/
Автор: Коротеев Н.И. Шумай И.Л.
Теги: распространение световых лучей отражение преломление поглощение излучение физика электротехника лазеры приборостроение
ISBN: 5-02-014474-6
Год: 1991
Текст
¦>- -
Н.И. КОРОТЕЕВ, И.Л. ШУМАЙ
ФИЗИКА
МОЩНОГО
ЛАЗЕРНОГО
ИЗЛУЧЕНИЯ
МОСКВА "НАУКА"
ГЛАВНАЯ РЕДАКЦИЯ
ФИЗИКО-МАТЕМАТИЧЕСКОЙ ЛИТЕРАТУРЫ
199 1
ББК 22.343
К68
УДК 535 33 @75.8)
Рекомендовано Государственным комитетом СССР
по народному образованию
для использования в учебном процессе
студентами физических специальностей вузов
Рецензент
доктор физико-математических наук В.А. Акулин
Коротеев Н.И., Ш у м а й И.Л Физика мощного лазерного
излучения. — М.: Наука. Гл. ред. физ.-мат. лит., 1991.-312 с. -
ISBN 5-02 014474-6
Рассмотрен круг проблем, составляющих специфику физики вазимодей-
ствия высокоинтенсивного когерентного электромагнитного излучения с ве-
веществом. Изложены основные методы теоретического и экспериментального
исследования этих проблем, дан обзор результатов таких исследований. Пока-
Показаны возможности использования идей и методов современной лазерной фи-
физики и нелинейной оптики для диагностики вещества, а также в других облас-
областях науки и техники.
Для студентов и аспирантов физических специальностей вузов, слушате-
слушателей спецотделений по переподготовке кадров в области лазерной физики,
техники и технологии.
Табл. 11. Ил. 127. Библиогр.: 148 назв.
1604060000-043
127"90
ISBN 5-02-014474-6 © "Наука". Физматлит, 1991
ОГЛАВЛЕНИЕ
Предисловие 7
Глава I. Лазерная генерация 9
§ 1.1. Основные понятия и уравнения лазерной генерации 10
1.1.1. Кинетические уравнения для описания одномодового лазе-
лазера. Уравнение для разности населенностей A0) . 1.1.2. Кинети-
Кинетическое уравнение для плотности числа фотонов в резонаторе A4) .
1.1.3. Стационарные решения кинетических уравнений A6).
1.1.4. Оценки материальных констант и стационарной мощности
генерации A7). 1.1.5. Максимизация выходной мощности не-
непрерывного лазера B0). Задачи* B2).
§ 1.2. Импульсная лазерная генерация/: пичковый режим и режим гигант-
гигантского импульса . 23
1.2.1. Процессы установления колебаний в лазере B3). 1.2.2. Ре-
Релаксационные колебаний в лазере, работающем в режиме свобод-
свободной генерации B7). 1J2.3. Модуляция добротности резонатора ла-
лазера; режим генерации [гигантского импульса B9). 1.2.4. Различ-
Различные виды модуляторов* добротности C2). Задачи C4).
§ 1.3. Усилители лазерного излучения 35
1.3.1. Кинетические уравнения для лазерного усилителя C5).
1.3.2. Усиление импульсов в "насыщающемся" усилителе C7).
Задачи D0).
§ 1.4. Генерация сверхкоротких световых импульсов в лазерах с синхро-
синхронизованными модами 41
1.4.1. Вводные замечания D1). 1.4.2. Синхронизация мод в лазе-
лазерах D1). 1.4.3. Активная синхронизация мод D3). 1.4.4. Пас-
Пассивная синхронизация мод D8).
§ 1.5. Нелинейно оптическое сжатие (компрессия) лазерных импульсов. . . 50
1.5.1. Компрессия фазово-модулированных импульсов в диспер-
диспергирующих средах E0). 1.5.2. Фазовая самомодуляция импульсов
в нелинейной среде E3). 1.5.3. Оптические компрессоры E5).
Задачи E7).
§ 1.6. Усиление сверхкоротких импульсов 58
Глава II Вещество в сильном лазерном поле 64
§ 2.1. Лазерное воздействие на свободные заряды и лазерный нагрев одно-
однородной плазмы. 65
2.1.1. Разогрев свободного электрона в поле электромагнитной
волны F5). 2.1.2. Поглощение электроном энергии из лазерного
поля за счет обратнотормозного эффекта F9). 2.1.3. Диэлектри-
Диэлектрическая проницаемость разреженной плазмы G2). 2.1.4. Частота
1* 3
столкновений электронов в плазме G7). 2.1.5. Максимальная тем-
температура разогрева плазмы лазерным излучением G9)- Задачи (81).
§ 2.2. Лазерный нагрев неоднородной плазмы. Основные понятия лазер-
лазерного термоядерного синтеза 81
2.2.1. Обратнотормозное поглощение в неоднородной плазме (81).
2.2Л. Резонансное поглощение лазерного излучения при наклонном
падении на слой неоднородной плазмы. Продольные плазменные
колебания (84). 2.2.3. Основные понятия физики управляемого
термоядерного синтеза с лазерным нагревом мишени и инерциаль-
ным удержанием плазмы (89).
§ 2.3. Механическое (пондеромоторное) действие света 93
2.3.1. О световом давлении (93). 2.3.2. Импульс электромагнитного
поля (94). 2.3.3. Градиентные силы, действующие на заряд в стоя-
стоячей электромагнитной волне (97). 2.3.4. Резонансное давление све-
света на атомы. Радиационное охлаждение атомных частиц в ловуш-
ловушках (99). 2.3.5. Оптическая левитация прозрачных частиц A03).
2.3.6. Светоиндуцированный дрейф частиц в газе. A04). Задачи
A06).
§ 2.4. Оптический пробой прозрачных диэлектриков 106
2.4.1. Вводные замечания A06). 2.4.2. Нагрев электрона A08).
2.4.3. Электронная лавина и образование плазмы в фокусе лазер-
лазерного пучка A09). 2.4.4. Нагрев плазмы A11). 2.4.5. Распростране-
Распространение оптических разрядов в газах A12). 2.4.6. Экспериментальное
исследование оптического пробоя. Оптическая стойкость материа-
материалов A14).
§ 2.5. Атомы и молекулы в сильном лазерном поле 115
2.5.1. Дискретный и непрерывный спектры атомных состояний
A15). 2.5.2. Оптическая поляризация атомарной среды A16).
2.5.3. Линейная оптическая восприимчивость атомарной среды A19).
2.5.4. Фотоэффект A20). 2.5.5. Двухквантовый фотоэффект A22).
2.5.6. Много квантовый фотоэффект A24). 2.5.7. Надпороговая иони-
ионизация атомов A28).
§ 2.6. Поглощение и отражение лазерного излучения при взаимодействии
с конденсированными средами 129
2.6.1. Вводные замечания A29). 2.6.2. Диэлектрическая проницае-
проницаемость разреженной среды A30). 2.6.3. Проницаемость диэлектри-
диэлектрической конденсированной среды на оптических частотах A31).
2.6.4. Показатель преломления диэлектрической конденсированной
среды A34). 2.6.5. Коэффициент поглощения и коэффициент отра-
отражения диэлектрической конденсированной среды A35). 2.6.6. Оп-
Оптические характеристики реальных металлов, полупроводников и
диэлектриков A37). 2.6.7. Изменение оптических характеристик
твердых тел под действием мощного лазерного облучения A40).
§ 2.7. Резонансное взаимодействие импульсного лазерного излучения с
полупроводниками и металлами - объемные и поверхностные эф-
эффекты 141
2.7.1. Вводные замечания A41). 2.7.2. Импульсное лазерное воз-
возбуждение и релаксация электронной подсистемы полупроводнико-
полупроводникового кристалла A42). 2.7.3. Физика поглощения и релаксации
энергии короткого лазерного импульса в полупроводниковом
кристалле A44). 2.7-4. Импульсный лазерный отжиг полупровод-
полупроводников A50). 2.7.5. Лазерно-индуцированная аморфизация поверх-
поверхности A53).
§ 2.8. Лазерно-индуцированные неустойчивости поверхности конденсиро-
конденсированных сред и образование упорядоченных поверхностных струк-
структур 154
2.8.1. Вводные замечания A54). 2.8.2. Образование интерференцион-
интерференционного поля A56). 2.8.3. Резонансы дифракции световой волны на
шероховатой поверхности A59). 2.8.4. Развитие поверхностных
структур, механизмы обратной связи A61).
§ 2.9. Тепловые эффекты при взаимодействии мощного лазерного излу-
излучения с веществом 162
2.9.1. Вводные замечания A62). 2.9.2. Уравнение изменения темпе-
температуры среды с объемным поглощением лазерного излучения
A63). 2.9.3. Решения уравнения лазерно-индуцированного нагрева
среды A64). 2.9.4. Лазерно-индуцированное плавление. Движение
фронта расплава A70). 2.9.5. Лазерно-индуцированное испарение
и абляция вещества A71). 2.9.6. Разлет и нагрев эрозионной лазер-
лазерной плазмы A72). 2-9.7. Сжатие вещества лазерно-индуцированной
ударной волной A74). 2.9.8. Оптическая генерация мощных акусти-
акустических импульсов в газах и конденсированных средах A76). Зада-
Задачи A81).
§ 2.10. Заключительные замечания. Вещество в сверхсильных оптических
полях 181
Глава III Нелинейные взаимодействия и самовоздействия лазерных пучков
и импульсов 184
§ 3.1. Самофокусировка и само дефокусировка лазерных пучков и им-
импульсов 185
3.1.1. Самофокусировка и самодефокусировка лазерных пучков в
нелинейной среде A85). 3.1.2. Критическая мощность самофокуси-
самофокусировки A85). 3.1.3. Самофокусировка коротких лазерных импуль-
импульсов A89). 3.1.4. Фазовая самомодуляция. Сжатие лазерных импуль-
импульсов A90).
§ 3.2. Нелинейная оптическая поляризация 1УЧ
3.2.1. Феноменологическое разложение по степеням поля A94).
3.2.2. Классификация нелинейных оптических явлений B00).
3.2.3. Симметрия тензоров нелинейно-оптических восприимчивостей.
Правила Клейнмана B01). Задачи B04).
§ 3.3. Генерация оптических гармоник, трех- и четырехволновое смеше-
смешение 206
3.3.1. Волновое уравнение с нелинейным источником. Условия фазо-
фазового синхронизма B06). 3.3.2. Укороченное волновое уравнение
B08). 3.3-3. Генерация второй и третьей оптических гармоник B08).
3.3.4. Четырех волновые взаимодействия B13). 3.3.5. Нелинейные
оптические эффекты при отражении от границы раздела сред B15).
Задачи B19).
§ 3.4. Вынужденное рассеяние света 220
3.4.1. Описание процесса ВКР с помощью модели молекулярного
осциллятора и на языке нелинейных восприимчивостей B20).
3.4.2. Соотношение между спонтанным и вынужденным режимами
рассеяния B24). Задачи B25).
Глава IV. Диагностика вещества методами нелинейной лазерной спектроско-
спектроскопии 226
§ 4,1. Нелинейный оптический отклик в лазерной диагностике вещества:
принципы диагностических методов нелинейной спектроскопии 226
§ 4.2. Квадратичный и кубический по полю нелинейный отклик поверх-
поверхности " 229
4.2.1. Изучение динамики лазерно-индуцировэнных фазовых пере-
переходов B29). 4.2.2. Генерация суммарной частоты при отражении
B33). 4.2.3. Нелинейно-оптическое зондирование молекул, адсор-
адсорбированных на поверхности B34). 4.2.4. Генерация третьей гармо-
гармоники при отражении B35). 4.2.5. Нелинейно-оптическое зондиро-
зондирование границ раздела B36).
§ 4.3. Когерентная спектроскопия рассеяния света 240
4.3.1. Спектроскопия вынужденного комбинационного усиления
B40). 4.3.2. Когерентная активная спектроскопия комбинационно-
го рассеяния и ее модификации B43) . 4.3.3. Двухквантовое воз-
возбуждение комбинационных переходов B55).
$ 4.4. Интерференционные явления в когерентной активной спектроскопии
рассеяния и поглощения света; голографическая многомерная
спектроскопия 261
4.4.1. Вводные замечания B61). 4.4.2. Интерференционная природа
спектров когерентного рассеяния света. Связь со спектроскопией
спонтанного комбинационного рассеяния B63). 4.4.3. Контроли-
Контролируемое формирование спектрального контура оптического резонан-
резонанса в когерешпной активной спектроскопии B66). 4.4.4. Интерфе-
Интерференция оптических резонансов в когерентных активных спектрах
B70). 4 4,5. Разрешение внутренней структуры широких полос
рассеяния и поглощения методом голографической спектроскопии.
Многомерная спектроскопия B76). 4.4.6. Заключительные замеча-
замечания B79). Задачи B81).
§ 4.5. Диагностика газовых фед с помощью спектроскопии КАРС 282
4.5.1. Особенности использования метода КАРС для диагностики га-
газовых сред B82). 4.5.2. Измерение количественного и качественно-
качественного состава стационарных газовых смесей с помощью спектроско-
спектроскопии КАРС B85). 4.5.3. Зондирование возбужденных газовых сис-
систем, газовых потоков, аэродинамических струй и плазмы с по-
помощью КАРС B87).
Дополнение. . . . , 294
Д.1. Соотношение между классическим и квантовым описаниями ре-
резонансных процессов в лазере 294
Д. 1.1. Коэффициенты Эйнштейна и параметры а, 7\ B94). Д. 1.2. Рас-
Расчет сечения поглощения (усиления) в классической модели Лорен-
Лоренца B94).
Д.2. Определение структуры тензоров нелинейных оптических восприим-
чивостей, исходя из свойств макроскопической симметрии 297
Д.2.1. Метод прямой проверки B97). Д.2.2. Тензоры нелинейных
оптических восприимчивостей изотропной однородной феды B99).
Д.2.3. Сводка данных о структуре тензоров восприимчивостей
кристаллов и изотропных сред C00).
Список литературы 304
Примечания при корректуре 308
ПРЕДИСЛОВИЕ
Предлагаемая читателям книга является развернутым введением в
современную лазерную физику, физическую нелинейную оптику и лазер-
лазерную диагностику вещества. Она основана на курсах лекций, читаемых авто-
авторами в течение ряда лет студентам физического факультета МГУ и слу-
слушателям спецотделения МГУ по переподготовке кадров в области лазер-
лазерной физики и технологии.
Учебное руководство "Физика мощного лазерного излучения" сущест-
существенно отличается от имеющихся учебников и учебной литературы по физи-
физике лазеров и квантовой электронике. В нем впервые в отечественной и
переводной учебной литературе с единых позиций рассматривается весь
круг проблем физики высокоинтенсивного электромагнитного излучения,
включая вопросы генерации мощного лазерного излучения, вопросы пове-
поведения вещества под действием интенсивного светового поля, в том числе
и проблемы передачи энергии и импульса от поля к веществу, а также за-
задачи нелинейных взаимодействий и самовоздействий мощных лазерных
пучков и импульсов в оптических средах, физические основы диагностики
вещества методами лазерной спектроскопии.
В соответствии со сказанным книга содержит четыре главы. В главе I
сгруппированы вопросы, относящиеся к проблеме генерации мощного ла-
лазерного излучения. В главе II рассматриваются общие вопросы поведения
различных типов вещества в поле мощного лазерного излучения, включая
лазерный нагрев однородной и неоднородной плазмы, механическое дейст-
действие лазерного излучения на свободные заряды и твердые тела, резонансные
и нерезонансные воздействия лазерного излучения на конденсированные
среды, тепловое воздействие лазерного излучения. В главе III затрагиваются
основные проблемы нелинейной оптики под углом зрения описания пове-
поведения и взаимодействия световых волн в нелинейных средах и самовоз-
самовоздействия лазерных пучков и импульсов. В главе IV содержится сжатое из-
изложение основных принципов диагностики вещества методами нелинейной
лазерной спектроскопии. В дополнении приведено соотношение между
классическим и квантовым описаниями резонансных процессов в лазере,
дана методика определения свойств пространственной симметрии тензоров
нелинейных оптических восприимчивостей.
Изложение материала, как правило, ведется, исходя из первых прин-
принципов — уравнений Максвелла, классических и квантовых уравнений
движения и пр. Отступление сделано лишь при выводе кинетических
уравнений лазерной генерации, которые значительно проще получаются
из наглядных соображений баланса энергии и частиц, чем из основных
уравнений.
В книге большое внимание уделяется новым, недавно возникшим
проблемам лазерной физики, нелинейной оптики и лазерной технологии.
Отличительной чертой является ориентация на экспериментальные аспекты.
Многие материалы еще не вошли в монографии и могут быть особенно
интересны студентам, специализирующимся в области лазерной физики
и нелинейной оптики, и слушателям курсов по переподготовке кадров по
лазерной физике и технологии.
Учебное руководство в равной мере рассчитано на студентов физичес-
физических факультетов и вузов (как теоретиков, так и экспериментаторов) и
слушателей спецотделений по переподготовке кадров в области лазерной
физики, техники и технологии. Студенты и слушатели-теоретики, прочи-
прочитав книгу, яснее представят себе задачи экспериментальной лазерной фи-
физики, нелинейной оптики и лазерной спектроскопии, овладев при этом фор-
формальным аппаратом, необходимым для их анализа. Студенты и слушатели,
специализирующиеся в экспериментальных лабораториях, не только
познакомятся с конкретными методиками лазерной физики и получат
разнообразный справочный материал по нелинейной оптике и спектроско-
спектроскопии, но и овладеют основами теории лазерной генерации, уравнениями не-
нелинейной электродинамики и методами их анализа, освоят основные
понятия теории нелинейных оптических восприимчивостей и получат пред-
представление о диагностических возможностях нелинейно-оптических уст-
устройств. Полагаем, что настоящая книга может оказаться полезной и для
тех, кто изучает указанные проблемы самостоятельно.
Авторы глубоко признательны С.А. Ахманову за поддержку и пло-
плодотворные обсуждения на всех этапах написания книги. Мы благодарны
нашим коллегам — авторам работ, результаты которых использованы в
этой книге: A.M. Бродниковскому, А.Ф.Бункину,Ф.Н.Гаджиеву,С.М.Глад-
А.Ф.Бункину,Ф.Н.Гаджиеву,С.М.Гладкову, СВ. Говоркову, Ю.Е. Дьякову, В.И. Емельянову, В.Н. Задкову,
В.Ф. Камалову, М.Г. Каримову, В.Б. Морозову, СЮ. Никитину, Г.А. Пай-
тяну, Б.Н. Толеутаеву, В.Г. Тункину, А.П. Шкуринову. Мы очень призна-
признательны В.Э. Гусеву, который написал значительную часть § 2.9, а также
М.И. Вологжаниной, Н.В. Колосковой, Г.А. Сморчковой, Г.И. Соломен-
цеву, Т.А. Чучукиной за помощь в оформлении рукописи. С глубокой
благодарностью мы вспоминаем прослушанные в свое время на физфаке
МГУ лекции Л.В. Келдыша по взаимодействию излучения с веществом.
Под влиянием его идей и методов сформировались многие разделы настоя-
настоящей книги.
Авторы признательны также всем нашим коллегам, аспирантам, сту-
студентам, слушателям, в обсуждениях и дискуссиях с которыми уточнялись,
углублялись и развивались многие разделы.
Мы будем признательны всем читателям книги, которые пришлют
нам свои предложения и замечания по уточнению и углублению изложения
материала.
Глава I
ЛАЗЕРНАЯ ГЕНЕРАЦИЯ
В настоящем курсе мы исходим из уверенности, что читатель (он же
слушатель, студент и т.п.) уже достаточно хорошо знаком с основными
положениями квантовой электроники (краткий перечень основных учеб-
учебных пособий по квантовой электронике приведен в списке литературы в
конце книги [1-12]), так что нет нужды подробно и строго определять та-
такие понятия, как "вынужденное излучение", "квантовый уровень" (состоя-
(состояние), "населенность квантового уровня (состояния)", "квантовый пере-
переход" (вынужденный и спонтанный), "релаксация населенности (поляриза-
(поляризации) возбужденных состояний" и т.п. Наша цель в этой главе состоит в том,
чтобы количественно описать процесс лазерной генерации в различных
режимах и постараться найти и обосновать способы получения наиболее
мощного лазерного излучения и прежде всего импульсов генерации мак-
максимально большой энергии и минимально короткой длительности (разу-
(разумеется, речь идет о максимальной пиковой мощности, развиваемой лазе-
лазером в момент генерации светового импульса).
Считаем также, что нашим читателям известен принцип действия лазе-
лазера*) — генератора мощного когерентного излучения оптического диапазо-
диапазона, который можно свести к двум основополагающим физическим явле-
явлениям и символически выразить в виде следующей формулы:
ЛАЗЕР = ВЫНУЖДЕННОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ +
+ ОПТИЧЕСКАЯ ОБРАТНАЯ СВЯЗЬ.
Отсюда видно, что для создания лазера в равной мере необходимы
как усиливающая свет "активная" среда (усиление обеспечивается вынуж-
вынужденным излучением в условиях инверсии населенностеи рабочих квантовых
состояний), так и оптический резонатор — устройство, реализующее прин-
принцип оптической обратной связи и обеспечивающее многократное прохожде-
прохождение усиливаемого излучения по активной среде.
Изложение в этой главе начинается с вывода основных уравнений ла-
лазерной генерации и анализа их стационарных и импульсных решений, а за-
*) Напомним, что термин "лазер" представляет собой русскую транскрипцию
английской аббревиатуры LASER, составленной по первым буквам выражения:
Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation (усиление света за счет вы-
вынужденного излучения).
тем рассматриваются процессы в лазерных усилителях и "компрессорах"
лазерных импульсов, повышающих пиковую мощность генерируемых
световых импульсов. Тем самым формулируется математический аппа-
аппарат для описания важнейших способов генерации мощного лазерного излу-
излучения и выясняются основные режимы работы наиболее распространен-
распространенных типов лазеров.
§ 1.1. Основные понятия
и уравнения лазерной генерации
1.1.1. Кинетические уравнения для описания одномодового лазера.
Уравнение для разности населенностей. При описании процессов, происходя-
происходящих в активной среде в присутствии генерируемого света, следует прини-
принимать во внимание два основных эффекта: 1) усиление электромагнитно-
электромагнитного поля за счет вынужденного излучения, т.е. за счет энергии, накоплен-
накопленной в инвертированной активной среде; 2) обратное влияние, оказываемое
усиливаемым светом на активную среду, в конечном счете, на разность насе-
населенностей рабочего перехода. Взаимное влияние этих двух эффектов доста-
достаточно сложное. В дальнейшем будет видно, что оно описывается системой
нелинейных дифференциальных уравнений, которые, кстати говоря, не име-
имеют общего решения в квадратурах. Эти уравнения называют кинетически-
кинетическими или балансными уравнениями лазерной генерации. Выведем их.
При построении лазера надо решить две ключевые проблемы: обеспе-
обеспечить получение инверсной заселенности рабочих квантовых состояний
(чтобы усиление за счет вынужденно! о излучения доминировало над ослаб-
ослаблением оптического излучения из-за потерь) и создать достаточно высоко-
высокодобротный оптический резонатор. Первая проблема решается при помощи
того или иного источника накачки, создающего и поддерживающего инверс-
инверсную заселенность рабочего перехода (рис. 1.1 я), вторая — путем установки
отражающих зеркал, формирующих стационарную конфигурацию электро-
электромагнитного поля — гак называемых собственных мод оптического резо-
резонатора (рис. 1А6). В резонаторе устанавливается стационарное распреде-
распределение электрического и магнитного полей световой волны в поперечном
(поперечные моды) и продольном (продольные моды) направлениях по
отношению к оси резонатора. Сплошными линиями на рис. 1.16 пока-
показан ход лучей — нормалей к фронту волны; последний дан штриховыми
линиями в различных сечениях пучка. В каждой точке поверхности зер-
зеркал кривизна фронта собственных мод оптического поля в точности совпа-
совпадает с кривизной поверхности зеркал.
Наиболее просто кинетические уравнения записываются для "одномо-
"одномодового" лазера — лазера, конфигурация поля внутри резонатора которого
представлена основной поперечной модой (т.е. является наинизшей модой
по поперечным индексам) и единственной продольной модой (т.е. из воз-
возможного большого числа продольных мод в генерации представлена толь-
только одна).
При выводе кинетических уравнений воспользуемся простыми сообра-
соображениями баланса энергии и частиц. Разумеется, помимо такого феномено-
феноменологического подхода возможен (и во многих руководствах по квантовой
электронике воспроизведен) подход ab initio, т.е, подход, вытекающий
10
O
I
Зеркало
A00. %)
Зеркало
( %)
А кт ид пая среда
Рис. 1.1. а - Энергетическая диаграмма уровней рабочего лазерного перехода 1-2.
Толстая стрелка "снизу вверх", иллюстрирует действие механизма накачки, создаю-
создающей и поддерживающей инверсную заселенность перехода 1 -+2 (N2 > А^х).
б - Общая схема лазера: активная среда с источником накачки - усилителем
электромагнитного излучения - помещена в оптический резонатор, создающий обрат-
обратную связь
из первых, основных принципов - в данном случае из квантовых уравне-
уравнений движения для ансамбля частиц и квантовых или, чаще, классических
(максвелловских) уравнений для электромагнитного поля. Мы избрали
первый путь из соображений наглядности и простоты.
Наличие оптического резонатора сильно упрощает задачу, так как
позволяет отвлечься от учета эффекта распространения электромагнитно-
электромагнитного поля, "запертого" внутри резонатора. По этой причине (а также с учетом
одномодовости излучения) будем характеризовать электромагнитное поле
функцией лишь одной переменной — времени t. В качестве такой функций
в соответствии со сформулированной выше программой следует взять
энергетическую характеристику — плотность энергии электромагнитного
поля внутри резонатора:
A 1.1)
где | Ео | — амплитуда электрического поля световой волны, черта сверху
означает усреднение по оптическому периоду. Мы убедимся в дальнейшем,
что удобнее использовать другую величину (единица измерения которой
сантиметр в минус третьей степени), имеющую смысл плотности числа
11
фотонов в резонаторе:
U(t) =<U(t)/nn = \Е0 12/(8тг7Ш), A.1.2)
где fiQ, — энергия отдельного фотона, излучаемого лазером.
Введем в рассмотрение полную плотность числа активных частиц в ла-
лазере Nv, которая, очевидно, не зависит от времени, а также зависящие
от времени плотности чисел активных частиц, находящихся в нижнем
(N^) и в верхнем (N2) состояниях двухуровневого рабочего перехода
(рис. 1.1 я). Для упрощения записи считаем уровни рабочего перехода
невырожденными. В противном случае вместо Ni, N2 следует всюду
писать Ni/gi, N2/g2, где gi9 g2 - кратность вырождения соответствующих
уровней. Таким образом, мы с самого начала ограничиваемся рассмотре-
рассмотрением двухуровневой системы. Эта модель широко используется в лазер-
лазерной физике. В ней считается, что рассматриваемая микроскопическая кван-
квантовая система (в нашем случае - частицы активной среды лазера) обла-
обладает только двумя актуальными энергетическими состояниями, так что
активные частицы лазерной среды могут находиться либо в нижнем, либо
в верхнем квантовом состоянии двухуровневой системы. Отсюда следует
"условие нормировки" частиц
0 =NV. A.1.3)
Применимость этой модели к анализу реальных экспериментальных
ситуаций каждый раз должна тщательно проверяться. Однако нетрудно
видеть, что такую модель можно использовать в тех случаях, когда актив-
активная частица (разумеется, обладающая и другими энергетическими состоя-
состояниями кроме выделенных двух), будучи возбуждена в другие состояния,
практически "мгновенно" возвращается в одно из двух состояний рабочего
перехода, т.е. в тех ^случаях, когда время жизни активных частиц во всех
других состояниях значительно меньше времени жизни в выделенных со-
состояниях модельной двухуровневой системы.
Простейшие обобщения на случай трех- и четырехуровневых лазерных
схем рассматриваются в задачах 1.1 и 1.2.
Введем разность населенностей рабочих уровней
N(t)=N2(t)-Ni(t). A.1.4)
Перечислим процессы, влияющие на населенности рабочих уровней и вычис-
вычислим их скорости, принимая во внимание "приход" и "уход" частиц на верх-
верхний или нижний уровни рабочего перехода.
1. Скорость спонтанных (самопроизвольных) переходов 2 -> 1 (спон-
(спонтанными переходами 1 ->2 пренебрегаем *) ). В этом случае
WsN^t), A.1.5)
*) Более строгий подход, справедливый при любой температуре, должен при-
принимать во внимание наличие спонтанных переходов "снизу вверх"; обычно это де-
делается путем введения несимметричных кинетических коэффициентов для спонтан-
спонтанных переходов 1 -> 2 и 2 -> I:
= Щ " 2ехр [С?\ - Е2)/къ Т],
12
и, следовательно,
dt dt
Единица измерения феноменологически введенной константы ws — скорос-
скорости спонтанных переходов — есть секунда в минус первой степени. Исполь-
Используется и обратная величина, имеющая смысл времени жизни уровня 2 по
отношению к спонтанным переходам, — спонтанное время жизни
Тг = Ws\ A.1.7)
2. Скорость вынужденных переходов. Такие переходы происходят
под действием оптического поля в резонаторе лазера, поэтому вероятнос-
вероятности переходов линейно зависят от U{t) :
(dNjdt); = -﹫)и(О + п;м2(Ои(О9 A.1.8)
A.1.9)
или
(dN/dt)i = 2wiNi(t)U(t)-2w'iN2(t)U(t). A.1.10)
Соотношение между феноменологически введенными константами и>/,
w/ (единица измерения — кубический сантиметр на секунду) определится
из принципа детального равновесия: полная вероятность переходов 1 -»2
в установившемся режиме должна равняться таковой для переходов 2 -> 1:
wtU(t) = w'U(t).
Здесь, как показано выше, считаем, что gx = g2 - 1 — кратности вырожде-
вырождения соответствующих уровней одинаковы. Отсюда
-> 1 = (wi) 1 -* 2 = w/.
Таким образом, полная скорость изменения разности населенности рабоче-
рабочего перехода TV иод действием индуцированных переходов "снизу вверх"
и "сверху вниз" есть
(dN/dt)i = 2wiNU. (l.l.ll)
3. Скорость переходов под действием накачки. Уже упоминалось, что
под накачкой понимается некий механизм, отличный от прямых и обрат-
обратных оптических переходов, который обеспечивает переброску "отрабо-
"отработанных" частиц активной среды "снизу вверх" и таким образом поддер-
поддерживает инверсию населенностей и через нее — усиление:
(dN/dt)p = 2wpNx. A.1.12)
Введенная здесь константа wp - скорость накачки (единица измерения -
секунда в минус первой степени), очевидно, должна зависеть от мощности
где &б ~ постоянная Больцмана, Т - температура среды, ?\, Е2 - энергии соответ-
соответствующих состояний. При I Е1 — Е2 | > kj$ T (что заведомо справедливо для лазерных
материалов видимого диапазона при Т » 300 К) ws ~* < ws ~* и спонтанными пере-
переходами "снизу вверх" действительно можно пренебречь.
13
накачки Жнак- Оценить эту пропорциональность нетрудно, если учесть,
что для "переброски" каждой частицы "снизу" (из состояния 1) "вверх"
(в состояние 2) источник накачки должен затратить энергию ?Ш (а с уче-
учетом неизбежных потерь - и большую энергию). Для полного числа перс-
ходов "снизу вверх" в единицу времени имеем
пр^Ш^Уилк. A.1.13)
В дальнейшем для целей оценки в этом выражении будем использо-
использовать знак равенства и считать Л^ ^Nv/2.
