра насыщения поглощения
gb над параметром насыщения усиления ga (gb/ga = Га/Гь
ж 10). Ширина пика мощности действительно не совпадает с од-
нородной шириной линии поглощения и может быть как меньше,
так и больше 2Г6. Значение однородной ширины линии 632,8 нм
по данным независимых измерений лежит в интервале 40—60 МГц.
Экспериментально зависимость ширины пика мощности от раз-
личных параметров лазера изучалась в ряде работ [2, 13—18].
Зависимость А<оПик от давления в поглощающей ячейке позволяет
определять константу ударного уширения поглощающих частиц.
Пик мощности сдвинут относительно центра линии усиления
на величину А', определяемую выражением
А = (С0а — (£>b) Xao/faao иЬо)» (3.20)
где (соа — <оь) — сдвиг центра линии усиления относительно ли-
нии поглощения и предполагается, что все сдвиги гораздо меньше
доплеровской ширины. При малых поглощениях (хЬо <</ ка0) сдвиг
Рис. 3.3. Пик и гистерезисе мощности генерации при сканировании частоты
моды (а) и гистерезис мощности генерации при изменении тока разряда в уси-
ливающей ячейке (б) [18]
пика мощности от давления позволяет непосредственно измерить
столкновительные сдвиги линий (Ане-Ne = 20+3 МГц/Торр [2, 3])-
В Не — Ne/Ne-лазере параметр насыщения поглощения неона
Gb = ёь1 может изменяться в очень широких пределах (от 0,1
до 102). Это приводит к существенному уширению пика и практи-
ческому исчезновению его из-за сильного насыщения. При уве-
личении поглощения в Ne-ячейке возникают гистерезисные явле-
ния [15, 18]. Возникает два типа гистерезисных эффектов: гистерв'
110
' ис ПРИ наблюдении выходной мощности как функции частоты ре-
8 натора (рис. 3.3а) и как функции тока разряда в усиливающей
3„ейке, т. е. коэффициента усиления (рис. 3.36). Гистерезисные
вления можно объяснить [12] с помощью кривых эффективного
усиления, приведенных на рис. 3.2.
У Кривая эффективного усиления неизбежно имеет максимум,
если аэ<м>/^ 0 в точке I = 0. Это имеет место, если параметр
о \ 1. В этом случае формально уравнение (3.8) имеет два реше-
доя (рис. 3.4а). Решение Ц = 1аор является неустойчивым, так
Рис. 3.4. К объяснению гистерезиса выходной мощности
как увеличение амплитуды поля (I 1г) вызывает дальнейшее
увеличение усиления, а уменьшение поля (/ < 1г) — уменьше-
ние усиления и затухание интенсивности. Поэтому точка I = Iuov
Является пороговым значением интенсивности, необходимой для
возбуждения лазера. Тот факт, что /пор > 0, означает жесткий
режим самовозбуждения. Решение 12 = /ст является устойчи-
вым в рассматриваемом приближении и соответствует стационар-
ной генерации. Гистерезисные явления возникают только при на-
личии максимума в кривой а3фф (/), т. е. при [3 1. Чтобы по-
нять их смысл, достаточно проследить за изменением мощности
При изменении коэффициента линейных потерь у0 (рис. 3.46).
При у0 генерация отсутствует из-за высокого значения
Порога,в области а°фф < у0 < а^фф генерация не возникает из-за
. ?Кесткого режима самовозбуждения, и лишь в точке у0 = а?фф
; Происходит мягкое самовозбуждение, переводящее лазер в состс-
>|Яние В. При дальнейшем уменьшении потерь (у0 < а3фф) точка
111
стационарной генерации двигается по участку ВС на кривой уси-
ления аЭф (7). Наоборот, если начать с малых потерь у0 < а”фф, гене-
рация возникает на участке ВС и продолжается даже при увели-
чении потерь в области а°фф < у0 < а^>фХ. Она срывается в точ-
ке А при у0 = а^а*- Стационарная мощность в области гистере-
зиса может быть найдена только при учете членов порядка
(?Ь7)2 112].
Не — Хе-лазер с С\Ал~ячейкой. Обращенный провал Лэмба
в Не — Хе/СН4-лазере на X = 3,39 мкм наблюдался впервые
в работе [19]. Форма наблюдавшегося пика мощности показана
на рис. 3.5. При давлении метана около 10-3 Торр ширина пика
Рис. 3.5. Пик выходной мощности Не — Ne/СЩ-лазера на Z = 3,39 мкм,
образующийся благодаря провалу Лэмба на линии поглощения СН4 [19].
Частота лазера дважды сканировалась по контуру усиления
по полувысоте составляла 300 кГц. При специальных условиях,
необходимых для достижения минимальной ширины пика (низ-
кое давление СН4 — 0,5-10 3 Торр, большой диаметр светового
луча 1 см), удается получить пик мощности с шириной 50 кГц
[20]. При работе вблизи порога наблюдается сужение пика мощ-
ности до величины около 5 кГц. Это объясняется, согласно (3.14),
приближением величины параметра (1 к единице. Вращательно-
колебательная линия поглощения Р (7) полосы v3 метана отстоит
от линии усиления Не — Ne-лазера на 3,39 мкм на 50—80 МГц.
Точного совпадения добиваются либо увеличением давления ге-
112
я в усиливающей среде [19], либо использованием изотопа 22Ne
fol]. Главной чертой пика является его малая ширина, равная все-
1 од—0,3 МГц по сравнению с доплеровскими ширинами усиле-
яЛЯ Ne и поглощения СН4, составляющими около 300 МГц. Это
достигается благодаря малой однородной ширине линии поглоще-
дИЯ СН4 при давлении 10~2—10-3 Торр. Коэффициент поглощения
СД4 в центре линии составляет 0,18 см-1-Торр-1, и при типичной
«лине поглощающей ячейки 50 см поглощение составляет 1 %
яа Ю'3 Торр СН4. В подобных условиях контраст пика составляет
десколько процентов. Однако подбором режима работы (увеличе-
дде длины ячейки до 200 см, увеличение диаметра луча в усили-
вающей и поглощающей ячейке) контраст пика можно увеличить
до 100% при выходной мощности лазера несколько милливатт.
Для Не — Ке/СН4-лазера параметр |3 1, и поэтому гистерезис-
ные явления не наблюдаются.
Ширина пика совпадает с шириной провала Лэмба в линии по-
глощения 2ГЬ, так как р <<; 1. Экспериментально наблюдается
ущирение пика мощности генерации, что свидетельствует о за-
метной степени насыщения поглощения (gbI ж 1). Наблюдается
уширение пика при увеличении давления СН4, откуда следует
константа уширения из-за столкновений 32,6 + 1,2 МГц/Topp. За-
метим, что в некоторых работах ширина пика А(оПик ошибочно
принималась равной полуширине лэмбовского провала Г&. По-
этому константы уширения были занижены вдвое.
Замечание. На первый взгляд кажется, что ширина провала Лэмба, об-
разующегося в центре при перекрывании двух «дырок» Беннетта лоренцев-
екой формы шириной 2Гь, будет равна удвоенной ширине «дырок» 2 х (2ГЬ).
Перекрывание «дырок» математически описывается сверткой двух лоренцев-
ских контуров, и ширина провала, казалось бы, должна удвоиться. Однако
следует помнить, что расстройка между двумя симметричными «дырками»
Беннетта в частотной шкале в два раза больше расстояния каждой «дырки» от
центра линии, т. е. расстройки частоты поля <о относительно центра линии а>ь.
Поэтому две «дырки» сближаются друг с другом в два раза быстрее изменения
разности частот (<о — ш(;), и возникает дополнительный фактор 1/2. Совсем
другая ситуация имеет место, если две волны независимы друг от друга
и изменяется частота только одной из волн. В этом случае ширина провала
в линии поглощения будет равна 2 X (2ГЬ).
При низких давлениях (меньше 10'2 Торр) столкновительная
Ширина мала и становится существенным вклад в уширение ко-
нечного времени пролета молекулы через пучок. Все эти эффек-
ты, а также влияние неоднородности волнового фронта будут рас-
смотрены в гл. 8 при обсуждении времяпролетного уширения
СвеРхузких резонансов.
Не — Ne-лазер с \2-ячейкой. Ряд исследователей предприняли
попытки подобрать газовый молекулярный поглотитель для по-
лучения узких резонансов в видимой области спектра, главным
образом, для Не — Ne-лазера на 632,8 нм. В работах [22, 23]
Ыло продемонстрировано возникновение узких резонансов
Не — 20Ne-na3epe с 12712-нелинейно-поглощающей ячейкой,
близи линии 7? (127) полосы 11—512712 наблюдалось 14 узких
Рис. 3.6. Регистрация пиков мощности в
Не — Не/12-лазере при сканировании час-
тоты генерации: а — постоянный сигнал
выходной мощности Р, на котором не видны
пики мощности; б — сигнал первой про-
изводной; в — сигнал третьей производ-
ной [26]
выходной мощности Не — Ne-лазера
резонансов, обусловленных сверхтонкой структурой электронного
перехода. В работах [24, 25] наблюдались резонансы в 3Не —.
— 20Ne-fla3epe с 12912-поглощающей ячейкой. В этом случае наблю-
далось большое число резонансов, ряд из которых имели гораздо
большую амплитуду, чем с 12712.
Так как поглощение 12 на 632,8 нм очень мало, то контраст-
пика составлял десятые доли процента. Наблюдение резонансов
со столь малой амплитудой производится путем регистрации игр.
вой производной выход-
ной мощности в зависимо-
сти от частоты генерации.
Присутствие нескольких
линий поглощения, рас-
положенных в пределах
доплеровской ширины,
уменьшает относительную
интенсивность резонанса в
центре каждой линии. Из-
за малой амплитуды резо-
нансов становится замет-
ным вклад первой произ-
водной от доплеровского
контура. Чтобы исклю-
чить его влияние, можно
регистрировать третью
производную, т. е. реги-
стрировать сигнал по
третьей гармонике часто-
ты модуляции. При этом
сигнал, вызванный узким
резонансом, возрастает по
сравнению с сигналом,
обусловленным доплеровс-
ким контуром, примерно
в (АощТД'2 раз. Это от-
четливовидно на рис. 3.6.
на котором приведены си-
гналы первой и третьей
производных по частоте
с 12712-ячейкой.
Другой метод увеличения амплитуды резонанса был предложен
и реализован в работе [27]. За счет линии задержки внутри резо-
натора оптическая длина пути луча в газе I,, а тем самым и конт-
раст резонанса увеличивались примерно на порядок. Для Не "
Ne-лазера с насыщающимся поглотителем 12712 контраст резонанса
составлял примерно 0,2—0,3.
Отнюдь не всякий поглощающий газ пригоден для получения
описываемых резонансных эффектов при помещении его внутр6
резонатора лазера. Желательно, что параметр насыщения погЮ'
114
* ения был одного порядка или превышал параметр насыщения
деления. Однако при очень сильном различии их (gb ga) про-
сходит слишком глубокое насыщение поглощения, которое, со-
Иласно (3.18), приводит к исчезновению провала Лэмба и, следова-
теЯьН°> пика мощности. Типичным примером такой неподходящей
вары является СО2-лазер с SFg-нелинейно-поглощающей ячейкой
в0утри резонатора. Другим неблагоприятным фактором являет-
ся длительное пребывание молекул в возбужденном состоянии
в области поля лазера. Такая ситуация может возникнуть с моле-
кулами, имеющими большое время колебательной релаксации
к определенном диапазоне давлений, когда длина свободного про-
бега молекул из-за столкновений гораздо меньше диаметра свето-
вого луча. В этом случае происходит накопление молекул с раз-
данными скоростями в возбужденном состоянии и сильное насы-
щение всего колебательного перехода. Однородное насыщение
оказывается преобладающим. В результате амплитуда провала
Лэмба резко уменьшается и пик мощности практически исчезает
несмотря на то, что однородная ширина линии поглощения’гораздо
меньше доплеровской. В таком лазере трудно наблюдать пик мощ-
ности в непрерывном режиме генерации. Он легко возникает в пе-
реходном режиме [28] после быстрого включения лазера в тече-
ние времени, пока не произошли накопление возбужденных моле-
кул и их диффузия в пространстве скоростей.
3.1.3. Частота генерации. В стационарном режиме частота
генерации определяется выражениями (3.5) или (3.7) при dyldt —
= 0 и Е = Ео. Для того чтобы понять влияние нелинейного по-
глощения на частоту генерации, напомним сначала поведение час-
тоты в газовом лазере без нелинейного поглощения с неоднородно-
уширенной линией усиления. Частота генерации в этом случае
определяется уравнением, следующим из (3.5),
(и — <х>р)/ю = — 2л%а (®). (3.21)
При малой степени насыщения усиления (Ga 1)тдля %а (®) из
(2.155) можно получить выражение
, (со) (со — со ) Г 1си / СО — СО \ 1
ь (“)=-ёг- 4 -г- 1 - irL —(3-22>
Z3TA киа У Л L 1 а \ 1 а > J
(2.155)
или
(со — w ) Г / <о — ы \"|
(«) Н - 2тад п> [ра - qaL ( —а j] . (3.23)
гДе ха (со) = ха0 ехр [— (со — юа)2/(А:гга)2] — форма доплеровской
усиления, 2Га — однородная ширина линии усиления
&ма), ®а — центр линии усиления, ра и qa — линейный
Нелинейный частотные коэффициенты:
Ра qa (3.24)
Л
« — степень насыщения усиления каждой из бегущих волн. Ти-
*Дчный вид кривой Ха (®) был изображен на рис. 2.9. Изменение
115
Ха (®) под действием поля есть результат образования узкого
провала в центре линии усиления. Отметим, что даже при малоц
насыщении может происходить значительное изменение частот,
ной зависимости %а (со), так как из-за соотношения киа р
коэффициент qa может быть сравним или быть больше ра, несмот-
ря на условие Ga 1.
Точки пересечения кривой 2 л Ха (®) с линией (со — <ор)/со оц.
ределяют стационарную частоту генерации. Отметим следующие
две особенности. Во-первых, частота генерации затягивается
к центру линии усиления, а величина линейного затягивания
(при Ga = 0) определяется коэффициентом ра. Во-вторых, цри
насыщении наклон кривой Ха (со) вблизи соа уменьшается и даже
меняет знак при qa ~ ра. В последнем случае происходит «от-
талкивание» частоты генерации линией усиления. Зависимость
Рис. 3.7. Зависимость частоты генерации газового лазера со от расстройки
частоты моды резонатора <ор в окрестности центра доплеровской линии уси-
ления ыа при ра = 0,2 (сплошная линия — qa = 5, штриховая — qa = -
штрихпунктирная — qa = 1, тонкая сплошная — qa = 0)
частоты генерации со от расстройки частоты резонатора сор отно-
сительно центра линии усиления соа при различной степени нели-
нейности, иллюстрирующая переход от линейного затягивания
частоты к нелинейному отталкиванию, приведена на рис. ЗЭ-
Эти зависимости получены решением уравнения (3.21).
Нелинейный поглотитель изменяет частотную зависимость
следующим образом. Во-первых, из-за изменения знака Хь (w^
линейное затягивание заменяется на линейное отталкивание от
центра линии поглощения сщ. Во-вторых, нелинейное отталкива-
ние заменяется на нелинейное затягивание к центру линии погло-
щения оц. При слабом насыщении поглощения можно восполь-
116
' ваться выражением (3.23) для %ь (со), в котором коэффициент
^дденняИа (со) надо заменить на коэффициент поглощения %& (со).
Частота генерации в этом приближении определяется выраже-
oseM
[/ <0 — С0д
Ра г у J
[/СО — СО,
Рь — ( г ) ’ (3.25)
\ / J
Рь = (я6с)/(/л киь), qb = Gbnbc/rb. (3.26)
При условии qb qa, что вполне достижимо при Гь Га, основ-
ным нелинейным эффектом является нелинейное затягивание час-
тоты к центру линии поглощения, называемое автостабилизацие.й
частоты [29]. На рис. 3.8 приведены зависимости частоты генера-
ции от расстройки частоты резонатора сор относительно центра
Рис. 3.8. Зависимость частоты генерации со газового лазера с насыщаемым
поглощением от расстройки частоты моды резонатора <ор в окрестности цент-
ра линии поглощения <аь, ыа = ьзь, qa, ра, рь 1
Й
•Линии поглощения со,, при различных значениях параметра qb
•Для случая ох, = со^ и q,t <Ss 1. Эффект автостабилизации (само-
•^табилизации) определяется наклоном кривых в точке сор = соь,
Который описывается выражением
• (® - щь)/(щр - щь) = [1 + (б/ь __ Рь) _ (7б1 _ Л;)]-1 == (1 + £)-1,
(3.2?)
^Де S = (qa — pb) — (qn — ра) — фактор автостабилизации. Ха-
рактерной особенностью частотной зависимости при значительном
117
факторе автостабилизации является гистерезис частоты. При этоц
частота резонатора может изменяться на значительную величину
гораздо большую Гь, а нелинейное затягивание будет удерживать
частоту генерации в пределах узкого провала в линии поглощения.
Экспериментально эффект автостабилизации частоты наблю-
дался в Не — Хе/СН4-лазере на X = 3,39 мкм в работе [19]. Фак-
тор автостабилизации был равен
висимость частоты генерации от
Рис. 3.9. Экспериментальная зависи-
мость частоты генерации Не — Ne-ла-
зера с СН4-нелинейно-поглощающей
ячейкой от расстройки. Штриховая ли-
ния — зависимость при отсутствии СН4-
ячейки [30]
Для практических расчетов при
S ~ 2. Экспериментальная за-
расстройки частоты резонато-
ра, иллюстрирующая эффект
автостабилизации в Не —
Не/СН4-лазере, приведена ца
рис. 3.9.
Для получения макси-
мального фактора автостаби-
лизации необходимо, во-пер-
вых, устранять влияние лэм-
бовского провала в линии
усиления (paqa <С/ 1), во-вто-
рых, использовать макси-
мально узкий провал в ли-
нии поглощения (Гь киъ)
и достаточную степень насы-
щения поглощения Gb, (что
обеспечивает выполнение ус-
ловия qb рь. При таких
условиях фактор автостабп-
лизации S практически равен
коэффициенту нелинейного
затягивания) частоты*^. Ве-
личина qb, (согласно (3.26),
зависит от многих факторов.
Gb 1 можно пользовать-
ся выражением
2л (Гь + Гьр) L
(3.28)
где хь — коэффициент поглощения на единицу длины и давления,
2ГЬ [Гц] — однородная ширина без учета уширения из-за столк-
новений, 2ГЬ [Гц/Торр] — коэффициент увеличения однородной
ширины из-за давления, р [Гц/Торр] — давление газа в погло-
щающей ячейке 1Ь — длина поглощающей ячейки, L — длина ре-
зонатора. При увеличении давления, когда ширина провала оп-
ределяется уширением из-за столкновений, коэффициент qb стре-
мится к максимально возможному значению
mnv Х.С I,
ь Ъ
(3.29)
118
’«апример, Для Не — Ке/СН4-лазера хь = 0,18 см Х-Торр \
‘ЁГъ = 32 МГц/Topp для СН4 и практически lb ~ L/2. В этом ла-
е ^™ах = 13Gb. Максимальное значение степени насыщения
оглощения Gb, которое можно подставлять в соотношения (3.28)
® (3.29), лежит в области 0,3—0,5. Таким образом, соотношение
(3 29) объясняет экспериментально достигаемые значения S =
___ ?п»ах = 4—6. Из (3.29) следует, что для получения максималь-
ного фактора автостабилизации необходимо работать с поглощаю-
щими газами, имеющими максимальное значение отношения хь/Гь.
Отметим, что для молекулярных газов из-за распределения час-
тиц по многим вращательным подуровням это отношение в сотни
фаз меньше, чем для атомарных. Поэтому этот метод может ис-
пользоваться для стабилизации частоты непрерывных перестраи-
ваемых по частоте лазеров на красителях по линиям поглощения
атомарных переходов. Эффект автостабилизации должен в S раз
увеличить коротковременную стабильность частоты такого лазе-
ра, т. е. уменьшить ширину линии излучения.
При увеличении степени насыщения поглощения в область
Оь 1 затягивание частоты уменьшается. Это не следует из со-
отношения (3.25), которое справедливо лишь при Gb < 1, но ка-
чественно понятно из следующих соображений. При глубоком на-
сыщении становится существенным уширение провала сильным
Полем. Это уменьшает крутизну дисперсионной кривой в области
провала и величину нелинейного затягивания. Поэтому оптималь-
ное для автостабилизации значение Gb лежит в области Gb ~ 1.
При произвольной степени насыщения выражения для нелиней-
ных коэффициентов qa и qb имеют вид [13]
(1 + 2Gf)1/2 — 1
х,с l + —1 . х,с
•т ~~ (1 + 2G//2 [1 + (1 + 26//2J — — <3-30>
^выражение (3.30) при Gj 1 переходит в выражение (3.24)
И (3.26). Коэффициент gf достигает максимума (3 Ц- 2 =
0,17 при Gb — 1 1^2-
Принципиально возможно создание лазера с так называемой
Лбсолютной автостабилпзацией частоты [31], когда нелинейное за-
тягивание частоты внутрь пика эффективного усиления сохраня-
ется при расстройке частоты резонатора на расстояние, равное
расстоянию между аксиальными модами резонатора Фабри — Пе-
ЯР. Такой эффект наиболее просто рассчитать для лазера в режиме
Жвазистоячей волны в резонаторе, когда одна бегущая волна
Ж лазере является сильной, а обратная — слабой для нелинейно-
Ж° Поглотителя. Практически такой режим может быть достигнут
ЖРлько с усиливающей средой, имеющей настолько большое уси-
ление, что одно из зеркал может иметь малый коэффициент отра-
вления, и у него располагается поглощающая среда. Такой режим
|®Режде всего интересен тем, что позволяет получать пик мощнос-
9я- с большим контрастом даже при сильном различии параметров
» 119
насыщения усиливающей и поглощающей сред Ga и Gb и, в чаек
ности, при очень сильном насыщении поглощения одной из бе-
гущих волн [32]. Во-вторых, в этом режиме достижимы значитель-
ные факторы автостабилизации 5 и принципиально достижима
абсолютная автостабилизация частоты. Обратим внимание, что
последний эффект может быть с успехом использован для стаби-
лизации частоты перестраиваемых лазеров на красителе без ис-
пользования каких-либо внешних систем автоподстройки частоты.
Мы не будем останавливаться на вопросе о спектре генерации
в лазере с внутрирезонаторным поглотителем. Укажем лишь на
возможность сужения не только технических флуктуаций часто-
ты в (1 + S) раз, но и на возможность уменьшения естественной
ширины спектра лазера, если она превалирует, в (1 + 5)2 раз [33].
Это представляет интерес для сужения спектра линии излучения
инжекционных лазеров [33].
§ 3.2. Резонансы насыщения поглощения
независимыми волнами
Наблюдение резонансов в системах с внутрирезонаторным по-
глотителем требует выполнения специальных соотношений между
параметрами насыщения и коэффициентом поглощения. Во мно-
гих случаях добиться этого крайне трудно или невозможно, поэто-
му принципиально другой метод спектроскопии насыщения погло-
щения основан на использовании лазерного света вне резонато-
ра [15]. Характерной чертой схем с внешней поглощающей ячей-
кой является полное исключение обратного влияния нелинейного
поглотителя на амплитуду и частоту лазерной генерации. Изме-
няя пространственную конфигурацию лазерного светового поля,
можно использовать его воздействие на характеристики поглоще-
ния пробного луча как в случае однонаправленного, так и встреч-
ного распространения. Такая методика сейчас используется наи-
более широко для самых разных частот лазеров и резонансных
атомных (молекулярных) переходов. Использование перестраи-
ваемых лазеров на красителях позволяет проводить эксперименты
по спектроскопии насыщения фактически в любой части спектра.
Для насыщения поглощения вне резонатора по крайней мере
одна бегущая волна должна быть достаточно сильной. Зондиро-
вание деформации доплеровского контура осуществляется другой
(пробной) волной. Конечно, при этом возникает большое число
возможных вариантов постановки спектроскопического экспери-
мента, показанных на рис. 3.10. Помимо рассмотренного выше ме-
тода наблюдения провала Лэмба в стоячей волне (рис. З.Ю«)
внутри или вне резонатора лазера, включая наблюдение про-
вала по интенсивности флуоресценции возбужденных частиЯ
(рис. 3.106), существует несколько схем, использующих независи-
мую слабую встречную волну. Пробная волна может иметь ту
частоту, что и сильная, насыщающая, но распространяться в про-
тивоположном направлении (рис. 3.10в). Очевидно, что, если при
120
м частота мощного лазера совпадает с центром линии поглоще-
Фо, распространяющаяся навстречу волна взаимодействует
теми »е частицами из неоднородного ансамбля, переход которых
чясЫЩен- В результате поглощение пробной волны в центре кон-
_а резко уменьшается, т. е. в спектре поглощения слабой проб-
^ой волны появляется узкий провал [31]. Этот метод оказался
Рис. 3.10. Классификация схем спектроскопии насыщения поглощения
в стоячей волне (а, Ь) и независимыми сильной и пробной бегущими волнами
' (в - д)
Весьма успешным и широко используется в спектроскопии насы-
щения. Впервые такие резонансы пробной встречной волны наблю-
дались в эксперименте с SFB [34] и Ne [35].
K’i Пробная волна может распространяться и однонаправленно
f сильной волной, но при этом частота пробного излучения долж-
на сканироваться в пределах доплеровского контура (рис. 3.10г).
резонансный провал появляется не в центре линии, а при частоте
(«Ильного поля со. Теоретическое описание такой ситуации уже
Изложено подробно в § 2.7.
^Возможны и многие другие модификации методов спектроско-
насыщения поглощения. В частности, в работе [36] было пред-
121
ложено использование встречных волн разной частоты. В этом слу^
чае при насыщении поглощения сильным полем с частотой со у3,
кий провал в поглощении пробной волны наблюдается на другой
зеркальной относительно частоты перехода частоте <вх npo6i<ll(’
лазера (рис. 3.105). Методы, связанные с пространственным раз,
делением сильной и пробной волн, детально изложены в гл. 6,
а здесь мы рассмотрим подробнее перечисленные и некоторые дру.
гие методы спектроскопии насыщения.
3.2.1. Метод встречной пробной волны. Теоретический анализ
воздействия на газовую среду встречных волн был представлен
в § 2.6. Здесь мы оста-
ловимся на некоторых
экспериментальных осо-
бенностях и модифика-
циях этого метода.
Приближение некоге-
рентного взаимодейст-
вия. Параметры узких
резонансов поглощения
пробной волны в присут-
ствии сильной встреч-
ной волны той же часто-
ты детально исследова-
лись в работах [37, 381.
На рис. 3.11 представле-
на экспериментальная
Рис. 3.11. Экспериментальные данные и рас-
четная зависимость ширины узкого резонанса
внутри доплеровской линии молекулы SFfi от
степени насыщения [38]
зависимость ширины узкого резонанса внутри доплеровского конту-
ра поглощения SF0 (давление 2• 10~2 Торр) от параметра насыщения.
В эксперименте использовалась линия Р (18) СО2-лазера на
10,6 мкм, частота которой совпадает с одним из многочисленных
вращательно-колебательных переходов молекулы. Кривая иа
рис. 3.11 — результат простой теоретической зависимости (2.1 -)2).
Величина контраста провала h, т. е. относительная глубина
провала в линии поглощения, согласно (2.191)
h = Ах/х = 1 — 1/1 + G. (3-31)
Контраст определяется различием коэффициентов поглощения
противонаправленной волны вдали от резонанса и в точном резо-
нансе. Существенно, что амплитуда пика пропускания монотонно
растет при увеличении интенсивности сильной волны, что отличает
рассматриваемый случай от насыщения поглощения стоячей вол-
ной. Амплитуда резонанса может быть существенно увеличена при
использовании оптически плотной поглощающей среды, когда
x0Zh 1. При этом контраст пика может достичь 200% [37].
Если рассмотреть более общий случай противонаправленный
волн произвольной интенсивности, то в простейшем приближении
скоростных уравнений амплитуда пика
h = 1/КГ+К7 - 1//1 % К + Go, (3.32)
122
G и Go — параметры насыщения поглощения бегущими волна-
с амплитудами Е и Ео соответственно. Экспериментальные
Л^зультаты (например, в [38]) достаточно хорошо описываются при-
” яениыми зависимостями. Точное сравнение эксперимента и тео-
ВиИ должно учитывать, конечно, и радиальное распределение ин-
енсивности по сечению лазерного пучка, и вклад когерентных эф-
фектов. Тем не менее можно заметить, что уже простейшая модель
Яростных уравнений достаточна для качественного описания
основных особенностей образования провала в спектре поглощения
слабой пробной волны.
Недавно в работах [39, 40] еще раз, на примере Лх-линии Na
было показано увеличение контраста резонансов насыщения погло-
щения в случае использования оптически плотных поглощающих
Я^еек и сильной волны, насыщающей поглощение. Как и в случае
Экспериментов [37, 38] с SF6, для атомов натрия сделан аналогич-
ный вывод о сильном повышении контраста узких резонансов.
~ч;: Когерентные эффекты. Теоретическое описание влияния ко-
^рентных эффектов на форму провала в спектре поглощения
2.6) было предложено довольно давно. Однако непосредствен-
ное экспериментальное подтверждение теоретических зависи-
мостей оказалось непростой задачей. Первая демонстрация вклада
’когерентных эффектов содержится в результатах эксперименталь-
м работы [41], в которой узкий резонанс наблюдался на D-ли-
,иии Na при использовании двух импульсных лазерных волн.
• Пробный встречный импульс мог быть задержан относительно
.|рльного. Так как давление паров Na было очень малым, ушире-
•кие провала в распределении атомов по скоростям из-за упругих
я
Шч Лш.МГи,
i 140\ -
« [ - '
> 120-
I * i-----
100 I !__L____’___|___| ]___।___L__i_____I
4 0 40 80 120 160 At, нс
3.12. Экспериментальная зависимость ширины резонанса Дсо на Р-лп-
щВИ Na, наблюдаемого методом пробного встречного импульса, как функция
.»> его задержки Дг относительно импульса сильного поля [41]
столкновений не могло играть существенной роли. Зависимость
Диблюдаемой ширины резонанса от задержки между двумя им-
ДыЛьсами представлена на рис. 3.12. Наблюдаемое уменьшение
Дшрины обусловлено исчезновением когерентного вклада в том
Яяучае, когда задержка превышает длительность импульса, т. е.
вольного поля уже нет при зондировании пробным.
Е' Наиболее убедительная демонстрация когерентных эффектов
«Спектроскопии насыщения связана с изучением влияния динами-
даского штарк-эффекта на поглощение пробного поля. Как уже
Ц' 123
было показано в § 2.8, случаи однонаправленного и встречного рас^
пространения волн качественно отличаются. В случае встречных
волн коэффициент поглощения пробной волны даже при сверх,
сильном насыщении стремится к конечной величине (2.225). Ко.
нечность коэффициента поглощения в условиях насыщения свд.
зана с тем, что и штарковское расщепление резонансных уровней,
и ширина «дырки» Беннетта 2ГЕ = 2Г (1 + G)1'2 растут пропер,
ционально амплитуде сильного поля. В случае же однонаправлен,
пых волн в линии поглощения пробной волны наблюдается про-
вал, достигающий при сильном насыщении нулевого значения
(рис. 2.14).
Подтверждение этих зависимостей было получено в эксперш
менте [42], в котором регистрация резонансов насыщенного погло-
щения в условиях сильного насыщения проводилась в газе 15КН3
на колебательно-вращательном переходе, резонансном линии
13СО2-лазера R (18). Излучение насыщающего 13СО2-лазера ста-
билизировалось по частоте по резонансу насыщенного поглоще-
ния на переходе as Q (5, 4) с точностью 100 кГц. Пробное излуче-
ние от непрерывного волноводного 13СО2-лазера на той же линии
Рис. 3.13. Зависимость относительного значения коэффициента поглощения
пробного поля х/х0 от интенсивности насыщающего поля /н СО2-лазера для
однонаправленных (кружки) и встречных (треугольники) волн в газе 15NH3
[42] штрихпунктирная и штриховая линии — соответствующие им теорети-
ческие кривые
с областью перестройки +200 МГц, могло распространяться од-
нонаправленно или навстречу насыщающему. Результаты измене-
ния относительной величины коэффициента поглощения пробного
поля в зависимости от интенсивности насыщающего поля для обеих
геометрий приведены на рис. 3.13. Оценка стационарного уровня
(2.225) для случая встречных волн с использованием релаксациО'
ных параметров молекулы NH3 показала хорошее согласие с р6"
зультата ми эксперимента.
дксперименталъные схемы. Использование во многих экспери-
аХ встречной пробной волны стало очень эффективным мето-
** детектирования и исследования узких резонансов внутри доп-
тювских линий атомов и молекул. На рис. 3.14 представлена
Л «более часто встречающаяся схема спектрометра насыщения.
® сь используется амплитудная модуляция насыщающей погло-
i’"a0e сильной бегущей волны [44, 45]. Интенсивность пробной
® отИВонаправленной бегущей волны модулируется только в том
Рис. 3.14. Схема спектрометра насыщения поглощения, использующего'мо-
дуляцию интенсивности сильной волны и синхронное детектирование^ознп-
кающей модуляции интенсивности встречной пробной волны (измерение
внутридоплеровской сверхтонкой структуры молекулы 12) [43]
случае, когда она зондирует образующийся под действием сильно-
го поля провал в доплеровском контуре. Модулированная часть
коэффициента поглощения пробной волны описывается вторым
членом в выражении (2.191). Достоинство этой схемы состоит в том,
что при регистрации интенсивности пробной волны с помощью фа-
зрво-синх ройного усилителя сигнал зависит лишь от вклада на-
сыщенного поглощения и не чувствителен к ненасыщенной части
Доплеровского контура. Подобная схема регистрации наиболее
чувствительна при записи спектров насыщенного поглощения.
... Обычно слабая пробная волна образует с сильной небольшой
Угол 0, чтобы избежать попадания излучения внутрь лазерного
Резонатора и возможного воздействия на режим генерации. Рас-
смотрим случай, когда противонаправленная слабая волна имеет
®РЛновой вектор к„, направление которого отличается на угол
*90 ф 0 от волнового вектора сильной волны кг. Легко пока-
^ь, что за счет линейного эффекта Доплера узкий резонанс по-
^гцения пробной волны будет уширен на малую величину
Асог = (кг — к2) v = 2kv sin 0/2. (3.33)
дМ 6 •+/ 1 вклад от «геометрического» уширения можно предста-
вь в виде
Асог ~ (0/л) Acod или Асог = 2л9н/Х, (3.34)
124 I 1 125
где X — длина волны. В тех случаях, когда угол рассогласован^
между двумя волновыми векторами того же порядка, что и дифр;1[.Я
ционный угол (рдиф ~ hid (d — диаметр луча), геометрической
уширение можно оценить как Дсог ~ 2tiu/d, т. е. это величцйа
того же порядка, что и уширение за счет конечности времени пр0,
лета частиц через световой луч. Тем самым дифракционные эффеКх
ты становятся существенными в том случае, когда ширина пр0.
нала определяется конечностью времени взаимодействия ато\1()|!
(молекул) со светом.
Здесь мы встречаемся с принципиальным, фундаментальным
ограничением на разрешение в спектроскопии насыщения погло-
щения. Конечно, поместив поглощающую ячейку в область пере-
тяжки гауссового пучка, где волновой фронт практически плос-
кий, можно существенно уменьшить геометрическое уширение
(3.34). Однако сохраняется уширение, связанное с конечностью
времени взаимодействия (времяпролетное уширение) (см. об этом
подробнее в гл. 8).
Отметим также, что можно избежать и воздействия слабой от-
раженной волны, используя оптический развязывающий фильтр,
состоящий из призменного анализатора и четвертьволновой плас-
тинки. При прохождении отраженной волны через эту пластинку
в прямом и обратном направлениях вектор поляризации повора-
чивается на 90°, т. е. волна отражается от призменного поляриза-
тора и не попадает в резонатор.
Ограничением чувствительности метода (в том случае, когда
провал не слишком велик) могут быть и флуктуации мощности
сильного поля. Повысить чувствительность при этом можно, из-
меряя производную спектра поглощения по частоте. Это достигает-
ся модуляцией частоты лазерного излучения при сканировании ла-
зерного излучения или сканировании линии поглощения в пере-
менном магнитном поле. То же увеличение чувствительности до-
стигается и в рассмотренной выше схеме амплитудной модуляции
сильной волны (рис. 3.14).
Быстрое адиабатическое прохождение резонанса. Оригиналь-
ный метод наблюдения узких резонансов внутри доплеровского
контура был предложен в работе [46]. Он основан на хорошо из-
вестном эффекте инверсии населенности при быстром адиабатИ"
песком сканировании частоты через резонансный переход. Для
получения инверсии требуется, чтобы частота со (i), изменяющаяся
в пределах доплеровского контура, сканировалась со скоростью,
удовлетворяющей условиям
\ п / Т2 ^==1 dt h j •
При этом молекулы провзаимодействовавшпе с полем, остаются
после окончания резонансного импульса в инвертированном сО'
стоянии [47]. Тем самым при сканировании частоты со (£) эвол#'
ция деформируемого доплеровского контура имеет примечатеЛЬ'
ные особенности: молекулы со скоростями kv < со (/) — (о0 ()1;Я”
126
ж даются в инвертированном состоянии (полагаем, что dus/dt 0),
?со скоростями kv О (о (£) — со0 — в начальном. Пусть теперь
L-отивонаправленная волна той же частоты со (/) зондирует со-
ояние частиц. Очевидно, что в тот момент, когда обратная волна
С„оХодит через центр доплеровского контура (kv = 0), она взаимо-
ействует с инвертированной средой. Такое взаимодействие су-
щественно когерентное, поэтому в соответствии с теорией, развитой
§ 2.6, результирующего усиления пробной волны не проис-
ходит, но сильно увеличивается прозрачность среды для зонди-
рующего излучения. При дальнейшем сканировании прозрач-
ность сохраняется в течение времени молекулярной релаксации.
Тем самым пропускание пробной волны на разных участках доп-
леровского контура позволяет определить скорости быстрых релак-
сационных процессов.
Подробное изложение теории и различных приложений метода
Читатель может найти тач-.к" в обзорной статье [48].
3.2.2. Встречные волны разной частоты. Интересная модифи-
кация метода регистрации лэмбовского провала, позволяющая по-
дучать узкие резонансы при любой частоте внутри доплеровского
йонтура, была предложена Джаваном и соавторами [36]. Метод
Основан на насыщении поглощения бегущей волной с частотой coj
W зондировании результирующего провала противонаправленной
волной с частотой со.,. В том случае, когда частоты ац и <о2 сим-
метричны относительно центральной частоты перехода <о0, в спект-
Ше поглощения пробной волны появляется провал, аналогичный
фймбовскому. В отличие от провала Лэмба частицы, дающие
фйлад в резонанс, имеют ненулевые проекции скоростей на направ-
ление распространения излучения г?рсз = [(<of — (о0)/со0] с, гДе
ft) = (Oj или (о2. При со0 — (Oj = (о2 — со0 с обеими волнами взаи-
модействует одна и та же группа частиц. Тем самым, как только
Вотя бы одна из волн становится достаточно сильной, в спектре
Поглощения другой наблюдается резонансный провал. Теорети-
Явскую интерпретацию возникающего спектрального отклика мы
дасе рассмотрели в § 2.6.
Ц Кинетическая энергия молекул с
Й0СТИ Vz = 1рез,
«избранной» проекцией ско-
/ — ^0 \
’>je3 — \ кй )и'
м Д2 + Д.)
(3.36)
Е кин
(3-37)
2
2
Средняя это выражение по поперечным составляющим скорости,
мучаем
Р ____________J. т 4-
— =-Ч-БТ
(3.38)
рли частота «ц сильного поля перестраивается, а зондирование
Р&бой волной производится на частоте со2 ~ ®о — (°h — ыо) ,
то полная средняя энергия может изменяться в основном в И(1
тервале от (3/2) кБТ (при ырсз = и) до кБТ (при vpe3 = 0). д/
фективную температуру выбранных молекул можно определи^'
как [36]
гр ___ 2 гр Г{ (Oj — (Oq 1
^эфф — — т | 1 -Ц --------) J . (З.з9)
При столкновительном уширении, превышающем спонтанный 1}
другие вклады в однородную ширину, уширение резонанса, йа_
блюдаемого при гщ =?= а>2, может отличаться от ширины лэмбов-
ского провала в центре линии. Это вызвано зависимостью сеченця
столкновительного уширения от скорости частиц при фиксирован,
ной средней температуре.
Рассматриваемый метод позволяет находить зависимость столк-
новительных констант уширения от скорости. В частности, в ра.
боте [36] эта задача была решена для ПК перехода в молекуле
NH3. Первый эксперимент проводился с непрерывным N2O-na3e-
ром (линия Р (13) полосы 10,8 мкм), для которого характерно
близкое совпадение с переходом asQ (8, 7) полосы v2 молекулы
14NH3. В этом эксперименте отстройка частоты от центра допле-
ровского контура составляет примерно 75 МГц, что соответствует
при комнатной температуре приблизительно 1,5А<0и- При этом
резонансная скорость ррез ~ 1.5м.
3.2.3. Волны с различной поляризацией. Представленные
выше результаты относятся к простейшему случаю двухуровневой
системы. Экспериментально такая ситуация реализуется, напри-
мер, при наблюдении взаимодействия однонаправленных волн
с одинаковой круговой поляризацией на переходах с - 0->
—> J = 1. В более общем случае нужно учитывать вырождение
-----п
1
Рис. 3.15. Взаимодействие двух волн с одноволновой (а) и противопологР'
пой (б) круговой поляризацией с переходом, нижний уровень которого вЫ'
рожден
уровней и, следовательно, поляризационные свойства излучения
Даже для простейшей схемы уровней с = 0 и Д = 1 в завпсй'
мости от поляризации сильной и пробной волн могут ВОЗНИКНУ1'1’
две качественно различные ситуации, которые иллюстрирую^*1
па рис. 3.15. Рис. 3.15в соответствует случаю, когда сильная 11
пробная волны имеют одинаковую поляризацию и обе волны взаИ'
модействуют с одной парой уровней. Именно такая ситуация 11
ксматривалась Ранее- Если сильная и пробная волны имеют
отивоположные круговые поляризации, то они взаимодействуют
'е с тремя подуровнями, один из которых общий. Форма линии
2глоДения пробного сигнала для приведенных двух случаев
ет различной. Последний случай соответствует трехуровневой
с*еМе взаимодействия полей, которая подробно будет рассмотре-
на в ГЛ. 5.
Коэффициент поглощения пробной волны частоты (о2 в при-
сутствии поля с частотой оц и противоположной поляризацией
1ояс. 3.156), вызывающего слабое насыщение, определяется вы-
^>жением. которое для встречных волн имеет вид
Q + А у] V„r _________г I Q yq
ки
= ехр
!*о
'ки / J ’
(3.40)
(2Г)2 - (Q + А)2
а для однонаправленных волн
— = ехр
х0
к и
•8'
G
2 Уп + Д2
$е Д = <о2 — сор Форма узкого резонанса, описываемого соотно-
шениями (3.40) и (3.41). отличается от соответствующих выраже-
|1Й для двухуровневой системы. Для встречных волн глубина и
арина провала зависят от соотношения констант релаксации
ювней. В случае однонаправленных волн ширина узкого резо-
нса определяется только шириной одного из уровней. Таким об-
озом, изменение поляризации пробной волны по отношению
сильной может существенно изменить форму линии поглощения.
в Качественные особенности поляризационных свойств формы ли-
лии поглощения усиления наблюдались в работах [49, 50]. В част-
ности, в работе [49] проведен расчет насыщения линии усиления
Поглощения для перехода j = l->J = 2c учетом деполяризую-
щих столкновений. Наблюдалась экспериментально структура на-
сыщенной линии, более узкая, чем естественная ширина на X =
3,39 мкм (переход 3s2 -> Зр4 атома Ne), что находится в качест-
||Щном согласии с приведенным расчетом для различных поляри-
заций пробной и сильной волн. В работе [50] исследован контур
Поглощения на переходе 3s2 -> 2р4 атома Ne (J = 1 -> J = 2)
•присутствии лазерного поля на том же переходе для различных
РУчаев относительной поляризации. Была обнаружена поляри-
ЖЩионная зависимость формы и ширины провала в линии усиле-
ря и дана качественная интерпретация полученных результатов.
gaK и следовало ожидать, линия усиления поглощения пробного
"Гнала оказалась более узкой для встречных круговых поляри-
*ЦИй.
128
в. С. Летохов, В, II. Чеботаев
129
§ 3.3. Резонансы насыщения дисперсии.
Интерферометрический и поляризационный методы
Изменение коэффициента поглощения Ах и дисперсия д
показателя преломления поглощающей среды в окрестности ,(()
/со — со, \
ренцевского контура LI—I с шириной линии поглощещ1я
26(о связаны друг с другом соотношением Крамерса — КронцГ)
[51, 52]
Ьльная величина его достигается при расстройке частоты на по-
^ущирину узкого резонанса насыщенного поглощения:
Дитах = Gb (4л)“1/2х0//с при I со — (ОЬ | = Г. (3.46)
Д/г —
Дх м - «ь со ~
2k Ь \ бсо
(•’•42)
Относительная величина дисперсии в области узкого резонанса
= Gb]^е/2 линейно растет с увеличением параметра на-
сьпцения (при малой степени насыщения поглощения).
Величина An^iax изменения показателя преломления в области
узкого резонанса одного порядка с А«тах- Однако такое насыще-
ние дисперсии происходит в очень узкой области частот (2Г <=<’
Дед>) вблизи центра доплеровского контура. Поэтому эффект
где к = со/с, соь — центр линии поглощения. Поэтому, когда ла
зерный свет индуцирует резонанс насыщенного поглощения, дол-
жен возникать соответствующий резонанс в дисперсии насыщаемой
среды. В соответствии с (3.42) форма резонанса насыщения дцс.
Персии должна выглядеть как первая производная резонанса на-
сыщения поглощения. Разумеется, представленный выше в гл. 2
и 3 формализм должен автоматически описывать образование ре-
зонансов насыщения дисперсии.
3.3.1. Резонансы насыщения дисперсии показателя преломле-
ния. Действительно, показатель преломления среды п (со) связан
с реальной частью восприимчивости среды (со) простым соот-
ношением (2.114):
А/г (со) = п (со) — 1 = 2л/' (со). (3.43)
Величина (со) в стационарном режиме определяется недиаго-
нальными элементами матрицы плотности р (см. (2.115)). Различ-
Лп(ш)к/х
Рис. 3.16. Частотная зависимость изменения показателя преломления
Ап (<в) в стоячей волне (слабая степень насыщения) в пределе доплеровски
уширенной линии поглощения
ные приближения, в которых можно вычислить матрицу плот-
ности среды в световом поле различной конфигурации, уже рас-
смотрены нами в гл. 2. В частности, в простейшем случае стоя-
чей световой волны при малой степени насыщения поглощения
<Ga '
чае
1) Ха (ю) определяется выражением (3.22), которое в слу-
поглощающей среды перепишем для удобства в виде
X, (<в) (ы,—(0) Г / (О —
v 7 v " ь 1 I р’ ^4)
А/г (со) = ь ' И _ Gb
К ки, у л L
о '
рис. 3.16 приведена типичная зависимость А/г (со). Видно-
кривая дисперсии представляет собой суперпозицию двух кри-
Относительно широкая составляющая описывает аномаль-
ную дисперсию показателя преломления в пределах доплеровско-
го контура. Максимальное изменение показателя преломления
за счет линейного поглощения достигается при расстройке частоты
примерно на величину доплеровской полуширины
А/г^ах = (2ле)-1/2х0/А: при | со — w() | — kub/j/~2. (3.15)
кривая с обратным знаком обусловлена дисперсией пока'
преломления в области насыщенного поглощения. МаксИ'
На
что
вых.
насыщения дисперсии отчетливо проявляется в частотных харак-
теристиках лазера с внутрирезонаторной поглощающей ячейкой,
которые были рассмотрены в п. 3.1.3. Здесь мы еще раз обсудим
Ио явление только в терминах групповых скоростей света в среде
с насыщаемыми поглощением и дисперсией.
Групповая скорость света в диспергирующей среде опреде-
ляется выражением [53]
1 гр п (ы) 4- ыдп/ды ’
Узкая
зателя
(е с — скорост!.
“ ~ <>/, | Гь)
•44) может быть
Ргр
с
света в вакууме. В области узкого резонанса
групповая скорость
представлена в виде
Г схь
// (<оь) - —+ Gb
L |/ зх
с помощью выражения
С'-% ~|-1
рД г
(3.48)
5* 131
130
Линейный член дисперсии описывает эффект увеличения груЦц
вой скорости в области отрицательной дисперсии [53]. Из-за СОо '
ношения схь0 <:’J киь вклад его в типичном случае поглощущщЛ
ячейки сравнительно мал. Однако этот эффект успешно набд^
дался в усиливающей среде Не — Хе-лазера на 3,5 мкм [54], Гд
высокое усиление обеспечивает выполнение условия сх0 /1(/
В этом случае, разумеется, ха0 имеет отрицательный знак и прод^
ходит уменьшение групповой скорости и соответствующего ме>1.
модового частотного интервала А(омод, величина которой теперь
определяется выражением
Асомод — (3.49)
где L — расстояние между зеркалами лазера, пгр — средняя груп.
повая скорость внутрирезонаторной среды.
Нелинейный член в (3.48) описывает эффект нелинейной ддс,
Персии, вклад которой из-за условия Гь киь может быть пре-
валирующим даже при умеренной степени насыщения. Эффект
сильной нелинейности дисперсии вызывает заметное «сгущение»
аксиальных мод лазера с нелинейно-поглощающей ячейкой из-
за сильного уменьшения групповой скорости внутри резонанса
нелинейной дисперсии поглощающей среды. Именно этот эффект
ответствен за сильную автостабилизацню частоты генерации та-
кого лазера, когда интервал нелинейного затягивания частоты
генерации сравним с межмодовым интервалом лазера c/'lL без
нелинейно-поглощающей ячейки [31] (см. описание эффекта
в и. 11.3.1).
3.3.2. Интерферометрическая нелинейная спектроскопия. Ис-
пользование дисперсии показателя преломления для регистрации
линий поглощения имеет давнюю историю, начинающуюся с ме-
тода крюков Рождественского [55]. Аналогичный подход с исполь-
зованием лазеров вполне применим и для регистрации узких ре-
зонансов насыщения дисперсии внутри доплеровского контура.
Первые эксперименты в этом направлении были сделаны в рабо-
тах [56, 57] с помощью кольцевого интерферометра с 12-нел1шей-
но-поглощающей ячейкой внутри него. Дисперсионный резонанс
возникал за счет различного пропускания 12-ячейки при нерав-
ных интенсивностях двух встречных волн. Интерферометр мог
быть так настроен, что дисперсионный сигнал наблюдался на ну-
левом фоне, т. е. с минимальным шумом.
Преимущества нелинейной интерферометрической спектроско-
пии особенно наглядно проявляются в экспериментах [58. л91
с интерферометром Жамена, который с успехом использовался
еще Рождественским [55]. Схема установки для интерференцион-
ной спектроскопии насыщения дисперсии показана на рис. 3.11-
Сильный пучок лазера, помеченный двумя стрелками, насыщает
доплеровски уширенный переход. В то же время с помощью полУ'
прозрачного зеркала и кварцевой пластинки формируются дв<1 па-
раллельных пробных пучка. Один из лучей распространяется
в ненасыщенной области, а другой перекрывается сильной ветре4'
132
г? •
f'4
Чк1,
ж
. 3.17.
У
ш волной. Во второй кварцевой пластинке два пробных луча
’^адываются вместе, так что интенсивность суммарной волны
Евна нулю, если обе пробные волны распространялись одинако-
образом. Такая деструктивная интерференция имеет место
Схема эксперимента интерферометрической спектроскопии насы-
щения без доплеровского уширения [58]
Й :
jif»
Igffl всех длин волн за исключением центра доплеровского контура,
е одна пробная волна взаимодействует с переходом, насыщен-
сильной встречной волной. В точном резонансе с центром со0
Якобиан волна распространяется через область с измененным со-
Цяасно (3.44) показателем преломления, так что точная юстировка
нулевую интенсивность суммы пробных волн исчезает. Интер-
ферометр Жамена таким способом позволяет выявить резонанс
^сыщения дисперсии. Разумеется, для регистрации А/г (щ) ин-
•Рферометрическим методом необходимо, чтобы разность фаз
ф®Ух пробных пучков была гораздо меньше л/2, т. е. необходимо
Ж*иолнение условия
АиГпах^ь<Р (3.50)
1ь — длина поглощающей ячейки.
f Типичный наблюдаемый сигнал насыщения дисперсии пока-
Й на рис. 3.18 б. Слева на рис. 3.18а для сравнения приведен
Гнал насыщенного поглощения. Оба сигнала демонстрируют на-
^чие двух спектральных линий молекулы 12 с расстоянием, го-
До меньшим доплеровской ширины. Опять-таки, для повыше-
1Я отношения сигнал/шум существенно, что сигнал насыщения
дисперсии возникает на нулевом фоне. Кстати, такая частота^
зависимость с нулем при точном резонансе (о = соь удобна для Ис
пользования сигнала при стабилизации частоты на центр доп.,,,
ровского контура.
3.3.3. Поляризационная нелинейная спектроскопия. Идея w
ляризационной спектроскопии
еыщения, предложенная в [601
близка к идее интерференциОц’
ной спектроскопии, и в обоих
методах успешно достигается
одна и та же цель — сильное
подавление фоновой засветки и
соответствующее значительное
Повышение отношения сигнал/
шум. Схема поляризационного
спектрометра насыщения пока-
зана на рис. 3.19. Относительно
сильный лазерный пучок с кру.
говой поляризацией вызывает
насыщение поглощения и соот-
ветствующую оптическую ори-
___1__1____I__1_______I___I__и>.
О 100 100 »,МГц
а &
ентацию частиц и анизотропию
в поглощающей ячейке. Проб-
ный пучок с линейной поляри-
зацией проходит через погло-
щающую ячейку и скрещенные
Рис. 3.18. Сигналы резонанса насы-
щения поглощения (а) и насыщения
дисперсии (б) в интерферометри-
ческом спектрометре [59]
поляризаторы. В нормальных
условиях пропускание пробного
пучка равно нулю. Однако
вблизи центра доплеровского
контура сильная кругополяризованная волна вызывает оптическую
анизотропию, так что происходит поворот плоскости поляризации
пробной волны и, соответственно, наблюдается сигнал пропуска-
ния через поглощающую ячейку между скрещенными поляриза-
торами.
Поляризационную спектроскопию можно рассматривать как
вариант интерференционной спектроскопии. Действительно,
пробную волну7 с линейной поляризацией можно рассматривать
как суперпозицию двух поляризованных волн с левым и правым
направлением вращения вектора поляризации. Если условия,
в которых распространяются эти два пробных пучка, идентичны,
то на выходе они складываются в линейно поляризованный пу-
чок с тем же самым направлением вектора поляризации. Такой
пучок не проходит через скрещенные поляризаторы. Поляризован-
ный по кругу сильный лазерный пучок вызывает два эффекта. В°'
первых, возникает оптический дихроизм, т. е. поглощение лево-
и правополяризованных пучков х+ и х“ в ячейке становятся раз-
личными. Во-вторых, возникает о.гтическое двулучепреломление,
т. е. показатели преломления для лево- и правопотяризованнЫ^
волн и п~ также становятся различными. Разумеется, все эт°
134
Я1оИсхоДИт вблизи центра доплеровского контура, где пробная
ЖсЯльная лазерные волны взаимодействуют с одними и теми же
™стийаМИ' Для качественного объяснения в гл. 1 на рис. 1.16
и показаны изменение разности коэффициентов поглощения
х+ — х— и разности показателей преломления Дм = н+ —
ПРИ расстройке частоты относительно центра доплеровского
^втура. Рис. 1.16 наглядно показывает связь поляризационной
Поляризатор Образец Скрещенный Детектор
поляризатор
ркс. 3.19. Схема лазерного поляризационного нелинейного спектрометра
без доплеровского уширения [60]
-у'И
Спектроскопии с насыщением поглощения и насыщением диспер-
ЙЬг. Разность коэффициентов поглощения Дх описывает круговой
|хроизм, за счет которого пробный пучок становится эллипти-
ыки поляризованным (случай точного резонанса со = ю0). Раз-
сть показателей преломления Ди приводит к гиротропному дву-
^епреломлению, за счет которого происходит поворот плоскости
йяризации. Суммарное воздействие двух эффектов следующим
[)азом влияет на комплексную амплитуду пробной волны, про-
дшей через скрещенные поляризаторы (при Ди/Ь <<С %, Дх/Ь
1) [60]:
И- Г к 1
< 0 + ±(^-п-)^__/(х+-я-)4- , (3.51)
W
Це Ео — амплитуда пробной волны, 1Ь — длина поглощающей
ейки, 0 — небольшой угол разъюстировки скрещенных поля-
раторов относительно точного перпендикулярного положения,
^соответствии с (3.51) при 0 = 0 зависимость пропущенной ин-
Юсивности пробного луча от частоты излучения имеет вид ло-
ЙЦевского пика на нулевом фоне, подобно изображенному на
Ис. 1.16а. Если поляризаторы слегка расстроены относительно
Bteoro перпендикуляра (0 < 0<^ 1), то частотная зависимость
упущенной интенсивности имеет вид дисперсионной кривой,
Вобной кривой на рис. 1.166.
В Поляризационная спектроскопия была успешно использована
Экспериментах с атомами дейтерия по измерению постоянной
Эберта [61], было обеспечено повышение отношения сигнал/шум
В^Мерно в 100—1000 раз.
135
Вместо интенсивного излучения, поляризованного по круГу
насыщающего поглощение и индуцирующего оптическую
зотропию, можно использовать линейно поляризованное излуЧе_
пне [62]. В этом случае удается выделить (7-ветвь колебательно,
вращательного спектра молекулы на фоне Р- и 7?-линий пог.ло.
щения.
Поляризационный метод оказался весьма удобным для «марки-
рования» насыщаемого перехода в сложном спектре молекулы, чТо
существенно упрощает идентификацию спектральных линий
в сложном спектре [63]. В частности, поляризационное «маркиро-
вание» с успехом использовалось для исследования многочислен-
ных возбужденных состояний молекулы Na2 [64].
§ 3.4. Резонансы насыщения плотности возбужденных частиц
Узкий резонанс коэффициента насыщенного поглощения стоя-
чей световой волны вызывает, очевидно, резонансное изменение
скорости возбуждения и, следовательно, плотности частиц на ниж-
нем и верхнем уровнях перехода (рис. 1.15). Возникновение резо-
нанса может быть обусловлено либо насыщением перехода, либо
двухквантовым характером перехода (см. далее гл. 4). Резонанс-
ное изменение плотности возбужденных частиц может быть об-
наружено гораздо большим числом способов, чем прямое измере-
ние самого коэффициента поглощения. Например, для этой цели
можно использовать флуоресценцию возбужденных частиц
(рис. 3.106), поглощение возбужденными частицами, эмиссию
электронов при столкновении возбужденных атомов с металли-
ческой поверхностью, передачу возбуждения другим частицам
и т. д. Основная ценность резонансов плотности возбужденных
частиц состоит в возможности исследования слабопоглощающих
переходов, для которых, например, к01ь 10-3 (х0— начальное
поглощение на единицу длины, 1Ь — длина поглощающей ячейки).
3.4.1. Двухуровневый доплеровски уширенный переход. Плот
ность возбужденных частиц связана с коэффициентом поглощения
х (со) простым соотношением
N2 (со) = х (со) /т2, (3.52)
где со — частота стоячей волны, I [фотон/(с-см2)|— интенсивность,
т2 — время жизни частиц на возбужденного уровне. В прибли-
жении слабого насыщения, когда зависилюсть х (со, I) от частоты
поля определяется выражением (2.135),
N2 (со) ~ х0 (со) Лг, £ 1 2~(1 + Г2 н- (со — )] •
Таким образом, на фоне гауссовой кривой поглощения х0 (со) /И
имеется узкий резонансный минимум плотности возбужденных
частиц с шириной 2Г. Так как параметр насыщения G его I, т°
при малых насыщениях (G 1) абсолютная величина провал8
в N2 (со) пропорциональна квадрату интенсивности, а относител1,
136
Га величина провала описывается теми же соотношениями, что
^провал Лэмба.
Д ЭфФект резонансного изменения TV2 (со) можно получить также
i' простых соображений о выгорании «дырок». В поле стоячей
Адены вне резонанса (| Q | = ( со — соо | ^> Г) из-за перехода
JrсТИц на верхний уровень в распределении разности заселенно-
ХеЙ уровней по скоростям образуются две «дырки» (рис. 3.20а).
Полное число частиц на возбужденном уровне Л'2 пропорционально
уммарной площади 5Х + 52. В случае точного резонанса (| Q |
обе дырки сливаются и число возбужденных частиц пропор-
ционально площади общей «дырки» So. Резонансное изменение
. ( а0 а'
*ас- 3.20. Образование узкого резонанса мощности флуоресценции Рфл
ЦК насыщении поглощения стоячей волной: а — У] и S2 — плошади «дырок»
Ч® «в =/= <в0; б — So — площадь объединенной «дырки» при ы = со0; в — за-
висимость интенсивности флуоресценции от частоты стоячей волны ы
ЯД но го числа возбужденных частиц имеет место, если So St +
Ж$2. Отсюда, например, следует, что резонанс в интенсивности
Куоресценции не возникает, когда насыщение поглощающего
Якрехода вызывает только одна бегущая волна, а встречная волна
ЮЛиется слабой. Действительно, в этом случае одна из «дырок»
Ярутствует (52 = 0) и всегда площадь «дырки» в центре линии So
Двна площади дырок + 52 = 5Х вне резонанса. В то же время
Явонансный провал в поглощении в таком случае имеет место
fW
Д' Рассмотрим сначала резонансы флуоресценции при насыщении
Двухуровневой системы в стоячей световой волне. Ограничимся
фактически наиболее распространенным случаем, когда можно
•^Пользоваться скоростными уравнениями. Изменение распреде-
ИИия заселенности частиц с проекцией скорости v на направление
фйны tZj (к) и п2 (к) описывается уравнениями
ф dn-i (v)ldt = [п” (г?) — (а)] + w12 [п2 (v) — nv (к)1,
ф n (3.54)
К dn2 (v)ldt y2 \n2 (i?) — и2(0] — га12 [n2 (p) — пг (i’)J,
ф® wi2 — скорость индуцированного перехода частицы в поле стоя-
чей волны с частотой со, определяемая выражением;
(t-12 = о0/ [L (Q - kv) + L (Q + Ь)1/2, (3.55)
где Q = ш — со0, а0 — сечение радиационного перехода в максц.
муме для частиц, находящихся в точном резонансе с одной из Г)е^
гущих волн, I — плотность потока фотонов бегущей волны.
Из уравнений (3.54) нетрудно получить выражение для стаци0.
парной плотности возбужденных частиц:
30
-V2 = С п, (у) dv = №2 + (А? - А°) . , Ф (G, Q), (3.56)
<7 1 ”1 । 2/ । 1 '
где
Ф(С, £2) = -2~ ,) dvf (v) Х. [£(Д+ &>)-}-£(й — *а)] « (3-°0
Резонансное изменение плотности возбужденных частиц при Q
описывается интегральной функцией Ф (G, Q). Общий анализ этой
функции можно провести, вычислив интеграл Ф (G, Q) и выразив
его через плазменную дисперсионную функцию. Ограничимся здесь
рассмотрением двух предельных случаев.
При резонансе (| Q | <^ Г ки) интеграл (3.57) вычисляется
точно:
Ф (G, 0) = Фо(1 + G)“1/2, Фо = ^лПки. (3 58)
Вдали от резонанса (Г <^| Q | <<; ки) интеграл (3.57) можно раз-
бить на сумму двух интегралов, в каждом из которых основной
вклад дают частицы со скоростями v = ±£11к. В результате по-
лучаем
Ф (G, | Q | > Г) = Фо (1 + G/2)-V2. (3.59)
Сравнивая выражения (3.58) и (3.59), находим, что полное число
частиц на верхнем уровне уменьшается при прохождении частоты
стоячей волны через центр доплеровского контура. При G<4C 1 глу-
бина узкого провала интенсивности флуоресценции растет про-
порционально G2, а при G 1 стремится к постоянному значению
h — (1 — 1//~2) ~ 0,29. Оптимальным является параметр насы-
щения G ~1. При таком значении контраст провала составляет
h — 0,16, т. е. вдвое меньше максимально возможного, а коэффи-
циент уширения резонанса сильным полем равен ]/2.
3.4.2. Колебательно-вращательные переходы. Первые резо-
нансы интенсивности флуоресценции наблюдались в работе [81
на примере молекулы СО2 в ячейке низкого давления на переход6
4,3 мкм при насыщении одной из колебательно-вращательных л0'
ний полосы 10,6 мкм излучением СО2-лазера. Важная особенность
молекулярной ячейки состоит в том, что молекулы на всех связан-
ных столкновениями вращательных уровнях возбужденного КО'
лебательного состояния дают вклад в спонтанное испуская06-
Рассмотренная выше двухуровневая модель применима лишь тогда’
138
Ж^гда вращательная релаксация медленнее колебательной, на-
’^пймер, когда длина свободного пробега молекул порядка диаметра
Светового пучка.
ж рассмотрим влияние вращательной релаксации молекул в про-
стейшей модели, когда скорость v и угловой момент J молекулы
-осле столкновения не зависят от скорости v' и углового момента J'
переД столкновением. Вычисляя изменение распределения мо-
лекул по скоростям и вращательным состояниям «;(к, J) при
гсловии, кто стоячая световая волна действует на одном ко-
лебательно-вращательном переходе гд. JA —> v2, J2 для полной
заселенности возбужденного колебательного состояния Д’, =
-=2 $ dvni (vi получаем вместо (3.56) соотношение [65]
'. J 1^2 = ^2 + (<?Х - q2№2) (1 + т,./тг) (G/2) Ф (G, Q), (3.60)
где Qt (J) — доля молекул, находящихся на вращательном подуров-
не J г-го колебательного состояния, т. е. фактор, определяющий
Населенность (к, J):
ni(v, J) = qi(J)f (Г) А;, (3.61)
и tr — времена колебательной и вращательной релаксации;
дараметр G определяет степень насыщения рабочего колебатель-
до-вращательного перехода в условиях колебательной и враща-
тельной релаксации:
G = 2о01 (1/т„ + 1/тг)-1. (3.62)
Для вращательных переходов с 1 можно считать qt q2.
.Фактор заселенности одного вращательного подуровня молеку-
лы обычно лежит в интервале q 10-1 —10“3. Например, для
Простой молекулы СО2
* q (7) = (27 + 1) JL, ехр I - П ] (3.63)
S на переходе Р (20) при Т 300 К q = 0,03.
J При слабой вращательной релаксации формула (3.61) перехо-
|йт в (3.57), если учесть, что разность заселенности рабочих уров-
ней равна (Ntfh — N2q2), а константы релаксации заселенности
= Тг — 1/Тр- При увеличении скорости вращательной релакса-
ции происходят следующие изменения. Прежде всего, в (т,,/тг) +
Д’ 1 увеличивается число молекул, возбуждаемых полем с нижнего
Колебательного уровня на верхний, что обусловлено дополнитель-
ным «притоком» молекул на нижний рабочий подуровень с других
ЯРДУровней за счет вращательной релаксации. Амплитуда резо-
Вансного провала и уширение его полем зависят от соотношения
№Жду параметром насыщения (3.62) рабочего перехода G и па-
раметром насыщения всей колебательной полосы G,,, связанным
G соотношением
Gv -= Стг,/тг = 2н07т„ (1 Tf/Tr)"1. (3.64)
К 139
N2(to)
5
4
3
Рис. 3.21. Форма узких резонансов
плоскости возбужденных молекул
TV2 (а>) (в единицах (|/'я/2) (Лт® — Лф
(T/ku'i q) для различных значений па-
раметров насыщения всей колебательно-
вращательной полосы Gv и резонансно-
го колебательно-вращательного перехо-
да G, а также для различных отношений
времени колебательной ти и вращатель-
ной ретаксации xr (1 и 2 — то'тг < 1,
G ~ Gy для Go ss 1 и Gv 1 соответ-
ственно; 3, 4 и 5 — ти/тг, <?,. i> 1 для
Ху/ху 1 3 6"^, Ху/ху zz Gy и Тц/tj. Gy
соответственно)
При заметной вращательной релаксации (тг тг) параметр насЬ1
щения G„ G. Следовательно, сильное насыщение всей полосы
(Go 1) и перевод значительной части молекул в возбуждецН0е
.состояние могут быть достигнуты при относительно слабом ца^
сыщении рабочего колебательно-вращательного перехода (G
Это означает, что значитель-
ные абсолютные величины
резонанса интенсивности флу_
оресценции или плотности
возбужденных молекул могут
быть получены при незначи-
тельном уширении резонан-
са внешним полем.
Зависимости глубины ц
ширины провала плотности
возбуждения молекул от па-
раметров G и Ху/хг можно по-
лучить, рассматривая соотно-
шение (3.60). На рис. 3.21
показан вид резонансного
провала в плотности возбу-
жденных молекул (или интен-
сивности флуоресценции) при
различных предельных зна-
чениях G и Ху/хг.
Случай слабой вращатель-
ной релаксации (т,. т.е.
и G ~ G) полностью ана-
логичен рассмотренной двух-
уровневой модели. В част-
ности, максимальный конт-
раст провала h ~ 0,3 при
Gy 2э> 1 (кривая 2); при G
провал слабо уширен полем
в |л2 раз, а контраст доста-
точно велик (h^z-0,1, кривая
1), т. е. этот случай можно
считать оптимальным с точ-
ки зрения выбора параметра
сильной вращательной релакса-
хг) абсолютная величина провала при оптимальном зна-
1 (G,, Ху/х,. 1) увеличивается в х,./хг раз (кривая ^)-
4+&у (й)-Ыу)/Гд
насыщения Gv. За счет
ции (т. '
ЯеНИИ G 1 (Gy Ху/Ху ,, vov.iununaui и . ^n.prinn/i -* /-
Максимальная амплитуда провала, достигаемая при Gv — 2,8 (ти Trj
увеличивается в то же число раз (кривая 3). При сверхбыстрой
вращательной релаксации (ти/тг Gv) уширение провала за счет
поля становится существенно меньшим, но и его глубина уменьши*
ется h ~ хг/хг (кривая 5).
110
5. Различные методы наблюдения резонансов насыщения
' резонансное изменение полного числа частиц на верхнем уровне
tKeT быть обнаружено помимо регистрации интенсивности флуо-
ценции возбужденных частиц (рис. 3.22а) также другими ме-
ами [66]. Например, можно измерять коэффициент поглощения
ga связанном переходе между верхним уровнем насыщаемого пе-
рехода и более высокими состояниями атомов и молекул, включая
-•переходы в непрерывный спектр (рис. 3.226). Можно также до-
гнить в поглощающую ячейку другой газ, который имеет уровень
жИс. 3.22. Возможные методы регистрации резонансного изменения полной
Жселенности верхнего (2) и нижнего (1) уровней насыщаемого перехода [66]
^быстрым радиационным распадом, близкий к возбужденному
Юовню насыщаемого перехода (рис. 3.22в). В этом случае будет
Жблюдаться узкий резонанс интенсивности флуоресценции до-
беленных молекул. Такой метод может быть полезен для погло-
Юпощих молекул, имеющих низкий квантовый выход люминес-
рйции. Можно регистрировать резонансное изменение числа
Истиц на нижнем уровне по изменению коэффициента поглоще-
Ия на переходе из нижнего уровня на лежащий выше уровень
|ис. 3.22г). Вместо резонансного минимума плотности возбуж-
РИных частиц в этом случае будет наблюдаться резонансный пик
ротности частиц в основном состоянии, так как полные заселен-
Рсти уровней насыщаемого перехода связаны с соотношением
j N1 _ Nl = _(N2 - n°2). (3.65)
i Для детектирования изменений плотности возбужденных час-
РЦ можно использовать все известные в экспериментальной
141
физике методы их наблюдения. В принципе, для детектировав
любого узкого резонанса на всяком электронно-колебательц14
вращательном или колебательно-вращательном переходе мод ,?
использовать один из высокочувствительных методов. НапрцМе 0
для детектирования плотности возбужденных частиц можно
пользовать многоступенчатую ионизацию возбужденных молеку
ВУФ лазерным излучением (селективная двухступенчатая фо-^
ионизация молекул рассмотрена в работе 1671) с последующим Де
тестированием молекулярных ионов. Этот метод открывает новы
возможности для создания лазерных детекторов следов сложны^
молекул [68]. Эти детекторы могут объединить в себе как сверх
высокое (внутридоплеровское) разрешение, так и высокую чув-
ствительность (на уровне одиночных молекул).
Рассмотрим более подробно несколько наиболее популярных
методов детектирования сверхузких резонансов.
3.5.1. Резонансы интенсивности флуоресценции. Наиболее
важной особенностью метода выжигания провала в спектре воз-
буждения флуоресценции является возможность изучения пере-
ходов с крайне малыми коэффициентами поглощения. Поэтому
этот метод был предложен сначала для детектирования узких ре-
зонансов внутри доплеровского контура в атомных или молеку-
лярных пучках [7]. Позднее это предложение было реализовано
в эксперименте [69]. В этом эксперименте был новым методом из-
мерен релятивистский эффект Доплера в ускоренном пучке атомов
Na. Узкий провал в центре доплеровски уширенной линии погло-
щения ls5 —> 2р2 (588,2 нм) быстрых атомов Na в пучке регистри-
ровался по провалу в интенсивности флуоресценции с верхнего
уровня на 659,9 нм (переход 2р2 ->1.<2). Аналогичный флуоресцент-
ный метод использовался в работе [70] для исследования слабых
переходов. Чувствительность метода оказалась столь велика, что
удалось использовать переход между возбужденными уровнями
молекулы СО2, коэффициент поглощения на котором при 300 К
равен 1,5-10~6 см-1. При использовании высокочувствительных
ПК детекторов (Ge : Си) с большой приемной областью можно де-
тектировать резонансы молекул СО2 и N2O (с помощью СО2- и N»0-
лазеров соответственно) при давлении 10~3—10~4 Торр.
Ясно, что, поскольку на фотодетектор не поступает излучение
сильной волны, насыщающей поглощение, должна снизиться ин-
тенсивность шума в регистрирующей цепи детектора, и, следова-
тельно, чувствительность метода нелинейной флуоресценции долж-
на быть выше метода нелинейного поглощения при той же самой
разрешающей способности. Шимода [71] сделал расчет чувстви-
тельности регистрации узких резонансов этими двумя методами
и нашел, что минимальное число молекул, детектируемое с помогцьК>
метода нелинейной флуоресценции, примерно в 104 раз меныпе,
чем с помощью метода нелинейного поглощения.
Для повышения чувствительности регистрации резонансе8
интенсивности флуоресценции удобно осуществлять насыщенИ®
поглощения независимыми сильными встречными волнами, кото-
142
модулированы по интенсивности с различными частотами и
ДГ Информацию о величине провала содержит сигнал флуоресцен-
1В*Д модулированный на суммарной и разностной частотах. Су-
Ж^твенно, что таким методом удается исключить постоянный фон
•Куоресценции и паразитный световой фон. В работе [72] эта ме-
^дика была использована для разрешения сверхтонкой структуры
мший Р (13), R (45) полосы (43—0) молекулы 12. Использовался
Ьп-оновый лазер на 514,5 нм. На рис. 3.23 приведены полученные
Г1_____________I____।---1---I____I---1---1---।--1—J—।-----1—1-------
-ft -400 -200 0 200 400 000 1>,мги,
вис. 3.23. Зависимость интенсивности флоресценции молекулы 12 от часто-
ni аргонового лазера на X = 514,53 нм, насыщающего переходы Р (13),
Я (45) полосы 43 — О12: а — сигнал немодулированной флуоресценции; б —
гнал модулированной флуоресценции. Немодулированный сигнал оппсы-
м®т контур суммарной линии поглощения, а модулированный сигнал —
£ сверхтонкую структуру линии поглощения [72]
рзтой работе сигналы немодулированной и модулированной на ча-
1Тоте (/, ^/2 - 2000 Гц) интенсивности флуоресценции при давле-
нии йода 10-3 Торр. Немодулированный сигнал описывает контур
уммарной линии поглощения, а модулированный—сверхтонкую
Структуру линии поглощения молекулы 12.
h 3.5.2. Метод маркирования уровней. Расшифровка спектров
рже небольших молекул представляет значительные сложности
(Ия стандартных методов линейной спектроскопии. Ситуация
Ййкет быть существенно упрощена при использовании двойного
ртического резонанса. Хотя эти вопросы будут подробно рассмот-
рены в гл. 5, остановимся здесь на одном из методов, основанном
« возможности модуляции, например спектра возбуждения флуо-
ресценции пробным излучением, сканируемой частоты в при-
Утствии сильного поля. Пусть насыщающее поле резонансно толь-
одному из многочисленных переходов. Тогда ситуация, изобра-
женная на рис. 3.22 г, реализуется лишь для малой доли всех мо-
лекул, т. е. изменение всего неоднородного спектра для пробного
143
излучения связано лишь с одним, «маркированным» переходов
Отсюда и возникло название «labeling spectroscopy» для таког
частотного случая спектроскопии двойного оптического резонацс
[73]. Очевидно, что при маркировании возможно внутридоплер0ьа
ское разрешение, так как поле накачки создает существенно це
равновесное распределение лишь для частиц с резонансными ckq
ростями. Для наблюдения сигнала резонанса второго поля мощао
использовать как нижнее, так и верхнее состояние насыщенного
перехода.
Особенно удобен поляризационный вариант спектроскопу
маркирования [64], использующий метод, рассмотренный в п. 3.3.3
В этом методе удается полностью исключить непрерывный фОд
и достигнуть однозначного отождествления линий в сложном
спектре.
3.5.3. Оптогальваническое детектирование резонансов. Раз.
витие спектроскопии газовых разрядов все больше основывается
на применении оптогальванического метода [74], основанном на
следующей идее. Лазерный пучок направляется в разрядный объем
лампы с полым катодом. За счет воздействия излучения изменяется
относительная заселенность уровней резонансных частиц. Но ве-
роятность ионизации в разряде сама зависит от уровня возбужде-
ния, т. е. оптическая накачка приводит к изменению разрядного
тока, что легко зарегистрировать. Характер изменения тока (уве-
личение или уменьшение) может быть различным, что зависит от
конкретных значений вероятностей ионизации.
Оптогальванический метод наиболее пригоден для спектроско-
пии переходов между высоковозбужденными состояниями, когда
энергия исследуемого перехода не слишком сильно отличается от
энергии ионизации возбужденной частицы. В этом случае лазер-
ное возбуждение приводит к заметному изменению тока разряда.
Кроме чисто спектроскопических приложений оптогальвани-
ческий метод полезен для калибровки длин волн. Если часть вы-
ходного излучения перестраиваемого лазера на красителе направ-
лять в спектральную лампу, то спектр известных элементов мо-
жет служить удобным репером при исследовании неизвестных
спектров.
Так как и в этом случае сигнал пропорционален заселенности
некоторых уровней, возбуждение которых, вообще говоря, се-
лективно по скоростям, принципиально возможна внутридопле-
ровская оптогальваническая спектроскопия, что было впервые
продемонстрировано в работе [75]. На рис. 3.24 приведена схема
спектрометра насыщения с оптогальваническим детектированием
резонанса плотности возбужденных частиц. Для выделения малого
сигнала, связанного с узким резонансом плотности и соответствую-
щим резонансным изменением тока, как и в случае резонансов
флуоресценции, использовалась интермодуляционная техника-
В этом случае частоты двух встречных бегущих волн, образующих
стоячую волну, модулируются на разных звуковых частотах Д и /г'
В результате площади дырок и S2 на рис. 3.20 модулированы
144
I'этих частотах. Площадь суммарной дырки So при сильном на-
Едгении из-за нелинейности меньше суммы площадей £2).
пэтому ПРИ настР°йке на центр доплеровского контура число
.дбудеденных частиц становится меньше, чем вне резонанса, и это
jfc... 3.24. Схема спектрометра насыщения поглощения, в котором исполь-
Кгся интермодуляционная оптогальваническая регистрация узкого резо-
ЯГ нанса без доплеровского уширения [75]
Жвосительное уменьшение AN = (S1 + S2) — 50 будет промоду-
«ювано на комбинационных частотах, в частности на суммарной
етоте /j + /2. Таким способом в работе [75] исследовано сверх-
Внкая структура перехода 23Р —► 23D атома 3Не в разряде низкого
плени я.
I Полезно сравнить чувствительность различных методов ре-
Втрации узких резонансов без доплеровского уширения по воз-
Вкности в одинаковых условиях эксперимента. Это было сделано
^работе [76] для случая газового разряда в полом катоде.
№ рис. 3.25 представлены результаты измерения изотопического
рига для перехода 2р53>3Р2 -*• 2р3Зр3Р^ атома Ne (X = 588.2 нм)
рырьмя различными методами: 1) методом интермодуляционной
куоресценции; 2)Динтермодуляционным оптогальваническим ме-
Дом; 3) методом поляризационного возбуждения с интермоду-
|рионным детектированием [77] и 4) поляризационным методом,
ретливо видно, что метод поляризационной спектроскопии об-
Иает наилучшей чувствительностью и наивысшим отношением
|Гнал/шум.
[3.5.4. Оптоакустическое детектирование резонансов, Опто-
[устический метод лазерной спектроскопии находит свое главное
Вменение в тех ситуациях, когда измеряется поглощение малой
ВМеси резонансных частиц в буферном газе большого давления.
>Глощаемая резонансными частицами энергия при столкновениях
[буферным газом перераспределяется по поступательным, вра-
1тельным и колебательным степеням свободы других частиц.
‘рМализация приводит к увеличению температуры, т. е. и дав-
145
ления газа. Если лазерное излучение про модулировано с доста.
точно малой частотой (обычно меньше 10 кГц), то в поглощающ^
ячейке возникает периодическое изменение давления, которое мОн.~
но зарегистрировать с помощью микрофона во внутренней частй
Рис. 3.25. Наблюдение узких резонансов насыщения для перехода
2pi3ssPi -> 2p53p3Pj атома Ne (588,2 нм в разряде с полым катодом различ-
ными методами: а — флуоресцентная интермодуляцпонная спектроскопия
(ток i = 0,15 А, давление р = 0,6 Торр, время накопления т = 3 с); б — оп-
тогальваническая интермодуляцпонная спектроскопия (i = 0,045 А, р
= 0 07 Торр, т = 0,1 с); в — спектроскопия поляризованным интермодуля-
ционным возбуждением (i = 0,045 А, р — 0,07 Торр, т = 0,1 с); г — поЛя
ризационная спектроскопия (г = 0,045 А, р = 0,1 Торр, т = 0,3 с) [76J
кюветы. В современных спектрофонах достигнута чувствительность
регистрации изменения давления на уровне 10“' Торр [78].
Предложение об использовании онтоакустического метода
спектроскопии, свободной от доплеровского уширения, содержите
Ш. работе [79] и основывается на следующей простой идее. Пусть
Ifca газовую ячейку низкого давления с микрофоном падают две
Противоположно направленные волны, так что
Е (1) = Е cos — kz) + Е cos Q.t cos (col + kz), (3.66)
уде Q — частота модуляции (в звуковом диапазоне) одной из встреч-
дых волн. Интенсивность акустической волны будет определяться
модулированной составляющей поглощенной энергии, т. е. глу-
биной модулированного лэмбовского провала на доплеровском
контуре. Тем самым при сканировании частоты со через центр доп-
леровского контура возникает резонансное уменьшение амплитуды
Звуковой волны, так как переход будет насыщаться немодулиро-
данной составляющей поля (3.66).
Естественно, как и в случае флуоресцентного и оптогальвани-
ческого методов, можно использовать интермодуляционную техни-
ку. Тогда обе световые волны модулируются с разными частотами /j
’Й /2, а полезный ОА сигнал регистрируется от нулевого уровня
Йа частоте Д + /2 (интермодуляционная ОА спектроскопия). С по-
йощыо такого метода в 180] был получен спектр сверхтонкой
Структуры линии Р (93) 11 - 0 перехода В - - X в молекуле 12712.
^Излучение использованного здесь непрерывного одномодового
Лазера на красителе делилось на два пучка, которые модулирова-
лись с частотами = 757 Гц и /2 = 454 Гц. Измеренный опто-
Шустический сигнал на частоте /, /2, в зависимости от частоты
ванируемого лазера, содержал отчетливый узкий резонанс.
W данном случае предельное разрешение было ограничено с.толк-
®овительным уширением при давлении 0,2 Торр, необходимом для
Штолкновительной релаксации заметной части возбужденных мо-
Швкул. В этом состоит главный недостаток ОА регистрации узких
жезонансов.
146
147
Глава 4
Двухфотонные резонансы
без доплеровского уширения
Спектроскопия двухквантовых переходов без доплеровского
уширения, которая рассматривается в данной главе, основана ца
совершенно другом принципе, чем рассмотренная в предыдущих
двух главах спектроскопия насыщения поглощения. Качественно
метод спектроскопии двухфотонного поглощения внутри допле-
ровского контура был кратко рассмотрен во введении (§ 1.4). В этом
случае исключение доплеровского сдвига частоты двухквантового
перехода основано на взаимной компенсации доплеровских сдви-
гов при одновременном поглощении двух фотонов с одинаковой
частотой, но встречных направлений. Это довольно общий эффект,
который проявляется и в ряде других двухквантовых процессов,
Рис. 4.1. Три типа двухквантовых переходов, для которых при соответ
ствующей ориентации волновых векторов двух квантов (лазерных и рассеян-
ных) возможна полная или частичная компенсация линейного доплер-эффекта-
а _ двухфотонное поглощение AcoD = (A't -J- /г2) v; б — комбинационное
рассеяние AcoD = (Ац — А-2) а; в — резонансная флуоресценция Айд ~
— ('.'J — к2) г
отличных от двухфотонного поглощения. Компенсация доплер
эффекта для некоторых таких примеров схематически показав®
на рис. 4.1. При двухфотонном поглощении (рис. 4.1а) эффекта®'
ная ширина контура поглощения определяется выражением Awn
= (А*, +Ai2) V, т. е. мала для встречных волн. Неупругое рассеяние
148
да на колебаниях молекулы, т. е. комбинационное рассеяние
£ раман-эффект) [1, 2], также сопровождается частичной ком-
панией доплеровских сдвигов, но для случая однонаправлен-
сфотонов лазерного и рассеянного света (рис. 4.16). Совершенно
логично при одновременном поглощении и испускании фотона
реального заселения верхнего уровня (резонансная флуорес-
!дция) (рис. 4.1в) доплер-эффект также исчезает, если оба фотона
§£спространяются в одном направлении. В последнем случае ши-
да линии резонансной флуоресценции свободна не только от
ллеровского уширения, но и от естественного уширения за счет
•гухания верхнего (виртуального в данном случае) состояния [3,4].
|ГданНой главе рассматриваются узкие резонансы, свободные от
лмлеровского уширения, для случая двухфотонного резонанса
Ij*TOH4eft световой волне как наиболее эффективного и универсаль-
но из упомянутых. Рассматриваемые ниже резонансные эффекты
р требуют, в принципе, насыщения двухквантового перехода,
f’e. возбуждения сколько-нибудь заметной доли атомов или мо-
Йкул в верхнее состояние. В этом состоит принципиальное отличие
^спектроскопии насыщения поглощения, где образование узких
(Йзонансов достигается только при заметном насыщении поглоще-
Ящ перехода. Конечно, при достаточно высокой интенсивности
жйряду с двухквантовымп резонансами могут возникать и резонан-
шнасыщения двухквантового перехода. Однако правильным вы-
|ром интенсивности лазерного излучения всегда можно избавить-
от эффектов насыщения для двухквантового перехода и в чистом
Йде исследовать только двухфотонные резонансы. Совершенно
даугая ситуация возникает при взаимодействии двух лазерных
Лей с трехуровневой квантовой системой. В этом случае резонанс-
Ке эффекты за счет насыщения поглощения и двухквантовых пе-
ходов могут возникать одновременно и иногда принципиально
различимы. Подробно резонансные явления в трехуровневых
Игетемах рассмотрены в гл. 5.
>4.1. Двухфотонное поглощение
& Двухквантовое поглощение теоретически было рассмотрено
Лее полувека назад |5, 6], но было обнаружено эксперименталь-
только после изобретения лазера [7]. Двухквантовые переходы
бют следующие важные для спектроскопии особенности (см.,
Пример, [8, 9]). Во-первых, двухквантовые переходы имеют дру-
Ж®, по сравнению с одноквантовыми, правила отбора. Например,
Дипольном приближении двухфотонные переходы разрешены
^ЮЬко между состояниями одинаковой четности, тогда как одно-
^онные — между состояниями разной четности. Более того, из
Ухфотонных спектров можно получить, в принципе, больше пн-
ИРмации, чем из однофотонных, поскольку в них измеряется ко-
ИФициент поглощения как функция двух частот о), и ю.2. Во-вто-
ИВХ, при двухфотонном возбуждении можно возбуждать состояние
Иртицы, которое для однофотонного процесса требует более корот-
149
коволнового фотона, поглощаемого, например, матрицей или окп
жением частицы (или даже окнами кюветы). Таким образом, в iip^'
ципе, благодаря двухквантовым переходам, можно селектиц»
возбуждать частицы в глубине поглощающей среды. Третья ващНа°
-------------------------- __ поглощения — компенсация доплет.‘
эффекта при поглощении двух фоГд
нов из встречных бегущих волн дв,'
жущейся частицей. Этот эффект бЬ11
предсказан в работе [10]. Мо;кн0
рассматривать и более общую ситуа.
цию, когда поглощаются, например
одновременно три фотона [11] Прв
условии, что суммарный импулЬс
^)ЙЛ?гих равен нулю (рис. 4.2). Одна-
ко реально применяется только метод
двухфотонного поглощения в поле
двух встречных бегущих
торый и рассматривается
ниже.
4.1.1. Вероятности
Рассмотрим неподвижный
двухчастотном световом поле вида
E(r, t) = ~ [e1E1e^k‘r~ait) —
-j- e2E2ei<fc2',““2*)] + к. с. (4.1)
Пусть разность энергий двух состоя-
ний | (начальное состояние атома)
и |/> (конечное состояние) Ef — Её
точно равна суммарной энергии фо-
тонов Й ((щ 4- Тогда становятся
возможными двухквантовые перехо-
ды атома g причем вероятность
перехода в единицу времени определяется выражением
Wgt = (2Й4Г)-1 | Agf \*Е[Е22,
особенность
двухквантового
г
Л о,
Йь>,
Ъы1
9
hk
f —
tiut
9
\ ЛЛ2
fik,
6
ВОЛН, Ко-
подробно
перехода.
[ атом в
/hkt
а
Рис. 4.2. Трехфотонные про-
цессы поглощения (а) и рас-
сеяния (б), в которых за
счет соответствующей ори-
ентации волновых векторов
достигается компенсация
доплер-эффекта. Эти про-
цессы являются аналогами
процессов (а) и (б) на
рис. 4.1
(4.2)
где Agf — так называемый составной матричный элемент дьухкван-
тового перехода [12, 13]:
л -= у Г ( . (Р<;У е1),ц -I (4.з)
''47 A l _ “ng ” “2 Г
где р—оператор электрического дипольного перехода, г сум,|й'
рование ведется по всем промежуточным квантовым состояния51
атома | н>, которые связаны электрическим дипольным переходе)1
с состояниями | £> и | />, 2Г = 2Гг/ — полная ширина по поЛУ
высоте перехода g
Выражения (4.2) и (4.3) можно получить либо непосредственны5
вычислением вероятности двухквантового перехода с помощь10
150
Кп0И возмущений [11], либо с помощью выражения для мнимой
нелинейной восприимчивости третьего порядка v"(3) (— оц.
Вт —со2) для атома под действием поля вида (4.1) [12, 13]. Сле-
иметь в виду, что выражения (4.2), (4.3) записаны для простого
»<гчая, когда состояния | и | /> не вырождены и все промежу-
Ьиные состояния | п} находятся далеко от резонанса, т. е.
< — и»! |, | — ®21 Гпй. Кроме того, предполагается,
in скорость двухфотонных переходов гораздо меньше скорости
Кяаксации заселенности конечного состояния /, и поэтому эф-
фектами насыщения двухфотонного перехода можно пренебречь.
S’ Иногда удобно ввести сечение двухфотонного поглощения излу-
*яия на частоте coj в присутствии поля на частоте ю2 с интенсив-
Ьстью /2 — (с/8л) Е2:
| О(2) (Oh) = / (Oh 4 Oh) I Agf |2 72, (4.4)
ае / (к>1 + ®г) — нормированная функция, описывающая форму
мнии двухфотонного поглощения. Для численных оценок это
Ьражение можно представить в виде
(Ю1) = 1,15.10-з*| £ </1 г | »> <га | 2 | g> Г Е J 4 1 f х
в; 1 L 1' J
i п
Г X «Д (w1 + со2) 12 [см2], (4.5)
Йе энергия уровней и фотонов выражена в ридбергах, Ro =
►2л2тпе4/№, матричные элементы дипольных переходов выражены
[радиусах Бора, а0 = /г2/(4л2те2), а функция со,/ (со, + ю2) с точ-
Ьстью до множителя (^/(cih + со2) является безразмерной вели-
иной, которую можно назвать «добротностью» линии двухфотон-
вго поглощения (I выражена в Вт/см2).
F 4.1.2. Правила отбора. Составной матричный элемент Agf мо-
ют быть представлен в компактной форме с помощью оператора [11]
I . <212 ==₽1Р(о>1 — НоГ^Р + е2/>(и2 — Но)-1 елр, (4.6)
г именно
I Agf = <f | <212 I g>, (4.7)
Re Ho — гамильтониан изолированного атома в отсутствие свето-
L 1
|го поля в единицах h, р — векторный оператор, а ы -----------
Валярные операторы. @12 представляет собой совокупность тен-
Врных операторов. Так как ()12 является симметричным опера-
Рром, то он может быть представлен единственным способом в виде
РМмы неприводимых тензорных операторов второго и нулевого
Вигов:
I <212 = аТ^ + ЬТ^. (4.8)
I Пусть векторы поляризации и е2 световых волн соответствуют
Г", о-- и л-поляризациям. Тогда выражение (4.6) состоит из стан-
151
дартных компонент рЧ1 и р?2 векторного оператора р, где индек„
<!г и q2 принимают значения +1, — 1 и 0 для поляризаций о+, -,у ц 1
соответственно. Очевидно, что операторы и Т(® состоят
компонент pqi и р?2 при выполнении условия 3
<1 = ?i + <h- (4.9)
Рассмотрим простой случай атома с Л5-связью. Ранг тензорнщ0
оператора ()12 автоматически дает общее правило отбора для орби_
тального углового момента атома
АЛ < 2. (4.10)
Правило отбора (4.10) можно получить из более простых качествен-
ных соображений. Действительно, в электрическом дипольном пра.
ближении, в котором мы рассматриваем связь состояний | g) и
| /> с промежуточными состояниями | «>, гамильтониан взаимо-
действия между атомами и световым полем действует только на
орбитальный электрон. Компоненты оператора дипольного взаимо-
действия etp преобразуются как компоненты неприводимого тен-
зора с q = —1 для о"-, q == Ц-1 для о+- и q = 0 для л-поляри-
зации. Каждый раз, когда применяется нечетный оператор, орби-
тальный угловой момент изменяется на ±1. Применяя этот опе-
ратор в составном матричном элементе дважды, находим, что ор-
битальный угловой момент в двухфотонном переходе должен из-
мениться на
АЛ = 0 или АЛ = +2 (4.И)
и, помимо этого, должно выполняться условие
AmL = q1 4- q2. (4.12)
Пользуясь свойствами скалярного оператора и неприводи-
мого тензорного оператора 2-го ранга 71(2), а также свойствами
коэффициентов Клебша — Гордана, можно получить правила от-
бора для полного углового момента атома F (с учетом спина элект-
ронов и ядер) и его проекции на выбранное направление для всех
случаев изменения орбитального момента, предписываемого пра-
вилом отбора (4.10). Сводка этих правил отбора, полученная в ра-
боте [11], приведена в табл. 4.1.
Во внешнем сильном магнитном поле, когда энергия взаимодей-
ствия электрона с магнитным полем гораздо больше энергии сппн-
орбитального взаимодействия KLS, справедливы следующие пра-
вила отбора для магнитных квантовых чисел электрона и ядерного
спина:
AMs = AMi = 0. (4.13)
Они следуют из того факта, что гамильтониан электрически-Дй'
польного взаимодействия не действует на спиновые переменные-
Полезные обсуждения области применимости приведенных вь1'
ше довольно простых правил отбора и рассмотрение важных част-
ных случаев даны в обзоре Бломбергена и Левенсона [13].
152
jj частности, рассмотренные выше правила отбора зависят
&йо от свойств начального и конечного состояний. Это справед-
0 до тех пор, пока энергия в знаменателях составного матрич-
о элемента (4.3) может быть взята одинаковой для всех членов
Мультиплете промежуточного состояния |м>. Это требует,
jjjp
Таблица 4.1. Правила отбора для двухфогонных переходов
Приближении Л5-связи [11]
Разрешенные пере-
ходы
\М1~д, + 1!2 = 0
Запрещенные переходы
F=0 - F'=0
/•'-=0 - F'=1
F=l/2-* F'=l/2
F, = F'—F+l, M, *
(F - целое)
F, Л/,. ^-1/2^ F'=F, Mf.- = l/2
(F - полуцелое)
to6i.i величины h (<B,lg — (jjj) и Ti ((o,,g — a>2) значительно превы-
шли константу X спин-орбитального взаимодействия KLS и кон-
№Йту Л сверхтонкого взаимодействия AIS. Тогда суммирование
I всем подуровням промежуточного мультиплета с равными ве-
ши приводит к скалярной операции, которая не может изме-
рь правил отбора [13].
В Систематическое обсуждение правил отбора для двухфотон-
их переходов на основе теоретико-группового подхода (помимо
боты [11]) дано также в работах [8, 14].
14.1.3. Резонансное повышение сечения. Если одна из двух
Втот лазерных полей приближается к резонансу с частотой пе-
Кода в какое-либо промежуточное состояние | п то, согласно
Отношению (4.3), можно ожидать резкого повышения вероятно-
№ двухфотонного поглощения. Это было довольно ясно проде-
вастрировано в опытах [15]. Исследовался двухфотонный пере-
|Д 35 -> 4D атома Na, а частота излучения одного из лазеров
шестраивалась в окрестности промежуточного состояния ЗР.
Ви расстройке Е3,, — йы2 — 0,1 см-1 сечение двухфотонного по-
КНцения o(2)(oij), согласно (4.5), достигает (5-10~14)/2 см2. Даже
|и интенсивности лазера I2 ~ 103 Вт/см2 сечение двухфотонно-
[ поглощения фотона ha>1 приближается к типичному сечению
|я однофотонных переходов. На рис. 4.3 приведены эксперимен-
рьные зависимости скорости двухфотонных переходов 35 (/’ =
1.2) -> 4Н6/2 и 35 (F = 2) ->• 4Z)3/2 от длины волны Z, одного из
реров. Оба двухфотонных перехода имеют сильную дисперсию,
[Гда частота со2 приближается к ЗР промежуточным состояниям.
Йя 35 (F = 2) —> 4D^/.-перехода имеется только одно почти ре-
щансное промежуточное состояние ЗР3/2, так как однофотонный
153
переход -> 405/2 запрещен. В то же время для 35
= 2) -> 4О3/2-перехода промежуточными могут быть оба Зр
состояния. Интересно, что в этом последнем случае сечение
имеет резкий минимум, когда частота лазера ®2 лежит как раз
посередине между двумя промежуточными состояниями.
объясняется противоположными знаками резонансных вк.тадОв
от каждого из промежуточных состояний, т. е. взаимной ко»пев_
сацией их вкладов в вероятность двухфотонного перехода. В
ласти резонансов с промежуточными состояниями достигается
Рис. 4.3. Нормированные скорости двухфотонных переходов 35 (F = 2) ->
4Р.у2 (темные кружки) и 35 (F = 2) —»Р3/2 (светлые кружки) атома Na
как функции длины волны лазера Х2. В верхнем правом углу в увеличенном
масштабе показана область длин волн вблизи резонансов с промежуточными
состояниями 3P.J/2 и 3Р^2 1^5]
повышение вероятности двухфотонного поглощения на 7 поряд-
ков. Наиболее близкие к резонансу точки имеют столь высокое
сечение двухквантового поглощения, что возникает насыщение
двухквантового перехода. Поэтому измерения вблизи резонанса
были сделаны с ослаблением интенсивности излучения в 10’’ раз-
Сплошные кривые на рис. 4.3 являются расчетными кривыми,
полученными с помощью соотношения (4.5) при учете только
двух промежуточных состояний. Как видно, достигается довольно
хорошее совпадение простейших расчетов вероятности двухфотоН-
ного перехода с экспериментом. Рис. 4.3 является ясной иллюстра'
цией резонансного поведения и правил отбора двухфотонного
поглощения.
154
[ 2 форма двухфотонного резонанса в газе
^речных световых лучах
Линейный доплер-эффект. Рассмотрим случай, когда
1» световые волны распространяются навстречу друг другу и из
дГсТейших качественных соображений можно ожидать появле-
мя двухфотонного резонанса без доплеровского уширения. Пусть
Чиновые векторы полей равны кл = п и к2 = —к2 п, где п —
\«яичный вектор в направлении оси г. Тогда для движущегося
л скоростью v атома световые волны имеют частоты = сщ —
60 ](1vz и ®2 = + ^2vz соответственно. Для того чтобы полу-
Srjb вероятность двухфотонного перехода, достаточно в выра-
жение (4.3) для составного матричного элемента подставить эти
-двые частоты и ю2. Для учета расстройки частоты перехода
неподвижного атома (£>gf = о)о относительно суммарной ча-
стоты полей (Oj + со2 — (кг — к2) и~ необходимо ввести соот-
ветствующий лоренцевский фактор с полушириной Г. В резуль-
j$rre для скорости двухфотонных переходов в поле двух встречных
волн получаем выражение
Г2
[«О + (О — *2) Гг — W1 — W2J2 + Г2
У + (P«2)gn (pe^f
n^g-r-k^z-^ ' ^ng-k^z~^
(4.14)
Осреднение Wgf (v) по скоростям атомов в газе дает контур с сок-
|Ищенной доплеровской шириной (кл — к2) и за счет лоренцевско-
М резонансного множителя в (4.14). В случае очень близких ча-
$Й>т световых волн это остаточное доплеровское уширение может
вмазаться даже меньше однородной ширины перехода 2Г.
Случай о)! = о)2 — о) требует специального расчета, так как,
ИЦшмо одновременного поглощения фотонов из встречных волн
Шаможно одновременное поглощение двух фотонов из каждой
®лны. Выражение (4.14) для скорости двухфотонных переходов
0гда может быть представлено в виде трех слагаемых:
|„ = (2^Г)-1ад Г2
(coo — 2co)2 4-Г2
1 (Pgi)gn + (P4«
2
+ ^‘Г)',£Ц.^2М+Г2Ч)- + Г»
yi (P^)gn(/;el)n/
Zj wng-co
Г2
+ (2й4Г)“! Ei ----------------... ,2 . Г2
v ' (too — ^to — Г2
(Pe2)gn {pe2)nf
wng-“
(4.15)
|фвый член соответствует поглощению двух фотонов из встреч-
lx бегущих световых волн. Он описывает двухфотонный резо-
рс, совершенно свободный от доплеровского уширения. Второй
п третий члены соответствуют поглощению двух фотонов из какщ
либо одной бегущей волны. Эти члены описывают, очевидно,
ные доплеровски уширенные профили двухфотонного поглощен
газа. I!ii
В простейшем случае бегущих волн с одинаковой полярц
цпей (?! = е2 = е) и амплитудой (Ех = Ег = Е) выра,1;ещ?'
(4.15) сводится к виду 6
Wgf = (2^Г)~1 Е*
(pc)g|] (ye)nf
— со
Г2
2[4__________£1
L (w0 — 2w):
Г2
_________________________ _!_ 9________________________
" (<£>о — 2<о — 2kvzf -- Г2 1 (<о0 — 2ш + 2kvzY + Г2 J ‘ ' »• Ш)
После усреднения по скоростям получаем выражение для форду
линии двухфотонного поглощения атомов в газе, полученное
впервые в работе [10],
Х<2) ((,)) == Хбег
, 4ки
; 2Ы)2 ; Г2 J’
где «бег (со) — коэффициент двухфотонного поглощения для одной
бегущей волны в центре доплеровски уширенного перехода:
2
<О0 — 2ы \2
ки /
Г2
Xger (ft>) — (Лg j\f)
4л3/2^2«
ch3ku
(pe)gn (pe)nf
(4.18)
Форма линии двухфотонного поглощения в стоячей волне по-
казана на рис. 1.17. Ширина узкого двухфотонного резонанса
равна однородной ширине двухфотонного перехода, которая
определяется уширением начального | g > и конечного | />
состояний перехода. Отношение интенсивностей двухфотонного
узкого резонанса к непрерывному фону, обусловленному допле-
ровским уширением, равно 4Лш/)/'лГ. Физически это объясняет-
ся тем, что при настройке на точный резонанс в двухфотонном
поглощении могут принимать участие все атомы независимо от
их скорости V. При расстройке относительно центра перехода на
величину гораздо больше Г в резонансе с полем находится лишь
небольшая доля атомов с резонансной скоростью, определяемо)!
условием 2kv = 2и — ю0.
Правила отбора для двухфотонных переходов позволяют вы-
брать тип перехода и поляризацию встречных световых волн fi
п так, что доплеровски уширенный фон полностью исчезает-
Рассмотрим случай двухфотонного перехода между двумя ^'-со-
стояниями атома. Так как в начальном и конечном состоянии °Р"
битальный угловой момент равен нулю (/^ = Ь.2 = 0). то. очб'
видно, AM г, - 0. Если световые волны имеют одинаковую крУ'
говую поляризацию, т. е. | q{ + q., | 2, то все двухфо тонны6
переходы запрещены (см. табл. 4.1). Однако если две волны име1°т
круговые поляризации разных знаков, то q± q2 = 0 и возМО/Ь'
но двухфотонное поглощение. Таким образом, в поле двух ветре4'
156
l идущих волн с противоположной круговой поляризацией
Ьфотонное поглощение возможно только при одновременном
до дени и фотонов из встречных волн, т. е. в пределах узкого
онанса в центре линии, и совершенно невозможно из одной
волны. На эту возможность устранения доплеровского
.удей
4.4. Форма линии двухфотонного поглощения на переходе 35 —* 55
иа натрия: а — стоячая волна с круговой поляризацией разного знака
i встречных волн; б — стоячая световая волна с линейной поляризацией;
в — бегущая световая волна с линейной поляризацией [13]
[а двухфотонного поглощения было обращено внимание в рабо-
Н]. Экспериментально это явление отчетливо наблюдалось на
входе 3S 5S атома Na [16]. На рис. 4.4 показана эксперимен-
ЬНая зависимость формы линии двухфо-онного поглощения
>том переходе для случая встречных воли с круговой поляриза-
157
цией разного знака и линейной поляризацией. Отчетливо Ви
полное устранение доплеровского фона в первом случае, д 0
сравнения внизу показан спектр двухфотонного поглощения
одной бегущей волны, имеющий обычное доплеровское ушцп4
ние. Как видно, внутри доплеровского контура возникают д '
двухфотонных резонанса, обусловленных двумя возможных8
переходами F = 1 —> F' = 1 и F = 2 F' = 2 между компонев
тами сверхтонкой структуры состояний 35 и 55.
4.2.2. Квадратичный доплер-зффект. При вычислении форД1Ь|
линии двухфотонного резонанса мы ограничились только линей-
ным доплер-эффектом. Ясно, что форма линии двухфотонного ре.
зонанса будет приближенно сохраняться и в более высоких прй.
ближениях по vic, если только доплеровский сдвиг суммарной
частоты cos обеих встречных волн для движущегося атома отно-
сительно удвоенной частоты световой волны 2 со значительно мень-
ше однородной полуширины перехода:
(1 -2“<г' <4-“)
Н и )
где v — абсолютная скорость атома. В противном случае необхо-
димо учитывать вклад следующих по (v/c) членов. Разлагая левую
часть выражения (4.19) в ряд по (v/c), легко определить, что пер-
вым ненулевым приближением является квадратичный эффект
Доплера. Параметром, от которого в этом приближении зависит
форма двухфотонного резонанса, является отношение квадратич-
ного доплеровского сдвига Асод суммарной частоты для атомов со
средней тепловой скоростью и к однородной полуширине перехода:
е =
Г
а> и2 _ и
Т“ ~ “2Г с'
(4.20)
где о)п ~ 2о) — частота двухфотонного атомного перехода.
Чтобы учесть квадратичный эффект Доплера, заменим в пер-
вом резонансном слагаемом выражения (4.16) величину 2о> на
величину 0)2, равную, согласно выражению (4.19), 2со + 2о)г>2/с‘-
Полученное выражение необходимо усреднить по максвелловско-
му распределению абсолютных скоростей:
оо
<WSf) = С Wg/((’) dv =
у Л U'* d
о
оо
= -4 г- к;-; < 1--------уг e~vt^v2dv, (4-21)
|/Л и3 Г2 "Г “о)'
о
где А — постоянный коэффициент перед лоренцевским контуров
двухфотонного резонанса. Соответствующий интеграл вычисляет'
ся точно и определяется выражением [17]
= А Be {jZ1/2lF (3/2, 3/2, Z)}, (4-22)
158
/ = (2® — (oo)/Att»9 + гГ/Aojg, T (а, р, 7) — вырожденная
^геометрическая функция второго рода.
‘конкретный вид выражения (4.22) полностью определяется
>аметром е = Аи9'Г. Для оптических переходов в атомах ти-
«пымн являются значения: w0/2n ~ 1014 —1015 Гц, 2Г/2л
jpe __ 108 Гц, и/с х 106 и параметр е я? 10~3—10-6 <<) 1.
»ако для очень легких атомов, в том числе аномально легких
9м позитрония) и (или) очень узких линий поглощения на перв-
ых из основного в метастабильные или высоковозбужденные
дберговские) состояния, параметр е может достигать значений
аздо больше единицы. Поэтому для описания всех ситуаций
бходимо рассмотреть два предельных случая: 8<С21 и r:;i>l.
<(1, воспользовавшись известным асимптотическим по-
функции Т (а, р, у) при | у | '2> 1, из (4.22) можно
[учить приближенное (с точностью до линейного по е члена)
жжение, справедливое для любых расстроек (2со — соо) [18]:
\ — л________Г!______Г1 — Зе <1>а> __________—______I (4
- А (2со - соо)2 - Г* [ Г (2со-<о0Г-^Г^ J •
выражение описывает слегка асимметричный лоренцевский
дур, максимум которого сдвинут в красную сторону и располо-
г на частоте
2©тах = (Оо — ЗА(09/2 (для Аи9 <52 Г). (4.24)
t выражение может быть получено также прямым вычислением
днего квадратичного сдвига <со (z?2/c2)>, как это сделано в рабо-
: [19, 20]. На рис. 4.5а для иллюстрации приведена форма
t 4.5. Форма узкого резонанса двухфотонного поглощения с учетом квад-
рчного эффекта Доплера: а — 15 —> 35-переход атома водорода, когда
Г; б — 15 — 25-переход атома водорода, когда Дсо9 Г [18]
ЙИи двухфотонного резонанса на переходе 15 -> 35 атома во-
>°Да, вычисленная при значениях 2Г — 1,0 МГц (радиационная
Рина перехода), и/с = 7,5-10““ (7 = 300 К) и 8 = 0,16.
159
При е^>1, пользуясь асимптотическим поведением фуНк
Чг (а, р, у) при | у | <0 1, можно показать, что для расстр^
5 2со — со0|<< Аю9 справедливо приближенное выражение [17,
<ш> = л -
f Г/ 2(0-<ОП /_r_\2'|V2 2bJ — <00 | 1/2
АЫ9 / ‘ k A“J J Д“? 1 ’ (1’25)
Детальный анализ показывает, что выражение (4.25) справеддИВи
также и при расстройках | 2со — со0 | ~ Лю9 [18]. При больщИх
расстройках (| 2ю — ю0 | Аю9) становится справедливым ЙЬ1,
ражение (4.23). Выражение (4.25) описывает резко асимметрцч,
ный контур, максимум которого сдвинут в красную сторону и соот-
ветствует, в отличие от (4.24), частоте
2(0щдх — а>о — \e&q!2 (Дсо9 Г),
(4.26)
а ширина его по полувысоте равна 1,8 Дсо9. Очевидно, что прц
е^>1 происходит значительное уширение резонанса из-за квад-
ратичного эффекта Доплера. Это приводит к уменьшению отноше-
ния интенсивности двухфотонного поглощения в максимуме ре-
зонанса к интенсивности доплеровски уширенного фона дву.х-
квантового поглощения от значения 4/ш (при е 1) до
4 у 2ku/]f е&(£>9 = 4 |./"2с/ей (при е 1).' Важным примером
этого случая является резонанс двухфотонного поглощения на
переходе 15 2S атома водорода. На рис. 4.56 приведена рас-
четная форма линии двухфотонного резонанса для 2Г 1 кГц
(однородная ширина перехода при давлении 10-4 Торр) и Т =
= 300 К, когда с = 70. Полная ширина резонанса на полувысоте
составляет 130 кГц, сдвиг максимума резонанса — 36 кГц.
Таким образом, форма двухфотонного резонанса на узких пере-
ходах атомов в газе является тем редким в оптике случаем, когда
учет квадратичного эффекта Доплера принципиально необходим.
4.2.3. Полевой сдвиг и уширение двухфотонного резонанса.
Двухфотонный переход между уровнями возможен только за счет
возмущения квантовых состояний атома или молекулы световым
полем. Это возмущение неизбежно действует на начальное и к°'
нечное состояния атома и, следовательно, вызывает сдвиг и уШв'
рение двухфотонного резонанса из-за высокочастотного эффекта
Штарка, пропорциональные интенсивности лазерного излучения.
Сдвиг частоты внутренне присущ двухфотонному резонансу, та1>
как для двухквантового перехода необходимо участие промеяО
точных виртуальных квантовых состояний. Таким образом, искл10
чение доплер-эффекта е двухфотонной спектроскопии достигает »
ценой непоправимого вмешательства во «внутреннюю ткизй
квантовой системы. В этом состоит существенное отличие двуХФ
тонной нелинейной спектроскопии от метода спектроскопии йаС
щения, в которой проблема световых сдвигов практически отс)
ствует из-за того, что для разрешенного однофотонного пере-4
160
F дар0® уровней не требуется возмущения атомных состоя-
2 участия в нем виртуальных промежуточных состояний.
д обДем случае сдвиг энергии атомного уровня т во внешнем
зопансном световом поле Е = е Е cos (coi — kz) легко вы-
^дЯется по теории возмущения [21, 22]
F2 Г I р е I2 I р е I2 з
— Е — 1 Е — Е + Йсо
п ill и
формула справедлива и при подходе к резонансу, но в этом
W<ae в резонансные знаменатели нужно добавить член Гт11, опи-
“Еяющий конечную ширину резонансного перехода. Например,
^фостейшем случае двухуровневой системы выражение (4.27)
Садится к виду
i fin - Е2 <Р12^2
Д- ' 4 Л2 (<оо — со) ’
(4.28)
Йсо® = ^2 — со — частота светового поля. Оба уровня
|§еют одинаковые по модулю, но противоположные по знаку
<^иги. При со < ю0 возмущение световым полем увеличивает
^стояние между уровнями, а при со Д> со0, наоборот, сокращает
Р- 4.6. Сдвиг уровней двухуровневой системы в сильном световом поле
| с частотой со < <о0 (а) и со > <о0 (б)
Встояние между ними (рис. 4.6). При точном резонансе (со =
Wo) сдвиги компенсируют друг друга, и поэтому в спектроско-
Насыщения резонансного поглощения световые сдвиги (с точ-
1№ью до вклада других нерезонансных виртуальных состояний)
р'ствуют. Заметим, что смещение уровня т в линейно поляри-
рнном поле с со —> О (или, точнее, при Йсо | Ет —Еп |)
Впадает с квадратичным смещением в постоянном поле с такой
Крлотностью энергии.
выражение (4.27) справедливо и для двухфотонных пере-
ев- Например, сдвиг начального состояния определяется
Р- С. Летохов, В. П. Чеботаев 161
выражением
. =_______yi (z-ej)gn (re^ng
8 2-^i “ng —“j
n
Если частота (Щ приближается к резонансу с ю„„
может быть достаточно большим. Знак сдвига,
двухуровневой системы, изменяется при
резонанс. Вблизи резонанса ~ сопг становится важным ,
мешивание состояний | и | п}. В случае точного резонащ
в резонансный знаменатель в (4.29) надо добавить член — гр
учитывающий конечную ширину перехода g -+ п. Тогда веществ
, то сдвиг энерГ11
как и в елуч '
прохождении чере?
пере.
tea
венная и мнимая части получающегося выражения описывают
сдвиг и уширение начального состояния I световым полем «
[13]:
=
El ы „ kw„ — <oi
' ng 1 1 Z 1 n,
El Г „
ДГ4, = + -лиг (Р«1)8п 2------------------------г- .
g 1 Vgn I (ш^ + _ Ш1)2 Г2^
(4.30)
(4.31)
где мы сразу учли доплеровский сдвиг частоты из-за движения
атома. Теперь необходимо учесть сдвиг и уширение уровней из-за
присутствия второго светового поля на частоте со2. Если ых st
~ cong, a coj + ю2 xg (£>fg, то автоматически второе поле находит-
ся вблизи резонанса с частотой a>fn. Поэтому для сдвига и ушире-
ния уровня | можно записать выражения, аналогичные (4.30)
и (4.31).
Сдвиг двухфотонного резонанса определяется суммарным
сдвигом начального и конечного уровней двухфотонного пере-
хода [13]:
Ei
~ 4Д2 I (_Pei)ng |2
со „ 4- — СО1
ng 1 1 Z
(“rag + ^Z-“l)2+rng
--- k.iVz -- <l>2
(“/n - k2vz - <o2)2 + Г*п
(4.32)
Если (Ox + co2 = co/g — co0, то расстройки (co^g + ^’xy. —
и (ю/п— k2vz — ю2) одинаковы по величине, по противоположны
по знаку. В этом случае подбором амплитуд полей Ег и Е.г и зва'
чений матричных элементов (рег)п8 и (ре2)уэт можно сделать сдвиг0
уровней такими, что частота двухфотонного резонанса останется
неизменной.
Аналогично уширение двухфотонного резонанса (вдали от ва
сыщения двухфотонного перехода) определяется суммарны
162
S'
певием начального и конечного состояний [13]:
Г
I (пр ) 12_____________________I
। I (u>ng + klVz _ Ш1)2 + Г2Л ‘
Е2 Г
। I2 7---------, 1П ^Г2
- ^2 - “2)2+ ГМ
(4.33)
'ели сравнить выражение для скорости двухфотонного пере-
(4.15) и выражение для сдвига частоты (4.30), то в случае
бладающего вклада в процесс только одного промежуточного
)ЯНИЯ можно получить связь между ними [23]:
Wgf <х> \Eg-\Et.
(4-34)
соотношение показывает, что увеличение скорости двухфотон-
i перехода может достигаться в одинаковой мере любым спосо-
увеличивающим сдвиг уровней: либо увеличением интенсив-
j полей, либо приближением к резонансу с каким-либо про-
уточным уровнем. В то же время можно получить большой
• 4.7. Сдвиг уровней двухфотонного резонанса на переходе 35 —» 4D
а натрия: а — схема использованных уровней; б — зависимость сдвига
анального уровня 35 (F = 2) от интенсивности излучения на 589 нм;
Зависимость сдвига уровня 35 (F = 2) от расстройки излучения <о2
;ительно точного резонанса с промежуточным уровнем 35 (5=2)—»
-» ЗР3/2 [23]
1Г Частоты двухфотонного резонанса, например, за счет сдвига
J,iHoro уровня AEf при малой вероятности двухфотонного
Чесса, если обеспечить малость сдвига начального состояния
I» Таким образом вполне возможно избежать эффектов насы-
6* 163
щения двухфотонного поглощения, наблюдая в то же время
шие сдвиги частоты двухфотонного резонанса.
Экспериментально полевые сдвиги и уширения двухфотощ1о
резонанса были довольно детально исследованы в работах Еьёр^0
хольма и Ляо [23, 24]. В их экспериментах использовался
упомянутый в п. 4.1.1. переход 35 —> 42) натрия (рис. 4.7а). xj
стоты двух лазеров на красителях непрерывного действия настраа
вались так, что в качестве промежуточных виртуальных уровцеа
могли служить 3Р3/2- и 3Т’1/2-уровни. Двухфотонный переход
35 -+ 4D контролировался по интенсивности флуоресценции й
переходе 42’ 3S (330 нм), возникающей за счет каскадного пр0-
цесса при распаде 427-состояния. Перестраивая суммарную часто,
ту лазеров ((щ + со2) в окрестности частоты двухфотонного резо-
нанса со0 = со (42) — 35), можно было находить максимум вероят-
ности перехода, т. е. частоту двухфотонного резонанса. Исследо-
вание сдвигов и уширения было облегчено еще и тем, что лазер-
ные пучки сог и со2 направлялись навстречу друг другу, что обес-
печивало уменьшение доплеровского уширения от 3,6 ГГц д0
остаточного значения (кг — к2) и = 62 МГц. Естественно, на фоне
этой довольно малой ширины было легко контролировать ничтож-
ные сдвиги и уширения, скрытые в обычных условиях доплеров-
ским уширением. На рис. 4.76 показана зависимость сдвига уров-
ня 35 (F = 2) от интенсивности излучения на Л2 = 589 нм, на
рис. 4.7е — зависимость сдвига этого же уровня от расстрой-
ки длины волны Х2 в окрестности перехода 35 (2?=2) -+ ЗРз1г.
Аналогичные явления возникают при двухфотонном поглоще-
нии на молекулярных переходах. Соответствующие расчеты ве-
личины полевого сдвига и уширения двухфотонного резонанса
на вращательно-колебательных переходах молекул сделаны в ра-
ботах [25, 26]. Экспериментально это явление было исследовано
в работах [27, 28], в которых двухфотонный резонанс без допле-
ровского уширения наблюдался на колебательно-вращательном
переходе (у3 = 0, J = 1) —> (и3 = 2, J = 3) молекулы CH3F п
(у3 = 0, J = 5) -> (у3 = 2, J = 5) молекулы NH3. Повышение
сечения двухфотонного перехода достигалось выбором частоты
одного из СО2-лазеров в окрестности резонанса с промежуточным
вращательным уровнем колебательного состояния v3 = 1. При
мощности излучения СО2-лазеров непрерывного действия поряд-
ка 103 Вт/см2 наблюдался сдвиг частоты двухфотонного резонан-
са в NH3 на величину порядка 300 кГц при расстройке частоты
одного из лазеров относительно точного резонанса с промежуточ-
ным уровнем 5 ГГц.
Таким образом, частота и ширина узкого резонанса двухфотой'
ного поглощения внутри доплеровского контура принципиально
зависят от интенсивности полей, вызывающих двухфотонный пере-
ход. Это необходимо принимать во внимание в экспериментах п°
спектроскопии сверхвысокого разрешения. В силу соотношений
(4.34) этот учет особенно важен в экспериментах, в которых Д0'
стигается достаточно высокая скорость двухфотонных переходов-
164
L 3 резонансы двухфотоннои дисперсии
В соответствии с соотношениями Крамерса — Кронига резо-
Шнсу двухфотонного поглощения должен соответствовать резо-
двухфотонной дисперсии. И аналогично рассмотренной
*"7 3.3 спектроскопии насыщения дисперсии возможна спектро-
*йОцИЯ двухфотонной дисперсии.
т рассмотрим возникновение резонанса двухфотонной дисперсии
примере атомного 5 -+ 5-перехода. В этом случае правила от-
fopa требуют, чтобы две встречные волны имели противополож-
ное по направлению круговые поляризации. Пусть одна из лазер-
ах волн с частотой является сильной и поляризована по кру-
а ДРУгая, с частотой ю2, является слабой пробной волной.
