/
Текст
J ' I I <:::I:J ..=3: <;) f\ 52 в. С. Летохов) В. П. Чеботаев Нелинейнал лазерная спеRТРОСRОПИЯ сверХВЫСОRоrо разрешения < Eи[.': i:;,:. /. О, Е:;':"):. "';, . ',: ;::: ,,' , ',о 'i. ;;:,;)';,:".\./1 ; & ,' i .;",,.,..:: ..:::::;':::: МОСНВА «НАУКА» rЛАВНАН РЕДАIЩИЯ ФИ3ИRОМАТЕМАТИЧЕСRОЙ ЛИТЕРАТУРЫ 199 О
ББК 22.344 Л52 УДК 535.33 Рецензент еских на у к С. А , А хмаnов доктор физикоматематич ЛЕТОХО В В. С. , ЧЕБОТАЕВ В. П, . Нелинейная лазерная спектро М Наука. rл. ред. физ.мат. лит., скопия CBepXBbICO Koro разреШ 4 е О Н 4 ИЯ О 6 .. 1990. 512 c. ISBN 50201 вных принципов нелинейной ла Дано систематическое изложение осно шения без доплеровскоrо ушире зерной спектроскоПИИ cBepXBbIcoKoro ра:я двухфотонной спектроскопии ния: спектроскопии насыщния поrЛОатомв. Изложены как основы тео- и спектроскопии лазерноохлажденны ныx методах. Рассмотрены разнооб рии, так и сведениЯ об экспериментал: й метролоrии, атомнОЙ и молекуляр разные применениЯ методов в квантов ной физике и квантовой электронике. кже аспирантов и студентов Для науЧНЫХ работников, инжееров, с::троскопии, оптике, атомНОЙ ста ших курсов, специализируюихся в и лекулярной физике, квантовои электронике. Табл. 15. Ил. 231. Библиоrр.: 884 назв. Научное издание ЧЕБ ОТАЕВ Bellua;ltun Павлович ЛЕТОХОВ Владилеn СтепаnО/Jич, НЕЛИНЕИНАЯ ЛАЗЕРНАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ CBEPXBbICOKOrO РАЗРЕШЕНИЯ ЗаведующИЙ реда}{цией Л. И. rJlaa1ieea Реда}{тоР Е. К. КОЗJlова Младший реда}{тор В. А. КУЗ1iецова ь-че1i"О Худ ожественный реда}{тор Т. Н. КОJl Л В Лиха-чева Техничес}{ий реда}{т р ор . а . Н Д Д орохова :Корре}{торы Е. Ю. ы-чаеов, . . ИБ No 32593 Фо мат 60Х 90/16. Бумаrа Т!lП. Сдано в набор 23.08.89. подписо }{ пеа'1Jс91: печ: л.32'-Усл. Kp.OTT.32. уч.ИЦ. 5Sf; fОб}{::.ез J.1Т6.ВЦена 6 'р. 90 к. (,Наука» rOToproBoe объединение Изда тельс КОПРО!lЗВ ф О:зС::Н:е:а;::ес}{ой литературы rлавная реда}{ция Й т 15 117071 Мос}{ва B71. Ленинс}{и проспе}{. 2я типоrрафия издательства «Нау}{а» 121099 Москва r99. Шубинс}{ий пер., 6 1604060000140 7391 Л 053(02)-90 ISBN 5020140406 ;ит. 1990 .......... ПРЕДИСЛОВИЕ Принципиально новый источник света лазер был создан около 30 лет назад в результате фундаментальных исследований ученых США и СССР в области квантовой радиофизики. Лазер ный свет обладает уникальными характеристиками: высокая пространственная KorepeHTHocTb (малая расходимость и фокуси руемость), высокая временная KorepeHTHocTb (монохроматичность), управляемая длительность (от непрерывноrо излучения до им пульсов фемтосекундной длительности), rромадная интенсивность, перестраИВ1iемость длины волны (от далекой ИК области до Ba RYYMHoro УФ). Эти характеристики предопределили рождение или обновление мноrих областей науки и технолоrии за счет ис пользования KorepeHTHoro лазерноrо света. В первую очередь это относится к оптической спектроскопии. Все основные xapaKTe ристики оптических спектральных методов: спектральное разре mение, временное разрешение, чувствительность, селективность, локальность и дистанционность измерения были радикально улучшены с помощью лазерноrо света. Это было достиrнуто как за счет известных методов спектроскопии, так и за счет открытия новых методов, принципально основанных на уникальных свой Ствах лазерноrо света, ОТСУТСТВУЮЩИХ у обычных источников света. П риме ром последнеrо является разработка методов нели нейной лазерной спектроскопии cBepxBblcoKoro спектральноrо разрешения, ПОЗВОЛЯЮЩИХ исследовать структуру спектральных линий, скрытую доплеровским уширением изза тепловоrо дви жения частиц (атомов, молекул, ионов). Эти методы позволили увеличить спектральное разрешение от уровня R == v 0/ Llv == == 105106 (v o частота спектральной линии, Llv разрешае мый спектральный интервал), оrраничиваемоrо доплеровским УlПирением спектральных линий, до уровня 1011 сеrодня и в перс пективе до необычайно высоких значений, вплоть до 1015 И выше. Детальному рассмотрению всех этих методов и посвящена Ha СТоящая моноrрафия. Первая наша моноrрафия по рассматриваемой проблеме была опубликована в 1975 r. в издательстве «Наукю> под названием «Припципы ПGJIипейной лазерной спектроскопию>. Быстрый про rpecc методов нелинейной спектроскопии без доплеровскоrо УlПИ Рения JI их эффективность для исследования атомов и молекул 1* 3 -..&t.
фундаментальных физических экспериментов с ними, привел к из данию этой моноrрафии издательством «Шпринrер» в существенно расширенном варианте на анrлийскОМ языке в 1977 r. На русском языке эТО второе издание моноrрафии не публиковалось. И вот спустя более 10 лет, коrда кажется, что основные методы нели нейной спектроскопИИ без доплеровскоrо уширения сформирова лись в довольно крупное направление лазерной спектроскопии, имеющие четкие rраницы, мы решились подrотовить третье изда ние. В зтом издании совсем мало материала от первоrо изданиЯ, известноrо читателям на русском языке. МЫ надеемся, что оно бу дет полезным всем исследователям, работающим в лазерной физи ке, нелинейной оптике и оптической спектроскопИИ над вопроса ми взаимодействия лазерноrо света с движущимися атомами и MO лекулами, а также использующим метоДЫ субдоплеровской ла зерной спектросКОПИИ в экспериментальной физике, химичеСI{ОЙ физике, квантовОЙ метролоrии и друrих областях наукИ. Моноrрафия составлена таким образом, что неподrотовленный читатель может ознакомитьСЯ с основами, прочтя только первые две rлавы. В последуюЩИХ (37) rлавах дано более подробное описание пяти принципиально различных методов нелинейной спектроскопИИ без доплеровскоrо уширения, и их можно читать почти независиМО друr от друrа, опираясь на материал rл. 2. Наконец, в последних пяти (812) rлавах представлены приме нения рассмотренных методов в реальных спектроскопических и физических экспериментах. В них кратко суммирован обширный материал, разбросанный по rромадному числу ориrинальных пуб ликацИй. При подrотовке данной моноrрафии большую помощь нам оказали наши коллеrи д. ф.м. н. С. Н. Баrаев, д. ф.м. н. Е. В. Бакланов, к. ф.м. н. В. и. Балыкин, д. ф.м. н. в. r. Ми ноrин, д. ф.М. н. Е. А. Титов и к. ф.:м. н. В. В. Тяхт. Боль шую помощЬ при технической подrОТО Вhе РУI{ОПИСИ к изданию оказали В. и. Андреева, Т. Я. Дубнищева и r. в. Овсюк. Всем им мы выражаем нашу rлубокую признательность. Особо мы блаrодарнЫ rлавной редакцИИ физикоматематической литера туры издательства «Наукю) и, в частнОСТИ, Л. и. rладневой и Е. К. Козловой за большую и терпеливую работу с нашей py кописью. В. С. Летохов r. Троицк, московская обл. март, 1989 r. В. П. Чеботаев Академrородок, r. НовоспБПРСI{, lapT, 1989 r. rлава 1 Введение в субдоп.леровспую спепmроспопию Основная часть наших знаний о строении . молекулярном уровне получена из данных :::T:Kao:a с aTOMHO скопии. Однако по мере уrлубления наших зн u петро атомов и молекул стал ощутимым предел аии о TPYI,Type ской спектроскопии обусловленный возможностеи оптиче линий испускания и оrлощения вещест;:IИhнием спектральных . сиьное уширение спектральных линий . о антически наиболее деиствием частиц между собой n ко ' бусловленное взаимо ном :азе, может быть устраыено Н7аРБО:;:ОЙ среде или плот линии rаза низкоrо давления. нии спектральных t 1.1. Уmирение оптических спектральных ;IИНИЙ в rазе При измерении спентральнь u не удается достиrнуть нонеЧIIlЛ:: атомов и моленул в тазе пых линий с ш u получения СПeJ{траль ходов изолиро:а:rИiие;:.е;:IIвй;;твамп нвантовых пере внеоднородном уширении т то нроется, вопервых, Доплера для движущихся с ()ктральных линий изза эффекта ВТорых пловыми СhОрОСТЯМИ частиц и BO новениЙ Вч:::РОДНОrМ суширенип снентральвых линий иззас;олн rаза основной :X?д в друrом. При достаточно низном давлении 1 1 1 Д уширение дает эффент ДОПJJе р а . " оплеропское уширени Д . или моленула) испуснает ил поr т вижущ-аяся частица (атом (021 HBaHToBoro перехода между ощает излучение не на частоте Определяемой условием нвантов;::Я l%;:нями энерrиn Е 1 и Е 2 , пШ 21 == Е 2 Е 1 , (1.1) Тде п постоянная Планна фекта Доплера частоте (' а на неснольно смещенной изза эф ОТдельной частицы s (ш) c:c. 1.1а). Центр спентральной линии nроенции снорости частицы ается на величину, зависящую от В общем случае сме ен е на направление наблюдения n. Эффекта [1] щ и определяется формулой для доплер ш' == ш о (1 v 2 /c 2 )1/2 1 vn/c (1.2) '5 ..
, и W частоты для движущейся и неподвижной частиц T:eTCTBe;HO, v === I ""' I с скорость света. При нерелятивист ском движении (и < с) формула (1.2) сводится к линейному по v доплерзффекту: (1.3) W r W О === W о vn/ с === kv" u П р и наб У. llШ /с волновой вектор поля с частотои ШО' u u rде fi.. . о ( kv О) линеиныИ доп людении, cTporo перпендикулярном к v , во внимание лерэффеr",т исчезает, и тоrда необходимо принимать v \ и' . Спектрал.ная I ЛЦНЦЯ ноле/fУЛ 1 с зut!uнноц . скорос1ПЬЮ , Ш Ша . . ,_/;o: s Спек1П;;UЛЬНUЯ линця pu'/JHotJeCHoao uнсuнмЯ молекул > (./o О Цо v tJ фф Ф рму спектральной линии: а доп Рис. 1.1. Влияние доплерэ екта на я О(поrлощения) частиц, движущихся леровский С/lвиr частоты испускаНп;оекций скоростей тепловоrо движения со скоростью t,; б распределени в спектральнаll линия S (00) paBHOBec частиц на выделенное направлени ущи хся с тепловыми скоростями Horo ансамбля частиц, дви (.д' (.до {j квадратичный по v доплерэффект: ш' с-= Ш О (1 и 2 /с 2 )1/2 Ш О (1 и 2 /2с 2 ), который зависиТ от моуляо С д К: р ТффЬпектральной линии сдвиr за счет линеиноr движущейся частицы может быть представлен в виде S (v, ш) === S (ш о kv). ношение (1 5) справедливо при условии, 3aJКечаН,uе. CTporo rоворя, соот 'Л/2п без взмущения. Это можно понять что частица проходит paccT0!.lH L 3> ие времени' /1t набеr фазы ПОЛIl равен из простейших соображении. тсчен ' ( 1 6 ) 00' I1t (000 + kv) ы, . а вклад доплерэффекта в этот набсr можно представить в виде I1qJ (ы' ыо) /1t kv/1t 2п cos а,.v/1t/'Л, (1.7) Е пример атом случайно MeHller направление rде а, у['ол между k и v. < сли, Hl ы' < 'Л/2п то происходит усреднение СIШрОСТИ на среднем раССТОIllIИИ ;;;';:ение вклада доплерэффекта в смеще набеrа фазы и, соответственно, уме) В общем случае донлеровское уширение ние частоты злучеНИIl (пrлощени:rУЩ9ЙСЯ хаотиче::-ки, ВЫЧlIСЛllerся с по спектральнои линии часrИЦЫ, дв мощью интеrрала Фурье функции t (t) ехр [iOOot + ikr (t)], (1.4) (1.5) (1.8) 6 rIIe r (t) координата частицы, связанная со скоростью v (1) соотношенисм t r(t) v(t')dt'. (1.9) oo Как показал Дикс [2], если частица блуждает случайно, подчиняясь диффу зионному заRОНУ, то доплеровское уширение ОПРСДРляотся не срРДНРii, а се диффузионной СRОрОСТЬЮ. В rазе частицы движутся во всевозможных направлениях, и поэтому доплеровский сдвиr для каждой из них различен. При тепловОМ равновесии все направления движения равновероятны, т. е. распределение скоростей частиц изотропно. Поэтому проек ция скорости частиц на какоелибо избранное направление (v ==: === nv) описывается распределением Максвелла [3] f (и) vи ехр [ (+ )2] ' (1.10) rде и === (2k B T/M)1/2 наиболее вероятная скорость частиц IЗ l'a зе, т температура rаза, М масса частицы (атома, молеку лы), k B постоянная Больцмана. Это распределение имеет сим метричный вид rауссовой кривой (рис. 1.16). В результ;::,:,с r,lle.:T ральная линия ансамбля частиц представляет собой симметрич" ный контур с центром на частоте RBaHTOBoro перехода Ш О (рис. 1.1в). В простом случае стаТИСтически независимых уширений изза . эффекта Доплера и сбоя фазы при столкновениях частиц между собой форма спектральной линии ансамбля частиц S (ш) опреде ляется сверткой формы линии отдельной частицы, обладающей заданной проекцией скорости (1.5), с распределением проекции скорости частиц на направление наблюдения (1.10): S(W)===SS(W Ш)f(V)dV. (1.1-1) в статистическом равновесии при МRRсвелловском распределе нии t (и) (1.10) в предельном случае, KorAR доплеровское ушире ние rораздо больше однородноrо уширения, т. е. ширины спект ральной линии S (ш) неподвижной частицы, форма СПСRтральной ЛИнии (1.8) может быть пред ставлена в виде S (ы) == Ioexp [ ( 00;;: 000 у J == 10 ехр [ 4 lп 2( 00 :o У] ' (1.12) rде 1 о интенсивность линии испускания (поrлощения) в MaK СИмуме (ш === ш о ), L'lШD доплеровская ширина линии по полу ВЫсоте, определяемая выражением L'lWD === :0 (81п 2 kT У/2 === 7,163.1 O7 ( У/2 (1)0' (1.13) rде А [а. е. м.] масса частицы, Т [К] температура. Для aTO МОВ и молекул с атомной массой А ;:::::; 100 при нормальной темпе Ратуре L'lWD;:::::; 106 Ш о ' 7 .....
Форма доплеровскоrо профиля имеет вид rауссовой кривой для которой характерно резкое падение интенсивНОСТИ на крыль ях. Действительно, далеко на крыльях распределение интенсив ности определяется уже не доплеРОВСI{ИМ уширением, а xapaKTe ром однородноrо уширения. Например, в случае eCTecTBeHHoro уширения спектральноЙ линии изза радиационноrо распада уровней спектральная линия частицы S(ffi) имеет лоренцевский профиль [4] 1 "У/ 2 S (ш) о=:: п (ю юо)2 + (у/',!,)" ,. (1.14) rде у радиационная ширина по полувысоте. Даже при У < < LlffiD далеко на крыльях доплеровскоrо профиля вклад лорен цевскоrо контура становитСЯ превалирующим. В общем случае форма доплеровски уширенной линии определяется сверткоЙ ло ренцевскоrо контура S (ш) и rayccoBa контура 8 (ш): 00 1 ( ш) == 1 ...L \' ехр [(юо ю)2/(kи)2] dffi', о п (юю')2+(у/2)2 oo (1.15) tюторую называют профилем Фойrта [41. Если атом или молекула имеют несколько переходов, настоль ко близких., что их rayccoBbl кривые доплеровскоrо уширения перекрываются, то обычные методы оптической спектроскопии бессильнЫ. Правда, эксперименты с высоким разрешением иноr да показывают, что наблюдаемая ширина спектральной линии слишком веЛИI{а, чтобы ее можно было объяснить только тепло вым ДВИJ!{еНИ9М частиц. Тщательный анализ позволяет иноrда датЬ оценку, например, величиНЫ неразрешаемоrо расщепления, но детали неизбежно остаются вне поля зрения. Однако именно такие детали в ряде случаев несут информацию о малых отступ лениях от известных физичеСltИХ данных и поэтому представляют особый интерес. Здесь можно сослаться на два классических при мера из истории атомной спектроскопии. Доплеровское уширение являлось серьезным препятствием для открытия и измерения сверхтопкой структуры оптических переходов. Например, резонансные Dlo2ЛИНИИ Na 589,0 нм (пе реход 3281/2 ---+ 32РЗ/2) и 589,6 нм (переход 3281/2 ---+ 32Р1/2) имеют дублетную структуру за счет cBepxToHKoro расщепления OCHOBHO ro состояния около 0,02 А (или 1772 мrц). Доплеровское ушире ние резонансных линий Na превышает расщепление уже при TeM пературе Т> 500 К. Уверенное наблюдение сначала дублетной СТРУIПУРЫ [5], а затем и полноЙ сверхтонкой структуры [61 yдa лось осуществитЬ только с помощью метода атомНЫХ пучков. Дpy rим примером серьезноrо оrрапичения изза эффекта Доплера является измерение сдвl1еа Лэмба в атоме водорода. Еще в 1934 r. появились первые подозрения, что уровень 281/2 водорода лежит примерно на 0,03 ос 1 выще уровня 2Р1/2' Однако доплеровское уширение линии Бальмера На 656,3 нм составляет 0,2 CM1 и не 8 ......,.' позволяет наблюдать этот эффект обычными методами оптической СПеКТРОСКОПИИ. Эта ситуация сохранялась вплоть до 1947 r., Kor да Лэм и Ризерфорд методами раДИОСПeIТрОСКОПИИ показалп [7J, что деИС10ельно уровень 281/2 сдвинут относительно уровня 2 Р l/2 на + 5 мrц (или 0,034 CMl). Как известно, открытие сдвиrа Лэмба и ero последующее наблюдение оказали сущест венное влияние на развитие квантовой электродинамики. Доплеровски уширенная спектральная линия по существу есть совокпность большоrо числа rораздо более узких спектраль ных линии, принадлежащих частицам с различной скоростью. т а б л и ц а 1.1. Механизмы уширения спектральных линий в rазах тип Происхождение I Ширина I линии I Порядон величины ДоплеРОВСlfое уширение Естественное уширение Лоренцевское (столкнови тельное) уширение Уширение изза столкновений со стеш,ами Пролетное уши рение УПIирение CBeTO вым полем Heoallopoanoe уширение Эффект Доплера изза теп ловоrо движения моле кул 2(с)о ро(с 1081010 rц Однородпое уширенuе Спонтанное затухание B03 1(2пт бужденноrо состо:шия Столкновения частиц МеЖ 1(11:Т СТ ду собоЙ 105108 fц 3.lОЗ3.10' fl\ (р1ОЗ Торр) СТОЛIшовения частиц со vо(2л[, стенками rазовоЙ ячеiiюr Конечное время продет а uo,!2Jtd частицы через световой пучоr; Высокая скорость перехо РI2Е!п дов между уровняIИ в интенсивноЙ световой волне 10З1О' r'ц 10З 10' rц 104105 rц (l1 MBT!Cl\I2) Поэтому часто доплеровское уширение называют nеодnородны.м. :uирением. Однородным ушuрenl1ем называют ширину спектраль и линии в отсутствие эффекта Доплера. 1.1.2. Механизмы однородноl'О уширения. В табл 1 1 дены зн . . приве" Hыx л ачuения. неоднородноrо уширения оптических спектраЛl.. ут инии в rазе и вклад различных механизмов в однородное да.:рение. В ширину спектральной линии одной частицы в rазе '1'ал т влад несколько эффектов. Первый и наиболее фундамен cno ьныи эффект радl1аЦl10nное (естественное) ушuрenuе изз; !lJ!lянтаНбноrо распада возбужденноrо состояния. Спектральная JЦI,.. , о условленная спонтанным затуханием, имеет лореJIЦе.ву l8IIiIIIl 9
форму (L .14) r 4}. НрЭМR: жизни :возбужденноrо состояния 1: атомов и MOДKY:1 зависит ОТ силы перехода , называемой в спектроскопии силой осциллятора, и длины волны излучения. Для наиболее ин тенсиВНЫХ электронных переходов атомов и молекул в видимой области спектра 1/у == 108 с. Для метастабильных и колебатель ных уровней молекул радиационное время жизни может дости raTb значений 1/у == 101105 с. Существенный вклад в однородное уширение дают столююве ",ия частиц между собой. Каждое столкновение сбивает фазу пе риодическоrо движения электрона в атоме или колебания атомов в молекуле. В результате TaKoro систематическоrо «сбоя» вместо реrулярноrо периодическоrо процесса, описывающеrо состояния атома или молекулы, возникает квазипериодический процесс 11 виде последоватеЛЬНОСТIl KOl'epeHTHbIx цутов со средней дли тельностью 1:ст, равной среднему времени между последователь :iIыми столкновениями одной частицЫ с остальными. столкнове ния приводят , помимо сбоя фазы, к затуханию состояний. Столк новительная форма линии в простом случае, коrда при столкно вении происходит либо сбой фазы, либо затухание уровня, также имеет лоренцевский характер [41 с шириной по полувысоте (J)CT' определяемой частотой столкновений частиЦ: (J)CT == 2/1: ст . (1.16) Для сбоя фазы достаточно относительно слабоrо взаимодействия частиц между собой, при котором скорость и направление движе ния частицы измеЮIЮТСЯ незначительно. Поэтому поперечное ce чение уширяющих столкновений обычно rораздо больше rазоки 'Нетическоrо сечения, определяющеrо столкновения частиц между собой. Типичные значения столкновительноrо уширения для молекул лежат в интервале VCT == шст/2л: == ззо мrц при давлении rаза 1 Торр. что соответствует среднему времени между уширяющими столкновениями 1:ст == 107 108 С при давлении rаза 1 Торр. При таком давлении лоренцево уширение, например, ИК молекулярныХ переходов в тысячи раз превышает eCTeCTBeH ную ширину. Так как лоренцево уширение пропорционально дaB лению, то для сокращения столкновительноrо уширения до ec тественной ширины необходимо, чтобы давление rаза было менее tO3 Торр. Но при уменьшении давления становится заметным вклад в уширение еще одноrо механизма. При низких давлениях средняЯ длина свободноrо пробеrа MO Jtекул Л, связанная со среднеквадратичной скоростью V o == == (3kБТ/j}f)l/ и средним временем между столкновениями 1:ст соотношением Л == V o 1:cr, возрастает и может, в принципе, стать сравнимой или даже больше размеров сосуда с rазоМ. В этом случае 1: с т будет определяться уже не столкновениями частиц между собой, а столкновениями со стенками сосуда. Этот эффект ПРИБОДИТ к уширению спектральной линии порядка voL, тде L среднее расстояние межцу стенками сосуда. При поперечных раз мерах сосуда в несколько сантиметров столкновения со стенками 10 должны давать уширение порядка 10<1 rT. ЭТО OBO!ТЬHO мала!! величина, но даже она превышает естественную ширину для пе реходов молекул в ИК диапазоне. При изучении взаимодействия движущихся частиц с пучком оrраниченноrо диаметра, помимо уже указанных эффектов, влияю щи на уширение резонанса, необходимо рассмотреть и следую щии. Частица, имеющая скорость и, пересекает световой пучок диаметра d за время 1: П Е == d/v. Световой пучок можно рассматри вать как измерительныи прибор , с которьш молекулы взаимодей ствуют конечное время tизм == 1: пр . Соrласно принципу неопре- делеННОСТll, энерrия перехода между уровнями не :\южет быть определена с большей точностью, чем J.E == п/ Дt пзм , Это соот- ветствует неопределенности в частоте перехода U)пр == J.E/1i == === 1/1:пр, т. е. уширение спектральнойj шшии изза конечвоrо вре- мени пролета частицы через световой пучок (J)пр ;::::; 1/1:пр. (1.17) При относительно высоких давлениях rаза, КОl'да длина свобод-- Horo пробеrа Л rораздо меньше диаметра световото пучка, этот эффект uHe заметен на фоне rораздо большеrо уширения изза столк новени, но при изких давлениях для переходов с :\Iа.пой радиа ционнои ширинои У он дает основной вклад в мехаНИ3;\1 уширения. 1.2. Методы оптической спеI\ТрОСКОПИП без доплеровскоrо уширения Для u устранения ОI'раничений разрешающей способности оп- тическои спектроuскопии, обусловленных эффектом Доплера, был разработан целыи ряд методов, позволяющих исследовать струк- туру квантовых уровней и переходов , обычно СJ\рЫТУЮ доплеров ским уширением спектральных линий. Все эти долазерные методы основаны на линейном взаимодействии света с атомами и молеку- :аи. Их можно подразделить на две труппы (рис. 1.2): 1) ли- еиные методы, основанные на монохроматизации распределе ния скоростей частиц f (v) при использовании КОJIлимированных Пучков атомов или молекул, которые применимы для спектро- оии квантовых переходов; 2) линейные методы, основанные оп аблюдении структуры квантовых уровней, скрытой обычно Д леровским уширением. Эти методы не позволяют определить например, центр доплеровски уширенной спектральной линии' :. не обладают спектральным разрешением квантовых перехо eH Кроме тото, существует еп],е одна труппа :методС\в: 3) Kor&- р ные нестационарные методы, основанные на измерении одно С РОДНой ширины спектральных переходов атомов или ;\юлек у л. КРЫтой Д опле р о С Э . ," с б в ким уширением. ти метоцы не обла д ают спо о Ностью Р аз р е ша ( ТОвых u ть ни спектральные линии, НИ Структуру кван- ре уровнеи. Они применимы только для измерения СRо р остей JIаксационных П р о есс ' IIB Ц ов, уширяющих спентральную линию ДИвидуальноrо атома или молекулы. Только понимая эту щ)рар 11
хию возможностей самых различных методов линейной и нели нейнОЙ оптической спектроскопиИ без доплеровскоrо уширения, можно по достоинству оцениТЬ и правильно использовать опис ваемые в последующиХ rлавах универсальные методы нелинеи ной лазерной спектроскопиИ квантовыХ переходов без доплеров: CKoro уширениЯ, которые способны решать все задачи оптическои спектроскопИИ CBepXBЫCOKO ro разрешения. 1.2.1. Спектроскопия KBaH товых переходов: пучковые методы монохроматизации скоростей. Для спектроско пии квантовых переходов без доплеровскоrо уширениЯ при менимЫ методы aToMHoro или молекулярноrо пучка, KOTO рые имеют долrую историю и большие достижения как до появления лазеров, так и в настоящее, (<лазерное» время. Здесь имеется два довольно эффективных метода. а. Метод попер еч,Н,оz о aтo;,+tHOZO или .молекулярноzо пучка. Еще в 1928 r. Добре цов и ТеРGНИН [5] использо вали пучок атомов N а, дви жущийся В направлении, пер пендикуЛЯРНОМ световому пуч ку, для устранения доплеровскоrо уширения и исследования CBepx тонкой структуры резонансных линий атома Na. На рис. 1.3 по казана rеометрия эксперимента с поперечным пучком частиц (атомов или молекул). Частицы влетают в вакуумную камеру че рез малое отверстие (дuафраrму) 81 в источнике, который пред ставляет собой печку, наrреваемую до определенной температу ры, необходимой для создания требуемоrо давления паров атомов или молекул. С помощью второй диафраrмы 82 вырезается неболь: шой уrловой интервал скоростей частиц. Давление в вакуумнои амереподдерживается достаточно малым, чтобы длина свобод Horo пробеrа частиц Л была rораздо больше расстояния L меж: ду диафраrмами. Коэффициент коллимации пучка, иЛИ уrловои раствор пучка, определяется очевидным выражением 2<ро :::::; d/ L, .;. 3" СПlжтроскопия реЛfжсаi{шJ . а Спектроскопия Kf}UHПlOtJf1fX !/роднец / / I A(,)f2 Д\ Р3 J'4 Спектроскопия K8uHПlO{}tJfX _________ перехоiJоtJ 2 t 11 1 ' ./ " / / '\" / / , " /.// ! , ",'...... >-- о . о (i) (,)/3 {,)Z4 Рис. 1.2. Различные типы спсктроско пии без доплеровскоrо уширения (а) и форма линий RBamOBblX переХодов (6) (1.18 ) rде d диаметр второй диафраrмы, причем обычно d < L. На рис. 1.3 показаны также профили интенсивНости пучка частиц в области взаимодействия со световым пучком. В эксперименте [5] атомный пучок возбуждался перендику лярно хорошо коллимированным пучком света натриевои лампы. 12 ' и возникающая резонансная флуоресценция атомов в пучке TaK e наблюдалась в cTporo перпендикулярном направлении. CTe пенЪ сокращения доплеровскоrо уширения определяется степенью коллимации aToMHoro и возбуждающеrо cBeToBoro пучков. Прак тичесКИ основной вклад в остаточное доплеровское уширение 4SWD дает степень коллимации aToMHoro пучка: 6WD == 2<ро (и/с) W o <PoWD. (1.19) Трудности в коллимации возбуждающеrо пучка света устраняются при возбуждении атомов электронным пучком [6]. Эксперименты по схеме с наблюдением поrлощения пучком aTO мов калия и друrих элементов были выполнены в работах Джек . сон а и Куна [8]. В этом случае коллимированный пучок от источ ника с широкой резонансной линией от калиевой лампы пропус кался через атомный пучок cTporo перпендикулярно, и на фоне СIЗетобоu пучок flапра{}ление наiJлюiJения флуоресценции /# ././ ./ ././ / /./ ./ Атоны Источник пичка атома!} 81' 2't'o 82 d I ОrJласть L I 8ЗlllLноtJвйст!JIJ.Я пмФц> атомноеа nУ'{К([ Рис. 1.3. Схема наблюдения спектральной линии испускания aTOMHoro пучка при перпендикулярном возбуждении широкой линии наблюдались чрезвычайно узкие линии поrлоще ния. Разумеется, для наблюдения узких линий поrлощения и ис пускания в атомных пучках необходима спектральная аппарату ра с достаточно высокой разрешающей способностью. Обычно в таких случаях применяется эталон Фабри Перо. Более под робные данные о применении метода пучков в оптической дола верной спектроскопии читатель может найти в книrе [9J. Исчер Пывающие сведения о технике атомных и молекулярных пучков Даны в моноrрафии [10J. В радиоспектроскопии доплеровское уширение rораздо MeHЬ те, чем в оптическом диапазоне, но при создании радиоспектро СКопов с высокой разрешающей способностью оно также сущест Венно. Басов и Прохоров [11], rордон, Цайrер и Таунс 112] успешно использовали метод молекулярноrо пучка для YCTpa Ifения доплеровскоrо уширения в радиоспектроскопии. В этом 13 lIIIIiIiU.
случае опятьтаки молекулы обладают очень малой составляющей в направлении распространения СВЧ сиrнала и ширина линии уменьшается пропорционально степени коллимации молекуляр Horo пучка. Возможности метода aToMHoro или молекулярноrо пучка в оптической спектроскопИИ существенно расширяются при ис пользовании в качестве источника возбуждения пучка частиц .;ш зера с узкой и перестраиваемой по частоте линией излучения. Так как ширина линии излучения лазера сравнительно леrRО может быть сокращена до величины, rораздо меньшей (1.19), и может леrко сканироваться по частоте, то отпадает неоБХо,J:П мость в использовании обычных спектральных приборов BЫCOKO то разрешения типа эталона Фабри Перо. Результаты первых успешныХ экспериментов, сочетающих молекулярный пучок (MO лекулЫ 12) и лазерное излучение (арrоновый лазер на 514,5 Юl). были изложены в работе [13]. С тех пор, освбенно после разра ботки узкополосных лазеров на красителях с перестраиваююй частотой, метод aToMHoro (молекулярноrо) пучка стал широко пrп меняться для спектроскопии квантовых переходов без доплеров cKoro уширения (см. обзор [14]). Помимо использовавшихся еще до появления лазеров методов флуоресценции и поrлощения стало возможным использовать принципиально новые методы детектирования возбуждения час тиц в пучке, так как интенсивное лазерное излучение способно переводить в возбужденное состояние заметную долю атомов 11ЛJI молекул из OCHoBHoro состояния. Одним из них является метоз маrнитноrо отклонения возбужденных атомов в пучке (оптичеСRПИ вариант метода Штерна rерлаха) [15], который успешно 11C пользовался для исследования скрытой доплеровсКИМ уширеН11ем сверхтонкой и изотопической структуры радиоактивных aTO10B Na [161 и друrих щелочных элементов [17]. Друrим исключитель но чувствительным методом детектирования возбужденных aTO мов в пучке является метод их лазерной фотоионизации [181, I>O торый успешно используется для исследования внутридоплеров ской изотопической и сверхтонкой структуры короткоживущих радиоактивных изотопов редкоземельных элементов [19, 201. Применение метода молекулярных пучков в сочетании с пере страиваемыми лазерами получило в последние тоды сильный ТО,1l чок блаrодаря использованию метода охлаждения молеI>УЛ в сверхзвуковых струях [21]. Этот метод особенно ценен для спект роскопии без доплеровскоrо уширения сложных :молекул, слабо: связанных молекул и кластеров в силу следующиХ особенностеи охлаждения молекул. Вопервых, низкие вращательная и колеба тельная температуры обеспечивают концентрацию молекул в нпз колежащих колебательных и вращательных состояниях, что YBe личивает коэффициент поrлощения и упрощает спектр молеRУЛ. BOBTOpЫX, при низкой температуре мотут образоваться слабосвя занные «вандерваальсовские}) молекулы, малая энерrиЯ диссо циации которых не позволяет наблюдать их при нормальных Tel 14 ,. I1epaTypax. Можно предвидеть быстрое развитие этоrо метода для пучков сложных и нестабильных молекул. б. Метод коллин,еарnоео пучка быстрых ион,О8 или атомов. При коллинеарном облучении пучка атомов или ионов доплерэффект дает максимальный вклад в уширение спектральной линии, и, казалоСЬ бы, такая rеометрия неприемлеlа для спектроскопии без доплеровскоrо уширения. Однако ситуация радикально изме пяетсЯ, если, например, ионы подверrнуть электростатическому ускорению, на что впервые было обращено внимание в работах [22, 23]. Дело в том, что при электростатическом ускорении OCTa ется постоянным разброс кинетической энерrии ионов, т. е. 6Е 6 (Mv 2 /2) Mv6v (Мс 2 /ю 2 ) L'lDL'lwD const. (1.20) ТаКИМ образом, при увеличении продольной компоненты CKOpOC ти ионов должно происходить одновременное уменьшение интер вала скоростей 6v и, следовательно, при увеличении доплеровско то сдвиrа для пучка L'lD спектральной линии должно пропорцио нально уменьшаться ее доплеровское уширение L'lwD. Можно CKa зать, что более быстрые ионы пролетают заданный интервал yc корения более быстро, и поэтому постоянная сила электростати ческоrо поля сообщает им дополнительно меньшую скорость, чем более медленным атомам. Доплеровская ширина ускоренных ионов связана с начальной доплеровской шириной L'lw простым соотношением ( kBT ) ]/2 OOO tJ.(UD== D еи , (1.21) rде Т начальная температура ионов, U ускоряющая раз ность потенциалов. Например, при температуре источника ионов т 2000 К и ускоряющем напряжении U 60 кВ доплеровская Ширина должна сократиться в 103 раз. Например, для зеленой ли нии Ва 'А 535 нм при таких условиях доплеровское уширение составит Bcero 1 мrц, что rораздо меньше естественной ширины 1'/2л 19 мrц. Весьма существенно, что в этом случае ионы rруппируются в меньшем объеме фазовоrо пространства, или, друrими словами, ПРопорционально сжатию доплеровскоrо контура происходит увеличение ero интенсивности. Поэтому одновременно с повыше ни ем разрешающей способности происходит увеличение чувстви тельности, что крайне важно для экспериментов с пvчками ионов ПИзкой интенсивности. . Этот метод применим 11 для спектроскопии нейтральных aTO мов, так как ускоренные ионы можно конвертировать в нейтраль Ные атомы путем перезарядКи в ячейке с парами щелочноrо эле меНта [24] (рис. 1.4). При этом предполаrается, что при переза РЯДке не происходит дополнительноrо увеличения разброса CKO рОстей 6v. Это действительно так, поскольку сечение резонансной lIеРезарядки довольно велико (О'р.п 10151014 см 2 ), И поэтому 15 .........
основная доля ионов (примерно 99 %) перезаряжаются в нейт ралы в периферических столкновениях, коrда изменение скорости быстроrо иона мало. Если перезарядка нерезонансна, то энерrия быстрых атомов изменяется точно на величину дефекта энерrии АВ. Таким образом, ширина распределения скоростей и уrловая расходимость пучка быстрых ионов не изменяются сколькони будь существенно при перезарядке. Добавим к этому, что при пе резарядке происходит заселение метастабильных состояний, а это Лазерный ПУЧОК Ускоряющиu детектор +fJ l / злектро(J lJозоужiJенных атонод I "1 000 , х Х IIOHHbIU Х дефлектор ПУЧОК Х Х иО110!} \ ХХ Х -,<Х х t;;(V) и о и l f1е р ез qР Яi!Нcrя ЯЧЕик([ тм! I Л ИУСI< V Рис. 1.4. Схема коллинеарноrо возбуждения пучка ускоренных атомов и распределения продольной скорости aToMHoro ПУЧ]\а до ускорения 18 (v) и после ускорения 1 (v) дает дополнительные возможности спектроскопии без доплерОВСhО ro уширения квантовых переходов атомов и ионов между BblCOI,O лежащими состояниями [25]. Подробное описание метода код.;ш неарной лазерной спектроскопии ионов представлено в работе [26]. Метод коллинеарноrо ПУЧJl:а ускоренных атомов успешно ис пользуется в экспериментах по исследованию изотопической и сверхтонкой структуры радиоактивных короткоживущих aTO мов ряда элементов [27, 28]. Хотя этот метод не требует лазерно ro излучения для получения узкоrо резонанса, тем не менее, e:ro наблюдение можно осуществиТЬ только с помощью узкополосно ro лазера с перестраиваемой частотой. Поэтому вполне eCTeCT венно, что такой метод возник и был реализован в «лазерный>} период спектроскопии. Он успешно конкурирует снелинейными методами спектроскопиИ без доплеровскоrо уширения, особенно в тех экспериментах, коrда по необходимости используется пу чок атомов или ионов. 1.2.2. Спектроскопия квантовых уровней: двойной оптический резонанс, пересечение уровней и квантовые биения. До ПОЯВ.'Iе ния лазеров был разработан ряд очень эффективных методов оп тической спектроскопиИ, позволивших существенно продвинуть ся в исследовании структуры квантовых уровней, которая была скрыта доплеровским уmирением при наблюдении оптических 16 "81 . r , спектральных линий обычными методами. Кратко рассмотрим эта метоДЫ. а. Метод двойноео радuооптuческоео резонанса. В 1952 r. Брос сель и Биттер осуществили эксперимент [29], в котором зееманов ское расщепление маrнитных подуровней возбужденноrо состояния Hg, скрытое доплеровским уширением, реrистрировалось Me тодом так называемоrо двойноrо радиооптическоrо резонанса. ATO мы четных изотопов ртути с равным нулю спином ядра возБУlliда лиь в состояние 6 З Р] линейно поляризованным излучением PTYT нои лампы на 'А == 253,7 нм. Пары ртути находились во внешнем: . /' 1 [OP, , 253,7 нм 'f I I 1 1 g;.\ . ";' 51:;0 т О 5 3,.., c '1 J':'+n"".J "'; I i:'..:... 1 i::: 1>; iii iI '" i:!- I 5'80............... " J .::-J '" ::, '" ы):: '" '" "" I ,) CI; \\ -::::r- 11'" ,'" )) С:-, ,( '" ( ( тО d 5 Рис. 1.5. К объяснению двойноrо радиооптичеСRоrо резоннса: а полярп 80ванная флуоресцения без радиочастотноrо поля; 6 появление излуч пия с Rруrовои поляризациеЙ в случае маrнитноr(i) резонанса постоянном маrнитном поле Н о' и вектор поляризации возбуж дающеrо излучения был направлен вдоль Но. Такое излучение приводит т, возбуждению подуровня с т == О (рис. 1.5а), что про является в поляризации резонансноrо излучения, переизлучаемо ro возбужденными атомами, которые остаются невозмущенными в течение KopoTKoro времени жизни! возбужденноrо состояния (порядка 107 с). Если теперь, сохраняя постоянное маrнитное поле Н о' вызывающее расщепление зеемановских подуровней, ПРИложить перпендикулярно ему переменное маrнитное поле Н 1 cos Qt, частота KOToporo Q совпадает с частотой зеемановскоrо расщепления, т. е. с частотой ларМОрОВСRоrо вращения в ноле Н о, то возникают квантовые переходы между различными зеема НОскими подуровнями (рис. 1.56). Заселение маrнитных подуров неи с т == + 1 приводит к возникновению О':J:компонент поляриза Ции во флуоресценции. Таким образом, перестраивая либо часто ту зеемановскоrо расщепления, либо частоту пе р еменноrо поля мож б ' но на людать момент резонансноrо ВОЗНИRновения поляризо :анных по Rpyry компонент в резонансном излучении возбужден ЫХ атомов. В этом эксперименте сочетается идея оптичеСRоrо :буждения атомов Кастлера 139) иидея ИЗRочастоноо резо са на возбужденных состояниях ат?ма, блестяще ,применев:ная 1Т 'Ц..\ч t
до этоrо Лэмбом и Ризерфордом к состоянию п == 2 атома BOДO рода [7]. б ат мы со всеми Резонансное излучение накачки воз уждает °u нитный возможными скоростями движения. Радиочастотныи Mar ши резонанс для движущихся атомов подвержен доплеровскому У рению лn. ( 1 ) n. (1.22) LlD и о , с , которое чрезвычайно мало по cpa::Io:O:o;::: ;= е для оптическоrо перехода. , , 1ПI М б Л атомов в сосуде меньше длины волны радиоизл) }:Ioro про era ши ение лпнии маrнитноrо pe чения Лg, то и это доплеро(сфф:т ДKe [2J). Таким образом, Me :а;й:Нр:::::скrо резонанса позволяет исследовать Р&зонансное i1ЗЛ!/'f8НU8 1 О 1 f О 1 15+ 5 О т 7f о т 11 а р с 1 6 Схема наблюдения эффекта Ханле при различныХ (а и 6) ориента и. ., циях маrнитноrо поля итных уровней скрытую доплеровским ушире структуру М б аrн оптичеКОJ\l диапазоне. Более детальное нием при на людении в u б [31] изложение этоrо метода читатель может наити в о зоре . u Horo езонанса применялся только для атомов Метод u двои Р т быть возбуждены резонансным излуче п YPOBe:MoTZbl:a:;B с перестраиваемой частотОЙ можно воз И у М д 'ать пра:iически любой уровень атома или молеКУ н Ы о 'r э р : феру применения метода двои существенно расширилосас в частности на колебательные уровни диооптическоrо резонан , , МОЛКтод пересечепuя уровпей. Энерrия маrниТНЫХ подуров u' ма во внешнем маrнитном поле зависит от напряженности неи ато ых значениях напряженности поля может воз :ьП:р::е подуровней, которое сопровождается иптep 18 liliiii';" ферenцuеg ато.мпых состояпuй. Изза интерференции квантовых состоянии изменяется поляризация и уrловое распределение JIЗ лучения атомов. Впервые влияние маrнитноrо поля на поляриза цию резонансноrо излучения атомов обнаружил в 1923 r. Ханле [32J. Схема ero эксперимента показана на рис. 1.6а. Четные I1ЗО топы атома Hg облучаются резонансным излучением ртутной лам пы 253,7 нм, линейно поляризованным в некотором направлении е. При отсутствии внешнеrо маrнитноrо поля переизлученный свет сильно поляризован (примерно 90%), и вектор поляризации ero совпадает с вектором поляризации возбуждающеrо излуче ния. Уrловое распределение переизлученноrо света определяется диаrраммой направленности излучения электрическоrо диполя, ось KOToporo совпаает с вектором поляризации е возбуждающеrо. излучения. Если ПРИJIОЖИТЬ постоянное маrнитное поле Н о, параллельное вектору поляризации е, то характер излучения не меняется. Однако если направление Но перпендикулярно е, то картина радикально меняется. Степень поляризации излуче ния, испускаемоrо в направлении Н о, при увеличении напряжен ности маrнитноrо поля падает и обращается в нуль, коrда зееllIа новское расщепление возбужденноrо состояния превышает ec тественную ширину уровня у. Этот эффект был объяснен Брейтом [33] с точки зрения интер ференции вырожденных квантовых состояний. Основное состояние 618 о четных изотопов ртути является синrлетным, а возбужден ное 6ЗРссостояние в маrнитном поле представляет собой систему трех эквидистантных маrнитных подуровней (рис. 1.5). Условия возбуждения этих подуровней зависят от поляризации и направ ления распространения возбуждающеrо излучения относительно направления маrнитноrо поля НО' Линейно поляризованная в направлении Н о волна возбуждает только один подуровень т == О (лпереход), т. е. переводит атом в чистое квантовое co Стояние (рис. 1.6). Если е Н О' то линейно поляризованная вол на, ЯВЛяющаяся суперпозицией излучений с левой и правой по ЛЯризацией, вызывает в равной мере O'+ и О'переходы, т. е. возбуждает одновременно два подуровня: т == +1. В этом слу чае возбуждение переводит атом в суперпозиционное квантовое СОСТояние (рис. 1.6). В этом состоянии электрический диполь аТома прецессирует BOKpyr направления маrнитноrо поля. Если П,ериод ларморовской прецессии rораздо больше времени распада 1I0збужденноrо состояния (зеемановское расщепление мало по Сравнению с естественной шириной уровня), то уrол ero поворота после момента возбуждения мал и происходит лишь частичная деПОляризация излучения. Если зеемановское расщепление пре lIЫшает естественную ширину, то диполи за время возбуждения. СОвершают MHoro оборотов и происходит полная деполяризация ИЗЛучения. Эффехт Хапле широко применялся для определения времени :изни в{)збужденных состояний, и прекрасный обзор этих pa от содержится в книrе Митчелла и 3eMaHcKoro [34]. 19. .-....
'в 1959 r. Коулrров и др. [35] применили эффект пересечения уровней в отличном ОТ нуля постоянном маrнитном поле для исследования тонкой структуры возбужденноrо состояния 2 З Р атома Не. В этой работе, ставшей по существу вторым рождением .эффекта Ханле, практически был предложен новый спе:ктроСКО пический метод изучения структуры возбужденных атомных состояний, скрытой доплеровским уширением. Предельное раз решение этоrо метода определяется естественной шириной пере ,секающихся уровней и не зависит от тепловоrо движения атомов. Для некоторых rазовых систем ширина резонанса пересечения ,Составляет доли rерца. В отличие от метода двойноrо радиоопТИ ческоrо резонанса, для метода пересечения уровней не требуется внешнеrо радиочастотноrо поля, и, следовательно, для Hero отсутствуют нежелательные полевые сдвиrи и уширения уровней. Более детальные сведения о методе пересечения уровней и даль lIейшие ссылки на Hero можно почерпнуть из обзора [36]. С появлением лазеров область применения метода пересечения уровней существенно расширилась, так :как лазерным излуче .нием стало возможным возбуждать избирательно нужный KBaH товый уровень для изучения ero структуры. Требования :к ла .зерному излучению в этом случае HaMHoro более скромны, чем .для описываемых ниже методов нелинейной лазерной спектро .скопии. Ширина спектра излучения лазера должна быть не слиш :ком малой, чтобы обеспечивать возбуждение всех зеемановских додуровней, но, с друrой стороны, не слишком большой, чтобы не возбуждать соседние близколежащие уровни. Для атомов .подобрать необходимую ширину спеI{тра перестраиваемоrо лазера леrко, но для молекул с боrатой колебательновращательной ,структурой э;rектронных переходов это требует определенной .аккуратности. Таким методом исследованы естественная ширина, тонкая структура и параметры сверхтонкой структуры BЫCOKO лежащих ридберrовских состояний атомов щелочных элементов ,[37]. Метод пересечения с ИСПОЛЬЗ0ванием лазеров успешно ис .пользовался для исследования штарковских подуровней :моле $УЛЫ йода [38], зеемановских подуровней молекулы N0 2 [39] Д мноrих друrих. Метод пересечения уровней оказался очень полезным и в co четании с методами нелинейной лазерной спектроскопии, исполь .зующей насыщение поrлощения квантовыХ переходов. В этом случае реrистрировать резонанс пересечения можно не только .по спонтанному излучению возбужденноrо состояния, но и по стимулированным переходам с поrлощением или испусканием излучения (стимулированное пересечение уровней [40]). Имею щиеся здесь новые возможности рассмотрены более подробно в rл. 5, посвященной методу насыщения поrлощения на связан IIЫХ квантовых переходах в трехуровневой системе. в. Метод вaн.тoвыx 6иен.ий. В основе эффе:кта Ханле и метода пересечения уровней лежит ин.терферен.ция атомн.ых состоян.ий. .Это явление возникает, коrда атом оказывается в смешанном 20 811!;1: GОСТОЯНИИ, которое нельзя характеризовать волновой функцией f{акоrолибо одноrо стационарноrо состояния ч.r)( [41]. Такое co Gтоя ние может быть представлено только в виде суперпозиции co GТОЯНИЙ ч.r" С определенными энерrиями Е)(: 11' == а" ч.r" ехр ( iE)(tjn). (1.23) " "Усредненные квадраты модулей комплексных коэффициентов <1 8, 12> имеют смысл населенности уровней. Пусть, например, атом в момент времени t == t o переведен в суперпозиционное co стояние с двумя близкимиподуровнями (рис. 1.7а). Пусть из двух wA I j .! LlliJ D , У Z Рб;) /lliJ,d 1 t" T2n'/(U12 о d б Рис. 1.7. R объяснению метода квантовых биений: а схема уровней; б кинетика распада суперпозиционноrо состояния вовбужденных подуровней разрешен переход вневырожденное иижнее состояние с одинаковой вероятностью. Тоrда волновую функцию возбужденноrо атома можно представить в виде 11' (t) == [a1ei(J),,(tt.)qr 1 + a2ei(J)..(tt.) qr 2] e(V/2)(H.). (1.24) Вероятность перехода в нинее состояние Р (t), определяемая матричным элементом I <ч.r 01 Р I Чf) 12, rде р оператор диполь :иоrо момента, имеет, очевидно, осцилляторную зависимость от :Времени с частотой W 12 == (йО 1 (й о2 ' Если, например, а 1 (to) == == а 2 (to), то Р (t) имеет вид, изображенный на рис. 1.76. Это яв ..1[еНИе носит название квантовых биений в спонтанном излучении. Эффект квантовых биений экспериментально был обнаружен а 1964 r. Александровым [42] и Доддом с сотрудниками [43]. В экс !lерименте Александрова короткий импульс излучения кадмиевой .JIампы (107 с) возбуждал атомы Cd на переходе 5ЗР1 --+518 326,1 нм). Триплет 5ЗР1 расщеплялся в маrнитном поле на TP 1'I0дуровня с т == О, х1. Выбором поляризации возбуждающеrо СВета можно исключить возбуждение уровня с т == О (вектор 2!
поляризации р I :П о). Ширина уровня 53Р! примерно 'r ===5 .105 Cl. М аrн итным полем уровни расщеплялись на величину (й 12 /2п == 106 rц, rораздо большую естественной ширины уровня, НО в тысячи раз меньшую доплеровской ширины линии. Доплер эффект, очевидно, не оrраничивает разрешения спектральных линий методом квантовых биений, если не иметь в виду пренебре жимо малую разность доплеровских сдвиrов для u частот WOl и (й02' Метод имеет преимущество перед методом двоиноrо радиоопти ческоrо резонанса отсутствие какоrолибо возмущения на ис следуемую систему. Разработаны и успешно осуществлены MHoro: численные методы приrотовления суперпозиционных состоянии атомов. В частности, эффективен метод возбуждения импульсным электронныМ пучком. Детальное изложение метода квантовых биений дано в обзоре Александрова [44]. Экспериментальные трудности приrотовления суперпозицион Horo состояния коротким импульсом света сниматся при иuсполь зовании импульсных лазеров с перестраиваемои частотои [45]. Лазерная техника, конечно, существенно расширяет возможности метода квантоВЫХ биений. Например, оказалось возможным наб людать квантовые биения не только во Ф:rуоресцении, но и в про пускании [46]. В этом случае короткии лазерныи имульс воз буждает коrеронтную суперпозицию верхних состоянии, за счет которой возникают осцилляции комплексной восприимчивости в возбужденной среде. Квантовые осцилляции восприимчивости можно реrистрировать, например, поместив исследуемую среду между двумя скрещенными поляризаторами, путем измерения пропускания пробноrо лазерноrо импульса в различные моменты времени относительно возбуждающеrо импульса. Метод квантовых биений с возбуждением лазерны импульсом является эффективным для исследования сверхтнкои стру:ктуры высоковозбужденных состояний атомов, с:крытои обычно допле ровским уширением. Метод квантовых биений относится к rруппе методов Rore рентной спектроСкопии с временным разрешением, которые OCHO ваны на измерении временной эволюции KorepeHTHo возбужденных состояний. Коrерентный лазерный свет позволяет существенно. расширить класс таких методов, используя KorepeHTHoe HeCTa ционарное взаимодействие лазерноrо света с атомами и моле:ку лами. u 1.2.3. Спектроскопия релаксационнои mириНЫ: KOl'epeHTHble- нестационарные методы. KorepeHTHoe в пространстве и времени световое поле предоставляет оптикам и спектроскопистам доволь но широкие возможности для исследования KorepeHTHoro взаимо действия света с веществом. Интенсивное световое поле может стимулировать квантовые переходы между уровнями атомов или молекул и тем самым перераспределять населенность квантовых уровней, т. е. вызывать насыщение KBaHToBoro перехода. Эффект насыщения иrрает ключевую роль, например, в описываемых в rл. 2 7 методах нелинейной лазерной спектроскопии. 22 Если интенсивное Световое поле одновременно является Kore рентным, то оно может индуцировать в веществе коrерентную )10 объему высокочастотную поляризацию. В обычных paBHOBec gblX условиях фазы волновых функций частиц вещества (атомов, молекуЛ, ионов и т. д.) В любом квантовом состоянии распреде лены хаотически, и, следовательно, разность фаз волновых функ цllй начальноrо и конечноrо квантовых соСТояний рассматривае Moro перехода также хаотически распределена в ансамбле частиц. 1\orepeHTHoe световое поле может нарушить это хаотическое pac пределение разности фаз, если скорость стимулированных пере ходов в веществе под действием cBeToBoro поля, т. е. скорость индуцированной световым полем фазировки квантовых систем, превышает скорость их дефазировки 1/ Т 2' Временем Т 2 фено менолоrически обозначают характерное время фазовой рела1>са ции на частоте заданноrо KBaHToBoro перехода в веществе (время поперечной релаксации или время затухания поляризации в COOT ветствии с терминолоrией, принятой в квантовой радиофизике). Это условие можно записать в простом виде ртпЕ!п> 1/Т 2 , (1.25) rде Ртп дипольный момент KBaHToBoro перехода т --+ п, Ha ходящеrося в резонансе со световым полем на частоте (й;::;:::; (й тп G амплитудой Е. Конечно, скорость вывода вещества из хаоти ческоrо по фазам состояния под действием cBeToBoro поля должна превышать скорость потери коrерентности cBeToBoro поля, т. е. РтпЕ;п > 1/t K o r ;::;:::; L1v изл . (1.26) При условиях (1.25)(1.26) в веществе под действием CBeTO Boro поля можно создать 1>озереnтnую вЫСО1>ОlистотltУЮ поля ризацию и затем исследовать ее поведение во времени, релак сацию к равновесному состоянию за счет различных механизмов и каналов и т. д. Таким образом, KorepeHTHoe световое поле может вывести Вещество из равновесия не только путем изменения paBHoBecHoro распределения населенности частиц, но и путем нарушения xao тическоrо распределения фаз волновых функций частиц в ансамб JIe. Эта особенность лежит в основе нескольких нестационарных методов коrерентной лазерной спектроскопии [4 7 49]: метода QЦтических нутаций [5156], метода оптическоrо затухания CBO fОДНОЙ ПОЛЯризацид [5759] и метода фотонноrо (cBeToBoro) эха 6065]. Ясное изложение физических принципов этих методов дано в обзоре [49]. Добавим, что все эти нестационарные методы "оrерентной спектроскопии имеют свои аналоrи в спектроскопии JlдерНоrо маrнитноrо резонанса [501. С помощью HeKorepeHTHblx ИСточников света эти методы принципиально нельзя было pea 30BaTЬ в оптической области, но после появления лазера они естественным образом вошли в арсенал методов оптической KO rерентной спектроскопии. 23 .-.....
Однако все KorepeHTHble нестационарные методы позволяют исследовать однородную ширину (L1WОДIl === 2/ Т 2) спектральноrо перехода, скрытую доплеровским уширением, но не позволяют находить центр доплеровски уширенной линии, та:к как отклик среды формируют частицы, находящиеся в точном резонансе со световым ПО.нем безотносительно их расстройки от центра допле pOBcRoro контура. В этом принципиальное отличие KorepeHTHblx нестационарных методов от рассматриваемых ниже методов He линейной лазерной спектроскопии с разрешением внутри допле pOBcKoro контура, которые позволяют находить центр доплеров cKoro контура каждой спектральной линии. 1.3. Лазерная спеI{ТРОСКОПИЯ насыщения В основе мноrочисленной rруппы методов нелинейной спектро скопии без доплеровскоrо уширения, основанных на насыщении поrлощения доплеровски уширенной спектральной линии, лежит a ! (iJo С8ето!J{fЯ fJолна \ l ' t . ф t ф Ф v pCcJ = О CKOf'CCII rtO.l!f?K!I,'7JI / t > , OЫ>Ы /' I p (J o UJ UJ -jf) ,.., " . \ ... V " !) '1 p8/i / (,)«и б/а /' f?л I (,) (iJO "" -ч. 7 ::,. Z ' \JI" и р 8'6 < О > :> Рис. 1.8. Проекция скорости V рез частиц, находящихся в резонансе с моно-- хроматической световоЙ волной частоты ы: а световая волна настроена точно па центр спектральной липии (ы == Ы О ); б ы> ыо; в w < ыо. Заштрихованные области на долеровском контуре 500тветствуют частицам, взаимодеиствующи:м с вол нои явление изменения распределения частиц по скоростям на KBaH товых уровнях резонансноrо с полем перехода. Сначала pac мотрим этот эффект качественно. 1.3.1. Выжиrание «дыркю) при насыщении доплеровскоrо ков.:- тура. Обратимся теперь к взаимодействию :коrерентой све:овои волны лазера на частоте w с доплеровскиуширеннои линиеи по rлощения. Пусть частота световой волны точно совпадает с цeHT 2f! 8IIPJ. ром доплеровской линии, т. е. с частотой KBaHToBoro перехода )!eiКДY двумя уровнями частицы (атома или молекулы). С такой волной MorYT взаимодействовать только частицы, которые летят почти перпендикулярно световому пучку, т. е. частицы, дЛЯ KO Topыx доплеровский сдвиr частоты очень мал (рис. 1.8а). В про тивном случае изза доплеровскоrо сдвиrа частоты частицы не )!oryT взаимодействовать со световой волной. Если частота поля не совпадает с центром линии, то, наоборот, неподвижная или ле тящая перпендикулярно лучу частица не резонирует с полем. В резонансе с полем находятся частицы, имеющие вполне опре деленную проекцию скорости по направлению cBeToBoro луча Vpea == (w (йо)с/ (йо (рис. 1.86). Такая скорость необходима для Toro, чтобы доплеровский сдвиr скомпенсировал расстройку час тоты поля относительно частоты KBaHTOBoro перехода. Если w > > (йо, то с волной взаимодействуют частицы, имеющие положи тельную проекцию скорости на направление распространения волны, а при w < (й о , наоборот, частицы с отрицательной про екцией скорости (рис. 1.8 в). Таким образом, с волной может взаимодействовать только определенная rруппа частиц, имею щих одина:ковый доплеровский сдвиr частоты. Поскольку ширина епектральной линии каждой частицы определяется однородной шириной, то на доплеровском контуре такая rруппа частиц за нимает узкий спектральный интервал с центром на частоте поля (J) и с mириной, равной однородной ширине. Итак, при неоднородном уширении спектральной линии CBe товая волна взаимодействует только с частицами, находящимися в резонансе с ней. Доля взаимодействующих с полем частиц за висит от отношения однородной ширины к доплеровской ширине. CTporo rоворя, она зависит также и от пространственной конфи rурации световой волны. Если монохроматическое поле изотропно (например, если оно представляет собой набор волн, распростра няющихся в различных направлениях внутри полости с рассеи вающими стенками), то все частицы независимо от их скорости MorYT взаимодействовать с полем (рис. 1.9а). С друrой стороны, с Плоской беrущей волной Е cos (wt kr) взаимодействуют толь ко частицы внутри спектральноrо интервала с однородной ши риной 2r на резонансной частоте w === (й о + kv (рис. 1.91"). Дpy rими словами, с полем взаIlмодействуют только частицы, имею Щие определенную проекцию СIЮрОСТИ в направлении волновоrо вектора беrущей волны: I (й о W + kv I r. (1.27) llIирина резонанса зависит от степени, в которой поле явля ется плоской волной, Движущаяся частица чувствует поле в оп ределенной макроскопичеСIЮЙ области. Например, в случае сфе Рической волны радиуса r возникает дополнительное уширение За счет изменения доплеровскоrо сдвиrа для каждой частицы IIЗза кривизны волновоrо фронта (рис. 1.9в): L1WrcoM kи/y kr , (1.28) 25 .
rде ku::::::: !1WD. Следовательно, движение частицЫ !lРИВОДИ'l', в дo полнение к доплеровскому сдвиrу ее спектральнои линии, :к про странственному, или zео.метричеС1>О:МУ, уширению ширины резо нанса. ЭтuТ тип уширения физически объясняе1СЯ тем, что изза движения частицы взаимодействие с полем зависит не только от ее скорости v, но также от ее положения 1" === 1"0 + v (t t o ). В предельном случае cBeToBoro пучка диаметра d минимальная Ll6Jp 'а ы' ыо zr " {j > ;;.- t ,." .:$ б (:)0 \ ы' (iJ ZF+L!CtJreoM Рис. 1.9. ВlIИяние пространственной конфиrурации CBeTOBoro поля с ч.асто той (J) на ширину резонанса взаимодействия с доплеровски уширеннои ли нией: а изотропное монохроматическое поле; б плоская коrерентная волна; /J сферическая коrерентная волна кривизна волновоrо фронта определяется только дифра:кцией (r::::::: d 2 k) и rеометрическое уширение, в соответствии с (1.28), сводится к уширению изза конечноrо времени пролета частицЫ через луч !'1W r eOM::::::: u/d. В предельНОМ случае изотропноrо поля со средним радиусом кривизны r::::::: 1/k rеометрическое уширение (1.28) совпадает с доплеровской шириной. u Таким образом, монохроматическая светоая волна с мало расходимостью, т. е. световое поле с BЫCOKO пространственнои и временной коrерентностью, может взаимодеиствовать с неболь шой частьЮ атомов или молекул внутри доплеровсКИ уширен Horo перехода. Следовательно, это поле может изменить СОСТОЯ ние и резко дискриминировать эту малую долю частиц по OTHO шению к остальным частицам, скорость которых не удовлетворяет условию резонанса (1.27). Пусть интенсивноСТЬ cBeToBoro поля достаточна для Toro, чтобы перевести заметную долю частиц 2fi 8I'JJ!f"" . в возбужденное состояние перехода. Вероятность нахождения ва возбужденном уровне 2 частицы со скоростью v в присутствии поля беrущей волны Е cos (wt kr) в простейшем случае ДBYX уровневой системы составляет G f2 W 12 (v) === 2""" (О kV)2 + f2 (1 + G) (1.29) rде Q === w ы о расстройка частоты беrущей волны относи телъНО частоты перехода неподвижной частицы, G === (P12E/1ir)2 nаражетр насыщения перехода, P12 матричный элемент диполь :soro момента перехода. Вероятность перехода частицы на Bepx вий уровень определяется величиной параметра насыщения G и расстройкой скорости частицы относительно резонансной CKO рости. Величина Р12Е/п представляет собой скорость перехода час тицы между уровнями в единицу времени и, следовательно, также приводит к уширению спектральной лииии (табл. 1.1). Ушире н,ие полем, соrласно (1.29), определяется простым выражением (rл. 2) 2r Б === 2r V 1 + G . (1.30) Этот механизм уширения хорошо известен в радиоспектроскопии [66, 67]. Возбуждение частиц с определенной скоростью изменяет paB иовесное распределение скорости частиц на каждом из уровней 11 о п,М 4 о Vpe't .. 'и Е:2. 2 «) E2Elh "'O 1 О иреъ- V E f Рис. 1.10. Насыщение ДО!1леровски уширенноrо перехода световоЙ волнои. 8 уровни перехода; б распределение проекции скорости частиц на Ha Правление световой волны на нижнем и верхнем уровнях !шантовоrо пере хода перехода (рис. 1.10). В распределении скорости частиц на ниж lIем уровне n 1 (v) образуется недостаток частиц со скоростями, Удовлетворяющими условию резонанса (1.27): n 1 (v) === n (v) W 12 (v)[n (v) ng (v)], (1.31) 27
rдe п (v) и (v) начальные равновесные распределения CKO ростей частиц на нижнем и верхнем уровнях. На верхнем уровне, наоборот, распределение скоростей имеет избыток частиц с pe зонансными скоростями: п 2 (v) == п (v) + W 12 (v)[п (v) (v)]. (1.32) На рис. 1.10 показано распределение проекциИ скорости частиuц на направление cBeToBoro луча для нижнеrо и BepXHero уровнеи. В отсутствие cBeToBoro поля это симметричные распределения, но в присутствии сильной световой волны в распределении CKO ростей молекул на нижнем уровне появляется {<ablpt>a», а на верх: нем уровне {щиt»). {<Дыркю) И {<пию) появляются для проекции скоростей частиц, определяемых частотой поля: ЫOOo V == V рез === С. 000 (1.33 ) rлубина и высота их определяется значением параметра насыще ния С. Ширина их равна однородной ширине 2Т с точностью до уширения полем, определяемоrо, соrласно (1.30), также пара метром насыщения С. Таким образом, световая волна изменяет распределение час тиц по скоростям на уровнях распределения становятся cy щественно неизотропными. Естественно, это приводит :к искаже нию доплеровски уширенной линии. На доплеровском контуре появляется {<дырка» за счет молекул, перешедших в возбужден ное состояние, а ширина этой {<дырки» непосредственно определяет однородную ширину перехода, которая может быть в тысячи раз уже доплеровской ширины. Обратим внимание, что для получе ния такоЙ узкой структуры внутри доплеровскоrо контура CBe товая волна должна удовлетворять трем следующим условиям: 1) .моnохроматичnостъ, или высокая временная KorepeHTHoCТb; 2) nаправлеnnостъ, или высокая про странствен на я RorepeHTHocTb; 3) uптеnсивnостъ, достаточная для насыщения перехода. ЭТИМ условиям удовлетворяет только излучение лазера. Поэтому ec тественно, что проrресс квантовой электроники неизбежно при вел к рождению нелинейной лазерной спектроскопии внутри доплеРОВСI{ОЙ ширины. Возможность «8ыzораnия дырt>и» в спектральной линии усиле ния была впервые рассмотрена в первых статьях по лазерам. Шавлов заметил [68] эту возможность для люминесцентНЫХ крис таллов спектральные линии которых неодНороДНЫ при низких темпертурах. Беннетт рассмотрел этот эффект детально [69] для доплеровски уширенной линии усиления rазовоrо Лiзера. 1.3.2. Про вал Лэмба. Обращенный про вал Лэмба. Выжиrа ние {<дырки» монохроматическим светом на неоднородНо уширен ной спектральной линии неподвижных и движущихся частиц приводит к принципиально различным возможностям для спектро скопии внутри неодНороДНОЙ ширины. Для неподвижных ;:астиц, например ионов в кристаллах, rруппа частиц, взаимодеиствую 28 1IIIII!IIIi'j': щих со световой волной, не зависит от ее направления. Совершенно> ивая итуация складвается для неоднородной доплеровски уши ревНОИ сuпектральнои линии, коrда встречные световые волны, взаимодеиствуют в общем случае с совершенно разными rруппами. ЧаСТИЦ. ЭффеRТ выrорания {<дырою) оказался наиболее существен,ным именно для rазовых лазеров с усиливающей средой HeBblcoKoro давления (не более неСКОЛЬRИХ торр). Первый rазовый лазер [70] работал на смеси неона и rелия при давлении ОRОЛО 1 Торр на 'А == 1,15 MRM. В этом случае однородная mирина линии была rоразДО меньше доплеровской (табл. 1.1) и теоретическое pac смотрение рботы TaKoro лазера должно было сразу учитывать, веоДНОрОДНЫИ характер уширения. При неоднородном уширении световая волна взаимодеЙствует только с частицами, находящи мися в резонансе с ними. Поэтому сильная световая волна, BЫ' Бывающая насыщение усиления, {<выжиrает» в доплеровском KOH туре линии усиления {<ДЫРRУ» на частоте поля «<ablpt>y» Беnн.ет та [69]). Внутри резонатора лазера существует стоячая световая волна, которую можно представить в виде суперпозиции двух беrущих навстречу волн одинаковой частоты. В этом случае, RaK показал Лэмб в своей теории rазовоrо лазера [71], Rаждая из волн выжиrает свою {<дырку». Если две беrущие световые вол ны направлены навстречу друr друrу, то образуются две {<ДЫРКи»,. симметрично располон{енные относительно центра доплеРОВСRоrо ROHTypa (рис. 1.116). По существу, лазерное поле черпает энерrию из двух rрупп усиливающих частиц с различными скоростями. При настройке частоты лазера на центр доплеровскоrо контура обе «дырки» совпадают и обе беrущие волны, образующиеся в стоя чую световую волну, взаимодействуют только с одной rруппой частиц. Это приводит к большей степени насыщения и реЗОЕанс ному падению мощности в центре доплеРОВСRОЙ линии усиления (рис. 1.11а). Впервые это явление было рассмотрено Лэмбом в ero теории rазовоrо лазера [71] и носит сейчас название пpo вала Лэм6а. эl{сперименталыlo это явление впервые наблюдалось в работах [72, 73]. Ширина про вала в центре доплеровской линии усиления равна однородной ширине линии 2Т, которая может быть значительно меНьше L\(UD. ЭТО открыло принципиальную возможность спект оскопии внутри доплеровскоrо контура, и такой :метод был ис ОЛьзован в ряде эuкспери:ментов, в которых измерялось уширение ИВза столкновении [74], изотопический сдвиr [75], а также ocy Ществлялась стабилизация частоты rенерации лазера на центр JIИНИИ усиления [76]. Друrая идея получения чрезвычайно узких резонансов BHYT РИ доплеровскоrо контура с помощью коrерентной световой волныu была высказана в работе Басова и Летохова в 1965 r. [77]. этои работе предлаrалось возбуждать атомы пучка с допле р ов ски ут U U U 1I0 U иреннои линиеи поrлощения :коrерентнои световой вол И. При условии KorepeHTHoro возбуждения про летающей через 21} .....ttl,,_
mучок диаметра d частиЦЫ со скоростью v в режиме nимпуЛЬса ( pE (+) == n) значительная доля частиц с резонансной проек цией скорости на направление луча переводитСя в возбужденное состояние и образуется узкий пик усиления шириной v/d, опре деляемой только временем пролета частиц через пучо:к. Для ,обнаружения TaKoro пика усиления предполаrалось использовать Лазерные Стоячая зеркм Усцли8ающая среоа а Детектор D 1 "(V) . ' , . . Vpe1f о v p e 1r v О v W* {J)o tf ш= {J)o p L f3 'Рис. 1.11. Образование провала Лэмба в rазовОМ лазере: a. схема экспе римента; б распределение разности заселенности уровнеи по коростлм при расстройке частоты cBeToBoro поля относительно центральнои частоты (00 =f=. (00) и точном резонансе (00 == (00); /J наблюдаемая зависимость вы- ходной мощности лазера р от частОты rенерации, Rоторал перестраиваетсл изменением длины резонатора L пробную встречную световую волну такой же частоты. ТакаЯ волна способна про взаимодействовать с возбужденными частИ- цами, только если частота обеих волн совпадает с центром допле- ровской линии поrлощения (йо' В атом случае одновременпо с обеими волнами будут взаимодействовать часТИЦЫ, летящие cTporo перпендикулярно пучкам в пределах уrла Вер л/d (л длина волны перехода), который rораздо lеньше !rловоrо рас; твора еро реальных пучков частиц. Поатому в :акои с:еме узки1i резонанс должен был индуцироваться световои волнои, а пуЧО1\ 30 ...".. был необходим лишь для переноса частиц из одноrо луча в дpy rо й без столкновений, а не для сужения спектральной линии. Мноrообещающий метод лэмбовскоrо провала в лазере CHa чала не получил широкоrо распространения, так как область применения ero была оrраничена несколь:кими переходами уси. JlивающИХ rазовых сред, а ширина про вала для реальных усили вающих сред была относительно велика (десятки меrаrерц). Си туация кардинально изменилась после перехода к наблюде' ПИЮ лэмбовскоrо провала в резонанснопоrлощающих средах. Первые независимые предложения и эксперименты по исполь зованиЮ резонансов нелинейноrо поrлощения были сделаны. в Физическом институте 1I.\1. П. Н. Лебедева АН СССР [78], Институте физики полупроводников СО АН СССР [79] и в США (фирма «Перкин Элмер» [80]). В указанных работах было предложено помещать внутрь резонатора лазера резонанснопо rлощающую rазовую ячейку низкоrо давления (рис. 1.12а). Ha сыщение поrлощения в стоячей световой волне приводит к обра' зованию узкоrо про вала Лэмба в центре доплеровски уширенноro УсилиВающая ПоелощаЮIl{ЦЯ среоа cpeiJa Детектор D Стоячая Qr;лнц (j Лцния нелинеuноео усиления Р ) \.-, ",./ ...." /// e """'" !" . (,) . . .. .. Лl.{няТ../ '-..'' О ; нелцнеино.ао лоалощенця Рис. !.12. Образоване обр.ащнноrо провала Лэмба в rазовом лазере с He JIинеинопоrлощающеи ячеикои: а схема эксперимента; б вависимость ( насыщенноrо усиления двухкомпонентной среды от частоты стоячей волны СПJIOпmая линия усиления двухкомпонентной среды); в вависимость выходнои мощности лазера Р от частоты rенерации линии поrлощения. В результате эффективное насыщенное уси леНие двухкомпонентной среды внутри лазера приобретает узкий пик в центре линии поrлощения (рис. 1.126), а выходная мощ :ость л,:зера узкий пик выходной мощности (рис. 1.12в), Ha Llваемои иноrда 06ращеnnым провалом Л&м6а. Ценность этоrо eToдa в том, что поrлощающий rаз при низком давлении и COOT :ествующем выборе частицы и перехода может иметь чрезвы IiИНО малую однородную ширину порядка 103 106 rц (табл. 1.1). а эту важную особенность ИК молекулярных переходов было 31, .8IIIL
бращено внимание в работах Летохова [78], JIисицына и Чебо. таева [79]. Для применений принципиальными оказались следую щие два обстоятельства. Вопервых, про вал плиНИИ поrлощения может быть сделан в сотни и тысячи раз более узким, чем в ли нии усиления. Действительно, поrлощение, 11 отличие от усиле ния, может иметь место на переходах из OCHoBHoro или близкоrо к нему состояния в возбужденное долrоживущее состояние. В pe ,зультате радиационная ширина может быть пренебрежимо мала. Так как васеленность OCHoBHoro уровня относительно велика ,без :какоrолибо возбуждения, то поrлощение может быть замет ным в rазе при очень низком давлении, коrда столкновительная ширина также становитСЯ малой. BOBTOpЫX, изза низкоrо дaB ,лени я и отсутствия возбуждения rаза положение центра спект ральной линии поrлощения может быть весьма стабильным. В частности, в работах [78, 79] было предложено осуществить 'такой эксперимент с молекулой СН 4 , одна из компонент враща теJIьноколебательноrо перехода р (7) полосы '\7 3 которой совпадает '-с линией излучения Не Nелазера на длине волны л == 3,39 мкм. Такой эксперимент был осуществлен в Национальном u бюро стандартов в США [81], и был получен резонанс ширинои Bcero .Б 0,3 Мfц, т. е. в 103 раз меньше доплеровсКой ширины линии по ,I'лощения СН 4 . Оба эти обстоятельства привели к тому, что метод насыщения поrлощения молекулярНой ячейки позволил дотиrнуть rомад Horo проrресса в rенерации световых колебании с высокои CTa .БИJIЬНОСТЬЮ частоты. Достаточно сказать, что за период 1967 1972 п. относительная долrовременная стабильность возроса 'от 108 до 1014. Все это привело к тому, что лазеры с нелинеи ным поrлощением стали важным классом лазеров снеобычными и необходимыми для применений свойствами излучения, а лежа ,ЩИЙ в их основе метод насыщения поrлощения стал основным методом быстро развивающейся нелинейной лазерно спектро ,скопии cBepxBblcoKoro разрешения (часто называемои cпe1'>тpo С1'>опиеи н,асыщен,uя позлощен,uя). Для получения узкоrо нелинейноrо резонанса в центре линии ПОI'лощения нет необходимости использовать стоячую световую волну, а достаточно лишь одной беrущей сильной волны и встреч ной волны (рис. 1.13а). На эту возможность было указано в ра: боте авторов [82]. Сильная беrущая волна возбуждает на верхнии уровень частицы, проекция скорости которых на направление световой волНы равна v == (ы ыо)с/ыо. Так как встречная сла 'бая волна имеет ту же частоту, но противоположное направление. то она взаимодействует с частицами, имеющимИ такую же вели чину проекциИ скорости, но направленную противоположно OT носительно сильной волны (рис. 1.136). Если частота волн llе .совпадает с частотой центра доплеровскоЙ линии ыо, то пробная .волна не чувствует сильной волны. Однако при совпадении час то ты волны ыо слабая пробная волна взаиыодействуе:: с чаСТI1: цамп, поrлощение которых уже уменьшено встречнои сильноI1 2 ....&. ' ВОЛНОЙ, u В результате поrлощение пробной волны имеет резо нансныи l\ПНИМУМ с шириной, равной однородной ширине и pac положеннои точно в центре доплеровскиуширенной линии по rлощения (рис. 1.13в). Экспериментальное наблюдение узких pe зонансоВ таКИl\I методом было впервые осуществлено в работах [83, 841, и теперь такая методика общепринята. 1.3.3. Варианты спектроскопии насыщения. Узкая «дырка» в распределении СIюростей частиц, образующаяся за счет пере хода резонансных со световой волной частиц в возбужденное а ;ащ,ы, Я :"""'.2.::oc.: I Z-'p e 1r D детектор fJ ,......... ,............ ./ \/ "- ./ Т "- .;' I "- ,..,. I ................... I I I / иpeъ О Vpei!" Резо/;[!Нс с 17РООНМ'of полен Рис. 1.13. Образование узкоrо нелинеЙноrо резонанса при поrлощении сла бой волны в rазе, поrлощение KOToporo насыщено сильноЙ встречноЙ волноЙ; а схема ЭRсперимента (сплошные линии сильная волна, штриховые пробная ВD.1ша); б распрееление скоро,?теЙ частиц на нижнем уровне pe 80иансноrо перехода (УЗЮIlI резонапсныи МИНИМУ1I индуцирован сильноЙ волной); в зависиIOСТЬ поrлощеНlIЯ слабоЙ пробной волны от частоты v (,)0 (,), состояние, проявляется также и на квантовых переходах, свя ванных с насыщенныи переходом. Например, изза пика р. pac пределении частиц по скоростям на верхнем уровне (рис. 1.106) спектральная линия, соответствующая квантовому переходу с это ro уровня на более высоколежащий уровень, также имеет резо нансный пик с шириной, HaMHoro меньшей доплеровской ширины (рис. 1.14). Форму :IИнии на таком связанном переходе можно наБЛюдать с помощью пробной волны, распространяющейся по Путно или навстречу сильной насыщающей переход волне. Kpo ме Toro, в трехуровневоЙ системе про являются также ДBYXKBaH ТОвые переходы II возникают так называемые пере1'>рестн,ые pe 80н,ан,сы (crossings) без доплеРОВСRоrо уширения. Все эти особен Ности спеКТРОСКОПIIИ без доплеровскоrо уширения на связанных вереходах были рассмотрены ДжаваНОl\I и Шлоссберrом [85, 86]. СЛучае связанных атомных переходов, для которых OДHOpOД ная IПИрина линии зависит rлавным образом от радиационноrо распада, спектроскопия связанных переходов в двухчастотном ПОЛе изза наличия двУХ1'>ван,товых переходов позволяет наблюдать 2 в. С. Летохов. в. п. ЧсботаСil 33
узкие резонансы с шириной, меньшей однородной ширины. Действительно, пусть атом поrлощает фотоны !iUJ и !iUJ' из двух однонаправленных беrущИХ волн с частотаыи UJ и ш' и совершает двухквантовый переход из начальноrо состояния п в конечное состояние 1 (рис. 1.14) [87,88]. В этом случае ширина резонанса, П!!ооная "7l {}олна 1(,)' I сильнат {}олна 'l п rазо{}аF1 ячейка д,етектор r 12 \ Ы >Ы ..::........ ::' \ o 7' .. . . .' . . .. (.) . б а х Сильное поле Прооная {}олн-: i 1 r\ .h............. .......' \ /' I "...... ;/ I (,)тl (,) "- .",/ t (i) =-- \Q Ыпт (i) QL {} Рис. 1.14. Наблюдение узких резонансов насыщ!'ния на связанных пер!'хо дах: а диаrрамма уровней 9нерrиИ; б схема наблюдения; в поrлоm!' иве попутной (mтриховая линия) или встречноЙ (штрихпупктирная линпя) пробной волны на связанном т ....... lпереходе как функция ее частоты ы' скажем перехода т 1, определяе'lСЯ уровняи п и 1. а не ypOB нями т и 1. Вклад уровня т мал, если разность волновых BeK торов двух волн мала. Коrда k ==со k', ширина резонанса равна радиационной ширине «запрещенноrо» перехода п [. При настройке частоты стоячей волны UJ на центр доплеровски" уширенной линии ШО резонансное уеньшение насыщенноrо поrлощения сопровождается также резонансным изменением по:r Horo числа частиц на каждом уровне перехода (рис. 1.15), Возни кает резонансный минимум полной заселенности BepxHero ypOB ня N 2 И резонансный пик заселенности нижнеrо уровня N l' Этот эффект расширяет потенциальные возможности спеКТРОСКОПIIJI насыщения, так ка:к существует MHoro эффективных )iетодов июн> рения полной заселенностИ уровней, например, путем измерениЯ интенсивности интеrральноЙ по спектру флуоресценции частиц Н<1 возбужденном уровне. Та:кой метод спектроскопии насыщения бы.l предложен Басовым и ЛетоховыМ [89] и независимо был экспеР!l ментально реализован Фридом и Джаваном [90]. Была достиrнута чрезвычайно высокая чувствительность, позволяющая проводит!, экспеРИ)iенты при очень низких давлениях молекулярноrо l'aai1 (ниже 103 Торр) или даже с молекулярныМИ пучками. 34 "IIIIIIII!'[ При изменении поrлощения среды в резонансном поле олжен JlзменятЬСЯ также ее показатель преломления т Д ощени я Д , ак как изменение 110rл u % И дисперсия показателя преломления Дп поrло щающеи cpeд связаны друr с друrом соотношениями Нраме са Rрониrа. В частном случае лоренцевскоrо контура р L ( UJ )ШО ) ==со [1 + ( UJ (oo )2Тl (1.34) С шириной линии поr:rо щ ения 2бr., [91, 92] UJ эта связь имеет простой ви;:( Дп ==со ыыo 2k бы L ( ыыo ) бы ' (1.35 ) ['де k ==со ш/с, ШО цент р лини П и поrлощения. оэтому коrда ла зерное ПО:lе индуци р v . ет Р езо а н нс насыщения поrлощения, то N 2 ==fп 2 (v)dv 2 пZ (V) hы (до (iJ N t =-fПf(v)dv 1 П t (V) (д о (д Рис. 1.15. Образование П р овала части ц N в зависимости полноrо числа возбужденных 2 и соответственно мощности флуо р ес ц ен ц и Р и фл от частоты ы ;H вознкать соответствующий реаопапс в дисперсии Насыщае диспер=,дол::;тветствии с (1.35) форма резонанса насыщенной Васыщения поrл;:яяде д ть как первая производная резонанса таКже . исперсию показателя преломления (вс можно использовать для реrистрации линий поrл ),{е::ним метод крюков Рождественскоrо [93]). Этот подхi ВВутри и д для реrистрации узких резонансов насыщения дисперии nРавлениоплеровскоrо контура. Первые эксперименты в этом на },feTpa и и сделаы в рботе [94] помо!дью кольцевоrо интерферо= Bero Д нелинеИНООlлощающеи ячеики на парах йода вн т и kави'я 1иперионныи сиrнал возникал за счет равенства про:с 2 ячеики при неравных интенсивностях двух встречных 2* 35 .,"
волн. Интерферометр Mor быть так настроен, что дисперсионныЙ сиrнал наблюдался на нулевом фоне, т. е. с минимальным ШУIOr. позже был сделан наrлЯДНЫЙ эксперимент по н,елин,еuн,ой uнтер феро:метричес/'i,ОU cne/'i,тpOC/'i,OnUU насыщениЯ с интерферомеТРОl Жамена [95, 96], который с успехои использовался для реrи('тра ции .1IинеЁ:ных резонансов отрицательной дисперсии еще в УПОIR нутых экспериментах Рождоственскоrо [93]. К идее интерферометрической спектроскОПИИ насыщени я: бли ;3 Юl предложенная в работе [97] пдея поляризацион,ноu cne/'i,тpOChO пии пасыщепия. В обоих методах успешно ДОСТИl'ается одна J! та ,I,e цель сильное подавление фона и соответствующее значи тельное повышение отношения сиrнал/шум. Идея поляризацион ной спектроскопии довольно проста. Сильное световое поле с Kpy rовой поляризацией вызывает насыщение поrлощения и COOTBeT ствующую оптическую ориентацию частиц и анизотропию..В поrло щающей ячейке. Пробный луч с линейной поляризациеи прохо дит через поrлощающую ячейку и скрещенные поляризаторы. В нормальных условиях пропускание проБНОl'О луча равно нулю. Однако вблизи центра доплеровскоrо контура сильная поляризо ванная волна вызывает оптическую анизотропию, так что ПрОIfС ходит поворот плоскости поляризации пробной волны И. COOT ветственно, наблюдается сиrнал пропускания через поrлощаюш,УЮ ячейку скрещенными поляризаторами. Поляризационную спектроскопию мон;но рассматриваrъ кю.. вариант интерференционной реrистрации резонансов насщения. Действительно, пробную волну С линейной поляризациеи можно рассматривать как суперпозицию двух вопн. поляризованных по Kpyry с левым и правым направлением вращения вектора поля ризации. Если условия, в которых распространяются эти Ba JIeo и правополяризованных пробных луча в поrлощающеи ячеике идентичны, то на выходе они складываются в линейно поляризо" ванный луч с тем же самым направлением вектора поляризации. Такой луч не проходит через скрещенные 110::rяризаторы. СИJIЬ ный лазерный луч с круrовой поляризацией вызывает два ;)ффек та. Вопервых, возникает оптический дихроиз1. т. е. поrлощенпе лево и правополяризованных лучей х+ и x В ячейке становите}! различным. BOBTOpЫX, возникает оптическое двулучепрелоше ние, т. е. показатели преломления для лево и праВОПО.'IЯРИЗ0ван ных волн п+ и п также становятся различньп!И. Разумеется. все это происходит вблизи центра доплеровскоrо контура, rде пробная и сильная лазерные волны взаимодействуют с одними и теми ,,,е частицами. Для иллюстрации на рис. 1.1() показано измененп: разности поrлощения ДХ == дх+ дx И разности показателеlI преломления дп == дп+ Дп при расстройке частоты OTHocH тельно центра доплеровскоrо контура. Рисунок наrляДНО пока зывает связь поляризационной спектроскОПИИ с насыщение,r поrлощения и насыщением дисперсии. Разность поrлоений\t< описывает круrовой дихроизм, за счет KOToporo пробныи луч CТil новится эллиптически поляризованным (случай точноrо резонаll-' 36 ','" са (1) == (1)0)' Разность показателей пре.lоиления Дп описывает rи ротропное двулучепреломление, З3 счет KOToporo происходит по ворот плоскости поляризации. Поляризационный метод оказа,'!ся весыш полезным для «Map кированию> насыщаемоrо перехода в сложном спектре юлекулы, что существенно упрощает идентификациIO спе:t;тральных линий в сложном спектре [98]. В табл. 1.2 дана сводка различных методов спектроскопии Ha сыщения без доплеровскоrо уширения. Спектроскопия насыщения является хорошо разработанной областью нелинейной лазерной ДХ ! 00 . Дy'x А I 2F ". (;) (;)0 с( Дп !iJ р \\ OOOOO I/ 8 (;)0 '. {s) Рис. 1.16. К объяснению поляризационной спектроскопии насыщения: а ра8НОСТЬ в поrЛОIp;ении лево и правополяризованных световых волн как ФУНКция расстроики частоты поля относительноrо центра доплеровскоrо контура; б частотпая зависимость разности показателей прелом.'lения ДJrи волн противоположной поляризации; /J влияние поrлощения и диспер сии на поляризацию Р пробноii лазерной волны Спектроскопии без доплеровскоrо уширения, ее методы исполь ЗОвавы в сотнях экспериментов с атомами и молекулами во мноrих JIабораториях. Все перечисленные методы и схемы спектроскопии насыщения ПоrЛощения и основные экспеРИIенты, проведенные с их по :ощью, рассмотрены в данной l\Iоноrрафии. r.'!. 2 посвящена эле еВтам теории резонансноrо взаИIOдействия cBeToBoro поля 37 .,:,
'Т а б л и ц а 1.2. Методы спектроскопии насыщения MeTO:J, ПРСДOIожения 3нспеРИ'Iент Прова;r Лэмuа ,1ш(i, 19(j:Z [71] 30НО И Джаван, 1963 [/3] МакфаРJIэiiн, Боннеп, Л:шб, 1963 [72] Провалы на связанных переходах ДжаВilН II 1Плоссберr, 1966 [85] Летохов, 1967 [78] ЛИ и Шь:о:rьник, 1967 [80] ЛИСИl1ЫН и Чеботаев, 1968 [79] Джаван и Ш;lOссuорJ', 1966 [86] 'Обращенныii JlЭ'luа провал Ли и IlIb:o!/bHIIb:, 1967 [80] Лисицын и Чеботаев 1968 [79] Басов и др., 1969 [81] Матюrин и др., 1969 [84] Провал для встречной пробной волны Летохов и Чеботаев, 1969 [82] Басов п ,1етохОВ, 1968 Фрид и Джаван,1970 [89] [90] 'Прова;! в полноii засе ленности уровня (про вал флуоресценции) Интерференционныii 'Ie Бор;\е II :lp., 1973 [94] тод наблюдения про вала Бордс и др., 1973 [9/1] Поляризационныii Me БЮIНН и Ханч, 1976 [97] тод наблюдения про вала Вишн И Ханч, 1976 [97] or а основным механизмОМ с атомами или молекулами в rазе, к Д Н У ширения спектральных линий является доплерэффект. а основе 3 описываются основные методы этоrо теоретическоrо анализа в rЛ. Д н"'ие Э фф екты взаимодеист спектросКОПИИ насыщения. овольно то n вия Д в у хчастотноrо лазерноrо поля с трехуровневои системои. и - овых перехо методы спектроскопии насыщения связанных квант - ДОВ рассматриваются в rл. 5.. 1.4. Двухфотонная .'Iазерная спектроскопия Этот метод нелинейной спектроСКОПИИ без доплеровскоrо уши Р ения был предложен Чеботаевым с сотрудниками [99]. PaCCMOT u U лекуляр нЫЙ пе р еход в поле рим двухквантовыи атомныи или мо стоячей волны с частотой (О (рис. 1.17а, б). Для частИЦЫ, движ щейся со скоростью v, частоты двух беrущих вол равны (О + kv Одновременно два фотона из одной беrущеи волны MoryT по rоить только частиЦЫ, для которых kv соrласуется с усло . вием точноrо двухфотонноrо резонанса: ( 1.36) 2 «(О kv) === (012' О д нако возможно также одновременное поrлощение двух фотонов б . В это м сл у чае У словие ДBYX из противоположно еrущих волн. . 38 фотонноrо резонанса выполняется TO,lbKO тотда, коrда удвоеннал- частота поля точно совпадает с частотой двухФотонноrо перехода, т. е. с центром доплеровски уширенноЙ ЛИIПIИ: «(О + kv) + «(О 'n') === 2(0 === (012' (1.37) При такОМ двухфотоnnом резоnансе Be частицы безотносительно :к их скорости, т. е. весь доплеРОВСКIIИ контур. участвуют в ДBYX фотонном поrлощении, образуя резкий пик сиrнала двухфотон BOro поrлощения. Форма линии TaKol'o двухфотонноrо поrлощения в стоячей волне показана на рис. 1.17в. Форма линии представ ляет собой сумму ШИРОКОl'О доплеровскоrо контура, обусловлен Boro двухфотонным поrлощением однонаправленных фотонов,. 2 "Zkr { w+kи k 2Т wkи (,)kv J ' +k 1 k [ 1 2(i)йJf2 2(wkи)(r)f2 а: 11 О tJ Рис. 1.17. Двухфотонный узкий резонанс в стоячеЙ световой волне: а KOM пенсация доплеровскоrо сдвиrа при одновременном поrлощении фотонов из двух встречных беrущих волн; б отсутствие компенсации при поrJIоще нии двух фотонов из однонаправленных волн; в форма узкоrо резонанса двухфотонноrо поrлощения в rазс и узкоrо резонанса, обусловленноrо двухфотонным поrлощением из встречных волн всеми движущимися частицами, для которых 2(0 === (012' Амплитуда резонансноrо ПIIка в центре линии имеет высокий контраст, равный отношению доплеровской и однородной ширин. Узкие двухфотонные резонансы наблюдались в нескольких экс периментах в 1974 r. на переходах атома ::\а в видимой области [100102] и затем на колебательновращательных переходах молекулы СНзF в ИR области [103]. Последующий быстрый проrресс двухфотонной спектроскопии объясняется несколькими ее преимуществами по сравнению со спектроскопией насыщения. Вопервых, все частицы на начальном УРовне 1 участвуют в двухфотонном поrлощении при 2(0 === (O1 безотносительно к их скорости, в то время как в спектроскопии UаСЫщения в поrлощении участвует только малая доля частиц, Скорость которых удовлетворяет условию резонанса. Для очень Узких резонансов, коrда параметр r/kи 10З, контраст пика ДВУхФотонноrо резонанса ku/r 3 103, т. е. HaMHoro больш kOUTpacTa провала Лэмба в спектроскопии насыщения. BOBTO Ръrх,пик двухфотонноrо поrлощения приводит к соответствующему 39 , '
.пику полноrо чис:rа ВОЗUУ;'l,,J,енных частИЦ. Посколы,у сущест вуют очень чувствительные leTOДЫ детектирования возбужден ных частиц, то lOrYT быть выполнены эксперименты с неБОЛЬШИ1\I числом частиц, т. е., например, с атомными и молекулярньнщ пучками. Втретьих, вероятность двухфотонноrо перехода не зct висит от направления скорости частицы. Следовательно, мо;.юlO использовать даже атомы, движущиеся вдоль стоячей световой волны, коrда длина взаИ10действия может достиrать, скащем 1 1>1 при rораздо меньшем диаметре cBeToBoro пучка, и получать Ta ким методом очень узкие реЗ0нансы шириной до 100 rц [104]. Основы; метода двухфотонной спектроскопииj рассмотрены в rл. 4. Эффекты двухфотонных переходов в трехуровневой систе ме, коrда существенный вклад дает также насыщение, paCCMOTpe ны детально в rл. 5. 1.5. Лазерная спеRТРОСRОПI1Я в простраllственно разнесенных световых полях ,1 ,1 :,11 \ 1 , '1 1:1 111 1 ',1 I 1,1, 1 1\: I'! 111 ,1 111 \11, '1 111'1 I1 1 ,11 ! " ,1 \ 1 111 I , 1 , 1 Частица, пересекающая световой луч диаметра d со CKO ростью V, взаимодействует с ним в течение времени пролета 'нр ;::::::: d/v, что ИрИВОДllТ К пролетному уширению резонанса (1.17). Чтобы получить очень узкий резонанс OДHO или ДВУХфОТОННОl'О поrлощения, необходимо обеспечпть большую длину взаимодейст вия частицЫ со световым полем. Более Toro, например, в спектро скопии насыщения надо обеспечить плоский волновой фронт CBe TOBoro пучка на всем пуТlI взаимодействия частицы с полеы. Это делает довольно проблематичным получение узких резонансов с шириной l'ораздо меньше 1 },rц. в СВЧ диапазоне давно известен метод увеличения длины коrерентностп взаимодействия частицы с полем, известный под названием метода пространственноразнесенных полей [10]. В первом СВЧ ПО:lе (в перВОl объемном резонаторе, рис. 1.18а) атом приобретает дппольный СВЧ момент, который сохраняется при пролете до ,нормо резонатора. Поле во втором резонаторе KorepeHTHo первому п взаИlОдеЙствует с наведенным в пеРВОl реЗ0наторе дипо:rьным моментом. Ширина ре;юнанса взаrНI0 действия свободно летящеrо атома с двумя полями определяется полным времене\! пролета через поле, включая пустое расстоЯ ние между резонаторами (рис. 1:18а). На этом методе основано по лучение предельно узких резонансов в микроволновой спектра' скопин, и, в частности, он используется в цезиевом стандарте частоты. Прямое перенесение :ltетода РамзU в оптический диапазоВ: оказалось невозможныМ. Так как длина световой волны л очеlI Ь мала, частИЦЫ, вылетевшие даже из одной точки в первом пУЧI\е, разлетаются в поперечном направлении на расстояние, rора з ДО большее л (рис. 1.186). ПОЭТОlУ коrерентный дипольный MOMell'f, наведенный на резонаНСНО)l переходе в первом световом пуЧI\е, исчезает при усреднении по размеру области взаимодействия вО 40 . Y".' BTOPO световом пучке. Предлотено несколько П у те U руд ности [ 105 1 0 6 ] и преодоления эТОП т ,. вопевых, было предложено [105] наблюдать двухквантовое вэаподеиствие частиц с разнесеННЬНIИ световыми полями н' отечено выше, при ДBYXKBaHTOBOI ПОl'JТощении фотонов из BT e Bыx беrущИХ световых волн происходит компенсация доплерэф фекта. Поэтому ри точном двухфотонном резонансе (2<0 == <о ) с полем взаимодеиствуют все частицы независимо от их ск 12 . орости. а Резонатор / T i\,I? источник У { ' лучка { атОl10/3 ' Резонатор 2 + rW-=:J У, 1:: и, PJlC. 1 18 Об S?::T:!;::.e ;;КJ:кр:;:снс::н:з:[сн:r::е:;::т ТоII Iцe ДJ!ИНЫ волны оля л,' б переход, Rоrда поперечный разлет частиц "'Y"-:O nr Ke изза поперечнrо pa::::H:ceT :Л:f>аfИИ во БОРОМ CBe 2IO" oro еЗонанса в двух пространственно разнесенных п" в О разование С" H::;ы [:;НчО д r!езона ф нса -в T::a:p::T:; одно oToHHoro перехда Лазерная Лазерная Волна 1 !Jолна 2 о G { Ы z J '" : L 6 G {Ы ICд: v , а G си =VO/L / I 'А , . (vo GJ П4 ка '" cv[j си и==VO/L /v,V , (,)0/2 с- си Л'/L (u о (д 41
Именно изза двух квантовоЙ компенсациИ доплерэффекта ди польный момент, наведенный в первой стояче! светово! волне, сохраняется KorepeHTHblM при вылете во второи световоИ пучок, несмотря на поперечный разлет атомов. Ширина двухфотонноrо резонанса в двух пространственно разнесенных стоячих волнах определяется полным, временем пролета между лучами, как и в случае эффекта Рамзи в радиодиапазоне (рис. 1.18в). BOBTOpЫX, даже при О;J;НОфОТОННОМ взаимодействии эффект пространственноrо усреднения KorepeHTHoro дипольноrо момента можно устранить [106]. Для этоrо необходимо точно между разне сенными световымИ пучками поместить дополнительную стоячую световую волну, нелинейно взаимодействующую с частицаМИ. Сло жение и интерференция дипольных моментов, наведенных в пер вом и промежуточном световых пучках, дают неусредненную co ставляющуЮ дипольноrо Ю1ента, которая KorepeHTHO взаиМО действует с третьиМ световым пучком. В результате возникает уз кий резонанс, ширина KOToporo определяется полным временем KorepeHTHoro взаимодействия частицы при пролете от первоrо до последнerо cBeToBoro пучка (рис. 1.18е). Поэтому метод про странственно разнесенных световых полей принципиальНо позво ляет получать узкие резонансы с шириной порядка 1 кrц на за прещенных переходах атомов и молекул в долrоживущие (время жизни больше 103 с) состояния. Теория и эксперименты лазерной спектроскопии в пространственно разнесенных световых полях подробно рассмотрены в rл. 6. s 1.6. Лазерное охлаждение и локализация частиц Дальнейшее сужение нелинейных резонансов до значения Me нее 8ы 1011ыo любым из рассмотренных выше методов прин ципиально невозможНО изза влияния квадратичноrо эффекта Доплера, который соrласнО (1.4) смещает центральнуЮ частотУ KBaHToBoro перехода движущейся частицЫ на величину, зависящуЮ от ее абсолютнОЙ скорости и. Тепловое распределение абсолютНЫХ .скоростей частиц ПрИRОДИТ куширению узкоrо резонанса: 8ыкв. == ш о k Б Т/Мс 2 == ШО (и о /с)2. (1.:38) Поэтому разрешающая способность всех перечисленных в 1.3 1.5 методов нелинейной лазерноЙ спектроскопИИ без доплеровскО' ,ro уширения оrраничена значением R == шо/ !1шкв. == (с/и о )2 ;::::; 1010 1011. (1.39) Очевидно, что это фундаментальное оrраничение можно сущес1'- венно ослабить, еслИ использовать холодные частИЦЫ, имеюЩlI е малую скорость и о . Это, оказывается, можно сделать либо за сче1' селекции медленныХ частИЦ при их взаимодействиИ с резонансныМ лазерным полем [107], либо путем их охлаждения дополнительны лазерным излучением. ПоследниЙ подход позволяет получа1'Ь ультрахолодные атомы и ИОНЫ с температурой движениЯ, не ДО' ';2 "8IJ'!!I'i" стуПНОЙ никаким друrим метод. 1.6.1. Рассютрим кратко 31'01" методам. Лазе р ное охла жд ение ионов и атомов. Идея лазерноrо охлаждения ионов, локализованных в злеКТРО1аrнитной ловушке' высказанная в работ.?'х [108, 09], иллюстрируется рис. 1.19а' Пусть двухуровпевыи атомныи ион совершает осцилля . движение в элеКТРЮIаrнитной ловушке. С квантовой точки :o:: осцилляторное двшение иона с частотой f соответствует сп e делниЮ ионов; по колебательным уровням энерrии (рис: 1.1б) Вn fij (п + 1/2). Пуи резонансноr рассеянии лазерноrо излу чениЯ на смещеннои в «Kpac ную» область частоте шшоf, 2 J си+Т' 'y/;, /z> Е ft tr/\ / ct(t у "\/ 2 1 7ы<ыо hf /1 > п==О а Т(в) б Рис. 1.19. К объяснению охлаждеНIIЯ ос ШI и частотой! ионов лазерным излучениеы ТОРНО;:(ВIlЖУЩИХСЯ в ловушке новолновыи спутник электронноrо llерехода aTOT.((), настроенным на длин нин; б схема уровней и квантовых lI р ехо д . .. rеометрия облуче , оБ НaI..аЧЮI и переизлучения Находящейся в резонансе с элеRтронныr переходом 1 ----+ 2 сНачала совершает пе р ехо д 11 , ) 1 " - , ион с ' . ----+ L, п 1\ а Понтанно возвращается в . , . /, затем ду 12 п 1) 11 1 НИif,нее состояние О:Iаrодаря перехо rия ина п! ----+ , п ). в результате юrнетическая энер Лучение ФОТОП::ДI::1=п резонансно р ассеЯННОIУ фотону. Переиз УFОЛ 4л равленноrо .'Jазерпоrо пучка в телесный Horo излС:е:ВИl' aCTOTЫ и увелпченпе ширпны спектра рассеян Излучения '1 я о еспечивают повышение энтропии рассеянноrо RРайне н' то позволяет охлаifдать локализованные ионы до Тое опис а и КИХ энерrии. При f 1', КОl'да справедливо такое прос е, минимальная эне р rия '0 НО из рис 1 196 б х лодных ионов, как это вид COOTBeTCT ' лизка к энерrии нулевых колебаний <В) ;::::; lif/2. Тоте колебrнаf/; ме 1Т;цХ[1'110mНЫХ ионов при типичной час Т hf . jU 31 ' мин 2k Б ;::::; \. ("1.40) 43 "" <.
Jlазерное охлаа,:дение ос цп:r::rирующиХ в ловушке ионом можно ,описать и на клаССIIческоr языке. За счет осцилляторноrо движе ния иона с частотой f на каждой оптической спектральной линии возникают боковые компоненты, имеющие ту же природу, что и в спектре чаСТОТНО1Одулированноrо колебания при большом ин дексе модуляции (т. е. при девиациИ частотЫ бro п. Лазерное излvчение возбуждает электронное состояние иона на частотах «KPCHЫX» сателлитов спектра::rьной линии, спонтанно переизлу ченные в 4л: ср фотоны имеют СИ:\ПJrетричныи относительно часто ты roо спектр. Соответственно увеличение частоты рассеянноrо излучения означает, что лазерное излучение охлаждает ионы. Идея лазерноrо охлаждения атомных ионов была реализована в экспериментах [11'1, 112] по охлаждению ионов Mg+ и Ва+ д температуры 102 К. У спех этих экспериментов в значительнои мере связан с длительным взаимодействием иона в ловушке с ла зерным излучением, которое необходимо для MHoroKpaTHoro пе реизлучения одним ионом достаточно большоrо чсла фотонов, чтобы накопить значительную потерю кинетическои энерrии. Свободно движущиеся атомы, спектральные линии которых уширены неодНороДНО изза доплерэффекта, также можно охла дить лазерным излучением, как это предложено Ханчем и Шавло вым [11::3]. В этом методе лазерное излучение изотропно облучает также низкочастотную половину доплеровскоrо контура поr.'lО щения на частотах ro. Излучение с волновыМ вектороМ k =-== == пro/с и частотой ro < roо MorYT поrлощать только атомы, дви жущиес, соrласно (1.27), навстречу поrлощаемому фотону, коrда доплерэффект компенсирует расстройку частот перехода атома roо и фотона ro. Фотоны, переизлученные в телеснЫЙ уrол 4л ср в среднем имеют частоту ro > roо. В результате часть кинетическои энерrии атома (!ikv) передается рассеянному излучению. Следо: вательно, при каждом акте поrлощения фотона из направленнои волны кинетическаЯ энерrия атома в среднем уменьшается на e == !ikv. Друrими словами, при поrлощении встречноrо фотона ,скорость атома уменьшается на величину C/'i,OpOCтu отдачи и == и"тд == !ik/M, (1.41) l'де JV! масса атома. При последовательном повторении процес 'OB поr'лощения и спонтанноrо испускания фотонов скорости всех атомов постепенно уменьшаются, т. е. излучение охлаждает aTOM ный rаз. Замедление атома можно рассматривать как результат действия силы резонансноrо cBeToBoro давления. Охлаждение атомов давлением резонансноrо излучения про должается до тех пор, пока не начинают иrрать роль флуктуаЦИII импульса атома, неизбежные в стохастическом процессе переизлу ченИЯ большоrо числа фотонов. Флуктуационный HarpeB охлаж даемых атомов приводит к установлению предельной температурЫ, которая для случая взаимодействия лазерноrо поля с ДBYXYPOBHe вым атомом со скоростью радиационной релаксации возбужден 44 ..,. '.Р }!oro уровня имеет ВiЦ [1t4]i TJ]Ji!1 == !lу/k Б == 104 10 К. (1.42) Охлнащение свободных атомов даВ.1ением лазеРНОI'О излучения является предетом активнх исследований во мноrих лаборато рия х . В первои работе [11::>] наблюдалось заметное лазерное за медление атомов N а в атомном пучке, а при модификации экспери мента в работх (116, 117] была достиrнута температура атомов в пучке 0,07 Ъ.. Впоследствии был достиrнут теоретический пре дел (1.42) охлаждения двухуровневых атомов Т . О 24 10 3 u' 18] И mш ,. п. (1 . , HaK.>нeц, удалось найти режим охлаждения атомов по трехуровневои схеме, для KOToporo отсутствует предельная TeM пература (1.42) и можно получать атомы С температурой 106 К и менее [119, 120]. Метод лазерноrо охлаждения представляется исн:лючительно .перспективным для спектроскопии улыравысокоrо разрешения по нескольким причинам. Вопервых, радикально сокращается вклад конечноrо времени пролета в уширение узкоrо резонанса. При скорости атома порядка нескольких сантиметров в секунду можно получить спектральный резонанс с шириной около 1 rц (!) при диаметре робноrо лазерноrо пучка Bcero несколько сантиметров. BOBTOpЫX, адикально сокращается не только линейный, но и квадратичныи доплерэффект II, следовательно, резко сокращается фундаментальное оrраничение разрешающей способности (1 39) которая принципиально может достиrать значений R 1018' (1): 1.6.2. Локализация частиц. Локализация движения частицы в оrраниченнои области пространства пОзволяет решить две проб лемы спектроскопии без доплеровскоrо уширения cBepxBblcoKoro разрешения. опервых, если оrраничить движение частицы в об Ласт и меньшеи длины волны наблюдаемоrо перехода л то соrлас но (1.8), можно Полностью устранить уширение изз лнейноrо ДОШlерэффекта. BOBTOpЫX, для локализованной частицы исче :ает оrраничение разрешающей способности, обусловленное KO ечным временем пролета частицы через Световой пучок, т. е. Пролетное уширение спектральной линии (1.17). Идею локализа Ции можно осуществить к к u а для ионов, так и для неитральных атомов, но совершенно различным образом. Зарятенные ионы можно локализовать в неодно р одном стати ческом электричес ' ПОЛЯ ( ком п.оле в присутствии постоянноrо маrНИТНОI'О эл ловушка Пеннинrа) либо в неоднородном высокочастотном rл етрическом поле (радиочастотная ловушка Пауля) [121]. При 11 у оком охлаждении лазерным излучением локализованных ио (10o) коrда температура их Достиrает минимальноrо' значения с . ли' амплитуд колебаний иона в потенциальной яме сравнима бл нои световои волны. В этом предельном случае отчетливо Ha JI дается центральная компонента спектральной Линии без доп epOBcKoro уширения (122] (эффект Дике [2] ) . Локализ u JI ация неитральных атомов в световом поле БЫJIа пред O}ReHa Летоховым в работе [123]. В этой работе была рассмотрена 45
ВОЗМОf!';НОСТЬ локализации атомов в узлах или пучностях стоячей световой волны, если кинетическая энерrия частиц вдоль оси BO.l ны меньше высоты создаваемоrо световыМ полем потенциальноrо барьера (рис. 1.20). Этот эффект, конечно, требует rлуБОБоrо ox лаждения атомов, так как rлубина потенциальНых ям, создавае иых световой волной, очень мала (107 106 эВ). При приблп жении частоты cBeToBoro поля к частоте резонансноrо переходС1 условия наблюдения этоrО эффекта более блаrоприятны. Тольк() 1.+.. ' ,/ Рис. 1.20. Идея одномерной локализации (каналирование) частиц (l Il 2', за счет rрадиентНой силы нерезонансной стоячей световой волны, если Юl нетическая энерrия частиц вдоль оси волны меньше высоты создаваемоrо CBe товым полем потенциальноrо барьера недавно были выполнены первые эксперименты, в которых наблю далась показанная на рис. 1.20 одномерная ;;rокализация (кана.'IИ рование) &ТОIOВ в стоячей световой волне [124, 125]. Локализация атомов в стоячей световой волне должна приводить к суашнию доплеровски уширенной линии [123]. , Более просто осуществить локализацию холодных атомов в oo ласти, размеры которой rоразДО больше л. так как можно разде лить функцию rлубокоrо охлаждения атомов резонансным полем и их локаЛИЗaIИИ более интенсивным квазирезонансным cBeToBblf 46 .... полем [120]. Вер вый успешный эксперимент в этом направлении был выполнен в работе [127]. Jlазерная локализация и охлаждение атомов и ионов представ ляют совершенно новые возможности в достижении предельных значений ширины ультраузких резонансов (1.38) и разрешающей способности (1.39). в rл. 7 более подробно рассматриваются перспективные методы лазерной спектроскопии, основанные на лазерном охлаждении и локализации частиц. 9 1.7. Узкие нелинейные резонан сы в оптической облаСТII Открытие узких нелинейных резонансов в оптическом диапа зове дало новые возможности для ряда областей физики. Дейст вительно, получение узких и стабильных по частоте резонансов в спектрах поrлощения или излучения вещества в различных дпапазонах электромаrнитноrо излучения всеrда являлось важ ной проблемой в физике. Каждое открытие в этом направлении увеличивает точность физическоrо эксперимента и приводит 1 А О 1Онм 1 НКМ о,1мн 1см л ,;' i I I I I 67 Z п i о I r 181 Та р 51 Feoi 133 СЗ СН 4 о 0804 I Нмазер ! I о 10 12 сsп!JЧОК I li I 1015 1013 1011 109 107 105 3.1018 3'1015 3.1014 ::)01012. 3'10'0 (,),/Ц Рис. 1.21. Д б Q о ротность узких резонансов, полученных в микроволновом, оптическом и удиаllазонах 1\ мноrочисленным применениям в самых различных областях lIауки. Здесь можно привести два классических примера. В 40 50e rоды была развита техника получения узких pe 30lIaHCOB в радиодиапазоне с помощью атомных и молекулярных 47 .."" '\
пучнов. Например, с помощью двух пространственно разнесен ных элентромаrнитных полей (метод Рамзи [10]), взаимодейст вующих с пучном атомоВ Cs, на переходе :между уровнями CBepx тонной структуры OCHoBHoro состояния удается получать резонан сы с шириной V == 50 rц на частоте Vo == 9,3 rrц. Это COOTBeTCT вует относитеJIЬНОЙ ширине v/vo == 5.109 или «добротности» т а б л и Ц а 1.3 Методы нелинеЙноii лазерноЙ С::I€'ктрОСRОIIШI без доплеровскоrо уширения Метод Автор Физический эффект Спектроскопия насыщения Двухфотонная спектроскопия Спсктроскопия В пространст венноразнесен ных полях Спектроскопия :Iазерноохлаж ;J,eHHblx атоыов и ионов Спектроскопия .чокализованных чаСТИI Изменение распределения засе ленности атомов или молекул на квантовых уровнях HacЫ щенноrо перехода Компенсация доплеровскоrо сдви ra за счет одновременноrо по rлощения фотонов из встреч ных беrущих световых волн Увеличение времени KorepeHTHO ro взаимодействия частиц с тремя (спектроскопия насыще ния) или двумя (двухфотон ное поrлощение) параллельны ми световыми волнами Сокращение абсолютной CKOpO сти частиц Осцилляторное движение медлен ных частиц в сильной стоячеЙ световой волне (пленение aTO мов и молекул) Лэмб, 1962 [71] Василенко, Чеботаев, Шишаев, 1970 [99] Бакланов, Дубецкиii, Чеботаев, 1976 [105, 106] Демельт и Винлэнд, 1975 [108]; Ханч и Шавлов, 197;') [ 113] .!IeToxoB, 1968 [123] (разрешающей способности) резонанса Q == vo/V == 2.108. Ta Horo рода узние радиочастотные резонансы леrли в основу HBaHTO вых стандартов частоты и принятой сейчас во всем мире атомной шналы времени. Чрезвычайно узние резонансы в более высоночастотной облас ти спектра, на ядерных переходах, были обнаружены МёссбаУЭРО1 [128]. Например, на ,\,переходе с энерrиеЙ кванта 93 нэВ в 6.zп удается получать резонанс с R == 2.1015. У зние резонансы ядер ных переходов без отдачи в нристалли:чесной решетке обеспечи вают сейчас наивысшую чувствительность физичесноrо энспери мента порядка 1015. В промежуточной, оптичесной области спент ра до недавнеrо времени ширина резонансов была не меньше, чем 106. Отнрытие описываемых в данной ННИI'е тонних эффектов pe 48 , З0нансноrо нелинейноrо взаимодействия cBeToBoro поля с rазом аТОМОВ и J\10ленул позволило сузить ширину оптических pe30HaH сов, по крайней мере, в 106 P(l:J. ДЛЯ иллюстрации на рис. 1.21 приведены значения относительной ширины наиболее узних резо вансов нвантовых переходов мпнронолновой оптичесной и ,\,об ласти спектра. llредставляется ВПО.IПС реалистичным, что в пред стоящие rоды в оптической оG.l(lСПI спентра будет ДОСТИI'нута разрешающая способность, сраВНIIмая с ренордными значениями, полученными с помощью эффента Мёссбауэра для ,\,переходов. Это будет достиrнуто на основе описываемых в данной MOHorpa фии методов нелинейной лазерноЙ спентроскопии без доплеровсно ro уширеюуя, СБодна ноторых дана в табл. 1.3. .....IJ::," :
r лава 2 Элемеnты теории резоnаnСnО20 взаимодействия световО20 поля с доплеровспи уширеnnыМ nepexoдOH НеодНОрОДНЫЙ характер уширения изза движенИЯ частиц в rазе делает задачу нелинейноrо взаимодействия с резонаНСНЬП1 переходом cBeToBoro поля ДЮБе TaKoro простоrо вида, как плоская стоячая волна, весьма СЛОЖНОЙ в общем виде. Однако основные качественные и количественные закономерности будут более оче видны, если начать рассмотрение со случая взаимодействия с доп леровсКи уширенным KOHTypO1 беrущей волны. Стоячая волна, а также поля более общеrо ВИ,1а (например, направленные HaBCTpe чу друr друrу волны в схеме зондирования насыщениЯ на рис. 1.13) представляют собой суперпозицию нескольКИХ беrущих волн. Поэтому в первых параrрафах этой rлавы мы приведем CHa чала некоторые общие соотношения, касающиеся взаимодействИЯ атомнОЙ системы с беrущей во..ной, а затем последовательно обоб щим их для решения все БО:1ее сложных задач. Нелинейное взаимодействие электромаrнитноrо поля с ДBYX уровневой квантовой системой для случая микроволновоrо ДИа пазона , коrда неоднородное уширение изза эффекта Доплера мало, а константы релаксации обоих уровней одинаковы, было дe тально рассмотрено в связи с проблемами радиоспектроскопИl1 Карплюсом и Швинrером [1] и проблемой молекулярноrо reHepa тора Басовым и Прохоровьш [2]. Подробное изложение этоrо вопроса дЛЯ СВЧ диапазона МО,IШО найти в моноrрафиях [35], В оптическом диапазоне изза .:rоплеровскоrо уширения возникает ряд совершенно новых явлений, не имеющИх аналоrа и не pac сматривавшихся в СВЧ диапазоне. Именно на них обращаетСII rлавное внимание в этой rлаве. Резонансное взаимодействие двухуровневой частицы с полс1 можно анализировать как непосредственно с помощью ypaBHeHIlII Ulрёдинrера, дополнив ero соответствующИМИ феноменолоrиче СЮ1МИ релаксационными членами, так и с помощью уравнения длlI матрицы плотности, которое бо..ее удобно для описания релаКСil ционных эффектов. Рассмотрим кратко оба подхода, так как онIl часто используются в ЛJ.lтературе. ;;() 1I11III" 9 2.1. Уравнение Шрединrера. Вероятности переходов В резонансном поле РаССМОТРИМ сначала поведею!с IJЗОШ1рованноЙ квантовой си стемЫ с двумя энерrе:.ическими УрОВl!НМИ Е 1 и Е 2 без релаксации 11 затухания состоянии под деИСТВПС1 персменноrо электромаrнит п оrо пол я. Состояние системы, т. с. llзменсние волновой функции I Ч') во вре:\lени, описывается псстационарным уравнением Шре дl1п rе ра ili д I ЧJ) / д t Й I ЧJ), (2.1) rде Й по.'1НЫЙ l'Ю!I!ЛЬТОНИШI систеIЫ, ВК.lючающий невозму щенпЫИ rамильтониан системы Н о II энеРl'ИЮ взаимодействия KBaH товОЙ систе;\lЫ с по:тем li V: й Й О + li V. (2.2} в большпнстве задач нелинсйноЙ спектроскопии внешнее по:те можпо расс;\штривать классическп, а в rампльтониане систеIЫ учитывать лишь внутренние степенп свободы. Наиболее примеча тельные исключения, Коrда требуется квантование двиа,ения Ч(lС .тиц, связаны с воздействием пз..учения на трансляционные CTe пени свободы (ЭТО;lIУ посвящена I... 6 данной книrи п работа [6]), а также с влиянием на наблюдаЮ1ые ве.'lИЧIШЫ столкновений, co провождающихся пзмепениеI скорости частицы. Квантование по ля необходимо, например, для адеlшатноrо описания спонтанноrо распада, спектра резонансной ф.. -ореСJ\енцпи п IIЗlерений, свя занных со счетом фотонов [7 8]. В то ",е время, как будет ВlIДHO ниже, принципиальная неВОЮЮ,I;НОСТЬ классическоrо описания изменения поля не :l1ешает феНОlенолоrически учесть спонтанныЙ распад в уравнениях, касаЮЩIIХСЯ ..ишь атомных переменны'\. Поэтому в этои r..aBe поле будет считаться классическим, а CKO рость и координата частицы с вн'тренними квантовыми степеня ми свободы будут, по сути де:rа, ..IШJI, оnозначать конкретные rрУл пы неоднородноrо ансамбля. . rамильтониан электричеСКОI'О ДllПО.i!ьноrо взаиюд('йствия ЧНС тиц с полем IB1eeT вид nV jJE, (2.:1}' "!:е j) оператор электрическоrо дипо.лЬНОI'О момента частицы, напряженность электрическоrо поля волны. 2.1.1. У равнения для амплитуд вероятностей. Для решения Уравнения Шрединrера можно воспользоваться полнотой базиса [ С;бственных волновых функций I Ч'k) rаll1ильтониана Н о (C:l1. б , 10]). Конечно для реальной квантовой системы набо р I ч' > еСRонеч е н б k :0:01' и включает в се я, в частности, состояния непрерыв о спектра. Однако частота внешнеrо поля выделяет те уровни iw>ходы между которыми необходимо учесть. Итак, будем искат в виде суперпозиции волновых функций I 'l'k)' для которых 51 -
в отсутствие поля i1i 8\ Ч!k)/iJt Н о I Ч\) Еl, I qrk)' (2.4) Здесь Е" энерrия квантовой системы в kи стационарном co стоянии. Для даЛЬНlJйшеrо удобно выделить временную зависи !lIОСТЬ I Ч!k)' т. е. в соответствии с (2.4) представить волновую функцию в виде I Ч!]() == I 'Фk) ехр (iEkt/1i). (2.5) Итак, волновую функцию Ч! возмущенной полем системы ищем в виде 'Et 'Et I Ч! (t)==ai (t) 11\J1) ехр ( 1 r/ )+а 2 (t) I 'Ф2) ex ( т), (2.(j) rде а" (t) подлежащие; вычислению коэффициенты, зависящие от времени. Эти коэффициенты называют амплитудами вероятно сти СОСтояния k, так как величина I а]( (t) 12 имеет смысл вероят ности обнаружения системы в k]\[ состоянии. Подстановка (2.6) в (2.1) дает da)(t) \ ,1, ) ( iE)t \ + . da2(t) 1 ,1, ) ( iE2t . ) == dt '1'1 ехр Ii / 1 ,dt '1'2 ехр [l ( ) I ( i E)t ' ) ) I ( i Е 2 t \ == а 1 t V'Ф1) ехр + а 2 (t V 'Ф2) ехр ) , (2.7) rде мы воспользовались те]\[, что l1\Jk) собственные функции оператора Н о, и сократили в левой и правой частях выражения а,; 11\J,,) Е!>. ехр (iEJ(t/1i).! Для Toro чтобы найти уравнения длн амплитуды вероятности аl (t), умножим обе части уравнения (2.7) на <ЧJ! I и учтем ортоrональность собственных функций l1\Ji) II I 'Ф2)' В результате получаеl . аа) (t) ( iE)t ) ( iE2t ' ) I 1 dt ехр == а 2 (t) ехр п------- <1\'11 v \2>' (2.8) I1 :1 lil II! 1 1, I rде матричный элемент <'Ф1 I V I 'Ф2) представляет собой интеrрал по всему пространству квантовомеханических переменных q: <1))11 v 11)12.:== lr (q) -СТ1)12 (q) dq. (2.9) Аналоrично, умножая уравнение (2.7) на <1)12 1, получаем ypaBHe ниа для а 2 (t): . аа2 (t) ( iE2t ) ) ( iE)t ) I I ') . ) l dt ехр == а1 (t ехр <\1'2 v Ф1)' (.lU Введем частоту KBaHTOBoro перехода u)o == (Е 2 Е 1 )т и матричный элемент оператора взаимодействия * V 21 == <Ф2 I V 11)\) == V 12 . (2.11) 52 . ..JЬ, - } в этих обозначениях уравнения (2.Ь) II (2.10) ПРИНИl\JС1ЮТ ВИ;J: ida1/dt == V 12 a 2 ехр (i(J)ot), ida 2 /dt == V 21 a 1 ехр (i(J)ot). (2) система уравнений для амплитуд вероятностей эквивалентна ис ;х:одному уравнению Шрединrера для двухуровневой системы. 2.1.2. KorepeHTHble осцилляции в двухуровневой системе. Частота Раби. Для решения системы уравнений (2.12) надо KOH кретизировать вид возмущения V (t). Пусть Э'lектромаrнитное поле является линейно поляризованной коrерентной беrущей вол s:ой с частотой U) и амплитудой Е: Е (t 1 ,,) == еЕ cos «(J)t /.:Л'). t 2.13) Движение частицы со скоростьюv моа\Но учесть, перейдн в систему центра инерции частицы. Это приводит к замене частоты поля (J) аа U) kv. В остальном взаимодействие движущейся частицы с по лем беrущей волны остается таким же, как и для неподвижных час тиц. В этом случае матричный элемент взаимодействия (2.11) при s:имает вид 1iV 21 == P21E cos U)'t, V 12 == V 21 , (2.14) rде (J)' == (J) kv, Р21 Проекция матричноrо элемента дипольноrо момента на вектор поляризации волны: Р21 == еР21 == еР12' (2.15) Матричный элемент Р21 в данном случае можно выбрать действи тельным, зафиксировав соотношение между фазами волновых функции 1)11 И ЧJ2' Тоrда вместо системы уравнений (2.12) имеем ida 1 /dt == V {ехр [i «,)' (J)o) t] + ехр [i «(J)' + u)o) t]} а 2 , (2.16) ida/dt == V {ехр [i «(J)' + (J)o) t] + ехр [i «(1)' u)o) tJ} а 1 , rде введено сокращенное обозначение V == Р12Е/2п. Решим точные уравнения (2.16) в с:rедующем приблин.ении лен. с') частотой U)' + U)O ;::-:::; 2(J)1!.' входящие в правую часть ypaB ении (.....16), представляют собои rораздо более высокочастотное в оздествие на двухуровневую систему, чем члены с относите:IЬНО :алои разностной частотой (U)' U)) == (J) (1)0 kv == Q. По тому в среднем действие внсокочастотных членов сильно сrла Жено за время 1/Q, характерно') для скорости изменения амплитуд :вероятности. Друrими с:rовами, усредним левую и правую части У ( равнений (2.16) по интервалу времени Т ср таком у что (J)' ) 1 "-."-. ( ' 1 ' (J) "5> ТсрУ (J) + ш) . в результате член, соответствую ИИ нерезонансному периодическому во;змущению в (2.1G), ис . зает и уравнения сводятся к rораздо более простому виду ida 1 /dt == Vexp (Юt) a 2 /ida 2 /dt == Vexp (iQt) а 1 . (2.17) 53
Проведонное исключение быстроосциллирующпх членов из ypaH нений, описывающих эволюцию квантовой систеыы в квазирезо нансном внешнем поле, называют приближенипt вращающеllСЛ волпы (ПВВ). Система двух уравнений (2.17) сводится к одному уравнеНIIЮ BToporo порядка, например, для а 1 : d 2 a 1 /dt 2 iQda 1 /dt + V2a1 О. Общее решение уравнения (2.18) имеет вид аl (t) А ехр (ia. 1 t) + в ехр (ia 2 t) (2.18) (2.19) и, соответственно, а2 (t) Vl [Аа. 1 ехр (ia. 1 t) + Ва. 2 ехр (ia. 2 t)J ехр (iQt), (2.20) rде а.1 и а. 2 корни характеристическоrо уравнения а. 2 Qa. V2 О, (2.21) определяемые выражениями Q I [Q2 + (2V)2]1/2 Q, Q а. ы 2 :::::с 2 :2 ё: 2 ' (2.22) rде введена величина с размерностью частоты Q: Q2 Q2 + (2V)2 Q2 + ОТ', (2.23) Qp === Р21 Е (п так называемая частота Раби, Q оGоGщонная частота Раби. Физический смысл этой частоты будет ясен из дальнейшеrо. Коэффициенты А и В опреде:rнются из начальных условий и нормировки. Пусть в начальный момент времени (t О) СIIстема наХОДИJIась в состоянии 1: а 1 (О) 1, а 2 (О) О. Torдa коэффициенты А 1/2 Q/2Q, в 1/2 + Q,'2Q, (2.24) (2.25) а аМПJIИТУДЫ вероятности меняются со времеНЮI следующим об разом: (t) ( g t . Q . О ) ( '. Q ) а 1 cos 2 t Q sш 2 t ехр \ t ;[" t , Q (t) . р . Q t ( . Q ) а 2 t Т sш 2 ехр t 2 t . Квадрат амплитуды вероятности I а 1 (t) 12, т. е. вероятность обна ружения системы в момент времени t в начальном состоянии, (2.26) I а 1 (t) 12 cos 2 t + ( )2 SiIl 2 t, (2.27) 54 "tIIIIf"'" ...IIIIIJL а квадрат амплитуды вероятности la 2 (t)1 2 , т. е. вероятность пе рехода на верхний уровень ( ' Qp ) 2 Q [ ( g ) 2 ] 1 cos Qt la 2 (t)12 g Si1l 2 2 t 1 g 2 . (2.28) выражения (2.27) и (2.28) очевидно удовлетворяют условию HOp м:вровки: 1 а1 \2 + \ а 2 12 1. Вероятность перехода частицЫ на верхний уровень, т. е. I а 2 (t) 12 при I а 2 (О) 12 О, составляет . 2 [ Qpt / ( Q ) 2 ] I [ ( Q , 2 ] W 12 == SШ V 1 + Qp 1 + , Qp ) . (2.29) При хорошем резонансе ОСЦИJIЛЯЦИИ между уровнями происходят с частотой Раби Qp Р21Е / п, (2.30) т. е. при Q < Qp (2.31) W 12 == (1 cos Qpt)/2, а вдали от резонанса (Q Qp) W 12 (Qp/Q)2 (1 cos Qt)/2. (2.32) На рис. 2.1 показана зависимость вероятности перехода от BpeMe ни для случая точноrо резонанса, вдали от Hero и для промежуточ Horo случая. Из соотношений (2.29) (2.32) и рис. 2.1 ясен физический смысл частотЫ Раби Qp. Она описывает частоту осцилляций ДBYX уровневой системы между уровнями во внешнем резонансном поле. 2 O 0,5 о 0,5 1,0 (Pf2E/2тr:h) t РИ,? 2.1. Вероятность W 12 индуцированноrо перехода 1 2 в ДByxypOBHe БОи системе без распада как функция времени. Поле включается ступенчато в MOMe!lT времени t о: 1 точный резонанс (Q о); 2 промежуточная Отстроика (Q P12E/ п Qp); 3 большая отстройка от точноrо резонанса (Q 3Qp) Этот эффект ОСЦИЛЛЯП,ий был обнаружен Раби в 1937 r. [11] при аНализе переходов атома со спином ядра 1/2 между двумя маrнит :О:ыми подуровнями в установке типа Штерна rерла ха во внеш 55
не:'1 радиочастотном маrНИТНО:'l поле. Атом со сПIПIOМ 1/2 в постоян ном маrнитпом поле представляет собой идеальную ДByxypOBHe вую систему, переходы в которой вызывает внешнее переменное маrнитное поле. ЧиС.1еnныii nри.о/ер. Полезно дать численную оценку для чэ.Сl'ОТЫ l'aull на ИРИlере j-,:э.r-;оrо:rибо запрещенноrо перехода, коrда можно оставэ.тloСН в llрибли;ю.шrш отсутствия релаксации. РаССМОТРЮI интеркомбинационныii переход 4180 43Р1 аТШ1а 4ОСа на длине волны л 657,3 нм. Коэффициент ЭйнштеЙна дЛЯ ЭТ01'0 перехода Ан 2,6.103 cr, что соответствует Bpe[eHI! жизни атома в возбужденном, 43Рссостоянии 1'21 A;t;::::;cO,4 мс и eCTecTBeHHoii радиационноЙ шприне перехода LlV CII А 21 /2п 410 Iц. Дипольный мюreнт перехода связан с коэффициентом ;:Jйнштеiiна А 21 соотношением [12] 4ы :2:rtЗ А 21 3пс3 Р;1 ЗЮ,3 р2 21 , (2.;).з) откуда следует, что Р2[ == 0,5.1019 ед. сrсэ == 0,05 J. В .'1азерном поле с Ш[ тенсивностью 1I сЕ2/8п 1 Вт/см 2 (2.34) напряженность электрическоrо поля Е == 9,1.102eд. Сl'СЭ и, соrласно (2.23), '!астота Раби нри ТОЧНО1 резонансе с ПОЛЮ1 Qp == Р21 Е / п 6,6.106 c1 == 1,1.106 rц. ;11'0 значение намнло больше скорости спонтанноrо распада возбужденноl'() состояния, и, слеДGвательно, пренебрежение радиационной релаксацией в это.\[ примере при 1 1 Вт/см 2 вполне оправдано. В случае, если в начальноМ состоянии частица находилась на верхнем уровне:' а 1 (О) === О, а 2 (О) === 1, (2.35) 1 I I I 1, ;li 11 li I 1 1 1 l' 11: I 11 i! ,1 :!I I! I! i' 11 11 11 задача в этом решается аналоrично. Изменение случае определяется выражениями . Qp . IQ ( . Q ) a 1 (t) === ТSШ 2""texp 2t , (2.:Ю) аМП:IИТУД вероятности ( 'Q. Q IQ ) ' ( . Q \ а 2 (t) === i Q sш 2"" t + cos 2 t ехр 2"" t) . в этом случае I а 1 (t) 12 представляет собой вероятность перехода часТицы вниз JV 21 . Очевидно, что решения (2.27), (2.28) и (2.36) ОТ.'Iичаются лишь фазой при замене а1 а 2 , т. е. W 12 == W 21 И определяется тем же выражением (2.29). Зная коэффициенты а 1 (t) и а 2 (t), можно записать в явном виде изменение со временем волновой функции I Ч') системы, которая вначале находилась либо в нижнем, либо в верхнем состоянии. С помощью волновой функции вычисляется изменение поляриза ции системы со временем: Р === (Ч' I р I '1') == Ч'*рЧ'dq == a:a1P21e ехр icuot+K. с. (2.:17) 5С , 2.1.3. Релаксация уровней. В некоторых случаях уравнение IIIрединrера можно дополнить члена:.rи, учитывающими релакса ЦIIЮ уровней. Например, если уровни 1 и 2 релаксируют за счет "ереходов в какиеJIИбо друrие состояния со скоростями 1'1 И 1'2 (но не за счет спонтанных переходов 2 11), то уравнения для аМПЛИТУД вероятности (2.17) обобщаются следующим образом [13]: . ( da] 1'1 ) и ( .п t) I + 2 а 1 === v ехр а 2 , . ( da2 I 1'2 ) V ( . r' t) dt I 2 а 2 === ехр а 1 . (2.38) Решению включающих релаксационные члены уравнений для амплитуд посвящено несколько работ [13, 14], но rораздо более удобным, а чаще Bcero и единственно возможным для описания релаксации является использование аппарата матрицы плотности. * 2.2. Уравнения ;.lЯ матрицыjIlJIiН'Н()СТИ в резонансном)поле Использование матрицы плотности является наиболее aдe кватным методом описания реальной экспериментальной ситуа ции, коrда с ПО.'IеI взаимодействует макроскопическое число aTO иов или молекул. Очевидно, что результат всякоrо измерения при этом включает в себя статистическое усреднение, в частности по начальным вероятностям заселения тех или иных состояний. Опре делить полную ыноrочастичную волновую функцию ансамбля частиц чаще Bcero невозможно, но в этом и нет необходимости, особенно коrда требуется вычислить лишь некоторые средние макроскопические характеристики среды после или в процессе возбуждения. Вообще rоворя, начальная неопределенность состояния каждой из частиц не ЯВJIяется непреодолимым препятствием для исполь З0вания уравнения Шрединrера полученные решения при раз Вых начальных условиях можно усреднить. Но использование уравнений для амплитуд волновой функции ak (t) становится пр:ин ципиально невозмо;.I,ным, если в среде происходят релаксационные переходы между различными состояниями, составляющими aH самбль. В частности, уравнения Шрединrера для амплитуд не ПОзволяют учесть некоrерентную накачку на активные, взаимо действующие с по:rем уровни. В уравнении (2.38), например, учтен СПонтанный распад резонансных с полем уровней, но это ВОЗМОIi\НО JIишь в том случае, коrда за счет TaKoro распада нет перехода с 0;J, Jl:oro из резонансных уровней на друrой. Действительно, спонтан вый распад явление чисто квантовое, II использовать класси 'lecKoe представление для поля испущенных фотонов, аналоrично ()Писанию внешнеrо лазерноrо поля, нельзя. Поэтому даа,е состоя Jl:ue двухуровневой системы, cTporo rоворя, нельзя описывать nдвим квантовым числом, НУ,ЮIO квантовать и поле излучения. РUменительно к специфическим задачам лазерной физики это ПОследовательно проделано в книrе Лоудона [15]. 57
2.2.1. Общее уравнение для матриЦЫ плотиости. Определим теперь некоторые основные понятия, приводящие к уравнениям для матрицы плотности [16, 17], и покажем, каким образом воз можно их феноменолоrическое обобщение, позволяющее учесть разнообразные релаксационные и друrие процессы. Состояния квантовоЙ системы, описываемые полно, т. е. с по мощью во:шовой функции, обычно называют чисты;ми. В противо полоft\НОСТЬ чисТЫМ состояниям, состояния, которым нельзя co поставить по."шовую функцию, называют cJotelUaппblMU. Например, состояния совокупности двухуровневых частиц, заполняющих с некоторыми вероятностями оба уровня, относятся к смешанному состоянию и ему нельзЯ сопоставить волновую функцию. Смешан ное (статистическое) состояние можно рассматривать как смесь независимых чистых, т. е. квантовомеханических определенных состояний '1'(11) системы со статистическими весами W (п). Произ вольное чистое состояние можно представить в виде линейной cy перпозиции волновых функций стационарных состояний 'Ф/r: чr(71) ==}1 А\r71)'Фk' A\rn)=== a\r71)exp(iEkt/ti). (2.:39) k По определению статистические веса являются действительными положительными числами, удовлетворЯЮЩИМИ соотношению }1W(n)==1. п (2.4(» Для вычисления среднеrо по ансамблю значения какойлибо фиэической величинЫ, например дипольноrо момента Р, надо BЫ числить сначала вероятность значений этой величиНЫ в чистых состояниях '1'(11.), т. е. вычислить (р(11» == (чr(11) I Р I qr(11» == '1)'(11)* (q) рчr(lI) (q) dq, (2.41 ) а затем полученный результат усреднить, используя статистиче ский вес W (п): 111 1 1 (Р) == 2J W (п)(р(II». 11 (2.42) Учитывая возможность разложения (2.39) ЧIIСТЫХ состояний по стационарным, среднее (Р) можно предстаВIIТЬ в виде (Р) ==}1 W (п) Pkk,A\r")* A}), Н кк' (2.4 :-\) тде (2.44) Ркк' === ('Фk I Р I 'Ф1i') 1 11 I!iill !i1li 11 1 ' '11 есть матричнЫЙ элемент дипольноrо момента. определяемый соб ственными функциями стационарных состояний. Введем 1атрицу с матричНЫМИ элементами ,.., T. V ( ) А (п)* А (Н) P/r'k == r 11 k k" 11 (2.'t;}) ::>8 . Тоrда, учитывая правило умножения матриц, соотношение (2.43) можно записать в виде < Р) == Pk'kPk'k == (Pp)kk ( 2.46 ) /rk' или более кратко (Р) === Sp (Рр) Sp (рР), (2.47) rде символом Sp (шпур) обозначена сумма диаrональных элементов матрицы, образованной произведением матрицы Р с матричными элементами (2.44) и матрицы р с матричными элементами (2.45). ИЗ соотношения (2.47) видно, что средний дипольный момент не эавиСИТ от KOHKpeTHoro представления, используемоrо для вычис ления матричных элементов P/rk' и pk'k. Матрица Р называется ;мaт рицей плотпости состояний ансамбля квантовых систем. Число строк и столбцов в матрице плотности соответствует числу неза виСИМЫХ состояний, используемых для описания квантовой систе МЫ, например, числу уровней в пуровневой системе, квазирезо иансНО взаимодействующей с полем. Найдем изменение с течением времени состояний описываемых матрицей плотности. Продифференцируем по времни соотноше иие (2.45): iJ(J " [ дА(n)* . , k'k ) W k === " (п) at ;1 А(';') + А(71)* дА';') ] k Ii k at . (2.48) Для тото чтобы найти производные aA\r")/дt, подставим '1'(1'1) в виде (2.39) ('1'(11) === A) (t) 'Фт) в fуравнение Шрединrера (2.1). Ска- лярно умножая полученное уравнение на ['\Jk, находим iпaA(n) / at Н А (n) k ),т т' m (2.49) Подставляя выраft\ения для aAk")*/at и aA\r";)/at из (2.49) в (2.48), Получаем k'k \' '\1 W ( )[ 1 lj * А (Н)* А (71) 1 (11)* (11) ] at L..J п ifi 'оn '" k' +ifiHk'mAk А", .(2.50) m 11 Учитывая эрмитовость rамильтониана (Но'т === H'k) и определение 1Iатрицы плотности (2.45), получаем ifiдpk'k/at === (11 k'11;Pтk Pk'11Jl тk)' (2.51) m Используя матричные обозначения, это уравнение можно записать В Виде iпap/ at === l/р рН, (2.52) (2.5;) .ли ifiдpjat === [Н, pJ, "де [...] коммутатор (скобки Пуассона). 59 . ..... .
2.2.2. Приближение вращающейся волны. Стационарный pe ЖИМ. Полученное уравнение ;J:ЛЯ :lIaТрИЦЫ плотности полностью эквивалентно уравнению Шрединrера для амплитуд состояний. В случае двухуровневой систе:llЫ выпишем снаЧi1.ла в явном ВИ;J,е уравненпя для матричных Э<'Iементов Pij. Для этоrо достаточно взять матричные элементы <i I . .. I j) от уравнения (2.52): dp11'dt === iE (1', t) (PI2P21 Р21Р12: , dp2/c1t === iU)oP21 iE ("', t) Р21 (Р22 Р11)' (2.54) Р11 + Р22 === 1, Р12 == Pfl' Здесь мы использовали те же обозначения для rамильтониана Н о и оператора взаимодействия У; что и прежде (см. соотношения (2.2)(2.4) и (2.13)(2.15». Воспользуемся теми же приближениями, что и при выводе ypaB нений для амплитуд (2.17). А именно, пусть n системе центра масс атома напряженность электрическоrо поля изменяется по закону ЕР cos U)'t, матричный элемент дипольноrо момента Р12 действитс ;'ин и применимо приближение вращающейся Bo:rHbl. Тоrда самую быструю осцилляционную зависимость P21 от времени можно BЫ делить подстаНОВКОh Р21 == Р21 ei",'t (2.55) I ,1 и после усреднения по времени быстрых осцилляций исключить однv из частотных составляющих cos U)'t. В результате получае:l1: dp11/dt === i V (Р21 Р12)' dp21/ dt == iЩ)21 iV (Р22 Р11)' (2.56) rде все обозначения прежние. Теперь становится возможным феноменолоrпческое обобщение уравнений (2.56), учитывающее различные релаксационные про цессы. В качестве первоrо примера рассмотрим двухуровневую СПС тему 21 (рис. 2.2а), на которую воздействует внешнее MOHOXpO матическое поле, а состояние 2 может спонтанно распадаться на уровень 1 со скоростью у. Уравнения (2.56) при этом преобразуются к виду 1 I 1 '11 1,'1 , , clpll/ dt === 11' (Р21 (12) + УР22' а922/ае === iТ 7 (Р21 Р12) УР22' (!P21/dt === ЮР21 i1" (Ри Р11) ,\'pп2, '. * !J12 === PZl. (2.57) Первые два иэ этих уравнений включают в себя члены, описываю. щие перенос насепенности 2? 1 за счет спонтанноrо распа;р. Естественно. при этом выполняется условие нормировки Р11 ..,"" + Р22 === 1. Появление коэффициента 1/2 в СIОрОСТИ распада но. ляризацИи леrко понять. Действительно, недиаrональный эле:llен1' матрицы п;roтности составлен из произведения аl\1ПЛИТУД A2Al'(:.,'J5). За счет СПОНТaIIНОl'О перехода релаксирует лишь один из сомно. жителей со скоростью, в два раза меньшей, чем I А 2 12, В том чис:rе и Р22 (ср. С (2.;)8». 11 1'1 11\1 II!I i11i 1 I 6U lIIIJ. L.& .. Исследуем свойства решений системы (2.57). Будем рассматрп вать стационарный режим, который не зависит от предыстории c1JCTeMbl и, в частности, от KOHKpeTHoro BpeMeHHoro закона возрас Та:В: ИЯ взаимодействия от О до V (т .е. от формы включения лазер Bo ro поля). В стационарном случае можно пренебречь всеми про. 1JЗВОДНЫМИ по времени, поэтому система дифференциальных урав. :в:ений сводится к однородной алrебраической системе (можно ;:1,0- полнить ее условием нормировки Р11 + Р22 == const), которая леrко решается. Для стационарноrо значения недиаrональноrо элемента получаем ( ) ==}" (Р22 PJJ)CT Р21 СТ Q...L iy/2, ' rде для равности населенностей справедливо равенство (2.5ь), [ r2V2 J 1 (Р22 (11)СТ === 1 + Q2 + (у/2)2 . (2.5И) Для определения ширины резонанса удобнее рассматривать ОТJlичие разности заселенностей (Р22 (11)СТ при V от cBoero зна чения (P2 Pl =-= 1) при V == О, Т.е. переписать (Р22 (11)С: D виде p>r' 2V2 (Р22 (11)СТ == 1 + Q2 + 2V2 + (у/2)2 (2.6l l ) , Обсудим теперь качественный1 вид зависимости (2.60). При фиксированной отстройке Q с ростом интенсивности внешнеrо по.;Jя 'роисходит выравнивание населенностей на верхнем и НЮlше:lI lРОВНЯХ, а при 2У2 Q2 + (,,12)2 имеем просто Р22 == Р11 === 1/2,. ,. е. происходит н.асъицен.uе перехода. Зависимость (2.60) от OT стройки Q представляет собой .",оренцевский профи.'Iь с полуширп вой r B == + [ 1 + ;2 Y/2 , которая увеличивается с ростом взаимодействия 1, TByeT полевому ушuрен.uю. Если 2У 2 (у / 2)2, то :.: r B С/) V :z. Е, (2.Ы). что COOTBeT (2.62)- т: е. ширина растет пропорционально амплитуде внешнеrо лазер .Boro поля. :Можно определить пара:м.етр н.аСЫUjен.uя 2У2 ( PJ2E' \ 2 G === ( / ') ) " === 2 ) (2.63), у . Ii,\' в переписать (2.60) и (2.61) в виде ( pz z ( ) Jl )U === 1 > (,\'/2)2 G Q2 Т (у/2)2(1 -+ G) r Б === (у, 2)(1 , С)1/2. (2.61 ) 61
3начение параметра насыщепия позволяет в каЖДОll1 KOHKpeTHO:\1 эксперименте оценить, насколько существенна роль нелинейностп при возбуждении. Рассмотрим теперь более Бонкретно случай доплеровски уши ренной rазовой средЫ, коrда число частиц, имеющих проекцию скорости на ось распространеНIlЯ излучения в интервале (и, v+dv) (и == и:), определяется максвелловсКим распределением (1.1 О): dn (и) == f (и) dv. (2.65) I ! I Вообще rоворя, в rазовом разряде распределение по скоростям Mo,l.;eT отличаться от lI1аксвеЛЛОВСRоrо, хотя обычно эти отличия несущественны. Отстройка частоты Q == (о (!) о kv зависит от скорости KOH кретной часТИЦЫ, и потому можно записать выражение дЛЯ KOH тура, описывающеrо выжиrание провала в неодНородном распре делении частИЦ, находЯщихся на уровне 1, по скоростям: - [ (y/2j2G ] (Р22 Рll)СТ f (1') dv == 14;, ( ы ШО kV)2 +-- ("\,/2)2(1 + С) f (и) dv. (2.66 ) В достаточно слабом поле возБУrLщаются лишь частИЦЫ, удовлет воряющие с учетом доплеровскоrо сдвиrа условию точноrо резо нанса (!) == (1)0 + kv. (2.67) С OCTOM амплитуды поля провал расширяется, т. е. эффективно возбуждается все большее ЧИС:IО частиц. Если частота внешнеrо поля близка к резонансу в пределах доплеровскоrо контура, то распределение Рll (и) f(v) имеет впд узкоrо провала на фоне JJlИрОКО 1'0 неоднородноrо распределенпя по скоростям при выполненип .Условия (у /.2) (1 + G)I/2 < ku, (2.68) .которое называют доплеровсw,u.)t пределом (рис. 1.10). Кроме параметра насыщения (2.63) для количественноrо опп -сания меры нелинейности возбуждения вводят понятие иnтeп f:uenocтu н'асыщеnuя [нас G == [/[ "ас, (2.69) rде [ интенсивность JIазерноrо поля. Как видно, интенсивностЬ насыщения совпадает с интенсивностью, при которой параметр насыщения равен единице. В частности, для paCCMOTpeHHoro слу чая со спонтанным распадом между резонансными по полю уровня МIl интенсивНОСТЬ насыщения [ПilC: == cfi2y2 ;' (-16np2)' (2.7И) Используя связь между временем спонтанноrо распада ('t ш ==' == 1/у) и матричным элементом дипольноrо перехода (2.3з), BЫ раrl,ение для интенсивНОСТИ насыщения MO'hHO переписать в виде [нас == fi(!)3 .' (12nТСllс 2 ). (2.71) 62 .,.. Числеnnый при;мер. Рассмотрим, переход 3281/2 32Р3/2.!! атоме Na (рIl С . 2.26). Так как оба уровня Bыpo'ДeHЫ, непосредственное примеlJеНlIе формул, полученных для двухуровневои системы, не столь просто. Эта TPYk нос ть типична для подавляющеrо большинства атомных или молекулярных IIереходов, с которыми приходится иметь дело в реальном физическом ЭКСIН,.. рименте. Наиболее близок к «изолированной}) двухуровневой системе перt;Х",:< F '7 C; РIl С . 2.2. Идеализированная двухуровневая система, резо вансная внешнему полю (а) (уровень 1 стационарный, уровень 2 спонтанно распада еТСЯ со скоростью у на ypo вень 1) и фраrмент спектра атома Na (6). Показано CBepx тонкое расщепление уровней. Сы. в тексте оценку интенсив ности насыщения для перехо да F == 2 F' == 3 о2Р;:;/2 z 'т ,1 о 7 Q з231/2 f2 .:1))177Z Nr: Fl а о F == 2 F' == 3 (F полный момент подуровня сверхтонкой структуры), так aK праила отбора I дF I < 1 допускают спонтанный переход с подурuв ня 3 Р з/2 (F == 3) лишь на подуровень 3281/2 (F == 2). Спонтанное время ЖИЗНlI уровня 32Рзl2 есть 't'сп == 16 нс, частота перехода w == 3,2.1015 Cl, ПОЭТЮIУ интенсивность насыщения (2.71) равна I Fac == 6,4.1(1 Вт/см 2 . (.72) Определим также диапазон интенсивпuстей, для которых выполнено YC ловие ДОIIЛеровскоrо предела (2.68). Прп комнатной температуре наиболее вероятная скорость атомов натрия и == 4,6.104 см/с. Поэтому должно быть G == I/l пас 2,5.104. (2.73) Таким образом, условпе доплеровскOJ'О предела выполнены в ПIИРОК(J.I Д1lа павоне интенсивнос:й, коrда существенны нелинейIIыс эффекты (I /пас)' Для конреТНOII CXC)lbI уровней (рпс. 2.26) оrраНl!ЧПТЬСЯ Moп:e:lbIO д:ухуровевои системы нельзя, тек KaI,' доплеровское ушпренпе JIJJJllТIl 3 81/2 3 Рl/2 составляет при Т 300 h "D 1,3 rrц (C\I. (1.13», что существенно превышает расстояние между llОДУj10ВНЯМП сверхтонкой CTPYK туры. Поэтому одновре11енно с верхнпм IIОi.\УРОВНЮI Р' =СО:З iJYi.\YT возiJу,к Даться и друrие поду ровни (конечно, в е.'lабых полях i.\ля атомов с дpy rими скоростями), а это в свою очередь JlpllВOAIIT I{ спонтанному pacJa;iy На подуровень 81/2 (F == -1). ОднаКО ЧIIС:lенные оценкп пнтеНСIIВНОСТИ Ha Сыщения I, условий ВЫJJолнеНI1Я Д()JJ:JеjЮВСК()J'О IlpeAe:la, конечно, дают Правильныи порядок характерпых ве.'IJlЧПН. * 2.3. Равличные релаксационные процессы. Движение частиц . Уравнение для матрицы плотности допускает феноменолоrп Jlеские обобщения, учитывающие различные релаксационные про Цессы. Выше был рассмотрен про('тейший при мер релаксации nонтанный распад 2 / 1. Рассмотрим и друrие более сложные., аЖные для конкретных случаен ре.'1аксационные процессы. (j:J Ll..