Суммируя A.1.6), A.1.11), A.1.12), получаем
dN/dt = -2wsN2 -2wiNU+2wpNl. A.1.14)
Заменив Nl9 N2 с помощью A.1.3), A.1.4) через Ny, N,
Nx =(Nv-N)/2, N2 = (Nv+N)/2,
находим
dN/dt = -N(ws + wp)-wp Nv + wp Nv - 2 wtNU. A.1.15)
Придадим этому выражению более компактный вид, введя новые обозна-
обозначения:
Т[ = (wp+w,), A.1.16)
Ne = Nv (wp - ws)/(wp + ws) . A.1.17)
Окончательно получим первое кинетическое уравнение лазерной генера-
генерации — уравнение для разности населенностей
dN/dt = -(N-Ne)IT[ -2wtNU. A.1.18)
Если генерации нет (U - 0), то установившееся решение A.1.18) (при t -*
->°°) есть
Nv = о 0 "* °°) = Xе = Nv (>vp - ws)l(wp + ws).
Таким образом, физический смысл величины Ne — это разность населен-
населенностей рабочих уровней, которая поддерживалась бы источником накачки
в отсутствие обратной связи и соответственно в отсутствие генерации.
1.1.2. Кинетическое уравнение для плотности числа фотонов в резона-
резонаторе. Второе из пары кинетических уравнений лазерной генерации описы-
описывает временную эволюцию плотности числа фотонов в резонаторе; мы по-
получим его из рассмотрения баланса энергии поля и вещества внутри резо-
резонатора лазера.
Как можно заключить из рис. 1.2, имеются три основных источника
ввода и вывода энергии лазерного излучения, циркулирующего внутри
резонатора. Скорость нарастания числа фотонов за счет вынужденного
излучения может быть описана членом, вдвое меньшим правой части вы-
выражения A.1.11) (фактор 1/2 появляется в принятой нами двухуровне-
двухуровневой модели рабочего перехода: уменьшение разности населенностей на две
единицы — уход одной частицы сверху и ее приход на нижний уровень —
сопровождается излучением одного фотона) :
(dU/dt)i = w(NU. A.1.19)
14
Скорость радиационных потерь фотонов, т.е. скорость вывода излуче-
излучения через выходное зеркало лазера для полезного использования, можно
описать с помощью константы скорости иу (она, как мы убедимся ниже,
целиком определяется параметрами резонатора и прежде всего коэффи-
коэффициентом пропускания выходного зеркала) :
(dU/dt)r = -wrU. A.1.20)
Наконец, скорость нерезонансных потерь, т.е. потерь фотонов из-за
всех причин, кроме резонансного поглощения на рабочем переходе и
Вынужденное
излучение; и>;
I
(энергия, запа-
запасенная б инвер-
инвертированной
системе)
Энергия
электромагнитного
поля б резонаторе
лазера
Нерезонамсные
потери; ъи0
Выбод энергии
б биде
полезного
излучения
(радиационные
потери); wr
Рис. 1.2. Схема, поясняющая баланс энергии поля и вещества внутри резонатора рабо-
работающего лазера
вывода через выходное зеркало в качестве полезного излучения (рассеяние
на неоднородностях, поглощение в негенерирующих примесях и т.п.),
можно описать с помощью феноменологической константы скорости w0:
(dU/dtH = -w0U. A.1.21)
Суммируя A.1.19) —A.1.21), получаем второе кинетическое уравнение
лазерной генерации
dU/dt = WiNU-wrU-w0U. A.1.22)
Введем в уравнение A.1.22) новую константу с размерностью времени:
г с = (uv + wo). A.1.23)
Как нетрудно видеть, эта величина имеет ясный физический смысл времени
жизни фотона в резонаторе лазера по отношению к излучательным (ра-
(радиационным) и нерезонансным потерям.
Объединяя это уравнение с уравнением A.1.18), наконец, получаем
полную систему кинетических уравнений лазерной генерации:
dN/dt = -(N~Ne)IT[ - 2w(NU, i
dU/dt = -U/Tc+WiNU.
Эту же систему называют еще системой балансных уравнений или (по име-
имени авторов) уравнениями Статца - де Марса (Statz - de Mars). Наличие
в правой части уравнений A.1.24) нелинейных членов, пропорциональных
NU, делает эту систему трудной для анализа. Как и большинство других
нелинейных уравнений, система A.1.24) не имеет общего решения в квад-
квадратурах.
Просуммируем предположения и упрощения, сделанные при выводе
этой системы уравнений.
15
1. Лазер считается одномодовым по поперечным индексам, а рабочие
уровни - невырожденными.
2. Пренебрегается пространственными распределениями поля и раз-
разности населенностей вдоль и поперек оси резонатора.
3. Длительности всех кинетических процессов, которые анализируются
с помощью системы A.1.24), считаются заведомо длиннее времени релак-
релаксации поляризации на рабочем переходе.
4. Во втором уравнении системы A.1.24) не учитывается спонтанное
излучение и, следовательно, пренебрегается спонтанными шумами. (Поэто-
(Поэтому, кстати, с помощью одних лишь уравнений A.1.24) невозможно описать
начальный этап зарождения лазерного импульса: из второго уравнения вид-
видно, что при однородных начальных условиях U@) = О и для всех остальных
значений t > О U(t) = 0. Мы пренебрегли членом, описывающим спонтан-
спонтанное излучение, с целью упростить математический анализ решений этого
уравнения на более поздних стадиях развития импульса, а первичные фото-
фотоны, дающие начало лавине, могут быть введены при формулировке началь-
начальных условий.)
5. Не учитывается открытый характер лазерного резонатора, т.е. прене-
пренебрегается фотонами, распространяющимися во всех направлениях, отлич-
отличных от продольного но отношению к оптической оси. (Это упрощение
оправдано геометрией задачи, так как обычно активная среда имеет вид
цилиндра, сильно вытянутого вдоль оси резонатора.)
6. Пренебрегается населенностью верхнего уровня рабочего перехода
в отсутствие накачки.
Следует отметить, что при избранном феноменологическом подходе
не удается рассчитать из первых принципов величин ws, w/ — они считаются
априорно известными константами. В дальнейшем мы проследим связь
этих и других параметров, фигурирующих в уравнениях A.1.24), с вели-
величинами, измеряемыми опытным путем (сечением поглощения, коэффици-
коэффициентами отражения зеркал и т.п.) (см. также дополнение Д.1) .
1.1.3. Стационарные решения кинетических уравнений. При поиске
общих решений нелинейных дифференциальных уравнений важную роль
играют так называемые стационарные, или установившиеся, решения,
не зависящие от времени. Для этого частного случая имеем dN/dt - 0,
dU/dt = 0 и, следовательно, из AЛ .24) находим
-(N-Ne)IT[-2WiNU=0, A.1.25а)
-U/Tc + WiNU=0. A.1.256)
Как нетрудно видеть, имеются два множества решений системы A.1.25).
1. Однородное (тривиальное) решение:
?/=0, N = Ne.
Оно не представляет для нас интереса, поскольку описывает неработающий
лазер (U-0).
2. Нетривиальное решение, описывающее установившийся режим ла-
лазерной генерации:
Uo * 0, No.
Сокращая Uo, из A.1.256) получаем выражение для No и, подставляя
16
в A.1.25а), находим Uo:
No = {Щтс)'\ A.1.26а)
'н = Ф~& No)- (LL266)
Отсюда сразу же видно, что физически значимое решение, соответствующее
неотрицательным значениям плотности числа фотонов в резонаторе, имеет-
имеется лишь при превышении порога
Ne > No. A.1.27)
При этом, поскольку No > 0, и N6 > 0, т.е. порог генерации, разумеется,
достигается только при инверсии населенностей рабочего перехода. Усло-
Условие A.1.27) фактически является пороговым условием для скорости
(стационарной) накачки wp. Используя A.1.7), A.1.16), A.1.19), полу-
получаем из A.1.27) следующее условие возникновения генерации:
wp > w/, A.1.28)
где Wp — пороговая скорость накачки:
^р = ws(Nv +NO)/(NV-NO). A.1.29)
1.1.4. Оценки материальных констант и стационарной мощности гене-
генерации. Для того чтобы оценить пороговую разность населенностей
A.1.26а), требуется измерить или рассчитать величины w,-, тс. Констан-
Константу IV,- нетрудно выразить через коэффициент линейного оптического погло-
поглощения на "ненакачанном" переходе 1 ->2, т.е. при wp = 0.
Действительно, в отсутствие накачки все частицы рабочего вещества
оказываются на нижнем уровне рабочего перехода (см. рис. 1.1), так что
при попадании в такую среду извне резонансного оптического излучения
с частотой ?2 = (Е2 — Ei)\fi оно будет поглощаться; коэффициент а это-
этого поглощения нетрудно измерить на опыте.
В случае "ненакачанной" активной среды в пренебрежении нерезонанс-
нерезонансными и излучательными потерями второе уравнение A.1.24) приобретает
вид
dU/dt = -WiNv U
и имеет затухающее решение
U = Umexp(-WiNvt).
При распространении по активной среде t = z/c, где с = со/п — скорость све-
света в среде, п — показатель преломления, с0 — скорость света в вакууме.
Поэтому
U=Umexp(-WiNvt) = Umexp(-WiNvz/c) = Umexp(-az),
где
се = WfNy/c A.1.30)
- коэффициент резонансного оптического поглощения. С другой стороны,
a/Nv = о - сечение резонансного поглощения света отдельной частицей.
17
Тогда из A.1.30) получаем
щ = со. A.1.31)
Величину а называют еще и сечением вынужденного излучения.
Пример. Рассмотрим лазер на кристалле рубина. Он может быть при-
приближенно описан введенной выше моделью. Активные частицы - трехва-
трехвалентные ионы хрома Сг3+ - внедрены в матрицу кристалла сапфира А12О3.
На резонансной длине волны рабочего перехода рубинового лазера (R1-ли-
(R1-линия) X = 694,3 нм измеренное сечение поглощения в ионе Сг3+ есть
о = 2,5-100 см2.
Показатель преломления п^ 1J7. Поэтому
wt = со = (с0/п)о = 4,42 • 10~10 см3/с.
Обычно концентрацию ионов Сг3+ подбирают такой, чтобы в ненакачан-
ном кристалле полное поглощение на длине волны генерации было бы
не слишком велико: aL^. 5, L ~ длина стержня из активного вещества.
При L = 10 см а<С. 0,5 см, Nv = a/o^i 2 • 1019 см - типичное значе-
значение плотности числа активных частиц — ионов Сг3+.
Приведем также значение времени жизни возбужденного Ri -уровня
в кристалле рубина по отношению к спонтанному излучению:
7\ =3 • 10~3.с = Змс.
Для оценки тс можно измерить время жизни фотона в "холодном"
резонаторе, или, другими словами, измерить время, в течение которого
плотность числа фотонов, введенных каким-либо способом извне в резо-
резонатор с ненакачанной активной средой, уменьшится в е раз. Тогда из
A.1.266) при wp =0 имеем
17@ = Umexp(-t/rc), A.1.32)
Um — начальное значение плотности числа фотонов в "холодном" резо-
резонаторе,
Скорость нерезонансных потерь и>0, дающую вклад в тс, можно изме-
измерить, сделав резонатор полностью "глухим", т.е. сделав полностью отражаю-
отражающими оба зеркала резонатора: R\ = R2 ~ 1 (JRi, i?2 — коэффициенты отра-
отражения зеркал). В этом случае закон затухания плотности числа фотонов
в "холодном" резонаторе есть
U(t) - С/даехр(-*оО- 0.1.33)
Скорость же излучательных потеоь wr определится из следующих
соображений.
Рассмотрим "пустой" резонатор, образованный зеркалами с коэффи-
коэффициентами отражения Rx, R2 (т.е. такой резонатор, из которого удалены
активная среда и все источники нерезонансных потерь; рис. 1.3). Для не-
него уравнение A.1.266) преобразуется к виду
dU/dt = -и/тг,
где тг = w~rl. Решение этого уравнения суть
U = Unexp(-t/Tr).
18
В резонаторе t = z/c. Нетрудно видеть, что потери фотонов происходят дваж-
дважды за период Т = 2L/c полного обхода резонатора - в моменты отражения
от зеркал (L - общая длина резонатора) . Поэтому
U(t = 2L/c) = Rx R2 U(t = 0) = Um exp(-2L/crr) ,
откуда получаем
тг = w;1 = -2Li{c(\nRlR2)l A.1.34)
Как теперь оценить выходную мощность генерации лазера в стационар-
стационарном режиме, т.е. как вычислить установившуюся мощность излучения,
Рис. 1.3. Упрощенная схема оптического резо-
резонатора лазера со стационарной картиной по-
поля. В виде стрелок показаны оптические лу-
лучи - нормали к фазовому фронту электро-
электромагнитной волны
испускаемого лазером вовне и,, следовательно, доступного для полезно-
полезного использования?
Очевидно, для этого нужно вычислить установившуюся скорость вы-
вывода световой энергии из резонатора. Последняя же совпадает с введенной
ранее скоростью радиационных потерь лазера, задаваемых константой wr.
Поэтому для выходной мощности лазера можно записать (разумеется,
в расчете на единичный объем активной среды лазера)
New{Tc - 1
П- A.1.35)
2 Г, щтг
Этому же выражению можно придать несколько иной вид, в котором
в явной форме будет видна связь выходной мощности с превышением
над порогом.
Действительно, введя параметр "перекачки" над порогом Г( - превы-
превышение стационарной разности населенно стей Ne над пороговой No :
ri = Ne/N09 A.1.36)
из A.1.35) (считая Т[ ^ Тх) имеем
^вых%(/нас/^с)(г?-1) = Л(г?--1), A.1.37)
где мы ввели
4ас =Пп12Тх О A.1.38)
— "интенсивность насыщения" рабочего лазерного перехода (см. ниже, за-
задача 1.3), а
Л^о = 4ас/стг = №1BТг остг) A.1.39)
— характерная мощность лазерной генерации при 100 %-ной "перекачке"
над порогом.
19
Пример. Оценим значение введенных параметров для лазера на кристал-
кристалле рубина.
Пусть L = 10 см, Rx = 1, R2 = 0,95 и, как и раньше, п = 1,77, hu =
= 2,86 • 10~12 эрг. Тогда по формуле A.1.34) можно оценить тг ^
« 2,4 • 10~8 с = 24 не. Если предположить, что время жизни г0 по отноше-
отношению к нерезонансным потерям того же порядка, что и 7>, т.е. т0 ^ 24 не,
то в нашем примере тс « 12 не.
Теперь можно оценить пороговую разность населенностей, при кото-
которой происходит самовозбуждение лазера стс= 12 не:
Aro=(wzrc) «2- 1017 см.
Видно, что при оцененном выше значенииNv = 2- 101 9 см относительная
пороговая инверсная заселенность составляет 1 %.
Оценим мощность накачки, которая необходима для поддержания ста-
стационарной генерации в рубиновом лазере с приведенными выше параметра-
параметрами, и выходную мощность генерации.
Как мы видели, обе эти величины зависят от уровня перекачки над
порогом. Для т? = 1,1 по формуле AЛ .13) имеем нижнюю оценку для мощ-
мощности источника накачки (при NY = Ny/2):
^нак>0,5щ^уПп^\,\ кВт/СМ3.
Выходная мощность, оцененная по формуле A.1.37),имеет следующее
значение:
0,9 Вт/см3,
при этом для R! -линии рубина
4ас = 1 $ кВт/см2, JT0 = 9,3 Вт/см3.
Как видно из приведенного примера, КПД рубинового лазера
Жвых/^нак составляет величину, не превышающую 0,2 %. При увеличе-
увеличении г] КПД увеличивается, оставаясь, однако, значительно меньше 50 %.
(Предельное значение КПД при wp ->°° — см. задачу 1.4.) Это — характерная
особенность всякого лазера, работающего по трехуровневой схеме: значи-
значительная доля мощности источника накачки непроизводительно расходуется
на преодоление теплового равновесия. Как будет видно в дальнейшем,
КПД четырехуровневого лазера с нижним рабочим уровнем, лежащим
существенно выше основного состояния, может быть сделан значительно
более высоким, так как в этом случае практически вся мощность источни-
источника накачки может быть преобразована в мощность когерентного излуче-
излучения — ведь даже единственная частица, переведенная источником накачки
на верхний рабочий уровень лазерного перехода, создает инверсию с практи-
практически незаселенным нижним уровнем.
1.1.5. Максимизация выходной мощности непрерывного лазера. Макси-
Максимальная выходная мощность лазера, как и мощность любого другого гене-
генератора, развивается при оптимальном подборе выходной "нагрузки" (для
лазера роль последней играют излучательные потери через выходное зерка-
зеркало). Таким образом, оптимизации подлежит коэффициент пропускания
Т = 1 — R (R — коэффициент отражения) выходного зеркала и, следова-
следовательно, излучательное время жизни фотона в резонаторе лазера ту.
20
В соответствии с A.1.35) при учете соотношения A.1.23) зависимость
выходной мощности лазера jfBblx от времени т> имеет вид
+ТГ)~1/ГГ, A.1.40)
где
A.1.41)
— перекачка над минимальным порогом лазера (последний при прочих
равных условиях достигается в полностью "глухом" резонаторе, в кото-
котором Ri - R2 = 1 и, следовательно, тг -> °°).
Из A.1.40) легко видеть, что максимальное значение Л^ых дости-
достигается при следующем оптимальном значении тг:
(Ы.42)
При этом
A.1.43)
Оптимальное значение коэффициента отражения выходного зеркала
^ - 1)], A.1.44)
а оптимальный коэффициент пропускания при 11 - R \ < 1 имеет вид
ropt~BL/cr0)(V^-l). A.1.45)
Приведенные формулы иногда записывают в несколько ином виде с
использованием вместо т0 величины Л — коэффициента полных нерезонанс-
нерезонансных потерь внутри резонатора лазера при двойном обходе:
Л=21/сг0 A.1.46)
и вместо Ne величины #0 — коэффициента полного усиления при двойном
обходе резонатора:
?0 = 2NeoL
Тогда вместо A.1.43) имеем
а также
Topt
ехр(Л -
A.1.47)
A.1.48)
A.1.49)
A.1.50)
Ща,х>»вг
Рис. 1.4. Зависимость полной выходной мощности Не-
Ne лазера от коэффициента пропускания зеркала при
различных уровнях потерь а/, в резонаторе: 1 - 6 %,
2- 3,5 %,J- 1,7%, 4- 0[2]
10
21
На рис. 1Л изображена зависимость полной выходной мощности $* =
= FjVBblx от Т — коэффициента пропускания зеркала (F— объем активной
среды) газового лазера на смеси гелия с неоном [2].
В рассмотренном выше примере с рубиновым лазером в непрерывном
режиме Л = 0,05 и 7?о = 2,2 для оптимального коэффициента пропускания
выходного зеркала имеем
и для максимальной мощности генерации (в расчете на единичный объем
активной среды лазера)
М Вт/см3.
Задачи
1.1. В лазере, работающем по трехуровневой схеме, для поддержания инверсной
заселенности верхнего уровня рабочего лазерного перехода (N2 > Nl) используется
оптическая накачка на смежном переходе 1 ~* 3 (рис. 1.1). Энергия фотона накачки
h и>р = Е3 - Ех, плотность энергии электромагнитной волны накачки — 41 р. Кинети-
Кинетические уравнения для разности населенностей рабочего перехода N = N2 - Nx в отсут-
отсутствие генерации и для плотности числа частиц (населенности) N3 уровня 3 имеют сле-
следующий вид:
dN
—
dt
Nb
T,
dt
где г - время жизни уровня 3, К — некоторая константа. Условие нормировки частиц
имеет вид
Вычислите установившуюся в результате действия накачки разность населен-
населенностей рабочего перехода Ne, если известно, что т < Тх; уровни невырожденны.
о о о о о
Накачка,
Т)(х>п
ff \ быстрый
\раслад,?
о о о о
кбых
1 max
Лазерный
переход, ЬЯ-
ооо
Рис. 1.1. Энергетическая диаграмма уровней лазера, работающего по трехуровневой
схеме
Рис. 1.2. Зависимость выходной мощности трехуровневого лазера от мощности на-
накачки
1.2. Для лазера, работающего по трехуровневой схеме, выразите выходную мощ-
мощность Жвъ^х в стационарном режиме через отношение«Анак/Хнак- Покажите, что зави-
зависимость jfBblx от «Д^здк будет такой, как на рис. 1.2. Получите выражения для ^тах
и в, пренебрегая зависимостью Т[ от «Лнак,- Определите зависимость населенности
верхнего рабочего уровня N2 от отношения jTHUK/jf 2ак I11 •
1.3. Кинетическое уравнение для разности населенностей двухуровневой систе-
системы N = N2 — Nt может быть использовано для анализа прохождения мощного резо-
резонансного излучения, подаваемого извне, через такую систему. Положите вероятность
22
накачки активных атомов или ионов на верхний лазерный уровень, равной нулю:
wp = 0 (пассивный двухуровневый поглотитель).
Вычислите и изобразите графически зависимость интенсивности света, прошед-
прошедшего через поглотитель, от интенсивности на входе в поглотитель /вх = chSlU, где с —
скорость света в веществе, U — плотность числа фотонов в пучке света.Установите
наличие "насыщения" поглощения света, т.е. просветления поглотителя при увеличе-
увеличении /вх, и вычислите /нас (Вт/см2), при которой коэффициент поглощения а =
= -Vх 1п(/вх/^вых) уменьшается вдвое по сравнению со случаем 7=0. Поглотитель-
и>р// ^о о о о v 1
Рис. 1.3. Энергетическая диаграмма уров- // |! ' 2 [ Рабочий
ней лазера, работающего по четырех- У ш[ {переход
уровневой схеме II ° ° .' т °—М1 \
раствор красителя родамина 6G. Для молекул красителя длина волны максимума
поглощения \ = 530 нм, сечение в центре линии поглощения о - 4 * 1СГ16 см2,
Тх = 5 не.
L4. Запишите кинетические уравнения для одномодового лазера, работающего
по четырехуровневой схеме (рис. 1.3). Населенностью самого верхнего уровня, через
который осуществляется накачка уровня 2, можно пренебречь:
Ng + Nl +N2 =NV.
Равновесной "тепловой" населенностью всех уровней, кроме самого нижнего Ng, мож-
можно пренебречь; w0 > ws. Рассчитайте основные характеристики лазера на алюмо-
иттриевом гранате с неодимом (Nd : YAG лазер) в режиме непрерывной генерации:
мощность генерации при г\ - 1,2, пороговую разность населенностей 7V0, КПД. Длина
волны изучения такого лазера \ = 1,06 мкм, и^1 = Г, = 0,55 мс, сечение поглощения
(вынужденного излучения) в центре рабочего перехода о = 9 * 10~19 см2,« = 1,5,
время жизни фотона в резонаторе тс = 10 не, Ny = 5 • 1019 см.
§ 1.2. Импульсная лазерная генерация:
пичковый режим и режим гигантского импульса
1.2.1. Процессы установления колебаний в лазере. Анализ уравнений
лазерной генерации в неустановившемся (импульсном) режиме удобнее
проводить, придав кинетическим уравнениям A.1.24) безразмерный вид.
Введем безразмерные переменные
n(t)=N(t)fN0, A.2.1а)
u(t)=U(t)/U0 A.2.16)
и безразмерный параметр
ne = Ne/NOi A.2.1b)
где No, Uo - стационарные решения системы A.1.24), определенные в
A.1.26), Ne — установившееся значение разности населенностей под дей-
действием накачки в отсутствие генерации (см. A.1.17)). Тогда кинетические
23
уравнения лазерной генерации приобретают следующий вид:
п-пе пе - 1
и= - —— -г-ли, A.2.2а)
n
и
- n
+ -
e
1
пе
пи
=
1
и
(и
м 1 и
и = -— + — #ш = — (п - 1). A.2.26)
тс тс тс
Здесь и = dnjdt, и - du/dt. Пороговое условие, очевидно, есть пе > 1.
В дальнейшем именно такое условие будем предполагать выполненным.
Как будет видно ниже, процессы установления колебаний особенно
важны в твердотельных лазерах с импульсной накачкой — обычно в таких
лазерах стационарный режим генерации вообще недостижим. Но и в других
типах лазеров переходные неустановившиеся процессы играют важную
роль. Необходимо выработать математический аппарат для анализа таких
процессов.
Сформулируем начальные условия для системы уравнений A.2.2).
Будем считать, что разность населенностей, возрастая под действием
накачки, в момент времени t = О достигает порогового значения:
*ir=o = l. 0.2.3)
Начальное значение нормированного числа фотонов в резонаторе
найдем, полагая для определенности, что лазерная генерация начинается
с нескольких (в пределе — единственного) фотонов внутри резонатора,
которые, размножаясь через многократные акты вынужденного излучения,
дают начало фотонной лавине. Мы увидим в дальнейшем, что конкретное
число "стартовых" фотонов не оказывает заметного влияния на конечный
результат работы лазера. Имея в виду типичное значение стационарной
плотности фотонов в резонаторе работающего лазера Uo ~ 1012 см и при-
принимая начальное значение Ut ~ 1—102 см~3, находим второе начальное усло-
условие для системы A.2.2):
и!г=о=«1~1О~12 - Ю0. A.2.4)
Уже упоминалось, что общего решения нелинейной системы A.2.2)
не существует. Поэтому предпримем сначала качественное исследование
этого решения. Для просторы и определенности при этом анализе будем
иметь в виду лазер на кристалле рубина.
Из уравнений A.2.2) можно видеть, что переходной процесс установле-
установления колебаний протекает в следующие четыре этапа [1 ].
1. На самом первом этапе, непосредственно после первого превышения
порога генерации и « и( < 1, п » 1, из A.2.2а) видно, что h > 0, а из
A.2.26), ясно что и также увеличивается (так как и > 0).
2. Как только при своем увеличении и превысит значение и = 1,знак
производной п сменится, и п начнет уменьшаться (при этом мы полагаем,
что изменения и происходят значительно быстрее, чем изменения пу по-
поскольку, как было показано в примерах § 1.1, в рубиновом лазере обычно
тс <€Тг, так что в течение всего процесса ] п — 1 ; < 1).
3. Как только п уменьшится настолько, что станет меньше единицы,
из A.2.26) будет видно, что нарастание и сменится уменьшением.
24
Рис. 1.5. Диаграммы^показывающие качест-
качественный ход временной зависимости норми-
нормированных разности населенностей (а) и плот-
плотности фотонов в резонаторе {б) лазера, ра-
работающего в режиме свободной генерации.
Этапы 1—4 соответствуют областям 1—4
на фазовой плоскости процесса (см. рис. 1.6)
Рис. 1.6. Картина установления стационарной
генерации лазера, работающего в свободном
режиме, на фазовой плоскости, т.е. в коор-
координатах п, и. Области 1-4 характеризуются
фиксированным знаком производной du/dn
(показан в скобках рядом с номером соот-
соответствующей области)
Рис. 1.7. Графическое решение трансцендент-
трансцендентного уравнения A.2.9) для определения мак-
максимального значения нормированной плот-
плотности фотонов мтах в резонаторе лазера в
первом пичке свободной генерации
0; fc л
it8'
It»
IS!
Hi'
a
\
2
I
r y-|
/I
У \
3
I
4
Время
Время
Рис. 1.5
In t/,(/ +In u^
/
Рис. 1.6
40-
-20 -
Рис. 1.7
4. Как только и станет меньше единицы, из уравнения A.2.2а) следует,
что уменьшение п сменится увеличением. Когда п станет больше единицы,
возникают условия, аналогичные начальным, и цикл повторяется.
На рис. 1.5 показаны качественные зависимости и(г), u(t).
Можно провести количественный анализ переходного процесса, если
исключить из системы A.2.2) время и считать в соответствии со сказан-
сказанным выше, что п мало отличается от единицы. Разделим уравнение A.2.26)
на уравнение A.2.2а) и исключим время, введя параметрическую зависи-
зависимость и(п) (считаем Т[ « 7\). Тогда находим
du 7\ и(п-\)
dn тс п - пе + (пе - \)пи
25
Используя условие i n - 1 | < 1, получаем
du_^ 7\ и(п - 1)
dn~~ тс (пе - 1)(м-1) '
откуда после разделения переменных и интегрирования имеем
и Тх (п- IJ
+ + l =
A.2.7)
щ 2тс пе - 1
Отсюда получаем нормированную разность населенностей на единицу
объема
n=\±J—-Oie-l)[ln— -(u-Ui)). A.2.8)
Отклонение п от единицы в течение цикла определяется значением квадрат-
квадратного корня в A.2,8). Поскольку в подкоренном выражении содержится
малый множитель 2rc/Ti (для рубина, как указывалось выше, он имеет
порядок 10~5), а остальные сомножители имеют порядок 1 — 10 (см. ниже),
то, как и предполагалось ранее, j п - 1 | ^ 1.
На фазовой плоскости пи имеются четыре области, помеченные на
рис. 1.6 цифрами 1-4 в соответствии с определенными выше четырьмя
этапами развития процесса установления, которые характеризуются тем,
что в пределах каждой из них производная dujdn имеет определенный знак.
Это проиллюстрировано на рис. 1.6: положительный знак этой производной
в областях 7 и J и отрицательный в областях 2 и 4. Стрелки показывают
направление изменения при возрастании времени. На границах между об-
областями dujdn = 0 либо терпит разрыв.
Точка п = и = 1 соответствует стационарному состоянию. В соответ-
соответствии с граничными условиями процесс стартует из точки А; для того что-
чтобы достигнуть стационарного значения, необходимо совершить обход
точки п = и - 1 против часовой стрелки по скручивающейся спирали. Следо-
Следовательно, в отдельные моменты времени значение и может значительно
превышать стационарное, и = 1.
Процесс установления стационарного режима в рассмотренном примере
представляет собой последовательность постепенно затухающих импульсов
излучения — так называемых пичкбв свободной генерации, а сам режим
установления называется в этом случае пичковым режимом генерации
лазера.
Оценим максимальное значение нормированной плотности фотонов
wmax B резонаторе лазера на рубине, а также его импульсную (пиковую)
мощность в максимуме первого пичка свободной генерации.
В соответствии с A.2.26), A,2.5) wmax достигается при п - 1. Следова-
Следовательно, в этот момент времени подкоренное выражение в A.2.8) обращает-
обращается в нуль, так что имеем следующее трансцендентное уравнение для опре-
определения wmax :
ln(Mmax/"/)**"inax. A-2.9)
На рис. 1.7 иллюстрируется графическое решение этого уравнения:
"max ^26—31
при щ= 10~10 - 1(Г12.'
26
Максимальную выходную мощность генерации в расчете на единичный
объем определим по формуле A.1.35) при Uo = 0,4 • 1012 см, пе = 2,
ту = 24 не:
= итахи0ПП/тгъ 140 Вт/см3.
Оценим максимальное и минимальное значения п в течение первого
пичка свободной генерации рубинового лазера. Из A.2.8) при и = 1 имеем
п± = 1 ± yjQrjT^in' - 1)(-1 - Inn,);
при тс = 1,2 • 10"8 с, 7\ = 3 • 10~3 с, пе = 2, м,= 10~12 получим |и± - 11 =
= 1,46 • 10~2, так что, действительно, отклонение разности населенностей от
стационарного значения невелико - не превышает 2%.
Оценим длительность первого пичка свободной генерации лазера на
кристалле рубина из следующих соображений. Полную энергию импульса
излучения в единице объема можно оценить, подсчитывая полное число ак-
актов вынужденного излучения в активной среде за время импульса и учиты-
учитывая отличие от 100$нного выхода запасенной энергии в виде импульса
генерации (т.е. учитывая разницу между временами тс и ту). С учетом
предыдущего имеем
%= — (л; -n
1тг
= Nohu — V — (пе - 1)(--1пи, - 1) * 0,2 мДж/см3. A.2.10)
Тогда оценка длительности импульса получится делением этой энергии
на оцененную выше максимальную выходную мощность генерации:
т„ * «/JT«>« = 1,4 мкс.