Дусть пробная волна имеет линейную поляризацию, т. е. состоит
-8 Двух волн, поляризованных по кругу с противоположными
Ждяризациями. Тогда в двухфотонном поглощении будет участ-
|8вать только одна из кругополяризованных составляющих проб-
ег волны. В результате для пробной волны возникают явления
«фугового дихроизма и гиротропного двулучепреломления, что
ш»кно наблюдать методами, аналогичными описанным выше
Жул. 3 (§ 3.3). Разумеется, эти явления будут возникать только
близости суммарной частоты со । + со2 к частоте двухфотон-
тго резонанса: + со2 ~ со0.
•.»! 4.3.1. Вращение плоскости поляризации. В тех случаях, ког-
Ш ширины как атомных переходов, так и лазерного излучения
Ветаточно малы по сравнению с отстройками | |,
|а2 — |, | ®о —(Wi + 0,-2) |, где со„ — частоты промежуточ-
ен^ уровней, а со0 — частота точного двухфотонного резонанса,
ЮЛ вращения поляризации пробного излучения [29]
Ж 8n?lN I р / 1 1 \ |2 о>1 т ,, ос,
ЖГ ЙЗСа ..Zj ; <о2 — w ) ы0 — (о>1 + ы2)У1> '
Весь — интенсивность сильного поля, I — длина газовой
|ейки, 7V — плотность газа, pgn и pnf — дипольные матричные
Йементы для циркулярно поляризованного поля. Наблюдаемый
эксперименте поворот поляризации пробной волны аналогичен
Иекту Фарадея (хотя наложения магнитного поля в данном слу-
№ не требуется).
£ Экспериментально явление вращения поляризации, пндуци-
ранного двухфотонным резонансом, наблюдалось в [29] на
55-переходе атома натрия. Вообще говоря, поворот поля-
рации на углы около 90° возможен и в сильно нерезонансных
|«овиях при достаточно большой интенсивности сильного поля
КСМ. (4.35)). Однако одновременно с повышением интенсивности
Эксперименте проявлялись такие явления как самофокусировка
Дефокусировка. Поэтому в [29] интенсивность излучения фикси-
ралась на умеренном уровне (11 1,5-106 Вт/см2, /2^?5,5х
ДО4 Вт/см2), а увеличение угла поворота достигалось за счет
узости частот как к промежуточному, так и к двухфотонному
165
резонансам (около 1 А) (длина волны пробного лазера 589,1 дЛ1
сильного лазера — 615,9 нм, промежуточное состояние — ЗР3’
Полученная в [29] зависимость угла поворота поляризаций 0
интенсивности сильного поля представлена на рис. 4.8а.
видно, эта зависимость близка к предсказываемой (4.35) линей
ной, а абсолютные значения угла достигают десятков градусов'
Что касается коэффициента наклона прямой на рис. 4.8а, то его
у, град
120-
-6 -2 - *• •
--1—J_I_।_i_I_1_I_I_* » . » »
• -2 6 Л Д
• -40
’ -80
-120
О
Рис. 4.8. Вращение плоскости поляризации в окрестности резонанса двух-
фотонной дисперсии: а — зависимость угла вращения <р [град] от интенсив-
ности излучения I [МВт/см2] при расстройке 1 А относительно промежуточ-
ного резонанса; б — зависимость угла вращения от расстройки относительно
точного промежуточного резонанса [29]
экспериментальное значение 3,1-10~5 град/(Вт/см2) близко к теоре-
тической оценке 1,6-105 град/(Вт/см2). С учетом разброса экспе-
риментальных данных, а также пренебрежения в расчете эффекта-
ми самофокусировки и дефокусировки такое согласие можно счи-
тать вполне удовлетворительным.
Обратим внимание на то, что знак отстройки суммарной часто-
ты со1 + со2 от частоты двухфотонного резонанса со0 определяет и
знак угла поворота (см. (4.35)). Тем самым зависимость угла пово-
рота от суммарной частоты поля (или от одной из частот при фик-
сированной второй) должна представлять собой две ветви гипер-
болы. Это наглядно демонстрируется на рис. 4.86, также взятом
из [29].
4.3.2. Оптическая бистабильность на узком двухфотонном
резонансе. Конечно, вращение поляризации — не единственное
проявление двухфотонного резонанса дисперсии. Так же как и
в случае однофотонного резонанса, близость к которому увеличи-
вает нелинейную восприимчивость среды, двухфотонный резонанс
может привести к явлению оптической бистабильности, т. е-
к различным возможным значениям пропущенной через интерфер0'
метр Фабри — Перо мощности при одинаковом падающем излУ'
чении. Качественное различие одно- и двухфотонного случая со-
стоит в возможности устранения доплеровского уширения в ЛИ'
166
^ЕкяоМ резонаторе. Тем самым изменение бистабильных характе-
можно ожидать в интервале нескольких мегагерц вблизи
И’узфотонного резонанса. Таким образом, двухфотонная оптиче-
Яг я бистабильность имеет по крайней мере два явных преиму-
Жптпя: 1) из-за совпадения частоты двухфотонного перехода для
атомов вне зависимости от скорости не требуется усреднения
ЖпрИимчивости по максвелловскому распределению, и отклик
3«еды определяется общей простой ана-
ЗЕХчесКОЙ формулой; 2) возможность при-
нижения к резонансу в пределах естест-
££ияой ширины для всего ансамбля поз-
Еяяет получить большие значения пока-
«аеля преломления среды.
Первый эксперимент, в котором двух-
Жяонная дисперсия без доплеровского
внирения использовалась для наблюдения
Иртической бистабильности, был проведен
^тарами рубидия [30]. Качественно пред-
Ймзывавшийся и наблюденный в [30] эф-
фект можно объяснить следующим образом
шс. 4.9). Пропускание интерферометра
«бри — Перо Т в зависимости от фазы
Брктромагнитного поля Ф определяется
«ивой Эйри (рис. 4.9а). За счет нели-
И^ности среды сама фаза Ф зависит от 7’,
и-
Г,
а
S
6
В
а
Ж. Ф = Фо + %;1СЛсоТс, (4.36)
ДВ I — длина интерферометра, а. Фо —
Июег фазы поля в отсутствие нелинейно-
Яя. В первом неисчезающем приближении
«линейность /цел пропорциональна интен-
Юности поля внутри резонатора, т. е.
Ожно записать
Ж ф = фо + пЛ (4.37)
Яв коэффициент Т] пропорционален интен-
Явности и действительной части воспри-
дучивости Хнел- Пропускание при дан-
Жм Фо можно определить графически
По точке пересечения кривой Эйри с
Иямой линией (рис. 4.9а). Изменяя
И^ну резонатора, можно менять фазу
не изменяя наклона линейной
«Строение позволяет получить зависимость пропускания Т
Длины резонатора или, что то же самое, от фазы Фо (рис. 4.96, в).
рис. 4.9а приведен наиболее интересный случай, когда пря-
линия (4.37) может иметь три точки пересечения с кривой
ЕРи. На участке АС точке пересечения соответствует неустой-
Рис. 4.9. К объяснению
возникновения оптиче-
ской бистабильности на
узком двухфотонном ре-
зонансе, наблюдаемом в
пропускании Т резонато-
ра Фабри — Перо, запол-
ненного нелинейной сре-
дой. Ф= Ф0 + хНел/ш/с-
фаза световой волны за
циклический проход ре-
зонатора с длиной Z, за-
висящая от нелинейности
среды внутри резонатора
и, следовательно, от его
пропускания Т [30]
зависимости. Такое
167
чивое решение. Передвигая прямую линию на рис. 4.9а от
В к С, можно наблюдать растущую зависимость Т (Фо). ПорЛ
этого происходит скачок к точке Р и зависимость Т (Фо) становд 6
ся монотонно убывающей. Если же изменение длины резонаТоп'
уменьшает фазу Фо, то пропускание сначала увеличивается
точки Л, а затем падает до значения в точке В.
Для наблюдения эффекта оптической бистабильности при двух
фотонном резонансе использовался переход -> 5П5/2 атоу0в
рубидия (2. — 777,9 нм). Этот выбор оказался очень удачным, т;и.
как и переход 55 —> 5Р, и 5Р -+ 5D имеют большую силу осцид.
лятора, а отстройка от промежуточного резонанса 55ц2 5Р
составляет всего лишь около 35 см-1. Кроме того, при относителы
но малых температурах легко получить большую плотность атом,
ного пара рубидия.
В результате в [30] действительно наблюдалась оптическая
бистабильность при разнонаправленном изменении длины интер-
ферометра Фабри — Перо. Различные режимы пропускания были
получены при варьировании отстройки от двухфотонного резонан-
са, что приводит к различным нелинейным восприимчивостям
т. е. к разному наклону прямых линий на рис. 4.9а.
4.3.3. Поляризационная двухфотонная спектроскопия. На-
блюдавшиеся в [30] эффекты были следствием бездоплеровской
двухфотонной дисперсии. Однако ни в этой работе, ни в рассмо-
тренном выше эксперименте [29] не ставилась непосредственная
цель реализации спектроскопии без доплеровского уширения.
Вместе с тем, в соответствии с принципами поляризационной
спектроскопии, рассмотренной в § 3.3, представляется вполне
естественным распространить поляризационный метод регистра-
ции и на двухфотонную спектроскопию без доплеровского ушире-
ния. Это было выполнено в работе [31], в которой проводилась без-
доплеровская спектроскопия того же перехода рубидия 55 -► 5Р
(а также 55 —> 75) как в поглощении, так и в дисперсии. В работе
[31] использовался метод высокочастотной внутридоплеровской
гетеродинной спектроскопии четырехволнового смешения [32].
Принципы и возможности поляризационной двухфотонной
спектроскопии без доплеровского уширения удобно иллюстри-
ровать на примере эксперимента [33], в котором этот метод ис'
пользовался для измерения профиля линии водорода в плот-
ной плазме. Линия водорода La хорошо подходит для такого ме-
тода, так как правила отбора для 15 —> 25-перехода допускаю^
поглощение только двух фотонов с противоположной круговой
поляризацией (см. табл. 4.1). Схема поляризационного двухфотоН-
ного спектрометра показана на рис. 4.10а. Поляризованный П°
кругу сильный пучок на частоте, равной половине частоты 15
-> 25-перехода, индуцирует изменение восприимчивости среД6*-
В пробном встречном линейно поляризованном пучке той же на'
стоты только правополяризованная компонента чувствует измен6
ние восприимчивости среды, и в результате происходит враШ6'
ние плоскости Jполяризации пробного луча. Заметим здесь,
168
Рис. 4.10. Измерение профиля двухфотонного резонанса La водорода методом поляризационной спектроскопии:
а — схема эксперимента; б, в — профили двухфотонного резонанса без доплеровского уширения (Т = 11 000 К)
при большой плотности электронов, когда велик вклад штарковского уширения (б), и низкой плотности, когда
такое уширение мало (в) (сплошная линия — вычисления, треугольники — измерения) [33]
169
традиционно правая и левая круговая поляризация опредедЯ1о
ся относительно направления распространения света. Поэтому
вополяризованная компонента линейно поляризованного пробщЛ'
луча поляризована противоположно относительно встречного щ. °
вополяризованного сильного луча. Путем тщательного выб0 '
скрещенных поляризаторов Глана было достигнуто остаточщ?
пропускание всего на уровне 3-10“’.
Мощность сигнала Р спектрометра определяется выражеНй
ем [33]
Р - Рост [I | %<3) (Q) I /J2 /пр, (4.38)
где /с — интенсивность сильной циркулярно поляризованной
волны, /11р — интенсивность пробной линейно поляризованной
волны, I — длина среды, в которой индуцируется двухфотонный
резонанс дисперсии, Рост — мощность сигнала, обусловленного
остаточным пропусканием скрещенных поляризаторов, Q =
= 2<я — со о — расстройка частоты относительно точного двухфо-
тонного резонанса. Частотная зависимость двухфотонной резонанс-
ной части восприимчивости третьего порядка определяется выра-
жением [33, 34]
| Х(3) (й) р csd Nit (Й), (4.39)
где Л\ — плотность атомов водорода в основном состоянии, / (й)—
форма двухфотонного резонанса для £-«. Из соотношений (4.38)
и (4.39) вид профиля двухфотонного резонанса дисперсии в поля-
ризационном методе наблюдения дается выражением
/ (Q) cv (Р - Рост)/12с1пр. (4.40)
На рис. 4.106 показан свободный от доплеровского уширения
профиль линии La, измеренный в плазме при плотности электро-
нов N„ = 5• 1016 см3 и температуре Т = 11 000 К. Провал в цен-
тре профиля двухфотонного резонанса связан с тем, что только
одна сдвинутая в красную или голубую сторону штарковская
компонента дает вклад в 15-> 26’-переход. Это согласуется и
с теоретическим профилем. Для сравнения на рис. 4.10в приведен
гораздо более узкий двухфотонный резонанс в области, где плот-
ность электронов и соответственно вклад штарковского уширения
малы. Этот эксперимент является хорошей иллюстрацией возмож-
ностей метода двухфотонной поляризационной спектроскопии без
доплеровского уширения.
§ 4.4. Наблюдение двухфотонных резонансов
без доплеровского уширения
Метод двухфотонной спектроскопии без доплеровского yninp®'
ния успешно продемонстрирован и используется как для атомнЫ*'
так и для молекулярных переходов.
4.4.1. Атомные переходы. Первые эксперименты по наблюД®
нию двухфотонных резонансов внутри доплеровски уширен110
170
&
поглощения были выполнены с атомом натрия [16, 35].
д встречных импульса лазера на красителе с узкой линией воз-
«щали переход 35 —> 55, запрещенный для одноквантовых
пвходов. Диаграмма энергетических уровней Na, использован-
в этих экспериментах, изображена на рис. 4.116. Атом натрия
58
F = 2
58 <
58
5Р —
I
Iw 150 МГц
48
602,2 нм
3P
JS <
5022,3нм
Р3/2 Р1/2
1771 МГц,
1
33-J—
S1/Z
с. 4.11. Двухфотопная спектроскопия перехода 35 55 атома Na: а —
уровней для возбуждения и флуоресценции; б — сверхтонкая струк-
уровней 35 и 55; в — спектр двухфотонного поглощения в поле двух
р. встречных волн с противоположной круговой поляризацией [36]
рершает переход из основного 35-состояния в возбужденное 55-
ктояние, поглощая два фотона с длиной волны 602,23 нм. Воз-
веденные атомы детектировались по последующему распаду 55-
ртояния с испусканием излучения на каскадных переходах (55—>
&Р или 45* — > 35). Ядро атома 23Na имеет спин 5= 3/2, что при-
ЙИт к сверхтонкому расщеплению уровней состояний 35 и 55
’ Два подуровня. Для двухфотонного перехода L = 0-.-Z' =
I0 правила отбора требуют, чтобы А 5’ = 0 и \Мр = 0. Поэтому
171
наблюдаемая линия двухфотонного поглощения является налощ
нием двух переходов: F = 1 - F' = 1 и F = 2 —> F' = 2. Стру '
тура двухфотонных резонансов для линейно поляризован^'
и кругополяризованных с разным знаком встречных световых воЗ
показана выше на рис. 4.4. В первых экспериментах [16, 35] ц
пользовались импульсные лазеры на красителе, но в последующ '
были проведены успешные опыты [36, 37] с лазером на красите^
непрерывного действия. На рис. 4.116 приведена запись формы ц1ь
тенсивности двухфотонного возбуждения 58-состояния Na в пОщ
стоячей световой волны непрерывного лазера, полученная в работе
[36]. Приведена шкала частот, полученная с помощью интерфер0_
метра Фабри — Перо. Расщепление двухфотонного резонанса
сразу дает разность констант сверхтонкого взаимодействия дЛя
двух состояний
Av = A3S — Л-s = 811 + 5 МГц.
Так как А3$ = 886 МГц, то получаем довольно точное значение
константы сверхтонкого взаимодействия Ais = 75 + 5 МГц. Ра3.
решающая способность в этих экспериментах составляет порядка
10 МГц и может быть, разумеется, значительно улучшена.
Метод двухфотонных резонансов может быть применен и уже
был применен для исследования всех эффектов, требующих вы-
сокого разрешения внутри доплеровского контура, в частности
эффектов Зеемана [38, 40] и Штарка [39], столкновительного уши-
рения [41], передачи возбуждения [40], изотопического сдвига
[43—45]. Обсуждение спектроскопической информации, получен-
ной в этих экспериментах, дано ниже в гл. 9.
Интересно сочетание метода ускоренного атомного пучка
(п. 1.2.1), в котором достигается значительное уменьшение доп-
леровского уширения, с методом двухфотонного возбуждения, за
счет которого устраняется остаточное доплеровское уширение
[46]. Такой эксперимент успешно выполнен с пучком ускоренных
атомов Ne, возбуждаемых из метастабильного состояния, которое
заселяется при перезарядке ускоренных ионов Ne+.
Особенно ценным оказалось применение узких двухфотонных
резонансов для прецизионного измерения частот перехода 15
—; 2S атома водорода [47—51] и перехода PNj — 23>S'1 позитроний
[52]. Обсуждение этих экспериментов, направленных на прецизи-
онное измерение фундаментальных констант, дано ниже, в гл. 12.
4.4.2. Колебательно-вращательные переходы. Первые успешные
эксперименты по наблюдению двухфотонных резонансов на коле-
бательно-вращательных переходах молекул были выполнены
в работах [27, 28] с молекулами CH3F и NH3. В экспериментах
с CH3F использовалось совпадение нескольких линий Р-ветвй
9,4 мкм полосы СО2-лазера с вращательно-колебательными пер®'
ходами полосы v3 (С — F-связь). На рис. 4.12а показан пример
совпадения Р (14)-линии СО2-лазера с переходом R (1, 1) 0 - 'Vs
основной полосы и 7J(30)-nHHHH с переходом R (2, 1) колебан0^
v3—2v3 (так называемая горячая полоса). Разность суммарной ча
лтЫ ДВУХ лазеРных линий относительно частоты этого двухфо-
^воГо перехода составляет 139 МГц. Точный резонанс легко
Wj .гдтать за счет штарк-эффекта, прикладывая постоянное элек-
Щщческое поле к СН3Р-ячейке. Молекула 12CH3F является симмет-
рии ” " —
ясны
волчком, и при расчете составного матричного элемента
выполняться следующие правила отбора для переходов
,----3
/-----2
Г.
(2,3, 1)
----О
рЗО
(,9 мкм)
(1,2,1)
Р14
(9 мкм)
(0,1,1)
-2
-1
О
+1
+ 2
-1
132,0 135,0 138,0 191,0 ы,МГц
6
(vs,J,K)
° т
5^^ ~ О О-вс =ЗВ0 В/см
J 2
+ 2
+ 5
О
kb. 4.12. Двухфотонная спектроскопия вращательно-колебательного пере
На v3 = 0 v3 = 2 молекулы CH3F: а — схема энергетических уровней
Евнешнем постоянном электрическом поле для двухфотонного перехода
И 6 = 139 МГц, А, = 7315 МГц, Д2 = 7426 МГц; б — форма резонанса
| двухфотонного поглощения внутри доплеровского контура [27]
мэаллельной полосы: AJ = + 1, АК = О, \М = 0, +1 (в за-
|симости от поляризации лазерного поля и направления внеш-
!го электрического поля). На рис. 4.126 приведена форма двух-
тонного резонанса (сигнал первой производной по частоте)
|СН3Г (0,02 Торр), когда одно из полей (линия Р(14) 9,4 мкм)
|ело мощность около 400 Вт/см2, а второе поле (линия Р(30),
i мкм) было пробным [27]. Точность измерения параметров двух-
тонного резонанса была достаточна, чтобы измерить уширение
|>3 + 1 МГц/Topp) и сдвиг (2,1 0,1 МГц/Topp) резонанса от
Рления CH3F.
^Возможности метода двухфотонной спектроскопии для иссле-
рания колебательно-вращательных спектров молекул без доп-
|*овского уширения были расширены в работе [53]. В этом экс-
Рименте двухфотонные переходы индуцировались совместным
рствием излучения СО2-лазера и слабым пробным излучением
Рдного лазера в области 10 мкм. Оба луча пропускались через
173
КН3-поглощающую ячейку в противоположных направления
и наблюдалось изменение интенсивности излучения диодною л ’
зера. Были получены отчетливые сигналы двухфотонного ц01 '
щения на нескольких колебательно-вращательных переходах \IQ
лекулы NH3.
4.4.3. Электронно-колебательно-вращательные переходы. рю
вый эксперимент по двухфотонной спектроскопии без доплер0в~
ского уширения на электронно-колебательно-вращательных ц6ре
ходах молекул был выполнен в работе [54]. В этом эксперимент
исследовался переход Л251 (v = 0) --- Х2П|/2 (v = 0) молекулы
NO и переход 1T?2U <— Mlg, 14j молекулы бензола. ВозбуждецИе
осуществлялось излучением на X = 453 нм (для NO) и 504 нм (дЛй
бензола) импульсного лазера на красителе. При ширине спектра
лазера 0,2 ГГц и доплеровской ширине перехода 3,0 ГГц для До
были получены спектральные резонансы существенно более узкие
чем доплеровское уширение. Следует подчеркнуть, что расширение
метода двухфотонных резонансов на электронные переходы слож-
ных молекул принципиально важно, так как дает возможность
разрешать структуру в спектре большого числа перекрывающих-
ся доплеровских линий, образующих часто сплошной спектр [55].
Убедительные эксперименты по двухфотонной спектроскопии
на вибронных полосах многоатомной молекулы (СвНв) были вы-
полнены Шлагом с сотрудниками [57, 58]. Эксперименты проводи-
лись с узкополосными лазерами на красителях, обеспечивавшими
разрешение около 10 МГц в условиях, когда влияние столкновений
молекул на ширину резонансов отсутствует (давление около
0,1 Торр). В этих условиях были измерены однородные ширины
отдельных вращательных переходов, которые связаны со скоростью
внутримолекулярных релаксационных процессов. Эксперименты
этой группы явно демонстрируют возможности двухфотонного ме-
тода без доплеровского уширения для спектроскопии и исследо-
вания внутримолекулярной динамики [581.
Интересные возможности открываются при переходе в область
вакуумного ультрафиолета, где лежат ридберговские уровни мно-
гих молекул. Первый успешный эксперимент по двухфотонной
спектроскопии уровней ридберговского состояния C'Mj молекулы
ND3 выполнен в работе [59]. Доплеровская ширина составляет
около 0,2 см-1, но за счет двухфотонного возбуждения удалось
достигнуть разрешения лучше 0,01 см-1 на частоте 65 000 см
и таким методом измерить однородную ширину уровней, обуслов-
ленную их предиссоциацией.
§ 4.5. Бездоплеровское комбинационное рассеяние в газе
Смещение частоты стоксовой компоненты комбинационного
рассеяния со6 относительно частоты лазера со зависит от скоросЫ’
рассеивающей частицы следующим образом:
<о — cos = со12 + (к — kJ v, (4.41)
174
‘ ]с a к» — волновые вектора лазерного и рассеянного излуче-
Шо = ®12 — частота перехода фиксированной частицы. По-
ширина линии спонтанного рамановского рассеяния вперед
ненаправленные бегущие волны к и fcs) определяется однород-
, шириной перехода 2Г и небольшой нескомпенсированной ча-
J0 доплеровской ширины:
А<оа+ = 2Г + (со - (о8) = 2Г + M~Ms- Acod, (4.42)
। Awd — обычная доплеровская ширина на частоте наблюдения
Ширина линии рассеяния в обратном направлении содержит
юенное доплеровское уширение
А®; = 2Г + (и + cos) JL = 2Г + A®d- (4-43)
Ьект значительного сокращения доплеровского уширения при
[линеарном наблюдении рассеянного излучения в узком телес-
г угле был обнаружен еще в работе [60]. В этом эксперименте
1. 4.13. Профили вращательной линии S (1) комбинационного рассеяния
t при р = 2 атм в прямом направлении, = 0,04 см-1 (2) и под уг-
лом 90°, Av^ = 0,15 см-1 (2) [60]
людалось спонтанное комбинационное рассеяние на вращениях
[екулы Н2.
На рис. 4.13 показаны профили вращательной линии Н2 при
сеянии вперед и под углом 90° к возбуждающему излучению
1. При 90°-ном рассеянии полная ширина по полумаксимуму рав-
0,15 см-1, что соответствует доплеровской ширине при 20 °C.
Управлении вперед наблюдаемая ширина линии сокращается
0,04 см-1. Она, по-видимому, определяется суммарным вкладом
рного уширения (0,006 см1 при давлении 2 атм), остаточного
леровского уширения (для линии S (1), отстоящей от лазерной
ии 632,8 нм на 608 см-1, эта ширина равна 0,015 см-1) и инстру-
тальной ширины (разрешение интерферометра Фабри—Перо
ширина линии излучения лазера). В этом эксперименте достиг-
о увеличение разрешения на порядок по сравнению с разреше_
175
нием всех других экспериментов с Н2, которое всего в 2 раза
личается от предельного значения. Oj-
Следует обратить внимание на вклад остаточного доплер, .
фекта из-за неравенства частот со и cos, который ограничивает
жение спектральной линии КРС. В работе [60] этот эффект не
тывался, что привело к неправильному выводу автора обзора гЛ1'
о возможности уменьшения ширины линии вплоть до 0,001 С1(2;
при соответствующем уменьшении давления. В действительно'
в эксперименте с Н2 ударное уширение при 2 атм в 2,5 раза меньщ'1
остаточного доплеровского уширения и дальнейшее снижение да),':
ления нецелесообразно. Тем; не менее дальнейшее сужение Во
можно в экспериментах по рассеянию на вращениях более тяжелу'
молекул. Здесь уже потребуется снижение давления газа.
Повышение разрешения при наблюдении рассеяния вперед Тре
бует регистрации рассеянного излучения в узком телесном уГде
Можно существенно улучшить этот метод, если перейти на измере,
ние формы линии усиления на частоте комбинационного рассеяния
с помощью дополнительного пробного лазерного луча с перестрац.
ваемой частотой, коллинеарного с возбуждающим лучом. Труд-
ность регистрации слабых линий усиления на уровне 10-5—1Q-7
вполне может быть преодолена при использовании оптоакустиче-
ского метода детектирования поглощаемой при КРС энергии.
В таком эксперименте должен измеряться оптоакустический сигнал
в молекулярном газе при настройке разности частот двух лазеров
на частоту молекулярных колебаний (см. [3.78], гл. 7).
' д а в а 5
гезонансы на связанных
тлеровски уширенных переходах
Различные резонансные процессы, интересные для лазерной
вктроскопии сверхвысокого разрешения и квантовой электро-
ки, возникают при взаимодействии нескольких световых полей,
ходящихся в резонансе со связанными переходами. Наиболее
кны явления в газе трехуровневых атомов, когда на систему
[ствуют два поля, каждое из которых резонансно переходам
» 0, 0 — <- 2, причем один из уровней является общим для обоих
(входов (рис. 5.1). Присутствие поля на переходе 1 —> 0 влияет
с. 5.1. Конфигурация уровней для двух связанных переходов: а — кас-
кадная конфигурация; б, в — Л- и К-конфигурации
.ественным образом на форму линии излучения пробного сиг-
ла на смежном переходе 0 —> 2. Совокупность методов, основан-
х на использовании резонансов поглощения или излучения,
(Пикающих при взаимодействии двух или нескольких полей
'азом трехуровневых атомов или молекул, составляют предмет
к называемой трехуровневой лазерной спектроскопии (TJIC)
эрхвысокого разрешения. Исследованию методов ТЛС было
квящено большое число работ. Ссылки на большинство из них
Татель может найти в обзорах и монографиях [1—4]. По сравне-
Ю с описанными ранее резонансы поглощения или излучения
трехуровневых системах обладают новыми свойствами, интерес-
Ми для спектроскопии. Изучению их свойств посвящена данная
177
глава. Большая часть главы посвящена исследованиям формы I
нии пробного сигнала в присутствии поля на смежном переход I
Возникающие при этом резонансы линейны по пробному полю к- ’
следствие этого положение резонансов зависит от частоты поля й
качки, а ширина их испытывает доплеровское уширение, зависяц^
от соотношения частот смежных переходов и направления расцр06
странения волн. Из-за этого такие резонансы использовались гд^'
ным образом для исследования релаксационных процессов. Цра'
менение их в спектроскопии сверхвысокого разрешения и стаби-
лизации частоты, когда необходимо определить положение центра
линии, очень ограничено.
В конце главы будут рассмотрены нелинейные по пробному
полю резонансы на смежных переходах. В отличие от линейных
•они имеют однородную ширину и расположены в центре соответ-
ствующих переходов.
В историческом плане исследования трехуровневых систем сы-
грали важную роль в формировании представления о взаимодей-
ствии излучения с квантовыми системами. Первые теоретические
исследования взаимодействия трехуровневых систем с полем из-
лучения были связаны с открытием комбинационного рассеяния
в жидкостях и кристаллах 15, 6]. Наряду с комбинационным рас-
сеянием были рассмотрены такие эффекты, как двухфотонное по-
глощение и двухфотонное испускание [7]. Вайскопф использовал
трехуровневое приближение в теории резонансной флуоресценции
с учетом затухания уровней [8]. Общие вопросы рассеяния света
рассматривались уже в первые годы создания теории излучения.
Эйнштейн и Эренфест [9] предположили, что процесс рассеяния
можно рассматривать как следующие друг за другом независимые
процессы поглощения и испускания. Сейчас такие процессы мы
•будем отождествлять с одноквантовыми ступенчатыми процессами.
Они ведут к возникновению заселенности промежуточного уровня.
Вайскопф [8] и Плачек [101 показали, что процесс рассеяния моно-
хроматического света нельзя рассматривать как последовательные
процессы поглощения и испускания. Их рассмотрение адекватно
двухфотонным процессам излучения. Последние, как будет пока-
зано ниже, играют важную роль в процессах излучения в трех-
уровневых системах в условиях резонанса.
Первые экспериментальные исследования взаимодействия мо- ,
нохроматического излучения с квантовыми системами были про-
ведены в микроволновом диапазоне. Это было обусловлено относи-
тельной простотой создания интенсивных источников когерентного
излучения сверхвысоких частот. Методы радиоспектроскопии ПО"
лучили широкое распространение для исследования сверхтонкой
структуры вращательных спектров молекул [11]. Высокая интен-
сивность монохроматических полей микроволнового диапазона
сделала возможным наблюдение таких явлений, как многофотоннЫ®
переходы, расщепление уровней в быстропеременном поле [12]-
Важное значение имели исследования методов двойного резо-
нанса и оптической накачки [13]. Первый метод основан на оптиче-
178
й регистрации низкочастотных резонансов, аувторой — на-
рльзовании оптического излучения для создания неравновес-
0 распределения между подуровнями сверхтонкой структуры.
Трехуровневые системы накачки привлекли особое внимание
один из методов создания активных сред для квантовых гене-
оров радиодиапазона [14, 15]. Теория метода накачки дана
аботах [16, 17]. Взаимодействие сильных полей радиодиапазона
рехуровневой системой рассмотрено в ряде обзоров и моногра-
1 [18—20]. Большое внимание в связи с проблемой создания трех-
(впевого усилителя и генератора уделялось исследованию
,мы линии усиления слабого сигнала в присутствии сильного
смежном переходе. При расчетах атомы или молекулы прини-
[ись неподвижными (доплеровское уширение линии в СВЧ диа-
оне обычно значительно меньше однородной ширины, обуслов-
[ной столкновениями), а константы релаксации всех уровней
[Иаковы. В результате выполненных расчетов и проведенных
периментов оказалось, что форма линии усиления пробного сиг-
ia на смежном переходе при достаточно сильном внешнем поле'
ко отличается от той, которая могла бы быть, если учитывать
ько изменение заселенности. Резкие изменения в форме линии
вывались с многоквантовыми переходами или с эффектом Штар-
в быстроосциллирующем поле.
Создание источников когерентного излучения в оптическом
нфракрасном диапазонах волн открыло новые возможности для
чения взаимодействия трехуровневых систем с электромагнит-
i полем. Специфика явлений в трехуровневых схемах в оптиче-
м диапазоне по сравнению с микроволновым связана с неодно-
ным доплеровским уширением линии и с различием констант
аксаций уровней. Благодаря этому форма линии поглощения
иления) слабого поля содержит узкие резонансы, которые могут
гь использованы для создания квантовых генераторов и успли-
[ей с узкими линиями усиления, спектроскопии высокого рав-
нения в условиях превалирующего доплеровского уширения.^
За последние годы появилось большое число работ, посвящен-
|Х исследованию трехуровневых систем применительно к епти-
5кому и ближнему инфракрасному диапазонам, например, по-
шли развитие работы по двойному инфракрасно-микроволново-
резонансу, когда один из переходов лежит в микроволновой
шети, а другой — в инфракрасной. В этих работах сочетаются
местный в СВЧ диапазоне метод двойного резонанса с методом
шнейной лазерной спектроскопии высокого разрешения оптичес-
'0 диапазона. Лазерная техника обогатила эти методы и откры-
перед ними новые возможности (см. [21, 22]).
; Неравновесное распределение частиц по скоростям, которое
Д действием поля возникает на каждом уровне двухуровневой
Стемы, может быть обнаружено естественным образом при наб-
>Дении резонансов в форме линии излучения на смежном пере-
Де (рис. 5.1). Ври этом оказывается возможным исследовать
прессы релаксации на каждом уровне в отдельности. В одном
17!).
из первых исследований такого рода Беннетт и др. [23] обпару^,
ли неравновесное распределение заселенности одного из урова'^?
при наблюдении спонтанного излучения на смежном перехое^
и провели спектроскопические исследования ударного ушире11Ле
спектральной линии неона. Кордовер и др. [24] использовали
зонансы в трехуровневой системе для измерения изотопичесю.
сдвигов линий неона, а Швейцер и др. [25] исследовали уширецЗ
узких резонансов в неоне. е
Форма линии на смежном переходе определяется не только эА
фектами изменения заселенности уровней в сильном поле. Коге-
рентные явления ведут к ряду особенностей, которые проявляюТся
прежде всего в форме линии излучения. Шлоссберг и Джаван [26]
показали, что ширина на смежном переходе в случае близко рас,
положенных уровней определяется шириной начального и конеч-
ного уровней, и связали это явление с двухквантовыми перехода-
ми. Анизотропия линии вынужденного комбинационного рассе-
яния была впервые твердо установлена в экспериментах в газе
молекулярного водорода [27]. Анизотропия линии на смежном
переходе в спонтанном излучении из резонатора газового лазера
наблюдалась в [28], в усилении трехуровневого газового лазера —
в [29], в линии вынужденного излучения — в [30, 31] и при ис-
следовании пересечения уровней [33].
Следует особо подчеркнуть, что в трехуровневых системах
встречается большое разнообразие различных вариантов схем.
Это привело к тому, что авторы многих работ сосредоточили свое
внимание на различных аспектах свойств трехуровневой газовой
системы, использовав различную терминологию и интерпретацию
предсказуемых теорий явлений.
В работах Шлоссберга и Джавана [26], Фелда и Джавана [33],
Фелда и Фелдмана [34] эффекты сужения линии излучения под
действием поля лазера связывались с двухквантовыми перехода-
ми, а также с изменением вероятности одноквантовых переходов
в присутствии поля на смежном переходе. В [26, 33] рассматри-
вался переход атома с уровня 1 на уровень 2 как двухквантовый.
При этом не делалось различий между собственно двухкваптовы-
ми и ступенчатыми одноквантовыми переходами.
В [32, 35, 38] изменения в форме линии спонтанного и вынуж*
денного излучения интерпретировали нелинейными интерферен-
ционными эффектами, возникающими при смешивании внешним
полем стационарных состояний изолированного атома. Хольт
[28] объяснила изменение формы линии частотной корреляцией
в двухфотонном переходе.
Раутианом с сотрудниками в [35] была введена следующая
классификация процессов, которые приводят к изменению спектра
испускания или поглощения газа, помещенного во внешнее моН°'
хроматическое поле, резонансное смежному переходу: 1) образова-
ние неравновесного распределения атомов по скоростям; 2) paCJ
щепление атомных уровней; 3) нелинейный интерференционны11
эффект, отражающий ту когерентность, которая вносится в атоМ
180
К jjjiM полем. Ханч и Тошек [36], ограничиваясь рассмотрением
Едрязации третьего порядка, анализировали два эффекта: эф-
частотной корреляции и эффект расщепления.
ВГцаКонец, в [37] явления, наблюдаемые в рамках теории возму-
интерпретировались двухквантовыми и одноквантовыми
Пленчатыми процессами и их интерференцией. Было установлено,
F роль процессов в резонансе существенно зависит от соотноше-
меЖДУ константами релаксации уровней. Интерференция двух-
байтовых и одноквантовых процессов обычно наиболее Существен-
S. при равных константах релаксации уровней. Объяснение на
^ове двухквантовых и одноквантовых ступенчатых процессов
Ьзволяет провести прямую связь последних работ с классическими
Енотами по рассеянию, единым образом описать все явления
Грамках теории возмущения. В дальнейшем мы будем придержи-
шься рассмотрения работы [37].
ь При описании явлений, происходящих в трехуровневых систе-
fex, будем предполагать, что выполняются следующие условия:
t а) расстройки частот полей от центра линий переходов 0-1
|2-> 0 Q = со —а>01, Q' = o> —а>02 находятся в пределах доплеров-
гих ширин линий переходов, т. е. to и к'и, где и — тен-
евая скорость, кик' — волновые числа переходов 1 —0 и 2 - > 0;
| б) однородные ширины переходов 0- <- 1 и 0 - * 2 Г01 и Г02 много
вныпе доплеровских ширин ки и k’w,
В’в) энергия взаимодействия атомов с полем р01Е/2Н, рйгЕ12Н
| ,единицах К) много меньше доплеровской ширины (р01 и р02 —
Ктричные элементы дипольных моментов переходов 0 —* 1 и 0
|>2 соответственно, Е’ и Е — амплитуды полей с частотами со'
ito);
I г) константы затухания уровней различны.
К Условия а)—в) предполагают неоднородный характер насыще-
я газа двухуровневых атомов на связанных переходах.
|5.1. Двухквантовые и ступенчатые переходы
к Процессы, происходящие в газе трехуровневых атомов, тесно
вязаны с процессами в двухуровневых системах. Неоднородность
расыщении приводит к образованию «дырок» Беннетта в распре-
Кгении атомов по скоростям на уровнях 0 и 1 под действием
|йя на переходе. Монохроматическое поле эффективно взаимо-
йствует с атомами, скорости которых удовлетворяют условию
ронанса: частота поля, которую воспринимает движущийся
рм, равна <о01 = со — kv (соО1 — частота перехода).
I Заметим, что одно из первых экспериментальных исследований
рхуровневой системы в оптическом диапазоне [23] было направ-
ро на обнаружение неравновесного распределения по скоростям,
ророе возникает под действием сильного поля. Действительно,
р>вал или пик в распределении по скоростям возбужденных ча-
РЦ может быть зарегистрирован по изменению формы линии спон-
рного излучения на смежных переходах. В эксперименте [23]
I Z1
наблюдалось изменение спектра излучения линии неонд
= 0,63 мкм (переход 3s2 —- 2р4) под влиянием поля на ;
= 3,39 мкм (переход 3s23p4) (рис. 5.2 и 5.3). Вынужденные"4
реходы с уровня 3s2 на уровень Зр4 под действием поля на
= 3,39 мкм уменьшают заселенность уровня 3$2, что и наб.-цп 4
ется в изменении спектра спонтанного излучения на Л = 0,63 м?**
Рис. 5.2. Схема эксперимента для наблюдения изменения формы линии излу
чения неона на X = 632,8 нм под действием поля на X = 3,39 мкм У
Рис. 5.3. Форма линии
спонтанного излучения не-
она на X =0,63 мкм в при-
сутствии излучения на X =
= 3,39 мкм в разряде в сме-
си Не — Ne (лазер выклю-
чен — 7, лазер включен — 2)
Наблюдение более узкого спектра по сравнению с доплеровской
шириной линии позволило изучать влияние столкновений на одно-
родную ширину перехода 3s2 —> 2р4. Методика наблюдения формы
линии спонтанного излучения не обладает необходимой чувстви-
тельностью. Поэтому большинство последующих экспериментов
были выполнены по наблюдению линии вынужденного излучения
на смежном переходе. Именно этот случай мы и будем в дальнейшем
анализировать.
Упомянутые выше особенности формы линии излучения объ-
яснялись изменением распределения частиц на общем уровне н°Д
действием поля. Влияние поля на форму линии на связанно
переходе ограничивается лишь эффектами заселенности. ПусТ&
поле Е находится в резонансе с доплеровски уширенным перо*0
дом 0 --1 и распространяется в направлении оси z. В результа^
взаимодействия поля Е с частицами, находящимися на уровне ’
на уровне 0 возникает пик в распределении проекций скорое?
182
Екудадеииых частиц на ось z. Поле Е', которое находится в ре-
с переходом 0 - > 2, и наличие частиц на уровне 0 создают
Еденный дипольный момент на переходе 0 --- 2, ответственный
ЕюглоЩение (излучение) энергии на частоте со'. Особо подчерки-
Е., что поглощение (излучение) энергии на частоте поля Е'
Условлено возникновением заселенности уровня 0.
ГТочно такой результат мы могли бы получить, если бы возбуж-
L«e частиц на уровень 0 производили столкновениями электро-
Есо специально приготовленным пучком частиц. Так как распре-
Еение частиц на уровне 0 более узкое по сравнению с максвел-
&ским, то на переходе 0 —> 2 будем наблюдать узкую линию из-
Вения. Зная распределение атомов по скоростям на уровне 0,
Кино найти форму линии вынужденного излучения на переходе
F2:
1 к (Й') = стД [н0 Ы — «2 WJ ——, Г°2.2 , г2 dnz, (5-1)
J А Vz> + 1 02
ись 2Г02 — однородная ширина на переходе 0 —> 2, Й' — рас-
К>йка частоты на переходе 0 —2 от центра линии, к’ — волновое
Ело, соответствующее переходу 0 —> 2.
1® соответствии с результатами гл. 2 распределение разности
юденности имеет вид
— п2 (к2) =
|= [ (№0 - №2) + (iVx - IV0) Де-------------1 f (гг). (5.2)
IF L 2 (Q—ч)2—r^u + G)]'v z v ’
^Изменение разности заселенности зависит от соотношения вре-
и жизни уровней 0 и 1. Оно тем больше, чем больше время жиз-
|,общего уровня 0 по сравнению со временем жизни уровня 1.
Йически это легко понять. Скорость возбуждения уровня 0 при
ртих равных условиях будет большей при увеличении скорости
впада уровня 1. При заданной скорости возбуждения изменение
Келейности уровня 0 будет большим при малой скорости распа-
[уровня 0. Подставив (5.2) в (5.1), можно найти форму линии
рления (поглощения). Здесь и ниже нас будет интересовать на-
влее важный случай коллинеарного распространения волн,
кда [kfc'] = 0. В этом случае имеем
|') = ^ехр X
^1-^0 __________<?roV1G______
- /V» 2 [(Q' + 9Q)2 + Г*] fAlTG
(5-3)
Р 9 = к’/к, к‘о — коэффициент поглощения слабого сигнала на
Реходе 0-л 2 в отсутствие внешнего поля, знаки «+» соответ-
РУЮт случаям противоположного и однонаправленного распро-
Ранения двух волн, Го = Г02 + ?Г01 |Л 1 + G.
183
Форма линии (5.3) дается сверткой двух дисперсионных к
туров: лоренцевского контура излучения с шириной 2Г02 и расщ?'
деления атомов по скоростям (в единицах к) с шириной 2 (д)
X Г01 Ц- G. С ростом напряженности поля амплитуда ре.зоца '
са стремится к постоянному значению, зависящему от констан'
релаксации и начальной разности заселенности уровней. УведЗ
чение ширины неоднородного распределения приводит к соответ'
ствующему уширению резонанса в линии излучения на связанно^
переходе. В зависимости от величины и знака разности A’J уо
и 7Ve — N% коэффициент поглощения к (Q) на переходе 0-2
жет изменять знак. Условие инверсии заселенности между урой.
нями 0 и 2 в присутствии очень сильного внешнего поля имеет вид
- М) > (№ - №0) 71/2Г01. (5.4)
При сделанном выше рассмотрении мы игнорировали когерент-
ные процессы, которые могут иметь место при нелинейном взаимо-
действии волн с трехуровневой системой и существенно влиять на
форму линии излучения на переходе 0 — 2. Дадим качественное
объяснение когерентных процессов. Трехуровневую систему можно
представить как нелинейный осциллятор с резонансными частота-
ми <в01, о)О2 и о)12. Под действием полей Е и Е' в такой системе воз-
никают колебания диполей на соответствующих частотах. Из-за
нелинейности системы колебания на частотах со и со' приводят
к возникновению колебаний диполя на частотах со' — со и со' Д
4- со (амплитуда колебаний существенно зависит от того, как да-
леко частота со' — со или со' + со отстоит от частоты со12). Нели-
нейное взаимодействие колебаний на частоте со' — со или со' + со
и поля Е приводит к возникновению дипольного момента d на
частоте со' перехода 0 - 2. Заметим, что интересующий нас ди-
польный момент на частоте со' возник из-за нелинейных свойств
колебательной системы и когерентных свойств полей Е и Е'.
Теоретический анализ влияния внешнего сигнала на форму ли-
нии и эксперименты показали, что когерентные процессы в значи-
тельной степени могут влиять на форму линии излучения на смеж-
ном переходе. Когда поля слабые, эти процессы можно рассматри-
вать как двухквантовые, т. е. типа комбинационного рассеяния.
Действительно, трехуровневая схема на рис. 5.1 соответствует
классической схеме комбинационного рассеяния, если частота
падающего рассеяния со отстоит далеко от резонансной частоты
<о01. Рассеяние фотона электронной системой представляет собой
поглощение начального фотона с одновременным испускани611
другого фотона. Эффект рассеяния (или двухквантового поглоШ6"
ния) может появляться только во втором порядке теории возмУ'
щения. Роль матричного элемента для рассматриваемого проИес"
са играет сумма
у' / ^п1
\ ~ еп
п. \
21
v v'
81 -еп
184
If g — начальная энергия системы атом 4- фотоны, к, = Е} +
Г^о), г'п — Еп, еп = Йсо + /ио' + Еп — энергии промежуточных
1-тояний, V, V — матричные элементы поглощения и испуска-
фотона. Вдали от резонанса сечение рассеяния мало, и его
Ейдюдение в газах возможно лишь при очень высоких давлениях.
Ь мере приближения частоты к резонансной частоте ы01 сече-
Ее рассеяния возрастает так же, как и сечение резонансной флу-
Вдсценции. Вблизи резонанса сечение настолько возрастает, что
можно наблюдать при умеренных интенсивностях падающего
х-та в газах низкого давления на возбужденных уровнях.
g условиях резонанса интерпретация процессов излучения ус-
айкняется. Действительно, вдали от резонанса линия рассеяния
йстоит далеко от линии резонансного перехода на частоте <в02.
Ьлучение на частоте перехода о)02 также возникает во втором по-
идке теории возмущения и является следствием возбуждения
Ьзникновения заселенности) реального уровня 0. Матричный эле-
Ьят перехода с уровня 0 на уровень 2 на частоте перехода соО2,
доив случае рассеяния, также будет содержать произведение
цтричных элементов поглощения и испускания фотонов. Воз-
ведение реального уровня приводит к конечной вероятности ис-
секания фотона на резонансной частоте. Второй процесс можно
Обсматривать как ступенчатые одноквантовые переходы. Вкладом
|орого процесса в рассеяние на частоте, далеко отстоящей от
Вйонанаса, можно пренебречь. В этом случае интерпретация про-
псов тривиальна. Таким образом, в условиях резонанса оба ука-
Ьнных процесса дают вклад в линию излучения, которую уже
|льзя однозначно интерпретировать как линию комбинационного
ссеяния. Интерференция процессов определяет результирующую
Юму линии рассеяния в резонансе.
При анализе формы линии рассеяния вблизи резонанса в [37]
Ьло показано, что вклад этих двух процессов в линию рассеяния
квисит от соотношения между константами релаксации уровней,
втда скорость распада общего уровня у0 много больше скорости
Спада начального то линия рассеяния в резонансе связана
явухквантовыми переходами и, следовательно, может рассматри-
рься как «чистая» линия резонансного комбинационного рассея-
я. При у0 <С Yi основной вклад в линию рассеяния дают ступен-
рые одноквантовые переходы. При равных константах релакса-
и наблюдаемая форма линии есть результат сложения амплитуд
Ироятности двух процессов *). Таким образом, различие констант
таксации уровней приводит к интересным особенностям линии
ВСсеяния в газе, характерным для оптического диапазона.
Г *) Заметим, что в некоторых случаях эффект второго порядка теории
рМущения возникает в результате сложения (интерференции) амплитуд иро-
рсов первого и третьего порядка теории возмущений. Это существенно
R начальном возбуждении общего уровня.
185
§ 5.2. Основные уравнения
Нас будет интересовать форма линии поглощения пробной Вп
ны на частоте со', близкой к со02. Поглощаемую мощность МоцА
найти, зная вероятность перехода атома с уровня 1 на уровещ 2
или поляризацию среды на частоте со'. Второй подход являет
более общим и позволяет рассматривать различные процессы ВЧ
лаксации. При этом удобно использовать уравнения для матриц
плотности частиц. Вероятность перехода частицы может быть Тав
же найдена с помощью уравнений Шрёдингера для амплитуд в '
роятности. Такой подход дает возможность проанализировав
элементарные микроскопические процессы взаимодействия. Jjb
рассмотрим оба подхода. Это необходимо сделать потому, что одц.
наковые элементарные процессы излучения могут самым разлад,
ным образом проявляться в макроскопических свойствах среду
в зависимости от направления распространения волн на частотах
<о и со', соотношения волновых чисел к и к’, схемы расположения
уровней. Очевидно, что физические процессы, происходящие в раз-
личных конфигурациях трехуровневых схем, являются сходными.
Поэтому для конкретности мы будем рассматривать и анализиро-
вать трехуровневую систему, соответствующую схеме комбина-
ционного рассеяния, на которую действует электрическое поле
двух частот
Е (г, t) = Е cos (at — кг) + Е' cos (a't — к'г). (5.5)
Если в начальный момент частица находится на уровне 1, то под
действием полей частица может находиться также в состоянии О
и 2. Волновая функция атома, описывающая его состояние,
Ч’’ = аг (t) 4- а0 (i) т[-ое_’Е»//л + а2 (t) ф2е~’Е2(/п, (5.6)
где ф;, Е, — волновая функция и энергия стационарного состоя-
ния, а; — амплитуда вероятности состояния I.
Величина | at |2 определяет вероятность нахождения частицы
на уровне i. Тогда yt ] |2 dt есть вероятность распада уровня »
за время dt. Так как в отсутствие полей Е' и Е | а2 |2 = 0, то пол-
ная вероятность распада уровня 2 за бесконечно большое время
очевидно равна вероятности перехода частицы с уровня 1 на ур®'
вень 2 под действием полей Е' и Е. Поэтому вероятность перехода
частицы с уровня 1 на уровень 2'
оо
|«2|2^. (5-7)
О
Энергия, излученная атомом под действием поля на частоте ® '
е = wn-12.
Иногда энергию, поглощаемую (излучаемую) атомом на частот®
поля о>', определяют через дипольный момент оптического элект
рона в атоме. Мощность, поглощаемая (излучаемая) атомом
186
не
<Р> - <_/> Е' (0 = ед <r>/dtE' (0,
f у __ оператор тока, е — заряд электрона, г — совокупность
Ординат электронов.
Жля среднего значения имеем
> <г> = (5.9)
"интересует среднее значение на частоте перехода 0—»- 2:
<г> = rn2eia°’fa* (0 «2 (i) 4- к. с., (5.10)
= У 4*r42dq.
Энергия, поглощаемая (излучаемая) атомом на частоте со',
СО
е = <Р> dt.
о
>да окончательно имеем
сс
е = р02Е' Re |ico02 § a* (t) d2 (4) e-iQ'( dt} .
о
(5.11)
(5.12)
ь Pt>2 — ero2 — матричный элемент дипольного момента пере-
i.2.1. Уравнения для амплитуды вероятности. Уравнения для
щтуды вероятности с учетом того, что частоты to и и' близки
Зонансным о)О1 и со Q2, имеют вид *)
d0 + (Yo/2) а0 = iVe~iQtar + cVe~i!na2,
«1 + (Тх/2) «г = iVeiatan, (5.13)
' «2 + (?г/2) а2 = iVeiQta0.
Ь уг — скорость распада соответствующих уровней, й = со —
di, Й' = со' — со02, V — pnEE2h, V' = p02E'/2h.
•тметим некоторые свойства системы уравнений (5.13). Запи-
два очевидных равенства:
(da2/dt)a* + | а2 |2у2/2 = 1У'е^'*аоа1,
(da2/dt)aa + | «г |2?2/2 = — iV'e~iQ/ta^a2.
дывая их, получим
dja2l2/dt -Р у21 а2\2 — — 2Ве {1У*е-’(2'{а*а2 dt}. (5.15)
трируя (5.15) от 0 до оо по t, имеем
оо оо
I яг I2 |о° + Тг $ | «212 dt = — 2 Re (iV' § e~iuia*a2 dt};
a о
*) Здесь мы обычао будем предполагать, что Q' и поля Е и Е'
ваимодеиствуют с переходами 0 —> 2 и 0 —> 1 соответственно.
187
так как при t = 0 и t = оо а2 = 0, то
(5.18)
(5.19)
(5.20)
Р712 = тЛ И|2
о
Сравнивая (5.8), (5.16) и (5.12), убеждаемся в их тождественности
Записав равенства, аналогичные (5.14) для первых двух уравце
ний, и сложив их, получим
ОО со оо
Vi | «1 Г dt у2 | «212 dt - у0 $ I а I2 dt = 1. (5.17)
ООО
Дадим решение системы (5.13) по теории возмущений для сла-
бых полей.
В нулевом приближении (в отсутствие полей)
ап = 0, а± = «2 = 0.
Подставляя ах (t) = ехр (—y^t/2) в (5.13), имеем
dajdt + (у0/2) «о = IV ехр ( — i&t — у^/2).
С начальными условиями а0 = 0 при t = 0 получим
а0 (i) = i И —~~.
V ’ (То — 71)/^ — 'Я
Амплитуда а0 (i) содержит два экспоненциальных множителя.
Первый несет информацию о частоте падающего излучения и вре-
мени жизни начального уровня 1. Второй член затухает со време-
нем жизни уровня 0.
Поведение амплитуды вероятности а0 (i) от времени сущест-
венно отличается от случая некогерентного возбуждения уровня,
например, электронным ударом. Дипольный момент атома содер-
жит две частоты: частоту перехода и частоту действующего поля.
Каждая составляющая его затухает соответственно за времена
71 и ?2-
При большой расстройке частоты й (й у0, ух) мощность,
поглощаемая атомом, связана только с наведенным дипольным
моментом. Тогда как в резонансе оба дипольных момента дают
вклад в поглощение (из-за затухания дипольного момента на час-
тоте всегда имеется фурье-компонента на частоте поля). При точ-
ном резонансе и равных константах релаксации у0 = ух диполь-
ные моменты совпадают и, следовательно, их вклад оказывается
одинаковым.
Амплитуда находится интегрированием третьего уравнения
системы (5.13) после подстановки а0 (i):
а, = — VV';-----U---к Г^(й'-й)«-т.</2 _ eiO'/-?0t/2i (5.21)
(То — Y1)/2 — {ЯL J
188
ei(Q'-O);-r,i/2 _ е-У4!2
(72 — Т1)/2 — — й)
iO'C-T„i/2 p-V»t/2 “I
_ е_____________~ е_________ /Ч 99
(?2 —Yo)/2 + (£2' -Г
®ЮДа
t |
= —(То — Т1)/2 — iQ
щлитуда «2 (О содержит несколько осциллирующих и затухаю-
гх членов с различными константами *). Осциллирующий член
.^частотой Q' — Q отвечает за возникновение дипольного момен-
№> на переходе 1 2 с частотой со' — со.
Ж Дипольный момент на переходе 0^-2 содержит, как и в двух-
уровневой схеме, частоты со02 и со'. При наличии поля на смежном
Жреходе появляется наведенный дипольный момент на частотах
+ Q) и со02 + (О' — Q) с различными показателями
®гухания. Фурье-компоненты дипольного момента на частоте
4»вг и определяют особенности поглощения на этой частоте.
5.2.2. Уравнение для матрицы плотности трехуровневых ато-
мов. Уравнения для матрицы плотности позволяют упростить про-
цедуру вычислений, включить феноменологические константы
релаксации из-за столкновений. Интерпретация явлений на осно-
pi уравнений для матрицы плотности также становится проще.
№ приведем уравнения, усредненные по моментам возбуждения,
^принятых ранее обозначениях уравнения принимают вид
ЬЙ + То) Poo = iV (г, t) р10 — iV (г, t) р01 +
| + iV (г, t) р20 — iV (г, t) р02,
+ Vi) Рп = i ГУ (>’, t) р10 — V (г, t) р01] + yjpff,
1^ + ь) р22 = —i ГУ' (г, t) р20 — У (г, Z) р02], (5.23)
P/dZ + io)02 + Го2) р02 = — IV' (г, t) (poo — р22) + iV (г, t) р12,
Ш/dt + гю01 + Г01) р01 = — iV (г, t) (poo — Рп) + IV (г, t) р21,
Ш/dt 4- Zco12 + Г12) р12 = IV (г, t) р02 — IV (г, t) р10,
I' Рп; = p*j;
I d/dt = d/dt + Vd/dr, (5.24)
» — решение уравнений в отсутствие полей. Здесь мы положи-
) Что накачка производится на уровень 1. Атом взаимодействует
Двумя полями
(г, Z) = Е cos (coZ — kr), Е' (г, Z) = Е' cos (co'Z — fc'r).
стоты to и со' близки к частотам co0i и со02 соответственно. Реше-
V системы уравнений (5.23) дает возможность найти мощность
Учаемой или поглощаемой энергии, коэффициент поглощения
Вя на частоте со' перехода 0 2J
*) Для схемы каскадных переходов система уравнений для амплитуды
Рятности получается из (5.1.3) заменой £2 на —й, iV на iV. Поэтому все
»льтаты, полученные для схемы, автоматически могут быть распростра-
₽ Ва каскадную схему проведением соответствующей замены в конечных
В**Улах.
Линейный коэффициент поглощения поля на частоте со' Оцп
деляется как 1 '
к' = —4л/с' Im {%'},
где х' — поляризуемость среды на частоте поля, которая связав
•с поляризацией среды соотношением
Р(г,1)=%'Е'е~^к-. (5.25)
Поляризация среды определяется недиагональным элементом р0 .
Р (**, t) — Р02 (Рог Р20) Nо- (5.26)
В стационарном случае для неподвижных атомов с помощью
-замены
Poi — iVe~iu>t+ikrr01, р02 = iV'e~im’t+ik'rr02,
р12 =
.уравнения (5.23) сводятся к алгебраическим:
YoPoo = V2 (г01 + г10) + У'2 (г02 + г20),
TiPii = V2 (г01 + r10) + TiplV,
Ъ Р22 = — V'2 ('02 + г20),
[r01 — iQ] г01 = (рп — р00) + V'2r21, (5.28)
(Г02 = (Р22 Роо) ^2Г12>
[г12 — i (Q' — Q)] г12 = - (г02 + г10).
Решение системы (5.28) может быть получено в общем случае про-
извольных полей. Однако выражения получаются весьма громозд-
кими. Для спектроскопии наибольшее значение имеет случай,
когда поле Е' на переходе 0 —> 2, которое будем называть в даль-
нейшем пробным, слабое, а поле Е произвольно.
Опуская член (V')2 из первых трех уравнений, находим
о2 । г2
о —о - 1 01 П(о)
Pu Poo Qa + r2i(1 Q Р11’
о - 62 2roi nW
Р°° г0 йа^г^О + б) 11 ’
__ Грх ~г (о)
01 й2 + Г2Х (1С) ’Р11’
(5.29)
где G = 2V2 (1/fo + 1/у1)/Г01 — параметр насыщения на переходе
О —1 полем Е. Подставляем р00 и г01 в четвертое и пятое уравнв'
ния системы (5.28), получим уравнения для нахождения гог
и г12. Для г02 имеем
г __ У2 {2Г01 [Г1а i (й —Й)]/?о !- (Го1 — 1Й)}
'02~~/ (Г02-<й')[Г12-;(й'-й) 1 г2[й2у 1^(1 + б)] ’
190
q 1 имеем
T72 (_________2Гг>1
Vo (Г02 -<□') (Q2 + г*,)
+ (Го1 + ifi) [Г12 - i (Й' - Q)J (Го2 - гй') } Р11' (5-31)
Помощью (5.31) можно получить выражения для вероятности пе_
йода, коэффициента поглощения и пр.
ГВ соответствии с уравнениями (5.28) дипольный момент на пе-
оде 0 -*• 2 на частоте и' возникает благодаря разности заселен-
ней между уровнями 0 и 2 и наведенному дипольному моменту,
оследним и связаны основные особенности в форме линии. Воз-
щовение дипольного момента на частоте и можно графически
сразить следующим образом:
к Е Е'
а) О—* ^01 —* ^02 ~/г
N, Хо N. (O..5Z)
Е Е’ Е
б) О-* d12 —* d02 —>О-
N, Nt
щесс а) соответствует
Е поляризует переход
!та, наведенного полем
обычному ступенчатому переходу. По-
0->1. Взаимодействие дипольного мо-
Е с самим полем, ведет к заселенности
,вня 0. Затем процесс повторяется, но уже на переходе 0-+ 2 л
Процесс б) не сопровождается изменением заселенно-
: промежуточного уровня: взаимодействие атома с дипольным
тентом d02 и поля Е’ поляризует переход 2—> 1. Дипольный
тент d12 и поле Е создают d02 на переходе 0 —2, взаимодей-
йе атома с полем Е’ приводит к возбуждению уровня 2.
При рассмотрении взаимодействия полей с возбужденными
>внями часто необходимо учитывать процессы, связанные-
озбуждением других уровней. Это приводит к появлению но-
к процессов в дополнение к процессам а) и б). В рамках теории
смущения
укажем
все
Яи всех уровней:
основные процессы при наличии заселен-
а)
б)
в)
г)
Е Е Е' Е'
^01 О ^02 О ’
SNt SNt
Е Е' Е Е'
О ‘ ^01 ~~* ^12 * ^02 О .1
\N,
(5.3<ji‘
Е' Е Е' Е'
О ^02 —* ^12 “* ^02 “* •
Nf-Nt &Nt
роцессом в) связан линейный коэффициент поглощения на пере-
[е 0 -> 2. Процесс а) связан с изменением заселенности уровня
з-за наличия разности заселенности уровней 1 и 0. Когерент-
* процессы б) и в), приводящие к возникновению дипольного
191
момента rf02, не связаны с изменением заселенности уровне^
и 2. Если интерпретация процесса б) в рамках теории возмущб11
второго порядка соответствует двухквантовому переходу 1 Л
тогда при заселенности уровня 0 когерентные эффекты проявд^’
ются как интерференция амплитуды а21) в первом порядке и
литуды а23) в третьем порядке теории возмущения.
5.2.3. Вероятность перехода в трехуровневой схеме. Подстав
ляя (5.20) и (5.22) для а0 (t) и аг (t) в (5.16), мы можем полуЧИт^
выражение для вероятности перехода 1Е12. Выражение, найденаое
для матричного элемента г02 (5.31), также может быть использова-
но для нахождения вероятности W12 при выполнении соответст-
вующих подстановок в (5.16). Выражение для W12 было полуде110
многими авторами. Даже для случая слабых полей оно довольц0
громоздко. В [39] приводится наиболее удобное выражение ддя
W12, которое мы используем здесь для анализа роли различных
процессов, описанных в § 5.1:
= И Г R I i,
2 (Y1 + Т2)2/4 Й2 I Vi [(Yi + Y2)/2 -Н (Q' ~ 0)1
1 1 1 Г •
То [(Yo Уа)/2 + sQ'] [(Yo + Ys)/2 + [(71 — Уг)/2 + i (£2' Q)J
Формула (5.34) описывает поведение вероятности перехода как
в резонансе (Q ~ у0, yt), так и вне его (Q у0, ух). Поэтому, ис-
пользуя (5.34), мы можем наблюдать поведение вероятности Ж12
при постепенном переходе от условий, соответствующих класси-
ческому комбинационному рассеянию £2 yL + у0, к резонанс-
ным (£2 ~ yL — у0). Такой анализ нетрудно выполнить при изме-
нении £2. Вероятность 1Т12 содержит три члена: каждый из них
описывает характерные особенности £2. Первый член описывает
линию, которая имеет максимум на частоте со' = о -J- со12, т. е.
когда £2' — £2 = 0. Эта линия имеет ширину запрещенного пере-
хода 1 —2. Второй член описывает линию, характерную для од-
ноквантового перехода 0 -> 2. Ее максимум находится на часто-
те перехода 0 ->• 2 (£2' = 0), а ширина равна ширине этого пере-
хода. Абсолютная величина обоих членов в равной степени зави-
сит от расстройки частоты £2.
Третий член связан с интерференцией этих двух процессов.
Он заметен в резонансе/только при определенных условиях, кото-
рые мы обсудим ниже. Третий член, как интерференционный, со-
держит информацию о первых двух процессах.
При больших расстройках частоты £2 от резонанса £2 Vi
+ Уо в линии вынужденного излучения на частотах £2' = 0 и £2
= £2 наблюдаются два максимума с ширинами yL + у0 и У1 + V”
их относительные интенсивности зависят от соотношения межД)
константами релаксации уровней 1 и 0. Соотношение интенсив
ностей линий их максимумов аналогично соотношению (уо
+ То) To/(Yi + Т2) Yi- Вот почему при изучении комбинационп°г0
рассеяния основное внимание концентрировалось только на
ной компоненте; это относилось к линии комбинационного рассей
192
расположенной на частоте со' = со12 + со. Поэтому при ком-
онном рассеянии из основного состояния у0 интен-
ость линии на частоте ы02 очень мала по сравнению с линией
ибинационного рассеяния. При исследовании комбинационно-
Зга>ассеяния вблизи частоты Й' й влиянием второго и треть-
членов можно пренебречь. В этом случае обычное комбина-
‘"ILgHoe рассеяние описывается выражением
Ж12 _ ЛПХ Ro I__________Уу
(5.35)
Йа 1 (71 -Г Ya)/2 4- I (Й' — Й) j
изи Q'-~0 вероятность описывается вторым членом, который
связываем с одноквантовыми ступенчатыми переходами
— 2 (W}2 Г__________У?»_____1 /5
Q2 (7о + ?з)/2 + 1Q, j. (0.8b)
м образом, вдали от резонанса линии комбинационного рас-
ия и одноквантового ступенчатого перехода разделены. Вкла-
обоих процессов зависят от частоты й' и соотношения конс-
т релаксации.
||^При приближении к резонансу первые два члена увеличива-
я. Третий член начинает играть относительно большую роль,
^наконец, обе линии совпадают в резонансе. В общем случае
цессы невозможно различить. Однако мы уже отметили, что
|(енсивности ступенчатых и двухквантовых переходов зависят
соотношения между константами релаксации. Это наиболее
ное свойство в условиях резонанса. Легко заметить, что, если
у2, вторым и третьим членами можно также пренебречь
«роятности ТУ12 связываются только с двухквантовым процес-
в резонансе (й ~ у0). В этом случае вероятность
_2(FFT„Rof____________УТх
12 Й2-;-(уо/2)2
(5.37)
(5.38)
(Т1 -- Ya)/2 + i (Я' — Я)а
им образом, условие у0 О> у2 показывает, что в резонансе
1ия вынужденного излучения может рассматриваться как ли-
Я резонансного комбинационного рассеяния.
(При уо <«'/ вкладом первого и третьего членов в И\.г можно
^небречь. Основным процессом становится одноквантовый сту-
атый переход.
Вероятность ГВ12 дается выражением
PJZ - __2 (т/]7')2_R Г______Ш_______
12 Q2 + (Yi/2)2 1 (То + Тг)/2 + iQ’
гда константы релаксации равны, линию вынужденного излу-
1ия в резонансе нельзя отнести ни к одному из процессов. Она
еделяется интерференцией двух процессов. На рис. 5.4 дано
енение вероятности Пу., как функции частоты Й' при разных
тотах Й.
До сих пор мы рассматривали случай, когда частица возбуж-
тся на уровень 1. Аналогично мы можем рассмотреть влияние
Ия на переходе 1 0 на вероятность перехода 0 —2, когда час-
в. С. Летохов, В. П. Чеботаев 193
тица возбуждается на уровень 0, и на вероятность перехода •>
—> 0, когда частица возбуждается на уровень 2. Предоставим"
тателю вывод уравнений для вероятностей W02 и РИ20 и приве41*'
Рис. 5.4. Зависимость вероятности перехода W12 от частоты расстройки -
при разных £2: а — £2 = 0; б — £2 = 2у; в — £2 = 10у (сплошная линия --
полная вероятность, штриховая — первый член в выражении (5.34), пунК"
тирная — второй член, штрихпунктирная — третий интерференционный
член)
выражения для IVI)2 и W20, когда в первоначальный момент ча-
стица находится на уровне 0 и 2 соответственно:
w _ v’2 (То Ч- Тг)________J__________
°2' То Й'2(То Ч~ Та)2/4
__ Г'ЧТо + Уг) ( 1 , J_\ 1 ,
То \ То Тг / £2'2 + (То Ч- Тг)2/4
2(РГ)2 R [________________ТоЧ-Тг_______________,
: То I То[(То + Тг)т^][0'2Ч-(То + Т2)2/4]
194
К + F(VoJ-Т2)/2- zQ']2[(7i + 72)/2-: i(Q-Q')] +
W 1 1
f 4- 1(^ + ?2)/2 - /Q'J [(7o - T1)/2 + ZO] [(71 - T2)/2 — i (Й — O')] J ’ (5’39)
jg, w2o =(Yo/Yi)Wa2. (5.40)
« 5,3. Форма линии поглощения на связанных переходах
|газе
Уравнения (5.34), (5.39) и (5.40) можно использовать для на-
падения формы линии поглощения в газе. В системе центра масс
Вяжущийся атом воспринимает частоты поля: со —> <в — kv
ЖУ—>-(о' — k'v. Тогда соответствующие расстройки й и Q' сле-
»ет заменить на й — kv и Q' — k'v соответственно. Случай кол-
инеарного распространения волн Е и Е' представляет интерес
«и спектроскопии. Выберем ось z вдоль направления распрост-
Иаения волны Е. Тогда соответствующие доплеровские поправ-
И к частоте будут равны —kvz и +k'vz, знак «—» соответствует
ИЬпространению волн Е и Е’ в одном и том же направлении, знак
Ж» — в противоположном направлении. Для простоты будем
Ягаличать эти случаи, называя форму линии поглощения (излу-
Виия) волны Е' в присутствии волны Е того же направления
формой линии рассеяния вперед и х+-формой линии рассеяния
зад.
И*Линейный коэффициент поглощения волны равен отношению
Нргии, поглощаемой в единице объема, к плотности потока
вргии падающего излучения:
К')= ha'Q1 <FE12> (cE'Z/Sn)-1 + ha <И%2> (сЕ'2 (8л)-1(?0 -
1. -haQ2 <РИ21> (сЕ'^лУ1 - ha'Q2 <И4>0> (с^Ж)'1, (5.41)
Qi, Qo и Qi — скорости возбуждения уровней 1, 0 и 2. Первый
п в (5.41) связан с двухфотонным переходом частицы с уровня 1
уровень 2. Второй член возникает в результате первоначаль-
но возбуждения уровня 0. Естественно, он включает в себя ли-
Ищую часть поглощения и влияние поля Е на переходе 0 1
’вероятность перехода 0 —2. Использование уравнений для
рицы плотности позволяет получить выражение для погло-
В₽ия волны Е', когда известна разница заселенностей уровней.
позволяет нам упростить расчеты.
Однако для приложений в спектроскопии целесообразно осо-
внимание уделить вкладу различных уровней в поглощение,
тому мы проведем подробный анализ случая, который соот-
ствует рамановскому рассеянию или двухфотонному поглоще-
> вдали от резонанса. В условиях резонанса приведем общие
ажения, объясняющие заселенности всех уровней. Вероят-
ть перехода W12 имеет вид (для A-схемы уровней)
В/щ = 2 (W')2 (____________1____________X
*' 7 (Q —fax)2 + (7o_|_71)2/4 ) То 1(То + Т2)/2 + i (О' + k’vz)
7* 195
В зависимости от расстройки Й по сравнению с шириной доцде
ровского перехода рассмотрим два случая: 1) частота расстройКв
Й ки, т. е. находится вне доплеровски уширенного переход
1 —0; 2) расстройки й и Й' находятся внутри доплеровски утн'
ренных переходов 1-*0и0-+2 соответственно.
5.3.1. Форма линии излучения в условиях резонанса в слабых
полях. Когда частота поля со накачки далеко отстоит от резонанс-
ной частоты перехода о>01 (й у0, уД, в линии излучения на смеж-
ном переходе возникают резонансы на частотах со' = со02 и а' -
= ® — (о12. Первый соответствует процессу заселенности общего
уровня и последующему переходу частицы с уровня 0 на уровень 2.
Долгое время этот процесс не вызывал особого интереса. Лишь
сравнительно недавно были обнаружены резонансы фотоиониза-
ции, соответствующие резонансным переходам с возбужденных
уровней. Второй процесс хорошо известен. Он соответствует ли-
нии вынужденного комбинационного рассеяния или линии оцно-
фотонного поглощения пробного поля в присутствии поля накач-
ки. Поэтому указанные процессы линейны по интенсивности проб-
ного поля. Резонансная частота со' зависит от частоты поля на-
качки, соотношения частот ю'и w и направления распространения
пробной волны. Подробно на этом вопросе мы останавливались
в гл. 4. В этой главе мы рассматриваем случай, когда частота ®
находится в пределах доплеровской ширины перехода 1 О,
т. е. й ~ ки. Резонансы на частоте со' также лежат в пределах
доплеровской ширины перехода 0 —2.
Как уже отмечалось выше, в условиях резонанса форма линии
вынужденного излучения в зависимости от условий эксперимента
и параметров систем будет определяться двухквантовыми и одно-
квантовыми ступенчатыми процессами или их интерференцией.
Линия излучения на смежном переходе представляет собой узкие
резонансы, ширина и положение которых зависят от направления
распространения волн, соотношения ширин уровней и волновых
чисел, заселенности уровней. Когда частота со лежит в пределах
доплеровской ширины перехода 0 —1, в газе всегда найдутся
атомы, попадающие в точный резонанс с полями Е и Е'. Детальные
теоретические исследования явлений в трехуровневых схемах
в условиях резонанса описаны в [33, 35, 36].
Форма резонансов излучения и поглощения в газе зависит °т
соотношений между частотами переходов, направлением распро*"1
ранения волн, заселенностью уровней. Основные теоретические
результаты, полученные во многих работах, позволяют нам РаС_
смотреть любую ситуацию, которая может встретиться в спектР°
: дИй трехуровневых газовых систем. Приводим основные ре-
дьтаты для некоторых случаев в соответствии с [33, 35, 36].
^Слабое поле (G << 1)
а) к' > к (q > 1):
%+ = %oe-<27fc«)» +
TV? — Л'®
72 i о
________2Г+ д ]
TV® - TV® То (Й' + ^О)2+Г2 /’
2Г
То
н = xoe-<Q7icu)* j +
_______?_______I
(Й'-гуЙ)2- г! I
(5.43)
ись Хо — линейный коэффициент поглощения на переходе 0 —
2; Nt, TVo и №2 — заселенности уровней 1, 0 и 2 соответственно
отсутствие полей, q = к'/к;
* = То + ?2 + <1 (Yi + То),
Г
2Г- = Ti + Т; + (7 — 1) (Т1 + То),
(5.44)
?и Гх — полуширины линий рассеяния вперед и назад;
б) к' <k(q< 1):
< уО 2у 0 9 г
X. = xoe-<H'/fc'u? 1 V2 ---------9----
+ ' " То (Q’-| ?Й)2
Л-о _ уо
ло 2
V х g-(S2'/k'u)2 11 а. V2 —__________- —------------------------ !-
° ( ' /У® — Л® То (Q' — Q)2 -ц Г2
, Г2(й' -?й)2 1
|- V22a (1 - q) ---------------ч—!— , (5.45)
• [г2 н (й' - 9й)2]2] v '
f 2Г+ = То + Та + 7 (Ti + То),
I 2Г_ = q (Т1 + Та) + (1 — q) (То + Тз)-
^Основной характеристикой линии вынужденного излучения
разе является различие между х+ и х_. Чем больше ширина об-
То уровня по сравнению с ух и у2, гем больше это различие. Ког-
То ух, у2, ширина линии излучения вперед определяется ши-
ной двухквантового перехода 1 —> 2, который является допле-
Вски уширенным из-за различия между к' и к. Линия излуче-
Я назад имеет форму, характерную для ступенчатого перехода.
|l ширина обусловлена шириной перехода 0 2 и распределе-
> м частиц по скоростям на уровне 0.
Необходимо обратить внимание на резкое отличие формы ли-
I излучения ансамбля атомов от формы линии излучения изо-
рванной частицы. При к' к ансамбль атомов излучает чис-
э линию резонансного ВКР независимо от соотношения между
Ютантами релаксации отдельных уровней. Напомним, что от-
:ьные частицы излучают линию, которую нельзя однозначно
!ести только к двухквантовому процессу. Такая ситуация воз-
ила из-за особенностей интегрирования вероятности W1Z (5.34)
197
по скоростям. Сумма вкладов процессов, которые соответствуй
ступенчатому переходу (второй член в (5.34)) и интерференщ/
ступенчатого и двухквантового переходов (третий член в (5.3/л\И
дает ширину линии двухквантового перехода. Поэтому газ ато’
мов делает возможным наблюдение двухквантовых процессов
в чистом виде. Аналогично объяснение возникновения линии ц3,
лучения назад, которая совпадает с линией ступенчатого перехо-
да. Для к' <Z к и при наличии заселенности общего уровня
ния излучения вперед имеет нелоренцеву форму. Как мы уже ука-
зывали, дополнительные изменения формы линий обусловлены
интерференционным нроцессом. когда складываются амплитуды
а^’ и «23>- Процессы интерференции существенны, когда осцил-
лирующие члены в амплитуде вероятности имеют близкие часто-
ты. При переходе к доплеровски сдвинутым частотам получаем
условие, при котором интерференция дает максимальный вклад
в линию излучения k'v~ — (к — к') и. Отсюда к' = к/2. В этом
случае происходит полная компенсация доплеровского сдвига
частоты и, как мы уже показывали, линия излучения ансамбля
совпадает с линией излучения отдельной частицы. Таким образом,
в рассеянии вперед в ансамбле атомов случай к' = к!2 делает воз-
можным прямое наблюдение квантовомеханических эффектов ин-
терференции, которые происходят на переходах в изолированном
атоме. Изменение формы линии перехода 0 —2 происходит при
N\ = No. Этот случай исследовался в [31, 27] и связывался с ди-
намическим эффектом Штарка.
При сильно различающихся к' и к ширина линии рассеяния
вперед и назад ансамбля атомов оказывается гораздо больше ши-
рины излучения изолированного атома. Линия резонансного ВКР
неоднородно уширена. Степень неоднородности уширения зависит
от направления наблюдения и соотношения констант релаксации.
В резонансном ВКР вперед степень неоднородности уширения оп-
ределяется соотношением к'/к (когда к' )> /с). В рассеянии назад
линия ВКР всегда неоднородно уширена. Характер неоднород-
ного уширения может проявиться при рассмотрении эффекта на-
сыщения, например, в ВКР газового лазера. Далее мы подробно
остановимся на этом явлении.
В соответствии с природой уширения неравновесное распре-
деление по скоростям, возникающее в трехуровневой системе, так-
же имеет свои особенности. Уравнение (5.42) можно использо-
вать для определения распределения по скоростям атомов на ур°в'
не 2
«2 (f2) = QW12 (нг)/у2. (5-46)
Из (5.42) мы можем видеть, что в зависимости от соотношения
констант релаксации уровней в распределении по скоростям на
уровне 2 возникают пики с ширинами около Г12/1 к' — к\ и
Г\2/(/с' + А). Эти пики могут быть гораздо уже пиков, возникаю
щих в двухуровневой системе 0 —2 под действием поля Е'. Прй
к'!к—1 и у3 атомы в узком интервале скоростей участвую1.
198
двУхКвантовом процессе, тогда как каждое поле Е и Е' незави-
гмо взаимодействует с атомами в более широком интервале ско-
>стей.
5,3.2. Форма линии излучения в сильных полях.
> Сильное поле G > 1
а) к' Д> к (7 > !)• Форма линии излучения на переходе 0—^2
произвольном поле Е для этого случая рассматривалась в [48]:
х+ = xoe~<Q7Vu? 1 4-
Q2_t q r+Yi
Л-0-^ Q * Г2 + (Я' + дЙ)2
х_ = х0<?-<й'/к'и)2
<?2 —1 д г_71
2V°-A'£ Q ‘1 Г2-j-(Й'— дЙ)2
(5-47)
2Г_ = у2 + Y1(? + {q — 1) (Y1 + y0)Q,
2Г+ = у2 + y0Q + q (71 + То) Q, Q = I'iTG;
б) к' < к (q < 1). Форма линии резко отличается от случая,
огда к' к для волн одного направления. Изменения в форме
[(нии могут представить интерес для спектроскопии. При силь-
ям насыщении форма линии описывается выражением
х (Й') - ще-^'^'^F,
• f-^-L^ г________i_______4______i_____У'2
/25Я [(Я_ — 5)2 + Г2 (Я_ + У)2 + Г2 J ’
2Г_ = у2 + То + q (V1 — То), — 9й, (5’48)
52 = 4П/ (1 — q) = №’(к - к')1к*. (5.49)
орма линии описывается двумя резонансами с ширинами Г_,
^положенными на частотах S и —S соответственно. Так как *S’
•Г_, то расстояние между пиками велико по сравнению с их
финами. Для достаточно больших S расстояние между макси-
мами пиков дается с хорошей точностью величиной
2S = 4V У к' (к — к’)!к,
(5.50)
Возникающую в сильных полях резкую структуру (рис. 5.5)
торы [49] связывают с высокочастотным штарк-эффектом [12],
рошо известным в микроволновой области, где доплеровское
зирение пренебрежимо мало.
Как известно, в сильном поле на переходе 0^-1 вероятность
хождения частицы на уровне 0 осциллирует с низкой частотой,
висящей от величины поля. Осцилляция приводит к модуляции
польного момента на переходе 0 -> 2. В результате в форме ли-
1И излучения на переходе 0^-2 возникают дополнительные ре-
нансы, которые можно интерпретировать как эффект расщепле-
я уровня 0.
Влияние эффекта расщепления в сильном поле в ]3] рассмотре-
с иных позиций. Как и в случае двухуровневой схемы, в одно-
«правленных волнах при к' < к возникает область расстроек
199
частот, при которой резонансно взаимодействующих атомов
и поглощение пробной волны отсутствует. За пределом этой
ласти поглощение быстро нарастает. Следуя [3], качественно
смотрим объяснение этому эффекту.
Не 7.
об.
Рас.
Рис. 5.5. Форма линии поглощения х на переходе 0 —> 2 при воздействии
сильного поля на переход 1 -♦ 0 при к' = к! 2
В сильном поле на переходе 0 -> 1 выражение для а0 (t) прп
начальных условиях aL = 1, а0 = 0 имеет вид
iV
а0 (0 = ~ V1-^’(eV1< - eV2t)’ ^5-51)
где
Vr2==__i^_LX±| (5.52)
г = + То)/2, Т = (Т1 — То)/2- Волновая функция атома
W = 4- ao^oe~ii:‘t!h (5.53)
будет иметь осциллирующие члены, которые соответствуют новым
квазистационарным состояниям в системе атом ф- поле.
Условие, при котором можно пользоваться моделью расщепле-
ния, есть У^>Г. Пренебрегая затуханием уровней, получим, что
новым состояниям атома будут соответствовать энергии
E^'2}/h = Е0Щ -i- Q/2 + /(Ц/2/ + Р. (5.54)
Резонансные частоты на переходе 0 -> 2 равны "
<0Й’г) = и>02 Q/2 ± ]/ (Q/2)2 + У2. (5.55)
Формула (5.55) может быть получена из качественных сообраЖ6'
ний в модели расщепления уровней в сильном электромагнитном
поле. Резонансные частоты на переходе 2-> 0 в сильном поле на
переходе 1 -> 0 с учетом доплеровского сдвига равны (для одно-
направленных волн)
о)' — k'v = со£2).
200
ifi простоты положим Q = 0. Тогда из (5.55) легко найти ско-
сти атомов, которые резонансно взаимодействуют с полями:
(o' — k'vz = <’2). (5.56)
яЯ встречно бегущих волн, проводя аналогичные вычисления,
щем
„ _ Й'(&' - */2) + i/(^Q72)2 + (A:'2-^)F^
1»---------------№ - к’к '
яализируя (5.57), замечаем, что для случая однонаправленных
,лн имеется расстройка й', для которой нет атомов, резонансно
аимодействующих с пробной волной.
Расстройка Q', при которой имеются резонансно взаимодейст-
гщщие атомы, определяется из условия, при котором подкорен-
,е выражение в (5.50) положительно:
(О —А'2)//с2. (5.58)
ссутствие резонансно взаимодействующих атомов означает ну-
1вое поглощение пробной волны в широкой области частот Q' <;
S. Для встречно бегущих волн всегда имеются резонансные
омы и аналогичных особенностей не возникает. Полученный ре-
льтат совпадает с точным расчетом. Это позволяет заметить, что
щамический эффект Штарка на доплеровски уширенных перехо-
X проявляется в возникновении области частот, где поглощение
,вно нулю. Заметим, что аналогичным образом проявляется ди-
мический эффект Штарка и в двухуровневых системах (гл. 3).
5.4. Методы исследований резонансных явлений
трехуровневых системах
Эксперименты по исследованию формы линии излучения мо-
т быть сведены к трем группам.
1. Эксперименты по наблюдению резонансов спонтанного излу-
Ния газа в присутствии внешнего монохроматического поля,
аиболее простой является схема эксперимента, в котором спон-
нное излучение наблюдается непосредственно из резонатора га-
вого лазера (рис. 5.6а).
2. Эксперименты по исследованию формы линии поглощения
м усиления слабого пробного монохроматического сигнала, пе-
страиваемого по частоте в присутствии сильного поля (рис. 5.66).
Отличие от экспериментов со спонтанным излучением здесь необ-
димо присутствие двух монохроматических полей различных
стот.
3. Эксперименты типа «пересечения мод», в которых изучают-
резонансы в поглощении двухчастотного или магнитного поля,
икладываемого к поглощающей ячейке (рис. 5.6в). В этих экспе-
ментах перестраивается пе частота поля, а расстояние между
овнями атомной или молекулярной системы.
201
5.4.1. Резонансы в спонтанном излучении. В эксперимент
по спонтанному излучению впервые было экспериментально
демонстрировано возникновение топкой структуры в доплер™
ской линии излучения в присутствии монохроматического по^
на смежном переходе. Беннетт и др. [23] исследовали форму 7 Я
нии спонтанного излучения на переходе 3s3 -> 2р4 (2 -> 0) нео '
Излуче-
ние
накачки
Излучение
накачки
Ячейка
Фильтр
Спонтанное
излучение
Перестраиваемое
пробное поле
Ячейка
Фильтр
Детектор
6
Ячейка с соленоидом
Двухмодовый лазер ,00000000
ооооо ООО
Детектор
Рис. 5.6. Схемы экспериментов для наблюдения узких резонансов на свя-
занных переходах: а — при спонтанном излучении; б — при вынужденном
излучении; в — за счет эффекта пересечения мод
(X = 0,63 мкм) в присутствии поля на смежном переходе 3s2 -+
-> 2р4 (0 -> 1) (X = 3,39 мкм) (рис. 5.7). Этот эксперимент был
описан в § 5.1.
В ряде работ исследовалось спонтанное излучение, наблюдае-
мое вдоль оси распространения излучения лазера. В работах [24.
25, 28] также было продемонстрировано возникновение тонкой
структуры в линии спонтанного излучения. В этих работах ис-
пользовался короткий одномодовый Не — Ne-лазер на длине вол-
ны X = 1,15 мкм (2.x, -> 2р4). Спонтанное излучение на линии
0,6096 мкм (2р, -> l.s4), которое начинается с нижнего лазерного
уровня, наблюдалось через одно из зеркал, которое пропускало
излучение в области 0,6 мкм. Спектр спонтанного излучения ана-
лизировался с помощью перестраиваемого давлением интерфер0'
метра Фабри — Перо и регистрировался фотоумножителем. Ха-
рактерная запись спектра спонтанного излучения будет приведена
ниже на рис. 9.15. Верхняя запись на нем соответствует обычпоМУ
доплеровски уширенному контуру линии спонтанного излучений
202
линии 609,6 нм для изотопа -°Ne. Ниже приведена запись тон-
й структуры, возникающей в присутствии поля на линии
15 мкм, причем средняя запись соответствует настройке частоты
яераИии на центр линии усиления, а нижняя — отстройке час-
генерации от центра линии. Возникновение двух пиков свя-
яо с тем, что поле в резонаторе газового лазера имеет вид стоя-
волны. При отстройке
феходом при насыще-
ги в распределении по
оростнм возникает две
(уппы атомов, соответ-
вующих двум встречно
,гущим волнам. Соот-
яственно линия спон-
цнного излучения со-
ержит два пика, обус-
ловленных излучением
тих групп атомов. При
встройке на центр ли-
ни, как уже указыва-
юсь, обе компоненты
тоячей волны взаимо-
ействуют с одним и те-
И же атомами
юдается тонкая
ура в виде пика
евой формы.
;• В рассмотренных
лше экспериментах для
ттерпретации тонкой
руктуры спектра спон-
iHHoro излучения, воз-
дающей в присутс-
ии поля генерации
нового лазера, прив-
лекался только эффект
Зразования неравновесного распределения атомов по ско-
>Стям. Качественное наблюдение когерентных эффектов
мо проведено Хольт [28]. Она исследовала тонкую структуру
(онтанного излучения в той же системе переходов, что и в рабо-
IX [24, 25]. Усовершенствованием методики регистрации тонкой
Руктуры удалось повысить отношение сигнал/тпум и наблюдать
Имметрию линии излучения в присутствии поля стоячей волны.
5Ло в том, что точность экспериментов со спонтанным излучением
Явственно ограничивается дробовыми шумами фотоприемника,
•ейфом частоты лазера и разрешением интерферометра Фабри —
фо. В первых экспериментах с целью обеспечения одночастот-
'Го режима генерации лазер работал вблизи порога, что приве-
ло к малой амплитуде сигнала. Кроме того, необходимо было ис-
поля от резонанса с атомным
частоты
Рис. 5.7. Диаграмма уровней и переходов
атома No, часто используемого в экспери-
ментах
и наб-
струк-
лорен-
203
пользовать спонтанное излучение в очень малом телесном v
вдоль оси лазера. Так, по данным [28] отклонение от осц 416
0,025 рад приводит к уширению пиков на 17 4 МГц. Посколь^
для получения разделенных пиков лазер должен был отстраивав
ся от центра линии усиления, он не стабилизировался. В резудЬ'
тате дрейф частоты лазера обусловливает нижний предел на С1{Ь'
рость сканирования интерферометра Фабри — Перо. В эксцерй'
менте скорость сканирования была равна примерно 6 мин. дд'
Рис. 5.8. Спектр спонтанного излучения на X — 609,6 нм (переход 2/ц-* ls4>
из резонатора Не — Ne-лазера на 1 = 1,15 мкм (2s2 —♦ 2р4) [16]: а — 12 =
= 160 МГц; б — £2 = —170 МГц (£2 — отстройка частоты поля относитель-
но центра лэмбовского провала)
данных, которые использовались в анализе, частота лазера изме-
нялась не более чем на 5 МГц за время сканирования. Аппаратур"
ная ширина, обусловленная системой интерферометр Фабри — Пе-
ро —- монохроматор, равнялась 95 10 МГц. База интерферо-
метра имела длину 6,6 см для того, чтобы получить достаточно
большой спектральный интервал (примерно 2275 МГц).
Записи спектра спонтанного излучения приведены на рис. 5.8-
Внутри ошибок измерений каждый пик описывается лоренцевски^
контуром. Это означает, что линия спонтанного излучения, ооУс"
ловленная внешним полем, имеет лоренцеву форму, поскольку а®'
паратная функция интерферометра является дисперсионной-
В этом случае интересующая нас ширина тонкой структуры моЖв’г
быть получена простым вычитанием из измеряемой величины а®
204
иной ширины интерферометра. Видно, что наблюдаемая
£ стрУктУРа на контуре спонтанного излучения, возникаю-
^доле стоячей волны, асимметрична, причем характер асим-
В0 зависит от знака расстройки частоты по отношению
^ятРУ линии усиления. Возникновение асимметрии связано
исимостью формы линии спонтанного излучения от направле-
Вваблюдения. Действительно, эксперимент показывает, что
ая структура линии, обусловленная волной, распростра-
нен от наблюдателя, является более резкой, чем та, кото-
^вязана с волной, распространяющейся в направлении наблю-
я Такое поведение спонтанного излучения в присутствии
tanero монохроматического поля на смежном переходе для
Жадной схемы переходов полностью согласуется с предсказа-
теории. Однако анализ абсолютных значений ширин и по-
а определить константы переходов и уровней привели к отри-
йьиому значению ширины одного из уровней. Это было обус-
teHO, вероятнее всего, недостаточной точностью эксперимента
Влиянием столкновений, которые были существенны в описан-
эксперименте.
^Методически важным моментом в постановке экспериментов
«исследованию взаимодействия монохроматического излучения
Йществом явился переход от исследований активной среды га-
ЙЙЫх лазеров к изучению формы линии вынужденного и спонтан-
излучения во внешних поглощающих ячейках. Этот переход
Йался возможным благодаря получению одночастотной генера-
с помощью селекции типов колебаний в газовых лазерах,
бенно простым и эффективным оказался метод, основанный на
^внии нелинейного поглощения (гл. 9). Переход к внешним
ам позволил значительно расширить диапазон исследуемых
ений, а также дал возможность непосредственно наблюдать
ршмость формы линии излучения от направления наблюдения.
3 работе [40] было изучено спонтанное излучение на перехо-
i 1s, -> 2р4 в присутствии монохроматического поля на пере-
14. В качестве объема исследований использовалась
Йка с разрядом в чистом Ne, причем основное внимание было
агцено на сопоставление теории с результатами эксперимента,
'я наблюдалась значительная анизотропия линии спонтанного
Учения при наблюдении вдоль и навстречу направлению рас-
«транения излучения лазера, количественного согласия с тео-
> получено не было. Зависимость формы линии спонтанного
ения от направления наблюдалась также в работе [41] при
Чени и сверхтонкой структуры переходов 2s., —> 2р4 и 2р4 —>
Волее подробно этот эксперимент рассмотрен в гл. 7.
вышеприведенными работами практически исчерпывается круг
ериментов по исследованию формы линии спонтанного излу-
>я в присутствии интенсивного монохроматического поля на
КПом переходе. Это связано, скорее всего, с трудностями ре-
ляции слабых сигналов спонтанного излучения, которые ес-
енно возникают при использовании спектральных приборов
205
сверхвысокого разрешения. Эти трудности в значительной ст
ни устраняются в экспериментах с пробной волной, т. е. Иа
нужденных переходах. 111
5.4.2. Резонансы на вынужденных переходах. В первых эКс
риментах по исследованию формы линии вынужденного излуче'
ния [29, 31] также была обнаружена анизотропия линии издуч '
ния. В этих экспериментах исследовались переходы Зз2 —>
и 2s, 2р4 с общим уровнем 2р4, но в различных условиях. В р/1
боте [29] исследовалась форма линии генерации трехуровневой
газового лазера, т. е. лазера, в котором усиление достигаете
за счет накачки монохроматическим полем. Детально свойств
трехуровневых лазеров будут описаны в гл. 9. В [29] внешнее Щ)Д‘
представляло собой бегущую волну, а слабое имело вид стоячей
волны. Очевидно, что в первом приближении зависимость мощ.
ности генерации от частоты определяется формой линии усиления
на смежном переходе. Более того, вблизи порога зависимость
мощности генерации от частоты оказывается весьма чувствитель- (
ной к небольшим изменениям формы линии усиления на переходе
О -> 2. Поэтому эксперименты по наблюдению генерации в трех-
уровневых лазерах удобны для наблюдения прежде всего малых,
но качественных изменений в форме линии излучения на смежном
переходе. Получение точных количественных данных о парамет- |
рах линии излучения затрудняется необходимым учетом харак-
теристик генерации и эффектов насыщения в лазере. Экспери-
мент продемонстрировал заметную асимметрию линии генера-
ции (рис. 5.9).
При расстройке частоты внешнего поля от центра линии поле
бегущей волны взаимодействует с атомами, проекции скоростей
.1! х А1
a ff в г д
< 750МГц !
Рис. 5.9. Форма линии генерации трехуровневого газового лазера на А =
= 1,15 мкм (2s2 —> 2р4) при оптической накачке разряда в чистом неоне моно-
хроматическим полем на 1 = 0,63 мкм (3s2 —► 2р4) при фиксированной от-
стройке частоты внешнего поля относительно центра линии поглощения:
а — Q = —194 МГц; б — Q = —100 МГц; в — Q = —67 МГц; - 0 =
= 0 МГц; д — й = 119 МГц
которых на ось распространения волны равны vz = £1/к. П°ле
стоячей волны на смежном переходе (А, = 1,15 мкм) будет взаим0'
действовать с теми же атомами, если его расстройка частоты уд0^
летворяет условию Q' = qQ. Основные знаки расстроек Q' 11
соответствуют однонаправленным волнам в резонаторе на А
206
15 мкм и X = 0,63 мкм, различные знаки — встречно направ-
^Ьным волнам. Поэтому при сканировании частоты резонатора
^Керв на = 1Д*5 мкм генерации будет возникать на двух часто-
оКрестности Q' = + qQ. Поскольку при малых превышениях
^Еленин над порогом мощность генерации пропорциональна не-
Ик,,гттотгному усилению, то анизотропия линии усиления вызовет
^итветствующую асимметрию частотной зависимости мощности
Яьрации трехуровневого лазера.
ЖГформа линии поглощения пробного сигнала на X = 1,15 мкм
Присутствии сильного поля на X — 0,63 мкм исследовалась в [31].
Щезонатор лазера на 0,63 мкм была дополнительно введена раз-
К^ная ячейка. Подбором парциальных и полных давлений Не и
КГ а также тока разряда можно было осуществить режим, в ко-
Ящм коэффициент поглощения сильного поля был равен 0. Че-
^Кэту ячейку и проходил слабый зондирующий сигнал на длине
‘Жим 1,15 мкм. Схема эксперимента приведена на рис. 5.10.
Рч--—
1 Лазер
( 1,15 мкм
5. 5.10. Схема эксперимента для наблюдения эффекта расщепления мето-
k поглощения пробного сигнала на X = 1,15 мкм в резонаторе Не — Ne-
& лазера
| рис. 5.11 приведены три записи спектров слабого пробного
риала на 1,15 мкм, обусловленного полем стоячей волны на
мкм при отстройке сильного поля от центральной частоты
дохода. Структура справа и слева от нуля соответствует нели-
рному взаимодействию однонаправленных и встречно бегущих
рн. На линии 1,15 мкм во всем диапазоне давлений Не имеет
Ьто усиление, в то время как разность заселенностей на пере-
до 3s2 -> 2р4 изменяет знак, причем верхняя запись соответст-
Ьт поглощению, а нижняя запись — усилению. Переход из ре-
Иа поглощения в режим усиления осуществляется слабым из-
Вением давления гелия. Эти эксперименты подтвердили, что
|яучае к' < к форма тонкой структуры для однонаправленных
Юн не является лоренцевой, причем изменение формы линии по-
РЩения пробного сигнала наблюдается даже тогда, когда внеш-
Р поле проходит через газовую ячейку, не поглощаясь. Харак-
₽ный вид структуры, наблюдавшийся в [31], полностью согла-
₽тся с предсказаниями теории (§ 5.3).
гКоличественное сопоставление теории и эксперимента для
№Чая к' )> к, когда форма линии излучения, обусловленная
207
внешним полем, является лоренцевой как для бегущих нансГ()
так и для однонаправленных волн, было приведено в работах
42]. Исследования резонансного ВКР в неоне описаны в § 5.5 J'>
5.4.3. Резонансы при] пересечении мод. Суть эксперимента
пересечению мод [32, 33], упрощенная схема которого представ?0
на на рис. 5.бе, состоит в следующем. Излучение лазера, содер^?
щее две монохроматические компоненты на частотах со2 и о,, uDa'
ходит через поглощаемую газовую ячейку, на которую наложу
слабое магнитное поле. Регистр^
руется изменение интенсивное'
прошедшего света при измепоцИ11
напряженности магнитного цол
Н. Когда величина зеемановского
расщепления оказывается пример,
но равной разности частот между
модами, возникает резонанс. Этот
a
эффект получил название эффекта
пересечения мод. Теория эффекта
была дана в [26] при анализе по-
ведения насыщения доплеровски
уширенного перехода, ссдержа-
щего уровни с близко располо-
женной структурой.
Простое объяснение эффекта
состоит в следующем. При нало-
жении продольного магнитного
поля уровни атома с J = 0 рас-
щепляются вследствие эффекта
Зеемана. Соответствующие круго-
вые компоненты линейно-поляри-
зованных мод лазера оказываются
в резонансе с двумя связанными
доплеровски уширенными пере-
ходами газа, заполняющего
ячейку. Пока интенсивности полей
малы и можно пренебречь эф-
фектами насыщения, при изменений
величины магнитного поля интен-
сивность прошедшего света мед-
ленно изменяется вследствие сдви-
га доплеровски уширенной ли-
нии поглощения. Существенные
изменения поглощения возника-
ют лишь в магнитных полях, пря
Рис. 5.11. Эффект расщепления
спектра излучения газа на пере-
ходе 3s2 —» 2pi в неоне (X =
= 1,15 мкм) в присутствии ПОЛЯ
стоячей волны на переходе 3s2—»2р4
в неоне ; (X = 0,63 мкм) в об-
ласти полного пропускания раз-
ряда для X = 0,63 мкм [19]:
а — р = 0; б — р - 0,05 Торр;
в — р = 0,1 Торр
которых зеемановское расщеп-
ление сравнимо с доплеровской шириной линии. Однако, когда
интенсивность поля возрастает, происходит насыщение перехода,
с которым оно находится в резонансе. В результате возникает из
менение поглощения на связанном переходе. Предполагается, чт
208
лаиовское расщепление бол
тельио меньше доплеровской
ыпе, чем ширина уровня, но зна-
ширины. Эффект пересечения мод
ответствует случаю взаимодействия двух однонаправленных
[Н с близкими частотами в трехуровневой системе. Отличие со-
1Йт лишь в том, что в данных экспериментах изменяется не час-
.а доля, а смещаются уровни трехуровневой системы.
Учитывая это, легко получить выражение для формы резо-
:са
X (//) = х0 1 —
V2_____________2V1
(со2 — СО] — Д)2 +
। Д = V^oSH — зеемановское расщепление уровней, р0 — маг-
он Бора, g — фактор Ланде, Н — напряженность магнитного
1Я. Считается, что G<<;1. Видно, что резонанс имеет ширину,
щую удвоенной ширине верхнего уровня, который испытывает
Мановское расщепление.
Условие пересечения мод зависит, как нетрудно убедиться,
лько
от расстояния между лазерными модами и не чувствитель-
к их индивидуальным частотам. Ширина резонанса есть сумма
17 19 21 Н,Э
. 5.12. Экспериментально наблюдаемый сигнал I пересечения мод в раз-
ряде ксенона на X = 3,37 мкм [21]
рин
«пересекающихся»
уровней
(включая эффекты уширения
:ем Ух -> Ух + "fiQ) и не зависит от ширины нижнего уровня.
Экспериментально явление пересечения мод в магнитном поле
людалось при исследованиях сверхтонкой структуры в ксе-
:е [26] и g-факторов в атомарном кислороде [33]. На рис. 5.12
[веден для примера сигнал пересечения мод, наблюдавшийся
е при Н = 20 Э [33]. Схема эксперимента была близка к изобра-
209
женнои на рис. 5.be. Для повышения отношения сигнал/щу
вводилась малая модуляция постоянного продольного магдщ1
ного поля. Продетектированный сигнал направлялся в фазоду
ствительный усилитель, настроенный на частоту модуляции
выходной сигнал записывался как функция магнитного noji^
В качестве источника излучения использовался Хе-лазер н'
3,37 мкм с расстоянием между модами 50 МГц. Пересекающиеся
уровни были парой зеемановских компонент верхнего лазерное
уровня. Однометровая ячейка содержала разряд в Хе при давде.
нии 102 Торр, так что можно было пренебречь столкновительвыц
уширением. Наблюдаемый g-фактоп оказался равным 0,929
Наблюдаемая ширина (0,5 МГц) верхнего уровня перехода
3,37 мкм оказалась примерно в 30 раз меньше ширины нижнего
уровня.
С явлением пересечения мод тесно связан эффект возникнове-
ния провала в центре линии генерации лазера, находящегося
в «магнитном поле», предсказанный Дьяконовым и Перелей [43]
в теории зеемановского лазера. Этот эффект был интерпретирован
ими как результат перекрытия «своих» и «чужих» провалов в цент-
ре линии. Под «чужим» понимается провал в неоднородно уши-
ренной линии усиления, который создает, например, правополя-
ризованная волна для волны с левой круговой поляризацией.
Образование провала в центре линии генерации связано с взаимо-
действием двух встречно бегущих волн с ортогональными круго-
выми поляризациями и фактически представляет эффект пересе-
чения мод в нулевом магнитном поле.
Спектроскопические применения эффекта пересечения мод и
уровней в нулевом электрическом и магнитном полях рассмотре-
ны в следующей главе.
§ 5.5. Исследования резонансного ВКР
5.5.1. Выбор переходов. Как мы уже отмечали, в условиях ре-
зонанса, когда время жизни общего уровня значительно меньше
времени жизни начального и конечного состояний, излучение на
переходе 0 —> 2 в присутствии поля на переходе может быть ин-
терпретировано как резонансное вынужденное комбинационное
рассеяние (ВКР). Двухквантовые процессы определяют наиболее
осуществленные особенности формы линии излучения: резкую
анизотропию линии, сужение линии резонансного ВКР по сравне-
нию с линией одноквантового перехода 0 -> 2. Таким образом,
и в условиях резонанса представляется возможным исследовать
двухквантовые переходы и использовать их в спектроскопии
сверхвысокого разрешения. Впервые исследования резонансного
ВКР были выполнены в неоне, на связанных переходах которого
получена генерация на многих линиях. Наиболее подходяще0
и очень удобной парой переходов для исследований ВКР являю?"
ся переходы 2s2 -> 2р4 (X, = 1,15 мкм) и 2s2 ->• 2р4 (X = 1,5 мкм)-
На них и были выполнены первые эксперименты по ВКР [37,
210
i Генерация на указанных переходах наблюдается в обычных,.
- оМ чвсле коммерческих газовых лазерах. Времена жизни ра-
чих уровней соответствуют требованиям для наблюдения резо-
ihcHOTO ВКР. Общий уровень является резонансным, т. е. свя-
н с основным состоянием сильным оптическим переходом. Время
&ВИ уровня 2s2 значительно меньше, чем времена жизни уров-
2pi 0 ^Pi- Длины волн переходов 2s2 -> 2р4 и 2s2 — 2р1 доста-
^чно близки, поэтому можно ожидать, что компенсация допле-
Ж,вских сдвигов в двухквантовом переходе будет достаточно
^ААеКТИВНОЙ и вклад доплеровского уширения мал. В результате
«ляольно многочисленных исследований был накоплен значитель-
ней материал по времени релаксации уровней 2s и 2р неона. В ис-
^Йдедуемой схеме в приближении слабых полей не должен прояв-
ляться эффект интерференции одноквантовых и двухквантовых
Япмщессов при конечной заселенности уровня 2s2. Все это позво-
ляет нам рассматривать эксперимент как прямое наблюдение фор-
зЕд линии вынужденного резонансного комбинационного рассея-
Г; Времена жизни уровней 2р измерялись в работе [45]. Эти из-
мерения дают значения у2!1 = 6,95-107 с-1, у2!4 = 5,25-107 с-1.
Хворость распада уровня 2s2 по данным [46] имеет величину y2S2 =
jfel,6-108 с-1. Ширина запрещенного перехода 2p1->2pi оказы-
вается равной 19 МГц. Ширина пика в распределении по скоростям
£ уровне 2s2 в единицах к 36,8 МГц. Как уже указывалось, ши-
Жна линии рассеяния вперед равна ширине линии двухквантового
£ссеяния, которая складывается из ширин запрещенного перехо-
ди 2р1-^ 2р:1 и доплеровской части (q — 1) (y2S2 + у2)1). Таким
Зюразом, для 2Г_ имеем 30,8 МГц. Ширина линии рассеяния
Д*зад равна ширине ступенчатого перехода. Она обусловлена
Жпадом неравновесного распределения атомов по скоростям,
Жвным q (у2)1 + y2S2) = 48,6 МГц, и шириной перехода 2s2 ->
fc2p4. Для 2Г+ получим 82,6 МГц. Отметим, что ширина линии
Лухфотоииого рассеяния назад равна 104 МГц.
Ж 5.5.2. Описание эксперимента по наблюдению резонансного
#*Р. Эксперимент по наблюдению формы линии РВКР состоял
Исследованиях формы линии усиления сигнала на X = 1,15 мкм,
второе возникает под действием монохроматического сигнала на
ИН 1,5 мкм. Схема экспериментальной установки приведена на
№. 5.13. Излучение мощного одночастотного лазера 1 на линии
Др мкм направлялось в разрядную трубку 3 (длина 50 см, диа-
РР 2 м), которая наполнялась чистым изотопом 20Ne. Для изме-
ДРИя формы линии усиления или поглощения на переходе 2s2 —>
Дрр4 в эТу ячейку вводилось излучение на X = 1,15 мкм от ко-
И^Кого сканируемого одномодового гелий-неонового лазера 2,
в том же направлении, что и сильное поле (ход лучей в этом
Д^Чае обозначен пунктиром), либо в противоположном. В случае
Драллельно бегущих волн сильное поле на 1,52 мкм дожно быть
Исходить через зеркало 34, с помощью которого слабое поле вво-
ЯрОсь в ячейку. Согласование волновых фронтов производилось
с помощью линз, который одновременно обеспечивали фокусцп
ку сильного поля с целью получения большого насыщения
ячейке. Несовпадение волновых фронтов влияет на величину с. ь
нала и на форму линии. Для оптической системы, использовавщо"
ся в эксперименте, влияние этих факторов могло дать вклад в ц,
рину не более 1 МГц.
Фотоприемник 8, в качестве которого использовался фотодц0
ФД-3, регистрировал излучение лазера на X = 1,15 мкм noClj3'
прохождени I поглощающе е ячейки 3. Сильное поле на д Д
= 1,52 мкм модулировалось с помощью электромеханического \;о
дулятора 9 с частотой около 40 Гц. Глубина модуляции 100%
Рис. 5.13. Экспериментальная установка для наблюдения анизотропии тон-
кой структуры линии ВКР в неоне (1 — Не— Ne-лазер на А = 1,52 мкм
(сильное поле), 2 — Не — Ne-лазер на 1 = 1,15 мкм (слабое поле), 3 — раз-
рядная ячейка, 4, 5 — блоки управления пьезокерамикой, 6', 7, 3 — фото-
диоды, 9 — механический модулятор, 10 — генератор звуковой частоты,
11 — фазочувствительный детектор, 12 — селективный усилитель, 13 —
самописец)
В результате нелинейного резонансного взаимодействия полей
с газом излучение лазера на X = 1,15 мкм после прохождения
ячейки оказывается промодулированным на частоте 40 Гц. Пере-
менный сигнал с фотоприемника усиливался с помощью избира-
тельного усилителя У2-6 и подавался на вход синхронного детек-
тора КЗ-2.
Частота излучения слабого поля медленно сканировалась пу-
тем подачи пилообразного напряжения на пьезокерамику, на ко-
торой укреплялось одно из зеркал резонатора лазера 2. Лазер f
имел разрядную трубку с внутренним диаметром 1 мм и длин00
разрядного участка 7 см. Трубка наполнялась смесью изотопов
неона и гелия в соотношении 1 : 10 при полном давлении 3 00
рт. ст. Большое давление Не в усилительной трубке позволяло по
212
Рис. 5.14. Форма линии резонансного ВКР
в неоне на X — 1,15 мкм (2s2 —» 2р4) в при-
сутствии сильного поля на X = 1,52 мкм:
а — рассеяние вперед; б — рассеяние
назад (1 — без компенсации доплеровского
пьедестала, 2 — чистая линия рассеяния)
ь дочти плоскую вершину на зависимости мощности генера-
от частоты, что обеспечивало минимальное изменение интен-
сТи слабого поля в диапазоне 300—400 МГц, около центра
® усиления. Расстояние между зеркалами было равно 12,3 см
^ть сканирования частоты слабого поля 1220 МГц). Излуче-
i лазера 2 подавалось на фотоприемник 7 (ФД-3), работающий
(товольтовом режиме, и с выхода фотоприемника — на второй
д самописца 13. Таким образом, второй канал самописца ре-
й^пировал изменение амплитуды слабого поля при сканировании
Ж*частоты. Перемен-
сигнал на выходе
1Е>ппнпого детектора
•Дипрпионален вели-
ды» слабого поля. Но-
Жру ясно, что отно-
ДЬйя первой спектрог-
Дйми самописца 13 ко
Ж»рой пропорциональ-
Зйц переменной части
ЗЙффициента поглоще-
Ж на линии % = 1,15
неона в трубке 3,
мчем эта часть обус-
Жлена сильным внеш-
шполем X =1,52 мкм.
ЖаВремя записи одного
Ярд к а было равно
Дриерно 40 с. Поэто-
Ьтребовалась высо-
Ддкстабильность час-
ДйД сильного ПОЛЯ.
Двользовалась пассив-
НК стабилизация дли-
Дк резонатора 1. С
,Д№' целью эксперимен-
Дриая установка раз-
Дналась на массивной
ДуЬной плите, которая
Ирла на излированном
Ирном фундаменте. Массивные стальные головки, в которых
ИРДились зеркала, жестко крепились к плите. Промежутки
ЯРУ окнами, герметизирующие разрядные трубки, и зеркала-
^ДЯЦательно изолировались от внешней среды. В результате этих
^Жошибка в определении ширины из-за ухода частоты сильного
за время записи узкой структуры формы линии составляла
1 МГц. Относительная кратковременная стабильность ла-
^Д[ составляла 1(Га.
заключение остановимся на способе «устранения» влияния
•стала, возникающего из-за пленения резонансного излуче-
213
ния [46]. Это было сделано для повышения точности измерея
для облегчения обработки экспериментальных данных. 11р11(5ч
ствие пьедестала в большой степени усложняло обработку
зультатов, касающихся узких резонансов (рис. 5.14). Метод
пользует совпадение формы пьедестала с доплеровской фор
линии поглощения. Для его компенсации ток разряда в н0| С®
щающей ячейке модулировался в противофазе с модуляцией СЯЛ°'
ного поля. Модуляция тока разряда также приводит к модуЛя ь~
коэффициента поглощения слабого сигнала. Глубина модуЛяя 11
тока разряда подбиралась таким образом, чтобы амплитуда . 11
менного сигнала на частоте расстройки от узкого пика была равд
нулю. Таким образом удавалось практически полностью устр^
нить влияние доплеровского пьедестала.
5.5.3. Форма линии резонансного ВКР. Па рис. 5.14 приведен
запись формы линии вынужденного излучения (поглощения) ДЛя
параллельно распространяющихся волн (кк' )> 0) и для проТи.
воположно бегущих волн (кк' <; 0) пробного и сильного полей
Одновременно приведена запись формы линии излучения пробного
поля. Форма линии усиления имеет довольно сложную форму
т. е. представляет узкий пик на фоне довольно значительного пье-
дестала, как в том, так и в другом направлении. Ширина пиков
значительно меньше, чем доплеровская ширина линии 1,15 мкм,
и сравнима с радиационной шириной перехода. Обращаем внима-
ние на сильную анизотропию линии излучения. Для одною на-
правления бегущих волн (кк' )> 0) пик значительно (примерно
в два раза) уже, чем для противоположно бегущих волн {кк' <
< 0). Широкий пьедестал, имеющий ширину, равную доплеров-
ской, и связанный с равновесным распределением по скоростям,
может быть объяснен диффузией возбуждения в пространстве
скоростей. Характер анизотропии качественно совпадает с пред-
сказанным теорией. Для пробной волны, распространяющейся
в том же направлении, что и сильное поле, линия излучения при
давлении 0,9 Торр имеет ширину 58 МГц, которая почти в два
раза уже той, которая следует из рассмотрения эффектов насы-
щения заселенностей. Для встречно бегущих волн ширина пика
излучения оказалась равной 118 МГц, что приблизительно равно ।
сумме ширины перехода 2s1 —> 2р1 и ширийы в распределении ато- '
мов по скоростям на уровне 2pi. ।
Наблюдаемые ширины резонансов оказались близкими к тем,
которые предсказывает теория. Экспериментально наблюдались
зависимости ширин резонансов от интенсивности полей и давЛв
ния газов. Анализ результатов упрощается для слабых полей’
В этом случае нет необходимости принимать во внимание попереЧ
ную и продольную неоднородности полей. Однако надо учесть, 4
при очень слабых полях уменьшаются величины сигналов. Поэт°
му значения ширин, соответствующих очень малым полям, бы
получены при экстраполяции зависимости ширин к нулевому
чению поля. Так как в экспериментах параметр насыщения «
превышал значения 0,5, то можно было использовать экстрап°л
214
» линейному закону, экстраполированные к нулю поля и
* 4гия ширины 2Г+ = 86 4- 3 и 2Г_ ^312 МГц оказались
^ощем согласии с рассчитанными по известным значениям
:e*L даизни уровней. Это позволяет сделать вывод об эффек-
**осТи этого метода при проведении спектроскопических ис-
-вповании.
5 4. Поляризационные характеристики резонансного ВКР.
£их п0Р РассматРивались ВКР, которые прямо связаны с вы-
! пением уровней 1, 0, 2. Проведенные в [44] исследования по-
.^и. что наблюдаемая резкая структура чрезвычайно чувстви-
’к поляризации полей Е' и Е.
на рис. 5.15 приведена запись формы линии рассеяния для
’ -- “ - ---- \ = 1,52 мкм. Слабое поле
—лцулярно поляризованной волны на л
-W
1
I. 5.15.
Форма линии РВКР для правой (1) и левой (2) круговой поляри-
зации пробной волны и волны накачки
= 1,15 мкм также имеет круговую поляризацию: в случае
к противоположную направлению вращения плоскости полл-
юции сильного поля, в случае 2) — совпадающую. Отношение
Юнсивностей в максимуме линии рассеяния равно 1:6, что
Радает (в пределах точности измерений) с отношением интен-
ростей зеемановских компонент, рассчитанным с помощью
символов на переходе 2s2 -> 2р4 (J = 2).
проводились также исследования степени поляризации линии
реяния в зависимости от азимутального угла между плоскостя-
роляризации слабого и сильного полей (рис. 5.16). Наблюдае-
I Максимальная степень поляризации линии рассеяния составля-
1®%. Поляризационная анизотропия резкой структуры линии
с достаточно высокой точностью описывается соотношением
х/х0 =1 — 0,25 sin2 0,
Рис. 5.16. Зависимость степени по-
ляризации h линий резонансного
ВКР как функция угла 0 между
плоскостями поляризации пробной
волны накачки
где х0 — коэффициент усиления для совпадающих линейных
ляризаций. °0' I
В области исследовавшихся давлений (0,3 + 1,5 Торр) ц
ризационные свойства линии рассеяния практически не изце Я
лись. Это свидетельствует о том, что в собственном газе в условц0'
резонансного обмена возбуждением переориентация магнита
моментов сопровождается одновременным изменением скорое"§ **
атома. В случае «слабых» СТод0
кновений релаксация орпент'
цип должна приводить к депо^
ляризацип резкой структур^
линии. Если в качестве пробно^
волны использовалось поле на
переходе 2s, -> 2р2 = 1,1767
мкм), то при линейных ц0.
ляризациях внешнего и проб-
ного полей узких резонансов не
наблюдалось. Это легко понять.
Переходы между подуровнями
тонкой структуры уровней 2s2
(J = 1) и 2р.2 (J = 1) разре-
шены для Ат = +1. В то же
время с той же линейной по-
ляризацией поле на X = 1,52
между подуровнями с т = 0.
мкм вызывает переходы
Взаимодействия волн с круговыми поляризациями приводят
к резкой структуре линии излучения X = 1,1767 мкм в присутст-
вии поля на X = 1,5 мкм.
§ 5.6. Нелинейные резонансы ВКР в поле стоячей волны
В этом параграфе мы рассмотрим нелинейные резонансы без
доплеровского уширения, привязанные к центру перехода.
В предыдущих параграфах была исследована форма линий
сигнала в линейном по пробному полю приближении. В то же
время интересно кратко остановиться на явлениях насыщения
поглощения (усиления) пробного сигнала. Как будет показано
ниже, эффекты насыщения при многофотонных переходах могУт
приводить к новым резонансам со свойствами, которые имеют боль*
шое значение для спектроскопии сверхвысокого разрешения.
следование насыщения представляет и практический интерес
построения теории трехуровневых лазеров, в которых усилени
обусловлено действием поля на смежном переходе (гл. 9). Г1р°®_
всего исследовать эффекты насыщения при изучении характер00
тик трехуровневого лазера.
216
MlgL смотрим эффекты насыщения в лазере на резонансном ВКР,
линия ВКР неоднородно уширена (ширины 2Г+ и 2Г_ боль-
И^ярииы двухфотонного перехода). Линия усиления в таких
с резонатором Фабри — Перо резко анизотропна. При
ЯТчке бегущей волной и при расстройке частоты накачки Й от
линии перехода усиление на переходе 0 -> 2 имеет два
1г£ямума на частотах й' = ;+ч?Й (п. 5.4.2), соответствующих ре-
Я^щсам ВКР при взаимодействии однонаправленных и встреч-
вГволн на переходах 0->1и0->2. В результате зависимость
^^,яости генерации от частоты оказывается сильно асимметрич-
Я2*ЛСак было показано в § 5.5, линия усиления на % = 1,15 мкм
а^гереходе 2s., —> 2р4 при накачке полем на % = 1,5 мкм опреде-
двухквантовыми процессами. Лазер на этих переходах
Дйоа можно рассматривать как резонансный комбинационный
Он оказался удобным для исследований нелинейных явле-
г в ВКР. Теоретические и экспериментальные исследования,
введенные в [39], привели к обнаружению резонанса насыщения
К мпогофотонных переходах. Он возникает при насыщении уси-
Дтя на переходе 0—^2 полем стоячей волны Е’, когда разность
Жщот падающего и рассеянного света равна частоте запрещенно-
иерехода. т. е. когда со' = со + со12. Резонансный провал в ли-
Ки ВКР наблюдался на зависимости мощности генерации от час-
Жпд В отличие от линии резонансного ВКР он не испытывает
Вйеровского уширения линии и имеет ширину запрещенного
Вехода 1 -> 2.