i I 2.3.1. Некоrерентная связь (релаксаЦIlЯ и возБУ:Бдение) с Нр- I)езонансными с полем уровнями. Почти во всякои спектр ально сложной системе выделение двух уровней, пере:о,'J; [еfJ\ДУ KOT рыми резонансен полю, является максимальнои идеализациен. . В действительности возожны II процессЫ, за которые ответственны нерезонансные уровни, например, li> спонтанный распад, уводящий ча стицы от взаимодействия с ПОJIЮr Ij> (см. рис. 2.3). При этом правые части уравнений (2.56) аддитИвно дополняются членами drl1l1,/dt === == (1/2)(y, + УН') РНН' + . . ., (2.74) .'-/ (,) /1> Ik;; [де Уп полная скорос ть распада Il> п [о уровня на вс е остальные уровни атомной системы. Очевид но. что при этом стационарное решение для всех матричНых эле ментов есть Риl1' == О (вероятность не сохраняется, частицы уходят с уровней, взаимодействующих с полем). ДРУJИМ механизмом релаксационной связи раБОЧ!lХ уровней резонансноrо перехода с остальными уровняип является HeKore рентное возбуждение частиц на рабочие уровнп, например, шпр кополосным излучением, столкновениями в разряде. Все эти ф(\к 'Торы можно учесть введениеI скорости возбуждения (накаЧl;Н) рабочих уровней в уравнения для диаrона.:1ЬПЫХ элементов PIJ" с.1едующим образом: о dpnп/dt == . . . == УпР,т . . ., Рис. 2.3. Распад резонансных по дю уровней 1 и 2 на уровни, не ilзаимодеиствующие с полем. \'1 == Ylk ...... Yll + . ..; 1'2 == ==" . + " . . . . (см. п. 2.3.1) (2.1 12........з' C.7iJ) [де у скорость' распада уровня п. Эффективность накаЧЕJl п , O u имеет смыл стационарноЙ определяется членом р,,,,, которыи ве:ПIЧИНЫ населенностИ уровня '!: в отсутствие резонансноrо по :IЯ. определяемой конкуреНЦllеи HeKorepeETHoro возБУiI>денп я !! распада рабочих уровней. т ' [l 2.3.2. Столкновительная дефазировка. Выше мы расоютре. спонтанные релаксационные нроцессы, для которых распад дп [ональных и недиаrональных э:rементов матрпцы плотности про; IlСХОДИТ со скоростями, связанными друr с друrом соотношеппяI ( ? М6) .Упп' == (1,'2) (у" + 1'11') .' (см. (2.57) и (2.74)). Однако ВОЗМОfIШЫ п ;Iруrие релаксационн процессЫ, при которых распад поляризацип (т. е. затухание l (]'; " дваrональных элементов матрицы пло:ности) не связан с XOДOM qасТИЦ с резонансных с полем уровнеи, т. е. с релаксациеи Hace ленностей. Для rазофазны:: сред это в первую очередь определяет ся эффектом столкновнии. Атом, сталкивающиися с друrими частицами rаза, нельзя счи тать изолированной квантовой системой. Даже если столкновения ве сопровождаются переходом населенностей между уровнями, rамилыониан, взаимодействующей с окружением атомной под системы, а следовательно и положение энерrетических уровней, взменяется в течение времени столкновения. Рассмотрим, следуя rp т (i) о) (t) (ц о а o I I k. т СТ )о > t t Рис. 2.4. Изменение фазы недиаrональноrо элемента матрицы плотности для атома в разреженном rазе (а) и резонансной частоты перехода (6) во время столкновения (см. п. 2.3.2) [32], отдельно влияние на матрицу плотности таких столкновений на примере двухуровневоrо атома. ДЛЯ Р21 из (2.54) имеем dp21/ dt == i(j)o (t) Р21' (2.77) Существенно, что частота перехода юо (t) становится функцией времени (рис. 2.4), так как разные уровни атома MorYT поразному сдвиrаться за счет взаимодействия с друrими частицами. Решение (2.7.7) можно записать в виде t Р21 (t) == ехр [ i ЮО (т) dT] Р21 (t o ) == t. t == ехр [ i(j)o (t t o )] ехр [ i L1(j)0 (т) dTJ Р21 (t o )' t. Здесь выделена временная зависимость Р21 в отсутствие столкно Вений и фазовый множитель, связанный с изменением частоты пе рехода (L1(j)0 (т) ---+ О при Т ---+ + 00). :Каждое столкновение приводит к различным изменениям фазы Р21. Это связано с различием относительных скоростей, ориента l\Вй, прицельных пара метров и т. п. Следовательно, усредняЯ lIатрицу плотности, можно определить величину (2.78) <eie> == <ехр [i S L1ro o (т) dTJ>, (2.79) "де усреднение <. . .> означает учет всех возможных реализаций Э в. С, Летохов, В, п. Чеботаев 65
N столкновений. Будем считать, что столкновения lеют ,ма.'lУЮ длительность по сравнению со среднИМ BpeMHeM между Сl0Л КН О вениями. Тоrда для вероятности столкновении PN за время t t o можно использовать пуассоновское распределение 1 ( t t o ) N ( t t o ' ) ( :ию ) P N ==Nт-- ехр ' [де Т среднее время между столкновениямИ. КЮlщое из столк новений, т. е. каждый сбой фаз добавляет в усредненную маТ]1IЩу (2 79) Т аким об р азом П р и N столкновеНI!ЯХ плотности множитель . . , за время (t t o ) матрица плотности изменится как Р21 (t; N) == eif1)o(tto) <eie>N Р21 ((о)' (2.81) Осталось усреднить это выражение по числу столкновений. При этом 00 Р21 (t) У " P N P21 (t; N) == ",.J NO ( t t o ) \1 1 ( t t o ) N < ie ) N ( t ) ==eif1)o(tto) ехр Nт-- е Р210 No [ t t е ] ( ) ( 2.82 ) == ехр iwo(t t o ) Т о (1 <ci») Р21 t o . Фактически мы получили новый закон изменения во времени ycpeд ненной матрИцы плотности: dp21 (t)/ dt == [iwo (1 <eie»/ Т] Р21' (2.83) Таким образом, столкновения приводят как к сдвиrу резонансной частоты ш == ш о 1т <eie>/T, (2.84) 11 [, , I 1 . 1' 1 '1 '11 [ так и к затуханию !)21 со скоростью ( 2.85 ) Уф == [1 Re <eie>]/T О. Этот эффект называют ушuренuе;м за чет давлтuя. Сбой фазы пп водит к возрастанию релаксационнои константы Д.тIя недиаrОIJа,, НОI'О элемента, п если с учетом друrпх реЛaI<саЦflOННЫХ процес сов, dp21/dt == rp21 + . . ., то r === (1'1 + 1'2)/2 + Уф ('У1 + 1'2)/2. (2.8В) Используя обозначения, принятые в спектроскопии ядерноrо J\laI::- нитноrо резонанса (rде 1'1 === 1'2 === 'У), релаксацию населенносте называют продольноЙ рела1<сацuей и вводят вреш продолыlO Р елакса ц ии Т == 1/1" Релаксацию высокочастотнои поляризацТII , 1 "' И ее суо р ость как и в радиоспектроскопии, называют попереЧНОll, обозначают как т;l === r. 66 11 1W . ... ? .",. Качественно эффект дополнительноrо уширения за счет столк вовенпй леrко понять следующим образом. Столкновения сбивают фазУ'ОСЦИЛЛИРУЮЩCl'О дипольноrо момента в среднем через время Т. Так как спектр опреде.тIяется фурьепреобразованием этой BpeMeH вОЙ зависимости, то ero уширение ДО.'Iжно иметь порядок Tl, что JI видно из зависимости (2.85). Если активные атомы находятся в среде буфера, давление KO 'l'Oporo р, то среднее время столкновений Т С/) pl, т. е. УФ cz; р. Сформулируем теперь условия, коrда применим такой фено менолоrический учет столкновений в уравнениях для матрицы плотности. Вопервых, как это явно следует из приведенноrо BЫ . вода, должно выполняться условие достаточной разреженности rаза, т. е. должио быть Т СТ < Т, (2.87) rде Т СТ характерпап длительность столкновения. Второе усло вие опреде.тIяет возможность аддитивноrо ДОПО.тIнения уравнений дЛЯ Р21 как Ч.тIенами, содержащими ОСЦИЛ.тIирующее ПО.тIе, так и релаксационными членами (2.83). В приб.тIижении вращающейся волны самые быстрые изменения 1521 за счет внешнеrо поля проис ходят за времена 1/Q (см. (2.57)), поэтому условие «MrHOBeHHoro» сбоя фазы эквивалентно неравенству ТС1' < I w ш о '1, (2.88) т. е. оти'ройки не MorYT быть очень большими. При выполнении (2.87) и (2.88) I'ОВОрЯТ, что справедливо ударное прuблuжтuе. Реально длительность столкновения Т СТ имеет порядок нескольких пикосекунд, т. е. приближение справедливо в rазах с давлением меньше 1 атм при отстройках менее 100 rrц. Описывая сбой фазы за счет столкновений, обычно неявно ис пользуют еще одно приближение. А именно, не учитываются столк Новения между двумя поrлощаюIЦИМИ частицами. Если rоворить о молекулах, то это приближение основывается на том, что с полем Взаимодействует лишь малая часть Bcero ансамбля, остальные же молекулы характеризуются друrими внутренними квантовыми Числами. Но II для атомных rазов низкоrо даВ.тIения пренебрежение Столкновением активных атомов также обычно возможно. Дело в том, что, хотя фактически все атомы находятся в основном состоя Нии, TOJIbKO ма.тIая их часть имеет такую скорость, что за счет дo Пл:еровскоrо СДВИI'а попадает в резонанс с ИЗ.тIучением. С.тIожности Теории, описывающей СТО.тIкновение двух активных атомов, свя aHЫ с тем, что при этом нужно учитывать изменение BHYTpeHHero СОСтояния сразу двух частиц, а не одной, как в С.тIучае CTO.тIKHOBe Ния с буфером. 2.3.3. Двухуровневая система с учетом релаксации. Теперь kOiRHO обобщить реЗУ.тIьтаты п. 2.2.2, в котором рассматрива.тIСЯ '1'ОЛ:ько простейший С.тIучай распада уровня 2 на уровень 1, на более Qбщий случай, учитывающий релаксацию рабочих уровней на 3* 67 JIIIL
ДРУ1'ие уровни, HeKorepeHTHoe возбуждение раб,?чих уровней и столкновительную дефазировку рабочих уровнеи. Объединяя все перечисленные факторы изменения мuатрпцьт плотности, рассмотрим задачу о возбуждении двухуровневои систе мы, для которой оба уровня нестационарны и распадаются со CKO ростями У; (i == 1, 2), релаксация недиаrональноrо элемента P1 происходит СО скоростью r ;;> (Уl + У2) / 2 и существует HeKore рентная накачка на уровни 1 и 2 СО скоростью y"pп' При это"! уравнения для диаrональных элементов матрицы плотности приобретают вид dp11/dt == iV (Р21 P12) У1 (Р11 P1)' dp22/dt == iV (1521 (12) У2 (Р22 pg2), (2.В9а) а уравнения для недиаrональных элементов dp21/ dt == ЮР21 i V (Р22 Р11) rp21' (2.8%) * Р12 == Р21, rде использовано прежнее обозначение (2.55) дЛЯ Р21 И Р12' Однако в этом примере мы пренебреrли лишь спонтанными переходюlИ 2--+1. u Как и в разобранном выше случае, учитывающем спонтанпыи переход 2 --+ 1 (2.57), наЙдем стационарное решение системы (2.R)): ) iV ( ) (Р21 СТ == [ iQ Р22 (>11 СТ, О О О О 2[V2 (1/1'1 ! 1/1'2) (Р22 (11)СТ == (Р22 (11) (Р22 (11) Q2 + р + 2rv2 (1/1'] + о о [ 1 G[2 ] == (Р22 Р1l) Q2 + 1'2 (1 + (;) . (2.UOa) 1/1'2) (2.9()fi) I1 Это решение также характеризуется полевым уширением. Отличи инверсиИ (Р22 РI1)СТ от незозмущенной разности населенностеи pg2 P1 описывается лоренцианом с полушириной r Б == r [1 + (2V 2 /r) (1/Уl + 1/У2)]1/2. (2.91 ) I 11 11\ , , I l ' 1', При этом парамеТ}J насыщения есть G == (2V2/r) (1/У1 + 1/У2) (2.92) (ср. с (2.63)). Выше мы рассмотрели две модельные задачи, ВКJIIоч<tющне различные варианты релаксациоННЫХ переходов. В п. 2.2.2 быJl учтен лишь спонтанный распад между рабочими уровнями 2 .1, а в настоящем разделе уход частиц на ненаблюдаемые YPOBHI1 68 .; L..J. . ..8Il СО скоростями У1 И У2' некоrерентная накачка и фазовая релакса циЯ (r > (Уl + У2)/2). Можно обобщить результат на более общий случай, т. е. дo бавитЬ в уравнения (2.89) члены, описывающие спонтанный пе ре ход 2--+ 1 со скоростью у. Несмотря на несколько большую TPYДO емкость вычислений принцип решения остается прежним нужно найТИ стационарное значение разности населенностей (Р22 РI1)СТ дЛЯ уравнений dp11/ dt ==со iV (Р21 (12) У1 (Р11 Pl) + УР22' dp22/ dt == il/ (Р21 (12) У2 (Р22 pg2) УР22' dp21/ dt == ЮР21 iV (Р22 (111) rp21' . * P12 == Р21' (2.93а) При решении соответствующей системы алrебраических ypaBHe ний (при dPij/dt == О) необходимо иметь в виду, что члены P1 и pg2 нельзя теперь рассматривать как стационарные значения населен ностей в отсутствие поля. Соответствующие стационарные величи о о о о вы п1 и п 2 связаны с Р11 и Р22 соотношениями, следующими из (2.93а) при V == о: Yl (п P1) + yng == О, Y2 (ng pg2) yng == О. (2.93б) Заметим также, что константу релаКсации недиаrональных MaT ричных элементов r можно представить в виде r == (Уl + У2 + у) / 2 + ус!" (2.94) rде уф вклад в уширение от чисто фазовой релаксации. С учетом сделанных замечаний можно получить требуемый результат: (Р22 (11)СТ == (ng п) [ 1 f'2G ] Q2 + [2 (1 + G) , rде G == 2V2 (у] + 1'2) [у] (1'2 1 у) . (2.95) 2.3.4. Движение частиц. До сих пор скорости частиц мы учи тывали лишь параметрически, черсз зависимость отстройки 2 == === (о (00 kv. Часто бывает необходимо ОIIределить явную зависимость матрицы плотности р (t, т, v), например, для учета Процессов перераспредеJIения возбуждения между rрj'нпами ча СТиц с разными скоростями. Нывести уравнения для Р (t, '1', v) Можно следующим образом. Пусть активный атом оказался в MO Мент времени t o в точке то' Тоrда ero r,;:оордината l' (t) есть Т (t) == то + v (t t o )' (2.96) При ЭТОМ внутреннее состояние описывается суперпоэпцией I \}I' (t) == S А п (t t o ) 11n). (2.97) 69
Определим усредненную матрицу плотности для ансамбля частиц, имеющИХ в момент времени t CIOpOCTb 1) И ноординату }': Р (t '}' V ) == пт ' " t === аl'о dt o <Аn (t t o ) A, (t t o ) 8 (}' 1'0 V (t t o ))' (2.g8) Здесь уrловые скобки обозначают усреднение по всем paCCMOTpeH ным выше релаксаЦИОННО,\I процессЮI1. Дифференцируя по BpeMe ни, получаем дршjдt === dro <.л n (О) A, (О) 8 (1' 1'0) vдрnrн/ д1 ' + + d}'o dt o [ :т <Аn (t t o ) A, (t t o » ] 8 (1' 1'0 V (t t o ))' (2.99) Здесь первый член описывает наначну в точке }', а последниЙ оп ределяет измепение! Р за счет всех друrих процессов. Поэтому в матричном виде можно записать [ + v J Р == [ H, р] - (rp ) + л, at дт п' ' rде Л диаrональная матрица, обычно имеющая вид Л nm == 8nmYnP?1f (и), (2.100) (2.101) I а символом (I'P) обозначены все возможные члены распада и пере хода, выписанные раньше. Переходы между ансамблями частИЦ, имеющих разные снорости, простейшим образом учитываются с помощью интеrрала столнновений, ноторый имеет вид dpnrн/ dt == Jknm(V,v')8(V v') Ynm(V')] Pnm(V') dv', (2.102) 1:' 1 rде Упт (v') == k nm (v, v') dv. (2.103) Подробно возникающие здесь вопросы обсуждаются в работе [19]. l3 одномерном случае (ось z направлена вдоль распростране ния плосной волны) уравнение (2.100) переписывается для ДBYX уровневой системы следующиМ образом (см. работу Фелдмана п Фелда [20]): ( + v :z ) Р22 === У2 (Р22 pg2) 2iV (z, t)(P21 P12) (2.104а) ( :t + v :z ) Р1l === Уl (Р1l Pl) + 2iV (z, t)(P21 Р12)" (2.1046) ( + v ) Р 21 === rp21 iW O P21 2iV (z, t)(P22 Р1l)' (2.104в) at az l' l' ,1 Для беrущей волны V (z, t) == V cos (wt kz), а для стоячей мы 70 . ' и, ... будем обычно использовать обозначения V (z, t) == V !cos (wt kz) + cos (wt + kz)]. Для случая возбуждепия в беrущей волне приближение вращающейся волны состоит в подстановке Р21 ='- P21ei(kz(iJt) (2.105) в замене e:!:i(kZ(iJt) cos ( kz w t ) > 1/2 . 2 ( .1 О6 ) В этом случае для определения стационарноrо решения нужно пренебречь всеми ПрОИЗВОДНЬJ:\IИ, кроме ( д д \ 7ft + v az ) Р21 i (ы kv) Р21' (2.107} 2.4. Поляризация и восприимчивость среды. Скоростные уравнения Диаrональные элементы матрицы плотностИ определяют раз' ность заселенностей уровней (инверсию в среде): п (t, z, и) == N o [Р22 (t, z, и) Pll (t, z, и)], (2.108) rде N о число частиц в единице объема, для ноторых введена матри ца плотности. Недиаrональные ЭJlементы определяют поля рвзацию единицы объема среды в световом попе Р (t, z, и) == Р21Р12 (t, z, и) + Р12Р21 (t, z, и). (2.109) Константы затухания недиаrональных " лементов и" определяются однородной полушириной r Б . Разность заселенности уровней и поляризация среды, ycpeд ненные по скоростям частиц, соответственно: N (z, t) == S п (t, z, и) f (и) dv, Р (z, t) == S Р (t, z., и) f (и) dv, (2.110) ( rдеf (и) распределение проенции скорости частиц на ось z v v z ), Зависимость N (z, t) и Р (z, t) от координаты z опреде ляется конкретным видом cBeToBoro поля. Ес.'lИ световое поле имеет простр:rственнонеоднородную струнтуру, наПРИ.\Iер преk :вляе} собои стоячую волну, то N и Р зависят от z. В спучае ам ущеи волны прvостранстпенная зависимость отсутствует. Ес:rи II плитуда беrущеи волны Е постоянна, то разность заселептIOСТИ е зависит от времени (существует стационарный режим), а поля РИзация содержит только nысокочастотную зависимость от B p e Мени вида Р (z, t) == С cos (wt kz) + Ssin (шt kz), (2.111) дe С и S синфазный и квадратурный по отношению к полю с оэффициенты поляризации. Н.оэффициенты С и S 11 линейном мучае пропорциональны амплитуде поля Е. Поэтому часто при lIяют друrое представление для поляризации среды: Р (z, t) == хЕ (z, t) == (х' iX") Е (z, t), (2.112) 71
rде Х комплексная восприимчивость среды, а поле берется в комплексной форме Е (z, t) === Е ехр li (юt kz)]. Часто используют друrие понятия коэффициенты поrлоще ния на единицу длины х. (ю) и показатель преломления резонанс ной ереды п (ю), которые связаны с введенныМИ величинами COOT ношениями х (ю) == 4люS/сЕ == 4лх" (ю) ю/с, п (ю) 1 0-== 2лс/ Е === 2лх' (ю). (2.113) (2.114) Полную восприимчивость среды можно вычислить, используя усре;J,нение по скоростям (2.108) и зависящуЮ от скорости ко!\ш лексную восприимчивость х' (ю, и) ix" (ю, и) === [Р12 (z, и, t) + Р21 (z, и, t)] Р12/ Е . (2.115) Решение системы дифференциальных уравнений (2.104) позво ляет определить элементы неусредненной матрицы плотности р (z, и, t), а затем вычислить макроскопические величины инверсию и полную поляризацию (2.108), (2:109). Выше мы уже показали, как находится стационарное решение для матрицы плотности, коrда дифференциальные уравнсния сводятся к JIиней ным алrебраическим. Рассмотрим СJIедующее приближение, чает о позволяющее существенно упростить описание временной эволю ции, приводящей к стационарному режиму. 2.4.1. Скоростные уравнения для заселенностей. Будем pac ематривать случай, коrда самым быстрым временем в систсме яв ляется время фазовой релаксации Т 2 , т. е. коrда выполнены два условия. Вопервых, I I I I 2V === P12 E ;п<r, (2.116) т. е. переходы под дейетвием KorepeHTHoro поля достаточно Meд ленны, а BOBTOpЫX, вклад чисто фазовой релаксации в r сущест венно превосходит скорость релаксации населенностей: '\'1,'\'2<r. (2.117) Выполнение двух этиХ неравенств позволяет выделить в атомной системе две шкалы времени. В частности, недиаrональные ЭJIемен ты являются при этом «быстрыми» перемеппыми, которые факти чесни мrновепно (на фоне медлеННОl'О изменения населепностей) достиrают квазиетационарныХ значений, т. е. отслеживают изме нение Ри, происходящее в rораздо более медленном масштабе времени. При этом производной Р21 по времени можно пренебречь, т. е. полностью исключить быстрые изменения Р21 ПОДСТaIIОВI{ОЙ (2.105). ПодетаВJIЯЯ (2.105) в (2.104в) получаем ДJIЯ MrHoBeHHoro значения Р21: I I 111 Р21 === V (Р22 Pll)ll(Q kи) + ir]. (2.118) Пренебрежем теперь пространственными производными в ypa]) нениях (2.104а, б), т. е. будем рассматривать ансамбль атомов с заданной сIюроетыо и. TOl'Jla для насеJIснностей уровней п ! (и) 72 Т-УТ' сразу получаем dnl (и) dt dn2 (и) dt [ . о 2V 2 + '\'1 п 1 (и) п1 (и)] === -----r L (а kv)[ п 2 (и) п 1 (и)], (2.119) о 2V2 + '\'2 [п 2 (и) п 2 (и)] === L (а kv)[n 2 (и) п 1 (и)], fAe п ! (и) === NoPfl (и), п (и) === NoP?i (и), алоренциан L определен как L (х) === f2/(r 2 + х 2 ). (2.121) В том частном случае, коrда константы распада уровней равны ('\'1 == '\'2 === '\'), пара уравнений (2.119) сводится к одному ypaB пепию для инверсии п (и) === п 2 (и) п 1 (и): dn/dt + '\' [п (и) пО (и)] === ,\,GL (Q kv) п (и), (2.122) rдe параметр насыщения (2.91) в данном случае определяется как G == 4V2 Р12 Е / п ry ry (2.123) 2.4.2. Коэффициент поrлощения беrущей волны. Эффект Ha сыщения искажает форму доплеровской линии. НаиБОJIее эффек тивно с полем взаимодействуют частицы, скорость I{OTOPblX YДOB летворяer УСJIОВИЮ резонанса: ю ю о kv === О. Полуширина резонанса по полувысоте (:2.120) r Б == r (1 + G)1/2, (2.124) т. е. растет с увеличением степени насыщения. Насыщение поrло щения частиц, резонансно взаимодействующих с полем, Приводит К, тому, что на нижнем уровне ВОЗНИI{ает недостаток частиц, YДOB летворяющих условию резонанса, т. е. выжиrается (<дыркю), а на верхнем уровне образуется избыток частиц с такой же скоростью т. е. образуется пик в распредеJIепии по скоростям (рис. 1.10): в результате распредеJIение разности заселенности по скоростям ОПисывающее форму линии поrJIощения, приобретает вид (см. (2.91» п(и)== по (и)[1 + (Q;:+J2 T1. (2.125) В распредеJIении разности заселенности (2.125) возникает :ЫPKa» для частиц, удовлетворяю:цих условию резонанса. Это 'f Ответствует выrоранию (<дырки» Бенпета в ДОПJIеровском IЮН уре поrлощения, если ero измерять друrой пробной световой ОЛной [21. Коэффициент ПОl'JIощения световой волны на единицу длины :ти в Поrлощающей среде равен отпошению поrлощаемой Bce частицами в единице объема мощности к плотности потока 73 JIL
, 11 ,11 11 I I '1 падающеrо излучения: 'к (ш) == W доrл / < ;n E2)t' (2.126) rде w поrл поrлощаемая в единице объема мощность, которая в соответствии с уравнениями аксвелла определяется CTaHдapT рым выражением < dP(t, и) Е( ) " W доrл == d t ) , t t. v " rде Р (t, и) поляризация частиц с заданной проекцией скорости v индуцированная световым полем Е (t), а скобки означают yc р'еднен'ие по периоду CBeToBoro колебания и по распределению скоростей частиЦ. Поляризация части Р (t, и) вычисляется с по мощью выражения (2.109) через элементы матрицы плотности. Особенно просто сделать такие вычисления в стационарномuслу чае ДJIЯ одночастотноrо поля. В результате таких вычислении Ha ходим коэффициент поrлощения поля на частоте ш частицами со скоростью и: Pi2 ( о О ) r 'к (ш, и) == 4n n} n 2 (Q kV)2 + r 2 (1 + G) . Для нахождения коэффициента поrлощения беrущей волны ансамблем движущихся частиц выражение 'к (ш, и) надо усреднИ1 по распределению скоростей. В случае распределения скоростеп аксвелла (1.10) выражение для коэффициента поrлощеIlИЯ 'к (ш) принимает вид х (ш) == f (и) k (ш, и) dv == 'Ко (ш о + 0)(1 + G)}/2 u ( и ' 2: иБ ), (2.127) 11 11 1 11 11 1 (2.128) oo (2.129) rде 'Ко (ш) линейный (ненасыщенный) коэффициент поrлощенИЯ для слабоrо поля, а функция 00 и (х, у) == + у ехр ( t 2 ) dt (х t)2 + у2 === Re {ехр [ i (х + iy)2][1 Ф (х + iy)]), (2.1:10) I'де Ф (z) интеrрал вероятностей. Функция U (х, у) протабули рована в [22]. В доплеровском пределе rБ == r (1 + С)1/2 < kи, (2.131) который наиболее интересен для задач нелинейной спектроскопиТl внутри доплеровскойj ширины, функция U (х, у) == ехр (x2). и соотношение (2.129) сводится к более простому виду! х (ш) == 'Ко (ш) (1 + Gp/2. (2.132) 74 l' 11 .. - ЗавиСИМОСТЬ коэффициента поrлощения сильноrо ПОJIЯ от ero ча стОТЫ х (ш) определяется формой доплеровскоrо контура, но зна чение коэффициента ПоrJlощения уменьшается за счет насыщения. Существенно, что при неОДНОрОДIlОМ уширении коэффициент по rлощения при сильном насыщении падает lIропорционально G1/2, т. е. амплИтуде поля. В случае ОДНОрОДНОI'О УlliиреllИЯ по rлощение падает пропорционаJIЬНО G1, т. е. интенсивпости ПО.iЯ. J С»1 С«1 о Пf(V} "> kv ц)(дo о kv Рис. 2.5. Скоростные распределения атомов (молекул) на нижнем (пl) и Bepx нем (п 2 ) уровнях при различных параметрах насыщения G Это раЗJIичие связано с увеличением числа взаимодеЙствующих с полем частиц при увеличении интенсивности в случае HeOДHOpoд Horo уширения . Соrласно (2.124) ширина «дырки>} в раснределении частиц по скоростям растет Пропорциопально амплитуде по.1:я, т. е. (1 + G)1/2. На рис. 2.5 показано распределение частиц по скоростям на нижнем уровне при различных уровнях насыщения. :Коэффициент поrлощения х (ш) частиц, находящихся n резонансе с полем, пропорционален (1 + С(1, и, следовательно резУль ТИрующий коэффициент поrлощения ПрОIlорционалеп (1' + C)1/2. * 2.5. Насыщение поrлощения стоячей волной 2.5.1. Слабое насыщение. Пропал Лэмба. Пусть световое поле ЯВляется стоячей плоской волной, которую можно представить в Виде суперпозиции двух встречных беrущих волн одинаковой частоты: Е == Ест cos шt cos kz == Е cos (шt kz) + + Е cos (шt + kz), (2.133) rд Ест == 2Е амплитуда стоячей волны, Е амплитуда каж Дои из беrущих волн. С таким полем взаимодействуют, вообще 75
rоворя, две rруППЫ частИЦ, скорости I,OTOPbIX удовлетворяют одному из условий резонанса: w юо + kv == О. (2.134) l' :,.1 '1 ,1 1 1. 11 1'1 1 ' 1 ' , I [,1 11:11 1!11 ", :1 11 1, 11 ii i l ! 11, .1, . В распределении по скоростям или на доплерОВСI{ОМ контуре эти две rруППЫ занимают симметричные относительно центра области. ЕС:IИ расстройка поля относительно центра линии Q == w ю о значительно больше полуширины «дырКИ» f Б == f (1 + G)l/2, то при насыщении поrлощения каждая из беrущих волн незави СИМО ДРУI' от дрУl'а выжиrает свою «дырку» (РИС. 1.11): Параме< тры каждой пз (<дырою> и нелинейноu поrJiOщение кажои беrущен волны описываются выражениями, принеденными в S 2.4, в KOTO рых под амплитудой поля II параметре насыщения G падо подра зуыевать амплитуду быущей волны Е. v ПРИ настройке частоты поля на центр доплеРОВСI{ОИ лип ии ( I w юо I [ в ), КОl'да дырl;И начипают перекрываться, одна и та же rруппа атомОВ взаИlОдействуст с двумя световыми вол на;\IИ. В системе центра ипеrщии атома световые волны имеют He одинаковые частоты w + kv. Это соответствует тому, что в J]або раторной СИСТЮlе координат атом движется в простраНСТВСЕНО модулированной стоячей световой волне. Немонохроматичность (в системе центра инерции) или неоднородНость поля (в лабор торной системе) сущестnепно усложняет рассмотрние неЛИllеи Roro резонапсноrо взаимодеЙствия. Однако основнои эффект, BO;; никающИЙ в стоячей волне, образование резопансноrо про вал а в центре доплерОЕСНОЙ линии (провала Лэмба) для НОЭффИЦИlШТ<1 пелинейноrо поrлощения стоячей волны может быть понят в простых терминах (<выrорания дырою>. Действительно, ри Ha стройне частоты поля на центр линии эффекrивное поле, деист{ую щее на частицы с v == О, возрастает вдвое. СоотвеТСТВЮII() возрастает вдвое параметр насыщения поrлощения и резонансно падает коэффициент поrлощения. Это соответствует слиянию двух «дырою> при v == О и образованию одной, более rлубокоЙ (<ДЫРIШ» в центре доплеровскоrо контура (рис. 1.12). Впервые это явление было описано Лэмбом в приближеlJII слабоrо пасыщения [23], коrда можно воспользоваться теориеII возмущения по величине насыщения. Коэффициент нелинеЙНОl'О поrлощения стоячей волны с частотой w определяется тоrда BЫ ражением % (ш) == %0 (ы)[ 1 + (1 + f2 Q2 )], G < 1, (2.1;15) тде G параметр насыщения поrлощения одной беrущей волноiI. Соrласно (2.135) в центре доплеровсной JIИНИИ степень насыщенин поrлощения равиа С, а вне реsонаиса С/2. llIирина провала в центре линии равна 2f, т. е. совпадает с шириноЙ резонаНСfl взаимодействия ИJlИ шириной (<дЫРНИ» Беннетта в распределеНИII о скоростям если ее выразить в единицах kv. п ' 76 . '" выражение (2.135) нетрудно вывести, решая уравнения для )!атрицы плотности (2.101) по теории возмущений с малым пара )!етрОМ V и выполняя усреднения, предписываемые соотношения )!JI (2.111) (2.113). Мы не повторяем этой процедуры, так нан в п. 2..5.2 будут иредставлены вычисления в БО.1Iее общем случае, прИ:lIенимые II для сильноrо насыщения. Здесь же мы рассмотрим :аростейшую воююжность I,ачественноrо вывода (2.135) ири слабом :васыщении. По существу, достаточно ВОСПО.1Iьзоваться предстап лениями о ('ДЫР1{ах» в раСПРСДС.1Iении по СI(QрОСТЯI. Распреде ление разности заселенности уровней по СКОрОСТЯI в поле стоячей волны описывается :Dыражением, подобным (2.125), по учитываю ЩИМ наличие двух беrущих волн: п (и)/п о (и) == [1 + GIJ (Q kv) + GL (Q + kV)]l, (2.136) rде вновь ИСПОJlьзопапо обозначение для лоренцеЕскоrо l{OHTypa, описывающеrо ОЦIlородное уширение линии (2.121). Коэффиниспт поrлощения волны с частотой ш' и ВОЛНОliЫМ вектором %' определяется выражением % (ы', k') == S аип (и) а (ы о ю' + k'v), (2.137) rде а (ю', k') сечение радиациоппоrо перехода частицы со CKO ростью V В поле с частотой ю' и волновым вектором k', которое связано с лоренцевской формой однородноrо уширения иерехода выражением а (юо ш' + k'v) == O'oL (ю о ш' + k'v), (2.138) rде 0'0 сечение радиационноrо перСХОJ\а при ТОЧНО;\I рсзонансе «(О' юо == k'v). Коэффициент НОl'JJОЩeI!ИЯ стоячей ВОШ1Ы, BЫ 8ывающей насыщение поrлощения, определяется выражением % (ы) == S dvn (и) [а (юо w + kv) + О'(ю) w kv)], (2.139) rде разность заселснности в поле стоячей волны дается выраже НИем (2.136). В приближении G < 1 знаменатель выражения (2.136) можно упростить и затем провести вычисления (2.139) с максвелловским распределением (1.1 О). В результате получается Соотношение (2.135). 2.5.2. Сильное насыщение. Эффекты заселенностей уровней. При насыщении иоrлощения особенно важен случай сильно ro поля, так как именно такая ситуация часто реализуется в экс периментах при помещении нелинейнопоrлощающей ячеЙI-\И внутрь резонатора лазера. Насыщение в сильном поле стоячей Волны было теоретически исследовано рядом авторов [14, 20, 24 31]. vB случае произвольных зпачений степени насыщения, pac Строики и копстант релаRсации задача может быть решена лишь С ИСПолыюваниеl\I ЭВМ. Получить аналитическое решение удается в частном случае точпоrо резонанса при w == юо, равных KOHCTaH 'l'ax релаксации '\'1 '\'2 == [, а танже при использовании прибли '«енных методов, которые тем не менее позволяют получить пrед 77 j& \:\.... .. ,,:. !: \
ставление о взаимодействии стоячей волны и охватить IIрaJ';ТИЧ(' ски важные ситуации. Сложноеть решения задач TaKoro типа связана с IIзмелеНИЯ:-l11 формы линии поrлощения атома II разности заселеЮlOстей уровт ii. в сильных полях. Оба явлеНIIЯ не.ТIЬЗЯ рассматривать разде:IЬНС. При взаимодействии нескольКиХ полей с частотами Ы 1 и Ы 2 В ПО.LJj ризации возникают комбинационные частоты Ы 1 + п ((1)1 (I)). [;\() п = 1, 2, . .. Поляризация на этих частотах ПUрОlIщает в свою очередь, модуляцию разности заселенностей. Уранненш, для матрицы ПJIОТRОСТИ связыьают ДРУl' с друrОl\1 измеllЯЮЩIIССН по времени педиаrональные и диаrонаЛЬRые элементы, с Ь:OTO рыми прямо связаны поляризацин и заселенности урони ей сре;\1" соответственно. При использовании сь:оростных уравнений преДllолаrпетс Н. что ВJIИнние одноrо поля на вынужденные переходы под деiiствиЮ\ друrоrо связано лишь с ИЗJенением заселенности уровнеЙ. Jf звест ные процессы изменения форм линии поrлощения ИЛЕ УСИ;;СIШ51, происходящие под действием дрУl'оrо поля и обусловленные I>I[ нети кой переходов (осцилляции вероятностИ нахождения чаСТlJ цы па одном из уровней), не принимаются во внимание. Очеьидпс> что основные изменения формы линии, обусловленные Э1'1В1II осцилляциями вероятности, будут иметь lIесто, коrда V 1'. Это неравенство означает, что за время hol'epeHTHoro взаимодеiт ствия 1/r атома с полем атом мпоrократно переходит из UДНОI'О состояпия В друrое. При V l' осцилляциями м/ь:но пренебреЧL и измененные фОрIЫ линии можно не прини.:.rап, во ВIfимани(', ОДНЮ';О условие V < r отнюдь не означает, что эффекты насыщения не проявляются. ЕСJIИ один из уровнеЙ ДОЛl'ОЖИВУЩПЙ, то па раштр насыщения ,\lОжет тем не ,\lенее ОI.;азаться большим и Су;\()'; происходить насыщение разности заселенпостеЙ урuвней. С МИКРОСI,опической точки зрения первое используе,\lОе Нie \:ll приближение будет состоять в пренебрежении простраПС1веШ 1 1'li модуляцией населепности, возникающей при Пj10лете чаСТlll1 через узлы и пучности пространственной волны, т. е. оу;\ем СЧ!I' тать, что в уравнениях (2.104) Ри рюшы просто своим срею Ш :\: значениям. Это позволяет пренебречь производны,\ш по Z д:lЯ диаrональных элементов. В таком приближении поrлощение (усиление) стоячей волны рассматривалось НССКОЛЫШl\1И авторами (rриистейн [25], Баь:.тI,I нов и Чеботаев [29], Уехара и ШИl\10да [30]). Найденные ИlllI! выражения для поrлощения поля стоячей волны тождественны 11 различаются лишь TOJIbKO формой записи. Для одной беrущей волны использование прuблuжет/Я вращающейся вОЛIiЫ (ПВВ) заключалось в подстановке (2.10(i) в (2.104). В lIaше,\l приближении для случая стоячей волны нужно использовать подстановну, учитывающую существование дву" встречных волн: '11, 11:1 11I1 1'1 11, ,Ji 1, 11, '11 l , . ! '1 I 1'1'1 1[111: ' .1 1 1 ' '1 1'1 1 1 '11, 1'11 1, 1 '1 Р21 == r +ei(kZ((It) + r ei(kz+(.)t). (2.14()) 78 .,. ,,- При этом уравнения (2.104) принимают вид dp22/dt . '(2 (Р22 P2) iV [r++ r r: r], dpll/dt ==С '(1 (Рll Pl) + iV[r+ + r r: r], dr+/dt ==С [r + i (Q + kv)] r + iV (Р22 Рll)' dr/dt ==С [r + i (2 kv)] r iV (Р22 Рll)' (2.141а) (2.141б) (2.141в) (2.141r) ЗдесЬ использовано приближепие в духе ПВВ e:!::iz cos kz ::::::::; 1/2, а константа взаимодействия определяется амплиту,\ОЙ Е одной из беrущИХ водн в (2.133): V р 12 Е/2п. ОпредеЛИllI сп а чал а стarионарное решение (2.14'1), приравняв нулю все оставшиеся производные. При это?! iV (Р22 plJ )СТ (r:!::)CT==C r+i(Q*=kv) (2.1'12а) (Р22РП)СТ == { 1 + G [ r2 + r ]} ( 2142б ) о oO I'2+(Qkv)2 r 2 T (Q2+ kV )2 -1, . Р22 . 11 rде параметр насыщения G тот же, что и в (2.91). Конечно, ь: эточу же результату можно прийти, получив спа чала из (2.141) СI,оростные уравнения при r 1'1' '(2' Позто:ну иноrда ту же самую постаНОВI,У (2.140) называют прuблuжетlе.1t споростnых ypaGlieиuii. Однако следует иметь в виду, что J\J1Я нахождения cmaLfuoliapпblx решенuй (2.141) НИI,аlШХ предположе пий о соотношениях между l' и '\\, 1'2 не требуется. Равенство (2.142б) можно переписать в виде (Р2: P])CT == п1 [12 + (ku Q)2][f2 + (ku + П)2 J, (2.143) Р 2 2 Рl1 rде D ==С [(kU)2 + r 2 a 2 ] [(kV)2 + рЬ 2 ], а 2 == р (1 + G) Q2 + r [(rG)2 4Q2 (1 + G)]1/2, (2.144) Ь 2 == Р (1 + G) Q2 l' [(rG)Z 4Q2 (1 + G))1/2. Тоrда, используя связь между r:!:: и Р22 Рll (2.142а), а также определение (2.140) и результат (2.143), можно найти и сам недиа rональный матричный элемент матрицы плотности: Р21 == i (pg2 Pl) ([r + i (!) kv)][f2 + (!) + kV)2] ei(kz((It) + + [(r + i (!) + kv)][r 2 + (!) kV)2] ei(kZ+((It)}. (2.145) Используя теперь (2.145) и соотношение (2.115), можно опре Делить комплer,сную восприимчивость среды для каждой из бе rущих волн в присутствии распространяющейся навстречу волны Той же частоты и юшлитуды: 2 00 X((j))==i Pl (pg2P1)No Dl[r+i(kv+Q)]lX Х [Р + (!) + kV)2] dv. (2.146) 79
С ПОМОЩЬЮ соотношения (2.113) можно ВЫЧИСJIИТЬ j,ОЭФФИЦИСJiТ поrлощения Х (ш) одной ИЗ волн в присутствии встречной: r (' Х (ш) == ХО (ш) n .) у2 + f2 + Q2 (у2 + а2)(у2 : Ь 2 ) dy. (:":.1 7) oo !.. Здесь использовано предположение о доплеровсr,О}I ПljеДР,lР (kи r B ) и введена переменная интеrрирования у == kv. Интеrрал (2.147) м:ожно вычислить с ПОl\ЮЩЬЮ теории ВЫЧСТОll, преДПOJlаrая, что Ве а> О и Не Ь> О. Замыная l;Ш;ТУР Hl/ теrрирования, например, в верхней ПОJ1уплосr,ости, ПОJIУЧЩ'I; х (ш) r 2лi [ (ia)2 + f2 + Q2 + (lb)2 + f2 + Q2 ] ( 2.Н,')' ) Х;(ш) n 2ia (ia + ib)(ia [Ь) 2lb (ib : ;аЮЬ [а) . ОТСIOда леrко получить == ( 1 + ) == r [(А + В)2 M),2]1/2 ( 1 + ) хо(ш) (а+Ь) в 11 ' (2.1 С lИ) i, rде j:1 I 1 А == (12 + r 2 )1/2, в == Ш2 + r 2 (1 + 2G)]1/2. ( ') 1 ( )) .:...J. L;) Заметим, что, хотя каждое из чисел а и Ь компленсно, их СУ}jЩ1 а + ь действительное ЧИСJIО. Вдали от резонанса коэффициент поrJlощения Х (ш) == ХО (ш) (1 + G)1/2, I Q ! r Б , (2.151) т. е. совпадает с коэффициентом поrлощения сильной бeI'ущеii волны (2.132). Это соответствует независимому прохождспшо беrущих волн через rаз. В случае точноrо резонанса КОЭффИЦI1С;'Т поrлощения I! ,11 1 1 I I '1 11 1 : 11 11 11 ' 1 ' l' : ' 1 1 , 1 11 l' ,,1 [!!'] , 1, i!i l ' , : . I Х (ш) == ХО (ш) (1 + 2Gp/2, I Q I 1'Б' ( ') 1 ", ')) i...J. .11. I В центре доплеРОВСIЮЙ линии коэффициент насыщеппоrо ПОI'ЛОЩР" ния уменьшается изза увеличения параметра насыщения. Реюа. ная часть восприимчивости Х, определяющая показатель преJ1ЮJ ления среды в сильном поле (rринстейн [25]), 2 00 Ве {х (ш)} == 2 N o Dl ау (у Q) [1'2 + (у + 0)2] ехр [ (::)2 J oo (2.153) Этот интеrрал можно переписать в виде 2 00 R Р12 . { \' d (у Q) [ у2 J e{x(U))}LVo J у (yQ)2+r2 ехр (kи)2 oo 00 2Gr 2 oo (у Q) (у2 + Q2 + Р) ау } (2.154) D [(у Щ2 + r 2 ] 80 . в в пределе [J kи получить конечное выражение дли тельной части воснриимчивости Q У.I) j 21' Ве {х(:о)} == r 4пk t V n kи действи r ('1 ) [(А + В)2 402]1/2} . (2.155) соотношения (2.1'14) и (2.155) определяют показатель преЛОl\Iле вия среды с ДОПJrеровски уширенной линией для стоячей волны. х/х о 1,0 GfJ,2 fJ,4 fJ,б 1 ю 0,2 20 I б I 4 I 2 О Рис, 2.6. Форма резонансноrо провала Лэмба, вычисленная в приближении скоростных уравнений Iпри различных параметрах наСЫIЦения На рис. 2.6 приведены кривые, харю{теризующие форму лэм БО:Вскоrо провала при различной степени насыщения G. 3ависи М:Ость полуширины провала по полувысоте ,1ш от поля, найден Вая по формуле (2.149), приведена на РИС. 2.7. При сильных Ha СЫЩениях форма провала является функцией параметра Q/rV a . ОВа близка к лоренцевской с полушириной r уа. Относительная rлубина провала в этом приближении зависит от G простым обра ЗОМ: h ,1Х/Х о === (1 + G(1/2 (1 + 2G)1/2. (2.156) fлубина провала максимальна при G == (-J14 1)/(2 -V1i) :::::::: 1,4 и h max === 0,133. При равных I{OHcTaHTax релаксации, Rоrда следует ожидать nаиБОЛьшеrо вклада KorepeHTHblX процессов, отличие насыщен noro поrлощсния в центре линии от точноrо результата состаВJlяет Оl{ОЛО 20%. При сильно различающихся константах релаксации раЗЛИчие Оl{азывается еще меньше. Это обстоятельство делает веСьма удобным использование результатов, полученных С помо 81
1, l' . ': 1 .11. 1111 111 щью скоростных уравнений, для расчета характеристик лазеров с большим превышением усиления над пороrом и в осоиенноС'тn: характеристик лазеров с насыщенным поrлощением. 2.5.3. KorepeHTHble эффекты и эффекты неОДНОрОДНОСТII пол}{ стоячей волны. а. Приближеliн'ЫЙ метод. Пренебрежение пространствепной неонородностью поля стоячей nOJIНbl и коrерентными эффект ШII при использовании скоростных уравнений ведет к потере ряда эффектов, которые сущ, ственны при решении Пс КОТОрЫХ вопросов, особен но ватных для л азера с нелинейным ПОl'.'Iощение1r РаССlОтрение, например, устойчивости одночастот ной rене]1ациИ, фЛУI\.туа ций частоты и мощности из J1 учения лазеров требует нахождения фОрIЫ липии G поrлощения слабоrо си rнала в присутствии СИilЬ Horo поля стоячей вОЛНЫ. Учет коrерентных процес сов здесь принципиальпо необходим, и очень важ но иметь решение зада чи в аналитичеСl{ОМ виде. Приблитенный метод учета вклада KorepeHTHblx процессов был разработан Баклановым и Чеботас BbIlII [29]. Основная идея их подхода заключается в нахождении КОI'ерентНЫХ поправок по пара.метру (y/r) G (2/у == 1/Уl + 1/'\'2) к решению, получаемому из скоростных уравнений. В оптической области константы релаксации, как правиЛО, заметнО различают ся. Поэтому параметр y/r 1, а СJJедовательно условие (y/r) G 1, часто может выполняться при больших G, что достаточНО для cTpororo анализа эффю{тов во МIIоrих случаях. Наличие СТОЛК новениЙ, при водящих к сбою фазы и не меняюЩИХ BpellleH жизнИ: уровней, также уменьшает отношение y/r. Вклад коrерептНЫХ процессов при взаимодействии неснолЬ ких полей определяется прежде ncero поляризацией на комбппа ционных частотах. При сравнительно слабых полях ((y/r) G 1) можно оrраничиться учетом поляризации только на первЫХ rap110 никах комбинационноЙ частотЫ Шl + (Ш 1 ( 2 ). При реЗОШlI!С- ном взаимодействии двух встречных волн удобнее рассматриватЬ пространственные rармоникИ поляризации и заселенности средЫ' Оказывается, что учет первой пространственной rармоники ЭI>вlI валентен учету поляризации aTollla на первой комбинационной ча- стоте в системе координат, связанной с атомом. Возникновение пространственных rармоник связанное с самой природой стоячей волны, L1 (,)/21' 5t 3 I \ ..-"".......... ...... r //................. -- .-- -- -- / V 1 \ о ] 8. 12 1б 4- I :1 I Рис. 2.7. Зависимость ширины про вала f'j.(j) от параметра насыщения G (сплошная ли ния точный результат, штриховая приближение скоростных уравнений) 1 1 1 ,1 1:1, 1 : '11 ( I 1 ,1 ; i i ; I 1 1 1I1 1;1, 1 1: 1 1 : 1:111 1 11I '11 i:i'1 i: 1111 1I i заселенноеТlI, можно просто 82 '" объяснить для атоroв, Иllrеющих проекцию СI;ОРОСТИ и О. ATO )Iы, возбужденные в узлах стоячей ВОШILl, Н() В;JаИl\IодеЙствуют С поле;\!, и 11:\ ШIОТ1lOСТЬ не ИЗl1СIшетсл. АТО:IIЫ, возбужденные в nУЧI!ОСТЯХ волны, взаимодействуют с полем эффективно. ТаI>ИМ образом, воль оси под действием поля возникает периодическая nространственная неоднородность cpeы и, следовательно, про странственные rармопиь:и заселепности. Атомы, Иlllеющие боль ,JIlУЮ проекцию скорости и, пролетают i\1HOrO узлов и пучностей и Б основном воспринпraют среднее эффективное поле. !{онечно это :качеСТВНRое объяснение не ПЗВО:lяет пока точно СфОРlllулироать метод -учета пространственнои неОДRОрОДНОСТИ в среде. Атомы Бобужденные в пучностях стоячеЙ lJOШIЫ, :чоrут за счет ненуле Бои скорости оказClТЬСЯ в узлах, Il наоборот. Друrи;\!и СЛОВЮIИ, движение чатиц отчасти компенсирует пеоднородность насыще :вия в rазовои С]1е;1,е. Ню{ ПОКClзывает точный расчет, пространствен :вая неоднорОi\IJOСТЬ II l'азах проР.вляется тоды{о во втором поряд :ке по насыщению (т. е. при учете G2), в то время ь:ак в среде CTa ционарных частиц этот эффект существен и при Iалом IIасыще :ПИИ G. Друтое ЕачествеНRое отличие насыщения среды ДВ:ИЖУЩИХ ся час тип состоит в ТОМ, что максимальный уровень насыщения .инверсии доетиrается не ]\ ПУЧJ!ОСТЯХ стоячей волны, как можно было бы предположить, а в узлах. Максимальпоrо эффекта от П]10странственной иеоднородности можн,О ожиать ри настройке частоты поля ш в центр допле ровски у:пиреннои линии, ТеШ I(Ю( ИМЕ'ННО в этом случае поле взаимоеистнует с чаСТИI\Ю1И, С];ОРОСТ:И ](Оторых и :ч::!лы. При ОТстроике нол я ОТ Ц СН 1 ' р б б а линии воз уждаеl\lОИ частицы им:еют ольшие скорости. Н;СЛИ и > l/k, то атомы нролетают MHOl'O уз Лов И ПУЧIlостеi1 и воспринимают в основпоr среднее поле. д ля этих атомоп Д ОСТ'П О '-< J ' О , 1. учесть лишь первую пространственную аонИJ' щи условии (y/r) G1., то же времл атомы с l\lа.ТIОЙ р кциеи СI,ОРОСТИ вносят ОСНОЕНОИ ВIшад в высшие простраlI T e k I'аРМ,,?ПII(И. Даже ври условии (y/I') G 1 для атомов l{И * ) . o н п:ооходимо УЧИТЫllать НСС прстранственные rармони ..... Д ако в об:IaС'lИ малых СI\оростеи задача roжет быть P e .....еНа тольуо с испо т " . в . .JlDонанием системы урапнепий (2.104) и вклад пх.чrармоник l\lОжет быть учтен. Конечный результат задачи ается сшиванием решений ДJIЯ двух областей скоростей. С клад коrеревтных u эффектов максимален в центре линии. увеЛичением Р асст р ОИI' И О u ПРИ I Q , ., тносительныи вкла У:\lеньшается и В ;;> r Б стремится l{ нулю. сл центре линии коэффициент поrлощения стоячей волны дaeT выражением х х; =о (1 + 2C)'1/2 + 2 (1 + 2G)3/2 GA (1 + 2G(2, (2.157) ............... ,..... *) Для встречных волн Р азличной ....1( резко уменьшается. интенсивности вклад высших rapMo. 83 -
1 1. '1 тде А == 1 + (1/4) р + (11/96) р2 + . . ., р == 4G 2 /(1 + 2G)2, (2.158) которое справедливо при (y/r) G < 1 и rБ < kи. Первый ЧJ[еn (2.157) определяет основной вклад в коэффициент поrлощения. ОП опшчается от случая больших расстроек удвоенныМ пара:меТРОЛl насыщения. Последние два члена обусловлены пространственной J\1О\уляцией среды, Т. е. связаны с появлением пространственных. rарJ\IОНlШ в разности заселенностей и поляризации. Второй члеn связан с вклаДОI атомов, СI{ОРОС1И которых kv ,..., r Б . в этой об Ш'lСТИ скоростей аМШIИТУДЫ пространствеиных rармоник уБЫва ют по параметру (y/r) G И для по:rучения решения с нужной точ ностью необходимо учитывать нулевую и вторую пространствен ные rаРМОНИI{И разности засе.'lенностей. ТретиЙ член в (2.157), обусловленный СКОРОСТЯ:>JИ и,..., (y/r) и, и дает отрицательпый ВIшад в поrлощение. Ero В03ШIhновение связано со специфичеСЮI .Ш особенностю,JИ взаимодействиЯ поля стоячей волны с атомами. В узлах возникает избыток разноСти заселенности, что равнозпач но уменьшению поrдощения сильното поля. Количественный ilЮlад котерентных эффен:тов в потлощеllие стоячей волны певелик по сравнению с поrлощением, найдеННЫЛI из скоростных уравнений (ср. (2.157) и (2.149)). Однако при па хождении распределения атомов по скоростям и определении по т.:10щения слабой волны n присутствии стоячей на том же переходе учет котерентныХ эффектов принципиально важен и прИВОI\lIТ к качественно новым результатам. Разберем подробнее один из частных случаев, показывающий друrой возможный путь нахождения KorepeHTHblx поправок к pe шению (2.145) из п. 2.5.2. А именно, рассмотрим двухуровневую среду (рис. 2.2а), единственнЫМ релаксационным процессом Б KO торой является спонтанный переход 2 1. Здесь 1'2 =1= О, 1'1 == == У == О. Уравнения для матрицы плотностИ имеют вид ( д д ) . Р12 Е k ( ) -дt + v ---дZ Р22 == УР22 cos z Р21 Р12 , ( д д ) . Р12 Е k ( _ ) -дt + v дZ Р11 == УР22 + cos z Р21 Р12 , ( д д ) ( v '0. ) . Р12 Е k ( ) -дt + v дZ Р21 == 2 Р21 cos z Р22 Р11 , (2.15\11.1) 1 '. 11, '11 1[," '1 11 1;1 11 I!.I 1111; 1 ' . ' 1 '11 , ' . ,1 1 lii 1, 1 111' 1 1 '1 1 1 ;, :;1 1111[ 1, ' I1I1 11 i'i'! I 1 , 1 ! ' (2.159а) (2.1596) rде использована подстанопка Р 21 == Р21 ei(ilt < (2.160) Условием нормировки можно выбрать соотношение Р11 + Р22 == t (и), (2.161) rде t (и) функция распределения по скоростям. Для описания в первом приближении пространственной ",юду- ляции необходимо учесть тот факт, что диаrональные элементЫ 84 '! l8f. ''9 .зменяlOТСЯ с z вдвое быстрее, чем Р21 (ср. с (2.140)). Поэтоу бу де)! IIскатЬ Ри в виде Р " (z) p I r 2ikz r * 2 "" ] " it, Pi e i' Pi е ,.> (2.162) 11 одновременно Р21 в виде, аналоrИЧIiОЛI (2.140), 21 == r + e i / rz + re'liZ. (2 1( ' 3) . ). Будем сразу искать стационарное решение, при JТОЛI ИЗ (2.159) Jlолучаем 8. также iV (r + r) Рl == Р2 == 2ikv -l V (2.164а) r+ [1'/2 + i (kv [2)] == iV (Р22 Р11 + Р2 Рl)' (2.164б) 1' [1'/2 i (kv + l)] ,=се iV (Р22 Р11 + P Рп (2.164в) ИЗ последних СООТНОШСIИЙ, при сраВllСI1ИИ их с (2.141в, т), видна 1dодификация ураlJЮШИИ, связапная с поправками Р', Получая теперь из (2.15ga, б) уравнения анаJIОl'IР'Iше ( 2 1 4 ' lа б ' ) , >.." находим Р22 Р11 == ! (и) (2iVly) [(1'+ T') (rt rJ]. (2.165) После несложных алтебраических преобразований получаем 1522 Р11 ! (и) (4V/y) (Р22 Р11) Re R, (2.1(Ю) I'де R == v + 2ikv [у/2 + i (kv Щ] [у/2 + i (kv +,Щ] + 2V 2 (2.167) :Чтобы понять иачестнепные с.'Iе Д СТНИf [ Р ешенин. перепишсм R в виде rде R =се [1'/2 + i (kv + Q)]l [1'/2 + i (kl: Q)]1, (2.1б8) . 2 == у[2 2 + 2V2. (2.169) ательно среднюю (по координате) инверсию можно записать Р22 11 == f(v) r 1 + (8V 2 /y2) [L (kv + Q) + L (k' Q)] де в данном случае лоренциан L (х)== (у/ 2 )2 (2. ' 171) .22 + (1'/2)2 :еет полуширину 1'/2. !езонансная зависимость (2.170) имеет oco 1I:ности при kv == + Q Д б BЦ . - . ля сла ото поля резонансные скорости .. о ' адают с полученными ранее ( kv == Q ) Но д л я \J JJ:ыпхx v ..J' достаточно '*ам « полеи провалы в распределении населенностей по CKOpO oIIpи оgасталкиваютсю). Более подробно мы рассмотрим эти явления суждении точных решений (см. также 2.8). j .. ' (2.170) 85
б. ТОЧ1l0е решenu: (ш == (йо : У1 == У2 == r). При произволыIыI( интенсивнОСТЯХ полеи решение задачи о взаимодеиствии поля CTOJ:[, чей волны с rазом в аналитическом виде невозмОЖНО. ИсключеЩlе составляет случай точноrо резонанса (ш == (йо) и равных KOHCTC\Il1' релаксации (У1 == У2 == r). Он был рассмотрен в работах [20, 24 27, 30]. Поrлощение в доплеровском пределе (rr; ku) опре:lе ляется выражением [24] :: == +- d: (sil1 2 х) (1 + [1 + 4G Sj:x Y/2)1. (2.172) oo I1 li 11, 1: 1 I При малых насыщениях имею! разложение [24] %/%0 == 1 G + (11/6) G2 (151/36) G3 ... (2.173) В сильных полях (G dJ:> 1) коэффициент ПOl'лощения имеет вид %/%0 == 8/л2VG. (2.174) Точное решение (2.174) и решение (2.152), полученное в приБЛПlI\е нии скоростных уравнений, отличаются при большом насыщении Bcero на 15%. в. Чuслеll1l0е решenuе. В работах Лэмба и Стенхольма [2б] и Фелдмана и Фелда [20] с помощью ЭВМ было рассмотрено точ- ное решение уравнений для матрицы плотности при произвольпой интенсивнОСТИ стоячей волны. При этом сам разработанный чпс- ленный метод позволяет рассматривать взаимодействие со средой поля более общеrо вида. Следуя обозначениям указанных работ (см. также [32]) запишем внешнее поле в виде Е (z, t) == E sin (kz + ffit) + Е+ sin (kz ffit). (2.175) I 1 1 " 1 11 .. il 1 1 111 1'11 1::11 ,11 1 1:, I 1:!11 III!I 1 Такую суперпозицию беrущих навстречу друr друrу волн при E *' Е+ называют квазистоячей волной. При E == Е+ == Е вы' ражение (2.175) описывает просто стоячую волну, при Е+ (EJ == == о беrущую. В таком же виде можно представить наложони:е стоячей волны с ампЛИТУДОЙ E и беrущей с амПЛИТУДОЙ (Е+ EJ, Используя ПВВ (Р21 == P21ei(J)t), запишем уравненпя д.'Iil Р при воздействии поля (2.175): (д/дt + vд/дz) Р22 == Y2 (Р22 pg2) + + (P12/ 2n ) [(E+eikz EeikZ) Р12 (EeikZ E+e;kZ) '21]' (д/дt + vд/дz) Р11 == Y1 (Р11 P1) (P12/2n)[(E+eikz EeikZ) P12 (EeilrZ E+eikZ) р)' (д/дt + vд/дz) Р21 == == (r iQ) P21 (P12/2n)(E+eikz EeikZ) (Р22 Pll)' (2 < 176) Следуя [32], будем искать стационарное решение (др/дt == О), а точную координатную зависиМОСТЬ Ри (z) учтем разложеНI1е/ll 86 .. JJ ряд фурье: Ри == Pi (п) e iпkz , п Р22 Р11 == d (п) e iпkz ==- [Р2 (п) Р1 (п)] e iпkz , п fJ21 == r (п) e iпkz , Р12 == r"" ( п) e iпkz == Р:1' п п (2.177а) (2.177б) (2.177в) Так же как и в рассмотренных выше неполных разложениях BCYМ:lIЫ (2.17711., б) входят лишь четные (п == 2т), а в (2.177в) .:....: sечетные (п == 2т + 1) члены. Подстановка (2.177) в уравнения -(2.176) дает бесконечную систему а.'пебраических уравнений для коэффициентов разложения d (п) и r (п): 4.(п) == (P2 P1) 8"0 + (Р12/ п ) D 1 (п) х х {Е+ [r* (п + 1) + r (п + 1)] E [r* (п 1) + r (п 1)]}, (2.178) r (п) == (P12/п) D 2 (n)[E+d (п 1) Ea (п + 1)], rде введены обозначения для комплексных лоренцианов D 1 (п) == (1/2)[(У2 + inkv)1 + (Уl + inkv(l], D 2 (п) == [r + i (Q + nkV]1. (2.179) Из системы уравнений (2.178) леrко получить соотношения для одних лишь коэффициентов разложения d (п). При этом нужно использовать условие действительности р.. т е d ( ) а* ( ) Тоrда "' .. п п . {1/2 + (1/2)(P2/п2) D 1 (п) [E (D2 (п + 1) + D: (п + 1)) + + Е: (D2 (п 1) + D: (п 1))]} d (п) == === (P2 /1) 8 по + (1!2)(P2/п2) E+E {D1 (п)Ш2 (п + 1) + + D 2 (п 1)] d (п + 2) + D 1 (n)[D 2 (п 1) + * + D 2 (п + 1)] d (п 2)}. (2.180) этих рекуррентных соотношениях Связаны между собой все еТНые компоненты d (п). '{пeCO ( p ) и снач ал а О среднюю (по z) инверсию, определяемую . ри п уравнения (2.180) имеют вид { 1 + '\'1 -+ '\'2 Р12 2 . } 2r п2'\':1'2 [E+L (kv Q) + E:L (kv + П)] d (о) == Р 2 Е Е == (P2 P1) + 12 + 1'1 + 1'2 [ r + ikv п 2 21'11'2 (r + ikv)2 + Q2 d (2) + + (ri:;2k.Q2 a(2)]. (2.181) nОJI:ЛЬЗУЯ это соотношение, можно показать, каким образом &Цесь ные выше результаты получаются из рассматриваемоrо точноrо решения. Но, вопервых, убедимся, что случай беrу 87
11 l' ,', щей волны также описывается соотношением (2.181). Если ПОJ10 жить E == О, то из (2.181) видно, что коэффициент d (О) не завис!]:'!' от друrиХ членов d (п) и в точности равен стационарной раЗllОС,!,!]: населенностей (Р22 Pll)CT для беrущей волны (ср. с (2.90)). Рассмотрим теперь стоячую волну (Е+ == E == Е). Если пре небречь интерференционными эффектами, связывающими ме/l\Цу собой волны Е+ и E, то перекрестными членами в (2.181) l\1OrEHo пренебречь, и сразу получаем результат приближения скоростных уравнений (ср. с (2.142б)). Точное решение системы (2.180) можно записать в виде цепноn дроби, которую леrко рассчитать численно на ЭВМ. ДЛЯ этоrо за пишем (2.180) в виде А (п) ХН == 8 но + В+ (п) Х М1 + B (п) XHl' (2.182) l' I rде ХН == d (2п)/(P2 Pl)' (2.183) а определение функций А (п) и Вх (п) следует непосредственно И3 (2.180). Решение для средней инверсии можно записать в виде ХО == d (0)j(pg2 Pl) == [ / А (О) == A(O)B+(O)B(O) ( 2 B+(0)B(0)A2(1) А (0)+ 2 B+(1)B(1)A2(2) А (1) + А2 (2) + . . . + B+6)B(0)A2(1) \ ] 1. (2.184) А2(0) + 2 B+(1)B(1)A2(2) ) А (1)+ A2(2)+... I ..J i ,11 " 1 ' . , ' 1[: 1IIIi 1 11 IJI li l l . i 1111 1111,1\ i,il!11 11I 11.1' 11, Для Toro чтобы найтИ теперь среднюю по координате полярпза цию среды, т. е. комплексную восприимчивость, нужно ВОСПОЛЪЗ0 ваться соотношением р == N,v12 (Р12 + P21) dv == Np12 [(Р12 + (21) cos ffit + + i (Р12 Р21) sin cut] dv == N Р12 {cos шt [r (п) + r* ( п)] dve iпkz н i sin ffit [r (п) r* (п)] dve inkZ }. (2.185) n Тоrда для синфазной и квадратурной частей поляризации, для коэффициентов С и S из соотношения (2.111) получаем 55 sin kz 2J [r (п) + r* (п)] dve inkz dz n т. е. С == Np12 5 sin 2 kz dz == 2Np12 1т {r ( 1) r (1)} dv, S == 2NP12 Re {r ( 1) r (1)} dv. (2.186а) (2.1866) 88 .' ,r:i 1 0rда 'х == (С iS)/E == (2Np12/ E ) 5 СЧr (1) r (1)] dv. (2.187) сп величины r (1) и r (1) можно выразить через d (п) по форму JI (2.1786). Пр1Jведем теперь результаты точноrо численноrо решения ypaB sеl11JЙ (2.176) описанным выше меТОДО:ll. Как оказалось, качест 1т [х/:х: о } O 20 10 о 10 20 . ((tJrytJ)7J'f2 РИС. 2.8. Частотная зависимость мнимой части восприимчивости вблизи доп nерОDСКИ уширенноrо перехода для различных значений интенсивности стоя чеи волны, т. е. для различных параметров насыщения G. Вычисления про ведены для случая ku 251'12' 1'1 1'2' 1'12 (1'1 + 1'2)/2. Пунктирные ли нии результат приближения скоростных уравнений [20] Re[X/X o } PIIC 2 9 . ". Частотная зависимость действительной части восприимчивоети X/Xo при тех же значениях параметров, что и на рис 2.8 [20] .....A 89
венных пзиенений в структуре провала Л;)мба по сравнеНIIЮ с(} скоростным приближением не происходит. В области сильных 110_ лей rлубпна про вала при равных константах релаксации YPOH!leli: Уl У2 r уменьшается прииерно на 20% по сравнению с Рас- четом по формуле (2.142). На рис. 2.8 и 2.9 приведены реЗУJILТс\Тh! численноrо расчета мнимой и вещественной части поляризуеМОСТll I ; 1 , П(V) ПаСV) 1,0 G5,4 о 5" kV/JI ,z Рис. 2.10. Усредненное по координате распределение разности заселенностей fl,.п (и) как функция проеКЦИII скорости атомов на направление стоячей В()Л ны. Нривые соответствуют различны.\! параметрам насыщения и былп выIIс лены Фелдманом и Фелдом для случая ku 401'12, у, " 1'2, Ш Ша' (Jбо значения те же, что на рис. 2.8 [20] 1 [ I;i 1:1 IIII!II 1 1 1,1 ;1 1 1:1 :!. I 1111 11 i 11111 ,1, I .1 11 , 1,1 среды при различнОЙ степени насыщения. Качественно новы;.! ЯВ- ляется возникновение дополнительной структуры в форме оира- щенноrо провала в распределении по скоростям, I\Оторая пока;з(\на на рис. 2.10. Возникновение этой структуры оuъясняется ТЕШ, чтО частицы с vr/k движутся почти параллельно волновым повl'РS ностям стоячей BOJIIIbI либо в узлах ее, либо в ПУЧIIОСТЯХ. Blиl'!II теЛLная доля частиц попадает в узлы и не насыщается полем. Н тО же время частицЫ с v I'/k, пересекая несколько уалов и пуЧl!О стей, воспрпннмают среднее поле. В это!\! случае ДОСТППI'!тсll более СИЛLное насыщенио. При расчете в приБШlfI';ОНИИ C:I,,('OI'O пасыщения или при ПРОИЗВОЛЬНОl\l насыщении ВСКОРОСТНО,;'! JI pl1 ближении аномалии в распределении частиц по скоростям iH' н03' никают. 90 . ' :\:I'f"':"''! 2.6. Насыщение liОI'JIOщешlЯ для случая си;rьноп слабой встречных волн Воздействие СИЛЬНОl'О поля на l'аз двухуровневых систем прп- одП Т к сильной модификации характеристик среды, в частности JJ т ационарнои разности заселенностей уровней. Зондирование воз С б u б S1JкающИХ осо енностеи внутри доплеровскоrо контура наи олее удобно проводить, направляя в уже Бо:збужденнуlO область слабое I1робное излучение и фиксируя линейный отклик в зависимости от qaCTO Tbl пробпоrо поля. Эффект насыщения будет проявляться сяльнее Bcero в том случае, КОl'да слабое поле взаимо)ействует с темП же частицами, которые возБУflщаются сильны;\! полем. Пе- рестройка пробноrо излучения позволяет определить все спек тральные особенности, появляющиеся в неоднородном контуре по rлощения. При зондировании частиц, максимально возбужденпых с1lльным полеl\l, среда MOff..e'l' оказаться фяятически прозрачноЙ для I1робноrо излучения. ,. Простейшая ехема в спектроскопии насыщения поrлощения 06нована на отражении части сильноrо излучения обратно в cpe ду. При ЭТОl\1 поле. имеет вид квазистоячей волны Е (t) Е 1 cos (ffit kz) + Е 2 cos (ffit + kz), (2.188) rде волна с амплитудой Е 1 является сильной, насыщающей переход Обратная волна (Е 2 ) слабая и не вызывает насыщения. Orpa JЩчение TaKoro выбора rеометрии состоит в том, что слабая волна .линейно взаимодействует с частицами на фиксированной, зеркаль но симметричной относительно ffi а час'тоте ffi а + (ш а ш). Поэтому Рtистрация провала от сильноrо поля ВО;Jможна лишь при CKa mrровании центра доплеровскоrо контура, т. е. частиц с малыми С,R.ОрОСТЯМИ. . 2.6.1. Эффекты заселенностей уровней. Рассмотрим сначала взаимодействие со средой квазистоячей волны (2.188). Параметры peaoHaHcHoro пика пропускания петрудпо вычислить в приближе llИи, в котором учитывается только ИЗllfенение распределения за селенностей уровней по скоростям и пренебреrается эффектами orepeHTHoro взаимодействия. НЮfiе мы обсудим rраницы приме мости TaKoro приближения. ИЗlllенение распределония разности аселенности уровней по скоростям п (v) под действием сильной волны описывается соотношением (2. '125). J\оэффициент линейно r9 Поrлощения слабой встречной волны будет определяться Bыpa >цеНием : j' х (со) ==- () (v, ш) п (и) dl, (2.189) rЦebO' (v, ш) сечение радиаЦИQнноrо перехода для частицы, имею II: скорость v, в поле волны Е 2 cos (ffit + kz), определяемое BЫ ..аJi\ением 1'2 () ( v, О) ) ' I '() a (ш Ша + kv)2 + r 2 , (2.190) 91 .
I I1 1" rде а о 4ЛU)Р2/спf сечение перехода для точноrо резонаНСа Подставляя в соотношение (2.18\J) выражение для распреде,тrе ния п (и) в ПОJIе сильной волны (2.125), после элементарных выI_ кладок получаем Х (ш) === ХО (ш) [ 1 (1 V 1 и ) L (ш (')0) ] ' ( ') 1 ( . ,11) rде ПОЛУIпирина лоренциана у' === f (1 + -v 1 + G ). ( " 1с ".J2) Как видно, ширина про вала по полувысоте равна сумме ПШРlIIщ «дырки» 2f V i + G , вьш,иrаемой сильной волной, и однородной ширины 2f, соотвеТСТВУЮПJ;ей интерваЛу частот, с которыми ВЗЮlМо_ действует слабая волна. Казалось бы, именно TaKoro результата и следовало ОЖИДать при зондировании насыщенноrо проваЛа в неоднородном контуре слабым пробным излучением. Одню{о точный расчет покаЗЫвает, что выражение (2.191) не всеrда верно, и возможные отличия свл заны с коrерентными эффектами. 2.6.2. Произвольные частоты волн. KorepeHTHbIe эффекты. IIe учтеННЫI в п. 2.6.1 остался тот фаIП, что сильное поле не только изменяет равновесную разность заселенностеЙ уровней, но I('JIяет также и форму линии излучения отдельных а т (ш О в и молек;;,'! (в среде существует стационарная ПОЛЯРИЗaJ\ИЯ Рл Р12 (2.118)). Для учета обоих этих факторов необходимо получить точное pe шение для формы линии при взаимодействии со средой двух волн, Естественно, что скоростные уравнения при этом непримеЮI\Ibl, и следует исходить из точных уравнений для матрицы плотностИ. Эта задача была решена в двухуровневом приближении БаЮlа новым и Чеботаевым [3:1] без какихлибо Оl'раничений на IПпен сивность сильноrо поля и константы релаксации. Аналоrичные pe зультаты были получены в случае равных констант релаксации Хароше и Хартманом [34]. Возюашость использования спектрО скопии насыщения при разных частотах сильноrо и пробноl'О ПО.'111 обсуждалась Джаваном [35]. При этом зондироваJIИСЬ чitСТIЩЬ! с не нулевыми скоростями, что ПОЗВОJJЯЛО ИССJl(щовать спеЦПфll че : ские столкновительные эффекты [36]. Так как решение уравпеJllll1 для lа'rрицы плотности леrко обобщается, по сравнению с [:()], на случай разных частот, то мы будем следовать изложению CTeIl хольма [32] и рассмотрим поле в виде E(z, t) === Е 1 соs(ш 1 t + h: 1 z) + Е 2 со" (U)2t + kz). (.1\J3) 111 1 " I , ii1i, li l 'III!' 1'1,1 :lil.1 111. I j' l I '!r[ 111 111 Простейший случай квазистоячей волны (2.188) получается оТ' сюда при замене (й1 === (й === Ш, k] === k2 === k. Определим ,;аIl' станты взаимодействия и отстройки V i === P12Ei/2п (i === 1, 2), Qi === U)i (йо + kiv. (2.194) 92 . i! ,'!> ,1.'" для. решения уравнений для матрицы плотности по теории возму JдеlI ПЙ положим сначала Е 2 === О. Тоrда результат нулевоrо при блПiJ\ения совпадает с (2.90), если Р21 === 21ei(U)lt+klZ), (2.195) а пмеНIIО п (и) === (Р22 Рll)СТ === по (и) ['! п (и) 1521 === iV 1 Q ri 1 Воспользуемся этим решением как нулевым приближением и будеl JilCl\aTb поправки по V 2 , т. е. представим все элементы матрицы плоТIIОСТИ в виде Gf2 ] Q + r 2 (1 + (п ' (2.196) (2.197) Р === р(О) + р(I). (2.198) (Не путать обозначений p\) и инверсии в Если пренебречь членами порядка V 2 P(I), lIМеют вид ap) jdt + Y2P;) === iV 1 [еЧU)lt+klz)рi) ei(U)lt+klZ)pi)] iV [ ei(U)ot+k,z) p (O) ei(U),t+k,z) p (O) ] dp (l) jdt У Р (I) 2 21 12 11 1 11' d (l) jd (f . ) (1) Р21 t + + lu)o Р21 === === iV 1 (p;) pi») ei(U)lt+k,Z) iV 2п (и) ei(U),t+k,z) . отсутствие поля Pi') то уравнения для р(l) (2.199) Теперь нужно получить уравнения для отдельных составляющих rармоник в (2.199). Для этоrо введем определения === (U)2t + k2Z) (ш 1 t + k 1 z), (1) (+)'л ()'л . 1 2 (2.200) Pii === Pii е'а + Pii e''-' (l === , ), pi) === pi)ei(U),t+k,z) + рiI)еi(U)2t+k,zл) === [pi)]*, (2.201) а также используем тот факт, что ei(U),t+k,:)p) ei(U),t+koZ)pi) ===- еiЛр1) еiлрi). (2.202) Пусть разность расстроек частот первоrо и BToporo поля относи тельно частиц со скоростями v есть Q === Q2 Ql === (й2 (й1 + v (k2 k 1 ). ТО rда из уравнений (2.199) в стационарном режиме (вся I(OCTb р(1) от времени в (2.201)) получаем ( + . Л Q) + . v ( (п) (1» ) . (o) 1'2 lu. Р22 === l 1 Р21 Р12 l V 2 P21 , ( + . Л Q) + . v ( (11) (1» ) + . v (п) Уl lu. Р11 === l 1 Р21 Р12 l 2Р21, (f + iQ2) pi) === iV 1 (P2 Р]1) + iV 2 п (и), [f + i (Q Ql)]piI) === iVl (P2 р11)' (2.203) зависи (2.204) 93 "
, '1 I! 1 111 l' ..1 Уравнения (2.204) получаются, если в (2.199) выделит!, члены, Нз, меняющиеся как eitJ. и eitJ.. Мы выписали именно эти уравнения так как в результате нужно получить величИНУ диполя, измеНЯf(J щеrося с фазой (UJ2t + k 2 z), т. е. Pi2: 1 il!2 . i!'1 + ) Р12 == r +- lQ2 п (1) -. r +- Ю2 (PZ2 - Рll . 1) " - \.-'::i;,)) Уже здесь видно, что первыЙ член в (2.2О5) представляет coijOiI приближение, аналоrичное рассыатриваеМU",lУ в п. 2,(j.1, - ин;-, цированный диполь пропорrпонален разности населенностей, вщ_ никающей в сильном поле Е l' Для решения системы уравнений (2.204) BBeдe! новые оБО:зна- чения D i (У; + iLlQ)l (i 1, 2), Dr (r + Ш2(1, De [r + i (Qz + j.f:l)]l. (2.2(J(i) Torдa из (2.204) получаем (Р;2 pi1) [1 + vi (D! + D п )(D 1 + D2)]1 х Х [iV2 (D1 + Dz) i>) V 1 VzD! (D1 + D 2 ) п (и)] (2.207) или, выражая Р21 через п (и) (2.197), (p:i2 РЮ V1V2(D1 + D 2 )(D 1Z +DT)Hlп(V), (2.21)8) rде н 1 + vi (D! + DlI)(D1 + D 2 ), D 1Z (r Ш1(1. (2.:2()\)) Подставляя (2.208) в (2.209), получаем недиаrональный элемент матрицы плотности, изменяющийся с фазой пробной волны Ez. Пользуясь общими соотношениями, можно определить коэффицп ент поrлощения на частоте Ш2 пробной беrущей волны Х (UJ z ) J) с/) 1т pi). Удобнее Bcero результирующую формулу записать в виде 11. (Ы2) == X2 (' f (и) dv (v) r" (1 G Не В), ХО V Jt .) r 2 + Q;; (2.:21О) 11:; 1, ,!II ,1 rде ХО линейный коэффициент по!'лощения в центре доплсров ской линии, функцип В имеет ви В r + i (шо Ш1 k 1 v)[[r + i (шо , Ш1 /,;1и)]1 + + [r i (шо Ш1 k2v)]1] {2Р (и) + + Gr [[r i (шо Ш2 k2V)]1 + + [r + i (шо 2Ш1 + Ш2 (2/,;1 k 2 ) и)]1]}\ (2.211) а фУНКЦИЯ Р (и) определена равенством D 1 (и) + D 2 (и) 2/уР (и), 1/у (1/2)(1/У1 + 1/yz). (2.:2J:2) Крайне l'ромоздкое выражение, определяющее коэффициент но: rлощения пробной волны, приrодно для описания весьма общеJ1 ситуации: зондирование на произвольной частоте навстречу пл lI 94 . оД110М: направлении с сильной волной. Но, несмотря на столь JJ jl\I1Ы Й вид результата, можно сделать некоторые качественные oды. Вопервых, очевидно, что первый член в (2.210) описывает JJ остО скоростное приближение, т. е. совпадает с полученным pa JJe результатом (при Ш1 Ш2, k 1 k2 k (2.189), (2.191)). ФУI1КЦИЯ Р (и) в знаменателе (2.211) определяет форму резонанса вблизи частот, rде Ш 2 Ш1 + v (k2 k 1 ) о. (2.213) ЭТОТ резонанс всеrда проявляется для встречных волн с совпадаю щим: и частотами при v О. ДЛЯ квазистоячей волны (Ш1 Ш2 ш) интересна интерпре т8ЦИЯ особенности контура, появляющейся за счет последнеrо чле ва в знаменателе (2.211) при скоростях v (шо UJ)/3k. (2.214) Этот резонанс существует при скоростях, в три раза меньших, чем определяющие основной Тlровал Беннета. Это следствие типично -, KorepeHTHoro явления для мноrофотонноrо перехода. 2.6.3. Точное решение. Приведем теперь некоторые результаты, R которым сводится общее решение в частном случае встречных Х/7(о (;=1 o,5 Рис. 2.11. Форма линии ПО1'лощенин слабой проб ной волны в присутствии распространнющейся навстречу бе1'ущеЙ полны при различных G, r/ku === 0,02. Вычисления учитывали KorepeHTHble эффекты (сплошные линии, у === r), а также проводились в приближении скоростных уравнениЙ (пунк тирные кривые, -y/r О) JI ( k J1B С равными частотами. Оrраничимсн доплеровским пределом и r Б ). в случае, коrда kv рез ? r Б , две волны фактически Jle взаимодействуют. и, как и следовало ожидать, коэффици е}(т Поrлощения слабой волны равен линейному коэффициенту 95 JiIL
поrлощения, т. е. из (2.210) получаем х (ы) [ ( w ы о ,exp kи YJ. (2.215) Для поrлощения в центре доплеровскоrо контура при очень сlfль ном первом поле Е 1 получаем простую формулу х 3 v [ 1 l' ( 'r Б ) '2 ] TTexp Зr ku ' (2.2IlJ) ! rде у определена в (2.212). На рис. 2.11 показана форма линии по rлощения слабой волны с учетом KorepeHTHblX эффектов. Пункти ром показаны результаты расчета в приближении, учитывающем только выrорание «ДЫрКИ», т. е. в рамках скорос'тных уравнений. KorepeHTHbIe эффект],! дают дополнитеЛьное уширение узкоrо нели нейноrо резонанса. Фи зически это совершенно естественно объясняется ко!'ерентными осцил,'rя циями в двухуровненой системе (оптичесюн!и нутациями) под деЙст вием сильноrо поля. На рис. 2.12 привеJ1,епы результаты расчета по 100 G луширины узкоrо pe зонанса в поrлощеПIIИ пробной волны при раз личных значениях пара метра 11 == y/r. Случай 11 == О соответствует очень сильному разЛIl чию скоростей распада уровней Уl и У2' коrда справедливо приближение скоростных уравнений. Случай 11 1 соответствует Уl == У2, И для Hero KorepeHTHble эффекты дают HaIl больший вкЛад. Таким образом, увеличение ширины резонанса при росте параметра 11 прямо отражает вклад KorepeHTHblx эффск тов. Вклад KorepeHTHblx эффектов пропорционален параметру i,/f и появляется лишь во втором порядке по параметру насыщениЯ. На рис. 2.13 приведена зависимость поrлощения слабой BOJlHbl в центре линии от интенсивности сильной, определяемая Bыpaa,e нием (2.216). Видно, что, вопервых, коэффициент ПОI'лощения сла- бой волны всеrда больше насыщенноrо поrлощения сильной волнr,l. BOBTOpЫX, при увеличении интенсивности СИЛЬНОI'О поля ПО!'Л О - щение слабой волны стремится к постоянному значению, опрсдР- (,)/2r д 6 .-; о 60 80 20 40 I , . Рис. 2.12. Зависимость ширины узкоrо резо нанса при распространении пробноrо излу чения навстречу сильному от параметра Ha сыщения сильной волны G. Различные кри вые соотвотствуют разным параметрам YJ y/r и получены с учетом KorepeHTHblx эффектов в сильном поле 9() 11 . JJяем:оМУ выражением (2.216) и зависящему только от соотношения )fежДУ I\онстантами релаксации. Например, при равных KOHCTaH '1'8Х релаксации уровней Уl и У2 поrлощение слабой волны стремит ся 1\ постоянному значению (3/8) Хо. lIри сильно отличзющихся I\OIlCTaHTax релаксации и при наличии столкновений, сбивающих фазУ состояния поrлощаюuщей частИI\Ы, вклад KorepeHTHblx эф феl\ТОВ мал и с достаточнои точностыо можно поЛьзоваться Bыpa жеll ием (2.191), полученным из скоростных уравнений. Рассмотренные выше особенности в поrлощении слабой волны проявляются. коrда доплеровское уширение заметно превосходит Рис. 2.13. ЗависюlOСТЬ Боэффициепта Jlоrлощения слабоЙ волны в центре линии (ы == ы о ) от интенсивности сильной волны при различных Зна чениях параметра YJ 'v/r, опреде-- ляющеrо различие между KOHCTaHTa ми релаксации уровней. Случай f) == 1 соответствует равенству '\'1 == == '\'2' При YJ О константы '\'1 и '\'1 сильно отличаются и точный резуль raT близок к приближению CKOpOCT ных уравнений Т' i f / (i+G I 0,5 i 1.0 однородную ширину r. В слуЧае, коrда доплеровская ширина сравнима с однородной шириной, ВОЗНикает еще один эффект XO рошо известный в радиоспектроскопии: зависимость поr.тIOщния чстоты может изменять знак, т. е. вместо ПОI'лощения в HeKO б ои области частот может ПРОИСХОДить усиление встречноЙ сла ОИ волны [34]. 5 2.7. Насыщение ПОI'Лощения для однонаправ.'lенных BO.TlН При взаимодействии однонаправленных волн в rазе в форме JlИНии поrлощения возникают новые особенности. Помимо широ I(oro «беннеттовскоrо» провала, Вызванноrо уменьшением разности заселенности в Ф 11: ,орме линии появляются ДОПО.Т[нпте.1Jьные резо ансы с ширинаilIИ, равными скорости распада уровней Резонансы 1I:еСУЩие ин ф о р ., 11 мацию о скоростях распада отдельных уровней у В 12, характерны именно для взаимодействия однонаправленны с::; и отсутствуют при взаимодействии встречных волн. Физиче IIЗ СУЩность ДОПОJIнптельных резонансов моа;ет быть понята ПРостых качеСтвенных рассуждений. С Две Однонаправленные волны с близкими частотами w и w ОЗдают в .. u 1 2 ро кал.дои точке результирующее поле, ампЛитуда KOTO Е 1'0 изменяется с частотой , равной разности частот w w . ели поле д ос 1 2 4 тзточно интенсивно, то под действие! ero изменя в. С. Летохов. В. П. Чеботасв ; 97
, , ! I ,1 I i, ,. ется заселенность уровней. Переменная во времени амплитуда ПО:J}! вызывает модуляцию заселенности уровней. Модуляция раЗНОСТI! заселенности ведет к обычной модуляции коэффициента ПОI'ЛОЩе ния и, следовательно, к амплитудной модуЛЯЦИИ сиrналов. B()a никающие изза ампЛитудной модуляции дополнительные КОJ\!П() ненты поля на боковых частотах суммируются с исходными ПО:JЯ, ми, что можно рассматривать как уменьшение их поrлощеппя. rлубина 10ДУЛЯЦИИ разности заселенностИ завиСИТ от соотношеПIlЯ частоты :ЧОДУЛЯЦИИ и скоростей распада уровней 1'1 и 1'. ЕС1П < 1'1' 1'2' то заселенность уровней «следит» за изменением ai\IП:[II туды результирующеrо поля и эффект амплитудной МОДУЛЯI\I1I! имеет наибольшую величину. Если расстройка 1'1,1'2' то cpea не успевает реаrировать на изменение MrHoBeHHoro значения ЮI плитуды поля. В этой области существенно только изменение cpeд ней заселенности уровней под действием поля. Таким обра301, дополнительные резонансы прежде Bcero связаны с временной модуляцией заселенности уровней. В такоЙ интерпретации метод оказывается очень близким по своей физической природе широко распространенному фазовому методу измерения времени жизни уровней. В нашем случае изменение во времени заселенности ypOB ней возникает за счет использования двух волн с разными частота ми. причем одна из них служит для зондирования заселенностей уровней. При сильно отличающихся константах релаксации (1'l' 1'2) и с оrраничениями по полю (yG/r < 1) сильной волны коэффициент поr:lощенпя (усиления) пробной волны был найден Раутианом [14} с использованием уравнений для амплитуд вероятности. Поrлоще ние пробноrо сиrнала находилось через разность между Bepoнт ностью перехода атома в присутствии двух полей и вероятностью в присутствии одноrо сильноrо поля. Коэффициент поrлощеНIIЛ пробной волны в rазе двухуровневых атомОв был найден Баl{.'Iа новым и Чеботаевым [37} через восприимчивость среды без какиХ либо оrраничений по полю и константам релаксаций в присутствп]! тушащих и сбивающих фазу излучения столкновений. Наличпе двух полей с разностью частот ведет к появлению МОДУЛЯI\ПИ заселенности уровней с частотой . Модуляция заселенности ypOB ней, в свою очередь, вызывает модуляцию поляризации на ча стотах шиш + и дополнительную поляризацию на частоте (о) . При 1'1, 1'2 вклад этой поляризации определяет OCHOB ные особенности в поrлощении. ВЫПИIПе:\I теперь некоторые аналитические соотношения. с'1У- чай однанаправленных волн соответствует подста.новке в общее выражение (2.210) k 1 === k 2 === k. Так как и при таком упрощен]!II оно остается достаточно rроМОЗДКИМ, приведем в явном виде КО:Jф- фициент поr.lоrцения при малом насыщении сильной волной (С < 1). Если разность частот ( === Ш 2 Шl)' то " I 1: I I X:2) === ехр [ ( У] {1 (2i2r д2 х 98 . х [ 1 + ( i'i д2 1'2 ) у , у ( д2 "" + д2 2" Т 4r i'i + д2 + y( Д2 ) J} (2.217 Ес лЯ частОты совпадают, ТО В доплеровском пределе для произ вольныx G имеем :) === [(1 + G)1/2 (1 + G)3/2 ] ехр [ ( у]. (2.218) выражение (2.217) для случая слабоrо насыщения лerко инте.:;> nретировать. Оно описывает несколько провалов, ширины которых определяются константами релаксации 1'1,1'2' r. в присутствии сби ваЮЩИХ фазу столкновений и при условии r 1' 1'1 фориа ли ВIIИ представляет сумму трех провалов диспеРСИОННОI'О вида с полу mиринами 2r, 1'1, 1'2 и rлубинами ( 1'2 ) \ ( 1'1 ) 2 '2 1'1 + 1'2 ':2 1'1 + 1'2 ' соответственно, на фоне доплеровскоrо контура. Этот факт пред ставляет интерес для спектроскопии, так как каждый из резонан сов несет прямую информацию о затухании недиаrонаJl:ьноrо и диа rоналъноrо элементов матрицы плотности, т. е. о ширине линии и времени жизни уровней. Первые ДВа ЧJlена описывают линию поrлощения, которая была бы v обусловена только насыщением разности заселенностей ypOB веи под деиствием сильноrо ПОЛя. Последующие члены в (2.217) определяют вклад KorepeHTHblx эффектов, которые, в отличие от а а ,,/х о 1 C103 I I I I I 4 2 !J Z 4 Q/r 'БО 40 20 1) 2D 40 Q/F =. 2.14. ФОРIa. ЛIIНИИ Iоrдощения слабой пробной волны В присутствии напралеННОII ил:..но ОЛНЫ при G == 1 и G == 10 (а) II G == 103 (6). Для ривых:. 1 ".'1 ".'2 1, .2 '11/'12 == 10; 3 1'/'12 == 100; ".'/kll == 1O2 CJIучая встречных волн, проявляются в первом порядке по пара :етру насыщения. С ростом поля происходят изменения в форме а lluии . Ширина и: rлубина провала, обусловленноrо изменением &селенности Р О 1(11 У овнеи, увеличивается. тноситеЛьная ширина рез " Х Провалов с ширинами 21'1 и 21'2 увеличивается а заТЮI начинает J.l.IеВЬПIать Ш . б ,. JJ: ся. ирина их сложным о разом зависит от поля "Be iI'IИваяс В . , J Ь С ростом пос.lеднеrо. очень сильных полях (РI2 Е l 4' 99
'11 1 пП резкая структура в линии практически исчезает, коэффит\IТ ент поrлощения в широкой области частот стремится к нулю. ФОР!а линии поrлощения, рассчитанная для различных констант релаl\ сации, иллюстрируется рис. 2.14. В сильных полях выражеНТ!е для коэффициента поrлощения принимает простой (с точностью ,'(0 1/11(;) вид: ( О, У У. О === I I r,i2 (Р12Еl(n)2]1/2 , А Е r. Ll ;;о Р12 1 'а. ,i2 + f (1 y(f) А < Р12Еl 'п, !', (2.21 !)) Все эти особенности можно объяснить с помощью эффекта 1ПтаРI\Н в свеТОВЮI поле на доплеровски уширеННО:\I переходе. '11 '1' ,1,1, 11,11 !:I:I ;!II 1' 1 ' 1,11, 111 1 , 11" 111 II!III "1: 111': !: I 111 1', i ,1 ill '11 1 2.8. Эффект Штарка в световом поле на доплеровски УlUиренном переход е Для доплеровски уширенноrо перехода частота действующеrо на частицу поля зависит от ero скорости. Поэтому величина штар KOBcKoro расщепления в световом поле будет различной для раз ных частиц. Это на первый взrляд затрудняет наблюдение эффеl\та Штарка в световом поле при величине расщепления меньше доп леровской ширины. Однако описанные выше качественные особен ности в форме линии поrлощения слабой волны в присутствии сильной MorYT быть объяснены эффектом Штарка в высокочастот ном поле [33. 34]. В сильном поле уровни т и п расщепляются на два подуровня каждый: E,2) == Ет + б/2 + [(б/2)2 + V 2 J1/2, El,2) == En б/2 + [(б/2)2 + V 2 J1/2, (2.220) rде б == Q kv расстройка частоты поля от частоты резонанса с движущейся частицей. Под действием поля у атома появляютСЯ три резонансные частоты, соответствующие переходам между I10 дуровнями т и п: (йы == (J)mn + б + (б 2 + 4V 2 )1/2, (J)з == (йт:! + б. (2.221) Поле слабой встречной волны для частицы имеет частоту (й' (йmп + Q + kv. Из условия резонанса (й' == (J) находим CHOpO сти частиц, резонансно взаимодействующих с поле:\I: (kV)1,2 === :i: + (,Q2 + 3V2)l/2, (kv)з === И. (2.222) В центре линии основной Вl\лад в поrлощение слабой встречноiI волны дают aTO1Ы, скорости которых удовлетворяют условию (kV)lo2 == + Р12ЕI1i уз. (2.223) 100 . скоростям (в OT Для сильноrо поля распределение атомов по J[осительных единицах) имеет вид п ( и ) (kv)2 r k (kV)2+f Б U. коэффициент поrлощения пропорционален числу частиц. Учитывая (2.224) и (2.223), :IerKO получить поrлощение для слабой встречной волны: (2.224) ..2:.. === 2 ( 3 + ...L ) 1 J:... . хо f r (2.225) ЭТОТ результат с точностью до численноrо hоэффициентасовпадает с точным выражением (2.216). На основе моделей расщепления уровней теперь можно понять, почему поrлощение слабой волны стремится к постоянному зна чевию при увеличении интенсивности встречной. С ростом поля увеличивается область скоростей резонансных атомов, т. е. про Dорционально увеличивается ширина про вала Беннетта в распре делении атомов по скоростям. Поэтому число резонансных атомов и поrлощение слабой волны не зависят от поля. Соотношение между величиной расщепления (Р12ЕI1i) и шириной провала Беннетта, зависящее от параметра y/r, определяет вклад KorepeHTHblx эф фектов в поrлощение слабой волны в присутствии сильной. Аналоrично можно найти резонансные скорости атомов в случае взаимодействия однонаправленных волн. Для раССТРОЙI\И .А имеем (kv)),2 == + [А2 2р]1/2. (2.226) При А < 2V резонансных атомов нет. Поrлощение в области частот А < 2V равно нулю. Оно появляется лишь при А> 2V. Особенности формы линии поrлощения слабоrо сиrнала в при сутствии сильноrо MorYT быть использованы для определения KOH стант релаксации уровней, прямоrо измерения матричноrо диполь Horo момента Р12, исследования тонкой структуры уровней. "" '" '1'., " 1 I
i I 1 ! i , ' ,1, , . j ':1 !II!" 1, Fлава 3 Резонансы насыщения на доn.леровспи уширенном переходе 'II!I (;1 11: :' I I [ " 1 '" : '1 1,1 11'111 111111 1 ' " I i , l ' . , I 1 11,11 ",) , 11 .11 '1 . '1 I , 1 i 1111 i II:!I 1( 1 11 '1 1 ,['1 1 '! '1, I Нелинейные узкие резонансы на доплеровсКи уширенном пе реходе возникают в самых разнообразных вариантах. Впервые они были предложены и наблюдались в случае, коrда поrлощающая среда с доплеровски уширенным переходом помещалась внутри резонатора лазера [13]. Схема TaKoro варианта наблюдения опи сана выше в rл. 1 (рис. 1.12). Этот метод широко применяется в тех случаях, коrда интенсивность cBeToBoro поля вне резонатора ведостаточна для насыщения поrлощения и само поrлощение мало. Более удобпым является метод наблюдения узких резонансов вне резонатора лазера [4], особенно с помощью метода пробной встречной волны. Схема TaKoro варианта спектроскопии насыщения также рассмотрена в' rл. 1 (рис. 1.13). Преимущество схемы с BHe резонаторной поrлощающей средой состоит в возможности как He зависимоrо варьирования интенсивности каждой из встречныХ волн, так и выбора необходимых для получения максимальной чувствительности и наибольшеrо разрешения ,];паметра и ПрОСТрЮI ственной конфиrурации cBeToBoro поля. Метод пробной встречной волны сейчас является наиболее распространенным методом He линейной лазерной спектроскопии cBepxBblcoKoro разрешения. Нелинейные добавки к восприимчивости среды определяюТ одновременно как насыщение поrлощения и.:1II усиления (х"), так и изменение с рОСТО:\1 интенсивноСТИ поля показателя преЛо:\l ления (х'). Последний факт является основой для эффектов, связаIl ных с резонансным насыщением дисперсии. Дисперсионная часТЬ восприимчивости влияет на изменение фазы излучения, а это из менение внеоднородном rазовом ансамбле зависит как от СКОрОСТII отдельных частиц, так и от интенсивности возбуждающеrо по.:IЯ. Тем самым оказывается возможным поразному изменять фазовые сдвиrи для про ходящих через rазовую среду волн. Например, eC.'1 II две компоненты эллиптически поляризованноrо поля приобретаюТ разные фазовые сдвиrи, то наблюдается вращение плоскости nо- .'Iяризации (эффект Фарадея). Нелинейность дисперсии может прII- вести и к тому, что оптическая длина резонатора Фабри перо будет различаться для случаев большой и малой интенсивностII. 102 ' '"У"4 "".На этом OCHOBHO свойство дисперсионной бистабильности, aK 'f1l BHO изучаемои в последние rоды [5]. Использование зависимости оляризации от интенсивности для зондирования линии внутри р;оnлеровскоrо контура было предложено Виманом и Ханчем [6]. появление узкх резонансов насыщения возможно в самых раз JIIIЧНЫХ схемах. Кроме уже упоминавшихся резонансов в спектре 'lоrлощения и во вращении плоскости поляризации возникают TaK 1J{e резонансные особенности спектра возбуждения флуоресцен ц1l1l, т. е. плотности возбужденных частиц [7, 8]. Достижение раз решения, не оrраниченноrо доплеровским уширением, возможно ''fакже и в методе «пересечения уровней», уа;е УПОl\1инавшеl\1СЯ в rл. -1 11 реализованном теперь в ряде модификаций (см., например, (9,10]). .," В этой r:raBe :мы рассматриваем основные методы получения уз R1IX нелинеиных резонансов на двухуровневом доплеровски уши реввом переходе, включая краткий теоретический анализ и pe 'зультаты ориrинальных экспериментальных работ. t 3.1. Резонансные явления в ОДНОl\JОДОВЮI Шlsере е васыщаюшимся rазовым поrлотителем fазовый лазер снелинейным поrлощением содержит внутри .резонатора две компоненты, резонансновзаимодействующие t nолем, усиливающую среду (обычно rазовую, но, в принципе, ЗТо может быть любаяuактивная среда, rенерирующая в стационар вом режиме) и нелинеинопоrлощающую rазовую ячейку. Для воз кнвения рассматриваемых ниже резонансных явлений He JIинеинопоrлощающая среда должна удовлетворять следующим условиям: 1) линия поrлощения должна совпадать с линией уси . J,lения активной среды или лежать внутри линии усиления; 2) ли ,Вия поrл.ощения должна быть уширена неоднородно изза эффекта ,;,доплера, 3) интенсивность излучения лазера должна быть ДOCTa Точна для насыщения поrлощения. 1Ibl Введние поrлотителя в резонатор изменяет и характеристики ходнои мощности. За счет Toro, что в центре линии поrлощения образуется провал Лэмба, т. е. уменьшаются потери, в эффектив 110М усилении двух сред возникает резонансный пик называемым M б ' . да о ращенны:м провалом Лэмба. Насыщение поrЛощения Ha ЧИнает заметно влиять на характеристики reHepaTopa, что приво T К радикаЛЬНО:lIУ изменению свойств излучения лазера. Кроме P:OHaHCHOTO пика на перестроечной кривой лазера, т. е. в зави ;лст мощности rенерации от частоты, возникает и ряд новых iщеu нии: нелинейное затяrивание частоты к центру линии поrло Jre« ия самостабилизация частоты, самосинхронизация и ce ':nОJIИЯ мод, раздельная rенерация на правой и левой KpyroBblx )азu РИзациях в лазере с маrнитным полем, пульсации излучения, l' азе ообразные rистерезисные явления при изменении параметров J Ра. Перечисленные явления очень интересны в физическом 103
I i " и I1рактическом отношениях и стимулировали постановку ЭКСIIе, риментальных и теоретических исследований. В данной моноrрафии рассматриваются лишь вопросы, которыIe непосредственно связаны с нелинейными резонансными ЯВJIе, ниями. 3.1.1. Уравнения ОДНОМОДовоrо ЛШJера. Теория лазера с НЩIlI_ нейным поrлощением аналоrична теории обычноrо rазовоrо Лазе_ ра. Результирующая поЛЯризация среды будет определяться как сумма поляризаций активной и поrлощающей среды: " l!: ! p===Bp t ,. (З.1а) rцe Р t (t) == е ЕХ! cos (i)t еЕх! sin (i)t, (3.16) 1 ., индекс f равен а или Ь, индекс а относится здесь и всюду нище к усиливающей среде, индекс Ь к поrлощающей среде. Стационарные амплитуда Е и частота rенерации (i) MorYT быть найдены из соотношений 1т {х (ш, Е)} == (4лQ)\ (i) Шр == 2Л(i) Re {Х (ш, Е)}, (3.2) в которых под Х надо подразумевать суммарную восприимчивость усиливающей и поrлощающей среды. Рассмотрим это более де- тально. Обратная реаКция поляризации на световое поле внекоторой моде резонатора описывается стандартным уравнением для вре- менной составляющей поля Е (t): dlE (j) dE 2 ( d2P a ) ( dPb ) ') ----;па- + Q(Jt + w Е 4л dt2" 4л ' (0).3) .rде ш и Q собственная частота и добротность моды резонатора, усреднение проводится по длине резонатора. В уравнении (3.3) усиление и потери предполаrаются равномерно распределенными по объему резонатора. Для большинства случаев это достаточна хорошее приближение, так как обычно усиление и потери на про- ход резонатора невелики, а поперечное распределение поля аК- сиальноrо типа колебаний становится существенным только в спе- циальном случае rаза очень низкоrо давления, коrда длина сво' бодноrо пробеrа сравнпма с поперечным размером поля. Уравнение (3.3) ;IЛЯ высокочастотной составляющей ПО;IЯ Е (t) можно привести к ДВУ:\I уравнениям для медленно меНЯЮЩIIХ- ся за период световото колебания амплитуды Е (t) и фазы ер (t) поля: II! ' 1 1 11 I .' I !: 111' '1 , l ' , :' I :1 dE/dt + (w/2Q) Е == 2лwЕ (X + х'ь), (i) Шр + dep/dt == 2Л(i) (x + хь), (з.4) (з.5) Уравнение для амплиту;:J,Ы поля (3.4) MOIКHO привести к ypaBHelI IlIO для интенсивности излучения 1 == (с/8лпw) Е2: d1/dt + (w/Q) 1 == сI ['Ха (1) 'Хь (1)], (з,6) Ю4 ::1 . ,'.,., rp.e 'Ха и 'Хь усредненные по длине резонатора коэффициенты s:аСЬ1щеНlIоrо усиления и поrлощения на единицу длины, связаи вЪ1е с восприимчивостью Х соотношением (2.113). Уравнение (3.6) оовсывает баланс энерrии излучения в резонаторе при скорости затухания в резонаторе (i)/Q, скорости нелинейноrо усиления aK ')'IIвноЙ среды с'Х а И скорости нелинейноrо поrлощения С'Хь, С помощью соотношения (2.114) уравнение для частоты reH рации (з.5) можно выразить через усредненные по длине pe30Ha тора показатели прело мления усиливающей и поrлощающей сред: (i) Шр + dep/dt == (i) (1 па) + (i) (1 пь), (3.7) в стационарном режиме (d(p/dt == О) частота rенерации (i) отлича етСя от собственной частоты пустоrо резонатора Ша изза набеr'а фазы поля, обусловленноrо отличием поъ:азателей преломлениw сред (')т единицы в области резонанса дпсперсии (щ =1= 1). , Для Toro чтобы исследовать свойСтва излучения лазера, необ- ходимо знать зависимость величин 'Х! и п! (f == а, Ь) от интенсив ности и частоты поля. Эти зависимости даются выражениями, при веденными в rл. 2. В простейшем случае можно пользоваться приближением слабоrо насыщения, ОднаRО во мноrих случаях теория должна включать режим больших насыщений. Это свнаано с тем, что мноrие явления хорошо ПРОЯВ.iЯЮТСЯ, коrда параметрн насыщения поrлощения и усиления значительно различаются. Поэтому даже при малых насыщениях в усиливающей среде на- сыщение поrлощения может быть большим. Кроме Toro, HeKOTO рые эффекты, аПРIlмер rистерезисные явления, не MorYT быть ОJIисаны в ПРIНJлил.;ении слабоrо насыщения, и для описания их Вобходим, по I.;райней мере, учет членов, учитывающих насыще- НИе в слеДУЮЩIIХ ПОрЯДRах теории ВО3:\Iущений. Конечно, для aHa за работы :rазера предпочтительно иметь аналитические Bыpa жения, Поэтому исполЬзование приб.;Jиженных методов нахожде- ВИя насыщенноrо поrлощения в поле сильной стоячей волны рассм . · 310тренных выше в rл. 2, оъ:азывается весьма эффективныи. . .2. Мощность rенерации. В стационарном режиме reHepa И (d1/dt == О) МОЩНОСТЬ излучения определяется, соrласно (3.6), вием pBeHCBa эффеНТИВ!lOI'О усиления двух сред СХ 0 фф == 'Х... ь и ненасыщае:\lЫХ (линеиных) потерь на единицу длины" =О' со, w/Qc: ,е СХ;фф == 'Ха (1, ш) ХЬ (1, ш) 1'0' (3.8) \1равнение ( 3 8 ) Па . опреде.iяет зависимость мощности rенераЦlJИ от JQ: Раметров .;rазера, ес.1И известно поведение нелинейноrо усиле ря. и Поrлощения. ФУННЦИИ 'Ха (1) и 'Хь (1) ПОСТОЯННО убывают ОСтом интенсивности ( 2.4, 2.5). В отсутствие нелинейноrо по[' !Цени я решение уравнения (3.8) единственно и соответствует точ- (ри пересечения кривой 'Ха (1) С величиной линейных потерь у с. 3.1а). Наклон кривой 'Ха (1) В точке 1 == О определяетс; ' 105
... .",.' 1 3авИСИМОСТЬ мощности излучения отчастоты может быть най 'ева из соотношения (3.8). Основной эффект состоит в резонанс :01\1 увеличении сх.эфф, коrда частота излучения (i) проходит через n eBTP линии поrлощения (i) == (i)b' Это приводит К резонансному JJВ1\Iевению мощности стационарнои rенерации, т. е. пику BЫXOД воЙ мощности лазера. Это;.. естественно объясняется уменьшением значением 2 ах, I gf== 1 ' 'Х, аI Io (3.9) которая, соrласно (2.132), связана с параметром насыщения YCIl ления (поrлощения) О;:J,ной беrущей волной соотношением f I '!oo , .у /' I /сао :'1 (3.10) Gf == g,I. При введении нешшейноrо поrлощения зависимоСть сх.эфф от интенсивности может качественно измениться. Если насыщеНие поrлощения наступает rораздо раньше, чем насыщение усиления (gb ga), то сх.эфф сначала возрастает за счет просветления Поr лотителя и лишь затем монотонно падает изза насыщения усиле ния (рис. 3.16, в). 3десь при различном соотношении между ли нейными потерями '\'0 и значением начальноrо эффективноrо уси ления сх.фф кривая сх.эфф (I) может пересечься с прямой '\'0 либо в одной (сх.?фф> '\'0), либо в двух (cx.;n;; > '\'0 > сх.фф) точках. В последнем случае режим caM0 возбуждения лазера является жестким, т. е. требующим для Ha чала rенерации поля с интеНСИI! ностью I > I пор . Если насыщение поrлощения происхuдит rораз до ппзже, чем насыщение усиле ti ния (gb < ga), ТО нелинейное поr лощение не меняет качественно Uзф<р = ;CaXIJ зависимости эффективноrо усиле l' ния от интенсивноСти. В проме : .IJ I жуточном случае возникновеНlIе "0 I CT 1 максимума у сх.эфф зависит uT co отношения между параметрамп насыщения и начальными значе ниями коэффициентов усиленИЯ и поrJIощения. Отметим, что такnе особенности режима возбужД > ния rазовоrо лазера с нелинеn 1 ным поrлощением присущи всеМ типам лазе р ов с нелинейны!! Рис. 3.1. В03}10жные решения '1 уравнения (3.8): а в отсутствие поrлотителем. Например, реп\n,' насыщаемоrо поrлощения; 6, в жесткоrо самовозбуждения в ла при наличии HacbllaeMoro поrло зерах рассматривался еще в раб ф О: щения (6 мяrюш режи.}( caMO [11] О СТЬ э возбуждения, в жестюш реrЮШ те . днако зависимо Tы фективноrо усиления от часто u u rлощенn!l поля является специфическои для нелинеиноrо u ПО [ о rазовой среды, определяющей наиболее важные своиства таКО лазера. 106 1 [ ' '11 1 : 111. li: I 11'1 1 7 X:: h а 'о > о T 1 о Iо Imax f ,} Рис. 3.2. Кривые эффеl;тивноrо усиления в центре линии поrлощения и вне Dpовала Лэмба в линии поrлощения:. ПОRазывающиеrзначенпе пика мощности стационарнои rенерации иелинейноrо поrлощения в центре линии. Параl\Iетры пик а мощ IIОСти иллюстрируются рис. 3.2, на котором показаны кривые .рфективноrо усиления в центре линии пorлощения ((i) == (i)b) 11 вне лэмбовскorо про вала в линии пorлощения (1 (i) (i)b I >- f b ). Если ширина лэмбовскоrо провала в усиливающей среде :разо больше, чем в поrлощающей (fa f b ), а именно этот Учаи представ,:-rяет наибольший интерес, что при про хождении :рез лэмбовскии провал в поrлощающей среде зависимость % (I) 1l0ЖНО считать неизменной. В то же вре}!Я коэффициент нелией JJoro поrлощения вне резонанса в обозначениях (3.10) в самом об ,eM СЛучае, соrласно (2.132), "'ъ == %Ьо (1 + gbI)1/2, I (i) (i)b 1 f b , (3.11) L при точном резонансе ((i) === (i)b) ero с достаточной ТОЧНОСтью . ЖВ:о описывать выражением (3.11) с удвоенной величиной пара ТРа Насыщения. Последнее справедливо в скоростном прибли :Ч:!,ИИ с точностью до 20% даже при учете KorepeHTHblX осцилля ..in Jf и пространственной неоднородности выrорания в стоячей t)liJIBe ( 2.5). Поэтому кривая сх.'фф (I) в резонансе отличается от h:=J ' Uзф<Р .10: . 1 пор f С;Т 107
I I оответствующей кривой вне резонанса сжатием 'Хь (1) по оСи абс, цисс в два раза (рис. 3.2). Мощности rенерации 1 тах и 10 в этих предельных случаях определяются точками пересечения КРИВЫХ Cl.эфф (1) с прямой линейных потерь '\'0' Все промежуточные кри_ вые, соответствующие постепенному прохождению области резо_ нанса, лежат в заштрихованной области. Параметры пика ющности сложным образом зависят от Ха- рактеристик усиливающей и поrлощающей сред и форма ПИКа, вообще rоворя, отнюдь не совпадает с формой лэмбовскоrо ПРОва_ ла в линии поrлощения. Это создает определенные трудности ПРIl использовании пика мощности для спектроскопических измере- ний. Однако И:\Iеется оБJlасть параметров, в которой форма ПIIl,а мощности имеет лоренцевский вид. При выполнении условий ga1, gb I 1, (3.12) означающих малую степень насыщения усиления и поrлощенил, интенсивностЬ rенерации определяется выражением [2] / ( ш ) === (1l 1) , I (о) (о)ь I fa, (з.13) gx ( ШШ ) а аО (2 Р) pL r ь ь тде L (х) ==' 1/(1 + х 2 ) лоренцевский контур, 1] ==' афф/уо превышение начальноrо эффективноrо усиления над линейными потерями, ==' 'Xbogb/'Xaog параметр, характеризующий измене иие эффективноrо усиления при 1 ==' О (при > 1 значение dаэфф/d/ < О, а при < 1 dаэфф/d1 > О). Пик мощности, обус:rовленный членом L [(ш шь)/r ь ] в знаменателе, имеет ло ренцевскую фОрIУ с шириной по полувысоте dшпик == 2f b [2 (1 В)/(2 )]1/2. (з.14) Таким образом, необходимо иметь в виду, что при обработке экспе- риментальных данных по ширине обращенноrо лэмбовскоrо про- вала экстраполяцией в область слабых интенсивностей получает ся ширина пика d(о)пик, которая в обще)! случае не равна однород- ной ширине. Ширина пика совпадает с ОДНОРОДНОЙ шириной поr- лощения только при дополнительном условии ==' gb'Xbo/ ga'Xao '1. (з.15) Практически условие (3.15) можно выполНить при использоваНIIII очень Iалоrо поrлощения. Относительная амплитуда или контраст пика, т. е. отношеНlI е амплитуды пика к основанию, при условии (3.12) h ==' /2(1 ). (3.16) Таким образом, форма пика мощности совпадает с формой лэь!" бовскоrо провала в пределе пиков С очень малым контраСТО'.\1' Значительный контраст пика можно получить при увеличении 1Iа- раметра В, увеличивая, например, коэффициент поrлощения 'Хьо' \08 ., .// ""'" д J1 я обеспечения превышения начальноrо эффективноrо усиле- 811 Я над пороrом 1] == аэфф/уо (3.17) (Т. е. режима мяrкоrо самовозбуждения) при увеличении 'Хьо He обхоДИМО увеличивать соотвеТСтвенно 'Хао' В этом случае при gb > ga стационарная мощность rенерации будет резко расти и BЫ зЪ1вать сильное насыщение поrлощения. Естественно, что при этом приближение (3.12) оказывается несправедливым и необхо Дймо использовать следующие по интенсивности члены разложе ВИ:Я (gI)n [12] или выражения для коэффициента ПDrлощения в сильном поле типа (з.11). При большой степени насыщения поrлощения происходит па- дение контраста Пика, что объясняется уменьшением rлубины про вала Лэмба в поrлощении при сильном насыщении. Расчеты зави- симости абсолютной величины пика мощности dP == Ртах РО от коэффициента начальноrо поrлощения 'Хьо выполнены в [13]. Абсолютная rлубина провала Лэмба h при сильном насыщении может быть оценена с помощью простоrо выражения , ( . ХЬО Х ьо ) хьо ( 1 ) h===- V 1 + g b I V 1 + 2g i rg/ 1 112 ' gb/>1. (з.18) .именно при больших контрастах пика h и сильном насыщении по .['лощения форма пика мощности существенно отличается от экспе риментальноrо вида. При малых насыщениях и 1 ширина пи- ка уже ширины провала в линии поrлощения 2r b , а при сильном насыщении происходит уширение пика мощности и уменьшение ero амплитуды. В общем случае при сильном насыщении ушире- ние пика изза насыщения может быть представлено в виде dшпик fl'2r b , (3.19) тде fp фактор уширения пика мощности, расчеты KOToporo представлены в [13]. Первые наблюдения обращенноrо лэмбовскоrо провала были ВЫполнены в Не Nелазере на л, 632,8 нм с Nенелинейно- поrлощающей ячейкой в работах Лисицына и Чеботаева [2], Ли и Школьника [3]. Впоследствии пик мощности наблюдался в боль- 1П0м числе работ с различными лазерами и нелинейными поrлоти Телями. В экспериментах используется два типа нелинейных поr- ЛОтителей: 1) атомы и молекулы, используемые в усиливающей среде, но при условии, Коrда на рабочем переходе имеется поrло- !Цение, а не усиление; 2) молекулы, частота поrлощения которых СЛучайно совпадает с .1J.инией усиления лазера. Остановимся бо- }\ее детально на основных результатах, полученных с помощью е Nелазера на л, ==' 632,8 нм с Ne- или 12нелинейнопоrло- nаЮщей ячейкой и с помощью Не Nелазера на л == 3,39 мкм .С СR4-нелинейнопоrлощающей ячейкой, которые являются ти- , И'Iными ПрИ'.\fерами этих двух классов. 109
пика мощности от давления позволяет непосредственно измерить столкновительные сдвиrи линий (l1eNe == 2 0+ 3 мrц/Торр [2, 3]). В Не Nе/Nелазере параметр насыщения пorлощения неова G b == gb1 может изменяться в очень широких пределах (от 0,1 до 102). Это приводит К существенному уширению пика и практ:И ческому исчезновению ero изза сильноrо насыщения. При yBe личении поrлощения в N еячейке возникают rистерезисные явле вия [15, 18]. Возникает два типа rистерезисных эффектов: rистере- 1 101 . : . В Не Nе/Nела8ере петрудно получить пик МОЩНОСТIl С контрастом h == 0,11,0. Это связано с тем, что при неБолыII давлении Ne (0,1 Торр) имеется заметное поrлощение, а OДHOpoд ная ширина перехода (примерно 25 мrц) значительно MeHblIIe чем в усиливающей среде (Ne -----;--- 0,10,3 Торр; Не: 13 Торр): изза отсутствия столкновительноrо уширения перехода rеЛие1 (100150 мrц/Торр Не). Различие однородных ширин 2r b и 2f б u Q О еспечивает четкое выделение пика мощности в усиливающеи cpe де и необходимое превышение параметра насыщения поrЛощения gb над параметром насыщения усиления ga (gb/ga == ra/r b :::;:::: 10). Ширина пика мощности действительно не совпадает с o нородной шириной линии поrлощения и может быть как меНЬше так и больше 2r ь. Значение однородной ширины линии 632,8 щ; по данным независимых измерений лежит в интервале 4060 Мfц. Экспериментально зависимость ширины пика мощности от раз личных параметров лазера изучалась в ряде работ [2, 1318J. Зависимость I1шпик от давления в поrлощающей ячейке позволяет определять константу ударноrо уmирения поrлощающих частиц. Пик мощности сдвинут относительно центра линии усиления на величину 11', определяемую выражением 11' == (Ша Шь) 'Хао/('Хао 'Хьо), (3.20) rде (Ша Шь) сдвиr центра линии усиления относительно лп нии поrлощения и предполаrается, что все сдвиrи rораздо меньше доплеровской ширины. При малых поrлощениях ('Хьо 'Хао) сдвиr 11 l i l 1 :1, [ '. [ i'j , '11 il l ,.'li ll '1111i 11[11. i ,1 '1 lpaifp О Р 6ых t Р аых 1 t с/и r.v [f Рис. 3.3. Пик и rистерезисе мощности rенерации при сканировании частотЫ моды (а) и rистерезис мощности rенерации при изменении тока разряда в уси ливающей ячейке (6) [18] ори и.блюд.нин ."ходиой мощиооти как фуикции чаототы p. Воватора (рис. 3.3а) и как функции тока разряда в усиливающей в чейке, т. е. коэффициента усиления (рис. 3.36). rистерезисные :вле ния можно объяснить [12] с помощью кривых эффективноr() силенИЯ, приведенных на рис. 3.2. У кривая эффективноrо усиления неизбежно имеет максимум, еСЛИ С/.,эфф/d1> О в точке 1 == О. Это имеет место, если параметр :> 1. В этом случае формально уравнение (3.8) имет два реше ВИ Я (рис. 3.4а). Решение 11 == 1 пор является неустоичивым, так 1 6' а а:эф ф (I) тa t «Эфф 7' 1. I а;эОфф i {J I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I I t А о о ? а: эфф аф о 1 пор 1 Iст Рис. 3.4. К объяснению rистерезиса выходноЙ мощности нак увеличение амплитудЫ поля (1) 11) вызывает дальнейшее 'увеличение усиления, а уменьшение поля (1 < 11) уменьше Ние усиления и затухание интенсивности. Поэтому точка 1 == 1 нор ВЛяется пороrовым значением интенсивности, необходимой для Возбуждения лазера. Тот факт, что 1 пор > О, означает жесткий режим самовозбуждения. РешеНИ(J 12 == 1 ст является устойчи БЫм в рассматриваемом приближении и соответствует стационар ,ОЙ rенерации. rистерезисные явления возникают только при Ha ичии максимума в кривой с/"эфф (1), т. е. при > 1. Чтобы по ;Вять их смысл, достаточно проследить за изменение",! мощности При изменении коэффициента линейных потерь 1'0 (рис. 3.46). .,.Uри 1'0 > a rенерация отсутствует изза BblCOKoro значения о Ij,nOpOra,B области асфф < 1'0 < афф- rеН6рацИЯ не возникает изза }}RecTKoro рен,има самовозбуждения, и лишь в точке 1'0 == а2 фф gРОИСХОДИТ мяrкое самовозбуждение, переводящее 'lазер в COCTO '-Iние В. При дальнейшем уменьшении потерь (1'0 < а2 фJJ ) точка 111
I 11 :I! стационарной rенерации двиrается по участку Ее на кривой yc:ц о ления СХэф (1). Наоборот, если начать с малых потерь 1'0 < СХэфф, relIe, рациЯ возникает на участке Ее и продолжается даже при увел:ц, о шах О чении потерь в области СХэфф < 1'0 < СХэфф. на срывается в то,!, ке А при 1'0 СХФа' Стационарная мощность в области rистере зиса может быть найдена только при учете членов ПОРЯДНа (gbI)2 [12]. Не Nелазер с СН4ячейкой. Обращенный провал Лэмба в Не е/СН4лазере на л 3,39 мкм наблюдаJIСЯ впеРВые в работе [19]. Форма наблюдавшеrося пика мощности показаНа на рис. 3.5. При давлении метана около 1()3 Торр ширина пика Рис. 3.5. ПИК ВЫХОДНОЙ мощности Не Nе/СН4лазера на л 3,39 МКМ, образующиiiся блаrодаря провалу Лэмба на линии ПОl'лощешIЛ СН 4 [19]. Частота лазера дважды сканировалась по контуру усиления по ПОJIувысоте составляла 300 кrц. При специальных УСJIОВИЯХ, необходимых для достижения минимаJIЬНОЙ ширины пика (низ кое даВJIение СН 4 0,5.103 Торр, БОJIЬШОЙ диаметр cBeToBoro луча а 1 см), удается ПОJIУЧИТЬ пик мощности С шириной 50 кrц [20]. При работе вБJIИЗИ пороrа наблюдается сужение пика мощ ности до веJIIIЧИНЫ около 5 кrц. Это объясняется, соrласно (з.14), приБJIИfТ\ением величины параметра В к единице. Вращательно колебательная линия поrлощения Р (7) ПО<'Iосы V 3 метана отстоИТ от линии УСИJIения Не Nелазера на 3,39 мкм на 5080 мrц. Точноrо совпадения добиваются либо увеличением даВJIения re 112 " J1IIЯ в усилиающейu среде [19], либо использованием Изотопа 22Ne [21]. fлавнои чертои пика является ero малая ширина, равная Bce ro 0,10,з Мfц по сравнению с доплеровскими ширинами усиле JIIIЯ Ne и пorлощения СН 4 , составляющими около 300 мrц. Это остиrается блаrодаря малой однородной ширине линии поrлоще JIIIЯ СН 4 при давлении 102103 Торр. Коэффициент поrлощения сlI 4 в центре линии составляет о, 18 CMl. Toppl, и при типичной длине поrлощающей ячейки 50 см поrлощение составляет 1 % Jlа 103 Торр СН 4 . В подобных условиях контраст пика составляет JlескОЛЬКО процентов. Однако подбором режима работы (увеличе JDle длины ячейки до 200 см, увеличение диаметра луча в усили вающей и поrлощающей ячейке) контраст пик а можно увеличить до 100 % при ВЫХОДНОЙ мощности лазера несколько милливатт. Для Не N е/СН4лазера параметр В 1, и поэтому rистерезис вые явления не наблюдаются. Ширина пика совпадает с шириной провала Лэмба в линии по rлощения 2r b , так как В < 1. Экспериментально наблюдается ymирение пика мощности rенерации, что свидетельствует о за метной степени насыщения поrлощения (gbI 1). Наблюдается ymирение пика при увеличении давления СН 4 , отКуда следует константа уширения изза СТОJIкновений 32,6 + 1,2 Мfц/Торр. 3a метим, что в некоторых работах ширина пик а ДШпик ошибочно принималась равной полуширине лэмбовскоrо провала [ь. По атому константы уширения были занижены вдвое. 8амечаnuе. На первый взrляд кажется, что ширина провала Лэмба, об разующеrося в центре при перекрывании двух «дырою> Беннетта лоренцев СНОЙ формы шириной 2rb, будет равна удвоенной ширине «дырою> 2 Х (2r L ). Перекрывание «дырок» математически описывается сверткой двух лоренцев СНИХ контуров, и ширина провала, казалось бы, должна удвоиться. Однако следует помнить, что расстройка между двумя симметричными «дырками» Беннетта в частотной шкале в два раза больше расстояния каждой (<Дырки» от центра линии, т. е. расстройки частоты поля 00 относительно центра линии ООЬ' Поэтому две «дырки» сближаются друr с друrом в два раза быстрее изменения разности частот (00 (OIJ, и возникает дополнительный фактор 1/2. Совсем ДРуrая ситуация имеет место, если две волны независимы друr от друrа и изменяется частота только одной из волн. В этом случае ширина провала в JlИнии поrл()щения будет равна 2 Х (2r b ). При низких давлениях (меньше 102 Торр) столкновительная ПlИРИна мала и становится существенным вклад в уширение KO lIеЧноrо времени пролета молеКУJIЫ через пучок. Все эти эффек ты, а также влияние неоднородности волновоrо фронта будут pac СМОтрены в rл. 8 при обсуждении времяпролетноrо уширения Сверхузких резонансов. Не Nелазер с 12ячейкой. Ряд исследователей предприняли ПОПЫтки подобрать rазовый МОJIекулярный поrлотитель для по :r еlIИЯ узких резонансов в ВIIДИМОЙ области спектра, rлавным б Разом, для Не NеJIазера на 632,8 нм. В работах [22, 23] aЫO продемонстрировано возникновение узких резонансов Вб Не 20Nелазере с 12712нелинейнопоrлощающей ячейкой. JIизи линии R (127) полосы 11512712 наблюдалось 14 узких 113
резонансов, обусловленных сверхтонкой структурой элеКТРОННОrо перехода. В работах [24, 25] наблюдались резонансы в 3Не........ 20N елазере с 12912поrлощающей ячейкой. В этом случае наБJIIO_ далось большое число резонансов, ряд из КОТОрЫХ имели rораздо большую амплитуду, чем с 12712' Так как поrлощение 12 на 632,8 нм очень мало, то КОНТРаст пика составляЛ десятые доли процевта. Наблюдение резонансов со СТОДЪ малой амплитудой производитСя путем реrистрации пер_ вой производной выход_ ной мощности в зависимо_ сти от частоты rенерации, Присутствие нескольких линий поrлощения, рас- положенных в предеЛах ДОПJlеровской ширины, уменьшает относительную интенсивность резонанса в 2J центре каждой линии. Из за малой амплитуды резо- нансов становится замет ным ВЮlад первой произ- водной от доплеровскоrо контура. Чтобы исклю чить ero влияние, МОf1;НО реrистрировать третью производную, т. е. реПI- стрировать сиrнал по третьей rармонике часто ты модуляции. При этом сиrнал, вызванный узкю! резонансом, возрастает по сравнению с сиrнало!, обусловленным доплеровс- ЮПI контуром, примернО в CffiD/rb)2 раз. Это от- четливо видно на рис. ),lj. на котором приведены cJl rналы первой и третьеЙ производных по частоте выходной мощности Не Nелазера с 12712ячейкой. Друrой метод увеличения амплитуды резонанса был преДЛОi/;ен и реализован в работе [27]. За счет .'IИНIШ задержки внутри реэо- натора оптическая длина пути луча в rазе 1." а тем самым и конт- раст резонанса увеличивались примерно па- порядок. Для Не Nе-лазера с насыщающимся поrлотителем 12712 контраст резонанСа. составлял примерно 0,20,3. Отнюдь не всякий поrлощающий rаз приrоден для получениЯ описываемых резонансных эффектов при помещении ero внутрЬ резонатора .1lазера. Желательно, что параметр насыщения ПОI\'[О- '1 iil 11 I (i Pt 4;з L , ! I .1 4,J j I I 44 а I)f . i P"t o.M5 О . o,ca5 I 200 I 'J),нrц б * id Рис. 3.6. Реrистрация пиков мощности В Не N е/l2лазере при сканировании час 1'ОТЫ rенерации: а ПОСТОЯННЫЙ сиrнал ВЫХОДНОЙ мощности Р, на КОТОРШI не ВИДНЫ пики ьющнос1'И; б сиrнал первой про- изводноп; в сиrнал третьей производ- ной [26] 114 l' "'!'..... был олно,'о пор.лка или проаыmал парамо,р насыщения усJlлеJlИЯ. Однако при очень сильном различии их (gb ga) про JJСХОДИТ слишком rлубокое насыщение поrлощения, которое, co rласНО (3.18), приводит к исчезновению провала Лэмба и, следова- тельJlО, пика мощности. Типичным примером такой неПОДХодящей парЫ является С02лазер с SF6нелинейно-поrлощающей ячейкой вs:утри резонатора. Друrим неблаrоприятным фактором являет- ся длительное пребывание молекул в возбужденном состоянии в области поля лазера. Такая СИТуация может возникнуть с моле JtуламИ, имеющими большое время колебательной релаксации определенном диапазоне давлений, Коrда длина свободноrо про беrа молекул изза столкновений rораздо меньше диаметра Свето- Boro луча. В этом случае происходит накопление молекул с раз д:ичвыми скоростями в возбужденном состоянии и сильное Hacы щение Bcero колебательноrо перехода. Однородное насыщение оказывается преобладающим. В результате амплИТуда провала Лэмба резко уменьшается и пик мощности практически исчезает несмотРя на то, что днородная ширина линии поrлощения:rораздо меньше доплеровскои. В таком лазере трудно наблюдать пик мощ НАСТИ В непрерывном режиме rенерации. Он леrко возникает в пе реходном режиме [28] после быстроrо включения лазера в тече вие времени, пока не произошли накопление возбужденных моле кул и ИХ диффузия в пространстве скоростей. 3.1.3. Частота rенерации. В стационарном режиме частота reнерации определяется выражениями (3.5) или (3.7) при dfPldt == == о и Е == Е о. Для Toro чтобы понять влияние нелинейноrо по rлощения на частоту rенерации, напомним сначала поведение час- тоты в rазвом лазuере без нелинейноrо поrлощения с HeOДHopOДHO ymиреннои линиеи усиления. Частота rенерации в этом случае определяется уравнением, следующим из (3.5), (ffi ffip)/ffi == 2л:х (ffi). При малой степени насыщения усиления (G a < 1)Т для X (ffi) из (2.155) можно получить выражение X (ffi) ==== Ха (00) (00 ) [ 1 G kU a L ( 00 ОО а )] 2nk ku У п а r r а а а (3.21) (з.22) JlJIИ , x(ffiH==== (ЮЫЮа) [п(JqaL( ЮаЮа )], (3.23) :e Ха (ffi) == ХаО ехр [ (ffi ffiY/(ku a )2] форма доплеровской (2r ИИ усиления, 2r а однородная ширина линии усиления 8, в а k'!:a), uffia центр линии усиления, Ра И qa линейный еЛинеиныи частотные коэффициенты: Ра == хас/Vлku а , qa ==(Gaxac/ra, (3.24) 1f-; с.:rепеь насы:?-\еия усиления каждой из беrущих волн. Ти- ыи вид криво и Ха (ffi) был изображен на рис. 2.9. Изменение .Jj . ' . - 115
I 11 , 11 : 1: 1I ,,1 :11 "1 1I ]:1 ' 1 " , , ::: 1,:1 11 l' , 1 '1 jl 1'" X (ш) под действием поля есть результат образования УЗКОfО провала в центре линии усиления. Отметим, что даже при мало,,-! насыщении может происходить значительное изменение частот_ ной зависимости X (ш), так как изза соотношения kU a r коэффициент qa может быть сравним или быть больше Ра, HeCMOT ря на условие G a < 1. Точки пересечения кривой 2лх (ш) с линией (ш Ш р )/ w OlI- ределяют стационарную частоту rенерации. Отметим слеДУЮЩие две особенности. Вопервых, частота rенерации затяrиваетсл к центру линии усиления, а величина линейноrо затяrиванил (при G a == О) определяется коэффициентом Ра' BOBTOPЫX, ПРН насыщении наклон кривой X (ш) вблизи Ш а уменьшается и даif\е меняет знак при qa "" Ра. В последнем С.'Iучае пропсходит «от- талкивание» частоты rенерации линией усиления. Зависимость ((,) (Ua)/Fa 4 о'! i.!;i ) 1,; [ iI ,Н!; ,. I 4 2 2 4 ((UpblJ)Z; 4 Рис. 3.7. Зависимость частоты rенерации ra30Boro дазера Ш от расстроiiЮI частоты моды резонатора ш в окрестности центра допдеровскоii динии уСII- р ? ленин Ша при Ра 0,2 (спдошная диния qa 5, штриховая qa . штрихпунктирная qa 1, тонкая СIшошная qa О) частоты rенерации w от расстройки частоты резонатора Шр OTHO сительно центра линии усиления Ш а при различной степени нелН нейности, иллюстрирующая переход от линейноrо затяrиваНI частоты к нелинейному отталкиванию, приведена на рис. 3. /. Эти зависимости получены решением уравнения (:3.21). Нелинейный поrлотитель изменяет частотную зависимОСТЬ следующим образом. Вопервых, изза изменения знака ХЬ «(1)) линейное затяrивание заменяется на линейное отталкивание оТ центра линии поrлощения шь. BOBTOpЫX, нелинейное отталЮ 1ва - ние заменяется на нелинейное затяrивание к центру линии ПОrЛ О - щения ШЬ' При слабом насыщении поrлощения можно восПО.тI Ь - 116 ' ,-/ , ва ТЬСЯ выражением (3.23) дЛЯ ХЬ (ш), в котором коэффициент 1JленИЯ Ха (ш) надо заменить на коэффициент поrлощения ХЬ (ш). '4астота rенерации в этом приближении определяется выраже 1IJfеМ: {о> Шр) == (Ш а ш) [Ра qaL ( ш a Ша ) ] (шь ш) [Рь qb L ( шшь r b ) ] ' (3.25) дe Рь === (хьс)/(V л kub)' qb === Gbxbc/rb' (3.26) При условии qb qa, что вполне достижимо при r b < ra, OCHOB .JIЬ1М: нелинейным эффектом является нелинейное затяrивание час 'l'OTьt к центру линии поrлощения, называемое автостабuлuзацuей частоты [29]. На рис. 3.8 приведены зависимоСТИ частоты reHepa цни от расстройки частоты резонатора Шр относительно центра (bl(,)8)/rll РИс. 3.8. Зависимость частоты rUIIсрации ш l'a30Boro лаасра с насыщаемым .ПоrЛощением от расстройки частоты моды рсаоиатора Ш р в окрестности ЦCHT ра линии поrЛОЩСIIИЯ (J)1J, (J)a ШЬ, qa, Ра, Рь 1 (', .nиНИИ поrлощения Ш/) при различных значениях параметра qb я СЛучая ш а == ШЬ И qa < 1. Эффект автостабилизации (caMO "'табилизации) определяется НaIШОНОМ кривых в точке Ш р , ШЬ, .l(оторый описывается выражением «О wb)l(wp шь) == [1 + (qu Рь) (q" p,,)]] (1 + S)l, (3.27) 1" ''1- . Де S == (qa Рь) (qa P,J ф,I]ПОР автостаБИJIИзации. Xa , РаКтерной особенностыо частотной зависимости при значительном 117
11 I I I i I I I i I 11 факторе автостабилизации является rистерезис частоты. При это' ! . 1/ Н N /СН О 18 1 l ' 1 " ,. :име р для е е лазера ХЬ см. орр частота резонатора может изменяться на значительную величин у Ва11Р 32 М , r /Т СН 4 1 ' L/2 В ' б r u б ' r ц орр для 4 И практически ь;:;::;: . этом ла rораздо ольшую ь, анелинеиное затяrивание удет удеРЖивать ,J/I ь ах частоту rенерации в пределах узкоrо провала в линии поrлощеНII :Вере qr; == 13Gb' Максимальное значение степени насыщения Экспериментально эффект авто стабилизации частоты набл .оrJ10щения G b , которое можно подставлять в соотношения (3.28) да.;IСЯ в Не :Ке/СН4.;Iазере на л == 3,39 Ю,М в работе [19]. Фаl\ 11 (3.29), лежит в области 0,30,5. Таким образом, соотношен:ие тор авто стабилизации был равен S ;:;::;: 2. Экспери:нентальная 3a (з.29) объясняет экспериментально достиrаемые значения S == БИСИМОСТЬ частоты rенерации от расстройки частоты реЗонато :::::= qr;ax == 46, Из (3.29) следует, что для получения максималь ра, иллюстрирующая эффект .tIo ro фактора авто стабилизации необходимо работать с поrлощю автостабилизации в Не ШJlМII rазами, имеющими максимальное значение отношения Xb/rb' Nе/СН4лазере, приведена на ()tметим, что для молекулярных rазов изза распределения час рис. 3.9. -1:иц 110 мноrим вращательным подуровням это отношение в сотни Для получения макси р'/i,з меньше, чем для атомарных. Поэтому этот метод может ис мальноrо фактора автостаби_ ]i:ОJ1ьзоваться для стабилизации частоты непрерывных перестраи лизации необходимо, вопер- »аемых по частоте лазеров на красителях по ЛIlНИЯМ поrлощения вых, устранять влияние ЛЭl\[ атомарныХ переходов. Эффект автостаБЮIИзации должен в S раз бовскоrо провала в линии увелиЧИТЬ коротковременную стабильность частоты TaKoro лазе 400 vpvo ,KrII, усиления (Paqa 1), BOBTO ра, Т. е. уменьшить ширину линии излучения. рых, ИСПО:Iьзовать MaKCII При увеличении степени насыщения поrлощения в область мально узкий провал в ли со 1 затяrивание частоты уменьшается. Это не следует из co нии поrлощения (r b kub) О'J'ношения (3.25), которое справедливо лишь при С Ь < 1, но Ka и достаточную степень Hacы вCTBeHHO понятно из следующих соображеннй. При rлуБОI'DМ Ha щения поrлощения G b , что СJiщении Становится существенным уширение провала сильным обеспечивает выполнение ус- IJолем. Это уменьшает крутизну дисперсионной кривой в области ловия qb Рь' При таких провала и величину нелинейноrо затяrинания. Поэтому оптимаJIЬ условиях фактор автостабп- ,,,,ое для автостабилизации значение С Ь леif\ИТ н области G b ,...., 1. лизации S практически равен Ю;ри произвольной степени насыщения выраif\ения для нелиней коэффициенту нелинейноrо выx коэффициентов qu и qIJ имеют вид [13] затяrивания) частотыqь. Ве- 1/2 личина qIJ, Iсоrласно (3.26),., Xjc (1 + 2G j ) 1 зависит от мноrих факторов. ,.\; qb (1+ 2G i/ 2 [1+(1+2C// 2 j Для практических расчетов при G IJ < 1 можно пользовать- " ся выражением ыражение (3.30) прн G j 1 переходит в выражение (3.24) Ii (3.26). Коэффициент g7 достиrает маКСИlума (3 + 2 у2(1 == '.Р= 0,17 при G b 1 + 1(2. ,; Принципиально воз!\!оайIO создание Л<l.зера с так называемой .осолютной автостаБШlllзацией частоты [31 j, коrда нелинейное за яrивание частоты внутрь шша эффеКТИllноrо усиления сохраня ):rся при расстройке частоты резонатора на расстояние, равное ;1ta . . .Сстоянию между аксиальными модами резонатора Фабри Пе "9. Такой эффект наиболее просто рассчитать для лазера в режиме '..вазистоячей волны в резонаторе, KOr;\a одна беrущая волна , лазере является сильной, а обратная С:Iабой для нелинейно nоrлотителя. ПРЮ,ТIl'Iески такой реif\И!\! может быть достиrнут олько с усиливающеЙ средоЙ, имеющей настолько большое уси еПИе, что одно из зеркал може1 иметь ма:iЫЙ I\оэффициент OTpa ения, и у ню'о раСНО:Iш'ается IIОI'лощающан среда. Тю\он режим еЖде Bcero интересен 'J'eM, что позволяет получать пик мощнос С большим контрастом даже при СЮIЬНОМ различии шраметров 119 )} V? ,КIЦ / / / / / / / / / / / / / / / 500 400 200 БОО / / /-:'200 / / // 400 / / / / Рис. 3.9. Экспериментальная зависи мость частоты rенерации Не N ела зера с СН4нелинейнопоrлощающей ячейкоЙ от расстройки. Штриховая ли ния зависимость при отсутствии CH4 ячейки [30] qb С Ь 2n(r b +r b p) У.ьРС lb L (з.28) rде ХЬ коэффициент поrлощения на единицу длины и давления, 2r b [rц] однородная ширина без учета уширения изза столК- новений, 2l'ь [rц/торр] коэффициент увеличения однородноП ширины изза давления, Р [rц/торр] давление rаза в поrЛО щающей ячейке lb длина поrлощающей ячейки, L длина ре- зонатора. При увеличении давления, Коrда ширина провала оп- ределяется уширением изза столКновений, коэффициент qb стре- мится к максимально возможному значению шах 'КьС lb qb ==С Ь """"""'" . 2nr ь L 118 (3.29) о 'К/С {f. j (3.3И)
, 111 I ! i 1,' . "'Wf\ ',) оМ частота мощноrо лазера совпадает с центром линии поrлоще 9't 11 0)0' распространяющаяся навстречу волна взаимодействует еМ::И же частицами из неоднородноrо ансамбля, переход которых :асыщен. В результате поrлощение пробной волны в центре KOH ура резко уменьшается, т. е. в спектре поrлощения слабой проб ;ой волны появляется узкий провал [31]. Этот метод оказался Наблюдение резонансов в системах с внутрирезонаторным по rлотителем требует выполнения специальных соотношений между параметрами насыщения и коэффициентом поrлощения. ВО MHO rих случаях добиться этоrо крайне трудно или невозможно, поэто му принципиально друrой метод спектроскопии насыщения поrЛо щения основан на использовании лазерноrо света вне резонато ра [15]. Характерной чертой схем с внешней поrлощающей ячеii кой является полное исключение обратноrо влияния нелинейноrо поrлотителя на амплитуду и частоту лазерной rенерациИ. Изме няя пространственную конфиrурацию лазерноrо cBeToBoro поля, можно использовать ero воздействие на характеристики поrлоще-- ния пробноrо луча как в случае однонаправленноrо, так и встреч Horo распространения. Такая методика сейчас используется наи < фд более широко для самых разных частот лазеров и резонансных iJ I h> О атомных (молекулярных) переходов. Использование перестраи tд ваемых лазеров на красителях позволяет проводить экспериментЫ Рис. 3.10. Классификация схем спектроскопии насыщения поrлощения по спектроскопии насыщения фактически в любой части спектра. ,8 СТОячей волне (а, Ь) и независимыми сильной и пробноЙ беrущюш волнаIП Для насыщения пorлощения вне резонатора по крайней мере :" (в д) одна беrущая волна должна быть достаточно сильной. 30НДИрО-- .. '..есьм:а успешным и широко используется в спектроскопии Hacы вание деформации доплеровскоrо контура осуществляется друr оИ IЦeВИя. Впервые такие резонансы пробной встречной волны наблю (пробной) волной. Конечно, при этом возникает большое число JlИсь в эксперименте с SF 6 [34] и Ne [35]. возможных вариантов постановки спектроскопическоrо эксперИ 1',! Пробная волна может распространяться и однонаправленно мента, показанных на рис. 3.10. Помимо paccMoTpeHHoro выше Me ,сильной волной, но при этом частота пробноrо излучения долж. тода наблюдения провала Лэмба в стоячей волне (рис. 3.10а) . JJa сканироваться в пределах доплеровскоrо контура (рис. 3.10z). внут р и или вне резонатора лазера, включая наблюдение про е ;i.. Вонансный провал появляется не в центре линии, а при частоте вала по интенсивности флуоресценции возбужденных частПЦ '!!щ (р ис. 3.106 ) , С у ществует несколько схем, использующих незавиСИ :а Льноrо поля (о. Теоретическое описание такой ситуации уже ki, ВЛОЖено подробно в 2.7. мую слабую встречную волну. Пробная волна может иметь ту же '.' В Ф , . овможны И l\1ноrие друrие моди икации методов спектроско частоту, что и сильная, насыщающая, но распространяться в про Насыщения поrлощения. В частности, в работе [36] было пред тивоположном направлении (рис. 3.10в). Очевидно" что, если прJJ , lJi насыщения усиливающей п потлощающей сред G a и G b и, в част ностп, при очень сильном насыщении поrлощения одной из бе rущих волн [32]. BOBTOpЫX, в этом режиме достижимы значитель ные факторы авто стабилизации 8 и принципиально ДОСТИЖИМа абсолютная автостабилизация частоты. Обратим внимание, что последний эффект может быть с успехом использован для стабlJ лизации частоты перестраиваемых лазеров на красителе без lIc пользования какихлибо внешних систем автоподстройки частоты. Мы не будем останавливаться на вопросе о спектре rенерации в лазере с внутрирезонаторным поrлотителем. Укажем лишь На возможность сужения не только технических флуктуаций часто_ ты в (1 + 8) раз, но и на возможность уменьшения естественной ширины спектра лазера, если она превалирует, в (1 + 8)2 раз [33]. Это представляет ИН'lерес для сужения спектра линии излучения инжекционных лазеров [33]. а <)пiп[) Фд, О ;) О, ФА s 3.2. Резонансы насыщения поrлощения независимыми волнами tд фд r:> D (i) 0 < tд f e o 120 э &)0 r;; &)0 6:) э tV 6:)0 > (,)0 6:)1 tV 6:)0,1 6:)0 tV f (() 121
II, . 1 \ : ! ! i; I I I l' I ложеllО иеполыоо""ие оетреЧllЫХ ООЛll роапой чаетоты. В "" ""у_ чае при пасыщении поrлощения сильным полем с частотои (.) " ".iiI«e G и О О параметры насыщеНия поrлощения беrущими волна , 3- , rl'o Е Е Э кий провал в поrлощении пробной волны наблюдается на Др:,тn,,,,, с амплитудаm и , о соответственно. < кспериментальные зеркальной относительно частоты перехода частоте (i)1 проБI:()r t1езультаты (например, в [38]) достаточно хорошо описываются при лазера (рис. 3.10д). Методы, связанные с пространственным раз- ,едев:в:ЫМИ зависиМОСТЯМи. Точное сравнение эксперимента и Teo делением сильной и пробной волн, детально нзложены в [п. 6 pinI должно учитывать, конечно, и радиальное распределение ин а здесь мы рассмотрим подробнее перечислеllllые и некоторые Щ)У '1'еIlСИВНОСТИ по сечению лазерноrо пучка, и вклад коrерентных эф rие методы спектроскопии насыщения, . фектОВ. Тем не менее ожно за1етить, что уже простейшая модель 3.2.1. Метод встречной пробной волНЫ. Теоретический апа:Ща ,KOPOCTHЫX уравнени достаточна для качественноrо описания воздействия на rазовуlO среду встречных нолr был представ:rеn ocВ:OBЫX особе,:rностеи образования провала в спектре поrлощения в 2.6. Здесь мы Оста_ слабои пробнои волны. ПОВЮIСЯ на некото!,Ь!х Недавно в работах [39, 40] еще раз, на ПРИ.мере Dслинии Na экспериментальных ОСО- 1b;I:ЛО показано увеличение контраста резонансов наСЫщения поrло бенностях и МОДИФИ:ка_ iD;еви Я в случа использования оптически плотных поrлощающИХ циях зтоrо метода. -чвек и сильнои волны, насыщающей поrлощение. Как и в случае Прu6лuжетще llen02e- еttспериментов [37, 38] с SF 6 , дЛЯ атомов натрия сделан аналоrич pe1l1l1HO?O 6заu.модеuст- iiblй вывод о сильном повышении контраста узких резонансов. вuя. Параметры УЗI,ИХ --lJ,: Коеерентные эффекты. Теоретическое описание влияния KO резонансов поrлощенил 1iевтиыx эффектов на форму провала в спектре поrлощения пробной волны в ПРИСУТ- "2.6) было предложено довольно давно. Однако непос р едствен r! ствии сильной встреч JlC)е 8 u кспериментальное подтверждение теоретических зависи ной волны той же часто ,lIоотеи оказалось непростой задачей. Первая демонстрация вклада ты детально исследова .оrеревтиыx эффектов содержится в результатах эксперименталь лись в работах [37, :)8]. 1101 работы [41], в которой узкий резонанс наблюдался на Dли На рис. 3.11 представле{JlJIIИ Na u при использовании двух импульсных лазерных волн. па экспериментальнал "Пробныи встречныи импульс Mor быть задержан относительно зависимость ширины узкоrо резонанса впутри доплеровскоrо KOHTY .льноrо. Так как давлеНИе паров N а было очень малым, УШИре ра поrлощения SF 6 (давление 2.102 Торр) от парЮlетра насыщенил.,..е провала в распределении атомов по скоростям изза упруrих В эксперименте использовал ась линия Р (18) С02лазера Ha. 10,6 МЮ\1, частота которой совпадает с одним из мноrочислеПJlЫХ !, 1:0(:J(t1ц вращатеЛЫIOколебательных переходов lOлекулЫ. Кривая па 1'$" I '!-.. рис. 3.11 результат простой теоретической зависимоСТИ (2.1\)2). 1' -, Величина контраста провала h, т. е. относительная fлубина ':\.i: 120 '.... 1.';',' i ......!........---..............................................................-!.....--- провала в линии поrлощения, сorласно (2.191) j 100 ..L I I I I h == !1х/х == 1 1 V 1 + С . (:).31),,, о 40 80 120 1БО и,ff ! Конт р аст оп р е д еляется Р азличием коэ(1\(1\и ц иентов поrлоп,еПIIЛ ..ас 3 12 Э кспер .".... '. rи.. : . ...... . . .. пментап:ьная зависимость ширины резонанса (() на Dли противонаправленной волны вдали от резонанса и в точном резо' . Na, наблюдае:иоrо методом пробноrо встречноrо импульса как функция нансе. Существенно, что амплитуда пика пропускания монотонно.,,/ ero задержки М относительно импульса сильноrо пол [41] растет при увеличении интенсивности сильной волны, что отличаеТ рассматриваемый СJlучай от насыщения поrлощения стоячей :вол- ной. Ашлитуда резонанса может быть существенно увеличена прИ использовании оптически плотной поrлощающей среды, I,Оl'да xol" 1, При этом коптраст пика может достичь 200% 1:1'/1. Если рассмотреть более общий случай противонаправленП ЫS волн произвольной иптенсивности, то в простейшеllI прибли;t;енIIJJ СI,оростных уравнений а мплит уда пика h 1/}! 1 + со 1/}! 1 + G + С О ' !J)),нrц 2,0 1,б 1,2 о I 2 I 4 I б I 8 Рис. 3.11. Jкспериментальные данные и pac четная зависимость ширины УЗКOl'о резонанса внутри доплеровской линии молекулы SF 6 от степени насыщения [38] ,) . p J ) (t.). ,).-. ЛRновений не 1II0r.'Io иrрать существенной роли. Зависимость JIюдаемой ширины резонанса от задержки между двумя им ,JIьсами представлена на рис. 3.12. Наблюдаемое уменьшение рины обусловлено исчезновением KorepeHTHoro вклада в тоМ Y1Iae, коrда задержка превышает длительность импульса, т. е. i JIЬНоrо поля уже нет при зондировании пробным. ..... Наиболее убедительная демонстрация коrерентных эффектов .' пеRТРОСКОПИИ насыщения связана с изучением влияния динами Roro штаркэффекта на поrлощение пробноrо поля. Как уже 122 123
r 11 , I i! ! 11 11, I1 I!I .' ;, было пока,"но в ! 2.8, случап одпоиаправлеииоrо п встрвчиоrо рас_ . сперuм",тольныс схемы. Исполыовапие во мвотих ,"сперв, пространения волн качественно отличаются. В случае встреЧЩI:Х в:ах встречной пробной волны стало очень эффективным MeTO волн коэффициент поrлощения пробной волны даже при CBep:x )le)l детектирования и исследования узких резонансов внутри доп сильном насыщении стремится к конечной величине (2.225). J\O 11.0 овских линий атомов и молекул. На рис. 3.14 представлена нечность коэффициента пorлощения в условиях насыщения ('ВЛ леР более часто встречающаяся схема спектрометра насыщения. зана с тем, что и штарковское расщепление резонансных YPOBRen, ВaJl СЬ используется амплитудная модуляция насыщающей поrло и ширина (<ДЫРКИ» Беннетта 21'B 2r (1 + G)1/2 растут ПРОПОР Зf1.8 IIJIе сильной беrущей волны [44, 45]. Интенсивность пробной ционально амплитуде сильноrо поля. В случае же однонапраВ.lев JЦe тивонаправленной беrущей волны модулируется только в ТОМ ных волн В линии поrлощения ПрОСIIОЙ волны наблюдается Про JIPO вал, достиrающиЙ при сильном насыщении нулевоrо значенпн (рис. 2.14). Подтверждение этих зависимостей было получено в экспf'рИ менте [42], в котором реrистрация резонансов насыщенноrо поr;rо щения в условиях сильноrо насыщения проводилась в rазе 15l\Нз на колебательновращательном переходе, резонансном линии 13С02лазера R (18). Излучение насыщающеrо 13С02лазера CTa билизировалось по частоте по резонансу насыщенноrо поrлоще- ния на переходе as Q (5, 4) с точностью 100 кrц. Пробное излуче ние от непрерывноrо волноводноrо 13С02лазера на той же липии. с областью перестройки + 200 М1'ц, моrло распространяться од- нонаправленно или навстречу насыщающему. Результаты измене- ния относительной величины коэффициента поrлощения пробноr о поля в зависимости от интенсивности насыщающеrо поля для обеII ] !1W r (kl "'2) v 2kv sin 8/2. rеоиетрий приведены на рис. 3.13. Оценка стационарноrо уровНЯ ! (2.225) для случая встречных волн с использованием релаксацнО' ..... . ... 11 е 1 вклад от «rеометрическоrо» уширения можно ных параметров молекулы NН з показала хорошее соrласие с ре--;,ь в виде з:::тото мн окспернмеllТ'. Дю, (81л) ДМО или Ло 2лОu/л, ::/;>(0 1,0 !? h\. \ ............ L\. \ ......... \ . , ........ 45 o, ''''''-0 '--Ь.. ...... .. ................ о . ........ ....... ........ "О... .......... ........ о ........ L\. --.....O---.....__o...... о 50 [ н , fЗТ /СМ Рис. 3.13. Зависимость относитеЛЬНОl' о аначения коэффициента поrлощl'НПЯ пробноrо подя у,';'К о от интенсивности насыающеrоo поля 1 н СО2лазера для однонаправленных (кружки) п встречных (треуrольники) волн в rазе 15NН з [42] штрихпунктирная и штриховая линии соответствующие им теорети- ческие кривые СКIJниРУ811ЫU интерферометр Лазер ФlJзочуtJcт 6l1тельныц усилитель .... ......... 1 2 ячеiiка ФотоiJетектО/F Рие. 3.14. Схема спектрометра насыщения поrлощения, использующеrо'мо дуляцию интенсивности сильноii волны и синхронное детектированиеJвознп кающей :модуляции интенсивности встречной пробной волны (измерение внутридоплеровскоii сверхтонкой структуры молекулы 12) [43] сЛучае, коrда она зондирует образующийся под действием сильно r поля провал в доплеровском контуре. Модулированная часть Q!lффициента поrлощения пробной волны описывается вторым чjtеном в выражении (2.191). Достоинство этой схемы состоит В том, 1J1'0 при реrистрации интенсивности пробной волны с помощью фа 9восинхронноrо усилителя сиrнал зависит лишь от вклада Ha сr.щенноrо поrлощения и не чувствителен к ненасыщенной части Дплеровскоrо контура. Подобная схема реrистрации наиболе 1fY.Вствительна при записи спектров насыщенноrо поrлощения. , Обычно слабая пробная волна образует с сильной небольшой Уf,ол е, чтобы избежать попадания излучения внутрь лазерноrо Е.\эонатора и возможноrо воздействия на режим rенерации. Pac Сотрим случай, коrда противонаправленная слабая волна имеет ; .. "овой вектор k 2 , направление KOToporo отличается на уrол ou + е от волновоrо вектора сильной волны k 1 . JlerKo пока 3fь, что за счет линейноrо эффекта Доплера узкий резонанс по .щения пробной волны будет уширен на малую величину (3.33) предста (3.34) 125
I ' " тде . длипа воппы. В тех случапх, котда уrол рассоrласока." .....тс. о nпоср"рооаопом соо,о.о.. (пол.rаем, что d",/dt > О), между двумя волновыми векторами Toro же по р ядка что и Д и ф 11 ' СО скоростями kv> w (t) ш о в начальном, Пусть тепе р ь. " " / ' Ра!( о u ( ) ционныи )ТОЛ СРдиф Л d (d диаметр луча), rеометрическо' JJPотивонаправденная втша тои же частоты w t зондирует co уширение можно оценить как Wr 2лиjd, т. е. это величип е стоявие частиu. Очевидно, что в тот момент, коrда обратная волна Toro же порядка, что и уширепие за счет конечности времени а. проходит через центр доплеровскоrо контура (kv == О), она взаимо лета частиц через световой луч. Тем самым дифракционные эфф: действует с инвертированной средой. Такое взаи)юде!iствие cy. ты становятся существенньпш в том случае, KorAa ширина ПРО )Цествен но KorepeHTHoe, поэтому в соответствии с теориеи, развитои вала определяется конечностью времени взаимодействия aTO)IO - JI 2.6, результирующеrо усиления пробной волны не проис (молеку.тr) со светом. в ходит, но сильно увеличивается прозрачность среды для зонди Эдесь мы встречаемся с принципиальным, фундаментаЛЬНЬнrрующеrо излучения. При дальнейшем сканировании прозрач оrраниченнем на разрешение в спектроскопии насы щ ения по' .ость сохраняется в течение времени молеку.тrярной релаксации. U' NIO_ б u щения. nонечно, поместив поrлощающую ячейку в область пе Тем самым пропускание про нои волны на разных участках доп тюши rayccoBoro пучка, rде волновой фронт практически пл: леровскоrо контура позволяет определить скорости быстрых релак нии, можно существенно У)Iеньшить rеометрическое уширеIIII 8ЦИОННЫХ процессов. (3.34). Однако сохраняется уширение, связанное с конечнос е Подробное изложение теории и различных приложений метода времени взаимодействия (времяпролетное уширение) (с)!. об э ;orтатель )lOжет найТЕ Т;\Т;;I(> в oG;orHoii статье [48]. подробнее в rл. 8). ' 3.2.2. Встречные ВО.1НЫ разноЙ: частоты. Интересная )!одифи Отметuим также, что можно избежать и воздействия слабой OT 1IIЩИЯ метода реrистрации лэмбовскоrо провала, позволяющая по раженнои волны, используя оптический развязывающий фильт :яучать узкие резонансы при любой частоте внутри доплеровскоrо состоящий из призменноrо анализатора и четвертьволновой пла 'JteHTypa, была предложена Джаваном и соавторами [36]. Метод тинки. При прохождении отрюкенной волны через эту плаСТИНR' HOBaH на насыщении поrлощения беrущей волной с частотой Ш ! в прямом и обратном направлениях вектор поляризации повор1 '" аонировании ре3У:Iьтирующеrо провала противонаправленной чивается на 90 , т. е. волна отражается от призменноrо поляриза JlОЛНОИ с часто тои Ш 2 . В то)! случаuе, коrда частоты Ш 1 и (1)2 сим тора и не попадает в резонатор. ,lrетричны относительно uцентральнои частоты перехода Ш О ' в спект Оrраничением чувствите:rьпости метода (в том случае, коrда 1ре поrлощения пробнои волны появляется провал, аналоrичный провал не слишком велик) )юrут быть и флуктуации мощности 'ttмБОВСКО)1У. В ОТ.тrичие от провала Лэмба частицы, даюIЦИС сильноrо поля. Повысить чувствительность при этом можно, из' лад в резонанс, и)!еют ненулевые проекции скоростей на направ меряя производную спю(тра поrлощения по частоте. Это достиrает, ние распространения излучения V РСЗ == [(Ш; Шо)/Шо] с, rде ся модуляцией частоты лазерпоrо излучения при сканировании ла I ==u Ш 1 или (')2' При Ш О Ш 1 == Ш 2 Ш О С обеими волна)!И взаи зерноrо излучения или сканировании линии поrлощения в пере' деиствует одна и та же rруппа частиц. Тем самьп!, как ТОЛЬНО менном маrнитном поле. То же увеличение чувствительности до' тл бы o;rнa из в.?лн становится достаточно сильной, в спектре стиrается и в рассмотренной i:ыше схеме амплитудной модуляции оrлощения ,1руrои наблюдается резонансный прова.тr. Теоре'rИ СИЛЬНОй волны (рис. 3.14). \ скую инт!'рпретапию возникающеrо спектра.;Iьноrо отклика мы Быстрое адuабатичеС1>ое прохождение резонаНса. Ориrиналь' . п е рассмотрели в S 2.6. ныи метод наблюдения узких резонансов внутри доплеровскоrо R'инетичесная энерrия моленул с «избранной» проекцией CHO контура был предложен в работе [46]. Он основан на хорошо из' ти V= == ['vсз, lIестном эффекте инверсии населенности при быстрю! адиабати' ческом сканировании частоты через резонансный переход. для получения инверсии требуется, чтобы частота W (t), ИЮ<IeняющаяСЯ il пределах допл:ровскоrо контура, сканировалась со скоростьЮ, у довлетворяющеи УСЛОВИЯМ ( Р: ) ;2 I ; I ( Р: у (з.35) При этом молекулы провзаимодействовавшпе с полем, остаюТСЯ после окон..;rания резонаНСПОl'О и)шульса в инвертированном со- стоянии [4/J. Те)! самьш при сканировании частоты W (t) эвоЛЮ- ция дефор)!ируемоrо доплерuвскоrо контура имеет примечателЬ- ные особенности: молекулы со СI{ОРОСТЯМИ kv < W (t) шо 01>Й- L'!Jc:J == ( W 1 W o ) и, (3.3(j) и (.. + и) Е кlIн == . м иe1 . + 2 (3.:)7) 126 (3.38) это выражение по поперечным составляющи)! скорости, ., Ми 2 [ ( v ) 2 ] }/ knT + ре 1 k Т 1 + рС1 КIIН Б . , и ,;:астота .1 сильноrо поля перестраивается, а зондирование абои ВО.тrнои производится на частоте Ш 2 == ШО (Ш 1 Ш О ) , 127
то полная средняя энерrия южет изменяться в основном в Ifll_ ' _ ематр.вала" ранее. Еелп спльнан . проб.ан нол.ы и"еют тервале от (3/2) kБТ (при V рсз == и) до k Б Т (при V рсз == О). :)ф_ 'оТJIвоположные KpyroBbIe поляризации, то они взаЮlOдействуют ФCRтивную ,"мнературу выбраииых моле"у л можио опреде,." е с тремН нодуровп ЮШ. одпи па "ото рых общпй. Форма лпни" как [36] ,- лощения пробноrо спrнала для приведенных двух случаев т === l:..... т r 1 + ( Wl W N ) 2 ] ( ' eT различной. После,1!IИ случай соответствует трехуровневой эфф 3 kи' '.39) схеме взаимодействия ПО.lеи, которая подробно будет paCCl\lOTpe При столкновительном уширении, превышающеи спонтаННhlа Ii ..- К:ф:циент ПOI'лощешIЯ пробной волны частоты (02 в при друrие вклады в одНородную ширину, уширение резонанса. nа- Т ствии поля с частотой (01 и противоположной поляризацией блюдаемоrо при (01 =1= (02, южет отличаться от ширины ЛЭIбов_ оу (Р ' Jl c. 3.156), вызываlOще,'о слабое насыщение, определяется ы cKoro провала в центре линии. Это вызвано зависимостью сечеНlfu " мЯ(ением. которое длн нстречных НО.1Н Иlеет вид столкновительноrо уширения от скорости частиц при ФИКСИРОваn_ ,.... ной средней температуре. Рассматриваемый метод позволяет находить зависимость СТОЛК_ новительных констант уширеНIIЯ от скорости. В частности, в ра- боте [36] эта задача была решена дЛЯ ИК перехода в молеКУле NH3. Первый эксперимент проводился с непрерывным N20лазе ром (линия Р (13) полосы 10,8 мкм), для KOToporo характерно близкое совпадение с переходои asQ (8, 7) полосы \'2 молекулы 14NН з . В этом эксперименте отстройка частоты от центра ДОПле pOBcKoro контура составляет примерно 75 мrц, что соответствует при комнатной температуре приблизительно 1 ,5(OD' При этом резонансная скорость V рсз 1.5и. 3.2.3. Волны с разлнчной поляризацией. Представленные выше результаты относятся J, простейшему случаю двухуровневой системы. Экспериментально такая ситуация реализуется, напри Iep, при наблюдении взаиюдействия однонаправленных волн с одинаковой круrовой поляризацией на переходах с J == О ...-+ J == 1. В более обще1 случае НУЖIJО учитывать вырождение 11 1 1 11 ,1 11 I 111 :z т, ( / 6)2 / п б п 6)/ 6)2 1 о 1 о 1 Рис. 3.15. Взаимодействие двух ВО.1Н с ОДНО ВОЛНОВОЙ (а) и противопоЛО$' нои (6) круrовой подяризацией с l1среходом, нижниii уровень KOToporo ВЫ- рожден уровней и, следовательно, поляризационные свойства ИЗJIучениЯ' Даже для простейшей cxe1Ы уровней с J 2 == О И J 1 == 1 в заВIIСIl' lOсти от поляризации сильноЙ и пробной волн MorYT ВОЗНИJтУТЪ две качественно различные ситуации, которые иллюстрируютС па рис. 3.15. Рис. 3.15а соответствует случаю, коrда сильнаЯ 1 пробная волны имеют одинаковую поляризацию и обе нолны взН Н " модействуют с одной парой уровней. Именно такая ситуациЯ 11 128 [ ( Q+I1'" l yr . == ехр kи ) - J G (2r)2, '(!;! + 11)2 , ,со [ (!:! ) 2 ] ехр \, kи (3.40) ,r:H а для однонаправленных волн "'1'; х [ ( Q + '1 ) 2 ] х; === ехр ku G y; "2 у;. + 112 ехр [ ( у J ' (3.41) \:':' ijte == (0)2 U)l' Форма узкоrо резонанса, описываююrо COOTHO "енияии (3.40) II (3.41). отличается от соответствующих выраже '. й для двухуровневой системы. Для встречных водн rлубина и . рина провала заниснт от соотношения констант релаксации 'овней. В случае однонаправленных волн ширина узкоrо резо "нса определяется TOJIbJ-;О шириной oAHoro из уровней. Таким об '30М, изменение IIОJlЯрИ3RЦИИ пробной волны по отношению I,сИЛЬНОЙ может сущестн!'ННО изменить форму линии поrлощения. /;:,. Качественные особенности поляризационных снойств формы JIИ 6 . е " и поrлощения УСИ,Тlенин наблюдались в работах [49, 501. В част сти, в работе [49] проведен расчет насыщения линии усиления 'оrлощения для перехода J == 1 ---+ J == 2 с учетом деполяризую x СТолкновений. Наблюдалась экспериментально структура Ha JЬiщенной линии, более узкая, чем естественная ширина на л == 3,39 мкм (переход 3s 2 ---+ 3Р4 атома Ne), что находится в качест '11в ... " ном соrласии с приведенным расчетом для различных поляри 'ЦИЙ пробной И СИ.ilьной волн. В РRботе [50] исследован контур rЛощения на переходе 3S 2 ---+ '2Р4 атома ]\" е (.1 == 1 ---+.1 == 2) Присутствии лазерноrо под я на TOl же переходе для различных Учаев относительной поляризации. Была обнаружена поляри , ЦИОнная зависиIОСТЬ фОР",IЫ и ширины провала в лпнии уСИ.JIе я: И дана качественная интерпретация полученных результатов. . ан И следовало ожидать, .1ИНИЯ усиления поrлощения проБНОI'О , rНала оказа.'Iась БО.'1С(' УЗJ{ОЙ дЛЯ встречных J'РУ1'ОВЫХ поляри .ций. . С. Jll'ToxuB. В. П. 'Iсбnтш'в 1?9
I>ривая с обраТНЬП1 знаком оБУСJlОВJlсна ,J,испеРСИlJЙ !lO]{i!- пр,".о,",,",,"я п области насыщенноео по".,ощения. M''''''' I I! I 11 I 3.3. Резонансы насыщения дисперсии. Интерферометрический и поляризационный I\lетоы ТТЮlенение I>оэффициента поrлощения x п диспеРСЮI\п показателя преЛОСIеВIIЯ поrлощающей среды в OI>peCTHOcTII :I() ренцеВСКОI'О l,;oHTypa L ( w )Wb ) С шириной лпнпи поrлощеJr!]i] 26ш связаны Apyr с ApyroI соотношениеч КрЮIерса КРОН!]!,;) [51, 52) i, '1 1; 1 ,. ,. I ,1 1I 11 11 1, ,11 11' '1' 1 1 . 1 '1: ;,!' :11 l' I1 1: ' k : I x (о w b ( W w b ) /).Il 2k бw L. бw ' (:Н2) r,':{e k ш/с, шь центр линии поrлощения. Поэтому, I>OI'Aii .'Ia зерный свет индуцирует резонанс насыщенноrо поrлощения, :\O;I жен нозникать соответствующий резонанс в дисперсии наСЫщаР[оii среды. В соответствпп с (3.42) форма резонанса насыщения :П!с перспп должна выrлядеть как первая производная резонанса Ha сыщения поrлощения. Разумеется, представленный выше н I'Л. 2 и 3 формализм должен автоraтически описывать образование pe зонансов насыщения дисперсии. 3.3.1. Резонансы насыщения дисперсии показателя преломле- пия. Действительно, показатель преЛОlЛения среды п (ш) с вязан с реальной частью восприимчивости среды х' (ш) простым COOT ношением (2.114): !1п (ш) п (ш) 1 2лх' (ш). (:-3.43) Величина х' (ш) в стационарном реЖИIе определяется недиаl'О нальными элю!ентами матрицы плотности р (CI. (2.115)). Раз:IПЧ ные приближения, в которых можно ВЫЧИС.:шть raтрицу П.'IОТ ности среды в снетовом поле различной конфиrурации, уже рас- смотрены наIИ в rл. 2. В частности, в простейшеI случае СТОЛ чей световой волны при raлой степени насыщенпя поrлощенпл (С а 1) X (ш) определяется выраженпю[ (3.22), I>OTOpOe !! <.'[y чае поrлощающеЙ среды перепишем для удобства н виде хь((о) (wb{J)) [ kUI> ( (J)wb ) ' ] ' ) !1п((,))===. / 1GьL r . (::\..1< kU b 1 л , На рис. 3.16 приведена ТIIппчная зависимость п (ш). ВIЦ!lО. что кривая дисперсип представляет собой суперпозпцию двух hPll вых. Относительно широкая составляющая оппсывает aIIO!i1:!b ную дисперсию показателя преЛОМJlеНIIЯ в пре;(елах доплеровс!{О- [о I>OHTypa. маI>си.\IалыIеe ИЗIенение показате.:.IЯ пре.'IОМJIl'IIIIiI за счет ЛIIнейноrо поrлощения достиrаетс я при расстройке частоТ!'! примерно на неличину доплеровской полупшрины п.шх (2ле(l/Zх о / k при I (1) (1)1, I kи b / V2'. !' , ! UJ./t.J) Узкая зателя 1 , 130 ""ая пеличина "о доетисаетея прн раоетройке ча,тоты иа по- IIРIlНУ узкоrо резонанса насыенноl'оo поrлощения: . п С Ь (4л)1/2хо/k при ! (J) ШЬ I r. (3.46) QТ1JОСllтельная в ели чина ;щсперсии в области узкоrо резонанса /).n:-s./ f..n С Ь V e / 2 u Jrинейно растет с увеличением параметра Ha тJЦенИЯ (при малои степени насыщения поrлощения). с... Нас ВеЛllчина !1п тах изменения показате..я прелоыления в области уЗl\оrо резонанса одноrо порядка с пax' Однако такое насыще JI1Iе дисперсии происходит в очень узкой области частот (2r !1UJD) вблизи центра ;(ОШJеровскоrо контура. Поэтоыу эффект L1 п(ы) k/'f 0,3 0,2 (1)Qf1) '5 1,0 0,5 1,0 0,5 0,1 o,2 !". o,3 Рис. 3.16. Частотная зависшroсть изменения показателл преЛОlЛенил ,Дп (00) в стоячей волне (слабая степень насыщения) в пределе доплеровски упшренноii линии поrлощеНIIЯ насыщения дисперсии отчетливо проян.тrяется в частотных xapaK 'feристиках лазера с внутри резонаторной поrлощающей ячеЙI>ОЙ, которые были paCCIOTpeHЫ н п. 3.1.3. Эдесь мы еще раз обсудим 81'0 Явление только в теРIПнах rрупповых скоростей света н среде . с Насыщаемыми поrлощеНIIЮI и дисперсией. rрупповая CI>OpOCTb света в ,1исперrирующеЙ среде опре;J;е "лете я выражением [f)3J с (з.47) . ['1'1' === п (w) + шдпjдш ' ;.;,;";) . П ' С / е с CKOPOCTI, снета в накууме. В областп узкоrо резонанса (1) ШЬ I r ь ) rрупповая скорость с помощью выражения ,.44) Может быть представлена в виде :, Vp === [ п «')ь) (I;::b + С Ь 1 :;ь; 1) ] 1 (з.48) 5* 131
Линейный член дисперсип описывает эффект увеличения rpYH!) вой скорости в области отрицательной дисперспи [53]. Изза ('000, ношения СХЬо kUb вклад ero в типичном случае поrлuщаlilще'J': ячейки сравнительно мал. Однако этот эффект успешно Нi1б.'l!()1t дался в усиливающей среде Не Хелазера на 3,5 мкм [54], I'Д высокое усиление обеспечивает выпо:.шение условия СХ о ku В этом случае, разумеется, Ха О имеет отрицательный знак и прона, u ходит уменьшение rрупповои скорости и соответствующеr,) leJl\. Io;:J:oBoro частотноrо интервала шмод, величпна которой Т!'Перь определяется выражением ШМОД v rp /2L, (:\.49) [де L расстояние между зеркалами лазера, V rp средняя rpy!). повая скорость внутрирезонаторной среды. Нелинейный член в (3.48) описывает эффект не,;IИнейной .lnc. персии, вклад которой изза условия r Ь kUb lOжет быть пре. валирующим даже при умеренной степени насыщения. ;iффею сильной нелинейности дисперсии вызывает ЗЮIетное «СI'ущение}) аксиальных юд лазера с нелинейнопоrлощающей ячеЙКОII пз- за сильноrо уменьшения rрупповой СпОрОСТИ ннутри реаонаНса нелинейной дисперсии поrлощающей среды. Именно этот эффек'J' ответствен за сильную автостабилизацию частоты rенерацип та- Koro лазера, коrда интервал нелинейнOl'О заТЯПIВания частоты rенерации сравним с межIOДОВЫМ интсрна,'н)Ы :Iазера с/?/, без нелинейнопоrлощающей ячейки [:31] (CI. (Jписанпе эффекта в п. 11.3.1). 3.3.2. Интерферометрическая нешшейная спектроскопия. lk пользование дпсперсии показателя пре.'1о:1lJ!еНШI I.IЯ реrистраЦI!I! .'IIIНIIЙ ПОI',l(;lIеНIlЯ имеет давнюю историю. начпнающуюся с Ie тода крюк он РождествеНСI{оrо [55]. Ана.lОI'ИЧНЫЙ подход с ИСПОJ]Ь- зованпем лазеров вполне применим п ,l.'1Я реrIIстрации узких pe зонансов насыщения дисперСIIИ внутри ,J,оплеровскоrо контура. Первые эксперименты в этом направлении былп сделаны в рабо- тах [36, 57] с помощью }{ольцевоrо интерфеРОIетра с 12неЛIшей- lIO-поrлощающей ячейкой внутри Hero. Дисперсионный реаонанс возникал за счет различноrо пропускаНIIЯ [2ячейки при HppaB ных ннтенсивностях двух встречных нолн. Интерферометр )lOr быть тю, настроен, что дисперсионный сИ!'нал набаюдался р';1 НУ- :IeBoI фоне, т. е. с минимальным шумоr. Преимущества нелинейной интерфертIетрпческой спектр,)сr.;о пии особенно наI'ЛЯДНО про являются н ЭJ.;спеРШIентах [5R. :J9! с интерферометром fJ{ амена, который с успеХШI ИСПОЛЬ30В<1:IСЯ еще Роп;деств!'нсюш [55]. Схема устаНОЕЮI ,J,:IЯ интерфереНЦJ[оIl' ной спеr;ТРОСJ;ОПИИ насыщения диспеРСШI пою!аана на рис. :1.17. Сильный пучок лазера, помеченный д ВУ:1f я стредкю.lИ, наСЬJЩ<lет доплеровски уширенный переход. В то же врсмн с помощью ПО:1У' прозрачноrо зерt;ала и кварцевой пластинки ФОРЩlРУЮТс.я два J[<l' раллельных пробпых пучка. О)\ИН 1I! nучей распространяетСЯ в ненас.ыщенной области, а ДРJТОЙ переI,;рывастся СИ.'JЫIOЙ BOpe Q - 132 ", .1 ' 111 1 ' 1, 1111, iii :11' ! I! I I :' /:1 волной. Во второй кварцевой пластинке дна пробных луча n:8дываются вместе, так что интенсивность су)пшрн:ой BOJIН!,] ']lJlа нулю, если обе пробные волны распространялись одиюшо образом. Такая )[еструктивная интерференция имеет место '. (, Лазер ,) t3 .и ' H! ' .1<1 (! Д 1} '1-1 "J;'" Ь1:, ;л;р: Тl; . ,", ' i' :u, 1!' \':1; ,fI' Оtfразец pocтpaHcтoeH /ыц фцльтр 110лярцзатор 3.17. Схеш экспеРШIeнта IIнтерферОlетрическоii СIIЕ'КТрОСКОШШ HrlCbl щенил без доплеровскоrо уширенил [58] ;' . . .. ., }f':' . ,',В всех длин волн за исключением центра ДОПJJеровскоrо контура, одна пробная волна взаимодействует с переХОДЮI, насыщен . сильной встречной волной. В точном резонансе с центром ш о .обная волна распространяется через область с измененным co асно (3.44) показателем преломления, так что точная юстировка . нулевую интенсинность суммы пробных волн нсчезает. Интер '. Рометр Жамена таким способом позволяет выявить резонанс . Сыщения дисперсии. Разумеется, для реrистрации п (ш) ин ,Рферометричесюш методом необходимо, чтобы разность фаз ух пробных пучков бьша l'ораздо меньше л/2, т. е. необходимо .' олнение УСЛОНIIЯ '.1' 1Icxklb < 1, (3.50) , lb ;' :шна поrлощающей ячейки. .,; Типичный наблюдаемыЙ сиrнаJJ насыщения дисперсии пока " на рис. 3:18 б. Слева на рис. 3.18а для сравнения принеден rнал насыщеННОI'О ПOl"чощения. Оба Сlll'нала деlOНСТРИРУЮТ Ha ие двух спектральных :IИний молекулы 12 с расстоянием, ro до меньшим доплеровской ширины. Опять-таl\И, для повыше R Отношния сиrна.'1/ШУМ существенно, что сю'нал насыщения J '») 0..),)
I 111 I ' . I I :':; дисперсии возникает на нулевом фоне. Кстати, такая чаСТОТВ<lIl " "'/ зависимость с нулем при точном резонансе ш = Шь удобна для \fc_ ....' оис:ходит вблизи центра доплеров;-коrо контура, rде пробная пользования сишала пря стабялизацяи частоты па центр доп.,_ ,вльиав лазерпые воллы возимодеиствуют с однии И теми "" pOBcKoro контура. ,'тиЦЮdИ. Для качественноrо объяснения в rл. 1 на рис. 1.16 3.3.3. ПОJlЯризациониая нелинейная спектроскопия. Идея IIO_ :JJИ показаы изменение разности оэффициентов поrлощеия ЛЯризационной спектроскопии насыщения, предложенная в [60], + Х и I:азности показателеи преломления !'1.п == п близка к идее интерфереНЦlIО!l_ п при расстроике частоты отноСите,'IЬНО центра доплеровскоrо ной спектроскопии, и в оБО\f); ,... Jlтура. Рис. 1.16 наrлядно показывает связь поляризационной методах успешно достиrается: "р' одна и та же цель СИЛЬНОе подавление фоновой засвеТКlI 11 соответствующее значитеЛhВое повышение отношения сиrН<lJI; шум. Схема поляризаЦИОННоrо спектрометра насыщения ПОка- зана на рис. 3.19. Относительно сильный лазерный пучок с кру_ rовой поляризацией ВЫЗЫвает насыщение поrлощения и COOT ветствующую оптическую ори ентацию частиц и анизотропию в поrлощающей ячейке. Проб I I ;)о ' ный пучок С Jlинейной поляри 'J',мrц зацией проходит через поrло щающую ячейку и скрещенные поляризаторы. В нормальных условиях про пускание пробноrо пучка равно нулю. Однако вблизи центра доплеровскоrо контура сильная круrополяризованная волна вызывает оптическую анизотропию, так что происходит поворот плоскости поляризации пробной волны и, соответственно, наблюдается сиrнал пропуска ния через поrлощающую ячейку между скрещенными ПОJIяриза торами. Поляризационную спектроскопию можно рассматривать KaR вариант интерференционной спектроскопии. Действительно, пробную волну с линейной поляризацией можно рассматривать как суперпозицию двух поляризованных волн с левым и правыМ направлением вращения вектора поляризации. Если УСЛОвJIiI, в которых распространяются эти два пробпых пучка, идентичнЫ, то на выходе они складываются в линейно поляризованный П чок с тем же самым направлением вектора поляризации. TaKOII пучок не проходит через скрещенные поляризаторы. Поляризован- ный по Kpyry сильный лазерный пучок вызывает два эффекта. Во- пе р вых возникает оптический дихроизм, т. е. поrлощение лево- , и праВОПОЛЯРИЗ0ванных пучков х+ и x В ячейке становятся Р личными. BOBTOpЫX, возникает О,Iтическое двулучепреломлеНI1е т. е. показа1'еЛII преломления для лево и правопо;уяризованньrо волн п+ и n также становятся различными. Разумеется, все эт i:;.MK,A 30 20 10 о 1 I 100 {j 100 а Рис. 3.18. Сиrналы резонанса Hacы щения поrлощения (а) и насыщения дисперсии (6) в интерфеРШIeТРИ ческом спеюрометре [59] 134 i..,-{t' ПространстЬВНныи фильтр tv Ооразец Сkрещвнныil ABтel<.mO/J поляризатор C 3.19. Схема лазерноrо поляризационноrо нелинейноrо СПeJ,ТРОlетра \!,,' без доплеровскоrо упшрения [60] iJ. cWектроскопии с насыщением поrлощения и насыщением диспер .. Разность коэффициентов пorлощения !'1.х описывает Rруrовой .'хроизм, за счет KOToporo пробный пучок становится эллипти .' НИ поляризованным (случай точноrо резонанса ш == шо)' Раз ть показателей преломления !'1.п приводит к rиротропному ДBY епреломлению, за счет KOToporo происходит поворот Плоскости 'яризации. Суммарное воздействие двух эффектов сЛедующим азом влияет на комплексную амплитуду пробной волны, про .nmей через скрещенные поляризаторы (при !'1.nL b Л, !'1.Xlb < 1) [60]: [ (1) + lb . + lb ] Е === Ео 8 + 7 (п п ) -т I (х х ) ' (:3.51) Ео амплитуда пробной волны, lb длина поrлощающей йки, 8 небольшой уrол разъюстировки скрещенных поля торов относительно точноrо перпендикулярноrо положенин . \,Соответствии с (:).51) при 8 == U зависимость пропущенной ин Сивности пробноrо луча 01 частоты излучения имеет вид JIO Цевскоrо пика на нулевом фоне, подобно изображенному на . 1.16а. Ес.'IИ по"яризаторы слеrка расстроены относитепьно ото перпендику.'шра (О < 8 1), то частотная зависшlOСТЬ Пущенной интенсивности имеет впд дисперсионной кривой, обной крИJIOЙ на рис. 1.166. "Поляризационная спектроскопия была успешно использована I(сnериментах с атоыаии дейтерия но измерению постоянной берrа [61], было обеспечено повышение отношения сиrна,,/шум ерно в 1(JO1000 раз. 135
11, ,1 i I ' I B:\lecTo интенсивноrо излучения, поляризованноrо по KPYry " ..': величина провала описывается теми же соотношениями. что насыщающеrо поrлощение и ИНДуцирующеl'О оптическую aHI' lJJровал Лэмба. 'ОТропию, можио ИСПОдыо.,ть лииейпо поияр .,о.а яиое и ",у,;, "эффент резопаиспо ro "и 'меиеяи. N, ('") можио получить танже нпе [62]. В этом случае удается выделить QBeTBb колебате.1Ьно_ .. простых соображении о выrорании «дырою>. В поле стоячей вращательноrо спектра молекулы на фоне p и Rлиний Поrlо Jib:пны вне резонuанса (/ Q I == I w ш о I > r) изза перехода щенин. '- OcТllц :на врхнии уровень в распределении разнос,Ти заселенно Поляризационный метод оказался веСИ1а удобным для (шаРRII_ creii уровнеи по скоростям образуются две «дырки» (рис. 3.20а). рованию) насыщаемоrо перехода в СЛОЖНD:\1 спектре мо.;Iекулы, что полное чсло частиц на возбужденном уровне N 2 пропорционально существенно упрощает идентификацию спектральных ЛПНI1i! с1dарнои площади 81 + 82' В случае ТОЧНОI'О резонанса (1 Q I < в С.'lОFlШОМ спектре [63]. В частности, ПО.'lяризационное «маРI\Иро_ 4(f) обе дырки сливаются u и число возбу;.rщенных частиц пропор нание» с успехом использовалось для исследоваНf1Я мноrОЧИС,Тjен_ QJJонально площади общеи «дырюп) 80' Резонансное изменение ных возбужденных состояний молекулы Na 2 [64]. i '1 .' I1 !!I, g 3.4. Резонансы насыщения плотности возбуженных чаСТJЩ Узкий резонанс коэффициента насыщеЙноrо поr.l0щения стоя- чей световой волны вызывает, очевидно, резонансное изменеНие скорости возбуждения и, С,'lедовательно, плотности частиц на Шlif\- нем и верхнем уровнях перехода (рис. 1.15). Возникновение резо нанса может быть обуслов.'lено либо насыщением перехода, .rибо двухкваНТОВЬВI xapaKTepo:\1 перехода (см. далее r/I. 4). Резонане ное ИЮlенение плотности возбужденных частиц может быть об HapYil\eHO rораздо большим числом способов, чем прямое измере ние caMoro коэффициента поrлощения. Например, д.1Я этой цели можно исподьзовать флуоресценцию возбужденных частиц (рис. 3.106), поrлощение возбужденными частицами, эмиссию электронов при столкновении возбужденных атомов с мета,lЛlI ческой поверхностью, передачу возБУi1;дения друrим частицам и т. Д. Основная JeHHOCTb резонансов П.;Iотности возбужденных частиц состоит в возможности исследования С;Iабопоrлощающих переходов, для которых, например, 'XOlb < '102 ('Хо начальное ПОl'лощение на единицу длины, lb длина поr:roщающей ячейки). 3.4.1. Двухуровневый доплеровски уширенный переход. П:IОТ ность возБУfl{;з;енных частиц связана с коэффициентом поrлощениЯ 'Х (ш) ПрОСТЫС\1 соотношением 'Н . f ,! (; l' I N 2 (ш) == 'Х (ш) [Т: 2 , (;J.:Z) rAe w частота стоячей волны, [[фотонi(с,см2)] интенсивноСТЬ' Т: 2 время жизни частиц на возбужденном уровне. В прп;):III шении слабоrо насыщения, KorAa зависи.\lOСТЬ 'Х (ш. I) от частО ТЬ ! поля определяется выражением (2.135), [ G ( Р )j N 2 (ш) === 'Хо ((1)) /Т: 2 1 2'" 1 + r2 + (ш шо)2 . (:3.:):)) ТаКЮl образом, на фоне l'ауссовой кривой поrлощения 'Хо (ш) {С2 имеется узкий резонансный минимум П;IОТНОСТИ нозбужден нь !): частиц с шириной 2r. Так как параметр Насыщения G сх) /, та при MClJIblX насыщениях (G 1) аБСОJlютная величина пронuJI8. в N z (ш) ПРОlIорциональна !{вадрату интеНСИВНОСТII, а отноСИТI'.1Ь' 136 f! 80<8,+82. I fJ) I (д (;)0 tJ , , { . ,':11;'"' \.\t" I fJ)O "'6) ' ,{\ ' . 3.20. Образование узкоrо резонанса мощности флуоресценции Р .. насыщении поrлощения стоячей волной: а 8] и 82 ПЛоmади «дыpo 9и (о =1= (00; б 80 площадь объединенной «дырки» при (о ==' {J)o; е за 'liJВИСИМОСТЬ интенсивности ф.1Туоресценции от частоты стсячей ВОЛНЫ w . Horo числа возбужденных частиц имеет место, если S о =1= 81+ 2' Отсюда, например, следует, что резонанс в интенсивности уоресценции не возникает, коrда насыщение поrлощающеrо еХода вызывает только одна беrущая волна, а Бст р ечная волна яетс б " Д u . Я сла ои. . еиствительно, в этом случае одна из «дырою> ,утствует (82 == О) И всеrда площадь «дыркю> в центре линии 8 ,на Площади дырок 81 + 82 == 81 вне резонанса. В то же BpeM онансный про вал в поrлощении в таком случае имеет место .6). Рассмотри сначала резонансы флуоресценции при насыщении . Хуровневои системы в стоячей светорой волне. Оrраничимся в:тически наиболее распространенным случаем, коrда можно ОЛЬзоваться скоростными уравнениями. Изменение распреде я заселенности частиц с проекцией скорости v на направление '. ны n 1 (v) и п 2 (и) описывается уравнениями .\ dn 1 (v)/dt == Уl [п (v) n 1 (v)] + Ш 12 [п 2 (v) пl (')], d ( )/d о (3.54) п 2 v t с...= У2 [п 2 (v) п 2 (v)] Ш 12 [п 2 (v) п 1 (L')J, Ш 12 CI{OPOCТf, индуцированноrо переход а частицы в поле стоя 137
l' , I! чоii нос,"ы , ,а,тото' ю. определяе".я еыра.'епием: - О'" ,,"1 [L (Q ko) + L (! + ko)l/2, "\ - "':rда вращательная рел.","дия медлепнее ,,,,леб,,,,,"пой, "'- (. ..>5) ,»"р.,.ер, "ыда длина ,,,,,бод"ыо проб". молекул порядк. ДИ'метра rде Q == {j} (j}o, 0'0 сечение радиационноrо перехода Bu маКСl1_ tio.JleTOBoro пучка. u муме д.lIЯ частиц, находящихся в точном резонансе с однои из бе_ .:1" РасСМОТРИМ влияние вращательнои релаксаЦИIl молекул в про rущих волн, 1 плотность потока фотонов беrущей ВОЛIIы. 'бтеiiIIIей модели, коrда скорость l' и уrловой момент .1 молекулы Из уравнений (3.54) нетрудно получить выражение для СТl\IJ;IIО_jtосле столкновения не заВlIСЯТ от скорости и' и уrловоrо момента .1' нарной плотности возбужденных частиц: перед столкновением. Вычисляя изменение распределения MO "" JIекУЛ по скоростям и вращательным состояниям ni(v, .1) при '''2 0== (' n 2 (1') dv 0== N + (N N) 1 "/'2i1'1 Ф (С, Щ, (:1.56 ) услоВИИ, что стоячая световая волна ,J,ействует на одном ко: J 'JIебательновращательном переходе 'J' .1] 1'2, .12 для полнои заселенности возбужденноrо колебательноrо состояния 1\'2 == dvп 2 (1', J) получаем вместо (3.5G) соотношение [65] J !N 2 == N + (qlN q2N) (1 + "L,/"Lr) (С/2) Ф (С, Q), (3.60) " Для вращательных переходов с ./ ';;> 1 можно считать ql ;:;::: q2' .faKTOp заселенности одноrо вращательноrо подуровня молеку JP>I обычно лежит в интервале q;:;::: 101103. Например, для Сравнивая выраiI.ения (3.58) и (3.59), находим, что полное число .РОСТОЙ молекулы С0 2 частиц на верхне;\! уровне У:lIеньшается при про хождении частотЫ '1 J 2 1 в l BJ (1 I, 1) ] стоячей BOJIНbl через центр ;J,оплеровскоrо контура. При G < 11'ЛУ , i . ) . ...... q ( ) == ( J + ) kБТ ехр kБТ' бина узкоrо провала интенсивности флуоресценции растет про . порционально С2, а при G ';;> 1 стремится к постоянному значениЮ 1.' на переходе Р (20) при Т 300 R q == 0,03. h "'" (1 1/(2);:;::: 0,29. ОПТПll1альным является параметр HacЫ : При слабой вращательной релаксации формула (3.61) перехо щенпя С;:;::: 1. При TaKO:lI значении контраст про вала составляет F в (3.57), еЛII учеть, что разность заселенности рабочих ypOB 11, 0== 0,16, т. е. вдвое меньше :lIaксимально возможноrо, а коэффн' ,!!И равна (N1ql N 2 q2), а константы релаксации заселенности циент уширения резонанса сильным полем равен }f2.,f, === 1'2 == 1/"L,,, При увеличении скорости вращательной релакса 3.4.2. Колебательновращательвые переходы. Первые рез о ' и происходят следующие изменения. Прежде Bcero, в (T!J"L r ) + нансы интенспвности флуоресценции наблюдались в работе [81 : 1 увеличивается число молекул, возБУI1\Даемых полем с нижнеl'O на ПрЮlере молекулы С0 2 в ячейке НИЗКОl'О давления на переходе лебательноrо уровня на верхний, что обусловлено дополнитель 4,3 мкм при насыщении одной из колебательновращательных ли:- м (<притоком» молекул на нижний рабочий подуровень с друrих ний полосы 10,6 мкм излучением С02лазера. Важная особенносТЬ; Дуровней за счет вращательной релаксации. Амплитуда резо молеку.l:ЯРНОЙ ячейки СОСТОIIТ в том, что молекулы на всех связаJI- BCHoro про вала и уширение ero полем зависят от соотношения ных столкновениями вращательных уровнях возбужденноrо 1'0- . Жду параметром насыщения (3.62) рабочеrо перехода G и па лебате.ттьноrо состояния f.\aIOT вклад в спонтанное испускаlI Ilе . ./ аметром насыщения всей колебательной полосы G v , связанным :::,мо',рени,я еише дну х уровиев,я мо дель примеии'," лишь '"''''''i G ""отиошеви (;'" /., 2""1., (1 + .,j.,)'. (3. ;. rде J Ф(G,Q)==т E(Q+k1')+L(Qkv) dиf (и) 1 ' , (l;j2)[L (Q + kv) + L (Q kv)] . (:3.57) Резонансное изменение плотности возбужденных частиц при Q "'= О описывается пнтеrральной функцией Ф (С, Q). Общий анализ ЭТОй функции можно провести, вычислив интеrрал Ф (С, Q) и выразив ero через плаЮlенную дисперсионную функцию. Оrраничимся З;J;есь рассмотрением двух предельных случаев. При резонансе (1 Q I < r < kи) интеrрал (3.57) вычисляется точно: ' Ф (С, О) ==' Ф О (1 + G)1/2, Ф О с.== ,fлr/kи. (358) Вдали от резонанса (r I Q I < kи) интеrрал (3.57) можно раз бить на сумму двух интеrралов, в каждом из которых основной вклад iJ,ают частицы со скоростями l' == -J:;,Q/k. В результате по лучае:ll ф (С, I Q I ;?> l) с.== фо (1 + G/2)1/2. (3.59) tAe q; (.1) доля молекул, находящихся на вращате.тrьном подуров 'ве J iro колебательноrо состояния, т. е. фактор, определяющий jiliселенность n; (1', ./): \. п; (1', .1) == q; (.1) f (с) N i , (3.G1) )'" и 't r времена колебательной и вращательной релаксаЦI1И; lapaMeTp G определяет степень насыщения рабочеrо }{олебате.тrь о:-враательноrо перехода в условиях колебательной и враща льнои релаксации: (, G == 20'01 (1/T v + 1/"L r (1. (3.62) (3.63)
При JЮЮТНОЙ пращательной релаксации (Тт < Т") парамтр Haehl' ' .. i.5. р.......ные методы наблюдеиии резоианео. и.еыщеи,," ЩlШЯ G v У G. Следовательно, сильное насыщение всеи 1I0.'IOCI.) ..' (С О 1) II перевод значительной части молекул в возбуждеННое' / резонансное изе,нение полноrо числа частиц на BepXHer. YPOBe ,СОСТОНlIае ыо!'ут быть достиrнуты при относительно слаБОI На_ l:1»,e T быть об!,I,ено ОШIМО реrистрации инте?ИВНОС'ПI ФЛJО сыщении рабочеrо колебательновращательноrо перехода (С < 1) wценциИ ВОЗОJffiденных частиц (рис. 3.22а) такл,е друrими Me Это означает, что значитеJIЬ 'р;а?dИ [66]. Например, IOфно измерять коэффициент поrлощения ные абсолютные веЛИlJ:ИIiь! ':: связанном переходе ме;ь:ду верхним уровнем насыщаемоrо пе резонанса интенсивности фJI ' tieхода и более ВЫСОI{ИIИ состояниями атомов и молекул, включая оресценцпи или плотно;- .' переходы в непрерывный спектр (рис. 3.226). MOJRHO также дo 11 f, u u U возБУfК;енных молекул MorYT .м.вить в поr.тrощающую ячеику друrои rаз, которыи имеет уровень быть получены при неЗнаЧII_ (', теЛЬНОI уширении реЗОнаа_ а о fj са внеШНIlI полеI. Зависимости rJIубины 11 ширины про вала ПЛОТНОСП1 liозбуждеНIIЯ молеКУJI от Па раметров G и т,'!Тс мотно По .тrУЧ!IТЬ, расоraтривая COOTHO шение (3.60). На рис. ;i.21 показан вид резонансноrо провала в плотности возбу- жденных мо.тrекул (или ИIIтен- спвности ф.'1уоресценции) прп раЗЛIIЧНЫХ предеJIЬНЫХ ,ша- (blblo)/r6 чениях G и T,.IT,,, СJIучай С.'1абой вращате,lЬ ной релаксации (Т,. ТI" Т ,е. и G С е ) ПО.'Iностью aHa лоrичен рассмотренной днух- уровневой модели. В част ности, максимальный КОНТ- раст прова:rа lt 0,3 прп С" ":;у 1 (кривая 2); при С 1 проваJI слабо уширен по.тю! в 1/2 раз, а контраст ДОС1'k точно ве.'1ИК (/1, 0,1, кривая 1), т. е. этот случай MO;'I\IIO считать оптимальным с тоЧ- IШ зрения выбора параметра насыщения С,.. За счет сиЛьной вращательной peдa!..:ca ции (т, )у Тт) абсолютная ве..ичина прона:rа при оптимальном ;нI<I' чении G 1 (G" т,./т,. 1) увеличивается в т,,/т,. раз (кривая J,). Мar{СИ1аJIьная амПлитуда про вала, достиrаемая при С" , 2,8 (1'v'"J увеличивается в то же число раз (кривая 3). При сверхбыстро1J вращате.ПЬНОЙ релаксации (TvfT r С,,) уширение про вала за счеТ поля становится существенно меньшим, но и ero rлубина уменЬ/на- ется h '" Tr/1". (кривая 5). 1111: I I i '1 li [1 1I1 !I 11 I1I l ' l' ,1'11 . ! I I :' ! I '11,:f, "11' 1 1 1111 I Ij!i !j' , I N 2 (Ц)) t' I G v I i 5 4 3 (2cv/12 2 I 1 1 ';1 , " v'!+c;; .fi+CV Рис. :3.21. Фор;а узких ре:юнансов плоскости ВОЗОУЖДОННЫХ lOлекул N 2 (сО) (в единицах (!(Л/2) (.v Ng) (r/kи) q) для раз.тIИЧНЫХ значений па- раметров насыщеНIIЯ всей колебатольно враrцаТЕ',"IЬНОЙ ПО.ТIОСЫ C V и pe:30HaHCHO ro l;о."I('бательновращатеЛf,ноrо перехо да С, а также Д.тIЯ различных отношений времени колебате.тIЬНОЙ Tv II ВDащатель ной рО1аксации ТТ (1 и 2 Т/Т). < 1, С z C v Д,"IЯ C v Z 1 и C v ?> 1 COOTBeT ственно; 3, 4 и /j TvlTr, С,) 1 для TvIT,. == 113 C v , TvlT" z C v И Ти/Т" СП еоответственно) 1Ю <= :'> 2n'pC i l pc3 ,1,1 I l 2 -," 3 ;1p , t 1 'О' ( 2'f ,2 .l 3 б) 1 А ---ё---- 1 ы . 'I .'t!i X #[1, '3 x пor л 23 / Р сп 23 Х пor л (i)а=б)'2 :>- б) С. 3.22. Возможные методы реrистрации резонансноrо П3IенениЯ полной '.еленности BepxHero (2) и нижнеrо (1) уровней насыщаемоrо перехода [66] \быстрым ра;J,иационным распадом, близкий к воабужденному Овню насыщаеIOrо перехода (рис. 3.22в). В 31'01\[ случае будет блюдаться УЗI\ИЙ резонанс интенсивности флуоресценции дo вленных мо..еI\УЛ. Такой :метод может быть полезен для поrло ющих молеку.'1, имеющих низкий квантовый выход люминес ции. Можно реrистрировать резонансное изменение числа етиц на нижнем уровне по изменению козффициента поrлоще я На переходе из нижнеrо уровня на лежащий выше уровень цс. 3.22з). Вместо резонансноrо минимума плотности возбуlt\ " ных частиц в зтом случае будет наблюдаться резонансный пик ОТности частиц н oCHOBHOl состоянии, так как полные заселен ти уровней насыщаемоrо перехода связаны с соотноше\lИем N 1 N == (N2 Ng). (3.65) I Для детектирования изменений плотности возбужденных час Ц можно использовать все известные в зкспериментальной Н!