1.2.2. Релаксационные колебания в лазере, работающем в режиме
свободной генерации. Последовательность рассмотренных выше пичков
свободной генерации называют еще релаксационными колебаниями в про-
процессе установления стационарного режима или просто релаксационными
колебаниями. Последние характерны для любых связанных колебатель-
колебательных систем, характеризующихся сильно различающимися временами ре-
релаксации, а также для систем с инерционной нелинейностью. Определим
основные характеристики релаксационных колебаний (частоту следования,
время затухания) и выясним, насколько общим является подобный осцил-
ляторный характер установления стационарного режима.
Для этого проведем линеаризацию исходной системы кинетических
уравнений A.2.2), рассматривая поведение ее решений вблизи стационар-
стационарного состояния:
л=1+8л, ы=1+6м, A.2.11)
где |8/i|, \Ьи\<\.
Тогда, пренебрегая в системе A.2.2) всеми нелинейными по 8м, Ьи
членами, получаем следующую линеаризованную систему уравнений
27
(т[^тху
дп пе - 1 пе пе - 1
5 м,
5л =
дп =
+
5и
дп
пе ~
-(дп н
г OWJ ~ —
пе
тх
Ьп
пе -\
Решение этой системы, очевидно, имеет вид
причем а является корнем векового уравнения
пе пе- 1
а2 +а—+ =0,
a 5w0, ди0 определяются из алгебраической системы уравнений
A.2
A.2
0-
О-
.12а)
.126)
2.13)
2.14)
(хО
Корни
пе
Тг
уравнения
0
A
.2.
14)
пе -1
есть
A.2.15)
пе ( пе \2 пе -1
а,2 = - — ±V( - • A.2.16)
2Ti \2Тг/ Т{тс
Мнимая часть этого выражения определяет частоту релаксационных колеба-
колебаний, а действительная — их инкремент затухания, т.е. обратную длитель-
длительность процесса установления.
Таким образом, для частоты релаксационных колебаний имеем
/п^А / пе У
ojo = Ima = V - ( —— ) , A.2.17)
Т\ТС \ 211 /
а для длительности процесса установления
Го = -\IRecc = 2Ti/ne. A.2.18)
Нетрудно, однако, видеть, что интересующий нас осцилляторный (пич-
ковый) режим установления колебаний в лазере имеет место не для всех
нормированных значений перекачки над порогом пе, а только для тех,
у которых подкоренное выражение в A.2.17) неотрицательно:
пе_<пе <пе+, A.2.19)
где п\ — корни подкоренного выражения:
пе±= —L±v/—i(-i-i). A.2.20)
Отсюда видно, что неравенство A.2.19) может быть удовлетворено, и, сле-
следовательно, пичковый режим возможен только тогда, когда
Тх >тс. A.2.21)
28
В рассматривавшихся до сих пор твердотельных лазерах (рубиновом
и неодимовом) неравенство A.2.21) выполняется с большим запасом, и,
следовательно, в таких лазерах процесс установления имеет характер
релаксационных колебаний. Соответственно неравенства A.2.19) и для всех
других твердотельных лазеров выполняются практически всегда.
Действительно, в рассмотренных примерах Т1/тс ~ 104-105, так что
A.2.19) трансформируется в неравенство
-К4Г1/гс-2^104 -105,
которое выполняется при всех реально достижимых уровнях накачки.
Во многих газовых лазерах ситуация обратная; в них часто Тх ^ тс
(гелий-неоновый лазер, многие ионные и молекулярные лазеры), так
что пичковый режим свободной генерации не реализуется.
Длительность цуга пичков релаксационных колебаний, оцененная
по A.2.18) для рубинового и неодимового лазеров, дает
t0 — 0,1 — 1 мс.
Это — очень большая длительность для лазеров с импульсной накачкой;
такое время часто превышает длительность работы источника накачки,
поэтому для многих типов импульсных твердотельных лазеров стацио-
стационарный режим генерации вообще не устанавливается.
Вернемся к частоте релаксационных колебаний, задаваемой форму-
формулой A.2.17). Для твердотельных лазеров, когда Т\ > тс, эта формула
приобретает следующий вид:
coo * у/(пе - 1IТхтс, A.2.22)
а период следования пичков
2тг 2ny/Ti тс
Т = * A223)
Для п€ = 2-10, тс ~ 10~8 с, Тх ~ 10~3 с получаем То ~ 3-10 мкс, а для
линейной частоты релаксационных колебаний имеем
v0 = 1/Г0 = 100-300 кГц.
На рис. 1.8 приведены типичные зависимости n(t), u(t) для одно-
модового твердотельного лазера (рубинового) в режиме релаксацион-
релаксационных колебаний.
1.2.3. Модуляция добротности резонатора лазера: режим генерации
гигантского импульса. Стремясь получить от твердотельного лазера как
можно более мощные импульсы генерации, стоит обратить внимание на
следующее обстоятельство, впервые замеченное в 1961 г. Хеллуортом
[13]. Используя достаточно мощные импульсные источники накачки,
в неработающем лазере (тс -> 0) можно добиться очень высоких значе-
значений разности населенностей
N6 = Nv-
wp +ws
и тем самым запасти в активной среде значительную энергию, которую
впоследствии можно попытаться превратить в один мощный всплеск
29
-1 мс
Начало
импульса
накачки
¦-и--
Рис. 1.8. Временная зависимость нормированных плотности фотонов и (t) (а) и раз-
разности населенностей п (t) (б) в случае релаксационных колебаний в твердотельном
лазере в режиме свободной генерации, когда в течение импульса накачки стационар-
стационарный режим генерации не успевает установиться
лазерного излучения. К сожалению, в работающем лазере в режиме сво-
свободной генерации не'удается реально достигнуть сколько-нибудь значи-
значительного превышения разности населенностей над пороговой величиной No,
которая обычно составляет величину порядка нескольких процентов
от полного числа активных частиц в единице объема Nv. Причиной этого
обстоятельства, как было показано выше, является своеобразная неус-
неустойчивость, возникающая при увеличении мощности накачки выше по-
пороговой и проявляющаяся в эффекте пичковой генерации.
В результате повышение мощности накачки увеличивает частоту и
полное число пичков свободной генерации, лишь незначительно увели-
увеличивая энергию каждого из них — в том числе и первого, .самого интен-
интенсивного (ср. выражение A.2.10)).
Ситуация коренным образом изменится, если каким-либо способом
попытаться "выключить" добротность резонатора лазера и тем самым
предотвратить возникновение генерации на время, в течение которого
работает источник накачки; при этом удалось бы в инвертированной ак-
активной среде запасти значительную энергию. Последующее достаточно
быстрое "включение" обратной связи, т.е. открытие высоко добротного
резонатора, позволило бы излучить запасенную энергию в виде корот-
короткого "гигантского" импульса.
Этот специфический режим работы лазера, впервые реализованный
на практике в 1962 г. [14], называют режимом генерации с управляемой
30
(модулированной, импульсной) добротностью либо режимом генерации
гигантского импульса.
Оценим основные характеристики этого режима, снова обратившись
к системе кинетических уравнений лазерной генерации A.2.2). Будем
считать, что время жизни фотона в резонаторе тс, входящее в A.2.2),
относится уже ко второму, высокодобротному резонатору. При этом
начальные условия, разумеется, отличаются от A.2.3), A.2.4). При
t - 0 разность населенностей имеет значение
n\t=0=ne, A.2.24)
а число фотонов в резонаторе лазера, будучи практически равно нулю
при t = 0:
и1,= 0 = 0, A.2.25)
в первые же мгновения после включения высокой добротности оказы-
оказывается очень большим: и \t > 0 ^ 1. Эти соображения позволяют упро-
упростить уравнение A.2.5), пренебрегая в знаменателе членом пе по срав-
сравнению с членом (пе — 1)пи. В результате имеем
du Тх / 1\
» ( 1 . A.2.26)
dn тс(пе~\)\ п/
После интегрирования получим
и = I —Пп— + пе - п\ A.2.27)
Таким образом, максимальное значение и снова достигается при
«шах =— И-— :)• 0-2.28)
тс\ пе - 1/
Отсюда видно, что благодаря огромному значению отношения Ti/rc
для твердотельных лазеров величина wmax оказывается гигантски боль-
большой. Очевидно, в лазерах с 7\ <С тс режим гигантского импульса не
реализуется.
Пример. Рассмотрим работу в режиме модуляции добротности уже
привычного нам рубинового лазера с тс = 12 не, пе = 2 и максимальным
числом фотонов мтах = 0,76 • 105. Пиковая мощность генерации почти
на четыре порядка превышает соответствующую величину для первого
пичка свободной генерации (как и ранее, т> = 24 не) :
= итлхиола/тг ** 0,35 МВт/см3.
Энергия гигантского импульса, разумеется, значительно больше энергии
пичка свободной генерации (ср. с A.2.10)):
% = —neNohu ** 30 мДж/см3,
2тг
а длительность гигантского импульса меньше:
8,0 • Ю-8 с.
31
Как и в случае стационарной генерации, существует оптимальное зна-
значение внешней "нагрузки" для лазера, т.е. оптимальное значение т>, и,
следовательно, коэффициента пропускания выходного зеркала Т, при
котором выводимая из резонатора лазера энергия гигантского импульса
максимальна. Оптимальное значение тг определится путем максимиза-
максимизации выходной мощности:
[e (e A.2.29)
TcTr
Соответствующее трансцендентное уравнение имеет вид
\пу = У~\ , A.2.30)
Ь - 1/17о
где
У = — (— +
— "перекачка" над минимальным порогом. Решение A.2.30) при т?0 > 1
дает у « 2/т7о, и, следовательно, пичковая выходная мощность в гигант-
гигантском импульсе, как и можно было ожидать, максимальна при тг ^ т0.
Нетрудно видеть, что относительный выход энергии, запасенной в инвер-
инвертированном активном веществе, в виде полезного выходного излучения
определяется отношением (ср. A.2.10))
fw = тс/т?,
и при т> « т0 эта величина составляет 50%. Вторая половина запасенной
энергии остается в самом лазере в виде потерь на рассеяние, нерезонан-
нерезонансное поглощение и т.п.
1.2.4. Различные виды модуляторов добротности. Хотя в этой кни-
книге, как правило, не рассматриваются конкретные устройства тех или
иных лазеров и их элементов, мы сделаем небольшое отступление от
этого правила в отношении модуляторов, поскольку некоторые из них
(фототропные затворы — см. ниже) являются устройствами, описываю-
описывающимися в рамках той же самой двухуровневой модели, которая была
введена нами для описания самих лазеров. (Фототропные затворы могут
быть охарактеризованы теми же кинетическими уравнениями A.2.2)
с той лишь разницей, что в затворах отсутствует накачка, — см. задачу 1.2.)
Исторически первым экспериментально реализованным быстродей-
быстродействующим затвором для модуляции добротности лазера было механи-
механическое устройство, предложенное в 1962 г. Хеллуортом [14], представ-
представляющее собой вращающееся "глухое" A00%-ное) зеркало (см. рис. 1.9а,
где в качестве последнего показана 90°-ная призма-"крыша" 4). Час-
Частота вращения зеркала выбирается как можно большей (в первых опы-
опытах призму-"крышу'' вращали с частотой около 60 • 103 мин). Им-
Импульс лампы-вспышки (типичная длительность порядка 1 мс) синхро-
синхронизуется с вращением зеркала так, чтобы к моменту максимальной доб-
добротности лазера (показан на рис. 1.9в) была достигнута максимальная
инверсия в активной среде (кристалл рубина). В современных лазерах
32
\ \
I N \
Рис. 1.9. Схемы лазеров с модуляцией добротности (/ - активный элемент, 2 -
лампа-вспышка накачки, 3 — выходное зеркало) на основе: а — вращающегося зад-
заднего отражателя, б - затвора с электрооптической ячейкой, в - Показан ход лучей
в призме - "крыше" в положении, когда добротность резонатора максимальна
Рис. 1.10. Принцип действия фототропного затвора: а - зависимость интенсивности
света на выходе из затвора (/вых) от входной интенсивности (/вх); б - изменение
разности населенностей N(t) рабочего перехода лазера и формирование гигантского
импульса U(Г)
такой затвор практически не используется из-за своей громоздкости. В
последнее время получили наибольшее распространение следующие два
типа модуляторов добротности.
Первый из них — управляемый импульсом напряжения от несколь-
нескольких сот до нескольких тысяч вольт затвор на основе электрооптического
эффекта (ячейка Поккельса 5 — рис. 1.96). Его действие основано на
линейном электрооптическом эффекте Поккельса, возникающем в не-
центросимметричных кристаллах при наложении электростатического
напряжения. Наведенная электрическим полем искусственная анизотро-
анизотропия приводит к изменению состояния поляризации излучения, проходя-
проходящего сквозь кристалл на глухое заднее зеркало б, и, следовательно, к
просветлению системы из скрещенных поляризатора 7 и анализато-
анализатора 8. Быстродействие такого затвора ограничено только крутизной фрон-
фронта управляющего высоковольтного импульса и на практике составляет
от 1 до 5-10 не.
Второй из наиболее употребительных современных модуляторов
добротности - пассивный фототропный затвор (т.е. затвор, управляе-
управляемый самим проходящим светом) на основе насыщающегося поглотителя.
2. Н.И. Коротеев 33
Принцип действия фототропного затвора на основе насыщающего
поглотителя поясняется на рис. 1.10.
Нелинейная зависимость интенсивности света, прошедшего сквозь
кювету с насыщающимся поглотителем, от интенсивности на входе в
поглотитель рассчитывается на основе кинетических уравнений A.1.24),
A.2.2) (см. задачу 1.2 к §1.1). Как видно из рис. 1.10я, при увеличе-
увеличении интенсивности /вх на входе в затвор от значений /вх < /нас (/нас =
= ЬЩ2Тхо — характерная интенсивность насыщения затвора) до /вх >
> ^нас коэффициент пропускания ячейки Т ~ /ВЫхДвх изменяется от
малого значения Т1 ("затемненный" затвор) до значения Г11 ^ 1 ("про-
("просветленный" затвор). Поэтому импульсы с относительно небольшой ин-
интенсивностью / < /нас испытывают значительное ослабление, а импульсы
с /> /Нас проходят, почти не ослабляясь.
Начальный коэффициент пропускания Г1 затвора подбирается таким,
чтобы пороговая разность населенностей Nq = (и^т1) для возникнове-
возникновения генерации была бы близка к максимально достижимой (с данным
источником накачки) разности населенностей N6. Однако первый же пи-
чок свободной генерации "низко добротно го" лазера просветляет затвор,
так что добротность резонатора резко возрастает. Соответственно скач-
скачком увеличивается время жизни фотона в резонаторе: т*1 > т\ и умень-
уменьшается пороговая разность населенностей: Nq1 = и^-т*1 < Nq, и лазер
оказывается выведенным в режим генерации гигантского импульса.
Задачи
1.5. Ясно, что для практического осуществления режима генерации гигантского
импульса требуется обеспечить достаточно быстрое включение добротности резо-
резонатора лазера. Используя кинетические уравнения A.2.2), сформулируйте крите-
критерий быстрого включения добротности и вычислите время задержки между нача-
началом включения добротности и моментом появления гигантского импульса.
1.6. Используя результаты решения задачи 1.4 (кинетические уравнения для
одномодового лазера, работающего по четырехуровневой схеме), определите ха-
характерные параметры гигантского импульса генерации лазера на кристалле Nd:YAG
(пиковую мощность, выходную энергию импульса при оптимальной внешней на-
нагрузке, длительность импульса т> » т0). Воспользуйтесь значениями материаль-
материальных констант для Nd:YAG лазера из условий задачи 1.4; положите т> = 24 не, п =2.
1.7. Определите основные характеристики инжекционного полупроводнико-
полупроводникового лазера (No, (/0,/вых, cj0, tQyJfBblx, u>, rp), используя кинетические уравне-
уравнения следующего вида:
dN/dt = -{N - Ne)fre ~ WiW)U,
dU/dt = -U/tc + wj(N)U.
Здесь те - время излучательной рекомбинации электронно-дырочной пары (напри-
(например, для GaAs те = 1,3 не); wf- (N) - w/iVm, где m= 1-3 для разных типов полу-
полупроводников, Wj - константа. Остальные величины имеют тот же смысл, что и
введенные выше для ''обычных" лазеров.
Специального пояснения и обобщения, однако, требует понятие разности на-
населенностей рабочих лазерных уровней в полупроводнике. Дело в том, что в отли-
отличие от рассмотренных твердотельных лазеров на редкоземельных и переходных
ионах (рубин, NdrYAG и др.) и от атомарных и ионных газовых лазеров (Не - Ne,
аргоновый и др.) в полупроводниковых лазерах генерация происходит не между
отдельными дискретными (хотя и уширенными) уровнями, а на целой совокупно-
совокупности переходов между зонами состояний электронов в полупроводнике (зона про-
проводимости (с) и валентная зона (и) показаны на рис. 1.4).
34
Заполненные
состояния
Излучение
лю мин ecu, ени, и и
Свободные
состояния
Интенсивность
люминесценции
V75
О)
Рис. 1.4. Схема энергетических зон полупроводника (Eg - ширина запрещенной зоны,
E*f, Ef — Уровни Ферми в валентной зоне и зоне проводимости). Справа показан
спектр люминесценции при межзонных переходах электронов
Возбуждение полупроводника осуществляется при переводе электронов из
и-зоны в с-зону, или, другими словами, при инжекции электронов и дырок в одну
и ту же область полупроводника. Энергетическое распределение электронов и ды-
дырок описьгоается соответствующими функциями Ферми:
Для возникновения когерентного излучения на частоте о> необходимо, чтобы
Еср - Evp > 0. Условие инверсии имеет вид
fc(E) - fv(E) > 0.
Таким образом, под разностью населенностей в полупроводниковом лазере следует
понимать
N(Е) = n[fc(E) - fv(E)] ,
где п - концентрация электронов (дырок).
§ 1.3. Усилители лазерного излучения
1.3.1. Кинетические уравнения для лазерного усилителя. Для полу-
получения предельно мощных лазерных импульсов используют специально
сконструированные системы из задающего генератора и каскада усили-
усилителей лазерного излучения. Усилители представляют собой лазеры, ли-
лишенные оптической обратной связи, т.е. не содержащие оптического ре-
резонатора. Последнее обстоятельство значительно упрощает конструкцию,
ослабляет требования к оптическому качеству, стойкости и значению
оптической апертуры активной среды усилителя, и по этой причине на
выходе генераторно-усилительного каскада удается получать высоко-
высококачественные лазерные импульсы с гораздо большей энергией, чем им-
импульсы, получаемые с помощью одного генератора. Система "генератор +
+ усилители" позволяет удовлетворить взаимно противоречивые требова-
35
Источник накачки
(лампа - вспышка)
\ \ \
л
)-
~T\ \из усилителя
Импульс
на Входе
д усилитель
Рис. 1.11. Схема лазерного усилителя, накачиваемого лампой-вспышкой
ния высокого качества и высокой выходной энергии, предъявляемые
к генерируемым лазерным импульсам.
Для описания работы усилительного модуля лазерной системы, в
котором существен эффект распространения усиливаемого импульса
от входного торца к выходному, кинетические уравнения A.1.24), A.2.2)
должны быть соответствующим образом модифицированы. Прежде всего
следует учесть, что и разность населенностей N рабочих уровней, и плот-
плотность фотонов U в усиливаемом импульсе (последняя связана с интен-
интенсивностью импульса соотношением / = chUU) являются теперь функ-
функцией двух переменных: координаты z, отсчитываемой от входной грани
усиливающей среды (рис. 1.11), и времени Г. (Здесь и далее мы, как и
ранее, будем пренебрегать поперечным распределением TV и U.) Еще нуж-
нужно принять во внимание эффект распространения усиливаемого импуль-
импульса и заменить*) полную производную по времени d/dt в уравнении
A.1.246) на оператор распространения Э/Эг + cd/dz. Кроме того, с целью
упрощения и без того сложных нелинейных уравнений в частных произ-
производных, но без существенного ограничения общности следует пренебречь
в уравнении для U членом, описывающем затухание за счет нерезонанс-
нерезонансных потерь.
В итоге получаем следующее уравнение переноса для плотности числа
фотонов в лазерном усилителе:
dU/dt + cdU/dz = wtN(t, z)U(t, z). A.3.1a)
В уравнении для разности населенностей целесообразно удержать
только член, связанный с вынужденным излучением, а релаксационный
член и член, описывающий действие источника накачки, отбросить, по-
поскольку последние члены (для твердотельных активных сред) описы-
описывают изменения TV на временах порядка Тх, существенно превышающих
время пробега фотона по усиливающей среде.
В итоге получаем следующее уравнение для разности населенностей:
ЭЛ/Эг = -2wiN(t, z)U(t, z). A.3.16)
Будем по-прежнему считать активную среду лазера двухуровневой: Л^ +
*)Эта замена справедлива для среды, в которой можно пренебречь дисперсией
фазовой скорости волны.
36
+ N2 = Ny = const; граничные и начальные условия запишем в виде
N(t -+ -оо z) = Ne(z), 0 < z < L, A.3.2а)
U(t, 0) = ?/0@. 0.3.26)
Следует отметить, что система A.3.1) может быть применена и для
описания распространения мощного светового импульса по поглощающей
среде. Единственное отличие состоит в том, что в насыщающемся погло-
поглотителе вместо A.3.2а) в качестве начального условия следует принять
другое, учитывающее, что при t -> —°° все частицы находятся на нижнем
уровне:
дг(г -> -оо z) = -Nv = const. A.3.2в)
1.3.2. Усиление импульсов в "насыщающемся" усилителе. Каких эф-
эффектов следует ожидать при распространении импульса света по инвер-
инвертированной среде? Помимо эффекта собственно усиления импульса бу-
будет иметь место и обратное действие передней части импульса на усили-
усиливающую среду: при достаточно большой мощности исходного импульса
его передний фронт, усиливаясь за счет вынужденного излучения, будет
"снимать" основную долю инверсии и тем самым ухудшать условия уси-
усиления для остальной части импульса. Таким образом, нужно ожидать
эффектов насыщения усиления, которые будут проявляться в искаже-
искажении формы импульса и в сложной (неэкспоненциальной) зависимости
энергии выходного импульса от длины усиливающей среды.
Решение системы A.3.1) можно найти следующим образом [5]. Ис-
Используя A.3.1 а), можно записать
N(t,z) =
1 /bU bU\
—-(— + *-—). A-3.3)
wtU \ bt bz /
Подставляя это уравнение в A.3.16), имеем
э п /ъи ъи\л /ъи
bt Yu\ bt
п /ъи ъи\л /ъи ъи\
¦ —( + с ) = ~2wA + с ).
lU\bt bz \ \bt bz
Заменой переменных ? = z, т? = t — z/c последнее уравнение приводится
к виду
1 Э blnU _ bU
откуда после изменения порядка дифференцирования слева находим
э / 1 ъи \
^У \ Т Т *\ '/
0% \U 0Tj /
Заменяя и = 1/G, получаем линейное уравнение, решение которого имеет
следующий вид:
и = exp[-/(T?)]{/2wfexp[/(r?)]dr? + ?(?)} ,
где g (^), /G7) — произвольные функции. Наконец, заменяя
ехр[/(т?)] = dh/dq = h\ri),
имеем общее решение для U(t, z):
-h'(t - z/c)
U(t, z) = - '— A.3.4)
2wth(t-z/c)+g(z)
и соответствующее выражение для N из A.3.3). Воспользуемся гранич-
граничными условиями A.3.2). Рассмотрим наиболее простой частный случай,
когда на вход усилителя подается импульс прямоугольной формы:
и0, 0 < г < г,
U
«o@= ,0>
(Импульсы другой формы рассматриваются в задачах 1.9 и 1.10).
С учетом A.3.4) для импульса на выходе получаем
U(t + L/c, L) = ивых(Г), A-3.5)
где
"о ^
1 - [1 - exp(-oNeL)] exp[-2cou0(t - L/c)]
L/c < t < r + L/c, A.3.6)
0, t fi [L/c, т + L/c]
(подробности — см. задачу 1.8). В A.3.6) учтено, что wt = со, где о — се-
сечение вынужденного излучения (поглощения) в центре рабочего пере-
перехода. Отметим, что содержащаяся в A.3.6) комбинация иост имеет смысл
полного числа фотонов во входном импульсе, приходящегося на единицу
площади (плотность входного числа фотонов) :
"ост = <7ВХ, A.3.7)
а выражение oNeL — полного ненасыщенного усиления на длине L:
oNeL = g0L = Go. A.3.8)
Можно ввести также величину
«нас = 1/Bо), A.3.9)
которая имеет смысл характерной плотности числа фотонов, вызываю-
вызывающей насыщение усиления (поглощения) на рабочем переходе. Эта вели-
величина находится в соответствии с введенной ранее для непрерывно для-
длящихся потоков излучения интенсивностью насыщения (см. задачу 1.2)
/„
Как видно, #нас есть обобщение понятия насыщающей интенсивности
на случай импульсных световых потоков с длительностью т <^ Тл :
<7нас =^f"ri- 0-3.10)
Для полноты картины можно ввести и плотность энергии насыще-
насыщения рабочего перехода
W«ac = <7„-асЙП = /„асГ! = ЛП/Bа). A.3.11)
38
0,2 0,4 0,6 0,8 W t/r <?mc ?5x
Рис. 1.12. a - Форма импульса излучения, прошедшего усилитель с параметрами
кристалла рубина (расчет по формуле A.3.6)): 1 - я/Янас ~ 0>05; 2 - 0,2; 3 - 2;
4 — форма импульса на входе в усилитель.
б - Качественная зависимость интегрального коэффициента усиления по энер-
энергии импульсного лазерного усилителя от плотности входного числа фотонов [5]
Из A.3.6) видно, что существенное значение для описания формы
импульса на выходе из усилителя играет величина
F = exp(-q/qHac) = ехр(-2ашог). A3.12)
Если F ^ 1 (т.е. q -4 ^нас)» т0 экспоненциальное усиление имеет место
для всего импульса, так что форма импульса на выходе повторяет фор-
форму импульса на входе:
"вых@ = "о С - L/c)expGo.
A.3.13)
Если же F <^ 1 (т.е. q > tfHac)» то усиление на заднем фронте импульса
оказывается существенно меньше, чем усиление на его переднем фрон-
фронте, т.е. на заднем фронте усиление насыщается. Действительно, при t^
« L/c (передний фронт) из A.3.6) имеем
ивых(Ь/с) ъ uoexpGo, A.3.14)
а при t &L/c + г (задний фронт) та же формула при F < 1 дает
и0
, A.3.15)
1 + FexpGo
и при F < expG0 мвых « и0.
Сказанное иллюстрируется на рис. 1.12 я на примере усилителя с па-
параметрами кристалла рубина: а= 2,5 • 10~20 см2,^нас = 2 • 1019фотон/см2,
^нас ^ 5,7 Дж/см2 при N€ = 0,8 • 1019 см, L = 10 см, т.е. при полном
ненасыщенном усилении Go = oN*L - 2.
39
wHMX —
Нетрудно видеть также, что и интегральный коэффициент усиления
по энергии Ge при q > #нас испытывает насыщение. Вводя GE в виде
из A.3.6) получаем, что при qBX ^ qHac GE «expG0, а при qBX >qHac
G^ ~1 +А^/2?ВХ = 1 +GQqHac/qBX (рис. 1.12ff).
Подводя итог, следует подчеркнуть, что усилитель лазерного излучения
выполняет свою прямую функцию — обеспечивает экспоненциальное уси-
усиление подаваемых на его вход импульсов с сохранением формы — лишь
до тех пор, пока полная плотность фотонов во входном импульсе не пре-
превысит характерное для каждого усилителя значение насыщающей плот-
плотности фотонов, после чего наступает насыщение усилителя, сопровождаю-
сопровождающееся искажением формы и укорочением длительности усиленных им-
импульсов и падением интегрального коэффициента усиления *). В усилитель-
усилительных каскадах для сохранения линейного (ненасыщенного) режима усиле-
усиления приходится использовать в последующих каскадах активные элементы
все возрастающей апертуры.
Обычно в усилительных каскадах мощных лазерных систем ограни-
ограничиваются интегральным ненасыщенным усилением одного каскада GE =
= ехр<70 на уровне от нескольких единиц до нескольких десятков, по-
поскольку при больших значениях GE уже трудно избежать самовозбужде-
самовозбуждения усилителя, которое может наступить из-за возникновения случайных
обратных связей (рассеяние на неоднородностях, отражение от поверх-
поверхностей оптических элементов усилителя и пр.). В наиболее мощных со-
современных лазерных установках ("Дельфин" в СССР, "Нова-Новетта"
в США) используют каскады усилителей на основе стержней и блоков
из стекла с неодимом с апертурой оконечных усилителей до 40 см, с энер-
энергией импульса на выходе из каскада до 12,5 кДж и мощностью 5,1 • 1012 Вт.
Всего система "Нова" насчитывает 10 таких параллельных каскадов.
Задачи
1.8. Вычислите зависимость длительности усиленного прямоугольного на входе
импульса по полувысоте, т.е. такого времени t0, при котором ивых (t0) = (Уг)ивых @) ,
от значения полного ненасыщенного усиления Go и отношения <7вх/<7Нас-
1.9. Найдите решения C/(r, z), N(t,z) уравнений A.3.1) с граничными условиями
A.3.2) при IVе (z) =?const и произвольной форме входного импульса uo(t).
У к а з а ни е. Воспользуйтесь общим решением A.3.5) для U(t, z) и учтите,
что входящие в A.3.4), A.3.5) функции h(t),g(z) можно выразить через м0(О,
IVе (z) следующим образом:
--— +\ехр[2са/ uo{t')dt'],
СО
eXp[ej
2соХ О
где X - произвольная константа интегрирования.
*)Сказанное в равной мере относится и к распространению импульса света в среде
с насыщающимся поглощением при замене слов "усиление", "усиливающий" и т.п. на
"ослабление", "ослабляющий" и т.п. Интегральное пропускание поглотителя при насы-
насыщении увеличивается - поглотитель "просветляется" (ср. с п. 1.2.3).
40
1.10. Используя решение задачи 1.9, рассчитайте форму выходного импульса и
интегральный коэффициент усиления по мощности G^(t) =uBbIX(t)/u0(t) для им-
импульса на входе лоренцевой формы:
§ 1.4. Генерация сверхкоротких световых импульсов
в лазерах с синхронизованными модами
1.4.1. Вводные замечания. Для получения импульсов генерации мак-
максимально большой пиковой мощности наряду с обсуждавшимся в § 1.3
способом построения каскадов усилителей с монотонно увеличивающи-
увеличивающимися диаметрами активных элементов в последующих каскадах широко
используется другая возможность — увеличение пиковой мощности им-
импульса (при сохранении интегральной энергии) за счет уменьшения его
длительности.
К сожалению, возможность получения все более коротких импульсов
непосредственно от лазера с модулированной добротностью ограничена
конечным временем формирования гигантского импульса в резонаторе
лазера (эта величина имеет порядок времен жизни фотона в резонаторе
тс), и, следовательно, для твердотельных лазеров на диэлектрических
кристаллах длительность импульса не может быть сделана меньше несколь-
нескольких наносекунд. Кардинальным решением проблемы генерации сверх-
сверхкоротких лазерных импульсов (таковыми будем называть импульсы
с длительностью короче тс) является переход к режиму лазерной гене-
генерации с синхронизованными продольными модами. Этот режим достаточно
подробно рассматривается в курсах квантовой электроники на качествен-
качественном уровне. Нашей задачей здесь будет построение количественной (хотя
и сильно упрощенной) модели лазера с синхронизованными модами. Мы
по отдельности рассмотрим лазеры с активной и пассивной синхрониза-
синхронизацией продольных мод. В §1.5 кратко охарактеризуем альтернативный
путь получения предельно коротких импульсов - за счет сжатия (комп-
(компрессии) лазерных импульсов в пассивных нелинейно-оптических устройст-
устройствах. Последний путь можно назвать фокусировкой импульсов во времени
по аналогии с обычной фокусировкой лазерных пучков в пространстве
с помощью оптических линз.