ИЮСхема опыта по наблюдению частотных характеристик лазера
АХ = 1,15 мкм при накачке полем на X = 1,5 мкм типична для
L5.17. Схема эксперимента для наблюдения частотных характеристик
Р лазера на X = 1,15 мкм при накачке полем на X = 1,5 мкм
Ьбных экспериментов и показана на рис. 5.17. Излучения одно-
Вртного Не — Ne-лазера с селекцией мод фокусируется в резо-
Ьре лазера на X = 1,15 мкм. Зависимость мощности генерации
Частоты при расстройке частоты поля на X = 1,5 мкм от центра
Ии показана на рис. 5.18. Резкий пик генерации с большой
Иитудой соответствует взаимодействию одной из компонент
Ичей волны, бегущей в том же направлении, что и волна накач-
ка X = 1,5 мкм. При увеличении интенсивности накачки и мощ-
рт генерации на X = 1,15 мкм, а также вблизи частоты
«тройки й 0 на зависимости генерации от частоты возни-
Р резкий провал небольшой амплитуды с шириной 10 МГц
217
(рис. 5.18). Ширина провала близка к ширине двухквантОл
перехода. °гь
Теоретический расчет линии насыщения РВКР оказывд
очень громоздким. Анализ процессов, ответственный за насыще
становится трудным. В предположении Vo Ут, у2, (к' — k)/k
линия насыщенного усиления описывается формулой (5.39):
ет4
Вие(
Ч
v = „ г .1 г г f -4- — В тгг ГудзГ 4- о (й' — О)] а а
°( [/+ 4д2[(Г2 + Й2)у22 + (й'-Й)2] ]}’ (5'59)
где х0 = 8x3/2po2JV[U2q2/[hu (q2 — 1) (Г2 + Q2)] — линейный Коэ,
фициент усиления на переходе 0 -> 2 при накачке полем на цер£
ходе 0—> 1, N°i — плотность газа, G — параметр насыщения
переходе 0 -> 2, / (Q) — плавная функция с шириной поряд^
Рис. 5.18. Зависимость мощности генерации Р от частоты: а — при разных
отстройках частоты поля на X — 1,5 мкм от центра линии (й = 50, 30, О-
—30, —55 МГц для кривых 1, 2, 3, 4, 5 соответственно); б — резонансный
провал мощности генерации трехуровнего лазера
У о (/ (0) = 1), Г = у0/2, у12 = (Ут + у3)/2. Соответственно мой'
ность генерации Р трехуровневого лазера при Q = 0 описывает^
формулой (усиление х0 равно потерям у)
/j х- (I •_ _У?_________Via_____|-1 (5-бС)
Х0 ] ‘ 4?2 712 + _ Q)2J J-
Формула (5.60) описывает провал на частоте <о', когда со'— w "
= со12. Констрастность его
Z, — Р (оо) — Р (0) _ ?2 — 1 72
Р(0) ~ 4g2 7i2 •
218
провала зависит от констант релаксации расстройки час-
При й 5§> Г стоячая волна на переходе 0->2 взаимодеист-
с двумя различными группами атомов и описываемый резо-
дЫЙ провал исчезает.
ак показал теоретический анализ, провал с шириной запре-
,ого перехода обусловлен только когерентными процессами,
де связан с насыщением заселенностей уровней. Интересущие
процессы графически можно представить следующим образом:
. Е Е' Е' Е' Е Е'
; —» d01 —> d12 —> dn., >d12—>d02—> . (5.61)
JV1 n2
оятность перехода на уровень 2, пропорциональная Е2Е’1*
(вязана с изменением заселенности уровней 0 и 2. ВозникноГ
ie поляризаций на переходе 0 2 в результате процессов (5.53'
Йо представить следующим образом: 1) поле, резонансное пе-
>ДУ 0 -> 2, и поляризация на переходе 1 —> О поляризуют пе-
>д 2 1 на частоте со' — со; 2) поле на переходе 0 -> 2 и по-
1зация на переходе 2 —> 1 поляризуют переход 1 -> 0; 3) поле
рреходе 1 -> 0 и поляризация на переходе 2 -> 1 поляризуют
1ход 0 —2; 4) поляризация и поле на переходе 0 -> 2 создают
:ощение (излучение) на частоте со'.
[роцесс насыщения, обусловленный изменением заселенности,
но представить так:
р'' р р’' р'/
О—> d01 —> d —> d,l2 — d02 —• (5.62)
о n2 \n.
i\2
ина провала насыщения, связанная с процессом (5.62), равна
ине перехода 2 •-> 0.
^адим качественное объяснение образования провала. Вероят-
ь перехода отдельной частицы с уровня 1 на уровень 2 под дей-
ем полей Е и Е' дается выражением (5.42). В случае поля стоя-
волны на переходе 0-> 2 вероятность перехода для атома, имею-
о проекции скорости vz на направление поля, имеет вид
Ч12 (пг) = (пг) + А2 (пг),
ИД2 (yz) и W12 (п2) соответствуют взаимодействию однонаправ-
гых и встречных волн соответственно. W±2 (yz) получается
5-42) заменой Q на Q — kvz и й' на Q' — k'vz, a W12 (vz) —
(Ной й на Й — kvz и Й' на Й' + kvz. Для случая у0 у2
>м
Ъг) =_______а Г_________________________&_____________+
То/2 + (О — Ч)2 Vi 712 + (S-' — й — k'vz + Ч)2
_|___________Х12-----------1 . (5.63)
7124- (й' — Q 4- А+ Ч)2 J
Формулы (5.63) следует, что стоячая волна на переходе 0 —>- 2
Цем случае взаимодействует с двумя группами атомов. Основ-
219
ной вклад в излучение на переходе 0 -> 2 в поле стоячей Во
дают атомы, проекции скоростей которых удовлетворяют уело*В * * 11
(при к' /> к)
V? = + (£2 — £2')/ (к' + *) (5
в окрестности интервала проекций скоростей
= у12/(к' + к). (5 б5
Таким образом, когда £2' — £2 = 0, стоячая волна на перехОп
0 —> 2 взаимодействует одновременно с двумя группами атомОв
В результате эффекты насыщения в силу процесса (5.61) усиливаю/
ся и возникает провал.
Как показал проведенный в [39] анализ, в случае стоячих Во>11)
на переходе 0 1 и 0 —> 2 резонансный провал возникает црв
любых значениях к' и к. Учитывая прогресс, достигнутый в создц.
нии перестраиваемых лазеров, описанный метод можно широко
применить в спектроскопии запрещенных переходов, для стаби-
лизации частоты. В дополнение к методу двухфотонного резонанса
он может быть применен для точного измерения частот запрещен-
ных переходов, частоты перехода Is —> 2s атома водорода, частот
колебательно-вращательных переходов молекул. В отличие от
метода двухфотонного резонанса, он не требует больших интен-
сивностей оптических полей.
§ 5.7. Провал Лэмба на связанных,
близко расположенных переходах. Перекрестные резонансы
В п. 3.2.5. мы обратили внимание на то, что характер резонанс-
ного взаимодействия двух полей с близкими частотами с газом су-
щественно зависит от поляризации. В зависимости от поляризации
полей и вырождения уровней взаимодействие полей можно рас-
сматривать как с двухуровневой системой или с трехуровневой.
В общем случае взаимодействие полей несет в себе черты двухуров-
невых и трехуровневых систем. В этом параграфе мы более деталь-
но проанализируем нелинейное взаимодействие поля стоячей волны
с двумя близко расположенными переходами, имеющими общий
уровень. Анализ имеет важное значение, так как позволяет про-
анализировать влияние соседних переходов на воспроизводимость
частоты лазеров.
Присутствие связанного перехода влияет на форму лэмбовского
провала на каждом из переходов 0 -> 1 и 0 -> 2 (рис. 5.19). В ДаВ'
ной системе возникают такие резонансы, которых нет в двухур0/
невых системах. Взаимодействие резонансов связано с взаимоДеВ
ствием поля с двумя переходами. Описываемые ниже резонанСЬ1
получили название перекрестных. Природа их близка к явлеИ11®
пересечения мод. Пусть стоячая волна насыщает поглощение сПеВТ
ральной линии, образованной перекрытием двух доплеровсВ<
угпиренных линий с общим уровнем (рис. 5.19). В каждой из лиНв^
за счет взаимодействия с частицами, имеющими проекции скор°с
220
иоаВные +(® ~ ®ю) и ±(® — ®2о)< выжигается по две «дырки»,
f ?уЛьтате распределения частиц по скоростям на общем уровне
wcBMOCTb No (нг) «приобретает» четыре «дырки».
ПпИ сканировании частоты стоячей волны вдоль контура спект-
Вной линии возникают два провала на частотах <о10 и и20, обус-
ленных перекрытием дырок в центре линии для каждого из
дырок в центре линии для каждого из
-лих» и «темных»
к между собой,
икновение такого
входов «светлых» ды-
междУс°б°йи «тем-
» дырок между собой
, 5.19). Помимо это-
'появляется провал
Симметричной часто-
Юю "Ь ®2о)/2, обус-
[енный перекрытием
Лощения
одной
за счет взаимодей-
1Я с дыркой в распре-
крестного провала
>ано уменьшением
из
(их волн с частотой
5нии частиц по ско-
гям на общем уров-
Ьбразованной встреч-
бегущей волной с
готой со02,и наоборот.
Ложность появле-
Рис. 5.19. Возникновение дополнительных,
перекрестных резонансов при насыщении,
одним из них поглощения перекрывающихся
переходов с общим уровнем в поле стоячей
волны с частотой о>: а — форма доплеровско-
го контура двух линий; б — распределение
по скоростям на общем уровне 0; в — форма
спектра насыщенного поглощения
перекрестных не-
ейных резонансов
)вые была отмечена
1ботах [45] (эффект
Лх» и «чужих» про-
ов в газовом лазере
(Гнитном поле) и [26].
иериментально обра-
ание перекрестного резонанса исследовалось в работе [50] при
«Цеплении линии поглощения в Не—Ne-лазере на X =1,5 мкм,
И] при зеемановском расщеплении линии поглощения СН4 и
1боте [52] при разрешении сверхтонкой магнитной структуры
компоненты линии Р (7) полосы v3 метана.
Чтобы найти коэффициент поглощения поля стоячей волны
\Е (z, t) = Е cos kz cos coi (5.66)
ас атомов, у которых частота перехода расщеплена на две близ-
компоненты, имеющие общий уровень, будем исходить из
гемы уравнений для матрицы плотности (5.23), считая
221
<в20. Поляризация среды, насыщенная полем (5.56),
ОО ОО
Р (z, t) = Poi рю dvz р02 р2о dvz.
—оо —оо
(5-б7)
При усреднении по скоростям будем считать, что доплероцСк
ширина много больше всех однородных ширин уровней атом^4
Коэффициент поглощения находится из (5.67) обычным способ'
153]: °м
__It .^1 /1 i ГЮ \ G2 УбУаГзо
I 2 \ Г?о + Й^ 2
X Г Г21Г+ ~ Ю21/2 ' __
[ Г2 + (<ог1/2)2 1 Г2, -Ь Q2 _
_ С2__________ТзарГ-ао Г+________, Г+ ) ,
2 (To + V-2) Г+ [ г++(“м/2)2 Г2 + Q2 J] h
Здесь к1о = 4л3АУР0/лп (Ли) х; i = 1, 2 — линейные коэффициенты
поглощения на переходах 0 —> 1, 0 —> 2; pi0 — дипольные матрич-
ные элементы переходов 0 —1, () — 2; N°o = А° — дг?, дг°; __
заселенности уровней атомов в единице объема в отсутствие поля;
и — тепловая скорость; у2, ух, у0 — обратные времена жизни уров-
ней 2, 1, 0; Г1о, Г20, Г21 — полуширины линий переходов 1 — О,
2 — 0, 2-1; Г+ = (Г10 + Г30)/2;
= со — сого, Q = со — (со10 — <х>30)/2;
Gt = (Ао£2/2Г;ой2) (1/То + 1/Тг).
Выражение (5.68) описывает три нелинейных резонанса на час-
тотах со10, ы20 и (®ю + <о20)/2. Резонанс на частоте <о10 соответствует
лэмбовскому провалу на переходе 1 — 0, причем взаимодействие
поля с переходом 2 — 0 приводит к дополнительному однородному
насыщению и перенормированию параметра G. Более того, этот
резонанс становится асимметричным. Центр лэмбовского провала
смещается относительно частоты со10. Аналогичное происхождение
имеет резонанс на частоте со20, т- е. имеет место «отталкивание»
лэмбовских провалов на переходах 1 — 0 и 2 — 0. Анализ показал,
что смещение резонансов связано с известным штарковским сдви-
гом в оптических полях (оптическое смещение). Различие заклю-
чается в том, что нелинейный резонанс возникает в том же прибли-
жении, что и штарк-эффект. Поэтому смещение оказывается Не
зависящим от поля. Зависимость от поля может проявиться в сле-
дующем порядке теории возмущения.
Как уже отмечалось, особенностью рассмотренной схемы явля-
ется появление резонанса дисперсионной формы на частоте (оцо
+ <в30)/2 — средней между <в10и ®20. Относительная интенсивность
этого резонанса зависит от интенсивности исходных «родительский
222
т>еХОДов и вРемен жизни
СТИД на уровнях. В част-
Л случае одинакового вре-
Яй жизни всех трех уровней
Жденсивность является гео-
Метрическим средним относи-
тельных интенсивностей «ро-
1«тельских» резонансов.
** При стабилизации часто-
УУ лазеров важен вопрос о
взаимном влиянии трех ре-
зонансов на частотах ®ю>
и (<о10 + <о20)/2. В об-
фм случае этот вопрос
(^©анализировать затрудни-
тельно. Мы рассмотрим си-
Йацию, когда сильно разли-
чаются интенсивности пере-
’Pie//’20<C'l, и найдем, как
вмещается максимум резонан-
Ш на частоте <о20. Этот случай
Жжен для анализа влияния
сверхтонкой структуры (СТС)
Цетана на воспроизводимость
Частоты Не — Ne-лазера,
*
F = —Д
Рис. 5.20. Сдвиг максимума нелиней-
ного резонанса мощности, образован-
ного двумя компонентами, сильно от-
личающимися по интенсивности и
имеющими общий уровень
стабилизируемого по линии Р (7) полосы v3. Положение макси-
Ш^ма резонансов определяется корнями уравнения дк/д(й = 0.
Гальнейший анализ будем проводить для случая Nt — = 0,
= у = Tift = Г, г, к = 0, 1, 2. С учетом этих упрощений
Получим для максимума резонанса сор, соответствующего часто-
^в<о2О, в линейном по Рю/р^о приближении:
о? — to — Р1° ।0)211 F
— ®20 2 2 ’
20 (5.69)
1 j_ 2(1 —6)2 _ -I 1
1 + ё2 ‘ (1 + ё2)2 J "Г- (1-уЙ2/4)2 '
Ж Функция F построена на рис. 5.20 и показывает изменение по-
Жркения максимума резонанса в зависимости от б-1 = Г/ | и>21 |.
№ е. от давления. При малых давлениях (б 1) F = —1/(2б2) и
Яв — <в20 = Р10/р20 (I Ю21 I /4б)2. Это «отталкивание» резонансов
Ж Частотах ю10 и и>20 при малых давлениях происходит из-за их
Дщмметрии. упомянутой ранее. При Г/1 ®211^>0, 2 знак смещения
Изменяется на противоположный. В этой области существенным
Яразывается влияние крыльев перекрестного резонанса. Они «при-
РГйвают» лэмбовские провалы на частотах <о10 и щ20 друг к другу.
Глав а 6
Метод разнесенных оптических полей
Метод разнесенных оптических полей был предложен для ц0.
лучения сверхузких резонансов для спектроскопии сверхвысокого
разрешения и создания высокостабильных по частоте газовых ла-
зеров [1]. В основе его лежит использование двухфотонного погло-
щения [2] и перенос макроскопической поляризации в пространстве
двух- [3] и трехуровневыми [4] частицами. Из общего рассмотрения
ясно, что абсолютная ширина резонанса, полученного этим методом,
обратно пропорциональна времени пролета частицы между полями.
Она не зависит от частоты перехода. В микроволновом диапазоне
была получена ширина резонанса от 10 до 100 Гц [5]. При той же
самой ширине ее относительное значение в оптическом диапазоне
будет в 104—105 раз меньше. Поэтому в оптическом диапазоне
можно получать резонансы с относительной шириной 10-14—10-15 Гц.
Основная трудность связана с созданием перестраиваемых лазеров
с узкой линией излучения и с проблемой обнаружения малого пог-
лощения.
§ 6.1. Метод разнесенных полей в микроволновом диапазоне
Метод разнесенных полей хорошо известен в микроволновом
диапазоне. Он разрабатывался Рамси с сотрудниками еще в 50-х
годах [6] и позволил получить самые узкие резонансы в микро-
волновом диапазоне. Он лежит в основе цезиевого стандарта вре-
мени и частоты. В 60—70-е годы, когда развивались методы нели-
нейной лазерной спектроскопии, некоторые исследователи пытались
осуществить метод разнесенных полей в оптике. Но оказалось, что
из-за эффекта Доплера этот метод прямо перенести в оптический
диапазон нельзя. Несмотря на то что отдельно взятая частица и6'
реносит когерентность на большие расстояния, в ансамбле частИЯ
становится существенным перенос поляризации. Из-за разброса
по скоростям поляризация среды разрушается на расстояниях
порядка диаметра пучка. Поэтому интерес к этому методу снизился'
В 1976—1977 гг. стала возможной реализация метода для ДвУх
и трехуровневых частиц с использованием двухфотонного погЛ°
щениг. Уже первые эксперименты [7—11] показали, что ме^
перспективен для получения сверхузких резонансов. Поясни5’’
метод разнесенных полей не может быть непосредственно
цзован в оптике.
4а рис. 6-1 схематически представлено применение метода рас-
вЯИХ полей в микроволновом диапазоне. Пучок частиц ре-
аясно взаимодействует с двумя когерентными полями Е± и Е2.
, создаются в двух резонаторах, разнесенных на расстояние
Tv (у — скорость атома, Т — время пролета между полями).
разнесенных полей в микроволновом диапазоне
[. 6.1. Схема метода
иерентность между полями обусловлена возбуждением обоих
йей одним и тем же генератором. Этот подход справедлив для
Й$ого генератора гармоник, возбуждаемого периодической си-
К частота которой совпадает с частотой генератора. Рассмотрим
р, определенности двухуровневый атом. Поле на частоте в первом
Донаторе + к.с., во втором резонаторе E2e'iat+i‘r 4- к.с.,
— разность фаз между полями. Уравнение для амплитуды
воятности:
I -< = -^ехр(-^)«п
к , <6-
Г ^=--^-Е*ехр(/ЙО«2,
И «1 — амплитуды вероятности частицы на уровнях 2 и 1 соот-
тственно, р21 — матричный элемент перехода.
Иля использования теории возмущений рассмотрим слабые по-
r'Pzi Е \ h 1/т. Будем считать, что частота й = со — со12 мала,
рчто йт 1, где т — время пролета частицы в резонаторе, со12 —
ргота перехода. После взаимодействия с первым полем амплиту-
К вероятности на уровне 2 будет
р а2 — PjT, а± = 1, V± = ip21E/h. (6.2)
Скольку мы пренебрегаем затуханием уровней, амплитуда веро-
рости не меняется в районе дрейфа. Частица имеет дипольный
Мент на частоте перехода
| d (0 = p2la2a* ехр (—ico21i) + к.с. (6.3)
‘И взаимодействии с полем во втором резонаторе частица с дн-
евным моментом d (i) будет поглощать или излучать энергию.
? С. Летохов, В. П. Чеботаев 225
Часть энергии, поглощаемая частицей при взаимодействии с
мя полями, есть
Г+т
2 Re | — ico21 d (i) Е2 (t) dtj = 2йю2Хт2 (p2i/^)2| -Ei 11 I cos (П? _
т H
(6.4)
где <p — разность фаз между полями Ег и Л’2. Поглощаемая :)н„
гия является периодической функцией расстройки Q с периодов
обратным времени пролета между полями. В реальных пучках
тицы распределены по скоростям:
/ (и) = 4г>2п Зл 1/2 ехр (—iF/uF). -.
После усреднения интерференционного члена по скоростям ц0Ду
чаем для потока возбужденных части д
I2 = I Е, Г- I Е2 |2 (p21/h)2 хЧ F (ЙТ0), (6.6)
где I — поток частиц на нижнем уровне, F — функция, характер-
ная для метода разнесенных полей, То = Liu,
F (^о) = 2 ехР (~ У2) cos (QT.y) dy. (6.7)
о
При <р = 0 функция F (£1Т) имеет максимум при Q = 0 и характер-
ную ширину, которая обратно пропорциональна времени пролета
частицы между полями. Для долгоживущих частиц время пролета
может быть 10-2 с (L = 102 см) и возможно получение резонансов
с шириной несколько десятков Герц. В оптическом диапазоне эти
резонансы соответствуют относительной ширине 10~13 —10".
Применение излагаемого метода в оптике наталкивается на ряд
трудностей, связанных с эффектом Доплера и с короткой (малой)
длиной волны по сравнению с областью, занимаемой полем. Поэто-
му в оптической области спектра нужно осуществить не только
перенос когерентности отдельными частицами, но и перенос макро-
скопической поляризации среды. Эта трудность принципиальна.
Пусть положение полей будет таковым, что фазы полей совпа-
дают в плоскости, перпендикулярной пучкам. Световые пучки бу-
дем считать настолько узкими, что при взаимодействии частицы
с полем можно пренебречь рассогласованием фаз. Энергия, погл°"
щенная частицей с проекцией скорости v:, есть
2 | Ег | | Е2 | (р21//г)2 cos (О.Т - kv-T). (6-8>
Заметим, что доплеровский фазовый угол <р = Xzk = kv,T играет
здесь роль разности фаз между полями в точках и z2. Таким о°„'
разом, поглощенная энергия является быстроосциллирукмИе11
функцией скорости.
Если характерная ширина Дп- в распределении по скоростЯ51
такова, что Xv:kT 1, то естественно, что среднее значение п°
глощенной энергии равно нулю при усреднении по скоростЯ’1'
226
Ько оценить расходимость 0 пучка частиц, при котором наблю-
резонанс в разнесенных полях. Поскольку Т ~ L/U, то
С дД,. Для 7> = 10 см и X = 1 мкм расходимость пучка должна
Г дримерно 10- Ясно, что на практике получение таких пуч-
в затруднительно.
"Методы нелинейной лазерной спектроскопии, в которых устра-
ется эффект Доплера, позволяет реализовать метод разнесенных
йёй в оптике в случае двухфотонного резонанса, поскольку взаи-
иействне с движущимися частицами здесь происходит либо как
Неподвижными, либо как с движущимися перпендикулярно на-
авлению распространения волн. Поэтому при двухфотонном
ЬлоЩении метод может реализоваться в двух полях, тогда как
и однофотонном переходе нужно три или более полей. Физиче-
ий механизм устранения эффекта Доплера оказался аналогич-
на механизму возникновения фотонного эха в полях стоячей
вны.
Й.2. Двухфот энные резонансы
йб.2.1. Двухфотонный резонанс в пространственно разнесенных
рических полях. Метод разнесенных оптических полей, впервые
Усмотренный в [3], существенно увеличивает время когерент-
gp взаимодействия частиц с полем и позволяет поэтому получить
Стоячая Стоячая
волна Е, волна Е2
к
С. 6.2. Схема получения резонансов двухфотонного поглощения в двух
В>весенных полях £\ = 2Е cos (kz -|- 0J cos со< п E„ = 2E cos (kz ~ 0) cos coZ
^Дельно узкие линии. Рассмотрим двухтонное поглощение час-
ик при взаимодействии с двумя полями (рис. 6.2). После взаимо-
||ствия с первым полем амплитуда вероятности на уровне 2 равна
j = D21E21t;/2, (6.9а)
ft- a/v, D.21 — приведенный матричный элемент дипольного
рента двухфотонного перехода (гл. 4). При взаимодействии со
Врьтм полем амплитуда вероятности изменяется на величину
I 42) = iD.n (Е22т/2) ехр (—/67’), (6.96)
8* 227
Рпс. 6.3. Форма линии резонанса двух-
фотонного поглощения в двух разнесенных
полях
Д7= Дл|Д21 ptfWT’o)1
оо
/ (х) = 2 dzz ехр (---
где Т — время пролета частицы, б = 2а> — и12 - у-
частоты от двухфотонного резонанса. После взаимодействия "
мя полями вероятность нахождения частицы
I а., |2 = | а? |2 + | 42) |2 + 2 Re {a^f} =
= (р21|2 т2/4) [# + + 2E[El cos (б Г)].
После усреднения по скоростям получим поток частиц 7, на
не 2, обусловленный
модействием с двумя цд
лями:
7.2=|О21|2т^7’(б Го)/1
(6.10)
Зависимость F (х) прцВе,
дена на рис. 6.3.
Для гауссовых пучков
форма резонанса в разне-
сенных полях получена в
[12, 13] с учетом релакса-
ции Г. Резонанс в потоке
частиц на уровне
ется выражением
- •' ДЬу,
№.9в)
УРоц-
взад.
да-
(6.11)
о
где Г — скорость распада р21. Функция / (х) описывает резонанс
в двухфотонном поглощении при разнесенных световых пучках.
Полуширина резонанса определяется из условия / (Г'Уд) | / (0) =
= 1/2. На рис. 6.4 приведены зависимости полуширины резонан-
са Г' То и его амплитуды / (0) от ГГ. Функция / (а) приведена на
рис. 6.4 при различных значениях ГТо. Когда ГТ0 = 1. Г = 0.67 Гр.
При ГТ^о у> 1 имеем
/ (z) = 2 (л/3)1/2Ре-3₽’е_х2/12Р cos (.г/Р),
Где р = (ГТ0/2)1/3. Для амплитуды и ширины резонанса получил
Г' = л/(37’0) р1/3, / (0) = 2(л/3)1 •- р ехр (-Зр2). Д.13)
Из полученного выражения видно, что при получении резонанс3
с шириной, меньшей Г, интенсивность резонанса падает экспонен-
циально. Первые наблюдения двухфотонного резонанса в простра”'
ственно разнесенных полях были сделаны в [8], причем ширнн3
резонанса 3s -> 4s в Na была уже естественной ширины. В эксперЯ'
ментах [9] были исследованы переходы между основными и ридбеР'
говским состояниями атома Na. Поглощение определялось Д
люминесценции. Так как время жизни ридберговских состоянг1)*
228
-яо, то возможно получение сравнительно узких резонансов,
[рлвзование ридберговских состояний расширило диапазон
«едований, а использование двухфотонных резонансов дало
(оданость эффективно возбуждать высоколежащие уровни,
онансы с шириной 17 кГц были получены в [9]. На рис. 6.5
Епряяна запись одного из та-
резонансов резонанса.
Ерсли применение разнесен-
Ет в пространстве полей имеет
SLaw значение для получе-
Е» максимально узких резо-
jZcoB при создании стандар-
Б частоты, то импульсные
Бш могут быть с большим
EgexoM использованы в спек-
Ескопии. При использова-
far импульсных полей ширина
Бонанса и разрешающая спо-
бность ограничены длитель-
Бтью импульса. При исполь-
Бании двух полей ширина ре-
ианса определяется рассто-
игем между импульсами. По-
Ьму ширина резонанса мо-
ртбыть меньше как ширины,
речающей длительности им-
Идса, так и однородной
г'то,г(о)
Рис. 6.4. Зависимость ширины Г'Та
(7) и амплитуды / (0) (2) резонанса от
параметра ГТо. Пунктирные кривые
соответствуют формулам (6.12) п (6.13)
•ины перехода. В последнем случае напомним, что интен-
юсть резонанса падает экспоненциально. Анализ формы ре-
1йнса в пучках при взаимодействии с двумя импульсными
Яями был проведен в [14, 15].
В Рис. 6.5. Резонанс двухфотонного поглощения в Na
[6.2.2. Двухфотонное поглощение последовательности сверх-
Ротких импульсов. Наблюдение двухфотонного резонанса на
Выходе Is —> 2s атома водорода обсуждалось в [16] и было осу-
ктвлено в импульсном режиме в [17]. Излучение с X = 243,0 нм
229
мощностью около 300 Вт в импульсе получалось при умно>кев
частоты импульсного лазера на красителе мощностью 50 кВт 11
длительностью импульса 10-9. с. Для получения узкого резоца1111
необходимо использовать непрерывный режим, но при этом резСа
падает эффективность преобразования излучения на частоте к .°
= 486,2 нм. В связи с этим применяют последовательность пцк
секундных импульсов. Интенсивность второй гармоники по срав
нению с одночастотным режимом возрастает в N раз, где N — чцСд
отсинхронизованных мод лазера.
При использовании сверхкоротких импульсов на л = 486,0 HNt
с числом синхронизованных мод N = 102 —103 интенсивность ре.
зонансов на переходе Is —> 2s водорода возрастает в 104—10е раз
по сравнению с использованием одночастотного режима. В то и;е
время ширина резонанса определяется не длительностью импульса
а однородной шириной двухфотонного перехода Г. Это делает
реальным наблюдение сверхузких резонансов на переходе Is 2s
атома водорода в импульсных полях.
Для нахождения вероятности двухфотонного поглощения могут
применяться два подхода — временной и спектральный. В первом
случае амплитуда вероятности нахождения частицы после взаимо-
действия с /с-пмпульсом
= iD21EltaMn ехр (гб/сГ).
(6.14)
где Т — время между импульсами, после взаимодействия с N
импульсами вероятность нахождения частицы на уровне 2
30
| а212 =| } а{2} |2 = sin2 (QAT/2) sin-2 (9.Т/2). (6.15)
r-=i
За время т = Г-1 частица сможет провзаимодействовать с N — tIT
импульсами. Поэтому эффективная резонансная ширина опреде-
ляется однородной шириной перехода.
Спектральный подход использовался в работе [17]. Поле пе-
риодической последовательности импульсов представлено в виде
тп —оо
E(z.t) = S (6.16)
m=—оо
где (о„, = со + mQ, Q — частота повторения импульсов,
кт = к + mQJc — соответствующие волновые числа, Ет
= (2л с)1/2 (J/N У л у/2 ехр ( —ш2/2№) — амплитуда поля, соот-
ветствующая интенсивности моды Jm = Л (У nN) ехр (—m2/N2)^
N — число эффективно возбужденных мод, J = — средняя
интенсивность потока энергии. Выражение (6.16) следует под-
ставить в уравнения для матрицы плотности атомного газа, опи-
сывающие двухфотонное поглощение (6.12).
Полученную систему будем решать в слабом поле, учитывая
только взаимодействие со встречными волнами. Полное число час-
тиц, возбуждаемых на уровень 2 в единицу времени, находим п°
230
(6.17)
£»луле (усредняя по времени)
* . dNz/dt == у2 § а2 (г, г) dr dv.
1 ЦреЖД6чемпривести результаты вычислений, отметим характер-
йк особенности двухфотонного поглощения для случая противо-
Кищкнонаправленных импульсов. Процесс идет только в том слу-
когда импульсы перекрывают друг друга, т. е. вблизи точек
gJvW2(v = 0, ±1, 10 = сл/Q) в области порядка длины импуль-
«*^/имп с^имп, тимп — его длительность. Количество частиц,
Сужденных на верхний уровень при двухфотонном поглощении,
Ждется периодической функцией в пространстве с периодом Zo/2.
йяптность этих частиц будет максимальной вблизи z Zo/2, по-
дВдпьку они возбуждаются вблизи этих точек. Возбужденные час-
Еги перемещаются в другую часть пространства за счет движения,
количество частиц, возбужденных на верхний уровень, за-
§И5ИТ от объема, в котором они наблюдаются.
i Для ячейки с газом длиной L ZHMn, помещенной в начале
? z = 0, имеем (6.18):
Координат
<Ж j '
dt |г=а
Н-= — оо
н- (6 - ц (О))3
e-^/2N‘ ,.
(6.18)
( 1
а = {
I (i/V 2)(?г/М 1п((ОХ/у2)
при COjv у2,
при (OJV ?2,
[е (1)дг = uNQ/c — величина доплеровского уширения линии из-за
[Вличия волновых векторов встречных волн. Если и = 104 см/с,
gF= 102, c/Q = 100 см, то = 10 кГц. Сравнивая (6.18) с (6.1),
жлючаем, что при интенсивности световой волны в одномодовом
(Жиме, равной средней интенсивности в режиме сверхкоротких
ОДульсов, соответствующие интенсивности резонанса двухфотон-
fco поглощения оказываются одного порядка при Г />> <вл-. Двух-
тонные резонансы последовательности сверхкоротких импульсов
ЮЛюдались в [19].
Р.З. Резонансы в двухуровневой системе
гб.3.1. Резонансы поглощения в трех полях. Как было отмече-
| поляризация в точке z на расстоянии L а равна пулю. По-
ртим второе поле между полями и Е3 так, чтобы расстояние
РОДУ полями Ei и Е2 было равно расстоянию между полями Еъ
Fs- Пусть пучок частиц резонансно взаимодействуют с полем
рХ стоячих волн
Е (х, z, t) = 2Е (х, z) cos coZ, (6.19)
(х, z) = Etg (х) cos (kz + (pj + E2g (x — L) cos (kz Д- <p2) +
+ E3g (x — 2L) cos (kz 4- <p3),
где
( 1 при 0 х а,
£ | О при д<^(), х^>а.
(•Ч)
Будем интересоваться энергией, поглощаемой частицами в треть
поле. Как обычно будем искать амплитуду вероятности после цд11
хождения через три пучка. Пучки будем для простоты счита
узкими, т. е. kv:x 1, Qt 1, где т = L/vx — время пр0Ле ь
через пучок, vx — скорость атома вдоль оси х. Взаимодейств/
с первым пучком рассматривается в 1-м порядке теории возмуц,е
ний, со вторым — в 3-м порядке, а с третьим — в 1-м порядКе
Начальные условия в момент влета частицы в первый пучок: t = q
а2 = 0, at = 1. Амплитуда вероятности после пролета атома через
первый пучок
<4Х) = Vx cos (kzi + <pt), д”’ = 1. (6.21)
После взаимодействия со вторым полем амплитуда вероятности
увеличивается на
ар = У2т cos (^22 + ф2) ехР (—iQT) —
— У2 (та/2) cos2 (kz2 + qj2) д£х). (6.22)
В третьем поле амплитуда вероятности увеличивается на
д23> = У3т cos (^z3 + Фз) ехР [1 — У2т cos (kz2 +.
|+ ф2)] ехр (гЯГ) д21} — Уз (т2/2) cos2 (kz2 -f- <р2). (6.23)
После взаимодействия с тремя полями амплитуда вероятности
п — л(1) -U я(2) -L J3) •
«2 — “2 "т“ (L% "Т" U2 •
Вероятность нахождения частицы на уровне 2 после взаимодей-
ствия с тремя полями дается выражением
I «2 I2 = I «21} I2 + I 42) I2 + | 43)|2 2Re {ар-ар*} +
+ 2Re {аР д<3)*} +2 Re {д'1’ • аР*}. (6.24)
Квадраты модулей аР, аР, аР отвечают независимому поглоще-
нию в каждом пучке. Три последних члена отвечают интерферен-
ции волновых функций после взаимодействия с отдельными поля-
ми. Четвертый соответствует взаимодействию атома с двумя по-
лями. Как было показано, интерференционный эффект исчезает пр0
усреднении по скоростям. Поэтому будем интересоваться только
двумя последними членами, отвечающими взаимодействию с трем»
полями:
2Re {(41’ + аР)-аР*} =1
= 2 Re {д^т cos (/czf + <pt) + У2т cos (kz2 + <p2) e~i£1T —
— I V2 I2 (t2/2) cos (&z24-<p2) тУ1 cos (кг{ + <p,)} x 1
X У3т cos {kz3 + ф3) eiS2T [1 — У2т cos (Tcz2 + ф2) e~ii!T X
X Vtx cos (kzt + Ф1) —• | У |2 (x2/2) cos2 (kz^ -f- ф2)]. (6.2^
232
л
Li фиксированной координате координаты z2 и z3 зависят от
*0СТИ ^z*
;. • z2 — z, + vzT, z3 = Zi + 2v-_T. (6.26)
,ъ L — расстояние между первым и вторым полями. Таким об-
L осциллирующие члены в (6.25) содержат скорость vz, при
(днении по vz эти члены могут дать нулевые значения. В (6.25)
,м исследовать члены, позволяющие исключить зависимость
. Сохраняя только эти члены, получим:
X *
+ 4£Ч3)*} = 2 Re {УХ} I V2 I2 т4 ехр (iQT) X
X cos (kzi + Ф1) cos 2 (Tcz2 + <р2) cos (kz3 + Ф3) X
( Х(1 + ехр (—2iQ7')). (6.27)
«анализа (6.27) видно, что компенсация доплеровского фазового
j#, который накапливается во время дрейфа между первым и
*ьим пучками, происходит в третьем поле при z3 — zt = 2z2 —
из-за скачка фазы А<р = ±2fcz2 при нелинейном взаимодей-
ди во втором поле.
Энергия, поглощаемая частицей, е — ha> | я2 |2, после усред-
ия (6.27) по vz и z( равна
= (Йсо/2) | Vi | | У2 |2 | V3 | т4 cos2 (QT) cos (q^ + <р3 — 2ф2).
(6-28)
меднение по скоростям дает типичную для метода разнесенных
сей форму резонанса.
6.3.2. Перенос макроскопической поляризации. Обсужден-
ия в предыдущем пункте подход типичен для метода разнесен-
полей, при этом принципиальной для оптики является необ-
циость учета нелинейных явлений. Здесь рассматривается иной
сод, который будет использоваться в дальнейшем. Исследуются
:ства дипольного момента частицы, которая может взаимодей-
Вать с полем. Обычно считается, что в начальный момент час-
а находится на каком-либо уровне, и у нее отсутствует диполь-
I момент. В методе разнесенных полей частица взаимодействует
олем, уже имея дипольный момент. Интересуясь только коге-
Тными процессами, проанализируем, что происходит с диполь-
it моментом частицы, наведенным первым полем, после еч взаимо-
(йгвия со вторым полем. Такой подход является общим, с его
ОЩью удалось связать ряд явлений, таких как фотонное эхо,
>нансные когерентные переходные процессы в цолях стоячей
5Ы. В самом деле, в системе координат частицы взаимодействие
&УЩейся частицы с пространственно ограниченными полями
Позначно взаимодействию с импульсными полями. Поэтому
результаты для импульсных полей стоячей волны физически
Позначны результатам в пространственно разнесенных полях.
Тому, используя результаты, полученные для обоих случаев,
;Мотрим физическую сторону явлений. Но при этом не следует
авать, что проявляются эти эффекты по-разному. Например,
в пространственно разнесенных полях интервал времени
который частица взаимодействует со вторым полем, завц'Сце1Ч
скорости частицы, тогда как в импульсных полях этот интеТ
одинаков для всех частиц, а определяется задержкой импул?Ва>1
Рассмотрим перенос макроскопической поляризации на к •
шие расстояния [20]. Дипольный момент частицы после взаи.ц0
ствия с первым полем
di [t) = ar cos [<a21t + kzt).
После взаимодействия co вторым полем
(t) = di [t) + d2 (f) + d™ (ttv,), (6
где d2 [t) — линейная’ по полю E2 добавка к дипольному
с?“л (f) — нелинейная по полю Е2 добавка с дипольному
Из (6.21) находится с?1Л [t):
моменту
моменту,
d2 (i) = di [t) + d2 (i, V2) + d2 [t, V) + k.c., (6.31)
d2 [t. V2) = I Г2 |2 x2 [2 + exp (2ikz2) + exp (—2ikz2)] x
X exp (—ia2lt) di + | V2 |2 x2 [exp (2ikz2) + exp (—2ikz2)J x
X exp (—2iQT) di exp (—i<o2i0 + k.c.
В точке z на расстоянии x дипольный момент частицы
d[x, z. vz, t) = {Pi x exp [lQx/vx) + cos [Zcz — (vz/vx) kx Д- tpj 4-
+ V2x exp (iQ [x — L)/vx.) cos [kz — (vjvx} к [x — L) — <p2] —
— Vi I V2 |2 (x3/4) [exp [iQx/vx + exp (jQ [x — 2L)/pv)] x
X cos [kz — (yjvx) к [x — 2L) + 2cp2 — <p±] Д-
+ cos [3/cz — [vdvx) к [3x — 2L) Д- 2cp2 + tpt] +
+ 2 cos [kz — (vz/vx) kx + <pi)]} exp (— icoZ) pl2 + k.c. (6.32)
Поляризация в точке z находится усреднением d [х, v:, z, t) с рас-
пределением f (vz). Для широкого распределения следует сохра-
нить только третий член:
Р [х, z. t)= — p12Vi I V212 (x3 4) {exp [itlr ' vx) +
4- exp (tQ(.r — 2L); vx)} dvzf(i-z) X
X cos [kz — к (сг/ох) (.г — 2L) 4- 2<p2 — <рД exp (— itoi). (6-^
Поляризация среды возникает на частоте поля, поскольку дипола
ный момент одной частицы в области дрейфа имеет место на 4
тоте перехода. Поляризация конечна только вблизи х = 2L в оч
узком интервале Az u!k\v, А, если Дк2 — характеру
ширина функции распределения / (г?Д. Таким образом, имеет J»ie^
«фокусировка» первой пространственной гармоники на расстоЯ
х — 2L.
Поляризация Р (гД) может быть представлена в виде
Р [id) = [1°+ (z) ехр [ikz) + Р_ ехр ( — ikz)] e~iat + к.с.,
234
lt> (z)hP_(z) соответствуют амплитудам поляризации бегущих
'в противоположных направлениях:
* [ Р,, 0<2</
• Р (z) = { о, I < Z, 2 < О,
(6.35)
’ 'длина ячейки. Получим выражения для амплитуды поля:
Е== 2лг^Р12У1 I Уг I2 (т3/8) [ехр (2iL.!vx) +
R, + ехр (±i (2<р2 — <Pi))] N- (6.36)
кпитуды волн содержат множитель, зависящий от расстройки
BfoTH Это обстоятельство и приводит к возникновению резо-
нна интенсивности когерентного излучения в разнесенных полях
в|чей волны.
рассмотрим физическую сторону явления. Нелинейный ди-
кций момент cZ™ содержит два члена. Первый связан с взаимо-
Цотвием поля стоячей волны, второй — с бегущими волнами
(«оминаем, что стоячую волну можно представить как супер-
мцию двух бегущих). Дипольный момент, связанный с бегу-
кги волнами, содержит скачок фазы
$ А<р = 2к (z2 — zj 4- 2QT. (6.37)
^Зависимость разности фаз между дипольным моментом части-
ш полем в точке, в которой находится частица в данный момент,
Кавана на рис. 6.6. Разность фаз содержит временную часть
I* 6.6. Разность фаз между дипольным моментом частицы и полем в за-
мости от положения частицы: а — пространственная часть; б — времен-
Ь' ная часть
г связанную с расстройкой частоты поля от резонанса, и про-
[иственную часть A<pz, обусловленную эффектом Доплера. На
|6.6 они показаны отдельно. Из рисунка видно, что на расстоя-
= 2L разность фаз A<pz, A<pt = 0. Это означает, что неза-
Р10 от скорости частицы ее дипольный момент совпадает с фа-
’Иоля. То же самое будет происходить и в любой другой точке
Расстоянии 2L от первого пучка. Это означает, что волна поля-
гЦии вдоль оси z находится в синхронизме с электромагнитной
Вой.
235
Отметим, что скачок фазы 2QT устраняет разность фаз ме.,
полем и диполем при любой расстройке. Из-за этого в бегу^’
волнах не наблюдается частотная зависимость интенсивности ***
герентного излучения или поглощения. По этой причине в трЛ0'
ционных экспериментах с фотонпым эхом подобные резонанса
эффекты не наблюдались. 1е
Рассмотрим теперь дипольный момент, обусловленный в.-щид,
действием встречных волн. В этом случае скачок фазы содерщ0'
только пространственную часть Д<р = ±2i/cz2. Скачок фазы
происходит при поглощении фотона из одной бегущей волны, щ?
вынужденном излучении в том же направлении скачок фазы раве^
kz2. При таком двухфотонном процессе, следовательно, фаза Ве
меняется. При вынужденном излучении в противоположном на.
правлении скачок фазы равен —ikz2. Полный скачок фазы в цТОГе
равен 2kz2. Легко заметить, что и в этом случае на расстоянии
х = 2L также возникает поляризация среды.
Рассмотрим для простоты случай, когда первая волна бегущая
Фаза дипольного момента частицы равна kzr', скачок фазы —2fe2
На расстоянии х = 2L имеем z3 = — (2z2 — гг), поэтому фаза
дипольного момента совпадает с фазой волны, распространяющей-
ся в направлении, противоположном направлению первой волны.
Так как в описываемом процессе отсутствует временной скачок
фазы, то на расстоянии х = 2L разность фаз ме-жду полем и ди-
польным моментом составляет 2Q7’. С этим связано и появление
резонанса поглощения в третьем поле. В случае когерентного из-
лучения в разнесенных полях имеет место интерференция излу-
чений, одно из которых связано с взаимодействием со встречны-
ми волнами, а другое — с бегущими.
Скачок фаз в нелинейном дипольном моменте можно предста-
вить и как пространственную модуляцию дипольного момента час-
тиц [21], частоты которых возникают из-за пространственной амп-
литудной модуляции дипольного момента dY (t) во втором поле.
Первый член в (6.29) может быть записан в виде
di1 = d, (t) {1 - (t2/4)/F2 I 2 [1 -I- cos (2A-z2)]}. (6.38)
На расстоянии x = 2L частота модуляции становится равной fc.
что соответствует возникновению макроскопической поляриза-
ции. Такую модуляцию можно реализовать, если вместо второго
насыщенного поля ввести экранирующую сетку с периодом -
Такой эксперимент и был выполнен в [22].
6.3.3. Теория метода разнесенных ночей. Общие проблемы те0‘
рии метода разнесенных полей к настоящему времени достаточно
хорошо разработаны. Некоторые из них проверены и решены зКС'
периментально.
]_______________________ ____________________________ .
ки СО АН СССР. Работы были посвящены исследованию взапМ0
действия газа или пучка частиц с полями трех стоячих волн, Ра3
несенных во времени и пространстве [21, 23—25], теории koPj
рентного излучения [26], влиянию эффекта отдачи [23, 24. j' ’
236
Важные результаты теории получены в Институте теплоф11311 I
и
к
<.я
л
Елоатичного эффекта Доплера [25]. Работы [28—341 посвящены
llg£B]ajo излучения в импульсных полях стоячей волны, причем
отмечалось, что существует связь излучения в таких полях
Фотонным эхом. В [34] второе поле стоячей волны рассматрива-
ет как две бегущие встречные волны.
^^аасным результатом теории метода разнесенных полей явля-
ется обнаружение малого параметра d!L (отношение размера d
|§я к расстоянию между полями L). Это позволяет получить ана-
Еяческое решение в ряде интересных случаев даже в сильных
Еяях. Оказалось, что для построения теории важна область рас-
Иойки О — ИТ. Соотношения QT — 1 и Гт — 1 при a!L <^_ 1
1 и Гт 1 (т — время взаимодействия частиц с по-
Е). Это значительно упрощает решение проблем, позволяя пре-
айречь релаксацией (Г = 0) и рассмотреть случай точного резо-
£а (Й = 0).
ИЗ от некоторые результаты теории. В работах [21, 25] описы-
рптся исследования формы резонансов, возникающих в линии
Йдощения трех сильных стоячих волн двухуровневыми атомами.
Бзалось, что узкие резонансы (шириной Т^1) возникают не толь-
рдля полей, разнесенных на равные расстояния, а также и для
полей, для которых = mln (тип — целые числа,
— расстояния, на которые разнесены волны). В [24] было от-
Ьно, что эти резонансы возникают из-за когерентного переноса
Цроскопической поляризации среды на большие расстояния.
КЛИ вычислены добавки к потоку частиц, возбужденных в атом-
nt пучке, и к поглощенной газом мощности, которые обусловле-
к взаимодействием атомов с тремя полями.
КВ работах [25, 27], в которых учитывается влияние квантова-
Шна форму и положение резонансов в разнесенных полях, было
казано, что резонансы расщеплены на бесконечный ряд компо-
Вт из-за отдачи. Расстояние между компонентами порядка час-
№1 отдачи. В случае непрерывного возбуждения частиц полем
О соответствует, к примеру, лэмбовскому провалу) провал мо-
Ц быть расщеплен только на две компоненты, т. е. качественно
Вый тип нелинейного оптического резонанса был замечен и объ-
ВЙН- Представлены результаты числовых расчетов амплитуды
Вормы наиболее интенсивных резонансных компонент для гаус-
№ поля. Определены условия, оптимальные по интенсивности
Юя и мощности для наблюдения эффекта. Была оценена величи-
КЭффекта для экспериментально наблюдаемого перехода в СН4
3,39 мкм) [10]. Для типичной ситуации LJL = 1, 2, 3 было
Варужено, что в первом случае резонанс имел максимальную
Юлитуду, во втором возникал из-за нелинейных добавок к засе-
Ваости уровней п в третьем резонансная компонента сначала
Являлась в центре линии.
р [24, 25] учет влияния квадратичного эффекта Доплера осу-
ВрДвлялся путем замены
и
? Ю -> (В + 6-(н/н)2,
I
где б = ®р2/2с2 — сдвиг частоты из-за квадратичного эффекта и
лера для атома с тепловой скоростью. Оказалось, что полевая11'
висимость сдвига содержит экстремумы (что важно для стабц3а'
зации частоты) как для возбужденных частиц, так и для погд02®'
ния. Числовой расчет был выполнен для случая на перех '
X = 657,3 нм в кальции. Обычно из-за квадратичного эффе^8
Доплера резонанс смещается в красную область спектра. Вр1’
несенных полях ситуация иная. При определенных услодц93'
резонанс смещается в фиолетовую область спектра. Смещен '
резонанса можно существенно уменьшить выбором параметр 6
системы. 8
6.3.4. Экспериментальные исследования метода разнесенных
полей. До настоящего времени исследования метода разнесенных
оптических полей были, в основном, направлены на определение
физических возможностей метода. Для получения сверхузкцх
резонансов применяются, в основном, пространственно разнесен-
ные поля, импульсные поля стоячей волны чаще используются
в изучении процессов релаксации. Наиболее важные достоинства
метода разнесенных полей смогут быть реализованы при исполь-
зовании перестраиваемых лазеров и пучков холодных частиц. При-
менение перестраиваемых лазеров позволит выбрать наиболее под-
ходящие переходы для получения предельно узких резонансов.
При этом повышаются требования к проблеме регистрации резо-
нансов из-за малой плотности частиц.
Первые наблюдения резонансных явлений в пространственно
разнесенных полях были проведены в [9] по поглощению в трех
пучках, в [10] — по когерентному излучению.
Монокинетический пучок метастабильных атомов взаимодейст-
вовал со стоячими волнами, разнесенными на расстояние L =
= 0,5 см, образованными излучением одномодового стабилизиро-
ванного лазера на красителе с помощью отражателей типа «коша-
чий глаз». Переход ls5 -4- 2р2 Ne (X = 588,2 нм) насыщался при
мощности излучения лазера на красителе 50 мВт. Атомный пу-
чок имел диаметр 2 мм, расходимость 2-1(Г3рад и разброс ско-
ростей (Дн/н) — 10“4. Пучок возбужденных атомов Ne получался
следующим образом. Ионы Ne+, полученные в источнике с горя-
чим катодом, ускорялись до энергии 5—50 кэВ и попадали в печь
с парами Na, где происходила реакция обмена Ne" — Na-* 1
—> Ne (ls5) Na+. Реакция приводила к образованию метаста-
бильных атомов Ne.
Поглощение регистрировалось по флуоресценции на переходе
2р2 —> l.s2 (X = 659,9 нм) на расстоянии х = 2L от первого свето-
вого пучка. В центре доплеровского контура поглощения атомно-
го пучка можно было наблюдать резонанс насыщенного поглоще-
ния и колебательную форму линии поглощения, характерную ДлЯ
метода разнесенных полей (МРП), которую часто называют пол0'
сой Рамси. Такая форма наблюдается только при взаимодействий
атомного пучка с тремя разнесенными полями стоячей волнЫ-
Контраст резонанса составлял 3,5%.
238
500 кГ
54 МГц
23 кГц
Рис. G.7. Наблюдаемые профили линии
флуоресценции: лэмбовскип провал
(внутри контура показана форма резо-
нансов вблизи центра линии: штрихо-
вая линия — первый резонанс, штрих-
пунктирная — второй резонанс, сплош-
ная — их результирующая; 2Л =
= 7,0 см (7) п 2/, — 3,5 см (,?))
вь узкие резонансы в разнесенных полях были получены
„ериментах на атомном пучке кальция при X = 650 нм (2S0 ->
\ [И, 37 — 39]. Резонансы шириной около 1 кГц были полу-
* "в [37]. Для получения таких узких резонансов необходимо
р₽®^ние перестраиваемых лазеров на красителе с очень узкой ли-
Н излучения (около 1 кГц), описанных в [36]. Образование трех
^вйй стоячей волны происходило двумя различными способами.
Ж^ервом использовалась система типа «кошачий глаз», описанная
Т jgi во втором — система сегментных отражений. С помощью
ФДле’дней расстояние между
£рвым и вторым полем уве-
шивалось до 21 см. Излу-
Щие лазера на красителе
Ецдностью 1 мВт в области
Шимодействия с атомами
ШьЦИЯ фокусировалось в
датне диаметром 0,3 см. По-
перечное магнитное поле ин-
тенсивностью 5 Гс позволяет
работать с переходом с т, =
jstO. Плотность атомов каль-
ки в пучке была 108 см-3.
Поглощение регистрирова-
лась по флуоресценции на
расстоянии 10 см от треть-
До) поля. При расстоянии
Между полями 2L = 7 см и
2L = 21 см были получены
резонансы шириной 3 и 1 кГц
соответственно.
>, На рис. 6.7 показана фор-
ме линии резонанса в ряде
возбужденных частиц в раз-
несенных полях. Такие уз-
кие резонансы позволяют
Зблюдать влияние квадра-
тного доплеровского эффек-
«и эффекта отдачи. Как уже было отмечено, «синий» сдвиг из-за
квадратичного эффекта Доплера возникает для резонанса в раз-
енных полях, тогда как для насыщенного поглощения имеет
^то обычный «красный» сдвиг. «Синий» сдвиг наблюдался в [37].
Дроретические расчеты формы линии для Са, выполненные в [25],
годятся в удовлетворительном соответствии с эксперименталь-
и результатами. Для стабилизации частоты лазеров и измере-
на частоты переходов очень важна проблема полевого сдвига
онансных экстремумов.
В [39] наблюдалось поглощение в трех полях в спектральной
власти 10 мкм в сверхзвуковом пучке SF6, смешанном с Не. Ре-
Ванс в числе возбужденных частиц регистрировался с помощью
239
болометра [40]. Использовались компоненты Е и Ev Р (4)-ц011о
в SF6, их частоты совпадали с частотой излучения волновод^11
СО2-лазера на линии Р (16) (X = 10.55 мкм). Последняя Пз°г°
рялась относительно опорного лазера, стабилизированного по д6'
сыщенному резонансу на линии Q (45) в SF6. Резонанс погд0цЛ
ния в разнесенных полях наблюдался для двух геометрий св,ет '
вых полей. Ширина резонанса 23 кГц соответствовала скорОс°'
молекул около 930 м/с. Резонанс регистрировался при амтИт®
ной модуляции лазерного излучения, время записи 1 мкм, ц^'
тоянная интегрирования 0,1 с. Мощность лазерного излученп
18 мВт.
Резонансы в метане с ширинами 30 кГц были получены в [22
41]. Интенсивность резонанса в разнесенных полях значительно
хуже, чем при насыщенном поглощении.
Резонансы когерентного излучения в разнесенных полях ца.
блюдались в [10]. На рис. 6.8 представлена схема эксперимента.
Оптичес-
кий изо-
лятор
СН.-ячейка
Фазовая
компен-
сация
Оптический
_ усилитель
V-, = V-т Тп ______
/=2 = 1МГц\
^=1МГц
2
когерентный
приемник -
гетеродин
I Перестраиваемый
\ лазер 3
V2~vs^
= 1МГц
Фазовая
компенсация
f7 = 1МГц \фазовая
r\ _ | а ото под-
стройка
- f.
VZ
Частотно - фазовая
автопосстройка
Обработка
сигнала
Лазер со сдвигом
»» „пи частоте 2
Стабильный лазер 1
Рис. 6.8. Схема для наблюдения когерентного излучения
полях стоячей волны в СН4.
в разнесенных
С помощью лазерного спектрометра наблюдалось когерентное из-
лучение в разнесенных полях в ячейке поглощения метана. Спект-
рометр состоял из стабилизированного Не — Ые/СН4-лазера 1
с линией шириной 10 Гц, перестраиваемого лазера 3 и дополни-
тельного гетеродинного лазера 2. Излучение перестраиваемого ла'
зера 3 с шириной линии 10 Гц направлялось в ячейку поглощения!
где с помощью зеркал формировались две стоячие волны, оси ко-
торых были параллельны с точностью около 30 с. Диаметр свето-
вого пучка был 1 см. Пучки разнесены на расстояние 3,5 см. Длй'
на ячейки поглощения 115 см. Давление метана в ячейке 10'4 ТорР-
240
^ЬстриРовалось когеРентное излучение, возникающее на рас-
ДИг_^д 3,5 см от второго пучка в параллельном направлении.
Меленка интенсивности когерентного излучения в разнесенных
(КИРП) показывает, что в экспериментальных условиях
Едсивность когерентного излучения для метана составляет при-
ДЕХП Ю-15 Вт. Прямая запись такого слабого сигнала невозмож-
отсутствия высокочувствительных приемников. Поэтому
Жгерентный гетеродинный прием осуществлялся с помощью ла-
ДЕ_ 2 частота излучения которого отстраивалась от частоты пе-
Ярхраиваемого лазера на 1 МГц. Мощность излучения лазера-
Ерродина была 10 3 Вт. Сигнал биений между когерентным из-
Жгением и излучением лазера 2 после синхронного детектирова-
З&я иа частоте 1 МГц регистрировался на самописце в зависимос-
изменения частоты перестраиваемого лазера 3. Полученная
йг от
Ш 6.9.
,Ц
.'в
Схема для наблюдения КИРП в импульсных полях стоячей волны
в SF6
«Эксперименте предельная чувствительность записи примерно
ж* Вт, ширина резонанса 3 кГц.
^Использование импульсных полей стоячей волны обеспечивает
ДРЫпие экспериментальные возможности для изучения физиче-
процессов. Эксперименты с использованием импульсных по-
,Д₽ аналогичны экспериментам с использованием эха в газах.
ДР Уже отмечалось, представляющие интерес резонансные явле-
И? возникают в полях стоячей волны.
ШР [40] были проведены первые наблюдения резонансных^эф-
|Wwob в SF6 на X = 10,6 мкм в полях стоячей волны. Поля стоя-
ДР волны формировались излучением непрерывного СО2-лазера
241
с помощью электронно-оптического модулятора (рис. 6.9). ц
пульсное излучение направлялось в ячейку с SF6. Через вре^’'
ные промежутки 2Т, ЗТ, 4Т после первого импульса, где Т — * й0'
менная задержка между возбуждающими импульсами, вознщ?6'
сигнал КИРП, регистрируемый фотодетектором. Перестройка д 30
тоты лазера приводила к модуляции амплитуды сигнала вблиС'
центра линии. Зависимость сигнала КИРП от частоты подрод30
исследовалась в [41]. На рис. 6.10 представлена зависимость
нала КИРП для времени Т = 2-10“6 с от частоты лазера [42]'
Рис. 6.10. Форма сигнала КИРП в зависимости от частоты Q
Теоретическое рассмотрение, сделанное в [41], предсказывает, что
периодическая модуляция интенсивности в зависимости от часто-
ты должна наблюдаться только для нечетных резонансов. Зависи-
мость амплитуды поля от времени для сигнала КИРП может быть
представлена как
Е (t = Т + пТ) ~ (— 1)" kip A (G, т0, тг) cos (<oi — nAt) X
[ cos (AT) exp (— YioT), n = 2k + 1, к = 0, 1,2,...,
X exp { “ 7 1 9 4
( exp (— yT), n = 2k, к = 1, 2, .. A
Здесь A = co — coo — отстройка возбуждающего поля от центра
линии перехода, ^,2 у — скорости релаксации дипольного мо-
мента и заселенности соответственно, A (G, т0, т) — константа,
зависящая от параметров системы.
Представляя поле в виде Е (г, t) — Ео ехр (ikz — i&t) + к. с..
можно видеть, что интенсивность КИРП для нечетных резонан-
сов должна периодически зависеть от расстройки по закон)
cos (2АТ). Для четных откликов наблюдается только фазовЫ0
сдвиг. В экспериментальных условиях часть непрерывного излу-
чения передается электрооптическим затвором. ИнтерференЦй0
этого сигнала с сигналом КИРП привела к модуляции амплитуд01
четных резонансов согласно закону cos (иАТ). На фотодетектор
подавалась сумма двух сигналов, интерференция которых прй00
дит к амплитудной модуляции откликов для четных откликов с°
242
ИР''
яп закону cos (>гДГ). В диапазоне давлений от Кг3 до
**7л'3 Торр были получены следующие значения: у — (42 = 4)х
W*Joe Р (с и Vi-2 = (46 ± 5)-106 р (с-1). В этом диапазоне давле-
в скорость релаксации вносят вклад только меняющие ско-
ть столкновения. Сравнение значений у12 и у позволяет утверж-
ШтЬ| чт0 вклад согласующих фазы столкновений не превышает
ширины линии. При исследовании КПРП была обнаружена
висимость распределения интенсивности КИРП от задержки.
’ g случае наблюдения резонансов в разнесенных пучках [7, 44]
- при использовании временного аналога КИРП [43] наличие
фдыпого числа колебаний в сигнале как функция Q является
серьезным препятствием для спектроскопических применений ме-
тода. В действительности в сильных возбуждающих полях ши-
пина линии КИРП может быть достаточно большой для захвата
^скольких спектральных линий или компонент тонкой структу-
ры. С небольшой разницей в интенсивности каждая линия дает
сигнал КИРП типа cos (2Q71 + <р), где <р определяется положе-
нием центра линии на частотной оси. Сумма таких синусоид оди-
даковой амплитуды, по-видимому, даст простой синусоидальный
закон изменения сигнала КИРП / (Т, Й). Этот эффект показан на
рис. 6.11 из экспериментальной работы [45]. Сигнал КИРП по-
дучается на линии ^(38) в газе SF6. Линия Q (38) расщеплена на
щи компоненты, разнесенные на расстояние 507 кГц за счет взаи-
модействия Кориолиса. Однако при фиксированном значении за-
держки Т трудно различить эти компоненты в сигнале на рис. 6.11.
^работе [45] обсуждается реализация метода обработки сигналов
Врп’ что позволяет использовать этот метод в спектроскопии
Некого разрешения. Суть метода заключается ц усреднении
^Егналов КИРП по временам задержки. Для этого сигналы КИРП
^различным Т складываются по фазе в центре каждой линии, а
роковые колебания релаксируют. Накопление, усреднение и сло-
ение сигналов КИРП в SF6 были выполнены в [45] с использо-
ванием автоматической системы по основе микрокомпьютеров
^модулей КАМАК. На рис. 6.11 представлен результат для сум-
Ж по 16 задержкам. В сигнале четко выражены центры компо-
зит линии Q (38), Fi, Е° и F%. Наличие остаточных колебаний
дазвано выбором конечного интервала задержек Т. В предельном
Жуиае усреднения по задержкам от 0 до оо полученный сигнал бу-
Д* иметь форму лоренцевой однородной уширенной линии с по-
ДШириной Г [46]. Узкие резонансы, полученные методом усред-
Вия КИРП по задержкам, свободны от полевого уширения и име-
Иолее высокую интенсивность, чем те, что получены традицион-
нее методом спектроскопии насыщенного поглощения (СНП).
ИСледнее можно легко понять, если предположить, что в опти-
ДДьных условиях возбуждения сигнал КИРП может быть обра-
Дан частицами всего доплеровского контура скорее, чем узким
Сервалом скоростей Дщ = Г//с, как в спектроскопии насыщенно-
К Поглощения. Кроме того, интенсивность когерентного излуче-
пропорциональна квадрату числа частиц. Простая оценка
К 2 '..2
частиц. В оптимальных условиях возбуждения КИРП для
интенсивности сигналов КИРП и насыщенного поглощения
для соотношения сигналов
^КПРп/^нп ~ К (/г'а/Т)2,
Зде х — коэффициент поглощения образца, и — средняя скор0с
- т.гтпп ...j
Рис. 6.11. Спектрограммы временных аналогов КИРП на линии в SF6:
сигнал КИРП после усреднения по временам задержки; б — колебания
нала КИРП с фиксированным временем задержки Т — 1,45 мкс
а —
спг-
при давлении 104 Торр (Г = 1 кГц, 2пки = 18 МГц, длина ячей-
ки 2 м) это соотношение может достигать 10".
Представленные свойства сигналов КИРП с усреднением п°
задержкам Т делают метод КИРП достаточно перспективным ДлЯ
спектроскопических приложений, а также получения узких час-
тотных реперов для стабилизации частоты лазеров.
^зк ие резона нсы
поеденных и плененных частиц
Ж В этой главе кратко рассматривается охлаждение свободных
1йрмов и плененных ионов под действием резонансного светового
чЫвления. Оба эффекта представляют значительный интерес для
Получения узких оптических резонансов, свободных не только от
жширения из-за линейного эффекта Доплера, но и от квадратич-
Шго эффекта Доплера. Последнее обстоятельство очень важно для
.«►лучения ультраузких резонансов, в ширину которых квадра-
ЯЙЧный эффект Доплера дает заметный вклад, неустранимый ни
жВИМ из рассмотренных в гл. 2—6 методов. Данная глава очень
Йатко описывает проблему охлаждения и пленения частиц и опи-
Ш0тся на материал, изложенный в монографии [1]. Заинтересо-
Шйный читатель может обратиться к этой монографии для более
Йубокого знакомства со строгой теорией и к указанным ниже ра-
®там. Наше качественное рассмотрение начнем с обзора основ-
|ntx идей по воздействию резонансного давления лазерного излу-
ЯЙШя на атомные частицы.
Ж?.!. Эффекты резонансного давления лазерного излучения
а*Яя атомных частиц
Wv
И/ Управление движением атомных частиц под действием давле-
якя лазерного излучения возможно за счет частотной и скоростной
Яйективности давления монохроматического излучения.
Ж Частотная селективность давления монохроматического излу-
дайия обусловлена тем, что атом эффективно рассеивает фотоны
ЯНохроматического излучения только при резонансе излучения
ИЙКаким-либо атомным переходом.
ЯЬ Скоростная селективность давления монохроматического излу-
И₽ия обусловлена зависимостью интенсивности рассеяния фото-
МР от величины и направления скорости атома, т. е. доплер-эф-
Вугом. Для движущегося атома величина светового давления
рКсимальна, когда доплеровский сдвиг kv компенсируется
Надстройкой частоты излучения <в относительно частоты атомно-
В перехода
I с» — ю0 = kv. (7.1)
р^енно поэтому монохроматическое лазерное излучение создает
215
максимальное световое давление только на те атомы, которые м
ют определенную резонансную скорость движения. 1е'
После появления лазеров возник интерес к повторению оцЬ1
Фриша по применению светового давления для отклонения Та
ного пучка [2]. Следуя предложению [3], были поставлены ;,к
рименты [4, 5] по отклонению пучков атомов натрия давле11п '
резонансного лазерного излучения. По сравнению с опытом фр^1
ша [2] наблюдаемые отклонения пучка атомов оказались на 111а~
три порядка выше, достигнув нескольких миллиметров. В да1ь~
нейших экспериментах такого рода было достигнуто изотопичеСКц
селективное отклонение атомов бария [6, 7].
Во всех экспериментах использовалась интенсивность лазер,
ного излучения, которая была достаточна для насыщения атомно-
го перехода, поскольку при этом условии световое давление мак-
симально. Действительно, сила светового давления, вызванная
рассеянием на резонансном переходе атома световой волны с вол-
новым вектором к, может быть записана в виде
F = HkW, (7.2)
где величина Ик определяет импульс фотона, a W есть скорость
поглощения фотонов. Скорость поглощения W зависит от харак-
теристик атомного перехода: от сечения резонансного поглощения
п и скорости спонтанной релаксации -у с верхнего уровня атомного
перехода на нижний, а также от интенсивности излучения I. При
I 7Нас, где /нас — интенсивность насыщения перехода, опре-
деляемая выражением (2.70), скорость возбуждения атома сравни-
ма со скоростью спонтанной релаксации. Поэтому при 1 у> /пас
сила светового давления достигает максимального значения
Fm^ = hky/2. (7.3)
Для насыщения оптических переходов атома обычно оказыва-
ется достаточной умеренная интенсивность излучения I 0,01 —
0,1 Вт/см2 (см. численный пример в п. 2.2.2). Типичное значение
максимальной силы светового давления для разрешенных ди-
польных переходов атома лежит в области 10-15—ПГ16 дин, вы-
зывая ускорение порядка 107—108 см/с2 атома со средней массой.
7.1.1. Радиационное охлаждение атомных частиц. В 1975 г.
Вайнленд и Демельт [8, 9], а также Хэнч и Шавлов [10] высказа-
ли принципиально новую идею о возможности использования ре"
зонансного лазерного излучения для глубокого охлаждения атом-
ных частиц. Данная идея, развив ранние предложения Кастлера
[11] и Зельдовича [12], открыла новые применения светового дав-
ления, основанные на замедлении атомных частиц.
Радиационное охлаждение обусловлено тем, что сила резо-
нансного светового давления благодаря эффекту Доплера явля-
ется селективной функцией скорости атомной частицы. Согласно
(7.1), заданной частоте <в световой волны соответствует опреде-
ленная скорость, при которой частица оказывается в резонансе
с излучением. В частности, при облучении частиц световой воЛ'
246
отстроенной в низкочастотную область линии поглощения
Qg), в резонансе с излучением оказываются частицы, двп-
«И* 0еся навстречу волне. В этом случае сила светового давления
авлена против скорости и замедляет движение частицы. Если
Жартовое поле содержит несколько волн с частотами <( о>0
г волновыми векторами, направленными к центру ансамбля час-
то замедление каждой отдельной частицы приводит к охлаж-
жению всего ансамбля. Это явление не зависит от типа частиц
й имеет место как для свободных частиц, например ансамбля ато-
Хов [10], так и связанных частиц, например атомных ионов, лока-
лизованных в электромагнитных полях [8, 9].
Теоретические исследования данного явления показали, что
itog основе радиационного лазерного охлаждения по двухуровне-
вой схеме может быть достигнута температура, определяемая ес-
тественной полушириной линии у/2 атомного перехода [13—17]:
-о Т = Йу/2*Б, (7.4)
£де кв — постоянная Больцмана. Порядок минимального воз-
можного значения температуры для типичных оптических пере-
водов атомов или атомных ионов лежит в области 10~3—10“4 К.
Йг Возможность получения атомных частиц со столь низкой транс-
Жщионной температурой сразу же привлекла внимание псследо-
ЯВНтелей к перспективам применения холодных атомов и ионов
А лазерной спектроскопии сверхвысокого разрешения и для соз-
МЙния прецизионных стандартов частоты. Практическая реализа-
|Ьия способов получения холодных атомных частиц пошла по двум
Направлениям. В одном подходе экспериментальные усилия на-
правлены на получение холодных атомов путем замедления атом-
лВЫх пучков встречным лазерным излучением [18—22]. Теория
жого эффекта представлена в [23—26]. В другом подходе экспе-
риментально исследуется радиационное охлаждение ионов, ло-
Жализованных в электромагнитных ловушках [27—34]. Теоретп-
ЯЬские проблемы этого направления изучались в работах [15,
Ж-з7].
Ж’ Важными достижениями этих исследований стали экспери-
менты по охлаждению локализованных ионов магния и бария до
Ярмпературы 10-2 К [31 — 34] и эксперименты по замедлению атом-
ЯЙ4Х пучков натрия с понижением температуры движения атомов
У> 1,5 К в [20] и до 0,07 К в [22]. В последующие годы были про-
УРДены эксперименты по достижению теоретически предельной
урмпературы для двухуровневой схемы Tmin = 2,4-10-4 К [38].
ИвУЩествлена остановка атомов давлением лазерного излучения
Ир9]. Наконец, недавно удалось достигнуть еще более глубокого
Ирлаждения газа плененных атомов, полученных путем предвари-
тельного лазерного замедления атомного пучка. Таким методом
Вдалось получить температуру атомов Т = 4-10~5 К [40], которая
^(Несколько раз меньше теоретического предела (7.4) для двух-
уровневой схемы. Этот эффект, связанный, вероятно, с реальной
уногоуровневой схемой резонансного перехода атома Na, еще тре-
247
бует теоретического объяснения. В связи с этим в ближайшие.
ды можно ожидать не только дальнейшего прогресса в эксце50'
ментальных исследованиях, но и более глубокого теоретичес^ '
понимания радиационного охлаждения атомных частиц. г°
Второй важной проблемой, способствовавшей развитию
следований светового давления, явилась проблема локализ,
холодных атомов в световом поле.
11 Hi л
7.1.2. Локализация атомов в световом поле. Локали.заци
атомных частиц в ограниченной области пространства представ
ляет очевидный интерес для многих прецизионных физических
экспериментов. Эта проблема по-разному решается для зарящеа,
ных и нейтральных частиц. В случае заряженных атомных час-
тиц (атомные и молекулярные ионы) методы локализации основа-
ны на удержании частиц в неоднородном статическом электриче-
ском поле в присутствии магнитного поля (ловушка Пеннинга) дп.
бо неоднородного высокочастотного электрического поля (радио-
частотная ловушка Пауля). Этот метод локализации ионов рас-
сматривается ниже в §7.6.
Впервые проблема локализации нейтрального атома в свето-
вом поле была поставлена в работе [41], в которой было предло-
жено локализовать (или каналировать) атомы в узлах или пуч-
ностях стоячей световой волны, частота которой находится вдали
от частот атомных переходов (см. рис. 1.20). Впоследствии идея
локализации атомов в области, определяемой длиной световой вол-
ны, обсуждалась в [42, 43]. В более поздних работах [13 . 44 —47]
эта идея была перенесена на резонансную световую волну. Экспе-
риментально каналирование атомов было осуществлено спустя
20 лет в работах [48, 49], и этот эффект дает основу еще для одного
метода спектроскопии без доплеровского уширения.
Помимо локализации атома в области с размерами порядка
длины световой волны интерес для спектроскопии представляет ло-
кализация атомов в большей по размерам области, образованной
пересечением световых лучей, что рассматривалось во многих ра-
ботах [50—58]. Ряд идей создания радиационной ловушки для ато-
мов был основан на] использовании радиационных сил для од-
новременного охлаждения и локализации атомов в световом поле.
Для того чтобы световое поле охлаждало атомный ансамбль, пред-
полагалось, что частота поля выбрана меньшей, чем частота ре-
зонансного атомного перехода. Оптические ловушки для нейт-
ральных атомов рассматриваются ниже в § 7.5.
§ 7.2. Влияние отдачи фотона на движение атома
Элементарным актом является отдача фотона при его испус-
кании или поглощении. И лишь последующее усреднение по боль-
шому числу таких элементарных актов при определенных услови-
ях приводит к описанию в терминах силы светового давлений-
Поэтому сначала целесообразно рассмотреть влияние эффекта
отдачи на движение атома.
248
Й2.1. Эффект отдачи при поглощении (испускании) фотона,
‘^релятивистской скорости атома законы сохранения им-
и энергии при поглощении (знак «-(-») или испускании (знак
имеют вид
Mv0^rTik — Mv. (7.5а)
фг- —— Ггш = —2~ Ч- Ны0, (7.56)
(Ч-
v__скорость атома после поглощения (испускания) фотона
й»олновым вектором к и частотой о = кс.
^'Изменение кинетической энергии атома определяется выраже-
нием, вытекающим из соотношений (7.5),
•if' М (v~ — vn)
* ДЯкин = 2 = ± hkl'o + Л’ (7-6)
выражение для энергии поглощаемого (испускаемого) фотона
доеет вид
Йсо = йо>о 4- hkv0 + R, (7.7)
R — энергия отдачи, определяемая выражением
R = П2к2!2М. (7.8)
ж
Йиласно (7.6), изменение кинетической энергии складывается
Ьдоплеровского сдвига энергии фотона и из энергии отдачи.
: Численный пример. Количественное представление об обмене импульсом
жфергией при поглощении (испускании) фотона можно получить на приме-
катома Na, резонансно поглощающего излучение с длиной волны к =
«189,0 нм на переходе из основного состояния ЗУ в возбужденное состояние
Яр.'' Изменение скорости атома Na при поглощении (испускании) фотона
ИЙКОЙ длиной волны равно готд = hk! М = к/Мк = 3 см/с. Энергия отдачи
Кдиницах частоты равна R/h = Й/2Л/Х2 = 25 кГц. Для сравнения отметим,
.-наиболее вероятная тепловая скорость атома Na при 300 К составляет
fe 5-104 см/с. Для такой скорости доплеровский сдвиг частоты фотона
Яг == к и/2л = 850 МГц. Естественная ширина линии перехода ЗУ —> ЗР
tea 10 МГц.
П' Этот пример наглядно иллюстрирует малость эффекта отдачи, связанно-
Ж? поглощением или испусканием оптического фронта. Для атома со средней
Иловой скоростью типичное относительное изменение скорости (импульса)
Nt однократном поглощении (испускании) оптического фотона составляет
Кечину Котд/и х 10~‘.
R/Рассмотрим теперь влияние эффекта отдачи на движение ато-
В' в условиях, когда атом поглощает и излучает большое число
Вгонов. Будем рассматривать поглощение и переизлучение фо-
МЙов на электрическом дипольном переходе атома между нижним
Ровным уровнем 1 и возбужденным уровнем 2, который распа-
В^тся на основной уровень за счет спонтанного испускания
В^с. 7.1а). Такой двухуровневый атом после каждого возбужде-
ИЙ9 в верхнее состояние 2 всегда распадается в исходное состоя-
В® 1, что обеспечивает его непрерывное резонансное взаимодейст-
В® с лазерным излучением.
249
В условиях длительного взаимодействия атома с излуче11
изменение импульса атома вызывается совместным действием 6к*
дачи вынужденных и спонтанных переходов. При каждом иыцу°Т~
денном поглощении (испускании) фотона атом получает имцул^'
отдачи hk = Й(|)0/с вдоль волнового вектора излучения (hk __ ц^с
поглощении и —hk — при испускании фотона). Последоватед
ность вынужденных переходов является случайной вследств0"
Рис. 7.1. Двухуровневая схема резонансного взаимодействия атома е моно-
хроматическим излучением (а) и иллюстрация стохастического изменения
импульса атома в поле резонансного излучения (б)
статистической природы спонтанной релаксации атома в основное
состояние. При спонтанном испускании, направление которого
флуктуирует, атом получает импульс отдачи, который имеет фик-
сированную величину Йо>о,'с, но случайное направление. По этим
причинам совместное действие отдачи вынужденных и спонтанных
переходов всегда вызывает сложный стохастический характер из-
менения импульса атома (рис. 7.15). Стохастичность изменения
атомного импульса в свою очередь обусловливает стохастический
характер изменения координаты атома.
Рассмотрим теперь изменение импульса атома в среднем, т. е.
на интервалах времени, в течение которых атом многократно ис-
пытывает действие отдачи. Имеется три элементарных процесса
(вынужденное поглощение, вынужденное испускание и спонтан-
ное испускание), которые изменяют импульс атома (рис. 7.2).
Вынужденное поглощение увеличивает, а вынужденное испуска-
ние уменьшает импульс атома в направлении вектора излучения к.
Спонтанное испускание вследствие стохастичности его направле-
ния в среднем не меняет импульса атома, но обеспечивает релакса-
цию атома в основное состояние. Благодаря спонтанной релакса-
ции часть импульса, получаемого атомом при вынужденном погло-
щении фотонов, оказывается нескомпенсированной импульсов
получаемом при вынужденном испускании фотонов. В результат®
импульс атома в среднем получает систематический дрейф в на-
правлении волнового вектора к.
250
элементарный анализ показывает, что сила светового
на атомную частицу обусловлена изменением импульса
за счет циклического процесса «поглощение + спонтанное
кание». При поглощении фотона импульс атома получает
.падение Г’ „
яг са. Минимальная длительность цикла
^^ганного испускания тС|1 = у'1. Отсюда
Этот
лей»я
уа
[jrci
Кк. Спонтанное испускание в среднем не меняет им-
ограничена временем
сразу следует оценка
для максимальной
^личины силы свето-
давления. Напри-
*7', скорость атома Na
двинется за один цикл
величину ^ОТД ------
>3 см/с за время тсп =
«я 1,6-10'8 с. Соответс-
-ующее ускорение ато-
S"Na, согласно (7.3),
gjpwT порядок F'M
#'ун0Тд ~ 108 см/с2.
*«<7.2.2. Сила светового
Гения. Строго гово-
само по себе нали-
дрёйфа импульса
ЙР не означает, что
ряжение атома может
шТЬ описано как ре-
МЯьтат действия силы
Йового дав ления. Кор-
тетно использовать по-
/г. ,
О,
А
о
О---- ЛА
1
а
2
-ЛА ——о —hk
2
5
процессы поглоще-
ние. 7.2. Элементарные
ния п испускания фотонов в световом поле,
изменяющие импульс атома: а — вынужден-
ное поглощение и спонтанное испускание;
б — вынужденное поглощение и вынужденное
испускание
пие силы светового давления можно только тогда, когда дви-
ярние атома имеет квазиклассический характер.
Условия квазиклассичности движения атома. Изменение им-
®»ьса атома в резонансном лазерном поле возникает из дискрет-
•х шагов на величину импульса фотона hk. Поэтому мерой кван-
ЩвИх флуктуаций атомного импульса является импульс фотона.
Д Изменение среднего импульса под действием силы светового
Вяления следует считать существенным, если изменение импульса
Ж*3а отдачи выводит атом из резонанса с излучением. Нарушение
Дяонансности взаимодействия атома с излучением имеет место
Д« изменении импульса на
К Аррез Му!к. (7.9)
ИРбование малости импульса фотона по сравнению с Арр;3 дает
Ирвое условие квазиклассичности атомного движения:
hk < Му!к.
(7.10)
г° может быть записано также в виде
R = h2k2/2M <С hy.
(7.И)
Это условие всегда выполняется для разрешенных ДИПолЬй
переходов атомов, так как типичное значение у/2л (Kf*
10ь) Гц, а энергия отдачи имеет порядок R!h (104—105) рц
Второе условие квазиклассичности атомного движения CB}J3
но с очевидным требованием сглаживания мелкомасштабн 8
флуктуационных изменений импульса на величину hk в течей
времени тсп. Другими словами, квазиклассическое описание дв 6
жения возможно только на интервалах времени
AZ > тси — у 1. (~-12)
Простое определение силы светового давления. Рассчитаем 03
менение среднего импульса атома за счет вынужденных ц
спонтанных переходов на квазиклассическом интервале времеца
Ал Если р0 — начальный импульс атома, то в конце интервала
AZ импульс атома может быть представлен в виде [59]
Р = Ро + hk (А^+ — Ar_) + (7.13)
Здесь второй член определяет изменение импульса за счет выну^.
денных переходов, при которых поглощаются и испускаются фото-
ны с волновым вектором А'. Величины АД и N_ — числа фотонов
вынужденно поглощенных или испущенных на интервале Az
соответственно. Третий член учитывает изменение импульса при
спонтанных распадах с испусканием фотонов с волновым векто-
ром А’еп ( I А* | — | А*Сц | — о)о/с).
Тогда для среднего импульса следует соотношение
</>> = <Ро> + ГН- «;¥_> - <AL>), (7.14)
где мы учли, что спонтанные фотоны не дают вклада в средний им-
пульс на интервале времени AZ, когда число спонтанных фотонов
достаточно велико. Тогда из определения силы получаем
F = Ь(ру1Ы =«р> — <p0»/AZ = (7.15)
где <A\> = <W+) — <7V_) имеет смысл среднего числа фотонов,
рассеянных атомом на интервале времени Az.
Введем вероятности вынужденного поглощения 1Т12 и вынуж-
денного испускания 1Т21 фотона двухуровневым атомом. Вероят-
ность спонтанного испускания ЖС11 = у. Обозначим относитель-
ные вероятности нахождения атома на уровнях 1 и 2 через я
п2 соответственно (п± + п2 = 1). Тогда средние числа фотонов,
поглощенных и испущенных при вынужденных переходах, равны
<А\> = n±W12M, {N_'/ = n2W21M. (7.16)
Стационарные заселенности удовлетворяют условию баланса
= niW12/(W12 + 1Р21). (7.17)
С помощью этих соотношений силу светового давления (7.15)
можно выразить через относительную заселенность, например’
верхнего уровня п2:
F = hk (n^V^ — n2W21) = hkyn2. (7.1$
252
юнаРная заселенность п2 определяется из уравнений (2.64):
q__параметр насыщения атомного перехода, определяемый
доением (2.63), Q = о> — w0. Окончательно для силы свето-
давления находим выражение, полученное впервые Эшкином
611:
F = ПА?(у/2) G [1 + G +.(Й - kv)2 (у/2)-2]-1. (7.20)
данный вывод выражения для F не является строгим, но по-
давая формула точно согласуется со строгим выводом (см. под-
лости в [1J).
рила (7.20) имеет типичную для резонансного взаимодействия
хуровневого атома с монохроматическим полем лоренцевскую
ясимость от проекции скорости г на волновой вектор к
5. 7.3). Максимальное значение сила достигает при точном резо-
ннее, когда kv = Q. При сильном насыщении (G J>> 1) сила
Йиится к максимальному значению (7.3) Fmax = hkyl2.
Г.2.3. Импульсная диффузия. Рассмотрим процессы, вызываю-
флуктуации атомного импульса на фоне его дрейфового изме-
ни. Существует два типа таких процессов.
Эдин из флуктуационных процессов был впервые найден Эйн-
йном [62]. Он обусловлен флуктуациями направления спон-
гого испускания фотонов. Поскольку изменение импульса ато-
,однозначно связано с импульсом спонтанно испущенного
тиа
Ар = Р' — Р = — ЙЛ-С11,
•луктуацпи направления спонтанного испускания всегда при-
1Т к флуктуациям направления импульса отдачи.
второй процесс обусловлен флуктуациями числа фотонов, рас-
мых на атоме [63]. Поскольку с каждым вынужденным погло-
ием (испусканием) фотона связан импульс отдачи hk (—hk),
при флуктуационном изменении числа рассеянных фотонов на
Вицу импульс атома флуктуирует на величину ±hk. За счет
го флуктуационного процесса импульс атома изменяется толь-
вдоль волнового вектора к всегда на дискретную величину
/с.
Существование двух флуктуационных процессов непосредст-
«о следует из соотношений (7.13), (7.14). Разность этих двух
Мжений определяет флуктуационное отклонение импульса
Ма от среднего значения
Ар = Р <,р> = (ро— <.Ро))-гЬк\^\ + ^Ьксп. (7.22)
в A2V. = Nt — есть отклонение числа фотонов Nt =
?+ — N_, рассеянных на атоме, от среднего значения <7V(> ~
М-тУ — Второй член в (7.22) учитывает флуктуации
253
числа рассеянных фотонов, третий член учитывает флуктуа
направления спонтанного испускания фотонов. '
При квазиклассическом движении атомов на интервале
удовлетворяющем условию (7.12), перечисленные флуктуациоц^ ’
процессы вызывают диффузионное уширение импульсного nbt6
пределения. Уширение имеет диффузионный характер из-за f,0 с'
шого числа фотонов, рассеянных на атоме в течение квазикла/^
ческого интервала времени (7.12). Каждый из флуктуационйЛ
процессов обусловливает свой тип диффузионного уширения
пульсного распределения. Флуктуации числа рассеянных фотоно
описываются направленной диффузией, а флуктуации направо
ния спонтанных фотонов описываются анизотропной диффу3ие/
с соответствующими тензорами диффузии (см. подробнее в [-Ц)
§ 7.3. Радиационная сила для двухуровневого атома
в резонансном световом поле
7.3.1. Общее выражение для силы светового давления. Пусть
атом находится в классическом световом поле, которое можно
представить в виде разложения по плоским волнам
Е = (1/2) S (Eke4kr-^t} н- к. с.). (7.23)
к
Выражение для силы, действующей на атом в поле (7.23), можно
представить в виде [1]
F = — ^fcSlm{paP7i/I.ppa}, (7.24)
fc aft
гДе Paf, — матричный элемент оператора дипольного момента
атома, рар — элементы матрицы плотности состояний атома
в световом поле (7.23).
Для двухуровневого атома уравнения для элементов матрицы
плотности типа (2.54) в приближении вращающейся волны
(см. п. 2.2.2) имеют вид. аналогичный (2.57):
< -Ф- = У IV-*-”*" (рп - Р») -I1 Рп,
' к”
1 = Zj 1 * * * * Pi1 ~ р21 _ ц,р22’
к
Р11 + р22 = 1, <7-25)
где для простоты световое поле взято в виде плоских волн тИДа
(2.13), распространяющихся вдоль оси z (/.' = fcez):
Е = (1 '2) е S Еке^-^ + к. с. (7-^>
к
Здесь е — единичный вектор поляризации, считающийся одива
ковым для всех плоских волн. Спектр поля считается сосред°5°
ченным вблизи частоты o)ft атомного перехода. Величины
254
ные (2.14), равны
Т\= r2ki =
(7.27)
Тг h’
__ g)R — ci)0 — расстройка частоты волны относительно ча-
атомного перехода. Производная по времени в (7.25) равна
d/dt = d/dt + vzd'dz. (7.28)
jjpH вычислении радиационной силы основной задачей являет-
^.пепгение системы уравнений для пространственных гармоник
Аяяментов атомной матрицы плотности. Возможная схема решения
йи задачи дана выше в гл. 2. Для практики достаточно рассмо-
более простые случаи взаимодействия атома с резонансным
bI$7,3.2. Плоская бегущая волна. Для двухуровневого атома в
iLjckon монохроматической волне вида
= (1/2) + к. с. = еаЕ0 cos (kz — &t). (7.29)
!Трудно найти решение для элементов матрицы плотности в ста-
рнарном случае. Исходные уравнения для элементов матрицы
щйости (7.25) сводятся к простой форме:
до 1: - v ~ еЧ1!г~Ы) ~ 1 -г Р^
№ dt . (7.30)
. i _ Гр12(ф^-й/) + p-p2]e-i(kz-nf) _ j,,p225
Ж* Pll + р22 ~ 1’
0/2й = 2QP, Qp — частота Раби.
АЗаменим в уравнениях (7.30) недиагональные элементы матри-
плотности следующим образом:
Ж Рз^Рз!^^-»'1,
Ду R
W ри не зависят от координаты и времени. После такой под-
ЙЙновки исходные уравнения (7.30) сведутся к системе алгебраи-
Я?ких уравнений
Ж V (р!2 — Р-21) + ZVp22 = 0,
(Pii — Р22) + г (^ — + ^У-'2) Рм = 0, (7.31)
Рп + Р22 — 0.
Н^ив данную систему, находим
Р (--—
К , р2Т = “ (Т.^)2 г 2Г2 •
ВИ теперь подставить (7.32) в (7.24), то получаем выражение
I» силы светового давления, действующей на двухуровневый
Р в поле плоской бегущей волны [60, 61]:
f == kPi2Eu Im pi;t == hk(y/2)G [1 4- G + (Q - fez)2 (у/2)^]~\
I (7.33)
255
которое совпадает с полученным выше из качественных сообп
ний выражением (7.20). Величина G имеет смысл параметра »
щения атомного перехода (2.63). Резонансный характер завиСиСн1'
сти силы светового давления от проекции скорости атома на Л0'
новой вектор к показан на рис. 7.3а. °4'
7.3.3. Плоская стоячая волна. Многорезонансная струКт,г.
Пусть поле стоячей волны имеет вид
Е = (1/2)е„Е0 + к. с.) + (1/2) е0Е0 4- к. с.) =
= 2ейЕ0 cos kz cos coi. (7
Для поля вида (7.34) исходные уравнения для элементов матрВц
плотности (7.25) имеют вид (2.159).
Стационарные решения (2.159) для элементов матрицы пдОт
ности атома в поле стоячей световой волны могут быть рассчитаны
Рис. 7.3. Резонансная зависимость силы
светового давления: а — для плоской
бегущей волны от расстройки Q частоты
поля относительно частоты резонансного
перехода с учетом доплер-эффек-
та; б — то же самое для градиентной
силы для гауссово го пучка, распростра-
няющегося вдоль оси z (Q = <о —
— (i)0 — kvz, 2Г = у[Л1 + G)
по схеме, описанной в гл. 9
(п. 2.5.3), в виде рядов по
пространственным гармони-
кам. Эта процедура близка
к использованной Стенхоль-
мом и Лэмбом [64J в теории
газового лазера. Особенно-
стью такого строгого подхода
является возможность учета
так называемых многорезо-
нансных процессов при силь-
ном насыщении поглощения
двухуровневого атома [65,
66]. Это приводит к появле-
нию многорезонансной струк-
туры в зависимости силы све-
тового давления от проекции
скорости атома vz. Соответст-
вующий теоретический ана-
лиз дан в [1J. Здесь мы ог-
раничимся графической ил-
люстрацией результатов точ-
ного расчета (рис. 7.4) (сплош-
ная кривая) и качественным
обсуждением природы йно-
гократных резонансов.
В случае одной бегущей волны сила светового давления содер'
жит один резонанс, соответствующий точному резонансу С?-*'
атома с полем: kvz = Q. В стоячей волне при слабом насыгцей1111
возникают два резонанса — по одному для каждой бегущей воЛ'
ны: ±kvz — й. Эти резонансы могут быть названы резонанса»01
первого порядка.
При увеличении параметра насыщения на зависимости силы
скорости появляются резонансы высших порядков, обусловлю0
ные нелинейным взаимодействием атома с обеими встречнЫ}
256
F я Эти резонансы хорошо видны на сплошной кривой
“7 полученной путем численного расчета уравнений для
дцЫ плотности в стационарном случае по упомянутой выше
г?епуре. Простейшими являются резонансы второго порядка
7.5а)- Эти резонансы возникают, когда поглощение фотонов
одной бегущей волны происходит одновременно с испусканием
-0,60
-0,60 L
je. 7.4. Сила светового давления: сравнение точного численного решения
Плотная кривая), приближения (7.40) (штриховая линия) и приближения
j|2) (пунктирная линия). Расстройка Q = —Зу, параметр насыщения
’’’ G = 36
Йонов в другую бегущую волну. Поскольку частота одной вол-
Кв системе покоя атома равна о + ко,, а частота другой волны
®на о + koz, то в соответствии с законом сохранения энергии
Ь (со + koz) — (со + kvz) = 0 (7.35)
ронансы второго порядка возникают на нулевой скорости
|=°).
^Следующими являются резонансы третьего порядка (рис. 7.55).
» резонансы обусловлены нелинейным взаимодействием, при
Эйром поглощение фотонов из двух встречных волн происходит
повременно с излучением фотонов в одну из волн. В соответ-
|ии с законом сохранения энергии, записанном в системе покоя
|ма,
В (со -4- kvz) — (со -f- киг) -f- (о Ч~ koz) = со0 (7.36)
вОнансы третьего порядка центрированы при скоростях
| ± kvz = (со — со0)/3. (7.37)
|®логично возникают резонансы более высоких порядков.
t В. С. Летохов, В. П. Чеботаев 257
В общем случае причинами появления резонансов нечетцОг
четного порядков, как ясно из рассмотренных примеров. яцЛя°^
ся нелинейные процессы, которые либо изменяют внутрепцее
стояние атома, либо оставляют его неизменным. Процессы, в с°'
торых поглощение (испускание) п + 1 фотонов из одной fin,
'Hbt
_ D-Sa-C/JA- Z), RS
a s
Рис. 7.5. К объяснению возникновения резонансов второго (а) и третьего
(б) порядков
сопровождается испусканием (поглощением) п фотонов в другую
волну, изменяют внутреннее состояние атома и дают резонансы
(2п + 1)-го порядка, которые локализованы при скоростях
kvz = Ч;й/(2и 4- 1). (7.38)
Процессы, в которых поглощение п фотонов из одной волны сопро-
вождается испусканием п фотонов в другую волну, не изменяют
внутреннего состояния атома и дают резонансы 2м-го порядка,
локализованные вблизи нулевой скорости.
Важным следствием многорезонансных процессов является
эффект изменения знака силы светового давления вблизи скоро-
сти vz = 0 при сильном насыщении, что видно на сплошной кривой
рис. 7.4. Так, если расстройка выбрана отрицательной, то при
малых G знак силы в окрестности kvz = 0 противоположен знаку
скорости vz, а при больших G, наоборот, знак силы в окрестности
kvz = 0 совпадает со знаком vz. Изменение знака силы происхо-
дит только при достаточно большом значении параметра насы-
щения G, когда вклад процессов 2м-го порядка становится настоль-
ко большим, что атом эффективно участвует в процессах стимул0'
рованного рассеяния обеих встречных волн.
Простые аналитические выражения для силы светового давле-
ния в поле стоячей волны можно получить в приближении слабого
насыщения, когда можно пользоваться скоростными уравнениям0-
Критерий применимости скоростных уравнений в данном слУчае
имеет вид
G < [1 + (2Й/т)Т/2.
(7.39)
258
»зкение для силы светового давления в этом приближении
Г ВИД [13, 47, 67]
(7-40)
Г__________________(Т/2)а
(±) ~ (Т/2)2 + (kv2 ± Q)2 •
(7-41)
Го выражение можно уточнить, учитывая вклад насыщения
прение резонанса, но оставаясь еще в рамках приближения
\ Уточненное выражение имеет вид [68]
= цк Q ± G L(~) ~ Л<+)
2Ь i + G (£(») + L<:)) ’
(7-42)
+ L&= (т;2).+(^±П|). (7.43)
риближенные формулы (7.40) и (7.42) дают приемлемое при-
дание к точному значению силы светового давления даже при
гной степени насыщения (G ~ 1) атомного перехода, когда
вие (7.39) не выполняется. Это видно из рис. 7.4, на котором
едены не только результаты точного численного расчета, но
счета по приближенным формулам (7.40) и (7.42). Основное
чие приближенного и точного расчета в том, что приближен-
формулы учитывают только резонансы первого порядка.
.3.4. Бегущий гауссовский луч. Градиентная сила. Рассмо-
теперь влияние поперечной структуры световой волны на
ационную силу. Напряженность поля волны представим
аде выражения (7.29), в котором амплитуда Ео является
щи ей поперечной цилиндрической координаты г = (х2 +у2)1//2:
= Ео (г). Для определенности рассмотрим волну, имеющую
ювское поперечное распределение интенсивности:
Ео (г) = Ео ехр RW). (7.44)
ио такой вид поля реализуется для лазерной моды ТЕМ00
ласти каустики.
(ля расчета радиационной силы по формуле (7.24) необходи-
Знать элемент атомной матрицы плотности (г). Последний
Но взять в виде (7.32), где необходимо сделать замену V —
(г) = р12Е0 (r)/2h. Тогда для радиационной силы можно по-
«ть выражение [50, 52]
== ezFz + erFr = кр12Е0 (г) Im {р^ (г)} + Pi2 Re {рм (г)},
(7-45)
9* 259
•2
где продольная Fz и поперечная Fr компоненты радиащ1011
силы определяются выражениями (рис. 7.3)
Fz = Пк (у/2) G (г) [1 + G (г) + (£2 - kvz)* (у/2)-2]-1, (7 ,
Fr = (W) (£2 - kvz) G (г) [1 + G (г) + (£2 - kvzf (7/2ГН.
В (7.45) ет — единичный вектор радиальной координаты ,,
= xlx + yly, а параметр насыщения зависит от поперечной кОо
динаты:
С (г\ - - 2
G ' “ (Y/2)2 —
В отличие от продольной компоненты радиационной силы (7.4fi\
зависимость поперечной компоненты от скорости (или расстройку
частоты) имеет вид дисперсионной кривой (рис. 7.36). Попере,ь
ную компоненту радиационной силы часто называют градиентной
силой. Максимальное значение | FT |max модуля градиентной силы
(7.47) достигается при расстройках £2 — kvz ± (т/2) (1 — Qyn
Модуль ее
| FT |шах = HyrG (r)Mq3 (1 + G (г))1/2. (7.49)
При увеличении параметра насыщения G (г) максимальное значе-
ние FT растет пропорционально G1/2. Это справедливо до тех пор,
когда изменение импульса атома на величину Д^рез, определяе-
мое соотношением (7.9), происходит за времена, гораздо боль-
шие 1/у.
§ 7.4. Замедление и охлаждение атомов
резонансным световым полем
Рассмотрим пути использования резонансного светового давле-
ния для замедления и охлаждения атомов, основываясь на про-
стых формулах для силы, полученных в § 7.3. В тех случаях,
когда существенно влияние диффузии на движение атомов,
будем использовать стохастические уравнения. Последовательно
рассмотрим три случая: 1) замедление и охлаждение продольного
движения атомного пучка, 2) поперечное охлаждение и коллима-
ция атомного пучка и, наконец, 3) трехмерное охлаждение атомов.
7.4.1. Замедление и монохроматизация атомного пучка бегу
щей волной. Рассмотрим сначала простейший случай эволюц00
скоростей пучка двухуровневых атомов в поле плоской монохр^'
матической бегущей световой волны. В этом случае на атом де0'
ствует резонансная сила светового давления (7.33), которая ока-
зывает воздействие на атом, когда его скорость заключена в ин
тервале (см. (2.64))
I £2 - kvz | Г = (у/2) (1 + G)1/2. (7.50)
Изменение скорости атома в интервале (7.50) происходит за хара0
терное время резонансного взаимодействия тВз атома с волп°0’
которое может быть найдено из уравнения движения атома D
260
йТВием силы (7.33):
/ dvjdt = (у/2) v0^G [1 + G + (Q - киД (у '2)-2]'1, (7.51)
Уотд hkIM. Из (7.50) и (7.51) для интервала времени твз
1дует оценка
CKO’
F т ^2(16')3'2 Гг ПЬЪ
Тв-'~г G и
п л /
Ш)И умеренном насыщении атомного перехода, когда 6^1 (для
i^nro необходима интенсивность волны для разрешенного пере-
а атома I ~ 0,01 — 0,1 Вт/см2), время твз имеет порядок
j_10'6 с. Изменение скорости атома за время твз составляет
~ 102—Ю3 см/с. За это время атом, имеющий скорость поряд-
’ наиболее вероятной тепловой скорости и ~ 105 см/с, прохо-
& расстояние I ктвз = 0,1 — 1 см.
У Рассмотрим случай атомного пучка, распространяющегося
Швстречу световой волне. В этом случае сила светового давления
^уменьшает скорости резонансных атомов, что приводит к обра-
зованию провала в распределении скоростей атомов с центром на
= — Q/А. Образование провала, в свою очередь, сопровож-
атся формированием пика замедленных атомов с центром на
Прости, большей —урзз. При достаточно длительном взаимодей-
(Мии практически все атомы уменьшают скорости, так что из
Яйального широкого распределения всегда образуется узкое
Жноскоростное распределение атомов. Таким образом, действие
вы светового давления приводит к образованию из любого на-
и'ьного широкого распределения более узкого скоростного рас-
еделения, т. е. к монохроматизации атомов в пространстве
Жтей [16, 23, 24, 69-72].
Эффект монохроматизации скоростей. Диффузионная ши-
Ж«а. Количественное описание скоростной монохроматизации
«Омов под действием силы светового давления F = МА (М и
г*-' масса и ускорение атома) можно получить на основе уравне-
ИЙ. Лиувилля, которое описывает эволюцию функции распреде-
Яиия атомов по скоростям w = w (yz, t):
dw d . . . n
К ~зт- + -3— (Azio) = 0.
aw, at du, v '
Дгеть начальное распределение скоростей атомов соответствует
рДределению атомов в пучке от источника с температурой Т:
S 4 / с2 \
К w (v2, 0) = ——— V г ехр-----, vz > 0,
[/ли3 \ 11 /
= (2к027М)1/2 — наиболее вероятная скорость атома.
^оудем рассматривать случай замедления атомного пучка,
световая волна распространяется навстречу ему. В этом
расстройка £2 отрицательна, а модуль ускорения атома
К Az = -(у/2) р0ТДС [1 + G + (Q + kvzy (у/2)-гИ. (7.55)
(7.53)
(7-54)
261
Результат численного решения уравнения Лиувилля (7.53)
этого случая показан на рис. 7.6 [23]. Средняя скорость ато
была выбрана равной и = 48 (у/2)/к. Из рис. 7.6 видно, что
формация скоростного распределения происходит действитед?'6'
за время порядка твз. Численные значения величин, указан^, °
на рис. 7.6, зависят от параметров атомного перехода. *
Монохроматизация атомных скоростей происходит только
определенного предела, определяемого влиянием неизбежно'-
IW, отн. ед.
ю -
Рис. 7.6. Эволюция распределения скоростей атомного пучка, облучаемого
встречной световой волной. Расстройка частоты Q = 70у, параметр насыще-
ния G = 10. В качестве единиц времени и скорости выбраны величины
(Лр0,гд)-1 и у/к. Штриховыми линиями показаны решения уравнения Лиувил-
ля, сплошными — уравнения Фоккера — Планка
диффузии скоростей. Учет влияния диффузии скоростей на эволЮ'
цию распределения скоростей требует решения уравнения Фокке-
ра — Планка [23]. Для пространственно однородного ансамоЛЯ
атомов в поле плоской бегущей волны уравнение Фоккера—Плав-
ка имеет вид
4^ + ^-(л^) = -^-(сг^), (7-5б)
dt dvz ' ' v '
где = D-'M- — коэффициент направленной скоростной
фузии, D-. — коэффициент направленной импульсной диффУ300'
Чтобы оценить коэффициент направленной диффузии импУл0
са, следует найти средний квадрат флуктуации числа вынуЖД6
262
аССеяпных фотонов <(АЛ\)2>, фигурирующий в соотношении
о Эта величина зависит от статистики числа рассеянных
я'ов- можно оценить, считая, что рассеяние фотонов яв-
полностью случайным процессом. В этом случае вероят-
р (TVj) вынужденного рассеяния 7V, фотонов на интервале
/должна описываться распределением Пуассона
--с
(7-57)
. пуассоновской статистики справедливо соотношение
= <7Vf>. Кроме того, <2V,) -= т. е. среднее число
лкденно рассеянных и спонтанно переизлученных фотонов
[аково. Тогда окончательно получаем [73, 63]
Dzz = (1/4) Й2/>2тС [1 + G + (Q - Ь£)2 (у/2)-Т1. (7.58)
ближенное соотношение (7.58) достаточно близко к точному
:ению, полученному в работах [24, 74]. Отличие (7.58) от точ-
। значения связано с отличием статистики вынужденно
:еянных фотонов от пуассоновской.
Уценим порядок величины импульсной диффузии. Вблизи
шанса (Q = kvz) и при сильном насыщении атомного перехода
>1) имеем
Dzz = (7.59)
ичина скоростной диффузии получается заменой импульса
1чи на скорость отдачи г,)тд = Тгк/М:
Czz = Dzz/M2 (т/4) (7.60)
величины для оптических переходов атомов имеют порядок
:м2/с3.
1а рис. 7.6 представлены численные решения уравнения
>), выполненные при тех же параметрах, что и решения урав-
1я Лиувилля (7.53). Сравнение этих решений с решениями
Внспия (7.53) показывает, что с увеличением времени диффу-
' разрушает скоростную монохроматизацию атомов. Отно-
>льный вклад зависит от времени взаимодействия атомов с по-
И от ширины начального распределения скоростей атомов.
Ютности, для выбранного на рис. 7.6 достаточно широкого на-
много распределения вклад диффузии становится существен-
при временах t (Акотд)-1 = k'R.
Минимальная ширина скоростного распределения при мопо-
Матизации атомов световым полем рассчитывалась во многих
">тах [13, 16, 23—26]. Простая оценка минимальной ширины
®т быть получена с помощью стохастического уравнения Лап-
ина. Рассмотрим атомы, которые при t = 0 находились в ре-
йсе с волной, направленной навстречу движению атомов.
'•t ~ 0 функция распределения по скоростям (нормированная
Удобства на один атом) для резонансных атомов является
?,3
6-функцией:
W (к-, 0) = 6 (vz — Крез), (7-61)
где Крез = Q/k. При t 0 движение резонансных атомов
сывается уравнением Ланжевена. 0
dvjdt = Аг+ I (t), (7.62)
где ускорение Az определяется выражением (7.55), а | (г) е
стохастическая сила, ответственная за диффузию атомных скоп
стей, для которой справедливо соотношение (i)> = 0.
Уравнение (7.62) описывает изменение средней скорости р
и уширение скоростного распределения резонансных атом0в°
Для того чтобы найти уширение скоростного распределения, Сле)
дует разделить эти два процесса. Для этого удобно ввести отно-
сительную скорость котп — vz — к0. Ширина скоростного распре-
деления атомов мала по сравнению со скоростным интервалом
ма^ L/;° + р°™)
двух
изме-
Г/к, где Г = (у/2) 1 + G- Поэтому силу 7' '
можно разложить в ряд по скоростям Уотн- С учетом первых
членов разложения уравнение (7.62) сводится к уравнению
нения средней скорости к0:
dvjdt^- (у/2) vmvG [1 + G + ( | Q | - to0)a (т/2)"2]-1, ।
и к уравнению Ланжевена для относительной скорости ,
dvma!dt = — рРотп + В (0, 1
где коэффициент динамического трения
о _ 4Я G (| Q | - to0)/(Y/2)
Р П [1 + G + (|Q|- Агл0)2 (Т/2)-2]2 ’
(7.63)
^OTIP
(7.64)
(7.65)
Уравнение (7.64) описывает эволюцию скоростного распреде-
ления резонансных атомов к стационарному распределению, ши-
рина которого зависит от средней скорости к0. Характерное время
эволюции скоростного распределения, согласно (7.64), опреде-
ляется обратной величиной коэффициента трения: тг = 0 j
Время, согласно (7.65), является нелинейной функцией средней
скорости. При средней скорости
ко = (I й I - Г)/к = Крез - Г/к (7.66)
время эволюции достигает минимального значения
т7 = Й(1 + G)W/GR. (7-67)
Это время по порядку величины совпадает с временем твз, опреДе
ляемым выражением (7.52).
Таким образом, за время t ~ твз устанавливается ("га_
ционарное скоростное распределение атомов. Стационарным Ре_
шепнем уравнения (7.64) является максвелловское распределе
ние [75]
w (котн) = (М!2л,кБТг)1/2 ехр (—Ми2та12кБТ z)
264
(7.69)
темпера-
(7.72)
попереч-
сложный
И^цературой, определяемой коэффициентом скоростной диффу-
0 коэффициентом динамического трения,
КГ Tz = MCzJk^,
£> Сгг определяется выражениями (7.58) и (7.60).
В момент образования узкого распределения монохроматизо-
х атомов, когда t твз ~ т™ и v0 ~ (| Q | — Г)//г, тсм-
тура (7.69) определяется выражением
Tz ~ W2fcB. (7.70)
рина скоростного распределения 8vz связана с температурой
L соотношением
6nz = (2fcBrz/M)V2 = (йГ/М)1/2. (7.71)
юда видно, что величина 8vz оказывается меньше скоростного
тервала Г//с в отношении (ЙГ/7?)1/2, которое обычно имеет поря-
,в величины 10—100.
Ц При v0 = 0, когда замедляющая сила светового давления ос-
[авливает атомы, оценка для минимально возможной
>ы имеет вид (при | Q | Г)
f Т, = П |Q| /4/сБ.
В реальном световом пучке, имеющем неоднородное
1М распределение поля, движение атомов имеет более
Црактер. В этом случае одновременно с изменением скоростей
Цбмов вдоль оси луча происходит также изменение поперечного
Ярмера атомного ансамбля по двум причинам. Во-первых, в све-
вом поле на атом действует градиентная сила, направленная
ЯВЮврек оси пучка. Эта сила может как выталкивать атомы из
№ta, так и втягивать атомы в него. Второй причиной изменения
юречного профиля распределения атомов является анизотроп-
ия импульсная диффузия. Диффузия всегда уширяет распреде-
ДЦЩ атомов поперек оси луча и вызывает уход атомов из области
римодействия со световым лучом. Обсуждение этих вопросов
ю в [1], а также ниже в п. 7.4.2.
Эксперименты по охлаждению и монохроматизации продолъ-
дРР. движения. К настоящему времени реализовано несколько ме-
лазерного замедления атомов, различающихся способом
ДРаненин доплеровского сдвига между частотой атомного перехо-
ШР частотой лазерного излучения. Общая для всех методов схема
^нохроматизации и охлаждения атомного пучка встречным лазер-
ШР- излучением состоит в следующем. Частота лазерного излуче-
Устанавливается в пределах доплеровского контура поглоще-
атомов пучка. При использовании одномодового лазерного
^ВУчения и двухуровневого атома в резонансе оказываются ато-
в узком скоростном интервале Av ss Г/k. Эти атомы замедляют-
ИгИ образуют узкую скоростную группу на первоначальном
И₽оком скоростном распределении. Характерное время установ-
такого распределения определяется выражением (7.52).
И 265
Ширина узкого пика в распределении скоростей за это время
стигает величины (7.71). Обратимся к результатам работ fig 9}®'
в которых проведено первое прямое наблюдение явления скор0 ’
ной монохроматизации атомов и дано сравнение эксперимента тЛ
но полученного скоростного распределения с рассчитанным 2"
основе кинетического уравнения. а
На рис. 7.7 показана упрощенная схема эксперимента
наблюдению монохроматизации скоростного пучка атомов натрця°
Детектор
Атомный
пучок
атомов j
I
I
I
1
Зондирующий
лич
Охлаждающий
луч
( Z
z=o
Рис. 7.7. Схема эксперимента по наблюдению скоростной монохроматизации
атомного пучка. Внизу показана деформация распределения скоростей
атомов в пучке для двух различных длин области взаимодействия атомов
с излучением [20]
замедляемого встречным лазерным излучением. Коллимирован-
ный пучок атомов, испускаемый из источника, облучался встреч-
ным световым пучком, частота которого настроена в резонанс
с переходом Зб^^ 37J3/2Na. Поскольку основное состояние ато-
ма Na расщеплено на два подуровня сверхтонкой структуры
(рис. 2.26), то излучение лазера для обеспечения цикличности
взаимодействия атомов с излучением было двухчастотным.
Одна лазерная частота находилась в резонансе с переходом
BNj/g (F = 1) -+ ЗР3[2, а вторая — в резонансе с переходом
35J/2 (F — 2) —ЗР3/2. Таким образом, разность двух лазерный
частот равнялась частоте интервала сверхтонкой структуры мегКДУ
подуровнями 31S'1/.2 (F = 1), 3iS'1/2 (F = 2), которая равйа
1772 МГц. Скоростное распределение атомов вдоль оси атомной
пучка определялось по сигналу флуоресценции, возбуждаемой
пробным лазерным пучком. Пробный пучок распространялся
навстречу атомному пучку и перестраивался по частоте. Для тог°
266
.Xjj сильный двухчастотный лазерный луч не искажал сигнал
ьоресценции, возбуждаемой пробным лучом, интенсивный двух-
дотный лазерный луч периодически на время измерения флуо-
[денции от пробного луча прерывался. Сигнал флуоресценции
(Г
6. 7.8. а — экспериментальный профиль скоростного распределения атом-
Юпучка после облучения атомов Na резонансным лазерным излучением на
Ие взаимодействия Z=20 см (одно горизонтальное деление соответствует
см/с, или в частотной шкале 220 МГц [20], интенсивность излучения
•Тветствует параметру насыщения G = 40). б — расчетная зависимость де-
виации скоростного распределения, полученная решением уравнения
!'•’ Лиувилля
РИстрировался только в те интервалы времени, когда сильный
был выключен.
^Экспериментальная зависимость интенсивности флуоресценции
‘Частоты пробного лазерного излучения показана на рис. 7.8д.
№ная кривая непосредственно отражает продольное скоростное
267
распределение атомов в пучке, возникшее в результате нелИа „
ного замедления атомов встречным лазерным излучением, jj®'
наблюдении зависимости w (к), показанной на рис. 7.8а, лааепп^
излучение было настроено в резонанс с атомами, находящИл°е
в максимуме начального теплового распределения скорОСтр^
Наблюдавшаяся в эксперименте деформация скоростного ра
пределения была в основном обусловлена действием силы свет^
вого давления. Влияние скоростной диффузии было мало аз
малого времени пролета атомов через область взаимодействд
с интенсивным лазерным лучом. При наиболее вероятной тепловой
скорости атомов и = 8-104 см/с время взаимодействия равнялось
твз = 2,5-10“4 с. За такое время скоростная диффузия могла уща.
рить узкий пик в распределении скоростей всего на АпДИф
= (Gf01/2 = 300 см/с, где для оценки коэффициент диффузаа
взят в виде Cd ~ уНоТД. В то же время в условиях эксперимента
характерный скоростной интервал изменения силы составлял
5,6-103 см/с. Так как диффузия скорости в продольном направле-
нии не влияла заметно на деформацию распределения скоростей
то результаты эксперимента оказались близкими к результатам
расчета деформации распределения с помощью уравнения Лиу-
вилля (7.53). В частности, для сравнения на рис. 7.86 приведена
расчетная зависимость для тех же параметров, что и эксперимен-
тальная кривая на рис. 7.8а. В экспериментах [20] отношение
ширины начального скоростного распределения к ширине узкого
пика монохроматизированных атомов составило величину ц =
= Ан0/Ауу = 19. Такая степень монохроматизации соответство-
вала понижению температуры продольного относительного дви-
жения атомов в пучке от начального значения То = 573 К до
Tf = То/Ц2 = 1,5 К.
Для дальнейшего смещения скоростного пика в область мед-
ленных скоростей можно использовать три различных метода.
В одном из них, впервые реализованном в [18], частота лазерного
излучения сканируется вдоль доплеровского контура замедляе-
мых атомов. Этот метод был развит в [39] для импульсного получе-
ния малых продольных температур (0,05 К) пучка атомов Na.
Можно подстраивать частоту атомного перехода для осуществле-
ния эффективного воздействия излучения на атомы. Для этой целя
в [21] использовалось магнитное поле, изменяющееся по величине
вдоль траектории движения атомов, так, чтобы за счет зееманов-
ского сдвига уровней частота поглощения атомов совпадала с ла'
зерной частотой. Таким методом была достигнута продольная тем-
пература пучка атомов Na порядка 0,01 К [78]. В третьем метод6
[76, 77] используется большая мощность лазерного излучения 0
фиксированные значения частот лазера и атомного перехода. П°'
левое уширение уровней обеспечивает эффективное взаимодейсТ'
вие атомов с излучением в значительном скоростном интервал6-
Таким методом был получен интенсивный стационарный пот60
атомов Na с температурой около 1 К. На рис. 7.9 приведены изм6'
ренные в эксперименте скоростные распределения атомного пуч0а
268
власти малых скоростей без охлаждения и при лазерном ох-
^«ении. Из сравнения двух зависимостей видно, что в резуль-
лазерного замедления образуется интенсивный поток медлен-
‘ атомов с температурой около 1 К. При температуре, равной
/ увеличение интенсивности атомного пучка холодных атомов
L^raeT Ю4 по отношению к начальному тепловому пучку.
Atom Na используется для исследования физики лазерного ох-
кдения и не представляет интереса для лазерной спектроско-
в сверхвысокого разрешения и ее применений. По мере разра-
(КИ методов охлаждения атомов стали осуществляться экспери-
ггы с другими атомами, представляющими прямой интерес для
1(и),Ю11 ат-с" (/(см/с)
1 10 50 Т’эфф,^’
с. 7.9. Распределение скоростей в охлажденном атомном пучке в области
алых скоростей (сплошная линия). Для сравнения дано распределение
«оростей для начального неохлажденного пучка (штриховая линия) [76, 77]
ж
рпользования сверхузких резонансов в микроволновых и опти-
•ских стандартах частоты (гл. 12). Здесь можно привести при-
Жры охлаждения атомов Cs [79] и атомов Са и Mg [81].
Охлаждение атомов Cs представляет большой интерес для ис-
пользования пучка медленных атомов в цезиевом микроволновом
Вандарте частоты ([1] гл. 12). Длина волны резонансного пере-
вода 65г/2 —> 6Р3/2 852,1 нм находится в области генерации ин-
фекционных лазеров. Для охлаждения использовался резонанс-
ен переход 65 (F — 4) 6Р3/2 (F = 5), на который дейст-
И₽вала сканируемая по частоте кругополяризованная волна с
вещностью 5-10“3 Вт. Более слабая волна (3-10-4 Вт) была
Ирстроена на переход 65 (F = 3) -> 6Р3/2 и служила для опусто-
ения подуровня 65 (F = 3), чтобы избежать эффекта оптической
Дйкачки. В результате был получен поток атомов Cs 1010 ат/с при
ИРмпературе около 1 К.
269
Охлаждение атомов 24Mg, 40Са и 88Sr представляет значите
ный интерес для создания оптических стандартов частоты [13
Для осуществления таких экспериментов необходимы лазеру
диапазона: для 4S0 ^-перехода Са необходим лазер па 422 ®
и для Mg — на 285 нм. Первые успешные эксперименты н э
направлении выполнены в работе [811. Благодаря использовад^1
зеемановской настройки в резонанс с замедленным атомом дь1й
получен стационарный пучок атомов с температурой менее 1 ъ*
Оба этих эксперимента свидетельствуют, что можно ожидат'
быстрого распространения метода лазерного охлаждения для ц0Ь
лучения ультрахолодных атомов самых различных элементов
В экспериментах по глубокому охлаждению атомного пучКа
наблюдается остановка и поворот атомов назад [39, 78], рассчп.
тайная еще в работах [25, 26]. Наиболее серьезным ограппчениел
в экспериментах по глубокому продольному охлаждению является
неизбежная поперечная диффузия (поперечный нагрев) атомного
пучка, исследованная в [67, 77]. Поэтому принципиально важно '
для получения минимальных температур осуществлять попереч-
ное охлаждение атомного пучка и даже трехмерное охлаждение
атомов, что рассматривается ниже в п. 7.4.2 и 7.4.3.
7.4.2. Поперечное охлаждение и коллимация атомного пучка.
Резонансное световое давление может быть использовано не толь-
ко для продольного, но и для поперечного охлаждения пучков,
Аксикон
Рис. 7.10. Схема эксперимента по лазерной коллимации атомного пучка
с одновременным продольным и поперечным облучением с помощью аксиков
[83]
что позволяет осуществить их коллимацию. Эта идея, высказав
ная в работе [10], была проанализирована в [82]. Было показаВО’
что возможным способом коллимации атомного пучка явлется еГ^
облучение аксиально-симметричным световым полем, образовав
270
г сражением лазерного луча от внутренней поверхности ак-
’’ а Предложенная схема коллимации была эксперименталь-
ггоодемонстрирована в [83] и затем подробно исследована в
g5], В этой схеме (рис. 7.10) пучок атомов, исходящий из ис-
L^jca, облучался со всех сторон аксиально-симметричным све-
им полем, частота и которого сдвинута в красную область от-
дельно частоты атомного перехода ш0. Аксиально-симметрич-
поЛе было образовано посредством отражения лазерного излу-
ЙЯ от внутренней зеркальной поверхности конического отра-
льного аксикона.
В аксиально-симметричном световом поле, созданном отража-
ющими аксиконом, на атом, имеющий поперечную скорость
' = р + ру, действует сила светового давления, которая при
- Qo направлена навстречу вектору радиальной скорости vp,
эи © > со0 — по вектору vp. Такое направление силы свето-
> давления обусловлено радиальным направлением волновых
оров поля внутри аксикона. Атом, движущийся под углом
;и конуса, взаимодействует в плоскости (х, у) с двумя встреч-
световыми волнами, интенсивности которых одинаковы в
ой точке пространства. В системе покоя атома одна из волн
эт частоту w kvp, другая волна имеет частоту со — kvp.
да частота лазерного излучения выбрана меньшей частоты
итого перехода, со < со0, атом более эффективно поглощает фо-
из той волны, которая распространяется навстречу вектору
тальной скорости vp. Это означает, что действующая на атом
а светового давления при со < соо направлена навстречу ра-
льной скорости Рр. Благодаря' действию силы светового давле-
t во внутренней области аксикона при со < со0 происходит
трое сужение поперечного скоростного распределения атомно-
тучка, приводящее к уменьшению угловой расходимости пучка
увеличению плотности атомов, т. е. к повышению степени кол-
(ации атомного пучка.