l\10дулированы по интенсивности с раздичными частотами 11 и физике методы их набшо\ения. В ПрИНI\ипе, для детеКТИРОВС\III\ '. '. " "'.формацию о н,,ичино иронала.."одоржи', ои,л флуорооцол. !IюБОl'О узкоrо резонанса на всяко[ электронноколебатеJ1ыIJ! ..' , l\10дулированныи на СУIl\-raрнои и разностнои частотах,: Cy вращательном или кодебательновращательно[ переходе Moa\I!' ствевнО, что таки[ MeTO;O:[ удается v искдючить ,...постонны фон использовать один из высокочувствительных методов. НаПРlllе "уоресценции п llаразитныи Световои фон. В раооте } 12] эта Me ;.I,;IЯ детектирования плотности возбужденных частиц можно I1 Р ' AIIKa была исподьзована для разрешения сверхтонкои структуры пользовать мноrоступенчатую ионизацию возбужденных молеl\У С ' r.snй р (13), R (4;)) полосы (430) молекулы 12' ИспользоваJIСЯ БУФ лазерным издучением (селективная двухступенчатая ФОТ Jj )Рroновый лазер на 514,5 нм. На рис. 3.23 приведены подученные ионизация юлеКУJI рассмотрена в работе (671) с посдеДУЮЩl!М д: . ТeI\тированием молскулярных ионов. Этот J\H'TO;:!, открывает новыIe возмоn;ности ДJrн создания лазерных детекторов следов сло;юIыIx молекул [68]. Эти детекторы MorYT объединить в себе как свор;, высокое (внутридоплеровское) разрешение, так и высокую ЧУВ, ствительность (на уровне одиночных IOJlеl\УЛ). ' Рассмотрим более подробно нескодько наиболее ПОПУЛЯРI!Ых методов детектирования сверхузких резонансов. 3.5.1. Резонансы интенсивности флуоресценции. Наиболее важной особенностью метода выжиrания провала в спектре воз- буждения флуоресценции является ВОЗl\ЮJRНОСТЬ изучения пере- ходов с крайне малыми коэффициентами поr.ТIOщения. По:лому этот метод был предложен сначала для детектирования узких ре- зонансов внутри доплеровскоrо контура в атомных или Mo,'IeKy- лярных пучках [7]. Позднее это предложение было реализовано в эксперименте [69]. В этом эксперименте был новым MeTOДO[ из мерен релятивистский эффект Доплера в ускоренном пучке aTO[OB Na. Узкий про вал в центре доплеровски уширенной линии поrло щения 185 2p2 (588,2 нм) быстрых атомов Na в пучке реrистри ровался по про валу в интенсивности флуоресценции с BepxHero уровня на 659,9 нм (переход 2Р2 1'(2)' Аналоrичный флуоресцент вый метод ИСпользовался в работе [70] для исследования слабых переходов. Чувствительность метода оказалась столь велика, что удалось использовать переход между возбужденными уровнями молекулы С0 2 , коэффициент поrлощения на котором при 300 К равен 1,5 .106 CMI. При использовании ВЫСОIючувствительныХ ИК детекторов (Ge : Сп) с большой приемной областью можно дe тектировать резонансы молекул С0 2 и N 20 (с помощью COz и KzO- лазеров соответственно) при давлении 103104 Торр. Ясно, что, поскольку на фотодетектор не поступает излучение сильной волны, насыщающей поrлощение, должна снизиться ин- тенсивность шума в реrистрирующей цепи детектора, и, следова- тельно, чувствительность метода нелинейной флуоресценции доЮI\: на быть выше метода нелинейноrо поrлощения при той же сюlO и разрешающей способности. Шимода [71] сделал расчет чувстви' тельности реrистрации узких резонансов этими двумя :\lетода мlI и нашел, что минимальное ЧИСJIO молекул, детектируемое с помощьЮ метода нелинейной флуоресценции, примерно в 10 раз )ICHbII1e, чем с помощью метода нелинейноrо поrлощения. Для повышения чувствительности реrистрации резонансО!! интенсивности флуоресценции удобно осуществлять насыщенlI е поrлощения независимыми сильными встречными волнами. котО- I 1 1 I I I 142 I l' а 1 i , +:: I 400 I 200 I 500 I v,f1ru, с. 3.23. ЗаВИСИJ\lОСТЬ интенсивности флоресценции молекулы 12 от часто- . aproHoBoro лазера на л 514,53 нм, насыщающеrо переходы Р (13), (45) иолосы 43 012: а сиrнал номодулированной флуоресценции; б j ,'rнал модулированноi флуоресценции. НеJ\lОдулированный синал ОПlIСЫ- ет контур суммаРНОII линии поrлощенил, а модулированныи сиrнал . сверхтонкую структуру линии поrлощенил [72] ,_зтой работе сиrналы неюдулированной и модулированной на ча- те (f 1 + 12== 2000 fц) интенсивности флуоресценции при давле и йода 103 Торр. Немодулированный сиrнал описывает контур ммарной JIИНIШ поrлощения, а модулированныйсверхтонкую руктуру линии поrлощения молекулы 12' 3.5.2. Метод маркирования уровней. Расшифровка спектров . же небольших молекул представляет значительные сложности я стандартных методов линейной спектроскопии. Ситуация жет быть существенно упрощена при использованип двойноrо тическоrо резонанса. Хотя эти вопросы будут подробно paCCMOT ны в [:l. 5, остановимся здесь на одном из методов, основанном ВОЗМОrl\НОСТИ МОДУЛЯЦИИ, например спектра возбуждения флуо Сценции пробным излучением, сканируемой частоты в при тствии сильноrо поля. Пусть насыщающее поле резонансно толь- одному из мноrочисленных переходов. Тоrда ситуация, изобра еНная на рис. 3.22 '>, реализуется лишь для малой доли всех J\1O екул, '1. е. изменение Rcero неОДНородноrо спектра для пробноrо 143
1"1""1 1 r 1 .' 11 I излучения связано лпшь с одним, (С\ШРЮIрованным>} перехо;J,О Отсюда и возникло название «labelillg' spectl'oscoPY» ;:J:ЛЯ Tali:O!' частотноrо случая спектроскопии ДВОЙНОl'О оптичеСКОl'О реЗОнанс о [731. Очевидно, что при маркировании ВОЗlOilШО внутридоплеров ское разрешение, так как поле накачки создает существенно не_ равновесное распределение лишь для частиц с резонансными CI\O_ ростями. Ддя наблюдения сиrнала резонанса BToporo ПО,lЯ МОп\НО использовать как нижнее, так и верхнее состояние насыщеНноrо перехода. Особенно удобен поляризационныЙ вариант спеКТРОСЮJПl1l1 маркирования [641, использующий мето;с рассмотренный в п. :3.:3.3. в ЭТО:\1 :\1етоде удается полностью ИСК.1ЮЧИТЬ непрерывный Фон и достиrнуть однозначноrо отождеСТВ.lеlШЯ .lПНИЙ в с ЛОllа!01! спектре. 3.5.3. Оптоrальваническое детектирование резонансов. Раз- витие спеКТрОСI\ОПИИ rазовых разрядов все бо.lьше основывается на применеНИIl оптоrальваническоrо метода 1741, основанноч На следующей идее. Лазерный пучок направляется в разрядный оnъеы лампы с полым катодом. За счет воздействия излучения изменЯ(:,тсн относительная заселенность уровней резонансных частиц. Но ве- роятность ионизации в разряде сама зависит от уровня возбуа\е ния, т. е. оптическая накачка приводит к И3:\Iенению рнз[)ядНоrо тока, что леrl\О зареrистрировать. Характер изменения тока (уве- личение или уменьшение) может быть различным, что заЮIСИТ от конкретных значений вероятностей ионизации. Оптоrальванический метод наиболее приrоден для спектроско- пии переходов между высоковозбужденными состояниями. юнда энерrия исследуемоrо перехода не слишком сильно отличаетсн ОТ энерrии ионизации возбужденной частипы. В этом случае лазер- ное возбуждение приводит к заметному изменению тока разря;:\а. Кроме чисто спектроскопических ПрИЛОIl\еНIIЙ оптоrа:lЬВ<1НИ чес кий метод полезен для калибровки длин волн. Если ч;lсть ВЫ' ходноrо излучения перестраиваемоrо лазера на красителе направ лять в спектральную лампу, то спектр известных эле:\1Е'НТОН :\10' жет служить удобным репером при исследовании непзвестных спектров. Так Kal\ и в этом случае сиrнал ПрОПорционалеН засе.lенноСТИ некоторых уровней, возбуждение ЕОТОрЫХ, вообще rоворя, ce лективно по Сl\ОрОСТЯМ, принципиально возможна внутридопле' ровская оптоrальваническая спектроскопия. что БЫ:IО впервые продемонстрировано в работе [75]. На рис. 3.24 приве;.rена схс:\lа спектрометра насыщения с оптоrальваническим детектированием резонанса плотности возбужденных частиц. Для выделеНIIН :\Iалоrо сиrнала, связанноrо с узким резонансом плотности и соответствУЮ' щим резонансным изменением ТОЕа, как и в случае резонансов флуоресценции, использовалась интермодуляционная теХIlика. В этом случае частоты двух встречных беrущих волн, образующИ]( стоячую волну, модулируются на разных ЗВУl\ОВЫХ частотах /1 и /2' В результате ПЛощади дырок 81 и 82 на рис. 3.20 МОДУЛИРОВ<lllь1 14'1 ,. :. этlI х частотах. ll;ющадь суммарной дырки 8 о при сильном на, ввИИ изза не:Iпнейности меньше CY:\IMbl площадей (81 + 82)' этоМУ при настройке на центр доплеровскоrо контура число зБУil<денных частиц становится меньше. чем вне резонанса, и это t10rJулятор / Т{ РазряrJ ft + Т 2 ОПОРНtJ/I] Сllенал ФазочуlJСlТ!tJu телtJНЫU !/сцлцтелtJ ... I ,.....L... , , 3.24. Схема спеRтрощ'тра насыщения поrлощения, в которо.\! исполь Я интеРМОДУЛЯЦllонная оптоrальваничеСRая реrистрация УЗRоrо резо- нанса f)ез доплерОВСRоrо уширения [75] осительное уменьшение t-.8 (81 + 82) 80 будет промоду' , овано на комбинационных частотах, в частности на суммарной , тоте 11 + 12' Тю,им способом в работе [75] исследовано C'Bepx . кая СТРУlпура перехода 2 З Р 2 3 D атома 3Не в разряде ни;зкоrо ления. Полезно сравнить чувствительность различных методов pe трации узких резонансов без доплеровскоrо уширения по воз ности В одинаl\ОВЫХ условиях эксперимента. Это бы.тю С':1елано работе [76] для С.:Iучая rазовоrо разряда в ПОЛО:\1 катоде. рис. 3.25 предстаВ.'lены результаты измерения изотопическоrо иrа для перехода 2р 5 3'< ЗР 2 2р 5 3 р ЗРj атома Ne (л. === 588.2 НМ) ырьмя различными методами: 1) методом интермодуляциоННОЙ ,уоресценции; 2) \интермодуЛЯЦИОННЫМ оптоrальваничеСЮВl Me 'ом; 3) методом поляризационноrо возбуждения с интерм()ду онным детектированием [77] и 4) поляризационным методом. етливо видно, что метод поляризационной спектроскопии об ает наилучшей чувствитеJIЬНОСТЬЮ и наивысшим отношением вал/шум. 3.5.4. Оптоакустическое детектирование резонансов. Uпто стичеСl\ИЙ метод лазерной спеКТРОСI{ОПИИ находит свое [.1авное менение в тех ситуацияХ, коrда измеряется ПоrлощеНl1е малой меси резонансных частиц в буферном rазе большоrо дав.тrения. rлощаемая резонансными частицами энерrия при столкновениях буферным rазом перераспределяется по поступательным, Bpa тельным и l\олебательным степеням свободы друrих частиц. Рмализация приводит к увеличению температуры, т. е. и дaB 145
ления rаза. Если лазерное излучение про.\юдулировано с ДOCTa_ .... j" точо малой ча СТО той (обычно меньше 10 в l 'ц), то " по с ощаЮ""б ',: аботе 1791 и ,оено нываетеи на еле,ующей простой н ,с,' , Пусть ичеиве возни.аст псрио,uчссвос иамсиеиие давлсиии, B",OPC "О",,''. таЗовую ячеиву иижосо данлении с "''''рофоном падают д"' но зареrистрировать с пюющью микрофона во внутреннеи част\! :Jl:РОТИВОПОЛОЖНО направленные волны, тю, что Е (t) == Е cos (шt kz) + Е cos Qt cos (шt + kz), "11 . 1I 1 I I! !i 11 11 1111 1 1 11 I 11 1, I 111', I 1 1 " 11111. ' 1 '1 i:i 11, ;Ii '1' ,1111' 1" 20 Ne Ne IJ е I 2000 v,t1ru, I О I 1000 1'1 Рис. 3.25. Наблюдение узких резонансов насыщения для перехода 2p53s3P2 2р 5 3 Р ЗР 1 атшrа Ne (588,2 нм в разриде с ПОЛЫ.\I катодом раЗЛl1Ч' ными .\Iетодами: а флуоресцентная IIнтеРМОДУЛИЦlIонная спектроскоПII (ток i == 0,15 А, давление р == 0,6 Торр, время наКОIIЛСНИ .. == 3 с); б o тоrальваническая IIнтеР.\IОДУЛЯЦlIоннан спеКТРОСКОlIlIИ (! == 0,045 А, Р . == О,О7 Торр, .. == 0,1 с);. в Сllектроскопия rlолиризованым итермоду:. ционным возбуждением (! == 0,045 А, р == 0,0/ Торр, .. 0,1 с), r по ризационная спектроскопия (i == 0,045 А, р == 0,1 Торр, .. == 0,3 с) [76] кюветы. В современных спектрофонах ДОСТИl'нута чувствительноС'!!> реrистрации изменения Дi\вления на уровне 107 Торр [78]. I! Предложение об ИСПО:Iьзовании оптоакустическоrо метода дЛ спектроскопиИ, свободной от доплеровскоrо уширения, содержитСI! 146 (3.GG) ..де Q частота модуляции (в звуковом диапазоне) одной из встреч 'вЬ1х ВОЛН. Интесивность акус!ической волн будет определяться 1Jfодулированнои составляющеи поrлощеннои энерrии. т. е. rлу бllJlОЙ модулированноrо .тrэмбовскоrо про вала на ДОП.lеРОВСI';О.\! J{oJlType. Тем саМЬВI при сканировании частоты (о) через центр доп . JfepOBCKoro контура возникает резонансное уменьшение а.\Ш,iИТУ,'l,Ы jвУКОВОЙ волны, ТЮ, IaI, переход будет насыщаться НЮЮДУ.IШрО- ,IlНJlОЙ составляющей поля (3.66). , Естественно, КЮ( и в случае флуоресцентноrо и оптоrальвани- ческоrо методов, МОЖНО использовать интермодуляционную технп y. Тоrда обе световые волны модулируются С разными частотами 11 \i /2, а полезный ОА спrнал реrистрируется от нулевоrо уровня ia частоте /1 + /2 (интермодуляционная ОА спектроскопия). С по- fjoщью TaKoro метода в [80] был получен спектр сверхтонкоц frPYKTYPbl линии Р (93) 11 < О перехода В < Х в молеl\уле 12712' :'RзлучеJlие использованноrо здесь непрерывноrо ОДНоюдовоrо 'iзера на красителе делилось на два пучка, которые МОДУЛирова "lйсь с частотами /1 757 rц и /2 454 rц. Измеренный опто 'ltустический сиrнал на частоте /1 + /2, в зависимости от частоты " ! u u анируемоrо лазера, содержал отчетливыи узкии резонанс. i,: даJlНОМ случае предельное разрешение было оrраничено СТОЛl\ Ioвительным уширением при давлении 0,2 Торр, необходимо! для .f:. . .... . . ' .... ' .... ' .. . . лкновительной релаксации заметной части возбужденных l\Ю ,., кул. В этом СОСТоит rлавный недостаТОЕ ОА реrистрации узких , . зонансов. i . X.( , ;Ci \ 147
:! 11:1: , I 1I !] 11 11 I1 i I Fл..ава4 Двухфотоnnые резоnаnсы без aon.!tepoвCHOZO у ширеnuя Спектроскопия двухквантовых переходов без доплеРОВСRОI'О уширения, которая рассматривается в данной rлаве, основана lIa совершенно друrом принцппе, чем рассмотренная в предыдущщ двух r.laBax спектроскопия насыщения поr. l lOщения. Качественно метод спектроскопии двухФотонноrо поrлощения внутри ДОШlе pOBcKoro контура был кратко рассмотрен во вве,J;ении ( 1.4). В этом случае исключение доплеровскоrо сдвиrа частоты AByxKBaHToHoro перехода основано на ВЗaIВIНОЙ компенсации доплеровских СДВII rOB при одновременно),! поrлощении двух фотонов с одинаковой частотой, но встречных направлений. Это довольно общий эффект, который про является и в ряде друrих двухквантовых процессов, l' 1, пM z 1/(,), П(,)2 п",/ 1/f,)z пы, Т g !l g,T а tJ 8 Рис. 4.1. Три типа двухквантовых перехоов, для котор ых при COOTBeT ствующей ориентацшr волновых векторов двух квантов (лазерных и рассеян: ных) возможна полная или чаотичная КОIПенсаЦIIЯ линеiiноrо доплерффеRТ8' а двухфотонное поrлощенпе ilW D (k 1 + "2) 1J; б комбинацпorIiIое раСС!с'нние ДW D (1.'1 1.'2) "; в резонансная ф:rуоресцеНЦIIЯ ilWD "'" (10'1 k 2 ) /. отличных от двухфотонноrо поrлощения. -Компенсация доплер- эффекта для некоторых таких примеров схематически показаI18. на рис. 4.1. При двухфотонном поrлощении (рис. 4.1а) эффекТJl6 ная ширина контура поrлощения определяется выражением L\ЫD ;/ == (kl +k 2 ) V, т. е. мала ,J,.'lя встречных BO:IH. Неупруrое рассеЯ!lJJе 148 ва на колебаниях l\10леку.::lЫ, '1. е. комбинационное рассеяние раманэффект) ['1, 2], ТНЮl,е сопровоа{Дается частичной KO)'l . сацией доплеровских сдвпrов, но для случая однонаправлен , фотонов лазерноrо и рассеянноrо света (рис. 4.16). Совершенно лоrичНО при одновременно),! поrлощении и испусканип фотона "8 реальноrо заселения BepxHero уровня (резонансная флуорес , ия) (рис. 4.18) доплерэффект таЮI,е исчезает, если оба фотона . ространяются в одно),! направлении. В ПОС.::lеднем случае JJПl 'ва линии резонансной флуоресценцип свободна не только от i ..' леровскоrо уширения, но и от eCTecTBeHHoro уширенпя за счет '. ухания BepxHero (виртуа.lьноrо в данном СJlучае) состояния [3,4]. ,'р;анноЙ rлаве рассматриваются узкие резонансы, свободные от 1 JlepOBcKoro уширения, ,J;.;JЯ случая ;:1,ВУХфОТОННОl'О резонанса . iiоячей световой волне как наиболее эффектиnноrо и универсаль 1.... ' . ' .. 1' . 0 из упомянутых. Расс),штриваемые НИ;J,е резонансные эффекты , , требуют, в принципе, насыщения ABYXKBaHToBoro перехода, . le. возбуждения СКОЛЬКОНIlБУ;J;Ь за),!етной доли атомов П.::lИ MO , IkУЛ в верхнее состоянпе. В этом состоит принципиальное отличие 'спектроскопии насыщения поrлощения, [де образование У3I\ИХ '" нансов достиrается TO.::lbKO при заметном насыщенип поrлоще , Я перехода. -Конечно, при достаточно высокой интенсивности ". яду с двухквантовымп резонанса:\!и ),lOl'YT возникать и резонан 'насыщения ДВУХКваНТОВОl'О перехода. O;J;HaRo правильньв! BЫ ом интенсивности лазерноrо ИЗ.::lучения всеrда можно нзбаВIIТЬ 'ОТ эффектов насыщения ;J;.lЯ двухквантовоrо перехода н в чисто! "'е исследовать только двухфотонные резонансы. Совершенно rая ситуация возникает при взаИМО;J;ействии двух лазерныs ей с трехуровневой квантовой системой. В этом случае резонанс ,е эффеhТЫ за счет насыщения поrлощенин и двухквантовых пе ОДов ),юrут возникать O;HOBpeMeHHO и иноrда прпнципиа.тrьно азличимы. Подробно резонансные явления в трехуровневых темах рассмотрены в I.1. :1. 1: . 1. Двухфотонное поr:lОщение : ДВУХЕвантовое поr,1l0щенпе теореТIlчеСl\И было рассютрено '., ее ПО.lувека назад 15, 6], но было обнаружено эксперп),!енталь 'ТОЛЬRО после изобретеНIIЯ ,'lазера [7]. Двухквантовые переходы еют С,lедующие ваап[ые д.1Я спектроскопии особенности (с),[.. . Ример, [8, 9]). Вопервых. ,J,BYXKBaHTOBble переходы ш[еют дpy " по сравнению с ОДНОlшантовыми, правила отбора. Например, 'ДIШО.1JЬНОМ приБJlюкеюш вухфотонные переходы разрешены Ъко между состояниями О;J;инаковой четности, тоrда haK OДHO ОНные между СОСТОЯНИЯ),lИ разной четности. Более Toro, из хфотонных спектров можно получить, в ПрИНципе, бо.lьше I1Н М:ации, чем из однофотонных, ПОСКОЛЬRУ В них измеряете}! KO ИЦиент поrлощения как ФУНRЦИЯ двух частот ffi 1 и Ш2' BOBTO ,Х, при двухфотонном возБУiБдении можно возбуждать состояние ТИцы, которое для однофотонноrо процесса требует более hOpOT 11
т 11, 11 111 ;1 i: 1 1; il 11 , " 1 : 11 11I , I I! , , i. 1 1 1 11' " ' 1 I :' : 11111 1 1 " :1 '1 li KOBO.тIHOBoro фотона, ПОl'.тIощаемоrо, например, матрицей или Ol\p) жеНИЮI частшы (или дют;е окнами Rюветы). Таким образом, в l]Pll: ципе, б.тrаrодаря ДВУХRвантовым переходам, можно селеКТIlI!\j возбуждать частицы в rлубине поrлощающей среды. Третья Ba'l\lIa особенность ДВУХКвантовоrо поrлощения компенсация ДОПлер' эффеRта при поrлощении двух Фото: нов 1I встре'IIlЫХ uбеущих волн J,Blj_ ,Rущеися частицеи. 01'01' эффеl\Т ijhl предсказан в работе [101. J\l()f!\II f",)z раСС;\Iатривать и более общую СIIТУа_ JИЮ, Коrда ПОl':IOщаются, наПРп.\!ер одновре;\Iенно три фотон [111 пр условии, что rум,шрныи импульс 'jjlik i их равен нулю (рис. 4.2). ОДНа_ ко реально применяется только IeTOi\ ДВУХфОТОННОl'О поrлощения в ПаЛе двух встречных беrущих волн, Ко- торый 11 рассматривается подробно ниже. 4.1.1. Вероятности перехода. Рассмотрим неподвижный атом в двухчастотном световом поле вп;:щ E(r, t) == + [elElei(k,"UJlt) + е 2 Е 2ei(k2rUJ2t)] + к. с. f' ,6Jl /)(,)/ ! НИ l т 1i6J/ h(,)/ f1 !I '\!ik-, " Iik, / Ц \Iik, \ Пk z 1м, а Рис. 4.2. Трехфотонные про цессы поrлощения (а) и pac сеяния (6), в :которых за счет соответствующей ори ентации волновых векторов достиrается компенсация доплерэффекта. Эти про цессы являются аналоrами процессов (а) и (6) на рис. 4.1 Пусть разность энерrий двух состоя ний I g) (начальное состоянир атош) и 11> (конечное состояние) Е! E g точно равна суммарной энерrии ФО тонов li (Ш 1 + ( 2 ). Тоrда стаНОВЯ1СЯ возможными двухквантовые перехо ды атома g f, причем вероятность перехода в единицу времени определяется выражение;\! W gf == (2li4r)1 I A gf 1 2E iE;, rде Agt так называемый составной матричный элемент ДHYXKBal! TOBoro перехода [12, 13]: А =="\l [ ( eJ)gn (р е 2)11! . (p e 2)gl1 (; eJ)"f ] ' (4.3) gf L..J UJ Ш] . UJ Ш2 п ng 1!g rде р оператор электрическоrо дипольноrо перехода, " C'yBIII' рование ведется по всем промежуточным квантовым со(:,т,,)яН\1iI)1 , u атома I п), которые связаны электрическим дипольным переходО:. с состояниями I g) и 1/), 2r === 2r gf полная ширина IЮ IIO.1) высоте перехода g f. 1 Выражения (4.2) и (4.3) можно получить либо непосредствеНlIЬР вычислением вероятности двухквантовоrо перехода с помощы о 150 p}lII возмущений [11], ли()о с помощью выражения Д.'IЯ мнимой 1'}I нелинейной ВОСПРИИIЧIIВОСТИ третью'о порядка ,(:\) (Ш!' <.' (2) для атома под действием поля вида (4.1) [12, 13]. Сле "'2' , Т иметь в виду, что выражения (4.2), (4.3) записаны для простоrо ал, коrда состояния I g) и I f) не вырождены и все промеа\у jruIы е состояния I п) нходятся далеко T резонаНС,а, т.. е. " Ш1 1, I Ш"g Ш21 ""> r пg. KpOle 1'010, предполаrае1СЯ. 'r. Ф .' ;:;корость двух отонных !Il:)реходов rораздо меньше скорости < аксации заселенности 1\онечноrо состояния 1, и поэтому эф . ктами насыщения двухфотонноrо перехода можно пренебречь. ,Н Иноrда удобно ввести сечение двухфотонноrо поrлощения излу ", я на частоте Ш 1 в присутствии поля на частоте Ш 2 с интенсив тью /2 == (с/8л) Е;: (4.1) Q12 === аТ(2) + Ы'(О). (4.8) 32713'°1 I \ 2 п 3 с 2 1 (Ш 1 1 Ш 2 11 Agf I 12' t (0)1 + 0>2) нормированная функция, описывающая форму ,вии двухФотонноrо поr.iIощения. Для численных оценот.. .это ражение можно предетавить в виде ,)(ш 1 ) == 1,15.103-l1 L <1 I z 11l) <п I z I g) [ Е" пО)1 .J, Е" nШ2 ] 12 Х n Х (йl/((о)1 + ( 2 ) 12 [CM 2 J, (4.5) а(2) (Ш1) == (4.4) е энерrия уровней и фотонов вырашена н ридберrах, Ro 2л 2 те 4 /h 3 , матричные элеIенты дипольных переходов выражены ,!радиусах Бора, а О == J I 2/(4л 2 те 2 ), а функция Ш 1 / (ш! + ( 2 ) с точ стью до множителя ш 1 /( ш! + ( 2 ) являетсн безразмерной вели ой, которую можно назвать «добротностью» линии двухфотон то поrлощения (1 выражена в Вт/см 2 ). { 4.1.2. Правила отбора. Составной матриqный эдемент A gf MO 'т быть представлен в компаI\ТНОЙ форме С помощью оператора [11] Q12:=: е 1 р (Ш 1 Ho)1 е 2 р + е 2 р (Ш 2 llо(! еlР' (4.6) Agf == <! I Q121 g), (4.7) (4.2) е Н о rамильтониан ИЗО.lированноrо атома в отсутствие CBeTO 1 "ro поля в единицах п, ]J векторный оператор, а (,). Но ')-, t ,алярные операторы. Q12 представляет собой совокупность TeH риых операторов. Так как Q12 является симметрпчным опера ,OM, то он может быть представлен единственным способом в виде М:мы неприводимых тензорных операторов BTOpOl'O 1I нулевоrо иrов: Пусть векторы поляризации е1 и е2 световых волн соответствуют ', a и лполяризациям. Тоrда выражение (4.6) состоит из CTaH 151
11 1 1 : I I I I , 1.i! '1 "1: :1' '1. :1 :1 " 1 1 :,! i 11,1 ;щртных ко:'шонент ]Jq, и Pq2 веКТОРНОI'О оператора р, rде ИН/I.\'I\сl, (11 и q2 прпнп",raют значения +1, 111 О ,J,::IЯ поляризациЙ а+, п' l! I 1 соответсТlНШНО. Очевидно, что операторы T2) и TO) СОСТОНТ lJ.: компонент ]Jq, и Pq, при выполнении УС::IОВИЯ q ql + q2' ('1.9) Рассмотрим простоЙ случай атома с r8связью. Ран!' Т8НЗОР lI оrо оператора Q12 автоматически дает общее правило отбора ;.{ля орои_ тальноrо yrJlOBOrO момента aTo",Ia ;\,L < 2. (4.10) Правило отбора (4.10) AIOn-\НО получить из более простых качеСТвен_ ных сообра,кений. Действительно, в эдектрическом Дипольном ПРи- ближении, в котором мы рассматриваЮI связь состояний I g) и I j) с ПРЮIеffiУТОЧНЫМИ СОСТОЯНИЯJ\Ш I п), rамильтониан взаЮIО_ действия :'IеffiДУ атомами и световым полем действует только на орбитальный ЭJIектрон. Компоненты оператора дипольноrо взаимо_ действия f'iP преобразуются как компоненты неприводимоrо тен- зора Tl) с q 1 для a, q == +1 ,J;ля a+ И q == о для :ТПОЛЯРIl- зации. КаiКДЫЙ раз, коrда применяется нечетный оператор, орби- тальный уrловой момент изменяется на + 1. Применяя этот опе- ратор в составном матричном элементе дважды, находим, '1Т() ор- битальный уrловой момент в двухфотонном переходе ДО.iIжен из- :'Iениться на ;\,L == о или ;\,L == + 2 (4.11) И, помимо это1'О, должно выполняться условие ;\.тL == ql + q2' (4.12) ПО.'Iьзуясь свойствами скалярноrо оператора Т(О) и неl1РИВОДИ- Moro тензорноrо оператора 2-ro paHra Т(2), а также свойствами коэффициентов Rлебша rордана, J\IOiЕПО получить правила OT бора дЛЯ ПО.'lНО1'О уrловоrо момента атома F (с учетом спина эеhТ- ронов и ядер) п ero проекции на выбранное направление .1}rя всех случаев изменения орбитальноrо МО:'lента, предписываеМОIО пра вилом отбора (4.10). Сводка этих праВИ:l отбора, полученная в ра- боте [11J, припедспа в табл. 4.1. Во внешне:'I сильном иаrнитном поде, Коrда энерrия взаИМО;Jсii ствия электрона с Мal'НИТНЫМ поле:'I rораi:ЩО больше энерrии СПl1!l- орбитальноrо взаимодействия лLS, справедливы следующие пра вила отбора Д,IЯ маrнитных квантовых чисед ЭЛeI{трона 11 ядерНО1'О спина: !.....j1s == ;\,М ! == О. (4.13) Они следуют из Toro факта, что rаМИJlьтониан электричесКИ-ДII- польноrо взаимодействия не действует на спиновые переменны е . Полезные обсуждения области применимости приведенвых J3bI- ше ДОВОJIЬНО простых праВЮl отбора и рассмотрение важных часТ- ных случаев даны в обзоре Бломберrена и Левенсона [1ЭJ. 152 J3 часТНОСТИ, рассыотренные выше правила о}бра аависят 'с, О ОТ свойств начальноrо и Iюнечпоrо состоянии. ОТО справед- bJ( о до тех пор, пока энерrпя в знаменатедях cocTaBHoro матрич- о элемента (4.3) может быть взята одинаковой для r всех чл,...еов ,.lультиплете промежуточноrо состояния I п). ото трео:>ет, .' , б 11 И Ц а 4.1. Правила отбора ДЛЯ двух:фоrопных переходов Iw иближении LSСВЯdtl [11] t:"Jl Jlерехода I Ра3РСШ;IIС пере ;Запрещенные переходы . P'2 M},.i',/ p(ll +'12 PO Po f'iJF'1 P1/2 P'1/2 Р, Mf'OP'f'+I. Л1['с) (Р целое) Р, Mf.,1/2 P'P, Л/f,'1!'2 (Р полуцелое) PO jl,Mf,.q I +Ц2O бы величины 1i (Ш"g )1) И 1i (Ш пg ( 2 ) З:lачительно, превы и константу л спиноропта::Iьноrо взаПl\lодеиствия лlS и кон- TY А cBepxoHK01'0 ваап:.юдействия AI S. Тоrда сумыирование :Всем подуровням ПрОIеFкуточноrо мультиплета с равными Be . и приводит К скалярной операции, которая не может изме- ть правил отбора [1:3J. Систематическое обсуn-\дение правил отбора для двухфотон переходов на основе теоретикоrрупповоrо подхода (помимо оты [11]) дано таКте в работах [8, 14]. '4.1.3. Резонансное повышение сечения. Если одна из двух . от лааерных полей ПРИО.'Iижается к реаонансу с частотой пе ОДа в накое-либо ПРОl\lе,1\-точное состоянпе I п >, то, соrласно тношению (4.3), можно О,ЮЦilТЬ реакor-о повышения вероятно . двухфотонноrо поr.'Iощеия. Это бы:то довольно ясно проде стрировано в опытах [1;)J. Исследовался двухфотонныи пере 38 4D атома Na, а частота издучения одноrо из лазеров естраивалась в окрестности промеffiуточноrо состояния 3Р. и расстройке Е . пш" 0,1 CMl сечение двухфотонно1'О по 'щения (J(2)(ш 1 ), 3оrласн'Q (4.5), остиrа;т (5.1014)I2 .CI2. Дате и интеНСИВНОСТII лазера l;:::::; 10 Вт/сы сечение ДB хфотонно .:поrлощения фотона ltШ 1 прпближается к ТИПИЧНОJ\I'у сеченпю $r однофотонных переХОДОR. На рис. .;) приведены эксерюен- . ЬНые зависимости СТ';ОРОСТII двухфотонных переходов ,j8 (} ='= ,2) 4D 5/2 и 38 (F ='= 2) 4D 3/2 от Д,'IIIНЫ волны )'2 одноrо из 'еров. Оба двухфотонных перехода имеют сильную дисперсию. J'да частота ш" приБЛПil>ается к 3Р ]JРОIе,I';УТОЧНЫJ\J состояниям. : я 38 (F 2) 4D 5/п('рехода имеется то.пько одно почти ре: nансное промеiI,уточное состояние 3Рз/, так как однофотонныи 153
104 I ' ' i I 102 I! 00 1 585,0 590, О переход 3Pl!2 4D 5 !2 запрещен. В то jHe время для 38 (Р === 2) 4D З!2перехода промежуточными MorYT быть оба 0[' "" состояния. l!HTepecHo, что в этом последнем случае сечеНие (; имеет резкии минимум. коrда частота лазера (й2 лежит кац Раа посередине между двумя промежуточными состояниями. а то объясняется противоположными знаками резонансных ВЦ<"Iадо Р u u I! от кадоrо из п омежуточных состоянии, т. е. взаимнои кщщев_ сациеи их вкладов I! вероятность двухФотонноrо переХода. В об- ласти резонансов с промежуточными состояниями ДОСТИl'аеТСJ! 1 10 7 3Рз/ 3Р'/2./ 105 3Р 3/2 оР 1/2 10!) 10 588,5 589,0 589,5 ЛZ,Н ).z,HM Рис. 4.3. Нормированные скорости двухфотонных переходов 38 (F 2) 4D5/2 (темные кружки) и 38 (F 2) D З/2 (светлые кружки) aTOla Na :как функции длины волны лазера 1..2' В верхнем правом уrлу в увеличенном масштабе покааана область длин волн вБЛИЗII резонансов с IIромежуточныМИ состояниями ЗРЗ!2 и ЗРl/2 [15] повышение вероятности ДВУХфОТОННОl'О ПОl'лощения на 7 поряд ков. Наиболее близкие к резонансу ТОЧl\И имеют столь высокое сечение двухквантовоrо поrлощения, что возникает насыщение двухквантовоrо перехода. Поэтому измерения вблизи резонанса были сделаны с ослабление:\{ интенсивности излучения в 10:) раз. Сплошные кривые на рис. 4.3 являются расчетными l\ривьо I1l , полученными с помощью соотношения (4.5) при учете тО3Ь:К О двух проме;куточных состояний. Как видно, достиrается дово:rьнО хорошее совпадение простейших расчетов вероятности двухфотоfl- Horo перехода с ;шспеРИ:l-Iентом. Рис. 4.3 является ясной ИЛЛ10('тра- цией резонаНСНОl'О поведения и правил отбора ДВУХфОТОНН(){О поrлощения. 154 2. форма двухфотонноrо резонанса в rазе тречных световых :Iучах :4.2. t . Линейный доплерэффект. Рассмотрим случай, Korдa k световые волны распространяются навстречу друr друrу и из стейтих l\ачественных соображений можно ожидать появле я: двухфотонноrо резонанса без доплеровскоrо уширения. Пусть ,. вовые векторы полей равны k l === k 1 n и k 2 === k2 11, rде n ::;SllIЧНЫЙ вектор в направ.тrении оси z. ТОl'да для двжущеrося с:КОРОСТЬЮ v атома световые волны имеют частоты О\ === (Ul со klv z И Ш 2 === Ш 2 + k 2 v z соответственно. Для Toro чтобы полу ;Ть вероЯТНОСТЬ двухфотонноrо перехода, достаточно в Bыpa асеви е (4.3) дл CocBHoro :lIатричноrо эле,;\Iента подставить этп !f8 ы e частОты lU l и О)2' ДЛЯ учета раеСТрОИl\И частоты перхода _ sеПОДВlжноrо атома (ug! === (йо относитльно суммарнои ча cтoTы полеи (ul + (й2 (k l k 2 ) и" необходимо ввести COOT ветствующий лоренцевский фактор с полушириной r. В резуль ,.те для скорости двухфотонных переходов в поле двух встречных IOлs получаем выражение 2 r2 W g ' f ::::: ( 2n4r)1 EiE2 х r 000 + (kl k 2 ) V z ОО] 002]2 + р х I L (PCJ)gl1 (Р С 2)п! -+ (P C 2)gn (peJ)n! 1 2 n oo"g т kJv z Ы] . OO ng k 2 v z 002 (4.14) Vереднение W g ! (v) по скоростям атомов в rазе дает l\OHTYP с COl\ fi8Ценной доплерОВСl\ОЙ шириной (k l k 2 ) и за счет лоренцеВСl\О Itрезонансноrо множителя в (4.14). В случае очень БЛИЗl\ИХ ча .фт световых волн это остаточное доплеровское уширение может .заться даже меньше однородной ширины перехода 2r. 1I. i Случай (ul === (й2 === (й требует специальноrо расчета, так l\aK, i ....... 1.10 одновременноrо поrлощения фотонов из встречных волн ')можно одновременное поrдощение двух фотонов из l\аждой . ' . . ' вы. Выражение (4.14) для скорости двухфотонных переходов . rДа может быть представлено в виде трех слаrаемых: '11 == (2n 4 r(1 EiE; (000 2;2 -+- r2 х %:; I L (peJ)gn (р е 2),,! + (p e 2)gn (peJ),,! 1 2 Х Ш ы + ng 4 l 4 r 2 I \l (peJ)gn (pe l ),,! 1 2 , + (2п r) Е 1 (ш о 2ш + 2kv z )2 + r 2 oong 00 ' + (2n4r(l Е 4 1'2 I \l (P C 2)gn (р е 2)1l! 1 2 (4.15) 2 (ooo2oo2kvz)2+r2 oo"goo n .рвый член соответствует поrлощению двух фотонов из встреч , беrущих световых волн. Он описывает двухфотонный резо с, совершенно свободный от доплерОВСКОl'О уширения. ВтороЙ 155
11 11 ! I 1. I t l , .1 11 I i' II II третий члены соответствуют поrлощению двух фотонов из l-;а1\О" :шбо одной беrущей волны. Эти члены описывают, очевидно. Об 1), ные доплеровски уширенные профили двухфотонноrо поrлоrце'!' l'аза. 1111 В простейшем случае беrущих волн с одинаковой цпей (1)1 == 1>2 == 1» И амплитудой (Е1 == Е 2 == Е) (4.15) сводится к виду W == ( 2п4r ) 1 Е4 ] '\l (J;p)gl1 (ре),,! / 2 [ Р + g! / 00 oo «(J)02(J)2...Lf2 n l1g I + 2 1'2 + 2 f2 ] (000 200 ,2kvz)2 , f2 (000 200 + 2kv z )2 + f2 . ПОПЯРlJ а q, Bbl P ,j,l. el1lJ e После усреднения по СКОРОСТЯМ получае:'.! выраа,ение для 'iJOpll.l .'lинии двухфотонноrо поrлощения атомов в rазе, получеННое впервые в работе [10], (2) ( ) (2) ( ) l [ ( 000 200 ) 2 J , 4kи f2 ] Х (1) Хбсr Ш ехр ku . (fл r (000 2(0)2 + f2 . !.17) rде X&r (ш) коэффициент двухфотонноrо поrлощения для о;tной беrущей волны в центре доплеровски уширеннOl'О перехода: (2) ( ) ( :\:0 :\70 ) 4л3/2Е2оо I (pe)gn (ре)n! \ 2 X6er W 1 g 1 f п 3 k с"и 11 W)1gW Форма линии двухфотонноrо поr,'lощения в стоячей волне по казана на рис. 1.17. Ширпна узкоrо двухфотонноrо ре:инанса равна однородной ширине ДВУХфОТОННОl'О перехода, которая определяется уширеНИe:l! начальноrо I g) и конечноrо I j > состояний перехода. Отношение IIнтенсивностей двухфотонноrо узкоrо резонанса к непреРЫВНО.\IУ фону, обусловленному цопле ровским уширением, равно 4kиi Vлr. Физически это объя('няет ся тем, что при настройке на точный резонанс в ДВУХФОТОНRОМ поrлощении MorYT принимать участие все атомы независи:\1O от их скорости V. При расстройке относительно центра переХОJ;Н на величину l'ораздо больше 1" в резонансе с поле:.! находите я ЛIIUЬ небольшая доля атю!ов с резонансной скоростью, опреде J Яl':\[О!I условием 2kv == 2ш шо. Правила отбора для двухфотонных переходов ПОЗВО.'lяют вЫ' брать тип перехода и поляризацию встречных световых BO:IH 1'1 11 1>2 так, что доплеровски уширенный фон полностью ис'!езает. Расс.\IOТрИМ случай ДВУХфОТОННОI'О перехода :\Iежду двумя Sco- СТОЯНИЯ:'IИ атома. Так как в нача,'!ЫIO.\! ][ конечном состоянии ор- битадьный уrловой мошшт равен НУ:IIО (1'1 == L 2 == О). то. oQe- видно, .!lIT. .ССС О. Есшr световые I:IО,'!НЫ имеют одинаковую {,рУ- rовую по.ляризацию. т. е. I ql + q2 I . 2, то все ДВУХФ()1'I)НIlЫ переходы запрещены (с:.!. табл. 4.1). Однако если две волны Ю181О KpyroBbТe ПОЛЯрИЗIЩИИ разных 3HanOB, то q1 + q2 == О И BO'5)!OiI;- но двухфотонное поr'лощение. Такюr образом, n поле двух Ri>']'pe Q - 156 , беl'УЩИХ волн с противоположноЙ круrовой поляризацией фотонное поrлощение возможно только при одновременном !JJоJЦениИ фотонов пз встречных водн, т. е. в пределах узкоr , на нса в центре линпи, И совершенно невозможно из одном ymеЙ волны. На эту возможность устранения доплеровскоrо р (1 1 . 1, 6) .iIi -,r1.' .::. : . " .. !,j,, а о 1,0 L! J.', rrц (4,18) 6" о 1,0 L1 Р, rrц 1,0 1,O о 1,0 L!v,rrц . 4.4. Фор)ta JII1НIIИ двухФотонноrо поrлощения на переходе 35' .') ,а натрия: а стоячая волна с KpyroBoI"! поляриаацией разноrо :шака i ВСтречных волн; б стоячая световая волна С линейной поляризацией; в бю'ущая световая волна С шшепной полнриаациеЙ 113] а двухфотонноrо поrлощения БЫ'l:О обращено вюшание в рабо 11]. Экспериментально это явление отчетливо наблюдалось на ходе 35 58 аТШlа Na [16]. На рис. 4.4 по:казана эксперимен ЬRая заВТIСIПIOСТЬ формы лиНIШ двухфо'rонноrо поrлощения : ТОМ переходе ддн с:r'чая встречных BO,'IH с КРУl'ОВОЙ ПОЛяриза 157
Il I'! I I!II lil цией разноrо знана и линейной поляризацией. Отчетливо ВI1 полное устранение доплеровскоrо фона в первом СЛУчае. Ali o сравнения внизу поназан спектр двухфотонноrо поrлощения J1Jj одной беrущей волны, И.\1еющий обычное доплеровское уl!In ДJ1Jj ние. -Кан видно, внутри ДОШlеровскоrо нонтура вознинают Ре, двухфотонных резонанса, обусловленных двумя возмощнь ДВq переходами F === 1 ---+ F' === 1 и F === 2 ---+ F' === 2 между компонIМI! тами сверхтонкой струнтуры состояний 38 и 58. e!l_ 4.2.2. Квадратичный доплерзффект. При вычислении Ф о р Ф .линии двух oToHHoro резонанса мы оrраничи.'IИСЬ только ЛИНе" ным доплерэффентом. Ясно, что форма линии ДВУХфОТОННоrо p' зонанса будет приближенно сохраняться II в более высоних ПРI! ближениях по v/c, если TO.тrЬKO доплеровсниЙ: сдвиr суммаРIIОЙ: частоты Ш;Е обеих встречных волн для движущеrося атОма ОТII _ u u.. О сительно удвоннои частоты световои волны L;(o) значительно Мень_ ше однороднои полуширины перехода : 2 200 Ш2; (1) == 2ш<r, (1 V 2 /c 2 )1/2 rде v абсолютная скорость атома. В противном случае необхо- ДИМО учитывать внлад следующих по (v/c) членов. Разлаrая левую часть выражения (4.19) в ряд по (v/c), леrко определить, что Пер- вым ненулевым приближением является квадратичный эффею Доплера. Параметром, от HOToporo в этом приближении зависит форма двухфотонноrо резонанса, является отношение квадратич Horo доплеровсноrо сдвш-а L1(l)q суммарной частоты для атомов со средней тепловой сноростью и к однородной полуширине перехода: (о)ч 00 и 2 L'1oo D и t====TC2;:::::;2rc' 1,11 rде Ш о ;:::::; 2ш частота двухфотонноrо aToMHoro перехода. Чтобы учесть квадратичный эффент Доплера, заменим в пер вом резонаНСНОI слаrае:\Io:II выражения (4.16) величину 2ш на величину Ш2;. равную, cor.'IaCHO выражению (4.19), 2ш + 2шv 2 /с 2 . Полученное выражение необходимо усреднить по мансвелловсКО- му распределению абсо.'IЮТНЫХ скоростей: (И ' gf) == .r! . (' W gf (1') e/"/"'и2 dv == v л и'! J о 00 4 1'2 == ,1 e!"lc' v 2 d " . . r r 2' ( ) 9 V, 11 :t иЗ , I Ш L ШО о rде А поСтоянный коэффициент перед лоренцевским контуро)! двухфотонноrо резонанса. Соответствующий интеrрал вычисляет- ся точно и определяется выражением [-17] (W д/) == А Не {iZ 1/2 qr (:3/2, 3/, Z)}, (4.22) ")ч 158 i/I,'; 1'.' (4.-19) 159 . z === (2ш ш о )/L1Ш q + if/L1ш q , '1' (а, , 1') вырожденная ;, rеометрическая фуннция BToporo рода. ,lонкретный вид выражения (4.22) полностью определяется fI :м:етром t === L1ш q Т. Для оптичеСЮIХ переходов в атомах ти а ымп являются :шачения: (1)0/2;1 :=;::; 1014 1015 rц, 2r/2л;:::::; ;106 108 rц, и/с;:::::- 106 и паРЮIетр е;:::::; 103106 1. аво для очень леrких атомов, в том числе аномально леrних :м: позитрония) и (или) очень ,Узних .'lиний пorлощения на пере аХ из OCHoBHoro в метастабильные или высоновозбужденны,? берrовские) состояния, параметр t может достиrать значени азДО больше единицы. Поэтому для описания всех ситуации :х:одпмО рассмотреть два предельных случая: t < 1 и t 1. "(Прп t < 1, воспользовавшись известным асимптотическим по енпем функции чr (а, В, 1') при 11' 1 1, из (4.22) можно учпть приближенное (с точностыо до линейноrо по е члена) ажение, справеДЛlIвое для любых расстроек (2ш Ш о ) [-18]: /. [ 2 [ 1 '1 (2(0) (0)0) [ 2 ' 1 ( 4.23 ) igf) == А (200 (00)2 ..;-- 1'2 . t r (2оо. (й о )2 -+- f2 J . выражение описывает слеl'ка аСИОIетричный 'lоренцевский тур, мансимум КОТОРol'О сдвинут в нраспую сторону и располо на частоте 2Ш m ах == Шо 3L1ш q /2 (;:J;ЛЯ L1(1)q < r). (4.24) , выражение моn,ет быть получено также ПрЯМЫ::\I вычислением днеrо квадратичноrо сдвиrа (ш (v 2 Ic 2 ), нак это сделано в рабо [19, 20). На рпс. 1.5а для иллюстрации приведена форма 1,0 (4.20) 2Ь) БJо ДБJq 0,8 0,5 0,4 0,2 (4.2-1) 2(,)(,)o .1(,)" 2 о 4 2 2 о ,.' 4.5. Форма УЗRОl'О резонанса двухФотонноrо llOl'лощения с учетом :RBaд '1Horo эффекта Доплера: а 18 38переход аТО)!а водорода, коrда <Oq [; б 18 28переход атома во,];оро;(а, коrда L'1oo q ;;p r [18] и ДВУХфОТОННОl'О резонанса на переsодс 18 38 атома BO . Ода, вычисленная при значениях 21 "..се 1,0 мrц (радиационная . ИНа перехода), и/с 7,5.106 (Т ;'ЮО к) II t === 0,16.
11 '1 I! 1, I I I '! 1',: [ , 11 :' 1 ' , ' . I[ 'i![: 1 1, 1 11, . 1 1,1 . , !I i il [' , При е 1, пользуясь асимптотическим поведением ФУII!\l\I! чr (а, В, у) при I у I 1, :lЮЖНО показать. что для paccl'Poel ! 2ш u>оl<ДU>q справеДJIИВО приБЛИiь:енное вырап-;ение [17,19] (W) == А r 2л схр ( 2( Ыo ) Х iJ.(I)q (l)q х{[( 2(1)Д;q(йО / ,( q YY'2 2(1) (1)0 } 1/2. (I)q Детальный анаJIИЗ показывает, что вырап-;ение (4.25) справеДJ.llll!U таюке и при расстройках I 2(и U>o I "" L1U>q [18]. При БoJIы111хx расстройках (1 2u> U>o I U>q) становится справеДЛИВЫ:lI 1111- ражение (4.23). Выраil\ение (4.25) описывает резко аСИМмеl'Рll'l_ ный контур, максимум KOToporo сдвинут в красную сторону и СООТ. ветствует, в отличие от (4.24), частоте 2U>max == Ш О Дu> q l2 (ДU>q > п, (4.26) а ширина ero по ПОJIувысоте равна 1,8 д U>q. Очевидно, Что пр\[ 1 происходит значительное уширение резонанса изза Квад- ратичноrо эффекта Доплера. Это при водит к уменьшению OTIIOIlle_ ния интенсивности двухфотонноrо поrлощения в максимуме ре- зонанса к интенсивности ДОШlеровски уширенноrо фона ДBYX KBaHToBoro поrлощения от значения 4ku Улr (при е < 1) До 4 1/2kulуёДU>q == 4V2cl1/;u (при е 1).' Важным ПрИl\Iеро! этоrо случая является резонанс двухфотонноrо поrлощения на переходе 18 ---+ 28 атомн водорода. На рис. 4.56 приведена рас- чe-rная форма линии двухФотонноrо резонанса для 2r 1 кrц (однородная ширина перехода при давлении 1U4 Торр) II Т == :юо 1\, Korдa Е == 70. Полная ширина резонанса на полувысоте составляет 130 кrц, сдви1' :lIаксимума резонанса 36 Krf. Таким образом, форма двухФотонноrо резонанса на узких пере- ходах атомов в rазе является тем редки;\! в оптике случаем, котда учет квадратичноrо эффекта Доплера принципиально необходиМ. 4.2.3. Полевой сдвиr 11 ymирение двухФотонноrо резонанса. Д вух ф отонный переход ;lfе'hДУ уровнями ВОЗl\Iожен только за счеТ . . u Р! возмущения квантовых состоянии атома И:IП :lIOлеКУJlЫ световЬ. ПШlем. Это возмущение нризбежно действует нн начальное и 1\0- нечное состояния атома п, С:lедовательно, вызывает сдви1' и унт" фф Т(\ рение двухфотонно1'О резонанса изза высокочастотноrо э еК Штарка пропорциона,1lьные интенсивностп лазерно1'О ИЗJfучен нЯ : , Tj Сдви1' частоты внутренне прпсущ ДВУХфОТОННО:lIУ резонансу. .\',,_ как для двухквантовоl'О перехода неоБХОДlIl\IО участие проме f ',_ u Т б и с 1\1 IV точных виртуальных квантовых состоянии. аким о разом, . j! '1енпе доплерэффекта Е двухфотонной спектроскопии ДОСТIна етс 1) u '1 'lIзJ1Ь [(енои непоправимоrо Юlешнтельства во «внутреннюю п фа' квантовой системы. В ЭТО;l[ состоит существенное отличие двух l' тонной нелинейной спеКТРОСI\ОПИИ от метода спектроскопии JlaCT_ !Цения, в которой проб:Тf';I[Н световых СДВПl'ов практически OTJ;! ствуеl' изза To1'o, что д.'IЯ разрешеННОl'О О;J;НОфОТОННОI'О пере. 160 (.25) парой уровней не требуется возмущения атомных состоя у 7ЧасТИЯ в нем виртуальных проме,\,,:уточных состояний. 1'1 J В общем случае сдвиr энерrии aToMHoI'O уровня т во внешнем .' оваВСНОМ световом поле Е == р Е со", (u>t kz) леrко BЫ 'е;втся по теории возмущения [21, 22] d- Е2 )1 [ I JЭтпе 12 ! рпте 12 ] " дЕ", == 4""" ' . F; Е пы ', Е,п Е п + пы . "- .) нl n 11 (4.27) )' ,'. формула справедлива и при подходе к резонансу, но в этом aв в резонансные знаменатели нужно добавить член r шll , опи ;roщий конечную ширину резонансноrо перехода. Например, остейшем случае двухуровневой системы выражение (4.27) dli1f,ИТСЯ к виду ,/: Е2 (PJ20)2 >. 0(1) == п2 ((1)0 (1) ' (4.28) -:!Н f !iu>o == Е 2 Е 1 , u> частота cBeToBoro поля. Оба уровня .roт одинаковые по модулю, но противоположные по знаку lIиrи. При u> < U>o возмущение световым полем увеличивает rтояние между уровнями, а при u> > U>o, наоборот, сокращает z' // о'(и 2 l 2 " 0"(,) "- , t (,) (,)0 (,)0 (,) t / 0"(,) 1 / " Т "- 0"(,) l' , t ц о l' 2' Сдвиr уровней двухуровневой системы в сильном светопом поле с частотой (о < (00 (а) и (о> (00 (6) СТояние между ними (рис. 4.6). При точном резонансе (u> == о) СДвиrи компенсируют друr друrа, и поэтому в спектроско . Насыщения резонансноrо поrлощения световые сдвиrи (с точ ЬЮ ДО вклада друrих нерезонансных виртуальных состояний) ТСтвуют. Заметим, что смещение уровня т в линейно поляри ННОМ поле с u> ---+ О (или, точнее, при пu> < I Е т Eп i) адает с квадратичным смещением в постоянном поле с такой ;ДJIОТНОСТЬЮ энерrии. Ыражение (4.27) справедливо и для двухфотонных пере ,оп. Например, сдвиr начальноrо состояния определяется ;,В. С. Летахав, В. П, Чеботаев 161
)1 l' 11, l' I выражением дЕ == Ei (!,e])gn (J;e2)ng g 4п ...) (j)ng Ш] . n Если частота (й 1 приближается к резонансу с Ш,,, то сдвиr )IJ epr II! может быть достаточно большим. Знак СДllиrа, как и в ('лу»! u ' '3е двухуровневои системы, изменяется при прохождении чер резонанс. Вблизи резонанса (й 1 ;::::::; ffi ng становится важным пере,! мешивание состояний I g) и I п). В случае точноrо реаОlIансе; в резонансный знаменатель в (4.29) надо добавить член if учитывающий конечную ширину переход а g ----+ п. Тоща веЩе; венная и мнимая части получающеrося выражения ОПИСЫВaJ()т сдвиr и уширение начальноrо состояния 1 g) световым полем () [13]: '1 I1Е Ei 2 (j)"g ..) k]v z Ш] g 4п I (pe1)gn I ((j)ng+klVz(j)])2r, ' Е 2 r I1r g == + 4п \ (pe1)gn 12 ( + k n g )2 2 ' (j)ng lV z Шl Т r ng l'де мы сразу учли доплеровский сдвиr частоты изза ДВЮI,ения атома. Теперь необходимо учесть сдвиr и уширение уровней иаза присутствия BToporo cBeToBoro поля на частоте (й 2 . Если Ы];:;::; ;::::::; ffi ng , а (й 1 + (й 2 ;::::::; ffifg, то автоматически второе поле находит ся вблизи резонанса с частотой ffifn' Поэтому для сдвиrа и ушире ния уровня I f) можно записать выражения, аналоrичные (4.30) и (4.31). Сдвиr двухфотонноrо резонанса определяется суммарным сдвиrом начальноrо и конечноrо уровней ДВУХфОТОННОIО пере хода [13]: Ei (j) + k]v Ш] I1(,) ! == - I (ре) 1 2 ng z g 4п 2 1 ng ( + k ) 2 + r 2 (j)ng ]v z Шl ng Е: Ш ! h-2V" Ш2 I (р е ) 1 2 . ('! .:Щ 4п 2 '2 fn ( : - )2 + r2 (j)fn 2V z Ш2 /" Если (йl + (й 2 == ffifg == (йо, то расстройки (Ш n /,' + k1v. (i)l) и (ш/ " k 2 v Z (й 2 ) одинаковы по величине, по противополоiI'!lы по знаку. В этом случае подбором амплитуд полей Еl и Е 2 11 ЗIIЗ- чений матричных элементов (pe1)"g и (pe 2 )fn можно сделать C;\BHr 1J уровней такими, что частота двухфотонноrо резонанса останетсЯ неизменной. Аналоrично уширение двухфотонноrо резонанса (вдали ()1' на- сыщения двухфотонноrо перехода) определяется сумм,] pHbJ)! 162 (4 ')() 'J; о 1,0 2,0 I,кIЗ7/см 2 rJ [13]: eJlllel\l начальноrо и конечноrо состояний . 2 r -. Е 1 I ( Р ) 1 2 ng ',r;::::: 4v р 1 I1g ( W k v ) 2 + r2 t пg I 1 Z (()1 tlД: Е 2 + 4п 22 I (pe 2 )gn /2 r f " ((j)fl1 k 2 v z (2)2+ r,,, (4.33) едИ сравнить ВЫРЮБение для скорости двухфотонноrо пере (4.15) и выражение для сдвИrа частоты (4.30), то в случае ладающеrо вклада в процесс только одноrо промежуточноrо ", .иия можно получить связь между ними [23]: W gf N I1Eg.I1Efo (4.34) ( :1.:-JO} 'еоотвоmение показывает, что увеличение скорости двухфотон 'nерехода может достиrаться в одинаковой мере любым спосо . увеличивающим сдвиr уровней: либо увеличением интенсив ., полей, либо приближением к резонансу с какимлибо про уточным уровнем. В то же время можно получить большой .i:.... (4.31) tJ'v.Hru, 4С 3/2 4lJ S / 2 боrJ 200 3Р3!2 3Р1/2 rJ'v,нrц L . . . . +500 1O F2 F/ +10 500 1000 + 20 fJ))> //ц 8 а '; 4.7. Сдвиr уровней двухфотонноrо резонанса на переходе 38....... 4D натрия: а схема ИСПОЛЬЗ0ванных уровней; б зависимость сдвиrа чальноrо уровня 38 (F == 2) от интенсивности излучения на 589 нм; ,зависимость сдвиrа уровня 38 (F == 2) от расстройки излучения (j)z Птельно точноrо реЗ0нанса с промежуточным уровнем 38 (F == 2) ....... 3РЗ/2 [23] ,r частоты двухфотонноrо резонанса, например, за счет сдвиrа 1:[Horo уровня 11 Е/ при малой вероятности двухфотонноrо ecca, если обеспечить малость СДВИI'а начальноrо состояния Таким образом вполне возможно избежать эффектов Hacы 6* 163
11: 11 11 ,1 ,1 11 11 ,1 l' 11 11 1: I i '1 ., '1, 11' J li I J !'I" l' ','" i,'j' 1: li I I,! щения двухфотонноrо поrлощения, наблюдая В то же время ijO,1 ".:. резонансы двухфотонной днспсрснн шие сдвиrи частоты двухфотонноrо резонанса. }" ".; е е Экспериментально полевые сдвиrи и уширения ДВУХфОТО1[;" В соответствии с соотношениями Крамерса Кроюна резо резонанса были довольно детально исследованы в работах nLor "Ii'в . , . ' су двухфтнноurо поrлощения должен соответствовать резо: ХОЛЫIa и Ляо [23, 24]. В их экспериментах использовался ?!\ c двухфо о нои дисперсии. И аналоrично рассмотреннои упомянутый в п. 4.1.1. переход 38 4D натрия (рис. 4.7а). \: .;t 3.3 спетроотскопиuи н:сыщения дисперсии возможна спектро стоты двух лазеров на красителях непрерывноrо действия настр,щ &1СоJ11'1Я дву фоннои Д сперсии . . u вались так, что в качестве промежуточных виртуальных УРст': : РассМОТРИМ возникновение резонанса двухфотоннои дисперсии моrли служить ЗРз/2 и ЗРI/2УРОВНИ. Двухфотонный пер('Ir р J1p1'lMepe атомното 8 8перехода. В этом случае равила OT 38 4D контролировался по интенсивности флуоресцеНЦIIII f:X "ра требуют, чтобы две встречные волны имели ПРОПlВополож переходе 4Р 38 (330 нм), возникающей за счет каскадното np:J ",е J10 направлени KpyroBble поляризаr:ии. Пусть одна из лазер цесса при распаде 4Dсостояния. Перестраивая СУ:\fмарную ЧС1('То волн С частотои (й 1 вляется сильнои и пояризоваа по KP ту лазеров (Ш 1 + (й 2 ) в окрестности частоты двухфотонноrо е; f1 . " а друrая, с частотои (й 2 , яляется слабои пробнои волнои. нанса (йО == ffi (4.D 38), можно было находить максимум Beo. J):yCTb пробная волна имеет линеиную поляризацию. т. е. состоит ности перехода, т. е. частоту двухфотонноrо резонанса. Исследо, , двух волн, подяризованных по круту с ПРОТПВП.ОЛО}f':ЫМИ вание сдвиrов и уширения было облеrчено еще и тем, что .Jlазер, .,ляризацими. Тоrда В ДВУХфОТОННОl\I поrощении Оудет .участ ные пучки (й 1 и (й 2 направлялись навстречу друт друту, что обес. ,aTЬ толы,о одна из круrополяризоанных состаlJЛЯЮЩИХ проб печивало уменьшение доплеровскоrо уширения от 3,6 rl"I( До 1>1'1 волны. В результате для пробнои волны возникают явления остаточноrо значения ( k k ) и == 62 MrIT. Естественно на Ф , yro Boro дихроизма и rиротропноrо двулучепреломления, что 1 2 , , Оне ,. наблю д ать ме О Д aJ\IИ этой довольно малой ширины было леrко контролировать ничто;!;. ,ж но т, анаЛОl'ИЧНЫМИ описанным выше ные сдвиrи и уширения, скрытые в обычных условиях доплеров. ,fл. 3 (s 3.3). Разумее:ся, эти явления будут ВО(jП1IН<lТI, только ским уширением. На рис. 4.76 показана зависимость сдвиrа у р , ,1'1 близости суммарнои частОТЫ (йl + (й 2 к частоте двухФотон . ов О резонанса' ffi + ffi "'-" ffi ня 38 (F == 2) от интенсивности излучения на ""2 == 589 нм, на.,.' . 1 2 О' рис. 4.7в , зависимость сдвиrа этоrо же уровня от расстрой ,.4.3.1. Вращение плоскости поляризации. В тех случаях, Kor ки длины волны ""2 В окрестности перехода 38 (F==2) ЗР3'" ,'.ШJ'Iрины как атомных переходов, так и лзерноrо излучения Аналоrичные явления возникают при двухфотонном поrлощё ,.таточно малы по сравнению с отстроикаl\fИ I (й 1 (й п 1, нии на молекулярных переходах. Соответствующие расчеты Be " 2 (й п 1, u I (йо (Шl + (02) 1, rде (й п частоты промежуточ личины полевоrо сдвиrа и уширения двухфотонноrо резонанса . t уровнеи, а (йО частота точноrо двухфотонното резонанса, на вращательноколебательных переходах молекул сделаны В pa Д вращения поляризации пробноrо излучения [29] ботах [25, 26]. Экспериментально это явление было исследовано 8n 2 lN I р р ( 1 I I ) 1 2 u)l 1 (!. 35) в работах [27, 28], в которых двухфотонный резонанс без допле' 1i З с 2 .. gn пl UJl UJ n ' UJ2 UJ I1 UJ o (Шl + UJ2) l' [.. pOBcKoro уширения наблюдался на колебательновращательном n переходе (v з == о, J == 1) (v з == 2, J == 3) молекулы СВ 3F п сь /1 интенсивностЬ сильноrо поля, l длина l'азовой (v з == о, .J == 5) (v з == 2, .J == 5) молекулы NH3. Повышенпе йки, N плотность rаза, Pgn И Рn1 дипольные матричные сечения двухфотонноrо перехода достиrалось выбором частоТЫ менты для циркулярно поляризованноrо поля. Наблюдаемый одноrо из С02лазеров в окрестности резонанса с промежуточпьо! ксперименте поворот поляризат\ии пробной волны аналоrичен вращательным уровнем колебательноrо состояния V 3 == 1. Прп , екту Фарадея (хотя наложения маrнитноrо поля в данном слу мощности излучения С02лазеров непрерывноrо действия поряд не требуется). ка 103 Вт/см 2 наблюдался сдвиr частоты двухфотонноrо резопан Экспериментально явление вращения ПОЛЯРИЗaJ\IШ, ттндуци са в NН з на величину порядка 300 кrц при расстройке частиы аПноrо двухфотонным резонансом, наблюдалось в [29] на одноrо из лазеров относительно точноrо резонанса с ПрОl\fеlE'ТОЧ ',:-+ 58переходе атома натрия. Вообще rоворя, поворот поля НЫМ уровнем 5 rrц. . ации на уrлы около 90° возможен и в сильно нерезонансных Таким образом, частота и ширина узкоrо резонанса двухфотоJl" . ОВиях при достаточно большой интенсивности сильнOl'О поля Horo ПOl'лощения внутри доплеровскоrо контура принципиа:тъНО см. (4.35)). Однако одновременно с повышением интенсивности зависят от интенсивности полей, вызывающих двухфотонный пере- ксперименте проявлялись такие явления как самофокусировка ход. Это необходимо принимать во внимание в эксперимент,!\: п0 . ефокусировка. Поэтому в [29] интенсивность излучения фикси спектроскопии сверхвысокото разрешения. В силу соотнопrен НЯ аЛась на умеренном уровне (11:::::::; 1,5.106 Вт/см 2 , 12:::::::;,1) 5х (4.34) этот учет особенно важен в экспериментах, в которыs ДО- 04 Вт/см 2 ), а увеличение уrла поворота достиrалось за чет стиrается достаточно высокая скорость двухфотонных переходо!!' 30СТИ частот как к промежуточному, так и к ДВУХфОТОRI!о.v1У 164 165
. II!!i 1 1 . 1" I I I I I I I , , I ,11 Р езонансам (окодо 1 А) (ДJllша волны пробноrо JIазера 589,1 I1Л r 31 ) , сильноrо JIазера 615,9 нм, промежуточное состояние 3'2). Полученная в [29] зависимость yrJla поворота ПОJIяризаЦlIи О}' интенсивности СИЛЬНОI'О поля предстаВJlена на рис. 4.8а. Ка\{ видно, эта зависимость близка к предсказываемой (4.35) ЛИlIеii, ной а абсолютные значения уrла достиrают десятков rраДУСОJj Что' касается коэффициента наклона прямой на рис. 4.8а, то er rp, ерао 'I',араа 120 40 . . . 40 · . . . . . . 2 б 20 . .. . 2 4(J 80 120 б л,А . 0.5 1, МВ т/с,.., 2 а о Рис. 4.8. Вращение плоскости поляризации в окрестности реЗ0нанса ДBYX фотонной диснерсии: а зависимость уrла вращения Ip [rрад] от интенсив- ности излучения 1 [МВт/см 2 ] при расстройке 1 А относителvьно промежуточ- Horo резонанса; б зависимость уrла вращения от расстроики ОТНОситеJlЬНО точноrо промежуточноrо резонанса [29] экспериментаJIЫIOе значение 3,1.10 l'рад/(Вт/см 2 ) близко к теоре- тической оценке 1,6.1() l'рад/(Вт/см 2 ). С учетом разброса экспе римеIIтальных данных, а таЮI,е пренебрежения в расчете эффекта ми самофокусировки и дефокусировки такое СОl'JIасие можно счи тать ВПОJIне удовлетворительным. Обратим внимание на то, что знак отстройки суммарной частО- ты Ш 1 + Ш 2 от частоты двухФотонноrо резонанса шо определяет и знак уrла поворота (см. (4.35)). Тем самым заисимость уrла пова: рота от суммарной частоты ПОJIЯ (ИJIИ от ОДНОИ з частот при фИК. сированной второй) ДОШI,ЮI предстаВJIЯТЬ собои две ветви rипер болы. Это наrлядно демонстрируется на рис. 4.86, также взятоМ из [29]. I!f 4.3.2. Оптическая бистабильность на узком двухФОТОННОе резонансе. Конечно, вращение поляризации не единствеНIIа П р оявление двухфотонноrо резонапса дисперсии. Так же каК б JIичI1- в сл у чае однофотонноrо резонанса, JIИЗОСТЬ к которому уве Ф u паll С вает нелинейную восприимчивость среды, двух отонныи резо может привести к явлению оптической бистабильности, T.. К раЗJIИЧНЫМ возможным значениям пропущенной через интерфер : метр Фабри Перо мощности при одинаковом падающем из_ чеНИll. I{ачественное раЗШlчие OДHO и двухфотонноrо случая лl1' стоит в возможности устранения доплеровскоrо уширения в 166 014 резонаторе. Тем самым изменение бистабильных xapaKTe , It 140ЖНО ожидать в интервале нескольких меrаrерц вблизи '1'}J ФО '1'опноrо резонанса. Таким образом, двухфотонная оптиче :S: u u . fl БИС'1'аБильность имеет по краинеи мере два явных преиму , '1'ва: 1) изза совпадения частоты двухфотонноrо перехода для :s: атомов вне зависимости от скорости не требуется усреднения Р иимчивости по максвеЛJIОВСКОМУ распределению, и отклик n б u u Е ,' ь1 определяется о щеи простои aHa т " , . чесltой формулой; 2) возможность прп А I . епИЯ к резонансу в пределах eC'lecT . ой ширины для Bcero ансамбля поз а e'1' получить большие значения пока .еля преломления среды. " Первый эксперимент, в котором ДBYX Е ' ",опная дисперсия без ДОПJIеровскоrо .' рения ИСПОJIьзовалась для наБJIюдения , Тической бистабильности, был проведен о _арами рубидия [30]. Качественно пред "., 8ывавшийся и наБJIюденный в [30] эф , ВТ можно объяснпть СJIедующим образом с. 4.9). Пропускание интерферометра бри Перо l' в зависимости от фазы ктромаrнитноrо поля Ф опреде.тIяется вой Эйри (рис. 4.9а). За счет нели- {j пости среды сама фаза Ф зависит от Т, . Ф == Ф О + Х;lслшl/с, (4.36) 1 дшша интерферометра, i1 Фа er фазы поля в отсутствие неШlНейно "о В первом неисчезающем приблюr,еIlИИ , инейность Хел пропорциона.тIьна HHTeH пости поля внутри резонатора, т. е. по записать Ф == фо + 1']1', (4.37) tJ Фо. А 13 Ф{J Рис. 4.9. 1\ объяснению возникповения оптиче- скоЙ бистабильности на Y3KO1 двухфотонном pe зонансе, наблюдаемом в пропускании Т pe30Haтo ра Фабри Перо, запол HeHHoro нелинепной cpe дой. ф Ф О + 'Хелl(f)/С фаза световой волны за циклический проход pe З0натора с длиной 1, за- висящая от нелинеЙности среды внутри резонатора и, следовательно, от ero пропускания Т [30] коэффициент 1'] пропорционален интен Ности и действите.тIЬНОЙ части воспри 1ffiвости XHC' Пропускание при дaH фо можно определить rрафически '!по точке пересечения кривой Эйри с мой линией (рис. 4.9а). Изменяя , ну резонатора, можно менять фазу не изменяя наклона линейной 3i1ВИСИМОСТИ. Такое ']'роение позволяет получить зависимость пропускания l' Iдлины резонатора или, что то же cilMoe, от фазы Ф О (рис. 4.96, в). , рис. 4.9а приведен наиболее интересный случай, Rоrда пря я: Линия (4.:17) может иметь три ТОЧЮI пересечения с кривоЙ . и. На участке А С точке пересечения соответствует неустой 167
I ! I :1 чивое решение. Передвиrая прямую линию на рис. 4.9а от '1'0'11\ В к С, можно наuлюдать растущую зависимость Т (Ф О )' l[oc;rlt ЭТОl'О происходит скачок к точке Р и зависимость Т (фо) CTaIIOB е б u Е 1_ ся :lЮНОТОННО У ывающеи. сли же изменение длины реЗОlIцтор уменьшает фазу фо, то пропускание сначала увеЛИчиваеТСJI ц точки 11, а затем падает до значения в точке В. Д.'IЯ наблюдения эффет,;та оптической бистабильности при ЦllУх_ фотонном резонансе ИСПО.1ьзовался переход 551/2 5D 5/2 ато:\то!! рубидия (л "-'= 777,9 нм). итот выбор оказа.1СЯ очень удачным, Та1\ как и переход 55 5Р, и 5Р 5D штеют бодьшую силу ОСЦПJI_ ЛЯТОрR, а отстройка от ПРОМfТ'УТОЧНО;'О резонанса 551/2 5Рз,., СОСТitвляет Bcero лишь около .5 CMl. Кроме Toro, при ОТНОсите.тrь: но малых температурах дет'ко ПОJlУЧИТЬ большую плотность ато}!_ нот'о пара рубидия. В результате в [:O] действительно наблюдалась оптичеСкая бистабильность при разнонаправленном изменении длины интер_ ферометра Фабри Перо. Различные режимы пропускания были получены при варьировании отстройки от двухФотонноrо резоПан са, что при водит к различны,\{ нелинейным ВОСПРИИМЧИВОСТЮl X:I' т. е. к разному наклону прямых линий на рис. 4.9а. 4.3.3. Поляризационная двухфотонная спектроскопия. На- блюдавшиеr я в [30] <Jффекты были сдедствнем бездоплеровской двухфотонной дисперсии. Однако ни в этой работе, ни в рассмо- тренном выше эксперименте [2!J] не ставилась непосредственная цель реализации спектроскопии без доплеровскоrо уширения. Вместе с тем, в соответствии с принципами поляризационной спектроскопии, рассмотренной в S 3.3, представляется вполне естественным распространить поляризационный метод реrистра ции: и на двухфотонную спектроскопию без доплеровскоrо УПIире ния. ото было выполнено в работе [31], в которой проводил ась без ДОПJ!оровская спектроскопия Toro же перехода рубидия 55 5Р (а т,! кже 55 75) как в поrлощении, так и в дисперсии. В работе [311 использовался метод высокочастотной внутридоплеровской rетеродинной спектроскопии четырехволновоrо смешения [32], Принципы и возможности поляризационной двухфотонной спектроскопии без доплеровскоrо уширения удобно иллюстри:- ровать на примере эксперимента [33], в котором этот метод ис- пользовался для измерения профиля линии Т>а водорода в плот- ной плазме. Линия водорода La хороню подходит для TaKorO ме- тода, так как правила отбора для 15 25перехода допускаЮ; поrлощение только двух фотонов с противоположной KpyroBOiJ: поляризацией (см. табл. 4.1). Схема поляризационноrо ДВУХфОТОII- Horo спектрометра показана на рис. 4.10а. Поляризованньтй ПО КРУТ'У сильный пучок на частоте, равной половине частоты 15.--)- 25перехода, индуцирует изменение восприимчивости средЬ1. В пробном встречном линейно поляризованном пучке той же '1а- стоты только правополяризованная компонента чувствует измеlI е - !Де- ние восприимчивости среды, и в результате происходит вра О ние плоскости поляризатии пробноrо луча. Заметим здесь, '11' 168 {. ,.. J С " t:i: <с "J С:::, ci ' :;:; .() d { ! <1 -::] O...J ..... c:::J' % 0",-:; с.. =- hIil/ r:тHpodи (') €J. 1} Q) it (; .1:) I\) N} t"= О) '" (5 = :<10'"' == О <:> О g;: Р. <) 11 N i;M U '---" t<: == '::>1 ::>I, <:> =:5::>1 1; <:> ::>1::>1 Р. ::>1 S = ф ::>I ::>1 '"' :;\CI """"':s1 g8.S & g 3 <:> 1=[:0 '-< 1;; <Q ;.., o '-< Е-< I=[O <:> '" - QS С CtI:::::: t'[ t:!:! о <:> <:>;<; o..3 dP.::>I 8 S <:> 1=[ '" : gj I t<: <Q <:> :<1 ф >&::>1 = Р. I><i .-: :<1 <:> ф'-: 1=[ '" t<: = :<1 = .-: 1=[ = ::>1 S c>& 8.",. В ;.., == <:> Е1: I P. t<: '" Е-< <:> .-: . .-: ::>I'СФ >& .. <:> Р.Е-<:<Iф == = Е-< ::>1 ф"' s 1:1:: E-I:::: ф 8 ф == == ;.., '" 1;J, .... 8 о ..Q ..... ф.-: '::!< 1;1 I s. Р" t:J == ,::] ,.::: ;0," "1 (o,j с::::, "i I I с::::, 169
.., 1 I ;Ii li '1 традиционно правая и левая круrовая поляризация опредепл ся относительно направленин распространения света. Поэтому rrp 1- вополяризованная компонента линейно поляризованноrо ПРОБI:.[О:- луча поляризована противоположно относительно встреЧНОl'О IJp О вополяризованноrо сильноrо луча. Путем тщательноrо вьrбо 8.- скрещенных поляризаторов rлана было достиrнуто остаТОЧIIР8. пропускание Bcero на уровне 3 .107. Ое Мощность сиrнала Р спектрометра определяется выра;,кеlIи_ ем [33] Р Рост N [[1 х(3) (Щ I Iс1 2 I пrн (4.38) rдо Iс интенсивность сильной циркулярно поляризоваНIIОй волны, I"р интенсивность пробной линейно поляризоваНlIой волны, l длина среды, в которой индуцируется ДВУХфОТОНIIЬJЙ резонанс дисперсии, Рост мощность сиrнала, обусловлеНноrо остаточным пропусканием скрещенных поляризаторов, Q "" == 2ш шо расстройка частоты относительно точноrо двухфо_ TOHHoro резонанса. Частотная зависимость двухфотонной резонанс ной части восприимчивости TpeTbero порядка определяется Bыpa жением [33, 34] I х(З) (Щ 12 N Nf (Щ, (4.39) I rде N 1 плотность атомов водорода в основном состоянии, f (Q) форма двухфотонноrо резонанса для La. Из соотношений (4.38) и (4.39) вид профиля двухфотонноrо резонанса дисперсии в попя ризаЦИОННОl\I методе наблюдения дается выражением f (Щ N (Р Р ост )/II ПР' (4.40) На рис. 4.106 показан свободный от доплеРОВСRоrо уширенИЯ профи;rrь линии La, измеренный в плазме при плотности электро- нов N e == 5 .1016 CM3 И температуре Т == 11 000 К. Про вал в цен- тре профиля двухфотонноrо резонанса связан с тем, что тОЛЬКО одна сдвинутая в Iiрасную или rолубую сторону штарковская компонента дает вклад в 18 28переход. Это соrласуетсн 11 с тооретичеСRИМ профилем. Для сравнения на рис. 4.10в приведеll rораздо более уЗRИЙ двухфотонный резонанс в области, rде плоТ- ность электронов и соответственно вклад штарковскоrо уширенИЯ малы. Этот эксперимент является хорошей иллюстрацией во:НIОЖ' ностей метода двухфотонной поляризационной спеКТРОСRОПИИ без доплеровскоrо уширения. 4.4. Наблюдение двухфотонных резонансов без ;(ОШIеровскurо уширенил Метод двухфотонной спеliТРОСКОПИИ без доплеровскоrо уПIТIре- ния успешно продемонстрирован и используется как для атомНЬ1;{' тан и для молекулярных переходов. 4.4.1. Атомные переходы. Первые эксперименты по набл lOде ; пию двухфотонных резонансов внутри доплеровски УШИРС!1 ноlI 170 IIоrлощения были выполнены с атомом натрия [16, 35Э. а встречных импульса лазера на Rрасителе с узкой линией воз "дали переход 38 > 58, запрещенный для одноквантовых "вхоДОВ' Диаrрамма энерrетических уровней Na, использован в ЭТИХ ЭRспериментах, изображена на рис. 4.116. Атом натрия 58 Ш F'=2 58 <: F'= 1 ' 5 Р Ш .. 4Р-ш \'. 48 - ш \ .'-"" \'1'0 ',, >< \ ',,<s--1o-- БО 2,2 Нfof.:!..... 2L.. 3Р 58 : ""f50мrц , t I } : т I l ' .., ",:": ( ' .. 1';; "j', F=2, , , 38 <' \ \ \ \ \ F=1 \ , : '77'мrц БО22,6НМ Р"5/2 Р'/2 33 31/2 а о о 300 t-д,мrц r T б 'а 4 . 11 . Дпухфотопная спектроскопия перехода 38 58 атома Na: а а уровн.и для возбуждения и флуоресценции; 6 свеРХТОНRая струк- } Уровнеи 38 и 58; в спектр двухФотонноrо IIоrлощения в поле двух ,., встречных волн с противоположноii КРУ1'ОПОЙ поляризациеЙ [36] вертает переход из OCHOBHoro 38состояния в возбужденное 58 Тояние, поrлощая два фотона с длиной волны 602,23 нм. Воз Денные атомы детектировались по последующему распаду 5S 3'ояния с испусканием излучения на каснадных переходах (58......,. , Р или4Р)о 35). Ядро атома 2ЗNа имеет спин 1== 3/2, что при :ИТ к сверхтонкому расщеплению уровней состояний 38 и 58 ева подуровня. Для двухфотонноrо перехода L == О ,' L' == Правила отбора требуют, чтобы I1F == О и 11М F == О. ПО:1ТОМУ 171
! I1 наблюдаемая линия двухфотонноrо поrлощения является наЛОJi( нием двух переходов: Р == 1 , Р' == 1 и Р == 2 > Р' == 2. струе, тура двухфотонных резонансов для линейно поляризоваIIII: и круrополяризованных с разным знаком встречных световых во Х показана выше на рис. 4.4. В первых экспериментах [16, 35] пользовались импульсные лазеры на красителе, но в последуIOrц были проведены успешные опыты [36, 371 с лазером на краситее", непрерывноrо действия. На рис. 4.116 приведена запись формы Ile тенсивности двухфотонноrо возбуждения 5Sсостояния N а в п о " ' u u .,е стоячеи световои волны непрерывноrо лазера, полученная в работ [361. Приведена шкала частот, полученная с помощью интеРФеро метра Фабри Перо. Расщепление двухфотонноrо реЗоНаНса сразу дает paHOCTЬ констант cBepxTOHKoro взаимодействия дли двух состоянии v == А 38 А 58 == 811 :::t 5 мrц. Так как А 38 == 886 мrц, то получаем довольно точное значеНие константы cBepxToHKoro взаимодействия А 58 == 75 + 5 мrц. Раз решающая способность в этих экспериментах составляет ПОРЯДКа 10 мrц и может быть, разумеется, значительно улучшена. Метод двухфотонных резонансов может быть применен и уже был применен для исследования всех эффектов, требующих BЫ cOKoro разрешения внутри доплеровскоrо контура, в частности эффектов 3еемана [38, 40] и ШтарIШ [39J, столкновительноrо уши рения [41], передачи возбуждения [401, изотопическоrо СДВиrа [4345]. Обсуждение спектроскопической информации, получен ной в этих экснериментах, дано НИ/l-,е в rл. 9. Интересно сочетание метода YCKopeHHoro aToMHoro пучка (п. 1.2.1), в котором достиrается значительное уменьшение доп леровскоrо уширения, с методом двухфотонноrо возбуждения, за счет KOToporo устраняется остаточное доплеровское уширени:е [46]. Такой эксперимент успешно выполнен с пучком ускоренных атомов Ne, возбуждаемых из метастабильноrо состояния, которое заселяется при перезарядке ускоренных ионов Ne+. Особенно ценным оказапось применение узких ДВУХфОТОIIНЫХ резонансов для прецизионноrо измерения частот перехода lS' .'.' 28 атома водорода [47 51] и перехода 1381 2381 ПОЗИТрОIIlII! [521. Обсуждение этих экспериментов, направленных на преЦIl3Н- онное измерение фундаментальных констант, дано ниже, в rл. 12. 4.4.2. Колебательновращательные переходы. Первые успешные эксперименты по наблюдению двухфотонных резонансов на КО.1е- бательновращательных переходах молекул были выполf/енЫ в pfioTax [27, 28] с молекулами СН з F и NH3. В экспериментах с СНзF JIспользовалось совпадение нескольких линий pBeTBJI 9,4 МЮ\! полосы С02лазера с вращательноколебательными nере- ходами полосы V 3 (С Fсвязь). На рис. 4.12а показан прп;\fеР совпадения р (14)линии С02лазера с переходом R (1, 1) o' '\'3 основной полосы И Р(30)линии С переходом R (2, 1) колебани:f! vз2vз (так называемая rорячая полоса). Разность суммарной qa- 17..: I , .", i' I '1'ы двух лазерных линий относительно частоты этоrо двухфо ! :во ТО перехода составляет 139 мrц. Точный резонанс леrко 'J1У'1И ТЬ за счет штаркэффекта, прикладывая постоянное элек }t1JecJ{oe поле к СНзFячейке. Молекула 12СН з F является симмет :вым волчком, и при расчете cocTaBHoro матричноrо элемента " jКIIЫ выполняться следующие правила отбора для переходов 3 2 \" , :, ", _ . ' . : . g о' т т ,,:рзо ! щ .. .. W?I'. $' 1 '. # JIi)P14 Ii .. f"j I Х,отН.ео. о +1 1,0 +2 +3 (9 мкм) 2 1 О +1 +2 о 1 1,O (0,1,1) (lJ:з,J, К) о 132,0 135,0 138,0 141,0 rv,Мiц ',} tJ ; '" EJJCO +1 т E JJC =360 В/см б . 4.12. Двухфотонная спектроскопия вращательноколебательноrо пере v з О V З 2 молекулы СНзF: а схема энерrетических уровней ,внешнем постоянном электрическом поле для двухфотонноrо перехода б 139 Мfц, ""1 7315 мrц, ""2 7426 Мfц; б форма резонанса двухфотонноrо IIО1'лощения внутри доплеровскоrо контура [27] , аллельной полосы: J == + 1, K == О, M == О, + 1 (в за Симости от поляризации лазерноrо поля и направления внеш , О электрическоrо поля). На рис. 4.126 приведена форма ДBYX OHHoro резонанса (сиrнал первой производной по частоте) H3F (0,02 Торр), коrда одно из полей (линия Р(14) 9,4 мкм) ло мощность около 400 BTjCM 2 , а второе поле (линия Р(30), ,мкм) было пробпым [27]. Точность измерения параметров ДBYX OHHoro резонанса была достаточна, чтобы измерить уширение ,'3 i= 1 мrцjТорр) и сдвиr (2,1 : 0,1 мrцjТорр) резонанса от ления СН 3F . Возможности метода двухфотонной спектроскопии для иссле ,ания I{олебательновращате.льных спектров молекул без доп OBcKoro уширения были расширены в работе [531. В этом экс Именте двухфотонные переходы индуцировались совместным .' СТвием излучения С02лазера и слабым пробным излучением ДНоrо лазера в области 10 мкм. Оба луча пропускались через Н3
I 1 1 ' 1, l' i I 11 NНзпоrлощающую ячейку в противоположных направт>НI1$j. и наблюдалось изменение интенсивности излучения ДИОДНОI'О JJ Х, зера. Были получены отчетливые сиrналы двухфотонноrо ПОl" ц, б щения на нескольких коле ательновращательных переходзх. ' ! NH "0, лекулы 3' 4.4.3. Электронноколебательновращательные переходы. пер вый эксперимент по двухфотонной спектроскопии без ДОПJтеров: cKoro уширения на электронноколебательновращательных пеРе ходах молекул был выполнен в работе [54]. В этом ЭRсперщrеf!l' + е исследовался переход А 2 1 (v == О) / Х 2 П 1/2 (v == О) MOJleRY,ltr NO и переход 1В 2и < lA 1g , 14 молекулы бензола. ВозбуащеlIие осуществлялось излучением на л == 453 нм (для NO) и 504 нм (Д,1I1 бензола) импульсноrо лазера на Rрасителе. При ширине спектр лазера 0,2 rrц и доплеровской ширине перехода 3,0 rrц для r\() были получены спектральные резонансы существенно более узкие чем доплеровское уширение. Следует подчеркнуть, что расширеlIl! метода двухфотонных резонансов на электронные переходы (' "О;I" ных молекул принципиально важно, так как дает возмтЮIОСТь разрешать струнтуру в спектре большоrо числа перекрывающпх, ся доплеровских линий, образующих часто сплошной спектр [55]. Убедительные эксперименты по двухфотонной спеRТРОСКОПИИ на вибронных полосах мноrоатомной молекулы (С в И 6 ) бы:ш вы' полнены Шлаrом с СОТРУДНИRами [57, 58J. Эксперименты ПРОВОДи лись с УЗRОПОЛОСНЫМИ лазерами на Rрасителях, обеспечивавшими разрешение около 10 мrц в условиях, коrда влияние столкновений молекул на ширину резонансов отсутствует (давление OI\оло 0,1 Торр). В этих условиях были измерены однородные ширины отдельных вращательных переходов, которые связаны со скоростью внутримолекулярных релаксационных процессов. ЭRсперименты этой rруппы явно демонстрируют возможности двухфотонноrо 1\Iе, тода без доплеРОВСRоrо уширения для спектроскопии и исс"едо вания внутримолекулярной динамики [58]. Интересные возможности открываются при переходе в область BaKYYMHoro ультрафиолета, rде лежат ридберrовские уровни щ!о' rих молекул. Первый успешный эксперимент по ДВУХфО'JОНIТой спектроскопии уровней ридберrовскоrо состояния C'1A молеку.1Ы ND з выполнен в работе [59]. Доплеровская ширина составляет около 0,2 CM1, но за счет ДВУХфО'fонноrо возбуждения уда.'JOСЬ достиrнуть разрешения лучше 0,01 С1,;с 1 на частоте 65 ОО() С1\l'1 и таRИМ методом измерить однородную ширину уровней, обу('.тrов л енную их предиссоциацией. s 4.5. Бездоплеровское комбинационное рассеяние в rазе Смещение частоты стоксовой компоненты комбинаЦИОI1ноr о рассеяния (й . относительно частоты лазера w зависит от скорост!1 рассеивающей частицы следующим образом: w (й . == W 12 + (k т..) v, (.41) 174 . k и ks волновые вектора лазерноrо и рассеянноrо излуче (йо == W 12 частота перехода фиксированной частицы. По , )l.у ширина линии спонтанноrо paMaHoBcKoro рассеяния вперед s:онаIIравленные беrущие волны k и ks) определяется OДHOpOД шириной перехода 2r и небольшой нескомпенсированной ча '10 ДОIIлеровской ширины: дш: == 2r + (ш (й в ) == 2r + с ыы s ДШD, 00 (4.42) L\WD обычная доплеровская ширина на частоте наблюдения Ширина линии рассеяния в обратном направлении содержит оенное доплеровское уширение и 00+ Ы. Дш == 2r + (ш + (й в ) ----;; == 2r + 00 ДWD' (4.43) ект значительноrо сокращения доплеровскоrо уширения при линеарном наблюдении рассеянноrо излучения в узком телес yr.тre был обнаружен еще в работе [60]. В этом эксперименте . 4.13. Профили вращательной линии S (1) комбинационноrо рассеяния I при Р 2 атм в прямом направлении, /1V 1 / 2 0,04 CMl (1) и под yr, лом 900, /1v 1 / 2 0,15 CMl (2) [60] людалось спонтанное комбинационное рассеяние на вращениях , екулы И 2 . . На рис. 4.13 показаны профили вращательной линии И 2 при . сеянии вперед и под уrлом 90° к возбуждающему излучению J. При 900HOM рассеянии полная ширина по полумаксимуму paB ;' 0,15 CM1, что соответствует доплеровской ширине при 20 ОС. аПравлении вперед наблюдаемая ширина линии сокращается 0,04 CM1. Она, повидимому, определяется суммарным вкладом pHoro уширения (0,006 см'1 при давлении 2 атм), остаточноrо JIepoBcKoro уширения (для линии S (1), отстоящей от лазерной ии 632,8 нм на 608 см'l, эта ширина равна 0,015 CM1) и инстру тальной ширины (разрешение интерферометра ФабриПеро Ирина линии излучения лазера). В этом эксперименте достиr о увеличение разрешения на порядок по сравнению с разреше 17;;
1 . I ! I I1 I I l' l! 1: l' 1I il I I ! нием всех друrих экспериментов с Н 2 , которое Bcero в :2 Раза. личается от предельноrо значения. 01, Следует обратить внимание на вклад остаточноrо доп.1J.еР_а фекта изза неравенства частот ffi и (й.. который оrраНичивает ф, жение спектральной линии КРС. В работе [60] этот эффект Не у Ci', тывался, что привело к неправильному выводу автора оБЗОРа [' о возможности уменьшения ширины линии вплоть до 0,001 С -! В u . при соответствующем уменьшении давления. деиствительно в эксперименте с Н 2 ударное уширение при 2 атм в 2,5 раза MeHb11 остаточноrо доплеровскоrо уширения и дальнейшее снижеНие Да. е лени я нецелесообразно. Тем: не менее дальнейшее сужение BO: можно в эв:спериментах по рассеянию на вращениях БOJIее тяще.1ы\ молекул. Здесь уже потребуется снижение давления rаза. ' Повышение разрешения при наблюдении рассеяния вперед ТРе- бует реrистрации рассеянноrо излучения в узком телеСНО.\f УТ.lе Можно существенно улучшить этот метод, если перейти на измере: ние формы линии усиления на частоте в:омбинационноrо рассеянп!! с помощью дополнительноrо пробноrо лазерноrо луча с переСТрап_ ваемой частотой, коллинеарноrо с возбуждающим лучом. Труд_ ность реrистрации слабых линий усиления на уровне 105107 вполне может быть преодолена при использовании оптоаВ:УСтиче. cKoro метода детектирования поrлощаемой при КРС энерrип. В таком эксперименте должен измеряться оптоакустический сиrНа. в молев:улярном rазе при настройке разности частот двух :] азеров на частоту молекулярных колебаний (см. [3.78], rл. 7). . 5 'езоnаnсы па С8яааnnых nдеРО8сnи уширенных переходах Различные резонансные процессы, интересные для лазерной ктроскопии cBepxBblcoKoro разрешения и квантовой электро и, возникают при взаимодействии нескольких световых полей, :ходящихся в резонансе со связанными переходами. Наиболее ны явления в rазе трехуровневых атомов, коrда на систему ствуют два поля, каащое из в:оторых резонансно переходам О, О .' 2, причем один из уровней является общим для обоих еходов (рис. 5.1). Присутствие поля на переходе 1 > О влияет . 1 (,) 2 п о 2 2 11 11 {} с. 5.1. Конфиrурация уровнеЙ для двух связанных переходов: а кас. кадная конфиrурация; б, /J л и Vконфиrурации ественным образом на форму линии излучения пробноrо сиr ра на смежном переходе О > 2. Совокупность методов, OCHOBaH на использовании резонансов поrлощения или излучения Пикающих при взаимодействии двух или нескольких полеЙ азом трехуровневых атомов или молекул, составляют предмет . называемой трехуров1lевой лааер1l0Й спектроскопии (ТЛС) . PXBblcoKoro разрешения. Исследованию методов ТЛС было Вящено большое число работ. Ссылки на большинство из них 'l'атель может найти в обзорах и моноrрафиях [14]. По cpaBHe Io с описанными ранее резонансы поrлощения или излучения рехуровневых системах обладают новыми свойствами, интерес и для спектроскопии. Изучению их свойств посвящена данная 177
, I ii' ,1 'i ,1 тлава. Большая часть rлавы посвящена исследованиям фОРМЬJ. Jllj, НИК пробноrо сиrнала в присутствии поля на смежном переХОЦе Возникающие при этом резонансы линейны по пробному ПОЛЮ.I\а следствие этоrо положение резонансов зависит от частоты ПОJIЯ l1а, качки, а ширина их испытывает доплеровское уширение, заВИС$!1IJ;ее от соотношения частот смежных переходов и направления p ac 1Ipo, странения волн. Изза этоrо такие резонансы использовались r.'1a]3, ным образом для исследования релаксационных процессов. ПРи, .менение их в спектроскопии сверхвысокото разрешения и стаби, лизации частоты, котда необходимо определить положение цеНТРа линии, очень оrраничено. В конце rлавы будут рассмотрены нелинейные по пробному полю резонансы на смежных переходах. В отличие от ли нейнЬJ.:х. , -они имеют однородную ширину и расположены в центре СООТВет_ ствующих переходов. В историческом плане исследования трехуровневых систем сы- rрали важную роль в формировании представления о взаИМодей_ .ствии излучения с квантовыми системами. Первые теоретичеСкие исследования взаимодействия трехуровневых систем с полем из- лучения были связаны с открытием комбинационноrо рассеяния в жидкостях и кристаллах 15, 6]. Наряду с комбинационным рас- .сеянием были рассмотрены такие эффекты, как двухфотонное по .rлощение и двухфотонное испускание [7]. Вайскопф использовал трехуровневое приближение в теории резонансной флуоресценции .с учетом затухания уровней [8]. Общие вопросы рассеяния света рассматривались уже в первые rоды создания теории излучения. Эйнштейн и Эренфест 19] предположили, что процесс рассеяния можно рассматривать как следующие друт за друrом независимые лроцессы поrлощения и испускания. Сейчас такие процессы мы будем отождествлять с одноквантовыми ступенчатыми процессами. .они ведут к возникновению заселенности промежуточноrо уровня. Вайскопф [8] и Плачек [10] показали, что процесс рассеяния моно- .хроматическоrо света нельзя рассматривать как последовательные Процессы поrлощения и испускания. Их рассмотрение адекватНО двухфотонным процессам излучения. Последние, как будет пока- зано ниже, иrрают важную роль в процессах излучения в треХ- уровневых системах в условиях резонанса. Первые экспериментальные исследования взаимодействия MO нохроматическоrо излучения с квантовыми системами были про- ведены в микроволновом диапазоне. Это было обусловлено относи:- тельной П р остотой создания интенсивных источников котерентнОТО пО- излучения сверхвысоких частот. Методы радиоспектроскопии .. ..лучили широкое распространение для исследования сверхтонкоИ: структуры вращательных спектров молекул [11]. Высокая интеll- сивность монохроматических полей микроволновоrо диапазона сделала возможным наблюдение аких явлений, как мноrофотонн переходы, расщепление уровнеи в быстропеременном поле [1"0_ Нажное значение имели исследования методов двойноrо рез нанса и оптической накачки [13]. Первый метод основан на опти qе - 178 реrистрации низкочастотных резонансов, аlвторой на. 'ЬJ1ьзовании оптическоrо излучения для создания u HepaBHOBec. о распределения между подуровнями сверхтонкои структуры. Трехуровневые системы накачки привлекли особое внимание один из методов создания активных сред для квантовых reHe " Р ов радиодиапазона [14, 15]. Теория метода накачки дана о ] U U 'аБО'1'ах [16, 17 . Взаимодеиствие сильных полеи радиодиапазона ехуровневой системой рассмотрено в ряде обзров и MOHOTpa р 11820]. Большое внимание в связи с проблемои создания Tpex BHeBoro усилителя и reHepaTopa уделялось исследованию мы линии усиления слабоrо сиrнала в присутствии сильноrо' \смежном переходе. При расчетах атомы или молекулы прини , сь неподвижныМИ (доплеровское уширение линии в СВЧ диа ове обычно значительно меньше однородной ширины, обуслов: .. ой столкновениями), а константы релаксации всех уровнеи , аковы. В результате выполненных расчетов и проведенных Пl;jриментов оказалось, что форма линии усиления пробноrо сиr а на смежном переходе при достаточно сильном внешнем поле' ко отличается от той, которая моrла бы быть, если учитывать /ько изменение заселенности. Резкие изменения в форме линии . зывались с мноrоквантовыми переходами или с эффектом 1Птар в быстроосциллирующем поле. СоздаНЕе источников KOIepeHTHoro излучения в оптическом вфра:красном диапазонах волн открыло новые возможности для , ения взаимодействия трехуровневых систем с эле:ктромаrнит полем. Специфика явлений в трехуровневых схемах в оптиче .' М диапазоне по сравнению с микроволновым связана с HeOДHO ным доплеровским уширением линии и с различием констант аксаций уровней. Блаrодаря этому форма линии поrлощсния иления) слабоrо поля содержит узкие резонансы, которые l\JOI'YT , Ь использованы для создания :квантовых reHepaTopoB и УСI1JJИ 'ей с узкими линиями усиления, спе:ктрос:копии l1ысокоrо рз , ения в условиях превалирующеrо доплеРОВСКОIО уширеIlИЯ. " За последние roAbl ПОЯВИJiОСЬ большое число работ, посвящен 'х исследованию треХУрОВЕевых систем применительно 1\ спти l' Кому и ближнему инфракрасному диапазонам, например, по Или развитие работы по двойному инфракрасно-микроволново , резонансу, коrда один из переходов лежит в микроволновой асти, а друrой в инфракрасной. В этих работах сочетаются естный в СВЧ диапазоне метод двойноrо резонанса с методом , инейной лазерной спектроскопии BblcoKoro разрешения оптичес . о диапазона. Лазерная техника обоrатила эти методы и OTKpЫ . перед ними новые возможности (см. [21, 22]). . Неравновесное распределение частиц по скоростям, KOTOPO действием поля Еозникает на каждом уровне двухуровневои темы, может быть обнаРУiI,ено естественным образом при наб Дении резонансов в форме линии излучения на смеа\Ном пере- Де (рис. 5.1). При этом оr;азывается возможным исследовать ОЦессы рf'лаксации на каждом уровне в отдельности. В одном 17!)
11 I 11 '1 1] I 1: I 11 ' 11 I 1 11 li l' 11, li: 11 ,1 I! 11' 1'1: '11 11 l' иа первых исследований TaKoro рода Беннетт и др. [23] обпа ру . 'i\!J: ;'Ш неравновесное распределение заселенности одноrо из YPolJlIe: при наблюдении спонтанноrо излучения на смеш:ном персхо !J: и провели спектроскопические исследования ударноrо УШирен::tе спектральной линии неона. Кордовер и др. [241 использоватr P 11i) u зонансы в трехуровневои системе для измерения ИЗОТОПичеСI\IJ. сдвиrов линий неона, а Швейцер и др. [25] исследовали УШпреlIIJ. Х узких резонансов в неоне. е Форма линии на смежном переходе определяется не только эф фектами изменения заселенности уровней в сильном поле. l\ore: рентные явления ведут к ряду особенностей, которые проявляIOТся прежде Bcero в форме линии излучения. Шлоссберr и Джаваll [26] показали, что ширина на смежном переходе в случае БЛИЗI\О рас- положенных уровней определяется шириной начальноrо и КОНе,!_ Horo уровней, и связали это явление с двухквантовыми переХОДа_ ми. Анизотропия линии вынужденноrо комбинационноrо раСсе_ яния была впервые твердо установлена в экспериментах в rазе юлекулярноrо водорода [27J. Анизотропия линии на сме;'I,ном переходе в спонтанном излучении из резонатора rазовоrо лазера наблюдалась в [281, в усилении TpexypoBHeBoro rазовоrо лазера в [29], в линии вынужденноrо излучения в [30, 31] и при ис следовании пересечения уровней [33J. Следует особо подчеркнуть, что в трехуровневых системах встречается большое разнообразие различных вариантов схем. Это привело к тому, что авторы мноrих работ сосредоточили свое внимание на различных аспектах свойств трехуровневой rааовой .системы, использовав различную терминолоrию и интерпретацию предсказуемых теорий явлений. В работах Шлоссберrа и Джавана [261, Фелда и Джавана [33], Фелда и Фелдмана [34] эффекты сужения линии излучения под действием поля лазера связывались с двухквантовыми персход ми, а также с изменением вероятности одноквантовых переходов в присутствии поля на смежном переходе. В [26, 33] рассматри вался переход атома с уровня 1 на уровень 2 как двухквантовыЙ. При этом не делал ось различий между собственно ДBYXKBaHTOBЫ ми и ступенчатыми одноквантовыми переходами. В [32, 35, 38] изменения в форме линии спонтаНIТоrо и выпуiI\ денноrо излучения интерпретировали неШIНейными интерферен ционными эффектами, возникающими при смешивании внешНИМ полем стационарных состояний изолированноrо атома. XO,lЬ [281 объяснила изменение формы линии частотноЙ корреЛЯlпеll в двухфотонном переходе. Раутианом с сотрудниками n [35] была введена следующая классификация процессов, которые приводят к изменению спектра испускания или поrлощения rаза, помещенноrо во внешнее мо1l 0 - хроматическое поле, резонансное сме;,!,ному переходу: 1) образова- ние HepaBHoBecHoro распределения атомов по скоростям; 2) pa щепление атомных уровней; 3) нелинейный интерференциоп пыII эффект, отражающий ту KorepeHTHocTb, которая вносится в aTO! 180 I1 11 'ы lмM полем. Ханч и Тошек [36J, Оl"РЮIИчиваясь рассмотрением р1l за ции TpeTbero порядка, анализировали два ффекта: эф '1' qасТО ТНОЙ корреляции и эффект расщепления. l;t1!аI<01lец, в [371 явления, наблюдаемые в рамках теории возму 1I11 Й 1I1Iтерпретировались двухквантовыми и одноквантовыми еатыми процессами и их интерференцией. Было установлено, , роль процессов в резонансе существенно зависит от соотноше меЖДУ константами релаксации уровней. Интерференция ДBYX 'аllТОВЫХ и одноквантовых процессов обычно наиболее существен up1l равных константах релаксации уровней. Объяснение на "ове двухквантовых и одноквантовых ступенчатых процессов воляет провести прямую связь последних работ с классическими О'1'ами по рассеянию, единым образом описать все явления \,paMI<aX теории возмущения. В да:Iьнейшем мы будем придержи "ться рассмотрения работы [371. При описании явлений, происходящих в трехуровневых систе , будем предполаrать, что выполняются следующие условия: . а) расстройки частот полей от центра линий переходов О T 1 i2 о Q === u) U)О1' Q' ===U)U)О2 находятся в пределах доплеров х ширин линий переходов, т. е. Q ku и Q k'u, rде u теп-: вая скорость, k и k' волновые числа переходов 1 О и 2)- о; б) однородные ширины переходов О 1 и О 2 r 01 и r 02 MHoro 'вьше доплеровских ширин ku и k'u; в) энерrия взаимодействия атомов с полем РО1Е/2п, Р02Е/2п ;,единицах h) MHoro меньше доплеровской ширины (РО1 и Р02 тричные элементы дипольных моментов переходов О " 1 и О ------+ '2 соответственно, Е' и Е амплитуды полей с частотами U)' ,'ro); 5 r) константы затухания уровней различны. ; Условия a)B) предполаrают неоднородный характер насыще SJ. rаза двухуровневых атомов на связанных переходах. 1.1. Двухквантовые и ступенчатые переходы , ,"Процессы, происходящие в rазе трехуровневых атомов, тесно 8аны с процессами в двухуровневых системах. Неоднородность асыщении приводит к образованию (<дырою> Беннетта в распре епии атомов по скоростям на уровнях О и 1 под действием , SJ. на переходе. Монохроматическое поле эффективно взаимо ствует с атомами, скорости которых удовлетворяют условию онанса: частота поля, которую воспринимает движущийся: М, равна ШО1 == (t) kv (Ш О1 частота перехода). Заметим, что одно из первых экспериментальных исследований :Х:уровневой системы в оптическом диапазоне [23] было направ , О на обнаружение HepaBHoBecHoro распределения по скоростям, Орое возникает под действием сильноrо поля. Действительно, вал или пик в распределении по скоростям возбужденных ча . Ц может быть зареrистрирован по изменению формы линии спон поrо излучения на смежных переходах. В эксперименте [23) 1
11 I наблюдалось изменение спектра излучения линии неон == 0,63 мкм (переход 382' 2Р4) под влиянием поля на '\ I!q 3,39 мкм (переод 382 . 3Р4) (рис. 5.2 и 5.3). вынужденныe "" ре ходы с уровня 382 на уровень 3Р4 под действием поля На Al!e, 3,39 м:км уменьшают заселенность ур овня 38 что И н'> б "" 2, ц :по ется в изменении спектра спонтанноrо изл у чения на л=== 06') Да., , .) Ilil.!. Фотоумно житель , L IJхссУ еfиНХ/JОННЫЙ l fJi3пmК!7lСр Рис. 5.2. Схема эксперимента для наблюдения изменения формы линии чения неона на л == 632,8 нм под действием поля на л == 3,39 м: лу , 1\ / 7 \ I \ /2 11 1I 1\ «4,Ырка» r\ 1\ / б32,8ffН \ Х 20 \ I \ ( \ I ( Рис. 5.3. Форма линии спонтанноrо излучения не. она на л ==0,63 мкм в при. сутствии излучения на л = == 3,39 мкм в разряде в сме- си Не Ne (лазер выклю- чен 1, лазер включен 2) Наблюдение более узкоrо спектра по сравнению с доплерОВСRОЙ шириной линии позволило изучать влияние столкновений на одно- родную ширину перехода 382 2Р4' Методика наблюдения форМЫ линии спонтанноrо излучения не обладает необходимой чувстви- те]ьностью. Поэтому большинство последующих экспериментоВ были выполнены по наблюдению линии вынужденноrо излучениЯ на смежном переходе. Именно этот случай мы и будем в дальнейro е }! анализировать. Упомянутые выше особенности формы линии излучения объ- яснялись изменением распределения частиц на общем уровне поД действием поля. Влияние поля на форму линии на связан нОЪ1 переходе оrраничивается лишь эффектами заселенности. пусть . поле Е находится в резонансе с доплеРОВСI\И уширенным переJО' I дом О / 1 и распространяется в направлении оси z. В результате взаимодействия поля Е с частицами, находящимися на уровне 1J на уровне О воЗникает пик в распределении проекций скорос теВ 182 'f1I<дeHHЫx частиц на ось z. Поле Е', которое находится в pe s:ce с переходом О > 2, и наличие частиц на уровне О создают едеs:s:ЫЙ дипольный момент на переходе О / 2, ответственный , оrлощение (излучение) энерrии на частоте ш'. Особо подчерки Ъf, QTO поrлощение (излучение) энерrии на частоте поля Е' : словлено возникновением заселенности уровня О. '"ToQBO такой результат мы моrли бы получить, если бы возбуж . е Qастиц на уровень О производили столкновевиями электро ,.' со специально приrотовленвым пучком частиц. Так как распре B1Ie частиц на уровне О более узкое по сравнению с максвел 1(1IM, то на переходе О ------+ 2 будем наблюдать узкую линию из ВИЛ. Зная распределение атомов по скоростям на уровне О, о найти форму линии вынужденноrо излучения на переходе 2: )( (Q') == 0'0 [по (V z ) п 2 (V z )] r02 dv J (Q' k'v z )2 + r2 z, (5.1) "ь 2r 02 однородная ширина на переходе O" 2, Q' pac йка частоты на переходе О 2 от центра линии, k' волновое '.lIо, соответствующее переходу О ,. 2. '!')3 соответствии с результатами rл. 2 распределение разности . евности имеет вид !"z) п 2 (v z ) == . [ (NNg)+(N N).1!.. roG ] f(V). (5.2) 1 О 2 (Qkvz)2r1(1+G) z ::Иsмевение разности заселенности зависит от соотношения Bpe . жизни уровней О и 1. Оно тем больше, чем больше время жиз ,рбщеrо уровня О по сравнению со временем жизни уровня 1. ически это леrко понять. Скорость возбуждения уровня О при ! их равных условиях будет большей при увеличении скорости пада уровня 1. При заданной скорости возбуждения изменение еленности уровня О будет ббльшим при малой скорости распа ,уровня О. Подставив (5.2) в (5.1), можно найти форму линии .lIения (поrлощения). Здесь и ниже нас будет интересовать Ha .lIее важный случай коллинеарноrо распространения волн, "а [kk'] == О. В этом случае имеем J , , , [ ( g' ) 2 ] J ) == )(0 ехр k'и Х { NO NO Х 1 + 1 о qrol'I G t N Ng 2 [(Q' qQ)2 + rJ !f 1 + G (' (5.3) q == k'jk, )( коэффициент пorлощения слабоrо сиrнала на еХоде О ------+ 2 в отсутствие внешнеrо поля, знаки «,+» COOTBeT . УЮт случаям противоположноrо и однонаправленноrо распро аНения двух волн, r О == r 02 + qr 01 V 1 + с; . 183
ii!ili l '!, I : i i I ,1, :11 П '1 Форма линии (5.3) дается сверткой двух дисперсионных 1\ туров: лоренцевскоrо контура излучения с шириной 2r 02 и p aC l1 011, деления <iTOMOB по скоростям (в единицах k) с шириной 2 (q) p, х r 01 V 1 + G. С ростом напряженности поля амплитуда pe:iOlIa \ са стремится к постоянuному значению, зависящему от u КОНСТа 11, , релаксации и начальнои разности заселенности уровнеи. 'B e , 111' '[II, чение ширины неоднородноrо распределения приводит к COOTBe'l'_ ствующему уширению резонанса в линии излучения на СВЯЗ'НflJо!,f переходе. В зависимости от величины и знака разности N 'V G И N 8 Ng коэффициент пorлощения )( (Q) на переходе О . 2 ;o: жет изменять знак. Условие инверсии заселенности между Уров_ нями О и 2 в присутствии очень сильноrо внешнеrо поля ИМеет ВII:( (Ng Ng) > (N NZ) '\'1/ 2r 01' (5А) При сделанном выше рассмотрении мы иrнорировали Korepe!IT ные процессы, которые MorYT иметь место при нелинейном взаимо_ действии волн с трехуровневой системой и существенно ВЛИять На форму линии излучения на переход е О . 2. Jl;адим качествеНное объяснение KorepeHTHblx процессов. Трехуровневую систему можно представить как нелинейный осциллятор с резонансными чаСтота- ми Ю О1 ' Ш О2 И Ш12' Под действием полей Е и Е' в такой системе Воз ника ют колебания диполей на соответствующих частотах. Из-за нелинейности системы колебания на частотах w и ш' при водят К возникновению колебаний диполя на частотах ш' w и ш' + + w (амплитуда колебаний существенно зависит от Toro, как да- леко частота ш' w или ш' + ш отстоит от частоты ш I2 ). Нели нейное взаимодействие I,олебаниЙ на частоте ш' w или ш' + (j) и поля Е приводит К возникновению Дипольноrо момента d на частоте ш' перехода О '. 2. Заметим, что интересующий нас ди- польный момент на частоте (о' возник изза нелинейных свойств колебателыIйй системы и KorepeHTHblx свойств полей Е и Е'. Теоретический анализ влияния внешнеrо сиrнала на форму ЛИ- нии и эксперименты показали, что KorepeHTHble процессы в значИ- тельной степени MorYT влиять на форму линии излучения на смеж- ном переходе. Rоrда поля слабые, эти процессы можно рассматрИ- вать как двухквантовые, т. е. типа комбинационноrо рассеяния. Действительно, трехуровневая схема на рис. 5.1 соответствуеТ классической схеме комбинационноrо рассеяния, если частота падающеrо рассеяния (о отстоит далеко от резонансной частот (001' Рассеяние фотона электронной системой представляет собо1J поrлощение начальноrо фотона с одновременным испускание)! друrоrо фотона. Эффект рассеяния (или двухквантовоrо поrлоще-- ния) может появляться только во втором порядке теории возМУ- щения. Роль матричноrо элемента для рассматриваемоrо процес' са иrрает сумма :1' I '11 1, 1'. " " v 21 == ' ( VnV nl + v 2n V1 ), [! 1,'1 81 . 8п. 81 8п. , ., 1, 184 ,1 нача.;:rьная энерrия системы атом + фотоны, е1 == Е 1 + , е1 с' Е е" == пш + п(О' + Е " эне р rии проме/l.,уточных 1io> vn 11 , 11 " , нии U У У' мат р ичные элементы поrлощения и испуска тоя , , фотона. Вдали от резонанса сечение рассеяния мало, и: ero Д ение в rазах возможно лишь при очень высоких давлениях. лЮ u Р е П р иближения частоты к резонанснои частоте (001 сече u ф ассеяния возрастает так же, как и сечение резонанснои лу сенции, Вблизи резонанса сечение настолько возрастает, что МОЖНО наблюдать при умеренных интенсивностях падающеrо В rазах низкоrо давления на возбужденных уровнях. та \, В условиях резонанса интерпретация процессов ИЗJIучения yc 'k<няется. Действительно, вдали от резонанса линия рассеяния .'T01lT далеко от линии резонансноrо перехода на частоте Ю О2 ' учение на частоте перехода (о 02 также возникает во втором по ке теории возмущения и является следствием возбужения '. 8н1Iкновения заселенности) реальноrо уровня О. Матричныи эле т перехода с уровня О на уровень 2 на частоте перехода (002' j( 11 В случае рассеяния, также будет содержать произведение 'IrРИЧНЫХ элементов поrлощения и испускани! фотонов. Воз ение реальноrо уровня приводит к конечнои вероятности ис скания фотона на резонансной частоте. Второй процесс можно есматривать как ступенчатые одноквантовые переходы. Вклдом ';' poro процесса в рассеяние на частоте, далеко отстоящеи от онанаса, можно пренебречь. В этом случае интерпретация про , сов тривиальна. Таким образом, в условиях резонанса оба YKa ныx процесса дают вклад в линию излучения, которую уже Ь8Я однозначно интерпретировать как линию комбинационноrо ссеяния. Интерференция процессов определяет результирующую 'IPMY линии рассеяния в резонансе. ,..... При анализе формы линии рассеяния вблизи резонанса в [37] по показано что вклад этих двух процессов в линию рассеяния . исит от соо;ношения между константами релаксации уровней. да скорость распада общеrо уровня '\'0 MHoro больше скорости .> пада начальноrо '\'1' то линия рассеяния в резонансе связана ухквантовыми переходами и, следовательно, мо;,нет рассматри ься как «чистая» линия резонансноrо комбинационноrо рассея . При '\'0 '\'1 основной вклад в линию рассеяния дают ступен ые одно квантовые переходы. При равных константах релакса и наблюдаемая форма линии есть результат сложения амплитуд оятности двух процессов *). Таким образом, различие констант аКсации уровней приводит н интересным особенностям линии Ссеяния в rазе, характерным для оптическоrо диапазона. > *) Заметим, что в нскоторых СЛУ'IaЯХ аффект вторOl'О порядка теории М:УЩения возникает в результате сложения (интерфереlIции) аМПЛИТУД llP() Ов первоrо и TpeTbero порядка теории ВО3fУЩСllШ[. :Это существенно lIа'lальном возбуждении общеrо уровня. 185
1'1 1I I :r: . I!' 5.2. Основные уравнения Нас будет интересовать форма линии поrлощения проБНоiI IJ ' б П 0Ji_ ны на частоте ш, лизкои К ш о2 . оrлощаемую мощность lII0Ji\ найти, зная вероятность перехода aToa с уровuня 1 на YPOBelJ:tl! или поляризациlO среды на частоте ш . Второи подход ЯВJIя:еl'С более общим и позволяет рассматривать различные процесеЬJ. peff. лаксации. При этом удобно Использовать уравнения для маТРll - ПЛОтности частиц. Вероятность перехода Частицы может быть T же найдена с помощью уравнений Шрёдинrера для амплитуд IJe_ роятности. Такой подход дает возможность проанаЛИЗИРОIJа1 u ь элементарные микроскопические процессы взаимодеиствия:. М Ь! рассмотрим оба Подхода. 81'0 необходимо сделать потому, Что од!!_ наковые элементарные процессы излучения MorYT самым раЗJIII'I_ ным образом проявляться в макроскопических СВОЙСтвах среДIi в зависимости от направления распространения волн на чаСТоТах шиш', соотношения волновых чисел k и k', схемы раСПоложеlJ:lIл уровней. Очевидно, что физические процессы, ПрОИСХОДЯщие в раз- личных конфиrурациях трехуровневых схем, являются СХОДНЬJ.МII. Поэтому для конкретности мы будем рассматривать и анализиро_ вать трехуровневую систему, соответствующую схеме КОllfБИна_ Ционноrо рассеяния, на которую действует электрическое поле двух частот Е (1", t) === Е со:; (шt k1") + Е' со:; (ш't k'I')' (5.5) Если в начальный момент частица находится на уровне 1, то ПОД действием полей частица может находиться также в состоянии О и 2. Волновая функция атома, Описывающая ero состояние, чr === а 1 (t) 'Ф1еiЕlt/1i + а о (t) 'ФоеiЕоtlli + а 2 (t) 'Ф2еiЕ2t/n, (5.6) rде 'Фi, Е ; волновая функция и энерrия стацИоНарноrо СОСТОЯ ния, а; аМПЛитуда вероятности состояния i. Величина I а; 12 определяет вероятность нахождения частиЦЫ на уровне i. Тоща У; I а; 12 dt есть вероятность распада урОВНЯ j за время dt. Так как в отсутствие полей Е' и Е I а 2 12 === О, то пол- ная вероятность распада уровня 2 за бесконечно болыпое время очевидно равна вероятности перехода частицы с уровня 1 на уро- вень 2 под действием полей Е' и Е. Поэтому вероятность перехода частицы с уровня 1 на уровень 21 !I; I I l' 00 w 12 == 1'2 I а 2 / 2 dt. о , 8нерrия, излученная атомом под действием поля на частоте (й. f, == Тtш' W 12 . (5. 8 } Иноrда энерrию, поrлощаемую (излучаемую) атомом на частоте поля ш', определяют через дипольный момент оптическоrо элel{т- рона в атоме. Мощность, поrлощаемая (излучаемая) атомоМ J1a 11\6 ,1 , 0), <Р) === Ц) Е' (t) == ед <'Y,)/atE' (t), 'j оператор тока, е заряд электрона, IIнат электронов. я среднеrо значения <r) имеем (r) == чr*'l'Ч' dq. l' совокупность (5.9) среднее значение (/') на частоте перехода 0---+ 2: <1') ==I'02eiUJ"ta: (t) а 2 (t) + к. с., (5.10) r == 5 Ч' l' чr 2 d q . , lI:рrIlЯ, поrлощаемая (излучаемая) атомом на частоте ш, 00 8==(P)dt. о (5.11) окончательно имеем ос 8 == РО2Е' Не {iШ О2 a (t) а 2 (t) eil't dt} . о Ь РО2 == er 02 матричный элемент дипольноrо момента пере (5.12) :2.1. Уравнения для амплитуды вероятности. Уравне,НИЯ для ит у ды вероятности с учетом Toro, что частоты шиш близки 'Ьонансным Ш О1 и ш о2 , имеют вид *) а О + (1'0/2) а о == iVeiQtal + iVeiQ'ta2' д 1 + (1'1/2) а 1 == iVeiQta o , а 2 + (1'2/2) а 2 == iVeiQta o ' .,1> у. скорость распада соответствующих уровней, Q == ш 01, 'Q' == ш' шо 2 , V == РОIЕ/2п, V' == P02E'/2. тметим некоторые свойства системы уравнении (5.13). 3апи t два очевидных равенства: (da 2 /dt)ar + I а 2 121'2/2 == iV"eiQ'taoa, (da/dt)a2 + I а 2 121'2/2 == iV' eiQ'taa2' (5.13) (5.14) (5. 7 } дывая их, получим d 1 a212/dt + 1'21 а 2 1 2 == 2 Не {iV*ei!Yta:a2 dt}. (5.15} rрируя (5.15) от О до 00 по t, имеем / а 2 1 2 1;' + 1'2 r 1 а 2 1 2 dt == 2 Re {iV' r еiШа:а2 dt} ; f) о -) Здесь мы оБЫЧIIО будем предполrать, что Ы12 , Q' и поля Е 11 Н' ацмодействуют с переходами О 2 и О ...... 1 соответствеllllО. 187
1:11 :;1' :1 '1 i '11 1' 1 111 ii ' !:' так как при t === О и t === 00 а 2 === О, то се W 12 == '\'2 I а 2 )2 dt === 2 Re {iV" eiQ'taa2 dt} . О О Сравнивая (5.8), (5.16) и (5.12), убеждаемся в их тождествеНlIОС! 3аисав равенства, аналоrпчные (5.14) для первых двух Урав l!. нии, и сложив их, получим IJ:e_ i I се се 1'1 I а 1 / 2 dt '.. 1'2 I a 2 j2 dt -+- 1'0 i а 12 dt === 1. (5.17) О О О Дадим решение системы (5.13) по теории возмущений для СЛа- бых полей. В нулевом приближении (в отсутствие полей) а() === О, а 1 === evlt/2, а 2 === О. (5.18) Подставляя а 1 (t) === ехр (Ylt/2) в (5.13), имеем dao/dt + (1'0/2) а о === iV ехр (i2t ур2). С начальными условиями а о === О при t === О ПОЛУЧИllI пiQtVlt/2 V,t/2 ( t ) Т с е а о === L I ('\'0 '\'1)/ё- IQ . Амплитуда ао (t) содержит два экспоненциальных множите.1JЯ. Первый несет информацию о частоте падающеrо излучения и Bpe мени жизни начальноrо уровня 1. Второй член затухает со време- нем жизни уровня О. Поведение амплитуды вероятности а о (t) от времени сущест венно отличается от случая HeKorepeHTHoro возбуждения уровня, например, электронным ударом. Дипольный момент атома coдep жит две частоты: частоту переХода и частоту действующеrо поЛЯ. Каждая составляющая ы-о затухает соответственно за времена 1'1 и 1'2' При большой расстройке частоты Q (Q 1'0' 1'1) мощность. поrлощаемая aTOM02VI, связана только с наведенным дипольнЫJ! моментом. Тоrда как в резонансе оба Дипольных момента даюТ вклад в ПОI'лощение (изза затухания дипольноrо момента на час тоте всеrда имеется фурье-компонента на частоте поля). При тоЧ ном резонансе и равных константах релаксации 1'0 === 1'1 дипоЛЬ ные моменты совпадают и, следовательно, их вклад оказываетсЯ одинаковым. Амплитуда а 2 находится интеrрированием TpeTbero уравненИЯ системы (5.13) после подстановки а о (t): а 2 === VV' 1 [ ei(!YQ)tVlt/2 eiQ'tv,tI2 ] ( 5.21) ю . I ,[ 188 (5,16) !Ода , 1 [ ei(Q'Q)t 1'tt/2 ei',tf2 :-::: ...... VV (1'0 1'1)/2 zQ (1'2 '\'1)/2 1 (Q' Q) ei!'tv,t/2 eV,t/2 ] . (5.22) (1'2 1'0)/2 + iQ' (5.-19) JIлитуда а 2 (t) содержит несколько осциллирующих и затухаю- JВx: qленов с различными константами *). Осциллирующий член . , . :часТОТОЙ Q' Q отвечает за возникновение дипольноrо момен- " ва переход е 1 2 с частотой ш' ш. . I Дипольный момент на переходе О 2 содержит, как и в двух- f . вневой схеме, частоты ШО2 и '. При налчии поля на смежном ре:s:оде появляется наведенныи дипольныи момент на частотах 'и + (Q' + Q) и ШО2 + (Q' Q) с различными показателями f'fухания. Фурье-компоненты дипольноrо момента на частоте' .. I И определяют особенности поrлощения на этой частоте. '.,0 5.2.2. Уравнение для матрицы плотности трехуровневых ато- B. Уравнения для матрИIЫ плотности позволяют упростить про- , дуру вычислений, включить феноменолоrические константы аксации из-за столкновений. Интерпретация явлений на OCHO уравнений для матрицы плотности также становится проще. при ведем уравнения, усредненные по моментам возбуждения. ';принятых ранее обозначениях уравнения принимают вид , dt + 1'0) Роо === iV ('1", t) Рlo iV (1", t) РОl + + iV' (1", t) Р20 iV' (1", t) Р02' t + 1'1) Pll == i [V (t', t) РlO V (1", t) РО1] + Ylpi), ,и + 1'2) Р22 === i [V' (1", t) Р20 V (1", t) РО2]' (5.23) ','/dt + [О)О2 + r 02) Р02 === iV' (1", t) (Роо Р22) + iV (1", t) Р12' /dt + [О)О1 + r 01 ) РОl === iV (1', t) (Роо Pll) + iV' ('1", t) Р21' /dt + [Ш 12 + r 12 ) Р12 === iV (t', t) РО2 iV' (1', t) Рlo, Р п. === Pti; d/dt === a/at + Va/at', (5.24} u U 3 решение уравнении в отсутствие ПОJlеи. десь мы положи- что накачка производится на уровень 1. Атом взаимодействует вумя полями Е (1", t) === Е cos (ffit l'), Е' (1", t) === Е' cot' (ffi't k'1'). (5.2и) ТОты ffi И ш' близки К частотам шоl и ШО2 соответственно. Реше- системы уравнений (5.23) дает возможность найти мощность чаемой или поrлощаемой энерrии, коэффициент поrлощения я на частоте ш' перехода О 2.1 . *) Для схемы каскадных переходов систе:1I1а уравнений для амплитуды ЯТIIОСТИ получается из (5.13) заменой Q на Q, iY на Н". ПОfiТОJ.1У все пЬтаты, полученные для схемы, автоматически MorYT быть распростра- lIа каскадную схему ПРОВf'дением соответствующей ззмены в Rонечных упах. 1Я<)
, li l i' I :,i' 11 I !II '111 ,1 1':1 11' т 11. Линейный коэффициент поrлощения поля на частоте ш' ОIIРе, .деляется как )(' == 4лk' 1ш {х'}, I'де )(' поляризуемость среды на частоте поля, которая Свя:ааIJ:а 'с поляризацией среды соотношением Р(Р., t) == X'E'ci(fJ't+ikr. Ло.::lЯризация среды определяется недиаrональным р ('1', t) == Р02 (Р02 + Р20) N о' (3.25) элементо{ РО2: (5.26) в стационарном случае для неподвижных атомов с ПОМОЩЬi() .замены Р01 == iV eiU)t+ikrr01' Р02 == iV'eiU)'t+ik'r,t'02' '1 Р12 == V'V ei(U)U)')ti(kk')rr12 :уравнения (5.23) сводятся к алrебраическим: УоРоо == v2 (r01 + r lO ) + V'2 (r02 + r 20 ), Y1Pl1 == V 2 (r01 + r 10 ) + )'1pi1), )'2 Р22 == V'2 (/'02 + r 20)' [r 01 iQ] r 01 == (Pl1 Роо) + V'2 r21 , [r0 2 Ю]О2 == (Р22 Роо) + V 2 r 12 , [r 12 i (Q' Щ] r 12 == (r02 + r lO ). Решение системы (5.28) может быть получено в общем случае про- 'извольных полей. Однако выражения получаются весьма rромозд кими. Для спектроскопии наибольшее значение имеет случай, Rоrда поле Е' на переходе О 2, которое будем называть в даль шейшем пробным, слабое, а поле Е произвольно. Опуская член (V')2 из первых трех уравнений, находим А2 ..L 1 ,2 .. I п1 (о) Рн Роо == Q2 + r1 (1 (;) 'Рll' С2 2r 01 (о) Роо == Q2 + r1 (1 + (,) . Рll , r 01 + iQ (о) Т 01 == Q2 +- r 2 ( 1 С ) 'Pll' , 01 I (;).29 ) тде G == 2V2 (1/)'0 + 1/Y1)/r 01 параметр насыщения на переходе () 1 полем Е. Подставляем Роо и r 01 в четвертое и пятое уравIIе- ния системы (5.28), получим уравнения для нахождения r02 ill r 12 . Для r 02 имеем /'02 == J/2 {2r 01 [r 12 i (Q' Q)]/yo (r 01 iQ)} P1 (r02 iQ') [r 12 i (Q' Q) ',Т'2 [Q2 + r1 (1 + С)] (.),;30) НЮ (5.27) (5 'J'J\, at)V,t/ G 1 имеем 'V2 { 2rп1 ; '\'0 (r02 Ю') (Q2 + r1) ..L , т (r01+iQ)[r12iQ'Q)J(r02lQ') }p1' (5.31) ? .омощью (5.31) !\<')ЖНО получить выражения для вероятности Пf' .ода, коэффициента поrлощf'НИЯ и пр. ('В соответствии с уравнениями (5.28) дипольный момент на пе '.оде О 2 на частоте ш' возникает блаrодаря разности заселен .'тей между уровнями О и 2 и наведенному дипольному моменту. '.оследним и связаны основные особенности в форме линии. Воз ;, овение диполыrorо момента па частоте (J) можно rрафически 'бразить следующим образом: ,. Е Е F:' o d 01 o d 02 o, N, N, N. (5.:)2) Е Е' Е !) d 01 d 12 d 02 o. N, N. (5.28) цесс а) соответствует обfuqному ступенчатому переходу. По 'Е поляризует переход О 1. Взаимодействие дипольноrо MO а, наведенноrо полем Е с самим полем, ведет к заселенности вня О. Затем процесс повторяется, но уже на переходе О 2 и' оаем Е'. Процесс б) не сопровождается изменением заселенно промежуточноrо уровня: взаимодействие атома с дипольным 'внтом d 02 и поля Е' поляризует переход 2 1. Дипольный ,ент d 12 и поле Е создают d 02 на переходе О 2, взаимодей 'ие атома с полем Е' приводит к возбуждению уровня 2. При рассмотрении взаимодействия полей с возбужденньши внями часто необходимо учитывать процессы, связанные' .озбуждением друrих уровней. Это приводит к появлению HO процессов в дополнение к процессам а) и б). В рамках теории Мущения укажем все основные процессы при наличии заселен ти всех уровней: Е }; Е' Е' () d 01 o d 02 o , N,N, I'>N, I'>N. Е Е' Е Е' o d 01 d 12 d 02 o" N,N, '1N. Е' Е' o d 02 o " N,N2 I'>N. Е' Е В;' Е' o d 02 d 12 d 02 N,N2 l>N. оцессом в) связан линейный коэффициент пorлощения на пере ,е О 2. Процесс а) связан с изменением заселенности уровня Зза наличия разности заселенности уровней 1 и О. RorepeHT Процессы б) и в), приводящие к возникновению дипольноrо 191.
Ili I :11, ::11 :i 1, l' j':, i '1 " ,1 ' -момента d 02 , не связаны с изменением заселенности YPOBlIejt О и 2. Если интерпретация процесса б) в рамках теории ВОЗМущеlIl1я: BToporo порядка соответствует двухквантовому переходу 1 2 тоr д а П р и заселенности уровня О KorepeHTHble эффекты ПРОЯu;r,,' (1) "'- ются как интерференция амплитуды а2 в первом порядке и arrr_ лит уды a3) в третьем порядке теории возмущеНlЯ. 5.2.3. Вероятность перехода в трехуровневои схеме. ПОДСТав_ ляя (5.20) и (5.22) для а о (t) и а 2 (t) в (5.16), мы можем ПОЛУЧИть выражение для вероятности перехода W 12 . Выражение, найде!l!lое для :иатричноrо элемента r02 (5.31), также может быть испо.1J:Ь30Ва_ но для нахождения вероятности W 12 при выполнении соответст_ вующих ПОДстановок в (5.16). Выражение дЛЯ W 12 было ПОЛучеIJ:о мноrими авторами. Даже для случая слабых полей оно доволыJ:o rрОJIIIОЗДКО. В [39] приводится наиболее удобное выражение длл W 12 , которое мы используем здесь для анализа роли различных процессов, описанных в 5.1: . 2V(V')2 Не { 1 . + W 12 ('\'1 + '\'2)2/4 + Q2 '\'1 [('\'1 + '\'2)/2 + (Q' Щ] 1 1 } + 'o [('\'0 : ,\,2)/"2. + iQ'] + [('\'0 + '\'2)/2 + iQ'] [('\'1 т ,\,2)/"2. + i (Q' щ . (5.:14) 'Формула (5.34) описывает поведение вероятности перехода KaR в резонансе (Q """' 1'0' 1'1)' так и вне ero (Q> 1'0, 1'1)' Поэтому, ис пользуя (5.34), мы можем наблюдать поведение вероятности W li при постепенном переходе от условий, соответствующих класси- ческому комбинационному рассеянию Q > 1'1 + 1'0, к резонанс- ным (Q """' 1'1 1'0)' Такой анализ нетрудно выполнить при изме нении Q. Вероятность W 12 содержит три члена: каждыи из них описывает характерные особенности Q. Первый член описывает .линию, которая имеет максимум на частоте ш' === ш + Ш12' т. е. коrда Q' Q === О. Эта линия имеет ширину запрещеННОl'О поре' хода 1 ---+ 2. Второй член описывает линию, характерную для од' HOKBaHTOBoro перехода О ---+ 2. Ее максимум находится на часто- те перехода 0---+2 (Q' == О), а ширина равна ширине этоrо пере хода. Абсолютная величина обоих членов в равной степени завИ- сит от расстройки частОты Q. Третий член связан с интерференцией этих двух процессо в , Оп заметен в резонансе:только при определенных условиях, кото- рые мы обсудим ниже. 'Третий член, как интерференционный, со' дРржит информацию о первых двух процессах. ,+ При больших расстройках частоты Q от резонана Q ;5> y ='" + 1'0 в линии вынужденноrо излучения на частотах Q === О и Q ,; === Q наблюдаются два максимума с ширинами 1'1 + 1'0 и 1'1 + У'у их относительные интенсивности зависят от соотношения менЩ_ u 1 О С ие И нтенсliВ константами релаксации уровнеи и . оотношен + ностей линий их максимумов аналоrично соотношению (1'0 о + 1'0) 1'0/(1'1 + 1'2) 1'1' Вот почему при изучении комбинаЦИОIIII_ рассеяния основное внимание концентрировалось только на я- ной н:омпоненте; это относилось к линии комбинационноrо рас се 1 'J2 , : : I 111 , расположенной на частоте ш' === Ш12 + Ш. Поэтому при KOM , овном рассеянии из OCHoBHoro состояния 1'0 1'1 интен ооть линии на частоте Ш 02 очень мала по сравнению с линией 'бянационноrо рассеяния. При исследовании комбинационно '\:' ассеяНИЯ вблизи частоты Q' Q влиянием второто и TpeTЬ jp' 1Jленов моа-;но пренебречь. В этом случае обычное ко:мбина HBoe рассеяние описывается выражением , 2 (П")2 { 11'\' } W 1 ,) === 'J Не . 1 , . - Q (1'1 Т '\'2)/"2.-I (Q Q) (5.:35) изя Q' О вероятность описывается вторым членом, который '(связываем с одноквантовыми ступенчатыми переходами , 2 (VV')2 . { 1/'\'0 } TV 12 QJ He i ('\'0 + '\'2)/"2. + ,Q' . (5.:36) м образом, вдали от резонанса линии комбинационноrо pac . ;ия и одноквантовото ступенчатоrо перехода разделены. Вкла :обоих процессов зависят от частоты Q' и соотношения KOHC т релаксации. \.]1ри приближении к резонансу первые два члена увеличивя. 'я. Третий член начинает иrрать относительно большую роль, aKOHeц, обе линии совпадают в рьзонансе. В общем случае :дессы невозможно различить. Однако мы уже отметили, что ,енсивности ступенчатых и двухквантовых переходов зависят 'соотношения между константами релаксации. Это наиболее , ное свойство в условиях резонанса. JIerKo заметить, что, если 1'1, 1'2' ВТОрЫМ И третьим членами LOжно также пренебречь роятности W 12 связываются ТОЛЫ,О с двухквантовым процес в резонансе (Q """' 1'0)' В этом случае вероятность W 2 (VV')2 Не { 11'\'1 } (5.:37) 12 Q2,:. (1'0/2)2 ('\'1 I 1'2)/2 + i (Q' Щ. . ИМ образом, условие 1'0 1'1, 1'2 показывает, что в резонансе я вынужденноrо излучения может рассматриваться как ли . резонансноrо комбинационноrо рассеяния. \При 1'0 1'1 вкладом первоrо и TpeTbero членов в W 12 можно . небречь. Основным процессом становится ОДНОIшантовый CTY , атый переход. (.Вероятность W 12 дается выражением 2 (J'V')2 { 1/'\'0 } W 12 Q2 + ('\'1/"2.)2 Не ('\'0 + У2)/2 + Ю' . (5.;38) .rда константы релаксации равны, линию вынужденноrо излу ,ия в резонансе нельзя отнести ни к одному из процессов. она еделяется интерференцией двух процессов. На рис. 5.4 дано . енение вероятности W 12 как функции частоты Q' при разных ТОтах Q. : До сих пор мы рассматривали случай, коrда частица возбуж Тся на уровень 1. Аналоrично мы можем рассмотреть влияние я на переходе 1 ---+ О на вероятпость перехода О ---+ 2, коrда час В. С. Летохов, В, П, Чеботаев 193
тица возбуждается на уровень О, и на вероятность переХОДа ') О, коrда частица возбуждается на уровень 2. Предоставим""" тателю вывод уравнений для вероятностей W 02 и W 20 И приве 'J1t, Де\! W,2 Q'/J1 Wf2 -4 2 2 -4 б 8 10 Q'/J1 И/2 0,05 В О 2 4- б' Рис. 5.4. Зависимость вероятности перехода W 12 от частоты расстройкИ g' при разных Q: а Q о; б Q 2,\,; в Q 10,\, (сплошная ливИЯ полная вероятность, штриховая первый член в выражении (5.34), пуп": тирная второй член, штрихпунктирная третий интерференциоппЫJ! член) выражения для W 02 и W 20 , коrда в первоначальный момент ча- стица находится на уровне О и 2 соответственно: V'2 ('\'0 + '\'2) 1 W 02 === '\'0 Q'2 + ('\'0 + '\'2)2/4 V'4 ('\'0 + '\'2) ( 1 1 ) 1 '\'0 + у; Q'2 + ('\'0 + '\'2п4 + 2 (VV')2 R { '\'0 + '\'2 r + '\'0 е '\'0 [(1'0 + '\'2)/21+ iЩ [Q'2 + ('\'0 + '\'2) 2/4] . 194 I 1 т [(Yo.J '\'2)/2 Ю']2 [('\'1 + '\'2)/2 < i (Q Q')] + 41+ 1<'\'0 + '\'2)/2 Ю' J [(1'0 .;.. 1'1)/2 iQ] [(1'1 ' 1'2)/2 i (Q Q')] } , '(' W 20 === (УО/У1) W 02 ' (5.39) (5.4О) ,.11.3. Форма ':IИнии )JОI'дощения на связанных переходах .r азе .,.. Уравнения (5.34), (5.39) и (5.40) можно использовать для Ha , 16дения формы линии поrлощения в rазе. В системе центра масс ущийся атом воспринимает частоты поля: ffi ffi kv , ш' lf,'v. Тоrда соответствующие расстройки Q и Q' сле ет заменить на Q 1.0,1) и 2' k'v соответственно. Случай кол ':eapHoro распроетранения волн Е и Е' представляет интерес )I спектроскопии. Выберем ось z вдоль направления распрост :Пения волны Е. Тоrда соответствующие доплеровские поправ К частоте будут равны kvz и i=k'v z , знак «» соответствует пространению волн Е и Е' в одном и том же направлении, знак ./) в противоположном направлении. Для просто ты будем зличать эти случаи, называя форму линии поrлощения (излу я) волны Е' R присутствии волны Е Toro же направления , ормой линии раесеяния вперед и х+формой линии рассеяния ад. 'Линейный коэффициент поrлощения волны равен отношению ,рrии, поrлощаемой в единице объема, к плотности потока рrии падающеrо излучения: , ')=== nffi'Q1 <W 12 ) (сЕ'2/8л)1 + nш <W 02 ) (сЕ,2 (8л)1Qо nffiQ2 <W H ) (сЕ'2/8л)1 nffi'Q2 <W 20 ) (сЕ'2/8л)\ (5.41) Q1' Qo и Q2 скорости возбуждения уровней 1, О и 2. Первый н в (5.41) связан с двухфотонным переходом частицы с уровня 1 ,уровень 2. Второй член возникает в результате первоначаль 'о возбуждения уровня О. Естественно, он включает в себя ли ную часть поrлощения и влияние поля Е на переходе О 1 :вероятность перехода О 2. Использование уравнений для рицы плотности позволяет получить выражение для поrло ия ВОЛны Е', коrда известна разница заселенностей уровней. цозволяет нам упростить расчеты. , Днако для приложений в спектроскопии целесообразно oco 'внимание уделить вкладу различных уровней в поrлощение. Тому мы проведем подробный анализ случая, который COOT Твует рамановскому рассеянию или двухфотонному поrлоще вдали от резонанса. В условиях резонанса приведем общие атения, объясняющие заселенности всех уровней. Вероят ь перехода W 12 имеет вид (для Лсхемы уровней) 2 (VV')2 { 1 (Q kV z )2 + (1'0 + '\'1)2/4 Не '\'0 [(1'0 + 1'2)/2 + i (Q' + k'v) + 7* 1!J5
'. i: I 11 I .' I 1 + У[(Уl+У2)/2+i(Q'Q)+kuс4--k'vZ>J + + [(1'1 + "1'2)/2 + i (Q' Q + kvz=F kv z )] [(1'0 + '\')2/2 + + i ([2' + k'uz )J 1 } . , ;;).42) В зависимости от расстройки Q по сравнению с шириной ;:(ОII 1 ) JIe_ pO,BcKoro перехода рассмотрим два случая: частота paccTpOUI\I1 Q р kи, т. е. наодится BH доплеровски уширенноrо перехо)н 1 ---+ о; 2) расстроики Q и Q находятся внутри допле Р ОВСЮI УI ' IIН, ренных переходов 1 ---+ О и О ---+ 2 соответственно. 5.3.1. Форма линии излучения в условиях резонанса в слаБыIx поях. Rоrда частота поля Ц) накачки далеко отстоит от реЗонанс_ нои частоты перехода Ц)01 (Q > 1'0, 1'1)' в линии излучения н" cMe;I;_ ном переходе возникают резонансы на частотах Ц)' == Ц)02 II ш' ,,- == Ц) Ц)12' Первый соответствует процессу заселенности оБЩeI'(} уровня и последующему переходу частицы с уровня О на уровень 2. Долrое время этот процесс не вызывал особоrо интереса. лить сравнительно недавно были обнаружены резонансы фотоиониза ции, соответствующие резонансным пере ходам с возбужденных уровней. Второй процесс хорошо известен. Он соответствует ли нии вынужденноrо комбинационноrо рассеяния или линии оцно- фотонноrо поrлощения пробноrо поля в присутствии поля накач ки. Поэтому указанные процессы линейны по интенсивности проб- Horo поля. Резонансная частота Ц)' зависит от частоты поля На- качки, соотношения частот Ц)' и о) и направления распространения пробной волны. Подробно на этом вопросе мы останавливались в 1'.'1. 4. В этой rлаве мы рассматриваем случай, коrда частота {t) находится в пределах доплеровской ширины переход а 1 --+ О. т. е. Q kи. Резонансы на частоте Ц)' также лежат в пределах доплеровской ширины перехода О ---+ 2. Как уже отмечалось выше, в условиях резонанса форма линии Бынужденноrо излучения в зависимости от условий эксперимента и параметров систем будет определяться двухквантовыми и oДHO квантовыми ступенчатыми процессами или их интерференцией. Линия излучения на смежном переходе представляет собой Y3I\IH' реЗ0нансы, ширина и положение которых зависят от направлениЯ распространения волн, соотношения ширин уровней и волновЫХ чисел, заселенности уровней. Котда частота Ц) лежит в преДf'лаХ доплеровской ширины перехода . 0---+ 1, в rазе всеrда Ю'lЙДУТСЯ атомы, попадающие в точный резонанс с полями Е и Е'. детальliы Ie теоретические исследования явлений в трехуровневых CXf')Ia X в условиях резонанса описаны в [33, 35, 36]. Форма резонансов иялучения и поrлощения в rазе заВIlСИТ оТ соотношений между частотами переходов, направлением расПР О С 1 '- ранения волн, заселенностью уровней. Основные теореТИ'if'С'!> I1 е результаты, полученные во мноrих работах, позволяют H3l\! раС- смотреть любую ситуацию, которая может встретиться в СП('J{ТрО' 196 JIIIJI трехуровневых I'азовых систем. Приводим: основные pe 'пьтатЫ для eKOTOpыx случаев в соответствии с [33, 35, 36]. СJl,абое поле (С 1) а) k' > k (q > 1): %+ === %oe(Q' Ikи), {-1 + V 2 N N 2r+ (Q' + q)2 + r } , N N 1'0 ';С === %oe(Q'/Kи)' {1 + V 2 N N 2f (5.43) q I jV Ng 1': 1. То (Q' qQ)2 . , ) С.Ь %0 линейный коэффициент поrлощения на переходе 0---+ "' 2N 0 N ° N ° и 1 :;,; 1, О И 2 заселенности уровнеи , О и 2 соответственно j тсутствие полеЙ, q == k' /k; 21' == 1'1 + 1'2 + ('7 1) (1'1 + 1'0), (5.44) и r + полуширины линий рассеяния вперед и назад; 6) k' < k (q < 1): { IVO 'V O ) r % == xoe(Y /К'и)' 1 r 1/2 '1 'о q l + j\' .Y 1'0 (Q' I qQ)2. l'i J ' .. . ... , . !== )(oe(Q' /К'и)' { 1: V 2 N N 2r q ,\, .Ч 1'0 (Q' Щ2 -j r: il:, I Р:2а (1 q) r: (Q' qQ)2 } ( 5.45 ) - [1': + (Q' -- qQ)2]2 ' 2r+ == )'0 + 1'2 + q (1'1 + 1'0), 2r == q (1'1 + 1'2) + (1 q) (1'0 + 1'2)' ,Основной характеристикой JIИНJ1И вынуждеННОI'О излучения аае является различие между %+ и )С. Чем БОJIЫllе ширина об 1'0 уровня по сравнению с 1'1 и 1'2' тем больше это различие. Ror '\'0,.> 1'1,1'2' ширина линии ИЗJIучения вперед определяется ши '. ои двухквантовоrо перехода 1 ---+ 2, который является допле . ски уширенным из(j« раЗЛИLJЯЯ :\Iежду k' и k. JIиния излуче S{ назад имеет форму, харан:тсрную для ступенчатоrо перехода. .' ширина обусловлена шириной перехода О ---+ 2 и распределе м частиц по скоростям на уровне О. Необходимо обратить внимание на ре31(ое отличие формы ли . излучния ансамбля атомов от формыi линии излучения изо ОВаннои частицы. При k' /> k аНсамбль атомов излучает ЧIIС линию резонансноrо В.I:\Р пезависимо от соотношения между стантами релаксации отдельных уровнеЙ. Напомним, что OT Ьные частицы излучают Линию, которую нельзя однозначно ести только к двух квантовому ПрOJ;ссеу. ТЮ\аЯ ситуация Boa 'i Rла изза особенпостей интеrрировзния вероятности W 12 (;,,:Н) .I [97
ПО скоростям. Сумма вкладов процессов, которые соотвеТСТВУ!()l' ступенчатому переходу (второй член в (5.34)) ии интерфеРlIЦIIII ступепчатоrо и двухквантовоrо переходов (третии член в (;'.:YI)), дает ширину линии двухквантовоrо перехода. Поэтому rаз a1'o мов делает возможным наблюдение двухквантовых процеССОI! в чистом виде. Аналоrично объяснение возникновения линии 1I3 лучения назад, которая совпадает с ,'ПIНlIЗЙ ступенчатоrо пеРехо да. Для k' < k и при наличии :шселенности общеrо УРОВНЯ ,1II ния излучения вперед имеет нелореНlеву форму. Как мы уже YKa зывали, дополнительные изменения фОрIЫ линий оБуслов,lеныI интерфереНЦИОПНЫl\I процоссом. коrда екладываются амплитуды al) и a3). Процессы интерференции с.ущественны, коrда ОСЦИ.тr лир ующие члены в амплитуде вероятности имеют близкие Час1'О ты. При переходе к доплеровски СДВИНУТЫМ частотам ПОЛУЧаем условие, при котором интерференция дает максимальный BK.тraд в линшо излучения k'v: , (k k') и. Отсюда k' k12. В ЭТО1\1 случао происходит полная компенсация доплеровскоrо СДвиrа частоты и, как мы уже показывали, линия излучения ансамб.тrл совпадает с линией юшучения отдельной ЧRСТИЦЫ. Таким обра3Шf, в раесеянии вперед в ансамбле атомов случаЙ k' kl2 делает B03 моа,ным ПрЮfое наблюдение квантовомехапнческих эффектов ИН терфоренции, которые происходят на пере:\одах в изолированном атоме. Изменение формы линии перехода О 2 происходит при N 1 N о' Этот случай исслеДОВМlс.я в [:-31, 27] и связывлсяя с ди намическим эффектом IIITapKa. При с.ильно ра:.шичающих:ся k' и k ширина линии рассеяния вперед и назад ансамбля атомов оказывается rораздо больше ши рины излучения изолированноrо атома. Линия резонансноrо вкр неоднородно уширена. Степень неоднородности уширения зависит от направления наблюдения и соотношения констант релаксации. В ре:юнансном ВКР вперед етепень неоднородности уширения оп редепяется с.оотношением k' Ik (КOI'да k' > k). В рассеянии назад ЛИЮIЯ ВКР всеrда неоднородно уширена. Характер неодпорОД HOl'O уширения может ПРОЯRИТЬСЯ при рассмотрении эффекта ;Ш с.ыщения, например, в ВКР rазовоrо лазера. Далее мы ПОДрООlI остановимся на этом явлении. В соответствии с природой уширения неравновесное распре и TaK деление по скоростям, возникающее в трехуровневои системе, же имеет свои особенности. Уравнение (5.42) можно использо P OB вать для опредедения распределения по скоростям атомов на у не 2 п 2 (и 2 ) QW 12 (v z )/Y2' (5.46) I , ! ! Из (5.42) мы можем видеть, что в зависимости от соотноше н :: Констант релаксации уровней в распределении по скорстям I И уровне 2 возникают пики с ширинами около r 12/1 k k I<Y r 12 /(k' + k). Эти пики MorYT быть rораздо же пиков, возип и щих в двухуровневой системе О 2 под деиствием п?ля Е. 1' k' Ik 1 и 1'0>1',1'2 атомы в Y3KOI интервале скоростеи участву 198 p;ByxKBaHTOBM процессе, тоrда как каждое поле Е и Е' пезави о взаимодеиствует с атомами в более широком интервале CKO тей. 5.3.2. Форма линии излученил в сильных полях. Силыюе поле G > 1 . а) k' > k (q > 1). Форма линии излучения на переходе О 2 "nроизвольном поле Е для этоrо случая рассматривалась в [48]: % e(Q'/,и)' [ 1 I NN Q2 1 r+y! ] %+ о т N N Q 2 r + (Q' qQ)2 ' (5.4 7) === % e(Q'/k,и)2 [ 1 + N Ng Q2 1 r y] ] % о Ng N Q 2 r + (Q' qQ)2 ' 2r У2 + YIQ + (q 1) (1'1 + yo)Q, ( 2r+ 1'2 + yoQ + q (Уl + уо) Q, Q J' 1 + с; 6) k' < k (q < 1). Форма линии резко отличается от случая, 'rда k' > k для волн одноrо направления. ИЗl\Iенения в форме '.вии MorYT представить интерес для спектроскопии. При силь м насыщении форма линии описывается выражением % (Q') xoe(Q,/,и)2F, р === [ 1 1 ] 1, 2 1I 8Q (Q 8)2 + r t (Q + 8)2 + r ' 2С::=о 1'2 + Уо + q (Уl 1'0)' 2 :=..о ' qQ, 82 4 V 2 q (1 q) ::=о 4 V2k' (k k')lk 2 . (5.48) (5.49) орма линии описывается двумя резонаНС<lМИ с ширипами r, 'сположенными на частотах 8 и 8 соответственно. Так как 8 , r, то расстояние между пиками велико по сравнению с x , ринами. Для достаточно больших 8 расстояние МЮJ,ДУ макси мами пиков дается с хороше й точность ю веЛИ'lИIlОЙ 28 4 V i k' (k k')lk. (5.50) Возникающую в сильных полях резкую струн:туру (рис. 5.5) торы [49] связывают с высокочастотным штаркэффектом [12], . рошо известным в микроволновой области, J'де доплеровское ирение пренебреrНИМО мало. Нак известно, в сильном поле на переходе О 1 вероятность Хождения частицы на уровне О осциллирует с низкой частотой, .'висящей от величины поля. Осцилляция приводит К модуляции Цольноrо момента на переходе О 2. В результате в форме ли i и излучения на переходе О 2 возникают дополнительные pe нансы, которые можно интерпретировать как эффект расщепле .. я уровня О. Влияние эффекта расщепления в сильном поле в [3] paCCMOTpe с иных позиций. Как и в случае двухуровневой схемы, в OДHO ,Цравленных волнах при k' < k возникает область расс'. роек 199
,I! ., 11, :!:I, i '. частот, при RОТОРОЙ резонапсно взаимодействующих атомов l!e1' и ПОI'лощение пробной волны отсутствует. За пределом этой Об_ ласти ПOl'лощение быстро нарастает. Следуя [3], качественно Рас_ смотрим объяснение этому эффекту. :1 о 28 (,) ,., Рис. 5.5. Форма лпнип lЮfJIOтцешIЯ х на переходе О ----> 2 при воздеiiствии сильноrо поля па переход 1 ----> О ЩJИ k' k/2 В СИЛf,НОМ поле на переходе О 1 выражение для а о (t) при начальных условиях 01 1, а о О имеет вид -тт о (t ) == 1 (CV1t ev,t), (5.51) о , "1 '1'2 rдe ,1 I! I ' . 1 ' , , ; , У1.2== iQ ! l' + 1 ('Q ;i "7 12, r (1'1 + 1'0)/2, l' (1'1 1'0)/2. Волновая функция атома Ч' == а 1 Ч\еi,';,tlп + аочrоеiсоt!h (5.53) будет иметь ОСЦИЛЛИРУlOщие члены, которые соответствуют новыМ КВ<lзистационарным еостояниям в системе атом + поле. Условие, при котором моашо пользоваться моделью расщепле- инн, есть V r. ПренеБРСI'э.я затуханием уровней, получим, что новым состояниям атома будут соответствовать энерrии E1,2) /и == Еот i Щ2 =* V (Щ)" + V 2 . Резонансные частоты на переходе О 2 равны :: (5.54) (1.2) . '() /2 .J 1 / ' ( " /2) 2 V 2 ШО2 == ".102 ,, L'' + . (5.55) Формула (5.55) может быть получена из качественных сообрai ке - ний в модели расщепления уровней в СИЛЬНОI электромаrнИТIIО1<1 поле. Резонансные частоты на переходе 2 О в сильном поле IIa переходе 1 О с учетом доплеровскоrо сдвиrа равны (для одIIО- направленных воли) , k ' (t,2) UJ V == ШО2 . 1; 200 1 . 1 . !: 11 (5.52) 201 :, 11 простоты положим Q == О. Тоща из (5.55) леrко найти CKO 'сти атомов, которые резонансно взаимодействуют с полями: ш' k'v z == шъ 1 2 2 ). (5.56) беrущих волн, проводя аналоrичные вычисления, , Q' (k' Ч2) * (f(kQ' /2)2 + (k'2 k'k) тп L р k'2 k' k . (5.57) алИЗИРУЯ (5.57), замечаем, что для случая однопаправленных ли имеется расстройка Q', дЛЯ которой нет атомов, резонансно . аимодействующих с пробной волной. "., Расстройка Q', при которой имеются резонапсно взаимодейст tющие атомы, определяется из условия, при котором ПОДБорен 'е выражение в (5.50) положительно: [' > 2V 11 (k'k k'2)/k 2 . (5.58) сутствие резонансно взаимодействующих атомов означает HY вое поrлощение проGной волны в широкой области частот Q' < , s. Для встречно бю-ущих волн всеrда имеются резонансные омы и аналоrичных особенностей не возникает. Полученный pe льтат совпадает с точным расчетом. Это позволяет заметить, что иам:ичеL:RИИ эффект IlITapRa на доплер()вски уширенных пррехо , х проявляется в ВОЗНИКНОВЕШПИ оuлаr-rи частот, I'де ПОJ'лощение 'БНО нулю. ЗаыеТИl\l, что аналоrичны.м образом проявляется ди мический эффект Штарка и в двухуровневых системах (I'Л. 3). 5.4. Методы исследований рсзонансных лвлений ;'треХУРOJшеБЫХ системах Эксперименты по исследованию фОрIЫ линии излучения MO т быть сведены к трем rруппам. 1. Эксперименты по наблюдению реЗОН[lНСОВ спонтанноrо излу Вил rаза в присутствии внешнеrо монохроматическоrо поля. аиболее простой является схема эксперимента, в котором спон Вное излучение наблюдается непосредственно из резонатора ra BOro лазера (рис. 5.6а). 2. Эксперименты по исследованию формы линии поrлощения ,и усиления слабоrо проБНОl'О монохроматическоrо сиrнала, пе СТраиваемоrо по частоте в присутствии СИЛЬноrо поля (рис. 5.66). Отличие от экспериментов со СПОНТUННЫМ излучением здесь необ 'ДИМО присутствие двух l\Iонохроматических полей различных .СТот. ,. 3. Эксперименты типа <<пересечения мод», в которых изучают резонансы в поrлощении Двухчастотноrо или маrнИтноrо поля, Икладываемоrо к поrлощающей ячейке (рис. 5.6в). В этих экспе ,ынтахx перестраивается пе частота поля, а расстояние между ОБНЛМИ атомной или молекулярной системы.