1.4.2. Синхронизация мод в лазерах. Основная идея получения сверх-
сверхкоротких импульсов (СКИ) генерации путем синхронизации продольных
мод лазера состоит в следующем. Большинство реальных лазеров работает
в многомодовом режиме, так что их частотный спектр представляет собой
практически эквидистантную последовательность собственных продольных
мод резонатора, разделенных интервалом Av=c/2L, где с - скорость
света в резонаторе, L — длина резонатора. Следовательно, суммарное
поле генерации является суперпозицией монохроматических компонент,
соответствующих продольным модам, и записывается в виде
1 N
E(t)=- S ?1/ехр[-/(о;+/Да;)г] exp(/V/)+к.с. A.4.1)
2 / = о
41
p(o))
-7t
f>(t)
Рис. 1.13. Спектры (слева) и временной ход (справа) излучения лазера с несинхрони-
зованными модами (а) и в режиме полной синхронизации мод (б) [12] :а - интенсив-
интенсивность /(со) 101 продольной моды имеет рэлеевское распределение, а фазы <р (и) рас-
распределены случайным образом от - п до + тт. Справа фаза у (Г) флуктуирует случайно,
а интенсивность lit) обладает характеристиками теплового шума; б - интенсивность
/(со) 101 продольной моды имеет гауссово распределение, а фазы <р(со) одинаковы и
равны нулю. Сигнал представляет собой спектрально ограниченный гауссов импульс,
а масштаб по вертикальной оси уменьшен в 20 раз по сравнению с изображенным на
рис. а
Здесь N+ \ - полное число продольных мод, представленных в спектре
генерации, Eh $} - амплитуда и фаза поля собственной моды с индек-
индексом /, Да; = 2ттАи.
Существенное значение для временного хода суммарного поля играют
фазовые соотношения между соседними модами. Если все ух (I = 0,1,... ,Л0
независимы и случайны, то Е(г) - случайный процесс с хаотическими
выбросами (рис. 1.13а). Если же фазы каким-то образом связаны друг
с другом и особенно если фазы синхронизованы между собой: ^0 = <Pi = • • •
••• = Vyv» T0 результирующее поле A.4.1) представляет собой уже регу-
регулярную последовательность достаточно коротких импульсов (с длитель-
42
ностью тем меньшей, чем больше N), следующих друг за другом с перио-
периодом Т = 27Г/Дсо = 7L/с (рис. 1.136).
В этом особенно легко убедиться прямым суммированием выражения
A.4.1) приЯ0 =#i =• • . = ?tfH<p7 =0,/ = 0, 1, .. . ,N:
WIV, . ,,-u,^ / +ЛГ — ь A42)
81п(ДсоГ/2) 4 2/
Соответственно временной ход интенсивности задается выражением
sin2[(W+l^cof/2]
° sin2 (Д со t /2)
Таким образом, поле излучения лазера с синхронизацией продольных
мод представляет собой колебание с несущей частотой со +/УД со/2 (равной
средней частоте спектра генерации), цромодулированное функцией F (t) -
= sin[(iV+ 1) ДсоГ/2]/sin(Дcor/2), которая имеет импульсные выбросы
с амплитудами, равными (ЛГ+ \)Е0 (соответственно с интенсивностью
/тах = (/V+ 1J/о, т.е. в N+ 1 раз больше, чем некогерентная сумма интен-
сивностей несинхронизованных мод) и идущими через интервалы Т =
= 27г/Дсо = 2/,/с, равные времени обхода резонатора генерируемым им-
импульсом.
Длительность импульсов излучения можно оценить как половину
временного интервала между нулями функции F(t), прилегающими спра-
справа и слева к главному максимуму:
Tp = 2L/[c(N+\)] = 2тг/[(Аг+1)Дсо] =2тг/Дсо0, A.4.3)
где Дсо0 = (/V+ 1) Дсо - полная ширина спектра генерации лазера.
Из A.4.3) видно, что если, скажем, удалось синхронизовать 100 про-
продольных мод непрерывного лазера с длиной резонатора L = 100 см, то его
выход представляет собой непрерывный цуг импульсов, следующих друг
за другом с периодом Т^6,6 не и имеющих длительность тр^60 пс =
= 6 • 10~и с, т.е. являющихся по определению СКИ.
Итак, ключевая проблема генерации СКИ — синхронизация фаз доста-
достаточно большого числа продольных лазерных мод.
Существуют два подхода к решению этой проблемы и, следовательно,
два типа лазеров с синхронизованными модами — лазеры с активной и
пассивной синхронизацией продольных мод.
1.4.3. Активная синхронизация мод. Активная синхронизация мод
является "принудительной", т.е. навязанной внешним источником, и дости-
достигается путем модуляции потерь (или усиления, или оптической длины)
лазера на частоте Av=c/2L межмодовых биений. Чаше всего для этих
целей используются акустооптические модуляторы со стоячей ультра-
ультразвуковой волной.
Световой поток, проходя сквозь подобное устройство, оказывается
периодически про модулирован на удвоенной частоте стоячей ультразву-
ультразвуковой волны: 2сом ^Дсо. Коэффициент пропускания (по полю) акусто-
43
оптического модулятора имеет следующий вид:
T(t) = ABblx(t)/ABX(t) =exp[-6AMsin2(ioM0L A-4.4)
где бАМ — глубина амплитудной модуляции (AM). Максимумы коэффи-
коэффициента пропускания соответствуют моментам времени, когда sin2(coMf) =
= 0 (в эти мгновения отклонения от состояния равновесия в стоячей зву-
звуковой волне обращаются в нуль и свет, проходя по модулятору, не испы-
испытывает дифракции; следовательно, модулятор не вносит потерь в прохо-
проходящий световой поток). Эти моменты повторяются дважды за период
звуковой волны, т.е. с частотой межмодовых биений Аи.
Как обычно, амплитудная модуляция гармонического сигнала при-
приводит к появлению в его спектре боковых частот, сдвинутых от несущей
частоты на ± Аи. Значит, в лазере спектр излучения вышедших в генера-
генерацию мод после прохода сквозь модулятор обогащается боковыми часто-
частотами, точно попадающими на частоты соседних продольных мод лазерного
резонатора; эти боковые спектральные компоненты играют роль вынуж-
вынуждающей силы для излучения на соседних модах. Последние возбуждаются
благодаря наличию усиления в активной среде на широкой полосе частот,
причем они рождаются уже с фазами, жестко навязанными им вынуждаю-
вынуждающей силой и, следовательно, синхронизованы с первой модой. Дальше идет
процесс "размножения" генерации по модам с сохранением фазовой при-
привязки.
Определим параметры импульса излучения, который сформируется
в резонаторе лазера в результате описанного выше самосогласованного
процесса A(t), воспользовавшись теорией, впервые предложенной Куизен-
гой и Сигмэном в 1970 г. [15].
При проходе импульса через усиливающую среду при условии малости
насыщения можем записать для спектральных компонент импульса на
входе Авх(со) и на выходе Авых(со) из усиливающей среды линейное
соотношение
Лвых(")=Лвх(<о)*(со), A.4.5)
где коэффициент передачи g (со) имеет следующий вид:
A.4.6)
здесь к — волновое число, L — длина усиливающей среды. Фактически
g (со) описывает эффект распространения световой волны со спектром
Лвх(со) по резонансной среде, обладающей вблизи резонансной частоты
усилением и сильной частотной дисперсией, описываемой е(со) (см. §2.6).
Для случая почти точного резонанса |(со - ?2) Т21 ^ 1с использованием
B.6.20), разлагая функцию Лоренца в ряд, можно записать
iN - A -/(со-П)Г2 -(со- пJТ\ + ...),
2 A.4.7)
о =
44
- сечение усиления на резонансном переходе с дипольным моментом dOi
и временем дефазировки Т2.
Поскольку генерируемый импульс дважды проходит по усиливающей
среде, то для спектра импульса A2(t) (рис. 1.14) можно записать
Л2(со)=[^(со)]2Л1(со). A.4.8)
С учетом A.4.6) находим
[g(co)]2 =exp[G0(l -(со -^Jrl)]exp(/V(^)), A.4.9)
где мы ввели по аналогии с A.3.8)
Go = oNL
- полное ненасыщенное усиление в центре резонансного перехода и фа-
фазу^ (со):
<р(о>) = 2 - L - Go(oj -п)Т2.
с
Для упрощения дальнейших вычислений опустим фазовый член в A.4.9).
Он соответствует запаздыванию импульса при обходе резонатора, а этот
эффект мы уже учли, выбрав частоту модуляции потерь, равной частоте
обхода импульсом резонатора *).
Эффект, оказываемый на форму импульса модулятором, можно опи-
описать с помощью коэффициента пропускания A.4.4). Для упрощения
Рис. 1.14. Схема лазера с ак-
активной синхронизацией
мод; иллюстрируется меха-
механизм формирования одиноч-
одиночного ультракороткого им-
импульса
m
1
Усиливающая
среда
(Т)
Модуля-
Модулятор
вычислений воспользуемся тем обстоятельством, что импульс проходит
сквозь модулятор вблизи максимума пропускания; тогда sincoMr ^coMr,
и с учетом отражения от зеркала с коэффициентом отражения /^ можно
записать
nt)=A3(t)lA2{t)*»/Rl exp(-6AMo;Mr2).
В установившемся режиме работы лазера форма импульса A3(t), совер-
совершившего полный обход по резонатору, должна совпадать с формой исход-
исходного импульса A i (t):
Аъ(О=Аг(О. A.4.10)
*) Более строгай анализ, однако, показьшает, что оптимальная частота модулято-
модулятора должна специально подбираться с учетом группового (а не фазового) запаздыва-
запаздывания импульса в усиливающей среде. Мы не будем учитывать этого относительно слабо-
слабого эффекта.
45
Для вычисления A3@ по формуле A.4.4) следует найти A2(t) путем
обратного преобразования Фурье A.4.8). Тогда уравнение A.4.10) будет
представлять собой интегральное уравнение, для определения стационарной
формы импульса А х(г), циркулирующего в резонаторе лазера с синхрони-
синхронизованными модами.
Решение этого уравнения следует искать в виде импульса с гауссовой
огибающей и линейным изменением (чирпом) частоты во времени:
г 1 / t \2л / at1 \
A,(t)=Aexp\- - (— ) ехр(-/Ш-/— ). A.4.11)
2 V трJ \ \ 2
Как видно, несущая частота этого импульса изменяется по следующему
закону:
oo(t) = u+at, A.4.12)
и, значит, мы не исключаем возможности того, что в лазере с синхронизо-
синхронизованными модами в установившемся режиме могут генерироваться импуль-
импульсы с линейным "чирпом" (от to chirp (англ.) - чиркнуть) частоты (oooct).
Параметры тр (длительность стационарного импульса) и а (скорость
чирпа) определяются из решения интегрального уравнения A.4.10).
Найдем спектр импульса A.4.11) :
ехр - —— . A.4.13)
I 2(Г +а> J
По формуле A.4.8) определим спектр импульса А2(со):
/а
= AexpG0 ^— ехр -(со-ftJ „ - _л +С0П ¦
Обратное преобразование Фурье позволяет найти
A2(t)= f Л2(со)ехр(-/соГ) —• =
-а. 27Г
А ехР(-П20 Г B/flQ+O2 1
— expGo———=г ехр — , A.4.14)
где j
2= —— +С0Г1. AА15)
2(т~2 +/а)
С учетом A.4.4) и A.4.10) получаем уравнение для определения гр, а:
1 / t \21 / аг2 \ А •
- [ — ) expl -iut -/ )= V^i —zr x
2\fp/l \ 2 / 2VG
i г / „ г
X expG0 ехр(-/Ш)ехр -/бАмсо2л+ ~\Л. A.4.16)
46
Приравнивая экспоненты с действительными и мнимыми показателями,
находим
1 - " ' 1 ~ -\ A.4.17)
2г2 ~m " 4 2
Из последнего соотношения с учетом A.4.15) имеем
а = а[A +2Gorl/r2J + BG07iaJ]-1,
откуда видно, что самосогласованность решения может быть удовлетворена
при а = 0, т.е. в отсутствие чирпа частоты. Из A.4.17) с учетом а = 0
получаем
=v2.
В естественном предположении AGqT\\t2p < 1 это уравнение имеет сле-
следующее решение:
тр = VfjZTM V 2GO/5AM. A.4.18)
До сих пор анализировалась ситуация, связанная с активной модуля-
модуляцией потерь в лазере для получения режима генерации с синхронизованны-
синхронизованными модами. Синхронизацию мод можно получить также и с модуляцией
усиления и фазы световой волны с помощью электрооптического модуля-
модулятора. Для фазового модулятора (ФМ) вместо A.4.4) можно записать
^вых(О =^вх(О exp[-/6<DMcoscoMf]. A.4.19)
Вблизи экстремального отклонения фазы (coscoMf=0) справедливо
приближенное равенство
Г2/2]. A.4.20)
Выражение для получаемого при этом стационарного СКИ имеет вид
тр =V27Wa;M V~G^7W A.4.21)
Самосогласованное стационарное решение при фазовой модуляции дости-
достигается только для "чирпированных" импульсов:
а = ± Ы2Т2)у/ЬФМ1С0. A.4.22)
Обсудим лазер на кристалле YAG: Nd3+ с активной синхронизацией
мод с помощью акустооптического модулятора.
Наиболее подробно этот вид лазера исследовался в 70-х годах Куизен-
гой и Сигмэном [15]. Их эксперименты подтвердили основные выводы
теоретического анализа, приведенного выше.
В частности, с применением фазовой модуляции на основе электроопти-
электрооптического модулятора авторам [15] удалось синхронизовать излучение
лазера на YAG: Nd3+ со средней мощностью до 300 мВт (в настоящее
время легко достигается и более мощная генерация — до 25 Вт); длитель-
длительность импульса генерации в зависимости от глубины модуляции изменялась
от 40 до 200 пс (рис. 1.15). Сплошные кривые на этом рисунке проведены
по формулам A.4.21), A.4.22). Соответственно пиковая мощность таких
импульсов составляет примерно 5-50 Вт (сом/27г = 264 МГц).
47
100 г
I
1
-\1OOO
100
10
0,001 0,01 0,1 1 <Гф„
Рис. 1.15. Зависимость длительности импульса G) и ширины спектра B) излучения
лазера на Nd : YAG с активной синхронизацией мод от глубины фазовой модуляции
[15]
Лазер на YAG: Nd3+ с непрерывной накачкой может быть использован
и в комбинированном режиме: с одновременной модуляцией добротности
и активной синхронизацией мод. Обычно для модуляции добротности
используется акустооптический модулятор с бегущей волной, а для синхро-
синхронизации — такой же модулятор, но со стоячей звуковой волной. В этом
случае выход лазера состоит из цугов, содержащих около 30 пикосекунд-
ных импульсов, следующих друг за другом с частотой работы модулятора
добротности (обычно 1—10 кГц); сами же пикосекундные импульсы
имеют повышенную мощность (примерно до 1 МВт).
1.4.4. Пассивная синхронизация мод. Исторически первым генератором
сверхкоротких световых импульсов, реализованным экспериментально
Коллинзом и др. [16], де Мариа и др. [17], был именно лазер с пассивной
синхронизацией мод. Основная идея этого способа генерации СКИ (Малы-
(Малышев, Маркин [18]) берет начало в СВЧ радиотехнике, где известны так
называемые регенеративные генераторы импульсов. Функциональная
схема такого генератора импульсов представлена на рис. 1.16.
Назначение генератора и линии обратной связи не нуждается в поясне-
пояснении. Назначение нелинейного элемента состоит в том, чтобы обеспечить
селекцию наиболее интенсивных флуктуационных выбросов в сигнале,
циркулирующем по генератору; при этом он подчеркивает пиковую
область циркулирующего по генератору импульса и подавляет те участки
импульса, где интенсивность меньше, подавляет шумы и отражения; укора-
укорачивает проходящий импульс до тех пор, пока его длительность не начинает
ограничиваться остальными элементами генератора (прежде всего усили-
усилителем, см. рис. 1.16).
Выход такого генератора в стационарном режиме представляет собой
цуг импульсов, следующих друг за другом через время, равное времени
задержки; длительность каждого из них равна обратной ширине частотной
48
Нвли
Uf.
элем
ней -
/и
ент
Задержка
Фильтр
Обратная сбязь
Усилитель
дыход
Рис. 1.16. Блок-схема регенеративного генератора импульсов
полосы системы (усилитель + фильтр), а центральная частота определяется
центральной частотой фильтра.
Обычный лазер в режиме свободной генерации имеет все основные
элементы регенеративного генератора импульсов, за исключением нели-
нелинейного элемента. Но и такой элемент в принципе имеется - это насыщаю-
насыщающийся поглотитель (который используется, в частности, для пассивной
модуляции добротности; см. п. 1.2.4). Разумеется, для того чтобы насы-
насыщающийся поглотитель смог сыграть в резонаторе лазера роль пассивного
синхронизатора мод, он должен удовлетворять целому ряду требований,
важнейшие из которых следующие:
1) центр спектральной полосы поглощения насыщающегося затвора
должен совпадать с центром полосы усиления активной среды и ширина
активной среды у затвора должна быть не меньше, чем полоса усиления;
2) время восстановления ненасыщенного поглощения в затворе должно
быть не больше, чем задержка лазерного импульса при обходе резонатора
лазера;
3) контраст между начальным, ненасыщенным пропусканием затвора
и его пропусканием в режиме просветления должен быть достаточно вы-
высоким.
В наиболее распространенном для импульсных твердотельных лазеров
с синхронизованными модами так называемом двухпороговом режиме
генерации наряду с нелинейностью, обеспечиваемой насыщением поглоще-
поглощения в затворе, используется и нелинейность, порождаемая насыщением
усиления в активной среде лазера. При этом затвор выполняет еще и роль
пассивного модулятора добротности. В результате выход такого лазера
представляет собой промодулированный гигантский лазерный импульс,
образованный цугом сверхкоротких лазерных импульсов повышенной
(по сравнению с обычным режимом синхронизации мод) энергии и более
коротких (по сравнению с тем же режимом).
В результате выход такого лазера представляет собой промодулиро-
промодулированный гигантский лазерный импульс, образованный цугом сверхкорот-
сверхкоротких лазерных импульсов повышенной (по сравнению с обычным режимом
синхронизации мод) энергии и более коротких (по сравнению с тем же ре-
режимом) .
Лазеры с пассивной синхронизацией мод на основе насыщающихся
поглотителей (фототропных затворов) называют еще лазерами с само-
самосинхронизацией продольных мод.
49
§ 1.5. Нелинейно-оптическое сжатие (компрессия)
лазерных импульсов
1.5.1. Компрессия фазово-модулированных импульсов в диспергирую-
диспергирующих средах. На пути временнбго сжатия сверхкоротких лазерных импуль-
импульсов, получаемых от лазеров с синхронизованными модами, в последние
годы достигнуты наиболее впечатляющие результаты по генерации предель-
предельно коротких оптических импульсов (длительность около 6 фс = 6 • 10~15 с) ,
содержащих под огибающей всего 2—3 оптических цикла. Комбинирова-
Комбинированием одного или нескольких компрессоров с каскадом лазерных усилите-
усилителей удается получать импульсы с рекордной пиковой мощностью, вплоть
до 1 ТВт, которые при фокусировке имеют гигантскую интенсивность
на уровне 1018 Вт/см2.
Основные идеи компрессии световых импульсов в оптике были заимст-
заимствованы из радиолокации, где устройства сжатия СВЧ импульсов широко
применяются с конца 50-х годов. Для осуществления сжатия импульса
во времени необходимо вначале обеспечить его линейную частотную моду-
модуляцию, а затем пропустить через специально подобранную дисперсионную
линию задержки [19].
При фазовой модуляции спектр импульса расширяется; роль диспер-
дисперсионной линии состоит в том, чтобы обеспечить распространение разных
участков импульса, имеющих различающиеся частоты, с разными фазовыми
скоростями — так, чтобы по прошествии определенной длины "фокусиров-
"фокусировки" импульс сократился до минимальной длительности, определяемой
обратной шириной его спектра.
Проиллюстрируем сказанное на простом примере сжатия фазово-
модулированного (ФМ) импульса гауссовой формы [7]. Итак, пусть
имеем световое поле
1
E(t,z) = - A0(t)exp(-iQ,t+ikz) +к.с, A.5.1)
где огибающая светового импульса А0(t) задана следующим соотношением:
2
(р m)r] A.5.2)
Полная фаза импульса есть Ф(О = Ш + (Vz) at2, а его мгновенная частота
A.5.3)
является линейной функцией времени (как ив § 1.4, будем в этом случае
говорить о линейном "чирпе" частоты). Спектр импульса A.5.2) вычислен
(см. A.4.13)) ; полная ширина спектра этого импульса есть
Л +(<*ГрJ, A.5.4)
где Aoj0=2/rp - ширина спектрально-ограниченного импульса длитель-
длительностью тр (т.е. импульса без фазовой модуляции) .
50
Распространение плоского волнового пакета в линейной изотропной
среде с дисперсией описывается волновым уравнением
Ъ2Е 1 b2D
2 2 2 ~ ' V1.J.0)
где
оо
D(t,z)= j e(t')E(t-t',z)dt A.5.6)
о
— электрическое смещение. Зависимость e(t) есть проявление частотной
дисперсии среды. От интегродифференциальных уравнений A.5.5), A.5.6)
обычно переходят к дифференциальным уравнениям для медленно меняю-
меняющихся амплитуд. Ограничиваясь вторым приближением теории дисперсии,
разложим A (t — t\ z) под знаком интеграла в A.5.6) в ряд по t' и под-
подставим соответствующее выражение в A.5.5) с учетом A.5.1). В резуль-
результате имеем
Г Э 1 Э i Э2 i / Э2 1 Э2\1
— + + -*2 — / — )\А (r,z) = O, A.5.7)
L bz vrp bt 2 bt2 2ko\ dz2 v2p bt2/]
где urp — групповая скорость, а параметр к2 характеризует дисперсию
групповой скорости:
П~ АЭхЛо
Ъ2п
J о
Переходя к системе координат, бегущей вместе с импульсом (z ~ z, 77 =
= t — z/u), и пренебрегая малыми членами, получаем уравнение
ЪА i Ъ2А
dz 2 Э77
которое имеет решение в виде интеграла Пуассона:
A(n,z)= 7 A0(t)exp f-i —~— \dt, A.5.9)
'- - -ее [ 2k2z
где A0(t) - форма импульса на входе в диспергирующую среду. Под-
Подставляя в A.5.9) выражение A.5.2) для Ао (/), имеем
Ао Г (Тр2 +/а)т?2 1
A (%z)- -—=:ехр - -~--- , A.5.10)
где
/(z)= 1 -cJc2z + ik2r~2z.
Из A.5.10) нетрудно видеть, что если ак2 < 0, то импульс по мере рас-
распространения в среде расплывается; если же ак2 > 0, то импульс сначала
51
сжимается (в этом и состоит компрессия), а затем снова начинает рас-
расширяться.
Минимальная длительность импульса
KJ' A.5.11)
Ip.min
достигается на расстоянии (длине компрессии)
ак2[1+(ест2рJ]
A.5.12)
На этой длине скорость частотной модуляции обращается в нуль, так что
длительность импульса определяется в данный момент полной шириной
спектра, а сам импульс становится спектрально-ограниченным.
Полученные результаты имеют ясную физическую интерпретацию.
Импульс A.5.2) с линейным чирпом частоты можно представить в виде
последовательности множества субимпульсов с постоянными частотами;
последние монотонно изменяются при переходе от одного субимпульса
к следующему. При распространении в диспергирующей среде каждый
из субимпульсов движется со своей групповой скоростью. Импульс с
а > 0, т.е. такой, у которого на переднем фронте располагаются субим-
субимпульсы с меньшими частотами, а на заднем - с более высокими, при рас-
распространении в среде с нормальной дисперсией (к2 > 0) будет сильно
сжиматься потому, что задние компоненты, движущиеся с большей ско-
скоростью, будут догонять передние субимпульсы. Из этих же соображений
л
у
ЧМ
,Д испергируюш, а я среда
9
-О)
9
1
ч
t
Рис. 1.17. Управление фазой световых волн в пространстве (а) и во времени (б, в)
[7]: а - фокусировка пучка линзой (штриховые кривые - волновой фронт пучка);
б - схема компрессии частотно-модулированного импульса в среде с нормальной дис-
дисперсией; в - зависимость #(t) (штриховые кривые) и cj(r) (сплошные кривые)
перед частотным модулятором G), на входе компрессора B), в области оптималь-
оптимального сжатия (S) и в "фокальной" плоскости D). Соответствующие сечения в прост-
пространственном случае обозначены на рис. а теми же цифрами
52
нетрудно оценить и длину компрессии LK; на этой длине время группо-
группового запаздывания Ат3 крайних частот импульса сравнивается с полной
длительностью импульса 2тр:
2гр = Дгз=A/игР1 -llvrPi)LK^k2AG}fwLK9 A.5.13)
что при <хт2р> 1 дает выражение, совпадающее с A.5.12).
Компрессия частотно-модулированных импульсов имеет много общего
с фокусировкой световых пучков [7]; о компрессии световых импуль-
импульсов можно говорить как о фокусировке во времени, причем роль "вре-
"временной линзы" выполняет частотный модулятор (рис. 1.17). Уширению
углового спектра в пространстве соответствует уширение частотного спект-
спектра во времени. В фокусе линзы волновой фронт пучка плоский. Этому
соответствует наложение различных частотных компонент импульса во
времени в случае компрессии светового импульса. Роль дифракции во
временном случае играет частотная дисперсия.
1.5.2. Фазовая самомодуляция импульсов в нелинейной среде. Как
можно видеть из рассмотрения в п. 1.5.1, ключевыми проблемами при
сжатии импульсов во времени являются обеспечение линейной частотной
модуляции импульса и выбор дисперсионной линии нужной длины и знака
дисперсии групповых скоростей.
Первая проблема решается за счет фазовой самомодуляции импульса
в нелинейной безынерционной среде.
В такой среде показатель преломления получает добавку, пропор-
пропорциональную мгновенному значению интенсивности светового импульса
(подробнее- см. § 3.1):
п=п0 +n2l(t\ A.5.14)
где
I(t) = (cno/8v)\Ao(t)\2.
Уравнение A.5.8) в такой среде приобретает следующий вид:
ЪА i о2А
—+ -?2 —~2—WA\A\2=0, A.5.15)
bz 2 Этт
где
коп2 с
Р = Т2 '
1бП07Т
В первом приближении теории дисперсии (к2 = 0) решение уравнения
A.5.15) имеет вид
A(v,z)=A0(v)exp(W\A0(>n)\2z). A.5.16)
Отсюда видно, что импульс при распространении в нелинейной прозрач-
прозрачной (Im /3 = 0) среде не изменяет своей амплитуды, но приобретает фазо-
фазовый набег, пропорциональный z и зависящий от времени: </?(т?, z) =
= — 01А о 0?) 12z. Заметное изменение фазы имеет место на длине
53
2.г
2 Г
в
%
-2
V
ее
1
i
Рис. 1.18. Форма гауссова импульса (а), приведенные фаза Ф = W^max (б), девиация
частоты б cj = d(jj(t)/6gj@) (в) и скорость изменения частоты a(t, z) = а (г, z)/a @, z)
(г) в зависимости от времени т =т?/тр,; 6 gj@) = 2<ртах/тр, <x@, z)
Поскольку полная фаза импульса есть Ф = Ш + </?(т?, z), то? очевидно,
самовоздействие импульса ведет к изменению частоты импульса, т.е. к
фазовой самомодуляции:
ЭФ
со (г?) = — =
Эт?
Эт?
Эг?
A.5.18)
где
=S-np/cno=kon2/2no.
На рис. 1.18 показан временной ход нелинейного приращения (де-
(девиации) частоты dco(t) = 00G7) — ft и скорости ее изменения
дсо ~ Э2/
а 0?)- — = -0 Т2- A.5.19)
Эт? Э?7
Максимальное смещение частоты 5о;(Г) для гауссова импульса равно
/ <у \ 1 /2
Осотах =( - ) maX «0,430/(Q)zAcoo, A.5.20)
\е / тр
где, как и выше, Асо0 = 2/тр — ширина спектра спектрально-ограниченного
импульса на входе в нелинейную среду.
Разумеется, при получении импульсов с длительностью, сравнимой
с периодом оптических колебаний, диапазон сканирования частоты в фа-
зово-модулированном импульсе должен бэггь сравним с несущей частотой
Фазовая самомодуляция достаточно мощных импульсов в среде с
безынерционной нелинейностью (электронный эффект Керра) является
на настоящий день единственным реальным способом создания необходи-
необходимой частотной модуляции. При этом среду для фазовой само модуляции
удобно брать в виде тонких длинных стеклянных (или кварцевых) воло-
волокон нужной длины - оптических волоконных световодов.
Пример. Оценим степень компрессии импульса при использовании
оптического волокна в качестве частотного модулятора. В кварцевом
54
волоконном световоде нелинейная добавка к показателю преломле-
преломления дп = n2l характеризуется значением п2 = 3,2 • 10~9 ед. СГСЭ =
= 3,2 • 10~16 см2/Вт.
Из формул A.5.18), A.5.19) видно, что максимально возможная
степень компрессии импульса (т.е. отношение К - тр (до компрес-
компрессии) 1тр (после компрессии) = Дсотах/Дсо0) с кварцевым волоконным
световодом в качестве частотного модулятора дается следующей вели-
величиной :
Асо0
где z измеряется в сантиметрах, /тах - в ваттах на квадратный санти-
сантиметр. Поэтому, например, 100-кратного расширения спектра импульса
(и, следовательно, последующего 100-кратного сжатия) можно добиться,
располагая отрезком волоконного световода z « 10 м = 103 см, световым
пучком с интенсивностью в максимуме /тах « 109 Вт/см2 и пиковой
мощностью (при диаметре центральной "жилы" световода d = 3 мкм)
(/2/4)
1.5.3. Оптические компрессоры. Поскольку в волоконном световоде
п2 > 0, то в соответствии с A.5.19) в самомодулированном импульсе
чирп будет направлен в сторону от больших частот к меньшим (а < 0);
поэтому оптический компрессор должен представлять собой среду с ано-
аномальной дисперсией.
Простейший оптический компрессор можно составить из пары дифрак-
дифракционных решеток, расположенных параллельно друг другу (рис. 1.19а
[19]), либо из пары дифракционная решетка - ретро рефлектор (напри-
(например, зеркало, как показано на рис. 1.195, либо 90°-ная призма-"крышка").
ФТ
Рис. 1.19. Схемы компрессоров с аномальной дисперсией: а - решеточный компрес-
компрессор; б - двухпроходная схема (показаны возможности управления амплитудами и
фазами фурье-компонент с помощью фазового транспаранта ФТ
55
5,9 лс, 2кВт
Входной импцльс
10 пс
—>-
>
Выходной импульс
Сжатый импульс 1
Призма
1пс
Тш^а
решетка
Сжатый импульс 2
Призма
Рис. 1.20- Схема двухступенчатого компрессора оптических импульсов с длиной опти-
оптического волокна 3 м (/) и 0,55 м B) [20]
Такие компрессоры обладают
сдвига от частоты (при До>/Г2 < 1) :
1
2
следующей зависимостью фазового
A.5.21)
где
+ cos0g)
Ь
Пс
A.5.22)
b - расстояние между центрами решеток, 7о ~ угол между падающим
пучком и нормалью к поверхности первой решетки, 0g - угол между
падающим и дифрагирующим лучом (см. рис. 1.19а).