Совместное действие радиационного трения и импульсной диф-
ии приводит к установлению стационарного скоростного рас-
селения поперечного движения атомов с минимальной темпе-
урой Тр, которая совпадает с минимальной температурой
0) при продольном охлаждении (Тр = ЙГ/2/сб) при оптималь-
расстройке частоты лазерного излучения Q = —у/2. Темпе-
Ура Тр определяет предельный угол коллимации пучка на вы-
6 аксикона
9min = Pte (ЙГ/2М)‘/2, (7.73)
voz — средняя скорость атомов вдоль оси аксикона. Для тепло-
> атомного пучка угол коллимации 0min имеет порядок 1СГ3 —
' рад. При использовании атомного пучка с начальной расхо-
®стью 0,1 рад можно ожидать увеличения интенсивности пуч-
в центре в 104 — 106 раз.
Эксперимент по коллимации был осуществлен с атомами Na
схеме, изображенной на рис. 7.10, при циклическом взаимо-
271
действии атома Na с двухчастотным лазерным полем. Попере„
скорость атомов была уменьшена от 5,5 -102 до 1,6-102 см/с
соответствует уменьшению температуры поперечного движё^10
от 4,2-10“2 К до 3,5-10-3 К. Полученная поперечная температ®а
и расходимость вдвое превышали теоретические минимальч^
значения. Процесс коллимации очень чувствителен к поло^е 6
частоты лазерного поля. Рис. 7.11 показывает возможность
равления поперечными параметрами пучка при изменении част0Ть'
Рис. 7.11. Управление расходимостью атомного пучка при изменении рас-
стройки частоты лазера Av [84]
лазера. Существует некоторая оптимальная отрицательная рас-
стройка, при которой наблюдается максимальная коллимация
пучка. При переходе к положительным расстройкам плотность
атомов в центре непрерывно уменьшается и наблюдается увели-
чение диаметра пучка. Существует оптимальная положительная
отстройка частоты, при которой интенсивность в центре минималь-
на. Эффективное воздействие на профиль пучка происходит в
очень малом диапазоне изменения частоты лазера — несколько
однородных ширин атомного перехода. При этом интенсивность
атомов в центре пучка изменяется более чем в 103 раз.
Другой подход к коллимации атомного пучка, основанный на
использовании не спонтанных, а стимулированных переходов,
предложен в работе [86]. В этом эксперименте было осуществлен0
не двумерное, а одномерное охлаждение атомов, распространяю'
щихся перпендикулярно стоячей волне. Этот эффект, в отличие оТ
охлаждения силой спонтанного светового давления, наблюдается
при отстройке Q частоты поля со в «голубую» сторону от а>о- 0б’ь
яснение этого эффекта существенно связано с физикой поведения
атома в стоячей волне, и заинтересованный читатель может найт0
его в работе [87]. В эксперименте [86] была осуществлена одномер
272
коллимация пучка атомов цезия, при которой начальная по-
ИН*еЧ0ая скорость пучка 2-102 см/с была уменьшена до 40 см/с.
4.3. Радиационное охлаждение атомов во встречных свето-
ролнах. При облучении атомного ансамбля несколькими
И^^ечными световыми волнами должно происходить трехмерное
ИГ ^ягнение [10]. Этот эффект должен наблюдаться и при облучении
печными световыми волнами в трех перпендикулярных направ-
&ЯХ [13, 47].
иг. рассмотрим сначала простейший случай двух встречных волн
Одинаковой интенсивности и частоты, распространяющихся в на-
правлениях +z и образующих стоячую волну вида (7.34). На
с. 7.12. Зависимость силы светового давления для стоячей световой волны
^проекции скорости vz и деформация скоростного распределения атомов »
Ьи Р <; 0 (aj и Й > 0 (6) (сплошная линия — момент времени ta, штрихо-
f вая — tx, штрихпунктирная — <2)
рс. 7.12 представлена зависимость силы светового давления для
кЬячей волны от проекции скорости vz и профиль достаточно про-
извольного начального скоростного распределения атомов. Из
рс. 7.12 можно видеть, что при отрицательной расстройке Q час-
|И’Ы поля относительно частоты соо сила направлена против ско-
рсти атома, а при положительной расстройке направление силы
Выпадает с направлением скорости vz. Поэтому в первом случае
Р Начального широкого распределения скоростей с течением вре-
Цни формируется узкое скоростное распределение с центром при
рорости vz = 0. Во втором случае образуется два узких скорост-
распределения, смещающихся с течением времени в направле-
рнх ±Z.
г Случай отрицательной расстройки частоты представляет наи-
рйьщий интерес, так как демонстрирует качественно новый ха-
рКтер эволюции атомного ансамбля. В этом случае уменьшается
г°дуль проекции скорости каждого атома или, другими словами,
273
возникает радиационное охлаждение атомов силой светового
ления [10, 13, 46]. ;iIi'
Трехмерное радиационное охлаждение может быть ос.уц.0с
лено несколькими путями. Можно, например, взять четыре сие в'
вых луча с частотами со < соо и направить их из углов к цецТп
правильного тетраэдра. В такой конфигурации возможно уме/^
тление модулей всех трех проекций скорости атома, т. е. действ
тельно происходит охлаждение атомного ансамбля. При увелцЧе"
нии числа лучей могут быть созданы и более сложные световцё
поля, обеспечивающие радиационное охлаждение атомов. В част
ности, шесть лучей должны быть направлены из центров гране^
к центру куба. В случае восьми лучей они должны быть направле_
ны из углов куба к его центру.
Оценим температуру стационарного атомного ансамбля, описи.
вая движение холодных атомов стохастическим уравнением Лад-
жевена. Следуя работе [13], рассмотрим случай охлаждения ато.
мов полем, образованным шестью лучами, направленными из цент-
ров граней к центру куба, т. е. трехмерной стоячей световой вол-
ной:
^ = (1/2) 3 eaEoexp[i(kar — coi)] + к. с., (7.74)
а=1,в
где ка и еа — волновые векторы и векторы поляризации каждой
из шести волн, со < со0.
Ограничимся случаем слабого насыщения, когда парциальные
параметры насыщения Ga удовлетворяют условию
Ga = 2 (pi2eaE0/йу)2 << 1. (7.75)
В этом случае можно считать, что сила светового давления являет-
ся суммой парциальных сил, созданных шестью независимыми вол-
нами. Каждая из парциальных сил в случае слабого насыщения
перехода определяется выражением (7.33) в пределе G<^1:
Fa = Пка (у/2) Ga [1 + Ga + (£2 - kav)z (y/2)~2H, (7.76)
где параметры Ga могут быть различными из-за разной ориентации
векторов поляризации отдельных волн.
Аналогично тензор скоростной диффузии может быть записан
в виде суммы шести тензоров, отвечающих отдельным волнам.
В соответствии с соотношениями (7.58) и (7.60) компоненты пар-
циального тензора скоростной диффузии, отвечающие одной вол-
не, имеют вид
С% = (ЙЧ-W2) r$Ga [1 + (Q - kavy (y/2)-2]-i, (7.77)
где т]“ — (cos2 9“>, 0“ — угол между волновым вектором ка 0
осью i — х, у, z.
Для простоты рассмотрим случай симметричной ориентаЦй
векторов поляризациия еа, когда г|“ = 1/3. Пусть также атомНй0
скорости достаточно малы, т. е. | v | ] Q \/к. Тогда силы “
274
компоненты тензора диффузии С« можно разложить в ряды по
«пеням: v в окрестности точки v = 0. В результате полная сила
Ютового давления, состоящая из суммы парциальных сил, в пер-
м порядке по скорости сведется к виду
С F = —M$v, (7.78)
8 Р — динамический коэффициент трения, определяемый вы-
жением
p = ST \-2_ (7.79)
й У \ (Т/2)2 / ’
щ тензора скоростной диффузии в нулевом порядке по скорости
дучаем выражение
^, = ^ = ^6(1 + -^)-*. (7.80)
Уравнение Лапжевепа, описывающее движение холодных ато-
в под действием силы трения (7.78) и стохастической силы, от-
гственной за дифсЬузию атомной скорости, имеет вид, аналогич-
на (7.64)
dvldt = —|3т + £ (i). (7.81)
''ационарное решение уравнения (7.81) достигается за времена
Р"1 и имеет максвелловский вид (7.68) с температурой [131
+ P-S2)
Р'1Б ЛБ ' * I “ I । '
иимальная температура атомного ансамбля достигается при
;стройке Q = —у/2 и [13]
Л™ = Пу!2къ. (7.83)
бученные выражения справедливы при условии | v | | Q \!к
двухуровневого атома.
'Таким образом, радиационное охлаждение атомов в резонанс-
м поле позволяет понижать температуру атомного ансамбля до
Дичины, определяемой естественной шириной линии атомного
рехода, т. е. почти полностью исключать доплеровское ушире-
е. При малых насыщениях (G <<;' 1) минимальная температура
Зависит от интенсивности поля. При типичной естественной
:рине линии оптического перехода у/2л ~ 107 Гц минимальная
М'ижимая температура имеет порядок величины Tmin ~ Ю-3 К.
рактерное время установления стационарной температуры опре-
’яется, согласно (7.81), обратной величиной динамического ко-
Щциента трения: тохл ~ Р В частности, характерное время
каждения атомного ансамбля до минимальной температуры
при G 1
Тохл ~ 2h!GR.
(7.84)
Пример, для атомов Na (резонансный переход 35 -> ЗТ’) при
0,1 тохл = 3-10-5 с.
275
Детальному обсуждению различных схем радиационного
лаждения атомных газов посвящено множество работ Из
35, 36, 47, 50-57, 69-71, 78-91]. "Ч
Успешный эксперимент по трехмерному охлаждению атом0в м
был осуществлен в работе [38], в которой была достигнута теорем
ческая предельная температура = 2.4-1СГ4 К, определяем8'
•соотношением (7.83). В течение нескольких лет казалось, 4я
этот фундаментальный предел будет трудно преодолеть, хотя °
предлагались различные сложные схемы для более глубокого 0)£а
лаждения [92]. Однако более тщательный эксперимент [40] пок/
зал, что газ атомов натрия может быть охлажден до более низко”
температуры (Т = 4-10“5 К), чем предписывает формула (7.83\
Хотя теоретически строгого объяснения еще не дано, вероятно
оно связано с отличием резонансного перехода атома Ч
от идеального двух,
возможности полуне.
оно связано с отличием [
(рис. 2.26), используемого для охлаждения,
уровневого перехода. Это открывает новые
ния ультрахолодных атомов.
§ 7.5. Локализация нейтральных атомов
в оптических ловушках
Радиационные силы, действующие на атом в резонансном све-
товом поле, вообще говоря, могут изменяться как в областях с раз-
мерами, определяемыми масштабом пространственных неоднород-
ностей поля, так и в областях с размерами порядка длины волны
поля. Например, в случае светового луча компонента градиентной
силы, направленная поперек оси луча, изменяется на длине по-
рядка диаметра луча, а в случае стоячей волны все гармоники ра-
диационной силы осциллируют в масштабе порядка длины волны
поля. Соответственно радиационная сила, вообще говоря, может
создавать потенциальные ямы с размерами как много больше дли-
ны волны поля, так и порядка длины волны. Это означает, что
принципиально возможно создать ловушки, основанные на радиа-
ционных силах, которые могут удерживать атомы в областях с раз-
мерами от нескольких сантиметров до долей микрометра.
Независимо от размеров ловушки стабильное удержание ато-
мов может быть реализовано только в том случае, когда глубина
потенциальной ямы значительно превышает кинетическую энер-
гию хранимых атомов. В связи с этим основным условием в опти-
ческой ловушке любого типа световые поля должны выполнять
две функции: охлаждать атомы до низкой температуры и создавать
достаточно глубокую потенциальную яму для холодных атомов-
Основные этапы развития идеи локализации атомов в световЫ*
полях иллюстрирует рис. 7.13. Сначала было предложено исполь-
зовать для этой цели потенциальные ямы, создаваемые гри
диентной силой в нерезонансной стоячей световой волне I4
(рис. 7.13а). Эта идея впоследствии анализировалась в [43], но
получила развития из-за трудностей получения холодных атомов,
которые могут быть удержаны в потенциальных ямах очень мал
276
яВЬ1 (менее 10~8 — 10“10 эВ). В 1975 г. было предложено
льзовать давление резонансного лазерного излучения для
«окого охлаждения атомов до низких температур [9, 10]
7.136). В 1976 г. было показано [47], что атомы могут эф-
•тивно охлаждаться в трехмерной стоячей световой волне
*с 7.13в), а в 1977 г. было установлено [15], что минимальная
‘я, до которой атомы могут быть охлаждены световым полем,
падает с естественной шириной линии атомного перехода и
Стоячая
а ^/WV
Атомы "v
S
Встречные
д лучи —
Изотропное /Z.
е
Л ер впекаю-
щиеся
лучи
Трехмерная
стоячая
волна
8
Охлаждение-
кольцо
Сфокусирован-
ный луч '
. 7.13. Различные предложения
по созданию оптических ловушек для
нейтральных атомов
внима с глубиной потенциальных ям в стоячей волне. Позже
ш предложены два важных метода создания потенциальной
4 для холодных атомов. Один из них состоял в образовании по-
Циальной ямы на основе градиентной силы при пересечении
кольких лазерных лучей [50] (рис. 7.13г). Другой — на основе
(бинации градиентной силы и силы светового давления во
речных расходящихся лучах [51] (рис. 7.136). В качестве аль-
йативного метода пленения холодных атомов в 1980 г. было
?Дложено использовать накопительные магнитные кольца [93],
^Меняемые для хранения ультрахолодных нейтронов
®. 7.13е).
Следующий шаг в развитии проблемы пленения был сделан
®80 г., когда было предложено использовать независимые све-
йте поля для охлаждения и пленения атомов [55], т. е. осущест-
Ъ синтез предложений [9, 47] и [51] (рис. 7.1 Зле). Это предло-
ге было реализовано в изящных экспериментах [94].
^Принцип действия оптической ловушки [55] (рис. 7.1 Зле) с не-
5®симым охлаждением силой светового давления в резонансном
И пленением градиентной силой в квазирезонансном лазерном
277
поле можно понять из простых оценок. В случае гауссовского
при большой расстройке (| Q | у) и большом параметре
щения GJs>(Q/y)2 JJ&-1 основной вклад в радиационную силу (у %
дает градиентная сила (7.47), которая создает для холодных
мов потенциальную яму с глубиной ат°'
Uo ~ П | Q |.
Потенциальная яма в такой ловушке, естественно, является
симметричной — она вытянута вдоль оси лазерного луча.
<7-85)
йр.
Если атомы, находящиеся в потенциальной яме такой ловущКи
дополнительно охлаждаются тремя парами встречных световЬ1’
лучей (рис. 7.13ж),то при оптимальной для глубокого охла;кденаХ
атомов расстройке Q' = —у/2 кинетическая энергия атомов jl0
жет быть уменьшена до
w = (7.86)
которая много меньше глубины потенциальной ямы Uo. Соответ-
ственно в такой ловушке возможна стабильная локализация атомов.
Оптические ловушки нейтральных атомов предназначены для
проведения спектроскопических прецизионных экспериментов
осуществлению которых будет мешать сильное лазерное поле в ло-
вушке. Поэтому представляется очень важным создать ловушки,
свободные от этого недостатка, т. е. ловушки, в которых атом дли-
тельное время находился бы в бесполевой области. Успешное экс-
периментальное наблюдение [95, 96] зеркального отражения
нейтральных атомов от градиента светового поля и полученный
при этом коэффициент отражения атомов, близкий к 100 %, позво-
ляет по-новому подойти к проблеме локализации атомов в огра-
ниченной области пространства и предложить схемы ловушек,
свободных от вышеупомянутых недостатков [97, 98].
На рис. 7.14а, б показаны две схемы атомных ловушек, по-
строенных на основе зеркального отражения атомов. Основными
элементами обеих ловушек являются атомные зеркала. В схеме
рис. 7.14а используется нормальное отражение, а в схеме на
рис. 7.146 — отражение атомов под углом 45° к поверхности
зеркала. Первая схема аналогична оптической схеме конфокаль-
ного резонатора лазера, в которой лазерные зеркала заменены на
атомные, а внутри резонатора вместо фотонов используются ато-
мы. Вторая схема представляет собой кольцевой резонатор ДлЯ
медленных атомов. Для создания атомного зеркала используется
полное внутреннее отражение атомов от границы раздела диэлект-
рик — вакуум. В работе [98] детально проанализирована воз-
можность создания таких атомных резонаторов. Рассмотрены
новные свойства таких резонаторов: максимальные и минималь-
ные скорости атомов, условия устойчивости резонатора, метоДь1
инжекции атомов, максимальная плотность атомов в резонатор6’
в том числе фактор вырождения атомного поля, аналогичный ФаЯ
тору вырождения фотонов в моде лазера. Физическая реализу6
278
Вь яДеИ атомного резонатора должна быть исследована в бу-
экспериментах.
жыЛ° сделано много попыток построить оптическую ловушку
Нейтральных атомов, используя только силу светового давле-
1 Однако Ашкин и Гордон показали [58], что это нельзя сде-
L так как для идеального двухуровневого атома для потенциа-
^илы светового давления справедлива теорема (аналогичная
foeMe Ирншоу для электростатического потенциала), которая
вещает трехмерное пленение двухуровневого атома световым
>7.14. Схемы атомных резонаторов со светоиндуцированными зарядами:
линейный вертикальный резонатор; б — кольцевой вертикальный резо-
натор [98J
рм. Правда, существует несколько путей преодоления этого ог-
кИЧения. Во-первых, можно использовать внутренние степени
в>Ьды реального многоуровневого атома, что позволяет скон-
[УИровать оптическую ловушку на основе силы резонансного
Нового давления [99]. Во-вторых, можно использовать допол-
ЮЛьные внешние поля, например магнитное поле, действующее
магнитные подуровни атома [100]. В-третьих, можно вместо
рЧеской ловушки построить оптическое накопительное кольцо,
Втором не требуется абсолютного минимума потенциала [101].
Ртвертых, можно вообще отказаться от использования стацио-
рйого светового поля, и подходящим образом модулируя ин-
ривность и (или) частоту оптического поля, реализовать фи-
Р°е движение нейтрального атома [102]. Все эти предложения
вставляют большой интерес и станут предметом экспериментов
р^ом ближайшем времени.
279
§ 7.6. Локализационные атомные ионы в лазерном поле
Для нейтральных атомов возможность охлаждения додаз
теоретически и экспериментально. Что же касается их локал ai,f’
ции, то она возможна только после глубокого лазерного охла.ЙЗа'
ния атомов в специальных конфигурациях светового подя Де'
99, 100]. Для ионизованных атомов ситуация как раз протцВо ’’
ложна. Их локализация возможна в электромагнитных ловущк °'
а глубокое лазерное охлаждение уже локализованных ионов Л*’
чительно проще, чем неограниченно движущихся нейтрал^8'
атомов. Из-за такого принципиального различия подходов р
лучению холодных локализованных ионов и нейтральных атомов
случай ионов требует отдельного анализа.
7.6.1. Методы локализации ионов. Удержание ионов в неодц0.
родном электростатическом поле принципиально невозможно из-за
отсутствия в статическом электрическом поле абсолютных мини-
мумов или максимумов (теорема Ирншоу). Чтобы преодолеть это
ограничение, были разработаны схемы локализации заряженных
Рис. 7.15. Конфигурация электродов в квадрупольной ионной ловушке
(поверхности электродов, обращенные к центру ловушки, являются гипер-
болоидами вращения) (а); сечение квадрупольной ионной ловушки вдоль оси
симметрии oz и эквипотенциальные поверхности для потенциала (7.87) (й
(в случае ловушки Пеннинга U = Uo = const, а в случае радиочастотаой
ловушки U = Uo cos Q0Z; магнитное поле //0 создается только в ловушке
Пеннинга)
частиц, использующие более сложные типы электромагнитных п°"
лей, среди которых наиболее известны ловушка Пеннинга и кваД'
рупольная ловушка [103].
а. Ловушка Пеннинга. В электромагнитной ловушке ПеннИйга
гиперболические электроды, находящиеся под разностью потей
циалов Uo (рис. 7.15), образуют электростатическое поле в фор1*
аксиального квадруполя, которому отвечает потенциал
Ф (г) = А (р2 - 2z2),
где ей)
А = П0/(ра + 2$, (7-8Ь)
280
tg являются цилиндрическими координатами точки г, а р0
?оПределяют минимальные расстояния до электродов. Допол-
»льно вдоль оси симметрии Oz направлено постоянное однород-
(иагяитное поле Но.
ггвядаение ионов в суммарном электромагнитном поле ловушки
\trrra является весьма сложным. В нулевом приближении, со-
гствующем малым колебаниям иона вблизи центра симмет-
Q, оно может быть описано как суперпозиция трех движений:
«дьного колебания вдоль оси z с частотой
юа = (4еХ/Л7)1/2,
(7.89)
атропного движения вдоль направления магнитного поля Но
;ТОТОЙ
<вс = еН()'Мс (7.90)
ейфового (магнетронного) кругового движения вдоль оси z
эскости ху с частотой
®т = 2сА!Н0, (7.91)
— заряд, М — масса иона. Частоты этих трех основных дви-
й обычно сильно различаются, но они удовлетворяют условию
®ссот = Юа/2. (7.92)
при типичных значениях Uo ~ 10 В, Но = Ю4 Э частоты име-
значения: а>х 105 Гц, сос 106 Гц, ат х 104 Гц.
Л Радиочастотная ловушка Пауля. В радиочастотной квадру-
лой ловушке в той же конфигурации (рис. 7.15) к электродам
(ладывается высокочастотное напряжение U = UQ cos Git.
вкение иона в радиочастотном неоднородном электрическом
' в простейшем приближении может быть представлено как
ta медленного движения г (t) в некотором эффективном потен-
еьном поле и быстрых осцилляций на частоте приложенного
я й0 с малой амплитудой Ц (t) около положения локального
ювесия r0 (t):
г (0 = г0 (0 + ц (r0) cos Qoi. (7.93)
г.93) амплитуда малых осцилляций определяется амплитудой
;трического поля ловушки Е (г):
1] (г0) = еЕ (ГО)Ж^, (7.94)
'бДнее движение центра масс иона происходит в
'ВЦиале эллипсоидной формы [103, 104]:
эффективном
Ф°Ф (7<95)
“о
/4 определяется выражением (7.88), а р0 и z0 — цилиндрические
'Рдинаты вектора г0.
281
В потенциале (7.95) ион совершает колебания: с частотой
= to вдоль оси 2 и с частотой (Op = to/2 в плоскости ху, где
« = 2/2е4/Мй0. (7де
При типичных значениях амплитуды приложенного напряжР
Uo = 100 В и частоте Qo = 10 МГц частота аксиальных Ко'Лб’’
ний иона имеет порядок величины ю 1 МГц. '*'1'
Более строгий анализ движения иона в радиочастотном а
квадрупольной ловушки приводит к трем уравнениям Матье Иод,6
Из этих уравнений следует, что колебания иона в эффективв ’
потенциале (7.95) будут устойчивыми при достаточно болыц0*
параметре стабильности Q0/7oJ§>1. Строгий анализ также пока'
зывает, что спектр колебаний иона состоит из бесконечного набо,
ра дискретных частот. В частности, спектр аксиальных колеба
ний содержит компоненты на частотах nQ0 ± <oz, где п = g
±1, ...
Для действительной локализации ионов (за счет ограниченного
движения) в потенциальной яме необходимо выполнить два оче-
видных условия. Глубина потенциальной ямы должна быть зна-
чительно больше как кинетической энергии иона, так и остаточ-
ных частиц, с которыми ион может сталкиваться. При сравнитель-
но небольших напряжениях на электродах 10—100 В обеспечи-
вается превышение потенциального барьера над тепловой энер-
гией в сотни раз.
7.6.2. Радиационное охлаждение локализованных ионов. Для
локализованной атомной частицы влияние эффекта отдачи на ее
состояние является различным в зависимости от типа связи час-
тицы с внешним потенциальным полем. Основными являются слу-
чаи слабой и сильной связи. При слабой связи с внешним потен-
циалом частота колебаний / частицы в потенциальной яме мала по
сравнению с константой радиационного затухания у: /<^у. Силь-
ная связь соответствует противоположному случаю: / у. Рас-
смотрим упрощенно лазерное охлаждение локализованного иона
в обоих этих случаях.
а. Слабая связь с потенциальным полем у). В этом случае
характерное время изменения импульса иона на величину импуль-
са фотона Нк, которое совпадает с временем изменения внутренне-
го состояния иона 1/у, мало по сравнению с периодом колеба-
ния /-1. По этой причине наличие внешнего потенциала не оказы-
вает влияния на установление стационарных значений силы свет0'
вого давления и тензора импульсной диффузии, происходят00
в масштабе времени у-1. Соответственно в случае слабой связ0
движение частицы носит квазиклассический характер и опр°Де
ляется действием силы светового давления, внешней потенци01'11,
ной силы и диффузией импульса.
Рассмотрим эволюцию трансляционного состояния не взапМ°
действующих друг с другом атомных частиц, находящихся в по-
резонансного светового излучения и во внешнем потенцпальН
поле. Силу, действующую на частицу со стороны внешнего пото
282
rgoro поля, запишем в виде
Г F = —Mf2z, (7.97)
в"'
L _ частота колебаний частицы, удовлетворяющая условию
К'м Для простоты ограничимся одномерным движением вдоль
к* двухуРовнев°й частицы в поле плоской бегущей волны с вол-
вектором к = kez и частотой ю = кс.
Бгллагая выполненными условия (7.11) и (7.12), для описания
Кения частиц используем уравнение Ланжевена
—/2z + (у/2) РОТД(? [1 + G + (Q - Ьг)2(у/2)-2]-1 + (7.98)
^стохастическая сила | (£) имеет тот же смысл, что и в урав-
Кд (7.62). Коэффициент импульсной диффузии, отвечающей силе
К.определяется суммой (7.58).
^' соответствии с уравнением (7.98), при Q ~^> 0 резонансное
Качение нагревает, а при Q </ О охлаждает частицы. Положим
№0 и рассмотрим движение холодных частиц, имеющих проек-
Е/ркорости
I vz [ < [ Q Цк. (7.99)
^условии (7.99) сила светового давления может быть разложена
Кв по vz около средней скорости = 0. После разложения
К уравнение (7.98) может быть разбито на уравнение для сред-
Ккоординаты zQ и уравнение для относительной координаты
К; — z0. Уравнение для средней координаты z0 имеет вид
f -Ao + (V/2) v0^G [1 + G + (2£2/у)2]-1 = 0. (7.100)
Уравнение означает, что сила светового давления смещает поло-
Ния равновесия частицы из точки z = 0 в точку z = z0. Второе
ииение для v'z = vz имеет вид
I dvz/dt = -f2z' - № + £ (i). (7.101)
ЙКРписывает охлаждение частиц силой трения —fivz с коэффици-
рм динамического трения
| р = (47?С/Й)(2| Q [/т)[1 + G + (2Q/y)2]-2. (7.102)
растической силе g (t) в уравнении (7.101) отвечает коэффици-
вФкоростной диффузии
I Czz = (у/4) р*тя (1 + аг-) GU + G + (2Й/т)2И, (7.103)
— коэффициент анизотропной диффузии; az- = 2/5, как
I Линейно поляризованного, так и для циркулярно поляризо-
₽ого света [63].
Р стационарном режиме (Z^> Р”1) решение уравнения (7.101)
Родит к максвелл-больцмановскому распределению
/ \ Г +/2(z~-’о)2! 1
f = ^КГехР--------------2КГ------ • (7Л04)
i b L ь _
283
Температура частиц и ширина пространственного распредел,
определяются соотношением
Т = MCzz/fikB= (1 + агг)(Йу/8йБ)[(1 +G)(у/2(й|)Н-2(|Й|/т)], (7
г2 = 2kBT/Mf = (1 + агг)(Йу/4М/2)[(1 + G) (у/2 | Й |) +
+ 2 (| й [/?)], (7
(7.99)
причем значение средней скорости удовлетворяет условию (7 on.
Минимальные значения Т и z достигаются при расстройке О ‘
= - (T/2)(l + G)V2;
Tmin = (ЙТ/4йв)(1 + а2г)(1 + G^\ (7.1о7)
= (ЙТ/2ВД(1 + a2Z)(l + G)V2 = 2kBTmia/Mf. (7,i08)
Для атомных ионов характерные значения приведенных ве-
личин являются следующими. При у/2л = 2-107 Гц, //2л =
= 106 Гц, G = 1 имеем = 2-10“4 К, a zmin л: 5- 1СГ6 см. "
Существенно, что средняя амплитуда движения охлажденного
иона удовлетворяет условию
2min (7.109)
В этом случае реализуется так называемый режим Лэмба — Дике
[1.2J, когда доплеровское уширение исчезает из-за ограниченной
амплитуды движения.
б. Сильная связь с потенциальным полем (f^>y). В этом случае
атомная частица не может рассматриваться как свободная. Бла-
годаря большой величине частоты колебаний / в случае сильной
связи необходимо рассматривать взаимодействие излучения с со-
ставной системой атомная частица -f- потенциальное поле, которая
имеет дискретные значения энергии иЙ/. В результате такого вза-
имодействия происходят квантовые переходы составной системы
между дискретными колебательными состояниями. Таким образом,
радиационное охлаждение атомных частиц должно описываться
квантовомеханически. И лишь при энергии частицы, большей по
Рис. 7.16. Спектр поглощения локализованных атомных частиц при ср®Д
ней колебательной энергии: а — <е>2>> Й//2; б — <е> да Л//2
сравнению с энергией нулевых колебаний (е„^> Й/), радиационно®
охлаждение можно рассматривать на классическом языке. НачН
именно с классического случая.
284
, ^даосической точки зрения гармонические колебания центра
'* атомной частицы расщепляют спектр резонансного погло-
на спектральные линии, имеющие частоты юп = w0
/ = 0, 1, 2,. . .) (рис. 7.16а). Каждая из таких спектральных
отвечает оптическому переходу, сопровождающемуся изме-
геМ энергии колебаний частицы. При совпадении частоты,
овой волны со с одной из низкочастотных линий спектра пог-
ения, например с линией поглощения на частоте соо — /, воз-
яение сопровождается поглощением энергии Й (ю0 — /). По-
гьКУ обратный переход в основное состояние частица соверша-
а счет спонтанного распада с излучением фотона с энергией-
то в результате она теряет энергию й/. Эта энергия отбирается
Ййергии движения центра масс
ИЦЫ, что приводит к замед-
цо колебаний. В соответствии
исим классическим объясне-
। явление радиационного ох-
дения локализованных частиц
учило название «sideband соо-
[8, 9].
^Рассмотрим теперь радиацион-
охлаждение на квантовоме-
ическом языке. С квантовой
<и зрения отдельные состояния
шой частицы определяются ее
гренним состоянием (| 1 >
[2» и состоянием центра масс
где v = 0, 1, 2, . . . — ко-
тельное квантовое число (рис.
). Состоянию | н) соответ-
ет колебательная энергия
= Й/ (v + 1/2). При поглощении
•на резонансного излучения с
отой со </ «0 возбуждение
Рис. 7.17. Энергетические со-
стояния атомной частицы в пара-
болической потенциальной яме-
и переходы, ответственные за.
охлаждение частиц
ицы сопровождается уменьшением
ее колебательной энергии.
ример, при поглощении фотона с частотой со = со0 — / проис-
!Т переходы | 1, с> —>| 2, v — 1} (рис. 7.17). Таким образом,
поглощении низкочастотного излучения осуществляется
Дача части колебательной энергии в энергию внутреннего.
Ояния. Механизмом, ответственным за передачу энергии, явля-
эффект отдачи. При спонтанном распаде возбужденного состо-
I атомной частицы ее колебательное состояние в среднем оста-
неизменным. В связи с этим в среднем в каждом элементарном
1 «поглощение + спонтанное испускание фотона» частица те-
энергию и охлаждается.
1вантовомеханический расчет случая сильной связи, выполнен-
Для одномерного движения [37], показал, что наиболее глубо-
охлаждение достигается при Q = со — ю0 = —/. В этом слу-
сРедняя энергия частицы оказывается близкой к энергии
285-
нулевых колебаний
<е> = hf [1/2 + (7/12) (т/2/)®]. (7 л
Благодаря значительному превышению энергии hf над энерГй
отдачи R = h2k2/2M амплитуда колебаний а холодных час-/0
с энергией (7.110) оказывается значительно меньше длины
товой волны (режим Лэмба — Дике [1.2]) е'
(п/Х)= (^/2М/)^<1. (7Л11)
Спектр поглощения холодных частиц с энергией (7.110) состоц
из сильной центральной компоненты и двух слабых боковых KojIT
понент (рис. 7.166). Центральная компонента отвечает переход^
| 1,0) —2,0), а боковые компоненты отвечают переходам | 1 Q) У
—> | 2,1) и | 1,1) | 2,0) на рис. 7.17.
Строгая теория движения локализованного иона в поле лазер-
ного излучения дана в [35J, а строгое рассмотрение радиационного
охлаждения ионов на основе стохастического уравнения Фокке-
ра — Планка дано в [1] (гл. 11).
7.6.3. Эксперименты по лазерному охлаждению ионов. Первые
эксперименты по радиационному охлажению ионов были про-
ведены в Национальном бюро стандартов США [27, 28, 32] с по-
мощью ловушки Пеннинга и в Гейдельбергском университете [29—
31] с помощью радиочастотной квадрупольной ловушки. Подроб-
ное описание этих экспериментов с ионными ловушками дано в
в [105].
В экспериментах [27, 28, 32] с ловушкой Пеннинга было осу-
ществлено охлаждение ионов Mg+. Характерные размеры ловушки
составляли р0 = l,64z0 = 0,63 см. Типичные параметры электро-
магнитного поля (Uo = 7 В, Но = 104 Э) обеспечивали частоты
колебаний: соа = 200 кГц, сос = 625 кГц, озт = 30 кГц. Время
хранения ионов при давлении остаточного газа в ловушке при
р 10-10 Торр составляло один день. Для получения внутри ло-
вушки ионов использовалась ионизация пучка атомов Mg электрон-
ным пучком, пересекавшим атомный пучок в центре ловушки. Ох-
лаждение ионов Mg+ осуществлялось непрерывным лазерным из-
лучением с длиной волны X = 280 нм, отстроенным в низкочастот-
ную часть от одной из зеемановских линий первого резонансного
перехода 3s2S1/2 —> Зр2Р3/2.
Для измерения температуры охлаждаемых ионов использо-
валось два метода. Приближенная оценка температуры осуД6'
ствлялась регистрацией тока, наведенного в электродах ловуШ00
движущимися ионами. Наведенный ток пропорционален ионноИ
температуре при фиксированном числе ионов. Более точное изме-
рение температуры достигалось измерением доплеровской ширин61
линии поглощения резонансного перехода иона. Результаты из-
мерения ионной температуры показали высокую эффективность
радиационного охлаждения ионов. Так, в одном из первых эксПв'
риментов [27] включение лазера с расстройкой Q = со — «о
= —2 ГГц, далекой от оптимальной, уменьшало температуру 00
286
' от 700 до 40 К. Заметим, что начальная высокая температура
была создана нагревом ионов тем же лазерным излучением,,
йря положительной расстройке частоты Q )> 0.
Минимальная «температура» отдельного иона Mg+, достигнутая
«{сперимепта.х с ловушкой Пеннинга по измерениям доплеров-
Г* линии резонансного оптического перехода, достигала в [32]
'ей 5-Ю 2 К. В этом эксперименте частота одного лазера была
гКа расстроена в отрицательную сторону перехода mj —
__1/2).—~> (2Рз/2’ mJ = —3/2), чтобы обеспечить радиационное
[ааодение иона и наблюдение его флуоресценции. Частота вто-
о пробного лазера непрерывного сканировалась вдоль линии
>ехода (251/2, mj = —1/2) -> (2Р3/2, rrij = —1/2). Форма ли-
I поглощения излучения пробного лазера определялась по умень-
ЙИЮ интенсивности флуоресценции. Результаты этого экспе-
^ента, отражающие вклад как спонтанного, так и доплеровского
. Уровень фона
\ J .... i / i .... i ,
! -200 -100 О
П,МГц
» 7.18. Ультрафиолетовый переход индивидуального иона 24Mg+, свобод-
от доплеровского уширения, наблюдаемый с помощью схемы двойного
гаеского резонанса с усилением чувствительности (см. схему ниже на рис.
в) [32] (сплошная линия — эксперимент, штриховая — расчет для Т =
= 100 мК, штрихпунктирная — Т = 0 К)
[рения, показаны на рис. 7.18. На этом рисунке проведены так-
результаты расчета формы линии для температур 0 и 0,1 К.
>нка экспериментальных данных, лежащих между этими рас-
Ными кривыми, дает Т = 0,05 + 0,03 К.
В экспериментах по радиационному охлаждению ионов в ра-
частотной ловушке было достигнуто хранение одного иона Ва+
г температуре 10-2 К. Геометрия радиочастотной ловушки оп-
алялась параметрами р0 = ]/2z0, z0 = 0,25 мм. Амплитуда при-
онного напряжения была взята Uo — 200 В, частота Q =
Ю МГц. Этим значениям соответствовала частота аксиальных
ебаний юг = ю = 2 МГц. Инжекция ионов в ловушку осу-
Твлялась ионизацией атомов электронным ударом.
287
Для' радиационного охлаждения ионов Ва+ был выбран
зонансный переход 62S1/2 —> 62Рг/2 с длиной волны X = 493,4
верхний уровень этого перехода распадается не только в осно^1*’
состояние 62Sx/2, но и в метастабильное состояние 52D3/2 (дд1106
волны перехода 62/>1/2 —> 52Z?3/2 равна 649,9 нм). Поэтому в эк„Й11а
риментах с Ва+ использовалось два лазера. Основной лазер е'
493,4 нм охлаждал ионы, а дополнительный лазер на 649 9
использовался для возбуждения атомов из метастабильног'о
стояния, препятствуя таким образом уходу ионов из резонан
с основным излучением. Са
Взаимодействие ионов разного сорта друг с другом в ловущя
приводит к уравниванию их температур, и поэтому при лазерное
охлаждении ионов одного сорта наблюдается охлаждение и ионов
другого сорта, не взаимодействующих с лазерным излучением
Зто явление, называемое симпатическим охлаждением, наблюда-
лось для различных изотопов Mg+ [106] и для смеси ионов 198Hg+
и 9Ве+ [107]. В последнем случае при лазерном охлаждении ионов
9Ве+ происходило юхлаждение ионов 198Hg+ до температуры менее
1 К и наблюдалось отчетливое уменьшение доплеровской ширины
перехода 6s251/2 (mj = —1/2) &р2Рг/2 (mj = 4-1/2) от 1,4 ГГц
при комнатной температуре до 100 МГц. Симпатическое охлажде-
ние принципиально позволяет охлаждать атомные и молекулярные
ионы, для которых трудно подобрать схему циклического взаимо-
действия с лазерным излучением.
§ 7.7. Получение узких резонансов путем охлаждения частиц
Охлаждение атомных частиц является мощным методом по-
лучения узких и особенно сверхузких резонансов, свободных от
доплеровского уширения, несколькими путями.
7.7.1. Возможные пути получения узких резонансов. Прежде
всего, уменьшение температуры частиц автоматически приводит
к радиальному сокращению доплеровской ширины. Таким обра-
зом, представленный в данной главе еще один метод нелинейного
взаимодействия атома с лазерным излучением, наряду с рассмот-
ренными в предыдущих главах методами насыщения поглощения
и двухфотонного возбуждения, может рассматриваться как метод
спектроскопии без доплеровского уширения. Эта возможность
успешно продемонстрирована в экспериментах по получению спек-
тров без доплеровского уширения изотопных ионов Mg+ [28, IUdJ
(рис. 7.19). На основании измерений спектров высокого разрешений
охлажденных ионов Mg+ в ловушке Пеннинга получены данные
резонансных частотах, изотопных сдвигах и сверхтонкой стрУк^
туре перехода Зз25г/2 Зр2Р3/2 с высокой точностью. С развитИ
ем непрерывных перестраиваемых лазеров УФ диапазона эт
метод может быть распространен на многие атомные ионы.
Очень интересные результаты получены в [108] при лазерн
охлаждении ионов Hg+, схема используемых уровней для к°т
рого показана на рис. 7.20а. Для охлаждения используется сиЛ
288
разрешенный (электрически-дипольный) переход на 194 нм,
наблюдения узкого резонанса — запрещенный (электриче-
^рКВЯДРУп0ЛЬН™) переход на 281,5 нм, как это было предложе-
елать при лазерном охлаждении нейтральных атомов в работе
BhQj В миниатюрной разночастотной ловушке Пауля ионы Hg+
Кр^ощью лазера на 194 нм, обеспечивающего насыщение S —»
«^-перехода и скорость рассеяния фотонов 2-108 с'1, была до-
Йгнута температура ионов 1,7 -10“3 К. На слабом S D-nepexo-
дК>яблюдались узкие линии излучения без доплеровского ушире-
предсказываемые теорией: центральная компонента и боко-
» компоненты, как это показано на рис. 7.16. По отношению
л
7.19. Спектр одной зеемановской компоненты лазерно охлажденных
•в M,25,2eMg+. Доплеровская ширина при комнатной температуре для
t линий около 3 ГГц. Непосредственно лазерным излучением охлаждает-
ся только ион 24Mg+ [106]
Вёнсивностей центральной компоненты и боковых компонент
Выделена температура ионов, близкая к теоретическому преде-
|На рис. 7.206 показан спектр центральной компоненты и одной
вЬвой компоненты перехода 2S1/2 —> 2D5/2’ измеренный с высо-
В разрешением. Достигнутая ширина резонанса (30 кГц) опре-
|ялась флуктуациями частоты лазера, и поэтому ожидается
РУчение более узких резонансов с шириной, близкой к естест-
₽Вой ширине (2 Гц).
[Наблюдаемое уменьшение ширины доплеровского контура на
рбуждаемом квантовом переходе вполне может быть достигнуто
С. Летохов, В. П. Чсботасв 28!)
методом насыщения поглощения. На первый взгляд, этот оЧ(?
ной метод нелинейной лазерной спектроскопии без доплероцС1/е^
уширения не слишком расширяет наши возможности, °г°
это не так. Устранение доплеровского уширения возбу;кдае.а,'°
перехода охлаждаемых частиц представляет только малую вец,01^
ну «айсберга» более глубоких возможностей метода лазерною П1'
лаждения в спектроскопии высокого разрешения. °х~
Во-первых, при охлаждении ионов происходит устранение
леровского уширения на всех
Доц,
'* не
его
Рис. 7.20.
зоваиных
схема
используемых для охлаждения (194 нм) и
наблюдения узких линий (281,5 нм); б —
спектр перехода 5d10 6s 2‘S1^2(mJ = —1/2) —♦
~5d9 6s2Z)5 2 (nij = 1/2) одиночного ох-
лажденного иона, наблюдаемый по изме-
нению флуоресценции разрешенного пере-
хода 5d106s25,/2-5d106p2pi/2 [108]
Лазерное охлаждение локали-
понов Hg+: а — упрощенная
уровней энергии и переходов,
пере-
пре-
Это
квантовых переходах
только на возбужден^'
пли связанных с ним 1
ходах, как во всех
дыдущих методах.
представляеД большой пщ
терес для получения уль_
траузких резонансов На
запрещенных квантовых
переходах !охлажденных
частиц. Эта возможность
обсуждалась, как для ио-
нов [109], та^ и для атомов
[13] в первых предложе-
ниях по лазерному охлаж-
дению атомных частиц.
Во-вторы^, для холод-
ных атомных частиц су-
щественно уменьшается
вклад квадратичного эф-
фекта Доплера, который,
согласно (1.38), является
основным препятствием к
получению ультраузких п
сверхстабпльных резонан-
сов с добротностью
1011. Например, для
Не—Ne/СНд-лазера сдвиг
и неоднородное уширение
резонанса за счет квадра-
тичного эффекта Доплера
составляют около 15(1 ГД
при Т = 300 К. Следова-
тельно, для уменьшения
сдвига и уширения узкого
резонанса в СН4 на А —
= 3,39 мкм, обусловлен
например до бш/ю = Ю ’
необходимо понизить температуру молекул СН4 до значения
Т = ^0,17К.
«Б W
ного квадратичным эффектом Доплера,
290
IK.
(7.113)
Lb низкая трансляционная температура для свободных атомов
юлекул недостижима, вероятно, никакими другими методами,
ме радиационного охлаждения.
р-третьих, низкая скорость движения атомов в охлажденном
гке существенно увеличивает время взаимодействия атомов
побным световым полем. Это приводит к уменьшению пролет-
о уширения (1.17) узких резонансов, которое является основ-
, ограничением при получении ультраузких резонансов насы-
[ия поглощения и двухфотонного поглощения. Например, для
ныпения пролетного уширения до относительной величины
= 10-11 при Т = 300 К приходится использовать световой
ок с диаметром а = 30 см (гл. 8). В то же время для уменыпе-
пролетного уширения узкого резонанса в СН4 до гораздо мень-
о значения Aco/w = 10“13 при диаметре пучка а = 10 см
таточно понизить температуру до
3; т - м0)2(12
1 2*Е
±5
>ект увеличения времени взаимодействия со световым лучом
медленных частиц особенно удобно использовать в сочетании
>тодом пространственно разнесенных световых полей, рассмо-
шым в гл. 6.
8-четвертых, ультрахолодные частицы можно хранить и на-
ливать долгое время либо в электромагнитной ловушке ионов,
> в световой ловушке нейтральных атомов. В этом случае время
[модействия атомных частиц с полем практически не ограничено
»олетное уширение (1.17) полностью исчезает. На этом пути
но ожидать получения ультраузких спектральных резонансов
юпериментах с минимальным числом атомных частиц.
^Наконец, в-пятых, при охлаждении атомных частиц происхо-
'пространственное отделение резонансно охлажденных частиц от
X частиц другого сорта. Это свойство уже использовалось для
ирного разделения изотопов методом отклонения атомов под
Ствием резонансного светового давления [6, 7]. Однако эта осо-
ность метода лазерного охлаждения представляет несомненный
ерес и для спектроскопии редких, например изотопных.
Мов.
Рассмотрим теперь схемы получения сверхузких резонансов на
фещенных переходах ионов и интеркомбинационных переходах
Чральных атомов в соответствующих ловушках.
7.7.2. Ультраузкие резонансы на запрещенных переходах ло-
Изованных ионов. Для случая локализованных в ловушке ох-
ренных ионов предложено несколько схем получения ультрауз-
оптических резонансов на однофотонных [109] и двухфотон-
с [110] переходах.
Очень узкие резонансы можно получить на запрещенных элек-
Вных переходах локализованных и охлажденных ионов [105].
1 такой цели вполне пригодны ионы VII группы элементов таб-
(Ы Менделеева, а именно Т1+, 1и+, С.а+. А1+, В+. Для этих ионов
10* 291
метастабильные наиболее низкие 3Р0-уровни имеют исключите-
но большое время жизни, что соответствует очень малым t-rc '1ь~
венным ширинам. Например, оценка времени жизни урЛСт'
33Рп А1+ дает значение естественной ширины 10“3 Гц. На этом Ос 1,51
вании Демельт выразил уверенность в возможности спектрОс,.°'
пии охлажденных локализованных ионов с разрешающей ( По 2'
ностью 1018 (!) [33]. °0'
Общая схема получения ультраузких резонансов для .шкат
зованных охлажденных ионов основана на использовании
связанных переходов с общим основным уровнем. Один разрещеаХ
ный переход используется для охлаждения иона лазерным jibtv'
чением, а второй, запрещенный, переход используется для наблю'
дения сверхузкого резонанса с помощью второго пробного лазера
Такая схема уровней в некоторых случаях позволяет реализовать
очень чувствительную схему регистрации, вполне пригодную дЛя
экспериментов с одиночными ионами. Такой пример моноионного
осциллятора с ионом 205Т1+ рассмотрен Демельтом [109]. Анало-
гичный метод пригоден и для ионов Hg+, схема нижних уровней
которого показана на рис. 7.20а.
Теоретически спектр однофотонного поглощения локализо-
ванных ионов рассматривался в работах [111, 112], где было пока-
зано, что резонанс однофотонного поглощения имеет естественную
ширину. Возможности достижения предельно высокого разрешения
(на уровне 1018) проанализированы в работе [ИЗ].
Возможно также получение узких резонансов двухфотонного
поглощения ионов, как это было рассмотрено в [110] на примере
ионов 201Hg+, локализованных в ловушке Пеннинга. Резонанс двух-
фотонного поглощения может наблюдаться на переходе между
каким-либо магнитным подуровнем основного состояния
и подуровнем возбужденного состояния 2D6/2 (рис. 7.20а). Дли-
на волны пробного лазерного излучения должна составлять
563,2 нм. Поскольку в ловушке Пеннинга используется магнит-
ное поле, то в качестве рабочих следует выбирать магнитные под-
уровни, для которых отсутствует линейный эффект Зеемана.
Время жизни подуровней возбужденного состояния равно 0.11 с.
Поэтому возможно получение узких оптических резонансов с доо-
ростностью Q = 7,4- 10й. Расчет стабильности и воспроизводи-
мости частоты показали [НО] что для 201Hg+ эти значения могут
составлять величину Асо/со ~ 10-15. Такая точность может достига-
ться при 105 хранимых холодных ионов Hg+.
7.7.3. Ультраузкие резонансы на запрещенных переходах ато-
мов. Для получения очень узких резонансов радиационно ох ла*'
денных атомов вполне пригодны, например, интеркомбинацио11'
ные переходы четных изотопов щелочноземельных атомов " W&’
40Са, 88Sr [13]. Эти изотопные атомы имеют также сильные разре
шенные переходы, пригодные для лазерного охлаждения. Основ-
ные характеристики разрешенного охлаждающего и интерн051
бинационного пробного переходов указанных атомов приведен
в табл. 7.1 [80].
292
ИлиИа 7.1. Параметры охлаждающего и пробного квантовых
Гердов атомов 2‘Mg, 4“Са, 88Sr, пригодные для получения
Граузких стабильных резонансов методом лазерного охлаждения
изотопный атом 2,Mg <сСа 8\Sr
^Сильный оптический переход для 3'50-* З1/’, 4'50-> 4’Р, 5‘5о-> 5‘Р,
(охлаждения Й Длина волны, нм 285,2 422,6 460,7
Fg Естественная полуширина ’ линии, МГц 39,4 17,4 12,8
|В. Интенсивность насыщения, р Вт/см2 0,44 0,06 0,03
й Температура охлажденных |7 атомов, К S’ Скорость охлажденных ато- мов, см/с ьЕдабый оптический переход для Екого резонанса 2-10-= 8-Ю-4 610-4
117 57 34
X Длина волны, нм И,' Радиационная ширина, Гц 4.> / ,1 ба <,3 6ъ9.3
68 420 6400
Й. Доплеровская полуширина после охлаждения, МГц 2,6 8,7 4,9
Сдвиг из-за квадратичного "> эффекта Доплера, Гц 5-Ю-3 8-10-“ з-ю-1
Из табл. 7.1 хорошо видно, что дает лазерное охлаждение не-
юедственно для получения узких резонансов и что может быть
шощью охлажденных атомов достигнуто потенциально. Видно,
Ьлубокое охлаждение атомов уменьшает доплеровскую ширину
Ьго квантового перехода примерно в 103 раз, но остаточное
ирровское уширение в 103—105 раз превышает предельную ши-
№ узких резонансов на пробном переходе, обусловленную радиа-
нным уширением. Ясно, что эта потенциальная возможность
йена быть реализована в сочетании с другими методами устра-
ни доплеровского уширения. Например, можно применить ме-
|.насыщения поглощения в пучке охлажденных атомов. В этом
№е основной вклад в ширину резонанса будет давать ушире-
1 из-за конечного времени взаимодействия атома с пробным по-
Однако из-за низкой скорости охлажденных атомов требуемые
|Подавления этого уширения диаметры а пробного луча сравни-
РЯо малы (а /Д; 2 см для 24Mg, а > 0,14 см для 40Са, а 5-
Ь см для 88Sr). Таким образом, сочетание метода глубокого
ррного охлаждения атомов с методом насыщения поглощения
Цнциально вполне обеспечивает получение ультраузких ре-
B-Hcob с ширинами 102—103 Гц. В случае, если не удается до-
рУть предельно возможного охлаждения атомов, увеличение
Скорости можно скомпенсировать увеличением диаметра проб-
Р светового пучка или даже перейти к методу пространственно-
|Нансных световых полей (гл. 6).
Глава 8
Нелинейные резонансы в спектроскопии
Разрешающая способность обычных методов оптической спек-
троскопии ограничивалась возможностями спектральной аппара-
туры, доплеровскими уширениями линий поглощения и излуче-
ния. Для того чтобы проводить исследования влияния различных
внешних факторов на форму линии, приходилось работать при
сравнительно высоких плотностях газа. Естественно, что при этом
различные тонкие детали структуры уровней, взаимодействия ча-
стиц при столкновениях и др., терялись.
Узкие нелинейные резонансы, индуцируемые лазерным излу-
чением при насыщении доплеровски уширенных переходов, легли
в основу нелинейной лазерной спектроскопии. Методы нелиней-
ной спектроскопии обладают чрезвычайно высокой разрешающей
способностью и позволяют проводить исследования с высокой точ-
ностью в газах низкого давления. Гетеродинные методы дали воз-
можность измерять разность частот переходов с абсолютностью,
точностью, которая характерна для радиодпапазона, и использовать
радиофизические методы регистрации резонансов. Стало возмож-
ным получение данных о временах релаксации отдельных уровней,
дифференциальных сечениях упругого рассеяния атомов пли мо-
лекул при столкновениях путем наблюдения формы узких резо-
нансов. Проведение экспериментов с относительной точностью
Ю-11—10-13 сделало возможным исследования квантовых и реля-
тивистских эффектов. Ранее в оптической спектроскопии эти явле-
ния обычно не принимались во внимание. В нелинейной лазерной
спектроскопии сверхвысокого разрешения стал необходим УчеТ
пролетных эффектов.
В этой главе мы рассмотрим вопрос о разрешающей способно-
сти и чувствительности методов нелинейной лазерной спектроско-
пии, факторы которой влияют на форму узких нелинейных ре3°
нансов. Основное внимание будет уделено наиболее подробно ра3
работанному методу насыщенного поглощения.
Основной вклад в однородную ширину 2Г вносят эффектЬ1’
1) радиационный распад уровней; 2) столкновения частиц; 3) к°
нечное время пролета частиц через световой пучок. Для полуяе11
узких резонансов обычно используются переходы между основа
29 5
К«гпживупшм состояниями. Для колебательно-вращательных
Вводов молекул время жизни возбужденного колебательного
Елдкия лежит обычно в пределах 10-1—10-2 с. До последнего
шени еЩе не удавалось получить резонанс на колебательно-
КдЯТельных переходах, ширины которых ограничивались бы
Кддиояным временем жизни. Ширина их определяется столк-
Еаяиями или пролетными эффектами. В области низких давле-
иГдоведение ширин нелинейных резонансов в зависимости от
К^цпети газа качественно отличается от ранее наблюдавшегося
Кяяавительного уширения доплеровского контура. В области
ЕиХ давлений зависимость ударного уширения нелинейных
Еияясов становится нелинейной, а константа ударного ушире-
Едначительно больше константы доплеровского контура. Форма
Епго резонанса становится сложной, состоящей из узкой части
||лее широкого пьедестала [1]. Указанные особенности поведения
Кнансов обусловлены влиянием упругого рассеяния частиц на
Кце углы. Внимание на это было обращено еще в 1972 г. [2J.
Гэлектронных переходов радиационная ширина для переходов
Илу основным и метастабильным состояниями лежит в пределах
К-104 Гц. Как и в случае колебательно-вращательных перехо-
к, получаемые ширины линий определяются столкновениями.
Кгное значение столкновительного уширения имеет значение
ВГц/Торр. Поэтому для получения резонансов с шириной менее
КГц необходимо использовать давление меньшее 10~4 Торр.
ng свободного пробега частицы при этом становится более де-
Ка сантиметров, т. е., как правило, значительно превышает
Ичные поперечные размеры полей 1 —10 см. В этих случаях ста-
Нтся принципиально важным учет конечного времени взаимо-
Квия частиц из-за пролета, т. е. пролетных эффектов. Имеется
К>лько аспектов этой проблемы. При больших временах жизни
иней перенос дипольного момента частиц и изменение зависи-
№й частиц на уровнях будет происходить на большие расстоя-
нию сравнению с размерами светового пучка. В полях сложной
Исы это существенно может повлиять на форму узких резонант
к При этом форма резонансов и условия их получения оказыва-
|Я зависящими от конфигурации полей. Ширина линии здесь
оделяется обратным временем пролета частицы между полями.
Жовые особенности обусловлены своеобразным характером не-
рродного насыщения в пролетной области. При оптимальных
|₽виях для интенсивности резонанса его ширина у и параметр
(Мщения G среды определяются среднетепловой скоростью ато-
g— То1, где т0 дк d/и, d— размер гауссовой моды в поглощении,
|'(2рЕт о/Й)2. Очевидно, что при уменьшении давления у и G
Изменяются. При малых насыщениях начинает проявляться
рсимость параметра насыщения от скорости частиц. Это при-
Рт к сложной форме резонанса, которая начинает зависеть от
рения газа и интенсивности поля. Принципиально важным для
Гироскопии и возможных приложений оказалось то, что размер
Рой производной поглощения по частоте у определяется только
295
однородной шириной 2Г. Теоретически это предсказано в г»>
и экспериментально исследовано в [4]. Явление обусловлено ”
тической селекцией частиц по скоростям. Основной вклад в °в'
лон производной дают «холодные» частицы, скорости которых у
+ с/Г. Эффективная температура частиц, которые отвечают за г S
резонанс, ТмМ, = (Гт0)27’0, где То— температура газа. ДЛя *°т
лучения сверхузких резонансов и их использования для onTtf4°'
ских стандартов частоты это может быть важным из-за резкое
уменьшения влияния квадратичного эффекта Доплера. Сдвиг J0
зонанса здесь будет А = (Гт0)2А0, Ао = (м/с)2ю/2 — квадрат^'
ный доплеровский сдвиг линии, соответствующий темпераТу0
газа Т0. Кроме этих основных имеется еще много других фактор0а
влияющих на форму резонансов. ’
§ 8.1. Ширина нелинейных резонансов
8.1.1. Влияние столкновений. Хорошо известно, что столкнове-
ния частиц друг с другом сбивают фазу дипольного момента, рас-
сеивают их на некоторый угол. Это, естественно, увеличивает ищ-
рину неравновесного распределения атомов по скоростям. Оба
явления происходят одновременно в одном акте столкновения,
В отличие от уширения доплеровского контура нелинейные ре-
зонансы даже в присутствии сбивающих фазу столкновений ока-
зываются чувствительными также к упругому рассеиванию на ма-
лые углы 0. Описание влияния столкновений в этих условиях
требует нового подхода. Спектроскопические характеристики резо-
нанса при столкновениях необходимо прямо связывать с амплиту-
дами упругого и неупругого рассеяния. Последние могут быть
введены в уравнения для матрицы плотности, описывающие взаи-
модействие сталкивающихся частиц с полем.
Неупругими называют столкновения, сопровождающиеся из-
менением внутреннего состояния частиц. В нашем случае это озна-
чает, что помимо радиационной вероятности А появляется вероят-
ность Р” тушения уровня при столкновении: Pj = Nua'i, гдесг< —
сечение неупругого рассеяния атома в состоянии i, N — плот-
ность рассеивающих центров, которые для простоты считаем не-
подвижными. Будем считать процессы испускания и столкновении
статистически независимыми. Тогда для ширины линии имеем
7 = 7! + NutJi + 72 + Nu<j2. (8-^
Анализ влияния упругих столкновений более сложен. Сейчас
мы рассмотрим лишь физическую картину явления. При упрУг°а
столкновении рассеяние атома на верхнем уровне происходи?
потенциале U2, а на нижнем уровне — на потенциале Ur. РаЗЛ®
чие U.2 и U\ делают невозможным классическое рассмотрение Дв
жения атома как целого, находящегося в смешанном состоя®1^
так как неясно, по какой из траекторий будет двигаться атом-
траектории, определяемой потенциалом U2 или [Zj.
296
|;®туаЦия разъясняется при квазиклассическом рассмотрении,
Хором смешанное состояние атома рассматривается как супер-
иия перекрывающихся волновых пакетов на верхнем и ниж-
уровнях с амплитудами вероятности С2 и Сг. Если U2 и Ur
ичнЫ, то пакеты, согласно [5], будут двигаться по соответству-
Л классическим траекториям с вероятностями | С\ |2 и | С.2 |2
ветственно. При расхождении пакетов на расстояние порядка
ойлевской длины волны частицы (можно считать, что пакеты
такой размер) когерентное смешанное состояние можно
»ть нарушенным, что соответствует сбою фазы осциллятора
столкновении.
1ероятность упругого рассеяния на уровне i Pi = NuG'i, где
_ полное сечение упругого рассеяния на уровне г, мы должны
дать с вероятностями’ уг и Р1}. Ширина линии в этом случае
т
У = Vi + Nu (ffi + О1) + у2 + Nu (<Т2 -j-- Ог). (8-2)
|сли потенциал рассеяния на обоих уровнях одинаков, U2 ~
' то сбоя фазы при столкновении не происходит, а, следова-
ю, такие столкновения вклада в уширение не дадут. Это спра-
[во, конечно, если пренебречь отклонением частицы при рас-
!И, т. е. без учета доплеровского сдвига частоты излучения
:цы после рассеяния Аю§ — к {у — v') (и' — скорость части-
осле рассеяния).
айдем величину уширения и сдвига линии, свяжем их с ха-
фистиками, которые наиболее точно описывают процесс
Яния, а именно с амплитудами рассеяния атома на обоих
!ЯХ.
квазиклассическом
приближении
при рассеянии на малые
.движение частицы в потенциале можно считать прямолиней-
а действие потенциала учесть введением дополнительного
га фазы на уровне i [5]
t
A<Pi (t) = — (i/h) § Ut dt.
(8-3)
кновение приводит к приращению фазы осциллятора
00
А<р = <р2 — <рг = —(i/Й) (u2 — ui)dt. (8.4)
— 00
ычисление фурье-компоненты с учетом приращения фазы (8.4)
столкновении и усреднении по прицельному параметру экви-
[Тно усреднению по положению рассеивающих центров и при-
о, например, в [6]. В результате для ширины и сдвига линии
о получить выражения, связанные с амплитудами рассеяния
и /з (9) [7]1
у = Nuts', А = Nuts",
ts' = (Ста + ffi)/2 — Re {<т21},
297
а" - (2л'к) [Re {/3 (0)} - Re {Д (0)}] - Im {a21},
п21 ж 2л dd sin 0/* (0)Л (0).
о
(8.5)
При существенно различных амплитудах рассеяния сечение
очень мало, так как в квазиклассическом приближении Функи г*
(0) и /2 (9) — быстро осцилллирующие функции угла 9. П1прЦвВ
линии а
Y = Nu (ffi + (Tj),
а сдвиг
А = Nu (2л к) [Re {/2 (0)} - Re {Д (0)}]. (8 7)
Для одинаковых амплитуд рассеяния /, (0) = /( (0)
имеем сг2 = <т( = <J, Re <т21 = о, Im <т21 = 0, а поэтому ст" = Q
т. е. сдвиг и уширение отсутствуют. ’
Рассмотрим влияние столкновений на уширение и сдвиг узкого
резонанса нелинейного поглощения. В модели релаксационных
констант ширина лэмбовского провала совпадает с ударной ши-
риной. При переходе к газам низкого давления само определение
ударного уширения становится сложным. Ширина лэмбовского
провала становится зависящей от процессов, связанных с неупру-
гими и сбивающими фазу столкновениями, но и от характеристик
упругого рассеяния. Для нахождения ширины лэмбовского про-
вала необходимо решать кинетические уравнения для матрицы
плотности [7, 8] в поле стоячей волны. Газокинетический подход,
развитый в работах [9, 10], позволяет в этих уравнениях выразить
члены ухода и прихода частицы на уровень через точные амплитуды
рассеяния на уровнях 1 и 2. При качественном рассмотрении можно
воспользоваться тем, что ширина лэмбовского провала в газе, по
существу, обратно пропорциональна времени когерентного взаимо-
действия частиц с полем. В образование лэмбовского провала ос-
новной вклад дают атомы, которые в направлении светового пучка
имеют проекцию скорости и: — 0, т. е. летят почти перпендикуляр-
но световому пучку (доплеровская ширина много больше однород-
ной ширины Г). Влияние столкновений на форму лэмбовского про-
вала будет существенно зависеть от того, как сбивается фаза Дв"
польного момента частицы. При этом характерны два качествен^
различных случая: а) при столкновении происходит полная п0
теря когерентности между уровнями 1 и 2. Ширина лэмбовског°
провала в этом случае дается (8.1); б) при рассеянии когерентное^
между уровнями сохраняется (сбоя фаз осциллятора не проис*0
дит). А.мплитуды упругого рассеяния на уровнях 1 и 2 в этом ел)
чае одинаковы. Случай б) принципиально отличается от случай >’
так как время эффективного когерентного взаимодействия аТ°‘ (
с полем существенно зависит от соотношения между характерй
углом 0, на который происходит рассеяние, и величиной 1
298
ели 0 ]> Г/Лш, то при столкновении атом выходит из области
содействия, и полуширина лэмбовского провала есть Г =
’iz<r + То» гДе Yo определяется тушащими столкновениями,
етным временем и т. д. Для 0 Г/ки атомы, рассеянные на
0 Г/ки, не выходят из области когерентного взаимодействия
[ем, т. е. мы не можем отличить их от нерассеянных (сбоя фазы
Отсюда получим
л
Г — Л’и2л dQ sin Он (0) у0, (8.8)
г/ Ни
j (j (0) — дифференциальное сечение упругого рассеяния. При
утствии затухания под однородной шириной Г следует понимать
«готу упругих столкновений.
Выражение (8.8) является, по существу, уравнением относи-
ьно Г и описывает нелинейную зависимость Г от давления. С рос-
[ давления Г возрастает, а поэтому Г —уй и упругое рассея-
I не приводит к уширению лэмбовского провала.
Соотношение (8.8) указывает на принципиальную возможность
прения сечения упругого рассеяния в газе по уширению лэм-
щого провала. Если воспользоваться (8.8) для измерения пол-
© сечения, то мы имеем ситуацию, аналогичную той, которая
[кает в экспериментах по рассеянию атомных пучков. Роль
юшающей способности прибора в нашем случае играет величи-
В качестве величины, определяющей угловое разрешение
бора, вводится угол 0т — тот минимальный угол, который мо-
чрегистрироваться как столкновение, при условии, что ошибка
Гределении полного сечения не превышает 10%. Для оценки 0т
що пользоваться формулой, приведенной в [11]:
_ 277 л
~ (АТ)1/2а 180
(8-9)
>сь а [А] — сумма газокинетических радиусов сталкивающихся
Сиц (д может быть найдена из вязкости или из других данных),
£.е.м] — масса падающего атома, Т [К] — его эквивалентная
щература. Требуемая ширина линии для измерения полного
&ния связана с 0т соотношением у ~ Qku.
Интересно сопоставить полученный вывод с моделями «сильных»
Слабых»
столкновений [12,
13], которые применялись для фено-
Юлогичсского описания влияния столкновений. При киВ )>> Г
Имеем случай «сильных» столкновений, так как все рассеянные
Мы выходят из области взаимодействия. Случай киВ Г со-
Втствует «слабым» столкновениям. При изменении плотности
Мов N происходит переход от одной модели столкновений к дру-
!• При Вки ~ Г использовать указанные модели уже нельзя.
*рия столкновительного уширения качественно хорошо согла-
сен с экспериментальными результатами. На рис. 8.1 показана
Йсимость ширины узкой части резонанса в метане от давления [1].
299
Сдвиг центра лэмбовского провала в газах низкого Давд6й
также может быть нелинейной функцией давления. При вц^ 4
выражения для сдвига линии (8.5) мы пренебрегли изменен^6
скорости при столкновении. Для вычисления столкновитедьц
сдвига лэмбовского провала Д изменением траектории пренебреГ°
Рис. 8.1. Зависимость ширины резонанса в метане (к — 3,39 мкм) от дав-
ления гелия
нельзя, так как атомы, рассеянные на углы 0 )> Г/ки, вклад в сдвиг
провала не дадут. Уменьшение Г ведет к уменьшению сдвига лэм-
бовского провала.
Нелинейная зависимость ударного уширения резонансов на-
блюдалась в NH3 [14], СО2 [15, 16], 12 [17], СН4 [18], SF6 [19]. Это
говорит о малой роли сбивающих фазу столкновений в уширении
линий. Прямое доказательство малой роли сбивающих фазу столк-
новений было получено также при наблюдении сужения доплеров-
ского контура поглощения и доплеровских линий рамановского
рассеяния [20]. Сужение доплеровского контура наблюдается в тех
случаях, когда сечение вращательной релаксации значительно
меньше сечения столкновений, приводящим к изменению скорости
частицы без сбоя фазы. Это имеет место для простых молекул.
Нелинейная зависимость уширения резонанса имела место
для объектов, в которых наблюдалось уширение доплеровского
контура. Однако константа ударного уширения доплеровского
контура существенно (примерно в 5 раз) отличалась от константы
уширения резонанса. Это позволяет сразу найти соотношение меЖ'
ду сечением упругого рассеяния и сечением релаксации. Иссле
дование поведения нелинейной зависимости, таким образом, п°
зволяет не только сделать вывод о малой роли сбоя фазы, но и п°
лучить более детальную информацию о сечениях различных ЯР0
цессов, характерных углах рассеяния частиц при столкновения*’
Теоретический анализ сдвига резонанса при низких давлени
был выполнен в [21, 22]. Как было показано в этих работах, я°
станта сдвига в метане уменьшается более чем на порядок при Уь1ебя,
шении давления, что было подтверждено экспериментально г
300
. мы Уже ГОВОРИЛН, константа сдвига и уширения зависит от
90НЫ Г. Поэтому с изменением интенсивности поля, которое
gT к увеличению ширины Г, изменяется сдвиг резонанса. Это
^ердадается экспериментально. Однако детальное исследова-
' этого физически интересного эффекта сдерживается трудностя-
экспериментального плана: сдвиги при низких давлениях малы,
( требует использования лазеров с высокой относительной ста-
дностью частоты.
jja рис. 8-2 представлена нелинейная зависимость сдвига мак-
(уМа резонанса на Е-линии метана от давления неона [61]. Пунк-
яая кривая соответствует сдвигу доплеровского контура по
щым [23]. В отличие от уширения сдвиг резонанса при малых
: 8.2. Зависимость сдвига резонанса в метане (X = 3,39 мкм) от давления
неона
»лениях оказывается существенно меньше сдвига доплеровского
1тура. В [24] сообщалось об изменении знака сдвига в СО2
== 10,6 мкм) при изменении давления от долей торра до десятков
’Р-
8.1.2. Пролетные эффекты. При уменьшении давления газа
ана свободного пробега частицы в возбужденном состоянии
(Вовится сравнимой с размерами полей, а поэтому становится
^обходимым учет конечного времени взаимодействия частицы
полем, которое определяется временем пролета частицы в све-
том пучке. Пространственная структура поля будет оказывать
РЦественное влияние на взаимодействие частиц. Достаточно в этом
тане упомянуть лишь на качественно новые эффекты, которые
пникают в разнесенных полях. Здесь мы будем рассматривать те
(Пения, которые имеют место при насыщении поглощения в огра-
ненном световом пучке. При размерах пучка 1 см время пролета
истицы со среднетепловой скоростью около 105 см/с равно 10-5 с
Соответствующая ему однородная ширина линии равна примерно
> КГц. При столкновительном уширении ЮМГц/Торр учитывать
301
конечное время пролета частиц необходимо уже при дав„
IO 3 Торр. ‘ т1й
Взаимодействие двухуровневой частицы с пространстве
ограниченным полем, когда длина свободного пробега частц110
больше размеров полей, детально было исследовано при разраб0
теории мазеров [25] и метода разнесенных полей [26]. Обычно J*6
сматривалось взаимодействие частиц с полем, сосредоточен^?
в зазоре резонатора. При размерах полей меньше длины В01111
доплеровский эффект можно не принимать во внимание. Bepo^
ность перехода частицы с нижнего уровня на верхний при npo,ieJ
через резонатор с размером d со скоростью v дается выражецИе
W = , Л|“
(И/2)2
где
ц2 = Q2 + (2F)2. (8.Ц)
Мощность, которая поглощается в газе, может быть найдена усред.
нением (8.11) с распределением частиц по скоростям v.
оо
(Р (р)> = h 0) § W (и) (v,'d) п (v) dv.
о
(«.12)
Вычисление (п)> для функции п (п), соответствующей максвел-
ловскому распределению частиц по скоростям, приводит к вычисле-
нию интеграла вида
оо
t'(у) = §а:3ехр(—a2) sin2 (y/x) dx. (8.13)
о
Интеграл типа (8.13) хорошо известен в теории метода разнесен-
ных полей. Он был детально изучен и протабулирован в [27].
Особенности, обусловленные медленными частицами, не вызывали
здесь особого внимания. Это было связано с тем, что в линейный
коэффициент поглощения дают вклад частицы со среднетепловыми
скоростями, а соответствующая ему ширина линии равна 1/т0.
При слабых полях вклад в насыщение медленных частиц увеличи-
вается и ширина линии насыщения будет меньше 1/т0. Однако
из-за малой интенсивности наблюдение ее на фоне линейного кон-
тура с шириной то1 затруднено *). В оптическом диапазоне си-
туация иная: здесь линия насыщения наблюдается на фоне ли-
нейного контура, который имеет ширину не Tq1, а доплеровскую-
Это позволяет наблюдать «чистую» линию насыщения. Поэтому 11
стало возможным прямое наблюдение влияния медленных частиД
") Вообще говоря, форма резонанса поглощения в пролетных условк •
зависит от способа его регистрации. Например, при наблюдении nor.foiHeHI
по флуоресценции будет иметь место зависимость интенсивности флуоресД6
ции от скорости возбужденной частицы. Это дополнительно усиливает Р°
медленных частиц, поскольку они с большой вероятностью могут пспУска
фотон за время пролета.
302
дарактер насыщения. Особенности насыщения легко видеть
бедующих соображений. Ширина лэмбовского провала опре-
ется временем пролета частицы через пучок. Из-за распреде-
.я частиц по скоростям лэмбовский провал в газе представляет
совокупность провалов с различными ширинами, зависящими
.доросли V. Минимальная ширина резонанса будет определяться
[Ородной шириной Г, так как для очень медленных частиц время
ймодействпя с полем будет равно Г'1. Форма резонанса в таких
-2 0 2 к,кГи
b-*-о ’
Запись резонанса (сигнал 2-й гармоники модуляции)
(А. = 3,39 мкм) в пролетных условиях
в метане
овиях будет сложной. Как мы уже указывали, размер произ-
Вой резонанса мощности определяется только однородной ши-
Юй Г. На рис. 8.3 показана запись резонанса в пролетных
овиях. Полученная ширина (характерный размер второй про-
одной) в 30 — 40 раз меньше ширины, определяемой временем т0.
Параметр насыщения атома, имеющего скорость vr,
(8.14)
(8.14) видно, что атомы, летящие с малыми поперечными ско-
тями, дают большой относительный вклад в насыщение. Не-
сенный коэффициент поглощения таких атомов в центре линии
х(п>.)/х0 = 1 — G (уг). (8.15)
•новесное распределение атомов по поперечным скоростям опре-
яется выражением
2v I v2 \
/Ю = ^-ехр(--^). (8.16)
Усредняя коэффициент поглощения (8.15) с распределением
16), получим
00 j z о ,
о ’
Интеграл (8.17) расходится на нижнем пределе. Это связано
)м, что мы полностью пренебрегли затуханием. Для очень малых
303
скоростей учет столкновений принципиально необходим, так
для скоростей vr < dV (Г — ударная полуширина линии) парам 9,(
насыщения есть G = (2рЕ/кГ)2. Скорость vr = dV определяет НЛТР
ний предел интеграла (8.17). С учетом этого имеем с логарифма
ской точностью 6'
х/х0 = 1 — 2GI"2 (d2tu2) In (1/Гт0). (8 18
Характерным параметром в этом случае является |3 = 1'еЦц
= Гт0, который определяет соотношение между ударной шириНоХ
и шириной, обусловленной конечным временем пролета атома со
среднетепловой скоростью через световой пучок. Половину вклада
в интенсивность резонанса насыщения дают частицы, скоросщ
которых 0 < < п0]ЛГт0. Поэтому ширина резонанса примерно
V Гт0/т0.
В оптическом диапазоне взаимодействие поля с частицами в
пролетных условиях рассматривалось в большом числе работ с ис-
пользованием различных подходов и условий. В [28] рассмотрен
вопрос о переносе поляризации и заселенности между двумя поля-
ми при сравнительно больших интенсивностях полей. В [29] впер-
вые рассматривалась форма лэмбовского провала в генераторе
при малых интенсивностях в полях прямоугольной формы. Было
отмечено, что ширина лэмбовского провала меньше ширины ц,1
из-за влияния медленных частиц. Однако форма провала была най-
дена с ограничениями и при условиях, из-за которых результаты
[29] не могли быть использованы для анализа формы резонансов
насыщенного поглощения [41]. Анализ формы резонансов насыще-
ния поглощения в гауссовых полях был выполнен в [3, 30, 31].
В [32] было рассмотрено поведение резонансов коэффициента
преломления в пролетных условиях. Здесь мы будем опираться
на результаты [33], в которых проведено обобщение ранее полу-
ченных результатов и проведены вычисления коэффициента на-
сыщенного поглощения с точностью до членов второго порядка
по параметру насыщения, что позволило найти полевое уширение
резонансов и исследовать полевой сдвиг из-за квадратичного эф-
фекта Доплера. Выражение для коэффициента поглощения с точ-
ностью до второго порядка по G с учетом квадратичного эффекта
Доплера (который был учтен заменой (о21 на co2i — (Пг'с)2о>2{/2
имеет вид
х = х011-----df\e-~2^ (1 + cos 2Qg) к0 —
о
— 2^1 +
о J
+ d^dt dk dze-i-*-^ (к\ -|- 2к2) :
о
X [1 + cos Rz -|- cos ЙХ -|- cos £2 (z -|- X)] —
304
Й
Iе
Ьнтра
— 5 S S S dze-i-^--- (k’i + 2X2) X
о
X [z (sin Qz + X sin QX) + (z 4- X) sin Q (z -j- X)]}, (8.19)
= (w — w21) Г — безразмерная расстройка частоты от
линии,
К [£2 + (£ 4 л)2]2,
•1
(8.20)
2
g Ц,"2 “2I
| 2с2 Г
К
К Усреднение по продольным скоростям было проведено для слу^
Я, когда доплеровская ширина много больше однородной. Здесь
I- 1, = г.
К Когда р 1, коэффициент поглощения имеет обычный диспер'
кнный вид с полушириной па полувысоте у^2 Г (1 — 2.5/р2).
авнение для полуширины резонанса на полувысоте:
ЭД dt, oh] ехр (— 2t, — т]) [cos (2у1/2с/Г) — 0,5)] = 0. (8.21)
№ О
йКорень уравнения Yj/2t0 находился численно. Значение его
Ко на рис. 8.4в зависимости от р. Когда р</ 0,5, имеет место
ренная зависимость у^т от р, это область влияния медленных
Ююв; когда 0,5 <' р 4 2, у1!2 = Г + О.58/то, где О,58/то можно
Церпретировать как пролетную полуширину резонанса. В этой
расти изменения параметра р ударная и пролетная ширины
адываются. Когда р 1, уц2 —-> Г.
Шри малых р полуширина резонанса определяется из у равнее
t in (1/р) - а = (4/л) J dz + 1)'1 In (1 + 4 (71/2/Г)2 (2 l)i),
I 1 <8.22)
а = (4/л) J dz (z2 + I)’1 In (ес (Z + 1) (з2 + 1)-V2),
и Т1/2/Г /4> 1, из (8.21) получим
Т1/2Т = /Р (1 - 2|Лр7) / (2^,
305
где 2.s = 0,66. Поправочный член дает возможность оценить обла
приближения по р. Поправка составляет меньше 10% в обла Ть
Р 0.02. Но по случайным причинам формула при 1,51
плохо описывает область, где заметно влияние медленных атом0&~
Рис. 8.4. Значение полуширин провала (сплошная линия) и его про-
изводной у0 (штрихпунктирная линия) в зависимости от параметра Р
т. е. вплоть до р 0,5. Коэффициент 1,51 был получен в [3]
численным интегрированием. В [30] было отмечено, что он выража-
ется через постоянную Каталана.
Для приложений, связанных со стабилизацией частоты и спект-
роскопических исследований формы нелинейного резонанса мод-
ности. представляет интерес найти полуширину у по максимуму
производной по частоте («размер» производной ди/да). Уравнение
для ширины производной у имеет вид
оо
й dvfc2 ехр (— 2В — ц) к0 cos (2у$/Г) = 0.
о
(8.23)
Когда р '>> 1, у — Г (1 + 4/р2)/3, т. е. ударная полушири0
резонанса Г и полуширина по максимуму производной у в это
области связаны простым соотношением. Это обстоятельство 0С
пользуется в экспериментах для измерения ширины резонанса и
306
^лица 8.1. Значения у]/2 и к при различных параметрах р
Г 0 (0) Y1 /2 Тр у(°)т„ 6 А уСО-г,,
0,01 .0,03 0,05 i 0,07 0,09 <"0,11 0,151 0,0143 1 1,58 0,906
0,256 0,0428 1,2 1,78 1,037
0,324 0,0703 1,4 1,98 1,16
0,379 0,0972 1,6 2,17 1,286
0,428 0,123 1,8 2,36 1,406
0,472 0,149 2,0 2 55 1,523
0,12 0,494 0,161 9 9 2,74 1,639
0,14 0,533 0,186 1 4 2,93 1,753
0,16 *0,18 0,57 0,209 2,6 3,11 1,863
0,605 0,232 2,8 3,30 1,975
0,2 0,639 0,254 3 3,49 2,088
-0,22 0,67 0,276 4 4.43 2,64
0,24 0,702 0,296 5 5,38 3,19
0,26 0,732 0,317 6 6,34 3,74
0,28 0,761 0,338 7 7,31 4,297
0,3 0,789 0,357 8 8,29 -1,852
0,4 0,92 0,45 9 9,27 5,41
0,6 1,16 0,616 10 10,25 5,973
0$ 1,38 0,767
увысоте. Когда Р<^1, уравнение (8.23) переходит в
!z(^ + l)-1[4(WH- (z + I)2]’1 =
оо
= 8 (у/Г)2 $ (z2 + I)’1 [4 (у/Г)2 + (z + I)2]-2. (8.24)
1
которого видно, что у st: Г. При р << 1 у = 1,48 Г, т. е. опре-
[яется только одной полу-
риной. В табл. 8.1 приведе- у
значения у1/2 и у в ед. 1/т0 /
1ависимости от значения
)аметра Гт0.
Полевое уширение в [34]
ю найдено с учетом мало-
; параметра насыщения,
пение для yj/2 можно пред-
видь в виде
/а = T(i% [1 + 0,5 GF (р)].
Рис. 8,5. Функции F (Р) (пунктирная
линия), F (Р) (сплошная линия), / (Р)
(штрихиунктирная линия)
(8.25)
сь У1/2 — полуширина лэ-
|вского провала в первом
•ядке по насыщению. Ее
едение описано выше.
на рис. 8.5 F (Р) -- 1
Функция F (Р) построе-
При Р /)> 1. При Р << 1 У1(/2Т0 =
1,51 /р, F (р) — F (0) = 0,14 |4р, где F (0) = 0,21.
307
В экспериментах часто исследуется форма производной n 1
нанса по частоте. Поэтому приведем данные по уширению; д э°'
ширина у соответствует максимуму производной. Уравнение
определения у имеет вид 52х/5со2 = 0. Решая его разложением^4
G 1, получим
Y = у«» [1 + 0,5^ (Р)]. (8
Функция у(0) описана выше. При р 1 у(0) - Г ]/3, F (pj
При р<< 1 у<0) — 2,48 ГД^З, F (0) = 0,638. Функция F (р) ц 1
ведена на рис. 8.5. В1'
Значения ширин у12 п у для поля прямоугольной формы был
вычислены в [35]. Для случая слабого насыщения при р< 1 имее®
х 'х0 = 1--(Л ЗС — In Р-1 + In-------—1 -------arctg -2_ |
- Р 1 p /1 Й* S I'
(8.27)
где С = 0,577... — постоянная Эйлера.
В области р <<; 1 у1/2т0 = 2|^р, у = 1,52 Г. При рХ>- 1
х/х° ~ 1 2 (1 + 1 - Н " j/TTp (1 (14- ЙО2) • (8-28)
Полуширина резонанса у1(2 = Г + О,56/то, т. е. при Р 1 в по-
луширине резонанса сохраняется постоянная добавка О,56/т0,
которую можно интерпретировать как пролетную полуширину
в пучке с прямоугольным профилем.
Для нахождения интенсивности резонанса представляют ин-
терес выражения для насыщенного поглощения в центре линии.
В скоростном приближении коэффициент поглощения имеет вид
х/х0 jj dtt ехр (- I)9- jj dWF (¥) Jo cos t) ,
0 0 ' (8.29)
F (V) = (sin2 ¥ + ¥ sin ¥ — cos ¥ sin2 ¥) X
X exp(— •^-cos4f).
При p 1 и p \Fg 1 вместо (8.29) имеем
— = 1 -Gp2 Г In —---------- -H 1- - — X + -vJ •
L P(l pl 26') i I (jGi+2G+l)2J
(8.30)
При p/1 + 2G> 1
x/x0 = (1 + 2G)1'2 + (Клр)'1 2G (1 + 2G)-3/2. (8-31)
Интересным и важным для физических приложений являетС*
сдвиг максимума резонансов в пролетной области, который иссл®
довался в [30]. Он может возникать при разных интенсивное?
встречных волн из-за расходимости. На этом вопросе мы спеЦ0аЛ
308
Остановимся в гл. 11. Там же рассмотрим влияние квадратичного
4екта Доплера на сдвиг резонанса в пролетной области.
g.1.3. Интенсивность резонансов. Вопрос об интенсивности
онансов остро стоит лишь в пролетной области и при получе-
очень узких резонансов. Поведение интенсивности резонансов
столкновительной области тривиально, и поэтому специально
следованиями ее не занимались.
При переходе к очень узким резонансам насыщенного погло-
дан из-за уменьшения плотности газа и интенсивности насыщен-
поля амплитуда резонанса начинает резко падать и проблема
страции резонанса становится очень важной, а во многих слу-
[X определяющей возможности спектроскопии сверхвысокого
решения. Резонансы поглощения могут быть зарегистрированы
изменению характеристик проходящего через среду излучения,
Е и поглощаемого в ней. В первом случае можно наблюдать из-
<ение интенсивности сигнала, его фазы или частоты, поляриза-
I излучения. Трудно отдать заранее предпочтение какому-либо
юду. С точки зрения предельных возможностей методов регп-
>ации, когда ограничение связано, например, с фотонным шумом,
^методы практически равнозначны. В реальных условиях экс-
римента возможности методов могут существенно различаться
(ависимости от характера шума, используемых приемников и пр.
регистрации поглощенной
энергии можно использовать
юресценцию, оптоакустические и оптотермические приемники,
©дельно возможная чувствительность может быть получена при
следующей ионизации частицы из возбужденного состояния.
Зможности этого метода, по-видимому, в полной мере могут про-
пяться в методах, в которых используются пучковые системы.
Основные результаты в спектроскопии при использовании сверх-
(их резонансов насыщенного поглощения были получены при
'истрации насыщенного поглощения по изменению интенсив-
Ян излучения при его взаимодействии с поглощающей средой.
Й этом следует различать случай внешней и внутренней погло-
Ющей ячеек. Оценим сначала интенсивность резонанса во внеш-
t ячейке.
Как известно, оптимальная интенсивность резонанса дости-
!Тся при параметре насыщения G - 1,4 [2]. При этом глубина
Зонанса поглощения равна О,13хо. Тогда поглощаемая мощность
единице объема
ДР = О,13хо(с£2/2л) IS, (8.32)
I — длина ячейки, S — сечение пучка, Е — амплитуда поля,
= 4л3-/2р2АГ/Йи. Так как оптимальная интенсивность пропор-
Пальна Г2, то интенсивность резонанса пропорциональна Г3.
>еход от ширин резонансов 100 кГц, которые получаются в обыч-
t условиях, к резонансу с шириной 1 кГц ведет к уменьшению
енсивности резонанса в 10® раз. Абсолютная интенсивность
йнанса не зависит от вероятности перехода. Связано это с тем,
при одинаковой плотности частиц плотность поля, при которой
309
реализуется оптимальная глубина провала, обратно пропорц
нальна вероятности перехода. Отсюда заключаем, что поглощао, °'
энергия от нее не зависит. ‘
Выбирая давление газа таким, при котором ударная |щ(пй
сравнима с пролетной, мы получаем, что в оптимальных ус„1овИаа
АР - NhcuLni!1. (8
Приравнивая АР к чувствительности приемника, можно ()1|
нить ширину резонанса, которую возможно получить при дацИо
диаметре телескопического расширителя пучка. Оценим шичцв
резонансов поглощения в ИК области спектра для колебатедЬа у
вращательных переходов молекул. Как показали эксперименту
для молекул константы ударного уширения близки, и их можно
положить равными 108 с. Скорость молекул может изменяться
в пределах 104—5-104 см/с.
Существенным фактором, который определяет значение ире-
дельных ширин, является статистический вес уровня q. Для метана
q 10’1, в то время как для тяжелых молекул он может быть
равным 10“4—10“5.
В метане абсолютная интенсивность резонанса, рассчитанная
по формуле (8.29) для Г 103 Гц, I = 5-102 см, S = 100 см2,
равна 10’7 Вт. Это значение находится в хорошем согласии с по-
лученным экспериментальным значением 10~7 Вт [36].
В пролетной области интенсивность резонанса исследовалась
в [33]. При условии максимальной амплитуды
АР = 8-10 7 ulqpfa (Р) [Вт],
(8.34)
гДе / (Р) — функция параметра р (дана на рис. 8.5), q — доля час-
тиц на поглощающем уровне, I [см] — длина ячейки, и [см с] —
тепловая скорость, р [мТорр] — давление.
При условии максимальной амплитуды ширина резонанса в
пролетной области пропорциональна 1/т0. При условии максималь-
ной амплитуды при изменении Г от Г 1/т0 до Г 1 т0 ширина
резонанса изменяется от у^ st Г до уг., тй1. В этих условиях
для уменьшения ширины резонанса необходимо уменьшать про-
летную ширину, т. е. 1/т0, чему служат, например, системы с теле-
скопическим расширителем светового пучка.
При уменьшении давления (в пролетной области) можно по-
лучить сужение резонанса. В этом случае нужно отказаться °т
условия максимальной амплитуды и сделать параметр насыщения
G = (2рЕ)2'(ЬГ)2 </1. Тогда при Г 1/т0 можно достичь Ti,'>
1/лГ/т0 (и даже порядка Г, например, для первой производя011)’
Однако интенсивность резонанса будет в этом случае
АР = I (Gp2/2) In |Г4 (сЕ2/2л) nd2, (8-з5)
где Е2 — /г2Г2/(2р)2 определяется из условия G = 1, Приводя (И-8*’)
к виду, удобному для оценок, имеем
АР = 1,5- 10-7р4 In p-’u/vp, (8’36)
310
итенсивность резонанса пропорциональна рР. Эта оценка спра-
0Ва и для резонансов в высших порядках по полю.
приведем численную оценку абсолютной интенсивности резо-
ла в метане X = 3,39 мкм. Положим а = 0,1 см, I — 1()2 см,
, 5-10“ см/с, q = 0,01. При р = 5-1(Г3 Торр имеем Гт0 1,
«и условии максимальной амплитуды / = 3, = 8-10* Гц.
да др = 3 • 105 Вт. Чтобы уменьшить ширину резонанса в 10 раз,
бходимо уменьшить плотность газа: при давлении 5-Ю-4 Торр,
— 8-103 Гц и в соответствии с (8.36) интенсивность резонанса
= 8,6-10-10 Вт. Если же увеличить поперечный размер све-
ого пучка до а = 1 см, при давлении 5-10-4 Торр и условии мак-
альной амплитуды имеем у>/2 = 8-103 Гц, а АР = 3 10 6 Вт.
дам образом, использование медленных атомов для получения
их резонансов во внешней поглощающей ячейке затрудни-
ло.
Интенсивность резонанса с внутренней ячейкой поглощения
кно оценить по формуле (3.4). Интенсивность резонанса в слу-
, когда насыщение в поглощении велико, исследовалась в работе
J. Здесь следует еще раз отметить, что в случае использования
>йки поглощения внутри резонатора громадное увеличение ин-
сивности резонанса обусловлено наличием насыщения в погло-
ющей и усиливающей средах. Качественное объяснение этого
ультата для малого контраста заключается в следующем. Из-
гение насыщенного поглощения Ах в стационарном режиме ге-
►ации, равное xIGn, должно быть скомпенсировано соответствую-
ще уменьшением насыщенного усиления А<х ~ aIG„ при измене-
it мощности излучения на АР. Поэтому из условия Ах = Act
учим
ХР=^7ГР- <8’37)
пример, для обычных молекулярных сред активной среды СО2-
iepa отношение параметров насыщения может быть 1()8 — 109.
нечно, реализовать такое увеличение трудно по практическим
*бражениям: интенсивность излучения должна быть очень малой,
' требует работы лазера у самого порога генерации.
Насыщающая мощность в пролетной области Рп = 0,2cu2h2/р2.
а не зависит от давления газа и диаметра лазерного пучка. На-
Цающая мощность в усиливающей среде есть Ру — I^S, где
— площадь лазерного пучка, — плотность насыщающей
Цности в усилительной ячейке. Отсюда отношение GJGy =
WSp2/(0,2cu2h2). Для того чтобы резонанс в пролетной области
ВЛ ширину Г, мощность внутри резонатора лазера должна иметь
1Чение р2/оУ)5. При этом параметр насыщения будет G~l.
гда для оценки мощности резонанса получим простое выражение
АР= хр2^у)5.
Отличие от случая внешней ячейки интенсивность резонанса
Дролетной области пропорциональна кубу давления.
311
Рис. 8.6. Запись резонанса МСТС (сигнал
первой гармоники модуляции) линии мета-
на в лазере с телескопическим расширите-
лем пучка. Экранировка от магнитного поля
Земли отсутствует: а — р = 90-10-6 Торр;
б — р — 20-10-6 Торр
Дадим оценку интенсивности резонанса для Не — Ne'Ch
лазера для следующих параметров: I 102 см, d 1 мм,
10-3 Торр и принятой величины ударного уширения р
~ 15 кГц/мТорр; р = 0,1; 1п — 0,2 Bt,zcm2; х = 0,02; потери в
зере 0,1. Отсюда АР внутри лазера примерно 10~6 Вт. Изменена"
мощности на выходе около 10“' Вт. Мощность, которая до.т;К}.е
быть внутри лазера, при этом будет равна приблизительно 10 з а
8.1.4. Другие эффекты. Имеется еще много других физически
факторов, которые при определенных условиях могут влиять Ва
форму узких резонан.
сов. Влияние их спецц.
фично для каждого кон-
кретного случая. Поэ-
тому мы ограничимся
их кратким рассмотре-
нием.
Чем уже ширина
резонансов, тем они
становятся все более
чувствительными к ос-
таточным магнитным
или электрическим по-
лям. На рис. 8.6 дана
запись магнитной сверх-
тонкой структуры с
помощью телескопичес-
кого расширителя пуч-
ка, который не был эк-
ранирован от магнит-
ного поля Земли [36].
Резонанс перехода F=
-; 6 —>р - - 5 имеет на-
именьшую ширину, бла-
годаря чему наблюда-
ется расщепление из-за
эффекта отдачи. Резо-
нанс перехода F — 8->
—>- F = 7 имеет боль-
шую ширину. Как по-
казали дополнительные
исследования, различие
в ширинах компонент
обусловлено аномальным эффектом Зеемана благодаря присутсТ'
вию остаточного магнитного поля Земли.
В пролетной области, где Гт0 1, квадратичный эффект Д°п'
лера приводит к сильной зависимости положения максимума Ре'
зонанса от давления газа, интенсивности поля. Резонанс в это’1
случае представляет собой совокупность резонансов, центры к°
орых соответствуют абсолютной с коро сти частицы. Мы сталкивав
312
с0 своеобразным механизмом неоднородного уширения резо-
tea, обусловленного квадратичным эффектом Доплера. Более
,побно этот эффект рассмотрен в и. 12.4.1.
Эффект отдачи хорошо изучен в ядерной спектроскопии. В оп-
иской области спектра он приводит к качественным изменениям
>мы резонанса, когда сдвиг линии при отдаче А = h2k2/2M
вяим с шириной резонанса. Как известно, из-за эффекта отдачи
щи излучения и поглощения смещаются от центра линии соот-
ственно в низкочастотную и высокочастотную области. Так как
[бовский провал обусловлен насыщением заселенности на верх-
х и нижнем уровнях из-за вынужденных переходов, то провал
вцепляется на два, которые отстоят друг от друга на величину 2Д.
рвые наблюдения этого эффекта были сделаны давно [36, 37],
/альных исследований этого явления еще не проводилось. На
с. 8.7 показано расщепление центральной компоненты маг-
тмой сверхтонкой структуры (МСТС) линии метана на X =
3,39 мкм из-за эффекта отдачи. Теоретические рассмотрения
5. 8.7. Запись дублета отдачи в метане на переходе 7 —» 6 сверхтонкой
уктуры F^P (7) Vg-линип поглощения (pCHj яг 10“5 Торр, То = 300 К):
Ки — эксперимент; сплошная линия — расчетная форма сигнала второй
изводной СЩ-резонанса Д7*2) в условиях эксперимента с учетом влияния
квадратичного эффекта Доплера
•ектов отдачи для слабых полей были сделаны в [38, 39]. Сле-
Т особо отметить, что из-за эффектов отдачи, особенно при много-
лных актах испускания и поглощения, может существенно
Жениться функция распределения частиц по скоростям (эффекты
;ализации, нагрева и охлаждения частиц). Это, естественно,
ет найти свое отражение в форме линии поглощения. Этим
росам сейчас уделяется много внимания. Влияние указанных
приводящих к изменению функции распределения час-
Ч по скоростям, на спектроскопические характеристики ждет
следований.
313
К другим эффектам, которые иногда необходимо прилил
во внимание, можно отнести гравитационное поле Земли. Его
ние на провал Лэмба по физическому смыслу аналогично влцЯк а'
расходимости волны. Из-за искривления траектории движен 10
частицы в гравитационном поле плоская волна воспринимает Я
как сферическая. Этот эффект проявляется в максимальной с а
пени, когда ось оптического пучка направлена по радиусу Земд^'
§ 8.2. Экспериментальные исследования резонансов
в пролетной области
Первые экспериментальные исследования в пролетных усд
впях были выполнены в начале 70-х годов, когда метод насыщенно-
го поглощения стал широко использоваться в спектроскопических
исследованиях [2, 40, 41]. Первые исследования были выполнены
при сравнительно высоких интенсивностях полей при насыщениях
в среде ~0,1. В этих условиях основной вклад в насыщение вносят
частицы со среднетепловыми скоростями. Влияние медленных час-
тиц на форму резонансов в этих условиях было незначительным.
Оно, по-видимому, проявлялось в некоторых отклонениях формы
резонанса от лоренцевой. При этом ширина провала при экстра-
поляции ее в нуль давления стремилась к значению Tq\ Наибо-
лее детальные исследования влияния пролетных эффектов были
выполнены Холлом с сотрудниками [41] во внешней ячейке поглО'
щения для различных диаметров пучков. Ячейка помещал1101’
внутри интерферометра, что позволило повысить чувствитель'
ность регистрации. На рис. 8.8 показана форма резонанса. ОтклО'
314
ье формы резонансов от лоренцевои связывалось с влиянием
денных молекул. Для получения значений ширины резонансов
обусловленных пролетными и столкновительными эффекта-
'вашны исследования полевых зависимостей ширин резонансов,
fja рис. 8.9 представлены полевые зависимости ширин резо-
лов Для различных значений пролетного параметра (3. Вид за-
ямостей близок к обычным, которые имеют место в отсутствие
четных эффектов. Экстраполированные в нуль интенсивности
. 8.9. Полевые зависимости уширения резонансов при различных давле-
х метана (1 — р = 25-10“3 Торр, 2 — р = 19,1 • 10-3 Торр, 3 — р -= 12,7-
"3 Торр, 4 — р = 6,1 • 10-3 Торр, 3 — р = 1,4-10~3 Торр, 6 — р = 0)
1Чения ширин были использованы для зависимости тх/2 от Дав~
Гйя. Зависимость ширины лэмбовского провала от давления
I диаметра пучка 2d = 0,9 мм приведена на рис. 8.10. Сходные
исимости были получены для других диаметров пучков. Зна-
ния ширины, которые получались при экстраполяции зависи-
ма ударного уширения в нуль давления, которые связывались
йиянием пролетных эффектов, приведены на рис. 8.11.
При ма-
ширинах резонансов 50 кГц необходимо вводить поправку
(Влияние МСТС молекул СН4. Большое число эксперименталь-
данных позволило удовлетворительно описать их эмпириче-
формулой
Тт/2 = То К1 (Р/Ро) = % |/1 + с, (8.38)
315
где Ро — насыщающая мощность в пролетных условиях, р
= 1 мВт, у,, ~ То1.
Так как проведенные исследования не охватывали области м
лых насыщений, где влияние медленных частиц становится Ра'
щественным, то область применимости формулы (8.38) следует Ор
раничить значениями интенсивности в пролетных областях 01<0'
ло 0,1 мВт. Первые качественные наблюдения сужения резонав~
сов насыщенного поглощения из-за медленных частиц были Вы"
полнены в [42]. В [43] сообщалось о сужении резонансов насц
щенного коэффициента преломления. Количественные исследова-
ния ширин резонансов насыщенного поглощения в пролетной об-
ласти были выполнены по наблюдению резонансов в спектре из-
лучения лазера, содержащего нелинейный поглотитель с метаном
Рпс. 8.10. Зависимость ширины лэмбовского провала в метане от давлений
газа для различной насыщающей мощности: 1 — 0, 2 -— 22 мкВт, 3 — 42 мкВт,
/ — 105 мкВт
[44]. Детально исследования интенсивности и формы резонансов
в пролетной области были выполнены в [4, 33]. Исследований
формы и интенсивности резонансов были выполнены как при па'
лых интенсивностях, когда влияние медленных атомов являете*1
определяющим, так и при условии, когда интенсивность резонаН'
сов максимальна. Как уже отмечалось, основная трудность в пр0'
ведении исследований в пролетной области связана с малой 00'
тенсивностью резонансов. Большое внимание при проведении й°'
316
;овании уделялось увеличению интенсивности резонансов
Лучению устойчивого режима генерации при малых превыше-
с Для трубки длиной 100 см и диаметром пучка 0,1 см для
гаения пролетного параметра р = 10~2 необходимо исполь-
айе давления газа соответственно 5-Ю-5 Торр.
[а рис. 8.11 представлены записи резонанса мощности и его
[вводной по частоте при значении параметра р = 0,1. Откло-
[е формы резонанса от лоренцевой существенно заметно, осо-
[0 на записи сигнала производной. Абсолютное значение ши-
существенно меньше величин, которые бы соответствовали
. 8.11. Форма резонанса насыщенного поглощения в метане на X = 3,39 мк
рал первой гармоники) в пролетных условиях (р = 0,1). Сплошная кри-
— расчетная, пунктирная — лоренцева форма для полуширины тД
Мени пролета частиц со среднетепловой скоростью. Совпаде-
теоретического контура с экспериментальным вполне удов-
ворительно.
Важным моментом исследований стало наблюдение полевых
рсимостей ширин. В столкновптельной области, где р1,
1евое уширение имело обычный вид (рис. 8.9). При малых па-
ferpax насыщения ширины линейно зависят от интенсивности,
'траполяция в нуль дает значения ширин, которые определя-
ли влиянием столкновений и пролетного уширения. Больших
Дностей с определением у1/2 и у здесь не возникает. При боль-
“ насыщениях уширение резонансов становится линейно зави-
Им от напряженности поля. Характер полевого уширения
!ственно меняется при малых насыщениях. На рис. 8.12 пред-
лены зависимости ширин при различных значениях р. В иссле-
Нной области интенсивностей данные экспериментов [40, 33]
•летворительно согласуются. Для анализа результатов и фи-
!ских выводов особенно важна область очень малых интен-
[остей. В соответствии с теоретическими представлениями
317
и экспериментальными наблюдениями в зависимости уд/, и .
поля можно выделить три характерные области интенсивное
В первой области интенсивность поля минимальна и велид^'
полевого уширения уд,2 и у невелики. В этой области возм0)ВЬ1
линейная экстраполяция зависимостей у1/2 (Г) и у (Г) в нуль ицтК11а
сивности для получения ширин уд/2 и у, которые фигурируй®'
Рис. 8.12. Полевое уширение резонанса в метане в пролетной области
(7 _р = о,12; 2 - р = 0,7; 3 — р = 1,4)
теории (в рамках теории возмущения). Этой областью ограничено
применение теории возмущения. Полевой наклон в этой области
соответствует формулам, приведенным в работах [24, 25].
Вторая область интенсивностей полей захватывает область,
в которой частота Раби удовлетворяет следующему соотношению:
Г < 2рЕ/К <<^_ Тц1. Физически это соотношение показывает, что
область скоростей частиц, эффективно взаимодействующих с по-
лем, определяется теперь не релаксационными процессами, а час-
тотой Раби. Поперечные скорости таких частиц vr ~ г>0 (2р£т0/Й)1/'-
В соответствии с качественными представлениями о характере Ш-'
однородного насыщения релаксационные процессы при
можно не учитывать, а значения ширин у1/2 и у будут определять-
ся формулами (8.21), (8.22), в которых Г необходимо заменить я®
2pE!h. Поэтому в этой области полей можно принять у st- 2,8рп
и у1/2 1,5 (2р5<й-1)1/2.
Наконец, когда рЕИг’^Хц, зависимость вероятности переход
от поперечной скорости начинает исчезать, неоднородность нас
щения в поперечном распределении отсутствует. Характеру
ширина линии определяется частотой Раби. Ширина резонай
насыщения здесь, как обычно, определяется шириной прова‘
318
кспРеделении частиЧ по скоростям V., т. е. равна 2pE/h. Поэто-
Рддесь наблюдается обычная корневая зависимость ширин от
Ьнсивности. Знание абсолютных значений ширины и интенсив-
L0 позволяет определить величины дипольного матричного эле-
La перехода. Зависимости у1/2 и у от интенсивности дают ши-
tjj, зависящие от т0 [40, 41].
Шолученные путем экстраполяции из области малых интен-
(цостей значения у1/2 и у были использованы для построения
щсимостей у1/2 (р) и у (/?). Чтобы удобно было сравнивать с дан-
пп теории, экспериментальные данные приведены на рис. 8.13
фзразмерных единицах. По оси ординат давление отложено
Синицах параметра р. Значение Г определялось по известной
8.13. Зависимости yt 2 (сплошная линия) и у (штрихпунктирная линия)
[Плотности газа (вверху приведены соответствующие зависимости при
I ' Гт„<1)
ястанте ударного уширения в метане, равной 15МГц/Торр. Зна-
ние т0 бралось равным 4,6-10“е и 1.4-10 6 с для пучков диамет-
* 0,5 и 0,15 см. Ширины откладывались в единицах То1. Теоре-
Йские кривые приведены по данным табл. 8.1. Как видно из
8.13, имеет место хорошее согласие данных. Для пучка диа-
319
метром 0,08 см в области ширин 500 кГц экспериментальные
ные располагаются ниже теоретической кривой. Объяснение^8*5'
связывалось в [33] с нелинейной зависимостью Г от давлен3*0
Уменьшение ширины резонанса у1/2 становится заметным
при р < 0,2. Поэтому в экспериментах, выполненных при д„
ниях, соответствующих р >- 0,2, пролетные эффекты проявляй^0'
в увеличении ширины yj 2 примерно на O^Tq1. При обраб0т
экспериментальных результатов необходимо учитывать то,
вклад пролетных эффектов в ширину зависит от параметра а*
Значение ширины, которое получается при линейной экстрацОл^’
ции ширин в нуль давления из области, где |3 Д> 0,2, будет зава"
сеть от размера самой этой области. При |3 1 вклад пролетщ,*
Рис. 8.14. Зависимость мощности резонанса в метане от давления при ма-
лых насыщениях
эффектов стремится к нулю. Возможно, из-за этого значения ?i/2
в ед. 1/т0 на рис. 8.11 различаются. Для пучка прямоугольной
формы, начиная ср;- 0,5. вклад пролетных эффектов можно счи-
тать постоянным. Поэтому значение экстраполированного значе-
ния У1/2 будет равно 0,56 тД.
На рис. 8.14 показана зависимость интенсивности резонанса
в метане от давления при слабом насыщении. Эта зависимость вазк-
на для оценки возможностей использования резонансов в пролеТ
ных условиях в научных и практических целях. В каждой точке
поле внутри лазера выбиралось таким, чтобы параметр насыДе
ния для взаимодействующих молекул имел значение 0,1. Это °3^
начало, что влиянием полевого уширения можно было npeS®
бречь. В столкновительной области (р^> 1) параметры насыдей
для взаимодействующих частиц и среды совпадают. Поэтому 1
мерение насыщения в этой области производится стандартным в'
320
Для каждого давления снималась зависимость амплитуды
jalica и сигнала первой производной от уровня мощности,
гченная зависимость сравнивалась с расчетной. Максимумы
^тельной амплитуды резонанса и сигнала первой производ-
достигались при параметре насыщения в среде G = 2 и G = 1,4
аетственно.
[ пролетной области насыщение определяется мощностью. Для
на Ро соответствует мощности примерно 1 мВт. Эта величина
0Т быть рассчитана по формуле (8.28). Для рабочего перехода
на рассчитанное значение хорошо согласуется с эксперимен-
ными данными [33, 41]. Значение мощности устанавливалось
[ЫМ Р = ОД (гоГ)^о- В хорошем согласии с теорией при |3
зависимость мощности резонанса пропорциональна р3 и при
• 1 переходит в линейную. В области малых р абсолютная мощ-
ь составляла 10~8—10~9 Вт, а при р = 2 — 6 возрастала на
(Порядков. На рис. 8.14 показана зависимость абсолютной ин-
ивности резонанса от величины мощности внутри лазера при
0,022. Максимум резонанса достигается при мощности Р =
,7 мВт. Расчетная кривая очень хорошо согласуется с экспе-
штальными данными.
3. Лазерные спектрометры для спектроскопии
«высокого разрешения
Резонансы с ширинами около 100 кГц (и более) обычно регист-
)вались при наблюдении зависимости мощности генерации от
оты (в лазере с нелинейным поглощением) или при наблюде-
поглощения во внешней ячейке в поле стоячей волны. В этих
[аях частота генерации изменялась путем изменения длины
натора. Изменение длины резонатора обычно осуществляет-
с помощью магнитострикционных стержней, с помощью
фых плавно изменяется расстояние между зеркалами, или с по-
лю пьезокерамики, на которой укрепляются зеркала. Деталь-
описание конструкций лазеров с магнитострикционными стерж-
Ч дано в [45]. Изменение длины стержней было пропорцио-
>йо току в магнитах, а смещение керамики пропорционально
ряжению, которое на нее подавалось. Зависимость перемеще-
Зеркал от тока или напряжения была линейной с достаточной
Многих экспериментов точностью. Лишь в некоторых случаях
Гчие нелинейности, а также затягивание частоты лазера не-
жимо было дополнительно учитывать. Одночастотный режим
рации достигался выбором соответствующего превышения уси-
1я над порогом. В оптическом диапазоне, где ширина линии
1ения обычно значительно больше частотного расстояния меж-
Ьоседними продольными модами, необходима селекция одной
*оты.
В обычных лабораторных условиях ширина линии излучения
JPa составляет примерно 10 кГц. Поэтому при регистрации от-
дельно широких резонансов достаточно было ограничиться
С. Летохов, в. П. Чеботаев 321
пассивной стабилизацией частоты. К сожалению, использов.ю
таких простых методов оказалось невозможным при исследОв 6
ниях очень узких резонансов. Это связано с несколькими пр11ча'
нами. Из-за малых интенсивностей резонансов необходимо исподь'
зовать электронные системы накопления сигнала. При этом Не
обходимо, чтобы частота генерации могла удерживаться длите-ц,'
ное время в заданной точке спектра. Кроме этого, для изучена'
сверхузких резонансов необходимо иметь перестраиваемое из.ту
чение с очень узкой линией излучения. Поэтому исследование
сверхузких резонансов потребовало создания специальных спект-
рометров. Несмотря на некоторые различия они имеют общие чер-
ты. Блок-схема одного из таких показана на рис. 8.15.
Частота перестраиваемого лазера 2 с помощью системы фа_
зовой привязки синхронизуются по частоте стабильного лазера I
Wj, так что w2 = (Oj 4- Q, где Q — частота радиогенератора. Сиг-
нал регистрируется с помощью детектора Д. Изменение частоты
Рис. 8.15. Схема лазерного спектрометра сверхвысокого разрешения
<м2 сЩределяется частотой Q радиогенератора РГ, при этом шири-
на линии генерации перестраиваемого лазера и длительная ста-
бильность его частоты соответствуют характеристикам высокоста-
бильного лазера (нестабильностью частоты радиогенератора
с большой точностью можно пренебречь). Удержание частоты ис-
следуемого лазера в заданной точке спектра требует применения
лазеров с высокой долговременной стабильностью частоты и У3'
кой линией излучения. Нашример, для регистрации резонансов
с ширинами 100 Гц необходимы лазеры с шириной линии излуче-
ния около 10 Гц. Создание таких лазеров представляет самостоя-
тельную, еще до конца не решенную проблему.
Для спектрометров сверхвысокого разрешения важны метод*1
детектирования резонансов насыщенного поглощения. Они *10'
гут быть зарегистрированы как по изменению характеристик пр0'
ходящего через поглощающую среду излучения (интенсивности,^
поляризации, фазы и частоты), так и по энергии, которая рассей
322
>ется в среде при поглощении излучения. В настоящее время
,ерхУзкие резонансы насыщенного поглощения получаются обыч-
. с помощью лазерных пучков большого диаметра. Поэтому де-
легирование поглощенной энергии в большом объеме, например,
3 флуоресценции, оказывается неудобным. Применение опто-
{устических и оптотермических детекторов требует повышенно-
( давления газа, и в силу этого они редко применяются в оптиче-
сой спектроскопии сверхвысокого разрешения. Детектирование
гдельных возбужденных частиц эффективно при использовании
(Гчков. В будущем этот метод
ожет
стать очень
важным при ра-
ите с «холодным» пучком частиц.
о последнего времени все ос-
овные
результаты были
(ямой регистрацией
получены
резонан-
[ интенсивности излучения,
юходящего через поглощающую
•еду. Обычно используют сиг-
1Л первой гармоники при моду-
щии частоты излучения. Опти-
। льна я амплитуда частоты близ-
; к полуширине резонанса. Ре-
Рис. 8.16. Зависимость ширины
резонанса от амплитуды девиации
частоты в ед. Г
ютрируемая ширина резонанса
висит от амплитуды девиации. На рис. 8.16 показана эффектив-
1Я ширина резонанса в зависимости от амплитуды девиации час-
ты. В последнее время для получения резонанса используется
•жим фазовой модуляции, при котором амплитуда девиации час-
ты меньше частоты модуляции.
В этом режиме спектр излучения лазера состоит из сильной
нтральной компоненты и боковых частот. Резонансное насыще-
te, создаваемое сильной компонентой, регистрируется по погло-
Энию слабых компонент. Такой режим получения резонанса по-
льзуется при стабилизации частоты лазера [46]. Заметим, что
ложение стабилизированной частоты, когда линия асимметрич-
, может не совпадать с частотой максимума резонанса. Теория
аимодействия
частотно-модулированного
сигнала с газом была
осмотрена в [47, 48]. В [47] был рассмотрен случай, когда моду-
Ция частоты лазера происходит на частоте /, которая много
•ныпе амплитуды девиации. Как уже отмечалось, при сканиро-
Нии частоты будет наблюдаться большое число резонансов, рав-
е числу линий в спектре излучения лазера. В [47] не было учте-
взаимодействие полей, частоты которых расположены симмет-
чно относительно центра линии. Как известно, в этом случае
Кже возникает резонанс поглощения [49], который позволяет
еличить интенсивность резонансов. В [48] был рассмотрен слу-
й малых индексов модуляции применительно к регистрации уз-
X резонансов. В [50] резонансы в коэффициенте преломления
гистрировались
•одинным методом.
интерферометрическим методом,
а в [51]
ге-
1 1 *
323
Таким образом, наблюдение сверхузких резонансов потре(-
вало разработки специальных и сложных спектрометров с телес °'
пическим расширителем пучка. Такие спектрометры были сод °'
ны в Национальном бюро стандартов (США) [41. 52], в Пащ^
ском университете [53] и Институте теплофизики СО АН СССь
[54]. В первых двух используются телескопические расширите>Г
пучка вне резонатора, в последнем телескопический расширите11
пучка размещался внутри резонатора.
На рис. 8.17 приведена схема спектрометра с внешней ячей
кой поглощения на X = 3,39 мкм. Использовались три Не — д-
лазера. В качестве опорного использовался Не — Ne-лазер с це
тановой ячейкой, частота которого стабилизировалась по линии
Рис. 8.17. Схема спектрометра с внешним телескопическим расширителем
пучка
поглощения метана. Опорный лазер обеспечивал высокую долго-
временную стабильность частоты, порядка 3 Гц за время усред-
нения т == 102—103 с. Наблюдаемая величина дрейфа частоты бы-
ла порядка 30 Гц/мин, что связывалось с влиянием магнитной
сверхтонкой структуры в СН4. Для устранения влияния одного
лазера на частоту другого и отстройки из области нулевых бие-
ний использовался вспомогательный лазер. Этот лазер иМеЛ
жесткую конструкцию и изолирован от механических и акустичес-
ких возмущений (вибраций), что позволило получить высокУ10
кратковременную стабильность частоты, которая передавалась
324
островными системами обратной связи к другим лазерам. Шири-
4спектра излучения этого лазера составила около 300 Гц.
Е Частоты излучения опорного и вспомогательного лазеров при-
зывались друг к другу с расстройкой на 5 МГц с помощью час-
Ьво-фазовой системы обратной связи, что позволило оптимально
Пользовать преимущества обоих лазеров. Достигнутая кратко-
Йменная и долговременная стабильности частоты передавались
[лее мощному Не — Ne-лазеру, излучение которого взаимодейст-
Пт с исследуемой метановой поглощающей ячейкой.
Воспроизводимость частоты, достигнутая в описываемой лазер-
системе, составила ±300 Гц. Эта величина и ограничивала
|ииость определения положения центра линии поглощения.
|В экспериментах, описываемых в [52], использовалась внешняя
Бейка длиной 13 м и диаметром 5 см. Для расширения выходно-
| луча мощного Не — Ne-лазера до поперечного размера 36 мм
^пользовалась система каскадных зеркальных телескопов, как
дно из рис. 8.17. Ячейка работала при давлении метана 30—
|0 МкТорр и температуре 77 или 300К. Достигнутая в этой систе-
| ширина резонанса 6 кГц позволила разрешить магнитную
йрхтонкую структуру в метане (^-компонента линии Р (7)
штосы v3). Результаты измерения сверхтонкого разрешения в ме-
те подробно изложены в гл. 5, 12. Отметим, что интенсивность
йонанса была очень малой. Время измерения составило 8 ч.
Й37] при использовании телескопической ячейки диаметром 30 см
|длиной 13 м были получены узкие резонансы в метане шири-
1,5 кГц при давлении 20 мТорр. Схема экспериментальной ус-
йовки была аналогична описанной выше. При достигнутом раз-
кении (порядка 1,5 кГц) удалось отчетливо разрешить дублет
шачи в метане в области давлений 20—75 мТорр.
г Применение в спектрометрах телескопического расширителя
рка (ТРП) внутри резонатора обеспечивает высокую плотность
|ЯЯ в ячейке поглощения и позволяет получить более интенсив-
k резонансы [54]. Кроме этого, такая система позволяет регист-
ровать узкие резонансы в спектре излучения [44, 55], обуслов-
№Ные резкой зависимостью коэффициента преломления от час-
ры в центре линии. По мощности лазера оказалось легко конт-
Яировать настройку телескопической системы. Схема спектро-
Йра показана на рис. 8.18.
| Резонатор лазера с ТРП был образован 4 зеркалами. В узкой
рти светового пучка помещалась усиливающая трубка, а в ши-
рОй части — поглощающая ячейка. Длина поглощающей ячей-
Вбыла равна 500 см. Длина усиливающей части резонатора со-
рВляла 2 м. Поглощающая ячейка была изготовлена из нержа-
рщей стали и имела диаметр 30 см. Давление метана в ячейке
(мялось в области 10-s—10-4 Торр. Конструкция установки бы-
ft Жесткой, весь оптический путь лазерного луча в резонаторе
Р Усиливающей трубки был тщательно изолирован от воздуш-
Р Потоков, все основные элементы установки закрывались зву-
роглощающими материалами. Вся установка размещалась на
325
12-тонной металлической плите. Кроме мер, связанных с пасс
ной стабилизацией частоты, использовалась активная стаби^З8'
ция частоты путем привязки ее к стабилизированному опорн За'
лазеру. ОЛ*У
В качестве опорного использовался Не — Ne-лазер с внуТ1)
ней метановой ячейкой поглощения. Частота опорного лазера „
билизировалась по максимуму резонанса в метане с помощью ЭдЛ'
тронной системы автоматической подстройки частоты (АПЧ), jj
лученные параметры резонанса в метане (ширина 50 кГц, кощ"
растность 50% и амплитуда 1 мВт) позволили достигнуть долго'
временной стабильности частоты опорного лазера порядка Ю~1з
10~14 при времени усреднения т = 1 с. Ширина спектра излудеа^
Рис. 8.18. Схема спектрометра с телескопическим расширителем пучка внут-
ри резонатора
лазера составляла около 1 Гц. Для устранения взаимного влия-
ния частот опорного и телескопического лазеров схема измерения
предусматривала использование гетеродинного лазера, частота
излучения которого синхронизовывалась с частотой стабильного
лазера с помощью блока частоты автоподстройки (ЧАП) со сме-
щением на 500 кГц. Аналогично частота телескопического лазера
стабилизировалась по частоте гетеродинного лазера со сдвигом
около 500 кГц. Величина сдвига могла регулироваться относи-
тельно 500 кГц в обе стороны в больших пределах около центра
линии поглощения метана.
Регистрация резонанса в метане осуществлялась путем занИ
си дисперсионной кривой пика мощности генерации телескопи46
ского лазера на двухкоординатном самописце при перестроив
частоты генерации вблизи центра линии поглощения. Для это
326
частотный дискриминатор системы частотной привязки (ЧАП)
.аВался сигнал с частотой 800 Гц, который вызывал девиацию
стОтЫ генерации телескопического лазера на величину 1 кГц.
1йсь производилась за время порядка 10 мин со скоростью
) Гд/с при времени усреднения 1 с.
J3 дальнейшем в схеме спектрометра системы частотной при-
8КИ были заменены частотно-фазовыми. Это позволило передать
ротные характеристики от стабильного лазера исследуемому
tepy- Получение ширины линии излучения стабильного лазера
)ЛО 1 Гц позволяет, в принципе, исследовать резонансы с такой
шириной. Недавно в [61] сообщалось о создании установки
ГРП с использованием селекции холодных частиц и с предва-
гельным охлаждением поглощающего газа до температуры жид-
•о азота. Диаметр светового пучка в поглощающей ячейке 30 см,
>• 8.19. Фотография спектрометра с телескопическим расширителем пуч-
ка диаметром 30 см
ina поглощающей ячейки 9 м. На такой установке предполага-
я получить резонанс с шириной 1 —10 Гц. На рис. 8.19 показан
ВДний вид спектрометра
Стабильной частотой. С
. На нем
помощью
видны лазер с ТРП и лазеры
описанного спектрометра уже
‘ЛОСЬ получить самые узкие оптические резонансы насыщенного
327
поглощения, исследовать с их помощью ряд физических эффекто
в частности, прямо зарегистрировать влияние квадратичного -Л’
фекта Доплера на форму резонансов и использовать их для с,/'
билизации частоты. Запись на рис. 8.7 получена с помощью Ой '
санного здесь спектрометра.