5.4.1. Резонансы в спонтанном liзлучении. В экспе р и' , > eI1T a по спонтанному излучению впервые было экспериментаЛЫIО :or деМОIIстрировано ВОЗlIIшновение топкой структ ур ы в Д ОП JI IIpo_ v . еро скои линии излучения в присутствии монохроматическоrо &- на смежном переходе. Беннетт и др. [23] исследовали формуIIОJIJ{ нии спонтанноrо излучения пн переходе 3s. 2 Р ( 2 О) ''!Jr- "4 HeOI1a а э-- I ЯчеикС1 ИЗЛt/че ние накачки Фильтр I I Фабри Перо НДетект;;р! СПОffтаННО8 и3ПУЧIJние tf '1 '1,' 1, ! Излучение накачки пepe(;тpaи 1 17j10бное поле Фильтр Ячеика I m IДетектор I {} :1 .1 11':, 1;1 ЯчеикС1 r О О О Q,Q / / 'Детектор I о о с сuленоиоом ,д, {}!JхмoiJоfJыи лазер ( / / ) о о о о о о о о о о о ;\, 1I11 ill !I' :i l 1 Рис. 5.6. Схемы экспериментов для наблюдения узких резонансов на свя занных переходах: а при спонтанном излучении; б при вынужденном излучении; в за счет эффекта пересечения мод (л 0,63 мкм) в присутствии поля на смежном переходе 3s 2 2Р1 (О 1) (л 3,39 мкм) (рис. 5.7). Этот эксперимент был описан в 5.1. 13 ряде работ исследовалось спонтанное излучение, наБЛIодае мое RДОЛЬ оси распространения излучения Лазера. В работах [24. 25, 281 также было продемонстрировано возникновение тонкой структуры в линии спонтанноrо излучения. В этих работах НС' ПОЛh30вался короткий одномодовый Не Nелазер на длине воЛ' ны л 1,15 MКl\! (2s 2 2Р4)' Спонтанное излучение на лиlII IТI 0,6096 мкм (2р! 184)' которое начинается с нижнеrо лазерноr о уровня, наблюдалось через одно из зеркал, которое пропускало излучение в области 0,6 мкм. Спектр спонтанноrо излучения ана' лизировался с помощью перестраиваемоrо давлением интерферО- метра Фабри Перо и реrистрировался фотоумножителем. Ха- рактерная запись спектра спонтанноrо излучения будет приведе на ниже на рис. 9.15. Верхняя запись на нем соответствует обычнОМУ доперОRСКИ уrпиренному контуру линии спонтанноrо излученИЯ 202 ливии 609,6 нм для изотопа 2°Ne. Ниже приведена запись TOH ,ii структуры, возникающей в присутствии поля на линии . {5 )fKM, причем средняя запись соответствует настройке частоты .' lIерацИИ на центр линии усиления, а нижняя отстройке час Tы rеверации от центра линии. Возникновение двух пиков свя О С тем, что поле в резонаторе rазовоrо лазера имеет вид стоя . й волны. При отстройке частоты поля от резонанса с атомным " реходом при насыще и в распределении по .' оростям возникает две ynпы атомов, COOTBeT вующих двум встречно fУЩИМ волнам. COOT .. тственно линия спон '.ЮIoro излучения co 'ржит два пика, обус . Qвленных излучением их rрупп атомов. При стройке на центр ли и, как уже указыва : ось, обе компоненты ::оячей волны взаимо йствуют с одним И Te же атомами и наб дается тонкая CTPYK а в виде ника лорен евой формы. В рассмотренных е экспериментах для . терпретации тонкой руктуры спектра спон . ИНоrо излучения, воз Кающей в присутс ИИ поля rенерации .' ЗОвоrо лазера, прив еКался только эффект разованин HepaBHoBecHoro распределения атомов по CKO Стям. Качественное наблюдение KorepeHTHblx эффектов . Ло проведено Хольт [28]. Она исследовала тонкую структуру OHTaHHoro излучения в той же системе переходов, что и в рабо . х [24, 251. Усовершенствованием методики реrистрации тонкой руктуры удалось повысить отношение сиrнал/шум и наблюдать Имметрию линии излучения в присутствии поля стоячей волны. ЛО в том, что точность экспериментов со спонтанным излучением eCTBeHHO оrраничивается дробов.ыми шумами фотоприемника, еифом частоты лазера и разрешением интерферометра Фабри , РО. В первых экспериментах с целью обеспечения одночастот . fo режим rенерации лазер работал вблизи nopora, что прпво ЛО К малои амплитуде сиrнала. Кроме Toro, необходимо было IIC Е,эб 21 Ne 8 20 2...5 2 V MKH 1 632,8 нм , 2 10 5 'р. u 1...10 18 10 2РI...10 18 17 182...5 2 5 Рис. 5.7. Диаrр;нша уровней и переходов атома Nc, часто используе:моrо в экспери- ментах 203
1 l'li! [! 111 " I ,. :1 1, 1'; 1'. 11 l ' i поль;;овать спонтанное излучение в очень малом телесном ' 1 ' [ . ) Q ] Yl'l> ВДОJIЬ оси лазера. ак, по данным ",,() отклонение от ОС!:! че 0,U5 рад приводит к уширешпо пиков на 17 :::t: 4 мrц. ПОСКОJIЬ!!Ц дЛЯ получения разделенных пиков лазер должен был OTCTpau... I\y "а1'), ся от центра линии усиления, он не стабилизировался. В резу , тате дрейф частоты лазера обусловливает нижний предел на с J!h, рость сканирования интерферометра Фабри Перо. В ЭКСIIе 1\0, менте скорость сканироваНIIЯ былu равна примерно 6 мин. JJI 1 1 " " }.':,' " а !' \ А 1\ I \ : , i V о Рис. 5.8. Спектр спонтанноrо иалученил на л 609,6 нм (переход 2Р4 154) из резонатора Не Nелазера на л 1,15 мкм (2s 2 2Р4) [16]: а Q == 160 мrц; б Q 170 мrц (Q отстройка частоты поля относитель но центра лэмБОВСRоrо про вала) '. . 1 1 : ..1 l' :i :,11 i Ilil! : данных, которые использовались в анализе, частота лазера изме нялась не более чем на 5 мrц за время сканирования. АппаратуР ная ширина, обусловленная системой интерферометр Фабри Пе ро монохроматор, равнялась 95:=;-:: 10 МI'ц. База интерферО метра имела длину 6,6 см для Toro, чтобы получить достатоЧНО большой спектральный интервал (примерно 2275 мrц). Записи спектра спонтанноrо излучения приведены на рис. 5.8. Внутри ошибок измерений каждый пик описывается лоренцеВС:Ю 11J контуром. Это означает, что линия спонтанноrо излучения, обус- ловленная внешним полем, имеет лоренцеву форму, посколы<у a- паратная функция интерферометра является диспеРСИОЮ 1оJJ . В этом случае интересующая нас ширина тонкой структуры мо»<е1' быть получена простым вычитанием из измеряемой величипЬ! а11' 204 ;' ВОЙ ширины интерферометра. Видно, что наблюдаемая , .Рструктура на контуре спонтанноrо излучения, ВОзникаю 1J II оле стоячей волны, асимметрична, причем характер асим в v 11 зависит от знака расстроики частоты по отношению фJ:тРУ линии усиления. Возникновение асимметрии связано . сlIЪfОСТЬЮ формы линии спонтанноrо излучения от направле 811 Д v ваБЛIOдения. еисТвиТел....ьно, эксперимент пказываеТ, что Я структура линии, ооусловленная волнои, распростра а еЙСЯ от наблюдателя, является более резкой, чем та, KOTO связава с волной, распространяющейся в направлении наблю "я. Такое поведение спонтанноrо излучения в присутствии , Jlero мопохроматическоrо поля на смежном переходе для i'адJlОЙ схемы переходов полностью соrласуется с предсказа . ТеОРИИ. Однако анализ абсолютных значений ширин и по 'а определить константы пере ходов и уровней привели к отри .. ДЬJlОМУ значению ширины одноrо из уровней. Это было обус еJlО, вероятнее Bcero, недостаточной точностью эксперимента 'ИЯJlием столкновений, которые были существенны в описан .' эксперименте. тодичеСRИ важным моментом в постановке экспериментов 'tследованию взаимодействия монохроматическоrо излучения еством явился переход от исследований активной среды ra х лазеров к изучению формы линии вынужденноrо и спонтан излучения во внешних поrлощающих ячейках. Этот переход алея возможным блаrодаря получению одночастотной reHepa с помощью селекции типов колебаний в rазовых лазерах. нно простым и эффективным оказался метод, основанный на нии нелинейноrо ПОI'лощения (rл. 9). Переход к внешним ам позволил значительно расширить диапазон исследуемых ений, а таЮI,е дал возможность непосредственно наблюдать симость формы линии излучения от направления наблюдения. работе [40] было изучено спонтанное излучение на перехо :. 1s 1 2Р4 В присутствии монохроматическоrо поля на пере 382 2Р4' В качестве объема исследований иепользовалась а с разрядом в чистом N е, причем основное внимание было ащено на сопоставлснио теории с результатами эксперимента. .II наблюдалаеь значитеш,ная анизотропия линии спонтанноrо fчения при наблюд('нии вдоль и навстречу направлению pac ".транения излучения лазера, количественноrо СОI'Ласия с Teo , получено не было. Зависимость ф()рмы линии спонтанпоrо ения от направления наблюдалась также в работе [41] при . ении сверхтонкой структуры переходов 282 2Р4 И 2Р4--+ -4' Более подробно этот эксперимент рассмотрен в rл. 7. lUеприведенными работами практически исчерпывается Kpyr еРиментов по исследованию формы линии спонтанноrо излу .II в присутствии интенсивноrо монохроматическоrо поля на ном переходе. Это связано, скорее Bcero, с трудностями pe ации слабых сиrналов спонтанноrо излучения, которые ec енно возникают при использовании спектральных приборов 205
, I i .! свеРХВЫСОIЮl'О разрешения. Эти трудности в значительной ('Teh б v u че ни устраняются в экспериментах с про нои волнои, т. е. На Jj , !,[, нужденных переходах. 5.4.2. Резонансы на вынужденных переходах. В первых JI\C!)e, I риментах по исследованию формы линии вынужденноrо II З.l у" 'lе, ния [29, 31] таюъ:е была обнаружена анизотропия лини ИЗJIУlJе, Ния. В этих экспериментах исследовались переходы 3S 2 2р и 2s 2 ----+ 2Р4 С общим уровнем 2Р4' но в различных условиях. Н Ра: боте [29] исследовалась форма линии l'енерации TpexypOBlienOIO rазовоrо лазера, т. е. лазера, в котором усиление ДОСТИl' i1ет с!! за счет накачки монохроматическим полем. Детально CB0I1CTJj'1 трехуровневых лазеров будут описаны в rл. \:J. Н [29] внешнее nOJI представляло собой беrущую волну, а слабое имело вид CTORlJeii волны. Очевидно, что в первом приближении зависимость Мощ_ ности rенерации от частоты определяется формой линии успаеВIJ!! на смежном переходе. Более Toro, вблизи ПОрОl'а зависпмосТh мощности l'енерации от частоты оказывается весьма ЧУВСТвите.1Ь_ ной к небольшим изменениям формы линии усиления на переХоде 0----+ 2. Поэтому эксперименты по наблюдению rенерации в Трех- уровневых лазерах удобны для наблюдения прежде Bcero Ia:IЬ[:':, но качественных изменений в форме Линии излучения на СЫЕ',lШО.\[ переходе. Получение точных количественных данных о парамет рах Линии излучения затрудняется необходимым учетом харю\ теристик rенерации и эффектов насыщения в Лазере. ЭКСllери мент продемонстрировал заметную асимметрию линии I'E'Hepa ции (рис. 5.9). При расстройке частоты внешнеrо поля 01' центра линии поле беrущей волны взаимодействует с атомами, проекции скоростей I l' " J1Jl1L а tJ 8 750 нrц iJ {j Рис. 5.9. Форма линии rенерации TpexypoBHeBoro rазовоrо лазера на А == 1,15 мкм (2s 2 ...... 2Р4) при оптической накачке разряда в чистом неоне !OJl хроматическим полем на л == 0,63 мкм (3s 2 ...... 2Р4) при фиксироваННОJl о . стройке частоты внешнеrо поля относительно центра линии поrлощеЩliI. а Q == 194 Мrц; б Q == 100 мrц; в Q == 67 мrц; z Q == о м rц; д Q == 119 М rц которых на ось распространения волны равны V z == Q/ k. 11 оле стоячей волны на смежном переходе (л == 1,15 мкм) будет взаТ1МО действовать с теми же атомами, если ero расстройка частоты yдo летворяет условию Q' == qQ. Основные знаки расстроек Q' и ." соответствуют однонаправленным волнам в резонаторе на Л 206 . 15 мкм и л == 0,63 мкм, различные знаки встречно направ 1,Ь1М волнам. Поэтому при сканировании частоты резонатора : а IIа л == 1,15 МЮI rенерации будет возникать на двух часто р кр естности Q' == + q Q. Поскольку при малых превышениях в о - леIlВЯ над пороrом мощность rенерации пропорциональна He lIцеIlIlОМУ усилению, то анизотропия линии усиления вызовет I1'ветствующую асимметрию частотной зависимости мощности рацИИ TpexypoBHeBoro Лазера. форма Линии поrлощения пробноrо сиrнала на л == 1,15 мкм всутствии сильноrо поля на л === 0,63 мкм исследовалась в [31]. еЗ0натор лазера на 0,63 мкм была дополнительно BBeдea раз . ая ячейка. Подбором парциальных и полных давлении Не и 'а также тока разряда можно было осуществить режим, в KO М коэффициент поrлощения сильноrо поля был равен О. Че- . эту ячейку и проходил слабый зондирующий сиrнал на длине )Ibl 1,15 мкм. Схема эксперимента приведена на рис. 5,10. ",( , РCJзряiJнCJЯ труока f/ризмCJ Фото!/множитель "" К ФCJзо{jом!/ оетектору .... I I . r l t ЛCJзер Фильтр 1,15 мкм /(нтерферометр l1ацкельсонCJ эксперимента для наблюдения эффекта расщепления мето- пробноrо сиrнала на л == 1,15 мкм в резонаторе Не Ne лазера рис. 5.'11 приведены три записи спектров слабоrо пробноrо .пала на 1,15 мкм, обусловленноrо полем стоячей волны на мкм при отстройке сильноrо поля от центральной частоты Хода. Структура справа и слева от нуля соответствует нели ому взаимодействию однонаправленных и встречно беrущих н. На линии 1,15 мкм во всем диапазоне давлений Не имеет то усиление, в то время КаК разность заселенностей на пере- е 3S 2 ----+ 2Р4 изменяет знак, причем верхняя запись COOTBeTCT т поrлощению а нижняя запись усилению. Переход из pe . а поrлощени в режим усиления осуществляется слабым из . еНием давления rелия, Эти эксперименты подтвердили, что учае k' < k форма тонкой структуры для однонаправленных н не является лоренцевой, причем изменение формы Линии по Щения пробноrо сиrнала наблюдается даже тоrда, коrда внеш Поле проходит через rазовую ячейку, не поrлощаясь. Харак- ный вид структуры, набшодавшийся в [31], полностью соrла Тся с предсказаниями теории ( 5.3). '"I\оличественное сопоставление теории и эксперимента для . ая k' > k, коrда форма линии излучения, обусловленная 207
I I '1 ,1 1 . . i I ',j! внешним ПОJlем, является JIоренцевой КаК для беrущих наНе l'pe'J: ' так и для однонаправлепных волн, было приведено в р абuт i1..\: ['1' 42]. Исследования резоннсноrо вкр в неоне описаны в S 5.;3. 1, 5.4.3. Резонансы при; пересечении мод. Суть экспеРИМlJНт ц 1) пересечению мод [32, 33], упрощенная схема KOToporo преДСТ ц 8Jj о на на рис. 5.68, состоит В следующем. Излучение лазера, coцep",: щее две монохроматические компоненты на частотах (02 и (')1, ПРО_ ходит через поrлощаемую rазовую ячейку, на которую па. 10 а;е!JО слабое маrнитное поле. Реl-ИСТРII_ руется изменение интенсиnностн прошедшеrо света при измеПU!lliI! напряженности l\IaI'НИТНоrо IJО.lя Н. Котда величина зеемаНОВС1\Оj"() расщеплеия оказывается ПРЮlер_ но равнои разности частот TC;!\д\" модами, возникает резоналr. Это'т эффект получил название :)(IH1Jel\Тa пересечения мод. Теория ;)ффеКТа была дана в [26] при ана:ш:;(' ПО- ведения насыщепип доплеРОtJl'JЩ уширенноrо перех()::(а, ('1.0 '(OP;I\,) щеrо уровни с близко раеПо.10 женной структурой. Простое объяснение ;)ффента состоИт в следующеi. При па.тrо- жении продольноrо MarHIITHoro поля уровни атома с J == U pac щепляются вследствие эффекта 3еемана. Соответствующие I\pyro вые компоненты линеЙНОПОJIЯРИ- зованных мод лазера оказываютсЯ в резонансе с двумя связанныМИ доплеровсюr уширенными пере ходами rаза, заполняющеrо ячейку. Пока интенсивности полеЙ малы и можно пренебреЧJ> :)ф фектами насыщения, при измененIПI величины маrНИl'ноrо поля интеН- сивность прошедшеrо светCI меД- ленно изменяется вследствие ,двп- та доплеровски уширенно:П лJI- нии поrлощения. Существенные изменения поrлощения возНIfI\а ют лишь в маrнитных полях, прН которых зеемановское расП(еП лени е сравнимо с доплеровскоЙ шириной линии. Однако, I\оrда интенсивность поля возрастает, происходит насыщение перехода, В И с которым оно находится в резонансе. результате возникает П Я что менение поrлощения на связаннОМ переходе. . редполаrаетс . f\ а t о {j Рис. 5.11. Эффект расщепления спектра излучения rаза на пере ходе 3S 2 2Р4 В неоне (л. == == 1,15 мкм) в присутствии поля стоячей волны на переходе 3s 2 ...... 2Р4 В неоне '(л. == 0,63 мкм) в об ласти полноrо про пускания раз ряда для л. == 0,63 мкм [19]: а р == о; б р == 0,05 Торр; в р == 0,1 Торр 208 ')laIlOBcKoe расщепление больше, чем ширина уровня, но зна.. е елыl o меньше доплеровской ширины. Эффект пересечения МОД т тветствует случаю взаимодеиствия двух однонаправленных , 11 С близкими частотами в трехуровневой системе. Отличие co , вт ЛИШЬ в том, что в данных экспериментах изменяется не час а поля, а смещаются уровни трехуровневой системы. учитывая это, леrко получить выражение для формы резо са % (Н) == %0 [ 1 2'\-'1 2 ] ' '\-'2 (Ы2 Ы] 8)2 + '\-'1 11 == ftog H зеемановское расщепление уровней, fto Mar 011 Бора, g фактор Ланде, Н напряженность маrнитноrо Я. Считается, что G 1. Видно, что резонанс имеет ширину, IIУЮ удвоенной ширине верхнето уровня, который ИСПЫтывает мановское расщепление. ,1 условие пересечения мод зависит, как нетрудно убедиться, ':O 'ЬKO от расстояния между лазерными модами и не ЧУВСтвитель ., к их индивидуальным частотам. Ширина резонанса есть сумма /t 17 18 21 н..] . 5.12. Экспериментально наблюдаемый сиrнал 1 пересечения мод в раз ряде ксенона на л. == 3,37 мкм [21] .' рин (шересекающихся» уровней (включая эффекты уширения 'ем 1'1 ---+ 1'1 + 1'1Q) и не зависит от ширины нижнеrо уровня. Экспериментально явление пересечения мод в маrнитном поле JIюдалось при исследованиях сверхтонкой структуры в Kce , е [26] и gфаюоров в атомарном кислороде [33]. На рис. 5.12 > Веден для примера сиrнал пересечения мод, наблюдавшийся е при Н 20 Э [33]. Схема эксперимента была близка к изобра 209
iI,енной на рис. 5.6в. Для повышения отношения сиrнаЛ/lII вводилась малая модуляция ПОСТОЯННОI'О продольноrо Mal'Il Ул\ HOl'O поля. uПродетектированный сиrал направлялся в Фаао'l't- ствительныи усилитель, настроенныи на частоту МОДУЛЯЦlllI I!- выходной сиrнал записывался как функция маrнитноrо по It В качестве источника излучения использовался Хелазер я. 3,37 МЮI с расстоянием между модами 50 мrц. ПересекаЮ Щ и е lIц б u Ся уровни ыли парои зеемановских компонент BepxHero лазе р » О u o уровня..: о днометровая ячеика содержала разряд в Хе при ДiJ.В.lJе_ нии 10 " Торр, так что можно было пренебречь стошшовителыIJ Н б u Ф '\'-1 уширением. а людаемыи g aKToD оказался равным (),U2 людаемая ширина (0,5 мrц) BepxHero уровня пер('ход .),.)1 мкм оказалась примерно в 30 раз меньше ширины НИiыrеrо уровня. С явлением пересечения мод тесно связан эффект ВОЗНИКНОВе_ ния провала в центре линии rенерации лазера, наХОДящеl'ОСя в «маrнитном поле», предсказанный Дьяконовым и Перелем [43] в теории зеемановскоrо Лазера. Этот эффект был интерпреТИРОван ими как результат перекрытия «своих» и «чужих» провалов в цент- ре линии. Под «чужим» понимается провал в неоднородно УIllИ ренной линии усиления, который создает, например, правополл- РИЗ0ванная волна для волны с левой круrовой поляризацией. Образование провала в центре линии rенерации связано с взаИ:\10- действием двух встречно беrущих волн с ортоrональными Kpyro выми поляризациями и фактически представляет эффект пересе чепия мод в нулевом маrнитном поле. Спектроскопические применения эффекта пересечения мод и уровней в нулевом электрическом и маrнитном полях рассмотре- ны в следующей rлаве. I! 5.5. Исследования резонансноl'О вкр 5.5.1. Выбор переходов. Как мы уже отмечали, в условиях pe ;юнанса, Коrда время жизни общеrо уровня значительно меньше времени жизни начальноrо и конечноrо состояний, излучение на переходе О ---+ 2 в присутствии поля на переходе может быть 1IН терпретировано как резонансное вынужденное ко,чбинациОllliое рассеяние (ВКР). Двухквантовые процессы определяlOТ наиболее осуществленные особенности формы линии излучения: ре;щУIO аНИЗ0ТРОПИЮ линии, сужение линии pe30HaHCHoro вкр по cpaBHe нию с линией одноквантовоrо перехода 0---+ 2. Таким образоМ, и в условиях резонанса представляется возможным исследоватЬ двухквантовые переходы и использовать их в спектроскоI1I1I 1 cBepxBblcoKoro разрешения. Впервые исследования резонансноrо ВКР были выполнены в неоне, на связанных переХодах KOTOpor получена rенерация на мноrих линиях. Наиболео подходяще J1 и очень удобной парой переходов для исследований ВКР явлтот ся переходы 2S 2 ---+ 2Р4 (л. === 1,15 мкм) и 282 ---+ 2Р1 (л. === 1,.5 JllI{M)' На них и были выполнены первые эксперименты по ВКР [:17, 42, 210 'J. fеверация на указанных переход ах наблюдается в обычных,. том qи:сле оммерческих l'азовых лазерах. Времена жизни pa чJ:I Х уровнеи соответствуют требованиям для наблюдения резо cBoro ВКР. Общий уровень является резонансным, т. е. свя с осво вным состоянием сильным оптическим переходOJ\I. Время t;.. звИ уровня 2S 2 значительно меньше, чем времена жизни ypOB , . ii: 2Pl II 2Р4' Длины волн переходов 2S 2 ---+ 2Р4 И 2s 2 2Pl ДOCTa 'чJIО близки, поэтому можно ожидать, что компенсация допле вСКИХ сдвиrов в двухквантовом переходе будет достаточно iI'? еКТИВНОЙ и вклад доплеровскоrо уширения мал. В результате " , ольно мноrочисленных исследований был накоплен значитель , . U материал по времени релаксации уровней 2s и 2р неона. В ис а: " 'едуемой схеме в приближении слабых полей не должен прояв jC' ься эффект интерференции одноквантовых и двухквантовых .:. .оцессоВ при конечной заселенности уровня 2s 2 . Все это позво peT нам рассматривать эксперимент как прямое наблюдение фор линии вынужденноrо резонансноrо комбинаЦИОННОI'О рассея 'N- Я . ' :" Времена жизни уровней 2р измерялись в работе [45]. Эти из ", рения дают значения 1'2:, === 6,95 .107 cr, 1'214 === 5,25 .107 cl. ",орость 8Р!?{Iада уровня 2S 2 по данным [46] имеет величину 1'282 === ". ., ,,1,6.10 с . Ширина запрещенноrо перехода 2 Р1 ---+ 2 Р оказы ( t!.!\: тся равной 19 мrц. Ширина пика в распределении по скростям 'с, уровне 2S 2 в единицах k 36,8 мrц. Как уже указывалось, ши , а линии рассеяния вперед равна ширине линии двухквантовоrо "ссеяния, которая складывается из ширин запрещенноrо перехо . 2Pl ---+ 2Р4 И доплеровсой части (q 1) (1'28' + 1'21')' Таким разом, для 2r имеем 30,8 мrц. Ширина линии рассеяния i ад равна ширине ступенчатоrо перехода. Она обусловлена адом HepaBHoBecHoro распределения атомов по скоростям, ",ным q (1'21, + 1'28') === 48,6 мrц, и шириной перехода 2S0---+ ,j.2P4' Для 2r + получим 82,6 мrц. Отметим, что ширина линии ,хфотонноrо рассеяния назад равна 104 мrц. ,..' 5.5.2. Описание эксперимента по наблюдению резонансноl'О Р. Эксперимент по наблюдению формы линии РВКР состоял ,сследованиях формы линии усиления сиrнала на л. === 1,15 мкм, орое возникает под действием монохроматическоrо сиrнала на 1,5 мкм. Схема экспериментальной установки приведена на 5.13. Излучение МОЩНоrо одночастотноrо лазера 1 на линии .2 мкм направлялось в разрядную трубку 3 (длина 50 см, диа .Р 2 м), которая паполнялась чистым изотопом 2°Ne. Для изме ! ИЯ формы лиии усиления или поrлощения на переходе 2s 2 ---+ ;!2Р4 В эту ячеику вводил ось излучение на л. === 1,15 мкм от KO oro сканируемоrо одномодовоrо rелий-неоновоrо лазера 2, , о в том же направлении, что и сильное поле (ход лучей в этом Чае обозначен пунктиром), либо в противоположном. В случае аллельно беrущих волн СИЛhное поле на 1,52 мкм ДОfI-ШО быть Ходить через зеркало 31' с помощью KOToporo слабое поле BBO ось в ячейку. Соrласование волновых фронтов производилось 21 !
lil :11 1: ! 1 . : 1 1: 1,' '1 11.: с помощью ЛИНЗ, которы" одновременно обеспечивали ФОI\УСlIро КУ сильноrо поля с целью получения большоrо наСЫЩсrнrя: n, ячеЙяе. Несовпадение волновых фронтов влияет на веЛИЧПIIv С , n Ф Д u ' jlf нала и на орму линии. ля оптичеСI\ОИ системы, ИСПОЛЬЗоваВПIе" ся в ЭI\сперименте, влияние этих факторов моrло дать вКлад в IIr I:r, рину не более 1 мrц. 1\, , Фотоприемник 8, в I\ачестве KOToporo использовался фОТОДIIо ФД3, реrистрировал излучение лазера на л === 1,15 МЮ\I пас l прохоЛ\дени 1 поrлощающе [ ячейки 3. Сильное поле на j .тre 1,52 мнм модулировалось с помощью элеI\тромеханичеСRоrо !: дулятора 9 с частотой ОI\ОЛО 40 rц. rлубина МОДУЛЯЦИИ 1 (J() %. . I I I Рис. 5.13. Экспериментальная установка для наблюдения анизотроппи TOH кой структуры линии вкр в неоне (1 He Nелазер на л 1,52 мкм (сильное по!!е), 2 Не Nелазер на л 1,15 МIШ (слабое поле), 3 раз рядная ячеЮ\а, 4, 5 блоки управления пьезокераМИl\ОЙ, б, 7, 8 фото диоды, 9 механический модулятор, 10 reHepaTop ЗВУl\ОВОЙ частотЫ, 11 фазочувствительный детектор, 12 селективный усилитель, 13 самописец) В результате нелинейноrо резонансноrо взаимодействия полей с е3.зом излучение лазера на л === 1,15 мкм после ПрОХОiЕ:н-'нII!/ Я'ЮЙI\И оказывается промодулированным на частоте 40 rц. Пере- менный сиrнал с фотоприеМНИI\а усиливался с помощью избнра- тельноrо усилителя Y26 и подавался на вход синхронноrо дстеК- тора H32. Частота излучения слабоrо поля медленно СI\анировалась пу- тем подачи пилообразноrо напряжения на пьезокераМИI\У, на J{O; торой УI\реплялось одно из зеркал резонатора лазера 2. Лазер" имел разрядную труБI\У с внутренним диаметром 1 мм и ДЛIIноJJ разрядноrо учаСТI\а 7 см. ТруБI\а наполнялась смесью изотопОВ неона и rелия в соотношении 1 : 10 при полном давлении J M рт. СТ. Большое давление Не в усилительной трубке позволяло пО' 212 ПОЧТИ ПЛОСI\УЮ вершину на 3LШИСИМОСТИ мощности l'eHepa 'tb . . чаСТОТЫ, что обеспечивало минимальное ИЗ:lIснение интен '01'TII слабоrо поля в дпапаЗ0не 300 !100 мrц, VКОЛО ЦlJlITpa 1I0 С уСllления. }->ас(;тояние между зеркалами было равно 12,3 см '. ТЬ СI\анирования частоты слаБОl'О поля 1220 Мfц). Излуче '1 аС зе р а 2 подавалось на фотоприемник7 (ФД3), работающий р Ф u ,; волыовом реiкиме, и с выхода отоприеМНИI\а на второи 13 ' r б u JI самописца . аI\ИМ о разом, второи канал са:иописца pe IIровал изменение амплитуды слаGоrо поля при сканировании ,часТОТЫ' l1еремен ,; сllrнал на выходе . pOHHoro детентора орционален вели ., слабоrо поля. lIo У ясно, что OTHO е первой спеI\троr самописца 13 ко ,ОЙ пропорциональ 'Ч переменной части 1,. ициента поrлоще на линии л == 1,15 , 1, неона в трубке 3, ем эта часть обус ена сильным внеш ;JIолем л ===1,52 мкм. емя записи одноrо ка было равно рно 40 С. Поэто !требовалась BЫCO , ,),:стабильность час .сильноrо поля. . ользовалась пассив стабилизация дли резонатора 1. С , целью ЭI\сперимен . . ная установка раз '. аЛась на массивной ЬНОЙ плите, I\оторая , Ла На излированном ом фундаменте. Массивные стальные rОЛОВI\И, в ноторых Дились зеркала, жеСТI\О крепились I\ плите. ПромеЖУТI\И у окнами, rерметизирующие разрядные труБI\И, и зерI\ала , ательно изолировались от внешней среды. В результате этих \'ОmиБI\а в определении ширины изза ухода частоты сильноrо за время записи узкой струнтуры формы линии составляла 1 мrц. Относительная краТI\овременная стабильность ла Составляла 10O. заI\лючение остановимся на способе «устранения» влияния стала, ВОЗНИI\ающеrо изза пленения резонансноrо излуче а 2 50 Mru, L Рис. 5.14. Форма линии резонансноrо вкр в неоне на л 1,15 мкм (2s 2 2Р4) в при сутствии сильноrо поля на л 1,52 мкм: а рассеяние вперед; б рассеяние назад (1 без компенсации доплеровскоrо пьедестала, 2 чистая линия рассеяния) 213
, , I ния [46]. Это было сделано для повышения точности измеРеlIJr' для облеrчения обработки экспериментальных данных. lJPII It 11 ствие пьедестала в большой степени усложняло обрабОТl\У Cy, зультатов, касающихся узких резонансов (рис. 5.14). Мето' ц e, пользует совпадение формы пьедестала с доплеровской Ф()РоС: линии поrлощения. Для ero компенсации ток разряда в НО!, Jt щающей ячейке модулировался в противофазе с модуляцИей CJr J!.o. Horo поля. Модуляция тока разряда также при води т к МОДУ;ТяцJ!.Ь. коэффициента поrлощения иlабоrо сиrнала. rлубина Jl.IO Д У,lяц:lI тока разряда подбиралась таким оразо:м, чтобы аМПЛИТУда neVe ' MeHHoro сиrнала на частоте расстроики от узкоrо пика была РаВlIа нулю. Таким образом удавалось практически пОЛНОстью УСТРа. нить влияние доплеровскоrо пьедестала. 5.5.3. Форма линии pe30HaHcHoro ВКР. Па рис. 5.14 ПРИведеlIа запись формы линии вынужденноrо излучения (поrлощення) длл параллельно распространяющихся волн (kk' > О) и дЛЯ ПРОТИ. воположно беrущих волн (kk' < О) проБНОI'О И сильноrо полей. Одновременно приведена запись формы линии излучения проБНоrо поля. Форма линии усиления имеет довольно сложную ФОРМУ, т. е. представляет узкий пик на фоне довольно значительноl'О пье- дестала, как в том, так и в друrом направлении. Ширина ПИRОВ значительно меньше, чем доплеровская ширина линии 1,15 l\!RM, и сравнима с радиационной шириной перехода. Обращаем ВНИМа ние на сильную анизотропию линии излучения. Для OAHOl'O На- правления беrущих волн (kk' > О) пик значительно (примерно в два раза) уже, чем для противоположно беrущих волн (kk' < < О). Широкий пьедестал, имеющий ширину, равную доплеров ской, и связанный с равновесным распределением по скоростям, может быть объяснен диффузией возбуждения в пространстве скоростей. Характер анизотропии качественно совпадает с пред- сказанным теорией. Для пробной волны, распространяющейся в том же направлении, что и сильное поле, линия излучения прИ давлении 0,9 Торр имеет ширину 58 мrц, которая почти в два раза уже той, которая следует из рассмотрения эффектов насЫ- щения заселенностей. Для встречно беrущих волн ширина nlIJ(a И3Jlучения оказалась равной 118 мrц, что приблизительно раВНО сумме ширины перехода 2s 1 2Рl И ширины В распределении ато- мов по скоростям на уровне 2Р4' Наблюдаемые ширины резонансов оказались близкими ]{ ТеМ, которые предсказывает теория. Экспериментально наблюдаЛII СЬ u вл е - зависимости ширин резонансов от интенсивности полеи и да " ния rазов. Анализ Р ез у льтатов упрощается для слабых по леlI . e'l- В этом случае нет необходимости принимать во внимание попер О ную и продольную неоднородности полей. Однако надо учесть, _ при очень слабых полях уменьшаются величины сиrналов. ilоэ iI му значения ширин, соответствующих очень малым полям, бbI: а _ получены при экстраполяции зависиМОСТИ ширин к нулевому G lI е чению поля. Так как в экспериментах параметр насыщения 11- превышал значения О,;), то можно было использовать экстра IIОЛ 214 , JIилейному закону. dкстраПОJIированные к нулIO ПОЛЯ И . 110 Я III и р ины 21' 86 + 3 и 2С 31 + 2 МI'ц оказались :f[1J + 1f8 IIIем соrласии с рассчитанными по известным значениям , 01': ж llзли уровней. Это позволяет сделать вывод об эффек е тИ этоrо метода при проведении спектроскопических ис , оС , ова ЛIlЙ . 5.4. Поляризационные характеристики pe30HaHcHoro ВКР. i . . J( пор рассматривались вкР, которые прямо связаны с BЫ ' s ием уровней 1, О, 2. Проведенные в [44] исследования по е u ..' II что наблюдаемая резкая структура чрезвычаино чувстви r; ' U E ' Е . а к поляризации полеи и . I "'Так, на рис. 5.15 приведена запись формы линии раС,сеяния для 1 1 " . 1 .. . . JCулярно поляризованной волны на л 1,52 мкм. Слабое поле 1 ., "-- ;;.. ! i .' ... . . ' .. :' . . ., I "о il( { 1If' tIhO {. / 1220 нrц . 5.15, Форма линии РВКР для правой (1) и левой (2) круrовой поляри зации пробной волны и волны накачки ' === 1,15 мкм также имеет круrовую поляризацию: в случае ,; Противоположную направлению вращения плоскости поля и сильноrо поля, в случае 2) совпадающую. Отношение ..нсивностей в максимуме линии рассеяния равно 1 : 6, что адает (в пределах точности измерений) с отношением интен ост ей зеемановских компонент, рассчитанным с помощью :Мволов на переходе 2S 2 2Р4 (J 2). Роводились также исследования степени поляризации линии яния в зависимости от азимутальноrо уrла между плоскостя ,Оляризации слабоrо и сильноrо полей (рис. 5.16). Наблюдае :Максимальная степень поляризации линии рассеяния составля 5%. Поляризационная анизотропия резкой структуры линии ; i 215
111 ,Ii с достаточно высокой точностью описывается соотношением %1%0 == 1 0,25 sin 2 О, ,. 11 I1 I I ;1 '1 1 i,: I rде %0 коэффициент усиления для совпадающих линейных ляризаций. ' n В области исследовавшихся давлений (0,3 + 1,5 Торр) n рИЗGционные свойства линии рассеяния практически не ll", ! OJI!!. Э с.. еlJ:!! лись. 'то свидетельствует о том, ЧТО в собственном rазе в YCJ10Bn - резонаНСНОl-О об"Ieна поабуждением переориентация маrНПТIJ:: Х моментов сопровождается одновременным изменением el;O p o IX В -- СТI! атома. с.1учае «СЛ<lОЫ,\» CTOJI_ I\новении релаКС:lЦИЯ ОРнеНТа_ ЦIIII должна привоить 1; ;:(епо.. ляризацш резкои CTPYNTYPьr линии. Еслп в качестве ПРобноi\ волны использовалось ПОЛе н переходе 2S 2 ---+ 2Р2 (л == 1, 176 мкм), то при линейных ПО- ляризациях внешнеrо и ПРОб- Horo полей узких реЗОН<lНСОВ Не наблюдалось. Это леrко понять. Переходы между подуровнями тонкой структуры уровней 282 (J == 1) и 2Р2 (J == 1) разре- шены для Дт == + 1. n то же время с той же линейной по- ляризацией поле на л == 1,52 мкм вызывает переходы между подуровнями с т == О. Взаимодействия волн с круrовыми поляризациями ПРИВОДЯТ к резкой структуре линии излучения л == 1,1767 мкм в присутст- вии поля на л == 1,5 мкм. h 2 1 I 20 l.,.. 'O /:.'l 1.'7,;7/)(,'0 Рис. 5.16. Зависимость степени по ляризации h липиii резонансноrо BI\P как функция уrла в между плоскостнми поляризации проб ной волны накачки ,,'! i 1: ' I l' I s 5.6. НеJiинеiiные резонансы вкр в поле стоячей волны В этом параrрафе мы рассмотрим нелинейные резонансЫ без доплеровскоrо уширения, привязанные к центру перехода. В предыдущих параrрафах была ИССJIедована форма ливИИ сиrшша в линейном по пробному полю приближении. В то JI<e время интересно кратко остановиться на явлениях насыщевИЯ поrлощения (усиления) пробноrо сиrнала. Как будет показаВО ниже, эффекты насыщения при мноrофотонных переходах MorYT приводить к новым резонансам со свойствами, которые имеют боЛЬ- шое значение для спектроскопии сверхвысокоrо разрешения. ис- следование насыщения представляет и практический интерес дл1l построения теории трехуровневых лазеров, в которых усиле в u 8 обусловлено действием поля на смежном переходе (rл. 9). проro: е Bcero исследовать эффекты насыщения при изучении xapaJ\Tep1f C - тик TpexypoBHeBoro лазера. 216 ,.ссъютрим эффеJ\ТЫ насыщения в лазере на резонансном вкР, лll НIIЯ вкр неоднородно уширена (ширины 2r + и 2r боль '1J1lIpllJlbl двухфотонноrо перехода). Линия усиления в таких ра:Х: с резонатором Фабри Перо резко анизотропна. При a 1fge беrущей волной и при раССТрОЙJ\е частоты наJ\аЧJ\И Q от ./ ра лllнии перехода усиление на переходе 0---+ 2 имеет два вмума на частотах Q' === + qQ (п. 5.4.2), соответствующих pe саМ ВКР при взаимодействии однонаправленных и встреч воЛJl Jlа переходах 0---+ 1 и 0---+ 2. В результате зависимость оСТИ rенерации от частоты ОJ\азывается сильно асимметрич ; КаК было показано в 5.5, линия усиления на л === 1,15 MJ\M нереходе 2s 2 ---+ 2Р4 при наJ\аЧJ\е полем на л === 1,5 мю\[ опреде , . . JI двУХJ\ваНТОВI,!,\Ш процеееа:\IИ. Лазер на этих переходах а можно рассматривать J\aK реЗ0нансный J\омбинационный ,p. Он оказался удобным для исследований нелинейных явле . в ВКР. ТеоретичеСJ\ие и ЭJ\спериментальные исследования, "вщенные в [39], привели J\ обнаруа;:ению резонанса насыщения 'м:ноrофотонных переходах. Он ВОЗНИJ\ает при насыщении уси , JI на переходе О ---+ 2 полем стоячей волны Е', J\оrда разность от падающеrо и рассеянноrо света равна частоте запрещенно ерехода, т. е. J\оrда ш' === ш + ш 12 . Резонансный провал в ли ВКР наблюдался на зависимости мощности rенерации от час . В отличие от линии резонансноrо ВИР он не пспытывает . epoBcJ\oro уширения линии и имеет ширину запрещенноrо хода 1 ---+ 2. Схема опыта по наблюдению частотных хараJ\теРИСТИJ\ лазера :jt == 1,15 мю\[ при юшачке полем на л === 1,5 мкм типична для 1, F n T IФuль тр Ilфото8етекто.о! [ Е,ы lL Е,ы ' f ' лuзер+ [J f ::e5 НU/(UЧКiJ \' ,}.17. Схема экспеРИ.llента для наблюдения частотных хараI<теристик С пазера на л == 1,15 мкм при накачке полем на л == 1,5 мкм 1:' бпых ЭJ\спериментов и пока за на на рис. 5.17. Излучения OДHO ТПоrо Не Nелазера с селекцией мод фОJ\усируется в рсзо ре лазера на л === 1,15 мкм. Зависимость мощности rенераЦИII СТО ты при расстройке частоты поля на "л, === 1,5 MJ\M от центра и ПОJ\азана на рис. 5.18. Резкий пик l-енерацИи с большой тудой соответствует взаимодействию одной и' J\омпонент . ей волны, беrущей в том же направлении, что и волна накач а л. === 1,5 MJ\M. При увеличении интенсивности наJ\аЧJ\И и мощ И rенерации на л === 1,15 MJ\M, а таJ\же вблизи частоты ТРОЙJ\И Q ;::::::: О на зависимости rенерации от частоты возни реЗJ\ИЙ провал небольшой амплитуды с шириной 10 Mr[ 217
111" l' ,1. (рис, 5.18). Ширина провала близка к ширине ДВУХКваlI1'О перехода. 1Jot\) Теоретический расчет линии насыщения РВКР оказыва. очень rромоздким. Анализ процессов, ответственный за HacЫlЦe: Tc!! становится трудным, В предположении 1'0 1'1, 1'2' (k' k)/k I!e, линия насыщенноrо усиления описывается формулой (5.39): "1 %==% { '1G [ f+ (q21)'\'2r['\'12r+Q(Q'Q)] ]} о 4q2 [(r2 + Q2) '\'i2 + (Q' Щ2] , (5.59) !'де %0 == 8л3/2Р2NU2q2/[пu (q2 1) (r 2 + Q2)] линейный 1\0 фициент усиления на переходе О --+ 2 при накачке полем На N е ЭФ ' 1 о Ре- ходе 0--+ , N 1 плотность rаза, G параметр насыщения переходе 0--+ 2, f (2) плавная функция с шириной пор яд:: . ., i . ., . , " 2 р 4 5 3 Q р о (0)' Рис. 5)8. Зависимость lОщности rенерации Р от частоты: а при разныХ отстроиках частоты полл на л 1,5 ИЮ1 от центра линии (Q 50, 30, О. зо, 55 мrц для кривых 1,2,3,4, .5 соответственно); б реЗОНilIlСНЬ!П провал мощности rенерации трехуровню'о лазера 1'0 (f (О) == 1), r == 1'0/2, 1'12 == (1'1 + 1'2)/2. Соответственно м:orЦ- ность rенерации Р TpexypoBHeBoro лазера при Q == О описываетСЯ формулой (усиление %0 равно потерям 1') р { 1 , q2 1 '\'12 } 1 (5.60) 'Х п ' 4q2 '\'12 l '\'i2 + (2' Q)2] . Формула (5.60) описывает провал на частоте ш', коrда ш' (й == ш l2 . Нонстрастность ero J== P(oo)P(O) . q21 '\'2 Р(О) '\'12 . 218 ва провала зависит от констант релаксации расстройки час .- При Q r стоячая волна на переходе 0--+2 взаимдейст ,:'двумя различными rруппами атомов и описываемыи резо й провал исчезает. аК показал теоретический анализ, провал е ширпнои запре о перехода обусловлен только коrерентными процессами. , оrсвязаll с насыщепием заселенностей уровней. Интересущие ;:oцeccы rрафически можно представить следующиМ обраЗО:\I: ;\ н [" Е' 1," Е Н' , > d 01 d 12 d 02 d 12 d 02 . (5.fЩ 2 Е2Е'4, оЯТIIОСТЬ перехода на уровень , пропорциональная . вязаllа с изменением заселенности уровней О и 2. Возникно) е поляризаций на переходе О --+ 2 в результате процессов (5.53 ! <> представить следующим образом: 1) поле, резонансное пе 'ду 0--+ 2, и поляризация на переходе 1 --+ О поляризуют пе Д 2 --+ 1 на частоте ш' ш; 2) поле на переходе 0--+ 2 и по зацllЯ на переходе 2 --+ 1 поляризуют переход 1 --+ о; 3) поле " ереходе 1 --+ О и поляризация на переходе 2 --+ 1 поляризуют ход 0--+ 2; 4) поляризация и поле на переоде 0--+2 создают Ьощение (излучение) на частоте ш'. ""о роцесс насыщения, обусловленный изменением заселенности, 1 : . :110 представить так: , Р; F" Е ., "" ;' I ?d01 dd022d02 ?N: '1 ина провала насыщения, связанная с процессом (5.62), равна ине переход а 2 . О. адим качественное объяснение образования провала. Вероя 'ь перехода отдельной частицы с уровня 1 на уровень 2 под деи ем полей Е и Е' дается выражением (5.42). В случае поля стоя IIОЛНЫ на переходе 0--+ 2 вероятность перехода для атома, имею ,о проекции скорости V z на направление поля, имеет вид (5.62) W e (V z ) == W 12 (V z ) + т2 (V z ), Wl2 (V z ) И Wi2 (v z ) соответствуют взаимодействию однонаправ х и встречных волн соответственно. W 12 (v z ) получается '.42) заменой Q на Q kv z и Q' на Q' k'v z , а Wi2 (v z ) . ой Q на Q kv и Q' на Q' + kv z . Для случая 1'0 1'1' 1'2 ! z ltI 2" 2V 2 1 [ 1'12 + '\'0/2 + (Q kv z )2 '\'1 '\'i2 + (y Q k'v z + kV z )2 '\'12 ] (5.():) + 2..L (Q ' Q .+ k'v + kv ) 2 . 1'12 ' ,z 2 ормулы (5.63) следует, что стоячая волна на переходе 0--+ 2 ем случае взаимодействует с двумя rруппами атомов. OCHOB 2Н!
11: 1, ,I! , 1 .' ! , , 11 i пой вклад в излучение на переходе О 2 в поле стоячей Во дают атомы, проекции скоростей которых удовлетворяют YCJJ:o JI!l", (при k' > k) !Jl!1o V z == + (Q Q')/ (k' ='= k) в окрестности интервала проекций скоростей дu z == Y12/(k' ='= k). (5.65) Таким образом, коrда Q' Q == О, стоячая волна на перехо О 2 взаимодействует одновременно с двумя rруппами aTOMOЦ В результате эффекты насьпцения в силу процесса (5.61) УСИЛива ro В' T ся И возникает провал. Нак пон3.зал проведенный в [39] анализ, в случае стоячих BOiIlj на переходе О 1 и О 2 резонансный провал ВОЗНикает nРII любых значениях k' и k. Учитывая проrресс, достиrнутый в CoaДa нии перестраиваемых лазеров, описанный метод можно IUИРО!(Q применить в спектроскопии запрещенных переходов, для стабu лИзации частоты. В дополнение к методу двухфотонноrо реЗонаНса он может быть применен для точноrо измерения частот запреЩеR ных переходов, частоты перехода 18 28 атома водорода, частот колебательновращательных переходов молекул. В отличие от метода двухфотонноrо резонанса, он не требует больших ИНтеR сивностей оптических поле. l' 9 5.7. Пропал Лэмба на связанных, БЛИЗRО расположенных переходах. ПереRрестные резонансы В п. 3.2.5. мы обратили внимание на то, что характер резонанс. Horo взаимодействия двух полей с близкими частотами с rазом cy щественно зависит от Поляризации. В зависимости от поляризации полей и вырождения уровней взаимодействие полей можно pac сматривать как с двухуровневой системой или с трехуровневой. В общем случае взаимодействие полей несет в себе черты ДByxypOB невых и трехуровневых систем. В этом параrрафе мы более деталЬ- но про анализируем нелинейное взаимодействие поля стоячей волны с двумя близко расположенными переходами, имеющими общиЙ уровень. Анализ имеет важное значение, так как позволяет про анализировать влияние соседних переходов на воспроизводимоСТЬ частоты Лазеров. Присутствие связанноrо перехода влияет на форму лэмБОВСJ{ОТО провала на каждом из переходов О 1 и О 2 (рис. 5.19). В даВ' ной системе возНикают такие резонансы, которых нет в ДBYXYpo' левых системах. ВЭRимодействие резонансов связано с взаимодеll- ствием поля (' ДВУi>,F: псреХОДi1:JП. ОПП('ЬШi1емые ниже резонанСЫ получилп IШ3ВЮIПС псрrF.рестных. Природа их близка к явлеJ:lJl пересечения мод. Пусть стОячая воЛНа насыщает поrлощение C!Iej{ ральной линии, образованной перекрытием двух доплеровСj{ уширенных линий с общим уровнем (рис. 5.19). В каждой из ЛIII1l1: за счет взаимодействия с частицами, имеющими проекции скорое'!' 220 I :il [1' I ,:.;' "' ы е + ( (0 (010) и + ((0 (020)' выжиrается по две «дыркш). .:ра;:та те распределения частиц по сноростям на общем уровне . 3У мдсть N О (v z ) (<приобретает» четыре «дыркю). ,iJ CS s сканировании частоты стоячей волны ВДОJIЬ контура Cl1eKT 0:08 линии возникают два провала на частотах (010 и (020' обус ЬJlJlЫХ перекрытием дырок в центре линии для каждоrо из . oДOB «светлых» ды ыждуy собой и «TeM . дырок между собой ".5.19). Помимо это i,появляется провал Itимметричнои часто 0>10 + (020)/2, обус еJlНЫЙ перенрытием . лых» и «темных» R между собой. Rновение TaKoro Rрестпоrо провала :, ано уменьшением щения одной из , их волн с частотой ,,:a счет взаимодей . .1 с дыркой в распре нии частиц по CKO "ям на общем ypOB i:образованной встреч . беrущей волной с Отой (002' И наоборот. Можность появле перекрестных He йпых резонансов 'Вые была отмечена ботах [45] (эффект Их» и «чужих» про ОВ в rазовом лазере ",:tнитном поле) и [26]. ериментально обра anИе перекрестноrо резонанса исследовалось в работе [50] при еплении линии поrлощения в НеNелазере на л ==1,5 мки,. .Н при зеемановском расщеплении линии поrлощения СН 4 и ,,60те [52] при разрешении сверхтонкой маrнитной структуры . Компоненты линии Р (7) полосы "з метана. ::gтобы найти коэффициент поrлощения поля стоячей волны (5.64) 2}I 1 6)2 (;1 .. I 6)2 и) о '> k' /) Ш I +шz 2 I I Ш Z > (,)' ш, Рис. 5.19. Возникновение дополнитеЛЬЕЫ,,_ перекрестных резонансов при насыщеыш одним из них поrлощения перекрываЮЩИХСiI переходов с общим уровнем в поле СТОЮlеJJ волны с частотой ш: а форма доплеРОI;СКО 1'0 контура двух линий; б распредеШОlше по СIЮрОСТНII1 на общем уровне о; в фОI!)IL\ спентра насыщенноrо ПОI'лощения :Е (z, t) == Е cos kz cos (Ot (5.6о) 'эе атомов, у которых частота перехода расщеплена на две близ КОмпоненты имеющие общий уровень, будем исходить из , емы уравненй для матрицы плотности (5.23), считая 0>21 {t)IU" 221
Ш 20 . Поляризация среды, насыщенная полем (5.56), 00 00 Р (z, t) == Роl РI0 dv z Р02 Р20 dv z . oo При усреднении по СRОрОСТЯМ будем считать, что доплеровс!\ ши р ина MHoro больше всех О д но р о д ных ши р ин ур овней <\J{ атомов Коэффициент поrлощения находится из (5.67) обычным СПОСОбо 153]: Х ==о Х { 1 ь... ( 1 + rio ) ..!!2.. 1'61'2 r 20 х о 2, rio + 2i :2 (1'0 + 1'2) (rl+ шl) r r. r ш 2 12 r r Q ] Х l 21 + 21 ..' 21 10 Ш21" 1 r + (Ш21/ 2 )2' rio + !i 2 (1'0 o:) 1'+ [ r +;21/2)2 + r : Q2 ]} + (1 2). Здесь Xio == 4 л :J/2Nfорrо (1iU)l; i == 1, 2 линейные RоэффИциенты ПОl'JIощения на переходах О 1, О 2; PiO дипольные Матрич ные элементы пере ходов О 1, О 2; N?o == Ng N?, Ng, М заселенности уровней атомов в единице объема в отсутствие поля; и тепловая снорость; 1'2' 1'1, 1'0 обратные времена жизни ypOB ной 2, 1, о; r 10 , f 20 , r 21 полуширины линий переходов 1 ---+ О, 2 о, 2 1; 1\ == (r 10 + r 20 )/2; Qi ==о ffi ffiiO, Q == ffi (Ш 10 ( 20 )/2; с ; == (p!OE2/2r io 1i 2 ) (1/1'0 + 1/1';). Выражение (5.68) описывает три нелинейных резонанса на час тотах Ш 10 , (J)20 И (Ш 10 + ( 20 )/2. Резонанс на частоте Ю 10 соответствует JIэмБОВСRОМУ провалу на переходе 1 О, причем взаимодействие поля с переходом 2 Оприводит R дополнительному однорОДНоМУ насыщению и перенормированию параметра G. Более Toro, этот резонанс становится асимметричным. Центр лэмБОВСRоrо провала смещается относительно частоты Ш 10 . Аналоrичное происхо;,н:денпе имеет резонанс на частоте Ш 20 , т. е. имеет место (<оттаЛRиванпе» лэмБОВСRИХ провалов на переходах 1 О и 2 о. Анализ ПОRазаЛ, что смещение резонансов связано с известным штаРRОВСRИМ сдвп rOM в оптичеСRИХ полях (оптическое смещение). Различие закЛIO чается в том, что нелинейный резонанс вОЗНикает в том же приблП жении, что и штаРRэффеRТ. Поэтому смещение ОRазываетсЯ IIе зависящим от поля. Зависимость от поля может проявиться в сле дующем ПОрЯДRе теории возмущения. Каи уже отмечалось, особенностью рассмотренной схемы явЛЯ: ется появление резонанса дисперсионной формы на частоте ( Ш l 0 +- + ( 20 )/2 средней между Ш1О и Ш 20 . Относительная интенсивносТЬ 3'1'01'0 резонанса зависит от интенсивности исходных «родительскIfJ()) 222 (5.57) (5.68) еj(ОДОВ и времен жизни т8Ц на уровнях. В част с случае одинаRовоrо Bpe 1. :s ж:и:зни всех трех уровней "еJlС:И:ВНОСТЬ является reo . ;р:и:чеСRИМ средним о:носи ьвыx интенсивностеи «po ." телЬСRИХ» резонансов. .. Пр:и: стабилизации часто .' лазеров важен вопрос о ....ъ.J а :и:МнОм влиянии трех pe f8 ,онавСОВ на частотах Ш 10 , ., :и: (Шl0 + ( 20 )/2. В об 6 случае этот вопрос оанал:и:зировать затрудни 'Wльно. Мы рассмотрим си ациЮ, Rоrда сильно разли ,k:ются интенсивности пере t'oдов 2 О и 1 О, т. е. !1"JP20 1, и Найдем, иаи &ещается маRСИМУМ резонан ',. на частоте Ш 20 . Этот случай Рис. 5.20. Сдвиr максимума нелиней 'жен для анализа влияния Horo резонанса мощности, образован . 1' 'е р хтонкой струнтуры(СТС) Horo двумя компонентами, сильно OT . личающимися по интенсивности и , raHa на воспроизводимость имеющими общий уровень .' астоты Не Nелазера, "абилизируемоrо по линии Р (7) полосы V З ' Положение макси a резонансов определяется RОрНЯМИ уравнения дх/доо О. ' Д .. ' . альнейший анализ будем проводить для случая N 1 == N 2 == О.... '. == У == r or == r, i, k == О, 1, 2. С учетом этих упрощении :(*,олучим для маRсимума резонанса Шр, соответствующеrо Часто 0020, В линейном по Рl0/Р20 приближении: ,,'. 2 .,' Рl0 I Ш21 I F 'ii Шр == Ш20 ' '.. Р20 "м, 1 [ 1 2 (1 1\)2 ] 1 ;,{ F == 2 (1 +- 1\)2 1 + 1\2 + (1 + 1\2)2 1 + (1 + 1\2/4)2 . ФУНRЦИЯ F построена на рис. 5.20 и ПОRазывает lзменеие по Жения маRсимума резонанса в завиСИМОСТИ от 6 == rl I ffi i1 1. .е. от давления. При малых давлениях (6 1) F == 1/(26 ) и Ю 20 == pio/p:o (1 Ю 21 I /46)2. Это «оттаЛRивание» резонансо ЧаСтотах Ю 10 и Ю 2 0 при малых давлениях происходит изза их .. мметрии, упомянутой ранее. При r/ I ffi21I>O, 2 знаR смещения .,1tеняется на противоположный. В этой области существенным аЗЫвается влияние Rрыльев переRрестноrо резонанса. Они (шри i,rlIвают» лэмБОВСRие провалы на частотах Ю 1 0 и Ю 2 0 друr к друrу. F 2 I )о r/(,)21 о F.1O 3 5 I 2 I "" 5 r/(,)Z1 о (5.69)
F.лава 6 М етод разнесенных оnmuчеспuх полей Метод разнесенных оптических полей был преДJlожен для По лучения сверхузких резонансов для спектроскопии сверхвысокото разрешения и создания высокостабильных по частоте rазовых Ла зеро в [1]. В основе ero лежит использование двухфотонноrо ПОТло. щения [2] и перенос маRРОСRопической поляризации в простраНСТIJe ДBYX [3] и трехуровневыми [4] частицами. Из общеrо рассмотрения ясно, что абсолютная ширина резонанса,полученноrо этим методом, обратно Пропорциональна времени пролета частицы между ПОЛями, Она не зависит от частоты перехода. В МИRРОВОЛНОВОМ диапазоне БЫ.lа получена ширина резонанса от 10 до 100 rц [5]. При той же саIOЙ ширине ее относительное значение в оптичеСRОМ диапазоне будет в 104105 раз меньше. Поэтому в оптичеСRОМ диапазоне можно получать резонансы с относительной шириной 10141015 rц. Основная трудность связана с созданием перестраиваемых лазеров с УЗI{QЙ линией излучения и с проблемой обнаружения малоrо пот лощения. s 6.1. Метод разнесенных лодей в микроволн[);}ом диаjЩЗJне Метод разнесенных полей хорошо известен в МИI';РОВОЛНОВОМ диапазоне. Он разрабатывался Рамси с сотрудниками еще в 50-х rодах [6] и позволил получить самые УЗRие резонансы в микро- волновом диапазоне. Он лежит в основе цезиевоrо стандарта вре- мени и частоты. В 60 70e rоды, Rоrда развивались методы неЛИ- нейной лазерной спеRТРОСRОПИИ, неноторые исследователи пыталИСЬ 'осуществить метод разнесенных полей в ОПТИRе. Но ОRазалосЬ, ЧТ изза эффекта Доплера этот метод прямо перенести в оптичеСJ{иJ1 диапазон нельзя. Несмотря на то что отдельно взятая частица nе- реносит RorepeHTHocTb на большие расстояния, в ансамбле час ТJ1I1 становится существенным перенос поляризации. Изза разброса я Х по СRОрОСТЯМ поляризация среды разрушается на расстоянИ . ПОрЯДRа диаметра ПУЧRа. Поэтому интерес R этому методу снизился' Х" В 19761977 п. стала возможной реализация метода для двУ' и трехуровневых частиц с использованием двухфотонноrо поrл щени (. Уже первые эксперименты [711] ПОRазали, что ме ТО 'Перспективен для получения сверхузких резонансов. поясg ll !J, .2,'! y меТОД разнесенных полей не IO;иет быть непосредственно J' зован в оптике. : lIа р:и:с. 6.1 схеl\lатичеСRИ представлено применение метода pac ",8 Bыx полей в I\IИRРОВОЛНОВОМ диапазоне. Пучок частиц pe CJlO взаимодействует с двумя коrерентными полями El и Е 2 . а создаются в двух резонаторах. разнесенных на расстояние [ , Tv (v скорость атош, Т время пролета между полями). п, , PR'r;',a Ре'!ОнС(' /,;". I);; 1 тор 2 1(' С л , II. 11 .u . , .,. " , ' . \ . ' ., ' . ' )fс'"о'/ч''' r ,д,8шекшор OII'-ООf, L,J , .e . " . reHC!Jrlf170p CtJ,'I 1::6.1. Схема leTUAa }J<.tJlleCeHHblX полей в ШКрОВОЛНОВОl диапазоне i,":" '; "repeHTHocTb меflЩУ IIО:IЛ:'rи обусловлена возбуждением обоих 'Й одним и теl\l же reHepaTopoM. Этот подход справедлив для )" orO reHepaTopa rаРМОНИR, возбуждаемоrо периодической си- . частота которой совпадает с частотой reHepaTopa. Рассмотрим 'определенности двухуровневый атом. Поле на част.оте. в первом . иаторе Ele;{o)t + н.с., во втором резонаторе E2e1(MH<P + н.с., ,ifP разность фаз !еащу полями. Уравнение для амплитуды 'ятности: da 2 iP21 ,п dt == Е ехр (t) а], da 1 == i P /i 2 1 Е* ехр (iQt) а 2 , dt а 1 аМП.IИТУДЫ вероятности частицы на уровнях 2 и 1 СО от- ственно, P21 [атричНЫЙ элемент пе,рехода. ,Для использования теории возмущении рассмотри:.! слаоые по :Р21 Е I п < 1/.. Будем считать, что частота Q == ffi Ю 12 мала, ,'ЧТО Q1: < 1, rде 1: время пролета ЧасТИцы в резонаторе, ffi 12 ,ТОТа перехода. После взаимодействия с первым полем амплиту 'вероятности на уровне 2 будет а 2 V1T, a 1 == 1, V 1 == iP21E/1i. (6.2) . IЮЛьку мы пренебреrаем затуханием уровней, амплитуда веро,:- . ости не меняется в районе дрейфа. Частица имеет дипольныи еит на частоте перехода d (t) == P Z1 a 2 a! ехр (iffi21t) + к.С. (6.3) (6.1) }' взаимодействии с ПО.тrем во втором резонаторе частица с ди Ьным моментом d (t) будет поr.тIощать или иалучать энерrию. С. Летохов, В. П, 'lеботаril 225
I ,! 1I l' i l 11 !I Часть анерrип, поrлощаемая частицей при ВЗaIпюдействии :'IЯ поля:.ш, есть \: ЦIJу, Т+-С 2 Re {iШ21 d ([) Е 2 (t) dt} == 21il0 21 -с 2 (Р21/ п )2! Еlll Е 2 1 cos (!T ЧJ), (6.4) [де <:р раЗНОСfЬ фаз метДУ полями Е 1 и Е 2 . Поr.'Iощаемая. :) rия является периодической функцией расстройки Q с пе р и о Iiер - б В :1,01/ О раТНЬПl врююни пролета между полями. pea;IbHblx пучках Ч:а ' тицы распределены по скоростям: с- f (и) === 4v2u3лI/2 ехр (и2/и2 ) . (U.5) , ;'11 '1', После усреднения интерференционноrо члена по ско р остям ПОлу чаем Д.'1я потока возбужденных части J; 12 == I Е1121 Е212 (Р21/ п )2 тН F (QT o ), I I! rде 1 поток частиц на нижнем уровне, F функция, хаР\Ктер_ ная для :,ютода разнесенных полей, Т о == L / и, р (2T о) == 2 у ехр ( у2) cos (2T/'y) cl!!. о При <:р о функция F (QT) имеет маКСЮIУМ при Q === О и Хар.1юер- ную ширину, которая обратно пропорциональна времени про.lета ЧастИцы меfIЩУ полями. Для долrоживущих частпц время про.lета :'ЮfI,ет быть 102 с (L == 102 С:'I) и возмо;!шо получение резонансов с шириной несколько десятков rерц. в оптичеСКО\1 диапазоне эти резонансы соответствуют относите.'1ЬНОЙ пшрине 1 013 11)H. Применение ПЗ.'Iаrаемоrо :,ютода в оптике ната.llшвается Н,1 ряд трудностей, связанных с эффектом Доплера и с короТI{ОЙ (ма.'IОЙ) ДJIИНОЙ волны по сравнению с областью. ;щнимаююй полем. По;но му в оптической области спектра ну;ыIO осуществить не ТО.1ЬКО перенос коrерентности отдельными чаСТIlца\ш, но и перенос Mal,pO скопи ческой поляризации среды. Эта трудность принципизльна. Пусть поло;нение полей будет таКОВЬП1, что фазы полей совпа дают в плоскости, перпендикулярной п.\'чкам. Световые пучки бу' ДЮl считать настолько узкими, что прп взаИ:'10действии часТIIЦЬ! с поле:\1 можно пренебречь рассоrласованием фаз. Энерrия, П\н.l0 щенная частицей с проекцией скорости и:, есть 21 Е 1 11 Е 2 I (Р21т)2 пШ21т2 соо: (QT kvJ). (б. В ) 3амети:м, что доплеровский фазовый У1'ОЛ <:р == .1zk == kVzT ИI'ра1 здесь роль разности фаз между полями в точках ZI и 2"2' ТакЮI 00: разом, поrлощенная энерrия является быстроосциллируют еJ1 функцией скорости. Если характерная ширина ди: В распределении по скоростя1 такова, что дv:kТ 1, то естественно, что среднее значение n О - I'лощенной энер1'ИИ равно нулю при усреднении по скоростЯ!' 226 !!,\ '1 'J(O оценить расходимость е пучка частиц, при котором наблю ся резонанс в разнесенных полях. Поскольку Т ""-' L/ и, то '))L. ДЛЯ L ==.10 см и л == 1 мкм расходимость пучка ДОШl-(на . ь rrр:и:мерно 10" Ясно, что на практике получение таких пуч затруднительно. '"МеТОДЫ нелинейной лазерной спектроскопии, в которых YCTpa ,'тся эффект Доплера, позволяет реадизовать метод разнесенных 'ей в оптике в случае двухфотонноrо резонанса, поскольку взаи 'ейств:и:е с ДВИfI,УЩИМИСЯ частицами здесь происходит либо как :enодв:и:жными, либо как с ДВИffiУЩИМИСЯ перпендикулярно Ha . влению распространения ВО.'1Н. Поэтому при двухфотонном дощении метод МОтет реализоваться в двух полях, тоrда как , однофотонном переходе нужно три или более полей. Физиче Й механизм устранения эффекта Доплера оказался аналоrич механизМу Rозникновения фотонноrо эха в полях стоячей ВЫ. (U.6) резонансы (6.7) .2.1. Двухфотонный резонанс в пространственно разнесенных ес«пх полях. Метод разнесенных оптических полей, впервые . мотренный в [3], существенно увеЛичивает время KorepeHT 'р взаимодействия частиц с полем и позволяет поэтому получить Стоячая tlолна Е, Стоячая tlолна Е 2 Атомныц ПУЧОК 1 ДKI -....... -=- а l 6.2. Схема по.'l\'чения, резонансов ДВУХФОТОRRоrо IIОl'лощения в двух ,несенных полях E 2Е cos (kz + 81) cos wt 1I Е 2 2Е cos (kz 8) cos wt ) , дельно узкие линии. Рассмотрим двухтонное поrлощение час . При взаимодействии с двумя полями (рис. 6.2). После взаимо ,твия с первым полем а:'шлитуда вероятности на уровне 2 равна (1) D Е 2 2 а 2 0-== 21 {r/ , (6.9а) 't' === а/и, D1 приведенный матричный элемент дипольноrо еНта двухфотоннOl'О переход а (rл. 4). При взаимодействии со pыM полем амплитуда вероятности изменяется на величину a2) == iП 21 (ET/2) ехр (i8T), (6.9б) 8* 227
i [ rде Т вре:lШ пролета частицы, 8 === 2(0 (012 расстро" частоты от дву.х:фотонноrо резонанса. После взаЮJOдействия: t' lll\Q :lШ полями вероятность нахождения частицы Цl\у, I а 2 12 == I al) 12 + I a2) j2 + 2 Re {aJ)a2)} == (ID2112 .2/4) [Ef + Е: + 2EiE cos (8Т)]. ((j (\ ';:)1\) После усреднения по С1\ОрОСТЯМ получю[ ПОТО1\ частиц 19 ПJ. \ ' р . 01\, П;с)'" не 2, оБУСЛОБ.'Iенныи ВЗа\j, модеИСТВИе:\[ с ДВР[я 110, .'IЯ:lIИ: 12== ID2112.EiEF(6 то ) ! 1. (6.10) Зависимость F (х) Праве, дена на рис. 6.3. Для [ауссовых ПУЧКОВ форма резонанса вразне, сенных ПО.'IЯХ ПО.1учена в [12, 13] с учетом pe.I}Hf\Ca ции r. Резонанс в П()Токе частиц на уровне Дa ется вырюнением I l о 3 х 'O,5 Рпс. 6.3. Фор)ш линии резонанса ДBYX фотонноrо поr:ющения в двух разнесенных полях 1 1 1 'Л I D2112 Е4! (8Т о) т;,, 00 j (х) == 2 dzz ехр ( r о ,Z2) COS (J"z), О l'де l' скорость распада P21' ФУН1\ЦПЯ f (х) OIIlICblBaeT ре:юнанс в двухфотонном поrлощении при разнесенных световых ПУЧf\ах. Полуширина резонанса определяется пз условия f (r' т о) I f (и) == == 1/2. На рис. 6.4 приведены зависимОСТИ полуширины ре;ЮIIан са r' т о и ero а:lШЛИТУДЫ f (О) от r Т. Фунюия f (.1:) приведеНil на рис. 0.4 при различных значениях r ТО' hОI'да l' Т 0== 1. r == 0,1)7' Т n. При rT о 1 имее,,[ f (.1:) == 2 (n/;3)1/2еЗI3'е"'2/t2f:. cos (.T/), [де (rТ о /2)l(З. Для аМП:IИТУДЫ и JlШрИНЫ резонанса по.а>'чlO l r' == 'Л/(3Т о) l/З, f (О) == 2(n!::)12 В ехр (3B2). ',1\.1;-1) I i ИЗ полученноrо выраа,ения видно, что при ПО.:Iучении ре::юнаНСil с шириной, меньшей r, интенсивность резонанса падает экспоне н " циально. Первые наблюдения двухфотонноrо рр:!Онанса в пр()страJ-l ственно ра:знесенных полях были сде.'Iапы н [8], причем ширН Н ll резонанса ;js 4s в N а была уже естественной ширины. В Э1\еперJl' ментах [9] были исследованы переходы )[еIlЩУ основными и рид"еР- rовсКим состояниями атома a. ПОI'.10щение определя.ТlО"[, п люминесценции. Та1\ 1\а1\ время il,И;:ШИ ридбеРI'ОВСRИХ COC)l',lfjHTIJI 228 I ' (';.11) о, то возможно получение сравнительно узких резонансов. оЛЬЗ0вание ридберrовских состояний расширило диапазон едований, а использование двухфотонных резонансов дало f)Ж:В:ОСТЬ эффективно возбуждать ВЫСО1\олежащие уровни. ВаВСЫ с шириной 17 Rrц были получены в [j]. На рис. 6.5 звана запись ОДНоrо из Ta .р0З0на:в:сов резонанса. . <Если применение разнесен в пространстве полей имеет 00 значение для получе ъrаJ(с:и:мально узких резо . соВ при создании CTaHдap частоты, то импульсные MorYT быть с большим хом использованы в спек J(ОПИИ. При использова импульсных полей ширина ванса и разрешаЮIЦая спо ость оrраничены длитель ью импульса. При исполь авии двух полей ширина pe ,Bca определяется paCCTO , ем между импульсами. По у ширина резонанса MO ,быть меньше как ширины, чающей длительности им ,Ьса, так и однородной ины переХода. В последнем случае наПО)lНlIМ, чо IIHTeH ость резонанса падает экспоненциально. Анализ формы pe ,..вса в пучках при взаимодействии с ДВУ:'I!Я импульсными IIМи был проведен в [14, 15]. /,' 70 tYo) 1,0 0,5 о 2 ТТо (1;.12) Рис. 6.4. ЗавнсшlOСТЬ ширины r' То (1) и амплитуды f (О) (2) резонанса от пара)Iетра l'To. Пунктирные кривые соответствуют фОР)'lулам (6.12) 11 (6.13) 'j)F .: ,: 77 кrц ..:: :. .:.;;.... ;:Oi:"/}2'{O O /O'>O'i;;;;j':\;j} . . -.. :f.;4.." . 1..0: 270 J<rц >1 Рис. 6.5. РtJ:юпанс ;ВУХФОТОННОI"U lIOIlOщения в Na ;6.2.2. Двухфотонное ПОl'лощение последовательности сверх- ; тJ(их импульсов. Наблюдение двухфотонноrо резонанса на еХоде 1s 2.<; атома нодорода обсуждалось в [16] и бы.l0 ocy Твлено в импульсном режюю в [17]. Излучение с л =r 24:3,0 нм 229
i! I I , I мощностью OKO..'IO 300 Вт н импульсе получалось при YMHO;'l\eil частоты импульсноrо лазера на красителе мощностью fiU I\B1' ltl!. ДЛИте.льНОСТЬЮ импульса 1()9. с. Для полученя узкоrо реЗОlIаilсl!. необходимо ИСПО.'Iьзовать непрерывный режим, но при ЭТО1 РеЗI\ а. падает эффективность преобразования излучения на чаСТОте л. == 486.2 нм. В связи С этим применяют последовательность Пl1I\ секундных импульсов. .интенсивность второй rармоники по cpa нению с одночастотным реffiИМОМ возрастает в N раз, rде JV Чl1С,10 отсинхронизованных мод лазера. При использовании сверхкоротких импульсов на л == 486,0 нм с числом синхронизованных lOД N == 10210З интенсивность Ре- зонансов на переходе 1s 2s водорода возрастает в 104106 Раз по сравнению с использованием одночастотноrо режима. В то Jl(e время ширина резонанса определяется не длите,'!ьностью импульса а однородной шириной двухфотонноrо перехода r. Это делае; реальным наблюдение сверхузких резонансов на переходе 1s 28 атома водорода в импульсных полях. Для нахождения вероятности двухфотонноrо поrлощения Moryr ПРИlеняться два подхода временной и спектральный. В первом случае аМплитуда вероятности нахождения частицы после взаимо действия с kПИПУЛЬСО1 ak) === iD21Еl,имп ехр (i8kT). (6.14) rде т время reжду юшульсами, после взаимодействия с N ИМПУ.'Iьсами вероятность Нахождения частицы на уровне 2 "! I I I 111 I а 2 1 2 ==1 }', ; ak) 12 == D 21 E4 sin 2 (QNT /2) siп2 (r,2T /2). k1 За время т == r1 частица 01Ожет провзаимодействовать с N == т/Т импульсами. Поэтому эффективная резонансная ширина опреде ляется однородной шириной перехода. Спектральный подход использовался в работе [17]. Поле пе риодической последовательности импульсов представлено в виде 'r/I-----=oo E(z.t)== Е eirorr,t (e ikmZ ..L eikmZ ) L J';. С. 'п1. I 1, 1n.:::::::OO rде Ю т == ffi + mQ, Q частота повторения ИМПУЛЬСОВ, k m == k + mQ/c соответствующие волновые числа, Е т == (2л/с)1/2 (J/N lIл )112 ехр (m2/2N2) амплитуда поля, соОТ- ветствующая интенсивности моды J т == J/ о! nN) ехр (т2! JV2), N число эффективно возбужденных мод, J == 'В! т средняЯ интенсивность' потока энерrии. Выражение (6.16) следует под- ставить в уравнения для IaТрИЦЫ плотности aToMHoro rаза, опи:- сывающие двухфотонное поrлощение (6.12). Полученную систему будем решать в слабом поле, учитываlI только взаимодействие со встречными волнами. Полное числО чаС- тиц, возбуждаемых на уровень 2 в единицу времени, нахоДИМ по 230 по времени) ! (IN2!dt=-=У2а2(r,I.')drdv. (6.17) . J \ I1режде чем привести результаты вычислений, ОТ.метим xapaKTep особенности двухфотонноrо поrлощения для случая противо . '.ож но направленных импульсов. Процесс идет только в том слу , J(ofAa импульсы перекрывают друr друrа, т. е. вблизи точек . ,:' ..10/2 (... == о, + 1, lo == сл;/Q) в области порядка д,чины импуль . ',JИND '" C't ИМП , LИМП ero длительность. Количество частиц, .1. ужденных на верхний уровень при ДВУХфОТОННО1 поr.лощении, . "яетсЯ периодической функцией в пространстве с пеРИ:QДОМ lo/2. отвость этих частиц будет максима:JЬНОЙ вблизп z /0/2, по лЬJ(У они возбуждаются вблизи этих точек. Возбужденные час . ЬJ; перемещаются в друrую часть пространства за счет ДВИffiения. t<, J(оличество частиц, возбужденных на верхний уровень. за вт оТ объема, в котором они наблюдаются. 'I ДЛЯ ячейки с rазом длиной L lи!П, помещенной в начале рд:и:нат z == о, имеем (6.18): dN 2 " 'N 1 A/2 a '"""(ft zo == r 21 .6 ; oo r1 et'/2N' ,. I'1 (6 !l (Q)2 (G.18) " i . },; 1 а == { (1 /У2) (Y2/(I)N) 111 (wN/i'2) при lf)N У2' при WN У2' (б.15) (i)N == uNQ/c величина доплеровскоrо уширения линии изза 'вличия водновых векторов встречных волн. Если u == 104 см/с, . 102, сщ == 100 см, то ffiN == 10 кrц. Сравнивая (6.18) с (6.1), .. лючаем, что при интенсивности световой БОЛНЫ в одномодовом " име, равной средней интенсивности в режиме сверхкоротких . ульсов, соответствующие интенсивности резонанса двухфотон "О поrлощения оказываются одноrо порядка при r Ш!.;. ДBYX онные резонансы последовательности сверхкоротких импульсов . JIюдались в [19]. «(1,16) .3. Резонанеы в дв'хуровпевой СIlстеме ,6.3.1. Резонансы ПОl'лощения в трех полях. haK было отмече . Поляризапия в точке z на расстоянии L а равна ну.lЮ. По 'l'им второе поле lежду полями Е ! и Е з так, чтобы расстояние ду полями Е ! и Е 2 было равно расстоянию южду ПО.ТIЯ1И Е 2 3' Пусть пучок частиц резонансно взаимодействуют С полем :х: стоячих волн Е (х, z, t) == 2Е (х, z) cos ffit, (6.19) Ejg (х) cos (kz + ЧJj) + E 2 g (х L) cos (kz + ЧJ2) + + Езg (х 2L) cos (kz + (Рз), 2:31
1. ,!," I I 1, 1, ,[ rде { 1 при О<х<а, g (х) === О при х < О, х> а. (6.2u) Будем интересоваться энерrией, поrлощаемой частицами в треть ПО.тIе. Как обычно будем искать амплитуду вероятности после n e хождения через три пучка. Пучки будем Д;rJЯ простоты СЧIIТ Ро- узкими, т. е. kV:T 1, Q. 1, rде 't === L/v x время ПРО.'I:Ь через пучок, и.\. скорость атома вдоль оси х. Взаимодействu а с первым пучком рассматривается в 1M порядке теории возм уlЦ е 3 1 нии, СО вторым в M порядке, а с третьим в M ПОРЯДI\ Нача.lIьные условия в момент B.тIeTa частицы в первый пучок: t ' а 2 == О, а. === 1. А)шлитуда вероятности ПОС.тIе прО;rJета аТома чер , первый пуЧок еа al) == V. cos (kZt + Ч't), al) == 1. (6.21) После взаимодействия со вторым полем амплитуда вероятности увеличивается на a2) == V 2 't' cos (kZ 2 + Ч'2) ехр (iQT) v; ('t'/2) cos 2 (kz 2 + Ч'2) al). (6.22) I В третьем поле аМПJIИтуда вероятности увеличивается на a3) == Vз't' cos (kz з + Ч'3) ехр (ШТ) [1 v 2 . cos (kz 2 + ;+ Ч'2)] ехр (iQT) al) v; (.2/2) cos 2 (kz 2 + Ч'2)' (6.23) После взаимодействия с тремя полями амплитуда вероятности а a (l) + а (2) + а (3) . 2 2 2 2 . Вероятность нахождения частицы на уровне 2 после взаимодей ствия с тремя ПОЛЯМИ дается выражением I а 2 12 === 1 al) 12 + I a2) 12 + I a3) /2 : 2Re {al). a2)*} + + 2Re {a2). a3)*} +2 Re {l). a3)*}. (6.24) L" u (1) (2) (3) нвадраты модулеи а2 , а2 , а2 отвечают независимому поrлоще нию в каждом пучке. Три последних члена отвечают интерфереJl ции волновых функций после взаимодействия с отдельными по.'llI ми. Четвертый соответствует взаимодействию атома с двумя пo лями. Как было показано, интерференционный эффект исчезает IIpll усреднении по скоростям. Поэтому будем интересоваться ТОЛЪJ(О ' двумя последними членами, отвечающими взаимодействию с Tper.!l1 полями: 2Re {(al) + a2»). a3)*} ==1 Щ ==2 Re {а2 . cos (kz. + Ч'.) + V 2 T cos (kz 2 + Ч'2) еЮТ I V 2 12 (.2/2) cos (kZ 2 +ЧJ2) .V. cos (kz. + Ч'.)} х ' / Vз't' cos (kz з + Ч'з) е ЮТ [1 V 2 T cos (kz 2 + Ч'2) еiIIТ Х Х у... cos (kz. + Ч'1) I V 12 (.2/2) cos 2 (k + Ч'2)]' (6.25) 232 координате z. координаты Z2 и zз зависят от , Z2 == z. т vzT, Zз == z. + 2и:Т. (6.26) .. ь L расстояние между первым и вторым полями. Таким об J4, осциллирующие члены в (6.25) содержат скорость v л при " двенИИ по V z эти члены MorYT дать нулевые значения. В (6.25) f4 и:сследовать члены, позволяющие ИСI\ЛЮЧИТЬ зависимость " . Сохраняя только эти члены, получим: , ;е {1) + a)a3)*} === 2 Re {V 1 V:} I V 2 12.4 ехр (iQT) Х Х cos (kz. + Ч't) cos 2 (kz 2 + Ч'2) cos (kz з + Ч'3) х 1, х (1 + ехр (2iQT)). (6,27) I' .авали:за (6.27) видно, что компенсация доплеровскоrо фазовоrо , который накапливается во время дрейфа между первым и 'ьим пучками, происходит в третьем поле при Z3 Z1 == 2Z 2 изза скачка фазы ЧJ + 2kZ 2 при не':IИнейном взаимодей во втором поле. >,,',,\'внерrия, поrлощаемая частицей, Е =.с liш I а 2 12, после ycpeд ,ИЯ (6.27) по V z и Z1 равна === (liш/2) I V 1 1 I V 2 12 1 V 3 1.4 cos 2 (QT) COS (Ч'1 ..1:, + (jJз ----:-- 2Ч'2)' (6.28) ер;нение по Сl\ОрОСТЯМ дает типичную ДJIЛ метода разнесенных й форму резонанса. .3.2. Перепое макроскопической поляризации. Обсуждав Я в предыдущем ПУНl\те подход типичен для метода разнесен полей, при этом принцИпиальНОЙ для оптики ЯВШlется необ ость учета нелинейных явлений. Здесь рассматривается иной од, l\ОТОрЫЙ будет использоваться в дальнейшем. Исследуются ства дипольноrо момента частицЫ, l\оторая может взilИмодей 'nать с полем. Обычно считается, что в начальный момент час .. а находится на l\аl\омлибо уровне, и у нее отсутствует диполь момент. В методе разнесенных полей частица взаимодействует лем, уже имея дипольный момент. Интересуясь толы\o l\ore : ными процессами, проанализируем, что происходит с диполь . 'моментом частицы, наведенным первым полем, после еrэ взаимо .tтвия со вторым полем. Таl\ОЙ подход является общим, с ero 'ОЩью удалось связать ряд явлений, таl\ИХ иаи фотонное эхо, ,нансные l\OrepeHTHble переходные процессы в полях стоячей Ы. В самом деле, в системе l\оординат частицы ВЗaII:\lOдействие ущейся частицы с пространственно оrраниченными полями ,означно взаимодействию с импульсными полями. Поэтому 'результаты для импульсных полей стоячей волны физичеСl\И означны результатам в пространственно разнесенных полях. Тому, ИСПОЛЬЗУЯ результаты, полученные для обоих случаев, мотрим физичеСl\УЮ сторону явлений. Но при э1'ОМ не следует Вать, что проявляются эти эффеl\ТЫ порззному. Например, 233
"1 1 11 11 1I il I : 1 ' . : I ri : 1 '1 '1 1 i 1, ,. I ' ' . ' , 1 i 1 1' : , ' .! " ': , . :1 , ": .. ' ,1 ' I I i ; 1: ,1 j'l i D пространственно разнесенных полях интервал времеНlI который частица взаимодействует со вторым полем, зав 'J: e pea скорости чаСТIIЦЫ, тоrда как в импульсных полях этот Ин cU:'I' O одинаков для всех частиц, а определяется задержкой имп у 'l'еРlJа.1 Р п ассмотрим перенос макроскопическои поляризации На б Оп. шие расстояния [20]. Дипольный момент частицы после взаи, О))Ъ. ,'[О Де ' ствия с первьв! полем 11:, d 1 (t) == а 1 cos (ffi 21 t + kz 1 ). После взаимодействия со вторым полем d 2 (t) == d 1 (t) + d (t) + d' (t1vJ, (6.30) rде d (t) .'!инейная по ПО.'!ю Е 2 добавка к дппольному IIIOMel! d H. (t) Е б ТУ, не,'!lIнеиная по полю 2 до авка с дипольному !OMeI!T Из (6.21) находится dH,l (t): ' У. d 2 (t) d 1 (t) + d 2 (t, И) + d 2 (t, V) + К.с., d 2 (t. V:) == I 1'2 12 т 2 [2 + ехр (2ikz 2 ) + ехр (2ikz2)] Х Х ехр (iffi21t) d 1 + I V 2 12 т 2 [ехр (2ikz 2 ) + ехр (2ikz2)] Х Х ехр (2iQT) d 1 ехр (iffi21t) + К.С, В ТОЧRе z на расстоянии х дипольный момент частицы d (х, z. V z , t) == {V 1 Т ехр (iQx/v:J + cos [kz (и)и.\.) kx + <:Рl] + + У 2 т ехр (Ю (х L)/vJ cos [kz (vz/v x ) k (х L) <:Р2] V t I V 2 12 (т 3 /4) [ехр (iQx/v x + ехр (Ю (х 2L)/v\.)] Х Х cos [kz (v)v,J k (х 2L) + 2<:Р2 <:Рl] + + cos [3kz (и)и,,) k (3х 2L) + 2<:Р2 + <:Pt] + + 2 cos (kz (v)v,J kx + <:Рl)]} ехр (iffit) Р12 + К.С. (6.32) Поляризация в точке z находится усреднению! d (х, и е , z, t) с рас- пределе]lием f (и 7 ). Для широкоrо распределения следует сохра- нить только третий член: р (х,::.. t) == P12Vl1 V 2 1 2 (т 3 4) {ехр (i2.r Р у ) + ос т ехр (i2 (х 2L )/и х )} dL'zf ([: ') Х Х cos [kz k (Р,/Р х ) (J' 2L) + 2<:Р2 <:Pt] ехр ( i(l)t). Поляризация среды возникает на частоте поля, поскольку дИIIо.1Ь' ный lO{cHT одной чаСТIIЦЫ в области дрейфа имеет место на час тоте перехода. Поляризация конечна только вблизи х == 2L в очеi1я узком интервале ДХ и/kДv z < L, если Ди, xapaKTeplIo ширина функции распределения f (vJ. Таким образом, имеет 1Ile C 11 «фокусировкю) первой пространственной rармоники на paccTOf!lIll х == 2L. Поляризация р (Zlt) fOжет быть представ.тrена в виде р (Zlt) == [Р + (z) ехр (ikz) + Р ехр (ikz)] eiUJt + к.с., 231 (z) 11 Р (z) соответствуют амплитудам поляризации беrущих противоположных направлениях: { Р +, О < z < l Р (z) == О, l < z, z < О, «() .:35) (6.29) 'iр;Л IlJlа ячейки. Получим выражения д.тrя аМП.IИТУДЫ поля: , 2пiklp12 V t I V 2 12 (т 3 /8) [ехр (2iL/vJ + ,F + ехр ( + i (2<:Р2 <:Р1))] N. (0.36) l' >1. " туды волн содержат множитель, зависящий от расстройки ты. Это обстоятельство и при водит к возникновению резо а и:нтенсивности KorepeHTHoro излучения в разнесенных полях . ей волны. аССМОТРИМ физическую сторону явдения. Нелинейный ди й момент d;'" содержит два члена. Первый связан с взаимо вием поля стоячей волны, второй с беrущими волнами оминаем, что стоячую волну I\ЮfIШО представить как супер ию двух беrущих). Дипольный IOмент, связанный с беrу волнами, содержит скачок фазы Д<:р == 2k (Z2 Zt) + 2QT. (6.37) (6.31) ,ависимость разности фаз между дипольным моментом части . полем в точке, в которой находится частица в данный момент, вана на рис. 6.6. Разность фаз содержит временную часть .' A\i'z LI )Ot- 2Т!] JJ 2" х QT а о (6.331 "6.6. Разность фаз между ДИПОЛЬНЫ1\1 MOMeHTOI частицы и полем в за ости от положеПllН частицы: а пространственная часть; б BpeleH . ная часть ': связанную с расстройкой частоты ПОJIЯ от резонанса, и про ственную часть Д<:р" обусловленную эффектом Доплера. На " 6.6 они показаны отдельно. Из рисунка видно, что на расстоя .::1: === 2L разность фаз Д<:Рz, Д<:Рt == О. Это означает, что неза о от скорости частицы ее дипольный момент совпадает с фа UОJIЯ. То же самое .будет происходить и в любой друrой точке асстоянии 2L от первоrо пуЧка. Это означает, что волна поля ИИ вдоль оси z находится в синхронизме с электромаrнитной ой. 235
I I I 1I 11 i: 1" :1 , 1. От:нетим, что скачок фазы 2Q Т устраняет разность фаз Meil' ПО;Ie:\I и дипо.iем при любой расстройке. Изза этоrо в беrу во:шах не наб.iюдается частотная зависимость интеНСИВНОС1'l! 11 J( repeHTHoro llЗ:lучения или поrлощения. По этой причине в 1'Рац о. ционныx экспериментах с фотонпым эхом подобные реЗОlIаliс !{ 11. tle эффекты не паблюдались. Рассмотрим теперь дипольный момент, оБУСJювленный нааII" Ф "'о. действием встречных волн. В этом случае скачок азы СодерiI\n только пространственную часть Д<:р === + 2ikz 2 . Скачок фазыI Ll т ПрОlIСХОДИТ прп поrлощении фотона из одной беrущей ВОЛIIЫ, np вынужденном ПЗ.iучении в том же направлении скачок фазы Раве!! kz 2 . При TaKO:l[ двухфотонном процессе, следовательно, фаза !!е меняется. Прп вынужденном излучении n ПРОТИВОПОJlОil,НО:l1 На. праВ,iении скачок фазы равен ikz 2 . Полный скачок фазы в ИТоrе равен 2kz 2 . Леrко заметить, что и в этом случае на раССТОЛНl!1I х === 2L также возникает ПQ.11Яризация среды. Рассмотрим Д,iЯ простоты случай, коrда первая волна БШ'Ущал, Фаза ;цшольноrо :момента частицы равна kz 1 ; скачок фазы 2kz2' На расстоянии х === 2L имеем Z3 === (2Z 2 Zl)' поэтому фаза ДИПО:Iьноrо момента совпадает с фазой во.:тны, распростраНЯющей_ ся в направленпп, противоположном направлению первой ВОЛНЫ. I Так нак в оппсываемом процессе отсутствует временной скачо!\ фазы. то на расстоянии :х: === 2L разность фаз между полем п ди- польны:\[ моменто:\[ состаВ.iяет 2Q Т. С этим связано и появление реЗОЮ1Нса поr.iощения в третьем поле. В случае KorepeHTHoro IIЗ- лучения в разнесенных полях имеет место интерференция И3.1У- чеппй, одно из ноторых связано с взаимодействием со встречны- ми ВО.iнами, а друrое с беrущими. Скачок фаз в не:lИ:нейном ДИПОJIЬНО:l1 моменте мо;+;но предста вить и как пространственную модуляцию дипольноrо момента час тиц [21], частоты которых возникают изза пространственной амп литудной моду.iЯЦИИ ДИПОJIьноrо MO:l!eHTa d 1 (t) ВО втором По.1е. ПервыЙ член в (6.29) МО;l,ет быть записан в виде d,I === d 1 (t) {1 (.2i4)/V 2 I 2 [1 + cos (2kz 2 )1}. (6.38) На расстояшш х === 2L частота МОДУJlЯl\ИИ становится равной kz, что соответствует возникновению макроскопической полярнза- . [о ции. Такую :IlOДУЛЯЦИЮ МОilШО реализовать, еСJIИ вместо второ.) насыщенноrо ПО.iЯ ввести экранирующую сетку с пеРИОДО:l1 '.' Такой экспеРЮ!еНТ и был выполнен в [22]. 6.:3.3. Теория метода разнесенных 1I0'lей. Общие проБЛЮIЫ тео- рии :\Iетода разнесенных полей I{ настоящему времени достатоq хорошо разработаны. Некоторые из них проверены и решены ЭIi периментально. 311- I Ваашые результаты теории получены II Институте теплофIl о- ки СО АН СССР. Работы БЫJIИ посвящены исследованию в;заJI!J а З - действия rаза или пучка частиц с полями трех стоячих волн, Р r e - несенных во времени и пространстве [21, 2325], теории J{7] peHTHoro ИЗ.iучения [26], влиянию эффекта отдачи [23, 24, '" ' 236 ати:чноrо эффекта Доплера [25]. Работы [28:---341 посвящены еВИ:Ю издучения в импульсных полях стоячеи волны, прпчем "" отмечалось, что существует связь излучения в таких подях . ., тонНЫМ эхом. В [34] второе поле стоячей волны раССl\IаТрива , КаК две беrущие встречные волны. ВаЖНЫМ резудьтатом теории метода разнесенных полей явдя :' сЯ обнаРУFI{ение малоrо параметра d/ L (отношение размера d к расстояншо меilЩУ полями L). Это позволяет получить aHa еское решение в ряде интересных случаев даже в сильных х. Оказалось, что для построения теории валша область pac 'iiКи: Q 1/Т. Соотношения QT 1 и r. 1 при a/L 1 . :1: Q't' 1 и r. 1 (т время взаимодействия частиц с по ). Это значительно упрощает решение проблем, позволяя пре чь релаксацией (r === О) и рассмотреть случай точноrо резо а (Q == О). от некоторые реЗУ.'lьтаты теории. В работах [21, 25] описы ,ся исследования формы резонансов, возникающих в линии лощения трех сильных стоячих волн двухуровневыми атомами. '?залось, что узкие резонансы (шириной Tl) возникают не толь ля полей, разнесенных на равные расстояния, а также и для полей, Д.iЯ которых Lr!L2 === т/п (т и п целые числа, Ll ',. расстоянпя, на которые разнесены волны). В [241 было OT , но, что эти резонансы возникают изза KorepeHTHoro переноса роскопичеСRОЙ поляризации среды на большие расстояния. и вычислены добавки к потоку частиц, возбужденных в aTOM '\, пучке, и R поr.'lощенной rазом мощности, которые обусловле . взаимодеЙствию[ атоыов с тремя полями. . работах [25, 271, в которых учитывается влияние KBaHTOBa на форму и ПО.:lOжение резонансов в разнесенных полях, было зано, что резонансы расщеплены на бесконечный ряд компо изза отдачи. Расстояние между компонентами порядка час , отдачи. В случае непрерывноrо возбуждения частиц полем , соответствует, к примеру, лэмбовскому провалу) провал MO " быть расщпден тодько на две компоненты, т. е. качественно "ыв тип неШIНейноrо оптическоrо резонанса был замечен и объ ',н. Представлены реЗУ:Iьтаты числовых расчетов амплитуды . рмы наиболее интенсивных резонансных компонент для rayc Поля. Опреде.тюны условия, оптимальные по интенсивности , и :мощности для наблюдения эффекта. Была оценена величи зффекта Д.iЯ экспериментально наблюдаемоrо перехода в СН 4 , 3,39 мкм) [101. Для типичной ситуации Lr!L === '1, 2, 3 бы.тlO ,,' руа,ено, что в первом случае резонанс имел максимальную итуду, во втором возникал изза нелинейных добавок к засе ости уровней и в третьем резонансная компонента сначала ВJIялась в центре линии. ,ДЗ [24, 25] учет влияния квадратичноrо эффекта Доплера ocy ,ТВлялся путем замены о) ---+ (j) + б.(и/u)2, 2 " oJI
1 1 . I I I I I I ! 1I :! 1:1 :11 rде {) ши 2 /2с 2 сдвиr частоты изза l\вадратичноrо эффеl\та До лера для атома с тепловой Сl\ОрОСТЬЮ. Оказалось, что ПолеВая 1), висимость сдвиrа содержит экстремумы (что ва;+;но для СТабl! 3<\, зации частоты) каи для возбуащенных частиц, так и Д.:IЯ ПОl,.10l!, ния. Числовой расчет был выполнен для случая на перехо е, л 657,3 нм в l\альции. Обычно пзза квадратичноrо эФФе!\;е Доплера резонанс смещается в красную область спектра. В Раз несенных полях СИТУaJИЯ иная. При опреде.'Iенных YC.10!J1! Ф б С Я:( резонанс смещается в ИО:Iетовую о ласть ('eKTpa. ,мещеНlIе резонанса IO,Т-.:но существенно уменыпить выоором параиетров системы. 6.3.4. Экспериментальные исследования метода разнеср-нIIыl: полей. До настоящеrо вреIенп исследоватшя Iетода ра.шесенны оптичеСl\ИХ полей были, в основном, направ.ТIены на опрецелеН!l физичеСl\ИХ возможностей метода. Д:IЯ получения свеРХУЗRIIХ резонансов прпменяются, в основном, пространственно разпесеl!_ ные поля, импульсные поля стоячей волны чаще ИСПО.'IЬЗУЮТСi! в изучении процессов релаl\сации. НаиБО.:Iее ва,!,;нью ДОСТОИНСТва метода разнесенных полей cMorYT быть реализованы при ИСПО.1Ь_ зовании перестраиваемых лазеров и пучков ХО.:Iодных частиц. ПРIl- менение перестраиваемых лазеров позволит выбрать наиБО.lее ПОД- ходящие переходы для получения предельно узких реЗf'напсов. При этом повышаются требования l\ проблеме реrистрацпи резо- нансов изза малой плотности частиц. Первые наблюдения резонансных явлений в простраНl'твенно разнесенных полях были проведены в [9] по поrлощению в трех пучках, в [10] по l\OrepeHTHOMY ИЗ.iIучению. МонокинетичеСl\ИЙ ПУЧОl\ метастабильных атомов взаимодейст- вовал со стоячими волнами, разнесенными на расстояние L 0,5 см, образованными излучением одномодовоrо стабll,IИЗIIРО BaHHoro лазера на красителе с помощью отражателей ТИП8 «коша чий rлаз». Переход 1s 5 2Р2 Ne (л 588,2 нм) наСЫЩ<1,lСЯ при мощности излучения лазера на l\расителе 50 IBT. АтомныЙ пу ЧОl\ имел диаметр 2 мм, расходимость 2 .103 рад и разброс cKO ростей (ди!и) 104. ПУЧОl\ возбужденных атомов Ne ПО,'IУЧ<1,lСII следующим образом. Ионы Ne+, полученные в ИСТОЧНИl\Е' (' l'ОрЯ чим иатодом, УСl\ОРЯЛИСЬ дО энерrии 550 кэВ и попада.1И в пеЧЬ с парами Na, rде происходила реакция обмена NeT, Na Ne (1s 5 ) + Na+. Реакция приводила к образованию I8TaCTa' бильных атомов Ne. Поrлощение реrистрировалось по флуоресценции на переsоде 2Р2 1s 2 (л 659,9 нм) на расстоянии х 2L от первоr() светО- Boro пучка. В центре доплеровскоrо контура поrлощения aToтo' ro ПУЧl\а можно было наблюдать резонанс насыщенноrо ПОfлоIде- ния и колебательную форму лпнпп поrлощения, характерн'ю ;J)lfl ;метода разпесен,nых полей (МРП), которую часто называют по ДО - сой Рамси. Таl\ая форма наблюдается только при взаимодействu J1 aToMHoro ПУЧRа с тремя разнесенными полями стоячей RоЛFlЬ!' Контраст резонанса составлял 3,5%. 238 . ь УЗl\ие резонансы в разнесенных полях бы.iШ получены 0'1:8 :и:ментах на атомном ПУЧl\е кальция при л 650 нм (28 О S сп )11, 37 39]. Резонансы шириной Оl\ОЛО 1 кrц были полу , . Pl [37]. Д.1Я получеНIIЯ таl\ИХ УЗl\ИХ резонансов неоБХ08ИМО SJOI :и:е перестраиваемых лазеров на l\расителе с очень УЗl\ОИ .:IИ rа:злучеНIIЯ (около 1 кrц), описанных в [36]. Образование трех .е:и: О ячей волны П р оисходило двумя различными способами. " тrе:и: ст u . . <" е воМ ИСПО.lьзовалась система типа (<l\ошачии rлз», описанная .'i9f. во втором система cerMeHTHblx отражении. С помощью . . iIrocJI , .' едней расстояние между ....=.ВЬ1М и вторы:ч полем YBe :и:валось до 21 см. Излу ;;;Ве. лазера на красителе щностью 1 мВт В области s,:и:модействия с атомами ....пьц:и:я фОl\УСИРОвалось в .IJITJ:Je диаметром 0,3 см. По _речное маrнитное поле ин -Всивностью 5 rc позволяет iaботать с переходом с mj O. Плотность атомов каль -ИЯ в пучке была 108 CI\C 3 . 'По;rлощение реrистрирова '.-фь по флуоресценции на стоянии lU Cl\l от TpeTЬ 1'0 поля. При расстоянии ржду полями 2L 7 см и == 21 см БЫ:IИ получены BOHaHCЫ шириной 3 и 1 l\rц .tooTBeTCTBeHHO. K На рис. 6.7 ПОRазана фор h линии резонанса в ряде Ii Joабужденных частиц в раз Iecенных полях. Таl\ие уз .e резонансы позволяют БЛюдать в:шяние HBaдpa noro доплерОВСl\оrо эффеl\ u "и эффеl\та отдачи. Каи уже было отмечено, «СJ!НИИ» сдвиr изза адратичноrо эффекта Доплера ВОЗНИl\ает для резонанса в раз , енных полях, тоrда иаи для насыщенноrо поrлощения Иl\еет I то обычный (<l\расный» сдвиr. «Синий» сдвиr наблюдался в [37]. ОретичеСl\ие расчеты формы линии для Са, выполненные в [25], Одятся в удовлетворительном соответствии с Эl\сперименталь и результатами. Для стабилизации частоты лазеров и измере ,11 частоты переходов очень важна проблема полевоrо сдвиrа Овансных ЭI-\стремумов. u В [39] наблюдалось поrлощение в трех полях в спеl\тральнои .JJасти 1 О мкм В сверхзвуковом пучке SF 6' смешанном с Не. Pe }{авс в числе возбужденных частиц реrистрировался с помощью Рис. Н.7. НаблюдаеJые ПрОфШIIJ JJJJНIIП флуоресценции: лэмбовскиii ировал (внутри контура показана фОрJa резо нансов вблизи центра линии: штрихо вая линия nepBblii резонанс, штрих пунктирная второй резонанс, сшJO!П ная пх результпрующан; 2L 7,0 см (1) и 2f, 3,5 Cl (2)) 239
11 I '! 1 11 !I 1: (1 1' 1 ii >, болометра [40J. ИСПОЛЬЗ0ва.;IИСЬ компоненты Е и Е 1 Р (4)110" v "Ос в SF 6' их частоты совпадали с частото излучения ВОЛНОВОДliо '" С02лазера на линии Р (16) (л '-=' 10.J5 KM). Последняя !lalto рялась относительно опорноrо лазера, стаОИЛIIзированноrо ПО lJ е, сыщенному реЗ0нансу на линии Q (45) в SI<'6' РеЗ0нанс ПОl'J10 ц, НИЯ В разнесенных полях наблюдаJfСЯ д:rя ДВУХ rеометриЙ CBe, v Ш 23 r 1'0, вы.'.: полеи. ирина реЗ0нанса к Ц соответствовала Cl{0POc :lюлекул около 930 м/с. РеЗ0нанс реrистриронался при амп 1111',:11 ной модуляции ::rазерноrо И3.;Iучения, время записи 1 :lШМ. 11' тоянная интеrрирования 0,1 с. Мощность лазерноrо llЗЛУ'!еFlIl 18 мВт. РеЗ0нансы в метане с ширинюш 30 l\rц были получены в [22 41J. Интенсивность реЗ0нанса в разнесенных ПО.1ЯХ значитеJ1ы! хуже, чем при насыщенном поrлощении. РеЗ0нансы KorepeHTHoro излучения в разнесенных полях lIa- блюдались в [10J. На рис. 6.8 представлена схема эксперИмеFl1'а. I (. 11 CH4Rl{ei1/(и ФазоtJая /(омпен с ш.{ {j я 1.'2 v3"= == 1НfЦ' ЛRтор w Оораоотка С1l8наЛ{J 1)2 Рис. 6.8. Схе"la излучения в раЗЕcJсеннЫ Х с помощью лазерноrо спектрометра наблюдалось KorepeHTHoe 113- лучение в разнесенных полях в ячейке поrлощения метана, СпеI\Т рометр состоял И3 стабилизированноrо Не Ne/CH 4 <H\3epa 1 с линиеЙ шириной 10 rц, перестраиваемоrо лазера 3 и :IоПО.'IН:Jl тельноrо rетеродинноrо лазера 2. Излучение перестраивае:lюrо дa зера 3 с шириной .JIlIНии 10 rц направля.'IОСЬ в ячейку поr.lOщенIIfI, rде с помощью зеркал формировались две стоячие волны. оси KO торых были параллельны с точностью окодо 30 с. Диаметр свеТО' Boro пучка был 1 см. Пучки разнесены на расстояние 3,5 см. Д.'lfl на ячейки поrлощения 115 см. Давление метана в ячейке 1(\4 торр, 240 .', с,1рировалось HorepeHTHoe излучение, возникающее на рае- JI 3,5 см от BToporo пучка в пара:шельном направлении. (>цеJlка интенсивности коаере1lт1l0ао uзлучеllUЯ в раЗllесеюъЫХ 1,. (КИРП) показывает, что в экспериментальных условиях SCJlBJlOCTb KorepeHTHoro излучения для метана составляет при- о 1015 Вт. Прямая запись TaKoro c;:ra60ro сиrнала невозмож- '-зза отутствия высоочувствительных приемников. Поэтому .- реIlтIIЫИ rетеродинныи прием осуществлялся с помощью ла , 2, частота I1здучения KOToporo отстраивалась от частоты пе- 'tраиваемоrо .lазера па 1 мrц. Мощность издучения лазера- . 'родина была 103 ВТ. Сиrнал биений между KorepeHTIIblM из ;;'еIlием и И3.:Iучением .lазера 2 после синхронноrо детектирова- J ва частоте 1 мrц реП1стрировался на самописце в зависимос- "от Jlзменения частоты перестраиваемоrо лазера 3. Полученная Ячеr}ко nоелощеНlIR .\ f/-il,( {>;\' JлектРОННfl оnтl1чеСК[fl1 моо!/лятор 1J. ;1;'1"11' '{f!:1 ;ху. f; ;' f i;i: ,<?,j.:" .t1. 9 f1 ,,:, \; ;" r ';" , "".11.1. 1:, ,...':"-" .'.;,, ' !!Н N,.. t- 3, Осциллоараф Схеми @;J уnроВ .LL лениЯ reHepaтop nl1лооtJроз НОВо наnрЯ жеНl1Я. l 6.9. Схема для наблюдения КИРП в импульсных полях стоячеil ВОЛНЫ I BS 'I'.' . )kсперименте предельная чувствительность записи примерно '1;8 Вт, ширина реЗ0нанса 3 кrц. J}fспользование импульсных полей стоячей волны обеспечивает Шие экспериментальные возможности для изучения физиче- :к: Процессов. Эксперименты с ИСПОЛЬЗ0ванием импульсных по- аналоrичны экспериментам с использованием эха в rазах. , уже отмечалось, представляющие интерес резонансные явле , Возникают в полях стоячей волны. ...:Б (40) были проведены первые наблюдения резонансныхlэФ- ОВ в SF 6 на л == 10,6 мкм в полях стоячей волны. Поля стоя Волны формировались излучением непрерывноrо СО2лазера 211
l' с помощью электроннооптическоrо модулятора (рис. 6.9). T u SF Ч ЧI, пульсное излучение направлялось в ячеику с 6' ерез вреМ:е ные промежутки 2Т, 3Т, 4Т после первоrо импульса, rде Т B p l!' б е, менная задержка между воз уждающими импульсами, ВОЗIIIIl\а.J) сиrнал КИРП, реrистрируемый фотодетектором. ПереСТРОЙRа 'la.c, тоты лазера приводила к lOдуляции амплитуды сиrнала вБJIn31! центра линии. ЗависимоСТь спrнала КИРП от частоты ПОДР О бl10 ИСС.JJедовалась в [41]. На рпс. 6.10 представлена зависимость Cl!r, пала КИРП дЛЯ времени Т 2.106 С от частоты лазера [42]. 8 кирrr т I I JJ 3210120 :> Q,нrц Рис. 6.10. ФОрlа Сllrнала КИРП в заВПСЮlОСТl! от частоты Q Теоретическое рассмотрение. сделанное в [41], предсказывает, что периодическая модуляция интенсивности в зависимосТИ от часто ты должна наблюдаться ТО.1ько для нечетных резонансов. Зависи мость амплитуды поля от времени для сиrнала КИРП может быть представлена как Е (t == Т + пТ) ( 1)" klpA (С, 'о' '1) cos (I)t пб.t) х { cos (tJ.T) ехр (VlzT), п == 2k + 1, k == 0,1, 2, . .., (6.39) х ехр exp(yT), п == 2k,k == 1,2,...] Зд есь tJ. == о> 0> 0 отстройка возбуащающеrо поля от центра мо- линии перехода, '\'1'2 '\' скорости релаксацпи дипольноrо нта, мента и заселенности соответственно, А (G, ТО' Т) конста зависящая от параметров системы. Представляя поле в виде Е (r, t) == Ео ехр (ikz io>t) + к. с.: можно видеть, что интенсивноСТЬ КIlРП для HeeTHЫX резон;:у сов должна периодически зависеть от расстроики по заК ыi cos (2tJ.T). ДЛЯ четных откликов наблюдается только фазо в л _ сдвиr. В экспериментальных условиях часть непрерывноrо lЗцJя: чения передается электрооптичеСКИl\l затвором. Интерфере ы этоrо сиrнала с сиrнаЛОl\1 КИРП привела к модуляции амплитУД р четных резонансов cor::racHo закону cos (ntJ.T). На фотодетеI\ТО о _ подавалась сумма двух сиrналов, интерференция которых прIfВ 0- дит К амплитудной моду:шции откликов для четных откликоВ с 242 i.; 110 законУ cos (nj.T). В диапазоне давлений от 103 дО 10З ТОРР были получены следующие значения: '\' == (42 . 4) х '106 Р (CI) И '\'1,2(46 + 5).106 Р (CI). 13 этом диапазоне дaB'le < ii в скорость ре.;:rаксации вносят ВК.1ад только :меняющие CKO . ть столкновения. Сравнение значений '\'12 и '\' по!воляет YTBepт что вклад соrласующих фазы столкновении не превышает ,е%, , I1IП:РП:НЫ линии. При исследоваНIIП КИРП была обнаружена V п: симОСТЬ распредедения интенсивности КИРП от задерiI;КИ. 'вВВ [7 44] i Б случае наблюдения резонансов в разнесенных пучках , , JIРП: использованип Bpe:\leHHoro aHa.'10ra КИРП [43] наличпе :'ЛЬJIlоrо чис.;:rа ко.;:rеоаНlIЙ в сиrнале как функция Q явлется Qeрьезным преПЯТСТВ!1е!\1 для спеКТРОС1;опических применеНIIИ re .toда. в деЙСТВИТС:IЬНОСТИ в СIШЬНЫХ возбуа;дающих по.;:rях Шll JI1Ia линии КИРП MOiheT быть достаточно большой для захвата :ескольких спеК2'ральных .:'1IIНИЙ ИЛИ компонент тонкой CTPYKTY ры. С небольшои раЗНI.щеи в интенсивности каiкдая линия дает C\IIFlIал КИРП типа cos (2QT + ер), rде ер определяется ПО.1IОiI;е рем центра линии на частотной оси. Сумма таих синусоид ОДП: IЮВОЙ амплитуДЫ, повидимому, даст просто и синусоидальныи KOll изменения СИl'на.lа КИРП 1 (Т, Q). Этот эффект показан на ,c. 6.11 из экспеРllмента.'1ЬНОЙ работы [45]. Сиrад I\ИРП по 4Y'Iается на ШIНИИ Q (38) в rазе SF 6' Линия Q (:-8) расщеплсна на "'" компоненты, разнесенные на расстояние 507 кfц за сче.т взаи "действия Кориолиса. Однако при фиксированном значении за .ржки Т трудно различить эти компоненты в сиrнаде на рис. G .11. I.работе [45] оБСУ;'I;даетсл реаЛИЗaJПЯ метода обработки СИl'налов IJlРП, что позводяет использовать этот метод в спектроскопии FOKoro разрешения. Суть метода заключается . усреднении "'i'налов КИРП по временам задержки. Для это[о сиrналы Ji:ИРП различным Т складываются по фазе в центре каждой линпи, а 'ковые колебания релаксируют. Накоп.lение, усреднение I! сло {fщие сиrналов КИРП в SF 6 были ВЫПО.;шены в [45] с ИСПО.1ЬЗО ,"кием автоматической системы по основе микрокомпьютеров .. одулей КАМАК. На рис. 6.11 предстаВ.'Iен результат Д.1Я CYM ; пр 16 задерп;кам. В сиrнале четко выраа;ены центры компо "hT ЛИНИИ Q (38), p, ЕО и Fg. Наличие остаточных колебаний . вано выбором конечноrо интервала задержек Т. В предельном ае усреднения по задержкам от О до 00 полученный сиrна.1 бу Иметь форму лоренцев ой однородной уширенной линии с по ириной f [46]. Узкие резонансы, полученные методом ycpeд ия КИРП по задержкам, свободны от полевоrо уширеНIIЯ и име !боле е высокую интенсивность, чем те, что получены традицион ,.. методом спектроскопии насыщенноrо поrлощения (СНП). . леднее можно леrко понять, если предполоа;ить, что в опти .ДЬных УСJIОВИЯХ возбуа\Дения сиrнал КИРП может быть обра ан частицами Bcero доплеровскоrо контура скорее, чем узким еРвалом скоростей tJ.v," == f/k, как в спектроскопии насыщf'ННО nоrлощения. Кроме Toro, интенсивность KorepeHTHoro излуче пропорциональна квадрату числа частиц. Простая оценка 2'.::\
интенсивности СИl'налов КИРП и насыщенноrо поrлощения Ц для соотношения сиrналов 8.е, S:КIIрпlSнп х (kиlr)2, 3де х коэффициент IIоrлощения образца, и средняя частиц. В оптимальных условиях возбуждения КИРП С}{ОР о с1'Ь Д,lЯ 8}<' 6 а Е О FO 2 9(38) о" 2 2 !l,нrц' о Рис. 6.1,1. Спектроrрашы Bpe.lleHHblx н на ,IO l'U 11 J;IIРП на ЛШШIl jj 31<'6: а Сl!l'нал КИРП после усренеНIIН 110 временю! аН;1;ера,юr; 6 колебани}! спr- пала КИРП с фикснрованньш BpeMeHe1 :1Н,lер,юш Т , 1 ,45 шс при давлении 10! Торр (r == 1 кrц, 2лkи == 18 МТц, длина Я"lеЙ ки 2 м) это соотношение южет достиrать 1 О'. Представденные свойства сиrналов КИРП с усреднениеМ по задержкам Т делают метод КИРП достаточно перспективным длЯ спектроскопических ПРИЛО;R('ПИЙ, а TaRff,e подучен ия узких час- тотных реперов для стабилизации частоты лазеров. . . Jl I j. . .'."' ! 1'''' л а в а 7 , 1акие резонансы f.аажденных и плененных часmиц е . . "Б этОИ rлаве кратко рассматривается охлаждение свооодных .. . . . :', М08 и Uплененных ионов под действием резонансноrо CB;ToBoro , вления. Оба эффекта представляют значительный интерес для 'лучения узких оптических резонансов, свободных не только от рения изза JIинеЙНОI'О эффекта Доплера, но и от квадратич 1'0 эффекта Доплера. Последнее обстоятельство очень важно для "лучения ультраузких резонансов, в ширину которых KBaдpa й эффект Доплера дает заметный вклад, неустранимый ни им из рассмотренных в rл. 26 методов. Данная rлава очень тко описывает проблему охлаждения и пленения частиц и опи- сл на материал, изложенный в моноrрафии [1]. 3аинтересо ы:й читатель может обратиться к ЭТОЙ моноrрафии для бодее oKoro знакомства со строrой теорией и к указанным ниже ра- ам. Наше качественное рассмотрение начнем с обзора OCHOB идей по воздеЙСТВИIО резонансноrо давления лазерноrо излу я на атомные частицы. .t. Эффекты резонапеноl'О даВJIения лазерноl'О J[З.1.учеНIIЯ атомных частиц . Управление ДВlIil,ение1 атомных частиц под действием давле , .,Я лазерноrо излучения возможно за счет частотной II скоростной ективности давления юнохроматическоrо излучения. Частотная селективность давления монохроматическоrо IIЗ:IУ я обусловлена тем, что атом эффективно рассеивает фотоны , ОХроматическоrо ИЗiIучения только при резонансе излучения J<акимлибо атомным переХОДОl\<I. 1. С , коростная селективность давления монохроматичеСRоrо излу- л обусловдена зависимостью интенсивности рассеяния фото от величины и направления скорости атома, т. е. доплер-:эф том. Для движущеrося атома величина cBeToBoro давления 1<симальна, коrда доплеровский сдвиr kv компенсируется СТройкой частоты излучения ffi относительно частоты aTOMHO ,; перехода (йо: (1) (йо == kv. (7.1) монохроматическое лазерное излучение создает 2'15
l' II! I : ;, ii [l :1: 1(, ' !1, . (. l' 111' ,Ii l '1 !,,' !iil , 1" ;ill 11, 1'1) lil' ii.!1 11,111 !:! :максима.'IЬНОО световое давдение только на те атомы К ОТОрь ., /е J1 ют определенную реЗ0нансную скорость двю/,ения. Ie.. Пос.'lе появления .'Iаэеров вознпк пнтерес к повто р ени ю Ф ОIlь/ риша по прпменеНIIIО с BeToBoro ;::(аВ.lеНIIЯ для отклонения . Q Horo пучка [2J. Следуя преДЛОrnению [3], были постаВ.lеньт ' 'rol_ [ !. J . .JI\CII рименты 1, J по ОТК;lOнению пучков атомов нат р ия 'a B ' 1 е_ .... . (' I1 11е резонаНСНОI"О лазерНОI"О 113.1учения. По сравнению с опытом Ф I ша [2] наблюдаемые отклонения пучка атомов ОIшзались па РII- TP порядка выше, достиrнув неСI,одьюrх миллиметров. В J,BQ- неиших экспериментах TaKoro рода бы.lО достиrнуто изотопичесЬ- селективное отклонение атомов барпя [6, 7J. 11- Во всех экспериментах пспользова,'lась интенсивность т:\зе Horo излучения, которая была достаточна для насыщения ат о ' р- "1II0- ro перехода, поскольку при этом условии световое давление' Д ..Ia/{_ симально. еиствительно, сила cBeToBoro давления, вызваННал рассеянием на резонансном переходе атома световой волны с В '. НОВЫ1I веКТОР01I ,.;, мо;+(ет быть записана в виде F nkW, !I :.11: ,1 1:, 11 1 rде величина nk определяет импульс фотона, а W есть СКОРОСТЬ поrлощения фотонов. Скорость поrлощения Т;}' зависит от xapa/{ теристик aToMHoro перехода: от сечения резонансноrо поrло щ ени u Я а и скорости спонтаннои релаксации у с BepxHero уровня aToMIIoro перехода на НИIf,НИЙ, а также от интенсивности излучения [. При 1 ;» [нас, rде II!f1C интенсивность насыщения переХОДд, опре- деляемая выражением (2.70), скорость возбуждения атома сравни- ма со скоростыо спонтанной релаксации. Поэтому при J [нас сила cBeToBoro давления достиrает максимальноrо значения F тах nky/2. (7.3) Для насыщения оптических переходов атома обычно (lKa3ЫBa ется достаточной умеренная интенсивность излучения 1 О 01 0,1 BT/or 2 (см. численный пример в п. 2.2.2). Типичное :-НаеН:I1е максимальной силы CBeTOBoro давления для разрешенных дп польных переходов атома лежит в об,'Iасти 10151016 дин, BЫ зывая ускорение порядка 107108 CM/C атома со средней массОЙ. 7.1.1. Радиационное охлаждение атомных частиц. В 1975 r. Вайнленд и Демельт [8, 9J, а также Хэнч и Шавлов [10] высказа ли принципиально новую идею о возможности использования ре- зонансноrо лазерноrо излучения для rлубокоrо охлаждения aTol ных частиц. Данная идея, развив ранние предложения Кастлера [11] и Зельдовича [12J, открыла новые применения CBeTOBoro дaB ления, основанные на замедлении атомных частиц. Радиационное охлаждение обусловлено тем, что СП.!;! резо' HaHcHoro cBeToBoro давления блаrодаря эффекту Доплера яв.'IЯ е!ся селективной функцией скорости атомной Частицы. СоrласН: О (, .1), заданной частоте (i) световой волны соответствует опреде- ленная скорость, при которой частица оказывается в резонансе с излучением. В частности, при облучении частиц световой вод- 246 отстроенной в низкочастотную область линии поrлощенпя .:::. (1)0)' в резонансе с излучением оказываются частпцы, двп jJесЯ: IIавстречу волне. В этом случае сила CBeTOBoro давления , J1ра в леIlа против скорости и замедляет движение частицы. Если , .,е1'овое поле содерlI\ИТ несколько ВОЛН с частотами (i), < (i)o ', воЛIlОВЫМИ векторами, направленными к центру ансамбля час ;1' ц, то замедление каждой отдельной частицы приводит к охлаlI\ ::111'110 Bcero ансамбля. Это явление не зависит от типа частиц '(,о ви еет место как для свободных частиц, например ансамбля aTO ;lвB [10], так и связанных частиц, например атомных ионов, лока OBaHIIЫX в электромаrнитных полях [8,9J. . Теоретические исследования данноrо явления показали, что . осIlове радиационноrо .'1азерноrо охлаFlщения по ДByxypOBHe 'it\IIO'Й схеме может быть достиrнута температура, определяемая ec .твеНIIОЙ полушириной ЛИНИИ у/2 aToMHoro перехода [1317J: (7.4) т пу/2k Б , (7.2) ;; * ';: :fitA e kБ постоянная Бо.1ЬЦ1Iaна. Порядок минимальноrо воз J,:.оЖIlоrо значения температуры для типичных оптических пере iiдов атомов или атомных ионов лежит в области 10310! К. ..Ir< Возможность получения атомных частиц со столь низкой TpaHC ., ЦИОIlНОЙ температурой сразу же привлекла внимание IIсследо телей к перспективам ПрИlенения Хо.'IОДНЫХ атомов и ионов . :лазерной спектроскопии CBepXBblCOKoro разрешения и для соз НИЯ прецизионных стандартов частоты. Практическая реализа способов получения ХО::ЮДНЫХ атомных частиц пошла по двум равлениям. В ОДНОМ подходе экспериментальные усилия Ha авлены на получение ХО.'IОДНЫХ атомов путем замедления aTOM х пучков встречным .lазерНЫl\l излучением [1822J. Теория ro эффекта предстаВJlеЮt в [2:326]. В ДРУl'ОМ подходе экспе ментально исследуется радиационное охлаждение ионов, ло лизовавных в электромаrнитных ловушках [27 34]. TeopeTII кие проблемы этоrо направления изучались в работах [15, 37J. Важными достижеН1IЯ1Ш этих исследований стали экспеР1l Нты по охлаждению локализованных ионов маrния II бария до мпературы 102 К [3134] 11 эксперименты по замедлеН1IЮ aTOM Х пучков натрия с ПОНИlI\ением температуры двИ/кения атомов 1,5 К в [20] и до 0,07 К в [22]. В последующие rоды были про девы эксперименты по ДОСТlliкению теоретически предельной мпературы для двухуровневой схемы Т min 2,4.1 o! К [38]. УЩествлена остановка аТЮIОВ давлением лазерноrо излучения 9]. Наконец, недавно удалось достиrнуть еще более rлубокоrо аЖдения rаза плененных атомов, полученных путем предвари .JILHoro лазерноrо замедления aToMHoro пучка. Таким методом алось получить температуру атомов Т 4.1 05 К [40], которая 'несколько раз меньше теоретическоrо предела (7.4) для ДBYX Овневой схемы. Этот эффект, связанный, вероятно, с реальной оrоуровневой схемой резонансноrо перехода атома N а, еще Tpe 247
бует теоретическоrо объяснения. В связи с ЭТИМ в ближайщир ды можно О;ЮIДать не только дальнейшеrо проrресса в Э}{('!Il! ro_ MeHTalЬHЫX исследованиях, но и бо:rее I'.'rубокоrо теореТИЧ('.i'l\lJ- понимания радиационноrо охлаждения атомных частиц. ro Второй важной проблемой, способствовавшей развитию u б следовании cBeToBor'O давления, ЯRП.lась про леIa локали:з,\] хододных атомов в световом поле. lIlJ 7.1.2. Локализация атомов в световом поле. Лоr;аJIи:за ц u атомных частиц в оrраниченнои ОО.lасти пространства преДСт а u Ф !!_ ляет очевидныи интерес для мноrих прецизионных изичеСI\l!Х экспериме,;нтов. Эта проБJIе;ча пораЗНОIУ решается для заРЯfj,еlI_ ных и неИтральных частиц. В случае заряженных атомных Час_ тиц (атомные и молекулярные ионы) методы локализации ОСНОВа_ ны на удержании частиц в неоднородном статическом э.'IеКТРИче_ ском поле в присутствии маrнитноrо поля (ловушка Пеннинrа) .11I- бо неоднородноrо высокочастотноrо эдектрическоrо поля (раЦlIО- частотная довушка Пауля). Этот метод .10Rадизацип ионов Pf\C- сматриваетсн ниже в 7.6. Впервые проблема локализации нейтральноrо атома в свето- вом поле была поставлена в работе [41], в ноторой было Пред.тlO жено .10кализовать (или каналировать) атомы в узлах ИJIИ пуч ностях стоячей световой волны, частота которой находится вдали от частот атомных переходов (см. рис. 1.20). Впоследствии Идея локализации атомов в области, определяемой длиной световой вол- ны, обсуждалась в [42, 431. В более поздних работах [13. 4447) эта идея была перенесена на резонансную световую BO:IНY. Экспе риментально канаЛИРОllание атомов было осуществлено спустя 20 лет в работах [48, 491, и этот эффект дает основу еще д.;rя одноrо метода спектроснопии без доплеровскоrо уширения. Помимо локализации атома в области с размераш поря,:(ка длины световой волны интерес для спектроскопии представ:шет :IO ка.'Iизация атомов в большей по размерам области, образованной пересечением световых лучей, что рассматривалось во мноrих pa ботах [50581. Ряд идей создания радиаЦlIОННОЙ ЛОВУШRИ для aTO мов был основан на 1 использованип радпационных СПЛ;(JJ fl од- HOBpeMeHHoro охлаждения и: локализации атомов в световом IIo:re. ДЛЯ TOI'O чтобы световое поле охлажда.l0 атомный ансамБJJl>, пред полаrалось, что частота поля выбрана меньшей, чеI частота ре- зонансноrо aToMHoro перехода. ()птпческие ЛОВУШЮ! ;J:ТЯ нейТ- ральных аТО;ЧОIl рассматриваются НЮl\е в 7.5. э 7.2. Влияние отдачи фотона на движение атома Элементарным актом является отдача фотона при t'IlI иt:НУС- кании или поrлощении. И лишь последующее усреднение по болЬ- шому числу таких элементарных актов при определенных усло вН - ях приводит К описанию в терминах силы CBeTOBoro давленпЯ:, Поэтому сначала целесообразно рассмотреть влияние fJффеr;та отдачи на движение атома. [I! I11 248 2.t. Эффект отдачи при поrJlощении (испускании) фотона. (1. релятиВИСТСКОЙ СRОрОСТИ aToMav o законы сохранения им JI энерrии при поr.l0щении (знак «+))) иди испускании (знак JlJoIеЮТ вид (7.5а) Mv o + nт... == Mt'. .Wv Jv2 :.... nш == =*: liш о , (7.5б) 'j!;' и. . . ' v скорость атома ПОС:Iе по!лощения (испуснания) фотона Ilf олновыM вектором k и частотои (i) == kc. ,,. ИЗJolенение кинетической энерrи а}ома определяется Bыpa;{.;e ii!:P'. вытекаЮЩИI из соотношении (I.5), l!e.., "..' м (и 2 и 2 ) jr !J.E о == + fikl.' + Я, i! юш == 2 '. о t!\ "выражение для энерrии поrлощаемоrо (испускаемоrо) фотона ,..ввт вид ; (7.6) п(о == !i(i)o + nklo + R, (7.7) ., R энерrия отдачи, определяемая выражением I R == n 2 k 2 /2M. (7.8) ласно (7.6), изменение кинетической энерrии складывается доплеровскоrо сдвиrа энерпш: фотона и из энерrии от;щчи. Нислеnll.ЫЙ при.не!'. l\о.iIl1Чl'ственное представление об обмене IВIПУ;IЬСО)! рrиеЙ при поrлощсНlШ (ш;пускаюш) фотона можно IIОЛУЧ!:lТЬ на приме тома Na, резонансно ПОI';lUщающеl'О и:шучсние с ДЛИНОIl волны /- 9,0 нм на переходе И:3 ОСНОВНОI'O состояния 38 в возбужденное состояние ":.Иэменение скорости аТОШI Na при поrлощении (испускании) фотона ой длиной волны равно /'ОТ;:J hk/ м !i/ Мл 3 см/с. ЭнеРI'ИЯ отдачи ницах частоты равна R/ft с= It/'2Мл 2 '25 к!'ц. Для сравнеия ОТlетим, .,наиболее вероятная тстlUвая скорость атома Na при 300 1\ составляет .10' см/с. Для Тalюii скорости доплеровскии сдвИI' частоты фотона == kи/2'Л == 850 мrц. ЕСт(СТllенная lIIирина линии перехода 38...... 3Р . иа 10 мrц. }. ЭТОТ пример наrлядно 1I.1:IЮСТРИРУСТ малосТl, эффекта отдачи, связанно. поrлощением ИЛl!испусю\Ние.\! онтичеСКОI'О фронта. Для аТШ!а со среднен ОВой скоростью ТНIlичное ()тносительн{)е и:шенение скорости (импульса) Однократном ПОl'лощеНШI (испусканип) ОI1ТИЧl'скоrо фотона составляет ину U OT 1J./ и Z 1 Oj. ,.,Рассмотрим теперь влияние эффекта отдачи на движение aTO : В условиях, коrда aTO1 поrлощает и излучает большое число . Онов. Будем рассматривать поrлощение и переизлучение фо . ОБ .на электрическом диполь но м переходе атома между НИffiНИМ ОВным уровнем 1 и возбуа.;денным уровнем 2, который распа ся на ОСНОВНОЙ уровень за счет спонтанноrо испускания 1 с. 7.1а). Такой двухуровневый атом после каждоrо возбужде Я в верхнее состояние 2 всеrда распадается в исходное сос:оя 1, что обеспечивает ero непрерывное резонансное взаИllIодеи:ст с лазерны[ излучение:'1. 2-i9
в условиях длительноrо взаимодействия атома сизлуче изменение импульса атома вызывается совместным действие!.7l!еAt дачи ВЫНУпщенных и спонтанных переходов. При каждом BЬJ.1I Or, денном поrлощении (испускании) фотона атом получает ИМа Y)j;, отдачи !ik == !iroo/c вдоль волновоrо вектора излучения (п'" Y},c поrлощении и lik при испусканпп фотона). Последовате Pl! ность вынужденных переходов ЯВ.1яется случайной всле1J,СТ 12> Pxt ы о I k,GJ 11) Pg о" (/ Рис. 7.1. Двухуровневал схеш pe30HaHCHOl"O взаимодеlIСТВИЛ атома l' JOНО хроматичеСКЮI излучением (а) и иллюстрацил стохастическоrо И3МlIеНIIЯ импульса атома 11 поле резонансноrо излученил (6) статистической природы спонтанной ре;шксации атома в основное состояние. При спонтанном испускаНlIlI, направление KOTOporO фЛУI,;туирует, атом получает импульс отдачи, который имеет фИН- сированную величину пroо,'с, но случайное направление. ПО ЭТИМ причинам совместное действие отдачи вынужденных и спонтанныХ переходов всеrда вызывает сложный стохастический характер из Iенения импульса атоиа (рис. 7.16). Стохастичность изменения aTO)IНOrO импульса в свою очередь обусловливает стохастиqеСRИЙ характер изменения координаты атома. Рассмотрим теперь изменение импу.'lьса атома в среднем. т. е. на интервалах времени, в течение которых атом MHoroKpaTHO не. пытывает действие отдачи. Имеется три элементарных процесеа (вынужденное поrлощенпе, ВЫНУпщенное испускание и спонтан- ное испускание), которые изменяют пмпульс атома (рис. 7.2). Вынужденное поrлощение увеличивает, а вынужденное испуска- ние уменьшает импульс атома в напраВ:lении вектора излучеЮIЯ k. Спонтанное испускание вследствие стохастичности ero направле- ния в среднем не меняет импульса атома, но обеспечивает релаf\еа- цию атома в основное состояние. Блаrодаря спонтанной релаi\са- ции часть ИМПульса, полуqаемоrо атомом при вынужденном поrл О - щении фотонов, оказывается нескомпенсированной импульсо)I, получаемом при вынутденном испускании фотонов. В реЗУ,:lьта те импульс атома в среднем получает спстематический дрейф в па- правлении волновоrо вектора 10:. 250 элементарный анализ показывает, что сила CBeTOBoro 1'01' б . jJ;Я:Я па атомную частицу о условлена изменением импульса ,л: за счет циклическоrо процесса (шоrлощение + спонтанное . С1<аnи: е ». При поrлощении фотона пмпульс атома По.'lучает у ащеnие !ik. Спонтанное испускание в среднем не меняет им , р а Ми:нимальная длите,;J:ЬНОСТЬ ЦИК.'lа оrраничена временем f!lJf':..C Horo испускания ТСII == ,\,1. Отсюда сразу следует оценка #j Jl1'a v 3) длЯ максимальнои . . вчи:nы силы CBeTO k. ,.J...""-k' давления. Напри ;0" .' С1<ОРОСТЬ атома N а .вnяется за один цикл "1" величину V()ТД == .;3 CJ4/c за время ТСII == "1.,6 .108 с. COOTBeTC 'щее ускорение aTO wt' Na, COr.'laCHO (7.3), .т порядок Р/М ;'''Vотд 108 см/с 2 . .Jt(1.2.2. Сила CBeTOBOI'O t ' ення. CTporo [ово- ) само по себе нали дрейфа импульса .. nе означает, что ение атома может ь' описано как pe тат действия силы . OBoro давления. Нор- но использовать по е силы cBeToBoro давления можно только тоrда, коrда дви ие атома имеет квазиюшссический характер. Условия ,..вааи,..лассичности движения атома. Изменение им са атома в резонаНСНЩI .1азерном поле возникает из дискрет , marOB на величину юшульса фотона пk Поэтому мерой кван- ';. х флуктуаций aToMHoro импульса является импульс фотона. 'Изменение среднеrо импульса под действием силы CBeTOBoro '" ления следует считать существенным, если изменение импульса За отдачи выводит атом пз резонанса с излучением. Нарушение ,онансности взаимодействия атома с излучением имеет место изменении импульса на k o Onk -nk ohk 772 / I r а 5 Рис. 7.2. Эле)lентарные процессы поrлоще- ннл 11 испускаllllЛ фотонов в световом поле, ИЗ)lенлющие импульс атома: а вынужден ное поrлощеНllе и спонтанное испускание; 6 вынужденное поrлощенпе 11 вынужденное испускание 'j,Ррсз ;:::::; м y/k. (7.9 ) " бование малости импульса фотона по сравнению с !1рl"З дает . Вое условие I1:вазиклассичности aToMHoro движения: !ik« My/k. о Может быть записано также в виде R == !i 2 k 2 /2M <. п,у. (7.10) (7.11) 251
Это условие всеrда выполняется для разрешенных дипо,iIыi переходов атомов, так как типичное значение у/2л (107Ъix 10 Ь ) rц, а энерrия отдачи имеет порядок R!lt (1()4105) rц "- Второе условие квазиклассичности aToMHoro движения CB но с очевидным требованием сrлаживания мелкомаСllIтабl! За., флуктуационных изменений импульса на величину nk в Te'lel!Ъix времени 'сп. Друrими словами, кваЗИlшассическое описаНие ДB жения возможно только на интерваах времени I1t 'СН ,1. (7.12) Простое оnределепие силы световоео давлепuя. Рассчитаем nз- Iенение среднеrо импульса атома l1(p) за счет ВЫНУЖденны,. ., ![ спонтанных переходов на квазиклассическом интервале BPE'le!l.l! I1t. Если Ро начальный импульс атома, то в конце интеРва:Iа. I1t импульс атома может быть представлен в виде [59] р Р0 + п!.' (N+ NJ + "2/ik сп . (7.13) Здесь второй член определяет изменение импульса за счет ВЫНУЖ денных переходов, при которых поrлощаются и испускаются фото ны с волновым BeKTopO1 "'. Величины N + и N числа фОТОНОВ, вынужденно ПОl'лощенных или испущенных на интервале М соответственно. Третий член учитывает изменение импулы:a при спонтанных распадах с испусканием фотонов с во..новым векто- ром 1..' сп ( I k I I k CII I ())о/с). Тоrда для среднеrо и;\шульса следует соотношение (р) (Ро) + п!.' (N) (N», (7.14) rде мы учли, что спонтанные фотоны не дают вклада в средний ИМ пульс на интервале времени t, коrда число спонтанных фотонов достаточно llелико. Тоrда из определения силы получаем F == l1(p)/l1t «p) (ро»/дt == lik(Ni)/M, (7.15) rде (N;) == (N +) (N) имеет СМЫС.'! среднеl'О числа фотонов, рассеянных атомом на интервале вреlени дt. Введем вероятности вынул\Денноrо поr';IOщения W 12 и выну;к- денноrо ИСПУСhания W 21 фотона двухуровневым атомом. ВерояТ- ность спонтанноrо испускания W ClI у. Обозначим относитель- ные вероятности нахоащения атома на уровнях 1 и 2 чере:! п 1 II n 2 соответственно (n 1 + n 2 1). Тоо;а средние числа фотоноВ, поrлощенных и испущенных при ВЫНУfl,денных переходах, paBHы (N+) == n 1 W 12 L'1t, <N> n 2 W 21 L'1t. (7.16) Стационарные заселенности удовлеТllОРЯЮТ условию баланса n 2 1l 1 W 12 /(W 12 + TV 21 ). (7.17) С помощью этих соотношениЙ: силу ClleTOBoro давления (7.15) можно выразить череа относительную заселенность, напрЮ1еР, верхню'о уровня n 2 : В' п!.' (n 1 И ' 12 n 2 W Z1 ) ltkyn 2 . (7.18) 252 (2.64): (7.19) заселенность n 2 определяется из уравнений G [ (Q I';V)2 J l 112 Т 1 + G + (1':':2)2 ' .,;д параметр насыщения aToMHoro перехода, определяемый ':',)J{ением (2.63), Q ()) ffio. Окончательно для силы CBeTO давления находим выражение, полученное впервые Эшкином 611: F == nT-:,(у/2) G [1 + G +.(Q kV)2 (y/2)2]1. (7.20) 'а1lНЫЙ вывод выражения для F не является строrим, но по 'sвая формула точно соrласуется со строrим выводом (см. под '. ОСТИ в [1]). v ':Сила (7.20) имеет типичную для резонансноrо взаимодеиствия . yp OBHeBoro атома с монохроматичеСЮIМ поле;\1 лоренцевскуlO v 1. '! симость от проекции скорости t' на волновои вектор h. . 7.3). Максимальное значение сила достиrает при точном резо 'Вее, коrда k/J Q. При СИЛЬНЩI н!сыщении (G 1) сила тся к максимадьному значению (1.3) Fma, nky/2. f1.2.3. Импульсная диффузия. РаСС1lIОТрПМ процессы, вызываю ! флуктуации aToMHoro импульса на фоне ero дрейфовоrо изме . я. Существует два типа таких процессов. u u , ДИН из флуктуационных процессов был впервые наиден Эин ом [62]. Он обусловлен флуктуациями направления спон oro испускания фотонов. Поско.'!ьку изменение импульса aTO '..()днозначно евязано с импульсом спонтанно испущенноrо на др р' р == nkC/I, (7.21 ) луктуации направления спонтанноrо испускания всеrда при :r к флуктуациям направления ИМПу.'Iьса отдачи. . ,торой процесс обусловлен флуктуацпями ЧИС:Iа фотонов, pac иых на атоме [63]. Поскольку с каждым ВЫНУifщенным поrло , ем (испусканием) фотона связан импульс отдачи nk (nk), ',JIРИ флуктуаЦJ10ННОМ ИЮlенении ЧНС:Ia рассеянных фотонов на ':. ицу импульс атома флуктуирует на величину + nk. За счет ,fO флуктуационноrо процесса импу:тьс атома ИЗ;\lеняется ТОJIЬ ?'вдоль ВОЛНОВОl'О вектора k всеrда на дискретную величину с. JУществованпе двух ф.'Jуктуационных процессов непосредст 110 следует пз соотношений (7.'13), (7.14). Разность этих двух .аЖений определяет флуктуацпонное отк,тroнение импу.'Jьса ",Ма от среднеJ'О значения др р (р) (Ро (Ро» + nkNi + пkсп, (7.22) ь /1N. == N, (N) есть отклонение числа фотонов N; :'N+ Й, расеянньх на атоме, от среднеrо значения (N i ) == (N+) (N). Второй член в (7.22) учитывает флуктуации. 253
'шсла рассеянных фотонов, третий член учитывает ф.тJ:УRТу направления спонтанноrо испускания фотонов. . аЦltn: При квазиклассичеСКОI движении атомов на интеРвал удовлетворяющем условию (7.12), перечисленные флуктуаЦН1i i\t. процессы вызывают диффузионное уширение ИМПУЛЬСНоrо IiЪi пределения. Уширение имеет диффузионный характер изза бас- шоrо числа фотонов, рассеянных на атоме в течение квазикл JIt_ ческоrо интервала времени (7.12). Каждый из ф.тJ:уктуациоСI!- процессов обусловливает свой тип диффузионноrо уШирення: Ъi:{ пульсноrо распределения. Флуктуации числа рассеянных Фот ItM_ описываются направленной диффузией, а флуктуации наПРаОв liОВ ния спонтанных фотонов описываются анизотропной ДИФФУ31I: с соответствующими тензорами диффузии (см. подробнее в [1] 7.3. Радиационная сиа я двухуровневоrо атома в резонансном световом поле 7.3.1. Общее выражение для силы cBeToBoro давления. Пусть атом находится в классическом световом поле, которое 1\1OiI\I!O представить в виде раз.тю;r;ения по ПЛОСКИМ волнам Е == (1/2) f; (Ekei(kr())lit) -+ }... с.). (7.23) Выражение для силы, действующей на aTOI\I в поле (7.23), можно представить. в виде [1 J F == ) k 1т (Pa[jE\PBoJ, (7.24) k afj rде РаВ матричный Э.'1еIент оператора Дипольноrо момента атома, Ра[) элементы ;о,rатрицы плотности состояний атома в световом поле (7.23). Для ДВУХУРовневоrо атома уравнения для элементов матрицЫ плотности типа (2.54) в приближении вращающейся волНЫ (см. п. 2.2.2) имеют вид. аналоrичный (2.57): i dp21 '\l V i(1; :[Ikt) ( ) . v dt )'''' "р Рll Р22 l 2"" Р21, k i аР22 \1 Тl ,i(kz[II.t) \1 Тl* i(1"zQkt) . L' 1«( , р" L.... " е Р21 (1'Р22' )( Pll + Р22 == 1, (7.25) хде для простоты световое поле взято в виде плоских волн TllJIiI (2.13), распространяющихся вдоль оси z (/.' == JcP:): Е == (12) е Ekei(1\)Z())I/) + }... с. (7.26) k Здесь е единичный вектор поляризации, считающийся оДI1IlЭ' ковым для всех плоских волн. Спектр поля считается сосредоТО' ченным вблизи частоты Ш п aToMHoro перехода. ВеличинЫ у,! 254 (2.14), равны Y h . == V: 1 == (1;21 е) !i E k , (7.27) . ';, 0»)( ШО расстройка частоты волны относительно ча . /с a1'OMHoro перехода. Производная по времени в (7.25) равна d.'dt == д/дt + оО 'дz. (7.28) . , При вычислении радиационой СИ:IЫ основной задачей являет "с ftIIwение системы уравнении для проетранственных rармоник Ii ;IIТОВ атомной матрицы плотности. Возможная схема решения . . задачи дана выше в rл. 2. Для практики достаточно paCCMO 1 .. . ... ,t.боее простые случаи взаимодействия атоМа с резонансным J'3.2. Плоская беrущая волна. Д:ш ДВУХУРовневоrо атома в fRdой монохроматичскойволне вида .-. < Е == (1/2) р о Е о е ' (1(НuI) + к. с. == РОЕО cos (kz ffit). (7.29) ,08111, . . 1 " "'УДIlО найти решение для элементов матрицы плотности в eTa . B . apHOM случае. Исходные уравеНIIЯ для элеl\Iентов матрицы riiосfи (7.2;) сводятся к простои форме: 0411..'. , ,;; i d;1 == v (Рll Р22) ei(kH!t) i Р21, (: i аР2'2 1'0 ei(1rz!;1t) + VO lei(kzQt) i" p dt , 12 . 2 I 22' Pll + Р22 == 1, (7.::30) iX == Р21Ео/2п == 2Qp, Qp частота Раби. . ,меним в уравнениях (7.30) недиаrона:Iьные . ',отности еледующим образом: Р21 == plei(kZ ао, Э.'1ементы матри ;1' k. 'P21 не зависят от координаты п времени. После такой под Овки исходные уравнения (7.30) сведутся к системе алrебраи иих уравнений V ( )( 1( ) 1 . О Р12 Р21 Т (УР22 == , iV (Р11 (22) + i (Q "'и: + iy/2) Р:l == О, PJl + Р22 == О. (7.:31) данную систеIУ, находим ).. V (2 kv z i'I'2) Р21 t( kVz)2; (1,1'2)2 , '21'2 теперь подставить (7.32) в (7.24), то получаем выражение ,СИлы cBeToBoI'O давления, действующей на двухуровневый в поле плоской беrущей волны [()О, М]: kp12EO 1т Р;l == Jik(y/2) G [1 + G + (Q kV z )2 (y/2)2]I, (7.:33) (7. :32) 255
1 , , , ' " I 11 :., '11 1'1 / '!! :': :.1 '1 I 1: 1 :,1 I I :Ii которое совпадает с полученным выше из качественных СОоб ний выражением (7.20). Величина G имеет смысл параметра ali\. щения aToMHoro перехода (2.63). Резонансный характер зави ac\,J. ClI сти силы cBeToBoro давления от проекции скорости аТома на о, новой вектор k показан на рис. 7.3а. !JoJ\, 7.3.3. Плоская стоячая волна. МноrореЗ0нансная CTpy'l' Пусть поле стоячей волны имеет вид Урц. Е == (1/2) eEo (ei\kH"t) + I. с.) + ('1/2) еоЕо (ei(h',H)t) + к. с.) ==со == 2е о Е о сов kz сов шt. (7':34) Для поля вида (7.34) исходные уравнения Д.'IЯ элементов MaTPlI плотности (7.25) имеют вид (2.159). ЦJ,[ Стационарные решения (2.159) Д.'IЯ Э;Iементов матрицы п" u б мости атома в поле стоячеи световои волны MorYT ыть раССЧитаl! u ы по схеме, описаннои в rJ{ ? tt z (п. 2.5.3), в виде РЯДО!J 'п пространственным rаРМОl!и_ кам. Эта процедура БЛlIзна к ИСПО;Iьзованной Стенхоль_ ... мом и Лэмбом [641 в теории ) z 1 О 1 2 Q/F rазовоrо лазера. Особенно стью TaKoro cTpororo ПОДХОДа является возмоншость учета так называемых мноrорезо- нансных процессов при силь ном насыщении поrлощения ДВУХУРовневоrо атома [65, !ur 661. Это приводит к появле- нию мноrорезонансной СТРУН- туры в зависимости силы еве- TOBoro давления от проеRЦИИ скорости атома v z ' Соответет- Рис. 7.3. Резонансная зависшlОСТЬ силы вующий теоретический ана- i;BeToBoro давления: а для плоскоЙ [11 3 беrущей волны от расстроЙки Q частоты .'I1IЗ дан в . десь мы or- поля относительно частоты pe:10HaHCHoro раничимся rрафической ил- перехода с учетом ДОШJ{'рэффек люстрацией результатов тОЧ- та; б то же са)lОе ДJIН j'радиентной Horo расчета (рис. 7.4) (сплот- силы для rayccoBoro пучка. распростра ная кривая ) и качественнЫМ няющеrося вдоль оси z (Q == (J) шо kv" 2r == '\'V 1 + G) оБСУFIщением природы мнО- . rOKpaTHblx резонансов. В случае одной беrущей волны сила с BeToBoro давления содер- жит один резонанс, соответствующий точному резонансу (7.1) атома с полем: kv z == Q. В стоячей волне при слабом насыщеIl!lII возникают два резонанса по одному для КaFКДОЙ бю'ущей вОЛ' ны: + kv z == Q. Эти резонанс ы MorYT быть названы резонансаМ!I первоrо порядка. При увеличении парЮlетра насыщения на зависимости силы 01 скорости появляются ре зонансы высших порядков, обусло влеIl - ные нелинейным взаимодействием атома с обеИJ\1И встреЧJJЫJ\!lI о J . 2 . 1 . 2 , 1 256 &1Ъ1jJ. Эти резоннсы хорошо видны на сплошной кривой 7.4, полученнои путем численноrо расчета уравнении для . jJЦЫ плотности в стационарном случае по упомянутой выше 'едуре. Простейшими являются резонансы BToporo порядка Ц 7.5а). Эти резонансы возникают, коrда поrлощение фотонов одIlОЙ беrущей волны происходит одновременно с испусканием / Fz/Пk? 460 ( i!'i ( ) ..... ,,/,/ " " " ", ,,'" , 0,40 420 >'' ,,.,...,,,, kVz:/f I 4 4- 8 2 i. ., I 8 " 5 2 4 440 .... ........ ",'" " '" " " " " '......,," 60 " 7.4. Сила cBeToBoro давления: сравненпе точноrо числ-енноrо решения . отная кривая), приближении (7.40) (штриховая линия) и приближения ') (пунктирная линия). Расстройка Q 3,\" параметр насыщения G == 36 .оиов В друrую беrущую волну. Поскольку частота одной вол :а Системе покоя атома равна о> + ku z , а частота друrой волны на о> + kv z , то в соответствии с законом сохранения энерrии (о> + kv z ) (о> + kv z ) == О (7.35) ;,'оиансы BToporo порядка возникают на нулевой скорости ; === О). <'Следующими являются резонансы третьеrо порядка (рис. 7.56). . резонансы обусловлены нелинейным взаимодействием, при Ором поrлощение фотонов из двух встречных волн происходит Овременно с излучением фотонов в одну из волн. В COOTBeT .ии с законом сохранения энерrии, записанном в системе покоя уМа, (о> + kv z ) (о> + ku z ) + (о> + kv z ) == 0>0 (7.36) третьеrо порядка центрированы при скоростях + ku z == (ы 0>0)/3' (7.37) возникают резонансы более высоких порядков. В, С. Летохов. В, п. Чсботаев 257
В общем случае причинами появления резонансов неЧС'ТIJоr четноrо порядков, как ясно из рассмотренных примеров. 51 B,rJl о It ся нелинейные процессы, которые либо изменяют ВНУТрЕ'IIIJЕ'е l()1, стояние атома, либо оставляют ero неизменным. Процессы, Jj со, торых поrлощение (испускание) п + 1 фотонов из одной 1\0 1 110- , !/ыl ,, ' ,л",.." > 11> u.I.(J , ;:;' , ,,' " \ ;:, . .\:: .\:: -1( -1( -1( -1( I + I + + I ;3 '" '" ::; 11> [2> 11 V z "" r2/3k V z r2/3k " Рис. 7.5. К объяснению воэникновения резонансов вторor'о (а) II T[1CTbero (6) порядков сопровождается испусканием (поrлощением) п фотонов в друrую. волну, изменяют внутреннее состояние атома и дают резонансы (2п + 1)ro порядка, которые локализованы при скоростю: kv z == + Щ(2п + 1). i i 1. Процессы, в которых поrлощение п фотонов из одной волны сопро вождается испусканием п фотонов в друrую волну, не изменяют BHYTpeHHero состояния атома и дают резонансы 2nro порядка, локализованные вблизи нулевой скорости. Важным следствием мноrорезонансных процессов являетсЯ эффект изменения знака силы cBeToBoro давления вблизи CKOP сти V z == О при сильном насыщении, что видно на сплошной КрИБОИ рис. 7.4. Так, если расстройка выбрана отрицательной, то при малых G знак силы в окрестности kv z == О противоположен знакУ скорости V z , а при больших G, наоборот, знак силы в окреСТНОСТJI kv z == О совпадает со знаком V Z ' Изменение знака силы проиСХО- дит только при достаточно большом значении параметра HacЫ щения G, коrда вклад процессов 2nro порядка становится настОЛЬ ко большим, что атом эффективно участвует в процессах СТЩIУ.1II роваиноrо рассеяния обеих встречных волн. Простые аналитические выражения для силы CBeToBoro даБле ния в поле стоячей волны можно получить в приближении слабо rо насыщения, коrда можно пользоваться скоростными уравнеппяМ!I. Критерий применимости скоростных уравнений в данном C:lyQa e имеет вид I " п-еви:е для силы cBeToBoro давления в этом приближении , ви:д [13, 47, 67] L H L(+) F == пk (у/2) G 1 + G (L H + L(+» , (7.40) (у/2)2 L(-:J:J == (у/2)2 + (kv z I Щ2 (7.41 ) .31'0 выражение можно уточнить, учитывая вклад насыщения .; Jlрение резонанса, но оставаясь еще в рамках приближения ). уточненное выражение имеет вид [68] . Q У L:» L) Fпk s '[С 1+G(L(S)+L(S» , Н (+) (7.42) ('\ (Q 2У ) 1 1 L (s) (у/2)2 s == 2 + 2 2, (:1:) (у/2)2 + (kv z I Qs)2 (7.43) (7.38) риближенные формулы (7.40) и (7.42) дают приемлемое при ение к точному значению силы cBeToBoro давления даже при вой степени насыщения (G:::::::; 1) aTOMHoro перехода, коrда ие (7.39) не выполняется. Это видно из рис. 7.4, на котором едены не только результаты точноrо численноrо расчета, но . счета по приближенным формулам (7.40) и (7.42). Основное ие приближенноrо и точноrо расчета в том, что приближен формулы учитывают только резонансы первоrо порядка. .. .3.4. Беl'УЩИЙ I'ауссовский луч. rрадиентная сила. PaCCMO теперь влияние поперечной структуры световой волны на ационную силу. Напряженность поля волны представим де выражения (7.29), в котором амплитуда Ео является цией поперечной цилиндрической координаты r == (х 2 +у2)1/2; Ео (r). Для определенности рассмотрим волну, имеющую овское поперечное распределение интенсивности: Ео (r) == Ео ехр (r2/2q2). (7.44) .Rнo такой вид поля реализуется для лазерной моды ТЕМоо ласти каустики. , ля расчета радиационной силы по формуле (7.24) необходи 8нать элемент атомной матрицы плотности P] (r). Последний о взять в виде (7.32), rде необходимо сделать замену V == (r) == Р12Ео (r)/2п. Torдa для радиационной силы можно по \ ть выражение [50, 52] k дЕ о (r) k === ezFz + етРт == kp12EO (r) 1т {Р21 (r)} + Р12 ar Re {Р21 (r)}, G [1 + (2Qjy)2J1/2. (7.39) (7.45) 9* 259 2!'iR
I tl li I l' !I' I I I rде продольная Fz и поперечная Fr компоненты раДиаr\I!о",> 3) ЦЦОI силы определяются выражениями (рис. 7. " Fz == пk (1'/2) G (r) [1 + G (r) + (Q kv z )2 (1'/2)2]\o (7-46 Fr == (nrlq2) (Q kv z ) G (r) [1 + G (r) + (Q kV z )2 (1'/2) ]l. ( 7,) ''!I) В (7.45) е т единичный вектор радиальной координатЬ1 J' "" == xlx + yly, а параметр насыщения зависит от поперечной I\QQP_ динаты: 2Р (т) ( PI2Eu ) 2 ( т2 ) G (r) == (1'(2)2 == 2 hY ехр 7 . (/.48) В отличие от продольной компоненты радиационной си;1Ы (7.46) зависимость поперечной компоненты от скорости (или раССТРОЙl\1! частоты) имеет вид дисперсионной кривой (рис. 7.36). Попереq_ ную компоненту радиационной силы часто называют ерадuентll.ОЙ силой. Максимальное значение , F r ,шах модуля rрадиентной Си.'1ЬJ (7.47) достиrается при расстройках == kv z + (1'/2) (1 ...,... С)Щ. Модуль ее I Fr jшах == nyrG (r)!4q2 (1 + G (r))1/2. При увеличен ии параметра насыщения G (r) максимальное значе- ние F r растет пропорционально Gl/2. Это справедливо до тех Пор, коrда изменение импульса атома на величину ДРрез, опреде.ТlЯе мое соотношением (7.9), происходит за времена, rораздо боль шие 1/1'. э 7.4. Замедление и охлаждение атомов резонансным световым полем Рассмотрим пути использования резонансноrо cBeToBoro давле ния для замедления и охлаждения атомов, основываясь на про стых формулах для силы, полученных в g 7.3. В тех случаях, коrда существенно влияние диффузии на движение атоМОВ, будем использовать стохастические уравнения. ПоследовательнО рассмотрим три случая: 1) замедление и охлаждение продольноrо движения aToMHoro пучка, 2) поперечное охлаждение и коллима- ция aToMHoro пучка и, наконец, 3) трехмерное охлаждение атоМОВ' 7.4.1. Замедление и монохроматизация aToMHoro пучка беrу' щей волной. Рассмотрим сначала простейший случай эволюЦnn скоростей пучка двухуровневых атомов в поле плоской MOHOXP- матической беrущей световой волны. В этом случае на атом деn- ствует резонансная сила cBeToBoro давления (7.33), которая oJ{: зывает воздействие на атом, коrда ero скорость заключена в и тервале (см. (2.64)) I Q kv z I r == (1'/2) (1 + G)1/2. (7.50) f{- Изменение скорости атома в интервале (7.50) происходит за хара" u О лноn' терное время резонансноrо взаимодеиствия т вз атома с в i\ которое может быть найдено из уравнения движения атома по 260 (7.49) 'J'JJ1f eM силы (7.33): dvzldt == (1'/2) VOT;J,G [1 + G + (Q kvy ('\,'2)2]\ (7.51) V :== nklJИ. Из (7.50) и (7.51) для интервала времени Т в з отД ует оценка 1,I Т ВО ;:;:: 2 (] .l.. /)3/2 (7.52) :li'1f умеренном насыщении aToMHoro перехо;:щ, коrда G ;:;::: 1 (для ro необходима интенсивность волны для разрешенноrо пере а атома 1;::;::; 0,010,1 Вт/см 2 ), время Т вз имеет порядOI{ .6106 с. Изменение скорости атома за время тнз составляет ':::::; 102103 см/с. За это время aTO!lI, имеющий скорость поряд 'ва1fболее вероятной тепловой скорости и;::;::; 105 см/с, прохо расстояние l;::;::; uт нз == 0,11 см. РассмотРим случай aToMHoro Пучка, распространяющеrося . 'J'речу световой волне. В этом случае сила cBeToBoro давления '.реньшает скорости резонансных атомов, что приводит к обра "'llНИЮ провала в распределении скоростей атомов с центром на , :== Q/k. Образование провала, в свою очередь, сопровож я формированием пика замедленных атомов с центром на рости, большей VР9З' При достаточно длительном взаимодей ИИ практически все атомы уменьшают СКОРОСТИ, так что из льноrо широкоrо распределения всеrда образуется УЗI{ое .: ОСКОРОСТIIое распределение атомов. Таким образом, действие cBeToBoro давления приводит к образованию из любоrо на- Horo широкоrо распределения более узкоrо CJ\OpocTHoro pac деления, т. е. к монохроматизации атомов в пространстве CKO 'тей [16, 23, 24, 6972]. р,. Эффект монохроматизации скоростей. Диффузионная ши- . а. Количественное описание скоростной монохроматизации Мов под действием силы cBeToBoro давления Р == м А (N1 и . 'масса и ускорение атома) можно получить на основе ypaBHe , Лиувилля, которое описывает эволюцию функции распреде- ''ия атомов по скоростям ш == ш (v z , t): дш д дt + av z (Аzш)== О. (7.5:3) .ть начальное распредеJIение скоростей атомов соответствует ПределениIO атомов в пучке от источника с температурой Т: ш (v z , О) == J! и; ехр ( и ) , L'z;> О, (7.54) Jt иЗ Li . u === (2koTIM)1/2 наиболее вероятная скорость атома. Вудем рассматривать случай замедления aToMHoro пучка, а световая волна распространяется навстречу ему. В этом ае расстройка Q отрицательна, а модуль ускорения атома Az == (1'/2) VOTAG [1 + G + (Q + kV z )2 (1'/2)2]1. (7.55) 2G[
Результат численноrо решения уравнения Лиувилля (7.53) Ц этоrо случая показан на рис. 7.6 [23J. Средняя скорость a1:oJ)Jt была выбрана равной и == 48 (y/2)/k. Из рис. 7.6 видно, Ч1:0 1.(1\ формация CKOpocTHoro распределения происходит деЙСТВИ1:еЛ1- за время порядка 'ВЗ' Численные значения величин, указаЦIiЪJ: о на рис. 7.6, зависят от параметров aToMHoro перехода. Х Монохроматизация атомных скоростей происходит ТОЛ1l\о Цо определенноrо предела, определяемоrо влиянием неизбеIl\ Ii О/i w; отн. eiJ. 10 /1 ,1 11 :, 1 1 1 I I 1 I t50{} ., 8 б 4 , I 1 1 , I I 1 1 1 I I I , \ , I 1 1\ [j /\ (o <:; ......:..... """"F""- БО с..2/, 80 100 f-' kи/}l I:/ 50 2 о 20 40 Рис. 7.6. Эволюция распределения СIшростеii aTOMIIOI'O пучна, оБJlучаемоrо встречной световой волной. Расстройка частоты Q 701', параметр насыще- ния G 10. В качестве единиц врен)Ни и Cl{OP(JCTJI выбраны вслпчиJlы (kV(Jтд)l и ylk. Штриховыми линиями пuказаны решения уравнения JIпувИЛ- ля, сплошными уравнения Фоккера ПJlанка диффузии скоростей. Учет влияния диффузии скоростей на ;эволю- цию распределения СRоростей требует решения уравнения ФОI\,:е- ра Планка [23J. ДЛЯ пространственно ОДIIородноrо ансаiOЛJI атомов в ПОJIе плоской беrущей волны уравнение Фоккераll.'1аJI- ка имеет вид дш д д 2 , --дt + дV (Аzш) == д2 (Сzzш), z V z rдe С "" == D 7/ М2 коэффициент напраленной скор,?стноЙ ?II фузии, D о: коэффициент напраllJIепнои импульснои диффу 3Ii Ь- Чтобы оценить коэффпциент направленной диффузии ИМОУЛ са, следует найти средний квадрат флуктуации числа выну;l,де i 2G2 " .1 зссеянНЫХ фотонов < (L'lN ,)2), ФиrурируюIЦИЙ в соотношении ). Эта величина зависит от статистики числа рассеянных . вов. Ее MO;t\HO оценить, считая, что раcrf'Н:Пlе фотонов яв ся полностью случаЙным ПроцеССОJ\I. il ЭТО1 С:Iучае вероят 1'Ь р (Н;) вынулщенноrо рассеяния Н ; фотонов на интервале 'т,цолжна описываться распределением Пуассона N. <:"i> l ,<N > J) и\' i) == !\' . ! с. (7.:) 7) l пуассоновской статистики справе;З:ЛИБО соотношение j)2) == <Н,). Н'роме Toro, <Н) = (Н,,), т. е. среднее ЧИСJIО жденно рассеянных и спонтанно переизлученных фотонов зково. Тоrда ОJ\ончатеJIЬНО ПО:Iучаем [73, 63] п 1: == (1/4) h 2 1,2yG [1 + G -+ (Q kVJ2 (I'/2)-2]1. (7.58) ближенное соотношение (7.58) достаточно БЛИ3I\0 к точному виию, ПОJIученному в работах [24, 74]. Отличие (7.58) от точ значения связано с отличием статистики вынужденно еянных фотонов от пуассоновской. 'ценим порядок величины импульсной диффузии. Вблизи . ианса (Q == kvJ и при сильном насыщении aToMHoro перехода 1) имеем D ': == fi, 2 k 2 y/4. (7.59) скоростной диффузии получается заменой импульса скорость отдачи и отд == nk/ М: C zz == D:/M 2 (у/4) иТ)J.' (7.60) (7.56) . .величины для оптических переходов атомов имеют порядок IM2/C3. -:fla рис. 7.6 преДСТRнл:ены численные решения уравнения ), выполненные при тех же параметрах, что и решения ypaB . я Лиувилля (7.53). Сравнение этих решений с решениями <,нения (7.53) показывает, что с увеличением нремени диффу разрушает скоростную монохроматизацию атомов. OTHO льный вклад зависит от времени взаимодействия атомов с по " и от ширины начальноrо распределенил скоростей атомов. Стности, для выбрапноrо на рис. 7.6 достаточно широкоrо Ha ,}Joro распределения вклад диффузии становится существен При времонах t;:> (kVотд)l == п/ R. , ИПимальпая ширина CKOpocTHoro распределения при MOHO tlатизации атомов световым полем рассчитывалась во мноrих ;тах [13, 16, 2326]. Простая оценка минимальноЙ ширины ет быть получена с помощью стохастическоrо уравнения Лан " Па. Рассмотрим атомы, которые при t == О находились в pe ,.Псе с волной, направленной навстречу движению аТОJ\ЮВ. ."t == О функция распределения по скоростям (нормированная & Удобства на один атом) для резонансных атомов является !'" ':з
бфункцией: ш (V z , О) === б (V z V рез ), rде V рез === Q/k. При t> О движение резонансных сывается уравнением Ланжевена. (7.61) а томов 01)11 dv/dt === Az + s (t), (7.62) rде ускорение Az определяется выражением (7.55), а s (t) есть стохастическая сила, ответственная за диффузию атомных Cl\op стей, для которой справедливо соотношение <s (t» === О. 0- Уравнение (7.62) описывает изменение средней СКОРОСТn !J и уширение CKOpocTHoro распределения резонансных атомов О Для Toro чтобы найти уширение CKOpocTHoro распределения, сле дует разделить эти два процесса. Для этоrо удобно ввести OTlJ:o_ сительную скорость V отн === V z V o . Ширина CKOpocTHoro раСПре_ деления атомов мала по сравнению со скоростным интервало,", r/k, rде r === (у/2) -У 1 + G . Поэтому силу MAz (v o + V OTH ) можно разложить в ряд по скоростям V OTH . С учетом первых ДВУХ членов разложения уравнение (7.62) сводится к уравнению ИЗМе- нения средней скорости V O : dvo/dt == (у/2) VотдG [1 + G + ( I Q I kV O )2 (y/2(2]1, (7.63) и к уравнению Ланжевена для относительной скорости V OTH : dvотн/dt === VOTII + s (t), (7.64) rде коэффициент динамическоrо трения 4Н G (1 Q I kvo)((y(2) == [1 + G + (1 Q I kVO)2 (y(2)2p Уравнение (7.64) описывает ЭВОЛЮЦIIЮ CKOpocTHoro распреде- ления резонансных атомов к стационарному распределеНIIIО, ши- рина KOToporo зависит от средней скорости V o . Характорное времЯ эволюции CKOpocTHoro распределения, соrласно (7.64), опреде- ляется обратной величиной коэффициента трения: Tv == 1 Время, соrласно (7.65), является нелинейной функцией среднеи скорости. При средней скорости V o == (1 Q 1 r)/k == V рез r/k (7.66) время эволюции достиrает минимальноrо значения т-;;' == п (1 + G)3/2/GR. Это время по порядку величины совпадает с временем т вз , опреде- ляемым выражением (7.52). Т б nl Я ста- i аким о разом, за время t;:::::; т" ;:::::; т вз устанавливаетс е- ционарное скоростное распределение атомов. Стационарным e- шепием уравнения (7.64) является максвелловское распреде ние [75] ш (V OTH ) === (М/2nk Б Т z )1/2 ехр (Мv;тн/2kБТz) (7.68) 264 )[пературой, определяемой коэффициентом сКОростной диффу . :0: коэффициентом динамическоrо трения, Т: == МСzz/kБ, (7.69) Czz определяется выражениями (7.58) и (7.60). 13 момент образования узкоrо распределения монохроматизо хатомов, коrда t;:::::; т вз ;:::::; т;;' И V O ;:::::; (1 Q I r)/k, TeM тура (7.69) определяется выражением т z ;:::::; пr/2k Б . (7.70) (7.65) Р:0:на CKOpocTHoro распределения бv z связана с температурой , соотношением · бv z == (2k Б Т z /М)1/2 == (nr/M)1/2. (7.71) юда видно, что величина бv z оказывается меньше CKOpoCTHoro ервала r/k в отношении (nr/R)1/2, которое обычно имеет поря величины 10100. , ;, При V o === О, коrда замедляющая сила cBeToBoro давления oc 1:rв:T вО(:ри ОIiаЛF) минимально возможной TeMnepa r Т. == п IQI /4k Б . (7.72) ll:,B реальном световом пучке, имеющем неоднородное попереч ; ",'. распределение поля, движение атомов имеет более сложный актер. В этом случае одновременно с изменением скоростей ХОВ вдоль оси луча происходит также изменение поперечноrо . ера aToMHoro ансамбля по двум причинам. Вопервых, в CBe ом поле на атом действует rрадиентная сила, направленная рек оси пучка. Эта сила может как выталкивать атомы из , та:к и втяrивать атомы в Hero. Второй причиной изменения еЧНоrо профиля распределения атомов является анизотроп , импульсная диффузия. Диффузия всеrда уширяет распреде е атомов поперек оси луча и ВЫЗЫRает уход атомов ИЗ области одействия со световым лучом. Обсуждение этих вопросов ,В [1], а также ниже в п. 7.4.2. ,tS. Э-к.сперименты по охлаждению и монохроматизации продоль . движения. К настоящему времени реализовано несколько Me в лазерноrо замедления атомов, различающихся способом анения доплеровскоrо сдвиrа между частотой aToMHoro перехо частотой лазерноrо излучения. Общая для всех методов схема Хроматизации и охлаждения aToMHoro пучка встречным лазер Излучением состоит в следующем. Частота лазерноrо излуч.е Устанавливается в пределах доплеровскоrо контура поrлоще атомов пучка. При использовании одномодовоrо лазерноrо Учения и двухуровневоrо атома в резонансе оказываются aTO 'в Узком скоростном интервале ДV;:::::; r/k. Эти атомы замедляют /11 образуют узкую скоростную rруппу на пер во начальном Ol{OM скоростном распределении. Характерное время YCTaHOB я TaKoro распределения определяется выражением (7.52). 265 (7.67)
:1 , 11 /(: 1:1 11 :1 ,:1 11," :. 11 I! i, " ij 1: '" 1,1 :1,1 j'I;' lil I I Ширина узкоrо пика в распределении скоростей за это время стиrает величины (7.71). Обратимся I{ результатам работ [1\],26]' в которых проведен:о первое прямое наблюдение явления СКОРО ' нои монохроматизации атомов и дано сравнение экспеРимеНта JIt_ но полученноrо CKOpocTHoro распределения с рассчитанным IJ: основе кинетическоrо уравнения. 11 На рис. 7.7 показана упрощенная схема эксперимеНта 1) наблюдению :'10нохроматизации CKOpOCTHoro пучка атомов HaTPlI о 11, Детектор ,Атоннь!й C::::J ,"'ЮК Ю ЗонiJнрующни !////I/I///I////////// 7 Л!Ч Источни<: I ОхлажiJаюwиu -4 атоно8 луч ' ::. I I z : I I I I I v v ,и I 1 I I { I \ Ир Скоростное рШ'/7реiJе.'7ени('! .... z zo Рис. 7.7. Схема эксперимента по наблюдению скоростной монохроматизации aToMHoro пучка. Внизу пока за на деформация распределения скоростей атомов в пучке для двух различных длин области взаимодействия атомов с излучением [20] замедляемоrо встречным лазерным излучением. l\оллимирован- ный пучок атомов, испускаемый из источника, облучался встреч- ным световым пучком, частота KOToporo настроена в резонанС с переходом 351/2 3РЗ/2Nа. Поскольку основное состояние ато- ма N а расщеплено на два подуровня сверхтонкой cTpyKTypы (рис. 2.26), то излучение лазера для обеспечения цикличнос тJ1 взаимодействия атомов с излучением было двухчастотнЫ' Одна лазерная частота находилась в резонансе с переходО 351/2 (F == 1) 3РЗ/2, а вторая в резонансе с переходО! 351/2 (F == 2) 3РЗ/2' Таким образом, разность двух лазерnЫ частот равнялась частоте интервала сверхтонкой CTPYI{Typbl меЖДУ подуровнями 351/2 (F == 1), 351/2 (F == 2), которая раппа 1772 мrц. Скоростное распределение атомов В;:J;ОЛЬ оси aToMHOf пучка определялось по сиrналу флуоресценции, возбуждае)ю J1 пробным лазерным пучком. Пробный пучок распространял: сJl навстречу атомному пучку и перестраивался по частоте. Для Tof O 266 '; t.; t': )". )k 1jJ\\' '(H ; ЩI\.' 'fi' }:1 t(. п(и) "",,. ,11 i' I Ji ". '.. ь1 сильный двухчастотный лазеrшый луч не искажал сиrнал ореснции, возбуж;щемой пробным лучом, интенсивный ДBYX , 'J'О'J'НЫИ лазерныи луч периодически на время измерения флуо цеНЦИИ от пробноrо луча прерывался. Сиrнал флуоресценции ; 8 12 и, 104 см/с r5 . 7.8. а экспериментальный профиль CKOpocTHoro распределения aTOM Пучка пос л облучения атомов N а резонансным лазерным излучением на 1 взаимодеиствия l20 см (одно rоризонтальное деление соответствует О' см/с, или в чаСТОТНОll шкале 220 мrц [20], интенсивность излучения етствует параметру насыщения G 40). б расчетная зависимость дe ма.ции CKOpocTHoro распределения, полученная решением уравнения Лиувилля IIстрировался только в те интервалы времени, коrда СИЛьный . был выключен. ',3«спериментальная зависимость интенсивности флуоресценции ЧаСТОТЫ пробноrо лазерноrо излучения показана на рис. 7.8а. ая кривая непосредственно отражает продольное скоростное 267
распределение атомов в пучке, возникшее в результате Не' - Il1 lIе" Horo замедления атомов встречным лазерным излучением. 11 1l , наблюдении зависимости w (и), показанной на рис. 7.8а, лазе Pn излучение бы.l0 настроено в резонанс с атомами, находящил13:0е в максимуме начальноrо тепловоrо распределения СКО Р lIcJ! Н б OCTe а людавшаяся в эксперименте деформация CKOpOCTHoro ". пределения была в основном обусловлена действием силы С Рас, В Вет().. Boro давления. лияние с:коростнои диффузии было мало IIЗ- ЗО малоrо времени пролета атомов через область взаимодеЙСТВlI ц с интеНСИВНЫ:\I лазерным лучом. При наиболее вероятной ТОПЛОВО скорости атомов и == 8.10 см/с время взаимодействия равня Il '["вз == 2,5. o с. За такое время скоростная диффузия моrла : рить узкии ПИI( В распределении скоростей Bcero на и == (C d '[")1/2 == 300 см;с, rде для оценки коэффициент диФФi311 взят в виде Cd ;::::::: yиo"I'Д' то же время в условиях эксперимеlIта характерныи скоростнои интервал изменения силы Составл 5,G.10 3 см/с. Так как диффузия скорости в продольном направ:е нии не влияла заметно на деформацию распределения СКО р осте " б и, то результаты эксперимента оказались лизкими к результатам расчета деформации распределения с помощью уравнения Лиу БИЛЛЯ (7.53). В частности, для сравнения на рис. 7.86 приведена расчетная зависимость для тех же параметров, что и эксперимен- тальная кривая на рис. 7.8а. В экспериментах [20] отношение ширины начальноrо CKOpocTHoro распределения к ширине УЗКоrо пика l\Iонохроматизированных атомов составило величину f! == == иo! и! == 19. Такая степень монохроматизации COOTBeTCTBO вала понижению температуры продольноrо относительноrо дви жения атомов в пучке от начальноrо значения т о == 573 К дО Т! == TO/f!2 == 1,5 н'. Для дальнейшеrо смещения CKOpocTHoro пика в область мед- ленных скоростей можно использовать три различных метода. В одном из них, впервые реализованном в [18], частота лазерноrо излучения сканируется вдоль доплеровскоrо контура за:\Iедляе- мых атомов. Этот метод был развит в [39] для импульсноrо получе иия малых продольных температур (0,05 К) пучка атомов Na. Можно подстраивать частоту aToMHoro перехода для осуществле ния эффективноrо воздействия излучения на атомы. Для этой целn в [21] использовалось маrнитное поле, изменяющееся по величине вдоль траектории движения атомов, так, чтобы за счет зеемаНОВ- cKoro сдвиrа уровней частота поrлощения атомов совпадала с ла- зерной частотой. Таким методом была достиrнута продольная теМ- пература пучка атомов Na порядка 0,01 К [78]. В третьем методе [76, 77] используется большая мощность лазерноrо излучения n фиксированные значения частот лазера и aToMHoro перехода. I10 левое уширение уровней обеспечивает эффективное взаимодейСТ вие атомов с излучением в значительном скоростном интервал: е . Таким методом был получен интенсивный стационарный ПОТО!\ атомов Na с температурой около 1 К. На рис. 7.9 приведепы изме ренные в эксперименте скоростные распределения aToMHoro пучr<8 268 l' ас.fИ малых скоростей без охлаждения и при лазерном ox . еIIИ И ' Из сравнения двух зависимостей видно, что в резуль " Длазерноrо замедления образуется интенсивнЫй поток медлен в аТОМОВ с температурой около 1 К. При температуре, равной увеличение интенсивности aToMHoro пучка холодных атомов , raeT 10 по отношению к начальному тепловому пучку. }..том Na используется для исследования физики :;rазерноrо ox деlIИЯ и не представляет интереса для лазернои спектроско CBepXBblcoKoro разрешения и ее применений. По мере разра 101 методОВ охлаждения атомов стали осуществляться экспери ы с друrими атомами, представляющими прямой интерес для I(v), 10 ч l1т'C!j(CM/C) 12 8 4 о .... 5 1 10 15 v,10 4 СМ/С I I 50 ТЭфф,К 'с. 7.9. Распределение скоростей в охлажденном атомном пучке в области ых скоростей (сплошная линия). Для сравнения дано распределение ростей для начальноrо неохлажденноrо пучка (штриховая линия) [76, 77] , пользования сверхузких резонансов в микроволновых и опти . ских стандартах частоты (rл. 12). Здесь можно привести при ры охлаждения атомов Cs [79] и атомов Са и Mg [81]. Охлаждение атомов Cs представляет большой интерес для ис . JIьзования пучка медленных атомов в цезиевом микроволновом ,аадарте частоты ([1] rл. 12). Длина волны резонансноrо пере . да 651/2 ---+ 6Р з/2 852,1 нм находится в области rенерации ин екционных лазеров. Для охлаждения использовался резонанс переход 65 (F == 4) ---+ 6Р з/2 (F == 5), на который дейст ,вала сканируемая по частоте круrополяризованная волна С ЩUостью 5.103 Вт. Более слабая волна (3.10 Вт) была Строена на переход 65 (F == 3) ---+ 6Р з/2 и служила для опусто НИЯ подуровня 65 (F == 3), чтобы избежать эффекта оптической ,Itачки. В результате был получен поток атомов Cs 1010 ат/с при !rf:пературе около 1 К. 269
1.' I Охлаждение атомов 24Mg, 40Са и 88S r представляет flH a u ' 'ЧИТе ныи интерес для создания оптических стандартов частоты [1 ') .'11,_ Для осуществления таких экспериментов необходимы лазе; 801. диапазона: для 1S o ----+ IРlперехода Са необходим лазер На 422 УФ и для Mg на 285 нм. Первые успешные эксперименты н э llA! направлении выполнены в работе [81]. Блаrодаря ИСПОЛЬ'JQ 'I'O! зее u u ' BalJ:n мановскои настроики в резонанс с замедленным ато1O !о по u ,\1 611 лучен стационарныи пучок атомов с температурой меНее 1 .1 Оба этих эксперимента свидетельствуют, что можно ОЖи К. быстроrо распространения метода лазерноrо охлаждения т(л ::\а.'I'1 лучения ультрахолодных атомов самых Р азличных Э J I": rе Л НО- В ч, H'I'OB экспериментах по rлубокому охлаждению aTOll!IIOI'O U\'Ч!;. наблюдается остановка и поворот атомов назад [39 78 ] 1 ),' а б [ 5 ' . '(ССЧI! танная еще в ра от ах 2 , 26]. Наиболее серьезным ОI'раН(JчеНlIе,; в экспериментах по rлубокому продольному охлаждению ЯВJlле'l'СJj неизбежная поперечная диффузия (поперечный HarpeB) аТО.\Щоrо Пучка, исследованная в [67, 77]. Поэтому принципиально мл,но для получения минимальных температур осуществлять п()uереч ное охлаждение aToMHoro пучка и даже трехмерное ОХ.;Н\ЖдеНl!е атомов, что рассматривается ниже в п. 7.4.2 и 7.4.3. 7.4.2. Поперечное охлаждение и коллимация aToMHoro Пучка. Резонансное световое давление может быть использовано не толь ко для продольноrо, но и для поперечноrо охлаждения пучков, Аксцкон I i /(оллимаи,uя 11 1: Jlсточнцк атомо!} SS\S$"'<;S:' Атомный пучок ' ПерtJоначальныи _ пучок Лазерное цзлученце _ t и,у и ; иу и х и:х L1v,y О v и х !J Рис. 7.10. Схема ЭRсперимента по лазерноЙ коллимации aToMHoro nyqj(8 с одновременным продольным и поперечным облучением с помощью 0.];CI1]\01l8 [83] что позволяет осуществить их. коллимацию. Эта идея ВЫСI;аза ll - ная в работе [10], была проанализирована в [82]. Был показа llО , что возможным способом коллимации aTOll!HOro пучка явлетrя er O облучение аксиальносимметричным световым полем, обраЗ0ваll' 270 ! отраЖlJнием лазерноrо луча от внутренней поверхности aK Jla. Предложенная схема коллимации была эксперименталь рродемонстрирована в [83] и затем подробно исследована в , 85]. В этой схеме (рис. 7.10) пучон: атомов, исходящий из ис J{a, облучался со всех сторон аксиальносимметричным CBe м полем, частота (() KOToporo сдвинута в красную область OT тельНО частоты aTOl\fHOrO перехода (()О' Аксиальносимметрич поле было образовано посредством отражения лазерноrо излу я от внутренней зеркальной поверхности коническоrо OTpa льноrо аксикона. \В аксиальносимметричном световом поле, созданном отража :ьJIыии аксиконом, на атом, имеющий поперечную скорость ;,,;"" их + и у , действует сила cBeToBoro давления, которая при . (()О направлена навстречу вектору радиальной скорости V p , ,- и (() > (()о по вектору V p . Такое направление силы CBeTO давления обусловлено радиальным направлением волновых оров поля внутри аксикона. Атом, движущийся под уrлом и конуса, взаимодействует в плоскости (х, у) с двумя встреч световыми волнами, интенсивности которых одинаковы в ой точке пространства. В системе покоя атома одна из волн т частоту (() + kv p , друrая волна имеет частоту (() kv p . да частота лазерноrо излучения выбрана меньшей частоты Horo перехода, (() < (()О' атом более эффективно поrлощает фо из той волны, которая распространяется навстречу вектору альной скорости ир. Это означает, что действующая на атом а cBeToBoro давления при (() < (()О направлена навстречу pa JfЬНОЙ скорости Ир. Блаrодаря' действию силы cBeToBoro давле во внутренней области аксикона при (() < (()о происходит . трое сужение поперечноrо CKOpocTHoro распределения aTOMHO учка, приводящее к уменьшению уrловой расходимости пучка "увеличению плотности атомов, т. е. к повышению степени кол ации aToMHoro пучка. 'овместное действие радиационноrо трения и импульсной диф ИИ приводит К установлению стационарноrо CKOpocTHoro pac еления поперечноrо движения атомов с минимальной темпе рой т р, которая совпадает с минимальной температурой О) при продольном охлаждении (Т р == fir/2k Б ) при оптималь расстройке частоты лазерноrо излучения Q == y/2. Темпе ра т р определяет предельный уrол коллимации пучка на BЫ аксикона 8 m1n === иo (fir/2M)1/ 2 , (7.73) '.и о : средняя скорость атомов вдоль оси аксикона. Для тепло aTOMHoro пучка уrол коллимации 8 щiп имеет порядок 103 рад. При использовании aToMHoro пучка с начальной pacxo . остью 0,1 рад можно ожидать увеличения интенсивности пуч J центре в 104 106 раз. . ксперимент по коллимации был осуществлен с атомами N а "схеме, изображенной на рис. 7.10, при цикличесКом взаимо 271
" '1 1 ' I :ji ' 1 '1' : i 11 11 I '" :, , действии атома Na с двух частотным лазерным полем. Попереч скорость атомов была уменьшена от 5,5.102 до 1,6.102 см/с 1J:a.!I соответствует уменьшению температуры поперечноrо ДВИIi\ '1'1'0 от 4,2.102 К до 3,5.103 К. Полученная поперечная темпера IJ:U!I и расходимость вдвое превышали теоретические МИНИIa.1ZРа. значения. Процесс коллимации очень чувствителен к ПОЛОli\е !,Je частоты лазерноrо поля. Рис. 7.11 показывает возможность RU!() равления поперечными параметрами пучка при изменении час 1'11- ТО'l'1! 11/ц . / // + 17 l1/ц II / / / ./"'о.. +13 Н/Ц / 1 & ;. /' / <":'-r+ 4 NrLt / / II т a нrц Рис. 7.11. "Управление расходимостью aToMHoro пучка при изменении pac стройки частоты лазера дv [84] '1 I I '1. ,)! , i лазера. Существует нкоторая оптимальная отрицательная pac строика, при которои наблюдается максимальная коллимация Пучка. При переходе к ПОЛОжительным расстройкам плотНОСТЬ атомов в центре непрерывно уменьшается и наблюдается увели чение диаметра пучка. Существует оптимальная положительная отстройка частоты, при Которой интенсивность в центре МИI!IlмалЬ на. Эффективное воздействие на про филь пучка ПРОИСХОДИТ В очень малом диапазоне изменения частоты лазера несr;ОЛЬJ\О однородных ширин aToMHoro перехода. При этом интенсивНОСТЬ атомов в eHTpe пучка изменяется более чем в 103 раз. Друrои подход к коллимации aToMHoro пучка, основанныЙ на использовании не спонтанных, а стимулированных переходОВ, предложен в работе [86]. В этом эксперименте было ОСУЩС('ТDJ!еIlО не двумерное, а одномерное охлаждение атомов, распространЯЮ- щихся перпендикулярно стоячей волне. Этот эффект, в отличие оТ охлаждени силой спонтанноrо cBeToBoro давления, наблюдаетсЯ при отстроике Q частоты поля 00 в «rолубую» сторону от 000' объ- яснение этоrо эффекта существенно связано с физикой поведенJJJI атома в стоячей волне, и заинтересованный читатель может найтJ1 ero в работе [87]. В эксперименте [86] была осуществлена одномер- 272 i: i Fоллимация пучка атомов цезия, при которой начальная по е<Iвая скорость пучка 2.102 см/с была уменьшена до 40 см/с. р Радиационное охлаждение атомов во встречных свето- волнах. При облучении aToMHoro ансамбля несколькими 'треч:нЫМИ световыми волнами должно происходить трехмерное лаЯ\дение [10]. Этот эффект должен наблюдаться и при облучении тречным:и световыми волнами в трех перпендикулярных направ ИЯХ [13, 47]. . РассМОТРИМ сначала простейший случай двух встречных волн ,')",ваковой интенсивпоС'!и и частоты, распространяющихся в Ha jpавлениях + z и образующих стоячую волну вида (7.34). На f$c F w" . "' ,*'j.: U z w r. . \ I . . , I . . , r/. " /. \ '-. " ". ' о {[ о [[ V z , . 7.12. Зависимость силы CBeToBoro давления для стоячей световой волны ,;Проекции скорости V z и деформация CKOpoCTHoro распределения атомов (j} и Q < О (а) и Q > О (6) (сплошная линия момент времени t o , штрихо вая t 1 , штрихпунктирная t 2 ) с. 7.12 представлена зависимость силы cBeToBoro давления для ,ОЯчей волны от проекции скорости V z и профиль достаточно про ,ВОльноrо начальноrо CKOpocTHoro распределения атомов. Из ,с. 7.12 можно видеть, что при отрицательной расстройке Q час ы поля относительно частоты 000 сила направлена против CKO сТи атома, а при положительной расстройке направление силы Падает с направлением скорости V z . Поэтому в первом случае Начальноrо широкоrо распределения скоростей с течением Bpe ,.I:IИ формируется узкое скоростное распределение с центром при Орости и , == О. Во втором случае образуется два узких CKOpOCT Х распределения, смещающихся с течением времени в направле Ях +z . СЛ уч аЙ отрицательной расстройки частоты представляет наи Ыпий интерес, так как демонстрирует качественно новый xa ,l{Tep эволюции aToMHoro ансамбля. В этом случае уменьшается ,/)Дуль проекции скорости каждоrо атома или, друrими СJIовами, 273
возникает радиационное охлаждение атомов силой светонOl'О .тrения [10, 13, 46]. ,al!. Трехмерное радиационное охлаждение может быть оеУЩС'СТI! лено несколькими путями. Можно, например, взять четыре ClJeTo: вых луча с частотами W < Ы О направить их из уrлов !, 1(C'IITpv правильноrо тетраэдра. В такои конфиrурации ВОЗl\IOЖНо У.\1еlI' _ Ь- шепие модулеи всех трех проекции скорости атома, т. е. ;eI!CTBn_ тельно происходит охлаждение aToMHoro ансамбля. При YBe.'III'Je_ нии числа лучей MorYT быть созданы и более сложные cBeToBыe поля, обеспечивающие радиационное охлаждение атомов. В ЧаСТ_ ности, шесть лучей должны быть направлены из центров l'раIIЩ'j к центру куба. В случае восьми лучей они должны быть наПраВ,lе ны ИR уrлов куба к ero центру. Оценим температуру стационарноrо aToMHoro ансаибля. UПlIrы вая движение холодных аТО:\10В стохастичеСКИ)1 уравнение[ ';lalI жевена. Следуя работе [13], рассмотрим случай охлажденпн ато- мов полем, образованным шестью лучаl\fИ, направленными иа цент- ров rраней к центру куба, т. е. трехмерной стоячей световой ВОд- ной : Е == (1/2) еа.Ео ехр [i (ka'l' шt)] + h. с., al, ...,8 rде ka и е а волновые векторы и векторы поляризации каждой 'из шести волн, W < Ы О ' .._" Оrраничимся случаем слабоrо насыщения, коrда парциальные параметры насыщения G a удовлетворяют условию 1 '1 1', G a == 2 (Р12еаЕ о/пу)2 < 1. в этом случае МОЖIIО считать, что сила световото давления являет- ся суммой парциальных сил, созданных шестью независимьвПI вол- нами. Каждая из парциальных сил в случае слабоrо насыщения перехода определяется выражением (7.33) в пределе G 1: Ра == nk a (у/2) G a [1 + G a + (Q kav)2 (y/2)2][, (7.76) тде параметры G a 1II0rYT быть различными изза разной ориентации векторов поляризации отдельных волп. Аналоrично тензор скоростной диффузии может быть записаН в виде суммы шести тензоров, отвечающих отдельным волна)!. В соответствии с соотношениями (7.58) и (7.60) компоненты пар циальноrо тензора скоростной диффузии, отвечающие одной вол- не, имеют вид cf; == (n 2 k 2 /M2) 'YJGa [1 + (Q kav)2 (y/2(2]!, (7.77) rде 'YJ == (cos 2 ef>, ef уrол между волновым вектором ka и осью i == х, у, Z. J{ Д.тrя простоты рассмотрим случай симметричной ориентацИ векторов поляризациия е а , коrда 'YJ == 1/3. Пусть также aToMHble скорости достаточно малы, т. е. I v I < 1 Q I/k. Torдa силЫ F(J, 274 (7.74) 275 'О1'rlпоненты тензора диффузии c можно разложить в ряды па . еням v в окрестности точки v == О. в результате полная сила 'ro Boro давления, состоящая из суммы парциальных сил, в пер порядке по скорости сведется к виду F == Mv, (7.78) динамический коэффициент трения, определяемый BЫ ением: == 8Н C ( 1+ ) 2. л у (у/2)2 "r.\ 'я тензора скоростной диффузии в нулевом порядке по скорости учаем выражение 2H. ( Q2 ) 1 Си == C d == G 1 + (у/2)2 . (7.79 ) (7.80) "Уравнение Ланжепепа, описывающее движение холuодных aTO в под действием силы трения (7.78) и стохастическои силы, OT . ствеНRОЙ за диффузию атомной скорости, имеет вид, аналоrич й (7.64) dv/dt == v + (t). (7.81) 8ционарное решение уравнения (7.81) достиrается за времена , 1 И имеет максвелловский вид (7.68) с температурой [131 т MC d ..!!l ( + ) . (7.82) kБ k Б 21 Q I у (7.75) НИмальная температура aToMHoro ансамбля Q == y/2 и [13] Т min == пу/2k Б . достиrается при (7.83) условии I v I < I Q 1/ k йученные выражения справедливы при , ДВухуровневоrо атома. :»Ч'аким образом, радиационное охлаждение атомов в резонанс поле позволяет понижать температуру aToMHoro ансамбля до ичины, определяемой естественной шириной линии aToMHoro ехода, т. е. почти полностью исключать доплеровское ушире . При малых насыщениях (С < 1) минимальная температура 'эависит от интенсивности поля. При типичной естественной 'Рине линии оптическоrо перехода у/2п 107 rц минимальная . Ижимая теl\шература иыеет порядок величины Тmiп 103 К. рактерное Бремя установления стационарной температуры опре ,яется, соrласно (7.81), обратной величиной динамическоrо KO И:циента трения: Т охл 1. В частности, характерное время аждения aToMHoro апсаыбля до минимальной температуры 83) при G < 1 Т охл 21i.!GR. (7.84) . ПРимер, для атомов Na (резонансный переход 38 3Р) при .1:;::: 0,1 То хл == 3.1()5 С.