Нетрудно видеть, что пара дифракционных решеток эквивалентна
аномально диспергирующей среде длиной Ъ с коэффициентом групповой
дисперсии к2, равным
k2=V2/b. A.5.23)
Пример. Приведем типичные значения параметров решеточной пары:
70 = 60°, 1800 штрих/мм (т.е. d ^0,56 мкм), Хо = 0,5 мкм, эквивалентное
значение коэффициента групповой дисперсии к2 « 10'26 с2/см, эффектив-
эффективная длина компрессии при тр & 1 пс есть LK = т2р/к2 ~1м.
Описанная техника сжатия импульсов в настоящее время применяется,
во-первых, для высокоэффективного укорочения (и соответственно для
усиления по мощности) импульсов квазинепрерывной генерации твердо-
56
тельных лазеров с активной синхронизацией мод от начальной длитель-
длительности в десятки пикосекунд до су бпико секундного диапазона, во-вторых,
для получения предельно коротких световых импульсов (короче 10 фс)*)
путем сжатия импульсов кольцевых лазеров на красителях с начальной
длительностью 50-100 фс и, в-третьих, для получения импульсов длитель-
длительностью в десятки фемтосекунд с перестраиваемой средней длиной волны
за счет компрессии импульсов лазеров на красителе с синхронной накачкой
и с начальной длительностью в единицы пикосекунд. Сочетание компрессо-
компрессора с одним или несколькими лазерными усилителями позволяет получать
однозначные очень мощные фемто секундные лазерные импульсы.
Особенно велики степени сжатия в каскадных схемах оптических
компрессоров. На рис. 1.20 приводится схема реального устройства такого
типа с двумя каскадами сжатия. С использованием аналогичной системы
удается получать цуги импульсов длительностью 16 фс, следующих с час-
частотой 1 кГц при пиковой мощности 88 кВт; общая степень компрессии
двух каскадов К « 340 (Д. Гришковский [20]).
Задачи
1.11. Для спектрально-ограниченных импульсов различной формы справедливо
общее соотношение следующего вида:
где Aw0 - спектральная ширина, выраженная в секундах в минус первой степени
(Av0 - то же, выраженное в герцах) на уровне 0,5 от максимального значения, тр -
длительность импульса, определенная также на уровне 0,5 от максимального значения
интенсивности импульса; К - константа порядка единицы, имеющая несколько
разные значения для импульсов разной формы.
Вычислите значение К для импульсов I(t) следующего вида: прямоугольного;
secha(l/76f/Tp); exp[-D1n 2)f 2/т?]; ехр[-Aп2)*/тр]; (Г>0).
1.12. Покажите, что для импульса вида
/ (*) = A + 11\ /т2 Г1 /2ехр (- | t\lrx)
величина К, определенная в задаче 1.11, может быть сделана сколь угодно малой
путем уменьшения параметра д = т2/т1 [21].
1.13. Лазерный импульс, линейно промодулированный по частоте со скоростью
а/2пс - 1 (см • не) ~*, вводится в оптическое волокно с коэффициентом групповой
дисперсии кг = 3- 10 ~28 с2/см. Какую длину должен иметь отрезок волокна для
достижения максимальной компрессии? Оцените минимальную длительность лазер-
лазерного импульса, который после прохода по волокну может быть сжат в 10 раз.
1.14. Лазерный импульс на длине волны \0 = 1 мкм длительностью г« - 1 пс
требуется сжать в 10 раз с помощью отрезка волоконного световода с коэффициен-
коэффициентом групповой дисперсии к2 = 3 • 10~28 с2/см. Оцените необходимую для этого ско-
скорость чирпа а, сдвиг частоты в пределах импульса Д<х>тах,атак же длину отрезка
волокна LK [21].
*) Рекордным является получение Ч. Шенком импульсов с длительностью 6 фс
A986 г.).
57
§ 1.6. Усиление сверхкоротких импульсов
Применение сверхкоротких лазерных импульсов, как правило, невоз-
невозможно непосредственно на выходе генератора из-за их малой мощности —
требуется их предварительное усиление. При этом необходимо принимать
во внимание соотношение спектральной ширины сверхкоротких импульсов
и ширины полосы усиления Дсо: предельная длительность усиливаемого
импульса не может быть меньше Дсо.
Практическое применение получили три типа усилителей: на красите-
красителях, на стекле с неодимом и на эксимерах. Усилители на красителях об-
обладают широкой полосой усиления — Асо/2пс ~ 103 см, и в них возмож-
возможно усиление импульсов предельно малой длительности. В усилителях на
стекле и эксимерах Асо/2пс ~ 102 см и минимальная длительность
усиливаемого импульса имеет порядок 100 фс. Для спектроскопических
применений обычно достаточно энергии в импульсе порядка десятков
наноджоулей. Коэффициент усиления должен составлять 104-106. В случае
когда требуется получение сверхсильных полей, на первый план выступает
такая характеристика усилителя, как плотность энергии насыщения рабо-
рабочего перехода WH2iC (см. A.3.11)). С этой точки зрения преимущество
имеют твердотельные усилители (для стекла WHac ~ 1 Дж/см^ ) и усилите-
усилители на эксимерах, для которых WHUC ~~ 10~3 Дж/см2, зато апертура уси-
усиливаемого пучка в последнем случае может быть сделана большой.
Рассмотрим более подробно основные параметры используемых на
практике усилителей. Усилители на красителях являются наиболее эф-
эффективными в видимом диапазоне длин волн. Основными источниками
накачки таких усилителей служат вторая гармоника твердотельных лазе-
лазеров, эксимерные лазеры и лазеры на парах металлов.
Типичная конфигурация усилителя на красителе лазерных импульсов
с начальной длительностью в десятки фемтосекунд приведена на рис. 1.21
[22]. В качестве источника накачки используется удвоенное по частоте
излучение лазера на Nd:YAG, работающего в режиме модуляции доброт-
добротности (тр = 8 не, энергия в импульсе Wo = 350 мДж, частота повторения
Рис. 1.21. Многокаскадный усилитель фемтосекундных импульсов: 1 - лазер накач-
накачки с усилителем, 2 - удвоитель частоты, 3 - 6 - кюветы с красителем, 7 - решеточ-
решеточный компрессор. Между каскадами усиления расположены пространственные фильтры
с насыщающимися поглотителями [22]
58
10 Гц). Лазерный пучок расширялся до 40 мм и использовался для по-
поперечной накачки первых трех каскадов усиления. Четвертый каскад
накачивался продольно. Энергия накачки распределялась по каскадам
следующим образом: 1,5, 1,5, 26 и 71%. Коэффициенты усиления с учетом
поглотителей имели значения 750, 20, 10 и 40. Важными элементами этой
схемы являются фильтры пространственных частот, используемые для
улучшения пространственной структуры пучка, и насыщающиеся погло-
поглотители, которые увеличивают временной контраст усиливаемых импуль-
импульсов и подавляют спонтанное излучение.
При усилении импульсов лазера на красителе с начальной длитель-
длительностью 70 фс и энергией 0,2 нДж до энергии 1 мДж (пиковая мощность
2 ГВт) их длительность увеличивалась до 400 фс. Заметное увеличение
длительности связано с дисперсионным расплыванием в растворителе
и оптических элементах. Использование решеточного компрессора на
выходе системы позволило скомпенсировать дисперсионное расплывание
и при выходной мощности 0,3 ГВт получить спектрально-ограниченные
импульсы с длительностью 70 фс.
Описанный выше усилитель работает с малой частотой повторения
A0 Гц), осуществляя, по сути, выделение отдельных импульсов из цуга
генерации задающего лазера на красителе. Хорошо зарекомендовали себя
многопроходные струйные усилители на красителе [23]. Для их накачки
используются лазеры на парах меди, генерирующие импульсы накачки
длительностью 10-20 не с килогерцевой частотой повторения и средней
мощностью порядка 10 Вт. В экспериментах по усилению фемто секундных
импульсов лазеров на красителе после шести проходов достигнута энергия
10 мкДж (коэффициент усиления 105) при частоте повторения 6,5 кГц.
На рис. 1.22 показана схема экспериментальной установки, для генера-
генерации мощных пикосекундных импульсов, в состав которой входит квази-
квазинепрерывный лазер на Nd:YAG с активной синхронизацией мод, одномо-
довый волоконный световод (длина 1,4 км, диаметр сердцевины 9 мкм),
регенеративный усилитель на стекле с неодимом и двухпроходный реше-
решеточный компрессор [24]. При самовоздействии в световоде длительность
импульса задающего генератора возрастает со 150 до 300 пс, а ширина
спектра увеличивается до 5 нм.
Частотно-модулированные импульсы инжектируются в регенератив-
регенеративный усилитель на стекле с неодимом. В резонатор усилителя помещены
пластинка Х/4 и ячейка Поккельса, служащая для вывода усиливаемого
импульса из резонатора после нескольких десятков проходов. Энергия
усиленного импульса, имеющего линейную частотную модуляцию, дости-
достигает 2 мДж. Затем он поступает в решеточный компрессор и сжимается
до 1,5 пс. За счет введения дополнительных каскадов усиления энергию
импульса удается довести до 1,3 Дж. Пиковая мощность такого импульса
достигает значения 0,6 • 1012 Вт. При этом импульс обладает высокой
пространственной когерентностью, что позволяет сфокусировать его в
пятно, диаметр которого превышает дифракционный предел только в
два раза, и получить интенсивность до 1018 Вт/см2.
Усиление частотно-модулированного импульса с последующим его
сжатием выгоднее усиления уже сжатых импульсов, так как самофоку-
самофокусировка и пробой ограничивают пиковое значение интенсивности в усили-
59
Рис. 1.22 Схема экспериментальной установки для генерации мощных пикосекунд-
ных импульсов: 1 - задающий генератор на основе Nd: YAG лазера с активной синхро-
синхронизацией мод, 2 - волоконный световод длиной 1,4 км, 3 - регенеративный усили-
усилитель, 4 - двухпроходный решеточный компрессор. В характерных точках схемы приве-
приведены временные распределения интенсивности и частоты [24]
теле на уровне 1010 Вт/см2. Пиковая интенсивность частотно-модулиро-
частотно-модулированного импульса на два порядка меньше, чем сжатого, поэтому макси-
максимальная энергия, извлеченная из активной среды, значительно воз-
возрастает.
Особый интерес в связи с фундаментальными приложениями в лазер-
лазерной фотохимии, физике плазмы и конденсированных сред представляет
проблема получения мощных фемтосекундных лазерных импульсов в
УФ диапазоне. Основной путь решения этой проблемы основан на удвое-
удвоении частоты лазеров на красителях и их последующем усилении в экси-
мерных усилителях.
Трудности в прямой генерации коротких лазерных импульсов с по-
помощью активной или пассивной синхронизации мод эксимерных лазеров
связаны с малым временем существования инверсии в активной среде
A0~6—10~8 с), что резко ограничивает число проходов излучения по резо-
резонатору.
К настоящему времени минимальная длительность импульсов, полу-
полученная в режиме активной синхронизации мод эксимерного лазера, состав-
составляет 120 пс [25].
Переход в фемто секундный диапазон длительностей стал возможен
благодаря прогрессу в генерации сверхкоротких импульсов видимого
диапазона, развитию техники волоконно-оптической компрессии и нели-
нелинейно-оптического преобразования частоты из видимого в УФ диапазон.
Это позволяет сформировать достаточно мощные затравочные импульсы
60
для каскадного усиления в эксимерных усилителях. Преимущества эк си-
мерных сред для усиления фемтосекундных импульсов УФ диапазона
обусловлены довольно большой шириной полосы усиления (Асо/2тгс ~
— 160 см для ХеС1 при X = 0,308 мкм), относительно высокими удель-
удельными энергосъемом A0~3 Дж/см3) и КПД (~ 1%). По этой причине
фемтосекундные лазерные системы УФ-диапазона основаны главным
образом на технике формирования и усиления затравочных импульсов.
Однако широкая полоса усиления и большое сечение вынужденных пере-
переходов (а = 10~16 см2) приводят к тому, что в эксимерных усилителях
велика вероятность возникновения паразитной генерации. Для устранения
такой возможности применяют затравочные импульсы с высоким кон-
контрастом и осуществляют пространственную фильтрацию излучения между
каскадами усиления.
Весьма важно и то обстоятельство, что при переходе от пикосекунд-
ного к фемтосекундному диапазону длительности усиливаемых импульсов
энергия насыщения эксимерных усилителей возрастает (в усилителе на
ХеС1 более чем в два раза при сокращении длительности импульса от 6 пс
до350фс [26]).
В заключение приведем параметры некоторых фемто секундных ла-
лазерных систем УФ диапазона.
П. Сорокин с сотр. [27] использовали в качестве задающего лазер
на красителе, синхронно накачиваемый аргоновым лазером с последующим
сжатием, удвоением по частоте. Сформированные затравочные импульсы
усиливались в двухкаскадном усилителе на ХеС1 до энергии 10 мДж. Дли-
Длительность выходных импульсов составляла 350 фс, пиковая мощность —
30 ГВт.
Компрессор
Одномододый
волоконный
сдетовод
Дифракционная
решетка
Электрооп-
Электрооптический' "
затбор
Насыщающийся
поглотитель
/
Нась щ аюш, и и с я
фильтр
жилитель
на краси-
Рис. 1.23. Фемтосекундная лазерная система УФ диапазона, созданная в лаборатории
Нелинейной оптики Московского университета [26]
Таблица 1.1
Генерация сверхсильных световых полей с помощью фемтосекундных лазерных
систем
Системы
Эксимерные систе-
системы на XeCl
(\ = 0,308 мкм)
Эксимерные систе-
системы на KrF
(\ = 0,24 мкм)
СОг системы
(\ = 10,6 мкм)
Твердотельные
системы (видимый
и ближний ИК диа-
диапазоны)
Лазеры на красителях
(видимый диапазон)
Предельные па-
параметры
тр, фс
160
70
60
10
10
<2нас>
Дж/см2
2- 10~3
2- Ю-3
0,4
1
ю-3
Экспериментальные дости-
достижения
тр,фс
160
80
2500
(давле-
(давление
Юатм)
1000
20
W, Дж
2- 10~2
ю-2
0,2
1
5 • 10
/, Вт/см2
ю17
1018
1016
1018
1014
Перспективы
тр, W, I
тр= 100 фс,
W=0,l Дж,
/= 1019 Вт/см2
гр=100фс,
W = 1 Дж
гр=10фс,
W=102-103 Дж,
/= 1023 Вт/см2
тр=10фс,
W= 1-10мДж
Ч. Роудс и др. [28] выбрали в качестве задающего генератора квази-
квазинепрерывный лазер на Nd:YAG с активной синхронизацией мод, который
после удвоения частоты накачивал лазер на красителе с пассивной син-
синхронизацией мод. После сжатия и усиления в двухкаскадном усилителе
на красителе, накачиваемом второй гармоникой лазера на Nd:YAG с мо-
модулированной добротностью, импульсы имели длительность 210 фс и
энергию 130 мкДж. Затем они каскадно утраивались по частоте и усили-
усиливались в двух усилителях на KrF. На выходе получались импульсы на
длине волны 0,248 мкм с длительностью 220 фс и энергией 20 мДж, что
соответствует пиковой мощности 100 ГВт.
В лаборатории Нелинейной оптики Московского университета [26]
создана фемтосекундная лазерная система УФ диапазона, в которой за-
задающим является мощный твердотельный лазер на УАЮз : Nd с пассивной
синхронизацией мод и электронным управлением добротностью резона-
резонатора (рис. 1.23).
Такой принцип построения фемто секундной эксимерной системы
позволяет иметь мощные иикосекундные импульсы ИК диапазона, син-
синхронизованные с пико- и фемтосекундными импульсами видимого и УФ
диапазонов. Вторая гармоника задающего лазера использовалась для син-
синхронной накачки лазера на красителе.
После волоконно-оптического компрессора и двухкаскадного усили-
усилителя на красителе, накачиваемого излучением эксимерного лазера, сжатые
импульсы (тр = 500 фс, X = 0,616 мкм) удваивались по частоте в кристал-
кристалле KDP. КПД преобразования во вторую гармонику составлял 5%. Энергия
62
затравочного импульса на входе эксимерных усилителей на ХеС1 составля-
составляла 2,5 мкДж, длительность - 350 фс. После двухкаскадного усиления
энергия выходных импульсов достигала 20 мДж, что при длительности
350 фс соответствует пиковой мощности 60 ГВт.
Фундаментальные физические приложения сверхмощных источников
фемтосекундных УФ импульсов связаны с изучением поведения вещества
в предельно сильных полях с напряженностью, превышающей внутриатом-
внутриатомную (?ат ~ 109 В/см).
Для эксимерных лазерных систем реально достижимым в скором
будущем уровнем энергии можно считать энергию порядка 0,1 Дж при
длительности 300 фс.
Сводка современных достижений и перспектив развития техники
генерации сверхсильных световых полей с помощью фемтосекундных
лазерных систем УФ, видимого и ИК диапазонов приведена в табл. 1.1 [7].
Глава II
ВЕЩЕСТВО В СИЛЬНОМ ЛАЗЕРНОМ ПОЛЕ
Наука и техника, получив в свое распоряжение огромное разнообразие
генераторов мощного когерентного электромагнитного излучения - лазе-
лазеров, претерпели за последние десятилетия кардинальные перемены. Рево-
Революционно изменился облик оптики, появились новые области науки,
опирающиеся на применения лазерного излучения, родилась и быстро
развивается лазерная технология. Эти и другие замечательные достижения
стали возможными благодаря сочетанию уникальных свойств лазерного
излучения и в первую очередь благодаря огромной концентрации электро-
электромагнитной энергии в пространстве и во времени в лазерных пучках и им-
импульсах .
В гл. I были обсуждены конкретные способы получения мощного
лазерного излучения. Целью настоящей главы является рассмотрение
поведения различных видов вещества под интенсивным лазерным воз-
воздействием. Нас будут интересовать в первую очередь процессы передачи
огромных запасов энергии и импульса, сконцентрированных в лазерных
пучках, к веществу.
Мы убедимся, что газы, состоящие из свободных (плазма) и связан-
связанных (атомарные и молекулярные газы) зарядов, жидкости, аморфные
и кристаллические твердые тела, двумерные состояния вещества, реали-
реализующиеся на границах раздела фаз, — все эти агрегатно-фазовые состояния
вещества проявляют яркую специфику в своем поведении при воздей-
воздействии на них интенсивного лазерного излучения. Исследования последних
лет привнесли в эту область науки много нового. Отмеченный аспект
лазерной физики обладает и острой практической актуальностью — он
составляет основу лазерной технологии (включая лазерную химию и био-
биологию), лазерного материаловедения, лазерной диагностики вещества.
Мы начнем изложение настоящей главы с углубленного изучения
особенностей действия лазерного излучения на свободные электрические
заряды и газовую плазму.
Предельную на сегодняший день степень концентрации энергии в ла-
лазерных пучках можно характеризовать следующими цифрами. Наиболее
мощная лазерная система "Нова—Новетта" имеет суммарную энергию
импульсов свыше 100 кДж с длительностью импульса тр « 0,3 не; эта
энергия способна фокусироваться на мишени диаметром порядка 100 мкм.
Развиваемая при этом мощность составляет 9* ^ 300 ТВт, интенсивность
64
/ « 3 • 1018 Вт/см2, плотность потока энергии на мишени W'« 109 Дж/см2,
плотность фотонов порядка 5-Ю26 см, напряженность поля Е ^
& 5 • 1010 В/см, плотность электромагнитной энергии % ** 108 Дж/см3,
плотность потока импульса g =//с2 ^0,3 • 105 дин • с/см3.
Величину % поучительно сравнить с плотностью химической энергии,
запасенной в самых мощных взрывчатых веществах: 4iXHM « 103 Дж/см3,
и вообще вт* виде энергии связи всех атомных электронов Жхим ~~
~ 107 Дж/см3.
Только в ядерном веществе плотность энергии выше, чем в сфокусиро-
сфокусированном пучке излучения от системы "Нова—Новетта": %яд « 1011 Дж/см3.
Здесь основной вопрос: можно ли, каким образом (если "можно")
и через какие стадии передать столь высококонцентрированные энергию
и импульс от оптического излучения к веществу? Вначале нас будет инте-
интересовать этот вопрос применительно к простейшей (в определенном смыс-
смысле) форме вещества, в которой разорваны все атомно-молекулярные
связи, - вещества в форме плазмы, рассматриваемой в виде газа свобод-
свободных зарядов.
Ниже будут рассмотрены и более сложные формы вещества.
Обратимся к простейшей (и одновременно фундаментальной) задаче
о взаимодействии лазерного излучения с электроном. Электроны как
наиболее легкие частицы являются главными агентами передачи энергии
лазерного излучения к веществу, включая и плазму.
§ 2.1. Лазерное воздействие на свободные заряды
и лазерный нагрев однородной плазмы
2.1.1. Разогрев свободного электрона в поле электромагнитной волны.
Нам предстоит убедиться в справедливости парадоксального на первый
взгляд утверждения о том, что истинно свободный электрон (как и любая
другая заряженная частица) не может ни поглощать энергию из электро-
электромагнитной волны, ни излучать свою энергию в эту волну; он может только
рассеивать падающий на него свет и получать при этом небольшую энергию
"отдачи".
Наиболее ясно справедливость сделанного утверждения видна из кван-
квантового рассмотрения этой проблемы с точки зрения законов сохранения
энергии и импульса.
Рассмотрим с этих позиций гипотетический акт поглощения фотона
свободным электроном (диаграмма этого простейшего процесса показана
на рис. 2.1 а). Оказывается, что такой процесс не может реализоваться,
поскольку при этом не могут быть одновременно выполнены законы
сохранения энергии и импульса.
Анализируя процесс поглощения одной частицей (электроном) другой
(фотона), мы должны приравнять энергии и импульсы этих частиц до и
после взаимодействия. Рассмотрим вначале случай нерелятивистского дви-
движения электрона.
Энергия электрона до взаимодействия е = р2 /2т, после взаимодейст-
взаимодействия б ' = (р 'J /2т; р, р - импульсы электрона до и после взаимодействия,
т. - его масса; энергия фотона есть tico, импульс - hk, где к — волновой
3. Н.И. Коротеев 65
), Tik
5
Рис. 2.1 Диаграммы процесса поглощения (а) и процесса рассеяния {б) фотона сво-
свободным электроном
вектор, при этом \Ш\ = hco/c (эти соотношения мы поясним подробнее
ниже, в § 2.3) . Должны одновременно выполняться условия
e' = e + ftto, p' = p+hk, B.1.1}
или
(р+ПкJ р2
+
2га 2т
откуда получаем
fico p
+ cos 0 = 1, B.1.2)
2тс тс
где в — угол между р и р или
1 / 1 \ с ( Псо \
cos в = [тс2 -- Псо ) = -I 1 -). B.1.3)
рс \ 2 ) v\ Imc1'
Обычно в оптическом диапазоне fito = 1—10 эВ. тс2 ^0,5 МэВ, поэтому
A/2)^cj < тс2 , и, поскольку в нерелятивистском случае v ^ с, из B.1.3)
получаем, что должно выполняться условие cos 6 > 1, а это, разумеется,
невозхможно.
Но, может быть, этот результат есть следствие нерелятивистского
рассмотрения, которое, как известно, неполно? Однако и релятивистский
анализ приводит к такому же выводу.
В релятивистском случае
б = уД~272~Тр V , е' = у/т2с* + / с2
из B.1.1) аналогично B.1.3) получаем
cos 0 = >/Г+ т2с2/р2, B.1.4)
откуда также видно, что снова cos б5 > 1. Итак, мы приходим к выводу,
что процесс, изображенный на диаграмме рис. 2.1 а и состоящий в погло-
поглощении свободным электроном фотона, невозможен.
Возможен процесс рассеяния фотона электроном в соответствии с
диаграммой рис. 2Л6, который, однако, характеризуется очень низкой
эффективностью передачи энергии от поля к частице.
Для наиболее простого случая "лобового" столкновения фотона
с нерелятивистским электроном (рис. 2Л6, углы в', в - 0, яг) законы сох-
66
ранения запишутся в виде
Р2 Р'2
fioo ftco ,
2т 2т
Псо W BЛ-5)
р =//+ .
с с
Вводя А со = со' — со, из B.1.5) находим следующее соотношение (v = р/ту
/ flOJ V \ / V flu) \
fiAcol 1 + 2 )~2#co( -). B.J.6)
V 2 с / V с 2mc /
тс2
Отсюда с учетом нерелятивистского характера движения электрона (v/c
<^1, Яоо<€тс2) получаем
А со v/c — fico/mc2
r= 2 ¦
2\c
1 + fico/mc -v/c \ с тс2
В этом выражении (которое является нерелятивистским аналогом форму-
формулы, описывающей изменение частоты фотона при эффекте Комптона) со-
содержатся одновременно и эффект "отдачи" (передачи части энергии фотона
ЯАсо/ тс2 электрону), и эффект Доплера изменения частоты рассеянного
фотона (~ v/c). В интересующем нас нерелятивистском случае и с фотоном
из оптического диапазона оба упомянутых эффекта малы. Действительно,
если v — тепловая скорость движения электрона при Т = 300 К, то v с ~
~~ 10~4, a ficojmc2 ~ 10~6 для Тгсо ~ 1 эВ, так что изменение энергии эле с тро-
трона при однократном "лобовом" столкновении с фотоном весьма незначи-
незначительно:
/v 1гсо \
(~ - )
\ с тс2 /
J0 эВ.
При рассмотрении высокоинтенсивных потоков электромагнитного
излучения, более адекватным задаче является чисто классическое описание
поля с помощью уравнений Максвелла. В дальнейшем мы почти всегда
будем использовать именно классическое описание поля.
Однако и полнос1ью классическое рассмотрение этого же процесса
приводит к аналогичным результатам о крайне низкой эффективности
передачи высококонцентрированной энергии лазерного излучения к
свободному электрону.
Действительно, уравнение движения свободного электрона в поле
классической монохроматической электромагнитной волны в пренебреже-
пренебрежении радиационным затуханием имеет вид
г=+— tffc f) + —
т тс
где
1
E(t, г) = E0co$(tot -kr)^~ ?oexp(- itot + ikr) + к.с. B.1.9)
67
— напряженность электрического поля, а
1
H(t, r) = H0cos(cot - kr)= — H0exp(—icot + ikr) + к.с. B.1.10)
2
— напряженность магнитного поля волны; считаем ехр < 0.
Детальный анализ этого нелинейного уравнения (в показатель экспо-
экспонент в B.1.9), B.1.10) входит искомая функцияr(t)) мы проведем ниже,
а сейчас, оставаясь для целей оценки в рамках нерелятивистского диполь-
ного приближения (v/с < 1) , пренебрежем магнитной частью силы Лорен-
Лоренца, пропорциональной [гН], и не будем учитывать нелокальных эффектов,
опустив пространственную зависимость из поля
1
E(t) = - EQQxp(- icot) + к.с. B.1.9а)
Тогда приближенное уравнение движения электрона примет вид
е е
/•'% +— E(t, г) » + — E0coscot, B.1.8а)
т т
"вынужденным" решением которого будет
1
r(t) = — roexp(— icot) +K.c. = r0coscot, B.1.11)
где
го = ТЕ<>- BЛЛ2>
тсо
Тогда
г (Г) = + f /-Гоехр(- icot) + к.с. =
2тсо тсо
так что энергия колебаний электрона в поле монохроматической волны
есть
тг2 е2 „ ^2гКП
еКин = — = ~ Г^о12 = / -Г-252"' BЛЛЗ>
2 4тсо 2тгс
где / = (с/8тг) El — интенсивность, X = 2тгс/со — длина волны излучения, а
гКЛ = е2/тс2
— так называемый классический радиус электрона. Итак, екин Ф 0 при
/ Ф 0, так что электрон получает от поля некоторую конечную энергию.
Можно показать, что эта энергия сообщена электрону на стадии "включе-
"включения" электромагнитного поля, тогда как в установившемся режиме поле
не совершает работы над электроном (опять же в пренебрежении радиа-
радиационным затуханием).
Действительно, средняя за период мощность работы поля над свобод-
свободным электроном в соответствии с B.1.9), B.1.13) равна
= eE0(
coscot(-^— sin cot]) =0.
\ mco /
68
Учет радиационного "трения" электрона, пропорционального третьей
производной координаты по времени, приводит, как известно, к явлению
упругого (томсоновского) рассеяния света с полной мощностью излучения
в телесный угол 4тг стерадиан:
?РТ = Be2l3c3)(rf=oTI9 B.1.14)
где / - интенсивность электромагнитной волны,
8тг 2 8тг / е2 \2
3 3 \ тс2 /
— сечение томсоновского рассеяния (ат ^ 10~25 см2).
Следовательно, в классической картине взаимодействие излучения
со свободным электроном на этапе "включения" поля волны электрон
"раскачивается" до энергии вкин, задаваемой B.1.13), а в установившем-
установившемся режиме рассеивает небольшую долю падающей на него мощности в виде
томсоновского рассеяния.
Пример. Оценим величину екин по формуле B.1.13). Пусть интенсив-
интенсивность электромагнитной волны составляет /= 1 ГВт/см2 = 1016 эрг/ (с • см2 ),
Х= 0,5 мкм,гкл = 03 • Ю2 см2; тогда имеем
вКин ^4- 10"*15 эрг^2,5мэВ = 35К,
а это отнюдь не большая величина. Видно, что воздействие достаточно ин-
интенсивного лазерного излучения не приводит к значительному разогреву
отдельных свободных электронов. Причиной этого является упомянутый
выше "запрет" на прямое поглощение электроном фотонов. Если создать
условия, при которых этот запрет снимается (например, введя в задачу
"третье тело" — ион, с которым сталкивается электрон; см. ниже), то
разогрев электрона в лазерном поле станет существенно более эффектив-
эффективным.
2.1.2. Поглощение электроном энергии из лазерного поля за счет обрат-
обратно тормозного эффекта. Как мы видели ранее, с классической точки зрения
неэффективность воздействия лазерного излучения на свободный электрон
связана с тем, что средняя за период работа поля над электроном равна
нулю, что в свою очередь связано с лаличием сдвига фаз между полем и
скоростью электрона, в точности равного тг/2. Если этот сдвиг фаз был бы
отличен от тг/2, то это означало бы открытие "прямого" канала поглощения
электроном энергии электромагнитной волны.
Такой канал открывается благодаря наличию столкновений электрона
с ионами. С квантовой точки зрения запрет в этом случае снимается пото-
потому, что электрон может поглотить фотон, находясь в поле третьего тела
(ядра в атоме, иона в плазме и т.п.), которое берет на себя "избыток"
("недостаток") импульса.
Выясним, в чем состоит эффект наличия столкновений электрона в
классической картине.
В промежутках между столкновениями уравнение движения электрона
имеет прежний вид B.1.8а); его решение для скорости v(г) =г запишет-
запишется как t p
v(f, Л>) = / cos tot'dt'+ \'. B.1.15)
t0 m
69
Столкновения происходят стохастически в моменты времени t0- Следова-
Следовательно, нужно усреднить B.1.15) по моменту t0 последнего соударения;
тогда получим решение для v (t), не испытывающее скачков при столкно-
столкновениях, т.е. статистически усредненное.