В последнее время в ряде групп были созданы спектрометр^
в которых осуществлялась регистрация резонансов дисперсии’
Общие принципы построения спектрометров аналогичны описад
ным выше. Отличие связано лишь с системой регистрации подез
лого сигнала. В работах [55—57J были описаны лазерные спектро-
метры на Z = 3,39 мкм, в которых регистрация резонансов осу-
ществлялась по наблюдению зависимости частотной модуляции
лазера вблизи центра линии. Частотная модуляция регистрирова-
лась гетеродинным способом. В [58] этот способ был видоизменен
Опорным сигналом для гетеродинирования служило излучение
на другой моде того же лазера. С помощью этого метода была
зарегистрирована МСТС метана и недавно был разрешен дублет
отдачи [59]. В [44] описан спектрометр, основанный на наблюде-
нии резонансов в спектре излучения. В этом случае ширина
спектра излучения лазера больше ширины резонансов, которые
регистрируются гетеродинным способом с помощью спектро-
анализатора. Таким способом зарегистрированы МСТС метана
и дублет отдачи. Высокая чувствительность метода позволила ис-
вледовать пролетные эффекты. Следует отметить, что при исполь-
зовании этого метода нет необходимости в получении высокой
кратковременной стабильности излучения лазера.
При решении различных частных спектроскопических задач
приходится соответствующим образом видоизменять схему спект-
рометра, обращая особое внимание на некоторые детали, которые
в других экспериментах не так важны. Например, в исследова-
ниях упругого рассеяния частиц при столкновениях особое вни-
мание уделялось наблюдению крыльев линии (гл. 10), при иссле-
дованиях пролетных эффектов особое внимание уделялось выбору
режима работы лазера вблизи порога генерации.
$лава 9
$зкие резонансы в атомной спектроскопии
| Рассмотрим теперь применение узких нелинейных резонансов
^двухуровневых и трехуровневых системах для измерения ес-
|ртвенной ширины спектральных линий и времен жизни уровней,
следования столкновений, изучения сверхтонкой и изотопиче-
ой структуры квантовых переходов, расщепления и сдвига
Ьвктральных линий во внешних электрическом и магнитном no-
к. Во всех случаях ограничимся изложением, главным образом,,
спериментальных результатов.
©.1. Измерение естественной ширины
времени жизни уровней
| 9.1.1. Измерение естественной ширины линий. В оптической
пасти спектра естественная ширина линии, обусловленная спон-
Иным затуханием уровней, лежит обычно в пределах 10—
ЮМГц. Ударное уширение линий при столкновениях также ле-
1т в пределах 10—100 МГц/Topp. При давлениях менее 0,1 Торр
ррное уширение линий становится меньше естественной шири-
I "у или сравнимой с ней. Поэтому измерения однородной шири-
t При низких давлениях сразу могут давать значения естествен-
|и ширины линии. Спектроскопические методы, основанные на
Юлизе формы доплеровского контура, даже при самом тщатель-
проведении опытов с использованием ЭВМ дают абсолютную
|таость измерения однородной ширины около 10 МГц. Поэтому
В методы, используемые для исследования ударного уширения
рлеровского контура, мало пригодны для измерения естествен-
₽ Ширины линии. Иное дело — применение узких резонансов,
КРина которых определяется однородной шириной линии. Здесь
рВость измерения естественной ширины линии может быть очень
|₽ОКОЙ.
Шдно из первых исследований ширин узких резонансов в об-
гти давлений около 1 Торр было выполнено с Не — Ne-лазером
^Длинах волн 0,63 и 1.15 мкм на переходах неона 3s2-> 2р(
—> 2р4 соответственно. Как показали эксперименты, при ра-
Р’Х давлениях газа в Не — Ne-лазере ударное уширение лэм-
32®
бовского провала в несколько раз превосходит естественную
рину линии 0,63 мкм. Поэтому для получения ее значения необхЙ'
димо было экстраполировать зависимость ширины лэмбовско°'
провала в нуль давления. Экстраполяция из сравнительно дал 0
кой области давлений может снижать точность определения е '
тественной ширины. Обычно экстраполяция производится по Лц'
нейному закону, который не всегда может правильно описывав
Таблица 9.1. Естественная ширина линии неона Х=6.30 нм
Метод измерения Полуширина, МГц Работа
Пик мощности в генерации 14±3 [3.2]
15 [3.3]
13±1 [3.10]
9,0±1,5 [3.16]
Лэмбовский провал в лазере 13±12 [9.13]
12 [9.15]
Встречная пробная волна 11±3 [9.3]
зависимость ширины провала от давлений. Основные результаты
измерений естественной ширины в Не — Ne-лазере приведены
в табл. 9.1. Как видно из нее, для линии 0,63 мкм, несмотря на от-
меченные выше трудности, значение у, полученное при анализе
формы лэмбовского провала в Не — Ne-лазере, хорошо согласу-
ется с данными, полученными другими методами.
В тех редких случаях, когда лазеры могут работать при низ-
ких давлениях газа, измерения ширины провала дают значения
порядка у. В качестве примера можно указать лазеры на чистом
Ne (А, = 1,15 мкм), Хе (X = 3,5 мкм) и Hg (X = 1,52 мкм), кото-
рые могут работать при давлениях менее 0,1 Торр. Наиболее де-
тально провал Лэмба исследовался в лазере на парах ртути. В ла-
зере на чистом Ne даже при низких давлениях, когда влияние
столкновений мало, необходимо было принимать во внимание пле-
нение резонансного излучения. Анализ формы лэмбовского прова-
ла проводится по формуле, которая учитывает однородность на-
сыщения из-за пленения резонансного излучения и столкновении
[1,2]:
р _ Ц —ехр(ЙМш)3 /9.1)
( ' 1 + Га/(Г2 4- Q3) + а ’
где ц — превышение начального усиления над пороговым значе
нием, а — параметр, учитывающий однородность насыденИ
и зависящий от релаксационных констант уровней. Влияние
породности насыщения на форму провала в лазере на Ne наглЯД
но видно из рис. 9.1. На нем показана экспериментальная зап»
зависимости мощности генерации от частоты и расчетные крив
по формулам Лэмба и формуле (9.1). При использовании формУ
Лэмба (выражение (9.1) при а = 0) невозможно подобрать сов
330
i_e расчетной и экспериментальной кривых. Кривая, рассчи-
Еная по формуле (9.1), хорошо согласуется с экспериментальной
ЕХой. Параметры Г и а могут быть найдены путем обработки
Гдериментальных данных на ЭВМ. Простой метод определения
Ьаметров Г и а по лэмбовскому провалу без ЭВМ был исполь-
Ьан в работе [3].
.g лазере на парах ртути рабочие уровни не связаны оптиче-
L с основным состоянием. Поэтому, в отличие от Не — Ne-ла-
Ьа здесь нет влияния пленения излучения. Кроме' того, при
Ьдкновении с атомами гелия тяжелые атомы ртути лишь слегка
Меняют скорость. Поэтому при давлениях около 1 Торр в лазе-
Ьда парах ртути не достигается однородность насыщения и фор-
| лэмбовского провала должна описываться уравнением (9.1)
Ifl
0,5
0,2
Р, отн. ев.
Й7 -50 О 50 150 у-у0,МГц SO SO О 00 V-'frJffif
а 5
A
1. 9.1. Форма лэмбовского провала в лазере на смеси Не— Ne при Л =
|,15 мкм (а) и на парах ртути (б). Точкп соответствуют эксперименту:
> = 0,7 Торр, Zp = 6,4 мА. Кривые 1,2,3 — расчетные без учета пленения
Ьнансного излучения, соответствуют уширению 33, 44 и 70 МГц. Сплошная
ВВая с учетом пленения для ки!2п - 435 МГц, д = 1,14, а = 0,5, Г/2л ,=
= 23 МГц
а
7].
и
-При постановке экспериментов по исследованию формы лэм-
вкого провала необходимо обратить внимание на ряд обстоя-
ств, которые существенно влияют на точность. Очень важно
анить фон и добиться линейного изменения частоты при изме-
ИИ длины резонатора без дополнительной модуляции доброт-
ой резонатора. В экспериментах Матюгина с сотрудниками [3?
Линии 1,15 мкм установка состояла из лазера на Ne с разрядом
Ооянного тока. Арматура лазера была изготовлена из цельного
’ка стали и устанавливалась на массивной плите. Благодаря за-
то от вибраций и стабильности разряда были получены записи
331
= 0. Это подтверждается экспериментами, выполненными
На рис. 9.15 видно хорошее совпадение эксперименталь-
теоретических кривых.
мощности генерации с очень малым уровнем шума, менее 1%. у
вень превышения усиления над порогом устанавливался в преа
лах 1,10—1,15. Получив значения ширины провала при разд0
ных превышениях путем экстраполяции к нулевому полю, 6ti
найдено значение однородной ширины при данном давлении цеЛ°
на.\По полученной зависимости однородной ширины от давлец0'
(рис. 9.2) определялась естественная ширина, которая оказадаеЯ
равной 34 + 2 МГц. ь
Метод нелинейного поглощения можно использовать 1!а{.
с внутренней, так и с внешней поглощающей ячейкой. При малцх
поглощениях предпочтительно использовать ячейку внутри рез0_
натора. Амплитуда пика зависит от соотношения величин потерь
и поглощения. Опыт работы показы.
Рис. 9.2. Зависимость одно-
родной полуширины Г ли-
нии усиления X = 1,15 мкм
и параметра а от давления
неона
вает, что при величине потерь в ре.
зонаторе!% можно уверенно регистри-
ровать резонансы с поглощением
менее 0,1 °/о. Первые измерения шири-
ны были проведены с помощью He-
Ne-лазера с нелинейным поглотите-
лем на неоне на линиях 0,63 и
1,52 мкм. Результаты, полученные
рядом авторов, мало различаются
между собой и близки к значениям,
полученным другими методами.
Однако для линии 0,63 мкм разли-
чие в значениях у, полученных
несколькими авторами, находятся за
пределами ошибок эксперимента.
Это, очевидно, связано с трудностя-
ми, возникающими при обработке дан-
ных зависимости мощности генерации
от частоты. Форма пика мощности ге-
нерации зависит от многих параметров, определить которые оказы-
вается довольно трудно. Сложным при анализе формы пика оказы-
вается учет насыщения. В отличие от обычного лазера по превы-
шению усиления над порогом в общем случае нельзя даже оце-
нить величину насыщения в ячейке поглощения. Для этого тре-
буются дополнительные опыты. Асимметричное положение пика
мощности также затрудняет обработку результатов.
Указанные недостатки легко устраняются при использовании
внешней насыщающей ячейки поглощения. Схема эксперимента
для измерения однородной ширины линии 0,63 мкм методом сла-
бой встречной волны, а также с помощью эффекта Зеемана приве-
дена на рис. 9.3 [3]. При различающихся константах релаксации 0
сравнительно небольших полях форма резонанса поглощений
слабой встречной волны зависит от однородной ширины линий И
величины насыщения и описывается формулой (3.40). Исследова'
ния ширины линии 0,63 мкм в разряде чистого неона были сделан*1
при относительно слабых оптических полях, когда насыщенИ6
332
иеет величину G ~ 1. Для достижения такого насыщения в труб-
iX длиной 50 см необходимо иметь высокую выходную мощность
р__Ne-лазера в одночастотном режиме и обеспечить возмож-
|Сть плавной перестройки частоты по крайней мере вблизи цен-
,а линии. Этим требованиям удовлетворял Не — Ne-лазер с дли-
й усилительной трубки 100 см и селекцией мод с помощью не-
,ценного поглотителя. Излучение этого лазера, имеющего линей-
гф поляризацию, проходило через поляризационную призму,
^образовывалась четвертьволновой пластиной в излучение
ic. 9.3. Схема наблюдения резонанса в поглощающей слабой встречной
йне: 1 — одночастотный мощный Не—Ne-лазер, 2 — призма, 3 — А./4-
(астина, 4— внешняя ячейка поглощения с разрядом BNe, 5 — соленоид,
— слабоотражающее зеркало, 7 — фотодетектор, 8 — суммирующий из-
учение фотоприемник, 9 — избирательный усилитель, 10 — синхронный
тектор, 11 — генератор звуковой частоты, 12 — самописец, 13 — опорный
лазер, 14 — осциллограф, 15 — фотоумножитель
круговой поляризацией и фокусировалось в центре внешней
•глощающей
ячейки. Помещенное за поглощающей ячейкой
1абоотражающее зеркало формировало луч, который проходил
>рез ячейку в обратном направлении и поляризационной призмой
вводился на фотоприемник. Одновременно поляризационная
)Изма в сочетании с Z/4-пластиной обеспечивала оптическую раз-
ику между зеркалом и резонатором лазера. Часть излучения,
•ошедшего ячейку в прямом направлении, направлялась на
орой фотоприемник, включенный с первым на общую нагрузку.
Одбирая сигналы на выходе фотоприемников таким образом,
'обы в отсутствие поглощения они были равны и противофазны,
>Жно снизить шумы в регистрирующей системе более чем на
Кроме того, разность в показаниях фотоприемников при
®личии поглощения соответствует поглощению встречной волны.
'гнал с нагрузки поступал на систему регистрации, состоящую
Избирательного усилителя, синхронного детектора и самопис-
• При перестройке частоты лазера записывались кривые, отобра-
333
Рис. 9.4. Форма] резонанса поглоще-
ния слабой встречной волны в Ne
(сигнал первой гармоники) Л = 0,63 мкм,
ток разряда 20 мА, давление 1 Торр
Полевое уширение провала учитывалось двумя способами.
Пе рвый способ заключался в том, что для каждого давления
строилась зависимость Aw от интенсивности излучения, прохо-
жающие форму линии поглощения слабой волны в присутСТв
сильной, и дисперсионная кривая линия поглощения тока раап
во внешней ячейке. Дисперсионная кривая линии поглощец^9
получалась следующим образом (рис. 9.4). На поглощащцЛ 4
ячейку накладывалось продольное переменное магнитное ц0У1°
В магнитном поле линия поглощения расщепляется на две 3eej ‘
новские компоненты с правой и левой круговыми поляризациям^'
Сканирование магнитным ц0'
лем положения этих комц0
нент приводит к модуЛЯцИц
поглощения слабой волцЬ1
При малых амплитудах сКа1
нирования дисперсионная
кривая представляет собой
первую производную от ли-
нии поглощения по частоте
Расстояние между максиму-
мами 2AQ на кривой рис. 9.4
равно Аю/]/3, где Aw —
ширина провала нелинейного
поглощения. Используя это
соотношение, можно пайти
величину Г.
дящего через ячейку, и экстраполяцией к нулевым значениям
поля определялся параметр 2Г. Поскольку используемый метод
измерения основан на эффекте насыщения, то поле в ячейке нель-
зя уменьшать до очень малой величины. Поэтому для получения
правильного значения ширины, экстраполяризованной к нулевой
интенсивности, использовалось соотношение (3.11).
Во втором способе измерялся коэффициент поглощения в ячей-
ке за один проход в центре линии для сильного поля (насыщенный
коэффициент поглощения х (р)) и для слабого поля (ненасыщен-
ный коэффициент поглощения х0). При измерении х0 интенсив-
ность излучения ослаблялась более чем в 100 раз, так как при-
ближенно можно считать, что для слабого поля G —> 0. Исполь-
зуя известное соотношение х (р) = х0/]/"1 + G, можно опреде-
лить параметр насыщения для сильного поля G. Подставляй
найденное значение в выражение (2.192), можно определить Г-
Найденные разными способами значения Г были приблизи-
тельно одинаковыми. Наблюдался небольшой рост ширины
линии с током разряда со скоростью около iA'Idp = 0,15дЬ
0,17 МГц/м. Экстраполяцией к нулевым давлениям и токам
было получено Г = 11+3 МГц.
9.1.2. Измерение времени жизни уровней. Методы пелинеИ^
ной лазерной спектроскопии обеспечивают получение полной
информации о константах релаксации уровней. В настоящее вре
334
( прямые методы измерения времен жизни уровней по затуха-
,jq спонтанного излучения получили значительное развитие.
еТоДЫ счета фотонов с использованием техники задержания
впадений во многих случаях позволяют получить надежные
иные с высокой степенью точности. Тем не менее спектроскопи-
ские методы измерения времен жизни могут заменять прямые
,тоды измерений в тех случаях, когда прямые методы по некото-
IM причинам не могут быть использованы. Например, когда
ювни расположены близко друг к другу, трудно монокинетиче-
им пучком электронов возбудить один уровень. Поэтому на
зультатах измерений сказывается передача возбуждения с дру-
х уровней из-за столкновений и пр. При наличии, например,
[енения резонансного излучения измеренное таким образом
емя жизни возбуждения на уровне не равно времени жизни изо-
(рованного атома. Лазерные спектроскопические методы свобод-
[ от этих недостатков.
г В оптической области спектра константы затухания уровней
абочего лазерного перехода обычно значительно различаются.
Поэтому во многих случаях естественная ширина линии опреде-
гется временем жизни короткоживущего уровня. Если время
изни одного из уровней измерено каким-либо способом, то время
•угого определяется по естественной ширине.
Измерение времени жизни уровней лазерными спектроскопи-
скими методами эффективно для короткоживущих уровней,
спадающихся на основной уровень. Покажем это на при-
>ре уровня 2s2 неона. Измеренная естественная ширина пере-
»да 2s2 2pi равна 34 + 2 МГц. Время жизни уровня 2pi
(мерялось рядом исследователей прямыми методами и в настоя-
ве время известно с большой надежностью т2/4 = 1,8-1СГ8 с
1. Тогда время жизни изолированного атома в состоянии 2s2,
•лученное из спектроскопических исследований [1, 2, 5], равно
Вг = 6,4-10~9 с. Время жизни уровня 2s2, измеренное при
влении 10"1 Торр по затуханию спонтанного излучения, было
1вно 10-7 с [6]. Полученное расхождение обусловлено плене-
1ем резонансного излучения. Сравнительно недавно измерения
ремени жизни методом задержанных совпадений в вакуумном
Льтрафиолете, проведенные в [7], дали значение т28г = 7,8X
<10~9 с. Полученные значения в пределах ошибок экспериментов
«впадают.
I. Если нет дополнительной информации о временах жизни уров-
ни, то можно провести простые эксперименты по измерению от-
Ипения времен жизни уровней рабочего перехода. Они основаны
1 Измерении относительного изменения заселенности уровней
действием поля [8—10]. Относительное изменение заселенно-
® уровней АЛ7! и A7V2 под действием поля
A7V1 _ та
ATVa Т2 ’
зменение заселенности связано с изменениями интенсивности
(9-2)
335
спонтанного излучения с верхнего и нижнего уровней перех
соотношением
АЛ _ Т] А] сом
Д/а Та А% с»о2 ’
(9.3)
где Аг и А2 — вероятности спонтанного перехода соответствуй
щих линий с уровней, соО1/соО2 — отношение частот переходов'
Отношение At/A2 может быть измерено в режиме, когда усиление
равно нулю, т. е. заселенности уровней с учетом статистических
весов одинаковы. В этом случае отношение абсолютных интен-
сивностей линий равно отношению вероятностей переходов А^А
Используя это значение, можно определить отношение Tj/tJ"
По такой методике были произведены измерения вероятностей
переходов на линиях 0,63 мкм (3$2 -> 2р4) и 0,60 мкм (2р4 -> fS4)
Отношение абсолютных вероятностей этих переходов оказалось
равным 0,350 ± 0,035 [8—10]. По известной вероятности перехо-
да 2р4 —> 1«4 была определена абсолютная вероятность перехода
3s2-> 2р4. Она оказалась равной 5,2-106 с*1. Найденное значение
времени жизни уровня 3s2 равно 3,2-10-8 с. Относительная ве-
роятность перехода 3s2 -> 2рл, т. е. отношение вероятности ука-
занного перехода к полной вероятности распада уровня 2s2, равна
0,16.
Наиболее полная и исчерпывающая информация о релаксации
уровней может быть получена при наблюдении формы линии по-
глощения слабой волны в присутствии сильной. Однако эти мето-
ды еще не получили широкого распространения для измерения
времени жизни уровней.
9.1.3. Трехуровневые системы. В отличие от методов двух-
уровневой спектроскопии, методы нелинейной спектроскопии
с использованием трех уровней позволяют получить полную
информацию как о ширине перехода, так и о константах релак-
сации отдельных уровней. Эти данные могут быть получены при
изучении формы линии вынужденного или спонтанного излуче-
ния во внешнем поле на связанных переходах. Сравнение ширин
резонансов 2Г+ и 2Г_ позволяет сразу определить константу за-
тухания общего уровня. Разность полуширин соответствующих
резонансов равна скорости распада общего уровня [11]:
Г+ — Г_ = То. (9.4)
Этот метод применим для случая «тушащих» столкновений, при-
водящих к затуханию уровня, и «сильных» столкновений, вызы-
вающих сильное изменение направления вектора скорости части-
цы. Оба этих типа столкновений сокращают время взаимодействия
атома с полем. В случае «сильных» столкновений атом может
оставаться на уровне, но после столкновения он уже перестает
взаимодействовать с полем. С этой точки зрения «сильные» столк-
новения аналогичны «тушащим» столкновениям. Из (9.3) видно,
что точность измерения у0 зависит от соотношения ширин 1\ 11
Г_. Лучшая точность будет достигаться при сильпо различающих'
336
ширинах Г+ и Г_, что имеет место при у0 ух, у2- Когда у0 <
Yx, Тг> различие в ширинах Г+ и Г_ мало и, следовательно,
обуется высокая точность их измерения.
Из-за сравнительно большой аппаратурной ширины интерфе-
рометров Фабри — Перо точность экспериментов по наблюдению
.езонансов спонтанного излучения на связанном переходе оказы-
ается обычно недостаточной для измерения скорости распада
бщего уровня. Эксперименты с использованием вынужденных
иреходов обладают лучшей точностью. Большие возможности
змерения времен жизни этим методом были продемонстрированы
работе [И]. В этой работе исследовалась форма линии усиления
[,е на переходе 2s2 -> 2pt (7. = 1,15 мкм) в присутствии поля на
вязанном переходе 2s, -> 2рг (X = 1,15 мкм) [5]. Большое раз-
ичие в ширинах резонансов для двух противоположных направ-
лений, а также высокая точность экспериментов позволили опре-
делить скорость распада уровня 2s2. Разность ширин Г+ — Г_,
оответствующая скорости распада уровня 2s2, была получена при
кстраполяции зависимости Г+ — Г_ в нуль давления. Измерен-
ие значение времени жизни (6,1 ± 1,0)-Ю*9 с хорошо совпало
; данными, полученными из других независимых измерений.
!9.2. Ударнее уширение нелинейных резонансов
Методы нелинейной лазерной спектроскопии сверхвысокого
азрешения позволили по-новому подойти к исследованию влия-
ия столкновений на форму спектральных линий. С помощью
зких резонансов внутри доплеровского контура можно изучать
голкновения при низком давлении газа, когда ударное ушире-
ие значительно меньше доплеровского. Это позволяет измерять
ширение и сдвиг спектральной линии из-за столкновений при
алых давлениях, когда заведомо справедлива бинарная модель
юлкновений. Именно эти параметры до самого последнего вре-
Ши были предметом многочисленных экспериментов с узкими
(зонансами насыщения поглощения переходов атомов и молекул,
ри очень низком давлении газа частота столкновений оказы-
ется сравнимой со скоростью распада уровней. В таких усло-
:ях на форму узких резонансов существенно может влиять упру-
е рассеяние сталкивающихся частиц. Поэтому изучение формы
1Ний резонансов при низком давлении позволяет получать также
[формацию о характеристиках упругого рассеяния. Методы па-
рной спектроскопии позволили изучать возмущение отдельных
юаней при столкновениях.
9.2.1. Основные экспериментальные результаты. Детальные
следования ударного уширения провала Лэмба посторонним
зом (гелием) были выполнены на линии X = 0,63 мкм [12—16].
работах [12, 14] предполагалось, что столкновения лишь уши-
гют провал Лэмба. Значение ширины провала подбиралось
ким образом, чтобы экспериментальная зависимость совпадала
расчетной по формуле Лэмба. Находились значения ширины
337
провала Лэмба при различных давлениях, после чего опред61
лось ударное уширение на полуширине линии. В пределах оцц,
бок экспериментов была получена линейная зависимость ударщц.'
уширения от давления гелия с наклоном 60 МГц/Topp. Для длищ
0,63 мкм результаты различных авторов хорошо согласуются1
В некоторых работах обработка записей лэмбовского провад
производилась в соответствии с формулой (9.1). Предполагалось
что уширение лэмбовского провала связано, в основном, со сла-
быми столкновениями и линейно зависит от давления, а однород.
ность насыщения и уменьшение глубины провала связано с «силь-
ными» столкновениями. Методика получения данных была изло-
жена в § 9.1. В [16] для линий 1,15 мкм и в [13, 15] для линий
0,63 мкм были найдены параметры Г и а, по которым определя-
лись сечения слабых и сильных столкновений. Измерения удар-
ного сдвига линий неона 0,63 мкм при столкновениях с атомами
гелия были выполнены несколькими авторами с использованием
различных методик. В [17—19] измерения были выполнены
с помощью стабилизированных по провалу Лэмба Не — Ne-лазе-
ров. Смещение частоты стабилизированного лазера при измене-
нии давления связывалось с ударным сдвигом. Кроме того, в [19]
дополнительно исследовался сдвиг центра лэмбовского провала
в Не — Ne-лазере относительно пика в Не — Ne-лазере с Ne-по-
глощающей ячейкой. Как показали эксперименты, сдвиг пика
мощности при давлении неона в ячейке 0,1 Торр практически от-
сутствует. Поэтому смещение частоты Не — Ne-лазера указывает
на сдвиг, обусловленный столкновениями с атомами гелия. Был
получен линейный сдвиг линии усиления в фиолетовую область
порядка 20 + 2 и 16 ± 2 МГц/Topp для атомов 3Не и 4Не соот-
ветственно. Аналогичные результаты по близкой методике были
получены в [18].
Очень простые эксперименты по измерению сдвига были вы-
полнены с помощью Не — Ne-лазера с Ne-поглощающей ячейкой.
Как видно из рис. 3.2, пик мощности смещен относительно макси-
мума линии усиления. Это смещение обусловлено, в основном,
сдвигом максимума линии усиления в смеси Не — Ne. Измеренный
таким образом в работах [17, 20] сдвиг оказался равным
21 + 3 и 20 + 3 МГц/Topp соответственно. Полученные резуль-
таты по сдвигу и уширению линии 0,63 мкм при столкновениях
с атомами Не представляются весьма надежными.
Наличие большого сдвига линии прежде всего указывает, что
взаимодействие сталкивающихся частиц, приводящее к сбою
фазы, играет главную роль в уширении лэмбовского провала.
Влияние слабых столкновений оказывается незначительным.
Дополнительным доказательством этого является линейная зави-
симость ширины провала от давления. При заметном влиянии
«слабых» столкновений возбужденных атомов на форму провала
зависимость его ширины от плотности газа должна быть нелиней-
ной [21]. Это связано с диффузионным характером расширения
неравновесного распределения по скоростям частиц при болыпо'1
338
1СЛе столкновений. Маловероятно также и наличие «сильных')
олкновенпй. Экспериментально наблюдаемые однородность на-
прения и уменьшение глубины провала в Не — Ne-лазере, как
оказано в [1], вызваны, в основном, пленением резонансного из-
учения. На рис. 9.5 показана зависимость параметров Г и аГ
, давления в смеси Не — Ne для линии 0,63 мкм по данным ра-
(т [13, 15]. Сплошная кривая — расчетная в модели пленения
)зонансного излучения — согласуется
результатами эксперимента. Теоре-
;ческий анализ механизма столкно-
иий в смеси Не — Ne был выполнен
[22, 23].
Узкие резонансы могут быть исполь-
ваны для исследования очень малой
имметрии линии, когда применение
ычных методов спектроскопии оказы-
.ется невозможным. Асимметрия ли-
[И приводит к сдвигу максимума ли-
па по сравнению с центром лэмбовс-
ого провала, что в свою очередь при-
одит к несимметричной зависимости
ощности генерации от частоты [16, 24].
тализ этой зависимости может дать
(раметр, описывающий асимметрию
:нии [16]. В этих экспериментах тре-
ется весьма тщательная настройка
стем лазера, максимальное исключе-
:е модуляции добротности резонатора
и изменении частоты.
Асимметрия линии приводит к за-
симости положения центра провала
уровня возбуждения [19], что
uio использовано для исследования
Имметрии линии 0,63 мкм в
е —Ne-лазере.
Зависимость мощности генерации от
1нии дается выражением
Рис. 9.5. Зависимость пара-
метров Г и аГ от давле-
ния смеси Не — Ne на
X = 0,63 мкм (сплошная
кривая — расчетная [1],
пунктирная— [13], тем-
ные кружки — эксперимен-
тальные данные [13], свет-
лые кружки — экспери-
ментальные данные [15])
частоты при асимметрии
n n Q2__(Q_A)2
' ' 1 + Г2/(Г2 + й2) ’
(9-5)
;е Q — расстройка частоты, при которой генерация срывается,
смещение максимума линии из-за асимметрии.
На рис. 9.6 показаны зависимости частот Qmax и Qmin от ча-
рты Й при малых превышениях усиления над порогом генерации
Эмбовский провал не образуется) и при больших превышениях,
>гда на зависимости мощности генерации от частоты имеется
>овал Лэмба. Смещения частот, соответствующих максимуму
верации йтах и центру лэмбовского провала Qmjn, согласуются
339
качественно с расчетными кривыми. Оказалось, что макси^
линии смещается приблизительно на 2,5 МГц/Topp в крася',
область по отношению к центру лэмбовского провала. Смеще?*0
центра провала ограничивает получение высоких значений Во 6
производимое™ частоты. Результаты работ [16, 19] хорощ0 с^~
гласуются, но находятся в противоречии с данными [55]. Причцн'
расхождений не ясны. Вызывает трудности и интерпретация п/
зультатов из-за наличия многих причин, вызывающих асимметрий
ли ний.
Исследованиям ударного уширения в линиях неона при сто.-ц;
новениях атомов гелия посвящено большое число работ. Получе.
ние надежных данных по уширению линий неона в смеси Не — ]уе
затрудняется маскирующим уширением при столкновениях ато-
мов неона с атомами гелия и малым диапазоном рабочих давлений
Рис. 9.6. Зависимость сдвига максимума Qmax линии усиления (а) и центра
лэмбовского провала Qmin (б) в Не — Ne-лазере на Л = 0,63 мкм в зависимо-
сти отпревышения усиления над порогом в ед. Q (рХе = 0,1 Торр, рНе
(а) и рНе = 1,8 Торр (б))|
неона в смеси гелий — неон. Поэтому поздние исследования уши-
рения были выполнены в основном в ячейка с Ne. Для линии
0,63 мкм результаты, полученные различными методами, хорошо
согласуются.’
Для ударного уширения линий на переходах 2s -> 2р данные
были получены также различными методами. В [25] было измере-
но уширение линии 1,5 мкм (2si-^-2p1) с помощью внутренней
ячейки поглощения с Ne. В [1, 2, 36] были получены данные по
уширению линии 1,15 мкм в лазере на неоне. Данные, полученные
в работах [1, 2, 5, 25] различными методами, хорошо согласуются
между собой (ударное уширение линий переходов 2s -> 2р состав-
ляет около 10 МГц/Topp), но значительно расходятся с данный0
в [26]. Причина расхождений лежит, по-видимому, в способе об-
работки данных, так как в [26] не принимается во внимание од-
нородность насыщения перехода 2s 2р из-за пленения изл)
чения.
Интересные возможности исследования ударного уширени
340
?зКих резонансов постронними газами открывает лазер на парах
•тути на длине волны 1,5 мкм (735 б3?1) 127]. Лазер может рабо-
тать в смеси со всеми инертными и многими молекулярными газа-
На рис. 9.7 показаны зависимости уширения и сдвига резонан-
са на линии ртути 1.5 мкм от давления гелия и неона.
9.2.2. Механизмы столкновений. Как показали результаты
Экспериментов, получение данных, с высокой точностью харак-
теризующих уширение и сдвиг самих резонансов, обычно не пред-
ставляет принципиальных трудностей. Однако физическая интер-
претация процессов столкновений, выбор модели оказались
'ис. 9.7. Зависимость однородной полуширины Г (а) и сдвига Д (б) линии
>тути X = 1,5 мкм от давления гелия и неона (ДНе = 1,8ф 0,1 МГц/Торр,
= К2 ± О.1 МГц/Торр)
атруднительными. На форму резонансов оказывает влияние упру-
е угловое рассеяние атомов при столкновениях, сбивающих
iay, и тушащие столкновения, зависимость уширения и сдвига
1нии от скорости атомов, пленение резонансного излучения,
'ляризация полей и т. д. Влияние столь различных факторов
трудняет анализ экспериментальных результатов, и это затруд-
1бт выбор модели столкновений и определение констант, харак-
ризующих элементарные процессы.
Для определения модели столкновений и получения информа-
и о константах взаимодействия необходимо проведение следую-
IX экспериментов: а) совместные измерения столкновительного
шрения доплеровского контура и узких резонансов; б) анализ
>рмы узкого резонанса и доплеровского контура линии; в) ис-
едование «сильных» столкновений, связанных с резонансным
меном возбуждения: г) исследование столкновительного уши-
ния и сдвига линии: д) исследование температурной зависимо-
в уширения и сдвига, а также зависимости однородной ширины
частоты расстройки; е) исследование зависимости уширения
Ний от главного квантового числа одного из уровней.
Проведение исследований по всем перечисленным пунктам
одним объектом представляет сложную и большую задачу, до
341
сих пор не выполненную полностью ни для одного объекта. []а1(
более полно было исследовано уширение линий пеона в собствен'
ном газе [3]. В этих экспериментах исследовалось уширение
ний, связанных с уровнями 2psns (п = 3, 4, 5, 6, 7). Уширеннё
узких резонансов исследовалось на переходах 2/>54s —> 2/Л>
и 2p55s -> 2р53р. Форма доплеровского контура линий поглощу
ния исследовалась на видимых линиях с помощью интерфер0_
метра Фабри — Перо. Анализировались контура линий спонтан-
ного испускания и поглощения.
Сравнение ударных уширений доплеровского контура п узко-
го резонанса на линии 0,63 мкм позволило сделать вывод о вкладе
упругого рассеяния. При столкновениях без сбоя фазы уширение
лэмбовского провала определяется характеристиками углового
рассеяния. При малых частотах столкновений и /си0^>Г ударное
уширение лэмбовского провала определяется полным сечением
упругого рассеяния. При кид < Г столкновения без сбоя фазы,
как отмечено выше, не приводят к уширению провала.
Поведение ширины доплеровского контура при таких столкно-
вениях качественно отличается от поведения лэмбовского провала.
Столкновения без сбоя фазы приводят к уменьшению эффективной
векторной скорости атомов и хорошо известному в СВЧ диапазо-
ну сужению линии. Поэтому различие в уширении обоих конту-
ров указывает на вклад упругого рассеяния. При столкновениях
со сбоем фазы нет различий в уширении резонанса и доплеровско-
го контура. Дополнительный вклад в уширение резонансов может
дать угловое рассеяние атомов при столкновениях, которое при-
водит к размыванию провала в распределении атомов по скоро-
стям [28]. Дополнительный вклад нелинейно зависит от давления
и приводит к большому, по сравнению с доплеровским контуром,
уширению. Сравнение экспериментальных данных для линии
0,63 мкм показало, что ударное уширение доплеровского контура
даже слегка превосходит уширение резонанса. Этот факт позволил
заключить, что ударное уширение резонанса обусловлено, в ос-
новном, столкновениями со сбоем фазы. Вклад диффузии атомов
в пространстве скоростей, обусловленный угловым рассеянием
при столкновениях, оказывается малым. Линейная зависимость
ширины от давления подтверждает этот вывод.
Анализируя уширение различных линий, можно заключить,
что уширение линии 0,63 мкм обусловлно возмущением верхнего
уровня 2p5ns. Поскольку при анализе резонанса в центре линии
мы рассматриваем атомы с нулевой проекцией скорости на ось
наблюдения, то угловое рассеяние таких атомов приведет к появ-
лению fz-составляющей скорости. Ширина распределения атомов
по скоростям для одного акта рассеяния имеет величину Afi
= uQ. Поскольку 0 ~ 10-2 рад, дополнительное уширение прова-
ла будет составлять примерно 10 МГц. Для линии 0,63 мкм это
уширение меньше ширины провала. С ростом давления из-за диф'
фузионного характера угол столкновения увеличивается пропор'
ционально корню из плотности, в то время как уширение, обуслов-
342
скорости
скоростей
Рис. 9.8. Зависимость ударного
уширения линий 20No (2p5ns
—> 2р33р) от главного квантового
числа п одного из уровней. 1 —
измеренные значения, 2 — рас-
четное уширение резонансными
столкновениями
пленения
на линии
уширения
от
поз-
Именное сбоем фазы, растет пропорционально плотности. Из этого
И^ледует, что при давлении несколько торр вклад диффузии атомов
сказывается очень малым по сравнению с уширением, обуслов-
Игденным сбоем фазы.
Ии Б ранних исследованиях лэмбовского провала в Не — Ne-ла-
Ж8ере однородность насыщения и уменьшение глубины провала
объяснялись «сильными» столкновениями. Прямые исследования
по наблюдению передачи возбуждения с изменением
трехуровневых схемах [5] показали, что изменение
«возбуждения атомов обусловлено
«пиенением резонансного излу-
«имптя. а не столкновениями. Осо-
В|бенно сильно эффекты
вдалучения проявляются
ЯЦ,15 мкм.
к. Анализ ударного
«ЛИНИЙ неона в зависимости
йглавного квантового числа
ьволил выяснить и механизм взаи-
Имодействия сталкивающихся ато-
Кмпв неона. На рис. 9.8 дана за-
Ифисимость ударного уширения от
««главного квантового числа од-
И'ного из уровней для линии 585,2
«нм (п = 3), 1152,2 нм (п = 4),
«632,8 нм (п = 5), 534,9 нм (п =
6), 489,2 нм (п = 7). Различие
« уширении линий можно отне-
^Всти за счет возмущений уровней,
«Принадлежащих конфигурации
«fns. Характерной особенностью за-
«висимости является наличие
««хорошо выраженного минимума,
^соответствующего п = 4. Так как
«Юдин из уровней исследованных
рпереходов резонансный, естественно
«Механизмов уширения линий является резонансный обмен воз-
ЯКбуждения при столкновениях частиц. Для резонансных столк-
«Яовений теория развита очень хорошо [29, 30] и результаты
РКсперимента могут сравниваться с расчетным значением ушире-
«Дия. Уширение линии, обусловленное резонансным обменом, может
«Выть найдено по формуле
К Уст = 5,7ХМА, X = Хр/2л, (9.6)
«Рде Хр — длина волны резонансного излучения, А — вероятность
«резонансного перехода. N — плотность частиц.
Измеренное и рассчитанное значения ударного уширения для
^«Инии 585,2 нм (п = 3) совпадают. С ростом главного квантового
«РИсла уменьшение вероятности А ведет к уменьшению ударного
предположить, что одним из
343
уширения из-за резонансного обмена возбуждения. Для наибод
высоковозбужденных уровней с квантовыми числами п = 7 рез^е
нансное уширение становится малым. Главную роль здесь игра1п'
обменные силы. т
Для нерезонансных сил характерна зависимость уширения 0
относительной скорости сталкивающихся атомов. Эта зависимост
может быть использована для определения типа взаимодействия
Так как средняя скорость сталкивающихся атомов зависит от тем!
пературы, то ударное уширение и сдвиг будут также функциями
температуры. В некоторых случаях зависимость уширения от
скорости можно получить, измеряя однородную ширину линии при
различных расстройках частоты от центра линии. Данные по ущи.
рению линии неона, полученные для центра линии, на полувысоте
и на крыльях линии различаются и равны соответственно 24 + 2
30 + 5, 44 + 5 МГц. Эти различия можно объяснить, если пред!
положить зависимость уширения от скорости атома. Нелинейный
резонанс в центре линии связан с атомами, проекции скоростей
которых на ось наблюдения vz = 0, а доплеровский контур линии
спонтанного испускания формируется из излучения атомов с раз-
личными скоростями V- U.
Дисперсионная часть контура, измеренная в [3] по методике
работы [31], чувствительна к крыльям линии. Поскольку на
крыльях линии главную роль в формировании контура играют
атомы с проекциями скоростей vz и, то найденное таким обра-
зом значение лоренцевской ширины будет больше, чем найденное
по лэмбовскому провалу (для потенциала вида U ~ CnIRn).
Измеренное на крыльях линий ударное уширение будет также
больше, чем уширение, измеренное на полувысоте или в центре
линии по методике работы [32]. Заметим, что зависимость сдвига
от скорости ведет к асимметрии линии. Теория формы линии
с учетом зависимости сдвига и уширения линии от скорости
сталкивающихся частиц дана в работе [38].
Данные по относительному сдвигу и уширению линии также
могут быть использованы для определения потенциала взаимодей-
ствия атомов. При изучении уширения и сдвига линии посторон-
ними газами особенно интересно исследовать случай, когда масса
излучающего атома много больше массы атомов постороннего
газа. Примером таких исследований являются измерения ушире-
ния и сдвига лэмбовского провала в лазере на парах ртути по-
сторонними газами, описанными выше. Так как масса атома
ртути по сравнению с массой примесных частиц обычно велика,
то при анализе уширения узких резонансов можно пренебречь
изменением скорости влияния тяжелых частиц и использовать
простейшую теорию ударного уширения лэмбовского провала,
учитывающую лишь сбой фазы осциллятора. При этом константа
уширения лэмбовского провала однозначно совпадает с констан^
той уширения контура линии излучающих атомов в обычной
теории ударного уширения, а сравнительно точные измерения
ударных уширений и сдвигов резонансов можно использовать для
344
счисления отталкивающих частей потенциала взаимодействия.
дЯ расчета констант взаимодействия С„ и С12 для потенциала
-енарда — Джонса 6—12 по соотношению между сдвигом и уши-
ением линии можно использовать результаты работы [34].
; Уширение и сдвиг для потенциала 6—12 могут быть выражены
1врез константы взаимодействия следующим образом:
?ст = 4л (Зл/8)2/5Л^3/5С1/55 (а),
' А = 2л (Зл/8)2/зуиз/5С2/55 (а)
1десь 7V — концентрация окружающих частиц, В (а) и
Интегральные функции, зависящие от констант Св и С12.
5 (a) -
Сдвиг и
^щирение связаны, таким образом, через функции В (а) и 5 (а),
'рафики функций В (а) и S (а) приведены на рис. 9.9 [34]. Для
Рис. 9.9. Зависимость функций S (а) и В (а) от а
1нии ртути 1,5 мкм отношение сдвига к уширению при столкно-
•ниях с атомами Не и Ne оказалось примерно одинаковым, около
И. На основе этих экспериментальных результатов были най-
*ны функции В (а) и S (а) и определены коэффициенты Се> и С12.
пя столкновений с атомами Не они равны: С6 = 5,2-10'33 см6/с
С12 = 8,3-10~77 см12/с, с атомами Ne—Со = 10-33 сме/с, С12 =
2,1 -10-78 см12/с.
\ 9.2.3. Исследование релаксационных процессов на отдельных
ювнях методами ТЛС. До сих пор мы описывали влияние столк-
вений1 на форму резонансов насыщения. Принципиально
Вые возможности открываются при использовапии резонансов
Трехуровневых системах лазерных (ТЛС). Они позволяют неза-
[симо исследовать релаксационные процессы отдельных уровней,
|блюдать уширение линий запрещенных переходов. Покажем это
1 Примере исследований ударного уширения линий резонансного
КР в неоне.
345
В предыдущем параграфе мы указывали, насколько ващН(>
было установить физическую причину диффузии возбуждецйч
в пространстве скоростей, чтобы правильно интерпретировать
данные по влиянию столкновений на форму резонансов. Во мн0_
гих работах было предположено, что однородность насыщения На
переходах неона обусловлена «сильными» столкновениями, пра
которых скорость атома изменяется в пределах среднетепловой
Отметим, что пленение резонансного излучения приводит
к таким же эффектам, что и «сильные» столкновения. Поэтому ис-
следования пленения резонансного излучения оказываются важ-
ными и для изучения столкновений. При концентрациях атомов
неона около 1015 см-3 (р 1СН Торр), используемых в рабочих
режимах Не — Ne-лазеров, длина свободного пробега ультрафио-
летового фотона много меньше размеров лазерного пучка. Поэто-
му в области пучка имеет место полное пленение резонансного
излучения, а время жизни уровня 2s2 определяется распадом толь-
ко на нижележащие уровни 2р (т ~ 10~7 с). После возбуждения
атомов в узком интервале скоростей Д?л из-за переизлучения и
улавливания фотонов можно обнаружить атомы с произвольными
скоростями. С другой стороны, аналогично может происходить
передача возбуждения из областей атомов, которые не взаимодей-
ствуют с полем, в область скоростей, являющихся резонансными.
Этот процесс ведет к однородности насыщения при взаимодействии
с сильными полями. В качестве рабочей была выбрана та же схе-
ма уровней неона 2s2 -> 2р4, 2s2 -> 2pv Лазерное поле на X =
= 1,52, поглощаясь, переводит атомы на уровень 2s2, являющий-
ся резонансным. Так как в условиях эксперимента при давлении
газа около 1 Торр однородная ширина значительно меныпе: доп-
леровской, то взаимодействие происходит с атомами, скорости
которых удовлетворяют условию vp — ± Q/k. В результате тако-
го взаимодействия на уровне 2s2 возникает пик в распределении
атомов по скоростям. Из-за описанных выше процессов переизлу-
чения в распределении также появятся атомы с произвольными
скоростями.
Неравновесное распределение атомов по скоростям и широкая
полоса с максвелловским распределением могут быть зарегистри-
рованы по форме линии излучения с уровня 2s2. Может быть ис-
пользовано наблюдение формы линии спонтанного излучения на
любом смежном переходе. Форму линии вынужденного излучения
легче всего исследовать, используя одночастотный лазер, пере-
страиваемый в пределах доплеровской линии излучения. Наибо-
лее удобным для этих целей является переход 2s2 —> 2р4, на ко-
тором легко получить генерацию в широком диапазоне частот на
линии 1,15 мкм в Не — Ne-лазере. Неравновесная часть в рас-
пределении атомов по скоростям будет ответственна за узкий Ре'
зонанс в линии усиления (поглощения) на переходе, возникающем
под действием поля накачки на X = 1,52 мкм. Широкая полоса
создает обычный доплеровский контур линии усиления (поглоще^
ния). Соотношение между амплитудой резкой и широкой частей
346
контуре линии указывает на роль пленения резонансного излу-
гения.
Первые эксперименты были выполнены по наблюдению формы
линии вынужденного излучения в трехуровневом лазере (гл. 10).
Излучение мощного одночастотного Не — Ne-лазера на X =
ss 1,52 мкм фокусировалось в резонаторе лазера на X = 1,15 мкм.
Обычно в разряде чистого Ne наблюдается поглощение излучения
на А. = 1,52 мкм. В зависимости от тока разряда и давления на
д, = 1,15 мкм может происходить как поглощение, так и усиление.
Исследование пленения резонансного
излучения удобнее производить в режи-
ме, когда на X = 1,15 мкм наблюдается
небольшое поглощение. Тогда возни-
;ающее усиление и генерация цели-
рм обусловлены действием поля с X =
= 1,52 мкм. На рис. 9.10а показано
аспределение атомов по скоростям,
:оторое возникает на уровне 2s2 при
акачке лазера на X = 1,52 мкм. Рис.
.106 показывает форм}г линии усиле-
ия в лазере на X = 1,15 мкм. При рас-
тройке частоты поля на X = 1,52 мкм
: увеличении его интенсивности гене-
рация имеет сложную форму (рис.
.10в). Имеется резкий пик генерации,
вязанный с резонансным ВКР, и ха-
актерная для обычных газовых лазе-
ов зависимость мощности генерации
Т частоты с лэмбовским провалом в
ентре линии. Возникновение указан-
ой зависимости обусловлено пленением
езонансного излучения. Доплеровский
ьедестал наблюдался в диапазоне дав-
ений неона от 0,2 до 1.5Торр. При из-
биении давления неона в 8 раз соотно-
ение амплитуд пиков и пьедестала из-
знялось незначительно. Оценки пока-
ли, что при давлении неона 0,1 Торр
Ютота «сильных» столкновений должна
л л а быть более 108 с”1, чтобы приве-
и к заметному эффекту диффузии
•збуждения в пространстве скоростей.
Другой стороны, при таких частотах
' 750 МГц
Рис. 9.10. Распределение
частиц по скоростям //а
уровне 2s2 (я), форма ли-
нии усиления па линии
1,15 мкм (б) и зависимость
мощности генерации на
А = 1,5 мкм (я) в Ne
'олкновений при давлении более 1 Торр резкая структура, как
Лэмбовский провал, должна была бы исчезнуть. Эти соображе-
[я и дальнейшие исследования позволяют сделать вывод, что
блюдаемая диффузия возбуждения обусловлена пленением резо-
Нсного излучения.
Количественные исследования с помощью трехуровневого ла-
347
Рис. 9.11. Зависимость отноше-
ния амплитуд резонанса к ам-
плитуде пьедестала Д на линии
1,15 мкм от давления неона
зера затруднены из-за сложности описания его генерациоццЬ1х
характеристик. Детальные исследования пленения излучения а
уширения линии 1,15 мкм с использованием трехуровневых сх6Д1
были выполнены по форме линии вынужденного излучения.
эксперименты описаны в гл. 5. Записи сигнала линии поглощения
на X = 1Д5 мкм при действии поля на Z = 1,5 мкм показаны на
рис. 9.5. Отношение амплитуды пьедестала к амплитуде резо-
нанса 7? 1. С ростом давления относительная амплитуда пьеде-
стала растет. Однако анализ до-
казывает, что ее относительный
рост связан главным образом с
уширением узкого резонанса, а не
с увеличением частоты столкнове-
ний, которые ведут к образова-
нию самого пьедестала. На рис. 9.Ц
представлена зависимость от-
ношения Н амплитуд резонанса и
пьедестала от давления для ли-
нии усиления волны на /. =
=1,5 мкм в случае встречнобегущих
волн. Доказательством главной ро-
ли пленения резонансного излу-
чения в образовании пьедестала
при давлении неона 1 Торр может
служить то. что 7? стремится к
постоянному значению при стрем-
лении давления к нулю. Если
пьедестал был обусловлен только
столкновениями, то, естественно, зависимость от давления начи-
налась бы из нуля. Представленная на рис. 9.11 эксперименталь-
ная зависимость подтверждает малую роль столкновений. Из за-
висимости видно, что при давлении 1 Торр вклад столкновений
в диффузию возбуждения составляет приблизительно 20%. Та-
ким образом, столкновения будут играть сравнимую с пленением
излучения роль при давлении свыше 5 Торр.
Метод наблюдения линии резонансного комбинационного рас-
сеяния позволяет прямо исследовать процессы релаксации воз-
буждения с изменением скорости возбужденных частиц. Так как
форма линии на смежном переходе чувствительна к распределению
частиц по скоростям на общем уровне, то по ее изменению можно
изучать изменение скорости атомов при столкновениях. Форма
линии ВКР, обусловленная двухквантовыми переходами, ока-
зывается чувствительной к механизму уширения линии при столк-
новениях. Различие в ударном уширении линии рассеяния вперед
и назад позволяет выяснить роль различных уровней в уширение
линий. Такую информацию ранее не удавалось получать тради-
ционными методами.
Описанные выше опыты по наблюдению пленения излучения
относились к наблюдению диффузии возбуждения по скоростям
348
пределах средней скорости частиц и. Очевидно, метод с успехом
()Кет быть использован и в тех случаях, когда доплеровский
риг при рассеянии на угол 0, равный кид, больше ширины излу-
емой линии Г. Тогда соответствующий пьедестал будет иметь
арину кид. Из экспериментальных данных и теории столкнове-
[й угол 0 по порядку величины равен 1°, что соответствует шири-
«подкладки» в оптическом диапазоне 10 МГц. Такая величина
,дкладки соизмерима с ширинами резонансов, и ее прямое на-
цодение в таких условиях затруднительно. Анализ результатов
йебует очень тщательного проведения экспериментов и обработки
г результатов. Однако даже простой анализ столкновительного
дирения резонанса ВКР дает большую информацию о механизме
олкновений. Характер уширения резонансов оказывается весь-
I критичным к типу взаимодействия сталкивающихся частиц,
(ладу различных уровней в уширение линий. Поэтому исследо-
щия столкновений по линиям резонансного ВКР оказываются
[вчительно более информативными по сравнению с исследования-
последних по уширению лэмбовского провала.
Наиболее просто использовать феноменологическую модель
(Лкновений для описания их влияния на линию резонансного
(СР. Система уравнений (5.23) для матрицы плотности позволяет
мсать влияние сбивающих фазу и тушащих столкновений соот-
'ствующей заменой констант релаксаций Ггк и уг.
Г Как и следовало ожидать, наиболее интересные особенности
зникают в линии рассеяния вперед. При наличии столкновений
сбоем фазы происходит не только изменение параметров резо-
аса, но и качественные изменения в его форме: сбивающие фазу
•лкновения приводят к появлению пьедестала шириной линии
/пенчатого перехода. Интенсивность подкладки пропорциональ-
Частоте столкновений [1]. Сходное явление возникает и в линии
Вонансной флуоресценции при наличии столкновений [35].
Форма линии резонансного ВКР при к/к ^>1 и = 0 имеет
__ ' ( Г,я 4- Г„2 — уо — ГА____Г+________,
0 ( Г01 + Г02—Г12 (Q'— gQ)2 Г2
’ + Г01-ЬГс2-Г12 ’ (й'_дй’)2+гГ} • (9'8а>
есь
riR = (Vi + ?Jf)/2 + + vk)/2,
Г_ = Г12 + (5 — 1) Г10, г+ — Г02 ^Tjo,
?— скорость распада i-го уровня с учетом столкновений. Vj =
fAoMCTcy, Стет — полное сечение упругого рассеяния атома на
* возбужденном уровне при столкновениях с окружающими час-
ками, No — плотность частиц, q = к'/к,
X# = 8n3/2k'po2V2N1/(hkuyo).
349
г
у+ = х0
Из (9.5) видно, что только столкновения на верхнем уровне Цп
водят к появлению] пьедестала с шириной 2Г+. Преобразуем
к виду '
х = х' Г то___________г________уо_____________Г+ -1
° L То + Уо (Q'— gQ)2 + р2 To-i-Уо (Й'— ?й)3 +Г| J ’ 'У>8В)
Линия рассеяния назад имеет лоренцеву форму. Ширина ре3о
нанса зависит от уширения линий на переходах 0 -> 1 и 0
Г+ -I '
(й' +зй)2+ Г2 J (9,8г),
На рис. 9.12 представлена зависимость 2Г+ и 2Г_ от давления
Ширина линии 2Г+ складывается из уширения перехода 2s
-> 2р± (оно определяет уширение «дырки» Беннетта в распределе-
нии атомов по скоростям) и уширения перехода 2s2 -> 2р4. Оба пе-
рехода принадлежат к одной электронной конфигурации и имеют
общий резонансный уровень
который должен давать ос-
новной вклад в уширение
линий. Поэтому можно при-
ближенно считать уширения
равными 1,15 и
Отсюда ударное уширение
2s2 -> 2р1-перехода
Рис. 9.12. Зависимости ширины линий
вынужденного рассеяния вперед 2Г_
и назад 2Г+ от давления неона на /. =
= 1,15 мкм при накачке полем на X =
= 1,5 мкм
1,5 мкм.
можно
считать равным 10 МГц/Торр.
Полученные значения ушире-
ния хорошо согласуются с
измеренным в [31]. Если вос-
пользоваться ранними изме-
рениями уширения перехода
2s2 -> 2р4 по лэмбовскому
провалу (8,8 МГц/Торр), то
для уширения перехода 2s2->
—> 2рг получим 10 МГц/Торр,
что находится в хорошем со-
гласии с результатами изме-
рения резонанса мощности
в лазере с нелинейным пог-
лощением.
Уширение линии 2Г_ скла-
дывается из уширения запре-
щенного перехода 2рг 2Р*
линии ВКР. Столкновений
и уширения доплеровской части
со сбоем фазы ведут к образованию «подкладки» с гаирй'
ной 2Г+. Оценим влияние подкладки на эффективную I,lH'
рину линии рассеяния, полагая То/У’Уо- Изменение полуширины-
обусловленное «подкладкой»,
Г2
ЛГ ~ Г+ Г2+ Г2
Уо Г+
То Г_
(9.9 а)
350
й-0 изменение может быть принято за дополнительное уширение
Сзонанса. Предварительная оценка АГ может быть сделана из
«аН0Ых измерений ударного уширения линий 1,15 мкм. Если пред-
Кложить, что вклад сбивающих фазу столкновений составляет
Максимально возможное
Ёдаачение 8 МГц/Торр, то
(9-8) получим верхнюю
клевку для дополни-
тельного уширения резо-
нанса 2,5 МГц/Торр. Это
Еоясит в пределах точно-
Lh эксперимента. Зная
Еширение 2Г_ линии 1,1
Ьцсм, получим для ушире-
|£пя запрещенного пере-
вода значение, равное
|;'+ 2,5 МГц/Торр.
I Как мы уже указыва-
ли, при тушащих и «силь-
ных» столкновениях по
Юазности Г+ — Г_ можно
^определить частоту столк-
новений на уровне 2s2.
Ц^ширение общего уровня
Ьавпо 6,5 + 3 МГц/Торр.
^Разности между уширени-
ем линий 1,15 и 1,5 мкм
Рис. 9.13. Форма линии поглощения крип-
тона при столкновениях с атомами Не и
Аг: а — рКт = 8 мТорр, рНе — 110 мТорр;
б — рКг = 8 мТорр, р4г = 120 мТорр.
Сплошная линия соответствует зареги-
стрированному профилю, большими точ-
ками обозначены расчетные профили при
наилучшем совпадении. Тремя пунктир-
ными линиями представлены вклады трех
членов уравнения (9.12): кривая 1 соот-
ветствует узкому резонансу (первый член),
кривая 2 — гауссову фону (второй член),
возникающему при столкновении Кг* —
Кг, кривая 3 — вкладу меняющих ско-
рость столкновений (третий член), воз-
никающему при столкновениях Кг* — Аг
и Кг* — Не [49]
ж уширением уровня 2s2
«Мот соответственно уши-
Врение уровней 2рг и 2р4,
й₽авные соответственно 1,5
W 3,6 МГц/Торр. Их сумма
* Дает уширение запрещен-
ного перехода, найденное
4ыше. Значения уширения
Уровней 2/ц и 2р4 согла-
суются с данными, полу-
денными из измерений ре-
^аксации магнитного мо-
ОУНта (измерения прово-
жались для уровня 2р9)
яРи столкновениях [36].
Здесь мы рассмотрим
ВРгда изменение скорости атома меньше среднетепловой скорости.
Дфи малых частотах столкновений распределение частиц по ско-
Ярстям прямо связано с характеристиками рассеяния в одном
У*°лкновенни. При росте числа столкновений распределение час-
|Ц?*Ц по скоростям стремится к равновесному. Поэтому распреде-
жУ®Ние частиц по скоростям меняется в присутствии сильного поля.
наиболее распространенный случай,
351
В [49] исследовалось влияние столкновений, изменяют
скорость, на форму линии насыщенного поглощения Кг я х
Кг—Не- или Кг — Ar-столкновениях. Для обоих случаев не
ляется адекватной ни модель «сильных» столкновений, ни модел"
«слабых» столкновений. В данном случае пьедестал имеет гауссов
форму (рис. 9.13). у
Чтобы получить форму линии насыщенного поглощения с уЧе
том столкновений, следует решить кинетические уравнения ДЛя
заселенностей уровней, аналогичные уравнениям Больцмана
Для этого следует знать ядро интеграла столкновений, и, кроме
того, уравнения должны решаться аналитически. Чтобы преодо-
леть эти трудности, столкновения частот описываются феномено-
логически с помощью ядра Кейлсона — Сторера [50]:
W (v' -> v) = Гг [л (Аи)2]3/2 ехр [ — (и — |3f')'2,-(Ар)2], (9.96)
где Ж (р' -> и) — вероятность изменения скорости от и' до и на
единицу времени, Аг? = (1 — |32)1/2н, |3 — параметр, характери-
зующий изменение скорости при столкновении, 1\ — частота не-
термализующих, меняющих скорость столкновений (МСС) с ато-
мами Не и Аг.
Предполагая, что поле достаточно слабо, чтобы удовлетворить
приближение скоростных уравнений для взаимодействия атомов
с полем, можно получить форму линии насыщенного поглощения
для одинаковых частот пробного и насыщающего пзлучений:
/гп Г Г* , /л Г Густ /
х (Q) ~ L 2 (Г2 -L. Q3) “Г ки Го (Го + у(;т) ехр (
П=1
1 + Р . /
(!—₽”) (1 — р2',)1'’-еХР1\
—V
(М-1 ’
(9.10)
где уСт — частота термализующих МСС для Кг — Кг-столкнове-
ний, Го = Г’ и Г' = Го + Г; + уст.
Форма линии (9.10) имеет простое толкование. Первый член
возникает из атомов, не испытывающих МСС за время т, появление
второго члена обусловлено атомами, которые испытывают по край-
ней мере одно Кг* — Kr-столкновение за время т, что приводит
к полной термализации, и последний член соответствует атомам,
испытывающим Кг* — Не- или Кг* — Ar-столкновение за вре-
мя т, что приводит к частичной термализации.
Записи формы линии, представленные на рис. 9.13, содержа1
вклад столкновений как Кг* — Кг, так и Кг* — Не или Кг*
Аг в широкий пьедестал. Экспериментальные результаты срав-
нимы с расчетной формой линии (9.10). Значение уст было взят°
равным 1,4-105 с”1 в соответствии с результатами [62]. ДлЯ
определения и f использовалась модель твердых сфер. ДлЯ
Кг* — Не-столкновений значение (3 бралось равным 0,936, ДлЯ
Кг* — Аг р = 0,6 [51]. Значение 1\ было взято из кинетиче-
ской теории газов, дТ\/др = 1,0- 104р (с-1) для Кг* — Не 0
»Г1/дР = 0 ,53-104р (с 4) для Кг*—Аг, где р [мТорр] — давление
Еоамущающего газа. Значения Г и Го брались такими, чтобы отк-
лонение расчетного контура от экспериментальной записи было ми-
Еимальным. Соответствие (9.10) может быть осуществлено с точ-
ностью до 0,06 по всему исследуемому диапазону давлений.
Сравнение эксперимента и теории в соответствии с (9.10) позво-
ляет сделать вывод, что
| р = 0,9 + 0.3 для Кг* — Не, 0 — 0,6 + 0,2 для Кг* — Аг.
| По изменению параметров Г и Го было найдено, что результа-
ты экспериментов хорошо согласуются со значением уст =
кр 0,95-104 с-1. Это значение подтверждает выбор величины уСт
||8 кинетической теории газов.
г Эксперименты с использованием одного лазера, когда насыщаю-
щая и пробная волны взаимодействуют с атомами со скоростями
Н-рг и —vz, дают симметричный контур линии насыщенного погло-
щения. Использование двух перестраиваемых лазеров позволяет
I’' Кг
I а ___________^Ду)ъ~720 ______________
h: 9,МГЦ V,
Л, МГц 0
Г л', МГц О
нкИс. 9.14. Форма линии линейного и насыщенного поглощения в Кг: а —
ИЙЗофиль линейного поглощения; б — профиль насыщенного поглощения,
||рлученнь1Й в чистом криптоне, в — профиль насыщенного поглощения,
Ж полученный в смеси Кг— Ne [52]
Исследовать контур линии насыщенного поглощения при произ-
Июльной отстройке насыщающего поля от центра линии. В экспе-
Вйментах [52] отстройка частоты насыщающего поля от центра
Вйнии поглощения была Q = 600 МГц. На рис. 9.14 дана запись
Контуров линии поглощения. Кривая I — линейное поглощение,
Кривая II — контур линии насыщенного поглощения в чистом Кг*
|12 В. С. Летохов, В. П. Чеботаев 353
для отстройки частоты насыщающего поля Q = 600 МГц. Вцде
узкий резонанс на частоте отстройки и гауссов пьедестал, обусд0в
ленный столкновениями Кг* — Кг. Кривая III демонстрируй
форму линии насыщенного поглощения, полученную в с.чеС11
Кг — Не для той же самой отстройки, что и кривая II. Можно Вц
деть узкий резонанс (а), широкий асимметричный пьедестат
обусловленный частично термализующими Кг* — Не-столкнове-
ниями (<?), и гауссов пьедестал (б), обусловленный сильными
Кг* — Кг-столкновениями. Форму линии при столкновениях
можно описать выражением [53]
х Ю') ~ 2Г2 + /_ _ОМ ,
( ' 4r* + (Q4-Q')2 + ки Г0(Г0 + 7ст) Р\ (М2М
___1 yi / rt \» Г Р __________2Гп________ / х*
1 /л Г*) 4Г2 4- (Я' + + х) ехр\
(9-11)
где Q — расстройка насыщающего излучения, Q' — расстройка
пробного сигнала.
Первый член в (9.11) описывает узкий резонанс, образованный
атомами, не испытывающими изменяющих скорость столкнове-
ний. Полная ширина этого резонанса 4Г. Второй член описывает
гауссову подкладку, вклад в которую дают атомы, испытывающие
по крайней мере одно термализующее столкновение. Третий член
представляет собой сумму интегралов Фойхта и соответствует
вкладу атомов, испытывающих по крайней мере одно частично
термализующее столкновение. Этот контур линии асимметричен
и отражает потерю памяти первоначальной скорости, происходя-
щей от столкновения к столкновению. Сравнение теоретических
кривых с расчетными проводилось при |3 = 0,94. В соответствии
с вышеприведенными результатами величина Г бралась рав-
ной 18 МГц.
Была обнаружена нелинейная зависимость ширины резо-
нанса на линии лазера на Хе (X = 3,51 мкм, 5p55d [7/2]3 -*
—> 5р5&р [5/2]2-переход) от давления Хе. Сравнение данных по
уширению резонанса с данными, полученными методами линей-
ной спектроскопии, дали существенное различие в поведении
уширения [54]. Авторы объясняют это тем, что форма и ширина
нелинейного резонанса определяется суммой двух структур. Пер-
вая структура согласуется с нелинейным резонансом с шириной,
соответствующей однородной ширине линии (первый член в (9.10)).
Слабые меняющие скорость столкновения дают пьедестал с шири-
ной kkv, где Ак — изменение скорости. Это соответствует третьему
члену в (9.10). В случае, когда к.\и порядка однородной ширины
линии 2Г, форма и ширина нелинейного резонанса определяются
суммой двух контуров. Ширина однородной линии растет линей-
но с давлением, тогда как поведение второго члена в (9.11) имеет
нелинейный характер.
354
В работе [55] дано исследование зависимости уширения того же
: перехода Хе от давления Не. В этом случае можно наблюдать не-
! линейную зависимость ширины резонанса от давления. Интерпре-
! тадия результатов аналогична приведенной выше.
9.3. Исследование структуры уровней
Наиболее важна способность методов нелинейной спектроско-
пии выявлять структуру линий поглощения, скрытую доплеров-
ским уширением. За последнее время большая часть эксперимен-
тов была выполнена с атомами и молекулами, частоты линий
поглощения которых случайно совпали с частотами генерации наи-
более распространенных лазеров. Широкие возможности нелиней-
ной лазерной спектроскопии в действительности будут раскрыты
при использовании перестраиваемых одночастотных лазеров в ви-
димом и инфракрасном диапазонах волн.
9.3.1. Изотопическая и сверхтонкая структуры. Одной из
первых демонстраций возможностей нелинейной спектроскопии
была работа [37], в которой узкие резонансы в линии спонтанного
излучения из резонатора Не — Ne-лазера на X = 1,15 мкм ис-
лользовались для точных измерений изотопических сдвигов двух
оптических переходов в неоне. Было получено полное разрешение
Рис. 9.15. Форма линии спонтанного излучения на линии 609,6 нм (переход
. 2pt —» ls2 неона) из резонатора Не— Ne-лазера, работающего на линии
1,15 мкм изотопа 20Ne (а) и смеси 20Ne и 22Ne (б) (7 — доплеровский контур
спонтанного излучения, 2 — настройка частоты лазера на центр линии уси-
ления 20Ne, 3 — частота лазера отстроена от центра линии 20Ne)
изотопической структуры, скрытой в обычных условиях доплеров-
ским уширением. Измерения были сделаны с помощью одномодо-
вого Не — Ne-лазера, генерирующего на К = 1,15 мкм. Через од-
но из зеркал наблюдалось спонтанное излучение (Z = 609,6 нм)
На связанном с низким лазерным уровнем переходе. Спектр спон-
танного излучения измерялся перестраиваемым интерферометром
Фабри — Перо. На рис. 9.15 показан спектр спонтанного излуче-
ния перехода 2р4 -> ls2 для случая, когда в лазере использовался
только один изотоп 20Ne (а), и для случая, когда лазерная трубка
Наполнялась смесью изотопов 20Ne и 22Ne в отношении 2 : 3 (б).
12* 355
В первом случае спектр спонтанного излучения содержит о дгг
пик при точной настройке частоты лазера на центр доплеровскОг
контура линии усиления 22Ne либо два симметричных пика Прц
расстройке частоты лазера относительно центра линии (цен1п
доплеровского контура лежит как раз между двумя ника.мц)
Появление двух пиков, очевидно, связано с взаимодействием коля
стоячей волны на связанном переходе, вызывающим образование
двух пиков в распределении скоростей атомов 20Ne на уровне
2pi. Когда использовался лазер на смеси изотопов, а частота его
была настроена на центр линии изотопа 20Ne, то спектр спонтан-
ного излучения содержал три пика: один соответствовал 2,i
а два — 22Ne. Центр доплеровской линии 20Ne совпадал с пиком
20Ne, а центр доплеровского контура 22Ne лежал между двумя пи-
ками. Таким образом непосредственно измерялся изотопический
сдвиг 20Ne и 22Ne на линии 609,6 нм. Значение его равно 1706 ±
± 30 МГц, а для линии 1,15 мкм — 257 ± 8 МГц, причем частоты
изотопа 20Ne смещены в красную область.
В работе [38] наблюдалась сверхтонкая структура линий для
нечетного изотопа 21Ne и был измерен квадрупольный момент ядра
21Ne. В этой работе выходное излучение достаточно мощного одно-
частотного Не — Ne-лазера (Л — 1,15 мкм) фокусировалось во
внешней газоразрядной ячейке, содержащей нечетный изотоп при
низком давлении (около 0,1 Торр). Спонтанное излучение на дли-
не 609,6 нм из ячейки наблюдалось вперед или назад и анализиро-
валось с помощью сканируемого интерферометра Фабри — Перо
Лазерный
переход,
1,15 мкм
Спонтанное
излучение,
0,61 мкм
2s% СС=1)
2p/J=2)
1/2
3/2
5/2
1/2
3/2
5/2
7/2
Рис. 9.16. Сверхтонкая
структура ls4, 2п4- и 2s3-
уровней 21Ne
1sJ/=1)
1/2
3/2
внутри спектральной области 4090 МГц. Важно отметить, что,
МГц в отличие от случая стоячей волны, использование бегущих
волн делает анализ наблюдаемой структуры линии более простым,
так как число узких резонансов в последнем случае оказывается
примерно в два раза меньшим. При этом спектр спонтанного излу-
чения вперед и назад может наблюдаться отдельно.
На рис. 9.16 показано сверхтонкое расщепление для уровней
1$4, 2р4 и 2s2 21Ne, а на рис. 9.17 показаны спектры сильного поля
(а) на связанном переходе и в противоположном направлении (°)-
В каждом из случаев приведена также форма доплеровской линий
спонтанного излучения. Расчет показывает, что сверхтонкое взаи-
модействие в 21Ne дает 18 трехуровневых систем. В эксперимент6
356
наблюдалось 8 резонансов, остальные 10 были пренебрежимо малы
до интенсивности. Однако наблюдение спонтанного излучения впе-
ред и назад дает два различных спектра, которые должны описы-
ваться с помощью одного и того же набора параметров. В резуль-
тате подбора параметров на ЭВМ удается получить расчетные
Рис. 9.17. Экспериментальные и теоретические формы линии спонтанного
излучения на Z = 609,6 нм в сильном поле бегущей волны на Z = 1,15 мкм
в том же направлении (а) и в противоположном (б) (сплошная линия — эк-
сперимент, штриховая — теория, штрихпунктирная — доплеровский контур)
формы спектра, хорошо согласующиеся с экспериментальными
Данными для двух случаев одновременно. Результаты теоретиче-
ской подгонки также изображены на рис. 9.17. Кроме того, при
расчетах принималось во внимание различие ширин резонансов
357
в трехуровневой системе при наблюдении сильного поля и в пр0_
тивоположном направлении. В случае рассматриваемых уровней
21Ne ширина узкого резонанса при попутном сильном поле 2Г
= 225 МГц, а более широкого резонанса в противоположном на-
правлении —2Г+ = 265 МГц. В результате был определен квадру.
польный момент ядра Q = 0,1029 ± 0,0075 см2 в согласии со зна-
чением, известным ранее с меньшей точностью [39].
Развитие перестраиваемых лазеров даст возможность исполь-
зовать описанные эффективные методы для измерения тонкой
сверхтонкой и изотопической структуры любого уровня атома
или молекулы.
В последние годы приобрели значение исследования изотопи-
ческих сдвигов в атомных спектрах элементов, находящихся
в средней части периодической таблицы. Для них изотопические
сдвиги малы и часто лежат внутри доплеровского контура. Боль-
шой интерес вызывают исследования изотопических сдвигов тя-
желых элементов, так они дают информацию о структуре ядра и
параметрах его деформации, о заполнении оболочек протона и
нейтрона и т. д. В качестве примера рассмотрим изотопический
сдвиг на линии X = 1,5 мкм ртути. Генерация на переходе
бр1 (к = 1,5295 мкм) сделала возможными относитель-
но простые и довольно точные измерения изотопических сдвигов
для ряда изотопических линий ртути [56].
Генерация на выбранных переходах наблюдалась в сравнитель-
но широком диапазоне давлений буферных газов Не, Аг, Ne и
других от 0 до 10 Торр при токах накачки около 20 мА. Усиление
было 0,01 см-1. При] расстоянии между зеркалами 50 см частотный
интервал между продольными модами (300 МГц) превышает доп-
леровскую ширину линии (200 МГц). Это позволяет, даже при зна-
чительном превышении усиления над порогом, получать одночас-
тотную генерацию одновременно на нескольких изотопах ртути.
Расстояние между ними примерно 5 ГГц [56], что гораздо больше
расстояния между продольными модами. Положение продольных
мод относительно центра линии каждого изотопа определяется
расстоянием между зеркалами резонатора в лазере. Если изотоп-
ный сдвиг AvH3 cNI2L (N — целое число), при плавном изме-
нении длины резонатора его моды могут быть в центре линии каж-
дого изотопа. Однако, если Дуиз (Дг г б) c/2L (б — дробное
число), одновременная генерация в центре каждого изотопа не-
возможна, и с изменением длины резонатора в пределах длины
волны генерацию можно наблюдать последовательно в центре
линии каждого изотопа. Зная N, L и 6, можно точно определить
изотопический сдвиг между изотопическими линиями.
В работе [27] были проведены прямые измерения разности час-
тот одновременной генерации, когда длина резонатора менялась
для получения генерации в центре обоих изотопов. Для настройки
частот генерации и v2 на центр линии усиления использовались
два лазера. Один из лазеров работал одновременно на частотах
Vj и v2, второй, гетеродинный, работал в режиме генерации вэ
358
одной линии. При смешении излучений двух лазеров на фотодетек-
торе возникали сигналы биений в контурах мощности излучения
гетеродина. Положение сигнала по отношению к центру лэмбов-
ского провала зависит от оптической длины резонатора L двух-
частотного лазера на ртути. Точность установки Vj и v2 на центры
линии усиления двух изотопов путем регулирования оптической
длины резонатора достигала около 300 кГц. Для точного опреде-
ления центра линии усиления двух изотопов использовалась зави-
симость Av = Vj — v2 от усиления активной среды 200а0 и 202а0
(ненасыщенные коэффициенты усиления для двух изотопов). Эта
зависимость обусловлена нелинейным эффектом отталкивания
частот. Результаты экспериментальных исследований зависимости
»,МГц
Рис. 9.18. Зависимость частоты биений между модами ртутного лазера, на-
строенного на центры изотопов 20()Hg (1) и 202Hg (2) при изменении длины ре-
зонатора
Av от 200а0, 202ог0 и L представлены на рис. 9.18 для токов разряда
22 мА (Z) и 26 мА (2), соответствующих различному усилению сре-
ды. Точка пересечения соответствует такому положению, когда
обе частоты vt и v2 находятся в центре своих линий. Измерение
Av, т. е. сдвига между центрами линий 200Hg и 202Hg, дает значе-
ние AvH3 = 4336,4 ± 0,2 МГц, что на 2-3 порядка больше точ-
ности известных методов. Обнаруженный в результате статисти-
ческой обработки экспериментальных данных разброс по Av оп-
ределялся точностью настройки на центр суммарного лэмбовского
Провала при стабилизации частоты двухчастотного лазера на ртути.
Переход 6р —>-6s с электронной конфигурацией 5d96s26p
—>-5d106p6s имеет смещенный верхний уровень. Дополнительный
s-электрон, породивший сдвинутый терм, по своим энергетическим
характеристикам находится на вышележащих р- и cZ-уровнях. Изо-
топический сдвиг нижележащего уровня составляет около
">03 см-1 [57]. Расщепление для обоих уровней носит одинаковый
характер, линия 6р испытывает положительный сдвиг. Рас-
чет сдвига уровня бр13Р2 дает значение 0,174 см-1 или 5216,4 МГц.
Для оценки полученного эффекта целесообразно сравнить
сДвиги уровней, найденные при исследованиях изотопических ли-
359
ний четно-четного ядра ртути, когда сдвиги обусловлены «-элек-
тронном, и резонансной линии на 2537 А. Результаты сведены в
табл. 9.2. Можно видеть, что сдвиг определяется s-электроном п
вероятно, не зависит от энергии терма. Следует отметить. ЧТо
сдвиги между изотопами для уровня 6р неэквидистантны и растут
с увеличением массового числа А.
Сравнение теории с экспериментом проводится через так на-
зываемую константу изотопического сдвига Сэкс? не зависящую
Таблица 9.2. Сдвиг термов уровней 6s2 и бр1 ртути
Изотопы ртути 6s2 'S, 10—3 см-' 6р' 3Р2, 10-3 см-' Литература
200-198 -160,29 -156,8 [56, 61]
202-200 -176,67 -174,65 [56, 61]
204-202 -173,81 -187,0 [56, 61]
Рис. 9.19. Спектр насыщенного
поглощения циркония в разряде
с полым катодом вблизи линии
X = 614,3 нм
от вклада электронного каркаса в изотопический сдвиг. Согласно
[58], для терма бр13Р“ Сзкс— О ,349 см х. Сравним это значение со
значениями, вычисленными для моделей двух ядер. Одна из мо-
делей описывает спектры четно-четных ядер как спектры враще-
ния неаксиально деформируемых ядер [58]. Здесь распределение
протонов от изотопа к изотопу
определяется изменением средне-
квадратичного радиуса. Для рту-
ти расчетное значение С =
= 0,373 см'1.
Другая модель учитывает эф-
фект сжимаемости вещества ядра
[59], т. е. возможность более мед-
ленного увеличения радиуса яд-
ра с добавлением нейтронов. Рас-
чет по данной модели дает С =
= 0,233 см-1. Это значение зна-
чительно отличается от Сзкс- Та-
ким образом, сравнение результа-
тов обнаруживает хорошее сов-
падение с теоретическим значе-
нием константы изотопического
сдвига (различие не более 7 %), что согласуется с интерпретаци-
ей [60] спектра вращения неаксиального деформируемого ядра-
Высокая чувствительность и высокое разрешение позволили
исследовать изотопические сдвиги, а также сверхтонкую структу-
ру сдвига в спектрах трудноиспаряемых элементов. Здесь эффек-
тивным оказалось использование пучков и разряда в полом ка-
тоде. В последнем случае испарение материала осуществлялось
путем ионной бомбардировки материала катода. Резонансы погло-
щения регистрировались по флуоресценции и оптогальваническим
360
Г методами. На рис. 9.19 показан спектр насыщенного поглощения
t циркония, полученный в разряде с плоскими электродами [63].
: Как и следовало ожидать, для элементов в середине периодиче-
' СКой системы изотопический сдвиг небольшой и сравним с допле-
н ровской шириной. Сверхтонкая структура ванадия детально ис-
следовалась методом насыщенного поглощения в полом катоде
.Таблица 9.3. Константы магнитного дипольного взаимодействия
> для переходов ванадия
Переход 3d44seD -> ЗсР4р6Г Длина волны, нм Константа магнит- ного дипольного взаимодействия, МГц
Ji JU
1/2 1/2 440,851 88±10
1/2 3/2 440,058 206,7±0,9
3/2 5/2 439,523 105±2
5/2 7/2 • 439,003 74,5±0,5
7/2 9/2 438,172 64,5±0,5
9/2 11/2 437,924 63,7±0,8
в [64, 65]. В табл. 9.3 приведены константы магнитного диполь-
;ного взаимодействия для 81V [65]. На рис. 9.20 [66] приведены
f флуоресцентный и оптогальванический спектры насыщенного по-
глощения в иттрии. В установке, описанной в [66] использовались
; два лазера на красителе с
^кольцевым резонатором и
гс активной стабилизаци-
ей частоты. Первый ла-
вер настраивался на пе-
реходы с нижнего уровня
рттрия (a2D) на уровни
или z2D°, которые
рлужили промежуточными
уровнями в схеме двух-
ступенчатого возбужде-
ния. Атомы иттрия по-
дучались путем катодно-
го распыления в разря-
де аргона при давлении
1Торр. Плотность атомов
ДТтрия была 1011 см3.
Частотная шкала получа-
лась с помощью калиб-
А
Оптогальбаника
Рис. 9.20. Оптогальванический и флуорес-
центный спектры насыщенного поглоще-
ния в иттрии
Ковочных меток пропускания интерферометра Фабри — Перо.
Ширина резонанса поглощения была 12 МГц.
* Еще одной серией интересных исследований являются работы
Оо измерению тонкой и сверхтонкой структур метастабильного
Состояния ls2s 3Sj и короткоживущего мультиплета ls2p 3Р ге-
Лиеподобного Li+ [61]. Метод измерения использует возбуждение
Лазера в сочетании с микроволновыми переходами. Он применялся
361
при расщеплении сверхтонкой структуры (СТС) 2 3Р2 (F= 5/2
-+F = 7/2) в 7Li+, а также использовался при других расщепле-
ниях СТС 2/’-состояния (рис. 9.21). Пучок ионов Li+ с малой
скоростью (w=7,5-106 см/с) проходит через микроволновый резо-
натор. Излучение непрерывного лазера на красителе пересекает
пучок ионов внутри резонатора и возбуждает ионы с подуровня
F = 3/2 СТС метастабильного состояния 23з1 (т = 50 с) на под-
уровень F = 5/2 СТС короткоживущего (т = 43 нс) 23/’2-терма
Г F F ГГц
О-------1-----------3/2 -
- 160
66,6
-/р
0,2,1
120
64,4
-2-
2
\1
О
-2^
-7—<=
Л-54 8,5 нм
ffLi
Ион
Атом
7/2 -
5/2
3/2 ~
1/2 -
5/2 -
3/2 -
1/2 10
80
40
5/2
3/2
7 Li 1/2
-^-2 Z8t/Z
Основное состояние
Рис. 9.21. Уровни энергии иона Li+
через резонансный переход 2 351—>2 3Р 548,5 нм). Микровол-
новые переходы (Г = 5/2 = 7/2) в 237’2 меняют скорость рас-
пада обратно на уровень 2 3S (F— 3/2). Такой перенос заселенно-
сти можно обнаружить, используя тот же самый лазер во второй
области пересечения вне резонатора при увеличении интенсивно-
сти флуоресценции. На рис. 9.22 показана кривая, измеренная
с помощью метода привязки и усреднения сигнала. Данным ме-
тодом могут быть получены экспериментальные данные для стро-
гой проверки самой точной из существующих теорий сверхтонкой
структуры Li+.
9.3.2. Исследование эффектов^ Зеемана и Штарка. В оптической
области спектра излучение эффектов Штарка и Зеемана требова-
ло больших магнитных и электрических полей, поскольку расщеИ'
ление уровней должно было превосходить доплеровскую ширину-
Использование нелинейных оптических резонансов позволяет
изучить эффект Зеемана и Штарка в условиях, когда расщепление
компонент много меньше доплеровской ширины.
Внешнее электрическое или магнитное поле может играть двоЯ
кую роль. Для невырожденного двухуровневого перехода внеш0ее
362
(. доле изменяет лишь частоты перехода и может использоваться для
настройки центральной частоты доплеровски уширенной линии,
т е. частоты узкого нелинейного резонанса, на частоту поля ла-
зера- Здесь применение нелинейных узких резонансов позволяет
проводить более точные измерения в гораздо более слабых полях,
так как величина внешнего поля, необходимого для сдвига линии
ва величину ширины резонанса, сокращается в ки/Г раз по сравне-
дпю с линейной спектроскопией.
Реальные атомные и молекулярные переходы вырождены,
и внешнее поле прежде всего вызывает расщепление уровней.
В результате доплеровски уширенная линия становится набором
Рис. 9.22. Сигнал флуоресценции на линии X = 548,5 нм в зависимости от
частоты микроволнового генератора
отдельных перекрывающихся линий. Преимущество нелинейных
резонансов в том, что с помощью их можно почувствовать это рас-
щепление задолго до расщепления доплеровских линий, т. е.
можно регистрировать расщепление, лежащее внутри доплеров-
ской ширины. Эта возможность хорошо известна в спектроскопии
атомных переходов в магнитном поле (эффект Ханле, см. введение),
где эффект расщепления внутри доплеровской ширины проявля-
ется в изменении поляризации спонтанного излучения. В случае
Нелинейных резонансов это проявляется в изменении поглощения,
т. е. в индуцированном, а не спонтанном процессе. Поэтому ме-
тоды нелинейной спектроскопии особенно важны для переходов
с быстрой безызлучательной релаксации, когда спонтанное излу-
чение очень слабо, например, для вращательно-колебательных
переходов молекул.
Наиболее простым эффектом, возникающим при воздействии
внешнего поля на доплеровски уширенную линию, является ее
Расщепление. Например, в продольном магнитном поле атомный
Переход расщепляется на две компоненты, соответствующие ле-
вой и правой круговым поляризациям. Если величина расщепле-
Пия превышает однородную ширину, то в центре линии каждой
компоненты образуется нелинейный резонанс. Первое такое на-
блюдение было сделано в Не — Ne-лазере на X = 1,5 мкм с не-
363
линейно-поглощающей ячейкой, помещенной в продольное постоян-
ное магнитное поле [25]. При сканировании частоты лазера наблю-
дались два раздельных пика мощности генерации, расположенных
в центрах а+- и а~-компонент с соответствующей поляризацией
генерируемого излучения. Естественно, что при сканировании час-
тоты генерации наблюдалось нелинейное взаимодействие двух волн
с различными поляризациями (гистерезисные поляризационные
эффекты), обусловленные взаимодействием двух переходов, имею-
щих общий уровень.
При использовании методов ТЛС можно достигнуть значитель-
ного улучшения разрешающей способности. Как показано в гл. 5,
нелинейный резонанс на переходе, имеющем общий уровень с пере-
ходом, находящимся в сильном поле, может быть значительно уже
однородной ширины перехода. Это было продемонстрировано в од-
ном из первых экспериментов нелинейной спектроскопии [40],
в котором наблюдался узкий резонанс на атомном переходе во
внешнем магнитном поле, в котором легко возникает пара связан-
ных переходов с близкими частотами. В эксперименте на усиливаю-
щий переход действовали две бегущие волны Хе-лазера с разностью
частот А (две аксиальные моды лазера), а постоянное магнитное
поле изменяло разность частот Q = — ю2 переходов между
зеемановскими подуровнями Хе. Когда зеемановское расщепление
пар переходов настраивалось на А, наблюдался нелинейный ре-
зонанс в пропускании Хе-ячейки с шириной 2Г = 0,6 МГц, ко-
торая на два порядка меньше доплеровской ширины. Особенностью
его является то, что в полуширину Г = (ух + у^)!2 входят только
константы уширения конечных уровней, а влияние общего уровня
исключается.
Узкие линии резонансного ВКР могут быть использованы для
исследования тонкой структуры уровней. Здесь мы опишем иссле-
дования линии резонансного ВКР в неоне в магнитном поле [41].
Продольное магнитное поле снимает вырождение уровней 2s и 2р.
При наблюдении вдоль магнитного поля Н на линии 1,15 мкм
обнаруживаются три перехода с левой круговой поляризацией
(ЛКП. Ат = +1) и три перехода с правой круговой поляризацией
(ПКП, Ат = — 1). Для света с ЛКП частоты отличаются от несме-
щенной частоты ю02 на —gop,oHlh, — g2p,0Z/7/i, — (2g2 — g0) X
Xli0H'h, а для света с ПКП — на gop,oH!h, g2p,aHlh, (2g2 — g0) X
где ц0— магнетон Бора. Вследствие теплового дви-
жения доплеровские ширины этих переходов перекрываются в об-
ласти, где расщепление линейно по полю Н и различие в g-факторах
труднообнаружимо. Поэтому для простоты для линии 1,15 мкм
считают, что g0 = g2 = g. При этом линия излучения, наблюдаемая
вдоль поля, есть сумма двух невзаимодействующих доплеровски
уширенных линий, смещающихся в противоположных направле-
ниях при увеличении магнитного поля.
Иначе проявляется эффект Зеемана в трехуровневой системе
в присутствии резонансных монохроматических световых полей-
В этом случае можно наблюдать расщепление резонансов при сла-
364
магнитных полях, что позволяет точно измерять g-факторы
(уровней и интенсивности отдельных зеемановских компонент.
Привлекательной с точки зрения исследований эффекта Зеемана
|гЯВляется возможность избирательного возбуждения магнитных
ЙЮДУРовней и исследования его обмена между ними.
I’ Рассмотрим эффект Зеемана на линии 1,15 мкм в присутствии
^рнешнего монохроматического поля на А = 1,5 мкм в схеме, пред-
Ь ставленной на рис. 9.23. Наложение продольного магнитного поля
[ Приведет к расщеплению линии поглощения сильного поля на две
Рис. 9.23. Зееман-эффект на связанных переходах Ne: а — схема уровней и
И переходов в магнитном поле; б — форма линии вынужденного рассеяния
( вперед на линии 1,15 мкм при накачке полем на А = 1,5 мкм при Н = 90 Э
(кривая 1), форма линии пробного сигнала на А = 1,15 мкм (кривая 2)
o-компоненты. Линейно-поляризованная волна может быть раз-
ложена на две компоненты с ЛКП и ПКП с одинаковой интенсив-
ностью. Поглощение компоненты с ЛКП приводит к возбуждению
- атомов на подуровень с т = —1, а с ПКП — на подуровень с т =
+1, причем с полем взаимодействуют атомы, скорости которых
' Удовлетворяют резонансному условию: доплеровски сдвинутая
Частота равна расстройке от центра линии. Атомы, которые на-
?г х°Дятся в точном резонансе, имеют скорости kvv = Q -|- А на под-
\ Уровне ст = —1 и kvv = Q + А на подуровне ст = +1. Учтено,
У Что нижний уровень перехода 2s2 —> %Pi невырожден (J1 = 0) и
i == goPoHiti.
С каждого магнитного подуровня на переходе 2s2 -* 2р4 в про-
± Дольном магнитном поле оказываются разрешенными два электро-
№ 365
дипольных перехода в соответствии с правилами отбора для
польного излучения (Ат = +1) с резонансными частотами w0, j
+ Ао — 2А2 (1->2, ЛКП), соО2 — До (1 -> О, ПКП), ю02 — Ао (—1
-> О, ЛКП), ШО2 - До + 2Д2 (-1 -> 2, ПКП).
Экспериментальные исследования были проведены во схеме
описанной в гл. 5. Отличие заключалось в том, что внешняя по-
глощающая ячейка помещалась в продольное магнитное поле.
Для устранения поляризационной анизотропии внешняя ячейка
имела окна, расположенные перпендикулярно по отношению к осп
разрядной трубки и направлению магнитного поля. Можно было
произвольно изменять поляризацию как сильного поля на Z =
= 1,52 мкм, так и слабого поля на X = 1,15 мкм. Циркулярно по-
ляризованный свет получался путем введения в луч четвертьвол-
новых слюдяных пластинок, подобранных соответственно для
длины волн 1,15 и 1,52 мкм.
На рис. 9.23 (с компенсацией доплеровской полосы, обуслов-
ленной диффузией возбуждения в пространстве при пленении резо-
нансного излучения) приведены экспериментальные записи формы
линии вынужденного излучения на линии 1,15 мкм в присутствии
плоско поляризованной бегущей волны на X = 1,52 мкм и магнитно-
го поля % = 80 Э для рассеяния вперед.
Расщепление магнитных подуровней определяется по формуле
А = i,igH (МГц), где Н — магнитное поле в эрстедах. Для Н =
= 100 Э и g = 1,3 получаем А ~ 180 МГц. Расстояние между
максимумами <т-компонент при нормальном эффекте Зеемана на
переходе 2s2 -> 2р4 должно быть 2А = 360 МГц, что заметно меньше
доплеровской ширины линии в разряде Avd = 800 МГц. В трех-
уровневой системе мы имеем хорошо разрешенную структуру
с максимальным расстоянием между компонентами 806 МГц. Кроме
двух сильно смещенных компонент с различными круговыми по-
ляризациями имеются две малосмещенные от центра перехода
компоненты. Эти компоненты связаны с переходом на подуровень
с т = 0, который не смещается в магнитном поле. Очевидно, что
при очень близких длинах волн, т. е. при (к'/к) — 1 1, эти компо-
ненты не будут смещаться даже в очень сильных полях, несмотря
на то что общий уровень смещается в магнитном поле довольно
сильно. Этот эффект отражает специфику рессеяния в трехуровне-
вой системе. Частота рассеянного света с той же круговой поля-
ризацией, что и внешнее поле, в магнитном поле не изменяется,
в то время как изменение поляризации рассеянных фотонов
в магнитном поле связано с изменением частоты рассеянного
света.
Расщепление линии вынужденного излучения ^ = 1,15 мкм
было использовано для определения отношения g-факторов уров-
ней 2s2 и 2рц. Измерения дали значение отношения 1,035 + 0,020.
Используя ранее полученное значение для g26, = 1,30, по-
лучаем для g2S2 = 1,26 + 0,03. Это значение согласуется со
значением, определенным методом двойного резонанса.
36В
§ 9.4. Спектроскопия запрещенных переходов
® Спектроскопия запрещенных переходов — новое бурно раз-
F'кивающее направление лазерной спектроскопии. Здесь можно вы-
# делить два важных направления. Одно основано на использовании
Л комбинационного рассеяния (главным образом вынужденного)
1 и нелинейных резонансов. Очень эффективным методом исследо-
ваний запрещенных в дипольном приближении переходов стал
< метод двухфотонной спектроскопии бездоплеровского уширения.
I- Нелинейный резонанс двухфотонного поглощения расположен
в центре запрещенного перехода и имеет однородную ширину.
Двухфотонное поглощение позволяет исследовать переходы и
линии поглощения, ранее недоступные для исследований, посколь-
ку переходы, разрешенные в двухфотонном приближении, запре-
щены в однофотонном. Уже первые эксперименты показали про-
стоту и эффективность метода. К настоящему времени с его помощью
выполнено очень большое число экспериментов в атомной спек-
троскопии.
Один из первых экспериментов по исследованию тонкой струк-
• туры уровня УФ Na с помощью двухфотонного поглощения без
Рис. 9.24. Спектр двухфотонного поглощения в поле стоячей волны в парах
Na, 3s'2 6' 4d2Z> (УФ флуоресценция)
Доплеровского уширения был выполнен в [42]. Доплеровское уши-
рение исключалось благодаря применению атомного пучка. Ис-
следуя переход 3S -> 4D, авторы работы [42] смогли записать
Линию двухфотонного поглощения, являющуюся наложением пе-
реходов (F = 2) -+ 2D3/2, Фз/2 и 2S (F = 1) *D5/2, D3/2.
Проведенные измерения, полученные с помощью непрерывного
Лазера на красителе с выходной мощностью 165 мВт и шириной
Линии генерации около 25 МГц, позволили впервые измерить раз-
ность энергий компонент тонкой структуры D-уровня Na, которая
367
- срл
Рис. 9.25. Сверхтонкое расщепление
двухфотонного перехода в нулевом маг-
нитном поле, в поле 570 и 5400 Гс. Вер-
тикальные линии (расчетные) показыва-
ют положение и относительные интен-
сивности компонент. Сигнал флуорес-
ценции наблюдался на линии 0,33 мкм
оказалась равной AvCTC
= 1025 + 6 МГц. Приблизь,
тельно в то же время появил-
ся ряд работ, в которых ис-
следовались резонансы двух-
фотонного поглощения в поле
стоячей волны. В [43, 44] ис-
следовалась структура уров-
ня 5s. Применив импульс-
ный лазер на красителе с
поперечной накачкой излу-
чения азотного лазера, авто-
ры работы [44] смогли запи-
сать форму линии двухфотон-
ного поглощения на переход
3s -> 5s (рис. 9.18). Результа-
ты измерений позволили ус-
тановить величину сверхтон-
кого расщепления уровня
5sNa Avctc = 1э6 —I— 5 МГц.
В работах [45, 46] ис-
следования двухфотонных
резонансов проводились с
непрерывным лазером на
красителе. В [45] исследовал-
ся переход 35 -> 4D. Шири-
на линии излучения лазера
составляла 30 МГц при мощ-
ности 30 Вт. На рис. 9.24 при-
ведена запись формы линии
двухфотонного резонанса.
Измеренная величина расщеп-
ления тонкой структуры уров-
ня 4£> составила 1035 +
10 МГц, что достаточно хо-
рошо совпадает с результата-
ми работы [42]. Тщательные
измерения ширины двухфо-
тонного резонанса приведены
в работе [46], где использо-
вался лазер с шириной ли-
нии генерации 10 МГц и мощ-
ностью 5 мВт. Ширина двух-
фотонного резонанса соста-
вила 24 МГц. Важное применение метод двухфотонной спект-
роскопии без доплеровского уширения нашел при исследовании
перехода 15 —> 2S в водороде.
Метод двухфотонной спектроскопии без доплеровского ушире-
ния сделал возможным наблюдение зеемановского расщепления
368
V
перехода между двумя 5-состояниями в Na [47]. В работе были
№ Проведены исследования влияния величины магнитного поля на
зеемановское расщепление. Экспериментально наблюдалось сбли-
Л- жение зеемановских компонент с увеличением магнитного поля,
? что находится в согласии с теорией. На рис. 9.25 приведены ре-
| >• зультаты по измерению сверхтонкого расщепления двухфотон-
' ного перехода 35 -> 5S в Na при различных величинах магнит-
ного поля. Разрежение компонент ограничивалось шириной ли-
'д нии генерации (около 150 МГц), которая определялась короткой
| длительностью импульса генерации (около 4-10~9 с).
< Подобные измерения, но с использованием непрерывного лазера
•' на кристалле были проведены в работе [48]. В работе исследовалось
влияние мощного магнитного поля на переход 35 -> 4£> в Na (так
называемый эффект Пашена — Бака). В результате этих измерений
стало возможным не только проследить за характером поведения
зеемановских компонент с изменением магнитного поля, но и вы-
) числить ширину тонкой структуры состояния 4D, оказавшуюся
равной 1029 + 3 МГц. Эти результаты оказались в хорошем соот-
' ветствии с измерениями, проведенными в работах [42, 45]. Ширина
пиков в измерениях составляла 15 МГц.
V» § 9.5. Нелинейная лазерная спектроскопия
ридберговских атомов
Наблюдение эффекта устранения доплеровского уширения при
;» двухфотонном поглощении в поле стоячей волны сразу же при-
влекло внимание в связи со спектроскопией высоковозбужденных
5 (ридберговских) состояний атомов. Это связано с тем, что, во-пер-
# вых, оказалось возможным использовать источники перестраивае-
К мого излучения в видимой области спектра, а во-вторых, устра-
Нить доплеровское уширение, которое принципиально ограничива-
ет возможности спектрального разрешения высоковозбужденных
Состояний. Сразу же появились и предложения по использованию
линий двухфотонного поглощения в поле стоячей волны в парах
Щелочных металлов в качестве набора реперных линий в значи-
тельной части видимого спектра [67]. Эти линии являются очень
Узкими, их волновые числа могут быть описаны в рамках имеющей-
ся экспериментальной точности простыми формулами. Безусловно
важным оказалось то, что их наблюдение простым образом осу-
ществляется методами оптогальванической спектроскопии, в част-
' Вости в так называемом термоионном диоде, обладающим большим
Ионизационным усилением [68]. С помощью точных волномеров
были изучены волновые числа последовательностей ридберговских
' Серий nS- и и£)-состояний атома 39К [69] и иТЭ-серии Cs [70, 71] и
обнаружены немонотонные вариации квантового дефекта [70].
8 этих экспериментах обычно использовались коммерческие не-
, аРерывные лазеры на органических красителях, работающие в од-
• ®о,1астотном режиме, с мощностью до 100 мВт и шириной линии
*—5 МГц. Излучение фокусировалось в специально сконструи-
369
рованную лампу с термоионным детектированием и сформировы-
валось в виде стоячей волны. В работах [72—74] приведены даа_
ные точных измерений энергий уровней ридберговской серии ру_
бидия, вплоть до п = 50, а также данные по ударному уширению
и сдвигу двухфотонных резонансов [73].
Серия работ по лазерной спектроскопии высоковозбужденных
состояний была выполнена с использованием ступенчатого воз-
буждения излучением перестраиваемых лазеров при оптогальва-
ническом детектировании в разрядных ячейках или ионизационном
38Р
3/2
7/2
<а
с
378
36Р.
3/2
7/2
___I____।___I___।____।___।___।__________
66,6 66,8 67,0 67,2 »2.,ГГи,
Рис. 9.26. Двухфотонное поглощение на переходе 37Р —» 38Р в присутствии
поля, резонансного переходу 36Р1у2 —» 37Рд?2: а — схема рабочих уровней;
б—спектр при плотности мощности СВЧ излучения Z = 5-10-7 Вт/см-;
в — спектр при I = 2,8-4 Вт/см2
в атомном пучке. Это позволило разрешить в лабораторных усло-
виях состояния с главным квантовым числом п — 520 [75] и на-
блюдать резонансы Ландау в слабых магнитных полях. Для ре-
гистрации спектров возбуждения ридберговских атомов помимо
полевой ионизации успешно использовалась фото- и столкнови-
тельная ионизация с переносом заряда.
Методы лазерной спектроскопии высоковозбужденных (рид-
берговских) состояний атомов обеспечили разнообразные данные
370
0 систематике уровней, точных значениях квантовых дефектов,,
дозволили разрешить сверхтонкую и изотопическую структуру,
определить статические и динамические поляризуемости. В работе
[76] приведен спектр двухфотонного поглощения атома стронция
в поле стоячей волны на переходах 5$2 -> 5sns, 5snd, где п = 105,
106,107, демонстрирующий прекрасную разрешающую способность
метода. Наблюдаются компоненты сверхтонкой структуры не-
четного изотопа 87Sr п все компоненты изотопической структуры
как для сильных 8eSr, 88Sr, так и для слабых 84Sr четных изотопов.
Селективное лазерное возбуждение отдельных ридберговских
уровней сделало возможным исследование взаимодействия микро-
волнового излучения с переходами между ридберговскими состоя-
ниями (см., например, [77]). Это привело к созданию лазера на од-
ном атоме [78], двухфотонного микромазера [79], к наблюдению
двухфотонного динамического эффекта Штарка [80]. На рис. 9.26
приведена схема энергетических уровней и запись, демонстрирую-
щая эффект двухфотонного динамического эффекта Штарка для
.перехода 37Р-> 38Р [80].
Гл ава 10
Нелинейная молекулярная лазерная
спектроскопия
Применение нелинейных оптических резонансов в молекуляр-
ной спектроскопии позволило повысить разрешающую способность
на несколько порядков. Принципиально важное значение лазер-
ных методов для молекулярной спектроскопии заключается не
0,8 0,4 0 0,4 ъ-ъ0,ГГц
Рис. 10.1. Спектры поглощения молекул SF6, полученные с разрешением-
а— с помощью спектрографа [1]; б~ с помощью полупроводникового лазера
[1]; в— с помощью СО2-лазера высокого давления [2]
372
плько в этом. Из-за перекрытия линий электронно-колебательно-
юаЩательных переходов использование приборов высокой раз-
^шающей силы оказывается в большинстве случаев затруднитель-
ном. Сейчас ситуация кардинально изменяется. Применение пере-
страиваемых лазеров позволяет получить спектры высокого раз-
^лешения большинства сложных молекул, исследовать сверхтонкую
структуру переходов, проводить прецизионные измерения изо-
топической структуры. Стало возможным проводить измерения
Сдвигов и уширений линий колебательно-вращательных переходов
Молекул. На рис. 10.1а показан спектр поглощения SF6, получен-
ный на спектрографе. Спектры высокого разрешения в этой же
(Области спектра получены с помощью перестраиваемого полупро-
водникового лазера [1] (рис. 10.16) и непрерывного СО2-лазера
высокого давления (рис. 10.1в) [2]. Только в двух последних слу-
шамх удается получить неискаженные спектры поглощения молекул
Ж разрешающей способностью, ограниченной лишь доплеровской
атириной.
||| 10.1. Исследование структуры уровней
Нелинейные оптические резонансы позволяют исследовать
Структуру линий, скрытую доплеровским уширением. Как и в оп-
тической области спектра, большое число экспериментов с нели-
кейными оптическими резонансами выполнено с молекулами, ли-
|ии поглощения которых совпадают с частотами генерации рас-
пространенных лазеров. Многие эксперименты данного типа были
выполнены в диапазоне 3,39 мкм и 10,6 мкм с Не — Ne- и СО,-
|азерами.
Типичный пример спектра показан на рис. 10.2, где приведена
рспериментально наблюдаемая внутренняя структура на одной
|з линий поглощения молекулы SFe в поле линии излучения Р (16)
врлосы 10,6 мкм СО2-лазера [3]. Доплеровское уширение для этого
Врехода составляет 30 МГц, а ширина крайних резонансов в три-
влете около 300 КГц. Центральный резонанс имеет ширину около
||3 МГц, что, по-видимому, обусловлено внутренней структу-
И>й линий, которую не удалось разрешить в этом экспери-
бенте.
L 10.1.1. Электронно-колебательно-вращательные переходы мо-
р*5ул. В [4—6] была исследована сверхтонкая структура ряда
ганий поглощения на электронных переходах молекулы йода. Бы-
Nt изучены И переходов молекул 127 J2 и 129J2, с которыми совпада-
ет линии генерации ионных аргонового (514,5 и 501,7 нм) и крип-
Юцового (568,2; 530,8; 520,8 нм) лазеров. В работах [7,8] была изу-
₽На сверхтонкая структура линии Р (33) 12'J,, совпадающая с ли-
₽ей излучения Не — Ne-лазера на X -- 632,8 нм.
К Все исследованные линии поглощения соответствовали пере-
сдам между Sj (X) и 3ГГ„ (В) электронными состояниями, но
Вещательные и колебательные квантовые числа были различными.
рИДичный пример наблюдаемого нелинейного спектра сверхтонкой
373
структуры для линии Р (17) полосы 21 — 1 127 J2 приведен Иа
рис. 10.3. Исследование сверхтонкой структуры позволило выявить
два механизма ее образования: 1) ядерную электрическую квадру,
польную связь, которая мало меняется для различных линий-
Рис. 10.2. Структура линии поглощения молекулы SF6, наблюдаемой в окрест-
ности линии Р (16) СО2-лазера, р = 5-10~3 Торр
2) магнитное спин-вращательное взаимодействие, которое сильно
зависит от колебательной энергии в возбужденном электронном
состоянии.
10.1.2. Сверхтонкая структура. Сверхтонкая структура ко-
лебательно-вращательных переходов обусловлена слабым взаимо-
действием ядерного магнитного момента и магнитного поля, созда-
ваемого вращением молекулы. Это взаимодействие приводит к рас-
щеплению уровней на 104 — 105 Гц. Для основного колебательного
состояния молекул расщепление исследовалось методами радио-
спектроскопии и с использованием молекулярных пучков.
Расщепление возбужденного колебательного уровня имеет то
же значение по порядку величины. Для изучения расщепления
линий колебательно-вращательных переходов необходимы резо-
нансы шириной 1—100 кГц. Наиболее детальные исследования
сверхтонкой структуры молекул, содержащих метильные группы
СН3, были выполнены в [10] с помощью Не — Ne-лазера, работаю-
щего на длине волны3,39мкм. Чтобы расширить частотный диапазон
исследований, разрядная трубка Не—Ne-лазера помещалась в маГ'
374
яитное поле. Такой способ позволяет перестраивать частоту
jje — Ne-лазера в пределах нескольких гигагерц [11] и исследовать
большое число молекул. Исследования с высоким разрешением
^ыли выполнены с использованием телескопических расширителей
11,отн.вд.
Лоплеробская
' ширина
ill ill_______________।__।__i__i--1—
-700 -500 —300 -100 0 100 300 AV,МГц
’Рис. 10.3. Сверхтонкая структура линии Р (17) полосы 21 — 1 127J2, получен-
", ной с помощью насыщенного поглощения с использованием Кг+-лазера
Ьйучка для молекул СН4 и CH3J. Спектрометры для этих исследо-
ваний были описаны в гл. 8.
* В [12] была впервые исследована сверхтонкая квадрупольная
^структура перехода молекулы 12СН333С1 с помощью линии Р (26),
1* *9,4 мкм СО2-лазера. Наблюдаемый спектр был согласован с рас-
четным.
В работе [13] было рассмотрено проявление в колебательно-
нращательном спектре моноизотопных молекул всех трех эффектов:
'Квадрупольной, магнитной и изомерной структуры. С этой целью
Экспериментально была изучена внутренняя структура доплеров-
фки уширенных линий поглощения изотопных молекул 187OsO4,
?89OsO4, 192OsO4, 190OsO4 с помощью ряда линий Р- и 7?-ветвей
СО2-лазера. Как правило, на контуре линий излучения обычного
;£О2-лазера низкого давления наблюдаются узкие резонансы, со-
ответствующие переходам одновременно нескольких моноизотоп-
Яых молекул. Пример экспериментально наблюдаемого спектра
Насыщенного поглощения на линиях полосы v3 молекул 189OsO4
Н 192OsO4 с помощью излучения на нескольких линиях Р-ветви
^О2-лазера в области 10,6 мкм показан на рис. 10.4. Структура
колебательно-вращательных переходов четырех изученных изо-
топных молекул OsO4 имеет следующую особенность: спектр
375
молекулы 189OsO4 имеет характер парных резонансов-дублетов
Дополнительные одиночные резонансы в спектре 189OsO4 Moryj
быть отнесены к примеси других моноизотопных молекул. Ядр0
изотопа 1890s, в отличие от других изотопов осмия, обладает сца_
ном I = 3/2 в основном состоянии и сравнительно большой вели-
чиной магнитного (р = 0,65004 яд. магнетона) и квадрупольного
(Q = 0,8- 10‘2а см2) моментов. В случае 192OsO4 и 190OsO4 сверх-
тонкое расщепление отсутствует и в спектре наблюдаются отдель-
ные резонансы. В случае молекулы 1S7OsO4 (1 = 1/2) спектр погло-
щения усложнен за счет магнитного сверхтонкого расщепления
-1-1-5-1-1-'-1-1J-------1_। । । ।
-20 -10 0 10 v,nru, -20 -10 О . 10 v^Ou,
Рис. 10.4. Спектры насыщенного поглощения молекул 189OsO4 и 192OsO4, по-
лученные с помощью различных линий СО2-лазера
которое не удалось разрешить в экспериментальных условиях ра-
боты [13J. Наблюдаемая дублетная структура в спектре 189OsO4
обусловлена ядерной квадрупольной структурой. Оцененная
величина постоянной квадрупольного взаимодействия Qegj —
= 0,6 МГц.
Магнитная сверхтонкая структура (МСТС) была изучена де-
тально на линии F™ перехода Р (7) полосы v3 в молекуле метана
[14-19].
Расщепление основного состояния метана исследовалось радио-
спектроскопическими методами с помощью молекулярных пучков.
Используя данные [18], авторы работы [19] вычислили МСТС ли-
нии F^\ результаты представлены в табл. 10.1- На рис. 10.5 по-
казана схема переходов между уровнями МСТС.
Самые сильные компоненты соответствуют переходам с &F ==
= — F^ = —1, две слабые — запрещенным переходам
с AF = 0. Здесь Fw и Е(2) — полные угловые моменты количества
движения молекулы. Расстояние между сильными компонентами
10 кГц. Слабые компоненты находятся на расстоянии 100 кГц °т
сильных. Известно, что на частоте, равной полусумме частот свя-
занных переходов, возникает так называемый перекрестный ре-
зонанс. Его появление связано с наличием общего уровня. ИнтеИ-
376
явность перекрестного разонанса равна среднеквадратичному
дачению интенсивностей сильной и слабой компонент, а относи-
дльные интенсивности нелинейных резонансов могут существенно
уличаться от интенсивностей линий. Это особенно заметно при
ядимом различии между интенсивностями компонент. В слабых
Таблица 10.1. Параметры магнитной сверхтонкой структуры
/2<2)-линии метана
Частота расщеп- ления, кГц (эксперимент) Интенсивность линий. мВт/см2 (теория) Относительная интенсивность нелинейных резонансов
теория эксперимент
11,35+0,10 1,157 1,168 1,20±0,10
0 1 1 1
-11,05+0,10 0,864 0,874 0,90±0,05
лях интенсивность резонанса пропорциональна произведению
эффициента поглощения и параметра насыщения. Обе величины
опорциональны вероятности перехода. Поэтому в слабых полях
досительные интенсивности резонансов приблизительно пропор-
ональны отношению квадратов интенсивностей линий. В [20]
I выполнен расчет относи-
ьных интенсивностей не-
хейных резонансов в ме-
[е. Эти результаты пред-
авлены в табл. 10.1. Иссле-
вания сверхтонкойструкту-
I в метане имели большое
актическое значение, по-
рльку МСТС использова-
сь для стабилизации ча-
)ты Не — Ne-лазера. Теоре-
ческие и эксперименталь-
te исследования позволили
рошо изучить влияние
СТС в СН4 на сдвиг резо-
нса, тем самым, были
ределены условия, при
торых влияние на сдвиг
ЛК-0 Кроссинги AF--1
Рис. 10.5. Схема переходов между уров-
нем МСТС СЩ на линии X = 3,39 мкм
зонанса и стабильность частоты минимально (см. гл. 11).
Ю.1.3. Штарк- и зееман-эффекты на колебательно-вращатель-
К переходах. Нелинейные оптические резонансы позволяют ис-
вДовать
штарк-
и зееман-эффекты на отдельных линиях,
когда
1леровское расстояние между ними меньше доплеровской ши-
!ы. Высокое разрешение позволяет проводить исследования
I сравнительно малых электрических и магнитных полях. На-
оика частоты генерации по резонансу позволяет провести точ-
измерения штарковского и зеемановского расщепления линий.
377
В экспериментах такого типа осуществляется настройка цас_
тоты перехода на частоту светового поля и прецизионного изме„
рения сдвига линии во внешнем поле по возникающему узкому
нелинейному резонансу. Эта методика была использована, напри-
мер, в [21] для прецизионного измерения эффекта Штарка на пе-
реходе 404 (а) -> 514 (5)-полосы v3 NH2D с помощью линии Р (20)
СО.,-лазера. Обычно эта линия не поглощается в NH2D, но в одно-
родном электрическом поле несколько вращательно-колебатель-
ных линий могут быть настроены в резонанс с полем СО2-лазера
и при точной настройке центра линии поглощения NH2D на частоту
поля на каждой из линий возникает узкий нелинейный резонанс
который позволяет проводить очень точные измерения. ШирцНа
узких резонансов составляет 1,6 МГц и определяется главным
образом уширением из-за столкновений при давлении газа в штар-
ковской ячейке около 30 мТорр. Точность подобных измерений
достаточна для определения штарковского сдвига второго порядка
в слабых полях 1—3 кВ/см. Подобные измерения были выполнены
для молекул NH2D [22]
и NH3 [23] с помощью
линий излучения СО2-
лазера и CH3F с по-
мощью Не — Ne-лазера
[24] на % = 3,39 мкм.
Ряд интересных эк-
спериментов по Штарк-
эффекту выполнен с мо-
лекулой СН4 и Не —
Ne-лазером на длине
волны 3,39 мкм. Воз-
гзбврснг1-
48,0
47,5
г
Л
А1
возбужденное
состояние
Переход Р(7)
Основное колебательное
состояние
бужденное состояние
перехода Р (7) полосы
х3 СН4 имеет шесть ко-
риолисовых подуровней
[17, 18]. Энергетичес-
кая диаграмма уровней
Рис. 10.6. Схема переходов в молекуле метана метана, связанных с пе-
вблпзи X = 3,39 мкм реходом на 3,39 мкм,
изображена на рис. 10.6.
Два подуровня обладают штарк-эффектом первого порядка,
в то время как четыре подуровня — только штарк-эф-
фектом второго порядка [27]. F^-линия находится в точном Ре'
зонансе с линией Не — Ne-лазера, а ТГ-линия смещена от нее на
0,096 см1 в «красную» сторону.
Линейный штарк-эффект на Е-линии был изучен в работах [28,
29]. Частота Не — Ne-лазера перестраивалась на 3 ГГц внешним
аксиальным магнитным полем, штарковская СН4-ячейка помеща-
лась внутри резонатора лазера. Спектры насыщенного поглощения
СН4 на Л'-компоненте Р (7) в отсутствие электрического поля и во
внешнем поле 1660 В-см1 приведены на рис. 10.7. За счет неболь-
378
итого электрического дипольного момента 0,0200 ± 0,0001 в возбуж-
денном колебательном состоянии спектральная линия расщепля-
йся на 2/ + 1 = 13 эквидистантных компонент, которые скрыты
» оПлеровским уширением, но отчетливо проявляются в спектре
?.Нелинейного поглощения. Резонансы регистрируются методом
“'частотной модуляции (наблюдае-
Дуый сигнал является первой про-
изводной по частоте линии нели-
1'яейного поглощения) и имеют ши-
Грину около 100 кГц. Число ком-
Вдонент однозначно подтверждает,
F что верхний уровень имеет враща-
<> тельный угловой момент J = 6
соответствии с обозначением пе-
Vрехода Р (7). Кроме того, этот
^эксперимент подтвердил теорети-
1ческое предсказание [30], что мо-
Влекулы типа сферического волчка,
«Подобные СН4, имеют небольшой
•дипольный момент в возбужден-
жном колебательном состоянии за
счет вращательно-колебательной
дсвязи.
Ж Квадратичный штарк-эффект на
линии в СН4 наблюдался впер-
тые в работе [27]. Штарковское
расщепление не удалось разрешить
Ьаже в поле 40 кВ-см'1, но влия-
-10 0 10 »,МГц
Рис. 10.7. Спектр насыщенного по-
глощения на A-компоненте линии
Р (7) СН4 в электрическом поле:
а — Е = 0; б — Е = 1660 В/см
ние электрического поля проявля-
юсь в возникновении асимметрич-
Юго уширения резонанса. Малость
^Тарковского сдвига для этой ли-
|ии обеспечивает высокую воспро-
вводимость частоты Не — Ne-ла-
Юра, использующего для стабилизации частоты этот переход.
Использование узких резонансов для исследования эффекта
]еемана наиболее существенно для частиц, магнитный момент ко-
торых определяется только ядерными магнитными моментами.
акая ситуация реализуется для большинства молекул в основном
©стоянии. В частности, основное состояние молекулы СН4 обла-
®ет небольшим магнитным моментом — порядка долей ядерного
Югнетона. Для изучения эффекта Зеемана на доплеровски уширен-
ии линии методами линейной спектроскопии необходимы магнит-
ив поля свыше нескольких сотен килогаусс. Узкие нелинейные
©Зонансы позволяют исследовать эффект Зеемана в магнитных
©лях, в сотни раз более слабых. Такие эксперименты были осу-
ществлены в работе [31] на ^’-компоненте линии Р (7) СН4.
наблюдалось образование нелинейных резонансов на переходах
379
с правилами отбора /Ат., = +1 в поле световых волн, имеющи
левую п правую круговую поляризации, а также их взаимодей*
ствие.
В циркулярно поляризованном световом поле наблюдается одИй
узкий резонанс, смещенный на величину ±]AgjJl в зависимости От
направления поляризации. На рис. 10.8 приведены нелинейны^
резонансы для такого случая, полученные в [31]. По магнитному
сдвигу частоты резонансов определяется g-фактор для вращате.щ,
ного магнитного момента. Для СН4 оказалось, что g = +0,311 4-'
± 0,006, что находится в хорошем согласии с g = 0,3133 + 0,()(([‘Г
Рис. 10.8. Зеемановская структура линии насыщенного поглощения F^ СН4:
а. — обе волны имеют противоположные круговые поляризации (7 — В —
— 650 Гс, Azzij- = -f-1; 2 — В = 0,Amj = 0; 3 — В = 650 Гс, Arrij = —1);
б — обе волны имеют линейные поляризации (В = 670 Гс; 1 — Amj --1;
2 — Arrij = 0; 3 — Amj = —1)
4200 4600 Я,кГц
полученным в экспериментах с молекулярными пучками. Особен-
ностью метода нелинейной спектроскопии является возможность
измерения не только абсолютного значения, но и знака g.
В линейно поляризованном световом поле и аксиальном маг-
нитном поле разрешены оба перехода Amj = ±1, и поэтому две
циркулярно поляризованные световые волны взаимодействуют с
двумя связанными переходами. Нелинейные резонансы для этого
случая изображены на рис. 10.86. В этом случае наблюдаются
одновременно два расщепленных из-за эффекта Зеемана узких
резонанса и, кроме них, за счет общего уровня возникает допол-
нительный перекрестный резонанс (гл. 5).
Можно наблюдать аномальный эффект Зеемана, если зееманов-
ское расщепление меньше интервала магнитной сверхтонкой
структуры. Расщепление между линиями МСТС в СН4 около 10 кГц,
т. е. аномальный эффект Зеемана можно наблюдать, используя
резонансы шириной около 1 кГц в магнитном поле около 1
В исследованиях использовался спектрометр с телескопическим
расширителем пучка внутри резонатора [32]. Этот спектрометр
был описан выше. Продольное магнитное поле в 10 Гс создавалось
соленоидом в поглощающей ячейке. Поляризация света в резо-
наторе была линейной. Форма линии насыщенного поглощений
Наблюдалась по сигналу первой гармоники в мощности излучения
лазера во время модуляции частоты.
<’ На рис. 10.9 показана запись сигнала первой гармоники при
модуляции частоты в магнитном поле Н = 0 и Н = 5 Гс. Как видно
яз рис. 10.9, наложение магнитного поля приводит к значитель-
г ному изменению формы компонент МСТС линии F™.
Качественные рассмотрения и теоретические расчеты показали,
что асимметрия линии возникает из-за влияния перекрестных ре-
зонансов, которые дополнительно появляются в магнитном поле
i при взаимодействии газа с линейно поляризованным излучением.
н=о
20
10.9. Зеемановский спектр МСТС линии метана (сигнал первой гар-
моники)
,Рис.
йИз-за эффекта отдачи частоты перекрестных резонансов, связан-
рых с общим нижним уровнем, сдвинуты на величину Aj = hk2!2Mt
^Частоты резонансов, связанных с верхними уровнями, — на Д2 =
$ = —кк?Г2М в красную область от частоты перехода. Поскольку
?Дисло общих уровней в верхнем и нижнем состоянии различно,
^суммарные интенсивности перекрестных резонансов также разли-
чаются. Их сдвиг на А и разность интенсивностей приводят к асим-
метрии перекрестного резонанса. Детально этот вопрос рассмотрев
Н [32].