Детальному обсуждению различных СХОМ радпаЦИОНIIОl'О лаждения атомных rазов по(' вящено ;lшожеСТ130 работ [1 :i - .35, 36, 47, 5057, 6971, 7891]. " У спешный эксперимент по трехмерному охлаждению ато,!ов ;был осуществлен в работе [38], в которой была достиrНута теОре' Ц ческая предельная температура Т min == 2.4.104 К, опреде:rяе,;>I- ,соотношением (7.83). В течение нескольких лет казалось '"aJ[ u б ' ,'1'0 этот фундаментальныи предел удет трудно преодолеть, хотя предлаrались различные сложные схемы для более rлубокоrо о >1 лаждения [92]. Однако более тщательный эксперимент [40] По" х- б "Ц зал, что rаз атомов натрия может быть охлажден до олее ПИ31\0" температуры (Т == 4.105 К), чем предписывает формула (7.8з)>1 Хотя теоретически cTpororo объяснения еще не дано, вероятно' .оно связано с отличием резонансноrо перехода аТщra N (рис. 2.26), используемоrо для охлаждения, от идеаЛЬНОl'О ДВух- ypoBHeBoro перехода. Это открывает новые ВОЗ:\IОЖНОС Ш ПОЛУче_ ния ультрахолодных атомов. 1I I 1I I!I' Ч , 1 i l' 1':1 I11 .1 ,1 : ' s 7.5. Локализации нейтральных атомов в оптических ловушках Радиационные силы, действующие на атом в резонанснои све- товом поле, вообще rоворя, MorYT изменяться как в областях с раз мерами, определяемыми масштабом пространственных HeO)\HOpoд ностей поля, так и в областях с размерами порядка длины ВОЛНЫ поля. Например, в случае cBeToBoro луча компонента rрадиентной силы, направленная поперек оси луча, изменяется на длине по- рядка диаметра луча, а в случае стоячей волны все rаРМОIlIШИ pa диационной силы осциллируют в масштабе порядка длины волны поля. Соответственно радиационная сила, вообще rоворя, может создавать потенциальные ямы с размера \IИ Ю1К MHoro больше длИ- ны волны поля, так и порядка длины волны. Это означает, что принципиально возможно создать ловушки, основанные на радиа- ционных силах, которые MorYT удерживать атомы в областях с раз мерами от нескольких сантиметров до долей микрометра. Независимо от размеров ловушки стабильное удержание ато- мов может быть реализовано только в том случае, коrда rлубива потенциальной ямы значительно превышает кинетическую энер- rию хранимых атомов. В связи с этим основным условием в oIITU- ческой ловушке любоrо типа световые поля должны выполнять две функции: охлаждать атомы до ни::1кой температуры и создаватЬ достаточно rлубокую потенциальную яму для холодных атоМОВ' Основные этапы развития идеи локализации атомов в cBeToBы полях иллюстрирует рис. 7.13. Сначала было предложено ИСПОЛЬ- зовать !:ля эт,?й цели потенциаuльные ЯfЫ, создаuваемые r1] диентнои силои внерезонанснои стоячеи световои волне [ е (рис. 7.13а). Эта идея впоследствии анализировалась в [43], пО 11 получила развития изза трудностей получения холодных aTOMOBj которые MorYT быть удержаны в потенциальных ямах очень мало 276 i, :!' I 11' [1 !I ! " ;,1 !I'! I1S Ь1 (менее 108 1010 эВ). В 1975 r. было предложено зо вать давление резонансноrо лазерноrо излучения для :oro охлаждения атомов до низких температур [9, 10] 7.136). В 1976 r. было ПОIшзано [47], ЧlО атомы ":orYT эф . но охлаждаться в трехмерной стоячеи световои волне ,:117.138), а в 1977 [. было установлено [15], что минимальная . я до которой атомы MorYT быть охлаждены световым полем, aT с естественной шириной линии aToMHoro перехода и ';.." ........"...',. ,." "' .. . . ' .. стоячая 1 " dОЛНI1........ . ': Атоны 'К .', ,.[. I{зот!JО17110Б''' \ I f . ' . '''' . " . ':' . ' . ' .. ' оrJЛУ'f6'нце '-' О ' -..' "". <.6 .... .... ..... }" / .:.', , ' . . " t . . . .. . d . . . ,;' Трехмерная * / f \ '" :+,,: стоячая-----.. "r,/f'!'P 8Qлна "6 , tJ Встречные .><...... 17УЧЦ е охлаЖiJен !:......,. .. ., . ". I10i5нцтное . нокопцтельное ./" . КОЛЬЦО СФОК!lqt/)J08(Ш * ныи ЛУЧ " ..... # Ж "- "" Охл{/жiJенце lle!Jece/(ClfQ * щцеСFl .о.. Л!/"Ц JO'O' .е . 7.13. Различные предложения по созданию ОПТIIческих ловушек для нейтральных ато}юв . внима с rлубиной потенциальных ям в стоячей волне. Позже и предложены два важных метода создания потенциальной для холодных атомов. Один из них состоял в образовании по альной ямы на основе rрадиентной силы при пересечении Rольких лазерных лучей [50] (рис. 7.132). Друrой на основе > бинации rрадиентной силы и силы CBeToBoro давления во ечных расходящихся лучах [51] (рис. 7.13д). В качестве аль аТИвноrо метода пленения холодных атомов в 1980 [. было ,дложено использовать накопительные маrнитные кольца [93], "меняемые для хранения ультрахолодных нейтронов ,'t. 7.13е). следующий шаr в развитии проблемы пленения был сделан 80 r., коrда было предложено использовать независимые CBe е Поля для охлаждения и пленения атомов [55], т. е. осущест Синтез предложений [9, 47] и [51] (рис. 7.13ж). Это предло е было реализовано в изящных ЭI{спериментах [94]. ;nринцип действия оптической ловушки [55] (рис. 7.13ж) с He симым охлаждением силой cBeToBoro давления в резонансном ц пленением rрадиентной силой в I{вазирезонансном лазерном 211
поле можно понять ИЗ простых оценок. В случае rayccoBCKoro при большой расстройке (1 Q 1 у) и большом параметре lIJIY"I q щения G (Шу)2 1 основной вклад в радиационную силу (7 ac !,l, дает rрадиентная сила (7.47), которая создает для холодных. 45) мов потенциальную яму с rлубиной то, и о ;::::;; п I Q 1. (7.83) ПотенциаJIьная яма в такой ловушке, естественно, Является lIе, СИl\Iметричнои она вытянута вдоль оси лазерноrо луча. Если атомы. находящиеся в потенциальной яме такой ЛО1JУIlI!\1! дополнительно охлаждаются тремя парами встречных CBeTOB!,I' лучей (рис. 7.13ж),то при оптимальной дляrлубокоrо охлаfКдеНI!Х атомов раССТРОЙI{е Q' y!2 кинетичеСI{ая энерrия атомов MO жет быту, Уl\l('ньшена до i i il.1 ,1 I I 1.: 1 :. " ,. li!. I' 1,) w п\,/2, которая MHoro меньше rлубины потенциальной ямы И о. СООТвет_ ственно в такой ловушке возможна стабильная локализация атомов. Оптические ловушки нейтральных атомов предназначены для проведения спектроскопических прецизионных экспериментов, осуществлению которых будет мешать сильное лазерное поле в ло- вушке. Поэтому представляется очень важным создать ЛОВУШIЩ свободные от этоrо недостатка, т. е. ловушки, в которых атом дли- тельное время находился бы в бесполевой области. Успешное экс- периментальное наблюдение [95, 96] зеркальноrо отражения нейтральных атомов от rрадиента CBeToBoro поля и полученный при этом коэффициент отражения атомов, близкий к 100 %, позво- ляет поновому подойти к проблеме локализации атомов в orpa- ниченной области пространства и предложить схемы ловушек, свободных от вышеупомянутых недостатков [97, 98]. На рис. 7.14а, 6 показаны две схемы атомных ловушек, по- строенных на основе зеркальноrо отражения атомов. ОСНОВНЫМИ элементами обеих ловушек являются атомные зеркала. В схеме рис. 7.14а используется нормальное отражение, а в схеме на рис. 7 .146 отражение а томов под уrлом 450 к поверхности зеркала. Первая схема аналоrична оптической схеме конфокаль- Horo резонатора лазера, в которой лазерные зеркала заменены на атомные, а внутри резонатора вместо фотонов используются ато- мы. Вторая схема представляет собой кольцевой резонатор для медленных атомов. Для создания aToMHoro зеркала используетсЯ полное внутреннее отражение атомов от rраницы раздела диэлеJ{Т" рик вакуум. В работе [98] детально проанализирована воз- можность создания таких атомных резонаторов. Рассмотрены ос- новные свойства таких резонаторов: максимальные и минималь- ные скорости атомов, условия устойчивости резонатора, метоДЬ! инжекции атомов, максимальная плотность атомов в резонаторе, в том числе фактор вырождения aToMHoro поля, аналоrичнЫЙ фаJ{- тору вырождения фотонов в моде лазера. Физическая реали з уе- 278 l i I !I' l' il'! 1I ;1 , 1:, 1 ,1, , . идеи aToMHoro резонатора дол;.кна быть исследована в бу . х экспериментах. 'Ь1ло сделано MHoro попыток построить оптическую ловушку . ';'sейтральных атомов, используя только силу cBeToBoro давле однако Ашкин и rордон ПОКаза.'1И [58], что это нельзя cдe " таК как для идеальноrо двухуровневоrо атома для потенциа :С' Л Ы cBeToBoro давления справедлива теорема (аналоrичная .си ) . еме Ирншоу для электростатическоrо потенциала, которая 'ещает трехмерное пленение двухуровневоrо атома световым (7.86) ',,- '- Атомы tJ MoiJe реЗОНа/пора ИнжеКЦIiЯ атомо!} КоллиМt/р,уfqщшJ лазеfJНЫ(( 11/1'101\' а д 7.14. Схемы атомных резонаторов со светоиндуцированными зарядаЮI: '.,пинейный вертикальный резонатор; б кольцеВОII вертикальный резо \ натор [98] . Правда, существует несколько путей преодоления этоrо or ения. Вопервых, можно использовать внутренние степени "Ьды реальноrо MHoroYPoBHeBoro атома, что позволяет CKOH ровать оптическую ловушку на основе силы резонансноrо Boro давления [99]. BOBTOpЫX, можно использовать допол , Ьные внешние поля, например маrнитное поле, действующее . аrНитные подуровни атома [100]. Втретьих, можно вместо , еской ловушки построить оптическое накопительное кольцо, ТОром не требуется абсолютноrо минимума потенциала [101]. твертых, можно вообще отказаться от использования стацио oro cBeToBoro поля, и подходящим образом модулируя ИН ,ИВность И (или) частоту оптическоrо поля, реализовать фи . ое движение нейтральноrо атома [102]. Все эти предложения Ставляют большой интерес и станут предметщr экспериментов OM ближайшем времени. 279
7.6. Локализационные атомные ионы в лазерном поле Для нейтральных атомов возможность охлаждения ДОl\а.а теоретически и экспериментально. Что же касается их ЛОl\а. a.!J: ции, то она возможна только ПОСле rлубокоrо лазерноrо OXa:a- ния атомов в специальных конфиrурациях cBeToBoro ПО.'Iя: e_ 99, 100J. Для ионизованных атомов ситуация как раз ПРОТlIВ 4, ложна. Их локализация возможна в электромаrнитных ЛОВУ1JJ: OIlo_ а rлубокое лазерное охлаждение уже локализованных иовов I1a:!:, al!a_ чительно проще, чем неоrраниченно движущихся неитра.л. ы 1 атомов. Изза TaKoro принципиальноrо различия ПОДХОДов l\ I>i:t IIo_ лученю холодных локализованных ионов и неитральных а.ТОМо случаи ионов требует отдельноrо анализа. в 7.6.1. Методы локализации ионов. Удержание ионов в неОД110. родном электростатическом поле принципиально невозможно lIa-з отсутствия в статическом электрическом поле абсолютных MlIl1l!_ мумов или максимумов (теорема Ирншоу). Чтобы преодолеть это оrраничение, были разработаны схемы локализации заряженных I1 )11 'l 1.11 ." I i , i IJ 1 i i I!: [: Но z I '.1: :--- -/ ,," /'/ ,, <' '- /' /' "'l. "- --. /' <::'// ,'---. Z;o;:/ \ ," /' / 1) ...: pt \ {J / 1 -%::: '-.!!.," /-;...- " ,,' ::i-:::- /'" --..-::- "- /;/ // "'Z " а а Рис. 7.15. Конфиrурация электродов в квадрупольной ионной ловушке (поверхности электродов, обращенные к центру ловушки, являются rИJlер' болоидами вращения) (а); сечение квадрупольной ионной ловушки вдоль оси симметрии oz и эквипотенциальные поверхности для потенциала (7 .87) ( (в случае ловушки Пеннинrа И == U о == const, а в случае радиочаСТОТВО!l ловушки И == U О cos Qot; маrнитное поле Но создается только в ловушке Пеннинrа) I,i {! I! 'i 1: :1 .!;: " " частиц, использующие более Сложные типы электромаrнитных ПО' лей, среди которых наиболее известны ловушка Пеннинrа Il кваД' рупольная ловушка [103J. а. Л овушпа П еииииеа. В электромаrнитной ловушке ПеннJIu rа rиперболические электроды, находящиеся под разностью IIor en - циалов и о (рис. 7.15), образуют электростатическое поле в форме аксиальноrо квадруполя, которому отвечает потенциал Ф (1') == А (р2 2Z2), rде (7.87) (7.88) А == U o/(p + 2), 1 i '111 111 280 .. являются цилиндрическими координатами точки 1', а Ро .:.'lIределяют минимальные расстояния до электродов. Допол оыI o вдоль оси симметрии Oz направлено постоянное OДHOpOД JJ.tаrllИТllое поле Но. " иж еllие ионов в суммарном электромаrнитном поле ловушки JI ra является весьма сложным. В нулевом приближении, co . твующем малым колебаниям иона вблизи центра симме: , О, оВО может быть описано как суперпозция трех движении: Ь1Ioro Rолебания вдоль оси z с частотои (J)a == (4еА / М)1/2, (7.89) ,'; OTpOlllloro движения вдоль направления маrнитноrо поля Но тотой (J)c == еНо/Мс (7.90) ейфовоrо (MarHeTpOHoro) KpyroBoro движения вдоль оси z ОeRОСТИ ху С часто тои (J)т 2сА/Н о , (7.91) ,# заряд, М масса иона. Частоты этих трех основных дви " u обычно сильно различаются, но они удовлетворяют условию (J)c(J)т == (J)/2. (7.92) ,. при типичных значениях U о 61 О В, Н о == 1 о: Э час тоты име значения: (J)x 105 rц, (J)c 10 rц, (J)т 10 rц. u . Ра8uочастот1tая ловушпа Пауля. В радиочастотнои KBaдpy :ВОй ловушке в той же конфиrурации (рис. 7.15) к электродам ладывается высокочастотное напряжение U == и о cos Qt. 1ii. ение иона в радиочастотном неоднородном электрическом .' в простейшем приближении может быть представлено как а медленноrо движения l' (t) в некотором эффективном потен льном поле и быстрых осцилляций на частоте приложенноrо в: Qo с малой амплитудой 11 (t) около положения локальноrо ,. овесия '1'0 (t): l' (t) == 1'0 (t) + 11 (r о) cos Qot. (7.93) '7.93) амплитуда малых осцилляций определяется амплитудой RТрическоrо поля ловушки Е (r): 11 (1'0) == еЕ (l'o)/MQ, (7.94) iЩнее движение центра масс иона происходит в эффективном ВЦиале эллипсоидной формы [103, 104]: еА2 2 t. 2 ) (7 95) Ф оф (1'0) == MQ2 (РО + 1Zo , . О ) ;4. Определяется выражением (7.88), а РО и Zo цилиндрические РДинаты вектора 1'0' 281
В потенциале (7.95) ион совершает колебания: с частотой u /2 u) (о) вдоль оси Z и с частотои Шр == (о) в плоскости ху, rДе ' "'" (j) == 2r2eAIMQo' 1: i! '1 1, ,1 11 :1 11 !i 1;' l' 1,: ,1 ,1 !'::, (7.96) При типичных значениях амплитуды приложенноrо наПРЯ;I,е и о == 100 В и частоте Qo == 10 мrц частота аксиальных l\o,l I!!) ний иона имеет порядок величины (j) 1 мrц. е 1\- Более строrий анализ движения иона в радиочаСТОТНоr II квадрупольной ловушки приводит к трем уравнениям Матье [ lО 4 1 ] е Из этих уравнений следует, что колебания иона в эффеRТlПJJI . потенциале (7.95) будут устойчивыми при достаточно БО' 1ЬfIJ O параметре стабильности Qо/ш 1. Строrий анализ таЮI\е UO,,01 1 б u ца- зывает, что спектр коле ании иона состоит из бесконечноrо наб(}. ра дискретных частот. В частности, спектр аксиальных RО.Т[еба_ ний содержит компоненты на частотах nQo:l:: (J)z, rде п "" О + 1, ... ' Для действительной локализации ионов (за счет оrраниченноrо ДВI!IRения) в потенциальной яме необходимо выполнить ДВа Оче. видных УСловия. rлубина потенциальной яМы должна быть 3II1\- чительно больше как кинетической энерrии иона, так и остаточ_ ных частиц, с которыми ион может сталкиваться. При сраВнитель но небольших напряжениях на электродах 10100 В обеспечи. вается превышение потенциальноrо барьера над тепловой 3Hep rией в сотни раз. 7.6.2. Радиационное охлаждение локализованных ионов. Для локализованной атомной частицы вЛияние эффекта отдачи на ее состояние является различным в зависимости от типа связи час тицы с внешним потенциальным полем. Основными являются слу чаи слабой и сильной связи. При слабой связи с внешним потен- циалом частота колебаний t частицы в потенциальной яме мала по сравнению с константой радиационноrо затухания у: t 1'. Силь- ная связь соответствует противоположному случаю: t у. Рас- смотрим упрощенно лазерное охлаждение локализованноrо пона в обоих этих случаях. а. Слабая связь с потетщuальным полем и у). В этом случае характерное время изменения импульса иона на величину импуль- са фотона fik, которое совпадает с временем изменения BHYTpeHHe ro состояния иона 1/1', мало по сравнению с периодом колеба- ния fl. Позтой причине наличие пнешнеrо потенциала не ОRазЫ- вает влияНия на установление стационарных значений силЫ свето- Boro давления и тензора импульсной диффузии, происходяrцее в масштабе времени 1'1. Соответственно в случае слабой свя 3I1 Д е- движение частицы носит квазиклассический характер и опре ляется действием силы cBeToBoro давлення, внешней потепцп аJ1Ь - ной силы и диффузией импульса. 0- Рассмотрим эволюцию трансляционноrо состояния не Rзап М е действующих друr с друrОI\l атомных частиц, находящихся В n OJI ! резонансноrо cBeToBoro излучения и во внешнем потеНЦJlil.1ЬНО;_ поле. Силу, действующую на частицу со сторопы впешнеrо поте 1" / . ; i :11 !! , !I ; ! 111\ "111 I j ., , i 1!1 ,1 1 1 '/ I 1; 1" 1I 282 'Jloro поля, запишем в виде , F == Mt2z, (7.97) частота колебаний частицы, удовлетворяющая условию ff ........ Д я простоты оrраничимся одномерным движением вдоль ,""дву:уровневой частицы в поле u плоской беrущей волны с вол , веНТОРОМ k == ke z и частотои (о) == kc. аrая выполненными условия (7.11) и (7.12), для описания О:Ия частиЦ используем уравнение Ланжевена === J2z + (1'/2) VотдG [1 + G + (Q kvz)2(1'/2(2]1 + s (t). (7.98) . охастическая сила S (t) имеет тот же смысл, что и в ypaB ., "(7.62). Коэффициент импульсной диффузии, отвечающеи силе определяется суммой (7.58). !:соответствии с уравнением (7.98), при Q > О резонансое 'евие HarpeBaeT, а при Q < О охлаждает частицы. Положим 10 И рассмотрим движение холодных частиц, имеющих проек . скорости I V z ! [ Q [/k. (7.99) \\,( словии (7.99) сила cBeToBoro давления может быть разложена п' по V z около средней скорости <V z ) == О. После разложения уравнение (7.98) может быть разбито на уравнеuние для cpeд <'. оординаты Z и уравнение для относительно и координаты !,Z. Zo. Урав;ение для средней координаты Zo имеет вид t2zo + (1'/2) voTrP [1 + G + (2Q/1')2]1 == О. (7.100) равнение означает, что сила cBeToBoro давления смещает поло я равновесия частицы из точки Z == О в точку Z == zo. Второе ецие дЛЯ V; == V z имеет вид dv/dt == t2z' V + s (t). (7.101) ;1писывает охлаждение частиц силой трения и с коэффици динамическоrо трения == (4RG/'Z)(2[ Q [/1')[1 + G + (2Q/I')2]. (7.101) отвечает коэффици (7.102) астической силе S (t) в уравнении коростной диффузии k Си == (1'/4) v'J'Д (1 + CGzJ G [1 + G + (2Q/y)2]\ (7.103) ';:a. zz коэффициент анизотропной диффузии; CG zz == 2/5, KK Линейно поляризованноrо, так и для ЦИрКУЛЯрПО поляриз oro света [63]. стациона рном реш:име (t 1) решение урй. впенил (7.101) одит К максвеллбольцмановскому распределению М! [ М [и + j2 (z zoPJ ] . w (z, v z ) '2nk r ,z' ехр '2k Б Т (7.1U4) 283
Температура частиц и ширина пространственноrо распредеJJе определяются соотношением !l1!1I т МСz/kБ (1 + сх zz )(пу/8k Б )[(1 +G)(y/2 [Q IH2 (1 Q I/Y)J, (7.10 Z2 2k Б Т/Мj2 (1 + сх и )(пу/4Л1р)[(1 + G) (у/2/ Q 1) + 5) + 2 (1 Q l/y)J, (7.106) причем значение средней скороти удовлетворяет УСЛовию (7.99) Минимальные значения Т и z достиrаются при раССТРОЙI\е Q . == (y/2)(1 + G)1/2; . "" T min (пу/4kБ)(1 + cx zz )(1 + G)1/2, ZiП (ny/2Mf2)(1 + cx zz )(1 + G)1/2 2k Б Т min/Mj2. 1. ,1 (7.107) (7.108) Для атомных ионов характерные значения приведенных т- ле- личин являются следующими. При у/2л 2.107 rц, j/2n:::: == 106 rц, G == 1 имеем T min == 2.104 К, а Zmin:::::; 5.106 см. Существенно, что средняя аМПJIИтуда движения охлаждеНноrо иона удовлетворяет уСловию Zmin < 'А. (7.109) В этом случае реализуется так называемый режим Лэмба Дине [1.2J, коrда доплеровское уширение исчезает изза оrраниченной амплитуды движения. б. Силь1tая связь с потeuциалЬ1tЫМ полем иy). В этом случае атомная частица не может рассматриваться как свободная. Бла rодаря большой величине частоты колебаний j в случае сильной связи необходимо рассматривать взаимодействие излучения с со- ставной системой атомная частица + потенциальное поле, которая имеет дискретные значения энерrии nпf. В результате TaKoro вза- имодействия происходят квантовые переходы составной системы между дискретными колебательными состояниями. Таким образом, радиационное охлаждение атомных частиц должно описываться квантовомеханически. И лишь при энерrии частицы, большей по с( о J":I. A , , , Ы О 2 l' (,)0 l' (,)0 (.)1)+ l' (,)п'" 2 l' (д о l' (,)0 (;)о+Т Рис. 7.16. Спектр поrлощения локализованных атомных частиц при сред- ней колебательной энерrии: а <е)?> пf/2j б <е) ::::; fif/2 сравнению с энерrией нулевых колебаний (e v lЦ), радиаЦИОll1l0: охлаждение можно рассматривать на классическом языке. На чllе именно с классическоrо случая. 284 лассической точки зрения rармонические колебания центра ](атоМ:НОЙ частицы расщепляют спектр резонансноrо поrл . на спектральные линии, имеющие частоты (1)n (1)0 ='= , 11. п === О, 1, 2,. . .) (рис. 7.16а). Каждая из таких спектральных ,! отвечает оптическому переходу, сопровождающемуся изме Э не р rии колебаний частицы. При совпадении частоты е:М: u й волны Ш с одной из низкочастотных линии спектра поr . е: я , например с линией поrлощения на частоте (1)0 j, воз eHll e СОПРОВ?rIщается поrлощением энерrии п ((1)0 1). По ЬКУ обратныи переход в основное состояние частица соверша: счет спонтанноrо распада с излучением фотона с энерrиеff то в результате она теряет энерrию nj. Эта энерrия отбирается' tвврrии движения центра масс . цы, что приводит К замед колебаний. В соответствии IlM классическим объясне явление радиационноrо ox дения локализованных частиц ло название «sidebaпd coo . [8, 9]. ''!Рассм:отрим теперь радиацион (до с..> '€lхлаждение на KBaHTOBOMe ическом языке. С квантовой и зрения отдельные состояния ой частицы определяются ее ренним состоянием (11) 12») и состоянием центра масс t rде v О, 1, 2, . . . KO тельное квантовое число (рис. ). Состоянию 1 v) COOTBeT . ет колебательная энерrия . nt (v + 1/2). При поrлощении На резонаЩ;НОl'О излучения с отой (1) < шо возбуждение u ицы сопровождается уменьшением ее колебательнои энерrии. имер, при поrлощении фотона с частотой (1) == (1)0 j проис т Переходы 11, v) >12, v 1) (рис. 7.17). Таким образом, поrлощении низкочастотноrо излучения осуществляется дача части колебательной энерrии в энерrию BHYTpeHHero. . аяния. Механизмом, ответственным за передачу энерrии, явля эффект отдачи. При спонтанном распаде возбужденноrо COCTO атомной частицы ее колебательное состояние в среднем OCTa неизменным. В связи с этим в среднем в каждом элементарном «поrлощение + спонтанное испускание фотона» частица Te Энерrию и охлаждается. вантовомеханический расчет случая сильной связи, выполнен для одномерноrо движения [37], показал, что наиболее rлубо kОхлаждение достиrается при Q (1) (1) о == j. в этом слу Средняя энерrия частицы оказывается близкой к энерrии 12,2:> 12,1> 12,0> 11,2> 11,1) 11,0) Рис. 7.17. Энерrетические co стояния атомной частицы в пара болической потенциальной яме' и переходы, ответственные за. охлаждение частиц 285.
" I 11' 11I 1 1' 11 I i ' 1 1 11 1'1 I '! 1. ' . 1 ,1 1 ., I " 1 ' I , '1. 1:1 '::1 ,i: li 11. Ir; нулевых колебаний (8) == tif [1/2 + (7/12).(y/2j)2]. (7.110) Блаrодаря значительному превышению энерrии п! над 3HOPrIi " отдачи R == 1i 2 k 2 /2M аМплитуда колебаний а холодных час'f el! с энерrией (7.11 О) оказывается значительно меньше длиныI Ii товой волны (режим Лэмба Дике [1.2]) Cl!e_ (а/л) == (1i 2 k 2 /2Mf)1/2 < 1. (7.111) Спектр поrлощения холодных частиц с энерrией (7.110) СОСТ о u u б 1I'I' из сильнои центральнои компоненты и двух сла ых боковых 1\0 понент (рис. 7.166). Центральная компонента отвечает перех.о:- 11,0) >I 2,0), а боковые компоненты отвечают переходам 11,0>--: > 12,1) и 11,1) 12,0) на рис. 7.17. Строrая теория движения локализованноrо иона в поле лааер_ Horo излучения дана в [351, а CTporoe рассмотрение радиаЦИОНIIоrо охлаждения ионов на основе стохастическоrо уравнения ФОI\Rе- ра Планка дано в [1] (rл. 11). 7.6.3. Эксперименты по лазерному охлаждению ионов. Первые эsсперименты по радиационному охлажению ионов были Про- ведены в Национальном бюро стандартов США [27, 28, 32] с по мощью ловушки Пеннинrа и в rейдельберrском университете [29 31] с помощью радиочастотной квадрупольной ловушки. Подроб- ное описание этих экспериментов с ионными ловушками дано в в [1051. в экспериментах [27, 28, 32] с ловушкой Пеннинrа было осу- ществлено охлаждение ионов Mg+. Характерные размеры ЛОВУШRИ составляли Ро == 1,64z o == 0,63 см. Типичные параметры электро- маrнитноrо поля (а о == 7 В, Н о == 104 Э) обеспечивали частОТЫ колебаний: (J)a == 200 кrц, (J)c == 625 кrц, (J)т == 30 кrц. Время хранения ионов при давлении остаточноrо rаза в ловушке при р ;(; 1010 Торр составляло один день. Для получения внутри ло- вушки ионов использовалась ионизация пучка атомов Mg электрОН- ным пучком, пересекавшим атомный пучок в центре ловушки. Ох- лаждение ионов Mg+ осуществлялось непрерывным лазерным из- лучением с длиной волны л == 280 н:н, отстроенным в низкочастОТ- ную часть от одной из зеемановских линий первоrо резонансноrо перехода 38281/2 > 3р 2Р з/2' Для измерения температуры охлаждаемых ионов исполъЗО- BH,:rOCb два метода. Приближенная оценка температуры осуще- СТllлялась реrистрацией тока, наведенноrо в электродах ловуro! движущимися ионами. Наведенный ток пропорционален иоНII01l температуре при фиксированном числе ионов. Более точное IIэме- рюше температуры достиrалось измерением доплеровской ШИРIIIIЫ линии поrлощения резонансноrо перехода иона. Результаты 1IЗ- мерения ионной температуры показали высокую эффективнОСТЬ радиационноrо охлаждения ионов. Так, в одном из первых ::H{CU e - риментов [27] включение лазера с расстройкой Q == ш (1)0 2 rrц, далекой от оптимальной, уменьшало температурУ 11°' 286 11 .1 11 ,1 1 11 11 ,1 "0'1' 700 до 40 К. Заметим, что начальная высокая температура ОБ была создана HarpeBoM ионов тем же лазерным излучением,_ 'JJpn поло;+,ительной расстройке частоты Q > О. )fnвимальная «температурю> отдельноrо иона Mg+, достиrнутая "СJIериментах с ловушкои Пеннинrа по измерениям доплеров 'oit лnнии резонансноrо оптическоrо перехода, достиrала в [32] ;,;, 5.1 02 К. В этом эксперименте частота одноrо лазера быда , fR3 расстроена в отрицательную сторону перехода (281/2' тJ == , 1/2)> (2Р3/2' ТnJ 3/2), чтобы обеспечить радиационное 'аiКдение иона и наблюдение ero флуоресценции. Частота BTO пробноrо лазера непрерывноrо сканировалась вдоль ЛИНIIИ е:х:ода (281/2' тJ == 1/2) ( 2Р 3/2' тJ == 1/2). Форма ли . Dоrлощения излучения пробноrо лазера определялась по умень- ю интенсивности флуоресценции. Результаты этоrо экспе- . вт а, отражающие вклад как спонтанноrо, так и доплеровскоrо lсрл /' ,,: ::: .:-.::::::= . ..- /' "/ . ..- / / i I . I I I , I I I /'1 /v Уробень фона I -100 о 100 Q,Nru, . 7.18. Ультрафиолетовый переход индивидуальноrо иона 24Mg+, свобод- от доплеровскоrо уширения, наблюдаемый с помощью схемы двойноrо eCKoro резонанса с усилением чувствительности (см. схему ниже на рис. . а) [32] (сплошная линия эксперимент, штриховая расчет для Т == == 100 мК, штрихпунктирная Т == О К) рения, показаны на рис. 7.18. На этом рисунке проведены так- ,результаты расчета формы линии для температур О и 0,1 К. , НКа экспериментальных данных, лежащих между этими рас- 8ыми кривыми, дает Т == 0,05 + 0,03 К. экспериментах по радиационному охлаждению ионов в ра- астотной ловушке было достиrнуто хранение одноrо иона На+ температуре 102 К. rеометрия радиочастотной ловушки оп- ,8лялась параметрами РО == 11 2zo, Zo == 0,25 мм. Амплитуда при- 8HHoro напряжения была взята U о == 200 В, частота Q == О мrц. Этим значепиям соответствовала частота аксиальных .,8баний ш z w 2 мrц. Инжекция ионов в ловушку ocy 'rВлялась ионизацией атомов электронНым ударом. 287
I I . ! I: 1.1'1 11 I\I! ,1 , " '11 ! i 1I ! i :1 I t, 1" ,'1 '1 Для' радиационноrо охлаждения ионов Ва+ был выБРан зонансный переход 6281/2 62Рl/2 С длиной волны л == 49:1,4 Ре- верхний уровень этоrо перехода распадается не только в Основ H, 'Состояние 6281/2' но и В метастабильное состояние 5 2 D 3/2 (дл: ое волны перехода 62Р1/2 52D3/2 равна 649,9 нм). Поэтому Н 3I\ cn lJ: a. риментах с Ва+ использовалось два лазера. Основной лазер lI e - 493.4 нм охлаждал ионы, а дополнительный лазер на 649,9 II использовался для возбуждения атомов из метастаБИЛьноrо С 0- стояния, препятствуя таким образом уходу ионов из реЗОнаlIС ц ,с основным излучением. Взаимодействие ионов разноrо сорта друr с друrом в ЛОВУIЦI\е приводит к уравниванию их температур, и поэтому при лааеРIIОAr .охлаждении ионов одноrо сорта наблюдается охлаждение и ПОнов друrоrо сорта, не взаимодействующих с лазерным излученпеAr. .это явление, называемое симпатическим охлаждением, наблюдц_ лось для различных изотопов Mg+ [106] и для смеси ионов 198Hg+ и 9Ве+ [107]. В последнем случае при лазерном охлаждении ПОIIОВ 9Ве+ происходило юхлаждение ионов 198Hg+ до температуры менее 1 К и наблюдалось отчетливое уменьшение доплеровской ШИРИНЫ !Перехода 6s 2 8 1 / 2 (т] == 1/2) -+ 6р 2Р l/2 (тJ=== + 1/2) от 1,4 rrц при комнатной температуре до 100 мrц. Симпатическое охлажде- ние принципиально позволяет охлаждать атомные и молеКУЛярные ионы, для которых трудно подобрать схему циклическоrо взаимо- действия с лазерным излучением. s 7.7. Получение узких резонансов путем охлаждения частиц Охлаждение атомных частиц является мощным методом по- .лучения узких и особенно сверхузких резонансов, свободных от доплеровскоrо уширения, несколькими путями. 7.7.1. Возможные пути получения узких резонансов. Прежде Bcero, уменьшение температуры частиц автоматически нриводит к радиальному сокращению доплеровской ширины. Таким бра зом, представленный в данной rлаве еще один метод нелинеиноrо взаимодействия атома с лазерным излучением, наряду с рассмот- ренными в предыдущих rлавах методами насыщения поrлощениЯ и двухфотонноrо возбуждения, может рассматриваться как метод спект р оскопии без доплеровскоrо уширения. Эта ВОЗМОfIШО СТЬ пеJ{- успешно продемонстрирована в экспериментах по получению с 06] тров без доплеровскоrо уширения изотопных ионов Mg+ [28, 1 (рис. 7.19). На основании измерений спектров BblcoKoro разреmе:::в охлажденных ионов Mg+ в ловушке Пеннинrа получены даН }(, {) Р езонансных частотах изотопных сдвиrах и сверхтонкои стРУ , С итl- туре перехода 3s 2 8 1 /2 3р 2Р з/2 С высокой точностью. разВ т ем непрерывных перестраиваемых лазеров уф диапазона это метод может быть распространен на мноrие атомные ионы. Очень интересные результаты получены в [108] при лазе рно о _ я коТ охлаждении ионов Hg+, схема используемых уровнеи дЛ Ь' poro показана на рис. 7.20а. Для охлаждения используетсЯ сил 288 азрешенный (электричеСКIIДИПО.тIЬНЫЙ) переход на 194 нм, ", р s:аблюдения узкоrо резонанса запрещенный (электриче 11 а др упольный) переход на 281,5 нм, как это было предложе- б атЬ при лазерном охлапщении неитральных атомов в ра оте ел П Я О Н + J В миниатюрнои разночастотнои .тIовушке ау,! и ны g . ощью лазера на 194 нм, обеспечивающеrо насыщение 8 'p]1epexoдa и скорость рассеяния фотонов 2.108 с- 1 , была до- rs:yтa температура ионов 1,7.10-;] К. На С.'lабом 8 > Dперехо- 'Jkаблюдались узкие .'ПlНип излучения без доштеровскоrо ушире- ]1редсказываеIые теорией: центральная Кo:Iшонента и боко- компоненты, как это показано на рпс. 7.16. По отношению l' I зrrц :о [ Mg ff Резонсщсныц перехоо (3528,/2' тJ1/2)""" (3р 2 Р з / 2 . т J - 3/2) 25 Mg v . 7.19. Спектр одноЙ зеЮIaНОВСКОll компоненты лазрно охлаженных в 2<I,25,26Mg+. Доплеровскал ширина при коынаТНОII температуре длл линий около 3 I'[ц. Непосредственно лазерным излучением охлаждает ел только J'lOH 24Mg+ [106] Нсивностей центральной компоненты и боковых компонент , делена температура ионов, близкая к теоретическому преде- .на рис. 7.206 показан спектр центральной КО:\Iпоненты и одной ,Ьвой компоненты перехода 28 1/2 > 2D 512' измеренный с высо- разрешением. Достиrнутая ширина резонанса (30 кrц) опре- Я:лась флуктуациямп частоты .тIазера, и поэтому ожидается 'Учение более узких резонансов с шириной, блпзкой К естест- ой ширине (2 rц). (Наблюдаемое уменьшение ширпны доплеровскоrо контура на . БУждаемом квантовом переходе вполне 1\1Оа,ет быть достиrнуто П. Чсоотасn 28!!
методом насыщения поrлощения. На первый взrляд, этот (J'j ной метод нелинейной лазерной спектроскопии без ДОПJlер(jн(еец- уширения не слишком расширяет наши возмотности. () oro '7 ab это не так. '" странение доплеровскоrо уширенпя возБУ;J..ti1l'J "о перехода охлатдаеиых частпц представляет только малую Щ'Р Oro ну <<айсберrю> более rлубоких ВОЗМО/I,ностей метода лазеРI!ОI(j IlJII_ .IaFIщения в спектроскопии BblCOKoro разрешения. Ох_ Вопервых, при охлаждении ионов происходит устраШ'Ние JIepOBCKoro уширения на всех ero Квантовых пе р еХО д а \ OII_ , , а l! { 2 только на возБУ;I;.:rеН l! е p . 5d r1 бр 2 3/2 IJlИ с.вязанных с нюl IIеРе_ / [2 ходах, как во ВСР\ IIРе_ 5d 9 бs2 JJ:'S/2 дыдущих :lJетодю. Это l2 l представляеt большой 1!1I 5/2 .- 184Н!", терес для по..ученин у.1Ь- траузких резонансов l!a / 281,5 нн запреш.енных квантовых " d 10 '" 2" , V переходах ; охла,I;ClI'l!НЫх и. vS "1/? а Э ' - частиц. та. ВОЗМО',!\ность обсуждалась; как Ц.1Я IIO нов [109], Ta и для атомов [13] в первщх преЦ:lOiRе- ниях по лазерному o\..aп, дению аТО:lпiых частиц. BOBTOPblf' для ХО.l0Д- ных аТО:lШЫ:t" частиц cy щественно ,уменьшается вклад квадр,аТИЧНОI-О аф фекта Допле!ра, который, соrласно (1.38), ЯН.'lяется OCHOBHbl:l1 ПР,епятствием к получению У;'lьтраУЗЮIХ 11 сверхстаби..ьных ре;юнан ( , :. сов С добротностыо Q}> БО О 50 120 134014001450 Q.кrц > 1011. Например, д.1Я НеNе/СН4лазера CBlIr инеоднородное упшренп е резонанса за счет ква,1ра- тичноrо эффекта доп.тера составляют около t50 [1\ :rIрИ Т 300 Н. С.пе,10ва- тельно, для умеНЫl1еНIIЯ СДВИl'а и уширен ин y;JI\or o резонанса в СН 4 на л == 3,аа :lIЮ1, обуc.rJ()в.l- Horo квадратичным эффектом Доплера, например дО (j(J)/Ш 10 ' необходимо понизить температуру мо..екул СН 4 дО значениЯ т 0::= M k c 2 ОШ ;::::::;о,17Н. i7.11 2 ) Б W ь низкая трансляционная температура для свободных атомов леВУЛ недостижима, вероятно, никакими друrИ!llИ методами, 1\Iе радиационноrо охлаждения. l3третЬИХ, низкая скорость ДВИ;J,ения атомОВ в охлаащенном "ве существенно увелпчпвает время взаимодействия атомов 'робвы:м световым полем. Это прпводит к уменьшению пролет . о УП1ирения (1.17) узкпх резонансов, которое является OCHOB оrраничением при получении ультраузких резонансов Hacы я JIоrлощения и двухфотонноrо поrлощения. Например, для ьП1евия пролетноrо уширения до относительной величины . (J) 0::= 1011 при Т ::юо К приходится использовать световой "ОН с диаметром а 30 см (rл. 8). В то же время ДJIЯ У!llеньmе JIролетноrо уширенпя узкоrо резонанса в СН 4 дО rораздо MeHЬ _ значения I1ш/ш 1013 при диаметре пучка а 10 см таточно ПОНИЗIIТЬ те:lшературу до T.== J ;w k 2 a 2 ( ш ) 2 ;::::::;'1Н. (7.Н:1) Б . (U ВТ увелпчеНIIЯ вре:llени взаимодействия со световым лучом "медленных частиц особенно удобно использовать в сочетании одом пространственно разнеGенных световых полей, paCCMO ым в rл. 6. четвертых, ультрахо.10дные частицЫ мотно хранить и Ha пивать ДО,!Irое время :!Ибо в электромаrнитной ловушке ионов, в световой ловушке нейтральных атомов. В этом случае время . 'модействия атомных частиц с полем практически не оrраничено олетное уширение (1:17) полностью исчезает. На этом пути но ожидать полученпя ультраузких спектральных резонансов , спериментах с МИНИ:l!альным числом атомных частиц. {Наконец, впятых, при охлаrIщении атомных частиц происхо ,пространственное отде:Jение резонанс но охлаащенных частиц от частиц дртоrо сорта. Это свойство y_J,e использовалоеь для pHoro разде,.ения паотопов методом отклонения атомов под ,ствием резонансноrо cBeToBoro давления [6, 71. Однако эта oco " ость метода .1aaepHoro охлаждения представляет несомненный . рес и Д.1Я спектроскопии редких, например изотопных. )40В. :Рассмотрим теперь cxe:l!bl получения еверхузких резонансов на еЩенных переходах IЮНОВ и интеркомбинационных переходах Тральных атомов в соответствующих ловушках. ,7.7.2. Ультраузкие резонансы на запрещенных переходах ло З0ванных ионов. Д.;IЯ елучая локализованных в ловушке ox Денных ионов преДЛО;I,ено несколько ехем получения ультрауз Оптических реаонансов на однофотонных [10Н] и двухфотон . [110] переходах. 'Очень узкие резонансы :l-юашо получить на ;запрещенных элек ННых переходах локализованных и охла;lщенных ионов [105]. , такой це.'Ш вполне приrодны ионы V 1 1 rруппы э..ементов таб ; t.J: Менделеева, а именно Tl+, 1ll+, Са+, Аl+, 1:)+. Д:тя этих ионов 10* 291 Jфл 0000 00 о ' у о 0000 ОС О 090 О О о 00 00 0.95 о,ЭО .1 I 11 I ,1 ' l' 17,85 о 0;80 Рис. 7.20. .JIазерное охлаждение локали зованных ионов Hg+: а упрощенная схема уровней энерrии и переходов, используемых для uхлаждения (194 нм) и наблюдения узких шший (281,5 ны); 6 спектр перехода 5d 10 6s 2 S 1 / 2 (m J == 1/2) .......5d 9 6s 2D 5/2 (т J == 1/2) одиночноrо ox лажденноrо иона, наблюдаемый по llзме нению флуоресценции разрешенноrо пере хода 5d 10 6S2SJ/2 5d 10 6р 2Pl/2 [108) , i 290
метастабильные наиболее низкие зр оуровни имеют ИСКЛЮЧИТе' но большое время ,ЫIЗНИ, что соответствует очень малым с" ! . ,11_ l ее венным ширинаI. Например, оценка времени ,ЫIЗНИ "р( Т- 33 Р О АР дает значение естественной ширины 1 05 rц. На ЭТОI o:liil вании Деме.lЫ выразил уверенность в возмотности спектрос .0- у 1(0- пии охла,кденных локализованных ионов с разрешающеи ("ПОе ностью 1018 (!) [33]. 00- Общая СХЮIа получения улыраузких резонансов для ';Щ,а' j . 11- зованных охла,кденных ионов основана на пспользовани!! B' связанных переходов с общим OCHOBHЫI УРОВНЮI. Один pa:3PE'lU e JX u ныи переход используется для охлаждения иона .lазерным п:з.. у u .,у- чением, авторои, запрещенныи, переход используется для наО.1Ю_ дения сверхузкоrо резонанса с помощью BToporo пробноrо .1азера Такая схема уровней в некоторых случаях позволяет реа.lИЗоват очень чувствительную схему реrистрации, вполне Приrодн\"1O д.'!л экспериментов с одиночными ионами. Такой ПрИIер МОНОИОНноrо осциллятора с ионом 205Tl+ рассмотрен ДемеЛЫОI [109]. Анало_ rичный метод приrоден и для ионов Hg+, схема нижних УрОВней KOToporo показана на рис. 7.20а. Теоретически спектр однофотонноrо ПОl'лощения лока.1Il30- ванных ионов рассматривался в работах [111, 112J, rде было Пока- зано, что резонанс однофотонноrо поrлощения имеет естественную ширину. Возможности достижения предельно BblcoKoro разрешения (на уровне 1018) про анализированы в работе [113J. Возможно таЮI,е получение узких резонансов двухфотонноrо поrлощения ионов, как это было paCClOTpeHO в [110) на ПрШlере ионов 201Hg+, локализованных в ловушке Пеннинrа. Резонанс двух- фотонноrо поr.'Iощения может наблюдаться на переходе мепЩУ каким-либо Iаrнитным подуровнем OCHoBHoro состояния 81/2 и подуровнем возбужденноrо состояния 2D 5 / 2 (рис. 7.20а). ДЛJl на волны пробноrо лазерноrо излучения ДО.l'hна состаВ.lЯТЬ 563,2 нм. Поскольку в ловушке Пеннинrа используется MarHJlT ное поле, то в качестве рабочих следует выбирать Iаrнитные под- уровни, для которых отсутствует линейный эффект 3еемана. Время rrшзни подуровней возбужденноrо состояния равно (),11 е. Поэтому возможно получение узких оптических резонансов с ;J;06- ростностью Q == 7,4 .1014. Расчет стаби.lЬНОСТИ и ВОСПРОИ:ЗВОДJl- мости частоты показали [110] что для 201Hg+ эти значения lOrYT составлять величину J'1(j)/ (j) ;:::::. 1 015. Такая точность lOжет до('Тш'а- ться при 105 хранимых холодных ионов Hg+. 7.7.3. Улътраузкие резонансы на запрещенных переходах ато- мов. Для получения очень узких резонансов радиационно o.larJ\- денных атомов вполне приrодны, например, интеркомбипаЦ!lоIl- ные переходы четных изотопов щелочноземельных атомов 2!j\1g, 4ОСа, BBS r [13]. Эти изотопные атомы имеют така,е сильные разре- шенные переходы, приrодные для лазерноrо ох.lаIlщения. ()снов- o,j- ные характеристики разрешенноrо охла,кдающеrо и интерI<'pJ бинационноrо пробноrо переходов указанных атомов приве;J;еII в табл. 7.1 [80]. 292 . 11 J!I Ц а 7.1. Параметры охлаждающеrо и пробноrо квантовых одов атомов 2'Mg, 'ОСа, 88Sr, приrодные для получения lraY3KJ!lX стабильных резонансов методом лазерноrо ОХ:Iaждения изотопный атоМ 1 'ЧIg "Са 8<Sr \(;ильный оптический переход для хлаждения 't. ДЛJ!lна волны, нм . Естественная полуширина '; ЛJ!lНИИ, Мfц '. интенсивность насыщения, Вт/см 2 Температура охлажденных аТОМОВ, К . скорость охлажденных а то- мов, см/с . абый оптичеСlшii переход д:ш I!Koro резонанса Длина волны, ЮI с Радиационная ширина, fц . Доплеровская полуширина после охлаждения, Мfц Сдвиr изза квадратичноrо i;:" эффекта Доплера, fц 3'80 3'Р, 4'80 4'Р, 5'80 5'Р, 285,2 422,6 460,7 39,4 17,4 12,8 0,44 O,oti 0,03 2 .1O" 8.10. 6.10' 117 57 3/, 4;)7,1 657,3 609.3 о8 420 6400 2,6 8,7 4, 5.103 8. ш. 3.10' 8 табл. 7.1 хорошо видно, что дает лазерное охлаждение He вдственно для получения узких резонансов II что может быть . ощью охлажденных атомов достиrнуто потенциально. Видно, лубокое охлаждение атомов уменьшает доплеровскую ширину . .ro KBaHToBoro переход а примерно в 103 раз, Но остаточное ровское уширение в 103105 раз превышает предельную ши "узких резонансов на пробном переходе, обуслов.lенную радиа 8ЫМ уширением. Ясно, что эта потенциальная возможность 'на быть реализована в сочетании с друrими 1етодами YCTpa ,Я доплеровскоrо уширения. Например, можно применить Me ""J1асыщения поrлощения в пучке ОХ.:Jапщенных атомов. В этом '< е основной вклад в ширину резонанса будет давать ушире ..Изза конечноrо времени взаимодействия атома с пробным по с Однако изза низкой скорости ОХ.lаащенных атомов требуемые :Подавления этоrо уширения диаметры а пробноrо .lуча сравни ':0 малы (а;2; 2 см для 24Mg, а 0,14 CI д.lЯ 4ОСа, а 5. см для 88S r ). Таким образом, сочетание lетода rлубокоrо .PHoro охлаащения атомов с методом насыщения поrлощения . Циально вполне обеспечивает получение уаьтраузких pe Нсов с ширинами 102103 rц. в случае, если не удается дo , уть предеJIЬНО возмо;пноrо охлаащения атомов, увеличение )(орости моашо скомпенсировать увеличением диаметра проб CBeToBoro пучка или даже перейти к методу пространственно Нансных световых ПО.'Iей (rл. 6).
r ла в а 8 Вел иnейnые резоnаnсы в спектроскопии Разрешающая способность обычных методов оптической С П ек- троскопии оrраничивалась возможностями спектральной аппара_ туры, доплеровскими уширениями линий поrлощения и излуче_ ния. Для Toro чтобы проводить исследования Б.ТIИЯНИЯ различны! внешних факторов на форму линии, приходилось работать при сравнительно высоких П.1:0ТНОСТЯХ rаза. Естественно, что при ЭТОм различные тою,ие дета.1:И структуры уровней, взаимодействия ча- стиц при столкновениях и др., терялись. Узкие нелинейные резонансы, индуцируемые лазерным И3ЛУ чением при насыщении доплеровски уширенных переходов, леrли в основу нелинейной лазерной спектроскоп-Ии Методы нелиней ной спектроскопии обладают чрезвычайно высокой разрешающей способностью и позволяют проводить исследования с высокой точ ноетью в rазах низкоrо дав.тrения. rетеродинные методы дали воз можность измерять разность частот переходов с абсолютностью, точностью, которая характерна для радиодпапазона, и использовать радиофизические методы реrистрации резонансов. Стало RозМОjf;- Hbl.\f получение данных о временах релаксации отдельных уровней, дифференциаJIЬНЫХ сечениях упруrоrо рассеяния атомов пли .\[0- JIекул при СТО.1:кновениях путем наблюдения формы узких резО- нансов. Про ведение экспериментов с относительной точностью 1 011 1 013 сделало вою,ю;кным исследования квантовых J! реля- тивистских эффектов. Ранее в оптической спектроскопии этп ЯБ.'Iе: ния обычно не принимаJIИСЬ во внимание. В не:тинейной ЛLlзеРПО Jl спектроскопии cBepxBblcoKoro разрешения стал неоБХОД!I.\[ учеТ пролетных эффектов. В этой r.1:aBe мы рассмотрим вопрос о разрешающей способнО- сти и чувствительности методов нелинейной лазерной спектроСJ{О" пии, факторы которой влияют на форму узких нелинейных резо- нансов. Основное внимание будет уделено наибо.1:ее подробно раз- работанному методу насыщенноrо поrлощения. . Основной вклад в однородную ширину 2r вносят эффеJ{тJJ. 1) радиационныЙ распад уровней; 2) столкновения частиц; 3) J{; нечное время ПрО.'Jета частиц через световой пучок. Для получе IJJ ъl узких резонансов обычно используются переходы меn:щу ОСНОВНР! [', I 2Н] лfОil{ИВУЩИ'\[ состояниями. Для колебательновращатеJlЬНЫХ 'OДOB молеку.1: время жизни возбуащенноrо RолебатеJlьноrо я вия лежит обычно в пределах 101102 с. До ПОс.теднсrо 'еВИ еще не удавалось получить резонанс на Rолебательно ательных переходах, ширины ROTOpblX оrраничиваЛI!СЬ бы , ацИОВНЫМ временем жизни. 1Пирипа их определяется !;ТОЛR ИЯМИ или пролетными эффектами. В области НИЗ,ки.х даВJlе . ,поведение ширин нелинейных резонансов в зависимости от I осТИ rаза качественно отличается от ранее наблюдавшеrося 'J(вовительноrо уширения доплеРОВСRоrо контура. В области 'их давлений зависимость ударноrо уширеНIIЯ нелинейных , авсО В стаовися неJIинейной, а константа удаjJНоrо ушире звачительно БО.'Iьше константы доплеровскоrо ROHTypa. Форма то резонанса становится сложной, состоящей из узкой части лее широкоrо пьедестала [1]. Указанные особенности доведения 'иавсОВ обусловлены влиянием упруrоrо рассеяния 'Частиц на '. е уrлЫ. Внимание на это было обращено еще в 1972 r. [2]. , . . . электронных переходов радиационная ширина для переходов , у основным и метастабильным состояниями лежит в: пределах ,: 104 rц. KaR и в случае колебательновращательнх перехо i,J:lOлучаемые ширины линий определяются сто:iКIювениями. вое значение столкновительноrо уширения имеет значение цjТорр. Поэтому для получения резонансов с шириной менее оrц необходимо использовать давление меньшее 104 Торр. , а свободноrо пробеrа частицЫ при этом становится 'более дe . сантимет'ров, т. е., как правII.'IO. значительно превышает ные попере.чные размеры полей 1 '1 О см. В этих случаях CTa 'туя принципиально важным учет Rонечноrо времени. взаимо ]JИЯ частиц изза пролета, т. е. пролетных эффеRТОВ. Имеется лько аспектов этой проблемы. При больших временах жизни ей перенос дипольноrо момента часТ}щ и ИЗ.\lенение зави('и ,. частиц на уровнях будет происходпть на большие расстоя , о сравнению с размерами cBeToBoro пучка. В полях сложной i Ы это существенно МОп\ет повлиять на форму УЗRИХ резонан.,. /При этом форма резонансов и условия их получения оказыва зависящиш ОТ конфиrурации полей. Ширина :шнии здесь , ,.. Деляется ооратным временем про.1:ета частицы .\lеа;ду поля:\!и. .овые особенности обусловлены своеобразным хара-Ктером He ,родноrо насыщения в ПрО.1етной об:тасти. Прп оптимальных виях для интеНСИВНОСТI1 резонанса Cl'O ширина у и параметр ени я G среды определяются среднетепловой скоростью aTO 1 "'-' '0 , rде То d/u, d размер rауссовой моды в поrлощении, ,.(2рЕТ о /п)2. Очевидно, что при уменьшении давления У и G Вменяются. При малых насыщениях начинает проявляться Имость параметра насыщения от СRОрОСТИ частиц. Это при т к сложной форме резонанса, Rоторая начинает зависеть от пия rаза и интенсивности поля. Принципиально важным для Тоскопии и возмоа,ных ПРИЛОf[,ений оказалось то, что размер оп производной поrлощения по частоте у опредеJlяется только H;)
1:' i I :: 1 : :! l i " l ' ' 1 I i ,. , , , , однородной шириной 2r. Теоретически это предсказано в [3 и энсперимента'lЬНО исследовано в [4]. Явление оБУСловлено 111 тической селекцией частиц по сноростям. Основной ВКлад !I 11 ОП- лон производной дают «холодные» частицы, скорости которых t! al\_ < dr. Эффентивная температура частиц, которые отвечают За ; резонанс, Т эфф == (rTO)2T о, rде Т O температура rаза. ДЛЯ O! лучения сверхузких резонансов и их использования дЛЯ ОПТII: о- сних стандартов частоты это может быть важным изза реЗI\:- уменьшения влияния квадратичноrо эффекта Доплера. СДВИf р о зонuанса здесь бует == (rTo)20, O == (и/с)2ш/ KBaдpaTЦ: ныи доплеровскии сдвиr линии, соответствующии температур rаза То. Кроме этих основных имеется еще MHoro друrих факторов е влияющих на форму резонансов. ' I'j 8. 1. Ширина нелинейных резонансов 8.1.1. Влияние столкновений. Хорошо известно, что CTO.'lKHobe-- ния частиц друr с друrом сбивают фазу дипольноrо момеНта, рас- сеивают их на не который уrол. Это, естественно, увеличивает ПII!- рину HepaBHoBecHoro распределения атомов по СНОрОСТЯJ\I. Оба явления происходят одновременно в одном анте стОлкновения. В отличие от уширения доплеровсноrо нонтура нелинейные ре- зонансы даже в присутствии сбивающих фазу столкновений O:Кa зываются чувствительными таRже R упруrому рассеиванию на ма- лые уrлы е. Описание влияния столкновений в этих условиях требует HOBoro подхода. СпеRТРОСRопичеСRие характеристики резо нан са при столкновениях необходимо прямо СВЯЗЫВАТЬ с амплиту дами упруrоrо и неупруrоrо рассеяния. Последние MorYT быть введены в уравнения для матрицы плотности, описывающие взаи: модействие сталкивающихся частиц с полем. Неупруrими называют СТОЛRновения, сопровождаюш.иеся И:3 менением BHYTpeHHero состояния частиц. В нашем случае это озна- чает, что помимо радиационной вероятности А появляется вероЯТ- n 11 и 11 ность Р; тушения уровня при столкновении: Pi == Nuai, [де O'i сечение неупруrоrо рассеяния атома в состоянии i, N плоТ- ность рассеивающих центров, ноторые для простоты считаем не: подвижными. Будем считать процессы испускания и столкновеlIи: 1I статистичеСRИ независимыми. Тоrда для ширины линии имееМ "', I! , \ '" , 1,1 11: :.1 1':1 i ti :1' , I l' 11' If I '" 'v == У1 + Nuar + У2 + Nuat. " , . . i 1 1 ': i '1' ' , I С "Qac Анализ влияния упруrих столкновений более слошен. еи мы рассмотрим лишь физическую картину явления. При ynpyro столкновении рассеяние атома на верхнем уровне происходит_ потенциале U 2' а на нижнем уровне на потенциале U l' РаЗЛ 11_ чие U 2 и U 1 делают невозможным классическое рассмотрение ДВ жения атома как целоrо, находящеrося в смешанном СОСТОЯ:II: так как неясно, по какой из траекторий будет двиrаться аТОМ' траектории, определяемой потенциалом и 2 или и 1 . 296 )lтуация разъясняется при квазиклассическом рассмотрении, 'D-rОРОМ смешанное состояние атома рассматривается как супер , ия переRрывающихся волновых пакетов на верхнем и ниж уровняХ С амплитудами вероятности С 2 и С 1 . Если и 2 И и 1 1Jны, то паRеты, соrласно [5}, будут двиrаться по COOTBeTCTBY классическим траекториям с веРОЯТНОСТШIII I С 1 /2 И I С 2 12 етственно. При расхождении пакетов на расстояние порядка 'ойлеВСRОЙ длины волны частицы (моашо считать, что пакеты "т таRОЙ размер) KorepeHTHoe смешанное состояние можно ,'ть нарушенным, что соответствует сбою фазы осциллятора столкновении. ероЯТНОСТЬ упруrоrо рассеяния на уровне i РУ == NuG;', [де полное сечение упруrоrо рассеяния на уровне i, мы ДОЛ;'IШЫ ить С вероятностями' У/ и pr. Ширина .!инии в этом случае "т у == У1 + Nu (a + аУ) + У2 + Nu (a' + a). (8.2) сли потенциал рассеяния на обоих уровнях одинаков, и 2 '1' то сбоя фазы при столкновении не происходит, а, следова .0, такие столкновения вклада в уширение не дадут. Это спра '" во, Rонечно, если пренебречь отклонением частицы при pac и, т. е. без учета доплеровскоrо сдвиrа частоты излучения цы после рассеяния Шg === k (v v') (v' скорость части осле рассеяния). айдем величину уширения и сдвиrа линии, свяжем их с xa РИСТИRами, которые наиболее точно описывают процесс ",яния, а именно с амплитудами рассеяния атома на обоих ях. RваЗИRлассичеСRОМ приближении при рассеянии на малые '.движение частицы в потенциале можно считать прямолиней t а действие потенциала учесть введением ДОПО:Iнительноrо .-a фазы на уровне i [5] t ep; (t) === (i/n) и, dt. (8.:3) приводит К приращению фазы осциллятора 00 Лер == ер2 ер1 == (i/n) (И 2 и1) dt. (8.1) (8.4) oo . ЫЧисление фурьекомпоненты с учетом приращения фазы (8.4) СТОлкновении и усреднении по прицельному параметру экви ТНО усреднению по положению рассеивающих центров и при о, например, в [6]. В результате для ширины и сдвиrа линии . о получить выражения, связанные с амплитудами рассеяния ) и 12 (8) [7]:1 у === Nua', === Nua", а' === (ag + ai)/2 Re {а 2 1}, 297
о' (2л /k) [Пе {/2 (О)} Re {/1 (О)}] 1т {а 21 }, л 0'21 2л d8 sin 8/: (8)/1 (8). V (8.5) При существенно различных амплитудах рассеяния сечеНИе {J очень lало, так как в квазиклассическом приближении ФУНI\ЦII: 11 (8) И 12 (8) быстро осцилллирующие функции уrла 8. Ш"РIIl!а линии У Nи (аУ + a), (8.6) а сдвиr l' 1:1 Nи (2л k) [Re {/2 (О)} Re {/1 (О)}]. (8.i) Для одинаковых амплитуД рассеяния /2 (8) /1 (8) ==с t (8) имеем a о=с a а, Re а 2 1 а, 1т а 2 1 О, а ПОЭТОМУ а" О, т. е. сдвиr и уширение отсутствуют. Рассмотрим влияние столкновений на уширение и СДВИl' УЗRоrа резонанса нелинейноrо поrлощения. В модели релаксационных констант ширина лзмбовскоrо провала совпадает с ударной mи риной. При переходе к rазам низкоrо давления само определение ударноrо уширения становится сложным. Ширина лзмБОВСRоrо пропала становится зависящей от процессов, связанных с неупру- rими и сбивающими фазу СТОJIКновениями, но и от характеристик упруrоrо рассеяния. Для нахождения тпирины лэмбовскоrо про вала необходимо решать кинетические уравнения для матрицы плотности [7, 8] в поле стоячей волны. rазокинетический ПОДХОД, развитый в работах [9, 10], позволяет в ЭТИХ уравнениях выразить члены ухода и прихода частицы на уровень через точные амплитуДЫ рассеяни'я на уровнях 1п 2. При качественном раССМОТрeJПIИ можНО ВОСПО.lьзоваться тем, что ширина лзмбовскоrо пропала в rазе, по существу, обратно ПРОПОРI\иональна времени KorepeHTHoro взаиМО- действия частиц с полем. В образование лэмбовскоrо провала ос- новной вклад дают атомы, которые в направлении CBeToBoro пучка имеют проекцию скорости и: О, т. е. летят почти перпендикул но световому пучку (доплеровская ширина iIIНОl'О больше однор _ НОЙ ширины r). Влияние столкновений на форму лэмбовскоrо ПР II _ вала бvдет существенно зависеть от Toro, как сбивается фаза Д О , П TueIIJ1 польноrо момента частицы. ри этом характерны два качес. пО" ' различных случая: а) прп столкновении происходит полная or O теря коrер(1НТНОСТИ между уровнями 1 и 2. Ширина лэмбоuссть провала в этом случае дается (8.1); б) при рассеянии коееренТН о. между уровнями сохраняется (сбоя фаз осциллятора не проиу, дит). А:lШЛИТУДЫ упруrоrо рассеяния на уровнях 1 и 2 в этоМ я а), чае одинаковы. Случай б) принципиально отличается от случа Ia u аТО, так как время эффективноrо KorepeHTHoro взаимодеиствия IIыI с поле:ll существенно зависит от соотношения между xapaK;eY'lk lL ' уrло]\[ 8, на который происходит рассеяние, и величиноИ ' 298 ': сли 8 > r/kи, то при столкновении атом выходит из области . одействия, и полуширина лэмбовскоrо провала есть l' ==' и(1 + Уа, rде Уа определяется тушащими столкновениями, 'етНЫМ временем и т. д. Для 8 < r/kи атомы, рассеянные на . 0<:" r /kи, не выходят из области KorepeHTHoro взаимодействия "1. еМ, т. е. мы не можем ОТ.1ИЧИТЬ их от нерассеянных (сбоя фазы отсюда получим 11 r 1\'и2л d8 sin 80' (8) + Уо, I'/ku (8.8) /(1 (О) дифференциальное сечение упруrоrо рассеяния. При :утствии затухания под однородной ширпной r с.1едует понимать ''Юту упруrих столкновений. [Выражение (8.8) является, по существу, уравнением относп 'I>НО r и описывает нелинейную зависимость l' от давления. С poc давления r возрастает, а поэтому r .- Уо и упруrое рассея не приводит к уmирению лэмбовскоl'О проваJIa. ',Соотношение (8.8) указывает на принцппиальную возможность рения сечения упруrоrо рассеяния в l'азе по уширению J[ЭМ коео провала. Если воспользоваться (8.8) для пзмерения ПО.'1 :'() сечения, то мы имеем ситуацию, аналоrичную той, которая кает в экспериментах по рассеянию атомных пучков. Роль , ешающей способности прибора в нашем случае иrрает величи '!f/kи. В качестве величины, определяющей уrловое ,разрешение ора, вводится уrол 8 т тот минимальный уrол, который MO !реrистрироваться как столкновение, при условии, что ошибка ределении полноrо сечения не превышает 1 0%. Для оценки 8 т ВО пользоваться формулой, приведенной в [11]: 8 277 n т (Ат)1/2 а 18И (.9) ф ):' , Ь а [А] сумма rазокинетических радиусов сталивающихся "тиц (а может быть найдена из вязкости или из друrих данных), :ta.e.M] масса падающеrо атома, Т [К] ero эквива.lентная ,.epaTypa. Требуемая ширина линии для измерения полноrо ,ния связана с 8 т соотношением У 8kи. iИнтересно сопоставить полученный ВЫВОД с моделя1И «сильных» Слабых» столкновений [12, 131, которые применялисьд.1Я фено ,Олоrическоrо описания влияния столкновений. При kи8 r )lIмеем случай «сильных» столкновений, так как все рассеянные ы выходят из области взаимодействпя. Случай kи8 r co .еТствует «С,лабым» столкновениям. При изменении П:IОТНОСТИ _OB N происходит переход от одной модели столкновений к дpy " При 8kи r использовать указанные модели уже нельзя. ,Рия столкновительноrо уширения качественно хорошо соrла ;"ТСЯ С экспериментальными результатами. На рис. 8.1 показана 1Iсимость ширины узкой части резонанса в метане отдавления [1]. 299
,. 11 , ' i I :1 .,' l' ! '1 I Сдвиr центра лэмбовскоrо провала в rазах низкоrо ДaB така,(> может быть нелинейной функцией давления. При BhI1i1!1! ВЫРi\;.t\ения Д.'Iя сдвиrа линии (8.5) мы пренебреrли ИЗмеlIеlI ОЦе скорости при сто:шновении. Для ВЫЧИС.ТIения СТОЛКНОвител:ь I!e сдвиrа .'Iэмuовскоrо провала изменением траектории преlIеб lI p oro e'lb 2r,кrц T l' /, 1500 <п'1i /i...'L:v r 500l I о 40 80 PHe'IO3 Тарр Рис. 8.1. Зависююеть ширины резонанса в метане (1, 3,39 МЮ!) ОТ дaB ленин l'еЛI1Н нельзя, так как атомы, рассеянные на уrлы е > 1'/ku, вклад в сдвиr провала не дадут. Уменьшение r ведет к уменьшению сдвиrа ЛЭМ бовскоrо провала. Не.'Iинейная зависимость ударноrо уширения резонансов Ha блюда.'Iась в NН з [14], С0 2 [15, 16],12 [17], СН" [18], SF 6 [19]. Это rоворит о малой роли сбивающих фазу столкновений в уширеННJ! линий. Прямое доказательство малой роли сбивающих фазу столк- новений было по.'Iучено также при наблюдении сужения доплеров cKoro контура поr.'Iощения и доплеровских линий paMaHoBCKoro рассеяния [20]. Сужение ДОШIеровскоrо контура наблюдается в тех случаях, коrда сечение вращательной релаксации значительНО меньше сечения столкновений, приводящим к изменению скорости частицы без сбоя фазы. Это имеет место для простых молеRУЛ, Не.;тинейная зависимость уширения резонанса имела место для объектов, в которых наблюдалось уширение доплероВСRоrо контура. Однако константа ударноrо уширения доплеровСRоrо ROHTypa существенно (ПрЮIерно в 5 раз) отличалась от констаIlТЫ уширения резонанса. Это позволяет сразу найти соотношение ме)!>- ду сечением упруrоrо рассеяния и сечением реJIаксации. иссле- дование поведения нелинейной зависимости, таким образфI, n о - ЗВО,ТIяет не TO.'lbKO сделать вывод о малой роли сбоя фазы, но u пО- лучить более детальную информацию о сечениях различных nРО- цессов, характерных уrлах рассеяния частиц при столкновеJlJIII; I 'rеоретический анализ сдвиrа резонанса при визких давлеIlJIII_ был выполнен в [21, 22]. Как было показано в этих работах, J{O:_ станта сдвиrа в метане уменьшается более чем на порядок при YJlIeJl Z ]' mении давления, что было подтверждено экспериментаЛЬJ10 [ 300 JI1Ы уже rоворили, константа сдвиrа и уширения зависит от }lJ1Ы r. Поэтому с изменением интенсивности по.'Iя, которое 'вт к увеличению ширины r, изменяется сдвиr резонанса. Это 'rверждается экспериментально. Однако детальное исследова 9TOro физически интересноrо эффекта сдерживается трудностя ЭJ(сперимента.'Iьноrо П.'Iана: сдвиrи при низких давлениях малы, требует использования лазеров с высокой относитеJIЬНОЙ CTa ЬJ10СТЬЮ частоты. . На риС. 8.2 представлена нелинейная зависимость сдвиrа MaK ума резонанса на Елинии метана от даВ.'Iенпя неона [61]. Пунк ван кривая соответствует сдвиrу доплеровскоrо контура по ым [23]. В отличие от уширения сдвпr резонанса при малых tJ . rl{ 2 I А I I I I ' ,. / ,. 1( ;ь'" .Т.... ... ......2 2 PNe,10 O Тарр 8 {),4 8 8 4 'o..4 - Зависимость сдвиrа резонанса в ютане (1, 3,39 мкм) от давлеНlIЯ неона Лениях оказывается существенно меньше сдвиrа доплеровскоrо тура. В [24] сообщалось об изменении знака сдвиrа в С0 2 == 10,6 мкм) при изменении дав.'lения от долей торра до десятков р. 8.1.2. Про.'Iетные зффекты. При уменьшении давления rаза Ва свободноrо пробеrа частицы в возбужденном состоянии Овится сравнимой с размерами полей, а поэтому становится , бходимым учет конечноrо времени взаимодействия частицы ;/JIолем, которое определяется временем пролета частицы в CBe ОМ Пучке. Пространственная структура поля будет оказывать " еСтвенное В.'Iияние на взаимодействие частиц. Достаточно в этом аВе упомянуть лишь на качественно новые эффекты, которые ВИl\ают в разнесенных По.'lях. Здесь мы будем рассматривать те евия, которые Ш.Iеют место при насыщении пиrлощения в orpa еввом световом пучке. При размерах пучка 1 см время пролета \СТ1IЦЫ со средне тепловой скоростью около 105 см/с равно 105 с tООтветствующая ему однородная ширина линии равна примерно kfц. При СТО.'Iкновительном уширении 10 мrц/торр учитывать 301
I .,' конечное время про.Jfета частиц необходимо уже при ДаIJJlt 103 Торр. l!111J: Взаимодействие двухуровневой частицы с простраНСТве оrраниченным полем, котда длина снободноrо проб81'а част l!l!o больше размеров полей, детааьно было исследовано при раЗраб 111111 теории мазеров [25] и метода разнесенных полей [26]. Обычно ОТ!{е сма тривалось взаимодействие частиц с полем, сосредоточен;а с , П v i11 В зазоре реЗ,)На ф т ф ора. ри раз!ерах полеи меньше длины BO:Il! доплеровскии э ект можно не принимать во внимание. Ве р о v 111_ ность перехода частицы с нижнеl'О уровня на 13ерхнии Прll ПРО,lе1 через резонатор с раз:\!ером d со скоростью v дается ВЫРiJ.iI,Е'IЩ е е)1 4р2Е 2 sin 2 (f-td l :!v) Y,V == h2 (f-t/:2)2 (1'5.11)) !'де fl2 Q2 + (2V)2. (8.11) Мощность, которая поrлощается в rазе, МОп\ет быть найдена Усред_ нением (8.11) с распределением частиц по скоростям .: 00 <Р (и) == п (,) W (и) (v/d) п (и) du. О Вычисление <Р (и) для функции п (и), соответствующей :\ыксвел- ловскому распределению частиц по скоростям, приводит К вычисле- нию интеrрала вида 00 I 11:1 '1 ! р (у) == х 3 ехр (;1"2) sill 2 (у/х) dx. О !,,' I Интеrрал типа (8.13) хорошо известен в теории метода pдaHeceH ных полей. Он был детально изучен и протабулирован 11 [27]. Особенности, обусловленные медленными частицами, не вызывали здесь особоrо внимания. Это было связано с тем, что в ;'шнейныЙ коэффициент поrлощения дают вклад частицы со среднетеп.JОВЫ)IИ скоростями, а соответствующая ему ширина линии paBНi\ СТО' При слабых полях вклад в насыщение медленных частиц унеЛIlЧИ- вается и ширина линии насыщения будет меньше 1/т о . Одна1\О изза малой интенсивности наблюдение ее на фоне линейноrо 1\011- тура с шириной т;)1 затруднено *). В оптическом диапазоне Сll- туация иная: здесь линия насыщения наблюдается на фоне ли- нейноrо контура, который имеет ширину не Т;)\ а доп.'IеРОRСКУiO. Это позволяет наблюдать «чистую» линию насыщения. поэтомУ JI стало возможны м прямое наблюдение влияния медленных частIIn ") Вообще rоворЯ, форма резонанса поrлощенил в пролетны.\ СЛОВiI зависит от способа ero реrистрации. Например, при наблюдении IIO,.IOII(CIll Il _ по флуоресценции будет иметь место зависимость интенсивности флуоресцеЛI> ции от скорости во.збужденной частицы. Ото дополнительно усиливает рО 1> медленных частиц, поскольку они с большой вероятностью MOI'YT j](IIУС КЗТ фотон ;щ времн пролета. 302 I , ! I .' . рактер насыщения. )собенности насыщения леl'КО видеТЬ . еДУЮЩИХ сообра;яешrи. Ширина лэмбовскоrо прова.'rа опре 'е'J'C Я временем пролета частицы через пучок. Изза распреде '11 частиц по СКОРОСТЮI .'!эмбовсКИЙ прова.'! в rазе представляет ,. ii совокупность провалов с различными ширинами, зависящим\! J(ОРОСТИ и. lНинпмальная ширина резонанса будет определяться ороДJ10Й ШПРllНОЙ r, так как для очень медленных чаСТПII время !dодеЙСТВI1Я с поле[ будет равно rl. Форма резонанса в таких I I I I I 1 0 1 :> 2 vv55,Kri' 2 о (1'5.12) Запись резонанса (сиrнал 2Й rармоники модуляции) в метане (л 3,39 мкм) в пролетных условиях (t\.13) , виях будет сложной. Как мы уже указывали, размер произ - ой резонанса мощности определяется только однородной ши ..' ой r. На рис. 8.3 показана запись резонанса в пролетных ,овиях. Полученная ширина (характерный размер второй про дной) в 30 40 раз меньше ширины, определяемой временем ТО' Параметр насыщения аТО:\!а, имеющеrо скорость и,., G ( , ) (2рЕ)2 ( ) 2 [; ,. п 2 и . ,. (8.14 ) (8.14) видно, что атомы, летящие с малыми поперечными CKO .' тями, дают большой относительный вклад в насыщение. He ейный коэффициент поrлощения таких атомов в центре ЛИНИИ Х (и,)/х о == 1 G (и,.). (8.15) . Вовесное распределение атомов по поперечным скоростям опре . лется выраil\ением 2и ( и2 ) f (и т ) == и; ехр . (8.Н1) " Усредняя коэффициент пorлощения (8.15) с распределением 16), получим ..2:.. == 1 :2 ( 2рЕ ) 2 OO ' dv ,. . ( ' ) ' d ' х 1i 2 ех р 2 L ,.. о и и,. . и / О . Ивтеrрал (8.17) расходится на нижнем пределе. Это связано . 11:, что мы ПО.'Iностью пренебреrли затуханием. Для очень малых (8.17) 303
[1 скоростей учет столкновений принципиально необходим, таЕ\ для скоростей и,. < df (f ударная по.'Iуширина линии) ПаРа E\qlt насыщения есть G == (2pE/nf)2. Скорость V r df опредеЛяет 'l'? ний предел интеrрала (8.17). С учетом этоrо имеем с лоrарифмn ilI- ской точностью 'le. %!%о == 1 2Gf2 (d 2 !U 2 ) ln (1!fT o )' (8.18) Характерным параметром в этом стучае является р == 1'd/и fTo, который определяет соотношенпе между ударной .rnИРИIl; и шириной, обусловленной конечным BpereHer пролета аТЩrа c l1 U u П О среднетепловои скоростью через световои иучок. ОЛОВИIlУ ВЮ Т ац ц в интенсивность резо нанс а насыщения дают частицы, CKOP O C'l'1I к оторы х О < и т < и о 1fT о' Поэтому ширина резонанса ПРИмеРIIО 1 fT o!To. В оптическом диапазоне взаимодействие поля с чаСТИцами в пролетных условиях рассматривалось в большом числе работ с Ис- пользованием различных подходов и условий. В [28] рассмотреlI вопрос о переносе поляризации и заселенности между двумя ПО.'Jя ми при сравнительно больших интенсивностях полей. В [29] ВПер- вые рассматривалась форма лэмбовскоrо провала в reHepaTope при малых интенсивностях в полях прямоуrольной формы. Было отмечено, что ширина лэмбовскоrо провала меньше ширины Tl изза влияния медленных частиц. Однако форма провала была най- дена с оrраничениями и при условиях, изза которых результаты [29] не моrли быть использованы для анализа формы резонансов насыщенноrо пorлощения [41]. Анализ формы резонансов насыще ния поrлощения в rayccoBblX полях был выполнен в [3, :30, 31]. В [32] было рассмотрено поведение резонансов коэффициента преломления в пролетных условиях. Здесь мы будем опираться на результаты [33], в которых проведено обобщение ранее полу- ченных результатов и проведены вычисления коэффициента на- сыщенноrо поrлощения С точностью до членов BToporo порядна по параметру насыщения, что позволило найти полевое уширение резонансов и исследовать полевой сдвиr изза квадратичноrо эф- фекта Доплера. Выражение для коэффициента поrлощения с ТОЧ ностью до BToporo порядка по G с учетом квадратичноrо эффекта Доплера (который был учтен заменой (021 на (021 (и, /с)2(О21/ 2 имеет вид 00 % == %0 {1 + [ d'G d1']e26" (1 + cos 2Q) ko о 2w d'G d1']e2611'Gk sin 2 ] + о 00 + ;: [ d'G dt dл dzе6+ЛZ (k 1 + 2k 2 ) х о Х [1 + cos Qz + cos Qл + cos (z + л)] 304 00 (;) d dt dл dze6+1.? (ki + 2k) х о Х [z (siI1 Qz + Р. sil1 Qл) + (z + i.) sin Q (z + л)]), (8.19) е Q == «(О (021) т безразмерная расстройка частоты от Jlтра линии, J:== 1 + ;2 [2 + ( + 11)2 р, :== 1 + 22 [t 2 + 2 (+ л)2 + (t + z + + л у ] ' (8.20) 1 + 1 [ ;) ? + ? 2 ( 1': Л t ) 2 ( , ] :== 22 2" t- (:- + т '" + + 2" + t + + л + .::)2 и 2 Ш21 (!) == 2с 2 r---- . Усреднение по продо.JЬНЫМ скоростям было проведено Д.'Ш слу коrда доплеровская ширина MHoro больше однородной. Здесь == '\'2 == f. \Нorдa 1, коэффициент поrлощения имеет обычный ;:щспер- нный вид С полушириной па полувысоте '\'IУ2 ;:::::с f (1 ...:.... 2.5!2). внение для полуширины резонанса на полувысоте: 00 d'G dч ехр (2 1']) [cos (2Yl'2if) 0,5)] == О. 111 О (8.21) "RopeHb уравнения '\'1/2То находился численно. Значение ero о на рис. 8.48 зависимости от . Н'orдa < 0,5, юrеет место i еНная зависимость '\'1/2Т от , это область влияния rеД.'Iенных ов; коrда 0,5 ;:(; 2, '\'1/2 == f + 0.58/т о , rде 0,58jT o можно ,рпретировать как пролетную полуширину резонанса. В этой JlCТИ изменения параметра ударная и пролетная ширины ! дываются. Коrда 1, ,\,1/2? f. ри малых р полуширина резонанса определяется из уравне. )n (1j) -- а == (4jл) dz (Z2 + 1 (11n (1 + 4 (Yl/2jf)2 (z ; 1 )2), 1 (8.22) а == (4jл) dz (Z2 + 1)1]ll (е С (z + 1) (Z2 + 1)1/2), 1 С постоянная Эйлера оrда < 1, и '\'1/2jf 1, из (8.21) получим '\']/2Т == 113 (1 2l r ps) / (28'/'), 305
l'де 2s 0,66. Поправочный член дает ВОЗМОiIШОСТЬ оценить обilас приб,lижения по В. Поправка составляет меньше 10% в O U J 1:1, " аС1: В 0,02. Но по случайным причинам формула при 1, 51 1(В 1I плохо описывает область, rде заметно влияние медленных ато, е .,lOn y!} Т', 13 jf({J)-r ' 1.2 / / / / .1 / / / / / / / / / / / / I / / 0,8 0,4 ,(Q) 2 '!J(o) " 1/2 Q си (,)п =' % .'. Q I "' 2 ;,(0) о 0,8 ;: 0,4 Рис. 8.4. Значение полуШИРllН провала Y/2 (сплошная линия) и (']'0 про- иаводноЙ уО (штрпхпуНКТllрная линия) в аавпсиыости от параметра т. е. вплоть до В 0,5. hоэффициент 1,51 был ПОJIучен в [3] численным интеrрирование:'l. В [30] было отмечено, что он вырюка- ется через постоянную KaTa.laHa. Для приложений, связанных со стабилизацией частоты и спекТ- роскопических исследований фОрlЫ нелинейноrо резонанса MOIд ности. представдяет интерес найтп подуширпну у по максимУМУ пропзводной по частоте «(раЮfер>} производноЙ дх/дш). Уравнение для ширины ПРОПЗВОДRОЙ У Юlеет вид d d112 ехр ( 2 11) ko cos (21's/П О. о .кorдa 1, У f (1 + 4/B 2 )/l/з, т. е. ударная полуши:рJlg резонанса f и полуширина по fаксимуму П р оизводной У в ЭТО1f JlС- области связаны простьв! соотношением. Это обстоятельСТВО пользуется в экспериментах ддя измерения ПJllрПНЫ резонанса g8. 306 (8.23) 307 '?З!2 И 'у при различз:ых параметрах (о) ,,(о).. ,,\1.. "(о).,, 'Уl/}, То 0,01 0,1,')1 0,0143 1 1,;")8 О,90б ,:0,03 0,256 0,0428 1 ') 1,78 1,037 , '0,05 0,324 0,0703 1/1 1,98 1,11) iO,07 0,379 0,0972 l,б 2,17 1,28Н 0,09 ОА28 0,123 1,13 2,36 1,401j '0,11 0,472 0,149 2,0 2,5;; 1,523 " 0,12 0/,91, 0,161 ') ') 2,74 1,639 . ,,0,14 0,533 0,186 ') ! 2,93 1,75Э , t (О 16 0,57 0,209 2,Н 3,11 1,,')63 "0:18 О,IЮ;) 0,232 2,8 3,30 1,97,1 0,2 0,639 0,254 3 3,49 2,08К ,,0,22 0,67 0,276 " 4.43 2,6'1 " 024 0,702 0,296 ;) 5,38 3,19 '0:26 0,732 0,317 6 6,34 3,7It .."0,28 0,761 0,338 7 7,31 ,297 " 0,3 0,789 0,357 8 8,29 'i,8;):2 0,4 0,92 0,45 9 9,27 1,11 0,6 1,16 0,616 10 10,25 5,973 . 0,8 1,38 0,767 Н'orдa B 1, уравнение (8.23) переходит в z (Z2 + 1(1 [4 (y/f? -+ (z + 1)2]1 -== '; == 8 (,\,/f? (Z2 + 1(1 [4 (y/f? + (z + 1)T. (8.24) 1 KOToporo видно, что у r. При В < 1 У 1,481', т. е. опре яется только одной полу 'риной. В табл. 8.1 приведе F,i';r / ,значения У1/2 и У вед. 1/1'0 / . ависимости от значения 1,0 / , аметра r1'o. / ,Полевое уширение в [34] / о найдено с учетом мало / параметра насыщения. 0,5 ение для У1/2 можно пред Rить в виде '. () /з == Y12 [1 + 0,5 GF (В)]. (8.25) есь ут полуширина дэ BCKoro провала в первом ядке по насыщению. Ее дение описано выше. Функция F (В) построе . на рис. 8.5 F (В) / 1 при В 1. При В < 1 yi71'o == ,1,51 y, Р (В) F (О) == 0,14 Ir, rдe F (О) 0,21. /? /' -/. о 2 4 8 Е" Т':'о Рис. 8,5. Функции F () (пуюпирна» линия), F () (сплошная :вшив), f () (ШТРИХIJунктирная ,ШНIIН)
\ I l' !I I11 ') I '1 !I 1:1, ':1 в экспериментах часто исследуется форма ПРОИЗВОДноi:i нанса по частоте. Поэтому приведем данные по уширению: :е з о , ширина у COTBeTCTByeT максимуму производной. Уравненn: OJt, определения у имеет вид д 2 %/дш 2 === О. Решая ero раЗЛОЖен е IIJtI! G . 1 Ие , ПОЛУЧИМ 1:10 У === '1(0) [1 + O,5GP (р)]. ( 8.26) Функция 1'(0) описана выш. При р 1 1'(0) / r у3, р () ПРИ Р < 1 '1(0) . 2,48 r/(з, р (О) === 0,638. Функция Р () '1, ведена на рис. 8.5. ПР\!. Значения ширин ')'12 и У для поля прямоуrольной формы б вычислены в [35]. Для случая С.:Iабоrо насыщения при p 1 I1MJt\! c 3 х 'х о == 1 ( 2 ' :1C..c lп pl + lп aI'ctg ) /3 (!1 : Q2 ' S!,' (8.27) тде С === 0,577... постоянная Эйлера. В области В < 1 ')'1;2ТО === 2Ir, у === 1,52r. При р;.> 1 х/хо == 1 (1 + 1 Q! ) + (!/3 (1 + (1 +1 Q2)2 )' (8.28) ПО.:Iуширина резонанса ')'1/2 === r + 0,56/т о , т. е. при р 1 в по луширине резонанса сохраняется постоянная добавка 0,56/т о , которую можно интерпретировать как пролетную полуширину в пучке с прямоуrольным профилем. Для нахождения интенсивности резонанса представляют ИН терес выражения для насыщенноrо поrлощения в центре линии. В скоростном приближении коэффициент поrлощения И:\Iеет вид 00 Л!2 щХО ::::::::: + d ехр ()2 d'P' F ('У) 1 о ( 2/3 (2ё' cos 'р' ) , о О 1;, (8.29) р (Ч') == (SiIl 2 чr + + чr siJl чr + COS чr SiIl 2 'Р') х х ехр( 2: соsЧ'). При р < 1 и Р уа < 1 вместо (8.29) Юlеем Х [ .) 1 зс ,ri2G 1 ] === 1 GP2 lл + .:.......... v + . хо /3(I'i.(!12G) .'; 2 ((! 1+2С +l)2 (8.30) При ру1 + 2G 1 %/х о == (1 + 2G)1!2 + (VлР(l 2G (1 + 2G)З/2. (8.31) Интересным и важным для физических приложений явля етсJl сдвиr максимума резонансов в пролетной области который ис сле ' довался в [30]. Он может возникать при разных' интенсивнос тlIt ЛЬ' встречных волн изза расходимости . На этом вопросе мы спец1J8. 308 ';станоВИМСЯ в l'Л. 11. Там те рассмотрим влияние квадратичноrо кта Доплера на сдвиr реЗ0нанса в пролетной области. .'8.1.3. Интенсивность резонансов. Вопрос об интенсивности ., 'ollallCOB остро стоит лишь в пролетной области и при получе , оченЬ узких резонансов. Поведение интенсивности резонансов столкновительной области тривиально, и поэтому специально ледованиями ее не занимались. J1ри переходе к очень узким резонансам насыщенноrо ПОI'ЛО 1JЯ изза уменьшения ШI0ТНОСТИ rаза и интенсивности насыщен 1'0 поля амплитуда резонанса начинает резко падать и проблема страции резонанса становится очень важной, а во мноrих слу 'х определяющей ВОЮШfI.НОСТИ спектроскопии cBepxBblcoKoro 'решения. Резонансы поrлощения MorYT быть зарer'истрированы 'изменению характеристик проходящеrо через среду излучения, J( и поrлощаемоrо в ней. В первом случае МОтНО наблюдать из . ение интенсивности СППlала, ero фазы или частоты, поляриза 1Jзлучения. Трудно отдать заранее предпочтение какомулибо оду. С точки зрения предельных возможностей методов реrи ации, коrда оrраничение связано, например, с фотонныы шумом. "методы практически равнозначны. В реальных условиях экс римента возможности методов MorYT существенно различаться ависимости от характера шума, используемых приемников и пр. При реrистрации поrлощенной энерrии можно использовать оресценцию, оптоакустические и оптотермические приемники. .едельно ВОЗМОтная чувствительность может быть получена при ,Ледующей ионизации частицы из возбужденноrо состояния. .8можности этоrо метода, повидимому, в полной мере MorYT про . яться В методах, в которых используются пучковые системы. ; .основные результаты в спектроскопии прп использовании CBepx их резонансов насыщенноrо поrлощения были получены при нстрации насыщеННОl'О поr,ТlOщенпя по изменению интенсив .,ти излучения при ero ВЗaIшодействии с поrлощающей средой. .н этом следует различать случай внешней и внутренней поrло- щей ячееК. Оценим сначала интенсивность резонанса во внеш- ячеЙКе. Как известно, оптимальная интенсивность резонанса дости Тся при параметре насыщения G . 1,4 [2]. При этом rлубина }онанса поrлощения равна 0,13х о . Тоrда поrлощаемая мощность ':еДИНИце объема t..P с== 0,13х о (сЕ2/2л) IS, (8.32) 1 длина ячейки, S сечение пучка, Е амплитуда поля, === 4л Зf2 р 2N/пu. Так как оптимальная интенсивность пропор Вальна r 2 , то интенсивность резонанса пропорциональна f З . еход от ширин резонансов 100 кrц, которые получаются в обыч , условиях, к резонансу с шириной 1 кrц ведет !{ уменьшению ,евсивности резонанса в 106 раз. Абсолютная интенсивность Ванса не зависит от вероятности перехода. Связано это с тем, При одинаковой плотности частиц плотность поля, при которой 30;)
реализуется оптимальная rлубина проваЛd, обратно пропорц нальна вероятности перехода. Отсюда заключаем, что поrЛОЩi\('nО- .1<111 энерrия от нее не зависит. Выбирая давление l'<J.эа таким, при котором ударнан 11'IIP 11 l1.' сраВНlПIa с пролетнои, мы получаем, что в оптимальных УСЛОвn <1 Jlx t..P === NllсuLл: J/2 . (8.зз) Прправнивая t..J> к чувствительности lIрие.\IНика, .\lOiIi(;() ОЦе- нить ширину резонанса. которую B03.\lOiI,HO получить при ДC1HHO1 ;'],иаметре телескопическоrо Р,аСlUирителя пучка. Оценим .ЫJiJrIIlУ резонансов ПОI'лощения в ИН: оБЛilСТИ спектра для ко;Iебат?lыl__ вращательных переходов ;чолеку:I. 11:ак показа"'IИ эксперимеIlтЪ! для .\lОлекул константы ударноrо ушпрения близки, и их Моащ положить равными 108 с. Скорость молекул может изменяться в пределах 10'15 .104 см/с. Существенным фактором, который определяет значение пре- дельных ширин, является статистичесюrй вес уровня q. Для MeTaIl<l q ;::::::; 1 Ol, В то время как для тяже.lhIХ молекул он .\южет быть равным '104105. В метане абсолютная интенсивность резонанса, раСсчитаНН<lЯ по формуле (8.29) для r ;::::::; 103 rц, 1 === 5.102 см, S == 100 см 2 , равна 107 Вт. Это значение находится в хорошем соr.'Iаеии с ПО .llученным экспериментальным значением 107 Вт [36]. В пролетной областп интенсивность резонанса иссеДоваась в [:33]. При условии максимальной амплитуды t..P == 8.10i ulqpfo (В) [Вт], rдe f (В) функция параметра В (дана на рпс. 8.5), q J:ОЛЯ час- тиц на поrлощающем уровне, 1 [см] длина ячейкп. 11 [см'с] теП.Iовая скорость, р [мТорр] давление. При УС"lОВИИ максимальной амплитуды ширина ре,iOНiшса в пролетной области пропорциональна 1iTo. При условии .\j"ксимаЛь ной а.\шлитуды при изменении r от l' ;:> 1 /т О до r < 1 т п Шl1рпна резонанса из.\!еняется от Yl/2 , r дО Y12 ' Tl. В этих уеловИЯХ для уменьшения ширины резонанса необходимо уменыlап,' про петную ширину, т. е. 1/т о , чему СЛуi+;ат, например, СНСТЕ".:Ы с Te;/e скопически.\/ расширите"1Jем eBeToBoro пучка. При У"1еНЫl1ении давления (в пролетной оБJIасти) .\lОжно по- лучить СУi!,ение резонанса. В это.\! с.lучае нужно отка.ЩТh('Я от vсловпя максимальноЙ ампЛИТУДЫ и сделать пара!етр В<lсыщеНJ1Я С=со(2рЕ)2I(пl')2<1. Тоrда прп 1"<,1/'0 можно достичь Yl' ;::::::; 1 r/To (и ДЮI{е порядка 1', например, для первой ПРОIIЗВО:НОJ!)' Однако интенсивность резонанса будет в это.\! случае j.p == 1 (СВ 2 /2) 11l Bl (сЕ/2л) лd 2 , (8.35) rде Е2 == lir2/ (2р)2 определяется из условия С == 1. Прl!НОДЯ (8.:15) к виду, удобнО.\!у для оценок, имеем t..P =-= 1,5.107B41n Blulqp, 310 I ':'1 I iil (8.З4) 311 еВСIIВНОСТЬ резонанса пропорциональна р5. Эта оценю! ('пра ,'вва и для резонансов в высших порядках по полю. 1 jIриведем численну оценку абсолютной интенсивности езо . са в метане л == 3,.39 мкм. Положим а == 0,1 см, 1 1() C.\I, 5.104 см/с, q === О,(Н. При р == 5.1()3 Торр имеем [то.:::::::с 1, и условии максимальной юшлитуды f == :-3. Yl/2 =со 8.10 t [ц. 'да t..P =со 3 .105 Вт. Чтобы У"IеНЫIJИТЬ ширину резонанса в 10 раз, :х:одимо уменьшить плотность rаза: при даВJIении 5 .104 Торр, == 8. 1 О 3 rц и в соответствпи с (8. :6) интенсивность резонанса , == 8,6 .1010 Вт. Если ,,,е увеличить поперечный размер CBe . ro пучка до а == 1 см, при даВ.1lении 5.10-l Торр И условии /lIaK аЛЬНОЙ амплитуды имею! Y'/2 == 8.103 rц, а I'1P 3.106 Вт. М образом, использование lI!едленных атомов для получения ':X: резонансов во внешней поrлощающей ячейке затрудни во. Интенсивность резонанса с внутренней ячейкой поr.тrощения ВО оценить по формуле (:1.4). Интенсивность резонанса в слу , коrда насыщение в ПО1'JIощенпи велико, исследовалась в работе ). Здесь следует еще раз от.\!етить, что в случае использования йки поrлощения внутри реЗ0натора rромадное увеличение ин 1. сивности резонанса оБУСЛОВIено наличием насыщения в поrло , щей и усиливающеЙ средах. Качественное объяснение этоrо , ультата для малоrо контраста заключается в следующем. Из ение насыщенноrо поrлощения .1х в стационарном реаППIе re ации, равное х/С п , ДОЛЖНО быть скомпенсировано соответствую М уменьшением насыщенноrо усиления t..a ;::::::; а/С!! прп ИЗJ\1ене мощности излучения на i1P. ПО;JТО.\IУ 1IЗ УСJIОf!ПЯ t..x == t..a учим (8.36) G ....Р =со Р. (8.:37) , CG G У Пример, для обычных МО.lекулярных сред активноЙ среды C02 .' ера отношение параметров насыщения моа;ет быть 108 109. вечно, реализовать такое увеличение трудно по практпчеСКИ!II . ражениям: интенсивность иалучения должна быть очень малоЙ, требует работы лазера у СЮIOrо пороrа rенерации. ",Насыщающая мощность н пролетной области Р п == О,2си 2 li 2 /р2. 'а Не зависит от давленпя rаза и диаметра лазерНОI'О пучка. Ha " Р / (y) s ающая мощность в УСПJIивающеи среде есть у СС= О , rде площадь лазерноrо пучка, /и) плотность насыщающей ности в усилительноЙ ячеЙке. Отсюда отношение Сп/С у == \IY) Sp2/(0,2cu 2 1i 2 ). Для Toro чтобы резонанс в пролетной области . JI ширину r, мощность внутри резонатора лазера ДОШlша иметь 'ч:ение В 2 /y) S. При этом параметр насыщения будет G 1. Да для оценки МОlЦности реаонанса получим простое выражение i1P=== xB2J'J)S. 'ОТличие от случая внешней ячейки интенсивность резонанса области ПРОПОРl\иональна кубу даВJIения.
Дадим оценку интенсивности реэонанса для Не NC/CI:f :Iаэера для следующих параметров: [;::::::; 102 см, d 1 мм р 4' ;::::::; 103 Торр и принятой величины ударноrо уширения' r ;::::::; 15 кrп!мторр; В ==с 0,1; 10 ==с 0,2 Вт/см 2 ; х ==с 0,02; потери в зере О, 1. Отсюда др внутри лазра примерно 106 Вт. II:Н!('!lс<I' :мощности на выходе около 10' Вт. Мощность, которая ДI)<l'liе быть внутри лазера, при этом будет равна приблизительно 1():; }j <1 8.1.4. Друrие эффекты. Имеется еще MHoro друrих физичеСI\II1'. факторов, которые при определенных ус.тrовиях MorYT влиять II форму узких реЗОIIаn, сов. Влияние их спеЦII, фично для каЖдоrо 1\011_ KpeTHoro случая. поэ- тому мы оrраНИЧЮIСл их кратким раССМОтре, нием. Чем уже ШИРИII<l резонансов, тем olln становятся все более чувствительными к oc таточным маrнитнЬJМ или электрическим НО- лям. На рис. 8.1; дана запись маrнитной сверх- тонкой струксуры С помощью те.1:е('КОП!JЧес Koro раСШИРllте.1:Я пуч ка, который не пыл эк ранирован от маПIIIТ Horo поля Земли [::16]. Резонанс пеРf>хпда F== =.. G F ==с .') имеет Ha именьшую ширину. {)ла- :. rодаря чеЛIУ наблюда- ю 15 2JЗ J)"кrц ется расщеП.lение изза эффекта отдачи. rезо нанс перехода Р 8> F ==с 7 имеt"I боль- шую ширин. Как по- казали дополнительные исследования. различие вширинах l\омпоненТ обусловлено аномальным эффектом Зеемана блаrодаря присутс Т - вию остаточноrо маrнитноrо поля Земли. В пролетной области, rде r-c o < 1, квадратичный Эффf:КТ ДоIJ- лера при водит к сильной зависимости положения максимvма ре- . j зонанса от давления rаза, интенсивности поля. Резонанс в ;)тО' случае представляет собой совок упность резонансов, центрЫ 1\ о орых соответствуют абсолютной скоро сти частицы. Мы ('та.JJхиваеj 312 20 I fO I 31 10 "J)з2J"кrц I О r 1 \ 15 10 5 о 5 Рис. 8.6. Запись резонанса МСТС (сиrнал первой rармоники модуляции) линии MeTa на в лазере с Тlc)лескопическим расширите лем пучка. Экранировка от маrнитноrо поля Земли отсутствует: а р == 90.106 Торр; б р == 20.106 Торр 17 O iJtO своеобразным механиюlОМ неоднородноrо уширения резо 'са, обусловленноrо квадратичным эффектом Доплера. Более обно этот эффеl>Т рассмотрен в п. 12.4.1. I gффект отдачи хорошо изучен в ядерной спектроскопии. В ОП, '. есКОЙ области спектра он приводит к качественным изменениям 'МЫ резонанса, коrда сдвиr линии при отдаче Д === li 2 k 2 /2J1I вним с шириной резонанса. Как известно, изза эффекта отдачи , ии излучения и поrлощения смещаются от центра линии COOT "ственно в низкочастотную и высокочастотную области. Так как бовский провал оБУСЛОВ:Iен насыщением заселенности на Bepx и нижнем уровнях изза вынужденных переходов, то провал . )цепляется на два, которые отстоят друr от друrа на величину 2д. рвые наблюдения этоrо эффекта были сделаны давно [36, 37], 'алЬНЫХ исследований этоrо явления еще не проводилось. На С. 8.7 показано расщеП.:Iение центральной компоненты .мa? пой сверхтОn1>Ой стРУ1>туры (МСТС) линии метана на л === /'3,39 мкм изза эффекта отдачи. Теоретические рассмотрения . 8.7. Запись дублета отдачи в метане на переходе 7 6 сверхтонкой УКтуры Р 2 (2)р (7) vзлинип поrлощения (Рен ;::;; 10Б Торр, То == 300 К): . эксперимент; сплошная линия расчетная форма сиrнала второй Изводной СН4резонанса дj(2) в УСJI0ВИЯХ JRсперимента с учетом влияния квадратичноrо эффекта Доплера ектов отдачи для слабых полей были сделаны в [38, 39]. Сле .:вт особо отметить, что изза эффектов отдачи, особенно при MHoro Тных актах испускания и поrлощения, может существенно ениться функция распределения частиц по скоростям (эффекты 'ализации, HarpeBa и охлаждения частиц). Это, естественно, ет найти свое отражение в форме линии поrлощения. Этим Росам сейчас уделяется ЛlНоrо внимания. Влияние указанных Оцессов, приводящих к изменению функции распределения час Ц по скоростям, на спектроскопические характеристики ждет леДований. 313
к друrим эффектам, которые пноrда необходимо ПРИIIНhI' во внимание, можно отнести rравитационное поле Земли. Ero lJл a-rt ние на про вал Лэмба по физическому смыслу аналоrично ВJIIIЯlJ 1IJj , расходимости волны. Изза искривления траектори ДВИ'rl\еlJ1o частицы в rравитационном поле плоская волна ВОСПРИН!I:\Ia.е-r IJj как сферическая. Этот эффект про является в максимальной CJj C-re, пени, коrда ось оптическоrо пучка направлена по радич'х in' l ' .J., с., Лll, 8.2. Экспериментзльны(; исс.lедовзния vезонзнсов в пролетноii оБJ13СТИ Первые экспериментальные исследования в пролетных УСло впях были выполнены в начале 70x rодов, коrда метод насыщенно ro поrлощения стал широко использоваться в спектроскопичеСl\\lХ исследованиях [2, 40, 411. Первые исследования были ВЫПО,llIеlIЬ1 при сравнительно высоких интенсивностях полей при насыщеНИJIХ в среде ..-...-0,1. В этих условиях основной вклад в насыщение IШОСJIТ частицы со среднетепловыми скоростямп. Влияние медленных час тиц на форму резонансов в этих условиях было незначите,'IыI11.. Оно, повидимому, проявлялось В некоторых отклонениях формЬ1 резонанса от лоренцевой. При этом ширина провала при экстра поляции ее в нуль давления стремилась к значению TOl. Наибо лее детальные исследования влияния пролетных эффектов были 1 5,б KII.{ , L.. . ....r"\,.......... ," . -+- sd/.ц \ \ \ .r Рис. 8.8. Форш рс:юпанса н3.сыеннol'оo !!ОI'ЛОIЦСНШ! в СН 4 при "С tJ,I. ВЫПО:IНены Холлом с сотруднию:шп [4'1] во ВlIешней ячейке по п1О ' щения для различных диаметров пучков. Ячейка помеЩ<I,'jНСЬ внутри пнтерферометра, что ПОЗНОJIИJIO повыс.ить ЧУВСТВ!lтеJIЬ' ность реl'истрации. На рис. 8.8 покнзана форма резонанса. 0'0010- 314 'е формы резонансон от аоренцевой связывалось с В.lиянием пе нJ1ЫХ молекул. Для ПО,lучения значений ширины резонансов обуслов.1Jенных пролетны:\1И и столкновительными эффекта , ваЖНЫ исследования полевых зависимостей ширин резонансов. . Ба рис. 8.9 представлены полевые зависимости ширин резо .; оБ для различных значений пролетноrо параметра В. Вид за . 8Ъ10стей близок к обычным. которые имеют место в отсутствие петнЫХ эффектов. Экстрапо.'шрованные в нуль интенсивности 2r,МIЦ 1,0 0,8 . . . . . . O'2 о !J , 40 БО 80 .. Р'мкВт 20 . 8.9. Полевые зависимости УШl!рСНИЛ РС:JOнансов при различных давле MeTaHa(l р 25.1()3Topp, 2 р 19,1.103Topp,3 [J 12,7. ,,3 Торр, 4 р 6,1.1()3 Торр, 5 р 1,4.103 Торр, 6 р О) . чения ширин были использованы для зависимости 1'1/2 от дaB Ия. Зависимость ширины .1Jэмбовскоrо провала от давления диаметра пучка 2d == U,9 :\1:\1 приведена на рис. 8.10. Сходные . симости были получены для друrих дпаметров пучков. Зна ия ширины, которые получаJIИСЬ при экстраполяции зависи ,ти ударноrо уширен ия в нуль давления, которые связывались иянием пролетных эффеКТОIj, приведены на рис. 8.11. При Ma .' ширинах резонансов 50 кrц необходимо вводить поправку :Влияние МСТС молеКУ,'1 СН 4 . Большое число экспеРllменталь данных позволило удов.1етворитеJIЬНО описать их эмпириче формулой У1 / 2 == УО Jf1 : (PjPo) == Ун ,1 '1 + (; , (8.;8) 315
,де Р о насыщающая мощность в пролетных УСЛОвиях. р == 1 мВт, 1'0 :::::::: -с;)I. о ::::: Так как проведенные исследования не охватывали област,. u Ч ;rblx насыщении, rде влияние медленных частиц становится - щественным, то область применимости формулы (8.38) слеДует y- раничить значениями интенсивности в П р олетных област я , 1'- ., Ol{o ло 0,1 мВт. Первые качественные наблюдения сужения ре:ЗОlIап: сов насыщенноrо поrлощения изза медленных частиц бы.'1И Bы полнены в [42]. В [43] сообщалось о сужении резонансов аа - щенноrо коэффициента преломления. Количественные ИССJlе;J,О: ния ширин резонансов насыщенноrо поrлощения в пролетной об- ласти были выполнены по наблюдению резонансов в спеКт р е 1 13- лучения лазера, содержащеrо нелинейный поrлотитель с метапом ,'{,Ц ,:;;d o,8 ., ""/t /2 /: . 1/"/ 0,6 h . 1/ ': о 0,4 . i о 0,2 о о 4 8 12 16 20 24 p,I1ТofJ,C Рпс. 8.10. ЗаВИСИIОСТЬ ШИрИНЫ лэмБОВСКОI'О провала в )leTaHe от дэ В;lе1lIlЯ rа:за для различнои насыщающей мощности: 1 О, 2 22 шВт, 3 42 щ,Вт, 1 105 мкВт [44]. Детално ИССJIедования интенсивности п формы резонансов в ПРОJIетнои области были выполнены в [4, 33]. ИсследоваIПl1I формы и интенсивности резонансов бы:ш выпо;rнены нак ПрlI Ia лых интенсивностях, коrда влияние медленных атомов являеrс.lI определяющим, так и при условии, КОI'да интенсивность pe:30HaJI сов максимаJIьна. Как у;,н:е отмеча';IОСЬ, основная трудность в прО' ведении исследований в пролетной обасти связана с малОЙ IIJI тенсивностью резонансов. Большое внимание при проведеНИlI JlC 3J6 1', fовав:ий уделялось увеличениIO пнтенсивности резонансов 'лучеНИЮ устойчивоrо режима rенераЦИII при малых превыше . Для трубки Д.'Iиной 100 см и ;J,иаметром пучка 0,1 см ДЛЯ ввИЯ пролетноrо параметра В ==102 необходимо исполь- нив давления rаза соответственно J .105 Торр. а рис. 8.11 представлены записи резонанса мощности и ero , вводной по частоте при значении параметра р == 0,1. Откло- е' формы резонанса от лоренцевой существенно заметно, oco о на записи сиrнала производной. Абсолютное значение ши . существенно меньше величин, которые бы соответствовали 1,.........' " "- " " " " " " 100 "- .... .... "- " " "- " " " ,,.... .8.11. Форма резонанса насыщенноrо поr.'lощеНIlЯ в IeTaHe на л, == 3,3!:! ьш ал пеFВОЙ rармонИ1Ш) 11 нролетных УС.товиях (В == 0,1). Сплошная кри расчетная, пуНК1'lIрная лоренцна фОрlа для полуширины т;)1 ени пролета ча('ТI1Ц со среднетеп:JOВОЙ скоростью. Совпаде '.' теоретическоrо контура с эк('перпментальным вполне YДOB орительно. 'Важным MOMeHTO1 исслсдованпй ста:1O наблюдение полевых симостей ширин. В СТОЛКНОВlIте:lI,НОЙ области, rде р> 1, евое уширение IПIС.'IО обычный Bll;J, (ри('. 8.9). При малых па ,етрах насыщения I1IПРИНЫ лпнейно 3ННIlСЯТ от пнтенсивности. траполяция в HY:II> дает ЗIШЧСШIЯ ШllРПН, которые опреде.J:Я я Влиянием столкновений и ПРО:JеТНОI'О уширения. Больших Р;ностей с определением ')'1/2 и У цесь не возникает. При бо.:IЬ Насыщениях УJllпрение резонансов стаиовится линейно зави ,.им от напрюн:еННОСТII поля. XapHl-\тrр полевоrо уширения Ственно меняется при малых насыщrJlJJЯХ. На рис. 8.12 пред ,Лены заВИСИМОС11I шприн при раз.1JJЧНЫХ значениях р. В иссле Нной области ИIIтенсивностей данные эксперииентов [40, 33] летворительно еОI'.п<1rуются. Д.iЯ ана:шза результатов и фи ских выводов orof)PIfJlo Ba/l,Ha оt1:lасть очень IaЛЫХ интен Остей. В СООТВСТСТlШ][ с теореТJJЧl'СКПl\lИ представлениЯl',Ш З17
и ЭКCiПериментальными наБЛJOдениями в зависимости '(1/9 и ' поля можно выделить три характерные об:rастп интеНСЙВRОС 1 В первой области интенсивность поля минимальна и вели'! en. полевоrо уширения '(1/2 и У невелики. В этой области возмо ntl линейная экстраполяция зависимостей '(1/2 (r) и l' (r) в нуль ИR:lJ.а ,сивности для получения ширин '(1/2 И 1', I-\оторые фиrури р v lO lJ.- . т I! д !> ! у, 8u.7:'о f о , J I 1 , 3 I 4 I ,. Р,мВт Рис. 8.12. Полевос УШИРСНIIIc' рlc'ЗОЮlНса в метане в нролетной области (1 0,12; :: 0,7; 3 1,4) теории (в рамках теоршу возмущения). Этой областью оrраничено применение теории возrущенпя. Полевой наклон в этой области соответствует форму.'JaJ\r. приведенным в работах [24, 25]. Вторая об.'Уасть интенспвностей полей захватывает область, в которой частота Раби удовлетворяет следующему соотношениЮ: r < 2рЕ/п Tl. Физпчесюr это соотношение показывает, что область скоростей часТIЩ, эффективно взаиroдействующих с по ,'Уем, определяется теперь не релаксационными процессами, а ча тотой Раби. Поперечные скорости таких часТIЩ и,. ,...., и о (2рЕТ о /п)l/-. В соответствии с качественньвIИ представлеНИЯl\IИ о характере Hr однородноrо насыщения релаксационные процессы при рЕ/п можно не учитывать, а значения ширин '(1/2 и У будут опреде,:IЯТЬ ся формулами (8.21), (8.22), в которых r необходимо замениТЬ 2рЕ/п. Поэтому в этой области полей мо;,юro принять у;:::::. 2,8рЕ, 1 r: ( ? Е ll ) l/'> и '(1/2;:::::; ,И p ТО п ". Наконец, Korдa рЕ/п то, зависимость вероятности перехОД Н а СЫ от поперечнои скорости начинает исчезать, неоднородность af/ ПJ;ения в поперечном рас,пределеRИП отсутствует. Харю\терН а ширина линии опреде.'lнется частотой Раби. Пlирина резонаflСi\ насыщения здесь, как оf)ычно, опреде:rяетсн шириной проn ll . rr с\ 18 'СJIределении частиц по скоростям и о , т. е. равна 2рЕ/n. Поэто есь наблюдается обычная !{орневая зависимость ширин от 3Д 3 б '. ис:ивности. нание а солютных значении ширины и интенсив , позволяет определить ве.'JПЧI1НЫ Дllпольноrо rатричноrо Э.lе р 3 та перехода. аllllСIПroсти 171/2 и У от пнтенСИВНОСТИ дают ши . зависящие от то [40,41]. IIлученные путем экстраПО.IЯЦIШ пз области х[алых интен , остей значения '(1/2 и У бы.'JИ IlСПО.тIьзованы для построения с:имостей '(1/2 (р) и у (р). Чтобы удобно было сравнивать с дaH. теории, экспериrеIIталыIеe данные приведены на рис. 8.13 'зразмерных единицах. ПО ОС11 ор;::\пнат давление отло;.r;ен ':ииицах парюrетра В. 3начение r определя:юсь по известноп о -Vo ' /1/2 ,}' ,6 еil.Т; VO 1 б 0,6 5 0,2 L..............L.:;..-- о 46 РТа 0,2 /;. ./ ./- .,,/ .1 ./ ./ 2 /' /' /' 2 3 4 » 5 РТО 1 .' 8.13. 3аВlIСЮlUСТII )'1:2 (сп::юшная лннни) и У (штрихпунктирнан линнн) 'Jj:потности rа:щ (IJIН'РХУ JlрJlведены СООТ!Н'ТСТВ'уЮЩllе заВИСИМОСТlI прн J'To < 1) станте ударноrо ушпреНIIЯ в метане, рав:IOЙ 15 :мrц/торр. 3Ha е Т бралось равным 4 ,5 .106 11 1 Ас.1 0"6 с для пучков диамет о т 0,5 и 0,15 cr. JI1ирины отюrаДh!IН\.lllСЬ в едпницах то' eope 'еекие кривые приведены по дaHHЫ1 Taf):I. 8.1. Как видно из .8.13, IПlеет IPCTO хорошее С()l':rаспе щ\Нных. д<lя пучка диа 3t!J
метром 0,08 см в области ширин 500 кrц экспериментаЛЬВьrе ные располаrаются ниже теоретической кривой. ОбъяснеВlIе ЦЦl!, связывалось в [33] с неЛIНейной зависимостью r от даВJlеlI а10 Уменьшение ширины резонанса 1'1/2 становится заметным JJ.1d.1d.SI.. при < 0,2. Поэтому в экспериментах, выполненных при Дцn trr}, ниях, соответствующих > 0,2, пролетные эффекты ПРОЯВJIЛJJ.е, О 6 l П С}, В увеличении ширины 1'12 примерно на , то. ри обр аб 0 1 I\ экспериментальных реЗУ;Iьтатов необходиlО учитывать то 1> е , '>10 вклад пролетных эффектов в ширину зависит от параметрц Значение ширины, которое по.тrучается при линейной экстрапоJJ.' ции ширин в нуль давления из области, rде > 0,2, будет зцn:: сеть от размера самой этой области. При 1 вклад пролетвы)[ 4Р' ""к/3т 100 / / 10 100 101 102 0,1 10 f! 1 1 I .. 100 Рен ,нТорр 4 10 Рис. 8.14. ЗависиlОСТЬ мощнuсти резонанса в ютане от давления при Ma ;I ых насыщениях эффектов стремится к НУ:IЮ. Возможно, изза этоrо значениЯ У1IJ вед. 1/т о на рис. 8.11 различаются. Для пучка прямоуrольноИ формы, начиная с р 0,5. вклад пролетных эффектов можно Сt[И тать постоянным. ПОЭТОIУ значение экстраполированноrо знаt[е ния 1'1/2 будет равно 0,56 Tl. На рис. 8.14 показана зависимость интенсивности резонанса в метане от давления при с,.абом насыщении. Эта зависимостЬ BaJI' на для оценки возможностей использования резонансов в пролет- ных условиях в научных и практических целях. В каждой точ поле внутри <.азера выбира.10СЬ таким, чтобы параметр насыз_ ния для взаимодействующпх .\10лекул юне.. значение 0,1. Это I1e- начало, что в.тrиянием ПО.rевоrо уширения .\lOiКHO было пре Jill бречь. В столкновительной об..асти ( 1) параметры HaCblII(e13_ для взаимодействующих частиц и среды совпадают. ПоэтоМУ у_ мерение насыщения в ;этой об.тrасти производптся стандартнЫ;\! 11 320 каж;:t;оrо давления снима.'raсь зависимость амплитуды аlIса и сиrна;rа первой производной от уровня мощности. qеlIlIая зависимость сравнива..ась с расчетной. Максимумы , JlтеJIЬНОЙ юшлитуды резонанса и сиrнала первой производ достиrаШIСЬ при параметре насыщения в среде G == 2 и G == 1,4 етственно. проJIетной области насыщение определяется мощностью. Для ва РО соответствует мощности примерно 1 мВт. Эта величина т быть рассчитана по формуле (8.28). Для рабочеrо перехода а рассчитанное значение хорошо соrласуется с ;:)Rсперимен ., ыми данными [33, 41]. Значение мощности устанавливалось ым Р == 0,1 (-соr)2Ро. В хорошем соrласии с теорией при < завиСимость мощности резонанса пропорциональна р3 и при . 1 переходит в линейную. В области малых р абсолютная мощ ь составляла 108109 Вт, а при р == 2 6 возрастала на порядков. На рис. 8.14 показана зависимость абсолютной ин ивности резонанса от величины мощности внутри лазера при 0,022. Максимум резонанса достиrается при мощности Р == , ,7 мВт. Расчетная кривая очень хорошо соrласуется с экспе . втальными данными. 3. Лазерные спектрометры для спектроскопии XBbICOKOI'O разрешения езоltансы с ширина.\fИ около 100 кrц (и более) обычно реrист вались при наблюдении зависимости мощности rенерации от оты {в лазере снелинейным поr.тrощением) или при наблюде "поrлощения во внешней ячейке в поле стоячей волны. В этих ях частота rенерации изменялась путем изменения длины Натора. Изменение длины резонатора обычно осуществляет .iC помощью маrнитострикционных стержней, с помощью . рых плавно изменяется расстояние между зеркалами, или с по Ю пьезокерамики, на которой укреПЛЯЮТСЯ зеркала. Деталь fbписание конструкций .тrазеров с маrнитострикционными стерж дано в [451. Изменение длины стержней было пропорцио 'но току в .\rarнитах, а смещение керамики ПрОПорционально . ЯЖению, которое на нее подавалось. Зависимость перемеще . зеркал от тока или напряжения была линейной с достаточной .::МНоrих экспериментов точностью. Лишь в некоторых случаях ие нелинейности, а также затяrивание частоты лазера He . имо было дополнительно учитывать. Одночастотный режим Рации достиrалсл: выбором соответствующеrо превышения уси я над пороrО.\f. В оптическом ДИ8)Iазоне, rде ширина линии евия обычно значительно больше частотноrо расстояния 1\fеж Ьоседними ПрОДОЛЬНЫfП модами, необходима селекция одной Оты. :в обычных .iIабораторных условиях ширина ШIНИИ излучения , ра СОСТ,\D..яет примерно 10 кrц. Поэтому при реrистрации OT . ельно широких резонансов достаточно бы..о оrраничиться П. Чсботасв 321
пассивной стаБШlизацией частоты. К сожалению, ПСПОJII' ЗОIJ i11I таких простых методов оказалось неВОЮЮЖНЫJ\1 прп ПсС:I(''Т () 11е ., На ниях очень узких резонансов. Это связано с неСКО:IЬКИJ\1П ПРН" - 1 ,f v б <II- нами. зза rалых интенсивностеи резонансов нео ходпмо lIСпо" П "1- зовать электронные системы накопления сиrнала. ри ЭТОМ li оБХОДИJ\10, чтобы частuота rенерации моrла удержпваться Д,l:пте,l:: ное вреrя в заданнои точке спектра. Kpore этоrо, д.тrя lIЗучеНIIя: сверхузких резонансов необходимо иметь перестраиваемое Пз,'Iу_ чение с очень узкой линией излучения. Поэтому псслеДоnаНlIе сверхузких резонансов потребовало создания специа.тrьных спект_ рометров. Нейютря на некоторые различия они Iшеют общие Чер_ ты. Блоксхеra одноrо из таких показана на рис. 8.15. Частота Ш2 перестраиваемоrо лазера 2 с помощью системы Фа- зовой привязки синхронизуются по частоте стабильноrо лазера 1 U)j, так что Ш2 == Ш! + Q, rде Q чаСтота радиоrенератора. сиr- нал реrистрируется с помощью детектора Д. Июrенение Частоты Система uакоео реаонансС! Рис. 8.15. Схема лазерноrо спектрометра CBepxBblcoKoro разрешения Ш2 сщределяется частотой Q радиоrенератора Р r, при этом шири на линии rенерации перестраиваемоrо лазера и длительная CTa бильность ero частоты соответствуют характеристикам BЫCOKOCTa бильноrо лазера (нестабильностью частоты радиоrенератора с большой точностью можно пренебречь). Удержание частотЫ I1С следуемоrо лазера в заданной точке спектра требует применеНIl1I лазеров с высокой долrовременной стабильностью частоты и y3 кой линией излучения. Н3lIIример, для реrистрации резонансоВ с ширинами 100 fц необходимы лазеры с шириной линии излуче- ния около 10 fц. Создание таких лазеров представляет самостОII тельную, еще до конца не решенную проблему. Для спектрометров cBepxBblcoKoro разрешения важны методJJ детектирования резонансов насыщенноrо поrлощения. ОНИ )l!O rYT быть зареrистрированы как по изменению характеристиК п рО- ходящеrо через поrлощающую среду излучения (интенсивносТII,. поляризации, фазы и частоты), так и по энерrии, которая pac ce1J З22 . етс я в среде при поrлощении излучения. В настоящее время ер:х:узкие резонансы насыщенноrо поrлощения получаются обыч о с помощью лазерных пучков большоrо диаметра. Поэтому дe J{тирование поrлощенной энерrии в большом объеме, например, 'о флуоресценции, оказывается неудобным. Применение опто : устических п оптотермических детекторов требует повышенно давления rаза, и в силу этоrо они редко применяются в оптиче J(ОЙ спектроскопии cBepxBblcoKoro разрешения. Детектирование . дельныХ возбужденных частиц эффективно при использовании чков. В будущем этот метод oiКeT стать очень ва;нным при pa 'те с «холодным» пучком частиц. о последнеrо времени все oc овные резу.'1ьтаты были получены 'ямой реrистрацией резонан ,а интенсивности излучения, оходящеrо через поrлощающую еду. Обычно используют сиr л первой rармоники при MOДY 'ции частоты излучения. Опти льная амплитуда частоты близ к полуширине резонанса. Pe стрируемая ширина резонанса . висит от амплитуды девиации. На рис. 8.16 показана эффектив ая ширина резонанса в зависимости от амплитуды девиации час , ы. В последнее время для получения резонанса используется жим фазовой модуляции, при котором амплитуда девиации час ты меньше частоты модуляции. В этом режиме спектр излучения лазера состоит из сильной нтральной ко:vшоненты и боковых частот. Резонансное насыще е, создаваемое сильной компонентой, реrистрируется по поrло . пию слабых компонент. Такой режим получения резонанса ис . льзуется при стабилизации частоты лазера [46]. Заметим, что ложение стабилизированной частоты, коrда линия асимметрич , может не совпадать с частотой максимума резонанса. Теория ,аимодействия частотномодулированноrо сиrнала с rазом была ссмотрена в [47,481. В [471 был рассмотрен случай, коrда MOДY ция частоты лазера происходит на частоте f, которая MHoro ньше амплитуды девиации. Как уже отмечалось, при сканиро Нии частоты будет наблюдаться большое число резонансов, paB . е числу линий в спектре излучения лазера. В [471 не было учте взаимодействие полей, частоты которых расположены симмет но относительно центра линии. Как известно, в этом случае же возникает резонанс ПОl'лощения [491, который позволяет . еличить интенсивность резонансов. В [48] был рассмотрен слу .Й малых индексов модуляции применительно к реrистрации уз Х резонансов. В [50] резонансы в коэффициенте преломления ,rистрировались интерферометрическим методом, а в [51 J re Одинным методом. t' (,/2 /Т 1,5 1 р/т Рис. 8.16. ЗаВIIСИЮСТЬ ширины резонанса от амплитуды девиации частоты вед. r 1 1 '" 323
Таким О б бразом, наблюдение сверхузких резонансов ПОТРеба, вало разра отки специальных и сложных спектрометров с Te:rec Т б 1\0_ пическим расширителем пучка. акие спектрометры ылн СО3'1а ны в Нацпональном бюро стандартов (США) [41. 52], в Парп. ,- ском университете [53] и Институте теплофизики СО АН ССср [54]. В первых двух используются телескопичесюrе раСПТИРИте" u .ф пучка вне резонатора, в последнем телескопическпи раСШИРlIте.lt пучка размещался внутри резонатора. На рис. 8.17 приведена схема спектрометра с внешней ЯЧеЙ_ кой поr.lощения на л == 3,39 мкм. ИСПОЛЬЗ0ваЛIIСЬ три Не l\e- лазера. В качестве опорноrо использовался Не 1\ е-Jlазер с re- та новой ячейкой, частота KOToporo стаБИЛllзировалась по ЛИНии Телескопическиu Dлорныа лазер (1) + л ..l,. х5 М 1 ооJJ:ф:=\GН47 D I ! , , I G-/,f :Стао/шьныrJ ' , I лазер (2) L I :Ла;:ер с 1700строакоа ! 17;;;' частоте (3) ФАП iff2.=511rц Лоr7строtJка по центр// лрНlШ пеfJои u 17 оuз(jоiJноu Рис. 8.17. Схема спектрометра с внешним телескопичесюш расширителе)1 пучка поrлощения метана. Опорный лазер обеспечивал высокую долr о - временную стабильность частоты, порядка 3 rц за время усред- нения т == 102103 с. Наблюдаемая величина дрейфа частоты Бы; ла порядка 30 rц/мин, что связывалось с влиянием маrНИТIIОU: сверхтонкой структуры в СН 4 . ДЛЯ устранения влияния ОДIlоr о лазера на частоту друrоrо и отстройки из области нулевых бне- ний ИСПОЛЬЗ0вался вспомоrательный лазер. 8тот лазер нмел еС- ж есткую конструкцию и изолирован от механических и акусти Ч ких возмущений (вибраций), что позволило получить BЫCOK; к ратковременную стабильность частоты, которая передавала 324 тронными системами обратной связи к друrим лазерам. mири . JIeKTpa излучения этоrо лазера составила около 300 rц. 'ЧастоТЫ излучения опорноrо и вспомоrательноrо лазеров при- fJЬ1 в ались друr к друrу с расстройкой на 5 мrц с помощью час во-фазовой системы обратной связи, что позволило ОПТIIма.ТIЬНО JIьзовать преимущества обоих лазеров. Достиrнутая кратко- енная и долrовременная стабильности частоты передавались ее мощному Не N елазеру, излучение KOToporo взаимодейст- т с исследуемой метановой поrлощающей ячейкой. Воспроизводимость частоты, достиrнутая в описываемой лазер- системе, составила + 300 rц. 8та величина и оrраНIIчивала ость опреде.lения положения центра линии поrлощения. "В экспериментах, описываемых в [52], ИСПОЛЬЗ0валась внешняя йка длиной 13 м и диаметром 5 см. Для расширения BЫXOДHO 'луча мощноrо Не Nе-лазера до поперечноrо размера 36 мм ользовалась система каскадных зеркальных телескопов, как о из рис. 8.17. Ячейка работала при давлении метана зо KTopp и температуре 77 или 300 К. Достиrнутая в этой систе ширина реЗ0нанса 6 кrц позволила разрешить маrнитную рхтонкую структуру в метане (F 2 -компонента линии Р (7) 'ocы v з ). Результаты измерения cBepxToHKoro разрешения в ме- е подробно изложены в rл. 5, 12. Отметим, что интенсивность , онанса была очень малой. Время измерения составило 8 Ч. J37] при ИСПОЛЬЗ0вании телескопической ячейки диаметром 30 см :д.пиной 13 м были получены узкие резонансы в метане шири- 1,5 кrц при давлении 20 мТорр. Схема экспериментальной ус- овки была ана.lоrична ОПисанной выше. При достиrнутом раз ении (порядка 1,5 кrц) удалось отчетливо разрешить дублет ачи в метане в области давлений 20 75 мТорр. Применение в спектрометрах телеС1iопичеС1iоео расширителя (ТРП) внутри резонатора обеспечивает высокую плотность в ячейке поrлощения и позволяет получить более интенсив- резонансы [54]. Кроме этоrо, такая система позволяет реrист- овать узкие резонансы в спектре излучения [44, 55], обуслов- е резкой зависимостью коэффициента преломления от час в центре линии. По мощности лазера оказалось леrко конт- ровать настройку телескопической системы. Схема спектр 0- ра показана на рис. 8.18. Резонатор лазера с ТРП был образован 4 зеркалами. В узкой u cBeToBoro пучка помещалась усиливающая трубка, а в ши ОИ части поrлощающая ячейка. Длина поrлощающей ячей- была равна 500 см. Длина усиливающей части резонатора со- JlЯла 2 м. Поrлощающая ячейка была изrотовлена из нержа Щей стали и имела диаметр 30 см. Давление метана в ячейке лось в области 105104 Торр. Конструкция установки бы Л\есткой, весь оптический путь лазерноrо луча в резонаторе . усиливающей трубки был тщательно изолирован от воздуш- Потоков, все основные элементы установки закрывались зву оrлощающими материалами. Вся установка размещалась на 325
12онной металлической плите. Кроме мер, связанных с ПаСС ной стабилизацией частоты, использовалась активная стабl1.'III:- ция частоты путем привязки ее к стабилизированному ОПО Р n - OIY лазеру. В качестве опорноrо использовался Не N елазер с ВНУТРе _ ней метановой ячейкой поrлощения. Частота опорноrо лаЗСРа C T I! а- билизировалась по максимуму резонанса в uMeTaHe С ПОМОЩLIO э.'Iеl(_ тронной системы автоматической подстроики частоты (АIJЧ). 110- лученные параметры резонанса в метане (ширина 50 кrц, 1\ О lJ.T- растность 50% и амп,;штуда 1 мВт) позволили достиrнуть ДОJIfо_ временной стабильности частоты опорноrо лазера порядка 1013 1014 при времени усреднения т == 1 с. Ширина спектра ИЗJJучеnИJj . АПЧ ЧАП Рис. 8.18. Схема спектрометра с телеСКОППЧССЮIМ расширителе! I1УЧIШ внут- ри резонатора лазера составляла около 1 rц. Для устранения взаимноrо влия- ния частот опорноrо и телескопическоrо лазеров схема измерения предусматривала использование rетеродинноrо лазера, частота излучения KOToporo синхронизовывалась с частотой стабилЬНОfО лазера с помощью блока частоты автоподстройки (ЧАЛ) со сме- щением на 500 кfц. Аналоrично частот[\ телескопическоrо лазер стабилизировалась по частоте rетеродинноrо лазера со сдвиfО около 500 кfц. Величина сдВиrа моrла реrулироваться OTHOCJi- тельно 500 кfц в обе стороны в больших пределах около центра динии поrлощения метана. Ji- Реrистрация резонанса в метане осуществлялась путем заJJ _ си дисперсионной кривой пика мощности rенерации телескопи CKoro лазера на двухкоординатном самописце при перестРОlfJ{о частоты rенерации вблизи центра линии поrлощения. Для этоf 326 ! 1JасТОТНЫЙ дискриминатор системы частотной привязки (ЧАЛ) . авалсЯ сиrнал с частотой 800 fц, который вызывал девиацию ютоты rенерации телескопическоrо лазера на величину 1 кfц. lIс ь производилась за время порядка 10 мин СО скоростью rц/с при времени усреднения 1 с. В дальнейшем в схеме спектрометра системы частотной при "'аJПI были заменены частотнофазовыми. Это позволило передать тотпые характеристики от стабильноrо лазера исследуемому 'еру. Получение ширины линии излучения стабильноrо лазера ло 1 fц позволяет, в принципе, исследовать резонансы с такой IПириной. Недавно в [61] сообщалось о создании установки ; РП с использованием селекции холодных частиц и с предва '. ельным охлаждением поrлощающеrо rаза до температуры жид о азота. Диаметр cBeToBoro пучка в поrлощающей ячейке 30 си, .8.19. Фотоrрафия спектрометра с телескопическим расширителем ny'l ка диаметром 30 см На поrлощающей ячейки 9 м. На такой установке преДПолаl'а Jl получить резонанс с шириной 110 fц. На рис. 8.19 показав IIIНИЙ вид спектрометра. На нем видны лазер с ТРП и лазеры 'Стабильной частотой. С помощью описанноrо спектрометра уже JIOCb получить самые узкие оптические резонансы насыщенноl'О 327
поrлощения, исследовать с их помощью ряд физических эФфеl\ТОn :в частности, прямо зареrистрировать влияние квадраТИЧНоrо <зч,' фекта Доплера на форму резонансов и ИСПОЛЬЗ0вать их для с1''- билизации частоты. Запись на рис. 8.7 получена с помощью о" а- 'rII ' C3HHoro здесь спектрометра. В последнее время в ряде rрупп были созданы спеКТРомеТРlJ JI которых осуществлялась реrистрация резонансов диспеРСIIn' Общие принци:пы построения спектрометров аналоrичны ОПlIсаl!: БЫМ выше. Отличие связано лишь с системой реrистрации ПОлез_ ]101'0 сиrнала. В работах [5557} были описаны лазерные спе:ктро_ метры на 'л ==: 3,39 MK:\f, В которых реrистрация peOHaHCOB осу_ ществлялась по наблюдению зависимости частотнои МОДУЛЯЦIIН лазера вблизи центра линпи. Частотная модуляция реrИСТРИРОва_ лQсь rетеродинным способом. В [58} этот способ был Видоизменен. Опорным сиrналом для rетеродинирования служило ИЗлучеНие на друrой моде тото же лазера. С помощью этоrо метода БЫла зареrистрирована МСТС метана и недавно был разрешен дуб.1Jе1' отдачи [59J. В [44] описан спектрометр, основанный на наблюде_ нии резонансов в спектре излучения. В этом случае ШИРИНа спектра излучения лазера больше ширины резонансов, которые реrистрируются rетеродинным способом с помощью спектр 0- авализатора. Таким способом зареrистрированы МСТС метана и дублет отдачи. Высокая чувствительность метода позволила ис- еледовать пролетные эффекты. Следует отметить, что при ИСПО.1JЬ зо:вании этоl'о метода нет необходимости . в получении высокой кратковременной стабильности излучения лазера. При решении различных частных спектроскопических задач приходится соответствующим образом видоизменять схему спеRТ -рометра, обращая особое внимание на некоторые детали, которые jj друrих эксцериментах не так важны. Например, g исследова- ниях. упруrоrо рассеяния частиц при столкновениях особое ВIIИ- MaНIie уделялось наблюдению крыльев линии (rл. 10), при ИСС.1Jе дованиях про летных эффектов особое внимание уделялось выбору режима работы лазера вблизи пороrа rенерации. nие резонансы в атомной спектроскопии 1 u ,: Рассмотрим теперь применение узких нелинеиных резонансов ,ДBYXYPOBHeBЫX и трехуровневых системах для измерения ec . твенной ширины спектральных линий и времен жизни уровней, ледования столкновений, изучения сверхтонкой и изотопиче- ОЙ структуры квантовых переходов, расщепления и СДВИI:3. ктральных линий во внешних электрическом и маrнитном п . Во всех случаях оrраничимся изложением, rлавным образом" " ериментальных результатов. .1. Измерение естественной ширины ,ремени жизни уровней 9.1.1. Измерение естественной ширины линий. В оптическоm 'асти спектра естественная ширина линии, обусловленная спон- ым затухание:\f уровней, .ТIежит обычно в пределах 10. Мfц. Ударное уширение линий при столкновениях также ле.- в пределах 10100 Мfц/Торр. При давлениях менее 0,1 Тор, рное ушпрение лпнпй становится меньше естественной шири . '\' или сравнимой с ней. Поэтому измерения однородной шири . При низких дав:rеппях сразу мотут давать значения естествен- , Ширины лпнпи. СпектроскопичеСЮfе методы, основанные на лизе формы ДОП:lеровскоrо контура, даже при самом тщатель- Проведении опытов с ПСПОЛЬЗ0ванпем ЭВМ дают абсолютную . 1I0СТЬ измеренпя однородной ширины около 10 МТц. Поэтому , Методы, используе:\fые Д.1Я псследования ударноrо уmиревия: epOBcKoro контура, :\faЛО приrодны для измерения естествен- Ширины :шнпп. Иное дело применение узких резонансов. ИНа которых опреде..'Iяется однородной шириной линии. 3дееli. ость измерения естественной ширины линии может быть очен. ОКой. Ю дно из первых ПСС.lедований ширин узких резонансов в об- !rи давлений около 1 Торр было выполнено с Не NелазероJl IДЛинах волн 0.63 If 1.15 мкм на переходах неона 3S 2 4<- 2pf ;2 2Р4 соответственно. Как показали эксперименты, при pa х давлениях тааа в Не Nе-лазере ударное уширение Л3М
бовскоrо провала в несколько раз превосходит естественную рину линии 0,63 мкм. Поэтому для получения ее значения RеОб.)(' димо было экстраполировать зависимость ширины лэмБОВСl\ о ' Э ro провала в нуль давления. кстраполяция из сравнительно Дa u б u Р е, кои о лас}и давлении Об может снижать точность оп еделения ес, тественнои ширины. чно экстраполяция производится IIO Л!.r, пейпому закону, которыи не всетда может правильно ОПИСЫВаТЬ т а б л и Ц а 9.1. Естественная ширина линии неона л630 нм I ПОЛУШIlРlIна, ЫТц Метод 'измеренин Работа Пик мощности в rенерации 14='=3 [3,2] 15 [3.3] 13='= 1 [3.10] 9,0"=1,5 [3.16] Лэмбовский прова.'! в лазсре 13:J::12 [9.13] 12 [9.15] Встречная пробная волна 11:J::3 [9.3] зависимость ширины провала от давлений. Основные реЗУЛЬтаты измерений естественной ширины в Не Nе.'Iазере приведены в таб.'I. 9.1. Как видно из нее, для линии 0,63 l\1Ю\f, несмотря на OT меченные выше трудности, значение у, полученное при анализе формы лэмбовскоrо провала в Не Nелазере, хорошо соrласу ется с данными, полученными друrими lIfетода:о.пI. В тех редких случаях, коrда лазеры MorYT работать при НИ3 ких давлениях rаза, измерения ширины провала дают значения порядка у. В качестве ПрИllfера можно указать лазеры на чистом Ne (л == 1,15 мкм), Хе (л == 3,5 мкм) и Hg (л == 1,52 мкм), KOTO рые MorYT работать при давлениях менее 0,1 Торр. Наиболее дe тально провал Лэмба исследовался в лазере на парах ртути. В ла зере на чистом Ne даже при низких давлениях, коrда влияние столкновений мало, необходимо было принимать во внимание пле- нение резонансноrо излучения. Анализ формы .1JЭl\1бовскоrо прова- ла проводится по формуле, которая учитывает однородность на: сыщения изза пленения резонансноrо излучения и столкновении [1, 2]: р Q 11 ехр (Q/ku)2 ( ) 1 + r 2 j(p 7 '.!2) + а ' 1[е- rде '11 превышение начальноrо усиления над пороrовЫМ зна 11 нием, а параметр, учитывающий однороднос;ь HaCblII(eH_ и зависящий от релаксационных констант уровнеи. влияни:е 1IД- породности насыщения на форму провала в лазере на N е наrл Ь Н заI11JС по видно из рис. 9.1. а нем показана экспериментальная вЬ1 е зависимости мощности rенерации от частоты и расчетные крИ: л:Ь1 по формулам Лэмба и формуле (9.1). При использовании фОРМУI1а_ Лэмба (выражение (9.1) при а == О) невозможно подобрать соВ 330 (9.1) 3З е расчетной и экспериментальной кривых. Кривая, рассчи: ан по формуле (9.1), хорошо соrласуется с экспериментальнои вОЙ. Параметры r и а MorYT быть найдены путем обработки ериментальных данных на эвм. Простой метод определеllИЯ a!deTpOB r и ij ПО лэмбовскому провалу без эвм был исполь . ан в работе [3]. 'в лазере на парах ртути рабочие уровни не связаны оптич&- с основным состоянием. Поэтому, в отличие от Не Nе--ла здесь нет влияния пленения излучения. Кроме; Toro, при , кновении с атомами rелия тяжелые атомы ртути лишь слеrка еняют скорость. Поэтому при давлениях около 1 Торр в лаз&- lIa парах ртути не достиrается однородность насыщения и фор СЛЭ!dбовскоrо провала должна описываться уравнением (9.i) t Р, отн. o. р, отн. со. /, 1 I 1 . "/ 2 I \ \ ........ I , I . 3 // , x, '\\ //) ,. / \\ / 1,0 1'1 . " \. ,1 '/ \ If"- о; 50 JШ '))vo,l'lrц 80 40 о t5 40 'УVu>f'tЩ .9.1. Форма ;Jэмбовскоrо провала в лазере на смеси Не Ne при л ,15 мкм (а) и на парах ртути (6). ТОЧЮI соответствуют эксперименту: == 0,7 Торр, I р ::::' 6,4 мА. Н:ривые 1,2, 3 расчетные без учета пленения .RaRCHoro излучения, соответствуют уширеНIIЮ 33,44 и 70 мrц. Сплошная ал С учетом пленеНIIЯ для kи/2л 435 :мrц, 11 1,14, а 0,5, r/2л J 23 мrц а == О. Это подтверждается экспериментами, выполненными 7]. На рис. 9.16 видно хорошее совпадение эксперименталь и теоретических кривых. :J]ри постановке экспериментов по исследованию формы лэм '. Koro провала необходимо обратить внимание на ряд обсто.-, СТВ, которые существенно влияют на точность. Очень важно анить фон и добиться линейноrо изменения частоты при изме и длины резонатора без дополнительной Модуляции добро . и резонатора. В экспериментах Матюrина с сотрудниками [3: JIинии 1,15 мкм установка состояла из лазера на Ne с разрядом ,ТОЯнноrо тока. Арматура лазера была изrотовлена из цеЛЬRОro. ,lta Стали и устанавливалась на массивной Плите. Блаrодаря за- от вибраций II стаби..hНОСТИ разряда были получены заПИСJl
:мощности rенерации с очень малым уровнем шума, менее 1 %. у вень превышения усиления над пороrом устанавпивался в ПРе РО . лах 1,101,15. Получив значения ширины провапа при РаЗJJ: Це. 11,!. Ных превышениях путем экстраполяции к нулевому Полю, б.ЬJ Найдено значение однородной ширины при данном давлеНИI1 11 JJ:o П u u ео. на:, о полученнои зависимости однороднои ширины от даВJIеl1n (рис. 9.2) опредеЛЮJaСЬ естественная ширина, которая оказаJJ:а JJ: равной 34 + 2 мrц. съ Метод нелинейноrо поrлощения можно использовать l\a с внутренней, так и с внешней поrлощающей ячейкой. При MaJJ: ы \ u Х поrлощениях предпочтительно использовать ячеику Внутри Резо_ натора. Амплитуда пика зависит от соотношения величин потерь и поrлощения. Опыт работы по:казы_ вает, что при величине потерь в pe зонаторе 1 % можно уверенно реrистри ровать резонансы с поrлощением менее 0,1 %. Первые измерения Шири_ ны были проведены с помощью He N елазера с нелинейным поrЛОтите лем на неоне на линиях 0,63 и 1,52 мкм. Результаты, полученные рядом авторов, мало различаются между собой и близки к значеНИЮ,I, полученным друrими методами. Однако для линии 0,63 мкм раЗЛIl чие в значениях 1', полученных несколькими авторами, находятся за пределами ошибок эксперимента. Это, очевидно, связано с трудностя- ми, возникающими при обработке дaH ных зависимости мощности rенерации от частоты. Форма пик а мощности re нерации зависит от мноrих параметров, определить которые оказы- вается довольно трудно. Сложным при анализе формы пик а оказы- вается учет насыщения. В отличие от обычноrо лазера по превы- шению усиления над пороrом в общем случае нельзя даже оце- нить величину насыщения в ячейке поrлощения. Для этоrо тре- буются доПолнительные опыты. Асимметричное положение ПИJ{а :мощности также затрудняет обработку результатов. Указанные недостаТIШ леrко устраняются при использованИИ внешнеii Насыщающей ячейки поrлощения. Схема эксперимента для ИЗlерения однородной ширины линии 0,63 мкм методом сла- бой встречной волны, а также с помощью эффекта 3еемана приве- дена на рис. 9.3 [3]. При различающихся константах релаксациИ 11 сравнительно небольших полях форма резонанса поrлощен11 l1 слабой встречной волны зависит от однородной ширины линий 11 величины насыщения и описывается формулой (3.40). Исследова- ния ширины линии 0,63 I\ШМ в разряде чистоrо неона были сдела ны при относительно слабых оптических полях, коrда насыщен11 е F,Мtц u; 30 0/ /' O'CI" r /0/ 0.4 / j {,o/t и 0-6 ,/ . ,/ ,/ . . . lO 1,5 20 10 0,5 1,0 1,5 р,Торр Рис. 9.2. Зависимость OДHO родной полуширины r ли нии усиления 'л. == 1,15 мкы и параметра а от давления неона 332 еет величину G '" 1. Для достижения такото насыщения в труб х длиной 50 см необходимо иметь высокую выходную lOщпость е NеJIазера в одночастотном режиме и обеспечить возмож ость плавной перестройки частоты по крайней :мере вблизи цeH 'а линии. ЭТIПl требованиям удовлетворял Не r;е.ТIaзер с дпи Й усилительной трубки 100 см и селекцией мод с помощью He нейноrо поrлотите.'1Я. Излучение этоrо лазера, имеющеrо линей Ю поляризацию, проходило через поляризационную призму, еобразовывалась четвертьволновой пластиной в изпученпе 1 '''.'."""""1 . I ! ' "5 4 5 I б & . с. 9.3. Схема наблюдения резонанса в поrлощающей слабой встречной 'не: 1 одночастотный мощный НеNе-лазер, 2 ПрПЗI\Ш, 3 'Л./4- стина 4 внешняя ячейка поrлощения с разрядом в Ne, 5 соленоид, .... слаботражающее зеркало, 7 фотодетектор, 8 сумшрующий из- . ение фотоприемник, 9 избирательный усилитель, 10 синхронны ектор, 11 reHepaTop звуковой частоты, 12 самописец, 13 опорныи лазер, J.l осциллоrраф, 15 фОТОУМllожитель 'круrовой поляризацией и фокусировалось в центре внешней ,I'Лощающей ячейки. Помещенное за поrлощающей ячейкой ..' абоотражающее зеркало формировало луч, который проходил рез ячейку в обратном направлении и поляризационной призмой Водился на фотоприемник. Одновременно поляризационная IiIзма в сочетании с л/4пластиной обеспечивала оптическую раз аку между зеркалом и резонатором лазера. Часть излучения, оmедшеrо ячейку в прямом направлении, напраппялась на орой фотоприемник, включенный с первым на общую паrрузку. дбирая сиrналы на выходе фотоприемников таки!\[ образом, ,,;обы в отсутствие поrлощения они были равны и противофазны, ,Жно снизить шумы В реrистрирующей системе более чем на Ьрядок. Кроме Toro, разность в показаниях фотоприемников при аличии поrлощения соответствует поrлощению встречной волны. I'нал с наrрузки поступал на систему реrистрации, состоящую IiIзбирательноrо усилителя, синхронноrо детектора и самопис . При перестройке частоты лазера записывались кривые, отобра 333
1. ! I I i I I жающие форму линии поrлощения слабой волны в ПРИС"т J CTBllh сильнои, И дисперсионная кривая линия поrлощения тОка раз .... во внешней ячейке. Дисперсионная кривая линии поrлощ::.r,а получалась следующим образом (рис. 9.4). На поrлощаю 1lJJ: ячейку накладывалось продольное переменное маrнитнос пщу В ОЛе маrнитном поле линия поrлощения расщепляется на две 3е . u u e!a_ новские компоненты с правои и левои круrовыми поля р иза Ц I I ящ Сканирование :\IаrНИТПЫI по. лем положения этих ROrno_ нент при водит к МОДУЛЯЦlIll поrлощения слабой BoтlЫ При малых аМПЛИтудах CRa нирования диспеРСИОнная кривая представляет собой первую производную от :rи- нии поrлощения по чаСТоте. Расстояние между IaКСИМУ мами 2L1Q на RРИВОЙ рис. 9.4 равно L1mIУЗ, rде !\ш ширина провала нелинеiiноrо поrлощения. Используя <зто соотношение, можно пайти величину r. Полевое уширение провала учитывалось дву:мя способами. Пе рвый способ заключался в том, что для каждоrо дав.тrения строилась зависимость L1m от интенсивности излучения, прохо- дящеrо через ячейку, и экстраполяцией к нулевым значениям поля определялся параметр 2r. Поскольку используемый :\!етод измерения основан на эффекте насыщения, то поле в ячеЙI,е нель зя уменьшать до очень малой величины. Поэтому для ПО.:Iучепия правильноrо значения ширины, экстраполяризованной J; ну.тrевоП интенсивности, использовалось соотношение (3.11). Во втором способе измерялся коэффициент поrлощения в ячей ке за один проход в центре линии для сильноrо поля (насыщенный коэффициент ПDrлощения Х (р» и для слабоrо поля (ненасыщен ный коэффициент поrлощения Х о )' При измерении Хо IfНТСlIСИВ ность излучения ослаблялась более чем в 100 раз, так J;aK при ближенно можно считать, что для слабоrо поля G О. ИСПОJ!Ь- зуя известное соотношение х (р) == xolY 1 + G , можно опреде лить параметр насыщения для сильноrо поля G. ПО;JставлЯЯ найденное значение в выражение (2.192), можно определить r. Найденные разными способами значения r были прибли31I- тельно одинаковыми. Наблюдался небольшой рост ширины линии с током разряда со СКоростью около дrlдр == 0,15::1:: 0,17 мrц/м. Экстраполяцией к нулевым давлениям и TOJ{a1 было получено r == 11 + 3 мrц. " 9.1.2. Измерение времени жизни уровней. Методы нелиIIеlI: ной лазерной спектроскопии обеспечивают получение полнОU ИНфОрIaЦИИ о константах релаксации уровней. В настоящее вре- J L ш ' I I I : ""2 L1 QI Рис. 9.4. Форма j резонанса поrлоще ния слабой встречной волны в N е (сиrнал первой rармоники) л == 0,63 мкм, ток разряда 20 мА, давление 1 Торр I I li I I 11 334 прямые ;\Iетоды измерения времен жизни уровней по затуха 10 спонтанноrо IIз.тrучения получили значительное развитие. етОДЫ ceTa фотонов с использованием техники задеРfi,ания snадении во !Ноrих случаях позволяют получить наl];ежные ные с высокой степенью точности. Тем не менее спеRТроскопи 'CIO'le методы имерения ВрЮIeН жизни MorYT за!Снять прямые тоДЫ измерении в тех случаях, коrда прямые методы по некото- м причинам не ;\юrут быть использованы. Например, коrда OBНJ'I расположены близко друr к друrу, трудно монокинетиче- . м пучком электронов возбудить один уровень. Поэтому на 'эультатах измерений сказывается передача возбуждения с дpy х уровней из-за столкновений и пр. При наличии, например, енения резонансноrо излучения измеренное таким образом мя жизни возбуждения на уровне не равно времени жизни изо pOBaHHoro атома. Лазерные спектроскопические методы свобод- от этих недостатков. В оптической области спектра константы затухания уровней абочеrо лазерноrо перехода обычно значительно различаются. оэтому во мноrих случаях естественная ширина линии опреде ется временем жизни короткоживущеrо уровня. Если время зни одноrо из уровней измерено какимлибо способо!, то время yroro определяется по естественной ширине. Измерение времени жизни уровней лазерными спектроскопи скими методами эффективно для короткоживущих уровней, . спадающихся на основной уровень. Покажем это на при ре уровня 2S 2 неона. Измеренная естественная ширина пере :)Дa 282 2Р4 равна 34 + 2 мrц. Время жизни уровня 2Р4 " мерялось рядом исследователей прямыми методами и в настоя е время известно с большой надежностью Т2,< == 1,8.10 шS с ]. Тоrда время жизни изолированноrо атома в состоянии 2s 2 . лученное из спектроскопических исследований [1, 2, 5], равно . == 6,4.10 ш9 с. Время жизни уровня 2s 2 , измеренное при влении 10 ш1 Торр по затуханию спонтанноrо излучения было вно 10 ш7 С [6]. Полученное расхождение обусловлено 'плене , ем резонансноrо излучения. Сравнительно недавно измерения емени жизни методом задержанных совпадений в BaRYYMHoM ,льтрафиолете, проведенные в [7], дали значение Т 2 == 7 8 Х 1 0 9 8, " ;: С. Полученные значения в пределах ошибок экспериментов ,ОВпадают. \ u Если нет дополнительной информации о временах жизни ypOB ,и, ТО можно провести простые эксперименты по измерению OT , lПения времен жизни уровней рабочеrо перехода. Они основаны измерении относительноrо изменения заселенности уровней Д действием поля [810]. Относительное изменение заселенно уровней L1N 1 и L1N 2 под действием поля tJ.N 1 1:1 tJ.N 2 --:r;- . (9.2) связано с изменениями интенсивности 335
спонтанноrо излучения с BepXHero и нижнеrо уровней пере:ХО::tа соотношением !!iI 1 Т] А] ыо] !!iI 2 Т;- ЫО2 ' rде Аl П -::2 вероятuности спонтанноrо перехода cooTBeTCTBylO_ щих линии суровнеи, ЮОl/ Ю О2 отношение частот переходоn Отношение А 1 /А 2 может быть измерено в режиме, коrда у силе lIl1' u е равно нулю, т. е. заселенности уровнеи с учетом статИСтичеСI\lIх весов одипаковы. В этом случае отношение абсолютных Инте_ С и ивностей линий равно отношению вероятностей переходов A 1 /A 2 . спользуя это значение, можно определить отношение т /т; По такой методике были произведены измерения веРОЯТнотеii переходов на линиях 0,63 мкм (382 --+ 2Р4) и 0,60 :ш-ш (2Р4 ---+ 1s 4 ). Отношение абсолютных вероятностей этих перехо;::(ов оказалось равным 0,350 + 0,035 [810]. По известной вероятности перехо_ да 2Р4 --+ 184 была определена абсолютная вероятность переХОда 382 --+ 2Р4. Она (}1{азалась равной 5,2.106 c1. Найденное значеНие времени жизни уровня 382 равно 3,2.108 с. Относительпая Be роятность перехода 382 --+ 2Р4, т. е. отношение вероятности УКа- занноrо перехода к полной вероятности распада уровня 2s 2 , равна 0,16. Наиболее полная и исчерпывающая информация о релаксации уровней может быть получена при наблюдении формы линии по- rлощения слабой волны в присутствии сильной. Однако эти ыeTO ды еще не получили широкоrо распространения jЩЯ измерения времени жизни уровней. 9.1.3. Трехуровневые системы. В отличие от методов 1\HYX уровневой спектроскопии, методы нелинейной спеRТРОСI\ОПИП с использованием трех уровней позволяют получить IIОЛНУЮ информацию кю{ о ширине перехода, так и о константах релю,- сации отдельных уровней. Эти данные MorYT быть получены IIJ1I1 изучении фор!ы линии вынужденноrо или споптапноrо пз,;r)'че ния во внешнем поле на связанных переходах. Сравнепие ширин резонансов 2r + и 2r позволяет сразу определить ROHcTaHTY за- тухания общоrо уровня. Разность полуширин соответствующих резонансов равна скорости распада общеrо уровня [11]: r+ [ == 1'0' (9.4) Этот MeT01l, применим для случая «тушащих» столкнощший, при- водящих l' затуханию уровня, и «сильных» столкновений, вызы- вающих сильное изменение направления вектора скорости части- цы. Оба этих типа столкновений сокращают время взаимодействИЯ атома с полем. В случае «сильных» столкновений атом IOжеТ оставаться на уровне, но после Столкновения он уже перестаеТ взаимодействовать с полем. С Этой точки зрения «сильные» CTO,;II>- новения аналоrичны «тушащим» столкновениям. Из (9.3) Юf;J,НО, что точность измерениЯ' 1'0 зависит от соотношения ширин r. c JJ r. Лучшая точность будет достиrаться при сильпо различаютиХ- 336 (9.з) JIlиринах r + И r, что имеет место при 1'0> 1'1, 1'2' Коrда 1'0 < 1'1' 1'2' различие вширинах 1'+ и r мало и, следовательно, ебуется высокая точность их измерения. Изза сравнительно большой аппаратурной ширины интерфе- 'ом:етров Фабри Перо точность экспериментов по наблюдению З0нансов спонтанноrо излучения на связанном переходе оказы вется обычно недостаточной для измерения скорости распада щеrо уровня. Эксперименты с использованием вынужденных 8реходов обладают лучшей точностью. Большие возмОЖности s.мерения времен жизни этим методом были продемонстрированы . работе [11]. В этой работе исследовалась форма линии усиления ,8 на переходе 282 --+ 2Р4 (л == 1,15 мкм) в присутствии поля на язанном переходе 282 --+ 2Рl (л == 1,15 мкм) [5]. Большое раз- чие в ширинах резонансов для двух противоположных напран- 'ений, а также высокая точность ЭRспериментов позволили опре- лить скорость распада уровня 282' Разность ширин r + [, оответствующая скорости распада уровня 282, была получена при страполяции зависимости r + r в нуль давления. Измерен- е значенис времени жизни (6,1 + 1,0).10-9 с хорошо совпало данными, полученными из друrих независимых ИЗ;\lерений. '9.2. У дарн(;е уширение нелинейных резонансов I Методы нелинейной лазерной спектроскопии cBepxBbIcoKoro зрешения ПОЗВОЛИШI по-новому подойти К исследованию влия- я столкновений па форму спектральных линий. С помощью эких резонансов внутри доплеровскоrо контура можно изучать . олкновения при низком давлении rаза, коrда ударное ушире- е значительно ыеньше доплеровскоrо. Это позволяет ИЗ;\Iерять mирение и сдвиr спектральной линии из-за СТОЛЮfовений при алых давлениях, коrда заведомо справедлива бинарная модель t'олкновений. Именно эти параметры до caMoro последнеrо вре- ни были предметом 1Ноrочисленпых экспериментов с уЗI'ИМИ .8зонансами насыщения поrлощения пере ходов атомов и молекул. ри очень ПИЗI\ОМ давлении rаза частота столкновений оказы- ется сравнимой СО скоростью распада уровней. В таких усло- ях на форму узких резонансов существенно может влиять унру- 'е рассеяние сталкивающихся частиц. Поэтому изучение фОр;\IЫ ний резонансов при низком дюлении позволяет получать таl'же '. .формацию о характеристиках упруrоrо рассеяния. Методы да- рной спектроскопии позволили изучать возмущение отдельных овней при столкновениях. 9.2.1. Основные экспериментальные результаты. Детадьные . Следования ударноrо уширения провала Лэмба посторонним Эом (rелием) были выполнены на линии л == 0,63 мкм [1216]. работах [12, 14] предполаrаJJOСЬ, что столкновения :Iиmь уши- ,Ют провал JIэмба. Значение ширины провала подбиралось R1IM образом, чтобы ЭI\спериментальная зависимость совпадала расчетной по фОР;\-!УJIе Лэмба. Находились значения ширины 337
прова.ч:а Лэмба при различных давлениях, после чеrо опре:е.'IJJ: дось ударное уширerше на полуширин: ЛИНПII. В пределах OIlIrI_ бок экспериментов была получена линеиная зависимость Удар н оl'о уширения от давления rелия с наклоном 60 М[ц/Торр. Для ДЛlIl lЬr 0,63 l\ШМ результаты различных авторов хорошо соrлаСУIOТСJJ: В некоторых работах обработка записей лэмбовскоrо ПРОВал производилась в соответствии с формулой (9.1). Предполаrа:rось что уширение лэмбовскоrо провала связано, в основном, со сла быми столкновениями и линейно зависит от давления, а ОДНорО=l ность насыщения и уменьшение rлубины провала связано с «СlIЛЬ_ ными>) столкновениями. Методика получения данных была ИЗло жена в 9.1. В [16] для линий 1,15 мкм и в [13, 15] для линий 0,63 мкм были найдены параметры r и а:, по которым оПредеЛJJ:_ лись сечения слабых и сильных столкновений. :Измерения удар- Horo сдвиrа линий неона 0,63 мкм при столкновениях с аТОмами rелия были выполнены нескодькими авторами с использование:'.! различных методик. В [17 19] измерения были Выполнены с помощью стабилизированных по провалу Лэмба Не Nелазе ров. Сиещение частоты стабилизированноrо лазера при Измене- нии давления связывалось с ударным сдвиrом. Кроме Toro, в [19] дополнительно исследовался сдвиr центра лэмбовскоrо провала в Не Nе-лазере относительно пика в Не Nе-лазере с Nе-по rлощающей ячейкой. Как показали эксперименты, сдвиr Пика мощности при давлении неона в ячейке 0,1 Торр практически OT сутствует. Поэтому смещение частоты Не Nе-лазера указывает на сдвиr, обусловленный столкновениями с атомами rелия. Был получен линейный сдвиr линии усиления в фиолетовую область порядка 20 + 2 и 16 + 2 мrц/Торр для атомов 3Не и "Не соот- ветственно. Анадоrичные результаты по близкой методике были получены в [18]. Очень простые эксперименты по измерению сдюпа u был BЬ! полнены с помощью Не Nе-лазера с Nе-поrлощающеи ячеикоИ. Как видно из рис. 3.2, пик мощности Сl\Iещен относительно маКСИ- мума линии усиления. Это смещение обусловлен?, в OCHOBHOM сдвиrО:\lмаксимума линии усиления в смеси Не Ne. Измеренныи таким образом в работах [17, 20] сдвиr оказался равню! 21 + 3 и 20 + 3 мrц/Торр соответственно. Полученные резуль- тат ы по сдвиrу и уширению линии 0,63 МЮ\I при столкновениЯХ с атомами Не представляются весьма надежными. Наличие большоrо сдвиrа линии прежде Bcero указывает, что взаимодействие сталкивающихся частиц, приводящее к сбоЮ фазы, иrрает rлавную роль в уширении лэмбовскоrо провала. Влияние слабых столкновений оказывается незначительнЫl\!. u ави' Дополнительным доказательством этоrо является линеиная з И симость ширины провала от давления. При заметном влияю! «слабых>} столкновений возбужденных атомов на форму проваа зависимость ero ширины от плотности rаза должна быть нелиn еи - ной [21]. Это связано с диффузионным характером расширеn HepaBHoBecHoro распределения по скоростям частиц при болЫI1 " 338 ле столкновений. Маловероятно также и наличие «сильных \} олкновениЙ. Экспериментально наблюдаемые однородность Ha 1. щенИЯ и уменьшение rлубины провала в Не Nе-лазере, как оказано в [1], вызваны, в основном, пленением резонансноrо из- "учеНИЯ. На рис. 9.5 показана зависимость параметров r и ar давления в смеси Не Ne для линии 0,63 мкм по данным ра- . т [13, 15]. Сплошная кривая расчетная в модели пленения . З0нансноrо излучения соrласуется F.aT М!! 'резултатами эксперимента. Теоре- 120 ' , ц qескиИ анализ механизма столкно- I'ний в смеси Не Ne был выполнен .. [22, 23]. , Узкие резонансы MorYT быть исполь 90 I BaHbl для исследования очень малой 'имметрии линии, коrда применение ычных методов спектроскопии оказы- етСя невозможным. Асимметрия ли- 60 и приводит J{ сдвИl'У максимума ли и по сравнению с центром лэмбов с- oro провала, что в свою очередь при- 'дит К несимметричной зависимости ощности rенерации от частоты [16, 24]. ализ этой зависимости может дать раметр, описывающий асимметрию . нии [16]. В этих экспериментах тре- ется весьма тщательная настройка стем лазера, маКСИЛIaльпое исключе- . е модуляции добротности резонатора и изменении частоты. .\ Асимметрия линии приводит К за- ,',о симости положения центра провала уровня возбуждения [19], что Ло использовано для исследования имметрии линии 0,63 мкм в ,е Nе-лазере. , Зависимость мощности rенерации от частоты при асимметрии ,НИИ дается выражением , I , / , r / / , / / / /. / С(Т ..../. 1 / I /<;>9. /" 30 / // 11. // 1" I j О ! 1 р, Торр ':а 2 Рис. 9.5. Зависимость пара- метров r и a:r от давле- ния смеси Не N е на л == 0,63 мкм (сплошная кривая расчетная [1], пунктирная [13], тем- ные кружки эксперимен- тальные данные [13], свет- лые кружки экспери- ментальные данные [15]) Q2 (Q )2 Р (Q) 1 + J'2/(r2 + Q2) (9.5) е Q расстройка частоты, при которой rенерация срывается, смещение максимума линии изза асимметрии. На рис. 9.6 показаны зависимостИ частот Qmax и Qmin от ча- рты Q при малых превышениях усиления над Пороrом rенерации .8мБОВСIШЙ провал не образуется) и при больших превышениях, rДа на зависимости мощности rенерации от частоты имеется Овал Лэмба. Смещения частот, соответствующих максимуму "nерации Qmax и центру лэмбовскоrо провала Qmin, соrласуются 339
качественно с расчетными RРИВЫIИ. ОRазадось, Ч"fО мю,си),f линии смещается приблизительно на 2,5 :\frц/Торр в Rpac;r >\! область по отношению R центру шщбовсr,оrо провада. Сrещеr;I центра провала оrраничивает получение ВЫСОRИХ значений Во е производимости частоты. Результаты работ [16, 19] xOPOIЦo с- rласуются, но находятся в противоречии с данными [55]. ПРИЧII- расхождений не ясны. Вызывает трудности и интерпретщтия 1 , Ре- зульттов изза наличия мноrих причин, вызываЮЩIIХ асимметри ли нии. !о Исследованиям ударноrо уширения в линиях неопа при CTo:r!.;_ новениях атомов rелия посвящено большое число работ. ПОЛУЧе_ ние надежных данных по уширению линий неона в с:\!еси Не l\'e затрудняется маСRИРУЮЩИМ уширением прп СТОЛRновениях ато- мов неона с атомами rелия и малым диапазоном рабочих давлений ;снтц :т,",НТ Ц 4- 4 а 6' 2 2 О 0,4- 0,8 Q/r 1,4- 8 2,2 275 O Q/r Рис. 9.6. Зависимость СДВиrа максимума Qщах линии усиления (а) и центра лэм50вскоrо провала Qщil1 (6) в Не Nе-лазере на л == 0,63 мкм в зависимО сти отпревышения усиления над пороrом вед. Q (Pi':e == 0,1 Торр, РНе:: 1 Tp' (а) и РНе == 1,8 Торр (6)1 .. неона в смеси rелий неон. Поэтому позднпе иссле;:r:ования ушп рения были выполнены в основно:\! в ячеЙRа с Ne. Для линии 0,63 MRM результаты, полученные раЗЛIIЧНЬШИ ?У!ето;:r:а:\IИ, хороШО соrласуются. Для ударноrо уширения линий на переходах 2s 2р данные были получены 'fаRже различными методами. В [25] было измере: но уширение линии 1,5 MRM (2s 2 2Рl) с помощью внутренпеи ячеЙRII поrдощения с Ne. В [1, 2, 36] были получены данные по уширению линии 1,15 мкм в лазере на неоне. Данные, полученные в работах [1, 2, 5, 25] различными :.!ето;:r:ами, хорошо соrласую ТСЯ между собой (ударное уширение линий переходов 2s 2р состав- ляет ОRОЛО 10 мrц/Торр), но значительно расходятся с дaHHЬO в [26]. Причина расхождений лежит, повидимо:,!у, в способе о - раБОТRИ данных, TaR RaR в [26] не припнмается во ВНИIaние од- нородность насыщения перехода 2s 2р IIзза пленения излу- чения. Интересные возможности исследования ударноrо уширеннЯ: 340 ":gJ\ИХ резонансов ПОСТрОННИ:\IИ rазюПJ OTI,pblBaeT лазер на парах 'тути на длине волны 1,5 мю! (738 63Р1) [27]. Лазер может рабо аТЬ в смеси со всеми инертными и мноrими молеRУЛЯРНЫМИ rаза ;If:и. На рис. 9.7 ПОRазаны зависимости уширения и сдвиrа резонан- ,;еа на линии ртути 1.5 MRM от дав,:rения rелия и неона. . 9.2.2. Механизмы столкновении. KaR ПОRазали результаты 'эJ\спериментов. получение данных, с ВЫСОRОЙ точностью xapaR еризУЮЩИХ уширение и сдвиr самих резонансов, обычно не пред 1етавляет принципиальных трудностей. ОднаRО физическая интер nретация процессов СТОЛRновений, выбор модели ОRазались : F,нrц LJ,Hrq 25 ('Не 1,5 Не /Ne Ne 1,0 0,5 0,4 о р, Торр 0,8 р, Торр 1 о о 0,5 а ЗависиIOСТЬ ОДНОрОДIlОЙ полуширины l' (а) и сдвиrа Д (6) линии мкм от давления rелпя и неона (ДH == 1,8 + 0,1 мrц/Торр, 1i':e == 1,2 + 0,1 М1'ц/Торр) атруднительными. На форму резонансов ОRазывает влияние упру е уrловое рассеяние атомов при СТОЛRновениях, сбивающих зу, и тушащие столкновения, зависимость уширения и сдвиrа нии от скорости атомов, пленение резонансноrо излучения, Ляризация полей и т. д. Влияние столь различных фаRТОрОВ трудняет анализ ЭRспериментальных результатов, и это затруд ет выбор модели столкновений и определение ROHcTaHT, xapaR ризующих элементарные процессы. Для определения модели СТОЛRновений и получения информа о константах взаимодействия необходимо проведение следую х ЭRспериментов: а) совместные измерения СТОЛRновительноrо рения доплерОВСRоrо контура и УЗRИХ резонансов; б) анализ рмы уЗRоrо резонапса и доплеРОВСRоrо ROHTypa линии; в) ис едование «сильных>; СТОЛRновений, связанных с резонансным меном возбуждения: 1') исследование СТОЛRновительноrо уши ПИя и сдвиrа .;тИНИИ: д) исследование температурной зависимо уширения и сдвиrа. а таRже зависиу!Ости однородной ширины частоты раССТРОЙЫI; е) исследование зависимости уширения ПИй от rлавноrо Iшантовоrо числа одноrо из уровней. Проведение исследований по всем перечисленным ПУНRтам одним объектом прел:ставляет сложную и большую задачу, до 341
сих пор не выполненную полнuстью ни для одноrо объеRта II более полно было исследовано уширение линий неона в собств:lI HO rазе [3]. В этих ЭRспериментах исследовалось уширеНие . 1l нии, связанных с уровнями 2 p 5 ns ( п == 3 4 5 6 7 ) "\Т ШlIр JIII , , , , . '" ' elllI УЗRИХ резонансов исследовалось на переходах 2p 5 4s 2 5'3 е и 2p 5 5s --+ 2р 5 3р. фОр;l;Ia доплерОВСRоrо Бонтура линий поrлщt ния исследовалась на видимых линиях с ПОllIОЩЬЮ интерф метра Фабри Перо. Анализировались Бонтура линий СПОIIРО Horo ИСПУСRания и поrлощения. aII Сравнение ударных уширений доплеРОВСRоrо ROHTypa II УЗБО ro резонанса на линии 0,63 MRM позволило сделать вывод о ВRладе упруrоrо рассеяния. При столкновениях без сбоя фазы УШИреIIПе лэмБОВСRоrо провала определяется хараRтеРИСТИRами уrЛОвоrо рассеяния. При малых частотах СТОЛRновений и kufJ r ударIIое уширение лэмБОВСRоrо провала определяется полным сеченпем упруrоrо рассеяния. При kufJ < r СТОЛRновения без сбоя фазы RaR отмечено выше, не приводят :к уширеНIIЮ провала. ' Поведение ширины доплеровскоrо контура при таRИХ СТОЛRIIО вениях Rачественно отличается от поведения лэмБОВСRоrо Провала. СТОЛIшов:ния без сбоя фаны приводят R У;\Iеньшению эффеRТИВНОЙ веRТОРНОИ СRОрОСТИ атомов и хорошо известному в СВЧ диапазо ну сужению линии. Поэтому различие в уширении обоих ROHTY ров УRазьшает на ВRлад упруrоrо рассеяния. При СТОЛRновениях со сбоем фазы нет различий в уширении резонанса и доплеРОВСБО ro ROHTypa. Дополнительный ВRлад в уширение резонансов может дать уrловое рассеяние атомов при СТОЛRновениях, ROTopoe при водит R размыванию провала в распреде.'Iении атомов по CROpO стям [28]. Дополнительный ВRлад нелинейно зависит от давления и при водит R большому, по сравнению с доплеРОВСRИМ ROHTyp0;\I, уширению. Сравнение ЭRспериментальных данных для линии 0,63 MRM ПОRазало, что ударное уширение доплеРОВСRоrо ROHTypa даже слеrRа превосходит уширение резонанса. Этот фаRТ позволил заRЛЮЧИТЬ, что ударное уширение резонанса обусловлено, в oc новном, СТОЛRновениями со сбоем фазы. ВRлад диффузии атомов в пространстве СRоростей, обусловленный уrловым рассеянием при СТОЛЮlOвениях, ОRазывается малым. Линейная зависимость ширины от давления подтверждает этот вывод. Анализируя уширение различных линий, можно заRЛЮЧИТЬ, что уширение линии 0,63 мкм обусловлно возмущением BepxHero уровня 2 p 5 ns . ПОСRОЛЬRУ при анализе резонанса в центре лиНlIИ мы рассматриваем атомы с нулевой проеRцией СRОрОСТИ на ось наблюдения, то уrловое раесеяние таRИХ атомов приведет R появ лению vzсоставляющей СRОрОСТИ. ПIирина распределения атомов по СRОрОСТЯМ для одноrо aRTa рассеяния имеет величину Vl ==' == ив. ПОСI{ОЛЬRУ в ,..., 102 рад, дополнительное уширение прова ла будет составлять примерно 10 мrц. Для линии 0,63 MRM этО уширение меньше mирины провала. С ростом давления изза диф фузионноrо xapaRTepa уrол СТОЛRновения увеличивается пропор ционально т{орню из плотности, В то время RaR уширение, обуслоВ 342 еввое сбоем фазы, растет пропорционально плотности. Из этоrо ледуе'f, что при давлении несколько торр ВRлад диффузии атомов 'ОJ{азывается очень малым по сравнению с уширениеЛI, обуслов .1JeBBblM сбоем фазы. В ранних исследованиях лэмБОВСRоrо провала в Не Nела "зере однородность насыщения и уменьшение rлубины провала бъяСВЯЛИСЬ «СИЛЬНЫl\IШ> СТОЛRновениями. Прямые исследования ПО ваблюдению передачи возбуждения с изменением СRОрОСТИ "В трехуровневых схемах [5] ПОRазали, что изменение СRоростей 'f1jозбуждения атомов обусловлено енением резонансноrо излу ':чевия, а не СТОЛRновеНИЯl\Ш. Oco 'евВО сильно эффеRТЫ ПJIенения излучения проявляются на линии {,15 MRM. " Анализ ударноrо уширения ЛИВИЙ неона в зависимости от rлавноrо RBaHToBoro числа поз llOЛИЛ выяснить И ;\Iеханизм взаи ;модействия стаЛRивающихся aTO . ов неона. На рис. 9.8 дана за .JlИСИМОСТЬ ударНоrо уширения от лавноrо RBaHToBoro числа oд Boro из уровней для линии 585,2 ,вм (п == 3), 1152,2 нм (п == 4), '632,8 нм (п == 5), 534,9 нм (п == ,== 6), 489,2 нм (п == 7). Различие уширении линий можно OTHe 'сти за счет возмущений уровней, Uринадлежащих Rонфиrурации ,ns. ХараRтерной особенностью за ;'висимости является наличие ,!Хорошо выраженноrо МIIНИ;\Iума, оответствующеrо п == 4. Тю, RaR ,Дин из уровней исследованных ;Переходов резонансный, естественно предположить, что одним ИЗ еханизмов уширения линий является резонансный обмен воз УЖдения при СТОЛЮIOвениях частиц. Для резонансных СТОЛR овен ий теория развита очень хорошо [29, 30] и результаты ксперимента MorYT сравниваться с расчетным значением ушире .Вия. Уширение линии, обусловленпое резонансным обменом може1' ыьь найдено по фОР;\Iуле ' YT == 5,7л3АN, Л == Л р /2л, J,t1fЦ/ТОрр 100 80 00 40 20 о о 5 о п 4- Рис. 9.8. ЗаВИСШI0СТЬ ударноrо уширения линиii 20Ne (2 p 5 пS 2р 3 3р) от rлавноrо KBaHToBoro числа п одноrо из уровней. 1 изморенные значения, 2 pac четное Уl1lирение резонансными столкновеНИЯМI! (9.6) де Л р длина волны резонансноrо излучения, А вероятность еЗонансноrо перехода. N плотность частиц. Измеренное и рассчитанное значения ударноrо уширения для НИи 585,2 нм (п == 3) совпадают. С ростом rлавноrо RBaHToBoro СЛа уменьшение вероятности А ведет R уменьшению ударноrо 343
уширения IIзза резонаIlсноrо обмена возбуждения. Для наиБО JIе ВЫСОRовозбужденных уровней с RвантовьпlИ числами п 7 резо нансное уmирение становится :малым. fлавную роль здесь иrРаro обменные силы. l' Для нерезонансных сил xapaRTepHa зависимость уширепия Э 01' относительнои СRОрОСТИ стаЛRивающихся атомов. . та зависимость :может быть использована для определения типа взаимодействия Так KaR средняя CROpOCTb стаJIRивающихся атомов зависит от TeM пературы, то ударное уширение и сдвиr будут таRже фУНRЦИями температуры. В HeRoTopblX случаях зависимость уmирения от СRОрОСТИ южно получить, измеряя однородную ширину Линии ПРlI различных раССТРОЙRах частоты от центра линии. Данные по УIlIи рению линии неона, полученные для центра линии, на полувысоте и на RрЫЛЬЯХ линии различаются и равны соответственно 24 + 2 30 + 5, 44 + 5 Мfц. Эти различия можно объяснить, если пре д: положить зависимость уширения от СRОрОСТИ атома. Нелинейныii резонанс в центре линии связан с атомюlИ, проеRЦИИ CROPOcTeii которых на ось наблюдения V z о, а доплеРОВСRИЙ ROHTyp линии спонтанноrо испуСRания формируется из излучения атомов с раз .пичными СRОрОСТЯМИ V z и. Дисперсионная часть ROHTypa, ИЗIеренная в [3] по меТОдике работы [31], чувствительна R RрЫЛЬЮI линии. ПОСRОЛЬRУ На RРЬШЬЯХ линии rлавную роль в фОрШlровании контура иrрают атомы с проеRЦИЯМИ СRоростей и , > и, то найденное таRИМ обра зом значение лоренцеВСRОЙ ширины будет больше, чеI найденное по лэмБОВСRОМУ провалу (для потенциала вида U "" Cn/R п ). Измеренное на RрЫЛЬЯХ линий ударное уширение будет таRже больше, чем уширение, измеренное на полувысоте или в центре линии по меТОДIше работы [32]. 3ЮIетим, что зависиюсть сдвиrа от скорости ведет R асимметрии .'Iинии. Теория формы линии с учетом зависимости сдвиrа и уширения .'Iинии от СRОрОСТИ стаЛRИВaIОЩИХСЯ частиц дана в работе [38]. Данные по относительному сдвиrу и уширению линии также MorYT быть ИСПО.'Iьзованы для определеНIIЯ потенциала взаимодей- ствия атомов. При изучении уширения и сдвиrа линии посторон ними rазами особенно интересно ИСС.'Iедовать С.'Iучай, коrда масса излучающеrо атома MHoro БО.'Iьше массы атомов постороннеrо rаза. Примером таRИХ ИСС.'Iедований являются измерения ушире- ния и сдвиrа лэмБОВСRоrо провала в .'Iазере на парах ртути по- сторонними rазами, описаППЫl\lИ выше. TaR RaR масса атома ртути по сравнению с массой ПРИIеСIJЫХ частиц обычно велика, то при анализе уширеНИJ1 узких резонансов южно пренебре чЬ изменеНИЮI скорости В.'Iиянпн тяа;:елых частиц и использоватЬ простейшую теорию yAapHoro уширения лэмБОВСRоrо провала, учитывающую лишь сбой фазы осциллятора. При этом ROHcTaHTa уширения лэмБОВСRоrо провала однозначно совпадает с ROHcTa H : той уширения ROHTypa ШIНии излучающих атоыов в обычноlI теории ударноrо уширения, а сравнительно точные измерениЯ ударных уширениЙ и сдвиrоп резонансов можно использовать для 344 сления отталкивающих частей потенциала взаимодействия. 11 расчета ROHcTaHT взаимодействия Сп и С 12 дЛЯ потенциала еварда Джонса 612 по соотношению l\1ежду сдвиrом и уши "eJlВeM линии можно использовать результаты работы [34]. :.' "Уmирение и сдвиr ;:I,ля потенциа.'Iа 612 MorYT быть выражены t, рез константы ВЗaIОfOдействия слеДУЮЩИI образом: УСТ 4л (3л/8)2f5Nи3f5сf5В (а), 2л (3л/8)2f5Nи3f5сf5s (а). (9.7) ecЬ N Rонпентрацпя ОI{ружающих частиц, В (а) и S (а) " теrральные фУНRЦИИ, зависящие от констант Сп и С и . Сцвиr и рение связаны, таюOI образом, через фушщии В (а) и S (а). рафики фунrщий В (а) и S (а) приведены на рис. 9.9 [34]. Для 8/251 L 0.4 l .(Jra) Хе (а) о /]( а) 28(") 2 -4 2 4 1,9 се o,4 o, 8 [ 1.2[ Рис. 9.9. Зависимость ФУНКЦИЙ S (а.) И В (а.) от а. НИИ ртути 1,5 MRM отношение СЦВИI'а R уширению при СТОЛRНО , .НИях С атомами Не и Ne ОRазалось примерно одинаRОВЬВI, ОRОЛО Н. На основе этих эRспериIенталыIхx результатов были най вы фУНRЦИИ В (а) и S (а) и определены Rоэффициенты Сп и Си. я столкновений с атомами Не они равны: С 6 5,2.1033 см 6 /с :C 12 8,3.1077 см 12 /с, с атоraми NeCG == 1033 см 6 /с, С 12 == . ' 2,1.1078 см 12 /с. " i', 9.2.3. Исследование релююационных процессов на отдельных ввях методами тле. До спх пор мы описывали влияние СТОЛR ,ений: на форму резонансов пасыщения. Принцппиально 'Вые возможности ОТRрываются при использовании резонансов 'rnрехуровневых системах лазерных (Т ЛС). Они ПОЗВО.'Iяют неза ,симо исследовать релаRсационные процессы отдельных уровней, ;блюдать уширение линий запрещенных переходon. ПОRажем это примере исследований y;apIIol'o уширения линий pe30HaHCHoro 1\р в неоне. 345