Нетрудно убедиться, что плотность распределения моментов столкно-
столкновения tо дается следующей формулой:
1 / t - t0 \
- е*р( 7,
г \ г /
1 / t t0 \
w(t0, 0=- е*р( 7, t>t0. B.1.16)
г \ г /
Действительно, введем в рассмотрение вспомогательную плотность
распределения вероятности wCT(f) того, что электрон, испытавший пос-
последнее , столкновение в момент времени t = 0 и пролетевший без столкно-
столкновения до момента времени t, в следующий интервал временив испытыва-
испытывает соударение. По определению должно выполняться условие
/ н-ст@Л=1. B.1.17)
О
Можно ввести, также действуя по определению, среднее время свободного
пробега электрона г от одного столкновения до следующего:
г = / twCT(t)dt. B.1.18)
о
Естественно считать, что электрон не обладает "памятью", т.е. что со-
события пролететь электрону без столкновений время t\ и затем также сво-
свободно пролететь время t — t\ являются независимыми (процесс столкно-
столкновений является марковским). Поэтому можно записать следующее функ-
функциональное уравнение:
wCT(r)=wCT(r1)wCT(/-r1X 0<г,<Г. B.1.19)
Решением B.1.19) является экспоненциальная функция
так как именно она удовлетворяет приведенному соотношению (А, а —
константы). В соответствии с условием нормировки B.1.17) А = а, тогда
как а = 1/т, где г — среднее время свободного пробега, определяемое по
B.1.18) .Итак, для wCT(Г) имеем
r/r). B.1.20)
Это соотношение легко обобщается на случай, когда последнее столкно-
столкновение произошло в момент времени t0 Ф 0:
t>t0. B.1.21)
Теперь нужно обратить задачу и определить интересующую нас вероят-
вероятность того, что электрон, свободно летящий в момент времени t, послед-
последнее свое соударение испытал в момент времени t0 < t. Искомая вероят-
вероятность есть х t-to\
w(r0, t) dt0 = wCT(t, t0)dto = ~ exp ( ) dt0. B.1.22)
т \ т /
70
Итак, имеем следующее выражение для усредненной скорости (<v'> = 0):
t
v@ = < у{t)> = / v(f 0. 0 w(t0, t) dt0 =
— oo
If / t-tQ \ t eE0
= - / exp( }dt0 f cos cor dt =
r —* \ r / t0 m
= - v0 [exp(- icot) + k.c] . B.1.23)
2
Для вычисления интеграла в B.1.23) введем замену переменных: в = t - Го,
dd = — dt0. Тогда имеем
vo
= / expf-- + /сов )~ехр(-- ) rffl =
imcoT oL ^r 7 \r/J
тсот \ /со — 1/r / wco со + i/r
B.1.24)
Видно, что первый член справа в B.1.24) соответствует решению для
v(^) , совпадающему с B.1.13), которое, как мы убедились ранее, не дает
отличного от нуля значения мощности работы поля волны над электроном.
Однако второй член справа в B.1.24), определяющий в выражении для
v (г) член с ненулевым фазовым сдвигом от разности фаз 7г/2 между по-
полем и скоростью электрона, дает конечное положительное значение этой
мощности:
(eE(t)\(t)) =
/1 1 \
= (~ eEQ [exp(— icot) + к.с. ] • — [ voexp(— /cof) + к.с. ] ) =
е2Е2 ( 1 \ е2Е2 1
= ~ ( —+ к.с.) = -. B.1.25)
4тсот \ со — I/т / 2тт со + г
Или,вводя
р=т-1, B.1.26)
— частоту соударений, окончательно имеем
е2Е\ v
< eE(t) v(r) > = ; ~ . B.1.27)
2m со2 + v2
Итак, мы убедились в том, что наличие столкновений, сбивающих
фазу вынужденных полем колебаний электрона, приводит к поглощению
электроном энергии световой волны. Скорость нарастания (набора) энер-
энергии отдельного электрона за счет поглощения есть
/de\ e2E\ v
( — ) = 1~Г • B.1.28)
С другой стороны, можно записать следующее выражение для мощности
потерь энергии световой волны в плазме, содержащей Ne электронов в
71
единице объема, за счет "столкновительного" поглощения:
/de \ Nee2E2 v
Логл = Ne ( — ) = — . B.1.29)
Kdt 'пот 2m « + "
Этому же выражению можно придать другой вид, вводя / = (cn/Sn)El —
интенсивность световой волны в достаточно разреженной плазме с пока-
показателем преломления п « 1 (подробнее — см. ниже, п. 2.1.3):
П СО + 1Г
где по определению
B.1.31)
col vie
П СО TV
— коэффициент поглощения света в плазме,
B.1.32)
m
— так называемая электронная плазменная частота, или просто плазмен-
плазменная частота. Из B.1.30) видно, что jV*norjI ~v\ если v = 0 (столкновений
нет) , то и поглощаемая плазмой мощность обращается в нуль. Этот "столк-
новительный" механизм поглощения электромагнитной волны электрон-
электронным газом назвали обратнотормозным поглощением или поглощением за
счет обратнотормозного эффекта (см. примечание 1 при корректуре). (Мы
убедимся в дальнейшем, что этот механизм действительно является обрат-
обратным по отношению к эффекту тормозного излучения электрона, испыты-
испытывающего соударение с более тяжелой частицей.) Другими словами, в
"столкновительной" плазме поле падающей световой волны наводит осцил-
осциллирующий ток (/ ~ Nev), который вследствие конечного электрического
сопротивления такой плазмы разогревает ее за счет выделения "джоуле-
ва тепла".
Из B.1.23), B.1.24) нетрудно видеть, что при наличии столкновений
уравнение движения электрона, имевшее ранее форму B.1.8а), приобре-
приобретает вид уравнения несвязанного осциллятора с эффективным трением:
v@ + rv{t) = f(t) + vr(f) = — E(t). B.1.33)
m
Его решение для монохроматической волны B.1.9а) запишется в виде
1
КО = ~ г0ехр(-/сог) +к.с, B.1.34)
где
еЕо 1 _ . ч
m сог + icov
2.1.3. Диэлектрическая проницаемость разреженной плазмы. Отвле-
Отвлечемся на короткое время от рассмотрения электронной подсистемы веще-
вещества и рассмотрим поведение поля волны (подробнее - см., например,
72
[1, 2]). Как описать изменение плотности и потока энергии электромаг-
электромагнитного поля при распространении в плазме?
Запишем уравнения Максвелла:
rotE -
rot Я -
diwD = 0
Из B.1.36а)
? rot Я -
1 ЪН
с bt '
1 bD 4тг
с bt с
, div#=0,
J,
D=eE.
и B.1.366) получим
-HrotE=
2c
— (eE2 +H2) 4
4тг
с
B.1.36a)
B.1.366)
B.1.36в-д)
B.1.37)
Поскольку слева в B.1.37) стоит величина, равная div [?*#], в результа-
результате усреднения по времени этого выражения имеем закон сохранения плот-
плотности энергии поля
-jE, B.1.38)
где % = (Е2 +#2)/8тг- плотность энергии,S = (с/4тг) [ЕН] — поток энер-
энергии (вектор Пойнтинга) . Итак, из B.1.38) следует, что работа над средой,
пропорциональная jE, совершается за счет энергии поля. (Мы уже сформу-
сформулировали это утверждение раньше, исходя из общих соображений.)
В установившемся режиме (бесконечно длящаяся монохроматическая
волна, бегущая вдоль оси z) b%jbt = 0, div S = bl/bz, где / = | S \, поэтому
из B.1.38) имеем
= -jE- B.1.38a)
Величину, стоящую справа, мы уже вычислили раньше (см. B.1.29),
B.1.30)):
а? р/с
IE =1-2- -~-y = a/.
п со + ir
Следовательно,
bl/bz = - a/, I(z) = /оехр(- ccz). B.1.39)
Нам осталось вычислить показатель преломления плазмы п.
Для этого обратимся снова к модели Лоренца вычисления диэлектри-
диэлектрической проницаемости среды.
Наведенная электромагнитным полем поляризация плазмы, т.е. наве-
наведенный дипольный момент единицы объема среды, имеет вид*)
B.1.40)
*) Строго говоря, справа в B.1.40) нужно добавить и соответствующий ди-
дипольный момент, наведенный в ионной подсистеме плазмы, но он оказывается ма-
малым, так как т/М < 1, где М - масса иона.
73
где т (г) задано выражениями B.1.34) , B.1.35). Отсюда имеем
P{t) = - P0exp(-/cof) +к.с, B.1.41)
где
Nee2 Ео
m
BЛ.42)
и введена линейная восприимчивость плазмы
Nee2 1
ХИ = . B.1.43)
т со (со + w)
Поскольку D(t) = E(t) + 4irP(t) = e(co)E(t), то с учетом B.1.41)-
B.1.43) для диэлектрической проницаемости плазмы получаем
е(со) = 1 — , B.1.44)
со (со + iv)
где сор — плазменная частота B.1.32). Найденная диэлектрическая прони-
проницаемость плазмы позволяет определить все необходимые линейные опти-
оптические характеристики, в том числе показатель преломления, коэффици-
коэффициенты поглощения и отражения плазменного слоя.
Напомним, как вычисляются эти характеристики.
Из уравнений Максвелла B.1.36) волновое уравнение для однород-
однородной среды запишется в виде
б (со) Ъ2Е
Д*- —-—0. B.1.45)
Отсюда для монохроматической плоской волны вида
1
Е = - Еоехр(- iojt + ikz) + к.с. B.1.46)
2
имеем дисперсионное уравнение
B.1.47)
По определению комплексным показателем преломления называется
величина
п(со)= «'(со) + in" (со) = \/фУ) B.1.48)
(так как е(со) , вообще говоря, есть комплексная величина).
Найдем действительные и мнимые части показателя преломления:
( ) ,
со(со + if)
B.1.49)
п'2 -n+2m'n" = 1- Р—.
ы(ы + /V)
74
Учтем, что в оптическом диапазоне в не очень плотной плазме v < со (см.
ниже). Тогда
сол
со (со + /
1 --
со*
+ I-
со
со со
Приравнивая действительные и мнимые части, имеем
п'2 -п
_
= 1-со2/со2,
со
со со
B.1.50а)
B.1.506)
Из этой системы можно по отдельности найти п, п при любом соотноше-
соотношении между сои сор.
В частности, вне критической области | 1 — сор/со2 | >,6 >0при v/gj<
< 1,сор/со2 из B.1.50) имеем
п =
п =
V
1
2
1
2
1 —
V
со
со
о>Ь/о>2
-
1
2
СО>СОр,
СО<СОр,
СО>СОр,
B Л.51а)
B.1.516)
Vco2/co2~l,
OJ <
Если плазма занимает полупространство, на плоскую границу которого
из вакуума падает световая волна, то, согласно классическим формулам
Френеля, коэффициент отражения /?(со) от плазменной границы при нор-
нормальном падении выражается следующей формулой:
-'отр
'пад
B.1.52)
Отсюда и из B.1.51) видно, что при со < сор /?«1, так что происходит
практически 100%-ное отражение от плазменного слоя (рис. 2.2), Частоту
сор называют еще частотой отсечки или критической частотой.
Пример. Оценим величину сор. Возьмем Ne = 3 • 1019 см (полностью
однократно ионизованный газ атмосферного давления). Тогда сор «
» 3,1 • 1014' с~1 или сор/2тгс = 1/Хр « 1600 см, т.е. Хр «6 мкм. Следова-
Следовательно, для излучения видимого диапазона (Х«1 мкм) со> сор,т.е.Х <Хр.
Поэтому е (со) - действительная величина и
со
со
со
1.
75
w
0,5
R
^^
J
-
IV
CCyL
10*
fO3
10Z
10
0)
ю6
W*
10'
-2
10
10'
10'
Отражение
Пропускание
1 10* 108 Ю12 1016 102O'Ne,cM'
Рис. 2.2. Дисперсия параметров е' (со) и
е" (со) (л),л(со) ик(со) F)t R(lj)
и а (со) (в) для плазмы
Рис. 2.3. Зависимость критических
значений длины волны Кс = 2яс/сор
от плотности электронов Ne в одно-
однородной плазме
Однако уже для излучения С02 лазера (X = 10,6 мкм) такая плазма
будет непрозрачной: ojp/co> 1, и диэлектрическая проницаемость
имеет большую отрицательную действительную часть.
В соответствии с B.1.51) при v/to^l комплексный показатель прелом-
преломления п(со) = Vf« in" (со) — чисто мнимая величина. Поэтому, как следует
76
из B.1.47), волновое число в этом случае - чисто мнимое и, следовательно,
у поля E(t9z) нет осциллирующей зависимости от координаты 2,те.в этом
случае электромагнитная волна вообще не может распространяться в плаз-
плазме. При падении на слой плазмы извне волны с со<сор последняя, как мы
видели выше, практически полностью отражается (рис. 2.3; см. также
рис. 2.2в). Следовательно, лазерное излучение с со < сор, как бы интенсив-
интенсивно оно ни было, вообще не проникает в глубь плазмы и потому не может
сколько-нибудь значительно ее разогреть (за исключением тонкого при-
приповерхностного слоя).
В случае со >сор электромагнитная волна, падающая на плазменный
слой извне, проникает в глубь его. Каков тогда физический смысл величи-
величины п (со) ? Она связана с коэффициентом поглощения а (со). Действительно,
к = (со/с) {п + in) =/i(co/c) + in (со/с), так что | Е | ~| Ео I exp(-w' zco/c),
или / ~| Е\ 2 ~ехр (—2n"zoo/c). Поэтому в соответствии с B.1.39) можем
записать следующее равенство:
„со v со „/со2
2пп— = a(w)=--=?L== . B.1.53)
с с V 1 - сор/со
Этот результат мы уже получали ранее из других соображений (ср. B.1.31)
при 1>/со ^ 1и п= п).
2.1.4. Частота столкновений электронов в плазме. Мы убедились выше,
что ключевым параметром плазмы, определяющим обратно тормозное
поглощение лазерного излучения, является частота столкновений i>, испы-
испытываемых электроном в единицу времени. Эта величина складывается в
реальной плазме по меньшей мере из трех слагаемых: частоты столкно-
столкновений электронов с ионами; с нейтральными атомами, молекулами и
кластерами; с другими электронами. Мы увидим ниже, что электрон-
электронные столкновения неэффективны с точки зрения нагрева плазмы.
Столкновения с атомами, молекулами и кластерами (будем называть
их "нейтралами") существенны только для относительно "холодной"
плазмы, где нейтралы составляют заметную долю всех компонент плазмы.
Наиболее типичными для плазмы и одновременно наиболее важными
с точки зрения ее нагрева являются электрон-ионные столкновения. Оце-
Оценим их частоту vei [3,4].
Выражение для vei имеет, очевидно, общий вид
vei = Ni(voei), B.1.54)
где N( = Ne/Z - плотность ионов (Ne — как и раньше, плотность электро-
электронов, Z - кратность ионов), v - относительная тепловая скорость электро-
электронов, oei — сечение электрон-ионных столкновений. Угловые скобки
означают усреднение по статистическому ансамблю.
Для грубой оценки величины v и oei можно считать независимыми
и соответственно производить усреднение:
(voei)*(v)(oei\ B.1.55)
Тогда для средней тепловой скорости относительного движения электро-
электронов и ионов в плазме с температурой Т запишем:
(v)=^/SkBT/irm. B.1.56)
77
Среднее значение сечения oei можно оценить из следующих соображений:
<oe/>*ir<*5>, B.1.57)
где (Rq) есть среднее значение квадрата радиуса сближения электрона
и иона, оценка которого может быть сделана из условия, что потенциаль-
потенциальная энергия электрон-ионного взаимодействия на расстоянии Ro, т.е.
U(R0), приблизительно совпадает со средней тепловой энергией движения
электрона C/2)квТ:
()
Пренебрегая экранировкой, для достаточно разреженной и горячей
плазмы для потенциальной энергии U(R) можно взять кулоновский вид:
U(R) = Ze2/R, B.1.58)
так что
2 Ze2
<R0)= . B.1.59)
3 кБТ
С учетом BЛ.54) - B.1.59) можно записать следующую оценку частоты
электрон-ионных столкновений:
8 /2п Ze4Ne
vei^-%/ Г77. B.1.60)
9 m (kBTK12
Точная формула, учитывающая ряд более тонких эффектов (в том
числе экранировку), имеет немного другой вид [3]:
4 /5iF Ze*Ne
Vei=J^^^WlnA' BЛ'б1)
где
B.1.62)
Здесь \D — дебаевский радиус экранировки,
Pmin = шах -—- , . B.1.63)
[кБТ VткъТ)
Формулам B,1.61) и B.1.62) можно придать следующий вид, удоб-
удобный для расчетов:
^/ = 2,92 • Ю-6 ZNeTe~312 In Л, B.1.64)
Л= 1,53- \0lo'Te'3l2Ne-1/27 B.1.65)
где концентрация (плотность) электронов измеряется в сантиметрах в
минус третьей степени, электронная температура-в электронвольтах,час-
электронвольтах,частота электрон-ионных столкновений - в секундах в минус первой степени.
78
Частота столкновений электронов с нейтралами рассчитывается по фор-
формуле, аналогичной B.1.54):
en), B.1.66)
гдеNn - плотность нейтралов.
Сечение столкновения оеп электрона с нейтралами не зависит от темпе-
температуры и определяется только радиусом этого нейтрала гп\ оеп = пг%
(обычно гп ~ 10~8 см). Тогда для частоты столкновений электронов с нейт-
нейтралами имеем следующую оценочную формулу:
ven « 2,8 • \0sr%NnTe1^2. B.1.67)
Единицы измерения те же, что и для электрон-ионных столкновений.
Пример. Оценим частоту столкновений электронов с ионами и нейтра-
нейтралами. По формуле B.1.64) для однократно ионизированной плазмы cNe »
«3 • 1019 см,/ ж 10 эВ имеем
vei*t 1,3-1013 с'1.
При доле нейтралов 1% и гп = 10~8 см находим
2.1.5. Максимальная температура разогрева плазмы лазерным излуче-
излучением. По формуле B.1.28) скорость набора энергии электрона под дейст-
действием электромагнитного излучения в столкновительной плазме отлична
от нуля и постоянна. Означает ли это, что продолжающееся достаточно
долго лазерное воздействие может привести к установлению как угодно
высокой электронной температуры плазмы? Нет, не означает. Принципиаль-
Принципиальный предел нарастанию электронной температуры ставят те же самые
Рис. 2.4. Диаграмма процесса столкновения элект-
электрона с атомом
столкновения с ионами и нейтральными атомами, которые открыли сам
канал обратнотормозного поглощения.
При столкновении электрона (масса т ) с более тяжелой частицей
(масса М) последняя приобретает энергию отдачи, которая, как нетрудно
видеть, имеет порядок (т/М)е. Действительно, в соответствии с законом
сохранения импульса после столкновения с электроном первоначально
покоившийся ион получает импульс
Р=Ар, B.1.68)
где Ар — изменение импульса электрона в результате столкновения
(рис. 2.4). Энергия "отдачи", полученная ионом (и соответственно потерян-
79
ная электроном), есть
(Р2) (Ар2) 2р2{\ -<cos0>) m
W;= = -—=—— = 2 — (l-<cos0>)e,
2М 2М 2М М
B.1.69)
где е = р212т — кинетическая энергия электрона, < cos в > — среднее
значение косинуса угла рассеяния электрона при столкновении. Считая
< cos в ) = 0 (модель "сильных" столкновений) , можно записать с учетом
B.1.28), B.1.69) следующее уравнение баланса энергии электрона в столкно-
вительной плазме:
de e2E\ m
— = ; v-2 — ev. B.1.70)
dt 2m(u2+P2) M У }
Отсюда нетрудно определить максимально достижимую кинетическую
энергию электрона етах:
М е2Е\ М
^тах =—-—71 IT * ~~ екин . B.1.71)
т 4т (со + v ) m
где бкин - энергия колебаний свободного электрона в бесстолкновитель-
ной плазме, определенная в B.1ЛЗ). Отсюда получаем также для макси-
максимально достижимой температуры столкновительной плазмы при ее ра-
разогреве электромагнитным излучением с интенсивностью / и длиной вол-
волны X (в установившемся режиме она будет одной и той же для электронной
и ионной компонент) следующее выражение:
2 1 М Х2гкл
max" _. 6max ~ , r l- (ZAJZ)
Зкв кБ m Ьпс
Из B.1.71), BЛ.72) виден огромный рост степени нагрева столкновитель-
столкновительной плазмы по сравнению с бесстолкновительной, если частицами, с кото-
которыми сталкиваются электроны, являются ионы или нейтралы: M/m ^
3> 103 - 105. Отсюда же видно и то, что электрон-электронные соуда-
соударения, хотя они и сбивают фазу вынужденных колебаний электронов, не
могут привести к значительному разогреву электронного газа из-за равенст-
равенства масс сталкивающихся частиц.
Пример. Максимальная кинетическая энергия электронов, получаемая
в столкновительной плазме в случае отношения Mjm- 104 под действием
лазерного излучения с интенсивностью / = 1 ГВт/см2 (X = 0,5 мкм), в
соответствии с B.1.71), B.L72) есть
0,8 • 10~10 эрг~ 50 эВ « 0,7 • 106К
(ср. с примером в конце п. 2.1.1, характеризующим в сходных условиях
свободный электрон).
80
Задачи
ИЛ. Вычислите "релятивистскую" интенсивность лазерного поля, воздействующего
на одиночный свободный электрон, /рел такую, что при / = /рел кинетическая энер-
энергия колебаний электрона под действием поля екин сравнивается с энергией покоя
электрона тс2. Очевидно, при / < /рел можно ограничиться приведенными в § 2Л
формулами классической динамики электрона, а при / ^ /рел следует использовать
формулы теории относительности.
II .2. Установите закон "насыщения" столкновительного поглощения в плазме»
т.е. определите зависимость коэффициента поглощения плазмы а от интенсивности
световой волны /, приводящую к уменьшению а до нуля при /->«>.
Указание. При и0 ^ ит (где и0 - амплитудное значение колебательной ско-
скорости, получаемой электроном под действием поля световой волны, vT — средняя
тепловая скорость электрона) частота электрон-ионных столкновений, согласно
BЛ.60), не зависит от /, тогда как при v0 ^ vT нужно учитывать зависимость оA) и,
следовательно, зависимость v (/), поскольку средний радиус наибольшего сближения
электрона и иона при столкновении зависит от скорости их относительного движе-
движения, пропорциональной и0.
§ 2.2. Лазерный нагрев неоднородной плазмы.
Основные понятия лазерного термоядерного синтеза
2.2.1. Обратнотормозное поглощение в неоднородной плазме. Одним из
практически важных приложений физики взаимодействия мощного лазер-
лазерного излучения с веществом является лазерный нагрев термоядерных ми-
мишеней и лазерная инициация управляемого термоядерного синтеза.
Плазма, создаваемая в этих экспериментах лазерным пучком (или
пучками), сфокусированным на мишень, является неоднородной: ее пара-
параметры (плотность, температура) изменяются в пространстве. Имеются
и множество других ситуаций, когда плазма является неоднородной.
Взаимодействие лазерного излучения с такой неоднородной плазмой
характеризуется рядом специфических особенностей, к рассмотрению
которых мы и переходим.
Коэффициент поглощения света в плазме за счет обратнотормозного
эффекта вычислен выше и задается, например, выражением B.1.53). При-
Придадим ему другую форму, воспользовавшись соотношением
o>2p/a>2=Ne/Nec=n0, B.2.1)
где
Nec = moj2/Dne2) B22)
— критическая плотность плазмы для излучения с частотой со. Учтем также,
что входящей в B,1.53) частоте v = vei в соответствии с BЛ,60), B.1,61)
можно придать следующий вид:
Nec = vonQ, B.2.3)
где v0 — частота электрон-ионных столкновений при критической плотнос-
плотности плазмы. Тогда выражение для коэффициента поглощения а приобретает
вид
B.2.4)
81
Таблица II.I
Характерные значения длин волн и энергий квантов мощных лазеров (неодимо-
вого и на углекислом газе) и их гармоник, а также соответствующие значения
критической плотности плазмы
Л, мкм
0,265
0,53
hu>, эВ
4,7
2,34
Nec,
1,6
4
1019см-3
т
• 103
• 102
Л, мкм
1
1,06
10,6
h cj, эВ
1,17
0,117
Nec, 1019см
102
1
где
9
8с
/2тг Ze4iV,
m (&Б
B.2.5)
не зависит от плотности плазмы, а зависит только от ее температуры.
На рис 2.5 а приведен график функции Ио/\Л - п0, из которого легко
можно видеть, что максимальные значения обратнотормозного поглощения
достигаются в тех областях неоднородной плазмы, плотность в которых
близка к критической [5].
В табл. II. 1 приведены данные, характеризующие типичные значения
величин, входящих в формулы B.2.4), B.2.5).
Величина ас B.2.5) является наиболее удобной мерой эффективности
поглощения лазерного излучения с данной частотой (длиной волны) в плаз-
плазме с определенной температурой. Характерные зависимости ас(\) для
разных значений Те приведены на рис. 2.5 6. Из B.2.5) и рисунка ясно
видно, что с ростом температуры плазмы резко падает коэффициент погло-
поглощения оптического излучения в ней, т.е. фактически уменьшается плот-
плотность энергии, выделяющейся в данной точке плазмы за счет поглощения
лазерного излучения. Плазма как бы просветляется по мере своего нагрева,
Поэтому, когда источником нагрева плазмы служит само проходящее по
ас,см
10*-
102-
10 -
1 -
10'
N. i
Х^ I
\ !
г\
i
i
i
i
и
i
i
i
i
. i
I
I
. I
4j
I
I
ц
^^7^ — 0>1 кэВ
ч
>^ гч.
' I
0 0,5 1 0,1 0,5\ 1\ 10\Л,мкм
2-я гармоники 1,06 мкм 10,6 мкм
Nd Nd C02
Рис. 2.5. а ~ Зависимость величины пЦ^/1 - п0, пропорциональной коэффициенту пог^
лощения в плазме, от ее нормированной плотности п^.
б - Зависимость коэффициента поглощения B.2.5) вследствие обратнотормоз-
ного эффекта от длины волны лазерного излучения для различных температур плазмы
82
?U?p
grad Ne
Рис. 2.6. Отражение световой волны от слоя плазмы с критической плотностью
Рис. 2.7. Траектория луча электромагнитной волны, отражающейся при наклонном
падении от неоднородного слоя плазмы с плавно нарастающей электронной плот-
плотностью Ne в области z > 0. Тангенциальная составляющая волнового вектора ку
сохраняется вдоль всей траектории; в точке поворота zt составляющая kz волново-
волнового вектора обращается в нуль, в точке Nec плотность плазмы становится критической
для падающей волны
плазме излучение, имеет место своеобразный эффект насыщения поглоще-
поглощения. Этот эффект внешне аналогичен тому, который был проанализирован
для резонансных переходов между дискретными уровнями в гл.1.
Реальная плазма обычно сильно неоднородна — в ней электронная
плотность является функцией координаты; для одномерного случая Ne =
= Ne(z). Падающая на плазму извне световая волна может проникнуть
вглубь только до слоя с критической плотностью. При этом важную роль
играет интегральное поглощение на всем пути пучка по плазме (рис. 2.6),
которое запишем в виде
о
a(z)dz=ac
*c [Ne(z)lNec\^
о y/l-Ne(z)INe
dz.
B.2.6)
При линейном изменении плотности с координатой: Ne (z) =Necz/zc —
это выражение дает следующее значение интегрального коэффициента
поглощения неоднородной плазмой (включая поглощение падающей и отра-
отраженной волн):
= 1 - exp
" 7Г-4
B.2.7)
При этом в соответствии со сказанным выше главный вклад в интег-
интегральное поглощение дает слой, непосредственно прилегающий к слою с
критической плотностью. Его толщина имеет порядок Lc = а'1. Как видно
из B.2.7), для увеличения доли энергии, переданной лазерным пучком
83
неоднородной плазме, следует заботиться о том, чтобы отношение Lc/zc
было достаточно велико или хотя бы порядка единицы.
2.2.2. Резонансное поглощение лазерного излучения при наклонном
падении на слой неоднородной плазмы. Продольные плазменные колеба-
колебания. Еще одним (а для горячей термоядерной плазмы - наиболее важным)
механизмом поглощения энергии световой волны, проявляющимся при
наклонном падении света на неоднородную плазму, является так называ-
называемый механизм резонансного поглощения [5]. Такое поглощение происхо-
происходит благодаря линейной трансформации поперечных электромагнитных
волн в продольные плазменные. При наклонном падении в р-геометрии
(т.е. при поляризации волны в плоскости падения) всегда имеется про-
продольная (вдоль градиента концентрации) компонента электрического
поля световой волны (рис. 2.7). На определенной глубине, где концент-
концентрация плазмы близка к критической для падающего электромагнитного
поля, происходит резонансное преобразование энергии лазерного излуче-
излучения в энергию сильно затухающих собственных плазменных колебаний.
Напомним вначале, что' представляют собой продольные (ленгмю-
ровские) колебания плазмы. Для простоты анализа ограничимся сперва
случаем бесстолкновительнои плазмы.
Любое нарушение однородного распределения электрического заряда
в плазме вызывает появление электростатического поля, стремящегося
ликвидировать возникшую неоднородность, что и приводит к колебаниям
плотности заряда. Пусть p(r, t) — плотность заряда электронов,нескомпен-
сированного фоновым положительным зарядом ионов плазмы. Тогда
напряженность электростатического поля определится из уравнения
Пуассона
d\vE0 =4тгр. B.2.8)
Под действием этого поля электроны начинают двигаться согласно уравне-
уравнению движения (ср. с B.1.8а))
v = —E0, B.2.9)
т
и, следовательно, возникает ток плотностью
f = Neev. B.2.10)
Из B.2.9) получаем уравнение для у:
Э/ Ne e2
bt m
Ео. B.2.11)
Применяя к этому уравнению операцию дивергенции и используя B.2.8),
имеем
() 7lNe6 2 B.2.12)
Ы т
где
p 2/m. B.2.13)
84
С другой стороны, имеется уравнение непрерывности заряда (выражаю-
(выражающее закон сохранения электрического заряда)
Эр/Эг +div/ = 0. B.2.14)
Отсюда и из B.2.12) получаем уравнение, описывающее колебания избы-
избыточной плотности заряда в плазме:
Э2р/Эг2 +со?р = 0. B.2.15)
Как видно, частота этих собственных плазменных колебаний совпадает
с плазменной частотой сор B.2.13).
Нетрудно понять, что эти колебания являются продольными, т.е.
направление колебаний избыточного заряда совпадает с направлением
градиента плотности зарядов.
Рассмотрим наклонное падение на неоднородную плазму с grad Ne II z
плоской электромагнитной волны р-поляризации (см. рис. 2.7). Как
определить положение "точки поворота" такой волны zr?
Закон дисперсии задается в соответствии с B.1.47) :
со2
к2= — е(со), B.2.16)
с2
где (для слабо столкновительной неоднородной плазмы)
поэтому имеем
с2*2 = со2-со*. B.2.17)
При распространении волны по плазме с grad Ne ~grad со2, параллельным
оси z, тангенциальная компонента волнового вектора сохраняется:
^*Jr=*J=-^ sin20. B.2.18)
Точка поворота волны — та, в которой kz = 0, или
со
-со2 = co2sin20, B.2.19)
а поскольку сор = cop(z), то из B.2.19) можно определить глубину, на
которую проникает наклонно падающая волна, в этой плоскости плот-
плотность плазмы есть
J72CO2
Ne(zt) = Net = Neccos2 в = cos2 в. B.2.20)
4л е
Рассмотрим теперь процесс "раскачки" продольных (по отношению к
оси z) плазменных колебаний лазерной волной. Очевидно, в неоднородной
плазме имеется непрерывный спектр собственных колебаний cop(z). Каж-
Каждой частоте сор отвечают колебания тонкого слоя, перпендикулярного оси z
и имеющего соответствующую плотность Ne (z) = mcop(z)/D7re2). Разу-
Разумеется, симметрия задачи задает и направление колебаний в слоях вдоль
оси z. Чтобы электромагнитная волна, приходящая в плазму извне, могла
раскачать эти колебания, она должна иметь составляющую вектора напря-
85
женности электрического поля, ориентированную вдоль оси z. Такую
составляющую имеет только р-поляризованная волна, наклонно падающая
на слой плазмы (см. рис. 2.7).
Под действием продольной компоненты электромагнитной волны
_ 1
2
в плазме возникает перераспределение заряда (избыточная плотность,
как и раньше, p(z, г)), порождающее продольное квазистатическое элект-
электрическое поле Ео, в соответствии с уравнением Пуассона B.2.8).