381
Различие между компонентами МСТС позволило измерить
сдвиг второго порядка центра каждой компоненты в магнитном
поле с относительной погрешностью 1(Г13. При изменении магнитно-
го поля можно было наблюдать сдвиг частоты лазера, стабилизиро-
ванного по центру линии. Эти сдвиги были измерены при давле-
нии 6 • 10-5 Торр. Магнитное поле менялось от 0 до 5 Гс. Для всех
трех компонент наблюдался сдвиг второго порядка. Максимум
компоненты 6 —> 5 был сдвинут
в синюю область примерно на
15 Гц/Гс2, две другие компонен-
ты сдвинуты в «красную» об-
ласть (рис. 10.10). Соответст-
вующие теоретические значения
одинаковы.
В экспериментах с внешним
электрическим полем, дейст-
вующим на молекулы, можно с
достаточно высокой точностью
измерить дипольные моменты
молекулы в основном и возбуж-
денном состояниях. Эффектив-
ным оказался метод двойного
оптического резонанса, который
был использован в [33] для ис-
следований молекул CH3F с по-
мощью двух С02-лазеров, рабо-
тающих на близких частотах.
Схема эксперимента приведена
на рис. 10.11. Молекула CH3F
Рис. 10.10. Сдвиг А компонент МСТС является симметричным волч-
линии F&> СН4 в магнитном поле ком и во внешнем электриче-
ском поле Е обладает штарк-эф-
фектом первого порядка с величиной расщепления
л 2ц „ К
к п Е } у +1) ,
где J — вращательное квантовое число, К — проекция на главную
ось симметрии волчка. Сигнал двойного резонанса при давлении
3,1 •10~3 Торр показан на рис. 10.12. Частоты СО2-лазеров совпа-
дали с переходом (v3, J, К) = (0, 12, 2)—>(1, 12, 2) полосы v3
CH3F, и разность их частот AQ = 39,629 МГц. Первый резонанс
при нулевом поле является сигналом пересечения уровней, ко-
торый возникает при снятии вырождения уровней полем. Это со-
ответствует тому, что условие резонанса
Acoj.k = 12 2 — 12,
может быть выполнено при Е = 0 с одночастотным лазерным излу-
чением. Следующие два сигнала соответствуют условию резонанса
при конечном расщеплении уровней. Так как дипольные моменты
382
Лазеры
\Приемник\
Ячейка поглощения
10.11. Схема эксперимента по наблюдению двойного оптического резо-
нанса
Рис. 10.12. Сигнал двойного резонанса в CH3F при давлении 3-10 3 Торр
основном и возбужденном состояниях немного различаются-
Jвозникают два отдельных резонанса. Именно это позволяет с вы-
дарокой точностью измерить дипольные моменты молекулы. Резуль,
> Таты измерения электрического дипольного момента CH3F в таком
Эксперименте и измерений, выполненных методами радиоспектро-
-^Скопии [34] и молекулярного пучка [35], приведены в табл. 10.2
J136]. Точность измерения методом нелинейной спектроскопии со-
ЙрСтавляет 1/2000, и, главное, он позволяет измерять дипольные мо-
® Менты в возбужденном состоянии.
383
10.1.4. Измерение вращательных постоянных и изотопическцх
•сдвигов по биениям. Развитие техники быстродействующих [ц.-
фотоприемников позволило за последние годы существенно увели-
чить точность измерения вращательных констант и изотопическцх
сдвигов в таких молекулярных системах, как СО2, СО. В ра-
боте [37] смеситель на GaAs при комнатной температуре исполь-
зовался для получения биений между парами колебательно-вра.
щательных линий СО2-лазеров. Частота биений лежала в области
50—80 ГГц и была измерена с точностью лучше 1 МГц для 37 пар
Таблица 10.2. Точность измерения электрического
дипольного момента молекулы различными методами
У J к Дипол ь- ный момент Метод
0 о, 1, 2 0, 1 1,8572 Радиоспектроскопии [34]
0 1 1 1,85850 Молекулярного пучка [35]
0 5 4 1,85852 Молекулярного пучка [35]
0 12 2 1,8596 Двойного оптического резонанса [33]
V.,=l 12 2 1,9077 Двойного оптического резонанса [33]
переходов. Вращательные постоянные для уровней 00°1, 0230,
10°0 молекулы СО2 определены из этих измерений с точностью,
примерно на два порядка лучшей, чем раньше при измерениях
классическими спектроскопическими методами. Точность измере-
ния частот линий обычными методами спектроскопии составляет
около +0,05 см-1 (+ 1,5 ГГц).
В работе [38] измерена частота биений между семью парами
линий генерации лазеров на 12С16О2 и 12С18О2. Точность измерения
частоты биений составляла 5 —10 МГц. В качестве смесителя ис-
пользовалось Ge-фотосопротивление, активированное медью, ра-
ботающее при температуре жидкого гелия.
Увеличение точности измерений вращательных констант было
получено при использовании техники биений со стабилизирован-
ными лазерами. Экспериментальные измерения частот биении
между 30 парами 12С16О2 линий на 10,4 мкм Р-ветви и 26 парами
линий на 9,4 мкм 7?-ветви были произведены с лазерами, частотно-
стабилизированными по лэмбовскому провалу [39]. Это позволило
еще в 20—30 раз повысить точность измерений и впервые измерить
вращательную константу Ну. Техника измерений состояла в сме-
шении частот генерации от двух СО2-лазеров с п-й гармони-
кой клистрона (3 п 6), при этом наблюдалось разностная
частота
/ = /г, со, — /г, со. — /к.т
В качестве элемента, на котором производилось смешение. ис'
пользовался контакт Джозефсона. Такой способ измерений позво
лял точно измерять частоты, лежащие в интервале от 32 до 63 Г1Н-
384
Поскольку энергия уровней, как известно, описывается формулой
'Т (V, J) = G (7) + BVJ (J + 1) - DVJ2 (J + I)2 +
i + HVJ3 (J + I)3 . . .,
To из разности частот определяют вращательные постоянные.
Гетеродинные измерения при смешении частот в точечном ме-
талл — металл контактном диоде с использованием СО- и СО2-
лазеров с модуляцией добротности позволили [40] определить
частоту 7 —> 6 Р (13)-линии 12С16О с точностью до 5 МГц. Частоты
других линий 12С16О и i3C16O [41] были получены из абсолютных
частот 12С16О2-линий, которые известны с точностью до 30 КГц.
При этом излучение СО-лазеров смешивалось со второй гармони-
кой, полученной на детекторе. Частота биений до И ГГц измеря-
'лась с помощью высокоразрешающего HgCdTe-детектора. Этот
метод регистрации требует меньшей лазерной мощности для полу-
чения большого отношения сигнал/шум. Здесь мощность второй
-гармоники 30 мВт была получена при мощности СО2-лазера 1 Вт.
По-видимому, уже в скором времени станет возможным широко
использовать абсолютные измерения частот колебательно-враща-
тельных переходов (гл. 11).
§ 10.2. Ударное уширение резонансов
на колебательно-вращательных переходах
’ Форма ИК линий колебательно-вращательных переходов до
появления лазерных методов практически не исследовалась. Ме-
тоды спектроскопии, основанные па использовании приборов вы-
сокой разрешающей силы, не получили в ИК диапазоне большого
/распространения в силу ряда причин.
Исследование одиночных линий затруднялось перекрытием
(Линий колебательно-вращательных переходов. Поэтому не случай-
но, что исследованиям влияния столкновений линий колебатель-
’Но-вращательпых переходов было посвящено мало работ (см. об-
зор [42]). Методы лазерной спектроскопии в значительной степени
изменили ситуацию. За короткое время было выполнено большое
/число работ по исследованию уширения доплеровского контура
линий и нелинейных оптических резонансов.
При исследованиях ударного уширения нелинейных резонан-
: сов было обнаружено качественно новое явление — нелинейная
(Зависимость ударной ширины резонансов от плотности частиц,
•когда заведомо справедлива бинарная модель столкновений. Это
/явление открывает новые возможности исследований упругого
(рассеяния частиц при столкновениях.
10.2.1. Ударное уширение контура линий поглощения молекул.
/Данные по столкновительному уширению доплеровских конту-
ров линий поглощения молекул представляют практический инте-
рес. Они также необходимы при сравнении с данными по ушире-
> Нию нелинейных резонансов и для установления модели ударного
Уширения линий. Поэтому в этом параграфе мы коротко рассмо-
13 В. С. Летохов, В. П. Чеботаев 385
трим использование лазеров для исследования контуров доплеров_
ски уширенных линий.
Одночастотные перестраиваемые лазеры в ИК диапазоне поз-
воляют исследовать контуры одиночных линий поглощения.
этой цели с успехом использовались полупроводниковые лазеры
и лазеры с переворотом спина [1]. В работе [43] для исследований
контура линий молекул при больших давлениях 10 атм был
использован параметрический генератор. Для исследования уши_
рения в [44] использовался перестраиваемый лазер на У-центрах
окраски. Из-за малого сбоя фаз при столкновениях наблюдалось
незначительное сужение линий с ростом давления.
Исследование контуров линий поглощения в некоторых част-
ных случаях может быть проведено с помощью газовых лазеров
работающих на электронных переходах. Перестройка частоты
таких лазеров осуществляется обычно с помощью магнитного поля.
В одной из первых работ [10] форма линии метана и ударное уши-
рение исследовались с помощью Не—Ne-лазера на 1 = 3,39 мкм,
разрядная трубка которого помещалась в магнитном поле.
Увеличение диапазона перестройки лазера может быть достиг-
нуто также при увеличении давления усиливающей среды. Такой
способ уширения линии усиления и получения большого диапазона
перестройки частоты излучения одночастотных лазеров был ис-
пользован при исследованиях контуров линий поглощения в ме-
тане на А, = 3,39 мкм с помощью Не—Ne-лазера [45], в СО2 в диа-
пазоне 10,6 мкм с помощью СО2-лазера высокого давления [46].
Простой метод измерения ударного уширения в молекулярных
газах основан на наблюдении зависимости коэффипиента погло-
щения от плотности газа. Этот метод был использован главным
образом при исследованиях ударного уширения в СО2 на А =
= 10,6 мкм [47—49]. Ударное уширение линий колебательно-
вращательных переходов обычно составляет 10 МГц/Topp. Сдвиг
линий мал по сравнению с уширением и составляет величину
100 кГц/Topp.
В последние годы доплеровский контур запрещенных диполь-
ных переходов исследуется методом вынужденного раманов-
ского рассеяния [50]. Некоторые авторы использовали этот метод
для наблюдения сужения доплеровского контура на колебатель-
но-вращательных молекулярных переходах Н2, D2 и других мо-
лекул.
10.2.2. Уширение нелинейных резонансов. Исследования удар-
ного уширения доплеровского контура линий поглощения мо-
лекул могут быть выполнены на одиночных линиях колебательно-
вращательного спектра. Нелинейные оптические резонансы поз-
воляют проводить исследования даже в тех случаях, когда линии
колебательно-вращательных переходов перекрываются. Узость
резонансов дает возможность изучать влияние столкновений при
низких давлениях (10“2 Торр). В этих условиях становится за-
метным влияние упругого рассеяния молекул при столкновениях
на форму резонансов. Таким образом, появляется возможность
386
i получения новой интересной информации о характере взаимодей-
I сТвия сталкивающихся частиц спектроскопическими методами.
J Исследования столкновительного уширения резонансов были
’ проведены различными методами. Для исследований уширения
р метане и углекислом газе можно было использовать метод вну-
' тренней ячейки поглощения. При использовании СО2-лазера с дру-
• ГИМН молекулярными газами в основном применялся метод встреч-
« Яой слабой пробной волны во внешней поглощающей ячейке.
| В лазерах на СО2 и СО при сравнительно низких давлениях можно
? исследовать форму лэмбовского провала [51, 52] в активной среде.
Метод флюоресцирующей ячейки использовался в поглощающей
S'
, Рис. 10.13. Зависимость ширины резонанса в SF6 для встречных (О) и однона-
правленных (□) волн
t,
ячейке СО2 [53]. Ударное уширение в SF6 исследовалось в [54]
. методом слабой встречной волны с помощью СО2-лазера на
10,6 мкм (гл. 3). Применение разнесенных световых пучков по-
. зволило оценить сечение рассеяния и длину свободного пробега
по уменьшению интенсивности резонанса.
Для выяснения механизмов ударного уширения в молекуляр-
ных газах в [55] исследовались резонансы в SF6 при взаимодействии
, встречных и однонаправленных волн. На рис. 10.13 показана за-
висимость ширины резонанса в SF6, полученной с помощью 002-
лазера на X = 10,6 мкм для встречных и однонаправленных волн.
Различие уширения резонансов в два раза показывает, что сече-
ния релаксации уровней молекул SF6 при столкновениях прибли-
зительно одинаковы. Результаты измерений ударного уширения
в SF6 близки к данным, полученным из экспериментов по исследо-
ванию фотонного эха в SFr, [56].
Ч В [57] методом пробной встречной волны, частота которой сме-
7 Щена относительно сильной на величину Д, исследовалась одно-
1 Родная ширина линии при различных расстройках частоты силь-
його поля от центра линии. Зависимость однородного уширения
, °т частоты расстройки Q (гл. 9), а следовательно, от скоростей стал-
13* 387
кивающихся частиц, позволяет более детально исследовать \а_
рактер взаимодействия частиц при столкновениях. Ранее эго монщ0
было делать лишь при изменении температуры газа. На рис. 10. ц
показана зависимость ширины линии от плотности газа для двух
расстроек й = 0 и й = 75 МГц в NH3 в зависимости от давления
ксенона. Зависимость ударного уширения линий от частоты
в чистом газе не наблюдалась. Это можно объяснить резонансным
характером столкновений, при которых их частота не зависит от
Рис. 10.14. Зависимость ширины резонанса насыщенного поглощения в NII3
от давления в Хе (а) и в собственном газе (б) при частоте сильного поля Q =
= 0(0) и Й = 75 МГц (О)
скорости частиц. Чем легче излучающая частица по сравнению
с окружающими, тем метод более эффективен.
В [58, 59] детально исследовалась однородность насыщения,
которое из-за столкновений приводит к замыванию лэмбовского
провала в СО2.
10.2.3. Однородность насыщения па колебательно-вращатель-
ных переходах при низком давлении. В молекулярных системах
времена жизни молекул в колебательных состояниях обычно ве-
лики по сравнению с временем между столкновениями. Это может
привести к тому, что характер насыщения перехода будет опреде-
388
10 -
литься диффузией в пространстве скоростей. В этом случае спектр
отдельной молекулы представляет собой последовательность цу-
гов волн, имеющих различные частоты в пределах ки, т. е. спектр
отдельной молекулы по существу представляет собой спектр всего
ансамбля. Тогда за время жизни в воз-
бужденном состоянии любая молекула
имеет возможность провзаимодейство-
вать с полем, несмотря на то что в .
каждый момент времени с полем эф-
фективно взаимодействуют лишь те мо-
лекулы, частота которых отличается
от частоты поля не более чем на Г. Та-
ким образом, имеет место однородное -
насыщение, когда однородная ширина
Г много меньше доплеровской.
В первых экспериментах [581 по ис-
следованию резонансов поглощения в
СО2-лазере с СО2 поглощающей ячей-
кой давление в ней изменилось в пре-
делах 0,1 — 2 Торр. При таких давле-
ниях однородная ширина линии пог-
лощения в СО2 была значительно мень-
ше доплеровской линии усиления в
СО2 — Не — Nj-смеси активной среды
в СО2-лазере. Оценки показывают, что
при неоднородном характере насыщения
в условиях работы [58] должен был
наблюдаться пик мощности генера-
ции, связанный с лэмбовским прова-
лом в линии поглощения. Эксперимен-
тально пик мощности генерации в неп-
рерывном режиме не наблюдался. Это
заметным однородным насыщением.
Коэффициент поглощения с учетом
столкновений по вращательным подуровням дается выражением
'1/2 + W + T^W (J + !)]} 1 ’ (1,)Л)
где х0 — насыщенное усиление в центре линии, G — параметр
неоднородного насыщения в ячейке, W (/) — больцмановское рас-
пределение возбужденных молекул по вращательным подуровням
и тг — время жизни молекул на колебательных уровнях.
Первый член в (10.1) связан с неоднородным насыщением, вто-
рой описывает однородность насыщения. Простая оценка показы-
вает, что при давлении в несколько торр насыщение оказывается
практически полностью однородным. На рис. 10.15 представлена
зависимость насыщающей плотности мощности от давления газа.
Эта зависимость подтверждает однородность насыщения. Рассчи-
танная по формуле (10.1) скорость разрушения колебательных
о
8 р,Торр
Рис. 10.15. Зависимость на-
сыщающей плотности мощ-
ности на переходе Р (20)
001 — 100-полосы СО2 от
давления газов (1 — Не,
2 — СО2, 3 — Nz) штрихо-
вые линии — асимптотиче-
ские прямые
можно было связать с
сильного обмена из-за
х = х0
h-ku
389
состояний в объеме лазерного пучка согласуется с данными, полу-
ченными другими методами. Уменьшение скорости разрушения
с увеличением давления обусловлено соответствующим изменением
скорости диффузии колебательно-возбужденных молекул. При
больших давлениях скорость разрушения колебательных состоя-
ний увеличивается из-за столкновений.
При кратковременном взаимодействии с полем сглаживание
провала в контуре линии усиления либо поглощения происходит
за время большее или по крайней мере равное времени между столк-
новениями. В случае колебательно-вращательных переходов столк-
новения приводят не только к диффузии в пространстве скоростей
но и к интенсивному обмену между вращательными подуровнями.
Этот процесс будет увеличивать время, в течение которого сгла-
живается провал в центре линии поглощения либо усиления. Изу-
чение характера насыщения в импульсном режиме осуществлялось
с помощью лазера с модуляцией добротности. Механический пре-
рыватель вводился в резонатор (частота модуляции 2 кГц, время
генерации около 700 мкс). Импульс мощности генерации имел
сложную форму и состоял из двух всплесков, после которых мощ-
ность генерации плавно достигала значения, соответствующего
непрерывному режиму. Первый всплеск длительностью 10 мкс свя-
зан с временем включения добротности резонатора. Второй мак-
симум объяснялся релаксацией нижнего рабочего уровня, так как
время его появления (20—30 мкс после включения добротности
резонатора) совпадает со временем жизни уровня 100. Однако
полная интерпретация такого сложного поведения выходной мощ-
ности при модуляции добротности резонатора требует дополнитель-
ных исследований. Огибающая амплитуда как первых, так
и вторых максимумов при сканировании резонатора по частоте
описывала пик мощности в центре линии поглощения.
Введение достаточного поглощения приводило к переходу ге-
нерации в неустойчивый режим. В этом случае лазер генерировал
отдельные импульсы длительностью 10 мкс, амплитуда которых
примерно на порядок превышала уровень непрерывной генерации.
Амплитуда импульсов при сканировании частоты лазера описы-
вала пик мощности в центре линии поглощения. Ударное ушире-
ние пика составляло примерно 7,7 МГц/Торр.
10.2.4. Нелинейная зависимость ширины резонансов от давле-
ния. При низких давлениях газа (менее 10“2 Торр) влияние столк-
новений, приводящих к однородному насыщению колебательно-
вращательных переходов, становится незаметным. Преобладающим
оказывается неоднородное насыщение. При этом становится срав-
нительно легко наблюдать узкие резонансы в линии поглощения.
При исследованиях влияния столкновений на форму узких ре-
зонансов в молекулярных газах были обнаружены новые качест-
венные особенности, связанные с упругим рассеянием молекул
при столкновениях. Эги особенности характерны для долгожи-
вущих уровней систем и, следовательно, присущи колебательно-
вращательным переходам.
390
В В гл. 8 было показано, что специфическое влияние упругого
В рассеяния частиц на ударное уширение резонансов проявляется
s' в области давлений, когда уширение резонанса сравнимо с догле-
В“ ровским сдвигом частоты, равным кий при рассеянии на угол 0.
В Из экспериментальных данных и результатов теории столкновений
Н известно, что характерный угол 0, в пределах которого рассеива-
I' ется около 90% всех частиц, лежит в диапазоне 10 3 — 10-2. По-
этому для колебательно-вращательных переходов ширина резо-
ж нанса должна быть по крайней мере в 1СГ2 раз меньше, чем допле-
J ровская ширина, т. е. иметь значение 104—106 Гц. Такие ширины
резонансов могут быть получены при давлении 10“2 — 10“4 Торр.
® Заметим, что на оптически разрешенных переходах естественная
I ширина обычно имеет значение большее, чем 10~3 — 10“2 от допле-
I ровской ширины, и наблюдение влияния упругого рассеяния за-
. труднительно.
Одно из доказательств влияния упругого рассеяния было по-
>!* лучено при исследовании лэмбовского провала в СО2 па -
= 10,6 мкм [60]. Исследования были выполнены по пику мощно-
5 сти генерации в СО2-лазере. В [60] было обращено внимание на то
>. обстоятельство, что линейная экстраполяция зависимости ши-
X. рины лэмбовского провала в нуль давления дает значение ширины
Х’ около 500 кГц, что более чем на порядок превосходит ширину ли-
.1 нии, обусловленную пролетными эффектами. Этот факт означал,
что имеется дополнительный вклад процесса в уширение, который
| в области давлений 0,1—0,5 Торр мало зависит от плотности ча-
стиц. Таким процессом могла быть диффузия возбужденных ча-
стиц при рассеянии на малые углы. При многократных актах рас-
сеяние отклонения частиц носит диффузионный характер. Угол
6Ст, на который отклоняется частица, испытавшая п столкнове-
ний, 0СТ = 0 У п- При наблюдении лэмбовского провала важно
прежде всего число упругих столкновений за время жизни на вра-
щательном уровне. Легко видеть, что эта величина не зависит от
, давления газа. Поэтому дополнительное уширение лэмбовского
провала не зависит от давления. По порядку величины п — 10,
6—0,01. Поэтому имеем постоянный вклад в уширение, равный
примерно 1 МГц. Детальное обсуждение эксперимента [58] содер-
жится в работе [61].
В области давлений, где Г кив, угловое рассеяние молекул
может влиять на форму и ширину резонансов. В области давлений,
где Г кив, ударное уширение определяется полным сечением
упругого рассеяния: молекула после столкновения не взаимодей-
, ствует с полем. Поэтому любые столкновения, независимо от того,
имеет место сбой фазы или нет, приводят к уширению лэмбовского
провала. Детально этот вопрос мы рассматривали в гл. 8. В обла-
сти киО уширение резонанса будет зависеть от характера столк-
новений. При малой роли сбивающих фазу столкновений упругое
Рассеяние частиц на угол 0, при котором Г ки.О, уже не будет
приводить к уширению резонанса. Константа уширения в этой
области определяется вкладом неупругих и сбивающих фазу
391
процессов. Столкновительное уширение доплеровского контура
определяется этими же процессами.
Первое наблюдение нелинейной зависимости ударного ушире_
ния лэмбовского провала при низких давлениях газа и объяснение
ее были сделаны в [62]. Исследования лэмбовского провала в ме-
тане были проведены в области давлений от 10~3 до 10~2 Торр
с помощью Не — Ne/CH4-na3epa. При исследованиях ударного
уширения в метане необходимо было учесть влияние полевого
уширения. Значение лэмбовского провала для каждого давления
получалось при экстраполяции «полевой» зависимости ширины
лэмбовского' провала к ширине провала при нулевом значении
поля. Значительно труднее было учесть нелинейное затягивание
частоты генерации в Не — Дте/СН4-лазере вблизи центра линии
Рис. 10.16. Зависимость отношения амплитуды модуляции генерации
Не—Ne/СЩ-лазсра к амплитуде модуляции частоты холодного резонатора.
Пунктирная кривая соответствует случаю, когда поглощение в резонаторе
отсутствует
поглощения метана. Метод исследований, который был использо-
ван в работе, позволял автоматически учесть нелинейное изменение
частоты генерации при изменении частоты резонатора. Изменение
частоты генерации Дсог при модуляции частоты лазера на величи-
ну 6 описывается в гл. 3.
На рис. 10.16 показана зависимость амплитуды модуляции
Дц>г от расстройки Q частоты генерации относительно центра линии
поглощения метана. Штриховая линия соответствует изменению
частоты генерации при той же амплитуде модуляции частоты ре-
зонатора в отсутствие поглотителя. Расстройка Q, при которой
сплошная и пунктирная кривые пересекаются, соответствует по-
луширине линии Г. Экстраполяция в нуль давлений линейного
участка кривой дает значение ширины, которое хорошо согласу-
ется с расчетным значением пролетной ширины (см. гл. 8). Оценки
показывают, что влиянием медленных атомов в исследуемой обла-
сти давлений практически можно пренебречь. Сверхтонкая струк-
тура исследуемой линии метана может также повлиять на зависи-
мость ширины результирующего контура от давления. Па
рис. 10.17 показана зависимость ширины результирующего кон-
тура, образованного тремя наиболее сильными компонентами, от
ширины отдельной компоненты (ширины компонент считаются
равными). При ширине контура около 100 кГц ударное уширение
результирующего контура практически совпадает с уширением
392
отдельной компоненты. Наблюдаемые зависимости ударного уши-
рения соответствуют анализу, проведенному выше и более деталь-
но изложенному в гл. 8.
Уменьшение наклона кривой при частоте около 500 кГц
(рис. 8.1) свидетельствует о том, что часть атомов рассеивается на
углы 0 Г/ки без потери когерентности. Различие наклонов кри-
вой при малых и больших давлениях говорит о большой роли
упругого рассеяния без
сбоя фазы. Это показывает,
что амплитуды рассеяния
ga обоих уровнях прибли-
зительно одинаковы. До-
полнительным доказатель-
ством малой роли столкно-
вений, сбивающих фазу,
является различие в уши-
рениях лэмбовского прова-
ла и доплеровского кон-
тура. По данным [И, 45]
уширение доплеровского
контура равно7,8 + 0,8 и
7,5+0,4 МГц/Topp соотве-
тственно. Это уширение
может быть обусловлено
неупругим рассеянием, а
также некоторым различи-
ем в амплитудах рассея-
ния. Столкновения со сбо-
ем фазы приводят к уши-
рению доплеровского кон-
тура и лэмбовского про-
вала. Упругое рассеяние
Рис. 10.17. Расчетная зависимость ширины
резонанса на линии метана в зависи-
мости от ширины Г отдельной компоненты
(в ед. А, А — расстояние между сильными
компонентами). Штриховая линия — асим-
птотическая прямая
без сбоя фазы ведет к сужению
доплеровского контура, которое определяется транспортным
сечением.
Результаты исследований авторы [62] использовали для нахож-
дения сечений упругого рассеяния молекул в возбужденных со-
стояниях. Так как уширение при очень низком давлении опреде-
ляется полным сечением упругого рассеяния на обоих уровнях,
то сумма полных сечений рассеяния на двух уровнях равна (10 +
i 0,3)-10”14 см2. Определение сечений рассеяния на каждом уров-
не с такой же точностью требует выяснения механизма, ответст-
венного за уширение дисперсионной части доплеровского контура.
Поскольку этот механизм нельзя считать точно установленным,
точность измерений сечений рассеяния на каждом уровне будет
определяться отношением ударного уширения лэмбовского про-
вала и доплеровского контура. Полное сечение рассеяния и сечение
Упругого рассеяния на каждом уровне а = (5 + 1,2)-10'14 см2.
Перегиб кривой Г (Р) происходит при частоте около 500 кГц, что
соответствует характерному углу рассеяния 9 — 0,5-10'2 рад.
393
Если предположить Ван-дер-Ваальсовское взаимодействие Cq/R»
то полное сечение связано с транспортным соотношением сгтр —,
— у 0-п. Вычисление дает orp= 8-Ю’15 см2. Эта оценка согласует-
ся с принятым газокинетическим сечением молекулы метана [63].
В соответствии с приведенным анализом следует ожидать осо-
бенностей в поведении сдвига лэмбовского провала при низких
давлениях, важных для создания оптических стандартов с высо-
ким значением воспроизводимости частот. Измерения столкнови-
тельного сдвига резонанса можно провести лишь с помощью вы-
сокостабильных лазеров. В области давлений 1—5 мТорр сдвиг
мал и начинает быстро увеличиваться при давлениях свыше
10 мТорр. Сдвиг в метане составляет 10 Гц/мТорр. Заметим, что
сверхтонкая структура в метане влияет на сдвиг резонанса зна-
чительно больше. Это усложняет интерпретацию данных по сдвигу
резонансов.
В [8.39] выполнен анализ сдвигов резонансов в метане из-за
влияния МСТС. Значительный интерес представляют исследования
сдвигов одиночной линии. Самой подходящей для этих исследо-
ваний является Л’-линия в метане. Сдвиги резонансов на этой ли-
нии изучались в [64].
В заключение отметим, что ударное уширение резонанса в СО2
при А, = 10,6 мкм в широком диапазоне давлений исследовалось
в [65]. Как и в случае с метаном, наблюдалась нелинейная зависи-
мость ударного уширения резонанса от плотности частиц. Теоре-
тический анализ сдвигов дан в [66].
10.2.5. Наблюдение упругого рассеяния при столкновениях.
Как было уже отмечено, нелинейная зависимость столкновитель-
ного уширения и сдвига резонансов от плотности частиц обус-
ловлена упругим рассеянием при столкновениях. Обратимся
к экспериментальному исследованию этого явления. Узкие ре-
зонансы позволяют осуществлять прямое наблюдение рассеяния
возмущенных частиц при столкновениях на малые углы [67]. Этот
метод основан на наблюдении пьедестала резонанса насыщенного
поглощения. Пьедестал появляется, когда доплеровский сдвиг ча-
стоты kuQ при рассеянии на характерный угол 0 больше однород-
ной ширины резонанса Г. Форма пьедестала зависит от характе-
ристик дифференциального сечения рассеяния частиц. Как уже
отмечалось, характерный угол рассеяния 0 по порядку величины
равен 1°, что соответствует доплеровскому сдвигу частоты и ши-
рине пьедестала около 1 МГц. При ширине резонанса около 104 Гц
отношение амплитуды пьедестала к амплитуде резонанса составляет
около 10~2. Для повышения чувствительности регистрации пьеде-
стала в [67] был разработан специальный спектрометр. Этот спек-
трометр схематически показан на рис. 10.18. Частота стабильного
лазера 1 была сдвинута относительно центра линии метана на
8 МГц. Исследуемый лазер 2 с внутренней метановой ячейкой был
привязан через систему частотной автоподстройки (ЧАП) к ста-
бильному лазеру 7, частота которого сдвинута от центра резонанса
394
примерно на 10 МГц. Частота исследуемого лазера менялась от
1 до 16 МГц с помощью генератора пилообразного напряжения
(ГПН), сигнал от которого подавался на пьезокристалл (ПК). Это
позволило сканировать частоту лазера 2 по отношению к центру
линии поглощения метана. В качестве измерительной системы ис-
пользовался 512-канальный спектроанализатор на основе ЭВМ
= Vq-ВМГц Ст. лазер 1
Рис. 10.18. Схема спектрометра для наблюдения формы линии насыщенного
поглощения
М-400. На один вход подавался сигнал разностной частоты лазера,
преобразованный в напряжение с помощью ПЧН, на другой —
сигнал, пропорциональный мощности излучения лазера 2, про-
шедший через аналого-цифровой преобразователь АЦП. В отличие
a ff в
я, МГц
Рис. 10.19. Запись резонанса насыщенного поглощения в метане
от традиционных методов изучения формы резонанса, основанных
На записи сигнала гармоники при модуляции частоты лазера, здесь
осуществлялась прямая запись резонанса мощности. Это поз-
волило повысить чувствительность регистрации крыльев резонан-
са. Однако при этом резко возрастало влияние дрейфа и флуктуа-
ций мощности. Флуктуации устранялись при обработке сигнала
395
с помощью ЭВМ. После каждого прохода частоты через резонанс
уровень мощности лазера корректировался. Экспериментальная
установка позволяла проводить исследования формы резонанса при
контрасте 0,001. На рис. 10.19а дана запись сигнала за один пе-
риод развертки, без обработки сигнала. На рис. 10.195 дана за-
пись за 200 проходов. На рис. 10.19е приведена запись резонанса
после обработки сигнала.
Форма резонанса при различных давлениях гелия в метановой
ячейке показана на рис. 10.20. При давлении метана 10~3 Торр ре-
зонанс имел лоренцеву форму и ширину 70 кГц. При добавлении
Рис. 10.20. Форма резонанса насыщенного поглощения в метане (линия F^\
PCHi = 1 мТорр) при различных давлениях гелия: а— рНе = 0; б— рНе =
= 20 мТорр; в — рНе = 45 мТорр
гелия резонанс уширялся и появлялся пьедестал шириной
2—3 МГц. Обработка данных показала, что ширина узкой части
резонанса нелинейно зависит от давления. Это очень важно для
обоснования теории. В диапазоне давлений от 1 до 10 мТорр ушире-
ние резонанса составляет 20 МГц/Торр и обусловлено полным сече-
нием упругого рассеяния.
Таким образом, исследования уширения резонанса в области
малых давлений обеспечивают данные о полном сечении упругого
рассеяния возбужденных частиц. Для колебательно-возбужден-
ных состояний метана полное сечение упругого рассеяния состав-
ляет 10~14 см2.
Наблюдался незначительный сдвиг пьедестала по отношению
к центру резонанса,что могло быть обусловлено различными столк-
новительными сдвигами резонансов. При низких давлениях (око-
ло 10 мТорр), когда частота столкновений мала, форма пьедестала
прямо связана с характеристиками дифференциального сечения
рассеяния. Из зависимости ширины от давления можно получить
значение характерного угла б- Он оказался равным 1°. С увеличе-
нием давления растет относительная амплитуда пьедестала. При
396
К, р = 0,1 Торр амплитуда пьедестала сравнима с амплитудой узкой
К части резонанса.
у Исследования формы резонанса в пучках позволяют получить
исчерпывающую информацию о дифференциальном сечении рас-
: сеяния возбужденных частиц. Исследование резонансов в разне-
сенных оптических полях открывает новые возможности изучения
; столкновений. Здесь можно получить информацию о сбое фазы на-
• веденного дипольного момента частицы при столкновениях.
10.2.6. Применение резонансов при исследовании неупругих
7 столкновений. В исследованиях неупругих столкновений могут
.) быть использованы резонансы, возникающие при взаимодействии
i однонаправленных волн. Резонансы в линии поглощения слабой
волны в присутствии сильной имеют ширину, соответствующую
Т временам жизни верхнего и нижнего уровней и ширине линии по-
; глощения (гл. 3). Как правило, релаксация молекулярных состоя-
ний определяется столкновениями. Поэтому изучение взаимодей-
’* ствия однонаправленных волн со встречными в молекулярных га-
sax обеспечивает информацию о столкновениях, приводящих к
г, релаксации и уширению уровней.
Этот метод использовался в [55] для исследования уширения
резонансов в SF6. Эксперименты показали, что форма резонанса
л в однонаправленных волнах описывается дисперсионной кривой
с точностью, сравнимой с экспериментальными ошибками
(рис. 10.21). Ударное уширение резонанса в однонаправленных
/ Рис. 10.21. Зависимость поглощения слабой волны в присутствии сильного
* поля того же направления от разности частот в SFe
.Ж
волнах было вдвое меньше, чем во встречных волнах. Это говорит
. ‘ о том, что времена жизни на колебательных уровнях верхнего
• и нижнего состояний обратно пропорциональны ширине линии
1/Г с точностью, сравнимой с ошибкой измерения. Таким образом,
т = т2= Тх= Г”1. Это показывает, что вероятности рассеяния
верхнего и нижнего колебательно-вращательных состояний оди-
; Иаковы и сбой фазы при столкновениях пренебрежимо мал. Как
Уже указывалось выше, величина 1/Г = Г, измеренная в [55],
-f согласуется со значением Т, полученным для SF6 в [53, 63] методом
фотонного эха. Константы затухания 22 и 24 нс-Торр были полу-
Чены в [56, 70], тогда как величина 40 нс-Торр получена из спект-
V Роскопических измерений в [54].
397
Если сильная и слабая волны образуются излучением двух нс-
зависимых лазеров, метод однонаправленных волн имеет ограни-
ченное разрешение, равное сумме ширин линий двух лазеров.
В работе [55] предложена модификация метода однонаправленных
волн, в которой амплитуда сильной волны слабо модулирована.
Две слабые компоненты, отстоящие от сильной на частоту моду-
ляции /, могут быть использованы в качестве слабых пробных волн.
Используя этот метод, в [55] были получены резонансы в SF6
с шириной порядка 1 кГц. Ширина этого резонанса практически
не зависит от давления и объясняется теплопроводностью среды.
При давлении порядка нескольких торр и размерах ячейки по-
рядка нескольких сантиметров наблюдается самая медленная тем-
пературная релаксация среды в процессе V — Г-релаксации. При
этом наблюдаются некоторые неупругие процессы с незначитель-
ным изменением скорости сталкивающихся частиц. При этом не-
распределение по скоростям, возникающее в одной
равновесное
Разбертка
Штаркобская ячейка
б
Рис. 10.22. Традиционная схема наблюдения двойного резонанса (а) и инду-
цированный столкновениями двойной резонанс в четырехуровневой схеме
(б); экспериментальная схема наблюдения двойного резонанса (б)
паре уровней, связанных с сильным полем, может быть зарегист-
рировано на другой паре уровней с использованием второго моно-
хроматического поля при выполнении определенных условий.
На рис. 10.22 представлена система четырех уровней, связанных
резонансными полями, с частотами WjH со2.
Рассмотрим случай, когда поле на частоте ®х, резонансное пе-
реходу а —>• Ъ, вызывает насыщение этого перехода. Частицы
со скоростью вблизи рх = (соаЬ — со)/&аЬ эффективно взаимодейст-
вуют с полем на частоте сос<г- Частицы со скоростями вблизи и2 =-
= (<»cd — talked взаимодействуют с полем на переходе с -> d.
Переходы а -> Ъ и с d будут связаны, если соблюдается усло-
вие (даЬ — = C0cd — со2 (kCd/kab ~ !)•
О двойных резонансах, наведенных столкновениями, впервые
сообщалось в [71—73]. В [71, 72] сообщается об исследованиях
изменения скорости Др2 при столкновениях, меняющих враща-
тельное квантовое число J на переходах полосы 001—100 СО2.
Использовались две пары стабильных одномодовых СО2-лазеров.
Два из них были стабилизированы по центру переходов Р (/)
и Р (/'). Два других лазера были привязаны к стабильным лазе-
398
* рам путем частотной автоподстройки. Разность частот в каждой
/ даре лазеров можно было менять. Лазерное излучение направля-
лось в ячейку поглощения с СО2, в которую добавлялись буфер-
ные газы Н2, Не, СО2 и Кг. Резонансы регистрировались по спон-
танному излучению на 4,3 мкм. Резонансы, наведенные столкно-
вениями с Н2, наблюдались для (J — J') = 2 и 4. Резонансы
с (J — J') ^>4 не наблюдались. Для столкновений J = 20 ->
J = 18 из результатов эксперимента было найдено, что &vz =
= 3 2-103см/с. Основной вклад в угловую зависимость взаи-
; лодействия обеспечивается анизотропными силами для столкнове-
ний СО2 — Не и СО2 — Кг. Для столкновений СО2 — Не и СО2 —
СО2 к этим анизотропным дисперсионным силам добавляется квад-
?' руполь-квадрупольное взаимодействие.
Наведенный столкновениями двойной резонанс наблюдался
на переходах полосы v3 молекулы 13СН3Е (/, К) = (4, 3) (5, 3)
в [73]. Один лазер был привязан по частоте к другому с отстрой-
кой 30,008 МГц. Излучение двух лазеров направлялось в погло-
щающую штарк-ячейку. Наведенные столкновениями резонансы
наблюдались при соблюдении условия двойного резонанса; час-
; тоты уровней менялись с изменением штарковского поля. Соглас-
но экспериментальным результатам сечение столкновения при
Дтп = -4-1 для (J, К) = (4, 3) или (5, 3) составляет около 100 А2.
Для этого случая около 15% столкновений меняют J, тогда как К.
- не меняется. Оставшиеся 85% столкновений меняют как /, так
' и К.
§ 10.3. Прикладная молекулярная спектроскопия
Техника спектроскопии насыщения поглощения представля-
ется сегодня тонким методом исследования деталей спектра моле-
Пул в чисто научных целях. Эта техника имеет такие существен-
ные преимущества, как, во-первых, необычайно высокая инфор-
мационная емкость единицы интервала частот и, во-вторых, спо-
собность различать детали спектра внутри сплошных широких
колебательных полос линейного поглощения сложных молекул.
Это дает серьезные основания предвидеть практическое примене-
, Ние методов нелинейной спектроскопии для прикладного молеку-
лярного спектрального анализа по мере развития техники прос-
тых лазеров с перестраиваемой частотой в ИК диапазоне типа ла-
зеров на красителях в видимом диапазоне (возможно, ими могут
стать лазеры в ближней ИК области на /’-центрах). Первые ус-
, Пешные эксперименты по применению нелинейного спектрометра
в таких целях представлены в работе [74]. ИК полосы за счет свя-
j зи С — Н-углеводородов лежат в области 3,4 мкм. При сканиро-
вании магнитным полем частоты Не — Ne-лазера на 3,39 мкм
в области всего 0,2 см-1 можно обнаружить узкие резонансы с ши-
' Риной 0,5 МГц, за счет колебательно-вращательных линий моле-
. кУл СН4, С2Н4, С2Н6 и др. На рис. 10.23 приведены эксперимен-
тально наблюдаемые спектры насыщения поглощения газовой
Ж. 399
Рис. 10.23. Коэффициенты (а) и спектры (б) насыщенного поглощения в ок-
рестности линии X = 3,39 мкм Не— Ne-лазера для молекул С2Н4, С,Нв
и С3Н8 и их смеси, полученные с помощью ячейки поглощения внутри резона-
тора Не— Ne-лазера
смеси ряда углеводородов. Чувствительность уверенного детек-
тирования молекулярных примесей таким методом лежит в об-
ласти 10-2—10'3. Разработка простых ИК лазеров с перестраивае-
мой частотой, по-видимому, позволит создать коммерческие не-
линейные лазерные спектрометры для более полного и эффектив-
ного молекулярного спектрального анализа.
1 Глава 11
г Узкие резонансы в квантовой электронике
Узкие резонансы нелинейного поглощения имеют ряд много-
обещающих и эффективных применений в квантовой электрони-
J ке. Наиболее важным является применение их для стабилизации
. частоты лазеров. Именно при поиске методов стабилизации час-
J тоты лазеров были найдены методы получения узких нелинейных
I резонансов. Первые же эксперименты показали эффективность не-
однородного просветления доплеровски уширенного перехода для
селекции продольных мод лазера. Наконец, при определенных ус-
ловиях вместо узкого резонансного провала в линии поглощения
можно получить инверсию заселенностей в узком спектральном
интервале, т. е. узкую линию усиления. Лазеры на узких ли-
. ниях усиления обладают интересными свойствами. В них легко
реализуется одночастотный режим генерации, а в лазерах с коль-
цевым резонатором осуществляется генерация водном направлении.
Таким образом, имеется целый спектр применений резонан-
- сов для задач квантовой электроники, который кратко рассмат-
; ривается ниже. Заметим, что при введении нелинейного поглоще-
ния резко меняются свойства лазера. Возникают режимы само-
синхронизации мод и бистабильности.
§ 11.1. Селекция мод нелинейным поглощением
Введение внутрь резонатора поглощения оказывает сущест-
венное влияние на взаимодействие мод и устойчивость одночас-
тотной генерации. Уже в первых работах, посвященных изучению
лазеров с нелинейным поглощением было отмечено резкое уве-
личение мощности в одночастотном режиме при наличии погло-
щения и обращено внимание на селектирующие свойства нелиней-
ного поглощения [1]. В дальнейшем были получены убедительные
Доказательства эффективности селекции мод с помощью нелиней-
ного поглощения в лазере с большим превышением усиления над
Порогом [1, 2]. Присутствие магнитного поля может также при-
водить к селекции мод. Это явление было детально изучено в [2].
Несмотря на многообразие режимов в лазере с нелинейным
Поглощением, в спектре его излучения можно обнаружить опре-
401
деленные закономерности при введении поглощения. Вследствие
некоторой однородности насыщения, которая присутствует в Не
Ne-лазере из-за пленения резонансного излучения в отсутствие
поглощения, ширина спектра генерации составляет 1000 МГц.
Этот режим представляет собой свободную генерацию несинхрони-
зованных мод. Введение поглощения около десятых долей про-
цента приводит к самосинхронизации мод. Частотный интервал
между модами зависит от их расположения относительно центра
линии. С увеличением поглощения наблюдалось разрежение спект-
ра. В отличие от обычных лазеров, где имеет место подавление ге-
нерации на одном из типов колебаний, режим генерации мод,
симметрично расположенных относительно центра линии усиле-
ния, оказывается устойчивым. При некотором поглощении насту-
пает одночастотный режим, в котором частота лазера могла плав-
но перестраиваться в довольно широком пределе. Из-за сильного
насыщения в поглощении контрастность пика мощности генера-
ции очень мала. На рис. 11.1 представлена зависимость мощнос-
ти генерации лазера частоты. Мощность генерации в центре ли-
нии уменьшается из-за лэмбовского провала. Он сильно уширен
Рис. 11.1. Зависимость мощности излучения лазера с нелинейным поглоще-
нием, работающего в одномодовом режиме, от частоты. Стрелка указывает
положение центра линии поглощения
из-за высокого насыщения и столкновительного уширения. Из-за
сильного полевого уширения и насыщения пик мощности генера-
ции в этих условиях практически не наблюдается. Эффективность
селекции очень высока. В [1] была получена мощность генерации
в одночастотном режиме 30 мВт. Это составляло 80% от полной
мощности генерации в отсутствие поглощения на всех типах ко-
лебаний. Когда плотность поля в ячейке поглощения была в 4 —
6 раз выше, чем в усиливающей среде (это достигалось выбором
геометрии резонатора), увеличение поглощения переводило гене-
рацию из одночастотного режима в режим генерации более чем
40 синхронизованных мод с шириной спектра около 1500 МГц-
402
К Дальнейший рост поглощения сопровождался уже не расшире-
I; яием спектра, а сужением вплоть до одного типа колебаний. Имен-
i но в этом режиме наблюдалось интересное в практическом отно-
шении явление самостабилизации частоты генерации: при изме-
нении длины резонатора происходил перескок с одного типа
колебаний на другой, а частота генерации оставалась вблизи цент-
ра линии поглощения с точностью до межмодового интервала
} (45 МГц).
) Простой анализ устойчивости генерации на одной частоте
5, и условий селекции мод даже при больших насыщениях можно
j сделать на основе модели провалов в линиях поглощения и усиле-
’ ния для слабого сигнала, обусловленных изменением заселеннос-
• ти уровней под действием сильного поля [3]. Достоинством этого
подхода является возможность проведения простых расчетов при
• больших превышениях усиления над
порогом и выявления некоторых
важных закономерностей, которые
наблюдаются на эксперименте. Суть
! подхода заключается в следующем.
* Нелинейный поглотитель является
< оптимальным селектором мод, так
как он не вносит потерь на частоте
I генерации, а создает их на других
частотах. Если параметры насыще-
ния в активной среде и поглощаю-
/, щей сильно различаются, то насы-
щенное поглощение на частоте гене-
рации будет значительно меньше на-
сыщенного усиления и, следователь-
< но, потерь в резонаторе. В то же
.• время на других частотах, благодаря
Неоднородности насыщения, погло-
i Щение может оказаться достаточ-
ным, чтобы скомпенсировать усиле-
ние. Серия кривых на рис. 11.2 по-
казывает, как уменьшается эффек-
тивное усиление с ростом поглоще-
ния, и, наконец, когда параметр р =
= (х0Си) (cxG’y)-1 0,7, усиление на
всех других частотах меньше по-
Рис. 11.2. Зависимость эффек-
тивного усиления от частоты,
когда генерация происходит
в центре линии усиления. Эф-
фективное усиление выражено
в единицах линейных потерь
в резонаторе
терь и режим генерации на одной частоте устойчив.
Исходя из рассмотренной модели, заключаем, что условие селек-
ции дальних мод тривиально. Разность насыщенного усиления
’ И поглощения должна быть меньше или равна потерям, что и бы-
ло подтверждено экспериментом. В это условие селекции не вхо-
дят константы релаксации среды, которые влияют на эффектив-
ность селекции мод.
Для полного решения вопроса устойчивости одночастотного
Режима рассмотрение на основе эффектов заселенностей в линиях
403
усиления и поглощения оказывается недостаточным, в частности
при рассмотрении режима симметрично располоя;енных мод.
герентные эффекты при взаимодействии двух воля обусловливают
качественные изменения в форме линии слабого сигнала, которЫе
имеют существенное значение для решения вопросов устойчивос-
ти генерации [4].
Рассмотрение в рамках заселенности хорошо описывает об-
ласти, где взаимодействие двух волн оказывается слабым, и объяс-
няет условие селекции далеких типов колебаний. Однако такое
рассмотрение оказывается недостаточно качественным, когда ти-
пы колебаний расположены симметрично относительно центра
линии. Разность между усилением и поглощением как для силь-
ного, так и для слабого полей равна потерям в резонаторе, и воп-
рос устойчивости генерации на одном типе колебаний остается
открытым. Теория Лэмба, которая ограничена слабыми полями,
также не решает этого вопроса.
Пусть Q Го. Тогда поле стоячей волны на частоте генера-
ции может быть представлено как сумма двух бегущих волн, взаи-
модействующих с различными атомами. В этом случае в распреде-
лении атомов по скоростям в усиливающей и поглощающей средах
возникают два провала, симметрично расположенных относи-
тельно скорости vz = 0. Волна, бегущая в положительном на-
правлении оси z, образует провал в окрестности Q/&, а бегущая
в отрицательном направлении оси z образует провал в окрест-
ности — Q//c. Представим поле слабой волны на зеркальной час-
тоте также в виде двух бегущих волн. Замечаем, что волны, бе-
гущие в противоположных направлениях с различными частота-
'ми, взаимодействуют с одними и теми же атомами. Таким обра-
зом, сильная и слабая бегущие волны являются встречными, что
позволяет нам использовать результаты гл. 2. Нетрудно заме-
тить, что дополнительный член в (2.205), связанный с эффектами
расщепления, равен разности между усилением (поглощением)
слабого сигнала и насыщенным усилением (поглощением) сильно-
го. Поэтому соотношение между этими дополнительными членами
в усилении и поглощении слабого сигнала, по существу, и решает
вопрос об устойчивости одного типа колебаний: если дополни-
тельный вклад эффектов расщепления в поглощении слабого сиг-
нала больше, чем в усилении, то режим генерации одного типа ко-
лебаний устойчив.
Полный анализ процессов при наличии нескольких типов коле-
баний также оказывается очень сложным. Даже в случае слабого
насыщения и двух мод это можно сделать до конца только с ис-
пользованием численных методов. Взаимодействие двух мод
и устойчивость генерации в лазере с нелинейным поглощением
анализировались в приближении слабого насыщения с помощью
метода, развитого для теории обычного лазера в двухмодовом ре-
жиме [5, 6].
Обнаружено также, что магнитное поле, прикладываемое
к внутренней нелинейно-поглощающей ячейке, влияет на спектр
404
Излучения лазера, причем частотный состав зависит от положе-
ния мод и напряженности магнитного поля [6]. В общем случае
(магнитное поле затрудняет получение одночастотного режима ге-
нерации при перестройке частоты резонатора. В работе [6] полу-
“чен режим, в котором одночастотная генерация существовала
и узком интервале частоты (350 кГц), а при выходе из этого диа-
| дазона генерация возникала на двух частотах.
t Описываемый метод селекции аксиальных мод не является
столь универсальным, как, скажем, методы, основанные на ис-
(дользовании специальных резонансных систем с подавлением не-
желательных типов колебаний по добротности. Широкое его ис-
пользование ограничено выбором подходящих поглотителей. Од-
дако в тех случаях, когда это возможно, метод оказывается более
«простым и, что очень важно, позволяет осуществлять плавную пе-
Жрестройку частоты в широком диапазоне. Не случайно, что в пер-
>J’3OM промышленном одночастотном Не — Ne-лазере ЛГ-159
Г селекция мод осуществлена с помощью нелинейного поглоще-
1дия [7].
&.§ 11.2. Узкие резонансы усиления в трехуровневой схеме
При наличии третьего уровня, связанного либо с верхним, либо
ip нижним уровнями, возможно получение усиления на перехо-
дах, связанных с накачиваемыми переходами. Это легко понять,
^рассматривая пик в распределении молекул по скоростям на верх-
нем уровне перехода накачки либо «дырку» в распределении на
ЙДижнем уровне (рис. 11.3). Усиление возникает за счет присутст-
вия на возбужденном уровне или отсутствия на нижнем уровне
(«астиц, проекции скоростей которых на направление распростра-
нения поля накачки на переходе 1 —>- 0 лежат в узком интервале
= (£2 + Г)//с. Инверсная заселенность может достигать-
ся лишь для частиц, скорости которых удовлетворяют резонанс-
ному условию, в то время как полная инверсия между уровнями
цИожет отсутствовать.
1 Качественная картина, основанная на рассмотрении эффектов
^васеленностей, оказывается справедливой лишь в случаях, когда
у Время жизни атомов на общем уровне достаточно велико, т. е.
^Выполняется соотношение у0 При этом трехуровневый га-
Ц$Овый лазер может рассматриваться просто как лазер на эффек-
тивном «пучке» частиц, создаваемом внешним полем.
Как было показано в гл. 5, в другом предельном случае соот-
Ввошения констант релаксации (у0 излучение на смежном
да&ереходе связано главным образом с двухквантовыми переходами
¥®Ипа комбинационного рассеяния в рассматриваемой схеме,
этом случае можно в определенном смысле говорить о газовом
х,Лазере на вынужденном резонансном комбинационном рассея-
Твии, поскольку двухквантовые переходы весьма существенно
^Взменяют все характеристики трехуровневого газового лазера
» * усилителя.
405
Анизотропные свойства линии вынужденного излучения (По~
глощения) доплеровски уширенного перехода в присутствии по«а
на смежном переходе определяют возможность создания одцо_
направленных усилителей [8—10]. Под однонаправленным пони-
мается усилитель, в котором усиление существует только ДЛя
волн, бегущих в данном направлении, в то время как встречно бе-
гущая волна поглощается во всем диапазоне частот. Создание од-
нонаправленного усилителя возможно уже в слабых полях.
Рис. 11.3. Образование анизотропного усиления на связанном переходе:
а — усиление в направлении волны накачки; б — усиление в противополож-
ном направлении (v0— частота центра линии перехода накачки, vo — частота
центра линии связанного перехода, v — частота лазера)
В случае к' к коэффициенты поглощения для волн, распростра-
няющихся в одном направлении, и для встречно бегущих волн да-
ются выражением (5.43). При фиксированных ширинах Г+ и Г_
получаем условие для существования однонаправленного усиле-
ния:
Г <^1Г ^2 — к' । I3 (11.1)
7Vi-7V0 к 7оГ+ • ( '
На рис. 11.4 приведена экспериментальная запись формы уси-
ления однонаправленного усилителя в неоне на переходе 2s2 —
-> 2р+ (к = 1,15 мкм), полученная при оптической накачке полем
на к = 1,52 мкм (2s22р3) [10]. Заметим, что эффекты насыще-
ния заселенностей не обеспечивают при этих условиях усиления
и последнее достигается в отсутствие инверсной заселенности меж-
ду уровнями 2s2 и 2ц4. Усиление обусловлено двухквантовыми пе-
406
11.4. Экспериментально на-
Рис.
блюдаемая форма линии усиле-
ния однонаправленного усилителя
(пробное поле на X = 1,15 мкм,
мкм,
газо-
«еходами типа комбинационного рассеяния в рассмотренной схе-
Je. Наибольшая однонаправленность усилителя достигается
g случаях, когда именно двухквантовые процессы дают основной
” вклад в усиление.
При оптической накачке неоднородно уширенных переходов
монохроматическим полем однонаправленность усиления может
возникать только за счет разности заселенностей и доплеровского
сдвига. Действительно, при достаточно сильном выходе частоты
доля накачки из резонанса усиление пробного поля с определен-
ной частотой имеет место лишь для волны, бегущей в одном на-
правлении. Тем не менее при учете когерентных эффектов одно-
направленность усиления может достигаться во всей области час-
тот. Такая ситуация реализуется,
например, при оптической накач-
ке колебательного перехода мо-
лекулы при низком давлении излу-
чением линии Р-ветви импульсно-
кго HF-лазера на X = 2,7 мкм [11].
Усиление наблюдалось на связан-
I ных вращательных переходах (1,
I' J — 1) -> (1, J — 2) в возбужден-
ном колебательном состоянии. Ис-
следования анизотропии усиления
проводились в кольцевом резона-
торе. В этом эксперименте мак-
симальная мощность излучения в
волне, бегущей в том же направле-
нии, что и поле накачки, было в
40—400 раз больше, чем макси-
мальная мощность в волне, рас-
пространяющейся в обратном на-
правлении. При ослаблении интен-
сивности поля накачки наблюдал-
, ,ся режим генерации только бегу-
рщей волны.
Свойства анизотропии и одно-
? Направленности усиления долж-
?Иы существенно влиять на генерацию стоячей волны в лазере, ра-
ботающем с такой усиливающей средой. Должна существовать до-
вольно резкая зависимость коэффициента усиления от расстройки
«Частоты поля накачки Q, поскольку при Й = 0 усиление испыты-
Жвают обе компоненты стоячей волны, а при достаточно больших
ЖС одна из компонент стоячей волны будет поглощаться. Это при-
ведет к тому, что при Й = 0 и Й 0 для одной и той же амплиту-
|ГДи внешнего поля и коэффициента поглощения пороговые усло-
«®Ия для генерации поля стоячей волны будут существенно разли-
>Чаться. Экспериментально эти эффекты впервые были исследова-
₽®ы [10, 12] в трехуровневом газовом лазере на переходе А, =
Iе® 1,15 мкм (2х2-> 2р4) при воздействии на Ne-газоразрядную
К 407
сильное поле на к = 1,52
однонаправленные волны,
вый разряд в Ne)
ячейку излучением со сканируемой частотой Не — Ne-лазера
X = 0,63 мкм (3s2-^-2p4) или X = 1,52 мкм (2s2 2р4). ГенерацИя
на А = 1,15 мкм происходила на основном типе колебаний и толь-
ко в присутствии внешнего поля. Расстояние между зеркалами
трехуровневого лазера обеспечивало возможность наблюдецця
формы линии генерации в пределах 750 МГц. Естественно, что фор_
ма линии генерации существенно отличалась от обычной формЬ1
в виде доплеровского контура с провалом Лэмба в центре при силь-
ном насыщении. Когда частота внешнего поля совпадает с цент-
ром линии поглощения, наблюдается узкий пик генерации. Шири-
на области генерации зависит от превышения усиления над поро-
гом. При определенных условиях могут быть получены очень уз-
кие области генерации (рис. 11.4). Свойства трехуровневых лазе-
ров более детально были описаны в гл. 5.
Для генерации в субмиллиметровом диапазоне длин волн прин-
ципиальное значение имеют лазеры с узкими линиями. Эти лазе-
ры с оптической накачкой пока остаются практически единствен-
ным источником когерентного излучения в далеком ИК диапазоне.
Для накачки используются СО2-лазеры на 10,6 мкм. Генерация
на многих линиях СО2 позволяет использовать большое число по-
глощающих молекул. Длины волн генерации лежат в диапазоне
от 1000 до 30 мкм. В [13, 14] дан обзор работ по изучению свойств
генерации этих лазеров. Рабочее давление поглощающего газа не-
велико, около 0,1 Торр. Это объясняется тем фактом, что при вы-
соких давлениях становится существенной вращательная релак-
сация, что уменьшает инверсию заселенности между вращатель-
ными уровнями во время их селективного возбуждения. Показа-
ны узкие линии усиления при малом давлении в условиях неодно-
родного уширения.
§ 11.3. Стабилизация частоты лазеров
по узким резонансам
Использование узких оптических резонансов для стабилиза-
ции частоты лазеров остается одним из самых важных их приме-
нений. Именно эта традиционная проблема квантовой электрони-
ки в значительной степени способствовала росту исследований по-
лучения узких нелинейных оптических резонансов. В то же
самое время создание лазеров со стабильной частотой сделало воз-
можными исследования в оптической спектроскопии с разреше-
нием лучше, чем 10-11. Оба направления исследований обогащают
и дополняют друг друга и проводятся одними и теми же группа-
ми. Так же, как и в микроволновом диапазоне, частота лазера ста-
билизируется путем привязки к центру резонанса. Ясно, что чем
уже резонанс, тем более точно частота настраивается на центр ре-
зонанса. Для стабилизации частоты интенсивность резонанса (т. е.
отношение сигнал/шум в системе регистрации) так же важна, как
и узость резонанса для спектроскопии сверхвысокого разреше-
ния. Относительная кратковременная стабильность будет опре-
408
«еляться добротностью резонанса и отношением сигнал/шум. По-
? скольку интенсивность резонанса может уменьшаться быстрее,
г чем ширина резонанса, лучшие значения кратковременной ста-
► бильности достигаются при большой ширине и, следовательно, вы-
соком давлении поглощающего газа. Однако для достижения вы-
соких значений долговременной стабильности частоты и, особен-
« Во, воспроизводимости важна узость резонанса, поскольку узкий
: резонанс позволяет свести к минимуму влияние различных физи-
’ ческих и технических факторов на сдвиг стабилизированной час-
<уоты лазера.
г Несмотря на множество методов получения узких резонансов,
л все основные результаты по стабилизации частоты были получены
1дутем использования резонансов насыщенного поглощения. Ши-
рокое использование методов двухфотонного резонанса и разнесен-
»'ных оптических полей в настоящее время ограничивается отсутст-
вием необходимых перестраиваемых лазеров с узкой линией
••‘«'излучения и трудностями регистрации малых поглощений. При ре-
$ щении этих проблем можно будет превзойти полученные к настоя-
*дему времени значения стабильности частоты путем использова-
&ия вышеупомянутых методов в сочетании с методами получения
^«холодных» частиц. Достигнутые значения стабильности ставят
йлазеры в один ряд с лучшими стандартами частоты в микроволно-
Квом диапазоне. Кратковременная стабильность частоты лучших
•лазеров значительно выше, чем мазеров. Недавно в [15] сообща-
ялось о создании оптической шкалы времени. Единица времени —
«секунда — синхронизовалась с периодом оптических колебаний
«Стабильного лазера путем деления частоты лазера без потери точ-
BJbocth. Отсюда возникает интерес к стабилизации частоты лазера
вие только для генерации устойчивых стабильных колебаний в оп-
йрическом диапазоне, но также и для создания квантовых стандар-
1&ов времени. В этой связи целесообразно привести сравнительные
жрвойства мазеров и лазеров как стандартов частоты.
1. Для проведения физических экспериментов, включающих
ЙЙзмерение частоты с использованием лазеров, требуется малое
жвремя, так как абсолютная частота лазеров в 104—105 раз выше.
Ж 2. При одинаковой относительной ширине резонанса абсолют-
&ая ширина оптических резонансов больше и значительно превы-
Цйает характерную частоту акустических и механических возмуще-
&ий.
® 3- При делении частоты относительная ширина линии излу-
Ядаения становится уже.
К. 4. В системах, где ширина линий определяется временем взаи-
вМодействия частиц с полем, абсолютные ширины в микроволновом
оптическом диапазонах одинаковы. Соответственно, относитель-
рьге ширины оптических резонансов в 101 —105 раз меньше.
Ж 5. Квадратичный доплеровский эффект является основным фи-
Ярическим фактором, ограничивающим долговременную стабиль-
Ж^осгь и воспроизводимость частоты, как для лазеров, так и для
Лазеров.
409
Однако из-за малого абсолютного вклада в форму линии его
наблюдение и исследование в микроволновом диапазоне усложня-
ется по сравнению с другими причинами сдвига линий.
Сравнение вышеприведенных свойств говорит в пользу лазеров
как стандартов частоты. Однако их реализация требует определен-
ного времени для преодоления некоторых технологических труд,
ностей, связанных с проблемами деления оптических частот. Си-
стема деления частоты лазера на основе привязки частоты доволь-
но громоздка. Эта система должна быть значительно упрощена для
Таблица 11.1. Основные характеристики СВЧ стандартов и лазеров
Тип стан- дарта Абсолютная ширина ре- зонанса, Гц Относительная ширина резо- нанса, Гц Стабиль- ность частоты, 10-2—102 с Воспроизво- димость Литера- тура
Пучок Н-мазер Насыщенное поглощение (СН4) Телескопи- ческий ла- зер (СН4) 50 1 105-Ю6 101 5 102—103 10-8-10-9 10~9 10-9 10-16 5-Ю-12—10-“ ео ю со л л 7 7 7 7 7 о о о о о 7777 7 7 7 7 7 7 2222 2 Ю-13 10-14 Ю-4-10-12 10-13-10~14 10-13—10~14 [11.34] [11.34] [11.28] [11.39] [8.64]
стандартов частоты на основе лазеров, чтобы быть способной кон-
курировать на практике с мазерами.
Табл. 11.1 демонстрирует представление о достижимых пара-
метрах резонансов лучших лазеров и квантовых стандартов час-
тоты в СВЧ диапазоне.
В настоящей книге не приводится подробное обсуждение
стабильных лазеров и различных аспектов стабилизации. Мы ос-
тановимся на принципах создания лазерных стандартов частоты
и описании основных результатов стабилизации частоты лазеров
в ИК и оптическом диапазонах. Подробно будут приведены ре-
зультаты стабилизации Не — Ne-лазера на Л. = 3,39 мкм..
11.3.1. Метод внутренней нелинейно-поглощающей ячейки.
Блок-схема стабилизации частоты лазера по пику мощности с внут-
ренней нелинейно-поглощающей ячейкой изображена на рис. 11.5.
Настройка на вершину резонанса достигается путем модуляции
частоты лазера v = v + б cos (2n/Z) в окрестности вершины резо-
нанса. При расстройке частоты лазера относительно вершины
резонанса возникает сигнал амплитудной модуляции выходной
мощности лазера на частоте /. Этот сигнал используется для уп-
равления собственной частотой резонатора, т. е. для подстройки
частоты генерации на вершину резонанса. Это достигается с по-
мощью сервосистемы, управляющей положением одного из зер-
кал резонатора, которое укреплено на пьезокерамике.
Не — Ne-лазер с Ne-ячейкой. Первые эксперименты по стаби-
лизации частоты газового лазера с нелинейным поглощением по
410
пику выходной мощности были приведены с Не — Ne-лазером на
632,8 нм [16]. Поглощающей ячейкой служила разрядная трубка
с чистым Ne при давлении 0,1 Торр. Таким образом, использо-
вался тот же самый квантовый переход, что и в Не — Ne-лазере.
Щирина пика выходной мощности составляла величину 20—
40 МГц, которая определяется, в основном, радиационным ушире-
нием (20 МГц). Поэтому понижение давления примерно до 0,1 Торр
Фото -
детектор
Поглощающая Усилительная Пьезокерамика
ячейка труйка
Зеркало
1
Генератор
з бу ко частоты
Зеркало
2
Сигнал колейа-
ний зеркала
Фазочубстбительный Сигнал c36usa зеркала
усилитель
Рис. 11.5. Блок-схема стабилизации частоты лазера по пику мощности с внут-
ренней нелинейно-поглощающей ячейкой
не приводит к сужению пика, но существенно уменьшает ампли-
туду- Оптимальные давления лежат в области 0,1—0,3 Торр.
В этих условиях контраст пика мощности близок к 100%. Для
уменьшения шумов разряда лучше использовать ВЧ разряд.
Уровень шумов сигнала выходной мощности и регистрирующей
схемы позволяет настраивать частоты генерации на центр пика
мощности путем регулировки длины резонатора с точностью око-
ло 0,1 МГц, т. е. с точностью 1/300 от ширины резонанса.
Воспроизводимость частоты Не — Ne/Ne (здесь и ниже в верх-
ней строчке дается обозначение лазера, а в нижней — нелиней-
ного поглотителя) оказалась равной 10-9 [15, 17]. Воспроизводи-
мость частоты ограничивается столкновительным сдвигом линии,
зависящим от тока разряда, и асимметричным положением пика
Мощности. Кратковременная стабильность частоты в обычных ла-
бораторных условиях (массивный стабилизированный оптический
стол) составила 10-9 за 10~3 с. Кратковременная стабильность
в этом и других типах стабилизированных лазеров определяется
главным образом внешними условиями: уровнем акустического
Шума и механических возмущений. Долговременная стабильность
зависит от степени постоянства режима разряда в усиливающей
в поглощающей ячейках.
Ограничения стабильности и воспроизводимости частоты, обус-
ловленные большой естественной шириной и столкновительными
сдвигами, являются принципиальными для этого типа поглощаю-
Ш;ей ячейки. В ряде исследований были предприняты попытки по-
добрать молекулярный поглотитель для получения узкого резо-
411
нанса на линии 632,8 нм Не — Ne-лазера. Наилучшие результа-
ты были получены с 12-поглощающей ячейкой.
Не — Ne-лазер с 1-ячейкой. В [18] было обнаружено совпаде-
ние линии поглощения паров 12 (линия Р (127) полосы 11 — 5)
с линией излучения Не — Ne-лазера на 632,8 нм и лазеров, ста-
билизированных по узким резонансам в 12712 и 12912. Полученные
значения приведены в табл. 11.2. При измерении длины волны
использовался 86Кг-стандарт длины, имеющий, как известно, шц-
рокую и асимметричную линию испускания. Такие измерения име-
ют неопределенность, обусловленную способом привязки к ли-
нии криптонового стандарта. В первом столбце табл. 11.2 приве-
дены длины волн, измеренные путем привязки к центру липни
86Кг, а во втором столбце — к некоторой промежуточной точке
между вершиной и центром линии 86Кг.
Несколько лабораторий в США, Франции, Канаде и Англии
измерили длину волны 3Не — 20Ате-лазера, стабилизированного
по z-й компоненте 12712, и получили при одинаковом способе при-
вязки к криптоновому стандарту близкие значения. Учитывая
Таблица 11.2. Длина волны Не — Ne-лазера, стабилизированного
по узкому резонансу насыщенного поглощения в йоде
Лазер Погло- титель Компо- нента Длина волны, пм
центр промежуточная точка
Ф О Ф *2^ О СЧ о сч сч сч 1 1 1 ф ф ф дкд м м п ,2912 ,2912 12712 к в 632 991,2670±0,0009 632 990,0742±0,0009 632 991,3954+0,0009 632 991,2714+0,0009 632 990,0786±0,0009 632 991,3998+0,0009
это, а также большие трудности при использовании криптонового
стандарта для прецизионных измерений длин по сравнению со
стабилизированным лазером. Консультативный комитет по оп-
ределению метра на своем совещании в 1973 г. рекомендовал
использовать следующее значение длины волны в вакууме
3Не — 20Ате-лазера, стабилизированного по z-й компоненте 127L:
632 991, 3990 + 0,0025 пм [24]. Эта величина основана на пред-
положении, что в качестве длины волны криптонового стандарта
принята промежуточная точка на профиле линии излучения крип-
тонового стандарта между вершиной и центром тяжести линии.
Таким образом, узкие резонансы насыщенного поглощения позво-
лили создать эталон длины, гораздо более удобный в употреб-
лении, чем существующий стандарт.
Не — Ne-лазер с СН^-ячейкой. Подробно опишем результаты
исследования Не — Ne-лазера на 3,39 мкм, который в настоящее
время является самым стабильным. Его кратковременная стабиль-
ность превышает кратковременную стабильность лучших микро-
волновых квантовых стандартов частоты, а долговременная ста-
бильность и воспроизводимость частоты того же порядка, что и
412
у мазеров. Простая конструкция лазера делает его очень удобным
и подходящим для широкого использования. Поскольку его абсо-
лютная частота известна с очень высокой точностью, этот лазер
можно использовать как самостоятельный вторичный стандарт
частоты для измерения абсолютных частот как в видимом, так и
в ИК диапазонах. Это позволяет обходиться без громоздких и
уникальных установок для передачи частоты из микроволнового
диапазона в видимый.
В отличие от СО2-лазеров использование активной среды
с электронными переходами позволяет согласовать насыщение
в активной среде и поглощающей ячейке с молекулярными
газами, помещенной внутри резонатора. Первые наблюдения
резонансов в СН4 и экспериме-
нты по стабилизации частоты
в Не—Кте/СН4-лазере были про-
ведены в [25]. На рис. 11.6 дана
спектральная полоса метана, со-
ответствующая колебательно-вра-
щательному переходу Р (7) на
шесть компонент. Компонента
наиболее близко расположена к
центру линии усиления Ne на
л = 3,39 мкм (3s2 Зр4-переход).
Линия поглощения этой ком-
поненты сдвинута на величину
100 МГц в «синюю» область и на-
блюдается в пределах доплеров-
метана на переходе Р (7) полосы
вблизи X = 3,39 мкм —
2947,669 см"1, Е — 2947,810 саг1,
F™ — 2947,91203 см'1, А —
2948,1092 см"1, — 2948,4229
см-1)
ской ширины линии усиления
(300 МГц). Совпадение линий усиления и поглощения достигается
путем увеличения давления гелия в усиливающей среде или путем
Использования изотопа 22Ne [26]. В обычных Не — Ne-лазерах
с длиной резонатора около 1 м и метановой ячейкой длиной 0,5 м
Контрастность резонанса около 1 %, ширина резонанса около
200—300 кГц. В этом случае стабильность частоты меняется от
10'11 до 10-13 в зависимости от условий работы и времени измере-
ния. Стабильность частоты измеряется, как правило, путем ис-
пользования двух статистически независимых генераторов. В этом
случае стабильность частоты каждого генератора при времени
Усреднения характеризуется среднеквадратичным разбросом ча-
стоты
( бсо \ _ 1 -1/ G2 (ТУ, т)
\ о /т со г 2 ’
C4<V, т) = -v±-r £ - 4г М’,
к==1 1=1
ЭДе G2 (N, т) — дисперсия флуктуаций разностной частоты двух
Лазеров, Q,IT — разность частот двух лазеров в момент пт, изме-
ряемая в интервале времени т, N — число измерений. Относи-
тельная стабильность частоты обычно описывается формулой
dto _ <Ga (2, т)> £ <2 т\ — ~ fyp+i)T]
со со ’ ' ’ ' ~~ . 2 ’
где G (2, т) — так называемый параметр Аллана [27]. Эта харак-
теристика стабильности удобна при сравнении стабильности ча-
стоты генераторов в различных диапазонах. Результаты первого
исследования стабильности частоты Не—Ие/СН4-лазера (в еди-
ницах параметра Аллана) даны на рис. 11.7 [28]. Долговременная
Рис. 11.7. Стабильность частоты Не — Ne-лазера на к = 3,39 мкм в зависимо-
сти от времени усреднения т для свободной генерации (сверху) и при стабили-
зации по пику мощности с внутренней ячейкой поглощения (снизу). Сплошная
кривая — расчетная зависимость
стабильность и воспроизводимость частоты этих лазеров около
10'11 и обычно связывается с влиянием магнитной сверхтонкой
структуры.
11.3.2. Лазер с узкой линией излучения. Широко используе-
мые методы получения узкой линии излучения основаны на при-
вязке частоты лазера к интерферометру Фабри — Перо с пассивно
стабилизируемой длиной. Однако этот метод успешно использо-
вался для достижения ширины линии 10—100 Гц [29]. Получение
более узких линий этим методом осложняется технологическими
трудностями стабилизации самого интерферометра. Поэтому для
получения узких линий с шириной меньше 1 Гц иногда удобнее
использовать интенсивные нелинейные резонансы. Были получе-
ны интенсивные резонансы в метане на /'’^-линии при использо-
вании Не — Ne-лазера с длинной поглощающей ячейкой [46,
60]. Это позволило увеличить поглощение при низком давлений
метана. Увеличение диаметра светового пучка с простой геомет-
414
рией резонатора позволило согласовать параметры насыщения
в усиливающей и поглощающей ячейках и повысить мощность
излучения. Длина резонатора лазера была 5 м, длина поглощаю-
щей ячейки 3 м. Диаметр светового пучка 1 см. При давлении
метана около 10 3 Торр резонанс, полученный в мощности излуче-
ния лазера, имел ширину 30—40 кГц, контрастность более 70%
и интенсивность 1 мВт (рис. 11.8). Интенсивность и ширина резо-
нанса были оптимальны для получения высокой кратковременной
стабильности частоты. На рис. 11.9 представлен спектр частотных
Рис. 11.8. Запись интенсивности
резонанса в лазере с длинной
ячейкой поглощения
Рис. 11.9. Характерная кривая эк-
спериментально наблюдаемой спек-
тральной плотности частотных флук-
туаций лазера
флуктуаций этого лазера. Видно, что на частотах 1 кГц нет ни
акустических, ни механических возмущений. Достигнутый уро-
вень спектральной плотности 10-4 Гц2/Гц определяется только
флуктуационным шумом фотонов излучения лазера и шумом фото-
детектора. Стабилизация частоты Не — Хе/СН4-лазера к макси-
муму резонанса осуществлялась с помощью быстродействующей
электронной системы автоподстройки частоты (АПЧ), описанной
В [30, 31]. Статическое усиление системы АПЧ составляло 2-1010.
На частоте около 10 кГц система АПЧ имела единичное усиление.
При частотной модуляции лазерного излучения путем сканиро-
вания одного из зеркал резонатора в системе АПЧ возникал сиг-
нал ошибки. Частота модуляции / = 15 кГц, амплитуда девиации
Д6 = 5 кГц. Малость индекса модуляции 6// = 0,1 обеспечила
режим фазовой модуляции. Этот режим позволил устранить влия-
ние модуляции на ширину спектра излучения лазера и на резуль-
таты измерений стабильности частоты.
На рис. 11.10 показана характерная запись сигнала нулевых
биений частот двух Не — Хе/СН4-лазеров. Характерный период
Колебаний составлял 0,2 с и был обусловлен сдвигом частот лазе-
Ра. Фактически наблюдаемая картина представляет собой фазовые'
биения этих генераторов. Спектр частотных биений лазеров, по-
лученный из фурье-анализа серии записей нулевых биений на
^ВМ дан на рис. 11.11, 11.12. Спектр содержит узкую часть и
415
широкий пьедестал, обусловленный влиянием амплитудных ц
частотных флуктуаций. Ширина линии одного лазера составляла
0,07 Гц (относительная ширина 7-Ю’16). Это значение примерно
на порядок выше предельного, обусловленного квантовыми шума-
ми излучения.
На рис. 11.12 показана зависимость параметра Аллана от
времени усреднения т [33]. В области т = 1 —100 мс стабильность
частоты 10-13—10~14,с ростом т она улучшается. При т’= 1—100 с
относительное значение параметра Аллана 4-1015. Для малых
Рис. 11.10. Характерная запись нулевых биений Z6 частоты двух независимо
стабилизированных Не — Ne-лазеров
времен усреднения нестабильность частоты Не — Ne/СЩ-лазера
определяется, в основном, характером быстрых возмущений, дей-
ствующих на резонатор, и степенью их отработки в электронных
системах АПЧ. В нестабильность частоты также дают вклад фазо-
вые флуктуации, которые определяют пьедестал в частотном спек-
тре этих лазеров. При т 1 с долговременная стабильность
определяется сдвигом частоты из-за влияния различных физиче-
ских и технических факторов. Следует отметить, что достигнутые
значения стабильности частоты, особенно при т = 10-3 —10 ’2 с,
по-видимому, занижены из-за флуктуаций оптической длины пути
вне резонатора. Штриховой линией отмечено теоретическое значе-
ние стабильности, зависящее от ширины резонатора и отношения
спгнал/шум.
В области малых времен усреднения (1—100 мс) стабильность
частоты Не — Ne/CHj-лазера более чем на два порядка выше
стабильности лучших мазеров, при больших временах усредне-
ния характеристики описываемого лазера и водородного мазера
сравнимы. Таким образом, Не — Ne/СЩ-лазер, описанный в [33],
в настоящее время является самым монохроматическим источни-
ком когерентного излучения. В тех случаях, когда при получении
высоких значений кратковременной стабильности за малые вре-
мена длительная стабильность частоты не так существенна, может
быть эффективным применение так называемых конкурентных
резонансов в лазерах с кольцевым резонатором. Такие резонансы,
обусловленные конкуренцией различных типов колебаний, имеют
высокую контрастность, но подвержены значительным сдвигам при
изменении режима работы лазеров. С их помощью в работе [351
были получены значения стабильности 5-10"14 (т = 10 с).
11.3.3. Долговременная стабильность и воспроизводимость
частоты лазера. Исследовались Не — Ne-лазеры, стабилизирован'
ные по F^- и /(/-линиям поглощения в метане [36—39]. Поскольку,
416
в отличие от /12)-линии, Л'-линия одиночна, для получения высо-
ких значений воспроизводимости частоты предпочтительно ис-
пользовать узкие резонансы /(/-линии. Однако преимущество
/J-линии реализуется при использовании довольно широких
Спектр биений частоты двух стабилизированных лазеров
Рис. 11.11
Рис. 11.12. Зависимость параметра Аллана для различных генераторов от
времени усреднения т
(около 100 кГц) резонансов в простых конструкциях лазеров.
Если в телескопических системах, где полностью разрешена
магнитная сверхтонкая структура /’22)-линии, получаются узкие
резонансы около 1 кГц, то для достижения высокой воспроизводи-
мости можно в равной мере использовать обе линии.
При однородной ширине 100—300 кГц влияние магнитной
сверхтонкой структуры (МСТС) /’^-линии является решающим
при достижении высоких значений воспроизводимости частоты и,
Как показали исследования, ограничивает воспроизводимость на
Уровне 10'11 [36]. Однако дальнейшие исследования [37—39]
14 В. С. Летохов, В. П. Чеботаев 417
показали, что при определенных режимах, когда полуширина
резонанса (Г = 10—30 кГц) сравнима с расстоянием между сверх,
тонкими компонентами метана, влияние МСТС на сдвиг резонанса
становилось очень малым (на уровне 10“13). Кроме того, присутст-
вие МСТС позволяло скомпенсировать столкновительный сдвиг.
В результате сдвиг стабилизированной частоты оказываете а
менее 10 Гц при изменении давления в поглощающей ячейке и
поля в резонаторе на 100%. При весьма простой конструкции
лазера одновременно достигается кратковременная и долговре-
менная стабильность частоты. Такой лазер очень удобен для
различных исследований в спектроскопии сверхвысокого разре-
шения и в измерениях абсолютной частоты лазера. Поэтому уме-
стно привести результаты исследований сдвига частоты лазеров
при использовании сравнительно широких резонансов в лазерах
без телескопических расширителей пучка.
Влияние МСТС на положение резонанса в СН4 обусловлено
тем, что при однородной ширине перехода Г = 30 кГц МСТС не
разрешена. При одинаковой однородной ширине переходов и дан-
ной интенсивности поля насыщения интенсивности резонансов на
каждом переходе различны. Поэтому относительные интенсивно-
сти резонансов меняются с изменением интенсивности поля. Это,
в свою очередь, приводит к сдвигу максимума суммарного резонан-
са с изменением давления и поля в ячейке. Асимметрия резо-
нанса приводит к сдвигу положения стабилизированной частоты
при фазовой модуляции лазера по отношению к максимуму резо-
нанса.
Когда компоненты МСТС не разрешены, положение максимума
резонанса и его асимметрия зависят от интенсивности и ширины
каждой компоненты.
При изменении поля и давления из-за разницы в насыщении
относительные интенсивности и ширины компонент тоже меняют-
ся, что приводит к сдвигу максимума резонанса. При этом изме-
нения интенсивности и ширины сдвигают резонанс в противопо-
ложные стороны. При большой ширине изменение интенсивности
становится основным фактором сдвига резонанса. Когда ширина
резонанса сравнивается с расстоянием между компонентами
МСТС, оба эффекта сдвигают максимум в равной степени в про-
тивоположные стороны. Поэтому в данном случае влияние МСТС
на сдвиг резонанса с изменением поля, давления и т. д. оказывает-
ся малым и достигается высокая воспроизводимость частоты.
В [38] была решена задача о поглощении частотно-модулиро-
ванного сигнала в поле стоячей волны с учетом трех сильных
компонент МСТС с точностью до четвертого порядка по полю.
Смещение QCT стабилизированной частоты относительно централь-
ной компоненты МСТС дается выражением
Q = tAF, (Г, А, ц) + GF2 (Г, А, ц),
где А обозначает частотное расстояние между компонентами
МСТС, Г — полуширина отдельной компоненты, определяемая
418
столкновениями, ц = / /2Д, / — частота модуляции, t = [А( —
А)/Ао, здесь А; —вероятность перехода на г-й компоненте
/} = 0 + 1), G — параметр насыщения для перехода на централь-
рой компоненте.
Результаты вычисления функций Fr и Р.г для ц = 0 (максимум
резонанса) и ц = 0,55 приведены на рис. 11.13.
При г] = 0 кривые описывают положение максимума резонан-
са, которое в значительной степени зависит от давления и лазер-
ного поля. Напротив, если ц = 0,55, в диапазоне Г/Д ~ 1,5 за-
висимость сдвига стабилизированной частоты как от давления,
Рис. 11.13. Наклон полевого сдвига стабилизированной частоты лазера из-за
влияния МСТС в зависимости от параметра Г/Д для различных частот
модуляции (Г — однородная полуширина отдельной компоненты МСТС)
(7 _ р = 0, 2— ц = 0,55)
так и от лазерного поля становится незначительной. Относитель-
ные интенсивности трех сильных компонент линии F^ метана
относятся как 0,85 : 1 : 1,15. Тогда относительные интенсивности
резонансов должны быть приблизительно 0,852 : 1 : 1,152. С учетом
вырождения уровней, как было показано в работе [40], интенсив-
ности резонансов составляют 0,87 : 1 : 1,17, что хорошо согласует-
ся с экспериментом. Отметим, что пролетные эффекты и гауссово
распределение поля в пучке также уменьшают значения функций
Л и Fz.
Оценки показали, что для ширины резонанса в метане Г =
== 30—50 кГц (Г/Д ~ 1,5), частоты модуляции около 15 кГц и
величины поля в резонаторе G = 0,2—0,3 сдвиг стабилизирован-
ной частоты составляет около 5 Гц при изменении давления метана
н поля в резонаторе на 10%.
В [39] были проведены эксперименты по измерению сдвигов
стабилизированной частоты и максимума резонанса при измене-
нии интенсивности поля в резонаторе, давления метана в ячейке
и продольного магнитного поля.
Результаты измерений сдвига с изменением интенсивности
Ноля внутри резонатора представлены на рис. 11.14. Сдвиги
14* 419
измерялись при различных давлениях метана от 4-10 4 до 4 у
X1СГ3 Торр и изменении параметра насыщения от 0 до 1. На основе
экспериментальной зависимости, полученной для каждого д;ц>-
ления, наклон полевого сдвига dQ/dG определялся в области m,i-
лых насыщений. Полуширина резонанса Г отдельной компоненты
МСТС определялась для каждого давления с учетом конечного
размера светового пучка в резонаторе в соответствии с результа-
тами работ [41]. В дополнительном эксперименте было найдено
Рис. 11.14. Зависимость наклона полевого сдвига максимума резонанса (а)
и стабилизированной частоты (б) от давления метана (сплошная линия — эк-
сперимент, штриховая — теория)
соответствие между выходной мощностью и параметром насыще-
ния. На рис. 11.14 дана зависимость наклона полевого сдвига
максимума резонанса от давления метана. Видно, что зависимость
носит нелинейный характер. В области малых давлений метана
0,5 мТорр (Г = 16 кГц) сдвиг мал и можно получить воспроиз-
водимость частоты Не — 1\е/СП4-лазера лучше, чем 10'13-
С увеличением давления полевой сдвиг становится значительным-
В области высоких давлений метана (Г = 40 кГц) наблюдается
дополнительный сдвиг максимума в «красную» область, что вызва-
но влиянием перекрестных резонансов, возникающих из переходов
6->6 и 7->7. Экспериментально наблюдаемая зависимость xoj
рошо согласуется с расчетной (пунктирная кривая). Числовой
расчет был выполнен в соответствии с данными работ [37, 38]
с учетом вырождения уровней по магнитному квантовому числу,
420
гауссова профиля поля в резонаторе, влияния пролетных эффектов
И перекрестных резонансов. Полученная аналогичным образом
зависимость наклона полевого сдвига частоты стабилизированного
лазера при / = 15 кГц представлена на том же рисунке. В диапа-
зоне давлений от 1 до 2 мТорр полевой сдвиг стабилизированной
частоты значительно меньше
сдвига максимума. В этой
области давлений (Г = 20—40
кГц) изменение параметра на-
сыщения от 0 до 1 приводит к
сдвигам в пределах +30 Гц и
наклон полевого сдвига дважды
пересекает абсциссу. При па-
раметре насыщения G ~ 0,1
изменение интенсивности поля
в два раза приводит к сдви-
гу частоты в пределах +2—3
Гц. При большой ширине резо-
нанса (Г = 100 кГц) полевой
сдвиг сильно растет [42, 43].
Представляют интерес эк- 2
1
О
р^мТорр
Рис. 11.15. Зависимости сдвигов мак-
симума резонанса от давления ме-
тана: а — сдвиг максимума резонанса
(кривая 1) и стабилизированной ча-
стоты (кривая 2) Не— Ne/СЩ-ла-
зера от давления метана. Теоретиче-
ская зависимость сдвига максимума
резонанса из-за влияния магнитной
сверхонкой структуры (кривая 3);
б — столкновительный сдвиг мак-
симума резонанса в метане
спериментально полученные ре-
зультаты по изучению сдвига
Максимума резонанса в метане
и стабилизированной частоты
Не — Кте/СН4-лазера от давле-
ния. Обнаруженный нелиней-
ный сдвиг максимума резонан-
са и стабилизированной часто-
ты обусловлен магнитной сверх-
тонкой структурой (МСТС) и
столкновительным сдвигом в
метане. На рис. 11.15 пред-
ставлена расчетная кривая
сдвига максимума резонанса из-
за МСТС в зависимости от дав-
ления метана [44]. В области ма-
лых давлений метана 1 мТорр
ход экспериментальной зависи-
мости сдвига максимума резонан-
са совпадает с ходом теоретичес-
кой зависимости. Однако с увеличением давления наблюдается зна-
чительная разница. В эксперименте можно наблюдать, что частота
сдвинута в область высоких частот и МСТС сдвигает максимум ре-
зонанса в «красную» область. Наблюдаемая разница обусловлена
влиянием столкновительного сдвига в метане. Разница между
Экспериментальной и расчетной кривой демонстрирует зависи-
мость столкновительного сдвига в метане от давления. В области
Давлений около 1 мТорр столкновительный сдвиг около
20 Гц/мТорр. При больших давлениях (3—4 мТорр) наклон сдви-
га приблизительно в 10 раз больше, чем при малых давлениях.
Если считать, что соотношение упругого и не упругого попереч-
ных сечений в метане, в соответствии с данными работы [8.1],
равно 4, тогда, согласно теоретическим результатам [45], отноше-
ние констант сдвигов при большой и малой ширине резонансов
составляет примерно 12 для потенциала CJR6. При давлении ме-
тана около 1 мТорр столкновительный сдвиг компенсирует сдвиг
максимума резонанса из-за влияния МСТС, и, следовательно, при-
водит к очень слабой зависимости суммарного сдвига от давления.
В области давлений 2 мТорр столкновительный сдвиг преобладает
над сдвигом из-за МСТС. Следовательно, в области давлений
1 мТорр МСТС не только не препятствует, но в значительной
степени способствует получению высокой воспроизводимости ча-
стоты при уменьшении эффективного сдвига резонанса в зависимо-
сти от давления. Сдвиг абсолютной частоты стабилизированного
Не — Ме/СН4-лазера по отношению к центральной компоненте
МСТС линии метана в области давлений 10 мТорр составляет
Рис. 11.16. Зависимость полевого
сдвига стабилизированной часто-
ты Не — Ие/СЩ-лазера от ин-
тенсивности магнитного поля Н:
(1 — Н = 0; 2 — Н = 9 Э;
3 — Н = 27 Э; 4 — Н = 45 Э)
1600 -Р 40 Гц и хорошо согласу-
ется с теорией.
Внешнее магнитное поле может
уширять и сдвигать резонанс.
Последнее особенно существенно,
когда имеет место аномальный
эффект Зеемана, а однородная ши-
рина и расщепление линии из-за
МСТС имеют один порядок величи-
ны. Влияние магнитного поля па
сдвиг стабилизированной частоты
Не — Ne-лазера исследовалось
в работах [46, 47, 39]. Заметного
влияния на сдвиг частоты при
изменении магнитного поля в по-
глощающей ячейке в пределах
10 Э в первой из них обнаружено не
было. В работах [39, 47] влия-
ние магнитного поля изучалось
при однородных ширинах, сухцест-
венно меньших, и в условиях, ког-
да МСТС могла быть разрешена.
В [39] исследования проводились
в области полуширины резонанса
в метане Г = 70 кГц, где полевой сдвиг из-за МСТС был достаточно
велик. На рис. 11.16 показано, что с увеличением интенсивности
магнитного поля сдвиг частоты в зависимости от интенсивности
светового поля уменьшается и при определенном значении магнит-
ного поля (Я = 45 Э) знак сдвига меняется. Наблюдаемая картина
обусловлена МСТС на рабочем переходе метана. В слабых магнит-
ных полях, где зеемановское расщепление гораздо меньше харак-
422
' верных МСТС интервалов, сдвиг, обусловленный магнитным полем,
связан с двумя факторами: сдвигом каждой компоненты в магнит-
ном поле и зеемановским расщеплением каждой линии. Из-за раз-
ницы g-факторов на рассматриваемых переходах структуры рас-
щепление компонент МСТС и, следовательно, их эффективные
ширины будут различны. Это явление недавно наблюдалось экс-
периментально в [47] при изучении аномального эффекта Зеемана
на линии метана 1\. Более интенсивная компонента перехода
(8 ->• 7) расщепляется сильнее по сравнению с другими, и поэтому
ее ширина больше. Отсюда следует, что при наложении магнитно-
го поля на поглощающую ячейку метана происходит дополнитель-
ный сдвиг резонанса. При определенном значении магнитного
поля насыщения на компонентах МСТС становятся одинаковыми,
И сдвиг максимума суммарного резонанса в метане значительно
уменьшается при изменении интенсивности поля в резонаторе.
Отметим, что влияние магнитного поля зависит от величины на-
сыщенного светового поля в резонаторе. В области сильного насы-
щения изменение магнитного поля может не приводить к замет-
ному сдвигу. Описанное выше явление может представить интерес
для улучшения воспроизводимости частоты Не — Ке/СН4-лазе-
ра в режимах, когда ширина резонанса в метане велика
(Г ~ 100 кГц). Проблема сдвига нелинейного резонанса в магнит-
ном поле в присутствии МСТС теоретически исследована в [48]. Ре-
зультаты расчетов находятся в качественном согласии с экспе-
риментом.
Рассмотренные выше факторы, влияющие на воспроизводи-
мость частоты, являются специфичными для Не — Ке/СН4-лазера.
При диаметре лазерного пучка около 1 см и при давлениях
Р = 10~3—10“4 Торр влияние пролетных эффектов, самофоку-
, сировки оказывается малым по сравнению с описанными выше.
При диаметре пучка около 0,1 см и больших интенсивностях
влияние пролетных эффектов и самофокусировки становится су-
щественным. При получении предельно высоких значений воспро-
изводимости частоты с помощью узких резонансов на одиночных
линиях их влияние на абсолютный сдвиг, естественно, уменьшает-
ся, а относительный вклад остается существенным.
В пролетной области сдвиг нелинейного резонанса связан по
крайней мере с двумя причинами. Первая связана с переносом
заселенности и поляризации при нелинейном взаимодействии
Расходящихся-сходящихся волн. Вторая обусловлена изменением
Насыщения для частиц, имеющих различные поперечные скорости
при изменении режима работы лазера. Квадратичный эффект
Доплера ведет к дополнительному сдвигу. По-видимому, частным
случаем влияния переноса заселенности на сдвиг резонанса в рас-
ходящихся волнах является сдвиг из-за кривизны волнового
Фронта, рассмотренный еще в работе [49]. Он возникает в случае,
Когда интенсивности встречных волн, образующих стоячую волну,
Различны. Сдвиг зависит от параметра 2z/b, z — продольная
координата точки расчета сдвига, b — конфокальный параметр.
•'23
Сдвиг максимума резонанса из-за кривизны волнового фронта для
случая внешней поглощающей ячейки, когда сдвиг может быть
остаточно велик (около 1011), изучался в [50]. Он согласуется
с недавним экспериментальным исследованием, проведенным
в [39]. Оценки сдвигов показывают, что, например, в эксперимен-
тальных условиях, описанных в [39], при А7/7 ~ 0, 1, z/b = 0,2.
Ъ = 30 м, Г = 2-104 Гц, диаметре светового пучка 2d = 1 См
максимум резонанса сдвинут примерно на 5 Гц при изменении
давления на 50%. Таким обра-
Рис. 11.17. Сдвиг резонанса
в пролетной области в безразмер-
ных единицах в зависимости от
параметра Гт0
зом, на практике возможно умень-
шить влияние кривизны волнового
фронта на положение резонан-
са путем выбора конфигурации ре-
зонатора и пропускания зеркала.
На рис. 11.17 показан сдвиг ре-
зонанса из-за кривизны в зависи-
мости от параметра р. Использова-
ние телескопического расшири-
теля пучка и эффекта селекции
«холодных» частиц позволяет не
только получить узкие резонансы,
но и существенно уменьшить
сдвиг из-за уменьшения кривизны волнового фронта и эффектив-
ной скорости частиц.
Влияние квадратичного эффекта Доплера на сдвиг резонанса
теоретически исследовалось в [51, 52]. На рис. 11.18 показан сдвиг
резонанса из-за квадратичного эффекта Доплера в пролетной об-
ласти. При Гт0<<С 1 влияние квадратичного эффекта Доплера мало,
так как основной вклад в резонанс дают «холодные» частицы.
Стабилизация и измерение абсолютной частоты перехода в метане
в таком режиме было осуществлено в [53].
Следует сказать несколько слов о точности определения часто-
ты Не — Ne/СЩ-лазера. Точность определяет степень совпадения
частоты генератора с частотой невозмущенного перехода. На сдвиг
генератора от номинального значения частоты перехода влияют
различные физические и технологические факторы. Для обычных
Не — Ne-лазеров точность частоты ограничивается на уровне
10“п из-за влияния МСТС. При измерении с высокой точностью
сдвига частоты по отношению к центру линии метана Г® точность
определения частоты значительно возрастает. Такие факторы,
как квадратичный доплеровский эффект, магнитное поле,расхо-
димость светового пучка оказывают небольшое влияние на вос-
производимость частоты, однако могут существенно влиять на
точность, давая постоянный сдвиг резонанса.
11.3.4 . Стабилизация частоты по сверхузким резонансам.
Прогресс в улучшении воспроизводимости частоты Не — Ne-ла-
зера с метановой поглощающей ячейкой связан с использованием
узких резонансов шириной 102—103 Гц на одиночных линиях, так
как в этом случае снижается влияние физических и технологиче-
424
ских факторов на положение резонанса. Впервые стабилизация
частоты Не — Ne-лазера по сверхузким резонансам шириной
около 1 кГц была проведена в [36].
Схема стабилизации дана на рис. 11.19. Кратковременная
стабильность лазера обеспечивается частотно-фазовой привязкой
его частоты к частоте опорного лазера с узкой линией излучения,
ширина которой значительно меньше ширины резонанса. Долго-
временная стабильность и воспроизводимость частоты достигались
Q(o) dQ/dG
Л с, ’ Да)
Рис. 11.18. Сдвиг максимума резонанса Qmax (кривая!) и полевой сдвиг dQ/dG
(кривая 2) в зависимости от параметра Гт0 в безразмерных единицах Дш =
= (<й/2)(м/с)2 из-за квадратичного эффекта Доплера
Рис. 11.19. Схема стабилизации частоты лазера по сверхузким резонансам
Плавной настройкой частоты лазера на максимум резонанса. В ка-
честве стабильного лазера использовался Не — Ne-лазер с длин-
ной ячейкой поглощения метана, ширина линии которого была
меньше 1 Гц.
Для получения сверхузких резонансов в метане на линии
использовался четырехзеркальный Не — Ne-лазер с внутри-
Рбзонаторным телескопическим расширителем пучка (ТРП), опи-
санным подробно в гл. 8. Частота этого лазера стабилизировалась
1
425
Рис. 11.20. Сдвиг частоты стаби-
лизированного Не — No/CHi-лазера
с телескопическим расширителем пучка
от ингелспвнэсги поля в резонаторе
при давлении CHt 60 мкТорр (Q0I =
тить, что настройка частоты этого
ральной компоненты соответствует
по максимуму центральной компоненты (7 ->6) линии F%\
Настройка на максимум резонанса осуществлялась но нулевому
сигналу третьей гармоники в мощности лазера при модуляции его
частоты. При времени усреднения т = 10 с была достигнута дол-
говременная стабильность 10’11. Ширина линии излучения лазера
с ТРП быта менее 1 Гц. При изменении давления метана в преде-
лах (20—39)-10'° Торр сдвиг находился на уровне нескольких
герц. На рис. 11.20 дана характерная зависимость сдвига частоты
от интенсивности поля в резонаторе при давлении 60-ПГ6 Торр.
Изменение интенсивности по-
ля в два раза в области ма-
лых насыщений (G ~ 0,2—
0,4) привело к сдвигу на
1—3 Гц. Наблюдаемый поле-
вой сдвиг согласуется с ре-
зультатами теоретического
расчета, выполненного Семи-
баламутом с сотрудниками
[36]. Результаты исследо-
ваний позволили оценить
воспроизводимость частоты
Не — Ne-лазера с ТРП на
уровне 10-14, достигнутую
в широких пределах измене-
ний давления метана и поля
в резонаторе. Следует отме-
лазера по максимуму цент-
настройке на центр линии
метана что обеспечивает высокую точность частоты 10 '1:i.
Основная неточность связана с квадратичным доплеровским эф-
фектом.
Описанный высокостабильный телескопический лазер являет-
ся уникальной и сложной системой. Большой интерес представ-
ляет получение резонансов шириной 50 кГц для создания более
простых Не — Ne-лазэрэв с той же высокой воспроизводимостью
частоты, которые можно эффективно использовать в прецизион-
ных экспериментах. В этом случае для стабилизации частоты
очень удобна одиночная, свободная от сверхтонкой структуры
7?-линия перехода Р (7) полосы v3 в метане. Резонансы на этой ли-
нии впервые наблюдались в [54]. Подробные исследования резо-
нансов и их применение для стабилизации частоты проводились
в [55—57]. В [32] было осуществлено наблюдение сверхузких ре-
зонансов в метане на £-линии с относительной шириной около
10'11 и их использование для создания высокостабильных
Не — Ne-лазеров.
При давлении 100 мкТорр были получены резонансы интенсив-
ностью 50 мкВт и шириной 5 кГц. Использование этих резонан-
сов для стабилизации частоты дало стабильность 6-10'15 при
времени усреднения т = 1, 10 с. Результаты измерений сдвига
426
стабилизированной частоты путем изменения давления метана,
интенсивности поля в резонаторе и магнитного поля дало воспро-
изводимость частоты этого лазера 10-14. Основным фактором,
ограничивающим воспроизводимость частоты и точность Не — Ne-
лазера с ТРП, является квадратичный эффект Доплера. Исполь-
зование тяжелых молекул охлаждения частиц, разработка методов
отбора по абсолютным скоростям позволит уменьшить влияние
квадратичного эффекта Доплера.
Недавно в [58] было сообщено о результатах прямого сравне-
ния стабильностей частот Не — Ne-лазеров, независимо стабили-
зированных по F™- и ^-линиям поглощения метана. В результа-
те была получена воспроизводимость частоты этих лазеров
3-10“13. Абсолютное значение разности частот 7’®- 11 А-лэний по-
глощения метана измерено с высокой точностью:
со_<2) — = 3 032 571 670 + 30 Гц.
'2
Достижение высокой стабильности частоты лазеров в области
3,39 мкм открывает широкие возможности для создания стандар-
тов частоты в других диапазонах волн. В [59] сообщается о созда-
нии СО2-лазера с шириной линии 1 Гц, полученной путем частот-
но-фазовой привязки его частоты к частоте Не — Ne-лазера.
Достижения в области создания лазеров с высокой стабильно-
стью частоты около 10-14—10-15 позволяют выполнить на новом
уровне точные частотно-временные измерения и некоторые пре-
цизионные физические эксперименты.
СО2 — N2 — Не-лазер с СО2-ячейкой. Для практических целей
большое значение имеют работы по стабилизации частоты СО2-ла-
зера на X = 10,6 мкм. В работе [60] была сделана, по существу,
первая попытка получения узкого резонанса нелинейного погло-
щения в молекулярном газе с помощью СО2 — N2 — Не-лазера
на 10,5 мкм и СО2-поглощающей ячейки. Основная трудность
заключалась в автомодуляции излучения. Ее можно избежать
только при понижении давления СО2 до 0,1 Торр. Для увеличе-
ния поглощения в СО2 необходимо нагревать ячейку СО2 до тем-
пературы 400 °C. При длине поглощающей ячейки I = 100 см
контраст пика мощности составляет около 2%, ширина — 1 МГц.
При таких условиях достигается воспроизводимость частоты около
Ю-10, кратковременная стабильность — 10-10, стабильность при
времени усреднения 100 с — 4 -10“11 [61].
11.3.5 . Метод внешней нелинейно-поглощающей ячейки. По-
лучение узкого резонанса в нелинейном поглотителе, расположен-
ном в резонаторе лазера, требует специального выбора параметров
насыщения и коэффициентов поглощения и усиления. Во многих
случаях это практически неосуществимо из-за сильного различия
параметров насыщения усиливающей и поглощающей сред. Тогда
Можно осуществить насыщение поглощения световым полем лазера
вне резонатора, получая либо провал Лэмба в поле стоячей
волны, либо провал в поглощении слабой встречной волны. При
427
использовании внешней ячейки поглощения устраняется влияние
нелинейного поглотителя на амплитуду и частоту генерации ла-
зера и можно легко контролировать и изменять пространственную
конфигурацию светового поля. Независимое от лазера управление
характеристиками поля позволяет оптимизировать амплитуду и
ширину узкого резонанса. Возможность внешней модуляции ча-
стоты лазера для поиска максимума пика позволяет исключить
затягивание частоты к вершине линии усиления. Наконец, размер
внешней ячейки может быть сделан большим, чтобы обеспечить
необходимую величину поглощения. Несмотря на эти очевидные
преимущества метода внешней нелинейно-поглощающей ячейки,
он, в противоположность задачам нелинейной спектроскопии, еще
не получил широкого распространения при стабилизации частоты.
Блок-схема стабилизации по внешней ячейке в общем аналогич-
на схеме, изображенной на рис. 11.5 для случая внутренней ячей-
ки. Отличие состоит в том, что модуляцию частоты можно осущест-
вить вне лазера с помощью специального фазового модулятора.
Не — Ne-лазер с Ne-ячейкой. В работе [62] для стабилиза-
ции относительно мощного (15 мВт) Не — Ne-лазера на X =
= 0,63 мкм применена внешняя Ne-ячейка с разрядом постоянно-
го тока. Оптическая развязка (поляроид и Х/4-пластинка) служи-
ла для устранения влияния обратной волны на лазер и создавала
волну с круговой поляризацией в поглощающей ячейке. Положе-
ние центра линии поглощения сканировалось продольным пере-
менным магнитным полем. Это позволяло осуществлять авто-
подстройку частоты лазера без модуляции его частоты. Была до-
стигнута воспроизводимость частоты около 10“9, она ограничива-
лась главным образом смещением частоты центра линии поглоще-
ния при изменении тока разряда.
СО2 — N2 — Не-лазер с SF6- и ОзОi-ячейками. В работе [64]
была исследована стабилизация СО2-лазера на линии Р (18) поло-
сы 10,6 мкм по узкому резонансу поглощения слабой встречной
волны в SF6 внешней ячейке. Большой коэффициент поглощения
в SF6 на нескольких линиях СО2-лазера (0,5—1,5 см^/Торр-1)
позволяет работать при давлении р порядка 10-3—10-2 Торр и
получать резонансы с шириной 0,3—1,0 МГц. Долговременная
стабильность составляла 10‘12 при времени усреднения 100с [64]
и ограничивалась главным образом затягиванием вершины пика
пропускания к максимуму выходной мощности лазера. Этот недо-
статок можно устранить, используя внешнюю модуляцию частоты
СО2-лазера для настройки на вершину пика пропускания. Вос-
производимость частоты СО2-лазера детально еще не исследована.
Сделанная в работе [63] оценка сверху для столкновительного
сдвига линии поглощения А (менее 300 Гц/Торр) позволяет ожи-
дать воспроизводимость частоты 10’11 при контроле давления
р 10-2 Торр с точностью 10%.
Следует отметить результаты по стабилизации частоты СО2-
лазера с использование,м SFs в [65], где была достигнута стабиль-
ность частоты 5-10-14 за 10 с. Однако воспроизводимость частоты
428
де превышала IO10 из-за присутствия сверхтонкой структуры.
Обнаружение узких резонансов в метаноподобной молекуле
ОзО4 в поле излучения СО2-лазера [66] позволяет использовать эту
молекулу для стабилизации частоты СО2-лазера. Эта молекула не
имеет сверхтонкой структуры, в этом случае квадратичный эф-
фект Доплера и эффект отдачи малы. Эти факторы обеспечили вы-
сокую стабильность и воспроизводимость частоты. О первых экс-
периментах подобного рода сообщалось в [64]. Чтобы продемон-
стрировать успехи в области стабилизации частоты СО2-лазера
с внешней ОзО4-ячейкой, мы представим результаты, полученные
в различные годы. В [67] были получены стабильность частоты
5-1012 за 50 с и воспроизводимость 1011. Стабилизация проводи-
лась на линии Р (14) 192ОзО4. В [68] был получен узкий резонанс
с шириной 30 кГц и контрастом 1 % на переходе А2 2Р (46) молеку-
лы OsO4. Была достигнута стабильность частоты около 10-13 за
10 с. Использовался волноводный СО2-лазер при давлении около
200 Торр. Это обусловлено использованием резонанса линии
А2 гР (^6), сдвинутой на 112 МГц по отношению к центру лилии
Р(14) СО2. Использовалась внешняя ячейка с OsO4 при давлении
метана 0,5 — 1 мкТорр. В этой работе использовался СО2-лазер
низкого давления, стабилизируемый по резонансу в центре линии
Р(14) СО2. Стабильность частоты этого лазера была около 10~13
за т — 10 с.
КР-лазер с 12-ячейкой. Аргоновый лазер обычно стабилизи-
руется по резонансам в 12. В [69] было обращено внимание на сов-
мещение линий излучения Аг+-лазера на X = 514,5 нм со сверхтон-
кой структурой линий Р(13) и Р(15) переходов (v = 0, X'S) и
(v = 43, В3П)) в 12Ч2. Узкие резонансы насыщенного поглощения
в 12712 наблюдались в [70] с использованием Аг+-лазера. Эта си-
стема подробно исследовалась в [71, 72]. В [72] были получены
резонансы с шириной около 100 кГц, стабильность 5 • 10-14 при
т = 100 с и воспроизводимость 1,5-10~12 ограничивалась точно-
стью экспозиции лазерного пучка ортогонально молекулярному
пучку. Недавно в [74] сообщалось о получении стабильности ча-
стоты Аг+-лазера около 6- 1СГ15 за время 100 с. Воспроизводимость
частоты лазера была около 10-13. Полученные значения стабиль-
ности приближают Аг+-лазер к лучшим лазерным стандартам
частоты.
Стабилизация частоты лазера на красителе. Для получения
сверхузких резонансов в видимом диапазоне методом разнесен-
ных оптических полей и захваченных частиц необходимы пере-
страиваемые лазеры с узкой линией излучения и высокой стабиль-
ностью частоты. Представляет интерес стабилизация непрерыв-
ных лазеров на красителе. В [75] была достигнута стабильность
частоты 6-10'13 за т = 25 с с использованием компонент сверх-
тонкой структуры линий Р (13) и Р (15) в 12 и метода молекуляр-
ного пучка. В [76] сообщается об исследовании воспроизводимости
Частоты двух лазеров на красителе родамин 667, стабилизирован-
ных по сверхтонкой 0-компоненте линии 17 — 1Р (62) на 1 =
429
= 576 нм. Авторы этой работы измерили сдвиги частоты в зависд-
мости от давления йода в ячейке, глубины модуляции и интенсив,
ности поля. Воспроизводимость частоты была 2-10-11. В [77] од,
суждается возможность использования интеркомбинационных пе-
реходов, таких как г50 ъРг в кальции, для получения узких ре.
зонансов насыщенного поглощения для стабилизации частоты.
Для достижения узкой линии излучения лазера на красителе
широко используется метод привязки частоты лазеров к опорному
эталону — интерферометру на основе гетеродинирования боковых
компонент частотно-модулированного сигнала, проходящего через
эталон [78]. В этом случае частота модуляции должна быть зна-
чительно больше, чем полоса внутреннего пропускания эталона.
Ширина линии лазера на красителе в несколько сот герц, достиг-
нутая этим методом [79], ограничивается нестабильностью самого
опорного эталона.
11.3.6 . Стабилизация частоты по конкурентным резонансам.
В [80, 81] было] предложено использовать эффект конкуренции
встречных волн в кольцевом лазере с нелинейно-поглощающей
ячейкой для дальнейшего сужения резонанса мощности. Конку-
рентные резонансы рассмотрены выше в гл. 3.
В [81, 82] было экспериментально обнаружено образование
конкурентных резонансов с шириной вплоть до 30 кГц при одно-
родной ширине линии поглощения СН4 около 300 кГц. Конкурент-
ные резонансы имеют высокий контраст, что делает их при-
влекательными для стабилизации частоты лазера. В [82, 83]
была осуществлена стабилизация частоты двух независимых
Не — Ne/СЩ-лазеров (давление СН4 р = 10 мТорр) по конкурент-
ным резонансам с шириной 60 кГц и контрастом около 50%.
Была достигнута стабильность частоты около 5-10~14 в течение
30 мин при времени усреднения 10 с. Воспроизводимость частоты
Не — Ne/СЩ-лазеров с кольцевым резонатором еще не иссле-
дована.
Явление конкуренции возникает и в лазере с линейным резо-
натором при генерации на двух аксиальных модах, симметрично
расположенных относительно линии усиления (поглощения). Кон-
курентные резонансы мощности из-за сильной нелинейной связи
мод могут иметь ширину меньше однородной. В работе [84] было
экспериментально обнаружено 4—5-кратное сужение конкурент-
ного пика мощности в Не — Ие/СН4-лазере по сравнению с обыч-
ным пиком мощности. В [85] были получены аналогичные резуль-
таты для двухмодового Не — Ие/СН4-лазера. Амплитуда резо-
нанса этого лазера превышала амплитуду аналогичного одномодо-
вого лазера более чем на два порядка. Первые эксперименты по
стабилизации частоты двухмодового Не — Ке/СН4-лазера по кон-
курентному резонансу выполнены в работе [86], в которой была
достигнута долговременная стабильность частоты 3-10-13. В этой
работе отмечено, что присутствие нелинейных эффектов, специ-
фичных для конкуренции мод, дополнительно влияет на воспроиз-
водимость частоты на уровне 10~12. Естественно, что все факторы,
430
снижающие воспроизводимость частоты Не — Ые/СН4-лазера
с обычным резонатором, сохраняются и в этих случаях.
11.3.7 . Стабилизация частоты в двухмодовом режиме. Для раз-
личных практических целей, например в интерферометрии боль-
ших расстояний, представляет интерес стабилизация частот гене-
рации в двухмодовом режиме. Если в одном резонаторе лазера
возможна одновременная генерация на двух частотах, то, стабили-
зируя частоту излучения, можно добиться хорошей стабильности
разности частот генерации. Двухчастотная генерация может быть
получена на одном доплеровски уширенном переходе. В этом слу-
чае обычно разность частот генерации лежит в пределах доплеров-
ски уширенного перехода. Наиболее просто осуществляется ре-
жим генерации двух частот на двух несвязанных переходах, когда
доплеровская ширина линии меньше расстояния между центрами
линии переходов. Наиболее важным фактором, влияющим на ста-
бильность разности частот генерации, является аномальная дис-
персия вблизи перехода. Его можно устранить или существенно
ослабить выбором режима работы лазера. Если разность частот
генерации значительно превосходит ширину линии усиления на
каждом переходе, то можно так подобрать длину резонатора L,
чтобы частоты генерации были расположены в центре линий каж-
дого пере сода [ 17].
Устойчивый режим генерации двух симметричных аксиальных
мод в Не — Ne-лазере с метановым поглотителем был впервые
осуществлен в [88]. Расстояние по частоте между генерируемыми
аксиальными модами, полученное в этой работе, составило около
450 МГц, а область плавной перестройки генерируемых частот бы-
ла порядка 100 МГц. При сканировании длины резонатора вблизи
симметричного расположения мод в мощности генерации возникал
пик контрастностью 3% и шириной 300 кГц. Подстраивая длину
резонатора по максимуму пика мощности, можно было стабилизи-
ровать положение генерируемых типов колебаний относительно
центра линии и, следовательно, стабилизировать частоту излуче-
ния каждого типа колебаний, а также из разности. При этом по-
лусумма частот генерации равна частоте, соответствующей центру
линии поглощения.
Положение и абсолютная частота каждого из двух генерируе-
мых типов колебаний определятся расстоянием между зеркалами
и разностью их продольных индексов. В случае двух лазеров (в экс-
периментах по стабилизации использовались два стабилизиро-
ванных лазера) при симметричном расположении типов колебаний
в каждом лазере расстройка по частоте между парой близкораспо-
ложенных мод лазеров будет
Q = (Qi — Q.,) ^ni ~ '
где с — скорость света, Lr, L2 — оптические длины, Ant, Ан2 —
разности продольных индексов генерируемых типов колебаний
Двух лазеров. Измеряя оптические характеристики сигнала
431
биений при смешивании излучения от двух лазеров на частоте AQ
можно судить о стабильности излучения газового лазера на ка;к-
дом генерируемом типе колебаний.
В [88] сообщается о достижении стабильности частоты на каж-
дом генерируемом типе колебаний симметричного режима поряд-
ка 3-1012 при времени усреднения 1 с.
В [86, 89] была осуществлена стабилизация частоты и исследо-
вана воспроизводимость частоты двухмодового Не — Ne-лазера
с ортогонально поляризованными модами. Двухмодовая генерация
осуществлялась с использованием резонатора Фабри — Перо,
содержащего две фазовые Х/4-пластинки. Расстояние между со-
седними ортогональными модами контролировалось углом между
оптическими осями пластин в диапазоне 0,2 МГц и выше.
Об использовании резонансов насыщенной дисперсии (частот-
ные резонансы) в двухмодовом Не — Ne-лазере с ортогональны-
ми поляризациями для спектроскопии и стабилизации частоты
сообщалось в [90, 91]. Первые наблюдения частотных резонансов
в спектре излучения одномодового лазера с метановой ячейкой и
их использование для стабилизации частоты приведены в [92, 93].
Преимущество использования двухмодовой генерации в том, что
выделение частотного резонанса не требует дополнительного ла-
зера-гетеродина. В [90] достигнута ширина линии излучения двух-
модового Не — Ne-лазера около 10 Гц. В [94] была осуществлена
стабилизация частоты лазера и измерена абсолютная частота в ус-
ловиях, когда МСТС линии метана разрешена.
§ 11.4. Оптические часы
Создание лазеров с характеристиками не хуже, чем у мазеров,
позволило поставить проблему создания оптических часов, т. е.
использование периода оптических колебаний высокостабильных
лазеров как шкалы времени. Очевидно, что создание оптических
часов целесообразно, если, по крайней мере, решаются две пробле-
мы: во-первых, необходимо создать лазеры, стабильность частоты
которых лучше, чем у мазеров, во-вторых, частотные характерис-
тики лазера должны передаваться в микроволновой диапазон без
потерь точности. Это позволит прямо сравнить единицу времени,
секунду, с периодом оптических колебаний.
Первые оптические часы схематически представлены на
рис. 11.21 [95, 28]. Основным блоком схемы является высокоста-
бильный Не — Ne-лазер, стабилизированный по резонансу насы-
щенного поглощения в метане. Система деления частоты основана
на цепи последовательно сфазированных лазеров и микроволно-
вых генераторов на 3,39; 10,6; 70 и 400 мкм и клистронов. Фазовая
привязка одного лазера к другому обеспечивает передачу высокой
стабильности частоты без потерь точности. В результате были по-
лучены колебания, синхронизованные с Не — Ne-лазером на
3,39 мкм на частотах 1 и 50 МГц. Первые системы использовались
для прямого сравнения стабильностей частоты рубидиевого стан-
4.32
дарта и Н-мазера. Поскольку стабильность частоты лазера была
значительно лучше, результаты сравнения соответствуют стабиль-
ности частоты рубидиевого стандарта.
Упрощение схемы деления частоты в сочетании с использова-
нием высокостабильных лазеров позволит создать оптические
Высоко- „
i стабильный t>= 88 376 181,603 МГц
лазер I
| Не -Не/СН4~Л | 2 = 3.35 мкм
&
а
|НСООН -77 I
|С02~//А = 10,18 мкм
| СН3 ОН -Л~\ % = 70,5 мкм
Л = 418,6 мкм
% = 0,46 см
7, = 7,36 см
ЧАСЫ
|СО2-Т<2 №2S)| 1^-Ю,07 мкм
Рис. 11.21. Схема оптических часов
часы, которые смогут конкурировать с существующими стандар-
тами времени. Использование длины волны излучения с извест-
ной абсолютной частотой как шкалы длины позволяет рассматри-
вать оптический стандарт частоты как единый эталон времени
и длины.
§ 11.5. Измерение абсолютной частоты лазеров
За последние годы был достигнут значительный прогресс в из-
мерениях абсолютных частот лазеров в ИК и оптической областях.
Использование узких резонансов обеспечивает очень точную
Настройку частоты лазера на центр перехода и, следовательно,
измерения абсолютных частот переходов. Среди них абсолютные
Частоты вращательных переходов субмиллиметровых^лазеров, ко-
433
торые были впервые измерены в [96]. К настоящему времени изме-
рены частоты большого числа переходов лазеров с оптической на-
качкой [97].
Лазеры были стабилизированы по доплеровски уширенной
линии, точность измерений 1СГ8. Были также измерены частоты ла-
зеров на парах воды [98, 99], СО2- [100] и Не — Ne-лазеров [101].
Недавно были проведены измерения абсолютных частот в
видимом диапазоне путем последовательных измерений частот
Не — Ne-лазеров на 1,5 и 1,15 мкм [102, 103]. Исследовалась
вторая гармоника этого лазера для измерения частоты электронного
перехода молекулярного йода. Существующие системы измерения
Таблица 11.3. Результаты абсолютных измерений частот
Не - Ne/CHi-лазера на Х=3,39 мкм
Лазер Линия поглощения Измеренная часто- та. кГц Погрешность измерения. ±кГц Литература
Не - Ne/CH4 (2) 88 376 181 625 50 [101]
2 88 376 181586 10 [105]
88 376 181 616 3 [107]
88 376 181 603,0 3 [95]
88 376 181 603,4 1,4 [Ю6]
88 376 181602,9 1,2 [108]
Е 88 373 149 031,2 1,2 [108]
частоты сложны и громоздки. Особый интерес здесь представляет
измерение частоты перехода в ближнем ИК и оптическом диапазо-
нах с наилучшей точностью. Достижения в области преобразова-
ния частоты в нелинейной оптике и создания быстродействующих
детекторов с постоянной времени 10 в сочетании с перестраивае-
мыми лазерами позволят провести простые измерения разности
частоты в диапазоне 10 ТГц. Это позволит провести абсолютные
измерения частот в оптическом диапазоне и создать новые системы
спектрометров на основе частотных измерений.
Частота Не — Ne-лазера, стабилизированного по ^-компонен-
те в метане, была измерена с высокой точностью [100, 104 — 108].
Результаты этих измерений сведены в табл. 11.3.