в предыдущем параrра ф е мы "ь:азывали наО\ОЛЬR О Па б J , ,*& ыло установить физичеСRУЮ причину диффузии возб у ж д о б И в пространстве СRоростеи, что I правильно интерпреТИРОват данные по влиянию СТОЛRновепии на Ф о р ыу Р езонансов В О Ь б б .' M&o rих ра отах ыло предположено, что однородность насыщения &а переходах неона обусловлена «СИЛЬНЫI\Ш» СТОЛRновениями , при ROT O OPblX CROpOCTb атома изменяется в пределах среднетепловой:. тметим, что пленение резонансноrо излучения приводит R таRИМ же эффеRтам, что и «сильные» Столь:новеНlIЯ. Поэтому Ис следования пленения резоnансноrо излучения ОRазываются Ba;ц НЫI\IИ и для изучения СТОЛRновений. При I\онцентрациях атомов неона ОRОЛО 1015 CM3 (р 101 Торр), используемых в рабочих режимах Не Nелазеров, длина свободноrо пробеrа ультрафио летовоrо фотона MHoro меньше размеров лазерноrо ПУЧRа. Поэто му в области ПУЧRа имеет место полное пленение резонаНСНоrо излучения, а время жизни уровня 2S 2 определяется распадом толь RO на нижележащие уровни 2р (т "-' 107 с). После возбуждения атомов в УЗRОМ интервале СRоростей Дv z изза переизлучения и улавливания фотонов можно обнаружить атомы с ПРОИЗВОЛЬНЫI\lИ СRОрОСТЯМИ. С друrой стороны, аналоrично может прОИСходить передача возбуждения из областей атомов, ROTopble не взаимодей ствуют с полем, в область СRоростей, являющихся резонансными. Этот процесс ведет R однородности насыщения при взаимодействии с сильными полями. В Rачестве рабочей была выбраиа та же cxe ма уровней неона 2S 2 2Р4' 2s 2 2Рl' Лазерное поле на л == == 1,52, поrлощаясь, переводит атомы на уровень 2s 2 , являющий ся резонансным. TaR RaR в условиях ЭRсперимента при давлении rаза ОRОЛО 1 Торр однородная ширина значительно меньше. доп лерОВСRОЙ, то взаимодействие происходит с атомами, СRdрости которых удовлетворяют условию Vl' == + Q/k. В результате TaRO ro взаимодействия на уровне 2S 2 ВОЗНИRает ПИR в распределении атомов по СRОрОСТЯМ. Изза описанных выше процессов переизлу чения в распределении таRже появятся атомы с произвольными СRОрОСТЯМИ. Неравновесное распределение атомов по СRОрОСТЯМ и широкая полоса с маRсвелловским распределением MorYT быть зареrистрИ рованы по форме линии излучения с уровня 2s 2 . Может быть ис пользовано наблюдение формы линии спонтанноrо излучениЯ за любом смежном переходе. Форму линии вынужденноrо излучениЯ леrче Bcero исследовать, используя одночастотный Лазер, пере страиваемыи в пределах доплеровской линии излучения. Наибо лее удобным для этих целей является переход 2S 2 2Р4' на KO тором леrRО получить rенерацию в ШИрОRОМ диапазоне частОТ на линии 1,15 MRM в Не Nелазере. Неравновесная часть в pac пределении атомов по скоростям будет ответственна за узкиЙ pe зонанс B линии усиления (поrлощения) на переходе, возникающем под деиствием поля НaIШЧRИ на л == 1,52 MRM. ШИрОRая riолоса создает обычный доплеровский ROHTYP линии усиления (поrлоще: ния). Соотношение между амплитудой резкой и широкой частеJl 346 J{OJfType линии УRазываст на роль пленения резонансноrо излу еJfJlЯ. Первые ЭRсперименты бы.l:И выполнены по наблюдению формы JlJfИИ вынужденноrо излучения в трехуровневом лазере (rл. 10). ]1злучение мощноrо одночаСТОТНОI'О Не Nелазера на л == .=== 1,52 мкм фОRусировалось в резонаторе лазера на л == 1,15 MRM. .обычно в разряде чистоrо Ne наблюдается поrлощение излучения :'1Iа л == 1,52 MRM. В зависимости от TORa раЗрЯда и давления на ',). === 1,15 МЮ\I может происходить RaR поrлощение, TaR и усиление. :Исследование пленения резонансноrо злучения удобнее производить в реfRИ JR е, коrда на л == 1,15 I\ШМ наблюдается .-вебольшое поr.тrощение. Тоrда возни /' d ающее усиление и rенерация цели ом обусловлены действием поля с л == 1,52 мкм. На рис. 9.10а ПОRазано k [) z аспределение ато:\юв по СRОрОСТЯМ, оторое ВОЗНИRает на уровне 2s" при , акачке лазера на л == 1,52 MRM. рис. .106 ПОRазывает фОрl\IУ линии усиле Я в лазере на л == 1,15 MRM. При pac ПотеРIi РОЙRе частоты поля на л == 1,52 MRM .увеличении ero интенсивности reHe ация имеет сложную фОр:\lУ (рис. .10в). Имеется реЗRИЙ ПИR rенерации, , вязанный с резонансным ВИР, и xa актерная для обычных rазовых лазе .ов зависимость мощности rенерации частоты с лэмБОВСRИМ провалом в , нтре линии. ВОЗНИRновение УRазан ой зависимости обусловлено плнениеl\l . зонансноrо излученпя. ДоплеРОВСRИЙ ьедестал наблюдался в диапазоне дaB ений неона от 0,2 до 1.5 Торр. При из епении даВ:lения неона в 8 раз COOTHO епие амплитуд ПИRОВ и пьедестала и;! пялось незначительно. ОцеНRИ ПОRа ли, что при давлении неона 0,1 Торр Стота «сильных» СТОЛI\новений должна ла быть более 108 cl, чтобы приве R заметному эффеRТУ диффузии збуждения в пространстве СRоростей. друrой стороны, при таRИХ частотах .ОЛкновений при давлении более 1 Торр реЗRая CTpYRTypa, RaR Лэмбовский провал, должна была ()ы исчезнуть. Эти соображе я и дальнейшие исследования позволяют сделать вывод, что блюдаемая диффузия возбуа\Дения о()условлена пленением резо JICHoro излучения. R.оличественные исследования с помощью TpexYPoBHeBol'o ла о :. +kvz,нrц k r tJ Q,Hru, р IJ о Q,Hru, 750 Nrц Рис. 9.10. Распредслсние чаСТIIЦ по скоростям q а уровне 2S 2 (а), фОр:\Ia л a нии усиления па ЛIIНИИ 1,15 !\ШМ (б) и заНIIСlIl\lOСТЬ мощности rенераl\IШ на л == 1,5 мкм ((1) в Ne 347
зера затруднены изза сложности описания 81'0 rенерациоlJlJыlt характеристик. Детальные исследования пленения излучеНl1я Il уширения линии 1,15 мкм с использоваНllеf трехуровневых C:Xe! были выполнены по форме линии вынужденноrо излучения. ::JYII эксперименты описаны в rл. 5. Записи Сllrнала линии поrЛОщеНII}J: на л == 1,15 мкм при действии поля на л == 1,5 МЮf показаны lIa рис. 9.5. Отношение амплитуды пьедеста:rа к аШЛИТуде резо нанса R ;:::::; 1. С ростом давления относительная амплитуда IIЬеДе стала растет. Однако анализ По казьшает, что ее относите.'IЬНыii рост связан rлавным обраЭО1 с уширением узкоrо резонанса, а не с увеличением частоты СТОЛКНОве ний, которые ведут к образова_ нию caMoro пьедеста:rа. На РИс. 9.11 представлена зависимость o ношения R амплитуд резонаНса n пьедестала от давления дЛЯ ЦII нии усиления волны на л == ==1,5 мкм В случае встречнобеrущих волн. Доказательством rлавной ро- ли пленения резонансноrо излу 2 P Ne , Торр чения в образовании пьедестала при дав.'rении неона 1 Торр может служить то. что R стремится к ПОСТОЯННОlУ значению при стрем- лении давления к нулю. Если пьедестал был обусловлен только столкновениями, то, естественно, зависимость от давления начИ налась бы из нуля. Представленная на рис. 9.11 эксперименталь- ная зависимость подтверЖдает малую роль столкновений. Из за- висимости видно, что при давлении 1 Торр вклад столкновениЙ в диффузию возбуждения составляет приблизительно 20%. Та- ким образом, столкновения будут иrрать сравнимую с пленением излучения роль при давлении свыше 5 Торр. Метод наблюдения линии резонансноrо комбинационноrо pac сеяния позволяет прямо исследовать процессы релаксации воз- буждения с изменением скорости возбужденных частиц. Так каК форма линии на смежном переходе чувствительна к распределению частиц по скоростям на общем уровне, то по ее изменению м:оя,но изучать изменение скорости атомов при столкновениях. форма линии ВИР, обусловленная двухквантовыми переходами, ока- зывается чувствительной к механизму уширения линии при CTO.;rJ{- новениях. Различие в ударном уширении линии рассеяния вперед и назад позволяет выяснить роль различных уровней в уширенrlе линий. Такую информацию ранее не удавалось получать траДII- ционными методами. Описанные выше опыты по наблюдению пленения относились к наблюдению диффузии возбуждения по R 1,5 1.0 0,5. о 1 Рис. 9.11. Зависимость ОТН(Jше ния амплитуд резонанса к aM плитуде пьедестала R на линии 1,15 мкм от давления неона излучеНlIJ'J скоростя1 348 " ределах средней скорости частиц и. Очевидно, метод с успехом eT быть использован и в тех случаях, коrда доплеровский ВТ при рассеянии на уrол 8, равный ku8, больше ширины излу е){ОЙ ЛИНШI Т. Тоrда соответствующий пьедестал будет имеТh 'рину ku8. Из экспериментальных данных и теории СТОЛIшове "й уro Л 8 по порядку величины равен 10, что соответствует шири «подкладкю> в оптическом диапазоне 10 МТц. Такая величина 'ДJ{ладки соизмерrша с ширинами резонансов, и ее Прямое Ha j'юдение в таких УС.1'овиях затруднительно. Ана.1JИЗ результатов 'ебует очень тщате:rьноrо про ведения экспериментов и обработки . результатов. Однако даже простой анализ столкновите:rьноrо иреНия резонанса вир дает большую информацию о механизме олкновений. Характер уширения резонансов оказывается Becь КрИТИЧНЫЛ1 к типу взаимодействия сталкивающихся частиц, лаДУ различных уровней в уширение линий. Поэтому исследо Jlия столкновений по линиям резонансноrо ВИР оказываются ачительно более ИНЧ,ОРli:l'll1ВНЫМИ по сравнению с lIсследования последних по уширению лэмбовскоrо провала. .,1, Наиболее просто использовать феноменолоrическую модель , лкновенпй для описания их влияния на линию резонансноrо Р. Система уравнений (5.23) для матрицы плотности позволяет , сать влияние сбивающих фазу и тушащих столкновений соот- 'ствующей заменой констант релаксаций ТОс и 'Vi' 'Как и с.тrедовало ожидать, наиболее интересные особенности 'иикают в линии рассеяния вперед. При наличии столкновений .'сбоем фазы происходит не только изменение параметров резо са, но и качественные изменения в ero форме: сбивающие фазу Лкновения приводят к появлению пьедестала шириной линии пенчатоrо перехода. Интенсивность подкладки пропорциональ- ',частоте столкновений [1J. Сходное явление возникает и в линии 'онансной флуоресценции при наличии столкновений [35]. }, Форма линии резонансноrо ВИР при k/k > 1 и == о имеет rlj] r('2 1'0 r]2 r U ] + r02rB r+ + (Q' qQ)2 + r [_ (Q' qЩ2 + r }. 1'0 + [о] + r(2 r]2 (9.8а) Т о , == (Yi + ук)/2 + ('Vi + 'Vk)/2, T == Т 12 + (q 1) Т 10 , Т+ == Т О2 + qf 10 , (9.8б) 1 i скорость распада i-ro уровня с учетом столкновений. 'Vi == :Nouac'l" а ст полное сечение упруrоrо рассеяния атома на возбужденном уровне при столкновениях с окружающими час ами, N О плотность частиц, q == k' /k, X == 8л3/2k'Р2 V2N 1 /(likuyo)' 319
Из (9.5) видно, что только столкновения на верхне:'.I УРОВНе водят к появлению; пьедестала с шириной 2r +. Преобразуем II ( 9 PIl - к виду . х == x [ 1'0 r +- "о r + ] 1'0 +- "о (Q' qQ)2 +- r.: "10 +- "о (Q' qQ)2 +- r . (9.8 в ) Линия рассеяния назад имеет лоренцеву форму. ШИРина Р u О 1 езо_ нанса зависит от уширения линии на переходах и О 2. , [ r ] . :J<' == Х + (9 + о (Q' +- qQ)2 +- r . .81' ) На рис. 9.12 представлена зависимость 2r+ и 2r от давления Ширина линии 2r + складывается из уширения перехода 28 . 2 ( 2 Рl оно определяет уширение (<Дырки» Беннетта в распределе, нии атомов по скоростям) и уширения перехода 282 2Р4' Оба Пе- рехода принадлежат к одной электронной конфиrурацпи и имею б u т о щии резонансный УРОВеНЬ который должен давать ос: новной вклад в уширение линий. Поэтому можно при, ближенно считать уШиренил равныии 1,15 п 1,5 мим. Отсюда ударное уширение 282 2рсперехода можно иптать равным 10 мrц/Торр. Полученные значения ушире, ния хорошо соrласуются с измеренным в [31]. Если BOC пользоваться ранними изме' рениями уширения перехода 2S 2 2Р4 ПО лэмбовскому провалу (8,8 мrц/Торр), то для уширения перехода 282 -----+ 2Рl получим '10 Мfц/Торр, что находится в хорошем co rласии с результатами иЗllIе рения резонанса МОЩНОСТIl в лазере снелинейным nor- лощением. Уширение линии 2r скла- дывается из уширения запре- щенноrо перехода 2Рl 2Р4 И уширения доплеровской части линии ВИР. СтолкновеНIl!I со сбоем фазы ведут к образованию (шодкладкш> с JПИРIl- ной 2r+. Оценим влияние подкладки на эффектпвную IIlIl- рину линии рассеяния, полаrая Уо 'V o . Изменение полуширlIНЫ' обусловленное «подкладкой», 2 I:..,мrц J I I 30 I t I I . 4/7 ! I I I Д 1 2т+.нrц 1 1 1140 12) I I j'00 1 80 2T 0,5 f PNe,TOpp 1S Рис. 9.12. Зависимости ширины линий вынужденноrо рассеяния вперед 2r и назад 2r + от давления неона на л == == 1,15 мкм при накачке полем на л == == 1,5 мкм " r r r2 "о r + L1 ;::::;; + 2 r+ +- r.: '\'0 350 (9. 9а ) , о изменение мткет быть принято за дополнительное уширение З0ванса. Предварительная оценка ,1r может быть сделана из , BBыx измерений ударноrо уширения линий 1,15 :'.IКM. Если пред . JlОЖИТЬ' что вклад сбивающих фазу столкновений составляет . аксимально возможное А sачение 8 мrц/Торр, то l. l '8 (9.8) получим верхнюю I ....цевку для дополни . \ '" / . 1 feJlbHOro уширения резо 'авса 2,5 мrц/Торр. Это а j:l жит в пределах точно . :: \ З J :; .\ KrHe и эксперимента. ная I /';'" . \ :Р , eYI; дН;:1И <..... f ;-\.3 .,,/ ............'- я запрещенноrо пере .........,....:.:... ,..: \2 "::''''' ....... ... ...'" .. ... .................. .... с;ща значение, рапное '+ 2,5 мrцiТорр. Иак мы уже указыва И, при тушащих и «силь . х» столкновениях по азности r + r можно );а:ределить частоту столк овений на уровне 282' ширение общеrо уровня вно 6,5 + 3 мrц/Торр. азности между уширени )( линий 1,15 и 1,5 мкм ymирением уровня 282 т соответственно УlПи епие уровней 2Рl и 2Р4' аВвые соответственно 1,5 . 3,6 мrц/Торр. Их сумма ает уширение запрещен ro перехода. найденное е. Значения уширения . овней 2Рl и 2Р4 соrла УЮтся с данными, полу Иными из измерений pe сации маrнитноrо MO та (измерения прово ись для уровня 2Р9) и столкновениях [36J. Здесь IIIbl рассмотрим наиболее распространенный случай, rДа изменение скорости атома меньше среднетепловой снорости. . JiI малых частотах столкновений распределение частиц по CKO .'. СТям прямо связано с характеристиками рассеяния в одном ЛКновении. При росте числа столкновений распределение час Ц По скоростям стремится к равновесному. Поэтому распреде 1I:Jile частиц по скоростям меняется в присутствии сильноrо поля. f. 2\ f . Т:\ ,. :: 8, 41--:: \ .' ::1 '", .1 :. 2 '. .... ,,11\: \ f '1,.. .. .. ....:.(.::"::::. .: \. 'З:'>..... tJ K"'AY Рис. 9.13. Форма линии поrлощения :крип тона при столкновениях с атомами Не и Ar: а PKr == 8 мТорр, РНе == 110 мТорр; б PКr == 8. мТорр, РМ == 120 мТорр. Сплошная линия соответствует зареrи- стрированному профилю, большими точ :ками обозначены расчетные профили при наилучшем совпадении. Тремя пуп:ктир ными линиями представлены ВКЛады трех членов уравнения (9.12): :кривая 1 COOT ветствует узкому резонансу (первый член). кривая 2 rayccoBy фону (второй член), возникающему при столкновении Kr* Kr, :кривая 3 вкладу меняющих CKO рость столкновений (третий член), воз никающему при стол:кновениях Kr* Ar и Kr* Не [49] 351
в [49] исследовалось влияние столкновений, П3IеНЯIOr скорость, На форму линии насыщенноrо поrлощения Kr ЦIIх KrHe или Kr Аrстолкновениях. Для обоих случаев Не ПРII е u u яв ЛЯ тся адекватнои ни модель «сильных» столкновеюIИ, ни IOТI e б u В , JIh «сла ых» столкновении. данном случае пьедестал имеет raycco форму (рис. 9.13). ву Чтобы по.'Iучиuть форму линии насыщенноrо поrлощения с УЧе том столкноении, слдует решить кинетические уравнения юrя заселенностеи уровнеи, аналоrичные уравнениям БОЛЬЦIаlIа Для этоrо с.'Iедует знать ядро интеrрала столкновениЙ, и, KPOI Toro, уравнения должны решаться аналитически. Чтобы преодо леть эти трудности, столкновения частот описываются феНомено JIOrически с помощью ЯДра Кейлсона Сторер;} [50]: w (v' ---+ v) === r 1 [л (и)2p/2 ехр [(и V')2/(V)2], (9.96) rде ТУ (и' ---+ v) вероятность изменения скорости от и' до v на единицу времени, v === (1 2Y/2U, параметр, характери зующий изменение скорости при столкновении, r 1 частота He термализующих, меняющих скорость столкновений (МСС) с aTO мами Не и Ar. Предполаrая, что поле достаточно слабо, чтобы УДОВ.тIетворить приближение скоростных уравнений Д.тIЯ взаимодействия атомов со полем, можно получить форму линии насыщенноrо поrлощенил для одинаковых частот пробноrо и насыщающеrо пз.'Iучений: [ f2 ,Уп r ry СТ ( Q2 ) Х (12) ---.,.. 2 (Р + Q2) T""""kU ro (r o + уст) ехр (kи)! + OO (r n , irj Ar n 1 + _ Q! л} рх ,у "и r a ) (1 n) (1 в 21i )Ш ,р ( (kи) ), n1 (9.10) rде УСТ частота термализующих МСС дЛЯ Kr' К.rстошшове нии, ro === Tl И r l === ro + r 1 + УСТ- Форма линии (9.10) имеет простое толкование. Первый член возникает из атомов, не испытывающих МСС за время т, появление BToporo члена обусловлено атомами, которые испытывают по краЙ ней мере одно Kr* Кrстолкновение за время т, что приводит К полной термализации, и последний член соответствует атомам, испытывающим Kr* He или Kr* Аrстолкновение за Bpe lIfЯ Т, что при водит К частичной термализации. Записи формы линии, представленные на рис. 9.13, содержат вклад столкновений как Kr* Kr, так и Kr* Не или Kr* Ar в широкий пьедестал. Экспериментальные результаты cpaB нимы с расчетной формой линии (9.10). Значение )'СТ было взято равным 1,4 .105 cl В соответствии с результатами [62]. Для определения r 1 и использовалась модель твердых сфер. Для Kr* Несто.тшновений значение бралось равным 0,936, рдя: КТ'* Ar === 0,6 [51]. Значение r 1 было взято из кинетиче- ской теории rазов, ar 1 /ap === 1,0.10 4 р (cl) для Kr* Не II 3 C' "'" r/ 8 p == 0,53.10 4 р (cl) для Kr* Ar, rде р [мТорр] давление : !lмущающеrо rаза. Значения r и r о брались такими, чтобы OTK вевие расчетноrо контура от экспериментальной записи было ми альным. Соответствие (9.10) может быть осуществлено с точ I остью до 0,06 по всему исследуемому диапазону давлений. авнение эксперимента и теории в соответствии с (9.10) позво вет сделать вывод, что ," р == 0,9 + 0.3 для Kr* Не, р == 0,6 + 0,2 для Kr* Ar. ' ПО изменению параметров r и ro было найдено, что результа Ы экспериментов хорошо соrласуются со значением УСТ == " 0,95.104 cl. Это значение подтверждает выбор величины УСТ . . 8 кинетическои теории rазов. " Эксперименты с использованием одноrо лазера, коrда насыщаю '1" ая и пробная волны взаимодействуют с атомами со скоростями u V z и vz, дают симметричныи контур линии насыщенноrо поrло ,'ения. Использование двух перестраиваемых лазеров позволяет Kr , 7J,нrц 'J)f o LJ; нrц о .:1 .. .; ... KrHe -= , , .:1,Mru, Kr , о о д с. 9.14. ФОр}Ia линии линейноrо и насыщенноrо поrлощеНI!Я в Kr: а иль линейноrо поrлощения; б профиль насыщенноrо поrлощения, ученный в чистом криптоне, /J профиль насыщенноrо поrлощения, , полученный в смеси Kr N е [52] '1 следовать контур линии насыщенноrо поrлощения при произ ,'J1ЬНой отстройке насыщающеrо поля от центра линии. В экспе : ментах [52] отстройка частоты насыщающеrо поля от центра нии пorлощения была Q == 600 мrц. На рис. 9.14 дана запись "о:в:туров линии поrлощения. Кривая 1 линейное поrлощение. ,Ривая 11 ROHTYP линии насыщенноrо поrлощения в чистом Kr* ;,2 в. С. JICTOXOB. в. П. Чебоrасв 353
ДЛЯ ОТСТрОЙЮ-I частоты насыщающеrо поля Q == 600 мrц. ВИде УЗRИЙ резонанс на частоте ОТСТРОЙRИ и rayccoB пьедестал, оБУСJIо Il ленный сто:шновениями Kr* Kr. .кривая 111 демонстрир '; е В ' Ф с l' орму линии насыщенноrо поrлощения, полученную в С.\[ес Kr Не Д.ч:я той же самой ОТСТРОЙRИ, что и кривая 11. МОЖIlО BI: деть УЗRИЙ резонанс (а), ШИрОRИЙ асимметричный пьедеС1'ас1 обусловленный частично термаЛИЗУЮЩИl\lИ Kr* НеСТО"П\НОве ниями (в), II тауссов пьедестал (6), обусловленный СИс1ЫIЫПI Kr* Кl'СТОЛRновениями. Форму линии при СТОЛRновеННRХ можно описать выражением [53] . , 2r 2 ]fnr x(a) 4f2+(Q+Q')2 + kU Y<:Trt ( QJ ) r ( r' ) ехр ( ku ) 2 + о о т УСТ 00 , 1 ( r 1 ) n r (' т ]fn L rт Ми J oo 2 2r n n ехр ( (k;1l)2 ) \ dx , 4rn+(Q'+ Q+x) . (9.11 ) rде Q расстройка насыщающеrо излучения, Q' раССТРОЙRа пробноrо сиrнала. Первый член в (9.11) описывает УЗRИЙ резонанс, образованный атомами, не испытывающими изменяющих CROpOCTb СТОЛRНове ний. Полная ширина этоrо резонанса 4r. Второй член ОПИСывает rayccoBY ПОДRлаДRУ, 'вклад в которую дают атомы, испытывающие по крайней lepe одно термализующее столкновение. Третий член представляет собой сумму интеrралов Фойхта и соответствует ВRладу атомов, испытываюЩИХ по Rрайней мере одно частично термализующее СТОЛRновение. Этот контур линии асимметричен и отражает потерю памяти первоначальной СRОРОСТИ, происходя щей от СТОЛRновения к СТОЛRновению. Сравнение теоретических кривых с расчетными проводилось при == 0,94. В соответствиИ с вышеприведенными результатами величина r бралась paB ной 18 мrц. Была обнаружена нелинейная зависимость ширины резо нанса на линии лазера на Хе (л. == 3,51 MRM, 5p 5 5d [7 12];1 --+ 5р 5 6р [5/2]2переход) от давления Хе. Сравнение данных по уширению резонанса с данными, полученными методами линей ной спеRТрОСRОПИИ, дали существенное 'различие в поведении уширения [54]. Авторы объясняют это тем, что форма и ширина нелинейноrо резонанса определяется СУМ;\lОЙ двух CTPYRTYp. Пер вая CTpYRTypa соrласуется с нелинейным резонансом с шириной, соответствующей однородной ширине линии (первый член в (9.10)). Слабые меняющие скорость СТОЛRновения дают пьедестал с шири ной kl1v, rде I1v изменение СRОрОСТИ. Это соответствует третью!У члену в (9.10). В случае, Rоrда kl1v ПОрЯДRа однородной ширины линии 2r, форra и ширина нелинейноrо резонанса опредеЛЯЮТСuJl суммой двух ROHTypOB. Ширина однородной линии растет лИIlеи но с давлениеl, тоrда RaK поведение второто члена в (9.11) Иlееr нелинейный характер. 3;)4 . в работе [55] дано исследование зависимости уширения Toro же /lIерехода Хе от давления Не. В этом с:rучае можно наблюдать He линейную зависимость ширины резонанса от давления. Интерпре 'l'аЦИЯ результатов аналоrична приведенной выше. f 9.3. Исследование структуры уровней Наиболее важна способность методов нелинейной спеRТРОСRО ПИИ выявлять структуру линий поrлощения, СRрЫТУЮ доплеров еКИМ уширением. За последнее время большая часть ЭRсперимен ''l'ов была выполнена с атомами и молеRулами, частоты ЛИНИl! 'JIоrлощения ROTOpblX случайно совпали с частотами rенерации наи более распространенных лазеров. ШИРОRие возможности нелиней :вой лазерной спеRТРОСRОПИИ в действительности будут paCRpblTbl при использовании перестраиваемых одночастотных лазеров в ви ИМОМ И инфраRрасном диапазонах волн. :':: 9.3.1. Изотопическая и сверхтонкая структуры. Одной из ("JlepBblX демонстраций возможностей нелинейной спеRТРОСRОПИИ . i:'была работа [37], в RОТОРОЙ узкие резонансы в линии спонтанноrо fизлучения из резонатора Не Nелазера на л. == 1,15 MRM ис \пользовались для точных измерений изотопических сдвиrов двух .птичеСRИХ пере ходов в неоне. Было получено полное разрешение '.' а 1 2 ;f\/v, \ 2 , f2,"p 2 2 N " e ,......r .," . ................. 1700t1iц 3 500l1iц Рис. 9.15. Форма линии спонтанноrо ИЗЛУЧl'rrш! на линии 609,6 нм (пе'реход . 2р4...... 1s 2 неона) из резонатора Не N еЛ<lзера, работающеrо на линии 1,15 мкм изотопа 20Ne (а) и смеси 20Ne И 22Ne (6) (1 доплеровскиlI контур СПОнтанноrо излучения, 2 настройка частоты лазера на центр .'rиНИИ уси ления 20N е, 3 частота лазера отстроена от центра ЛИНШI 2°N е) ИЗотопической структуры, СRРЫТОЙ в обычных условиях доплеров ,ским уШирением. Измерения были сделаны с ПОМОЩЬЮ OДHOMOДO .lIoro Не N елазера, rенерирующеrо на ')" == 1,15 !\шм. Через oд 11:0 из зерRал наблюдалось спонтанное излучение (/" == 609,6 нм) lI:а Связанном с НИЗRИМ лазерным уровнем переходе. СпеRТР спон :,'l'aHHoro излучения измерялся перестраиваемым интерферометром }"Фабри Перо. На рис. U.15 показан спеRТР спонтанноrо излуче . : Ji:IIЯ перехода 2Р4 --+ 1s 2 для случая, Rоrда в лазере использовался " . 'J'ОЛЬRО один изотоп 2°Ne (а), и для случая, Rоrда с'Тазерная труБRа . {'lI:аполнялась смесью изотопов 2°Ne и 22Ne в отношешш 2 : 3 (6). 12* 355
В первом случае спектр спонтанноrо И3.лучения соерашт (J' "ац ПlШ при точнои настроике частоты лазера на центр доплеРОllСl,О),о контура .'IИНИИ усиления 22N е либо два симметричных ПlН'd П Р 11 расстрою\е частоты лазера относительно центра линии (I!,('/{т доплеРОВСRоrо ROHTypa лежит RaR раз между двуIЯ ПИI\аJllI)Р Появление двух ПИRОВ, очевидно, связано с взаимодействием Ii(J.l . я стоячеи волны на связанном переходе, вызываЮЩIПl оораЗОваНIl двух ПИRОВ в распределении СRоростей атомов 20:\'е на УР('вн: 2Р4' R'оrда использовался лазер на смеси ИЗ0ТОПОВ. а чаСТОта el'O была настроена на центр линии изотопа 2°Ne, то спеRТР СПОНТ,\R Horo излучения содержал три ПИRа: один соответствовал Zii .\\' а два 22Ne. Центр доплеровской ЛIШШI 2°Ne совпадал с пш\о 2°Ne, а центр оплеРОВСRоrо контура 22Ne лежал lerl,;:J,Y ДВУJIЯ lIи Rами. ТаЮНl образом непосредственно измерялся IIзотопичеr\,пй сдвиr 2°Ne II 22Ne на линии 609,6 нм. Значение ero равно 170fj + + 30 мrц, а для линии 1,15 мкм 257 + 8 Мfц, причем часто ты изотопа 2°Ne смещены в красную область. В работе [38] наблюдалась свеРХТОНRая CTpYRTypa линий ,'(,lЯ нечетноrо изотопа 21Ne и был измерен Rвадрупольный lOMeHT ядра 21Ne. В этой работе выходное излучение достаточно ?ющноrо OДHO частотноrо Не Nелазера (л == 1,15 шм) фОRУСИРОвалось ВО внешней rазоразрядной ячеЙRе, содержащей нечетный изотоп при НИЗКО1 давлении (ОRОЛО 0,1 Торр). Спонтанное излучение на ДШ1 не 609,6 HI из ячеЙRИ наблюдалось вперед или назад н анализиро ва,10СЬ с поющью СRанируемоrо интерферометра Фабри Перо F 1/2 282, С1=1) 3/2 б-/2 1/2 2P4и=2) 7/2 Рис. 9.16. СвеРХТOfшая структура 184, 2P4 И :::82 YPoBHeii 21Ne l1оэерныц лерехоil , 1,15 нкм СЛОJll71иннов Uili/lgченuв, 0.51 НХМ 1/2 184 (J=1) С ,У2 5/2 внутри спеRтральной области 4090 мrц. Важно ОПlетить, 'IТО, мrц в отличие от случая стоячей волны, ИСПОЛЬЗО!НlНне беrущПS волн делает анализ наблюдаемой СТРУRТУры линни более простьп/, TaR RaR ЧIlСЛО уЗRИХ резонансов в последнем С:lУЧL\е ОRа3ЫВ[1етсЯ примерно в Ba раза меньшим. При ЭТОМ спеRТР спонтанноrо и3,:lу чения впере и назад может наблюдаться отде.ЛЬНО. " На рис. 9.16 ПОRазано cBepxToHRoe раещеП.:J8ние Д.1Я уровнен 184, 2Р4 и 282 21Ne, а на рис. 9.17 ПОRазаны спектры СП:Iьноrо ПОЛЯ (а) на связаННО1 переходе и в ПРОТИВОПО';lОлшом папрап;нчшн (6). В Rаждом из случаев приведена таRже форма доп.леРОВС1\ОЙ линIIII спонтанноrо излучения. Расчет показывает, что сиеРХТОНI{ое пзаJl модействие в 21Ne дает 18 трехуровневых систем. В ЭI\сперпмеIlте 356 :о:аблюдалось 8 резонансов, остальные 10 были пренебрежимо малы )10 интенсивности. ОднаRО наблюдение спонтанноrо излучения впе рвд и назад дает два различных спеRтра, ROTopble должны описы ваться с помощью одноrо и Toro же набора параметров. В резуль 'l'8.Te подбора параметров на ЭВМ удается получить расчетные t а I} /\ / \ Е H 1\ А .. G .,' "'/ '...........l, /' '.............1' ..... FE В ........l!.....__............... 20 Ne 22 Ne " ---- .....,., /' / ./. ...,...."". .............. ......... ........... 4090 мrц I I I Q' 1....: о- D I .' l' , \ С ' \ , I \ r" / \ F G I ...., '" \..., Е I I Н .... ...............f.....".,...'..........!..... 5 -'",.....1.....i1 20 Ne 22 Ne '/ /' ,/ ./ /......................................... ......... ...... " 4090 мrц ........... I:эr---f 1... Q' Рис. 9.17. Экспериментальные и теоретические формы линии спонтанноrо излучения на л 609,6 нм в сильном поле беrущей волны на л 1,15 мкм в том же направлении (а) и в противоположном (6) (сплошная линия эк . сперимент, штриховая теория, штрихпунктирная доплеровский контур) 'Формы спеRтра, хорошо соrласующиеся с ЭRспериментальными Данными для двух случаев одновременно. Результаты теоретиче ,екой подrОНRИ таЮRе изображены на рис. 9.17. Кроме Toro, при , расчетах принимал()сь во внимание различие ширин резонансов 357
в трехуровневой системе при наблюдении сильноrо подя и в ПРо тивоположном направлении. В случае рассматриваемых УРОвпеiI 21Ne ширина у3Iюrо резонанса при попутном сильном поле 2r . 225 мrц, а более ШИрОRоrо резонанса в протиВоположном Па правлении 2r + == 265 мrц. в результа;:.е бы определен Rвадру польный момент ядра Q == 0,1029 :i: 0,00/5 см в соrласии со 3Па чением, известным ранее с меньшей точностью [39]. Развитие перестраиваемых лазеров даст возможность ИСIIО:IЬ зовать описанные эффективные методы для измерения тонкой, свеРХТОНRОЙ и изотопичеСRОЙ CTpyRTypbl любоrо уровня аТОыа или молеRУЛЫ. В последние rоды приобрели значение исследования изотопи чеСRИХ сдвиrов в атомных спеRтрах элементов, находящихся в средней части периодической таблицы. Для них изотопичеСКие сдвиrи малы и часто лежат внутри доплеРОВСRоrо ROHTypa. Боль шой интерес вызывают исследования изотопичеСRИХ сдвиrов тя желых элементов, TaR они дают информацию о cTpyRType ядра и параметрах ero деформации, о заполнении оболочеR протона нейтрона и т. д. В Rачестве примера рассмотрим изотопичеСRИи сдвиr на линии л == 1,5 MRM ртути. rенерация на переходе 6р 1 зрg--+7S З S 1 (л == 1,5295 MRM) сделала возможными относитель во простые и довольно точные измерения изотопичеСRИХ сдвиrов для ряда изотопичеСRИХ линий ртути [56]. rенерация на выбранных переходах наблюдалась в сравнитель но ШИрОRОМ диапазоне давлений буферных rазов Не, Ar, Ne и друrих от О до 10 Торр при TORax наRаЧRИ ОRОЛО 20 мА. У силени было 0,01 CMl. Приl расстоянии между зерRалами 50 см частотныи интервал между продольными модами (300 мrц) превышает доп леРОВСRУЮ ширину линии (200 мrц). Это позволяет, даже при зна чительном превышении усиления над пороrом, получать одночас тотную rенерацию одновременно на неСRОЛЬRИХ изотопах ртути. Расстояние между ними примерно 5 rrц [56], что rораздо больше расстояния между продольными модами. Положение продольных мод относительно центра линии Rаждоrо изотопа определяется расстоянием между зеркалами резонатора в лазере. Если иЗоТОlI ный сдвиr 'Vиз;:;::; cN/2L (N целое число), при плавном ию!е нении длины резонатора ero моды MorYT быть в центре линии RЮf, доrо изотопа. ОднаRО, если ,1'V из ;:;::; (N + 6) c/2L (6 дробное число), одновременная rенерация в центре Rаждоrо изотопа He возможна и с изменением длины резонатора в пределах ДЛlIНЫ , е волны rенерацию можно наблюдать последовательно в цеНТР' линии Rаждоrо изотопа. Зная N, L и 6, можно точно опреде.'IИТЬ изотопичеСRИЙ сдвиr между изотопичеСRИМИ линиями. В работе [27] были проведены прямые измерения разностИ час тот одновременной rенерации, Rоrда длина резонатора менял!; Д.тIя получения rенерации в центре обоих изотопов. Для наСТРОIIь частот rенерации 'У 1 и 'У 2 на центр линии усиления использоваЛII два лазера. Один из лазеров работал одновременно на частотаХ 'V 1 и 'У 2 , второй, rетеродинный, работал ц режиме rенерацИII вэ 358 ОДНОЙ линии. При смешении излучениЙ двух лазеров на фотодетеR торе ВОЗНИRали сиrналы биений в ROHTypax мощности излучения reтеродина. Положение сиrнала по отношениЮ R центру лэмбов " СIюrо провала зависит от оптичеСRОЙ длины резонатора L ДBYX qaCTOTHoro лазера на ртути. Точность устаНОВRИ 'Уl и 'У 2 на цeHTp ливИИ усиления двух изотопов путем реrулирования оптическои длины резонатора достиrала ОRОЛО 300 Rrц. Для точноrо опреде левия центра линии усиления двух изотопов использовалась зави 200 202 симость ,1'V == 'V 1 'У 2 от усиления аRТИВНОИ среды а о и а о (венасыщенные коэффициенты усиления для двух изотопов). Эта зависимость обусловлена нелинейным эффеRТОМ оттаЛRивания частот. Результаты ЭRспериментальных исследовании зависимости 1J!1rц t "-.J. 2 '- 433б',5!J 4338 48 > 4330.,32 " 4338,24 "- о: AL, мкм 6' '3 О .,. 6 + .JL,HKH " Рис. 9.18. Зависимость частоты биений между модами pTyrnoro лазера, Ha CTpoeHHoro на центры изотопов 200Hg (1) и 202Hg (2) при изменении длины pe зонатора :{,f1v от 200 ао , 202 а о и L представлены на рис. 9.18 дЛЯ TOROB разряда ' 22 мА (1) и 26 мА (2), соответствующих различному усилению cpe ды. Точка пересечения соответствует TaRoMY положению, коrда обе частоты 'Уl и 'У 2 находятся в центре своих линий. Измерение f1v, т. е. сдвиrа между центрами линий 200Hg и 202Hg, дает значе Вие 'VИ8 == 4336,4 ::!:: 0,2 мrц, что на 23 ПОрЯДRа больше точ Вости известных методов. Обнаруженный в результате статисти Ческой обрабОТRИ ЭRспериментальных данных разброс по 'V оп ределялся точностью наСТРОЙRИ на центр cYMMapHoro лэмбовскоrо Провала при стабилизации частоты двухчастотноrо лазера на ртути. Переход 6р --+ 6s с элеRТРОННОЙ Rонфиrурацией 5d 9 6s 2 6p--+ 5dl06p6s имеет смещенный верхний уровень. Дополнительный , 8элеRТрОН, породивший сдвинутый терм, по своим энерrетическим хараRтеРИСТИRам находится на вышележащих p и dуровнях. Изо ТОпичеСRИЙ сдвиr нижележащеrо уровня составляет ОRОЛО 0,03 CM1 [57]. Расщепление для обоих уровней носит одинаRОВЫЙ xapaRTep, линия 6р --+ 7 s испытывает положительный сдвиr. Pac Чет СДВиrа уровня 6р1 зрg дает значение 0,174 CM1 или 5216,4 мrц. " \ Для оцеНRИ полученноrо эффеRта целесообразно сравнить СДВиrи уровней, найденные при исследованиях изотопичеСRИХ ли 359
ний четночетноrо ядра ртути, коrда сдВlПИ обусловлены SЭ<l('f\ тронном, и резонансной линии на 2537 А. Результаты сведены в табл. 9.2. Можно видеть, что сдвиr определяется sэлектроноч 11 вероятно, не зависит от энерrии терма. Следует отметить < Ч'Н; сдвиrи между изотопами для уровня 6р неэквидистантны и растут с увеличением MaccoBoro числа А. . Сравнение теории с экспериментом про водится через так Ha зываемую константу изотопическоrо сдвиrа С эliс , не зависящую т а б л и Ц а 9.2. Сдвиr термов уровней 682 и 6рl ртути Изотопы ртути 68' '8, 1 o' CM' 6р' ЭР" 1 o' CY!' Литература 200 198 160,29 156,8 [56, 61] 202 200 176,67 174,65 [56, 61] 204 202 173,81 187,0 [56, 61] от вклада электронноrо каркаса в изотопический сдвиr. Соrласно [58], для терма 6рl зр С аКС == 0,349 CMl. Сравним это значение со значениями, вычисленными для моделей двух ядер. Одна из MO делей описывает спектры четночетных ядер как спектры враще ния неаксиально деформируемых ядер [58]. Здесь распределение 90. протонов от изотопа к изотопу Z! определяется изменением cpe,J;He квадратичноrо радиуса. ДЛЯ PTY ти расчетное значение С =со == 0,373 CMI. Друrая :\lодель учитывает эф фект сжимаемости вещества ядра [59], т. е. возможность более Me;:J: ленноrо увеличения радиуса яд ра с добавлением нейтронов. Pac чет по данной модели дает С =со == 0,233 CMl. Это значение зна чительно отличается от С энс , Ta ким образом, сравнение результа ТО В обнаруживает хорошее COB падение с теоретическим зпаче нием константы изотопическоrо сдвиrа (различие не более 7 %) что соrласуется с интерпреrаЦIl ей [60] спектра вращения неасиальноrо деформируемоrо я,:!,ра. Высокая чувствительность и высокое разрешение ПОЗВОJПl<ll1 исследовать изотопические сдвиrи, а также сверхтонкую CTPYI,TY ру сдвиrа в спектрах трудноиспаряемых элементов. Здесь эффеI' тивным оказалось использование пучков и разряда в полом Ka тоде. В последнем случае испарение материала осуществлялоСЬ путем ионной бомбардироВIШ материала катода. Резонансы поr:lO щения реrистрировались по флуоресценции и оптоrальваничесЮI1 360 7нrц 94Zr Рис. 9.19. Спектр насыщенноrо поrлощения циркония в разряде с полым Rатодом вблизи линии л == 614,3 нм ')lетодами. На рис. 9.'19 показан спектр насыщенноrо поrлощения циркоНИЯ, полученный в разряде с плоскими электродами [63]. J\aK и следовало ожидать, для элементов в середине периодиче " кой системы изотопический сдвиr небольшой и сравним с допле ровской шириной. Сверхтонкая структура ванадия детально И следовалась методом насыщенноrо поrлощения в полом катоде " ,т а б л и ц а 9.3. Константы маrНИIноrо дипольноrо взаимодействия дЛЯ переходов ванадия Переход 3d'48'D 3d'4p'r :Константа маrнит Длина волны, нм Horo дипольноrо взаимодействия. J1 JU мrц 1/2 1/2 440,851 88:f:1O 1/2 3/2 440,058 206,7:f:O,9 3/2 5/2 439,523 105:f:2 5/2 7/2 439,003 74,5:f:0,5 7/2 9/2 438,172 64,5:f:0,5 9/2 11/2 437,924 63,7:f:0,8 :r,; >.. в [64, 65]. В табл. 9.3 приведены константы маrнитноrо диполь 'Horo взаимодействия дЛЯ 51V [65J. На рис. 9.20 [66] приведены ' флуоресцентный и оптоrальванический спектры насыщенноrо по rлощения в иттрии. В установке, описанной в [66] использовались : два лазера на красителе с ';кольцевым резонатором и С активной стабилизаци 1 :i,ей частоты. Первый ла ')ер настраивался на пе ;реходы с нижнеrо уровня ",ттрия (a 2 D) на уровни ';fDO или z2DO, которые ,:JЛУжили прометуточными , ровнями в схеме ДBYX Тупенчатоrо возбужде я. Атомы иттрия по учались путем KaTOДHO ro распыления в разря ,ве aproHa при ,1,авлении 1Торр. Плотность атомов I'Ттрия была 1011 CM3. астотная шка::ш получа .J1acb с помощью калиб рОБОЧНЫХ меТО1> пропускания интерферометра Фабри Перо. "Щирина резонанса IЮI'лощения была 12 мrц. .', Еще одной серпеЙ интересных исследований являются работы ,:'110 Измерению тонкой и сверхтонкой структур метастабильноrо :,СОСтояния '1s2s 351 и 1>ороткоживущеrо мулыиплета 1s2p зр re J1иеподобноrо Li+ [61]. Метод измерения использует возбуждение JIa8epa в сочетании с IИКРОВОЛНОВЫМИ переходами. Он применялея Оl7то8tlльбtlНЦ!([l 1,0 rrц 1 I Рис. 9.20. ОптоrальваничесRИЙ и флуорес цснтный спектры насыщенноrо поrлоще НИЯ в иттрии 36f
при расщеплении свер.rтоlU'.ОЙ структуры (СТС) 2 3Р2 (F== 5/2 F == 7/2) в 7Li+, а также использовался при друrих расщеПле_ ниях СТС 2Рсостояния (рис. 9.21). Пучок ионов Li+ С малой скоростью (и===7,5 .106 см/с) проходит через микроволновый резо натор. Излучение непрерывноrо лазера на красителе пересекает пучок ионов внутри резонатора и возбуждает ионы с ПОДУРОВlIл F === 3/2 СТС метастабильноrо состояния 2 3 s 1 (т === 50 с) на Под_ уровень F === 5/2 СТС короткоживущеrо (т == 43 нс) 23P2TepMa [1/, .эВ J О F 1 F rrц 3/2 150 120 7/2 5/2 80 J/2 1/2 5/2 40 3/2 1/2 О 5/2 3/2 7Li. 1/2 бб.б 2 3 Pu,2,1 1 2 C== 1 <:::==::: 1 О ),,=548,5 нм 1 54,4 2381 J с::= 5,3911 f 8 0 :122O'f/2 бl. ИОН Атом ОСНООllое CocтoflHue Рис. 9.21. Уровни энерrии иона Li+ через резонансный переход 2 381---+ 2 3 Р (л=== 548,5 нм). Микровод новые переходы (f === 5/2 ---+ F === 7/2) в 23 Р2 меняют скорость pac пада обратно на уровень 238 (F с== 3/2). Такой перенос заселенно: сти можно обнаружить, используя тот же самый лазер во второИ области пересечения вне резонатора при увеличении интенсивНО сти Ф луоресценции. На рис. 9.22 показана кривая, измеренная Д м Me с помощью метода привязки и усреднения сиrнала. анны. тодом MorYT быть получены экспериментальные данные для СТРО: rой про верки самой точной из существующих теорий свеРХТОНКОJl 1 .+ структуры l. ii 9.3.2. Исследование эффектов 3еемана и Штарка. В оптичеСКО а 3 б ов области спект р !!. изл у чение эффектов Штарка и еемана тре u щеn .'10 больших маrнитных и электрических полеи, поскольку рас н . ление уровней должно было превосходить доплеровскую шири у Использование нелинейных оптических резонансов позволяе'!' Ш пленnе изучить эффект 3еемана и тарка в услпвиях, коrда расще компонент MHoro меньше доплеровской ширины. оя Внешнее электрическое или маrнитное поле может иrрать дв е кую роль. Для невырожденноrо двухуровневоrо перехода BHero IIe 362 ле изменяет лишь частоты перехода и может использоваться для ПО u е u . а сТРОЙКИ центральнои частоты доплеровски ушир ннои линии, S u 1'. е. частоты узкоrо нелинеиноз:,о резонанса, на частоту поля ла вера. Здесь применение нелинеиных узких резонансов ПОЗволяет проводить более точные измерения в rораздо более слабых полях, ак как величина внешнеrо поля, необходимоrо для сдвиrа линии a величину ширины резонанса, сокращается в kи/r раз по cpaBHe Jl}IЮ с линейной спектроскопией. Реальные атомные и молекулярные переходы вырождены, и внешнее поле прежде Bcero вызывает расщепление уровней. В результате доплеровски уширенная линия становится набором / I , I э 11750 11770 11780 'J),l1rц Сиrнал флуоресценции на линии л == 548,5 нм в зависимости от частоты микроволновоrо reHepaTopa отдельных перекрывающихся линий. Преимущество нелинейных резонансов в том, что с помощью их можно почувствовать это pac щепление задолrо до расщепления доплеровских линий, т. е. Можно реrистрировать расщепление, лежащее внутри доплеров ской ширины. Эта возможность хорошо известна в спектроскопии : атомных переходов в маrнитном поле (эффект Ханле, см. введение), rДе эффект расщепления внутри доплеровской ширины проявля ется в изменении поляризации спонтанноrо излучения. В случае неJIинейных резонансов это про является в изменении поrлощения, т. е. в Индуцированном, а не спонтанном процессе. Поэтому Me Тоды нелинейной спектроскопии особенно важны для переходов с быстрой безызлучательной релаксации, коrда спонтанное излу .Ч:ение очень слабо, например, для вращательноколебательных 'переходов молекул. Наиболее простым эффектом, возникающим при воздействии 'ВнеlПнеrо поля на доплеровски уширенную Линию, является ее ;:РаСщепление. Например, в продольном маrнитном поле атомный ,переход расщепляется на Две компоненты, соответствующие ле Вой и правой KpyroBblM поляризациям. Если величина расщепле lJ:uя превышает однородную ширину, то в центре линии каждой 1(0Мионенты образуется нелинейный резонанс. Первое такое Ha БЛIOдение было сделано в Не Nелазере на л === 1,5 мкм с He 363
линейнопоrлощающей ячейкой, помещенной в продольное ПОСТОЯlI ное маrнитное поле [25]. При сканировании частоты лазера наблlO дались два раздельНыХ пика мощности rенерации, расположенных в центрах O"+ И О"компонент с соответствующей поляризацИей rенерируемоrо излучения. Естественно, что при сканировании час тоты rенерации наблюдалось нелинейное взаимодействие двух во:щ с различными поляризациями (rистерезисные поляризаЦИОННые эффекты), обусловленные взаимодействием двух переходов, имею щих общий уровень. При использовании методов ТЛС можно достиrнуть значите,lh Horo улучшения разрешающей способности. Как показано в r.l. 5, нелинейный резонанс на переходе, имеющем общий уровень с пере ходом, находящимся в сильном поле, может быть значительно Yfhe однородной ширины перехода. Это было продемонстрировано в oд ном из первых экспериментов нелинейной спектроскопии [40], в котором наблюдался узкий резонанс на атомном переХоде во внешнем маrнитном поле, в котором леrко вОЗНИКает пара связан ных переходов с близкими частотами. В эксперименте на усиливаю щий переход действовали две беrущие волны Хелазера с разностью частот Д (две аксиальные моды лазера), а постоянное маrнитное поле изменяло разность частот Q == <01 <02 переходов меащу зеемановскими подуровнями Хе. Rоrда зеемановское расщепление пар переходов настраивалось на д, наблюдался нелинейный pe зонанс в пропускании Хеячейки с шириной 2r == 0,6 мrц, KO торая на два порядка меньше доплеровской ширины. Особенностью ero является то, что вполуширину r == ('\'1 + '\'2)/2 входят только константы уширения конечных уровней, а влияние общеrо уровня исключается. Узкие линии резонансноrо ВКР MorYT быть использованы для исследования тонкой структуры уровней. Здесь мы опишем иссле дования линии резонансноrо ВКР в неоне в маrнитном поле [41]. Продольное маrнитное поле снимает вырождение уровней 28 и 2р. При наблюдении вдоль маrнитноrо поля Н на линии 1,15 MK обнаруживаются три перехода с левой круrовой поляризацие! (ЛКП, Дт == +1) и три перехода с правой круrовой поляризациеlI (ПRП, Дт == 1). Для света с ЛRП частоты отличаются от HeCMe щенной частоты <002 на goftoH/1i, g2ftoH/1i, (2g2 go) х (Jкомпоненты. Линейнополяризованная волна может быть раз х oH!п, а для света с ПRП на gofto H / 1i , g2ftO H / 1i , (2g 2 go) Х ' ожена на две компоненты с ЛRП и ПRП с одинаковой IIнтенсив Х oH/п, rде o MarHeToH Бора. Вследствие тепловоrо дви ,lJОСТЬЮ. Поr.lощение компоненты с ЛRП приводит к возбуждению жения доплеровские ширины этих пере:х:одов перекрываются в об; '!ТОМОВ на поцуровень с т == 1, а с ПRП на подуровень с т дасти, rде расщепление линейно по полю Н и различие в gфакторах )."", + 1, ПрИЧЮI С полем взаимодействуют атомы, скорости которых труднообнаружимо. Поэтому для простоты для линии 1,15 мкМ li::Удовлетворяют резонансному условию: доплеровски сдвинутая считают, что go == g2 == g. При этом линия излучения, наблюдаемая ,::lIacToTa равна расстройке от центра линии. Атомы, которые Ha вдоль поля, есть сумма двух невзаимодействующих доплеровс кИ .,:)(одятся В точном резонансе, имеют скорости kv p == Q + д на под уширенных линий, смещающИХся в ПРОТИВОПОЛОЖНЫХ направле '\УРовне с т == 1 и kv p == Q + д на подуровне с т == +1. Учтено, ниЯХ при увеличении маrнитноrо поля. и!е f "iTo Нижний уровень перехода 282 ---+ 2Рl невырожден (J 1 == О) И Иначе проявляется эффект Зеемана в трехуровневои систеJ\u ',' d o "== g 11 1I п че ких световых полеlI. 1 С 01"'0 ' 2 2 в присутствии резонансных монохромати с ,'; каждоrо маrнитноrо подуровня на переходе 82 ---+ Р4 В про В этом случае можно наблюдать расщепление резонансов при сла ('i", .", oЦ OJJ:bHOM l\IaI'НПТНОМ поле оказываются разрешенными два эдектро ., 365 364 ' ' \ Ь1Х маrнитных полях, что позволяет точно измерять gфакторы 'ровней и интенсивности отдельных зеемановскИХ компонент. ',tlРlIвлекательной с точки зрения исследований эффекта Зеемана 'lIвляется возможность избирательноrо возбуждения маrнитных " одуровней и lIсследования ero обмена между ними. .)9 РассмотрИМ эффект Зеемана на линии 1,15 мкм в присутствии :pueIDHero монохроматическоrо поля на ')., == 1,5 мКМ в схеме, пред 'ставленной на рис. 9.23. Наложение продольноrо маrнитноrо поля .-рlIведет к расщеплению линии поrЛощения сильноrо поля на две .. 1 т 282. \ I \ \ I \ \ I \ \ + 1 1 \ \ с5 6' \ \ 2,0/ r \ \6' I \ \ 1 \ I \ I \ I .....1..... т 1 1 2 2 ,о 4......L... 1 О 2 J а t о о о 1220 мrц 9.23. ЗееIaнэффект на связанных переходах Ne: а СХЮIa уровнеЙ и переходов в Iarнитном поле; б форма линии вынужденноrо рассеяния ",вперед на ЛIIНJIlI '1.15 мки при накачке полем на л == 1,5 МЮI при Н == 90 Э (кривая 1), фUрIa линии пробноrо сиrнала на л == 1,15 !l!ЮI (нривая 2)
дипольных перехода в соответствии с правилами отбора для дn, польноrо излучения (дт == + 1) с резонансными частотами (1)0') -j.. + Llo 2Д 2 (1--+ 2, ЛИЩ, (1)02 Д0 (1 --+ о, ПКП), (1)02 Д0 (! --+ о, ЛИП), (1)02 Д0 + 2Д 2 (1 2, ПКП). Экспериментальные исследования были проведены во Схеме описанной в rл. 5. Отличие заключалось в том, что внешняя по: rлощающая ячейка помещалась в продольное маrнитное ПОле. Для устранения поляризационной анизотропии внешняя яче:iiJщ имела окна, расположенные перпендикулярно по отношению к осп разрядной трубки и направлению маrнитноrо поля. Можно было произвольно изменять поляризацию как сиЛьноrо поля на == 1,52 мкм, так и слабоrо поля на л == 1,15 мкм. Циркулярно по ляризованный свет получался путем введения в луч четвеРТЬВОJI новых слюдяных пластинок, подобранных соответственно Для длины волн 1,15 и 1,52 мкм. На рис. 9.23 (с компенсацией доплеровской полосы, обуслов ленной диффузией возбуждения в пространстве при пленении резо HaHcHoro излучения) приведены экспериментальные записи формы линии вынужденноrо излучения на линии 1,15 мкм в Присутствии плоско поЛяризованной беrущей волны на л == 1,52 мкм и маrнитно ro поЛя л == 80 Э для рассеяния вперед. Расщепление маrнитных подуровней определяется по формуле Ll == 1,4gH (мrц), rдe н маrнитное поле в эрстедах. Для Н == == 100 Э и g == 1,3 получаем Ll;:::;; 180 мrц. Расстояние между максимумами uкомпонент при нормальном эффекте Зеемана на переходе 2S 2 --+ 2Р4 должно быть 2Ll == 360 мrц, что заметно меньше доплеровской ширины линии в разряде L1VD == 800 мrц. в Tpex уровневой системе мы имеем хорошо разрешенную структуру с максимальным расстоянием между компонентами 806 мrц. Кроме двух сильно смещенных компонент с различными круrовыми по ляризациями имеются две малосмещенные от цеНтра перехода компоненты. Эти компоненты Связаны с переходом на подуровень с т == о, который не смещается в маrнитном поле. Очевидно, что при очень близких длинах волн, т.е.при(k'/k)1<1,этикомпо ненты не будут смещаться даже в очень сильных полях, несмотрЯ на то что общий уровень смещается в маrнитном поле довольно сильно. Этот эффект отражает специфику рессеяния в TpexypOBHe вой системе. Частота рассеянноrо света с той же круrовой поля ризацией, что и внешнее поле, в маrнитном поле не изменяетсЯ, в то время как изменение поляризации рассеянных фотонов в маrнитном поле связано с изменением частоты рассеянноrо света. Расщепление Линии вынужденноrо излучения л === 1,15 мкМ было использовано для определения Отношения gфакторов ypOB ней 2S 2 и 2Р4' Измерения дали Значение отношения 1,035 + 0,020. Используя ранее полученное значение для g2s, == 1 ,30, по Лучаем для g2s, == 1,26 + 0,03. Это значение соrласуется со значением, определенным методом двойноrо резонанса. З6fl 9.4. Спектроскопия запрещенных переходов Спектроскопия запрещенных переходов новое бурно раз вивающее направление лазерной спектроскопии. Здесь можно BЫ влить два важных направления. Одно основано на использовании :омбинационноrо рассеяния (rлавным образом вынужденноrо) 11 нелинейных резонансов. Очень эффективным методом исследо »а ний запрещенных в дипольном приближении переходов стал )!етОД двухфотонной спектроскопии бездоплеровскоrо уширения. lIелинейный резонанс двухфотонноrо поrлощения расположен в центре запрещенноrо переход а и имеет однородную ширину. Двухфотонное поrлощение позволяет исследовать преходы и линии поrлощения, ранее недоступные для исследовании, посколь I<Y переходы, разрешенные в двухфотонном приближении, запре щенЫ в однофотонном. Уже первые эксперименты показали про , стоту И эффективность метода. К настоящему времени с ero поuмощью выполнено очень болыпое число экспериментов в атомнои спек троскопии . u Один из первых экспериментов по исследованию тонкои CTPYK .туры уровня уф Na с помощью двухфотонноrо пorлощения без lфп ............... I .lJv,мrц о I 1000 500 Рис. 9.24. Спектр двухфотонноrо поrлощения в поле стоячей волны в парах N а, 3s 2 8 4d 2 D (УФ флуоресценция) доплеровскоrо уширения был выполнен в [42]. Доплеровское уши рение исключалось блаrодаря применению aToMHoro пучка. Ис сJ.iедуя переход 35 --+ 4D, авторы работы [42] СмоrлИ записать , линию двухфотонноrо поrлощения, явлющуюся нал)жением пе реходов 25 (F == 2) --+ 2D з/2 , 2D З/2 И 5 (F == 1) --+ -D 5 !2' D З !2' Проведенные измерения, полученные с помощью непрерывноr Лазера на красителе с выходной мощностью 165 мВт и ширинои ЛИНИИ rенерации около 25 мrц, позволили впервые измерить раз ВОСТЬ энерrий компонент тонкой структуры Dуровня N а, которая 367
оказалась равной VCTC == 1025 + 6 мrц. ПриБЛ1I311 тельно в то же время ПОЯВlIл сл ряд работ, в Которых ис- следовались резонансы двух- фотонноrо поrлощения в ПОЛе стоячей волны. В [43, 44] ис следовал ась структура уров- ня 5s. Применив ИМПУ.тJьс_ ный лазер на красителе с поперечной накачкой ИЗJIУ_ чения азотноrо .r:rазера, aBTO ры работы [44] смоrли запи- сать форму ЛИНIIИ двухфотон- Horo поrлощения на переход 3s --+ 5s (рис. 9.18). Результа- ты измерений позволили ус- тановить величину сверхтон- Koro расщепления УРОВНЯ 5sNa "CTC == 156 + 5 мrц. в работах [45, 46] ис следования двухфотонных резонансов проводились с непрерывным лазером на красителе. В [45] исследовал ся переход 38 --+ 4D. Шири tI5400 rc на линии излучения лазера составЛяла 30 мrц при мощ ности 30 Вт. На рис. 9.24 при ведена запись формы линии двухфотонноrо резонанса. Измеренная величина расщеп ления тонкой CTPYKTypыypOB ня 4D составила 1035 + + 10 мrц, что достаточно xo рошо совпадает с результата ми работы [42]. Тщательные измерения ширины двухфо TOHHoro резонанса приведены в работе [46], тде использо вался лазер с шириной ли нии rенерации 10 мrц и мощ ностью 5 мВт. Ширина ДBYX фотонноrо резонанса COCTa вила 24 мrц. Важное применение метод двух фотонной спекТ роскопии без доплеровскоrо уширения нашел при исследованиИ перехода 18 --+ 28 в водороде. Метод двухфотонной спектроскопии без доплеровскоrо ушире ния сделал возможным наблюдение зеемановскоrо расщепленИЯ , r Т" фл I I , ! j i I J lJ i I , I I О, 5 .6:.> , I--Т; 1!) .] QЛ' I I ,:;'5 о H"370 rc IT :.O /rpл l.o Ц5 О 5 L])),fТц Рис. 9.25. Сверхтонкое расщепление двухФотонноrо перехода в нулевом ми- нитвом поле, в поле 570 и 5400 rc. Bep тикаЛьные линии (расчетные) показыва- ЮТ положение и относительные интен сивности I\ОМПонент. Сиrнал флуорес.- ценции наблюдался на линии 0,33 мкм 368 vерехода между двумя 8состояниями в Na [47]. В работе были vроведены исследования влияния величины маrнитноrо поля на 8еемановское расщепление. Экспериментально наблюдалось сбли jf(ение зеемановских компонент с увеличением маrНИТНОrо поля, что находится в соrласии с теорией. На рис. 9.25 прпве,'J,f'НLI pe 8ультаты по измерению cBepxToHKoro расщепления двухФотон Boro переход а 38 --+ 58 в Na при различных величинах маrнит , Boro поля. Разрежение компонент оrраничивалось шириной ли ", :ВИ И rенерации (около 150 мrц), которая определялась короткой ДJlительностью импульса rенерации (около 4.109 с). Подобные измерения, но с ИСПОЛЬзованием непрерывноrо лазера ва кристалле были проведены в работе [48]. В работе исследовал ось .'.' влияние мощноrо маrнитноrо поля на переход 38 --+ 4D в N а (так ::: вазываемый эффект Пашена Бака). В результате этих измерений ,, стало возможным не только ПрОС.'Iедить за характером поведения ,:' 8еемановских компонент с изменением маrнитноrо поля, но и BЫ \: числить ширину тонкой структуры состояния 4D, оказавшуюся .;, равной 1029 i= 3 мrц. Эти результаты оказались в хорошем COOT ;;,'. ветствии с измерениями, проведенными в работах [42, 45]. Ширина i#: пиков в измерениях составляла 15 мrц. ':f;': ':i i 9.5. Нелинейная лазерная спектроскопия ридберI'ОВСКИХ атомов ';'! ],;, Наблюдение эффекта устранения доплеровскоrо уширения при 1\.ДВУХФотонном поrлощении в поле стоячей волны сразу же при l"влекло внимание в связи со спектроскопией высоковозбужденных .(ридберrовских) состояний атомов. Это связано с тем, что, вопер JI вых, оказалось возможным использоватЬ источники перестраивае f!,иоrо излучения в видимой области спектра, а BOBTOpЫX, YCTpa '4" ,1{ НИть доплеровское уширение, которое принципиально оrраничива ,},.ет возможности спектральноrо разрешения высоковозбужденных !' состояний. Сразу же ПОЯВIIЛИСЬ II предложения по использованию ",. Линий двухфотонноrо поrлощения в поле стоячей волны в парах щелочных металлов в качестве набора реперных линий в значи тельной части видимоrо спектра [67]. Эти линии являются очень Узкими, их волновые числа мотут быть описаны в рамках имеющей еи экспериментальной точности простыми формулами. Безусловно .' Важным оказалось то, что их наблюдение простым образом ocy .'ществляется методами оптоrальванической спектроскопии, в част- ;' Ности в так называемом термоионном диоде, обладающим большим ':,; lIонизационным усилением [68]. С помощью точных волномеров \"бьrли изучены волновые числа последовательностей ридберrовских .'>/t'ерий п8 и пDсостояний атома 39К [69] и пD-серии Cs [70, 71] И :; Ьбнаружены немонотонные вариации KBaHToBoro дефекта [70]. >: в этих экспериментах обычно использовались коммерческие He "':Орерывные лазеры на орrаНIIческих красителях, работающие в oд ,1IQlIacToTHoM режиме, с мощноетью до 100 мВт И шириной линии 1" !5 мrц. Излучение фокусировал ось в специально сконструи j 369
рованную лампу с термоионным детектированием и сформировь ваЛось в виде стоячей волны. В работах [7274] приведены Дa ные точных измерений энерrий уровней ридберrовской серии py бидия, вплоть до п === 50, а также данные по ударному уширеНlIlQ и сдвиrу двухфотонных резонансов [73]. Серия u работ по лазерной спектроскопии высоковозбужденlIыIx состоянии была выполнена с использованием ступенчатоrо Воз буждения излучением перестраиваемых лазеров при оптоrаЛЬВа ническом детектировании в разрядных ячейках или ИОНIIзационном l<L >6 ИfЦ о систематике уровней, точных значениях квантовых дефектов позволили разрешить сверхтонкую и изотопическую структуру, определить статические и динамические поляризуемости . В работе [76] приведен спектр двухфотонноrо поrлощения атома стронция в поле стоячей волны на переходах 582 ---+ 58пS, 5sпd, rдe п == 105 106,107, демонстрирующий прекрасную разрешающую способност :метода. Наблюдаются компоненты сверхтонкой структуры He qeTHOrO изотопа 87S r п все компоненты изотопической структуры как для си:rьных 86S r , 88S r , так и для слабых 84S r четных изотопов. Селективное лазерное возбуждение отдельныХ ридберrовских уровней сделало возможным исследование взаимодействия микро волновоrо излучения с переходами между ридберrовскими состоя виями (см., например, [77]). Это привело к созданию лазера на oд ном атоме [78], двухфотонноrо микромазера [79], к наблюдению двухфотонноrо динамическоrо эффекта Штарка [80]. На рис. 9.2& , приведена схема энерrетических уровней и запись, демонстрирую 'щая эффект двухфотонноrо динамическоrо эффекта Штарка для . перехода 37 Р ---+ 38Р [80]. 38Р --т--- 3/2 """""1'---1/2 I QJ I I " I t с::. 11)2 I ::( I 388 о а 3/2 1/2 37Р QJ <::; 1:) 1::: л л <b "))1 G v v 3б'Р 378 5/2 1/2 а бб'Д б'б',8 б7,О :-. б7,2 'J)z,rrц Рис. 9.26. Двухфотонное поrлощение на переходе 37 Р 38Р в присутствиИ поля, резонансноrо переходу 36Р 1/2 ...... 37 Р 3/2: а схема рабочих уровиеii; б спектр при плотности мощности СВЧ излучения 1 5 .107 вт/см 2 ; В спектр при 1 2,84 Вт/см 2 в аТОМНО2\I пучке. Это позволило разрешить в лабораторных усло виях состояния С rлавным квантовым числом п == 520 [75] и Ha блюдать резонансы Ландау в слабых маrнитных полях. Для pe rистрации спектров возбуждения ридберrовских атомов помимО полевой ионизации успешно использовал ась фото II столкновИ: тельная ионизация с переносом заряда. Методы лазерной спектроскопии высоковозбужденных (pIIД ;:'ОВСВИХ) СОСТОЯИИЙ атомов обоспочили раапообраапые дапП
r л а в а 10 Нелиnейnая молепулярnая лааерnая сnе-нтроспоnия Применение нелинейных оптических резонансов в молеку.тrяр ной спектроскопии позволило повысить разрешающую способность на несколько порядков. Принципиально важное значение Лазер пых методов для молекулярной спектроскопии заключается не Р(20) 848 850 ';),CH1 а 0,8 I о 0,4 I ))))o, rrц 0,4 с I'I/ 100 БО 20 80 l'l'o, Hru, ")о б Рис. 10.1. Спектры поrлощения молекул SF 6 , ПU.iIученные с разрешеНIlеl: а с помощью спектроrрафа [1]; б с помощью IIолупровод'юшовоrо лазера [1]; в с помощью С02лазера высокоrо давления [2] 372 дько В этом. Изза перекрытия линий электронноколебательно ащательных переходов использование приборов высокой раз 'еlIlающей силы оказывается в большинстве случаев затруднитель , f' . Сейчас ситуация кардинально изменяется. Применение пере I f.tтраиваемых лазеров позволяет получить спектры BblcoKoro раз rlIlения большинства сложных молекул, исследовать сверхтонкую TPYKTYPY переходов, проводить прецизионные измерения изо '\.,опической структуры. Стало возможным проводить измерения .tдвиrов и уширений линий колебательновращательных переходов ;i.J,iолекул. На рис. 10.1а показан спектр поrлощения SF o , получен i-Ы Й на спектроrрафе. Спектры BblcoKoro разрешения в этой iI>e ,;iPбласти спектра получены с помощью перестраиваемоrо полупро ,дниковоrо лазера [1] (рис. 10.16) и непрерывноrо С02лазер!J. blcOKoro давления (рис. 10.1в) [2]. Только в двух последних слу f 8)1J( удается получить неискаженные спектры поrлощения Mo.тreKY л разрешающей способностью, оrраниченной лишь доплеровской риной. 1 )" I 10.1. Исследование структуры уровней '# Нелинейные оптические резонансы позволяют исследовать . руктуру линиЙ, скрытую доплеровским уширением. Как и в оп , ческой области спектра, большое число экспериментов с нелп йными оптическими резонансами выполнено с молекулами, ли и поrлощения которых совпадают с частотами l'енерации pac остраненных лазеров. Мноrие эксперименты данноrо типа были ыполнены в диапазоне :3,39 мкм и 10,6 мкм с Не Ne и C02 зерами. Типичный пример спектра показан на рис. 10.2, rде приведена спериментально наблюдаемая внутренняя структура на одной линий поrлощения молекулы SF o в поле линии излучения Р (16) лосы 10,6 мкм С02лазера [3]. Доплеровское уширение д.тrя этоrо рехода состав.тrяет 30 мrц, а ширина крайних резонансов в три ете около :300 кrц. Центральный резонанс имеет ширину OKO.тro ,,3 мrц, что, повидимому, обусловлено внутреннеЙ CTPYKTY рй линий, которую не удалось разрешить в этом экспери Пте. 10.1.1. Электронноколебательповращательные переходы MO Л. В [46] была исследована сверхтонкая структура ряда "Пий поrлощения на электронных переходах молекулы йода. Бы . Изучены 11 переходов молекул 127 J 2 И 12 J 2' С которыми совпада , Линии rенераrии ионных aproHoBol'O (514,5 и 501,7 нм) и крип ;:a:oBoro (568,2; 5:30,8; 520,8 нм) лазеров. В работах [7,8] бы.rrа изу Па сверхтонкая структура линии Р (;):)) 127 J 2' совпадающая с .тrи ,ей излучения Не Nелазера на л 6:32,8 нм. 'с Все исследованные линии поrлощения соответствовали пере .!.цам менщу L; (Х) и 3П1t (В) элы,тронными состояниями, но аЩательные и колебатеЛЫlые квантовые числа были различными. чпый пример наб.тподаемоrо нелинейноrо спектра сверхтонкой 373
структуры для линии Р (17) полосы 211 И7J 2 приведен II рис. 10..3. Исследование сверхтонкой структуры позволило ВЫЯВIIТ а два механизма ее образования: 1) ядерную электрическую кв 1. польную связь, которая мало меняется для различных л:: , 1ц Лuнеиное поелощенuе 8F(; 111 111 111 111 111 111 1, /' '" 2)/ 2)2 2)з =- l: Рис. 10.2. Структура линии поrлощения lIIолекулы SF 6 , наблюдаемой в OKpeCT ности линии Р (16) С02лазера, р '=' 5.10З Торр 2) маrнитное спинвращательное взаимодействие которое сильно зависит от колебательной энерrии в возбужденом электронном состоянии. 10.1.2. Сверхтонкая структура. Сверхтонкая структура KO лебательновращательных переходов обуслов.'Iена слабым взаиМО действием ядерноrо маrнитноrо момента и маrнитноrо поля, созда BaeMoro вращением молекулы. Это взаимодействие приводит к рас- щеплению уровней на 104 105 rц. Для OCHOBHoro колебательноrо состояния молекул расщепление исследовалось методами радиО- спектроскопии и с использованием молекулярных пучков. Расщепление возбужденноrо колебательноrо уровня имеет то же зачение по порядку величины. Для изучения расщеплениЯ линии колебательновращательных переходов необходимы резО- нансы ширной 1 100 кrц. Наиболее детальные исследованиЯ сверхтонкои структуры молекул, содержащиХ метильные rpyJ1J1ы СНз, были выполнены в [10] с помощью Не Nе-лаэера, рабо таю - щеrо на длинuе волны 3,39 мкм. Чтобы расширить частотный диапазо1J исследовании, разрядная трубка НеNелазера помещалась в Mar- 374 ipTHoe поле. Такой способ позволяет перестраивать частоту ,,',Не Nе-лазера в пределах нескольких rИrаrерц [11] ипсследовать -'(;' tiольшое число молекул. Исследования с высоким разрешением . ()Ь1ли выполнены с использованием телескопических расширителей \; 1, отн.ео. ., I доплеро8ская ШUfшна о 300 L1}),Nrц 700 500 зоо 100 О 100 ,Рис. 10.3. Сверхтонкая структура линии Р (17) полосы 21 1127J2' получен- ,>' ной с помощью насыщенноrо поrлощения с использованием Кr+лазера 'учка для молекул СН 4 и СНзJ. Спектрометры для этих исследо- аний были описаны в ПI. 8. В [12] была впервые исследована сверхтонкая квадрупольная ,'структура перехода молекулы 12СН з 35Сl с помощью линии Р (26), t 9 ,4 мкм С02лазера. Наблюдаемый спектр был СОI'ласован с рас- ,Четным. В работе [13] было рассмотрено проявление в колебательно- 'Вращательном спектре моноизотопных молекул всех трех эффектов: ,.квадрупольной, l\шrнитной и изомерноЙ структуры. С этой целью .экспериментально была изучена внутренняя структура доплеров ки уширенных линий поrлощения изотопных молекул 1870504' :890S04' 1920504' 19°0504 С помощью ряда линий p II Rветвей ,;С02лазера. Как правиЛо, па контуре линий излучения обычноrо ';СО2- лазе ра низкоrо давления наблюдаются узкие резонансы, co тветствующие переходам одновременно нескольких МОНОИЗ0ТОП- ыx молекул. Пример экспериментально наблюдаемоrо спектра ,Ilасыщенноrо поrлощения на линпях ПОJIОСЫ \':3 молекул 18:'0504 'JI 1920504 С помощью пзлучения на несколЬКIIХ линиях Рветви ,СО2лазера в области 10,(j МЮ\I показан на рпс. 10.4. Структура ;:I(олебательновращательпых переходов четырех изученных lIЗО 'ТОПных молекvл 0504 имеет СJIOJ\УЮII\УЮ особенность: спеI":Тр 3 -" /;)
молеку.'Iы 1890504 имеет характер парных резонансовдублето Дополнительные одиночные ре.зонансы в спектре 1890504 Mor;; быть отнесены к примеси друrих моноизотопных IOлекул. ЯДРо изотопа 18905, в отличие от друrих изотопов осмия, обладает ClIll ном 1 == 3/2 в основном состоянии и сравнительно большой ВеЛll чиной маrнитноrо (f-! == 0,65004 яд. MarHeToHa) и квадруполыIrr (Q == 0,8 .1025 см 2 ) моментов. В случае 1920504 и 19°0504 CBepx тонкое расщепление отсутствует и в спектре наблюдаются OT,::(ec1Ь ные резонансы. В случае молекулы 1870504 (1 == 1/2) спектр Поr.l0 щения усложнен за счет МaI'нитноrо cBepxToHKoro расщешrеВIIЯ: , 1890804- 1920804 P(24) А ,j лl 4 P(:::2) P(20) Р(IВ) р(1б) t ... 20 10 о 10 У, f1ru, 20 10 о 10 v,Miu, Рис. 10.4. Спектры насыщенноrо поrлощения молекул 1890804 и 1920S04, по-- лученные с помощью различных линий С02лазера которое не удалось разрешить в экспериментальных условиях pa боты [13J. Наблюдаемая дублетная структура в спектре 1890504 обусловлена ядерной квадрупольной структурой. Оцененная величина постоянной квадрупольноrо взаимодействия QegJ == == 0,6 мrц. Маrнитная сверхтонкая структура (МСТС) была изучена дe тально на линии p) перехода Р (7) полосы v з в молекуле метана [1419]. Расщепление OCHoBHoro состояния метана исследовалось радИО спектроскопическими методами с помощью молекулярных пучков. Используя данные [18З, авторы работы [19] вычислили МСТС лn Р (2) нии 2, результаты представлены в табл. 10.1. На рис. 10.5 по казана схема переходов между уровнями МСТС. Самые сильные компоненты соответствуют переходам с !1F р(1) р(2) == 1, две слабые запрещенным переходам с !1Р == О. Здесь }?(1) и р(2) полные уrловые моменты количества движения молекулы. Расстояние между сильными компонентаМИ 10 кrц. С.lабые компоненты находятся на расстоянии 100 кrц оТ сильных. Известно, что на частоте, равной полусумме частот свЯ занных переходов, возникает так называемый перекрестный pe зонанс. Ero появление связано с наличием общеrо уровня. Интеg 376 IIВНОСТЬ перекрестноrо разонанса равна среднеквадратичному 'вачению интенсивноетей сильной и слабой компонент, а относи ъные интенсивности нелинейных резонансов MorYT существенно . личаться от IIнтенсивностей линий. Это особенно заметно при . димом разлпчии между интенсивностями компонент. В слабых \ а б л и ц а 10.1. Параметры маrнитноЙ сверхтонкоЙ струюуры 'i'F2(2)лиНИИ метана Относ-ительная интенсивность нелинсЙных резонансов Частота расщеп ления, кrц (Эl(сперимент) Интенсивность линиЙ. мВт/см' (теории) теория эксперимент 11,35:1:0,10 О 11,05:1:0,10 1,157 1 0,864 1,168 1 0,874 1,20:1:0,10 1 0,90:1:0,05 JUlХ интенсивность резонанса пр опорциональна произведению зффициента поrлощения и параметра насыщения. Обе величины опорциональны вероятности перехода. Поэтому в слабых полях осительные интенсивности резонансов приблизительно пропор ональны отношению квадратов интенсивностей линий. В [20] выполнен расчет относи ных интенсивностей He еЙНЬ1Х резонансов в Me е. Эти резу.тrьтаты пред . 'влены в таб,Т[. 10.1. Иссле ;вания сверхтонкой CTPYKTY , в метане имели большое актическое значение, по JЖьку МСТС использова ь для стабилизации ча , ты Не N елазера. Teope lIеские и эксперименталь е исследования позволили рошо изучить влияние ТС в СН 4 на сдвиr резо са, тем самым, были еделены условия, при орых втrяние на сдвиr .аонанса и стабильность частоты минимально (см. rл. 11). , 10.1.3. Штарк и зееманэффекты на колебатеJIьновращатель- переходах. Не.тrинейпые оптические резонансы позволяют ис еДовать штарк и зееманэффекты на отдельных линиях, коrда '\ JЖеровское расстояние между ними меньше доплеровской ши " . Высокое разрешение позволяет проводить исследования ,11 сравнительно малых электрических и маrнитных полях. Ha " ОЙка частоты rенерации по резонансу позволяет провести точ Измерения штарковскоrо и зеемановскоrо расщепления линий. J==fi { :== 1<=7 б 1==1 ","1 7 ;1 \1I1/ : 7 ,Т==7 б 1''1 R ==7 1=1 ис: == О в I 8 JJF==O КРОССl1нзи JJF=-1 Рис. 10.5. Схема переходов между ypOB нем МСТС СН 4 на линии л 3,39 мкм 377
в экспериментах TaKoro типа осуществляется наСТрОЙНtl ЧаС то ты перехода на частоту CBeToBoro поля и прецизионноrо иаМе рения сдвиrа линии во внешнем поле по ВОЗНlшающему уа КО1\[ нелинейному резонансу. Эта методика была использована, ЩlIIРIl: мер, в [21] для прецизионноrо измерения эффекта Штарка На ne реходе 404 (а) 514 (S)полосы v з NH 2 D с помощью линии Р (20) С02.'raзера. Обычно эта линия не поrлощается в NH 2 D, но в OДIlo родном ыrектрическом поле несколько вращательноколебате.'IЬ ных линий MorYT быть настроены в резонанс с полем С02лааеРа и при точной настройке центра линии поrлощения NH 2 D на частоту подя на каждой из линий возникает узкий нелинейный резонанс' который позволяет проводить очень точные измерения. Ширин; узких резонансов составляет 1,6 мrц и определяется rлавньщ образом уширением изза столкновений при давлении rаза в Штар ковской ячейке около 30 мТорр. Точность подобных измерений достаточна для определения штарковскоrо сдвиrа BToporo ПОрЯДка в слабых полях 13 кВ/см. Подобные измерения были выполнены (1) для молекул NH 2 D [22} '2 и NН з [23] с помощью F I (1) линий излучения СО 2 лазера и СНзF с по мощью Не N е.'lазера [24] на '}., == 3,39 мкм. Ряд интересных эк спериментов по nrTapI\ эффеI\ТУ выполнен с MO лекулой СН 4 и Не N елазером на длине волны 3,39 МЮI. Воз- бужденное сосtояние перехода р (7) полосы vз СН 4 имеет шесть KO риолисовых подуровней [17, 18]. Энерrётичес кая диаrрамма уровней метана, связанных с пе реходом на 3,3! MI\M, изобра;.r,ена на рис. 10.6. Два подуровня обладают штаРI\эффектом первоrо порядка, в то время как четыре подуровня TO.'IbKO штаркэФ фектом BToporo порядка [27]. F2)линия находится в точнюI pe зонансе с линией Не Nелазера, а Елиния ОIещена от нее на 0,096 CM1 в (<красную» сторону. ') Линейный штаркэффеI\Т на Елинии был изучен в работах [28, 9]. Частота Не Nелазера перестраивалась на 3 rrц ВНРIIIIIIIМ аксиальным маrнитным полем, штарковская СН4ячейка помеrца лась внутри резонатора лазера. Спектры насыщенноrо поrлоrценИЯ СН 4 на Екомпоненте Р (7) в отсутствие электрическоrо поЛЯ и во ;8ешнем поле 1660 В. CM1 приведены на рис. 10.7. За счет небо.1Ь 2948,5CM. .'3 fJозоужilенное состояние Ji.б7 48.0 А I F(2) 1 Е 47,5 i 1 J т Оснобное колеоателыi состояние J7 FP) f7epexoiJ р(7) о Рис. 10.6. Схеш переходов в молекуле метана вблизи л 3,39 мкм OfO электрическоrо дипольноrо МЮIента 0,0200 + 0,0001 в возбуж еВНОМ колебательном состоянии спектральная линия расщепля ,е'1'С JI на 2J + 1 == 13 эквидистантных компонент, которые скрыты :роплеровским уширением, но отчетливо проявляются в спектре :велинейноrо поrлощения. Резонансы реrистрируются методом iJqасТОТНОЙ модуляции (наблюдае !rЪt:ы й сиrнал является первой про "взводной по частоте линии не.1И "вейноrо поrлощения) и имеют ши '-рину около 100 кrц. Число KOM ровент однозначно подтверждает, ;iIJ:TO верхний уровень имеет враща Iтельный уrловой момент J == 6 : соответствии с обозначением пе fvtj,ехода р (7). Кроме Toro, этот t :}8ICсперимент подтвердил теорети iJlecKoe предсказание [30], что MO \)lекулы типа сферическоrо волчка, \lIодобвые СН 4 , имеют небольшой польный момент в возбужден "JI0M колебательном состоянии за i,t:чет вращательноколебательной вязи. Квадратичный штаркэффект на нии F2) в СН 4 наблюдался впер ые в работе [27]. Штарковское асщепление не удалось разрешить аже в поле 40 кВ. CM1, НО влия е электрическоrо поля проявля сь В возникновении асимметрич oro уширения резонанса. Малость TapKoBcKoro сдвиrа для этой ли и обеспечивает высокую воспро 8ВОДИМОСТЬ частоты Не Nела ра, использующеrо для стабилизации частоты этот переход. Использование узких резонансов для исследования эффекта О емана наиболее существенно для частиц, маrнитный момент KO . рых определяется только ядерными маrнитными моментами. . акая ситуация реализуется для большинства молекул в основном qстоянии. В частности, основное состояние молекулы СН 4 обла ет небольшим маrнитным моментом порядка долей ядерноrо HeTOHa. Для изучения эффекта Зеемана на доплеровски уширен и линии методами линейной спектроскопии необходимы маrнит е поля свыше нескольких сотен килоrаусс. Узкие нелинейные ,Зонансы позволяют исследовать эффект Зеемана в маrнитных ОJIЯх, в сотни раз более слабых. Такие эксперименты были ocy еСТвлены в работе [31] на F2)-компоненте линии Р (7) СН 4 . l аблюдалось образование нелинейных резонансов на переходах с1 I 1O О 10 J),I1/ц Рис. 1 0.7. Спектр насыщенноrо по rлощония на Екомпоненте ЛИНИИ р (7) СН 4 в электрическом поле: а Е о; б Е 1660 Б/см 379
с правплами отбора /1т.! 0== + 1 в поле световых волн, имеЮЩII левую п правую круrовую поляризации, а также их взаимо, }С ствие. ,J'II, В циркулярно ПОЛЯРИЗОВaIШОМ световом поле наблюдается о, "IHr узкии резонанс, смещенныи на величину + /lgjH в зависимост!! От направления поляризации. На рис. 10,8 приведены нелинЕ'ЙНы резонансы для TaKoro случая, полученные в [31]. По lIIarниТIНщ едвиrу частоты резонансов определяется gфактор для В р а щ ат'" у Д СН L.I{" Horo маrнитноrо момента. ля 4 оказалось. что g 0== +0.311 -+- + 0,006, что находится в хорошем соrласии с g 0== 0,3133 + О,(Н 02 , ':аблюдалась по сиrналу первой rармоники в :мощности излучения ';,»азера во время модуляции частоты. " На рис. 10.9 показана запись сиrнала первой rармоники при J,lодуЛЯЦШI частоты в маrнитном поле Н 0== О И Н 0== 5 rc. Как видно ,IIЗ рис. 10.9, на.'10жение маrнитноrо поля при водит к значитель JlОМУ изменению формы компонент МСТС линии p2). Качественные раСОlОтрения и теоретические расчеты показали, что аСИl\С\lетрия линии возникает изза влияния перекрестных pe '80наНСОВ, которые ;:J,ополнительно появляются в маrнитном поле. lIРИ взаИ:110депствии rаза с линейно поляризованным излучениеl\1 f [ t/ н=о а I I I I 1> 4300 4500 4700 4200 4500 Q,КIЦ О lэ.. 10 20 Рис. 10.8. Зеемановская структура линии насыщенноrо поrлощения FJ2) СН 4 : а. обе волны имеют противоположные KpyroBble поляризации (1 В 650 rc, дт) +1; 2 .B O,!J.тj о; 3 В 650 rc, !J.тj 1); 6 обе волны имеют линеиные поляризации (В 670 rc; 1 дт) 1; 2 !J.тj о; 3 !J.тj 1) полученным в экспериментах с молекулярными пучками. Особен ностью метода нелинейной спектроскопии является возможность измерения не только абсолютноrо значения, но и знака g. В линейно поляризованном световом поле и аксиальном Mar нитном поле разрешены оба перехода /1mJ 0== ::1:: 1, и поэтому две циркулярно поляризованные световые волны взаимодействуют с двумя связанными переходами. Нелинейные резонансы для этоrо случая изображены на рис. 10.86. В этом случае наблюдаютсЯ одновременно два расщепленных изза эффекта 3еемана ун\ИХ резонанса и, кроме них, за счет общеrо уровня возникает допол нительный перекрестный резонанс (rл. 5). Можно наблюдать аномальный эффект 3еемана, если зееl\I3НОВ: ское расщепление меньше интервала маrнитной сверхтонкоВ структуры. Расщепление l\1ежду линиями МСТС в СН 4 около 1И кrц, т. е. аномальный эффект 3еемана можно наблюдать, используЯ резонансы шириной около 1 кrц в маrнитном поле около 1 Э. В исследованиях использовался спектрометр с телескоппчсСКПМ расширителем пучка внутри резонатора [32]. Этот спеКТРОl\lетР был опиеан выше. Продольное маrнитное поле в 10 rc создавалоСI> соленоидом в поrлощающей ячейке. Поляризация света в резо наторе была линейной. Форма линии насыщенноrо поrЛОUlL'Н1I 380 ,tJ i l r i I 1, 20 Н=5Э I О . 19 1:- Q,КIЦ 10 ,Ис. 10.9. Зее:\Jaновскпii спектр МСТС лпНIШ p2) метана (сиrнал первой rap моникп) зза эффекта отдачи частоты перекрестных резонансов, связан ых с оGЩП:\1 НИЖЮ1ll1 ypoBHel\l, сдвинуты на величину /1} == Jik2/2jf, астоты резонансов, связанных с верхними УРОВНЯМИ, на /12 0== :;::: 1i.k2/2JJ в красную область от частоты перехода. Поскольку исло общих УРОlJнеп в верхнем и нижнем состоянии различно, Уммарные пнтенсивности перекрестных резонансов также разли аются. Их сдвиr на п разность интенспвностей при водят к аСИl\I ,етрии пере"рестноrо резонанса. Детально этот вопрос рассмотрен [32]. 381
Различие между компонентами МСТС позволило измеРIIТ u ъ сдвиr BToporo порядка центра каждои компоненты в маrнитно поле с относительной поrрешностью 10lЗ. При изменении маrнитно ro поля можно было наблюдать сдвиr частоты лазера, стаБИЛИЗlIро BaHHoro по центру линии. Эти сдвиrи были измерены при даВле нии 6 .105 Торр. Маrнитное поле менялось от О до 5 rc. Для Всех. трех компонент наблюдался сдвиr BToporo порядка. Максимум компоненты 6 5 был сдвинут в синюю область примерно На 15 rц/rс 2 , две друrие КОl\Шонен ты сдвинуты в <<красную» об ласть (рис. 10.10). COOTBeTCT вующие теоретические значения одинаковы. В экспериментах с внешним электрическим полем, дейст вующим на молекулы, можно С достаточно высокой точностью измерить дипольные моменты молекулы в основном и возбуж денном состояниях. Эффектив ным оказался метод двойноrо оптическоrо резонанса, который был использован в [33] для ис следований молекул СНзF с по мощью двух С02лазеров, рабо тающих на близких частотах. Схема эксперимента приведена на рис. 10.11. Молекула СНзF является СИl\Iметрпчным волч ком и во внешнем электриче ском поле Е обладает штаркэф фектом первоrо порядка с величиной расщепления 1 L1,кrц o " :; t [J.2 7б o,: ........ 4 ........ 8....7 , o,2 О' . о 4 11,; Рлс. 10.10. Сдвиr .1 компонент МСТС лпнии p2) СН 4 В иаrнитном поле 2,"" К Ll(J)J, К == "ft Е J (l + 1) [де J вращательное квантовое число, К проекция на rлавнуlO ось симметрии волчка. Сиrнал двойноrо резонанса при давлении 3,1.10З Торр показан на рис. 10.12. Частоты С02лазеров совпа дали с переходом (v з , J, К) == (О, 12, 2) (1, 12, 2) полосы "з СНз"/<', и разность их частот LlQ === 39,629 М1'ц. Первый резонанС при нулевом поле является сиrналом пересечения уровней. KO торый возникает при СНЯТИИ вырождения уровней полем. Это co ответствует тому, что условие резонанса Ll(J)J, К === Q2 Q] может быть выполнено при Е === О с одночастотным лазерным изЛJ' чением. Следующие два сиrнала соответствуют условию резонанса при конечном расщеплении уровней. Так как дипольные моментыl 382 ;i',-, А1 0 Ы 2 w t 2 1 ( (с=; Прuеннцк I Лазеры Ячейка поелош,енця QA. (,), (,) 2 (,) 10.11. Схема эксперимента по наблюдению двойноrо оптическоrо рез нанса J\ JL , 11 ! I I 25 О , ' 1580 , I I 25 5) I 1580 Е,д/см 10.12. Сиrнал двоЙноrо резонанса в СН з F при давлении 3.103 Торр )lK:i ':I основном и возбужденном состояниях HeMHoro различаются , 1 ii:JSозникают два отдельных резонанса. Именно это позволяет с BЫ "кой точностью измерить дипольные моменты молекулы. Резуль, . . > . : . ' . : . аты ИЗIерения электрическоrо дипольноrо момента СНзF в таком ,ш\ЭКсперименте и измерений, выполненных методами радиоспектро ,; ,;tКОПИИ [34] и молекулярноrо пучка [35], приведены в табл. 10.2 ;'{36]. Точность измеррния методом нелинейной спектроскопии co )tтаВляет 1/2000, и, rлавное, он позволяет измерять дипольные MO !tlепты в возбужденном СОСТОЯНИИ. 383
1 О .1.4. Измерение вращательных постоянных и изотопичеСl\lIХ 'СДВИl'ов по биениям. Развитие техники быстродействующих HI\ фотоприеыников позволило за последние rоды существенно уве'1l1 чить точность измерения вращательных констант и изотопичеСRlIХ сдвиrов в таких молекулярных системах, как С0 2 , СО. В pa боте [37] Сlеситель на GaAs при комнатной температуре ИСПО1Ь зовался ДlЯ получения биений между парами колебатеЛЬНОвра щательных линий С02лазеров. Частота биений .1Iежала в области ;Ю80 rrn; и была измерена с точностью лучше 1 мrц для 37 пар Т а б л и ц а 10.2. Точность измерения электрическоrо дипольноrо момента молекулы различными методами I ДlIпо,'IЬ V J К ныН Метод MU:\IeHT О О, 1, 2 О, 1 1,8572 Радиоспектроскопии [34] О 1 1 1,8Ы;;O Молекуллрноrо пучка [35] О 5 4 1,85f'.,2 Молекуллрноrо пучка [35] О 12 2 [,859{; ДвоЙноrо оптическоrо резонанса [33] Y1 12 2 1,9077 ДвоЙноrо оптическоrо резонанса [33] нереходов. Вращательные постоянные для уровней 0001, 0200, 1000 молекулы CO z определены из этих измерений с точностью. примерно на два порядка лучшей, чем раньше при измерениях r;лассическими спектроскопическими методами. Точность измере ния частот линий оБЫЧНЫ:Шl методами спектроскопии составляет около + 0,05 CMl ( + 1,5 rrц). В работе [38] измерена частота биений между семью парами J{иний rенерации лазеров на 12С 16 О 2 и 12С 18 О 2 . Точность измерения частоты биений составляла 510 мrц. В качестве смесителя ис пользова.ТIOСЬ Gефотосопротивление, активированное медью, pa ботающее при температуре жидкоrо rе.'lИЯ. Увеличение точноСти ПЮlерений вращательных констант было получено при использованпи техники биений со стабилизирован: ными лазерами. ЭкспеРЮlентальные измерения частот биеНИИ lежду 30 парами 12C160 2 линий на 10,4 мкм Рветви и 26 парЮI И линий на 9,4 мкм Rветви БЫЛ;l произведены с лазерами, частотнО стабилизированными по лэмбовскому провалу [39]. Это позволило еще в 2030 раз повысить точность измерений и впервые измерить вращательную константу Hv. Техника ИЮlерений состояла в CMe шении частот rенерации от двух С02,1Jазеров с пй rapMoHIl r;ой клистрона (3 -< п -< 6), при этом наб'Iюдалось разностная частота f == 11, СО, 12, СО, /1';1' В качестве элемента, на r;oTopoM производилось с[ешение. IlC пользовался контакт Джозефсона. Такой способ измерений позво лял точно измерять частоты, лежащие в интервале от 32 до ()3 [[ц. 384 iIоскольку энерrия уровней, как известно, описывается формулой ". т (V, J) == G (У) + BvJ (J + 1) D v J2 (J + 1)2 + " + H v J3 (J + 1)3 . . ., \: 10 из разности частот определяют ВРdщательные постоянные. . fетеродинные измерения при смешении частот в точечном Me ';!: аЛ Л металл контактном диоде с использованием CO и C02 '. лазероВ с модуляцией добротности позволили [40] определить lIасТОТУ 7 ... 6 Р (13)линии 12С 16 О С точностью до 5 мrц. Частоты ';р;руrих линий 12С 16 О и НС 16 О [41] были получены из абсолютных {'lIастоТ 12С1602ЛИНИЙ' которые известны с точностью до 30 кrц. ,'При этом излучение СО,1Jазеров Сll1ешивалось со второй rармони ,} J(ОЙ, полученной на детекторе. Частота биений до 11 rrц измеря Iлась с помощью высокоразрешающеrо НgСdТедетектора. Этот !(метод реrистрации требует меньшей лазерной мощности для полу :iчения большоrо отношения сиrнал/шум. 3десь мощность второй ;rармоНИКИ 30 мВт была получена при мощности С02лазера 1 Вт. f\;Повидимому, уже в СКОрЮl времени станет возможным широко I использовать абсолютные измерения частот колебательновраща :тельных переходов (rл. 11). " . 10.2. Ударное уширение реЗtЭнансов I на колебаТСJIЬШ)Rращате.'IЬНЫХ переходзх Форма И1{ линий колебательновращательных переходов до . появления лазерных методов практически не исследовалась. Me ;тоды спектроскопии, основанные па использовании прпборов BЫ '{сокой разрешающей силы, не получили в ИК диапазоне большоrо распространения в силу ряда причин. Исследование одиночньп линий затруднялось перен:рытием 'JIиний колеGательновращательных переходов. Поэтому не случай iiHO, что ПСС:IедоваНИЯl влияния столкновений линий колебатель iновращне';IЫIЬП перех)до13 было посвящено мало работ (см. об ВОр [42]). Методы лазерной спектроскопии в значительной степени ,измени.ТIИ СИТУdЦИЮ. 3а короткое вреия было выполнено большоt' , ;iчисло работ по исследованию уширения доплеровскоrо контура . Линий 11 неш'шейных оптических резонансов. При исследованиях ударноrо УШl1репия нелинеЙНblХ резонан Сов БЫJIО обнару;яено качествеННQ новое явление IIслинейная ВаВllСlПlOСТЬ ударной шприны резонансов от плотности частиц, 'Коrда ;"lведо:.ш спраВ8/l,шша бннарная иодель столкновениЙ. Это 'явление oТIpЫBaeT новые ВОЮlOFI,НОСТИ исследованиЙ упруrоrо ,рассеяния ч:'стиц при СТОЛЮIOвеппях. с. 10.2.1. Ударное уширешlC контура линий поrлощения молекул. Данные по столкно l!ите:IЬНОlУ уширению ДОПJlерОПСIШХ KOHTY Ров линий ПОl'JlощеЮlЯ МОЛ8IУЛ преlсrавляют практический инте рес. Они также пеоБХОД,ВlЫ при сравтшии с данными по ушире '.lIиlO нелинейных ре;ююшс,)в и для установления модели YiapHoro Уl1Iирения JlИШIЙ. Поэтому в ЭТОl параrрафе мы короп{о paCCMO 13 в. с. :ICTOXOB, В. П. Чеботаев 385
трим Использование лазеров для исследования контуров доrI:!ерОI! ски уширенных линий. Одночастотные перестраиваемые лазеры в ИК диапазоне IJОЗ воляют исследовать контуры одиночных линий поrлощения. ДJ!Я этой цели с успехом использовались ПОЛУПРОВОДt1иковые лазrрыl и лазеры с переворотом спина [1]. В работе [43] для исслеДОВ<1ИIIЙ контура линий молеr{ул при больших давлениях 10 ат).! ОЫ:! использован параметрический reHepaTop. Для исследоваНIIЯ УШII рения в [44] использовался перестраиваемый лазер на PцeHTpax окраски. Изза малоrо сбоя фаз при столкновениях наБЛЮ;щ.lОСЬ незначительное сужение линий с ростом давления. Исследование контуров линий поrлощения в некоторых Част ных случаях может быть проведено с помощью rазовых лазеров, работающих на электронных переходах. Перестройка частоты таких лазеров осуществляется обычно с помощью маrНИПIOI'О по:!я. В одной из первых работ [10] форма линии метана и ударное УIlIИ рение исследовались с помощью НеNелазера на л 3,3Н ),Ш!, разрядная трубка KOToporo помещал ась в маrнитном поле. Увеличение диапазона перестройки лазера может быть достпr ну то также при увеличении давления усиливающей среды. ТсlhОЙ способ уширения линии усиления и получения большоrо диапаэона перестройки частоты излучения Оllночастотных лазеров бьш ис пользован при исследованиях контуров линий поrлощения в Щ) тане на л 3,3Н мкм с помощью НеNелазера [45], в С0 2 в диа пазоне 10,6 мкм с помощью С02лазера BblcoKoro давления [46]. Простой метод измерения ударноrо уширения в молекулярных rазах основан на наблюдении зависимости коэффипиента по}',Т!о щения от плотности rаза. Этот метод был использован rлавным образом при исследованиях ударноrо уширения в С0 2 на Л == == 10,6 мкм [474H]. Ударное уширение линий колебате,;rыIO ячейке С0 2 [53]. Ударное уширение в SF 6 исследовалось в [54] вращательных переходов обычно составляет 10 мrц/Торр. СДНИl' методом слабой встречной волны с помощью С02лазера на линий мал по сравнению с уширением и составляет величину 10,6 мкм (rл. 3). IIрименение разнесенных световых пучков по 100 кrц/Торр. зволило оценить сечение рассеяния и длину свободноrо пробеrа В последние rоды доплеровский контур запрещенных дипоЛЬ По уменьшению интенсивности резонанса. ных переходов исследуется методом вынуждевноrо par.HJНOB Для выяснения механизмов ударноrо уширения в молекуляр cKoro рассеяния [50]. Некоторые авторы использовали этот метоД Ublx rазах в [55] исследовались резонансы в SF 6 при взаимодействии для наблюдения сужения доплеровскоrо контура на колебатель встречных и однонаправленных волн. На рис. 10.13 показана за новращательных молекулярных переходах Н 2 , D 2 и друrих ).1O lIисимость ширины резонанса в SF 6 , полученной с помощью C02 лекул. лазера на л 10,6 мкм для встречных и однонаправленных волн. 10.2.2. Уширение нелинейных резонансов. Исследования yдap Различие уширения резонансов в два раза показывает, что сече Horo уширения доплеровскоrо контура линий поrлощеlllIЯ 1I!O Вия релаксации уровней IIЮJIeJ{УЛ SF 6 при столкновениях прибли лекул MorYT быть выполнены на одиночных линиях колебательнО '" 3ительно одинаковы. Результаты измерений ударноrо уширения вращательноrо спектра. Нелинейные оптические резонансы ПОЗ'::, В SF 6 БЛИЗЮI К данным, полученным из экспериментов по исследо воляют проводить исследования даже в тех случаях, коrда лиННl1 'ii;',ванию фотонноrо эха в SF 6 [56]. колебательновращательных переходов перекрываются. УЗОСТЬ ', В [57] методом пробноЙ встречной волны, частота которой CMe резонансов дает возмоность изучать влиние ст.окновенЙ П;= I. ' . : .... Щена относительно сильной на величину d, иследовалась OДHO низких даВJlениях (10 Торр). В этих условиях стаНОВIИСЯ яХ (; РОдная ширина линии при различных расстроиках частоты силь метным влияние упруrо т rо рассеЯ Б НИЯ молекул при столкновеНlТ1> ;i,' lIoro поля от центра линии. Зависимость OAHopoAHoro уширения на форму резонансов. аким о разом, появляется возможно : ";,,, От частоты раССТРОЙl\И Q (rл. Н), а следовательно, от скоростей стал 386 . '" 387 получения новой интересной информации о характере взаимодей- СТВИЯ сталкивающихся частиц спектроскопическими методами. Исследования столкновительноrо уширения резонансов были nроведены различными методами. Для исследований уширения 11 метане и уrлекислом rазе можно БЫJIО использовать метод BHY 1'ренней ячейки поrлощения. При ИСПОJIьзовании С02лазера с дpy ;'1 J'JlМИ молекулярным rазами в основном рименялся мет?д встреч 1 вой слабой пробнои волны во внешне и поrлощающеи ячеике. у. 6 лазерах на С0 2 и СО при сравнительно низких давлениях можно . , : J{сследовать форму лэмбовскоrо провала [51, 52] в активной среде.: Метод флюоресцирующей ячейки использовался в поrлощающеи %: r,мrц 2,0 о о 1,5 1,0 0,5 0,100 0,200 0,500 р,Торр Рис. 10.13. Зависимость ширины резонанса в SF 6 для встречных (О) и OДHOHa правленных (О) волн
, Jlяться диффузией в пространстве скоростей. В этом с.:rучае спктр отдельной молекулы представляет собой последовательность цy roB волн, имеющих различные частоты в пре)1е.ттах kи, т. е. спектр отдельной молекулы по существу ПРРДСТ<1.Н.'Iяет собой спектр псеrо ансамбля. TorAa за время жизни R воз б и . ,!ЗТ/СМ?' ., буждеННОl\I состоянии лю ая моле.кула имеет возмоа.:ность провзаИJ\10действо J i вать с полем, несмотря на то что в ;0 I кажДЫЙ момент времени с полем эф i фективно взаимодействуют лишь те MO j JlекуЛЫ, частота которых отличается I от частоты поля не белее чем на r. Ta ким образом, имеет место однородное':' О 1 насыщение, КОl"да однородная ширина r MHoro меньше доr:леrовской. В первых эксперюrентах [;)81 по пс следованию резонансов lIоrлощеlJИЯ в 10 С02лазере с С0 2 ПOl'лощающеЙ ячей кой давление n ней изменилось в пре делах 0,1 2 Торр. При таких давле ниях однородная ширина линии поr лощения в С0 2 была значительно MeHЬ те доплеровской линии усиления в С0 2 Не N 2смеси активной среды в СО2лазере. Оценки IIоказывают, что при шюднородном характере насыщения В условиях работы [.58] должен был наблюдаться пик мощности reHepa ЦИИ, связанный с лэмбовским ПрОRа лом в линии поrлощения. Эксперимен талыro пик мощности rенерации в неп рерывном режиме не наблюдался. Это можно было связать с заметным однородным Насыщением. Коэффициент ПОl'лощения с учетом сильноrо обмена изза 'Столкновений по вращательным подуровням дается выражением кивающихся частиц, позволяет более детально иссле;юват:, H рактер взаимодействия частиц при столкновениях. Ранее ЭТО !(),J,HO было делать лишь при изменении температуры rаза. На рис. 10. IQ показана зависимость ширины линии от плотности 1'аз<1. ;J,.'IЯ ;ШУх расстроек Q == О и Q == 75 МТц в NН з в зависимости от ,1с1Н:Jl'НII}[ ксенона. Зависимость ударноrо уширения ЛИНий от Частоты в чистом rазе не наблюдалась. Это можно объяснить резонаНСIiьщ характером столкновений, при которых их частота не ЗaI'ЕСпт от .1 '1', нrц + 0,9 0,7 o 0,5 + о а 0,3 ':. О 10 20 30 40 Р хе'М Торр ( о ';? , р,!срр 8 4 Рис. 1 0.15. 3 ависимость Ha сыщающсii плотности МОЩ ности на переходе Р (20) 001100полосы С0 2 от давлении rазов (1 Не, 2 С0 2 , 3 N 2 ) штрихо" вые линии асимнтотич&-- сиие прямые t L1lJ ,мr ц 1,0 l 0,8 0,5 0,4 +/ &/ / / 0/ /+ От о 0,2 40 Р . ,."T:JPP Nhз' о 30 20 10 Рис. 10.14. Зависимость ширины рсзонанса насыщенноrо ПOI'лощения в 1'\11з от давления в Хе (а) и в собственном rазе (6) при частоте сильноrо поли Q == == о (О) и Q == 75 М!'ц (+) { 2 vп р2Е2 . " } 1 % == %0 (1 + СУ! + h2 ['t 2 W (1) + T 1 W (! Т 1)] , (10.1) " rде %0 насыщенное усиление в центре линии, G парамстр ! 1; неоднородноrо насыщения в ячейке, W (J) больцмановское pac Щ' ;J пределение возбужденных молекул по вращательным подуровням ",. И 't i время II\ИЗНИ молекул на колебательных уровнях. ' Первый член в (10.1) связан с нсоднородным насыщением, втo "/:: Рой описывает однородность насыщенин. Простая оценка показы Вает, что при давлении в несколько торр насыщение оказывается 1;:": ПраКтически ПОЛllОСТЫО однородным. На рис. 10.15 иредстаВJIсна ; времена жизни молекул в колебательных состояниях о(ычно He \'\' зависимость насыщающей плотности мощности от давления rаза. лики по сравнению с вре:\lенем между СТОЛI\Новенилми. ЭТО IIЮ;J;СТ :" Эта зависимость подтвер,l\дает однородность насыщения. Рассчи :::nесш « ,ому, ",о хор""'ср п"сыщещш перехОI\" "уд"' опр',," "нп"п по формуn' (10.1) ","рость р""рушенпп ,юлеб""ПЬП з :: скорости частиц. Чем леrче излучающая частица по сраrliСШIl О С окружающими, тем метод более ЭффeIтивен. В [58, .59] детально исследовалась однородность насыщеНJlИ, которое изза столкновений приводит к замыванию Л:JмБОRС];О[О провала в С0 2 . 10.2.3. Однородность насыщения на коЛ€батеЛЬНQвращаТ(':IJ,- ных пеr;еходах при низком давлении. В молекулярных спстСЩIХ
состояний в объеме лазерноrо пучка соrласуется с данными, ПОJJу ченными друrими методами. Уменьшение скорости раЗРУшения с увеличением давления обусловлено соответствующим изменением скорости диффузии колебательновозбужденных молекул. ПРИ больших давлениях скорость разрушения колебательных СОСТоя ний увеличивается изза столкновений. При кратковременном взаимодействии с полем сrлаживаНие про вала в контуре линии усиления либо поrлощения ПРОИСХОДит за время большее или по крайней мере равное времени между СТОлк новениями. В случае колебательновращательных переходов СТолк новения при водят не только к диффузии в пространстве СКОРостей но и к интенсивному обмену между вращательными подуровнями: Этот процесс будет увеличивать время, в течение KOToporo сrЛа живается провал в центре линии поrлощения либо усиления. Изу чение характера насыщения в импульсном режиме осуществлялось с помощью лазера с модуляцией добротности. Механический пре рыватель вводился в резонатор (частота модуляции 2 кrц, время rенерации около 700 мкс). Импульс мощности rенерации имел сложную форму и Состоял из двух всплесков, после которых мощ ность rенерации плавно достиrала значения, соответствующеrо непрерывному режиму. Первый всплеск длительностью 10 MI\C свя ван с временем включения добротности резонатора. Второй MaK симум объяснялся релаксацией нижнеrо рабочеrо уровня, так как время ero появления (2030 мкс после включения добротности резонатора) совпадает со временем жизни уровня 100. Однако полная интерпретация TaKoro сложноrо поведения выходной мощ ности при модуляции добротности резонатора требует дополнитель ных исследований. Оrибающая амплитуда как первых, так и вторых максимумов при сканировании резонатора по частоте описывала пик мощности в центре линии поrлощения. Введение достаточноrо поrлощения приводило к переходу re нерации в неустойчивый режим. В этом случае лазер rенерироваЛ отдельные импульсы длительностью 10 мкс, амплитуда которых примерно на порядок превышала уровень непрерывной rенерацИИ. Амплитуда импульсов при сканировании частоты лазера описы вала пик мощности в центре линии поrлощения. Ударное ушире ние пик а составляло примерно 7,7 мrц/Торр. 10.2.4. Нелинейная зависимость ширины резонансов от давле ния. При низких давлениях rаза (менее 102 Торр) влияние столк новений, при водящих к однородному насыщениlO колебатеJJЬНО вращательных переходов, етановитея незаметным. Преобладающп[ оказываетея неиднородное насыщение. При этом етановится cpaB нительно леrко наблюдать У3I\ие резонансы в линии поrлощенш Т . При иеследованиях влияния столкновений на форму узких pe зонанеов в молеI\УЛЯРНЫХ rазах были обнаружсны новые I\ачес'l' венные особенноети, евязанные е упруrим расееянием МОЛel'УЛ при етолкновениях. Эrи особенности характерны для ДОШ'OII;:И вущих уровней еистем и, еледовательно, приеущи колебательнО вращательным переходам. 390 В rл. 8 было показано, что епецифическое влияние упруrоrо рассеяния чаетиц на ударное уширение резонансов про является в области давлений, KorAa уширение резонанса сравнимо с ДОI'ле ровским сдвиrом частоты, равным kи8 при рассеянии на уrол 8. ИЗ экспериментальных данных и результатов теории стол.кновений известно, что хара.ктерный уrол 8, в пределах KOToporo рассеива ется около 90 % всех частиц, лежит в диапазоне 103 102. Пu этому для колебательновращательных переходов ширина резо панса должна быть по крайнеЙ мере в 102 раз меньше, чем ДОПJIе ровская ширина, т. е. иметь значение 104106 rц. Такие ширины резонансов MorYT быть получены при давлении 102 104 Торр. Заметим, что на оптичес.ки разрешенных переходах естественная ширина обычно имеет значение большее, чем 103 102 01 допле ровской ширины, и наблюдение влияния УПРУI'ОI'О рассеяния за труднительно. Одно из доказательств влияния упруrоrо рассеяния было по луче но при ИССJlедовании лэмбовскоrо про вала в С0 2 на л с== == 10,6 мкм [60]. Исследования были выполнены по пику МОЩIIО сти rенерации в С02лазере. В [60] было обращено внимание на то обстоятельство, что линейная экстрапо.'IЯЦИЯ зависимости ши рины лэмбовскоrо про вала в нуль давления дает значение ширины около 50О кfц, что более чем на порядок преВОСХОДИf ширину ли нии, обусловленную пролетными эффектами. Этот факт означал, что имеется ;J,ополнительный вклад процесса в уширение, который в области давлений 0,10,5 Торр мало зависит от плотности ча стиц. Тю\им процессом мorла быть диффузия возбужденных ча стиц при рассеянии на малые уrлы. При MHoroKpaTHblx актах pac сеяние отклонения частиц носит диффузионный характер. Уrол - ест, на который отклоняется частица, испытавшая п столкнове ний, 8 ст == 8у п. При наблюдении лэмбовскоrо провала вмн:но прежде Bcero число упруrих столкновений за время жизни на Bpa щательном уровне. Леrко видеть, что эта величина не зависит от давления rаза. Поэтому дополнительное уширение лэмбовскоrо Провала не зависит от давления. По порядку величины п 10, е 0,01. Поэтому имеем постоянный вклад в уширение, равный Примерно 1 мrц. Детальное обсуждение эксперимента [58] coдep Жится в работе [61]. В области давлений, rдe r> kи8, уrловое рассеяние молекул Может влиять на форму и ширину резонансов. В области давлений, rде r < kи8, ударное уширение определяется полным сечением упруrоrо раесеяния: молекула после столкновения не взаимодей Ствует с полем. Поэтому любые столкновения, независимо от Toro, Имеет место сбой фазы или нет, приводят куширению лэмбовскоrо ПРовала. Детально этот вопрос мы рассматривали в rл. 8. В обла сти r> kи8 уширение резонанса будет зависеть от характера столк Вовений. При малой роли сбивающих фазу столкновений упруrое Рассеяние частиц на уrол 8, при котором r> kи8, уже не будет ПРиводить к уширениIO резонанса. Константа уширения в этой области определяется вкладом неупруrих и сбивающих фазу 3:11
отдельной компоненты. Наблюдаемые зависимости ударноrо уши ? рения соответствуют анализу, проведенному выше и более деталь , во изложенному в rл. 8. Уменьшение наклона кривой при частоте около 500 кfц (рис. 8.1) свидетельствует о том, что часть атомов рассеивается на уrлы е> f/kи без потери коrерентности. Различие наклонов кри вой при малых и больших давлениях rоворит о большой роли , упруrоrо рассеяния без сбоя фазы. Это показывает, , ч'то амплитуды рассеяния , ,. . с'; ва обоих уровнях прибли 8ительно одинаковы. Дo Dолнительным доказатель ством малой роли столкно веВИЙ, сбивающих фазу, является различие в уши рениях лэмбовскоrо прова ла и доплеровскоrо KOH тура. По данным [11, 45] уширение доплеровскоrо контура равн07,8 + 0,8 и .7,5 + 0,4 Мfц/Торр COOTBe тетвенно. Это уширение может быть обусловлено неупруrим рассеянием, а также некоторым различи:- поrлощения метана. Метод исследований, который был ИСПОJlЬ:Ю ем в амплитудах рассея ван в работе, позволял автоматически учесть нелинейное изменсние ния. Столкновения со сбо частоты rенерации при изменении частоты резонатора. ИзменеНllе ем фазы при водят к уши частоты rенерации dffij' при модуляции частоты лазера на величп рению доплеровскоrо KOH ну б описывается в rл. 3. тура и лэмбовскоrо про На рис. 10.16 показана зависимость амплитуды МОДУ.1ЯЦJlII вала. Упруrое рассеяние без сбоя фазы ведет к суа.;ению dffij' от расстройки 2 частоты I'енерации относительно центра люшп доплеровскоrо контура, которое определяется транспортным поrлощения метана. Ш трихопня JIИНИЯ соответствует изменению сечением. частоты rенерации при той же амплитуде модуляции частоты pc. Результаты исследований авторы [62] использовали для нахож зонатора в отсутствие поrлотителя. Расстройка Q, при I{OTOPOIl дения сечений упруrОI'О рассеяния молекул в возбужденных co сплошная и пунктирная кривые переСCI{аю1'СЯ, соответствует IlO Стояниях. Так как уширение при очень ниЗком давлении опреде луши рине линии f. Экстраполяция в нуль давлений линеЙНОI'О ляется полным сечением упруrоrо рассеяния на обоих уровнях, участка кривой дает значение ширины, которое хорошо соrл,\LУ то Сумма полных сечений рассеяния на двух уровнях равна (10 + ется с расчетным значением пролетной ширины (см. l'Л. 8). ОцСШ,II ::f: 0,3) .1014 см 2 . Определение сечений рассеяния на КЮЕДОМ ypOB поr,азывают, что влиянием медленных атомов в исследуемоЙ ()G:ra Не с такой же точностью требует выяснения механизма, OTBeTCT ста давлений пр;штичеСЮI можно препсбречь. СвеРХТОНI{ая CTp'J; BeHHoro за уширение дисперсионной части доплеровскоrо контура. тура исслеДУ8:\ЮЙ JIИНИИ метана MO,l\eT таЮI{е повлиять на ::JaВlJCI[' Поскольку этот механизм нельзя считать точно установленным, мость шир:шы результирующеrо IЮНТУРН от давления. На ТОЧность измерений сечений рассеяния на каждом уровне будет рис. 10.17 показана зависимость ширины рС::Jультирующеrо J';(JJI Определяться отношением yAapHoro уширения лэмбовскоrо про тура оGразопанноrо тремя паиболрс СИЛЫiЫ:vIИ КОN1Понент,вш, оТ ВаЛа и доплеРОВСКОl'О контура. Полное сечение рассеяния и сечение шир[ны от;(елыюЙ ]шлшоненты (Шl1рИНЫ компонент считаIOТС} YIIpyroro рассеяния на каждом уровне а (5 + 1 ,2) .1014 см 2 . равны:vIИ). При ширине контура около 100 KfJ ударное уШИрСJl JlС Переrиб кривой r (Р) происходит при частоте около 500 кfц, что резу.1JuТИрУIОfцеrо !{онтура практически совпадает с уширеннС)1 J СОответствует характерно:м:у уrлу рассеяния f) 0,5 .102 рад. ",.", 393 процессов. Столкновительное уширение доплеровскоrо КОНТУРа определяется этими же процессами. Первое наблюдение нелинейной зависимости ударноrо УШИре ния JIэмбовскоrо про вала при низких давлениях rаза и объяснеНlIе ее были сделаны в [62]. Исследования лэмб<)вскоrо про вала в Me тане t;ыли проведены в области давлений от 103 до 102 Тор р С помощью Не Nе/СН4лазера. При исследованиях yAapHoro уширения в метане необходимо было учесть влияние полеВОI'О уширения. Значение лэмбовскоrо провала для каждоrо давления получалось при экстраполяции (шолевой» зависимости ширины лэмБОВСI<оrо' про вала к ширине провала при нулевом значении подя. Значительно труднее было учесть нелинейное затяrивание частоты rенерации в Не Nе/СН4лазере вблизи центра лиН1ш , )р> о 150 3 ;:0 /, 80 "J"' 640 1!I,Mrlf, Рис. 10.16. Зависимость отношенин амплитуды модуляции rенеР;ЩIШ НеN(J/СН.;лазера к аМПЛIIтуде модуляции частоты холодноrо ре:юнатора. Пунктирная кривая соответствуот случаю, Коrда поrлощение в резонаторе отсутствует 392 Тх. / LJ 10 7 б 5 4- о z J 4- 5678810 r/LJ Рис. 10.17. Расчетная зависимость ширины резонанса на линии F2) метана в зависи мости от ширины r отдельноЙ компоненты (в ед. д, д расстояние между сильными компонентами). Штриховая линия асим птотическая пряман
Если предположить ВандерВаальсовское взаимодействие С а / Но, то полное сечение связано с транспортным соотношением а тр y'8. а. Вычисление дает G. rp == 8.1 015 см 2 . Эта оценн:а соrласует ся с приняты;',! rазокинетическим сечением молеI{УЛЫ метана [63]. В соответствии с приведенным анализом следует ожидать Oco бенностей в поведении сдвиrа лэмбовскоrо провала при низких давлениях, важных для создания оптических стандартов с BЫco ким значением воспроизводимости частот. Измерения СТОЛКнови тельноrо СДвиrа резонанса можно провести лишь с помощью Bы сокостабильных лазеров. В области давлений 15 мТорр сдвиr мал и начинает быстро увеличиваться при давлениях свыше 10 мТорр. Сдвиr в метане составляет 10 rц/мТорр. Заметим, что сверхтонкая структура в метане влияет на сдвиr резонанса зна чительно больше. Это усложняет интерпретацию данных по сдвиrу резонансов. В [8.39] выполнен аНаЛИз сдвиrов резонансов в метане изза влияния МСТС. Значительный интерес представляют исследования сдвиrов одиночной линии. Самой подходящей для этих исследо ваний является Елиния в метане. Сдвиrи резонансов на этой ли нии изучались в [64]. В заключение отметим, что ударное уширение резонанса в С0 2 при Л == 10,6 мкм в широком диапазоне давлений исследовалось в [65]. 1)'aK и в случае с метаном, наблюдалась нелинейная зависи мость ударноrо уширения резонанса от плотности частиц. Teope тический анализ сдвиrов дан в [66]. 10.2.5. Наблюдение упруl'ОI'О рассеяния при столкновениях. Нак было уже отмечено, нелинейная зависимость столкновитель Horo уширения и сдвиrа резонансов от плотности частиц обус ловлена упруrим рассеянием при столкновениях. Обратимся к экспериментальному исследованию этоrо явления. Узкие pe зонансы позволяют осуществлять прямое наблюдение рассеяния возмущенных частиц при столкновениях на малые уrлы [67]. Этот метод основан на наблюдении пьедестала резонанса насыщенноrо поrлощения. Пьедестал появляется, коrда доплеровский сдвиr ча стоты kиe при рассеянии на характерный уrол е больше OДHOpOД ной ширины резонанса r. Форма пьедестала зависит от xapaKTe ристик дифференциальноrо сечения рассеяния частиц. Как уже ечалось, характерный уrол рассеяния е по порядку величинЫ равен 1 О, что соответствует доплеровскому сдвиrу частоты и ши рине пьедестала около 1 мrц. При ширине резонанса около 104 rц отношение амплитуды пьедестала к амплитуде резонанса составляет около 102. Для повышения чувствительности реrистрации пьеде стала в [67] был разработан специальный спектрометр. Этот спек трометр схематически показан на рис. 10.18. Частота стабильноrо лазера 1 была сдвинута относительно центра линии метана на 8 мrц. Исследуемый лазер 2 с внутренней метановой ячейкой быЛ привязан через систему частотной автоподстройки (ЧАП) к CTa бильному лазеру 1, частота KOToporo сдвинута от центра резонанса 394 примерно на 10 мrц. Частота исследуемоrо лазера менялась от 1 до 16 мrц с помощью [енератора пилообразноrо напряжения (fПН), сиrнал от KOToporo подавался на пьезокристалл (ПR). Это DОЗВОЛИЛО сканировать частоту лазера 2 по отношению к центру линии поrлощения метана. В качестве измерительной системы ис Dользовался 512канальный спектроанализатор на основе ЭВМ' пк 'J)f 'J)од/'1rц Ст. лазер f пк Рис. 10.18. Схема спектрометра для наблюдения формы линии насыщенноrо поrлощения М-400. На один вход подавался сиrнал разностной частоты лазера, преобразованный в напряжение с помощью ПЧН, на друrой сиrнал, пропорциональный мощности излучения лазера 2, про шедший через аналоrоцифровой преобразователь АЦП. В отличие а о' 8 р r )), м I Ц Рис. 10.19. Запись резонанса насыщенноrо поrлощения в метане от Традиционных методов изучения формы резонанса, основанных lIa записи сиrнала rармоники при модуляции частоты лазера, здесь Осуществлял ась прямая запись резонанса мощности. Это поз ВОЛИЛО повысить чувствительность реrистрации крыльев резонан ca. u Однако при этом резко возрастало влияние дрейфа и флуктуа Цпи мощности. Флуктуации устранялись при обработке сиrнала ж 395
rелия резонанс уширялся и появлялся пьедестал шириной 23 мrц. Обработка данных показала, что ширина узкой части резонанса нелинейно зависит от давления. Это очень важно для обоснования теории. В диапазоне давлений от 1 до 10 мТорр ушире ние резонанса составляет 20 мrц/Торр и обусловлено полным сече ни ем упруrоrо рассеяния. Таким образом, исследования уширения резонанса в области малых давлений обеспечивают данные о полном сечении упруrОl'ОJ': рассеяния возбужденных частиц. Для колебательновозбужден Т, 1I0лнах было вдвое меньше, чем во встречных волнах. Это rоворит ных состояний метана полное сечение упруrоrо рассеяния COCTaB 1уО том, что времена жизни на колебательных уровнях BepxHero ляет 1014 см2. . . , . " . : , :;и 1/r нижнеrо состояний обртно пр б опорциональны ширине линии Н б " с точностью, С р авнимои с оши кой изме р ения. Таким об р азом , алюдался незначительныи сдвиr пьедестала по отношению ii', б б '. т == Т 2 == '1:1 == r1. Это показывает, что вероятности рассеяния к центру резонанса, Что моrло ыть о условлено различными столк < . , .. < . ' . . : . ' новительными сдвиrами резонансов. При низких давлениях (OKO . "' . < .. lIepxHero и нижнеrо колебательновращательных состояний оди 10 Т ) Ф . 1Iаковы и сбой Ф азы П р и столкновениях П р енеб р ежимо мал. Как ло м орр , коrда частота столкновении мала, орма пьедестала :, фф rт' УЖе У казывалось выше , величина 1/r <== Т , изме р енная в [ 55 ] . . прямо связана с характеристиками ди еренциальноrо сечени д i}\ рассеяния. Из зависимости ширины от давления можно получить :и соrласуется со значением Т, полученным дЛЯ SF 6 в [53, 63] методом О t: фотонноrо эха. Константы затухания 22 и 24 нс.Торр были полу значение xapaKTepHoro уrла е. н оказался равным 10. С увеличе 'f,' 1JeH bl [56 70] 40 Т П )$j в, тоrда как величина нс' орр получена из спект ни ем давления растет относительная амплитуда пьедестала. ри 'f .. . Роскопических' измерений в [54]. 396 i 397 \ " с помощью ЭВМ. После каждоrо прохода частоты через реЗОнанс уровень мощности лазера корректировался. ЭкспериментаЛьная установка позводяла проводить исследования формы резонанса ПРИ контрасте 0,001. На рис. 10.19а дана запись сиrнала за один Пе риод развертки, без обработки сиrнала. На рис. 10.196 дана за пись за 200 проходов. На рис. 10.19в приведена запись резонаНса после обработки сиrнала. Форма резонанса при различных давлениях rелия в метанопо:й ячейке показана на рис. 10.20. При давлении метана 103 Торр pe зонанс имел лоренцеву форму и ширину 70 кrц. При добавлении 1,4 р, отн. ei1. р, отн. еа. 05 I,О2Jл. О 'У I I I I I ::J.. б o о о fj и ;Jo 1 0 "1 4 1 ' 0 '- б 3 О 3 fj 1'2 ))o, мrц Рис. 10.20. Форма резонанса насыщенноrо поrлощения в метане (линия F2), Рен. == 1 мТорр) при различных давлениях rелия: a РНе == о; б РНе == == 20 мТорр; в РНе == 45 мТорр 2 о р 0== 0,1 Торр амплитуда пьедестала сравнима с амплитудой узкой части резонанса. ИСС:Iедования формы резонанса в пучках позволяют получить Jlсчерпывающую информацию о дифференциальном сечении pac сеяния возбужденных частиц. Исследование резонансов в разне j, сенных оптических полях открывает новые возможности изучения столкновений. Здесь можно получить информацию о сбое фазы Ha ', ведеННОl'О дипольноrо момента Частицы при столкновениях. 10.2.6. Применение резонансов при исследовании неупрyrих Уд столкновений. В исследованиях неупруrих столкновений MorYT %', быть использованы резонансы, возникающие при взаимодействии однонаправленных волн. Резонансы в линии поrлощения слабой ti, волны в присутствии сильной имеют ширину, соответствующую ",t< временам ,низни BepXHel'o и нижнеrо уровней и ширине линии по :!' rлощения (l'Л. 3). Как правило, релаксация молекулярных состоя пий определяется столкновениями. Поэтому изучение взаимодей ствия однонаправленных волн со встречными в молекулярных ra зах обеспечивает информацию о столкновениях, приводящих к релаксации и уширению уровней. Этот метод использовался в [55] для исследования уширения резонансов в SF 6 . Эксперименты показали, что форма резонанса ,в однонаправленных волнах описывается дисперсионной кривой с точностью, сравнимой с экспериментальными ошибками (рис. 10.21). Ударное уширение резонанса в однонаправлеНFJЫХ , ,;" ij: :., " , ,!', ":1',',' -{ffo,{ t1i' U- Ц .\ 4ii'i \, :.;l 7:i:! $, " ;! " ,;,: '., , "0"'0..0 "{,"'i. t,'":" ,t.", ".":' '):;' о 3 4 Q,мrц 2 7 !";;;l '1 Рис. 10.21. Зависимость пorлощения слабой волны в присутствии сильноrо ' поля Toro же направления от разности частот в SF 6
Если сильная и слабая волны образуются излучением двух H€'_ зависимых лазеров, метод однонаправленных волн имеет оrрани ченное разрешение, равное сумме ширин линий двух Лазеров. В работе [55] предложена модификация метода однонаправленных волн, в которой аМПЛитуда сильной волны слабо модулироВаНа. Две слабые компоненты, отстоящие от сильной на частоту MOДY ляции f, MorYT быть использованы в качестве слабых пробных ВОЛн. Используя этот метод, в [55] были получены резонансы в SF 6 с шириной порядка 1 кrц. Ширина этоrо резонанса практичеСI\И не зависит от давления и объясняется теплопроводностью среды. При давлении порядка нескольких торр и размерах ячейки По рядка нескольких сантиметров наблюдается самая медленная TeM пературная релаксация среды в процессе V Трелаксации. При этом наблюдаются некоторые неупруrие процессы с незначитель ным изменением скорости сталкивающихся частиц. При этом He равновесное распределение по скоростям, возникающее в ОДной f't: а о' с Q, ?z d Штаркодека;; ;;чеика. д Рис. 10.22. Традиционная схема наблюдения двойноrо резонанса (а) и инду цированный столкновениями двойной резонанс в четырехуровневой схеме (6); экспериментальная схема наблюдения двойноrо резонанса (Ь) паре уровней, связанных с сильным полем, может быть зареrист рировано на друrой паре уровней с использованием BToporo MOHO хроматическоrо поля при выполнении определенных условий. На рис. 10.22 представлена система четырех уровней, связанНЫХ резонансными полями, с частотами Ш1 и Ш2' Рассмотрим случай, коrда поле на частоте Ш1, резонансное пе реходу а --+ Ь, вызывает насыщение этоrо перехода. ЧастицЫ со скоростью вблизи V 1 == (ШаЬ (j))/k ab эффективно взаимодейст вуют с полем на частоте. (j)cd' Частицы со скоростями вблизи V z ==, == ((j)cd (j)2)/k cd взаимодействуют с полем на переходе с --+ d. Переходы а --+ 1) и с --+ d будут связаны, если соблюдается усло вие ШаЬ Ш1 == (j)cd Ш2 (kcd/k ab ,.." 1). О двойных резонансах, наведенных столкновениями, впервые сообщалось в [7173]. В [71,72] сообщается об исследованиях изменения скорости L\.v 2 при столкновениях, меняющих враща тельное квантовое число J на переходах полосы 001 100 С0 2 . Использовались две пары стабильных одномодовых С02лазеров. Два из них были стабилизированы по центру переходов Р (J) и Р (J'). Два друrих лазера были привязаны к стабильным лазе 398 . рам путем частотной автоподстройки. Разность частот в каждой оаре лазеров можно было менять. Лазерное излучение направля лось в ячейку поrлощения с С0 2 , в которую добавлялись буфер вые rазы Н 2 , Не, С0 2 и Kr. Резонансы реrистрировались по спон таННОМУ излучению на 4,3 l\ШМ. Резонансы, наведенные Столкно вевиями с Н 2 , наблюдались дЛЯ (J J') == 2 и 4. Резонансы с (J J') > 4 не наблюдались. Для столкновений J == 20--+ J ==18 из результатов эксперимента было найдено, что L\.v z == ==== 3 :-:'с:: 2.103 см/с. Основной вклад в уrловую зависимость взаи ъюдействия обеспечивается анизотропными силами для столкнове вий С0 2 Не и С0 2 Kr. Для столкновений С0 2 Не и С0 2 СО 2 К этим анизотропным дисперсионным силам добавляется KBaд руполь квадрупольное взаимодействие. Наведенный столкновениями двойной резонанс наблюдался на переходах полосы V 3 молекулы 13СНзЕ (J, К) == (4, 3) --+ (5, 3) в [73]. Один лазер был привязан по частоте к друrому с отстрой кой 30,008 мrц. Излучение двух лазеров направлялось в пorло щающую штаркячейку. Наведенные столкновениями резонансы ваблюдались при соблюдении условия двойноrо резонанса; час ТО ты уровней менялись с изменением штарковскоrо поЛя. Соrлас ВО экспериментальным результатам сечение столкновения при 11т == + 1 для (J, К) == (4, 3) или (5, 3) составляет около 100 А 2. Для этоrо случая около 15% столкновений меняют J, тоrда как К ве меняется. Оставшиеся 85% столкновений меняют как J, так 11 К. ,* 10.3. Прикланал молекулярная спектроскопии Техника спектроскопии насыщения поrлощения представля ется сеrодня тонким методом исследования деталей спектра моле 1tул в чисто научных целях. Эта техника имеет такие существен вые преимущества, как, вопервых, необычайно высокая инфор мационная емкость единицы интервала частот и, BOBTOpЫX, спо собность различать детали спектра внутри сплошных широких колебательных полос линейноrо поrлощения сложных молекул. Это дает серьезные основания предвидеть практическое примене lIие методов нелинейной спектроскопии для прикладноrо молеку пярноrо спектральноrо анализа по мере развития техники прос Тых лазеров с перестраиваемой частотой в ИН диапазоне типа ла зеров на красителях в видимом диапазоне (возможно, ими MorYT СТать лазеры в ближней ИК области на PцeHTpax). Первые yc Uешные эксперименты по применению нелинейноrо спектрометра в Таких целях представлены в работе [74]. ИН полосы за счет свя Зи С Нуrлеводородов лежат в области 3,4 мкм. При сканиро Вании маrнитным полем ЧаСТОТЫ Не Nелазера на 3,39 мкм в области Bcero 0,2 CMl можно обнаружить узкие резонансы с ши РИной 0,5 мrц, за счет колебательновращательных линий моле кул СН 4 , С 2 Н 4 , С 2 Н 6 И др. На рис. 10.23 приведены эксперимен Тально наблюдаемые спектры насыщения поrлощения rазовой . 399
0,03 се, СМ (т орр 1 1,5 ., ! i 0,029 I . j.,.-J. О, 02 '. \'. .,,, // ................ ....../...... .G З Н 8rс Н ,...... .,...... , 3 В i 0,01 !\ . С 2 H6 i с' Н 0.0046' 2 б .' ,. /'. i " С 2 t14 .1 '. / \ / ...... '"\ ""...... O,5 а 1,a а 0,5 .. п f: Д))п А)) = :!: 1 Nrц 102 С2 Н 5 О 103 ,С2 Н4 104 105 1.> 1000 --500 О 50.? v, !'Н'!( Рис. 10.23. Коэффициенты (а) и спектры (6) насыщенноrо поrлощенил В, OK рестности линии л == 3,39 мкм Не Nелазера длл молекул С 2 Н 4 , С 2 Н 6 и СзН s и их смеси, полученные с помощью лчейки поrлощенил внутри резона. тора Не N елазера смеси ряда уrлеводородов. Чувствительность YBepeHHoro детеи тирования молекулярных примесей таким методом лежит в об ласти 102103. Разработка простых ИR лазеров с перестраивае мой частотой, повидимому, позволит создать коммерческие He линейные лазерные спектрометры для более полноrо и эффектив Horo молекулярноrо спектральноrо анализа. Fлава 11 Узкие резоиансы в квантовой электронике Узкие резонансы нелинейноrо поrлощения имеют ряд MHoro обещающих и эффективных применений в квантовой электрони ке. Наиболее важным является применение их для стабилизации частОты лазеров. Именно при поиске методов стабилизации час ТО ты лаsеров были найдены методы получения узких нелинейных резонансов. Первые же эксперименты показали эффективность He однородноrо просветления доплеровски уширенноrо перехода для селекции продольных мод лазера. Наконец, при определенных yc ловинх вместо узкоrо резонансноrо провала в линии поrлощения можно получить инверсию заселеНностей в узком спектральном интервале, т. е. узкую линию усиления. Лазеры на узких ли ниях усиления обладают интересными свойствами. В них леrко реализуется одночастотный режим rенерации, а в лазерах с коль цевым резонатором осуществляется rенерация водном направлении. Таким образом, имеется целый спектр применений резонан сов для задач квантовой электроники, который кратко paCCMaT ривается ниже. Заметим, что при введении нелинейноrо поrлоще ния резко меняются свойства лазера. Возникают режимы ca:мo СИнхронизации мод и бистабильности. * 11.1. Селекция мод нелинейным поrлощением Введение внутрь резонатора поrлощения оказывает сущест венное влияние на взаимодействие :мод и устойчивость одночас Тотной rенерации. Уже в первых работах, посвященных изучению лазеров снелинейным поrлощением было отмечено резкое YBe Личение мощности в одночастотном режиме при наличии поrло !Цения и обращено внимание на селектирующие свойства нелиней Boro поrлощения [1]. В дальнейшем были получены убедительные Доказательства эффективности селекции мод с помощью нелиней Boro ПОI'лощения в лазере с большим превышением усиления над nOporoM [1,2]. Присутствие маrнитноrо поля может также при ВОДить к селекции :мод. Это явление было детально изучено в [2]. Несмотря на мноrообразие режимов в лазере снелинейным ПоrЛощением, в спектре ero излучения можно обнаружить опре 401
.деленные u закономерности при введении ПОl'ЛОЩ(JШIЯ. I3следс r Нl1е некоторои однородности насыщения, которая прпсутствует в Не Nелазере изза пленения резонаНСlIоrо излучения в ОТСУТСТВllе поrлощения, ширина спектр rенерации составляет 1000 Мrц. Этот режим представляет собои свободную rенерацию неСИНХРОНII зованных мод. Введение поrлощения около десятых долей Про цента приводит к самосинхронизации мод. Частотный интерв,l.1 между модами зависит от их расположения относительно цеНТРа линии. С увеличением поrлощения наблюдалось разрежение спеl\т ра. В отличие от обычных лазеров, rде имеет место подавление re нерации на одном из типов колебаний, режим rенерации Мод, симметрично расположенных относительно центра линии УСШlе ния, оказывается стойчивым. При некотором поrлощении HaCTY пает одночастотныи режим, в котором частота лазера i\fОl'ла ПЛав но перестраиваться в довольно широком предеJlе. Изза СИЛЫIOl'О насыщения в поrлощении контрастность пика :мощности reHepa ции очень мала. На рис. 11.1 представлена зависимость МОЩПОС ти rенерации лазера частоты. Мощность rенерации в центра JIИ нии уменьшается изза лэмбовскоrо провала. Он сильно уширен р : :H :1 I I 800Hr 1 11 '-'. Mru, Рис. 11.1. Зависимость мощности излучения лазера снелинейным поrлоще нием, работающеrо в одномодовом режиме, от частоты. Стрелка указывает положение центра линии поrлощенил изза BblcoKoro насыщения и столкновительноrо уширения. Изза сильноrо полевоrо уширения и насыщения пик мощности reIlepa ции в этих условиях практически не наблюдается. Эффективность селекции очень высока. В [1] была получена мощность rенерациИ в одночастотном режиме 30 мВт. Это составляло 80% от полной мощности rенерации в отсутствие поrлощения на всех типах KO лебаний. Коrда плотность поля в ячейке поrлощения была в 4 6 раз выше, чем в усиливающей среде (это достиrалось выбороМ rеометрии резонатора), увеличение поrлощения переводило reHe рацию из одночастотноrо режима в режим rенерации более чеМ 40 синхронизованных мод с шириной спектра около 1500 Мfц. 402 Дальнейший рост поrлощения сопровождался уже не расшире вием спектра, а сужением вплоть до одноrо типа колебаний. Имен во в этом режиме наблюдалось интересное в практическом OTHO IIIенИИ явление самостабилизации частоты rенерации: при изме веНИИ длины резонатора происходил перескок с одноrо типа J(олебаний на друrой, а частота rенерации оставалась вблизи цeHT ра линии поrлощения с точностью до межмодовоrо интервала , (45 Мfц). .( Простой анализ устойчивости rенерации на одной частоте 7;. 11 условий селекции мод даже при больших насыщениях можно сделать на основе модели провалов в линиях поrлощения и усиле '1,,, ПИЯ ДЛЯ слабоrо сиrнала, обусловленных изменением заселеннос ? ТИ уровней под действием сильноrо поля [3]. Достоинством этоrо подхода является возможность проведения простых расчетов при !' больших превышениях усиления над пороrом и выявления некоторых важных закономерностей, которые наблюдаются на эксперименте. Суть O с} подхода заключается в следующем. J: Нелинейный поrлотитель является , (оптимальным селектором мод, так . как он не вносит потерь на частоте "(; rенерации, а создает их на друrих 2,0 частотах. Есл параметры насыще ;('вия в активнои среде и поrлощаю "щей сильно различаются, то Hacы 1!',щенное поrлощение на частоте reHe '!'.рации будет значительно меньше Ha ii..сыщенноrо усиления и, следователь '; но, потерь в резонаторе. В то же ,:,время на друrих частотах, блаrодаря 'К .Веоднородности насыщения, поrло \' щение может оказаться достаточ r i ным, чтобы скомпенсировать усиле Ние. Серия кривых на рис. 11.2 по Казывает, как уменьшается эффек ТИвное усиление с ростом поrлоще . ВИя, и, наконец, коrда параметр В== '===(X O G l1 ) (;(.(;y)l > 0,7, усиление на Всех друrих частотах меньше по 'l'ерь и режим rенерации на одной частоте устойчив. Исходя из рассмотренной модели, заключаем, что условие селек ДИи дальних мод тривиально. Разность насыщенноrо усиления 11 Поrлощения должна быть меньше или равна потерям, что и бы ао подтверждено экспериментом. В это условие селекции не BXO длт константы релаксации среды, которые влияют на эффектив ИОсть селекции мод. Для полноrо решения вопроса устойчивости одночастотноrо РеЖима рассмотрение на основе эффектов заселенностей в линиях 1,0 о 0.5 ((U'wo)/kU Рис. 11.2. Зависимость эффек тивноrо усиления от частоты, коrда rенерация происходит в центре линии усиления. Эф фективное усиление выражено в единицах линейных потерь в резонаторе 403
усиления и поrлощения оказывается недостаТОЧII!,II. в чаСТПО('ТII прп рассмотрении режима симrеТрИЧIIО раСПОЛОrl;енпых H)Д. ! ;o repeHTHble эффекты при взаимодействии двух вод н ооус.тrОIJЛПВаю r качественные изменения в форме линии слаБОI'О СИl'наЛа, КОТОРые имеют существенное значение для решения вопросов УСТОЙЧПвос ТIl rенерации [4]. Рассмотрение в рамках заселенности хорошо Описывает об ласти, rде взаимодействие двух волн оказывается слабым, и оGъяс няет условие селекции далеких типов колебаний. Однако таКое раСС,\lOтрение оказывается недостаточно качественным, КОJ'да ТII пы колебаний расположены симметрично относительно цеНТРа линии. Разность между усилением и поrлощением как дЛЯ СП.LЬ HOI'O, так и для слабоrо полей равна потерям в реЗ0наторе, п поп рос устойчивости rенерации на одном типе колебаний остается открытым. Теория Лэмба, которая оrраничена сла5ыми по.т:rюш, также не решает этоrо вопроса. Пусть Q r о' Тоrда поле стоячей волны на частоте rеПС'ра ции может быть представлено как сумма двух беI'УЩИХ ВОЛН, в:зап модействующИХ с различными атомами. В этом случае в распреде лении атомов по скоростям в усиливающей и ПOI'лощающей cpelax возникают два провала, симметрично расположенных относи Te.'lbHO скорости V z == О. Волна, беrущая в положительном Ha При наличии TpeTbeI'o уровня, связанноrо либо с верхним, либо правлении оси z, образует про вал в окрестности Q/k, а беrущая нижним уровнями, возможно получение усиления на перехо в отрицательном направлении оси z образует провал в OHpeCT ,Дах, связанных с накачиваемыми переходами. Это леrко понять, ности Q/k. Представим поле слабой волны на зеркальной час :,fассматривая пик в распределении молекул по скоростям на Bepx тоте также в виде двух беrущих волн. Замечаем, что волны, бе eM уровне перехода накачки либо «дырку>} в распределении на rущие в противоположных направлениях с различными частота liiижнем уровне (рис. 11.3). Усиление возникает за счет присутст 'ми. взаимодействуют с одними и теми же атомами. Таким oopa ..ия на возбужденном уровне или отсутствия на нижнем уровне 30'\1, сильная и слабая беrущие волны являются встречными, что астиц проекции скоростей которых на направление распростра позволяет нам ИСПОЛЬЗ0вать результаты rл. 2. Нетрудно заме '.вния оля накачки на переходе 1 О лежат в узком интервале тить, что дополнительный член в (2.205), связанный с эффектами + ДV z == (Q + r)/k. Инверсная заселенность может достиrать расщепления, равен разности между усилением (поrлощением) !я лишь для частиц, скорости которых удовлетворяют pe30HaHC с.lабоrо сиrнала и насыщенным усилением (поrлощением) СИЛЬПО.ому условию, в то время как полная инверсия между уровнями 1'0. Поэтому соотношение между этими дополнительными членамИ li:Может отсутствовать. в усилении и поrлощении слабоrо сиrнала, по существу, и решает, " Качественная картина. основанная на рассмотрении эффектов вопрос об устойчивости ОДНоrо типа колебаний: если дополни .)tаселенностей, оказывается справедливой лишь в случаях, коrда тельный вклад эффектов расщепления в поrлощении слабоrо сиr ,:lIремя ЖИ3НИ атомов на общем уровне достаточно велико, т. е. нала больше, чем в усилении, то режим rенерации одноrо типа KO Iыполняется соотношение 1'0 < 1'1' При этом трехуровневый ra лебаний устойчив. )'Овый лазер может рассматриваться просто как лазер на эффек "1' Полный анализ процессов при наличии нескольких типов коле t :tRBHOM «пучке» частиц, создаваемом внешним полем. баний также оказывается очень сложным. Даже в случае слабоrо ''! Как было показано в rл. 5, в друrом предельном случае COOT насыщения и двух мод это можно сделать до конца только с пс :lIоmения констант релаксации (1'0 1'1) излучение на смежном ПОЛЬЗ0ванием численных методов. Взаимодействие двух моД реходе связано rлавным обраЗ0М с двухквантовыми переходами и устойчивость rенерации в лазере снелинейным поrлощенпе'\l ' ИПа комбинационноrо рассеяния в рассматриваемои схеме. анализировались в приближении слабоrо насыщения с помощью :t: B этом случае можно в определенном смысле rоворить о ra30BoM метода, развитоrо для теории обычноrо лазера в двухмодовом pe азере на вынужденном резонансном комбинатионном рассея жиме [5, 6]. ,8Uи, поскольку двухквантовые переходы весьма существенно Обнаружено также, что маrнитное поле, прикладываемое , IыlменяютT все характеристики TpexyponHeBoro rазовоrо лазера к внутренней нелинейнопоrлощающей ячейке, влияет на спеКТР 11 Усилителя. 404 405 лазера, причем частотный состав зависит от полоще /;'n:я мод и напряженности МaI'НИТНоrо поля [6]. В общем случае \J,fаrнитное поле затрудняет получение одночастотноrо ре;.r.;има re ,верации при перестройке частоты реЗ0натора. В работе [6] полу Д-.:е н ре;-ким, в котором одночастотная rенерация существовала ,,' 11 узком интервале частоты (350 кrц), а при выходе из ЭТ01'0 диа na30Ha rенерация возникала на двух частотах. . " Описываемый метод селекции аксиальных мод не является 'толь универсальным, как, скажеы, '\rетоды, основанные на ис {рользовании специальных реЗ0нансных систем с подавлением He 'елательных типов колебаний по добротности. IUирокое ero ис рользование оrраничено выбором подходящих поrлотителей. Oд ; еакО В тех случаях, коrда это возмоа,:но, метод оказывается более :POCTЫM и, что очень важно, позволяет осуществлять плавную пе ,;рестройку частоты в широком диапаЗ0не. Не случайно, что в пер 1'!,:фом промышленном одночаСТОТНОIlI Не Nелазере лr159 ";селекция мод осуществлена с помощью нелинейноrо поrлоще "":',8ия [7]. 11.2. Узкие резонансы усиления в трехуровневой схеме
Анизотропные свойства линии вынужденноrо излучения (nо_ rлощения) доплеровски уширенноrо перехода в присутствии ПОJIJJ: на смежном переходе определяют возможность создания ОДlIо_ направленных усилителей [810]. Под однонаправленным ПОНII_ мается усилитель, в котором усиление существует только ДJIJ:r волн, беrущих в данном направлении, в то время как встречно 5е- rущая волна поrлощается во всем диапазоне частот. Создание Од_ нонаправленноrо усилителя возможно уже в слабых полях. ;с v :. Ячейка::; образцам о J)o ' , I I I I I I I а , v' '" ;I( v ))' Ячейка с оБРОЗЦDi1 Р; 1) ))0 ))' ''''{/ I I I б » Рис. 11.3. Образование анизотропноrо усиления на связанном переходе: а усиление в направлении волны накачки; б усиление в противополож ном направлении (v o частота центра линии перехода накачки, v частота центра линии связанноrо перехода, v частота лазера) о в случае k' > k коэффициенты поrлощения для волн, распростра няющихся в одном направлении, и для встречно беrущих волн дa ются выражением (5.43). При фиксированных ширинах r+ и С получаем условие для существования однонаправленноrо усиле ния: r <ir +, N 2 N о < 2 J..!:::..l:. Nl N o k yor + . (11.1) На рис. 11.4 приведена экспериментальная запись формы усИ: ления однонаправленноrо усилителя в неоне на переходе 2S2 ----+ 2Р4 (л == 1,15 мкм), полученная при оптической накачке полеМ на л == 1,52 мкм (2s 2 ----+ 2Рl) [10]. Заметим, что эффекты насыще ния заселенностей не обеспечивают при этих условиях усилениЯ и последнее достиrается в отсутствие инверсной заселенностИ MelК ду уровнями 2S 2 И 2Р4' Усиление обусловлено двухквантовыми пе 406 , еходами типа комбинационноrо рассеяния в рассмотренной cxe ''''':е. Наибольшая однонаправленность усилителя достиrается ,,> » случаях, коrда именно двухквантовые процессы дают основной »I<лад в усиление. При оптической накачке неоднородно уширенных переходов '. )lонохроматическим полем однонаправленность усиления может . 80зникать только за счет разности заселенностей и доплеровскоrо :\ сдвиrа. Действительно, при достаточно сильном выходе частоты ". поЛЯ накачки из резонанса усиление пробноrо поля с определен [' вой частотой имеет место лишь для волны, беrущей в одном Ha \",Dравлении. Тем не менее при учете KorepeHTHblx эффектов OДHO iв:аправленность усиления может достиrаться во всей области час ),т.от. Такая ситуация реализуется, ,'i';вапример, при оптической накач А ')(, t.,J(e колебательноrо перехода MO '"," j,екулы при низком давлении излу fi,чением линии Рветви импульсно i:ro НFлазера на л == 2,7 мкм [11]. "(Усиление наблюдалось на связан jtlblX вращательных переходах (1, "rJ 1) ----+ (1, J 2) в возбужден , /ВОМ колебательном состоянии. Ис '. <следования анизотропии усиления .nроводились в кольцевом резона "'l'ope. В этом эксперименте MaK 1 'симальная мощность излучения в ,h,.юлне, беrущей в том же направле ,'.ии, что и поле накачки, было в ',iO400 раз больше, чем макси ...j "мальная мощность в волне, pac Д))D750М(ц . ., Jпространяющейся в обратном Ha Рис. 11.4.' Экспериментально Ha jправлении. При ослаблении интен блюдаемая форма линии усиле-- '.еивности поля накачки наблюдал ния однонаправленноrо усилителя I :'ел режим rенерации только беrу- (пробное поле на л 1,15 l\ШМ, ;щей волны. сильное поле на л 1,52 мкм, '... С однонаправленные волны, rазо- ,;':\ войства анизотропии и OДHO вы!! разряд в N е) :,\t,Jlаправленности усиления долж ;aы существенно влиять на rенерацию стоячей волны в лазере, ра- 'ботающем с такой усиливающей средой. Должна существовать дo ольно резкая зависимость коэффициента усиления от расстройки $ астоты поля накачки Q, поскольку при Q == О усиление испыты \''-ают обе компоненты стоячей волны, а при достаточно больших jQ одна из компонент стоячей волны будет поrлощаться. Это при- :, еДет к тому, что при Q == О и Q =1= О для одной и той же амплиту ;Цы внешнеrо поля и коэф:Рициента Поrлощения пороrовые усло ,1lIя для rенерации поля стоячей волны будут существенно разли ;Чаться. Экспериментально эти эф:ректы впервые были исследова I!lbl [10, 12] в трехуровневом rазовом лазере на переходе л == ("'"' 1,15 мкм (2s 2 ----+ 2Р4) при воздействии на Nеrазоразрядную 407
ячейку излучением со сканируемой частотой Не Nелазера л 0,63 мкм (382 ----+ 2Р4) или л 1,52 мкм (282 ----+ 2Р4)' rенерац:: на л 1,15 мкм происходила на основном типе колебаний и то л Р КО В присутствии, внешнеrо поля. асстояние между зеркала1I TpexYPoBHeBoro лазера обеспечивало возможность наблюдеНIIJ:[ формы линии rенерации в пределах 750 мrц. Естественно, что фор ма линии rенерации существенно отличалась от обычной формыl в виде доплеровскоrо контура с провалом Лэмба в центре при сюIь ном насыщении. :Коrда частота внешнеrо поля совпадает с цelIT ром линии поrлощения, наблюдается узкий пик rенерации. Шири: на области rенерации зависит от превышения усиления над Поро rOM. При определенных условиях MorYT быть получены очень уз кие области rенерации (рис. 11.4). Свойства трехуровневых Лазе ров более детально были описаны в rл. 5. Для rенерации в субмиллиметровом диапазоне длин волн ПРИII ципиальное значение имеют лазеры с узкими линиями. Эти Лазе ры с оптической накачкой пока остаются практически еДИНствеlI ным источником KorepeHTHoro излучения в далеком И:К диапазоне. Для накачки используются С02лазеры на 10,6 мкм. rенерация на мноrих линиях С0 2 позволяет использовать большое число по rлощающих молекул. Длины волн rенерации лежат в диапазоне от 1000 до 30 мкм. В [13, 14] дан обзор работ по изучению СВОйств rенерации этих лазеров. Рабочее давление поrлощающеrо rаза He велико, около 0,1 Торр. Это объясняется тем фактом, что при BЫ соких давлениях становится существенной вращательная релак сация, что уменьшает инверсию заселенности между вращатель ными уровнями во время их селективноrо возбуждения. Показа ны узкие линии усиления при малом давлении в условиях HeOДHO родноrо уширения. э 11.3. Стабилизация чаСТDТЫ лазеров по узким резонансам Использование узких оптических резонансов для стабилиза ции aCTOTЫ лазеров остается одним из самых важных их приме нении. Именно эта традиционная проблема квантовой электрони ки в значительной степени способствовала росту исследований по лучения узких нелинейных оптических резонансов. В то же самое время создание лазеров со стабильной частотой сделало воз можными исследования в оптической спектроскопии с разреше нием лучше, чем 101l. Оба направления исследований обоrащаюТ и дополняют друr друrа и проводятся одними И теми же rруппа ми. Так же, как и в микроволновом диапазоне, частота лазера CTa билизируется путем привязки к центру резонанса. Ясно, что чеМ уже резонанс, тем более точно частота настраивается на центр pe зонанса. Для стабилизации частоты интенсивность резонанса (Т. е. отношение сиrнал/шум в системе реrистрации) так же важна, каК и узость резонанса для спектроскопии сверхвысокоrо разретпе ния. Относительная кратковременная стабильность будет опре 408 J,р;елятЬСЯ добротностью резонанса и отношением сиrнал/шум. По ':. СI(ОЛЬКУ интенсивность резонанса Может уменьшаться быстрее, ;j} чем ширина резонанса, лучшие значения кратковременной CTa f.6I1JIЬНОСТИ достиrаются при большой ширине и, следовательно, BЫ ''" COI(OM давлении поrЛощающеrо rаза. Однако для достижения BЫ .} СОI(ИХ значений долrовременной стабильности частоты и, особен '1ВО, восПроизводимости важна узость резонанса, поскольку узкий .pe30HaHC позволяет свести к минимуму влияние различных физи 7:. qеСI(ИХ и технических факторов на СДвиr стабилизированной час t,тоты лазера. i. Несмотря на множество методов получения узких резонансов, :ij;( . все основные результаты по стабилизации частоты были получены ' . .',11 . утем использования резонансов насыщенноrо поrлощения. Ши \.. k'OKoe использование eTOДOB двухфотонноrо резонанса и разнесен 'JlblX оптических полеи в настоящее времл оrраничивается OTCYTCT llIeM необходимых перестраиваемых лазеров с узкой линией 'Jlзлучения и трудностями реrистрации малых поrлощений. При pe ,!:ptении этих проблем можно будет превзойти полученные к настоя ';щему времени значения стабильности частоты путем использова . я вышеупомянутых методов в сочетании с методами получения 1:1ХОЛОДНЫХ» частиц. Достиrнутые значения стабильности ставят ':tазеры в один ряд с лучшими стандартами частоты в микроволно '110М диапазоне. :Кратковременная стабильность частоты лучших !азеров значительно выше, чем мазеров. Недавно в [15] сообща aocь о создании оптической шкалы времени. Единица времени '"кунда синхронизовалась с периодом оптических колебаний табильноrо лазера путем деления частоты лазера без потери точ :.ости. Отсюда возникает интерес к стабилизации частоты лазера . е только для rенерации устойчивых стабильных колебаний в оп чеСI\ОМ диапазоне, но также и для создания квантовых CTaHдap в времени. В этой связи целесообразно привести сравнительные ВОйства мазеров и лазеров как станцартов частоты. ':1: 1. Для проведения физических экспериментов, ВRлючающих tJамерение частоты с использованием лазеров, требуется малое ремя, так как абсолютная частота лазеров в 104105 раз выше. ;, 2. При одинаковой относительной шприне резонанса абсолют л ширина оптических резонансов больше и значительно превы aT характерную частоту акустичесн:их и механических возмуще Ии. 3. При делении частоты относительная шприна JlИНИП излу ния становится уже. 4. В системах, rде шприна линий определяетсл вреы(шсл! взаи Одействия частиц с полем, абсолютные ширины в МИRj),)l\,;,ЛIОВОЛI Оптическом диапазонах ОДипаковы. Соответственно, отноvитель ,; ыe ширины оптических резонансов в 10'!105 ра;) ,\!СНЫИО. \1' 5. :Квадратичный доплерОnСЮIЙ эффы(т является основным фи ;ическим фактором, оrрапичиnающим ДОЛl"ОВрСЛIеннуlO стабиль . Ость и воспроизводимость частоты, I\Ю\ длл лазеров, так и для , азеров. 409
Однако изза малоrо абсолютноrо вклада в форму линии с!'о наблюдение и исследование в микроволновом диапазоне УСЛОЖНЯ_ ется по сравнению с друrими причинами сдвиrа линий. Сравнение вышеприведенных свойств rоворит в пользу лазероn как стандартов частоты. Однако их реализация требует определен_ Horo времени для преодоления некоторых технолоrических труд_ ностей, связанных с проблемами деления оптических частот. Си- стема деления частоты лазера на основе при вязки частоты дово.'lЬ_ но rромоздка. Эта система должна быть значительно упрощена Д.'1я т а б л и ц а 11.1. Основные характеристики СВЧ стандартов и лазеров Абсолютная Относительная Стабиль тип CTaH ность Воспроизво Литера- дарта ширина pe ширина резо частоты, димость тура зонанса, rц нанса. rц 102102 с учок 50 1O81O9 1OIJ 1О!З 1ОIЗ [11.34] Нмазер 1 1O9 1OIJ10'5 1Oa [ 11.31t] асыщенное 1051O6 1O9 1ОI!lОIЗ 1O' 1O12 [11.28 ] IOrлощение 10' 1O'O 1Oa1O15 1О!З1ОН [11.39 J (СН,) 'елескопи 5.1О С 10 3 5.1O'21OI' 1OH1O15 1O1310a [8.64) еский ла- ер (СН,) п Н 1 ч з стандартов частоты на основе лазеров, чтобы быть способной KOH курировать на практике с мазерами. Табл. 11.1 демонстрирует представление о достижимы пара- метрах резонансов лучших лазеров и квантовых стандартов час тоты в СВЧ диапазоне. В настоящей книrе не приводится подробное обсуждение стабильных лазеров и различных аспектов стабилизации. Мы ос- тановимся на принципах создания лазерных стандартов '{астоты и описании основных результатов стабилизации частоты лазеров в ИК и оптическом диапазонах. Подробно будут приведены ре- зультаты стабилизации Не Nелазера на л == 3,39 мкм.. 11.3.1. Метод внутренней нелинейно-поrлощающей ячейки. Блок-схема стабилизации частоты лазера по пику мощности внут- ренней нелинейно-поrлощающей ячейкой изображена на рис. 11.5. Настройка на вершину резонанса достиrается путем МОДу'ляцИJI частоты лазера v == v + б соЕ' (2лft) в окрестности вершины резо. нанса. При расстройке частоты лазера относительно вершинЫ резонанса возникает сиrнал амплитудной модуляции выходной мощности лазера на частоте f. Этот сиrнал используется для уп- равления собственной частотой резонатора, т. е. для подстройт I частоты rенерации на вершину резонанса. Это достиrается с по- мощью сервосистемы, управляющей положением одноrо Uз зер. кал резонатора, которое укреплено на пьезокерамике. Не Nелазер с Nеячейх;ой. Первые эксперименты по стабп. лизации частоты rазовоrо лазера снелинейным поrлощением по 410 J1II K Y выходной мощности были приведены С Не N елазером на 632,8 нм [16]. Поrлощающей ячейкой служила разрядная трубка с чистым Ne при давлении 0,1 Торр. Таким образом, ИСПОJlЬЗО вался тот же самый квантовый переход, что и в Не Nе-лазере. Ill:в:рина пика выходной мощности составляла величину 20 40 мrц, которая определяется, в основном, радиационным ушире- в:в:еМ (20 мrц). Поэтому понижение давления примерно до 0,1 Торр Фото Ветектор !/сЦЛ(jтельная тр!/ока Пьвзокерамика Поелошрющая Ячецка Зеркало 2 rBHBPaтop з f}укочастотlJl С(j8нал колв15а H(ji1 Зеркала . СU8нал с8ди8а зеркала ФазочуfjстtJuтельныц //Сl1лuтель Рис. 11.5. Блоксхема стабилизации частоты лазера по пику мощности с внут- ренней нелинейнопоrлощающей ячейкой не приводит к сужению пика, но существенно уменьшает ампли туду. Оптимальные давления лежат в области 0,10,3 Торр. В этих условиях контраст пика мощности близок к 100%. Для уменьшения шумов разряда лучше использовать ВЧ разряд. Уровень шумов сиrнала выходной мощности и реrистрирующей схемы позволяет настраивать частоты rенерации на центр пика мощности путем реrулировки длины резонатора с точностью око- ло 0,1 мrц, т. е. с точностыо 1/300 от ширины резонанса. Воспроизводимость частоты Не Ne/Ne (здесь и ниже в верх- ней строчке дается обозначение лазера, а в нижней нелиней- Horo поrлотителя) оказалась равной 109 [15, 17]. Воспроизводи- Мость частоты оrраничивается столкновительным сдвиrом линии, зависящим от тока разряда, и асимметричным положением пик а Мощности. Кратковременная стабильность частоты в обычных ла- бораторных условиях (массивный стабилизированный оптический стол) составила 109 за 103 с. Н'ратковременная стабильность в Этом и друrих типах стабилизированных лазеров определяется rЛавным образом внешними условиями: уровнем аRустичеСRоrо 1lJ:YMa и механических возмущений. Долrовременная стабильность зависит от степени постоянства режима разряда в усиливающей .11 Поrлощающей ячейках. Оrраничения стабильности и воспроизводимости частоты, обус ЛОвленные большой естественной шириной и столкновительными Сдвиrами, являются принципиальными для ЭТОrо типа поrлощаю lЦей Ячейки. В ряде исследований были предприняты попытки по- добрать молекулярный поrлотитель для получения узкоrо резо- 411
нанса на линии 632,8 нм Не Nелазера. Наилучшие реЗУЛЬТа ты были получены с 12поrлощающей ячейкой. Не NеJlазер с 1.ячейпоЙ. В [18] было обнаружено совпа;н, ние линии поrЛQщения паров 12 (линия Р (127) полосы 11 .») с линией излучения Не Nелазера на 632,8 нм и лазеров, CTH билизированных по узким резонансам в 12712 и 12912' Получешн.fе значения приведены в табл. 11.2. При измерении длины ВОЛJЩ использовался 86Кrстандарт длины, имеющий, как известно, !III! рокую и асимметричную линию испускания. Такие измерения 1Ще ют неопределенность, обусловленную способом привязки к :II! нии криптоновоrо стандарта. В первом столбце табл. 11.2 Прllве дены длины волн, измеренные путем привязки к центру ЛИIiI!I! 86Kr, а во втором столбце к некоторой промежуточной ТОЧI\е между вершиной и центром .линии 86Kr. Несколько лабораторий в США, Франции, Канаде и АнrШIIi измерили длину волны 3Не 20Nелазера, стабилизироваННОi'О по iй компоненте 12712, и получили при одинаковом способе при вязки к криптоновому стандарту близкие значения. Учитывая т а б л и Ц а 11.2. Длина волны Не Nелазера, стабилизированноrо по УЗRОМУ резонансу насыщенноrо поrлощения в йоде Лазср Поrло титель Длина волны. пм I промеЖУТОЧНilЯ ТОЧlii! :Компо нента центр ЗНе 'ОКе ,,912 К 632991,2670:t0,0009 632991,2714:t0,o00:1 ЗНе 22Ne 12912 В 632 990,0742:t0 ,0009 632 990,0786:t0,оОШJ ЗНе ,oNe 1,712 632991,3954:t0,0009 632991,3998:t0,000\J это, а также большие трудности при использовании КРИПТОНОВОi'О стандарта для прецизионных измерений длин по сравнению СО стабилизированным лазером. R'онсультативный комитет по оп ределению метра на своем совещании в 1973 r. рекомендовал использовать следующее значение длины волны в BaKYYle 3Не 20Nелазера, стабилизированноrо по iй компоненте 127 I: 632 991, 3990:i:: 0,0025 пм [24]. Эта величина основана на прсд положении, что в качестве длины волны криптоновоrо стандарта принята нромежуточная точка на профиле линии излучения крип TOHoBoro стандарта между вершиной и центром тяжести линии. Таким образом, узкие резонансы насыщеННоrо поrлощения позв() лили создать эталон длины, rораздо более удобный в употреб лении, чем существующий стандарт. Не N елазер с СН4.я'lеЙпоЙ. Подробно опишем резу.тrЬТRlъi исследования Не Nелазера на 3,39 мкм, который в Настоящее время является самым стабильным. Ero кратковременная стабиль ность превышает кратковременную стабильность лучших микр() волновых квантовых стандартов частоты, а долrовременная CTa бильность и воспроизводимость частоты T01'O же порядка, что [l 412 у мазеров. Простая конструкция лазера делает ero очень удобньш 11 подходящим для широкоrо использования. Поскольку ero абсо лютная частота известна с очень высокой точностью, этот .1Iаэер :МОЖНО испо.тrЬЗ0вать как саМОСТОЯТ8.ТIЬНЫЙ вторичный стандарт ЧаСТОТЫ для измерения абсолютных частот как в видимом, так н в ИR' диапазонах. Это позволяет обходиться без rроМОЗДКНХ н уникальных установок для передачи Частоты из микроволновоrо Дllапазона в видимый. В отличие от С02лазеров ИСПОльзование активной среды электронными переХО;J;ами позвОляет соrласовать насыщение В активной среде и поrлощающей, ячейке с молекулярньшн rазами, помещенной внутри резонатора. Первые наблюдення резонансов в СН 4 и экспериме вты по стабилизации частоты в Неl\'е/СН4лазере были про ведены в [251. На рис. 11.6 дана спектральная полоса метана, co ответствующая колебательновра щательному переходу Р (7) на шесть компонент. R'омпонента p2) наиболее близко расположена к центру линии усиления N е на " 3,39 мкм (3s 2 ----+ 3Р4переход). Линия поrлощения этой KOM поненты сдвинута на величину 100 мrц в «синюю» область и Ha БЛ10дается в пределах доплеров ской ширины линии усиления (300 мrц). Совпадение линий усиления и поrлощения достиrается путем увеличения давления rелия в усиливающей среде или путем ИСпользования изотопа 22Ne [26]. В обычных Не Nелазерах с длиной резонатора около 1 м и метановой ячейкой длиной 0,5 м Контрастность резонанса около 1 %, ширина резонанса OKO.'lO 200З00 кrц. в этом случае стабильность частоты меняется от fOl1 до 1013 В зависимости от условий работы и времени измере ВИя. Стабильность частоты измеряется, как правило, путем ис Пользования двух статистически независимых reHepaTopoB. В этом СJIучае стабильность частоты каждоrо reHepaTopa при времени Усреднения характеризуется среднеквадратичным разбросом ча етоты H8N8 л= ,39MK'" F (2) '" I t bl l FiZ) LJl Ft(1) (1'1) I А I I I Рис. 11.6. Линии пorлощения. метана на переходе Р (7) полосы вблизи л === 3,39 мкм (Fi 2 ) 2947,669 CMl, Е 2947,810 ccl, p2) 2947,91203 CMl, А 2948,1092 ccl, pi 1 ) 2948,4229 CMl) ( ) 1/ G2(N,T) {t) .Т {t) JI 2 ' N N С2 (N, т) iV 1 )= ( Qk"t j L Qj"t У , K1 j1 J;'Де С2 (N, т) дисперсия флуктуаций разностной частоты ДB'X JIазеров, Q,,"t разность частот двух лазеров в момент пт, изме !З .