Уравнение движения электрона в плазме вдоль оси z, где одновремен-
одновременно присутствуют и поле волны Ez, и внутреннее электростатическое поле
Ео, имеет следующий вид (здесь в отличие от B.2.9) учтены столкнове-
столкновения) :
и + w = (е/т) (Ео + Ez).
Зная, что / =Neev, получаем следующую систему уравнений:
j + vj = (Nee2lm)(E0 +JSfr), B.2.22a)
ЪЕо/bz = 4тгр, B.2.226)
др/bt + dj/dz = 0. B.2.22b)
Из B.2.226), B.2.22b) имеем
-{— +4^=0. B.2.23)
Поскольку, как было установлено выше, колебания в рассматриваемой
плазме с одномерной неоднородностью осуществляются вдоль оси z, то из
уравнения B.2.23) следует, что выражение в круглых скобках вообще
не зависит от z. Продифференцируем это выражение по t и исключим /
с помощью B.2.22а). Тогда получаем
Э Eq &Eq
Ъ? V Ы +»рЕо--«РЪ- B-2-24)
Поскольку поле волны Ez, играющее роль вынуждающей силы, имеет
вид B.2.21), то решение B.2.24) следующее:
E0(z, t) = - Ёое~шт + к.с, B.2.25)
где
^о = oj2p(z)Ez(z)[gj2 +ivu>- col(z)]~K B.2.26)
Из B.2.26) видно, что поле /Го имеет особенность при со = сор, т.е. при
Ne(z)=Nec.
Вьиислим работу, которую совершает на всем пути в плазме поле
волны над средой (и тем самым определим долю энергии волны, погло-
поглощаемую плазмой):
jr=Wnor = 2fjEzdz. B.2.27)
о
86
Поскольку в соответствии с B.2.23)
/= -, B.2.28)
то из B.2.27) получаем
G>P(Z)P(Z)G> \E \ ,z<B<2<29)
2тг о bt 4тг о
Для упрощения расчетов будем считать зависимость плотности от коорди-
координаты линейной:
Ne(z) = Necz/zc. B.2.30)
Тогда, полагая v ~~ Ne, со2р ~ Ne, имеем v = vcz/zc, co2p = co2z/zc, где vc -
- Necov (рс ^ со). В результате находим
_ \EZ\2 ** w4 z2dz
47Г О
f^/coJ СО 7Г
, Г
2 1 + In
L
vc 2
Поскольку последний член в квадратных скобках справа значительно
превышает первые два, можно записать приближенное равенство:
LOZC
Wnor~-rL\E2\2. B.2.32)
В это равенство вообще не входит vc, поэтому можно утверждать, что
резонансное поглощение не зависит от особенностей механизма затухания
электромагнитной волны в плазме.
Доля энергии падающей электромагнитной волны, поглощенная в
плазме, определится с помощью B.2.19), B.2.32) и граничных условий
из решения краевой задачи. При этом
^) <2-2-зз)
В результате получаем
/у,/пц-/о,р,Г 2(г)) B2J4)
М1ад ^
где
r = (wzc/<?I/3sin0, Ф(г) = 2,31ехр(-2г3/3). B.2.35)
Зависимость /^(в) приведена на рис. 2.8.
Чтобы происходило резонансное поглощение, электрическое поле
падающей лазерной волны должно проникать из области отражения с
плотностью Neccos26 в область с критической плотностью Nec. Отсюда
следует, что существует оптимальный угол падения волны из вакуума
на плазменный слой: если угол в падения слишком велик, то свет будет
87
0,5
30 10
Рис. 2.8. Зависимость доли погло-
поглощенной интенсивности /^ B.2,34)
от угла падения в лазерного излуче-
излучения на слой неоднородной плазмы
при разных значениях <jjzc/c
20
40
60
80
отражаться от слоя, далеко отстоящего от слоя с критической плотностью,
и, следовательно, эффективность резонансной раскачки плазменных коле-
колебаний будет невелика; напротив, если угол в слишком мал, очень мала
будет продольная составляющая поля волны, и снова резонансное погло-
поглощение будет невелико.
Угол падения, при котором резонансное поглощение максимально,
можно определить из следующего соотношения:
zc)lt\ B.2.36)
Угловая ширина максимума резонансного поглощения Д0 по порядку
величины имеет следующее значение:
Ad~(c/uzc)lt3. B.2.37)
Например, в экспериментах по лазерному термоядерному синтезу (ЛТС)
с небольшими мишениями zc ъ 1 мкм и 27tc/oj= X = 1,06 мкм. Следова-
Следовательно, оптимальный угол падения 0opt » 20°. В планируемых крупно-
крупномасштабных реакторах ЛТС zc ^ 1 мм, так что углы падения должны
быть значительно меньше, 0opt ^ 3°.
Как видно из рис. 2.8, доля падающего светового потока, поглощае-
поглощаемая в плазме за счет резонансного механизма, никогда не превышает 50%.
Тем не менее в этом случае в отличие от обратнотормозного механиз-
механизма нет ограничений на максимальную температуру, достижимую в резуль-
результате лазерного нагрева плазмы, так же как и нет эффекта просветления
плазмы по мере ее нагрева. Резонансное поглощение является основным
механизмом лазерного нагрева "горячей" плазмы, в которой обратно-
тормозное поглощение уже несущественно, до температур в миллионы
кельвинов (Т ~ 10—100 кэВ), при которых уже идут термоядерные реак-
реакции (см. ниже, п. 2.2.3).
Более детальные численные расчеты резонансного поглощения пока-
показывают, что поле резонансной световой волны может возрастать настолько
сильно, что электроны под его воздействием могут ускоряться практически
мгновенно — в течение всего одного цикла оптического поля. Это приводит
к явлению распада волны, захвату электронов локализованным осцилли-
осциллирующим полем и образованию электронов с очень большой энергией (так
называемых надгепловых электронов).
88
2.2.3. Основные понятия физики управляемого термоядерного синтеза
с лазерным нагревом мишени и инерциальным удержанием плазмы. Здесь
мы очень кратко охарактеризуем дальнейшую судьбу энергии, переданной
от высококонцентрированного лазерного излучения к мишени, в целях
осуществления практически важной реакции управляемого термоядерного
синтеза (УТС).
УТС с инерциальным удержанием плазмы возник как альтернатива УТС
на основе магнитного удержания плазмы (например, в токамаках).
В экспериментах по лазерному термоядерному синтезу с инерциаль-
инерциальным удержанием плазмы производят быстрое сжатие микроскопических
капель термоядерного топлива и его сильный разогрев путем сферически-
симметричного облучения несколькими лазерными пучками огромной
мощности. Достигаемые при этом на короткое время температуры и плот-
плотности плазмы оказываются достаточными для эффективного термоядер-
термоядерного горения топлива. В течение быстротечного нагрева и протекания
термоядерной реакции плазма не успевает разлететься из-за конечной
скорости разлета — в этом и состоит принцип инерциального удержания
плазмы.
Характерный пример термоядерной "реакции синтеза с выделением
значительной энергии - слияние ядер дейтерия BD) и трития CТ) с обра-
образованием ядра гелия DНе) и освобождением нейтрона (п):
2D + 3T->4He + n +17,6 МэВ. B.2.38)
Выделяющаяся при этом энергия делится между ядром гелия C,5 МэВ)
и нейтроном A4,1 МэВ).
Аналогичная реакция с участием только ядер дейтерия идет по следую-
следующей схеме:
^3Не + п + 3,ЗМэВ,
2D + 2D<" B.2.39)
^3Т + р + 4,0МэВ.
Затем 3Не и 3Т могут вступать в дальнейшие реакции, так что в конечном
итоге брутто-формула реакции имеет вид
62D -> 2 4Не + 2р + 2п + 43,25 МэВ. B.2.40)
Энергетическая эффективность этой реакции такова, что "сжигание" при-
природного дейтерия, содержащегося в 1 л обычной воды, может дать энергию,
эквивалентную той, которая выделяется при сжигании 300 л бензина.
С физической точки зрения проблема УТС состоит в том, чтобы, во-
первых, нагреть плазму до "термоядерных" температур (при которых
положительно заряженные ядра дейтерия и трития, сталкиваясь, могут
сблизиться на достаточно малое расстояние, при котором становится воз-
возможной реакция синтеза), и, во-вторых, удерживать горячую плазму доста-
достаточно долго — так, чтобы выделившаяся при этом энергия термоядерного
синтеза оказалась больше затраченной на нагрев и удержание.
В частности, вероятность реакции синтеза при столкновении D—D и
D-T имеет порядок 10~6, так что высокую температуру, необходимую
для сближения ядер, необходимо поддерживать в течение времени, не
меньшего, чем требуется для осуществления порядка 106 столкновений
89
нужных ядер между собой. Эти соображения, как мы увидим дальше,
приводят к необходимости выполнения так называемого критерия Лоу-
сона.
В ЛТС наиболее перспективна схема зажигания термоядерного топли-
топлива в виде микрокапель с предварительным очень сильным сжатием -
наподобие того, как в обычных двигателях внутреннего сгорания топлив-
топливную смесь перед тем, как поджечь, сильно сжимают под поршнем или в
турбине. В термоядерных мишенях используют сжатие за счет абляции,
т.е. за счет реактивных сил, возникающих при разлете внешних слоев пред-
предварительно разогретой мишени.
При взрьюном разлете внешней оболочки термоядерного топлива
(имплозии) развивается колоссальное давление, которое способно сжать
каплю до плотностей, в 103—104 раз превышающих плотность конденси-
конденсированного вещества. Это давление способствует повышению температуры
ядра капли до температуры синтеза. Горение, начавшись в центре капли,
затем распространяется наружу. Все описанные процессы должны прои-
произойти за время, меньшее времени взрывного разлета капли (типичное зна-
значение для современных экспериментов около 1 не). Фактически УТС с
лазерным или пучковым разогревом представляет собой уменьшенную
в миллионы раз копию термоядерного взрыва.
Основные идеи ЛТС были высказаны и обоснованы в начале 60-х го-
годов Басовым и Крохиным в СССР [6] и Накколсом [7] в США. Первые
термоядерные нейтроны в экспериментах по ЛТС были зарегистрированы
в 1972 г. в ФИАН [8].
Как уже упоминалось выше, критерий Лоусона строится на основе рас-
рассмотрения баланса энергии:
^синт > ^наг + Кзп, B-2.41)
где WQnHT — энергия, выделяемая при термоядерном синтезе; WHar —
энергия, затраченная на нагрев плазмы; WH3Jl - потери энергии реакции
за счет излучения.
Энергию, выделяющуюся при синтезе, можно оценить по следующей
формуле:
N2
( vo > Wot. B.2.42)
4
Здесь (vo) — усредненный по распределению Максвелла параметр скорости
реакции, ND = NT = N/2 - плотности ядер дейтерия, трития соответственно
и суммарная плотность термоядерной плазмы; Wo - энергетический выход
одной реакции (для DT Wo = 17,6 МэВ) ; г - время удержания плазмы.
Энергия, требуемая для нагрева единицы объема плазмы,
^наг = ~ NkB 7} + ~ NkB Te = 3NkB T B.2.43)
(если Те = 7/). Пренебрежем потерями на излучение: И^зл = 0. Тогда из ус-
условия баланса энергии B.2.41) получаем
N2
(vo)W0r> 3NkB T, B.2.44)
4
90
Рис. 2,9. Зависимость усредненного но
максвелловскому распределению параметра
\vo) от ионной температуры для реакций
DD и DT
10~75г
или
Nt>
\2кБТ
B.2.45)
называют кри-
крию
-20
10
(vo)W0
Это соотношение и
терием Лоусона.
На рис. 2.9 приведена температур-
температурная зависимость параметра (vo) для
реакций DD и DT.
Отсюда и из B.2.38), B.2.39),
B.2.45) можно оценить, что при оп-
оптимальных значениях температуры —
Т = 10 кэВ для реакции DT и Т^ 100 кэВ для реакции DD - критерий Лоу-
Лоусона имеет следующий вид:
Nt > 1014 с/см3 для DT, B.2.46а)
Nt>\016 с/см3 для DD. B.2.466)
Требования, предъявляемые критерием Лоусона к лазерному излу-
излучению, нагревающему и сжимающему плазму, и к размерам мишени, мож-
можно оценить из следующих соотношений.
Полная энергия синтеза, выделяющаяся при сгорании мишени радиу-
радиусом/?, в соответствии с B.2.47) есть
^синт = ~ *R 3 < v° > Woт-0, B.2.47)
3 4
где коэффициент 0 учитывает возможные процессы самонагрева топлива
продуктами реакции и распространения термоядерного горения.
Если ед - доля энергии лазерного импульса, Wna3 - доля энергии, пог-
поглощенная мишенью, М — коэффициент размножения (т.е. кратность пре-
превышения энергии синтеза над энергией, затраченной на нагрев плазмы), то
баланс энергии требует, чтобы выполнялись условия
W ^ MW ^Me W , B.2.48)
^„аг = ед^лаз = - nR3 ¦ 3NkB Т. B.2.49)
3
Время удержания плазмы т оценим как время разлета мишени радиусом/?
со скоростью звука сзв:
t^RIc3B. B.2.50)
Из B.2.48) - B.2.50) получаем критерий на радиус мишени:
М \2кБТс31
ед N(vo)W0
B.2.51)
91
и на энергию лазерного импульса:
И'лаз = — ^наг > тЧ^~ ) { „, " /Г ) NkB Т, B.2.52)
или
Н'лаз > 1,6 • 106 2 , B.2.53)
где введена относительная плотность мишени в единицах плотности жид-
жидкой DT смеси:
*7 = ^/^жидю ^жидк^З'Ю22 см. B.2.54)
Пример. Оценим требуемую энергию лазерного импульса. Положим
М = 1, т? = 1, 0ед = 1. Тогда по B.2.53) имеем Wna3 > 1,6 МДж. ЕслиМ =
= 100, то эта оценка возрастает на 6 порядков. Это — огромная энергия,
практически недостижимая в обозримом будущем. Это означало бы прак-
практическую невозможность ЛТС, если бы не фактор г}2 в знаменателе B.2.53).
Если выбрать 17 = 10 (предварительное 10-кратное сжатие мишени), то
^лаз =16 кДж — уже приемлемая величина, и даже при М = 10 оценка
^лаз ^16 МДж не выглядит безнадежной.
Следовательно, ключом к практическому осуществлению ЛТС являет-
является предварительное изоэнтропийное (без нагрева) сжатие вещества мише-
мишени.
В настоящее время сооружаются крупные лазерные установки с энер-
энергией в мегаджоульном диапазоне и с импульсами субнаносекундной дли-
длительности, с помощью которых ожидается достижение положительного вы-
выхода термоядерной реакции, т.е. превышения полученной в результате ЛТС
энергии над затраченной для инициации реакции.
Появившиеся в последнее время сообщения о возможной регистрации
реакции ядерного синтеза в электролитической ячейке при комнатной
температуре [9] (так называемая реакция низкотемпературного ядерного
синтеза) могут стимулировать изучение и в какой-то мере использование
"подбарьерной" стадии этой реакции.
Если сообщения подтвердятся, можно ожидать создания компактных
источников нейтронов, освобождающихся в результате реакции B.2.39),
которая протекает между сблизившимися на расстояние порядка постоян-
постоянной решетки кристалла палладия ядрами дейтерия (протекание тока в
электролитической ячейки с тяжелой водой, один из электродов которой
изготовлен из палладия, приводит к очень сильному насыщению палладие-
вого электрода дейтерием из диссоциировавших молекул тяжелой воды
и соответственно к сильному сближению ядер дейтерия между собой).
Однако практически нет надежды на получение в таких ячейках хоть сколь-
сколько-нибудь значительного количества энергии, поскольку подбарьерная
реакция вида B.2.39) при комнатной температуре характеризуется исклю-
исключительно низкой вероятностью. Лазерное инициирование наряду с разо-
разогревом плазмы в токамаках и других магнитных ловушках остаются ос-
основными путями осуществления энергетически выгодной термоядерной
реакции.
92
§ 2.3. Механическое (пондеромоторное) действие света
2.3.1. О световом давлении. До сих пор мы интересовались передачей
энергии от лазерного излучения к веществу. В задаче о давлении света
вопрос стоит о передаче импульса.
Явление давления света было предсказано Максвеллом еще в середи-
середине XIX в. и экспериментально обнаружено П.Н. Лебедевым на рубеже
XIX и XX вв. (хотя еще в XVII в. о световом давлении применительно к
ориентации хвостов комет говорил Кеплер). Однако тогда же было выяс-
выяснено, что этот эффект исключительно мал. Это дало основание Пойнтингу
в 1905 г. заявить, что явления, связанные со световым давлением, должны
быть "... исключены из рассмотрения в земных делах".
Ситуация коренным образом изменилась после изобретения лазеров.
Силы, вызываемые лазерными источниками, достаточно велики для пере-
перемещения и левитации (удержания без опоры в гравитационном поле) ма-
малых частиц, отдельных атомов и ионов, а также для ускорения и управле-
управления потоками частиц и атомов.
Рассмотрим качественные соображения, показывающие наличие эффек-
эффекта светового давления.
Пусть электромагнитная волна падает на металлическую поверхность.
В ней наводится ток плотностью/ = оЕ(о - проводимость). На этот ток
в световом поле начинает действовать сила Лоренца
1 о 4по
Fл = -[/Я]=-[?Я] = ——5, B.3.1)
се с2
где
S=-^[EH]
47Г
— вектор Пойнтинга потока энергии в световой волне. Поэтому на едини-
единицу поверхности металла начинает действовать сила давления р ^ \Fj\\ =
= 47Га/с2/, где / — интенсивность световой волны.
Рассмотрим это же явление на микроскопическом уровне.
Пусть имеем пробный электрический заряд q. Рассчитаем силу, дейст-
действующую на этот заряд со стороны электромагнитной волны вдоль направ-
направления ее распространения. Мгновенная сила, действующая на заряд q со
стороны электромагнитной волны, есть
F=<??+ — [v#]. B.3.2)
с
Существует ли средняя по времени сила, действующая на заряд? Усред-
Усреднение по времени B.3.2) с учетом быстропеременности Е, Н в волне дает
(F>= lim fF(t)dt=— <[v#]>=— , B.3.3)
г-+°°о с bt
где р - импульс частицы. Одновременно над пробным зарядом полем
совершается работа, средняя мощность которой
'эиЛ
) = ( \F) = q{ vE\ B.3.4)
bt /
93
причем второе слагаемое равно нулю. Если считать, что Е\\х, Н\\у, то
v||jc, так что F|| z. Поскольку в электромагнитной волне в вакууме \Е\ =
= \Н\, то из B.3.3), B.3.4) имеем следующее равенство:
Отсюда видно, что если частица не испытывает соударений, то < Э W/bt > = О
и, следовательно, (др/dt) = 0. Однако в случае наличия столкновений
поглощение электромагнитного поля приводит к тому, что (dW/dt) Ф 0
(тогда и (др/dt) Ф 0), т.е. импульс частицы систематически изменяется.
Откуда же черпается необходимый при этом запас импульса? Разумеется,
от поля. Следовательно, сама волна обладает импульсом, который она
передает частице (а в более общем случае среде) при поглощении.
Очевидно, (bW/bt) ** I — интенсивность волны. Если ввести плот-
плотность импульса световой волны g, то bp/bt ~ eg, поэтому следует ожи-
ожидать, что в самой волне
g=^jS. B.3.6)
с1
Более строгий вывод этого соотношения будет дан ниже, в п. 2.3.2.
Если часть волны отражается от поверхности, на которую она падает
вдоль нормали п (S+ — вектор Пойнтинга в падающей, 5_ — в отражен-
отраженной волне), то давление р, оказываемое при этом светом на поверхность,
есть
пр = (\ S+ - -V sX = - (S+ - S_). B.3.7)
Если теперь ввести коэффициент отражения поверхности R = |5_ |/|5+ |,
то вместо B.3.7) можно записать
р = (//с)A+Д). B.3.8)
Это — так называемая формула Максвелла — Бертоли.
Пример. Оценим давление, создаваемое солнечным светом. Интенсив-
Интенсивность солнечного света на экваторе / ^ 0,14 Вт/см2 = 1,4-106 эрг/(с-см2).
Соответствующее давление естьр = A/с)/ = 4,7-10~5 дин/см2 = 4,8-101 бар.
Как мы уже указывали, в современных лазерных системах можно получать
интенсивности вплоть до / ^ 1018 Bt/qm2. Развиваемые при действии та-
таких потоков на поверхности давления колоссальны - вплоть до р =
= 2.1014 дин/см2 = 0,1 Гбар = 2 • 10* атм.
2.3.2. Импульс электромагнитного поля. Рассмотрим механическое
(пондеромоторное) действие света на непрерывную среду (например, плаз-
плазму) с плотностью некомпенсированных зарядов р и плотностью токов
/[10].
Плотность силы, действующей со стороны поля на единицу объема
такой среды, есть
f=pE + c~l\jH}. B.3.9)
94
Поля описываются уравнениями Максвелла:
rot?= -с^ЭЯ/Эг, B.3.10а)
rot#= c-ldE/bt + Dn/c)/\ B.3.106)
div?= 4тгр, B.3.10в)
= 0. B.3Л0г)
(Мы рассматриваем немагнитную и неполяризующуюся среду: Н = В,
D = E.) Тогда из B.3. Юв), B.3.106) имеем
1 с 1 ЪЕ
р=—divtf, /=— rot Я , B.3.11)
47Г 4?т 4п dt
так что после подстановки этих выражений в B.3.9) получаем
/= -^E(VE)+~ [[VH]H]--±-\™-h] = —
4тг 4тг 4т:с L ЭГ J 4тг
1 1 Г ЪЕ
47Г 47ГС
Учитывая, что и в электромагнитной волне имеется вектор Пойнтинга
потока энергии S- (c/4ti) [EH], причем
bt 47T I Эг
находим
1 I ЪЕ 1 1 Э5 1
47TC
Следовательно,
1 1 3S 1
/ = —E(VE) {[?[V?]]+ [Я[УЯ]]}. B.3.12)
47T С ЪГ 47Т
Этому выражению можно придать компактный вид
/=- — divT, B.3.13)
Л
если ввести тензор натяжений электромагнитного поля Г согласно формуле
Щ + HtHj - - 5,7(?2 + Я2I. B.3.14)
Действительно,
(div Г)у = Э Г/у/с)лг, = D7Г)
-A/2) V,-E2 -{\IDVjH2} = D7Г){?'/
+ (HV)Hf - (EV)Ef - [E[VE]]j -
где Vj = Ъ1Ьх{ - оператор градиета (оператор набла).
95
Уравнение B.3.13) можно преобразовать к виду
1 bS Э / , 1 \
/+ — = -4p'v+-r5= -div T, B.3.15)
с2 bt bt\ с2 /
гдер' — массовая плотность, v — скорость среды,
Если теперь B.3.15) проинтегрировать по всему объему V, занятому
средой, и по теореме Стокса заменить интегрирование по объему на интег-
интегрирование по замыкающей поверхности s, то из B.3.15) получим
а / 1 \
— JVv+ —S WK= -/div
bt v\ с1 I v
Последний интеграл стремится к нулю при стремлении s к бесконечности
(вследствие выполнения условий излучения для поля). Окончательно на-
находим
f(p'v + —s)dV= const, B.3.16)
(P'V+7S)
т.е. в замкнутой системе "вещество + поле" сохраняется векторная вели-
величина, плотность которой стоит под интегралом. Поскольку член p'v, отно-
относящийся к веществу, имеет смысл плотности импульса, то и второй член
A/с2M должен иметь смысл плотности импульса применительно к волне.
Итак, мы получили, что вектор
\^ B.3.17)
является вектором плотности импульса электромагнитного поля.
Давление, оказываемое светом на поверхность, перпендикулярную
распространению света, есть
1 1 \ 1
— S+- — S_)c = -(S+-S_),
с с / с
или, вводя R = |5_|/|5+|, получаем уже упомянутую выше формулу
Максвелла - Бертоли
р=(//с)A+Д). B.3.18)
Имея теперь классическую формулу B.3.17) для плотности импуль-
импульса поля, можно в духе принципа соответствия определить импульс отдель-
отдельного фотона в квантовой картине описания поля.
Действительно, \g \ = I/c2 =<U/c, гдеЭД = 1/с - плотность энергии поля.
Считая поле монохроматической плоской волной с частотой сои волновым
вектором к, можно определить плотность фотонов в этой волне как
и модуль импульса отдельного фотона
1*1 1 / OJ
96
Рис. 2.10. Стоячая световая волна в два разных момента времени
Поскольку со/с = к — волновое число в вакууме, то окончательно имеем
рф=Пк. B.3.19)
Многие задачи, связанные с вычислением давления света, легко ре-
решаются в квантовом представлении, когда фотоны рассматриваются как
частицы с энергией Нсо и импульсом fik (мы уже имели возможность убе-
убедиться в этом, когда в § 2.1 обсудили задачу о поглощении свободным
электроном фотона из падающей световой волны).
2.3.3. Градиентные силы, действующие на заряд в стоячей электро-
электромагнитной волне. Обратимся теперь к частному случаю механического
(по ндеро моторного) действия стоя чей световой волны.
Эффект "стоячести" световой волны состоит в том, что в ней в отли-
отличие от бегущей волны нет ненулевых средних за период потоков энер-
энергии. Зато в ней есть средние градиенты поля, которые, как мы увидим,
проявляются в наличии градиентных сил, действующих на заряд, помещен-
помещенный в стоячую световую волну.
Мы уже хорошо знаем, что свободный электрон энергию световой
волны не поглощает, а только рассеивает. Именно при рассеянии часть
импульса фотона из стоячей волны передается электрону. В чем специ-
специфика "стоячести"?
Стоячая (плоская) волна — это наложение двух одинаковых плоских
волн, распространяющихся навстречу друг другу. Обычно эту пару полу-
получают путем отражения бегущей световой волны в зеркале.
При отражении в идеальном зеркале для полей имеем равенства /Готр =
= ^пад>#отр = —^пад (последнее из-за аксиальности вектора напряженности
магнитного поля). Если в падающей световой волне
E(r, t) = E0cos(cot - кг),
H(r, t) = H0cos(cot - кг), B.3.20)
то в стоячей волне
E(r, r) = E0cos(cot -kr) +E0cos(cot + &/•) = 2E0co$kr cos cot = E(r)cos cot,
H(r, t) = H0cos(cot-kr)-H0cos (cot + kr)-2H0sin kr sin cot = H(r) sin cot.
Здесь (рис. 2.10) B.3.21)
E(r) = 2E0 cos kr= 2E0 cos kz9 H(r) = +2#osin*r= +2#osin kz*
4. Н.И. Коротеев
B.3.22)
97
На заряд, помещенный в стоячую волну, в сторону ближайшего узла начи-
начинает действовать так называемая градиентная сила. Ее происхождение
связано, как и происхождение силы светового давления в бегущей свето-
световой волне, с силой Лоренца, пропорциональной [v#]. Эта сила всегда
направлена вдоль оси z и не изменяет своего направления при изменении
знака у скорости, поскольку в тот же момент, когда меняется знак у v,
изменяется и знак у магнитного поля, поскольку v <*> sin cot и//^ sin cot.
Более строго нужно поступать следующим образом. Из уравнений
Максвелла (и из выражений B.3.22)) следует, что в стоячей волне
rot E(r) = - — Я (г). B.3.23)
с
Уравнение движения заряда (для определенности будем говорить об элект-
электроне) имеет вид B.1.8)
r(i) = —Eir, г) + — [?H(r, t)].
m me
Поскольку естественно считать, что поля Е, Я медленно меняются в прост-
пространстве (действительно, проходимое электроном в течение периода свето-
световой волны расстояние / = vr = 2ti\)/oo оказьюается много меньшим длины
волны света X = 2ттс/со при v <с), то можно провести разложение Е(г),
Н(г) в ряд по степеням "быстрых" отклонений гх от медленно изменяю-
изменяющихся значений г0. Другими словами, будем искать решение B.1.8) в виде
где
Гг (г) = - ° - cos ш B.3.25)
ШОУ
— быстропеременная составляющая — обычное решение B.1.8) в нулевом
приближении по и/с (ср. B.1.11), B.1.12)), го@ - медленно меняющаяся
функция, отражающая медленный дрейф частицы в иоле стоячей волны;
при этом | г0 I < I Г\!, I го I < I г\ |, но, вообще говоря, | г0 \ >, \ rx{t) |.
В соответствии со сказанным можно провести следующее разложение
по степеням г j (Г) :
Е(г) = ^(го+/'1)^?(го) + (г17)?'(го)+...,
с B.3.26)
Н(г) ^Я(го)= тог Е(г0).
со
Последнее равенство записано так потому, что сила Лоренца, в которую
входит Я, сама имеет первый порядок по v/c, поэтому разложением можно
не учитывать градиентов в интересующем нас 1-м приближении по и/с.
Из B.3.23)-B.3.26) имеем
е е
Го +/#i = — /T(r0)cos cor + — (гiV)Е(го) cos Ш +
m m
e e
+ [r0H(r0)]$'mcot + [riff(ro)\sm ojt.
me me
98
Учитывая, что \гх \ > \г0 |, в соответствии с B.3.25) находим
е
гх = — E(r0) cos cot
т
Поэтому окончательно получаем
е2
2
т со
e2
— [E(r0)TOtE(r0)]sm2cot. B.3.27)
Извлечем из последнего уравнения "медленные" члены, т.е. произведем
его усреднение по высокой частоте оптического поля: После усреднения
г'о = ~ ~~Ч l(E(ro)V)E(ro) +
е2
4m2 со2
или
1
го = VU(ro\ B.3.28)
т
где
е2Е2(г0)
U(r0) = ~ j— B.3.29)
4
— потенциальная энергия электрона в стоячей волне. С этой величиной мы
уже встречались в B.1.13) - это средняя энергия колебаний электрона
в поле световой волны с амплитудой Е. Приведенное уравнение означает,
что электрон медленно движется (т.е. фактически дрейфует) в сторону
минимума интенсивности поля. Отметим, кстати, что направление дрей-
дрейфа не зависит от знака заряда - и положительные, и отрицательные заряды
будут скапливаться именно вблизи узлов стоячей волны, т.е. вблизи мини-
минимумов интенсивности. Это обстоятельство используется в так называемых
динамических электромагнитных ловушках для удержания ионов и элект-
электронов. Наличие фактора со2 в знаменателе B.3.29) делает более предпоч-
предпочтительным использование СБЧ поля, а не оптического излучения.
2.3.4. Резонансное давление света на атомы. Радиационное охлаждение
атомных частиц в ловушках. Свет с длиной волны, значительно превышаю-
превышающей размеры атомных частиц, проходит сквозь атом, практически не испы-
испытывая возмущения; соответствующий эффект светового давления на атом,
как правило, мал. Однако сказанное несправедливо в резонансных усло-
условиях: атом может поглотить фотон (а при достаточно высокой интенсив-
интенсивности излучения и несколько фотонов одновременно), наследуя вместе
с энергией и его импульс, так что импульс атома после поглощения изменя-
изменяется в соответствии с законом сохранения:
р = р+Пк, B.3.30)
где р - импульс атома до, а рТ - после поглощения фотона, 1ЙЛ - импульс
4* 99
поглощенного фотона. Например, атом натрия при резонансном поглоще-
поглощении фотона изменяет свою скорость приблизительно на 2 см/с. В то же
время во время последующего переизлучения поглощенной энергии в виде
резонансной флуоресценции рождающийся фотон уносит с собой как из-
избыток энергии возбужденного атома, так и избыток импульса. При повто-
повторяющихся актах поглощения и излучения света описанная ситуация много-
многократно воспроизводится, так что, казалось бы, суммарный эффект
резонансного светового давления на атом должен отсутствовать.