К сожалению, результаты последних наиболее точных измере-
ний несколько различаются между собой. Некоторые исследова-
тели объясняют это наличием у перехода МСТС, по которому ста-
билизируется частота. В режиме стабилизации, используемом
в [39], стабилизированная частота сдвинута примерно на 1,5 кГц
в сторону высоких частот от центра компоненты 7 —> 6.
Исследования, проведенные в [39], показали, что при опре-
деленных условиях можно достичь воспроизводимости около
1СГ13 и выше. При сильно различающихся условиях разность
в положении частот может достигать! кГц. Едва ли целесообразно
проводить более точные измерения частоты лазера, если не ис-
434
пользовать для стабилизации частоты полностью разрешенную
отдельную компоненту МСТС. В противном случае следует выб-
рать такие рабочие условия Не — Ne-лазера, при которых влия-
ние МСТС ослаблено. Оба способа применительно к линии
метана требуют сложного оборудования. Эти обстоятельства по-
будили провести абсолютные измерения частоты лазера, стабили-
зированного по одиночной линии. Очень удобна здесь Е-линия ме-
тана, поскольку она позволяет использовать ту же самую цепочку,
что и для измерения частоты линии F%. Исследования стабильности
частоты этого лазера показали, что достигается стабильность час-
тоты и воспроизводимость 10~12. Высокая воспроизводимость час-
тоты вместе с простой конструкцией лазера способствует его ши-
рокому использованию в качестве опорного для дальнейших из-
мерений абсолютных частот в ИК и оптическом диапазонах.
В [28, 108] для измерения частоты использовался оптический стан-
дарт времени. Фазовая привязка генераторов позволила провести
абсолютные измерения лазерных частот с точностью, которая оп-
ределяется точностью частоты микроволнового генератора. По-
видимому, уже в ближайшем будущем можно будет измерить оп-
тические частоты с погрешностью 10~12 — 10~13.
Глава 12
Узкие оптические резонансы
в экспериментальной физике
Открытие различных методов получения узких оптических ре-
зонансов, индуцируемых лазерным излучением, создало основу
нелинейной спектроскопии сверхвысокого разрешения и преци-
зионной спектроскопии. Сейчас это одно из наиболее фундамен-
тальных направлений в лазерной спектроскопии. В ряде лабора-
торий проведены и проводятся эксперименты по измерению фунда-
ментальных постоянных с помощью узких нелинейных резонансов.
Узкие молекулярные резонансы позволили создать генераторы
электромагнитных колебаний с очень высокой стабильностью
частоты, что вместе с разработкой методов прямого измерения оп-
тической частоты привело к возможности создания единого эта-
лона времени и длины (гл. 11).
Узкие нелинейные резонансы, во-первых, позволяют осуществ-
лять гораздо более точные измерения центральных частот допле-
ровски уширенных оптических спектральных линий и тем самым
существенно повысить точность определения фундаментальных
постоянных, связанных с такими измерениями. Во-вторых, узкие
и стабильные по частоте молекулярные резонансы чрезвычайно
эффективны для стабилизации по ним частоты колебаний лазера.
Опять-таки, это приводит к существенному повышению точности
измерений фундаментальных постоянных, требующих высокоста-
бильных источников оптического излучения. Оба таких примене-
ния узких нелинейных резонансов успешно развиваются в десят-
ках лабораторий ряда стран. Здесь мы рассмотрим несколько та-
ких экспериментов. Один эксперимент — прецизионное измерение
скорости света с помощью лазеров, стабилизированных по узким
резонансам, другой — прецизионное измерение постоянной Рид-
берга и третий — высокоточное измерение частоты 15 -> 25-пе-
рехода простейших атомов — водорода и позитрония.
Некоторые из рассмотренных выше эффектов и методов основа-
ны на способности интенсивного монохроматического излучения
изменять заселенность уровней в узкой области скоростей или
даже вообще изменять абсолютную скорость резонансных с полем
частиц. Возможность изменения распределения скоростей — но
436
ровая идея в физике. Еще сто лет назад Максвелл вообразил демо-
на, способного селектировать молекулы со скоростью выше сред-
ней тепловой. Интенсивное поле лазера представляет собой реа-
лизацию воображаемого демона Максвелла. Лазерный «демон»
может быть использован в других областях физики, когда необ-
ходимо изменить распределение скоростей атомов и молекул в га-
зе. В частности, представляется принципиально возможным созда-
ние узких резонансов поглощения и испускания у-излучения в га-
зе, индуцируемых лазерным излучением. Лазерные методы полу-
чения узких резонансов у-излучения в газе могут дополнить
метод получения узких резонансов, основанный на эффекте Мёсс-
бауэра. Это позволит, в принципе, «перекинуть мост» между у-
И оптическим диапазонами электромагнитных волн, подобно тому
как лазер уже позволил «перекинуть мост» и связать вместе радио-
и оптический диапазоны.
§ 12.1. Измерение скорости света
Лазеры с частотой, стабилизированной по узкому молекуляр-
ному резонансу, явились превосходным источником когерентных
световых колебаний. Они позволили осуществить новое измерение
скорости света, основанное на одновременном измерении длины
волны и частоты светового колебания (Таунс [1]). Для осуществле-
ния такого эксперимента необходимо было измерить абсолютную
величину светового колебания. Основная идея абсолютного изме-
рения частоты электромагнитных колебаний оптического диапазо-
на состоит в умножении частоты излучения СВЧ генераторов
вплоть до частот излучения лазеров. Для реализации ее необхо-
димо иметь набор стабилизированных по частоте лазеров непре-
рывного действия субмиллиметровой и ИК областей спектра и,
главное, иметь нелинейные элементы, безынерционные вплоть
до ИК диапазона.
Первые опыты по смещению лазерного излучения и гармоник
клистрона были осуществлены с помощью обычных кремниевых
точечных контактов, которые ранее широко использовались для
генерации гармоник субмиллиметрового диапазона [2]. В этих
опытах выход лазера и излучение клистрона подавались одновре-
менно на диод. Сильное излучение лазера можно было рассматри-
вать как опорный генератор при гетеродинном детектировании
слабого сигнала высоких гармоник излучения клистрона. Таким
методом были измерены частоты лазеров на молекуле HCN (337
и 311 мкм [2]), DCN (194 и 190 мкм [3]). В последнем случае часто-
та лазера сравнивалась с 22-й и 23-й гармониками клистрона,
Действующего на частоте 70 ГГц. Смешивая частоту HCN-лазера
(337 мкм) и И2О-лазера (84 мкм), удалось расширить область из-
мерений частоты до 3-1012 Гц [4], но дальнейшее продвижение
с кремниевым смесителем было невозможно из-за его инерцион-
ности, определяемой временем жизни носителей тока.
437
В работе [5] была высказана идея использования «сильной» оп-
тической нелинейности в точечном контакте р — «-перехода тун-
нельного диода, который должен быть безынерционным вплоть д0
оптических частот. Последующее развитие нелинейных смесите-
лей пошло именно по пути использования туннельного эффекта
но не в р — «-переходе, а контакте двух металлов.
Радикальные улучшения точечного контактного диода, позво-
лившие использовать их вплоть до оптического диапазона, были
выполнены в Массачусетском технологическом институте Джава-
ном и в Национальном бюро стандартов США в Боулдере Ивенсо-
ном. В отличие от первых конструкций кремний был заменен ме-
таллом и нелинейность возникала в точке механического контакта
металлической (вольфрам) тонкой проволочки диаметром около
1—2 мкм и длиной несколько миллиметров с металлической по-
верхностью (никель). Контактный диод помещался вне волново-
да, и излучение смешиваемых лазеров прямо фокусировалось на
проволочку вблизи контакта. Разность частот гармоник смеши-
ваемых сигналов, лежащая в области СВЧ, регистрировалась пу-
тем гетеродирования с близким по частоте СВЧ сигналом от клист-
рона с помощью металлического контактного диода, называемого
иногда диодом «кошачий ус». Была доказана безынерционность
такого диода вплоть до частот в области 5 мкм [6, 7].
Оптимизировав условия работы «кошачьего уса» как антенны
для инфракрасных колебаний [8], Ивенсон с сотрудниками изме-
рили последовательно абсолютные частоты непрерывных лазеров
на Н2О (78 и 28 мкм [9]), СО2 (Р (18)-' и Р (20)-линии полосы
10,6 мкм [10]) и Не — Ne-лазера на 3,39 мкм [11, 13]. Это на-
правление исследований рассмотрено в обзоре [12] (см. также
гл. 11).
Независимое измерение длины волны Не — Не/СН4-лазера
путем интерферометрического сравнения с длиной волны спект-
ральной линии международного 86Кг-стандарта длины дало зна-
чение К (СН4) = 3, 392 231 376(13) мкм [14]. Это позволило полу-
чить новое значение скорости света [15]: с = 299 792 457 4 (1,1) м/с
с точностью бс/с = Чз 4-10~9. Позже в нескольких лабораториях
были измерены частоты и длины волн излучения на одной из ли-
ний СО2-лазера, стабилизированного по СО2-поглощающей ячей-
ке. Были получены близкие величины скорости света с =
= 299 792 459 (0,8) м/с с точностью 8с/с = +3-10-9 [16, 17] и
с = 299 792 488 (2,2) м/с [18].
Основная погрешность в измерении скорости света таким ме-
тодом связана с погрешностью измерения длины волны. На 5-й
Сессии Консультативного комитета по определению метра (CCDM)
в 1973 г. [19] результаты измерений длины волны % (СН4) и ско-
рости света с в лаборатории Национального бюро стандартов США
(Боулдер) [14], Международном бюро мер и весов (Париж) [20],
Национальном исследовательском Совете Канады (Оттава) [21]
и Национальном бюро стандартов США (Гайтерсбург) [22] были
сравнены, и на основе этого сравнения были рекомендованы сле-
438
дующие значения для длины волны на 3,39 мкм перехода метана:
X [СН4, Fl2), Р (7), полоса v3] = 3, 392 231 40- 10 s м.
Умножение этой рекомендованной длины волны метана на изме-
ренное значение частоты дает значение скорости света
с = 299 792 458 м/с (5с/с = +4-НГ9).
Это значение рекомендовано Международным бюро мер и весов [23]
и согласуется с рекомендованным прежним значением скорости
света с — 299 792 500 (+100) м/с, но в 100 раз точнее его. Все
доследующие измерения подтверждали приемлемость этого зна-
чения для скорости света. Это укрепило широко распростра-
ненное мнение, что прогресс в области квантовых стандартов час-
тоты оптического диапазона должен привести к существенному
повышению точности измерения ряда физических величин и фун-
даментальных постоянных. Более того, успешное измерение час-
тоты наиболее стабильного по частоте источника оптического из-
лучения, каким является Не — Не/СН4-лазер, показало прин-
ципиальную возможность создания единого эталона длины и вре-
мени. В 1982 г. Генеральная конференция мер и весов дала новое
определение метра через скорость света: «Метр является длиной
пути, который проходит свет за интервал времени 1/299 792 458
секунды» [24].
Дальнейшие значительные усилия были направлены на про-
дви:кение техники абсолютного измерения частоты в видимую
область. В этом направлении осуществлены успешные экспери-
менты, в которых две близкие по частоте линии излучения видимо-
го диапазона смешивались в широкополосных смесителях с суб-
миллиметровым излучением, частота которого была близка к раз-
ностной частоте видимых линий: в «металл — изолятор — ме-
талл»-диоде (разностная частота 2,5 ТГц смешивалась с излуче-
нием 119 мкм лазера) [25]; в широкополосном точечном диоде
Шоттки (разностная частота составляла 0,9 ТГц) [25]. Малая инер-
ционность точечных диодов позволила использовать их для аб-
солютного измерения частот видимых переходов в йоде (576 нм
или 520 ТГц) [27, 28], в неоне (633 нм или 473 ТГц) [29] и для
ближнего ИК перехода в неоне (1,15 мкм или 260 ТГц) [27]. Из-
мерения были выполнены относительно частоты Не — Ne/CHj-ла-
зера на 3,39 мкм с точностью 1,6-IO'10. Таким образом, теперь
Шкала частоты и длин волн связаны друг с другом с точностью до
2 частей от 1010, включая видимый диапазон. Это является значи-
тельным достижением квантовой лазерной метрологии за послед-
ние годы (см. также гл. 11). Теперь предстоит, во-первых, рас-
пространить эти измерения в более коротковолновую область до
243 нм, что позволит измерить частоту перехода 1*5 -> 2S атома
водорода, и, во-вторых, значительно увеличить точность абсолют-
ного измерения частоты.
439
§ 12.2. Прецизионная спектроскопия
переходов атома водорода
Методы нелинейной спектроскопии без доплеровского ушире-
ния дают возможность определять частоты переходов и структуру
спектральных линий уже сейчас с точностью на несколько поряд-
ков выше, чем это было возможно до сих пор. Естественным объек-
том таких прецизионных измерений является атом водорода,
спектроскопия которого в значительной мере способствовала раз-
витию квантовой механики и квантовой электродинамики (сдвиг
Лэмба [30]). Высокоточное измерение частот переходов атома во-
дорода позволяет определять значения фундаментальных физи-
ческих констант, в частности постоянной Ридберга, и проверять
границы применимости квантовой электродинамики (КЭД) со
все возрастающей точностью.
Уровни энергии атома водорода могут быть представлены в
виде [31]
Е (n, J, L) = Ed {п, J) Д- Ец (м) -]- En (п, L) -]-
+ Ef (п, J, L), (12.1)
где Еп — энергия, предсказываемая уравнением Дирака с по-
стоянной Ридберга, использующей приведенную массу; ER —
дополнительная поправка из-за ядерной отдачи, предсказываемая
уравнением Брейта для релятивистской двухчастичной системы;
En — поправка из-за размера и структуры ядра; El — сумма
нескольких членов, описывающих КЭД-поправки. Известная
формула Бора описывает зависимость уровней энергии только от
главного квантового числа п:
Ed (п) = -реЧ2Ь2п2, (12.2)
где ц = тМ1(т + М) я? т (1 — т/М) — приведенная масса,
немного отличающаяся от массы электрона т из-за конечной мас-
сы ядра. Для ионизации атома водорода, т. е. для отрыва электро-
на от ядра, атом должен иметь внутреннюю энергию, превышаю-
щую’энергию связи электрона с ядром:
j Е (п =» - Е (1) | = це4/2Й2. (12.3)
Величина, близкая к ней с точностью до замены ц на ш, называет-
ся ридберговской единицей энергии или постоянной Ридберга,
связанной с фундаментальными постоянными следующим соот-
ношением:
Rx = теЧ21г2. (12.4)
Для наглядности на рис. 12.1 приведены энергии нижних уров-
ней атома водорода в приближениях Бора, Дирака и КЭД.
Имеется и реализовано несколько схем прецизионного измере-
ния частот переходов атома водорода, которые, согласно (12.2) —
(12.4), связаны с постоянной Ридберга и сдвигом Лэмба уровней
энергии. Все их можно подразделить на три типа. Малые расщеп-
440
ления уровней энергии, типа расщепления уровней энергии 2*S'1/2
и 2P'h (Ю58 МГц), можно измерить методами радиоспектроскопии
[301, которые нечувствительны к доплер-эффекту. С помощью ла-
зеров видимого диапазона и метода насыщения поглощения можно
осуществить точное измерение частот переходов серии Бальмера.
И, наконец, с помощью УФ лазеров и метода двухфотонного погло-
щения можно осуществить точные измерения частот запрещенных
переходов 15 -> nS, nD.
12.2.1. Насыщение поглощения серии Бальмера. Постоянная
Ридберга. В видимом диапазоне для измерений наиболее удобна
красная линия Бальмера На. Однако ее доплеровское уширение
! 7S Сдбиг Лэт
г-~ х
।
' I ' 1 ' ' 1 1 ' 1 । ' ' 1
-5 О S
Расстройка частоты
лазера , ГГц
в
Рис. 12.1. Упрощенная диаграмма уровней энергии и переходов атома водо-
рода. В увеличенном масштабе показаны поправки Дирака для тонкой струк-
туры и КЭД-поправки для п = 1, 2 и 4. Внизу показана тонкая структура
линии Нр и относительное положение 15 —» 25-резонанса, на основе которых
определяется величина сдвига Лэмба для уровня 15 [40]
___11
составляет почти 6000 МГц, и оно скрывает наиболее важные де-
тали тонкой структуры линии. Хотя многие детали тонкой струк-
туры линии На выяснены методами радиоспектроскопии и спектро-
скопии пересечения уровней, именно недостаточная точность ее
измерения ограничивает точность измерения постоянной Ридбер-
га. Напомним, что точность измерения постоянной Ридберга без
использования узких нелинейных резонансов составляет около
гР0,01 см4: R^ = 109 737, 307 + 0,007 см"1 [32], т. е. относитель-
ная точность равна -4-10~~.
Первый эксперимент по измерению постоянной Ридберга, в ос-
нове которого лежит точное нахождение центра линии определен-
ной компоненты при насыщении поглощения излучением им-
пульсного лазера на красителе с перестраиваемой частотой, был
осуществлен в Стэнфордском университете [33, 34]. В этом экспе-
рименте, конечно, измерялась тонкая структура линии На и оп-
441
тически наблюдался сдвиг Лэмба. На рис. 12.2а показана диаг-
рамма для уровней перехода п = 2 —> п = 3, включая тонкую
структуру и сдвиг Лэмба. С помощью простой газоразрядной труб,
ки Вуда при комнатной температуре в работе [33] методом насы-
щения поглощения были разрешены компоненты тонкой и сверх-
тонкой структуры. При доплеровской ширине линии 6000 МГц
(рис. 12.26) резонансы насыщения поглощения во встречной сла-
бой волне (§ 2.6 и 3.2) имели ширину 25 МГц. Наблюдае-
мый таким методом спектр насыщения поглощения показан на
рис. 12.2в.
В эксперименте с импульсным лазером можно наблюдать насы-
щение поглощения в послесвечении импульсного разряда и таким
Рис. 12.2. Первый эксперимент по спектроскопии насыщения поглощения
линии Бальмера На: а — уровни энергий с учетом теоретической тонкой
структуры; б — линейный спектр и положение компонент тонкой структуры;
в — спектр насыщения поглощения [33]
образом минимизировать штарковские сдвиги и уширение наблю-
даемого перехода. При условиях, обеспечивающих максимальное
разрешение (малая ширина спектра лазерного импульса и малый
угол между интенсивным и встречным пробным лучами), Ханч
и др. смогли измерить с точностью до 1 МГц сверхтонкое расщеп-
ление (177 МГц) состояния 2251/2 в спектральной компоненте
32Р3/2 -* 2251/2-линии Бальмера На [33, 34]. Измерения длины
волны спектрально разрешенных компонент 2P3f2 —> 3D5/2 Дозво-
лили более точно определить постоянную Ридберга. Для точного
измерения длины волны перехода использовался Не — Ne/Г-
лазер. Полученное новое значение постоянной Ридберга Нх =
= 109 737,3143 (10) см-1 имеет неопределенность 10~8, т. е. при-
мерно на порядок точнее результатов предыдущих измерений-
Несколько лет спустя группа исследователей в Стэнфорде
442
заново определила значение постоянной Ридберга: Rx =
-= 109 737,314 76(32) см-1 [35]. В этом эксперименте измерялась
длина волны компоненты 28]/2 —>-ЗР1/2 методом поляризационной
спектроскопии насыщения (§ 3.3) в гелий-водородной разрядной
трубке с помощью непрерывного лазера на красителе. Длина волны
определялась по опорной линии В — ХЛ(73) 5—5 127J2. В ре-
зультате точность измерения Rx была увеличена в три раза [35].
Следующее более точное измерение постоянной Ридберга ме-
тодом насыщения поглощения было выполнено в Национальной
физической лаборатории в Англии [36]. Постоянная Ридберга
была получена из измерений длин волн компонент 22Р3/2 ->
-> 327>5/2, 2281/2 -> 32Р3/2 и 22Р1/2 -> 32Z)3/2 линии На с разрешени-
ем 1 МГц. В этой работе постоянная Ридберга была найдена рав-
ной R = 109 737,31513 (85) см-1, что примерно на 4-10-9 больше
значения, полученного в [35]. Для дальнейшего повышения
точности измерений, а также измерения сдвига Лэмба более при-
годен переход 18 —> 2S, для спектроскопии которого наиболее
адекватен метод двухфотонной спектроскопии без доплеровского
уширенич.
12.2.2. Двухфотонная спектроскопия перехода 18 —> 2S, Сдвиг
Лэмба. Состояние 2S атома водорода метастабильно, так как рас-
пад его возможен только за счет двухфотонного перехода. Время
Жизни его составляет 1/7 с, и, следовательно, естественная ширина
запрещенного в однофотонном приближении 15 -> 25-перехода
Дуест = ?/2л = 1,3 Гц. При частоте 18 -> 25-перехода v0 = 2,5x
X1015 Гц, AveCT/v0 == 2-1015. Поэтому переход 18 -> 28 идеально
подходит для двухфотонной спектроскопии без доплеровского уши-
рения с потенциально очень высоким спектральным разрешением.
Для его осуществления необходимо иметь лазерный источник
на длине волны 243 нм (длина волны La. 121,568 нм), что при сов-
ременном уровне лазерной техники представляется пока доста-
точно сложным. Тем не менее за последние годы большие усилия
были предприняты именно в этом направлении, так как это обе-
щает дать наиболее точные значения частот перехода атома водо-
рода. Кроме того, таким методом можно определить величину
сдвига Лэмба для уровня 18, который максимален именно для
состояния п — 1 (сдвиг Лэмба пропорционален 1/н3).
Формула Бора (12.2) для уровней энергии атома водорода дает
возможность определить сдвиг Лэмба для уровня 18 путем преци-
зионного сравнения длины волны линии J/р, серии Бальмера с 1/4
Длиной волны La [37]. Если формула Бора точна, то эти величины
Должны точно совпадать и должны быть равны 3/16 энергии Рид-
берга. В действительности они различаются на малую величину
Из-за сдвига Лэмба основного состояния, а также малых КЭД-по-
правок и поправок из-за сверхтонкой структуры возбужденных
Состояний. Поэтому точное измерение этих двух частот позволяет
определить сдвиг Лэмба 18-состояния.
Вероятность двухфотонного поглощения на переходе 18 —>
“*• 28 водорода может быть оценена на основе соотношений, при-
443
веденных в гл. 4. Поскольку нет близких почти резонансных урон,
ней, то для достижения заметной вероятности требуется относи-
тельно высокая интенсивность УФ излучения на 243 нм. Вероят-
ность двухфотонного возбуждения непрерывным излучением вы-
числялась в ряде работ [38, 39]. Сечение двухфотонного поглоще-
ния, согласно [38],
Ста ~ 2,75-10“17 gl [см2], (12.5)
где I [Вт/см2] — интенсивность света, g [с-1] — обратная ширина
перехода. Естественная ширина у/2л== 1,3 Гц недостижима в сегод-
няшних экспериментах. В более просто реализуемом случае воз-
буждения импульсом с длительностью Т, когда ширина перехода
Лео = л/Т определяется длительностью Т, вероятность двухфотон-
ного возбуждения атома водорода для прямоугольного импульса
равна [40]
If ' 4 ,ina ((2<о_—<о.) Г/2]
Лео 2g (2со — (Оо)2 ’ ' '
где соо = со (15 -> 25). В точном резонансе вероятность перехода,
очевидно, на величину T/2g меньше по сравнению со случаем воз-
буждения непрерывным излучением. Например, при длительности
импульса Т = 7 нс и интенсивности 1 = 2-10е Вт/см2 вероятность
двухфотонного возбуждения атома W — 2-10'3, т. е. достаточна
для экспериментального наблюдения.
Первые наблюдения узких резонансов двухфотонного погло-
щения на переходе 15 —>25 атомов водорода и дейтерия были
выполнены в [37, 41]. Эти эксперименты дали ценную спектроско-
пическую информацию о лэмбовеком сдвиге уровня 15 для Н и D.
В первых экспериментах использовался импульсный лазер на кра-
сителе на 486 нм с шириной спектра 120 МГц и пиковой мощностью
30—50 кВт. Путем генерации второй гармоники в кристалле фор-
миата лития была достигнута мощность 0,6 кВт на 243 нм, которая
обеспечивала двухфотонное возбуждение на переходе 15 ->25.
За счет столкновений возбужденные атомы из состояния 25i/2
могли переходить в состояние 27э1/2, при этом испускали спонтанно
излучение на La. В первых экспериментах были получены резо-
нансы с шириной, составляющей всего 2% от доплеровской ши-
рины, которая при 300 К равна 30 ГГц. Одновременное измерение
спектра насыщенного поглощения на линии с использованием
излучения на основной частоте (486 нм) является особенностью
экспериментов [37, 40, 41]. На рис. 12.3 показаны спектры на-
сыщенного поглощения на линии и двухфотонного поглоще-
ния на переходе 15 —> 25. Сравнение частотных интервалов 15 ->
->25 и 2Р3/2 -^iDb/2 (см. рис. 12.16—в) позволило Ханчу и др.
оценить сдвиг Лэмба для основного состояния водорода (8,20 4s
-4- 0,10 ГГц) и дейтерия (8,25 ± 0,11 ГГц) [41]. До этих экспери-
ментов сдвиг Лэмба для уровня 15 дейтерия был измерен с макси-
мально возможной для обычной спектроскопии точностью (7,9 ±
+ 1,1 ГГц) путем тщательных измерений абсолютной длины волны
444
[42]. Более точные измерения были выполнены с помощью более-
мощных импульсов на 243 нм, полученных путем импульсного-
усиления непрерывного узкополосного лазерного излучения и по-
следующей генерации второй гармоники [40]. Для сдвига Лэмба
Частотная шкала |-в-
2^4-8,4-7 МГц,
——j---г-*—j—“h *i 1---1--1---' 1 ~—i « r— ।
10 5 О »,ГГц
Рис. 12.3. Спектр насыщения линии Бальмера с теоретической тонкой
структурой и одновременная запись двухфотонного спектра 15 —» 25-перехода.
Вверху даны резонансы калибровочного интерферометра [41]
Рис. 12.4. Двухфотонные спектры (£я-флуоресценция) без доплеровского-
уширения перехода IS —» 2S атома водорода и дейтерия, демонстрирующие
прецизионное измерение изотопического сдвига [40]
15-состояния были получены значения 8151 + 30 МГц для во-
дорода и 8177 + 30 МГц для дейтерия, которые хорошо согласуют-
ся с теорией. В этих же экспериментах был измерен изотопический
сдвиг для 15 -> 25-перехода, равный 670992,3 -I- 6,3 МГц, что
445-
Рис. 12.5. Двухфотонная спектроскопия перехода IS —» 2S атома водорода
с помощью непрерывного излучения, обеспечивающего разрешение 8 МГц:
а — упрощенная схема эксперимента; б — запись двухфотонного спектра,
в котором хорошо видно сверхтонкое расщепление 15-состояния [43]
иа несколько порядков точнее, чем в экспериментах методами
линейной спектроскопии. Для иллюстрации на рис. 12.4 показаны
записи спектров двухфотонного поглощения перехода 15 ->25
водорода и дейтерия, демонстрирующие высокое спектральное
разрешение эксперимента (доплеровская ширина La при комнат-
ной температуре равна 40 ГГц). В этом эксперименте было полу-
чено первое экспериментальное подтверждение вклада эффекта
релятивистской ядерной отдачи
CZ1
т-J ТТ1> л
ErZ= М~ тС
(12.7)
в энергию уровней атома водорода (Ея = —23,81 МГц для 15-
уровня водорода).
Еще большая, рекордная для сегодняшнего дня, точность была
достигнута в экспериментах, выполненных исследователями двух
групп в США [43, 44] и Англии [45, 46]. В этих экспериментах ис-
пользовался источник узкополосного непрерывного излучения
446
на 243 нм с мощностью до нескольких милливатт. Специальные меры
были приняты для получения атомов водорода в условиях мини-
J мального возмущения уровней в разрядной трубке. Точные изме-
'5 рения длины волны лазерного излучения были выполнены с по-
". мощью реперных линий поглощения молекулы 130Те2, имеющей
очень богатый спектр в голубой области, длины волн которых с точ-
ностью 4-10“10 были измерены в работе 147]. Упрощенная схема
; эксперимента [431 приведена на рис. 12.5а. Интенсивное УФ излу-
' чение получалось суммированием излучения двух непрерывных
Таблица 12.1. Спектральные измерения постоянной Ридберга
R^ , см~х Метод Литература
109 737,307+0,007 109 737,3143+0,0010 109 737,315 04+0,00032 109 737,315 13+0,00085 109 737,314 92+0,00021 109 737,315 735+0,000035 109 737,315 73+0,00003 109 737,315 709+0,000018 Линейная спектроскопия Насыщение поглощения, На Поляризационная спектроскопия насыщения, На Насыщение поглощения, На Двухфотонная спектроскопия 15 -+ 25-перехода Двухфотонная спектроскопия 15 -+ 25-перехода Насыщение поглощения, Двухфотонная спектроскопия 25 -> 100-перехода [32] [33, 34] [35] [36] [44] [46] [54] [48]
лазеров на 351 нм (Аг+-лазер) и 790 нм (лазер на красителе) в не-
линейном кристалле. Для повышения мощности водородная ячейка
была помещена внутрь резонатора. Возбужденные атомы 2S1/Z
регистрировались по индуцируемой столкновениями передаче
возбуждения 28^/2 -+2РЛ]2 и последующей Аа-флуоресценции.
Представление о разрешающей способности эксперимента дает
приведенная на рис. 12.56 запись спектра двухфотонного погло-
щения IS -+2S, на которой хорошо разрешено сверхтонкое рас-
щепление основного состояния. Ширина двухфотонного резонанса
составляла всего 8 МГц, причем столкновения при 0,2 Торр давали
уширение 2 МГц, ширина линии лазерного излучения равна также
2 МГц, но основной вклад в уширение дает конечное время; про-
лета атомов водорода через тонкую перетяжку лазерного луча.
В табл. 12.1 суммированы результаты нескольких экспериментов
по измерению постоянной Ридберга методами линейной и нели-
нейной спектроскопии, наглядно демонстрирующие радикальное
повышение точности измерений (в 200 раз) методами лазерной спек-
троскопии без доплеровского уширения.
Измерения постоянной Ридберга прямо связаны с измерением
сдвига Лэмба уровня 18 атома водорода, поскольку результаты
измерений энергии 15 —> 25-перехода могут быть интерпретиро-
ваны двояким путем [49]. Первый путь основан на точном измерении
Постоянной Ридберга и точном вычислении поправки к уровням
энергии в теории Дирака и поправки за счет приведенной массы.
Тогда различие между экспериментом и теорией будет отражать
вклад сдвига Лэмба для уровня 15. Такой способ реализован в ра-
боте [50], где для сдвига Лэмба получена величина 8 173,3 (1,7) МГц,
хорошо согласующаяся с теоретической величиной 8 172,94 (9) МГц
[51]. Другой путь основан на том, что сдвиг Лэмба довольно точно
измерен для уровня 25 [52, 53], и на основе этого можно определить
сдвиг Лэмба для уровня 15. С помощью известного сдвига Лэмба
для 15-состояния можно определить точное значение постоянной
Ридберга.
В табл. 12.2 приведены измеренные оптическими методами ве-
личины сдвига Лэмба 15-состояния. Эта таблица наглядно иллю-
стрирует эффективность методов нелинейной спектроскопии без
доплеровского уширения, ко-
торые позволили увеличить
точность измерений со време-
ни первого эксперимента Ге-
рцберга [42] в 103 раз. В пос-
ледней строке табл. 12.2 при-
ведена расчетная величина
сдвига [31], которая на по-
рядок точнее лучшей экспе-
риментальной величины. Это
означает, что необходимо
дальнейшее повышение раз-
решающей способности мето-
да двухфотонной спектроско-
двухфотонной спектроскопии,
основанные на использовании разнесенных полей (см. гл. 6) и мед-
ленных атомов водорода («атомный фонтан»), обсуждаются, напри-
мер, в [55].
В перспективе можно повышать точность измерения частоты
перехода 15 —>25 на много порядков, вплоть до естественной
ширины перехода и даже дальше (примерно до 10~18). Однако это
потребует решения очень многих проблем, поскольку точность,
например, существующего цезиевого стандарта частоты ограничена
КГ14. Кроме того, точность сравнения измеренной частоты перехода
15 —>25 с теоретической будет осложнена неопределенностью
вычислений из-за структуры протона.
Особый интерес представляет точное измерение частот перехо-
дов атомов антиводорода, состоящего из антипротона и позитрония,
и сравнение их с частотами для водорода. Это дало бы возможность
с высокой точностью проверить фундаментальные симметрии в при-
роде. До недавнего времени эта задача представлялась совершенно
нереальной. Однако недавние эксперименты по захвату антипро
тонов низкой энергии в ловушке Пеннинга [56] сделали более реа-
листичным такой эксперимент в будущем.
Таблица 12.2. Оптические
измерения сдвига Лэмба 15-состояния
водорода
Av (IS), МГц Литература
7900±1100 [42]
8250±110 [41
8182±25 [45
8172,93±0,84 [46
8173,248±0,081 [31]
пии. Соответствующие улучшения
448
§ 12.3. Прецизионная спектроскопия лептонных атомов
Более простыми квантовыми системами для прецизионного
сравнения теории и эксперимента являются лептонные атомы:
позитроний, состоящий из электрона и позитрона, и мюоний, со-
стоящий из электрона и положительного мюона. В этих случаях
нет сложностей с учетом структуры ядра при кванто во электроди-
намических расчетах уровней энергии, так как лептоны являются
бесструктурными точечными элементарными частицами. Конечно,
оба этих экзотических атома нестабильны из-за неизбежной анни-
гиляции электрона и позитрона или распада мюона. Это ограничи-
вает максимально достижимое спектральное разрешение на го-
раздо более низком уровне (10-^— 10“9), но тем не менее даже
эта точность представляет большой интерес для сравнения теорети-
ческих и экспериментальных данных, например, частоты перехода
15 ->25.
12.3.1. Позитроний. До проведения первых экспериментов по
лазерной спектроскопии оптических переходов позитрония были
выполнены два типа спектроскопических экспериментов по ис-
следованию интервалов тонкой структуры Ps. Во-первых, непря-
мым методом был измерен интервал тонкой структуры 1150 —> l35t
в основном состоянии путем сравнения экспериментальной и тео-
ретической величин тушения Зу-аннигиляции Ps в магнитном поле
[57]. Во-вторых, прямым микроволновым методом были измерены
интервалы тонкой структуры первого возбужденного состояния,
что позволило сравнить экспериментальные данные с релятивист-
скими расчетами [58].
Очевидно, что масса информации о структуре энергетических
уровней и более точное сравнение эксперимента с релятивистской
теорией может быть получено путем исследования атома Ps ме-
тодами лазерной спектроскопии. Несколько схем и соответствующие
расчеты возможностей точного измерения оптических переходов
атома Ps методами нелинейной лазерной спектроскопии без до-
плеровского уширения были представлены в [59].
На рис. 12.6 схематически показана тонкая структура основ-
ного и первого возбужденного состояний атома Ps и указаны вре-
мена жизни соответствующих уровней по отношению к 2у- и Зу-
аннигиляции [60, 61]. Времена жизни уровней тонкой структуры
по отношению к оптическому распаду могут быть легко получены
из соответствующих данных для атома водорода. Время жизни
уровней 2Р определяется Аа-распадом за время т (2Р) — 3,2 нс,
а уровней 2S — двухфотонным распадом за время т (25) == 0,24 с.
В работе [591 обсуждались возможности использования как
спектроскопии насыщения перехода 15 ->-2Р, так и двухфотонной
спектроскопии перехода 15 —>25. В первом случае требуется ла-
зерное излучение на 243 нм, которое находится в резонансе с
одним переходом 115п^-217’1 парапозитрония и тремя пере-
ходами 135х —> 2?Pj (./ = 0, 1, 2) ортопозитрония. Ширина всех
резонансов определяется скоростью Аа-распада у/2л — 50 МГц,
15 В. С. Летохов. В. П. Чеботаев 44g
а доплеровская ширина при тепловой скорости атомов Ps Avu -
= 700 ГГц. Очевидным недостатком спектроскопии Ps методом на-
сыщения является именно очень большая доплеровская ширина
оптических переходов легкого атома, из-за чего доля взаимодей-
ствующих со стоячей световой волной атомов Ps крайне мала. По-
скольку существующие источники могут обеспечить очень низкую
плотность атомов Psc теп-
р-Рз ГГц о-Рз
21Р1_______
25-
-20
-15
-10
-5
------
2у(4,О-1О'с)
---------2ЪР<
______
2у(1,0-10 ~4с)
ловой скоростью, то прак-
тически реализовать такой
эксперимент очень труд-
но. Ситуация гораздо бо-
лее благоприятна для ме-
тода двухфотонной спек-
троскопии, свободного от
этого принципиального
недостатка (гл. 4).
Для двухфотонной спе-
ктроскопии переходов
1150 —> 2150 парапозитро-
ния И l3^! -> 23S1 ортопо-
зитрония необходимо из-
лучение на 486 нм. Оце-
нку скорости двухфотон-
ного поглощения ортопо-
зитрона в стоячей волне
дает выражение [591
21S0------
2у(1£-10 9с)
-300
rsf
Зу(^4-Ю~7с)
, -100
11S0------- L
2y(1,25-10'wc)
1Г - 4,3- 10~3/Г x
X (2ш - соо) [с-Ч, (12.8)
где I [Вт/см2] —интенсив-
ность, соо [с-1] — частота
перехода IS ->25, F --
Рис. 12.6. Диаграмма уровней тонкой
структуры основного и первого возбужден-
ного состояний и времена аннигиляции
форма линии двухфотонно-
го поглощения, нормиро-
ванная на единицу в мак-
для атома позитрония
симуме, которая приве-
дена в гл. 4 (формула
(4.25) для е = Аюд/Г = 200 ^>1). Форма двухфотонного резонанса,
определяемая квадратичным эффектом Доплера, показана на
рис. 4.56 (ширина на полувысоте равна 245 МГц, а сдвиг резонанса
равен —68 МГц).
Первый эксперимент по двухфотонному возбуждению перехода
l3*^! 2351 позитрония был выполнен в [62]. Такой довольно труд-
ный эксперимент стал возможен благодаря разработке высокопн-
тенсивных [63] импульсных [64] источников медленных позитронов
и открытию испускания позитронов с тепловой энергией с поверх-
ности металлов [65]. Успех эксперимента, схема которого показана
на рис. 12.7а, был обусловлен также использованием двухфотон-
ного возбуждения и фотоионизационного детектирования атомов.
450
Рис. 12.7. Схема двухфотонного резонансного возбуждения триплетного со-
стояния позитрония и фотопонпзационного детектирования возбужденных
атомов 2'tSl Ps (а) и узкий резонанс двухфотонного поглощения Ps, регистри-
руемый. по сигналу фотоионизации при перестройке частоты лазера на 486 нм
(б). Внизу даны калибровочная линия Те2 и резонансы интерферометра Фа-
бри — Перо [67]
Тепловые атомы Ps (средняя энергия 0,14 эВ) генерировались не-
посредственно внутри высоковакуумного интерферометра Фабри —
Перо, который формировал стоячую волну достаточной интенсив-
ности. Лазерные импульсы на 486 нм (частота повторения 10—50 Гц)
формировались с помощью непрерывного задающего лазера на кра-
сителе и импульсного лазерного усилителя на красителе. Поток
энергии импульса, осуществляющего двухфотонное возбуждение
l3^ —был достаточен и для фотоионизации возбужденных
атомов Ps. Согласно классификации, приведенной в [66], фотоиони-
зационная спектроскопия осуществлялась по схеме двухфотонного
резонансного возбуждения и однофотонной нерезонансной иони-
15* 451
зации одночастотным излучением (2со, ш). Суммарная эффективное ц,
детектирования была высока, так как возбужденные атомы |>s
ионизовались в течение 1 нс, а продукты ионизации регистрирона.
лись с эффективностью около 40% • На рис. 12.76 показан результат
улучшенного эксперимента [67]. В этом эксперименте была до-
стигнута ширина двухфотонного резонанса всего 40 МГц, которая
определялась вкладом ширины линии лазера (15 МГц), квадратич-
ным эффектом Доплера, временем пролета тепловых атомов ]\-
через лазерный луч, насыщением переходов 15 -►25-континуум
и т. д. Естественная ширина линии двухфотонного перехода 15->25
определяется временем распада Ps и равна 1 МГц. Погрешность
измерения частоты 15 —>25 перехода равнялась 10-s (12 МГц),
что позволило измерить сдвиг Лэмба с погрешностью до 1 %. На-
конец, в эксперименте такого типа можно измерить постоянную
Ридберга независимо от измерений, выполняемых для атома во-
дорода.
12.3.2. Мюоний. Этот экзотический атом, являющийся связан-
ным состоянием положительного мюона (ц+) и электрона, представ-
ляет собой другую простейшую квантовую систему для проверки
квантовой электродинамики. В этом отношении мюоний является
в определенной степени промежуточным случаем между атомом
водорода и атомом позитрония. При КЭД-расчетах для мюония
отсутствует проблема адронной структуры ядра, существенная
для водорода, и трудности релятивистского расчета, характерные
для позитрония.
Первые измерения частоты перехода 15 -►25 для мюония были
выполнены недавно Чу с сотрудниками [68]. Естественная ширина
этого перехода, определяемая временем жизни мюона (2,2-ItT6).
равна 72 кГц. Это дает возможность прецизионного измерения сдви-
га Лэмба для перехода 15 —►25, которое примерно в 8 раз больше
сдвига Лэмба в расщеплении 25 —►2/,1 измеренного недавно
с точностью несколько процентов [69]. Тепловые атомы мюо-
ния были получены при бомбардировке мишени SiO2 мюонами.
Двухфотончое возбуждение перехода 15 —>25 осуществлялось
импульсным лазерным излучением на 244 нм, мощность которого
позволяла насытить двухфотонный переход. Регистрация возбуж-
денных в 25-состояние атомов мюония осуществлялась, как и в слу-
чае позитрония, путем последующей фотоионизации на переходе
в континуум и детектировании высвобожденных мюонов. Частота
перехода, как и в экспериментах с позитронием, измерялась по
калибровочной линии поглощения 130Те2 вблизи 488 нм [70]. На-
блюдавшаяся в эксперименте ширина двухфотонного резонанса
равнялась 80 МГц. Она складывалась из ширины излучения ла-
зера (30 МГц), высокочастотного сдвига Штарка (10—20 МГц),
уширения из высокой скорости ионизации (14 МГц), уширения
из-за насыщения двухфотонного перехода (50 МГц) и, наконец,
остаточного доплеровского уширения первого порядка (менее
5 МГц). Точность измерения частоты 15 -► 25-перехода составляла
2-10-8 и была ограничена статистическим разбросом. Измеренная
452
частота перехода 15 (F — 1) ->25 (5 = 1) находится-в хорошем
согласии с КЭД-вычислениями. Более точное сравнение теории
с экспериментом можно будет сделать в будущем за счет увеличения
точности эксперимента, которая в принципе может быть повышена
примерно на три порядка, т. е. до величины 2-10-11.
Успех описанных экспериментов с экзотическими, атомами,
которые дают возможность довольно точной проверки квантовой
электродинамики, основан на сочетании двух мощных методов ла-
зерной спектроскопии: двухфотонной спектроскопии без доплеров-
ского уширения и фотоионизационной спектроскопии, обеспечи-
вающей чувствительность на уровне одиночных частиц.
§ 12.4. Наблюдение эффектов теории относительности
Чрезвычайная узость и стабильность нелинейных спектраль-
ных резонансов и излучения лазеров, стабилизированного по час-
тоте с их помощью, позволяет наблюдать в лабораторных условиях
релятивистские эффекты с недостижимой другими методами точ-
ностью. За последние годы чувствительность таких измерений на-
столько возросла, что были выполнены наиболее точные проверки
соотношений специальной теории относительности. Кратко рас-
смотрим их.
12.4.1. Релятивистский эффект Доплера. В соответствии со
специальной теорией относительности вследствие релятивистского
замедления времени частота излучения или поглощения движущей-
ся частицы испытывает дополнительное «красное» смещение, за-
висящее от абсолютной скорости. Частота излучения w в лаборатор-
ной системе координат дается известным выражением
со = ю0 [1 -(р/е)2]1/2(1 - vz!cY\ (12.9)
где со0 — частота излучения неподвижной молекулы, и — модуль
скорости молекулы, vz — проекция скорости на направление наб-
людения. При поперечном наблюдении (р- = 0) замедление вре-
мени приводит к поперечному (квадратичному) эффекту Доплера.
Впервые поперечный доплеровский сдвиг наблюдался в 1938 г.
в спектральном эксперименте [71], в котором измерялась разность
длин волн флуоресценции 30 кэВ пучка ионов в попутном и
встречном направлениях. Точность измерения составляла 3%.
В образование узкого резонанса в центре доплеровской линии
также дают вклад частицы с | рг | «с; р. Поэтому под величиной
р2 в (12.9) надо подразумевать поперечную абсолютную (радиаль-
ную) скорость молекул р,., распределение которой определяется
выражением
2г / Г2 \
/ ('>•) = ехР ( -• И2-10)
Среднее значение «красного» сдвига узкого резонанса тогда
д'° =“(—)~== (12.11)
453
где Тсб — постоянная Больцмана, М — масса частицы, а усредне-
ние по vr проводится с распределением f(vr), определяемым со-
отношением (12.10). Заметим, что в некоторых работах (см., на-
пример, [72]) не учитывается уменьшение модуля скорости молекул
V, участвующих в образовании узкого резонанса в центре линии,
и приводится ошибочное выражение для сдвига Лю, отличающееся
от (12.11) дополнительным множителем 3/2.
Для узкого резонанса в СН4 «красный» сдвиг провала Лэмба
должен иметь величину 0,52 Гц/град. Наблюдение такого сдвига
требует относительной точности настройки на центр провала по-
рядка 10~13. Существенный прогресс, достигнутый в области ста-
билизации частоты лазера по узким молекулярным резонансам,
позволил осуществить подобный эксперимент [73]. В этой работе
наблюдался температурный сдвиг центра лэмбовского провала
в СН4 при нагревании поглощающей ячейки одного из двух стаби-
лизированных лазеров, сдвиг измерялся путем наблюдения часто-
ты биений лазеров. Точность измерения среднего значения частоты
биений составляла несколько герц. В пределах ошибки эксперимен-
та наблюдаемая зависимость является в согласии с (12.11) линей-
ной с наклоном 0,5 -j- 0,05 Гц/град.
Снайдер и Холл выполнили [74] более точную эксперимен-
тальную проверку релятивистского доплер-эффекта, описываемого
формулой (12.9). Их эксперимент был основан на измерении за-
висимости частоты квантового перехода между двумя уровнями
быстрых атомов Ne от их скорости при строго поперечном наблю-
дении. Провал Лэмба в стоячей волне наблюдался по флуорес-
ценции возбужденных атомов и с его помощью точно измерялась
центральная частота перехода (гл. 3, § 3.4). Пучок метастабиль-
ных (ls5) атомов Ne был получен путем перезарядки пучка ионов
Ne+ с энергией 50 кэВ в ячейке с парами натрия. Лазерный луч
с дифракционной расходимостью частотно-стабилизированного
лазера на красителе возбуждал в стоячей волне переход
ls5 —> 2р2 на 588 нм. Нелинейный резонанс флуоресценции
наблюдался на переходе 2р2 —> ls2 на 660 нм. Стоячая волна
была направлена строго перпендикулярно пучку атомов Ne,
чтобы устранить линейный доплер-эффект. Таким путем был по-
лучен резонанс без доплеровского уширения с естественной ши-
риной (около 10 МГц). В то же время «красный» сдвиг частоты не-
линейного резонанса составлял Лю = —1368 МГц, демонстрируя
сокращение времени для быстрых атомов Ne с кинетической энер-
гией 50 кэВ. Чтобы достигнуть в эксперименте достаточно высокой
точности измерения сдвига Лю, частота лазера на красителе была
стабилизирована по резонансу пропускания интерферометра Фаб-
ри — Перо, который в свою очередь был стабилизирован по изу-
чению Не — Хе/СН4-лазера.
На рис. 12.8 приведены экспериментальные данные по «крас-
ному» сдвигу частоты в зависимости от энергии или скорости ато-
мов Ne. Данные сопоставлены с формулой
ю = ю0 (1 — P2)v + ю0 ]<ра, (12.12)
454
где р = р/с = (2eV/Мс2)1'2, V — ускоряющий ионы потенциал,
<а0 — частота перехода для неподвижного атома, а — расходи-
мость бегущих волн, образующих стоячую волну, которая дает
остаточный линейный доплеровский сдвиг. Наилучшее согласие
между (12.12) и экспериментальными результатами получено при
у = 0,502 + 0,003 и а = (2,5 + 10)-10“6 рад. Таким образом,
точность измерения параметра у составляет 0,5%, что сравнимо
с лучшим предыдущим экспериментом [75].
В последующем эксперименте [76] точность измерения реля-
тивистского сдвига частоты была увеличена еще на два порядка.
Рис. 12.8. Измерение релятивистского эффекта Доплера. Сплошная линия
является результатом подгонки формулы (12.12) по восьми экспериментальным
точкам. Остаточное расхождение показано на расширенной шкале внизу [74]
Особенностью этого эксперимента было использование двухфотон
ного перехода в пучке ускоренных до энергии 120 кэВ атомов Ne.
Частота непрерывного лазера на красителе стабилизировалась
на центр двухфотонного резонанса, свободного от доплеровского
уширения, и сравнивалась с частотой такого же лазера, стабили-
зированного по двухфотонному резонансу тепловых атомов неона
на переходе 3s [3/2]“ — - 4с/' [5/2]з. Измеренный квадратичный доп-
леровский сдвиг составлял 3235,94 -I- 0,14 МГц. Это находится
в превосходном согласии со специальной теорией относительно-
сти. Точность измерения равнялась 4-10-5, что примерно в 3 раза
лучше самого точного измерения, выполненного с помощью во-
дородного мазера, запущенного вертикально на 10 000 км [77].
455
12.4.2. Изотропия пространства и скорости света. В специаль-
ной теории относительности скорость света с является универсаль-
ной постоянной, которая изотропна в пространстве и не зависит
от скорости источника. Тем не менее по мере расширения возмож-
ностей эксперимента со все возрастающей точностью предприни-
маются попытки проверки этого постулата. С помощью высокоста-
бильных по частоте лазеров и узких нелинейных резонансов про-
ведены два типа экспериментов.
Один эксперимент [78] является лазерной версией эксперимента
Майкельсона — Морли. В этом эксперименте измеряется измене-
ние длины метровой линейки (интерферометра Фабри — Перо)
при вращении измерительной установки в пространстве. Длина
интерферометра контролировалась путем стабилизации по его
резонансу частоты Не—Ne-лазера, который был смонтирован на
вращающейся платформе. В свою очередь возможное изменение
частоты таким образом стабилизированного лазера контролиро-
валось путем гетеродинирования его с частотой изолированного
от платформы высокостабильного Не — Ме/СН4-лазера. Путем
тщательного устранения всех возможных погрешностей была до-
стигнута чувствительность измерения Дс/с = (1, 5 Д- 2,5) • 10 15.
Этот эксперимент является наиболее точной проверкой специаль-
ной теории относительности.
В эксперименте Майкельсона — Морли проверяется изотро-
пия пространства путем измерения усредненной по замкнутому
пути скорости света. Представляет интерес проверить изотропию
скорости света в одном направлении путем, например, измерения
релятивистского доплер-эффекта для часов, сигнал которых на-
блюдается в разных направлениях. Эксперимент такого типа был
выполнен в работе [79]. В этой работе частота двухфотонного пе-
рехода пучка ускоренных атомов Ne сравнивалась с частотой не-
подвижного атома Ne, в то время как быстрые атомы вращали по
отношению к неподвижным звездам. Как и в эксперименте [76],
использовался двухфотонный переход 3s [3/2]“ —> 4</1[5/2]з 20Ne,
вероятность которого была увеличена из-за близости излучения
к резонансу с промежуточным состоянием Зр' [3/2]. Путем тща-
тельного учета всех систематических сдвигов частоты было показа-
но, что возможный сдвиг частоты, обусловленный 24-часовым пе-
риодическим вращением направления пучка атомов относительно
неподвижных звезд, не превышает 2 кГц. Это соответствует верх-
нему пределу анизотропии Дс/с^З-10-9. Это наилучшая точ-
ность проверки анизотропии пространства в такого типа экспери-
менте.
12.4.3. Связь массы и энергии. Чувствительность узких резо-
нансов к ничтожным смещениям частоты перехода может быть
положена в основу принципиально нового метода измерения энер-
гии возбуждения ядер в метастабильных состояниях (изомерных
ядер) и, по существу, проверки эквивалентности массы и энер-
гии [80].
Возбуждение ядра атома в молекуле должно приводить к из-
456
менению колебательных частот молекулы, поскольку энергия
возбуждения ЕЕ эквивалентна увеличению массы ядра на величи-
ну AM — ЕЕ/с1. В двухатомной молекуле АВ возбуждение ядра
атома А приведет к изменению частоты колебаний со0 на Аюпз:
= ~ МА(Л/А + МВГ ’ <12ЛЗ)
где МА и Мв — массы атомов с невозбужденными ядрами, М*^ =
— МА + ЕМ — масса атома А с возбужденным ядром. При воз-
буждении более легкого атома (Мд Мв) изомерный сдвиг до-
стигает максимального значения
Ашиз/ю0 = -ЬЕ/2Мас2 = 5,56-КГ4 ЬЕ/А г, (12.14)
где Аг [а.е.м.] — масса атома А, ЕЕ [МэВ] — энергия возбужде-
ния ядра. При ЕЕ = 0,3 МэВ для атома с Ar = 102 изомерный
сдвиг в колебательном спектре Асоиз/со0 = 1,67-10‘6, т. е. одного
порядка с доплеровской шириной вращательно-колебательной
линии молекулы в газе с температурой Т (1.13). Если радиоак-
тивный атом А тяжелее атома В, то изомерный сдвиг уменьшается
на фактор Мв1(МА + Мв)-
Наиболее эффективным методом обнаружения изомерного
сдвига в колебательном спектре молекулы является нелинейная
спектроскопия. В этом случае максимальная разрешающая способ-
ность определяется конечным временем пролета молекул через
световой пучок (гл. 8), т. е.
где X — длина волны колебательного перехода, d — диаметр све-
тового пучка, и — наиболее вероятная скорость молекулы. Мини-
мально обнаружимый изомерный сдвиг Аюиз = и, следова-
тельно, минимально обнаружимая энергия возбуждения ядра,
согласно (12.13) и (12.15),
EEmin - 2 А- (ЗквТМАвс2)112- (12.16)
Для Ма ~ Мв ~ Ю2 а. е., Т = 300 К, Хо = 20—30 мкм, d — 10 см
ЕЕ = 50—70 эВ, т. е. значительно меньше характерных энергий
возбуждения ядер.
Точность определения энергии таким методом значительно
лучше значения A£min, так как расстояние между узкими резо-
нансами может быть измерено значительно точнее, чем его ширина,
по крайней мере с погрешностью до 1 % от ширины резонансов.
Следовательно, можно надеяться на измерение энергии возбужде-
ния ядер с погрешностью 6Е 10-2 AEmln. Для рассмотренного'
выше численного примера 8Е 0,5—1 эВ, что при типичной энер-
гии возбуждения ядер ЕЕ = 0,5 — 1 МэВ соответствует относи-
тельной погрешности ЬЕ!ЕЕ 1О ';. Это превышает точность изме-
рения энергии ядер, испускающих у-лучи, с помощью наилучших
прецизионных у-спектрометров. Описываемый метод применим
также к безызлучательным возбужденным уровням, энергия ко-
торых определяется существующими методами с погрешностью не
хуже 10-2.
В действительности, приведенные простые оценки, вероятно,
слишком оптимистичны. Возбуждение ядра сильно изменяет сверх-
тонкую структуру, так как изомерные состояния ядра имеют спин,
сильно отличающийся от спина невозбужденного ядра. Поэтому
необходимо прежде всего тщательное измерение сверхтонкой струк-
туры вращательно-колебательного перехода молекулы с изомер-
ным ядром. Потенциальные возможности такого метода определе-
ния энергии возбуждения ядра более реалистично оценены в [81 ]
на примере молекулы OsO4 с возбужденным ядром 18i,mOs (АТ? =
= 30,8 кэВ). Кроме того, подобного рода эксперименты с радиоак-
тивными ядрами осложнены радиоактивностью исследуемого газа.
Поэтому особенно важно для осуществления их использовать на-
иболее чувствительные методы регистрации узких нелинейных
резонансов, в частности фотоионизационные методы.
§ 12.5. Наблюдение эффектов гравитации и космологии
Высококогерентное лазерное излучение и сверхузкие спектраль-
ные резонансы расширили возможности экспериментальной про-
верки предсказаний общей теории относительности и космологи-
ческих теорий. Эти эксперименты находятся в начальной стадии,
но представляют большой принципиальный интерес. Рассмотрим
только некоторые из них.
12.5.1. Детектирование гравитационных волн. В хорошо из-
вестных экспериментах Вебера [82], выполненных в 1970 г., была
достигнута чувствительность регистрации натяжений на уровне
6Z/Z st 3-10“17. Это примерно на четыре порядка хуже, чем требуе-
мая чувствительность, которая следует из астрофизических оце-
нок [83]. Поэтому обсуждается несколько методов радикального
повышения чувствительности детекторов гравитационных волн.
Одним из возможных направлений создания такого чувствитель-
ного детектора является оптическая интерферометрия [84]. По
сравнению с другими типами детекторов лазерный интерфероме-
трический детектор имеет два важных преимущества: 1) длина
интерферометрического детектора может быть очень велика (до
десятков километров), что позволяет регистрировать гравитаци-
онное смещение 8L на большой базе L (8L ое> L); 2) постоянная
времени интерферометрического детектора мала (т L/c), что
позволяет регистрировать наиболее вероятные кратковременные
вспышки гравитационного излучения. Поэтому в нескольких ла-
бораториях в ряде стран ведутся предварительные поисковые ра-
боты по созданию лазерного интерферометрического детектора гра-
витационных волн [85—87].
458
Чувствительность простейшего двухлучевого интерферометра,
например интерферометра Майкельсона, ограничена фундамен-
тальным пределом, определяемым дробовым шумом фотонов.
Минимальное смещение, обнаруживаемое на фоне флуктуаций это-
го типа, может быть записано в виде [86]
Йдр = (4)(v-)1/2 (12.17)
где Р, X — мощность и длина волны лазерного излучения, ц —
эффективность фотодетектора. При i]P = 1 Вт и Ал; 500 нм эк-
вивалентная величина, определяемая дробовым шумом,
бГдр^.7.10-17 [м/]/Гц] • (12.18)
Для достижения требуемой чувствительности h = dl/l 10~21
необходимо, очевидно, увеличивать оптический путь интерфероме-
тра до значений L 100 км. Это можно сделать по крайней мере
двумя способами: 1) с помощью оптической линии задержки с
дискретным числом отражения; 2) с помощью оптического ре-
зонатора с высокой добротностью. В работах [86, 87] была изучена
х, м/Гц 1/2
8
5
10 /51___I_I__I_II । I___। < , । I ,
Ю2 2 3 4 5е 8 10s 2 3-^566 1112
Рис. 12.9. Спектральная плотность шума, выраженная через эквивалентное
смещение зеркала, для лазерного интерферометра (А — эксперимент, С —
расчет) [87]
возможность метода оптической линии задержки. Цель работы
состояла в реализации примерно N = 300 отражений в интерферо-
метре с базой 10 = 300 м, что дает полную длину оптического пути
L = /0Д7 = ЮО км. В эксперименте [87] с интерферометром Май-
459
кельсона с Z() = 30 м и N = 100 отражениями (L = 3 км) была изу-
чена спектральная плотность шума (Р = 0,23 Вт). Результаты
этого эксперимента показаны на рис. 12.9. Как видно, эксперимен-
тальная чувствительность меньше теоретического предела SL^p/N,
где 6£др определяется выражением (12.17), всего в 1,25 раза. До-
стигнутое в этом эксперименте шумовое смещение бЛдр=2,5х
XЮ'1-1"м/^Гц при полосе детектирования 1 кГц обеспечивает
чувствительность регистрации чувствительностью антенн Вебера.
Другая возможность повышения чувствительности состоит в
измерении вариации оптической фазы или частоты генерации ла-
зера, которые возникают при перемещениях зеркала [85]. Другими
словами, вместо пассивного интерферометра предлагается исполь-
зовать активный интерферометр. Возмущение оптической длины
резонатора L на 6L приводит к изменению частоты генерации ла-
зера на Av = (бЛ/L) v. Для точного измерения частоты генерации
внутрь лазера помещают нелинейно-поглощающую ячейку
(Не — Ne-лазер с СН4-ячейкой), которая приводит к образованию
очень узкого пика выходной мощности (гл. 3). За счет этого малое
изменение частоты генерации приводит к заметному изменению
выходной мощности АР, которое регистрируется фотодетектором.
Минимально регистрируемое изменение длины резонатора
опять-таки определяется фундаментальной причиной — дробо-
вым шумом светового луча и фотодетектора. В случае образования
пика выходной мощности с шириной 2Г аналогично (12.17) можно
записать следующее выражение для спектральной плотности шума:
‘ (луг) (v-f 4-)[в/ ’лг“ 1 • '|2-
где AvM = c!2L — межмодовое расстояние, К — контраст узкого
резонанса. Из сравнения выражений (12.17) и (12.19) видно, что
применение узкого оптического резонанса позволяет увеличить
чувствительность измерения примерно в AvM/r раз. Простая оценка
для известных параметров Не — Ne-лазера на X — 3,39 мкм и
нелинейного резонанса в метане дает 6L ~ НН1" м/]^Гц.
Идея этого метода была опробована экспериментально [85]
с помощью Не — Ne/CH4 (X = 3,39 мкм, 2Г = 5-104 Гц, К =
= 0.7. Р = 10“3 Вт, L = 5-102 см). Минимально обнаружимое
смещение зеркала при времени регистрации тДСт = 10 с состав-
ляло 6L ~ 6-10“16 см. Это было примерно в 10s раз выше теоре-
тического предела, определяемого дробовым шумом.
12.5.2. Проверка постоянства мировых констант. Достигну-
тый сейчас и ожидаемый в будущем прогресс в измерении частот
и длин волн спектральных линий различных переходов атомов
и молекул открывает принципиальный путь в экспериментальной
лабораторной проверке постоянства мировых констант. Рассмат-
ривая безразмерные комбинации фундаментальных физических
констант, включая радиус и возраст Вселенной, Дирак [88] вы-
сказал предположение, что из-за расширения Вселенной физиче-
460
скпе константы могут меняться со временем. Если эта гипотеза
справедлива, то постоянная сверхтонкой структуры а = Ис/е2
и другие безразмерные отношения физических величин меняются
со временем из-за расширения Вселенной. Обратная постоянная
Хаббла равна 1,4-1010лет, т. е. на протяжении 1,4 года расстоя-
ния увеличиваются на 1010. За это время некоторые безразмерные
физические константы могут претерпевать изменения, согласно
гипотезе Дирака, не слишком отличающиеся по порядку вели-
чины от 10“10. В этом случае, например, два эталона метра (Е1 =
= пха0 — эталон длины в виде линейки; L2 = п2 he/ R-^ — опти-
ческий эталон длины, где а0 = h’/тё- — радиус Бора, /R — пос-
тоянная Ридберга, и п2 — целые числа), отличающиеся без-
размерным множителем hc/e~ = 137,03602 больше не будут
совпадать друг с другом. Для экспериментальной проверки по-
стоянства необходимо сравнить два таких эталона длины с до-
статочной точностью (с погрешностью гораздо ниже 10-10).
Другая возможность экспериментальной проверки была ука-
зана Дике [89. 90]. Она заключается в сравнении частот двух вы-
сокостабильных квантовых генераторов, работающих на кванто-
вых переходах различной природы, т. е. по-разному зависящих
от мировых констант. Лазеры, использующие в качестве репе-
ров для стабилизации частоты узкие нелинейные резонансы,
являются наиболее подходящими кандидатами для постановки
экспериментов по такой схеме. Несколько таких возможностей
было отмечено в обзоре [5].
Пусть мы располагаем квантовым генератором, работающим
на переходе между уровнями сверхтонкой структуры атома, на-
пример водородный мазер на линии X = 21 см, и квантовым гене-
ратором субмиллиметрового диапазона, стабилизированным по
узкому резонансу на переходе между уровнями вращательной
структуры. Что может дать сравнение частот этих квантовых ге-
нераторов? Частота водородного мазера определяется соотноше-
нием
4 т„
озстс^^-а^-^-^-, (12.20)
О Wp «о
где gi — гиромагнитное отношение протона. Частота вращатель-
ного перехода, например, для синглетного терма двухатомной
молекулы определяется выражением
= (V/) (* + 1), (12.21)
где I — момент инерции молекулы, К — вращательное квантовое
число. Момент инерции молекулы I ~ Л/«<ъ и, следовательно, от-
ношение частот сверхтонкого и вращательного переходов опреде-
ляется соотношением
юстс/соВр ~ a2g/. (12.22)
Отсюда следует, что точное сравнение частот водородного мазера
и лазера на вращательном переходе в течение достаточно длитель-
461
ного времени может дать информацию об изменении со временем
величины a2gi, т. е. постоянной сверхтонкой структуры и гиро-
магнитного отношения
Аналогичный эксперимент можно провести с двумя лазерами,
стабилизированными по узким резонансам на переходах между
вращательными и колебательными уровнями молекул. Частота
колебательного перехода молекулы определяется выражением
сокол ~ (#0/М)1/2, (12.23)
где Ко — упругая постоянная, М — масса молекулы. Упругую
постоянную можно выразить через известные константы К0х2
х Е?л, где х — амплитуда нормального колебания (х ~ а0),
Е~л — электронная энергия (Егя /?х). В результате отноше-
ние частот вращательного и колебательного переходов прибли-
женно равно
(Окол/ювр ~ (12.24)
Точное сравнение в течение длительного времени частот двух лазе-
ров, стабилизированных по таким узким резонансам, может дать
информацию о постоянстве другой безразмерной величины — от-
ношения масс электрона и нуклона. Такую же информацию дает
эксперимент по сравнению частот колебательного перехода моле-
кулы и электронного перехода атома.
Для проведения такого рода экспериментов по проверке пос-
тоянства мировых констант необходимо создать лазеры, стабили-
зированные по узким резонансам в субмиллиметровом, инфра-
красном и видимом диапазонах с погрешностью гораздо меньше
10-11 в течение месяца и схемы сравнения их абсолютных частот
с такой же погрешностью. В качестве первого шага на пути к та-
кому эксперименту в работе [91] измерена абсолютная частота
СО2-лазера (Р (14)-линия на 10,53 мкм), стабилизированного по
узкому резонансу насыщения колебательно-вращательного пере-
хода молекулы 192OsO4. Погрешность измерения частоты равня-
лась 3-10-11. Эту погрешность необходимо уменьшить до 10'1:!
и затем сравнивать в течение нескольких лет с абсолютной часто-
той цезиевого микроволнового стандарта частоты.
§ 12.6. Другие квантовые эффекты
Узкие спектральные резонансы чувствительны к очень тонким
эффектам в спектрах атомов и молекул, обусловленных, напри-
мец, импульсом фотона или даже структурой элементарных час-
тир, их составляющих. Обычно эти эффекты не наблюдаются
в оптическом диапазоне и являются предметом у-спектроскопии
и спектроскопии элементарных частиц. Наблюдение их в оптиче-
ских спектрах является убедительным доказательством принци-
пиально новых возможностей нелинейной лазерной спектроско-
пии без доплеровского уширения и стимулирует дальнейшее их
развитие.
462
12.6.1. Эффект отдачи. Из-за конечного значения импульса
оптического фотона км/с частота поглощения отличается
от частоты испускания соИе на (§ 7.2)
Л(оотд/<й0 = 26/w0 = h^o/Mc1. (12.25)
Например, для метана 6 = 1,22-Ю”11 со0, и поэтому, в принци-
пе, эффект отдачи должен проявляться в экспериментах с узкими
нелинейными резонансами.
Из-за несовпадения частот поглощения и испускания пик
в распределении частиц по скоростям на верхнем уровне перехо-
да и2 (?•) не совпадает с «дыркой» в распределении скоростей час-
тиц на нижнем уровне (г). Вместо картины распределений,
изображенной для случая бегущей волны на рис. 1.106, имеем
Рис. 12.10. Распределение скоростей частиц на нижнем и верхнем уровнях пе-
<1ехода с учетом эффекта отдачи для бегущей (а) и стоячей световой волны (б)
[92]
теперь распределения, показанные на рис. 12.10а. В поле стоя-
чей волны распределения имеют по два несовпадающих пика
и «дырки», показанные на рис. 12.106. Структура спектра нели-
нейного поглощения с учетом эффекта отдачи была рассмотрена
в работе [92]. Зависимость нелинейного поглощения от частоты
поля стоячей волны приобретает вид
X (ы) = |___________G Т) Г. J______________Г2_____________1 __
х(| 2 у) -j- у2 L 1 Г2 - (о> - О)0 - б)2 J
G 72 Г, , Г2
2 Tj -- Тг L Г2 + (ы — о>о -г б)2
(12.26)
где l/у, — время жизни частицы на i-м уровне. Как видно, вместо
одного узкого резонанса возникают два резонанса с различными
амплитудами. Различие амплитуд резонансов вызвано различием
амплитуд пиков и минимумов в распределениях, показанных на
рис. 12.10, т. е. различием времен жизни частицы на уровнях.
Два узких резонанса смещены друг относительно друга на ве-
личину 26, но из-за малости этой величины по сравнению с одно-
родной шириной 2Г они почти всегда сливаются. Поэтому прак-
463
тически должен наблюдаться один, вообще говоря, несимметрич-
ный резонанс, частота которого <5 смещена на величину, завися-
щую от соотношения релаксационных констант:
6. (12.27)
0 Yi + Vi v ’
При равных константах релаксации уровней эффект отдачи вооб-
ще не должен приводить к сдвигу частоты узкого резонанса.
Эффект отдачи заслуживает изучения по крайней мере с точки
зрения его влияния на воспроизводимость частоты лазеров, ста-
билизированных по узким молекулярным резонансам. В этих
применениях поле часто может быть настолько сильным, что при-
ближение слабого насыщения становится несправедливым. Тог-
да необходимо знать, каким образом модифицируются результа-
ты работы [92]. Следующий член разложения по параметру на-
сыщения был вычислен в работе [93], которая выявила сдвиг про-
вала Лэмба в зависимости от отношения скоростей релаксации
двух уровней Yj/72- Стенхольм получил [9] ряд уравнений для
матрицы плотности, которые точно учитывают эффект отдачи.
В общем случае эти уравнения нельзя решить аналитически. Од-
нако их можно решить в поле бегущей волны произвольной ампли-
туды, затем получить разложение по интенсивности встречной
слабой волны.
Из-за эффекта отдачи одна бегущая волна связывает частицы
на нижнем уровне со скоростью v с частицами на верхнем уровне
со скоростью v + р0Гд> а Другая — с частицами на верхнем уров-
не со скоростью v — рОтд, где
Ротд = ha/Мс = сАсоотд/а>0. (12.28)
Аминоф и Стенхольм вычислили [95] изменение формы обращенно-
го провала Лэмба при увеличении интенсивности одной волны. Ре-
зультат заключается в том, что расщепление из-за отдачи труднее
разрешить из-за уширения при насыщении, а величина асиммет-
рии пика, обусловленная различием скоростей релаксации уров-
ней, зависит от интенсивности.
В случае двух сильных бегущих волн не удается найти точного
решения с учетом эффекта отдачи. Однако Аминоф и Стенхольм
обобщили [96] приближение скоростных уравнений на случай
сильной волны при наличии отдачи. Это приближение позволило
им рассмотреть случаи, когда обе волны слишком сильны, чтобы
использовать теорию возмущений.
Прямое наблюдение дублета из-за отдачи на узком нелиней-
ном резонансе было осуществлено в работах [97—99]. В этих экс-
периментах на линии метана на 3,39 мкм наблюдалось расщепле-
ние (12.13) на величину 1,4-КГ11 (2,16.3 кГц). Принципы экспе-
риментальных установок для спектроскопии насыщения погло-
щения с ультравысоким разрешением, использовавшихся в этих
экспериментах, описаны в гл. 8. При достаточно низком давлении
(менее 10‘4 Торр) можно было наблюдать компоненты сверхтон-
464
кой структуры линии с дублетной структурой из-за эффекта
отдачи. На рис. 12.11 показана запись резонансов тонкой струк-
туры F^y линии СН4 на 3,39 мкм, сделанная на спектрометре на-
сыщения поглощения с разрешением 2,75 кГц, ограничиваемым
временем пролета молекул метана через луч диаметром 32 см при
температуре метана 77 К. Отчетливо видно расщепление из-за
Рис. 12.11. Запись первой производной спектра насыщения поглощения (вни-
ву) молекулы 12CHi для компоненты на 3,39 мкм (три компоненты сверх-
тонкой структуры), расщепленные из-за эффекта отдачи. В интегральном сиг-
нале (вверху) отчетливо проявляется расщепление каждой компоненты из-за
эффекта отдачи [99]
эффекта отдачи 2,150 + 0,005 кГц, которое близко к теоретиче-
ской величине.
12.6.2. Расщепление уровней энергии левых и правых моле-
кул. Существует еще один очень тонкий эффект в молекулярных
спектрах, который находится пока вне возможностей современ-
ного эксперимента, но может быть обнаружен в будущем методами
нелинейной лазерной спектроскопии без доплеровского уши-
рения. Две асимметричные молекулы, которые являются зеркаль-
ным отражением друг друга, должны иметь слегка различаю-
щиеся уровни энергии из-за нарушения четности при слабых взаи-
модействиях элементарных частиц, составляющих ядра в молеку-
лах. Этот эффект был предсказан независимо в работах [100—102].
465
Нечетная по отношению к инверсии (Р-нечетная) часть потен-
циала ср-взаимодействия [103] дает малую нечетную поправку
к энергии кулоновского взаимодействия электронов с ядром. По
порядку величины эта поправка
<Ге;)> = Kel,G Гкул ~ (12.29)
где G — константа Ферми. Ке,, характеризует относительную си-
лу взаимодействия нейтральных и зарядовых токов, Хр — компто-
новская длина волны для протона, а0 — радиус Бора, БКул —
энергия кулоновского взаимодействия. Для оценки порядка ве-
личины можно рассмотреть простейший случай взаимодействия
одного протона с одним электроном. Эта поправка расщепляет
электронный уровень Е л левых и правых молекул на ничтож-
ную величину [102]:
ЬЕ,Л <Fep> 10-1^ер£эл, (12.30)
где Укул ~ Еяя — электронная энергия молекулы. Другими сло-
вами, Р-нечетное возмущение, обусловленное ер-взаимодействи-
ем, устраняет вырождение уровней энергии левых и правых моле-
кул, так что энергии уровней становятся отличающимися на ве-
личину (12.30). Колебательные и вращательные уровни энергии
Pku.i и Рвр также становятся различными для левых и правых мо-
лекул:
Д/?кол = (ffl/'/V)1'2 \ЕЯЯ 10 1 (12.31)
Д£вр = (т,М) \ЕЭЛ 10-«7Гер£вр, (12..'’>2)
где М — масса молекулы. Более реалистические расчеты, выпол-
ненные в работах [104, 105], дают еще меньшее расщепление
Д£Эл ~ НГ18 эВ, т. е. Д£:,л/£эл ~ Ю’18.
Ожидаемая величина расщепления уровней энергии левых
и правых молекул на много порядков (105—107 раз) меньше наи-
лучшего разрешения, достигнутого сегодня методами нелинейной
спектроскопии молекул. Можно только надеяться, что будущий
прогресс этих методов позволит приблизиться к постановке таких
чрезвычайно сложных экспериментов. В таких экспериментах
должны использоваться особо монохроматические источники ла-
зерного излучения, частоты которых должны стабилизироваться
по центрам линий поглощения L- и О-молекул, находящихся
в различных ячейках. В качестве примера простейшей молекулы,
имеющей левую и правую энантиоморфную форму, можно при-
вести молекулу CHFCIBr, имеющую линии поглощения в области
10 мкм. Первые эксперименты с этой молекулой по насыщению
поглощения были выполнены в [106]. Подчеркнем, что необходи-
ма разработка методов нелинейной спектроскопии с гораздо боль-
шим спектральным разрешением. Одна из возможностей, основан-
ная на лазерном охлаждении левых и правых молекул и локализа-
466
ции их в двух независимых ловушках, отмечена в [107]. Для это-
го потребуется распространить методы лазерного охлаждения
и локализации атомов на случай молекулы, что само по себе явля-
ется достаточно трудной задачей.
§ 12.7. О возможностях лазерной у-спектроскопии
без доплеровского уширения
Способность когерентной световой волны возбуждать атомы
и молекулы в газе с определенной скоростью движения имеет да-
леко идущие применения не только в оптической спектроскопии.
В частности, идеи нелинейной лазерной спектроскопии можно пе-
ренести в область у-излучения ядер и сходным образом сущест-
венно увеличить разрешающую способность ядерной спектроско-
пии в газовой фазе, которая обычно ограничена эффектом Допле-
ра. В основе ряда эффектов «лазерно-ядерной» нелинейной спект-
роскопии, рассмотренных в работах Летохова [108—111], лежит
связь ядерных переходов с электронными переходами атомов, ес-
ли ядро окружено электронами, и с колебательными переходами
молекулы, если ядро связано в молекуле.
12.7.1. Связь между оптическими и ядерными переходами.
Можно указать по крайней мере на два эффекта, приводящих
к связи между атомными или молекулярными переходами, с од-
ной стороны, и ядерными переходами, с другой [111]. Это эффект
отдачи и эффект Доплера.
Для свободных ядер линии излучения и поглощения сдвинуты
друг относительно друга на величину энергии отдачи
R = Е20 2Мс2, (12.33)
где М — масса ядра, а Ео Мс2. Сдвиг линии излучения (или
поглощения) связан с тем, что при излучении (или поглощении)
изменяется трансляционное состояние ядра за счет отдачи. Если
рассмотреть ядро, входящее в состав атома или молекулы, то за-
кон сохранения импульса и момента импульса нужно применять
в отношении всей системы, т. е. не только к трансляционному со-
стоянию, например, молекулы, но и ко всякому изменению внут-
реннего (электронного, колебательного, вращательного) состоя-
ния.
Законы сохранения импульса и энергии для системы ядро
в молекуле + у-квант в нерелятивистском приближении имеют вид
Л/а, = Mv,
± hwy + Е. + Mvl/2 = Ef± Ео + Mv2/2, (12,34)
где i’o, v — начальная и конечная скорости поступательного дви-
жения молекулы, Ео — энергия возбужденного уровня рассмат-
риваемого ядерного перехода, Et и Ej — начальная и конечная
внутренние энергии молекулы, знаки «+» и «—» соответствуют
поглощению и испусканию у-кванта. Из (12.34) следует, что в ре-
467
зонансе с ядром в молекуле находится у-квант с энергией, опре-
деляемой соотношением
Ггы^ = Ео + R + hkyv0 ± (Ef — Et), (12.35)
в котором первый член соответствует несмещенной частоте перехо-
да, второй описывает одинаковый для линий поглощения и ис-
пускания сдвиг частоты из-за эффекта Доплера, третий член —
сдвиг линии пз-за эффекта отдачи и, наконец, последний — сдви-
ги линий из-за изменения внутреннего состояния молекулы.
На рис. 12.12 изображены спектры испускания и поглощения
ядра, входящего в состав возбужденного атома (или молекулы),
т. е. при Et )> 0. При излучении у-кванта малая часть внутрен-
ней энергии ядра может перейти во внутреннее состояние частицы
(Ef Et). При этом в спектре у-излучения появляется «красный»
Рис. 12.12. Спектр ядерных у-переходов в возбужденном атоме или молекуле
(слева — линии у-излучения, справа — у-поглощения) (112]
спутник, сдвинутый относительно положения у-перехода, т. е.,
энергии (Еп — П) в частице с неизменяющимся внутренним со-
стоянием. Совершенно аналогично некоторая доля энергии воз-
буждения частицы, суммируясь с ядерным возбуждением, может
перейти в у-излучение. В этом случае спектральный спутник по-
является с «голубой» стороны линии (Еп — R). Аналогичные сдви-
ги присутствуют и в спектре у-поглощенпя.
Для ядра в составе атома спутники у-линип возникают за счет
электронно-ядерных переходов. В случае молекулы ситуация
сложнее и интереснее — возможно влияние электронной, коле-
бательной и вращательной энергии молекулы, т. е. в спектрах
могут возникнуть электронно-колебательно-вращательно-ядерные
переходы. Интенсивности таких спутников определяются вероят-
ностями переходов в составной системе (ядро в атоме или ядро
в молекуле).
468
Изменяя населенности атомных или молекулярных возбужден-
ных состояний с помощью лазерного излучения, можно, во-пер-
вых, контролировать интенсивности составных у-переходов, а во-
вторых, индуцировать новые у-переходы, которые сдвинуты в об-
ласть больших длин волн по сравнению с нормальной у-линией
поглощения (Ео 4- R) или в коротковолновую часть спектра по
сравнению с у-линией излучения (Ео — R) (рис. 12.12).
За счет эффекта Доплера частота у-перехода сдвинута на вели-
чину i-yi’o. Если распределение ядер по скоростям, совпадающее
с распределением молекул пли атомов, равновесное, т. е. тепло-
вое, то сдвиги kyv0 в (12.35) приводят к доплеровскому уширению
Рпс. 12.13. Образование узких резонансов у-поглощения при возбуждении
атома или молекулы когерентной световой волной в газе низкого давления
[112]
у-линии для ансамбля ядер. Лазерное излучение может возбуж-
дать избранную, резонансную часть атомов или молекул, имею-
щих определенную проекцию скорости на направление распрост-
ранения лазерного излучения. Тем самым можно изменить ско-
ростное распределение частиц на уровнях, связанных лазерным
излучением (рис. 12.13), т. е. оказывается возможным получить
возбужденные атомы или молекулы со скоростями ?'рса, определяе-
мыми условием оптического резонанса
Л'о^'рсз = (о — ю0, (12.36)
где к0 — волновой вектор лазерной волны, оз — частота лазера,
a Et = Й(о0 — атомная (или молекулярная) энергия перехода.
В результате составная линия у-перехода для частиц с неравно-
весным скоростным распределением будет состоять из узкого ре-
зонансного пика, а не обычного широкого доплеровского контура
(рис. 12.13). Частота этого пика сдвинута относительно положе-
ния центра линии (т. е. Ео 4- R — Et) на
£2у = Лгрез = O)V. (12.37)
469
Перестройка пика внутри доплеровского у-контура возможна од-
новременно с перестройкой частоты лазера в пределах доплеров-
ской линии оптического перехода. По абсолютной величине об-
ласть перестройки у-резонанса примерно в wv/<o0 больше, чем ши-
рина оптического резонанса поглощения. Следовательно, при
небольшом сканировании оптического резонанса в пределах
Асо/<о0 10~5 частота у-резонанса будет изменяться в диапазоне
0,1-1 эВ.
Идея получения узких перестраиваемых у-резонанеов в по-
глощении и излучении была предложена в 1972 г. [108, 109].
В этих же работах в рамках простейшей классической модели рас-
сматривалось появление колебательных спутников ядерных у-пе-
реходов в молекулах. Очевидно, что свободные от доплеровского
уширения у-линии можно получать не только на частотах состав-
ных у-переходов, но и в любом случае, когда распределение ядер
по скоростям каким-либо образом модифицируется лазерным из-
лучением [110]. Поэтому оба метода изменения спектра у-перехо-
дов лазерным излучением (т. е. появление спутников или узкие
резонансы в доплеровском контуре) могут быть использованы
и порознь, и совместно.
Рассмотрим теперь более подробно конкретные системы (атом,
двухатомная молекула, многоатомная молекула, позитроний),
для которых могут быть реализованы изложенные идеи, а также
вычислим вероятности составных квантовых переходов.
12.7.2. Электронно-ядерные переходы в атомах. Возможность
электронно-ядерных у-переходов в атомном ядре, а также метод
вычисления их интенсивностей были рассмотрены на простой мо-
дели в [ИЗ]. Те же результаты были получены в более общем
виде в [114]. Еще раз возвращаясь к качественному объяснению
эффекта, можно сказать, что причиной электронно-ядерных пере-
ходов является несовпадение центра масс ядра и атома в целом,
т. е. отдача ядра воздействует на движение электрона и наоборот.
Координата оптического электрона г связана с координатой
центра масс ядра соотношением
В + (т/М) г = 0, (12.38)
где начало координат расположено в центре масс атома, а т и М —
массы электрона и ядра соответственно. Вероятность у-перехода
а -+ b при изменении квантового состояния оптического электро-
на i -+ / равна
W^a = Aba | <ф* (г) | е-'кУл | ф,. (r)> Р = AbaPfl, (12.39)
где АЬа — вероятность у-перехода между двумя уровнями свобод-
ного ядра, к-, — волновой вектор у-кванта, (г) обозначает вол-
новые функции электронного состояния, а координаты г и В свя-
заны между собой соотношением (12.38). Амплитуда колебатель-
ного движения центра масс ядра в атоме много меньше, чем
т. е. куВ 1, и выражение для вероятности перехода Рц
470
сводится к виду [ИЗ]
Ри = (кущ/му | <4* (г) I ПуГ | ф( (r)> I2 = (кут/му1 (rifHy)-. (12.40)
где i :р= /, пу — единичный вектор в направлении erif — мат-
ричный элемент дипольного момента перехода i -> f. Вероят-
ность сохранения начального атомного состояния Ри 1. За
счет условия kyR 1 вероятности переходов для t f должны
быть малы (Pfi 1).
Частота у-перехода с учетом изменения электронного состоя-
ния определяется соотношением (12.35). Если перед излучением
у-кванта атом находился в основном состоянии (Е[ — 0), то все
электронные спутники расположены с длинноволновой стороны
исходной линии излучения Еп — В. Расстояния между спутни-
ками определяются энергиями возбуждения соответствующих со-
стояний электронной оболочки. Интенсивности различных спут-
ников, в соответствии с (12.40), пропорциональны квадратам мат-
ричных элементов дипольного момента, т. е. уменьшаются про-
порционально П/, где rij — главное квантовое число конечного
состояния. Отношение интенсивности спутника к основной линии
можно оценить как
Коп = Еоп [эВ] [jonEy [МэВ]/Л;.]2, (12.41)
где Еоп [эВ] — энергия электронного перехода 0 —ге, /0„ —
сила осциллятора перехода 0—>-н, Лг[а. е. м.] — атомная масса.
Например, для ядерного перехода в изотопе 21Ne с энергией
Еу = 6 МэВ интенсивность спутника, соответствующего возбуж-
дению резонансного уровня Nel с Еп = 16,7 эВ, составляет
7f01 5-10-3. Возбуждение атомов при поглощении или испуска-
нии у-кванта ядром вполне наблюдаемо по последующей флуорес-
ценции возбужденных атомов. Относительная малость интенсив-
ности электронных спутников связана со слабостью связи между
движением электрона и ядра при отдаче.
12.7.3. Молекулярно-ядерные переходы. Уже из простейшей
качественной картины очевидно, что при поглощении или излу-
чении ядром в молекуле у-кванта молекула в целом «встряхива-
ется» за счет толчка у-активного ядра. Если излучающее или по-
глощающее ядро находится вне центра масс молекулы, такое встря-
хивание ведет к возбуждению молекулярных колебаний. Вероят-
ность изменения колебательных или вращательных состояний,
в отличие от возбуждения атомных электронных уровней, не мала,
и ее нужно учитывать даже в нулевом приближении. В работах
[115, 116] рассмотрен колебательно-ядерный переход в многоатом-
ной молекуле в частном случае, когда активное ядро находится
в центре масс молекулы. Особенность этого случая в том, что мо-
лекулярные вращательные состояния остаются в этом процессе
неизменными. Вычисления для разных групп симметрий много-
атомных молекул представлены в [117]. Мы приведем лишь не-
которые частные результаты.
471
Многоатомная симметричная молекула. Вероятность колеба-
тельно-ядерного перехода определяется выражением типа (12.39),
где обозначает волновые функции колебательных молекуляр-
ных состояний и зависит от координаты R центра масс ядер. Для
ядерного центра масс можно записать соотношение
R = Ro + v -J- и, (12.42)
где Ro — положение центра масс молекулы, г — вектор, соеди-
няющий центр масс молекулы с равновесным положением ядра,
и — колебательное отклонение центра масс ядра вблизи положе-
ния равновесия. При г = 0 матричный элемент, определяющий
изменение молекулярного состояния, приобретает вид
<Ф* (В) | | (В)> = <ф? («) | e-ifcv“ | ф( (М)>. (12.43)
где волновые функции (и) определяют колебательное отклоне-
ние re-го ядра. Колебательное отклонение ядра можно предста-
вить в виде суперпозиции нормальных молекулярных колебаний,
т. е.
Wn = 2i*?zPz,H (12.44)
где Qi — l-я нормальная молекулярная координата, рг, — сдвиг
и-го ядра в Z-м нормальном колебании.
В гармоническом приближении легко получить выражение,
связывающее вероятности у-переходов. сопровождаемых колеба-
тельным переходом 0 —> vr в изначально не возбужденной молеку-
ле [115, 1161:
/Jt.1,o = (^i!r1z;vz>. (12.45)
Аналогичная вероятность при колебательном переходе 1 —»
имеет вид
Л-„1 = (kJ)'1 /Г1 (Z, - rjs e~Zt. (12.46)
Параметр Z1 характеризует среднее число колебательных кван-
тов, получаемых молекулой:
где Мх — масса у-излучающего (поглощающего) ядра, а М —
полная масса молекулы; ядро х находится в центре масс молекулы.
При Z; 2>> 1 вместо одиночных линий излучения и поглощения
свободного ядра появляется множество колебательно-ядерных
спутников при энергиях Ео ± R, по которым фактически распре-
деляется вся интенсивность начальной линии. Для ядер, находя-
щихся первоначально в возбужденном колебательном состоянии
(Et = Й(ог), колебательные спутники появляются вблизи энергий
(Ео -j- R — h(Di) и (Ео — /? + /г<ог). Они соответствуют как излу-
чению, так и поглощению. Тем самым колебательное возбуждение
молекулы, содержащей у-излучающие (поглощающие) ядра, мо-
472
жет быть основой нового метода компенсации сдвига за счет отда-
чи в спектре ^-переходов.
В газе низкого давления когерентная световая волна возбуж-
дает молекулы со скоростями V, удовлетворяющими условию
(12.36). Из-за этого распределение молекул по скоростям на обоих
связанных лазером колебательно-вращательных уровнях может
существенно отличаться от равновесного. Форма линии поглоще-
ния колебательного спутника у-перехода на частоте со/,' связан-
ного с ядром молекулы на пг-м уровне (т = 1, 2), можно опреде-
лить так:
Фт (®Y) = 5 ° [fOv — ют z) — Л\г’] nrn ('О d (vny). (12.48)
Здесь пу — единичный вектор в направлении распространения
•у-кванта, пт — скоростное распределение населенности на ш-м
уровне, которое возмущается лазерной волной (рис. 12.13),
а <тЛ. — сечение резонансного поглощения у-кванта:
пЛ. - <т0Г2/(^2 + Г?). (12.49)
Здесь ст0 — максимальное значение сечения поглощения, Г? —
естественная ширина линии ядерного у-перехода.
Типичная форма спектров «bj (со?) и Ф2 (со?) показана на
рис. 12.14 для tiy = п. Здесь же изображены распределения мо
Рис. 12.14 Спектр ядерных у-переходов для молекул в невозбужденном (а)
и возбужденном (б) состояниях. Слева показано распределение компонент
скорости vz в направлении распространения световой волны (совпадающем
с направлением наблюдения у-излучения) [116]
лекул по скоростям (г;) и п2 (vz) в основном и возбужденном
состояниях. Полуширина узких провалов и пиков
Гяд ^Г(со7/со0)>Г?, (12.50)
где Г — однородная полуширина колебательного перехода.
Удобные для оценок параметры Z?, вычисленные для случаев
многоатомных молекул разной симметрии, приведены в рабо-
те [117].
473
Двухатомная молекула. При излучении или поглощении ядром
двухатомной молекулы у-кванта одновременно могут измениться
электронные, колебательные и вращательные состояния. В отли-
чие от многоатомной молекулы с центром симметрии в данном
случае изменение вращательного состояния неизбежно. Подроб-
ные вычисления для случая электронно-колебательно-вращатель-
но-ядерных переходов в двухатомной молекуле можно найти в ра-
боте [118]. В ней показано, что вероятность изменения электрон-
ного состояния определяется выражением, аналогичным случаю
атома (12.40), т. е. эта вероятность очень мала.
Вероятность изменения колебательного состояния определя-
ется тем же выражением, что и для одного нормального колеба-
ния в многоатомной молекуле. В частности, для колебательного
перехода vt —Vf имеем
Prv vf = е-z \/Д. ‘ (Z)]2, (12.51)
где Z ~ Zo cos2 tp, Zo — (7?/Й(о0)(М2/Л71), ср — угол между А‘?
и молекулярной осью, <о0 — частота колебания, Мх и М.2 — атом-
ные массы, L — полином Лагерра. При = 0, 1 выражение (12.51)
сводится к (12.45) и (12.46) соответственно.
Вероятность изменения вращательного состояния можно точ-
но вычислить в приближении жесткого ротатора. В частности,
для перехода Jt = 0 -+ Jf = 7 вероятность перехода
° — 2а л" ) А/+1/2 (а), (12.52)
где а = kvr0M2/(M1 + М2), г0 — межатомное расстояние, Мг —
масса ядра, взаимодействующего с у-излучением, J — функция
Бесселя, а черта означает усреднение по ориентациям. Параметр
а равен среднему значению углового момента (в единицах й), пе-
редаваемого молекуле.
Изменения колебательной и вращательной энергии при сме-
шанном переходе могут быть как больше (при М\ Л/2), так
и меньше (МДД> М2), чем энергия отдачи R. Очевидно, что при
сильном различии ядерных масс и взаимодействии у-излучения
с легким ядром колебательно-вращательные спутники в поглоще-
нии (получении) приведут к сдвигу у-линий, большему, чем за
счет энергии отдачи R поступательному движению.
12.7.4. Двойной у- и оптический резонанс. Узкие резонансы
внутри доплеровски уширенной линии поглощения перехода мож-
но получить также за счет «селективного вывода» из газа частиц
с заданной скоростью, т. е. изменения распределения по скорос-
тям полного числа частиц в единице объема,
п (.!') = Sщ(г), (12.53)
где nt (f) — распределение по скоростям заселенности частиц на
t-м уровне. Этот метод был предложен для получения узких ре-
зонансов на ядерных переходах с помощью когерентного светово-
474
го поля, действующего на оптический переход атома’ [110], но
в действительности он применим для любых доплеровски уширен-
ных переходов (оптических или ядерных). Метод основан на се-
лективном возбуждении частиц с определенным значением V- и по-
следующем устранении возбужденных частиц из области взаимо-
действия с полем.
Пусть когерентная световая волна находится в резонансе
с электронным переходом атома или молекулы. При сильном на-
сыщении световая волна возбуждает примерно половину частиц,
находящихся на нижнем уровне, скорость которых удовлетворяет
условию резонанса кирсз = «ц — <оо, где ац — частота бегущей
световой волны, <о0 — центральная частота перехода. При таком
возбуждении изменяются только распределения частиц по скорос-
тям на каждом из уровней п1 (и) и п2 (у), так что суммарное рас-
пределение их (к) + пг (у) остается неизменным. Это соответствует
тому, что на рис. 12.14 высота «дырки» в распределении щ (у)
равна высоте пика в распределении п2 (г;).
Для образования резонансной «дырки» в суммарном распреде-
лении частиц по скоростям необходимо каким-либо методом осу-
ществлять «отток» возбуждаемых частиц по области взаимодейст-
вия их с полем. Здесь имеется несколько возможностей.
Фотоионизация возбужденных атомов или молекул. Возбуж-
даемую область газа низкого давления можно облучать дополни-
тельным лазерным лучом, частота которого со2 достаточна для фо-
тоионизации только возбужденных атомов или молекул, но не доста-
точна для фотоионизации невозбужденных частиц (рис. 12.15а).
wwwwww
Рис. 12.15. Селективное возбуждение атомов с определенной проекцией ско-
рости vz с последующей фотоионизацией возбужденных атомов, приводящее
к образованию «дырки» в распределении скоростей атомов на всех уровнях:
а — схема уровней; б — распределение проекций скоростей
При мощности дополнительного луча Р2 ~ (<Твозб/<Тфи) Р\
((Твозб — сечение возбуждения частиц, cr,t)JI — сечение фотоиони-
зации возбужденной частицы, Р1 — мощность, вызывающая на-
сыщение электронного перехода) вероятность фотоионизации воз-
бужденной частицы за время ее жизни на возбужденном уровне
будет порядка единицы. Образующиеся в газе низкого давления
475
(менее 10“2 Торр) ионы нетрудно с помощью небольшого постоян-
ного электрического поля вывести из области лазерного луча. Это
приведет к тому, что распределение проекций скоростей атомов
пли молекул, а следовательно и ядер в атомах или молекулах,
будет иметь резонансный провал для скоростей кирез = ((«h — соо),
показанный на рис. 12.156.
Фотодиссоциация возбужденных молекул. Аналогичный эффект
можно получить путем фотодиссоциации возбужденных молекул
дополнительным лазерным излучением, частота которого доста-
точна для фотодиссоциации только возбужденных молекул. При
фотодиссоциации молекулы обычно происходит разлет осколков
молекулы со скоростью, значительно превышающей среднюю теп-
ловую скорость. Это приведет одновременно к уходу диссоцииро-
ванных молекул из области взаимодействия газа низкого давления
с полем.
Теперь рассмотрим возможный эксперимент, в котором опи-
санный метод получения «дырки» в распределении / (п), например
атомов по скоростям, можно использовать для спектроскопии
внутри доплеровской линии поглощения ядер. Коллимированный
пучок у-квантов от мёссбауэровского источника проходит через
атомарный газ, облучаемый
излучением двух лазеров -
возбуждающего атомы и фо-
тоионизирующего возбужден-
ные атомы. Образование
«дырки» в распределении ато-
мов и, следовательно, ядер
по скоростям приводит к об-
разованию «дырки» в допле-
ровской линии поглощения
какого-либо ядерного перехо-
да на частоте
С’>яд = (toy, А^) -1_
(12.54)
а
линия Мессдауэра
Доплеровская лини
ядерного поглощения
а>
Интенсивнее-.
’-поглощения
с
Я
Q
Рис. 12.16. Доплеровски уширенная
линия поглощения с «дыркой», индуци-
рованной селективным устранением ато-
мов с заданной скоростью (а) и поглоще-
ние мёссбауэровского излучения в газе
как функция частоты лазера (б) [110]
ГДе — (^1 ^’-о)
ределяет скорость возбуж-
денных атомов, Av — частота
отдачи, со.,,, — центр линии
ядерного перехода без учета
эффекта отдачи (рис. 12.16а).
Если частота лазера со--, рас-
строена относительно центра
доплеровской линии оптического перехода со0 на величину
со г, — со 0 — £2 — — содАу/соу, (12. о и)
то провал в ядерной доплеровской линии совпадает с мёссбауэров-
ской линией излучения. Возникающий резонансный минимум
476
поглощения у-квантов может быть зарегистрирован по изменению
интенсивности резонансного рассеяния у-квантов (рис. 12.166).
В таком эксперименте величина энергии отдачи ядра может
быть измерена с точностью до 10 4—10“5. Если ядерный переход
состоит из нескольких линий, скрытых доплеровским уширением,
то возникает несколько резонансных провалов. Поэтому этот
метод можно рассматривать как метод ядерной спектроскопии
внутри доплеровской линии с разрешающей способностью, опре-
деляемой относительной шириной узких оптических резонансов,
т. е. величиной Гяд/со? = Г0/<о0 як 10-8—1(Г9.
12.7.5. Лазерно-индуцированные узкие резонансы 2у-анни-
гиляционного излучения. Здесь мы рассмотрим новый метод полу-
чения узких перестраиваемых резонансов аннигиляционного из-
лучения позитрония при /zojv = 0,511 МэВ [119].
Как хорошо известно [61], большая часть медленных позитро-
нов, прежде чем аннигилировать, образуют атомы позитрония.
Из них примерно 25 % образуются в парасостоянии (p-Ps),
а 75% — в ортосостоянии (o-Ps). Атомы p-Ps быстро пере-
ходят в основное синглетное состояние ’Sn, в котором они анни-
гилируют за время т” = 1,25-101" с. испуская два у-кванта
с энергией 0,511 МэВ. Атомы o-Ps прежде всего достигают
своего основного триплетного состояния, в котором живут пример-
но в 103 раз больше, чем p-Ps -атомы, и аннигилируют за время
Ту = 1,4-10*7 с, испуская три у-кванта с полной энергией
1,022 МэВ. Таким образом, атомы позитрония излучают узкую
линию в канале 2у-аннигиляции за короткое время т’ и непрерыв-
ный спектр Зу-аннигиляции за большее время Ту. Линия 2у-анни-
гиляции неоднородно уширена за счет эффекта Доплера. От-
носительная доплеровская ширина Acoij^w? ~ (WJМqC2)1'1 =
= 10-3—10"4, где IVO — кинетическая энергия позитрония. Есте-
ственная ширина аннигиляционной линии равна всего лишь
Г = 1/т° 1010 с*1.
В основном триплетном состоянии атомы o-Ps распределе-
ны по трем магнитным подуровням (т = 0, 4-1). Приложение
магнитного поля величиной в несколько килогаусс перемешивает
подуровни т = 0 состояний 150 p-Ps и ;!Sj o-Ps. За счет этого
перемешивания атомы o-Ps в состоянии т. = 0 претерпевают
2у-аннигиляцию [611. В результате лишь подуровни m — -1
атомов o-Ps остаются заселенными в долгоживущем триплетном
состоянии, и задача состоит в том, чтобы перевести их селектив-
но по частоте на подуровень т = 0. Такая конверсия должна
быть селективна по отношению к проекции скорости o-Ps ато-
мов на выбранное направление.
Если это обеспечено, то в направлении, совпадающем с направ-
лением световой волны (или противоположным), можно наблю-
дать узкие резонансы 2у-аннигиляции селективно возбужденных
Ps-атомов на фоне подложки — широкого доплеровского кон-
тура линии аннигиляции неселективных Ps-атомов. Ширина ре-
477
зэнанса будет зависеть от ширины 2Г оптического резонанса на
частоте соо:
2Г7 = 2ГВ , ГБ == Г (1 т G)1/z, (12.56)
а сама частота резонанса
— 0)у.у 41 ^у^рез (12.57)
зависит от частоты лазера. Перестраивая частоту лазера в пре-
делах доплеровского контура оптического перехода позитрония,
получаем перестройку 2у-излучения в пределах линии 2у-анниги-
ляции.
Есть два метода получения узких резонансов 2у-аннигиляции
в основном и первом возбужденном состояниях атома Ps. Первый
метод — это прямое возбуждение o-Ps атомов бегущей световой
волной в состояния 23Р0 или 23Р2, которые распадаются на два
у-кванта. Второй метод основан на селективном возбуждении
атомов в магнитном поле, например, на переходе 1 35х (т~ +1) — ►
—> 2 3Р1 (пг = 0), с их последующей конверсией в состояние
2 3Р1 (т = 4-1) микроволновым полем. В результате спонтанного
£а~распада селективно возбужденные и конвертированные атомы
оказываются в смешанном состоянии 1351 (т = 0), которое рас-
падается на два у-кванта в достаточно сильном магнитном поле.
Микроволновое поле здесь необходимо, так как квантовые числа
ms различаются на единицу в состояниях 1 38’1 (пг = 0)
и 1 36?1 (пг = +1). Правила отбора для оптических переходов тре-
буют, чтобы Апг8 равнялось нулю, следовательно, излучательная
релаксация возбужденных в 2 3РХ (пг = 0) атомов на смешанные
уровни 1 34х (пг = 0) невозможна. В то же время микроволновое
поле вызывает магнитные переходы (Апг8 = 4-1) между состоя-
ниями 2 3Р1 (пг= 0) и 2 3Рг (т = -F1), и Лк-распад на состояние
1 :14г (пг = 0) становится возможен.
Рассмотрим первый из упомянутых методов и для определен-
ности— уровень 2 3Р0. Преимущество этого метода в лучшем кон-
трасте отношения сигнал, шум при детектировании узких у-резо-
нансов. Возможная экспериментальная схема для наблюдения
узких резонансов 2у-аннпгиляции 2 3Р0-состояния изображена на
рис. 12.17. Схема совпадения, объединенная со счетчиком у-кван-
тов, позволяет исключить широкий доплеровский контур анниги-
ляционного излучения.
Форма линии резонанса 2у-аннигиляционного излучения будет
зависеть от числа атомов Ps, имеющих скорость v в интервале d3v
и возбужденных в состояние 2 3Р0, т. е.
dn¥ (г) = -ч 7—F/ W d3v, (12.58)
где TVy’ = (3/4) t(tW — стационарная плотность о-Ps атомов
в состоянии 13SX, N — полная плотность Ps-атомов; тт* и —
478
времена жизни l35j- и 23Т>0-состояний соответственно; G — па-
раметр насыщения оптического перехода о-Рр; Гб — полушири-
на «дырки» Беннета в скоростном распределении o-Ps атомов;
со' — резонансная частота оптического перехода движущихся
атомов с учетом линейного и квадратичного эффекта Доплера:
со' (1 — н2/с2)1/2 = и (1 — nvlc). (12.59)
Определяя частоту у-кванта, детектируемого в направлении
(0? = <о?„ (1 — п2/с2)1''2(1 — (12.60)
которая связана с распределением (12.58) соотношением (12.59),
и интегрируя по угловой переменной, можно получить выражение
Рис. 12.17. Возможные схемы образования и детектирования узких резонансов
аннигиляционного 2у-излучения ортопозитрония (а) (1 — мишень, 2 — счет-
чик у-квантов, 3 — проекционный экран, 1 — дефокусирующее зеркало)
и узкий аннигиляционный 2у-резонанс на фоне доплеровски уширенной ли-
нии (б) [59]
для интенсивности 2у-анннгиляционного излучения в направле-
нии Пу.
При наблюдении аннигиляционного 2у-излучения в направле-
нии пу = п форма резонанса оказывается лоренцевской с точно-
стью до квадратичного эффекта Доплера, а центральная частота
резонанса равна со,,' (рис. 12.17). Форма линии в противополож-
ном направлении сложнее, но в первом порядке по (vic) ее тоже
можно считать лоренцевской.
Таким образом, ширина узкой аннигиляционной линии опре-
деляется естественной шириной £а-перехода
Г?/щ? = ((OoTlJ-1 = 4-1(Г8 (12.61)
479
tt квадратичным эффектом Доплера:
ЛМкв- D = 4 IO--. (12.62)
Ыу с
где и — средняя скорость позитрония.
Интервал перестройки определяется относительной шириной до-
плеровского профиля (как для линии La, так и для аннигиляцион-
ной линии), т. е.
где и = 107 см/с.
Основная сложность сужения 2у-аннигиляционной линии
в необходимости создания непрерывного лазера с длиной волны
Z = 243,0 нм и мощностью 10 ‘2 — 101 Вт. Но, по-видимому, бы-
стрый прогресс в области перестраиваемых лазеров на красите-
лях и в удвоении частоты в нелинейных кристаллах позволит
преодолеть эту трудность.
Рассмотренные в этом параграфе идеи имеют многие приложе-
ния в конкретных задачах, таких как смешанные переходы в «оде-
тых» ядрах, стимулированные переходы между очень близкими
уровнями ядер или экзотических атомов лазерным излучением,
селективный по скорости контроль населенностей на определен-
ных подуровнях «одетых» ядер и экзотических атомов. В качестве
примера можно назвать селективную по скорости оптическую
ориентацию ядерных спинов в газах низкого давления. При этом
в определенном смысле можно контролировать не только угловое
распределение у-излучения, но и его спектр. Кроме всего прочего,
используя оптическую ориентацию ядер в атомах, имеющих опре-
деленные проекции скоростей, можно избавиться от доплеровско-
го уширения и перестраивать линии узких резонансов у-излуче-
ния в фиксированном направлении. Безусловно, существуют и
другие интересные комбинации лазерной (оптической) и ядерной
спектроскопии [120].
К сожалению, большинство этих эффектов невозможно наблю-
дать в чисто лазерной лаборатории, так как работа с интенсивны-
ми радиоактивными источниками представляет немалые пробле-
мы, особенно в случае коротких времен распада, когда требуется
быстрая транспортация у-источников. Более вероятно, что экс-
перименты подобного типа будут проводиться в ядерных лабора-
ториях, оборудованных подходящей лазерной техникой. Пока
перестраиваемые лазеры еще не столь надежны и доступны. По-
этому такие лазерно-ядерные эксперименты требуют высокой ква-
лификации физиков-лазерщиков. Но прогресс лазерной техники
столь стремителен, что многие проблемы будут решены в ближай-
шие годы. Тем самым неизбежны и новые успехи в практическом
применении идей и методов лазерной спектроскопии без доплеров-
ского уширения в у-диапазоне спектра.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
К главе 1
1. Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Теория поля.— М.: Наука, 1988.
2. Dicke R. И Phys. Rev. 1953. V. 82. Р. 472.
3. Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Статистическая физика.— М.: Наука,
1976.
4. Собелъман И. И. Введение в теорию атомных спектров — М.: Наука,
1977.
5. Dobretzov L. N., Terenin А. N. // Naturwiss. 1928. V. 16. Р. 656.
6. Meissner К. W., Luff К. Е. // Ann. Physik. 1937. V. 28. Р. 657.
7. LambW.E., Jr., Retherford R. C. // Phys. Rev. 1947. V. 72. P. 241;
1950. V. 79. P. 549; 1951. V. 81. P. 922; 1952. V. 85. P. 259.
8. Jackson D., KuhnH. // Proc. Roy. Soc. 1936. V. 1154. P. 679.
9. Толанский С. Спектроскопия высокой разрешающей силы.— М.: ИЛ,
1965.
10. Рамзей Н. Молекулярные пучки.— М.: ИЛ, 1960.
11. Басов II. Г., Прохоров А. М. II ЖЭТФ. 1954. Т. 27. С. 431.
12. Gordon J. Р., Zeiger Н. J., Townes С. Н. // Phys. Rev. 1954. V. 95.
Р. 282.
13. Ezekiel S., Weiss R. // Phys. Rev. Lett. 1968. V. 20. P. 91.
14. Jacquinot P. // High-Resolution Laser Spectroscopy. Springer Series-
Topics in Applied Physics / Ed. K. Shimoda.—Heidelberg: Springer-
Verlag, 1976. V. 13. P. 51.
15. Duong II. T., Vialle J. L. // Opt. Comm. 1974. V. 12. P. 71.
16. Huber G., Thibault C., Klapisch R. et al. // Phys. Rev. Lett. 1975. V. 34.
P. 1209.
17. LibermanS., Pinard J., Duong H. T. et al. /I Laser Spectroscopy IV.
Springer Series in Optical Sciences / Eds H. Walther, K. W. Rothe.—
Heidelberg: Springer-Verlag, 1979. V. 21. P. 527.
18. Летохов В. С. Лазерная фотоионизационная спектроскопия.— M.: На-
ука, 1987.
19. Жерихин А. Н„ Кампанец О. II., Летохов В. С. и др. // ЖЭТФ. 1984.
Т. 86. С. 1249.
20. Мишин В. И., Секацкий С. К., Федосеев В. Н. и др. И ЖЭТФ. 1987.
Т. 93. С. 410.
21. Levy D. Н., Wharton L., Smalley R. Е. И Chemical and Biochemical
Applications of Lasers / Ed. С. B. Moore.— N. Y.: Academic Press,
1977. V. 2. P. 1.
22. Kaufman S. L. // Opt. Comm. 1976. V. 17. P. 309.
23. Wing W. H., Ruff G. A., LambW.E., Spezewski J. J./7 Phys. Rev.
Lett. 1976. V. 36. P. 1488.
24. Anton К. P., Kaufman S. L., Klempt И7. et al. И Phys. Rev. Lett. 1978.
V. 40. P. 462.
25. Meier T., Huhnermann H., Wagner H. // Opt. Comm.T977. V. 20. P. 397.
26. Huber В. A., Miller T. M., Cosby P. S.etal.U Rev.'Sci. Instrum. 1977.
V. 48. P. 1306.
16 В. С. Летохов, В. П. Чеботаев 481
27. Kluge H-J., Neugart R., Otten E-W. // Laser Spectroscopy IV. Sprin-
ger Series in Optical Sciences / Eds H. Walther, K. W. Rothe.— Hei-
delberg: Springer-Verlag, 1979. V. 21. P. 517.
28. Kluge H-J. // Progress in Atomic Spectroscopy. Part В / Eds W. Han-
le, H. Kleinpoppen.— N. Y.: Plenum Press, 1979. P. 727.
29. Brossel J., Bitter F. // Phys. Rev. 1952. V. 86. P. 308.
30. Kastler A. // J. de Phys. 1950. V. 11. P. 255.
31. Новиков Л. H., Показаньев В. Г., Скроцкий. Г. В. // УФН. 1970. Т. 101
С. 273.
32. HanleW. // Naturwiss. 1923. V. 11. Р. 691; Z. Physik. 1924. V. 30. Р. 93.
33. Breit G. И Rev. Mod. Phys. 1933. V. 5. P. 91; Phys. Rev. 1934. V. 46
P. 590.
34. Митчелл A., Земанский M. Резонансное излучение и возбужденные
атомы.— М.; Л.: ОНТИ, 1937.
35. Colegrove F., Franken Р. A., Lewis R. R., Sands R. Н. // Phvs. Rev
Lett. 1959. V. 3. P. 420.
36. Показаньев В. Г., Скроцкий Г. В. // УФН. 1972. Т. 107. С. 623.
37. Svanberg S. // Laser Spectroscopy III. Springer Series in Optical Scien-
ces // Eds J. L. Hall, J. L. Carlsten.— Heidelberg: Springer-Verlag. 1977.
V. 7. P. 183.
38. Lehmann J. C. // Frontiers in Laser Spectroscopy / Eds R. Balian,
S. Haroche, S. Liberman.— Amsterdam: North-Holland, 1977.— V. 2.
P. 475.
39. Figger II., Monts D. L., ZareR. N. // J. Molec. Spectrosc. 1977. V. 68.
P. 388.
40. Feld M. S., Sanchez A., Javan A. // Proc. Intern. Colloquim on Dop-
ier-Free Spectroscopic Methods for Simple Molecular System (Aussois,
May 1973) / Eds J. C. Lehmann, J. C. Pebay-Peyroula.— Paris: Edi-
tion CNRS, 1974. № 217. P. 87.
41. Ландау Л. Д., Лифшиц E. H. Квантовая механика.— M.: Наука.
1989. 1963.
42. Александров Е. Б. // Опт. и снектроск. 1964. Т. 17. С. 957.
43. DoddJ. A'., KaulR. В., Warrington В. Н. // Proc. Phys. Soc. (London),
1964. V. 84. P. 176.
44. Александров E. Б. // УФН. 1972. T. 107. С. 595.
45. Haroche 5., PaisnerJ. A., Schawlow A. L. // Phys. Rev. Lett. 1973.
V. 30. P. 948.
46. Lange W., Mlynek J. // Phys. Rev. Lett. 1978. V. 40. P. 1373.
47. Laser and Coherence Spectroscopy / Ed. J. I. Steinfeld.— N. Y. et al.:
Plenum Press, 1978 (русский перевод: Лазерная и когерентная спектро-
скопия / Под ред. Дж. Степнфелда.— М.: Мир, 1982).
48. Demtrc.der W. // Laser Spectroscopy: Basic Concepts and Instrumenta-
tion. Springer Series in Chem. Phys.— Heidelberg: Springer-Verlag. 1982.
V. 5 (русский перевод: Демтрёдер В. Лазерная спектроскопия: Основ-
ные принципы и техника эксперимента.— М.: Наука, 1985).
49. Shoemaker R. L. И [47], Chapter 4.
50. Slichter С. Р. // Principles of Magnetic Resonance. Springer Series in So-
lid-State Sciences.— Heidelberg: Springer-Verlag, 1978. V.l.
51. Allen I... Eberly J. H. Optical Resonance and Two-level Atoms.— N.
Y.; Wiley Intersience, 1975 (русский перевод: Аллен Л., Эберли Дж.
Оптический резонанс и двухуровневые атомы.— М.: Мир, 1978).
52. Stenholm S. Introduction to Laser Spectroscopy.— N. Y.: Wiley Inter-
science, 1985 (русский перевод: Стенхольм С. Основы лазерной спект-
роскопии.— М.: Мир, 1987).
53. Torrey II. С. И Phys. Rev. 1949. V. 76. Р. 1059.
54. Hocker G. В., Tang С. L. И Phys. Rev. 1969. V. 184. P. 356.
55. Brewer R. G., Shoemaker R. L. // Phys. Rev. Lett. 1971. V. 27. P. 631.
56. Shoemaker R. L., Van StrylandE. W. // 1. Chem. Phys. 1976. V. 64.
P. 1733.
57. Hahn E. L. // Phys. Rev. 1950. V. 77. P. 297.
58. Cheo P. K., Wang С. H. // Phys. Rev. 1970. V. A-l. P. 225.
482
59. Brewer R.G., Shoemaker R. L. // Phys. Rev. 1972. V. A.-6. P. 2001.
60. Hahn E. L. II Phys. Rev. 1950. V. 80. P. 580.
61. Копвиллем У. X., Нагибаров В. Р. // Физика металлов и металловеде-
ние. 1963. Т. 15. С. 313.
62. KurnitN.A., Abella I.D., Hartmann S. R. 11 Phys. Rev. Lett. 1964.
V. 6. P. 567.
63. Маныкин Э. А., Самарцев В. В. Оптическая эхо-спектроскопия.— M.:
Наука. 1984.
64. Patel С. К. N., Slusher R. Е. // Phys. Rev. Lett. 1968. V. 20. P. 1087.
65. Brewer R.G., Genack A. Z., Grossman S. B. // Laser Spectroscopy III.
Springer Series in Optical Sciences.— Heidelberg: Springer-Verlag, 1987.
V. 7. P. 220.
66. KarplusR., Schwinger J. // Phys. Rev. 1948. V. 73. P. 1020.
67. Таунс Ч., Шавлов А. Радиоспектроскопия.— M.: ИЛ, 1959.
68. Schawlow A. L. II Advances in Quantum Electronics / Ed. J. R. Sin-
ger.— N. Y.: Columbia University Press, 1961. P. 50.
69. Bennett W. R. Jr. H Phys. Rev. 1962. V. 126. P. 580.
70. Javan A., Bennett W. R., Jr., Harriott D. R. // Phys. Lett. 1961. V. 6.
P. 106.
71. Lamb W. E. Jr. // Phys. Rev. 1964. V. 134A. P. 1429.
72. McFarlane R. A., Bennett W. R., Lamb W. E., Jr. // Appl. Phys. Lett.
1963. V. 2. P. 189.
73. Szoke A., Javan A. 11 Phys. Rev. Lett. 1963. V. 10. P. 521.
74. Szoke A., Javan А .Ц Phys. Rev. 1966. V. 149. P. 38.
75. Cordover R. H., Bonzyak P. A., Javan A. // Phys. Rev. Lett. 1967. V. 18.
P. 730.
76. Shimoda K., Javan A. // J. Appl. Phys. 1965. V. 36. P. 718.
77. Басов H. Г., Летохов В. С. // Письма в ЖЭТФ, 1965. Т. 2. С. 6.
78. Летохов В. С. И Письма в ЖЭТФ. 1967. Т. 6. С. 597.
79. Лисицын В. Н., Чеботаев В. П. И ЖЭТФ. 1968. Т. 54. С. 419.
80. Lee Р. Н., Skolnick М. L. И Appl. Phys. Lett. 1967. V. 10. Р. 303.
81. Barger R. L., Hall J. L. // Phys. Rev. Lett. 1969. V. 22. P. 4.
82. Летохов В. С., Чеботаев В. П. И Письма в ЖЭТФ. 1969. Т. 9. С. 364.
83. Басов Н. Г., Кампанец О. Н., Кампанец И. Н., Летохов В. С., Ники-
тин В. В. И Письма в ЖЭТФ. 1969. Т. 9. С. 568.
84. Матюгин ТО. А., Трошин Б. И., Чеботаев В. П. Тез. Всесоюз. конф,
по физике газовых лазеров.— Новосибирск, 1969. С. 56.
85. Schlossberg Н. R., Javan А. // Phys. Rev. 1966. V. 150. Р. 267.
86. Schlossberg Н. R., Javan А. // Phys. Rev. Lett. 1966. V. 17. P. 1242.
87. Наткин Г. E., Раутиан С. Г., Феоктистов А. А. И ЖЭТФ. 1967.
Т. 52. С. 1673.
88. Holt Н. К. И Phys. Rev. Lett. 1968. V. 20. Р. 410.
89. Basov N. G., Letokhov V. S. // Report on URSI Conf, on Laser Measu-
rements (Warsawa, Sept. 1968) // Electron. Technology, 1969. V. 2, № 2/3.
P. 15.
90. Freed C., Javan A. 11 Appl. Phys. Lett. 1970. V. 17. P. 53.
91. Sommerfeld A. H Z. Physik. 1907. V. 8. P. 841.
92. Brilloin L. // Ann. Physik. 1914. V. 44. P. 203.
93. Roschdestwensky D. // Ann. Physik. 1912. V. 39. P. 307.
94. Borde C., Camy G., Decomps D., Pottier L. // C. R. Acad. Sci. 1973. V.
В 227. P. 381.
95. Kowalski F. V., Hill W. T., Schawlow A. L. И Opt. Lett. 1978. V. 2.
P. 112.
96. Schieder P. // Opt. Comm. 1978. V. 26. P. 113.
97. Wieman C., Hansch T. W. // Phys. Rev. Lett. 1976. V. 36. P. 1170.
98. Teets R., Feinberg R., Hansch W., Schawlow A. L. // Phys. Rev. Lett.
1976. V. 37. P. 683.
99. Василенко Л. С., Чеботаев В. П., Шишаев А. Б. И Письма в ЖЭТФ.
1970. Т. 12. С. 161.
100. BirabenF., CagnacB., Grynberg G. 11 Phys. Rev. Lett. 1974. V. 32.
P. 643.
16* 483
101. Levenson M. D., Bloembergen N. // Phys. Rev. Lett. 1974. V. 32. P. 645.
102. Hansch T. W., Harvey K., Meisel G., Schawlow A. L. П Opt. Comm. 1974
V. 11. P. 50.
103. Bischel W. K., Kelley P. J., Rhodes С. К. П Phys. Rev. Lett. 1975. V. 34
P. 300.
104. Baklanov E. V., Chebotayev V. P. // Opt. Comm. 1974. V. 12. P. 312.
105. Baklanov E. V., D ubetzkii B. Yu., Chebotayev V. P. // Appl. Phys. 1976
V. 9. P. 171.
106. Baklanov E. V., Chebotayev V. P., Dubetzkii B. Yu. // Appl. Phys. 1976
V. 11. P. 201.
107. Багаев С. H., Бакланов A. E., Дычков A. С. и dp. // Письма в ЖЭТФ
1987. T. 45. С. 371.
108. Wineland D. F., Dehmelt H. // Bull. Amer. Phys. Soc. 1975. V. 20
P. 637.
109. Dehmelt H. G. // Nature. 1976. V. 262. P. 777.
110. Javanainen J., Stenholm S. /1 Appl. Phys. 1981. V. 24. P. 71, 151.
111. Wineland D. J., Drullinger R. E., Walls F. L. // Phys. Rev. Lett. 1978
V. 40. P. 1639.
112. Neuhauser W., Hohenstatt M., Toschek P., Dehmelt H. // Phys. Rev. Lett.
1978. V. 41. P. 233.
113. Hansch T. W., Schawlow A. L. // Opt. Comm. 1975. V. 13. P. 68.
114. Летохов В. С., МиногинВ.Г., Павлик Б. Д. II ЖЭТФ. 1977. Т. 72.
С. 1328.
115. Балыкин В. И., Летохов В. С., Мишин В. И. // Письма в ЖЭТФ. 1979.
Т. 29. С. 164; ЖЭТФ. 1980. Т. 78. С. 1376.