ряемая в интервале времени т, N число измерений. Относи тельная стабильн ость час тоты обычно описывается ФоРмулоii б: == -Y<C2, Ф G (2, т) == [Qп"t 2Q(п+1)T] " rде G (2, т) так называемый параметр Аллана [27]. Эта харю\ -теристика стабильности удобна при сравнении стабильности ча стоты reHepaTopoB в различных диапазонах. Результаты первоrо исследования стабильности частоты НеNе/СН4лазера (в еди ;ницах параметра Аллана) даны на рис. 11.7 [28]. Долrовременнал 6!!. b. . lj о. .... '1 (;" . v '1 .'\Q'1o '10 lj со Q ijtr.:J · Q 1O1? {о f?j 10 f5 1O5 1O4 I 111 I I I11 I I 11) 102 10'3 1:' I111 I111 I I111 I I111 103 10 2 10 1 10 Рис, 11.7. Стабильность частоты Не Nелазера на л == 3,39 мкм в зависимо .сти от времени усреднения Т для своб?дно rеерации (сверху) и при стабили -зации по пику мощности с внутреннеи ячеикои поrлощения (снизу). Сплошная кривая расчетная зависимость стабильность и воспроизводимость частоты этих лазеров около 1011 и обычно связывается с влиянием маrнитной сверхтонкой структуры. 11.3.2. Лазер с узкой линией излучения. Широко используе мые методы получения узкой линии излучения основаны на при вязке частоты лазера к интерферометру Фабри Перо с пассивно стабилизируемой длиной. Однако этот метод успешно использо вался для достижения ширины линии 10100 rц [29]. Получение более узких линий этим методом осложняется технолоrическимlI трудностями стабилизации caMoro интерферометра. Поэтому длЯ получения узких линий с шириной меньше 1 rц иноrда удобнее использовать интенсивные нелинейные резонансы. Были получе ны интенсивные резонансы в метане на F2)линии при использо вании Не Nелазера с длинной поrлощающей ячейкой [46, 60]. Это позволило увеличить поrлощение при низком давлеНlI1I метана. Увеличение диаметра cBeToBoro пучка с простой reoMeT 414 r . J ри.В р.,,""'О".' по,.олило еослаеов",ь парам.,ры наеыщ.ния в усиливающеи и Поrлощающеи ячейках и повысить мощность , }Iзлученя. .Т[ина резонатора лазера была 5 м, длина поrлощаю ]цей ячеики 3 ы. Диаметр cBeToBoro пучка 1 см. При давлении ){етана около 103 Торр резонанс, полученный в мощности излуче н}Iя лазера, имел ширину 3040 кrц, контрастность более 70 % }I интенсивность 1 ыВт (рис. 11.8). Интенсивность и ширина резо ванса были оптимальны для Получения высокой кратковременноЙ стабильности частоты. На рис. 11.9 представлен спектр частотных 1 s (Т).r Ц2 /r ц 102 ' 1O3 о fO4 О 120 т,кп! v,КIЦ Рис. 11.8. Запись интенсивности резонанса в лазере с длинной ячейкой поrлощения 40 80 Рис. 11.9. Характерная кривая эк спериментально наблюдаемой спек тральней плотности частотных флук туаций лазера флуктуаций этоrо лазера. Видно, что на частотах 1 кrц нет ни акустических, ни механических возмущений. Достиrнутый ypo вень спектральной плотности 104 r ц 2/rц определяется только флуктуационным шумом фотонов излучения лазера и шумом фото детектора. Стабилизация частоты Не Nе/СН4лазера к макси муму резонанса осуществлялась с помощью быстродействующей электронной системы автоподстройки частоты (АПЧ), описанной ;в [30, 31]. Статическое усиление системы АПЧ составляло 2.1010. На частоте около 10 кrц система АПЧ имела единичное усиление. При частотной модуляции лазерноrо излучения путем сканиро вания одноrо из зеркал резонатора в системе АПЧ возникал сиr Вал ошибки. Частота модуляции f == 15 кrц, аМПЛитуда девиации L\б == 5 кrц. vМалость индекса модуляции б/f == 0,1 обеспечила Режим фазовои модуляции. Этот режим позволил устранить влия В:Ие модуляции на ширину спектра излучения лазера и на резуль Таты измерений стабильности частоты. На рис. 11.10 показана характерная запись сиrнала нулевых б:иевий частот двух Не Nе/СН4лазеров. Характерный период I<олебаний составлял 0,2 с и был обусловлен сдвиrом частот лазе a. Фактически наблюдаемая картина представляет собой фазовые' :Иения этих [енераторов. Спектр частотных биений лазе р ов по Jlуч v ' ЭВ енныи из фурьеанализа серии записей нулевых биений на М дан на рис. 11.11, 11.12. Спектр содержит узкую часть и 415 JL
широкий пьедестал, обусловленный влиянием амплитудНых Il частотных флуктуаций. Ширина линии одноrо лазера состаВЛЯ.т:Iа 0,07 rц (относительная ширина 7 .1016). Это значение примерно на порядок выше предельноrо, обусловленноrо квантовыми шума ми излучения. На рис. 11.12 показана зависимость параметра Аллана от времени усреднения т [33]. В области т == 1100 мс стабильность частоты 10131014, с ростом Т она улучшается. При т'== 1 100 с 'относительное значение параметра Аллана 4 .1015. Для малых Iб 4AJ1 fIr\ А · А дДр (J A А 1\ 01 v V \,N 1 V V VV V 2V V V V \J V РИС. 11.10. Характерная запись нулевых биений 1 б частоты двух нозависимо стабилизированных Не N олазеров времен усреднения нестабильность частоты Не Nе/СН4лазера определяется, в основном, характером быстрых возмущений, дей ствующих на резонатор, и степенью их отработки в электронных системах АПЧ. В нестабильность частоты также дают вклад фазо вые флуктуации, которые определяют пьедестал в частотном спек тре этиХ лазеров. При т 1 с долrовременная стабильность определяется сдвиrом частоты изза влияния различных физиче СЮIХ и технических факторов. Следует отметить, что достиrнутыо значения стабильности частоты, особенно при т == 103102 с, повидимому, занижены изза флуктуациЙ оптической Д.т:Iины пути вне резонатора. Штриховой линией отмечено теоретическое значо ние стабильности, зависящее от ширины резонатора и отношенпя СПl'нал/rпум. В области малых времен усреднения (1 100 мс) стабильносТl> частОТЫ Не Nе/СН4лазера более че:vr на два порядка выше стабильности лучших мазеров, при больших временах ycpeДHe ння характеристики описываемоrо лазера и водородноrо мазера сравнимы. Таким образом, Не NI)/СН4лазер, описанныЙ в [33], в настоящее время является самым монохроматическим источпП ЮНl KorepeHTHoro излучения. В тех случаях, коrда при полученПтr высоких значений кратковременноЙ стабильности за малые Bpe мона длительная стабильность частоты не так существенна, МОII,ОТ быть эффективным применение так называемых конкурентнЫХ pr:!OHaHCOB в лазерах с кольцеВЬПI p030HaTopOl\C Такие резонансr,l, обТС.т:Iовленные конкуренциеЙ различных типов колебаниЙ, имеюТ выеокую контрастность, но подвержены значительным сдвиrам пр!I п:шенении режима работы лазеров. С их помощью в работе [35] ur,то'IИ получены значения стабильности 5 .10H (т == 10 с). 11.3.3. Долrовременная стабильность и воспроизводимостЬ частоты лазера. Исследовались Не Nелазеры, стабилизироваН' ные по F2) и Елиниям поrлощения в метане [3639]. Поскольку, t/ Н! . отличие от !\')л.пии, Елипип олипочпа, длп попучепип вые<>- J{ИК значении воспроизводимости частоты предпочтительно ис рользовать узкие резонансы Елинии. Однако преимущество Елинии реализуется при ИСПОЛьэовании довольно широких S о 10 20 '1-', '1J2,IЦ Рис. 11.11. Спектр биений частоты двух стабилизированных лазеров V,lj(T) , /о J5 Gs ПУЦОК Нfщзер I I 104 ..... I 102 102 1 -.;с Рис. 11.12. Зависимость параметра Аллана для различных reHepaTopOB от времени усреднения т (около 100 кrц) резонансов в простых конструкциях лазеров. Если в телескопических системах, rде полностью разрешена маrнитная сверхтонкая структура F2)линии, получаются узкие реЗонансы около 1 кrц, то для достижения высокой воспроизводи Мости МОЖНО В равной мере использовать обе линии. При однородной ширине 100300 кrц влияние маrнитной сверхтонкой структуры (МСТС) F2)линии является решающим при достижении высоких значениЙ воспроизводимости частоты и, &ак показали исследования, оrраничивает воспроизводимость на УРОВНе 1011 [36]. Однако дальнейшие исследования [37 39 ] 14 в. С. Летохов. К П. Чеботаеп 417
показали, что при определенных режимах, коrда ПОЛУШПРПl!а резонанса (f == 1030 кfц) сравнима с расстоянием между CBepx тонкими компонентами метана, влияние МСТС на сдвиr Рl.:юнаНе;j становилось очень малым (на уровне 1013). Кроме Toro, ПРПСУТ('т вие МСТС позволяло скомпенсировать столкновительныЙ СДRlIJ'. В результате сдвиr стабилизированной частоты оказываете ! менее 10 fц при изменении давления в поrлощающей ячейке 1\ поля в резонаторе на 100%. При весьма простой КОНСТРУЮЩI\ лазера одновременно достиrается кратковременная и ДОЛl'ОВрР менная стабильность частоты. Такой лазер очень удобен ДЛН различных исследований в спектроскопии сверхвысокоrо разре шения и в измерениях абсолютной частоты лазера. Поэтому УЩ стно привести результаты исследований сдвиrа частоты лазерап при использовании сравнительно широких резонансов в лазерах без телескопических расширителей пучка. Влияние МСТС на положение резонанса в СН 4 обусловлено тем, что при однородной ширине перехода f == 30 кfц МСТС пе разрешена. При одинаковой однородной ширине переходов и дaH ной интенсивности поля насыщения интенсивности резонансов на каждом переходе различны. Поэтому относительные интенсивно сти резонансов меняются с изменением интенсивности поля. Это, n свою очередь, приводит к сдвиrу максимума cYMMapHoro pe30HaH са с изменением давления и поля в ячейке. Асимметрия резо нанса при водит К сдвиrу положения стабилизированной частоты при фазовой модуляции лазера по отношению к максимуму резо нан са . Коrда компоненты МСТС не разрешены, положение маКСИl\lУIa резонанса и ero асимметрия зависят от интенсивности и ширины каждой компоненты. При изменении поля и давления изза разницы в насыщении относительные интенсивности и ширины компонент тоже меняют ся, что приводит К сдвиrу максимума резонанса. При этом ИЗl\Iе нения интенсивности и ширины сдвиrают резонанс в противопо ложные стороны. При большой ширине изменение интенсивности становится основным фактором сдвиrа резонанса. Коrда ширина резонанса сравнивается с расстоянием между компонентами МСТС, оба эффекта сдвиrают максимум в равной степени Б про тиnоположные стороны. Поэтому в данном случае влияние МСТС на сдвиr резонанса с изменением поля, давления и т. д. оказывает ся малым и достиrается высокая воспроизводимость частоты. В [38] была решена задача о поrлощении частотномодулиро naHHoro сиrнала в поле стоячей волны с учетом трех сильных компонент МСТС с точностью до четвертоrо порядка по полю. Смещение QCT стабилизированной частоты относительно центраЛЬ ной компоненты МСТС дается выражением Q == tt.F, (f, t., У]) + GF 2 (f, t., У]), rде t. обозначает частотное расстояние между МСТС, f полуширина отдельной компоненты, 418 компонентаыН определяеман' столкновениями, у] == f /2t., f частота модуляции, t == (А i А)/ А о' здесь А i вероятность перехода на iй компоненте : (i === 0+ 1), G параметр насыщения для перехода на централь вой компоненте. Результаты вычисления функций F 1 и F 2 дЛЯ у] == о (максимум резонанса) и у] == 0,55 приведены на рис. 11.13. При у] == о кривые описывают положение максимума резонан са, которое в значительной степени зависит от давления и лазер 1I0 ro поля. Напротив, если у] == 0,55, в диапазоне f/t. /'000/ 1,5 за JlИСИМОСТЬ сдвиrа стабилизированной частоты как от давления, ---я--.. 1,6 Gt.tJ 0,8 5 8 10 r /t1 о O,8 1,6 2,4 Рис. 11.13. Наклон полевоrо сдвиrа стабилизированной частоты лазера изза JlЛИЯНИЯ МСТС в зависимости от параметра r/ l1 для различных частот :модуляции (r однородная полуширина отдельной компоненты МСТС) (1 11 О, 2 11 0,55) так и от лазерноrо поля становится незначительной. Относитель Ные интенсивности трех сильных компонент линии F2) метана .относятся как 0,85 : 1 : 1,15. Тоrда относительные интенсивности резонансов должны быть приблизительно 0,852 : 1 : 1,152. С учетом Вырождения уровней, как было показано в работе [40], интенсив ности резонансов составдяют 0,87 : 1 : 1,17, что хорошо соrласует <:я с экспериментом. Отметим, что пролетные эффекты и [ауссово :распределение поля в пучке также уменьшают значения функций Р 1 и F 2 . - Оценки показали, что для ширины резонанса в метане f == ::::: 3050 кfц (f/ /'000/ 1,5), частоты модуляции около 15 кfц и 'Веичины поля в резонаторе G == 0,20,3 сдвиr стабилизирован 1I0И частоты составляет около 5 fц при изменении давления метана 11 поля в резонаторе на 10%. В [39] были проведены эксперименты по измерению сдвиrов <:табилизированной частоты и максимума резонанса при измене lIии интенсивности поля в резонаторе, давления метана в ячейке 11 продольноrо маrнитноrо поля. Результаты измерений сдвиrа с изменением интенсивности lIоля внутри резонатора преДСТавлены на рис. 11.14. Сдвиrи 14* 419
измерялись при различных давлениях метана от 4 .10J ДО -4/: Х 103 Торр и изменении параметра насыщения от О до 1. На ОСНОnе экспериментальной зависимости, полученной для каЖДоrо Дan ления, наклон полевоrо сдВИrа дQ/дG определялся области [Ц лых насыщений. Полуширина резонанса r отдельнои компонент],! МСТС определялась для каждоrо давления с учетом конеЧНОI'О размера cBeToBoro пучка в резонаторе в соответствии с реЗУ'Iьта тамИ работ [41]. В дополнительном эксперименте было наидено дQmа:r; j, 100 ВG' Ц 20 40 БО r, I\IЦ !OO а 2 ::; Рен ,мТорр 4 200 100 fjQ СТ дС- ,IЦ т151\1Ц о 60 Т, 1\1,-\ Рен ,/'!":}(JP 4 , 2 :5 \ '\ '\ " " " '- 100 200 о Рис. 11.14. Зависимость наклона полевоrо сдвиrа максимума резонанса ;)( и стабилизированной частоты (6) от давления метана (сплошная линия сперимент, штриховая теория) соответствие между выходной мощностью и параметром насыще ния. На рис. 11.14 дана зависимость наклона полевоrо СДВИl'а максимума резонанса от давления метана. Видно, что завсимость носит нелинейный характер. В области малых давлении :метана 0,5 мТорр (r == 16 кrц) сдвиr мал и можно получить ВОСПРОl водимость частоты Не Nе/СН4лазера лучше, чем 10 . С увеличением давления полевой сдвиr становится значительныМ. В области высоких давлений метана (r == 40 кrц) наблюдается дополнительный сдвиr максимума в «красную» область, что вызва но влиянием перекрестных резонансов, возникающих из переходов 6 ---+ 6 и 7 ---+ 7. Экспериментально наблюдаемая зависимость хо: рошо соrласуется с расчетной (пунктирная кривая). Ч<;:.ло расчет был выполнен в соответствии с данными работ [31, 3 С учетом вырождения уровней по маrнитному квантовому числу, 420 rayccoBa профиля поля в резонаторе, влияния пролетных эффектов и перекрестных резонансов. Полученная аналоrичным образом зависимость наКлона полевоrо СДВИrа частоты стабилизированноrо лазера при f == 15 кrц представлена на том же рисунке. В диапа зоне давлений от 1 до 2 мТорр полевой сдвИr стабилизированной частоты значительно меньше сдвиrа МаКСИМума. В этой области давлений (r == 2040 :5 кrц) изменение параметра Ha сыщения от О до 1 приводит К сдвиrам в пределах ::1=30 rц и наклон полевоrо сдвИrа дважды 2 пересекает абсциссу. При Па раметре насыщения G "'" 0,1 изменение интенсивности поля в дВа раза ПРИВОДит к сдви 1 ry частоты в пределах *23 fц. При большой ширине резо нанса (r == 100 кI'ц) полевой сдвиr сильно растет [42, 43]. Представляют интерес эк 2 спериментально полученные pe зультаты по изучению СДВИrа максимума резонанса в метане и стабилизированной частоты 1 Не Nе/СН4лазера от давле ния. Обнаруженный нелиней ный СДВИr максимума резонан са и стабилизированной часто О ты обусловлен маrнитной CBepx тонкой структурой (МСТС) и столкновительным сдвиrом в метане. На рис. 11.15 пред ставлена расчетная кривая СДВИrа максИмума резонанса из за МСТС в зависимости от дaB ления метана [44]. В области Ma лых давлений метана 1 мТорр ход экспериментальной зависи Мости СДВИrа максимума резонан са совпадает с ходом теоретичес I(О:И: зависимости. Однако с увеличением давления наблюдается зна Чительная разнИца. В эксперименте можно наблюдать, что частота Сдвинута в область высоких частот и МСТС сдвиrает максимум pe ВОнанса в «красную» область. Наблюдаемая разница обусловлена влиянием столкновительноrо сдвиrа в метане. Разница между Эl(спериментальной и расчетной кривой демонстрирует зависи ldOCTb столкновительноrо сдвИrа в метане от давления. В области давлений около 1 мТорр столкновительный сдвиr около Qтах,Qсr,КIЦ ",'...... а .... ....-- :5 О т о 1 L1,КIЦ 2 :- J Рен ,мТорр 4 о t 2 =- 3" Рен 4 'МТОРР Рис. 11.15. Зависимости сдвиrов MaK сим ума резонанса от давления Me тана: а сдвиr максимума резонанса (кривая 1) и стабилизированной ча стоты (кривая 2) Не N е/СН4ла зера от давления метана. Теоретиче ская зависимость СДВИrа максимума резонанса изза влияния маrнитной сверхонкой структуры (кривая 3); 6 столкновительный сдвиr ыaK симума резонанса в метане 1,21
20 rц/мТорр. При больших давлениях (34 мТорр) НaIШОН сдви 'l'ерНЫХ МСТСинтервалов, СДвИr, обусловленный маrнитньш полем, ra приблизительно в 10 раз больше, чем при малых давлениях. связан с двумя факторами: СДвиrом каждой комшшен'[ы в маrнит Если считать, что соотношение упруrоrо и неупруrоrо попереч вом поле и зеемановским расщеплением каждой линии. .изза раз ных сечений в метане, в соответствии с данными работы [8.1], вицы gфакторов на рассматриваемых переходах структуры pac равно 4, тоrда, соrласно теоретическим результатам [45], ОТНОше щепление компонент МСТС и, следовательно, их эффективные вие констант сдвиrов при большой и малой ширине резонансов ПIирины будут различны. 8то явление недавно наблюдалось экс составляет примерно 12 для потенциала C 6 /R6. При давлении Me периментально в [47] при изучении аномальноrо эффекта 3еемана тана около 1 мТорр столкновительный сдвиr компенсирует СДВИr на линии метана }. Более интенсивная I\щшонеНта перехода максимума резонанса изза влияния МСТС, и, следовательно, при (8 ---+ 7) расщепляется сильнее по сравненшо с друrими, II поэтому водит К очень слабой зависимости cy.:lIMapHoro сдвИrа от давления. ее ширина больше. Отсюда следует, что при юшожении маrнитно В области давлений 2 мТорр столкновительный сдвиr преобладает ro поля на поrлощающую ячейку метана происходит дополнитель над сдвиrом изза МСТС. Следовательно, в области давлений вый сдвИr резонанса. При определенном значении маrнитноrо 1 мТорр МСТС не ТОЛЫ{Q не препятствует, но в значительноlrполя насыщения на компонентах МСТС становятся одинаковыми, степени способствует получению высокой воспроизводимости ча 'и сдвИr максимума cYMMapHoro резонанса в метане значительно стоты при уменьшении эффеКТИВНОI'О сдвиrа резонанса в зависимо уменьшается при изменении интенсивности поля в резонаторе. сти от давления. Сдвиr абсолютной частоты стабилизиропанноrо Отметим, что влияние маrнитноrо поля зависит от величины Ha Не Nе/СН4лазера по отношению к центральной компоненте сыщенноrо cBeToBoro поля в резонаторе. В области сильноrо Hacы МСТС линии F2) метана в области давлений 10 МТ9РР составляет 'щения изменение маrпитпоrо поля может не приводить к заl\1ет 1600 += 40 rц и хорошо соrласу 'ному сдвиrу. Описанное выше явление может представить интерес ется с теорией. для улучшения воспроизводимости частоты Не Nе/СН4лазе Внешнее маrнитное поле может ра в режимах, коrда ширина резонанса в метане велика уширять и сдвиrать резонанс. (f ...... 100 кfц). Проблема сдвИrа нелинейноrо резонанса в маrнит Последнее особенно существенно, ном поле в присутствии МСТС теоретически исследована в [48]. Pe коrда имеет место аномальный вультаты расчетов находятся в качественном СОI'ласии с экспе эффект 3еемана, а однородная ши риментом. рина и расщепление линии изза Рассмотренные выше факторы, влияющие на воспроизводи МСТС имеют один порядок величи ъroсть частоты, являются специфичными для Не Nе/СН4лазера. ны. В.lIияние маrнитноrо поля на При диаметре лазерноrо пучка около 1 см и при давлениях сдвит стабилизированной частоты р == 103104 Торр влияние пролетных эффектов, самофоку Не Nелазера исследовалось сировки оказывается малым по сравнению с описанными выше. в работах [46, 47, 39]. 3aMeTHoro При диаметре пучка около 0,1 см и больших интенсивност ях влияния на сдвиr частоты при Влияние пролетных эффектов и самофокусировки становится cy изменении маrнитноrо поля в по щественным. При получении предельно высоких значений воспро rлощающей ячеЙl\е в пределах изводимости частоты с помощью узких резонансов на одиночных 10 8 в Пf>РВОЙ из них обнаружено не ЛИниях их влияние на абсолютный сдвиr, естественно, уменьшает было. В работах [39, 47] влия ся, а относительный вклад остается существенным. ние Iаrни:тноrо поля изучалосЬ В пролетной области сдвиr нелинейноrо резонанса связан по при однородных ширинах, cYIЦeCT Крайней мере с двумя причинами. Первая связана с переносом венно меньших, и в условиях, I\or заселенности и поляризации при нелинейном взаимодействии да МСТС моrла быть разрешена. расходящихсясходящихся волн. Вторая обусловлена изменением В [39] исследования проводились Насыщения для частиц, имеющих различные поперечные скорости в области полуширины резонанса При изменении режима работы Лазера. Rвадратичный эффект в метане r == 70 кrц, rде полево й сдвиr изза МСТС был достаточНО Доплера ведет к дополнительному сдвиrу. Повидимому, частным велик. На рис. 11.16 показано, что с увеличением интенсивностII Случаем влияния переноса заселенности на сдвиr резонанса Bpac МaI'нитноrо поля сдвиr частоты в зависимости от интенсивностIТ :Ходящихся волнах является СДвиr изза кривизны волновоrо cBeToBoro поля уменьшается и при определенном значении МaI'IПIТ фронта, рассмотренный еще в работе [49]. Он возникает в случае, Horo поля (Н == 45 8) знак сдвиrа меняется. Наблюдаемая картина I(оrда интенсивности встречных волн, образующих стоячую волну, обусловлена МСТС на рабочем переходе метана. В слабых маI'НИТ I Различны. Сдвиr зависит от параметра 2z/b, z Продольная ных полях, rде зеемановское расщепление rораздо меньше харЮ'- I Д, '., КОордината точки расчета сдвиrа, Ь кон фокальный параметр. 422 123 Qст,rц 700 I БОО I J 500 I 400 1 I I I >r О,а 0,75 Р'отн. еа. Рис. 11.16. Зависимость полевоrо сдвиrа стабилизированноЙ часто ты Не Nе/СН4лазера от ин тенсивности маrнитноrо поля Н: (1 Н == о; 2 Н == 9 8; 3 Н == 27 э; 4 Н == 45 8)
Сдвиr максимума резонанса изза кривизны волновоrо фронта для случая внешней поrлощающей ячейки, коrда сдвИr может быть остаточно велик (около 1011), изучался в [50]. Он соrласуется с недавним экспериментальным исследованием, проведенньщ в [39]. Оценки сдвиrов показывают, что, например, в экспеРИмен тальных условиях, описанных в [39], при д1/1 "" о, 1, z/b == 0,2, h == 30 м, r == 2.104 rц, диаметре cBeToBoro пучка 2d == 1 С1! максимум резонанса сдвинут примерно на 5 rц при изменении давления на 50%. Таким обра зом, на практике возможно YMeHЬ шить влияние кривизны ВОЛНОвоrо фронта на положение резонан са путем выбора конфиrурации pe зонатора и пропускания зеркала. На рис. 11.17 показан СДВИr pe зонанса изза кривизны в зависи мости от параметра . Использова ние телескопическоrо расшири теля пучка и эффекта селекции «холодных» частиц позволяет не только получить узкие резонансы, но и существенно уменьшить сдвиr изза уменьшения кривизны волновоrо фронта и эффектив ной скорости частиц. Влияние квадратичноrо эффекта Доплера на сдвиr резонанса теоретически исследовалось в [51, 52]. На рис. 11.18 показан сдвиr резонанса изза квадратичноrо эффекта Доплера в пролетной об ласти. При rTo< 1 влияние квадратичноrо эффекта Доплера мало, так как основной вклад в резонанс дают «холодные» частицы. Стабилизация и измерение абсолютной частоты перехода в метане в таком режиме было осуществлено в [53]. Следует сказать несколько слов о точности определения часто ты Не Nе/СН4лазера. Точность определяет степень совпадения частоты reHepaTopa с частотой невозмущенноrо перехода. На сдвиr reHepaTopa от номинальноrо значения частоты перехода влияют различные физические и технолоrические факторы. Для обычных Не Nелазеров точность частоты оrраничивается на уровне 1011 изза влияния МСТС. При И3Iерении с высокой точностью Р (2) сдвиrа частоты по отношению к центру линии метана 2 точность определения частоты значительно возрастает. Тю{ие Фю{торы, как квадратичный доплерОRСКИЙ эффект, I\ШI'НI!Тное поле, pacxO димость CBe10Boro пучка оказывают небольшое влияние на BOC Плавной настройкой частоты лазера на максимум резонанса. В Ka производимость частоты, однако MorYT существенно влиять H::I честве стабильноrо лазера использовался Не N елазер с длин точность, давая постоянный сдвиr резонанса. Вой ячейкой поrлощения метана, ширина линии KOToporo была 11.3.4. Стабилизация частоты ПО сверхузким резонансам. меньше 1 rц. ПРОI'ресс в улучшении ВОСПРОИЗВОДИМОСТIl частоты Не Nела Для получения сперхузких резонансов в метане на ЛИнии зера сметановой поrлощающей ячейкой связан с использопаниеМ ИСпользовался четырехзеркальный Не Nелазер с внутри узких резонансов шириной 102103 rц на одиночных линиях, TaJ{ резонаторным телесхопичесхим расширителем пучха (ТРП), опи :;: в этом случае снижается влияние фи.ичес.их и технолоrи,е- Саииым подробно в rл_ 8_ Часто," oтoro лааера стабилиаировал::: 2 Qma:x;Ta '102 IJG/G { ! I о .; (j F7:"o 2 Рис. 11.17. Сдвиr резонанса в пролетной области в безразмер ных единицах в зависимости от параметра r.o ских факторов на положение резонанса. Впервые стабилизация частоты Не Nелазера по сверхузким резонансам шириной ОКОЛО 1 кrц была проведена в [36]. Схема стабилизации дана на рис. 11.19. Кратковременная стабильность лазера обеспечивается частотнофазовой привязкой ero частоты к частоте опорноrо лазера с узкой линией излучения, JIIИрина которой значительно меньше ширины резонанса. Долrо временная стабильность и воспроизводимость частоты достиrались g(O) iJr;2/aG L1Ы" , L1 u) 2 4- б 8 F't'o О,б f o,2 2 1,O Рис. 11.18. СДВИf максимума резонанса Qmах'(кривая) И полевой сдвпr aQ/aG (кривая 2) в зависимости от параметра r.o в безразмерных единицах ды == == (ы/2)(и/с)2 изза квадратичноrо эффекта Доплера д Ст. лазер "2 1)1 + T pr Система узких реМнансо8 Рис. 11.19. Схема стабилизации частоты лазера по сверхузким резонансам
по М1кспму.\iУ центральной I{омпоненты (7 ---+ 6) линии P2). Настройка на [акимум резонанса осуществлялась 110 нулевому СИ1'IВЛУ третыи rаР;,10НИЮl в мощности лазера при модуляции е1'о частоты. При вра:\1ени усреднения 1: == 10 с была ДОСТИ1'нута дол rовременная стабильность 1014. Ширина линии излучения лазера с ТРП бы'I1. менее 1 rц. При изменении давления метана в преде лах (20:И) .106 Торр сдвиr находился на уровне нескольких rерц. На рис. 1 t .20 дана характерная зависимость сдвиrа частоты от интеНСl1ВНОСТП поля в резонаторе при давлении 60 .106 Торр. Изменение интенсивности по ля в два раза в области Ma лых насыщений (G 0,2 1,0 0,4) привело к сдвиrу на 1 3 rц. Наблюдаемый поле вой сдвпr соrласуется с pe зультатами теоретическо1'О расчета, выполненноrо Семи баламутом с сотрудниками [36]. Результаты исследо ваний позволили оценить воспроизводимость частоты Не Nелазера с ТРП на уровне 1014, достиrнутую в широких пределах измене ний давления метана и поля в резонаторе. Следует OTMe тить, что настройка частоты этоrо лазера по максимуму цeHT ральной !{О\1поненты соответствует настройке на центр линии метана p), что обеспечивает ВЫСОII.УЮ точность частоты 1013. ОСНОilНctя: неточность СВЯЗ:lна с квадратичны.\! доплеровскам эф фектом. . Описанны:J: высокостабильный телескопичеСIНIЙ лазер являет ся УШ1Калыой J.1 СЛОЖНОЙ системой. Большой интерес предстап ляет ПОJlучение резонансов ШI1РИНОЙ 50 кrц для создания более проС,Тых H:.J N ал13ЭрОВ с той же ВЬЕОII.ОЙ воспроизводи:мостью частоты, к()Торr,!В I\IOfKIi) эф,рзктивно использовать IЗ прецизиоН ных ЭI{спеРiI:l1Снтах. В этом слуqае для стаБИЛИЗdЦИП частотЫ очень удобна ОДИНОЧ[I1Я, свободная от СlЗерхтонкой структуры Елиния перехода р (7) полосы V 3 в метане. Резонансы на этоЙ ли нии впервыэ на:i'l,одались в [5]. Подробные исследования резо нансав 11 НХ ПРИlенение для стабилизации частоты проводились в [5557]. В [32] было осуществлено наблюдение свеРХУЗI{ИХ ре- зонансоlЗ в метане на Елинии с относительной Ш:lРИНОЙ ОI{ОЛО 1011 и их использование для соз::\ания пысокостабильнЫХ Не Nе.'1азеров. При Дсlвлении 100 шТорр были получены резонансы интенсиВ ностью 50 шВr и шариной 5 кrц. Использование этих р()зонан сов для стаБИ:lизации частоты дало стабильность 6 .1015 при ":,:меllИ усред"епия т 1, 10 с, Ре"ульт,т", намереннй СД"Ю" "Qст,IЦ о 20 40 Рис. 11.20. Сдвиr частоты ста6и ЛИ:ШрОВ:.tlfноrо Не NJ/СНJлазера с телеСКОШIqесюш расширителем пучка от инr();Ilшнэсrи ПО,llf в резо:raторе при даВЛJЮШ СН! 60 ю,Торр (QCT == ::::::Ш (Oj4j) стабилизированной частоты путем изменения давления метана, интенсивности поля в резонаторе и маrнитноrо поля дало воспро изводимость частоты этоrо лазера 1014. Основным фактором, оrраничивающим воспроизводимость частоты и точность Не Ne лазера с ТРП, является Iшадратичный эффект Доплера. Исполь 80вание тяжелых молекул охлаждения частиц, разработка методов отбора по абсолютным скоростя;\{ позволит уменьшить влияние :квадратичноrо эффекта Доплера. Недавно в [58] было сообщено о результатах прямоrо cpaBHe ния стабильностей частот Не l\е,Т[азероВ, независимо стабили Р (2) Е зированных по '2 И ЛИНИЯ1 ПО1'лощения метаиа. В результа те была получена воспроизводи:\юсть частоты этих лазеров 3.1013. Абсолютное значение разности частот p2) и Е.:t;1НИЙ по rлощеНIIЯ метана IIЗIерено с высокой точностью: (o)F(2) Шт<; ==' 3 032 571 670::f= 30 rJ. 2 Достижение высон:ой стабильности частоты лазеров в области 3,39 МЮ\1 открывает широкие ВОЗl\Iоашости для создания CTaHдap тов частоты в друrих диапазонах волн. В [.59] сообщается о созда нии С02лазера с шириной линии 1 rц, полученной путем частот нофазовой привязки ero частоты к частоте Не Nелазера. Достижения в области создания лазеров с высокой стаБИJrьно стью частоты около 10141015 позволяют ВЫПОЛНИ'Iь па новом уровне точные частотновременные измерения и некоторые пре цизионные физические эксперименты. С0 2 N 2 Нелазер с С02ячейхой. Для практичеСК!lХ целей большое значение имеют работы по стабилизации частоты С02ла Вера на л == 10,6 мкм. В работе [60] была сделана, по существу, первая попытка получения узко1'О резонанса нелинейноrо по1'ЛО щения в молекулярном 1'азе с помощью С0 2 N 2 Нслазера на 10,5 мкм и С02поrлощающей ячейки. Основная трудноеть заключалась в автомодуляции излучения. Ее можно избежать только при понижении давления С0 2 дО 0,1 Торр. Для увеличе Ния поrлощеня в С0 2 необходимо наrревать ячеЙI{У С0 2 дО TeM пературы 400 С. При длине поrлощающей ячейки l == 1(10 см контраст пика :мощности составляет около 2 %, ширина 1 мrц. При таких условиях достиrается воспроизводимость частоты около 1O10 , кратковременная стабильность 1010, стабильнос.ть при времени усреднения 100 с 4.1011 [61]. 11.3.5. Метод внешней нелинейнопоrлощающей ячейки. По лучение узкоrо резонанса внелинейном ПОI'лотителе, расположен НОм в резонаторе лазера, требует специальноrо выбора параметров насыщения и коэффициентов поrлощения и усиления. Во I\Iноrих случаях это практически иеосущес'I'ВИМО изза сильноrо различия параметров насыщения усиливающей и поrлощающей сред. ТО1'да МОЖно осуществить насыщение поrлощения световым полем ла;ера вне резонатора, получая либо про вал Лэмба в поле стоячей волны, либо про вал в поrлощении слабой встречной волны. При 427
использовании внешней ячейки поrлощения устраняется ВЛИЯНИе нелинейноrо поrлотителя на амплитуду и частоту rенерации ла зера и можно леrко контролировать и изменять пространственнуIO конфиrурацию cBeToBoro поля. Независимое от лазера управлеНие характерис'1ИКЮIИ поля позволяет оптимизировать амплитуду и ширину узкоrо резонанса. Возможность внешней модуляции ча СТОТЫ лазера ;:(ЛЯ поиска максимума пика позволяет исключить затяrивание частоты к вершине линии усиления. Наконец, размер внешней ячейки может быть сделан большим, чтобы обеспечить необходимую величину поrлощения. Несмотря на эти очеВИдные преимущества метода внешней нелинейнопоrлощающей ячейки, он, в противоположность задачам нелинейной спектроскопии, еЩе не получпл широкоrо распространения при стабилизации частоты. Блоксхема стабилизации по внешней ячейке в общем аналоrич на схеме, изображенной на рис. 11.5 для случая внутренней ячей ки. Отличие состоит в том, ЧТО модуляцию частоты можно осущест вить вне лазера с помощью специальноrо фазовоrо модулятора. Не Nелазер с Nеячейкой. В работе [62] для стабилиза пии относительно мощноrо (15 мВт) Не Nелазера на л == == 0,63 1\1101 применена внешняя Nеячейка с разрядом постоянно ro тока. Оптическая развязка (поляроид и л/4пластинка) служи ла для устранения влияния обратной волны на лазер и создавала волну с круrовой поляризацией в поrлощающей ячейке. Положе ние центра линии поrлощения сканировалось продольным пере менным маrнитным полем. Это позволяло осуществлять aBTO подстройку частоты лазера без модуляции ero частоты. Была дo стиrнута воспроизводимость частоты около 109, она оrраничива лась rлавным образом смещением частоты центра линии поrлоще ния при изменении тока разряда. С0 2 N 2 Нелазер с SFG и 0804ячейка.ми. В работе [64] была исследована стабилизация С02лазера на линии Р (18) поло сы 10,6 М1ОI по узкому резонансу поrлощения слабой встречной волны в SF G внешней ячейке. Большой коэффициент пorлощения в SF G на нескольких линиях С02лазера (0,51,5 CM1/Topp1) позволяет работать при давлении р порядка 103102 Торр И получать резонансы с шириной 0,31,0 мrц. Долrовременная стабильность составляла 1012 при времени усреднения 100с [64] и оrраничивалась rлавным образом затяrиванием вершины ника пропускания к максимуму выходной мощности лазера. Этот Heдo статок можно устранить, используя внешнюю модуляцию частотЫ С02лазера для настройки на вершину пика пропускания. Boc производпмость частоты С02лазера детально еще не исследована. Сделанная в работе [63] оценка сверху для столкновительноrо сдвИrа дпнии нorлощения L1 (менее 300 rц/Торр) позволяет ожи дать воспроизводимость частоты 10l1 при контроле давлениЯ р ...., 102 Торр с точностью 10 %. Следует отметить результаты по стабилизации частоты C02 лазера с использованием SF в в [65], rде была достиrнута стабиль ность частоты .) .1014 за 10 с. Однако воспроизводимость частотЫ 428 );, " '! ее прэвышала 1010 изза присутствия сверхтонкой структуры. ОбнаРУЖ8ние узких резонансов в метаноподобной молекуле 0504 в ПО:18 излучения С02лазера [66] позволяет использовать эту ылекулуy для стабилизации частоты С02лазера. Эта молекула не амеет сверхтонкой структуры, в этом случае квадратичный эф фект Доплера и эффект отдачи малы. Эти факторы обеспечили BЫ сокую стабильность и воспроизводимость частоты. О первых экс периментах подобноrо рода сообщалось в [64]. Чтобы продемон стрироnать успехи в области стабилизации частоты С02лазера с внешней 0804ячейкой, мы представим результаты, полученные в различные rоды. В [67] были получены стабильность частоты 5.1012 за 50 с и воспроизводимость 10l1. Стабилизация проводи лась на линии Р (14) 1920804' В [68] был получен узкий резонанс с шириной 30 кrц и контрастом 1 % на переходе А 2 2р (46) молеку лы 0804' Была достиrнута стабильность частоты около 1013 за 10 с. Использовался волноводный С02лазер при давлении около '200 Торр. Это обусловлено использованием резонанса линии А 2 2р (46), сдвинутой на 112 мrц по отношению к центру ли.IИИ Р(14) С0 2 . Использовалась внешняя ячейка с 0804 при давлении метана 0,51 мкТорр. В этой работе использовался С02лазер низкоrо давления, стабилизируемый по резонансу в центре линии Р(14) С0 2 . Стабильность частоты этоrо лазера была около 1013 за '& с....= 10 с. Аr+.изер с 12ячейкой. Арrоновый лазер обычно стабилизи руется по резонансам в 12' В [69] было обращено внимание на COB мещение линий излучения Аr+лазера на л == 514,5 нм со CBepXTOH кой структурой ЛИНdЙ Р(13) и Р(15) переходов (v == О, X') и (v == 43, В 3 П)) в 12712' Узкие резонансы насыщенноrо пorлощения в 12712 наблюдались в [70] с использованием Аr+лазера. Эта си стема подробно исследовалась в [71, 72]. В [72] были получены резонансы с шириной около 100 кrц, стабильность 5 .1014 при 't' == 100 с и воспроизводимость 1,5 .1012 оrраничивалась точно Стью экспозиции лазерноrо пучка ортоrонально молекулярному пучку. Недавно в [74] сообщалось о получении стабильности ча стоты Аr+лазера около 6 .1015 за время 100 с. Воспроизводимость частоты лазера была около 1013. Полученные значения стабиль ности приближают Аr+лазер к лучшим лазерным стандартам частоты. Стабилизация частоты лазера па красителе. Для получения сверхузких резонансов в видимом диапазоне методом разнесен ВЫХ оптических полей и заХваченных частиц необходимы пере СТраиваемые лазеры с узкой линией излучения и высокой стабиль Востью частоты. Представляет интерес стабилизация непрерыв Вых лазеров на красителе. В [75] была достиrнута стабильность 'Iастоты 6 .1013 за '& == 25 с с использованием компонент CBepx ТОнкой структуры линий Р (13) и Р (15) в 12 и метода молекуляр BOro пучка. В [76] сообщается об исследовании воспроизводимости 'Iастоты двух лазеров на красителе родамин 6С, стабилизирован Вых по сверхтонкой Окомпоненте линии 17 1Р (62) на л == 429
== 576 нм. Авторы той работы измерили сдвиrи частоты в заВИ('II мости от давления иода в ячейке, rлубины модуляции и интеНСIlв ности поля. Воспроизводимость частоты была 2.10l1. В [77] Об суждается возможность использования интеркомбинационных IIe реходов, таких как 1 S О ---+ 3 Р 1 В кальцИИ, для получения узких pe зонансов насыщенноrо поrлощения для стабилизации частоты Для достижения узкой линии излучения лазера на красител широко используется метод привязки частоты лазеров к оПорному эталону интерферометру на основе rетеродинированИя боковы компонент частотномодулированноrо сиrнала, проходящеrо через эталон [78]. В этом случае частота модуляции должна быть 3Ha чительно больше, чем полоса BHYTpeHHero пропускания этаЛОна Ширина линии лазера на красителе в несколько сот [ерц, ДОСТI!r путая этим методом [79], оrраничивается нестабильностью Cal\lOI'O опорноrо эталона. 11.3.6. Стабилизация частоты по конкурентным резонансаl В [80, 81] БЫЛОI предложено использовать эффект KOHKypeHЦIl встречных волн в кольцевом лазере с нелинейнопоrлощаЮIЦеЙ ячейкой для дальнейшеrо сужения резонанса мощности. НОIIКУ рентные резонансы рассмотрены выше в rл. 3. В [81, 82] было экспериментально обнаружено образование конкурентных резонансов с шириной вплоть до 30 кrц при OДHO родной ширине линии поrлощения СН 4 около 300 кrц. HOHKypeнт ные резонансы имеют высокий контраст, что делает их при влекательными для стабилизации частоты лазера. В [82, 8:-\1 была осуществлена стабилизация частоты двух незаВИСИI\1Ы:\ Не Nе/СН4лазеров (давление СН 4 р == 10 мТорр) по конкурепт ным резонансам с шириной 60 кrц и контрастом около 50 % . Была достиrнута стабильность частоты около 5 .1014 В течение 30 мин при времени усреднения 10 с. Воспроизводимость частоты Не Nе/СН4лазеров с кольцевым резонатором еще не иссле дована. Явление конкуренции возникает и в лазере с линейным резо натором при rенерации на двух аксиальных модах, симметрично расположенных относительно линии усиления (поrлощения). HOH курентные резонансы мощности изза сильной нелинейной связи мод MorYT иметь ширину меньше однородной. В работе [84] было экспериментально обнаружено 45KpaTHoe сужение KOHKypeHT Horo пика мощности в Не Nе/СН4лазере по сравнению с обыч ным: пиком мощности. В [85] были получены аналоrичные резуЛh таты для двухмодовоrо Не Nе/СН4лазера. Амплитуда резо нанса этоrо лазера превышала амплитуду аналоrичноrо OДHOM0ДO Boro лазера более чем на два порядка. Первые эксперименты по стабилизации частоты двухмодовоrо Не Nе/СН4лазера по KoH курентному резонансу выполнены в работе [86], в которой былз достиrнута долrовременная стабильность част оты 3 .1013. В этой работе отмечено, что присутствие нелинейных эффектов, спеЦI1 фичных для конкуренции мод, дополнительно влияет на ВОСПрОI13 водимость частоты на уровне 1012. Естественно, что все факторы, 430 JL сни;.кающие воспроизводимость частоты Не Nе/СН4лазера с оБЫЧНЫl резонатором, сохраняются и в этих случаях. 11.3.7. Стабилизация частоты в двухмодовом режиме. Для раз личных: практических: целей, например в интерферометрии боль II1ИХ расстояний, представляет интерес стабилизация частот reHe рации в двухмодовом режиме. Если в одном резонаторе лазера возмо;.кна одновременная rенерация на двух частотах, то, стабили 8ИРУЯ частоту излучения, можно добиться хорошей стабильности разности частот rенерацИИ. Двухчастотная rенерация может быть получена на одном доплеровски уширенном переходе. В этом слу чае обычно разность частот rенерации лежит в пределах доплеров ски уширенноrо перехода. Наиболее просто осуществляется pe жим rенерации двух частот на двух несвязанных переходах, коrда доплеровская ширина линии меньше расстояния между центрами линии переходов. Наиболее важным фактором, влияющим на CTa бильность разности частот rенерации, является аномальная дис пер сия вблизи перехода. Ero можно устранить или существенно ослабить выбором режима работы лазера. Если разность частот rенерации значительно превосходит ширину линии усиления на Rажцом переходе, то можно так подобрать длину резонатора L, чтобы частоты rенерации были расположены в центре линий каж доrо пере :oa [HI. Устойчивый режим rенерации двух симметричных аксиальных мод в Не Nелазере сметановым поrлотителем был впервые осуществлен в [88]. Расстояние по частоте между rенерируемыми аксиальными модами, полученное в этой работе, составило около 450 мrц, а область плавной перестройки rенерируемых частот бы ла порядка 100 мrц. При сканировании длины резонатора вблизи симметричноrо расположения мод в мощности rенерации возникал пик контрастностью 3 % и шириной 300 кrц. Подстраивая длину резонатора по максимуму пика мощности, можно было стабилизи ровать положение rенерируемых типов колебаний относительно центра линии и, следовательно, стабилизировать частоту излуче пия кажцоrо типа колебаний, а также из разности. При этом по лусумма частот rенерации равна частоте, соответствующей центру линии поrлощения. Положение и абсолютная частота каждоrо из двух rенерируе м:ых типов колебаний определятся расстоянием между зеркалами и разностью их продольных индексов. В случае двух лазеров (в экс периментах: по стабилизации использоваЛись два стабилизиро ванных лазера) при симметричном расположении типов колебаний в кажцом лазере расстройка по частоте между парой близкораспо Ложенных мод лазеров будет 12 === (121 122) ( 41 дп 1 42 дп 2 ) , rДе с скорость света, L 1 , L 2 оптические длины, Дп 1 , Дп 2 разности продольных: индексов rенерируемых типов колебаний двух лазеров. Измеряя оптические характеристики сиrнала 431
биений при смешивании излучения от двух лазеров на частоте [I,[l, можно судить о стабильности излучения rазовоrо лазера на Kaa\ дом rенерируемом типе колебаний. В [88] сообщается о достижении стабильности частоты на Кащ дом rенерируемом типе колебаний симметричноrо режима Поряд ка 3.1012 при времени усреднения 1 с. В [86, 89] была осуществлена стабилизация частоты и исследо вана воспроизводимость частоты двухмодовоrо Не N елазера с ортоrонально поляризованными модами. Двухмодовая rенерация осуществлялась с использованием резонатора Фабри Перо, содержащеrо две фазовые Л!4пластинки. Расстояние между co седними ортоrональными модами контролировал ось уrлом между оптическими осями пластин в диапазоне 0,2 мrц и выше. Об использовании резонансов насыщенной дисперсии (частот ные резонансы) в двухмодовом Не Nелазере с ортоrональны ми поляризациями для спектроскопии и стабилизации частоты сообщалось в [90, 91]. Первые наблюдения частотных резонансов в спектре излучения одномодовоrо лазера с метановой ячейкой и их использование для стабилизации частоты приведены в [92, 93]. Преимущество использования двухмодовой rенерации в том, что выделение частотноrо резонанса не требует дополнительноrо ла зераrетеродина. В [90] достиrнута ширина линии излучения ДBYX модовоrо Не Nелазера около 10 rц. в [94] была осуществлена стабилизация частоты лазера и измерена абсолютная частота в yc ловиях, коrда МСТС линии метана разрешена. * 11.4. Оптические часы Создание лазеров с характеристиками не хуже, чем у мазеров, позволило поставить проблему создания оптических часов, т. е. использование периода оптических колебаний высокостабильных лазеров как шкалы времени. Очевидно, что создание оптических часов целесообразно, если, по крайней мере, решаются две пробле мы: вопервых, необходимо создать лазеры, стабильность частоты которых лучше, чем у мазеров, BOBTOpЫX, частотные характерис тики лазера должны передаваться в микроволновой диапазон без потерь точности. Это позволит прямо сравнить единицу времени, секунду, с периодом оптических колебаний. Первые оптические часы схематически представлены на рис. 11.21 [95, 28]. Основным блоком схемы является BЫCOKOCT<1 бильный Не Nелазер, стабилизированный по резонансу Hacы щенноrо поrлощения в метане. Система деления частоты основана на цепи последовательно сфазированных лазеров и микроволпо вых rеператоров на 3,39; 10,6; 70 и 400 мкм И клистронов. Фазова привязка одноrо лазера к друrому обеспечивает передачу высокои стабильности частоты без потерь точности. В результате были по лучены колебания, синхронизованные с Не Nелазером на 3,39 мкм на частотах 1 и 50 мrц. Первые системы использовалис ь для прямоrо сравнения стабильностей частоты рубидиевоrо CTaH 4:! дарта и Нмазера. ПОСКОJlЬКУ стабильность частоты лазера была значительно лучше, результаты cpabheB-ИIJ. соответствуют стабиль вости частоты рубидиевоrо стандарта. Упрощение схемы деления частоты в сочетании с использова вием высокостабильных лазеров ПОЗВОJlИТ создать оптические с::: '" э. "= 88 J7б 18/,603 М,Ц 1.,=3,39 мкм '" 1--.. '" O::J 'о;: ":) ...... -а Q. с::, 1--.. "'" ":) ;]:: .е:, "" с::, ;]:: л = 70,5 I1КМ л=о,4б см Рис. 11.21. Схема оптических часов часы, которые cMorYT конкурировать с существующими CTaHдap Тами времени. Использование длины волны излучения с извест Ной абсолютной частотой как шкалы длины позволяет рассматри Вать оптический стандарт частоты Как единый эталон времени и длины. 11.5. Измерение абсолютной частоты лазеров За последние rоды был достиrнут значительный проrресс в из М:ерениях абсолютных частот лазеров в ИН и оптической областях. Использование узких резонансов обеспечивает очень точную настройку частоты лазера на центр перехода и, следовательно, Измерения абсолютных частот переходов. Среди них абсолютные Частоты вращательных переходов субмиллиметровых:лазеров, KO 433
торые были впервые измерены в [96]. К наСТОЯЩЮfУ времени И;Ще рены частоты большоrо числа переходов лазеров с оптической Ha качкой [97]. JIазеры были стабилизированы по доплеровски уширеНноii JIИНИИ, точность измерений 108. Были также измерены частоты Ла зеров на парах воды [98, 99], C02 [100] и Не Nелазеров [1011. Недавно были проведены измерения абсолютных частот в видимом диапазоне путем последовательных измерений частот Не Nелазеров на i,5 и 1,15 мкм [102, 103]. Исследовалась вторая rармоника этоrо лазера для измерения частоты электроНноrо перехода молекулярноrо йода. Существующие системы измерения т а G л и Ц а 11в' Резулыаты абсолютных изиерений чаС10Т Не NеjСН.лазера на л3,39 мкм Лазер I ЛИНИЯ I Измеренная часто I поrлощения та. кrц Поrрешность измерения, :i:кl'ц I Литератур" Не NejCH. (2) 88376 181 625 50 [101] 2 88376 181 586 10 [10;;] 88376181616 ::J [ 107] 88376 181 60З,0 3 [9;)] 88376 181 60:'1,4 1,4 [106] 88376 181 602,9 1,2 [108] Е 88373149031,2 1,2 [108] частоты СJIОЖНЫ и rромоздкИ. Особый интерес з;:(есь преДСТilВЛЯL)Т ИЗlерение частоты переход а в ближнем ИК и оптическом диапа:ю нах с наилучшей точностью. Достижения в области преобразова нпя частоты в нелинейной оптике и создания быстродействующпх детекторов с постоянной времени 1015 в сочетании с перестраивае ыыми лазераМil позволят провести простые измерения разностИ ЧilСТОТЫ в диапазоне 10 тrц. Это позволит провести абеолютные измерения частот в оптическом диапазоне и создать новые сИСте;\IЫ спектрометров на основе частотных измерений. Частота Не Nелазера, стабилизированноrо по Екомпонен те в метане, была измерена с высокой точностыo [100, 10'l108]. Результаты этих измерений сведены в табл. 11.3. К сожалению, результаты последних наиболее точных измере ний несколько различаются межцу собой. Некоторые исследова тели объясняют это наличием у перехода МСТС, по которому CTa билизируется частота. В режиме стабилизации, используемо}f в [:39], стабилизированная частота сдвинута примерно на 1,5 кrц в сторону высоких частот от центра компоненты 7 ---+ 6. Исследования, проведенные в [39], показали, что при опре деленных условиях можно достичь воепроизводимости окоЛО 1013 и выше. При сильно различающихся условиях разностЬ в положении частот может достиrать 1 кrц. Едва ли целееообразнО проводить более точные измерения частоты лазера, если не ис 434 пользовать для стабилизации частоты полностью разрешенную отдельную компоненту МСТС. В противном случае следует выб рать такие рабочие условия Не Nелазера, при которых влия 1Iие МСТС ослаблено. Оба способа применительно к линии Fi 2 } метана требуют сложноrо оборудования. Эти обстоятельства по будили провести аБСОЛЮТ1Iые измерения частоты лазера, стабили 8ированноrо по одиночной линии. Очень удобна здесь Елиния Me тана, поскольку она позволяет использовать ту же самую цеLОЧКУ, что и для измерения частоты линии F:. Исследования стабильности частоты этоrо лазера показали, что достиrается стабильность час тоты и воспроизводимость 1012. Высокая воспроизводимость час тоты вместе с простой К01lструкцией лазера способствует ero ши рокому использованию в качестве опорноrо для дальнейших из мерений абсолютных частот в ИН и оптическом диапазонах. В [28, 108] для измерения частоты использовался оптический CTaH дарт времени. Фазовая при вязка reHepaTopoB позволила провести абсолютные измерения лазернЫХ частот с точностью, которая оп ределяется точностью частоты микроволновоrо reHepaTopa. По видимому, уже в ближайшем будущем можно будет измерить оп тические частоты с поrрешностью 1012 1013.
r л а в а 12 Узпие опmичеспие резоnаnсы в эпспери.меnmа.льnой физипе Открытие различных методов получения узких оптических pe зонансов, индуцируемых лазерным излучением, создало основу нелинейной спектроскопии cBepxBblcoKoro разрешения и преци зионной спектроскопии. Сейчас это одно из наиболее фундамен тальных направлений в лазерной спектроскопии. В ряде лабора торий проведены и про водятся эксперименты по измерению фунда ментальных постоянных с помощью узких нелинейных резонансов. Узкие молекулярные резонансы позволили создать reHepaTopbI электромаrнитных колебаний с очень высокой стабильностыо частотЫ, что вместе с разработкой методов прямоrо измерения оп тической частоты привело к возможности создания единоrо ;)Ta лона времени и длины (rл. 11). Узкие нелинейные резонансы, вопервых, позволяют осуществ лять rораздо более точные измерения центральных частот допле ровски уширенных оптических спектральных линий и тем самым существенно повысить точность определения фундаментальных постоянных, связанных с такими измерениями. BOBTOpЫX, узкие и стабильные по частоте молекулярные резонансы чрезвычайно эффективны для стабилизации по ним частоты колебаний лазера. Опятьтаки, это приводит к существенному повышению точности измерений фундаментальных постоянных, требующих Bыc,OKOCTa бильных источников оптическоrо излучения. Оба таких примене ния узких нелинейных резонансов успешно развиваются в десят ках лабораторий ряда стран. Здесь мы рассмотрим несколько Ta ких экспериментов. Один эксперимент прецизионное измерение скорости света с помощью лазеров, стабилизированных по узким резонансам, друrой прецизионное измерение постоянной Рид берrа и третий высокоточное измерение частоты 18 28пе рехода простейших атомов водорода и позитрония. Некоторые из рассмотренных выше эффектов и методов OCHOBa ны на способности интенсивноrо монохроматическоrо излучения изменять заселенность уровней в узкой области скоростей или Даже вообще изменять абсолютную скорость резонансных с полеМ частиц. Возможность изменения распределения скоростей не 436 1I0вая идея в физике. Еще сто лет назад Максвелл вообразил дeMO lIа, способноrо селектировать молекулы со скоростью выше cpeд lIей тепловой. Интенсивное поле лазера представляет собой pea лизацию воображаемоrо демона Максвелла. Лазерный «демою> может быть использован в друrих областях физики, коrДа необ ходимо изменить распределение скоростей атомов и молекул в ra зе. В частности, представляется ПРИнципиально возможным созда ние узких резонансов поrлощения и испускания уизлучения в ra зе, индуцируемых лазерным излучением. Лазерные методы полу qенИЯ узких резонансов уизлучения в rазе MorYT дополнить метод получения узких резонансов, основанный на эффекте Mёcc рауэра. Это позволит, в принципе, (<перекинуть МОСТ» между y JI оптическим диапазонами электромаrнитных волн, подобно тому как лазер уже позволил «перекинуть iOСТ» и связать вместе радио и оптический диапазоны. 9 12.1. Jfзмерение скорости света Лазеры с частотой, стабилизированной по узкому молекуляр ному резонансу, явились нревосходныи источником коrерентных световых колебаний. Они позволили осуществить новое измерение скорости света, основанное на одновременном измерении длины волны и частоты cBeToBoro колебания (Таунс [1]). Для осуществле ния TaKoro эксперимента необходимо было измерить абсолютную величину cBeToBoro колебания. Основная идея абсолютноrо изме рения частоты электромаrнитных колебаний оптическоrо диапазо на состоит в умножении частоты излучения СВЧ reHepaTopoB вплоть до частот излучения лазеров. Для реализации ее необхо димо иметь набор стабилизированных по частоте лазеров непре pblBHoro действия субмиллиметровой и ИК областей спектра и, rлавное, иметь нелинейные элементы, безынерционные вплоть дО ИК диапазона. Первые опыты по смещению лазерноrо излучения и rармоник клистрона были осуществлены с помощью обычных кремниевых точечных контактов, которые ранее широко использовались для rенерации rармоник су6миллиметровоrо диапазона [2]. В этих Опытах выход лазера и излучение Ю'IИстроНа подавались одповре менно на диод. Сильное излучение лазера можно было рассматри Вать как опорный reHepaTop при rетеродинном детентировании слабоrо сиrнала высоких rармоник излучения клистрона. Таким методом были измерены частоты лаяеров на молекуле HCN (337 11 311 мкм [2]), DCN (194 и 190 мкм [3]). В последнем случае часто та лазера сравнивалась с 22й и 23й rармониками клистрона, действующеrо на частоте 70 rrц. Смешивая частоту НСNлазера (337 мкм) и D20лазера (84 мкм), удалось расширить область из Мерений частоты до 3.1012 rц [4], но дальнейшее продвижение с кремниевым смесителем было невозможно изза ero инерцион Uости, определяемой временем жизни носителей тока. 437
в работе [5] была высказана идея использования «сильной» OII тической нелинейнос'l'И в точечном контакте р пперехода TYII нельноrо диода, который должен быть безынерционным вплоть До оптических частот. Последующее развитие нелинейных Сl\IеСИТе лей пошло именно по пути использования туннельноrо эффеКта, но не в р ппереходе, а контакте двух металлов. Радикальные улучшения точечноrо KOHTaKTHoro диода, Позво JIИвшие использовать их вплоть до оптическоrо диапазона, БЬ!.'IЦ выполнены в Массачусетском технолоrическом институте Джава ном и в Национальном бюро стандартов США в Боулдере Ивенсо ном. В отличие от первых конструкций кремний был заменен Me таллом и нелинейность возникала в точке механическоrо КОНТЮ,та металлической (вольфрам) тонкой проволочки диаметром оКоло 1 2 мкм и длиной несколько миллиметров с металлической по верхностью (никель). Контактный диод помещался вне волново да, и излучение смешиваемых лазеров прямо фокусировал ось на проволочку вблизи контакта. Разность частот rармоник смеIПИ ваемых сиrналов, лежащая в области СВЧ, реrистрировалась пу тем rетеродирования с близким по частоте СВ Ч сиrналом от клист рона с помощью металлическоrо KOHTaKTHoro диода, называемоrо иноrда диодом (<кошачий ус». Была доказана безынерционность TaKoro диода вплоть до частот в области 5 I\ШМ [6, 7]. Оптимизировав условия работы «кошачьеrо уса» как антенны для инфракрасных колебаний [8], Ивенсон с сотрудниками изме рили последовательно абсолютные частоты непрерывных лазеров на Н 2 О (78 и 28 мкм [9]), С0 2 (Р (18)' и Р (20)линии полосы 10,6 мкм [10]) и Не Nелазера на 3,39 мкм [11, 13]. Это Ha правление исследований рассмотрено в обзоре [12] (см. таЮI,е rл. 11). Независимое измерение длины волны Не Nе/СН4лазера путем интерферометрическоrо сравнения с длиной волны спект ральной линии международноrо 86Кrстандарта длины дало зна чение л (СДJ) === 3, 392231 376(13) мкм [141. Это позволило полу чить новое значение скорости света [15]: с === 2997924574 (1,1) м/с с точностью бс/с === -=1::: 4.109. Позже в нескольких лабораториях были измерены частО1 ы и длины волн излучения на одной из ли ний С02лазера, стабилУ.зированноrо по С02поrлощающей ячей ке. Были получены близкие величины скорости света с == === 299792459 (0,8) м/с с точностью бс/с === ::f::3.109 [16, 17] и с == 299792488 (2,2) м/с [18]. Основная поrрешность в измерении скорости света таким Me тодом связана с поrрешностью измерения длины волны. На 5й Сессии Rонсультативноrо комитета по определению метра (CCDM) в 1973 r. [19] результаты измерений длины волны л (СН 4 ) И CKO рости света с в лаборатории Национальноrо бюро стандартов США (Боулдер) [14], Международном бюро мер и весов (Париж) [20], Национальном исследовательском Совете Канады (Оттава) [21] и Национальном бюро стандартов США (rайтерсбурr) [22] были сравнены, и на основе этоrо сравнения были рекомендованы сле 438 дующие значения для длины волны на 3,39 мкм перехода метана: л [СН 4 , Fi 2 ), Р (7), полоса vзl === 3, 392 231 40.106 м. умно;.кение этой рекомендованной Д:IИНЫ волны метана на изме ренное значение частоты дает значение скорости света с === 299792458 м/с (бс/с == + 4.109). Это значение рекомендовано МеждународныМ бюро мер и весов [23] 11 соr.lасуется с рекомендованным прежним значением скорости света с == 299 792 500 ( + 100) м/с, но в 100 раз точнее ero. Все доследующие измерения подтверждали приемлемость этоrо зна чения для скорости света. Это УI\репило широко распростра венное мнение, что проrресс в области квантовыХ стандартов час тоты оптическоrО диапазона должен привести к существенному повышению точности измерения ряда физических величин и фун даментальных постоянных. Более Toro, УС!Iешное измерение час тоты наиболее стабильноrо по частоте источника оптическоrо из лучения, каким является Не Nе/СН4лазер, показало прин ципиальную возможность создания е;:J;иноrо эталона длины и Bpe мени. В 1982 r. rенеральная конференция мер и вееов дала новое определение метра через скорость света: «Метр является длиной пути, который проходит свет за интервал времени 1/299 792458 секунды» [24]. Дальнейшие значительные УСИ:IИЯ были направлены на про ДВИ:f\ение техники абсолютноrо измерения частоты в видимую область. В этом направлении оеуществлены успешные экспери менты, в которых две близкие по частоте линии излучения видимо 'ro диапазона смешивались в широкополосных С!lIeсителях с суб миллиметровым излучением, частота KOToporo была БЛИЗI\а к раз ностной частоте ВИДИ!l!ЫХ линий: в «металл изолятор Me талл»диоде (разностная частота 2,5 тrц смешивалась с излуче пию! 119 мкм лазера) [251; в широкополосном точечном диоде Шоттки (разностная частота составляла 0,9 тrц) [25]. М1Лая инер Ционность точечных диодов позволила использовать их для аб оСолютноrо измерения частот видимых переходов в йоде (576 нм или 520 тrц) [27, 28], в неоне ((J33 нм или 473 тrц) [29] и для блюкнеrо ИR перехода в неоне (1,15 мкм или 260 тrц) [27]. Из Мерения были выполнены относительно частоты Не Nе/СНсла 'зера на 3,39 мкм с точностыо 1,6 .1010. Таким образом, теперь Illкала частоты и длин волн связаны друr е друrо:\! с точностыо ДО 2 частей от 1010, включая видимый диапазон. Это является значи тельным достижением квантовой лазерной метролоrии за послед ние rоды (см. также rл. 11). Теперь предетоит, вопервых, pac Пространить эти измерения в более коротковолновую область до 243 нм, что позволит измерить частоту перехода 18 ---+ 28 атома Водорода, и, BOBTOpЫX, значительно уввличить точность абсолют Iloro измерения частоты. 439
s 12.2. Прецизионная спектроскопия переходов атома водорода Методы нелинейной спектроскопии без доплеровскоrо УШИРе ния дают возможность определять частоты переходов и СТРУКТУру спектральных линий уже сейчас с точностью на несколько поряд ков выше, чем это было возможно до сих пор. Естественным объеI{ том таких прецизионных измерений является атом ВОДОРОДа, спектроскопия KOToporo в значительной мере способствовала Раз витию квантовой механики и квантовой электродинамики (сдвиr Лэмба [30]). Высокоточное измерение частот переходов атома BO дорода позволяет определять значения фундаментальных физи ческих констант, в частности постоянной Ридберrа, и проверять rраницы применимости квантовой электродинамики (l\ЭД) со все возрастающей точностью. Уровни энерrии атома водорода MorYT быть представлены в виде [31] Е (п, J, L) == E D (п, J) + E R (п) + EN (п, L) + + E L (п, 1, L), (12.1) rде E D энерrия, предсказываемая уравнением Дирака с по стоянной Ридберrа, использующей приведенную массу; E R дополнительная поправка изза ядерной отдачи, предсказываемая уравнением Брейта для релятивистской двухчастичной системы; EN поправка изза размера и структуры ядра; E L сумма нескольких членов, описывающих l\ЭДпоправки. Известная формула Бора описывает зависимость уровней энерrии только от rлавноrо KBaHToBoro числа п: Е Б (п) == fte4/2n2n2, (12.2) rде ft == тМ/(т + М) т (1 т/М) приведенная масса, HeMHoro отличающаяся от массы электрона т изза конечной Mac сы ядра. Для ионизации атома водорода, т. е. для отрыва электро на от ядра, атом должен иметь внутреннюю энерrию, превышаю щую :энерrию связи электрона с ядром: I Е (п ==oo) Е (1) 1== fte 4 /2n 2 . (12.3) Величина, близкая к ней с точностью до замены ft на т, называет ся ридберrовской еДиницей энерrии или постоянной Ридберrа, связанной с фундаментальными постоянными следующим COOT ношением: Roo == те 4 /2п2. (12.4) Для наrлядности на рис. 12.1 приведены энерrии нижних УРОВе ней атома водорода в приближениях Бора, Дирака и l\ЭД. Имеется и реализовано несколько схем прецизионноrо измере ния частот переходов атома водорода, которые, соrласно (12.2) (12.4), связаны с постоянной Ридберrа и СДвиrом Лэмба уровней энерrии. Все их можно подразделить на три типа. Малые расщеп 440 I ления уровней энерrии, типа расщепления уровней энерrии 281/2 :и 2P'/. (1058 мrц), можно измерить методами радиоспектроскопии [30], которые нечувствительны к доплерэффекту. С помощью ла зеров видимоrо диапазона и метода насыщения поrлощения можно осуществить точное измерение частот переходов серии Бальмера. И, наконец, с помощью уф лазеров и метода двухфотонноrо поrло щения можно осуществить точные измерения частот запрещенных переходов 18 ---+ п8, nD. 12.2.1. Насыщение поrлощения серии Бальмера. Постоянная Ридберrа. В видимом диапазоне для измерений наиболее удобна красная линия Бальмера Н а. Однако ее доплеровское уширение 4 б ор .д,uдa ка.д, 3 2Н;З (-:86,0 нн) c L(X' (121,5 нм) :" F 7/2 ?-41J F ii /2. ,-4 Р, 1J 3/2 I \'481/2 '4Р'/2 /2Р з /2. _-281/2. " 2Р , / 2 1 . l 182S - t .д.tJ,I/ХфотОj{"fii . ! лерехс. 18 I С!J(}и с I Л.т!;"а 1 I .t1S,/2. --:f,l а L о' rL1Y ! 1{; aдue ЛЭ/'1/. ' ><1/4 t s о 5 Paccтpot)KO частоты лазера. r/'u, tJ Рис. 12.1. УпрощеlIlIая диаrрамма уровней энерrии и переходов aToa BOДO рода. В увелиqеНIIОМ масштабе показаlIЫ поправки Дирака дЛЯ ТОIIКОИ CTPYК туры И КЭДпоправки для п == 1, 2 и 4. ВIIИЗУ показаlIа тонкая структура линии Н и относиrслыIеe положение 18 ...... 28резонанса, lIа основе которых i3 определяется велиqИlIа сдвиrа Лэмба для УРОВIIЯ 18 [40] составляет почти 6000 мrц, и оно скрывает наиболее важные дe тали тонкой структуры Линии. Хотя мноrие детали тонкой CTPYK туры линии Н а выяснены методами радио спектроскопии и спектро скопии пересечения уровней, именно недостаточная точность ее измерения оrраничивает точность измерения постоянной Ридбер ra. Напомним, что точность измерения постоянной Ридберrа без Использования узких неЛинейных резонансов составляет около +0 01 CM1: Roo == 109 737,307 + 0,007 CM1 [32], т. е. относитель ная' точность равна + 107. Первый эксперимент по измерению постоянной Ридберrа, в oc Нове KOToporo лежит точное нахождение центра линии определен ной компоненты На при насыщении поrлощения излучением им ПуЛьсноrо лазера на красителе с перестраиваемой частотой, был Осуществлен в Стэнфордском университете [33, 34]. В этом экспе Рименте, конечно, измерял ась тонкая структура линии На И оп 441
тически наблюдался сдвиr Лэмба. На рис. 12.2а показана ДИаr рамма для уровней перехода п == 2 п == 3, включая TOHKyIo структуру и сдвиr JIэмба. С помощью простой rазоразрядной труб ки Вуда при комнатной температуре в работе [33] методом Hacы щения поrлощения были разрешены компоненты тонкой и CBepx тонкой структуры. При доплеровской ширине линии 6000 MI'IJ (рис. 12.26) резонансы насыщения поrлощения во встречной CJla' бой волне (S 2.6 и 3.2) имели ширину 25 мrц. Наблюда(' мый таким методом спектр насыщения поrлощения показан На рис. 12.2в. В эксперименте с импульсным лазером можно наблюдать Hacы щение поrлощения в послесвечении импульсноrо разряда и тающ п=,{ 2 П 5 / 2 Д, оплеро tJс,'<ШL 2 KOfiтljP 2П:S/2 300 К p",,/ 2 <....;, L fi SI/2 1 Pf/2 r [iiL flЕЛl/неuныu спекП7Р 1 д 2 Р.3 / , 2,.. <:, 1/2 2 Р,/2 I )l d'.-"Irц а I I Лзмr506СКUfj cilfJuc; "=2{ Рис. 12.2. Первый эксперимент по спектроскопии насыщения поrлощепия линии Бальмера На: а уровни энерrий с учетом теоретической тонкоЙ структуры; б линейныЙ спектр и полсжение компонент тонкой CTPYRTYJ1bJ; в спектр насыщения поrлсщения [33] образом минимизировать штарковские сдвиrи и уширение наблю даемоrо перехода. При условиях, обеспечивающих максимальное разрешение (малая ширина спектра лазерноrо импульса и малыЙ уrол между интенсивным и встречным пробным лучами), Ханч и др. смоrли измерить с точностью до 1 мrц сверхтонкое расщеп ление (177 мrц) состояния 2281/2 в спектральной компоненте 32Р3/2 ---+ 2281/2ЛИНИИ Бальмера На [33, 34]. Измерения длины волны спектрально разрешенных компонент 2Р з/2 ---+ 3D 5/2 nозво лили более точно определить постоянную Ридберrа. Для тОЧНОIО измерения длины волны перехода использовался Не Ne/I Лазер. Полученное новое значение постоянной Ридберrа ROQ === == 109737,3143 (10) CM1 имеет неопределенность 108, т. е. при: мерно на порядок точнее результатов предыдущих измерениЙ. Несколько лет спустя rруппа исследователей в Стэнфорде 442 заново определила значение постоянной Ридберrа: Roo == ::::== 109737,314 76(32) CM1 [35]. В этом эксперименте измерялась длина волны компоненты 281/2 ---+ 3Р 1/2 методом поляризационной спектроскопии насыщения (S 3.3) в rелийводороДНОЙ разрядной трубке с помощью непрерывноrо лазера на красителе. Длина волны определялась по опорной линии В XR(73) 55 127 J 2' В pe зультате точность измерения Roo была увеличена в три раза [35]. Следующее более точное измерение постоянной Ридберrа Me тодом насыщения поrлощения было выполнено в Национальной физической лаборатории в Анrлии [36]. Постоянная Ридберrа была получена из измерений длин волн компонент 22Р3/2---+ 3 2 D 5/2 , 2281/2 ---+ 32Р3/2 И 22Р1/2 ---+ 32D3/2 линии На с разрешени еМ 1 мrц. В этой работе постоянная Ридберrа была найдена paB ной R == 109737,31513 (85) CMl, что примерно на 4.109 больше значения, полученноrо в [35]. Для дальнейшеrо повышения точности измерений, а также измерения сдвиrа JIэмба более при rоден переход 18 ---+ 28, для спектроскопии KOToporo наиболее адекватен метод двухфотонной спектроскопии без доплеровскоrо уширеНИ'I. . 12.2.2. Двухфотонная спектроскопия перехода 18 > 28. Сдвиr Лэмба. Состояние 28 атома водорода метастабильно, так как pac пад ero возможен только за счет двухфотонноrо перехода. Время жизни ero составляет 1/7 с, и, следовательно, естественная ширина запрещенноrо в одно фотонном приближении 18 ---+ 28перехода ДVест == у/2л == 1,3 rц. При частоте 18 ---+ 28перехода Vo == 2,5 х Х 1015 rц, t':.VecT/Vo == 2 .1015. Поэтому переход 18 ---+ 28 идеально подходит для двухфотонной спектроскопии без доплеровскоrо уши рения с потенциально очень высоким спектральным разрешением. Для ero осуществления необходимо иметь лазерный источник на длине волны 243 нм (длина волны La 121,568 нм), что при COB ременном уровне лазерной техники представляется пока ДOCTa точно сложным. Тем не менее за последние rоды большие усилия были предприняты именно в этом направлении, так как это обе щает дать наиболее точные значения частот перехода атома BOДO рода. Нроме Toro, таким методом можно определить величину СДвиrа Лэмба для уровня 18, который максимален именно для Состояния п == 1 (сдвиr Лэмба пропорционалеп 1/п 3 ). Формула Бора (12.2) для уровней энерrии атома водорода дает возможность определить сдвиr Лэмба для уровня 18 путем преци зиопноrо сравнения длины волны линии НВ серии Бальмера с 1/4 Длиной воЛны La [37]. Если формула Бора точна, то эти величины Должны точно совпадать и должны быть равны 3/16 энерrии Рид берrа. В действительности они различаются на малую величину Изза сдвиrа Лэмба OCHOBHoro состояния, а также малых l\ЭД по правок и поправок изза сверхтою{ой структуры возбужденных Состояний. Поэтому точное измерение этих двух частот позволяет Определить сдвиr Лэмба 18состояния. Вероятность двухфотонноrо пorлощения на переходе 18---+ 28 водорода может быть оценена на основе соотношений, при 443
веденных в rл. 4. Поскольку нет близких почти резонансных YPOB ней, то для достижения заметной вероятности требуется OTHOCII тельно высокая интенсивность уф излучения на 243 нм. Вероят ность двухфотонноrо возбуждения непрерывным излучением Bьr числялась в ряде работ [38, 39]. Сечение двухфотонноrо поrЛОЩе ния, соrласно [38], О'А Z 2,75.10li gI Ссм2], (12.5) l"де 1 [Вт/см 2 ] интенсивность света, g [сч обратная ШИРИНа перехода. Естественная ширина у/2л== 1,3 rц недостижима в сеrод няшних экспериментах. В более просто реализуемом случае воз буждения импульсом с длительностью Т, коrда ширина переХода L1(O == л/Т определяется длительностью Т, вероятность двухфотон Horo возбуждения атома водорода для прямоуrольноrо ИМПУЛьса равна [40] WO' 1 4sin2[(2OOOOo)T/2] ( 1 2.6) А поо 2g (200 (00)2 , rде (00 == (о (18 ---+ 28). В точном резонансе вероятность переХода, очевидно, на величину T/2g меньше по сравнению со случаем воз буждения непрерывным излучением. Например, при длительности импульса Т == 7 нс И интенсивности 1 == 2.106 Вт/см 2 вероятность двухфотонноrо возбуждения атома W == 2.1 оз, т. е. до ста точна для экспериментальноrо наблюдения. Первые наблюдения узких резонансов двухфотонноrо поr.тrо щения на переходе 18 ---+ 28 атомов водорода и дейтерия были выполнены в [37, 41]. Эти эксперименты дали ценную спектроCI;О пическую информацию о лэмбовском сдвиrе уровня 18 для Н и D. В первых экспериментах использовался импульсный лазер на Kpa сителе на 486 нм с шириной спектра 120 мrц и пиковой мощностью зо.sо кВт. Путем rенерации второй rармоники в кристалле фор миата лития была достиrнута мощность 0,6 кВт на 243 нм, которая обеспечивала двух фотонное возбуждение на переходе 18 ---+ 28. За счет столкновений возбужденные атомы из состояния 281/2 моrли переходить в состояние 2Рl/2, при этом испускали спонтанно излучение на La. В первых Э!{спериментах были получены резо нансы с шириной, еоставляющей Bcero 2% от доплеровской ши рины, которая при 300 1\ равна 30 rrц. Одновременное измерение спектра насыщенноrо поrлощения на линии Нр. с использованием излучения на основной частоте (486 нм) является особенностью экспериментов [37, 40, 41]. На рис. 12.3 показаны спектры Ha сыщенноrо поrлощения на линии НВ и двухфотонноrо поrлощf' ния на переходе 18 28. Сравнение чаетотпых интервалов 18 ---+ 28 и 2РЗ/2 >- 4Л5/2 (см. рис. 12.1бв) позволило Ханчу и др. оценить СДВИI' Лэмба для OCHoBHoro состояния водорода (8,20 :::!:: + 0,10 П'ц) и дейтерия (8,25 + 0,11 rrц) [411. До этих экспеРl1 ментов сдвиr Лэмба для уровня 18 дейтерия был измерен с максИ мально возможной для обычной спектроскопии точностью (7,9 :::!:: + 1,1 rrц) путем тщательных измерений абсолютной длины волны 444 (421. БО.:J.ее точные измерения были выполнены с помощью более. мощных импульсов на 243 им, полученных путем импульсноrо усиления непрерывноrо УЗКОПОЛОСНОI'О лазерноrо излучения и по следующей rенерации второй rармоники [40]. Для сдвиrа Лэмба r Частотная шкала 2348,47 мrц н f S 28 5 о )),rrU, Рис. 12.3. Спектр насыщения линии Бальмера Н fJ с теоретичеCJЮЙ тонкой структурой и одновременная запись двухфотонноrо СПeJ{тра 18....... 28перехода. Вверху даны резонансы ЮJlибровочноrо интерферометра [41] I н 1S 28 I 1, ,'58,0 168,2 fJ v)rr Ц Рис. 12.4. Двухфотонные спектры (Lафлуоресценция) без доплеровскоrо ущирения перехода 18....... 28 атома водорода и дейтерия, демонстрирующие прецизионное измерение изотопическоrо сдвиrа (40] 18состояния были получены значения 8151 + 30 мrц дЛЯ BO Дорода и 8177 + 30 мrц для дейтерия, которые хорошо соrласуют ел с теорией. В этих же экспериментах был измерен изотопический 1.... еДвиr для 18 ---+ 28перехода, раБВЫЙ 670992,3 + 6,3 мrц, что M ,
Лазер на красителе 1 F1 О 500 200 40IJ ".!, D фuьтр Ф3У а б FO fJ)), нrц Рис. 12.5. Двухфотонная спектроскопия перехода 18 28 атома водорода с помощью непрерывноrо излучения, обеспеqивающеrо разрешение 8 MfJ\: а упрощенная схема эксперимента; б запись двухфотонноrо спектра, в котором хорошо видно сверхтонкое расщепление 18состояния [43] на нсклько порядков точнее, чем в экспериментах методами линеинои спектроскопии. Для иллюстрации на рис. 12.4 показаны записи спектров двухфотонноrо пorлощения перехода 18 2S водорода и дейтерия, демонстрирующие высокое спектральное рарешение эксперимента (доплеровская ширина La при KOMHaT нои температуре равна 40 rrц). в этом эксперименте было полу чено первое экспериментальное подтверждение вклада эффекта релятивистской ядерной отдачи . т а е! E R == тc2 М 8п е! (12.7) в энерrию уровней атома водорода (E R == 23,81 мrц дЛЯ 1S уровня водорода). Еще большая, рекордная для сеrодняшнеrо дня, точность была достиrнута в экспериментах, выполненных исследователями )\ВУХ ;rрупп в США [43,44] и Анrлии [4.5, 461. В этих экспериментах ис пользовался источник узкополосноrо непрерывноrо излучениЯ {46 па 243 нм с мощностыo до нескольких милливатт. Специальные меры были приняты ,J;ЛЯ получения атомов водорода в условиях МИНl1 м:альноrо возмущения уровней в разрядной трубке. Точные ИЗ;llе " рения длины волны лазерноrо излучения были выполнены с по м:ощью реперных линий поrлощения молекулы 130Те 2 , имеющей очень боrатый спектр в rолубой области, длины волн которых с точ ностью 4 .1O10 были измерены в работе [471. Упрощенная схема эксперимента [43] приведена на рис. 12.5а. Интенсивное УФ ИЗ.'lу чение получалось суммированием излучения двух непрерывных т а б л и ц а 12.1. Спектральные измерения постоянной Ридберrа R", C:\'Il Метод I Литература 109737,307:1:0,00'1 109737,3143:1:0,0010 109737,31504:1:0,00032 109 737,315 13:1:0,00085 109737,31492:1:0,00021 109737,315735:1:0,000035 109737,31573:1:0,00003 109 737,315 709:1:0,OOO1B Линейная СПeI\ТрОСRОПИЯ Насыщение поrлощения, На Поляризационная спектроскопия насыщения, Н а Насыщение поrлощения, На Двухфотонная спектроскопия 18..... 28перехода Двухфотонная спектроскопия 18 ..... 28перехода Насыщение поrлощения, H Двухфотонная спектроскопия 28 ..... lОDп ерехода [32] [33, 34] [35] [36] [44] [46] [54] [48] лазеров на 351 нм (Аr+лазер) и 790 нм (лазер на красителе) в He линейном кристалле. Для повышения мощности водородная ячейка была помещена внутрь резонатора. Возбужденные атомы 28 1 /'.!: реrистрировались по индуцируемой столкновениями передаче- возбуждения 281/2 ---+ 2Рl/2 И последующей Lафлуоресценции. Представление о разрешающей способности эксперимента дает приведенная на рис. 12.56 запись спектра двухфотонноrо поrло щения 18 ---+ 28, на которой хорошо разрешено сверхтонкое pac щепление OCHoBHoro состояния. Ширина цвухфотонноrо резонанса СОСтавляла Bcero 8 мrц, причем столкновения при 0,2 Торр давали уширение 2 Мfц, ширина линии лазерноrо излучения равна таЮI\е 2 мrц, но основной вклад в уширение дает конечное время про лета атомов водорода через тонкую перетяжку лазерноrо луча. В табл. 12.1 суммированы результаты нескольких экспериментов по измерению постоянной Ридберrа методами линейной и нели нейной спектроскопии, наrлядно демонстрирующие радикальное Повышение точности измерений (в 200 раз) методами лазерНОЙ спек ТрОСRОПИИ без доплеровскоrо уширения. Измерения постоянной Ридберrа прямо связаны с измерением СДВиrа Лэмба уровня 18 атома водорода, поскольку результаты Измерений энерrии 18 ---+ 28перехода MorYT быть интерпретиро ваны двояким путем [491. Первый путь основан на точном измерении Постоянной Ридберrа и точном вычислении поправки R уровням 1,17
.энерrии в теории Дирака и поправки за счет приведенной массы Тоrда различие между экспериментом и теорией будет отражат вклад сдвиrа Лэмба для уровня 18. Такой способ реализован в Pa боте [50], rдe для сдвиrа Лэмба получена веЛИЧtlна 8173,3 (1,7) М1'ц, хорошо соrласующаяся с теоретической величиной 8 172,94 (9) Мl'ц [51]. Друrой путь основан на том, что сдвиrЛэмба довольно ТОЧно измерен для уровня 28 [52, 53], и на основе этоrо можно опредеJIИТI, -сдвиr Лэмба для уровня 18. С помощью известноrо сдвиrа Лэмба для 18состояния можно определить точное значение ПОСТОЯННой Ридберrа. В табл. 12.2 приведены измеренные оптическими методами Be личины сдвиrа Лэмба 18состояния. Эта таблица наrлядно иллю стрирует эффективность методов нелинейной спектроскопии без доплеровскоrо уширения, Ko торые позволили увеличить точность измерений со BpeMe ни первоrо эксперимента re рцберrа [42] в 103 раз. В пос- ледней строке табл. 12.2 при ведuна расчетная веЛичина сдвиrа [31], которая на по рядок точнее лучшей экспе риментальной величины. Это означает, что необходимо дальнейшее повышение раз решающей способности MeTO да двухфотонной спектроско пии. Соответствующие улучшения двухфотонной спектроскопии, основанные на использовании разнесенных полей (см. rл. 6) и Meд ленных атомов водорода «<атомный фонтаю», обсуждаются, напри мер, в [55]. В перспективе можно повышать точность измерения частоты перех:ода 18 ---+ 28 на MHoro порядков, вплоть до еС1 ественной ширины перехода и даже дальше (примерно до 1O18). Однако это потребует решения очень мноrих проблеч, поскольку точность, например, существующеrо цезиевоrо стандарта частоты оrраничена 1014. Кроме Toro, точность сравнения измеренной частоты перехода 18 ---+ 28 теоретической будет осложнена неопределенностью вычислении изза структуры протона. Особый интерес представляет точное измерение частот перехо дов атомов антиводорода, состоящеrо из антипротона и позитрония, и сравнение их с частотами для водорода. Это дало бы возможность с высокой точностью про верить фундаментальные симметрии в при роде. До недавнеrо времени эта задача представлялась совершенно нереальной. Однако недавние эксперименты по захвату антипро тонов низкой энеuрrии в ловушке Пеннинrа [56] сделали более pea .листичным такои эксперимент в будущем. т а б л и Ц а 12.2. Оптические измерения сдвиrа Лэмба 1Sсостояния водорода <lv(1S), мrц Литература 7900:1: 1100 8250:1:110 8182:1:25 8172,93:1:0,84 8173,248:1:0,081 [42] [41] [45] [46] [31] 4.'J8 (, 12.3. Прецизионная спектроскопия JIeПТОНIIЫХ атомов Более простыми квантовыми системами для прецизионноrо сравнения теории и эксперимента являются лептонные атомы: позитроний, состоящий из электрона и позитрона. и мюоний, co стоящий из эдектрона и положитеЛЬНОl'О мюона. В этих случаях ,. ]lет сложностей с учеТОI структуры ядра при квантовоэлектроди ]lамических расчетах уровней энерrии, так как лептоны являются бесструктурными точечньвIИ элементарными частицами. Конечно, оба этих экзотических атош нестабильны изза НeIl3бежной анни rиЛяции электрона и позитрона иди распада мюона. Это оrраничи вает максимально ДОСТIIFювюе спектрадьное разрешение на ro раздо БОllее низком уровне (10''109), но TeI не менее дате эта точность предстаВJIяет большой интерес для сравнения теорети чесКИХ и эксперимента.,ЬНЫХ данных, например, частоты перехода 18 ---+ 28. 12.3.1. Позитроний. До проведения первых экспеРIПlентов по лазерной спектроскопии оптических переходов позитрония были выполнены два типа СШ'l>троскопических экспериментов по ис следованию интервалов тонкой структуры Ps. Вопервых. непря MЫI методом бы.'I ИЗIерен интервал тонкой структуры 1180 ---+ 1381 В основном состоянии lIутеI сравнения экспериментальноЙ 11 Teo ретической ве.'IИЧИН тушения 31'анниrИJIЯЦИИ Ps II IarНИТНОll1 поле [571. BOBTOpЫX, прямьш шшроволновым методом были измерены интервалы тонкой СТРУпТУРЫ первоrо возБУffiдеННОI'О состояния, что позволило сравнить ;н,спериментаJIьные данные средятивист. скю1И расчетами [58]. Очевидно, что масса IIнформации о структуре энерrетических уровней и более точное сравнение эксперимента с реJIЯТИВИСТСКОИ теорией может быть по.,учено путем исследования атош Ps Me тодами лазерной спеКТРОСf\ОПИИ. Неско.1lЬКО схеми соответствующие расчеты ВОЗМОif,ностей точноrо измерения оптических переходов аТЮ1i:J Ps мето;:щми не.'Iпнейной лазерной спектроскопии без дo плеРОl:lскоrо уrпирения были представлены в 159]. На рис. 12.6 схемаТJIчески показана тонкая структура OCIlOB Horu и первоrо возБУffi;еННОl'О состояний атома 1's и указаны Bpe мена жизни со?тветствующпх уровней по отношению к 21' и 31' аНниrиляции [60, 611. Вренена жизни уровней тонкой структуры по отношению к оптичеСI>О:llУ распаду MorYT быть .,erKo получены из соответствующих ;:J,aHHblx для атома Rодорода. Время жизни уровнеЙ 2Р определяется Lссраспадом за время L (2Р) , 3,2 нс, а уровней 28 двухфотонным распадом за время L (28) 0,24 с. В работе 1591 оБСУ;I,:ались возможности ИСПО.,ЬЗ0вания как спектроскопип насыщею1Я перехода 18 ---+2Р, так и двухфотонной спектроскопии перехода 18 ---+ 28. В первом случае требуется ла зерное излученпе на 243 нм, которое находится в резонансе с одним переХО;:J,Оlll 1l8() ---+ 21Рl парапозитрония и тремя пере Ходами 1381 'o- 2 a PJ (.J '" О, 1, 2) ортопозитрония. Ширина l\cex резонансов опредеJIяется cKopocTыo Lараспада 1'/2" 50 мrц, 15 в. С. Летохов. в. П. Чеuотасв 449
а доплеровская ширина при тепловой скорости атомов Ps f'1VlJ се 700 rrц. Очевидным недостатком спектроскопии Ps методом lIa сыщения является именно очень большая доплеровская ШИРllIЦ оптических переходов леrкоrо атома, изза чеrо доля взаИМU;{еii ствующих со стоячей световой волной атомов Ps l\райне мала. По Сl\ОЛЬКУ существующие lIСТОЧНИКИ MorYT обеспечить очень ниаТ":УI() плотность атомов Ps с TeJI :юной Сl\ОрОСТЬЮ, то Прf\f';. тически реаЛИЗ0ватьтаl\ufi экспеРIПlент очень Tpy,\ Но. Ситуация rораздо бu "ее блаrоприятна дЛЯ Щ тода ;\нухфотоннои спет,; троскопии, свободноru от этоrо принципиальнurо HeAOCTaTl\a (rл. 4). Для двухфотоннuй Cl1e l\ТрОСl\ОПIШ перехо;\ов 118o218o парапо31lТрО ния и 1381 ---+23810РТОПО 3ИТРОНИ11 необходимо И3 :rучение на 486 нм. Oцe нку скорости двухФотон НОl'О поrлощения ортопо зитрона в стоячей ВО.1не дает выра;t\ение [591 П' 4,3.103IF ,: х (2(0 (00) [сч, (12.8) рРз rrl! о Рз 2;)8 [ 25 ' 37(t,!'1Об с) 20 ;) 2P2 15 27(4,0'1O4c) 23p 4- 2PI зy(з,3'1O"5c) 10 2 3 Р f 27(1,0'10 4c) 5 , 280 2, (I,O'IO8c) с::, 1\0:)" ! 300 "5 1 8( зr(1,4' 1O7 с) f 100 180 27(1,25'!O1Oc) rде 1 [Вт/с.м 2 ] интеНСJ[В ность, Ш О [c1] частота перехода 18 28, Р форма ЛИНШI двухфотоннu 1'0 поrлощения, HOpMllpO нанная на еf];ИНИЦУ в IaT": спмуме, которая ПрJ[В ;eHa н r:l. 4 (ФОРIУ:lа (4.25) для f: f'1(Oq/r ==с 200 1). ФОрlа двухфотонноrо реЗ0нанса, определяемая кнадратичным эффеl\ТОl\l Доплера, пока3<Jна на рис. 4.56 (ширина на полувысоте равна 24;-) мrц, а сдвиr резонанса равен 68 мrц). Первый ЭRспеРИilIент по двухфотонному возБУ;-l\;ениlO пеРI.'Х(Цil 1381 ---+ 2381 позитрония был выполнен н [()21. Таl\ОЙ f];ОВОЛЬНО TPY;\ ный эксперимент стал П031\ЮiI..:ен блаrодаря разработке BЫCOKOТlH тенсивных [631 импульсных [64] ИСТОЧНIшон ме;\.1.енных позитронов и ОТКРЫТИЮ испускания позитронов с тепловой энерrией с пuверХ ности мета:lЛОН [65]. Успех эксперимента, схеш lштороrо показаНiI на рис. 12.7 а, был обусловлен также ИСПОЛЬЗ0ванием ДВУХфОТОII Horo возБУiRдения и фотоионизационноrо ;J.етеl":тпроnания <1TO\lOH. Рис. 12,6. Диаrрамма уровней тонкой CTPYI\TypbI OCHoBHoro и первоrо возбужден Horo состояний и времена анниrиляции для атома лозитрония 4!jO а е е+ )ПJJ 2 3 S ' 3 ' 1: :2 POf2 , , пр 8'} 81} 51} 41} 20 о 01 ФОН , , , , I , ')о 4 2 О 4 2 11: " си,нал ФабрuПеРОСЦGнал о 2 ,1-у Рис. 1:!. 7. Схема двухФотонноrn pe30HaHCHoro возбуждения триплетноrо co стонния з позитрония п ф'отопонпзационнOl'О детектирования возбужденных aTOMO, 2 81 Ps (а) и У3ЮIII p(,;JOHaHC двухфотонноrо лоrлоrцения Ps, реrистри руемыи по сиrналу фотопnнизаЦШI при перестройке частоты лазера на 486 нм (6). Внизу даны калпбровочная ЛIIНИЯ Те 2 и резонансы интерферометра Фа брп Перо [67] Тепловые атомы Ps (сре;няя :шерrия 0,14 эВ) l'енерировались He посредственно внутри BblCOl\OBaKYY1\1HorO интерфеРЮlетра Фабри Перо, который фОрlИрОВfШ СТОЯЧУЮ волну достаточной интенсив ВОСТИ. Лазерные IШПУЛЬСЫ на 48онм (частота повторения 1050 rц) фОР1\1ировались с ПЮЮЩhlO непрерывноrо задающеrо лазера на Kpa Сителе и И1\1пу.1ЬСlюrо JIазерноrо усилитеJ1Я на красителе. Поток энерrии импул:ьса, осуществляющеrо двухфотонное нозбу;-ндение 138 1 338], бы.1 :\остаточен и для ФОТОJтонизаJ\ИИ нозбу;-тщенных атомов Ps. Соr.тrаспо класспфикации, приведенной В [66], фОТОИОНИ зационная спектроскопия осуществлялаСh по схемр двухфотонноrо pe30HaHcHoro возБУiJщения 11 однофотонной нерезонансной иони 15* 451
зации одночастотным излучением (2ш, ы). Суммарная эффективное 11, детектирования была высока, так как возБУ;'Е),снные aTO'Ы I) ионпзовалпсь н течение 1 нс, а продукты ионизацип реrИСТРИРОВiI, лись с эффективностью около 40%. На рпс. 12.76 показан реЗУ:1ЬТю у.1учшенноl'O экспеРИ;\1ента [67]. В этом экспеРlшенте БЫ:l<\ ;LO СТИ1'нута шпрпна ;(вухфотонноrо резонанса Bcero 40 ыrц, KOTOjJilil опредеЛЯ:1ась ВК.'lаДЮ1 ширины линии :rазера (15 ыrц), ЮJ<JДраТJ"I ным эффеКТО;\1 Доплера, временем про лета тепловых aT{JMoB l' через лазерныЙ луч, насыщением переходов 18 28КОЮИН'уу.\1 п т. д. ЕстеСТlJенная ширина линии двухФотонноl'O перехода 15 :.2S определяется иременем распада Ps и равна 1 мrц. ПоrреШlше'IЪ измерения частоты 1S ---+ 28 перехода равнялась 10g (1:2 MI'll), что позволило измерить сдвИI' Лэмба с IIоrрешностью до 1 %. lla конец, в ЭКСJlери;\reнте TaKoro типа lIЮ;'ЕНО измерить постояннуlO Ридберrа неЗiШIlСIПЮ от измерений, ВЫПО:lНяю,ых ;ря атома BO дорода. 12.3.2. Мюоний. Э'rот экзотический атом, являющийся связан ным состояниеы ПОЛОпитеЛЫIOrо мюона ("",+) и электрона, предстан ляет собой друrую простейшую квантовую СИСТЮlУ для провеРКII квантовой электродинамики. В этом отношении мюоний ЯlJляетсн в определенной степени промежуточны;\, случае;\1 ыежду аТОl\1ЮI водорода и атомом позитрон:ия. При I\ЭДрасчетах дЛЯ МЮОНШI отсутствует проблема адронной CTPYhTypbl ядра, существенная для водорода, :и трудности релятивистскоrо расчета, xapaKTepHЬ]( для позитрония. Первые измерения частоты перехода 18 28 дЛЯ ;\1ЮОНИЯ БЫ:Н1 выполнены неданно Чу е сотрудниками [68]. Естественная ШИрlIна этоrо переХОД<l, определяемая временем ;'ЮIЗНI1 ;\,юона (2,2.106). равна 72 кrц. Это дает возможность прецизионноrо IIз;\,ерения C),BJI ra Лэмба для перехода 18 ---+ 28, которое примерно в 8 раз БО.;lЫllС сдвиrа Лэыба в расщеплении 28 '21), измеренноrо недавно с точностью несколько процентов [(j9]. Тепловые атомы l\1ЮО ния бьши получены при бомбардировr..:е мишенп Si0 2 МЮОЕЮШ. Двухфотонqое возбуждение перехода 18 ---+ 28 осуществлялось ИМПУЛЬСНЫ;\1 лазерным излучением на '244 нм, "lОщность KOTOpOl'O позволяла насытить двухфотонный переход. Реrпстрация воз(jУil; денных в 28состояние атомов мюония осущеСТВЛЯ.1ась, как и в CIY чае позитрония, путем последующей фотоионизаЦИJl на перехо;(с в КОНТИНУУ;\l и детектировании высвоБОif..:;(енных ",юонов. Частот,! перехода, как и в экспериментах с позптроние1, НЗJvlерялаСJ, ПО калибровочной линии поrлощения 13ОТе 2 вБJIИ3И 488 нм [70J. Ha блюдавшаяся в эксперименте ширина двухфотонноrо резонанса равнялась 80 мrц. Она складывалась нз ширины излучения .la зера (30 мrц), высокочастотноrо сдвиrа Штарка (1O20 Мl'ц), уширения из высокой скорости ионизацип (14 ыrц), УШИрl'пин изза насыщения двухфотонноrо переХО{а (50 l\1rц) и, JIaKOIН'I(, остаточноrо доплеровскоrо уширения первоrо порядка (мене(> 5 мrц). Точность измерения частоты 18 ---+ 28перехо;(а СОСТal!JIЯ.'Jа 2 .108 и была оrраничена статистичеСЮП1 разf)росоч. Измереннан 452 1 частота перехода 18 (F == 1) 28 (F == 1) находится. в хорошем соrласии с .кЭДlJычис.1ения1И. Более точное сравнение теории с ЭIспериментом MOfliНO будет сде:Iать в будущем за счет увеличения точности эксперимента, RотС!рая в принципе может быть пОвышена ПРИlерно на три порядка, т. е. до величины 2 .101l. Успех описанных экспериментов с экзотическими. :атомами, которые дают возможность довольно точной про верки квантовой электродинамики, основан на сочетании двух мощных :методов ла зерной спектроскопии: двухфотонной спектроскопии без.доплеров cKoro уширения и фотоионизационной спектроскопии,обеспечи вающей чувствительность на уровне одиночных частиц. 12.4. Наблюдение эффектов теории относительно('ти Чрезвычайная узость и стабильность нелинейных сц:ектраль ]lЫХ резонансов и излучения лазеров, стабилизированноrо по час тоте с их помощью, позволяет наблюдать в лабораторных условиях релятивистские эффекты снедостижимой друrИМII 1етодами точ ностью. За последние rоды чувствительность таких измерений Ha столько возросла, что бы.'1И выполнены наиболее точные про верки соотношений специальной теории относитеЛЬНОСТiI. .кратко pac смотрим их. 12.4.1. Релятивистский эффект Доплера. В соответствии со специальной теорией относительности вследствиерелятивистскоrо замедления времени частота излучения ИJIИ ПОl'лощения движущей ся частицы испытывает дополнительное <<красное» С"lещение, за висящее от абсолютной скорости. Частота излучения (о) в лаборатор ной системе координат дается известны,,! выражением w == (00 [1 (и/c)2]1/2(1 и)c)1, (12.9) rде (00 частота излучения неподвижной молекулы, v модуль скорости молекулы, и. проекция скорости на направление наб людения. При поперечном наблюдении (и= == о) замедление Bpe мени приводит к поперечному (квадратичному) эффекту Доплера. Впервые поперечный доплеровский сдвиr наблюдался в 1938 r. в спектральном эксперименте [71J, в котором измерялась разность длин волн флуоресценции 30 кэВ пучка ионов Н; в попутном и встречном направлениях. Точность измерения составля.тIa 3 %. в образование узкоrо резонанса в центре доплеровской линии таКже дают вклад частицы с I и , 1< v. Поэтому под величиной V z в (12.9) надо подразумевать поперечную аБСОJIЮТНУЮ (радиаль вую) скорость молеку.'l и/., распределение которой определяется выражением 2и ( и2 \ f (1',.) == и;' ехр .. и: ) . Среднее значение <<красноrо» сдвиrа узкоrо резонанса ( и ) 2 Ша kr, т L1'I) с --т == Мс Э шо, (12.10) тоrда (12.11) 453
rде k Б постоянная Больцмана, М масса частицы, а ycpeДHe ние по v r проводится С распределением f (V r ), определяемым co отношением (12.10). Заметим, что в некоторых работах (см., Ha пример, [72]) не учитывается уменьшение модуля скорости молекул 1.7, участвующих в образовании узкоrо резонанса в центре линии, и приводится ошибочное выражение для сдвиrа L1(O, отличающееся от (12.11) дополнительным множителем 3/2. Для узкоrо резонанса в СН 4 «красный» сдвиr провала Лэмба должен иметь величину 0,52 rц/rрад. Наблюдение TaKoro СДВИrа требует относительной точности настройКИ на центр провала по рядка 1013. Существенный проrресс, достиrнутый в области CTa билизации частоты лазера по узким молекулярным резонансам, позволил осуществить подобный эксперимент [73]. В этой работе наблюдался температурный сдвиr центра лэмбовскоrо провала в СН 4 при наrревании поrлощающей ячейки одноrо из двух стаби лизированных лазеров, сдвиr измерялся путем наблюдения часто ты биений лазеров. Точность измерения среднеrо значения частоты биений составляла несколько rерц. В пределах ошибки эксперимен та наблюдаемая зависимость является в соrласии с (12.11) линей ной с наклоном 0,5 :::i= 0,05 rц/rрад. Снайдер и Холл выполнили [741 более точную эксперимен тальную проверку релятивистскоrо доплерэффекта, описываемоrо формулой (12.9). Их эксперимент был основан на измерении за висимости частоты KBaHToBoro перехода между двумя уровнями быстрых атомов Ne от их скорости при cTporo поперечном наблю дении. Прова.1 Лэмба в стоячей волне наблюдался по флуорес ценции возбужденных ато.\1ОВ и с ero помощью точно измерялась центральная частота перехода (rл. 3, s 3.4). Пучок метастабиль ных (185) атомов Ne был получен путем перезарядки пучка ионов Ne+ с энерrией 50 кэВ в ячейке с парами натрия. Лазерный луч с дифракционной расходимостью частотностабилизированноrо лазера на красителе возбуждал в стоячей волне переход 185 > 2Р2 на 588 нм. Нелинейный резонанс флуоресценции наблюдался на переходе 2Р2 > 182 на 660 нм. Стоячая волна была направлена cTporo перпендикулярно пучку атомов Ne, чтобы устранить линейный доплерэффект. Таким путем был по лучен резонанс без доплеровскоrо уширения с естественной ши риной (около 10 мrц). в то же время «красный» сдвиr частоты He линейноrо резонанса составлял L1(O 1368 мrц, демонстрируя сокращение времени для быстрых атомов Ne с кинетической энер rией 50 кэВ. Чтобы достиrнуть в эксперименте достаточно высокой точности измерения сдвиrа L1(O, частота лазера на красителе была стабилизирована по резонанс у пропускания интерферометра Фаб ри Перо, который в свою очередь был стабилизирован по изу чению Не Nе/СН4лазера. На рис. 12.8 приведены экспериментальные данные по «Kpac ному» сдвиrу частоты в зависимости от энерrии или 'скорости aTO мов Ne. Данные сопоставлены с формулой (о == (00 (1 2)!, + (00 J/13a, (12.12) 454 rде == и/с == (2еи/Мс 2 У;2, U ускоряющий ионы потенциал, (00 частота перехода для неподвижноrо атома, а расходи мость беrущих волн, образующих стоячую волну, которая дает остаточный линейный доплеровский сдвиr. Наилучшее соrласие между (12.12) и экспериментальными результатами получено при у == 0,502 + 0,003 и а == (2,5 =i= 10) .106 рад. Таким образом, точность измерения параметра у составляет 0,5%, что сравнимо с лучшим преДЫДУЩЮI экспериментом [75]. В последующем эксперименте [76] точность ИЗ.\lерения реля тивистскоrо сдвиrа частоты была увеличена еще на два порядка. и,хэВ v, 10'3 jЗ 10 30 20 1,0 о 100 С u,зв О о 700 О 0,2 0,4 "i 1;0 I I I 10,5 I f j 1 0,6 0,8 ))) (!r-f Рис. 12.8. Измерение реЛЯТIlВИСТСRоrо эффеь:та Доплера. Сплошная ШШИН является результатом подrонь:п формулы (12.12) по восыш энспериментальным ТОЧRам. Остаточное расхождение ЛОRазано на расширенной шнале ВНН;)У [74] Особенностью этоrо эксперимента был о использование двух фотон Horo перехода в пучке ускоренных до энерrии 120 кэВ атомов Ne. Частота непрерывноrо лазера на кр асителе стабилизировалась на центр двухфотонноrо резонанса, свободноrо от доплеровскоrо уширения, :и сравнивалась с частотой TaKoro же лазера, стабили зированноrо по двухфотонному резонансу тепловых атомов неона на переходе 38 [3/2J > 4d' [5/2Jg. Измеренный квадратичный доп леровский сдвиr составлял 3235,94 2= 0,14 М1'ц. Это находится в превосходном соrласии со специальной теорией относительно сти. Точность измерения равнялась 4 .105, что примерно в 3 раза лучше caMoro точноrо ИЗ.\fерения, выполненноrо с помощью BO Дородноrо мазера, запущенноrо вертикаJIЬНО на 10 000 км [77]. Ij;-).')
12.4.2. Изотропия пространства и скорости света. В специаль ной теориИ относительности скорость света с является универсаль ной постоянной, которая изотропна в пространстве и не зависит от скорости источника. Тем не менее по мере расширения возмощ ностей эксперимента со все возрастающей точностью предприни маютсЯ попытки проверки этоrо постулата. С помощью BЫCOKOCTa бильных по частоте лазеров и узких нелинейных резонансов про nедены два типа экспериментов. Один эксперимент [78] является лазерной версией эксперимента Майкельсона Морли. В этом эксперименте измеряется измене ние длины метровой линейки (интерферометра Фабри Перо) при вращении измерительной установки в пространстве. Длина интерферометра контролировалась путем стаблизации по el'O резонансу частоты НеNелазера, который бы'n: смонтирован на вращающейся платформе. В свою очередь возможное изменение частоты таким образом стабилизированноrо лазера контролиро валось путем rетеродинирования ero с частото изолированноrо от платформы высокостабильноrо Не Nе/СН4лазера. Путем тщательноrо устранения всех возможных поrреuшостей была дo стиrнута чувствительность измерения I1c/c '== (1,5 :I 2,5) .1O15. Этот эксперимент является наиболее точной проверкой специаль ной теории относительности. В эксперименте Майкельсона Морли проверяется изотро пия пространства путем измерения усредненной по замкнутому пути скорости света. Представляет интерес проверить изотропию скорости света в одном направлении путем, например, измерения релятивистскоrо доплерэффекта для часов, сиrнал которых Ha блюдается в разных направлениях. Эксперимент TaKoro типа бы.ТI выполнен в работе [79]. В этой работе частота двухфотонноrо пе рехода пучка ускоренных атомов Ne сравнивал ась с частотой He подвижноrо атома Ne, в то время как быстрые атомы вращали по отношению к неподвижным звездам. Как и в эксперименте [76], использовался двух фотонный переход 38 [3/2]g " 4dl[5/2] 2°N е, вероятность KOToporo была увеличена изза близости излучения к резонансу с промежуточным состоянием 3р' [3/2]. Путем тща тельноrо учета всех систематических сдвиrов частоты было показа но, что возможный сдвиr частоты, обусловленный 24часовым пе риодическим вращением направления пучка атомов относительно неподвижных звезд, не превышает 2 кrц. Это соответствует Bepx нему пределу анизотропии I1c/ с -< 3.1 09. Это наилучшая точ ность проверки анизотропии пространства в TaKoro типа экспери мен те. 12.4.3. Связь массы и энерrии. Чувствительность узких резо нансов к ничтожным смещениям частоты перехода может быть положена в основу принципиально HOBoro метода измерения энер rии возбуждения ядер в метастабильных состояниях (изомерныx ядер) и, по существу, проверки эквивалентности массы и энер ши [80]. Возбуждение ядра атома в молекуле должно приводить к из 456 м:енению колебательных частот молекулы, поскольку энерrия возбуждения I1E эквивалентна увеличению массы ядра на величи ву 11М '== /1Е/с 2 . В двухатомной молекуле АВ возбуждение ядра атома А приведет к изменению частоты колебаний ю на А Е.> . О LlUlIIЗ' (J)из "'Е Мв == 2с 2 М (М +М ) , (12.13) А А в rде М А и МВ массы атомов с невозбужденньши ядрами, M '== == М А + 11М масса атома А с возбужденным ядром. При воз буждении более леrкоrо атома (М А < МВ) изомерный сдвиr дo стиrает максимальноrо значения l1ю из /ю о '== I1E/2MAc2 '== 5,56.1O41'1E/AT' (12.14) rде А r [а .е.м.] масса атома А, I1E [МзВ] энерrия возбужде вия ядра. При I1E'== 0,3 МэВ для атома с А" '== 102 изомерный сдвиr в колебательном спектре l1юиз/юо 1,67 .106, т. е. одноrо порядка с доплеровской шириной вращательноколебательной линии u молекулы в rазе с температурой Т (1.13). Если радиоак тивныи атом А тяжелее атома В, то изомерный сдвиr уменьшается на фактор МВ/(М А + Мв). Наиболее эффективным методом обнаружения изомерноrо сдвиrа в колебательном спектре молекулы является нелинейная спектроскопия. В этом случае максимальная разрешающая способ ность определяется конечным временем пролета молекул череа световой пучок (rл. 8), т. е. бш Л и --Шdс' (12.15) rде ').. длина волны колебательноrо перехода, d диаметр CHe TOBoro пучка, и наиболее вероятная скорость молекулы. Мини мально обнаружимый ИЗ0мерный сдвиr l1ю из '== cSю, и, следова тельно, минимально обнаружимая энерrия возбуждения ядра соrласно (12.13) и (12.15), , А Е 2 ЛО М А Ll miп =.со d м---- (3k Б Т М ABc 2 )l/2. (12.16) в ДЛЯ М А МВ ;:::: 102 а. е., Т '== 300 К, ')..0 '== 2030 мкм, d 10 см I1E 5070 эВ, т. е. значительно меньше характерных энерrиit возбуждения ядер. Точность определения энерrии таким методом значительно лучше значения I1Е rniп , так как расстояние между узкими резо HaHcaM мжет быть измерено значительно точнее, чем ero ширина, по краинеи мере с поrрешностью до 1 % от ширины резонансов. Следовательно, можно надеяться на измерение энерrии возбужде ния ядер с поrрешностью БЕ 102 I1E rnin . Для paccMoTpeHHoro. выше численноrо примера БЕ 0,51 эВ, что при типичной энер rии вобуждения ядер I1E '== 0,51 МэВ соответствует относи тельнои ПОI'рептности БЕ / I1E === 1 06. Это превышает точность изме 457 '(
рення энерrпп ядер, испускающих улучи, с помощью наилучших прецизионных успектрометров. Описываемый метод применим также к безызлучательным возбужденным уровням, энерrия Ko торых определяется существующими методами с поrрешностью не хуже 102. В действите.1JЬНОСТИ, приведенные простые оценки, вероятно, слишктl оптимистичны. Возбуждение ядра сильно изменяет CBepx тонкую структуру, так как изомерные состояния ядра имеют спин, сильно отличающийся от спина невозбужденноrо ядра. Поэтому необходимо преn:ще Bcero тщательное измерение сверхтонкой CTPYK туры вращательноколебательноrо перехода МО:lекулы с изомер ным ядром. Потенциальные возможности TaKoro метода определе ния энерrии возбуждения ядра более реалистично оценены в [81 J на примере мо.1Jекулы OS04 с возбужденным ядром lS9mOs (I'1Е == ==: 30,8 кэВ). Кроме Toro, подобноrо рода эксперименты с радиоак тивными ядрами осложнены радиоактивностью исследуемоrо rаза. ПОЭТОIУ особенно важно для осуществления их использовать Ha иболее чувствительные методы реrистрацип узких нелинейных резонансов, в частности фотоионизационные методы. э 12.:.1. Наб:lюение аффектов I'равитации I1 космолоrии ВЫСОК()Iюrерентное лазерное излучение и сверхузкие спектраШJ ные резонансы расширили возможности экспериментальной про верки предсказаний общей теории относительности и космолоrи ческих теорий. Эти эксперименты находятся в начальной стадии, но представ.1JЯЮТ большой принципиальный интерес. Рассмотрим ТОЛЫЮ некоторые из ННХ. 12.5.1. Детектирование rравитационных волн. В хорошо из вестных экспериментах Вебера [82], выполненных в 1970 r., была достиrнута чувствительность реrистрации натяжений на уровне бl! 1 ;:;::; 3.1 017. Это примерно на четыре пор ядка хуже, чем требуе мая чувствительность, которая следует из астрофизических oцe нок [83]. Поэтому обсуждается несколько методов радикальноrо повышения чувствительности детекторов l'равитационных волн. Одни:\! из возможных направлений создания TaKoro чувствитель Horo детектора является оптическая интерферометрия [84]. По сравнению с друrими ТИПЮIИ детекторов лазерный интерфероме трический детектор имеет два важных преимущества: 1) длина интерферометрическоrо детектора может быть очень велика (до десятков километров), что позволяет реrистрировать rравитаци онное смещение БL на большой базе L (БL с/) L); 2) постоянная времени интерферометрическоrо детектора MaJIa (1,':::::::- L/c), что позволяет реrистрировать наиболее вероятные кратковременные вспышки rравитаЦИОННОI'О излучения. Поэтому в нескольких ла бора ториях в ряде стран ведутся предварительные поисковые pa боты по созданию лазерноrо интерферометрическоrо детектора rpa витационных волн [8587]. 458 Чувствительность простейшеrо двухлучевоrо интерферометра, например интерферометра Майкельсона, оrраничена фундамен тальным пределом, определяемым дробовым шумом фотонов. Минимальное смещение, обнаруживаемое на фоне флуктуаций это ro типа, может быть записано в виде [86] БL др ==: ( )( ; У/2 [м/v rц ], (12.17) rде Р, ').. мощность и длина волны .1Jазерноrо излучения, '1 эффективность фотодетектора. При '1Р ==: 1 Вт и ')..;:::::;: 500 им эк вивалентная величина, определяемая дроБОВЫlll шумом, БL д р 7 .1017 [м/у l'ц ] . (12.18) Для достижения требуемой чувствительности h ==: бl!l :::::::- 1021 необходимо, очевидно, увеличивать оптический путь интерфероме тра до значений L;:::::;: 100 км. Это можно сделать по крайней мере двумя способами: 1) с помощью оптической линии задержки с дискретным числом отражения; 2) с помощью оптическоrо pe зонатора с высокой добротностью. В работах [86, 87] была изучена (5 t c.r, Н/tц 1/2 /) 1O17 8 5 ;) 2 10 18 102 I J I I :5 "" :; 6 <5![}4 =-- »,tц 2 ;) 4 5 б' 8 100 2 Рис. 12.9, Спектральная плотность шума, выраженная через э:квивалентное смещение зеркала, для лазерноrо интерферометра (А экспеРЮlент, С расчет) [87] возможность метода оптической линии задержки. Цель работы состояла в реализации примерно N ==: 300 отражений в интерферо метре с базой 10 ==: 300 м, что дает полную длину оптичеСКоrо пути L ==: 10N ==: 100 км. В эксперименте [87] с интерферометром Май 459
ке;стьсона с. 1,) 30 м и N == 100 отраiI,ениями (L == 3 км) была изу чспа спеRтра:rъная плотность шума (Р == 0,23 Вт). Результаты этоrо эксперимента показаны на рис. 12.9. Как видно, эксперимен талын;я чувспштельность меньше теоретическоrо предела БL др / N, rде БL др определяется выражением (12.17), всето в 1,25 раза. Дo стиrнутое в этом эксперименте шумовое смещение БL др == 2,5 Х х 101" ),1/ f rц при полосе детектирования 1 кrц обеспечивает чувствительность реrистрации чувствите.'IЫIOСТЬЮ антенн Вебера. Друrая ВОЮIOfRНОСТЬ повышения чувствительности состоит в измерении вариации оптической фазы или частоты rенерации .l:a зера, которые возникают при перемещениях зеркала [85]. Друrими словюш, вместо пассивноrо интерфеРО:\Jетра преД.l:аrается ИСПОJl:Ь зовать активныЙ интерферометр. Возмущение оптической длины резонатора L на БL приводит к изменению частоты rенерации ла зер'-' на /),:v == (БТ/ L) V. ДЛЯ точноrо измерения частоты rенерации внутрь лазера помещают нелинейнопоrлощающуJO ячейку (Не Nе.'Iазер с СН4ячейкой), которая при водит к образованию очень УЗКОI'О пика выходной мощности (rл. 3). За счет этоrо маЛое измеНение частоты rенерации приводит к заметному изменению выходной мощности /),Р, которое реrистрируется ФотодетеКТОРО),1. Минимально реrистрируемое изменение ДJl:ИНЫ резонатора опятьтаки определяется фундаментальной причиной дробо вьш шумом световото луча и фотодетектора. В случае образования пика выходной ),IOщности с шириной 2r аналоrично (12.17) МОiIШО записать следующее выражение для спектральной плотности шума: . ( 4 ) ' ( пы ) ' 1/2 ( 1 r J ) [ / r r ] б!др == л :i if:r чР \'" К м; 11 Ц , тде 'з\'м == c!2L межмодовое расстояние, К контраст узкоrо резонанса. Из сравнения выражений (12.17) и (12.19) видно, что применение узкоrо оптическоrо резонанса позволяет увеличить чувствительность измерения примерно в /),vM/r раз. Простая оценка для известных параметров Не Nелазера на л === 3,39 мкм и нелинеЙНQrо резонанса в метане дает FL 101" м/l f rц . Идея этоrо метода была опробована экспериментально [85] с ПОIOщью Не Ne/CH 4 (л == 3,39 МЮ\1, 2r == 5.104 rц, К == == 0.7, Р ==103 Вт, L == 5.102 см). Минимально обнаружимое смещение зеркаJl:а при времени реrистрацип <дет== 10 с COCTaB ляло БL :=::::. 6 .1016 см. Это было примерно в 103 раз выше Teope тическоrо предела, определяемоrо дробовым шумом. 12.5.2. Проверка постоянства мировых констант. Достиrну тый сейчас и ожидаемый в будущем проrресс в измерении частот и ДJИН волн спектральных линий различных переходов атомов и мо.l:екул открывает принципиальный путь в экспериментальной лабораторной проверке постоянства мировых констант. PaCCMaT ривая безразмерные комбинации фундаментальных физических :констант, ВЮIючая радиус и возраст Вселенной, Дирак [881 BЫ сказа.'! предпо.'!ожение, что изза расширения Вселенной физиче (12.1\:)) 460 I '!.'1: ,*1 , I . . , скне константы мотут меняться со временем. Если эта rипотеза справед:шва. то постоянная сверхтонкой структуры а == пс/е 2 и друтне безраЗ),1ерные отношения физических величин меняются со временем изза расширения Вселенной. Обратная постоянная Хаббл а равна 1,4.1010 лет, т. е. на ПРОТЯiI,ении 1,4 тода расстоя ния увеаичиваются на 1010. За это время некоторые безразмерные физпческие константы мотут претерпевать изменения, соrласно rипотезе Дирака, не слишком отличающиеся по порядку веЛJI чины ОТ 1010. В этом с.'Iучае, например, два эталона метра (Т"1 == == п1a O эталон длины в виде линейки; L 2 == п 2 пс/ л ос опти ческий эталон Д.'Iины, тде а о == п 2 /те 2 радиус Бора, Лео пос тоянная Ридберrа, п 1 и п 2 целые числа), отличающиеся без размерным МНО;'Iштеле:\1 пс/ е 2 == 137,03602 больше не будут совпадать друт с друтом. Для эксперимента.iьной проверКJI по стоянства необходимо сравнить два таких эталона Д.'Iины с дo статочной точностью (с поrрешностью rораздо ниже 1010). Друrая ВОЮIOFI,НОСТЬ экспериментальной проверки была YKa зана Дике [89. 90J. Она заключается в сравнении частот двух BЫ сокостабильных квантовых reHepaTopoB, работающих на KBaHTO БЫХ переходах различной природы, т. е. поразному зависящих от :\шровых констант. Лазеры, использующие в качестве репе ров для стабп.l:изации частоты узкие нелинейные резонансы, являются наибо.'Iее подходящими кандидатами для постановки экспериментов по такой схеме. Несколько таких возможностей было ОТ).!8чено в обзоре [5]. Ilусть мы располаrаем квантовым тенератором, работающим на переходе меFl,ДУ уровнями сверхтонкой структуры атош, Ha пример водородный мазер на линии л == 21 см, и квантовым reHe ратором субмп:шиметровоrо диапазона, стабилизированным по узкому резонансу на переходе между уровнями вращательной структуры. Что МОFl,ет дать сравнение частот этих квантовых re нераторов? Частота водородноrо мазера определяется соотноше нием , J 4 3 те с {J)стс == Т а g[ т----- а' р о ('12.2О) rде g[ rироral'нитное отношение протона. Частота вращатель Horo перехода, например, для синrлетноrо терма двухато:\IНОЙ l\Iолеку.'IЫ определяется выражением W ир == (hj 1) (К + 1), (12.21) rде 1 момент инерции молекулы, К вращательное квантовое ЧИС.I.О. Момент инерции молекулы 1 ,..... Ma, и, следовательно, OT Ii:ошение частот cHepxToHKoro и вращательноrо переходов опреде ляетея соотношением шстС/Ш вр a 2 g[. (12.22) Отсюда следует, что точное сравнение частот водородноrо мазера и лазера на вращательном переходе в течение достаточно длитель 461
Horo времени мо;.нет дать информацию об изменении со временем величины a}gl, т. е. постоянной сверхтонкой структуры и rиро маrнитноrо отношения Аналоrичный эксперимент мож:но провести с двумя лазераМIl. стабилизированными по узким резонансам на пер:еходах между вращательными и колебательными уровнями молеКУ.l. Частота колебательноrо перехода молекулы определяется выражением W1iOJl;:;::' (Ко/М)I!2, (12.23) rде Ко упруrая постоянная, М ;\lасса ;\юаекулы. Упруrую постоянную моа-;но выразить через известные константы К ох2 ;:;::. Е,л, rде х амплитуда норма.lЬНОI'О ко.lебания (х;:;::. ао), Е,"I электронная энерrия (Е,\";:;::. В",). В результате отноше ние частот вращательноrо и колебате.lыюrо переходов прибли it<eHHo равно Wмл/Wвр;:;::' (т e /IVl)l/2. (12.24) Точное сравнение в течение длитеЛЬНОI'О времени частот двух лазе ров, стабилизированных по таким узким резонансам. может дать информацию о постоянстве друrой безразмерной величины OT ношения масс электрона и нуклона. Такую же информацию дает эксперимент по сравнению частот колебательноrо перехода Моле кулы и электронноrо переход а атома. Для проведения TaKoro рода экспериментов по про верке пос тоянства мировых констант необходимо создать лазеры. стаБJlЛИ зированные по узким резонансам в субми.lлиметровом, инфра красном и видимом диапазонах с поrрешностью rораздо меньше 101l в течение месяца и схемы сравнения их абсолютных частот с такой же поrрешностью. В качестве первоrо шаrа на пути к Ta кому эксперименту в работе [91] измерена абсолютная частота С02лазера (Р (14)линия на 10,53 мкм), стабилизированноrо по узкому резонансу насыщения колебательновращательноrо пере хода молекулы 1920804' Поrрешность измерения частоты равня лась 3.101l. Эту поrрешность необходимо уменьшить до 101:! И затем сравнивать в течение нескольких лет с абсоаютной часто той цезиевоrо микроволновоrо стандарта частоты. э 12.6. ДРУl'ие квантовые эффекты у зкие спектральные резонансы чувствительны к очень тонким эффектам в спектрах атомов и молекул, обусловленных. напри мец, импульсом фотона или даже структурой элементарных час тир, их составляющих. Обычно эти эффекты не наб.тrюдаются в оптическом диапазоне и являются предметом 1'спектроскопии и спектроскопии элементарных частиц. Наблюдение их в оптиче ских спектрах является убедительным доказательством IlрИНЦJl пиально новых возможностей нелинейной лазерной спектроско пии без доплеровскоrо уширения и стимулирует дальнейшее их развитие. 462 12.6.1. Эффект отдачи. Изза конечноrо значения импульса оптическоrо фотона пш/с частота поrлощения W1j()]',1 ОТJIичается от частоты испускания Wие на (2 7.2) !1ш ит д/ш о == 28/ш о == пш о /Мс 2 . ('12.25) Например, дая метана 8 == 1,22.1 O1l W о' и поэтому, в принци пе, эффект отдачи ДО:liкен проявляться в экспериментах с узкими нелинейными резонансами. Изза несовпадения частот поrлощения и испускания ПIШ в распределении частиц по скоростям на верхнем уровне перехо да п 2 (I) не совпадает с «дыркой» в распределении скоростей час тиц на нижнем уровне пl (v). Вместо картины распределений, изображенной дая саучая беrущей волны на рис. 1.106, имеем п ! (v) . I п/V) (Qt!) Q?" о Qt! Рис. 12.JO. Распределение скоростей частиЦ на нижнеI и BepXHeI уровнях пе dехода с учеТОI эффеJ>та ОТ1\ачи для беrущеii (а) и стоячеii световой волны (6) [92] теперь распредеаения, показанные на рис. 12.10а. В ПОJIе стоя чей волны распределения имеют по два несовпадающих пика и «дыркю>, показанные на рис. 12.106. Структура спектра неЛII нейноrо поrлощения с учетом эффекта отдачи БЫJIа рассмотрена в работе [92]. Зависимость нелинейноrо поrлощеНI1Я от частоты ПОJIЯ стоячей BO.'IHbl приобретает вид х (ш) 1 G 1'1 [ 1 1'2 ] 2 1'111'2 + [2+(ШШо0)2 [ 1 I [2 J , ( 12.26 ) 2 '\'1 ---:- 1'2 т- f2 + (ш шо , 0)2 rде 1/1'i время ilШ3НИ частицы на iM уровне. пак видно, вместо одноrо узкоrо резонанса возникают два резонанса с различными амплитудами. Различие амплитуд резонансов вызвано различием амплитуд пиков и минимумов В распределениях, показанных на рис. 12.10, т. е. различием времен жизни частиЦЫ на уровнях. Два узких резонанса смещены друr относительно друrа на Be личину 28, но изза малости этой величины по сравнению с OДHO родной шириной 2r они почти всеrда сливаются. Поэтому прак 463
ТJIчеСI\И должен наблюдаться ОДИН, вооuще rоворя, несимметрич ный резонанс, частота I\OTOpOro (О смеш.ена на ве.-IИЧИНУ, завися щую от соотношения релаI\сационных нонстант: -;- у, MY] w ш о и. Yt + Уl (12.27) При равных нонстантах релаI\сации уровней эффект отдачи вооб ще не должен приводпть I\ сдвиrу частоты УЗI\оrо резонанса. ЭффеI\Т отдачп заслуживает изучения по I\райней мере с ТОЧЮI зрения ero влияния на воспроизводимость частоты лазеров, CTa билизированных по УЗI\ИМ МОJl:еI\УЛЯрНЬПI резонансам. В этих применениях ПО,'Iе часто мофет быть настолы\o СП.'Iьным, что при ближение слабоrо насыщения становится несправедливым. Tor да необходимо знать, каким образом модифицируются результа ты работы [92]. Следующий член раз.ТlOihения по параметру Ha сыщения был вычислен в работе [93], I\оторая выявила С;:J;ВИI' про вала Лэмба в зависимости от отношения СI\оростей релаI\сацип двух уровней Уl/У2' Стенхольм получил [9] ряд уравнений для матрицы плотности, которые точно учитывают эффект отдачи. В общем случае эти уравнения нельзя решить аналитичеСI\И. Oд нако их можно решить в поле беrущей волны произвольной ампли туды, затем получить разложение по интенсивности встречной слабой волны. Изза эффеI\та отдачи одна беrущая волна связывает частицы на нижнем уровне со СI\ОрОСТЬЮ V С частицами на верхне!>1 уровне со СI\ОрОСТЬЮ V + иотд, а друrая с частицами на BepXHe1 ypOB не со скоростью v и отд , rде иотд == пrojMc == сroотд/roо' (12.28) Аминоф И Стенхольм вычислили [95] изменение формы обращенно ro провала Лэмба при увеличении интенсивности одной вD.'шы. Pe зультат заключается в том, что расщепление изза отдачи труднее разрешить изза уширения при насыщении, а величина асиммет рии пика, обусловленная различием скоростей релаI\сации YPOB ней, зависит от интенсивности. В случае двух сильных беrущих волн не удается найти точноrо решения с учетом эффекта отдачи. Однако Аминоф и стенхолы\l обобщили [96] приближение скоростных уравнений на случай сильной волны при наличии отдачи. Это приближение ПОЗВОЛИ.'IО им рассмотреть случаи, I\оrда обе волны слишком сильны. чтобы использовать теорию возмущений. Прямое наблюдение дублета изза отдачи на УЗI\ОМ нелиней ном резонансе было осуществлено в работах [97 99]. В этих ЭI\С периментах на линии метана на 3,39 мкм наблюдалось расщепле ние (12.13) на величину 1,4.1011 (2,163 кrц). Принципы экспе риментальных установок для спектроскопии насыщения поrло щения с ультраВЫСОI\ИМ разрешением, использовавшихся в этих экспериментах, описаны в rл. 8. При достаточно НИЗI\ОМ давлеНИJl (менее 104 Торр) можно было наблюдать компоненты CBepXTOH 4fi4 F (2) б фф КОИ струнтуры .'Iпшш 2 С ду летнои СТРУI\ТУРОИ изза э ента отдачи. На рис. 12.11 ПОI\азана запись резонансов ТОНI\ОЙ CTPYH туры p2) линии СН 4 на 3,39 мнм, сделанная на спеI\ТрЮlетре Ha сыщения поrлощения с разрешением 2.75 кrц, оrраНlIчпваемым временем про.'Iета Mo.'IeI\y.1J: leTaHa через .1J:УЧ ДИЮlетром 32 см прп температуре метана 77 к. Отчетливо видно расщепление изза t l' 1; ! ; [, t :r' z! -- зо 20 ю О 1!J 20 !.I(., Рис. 12.11. Запись первой производной спектра насыщения поrлощенин (вни ЕУ) молекулы 12СН4 дЛЯ Rомпоненты F2) на 3,39 мкм (три компоненть; CBepx тонкои структуры), расщепленные изза эффеRта отдачи. В интеrральном сиr нале (вверху) отчетливо проявляется расщепление Rаждой RОМПОненты изза эффеRта отдачи [99] эффекта отдачи 2,150 + 0,005 кrц, которое близко к теоретиче ской величине. 12.6.2. Расщепление уровней энерl'ИИ левых и правых моле. кул. Существует еще один очень ТОНI\ИЙ эффект в молеI\У.лярных спектрах, который находится пока вне возможностей современ- Horo эксперимента, но ыожет быть обнаружен в будущем методами нелинейной лазерной спеI\ТРОСКОПИИ без доплеровскоrо уши рения. Две асимметричные молеI\УДЫ, ноторые являются зеркаль IIЫМ отражением друr друrа, должны иметь слеrка различаю- щиеся уровни энерrии изза нарушения четности при слабых взаи- Модействиях элементарных частиц, составляющих ядра в молеку лах. Этот эффеI\Т был предсказан независимо в работах [100102]. 46.'1
Нечетная по отношению к инверсии (Рнечетная) часть потен циа,ы ервзаШIOдействия [103] дает малую нечетную поправку к энерrии КПIOновскоrо взаимодействия э.1Jектропов с ядром. ПО порядку величины эта поправка ( 'л ) 2 <lТер) == КерС а:" [,Т1;ул 1U16KeJiI;"Y:I' (12.2Я) rде G константа ФерПI. Ке,. характеризует относительную си лу взаимодействия нейтра<l:ЬНЫХ и зарядовых токов, "р компто новская длина волны Д.IЯ протона, а о радиус Бора, V"p энерrия кулоновскоrо ВЗЮОIOдействия. Д.'IЯ оценки порядка Be .тrичины можно рассмотреть простейший С.'Iучай взаимодействия одноrо протона с OДНIOI Э<'Iектроном. Эта поправка расщепляет электронный уровень Е" .'IeBbIX и правых молеку.'I на ничтоrт; ную величину [102]: !1Е"л <l: ер ) 1()16КерЕал, (12.;10) тде V кул Е"., электронная энерrия молекулы. Друrими сло ВЮlИ, Рнечетное ВОЗIущение, обусловленное ервзаимодействи ем, устраняет вырождение уровней энерrии левых и правых моле кул, так что энерrии уровней становится отличающимися на Be личину (12.30). hолебательные и вращате.'Iьные уровни энерrии Е"",I и Е нр также становятся различными для левых и правых IIIO .тrекул: !1F:"ол == (m/jl-l)1/2 !1Е эл 1016КерЕ"ол, (12.31) (12.:12) /'),.Е вр == (т/М) !1Е эл 1016KepEBp, rде J;[ масса молекулы. Более реалистические расчеты, ВЫПОJr ненные в работах [104, 105], дают еще меньшее расщепление ДЕ э ., 1018 эВ, т. е. !'!.Е:,.,/Е эл 1018. Ожидаемая величина расщепления уровней энерrии левых и правых МОJ'Iекул на :\rнoro порядков (105107 раз) меньше аи: лучшеrо разрешения, достиrнутоrо сеrодня методами нелинеинои спектроскоПIШ молеку.'!. J\IОЖНО только на;J.еяться, что будущий проrресс этих методов П03ВО.'Iпт приблизиться к постановке таких чрезвычайно сложных ;Jксперrпrентов. В таких экспериментах долашы использоваться особо IOНОХРОll1атические источники ла зерноrо излучения, частоты которых ДО.'IЖНЫ стабилизироваться по центрам линий поrлощения L и Dмолекул, находящихсЯ в различных ячейках. В качестве примера простейшей молекулы, имеющей левую и правую энантиоморфную форму, можно при вести молекулу CHFCIBr, Iшеющую ЛИНIIII поrлощения в области 10 мкм. Первые эксперименты с этой молекулой по насыщениЮ пorлощения были ВЫПО.'Iнены в [106]. Подчеркнем, что необходи ма разработка методов нелинейной спектроскопии с rораздо боль шим спектральным разрешением. Одна пз возможностей, OCHOBaH ная на лазерном ОХЛЮl\дении левых и правых молекул и локализа 4Бо ции ИХ В двух независимых ловушках, отмечена в [107]. ДJIЯ это ro потребуется распространить методы ,Т[азерноrо оХ.1Jа;rщения и локализации атомов на случай молекулы, что само по себе ЯВ'Т[Я ется достаточно трудной задачей. 12.7. О возможностях ,1.8зерной усrrеRТРОСКОИJlИ без доплеровскоl'О УШJlрения Способность коrереНТIIОЙ световой водны возбуждать атомы и молеку,'IЫ в rазе с опреде.Т[енной скоростью ДВШl\ения иrеет дa леко идущие применения не только в оптической спектроскоппи. В частности, идеи нелrrнейной лазерной спектроскопии IOir{HO пе ренести в область уизлучения ядер п CXOДHЫI образом сущест венно увеличить разрешающую способность ядерной спектроско пии в rазовой фазе, которая обычно оrраничена эффектом Допле ра. В основе ряда эффектов «лазерноядерной» нелинейной спект роскопии, рассмотренных в работах Летохова [108111], лежит связь ядерных переходов с электронными переходами атомов, ec ли ядро окружено электронами, и с колебательными переходамп молекулы, если ядро связано в молекуле. 12.7.1. Связь между оптическими и ядерными переходами. Можно указать по крайней мере на два эффекта, приводящих к связи между атомны:\пr или молекулярными переходами, с oд ной стороны, и ядерными переходами, с друrой [111]. Это эффект отдачи и эффект Доплера. Для свободных ядер линии излучения и поrлощения сдвинуты друr относительно друrа на величину энерrии отдачи R == E. 2Мс 2 , (12.33) rде JИ масса ядра, а Ео < l'vJc 2 . Сдвиr линии излучения (или поrлощения) связан с тем, что при излучении (или поrлощении) изменяется трансляционное состояние ядра за счет отдачи. Если рассмотреть ядро, входящее в состав атома или молекулы. то за кон сохранения импульса и момента импульса нужно применять в отношении всей системы, т. е. не только к трансляционному со" стоянию, например, молекулы, но и ко всякому изменению BHYT peHHero (электронноrо, колебательноrо, вращательноrо) состоя ния. Законы сохранения импульса и энерrии для системы ядро в молекуле + l'KBaHT в нерелятивистском приближении имеют вид JvJ1.'o::f:: likv == Mv, ::f:: пш" + Е; + Mи/2 == Ef + Ео + Mv 2 j2, (12.34) rде 1)0' 1) начальная и конечная скорости поступательноrо ДВИ" жения молекулы, Ео энерrия возбужденноrо уровня paCCMaT риваемоrо ядерноrо перехода, Е; и Ef начальная и конечная внутренние энерrии молекулы, знаки «+» и «» соответствуют поrлощению и испусканию l'KBaHTa. Из (12.34) следует, что в pe 467
зонансе с ядром в молекуле находится yKBaHT с энерrией, опре деляемой соотношением + пшу == Ео + R + пky/'o + (Е! E i ), (12.35) в I\OTOpOM первый член соответствует несмещенной частоте перехо да, второй оппсывает одпнаковый для линий поrлощения и ис пускания сдвпr частоты пзза эффекта Доплера, третий член сдвпr .'Iинии пзза эффекта отдачи и, наконец, последний сдвп rи линий изза изменения BHYTpeHHero состояния молекулы. На рис. 12.12 изобра;+;ены спектры испускания и поrлощения ядра, входящеrо в состав возБУflщенноrо атома (или молекулы), т. е. при Е{ > О. При ПЗ,'Iучении yKBaHTa малая часть BHYTpeH ней энерrии ядра может перейти во внутреннее состояние частицы (Е! > E i ). Прп этом В спеlаре уизлучения появляется <<красный» Линии испускания Ei{ Л/lНIlIl поаЛОi:J,енця Ео +R 176.) " '1 E!o Ео ,1 ,1 V } Е. o 1 Рис. 12.12. СпеJ>ТР ядерных l'переходов в возбуждеННОll! атоме или молекуш' (слева .'шнии I'ИЗJlучения, справа l'поrлощения) [112] спутник, сдвинутый относительно ПО.'Iожения l'перехода, т. е., энерrии (Е о Л) в частице с неизменяющимся внутренним co стоянием. Совершенно ана;юrично некоторая доля энерrии воз буждения частицы, су;шшруясь с ядерным возбуждением, может перейти в IНIзлучение. В этом случае спектра.'IЬНЫЙ спутник по является с «l"олубой» стороны линии (Ео Л). Ана.'Iоrичные сдви rи присутствуют и в спектре l'поrлощенпя. Для ядра в составе аТЮIa спутники I'.LIIНИП возникают за счет электронноядерных переходов. В случае молекулы ситуация сложнее и интереснее возможно влияние электронной, коле бательной и вращатеJIЬНОЙ энерrии молекулы, т. е. в спектрах MoryT возникнуть электронноколебате.1ьновращательноядерные переходы. Интенсивности таких спутников определяются верояТ ностями переходов в составной системе (ядро в атоме или ядро в молекуле). 468 :Изменяя населенностп aToIНЫx или молекулярных возбуа;ден ных состояний с помощью :Jа:зерНОI'О излучения, моа,но, вопер вых, контролировать интеНСПЮIQСТИ составных l'переходов, а BO вторых, индуцировать новые l'переходы, которые сдвинуты в oG ласть больших длин волн по сравнению с нормальной l'линией поrлощеНlIЯ (Е о + Л) ИJIИ В коротковолновую часть спектра по сравнению с l'линией И3.1учения (Е о Н) (рис. 12.12). За счет эффекта Доплера частота l'переХОi:I,a сдвинута на ве.1П ЧИНУ 1:.,.1:0' ЕСШI распреде.1еlше ядер по скоростям, совпадающее с распределением молеКУ.1 П.lJI атомов. равновесное, т. е. тепло вое, то сдвиrп kyv o в (12.:35) прпводят к доплеровскому ушпреШIЮ КолеоательнО ,д,оплероf}скш] яВерныц KOHтl!p яВерноао перехоil ПО8лощенця , ... , // , ......./' I QJl Л,, Q}':эо Ео +REi Ео + R nЫ}' . , Ij,{, .. :. , 1. СО н Яiiерныi) l7epexoB { о v pe1r и, { пt(Vj О и Ре 1\" v Рис. 12.13. Образование у:шпх pe:J(JНaHCOB l'поrлощенин пр!! возбуждении .атома или .\lOлекулы KorepeHTHoii световой волноii в rазе H!!3JiOrO давления [112] Ei Лазерное 11ы поле Q,..==V pe1r k r о l'линии для ансамбля ядер. Лазерное излучение МОп,ет возбун; дать избранную, резонансную часть ато.\lOВ или мо.пеку.1, И!\Iею щих определенную проеКЦIIЮ скорости на направление распрост ранения :шзерноrо излучеНIIЯ. Тем ca:\IblM можно изменить CKO ростное распределение частиц на уровнях, связанных лазерным излучением (рис. 12.13), т. е. оказывается ВОЗllюаШЫIlI получить возбужденные атомы ИJIИ молекулы со скоростями l'рсз, определяе .:мыми ус .lовием оптичеr:коrо резонанса "оl'рсз == W ш о , (12.36 ) rде ko волновой вектор ,lазерной волны, (J) частота лазера, а Е ; == nш о атомная (и.111 молекулярная) энерrия перехода. В результате составная ШIНlIЯ l'перехода для частиц е HepaBHO -весным скоростным распределением будет состоять из узкоrо pe зонаненоrо пика, а не обычноrо широкоrо доплеровскоrо контура (рис. 12.'13). Частота этоrо ппка сдвинута относительно положе ния центра линии (т. е. Ео + R E i ) на () (u ())о --У == ku рсз == ШУ' ())о (12.37) 469
Перестройка пика внутри доплеровскоrо YKOHTypa возможна oд новременно с перестройкой частоты лазера в пределах доплеров ской линии оптическоrо перехода. По абсолютной величине об ласть перестройки урезонанса примерно в шу!шо больше, чем IIIп рина оптпческоrо резонанса поr:IOщения. Следовате.1ЬНО, прн неБОДЬШО:\I сканировании оптическоrо резонанса в пределах д'ш!шо 105 частота урезонанса будет изменяться в ;щапаЗоне 0,11 эВ. Ндея получения узких перестраиваемых l'резонансов в По rдощении и излучении была преД.10,I\ена в 1972 [. [108,1О\3]. В этих же работах в рамках простейшей К.'Iассической юдели pac сматривалось ПОЯВJ'Iение колебате.1ЬНЫХ спутников ядерных l'пе рсходов в ]\[олеКУ,'Iах. Очевидно, что свободные от ДОП.IерОВСКОI'О уширения l'линии моа\Но получать не только на частотах COCTaB ных l'переходов, но и в любом случае. Коrда распреде.lение ядер по скоростям каКИМ.'IИбо образом модифицируется лазерным И3 лучением [110]. Поэтому оба метода изменения спектра 'rперехо дов лазерным излучением (т. е. ПОЯВ,'Iение спутников и.;ти узкпе резонансы в доплеровском контуре) MorYT быть ИСПО,'Iьзованы и порознь, и совместно. Рассмотрим теперь более подробно конкретные системы (атом, двухатомная молекула, мноrоатомная молекула, позитроний), для которых MorYT быть реализованы изложенные идеи. а тают,е вычислим вероятности составных квантовых переходов. 12.7.2. Электронноядерные переходы в атомах. Возможность элеКТрОНIIоядерных l'переходов в атомном ядре, а тают,е метод вычисления их интенсивностей были рассмотрены на простой MO дели в [113J. Те же результаты были получены в бо.lее оGщеI виде в [114]. Еще раз возвращаясь к качественному объяснению эффекта, можно сказать, что причиной э.'Iектронноядерных псре ходов является несовпадение цеНтра "тасс ядра и aTO1a в це:ЮI. т. е.. отдача ядра воздействует на ДВИiI\еНIIе электрона и наоборот. Координата оптическоrо электрона r связана с координатой центра масс ядра соотношением R + (т/М) '}. == О, (12.38) rде начало координат расположено в центре масс атома. а т и 111 массы электрона и ядра соответственно. Вероятность уперехода а ----+ Ь при изменении KBaHToBoro состояния оптическоrо э.lектро на i ----+ f равна Wfja == А Ьа I <'Ф; (1') I eikyR I \ (/') 12 == АЬаР[О (12.:Ш) rде А Ьа вероятность l'перехода меiI\ДУ двумя уровню.1И свобод Horo ядра, ky волновой вектор I'KBaHTa, 'lJij CI.) обозначает BO:l новые функции элеКТРОННОI'О состояния, а координаты l' и R свя заны между собой соотношением (12.:38). Амплитуда колебатеJJЬ Horo движения центра масс ядра в атоме MHoro меньше. чем Л,., т. е. kyR < 1, и выражение для вероятности перехода P ji 470 , f' . сводится к виду [113] P ji == (k y m/M)21 <'Ф; (Р) I Jly/.1 ч'; (1") 12 === (kym/M)2 C/\[1I\,)2. (12.40) rде i d= f, nу единичный вектор в направлении "у. ef'i[ ]\[aT ричный элемент ДИПОЛЬНОl'О IШlента перехода i ----+ 1. Вероят ность сохранения начаЛЬНОI'О aTolllНol'O состояния Р и 1. За счет условия kyR 1 вероятности переходов для i 1 дол,I\НЫ быть малы (Р[; 1). Частота l'перехода с учеТО1 изменения электронноrо состоя ния определяется соотношеНПЮI (12.35). Если перед пзлученпеlll I'KBaHTa атом находился в ОСНОВНШI состоянии (Е; == О), то все электронные спутники раСПО.10,I,ены с Д,1ИННОВОЛНОВОЙ стороны исходной линии излучення Ео В. Расстояния меа,ду СПУТНlI ками определяются энерrИЯ1II возбуя\Денпя соответствующих co стояний электронной оБО.10ЧЮI. Интенсивности раЗJIИЧНЫХ спут ников, в соответствии с (12.40), пропорциональны квадратам MaT ричных элементов ДИПО:Iьноrо IOмента. т. е. уменьшаются про порционально щ, rде Щ r.'IaBHOe квантовое число конечноrо состояния. Отношение пнтенсивности спутника к основной линии можно оценить как Коп == ЕОIl [эlЗ] [/oпEy [МзВJjА,J\ (12.41) rде Е оп [эВ] энерrин э.1ектронноrо перехода 0----+ п, 10" сила осциллятора перехода 0----+ п, Ас [а. е. м.1 атомная масса. Например, для ядерноrо перехода в изотопе 21Ке с энерrией Е у == 6 МэВ интенсивность СПУТНIIка, соответствующеrо возбуа, дению резонансноrо уровня NeI с Е О1 == 16,7 эВ, составляет К 01 5.1 03. Возбуащенне а ТШIOВ при поr лощении или испуска нии 1'KBaHTa ядром вполне наб,lюдаемо по последующей флуорес ценции возбужденных атомов. Относительная малость интенсив ности Э,lектронных СПУТНIIКов связана со слабостыо связи меа.:ду ДВЮI,ением электрона и ядра прп отдаче. 12.7.3. Молекулярноядерные переходы. Уже П3 простейшей качественной картины очеВlЦНО, что прп поrлощении пли ИЗ,lУ чении ядром в молеку.'Iе у'"ванта "юлеКУ,'Iа в целом «встряхпва ется» за счет толчка l'активноrо ядра. Ес.'IИ излучающее или по rлощающее ядро находится вне центра масс юлеКУJlЫ, такое встря хивание ведет к возБУ,lщению юлеКУJ1ЯрНЫХ колебаний. Нероят !IOСТЬ ИЗlенения колебате.1ЬНЫХ или вращательных состояний, в отличие от возбуждения атшlНЫХ электронных уровней, не мала, и ее нужно учитывать даже в нудевом приближении. В работах [115, 1161 рассмотрен колебате.lьноядерный переход в IIIHOrOaToM Ной молекуле в частном С.'Iучае, коrда активное ядро находится в центре масс молекулы. Особенность этоrо случая в том, что MO лекулярные вращательные состояния остаются в этом процессе неизменными. Вычисленпя для разных rрупп СИl\fметрий MHoro атомных молекул представаены в [117]. Мы приведеll! лишь He которые частные результаты. 471
м liоzоатОМliая' СUJ"ltметРUЧliая Jllоле1'>ула. Вероятность колеба тельноядерноrо перехода определяется выражением типа (12.39), rде "'i! обозначает волновые фующип колебательных :молекуляр ных состояний и зависит от координаты R центра масс ядер. Дня ядерноrо центра масс МО;I,НО заппсать соотношение R == R о + J' + ll, (12.42) rде ВО положение центра масс ro:reKy.lbl, '1' вектор, соедп няющий центр масс Mo.'IeKy.lbl с равновесным ПОЛОfRением ядра. u колебательное отклонение центра шсс ядра вб.'IИЗИ положе ния равновесия. При l' == О матричный элемент, определяющий изменение l\10.'Iекулярноrо состояния, приобретает вид <'Ф7 (R) I eikyR I 'Ф! (В» == <'IJ1; (и) I eikyи I 'Ф! (и». (12.4:3) rде BO.'IHOBble функции", (и) опреде.lЯЮТ колебательное OTK.loHe ние nro ядра. Колебательное ОТК.'Iонение ядра можно предста вить в виде суперпозиции нормальных roлекулярных колебаний, т. е. "и п == Q/p/J1' 1 rде Ql lя нормальная молекулярная координата, Pll. сдвиr nro ядра в IM нормальном колебании. В rармоническом приближении леrко получить выражение, связывающее вероятности ,\,переходов. сопровождаемых колеба тельным переходшr О V 1 В изначально не возбужденной молеку ле [115, 1161: (12.44) J ) ( ' ) 1 Z "t z ",.0== V 1 . '.IJ.e -'. (12.'15 ) Ана.Т[оrичная вероятность ири колебательном переход е имеет вид 1 -----+ и 1 Р ( . ' ) 1 Z Vcl (Z . ) 2 z "" 1 [;1' '.11 '.11 /] е '. (12.4(1) Параметр ZI характеризует среднее чпсло колебате:lы!хx KBaH тов, ИО.тIучае[ых молекулой: R Z] == пы] M.м м х (12.'17) rдe Л{ Iacca ,\,излучающеrо (поr.lощающеrо) ядра. а 11I полная масса молекулы; ядро х находится в центре масс МОJIекулы. При Z/ 1 вместо одиночных линий излучения и поr.lощеIПIЯ свободноrо ядра появляется мноа,ество колебатеIьноядерных спутников при энерrиях Е о :::!:: R, по которым фактичеСI\И распре деляется вся интенсивность начальной .тrинии. Для ядер, находя щихся первоначально в возбужденном колебательном состояНIШ (Е! == пffil), колебательные спутники появляются вб:IИЗИ ;lНерrий (Ео + R пffi/) и (Ео R + пffil)' Они соответствуют юн< иэлу чению, так и поrлощению. Тем самым колебательное возбуждение молекулы, содер;r,ащей уизлучающие (поrлощающие) ядра, MO 472 жет быть основой HOBoro метода компенсации сдвиrа за счет OTдa чи в спектре упереходов. В rазе низкоrо давления коrерентная световая волна возбуп дает молекулы со скоростюш v, удовлетворяющими условию (12.36). Изза этоrо распреде.'Iение молекул по скоростям на обоих связанных лазером колебате.Т[ьновращате;IЬНЫХ уровнях может существенно отличаться от paBHoBecHoro. Форма линии поrлоще (,. ) ния колебательноrо спутника )'перехода на частоте ffiy 1 , связан Horo с ядром молекулы на тM уровне (т == 1, 2), мофно опреде лить так: (' (v 1 ) d ) Ф т (ffiy) == ,) а [(I)V ffiy kyV] n т (v) (vпy. (12.48) Здесь п оу единичный вектор в направлении распространения yKBaHTa, n т скоростное распределение населенности на тM уровне, которое возмущается лазерной волной (рис. 12.13), а ах сечение резонансноrо поrлощения YKBaHTa: ах == aor/(x2 + r). (12.49) Здесь а о максимальное значение сечения поrлощения, rv естественная ширина ЛИНЮI ядерноrо ,\,перехода. Типичная форма спектров Ф 1 (ffiv) и Ф 2 (ffiv) показана на рис. 12.14 для п оу == п. Здесь а,е изображены распределения мо (J 1 ф (' ,) - р 1 J / \ lr>r » J ',) D I \ I \ , ("'1 О, I 11), 2(,)/ I I ер (ы.,) I I 6J;. 2 I I О ', ! lwl.. &':0 I I : I r:.)1((i)'}'o+L11) п,(Z)J:) IJЯ V Z к о п z (и:) =- (i 1{ V z К ., '-.(j), Ы}' ((r)70 + .1; .) ы, ы, Рис. 12.14 Спектр ядерных ,\,переходов для молекул в невозбужденном (а) и возбужденном (6) состояниях. Слева показано распределение компонент скорости и , в направлении распространения световой волны (совпадающем с направленпВ)[ наблюдения ,\,излучения) [116] лекул по скоростям п 1 (1'0) и n 2 (v z ) в основном и возбу;.r,денном состояниях. Полуширина узких провалов и пиков r пд r (ffiv/ffio) r v , (12.50) rде r однородная по.'Iуширина колебательноrо перехода. Удобные для оценок параметры Z', вычисленные для случаев MHoroaToMHblx молекул разной симметрии, приведены в рабо те [117]. 473
Двухатомная молеt>ула. При излучении или поrлощении ядром двухатомной молекулы YKBaHTa одновременно MorYT измениться электронные, колебательные и вращательные состояния. В ОТJIИ чие от мноrоатомной молекулы с центром симметрии в данном случае ИЗIенение вращательноrо состояния неизбежно. Подроб ные вычисления для случая электронноколебательновращатель ноядерных переходов в двухатомной молекуле можно найти в pa боте [118]. В ней показано, что вероятность изменения электрон Horo состояния определяется выраа;ением, аналоrичным случаю атома (12.40), т. е. эта вероятность очень мала. Вероятность изменения колебательноrо состояния определя ется тем фе выражением, что и Д.1Я одноrо нормальноrо колеба ния в мноrоатомной молекуле. В частности, для колебательноrо перехода V i и! имеем t' 'l'. T'1'. P"i' Vj == (vi!jVj!) eZ Z t '[L,,; '(Z)]2, (12.51) rде Z == Zo cos 2 ер, Zo == (Rjliffi o )(M 2 / М 1 ), ер уrол между k'l и IOлекулярной осью, ffio частота колебания, М 1 и М 2 aTOM ные массы, L полином Лаrерра. При и; == О, 1 выражение (12.51) сводится к (12.45) и (12.46) соответственно. Вероятность изменения вращате,IЬНОI'О состояния можно точ НО вычислить В приближении жесткоrо ротатора. В частности, для перехода J; == О Jf == J вероятность перехода !i P.r,o== 2а (21 + 1)1.J+1/2(a), (12.52) rде а == k"roM2/(Ml + М 2 ), ro меа;атомное расстояние, М 1 [acca ядра, взаимодействующеrо с уизлучением, J функция Бесселя, а черта означает усреднение по ориентациям. Параметр а равен среднему значению уrловоrо момента (в единицах п), пе редаваемоrо молекуле. Изменения колебательной и вращательной энерrии при CMe шаННОllI переходе MorYT быть как бщrьше (при lVI 1 < М 2 ), та" и Iеньше (M 1 ?> М 2 ), чем энерl'ИЯ отдачи R. Очевидно, что при сильном различии ядерных масс и взаимодействии уиз.лучения с леrким ядром колебательновращательные спутники в ПОI'лоще нии (получении) приведут к сдвиrу улиний, большему, че1 за счет энерrии отдачи R поступательному ДВЮI,ению. 12.7.4. Двойной Y и оптический резонанс. Узкие ре:юиансы внутри доплеровски уширенной линии поrлощения перехода lOfl, но получить также за счет «селективноl'О вывода» из rазз частиц с заданной скоростью, т. е. изменения распределения по CKOpOC ТЯI полноrо числа частиц в единице объе[а, n (1') == SlI i (1'), i (12.5:3) rде n; (1') распределение по скоростям заселенности частиц на Н\I уровне. Этот метод был предложен для получения узких pe зонансов на ядерных переходах с ПОllIОЩЬЮ KOI'epeHTHoro CBeTOBO 474 J ro поля, действующеrо на Оl1тический переход атома; [110], но в действительности он ПрИIеним для любых доплеровски уширен ных переходов (оптических или ядерных). Метод основан на ce лективном возбуждении частиц с определенным значением и: И по следующем устранении возбуа\Денных частиц из области взаиМо действия с полем. Пусть коrерентная световая волна находится в резонансе с электронным переходом атома или молекулы. При сильном Ha сыщении световая волна возбуждает примерно половину частиц, находЯщихся на нижнем уровне, скорость которых удовлетворяет условию резонанса kv рсз == ffi 1 ffio, rде ffi 1 частота беrущей световой волны, ffio центра:тьная частота перехода. При таком возбуждении изменяются TO.'IbKO распределения частиц по CKOpOC тям на каждом из уровней n 1 (и) и n 2 (и), так что сумМарное pac пределение n 1 (и) + n 2 (и) остается неИЗIеННЫl\I. Это соответствует тому, что на рис. 12.14 высота (<Дырки» в распределении 11 1 (и) равна высоте пика в распределении n 2 (и). Для образования резонансной (<Дырки» в суммарном распреде лении частиц по СКОрОСТЯI необходимо какимлибо методом ocy ществлять «оттою) возбуждаЮIЫХ частиц по области взаимодейст вия их с полем. Здесь И",Iеется несколько возможностей. Фотоионизаl{ия еозбуждеЮIЫХ атомов или ,,110леt>ул. Возбуж даемую область rаза низкоrо давления мо;кно облучать дополни тельным лазерным лучом, частота KOTOpOI'O ffi 2 достаточна для фо тоионизации только возбуащенных атомов или молекул, но не ДOCTa точна для фотоионизации невозбужденных частиц (рис. 12.15а). 2 f'(vz)t /Т'> о v p e:7r V z о 6)1 1 а Рис. 12.15. Селективное возбуждение атомов с определенной ПРОСI\циеii CKO расти V z С последующей фотоионизацией возбужднных атомов, прпводящее к образованию «дырки» в распределении скоростеп атомов на всех уровнях: а схема уровнеЙ; 6 распределенис проекциЙ скоростей При мощности допо;шительноrо луча Р 2 ;::::: (О'ноз6/ а фи) Р 1 (О'ноз6 сечение возбуащения частиц, О'фи сечение фотоиони зацИИ возбужденной частицы, Р 1 мощность, вызывающая Ha сыщение электронноrо перехода) вероятность фотоионизации воз бужденной частицЫ за вреIЯ ее жизни на возбужденном уровне будет порядка единИЦЫ. Образующиеся в l'азе низкоrо давления 475
(менее 102 Торр) ионы нетрудно с помощью небольшоrо постоян Horo электрическоrо поля вывести из области лазерноrо луча. Это приведет к тому, что распределение проекций скоростей атомов или м:олекул, а следовательно и ядер в атомах или молеку.чах будет иметь резонансный провал для скоростей kv рез == (ш 1 (1) )' показанный на рис. 12.156. о , Фотодиссоциация воз6ужденных JJtOлеt>ул. Аналоrичный эффект lОжно получить путем фотодиссоциации возбужденных модеку.ч дополнительным Лазерным излучением, частота KOToporo ДOCTa точна для фотодиссоциации только возбужденных молекул. При фотодиссоциации молекулы обычно происходит разлет осКОЛКов молекулы со скоростью, значительно превышающей среднюю теп ловую скорость. Это приведет одновре.менно к уходу диссоцииро ванных молекул из области взаимодействия rаза низкоrо даВ.:rения с иолем. Теперь рассмотрим возможный эксперимент, в котором опи санный метод получения «дырки» в расиределении f (v), например атомов по скоростям, можно ИСПО.'Iьзовать для спектроскопии внутри доплеровской линии поrлощения ядер. Коллимированпы:ii пучок YKBaHTOB от мёссбауэровскоrо источника проходит через атомарный rаз, облучаемый излучением двух лазеров возбуждающеrо атомы и фо ТОионизирующеrо возбужден ные атомы. Образование «дырки» в распределении aTO !lIOB и, следовательно, ядер по скоростям приводит К об разованию «дырки» в допле ровской линии поrлощения какоrолибо ядерноrо перехо Да на частоте ], u\ . rде hуL'реЗ===(СU1 (')0) оп Ы... шо реде:rяет скорость возБУfI; денных атомов, y частота отдачи. Шу. центр линии ядерНОl'О перехода бе: учета :Jффекта отдачи (рис. 12.16а). ЕеШI частота лазера Ш;. ра(> строена относительно центра доплеровской линии оптпческоrо переходя ШО на величину Шт, Ш о Q == ffioyfffiy, (12.55) то провал в ядерной доплеровской .'Iинии совпадает с мёссбауэров ской линией излучения. Возникающий резонансный миниму! //иия Мессбауэра ДоплероlJская лини' я8ероео поелош,ения / (/ (0)70 Сд}'о + Д J' ё Инте;-rс и/J...п С'.''; о ;r ПО/ЛО!.1.ёfl'JЯ v 0 \ I " ,/ Q Q 1 1, 1 , u) о Рис. 12.16. ДоплеРОВСЮI уширенная .:JIIНИЯ поrлощения с «дыркой», ИllДуци роваИНОll селективным устранением aTO мов с заданной скоростыо (а) и поrлоще ине мёссбауэровскоrо излучения в rазе как функция частоты лаЭi'j1а (б) [11 О] 476 tJ) ffi яд ==о (Ш у . + y) J... k"\.vрз, (12.5ci) \: поrлощения YKBaHTOB мофет быть зареrпстрирован по изменению :интенсивности резонансноrо рассеяния yKBaHTOB (рис. 12.166). В таком экспеРIПIeнте величина энерrии отдачи ядра может быть измерена с точностью до 10"410;;. Если ядерный переход состоит из нескольких линий, скрытых доплеровским уширением, то возникает несколько резонансных провалов. Поэтому этот метод можно рассматривать как метод ядерной спектроскопии внутри доплеровской ,1:ИНИИ с разрешающей способностью, опре деляемой относительноп шириной узких оптических резонансов, т. е. величиной r Я ;J,,'ffil' == rofffio 108H)9. 12.7.5. Лазерно-индуцированные узкие резонансы 2уанни- rиляционНОI'О излучения. Здесь мы рассмотрим новый метод полу чения узких иерестраиваемых резонансов анниrиляционноrо из лучения позитрония при nШI' == 0,511 1\IэВ [119]. Как хорошо известно [61], бо.1JЫIlая часть медленных позитро нов, прежде чем аННII1'илировать, образуют аТЩ1Ы позитрония. Из них примерно 2.5 % образуются в парасостоянии (pPs), а 75% в ортосостоянии (oPs). ATOIbl pPs быстро пере ходят в основное СИНI'летное состоянп(' I8n. В котором они анни rилируют за время T === 1 ,25 .1010 с. испуская два YKBaHTa С энерrией 0,511 МэВ. Атомы oPs прежде Bcero достиrают CBoero OCHOBHoro триплетноrо состояния, в KOTOpO1 ;,нивут пример но в 103 раз больше. чем [JPs aTOMЫ, и анниrилируют за время T == 1,4 .10' с, испуская три YKBaHTa с полной энерrией 1,022 МэВ. Таким образом, атомы по:штрония излучают узкую линию в канале 2уаННШ'IШЯЦИИ за короткое время T и непрерыв ный спектр 3уаннити.'IЯЦИИ за большее время T. Линия 2уанни rИляции неоднородно уширена за счет эффекта Доплера. OT носительная доп.'Iеровская шприна L1CtJt,lffiy == (W o IM o C 2 )1/z == 103104, rде IV o кинетическая энерrия позитрония. ECTe ственная ширина аннпrИ:IЯЦИОПIIОЙ .1ПНИИ равна Bcero лишь r === 1fT.?;::::: 1010 cI. В основном трпп.,еТНО:,\I СОСТОЯНJII! атомы oPs распределе ны по трем :'\IaI'НПТНЬШ подуровняы (т О, =:=1). Приложение маrнитноrо поля В('.'ШЧППОЙ в неско.'IЫ,О КИ.тIоrаусс перемешивает подуровни т О состояниЙ 15 о pP 11 ;181 oPs. За счет этоrо перемешивания ато.\!Ы oPs в СОСТОЯПIIII т == О претерпевают 2уанниrиляцию [ЫI. н P(':J'.1JbТaTe .'IIlIIlЬ подуровни т *1 атомов oPs остаются засе.'Iенными в ;:J:с,.II'ОfЮ.Jвущем триплетном состоянии, и задача состоит в том, чтобы перевести их селектив но по частоте на под'ровепь т ==о О. Такая конверсия должна быть селективна по отношению к про('юии скорости oPs aTO мов на выбранное направление. Если это обеспечено. то в направ"еНIIП. совпадающем с направ лением световой ВО,lНЫ (пли противопо.,0;'Ь:НЫМ), :'\IOжно наблю дать узкие резонансы 2уанниrиляции С('.lективно возбужденных PsaToMoB на фоне ПОДJIOЖКИ широко]'о доплеровскоrо KOH тура линии аННИП!"IЯIJII[ несеЛeJПИВНЫХ РsатщIOВ. Ширина pe 477 ,', t: ""
3JHaHca будет зависеть от ширины 2r оптическоrо резонанса на частоте 000: ')' Шу, 2r y ==' 1 1 ' J (J)o ' r B == r (1 т С)1/2, (12.5о) а сама чаСТОта резонанса 00'( ==' OOv, i:: kVv PCd (12.57) зависит от частоты Лазера. Перестраивая частоту лазера в пре делах доплеровскоrо контура оптическоrо перехода позитрония, получаем перестройку 2уизлучения в пределах линии 2уанниrи ляции. Есть два метода получения узких резонансов 2уанниrиляции в основном и первом возБУinденном состояниях атома Ps. Первый метод это прямое возБУfRдение oPs атомов беrущей световой волной в состояния 2 3 Р О или 2 3 Р 2, которые распадаются на два YKBaHTa. Второй метод основан на селективном возбуждении атомов в маrнитном поле. например, на переходе 1381 (т==, + 1) .. 2 3Рl (т === О), с их пос.тrедующей конверсией в состояние 23Рl (т == + '1) микроволновым полем. В результате спонтанноrо Lссраспада селективно возБУinденные и конвертированные атомы оказываются в смешаННЮ1 состоянии 1381 (т === О), которое pac падается на два YKBaHTa в достаточно сильном маrнитном поле. Микроволновое поле здесь необходимо, так как квантовые числа т. различаются на единицу в состояниях 1 381 (т == О) и 1 381 (т === + 1). ПраВИJ1а отбора для оптических пере ходов Tpe буют, чтобы I1ms равнял ось нулю, следовательно, излучательная релаксация возбужденных в 23Р1 (т === О) атомов на смешанные уровни 1 381 (т === О) нево.з:lюа,;на. В то ше время микроволновое поле вызывает маrНИТdые переходы (I1ms == +1) между состоя ниями 23Рl (т== О) и 2 аР1 (т== t1), и J'CI.распад на состояние 1 а8 1 (т == О) становится возможен. Рассмотрим первый 1I3 упомянутых методов и для определен ности уровень 2 3ро. Преимущество Этоrо метода в лучшем KOH трасте отношения СИI'на.'Iiшуы при детектировании узких урезо нансов. ВОЗМОfRная экспеРИ:\lентальная схема для наблюдения узких резонансов 2уаННllrиляции 2 3 Р осостояния изображена на рис. 12.17. Схема совпадения, объединенная со счетчиком YKBaH тов, позволяет исключить широкий доплеровский контур анниrи .ТIЯЦионноrо излучения. Форма линии резонанса 2уанниrИЛЯЦИОННОI'0 излучения будет зависеть от числа атомов Р", имеющих скорость l' в интервале d 3 v 11 возбужденных в состояние 23Ро, т. е. Т(!) G r, dп(l) ( 1' ) == лr(О) т Q f ( 1' ) d3V , ( 12.58 ) Т т ( О). ( 1 ) 1 ' G ТТ ТТ (ш1 (tJf,)2 I ri, rде N) === (3/4) Т)ЛТ стационарная плотность oP" атомов в состоянии 1 3 S 1 , N полная плотность PsaToMoB; TP и T) ';'78 времена жизни fЗ81 И 23]) осостоянпй COOTBeTCBeHHO; G па раметр насыщения оптическоrо перехода oP,,; 1 Б полушири на «ДЫРКИ» Беннета в скоростном распределении oPs атомов; 00' резонансная частота оптичесноrо перехода движущихся атомов с учетом линейноrо и квадратичноrо эффекта Доплера: 00' (1 l)2/C 2 )1/2 == 00 (1 пv/c). (12.59) Определяя n'? === kv1kv: в направлении частоту YKBaHTa, детектпруемоrо (12.БО) которая связана с распределением (12.58) соотношением (12.59), и интеrрируя по уrловоЙ переменной, МОЖНО получить выражение 001' == 00,', (1 и 2 /с 2 )1/2(1 пv1)lc)1, 2 Q Q v< Ы}' БJ}' bl ЫО бl;, 2kJ'(/ 5 Рис. 12.17. ВозIOЖНЫС СХЮIЫ образования 11 дртеКТl!рuвания узких резонаНСUR анниrиляционноrо 2,\Н13ЛУЧСНИЯ ОрТОIIUЗИТрОНIIЯ (а) (1 lИшень, 2 счет чик YKBaHTOB, 3 прuею\ионный ;)кран, J дефокусирующее зерало) и узкий анниrиляционныii 2ур(>зонанс на фонС' ;:(оплеровски уширеннои ЛI1 нии (6) [59] для интенсивности 2уаННllrиляционноrо пзлучения в направле нии п. При наблюдении аННlпиляционноrо 2упзлучения в направле нии 111' === п форма ре.зонанса оказывается :lOренцевской с точно стью до квадраТИЧНОI'О эффекта Доплера. а J(ентраJ1ьная частота резонанса равна Ш: (рпс. 12.17). ФОр:\Iа :lIШИИ в ПРОТИВОПОЛОЖ ном направлении СJЮ;I,нее. но в первом порядке по (и/с) ее тоже мош:но считать лоренцевскоЙ. Таким образом, ширина узкой аНllпrп.,ЯI(ИОННОЙ .,инии опре деляется естественноЙ шириной ЕCJ_перехода r,'1 (й'? === ((UoTLo)1 4.] ()8 (12J)1) 479
11 квадратИЧНЫМ эффеКТЮI Доплера: ""KB. D Ш у и 2 ::=:: с2 :::: '1 o; .. (12.62) i'де и средняя скорость позитрония. Интервал перестройки определяется относительной шириной Дo плеровскоrо профиля (как для линии L(J., так и Д:IЯ анниrиляцион пой линии), т. е. L',Ш вер (')у L',W1{IT (йО ;3.1UJ, (12.63) rде и == 107 см/с. Основная сложность сужения 2уаННI1rиляционной линии в необходимости создания непрерывноrо дазера с длиной волны л == 243,0 нм и мощностью 102101 Вт. Но, повидимому, бы стрый проrресс в области перестраиваемых лазеров на красите лях и в удвоении частоты в нединейных кристаллах позволит преодолеть эту трудность. Рассмотренные в этом параrрафе идеи имеют мноrие приложе ния в конкретных задачах, таких как смешанные переходы в <<oдe тых» ядрах, стимулированные переходы ме;t;ду очень близкими уровнями ядер или экзотических атомов дазерным излучением, селективный по скорости контроль насе.JIенностей на определен ных подуровнях (<одетых» ядер и экзотических атомов. В качестве примера можно назвать селективную по скорости оптическую ориентацию ядерных СШIНов в rазах низкоrо давления. При этом в определенном смысде 1Oit\HO КОНТРО.1Iировать не только уrловое распределение 1'излучения, но и ero спектр. Кроме Bcero прочеl'О, используя оптическую ориентацию ядер в атомах, имеющих опре деленные проекциИ скоростей, можно избавиться от доплеровско ro уширенИя и пере страивать линии узких резонансов уизлуче ния в фиксироваННЮI направлении. Безусловно, существуют и друrие интересные КОIбинации лазерной (оптической) и ядерноЙ спектроскопии (120]. К сожалению, болынпнство этих эффектов невозможно наблю дать в чисто ..азерной .тIаliоратории, так как работа с интенсивнЫ ми радиоактивными ИСТО'IНиками предстаВ:Iяет немалые пробле мы, особенно в случае коротких времен распада, коrда требуется быстрая транспортацпя 1'I1СТОЧНИКОВ. Более вероятно, что экс перименты подобноrо типа будут проводиться в ядерных лабора ториях, оборудованных подходящей дазерной техникой. Пока перестраиваемые лазеры еще не столь надежны и доступны. По этому такие лазерноядерные эксперименты требуют высокой KBa лификации ФизиковлазеРЩIlКОВ. Но ПрОl'ресс .тIазерной техниКИ столь стремите.тIен, что !\Iноrие проблемы будут решены в ближай шие rоды. Тем самым неизбежны и новью успехи в практическом применении идей и методов лазерноЙ спектроскопии без доплеров cJ\oro уширения в удиапазоне спектра. 11 11 1', СПИСОК ЛИТЕРЛТУРЫ 11 славе 1 I l' i i I 1. Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Теория поля. М.: Наука, 1988. 2. Dicke R. // Phys. Rev. 1953. У.82. Р.472. 3. Ландау Л. Д., ЛllфШ1Щ Е. JVI. СтаТIIстическая физика. М.: Наука, 1976. 4. Собельмаn И. И. Введешrе в теорию атомных спектров М.: Наука, 1977 . 5. Dobretzov L. N., TereпiпA. N. // Natur\viss. 1928. У. 16. Р.656. 6. Meissпer К. W., Luff К. Р. // Апп. Physik. 1937. У. 28. Р.657. 7. Lamb W. Е., Jr., Retherford R. С. // Phys. Rev. 1947. У.72. Р.241; 1950. У. 79. Р.549; 1951. У. 81. Р. 922; 1952. У. 85. Р. 259. 8. Jacksoп D., Kuhп Н. // Proc. Roy. Soc. 1936. У. 1154. Р. 679. 9. Толансr;IlU С. Спектроскопия высокой разрешающей силы. М.: ИЛ, 1965. 10. Ра.1iзеu Н. Молекулярные пучки. М.: ИЛ, 1960. 11. Басов П. r., Прохоров А. М. // ЖЭТФ. 1954. Т.27. С.431. 12. Gordoп J. Р., Zeiger Н. J., Towпes С. Н. // Phys. Rev. 1954. У.95. Р.282. 13. Ezekiel S., Weiss R. // Phys. Rev. Lett. 1968. У. 20. Р. 91. 14. Jacquiпot Р. // HighResolution Laser Spectroscopy. Springer Series Topics in Applied Physics / Ed. К. Shimoda. Heidelberg: Springer Verlag, 1976. У. 13. Р.51. 15. Duoпg П. Т., Vialle J. L. // Opt. Соmm. 1974. У. 12. Р. 71. 16. Huber G., Thibault С., Klapisch R. et al. // Phys. Rev. Lett. 1975. У. 34. Р.1209. 17. Libermaп S., Piпard J., Duoпg Н. Т. et al. // Laser Spectroscopy IV. Springer Series in Optical Sciences / Eds Н. Walther, К. W. Rothe. Heidelberg: SpringerVerlag, 1979. У.21. Р.527. 18. Летохов п. С. JIазерная фотоионизационная спектроскопия. М.: Ha ука, 1987. 19. Жерихиn А. Н., Компаnец О. Н., Летохов В. С. и др. // ЖЭТФ. 1984. Т.86. С.1249. 20. Мllшиn В. И., Сеr;ацr;uu С. Б., Федосеев В. Н. и др. // ЖЭТФ. 1987. Т. 93. С. 410. 21. Levy D. Н., Whartoп L., Sтalley R. Е. // Chemical and Biochemical Applications of Lasers / Ed. С. В. Moore. N. У.: Academic Press, 1977. У. 2. Р. 1. 22. Kaufmaп S. L. // Opt. Соmm. 1976. У. 17. Р. 309. 23. Wiпg W. Н., Ruff G. А., Laтb W. Е., Spezewski J. J. // Phys. Rev. Lett. 1976. У. 36. Р. 1488. 24. Aпtoп К. Р., Kaufmaп S. L., Kleтpt W. et al. // Phys. Rev. Lett, 1978. У.40. Р.462. 25. Meier' Т., НЙhпатапп Н., Wagпer' Н. // Opt. Соmm.;1977. У. 20. Р. 397. 26. lIuber В. А., Miller Т. М., Cosby Р. S. et al. // Rev. Sci. Instrum. 1977. У.48. Р.1306. , 1 l' if . j i l It j 16 в. С. :!СТОХОВ, В. п. Чсботаев 481
27. Kluge HJ., Neugart R., Otteп EW. // Laser Spectroscopy IV. pl'jn ger Series in Optical Sciences / Eds Н. vValther, К. \У. HotI1e. Hl:i delberg: SpringerVerlag, 1979. У. 21. Р.517. 28. Kluge HJ. // Pr'ogress in Аtошiс Spectroscopy. Part В / Eds \У. Нап le, Н. Kll:inpoppen. N. У.: Рlепшп Press, 1979. Р. 727. 29. Brossel J., ВЩет Р. // Phys. Неу. 1952. У. 86. Р. 308. 30. К astler А. // J. de Phys. 1950. У. 11. Р. 255. 31. HoeUl>oe Л. Н., ПОl>аааньев В. r., Сl>рОЦl>ий r. В. // УФН. 1970. Т. 101. С.273. 32. Haпle W. // Naturwiss. 1923. У. 11. Р. 691; Z. Physik. 1924. У. 30, Р. 93. 33. Breit G. // Неу. Mod. Pltys. 1933. У. 5. Р. 91; Phys. Неу. 1934. У. 46. Р.590. 34. 11fптчелл А., 3e.taHCl>llil М. Резонансное пзлученпе и возБУilсенные aTOIЫ. М.; Л.: ОНТИ, 1937. 35. Colegl'ove Р., Prankeп Р. А., Lewis R. R., Sands R. Н. // Pltys. Неу. Lett. 1959. У.3. Р.420. 36. ПОl>аааньев В. r., Сl>рОЦl>иl1 r. В. // УФН. 1972. Т. 107. С.623. 37. Svaпberg S. // Laser Spectroscopy 111. Springer' Series in Optical :::;cjen ces // Eds J. L. Hall, J. L. Carlsten. Heidelberg: SpringerVerlag.1977. У.7. Р.183. 38. Lehтaпп J. С. // Frontiers in Laser Spectroscopy / Eds Н. Balian, S. Haroche, S. Liberman. Аmstеrdаш: NоrthНоllашl, 1977. \Т. 2. Р. 475. 39. FiggеrП., MoпtsD. L., ZareR. N. // J. Molec. Spectrosc. 1977. У. 68. Р. 388. 40. Feld М. S., Saпcliez А., Javaп А. // Proc. Intern. Colloquim 011 Пор lerr'ree Spectroscopic Methods for Simple Molecular System (Allssois, Мау 1973) / Eds J. С. LehmanIl, J. С. PebayPeyroula. Paris: Edi tion CNHS, 1974. ,м 217. Р.87. 41. Лаllдау Л. Д., Лифшиц Е. Н. Квантовая мехаНlша. М.: НаУIШ. 1989. 1963. 42. Алеl>саllдров Е. Б. // Опт. и спектроск. 1964. Т.17. С.957. 43. Dodd J. N., Kaul R. D., Wan'iпgtoп В. П. // Proc. JJhys. Soc. (IЛIнlоп), 1964.У.84. Р. 176. 44. Алеl>сандров Е. Б. // УФН. 1972. Т. 107. С.595. 45. Haroche S., Paisner J. А., Schawlow А. L. // Phys. Неу. Lett. 1973. V.зо. Р.948. 46. Laпge W., Mlynek J. // Phys. Не\'. Lett. 1978. У. 40. Р. 1373. 47. Laser and Coherence Spectroscopy / Ed. J. 1. Steinfeld. N. У. I:t з1.: Plenum Press, 1978 (русский перевод: Лазерная и коrереНТllая СШ'I;ТРО скопия / Под ред. Дж. Стеiiнфелда. М.: Мир, 1982). 48. Derпtri'der W. // Iaser Spectroscopy: Basic Concepts and IпstrШl1Сl1tа tion. Sрriпgеr Series in Chem. Phys. Heidelber'g: SpringerVerlag. 1982. У. 5 (русскиii перевод: Д е.итр ёдер В. Лазернан спектроскопин: OCHOB ные ПРИНЦипы !! техника :JRсперимента. М.: Науrш, 1985). 49. Shoemaker Н. L. // [47], Chapter 4. 50. Slicl/ta С. Р. // Рriпсiрlеs of Magnetic Hesonance. Springer Series ill So liflState Sсiепсl'S. Heidelberg: Spril1gerVerlag, 1978. У.1. 51, Alleп [,., A'berly J. Н. Optical Hesonance апd T\\'olevel Аtошs. N. У.; \Viley Intersience, 1975 (РУl:СЮIЙ перевод: Аллеn Л., Эбер,l/l Дж. Оптпческий резонанс и двухуровневые aTOЫЫ. :1\1.: Мпр, 1978). 52. Sten}iolт S. Introduction to I,aser Spectroscopy. N. У.: \Viley TТlter science, 1985 (русскиЙ перевод: Степхолыt С. Основы ,чазерIlоii спекТ роскопии. М.: Мир, 1987). 53. Тоттеу П. С. // Phys. Неу. 1949. У. 76. Р. 1059. 54. Hocker G. В., Таn!! С. L. // PllYS. Неу. 19l\9. У. 184. Р. 356. 55. Втешет R. G., Sl/oerпaker R. L. // Phys. Неу. Lett. 1971. У. 27. Р.631. 56. Shoeтaker R. L., Vaп Strylaпd Е. W. // J. Cllem. Phys. 1976. У.64. Р.1733. 57. Hahп Е. L. // Phys. Неу. 1950. У. 77. Р.297. 58. Cheo Р. К., Wang С. Н. // Phys. Неу. 1970. У. A1. Р. 225. 482 \ i 'С 1; t I 59. BrewerR. G., ShoeтakerR. L. // Phys. Неу. 1972. V. A.6. Р.2001. 60. Halm Е. L. // Phys. Неу. 1950. V. 80. Р. 580. 61. Копвилле:Лt У. Х., Нааибаров В. Р. // Физика металлов и металловеде ние. 1963. Т. 15. С. 313. 62. Kurпit N. А., Abella [. D., Hartтaпп S. R. // Phys. Неу. Lett. 1964. V. 6. Р. 567. 63. МаНЫI>/Щ Э. А., Са.щрцев В. В. Оптическая эхоспектроскопия. М.: Наука, 1984. 64. Patel С. К. N., Sluslier R. Е. // PllYs. Неу. Lett. 1968. V. 20. Р.1087. 65. Brewer R. G., Geпack А. Z., Grossтaп S. В. // Laser Spectroscopy 111. Springer Series in Optical Sciences. Heidelberg: SpringerVerlag, 1987. У.7. Р.220. 66. Кшрlиs R., Scliwiпgel' J. // Phys. Неу. 1948. V. 73. Р. 1020. 67. Таунс Ч., Шамов А. Радиоспектроскопия. М.: ИЛ, 1959. 68. Schawlow А. L. // Advances in Quantum Electronics / Ed. J. Н. Sin ger. N. У.: Columbia University Press, 1961. Р.50. 69. Rennett W. R. Jr. // Phys. Неу. 1962. V.126. Р.580. 70. JavaпA., Beппett W.R., Jr., HerriottD.R.//Phys. Lett. 1961. V. 6. Р.106. 71. Lamb W. Е. Jr. // JJllYs. Неу. 1964. V. 134А. Р. 1429. 72. McFarlaпe R. А., Beппett W. R., Laтb W. Е., Jr. // Appl. Phys. Lett. 1963. У. 2. Р. 189. 73. SzokeA., JavaпA. // Phys. Неу. Lett. 1963. V.10. Р.521. 74. SzokeA., JavaпA.//Phys. Неу.1966. У.149. Р.38. 75. сотаоиет R. Н., Boпzyak Р. А., Javaп А. // Phys. Неу. Lett. 1967. V. 18. Р.730. 76. Sl/imoda [{., JavaпA. // J. Appl. Phys. 1965. V. 36. Р.718. 77. Басов П. r., Летохов В. С. // Письма в ЖЭТФ, 1965. Т. 2. С. 6. 78. Леrпохов В. С. // Письма в ЖЭТФ. 1967. Т. 6. С. 597. 79. Лиспцыn В. Н., Чеботаев В. Л. // ЖЭТФ. 1968. Т. 54. С. 419. 80. Lee Р. Н., Skolпick М. L. // Appl. Phys. Lett. 1967. V. 10. Р.303. 81. Barger R. L., Hall J. L. // Phys. Неу. Lett. 1969. V. 22. Р. 4. 82. Летохов В. С., Чеботаев В. Л. // Письма в ЖЭТФ. 1969. Т. 9. С. 364. 83. Басов П. r., Компаnец О. Н., Компаnец И. Н., Летохов В. С" Hиt;и тип В. В. // Письма в ЖЭТФ. 1969. Т. 9. С. 568. 84. Матюаин Ю. А., Трошиn Б. И., Чеботаев В. Л. Тез. Всесоюз. конф. по физике rазовых лазеров. Новосибирск, 1969. С. 56. 85. Schlossberg Н. R., JavaпA. // Phys. Неу. 1966. V.150. Р.267. 86. Schlossberg Н. R., JavaпA. // Phys. Неу. Lett. 1966. V.17. Р.1242. 87. Homl>Un r. Е., Раутиаn С. r., ФеОl>тистов А. А. // ЖЭТФ. 1967. Т.52. С.1673. 88. J{olt Н. К. // Phys. Неу. Lett. 1968. V. 20. Р. 410. 89. Basov N. G., Letokhov V. S. // Heport оп UHSI Conf. оп Laser Measu rements (Warsawa, Sept. 1968) // Electron. Technology, 1969. V. 2, ом 2/3. Р. 15. 90. FI'eed С., Javaп А. // Appl. Phys. Lett. 1970. V. 17. Р. 53. 91. Soттerfeld А. // Z. Physik. 1907. V. 8. Р.841. 92. BI'illoiп L. // Апп. Physik. 1914. V. 44. Р. 203. 93. Roschdestweпsky D. // Апп. Physik. 1912. V. 39. Р. 307. 94. Вотае С., Сату G., DecoтpsD., Pottier L. // С. Н. Acad. Sci. 1973. V. I3 227. Р. 381. 95. Kowalski Р. V., Нill W. Т., Schawlow А. L. // Opt. Lett. 1978. V.2. Р.112. 96. Scliieder Р. // Opt. Соmm. 1978. V. 26. Р.113. 97. Wieтaп С., Haпsch Т. W. // Phys. Неу. Lett. 1976. V. 36. Р. 1170. 98. Teets R., Feiпberg R., Пiiпsсh W., Schawlow А. L. // Phys. Неу. Lett. 1976. V.37. Р.683. 99. Васплеnt;о Л. С., Чеботаев В. Л., Шпшаев А. Б. // Письма в ЖЭТФ. 1970. Т.12. С. 161. 100. Biraueп Р., Cagпac В., Gryпberg G. // Phys. Неу. Lett. 1974. V.32. Р.643. 16* 483
101. Leveпsoп М. D., BloeтbergeпN. // Phys. Неу. Lett. 1974. У. 32. Р. (\45. 102. Haпscl Т. W., Harvey К., Meisel С., Schawlow А. L. // Opt. СОll1ll1. 1974. У. 11. Р. 50. 103. Biscl!el W. К., Kelley Р. J., Rhodes С. К. // Phys. Неу. I.ett. 1975. У. 34. Р.300. 104. Baklaпov Е. У., Cltebotayev V. Р. // Opt. Соmm. 1974. У. 12. Р.312. 105. Baklaпov Е. V., Dubetzkii В. Уи., Clebotayev V. Р. // Appl. Pby. 1976. У.9. Р.171. 106. Baklanov Е. V., Chebotayev V. Р., Dubetzkii В. Уи. // Appl. РЬУБ. 1976. У. 11. Р.201. 107. Баеаев С. Н., Баl>лаnов А. Е., ДЫЧl>ов А. С. и др. // Письма в ;IiЭТФ. 1987. Т.45. С.371. 108. Wiпelaпd D. Р., Dehтelt Н. // BuH. Amer. Phys. Soc. 1975. \. 20. Р.637. 109. Dehтelt Н. С. // Nature. 1976. У. 262. Р.777. 110. Javaпaiпeп J., Steпholт S. // Appl. Phys. 1981. У. 24. Р. 71, 151. 111. JViпeland D. J., Drulliпger R. Е., tValls Р. L. // Phys. Неу. Lett. 1978. У. 40. Р. 1639. 112. Nelllauser W., lIoheпstatt М., Toschek Р., Deltтelt Н. // Phys. Неу. JA.'tt. 1978. У.41. Р.233. 113. Haпsch Т. W., SC1MWlow А. L. // Opt. Сошm. 1975. У. 13. Р. 68. 114. Летохов В. С., Миnоеиn В. Т., ПавлUI> Б. Д. // ЖЭТФ. 1977. Т. 72. С. 1328. 115. БаЛЫl>ин В. И., Летохов В. С., Мишиn В. И. // Письма в ЖЭТФ. :979. Т. 29. С. 164; ЖЭТФ. 1980. Т. 78. С. 1376. 116. Phillips W. D., Metcalf Н. // Phys. НеУ. Lett. 1982. У. 48. Р. Б9С. 117. Prodaп J. V., Phillips 11". D., Metcalf Н. // Phys. Неу. Lett. 198:2. У. 49. Р.1149. 118. Cht S., Holberg L., Rjorkltolт J., СаЫе А., Ashkiп А. // PIJYS. Не\'. l.ett. 1985. У. 55. Р. 48. 119. Lett Р. D., Watts R. N., West/J1'ook С. 1., PlIillips tV. D. ct al.!/ !']JYS. Неу. Lett. 1988. У. 61. Р. 169. 120. Aspect А., Ariтoпdo Е., Kaiser R., Vaпsteeпkiste N., CoheпTailltOlk dji С. // Phys. Неу. Lett. 1988. У. 61. Р. 826. 121. Dehтelt Н. С. // АЬуапсеБ iIl Atomic aIld Molecular Physics / Eds D. Н. Bates, I. ЕstеrшаIl. N. У.: Academic Press, 19tj3. У.3. Р.53; 1969. У. 5. Р.109. 122. Bergquist J. С., [taпo W. М., J1"iпelaпdD. J.//Phys. НОУ.1987. V. :\<i6. Р.428. 123. Летохов В. С. // ППСbl1а в ЖЭТФ. 1968. Т. 7. С. 348. 124. Salorпoп С., Dalibal'd J., Aspect А. et al. // РЬУБ. Неу. Lett. 1987. У. 59. Р.1о59. 125. Balykiп У. 1., Letokhov V. S., Uvcl!iппikov Уи. В., Sidorov А. 1., Shltl' ga S. V. // ()pt. Lett. lU8R. V. 13. Р. \)58. 126. Gordoп J. Р., Asi,kiп А. // PllYS. Неу. 1980. У. A21. Р.1606. 127. Ch,l S., Rjorkholт J., Aslkiп А., СаЫе А. // РЬУБ. Не'!. Lett.198(). У. 57. Р.314. 128. Mossbaиer Н. // ':. Pllysik. 1958. V. 151. Р. 124. 6. МиnоеllН В. Т., Летохов В. С. Давление лазерноrо пзлучеш!Н па aTO MЫ. :М.: Наука, 1986. 7. Lax М. FluctuatioIls and COIJereIlCe РЬеIlоmеIlа in Classical aIld Quаlltuш Physics. N. У.: GordoIl and Breach, 1968 (русскиii перевод: ЛЗI>С М. Флуктуации и KOl'epeHTHbIC япления в классичеСI{QЙ п квантовой фIIЗИ Ke. М.: Мир, 1974). 8. l(ЛЫlUI>О Д. Н. Фотоны и неЛJlБеlшая ОlIтика. М.: HaYI_a, 1980. 9. Дllраl> П. Припципы квантовой lеханини / Пер. с аНl'Л. М.: Наука, 1979. 10. Давыдов А. С. Iiваптовая мехаlIIша. 1\1.: Наука, 1973. 11. Rabi 1.1. // РЬУБ. Неу. 1937. V.51. Р.652. 12. Собелы.tan И. Л. Введение Б теорию атоыных спектров fll.: Наука, 1977. 13. Раутиан С. Т., Смирнов Т. И., Шалаеиn А. lvl. Нелпнеlшые pe30IIaH сы в спектрах атомов и молекул. Новосибирск: Науна, 19/9. 14. Раутиан С. Т. // Труды ФИАН. 1968. Т.43. С. 3. 15. IJoudoп Н. Tlle QuaIltum Theory of Light. Oxford: Clarendoll PI'ess, 1973 (русскиЙ переRОД: Лоудоn Р. }';ваптовая теория CBeTa. М.: Мир, 1976). 16. Лаnдау Л. Д., Лифшиц Е. М. Квантовая мехашша. 1\1.: Наука. 1989. 17. Раnо и. // Неу. Mod. РЬУБ. 1957. У. 29. 1'.74. 18. Баl>лаnов Е. В., Чеботаев В. П. // ЖЭТФ. 1975. Т. 65. С. 922. 19. Berтaп Р. R. // Phys. Неу. А. 1972. У. 5. Р. 927. 20. Peldrпaп В. J., Peld М. S. // PllYS. Неу. А. 1970. У. 1. Р. 1375. 21. Benпett W. R. // Phys. Неу. 1962. У. 12б. Р. 580. 22. Фадеев В. Н., Tepellrпьeв Н. М. Таnлицы Jlнтеl'ралов веРОЯТIIостеЙ для Iшыплексных JlеРЮlепных. М.: Физматrиз, 1954. 23. Laтb W. Е. JI'. 7/ Phys. Неу. 1964. У. А1;И. Р. 1429. 24. Раутиаn С. Т., Собельмаn И. И. // ЖЭТФ. 1963. Т. 44. С. 834. 25. Greensteiп Н. // Phys. Неу. 1968. V. 175. Р. 438. 26. Steпholт S., Laтb W. Е. Jr. // Phys. Неу. 19п9. У. 181. Р. 618. 27. Steпholrп S. // 1'hys. Неу. В. 1970. V. 1. Р. 15. 28. Holt 1I. К. // PIJ;s. Неу. А. 1970. У. 2. Р. 233. 29. Баliланов Е. В., 'Чеботаев В. П. // ЖЭТФ. 1972. Т. ()2. Р. 541. 30. Uellara К., Shirпoda К. // Jap. J. Appl. Phys.. 1971. V. 10. Р. (j:2З. 31. SЫтоdа К., [jeha,'a К. // Jap. .т. Appl. Phys. 1971. У. 10. Р. 460. 32. Steпholт S. };'o1JJldation of Laser Spect,roscopy. N. У.: J оы1 \'I'iley, 1984 (pycCI\Ifii Ilеревод: Сrпе1tХОЛЬМ С. Основы лезерпоii спеI\ТРОСI(ОПlIlI. М.: Мир, 1987). 33. ВО1;лаllов Е. В., Чебоыаев В. П. // ЖЭТФ. 1971. Т. 60. С. 551. 34. JIarocle S., Hartтanп Р. // Phys. Неу. А. 1972. У. 6. Р. 1280. 35. J аРап А. // FroI\tiers iI\ La"er Spectroscopy (Les ПОlIсlJеs SUШI!lel' ScllOol, 1975) / Eds Н. BaliaH, S. Haroche, S. l,iberman. АшstеIdаm: '\orth HollaIJd, 1977. \'. 2. 1'. liЗ,. 36. MattickA. Т.. SaпchezA., Кш'nitN.А., JavanA.//AIJpl. РЬУЕ. I.ett. 1973. V. 23. Р.075. 37. Ваl>ЛGllов Е. В" Чеботаев В. П. // j-I\ЭТФ. 1971. Т. 61. С.922. Н' ?лаu(' 2 и ?лаве J 1. Кш-рlus R., Scllwiпger J. // Phys. Rev. 1948. У. 73. Р. 1020. 2. Басов Н. r., Прохоров А. М. // УФН. 1955. Т. 57. С.485. 3. Vuylsteke А. А. Еlешепts of Maser Theory. PrillcetoIl N. У.: П. Vап NostraJld Со, Iпс, 1960 (русский перепод: Вейлстеl>е А. Ссповы теории квантовых усилителей и reHepa торов. М.: ИЛ, 1963). 4. Файп В. М., Ханип Я. И. Нвантовая раДИОфИ3I!1Ш. М.: Соп. раДIIО, 1972. 5. Paпtell R. Н., PutltoJf Н. Е. Fundamentals of Quantl\m Юеr,tI'ОlljС5. N. У.: Wiley, 1969 (русский перевод: Паптел Р., Путхоф Т. Осповы нвантовой ЭJIектроники. М.: Мир, 1972). 1. Летохов В. С. // Ilисыш п ЖЭТФ. 1967. Т. G. С. 597. 2. Лисицын В. Н., Че(jоrпаев R. П. // ЖЭТФ. 1968. Т. 54. С. 419. 3. Lee Р. Н., Skolпick М. J". // Appl. PilYS. Lett. 1967. У. 10. Р.303. 4. Лисицuп В. П., Чеботаев В. П. // Дт1:лад на V МеЖДУНLlР, конфеl'. по Iшаптопоii ,lеК-"I)(jП!!ке, <:":IJlA, JV[,liiailllI, l!H\R. 5. Gibbs Н. М. / Optical ВistаЬШtу Controlling Light Ьу иgM. ()rlaJl do: Academic Press, 1985. 6. Wieтaп С. В., J[aпsch Т. W. // Phys. Rev. I.elt. 1976. У. 3(j. Р.1170. 7. Basov N. С., Letokhov V. S. Heport он URSI Сопf. оп Laser MC'asurements (Warsawa, Sept. 1968) // Electroll. Technology. 1969. V. 2, :J'1'2 2/3. Р. 15. 485 84
8. Freed С., Javaп А. II Appl. Phys. Lett. 1970. У. 14. Р. 53. 9. Decomps В., Dumoпt М., Ducloy . II Laser Spectroscopy of Atoms and Molcules I Ed. Н. Walther. Heldelberg: SpringerVerlag, 1976 (pyc скип перевод: Лазерная спектроскопия атомов и молекул I Под ред r. Вальтера. М.: Мир. 1979. С. 284). . 10. Sargeпt lП М. II Phys. Rep. 1978. У. 43. Р. 223. 11. Б.оровuч В. Л., 3уев В. С., Щемов В. А. /1 ЖЭТФ. 1965. 1'.49. С. 1031. 12. liaaallljeB А. П., Раутиан С. r., Сурдутовuч r. н. II ЖЭТФ. 1968 1'.54. С.1409. . 13. Greeпsteiп Н. II J. Appl. Phys. 1972. У.43. Р.1732. 14. Чеботаев В. П., Ветеров П. JI1., Лисицып В. П. II lЕЕЕ J. Qllant. Rlectron. 1968. У. QE4. Р. 788. 15. ];аааев С. П., КОЛО.illнuков Ю. Д., Лисицып В. П., Чеботаев В. П. II ШЕЕ J. Ql1ant. Electl'On. 1968. У. QE4. Р. 868. 16. в,,'zаzоvski О. V., T1 as ilenko L. S., Chebotayev У. Р. IIIEEE J. QlJant ШесtrОll. 1968. У. QE4. Р. 23; 1969. У. QE5. Р. 146. . 17. Татаренков В. Н., Титов А. П., J'спенскuй А. В. II Опт п спектроск 1970. Т. 28. С. 572. '. 18. ЛиСllиы В. Н., Чеботаев В. П. II Письма в Ж;:)ТФ. 1968. Т. 7. С. 3. 19. BaII;et' ].. L.. Наи J. L. II Phys. Rev. Lett. 1969. У. 22. Р. 4. 20, Jacae8 С. Н., Чеботаев В. П. II ППСblra IJ Ж:JТФ. 1972. Т. 16. С. 614. 21. Басов П. r., Данuqейко М. В. HUKumUH В. В 1/ ЖПС 1969 ' 1 ' 11 С. 543. ' '" . . 22. JJanes С. Н., Baird К. М. // Metrologia. 1969. У. 5. Р. 32, 23. laпe, С. R., Dahlstl'om С. Е. /1 Appl. PllYS. Lett. 1969. У. 14. Р. 362. 24. АIIОХ J. D., Рао Y.H. /1 Аррl. Phys. Lett. 1970. У. 16. Р. 129. 25. SC/lli'eitzer 1+. С., Jr., Kessla Е. С., Jr., lJeslattes R. D. et а/. /1 Appl. Opt. 1!J73. У. 12. Р. 2927. 26. н,апеs G. 1,l., Baird К. М., DeHemigis J. II Appl. Opt. 1973. У. 12. Р. 1600. 27. Ьобрuк В. И., КОЛО.llliUков 10. Д., Чеботаев В. П. // Опт. и спек'fРОСК 1975. Т. 35. С. 1179. . 28. Bpa'/coBcKUll О. В., Васuлепко Л. С., Чеботаеf! В. П. // Ж:JТФ. 1968. Т. 55. С. 2096. 29. Летохо'i В. С. 1/ ЖЭТФ. 1968. Т. 54. С. 1248. 30. Баzаев С. Н., д.ltuтриев А. К. II Опт. и спектроск. 1973. Т. 34. С. 337. 3. Летохов В. С, Чеботаев В. П. /1 Писыra IJ Ж;)ТФ. 1969. Т. 9. С. 364. 3. Летохов В. С., Павлик Б. Д. 1/ Т\вант. электрон. 1971. N! 1. С. 53. 33. Велепов Э. 111., Величаnскиii В. Л., 8ибров А. С. и др. 1/ Т\вант. элект ран. 1988. Т. 15. С. 1730. 34. Пасов Н. r., Компанец И. Н., Компанец О. Н., Летохов В. С., Hи KUrrIUn В. В. II ПисЬ.\!а в ЖЭТФ. 1969. Т. 9. С. 568. 35. Матюzиn Ю. А., ТРОШЩf Л. И., Чеботаев В. П. Тез. докл. на Bce союз. си\ш. по физике тазовых Ol1r (Новоспбирск, 196!J) 1/ ОПТ. 11 спекr рос!'- 1971. Т. 31. С. 111. 36. Mattick А. Т., Saпchez А., Kiтit N. А., Javan А. // Appl. PllYS. Lett. 1973. У. 23. Р. 675. 37. пасов Н. 1'., KOi,maneц О. Н., Летохов В. С., Никитин В. В. II ЖЭТФ. 1970. Т. 59. С. 394. 38. ТlO.ilтaпeц О. Н., ЛетОХОI! В. С. // ЖЭТФ. 1972. Т. 62. С. 13О2. 39. Sиaпberg S., Уап C.Y., Duffey Т. Р., Sсhашlош А. L. 1/ Opt. Lett. 1986. У. 11. Р. 138. 40. S[:anhug S., Уап C.Y., Duffey Т. Р., Du W.j11., Haпsch Т. VV., Sсhаш /ош А. lJ. // JOSA. 1987. У. B4. Р. 462. 41. Shaпin 1. S., Hiiпsch Т. W. I/Opt. Соmm. 1973. У. 8. Р. 312. 42. Василенко Л. С., Дюба Н. М,, Рубцова Н. П., Чеботаев В. П. /1 ППСI,1a в ЖЭТФ. 1988. Т. 47. С. 332. 43. HiinsC/1 Т. W., Leveпson М. D., Sсllашlош А. L. 1/ Phys. Rev. Lett. 1971. У. 26. Р. 946. 44. S/laпk С. V., Schu:arz S. Е. I1 Appl. Phys. Lett. 1968. У. 13. Р. 113. 45.IIiiпscll Т. W., Toschek Р. II ШЕЕ J. Quant. Electroll. 1968. У. QE4. Р. 467. 486 46. 47. Патаdапi S. ,'1., Л1аttiсk А. Т., Киrпil N. А., Ja[:an А. // Appl. P!Jys. Lett. 1975. У. 87. Р. 21. А bragam А. The Principle of Nllclear Magnetjsm. Oxford: University Press, 1961 (русскиЙ перевод: А браzа;lt А. ЯдерныЙ матнеТИЗ1\1. М.: ИЛ, 1963). hoemaker Н. L. II Laser and Coherence Spectroscopy I Ed. J. 1. Stein feld. N. У.: Plenum Press, 1978 (русский перевод: Лазерная и KO .i'ерентная спектроскопия I Под ред. Дж. СтеЙифелда. М.: Мир, 1982). Вдовиn Ю. А., Ермачеnко В. М., Попо., А. Л., Проценко Е. Д. II Письма в ЖЭТФ. 1972. Т. 15. С. 401. И.мТхекДе, Раутиаn С. r., Сапрыкиn Э. r., Смирпов Р. И., Шала сип А. М. II ЖЭТФ. 1972. Т. 62. С. 1661. Sommel'feld А. II Z. Pllysik. 1907. У. 8. Р. 841. Brillouin L. II Апп. Pllysik. 1914. У. 44. Р. 203. Вrillоиiп L. Wave Propagation and grollp Velocity. N. У.: Academic: Press, 1960. Caspersoп L., Yari[: А. II Phys. Rev. Lett. 1971. У. 26. Р. 293. Ноsсhdеstшепskу D. // Апп. Physik. 1912. У. 39. Р. 307. Borde С., Сату С., Decomps В., Pottiel' L. II С. R. Acad. Sci. 1973. У. В227. Р. 381. Borde С., Сату С., Decomps D., Pottier L. II Metho(ls de Spectroscopie Sans Largeur Dopp!er Paris: РиЫ. CNRS, 1974. Р. 231. Кошаlski F. V., НШ W. Т., Sсhашlош А. L. //Opt. Lett. 1978. \'. 2. Р. 112. Schieder Н. I/Opt. Соmm. 1978. У. 26. Р. 113. Wiemaп С., Hansch Т. W. II Phys. Rev. Lett. 1976. У. 36. Р. 1170. Goldsmith J. Е. М., Weber Е. W., Haпscll Т. W. II Pllys. Rev. Lett. 1978. У. 41. Р. 1525. Stat У., Pisher Н. 1/ Appl. Phys. 1978. У. В17. Р. 151. Sсllашlпш А. L. N оЬеI LectUl'e, December 8, 1981 (русскиii перевод: УФН. 1982. Т. 138. С. 205). Teets Н., Peibug R., Hiinsch Т. W., Schawlou' А. L. II Phy. Rev. Lett. 1976. У. 37. Р. 683. Летохов В. С., Павлик П. Д. II ЖЭТФ. 1973. Т. 64. С. 804. Letokhov V. S. /1 Соmm. Atom. Molec. Phys. 1971. У. 2. Р. 181. Ambarzumian R. V., Letok/!ov V. S. // Appl. Optics. 1972. У. 11. Р. 354. Летохов В. С. // УФН. 1976. Т. 118. С. 199. Snyda J. J., Наи J. L. /1 Laser Spectroscopy: Proc. 2шl Intern. Conf. (2327 June 1975, Megeve, I<'rance). Bel'lin: S p rin g erVerla g 1975. Р. 6. ' J a!aп А. Ibidem. Р. 439. S/limoda К. /1 Appl. Phys. 1973. У. 1. Р. 77. Sorem М. S., Sсl!ашlоw А. L. 1/ Opt. Соmm., 1972. У. 5. Р. 18. Kaтiпsky М. Н., Jашkiпs R. Т., KOlcalski Р. У. et al. /1 PIlYS. Rey. Lett. 1976. У. 36. Р. 671. Greeп R. В., Keller R. А., Luther С. С. е! al. II AppI. Phys. Lett. 1976. У. 29. Р. 727. Lal/Jler J. Е., Реrgиsоп А. 1., Goldsmith J. Е. М. е! al. 1/ Phys. Rev. Lett. 1979. У. 42. Р. 1046. Belfrage CJ1., Grafstrbm Р., Krbll S., Svaпberg S. I! J. de Phys. 1983. У. 44. Colloque С7. Р. 67. JlanSC/1 Т. W., Lyons D. Н., Sс/щшlош А. L. е! al. /1 Opt. Соmm. 1981. У. 38. Р. 47. Ж аров В. П., Летохов В. С. Лазерная ОlIтоакустическая спектросКО пия. М.: Наука, 1984. LetokllOV Т1. S. 1/ FUIldamental and ЛррliеcI Laser PIlysics I Eds Feld М. S., Javan А., Kllrnit N. N. У.: WileyInterscience, 1973. Р. 335. Mariпero Е. Е., Stuke М. II Opt. Соmm. 1979. У. 30. Р. 349. 48. 49. 50. 51. 52. 53. 54. 55. 56. 57. 58. 59. 60. 61. 62. 63. 64. 65. 66. 67. 68. 69. 70. 71. 72. 73. 74. 75. 76. 77. 78. 79. 80. 487
к ?лar;е 4 1. Laпdsber"!: С., Maпdelstaт L. // Naturwiss. 1928. У. 16. 1'. 557, 772. 2. Raтan С. V. // Indian J. Phys. 1928. У. 2. 1'. 387. 3. T,f7eisskopf [". // Anп. Physik. 1931. У. 9. 1'. 23. 4. Loudoп R. The Quatum Theory of Light. Oxford: Clarendon 1'ress, 1973 (руссюrii перевод: Лоудоn Р. l{вантовая теория света М.: Мир, 1976, rл. Щ. 5. Dirac Р. А. и. // 1'roc. Ноу, Soc. 1927. У. A114. 1'. 710. 6. CoeppertMayer М. // Апп. 1'llysik. 1931. У. 9. 1'. 273. 7. [{aiser W. Саттеи С. С. В. //1'hys. Неу. Lett. 1961. У. 7. 1'. 229. 8. Предихип'в. Н., rалаnиn Af. Д., renт>ип В. н. // УФН. 1973. Т. 110. С. 3. 9. Lin S. Н., FUfimura У., Neusser Н. J., Schlag Е. И1. Multiphoton Spectroscopy 01 Molecules. Ol'lando: Academic 1'ress, 1984. 10. ВаСllлеn/;о Л. С., Чеботаев В. П., ШиlUаев А. В. // Письма в ЖЭТФ. 1970. Т. 12. С. 161. 11. СО'{l1ас В., СтупЬе/'{{ С., Birabeп Р. // J. de PllYS. 1973. У. 34. 1'. 56. 12. Bloembeт-;;en lУ. Nonlinear Optics. N. У.: BClljamin Inc., 1965 (русский ПCJревод: Бло.мберееn Н. Нелинеiiнал оптика. .М.: :Мир, 1966). 13. Bloeтbergen N., Leиeпson Л1. D. // Higll HesolHtl<Jll LaseI' Spectroscopy / Ed. К. Shimoda. BerliIl: SpringerVerlag, 1976. 14. Inoue М., ToyozaLVa У. // J. 1'J1YS. Soc. Jap. 1965. У. 20. 1'.363. 15. Biorkholт J. Е., Liao Р. Р. // Phys. Неу. Lutt. 1974. У. 33. 1'. 128. 16. вil'olJen Р., Са;;пас В., СтупЬет;; С. // Pllj'S. Неу. Lett. 1974. У. 32. 1'. 643. 17. Летохов В. С., Миnощп В. r. // ЖЭТФ. 1976. Т. 71. С. 135. 18. 51uпОЩ/i В. r. // Нвант. электрон. 1976. Т. 3. С. 2061. 19. Baklanoи Е. 1/., Chebotayev V. Р. //Opt. Сотт. 1974. У. 12. Р. 312. 20. Ва/;лапов Е. В., Чеботаев В. П. // Квант. элеюрон. 1975. Т. 2. С. fЮ6. 21. J'lizushima М. //1'hys. НеУ. 1964. У. A133. 1'.414. 22. БопчВруевич А. М., Ходово''i В. А. //УФН. 1967. Т. 93. С. 71. 23. L!ao Р. Р., Bjorkholm J. Е. // Phys. Неу. Lett., 1975. У. 34. Р. 1. 24. B!o/'kl!olm J. Е., Liao Р. Е. // Laser Spectroscopy: . Proc. .2шl Intern. Conf. (2327 June 1975, Megeve, France). Вerlш: SрrIПgеrVеrlаg, 1978. 1'. 176. 25. Kelley Р. L., Kildal П., Sc1!lossber;; Н. В. // Chem. 1'hys. Lett. 1974. У. 27. 1'. 62. 26. rол?ер А. Л., Летохов В. С., Федосеев С. П. // Т{вант. э.'ler(трон. 1976. Т. 3. С. 1457. т 4 27. Bisclel TV. к., Kelley Р. J., Rf!odes С. К. // 1'llYS. Неу. Lett. 1975. , .3 . Р. 300. V 28. BiscJ!el W. К., Kelley Р. J., Hl!odes С. К. //1'hys. Неу. Le!.t. 1976. . A13. Р. 1817. с" 29. Liao Р. Р., BjorkluпdC. С. //1'hys. Неу. Lett, 1976. У. 36. Р. ;)(А, 30. Ciacobiпo Е., Devaпd М., Biraben Р., Cryпberg С. //1'hys. Неу. Lett. 1980. У. 45. 1'. 434. 31. Blocl D., Ducloy М., Ciacobiпo Е. // J. 1'hys. В: Atom. Molec. Phys. 1981. У. 14. 1'. L819. 1 32. Raj Н. К., Bloch D., Sпyder J. J., Сату С., Ducloy И. // l' lYS. Неу. Lett. HJ80. У. 44. Р. 1251. 57 33. Danzтanп К., Cr!ltzmacl!er К., Weпde В. // 1'I1YS. Неу. Lett. 1986. У. . р, 2151. 34. Seidel Р. //1'hys. Неу. Lett. 1986. У. 57. Р. 2154. 35. Leveпson М. D., Bloeтbergen N. //1'hys. Неу. Lett. 1974. У. 32. 1'. 645. 36. Biraben Р., Cagnac В., СтупЬет;; С. //1'hys. Lett. .1974. У. A49. 1'. 71. 37. Hansch Т. W., Натиеу К., Meisel С., Schawlow А. L. // Opt. Сотт. 1974. У. 11. Р. 50. L 1974 38. Bloembergeп N., Levenson М. D., Salour М. М. //1'hys. Неу. ett. . V 32. Р. 867. // h н 39. H'al'vey К. С., Нашkiпs R. Т., Meisel С., Schawlow А. L. l' ys. еу. Lett. 1975. У. 34. 1'. 1073. 40. Birabeп Р., Cagl1ac В., Cl'ynbag С. // С. Н. Acad. Sci. 1974. У. В279. р. 51. 41. Bi/'abeп Т., Cagnac В., СтупЬет;; С. // J. de 1'hys. 1975. У. 36. 1'.41. 42. Biraben Т., Cagnac В., CryпlJerg С. // С. Н. Acad. Sci. 1И5. У. В280. р. 235. 43. Biraben Т., Ciocobil1o Е., СrупlJет-g С. // 1'hys. Неу. 1975. У. A12. Р. 444. 44. Cagnac В. // Laser Spectl'oscopy: 1'roc. 2nd lntern. СопУ. (2327 June 1975, Megeve, Francu). Berlin: Spl'i!Jger V urlag, 1975. Р. 165. 45. .laieu'ski '"., Nellkaтти J., HilUlelJerg Н. // Phys. Неу. Lett. 1983. У". 51. 1'. 1340. 46. Poиlsen О., Wil1strиp N. 1. // 1']IYS. Неу. Lett. 1981. У. 47. Р.1522. 47. Haпsch Т. И/., Lee S. А., W"allel1steil1 Н., TVieman С. // 1'hys. Не\'. Lett. 1975. У. 34. 1'. 307. 48. Lee S. А., Wallel1s'eiп Е., н al1SC11 Т. Н'. // 1'llYS, Неу. Lett. 1975. У. 35. Р. 1262. 49. и,'iетап С. Е., J1anscJI Т. И/. // 1'Ьуs. Неу. 1980. У. A22. 1'. 192. 50. Beausoleil R. С., lJal1scl1 Т. П'. //1'hys. Неу. 1986. У. A33. Р. 1661. 51. Foot С. J., Couillal1d В., Beausoleil R. С., Hal1scl1 Т. ТУ. //1'hys. Неу. Lett. 1985. У. 54. 1'. 1913. 52. СIЩ S., Mills А. Р. Jr. // 1'hys. Неу. Lett. 1982. У. ,48. Р. 1333. 53. Cucciol1eCush R., ClIsl1 Н. Р., SclliedeJ' Н. et al. // Pl1Ys. Не\'. HJS1. У. A23. р. 2740. 54. CelblL'achs J. А., Joпes Р. Р., П'еssеl J. Е. // Аррl. Phys. Lett. 1975. У'. 27. 1'. 551. 55. Riedle Е., NeusseJ' Н. J., Schlag Е. f'}'. // J. Chem. Phys. 1981. У'. 75. 1'. 4231. 56. Riedle Е., Neиsser Н. J., Schlag Е. W.// J. 1'I.JУБ. Chem. HJ82. У. 8а. 1'. 4847. 57. Riedle Е., Stepp Н., Neusser Н. J. // Laser Spectroscopy УI / Eds. Н. 1'. WсЬш' and \1\'. Liithy. Berlin: SpringerVeI'lag, 1983. 1'. 144. 58. Neиsser Н. J., Riedle Е. // Соmm. Atom. Моlес. 1'hys. 1987. У. 19. 1'. 331. 59. Ashfold М. N. К., Dixoп R. N., Rosser К. N. et al. // Chem. Phys. 1986. У. 1Иl. 1'. 467; J. Сhеш. Phys. 1988. У. 89. 1'. 1754. 60. Clemeпts W. R. L., Stoicheff В. Р. // J. Molec. Spectl'osC. 1970. У'. 33. 1'. 183. 61. Бобович Ю. С. // ':ФН. 1972. Т. 108. С. 401. к ?лаве 5 1. Feld М. S. // 1'roc. of the Esfalтan Symp. оп Fundamental аnc! Applied Laser 1'hysics (August 29 September 5, 1971) / Eds М. S. Feld, А. Ja уап, N. Kurnit. 1'. 369. 2. BJ'ewer Н. С. // Science. 1972. У. 178. Р. 247. 3. Beterov 1. М., Cl!ebotayev V. Р. //1'rogress in Quапtпm Electronics // Eds. J. Н. Sanders, S. Stenholm. N. У.: Pergamon 1'ress, 1975. У. 3. 1'. 106. 4. Chebotayev V. Р. // Topics in Applied 1'hysics / Ed. К. Shimoda. ner lin et аl.: Springer, 1976. У. 13. 5. Ramaп С. 1/., KrislJ11aп К. S. // Nature. 1928. У. 121. 1'. 501. 6. LaпdslJerg С. S., Mal1delstaт L. 1. // Natнrwis8. 1928. У. 16. Р. 577. 772. 7. CoeppertMayer 11I. // Апп. 1'hys. 1\131. У. 9. 1'. 273. 8. Weiscopf V. // Z. 1'Ilysik. 1933. У. 8.5. 1'. 451. 9. Eiпsteiп А., Ehreпfest Р. // z. Physik. 1923. У. 19. 1'. 301. 10. Placzek С. HayleigllStrenung ппd HamanEffect. Leipzig, 1934. 11. Тошпеs С. Н., Schawlow А. L. Microwave Spectroscopy. N. У.: McGrawHil1, 1955. 12. Autler S. Н., TOlVJ1eS С. Н. // Phys. Неу. 1955. У. 100. 1'. 703. 13. Kastler А. С. NobeJ Lесtпrе. Stockholm, 1967. 14. Басов Н. r., Прохоров А..II1. // Ж3ТФ. 1954. Т. 27. С. 431. 15. Bloembergeп N. //1'hys. Неу. 1956. У. 104. 1'. 324. 488 489
16. Канторович В. М., Про:rоров А. lVJ. // Ж:lТФ. 1957. Т. 33. С. 1428. 17. Javan А. // Phys. Rev. 1957. У. 107. Р. 1579. 18. J'uylsteke А. Elements of maser theory. Princeton, N. J.: D. Уап Nost тапе! Со. Inc., 1960. . 19. Sie"maп А. Micro\vave solidstate masers. N. У.: McGra\vHIll, 1964. .20. Fai"n 1/.111., Khaпiп Уа. 1. Quantum Radiopllysicy. Oxford: Pergamon Press., 1965. 1 d 21. SЫтоdа К. // Ртос. Intern. Conf. оп Laser Spectroscopy (УаН, Со ота о, J1Ine 1973) / Eds R. G. Вте\\ет, А. Moorarlian. Р. 29. .. 22. Decoтps В., Dumont М., Ducloy М. // aser Spectros?opy: TOplCS III .Ap plic(l Physics / Ed. Н. V\alther. Веrlш et аl.: Sрrшgеr,)976. У. 2. 23. Беnнетт В. Р., Чеботаев В. П.,Кnутсоп ДЖ. В. // Тр. 5и Межд. конф. по фИ311КL' ;электронных и атомных СТО,'!Iшовениii. Ленинrрад, 1967. 24. "d: R. Н., Boпczyk Р. А., Jaиaп А. // PlIYS. Rev. Lett. 1967. У. 18 Р. 730. 7 25. SclLll'eitzer Н'. С., J,.., Birky М.2I1., WЫtе J. А. // J. Opt. Soc. 196 . У. 57. Р. 1226. 242 26. SclLlossberg Н. R., Javaп А. // Phys. Неу. Lett. 1966. У. 17. Р. 1 . 27. Нотliиn Т. Е., Раутиаn С. Т., ФеОliтистов А. А. // ЖЭТФ. 1967. Т. 59. С. 1673. 410 28. нои Н. К. // Phys. Rev. Lett. 1967. У. 19. Р. 1275; 1968. У. 20. Р. . 29. Бетеров И. М., Чеботаев В. П. // Письма в ЖЭТФ. 1969. Т. 9. С. 216. 30. Бетеров И. М., Матюеиn Ю. А., Чеботаев В. П. // Письма в ЖЭТФ. 1969. Т. 10. С. 296. 'k 31. Hiiпsch Т., Кеа R., Schubert А., Schтelzer СА., Toschek Р. // Z. PhYSI . 1969. У. 226. Р. 293. ? 32. Lalleтard С., Simova Р., Bret С. // Phys. Rev. Lett. 1966. У. 17. Р. 13П. 33. Feld М. S., Javaп А. // Phys. Rev. 1969. У. 177. Р. 540. 34. Feldmaп В. J., Feld М. S. // Phys. Rev. 1972. У. A5. Р. 899. 35. Попова Т. Я., Попов А. К., Раутиап С. Т., СОliоловсr.ий Р. П. // ЖЭТФ. 1969. Т. 57. С. 850. 36. HiiпsclL Т., Toschek Р. // Z. Physik. 1970. У. 236. Р. 213. 1973. 37. Ветеров И. М., Матюеиn Ю. А Чеботаев В. П. // ЖЭТФ. Т. 64. С. 1495. 38. Лифшиц Е. 111., ПитаевСliиii Л. П. Релятивистская квантовая теорин. Часть 2. М.: Наука, 1971. 39. Баr.лаНов Е. В., Бетеров И. М., Дубецr.иu Б. Я., Чеботаев В. П. // Ппсыш в Ж;)ТФ. 1975. Т. 22. С. 289. 40. Атутов С. Н., Куанецов В. С., Раутиаn С. Т. и др. // ФI;зика ra:!o вых лазеров: Тр. Всесоюз. СИ1\lП. Новосибирск, 1969. С. 43. 41. Dисаs Т. W., Peld М. S., Ryan L. W. et at. // PllYS. Rev. 1972. У. Л5, Р. 1036. / / ЖiiТ D 42. Бетеров И. ,М., Маmюеин Ю. А., Чеботаев В. П. Письма в .. е. 1970 Т. 12. С. 174. 43. ДЬЯIонов М. И., Перель В. 11. // Ж:ЭТФ. 1966. Т. 50. С. 448. IIФП 44. Бетеров И. М., Матюеиn Ю. А., Чеботаев В. П. // Пренринт СО АН CCCP. Новосибирсr{, 1971. N 22. 45. Веппеи W. R., Jr., Kiпdlтaп Р. J. // Phys. Rev. 196. У.149. Р.38. 46. Бетеров И. М., Матюеиn Ю. А., Раутиаn С. Т., Jеботаев В. П. // ЖЭТФ. 1970. Т.58. С.1243. 4. Chebotayev V. Р., Dubetsky В. Уа. // Appl. Phys. 1979. У.18. Р. 217. 5. Frequency Standards and Metrology: Ртос. 3rd Symp. (Al1ssoius, France. 1.981). 6. Pa,ltCU П. Ф. Молекулярные l1УЧКИ. М.: ИЛ, 1960. 7. Bergquist J. С., Lee S. А., Паll J. L. // Phys. Rev. Lett. 1977. У.38. Р.159. 8. C1Lebotayev V. Р., Shishayev А. ТТ., У UI'sliп В. Уа., j1 asile//ko L. S. // Аррl. Phys. 1978. У.15. Р.43. 9. Lee S. А., I/elтcke J., Наи J. L. // Laser' Spectroscopy IV / Eds Н. \\'al ther, К. W. Rotlle. Herlin et 01.: Springer, 1979. Р.130. 10. Bagayev S. N., Dychkov А. S., Clebotayev У. Р. // Аррl. Phys. 1978. У.15. Р.2И9. 11. Barger R. L., Bergquist J. С., Eпgliscl Т. С., Claze D. J. // Аррl. Phys. Lett. 1979. У. 34.. Р. 850. 12. Баr.лаnовЕ.В., Дубецliи/iВ.Я.//I\вант. электрон. 1978. Т.5. С.99. 13. Дубецr.ий Б. Я. // Тр. 3TO Симп. по фотоннтlУ эхо. }{азань, 1981. С.4.3. 14. Salour М. М., CoheпTaп//oudji С. // Phys. Rev. Lett. 1977. У. 38. Р. 757. 15. Teets R., Eckstein J., flii//sch Т. W. // Phys. Rev. Lett. 1977. У.38. Р.760. 16. Baklaпov Е. Т'., Cl,ebotayev Т'. Р. //Opt. Сотт. 1974. У.12. Р.312. 17. Hiiпscl Т. W., Lee S. А., Wallensteiп R., Wiemaп С. // Phys. Rev. Lett. 1975. У.34. Р.307. 18. Baklaпov Е. V., Chebotayeи V. Р. // Appl. Phys. 1977. У.12. Р.97. 19. Ecksteiп J. N., Fergusoп А. 1., Hiiпsch Т. TV. // Phys. Rev. Lett. 1978. У.40. Р.847. 20. Chebotayev V. Р. // Appl. Phys. 1978. У.15. Р.219. 21. Дубецliий Б. Я. // :Квант. электрон. 1976. Т.3. С.1258. 22. Kramer С. // JOSA. 1978. У.68. Р.1634. 23. Дубецr.иц В. Я. //I\BaHT. электрон. 1983. Т.10. С.1203. 24. Дубецliиii Б. Я., Се,ltибаламут В. М. //I'BaHT. электрон. 1978. Т. 5. С.176. 25. Д убеЦliий Б. Я. Нелинейные резонансы в системе разнесенных ОIIТИ ческих полей при учете эффекта отдаЧll и квадраТИЧIIоrо эффекта Доп лера. Новосибирск, 1982. (ПреЩJIШТ/СО АН СССР. Инт тепло физики; j\J 7682). 26. Дубечr.ий Б. Я. // Изв. АН СССР. Сер. фи.з. 1982. Т.46. С.990. 27. Ваr.лаnов Е. В., Дубецr.ий Б. Я., Се;ltибаламут В. М. // ЖЭТФ. 1979. Т.76. С.482. 28. Дубецliий Б. Я., Семибаламут В. "1),[. // Сб. аннотаЦlIЙ 6й Межд. конф. по атомной физике. Риrа, 1978. С.21. 29. Le Соиёt J. L., Berтaп Р. R. // Pl1YS. Rev. 1979. У. A20. Р.1105. 3о. Алеr.сеевА.И., БашаровА.М., БелобородовВ.М.//ЖЭТФ. 1980. Т.79. С.787. 31. Алеr.сеев А. И., Вашаров А. М. // :Квант. электрон. 1981. Т.8. С.182. 32. Алеr.сеев А. И., Башаров А. М. // ЖЭТФ. 1981. Т.80. С.1361. 33. AlexeyevA. 1., BasharovA. М. //Opt. Сотт. 1981. У.38. Р.39. 34. Дубецliий Б. Я., Се.мибала.llут В. М. // Н'вант. электрон. 1982. Т.9. lC. 1688. 35. Borde С. J. // Laser Spectroscopy III. Springer Series in Optical Scien ces / Eds J. L. НаН, J. L. Carlstein. Ветliп et al.: SpI'inger, 1977. У.7. 36. Saloтoп С., Breaпt С., Barger R. L., Borde С. J. // J. пе Phys., 1981. У.42. Supplement ан М 12. Р. C83. 37. Barger R. L. //.Opt. Lett. 1981. У.6. Р.145.1 38. Helтcke J., Zevgolis D., Уеп В. И. // Appl. Phys. 1982. У. B28. Р.83. 39. Borde С. J., Avrillier S., иап Lerberghe А. et al. // J. ele Phys., 1981. У. 42. Suppl. ан N 12. Р. C815. 40. Bissi D., Boschetti А., Marcltetti S. et al. // J. Chem. Phys. 1981. У.74. Р.2221. 41. ВаЬа М., Shiтoda К. // Appl. Phys. 1981. У.24. Р.11. R аллее 6 1. Coherence in Spectroscopy and Modern Physics / Eds Р. Т. Arecchi, R. Boпifacio aпd М. О. Scully. N. У.; London: Plenum Press, 1978. 2. Па3оv Е. V., Chebotayev V. Р., Dubetsky В. Уа. // Appl. Phys. 1976. 3. ;:iaп \'" Dubetsky В. Уа., Cltebotayev V. Р. // Аррl. Phys. 1976. У.9. Р.171. 490 491
42. Chebotayet' Т". Р., Dyuba N. М., Bkvortsov М. N., Vasileпko L. В. // Appl. Pl1Y8 1978. У.15. Р.319. 43. ВасuлеnliО Л. С., Рубцова Н. Н. // nвант. электрон. 1982. Т. 9. С. 2243. 44. Baloтon С., At'rillier В., иап Lerbaglle А., Borde С. J. // La8er S'pectro 8СОрУ УI / Ed8 Н. Р. \Veber, W. Llithy. Berlin et al.: Springer, 1983. Р.159. 45. Ycsileпko L. В., Rubtsova N. N., Matt'ieпko 1. D. // Opt. Сошш. 46. C/lebotayet' Т". Р. // La8er Spectro8copy IV / Ed8 Н. \Valther, К. W. Rot ЬP. Berlin et al.: Springer, 1979. Р.106. спсе>, / Ed8 А. R. \У. МсКеllю', Т. Oka, В. Р. Stoichef[. N. У.: Sprin gPI'Verlag, Н)81. У. еЮ. Р.353. 34. папо W. Н., 1'v'iпelaпdD. J. 1/ IЫdеш. Р.360. 35. Jш'апаiпеп J., Bteпllolrп В. // Арр1. 1-'11)'8. 19';Ю. У.21. Р.283 36. Jal'aпaiпen J. // r\ppl. PhY8. 198О. У.23. Р.175. . 37. Jr/['aпaiпeп J., S/eп/lolm В. // ,\ рр 1. РЬ"8. 1980. У.24. Р 7 1 1981, \'.24.1'.151. J . . 38. Пт S., Hollha,(( L., B,Ol'IcIIOlm J., СаЫе А., Ashkiп А. // PhY8. Rev. Lett. 1985. У.55. Р.48. 39. Е/'/та И'., Blatt Н., Hall J., 7-11/1 .VI. // РЬУ8. Rev. Lett. 1985. У.55. Р. 996. 40. Lett Р. Р., Watts Н. :','., TVest!Hook С. 1., P!lillips W. D. et al. // РЬУ8 Rpv. Lett. 1988. У.61. Р.169. . 41. .7етохов В. С. // IIIIСЫШ в ЖЭТФ. 1968. Т.7. С.348. 42. Назапцев ..1. П., Сурдутович Т. И. // Письш в ЖЭТФ. 1975. Т. 21. С. 346. 4::3. Letok/lot' 1 . S., Pal,lik В. D. 1/ Appl. РЬУ8. 1976. У.9. Р.229 44. НазаlllfевА.11. // Жi)ТФ.t972. Т.63. С.1628 . 45. Назаlщев А. П. // ЖЭТФ. 1974, Т.66. С.1599'. 46. Назаnцев А. 11. // Ж:JТФ. 1976. Т. 71. С.122. 47. Letokhot' 1'. S., Miпor;in Т'. С. Pat'lik В. D. // Opt. Сошш 1976 V 15 Р.72. ' . .., 48. Baloтoп С., Dalibard J. As p ect А. et al. // Ph y s. Rev Lett 1987 V 59 Р. 1659.' . ..... 49. Balykin V. 1., l.etokhot' V. В., Ot'ciIiппtkot' Уи. В., Bidorov А. 1. Shul' ga S. V. // Opt. Lett. 1988. У.13. Р.958. ' 50. Letokhov V. S., Miпogin V. С. // Арр1. PllYS. 1978. У.17. Р 99 51. AS/llcin А. // Pl1ys. Rev. Lett. 1978. У.40. Р.729. .. 52. Letokhov V. В., Minogin 1'. С. // JOSA. 1979. У.69. Р.413 53. AsMinA., Gordon J. Р. // Opt. Lett. 1979. У.4. Р.161. 54. GOl'don J. Р., Ashki/l А. // P11YS. Rev. Lett. 1978. У.40. Р.729. 55. GOl'don J. Р., Ashkiп А. /1 Phys. Rev. 1В80. У. A21. Р.1606. 56. JIunoeun В. Т. // h:naHT. ЭЛeI{ТРОН. 1982. Т.9. С.505. 57. ;1liпogiп 1'. С., Javanaiпeп J. // Opt. Сошш. 1982. У.43. Р.119. 58. AS/lkiп А., Gordoп J. Р. //Opt. Lett. 1983. У.8. Р.511. 59. C'ook R. J. // Opt. Сошш. 1980. У.35. Р.347. 60. AsllkinA. //Phys. Rev. Lett. 1970. У.24. Р.156. 61. Ashkiп А. // Phys. Rev. Lett. 1970. У.25. Р.1321. 62. Eiпsteiп А. // Mitt. Phys. Ges. (Zшiсh). 1916. .N 18. Р. 47' Pl1)'sikalische Zeitschrift. 1917. У. 18. Р.121. ' 63. Пусеп А. 10. // ЖЭТФ. 1976. Т.70. С.851. 64. Blenholт В., Laтb W. Е. // Phys. Rev. 1969. У.181. Р.618. 65. Btenholт В. // Phys. Rep. 1978. У.43. Р.151. 66. KYl'ola Е., Btenholт В. //Opt. Сошш. 1977. V.22. Р.123. 67. ,Иillоgiп T. С., Berimaa О. Т. //Opt. Сошш. 1979. V.зо. Р.373. 68. Steпholт В., Mino{!in V. С. Letokllov V В. //O p t С ош ш 1978 " 25 Р. 107. ,.... '. , 69. Нраспов И. В., Шапарев Н. 10. // Ппсьма в ЖТФ 19 76 Т 1 С 87 <;' Т.2. С.301. . .... v. 70. R:pacnoe И. В., Шапарев Н. 10. Нвант. электрон. 1977. Т.4. С.176. 71. Aтsпov 1. 1'., Shaparev N. Уи. // Opt. Сошш. 1978. У.27. Р.239. 72. i.e6oB В. С., Миnоеиn В. Т. // Нелинейные волны. М.: Наука, 1981. 73. Баliлаnов Е. В., ДубецliиЙ Б. Я. // От. и спектроск. 1976. Т. 41. С.3. 74. Cook R. J. // Phys. Rev. 1980. V. A22. Р.1078 75. Cllaпdrasekhar С. // Rev. Mod. Phys. 1943. У.15: Р.1. 76. fi.n V. 1., Letokhov V. В., BidOl'ot' А. 1. //Opt. Сошш. 1984. У.49. 77. .a1.lt В. И., Летохов В. С., Сидоров А. И. // ЖЭТФ. 1984. Т.86. 78. Prodan J., Migdall А., Phillips W. D., Во 1., Metcalf Н., Dalibard J. I! Phys. Rev. Lett. '1985. V.54. Р.992. к славе 7 1. ЛlultО311lt В. Т., Летохов В. С. Давление лазерноrо излучения на aTO II!Ы. М.: Наука, 1986. 2. Fl'iscll О. R. // Z. Physik. 1933, У.86, N 1. Р.42. 3. AS/lkiп А., Dziedzic J. // Appl. РЬУ8. Lett. 1971. У.19. Р.283. 4. Scllieder Н., Walther Н., Wdste L. // Opt. Сошш. 1972. У.5. Р.337. 5. Jacqlliпot Р., Liberтaп В., Picque J. L., Pinard J. // Opt. Сошш. 1973. У.8. Р.163. 6. Berпhardt А. Р., Duerre D. Е., Biтpsoп J. R., Wood L. L. // Appl. Phys. Lett. 1974. У.25. Р.617. 7. Berпhardt А. Р., Duerre D. Е., Biтpson J. П., Wood L. L. // Opt. Сошш. 1976. У.16. Р.166, 169. 8. ll'iпeland D. J., Dehтelt Н. // BlLll. Ашеr. Phys. Soc. 1975. У. 20. Р. 637. 9. Dehтelt Н. С. // Nаtше. 1976. У.262. Р.777. 10. Haпscll Т. W., Sсhашlош А. L. // Opt. Сошш. 1975. У.13. Р.68. 11. KastlerA. // J. Phys. Rаdiuш. 1950. У. 11, .N! 6. Р.255. 12. Зельдович Я. В. // Письма в ЖЭТФ. 1974. Т.19. С.120. 13. Летохов В. С., Миnоеиn В. r., Павли/> Б. Д. // ЖЭТФ. 1977. Т.72. С. 1328. 14. н.щ."tOптович 10. Л., Луаеиn С. Н. // ЖТФ. 1978. Т.43. С.1328. 15. 1Viпelaпd D. J., Лапо W. Н. // Phys. Rev. 1979. У. A20. Р.1521. 16. Нрасltов И. В., Шапарев И. Я. // ЖЭТФ, 1979. Т.77. С.899. 17. Javaпaineп J., Bteпholт S. // Appl. Phys. 1980. У.21. Р.35, 163. 18. БаЛЫliиn В. И., Летохов В. С., Мишиn В. И. // Письма в ЖЭТФ. 1979. Т. 29. С. 614; ЖЭТФ. 1980. Т. 78. С. 1376. 19. Балы/>zш В. И., Летохов В. С., Миnоеиn В. Т. // ЖЭТФ. 1981. Т.80. С. 1779. 20. Аltдреев С. В., ВаЛЫliиn В. И., Летохов В. С., lIfunoeuп В. Т. // Письма в m::JТФ. 1981. Т.34. С.463; iИ:iТФ. 1982. Т.82. С.1429. 21. Ph.illil's W. D., Metcalf Н. // Phys. Rev. Lett. 1982. У.48. Р.596. 22. Pl'odaп J. V., Phillips W. Л., Metcalf 11. // Phys. Rev. Lett. 1982. У. 49. Р. 114Д 23. Лli110giп v'. С. !! Opt. Сошш. 1980. У.34. Р.265. 24. JJziltoeun В. Т., Летохов В. С., Зуева Т. В. // Ж:JТФ. 1980. Т. 7SJ. С. 2044. 25. lIfinogiп V. С., Letokhov V. В., ,lleиa Т. V. //Opt. Сошm. 1981. У. 38. Р.225. 26. Зуева Т. В., Летохов В. С., Мипоеиn В. r. // JRЭТФ. 1981. Т. 81. С. EJ4. 27. Wineland D. J., Drulliпger R. Е., Walls Р. L. // Phys. Rev. Lett. 1978. У.40. Р.1639. 28. Drulliпger R. Е., vViпeland D. J. // Laser Spectroscopy IV. Springer Series in Optical Sciences / Eds Н. Walther and R. Yi. Rothe N.Y.: SpringerVerlag. 1979. У.21. Р.66. 29. Neиhauser W., Hoheпstatt М., Toschek Р., Dehтelt Н. // Phys. Rey. Lett. 1978. У.41. Р.33. 30. .'Vellhauser W., Hoheпstatt М., Toschek Р. Е., Dehтelt Н. С. // Appl. Pl1YS. 1978. V.17. Р.73, 123. 31. Neuhaиser W., Hohenstatt М., Toschek Р. Е., Dehтnelt Н. // Phys. Rev. 1980. У.22. Р.1137. 32. WiпelandD. J., папо W. М. // Phys. Lett. 1981. V. A82. Р.75. 33. Dehтelt Н. // Laser Spf1ctroscopy У. Springer Series in Optical Scj 492 493
79. Watts Н. N., Wieтaп С. Е. // Opt. Lett. 1986. V.11. Р.291. 80. Letokhoи У. S., Miпogin V. С. // J. de PllYS. 1981. V.42. Р. C8347. 81. Beиerini N., Maccioni Е., PereiraD. et al. // Ртос. 4tl1 IHt... Symp. он Frequellcy 8talldards aHd Metrology (AnСОllа, August 1988). 82. Balykiп '. 1., Letokhoи '. S., Miпogin V. С., Zueиa Т. V. // Appl. Pl1yt>. 1984. V. В 35. Р.149. 83. Валыr;ин В. И., Летохов В. С., Сидоров А. 11. // Письма в Ж::JТФ. 1984. Т.40. С.251. 84. Валыr;ип В. И., Летохов В. С., lIfиnоеиn В. r. и др. // ЖЭТФ. 1986. Т.90. С.871. 85. Balykin '. 1., LetokJoи Т:. S., Minogiп V. С. et al. // J08A. 1985. V. B2. Р.1776. 86. Aspect А., Dalibard J., JJeidтanп А., Saloтoп С. et al. /1 Pl1ys. Rev. Lett. 1986. V.57. Р.1688. 87. Dalibard J., Cohel1Tanпoudii С. // J08A. 1985. V. В2. Р.1707. 88. Steпholm S. // Appl. Pl1ys. 1978. V.15. Р.287. 89. Steпholт S. // Appl. РI1УБ. 1978. V.16. Р.159. 90. l(ли.+tОliтович Ю. Л., JJузеиn С. Н. // Ппсьма в ЖЭТФ. 1979. Т.З0, С.645. 91. lIJaHыr;иn а. А., Ощоваn 111. И., Полуэr;тов П. П. // Письма в ЖТФ. 1981. Т.7. С.392. 92. Chu S., BjorkJ/olт J. Е., Ashkin А. et al. // Opt. Lett. 1986. V.11. Р.73. 93. Lelokhoи V. S., Minogiп Т'. С. //Opt. Соmm. 1980. V.35. Р.199. 94.ChuS., BjorkholтJ., AshkiпA., CableA.//Pl1ys. Rev. 1986. У.57. Р.314. 95. Валыr;иn В. И., Летохов В. С., Овчиnnur;ов Ю. В., Сидоров'А. И. // Письма ЖЭТФ. 1987. Т.45. С.282. 96. Balykiп Т'. 1., Letokhov V. S., Ovchiппikov Уи. В., Sidorov А. 1. // PIIYS. Rev. Lett. 1988. У. 60. Р. 2137. 97. Balykiп V. 1., Eetokhov V. S., Miпogiп V. С. // Pl1ysica Scripta. 1988. V.22. Р. 119. 98. Balykin V.I., LetokJ/oи V. S. // Appl. Pl1ys. 1989. У. В 48. Р. 93 99. PritcI2a1'dD. Е., НааЬ Е. 10., Bagпato Т'. et al. // Pl1ys. Rev. Lett. 1986. V.57. Р.310. 100. Bagпato V. S., Lafyatis С. Р., М artiп А. С. et al. // Pl1ys. Rev. Lett. 1987. V.58. Р.2194. 101. 1I1пnоеип В. r., Рождествеnсr;ий Ю. В. //Опт. и спектроск. 1986. Т. 61. С. 913. 102. Dalibard J., Beynaud S., ColeпTal1пoudji С. // Opt. Соmm. 1983. У.47. Р.395. 103. Dehтelt Н. С. // AdvaHces ill Atomic aHd Molec\llar Pl1ysics. 1967. V. 3. Р.53; 1969. У. 5. Р.109. 104. Fischer Е. // Z. Pl1ysik. 1959. У.156. Р.1. 105. De/melt Н. // AdvaHces iH Laser 8pectroscopy / Eds. F. Т. АтессЫ, F. 8trumia alld Н. Waltl1er. N. У.; LOHdoH: PleHllm Press, 1983. Р. 153. 106. D/'ulliпger В. Е., Wiпelaпd D. J., Bergquist J. С. // Appl. Pl1ys. 1980. У.22. Р.365. 107. Larsoп D. J., Bergquist J. С., Bolliпger J. J. et al. // Pl1ys. Rev. Lett. 1986. У. 57. Р.70. 108. Bergquist J. С., Jtaпo W. М., Wiпelaпd D. J. // Pl1ys. Rev. А. 1987. У.36. Р.428. 109. Dehтelt Н. С. // BuH. Аmет. Pl1ys. Soc. 1975. У.20. Р.60. 110. Wiпelaпd D. J., Itaпo W. М., Bergquist J. С., Walls Р. L. // Report at 35tl1 Анн. Symp. он FrequeHcy COlltrol ( Pl1iladel p hia Ра. U8A JUlle 1981).' , , , 111. Baklanov Е. V., Chebotayev V. Р., Тиои Е. А. // Appl. Phys. 1979. У. 20. Р.361. 112. Baklaпov Е. V., Chebotayev V. Р., тиои Е. А. // Appl. Phys. 1981. У. 25. Р.81. 113. vv"ineland D. J., Лапо W. Н., Bergquist J. С.. IJl'let В. С. // Phys. Rev. "\. 1987. У.36. Р.2220. ]{ ;'.1ш,е 8 1. Басаев С. Н., Дычr;ов А. С., Чеботаев В. П. // Письма в Ж:JТФ. И79. Т.28. С.570. 2. Ьасаев С. Н., Бап,апов Е. В., Чеботаев В. Л. // ПИСblIa в ЖЭТФ. 1972. Т. 16. С.15. 3. lJаr;лаnО(j Е. В., Дубецr;ий Б. Я., ТитО(l Е. А., Се,'!!lIбаламут В. М. // hBaHT. элеИРОIl. 1975, Т.2. С. 11. 4. ]jа2аев С. Н., lJаr;лаnО(j А. Е., Дычr;О(j А. С. и др. // Письма в ЖЭТФ. 1987. Т.45. С.371. Б. Лаllдау Л. Д., J11/(jJшиц Е. J\:l. I\вантовая мехаНlIка. M. Фи:шатrпз, 1977. 6. Собелыtап И. И. Введение в теорию атомных спектров. М.: Наука, 1989. 7. Berman Р. В., Lamb W. Е., Jr. // PlJys. Rev. 1970. У. 2A. Р.2435. 8. Алеr;сеев В. А., Аnдреева Т. Л., Собель.маn И. И. // ЖЭТФ. 1972. Т. 62. С.614. 9. Баr;лаnов Н. В. //Онт. и спектроск. 1975. Т.38. С.614. 10. Алеr;сеев В. А., Аllдреева Т. Л., Собель...tаn И. И. // JI\ЭТФ. 1973. Т. 64. С.613. 11. Massey Н. S. W., Вш-lор Е. Н. S. Electrollic alld IOHic Impact Pheno mепа. Oxfol'Cl: CJareIldoll Press, 1952. 12. Szйkе А., Jallan А. // Pl1ys. Rev. Lett. 1963. У.10. Р.521. 13. Раутиаn С. r. // Труды ФИАИ. 1968. Т.43. С.3. 14. Mattick А. Т., Kumit N. А., Jallaп А. // Chem. Phys. Lett. 1976. У. 38. Р.176. n 15. Иеуеr Т. W., Bhodes С. К, Haus Н. А. // Pllys. Rev. 1В75. У. A1. Р .1993. 16. \'asilenko 1,. S., КосJщпои У. Р., Chebotayeи \:'. Р. // Opt. Соmm. 1977. У. 20. Р. 409. 17. 1!OI"de С. // Laser 8pectroscopy lII: Ртос. of tlJe 3T Iпtеrп. С:oпf. оп Laser 8pectI'osCOPY // Eds J. L. НаН, J. L. Сю'lstеш. Веrlш; Hel llelbcrg; N. У.: Springer, 1977. 18. Badloff W., Bиe 1l. Н. // Prepri\lt Z()S AdW ИИН, 1\J77. // 19. Беляев М. В., Василенr;о Л. С., Сr;ворцов М. Л., Чеботаев В. П. " iЬ:ЭТФ. 1981. Т. 81. С. 526. 20. Jlштау J. Н., Jaиan А. // J. Molec. Spectrosc. 1972. У. 1. Р. 42. 21. Алеr;cеев В. А., Jfцеnr;о Л. Л. // ППСblra ЖЭТФ. 1979. Т. 2. С. 389. 22. Алеl<сеев В. А., Яцеnr;о Л. П. // il,ЭТФ. 1979. Т. 50. С. 1083. 23. Coldriпg Н. et al. // J. Clrem. Phys. 1968. У. 49. Р. 4253. 24. Soo Ноо К. 10., Fl'eed С., Thomos J. Е., lIans Н. А. // PllYS. Неу. Lett. 1984. У. 53. Р. 1437. 25. Laтb W. Е., Jr. Quantum Optics and Electronics. N. У.; LOIldoll; l:'aI'is: Gordoll and Breach, 1965. 2u. 1'1tomas J. Е. et al. // J. de Phys. 1986. У. 47. Р. 67. 27. !\l'USe U. Е., Baтsey N. Р. // J. ThIath. Phys. 1951. У. 30. Р. 40. 21). .7етохов В. С., Лавлиr; Б. Д. // il{ЭТФ. 1969. Т. 56. С. 1748. 29. Раутиаn С. r., Шалаzин А. М. // ЖЭТФ. 1970. Т. 58. С. 962. 30. !JOI'de С. J., Наи J. 10., ](unasz С. V., Ниттет D. С. // Phys. Rev. 1976. V. A14. Р. 23б. 31. l'noтas J. Е., Kelly И. J., МопсJиliп J. Р. // J. de Phys. 1986. У. 47. 1'. 67. ,N " 3 С 9( ' 32 Раутиаn С. r. Шалаzиn А. м. // JI\ЭТФ. 1970. Т. 58, 2 . . 12. 33: Ьайаев С. Н., Ваf;ланов А. Е., Дычr;ов А. С. // Препринт СО АН СССР. Инт теПЛОфllаики. Новосибиск, 198? .N'2 12585. , " 34. Се.tuбала.мут В. М., Титов Е. А. // 1\вант. электрон. 1978. '1. с. С. 1485. 494 495
35. 30. 37. 38. 39. 40. 41. 42. Семлбала,iltут В. М., Т ито! Ь'. А." у лыбuп В. А. // ОПТIIЧСС:nИС CTaHдap ТЫ HpeMCll11 11 частоты: Со. тр. НОД ред. В. П. Че6uтаева. HOBOCI1 6ИРС1;: И;);,во ИТФ l:) АН СССР, 1985. Chebotayn' '. Р. // l'l'cquency Stапdаrds and Metrology: Pruc. of 2I1l! Symp. Copper Moulltain, USA, 1976. Р. 385. Hall J. L., lJorde С., Uehara К. // Phys. Rev. Letts. 1976. У. :37. Р. 1З,;Н. ]{ОЛЬЧeft1:0 А. Р., Раутиаn С. Т., СОliоловСliuи Р. И. // Ih3ТФ. 19lj?-,. Т. 55. С. 1864. Baklanoc Ь'. V. // Opt. Соmm. 1975. У. 13. Р. 54. Ilall J. 1. // }'uпdашепtйl and Applied Lascr Physics: 1'1'ОС. uf SYillp. EsfahaI1, 1971. 1'. 463. 1fall J. L. // Culluques Iпtш'паtiuпаlIХ du CNRS. 1975. У. 217. Р. 105. Ь(ыаев С. п., НасалеН/,о Л. С., Д.1tuтриев А. Н. u др. // l1ПСЫIa в Ji,:JТФ. 1976. Т. 2:). С. 399. Алеliсеев В. А., пасов П. Т., Тубиn М. А. 1./ др. // l\вант. эле:nТрОl!. 1984. Т. 11. С. 648. Ба2аевС. Н.,Д.',tlllприевА. Н., HelipacoBlO. В.ид!,. // l1исыraвi!',ЭТЦ;. 1985. Т. 41. С. 399. Beппet fV. R., Jr. // РЬУБ. Rev. 1962. У. 12u. Р. 580. Bagayev S. N., CJlebotayev 1::. Р. // Appl. Phys. 1975. У. 7. Р. 71. Сулrпаltов 111. / / ВзаШIUдеiiствие чаСТUТIIОIO.:\УЛIIРUВilННJl"О JI3:lучсшrч с двухуровневоЙ аlОЫllОй системоii: С6. TPY;iOB. НUВUСJ[(шрсr(, 1971. Вып. 9. С. 93. Баliлаnов Е. В., Титов Е. А. // Квант. электрuн. 1975. Т. 2. С. 1791. Баеаев С. Н., ДJllитриев А. К., Чеботаев В. П. // Ппсыш в ЖЭТФ. 1972. Т. 15. С. 91. Borde С. J., Сату С., Decornps В. // Sean Acad. Ski. Paris. 1973. Р. 277. Hall J. L. // lcrequency Standards and l\Ietrulogy: Proc. 3rd Symp. Aussuius, France, 1981. Borde С., Hall J. L. // Phys. Rev. Lett. 1973. У. 30. Р. 11О1. Borde Cll. J., Oultayouп М., иап Lel'berghe А. et al. // Laser Spectroscopy IV: Proc. 4th InterIl. Conf. RuttacllEgern, FRG, 1979. Р. 142. c.hebotayev У. Р. // Laser Spectroscupy: Proc. 2nd Intern. Conf. (Megeve, rrапсе, Jllne 1975). Heidelberg: SprillgerVerlag, 1975. У. 43. Р. 150. Чеботаев В. П. // Нвапт. электрuн. 1976. Т. 3. С. 694. Kramer С. et al. // Z. Natнrfurscll. 1975. У. A30 Р. 1128. АлеliCеев В. А., Басов Н. Т., Тубuп М. А. и др. // ЖЭТФ. 1983. Т. 84. С. 1380. Basov N. С., СиЫп М. А., Nikitin V. У. et al. // Freqllency StaIldards аш! Metrulogy: Proc. 3rd Symp. (Aussuius, r'rance, 1981). J. Phys., СоН. C8. 1981. У. 42, Suppl. ом 12. Р. C812. Alekseyev V. А., Basov N. С., СиЫn .""1. А. ct al. // Kvant. ElektroJl. 1984. У. 11. Р. 648. Бuеаев С. Н., Чеботаев В. П. // УФН. 198\.. Т. '148. С. '143. 43. 44. 45. 46. 47. 48. 49. 50. 51. 52. 53. 54. 55. 56. 57. 58. 59. 60. н ?лаее 9 1. Бетеров И. М., МаmюеUfI 10. А., Payтuall С.1'., Че60таев В. П. // IЕЭТФ. 1970. Т. 58. С. 1243. 2. Szoke А., Javan А. // Phys. Rev. Iett. 19вз. У. 10. Р. 521. 3. МатlОЩn Ю. А., Проворов А. С., <Jеботаев В. П. // Н'tЭТФ. 1972. Т. сз. С. 2043. 4. JJeппett IV. Н., Jr., Kindlman Р. J. // Phys. Псv. 1966. У. 149. Р. 38. 5. Бетеров Н. М., Матюеин 10. А., Че60таев В. П. // ЖЭТФ. 1973. Т. 64. С. 1495. lJeппett W. R., Jr. // Appl. Opt. Suppl. 1962. У. 1. Р. 24. Law,ence С. М., Liszt Н. S. /1 Phys. Пеv. 19и9. У. 178. Р. 122. ЛаcuлеllliО Л. С., Чеботаев В. П. // ЖПС. 19С6. Т. 6. С. 43С. ХаЙliиll А. С. Дисс. ... канд. физ.мат. HaYK. М., 1939. J1iinsch Т., Toschek Р. // Phys. Lett, 1966. У. 20. Р. 273. 6. 7. 8. 9. 10. 496 li 1, ,,* 1) 11 1. ' '.t I ! J 11. Бетеров И. ЛI., Лfатюеиn 10. А., Чеботаев В. П. // Пнсыш в II;;J1'Ф. 1970. Т. 12. С. 174. 12. Smith Р. V. // .J. Appl. P!1YS. 19С6. У. 37. Р. 2089. 13. CO/doиe1' Н. :1., JJoпzyak Р. А., Jш'(ш А. // ВиН. Ашеr. PIIYS. Soc. 1967. У. 1;;;. 1-'. 8(Э. 14. Ии.сеею,о 1'. А., ПjJOцеllliО Е. д. // Опт. и спектроск. 1969. Т. 30. С. (j6:'\. 15. JJietel 1)'. // Pll\'S. Lett. 1969. У. A29. Р. 268. 16. Szoke А., Java,; А. // Phys. Rev. 19вв. У. 145. Р. 137. 17. Лuсицыn В. Н., Че60таев В. П. // ЖЭТФ. 1968. Т. 54. С. 149; lJaga уеи S. N., Koloтnikov Уи. D., Lisitsyп V. N., Chebotayev V. Р. // IEEE J. Quапt. Elесirоп. 19в8. У. QE4. Р. 868. 18. Sosпovski Т. Л., JoJпson IV. В. // IEEE. J. Quапt. Electron. НН;8. У. QE4. Р. 5в. 19. Басаев С. п., Ноло..!/illliов 10. Д., Чеботаев В. П. // Тр. Новосиu. СШШМ. 1977. С. 7. 20. Lee Р. Н., Skolnick М. L. / Appl. Phys. Lett. 19Ы. У. 10. Р. 303. 21. Раути.аn С. Т. // НеЛIIнеiiная ОIIТИIш; Труды ФИАН. 1968. Т. 43. С. 3. 22. Вдовиn 10. А., i'алиЦliUЙ В. JИ., Ep.Ma'ieнlio В. М. // ТеОрlЯ aTO!НЫX СТОЛЮlOвениii. М., 1970. 23. Koutsoyanпis S. Р., Karamchetti К. // IEEE J. Quant. Electron, 19а8. У. QE4. Р. 912. 24. Blooт А. L., IVright D. L. // Appl. Opt. 1966. У. 5. Р. 1528. 25. JIисицыn JЗ. Н., Чеботаев В. П. // Опт. 11 СПeIПрОСК. 1969. Т. 26. С. 856. 26. нои Н. к. // Phys. Rev. 1970. У. A2. Р. 233. 27. БUli.tуха.tетов Н. А., f(лемептьев В. J\l1., Чеботаев В. П. // Нвант. электрон. 1972. Т. 3. С. 74. 28. БржааовСliий 10. В., ВасилеnliО Л. С., Чеботаев В. П. // ЖЭТФ. 1968. Т. 55. С. 209в. 29. Каааnцев А. П. // ЖЭТФ. 1966. Т. 51. С. 1751. 30. Berman Р. R., Lamb W. Е., Jr. // Phys. Rev. 1969. V. 187. Р. 221. 31. Ballik Е. А. // Appl. Opt. 1966. У. 5. Р. 170. 32. Davies J. Т., Vaughaп J. М. // AStl'Ophys. J. 1963. V. 137. Р. 1302. 33. Алеliсеев В. А., Андреева Т. Л., Собельмаn И. И. // ЖЭТФ. 1972. Т. б2. С. 614. 34. Hiпdmal'sh N. R., Petford А. D., Smith С. // Proc. Roy. Soc. 19Ы. У. A297. Р. 296. 35. Баr,ланов Е. В. // ЖЭТФ. 1973. Т. 65. С. 2203. 36. Carпiпgton С. С., Corпey А. // OpL. Сошm. 1970. У. 1. Р. 115. 37. C01'dovaR.lI., Bo//czyk Р. А., JavanA. // Phys. Rev. Lett.1967. У. 18. Р. 730. 38. Dиcas Т. IJ7., Peld М. S., Ryan L. IV., JI'., et al. // Phys. Rev. 1972. У. А<5. Р. 103б. 39. uellara К., Jr. // PIJys. Soc. Jap. 1И73. У. 34. Р. 777. 40. Sclilossbe;.t п. Н., Jaиlln А. // PlIYS. Rev. Lett. 19(jf5. У. 17. Р. 2Ы. 41. Еетеров Л. М., Ма1lll0еа/l, 10. А.. Чеботаев В. П. // Препрпнт СО АН ССС:" ИНТ фн;тк!! нолунроводштов. НовосиGирй;, 1971, JII<. 21. 42. Pritcltal'd D., A;,t. J., Dиcas Т. It'. // Phys. Rev. Lett. -1974. У. 32. Р. 611. 43. Вil'aiJeп Р., Спцпас В., Cryпberg С. // Phys. Rev. L()tt. 1974. У. 32. Р. 64:). 44. I"eипsoп М. D., Bloeтllergen N. // Phys. Нсу. Lett. 1974. У. 32. Р. 645. 45. HiinscJI Т. И'., Harиey К. С., Meisel С., Scllawlow А. IJ. // Opt. Сотm. 1974. У. 11. Р. 50. 4К. НiraIiell Р., СаДllас В., CrYlIberg С. // Phys. Iett. 1974. У. 49A. Р. 71. 47. Bloeтberr;ell N., Leveпsoп М. D., Salour М. М. // Phys. Rev. Lett. 1974. У. 32. Р. 8б7. 48. Hiraben Р., СаЦllllС В., Gryпberg С. // PllYs. Lett. 1974. У. 48A. Р. 469. 49, Breili.r{llac С., I'etter R., Berтaп Р. R. // Phys. Rev. 1978. У. A17. Р. 1в09. 50. Keilsoп J., Storer J. Е. // Appl. Math. 1952. У. 10. Р. 243. 497
51. Boreпsteiп М., Lamb W. Е., Jr. // J. Phys. Rev. 1972. У. A5. Р. 1311. 52. JJrehigпae С., Vetter R., Bermaп P.R.//J.1'hys. Lett. 1978. У. 14. Р. 231. 53. Le Gouet J.L., Chebotayev V. Р., Vasileпko V. S'// Prog. Quant. Electron. 1983. У. 8. Р. 79. 54. Cahuzae Р., Marie Е., Rolaux О., Tetter R., Bermaп Р. R. // J. Phys. В: Atom. Molec. Phys. 1978. У. 11. Р. 645. 55. Le Gouet J.L. // J. 1'l1YS. В: АtоПl. Моlес. Phys. 1978. У.11. Р.3001. 56. Бетеров И. М., КлеМeliтhев В. М., Чеботаев В. /Z. // ОПТ. и спектроск. 1969. Т. 27. С. 388. / 57. Beппett W. R., Jr. // Appl. Opt. Suppl. 1962. .]\;21. Р. 24; Heaveпs О. S. / Appl. Opt. Suppl. 1962. .М 1. Р. 1. 58. rоловин А. Ф., Строеаnов А. Р. // УФН. 1967. Т. 93. С. 111. 59. Фрадт>un Е. Е. // ЖЭТФ. 1962. Т. 42. С. 787. 60. Sehweitzer W. G. // JOSA. 1963. У. 5:i. Р. 1055. 61. Jette N. А., Lee Т., Das 1'. Р. // l-'hys. Rev. 1974. У. A9. Р. 2337. 62. Brehigпae С., VetterR., Bermaп Р. Н. // J. Phys. В: АtоПl. Molec. Phys. 1977. У. 10. Р. 3443. 63. Haппaford Р., Gough D. S. // Proc. 19th EGAS, Dublin, 1987. Р. C402. 64. Gough D. S., Hannaford Р., Lowe R. М., Willis А. Р. // J. Phys. В: АtоПl. Molec. Phys. 1985. У. 18. Р. 3895. 65. Krijll S., Perssoп А. // Opt. СоПlПl. 1985. У. 54. Р. 277. 66. MeLeaп R. L., Hanпaford Р. // J. Phys. D: Atoms, Molecules and Clu sters. 1986. У. 1. Р. 253. 67. Lee S. А., Helmeke J., Наи J. L., Stoieheff В. Р. // Opt. Lett. 1978. У. 3. Р. 141. 68. Beigang R., Timmermaп А. // J. de Phys. 1983. У. 44. Р. 137. 69. Loreпzeп С. J., Niemax К., Peпdrill L. К. // Opt. СОПlПl. 1981. У. 39. Р. 370. 49 70. Loreпzen C.J., Niemax К. // J. Phys.: А. 1983. У. 311. Р. 2 . 71. Weber К. Н., Sansonetti С. J. // JOSA. 1984. У. 1. Р. 1233. 72. Stoieheff В. Р., Weiпberger Е. // Сап. G. Phys. 1979. У. 57. Р. 2143. 73. Weber К. Н., Niemax К. // Opt. СоПlПl. 1979. У. 31. Р. 52. 74. Saпsoпett С. J., Weber K.H. // JOSA. 1985. У. 2. Р. 1385. 75. Neukammer J., Riппeberg Н., Vietzke К. // Phys. Rev. Lett. 1987. У. 59. Р. 2946. 76. Beigaпg R., Makat W., Timmermaп А., West Р. J. // Phys. Rev. А. 1984. . А . 77. Gallas G. А. С., Lenehs G., Walther Н., Figger Н. // Advances lП tomc and molecular Phisics / Eds В. Bates, В. Bederson N. У.: Academlc Press 1984. У. 20. Р. 412. 78. Mesehede D., Walther Н., Muller G. // Phys. Rev. Lett. 1985. У. 54. Р. 551. 1987 79. Brune М., Raimoпd J. М., Goy Р., Haroehs S. // Phys. Rev. Lett. . У. 59. Р. 1899. 1988 80. Бетеров И. М., Рябцев И. И., Фатеев Н. В. // Письма в ЖЭТФ. . Т. 48. С. 181. ]( zлаве 10 1. Hiпkley Е. D. // Appl. Phys. Lett. 1970. У. 16. Р. 351. 2. Beterov 1. М., Chebotayev V. Р., Provorov А. S. // Opt. Сотт. 1973. У. 7. Р. 410. 3. Компаnец О. Н., Летохов В. С. // ЖЭТФ. 1972. Т. 62. С. 32. 4. Hiiпseh Т. W., Leveпsoп М. D., Sehawlow А. L. // Phys. Rev. Lett. 1971. У. 26. Р. 946. 5. Leveпsoп М. D., Sehawlow А. L. // Phys. Rev. 1972. У. А.6. Р. 10. 6. Leveпsoп М. D. Thesis. Stanford University, 1972. 7. Hanes G. R., Lapierre J., Buпker Р. R., Shottoп К. С. // J. Molec. Spec trosc. 1971. У. 39. Р. 506. 8. Haпes G. R., Dahlstrom С. Е. // Appl. Phys. Lett. 1969. У. 14. Р. 362. 498 j ! u 1'owпes С. П., Selawlow А. L. Microwave spectroscopy. N. У.: McGraw.Hill Publ. Со., 1955. 10. Jlall J. L., lI1agyar J. А. // Higl1 ncsolution Spectroscopy: Topics in Applil'(l Physics / Ed. К. Sl1iшudа. HerliIl et al.: Spl'inger, 1976. У. 13. Р. 173. 11. Gе1Тitsеп Е. J., Hller М. Н. // Appl. Opt., Suppl. 1965. У. 2. Р. 73. 12. Меуа 1'. W., BI'ilaпdo J. Р., Лhоdеs С. К. // СЬет. Phys. Lett. 1971. У. 18. Р. 382. 13. А'о.',щанец О. ., Пупуджанов А. Р., Летохов В. С. и др. // ЖЭТФ. 1975. Т. 69. С. 32. 14. Borde С., Наи J. L. // Phys. Rev. Lett. 1973. У. 30. Р. 1101. 15. Вердев С., Холл Дж. // Физика rа:ювых лазеров: МатеРИaJlЫ 2ro Bce союз. симп. Новосиuирск, 1975. 16. Наеаев С. Н. и ир. // Там же; Chebotayev V. Р. // Laser Spectroscopy: Proc. 2Ild IIlterll. Conf. (Megeve, France, JUIle 1975). BerliIl et al.: Sprillger, 1975. Р. 150. 17. Bagayev S. N., 'asileпko L. S., Goldort V, G. et al. // Appl. Phys. 1977. У. 13. Р. 291. 18. Yi Р. Н., Ozier 1., Ramsey N. Р. // J. СЬет. Phys. 1971. У. 55. Р. 5215. 19. Uehara К., Shimoda К. // J. Phys. Soc. Jap. 1974. У. 36. Р. 542. 20. Титов Е. А. Дисс.... канд. фшз.мат. HaYI<: Новосибирск, 1976. 21. Brewer R. G., Кеии М. J., Javaп А. // Phys. Rev. Lett. 1969. У. 23. Р. 559. 22. Кеиу М. J., Fraпeke R. Е., Feld М. S. // J. СЬет. Phys. 1970. У. 53. Р. 2979. 23. Brewer R. G., Swalen J. D. // J. СЬет. Phys. 1970. У. 52. Р. 2774. 24. Luntz А. С., Swaleп J. D., Brewer R. G. // СЬет. Phys. Lett.: 1972. У. 14. Р. 512. 25. НееМ К. Т. // J. Molec. Spectr. 1972. У. 5. Р. 355. 26. Heпry L., Hussoп N., А пdia R., Valeпtiп А. // J. Molec. Spectrosc. 1970. У. 36. Р. 511. 27. Uehara К. // J. РЬУБ. Soc. Jap. 1973. У. 34. Р. 777. 28. Luntz А. С., BI'ewer R. G., Foster К. L., Swaleп J. D. // Phys. Rev. Lett. 1969. У. 23. Р. 951. 29. Luntz А. С., Brewer R. G. // J. СЬет. Phys. 1971. У. 54. Р. 3641. . 30. Mizushima М., Veпkateswarlи Р. // J. СЬет. Phys. 1953. У. 21. Р. 7О;). 31. Uzgiris Е. Е., Паll J. L., Barger R. L. // Phys. Rev. Lett. 1971. У. 20. Р.289. 32. Bagayev S. N., Belyayeи JИ. V., Dmitl'iyev А. К., Cllebota!Jev V. Р. // Арр]. P!Jys. 1981. У. 24. Р. 261. 33. Bпwer Н. С. // P]lYS. Нсу. Lett. 1\Н0. У.25. Р.1639. 34. Steiner Р. А., GOI'dy W. // J. Molcc. Spcctrosc. 1966. У. 21. Р.291. 35. lv'ofsy S. С., /j1[liellterJ. С., KleтpCf'{T [У. // J. СЬет. Phys.1971. У. 55. Р.2014. 36. Brewa R. G. / / Уш](lатеlltаl ащ! Applied Laser Physics: Proc. of tllc Esfa Ьаll Symposium / Бds М. S. }'cl(l, А. Javan, N. А. Kurllit. N. У.: .J оы1 \УНеу & Sопs, 1973. Р. 421. 37. fJridges Т. J., Сltащ; 1'. У. // РЬУБ. Rev. Lett. 1969. У. 22. Р. 811. 38. 1\;[ enzies R. Т.. S/ИllllOtе Лl. S. // 1 ЕЕБ J. Quant. ElectroIl. 1973. У. QE9. Р.802. 39. Peterson Р. R., McDonald D. G., Сирр J. D., Danielson В. L. // РЬУБ. Пеу. Lctt. 1973. У. 31. Р.573. 40. Sokoloff D. R., Saпeltez А., Osgood П. М., Javan А. // Appl. РЬУБ. Lett. 1970. У. 17. Р.257. 41. Eпg Н. S., KildalH., Mikkelsen J. С., Spears D. L. // Appl. Phys. Lett. 1974. У. 24. Р. 231. 42. Cheп -". У., Takeo М. // Rev. Mod. РЬУБ. 1957. У. 29. Р. 20. 43. Worml/odt J., Marabella L., Steinfeld J. J. // Rcport 2nd Symp. оп Gas Laser Physics. Novosibirsk, 1975. 44. Gerritsen Е. J., lIeller М. Е. // Appl. Opt. Suppl. 1965. У. 2. Р. 73. 499
45. Ваааев С. Н., Ва1>лаuов Е. В., Чеботаев В. П. // Препрпнт СО АН СССР, Пнт фИ3IШИ полупроводников. Новосибирск, 19п, JI. 22. 46. Василенко Л. С., Ковалев А. А., Проворов А. С., Чеботаев В. П. // Квант. электрон. 1975. Т. 2, .м 11. С. 2528. 47. Rosetti С., Barchewitz Р. // С. R. Aca(l. Sci. 1966. У. 262. Р. 1199. 48. Сеп'у Е. Т., Leoпard D. А. // Appl. Phys. Lett. 1966. У. 8. Р. 227. 49. Данилов В. В., КРУ3ЛЯ1>ов Е. П., ЛJунмо Е. В. // Ж. прпкл. механ, и теХIl. фпз. 1972. Т. 6. С. 24. 50. Ах.мапов С. А., Коротеев Н. И. Методы нелинеiiноii ОПТПЮI в спектро СIШПИJI рассеянноrо ИЗЛУ'Iения. М.: Наука, 1981. 51. Вотае С., Непту L. // ШЕЕ -Т. Quапt. Electron. 1968. У. QE4. Р. 874, 52. Freed С., Hatls Е. А. // ШЕЕ.т. Quапt. Elcctron. 1973. У. QE9. Р,219. 53. Ртееа С., Javaп А. // Appl. Phys. Lett. 1970. У. 17. Р. 53. 54. Ko,tпalieц О. Н., КУ1>уджанов А. Р., Летохов В. С., Михайлов Е. Л. // Квант. электрон. 1973. Т. 16. С. 28. 55. ВасtlлеН1>О Л. С. // ФПЗИК<I !'аЗ0ВЫХ лазеров: Материалы 2j'o Всесоюз. симпоз. Новосибирск, 1975. 56. Patel С. К. N., Slusher R. Е. // PllYS. Rey. Lett. 1972. У. 20. Р. 1087. 57. Mattick А. Т., Sanchez А., Kurпit N. А., Javaп А. // Appl. Phys. Lett. 1973. У. 23. Р. 675. 58. БржазовС1>ий т. В., Чеботаев В. П., ВасилеН1>О Л. С. // ЖЭТФ. 1968. 1'.55. С. 2096; ШЕЕ.т. Quant. Electron. 1969. У. QE5. Р. 146. 59. Кап Т., Volga С. J. // ШЕЕ -Т. Qtlant. Electron. 1971. У. QE7. Р. 141. 60. Ваааев С. Н., Василеn1>О Л. С., Чеботаев В. П. // Препринт СО АН СССР. Инт физики полупроводников НОlJосибирск, 1970. .1'\;' 15. 61. Кольченr.о А. П., Пухов А. А.. Раутиаn С. r. и др. // ЖЭТФ. 1972. Т. 63. С. 1173. 62. Баzаев С. Н., Ва1>лапов Е. В., Чеботаев В. П. // ППСbllа в j{ЭТф. 1972. 1'.16. С. 15. 63. jllcDaпiel Е. W. Collision phenomena in ionized gases. N. У.; London; Sydney: John Wiley & Sons, 1964. 64. Ваааев С. Н., Мальцев С. В., Чеботаев В. П. // Писыш в ЖЭТФ. 1983. 1'.37. С.495. 65. Vasileпko ,L. S., Kachanov V. Р., C!lebotayev V. Р. // Opt. Союю. 1977. У.20. Р.409. к zлаве 11 1. Ветеров И. М., Лисицын В. Н., Чеботаев В. П. // Опт. и спектроск. 1971. Т.З0. С.932, 1108. 2. Борисевич Н. А., Войтович Н. П., C.l>tupnoe А. Н., КрасовС1>ий А. Н. // ЖПС. 1969. 1'.8. С. 588. 3. Beпnett W. R., Jr. // Союю. Atom. Molec. Phys. 1970. У. 2. Р. 10. 4. Ва1>ланов Е. В., Чеботаев В. П. // ЖЭТФ. 1971. Т. 61. С. 922. 5. Feld М. S., Javan А., Lee Р. Н. // Appl. Phys. Lett.1968. У.13. Р. 424. 6. Войтович А. П., Кабаев Н. И., С.чирнов А. Н., Ш1>адаревич А. П. // Опт. и спектроск. 1971. 1'.30. С. 940. 7. АЛЯ1>ишев С. А., BoPUCOBC1>Ull С. П., ОстапЧe1l1>О Е. П. // Физика ra зовых лазеров: Тез. Всесоюз. симп. Новосибирсrt, 1969. С. 9. 8. Кеитапп F., Scheffield R. L., Feld М. S., Javaп А. // Appl. Phys. Lett. 1973. У. 23. Р. 618. 9. Skribaпowitz' N., Feld М. S., Fraпcke R. Е. et al. // Appl. Phys. Lett. 1971, У. 19. Р. 161. 10. Ветеров И. М. Дисс. ... канд. физ.raт. наук. Новосибирск, 1970. 11. Skribaпowitz N., Неттап 1. Р., Osgood R. М., Jr., et al. // Appl. Phys. Lett. 1972. У. 20. Р. 428. 12. Ветеров И. М., Чеботаев В. П. // Письма в ЖЭТФ. 1969. 1'.9. С. 216. 13. Strumia F. // Coherence in Spectroscopy and Modern Physics / Eds F. Т. Arecchi, R. Bonifacio, М. О. Sctllly. N. У.; London: Plerltlm Press, 1978. Р.381. 500 14. И'еllеgе!tаиsепВ.// ШЕЕ J. Qu;шt. EleclroIl. 1979. У. QE15. Р.1108. 15. ]'О.1ыУорт Н. Т., Захарьяш В. Ф., J{ле.1tентьев В. Лf. и др. // ПИСblIa ]) ii;ТФ. 1982, Т.8. С.157. // 16. Ha(r!UCV S. N., Kolomпikov Уа. О., Lisitsyп 1'. N., C!1Cbotayev У. Р. lEE J. Quапt. Electro!l. 19138. У. QE4, Р. 868., 17. Стра.товС1>ий Т. .М., Татареп1>ов В. 111., Тшnов А. Н. // Измерительная ТСХШ!Rа. 1970. Т. 12. С. 25. 18. Hanes С. R., Dahlstroт С. Е. // Appl. P!lYS. Lett. 19G9. У. 14. Р. 362. 19. Hanes С. R., Baird х.. М., De Remigis J. // Appl. Opt. 1973. У.12. Р. 1600. 20. Н'аllата А. J. // J. Phys. 1972. У. E5. Р. 926. 2'1. Cerez Р., Beппett S. J. // С. R. Acad. Sci. 1978. Т. 286, Series B53. 22. B,'illet А., Cerez Р., Hajdu.covic S., J/artmaп Р. // Proc. of the AMCO5 СовУ. (Paris, 1975) / EdsJ. Н. Sanders, А. Н. \Yapstza. N. У.: Plenum PI'CSS, 1975. Р,350. 23. SСllшеitzеr W. С., Jr, Kessler Е. С., Deslattes R. п. et al. // Арр!. Opt. 1973. У. 12. Р.2927. 24. СС!УМ Rесошmспdаtiоп. 1973. У. 1. 25. Вш'gа Н. L., Hall J. L. // Phys. Rev. Lett. 1969. У. 22. Р.4. 2(), БаСОII П. Т., ДаltилеUliО М. В., Ни1>итин В. В. // JI\ПС. 1969. 1'.54. С. 217. 27. Allall D. // Proc. ШЕЕ. 196(j. У. 54. Р. 221. 28. Па/'!;('/' Н. L., JIall J. L. // PI'OC. 23rd. Анн. Symp. r'requency Control (r't. Monmotlth, New Jcrsey, Мау 1969). Р. 30. 29. IIaLl J. L., et al. // J. de Phys. Stlppl..N' 12. 1981. У. 42. Р. 59. ЗА. ВIi?п.ев С. П., ВасилеUliО Л. С., rольдорт В. Т. и др. // l\:вант. электрон. 1977. 1'.4. С. 1163. il1. rO,lbaOpm В. r., Ом А. э. // ПТЭ. 1980. .м 3. С. 190. З2. 1JС'!.пуеv S. N., Dychkov А. S., Maltsev S. У., Cheboayel' у. Р. // Proc. :::r(1 j<'!'CqtlCIlCY Stапdаrds <tIld Metrology Symp. (AtlSSOIUS, l<rallce), 1981. Р. :21. 33. Бluаев С. П., ДЫЧlZов А. С., Чеботаев В. П. // ПИСblta в Л\:ТФ. 1979. Т. :J. С. 590. 34. А udoin С., T'anier J. // J. Phys. Е.: Sci. IпstrtlП1. 197(j. У. 9. Р. 627. 35. Ьасов 11. r., Веленов Е. М., Польнов М. И. и др. // I1\JТФ. 1972. Т. 15. С. [;59. 36. ЛrJ!'dе С., Hall J. L. // Phys. Rcv. Lctt. 1973. У. 30. Р. 1101. 37. J)azaee С. 11., Ба1>лапов Е. В., Тшпов Е. А., Чеботаев В. П. // Письыа в ;КЭТФ. 1974. 1'.20. С. 292. З8. Баliлапов Е. В., Титов Е. А. // I\DaHT. элы,трон. 1975. Т. 2. С. 1781, 1893. 39. ьаааев С. Н., Д.нuтрuевА. К., Дыч/;овА. С., ЧеботаевВ. П. // ЖЭТФ. 19S0. 1'.79. С. 1161. 40. Bagayev "'. N., Cltebotayev V. Р., Goldort V. С. et al. // Appl. Phys. 1977. У. 13. Р.291. // 41. jуОliла1l0в Е. В., Дубец1>иЙ В. Н., Се_1tибаламут В. JИ., Титов Е. А. JcjJ.',:;T. ЭJI<JRТрОН. 1976. 1'.3. С.2284. . 42. !iошеляевСlillй П. В., ТатареН1>ов В. М., Титов А. Н. // Письма в ЖЭТФ. HJ71. Т. 13. С. 592. 43. НОlllеляевС1>ий Н. В., ТатаРСli1>ов 13.211., Титов А. Н. // I{BalIT. элеlt ТР(JП. 1976. 1'.3. С.417. 44. Титов Е. Н. Дисс. ... канд. физ.мат. HaYK. НовосиБПРСI" 1976. С. 9. 45. ..1.1е/;сеев В. А., Андреева Т. Л., Собель.1f.ап И. И. // 'iКЭТФ. 1974. Т. 64. С.614. 'f'ЭТФ 4(;. f{ошеляевС1>ий П. В., Taтnapeп1>oв В. М., Титов А. Н.// l1ИСЫ1а в J \ . 1972. 1'.15. С. 461. // 47. Ваgпуеv S. N., Bel!fayev М. V., Chebotayev V. Р., Dmitriyev А. К. Арр!. Phys. 1981. У. 24. Р. 261. 48. Baklaпov Е. V., Belyayev М. V. // Appl. Phys. 1975. У. 14. Р. 54. 49. но/'ае С., Hall J. L . Kunacz С. V., Ниттет D. С. // Phys. Rev. А. 1976. У.14. Р.236. 501 ..l
50. Наи J. L., Вотае с. // Арр1. PllYS. Lett. 1976. У. 29. Р. 788. 51. Семибаламут В. М., Титов Е. А. // Квант. электрон. 1978. 1'.5. М 7. С. 1485. 52. Ваплаllов Е. В., Дубецпии В. Я. // Ilвант. электрон. '1975. 1'.2. .!\Ъ 9. С.2041. 53. S. N. Bagayev, А. Е. Baklaпov, T. Р. Chebotayev А. S. DYC}lkov 1/ Rev. Roum. Phys. 1988. У. 33. Р.361. 54. Luntz А. S., Вrешеr R.G., Fosta К. L.// P11YS. Rev. Lett. 1969. У. 23. Р.951. 55. Паll J. L., Magyar J. А. // Higll Reso1ution Laser Spectroscopy 1 Ed. К. Sl1imoda. BeI'lin et а1.: Springer, 1976. Р. 173. 56. Brillet А., Cerez Р., If ajdukovic S., Н artmann Р. 1/ Opt. Соmш. 1976. У. 17. Р.336. 57. НошеляевСliии Н. В., Малышев 10. М., ОвчиННUliов С. В. u др. // I\нант. электрон. 1979. 1'.6. С. 478. 58. Вазаев С. Н. // Тр. 7й ВанПJIOВСКОй конф. по нелинеIrноii оптике. НовосиБПРСl{, 1981. 59. Нле.I!ентьевВ. М., ЧеботаевВ. П. // ПИСbllа в Л\ЭТФ. 1979. 1'.5. С. 1025. 60. Вl'Zhаzот.;skу Уи. V., 'asileпko L. S., Chebotayev V. Р. // IEEE J. Quant. Electl'oll. 1968. У. QE4. Р. 23; 1969. У. QE5. Р. 146. 61. BaCUMliliO Л. С., Спворцов М. П., Чеботаев В. П. и dp. /1 Опт. Il спект роск. 1972. 1'.32. С. 1123. 62. Баааев С. П., Васuлеппо Л. С., f{лементьев В. М. и др. // Опт. и спеI{Т роск. 1972. Т. :-32. С. 802; Ветеров И. М., Матюzиn Ю. Н., 1'рошиn В. И., Чеботаев В. П. // Автометрии. 1972. Т. 5. С. 59; 71; Т. 6. С. 55, 64. 63. Номпанец О. Н., f{УliуджаНОR А. Р., Летохов В. С. и др. // Нвант. элект рон. 1973. Т. 4. С. 28. 64. rycee В. 1., f{o.Itпallelf О. Н., f{упуджаflов А. Р. и др. // I{BaHT. элеI{Т рон. 1974. Т. 1. С. 2465. 65. Clarioп А., van LеrЬаglи А., Salomoп С. et al. // Opt. Comm. 1980, У.35. Р.368. 66. Goroklzov Уи. А., Kompanets О. N., Letokhov V. S. et al.// Opt. Соmш. 1973. У. 7. Р. 320. 67. Kompanetz О., Kиkudz}lanov А., LetokhovV. et al. 1/ Proc. 2nd Frerruency Standards and Metrology Syтp. (Copper :MOUlltain, USA, 1(76). Р. '167, 68. Вазаров Е. Н., repacи.1toe r. А., rубllli В. П. u др. // I{BaHT. электрон. 1983. Т. 10. С. 2257. 69. llackel L. А., Casletoп К. Н., Kи1colicll S. G., Ezekiel S. // PllYS. Rev. Lett. 1975. У. 3:i. Р.568. 70. Вотае С., Сату С., Decomps В., Pottier L. // Dop1cr !:<'ree Spectroscopy of Simple Mo1ecu1ar Systems: Proc. CoHoqui\Im. Aussoius, 1974. Р. 231; С. Н. Acad. Sci. 1973. У. 277Н. Р.81. 71. Sрiешесk Р.// ШЕЕ Trans. InstI'um. а. Meas 1980. У. IM29. Р. 361. 72. Borde С., Сату G., Decomps В. // PlJys. Неу. А. 1979. У. 20. Р. 254. 73. Hackel L. А., Hackel R. Р., Ezekiel 8.// Metro1ogia.1977. У. 13. Р. 141. 74. rольдортВ. r., rончаровА. П" ОмА. Э., Спворцов М. Н., Чебо таев В. П. // Межд. ь:онф. по I{OrepeHTHoii и нелинеЙноЙ оптике: Про rрюша. МИIIСК, 1988. С. 116. 75. Wu F. J., Grove R. Е., Ezekiel S. // Appl. Phys. Lett. 1974. У. 25. Р. 73. 76. Ватшооа G. Р., Rошlеу W. R. С. // Metrologia. 1984. У. 20. Р. 19. 77. Barger R. L., West J. В., Engliscl1 1'. С.// Proc. 2nd FreqHeIlcyStandards andl Metrology Sушр., Copper Mountain, USA, 1976. Р. 83. 78 Наи J. L., Hollberg L., Ма Lon{.{Sheпg et al.// J. de Phys., СоН. С8. 1981. Т.42. аи. М 12. Р.59.] 79. Drever R. W. Р., Наи J. L., Кошаlski F. V. et al. // Appl. Phys. В. 1983. У. 31. Р.97. 80. ВасовП. r., ВелеnовЕ. М.,Данилеnпо М.В., ПипитиnВ.В.// ЖЭТФ. 1969. Т. 57. С. 1991. 81. Васов Н. r., Веленов Е. М., Данuлеипо М, В. и др.// Письма в ЖЭТФ. 1970. Т. 12. С. 145. 502 82. Басов П. r., Велеnов Е. 111., Вольнов 111. И. и др. 1/ ПИСЫIa в ЖЭТФ. 1972. Т. 15. С. 659. // l' 83. Басов П. r., Нелеnов Е. М., ДШlll.tеUliО М. В., Нипити1l В. В. С\вант. Э:IРЮрОН. 1971. Т. 15. С. 42. 84. Fyfum М. А., Попов А. И., ПРОlfеllпо Е. д. // Евант. электрон. 1971. Т.3. С.99. // . 1982 85. rОIlЧУ1>ов С. А., Ниреев С. В., ПроцеНliО Е. д. I,IJaJIT. электрон. . Т. 9. С. 372. // П ЖЭТФ 86. Басов Н. r., rубuн lV1. А., [{шщтиn В. В. и др. JlС!оШ\ в . 1972. Т. 15. С. 525. С 112 87. Чепотаев В. П. // Радиотехн. п электрон. 1966. Т.11. '. / . , 88. Ваеаев С. Н., Д.1штрuевА. Н., ЧеботаевВ. П.// Ппсьма в Л\ЭТФ. 19/2. Т. 15. С. 91. // l' 89. rYUllH М. А., HOlloв{coв И. П., ПипитUIl В. В. u др. ,lJаит. электрон. '198. Т. 9. С. 1016. // Н СССР С 90. Басов Н. r., rуБUIl М. А., IIипитиn В. В. u др. Изв. А . ер. сI1ll:З. 1982. Т. 46. С. 1573. , 91. /Jacob' Н. r., rубин ]',1. А., llипитин В. В., и др. // I\BaHT. электрон. 1983. Т. 10. С.702. f (М 92. Cllebotayev '. Р. // Laser Spectros?opy: proc: 2.nd InterIl. СОН. ,'egeve, f.'rапс.е, 2327 June 1975). Веrlш et al.: Sрrшgеr, 1975. Р. 150. 93. Л'rатеr G. et al. // Z. Naturforsch. В. 1975. У. 309. Р. 128. 94. Басов Н. r., rубин ]1. А., Нипити1l В. В. и др. // IC\BaHT. электрон. 95. IIt;c;\pJ'J. de Phys., СоН. С8. 1981. У. 4? Supp1. аи лr 12. Р. 505; "Clzebotayev V. Р., Goldort V. G., Klemeпtyev V. М. et al. // Appl. PlJys. В. 1982. У. 29. Р. 63. V 10 96. Посker L. О., JavaпA., RaoD. R. et al.// Appl. Phys. Lett. 1967.". . Р 147' IIoc1cer L. О. Javan А. // Phys. Lett. 19в8. У. 26A. Р. 2;)5. 97. Glla{.{;ler J. J., тие М. D., Веап В., Perkowitz 5. // Infrared. Phys. 1977. У.17. Р.43. / / А 1 РЬ L tt 98. Fl'en1cel L., 5ullivan 1'., Pollak М. А., Bl'idges 1'. J. рр . ys. е . 19(;7. У. 11. Р. 344. // Л 1 РЬ 99. El:el1soп К. М., Wells J. 5., Matarrase L. 1If., Еlшеll [,. В. рр. ys. Lett. 1970. У. 16. Р.159. 1980 1.00. I'/'ееа С., Bradley L. С., O'Doпnel R. G. // IEEE .1. QuaIlt. Electron. . У. OE16. Р. 1195. / 1 h L tt 1973 101. Ecesoп К. М., Wells J. S., Petersoп Р. R. et al. / Арр. Р ys. е'. . У. 22. Р. 192. // О L tt 1979 V 4 102. Jeппings D. А., Peterson F. R., Eveпsoп К. М. pt. е. ..' Р1 ')9 4 103. Bи'a К. М., Evel1soп К. М., Haпes G. R. et al. // Opt. Lett. 1979. У. . 104. ia21e' 1'. G., Еdшаrds G. L., Jolliffe В. М. et al. // J. Phys. D: Appl. Phys. 1976. У. 9. Р. 1323." М Ш Я 105. До.1щиn 10. С., Ношеляевспии М. В., 1'атаренпов В. ., ул Ц пl117 П. С. // Письма в ЖЭТФ. 1979. Т. 30. С. 273. Шl ля 106. До.llнин 10. С., Ношеляевспии М. В., 1'атаренпов В. М., у ц пий П С // Письма в ЖЭТФ. 1981. Т.34. С. 175. Т 107. !\l1ight'D: J. Е., Sоlшаrds G. J., Pears Р. R., Gross N. G.// IEEE rans. Instrum. Meas. 1980. У. IM29. Р.257. // ЖТФ 108. 3ахарьяш В. Ф., Нле.1tентьев В. М., Нипитин М. В. и др. . 1983. Т. 53. С. 2241. ]{ zлаве 12 1. 1'ошпеs С. Н. // Advances in Quanturn Electronics / Ed. J. Singer N.Y.: Соluшhiа University Press, 1961. 2. Ilocker L. О., Javaп А., Ramachal1dra Rao D. et al. // Appl. Phys. Lett. 1967. У. 10. Р. 147. 503 j
3. f!.0iO.L. О., Hamac//undiuRaoD., JauaпA. // PlIYS. Lett.19G7. У. 24А. 4. IIocke/' L. О., Small J. С., Jauan А. // Phys. Lett 1969 V 29А Р 321 . Васов }. Т., Летохов 11. С. // УФН. 1968. Т. 96'. С.585.' " . . Daпeu 1., Sokoloff D., Sancltez А., Jauan А. // А рр l Ph " s Ln tt j ( JG9 V 15 Р 398 . . .' . . . 7. Skolfj Ь. R:, Sa;'chez А., Osgood R. М. Jauaf' А // A pp l PI 1 "" Lett 1970.У.17.Р.257.: "'. О" . 8. MatarreseTL',M., Evensoп К. М. // Appl. PllYs. Lett. 1970. У. 17. Р. 8 9. Eueпsoп К. л1., rVells J. S., 1IIatarrese L. М. Еlшеll L В // A pp l РЬ . Lett. 1970. У. 16. Р. 159. "'" ys. 10. Evensoп К. М., IVells J. S., Matarrese L. М. // Аррl. Phys. Lett. 1970. У. 16. Р. 251. 11. f 9 u 7 eso/ V t К, о М., Day С. IV., Wells J. S., Mulleп L. О, // Appl. Phys. Lett. . . 2 . Р. 133. 12. Euensoп К. И., . Peterseп Р. н. // Laser Speetroseopy of Atoms and Mo lecules: TOplCS ш Applied Physics / d. Н. W alther В 1 . . S . Verlag, 1976. Р. 349. . er т. рrшgеr 13. E'enson К. М., If'ells J. S. Peterseп Р. R et al // P lI y s Rev Lett 1972 У. 29. Р. 1346. ' ...... 14. Barger Н. L., Hall J. L. // Appl. Phys. Lett. 1973. V 22 Р 196 15. Evensoп К., Wells J. S., Peterseп Р. R. et al // A pp l . Ph,:s . Lett ' 1973 У. 22. Р. 192. . . О' . . 1. Blaey Т. С. et al. // Nature. 1974. V. 251. Р. 46. 11. lq{t..' Rошlеу W. R. С., Shottoп К. С. et al. // Nature. 1974. 18. :if.0Jltl.in5:'1fo: Kelley М. J., l'homas J. Е. et al. // Opt. Lett. 1977. 19. Comite Consultatif рош la ТJefinition du Metre, 5tll Session Rapport (ВIPM, Sevres, France 1(73). ' 20. Giacomo Р. //Ihidem. 21. i1g7' М., Smitlt D. S., Be/'ger W'. Е. // Opt. Commun. 1973. У. 7. 22. Layer Н. Р., Deslattes R. D., Sсhшеitzеr If'. G Jr // Аррl Opt 19 I6. У. 15. Р. 734. .,. . . 23. Comtes Rendus des Seances de lа Conf. Ge. des Poids et Measures , 15th. 1975. Р. 103. 24. Comite Consultatif рош la Definition du Metre 7tl1 Session (BIPM Sevres, Franee, 1(82). ' , 25. DrиlliпgerR. Е., Eueпsoп К. М., JeппingsD. А. et al. // Appl Phys Lett. 1983. У. 42(2). Р. 137. . . 26. .a/lJ.H.U., Маш'er В., Steiпu М. // Appl. Phys. 1983. У. B30. 27. Pollock С. R., JeппiпgsD. А. Peterseп Р. R. et al // Opt Lett 1983. У. 8. Р. 133. ' '. .. 28. Kпight D. J. .Е:, Еdшш'ds С. J., Реатсе Р. R. es al. // Proe. 8th Vavilov Conf. (N ovoS!hlrsk, 26 28 J une 1(81). 29. п8п зt-' Pollock С. R., Petersen Р. R. et al. // Opt. Lett. 1983. 30. La'}"lb W. Е., Jr., Rether!ord R. С. // Phys. Rev. 1950. У. 79. Р. 549. 31. Encksoп С. W. // J. Phys. СЬет. Ref. Data. 1977. У. 6. Р. 831. 32. Taylor В. N., Parker И'. Н., Laпgeпberg D. ТЬе Ftlndamental Constants and Qtlanttlill Electrodynamics. N. У.: Academic Press, 1969. (pyc екии перевод: Тейлор В., Парl>ер В., Лаnzепберz Д. Фундаментальные по.тоянные и кванто.вая электродинамика. М.: Мир, 1972.)i 33. Haпsch Т. W., Shahт 1. S., Sсhашlош А. L. // Nature Phys. Sei. 1972. У. 235. Р. 63. 34. Hiiпsch Т. W., Nay!eh М. Н., Lee S. А. et al // Ph y s Не у Lett 1974. У. 32. Р. 1336. . .. . 35. Goldsтith J. Е. М., Weber Е. W., Hiiпsch Т. W. // Ph y s Rov Lett 197 8 У. 41. Р. 1525. . . . . 504 ! ') j j 36. Petley В. W., Morris К., SIЩI1'уе/' Н. Е. // J. Pl1YS. В: Асот. Моlес. PIIYS. 1980. У. 13. Р. 3099. 37. Hiiпsch Т. W., Lee S. А., IVallenslein R., IVieтaп С. // Phys. Rev. Lett. 1975. У. 34. Р. 307. 38. Goпtier У., ТтаЫп Л1. // PllYS. Lett. 1971. У. A36. Р. 463.: 39. Bassani Р., Porпey J. J., Quattropaпi А. // PllYS. Rev. Lett. 1977. У. 39. Р. 1О70. 40. T'/iemaп С., Hiiпsch Т. ТУ. // PIIYs. Rev. 198(). У. A22. Р. 192. 41. [ее S. А., Walleпsteiп R., Hiiпsclt Т. W. // РЬуз. Rev. Lett. 1975. У. 35. Р. 1262. 42. Herzberg С. // Proc. Roy. Soe. 1956. У. A2:)4. 1'. 516. 43. Foot С. J., Соитаиа В., Beausoleil В. С., lIiinsc/t Т. W. // Phys. Rev. Lptt. 1985. У. 54. Р. 1913. 44. llildum Е. А., Boesl и., MclпtyreD. П., Beallsoleil Н. С., Hiiпsch Т. 111. // PIIYS. Rev. Lett. 191-)6. У. 56. Р, 576. 45. Вт'/' J. R. М., Ci/'kiп J. 11/1., Tolclta/'d J. М., Pergllsoп А. 1. // PlJys. Rl'Y. Lett. 1986. \" 56. Р. 580. 46. Bosllier М. С., Bai/'d Р. Е. С., Poot С. J., Hinds Е. А. et al. // Nature. 1987. У. 3:)0. Р. 463. 47, Вап J. R. М., Girkin J. М., Fergnson А. 1., et al. // Opt. Сотт. 1985. У. 54. Р. 217. 48. Bi/'abeп Р., Gа/паи J. С., Jlllieп L., Allegriпi М. // PIIYS. Roy. Lelt.1989. У. С2. Р. (;21. 49. J[clnty/'e[). П. //Соmm. АtоПl. Molec. Pl1Ys. 1988. У. XXI. Р.295. 5О, Beausoleil Н. С., MclntYI'e D. Н., Poot С. J. et al. // PllYS. Rev. 1988. У. A35. Р. 4878. 51. Joltпsoп Н'. п., So!! с. // Лt.Dаtа N\Jcl. I'ata Tahles. 191)5. У. 33. Р. 45. 52. Luпdeeп S. В., Pipkin Р. М. // Phys. Rev. Lett. 1981. У. 46. Р. 232. 53. Palcllilит f". С., Solcolou Уи. L., Yako'le' {", Р. // Metrologia 1985. У. 21. 1'. 99. 54. Д,по Р., Licltteп TV., Layer Н., Bugquist // PIIYS. Rev. Lett. 1987. У. 58. Р. 12UЗ. 55. Beallsoleil Н. С., IIiiпsch 1'. W. // Phys. Rev. 1986. У. A33. Р. 1661. 56. GaiJrielse С., Pei Х., Helтersoп К. et al. // Phys. Rev. Lett. 1986. У. 53. Р. 504. 57. naiot Е. п., J/'., Beers R. Н., IIugl7es '. W'., Ziock К. О. н. // PIJYs. Rev. 1970. У. Л.2. Р. 707. 58. MillsA. Р., Berko S., Caпter К. Р. // PllYS. Rev. Lett. 1975. У. 34. Р. 1541. 59. .71етохов В. С., J',[rт0311lt В. r. // ЖDТФ. 1976. Т. 71. С. 135. 60. Алеliсеев А. Н. // ЖDТФ. 1958. Т. 34. С. 1195; 1959. Т. 36. С. 1839. 61. ТОЛI,дапС1iurl В. И, Фиаичеекая ХIПIИН позитрона и позптрония. М.: НауЮl, '1968. 62. Сlщ S., MillsA. Р., Jr. // Phys. Rev. Lett. 1982. У. 48. Р. 1353. 63. AJillA. Р., J/'. // Аррl. Phys. Lett. 1979. У. 35. Р. 427. 64. Mills А. Р., Jr. // Лррl. Phys. 1980. У. 22. Р. 273. 65. Caпla К. Р., 1!fills А. Р., Jr., Berlco S. // PJlYS. Rev. Lett. 1974. У. 33. Р. 7. 66. Летохов В. С. Лазерная Фотоионизацнонная спектроскопин. М.: HaYRa, 1987. 67. Chu S., Mills А. Р., J/'., Hall J. Р. // IJaser Spectroscopy Уl. Springer Series in Optical Sciences / E(ls. Н. Р. vVeher, W. Liithy. Rerlin: Sprin gerVerlag, 1983. У. 40. Р. 28. 68. Chu S., лпllsА. Р., Jr., Yodh А. С. et al. // Phys. Rev. Lett. 1988. У. 60. Р. 1(11. 69. Отат С. J. еl al. // Phys. Rev. Lett. 1984. У. 52. Р. 91(). 70. ;'vlc/пty/'eD. Н., IIiiпscl Т. IV. // Phys. Hev. 1987. У. A36. Р.4115. 71. Iues Н. Н., Stilll;ell С. Н. // JOSA. 1938. У. 28. Р. 215; 1941. У. 31. Р. 369. 72. S/tiтoda К. // Jap. J. Аррl. Phys. 1973. У. 12. Р. 1393. 73. Baaeв С. 11., Чеботаеl1 В. Н. // ПИСbllа в ЖJТФ. 1972. Т. 16. С. (;14. 505
74. Snyder J. J., Наи J. L. I! Laser' Spectroscopy: PLVC. 2nd Intern. t.:onf, (June 23 27, 1975, Megeve, r'rance): Lecture Notes in Physics I Eds S. Haroche, J. С. PehayPeyroula, Т. W. Hiinsch, S. Е. Harris. Ber Нп: SpringerVerlag, 1975. У. 43. Р. 6. 75. GreenbergA. J., AyersD. S., CorтackA. М. et al. IIPhys. Rev. Lett. 1969. У. 23. Р. 1267. 76. Kaivola М., Poulsen О., Riis Е., Lee S. А. II Phys. Rev. Lett. 1985. ". 54. Р. 255. 77. Vessot R. F. С. es al. II Phys. Rev. Lett. 1980. У. 45. Р. 2081. 78. BrilletA., HallJ. L. IIPhys. Rev. Lett. 1979. У. 42. Р. 549. 79. Riis Е., Anderseп L.U. А., Bierre N. et al. II Phys. Rev. Lctt. 1988. У. 60. Р. 81. 80. Letokhov V. S. II Phys. Lett. 1972. У. 41A. Р. 333. 81. Компаnец О. Н., НУ1>уджаnов А. Р., Летохов В. С. и др. II ЖЭТФ. 1975. Т. 69. С. 32. 82. Weber J. II Phys. Rev. Lett. 1970. У. 24. Р. 276, У. 25. Р. 180. 83. Thorпe К. S. II Rcv. Mod. Phys. 1980. У. 52. Р. 285. 84. rерчеnштеtin М. Е., Пустовойт В. И. II ЖЭТФ. 1962. Т. 43. С. 605. 85. Баааев С. Н., ДЫЧ1>ов А. С., Чеботаев В. П. II Письма в ЖЭТФ. 1981. Т. 33. С. 85. 86. Maischbel'ger К., Rudige/' А., Schilliпg Н. et al. II Laser Spcctroscopy У. Springer Series in Optical Sciences I Eds А. R. W. McKellar, Т. Oka, В. Р. Stoicheff. Berlin: SpringerVerlag, 1981. У. 30. Р. 25. 87. Shoeтaker D., Schilliпg Н., Schпupp L. е! al. II PllYS. Rev. 1988. У. D38. Р. 423. 88. Dirac Р. А. М. II Proc. Roy. Soc. 1938. У. А165. Р. 199. 89. Dicke Н. Н. II Rev. Mod. Phys. 1962. У. 34. Р. 110. 90. Dicke Н. Н. II Sciencc. 1959. У. 129. Р. 621. 91. ДО.JМtин 10. С., КошеляевС1>ий Н. Б., ТатареН1>ов В. М. и др. II Ппсьма в ЖЭТФ. 1979. Т. 30. С. 269. 92. КольчеН1>О А. П., Раутиаn С. r., СО1>оловС1>ий Р. И. II ЖЭТФ. 1968. Т. 55. С. 1864, 93. Baklaпov Е. ,.. II Opt. Соmm. 1975. У. 13. Р. 54. 94. Stenl/olт S. II J. PlJys. 1974. У. B7. Р. 1235. 95. Aтinoff М. S., Stenholт S. II PJ1YS. Lctt. 1974. У. 48A. Р. 483. 96. Aтinoff С. С., Stenholт S. II J. Phys. 1976. У. B9. Р. 1039. 97. Наи J. L., Borde С. J., Uehara К. II Proc. 2nd Frеqпепсу Standards and Metrology Symp. (5 7 Jпlу, 1976, Copper Mountain, Colorado, LSA). Рпhl. Nat. Burcau of Standards, USA. 1976. Р. 125. 98. Сhеlюtауеv V. Р. II lhidem. Р. 385. 99. Наи J. L., Borde С. J., Uehara К. /1 Phys. Rev. Lett. 1976. У,;,37. Р. 1339. 100. HeiпD. W. II J. Mol. Evol. 1974. У. 4. Р. 15. 101. Letokhov V. S. /1 Phys. Lett. 1975. У. A53. Р. 275. 102. Letokhov T. S. II Lettere аl Nuovo Cimento. 1977. У. 20. Р. 107. 103. Хриплович И. Б. НесохраНСIIПС четности в атомных явлениях. М.: Наука, 1981. 104. He{.{stoтH. А., HeinD. W., Saпdal'SP. С. Н. II J. Cllem. Phys. 1980. У. 73. Р. 2329. 105. l'IJason S. F., Trauter С. Е. II CIlCm. Phys. Lett. 1983. У. 94. Р. 34. 106. Koтpaпetz О. N., Letokhov '. S., Kookoodiaпov А. R., Gervitz L. L. // Opt. Соmm. 1976. У. 19. Р. 414. 107. Balykiп V. 1., Letokhov V. S., Miпogiп V. С. // Physica Scripta. 1988. У. 22. Р. 119. 108. Летохов В. С. II Письма в Ж;)ТФ. 1972. Т. 16. С. 428. 109. Letokhov V. S. II Phys. Rev. Lett. 1973. У. 30. Р. 729. 11 О. Letokhov V. S. 1/ Phys. Lett. 1973. У. 43A. Р. 179. 111. Letokhov J;'. S. / / Proc. Conf. «Methodes de Spectroscopic sans Lal'geul' J)oppler de Nivedux Excited dc Systems Moleculaircs Simples)} (Мау 1973). Paris: CNRS, 1974. J\I' 217. Р. 127. 506 112. Letokl/ov '. S. /1 Laser Spectroscopy Lесl,ше N otes in PlJys!cs 1 E I ds. S. Ню'осЬс, J. С. PchayPeyrOl1Ia, Т. \\Т Hiinsch, S. Е. Harrls. )eI' lin: Springer Verlag, 1975. У. 43. Р. 18. 113. Letokhov У. S. 1/ Phys. Lett. 1974. У. 46A. Р. 481. 114. Иваnов Л. Н., Летохов В. С. /1 Ж9ТФ. 1975. Т. 68. С. 1748. 115. Letokhov 1'. S. II Phys. Lett. 1974. У. 4бА. Р. 257. 116. Letokhov 1'. S. /1 PlJys. Rev. 1975. У. 12A. Р. 1954. 117. Летохов В. С., MUHozun В. r. II ЖЭТФ. 1976. Т. 70. С. 794. 118. ЛетОХОR В. С., МUНО2ин В. r. II ЖЭТФ. 1975. Т. 69. С. 1569. 119. Letokltov 11. S. // PJ1YS. Lett. 1974. У. 49Л. Р. 275. 120. Letokhov 11. S. /1 Frontiers in Laser Spectroscopy Les HOllcllCS School Session ХХУII / Еав R. Balian, S. Harochc, S. Liherman.. Amsterliam: NorthHolland, 1977. У. 2. Р. 715.
or Л,\ВЛЕНИЕ ПреД1IСЛОВliе . . . r лава 1. Ввсдсние в субдоплеrовскую спсктроскопию 1.1. "Уширсние оптических снектральных J1ИШ!Й в rазе . . 1.1.1. ДОIlлеровское уншрение (;)). 1.1.2. Мсханшшы OДHO рОДНОl'О уширения (I). 1.2. Методы оптической СПСI\ТрОСКОIllШ без ДОПЛСрОВСI\оrо ушире ния . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.2.1. СпеКТрОСI\ОПИЯ квантовых нсреходов: пучковые MeTO ды lOнохрш!атизации скоростей (J 2). 1.2.2. Сllеr.:ТРОСН:ОIlПЯ КВЮIТовых уровней: двойной оптический резонанс, персссче нпе уровней и ..квантовые бпения (1(j). 1.2.3. СпеКТРОСJ{ОППЯ релаксацпоннои ширины: коrереИТlIые нсстационаРJIЫС )Ш тоды (22). 1.3. Ла:!('рная Сl]f'J;ТРОСI;ОППЯ насыщения . . . . . . . . . . 1.3.1. !3ыа;Ш'ЮiИе «дырки» при насыщении доилеРОНСJ.:ОI'() J.:ol!Тypa (24). '1.3.2. Провал Л:шба. Обращснныii пронал Jl;;:Il ба (2Ь). 1.3.:), !3арианты спсктроскошш Насыщения (:3:1). 1.4. Двух фотонная JJС\аерная свею'роскопил . . . . . . . . . . 1.5. Л it;.;ерная СПf'l\ТрОСНОПИЯ IJ l/I'OCTpaHcTHeHHo ра;шесснных снетовых по.:тях . . . . . . . . . . . . . . . s 1.6. Jlазерное ОХЛЮJ:ДСНИl' и лоr;Шlи;!ацня частиц 1.6.1. JJазf'р!JOС ОХJiС\;J:дение ионов п ато.\IOВ (4:1). 1.(j.2. пo наЛИ;JС\ЦИЯ частиц (4;;). 1.7. "УЗКИС не:JИнейные рсзонансы IJ ОIlтической оБJJUСТJI . . . . r лава :!. 3JICJ\ICH'IbI теорпп реЗОllаПСНОI'О взаимодеЙствии cneToBoro l/ОЛЯ с ДОПJlерОВСI\И УШИI1('ННЫJ\I переХОДОnI 2.1. "Уравнсние Шрединrера. IkРОЯТНОСТII переходов н ре:ина!JС но)! поле . . . . . . . . . .. . 2.1.1. "УрUВIшния ДШI ЮIIJ:IIIТУД BepaIIoc:rcji '(,)j).' 2'.1:2.' T;o repcliTHHe ОСIИJJЛЯЦИIl н двухуровш'ноii СИСТС.\IС. Частота Pa бп (.)3). 2.1.:1. РОЛaI{саЦJlЯ уровней (:)7). 2.2. Уравнения для маТРИJ(Ы П.тJотности lJ ре:JOнансно! IJo.:re 2.2,1. ОБЩСl] ураВПСПИСДЛЯ)lаТРIЩЫШIОТНОСТИ (;;8). 2.2.2. При бли>ненис вращаЮIЦеЙСН волны. СтаЦlIона рный ре;юш ((iO). 2.3. Различные !1слаКСUl\llОIШЫС Jlроцессы. ДВИ;I;ение чаСТIЩ 2.3.1. HeI;ol'CPCHT!!!\!I СНН,\!о (ролаКСaI\ИЯ 11 возбуждение) с He резонаНСI!Ы.\1II с поле.\! уропнН.\ш (u4). 2.:3.2. СТОЛКНОВlIтел!о ная дефа:шронка ((j4). 2.3,3. Двухуровневан систе.\13 с учо том ролансации ((j7). 2.3.4. Движение частпц (ЫJ). . 2.4. llолнризация и ВОСПРИИ)IЧИВОСТЬ среды. (;КОРОСТlIЫС ураRПС ния . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.4.1. Скоростные уравнения для заселснностеii (72). 2.4.2. Ноэффшщент поrлощения беl'ущей во:шы (7<3). 508 3 5 5 11 24 38 40 42 47 50 3! ;'7 uЗ 71 2.5. Насыщение поrлощения стоячей волной . . . . . . . . . . 2.5.1. Слабое насыщение. Провал Л,щба (75). 2.5,2. Силь ное насыщение. Эффекты заселенностей уровней (77). 2.5.3. KorepeHTHble эффекты и эффекты неоднородности поля стоя чей волны (82). 2.6. Насыщение поrлощения для случая сильной и слабой встреч ных волн . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.6.1. Эффекты заселенностей уровней (91). 2.6.2. Произ вольные частоты волн. I\:orepeHTHble эффекты (92). 2.6.3. Точное решение (95). 2.7. Насыщение поrлощения для однонаправленных волн . . . 2.8, Эффект Штарка в световом поле на доплеровски уширенном переходе . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . r лава 3. Резонансы насыщения на доплеРОВСI\И уширеином переходе Резонансные явления в ОДНШI0ДОВОМ лазере с насыщающим ся ra30BblM поrлотителем . . . . . . . . . . . . . . . . 3.1.1. "Уравнения одноыодовоrо JIaзера (1О4). 3.1.2. Мощность rенерации (105). 3.1.3. Частота rенерации (115). Резонансы насыщl'НИЯ поrлощения независимыми волнами 3.2.1. Метод встрсчной пробной волны (122). 3.2.2. Встречные волны разной частоты (127). 3.2.3. Волны с различноЙ поля ризацией (128). Резонансы насыщения дисперсии. Интерферометричоский и поляризационный методы . . .. ........... 3.3.1. Резонансы насыщения дисперсии поназателн преЛОIJJС ния (130). 3.3.2. Интерферометрическая нелинейная спектро с!(опин (132). 3.3.3. Поляризшионная нелинейнал спектро сноп ия (1:34). Резопансы насыщения плотностп возбужденных частиц 3.4.1. Двухуровневый ДОПJIеровски уширенный переход (136). 3.4.2. КолебатеЛЫlOвращательные переходы (138). Раз:rичные методы наблюдения резонансов насыщения 3.5.1. Резонансы интенсивности флуоресценции (142). 3.5.2. Метод )шркирования уровней (143). 3.5.3. Оптоrальваниче ское детектирование резонансов (144). 3.5.4. Оптоакустиче ское детектирование резонансов (145). 3.1. 3.2. 3.3. s 3.4. 3.5. r лава d. ДВУХфО'IOlшь;е резонансы бсз ДСПJIfJ:ОВСl\оrо )'II'IIРСНИЯ . . 4.1. Двухфотонное ноrлощение . . . . . . . . 4.1.1. !3сроятности перехода (150). 4.1.2. Правила отбора (151). 4.1.3. Резонансное повышение сечения (153). 4.2. Форма двухфотонноrо резонанса в rазе во встречных CBeTO вых лучах . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.2.1. Линейный доплерэффект (1,'15). 4.2.2. Квадратич ный доплсрэффект (158). 4.2.3. Полевой сдвиr и уширение ДBYX фотонноrо рсзонанса (1(Ю). 4.3. Резонансы двухфотонной диспсрсии . . . . . . . . . . . . 4.3.1. Вра;цени плоскости поляризации (165). 4.3.2. Оп тическая оистаоильность на узком двухфотонном pe30HaH се (1(j(j). 4.3.3. Поляризационная двухфотонная спсктроско пия (НШ). 4.4. Наблюдение двухфотонных резонансов бсз доплерОDСI{DrО уширения ............. . . . . . . . 4.4.1. Атомные переходы (170). 4.4.2. Н:олебательповраща тельные переходы (172). 4.4.3. Эле!{тронноколебательно вращательные переходы (174). 4.5. Бездоплеровское комбинапионное рассеяние в rазе . . . . 75 91 97 100 102 103 120 130 136 141 148 149 155 165 1'/0 174 509
r "ава 5. РеЗонансы на связанных доплеровскн уширенных перехо дах . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.1. Двухквантовые и ступенчатые переходы . . . . . 5.2. Основные уравнеНIIЯ. .. . . . . . . . . . . 5.2.1. Уравнения для амплитуды вероятности (i87). 5.2.2. Уравнение для матрицы плотности трехуровневых атомов (18!:J). 5.2.3. Вероятность перехода в трехуровневоЙ cxe[e (192). 5.3. Форма линии поrлощения на связанных переходах в rазе . . 5'3',1. Форra л_шии излучения в условиях резонанса в сла бых liОЛ (1!:J(j). 5.3.2. Форш линии излучения в сильных полнх (НН). 5.4. Методы исследований резонансных яв:!ениii в трехуровневых систеlах . . . . . . . . . . 201 5.4.1. Резонансы в спонтаННО.\1 lз'Л;ЧШ;11 (202).' .5 .4'.2: Pe зонансы на вынуn-;денных переходах (20(;). 5,4.3. Резонан сы при lIсресечении мод (2О8). 5.5. Исследования резонансноrо BI,p ............. 210 5.5.1. Выбор переходов (210). 5.5.2. Описание ,н;сперимента по наблюдению резонансноrо BI\p (211). 5.5.3. Форма линии резонансноrо 13J\p (214). 5.5.4. Поляризационные xapaKTe ристики резонансноrо BI,p (21:3). 5.6. Нелинеiiные резонансы ВКР в поле стоячеЙ волны 21fi 5.7. Провал Лэмба на связанных, близко располоа(енных перехо дах. Перекрестпые ре;Jопансы . . . . . . . . 220 r лава 6. Метод разнесенных/ оптических полеЙ . . . . . . .. 224 9 6.1. Метод разнесенных полеЙ в МИКРОВО,'ШОВО"II диапазоне 224 9 6.2. Двухфотонные резонансы . . . . . . . . . . . . . . 227 6.2.1. Двухфотонныii резонанс в пространствепно разне сенных оптических иолях (227). 6.2.2. Двухфотонное поrло щение последовательности u сверхкоротких ШlПульсов (22\)). 6.3. Резонансы в двухуровневои системе . . , . . . . . . . .. 231 6.3.1. Резонансы поrлощения в трех полнх (231). 6.3.2. Пе ренос макроскопической поляризации (233). 6.3.3. Теория метода разнесенных полеЙ (23{j). 6.3.4, }I,спериментаJlьные исследования метода разнесенных полеЙ (238). rllaea 7. }r зы1е резонансы охлажденных и плен('нных частиц. .. 245 9 7.1. Эффекты резонансноrо давления лазерноrо из:!учения для атомных частиц . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 245 7.1.1. Радиационное охлаждение атомных частиц (24{;). 7.1.2. Локализация атомов н световом поле (248). 9 7.2. Влияние отдачи фотона на движение атош . . . , . . .. 248 7.2.1. Gффект отдачи при поrлощении (иснускании) фотона (249).7.2.2. Сила cBeToBoro давления (251). 7.2.3. Импульсная диффузия (2.53). 9 7.3. Радиационная сила для двухурОВневоrо аТО.\lа в резонанснои световом поле . . . . . . . . 254 7.3.1. Общее выражение для сил 'cB'eTHr даЛНIЯ- (2:34).' 7.3.2. Плоская беrущая волна (255). 7.3.3. Плоская стоячая волна. .!'1ноrорезонансная структура (25Ь). 7.3.4. Беrущий rayc совскии луч. rрадиентная сила (259). 9 7.4. Замедление и охлаждение атомов резонаНСНЫ1 световым по лем . . . . . . . . . . . . . 7.4.1. Замедление и lОнохроматиаи 'aт]\['HI'O' y';п бе;у щей волной (2tЮ). 7.4.2. Поперечное охлаждение и коллима цин aToMHoro пучка (270). 7.4.3. Радиационное охлаждение aTOlOB во встречных световых волнах (27:'\). 9 7.5. Локализация нейтральных атомов в оптических ловупшах 510 7.6. 177 181 18fi 7.7. 9 195 260 1; ! I l' 276 j J I I 11 J I ! ,: ! rлава 8.1. 9 8.2. 8.3. rлава 9 9.1. 9 9.2. 9 9.3. 9 9.4. 9 9.5. Локализационные атомные поны в лазерном поле . . . .. 280 7.6.1. Методы локализации ионов (280). 7.6.2. Радиационное охлаждение локализованных ионов (282). 7 .6.3. Gксперимен ты по лазерному охлаждению ионов (286). Получение узких резонансов путем охлаждения частиц . .. 288 7.7.1. Возможные пути получения узких резонансов (288). 7.7.2. Ультраузкие резонансы на запрещенных переходах локализованных ионов (291). 7.7.3. Ультраузкие резонансы на запрещенных переходах атомов (2\)2). 8. Нелинейные резонансы в спектроскопии . . . . . . . .. 294 Ширина нелинейных резонансов . . . . . . . . . . . . .. 296 8.1.1. Влияние столкновений (2\)б). 8.1.2. Пролетные эффекты (301). 8.1.3. Интенсивность резонансов (3U!:J). 8.1.4. Друrие эффекты (312). Экспериментальные исследования резонансов в пролетной об ласти . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 314 Лазерные спектрометры для спектроскопии cBepxBblcoKoro разрешения . . . . . . . . . . . 321 9. Узкие резонансы в атомной спектроскопии 329 Измерение естественной ширины и времени жизни уровней 329 9.1.1. Измерение естественной ширины линий (32!:J). 9.1.2. Измерение времени жизни уровней (:-134). 9.1.3. Трехуровневые системы (3:Ю). Ударное уширение нелинейных резонансов . . . . . . . .. 337 9.2.1. Основные экспериментальные результаты (337). 9.2.2. Механизмы столкновений (341). 9.2.3. Исследование релакса ционных процессов на отдельных уровнях методами ТЛС (345). Исследование структуры уровней . . . . . . . . . . 355 9.3.1. Изотопическая и сверхтонкая структуры (355). 9.3.2. Исследование эффектов Зеемана и Штарка (;Ю2). Спектроскопия запрещенных переходов . . . . . . . 367 Нелинейная лазерная спектроскопия ридберrовских атомов 369 rAaBa 10. Нелинейная молекулярная лазерная спектроскопия . 372 9 10.1. Исследование структуры уровней . . . . . . . . . . . 373 10.1.1. ОлеIпронноколебатеЛЫIOвращательные переходы MO лекул (:'П3). 10.1.2. Сверхтонкая структура (374). 10.1.3. Штарк и зею!анэффекты на колебательновращательных пере ходах (377). 10.1.4. Июшрение вращательных постоянных и изотопических сдвиrов по биениям (:-184). 9 10.2. Ударное уширенпе резонансов на К()Jlебательновращатель вых переходах . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 385 10.2.1. Ударное уширение контура лпний поrлощения моле кул (385). 10.2.2. Уширение нелинейных резонансов (386). 10.2.3. Однородность насыщения на колебательновращатель ных переходах при низком даВJlении (388). 10.2.4. Нелиней ная зависимость ширины резонансов от давления (;)JO). 10.2.5. Наблюдение упруrоrо рассеяния при столкновениях (3J4). 10.2.6. IIрименение резонансов при исследовании неупруrих столкновений (3\)7). 9 10.3. Прикладная молекулярная спектроскопия . . 399 r лава 11. Узкие резонансы в квантовой электронике 401 9 11.1. Селекция мод нелинейным пorлощением . . . 40J 9 11.2. Узкие резонансы усиления в трехуровневой схеш 405 s 11.3. СтаБИJ1Изация частоты лазеров по УЗКИ1 резонансам 408 11.3.1. Метод внутренней нелинейнопоrлощающей ячейки (410).11.3.2. Лазер с узкой линией излучения (414). 11.3.3. Дол 511
rовременная стабильность и воспроизводимость частоты лазера (410). 11.3.4. Стабилизация частоты по сверх узким резонансю! (424). 11.3.5. Метод внешней нелинейнопоrлощающей ячей ки (427). 11.3.6. Стабилизация частоты по конкурентным резо нансам (430). 11.3.7. Стабилизация частоты в двухмодовом режиме (431). 11.4. Оптические часы . . . . . . . 11.5. Измерение абсолютной частоты лазеров r лава 12. Узкие оптичеСlше резонансы в экспериментальной физике 12.1. Изиерение скорости света. . . . . . . . . . . . . . . . , 12.2. Препизионная спектроскопия переходов aTO!a водорода . . . 12.2.1. Насыщение поrлощения серии Бали!ера. Постоян ная Ридберrа (441). 12.2.2. Двухфотопная спеl{ТРОСКОПIIН пере хода 18 28. Сдвиr ЛЭЛlба (443). 12.3. ПрецизИ()Нная спектроскопия лептонных атш!Ов . . . . 12.3.1. Позитроний (449). 12.3.2. Мюоний (':J2). 12.4. Наблюдение эффектов теОрШI относительности . . . . 12.4.1. Релятивистский эффект Доплера (4.53). 1:.4.2. Изо тропин пространства и скорости света (45(;). 12.4.3. Связь Mac сы и энерrии (456). 12.5. Наблюдение эффектов rравитации и космолоrИII . . 12.5.1. Детектирование rравитационных волн (438). 12.5.2. Проверка постоннства мировых !{онстант (460). 12.6. Друrие квантовые эффекты . . . , . . . . . . . . 12.6.1. Эффекты отдачи (4(;3). 12.6.2. Расщепление уровней энерrии левых и правых молекул (4(j.'i). 12.7. О возможностях лазерной успектрос!{оПlIИ без доплеровс[{о ro уширения . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12.7.1. Связь между оптическими и ядерными переходюIИ (4С7). 12.7.2. Электронноядерные переходы в атомах (47'}), 12.7.3. Молекулярноядерные переходы (471). 12.7.4. Двой ной y И оптический резонанс (474). 12.7.5. ЛазеРНОИНДУI\И рованные узкие резонансы 2\,аНlIпrиляциоппоr.,) излучения (478). Список ЛlIтературы . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 432 433 436 437 440 44Н 4..53 458 4б2 4Ы 481 1 f i )1 \,