116. Phillips W. D., Metcalf II. // Phys. Rev. Lett. 1982. V. 48. P. 596.
117. Prodan J. V., Phillips W. D., Metcalf H. // Phys. Rev. Lett. 1982. V. 49.
P. 1149.
118. Chu S., Holberg L., Bjorkholm J., Cable A ., Ashkin A . // Phys. Rev. Lett.
1985. V. 55. P. 48.
119. Lett P. D., Watts R. N., Westbrook С. I., Phillips W. D. et al. H Phys.
Rev. Lett. 1988. V. 61. P. 169.
120. Aspect A., ArimondoE., Kaiser R., Vansteenkiste N., Cohen-Tannon-
dji С. II Phys. Rev. Lett. 1988. V. 61. P. 826.
121. Dehmelt II. G. 11 Abvances in Atomic and Molecular Physics / Eds
D. R. Bates, I. Esterman.— N. Y.: Academic Press, 1963. V. 3. P. 53;
1969. V. 5. P. 109.
122. Bergquist J. C., Itano W. M., Wineland D. J.//Phys. Rev. 1987. V. A-36.
P. 428.
123. Летохов В. С. И Письма в ЖЭТФ. 1968. Т. 7. С. 348.
124. Salomon С., Dalibard J., Aspect A. et al. // Phys. Rev. Lett. 1987. V. 59.
P. 1659.
125. Balykin V. I., Letokhov V. S., Ovchinnikov Yu. B., Sidorov A. I., Shul'-
ga S. V. // Opt. Lett. 1988. V. 13. P. 958.
126. Gordon J. P., Ashkin A. // Phys. Rev. 1980. V. A-21. P. 1606.
127. ChuS., Bjorkholm J., Ashkin A., Cable A.//Phys. Rev. Lett. 1986.
V. 57. P. 314.
128. Mossbauer R. // Z. Physik. 1958. V. 151. P. 124.
К главе 2
1. Karplus R., Schwinger J. // Phys. Rev. 1948. V. 73. P. 1020.
2. Басов II. Г., Прохоров A. M. И УФЫ. 1955. Т. 57. С. 485.
3. Vuylsteke A. A. Elements of Maser Theory.— Princeton N. 5'.: D. Van
Nostrand Co, Inc, 1960 (русский перевод: Вейлстеке А. Основы теории
квантовых усилителей и генераторов.— М.: ИЛ, 1963).
4. Файн В. М., Хании Я. И. Квантовая радиофизика. М.: Сов. радио,
1972.
5. Pantell R. Н., Puthojf II. Е. Fundamentals of Quantum Electronics.—
N. Y.: Wiley, 1969 (русский перевод: Пантел P., Путхоф Г. Основы
квантовой электроники.— М.: Мир, 1972).
<84
6. Миногин В. Г., Летохов В. С. Давление лазерного излучения на ато-
мы,— М.; Наука, 1986.
7. Lax М. Fluctuations and Coherence Phenomena in Classical and Quantum
Physics.— N. Y.: Gordon and Breach, 1968 (русский перевод: Лэке M.
Флуктуации и когерентные явления в классической и квантовой физи-
ке.— М.: Мир, 1974).
8. Нлышко Д. Н. Фотоны и нелинейная оптика.— М.: Наука, 1980.
9. Дирак П. Принципы квантовой механики / Пер. с англ.— М.: Наука,.
1979.
10. Давыдов А. С. Квантовая механика.— М.: Наука, 1973.
11. Rabi I. I. И Phys. Rev. 1937. V. 51. Р. 652.
12. Собелъман И. И. Введение в теорию атомных спектров — М.: Наука,
1977.
13. Раутиан С. Г., Смирнов Г. И., Шалагин А. М. Нелинейные резонан-
сы в спектрах атомов и молекул.— Новосибирск: Наука, 1979.
14. Раутиан С. Г. И Труды ФИАН. 1968. Т. 43. С. 3.
15. Loudon В. The Quantum Theory of Light.— Oxford: Clarendon Press,
1973 (русский перевод: Лоудон P. Квантовая теория света.— М.: Мир,
1976).
16. Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Квантовая механика.— М.: Наука, 1989,
17. Fano U. // Rev. Mod. Phys. 1957. V. 29. Р. 74.
18. Бакланов Е. В., Чеботаев В. П. И ЖЭТФ. 1975. Т. 65. С. 922.
19. Berman Р. В. // Phys. Rev. А. 1972. V. 5. Р. 927.
20. Feldman В. J., Feld М. S. // Phys. Rev. А. 1970. V. 1. Р. 1375.
21. Bennett W. В. // Phys. Rev. 1962. V. 126. Р. 580.
22. Фадеев В. Н., Терентьев Н. М. Таблицы интегралов вероятностей для
комплексных переменных.— М.: Физматгиз, 1954.
23. Lamb W. Е. Jr. // Phys. Rev. 1964. V. А-134. Р. 1429.
24. Раутиан С. Г., Собелъман И. И. // ЖЭТФ. 1963. Т. 44. С. 834.
25. Greensteln Н. // Phys. Rev. 1968. V. 175. Р. 4.38.
26. Stenholm A., Lamb W. Е. Jr. И Phys. Rev. 1969. V. 181. P. 618.
27. Stenholm S. // Phys. Rev. B. 1970. V. 1. P. 15.
28. Holt H. K. // Phys. Rev. A. 1970. V. 2. P. 233.
29. Бакланов E. В., Чеботаев В. П. И ЖЭТФ. 1972. Т. 62. Р. 541.
30. Vehara К., Shimoda. К. // Jap. J. Appl. Phys., 1971. V. 10. Р. 623.
31. Shimoda К., Uehara К. // Jap. J. Appl. Phys. 1971. V. 10. P. 460.
32. Stenholm S. Foundation of Laser Spectroscopy.— N. Y.: John Wiley,
1984 (русский перевод: Стенхольм С. Основы лезервоп спектроскопии.—
М.: Мир, 1987).
33. Бакланов Е. В., Чеботаев В. П. И ЖЭТФ. 1971. Т. 60. С. 551.
34. Haroche S., Hartmann F. // Phys. Rev. A. 1972. V. 6. P. 1280.
35. Javan A. 11 Frontiers in Laser Spectroscopy (Les Houches Summer School,
1975) / Eds R. Balian, S. Haroche, S. Liberman.— Amsterdam: North-
Holland, 1977. V. 2. P. 637.
36. Mattick A. T.. Sanchez A., urnit N. A., Javan A. // Appl. Phys. Lett.
1973. V. 23. P. 675.
37. Бакланов E. В., Чеботаев В. П. И ЖЭТФ. 1971. Т. 61. С. 922.
К главе 3
1. Летохов В. С. // Письма в ЖЭТФ. 1967. Т. 6. С. 597.
2. Лисицын. В. Н., Чеботаев В. И. И ЖЭТФ. 1968. Т. 54. С. 419.
3. Lee Р. Н., Skolnick М. L. // Appl. Phys. Lett. 1967. V. 10. Р. 303.
4. Лисиции В. Н., Чеботаев В. П.П Доклад па V Междуиар. копфер. но
квантовой э.-|ек'рслп!ке, США, Майами, 1968.
5. Gibbs Н. М. I Optical Bistability Controlling Light by Light.— Orlan-
do: Academic Press, 1985.
6. Wieman С. B., Hansch T. W. // Phys. Rev. Lett. 1976. V. 36. P. 1170.
7. Basov N. G., Letokhov I'. S. Report on URSI Conf, on Laser Measurements
(Warsawa, Sept. 1968) // Electron. Technology. 1969. V. 2, № 2/3. P. 15.
485
8. Freed C., Javan A. // Appl. Phys. Lett. 1970. V. 14. P. 53.
9. Decomps B., Dumont M., Ducloy M. // Laser Spectroscopy of Atoms and
Molecules / Ed. H. Walther.— Heidelberg: Springer-Verlag, 1976 (рус-
ский перевод: Лазерная спектроскопия атомов и молекул / Под ред.
Г. Вальтера,— М.: Мир. 1979. С. 284).
10. Sargent III М. И Phys. Rep. 1978. V. 43. Р. 223.
11. Борович Б. Л., Зуев В. С., Щеглов В. А. И ЖЭТФ. 1965. Т. 49. С. 1031.
12. Казанцев А. П., Раутиан С. Г., Сурдутович Г. И. Ц ЖЭТФ. 1968.
Т. 54. С. 1409.
13. Greenstein Н. // J. Appl. Phys. 1972. V. 43. Р. 1732.
14. Чеботаев В. II., Бетеров II. М., Лисицын В. II. // IEEE J Quant
Electron. 1968. V. QE-4. P. 788.
15. Багаев С. II., Коломников Ю. Д., Лисицын В. II., Чеботаев В. П. //
IEEE J. Quant. Electron. 1968. V. QE-4. P. 868.
16. Brzazovskt О. V., Vasilenko L. S., Chebotayev I'. P. //IEEE J. Quant.
Electron. 1968. V. QE-4. P. 23; 1969. V. QE-5. P. 146.
17. Татаренков В. H.. Титов А. II., Успенский А. В. И Опт. п спектроск.
1970. Т. 28. С. 572.
18. Лисицын В. Н., Чеботаев В. П. //Письма в ЖЭТФ. 1968. Т. 7. С. 3.
19. Barger R. L., Hall J. L. И Phys. Rev. Lett. 1969. V. 22. Р. 4.
20. Багаев С. Н., Чеботаев В. П. //Письма в ЖЭТФ. 1972. Т. 16. С. 614.
21. Басов II. Г., Данигейко М. В., Никитин В. В. //ЖПС. 1969 Т. 11.
С. 543.
22. Hanes G. В., Baird К. М. II Metrologia. 1969. V. 5. Р. 32.
23. Hanes G. R., Dahlstrom С. Е. И Appl. Phys. Lett. 1969. V. 14. Р. 362.
24. Knox J. D., Рао Y.-H. // Appl. Phys. Lett. 1970. V. 16. P. 129.
25. Schweitzer V/. G., Jr., Kessler E. G., Jr., Deslattes R. D. et al // Appl.
Opt. 1973. V. 12. P. 2927.
26. Hanes G. R., Baird К. M., DeRemigis J. // Appl. Opt. 1973. V. 12. P. 1600.
27. Бобрик Б. И., Коломников IO. Д., Чеботаев В. II. И Опт. и спектроск.
1975. Т. 35. С. 1179.
28. Браховский О. В., Василенко Л. С., Чеботаев В. П. И ЖЭТФ. 1968.
Т 55 С 2096
29. Летохов В. С. //ЖЭТФ. 1968. Т. 54. С. 1248.
30. Багаев С. Н., Дмитриев А. К. И Опт. и спектроск. 1973. Т. 34. С. 337.
31. Летохов В. С., Чеботаев В. П. //Письма в ЖЭТФ. 1969. Т. 9. С. 364.
32. Летохов В. С., Павлик Б. Д. //Квант, электрон. 1971. А» 1. С. 53.
33. Беленое Э. М., Величанскии В. Л., Зибров А. С. и др. //Квант, элект-
рон. 1988. Т. 15. С. 1730.
34. Басов Н. Г., Кампанец И. Н., Кампанец О. II., Летохов В. С., Ни-
китин. В. В. И Письма в ЖЭТФ. 1969. Т. 9. С. 568.
35. Матюгин Ю. А., Трошин Б. И., Чеботаев В. П. Тез. докл. на Все-
союз. симп. по физике газовых ОКГ (Новосибирск, 1969) // Опт. п спект-
роск. 1971. Т. 31. С. 111.
36. Mattick А. Т., Sanchez A., Kirnii И. A., Javan А. И Appl. Phys. Lett.
1973. V. 23. Р. 675.
37. Басов II. Г., Кампанец О. Н., Летохов В. С., Никитин В. В. И
ЖЭТФ. 1970. Т. 59. С. 394.
38. Кампанец О. Н., Летохов В. С. // ЖЭТФ. 1972. Т. 62. С. 1302.
39. Svanberg S., Yan G.-Y., Duffey T. P., Schawlow A. L. // Opt. Lett. 1986.
V. 11. P. 138.
40 Svanberg S., Yan G.-Y., Duffey T. P., Du W.-M., Hansch T. W., Schaw-
low A. L. // JOSA. 1987. V. B-4. P. 462.
41. Shanin I. S., Hansch T. W. // Opt. Comm. 1973. V. 8. P. 312.
42. Василенко Л. С., Дюба H. M., Рубцова H. II., Чеботаев В. H. И
Письма в ЖЭТФ. 1988. Т. 47. С. 332.
43. Hansch Т. W., Levenson M.D., Schawlow A. L. Il Phys. Rev. Lett.
1971. V. 26. P. 946.
44. Shank С. V., Schwarz S. E. H Appl. Phys. Lett. 1968. V. 13. P. 113.
M>. Hansch T. IV., Toschek P. H IEEE J. Quant. Electron. 1968. V. QE-4.
P. 467.
486
46. Ilamadani S. M., Mattick A. T., Kurnit N. A., Javan A. // Appl. Phys.
Lett. 1975. V. 87. P. 21.
47. Abragam A. The Principle of Nuclear Magnetism. — Oxford: University
Press, 1961 (русский перевод: Абрагам А. Ядерный магнетизм.— М.:
ИЛ, 1963).
48. Shoemaker Я. L. //Laser and Coherence Spectroscopy / Ed. J. I. Stein-
feld.— N. Y.: Plenum Press, 1978 (русский перевод: Лазерная и ко-
герентная спектроскопия / Под ред. Дж. Стейнфелда.— М.: Мир,
1982).
49. Вдовин Ю. А., Ермаченко В. М., Попов А. Л., Проценко Е. Д. И
Письма в ЖЭТФ. 1972. Т. 15. С. 401.
50. Им-Тхек-Де, Раутиан С. Г., Сапрыкин Э. Г., Смирнов Р. И., Шала-
гин А. М. //ЖЭТФ. 1972. Т. 62. С. 1661.
51. Sommerfeld А. ЦТ. Physik. 1907. V. 8. Р. 841.
52. Brillouin L. // Ann. Physik. 1914. V. 44. Р. 203.
53. Brillouin L. Wave Propagation and group Velocity.— N. Y.: Academic
Press, 1960.
54. Casperson L., Yariv A. // Phys. Rev. Lett. 1971. V. 26. P. 293.
55. Roschdestwensky D. //Ann. Physik. 1912. V. 39. P. 307.
56. Borde C., Camy G., Decomps B., Pottier L. // C. R. Acad. Sci. 1973.
V. B227. P. 381.
57. Borde C., Camy G., Decomps D., Pettier L. // Methods de Spectroscopie
Sans Largeur Doppler— Paris: Publ. CNRS, 1974. P. 231.
58. Kowalski F. V., Hill W. T., Schawlow A.L.HOft. Lett. 1978. V. 2.
P. 112.
59. Schieder R. // Opt. Comm. 1978. V. 26. P. 113.
60. Wieman C., Hansch T. W. // Phys. Rev. Lett. 1976. V. 36. P. 1170.
61. Goldsmith J. E. M., Weber E. W., Hansch T. W. //Phys. Rev. Lett.
1978. V. 41. P. 1525.
62. Stert V., Fisher R. // Appl. Phys. 1978. V. B17. P. 151.
63. Schawlow A. L. Nobel Lecture, December 8, 1981 (русский перевод:
УФЫ. 1982. T. 138. С. 205).
64. Teets R., Feiberg R., Hansch T. W., Schawlow A. L. //Phys. Rev. Lett.
1976. V. 37. P. 683.
65. Летохов В. С., Павлик В. Д. // ЖЭТФ. 1973. Т. 64. С. 804.
66. Letokhov V. S. И Comm. Atom. Molec. Phys. 1971. V. 2. P. 181.
67. Ambarzumian R. V., Letokhov V. S. // Appl. Optics. 1972. V. 11. P. 354.
68. Летохов В. С.//УФН. 1976. Т. 118. С. 199.
69. Snyder J. JHall J. L. П Laser Spectroscopy: Proc. 2nd Intern. Conf.
(23—27 June 1975, Megeve, France).— Berlin: Springer-Verlag, 1975.
P. 6.
70. Javan A. Ibidem. P. 439.
71. Shimoda K. //Appl. Phys. 1973. V. 1. P. 77.
72. Sorem M. S., Schawlow A. L. // Opt. Comm., 1972. V. 5. P. 148.
73. Kaminsky M. Л’., Jawkins R. T., Kowalski F. V. et al. // Phys. Rev. Lett.
1976. V. 36. P. 671.
74. Green R. B., Keller R. A., Luther G. G. et al. // Appl. Phys. Lett. 1976.
V. 29. P. 727.
75. Lawler J. E., Ferguson A . Goldsmith J. E. M. et al. // Phys. Rev.
Lett. 1979. V. 42. P. 1046.
76. Beltrage Ch., Grafstrbm P., Kroll S., Svanberg S. // J. de Phys. 1983. V. 44.
Colloque C7. P. 67.
77. Hansch T. W., Lyons D. R., Schawlow A. L. et al. // Opt. Comm. 1981.
V. 38. P. 47.
78. Жаров В. H., Летохов В. С. Лазерная оптоакустическая спектроско-
пия.— М.: Наука, 1984.
79. Letokhov V. S. // Fundamental and Applied Laser Physics / Eds
Feld M. S., Javan A., Kurnit N. — N. Y.: Wiley-Interscience, 1973.
P 335
80. Marinero E. E., Stake M. // Opt. Comm. 1979. V. 30. P. 349.
487
К г лапе 4
1. Landsberg G., Mandelstam L. // Naturwiss. 1928. V. 16. P. 557, 772.
2. Raman С. V. // Indian J. Phys. 1928. V. 2. P. 387.
3. Weisskopf P. // Ann. Physik. 1931. V. 9. P. 23.
4. Loudon R. The Quatum Theory of Light. — Oxford: Clarendon Press,
1973 (русский перевод: Лоудон P. Квантовая теория света — М.: Мир,
1976, гл. II).
5. Dirac Р. А. М. И Proc. Roy. Soc. 1927. V. А-114. Р. 710.
6. Goeppert-Mayer М. // Ann. Physik. 1931. V. 9. Р. 273.
7. Kaiser W., Garrett C. G. B. // Phys. Rev. Lett. 1961. V. 7. P. 229.
8. Бредихин В. И., Галанин М. Д., Генкин В. Н. // УФН. 1973. Т. 110.
С. 3.
9. Lin S. II., Fujimura Y., Neusser H. J., Schlag E. W.— Multiphoton
Spectroscopy of Molecules. — Orlando: Academic Press, 1984.
10. Василенко Л. С., Чеботаев В. П., Шишаев А. В. И Письма в ЖЭТФ.
1970. Т. 12. С. 161.
11. Cagnac В., Grynberg G., Biraben F. // J. de Phys. 1973. V. 34. P. 56.
12. Bloembergen N. Nonlinear Optics.— N. Y.: Benjamin Inc., 1965 (русский
перевод: Бломберген II. Нелинейная оптика. — М.: Мир, 1966).
13. Bloembergen N., Levenson M.D. //High Resolution Laser Spectroscopy/
Ed. K. Shimoda. — Berlin: Springer-Verlag, 1976.
14. Inoue M., Toyozawa Y. // J. Phys. Soc. Jap. 1965. V. 20. P. 363.
15. Biorkholm J. E., Liao P. F. // Phys. Rev. Lott. 1974. V. 33. P. 128.
16. Biraben F., Cagnac B., Grynberg G. // Phys. Rev. Lett. 1974. V. 32. P. 643.
17. Летохов В. С., Миногин В. Г. И ЖЭТФ. 1976. Т. 71. С. 135.
18. Миногин В. Г. //Квант, электрон. 1976. Т. 3. С. 2061.
19. Baklanov Е. V., Chebotayev И. Р. // Opt. Comm. 1974. V. 12. Р. 312.
20. Бакланов Е. В., Чеботаев В. П. И Квант, электрон. 1975. Т. 2. С. 606.
21. Mizushima М. //Phys. Rev. 1964. V. А-1.33. Р. 414.
22. Бонч-Бруевич А. М., Ходовой В. А. //УФН. 1967. Т. 93. С. 71.
23. Liao Р. F., Bjorkholm J. Е. И Phys. Rev. Lett., 1975. V. 34. Р. 1.
24. Biorkholm J. E., Liao P. E. // Laser Spectroscopy: Proc. 2nd Intern.
Conf. (23—27 June 1975, Megeve, France).— Berlin: Springer-Verlag,
1978. P. 176.
25. Kelley P. L., Kildal II., Schlossberg II. R. // Chem. Phys. Lett. 1974.
V. 27. P. 62.
26. Голгер А. Л., Летохов В. С., Федосеев С. П. И Квант, электрон. 1976.
Т. 3. С. 1457.
27. Bischel W. К., Kelley Р. J., Rhodes С. К. И Phys. Rev. Lett. 1975. V. 34.
Р. 300.
28. Bischel W. К., Kelley P. J., Rhodes С. K. //Phys. Rev. Lett. 1976. V.
A-13. P. 1817.
29. Liao P. F., BjorklundG. C. // Phys. Rev. Lett. 1976. V. 36. P. 584.
30. Giacobino E., Devand M., Biraben F., Grynberg G. // Phys. Rev. Lett.
1980. V. 45. P. 434.
31. Bloch D., Ducloy M., Giacobino E. // J. Phys. B: Atom. Molec. Phys. 1981.
V. 14. P. L819.
32. Raj R. K., Bloch D., Snyder J. J., Camy G., Ducloy M. // Phys. Rev. Lett.
1980. V. 44. P. 1251.
33. Danzmann K., Grutzmacher K., Wende B. // Phys. Rev. Lett. 1986. V. 57.
P. 2151.
34. Seidel F. // Phys. Rev. Lett. 1986. V. 57. P. 2154.
35. Levenson M. D., Bloembergen N. // Phys. Rev. Lett. 1974. V. 32. P. 645.
36. Biraben F., Cagnac B., Grynberg G. // Phys. Lett. 1974. V. A-49. P. 71.
37. Hansch T. W., Harvey K., Meisel G., Schawlow A. L. // Opt. Comm. 1974.
V. 11. P. 50.
38. Bloembergen N., Levenson M. D., Salour M. M. // Phys. Rev. Lett. 1974.
V. 32. P. 867.
39. Harvey К C., Hawkins R. T., Meisel G., Schawlow A. L. //Phys. Rev.
Lett. '1975. V. 34. P. 1073.
488
40. Biraben F., Cagnac B., Grynberg G. // C. R. Acad. Sci. 1974. V. B279.
P. 51.
41. Biraben F., Cagnac B., Grynberg G. 11 J. de Phys. 1975. V. 36. P. 41.
42. Biraben F., Cagnac B., Grynberg G. //C. R. Acad. Sci. 1975. V. B280.
P. 235.
43. Biraben F., Giacobino E., Grynberg G. // Phys. Rev. 1975. V. A-12. P. 444.
44. Cagnac B. Il Laser Spectroscopy: Proc. 2nd Intern. Conf. (23—27 June
1975, Megeve, France).— Berlin: Springer-Verlag, 1975. P. 165.
45. Majewski F., Aeukammer J., Rinneberg H. // Phys. Rev. Lett. 1983. V. 51.
P. 1340.
46. Poulsen O., Winstrup N. 1. // Phys. Rev. Lett. 1981. V. 47. P. 1522.
47. Hansch T. W., Lee S. A., Wallenstein B., Wieman С. И Phys. Rev. Lett.
1975. V. 34. P. 307.
48. Lee S. A., Wallenstein B., Hansch T. If. П Phys. Rev. Lett. 1975. V. 35.
P. 1262.
49. Wieman С. E., Hansch T. W. H Phys. Piev. 1980. V. A-22. P. 192.
50. Beausoleil R. G., Hansch T. W. H Phys. Rev. 1986. V. A-33. P. 1661.
51. Foot C. J., Couilland B., Beausoleil R. G., Hansch T. W. H Phys. Rev.
Lett. 1985. V. 54. P. 1913.
52. Chu S., Mills A. P. Jr. // Phys. Rev. Lett. 1982. V. 48. P. 1333.
53. Guccione-Gush R., Gush H. P., Schieder R. et al. //Phys. Rev. 1981.
V. A-23. P. 2740.
54. Gelbwachs J. A., J ones P. F., Wessel J. E. 11 Appl. Phys. Lett. 1975. V. 27.
P. 551.
55. Riedle E., Neusser H. J., Schlag E. IF. // J. Chem. Phys. 1981. V. 75.
P. 4231.
56. Riedle E., Neusser H. J., Schlag E. W./l J. Phys. Chem. 1982. V. 86.
P. 4847.
57. Riedle E., Stepp H., Neusser H. J. // Laser Spectroscopy VI / Eds.
H. P. Weber and W. Liithy. — Berlin: Springer-Verlag, 1983. P. 144.
58. Neusser H. J., Riedle E. II Comm. Atom. Molec. Phys. 1987. V. 19. P. 331.
59. Ashfold M. N. K., Dixon R. N., Rosser K. N. et al. // Chem. Phys. 1986.
V. 101. P. 467; J. Chem. Phys. 1988. V. 89. P. 1754.
60. Clements W. R. L., Stolcheff В. P. // J. Molec. Spectrosc. 1970. V. 33.
P. 183.
61. Бобович Ю. С. //УФН. 1972. T. 108. C. 401.
К главе 5
1. Feld M. S. //Proc, of the Esfahan Symp. on Fundamental and Applied
Laser Physics (August 29 — September 5, 1971) / Eds M. S. Feld, A. Ja-
van, N. Kurnit. P. 369.
2. Brewer R. G. // Science. 1972. V. 178. P. 247.
3. Beterov I. M., Chebotayev V. P. // Progress in Quantum Electronics //
Eds. J. H. Sanders, S. Stenholm.— N. Y.: Pergamon Press, 1975. V 3
P. 106.
4. Chebotayev V. P. H Topics in Applied Physics I Ed. K. Shimoda. — Ber-
lin et al.: Springer, 1976. V. 13.
5. Raman С. V., Krishnan K. S. // Nature. 1928. V. 121. P. 501.
6. Landsberg G. S., Mandelstam L. 1. И Natnrwiss. 1928. V. 16. P. 577. 772.
7. Goeppert-Mayer M. H Ann. Phys. 1931. V. 9. P. 273.
8. Weiscopf F. // Z. Physik. 1933. V. 85. P. 451.
9. Einstein A., Ehrenfest P. // Z. Physik. 1923. V. 19. P. 301.
10. Placzek G. Rayleigh-Strenung und Raman-Effect.— Leipzig, 1934.
11. Townes C.H., Schawlow A. L. Microwave Spectroscopy.— N. Y.:
McGraw-Hill, 1955.
12. Autler S. H., Townes С. H. // Phys. Rev. 1955. V. 100. P. 703.
13. Kastler A. C. Nobel Lecture.— Stockholm, 1967.
14. Басов H. Г., Прохоров A. M. И ЖЭТФ. 1954. T. 27. C. 431.
15. Bloembergen N. // Phys. Rev. 1956. V. 104. P. 324.
489
16. К анторович В. М., Прохоров А. М. // ЖЭТФ. 1957. Т. 33. С. 1428.
17. Javan А. И Phys. Rev. 1957. V. 107. Р. 1579.
18. Vuylsteke A. Elements of maser theory. — Princeton, N. J.: D. Van Nost-
rand Co. Inc., 1960.
19. Siegman A. Microwave solid-state masers.— N. Y.: McGraw-Hill, 1964.
20. Fain V. M., Khanin Ya. I. Quantum Radiophysicy.— Oxford: Pergamon
Press., 1965.
21. Shimoda К. 11 Proc. Intern. Conf, on Laser Spectroscopy (Vail, Colorado,
June 1973) / Eds R. G. Brewer, A. Mooradian. P. 29.
22. Decomps B., Dumont M., Ducloy M. // Laser Spectroscopy: Topics in Ap-
plied Physics/ Ed. H. \4alther. — Berlin et al.: Springer, 1976. V. 2.
23. Беннетт В. P., Чеботаев В. П.,Кнутсон Дж. В. // Тр. 5-й Межд. конф,
по физике электронных и атомных столкновении. — Ленинград, 1967.
С. 521.
24. Cordover В. И., Bonczyk Р. A., Javan А. // Phys. Rev. Lett. 1967. V. 18.
Р. 730.
25. Schiveitzer W. G., Jr., Birky M. M., White J. A. // J. Opt. Soc. 1967.
V. 57. P. 1226.
26. Schlossberg H. R., Javan A. //Phys. Rev. Lett. 1966. V. 17. P. 1242.
27. Ноткин Г. E., Раутиан С. Г., Феоктистов А. А. // ЖЭТФ. 1967.
Т. 59. С. 1673.
28. Holt Н. К. И Phys. Rev. Lett. 1967. V. 19. Р. 1275; 1968. V. 20. Р. 410.
29. Ветеров И. М., Чеботаев В. П. //Письма в ЖЭТФ. 1969. Т. 9. С. 216.
30. Ветеров И. М., Матюгин Ю. А., Чеботаев В. И. // Письма в ЖЭТФ.
1969. Т. 10. С. 296.
31. Hansch Т., Keil R., Schubert A., Schmelzer Ch., Toschek P. // Z. Physik.
1969. V. 226. P. 293.
32. Lallemard G., Simova P., Bret G. // Phys. Rev. Lett. 1966. V. 17. P. 1239.
33. Feld M. S., Javan A. // Phys. Rev. 1969. V. 177. P. 540.
34. Feldman B. J., Feld M. S. //Phys. Rev. 1972. V. A-5. P. 899.
35. Попова T. Я., Попов А. К., Раутиан С. Г., Соколовский P. П. //
ЖЭТФ. 1969. T. 57. C. 850.
36. Hansch T., Toschek P. Hi. Physik. 1970. V. 236. P. 213.
.37. Ветеров И. M., Матюгин 1О. А., Чеботаев В. П. И ЖЭТФ. 1973.
Т. 64. С. 1495.
38. Лифшиц Е. М., Питаевскии Л. П. Релятивистская квантовая теория.
Часть 2.— М.: Наука, 1971.
39. Бакланов Е. В., Ветеров И. М., Дубецкий В. Я., Чеботаев В. П. И
Письма в ЖЭТФ. 1975. Т. 22. С. 289.
40. Атутов С. Н., Кузнецов В. С., Раутиан С. Г. и др. //Физика газо-
вых лазеров: Тр. Всесоюз. сими. — Новосибирск, 1969. С. 43.
41. D ucas Т. W., Feld М. S., Ryan L. W. et at. // Phys. Rev. 1972. V. A-5,
P. 1036.
42. Ветеров И. M., Матюгин Ю. А., Чеботаев В. И. И Письма в ЖЭТФ.
1970. Т. 12. С. 174.
43. Дьяконов М. И., Перель В. И. //ЖЭТФ. 1966. Т. 50. С. 448.
44. Ветеров И. М., Матюгин Ю. А., Чеботаев В. П. // Препринт ПФП
СО АН СССР.— Новосибирск, 1971. № 22.
45. Bennett W. R., Jr., Kindlman Р. J. И Phys. Rev. 1966. V. 149. P. 38.
46. Ветеров И. M., Матюгин Ю. А., Раутиан С. Г., Чеботаев В. П. //
ЖЭТФ. 1970. Т. 58. С. 1243.
К главе в
1. Coherence in Spectroscopy and Modern Physics / Eds F. T. Arecchi,
R. Bonifacio and M. O. Scully.— N. Y.; London: Plenum Press, 1978.
P. 173.
2. Baklanov E. V., Chebotayev V. P., Dubetsky B. Ya. // Appl. Phys. 1976.
V. 9. P. 201.
3. Baklanov E. V., Dubetsky B. Ya., Chebotayev V. P. // Appl. Phys. 1976.
V. 9. P. 171.
490
4. Chebotayev V. P., Dubetsky В. Ya. // Appl. Phys. 1979. V. 18. P. 217.
5. Frequency Standards and Metrology: Proc. 3rd Symp. (Aussoius, France,
1981).
6. Рамси H. Ф. Молекулярные пучки.— M.: ИЛ, 1960.
7. Bergquist J. C., Lee S. A., Hall J. L. // Phys. Rev. Lett. 1977. V. 38.
P. 159.
8. Chebotayev V. P., Shishayev A. I’., Y urshin В. Ya., Vasilenko L. S. //Appl.
Phys. 1978. V. 15. P. 43.
9. Lee S. A., Helmcke J., Hall J. L. // Laser Spectroscopy IV / Eds H. Wal-
ther, K. W. Rothe.— Berlin et al.: Springer, 1979. P. 130.
10. Bagayev S. N., Dychkov A. S., Chebotayev V. P. // Appl. Phys. 1978.
V. 15. P. 209.
11. Barger R. L., Bergquist J. C., Englisch T. C., Glaze D. J. // Appl. Phys.
Lett. 1979. V. 34. P. 850.
12. Бакланов E. В., Дубецкий Б. Я. // Квант, электрон. 1978. Т. 5. С. 99.
13. Дубецкий Б. Я. // Тр. 3-го Симп. по фотонному эхо.— Казань, 1981.
С. 43.
14. Salour М. М., Cohen-Tannoudji С. // Phys. Rev. Lett. 1977. V. 38. Р. 757.
15. Teets R., Eckstein J., Hansch T. W. // Phys. Rev. Lett. 1977. V. 38.
P. 760.
16. Baklanov E. V., Chebotayev 1’. P. И Opt. Comm. 1974. V. 12. P. 312.
17. Hansch T. W., Lee S. A., Wallenstein R., Wieman С. И Phys. Rev. Lett.
1975. V. 34. P. 307.
18. Baklanov E. F., Chebotayev V. P. // Appl. Phys. 1977. V. 12. P. 97.
19. Eckstein J. N., Ferguson A. I., Hansch T. W. // Phys. Rev. Lett. 1978.
V. 40. P. 847.
20. Chebotayev V. P. // Appl. Phys. 1978. V. 15. P. 219.
21. Дубеикий Б. Я. // Квант, электрон. 1976. Т. 3. С. 1258.
22. Kramer G. И J OS А. 1978. V. 68. Р. 1634.
23. Дубецкиц Б. Я. // Квант, электрон. 1983. Т. 10. С. 1203.
24. Дубецкий Б. Я., Семибаламут В. М. // Квант, электрон. 1978. Т. 5. С.176.
25. Дубецкий Б. Я. Нелинейные резонансы в системе разнесенных опти-
ческих полей при учете эффекта отдачи и квадратичного эффекта Доп-
лера.— Новосибирск, 1982.— (Преприпт/СО АН СССР. Ин-т тепло-
физики; № 76—82).
26. Дубецкий Б. Я. // Изв. АН СССР. Сер. физ. 1982. Т. 46. С. 990.
27. Бакланов Е. В., Дубецкий Б. Я., Семибаламут В. М. И ЖЭТФ. 1979.
Т. 76. С. 482.
28. Дубецкий Б. Я., Семибаламут В. М. // Сб. аннотаций 6-п Межд. конф,
по атомной физике.— Рига, 1978. С. 21.
29. Le Gouet J. L., Berman P. R. // Phys. Rev. 1979. V. A-20. P. 1105.
3U. Алексеев A . И., Башаров A. M., Белобородов В. M. И ЖЭТФ. 1980.
Т. 79. С. 787.
31. Алексеев А. И., Башаров А. М. //Квант, электрон. 1981. Т. 8. С. 182.
32. Алексеев А. И., Башаров А. М. // ЖЭТФ. 1981. Т. 80. С. 1361.
33. A lexeyev А . I., Basharov А . М. И Opt. Comm. 1981. V. 38. Р. 39.
34. Дубецкий Б. Я., Семибаламут В. М. И Квант, электрон. 1982. Т. 9.
[С. 1688.
35. Borde С. J. // Laser Spectroscopy III. Springer Series in Optical Scien-
ces / Eds J. L. Hall, J. L. Carlstein.— Berlin et al.: Springer, 1977.
V. 7.
36. Salomon C., Breant C., Barger R. L., Borde C. J. // J. de Phys., 1981.
V. 42. Supplement au № 12. P. C8—3.
37. Barger R. L. Z/^Opt. Lett. 1981. V. 6. P. 145J
38. Helmcke J., Zevgolis D., Yen B. U. // Appl. Phys. 1982. V. B-28. P. 83.
39. Borde C. J., Avrillier S., van Lerberghe A. et al. // J. de Phys., 1981.
V. 42. Suppl. au № 12. P. C8-15.
40. BissiD., Boschetti A., Marchetti S. et al. // J. Chem. Phys. 1981. V. 74.
P. 2221
41. Baba M., Shimoda K. // Appl. Phys. 1981. V. 24. P. 11.
491
42. Chebotayev Г. P., Dyuba N. M., Skvortsov M. N., Vasilenko L. S. //Appl.
Phys 1978. V. 15. P. 319.
43. Василенко Л. С., Рубцова H. H. 11 Квант, электрон. 1982. T. 9. С. 2243.
44. Salomon С., Avrillier S., van Lerberghe A., Borde C. J. // Laser Spectro-
scopy VI / Eds H. P. Weber, W. Liithy.— Berlin et al.: Springer, 1983.
P. 159.
45. Vasilenko L. S., Bubtsova N. N., Matvienko I. D. // Opt. Comm.
46. Chebotayev V. P. // Laser Spectroscopy IV / Eds H. Walther, K. W. Rot-
he.— Berlin et al.: Springer, 1979. P. 106.
К главе 7
1. Миногин В. Г., Летохов В. С. Давление лазерного излучения на ато-
мы.— М.: Наука, 1986.
2. Frisch О. В. И Z. Physik. 1933, V. 86, N 1. Р. 42.
3. Ashkin A., Dziedzic J. //Appl. Phys. Lett. 1971. V. 19. P. 283.
4. SchlederR., Walther H., Waste L. // Opt. Comm. 1972. V. 5. P. 337.
5. JacquinotP., Liberman S., PicqueJ.L., Pinard J.H Opt. Comm. 1973.
V. 8. P. 163.
6. Bernhardt A. F., DuerreD. E., Simpson J. R., Wood L. L. // Appl. Phys.
Lett. 1974. V. 25. P. 617.
7. Bernhardt A . F., Duerre D. ESimpson J. R., Wood L. L. // Opt. Comm.
1976. V. 16. P. 166, 169.
8. Wineland D. J., Dehmelt H. // Bull. Amer. Phys. Soc. 1975. V. 20. P. 637.
9. Dehmelt H. G. //Nature. 1976. V. 262. P. 777.
10. Hansch T. W., Schawlow A. L. // Opt. Comm. 1975. V. 13. P. 68.
11. KastlerA.Hl. Phys. Radium. 1950. V. 11, № 6. P. 255.
12. Зельдович Я. Б. И Письма в ЖЭТФ. 1974. Т. 19. С. 120.
13. Летохов В. С., Миногин В. Г., Павлик Б. Д. //ЖЭТФ. 1977. Т. 72.
С 1328
14. Климоитович Ю. Л., Лузгин С. Н. И ЖТФ. 1978. Т. 43. С. 1328.
15. Wineland D. J., Itano W. Н. // Phys. Rev. 1979. V. A-20. P. 1521.
16. Краснов И. В., Шапарев И. Я. // ЖЭТФ, 1979. Т. 77. С. 899.
17. Javanainen JStenholm S. И Appl. Phys. 1980. V. 21. P. 35, 163.
18. Балыкин В. И., Летохов В. С., Мишин В. И. // Письма в ЖЭТФ. 1979.
Т. 29. С. 614; ЖЭТФ. 1980. Т. 78. С. 1376.
19. Балыкин В. И., Летохов В. С., Миногин В. Г. // ЖЭТФ. 1981. Т. 80.
С. 1779.
20. Андреев С. В., Балыкин В. И., Летохов В. С., Миногин В. Г. // Письма
в ЖЭТФ. 1981. Т. 34. С. 463; ЖЭТФ. 1982. Т. 82. С. 1429.
21. Phillips W. D., Metcalf Н. // Phys. Rev. Lett. 1982. V. 48. P. 596.
22. Prodan J. V., Phillips W. D., Metcalf II. // Phys. Rev. Lett. 1982. V. 49.
P. 1149.
23. Minogin V. G. /7 Opt. Comm. 1980. V. 34. P. 265.
24. Миногин В. Г., Летохов В. С., Зуева Т. В. // ЖЭТФ. 1980. Т. 79. С. 2044.
25. Minogin V. G., Letokhov V. S., Zueva T. V. // Opt. Comm. 1981. V. 38.
P. 225.
26. Зуева T. В., Летохов В. С., Миногин В. Г. //ЖЭТФ. 1981. Т. 81. С. 84.
27. Wineland D. J., Drullinger В. Е., Walls F. L. И Phys. Rev. Lett. 1978.
V. 40. Р. 1639.
28. Drullinger В. Е., Wineland D. J. H Laser Spectroscopy IV. Springer
Series in Optical Sciences / Eds H. Walther and R. W. Rothe— N.Y.:
Springer-Verlag. 1979. V. 21. P. 66.
29. Neuhauser W., H ohenstatt M., ToschekP., Dehmelt II. //Phys. Rev.
Lett. 1978. V. 41. P. 33.
30. Neuhauser W., Hohenstatt M., Toschek P. E., Dehmelt H. G. /7 Appl. Phys.
1978. V. 17. P. 73, 123.
31. Neuhauser W., Hohenstatt M., Toschek P. E., Dehmelt H. // Phys. Rev.
1980. V. 22. P. 1137.
32. WinelandD. J., Itano W. M.// Phys. Lett. 1981. V. A-82. P. 75.
33. Dehmelt H. // Laser Spectroscopy V. Springer Series in Optical Sci-
492
ences / Eds A. R. \V. McKellar, T. Oka, В. P. Stoicheff.— N. Y.: Sprin-
ger-Verlag, 1981. V. 30. P. 353.
34. Itano W. H., Wineland D. J. // Ibidem. P. 360.
35. Jaranainen J., Stenholm S. // Appl. Phys. 1980. V. 21. P. 283.
36. Jaranainen J. ii Appl. Phys. 1980. V. 23. P. 175.
37. Jaranainen J., Stenholm S. //Appl. Phys. 1980. V. 24. P. 71. 1981
V. 24. P. 151.
38. ChnS., Bollberg L., B/Orkholni JCableA., Ashkin A. // Phys Rev.
Lett. 1985. V. 55. P. 48.
39. Ertmer W., Blatt R., Hall J., Zhu Al. // Phys. Rev. Lett. 1985. V. 55.
P. 996.
40. Lett P. P., Watts R. .V., Westbrook С. I., Phillips W. D. et al. // Phys.
Rev. Lett. 1988. V. 61. P. 169.
41. Летохов В. С. // Письма в ЖЭТФ. 1968. Т. 7. С. 348.
42. Казанцев А. II., Сурдутович Г. И. // Письма в ЖЭТФ. 1975. Т. 21. С. 346.
43. Letokhov 1'. 5.. Pavlik В. D. // Appl. Phys. 1976. V. 9. Р. 229.
44. Казанцев А. 11. // ЖЭТФ. 1972. Т. 63. С. 1628.
45. Казанцев A. JI. // ЖЭТФ. 1974, Т. 66. С. 1599.
46. Казанцев А. 11. /7 ЖЭТФ. 1976. Т. 71. С. 122.
47. Letokhov 5., Minogin. I’. G., Pavlik В. D. // Opt. Comm. 1976. V. 15.
P. 72.
48. Salomon C., Dalibard J., Aspect A. et al. // Phys. Rev. Lett. 1987. V. 59.
P. 1659.
49. Balykin V. I., Letokhov V. S., Ovchinnikov Yu. B., Sidorov A. I., Shul'-
ga S. V. // Opt. Lett. 1988. V. 13. P. 958.
50. Letokhov V. S., Minogin V. G. // Appl. Phys. 1978. V. 17. P. 99.
51. Ashkin A. // Phys. Rev. Lett. 1978. V. 40. P. 729.
52. Letokhov V. S., Minogin Г. G. // JOSA. 1979. V. 69. P. 413.
53. AshktnA., Gordon J. P. // Opt. Lett. 1979. V. 4. P. 161.
54. Gordon J. P., Ashkin A. // Phys. Rev. Lett. 1978. V. 40. P. 729.
55. Gordon J. P., Ashkin A. // Phys. Rev. 1980. V. A-21. P. 1606.
56. Mиногин В. Г. // Квант, электрон. 1982. Т. 9. С. 505.
57. Minogin V. G., Javanainen J. // Opt. Comm. 1982. V. 43. P. 119.
58. Ashkin A., Gordon J. P. // Opt. Lett. 1983. V. 8. P. 511.
59. Cook R. J. // Opt. Comm. 1980. V. 35. P. 347.
60. AshktnA. //Phys. Rev. Lett. 1970. V. 24. P. 156.
61. AshktnA. //Phys. Rev. Lett. 1970. V. 25. P. 1321.
62. Einstein A. //Mitt. Phys. Ges. (Zurich). 1916. № 18. P. 47; Physikalische
Zeitschrift. 1917. V. 18. P. 121.
63. Пусеп A. IO. // ЖЭТФ. 1976. T. 70. C. 851.
64. Stenholm Lamb W. E. // Phys. Rev. 1969. V. 181. P. 618.
65. Stenholm. S. // Phys. Rep. 1978. V. 43. P. 151.
66. KyrblaE., Stenholm S. // Opt. Comm. 1977. V. 22. P. 123.
67. Minogin Г. G., Serimaa О. T. // Opt. Comm. 1979. V. 30. P. 373.
68. Stenholm S., Minogin V. G. Letokhov P. S. //Opt. Comm. 1978. V. 25,
P. 107.
69. Краснов И.В., Шапарев H. Ю. И Письма в ЖТФ. 1976. Т. 1. С. 875;
Т. 2. С. 301.
70. Краснов И. В., Шапарев Н.Ю. Квант, электрон. 1977. Т. 4. С. 176.
71. Krasnov I. Г., Shaparev N. Yu. // Opt. Comm. 1978. V. 27. P. 239.
72. Летохов В. С., Миногин В. Г. // Нелинейные волны,— М.: Наука, 1981.
С. 96.
73. Бакланов Е. В., Дубецкий Б. Я. И Опт. и спектроск. 1976. Т. 41. С. 3.
74. Cook R. J. //Phys. Rev. 1980. V. Л-22. Р. 1078.
75. Chandrasekhar С. И Rev. Mod. Phys. 1943. V. 15. Р. 1.
76. Balykin V. I., Letokhov V. S Sidorov A. I. // Opt. Comm. 1984. V. 49.
P. 248.
77. Балыкин В. И., Летохов В. С., Сидоров А. И .И ЖЭТФ. 1984. Т. 86.
С. 2019.
78. Prodan J., MigdallA., Phillips W. D., Sol., Metcalf H., Dalibard J. //
Phys. Rev. Lett. 1985. V. 54. P. 992.
493
79. Watts 11. N., Wieman С. E. I/ Opt. Lett. 1986. V. 11. P. 291.
80. Letokhov V. S., Minogin F. G. // J. de Phys. 1981. V. 42. P. C8-347.
81. Beverini N., Maccioni E., PereiraD. et al. /1 Proc. 4th Int... Symp. on
Frequency Standards and Metrology (Ancona, August 1988).
82. Balykin F. /., Letokhov F. 61., Minogin V. G., Zueva T. V. // Appl. Phys.
1984. V. В 35. P. 149.
83. Балыкин В. И., Летохов В. С., Сидоров А. 11. // Письма в ЖЭТФ. 1984.
Т. 40. С. 251.
84. Балыкин В. И., Летохов В. С., Миногин В. Г. и др. И ЖЭТФ. 1986.
Т. 90. С. 871.
85. Balykin F. /., Letokhov F. S., Minogin V. G. et al. Ц J OSA. 1985. V. B-2.
P. 1776.
86. Aspect A., Daiibard J., Heidmann A., Salomon C. et al. // Phys. Rev.
Lett. 1986. V. 57. P. 1688.
87. Daiibard J., Cohen-Tannoudji C. // JOSA. 1985. V. B2. P. 1707.
88. Stenholm S. // Appl. Phys. 1978. V. 15. P. 287.
89. Stenholm S. //Appl. Phys. 1978. V. 16. P. 159.
90. Климонтович Ю. Л., Лузгин С. Н. // Письма в ЖЭТФ. 1979. Т. 30,
С. 645.
91. МаныкинЭ.А., Ожован М. И., Полуэктов II. П. // Письма в ЖТФ.
1981. Т. 7. С. 392.
92. Chu S., Bjorkholm J. Е., Ashkin A. et al. Il Opt. Lett. 1986. V. 11.
P. 73.
93. Letokhov V. S., Minogin F. G. // Opt. Comm. 1980. V. 35. P. 199.
94. Chu S., Bjorkholm J., Ashkin A., Cable A. // Phys. Rev. 1986. V. 57.
P. 314.
95. Балыкин В. И., Летохов В. С., Овчинников Ю. Б., Сидоров А. И. //
Письма ЖЭТФ. 1987. Т. 45. С. 282.
96. Balykin V. I., Letokhov V. S., Ovchinnikov Yu. В., Sidorov A. I. // Phys.
Rev. Lett. 1988. V. 60. P. 2137.
97. Balykin V. I., Letokhov V. S., Minogin V. G. // Physica Scripta. 1988.
V. 22. P. 119.
98. Balykin V. I., Letokhov V. S. // Appl. Phys. 1989. V. В 48. P. 93
99. Pritchard D. E., RaabE. L., Bagnato F. et al. // Phys. Rev. Lett. 1986.
V. 57. P. 310.
100. Bagnato V. S., Lajyatis G. P., Martin A. G. et al. // Phys. Rev. Lett.
1987. V. 58. P. 2194.
101. Миногин В. Г., Рождественский Ю. В. И Опт. и спектроск. 1986. Т. 61.
С. 913.
102. Daiibard Reynaud S., Cohen-Tannoudji C. Il Opt. Comm. 1983. V. 47.
P. 395.
103. Dehmelt H. G. // Advances in Atomic and Molecular Physics. 1967. V. 3.
P. 53; 1969. V. 5. P. 109.
104. Fischer E. Hl. Physik. 1959. V. 156. P. 1.
105. Dehmelt H. // Advances in Laser Spectroscopy / Eds. F. T. Arecchi,
F. Strumia and H. Walther.— N. Y.; London: Plenum Press, 1983. P. 153.
106. Drullinger R. E., Wineland D. J., Bergquist J. C. // Appl. Phys. 1980.
V. 22. P. 365.
107. Larson D, J., Bergquist J. C., Bollinger J. J. et al. jl Phys. Rev. Lett.
1986. V. 57. P. 70.
108. Bergquist J. C., Itano W. M., Wineland D. J. // Phys. Rev. A. 1987.
V. 36. P. 428.
109. Dehmelt H. G. // Bull. Amer. Phys. Soc. 1975. V. 20. P. 60.
110. Wineland D. J., Itano W. M., Bergquist J. C., Walls F. L. // Report at
35th Ann. Symp. on Frequency Control (Philadelphia, Pa., USA, June
1981)/
111. Baklanov E. F., Chebotayev V. P., Titov E. A. H Appl. Phys. 1979. V. 20.
P. 361.
112. Baklanov E. F., Chebotayev V. P., Titov E. A. H Appl. Phys. 1981. V. 25.
P. 81.
494
113. Wineland D. J., Itano W. H., Bergquist J. C., Ihlet B. G. // Phys. Rev.
A. 1987. V. 30. P. 2220.
А' гласе 8
1. Багаев С. В., ДычковА. С., Чеботаев В. П. И Письма в ЖЭТФ. 1979.
Т. 28. С. 570.
2. Багаев С. Н., Бакланов Е. В., Чеботаев В. П. И Письма в ЖЭТФ. 1972.
Т. 16. С. 15.
3. Бакланов Е. В., Дубецкий Б. Я., Титов Е. А., Семибаламут В. М .1/
Квант, электрон. 1975. Т. 2. С. 11.
4. Багаев С. Н., Бакланов А. Е., ДычковА. С. и др. // Письма в ЖЭТФ.
1987. Т. 45. С. 371.
5. Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Квантовая механика.— М.— Физматгпз,
1977.
6. Собельман И. И. Введение в теорию атомных спектров.— М.: Наука,
1989.
7. Berman Р. В., Lamb W. Е., Jr. //Phys. Rev. 1970. V. 2-А. Р. 2435.
8. Алексеев В. А., Андреева Т. Л., Собельман И. И. И ЖЭТФ. 1972. Т. 62.
С. 614.
9. Бакланов Е. В. И Опт. и спектроск. 1975. Т. 38. С. 614.
10. Алексеев В. А., Андреева Т. Л., Собельман И. И. И ЖЭТФ. 1973. Т. 64.
С. 613.
11. Massey Н. S. W., Burhop Е. Н. S. Electronic and Ionic Impact Pheno-
mena.— Oxford: Clarendon Press, 1952.
12. Szoke A., Javan A .H Phys. Rev. Lett. 1963. V. 10. P. 521.
13. Раутиан С. Г. // Труды ФИАН. 1968. T. 43. C. 3.
14. Mattick A. T., Kurnit N. A ., Javan A . П Chem. Phys. Lett. 1976. V. 38.
P. 176.
15. Meyer T. W., Bhodes С. K., Haus II. A. // Phys. Rev. 1975. V. A-12.
P. 1993.
16. I'asilenko L. S., Kochanov V. P... Chebotayev V. P. // Opt. Comm. 1977.
V. 20. P. 409.
17. Borde C. // Laser Spectroscopy HI: Proc, of the 3rd Intern. Conf, on
Laser Spectroscopy// Eds J. L. Hall, .1. L. Carlstein. — Berlin; Hei-
delberg; N. Y.: Springer, 1977.
18. Badloff W., Bitze II. II. // Preprint ZOS AdW DDR, 1977.
19. Беляев M. В., Василенко Л. С., Скворцов M. П., Чеботаев В. П. !!
ЖЭТФ. 1981. Т. 81. С. 526.
20. Murray J. В., Javan А. // J. Molec. Spectrosc. 1972. V. 1. Р. 42.
21. Алексеев В. А., Яценко Л. П. // Письма ЖЭТФ. 1979. Т. 29. С. 389.
22. Алексеев В. А., Яценко Л. А.//ЖЭТФ. 1979. Т. 50. С. 1083.
23. Goldring И. et al. И J. Chem. Phys. 1968. V. 49. Р. 4253.
24. Soo Ноо К. L., Freed C., Thomas J. E., Ilans H. A. // Phys. Rev. Lett.
1984. V. 53. P. 1437.
25. Lamb W. E., Jr. Quantum Optics and Electronics.— N. Y.; London;
Paris: Gordon and Breach, 1965.
26. Thomas J. E. et al. // J. de Phys. 1986. V. 47. P. 67.
27. Kruse V. E., Bamsey N. F. // J. Math. Phys. 1951. V. 30. P. 40.
28. Летохов В. С., Павлик Б. Д. И ЖЭТФ. 1969. Т. 56. С. 1748.
29. Раутиан С. Г., Шалагин А. М. И ЖЭТФ. 1970. Т. 58. С. 962.
30. Borde С. J., Hall J. L., Kunasz С. V., Hummer D. G. И Phys. Rev. 1976.
V. A-14. P. 236.
31. T nomas J. E., Kelly M. J., Monchalin J. P. // J. de Phys. 1986. V. 47.
P. 67.
32. Раутиан С. Г., Шалагин A. M. И ЖЭТФ. 1970. T. 58, № 3. C. 962.
33. Багаев С. H., Бакланов A. E., ДычковА. С. //Препринт CO АН СССР,
Ин-т теплофизики.-- Новосибирск, 1985. № 125—85.
34. Семибаламут В. М., Титов Е. А. II Квант, электрон. 1978. Т. 5.
С. 1485.
495
35. Семибаламут В. М., ТитовЕ. А., Улыбин В. А.,',' Оптические стандар-
ты времени и частоты: Со. тр. Под ред. В. II. Чеботаева.— Новоси-
бирск: Изд-во ИТФ Си АН СССР, 1985.
36. Chebotayev F. Р. И frequency Standards and Metrology: Proc, of 2nd
Symp.- Copper Mountain, USA, 1976. P. 385.
37. В all J. L., Borde C., Uehara K. // Phys. Rev. Letts. 1976. V. 37. P. 13.:9.
38. Колъченко A. P., Раутиан С. Г., Соколовский P. И. // ЖЭТФ. 19lA
T. 55. C. 1864.
39. Baklanov E. V. // Opt. Comm. 1975. V. 13. P. 54.
40. Hall J. L. // Fundamental and Applied Laser Physics: Proc, of Symp.--
Esfahan, 1971. P. 463.
41. Hall J. L. // Colloques Internationaux du CNRS. 1975. V. 217. P. 105.
42. Ьагаев C. II., Василенко Л. С., Дмитриев А. К. и др. И Письма
в ЖЭТФ. 1976. Т. 23. С. 399.
43. Алексеев В. А., Васов II. Г., Губин М. А. и др. // Квант, электрон.
1984. Т. И. С. 648.
44. Багаев С. Н., Дмитриев А. К., Некрасов Ю. В. и др. И Письма в ЖЭТФ.
1985. Т. 41. С. 399.
45. Bennet Ж. R., Jr. // Phys. Rev. 1962. V. 126. Р. 580.
46. Baga.yev S. N., Chebotayev V. P. H Appl. Phys. 1975. V. 7. P. 71.
47. Султанов M. 11 Взаимодействие частотпо-модулированиого излучении
с двухуровневой атомной системой: Сб. трудов.— Новосибирск, 1971.
Вып. 9. С. 93.
48. Бакланов Е. В., Титов Е. А. // Квант, электрон. 1975. Т. 2. С. 1791.
49. Багаев С. Н., Дмитриев А. К., Чеботаев В. П. И Письма в ЖЭТФ.
1972. Т. 15. С. 91.
50. Borde С. J., Camy С., Decomps В. // Sean Acad. Ski. Paris. 1973. P. 277.
51. Hall J. L. // Frequency Standards and Metrology: Proc. 3rd Symp.—
Aussoius, France, 1981.
52. Borde C., Hall J. L. 11 Phys. Rev. Lett. 1973. V. 30. P. 1101.
53. Borde Ch. J., Ouhayoun M., van Lerberghe A. et al. // Laser Spectroscopy
IV: Proc. 4th Intern. Conf.— Rottach-Egern, FRG, 1979. P. 142.
54. Chebotayev V. P. // Laser Spectroscopy: Proc. 2nd Intern. Conf. (Megeve,
France, June 1975).— Heidelberg: Springer-Verlag, 1975. V. 43. P. 150.
55. Чеботаев В. И. И Квапт. электрон. 1976. Т. 3. С. 694.
56. Kramer G. et al. И Z. Naturforsch. 1975. V. A-30 P. 1128.
57. Алексеев В. А., Басов H. Г., Губин М. А. и др. И ЖЭТФ. 1983. Т. 84.
С. 1380.
58. Basov N. G., Gubin М. A., Nikitin V. V. et al. // Frequency Standards
and Metrology: Proc. 3rd Symp. (Aussoius, France, 1981).— J. Phys.,
Coll. C-8. 1981. V. 42, Suppl. № 12. P. C8-12.
59. Alekseyev V. A., Basov N. G., Gubin M. A. ct al. H Kvant. Elektron.
1984. V. 11. P. 648.
60. Багаев С. II., Чеботаев В. П. И УФН. 1986. Т. 148. С. 143.
К главе 9
1. Ветеров И. М., Матюгин IO. А., Раутиан С. Г., Чеботаев В. П. //
ЖЭТФ. 1970. Т. 58. С. 1243.
2. Szoke A., Javan А. // Phys. Rev. Lett. 1963. V. 10. Р. 521.
3. Матюгин Ю. А., Проворов А. С., Чеботаев В. II. // ЖЭТФ. 1972. Т. 63.
С. 2043.
4. Bennett IV. R., Jr., Kindlman Р. J. // Phys. Rev. 1966. V. 149. Р. 38.
5. Бетеров И. М., Матюгин 10. А., Чеботаев В. П. // ЖЭТФ. 1973.
Т. 64. С. 1495.
6. Bennett И''. R., Jr. И Appl. Opt. Suppl. 1962. V. 1. Р. 24.
7. Lawience G. M., Liszt H. S. // Phys. Rev. 1969. V. 178. P. 122.
8. Василенко Л. С., Чеботаев В. П. // ЖПС. 1966. Т. 6. С. 436.
9. Хайкин А. С. Дисс. ... канд. физ.-мат. наук.— М., 1969.
10. Hansch Т., Toschek Р. // Phys. Lett. 1966. V. 20. Р. 273.
496
11. Бегнеров И. М., Матюгин 10. А., Чеботаев В. П. // Письма в ЖЭТФ.
1970. Т. 12. С. 174.
12. Smith Р. Ж. // J. Appl. Phys. 1960. V. 37. Р. 2089.
13. Cordover В. 11., Bonzyak P. A., Jamui A. // Bull. Amer. Phys. Soc. 1967.
V. 12. P. 89.
14. Милеенно Г. А., Проценко E. Д. // Опт. и спектроск. 1969. T. 30. С. 668.
15. Dietel I!'. И Phys. Lett. 1969. V. A-29. P. 268.
16. Szoke A., Javau A. // Phys. Rev. 1966. V. 145. P. 137.
17. Лисицын В. H., Чеботаев В. 11. // ЖЭТФ. 1968. Т. 54. С. 149; Buga-
yev S. N., Kolomnikov Yu. D., Lisitsyn V. N., Chebotayev V. P. // IEEE
J. Quant. Electron. 1968. V. QE-4. P. 868.
18. Sosnovski T. B., Johnson W. B. // IEEE. J. Quant. Electron. 1968.
V. QE-4. P. 56.
19. Б агаев С. 11., Паломников 10. Д., Чеботаев В. П. И Тр. Новосиб.
СНШШ. 1977. С. 7.
20. Lee Р. 11., Skolnick М. L. / Appl. Phys. Lett. 1967. V. 10. Р. 303.
21. Раутиан С. Г. И Нелинейная оптика; Труды ФИАН. 1968. Т. 43. С. 3.
22. Вдовин 10. А., Галицкий В. М., Ермоленко В. М. И Теория атомных
столкновений.— М., 1970.
23. Koutsoyannis S. Р., Karamchetti К. И IEEE J. Quant. Electron, 1968.
V. QE-4. P. 912.
24. Bloom A. L., Wright D. L. // Appl. Opt. 1966. V. 5. P. 1528.
25. Лисицын В. H., Чеботаев В. П. // Опт. и спектроск. 1969. Т. 26.
С. 856.
26. Holt Н. К. И Phys. Rev. 1970. V. А-2. Р. 233.
27. Бикмухаметов К. А., Клементьев В. М., Чеботаев В. П. И Квант,
электрон. 1972. Т. 3. С. 74.
28. Бржазовский 10. В., Василенко Л. С., Чеботаев В. П. И ЖЭТФ. 1968.
Т. 55. С. 2096.
29. Казанцев А. П. // ЖЭТФ. 1966. Т. 51. С. 1751.
30. Berman Р. В., Lamb W. Е., Jr. И Phys. Rev. 1969. V. 187. Р. 221.
31. Ballik Е.А.Ц Appl. Opt. 1966. V. 5. P. 170.
32. Davies J. T., Vaughan J. M. // Astrophys. J. 1963. V. 137. P. 1302.
33. Алексеев В. А., Андреева T. Л., Собельман И. И. И ЖЭТФ. 1972. Т. 62.
С. 614.
34. Hindmarsh N. В., Petford A. D., Smith G. И Proc. Roy. Soc. 1967.
V. А-297. Р. 296
35. Бакланов Е. В. // ЖЭТФ. 1973. Т. 65. С. 2203.
36. Carnington С. G., Согпеу А. // Opt. Comm. 1970. V. 1. Р. 115.
37. Cordover В. 11., Bonczyk Р. A., Javan А. // Phys. Rev. Lett. 1967. V. 18.
Р. 730.
38. Ducas Г. W., Feld M. S., Ryan L. W., Jr., et al. // Phys. Rev. 1972.
V. A-5. P. 1036.
39. Cehara. K., Jr. // Phys. Soc. Jap. 1973. V. 34. P. 777.
40. Schlossberg 11. H., Javan A. // Phys. Rev. Lett. 1966. V. 17. P. 267.
41. Бетеров II. M., Матюгин IO. А.. Чеботаев В. П. И Препринт СО АН
СССР, йн-т физики полупроводников.— Новосибирск, 1971, Л» 21.
42. Pritchard D., Apt.J., Ducas Т. W. И Phys. Rev. Lett. 1974. V. 32.
P. 611.
43. Biraben F., Cognac B., Grynberg G. // Phys. Rev. Lett. 1974. V. 32.
P. 643.
44. Levenson M. D., Bloembergen N. II Phys. Rev. Lett. 1974. V. 32. P. 645.
45. Hansch T. И'.. Harvey К. C., Meisel G., Schawlow A. L. // Opt. Comm.
1974. V. 11. P. 50.
46. Biraben F., Cagnac B., Grynberg G. // Phys. Lett. 1974. V. 49-A. P. 71.
47. Bloembergen A'., Levenson M. D., S al our M. M. // Phys. Rev. Lett. 1974.
V. 32. P. 867.
48. Biraben F., Cagnac B., Grynberg G. // Phys. Lett. 1974. V. 4-8A. P. 469.
49. Brehignac C., Vetter B., Berman P. B. // Phys. Rev. 1978. V. A-17.
P. 1609.
50. Keilson J., Storer J. E. // Appl. Math. 1952. V. 10. P. 243.
51. Barenstein М., Lamb W. E., Jr. // J. Phys. Rev. 1972.— V. A-5. P. 1311.
52. Brehignac C., Vetter R., Berman P. R. // J. Phys. Lett. 1978. V. 14.
P. 231.
53. Le Gouet J,-L., Chebotayev V. P., Vasilenko V. S.// Prog. Quant. Electron.
1983. V. 8. P. 79.
54. Cahuzac P., Marie E., Rolaux O., Vetter R., Berman P. R. // J. Phys. B:
Atom. Molec. Phys. 1978. V. 11. P. 645.
55. Le Gouet J.-L.U J. Phys. B: Atom. Molec. Phys. 1978. V. 11. P. 3001.
56. Ветеров И. M., Клементьев В. М., Чеботаев В. //. // Опт. и спектроск.
1969. Т. 27. С. 388.
57. Bennett W. R., Jr. И Appl. Opt. Suppl. 1962. № 1. P. 24; Heavens O. S.//
Appl. Opt. Suppl. 1962. № 1. P. 1.
58. Головин А. Ф., Строганов A. P. // УФН. 1967. T. 93. C. 111.
59. Фрадкин E. E. // ЖЭТФ. 1962. T. 42. C. 787.
60. Schweitzer W. G. // JOSA. 1963. V. 53. P. 1055.
61. Jette N. A., Lee T., Das T. P. 11 Phys. Rev. 1974. V. A-9. P. 2337.
62. Brehignac C., Vetter R., Berman P. R. // J. Phys. B: Atom. Molec. Phys.
1977. V. 10. P. 3443.
63. Hannaford P., Gough D. S. H Proc. 19th EGAS, Dublin, 1987. P. C-402.
64. Gough D. S., Hannaford P., Lowe R. M., Willis A. P. // J. Phys. B:
Atom. Molec. Phys. 1985. V. 18. P. 3895.
65. Kroll S., Persson A. // Opt. Comm. 1985. V. 54. P. 277.
66. McLean R. L., Hannaford P. И J. Phys. D: Atoms, Molecules and Clu-
sters. 1986. V. 1. P. 253.
67. Lee S. A., Helmcke J., Hall J. L., Stoicheff В. P. // Opt. Lett. 1978.
V. 3. P. 141.
68. Beigang R., Timmerman A. // J. de Phys. 1983. V. 44. P. 137.
69. Lorenzen C. J., Niemax K., Pendrill L. K. /7 Opt. comm. 1981. V. 39.
P. 370.
70. Lorenzen C.-J., Niemax К.П J. Phys.: A. 1983. V. 311. P. 249.
71. Weber К. H., Sansonetti C. J.H JOSA. 1984. V. 1. P. 1233.
72. Stoicheff В. P., Weinberger E. // Can. G. Phys. 1979. V. 57. P. 2143.
73. Weber К. H., Niemax K. // Opt. Comm. 1979. V. 31. P. 52.
74. Sansonett C. J., Weber K.-H. // JOSA. 1985. V. 2. P. 1385.
75. Neukammer J., Rinneberg H., Vietzke K. // Phys. Rev. Lett. 1987. V. 59.
P. 2946.
76. Beigang R., Makat W., Timmerman A., West P. J. // Phys. Rev. A.
1984.
77. Gallas G. A. C., Lenchs G., Walther H., Figger H. // Advances in Atomic
and molecular Phisics / Eds B. Bates, B. Bederson — N. Y.: Academic
Press, 1984. V. 20. P. 412.
78. Meschede D., Walther H., Miiller G. // Phys. Rev. Lett. 1985. V. 54.
P. 551.
79. Brune M., Raimond J. M., Goy P., Harochs S. // Phys. Rev. Lett. 1987.
V. 59. P. 1899.
80. Ветеров И. M., Рябцев И. И., Фатеев Н. В. // Письма в ЖЭТФ. 1988.
Т. 48. С. 181.
К главе 10
1. Hinkley Е. D. // Appl. Phys. Lett. 1970. V. 16. Р. 351. 1
2. Beterov I. M., Chebotayev V. P., Provorov A. S. // Opt. Comm. 1973.
V. 7. P. 410.
3. Кампанец О. H., Летохов В. С. И ЖЭТФ. 1972. Т. 62. С. 32.
4. Hansch Т. W., Levenson М. D., Schawlow A. L. И Phys. Rev. Lett. 1971.
V. 26. Р. 946.
5. Levenson М. D., Schawlow A. L. // Phys. Rev. 1972. V. A-6. P. 10. 1
6. Levenson M.D. Thesis.— Stanford University, 1972.
7. Hanes G. R., Lapierre J., Bunker P. R., Shotton К. C.H J. Molec. Spec-
trosc. 1971. V. 39. P. 506.
8. Hanes G. R., Dahlstrom С. E. // Appl. Phys. Lett. 1969. V. 14. P. 362.
498
J
9 Townes С. II., Schawlow A. L. Microwave spectroscopy.— N. Y.:
McGraw-Hill Publ. Co., 1955.
10. Hall J. L., Magyar J.A.H High Resolution Spectroscopy: Topics in
Applied Physics / Ed. K. Shimoda.— Berlin et al.: Springer, 1976.
V. 13. P. 173.
11. Gerritsen E. J., Heller M. H. // Appl. Opt., Suppl. 1965. V. 2. P. 73.
12. Meyer T. A7., Brilando J. F., Rhodes С. K. // Chem. Phys. Lett. 1971.
V. 18. P. 382.
13. Кампанец О. Кукуджанов A, P Летохов В. С. и др. И ЖЭТФ.
1975. Т. 69. С. 32.
14. Borde С., Hall J. L. И Phys. Rev. Lett. 1973. V. 30. Р. 1101.
15. Пердев С., Холл Дж. И Физика газовых лазеров: Материалы 2-го Все-
союз. сими.— Новосибирск, 1975.
16. Багаев С. Н. и др. // Там же; Chebotayev V. Р. И Laser Spectroscopy:
Proc. 2nd Intern. Coni'. (Megeve, France, June 1975).— Berlin et al.:
Springer, 1975. P. 150.
17. Bagayev S. ЛС, Vasilenko L. S., Goldort V. G. et al. H Appl. Phys. 1977.
V. 13. P. 291.
18. Yi P. H., Ozter I., Ramsey N. F. // J. Chem. Phys. 1971. V. 55. P. 5215.
19. Uehara K., Shimoda K. // J. Phys. Soc. Jap. 1974. V. 36. P. 542.
20. Титов E.A. Дисс .... кайд. физ.-мат. наук: — Новосибирск, 1976.
21. Brewer R. G., Kelly М. J., Javan А.Ц Phys. Rev. Lett. 1969. V. 23.
P. 559.
22. Kelly M. J., Francke R. E., Feld M. S. // J. Chem. Phys. 1970. V. 53.
P. 2979.
23. Brewer R. G., Swalen J. D. // J. Chem. Phys. 1970. V. 52. P. 2774.
24. Luntz A. C., Swalen J. D., Brewer R. G. // Chem. Phys. Lett.’, 1972.
V. 14. P. 512.
25. Hecht К. T. // J. Molec. Spectr. 1972. V. 5. P. 355.
26. Henry L., Husson N., A ndia R.. Valentin A. Ц J. Molec. Spectrosc. 1970.
V. 36. P. 511.
27. Uehara K. // J. Phys. Soc. Jap. 1973. V. 34. P. 777.
28. Luntz A. C., Brewer R. G., Foster K. L., Swalen J. D. // Phys. Rev. Lett.
1969. V. 23. P. 951.
29. Luntz A. C„ Brewer R. G. // J. Chem. Pbys. 1971. V. 54. P. 3641.
30. Mizushima M., Venkateswarlu P. // J. Chem. Phys. 1953. V. 21. P. 705.
31. Uzgiris E. E., Hall J. L., Barger R. L. // Phys. Rev. Lett. 1971. V. 26.
P. 289.
32. Bagayev S. A’., Belyayev M. V., D mitriyev A. K., Chebotayev V. P. //
Appl. Phys. 1981. V. 24. P. 261.
33. Brewer R. G. // Phys. Rev. Lett. 1970. V. 25. P. 1639.
34. Steiner P. A., Gordy W. // J. Molec. Spectrosc. 1966. V. 21. P. 291.
35. IVofsy S. C., Muenter J. C., Klemperer IV. И J. Chem. Phys. 1971. V. 55.
P. 2014.
36. Brewer R. G. // Fundamental and Applied Laser Physics: Proc, of the Esfa-
han Symposium / Eds M. S. Feld, A. Javan, N. A. Kuruit.- - N. Y.:
John Wiley & Sons, 1973. P. 421.
37. Bridges T.'j., Chang T. Y. // Phys. Rev. Lett. 1969. V. 22. P. 811.
38. MenziesR. T.. Shumate M. S. // IEEE J. Quant. Electron. 1973. V. QE-9.
P. 862.
39. Peterson F. R., McDonald D. G., Cupp J. D., Danielson B. L. // Phys.
Rev. Lett. 1973. V. 31. P. 573.
40. SokolojfD. R., Sanchez A., Osgood R. M., Javan A. // Appl. Phys. Lett.
1970. V. 17. P. 257.
41. Eng R. S., Kildal II., Mikkelsen J. C., Spears D. L. // Appl. Phys. Lett.
1974. V. 24. P. 231.
42. Chen S. Y., Takeo M. // Rev. Mod. Phys. 1957. V. 29. P. 20.
43. Wormhodt J., Marabella L., Steinfeld J. J. // Report 2nd Symp. on Gas
Laser Physics.— Novosibirsk, 1975.
44. Gerritsen E. J., Heller M. E. // Appl. Opt. Suppl. 1965. V. 2. P. 73.
499
45. Багаев С. Н., Бакланов Е. В., Чеботаев В. П. // Препринт СО АН СССР,
Ин-т физики полупроводников. Новосибирск, 1972, № 22.
46. Василенко Л. С., Ковалев А . А., Проворов А. С., Чеботаев В. П. // Квант,
электрон. 1975. Т. 2, № 11. С. 2528.
47. Rosetti С., Barchewitz Р. И С. R. Acad. Sci. 1966. V. 262. Р. 1199.
48. Gerry Е. Т., Leonard D. А. И Appl. Phys. Lett. 1966. V. 8. Р. 227.
49. Данилов В. В., Кругляков Е. П., Шунько Е. В. И Ж. прпкл. механ. и
техн. физ. 1972. Т. 6. С. 24.
50. Ахманов С. А., Коротеев Н. И. Методы нелинейной оптики в спектро-
скопии рассеянного излучения.— М.: Наука, 1981.
51. Borde С., Henry L. И IEEE J. Quant. Electron. 1968. V. QE-4. P. 874.
52. Freed C., Haus E. A. // IEEE J. Quant. Electron. 1973. V. QE-9. P. 219.
53. Freed C., Javan A. // Appl. Phys. Lett. 1970. V. 17. P. 53.
54. Кампанец О. H., Кукуджанов А. Р., Летохов В. С., Михайлов Е. Л. И
Квант, электрон. 1973. Т. 16. С. 28.
55. Василенко Л. С. И Физика газовых лазеров: Материалы 2-го Всесоюз.
симпоз.— Новосибирск, 1975.
56. Patel С. К. N., Slusher R. Е. И Phys. Rev. Lett. 1972. V. 20. Р. 1087.
57. Mattick А. Т., Sanchez A., Kurnit N. A., Javan А. // Appl. Phys. Lett.
1973. V. 23. P. 675.
58. Бржазовский IO. В., Чеботаев В. И., Василенко Л. С. И ЖЭТФ. 1968.
Т. 55. С. 2096; IEEE J. Quant. Electron. 1969. V. QE-5. P. 146.
59. Kan T., Volga G. J. // IEEE J. Quant. Electron. 1971. V. QE-7. P. 141.
60. Багаев С. H., Василенко Л. С., Чеботаев В. П. И Препринт СО АН СССР.
Ин-т физики полупроводников — Новосибирск, 1970. № 15.
61. Кольченко А. П., Пухов А. А .. Раутиан С. Г. и др. И ЖЭТФ. 1972. Т. 63.
С. 1173.
62. Багаев С. Н., Бакланов Е. В., Чеботаев В. П. И Письма в ЖЭТФ. 1972.
Т. 16. С. 15.
63. McDaniel Е. W. Collision phenomena in ionized gases.— N. Y.; London;
Sydney: John Wiley & Sons, 1964.
64. Багаев С. H., Мальцев С. В., Чеботаев В. П. И Письма в ЖЭТФ. 1983.
Т. 37. С. 495.
65. Vasilenko ,L. S., Kachanov V. Р., Chebotayev V. Р. И Opt. Comm. 1977.
V. 20. Р. 409.
К главе 11
1. Ветеров И. М., Лисицын В. Н., Чеботаев В. П. И Опт. и спектроск.
1971. Т. 30. С. 932, 1108.
2. Борисевич Н. А., Войтович Н. П., Смирнов А. Я., Красовский А. Н.П
ЖПС. 1969. Т. 8. С. 588.
3. Bennett W. R., Jr. // Comm. Atom. Molec. Phys. 1970. V. 2. P. 10.
4. Бакланов E. В., Чеботаев В. И. И ЖЭТФ. 1971. Т. 61. С. 922.
5. Feld М. S., Javan A., Lee Р. Н. И Appl. Phys. Lett. 1968. V. 13. Р. 424.
6. Войтович А. П., Кабаев Н. И., Смирнов А. Я., Шкадаревич А. П. И
Опт. и спектроск. 1971. Т. 30. С. 940.
7. Алякишев С. А., Борисовский С. П., Остапченко Е. П. И Физика га-
зовых лазеров: Тез. Всесоюз. сими,— Новосибирск, 1969. С. 9.
8. Keilmann F., Scheffield R. L., Feld M. S., Javan A. // Appl. Phys. Lett.
1973. V. 23. P. 618.
9. Skribanowitz N., Feld M. S., Francke R. E. et al. // Appl. Phys. Lett.
1971. V. 19. P. 161.
10. Бетеров И. M. Дисс. ... канд. физ.-мат. наук. — Новосибирск, 1970.
11. Skribanowitz N., Herman I. Р., Osgood R. M., Jr., et al. // Appl. Phys.
Lett. 1972. V. 20. P. 428.
12. Бетеров И. M., Чеботаев В. П. И Письма в ЖЭТФ. 1969. Т. 9. С. 216.
13. Strumia F. // Coherence in Spectroscopy and Modern Physics I Eds
F. T. Arecchi, R. Bonifacio, M. O. Scully.— N. Y.; London: Plenum Press,
1978. P. 381.
500
14. Wellegehausen В. /7 IEEE J. Quant. Electron. 1979. V. QE-15. P. 1108.
15. Голъдорт В. Г., Захарьяш В. Ф., Клементьев В. М. и др. И Письма
в ЖТФ. 1982. Т. 8. С. 157.
16. Bagayev S. N., Kolomnikov Ya. D., Lisitsyn 1’. N., Chebotayev V. P. //
IEEE J. Quant. Electron. 1968. V. QE-4, P. 868..
17. Страховский Г. M., Tатаренков В. М., Титов А. Н. И Измерительная
техника. 1970. Т. 12. С. 25.
18. Hanes G. В., Dahlstrom С. Е. // Appl. Phys. Lett. 1969. V. 14. Р. 362.
19. Hanes G. R., Baird A'. M., De Remigis J. // Appl. Opt.— 1973. V. 12.
P. 1600.
20. Wallard A. J. 11 J. Phys. 1972. V. E-5. P. 926.
21. Cerez P., Bennett S. J. // C. R. Acad. Sci. 1978. T. 286, Series B-53.
22. Brillet A., Cerez P., Hajducovic S., Hartman F. i Proc, of the AMCO-5
Coni'. (Paris, 1975) I Eds J. H. Sanders, A. H. Wapstza.— N. Y.: Plenum
Press, 1975. P. 350.
23. Scnweitzer W. G., Jr, Kessler E. G., Deslattes R. D. et al. // Appl. Opt.
1973. V. 12. P. 2927..
24. CC11M Recommendation. 1973. V. 1.
25. Barger R. L., Hall J. L. // Phys. Rev. Lett. 1969. V. 22. P. 4.
26. Басов II. Г., Данилейко M. В., Никитин В. В. И ЖПС.— 1969. Т. 54.
С. 2217.
27. Allan D. И Proc. IEEE. 1966. V. 54. Р. 221.
28. Barger R. L., Hall J. L. // Proc. 23rd. Ann. Symp. Frequency Control
(Ft. Monmouth, New Jersey, May 1969). P. 30.
29. Hall J. L., et al. // J. de Phys. Suppl. № 12. 1981. V. 42. P. 59.
30. Багаев С. H., Василенко Л. С., Голъдорт В. Г. и др. И Квант, электрон.
1977. Т. 4. С. 1163.
31. Голъдорт В. Г., Ом А. Э. И ПТЭ. 1980. № 3. С. 190.
32. Bugayev S. N., Dychkov А. Maltsev S'. I7., Chebotayev V. P. // Proc.
3rd Frequency Standards and Metrology Symp. (Aussoius, France), 1981.
P. 21.
33. Багаев С. II., Дичков А. С., Чеботаев В. П. И Письма в ЖТФ. 1979.
Т. 5. С. 590.
34. Audoin С., VanierJ. // J. Phys. Е.: Sci. lustrum. 1976. V. 9. Р. 627.
35. Басов 11. Г., Беленое Е. М., Вольнов М. И. и др. // ЖЭТФ. 1972. Т. 15.
С. 559.
36. Borde С., Hall J. L. И Phys. Rev. Lett. 1973. V. 30. Р. 1101.
37. Багаев С. II., Бакланов Е. В., Титов Е. А., Чеботаев В. И. // Письма
в ЖЭТФ. 1974. Т. 20. С. 292.
38. Бакланов Е. В., Титов Е. А. // Квант, электрон. 1975. Т. 2. С. 1781,
1893.
39. Багаев С. Н., Дмитриев А. К., Дичков А. С., Чеботаев В. Н. // ЖЭТФ.
1980. Т. 79. С. 1161.
40. Bagayev S. N., Chebotayev V. Р., Goldort V. G. et al. // Appl. Phys. 1977.
V. 13. P. 291.
41. Бакланов E. В., Дубецкий В. Я., Семибаламут В. М., Титов Е. А. И
Квант, электрон. 1976. Т. 3. С. 2284.
42. Коиеляевский Н. Б., Т атаренков В. М., Титов А. Н.П Письма в ЖЭТФ.
1971. Т. 13. С. 592.
43. Кошеляевский Н. Б., Татаренков В. М., Титов А. Н. // Квант, элек-
трон. 1976. Т. 3. С. 417.
44. Титов Е. Н. Диес. ... канд. физ.-мат. наук.— Новосибирск, 1976. С. 79.
45. Алексеев В. А., Андреева Т. Л., Собельман И. И. И ЖЭТФ. 1974. Т. 64.
С. 614.
46. Н ошеляевский II. Б., Т атаренков В. М., Титов А. Н.П Письма в ЖЭТФ.
1972. Т. 15. С. 461.
47. Bagayev S. N., Belyayev М. V., Chebotayev V. Р., Dmitriyev А. К. П
Appl. Phys. 1981. V. 24. Р. 261.
48. Baklanov Е. V., Belyayev М. F. // Appl. Phys. 1975. V. 14. Р. 54.
49. Borde С., Hall J. L . Kunacz С. V., Hummer D. G. И Phys. Rev. A. 1976.
V. 14. P. 236.
501
50. Hall J. L., Borde C. // Appl. Phys. Lett. 1976. V. 29. P. 788.
51. Семибаламут В. M., Титов Е. А. // Квант, электрон.— 1978. Т.5
№ 7. С. 1485.
52. Бакланов Е. В., Дубецкий Б. Я. И Квант, электрон. 1975. Т. 2. № 9
С. 2041.
53. S. N. Bagayev, А. Е. Baklanov, V. Р. Chebotayev A. S. Dychkov И Rev
Roum. Phys. 1988. V. 33. Р. 361.
54. Luntz A. S., Brewer R.G., Foster К. L. 11 Phys. Rev. Lett. 1969. V. 23.
P. 951.
55. Hall J.L., Magyar J. А.П High Resolution Laser Spectroscopy / Ed.
K. Shimoda.— Berlin et al.: Springer, 1976. P. 173.
56. Brillet A., Cerez P., Hajdukovic S., Hartmann F. II Opt. Comm. 1976. V. 17.
P. 336.
57. Кошеляевский Н.Б., Малышев Ю.М., Овчинников С. В. и др. И Квант,
электрон. 1979. Т. 6. С. 478.
58. Багаев С. Н. И Тр. 7-й Вавиловской конф, по нелинейной оптике.—
Новосибирск, 1981.
59. Клементьев В. МЧеботаев В. И. // Письма в ЖЭТФ. 1979. Т. 5. С. 1025.
60. Brzhazovsky Yu. V.. Vasilenko L. S.. Chebotayev V. P. // IEEE J. Quant.
Electron. 1968. V. QE-4. P. 23; 1969. V. QE-5. P. 146.
61. Василенко Л. С., Скворцов M. IE, Чеботаев В. П. и др. // Опт. и спект-
роск. 1972. Т. 32. С. 1123.
62. Багаев С. II., Василенко Л. С., Клементьев В. М. и др. // Опт. и спект-
роск. 1972. Т. 32. С. 802; Ветеров И. М., Матюгин Ю. Н., Трошин Б. И.,
Чеботаев В. И. II Автометрия. 1972. Т. 5. С. 59; 71; Т. 6. С. 55, 64.
63. КомпанецО. Н., Кукуджанов А. Р., Летохов В. С. и др. И Квант, элект-
рон. 1973. Т. 4. С. 28.
64. Гусев В. М., Кампанец О. Н., Кукуджанов А. Р. и др. И Квант, элект-
рон. 1974. Т. 1. С. 2465.
65. Clarion A., van Lerberghe A., Salomon С. et al. И Opt. Comm.— 1980.
V. 35. P. 368.
66. Gorokhov Yu. A., Kompanets O. N., Letokhov V. S. et al.H Opt. Comm.
1973. V. 7. P. 320.
67. Kompanetz O., Kukudzhanov A., Letokhov V. et al. 11 Proc. 2nd Frequency
Standards and Metrology Symp. (Copper Mountain, USA, 1976). P. 167.
68. Базаров E. H., Герасимов Г. А., Губин В. И. и др. И Квант, электрон.
1983. Т. 10. С. 2257.
69. Hackel L. A., Casleton К. II., Kukolich S. G., Ezekiel S. И Phys. Rev.
Lett. 1975. V. 35. P. 568.
70. Borde C., Camy C., Decomps B., Pottier L. // Dopier Free Spectroscopy of
Simple Molecular Systems: Proc. Colloquium.— Aussoius, 1974. P. 231;
C. R. Acad. Sci. 1973. V. 277B. P. 81.
71. Spieweck F. // IEEE Trans. Instrum, a. Meas 1980. V. IM-29. P. 361.
72. Borde C., Camy G., Decomps В. // Phys. Rev. A. 1979. V. 20. P. 254.
73. Hackel L. A., Hackel R. P., Ezekiel S. // Metrologia. 1977. V. 13. P. 141.
74. Гольдорт В. Г., Гончаров A . II., Ом А. Э., Скворцов М. Н., Чебо-
таев В. П. И Межд. конф, по когерентной и нелинейной оптике: Про-
грамма. —Минск, 1988. С. 116.
75. Wu F. J., Grove R. Е., Ezekiel S. П Appl. Phys. Lett. 1974. V. 25. P. 73.
76. Barwood G. P., Rowley W. R. C. // Metrologia. 1984. V. 20. P. 19.
77. Barger R.L., West J. B., Englisch T. C. // Proc. 2nd Frequency Standards
and! Metrology Symp., Copper Mountain, USA, 1976. P. 83.
78 Hall J. L., Hollberg L., Ma Long-Sheng et al. // J. de Phys., Coll. C8. 1981.
T. 42. au. № 12. P. 59.J
79. Drever R. W. P., Hall J. L., Kowalski F. V. et al. И Appl. Phys. B. 1983.
V. 31. P. 97.
80. Басов II. Г., Беленое E. M., Даниленко М. В., Никитин В .В. И ЖЭТФ.
1969. Т. 57. С. 1991.
81. Басов Н. Г., Беленое Е. М., Данилейко М. В. и др. И Письма в ЖЭТФ.
1970. Т. 12. С. 145.
502
82. Басов II. Г., Беленое Е. М., Вольнов М. И. и др. И Письма в ЖЭТФ.
1972. Т. 15. С. 659.
S3. Басов II. Г., Беленое Е. М., Данилейко М. В., Никитин В. В. И Квант,
электрон. 1971. Т. 15. С. 42.
84. Гудин М. А., Попов А. И., Проценко Е. Д. И Квант, электрон. 1971.
Т. 3. С. 99.
85. Ганчуков С. Л., Киреев С. В., Проценко Е. Д. И Квант, электрон. 1982.
Т. 9. С. 372.
86. Басов Н. Г., Губин М. А., Никитин В. В. и др. И Письма в ЖЭТФ.
1972. Т. 15. С. 525.
87. Чеботаев В. И. И Радиотехн. и электрон. 1966. Т. 11. С. 1712.
88. Багаев С. Н., Дмитриев А. К., Чеботаев В. П. И Письма в ЖЭТФ. 1972.
Т. 15. С. 91.
89. Губин М. А., Коновалов И. 27., Никитин В. В. и др. // Квант, электрон.
1982. Т. 9. С. 1016.
90. Басов Н. Г., Губин М. А., Никитин В. В. и др. И Изв. АН СССР. Сер.
физ. 1982. Т. 46. С. 1573.
91. Басов Н. Г., Губин М. А., Никитин В. В., и др. И Квант, электрон.
1983. Т. 10. С. 702.
92. Chebotayev V. Р. И Laser Spectroscopy: Proc. 2nd Intern. Conf. (Megeve,
France, 23—27 June 1975).— Berlin et al.: Springer, 1975. P. 150.
93. Kramer G. et al. // Z. Naturforsch. B. 1975. V. 309. P. 1128.
94. Басов H. Г., Губин M. А., Никитин В. В. и др. И Квант, электрон.
1987. Т. 14. С. 866.
95. Chebotayev V. Р. И J. de Phys., Coll. С8. 1981. V. 42. Suppl. au № 12.
P. 505; Chebotayev V. P., Goldort V. G., Klementyev V. M. et al. 11 Appl.
Phys. B. 1982. V. 29. P. 63.
96. Hocker L. O., Javan A., Rao D. R. et al. // Appl. Phys. Lett. 1967. V. 10.
P. 147; Hocker L. O., Javan A. // Phys. Lett. 1968. V. 26-A. P. 255.
97. Gallagher J. J., Blue M. D., Bean В., Perkowitz, S. 11 Infrared. Phys. 1977.
V. 17. P. 43.
98. Frenkel L., Sullivan T., Pollak M. A., Bridges T. J. // Appl. Phys. Lett.
1967. V. 11. P. 344.
99. Evenson К. M., Wells J. S., Matarrase L. M., Elwell L. B. // Appl. Phys.
Lett. 1970. V. 16. P. 159.
100. Freed C., Bradley L. C., O’Donnel R. G. 11 IEEE .1. Quant. Electron. 1980.
V. QE-16. P. 1195.
101. Evenson К. M., Wells J. S., Peterson F. R. et al. // Appl. Phys. Lett. 1973.
V. 22. P. 192.
102. Jennings D. A., Peterson F. R., Evenson К. M. И Opt. Lett. 1979. V. 4.
P. 129.
103. Baird К. M., Evenson К. M., Hanes G. R. et al. // Opt. Lett. 1979. V. 4.
P. 263.
104. Blaney T. G., Edwards G. L., Jolliffe В. M. et al. // J. Phys. D: Appl. Phys.
1976. V. 9. P. 1323.
105. Домнин IO. С., Кошеляевский M. Б., Татаренков В. M., Шуляц-
кий П. С. И Письма в ЖЭТФ. 1979. Т. 30. С. 273.
106. Домнин IO. С., Кошеляевский М. Б., Татаренков В. М., Шуляц-
кий П. С. И Письма в ЖЭТФ. 1981. Т. 34. С. 175.
107. Knight D. J. Е., Solwards G. J., Pears Р. R., Gross N. G. П IEEE Trans.
Instrum. Meas. 1980. V. IM-29. P. 257.
108. Захарьяш В. Ф.. Клементьев В. М., Никитин М. В. и др. И ЖТФ.
1983. Т. 53. С. 2241.
К главе 12
1. Townes С. Н. // Advances in Quantum Electronics / Ed. J. Singer — N.Y.:
Columbia University Press, 1961.
2. Hocker L. O., Javan A., Ramachandra Rao D. et al. // Appl. Phys. Lett.
1967. V. 10. P. 147.
503
3. Hocker L. О., Ramadi andra Rao L>. J avail A. Il Phys. Lett. 1967.V. 24 A
P. 690.
4. Hocker L. O., Small J. G., Javan A. 11 Phys. Lett. 1969. V. 29A. P. 321
5. Басов H. Г., Летохов В. С. И УФН. 1968. Т. 96. С. 585.
6. Daneu Г., Sokolojf D., Sanchez A., Javan А. // Appl. Phys. Lett. 1969.
V. 15. P. 398. j.
7. Sokolofj D. R., Sanchez A., Osgood R. M., Javan A. И Appl. Phys. Lett.
1970. V. 17. P. 257."
8. Matarrese L. M., Evenson. К. M. // Appl. Phys. Lett. 1970. V. 17. P. 8.
9. Evenson К. M., Wells J. S., Matarrese L. M., Elwell L. B. // Appl. Phys
Lett. 1970. V. 16. P. 159.
10. Evenson К. M., Wells J. S., Matarrese L. M. // Appl. Phys. Lett. 1970
V. 16. P. 251.
11. Evenson К. M., Day G. W., Wells J. S., Mullen L. 0. // Appl. Phys. Lett.
1972. V. 20. P. 133.
12. Evenson К. M., Petersen F. R. // Laser Spectroscopy of Atoms and Mo-
lecules: Topics in Applied Physics / Ed. H. Walther.— Berlin: Springer-
Verlag, 1976. P. 349.
13. Evenson К. M., Wells J. S., Petersen F. R. et al. // Phys. Rev. Lett. 1972.
V. 29. P. 1346.
14. Barger R. L., Hall J. L. // Appl. Phys. Lett. 1973. V. 22. P. 196.
15. Evenson K., Wells J. S., Petersen F. R. et al. // Appl. Phys. Lett. 1973.
V. 22. P. 192.
16. Blaney T. G. et al. Ц Nature. 1974. V. 251. P. 46.
17. Jollifie B. W., Rowley W. R. C., Shotton К. C. et al. //Nature. 1974.
V. 251. P. 47.
18. Monchalin J,-P., Kelley M. J., Thomas J. E. et al. П Opt. Lett. 1977.
V. 1. P. 5, 140.
19. Comite Consultatif pour la Definition du Metre, 5th Session, Rapport
(BIPM, Sevres, France 1973).
20. Giacomo P. /! Ibidem.
21. Baird, К. M., Smith D. S., Berger W. E. // Opt. Commun. 1973. V. 7.
P. 107.
22. Layer H. P., Deslattes R. D., Schweitzer W. G., Jr. H Appl. Opt. 1976.
V. 15. P. 734.
23. Comtes Rendus des Seances de la Conf. Ge. des Poids et Measures, 15th.
1975. P. 103.
24. Comite Consultatif pour la Definition du Metre, 7th Session (BIPM,
Sevres, France, 1982).
25. Drullinger R. E., Evenson К. M., JenningsD.A. et al. // Appl. Phys.
Lett. 1983. V. 42(2). P. 137.
26. Daniel H,-U., Maurer B., Steiner M. Ц Appl. Phys. 1983. V. B-30.
P. 189.
27. Pollock C. R., Jennings D. A., Petersen F. R. et al. // Opt. Lett. 1983.
V. 8. P. 133.
28. Knight D. J. E., Edwards G. J., Pearce P. R. es al. // Proc. 8th Vavilov
Conf. (Novosibirsk, 26 — 28 June 1981).
29. Jennings D. A., Pollock C. R., Petersen F. R. et al. // Opt. Lett. 1983.
V. 8. P. 136.
30. Lamb W. E., Jr., Retherford R. C. // Phys. Rev. 1950. V. 79. P. 549.
31. Erickson G. W./U. Phys. Chem. Ref. Data. 1977. V. 6. P. 831.
32. Taylor B. N., Parker W. H., Langenberg D. The Fundamental Constants
and Quantum Electrodynamics.— N. Y.: Academic Press, 1969. (рус-
ский перевод: Тейлор В., Паркер В., Лангенберг Д. Фундаментальные
постоянные и квантовая электродинамика.— М.: Мир, 1972.))
33. Hansch Т. W., Shahin I. S., Schawlow A. L. //Nature Phys. Sci. 1972.
V. 235. P. 63.
34. Hansch T. W., Nayfeh M. H., Lee S. A. et al. // Phys. Rev. Lett. 1974.
V. 32. P 1336.
35. Goldsmith J. E.'m., Weber E. W., Hansch T. W. // Phys. Rev. Lett. 1978.
V. 41. P. 1525.
504
36. Petley В. W., Morris К., Shawyer R. E. II J. Phys. B: Atom. Molec. Phys.
1980. V. 13. P. 3099.
37. Hansch T. ИЛ, Lee S. A., Wallenstein R. Wieman C. // Phys. Rev. Lett.
1975. V. 34. P. 307.
38. Gontier Y., TrahinM. //Phys. Lett. 1971. V. A.-36. P. 463.:
39. Bassani F., Forney J. JQuattropani A. // Phys. Rev. Lett. 1977. V. 39.
P. 1070.
40. Wieman C., Hansch T. W. // Phys. Rev. 1980. V. A-22. P. 192.
41. Lee S. A., Wallenstein R., Hansch T. W. // Phys. Rev. Lett. 1975. V 35.
P. 1262.
42. Herzberg G. H Proc. Roy. Soc. 1956. V. A-234. P. 516.
43. Foot C. J., Coutllaud B., Beausoleil R. C., Hansch T. W. // Phys. Rev.
Lett. 1985. V. 54. P. 1913.
44. IlildumE.A., Boesl U., McIntyre D. II., Beausoleil R. G., Hansch
T. И'. // Phys. Rev. Lett. 1986. V. 56. P. 576.
45. Barr J. R. M., Girkin J. MTolchard J. 717., Ferguson A. I. // Phys.
Rev. Lett. 1986. V. 56. P. 580.
46. Boshier M. G., Baird P. E. G., Foot C. J., Hinds E. A. et al. //Nature.
1987. V. 330. P. 463.
47. Barr J. R. M., Girkin J. M., Ferguson A. I., et al. // Opt. Comm. 1985.
V. 54. P. 217.
48. Btraben F., Garreau J. C., Julien L., Allegrini M. // Phys. Rev. Lett. 1989.
V. 62. P. 621.
49. Mclntyre D. II. П Comm. Atom. Molec. Phys. 1988. V. XXI. P. 295.
50. Beausoleil R. G., Mclntyre D. H., Foot C. J. et al. // Phys. Rev. 1988.
V. A-35. P. 4878.
51. Johnson W. R., Sof! G. // At.Data Nucl. Data Tables. 1985. V. 33. P. 45.
52. Lundeen S. R., Pipkin F. M. // Phys. Rev. Lett. 1981. V. 46. P. 232.
53. Palchikov 1". G., Sokolov Yu. L., Yakovlev Г. P. // Metrologia 1985. V. 21.
P. 99.
54. 7, ha о P., Lichten W., Layer II., Bergquist // Phys. Rev. Lett. 1987. V. 58.
P. 1293.
55. Beausoleil R. G., Hansch T. W. //Phys. Rev. 1986. V. A-33. P. 1661.
56. Gabrielse G., ret X., Helmerson K. et al. // Phys. Rev. Lett. 1986. V. 53.
P. 504.
57. Theriot E. D., Jr., Beers R. II., Hughes J’. W., Ziock К. О. II. // Phys.
Rev. 1970. V. A.-2. P. 707.
58. Mills A. P., BerkoS., Canter К. F. // Phys. Rev. Lett. 1975. V. 34.
P. 1541.
59. Летохов В- С., Миногин В. Г. II 1КЭТФ. 1976. T. 71. C. 135.
60. Алексеев A. H. И ЖЭТФ. 1958. T. 34. C. 1195; 1959. T. 36. C. 1839.
61. Гольдаиский В. И. Физическая химия позитрона и позитрония.— М.:
Нагка, 1968.
62. Chu S., Mills А. Р., Jr. И Phys. Rev. Lett. 1982. V. 48. Р. 1353.
63. Mills A. P., Jr. //Appl. Phys. Lett. 1979. V. 35. P. 427.
64. Mills A. P., Jr.//Appl. Phys. 1980. V. 22. P. 273.
65. Canter K. F., Mills A. P., Jr., Berko S. // Phys. Rev. Lett. 1974. V. 33.
P. 7.
66. Летохов В- С. Лазерная фотоионизационная спектроскопия.— М.:
Наука, 1987.
67. Chu S., Mills А. Р., Jr., Hall J. Р. И Laser Spectroscopy VI. Springer
Series in Optical Sciences I Eds. H. P. Weher, W. Liithy.— Berlin: Sprin-
ger-Verlag, 1983. V. 40. P. 28.
68. Chu S., Mills A. P., Jr., Yodh A. G. el al. // Phys. Rev. Lett. 1988. V. 60.
P. 101.
69. Oram C. J. el al. // Phys. Rev. Lett. 1984. V. 52. P. 910.
70. Mclntyre D. II., Hansch T. W. H Phys. Rev. 1987. V. A-36. P. 4115.
71. IvesH.E., Stilivell G. R. I/ JOSA. 1938. V. 28. P. 215; 1941. V. 31.
P. 369.
72. ShimodaK. //Jap. J. Appl. Phys. 1973. V. 12. P. 1393.
73. Багаев C. 11., Чеботаев В. II. I/ Письма в ЖЭТФ. 1972. Т. 16. С. 614.
505
74. Snyder J. J., Hall J. L. // Laser Spectroscopy: P±uC. 2nd Intern. Conf.
(June 23 — 27, 1975, Megeve, France); Lecture Notes in Physics / Eds
S. Haroche, J. C. Pehay-Peyroula, T. W. Hansch, S. E. Harris. — Ber-
lin: Springer-Verlag, 1975. V. 43. P. 6.
75. Greenberg A. J., AyersD.S., Cormack A. M. et aZ. //Phys. Rev. Lett.
1969. V. 23. P. 1267.
76. Kaivola M., Poulsen O., Riis E., Lee S. A. // Phys. Rev. Lett. 1985. V. 54.
P. 255.
77. Vessot R. F. C. es al. 11 Phys. Rev. Lett. 1980. V. 45. P. 2081.
78. Brillet A., Hall J. L. // Phys. Rev. Lett. 1979. V. 42. P. 549.
79. Riis E., A ndersen L.-U. A., Bferre N. et al. // Phys. Rev. Lett. 1988. V. 60.
P. 81.
80. Letokhov К S. // Phys. Lett. 1972. V. 41-A. P. 333.
81. Компанец О. H., Кукуджанов А. Р., Летохов В. С. и др. И ЖЭТФ.
1975. Т. 69. С. 32.
82. Weber J. // Phys. Rev. Lett. 1970. V. 24. P. 276, V. 25. P. 180.
83. Thorne K. S. // Rev. Mod. Phys. 1980. V. 52. P. 285.
84. Герценштейн M. E., Пустовойт В. И. //ЖЭТФ. 1962. Т. 43. С. 605.
85. Багаев С. Н., ДычковА. С., Чеботаев В. П. // Письма в ЖЭТФ. 1981.
Т. 33. С. 85.
86. Maischberger К., Rudiger A., Schilling R. et al. И Laser Spectroscopy V.
Springer Series in Optical Sciences / Eds A. R. W. McKellar, T. Oka,
В. P. Stoicheff. — Berlin: Springer-Verlag, 1981. V. 30. P. 25.
87. Shoemaker D Schilling R., Schnupp L. et al. // Phys. Rev. 1988. V. D-38.
P. 423.
88. Dirac P. A. M. 11 Proc. Roy. Soc. 1938. V. A165. P. 199.
89. Dicke R. H. // Rev. Mod. Phys. 1962. V. 34. P. 110.
90. Dicke R. H. // Science. 1959. V. 129. P. 621.
91. Домнин Ю. С., Кошеляевский H. Б., Татаренков В. М. и др. // Письма
в ЖЭТФ. 1979. Т. 30. С. 269.
92. Кольченко А. П., Раутиан С. Г., Соколовский Р. И. И ЖЭТФ. 1968.
Т. 55. С. 1864.
93. Baklanov Е. 1Л // Opt. Comm. 1975. V. 13. Р. 54.
94. Stenholm S. И J. Phys. 1974. V. В-7. P. 1235.
95. Aminoff M. S., Stenholm S. // Phys. Lett. 1974. V. 48-A. P. 483.
96. Aminoff C. G., Stenholm S. // J. Phys. 1976. V. B-9. P. 1039.
97. Hall J. L., Borde C. J., Uehara K. // Proc. 2nd Frequency Standards
and Metrology Symp. (5 — 7 July, 1976, Copper Mountain, Colorado,
LSA). Publ. Nat. Bureau of Standards, USA. 1976. P. 125.
98. Chebotayev I7. P. // Ibidem. P. 385.
99. Hall J. L., Borde C. J., Uehara K. // Phys. Rev. Lett. 1976. V.< 37. P.
1339.
100. Rein D. W. //J. Mol. Evol. 1974. V. 4. P. 15.
101. Letokhov V. S. // Phys. Lett. 1975. V. A-53. P. 275.
102. Letokhov C. S. // Lettere al Nuovo Cimento. 1977. V. 20. P. 107.
103. Хриплович И. Б. Несохранепие четности в атомных явлениях,—
М.: Наука, 1981.
104. Hegsloni R. А., Rein D. W., SandarsP. G.H.II1. Chem. Phj’S. 1980.
V. 73. P. 2329.
105. Mason S. F., TrauterG. E. // Chem. Phys. Lett. 1983. V. 94. P. 34.
106. Kompanetz O. NLetokhov 1’. S., Kookoodjanov A. R., Gervitz L. L. fl
Opt. Comm. 1976. V. 19. P. 414.
107. Balykin V. Letokhov V. S., Minogin V. G. // Physica Scripta. 1988.
V. 22. P. 119.
108. Летохов В. С. И Письма в ЖЭТФ. 1972. Т. 16. С. 428.
109. Letokhov V. S. И Phys. Rev. Lett. 1973. V. 30. Р. 729.
110. Letokhov V. S. П Phys. Lett. 1973. V. 43-A. P. 179.
111. Letokhov F. S. // Proc. Conf. «Methodes de Spectroscopic sans Largeur
Doppler de Nivedux Excited de Systems Moleculaires Simples» (May
1973).—Paris: CNRS, 1974. № 217. P. 127.
506
112. Letokhov V. S. // Laser Spectroscopy Lecture Notes in Physics 7 Eds.
S. Haroche, J. C. Pebay-Peyronla, T. W. Hansch, S. E. Harris.— Ber-
lin: Springer-Verlag, 1975. V. 43. P. 18.
113. Letokhov V. S. // Phys. Lett. 1974. V. 46-A. P. 481.
114. Иванов Л.Н., Летохов В. С.//ЖЭТФ. 1975. Т. 68. С. 1748.
115. Letokhov Г. А. // Phys. Lett. 1974. V. 46-A. Р. 257.
116. Letokhov F. S. //Phys. Rev. 1975. V. 12-A. P. 1954.
117. Летохов В. С., Миногин В. Г. И ЖЭТФ. 1976. Т. 70. С. 794.
118. Летохов В. С., Миногин В. Г. И ЖЭТФ. 1975. Т. 69. С. 1569.
119. Letokhov F. S. //Phys. Lett. 1974. V. 49-Л. Р. 275.
120. Letokhov F. S. П Frontiers in Laser Spectroscopy Les Honchos School
Session XXVII / Eds R. Balian, S. Haroche, S. Liberman.— Amsterdam:
North-Holland, 1977. V. 2. P. 715.
ОГЛАВЛЕНИЕ
Предисловие ...................................................... 3
Глава 1. Введение в субдоплеровскую спектроскопию................. 5
§ 1.1. Уширение оптических спектральных линий в газе.............. 5
1.1.1. Доплеровское уширение (5). 1.1.2. Механизмы одно-
родного уширения (9).
§ 1.2. Методы оптической спектроскопии без доплеровского ушире-
ния ............................................................. И
1.2.1. Спектроскопия квантовых переходов: пучковые мето-
ды монохроматизации скоростей (12). 1.2.2. Спектроскопия
квантовых уровней: двойной оптический резонанс, пересече-
ние уровней и квантовые биения (16). 1.2.3. Спектроскопия
релаксационной ширины: когерентные нестационарные ме-
тоды (22).
§ 1.3. Лазерная спектроскопия насыщения......................... 24
1.3.1. Выжигание «дырки» при насыщении доплеровского
контура (24). 1.3.2. Провал Лзмба. Обращенный провал Лэм-
ба (28). 1.3.3. Варианты спектроскопии насыщения (33).
§ 1.4. Двухфотонная лазерная спектроскопия....................... 38
§ 1.5. Лазерная спектроскопия в пространственно разнесенных
световых полях................................................... 40
§ 1.6. Лазерное охлаждение и локализация частиц.................. 42
1.6.1. Лазерное охлаждение попов и атомов (43). 1.6.2. Ло-
кализация частиц (45).
§ 1.7. Узкие нелинейные резонансы в оптической области .... 47
Глава ‘2. Элементы теории резонансного взаимодействия светового
ноля с доплеровски уширенным переходом .......................... 50
§ 2.1. Уравнение Шредингера. Вероятности переходов в резонанс-
ном поле....................................................... 51
2.1.1. Уравнения для амплитуд вероятностей (51). 2.1.2. Ко-
герентные осцилляции в двухуровневой системе. Частота Ра-
би (53). 2.1.3. Релаксация уровней (57).
§ 2.2. Уравнения для матрицы плотности в резонансном поле ... 57
2.2.1. Общее уравнение для матрицы плотности (58). 2.2.2. При-
ближение вращающейся волны. Стационарный режим (60).
§ 2.3. Различные релаксационные процессы. Движение частиц ... 63
2.3.1. Некогерентная связь (релаксация и возбуждение) с не-
резонансиыми с полем уровнями (64). 2.3.2. Столкновитель-
пая дефазировка (64). 2.3.3. Двухуровневая система с уче-
том релаксации (67). 2.3.4. Движение частиц (69).
§ 2.4. Поляризация и восприимчивость среды. Скоростные уравне-
ния ........................................................ 71
2.4.1. Скоростные уравнения для заселенностей (72). 2.4.2.
Коэффициент поглощения бегущей волны (73).
508
§ 2.5. Насыщение поглощения стоячей волной....................... 75
2.5.1. Слабое насыщение. Провал Лэмба (75). 2.5.2. Силь-
ное насыщение. Эффекты заселенностей уровней (77). 2.5.3.
Когерентные эффекты и эффекты неоднородности поля стоя-
чей волны (82).
§ 2.6. Насыщение поглощения для случая сильной и слабой встреч-
ных волн......................................................... 91
2.6.1. Эффекты заселенностей уровней (91). 2.6.2. Произ-
вольные частоты волн. Когерентные эффекты (92). 2.6.3.
Точное решение (95).
§ 2.7. Насыщение поглощения для однонаправленных волн ... 97
§ 2.8. Эффект Штарка в световом поле на доплеровски уширенном
переходе........................................................ 100
Глава 3. Резонансы насыщения на доплеровски уширенном переходе 102
§ 3.1. Резонансные явления в одномодовом лазере с насыщающим-
ся газовым поглотителем......................................... 103
3.1.1. Уравнения одномодового лазера (104). 3.1.2. Мощность
генерации (105). 3.1.3. Частота генерации (115).
§ 3.2. Резонансы насыщения поглощения независимыми волнами 120
3.2.1. Метод встречной пробной волны (122). 3.2.2. Встречные
волны разной частоты (127). 3.2.3. Волны с различной поля-
ризацией (128).
§ 3.3. Резонансы насыщения дисперсии. Интерферометрический
и поляризационный методы........................................ 130
3.3.1. Резонансы насыщения дисперсии показателя преломле-
ния (130). 3.3.2. Интерферометрическая нелинейная спектро-
скопия (132). 3.3.3. Поляризационная нелинейная спектро-
скопия (134).
§ 3.4. Резонансы насыщения плотности возбужденных частиц . . . 136
3.4.1. Двухуровневый доплеровски уширенный переход (136).
3.4.2. Колебательно-вращательные переходы (138).
§ 3.5. Различные методы наблюдения резонансов насыщения . . . 141
3.5.1. Резонансы интенсивности флуоресценции (142). 3.5.2.
Метод маркирования уровней (143). 3.5.3. Оптогальваниче-
ское детектирование резонансов (144). 3.5.4. Оптоакустиче-
ское детектирование резонансов (145).
Глава 4. Двухфотонкые резонансы без доплеровского уширения . . 148
§ 4.1. Двухфотонное поглощение.................................. 149
4.1.1. Вероятности перехода (150). 4.1.2. Правила отбора
(151). 4.1.3. Резонансное повышение сечения (153).
§ 4.2. Форма двухфотопного резонанса в газе во встречных свето-
вых лучах....................................................... 155
4.2.1. Линейный доплер-эффект (155). 4.2.2. Квадратич-
ный доплер-эффект (158). 4.2.3. Полевой сдвиг и уширение двух-
фотонного резонанса (160).
§ 4.3. Резонансы двухфотонной дисперсии......................... 165
4.3.1. Вращение плоскости поляризации (165). 4.3.2. Оп-
тическая бистабильность на узком двухфотонном резонан-
се (166). 4.3.3. Поляризационная двухфотонная спектроско-
пия (168).
§ 4.4. Наблюдение двухфотонных резонансов без доплеровского
уширения........................................................ 170
4.4.1. Атомные переходы (170). 4.4.2. Колебательно-враща-
тельные переходы (172). 4.4.3. Электронно-колебательно-
вращательные переходы (174).
§ 4.5. Бездоплеровское комбинапионное рассеяние в газе .... 174
509
Глава 5. Резонансы на связанных доплеровски уширенных перехо-
дах .......................................................... 177
§ 5.1. Двухквантовые и ступенчатые переходы. 181
§ 5.2. Основные уравнения............................ 180
5.2.1. Уравнения для амплитуды вероятности (187). 5.2.2.
Уравнение для матрицы плотности трехуровневых атомов
(189). 5.2.3. Вероятность перехода в трехуровневой схеме (192).
§ 5.3. Форма линии поглощения на связанных переходах в газе . . 195
5.3.1. Форма линии излучения в условиях резонанса в сла-
бых полях (196). 5.3.2. Форма линии излучения в сильных
полях (199).
§ 5.4. Методы исследований резонансных явлении в трехуровневых
системах...................................................... 201
5.4.1. Резонансы в спонтанном излучении (202). 5.4.2. Ре-
зонансы на вынужденных переходах (200). 5.4.3. Резонан-
сы при пересечении мод (208).
§ 5.5. Исследования резонансного ВКР .................................. 210
5.5.1. Выбор переходов (210). 5.5.2. Описание эксперимента
по наблюдению резонансного ВКР (211). 5.5.3. Форма линии
резонансного ВКР (214). 5.5.4. Поляризационные характе-
ристики резонансного ВКР (215).
§ 5.6. Нелинейные резонансы ВКР в поле стоячей волны .... 216
§ 5.7. Провал Лэмба на связанных, близко расположенных перехо-
дах. Перекрестные резонансы..................................... 220
Глава 6. Метод разнесенных) оптических полей ...»...................... 224
§ 6.1. Метод разнесенных полей в микроволновом диапазоне . . . 224
§ 6.2. Двухфотонные резонансы.......................................... 227
6.2.1. Двухфотонный резонанс в пространственно разне-
сенных оптических полях (227). 6.2.2. Двухфотонное погло-
щение последовательности сверхкоротких импульсов (229).
§ 6.3. Резонансы в двухуровневой системе............................... 231
6.3.1. Резонансы поглощения в трех полях (231). 6.3.2. Пе-
ренос макроскопической поляризации (233). 6.3.3. Теория
метода разнесенных полей (236). 6.3.4. Экспериментальные
исследования метода разнесенных полей (238).
Глава 7. Узкие резонансы охлажденных и плененных частиц . . . 245
§ 7.1. Эффекты резонансного давления лазерного излучения для
атомных частиц................................................ 245
7.1.1. Радиационное охлаждение атомных частиц (246). 7.1.2.
Локализация атомов в световом поле (248).
§ 7.2. Влияние отдачи фотона на движение атома......................... 248
7.2.1. Эффект отдачи при поглощении (испускании) фотона
(249). 7.2.2. Сила светового давления (251). 7.2.3. Импульсная
диффузия (253).
§ 7.3. Радиационная сила для двухуровневого атома в резонансном
световом поле................................................. 254
7.3.1. Общее выражение для силы светового давления (254).
7.3.2. Плоская бегущая волна (255). 7.3.3. Плоская стоячая
волна. Многорезонансная структура (256). 7.3.4. Бегущий гаус-
совский луч. Градиентная сила (259).
§ 7.4. Замедление и охлаждение атомов резонансным световым по-
лем .......................................................... 260
7.4.1. Замедление и монохроматизация атомного пучка бегу-
щей волной (260). 7.4.2. Поперечное охлаждение и коллима-
ция атомного пучка (270). 7.4.3. Радиационное охлаждение
атомов во встречных световых волнах (273).
§ 7.5. Локализация нейтральных атомов в оптических ловушках 276
510
§ 7.6. Локализационные атомные ионы в лазерном поле........... 280
7.6.1. Методы локализации ионов (280). 7.6.2. Радиационное
охлаждение локализованных ионов (282). 7.6.3. Эксперимен-
ты по лазерному охлаждению ионов (286).
§ 7.7. Получение узких резонансов путем охлаждения частиц . . . 288
7.7.1. Возможные пути получения узких резонансов (288).
7.7.2. Ультраузкие резонансы на запрещенных переходах
локализованных ионов (291). 7.7.3. Ультраузкие резонансы
на запрещенных переходах атомов (292).
Глава 8. Нелинейные резонансы в спектроскопии................... 294
j 8.1. Ширина нелинейных резонансов............................. 296
8.1.1. Влияние столкновений (296). 8.1.2. Пролетные эффекты
' (301). 8.1.3. Интенсивность резонансов (309). 8.1.4. Другие
эффекты (312).
§ 8.2. Экспериментальные исследования резонансов в пролетной об-
ласти .......................................................... 314
§ 8.3. Лазерные спектрометры для спектроскопии сверхвысокого
разрешения...................................................... 321
Глава 9. Узкие резонансы в атомной спектроскопии............... 329
§ 9.1. Измерение естественной ширины и времени жизни уровней 329
9.1.1. Измерение естественной ширины линий (329). 9.1.2.
Измерение времени жизни уровней (334). 9.1.3. Трехуровневые
системы (336).
§ 9.2. Ударное уширение нелинейных резонансов................... 337
9.2.1. Основные экспериментальные результаты (337). 9.2.2.
Механизмы столкновений (341). 9.2.3. Исследование релакса-
ционных процессов на отдельных уровнях методами ТЛС (345).
§ 9.3. Исследование структуры уровней........................... 355
9.3.1. Изотопическая и сверхтонкая структуры (355). 9.3.2.
Исследование эффектов Зеемана и Штарка (362).
§ 9.4. Спектроскопия запрещенных переходов...................... 367
§ 9.5. Нелинейная лазерная спектроскопия ридберговских атомов 369
Глава 10. Нелинейная молекулярная лазерная спектроскопия . . . 372
§ 10.1. Исследование структуры уровней.......................... 373
10.1.1. Электронно-колебательно-вращательные переходы мо-
лекул (373). 10.1.2. Сверхтонкая структура (374). 10.1.3.
Штарк- и зееман-эффекты на колебательно-вращательных пере-
ходах (377). 10.1.4. Измерение вращательных постоянных
и изотопических сдвигов по биениям (384).
§ 10.2. Ударное уширение резонансов на колебательно-вращатель-
вых переходах............................................ 385
10.2.1. Ударное уширение контура линий поглощения моле-
кул (385). 10.2.2. Уширение нелинейных резонансов (386).
10.2.3. Однородность насыщения на колебательно-вращатель-
ных переходах при низком давлении (388). 10.2.4. Нелиней-
ная зависимость ширины резонансов от давления (390). 10.2.5.
Наблюдение упругого рассеяния при столкновениях (394).
10.2.6. Применение резонансов при исследовании неупругих
столкновений (397).
§ 10.3. Прикладная молекулярная спектроскопия.................. 399
Глава 11. Узкие резонансы в квантовой электронике.............. 401
§ 11.1. Селекция мод нелинейным поглощением.................... 401
§ 11.2. Узкие резонансы усиления в трехуровневой схеме......... 405
§ 11.3. Стабилизация частоты лазеров по узким резонансам .... 408
11.3.1. Метод внутренней нелинейно-поглощающей ячейки
(410). 11.3.2. Лазерсузкой линией излучения (414). 11.3.3. Дол-
511
говременная стабильность и воспроизводимость частоты лазера
(416). 11.3.4. Стабилизация частоты по сверхузким резонансам
(424). 11.3.5. Метод внешней нелинейно-поглощающей ячей-
ки (427). 11.3.6. Стабилизация частоты по конкурентным резо-
нансам (430). 11.3.7. Стабилизация частоты в двухмодовом
режиме (431).
§ 11.4. Оптические часы........................................ 432
§ 11.5. Измерение абсолютной частоты лазеров................... 433
Глава 12. Узкие оптические резонансы в экспериментальной физике 436
§ 12.1. Измерение скорости света............................... 437
§ 12.2. Прецизионная спектроскопия переходов атома водорода . . . 440
12.2.1. Насыщение поглощения серии Бальмера. Постоян-
ная Ридберга (441). 12.2.2. Двухфотонная спектроскопия пере-
хода 15 25. Сдвиг Лэмба (443).
§ 12.3. Прецизионная спектроскопия лептонных атомов........... 44!)
12.3.1. Позитроний (449). 12.3.2. Мюоний (452).
§ 12.4. Наблюдение эффектов теории относительности............. 453
12.4.1. Релятивистский эффект Доплера (45.3). 12.4.2. Изо-
тропия пространства и скорости света (456). 12.4.3. Связь мас-
сы и энергии (456).
§ 12.5. Наблюдение эффектов гравитации и космологии............ 458
12.5.1. Детектирование гравитационных волн (458). 12.5.2.
Проверка постоянства мировых констант (460).
§ 12.6. Другие квантовые эффекты............................... 462
12.6.1. Эффекты отдачи (463). 12.6.2. Расщепление уровней
энергии левых и правых молекул (465).
§ 12.7. О возможностях лазерной у-спектроскоппи без доплеровско-
го уширения.................................................... 467
12.7.1. Связь между оптическими и ядерными переходами
(467). 12.7.2. Электронно-ядерные переходы в атомах (470).
12.7.3. Молекулярно-ядерные переходы (471). 12.7.4. Двой-
ной у- и оптический резонанс (474). 12.7.5. Лазерно-индуци-
рованные узкие резонансы 2у-анпигиляциопного излучения
(478).
Список литературы ............................................. 481