Однако при более внимательном рассмотрении становится ясно, что
этот эффект все же существует. Причина состоит в том, что поглощение
Рис. 2.11. Схема резонансной
флуоресценции при облучении
атома лазерным излучением. В
процессе переизлучения резо-
резонансно-поглощенной энергии в
произвольных направлениях
атом в среднем не испытыва-
испытывает эффекта отдачи, тогда как
в процессе многократного по-
поглощения одномодового лазер-
лазерного излучения вместе с энер-
энергией фотона атом каждый раз
наследует и его импульс, ис-
испытывая резонансное световое
давления
Резонансная
флуоресценция
фотонов из лазерного пучка происходит в соответствии с выражением
B.3.30) каждый раз из одной и той же моды светового поля, задаваемой
волновым вектором к световой волны, а переизлучение света идет в про-
произвольном направлении (рис. 2.11). В результате суммарный импульс
"отдачи", получаемый атомом при многократном излучении резонансных
фотонов, оказывается равным нулю, а импульс, передаваемый атому полем
при многократном резонансном пере поглощении, равняется сумме им-
импульсов поглощенных фотонов.
Если в едишщу времени происходит Nциклов поглощения и последую-
последующего резонансного испускания фотонов, то суммарное изменение импуль-
импульса атома есть
dp/dt = Nfik, B.3.31)
Величину N вдали от насыщения перехода нетрудно выразить через интен-
интенсивность падающего света/ и сечение резонансного поглощения о:
N = oI/Псо, B.3.32)
где ft со — энергия кванта света. Тогда имеем
dp^ = оA/с)Пя
dt
ft со j с
к =
B.3.33)
где %= 1/с - плотность энергии светового поля, п - кс/оо -
ный вектор, направленный вдоль волнового вектора к.
единич-
100
Очевидно,величина
/ = dp/dt = o%n B.3.34)
представляет собой полную силу, действующую со стороны световой волны
на атом. Сравнивая выражение B.3.34) с B.3.18), видим, что резонансно-
поглощающий атом с сечением поглощения а при вычислении силы светово-
светового давления может быть представлен полностью поглощающей площадкой
(R = 0), расположенной перпендикулярно падающему пучку света и имею-
имеющей площадь, равную о.
Увеличение интенсивности падающей волны / и соответственно воз-
возрастание плотности энергии светового поля 41 будут вести к пропорцио-
пропорциональному увеличению / в соответствии с B.3.34) лишь до тех пор, пока
/ < /нас, где
/нас = йсо/27>
- введенная ранее интенсивность насыщения резонансного поглощения.
При I ^ /нас при вычислении / вместо N, определяемого выражением
B.332), следует брать величину
JVmax = о/нас/йсо = (г^Г1. B.3.35)
Соответственно максимальная сила резонансного светового давления
на атом оказывается не зависящей от / и равной
/шах = (Ьсо12сТг)п. B.3.36)
При типичных значениях Йсо = 2 эВ, Тх = 10 не максимальная сила
резонансного давления света на атом /тах «* 0,5 • 10~14 дин, так что
при массе атома М ^50 а.е.м. = 0,83 • 10~22 г сообщаемое светом ускоре-
ускорение есть amax =/max/m = 0,6 • 108 см/с2 = 0,6 • 105g, где g - ускорение
свободного падения.
Однако реально получить столь значительные ускорения (замедле-
(замедления) атомов не удается из-за эффекта Доплера: при изменении скорости
атома изменяется частота его резонансного поглощения, и если не приняты
меры к соответствующему изменению частоты падающего света, то атом
выходит из резонанса с излучением - его сечение поглощения резко падает
и пропорционально уменьшается сила светового давления,
Наибольший практический интерес представляет применение резонанс-
резонансного светового давления для охлаждения атомов (ионов) захваченных
в электромагнитные и другие ловушки, ограничивающие область простран-
пространственного перемещения частиц. При этом резонансная линия поглощения
ансамбля захваченных частиц является неоднородно-уширенной вследст-
вследствие эффекта Доплера,
Хэнш и Шавлов в 1975 г. [11] предложили схему радиационного охлаж-
охлаждения этих и подобных им ансамблей частиц путем использования эффек-
эффекта резонансного светового давления. Для этого частота "охлаждающего"
лазерного пучка должна быть настроена в длинноволновое ("красное")
крыло доплеровски уширенной линии поглощения ансамбля частиц. По-
Поскольку переизлучение света резонансной флуоресценции хаотически дви-
движущимися частицами происходит равномерно во все стороны, то форма
линии этой флуоресценции является доплеровской с центральной частотой,
101
Рис. 2.12. Деформация допле-
ровски уширенного контура
резонансного ансамбля ато-
атомов, свидетельствующая о
его охлаждении (кривые
1-3), при селективном воз-
воздействии на него лазерного
излучения с узкой спектраль-
спектральной линией, перестраивающе-
ся от дальнего красного кры-
крыла (а) ближе к центру резо-
резонансной линии (б, в)
совпадающей с центром резонансного перехода покоящегося атома. Это
означает, что энергия, уносимая от ансамбля частиц переизлученным све-
светом, слегка превышает энергию, поглощаемую от монохроматического
лазерного пучка (рис. 2.12). Избыточная энергия черпается из кинети-
кинетической энергии ансамбля движущихся частиц - тем самым достигается
его охлаждение. Разумеется, первопричиной описанного "брутто-эффекта"
является именно резонансное радиационное давление на отдельные части-
частицы, сопровождаемое также столкновениями частиц между собой и со
"стенками" ловушки.
Процесс охлаждения прекращается после того, как доплеровская
ширина резонансной линии ансамбля частиц становится меньше отстрой-
отстройки лазерной линии от центра перехода. Дальнейшего охлаждения можно
достигнуть, перестраивая частоту лазерного излучения ближе к центру
линии поглощения. Переброс частоты лазера в коротковолновое ("фио-
("фиолетовое") крыло доплеровского контура, напротив, приводит к "разогре-
"разогреву" ансамбля частиц,
В настоящее время описанный способ управления температурой ан-
ансамбля захваченных в ловушку частиц стал общепринятым. С использо-
использованием стабилизированных узкоиолосных лазеров с перестраиваемой
частотой в экспериментах по радиационному охлаждению ионов в
Рис. 2.13. Кристаллическая структура, образо-
образованная семью ионами 24tffg+, Их положение
можно наблюдать благодаря флуоресценции.
Среднее расстояние между ионами составля-
составляет 23 мкм
102
электромагнитных ловушках к настоящему времени удается достигать
температур захваченных частиц и милли- и даже микрокельвиновом диапа-
диапазонах. Ансамбли таких ультрахолодных частиц демонстрируют необычное
поведение; например, они могут образовывать упорядоченные к ристал -
лоподобные структуры в макроскопическом масштабе (рис. 2.13). По-
Помимо радиационного охлаждения или разогрева ансамбля частиц разонанс-
ное давление света применяется для управления пучками атомных частиц
(коллимирование, отклонение, замедление - ускорение и т.п..) [13].
235. Оптическая левитация прозрачных частиц. Световое давление
могут испытывать и прозрачные тела, которые не поглощают свет, а лишь
вызывают его преломление. Действительно, при преломлении световой
волны на границе прозрачной среды направление ее распространения изме-
изменяется, а с ним изменяется и импульс волны; среде при этом передается
импульс "отдачи"/ (рис. 2.14).
Это обстоятельство позволяет реализовать схему оптической левита
ции малых прозрачных частиц (Эшкин [14]). Для этого на частицу снизу
вверх направляется пучок света (рис. 2.15). Из этого рисунка нетрудно
видеть, что из-за преломления света на границах частицы (показана части-
частица сферической формы, изготовленная из прозрачного материала с показа-
показателем преломления, превышающим значение показателя преломления
окружающей частицу среды) уменьшается вертикальная составляющая
импульса света и, следовательно, появляется результирующая сила, дейст-
действующая на частицу в направлении вверх и способная скомпенсировать
силу тяжести. Использование для левитации прозрачной частицы сфо-
сфокусированного пучка лазерного излучения достаточно большой мощности
приводит к захвату этим пучком частицы и удержанию ее в центральной
части пучка в положении устойчивого равновесия.
Действительно, из рассмотрения упрощенной диаграммы рис. 2.15
видно, что при выделении частицы из центра пучка на периферию появля-
Рис. 2.14. Получение прозрачной средой импульса отдачи/ = -Д?, возникающего при
изменении направления импульса световой волны g при преломлении на границе
Рис. 2.15. Левитация прозрачной сферической частицы в сфокусированном лазерном
пучке
103
ется сила, возвращающая ее в исходное положение (сила fa превышает
силу ffy вследствие большей интенсивности пучка на оси). Аналогично,
перемещение частицы вдоль вертикальной оси z от положения равновесия
приведет к появлению результирующей силы, возвращающей чистицу
в точку компенсации сил тяжести и светового давления: смещение в на-
направлении вверх уменьшает силу светового давления (частица оказывает-
оказывается дальше от фокуса, и следовательно, в менее интенсивной части пучка)
и несбалансированная часть силы тяжести возвращает частицу в исходное
положение; перемещение же частицы вниз, ближе к фокусу, приводит к
возрастанию силы светового давления и снова к возврату частицы в точку
равновесия. Перемещая пучок в пространстве, удается перемещать и за-
захваченную в него частицу.
Явление оптической левитации частиц используется, например, в экспе-
экспериментах по лазерному управляемому термоядерному синтезу для удержа-
удержания полых сферических стеклянных мишеней, содержащих смесь термо-
термоядерного "горючего", а также для проведения экспериментов по измере-
измерению сил взаимодействия между двумя или несколькими микроскопически-
микроскопическими частицами или между частицей и поверхностью и т.п.
2.3.6. Светоиндуцированный дрейф частиц в газе. Механическое дейст-
действие света сказывается (хотя и не непосредственно) в явлении светоинду-
цированного дрейфа (СИД) частиц в газе, т.е. в появлении макроскопи-
макроскопических потоков газа под действием резонансного лазерного излучения
[15]. Характерная особенность СИД (этот эффект называют также эф-
эффектом "светового поршня"), отличающая его от всевозможных термо-
термодиффузионных процессов, сопровождающих поглощение лазерного излуче-
излучения в газе, состоит в изменении знака скорости светоиндуцированного
дрейфа частиц газа при изменении знака отстройки частоты лазерного из-
излучения относительно центра линии поглощения.
Эффект СИД возникает благодаря селективности поглощения моно-
монохроматического света лазера в пределах доплеровски уширенной резонанс-
резонансной линии газа и различию транспортных сечений (т.е. сечений столкнове-
столкновений частиц газа) в основном и возбужденном энергетических состояниях.
Обратимся к рис. 2.1.6. На нем проиллюстрировано распространение
резонансной плоской монохроматической лазерной волны (частота со,
волновой вектор к) в газе хаотически движущихся одинаковых частиц
(для определенности будем говорить об атомах, хотя эффект в принципе
возможен и в молекулах, и в атомарных и молекулярных ионах). Вследст-
Вследствие эффекта Доплера лазерное излучение поглощается только теми атома-
атомами, которые имеют строго определенное значение vz0 проекции скорости
на ось z — направление распространений волны. Величина vz0 определяет-
определяется из соотношения
и,0 = (П-ыу*. . B.3.37)
где со — частота лазера, к = | к \ — волновое число, ?2 — центральная частота
резонансного перехода в покоящемся атоме: ?1 = (Е2 - E^jfi.
Если интенсивность лазерного излучения значительно превышает интен-
интенсивность насыщения атомарного перехода
/нас = ЯП/2 Г, а,
104
\
zO
^Ансамбль селективно бозбужденных атомов
Доплеробский контур
zO
*- Число атомов
6
Рис. 2.16. Диаграммы эффекта светоиндуцированного дрейфа атомов: а - постанов-
постановка задачи в эксперименте: узкополосное лазерное излучение в виде плоской волны
селективно поглощается в тех атомах (темные кружочки), проекция скорости кото-
которых на ось z составляет величину vzq такую, что /cvzq - Q - и>; б - энергетическое
распределение атомов в основном (вблизи Ех) и возбужденном (вблизи Е2) элект-
электронных состояниях, возбуждаемое сильным резонансным лазерным излучением,
отсроенным от центральной частоты резонансного перехода 12 = (Е2 - Ех)/Ь на ве-
величину kvZQ
то в функции распределения Nt (vz) атомов в основном энергетическом
состоянии по проекциям скоростей vz вблизи значения vz0 образуется так
называемая "дырка Беннета", а в функции распределения N2(vz) атомов
в возбужденном состоянии вблизи того же значения vz0 формируется уз-
узкий пик. Последний, очевидно, соответствует ансамблю селективно воз-
возбужденных атомов, имеющих приблизительно одно и то же значение проек-
проекции скорости на направлении лазерного пучка. Разумеется, атомы в основ-
основном и в возбужденном состояниях сталкиваются между собой и друг с
другом, однако "дырка" в распределении Ni(vz) и пик в распределении
N2(vz) при достаточно большом значении интенсивности лазерной волны
в стационарном режиме будут сохраняться.
Явление СИД возникает в том случае, когда сечения столкновений
атомов в основном и возбужденном энергетических состояниях отличают-
отличаются друг от друга. Обычно при возбуждении сечение возрастает (атом
как бы "разбухает" при сообщении ему избыточной внутренней энергии).
105
Это означает, что поток селективно возбужденных атомов испытывает
большее сопротивление своему движению, нежели он испытывал, находясь
в основном электронном состоянии. В результате баланс потоков атомов
в газе нарушается, невозбужденные атомы газа начинают дрейфовать вдоль
направления преимущественного движения возбужденной группы атомов:
в той части кюветы с газом, которая ближе к лазеру, начинают скапли-
скапливаться возбужденные атомы, а в противоположном конце кюветы преиму-
преимущественно скапливаются иевоэбужденные атомы.
Эффект легко наблюдать визуально по резонансной флуоресценции
возбужденных атомов. При перестройке частоты лазера на другое крыло
доплеровского контура линии поглощения знак эффекта изменяется:
в ближнем к лазеру конце кюветы начинают скапливаться невозбужден-
невозбужденные (и, следовательно, нефлуоресцирующие) атомы, а в дальнем конце -
возбужденные (и, значит, светящиеся) атомы. Из сказанного видно, что
светоиндуцированное количество движения микроскопических масс газа
берегся не впрямую от света — оно как бы рождается из внутреннего дви-
движения атомов, образующих газ5 за счет нарушения под действием света
равновесного распределения атомов газа по скоростям,
СИД легко наблюдается при поглощении света на электронных пере-
переходах в атомах; на колебательных переходах молекул эффект значитель-
значительно слабее, поскольку изменения в транспортном сечении молекул при
колебательном возбуждении, как правило, на 2-3 порядка меньше, чем
аналогичные изменения в атомах при возбуждении электронных переходов.
Часто в молекулярных газах эффект СИД маскируется паразитными термо-
термодиффузионными потоками.
СИД имеет хорошие перспективы практического применения, напри-
например для разделения изотопов элементов.
Задачи
ИЗ. Вычислите предельную скорость итах> которую можно сообщить частице
массой т, радиусом г при ее ускорении путем фокусировки на нее лазерного из-
излучения мощностью ЗР. Коэффициент поглощения света материалом частицы равен
а, теплоемкость - ср, температура плавления - Т11Л. Оцените итах для m - 10 "б г,
г * 0,1 мм, а =0,01 см, #>= 5 Вт, Тпч * 1000 К, ср = 1 Дж/(г • К).
Н.4. Проанализируйте возможность удержания в сфокусированном световом
пучке пузырька воздуха в жидкости. Возможно ли устойчивое равновесие пузырька в
луче?
§ 2.4, Оптический пробой прозрачных диэлектриков
2.4.1. Вводные замечания. Оптический пробой газа (лазерную искру
в воздухе) впервые наблюдали в 1962 г. Р. Терхьюн с сотр. [16] в фокусе
линзы, собирающей лучи рубинового лазера с модулированной доброт-
добротностью. Как выяснилось, оптический пробой может иметь место не только
в газообразных, но и в жидких и твердых прозрачных диэлектриках. Он
сопровождается образованием плотной светящейся плазмы, поглощающей
излучение лазера, повреждением твердых диэлектриков, генерацией очень
сильных акустических ударных волн и т.п.
106
Именно оптический пробой в лазерных элементах является одним
из основных ограничивающих факторов, препятствующих получению
сколь угодно мощных импульсов генерации газовых, жидкостных и твердо-
твердотельных лазеров. Оптический пробой прозрачных диэлектриков представ-
представляет собой яркий пример кардинального изменения оптических свойств
среды под действием распространяющегося в ней мощного лазерного
излучения: среда из прозрачной превращается в сильно поглощающую,
меняется ее агрегатное состояние.
После открытия явления оптического пробоя довольно долго отсутст-
отсутствовала ясность в понимании этого явления, особенно в твердых прозрач-
прозрачных диэлектриках. Ситуация здесь одно время напоминала ту, которая
долго существовала в физике пробоя диэлектриков в электростатическом
поле. И там и здесь глубокое понимание явления было достигнуто после
серии проб и ошибок путем достижения воспроизводимости результатов
(прежде всего порогов пробоя) в сверхчистых материалах, в которых
удалось исключить влияние инородных включений и неоднородностей.
К настоящему времени сложилась довольно ясная и замкнутая физи
ческая картина оптического пробоя прозрачных диэлектриков в поле до-
достаточно длинных (десятки пикосекунд и длиннее) мощных лазерных
импульсов [17, 18]. Она сводится к тому, что под действием очень сильно-
сильного быстропеременного электрического поля световой волны в диэлектри-
диэлектрике развивается электронная лавина, стартующая от одного или несколь-
нескольких свободных электронов, случайно оказавшихся в объеме взаимодейст-
взаимодействия: разогреваясь под действием лазерного излучения до энергии, доста-
достаточной для ударной ионизации нейтральных атомов диэлектрика, электро-
электроны стремительно размножаются в процессе лавинной ионизации. Факти-
Фактически главной причиной оптического пробоя оказывается та же самая
электронная лавина, которая играет основную роль в пробое диэлектри-
диэлектриков постоянным электрическим полем.
Заметим, однако, что в последнее время в связи с прогрессом в техни-
технике генерации лазерных импульсов субпикосекундной и фемтосекундной
длительности вопрос о природе пробоя в поле таких сверхкоротких лазер-
лазерных импульсов снова оказался в центре внимания, поскольку электрон-
электронная лавина просто не успевает развиваться в течение длительности этих
импульсов.
В сложном процессе оптического пробоя в поле относительно длинных
импульсов можно выделить следующие пять этапов:
1. "Нагрев" в лазерном поле одного или нескольких электронов,
случайно оказавшихся в объеме, занятом сфокусированным лазерным
пучком.
2. Образование электронной лавины за счет ударной ионизации нейт-
нейтральных атомов электронами, сильно "разогретыми" в лазерном поле,
и, как следствие, образование плазмы в фокусе лазерного пучка в зоне
пробоя.
3. Нагрев плазмы пробоя за счет поглощения света вследствие обратно-
тормозного эффекта.
4. Возникновение вторичных явлений (распространение оптических
разрядов, генерация ударных волн, переизлучение света нагретой плаз-
плазмой и т.п.).
107
5. Наконец, разлет и рекомбинация плазмы.
Этапы 1 и 3 нам уже хорошо знакомы.
2.4.2. Нагрев электрона. Уравнение движения электрона в соответствии
с B.1.33) есть
е
x+vjc = — Ео cos cot.
т
(Вспомним о роли соударений!) Мощность работы поля над электроном
запишется в виде
e2El
< eEv > =
2т(со2 +v2)
где v = 1/т — частота столкновений электрона с нейтральными атомами
или ионами. Уравнение баланса энергии электрона при учете упругих столк-
столкновений уже записывалось в § 2.1. Оно имеет вид
de e2El
dt 2m(co2
его решение
m
М e2El Г / 2т \1
6@ = — 1 - ехр( vt)\.
т 4т(и>2 +v2) [ \ М /J
B.4.1)
Максимально возможное значение энергии электрона определяется урав-
уравнением
М е2Е20 М г X2 1_
етах ~ ^ **
где г
т 4т(со2 +
= е2\тс2 = 0,3
) т
КГ12
2-пс 1 + (v/coJ
B.4.2)
см - классический радиус электрона,
л
X = 2пс/со — длина волны оптического излучения, М, т — массы атома и
электрона соответственно.
Рис. 2.17. Последовательная ударная ионизация атомов электроном
108
Мы уже оценили в § 2.1, что при/ = c?q/8тг = 100 ГВт/см2,Л = 10 4 см,
М/т> 2-103имеем/гклЛ2/2лгс^1,5 • 10~14 эрг «0,01 эВ, так, что
^max ^ 20 ЭВ.
Таким образом, электрон, "нагреваясь" в оптическом поле за счет
обратнотормозного эффекта, может приобрести энергию, достаточную
для ударной ионизации нейтральных атомов, с которыми он сталкивается
(характерная энергия ионизации составляет 10-15 эВ). Другими словами,
помимо упругих столкновений электрона с атомами становятся возможны-
возможными и неупругие столкновения, сопровождающиеся ионизацией нейтраль-
нейтральных атомов и отрывом от них новых электронов (рис. 2.17). Эти новые
электроны, в свою очередь разогреваясь в световом поле, могут сами
набрать достаточно большую энергию, чтобы ионизовать новые атомы и
т д., — образуется электронная лавина.
2.43. Электронная лавина и образование плазмы в фокусе лазерного
пучка. Итак, если етах > / — потенциала ионизации, то число свободных
электронов начинает лавинообразно нарастать. Пренебрегая диффузией
электронов из зоны пробоя, рекомбинацией ионов и "прилипанием" элект-
электронов к нейтральным атомам с образованием отрицательных ионов, можно
описать динамику нарастания электронной лавины элементарно простым
уравнением:
dNjdt = vfNe, B.4.3)
где Vi — частота ионизации, у,- = 1/т/, т/ — среднее время, требуемое для
набора электроном энергии, равной / (естественно считать, что т,- > \\v =
= т — времени свободного пробега электрона). Из этого уравнения полу-
получаем закон размножения электронной лавины:
Ne = Weoexpfaf)- B.4.4)
Время г,- легко оценить из общего решения балансного уравнения
для энергии электрона B.4.1) :
е@ = CmaxU -expC-f/т')],
где (т') = Bm/M)v, или при t <т' e(t) = 6max^/r', так, что при / = т/
имеем
Итак, нашли следующую оценку для г,-:
ncJ / v2
T' vlru
v2 \
со2/
где / — потенциал ионизации, / — интенсивность лазерного излучения.
Нетрудно видеть отсюда, что rfl = Vj <4 v. Напомним, что решение для
Ne задано уравнением B.4.4). Лавина начинается с одного электрона
(Ne0 = 1), заканчивается — когда практически все атомы в объеме, заня-
занятом фокусом лазерного луча, ионизованы: ^Vemax ~ 3 • 1019 см~3 (в воз-
воздухе или любом другом газе при р = 1 атм). Пусть Т - полная длитель-
длительность развития лавины. Тогда, очевидно (при t = Г), имеем
Ne=NeOexp(T/Ti) = 3 • 1019 см,
109
или ехр(Т/т/) = 3 • 1019 ~ е40, откуда получаем оценку
Т ~ 40т,-. B.4.6)
Таким образом, примерно за 40 поколений электронов в лавине произойдет
полная ионизация газа атмосферного давления.
Обычно эксперименты по оптическому пробою проводятся с импульс-
импульсными лазерами.
Для того чтобы процесс ионизации газа в лавине успел пройти до кон-
конца в течение длительности лазерного импульса тру очевидно, должно вы-
выполняться условие
Т ?* 40 г,- < тр, B.4.7)
или, используя выражение B.4.5) для г,-, получаем другое условие, накла-
накладываемое на интенсивность лазерного пучка:
1> /ПР. B4.8)
где
40тгс/ / v2 \
' /ПР = ГТ( 1 + — ) B.4.9)
rpvrKnX2 \ со2 /
- пороговая интенсивность пробоя газа.
Для того чтобы оценить величину /пр, например, для газа атмосфер-
атмосферного давления, нужно знать величину v — частоту столкновений электрона
с нейтральными атомами:
v « Nvo, B.4.10)
где TV - плотность газа (для р = 1 атм, Т & 300 К, N= 2,6 • 1019 см),
U - средняя скорость относительного движения электрона и нейтрального
атома, о - сечение рассеяния электрона на нейтральном атоме (молекуле).
Для грубой оценки можно считать сечение не зависящим от энергии элект-
электрона и положить его равным "геометрическому" сечению небольшого атома
или малоатомной молекулы: о^ 10~15 см2. Среднюю скорость электро-
электронов п~ можно оценить назначения их средней кинетической энергии:
m\j2 /2 ^ //2, т.е. v<*> \Plm\ при / « 10 эВ имеем IT — 1,3 * Ю8 см/с, т.е.
притУ=3- 1019см~3
v = 3 • 1019 • 1,3 • 108 • 105 =3,9- 1012 с < 1015 с =cj.
Отсюда и из B.4.9) получаем, что в импульсе с длительностью тр - 10 не,
Л = 1 мкм оптический пробой, сопровождающийся полной ионизацией газа
атмосферного давления, наступает при интенсивности лазерного излуче-
излучения в фокусе
1> /пр « ЮОГВт/см2.
Как зависит пороговая интенсивность пробоя газа от его давления,
т.е. какова зависимость /пр =/пр (р)?
Для ответа на этот вопрос мы должны учесть зависимость v = v(p),
которая имеет, очевидно, довольно простой вид: v(p) = Рор/ро (так как
v - Nifo, N~~ р — плотность числа атомов), где v0 - относится к р - р0 -
= 1 атм. Таким образом, при повышении давления газа выше 1 атм порог
110
пробоя уменьшается и, наоборот, в случае уменьшения давления увеличи-
увеличивается; при у < со
Однако уменьшение пороговой интенсивности пробоя при повышении
давления газа будет продолжаться только до определенного значения
давления р\ при котором частота столкновений электрона сравнивается
с частотой оптического излучения.
Действительно, пока v = vop/po < со, в круглых скобках в B.4.9)
можно пренебречь величиной v/u) по сравнению с единицей. Как мы ви-
видели, при р = 1 атм v - 5 • 1012 с, со = 2ттс/\^ 1015 с, поэтому
при р « 200 атм уже будет v ~~ со, а при еше больших давлениях воз-
возникает обратная ситуация: v ^ со. В соответствии с этим мы должны в
выражении для /пр принять во внимание стоящую в круглых скобках
величину 1 + (v/coJ. Тогда
Mip inp
••[(-У *(-)'}-¦
где v0 ~ частота столкновений при р = р0 = 1 атм, или, учитывая зави-
зависимость v = vQ p/pq , имеем
Р Ро / <л \1
+ ( ) BАП)
( — ) •
Ро Р
Минимум зависимости /пр = /пр(р), очевидно, расположен при р = р',
т.е. при v{p) = Vop'/po = со, когда скорость набора энергии электро-
электроном максимальна. Рассчитанные по этой формуле значения pf для аргона
и гелия для частоты рубинового лазера (со = 2,7 • 1015 с) есть Раг. =
= 225 атм, Рне = 1450 атм; измеренные на опыте давления газа с мини-
минимальной пороговой интенсивностью пробоя есть соответственно 190 и
700 атм.
На рис. 2.18 приведены экспериментально измеренные зависимости
Aip (Р) и ^пр (Р) (эффективное значение пороговой напряженности поля)
для порога пробоя ряда газов гигантским импульсом рубинового лазера.
2.4.4. Нагрев плазмы. После полной (однократной) ионизации объема
газа в фокальной области линзы, фокусирующей лазерное излучение, ка-
канал неупругих потерь энергии электронов при столкновении с тяжелыми
частицами практически перекрывается (мы не принимаем сейчас во внима-
внимание возможное возбуждение электронным ударом внутренних оболочек
атомарных и молекулярных ионов). Поэтому электроны получают воз-
возможность "разогреваться" до максимально достижимых энергий етах
(см. выражение B.4.2)) с учетом потерь только на упругие столкновения
с атомарными частицами, рис. 2.19. Постепенно и тяжелые ионы, сталки-
сталкиваясь с электронами, разогреваются также до температуры, характерной
для разогретой электронной подсистемы, Гтах = B/3)(етах/&Б)-
На этом этапе, как и на этапе набора энергии е ~/, поглощение энергии
лазерного излучения происходит благодаря обратнотормозному эффекту.
Среда из полностью прозрачной до начала пробоя стала поглощающей
111
р> Юл'В/см
10
1OZ
2
10 A
10'
1Q3
руатм
Рис. 2.18. Зависимость пороговых на-
напряженности лазерного поля Епр и ин-
интенсивности /рф пробоя от давления раз-
различных газов
Рис. 2.19. Картина "разогрева" отдельного
электрона в поле лазерного излучения
при наличии неупругих (ионизирующих)
столкновения с атомами. После наступле-
наступления полной (однократной) ионизации газа
канал потерь энергии электрона при
неупругих столкновениях с атомами за-
закрывается, и электрон может разогреть-
разогреться до энергии 6max > J (J - энергия
ионизации нейтрального атома)
Полная
ионизация а аз а
О I*; 2T;
40*.
после пробоя, а ее агрегатное состояние кардинально изменилось: она из
газа (жидкости, твердого тела) стала плазмой.
2.45. Распространение оптических разрядов в газах. Если импульс
лазера, инициировавший пробой газа в фокусе линзы, не заканчивается
после полной ионизации и нагрева газа в фокальной области- линзы, то
наступает следующий этап оптического пробоя, связанный с распростра-
распространением оптического разряда в близлежащие области нейтрального холод-
холодного газа, напряженность светового поля в которых недостаточна для
инициирования самостоятельной лазерной искры. При этом граница об-
области, занятой плазмой, начинает двигаться вдоль лазерного луча (обыч-
(обычно навстречу ему), захватывая все новые массы холодного газа и пере-
переводя их в плазменное состояние. Можно провести аналогию с обычным
горением [17, 18]; она базируется на том обстоятельстве, что скорость
термической ионизации газа vt описывается по формуле Саха экспонен-
экспоненциальной зависимостью от температуры:
и, - ехр[-//2*БГЬ
тогда как скорость химической реакции горения vc описывается экспо-
112
ненциальной же формулой Аррениуса:
где WaK - энергия активации реакции горения.
Когда горючую смесь поджигают в каком-либо одном месте, передача
выделившейся здесь в результате химической реакции теплоты к еще не^
прореагировавшим слоям приводит к воспламенению последних, так что
волна горения распространяется по веществу. Таков же и механизм рас-
распространения оптических разрядов. В зависимости от способа передачи
энергии от фронта оптического разряда к холодным массам газа можно
выделить два предельных случая распространения оптического разряда:
"световая детонация" и "световое горение".
В случае "световой детонации" передача теплоты от фронта разряда
к холодному газу происходит по механизму ударной волны, а в случае
"светового горения" - благодаря обычной теплопроводности.
При световой детонации фронт оптического разряда испускает ударную
волну. Последняя, проходя по холодному участку газа, нагревает его до
температуры, при которой становится возможной термическая иониза-
ионизация газа. В результате ранее прозрачный для лазерного излучения участок
газа становится поглощающим, в нем начинает выделяться теплота от
поглощенной энергии световой волны. Этот участок теперь сам становит-
становится источником ударной волны (ркс. 2.20), она бежит дальше, прогревая
и ионизируя все новые участки газа. Таким образом, в этом случае ско-
скорость распространения фронта разряда - сверхзвуковая; плотность газа
внутри фронта - приблизительно такая же, как и в не нагретом газе
(подробнее - см. п.2.9.6).
В случае относительно медленного светового горения теплопередача
от нагретых к холодным участкам газа осуществляется медленным меха-
механизмом теплопроводности, так что фронт перемещается по газу с малой
(дозвуковой) скоростью, процесс "горения" идет при постоянном, общем
для нагретого и не нагрето го газа давлении и, следовательно, плотность
Рис. 2.20. Формирование
фронта волны световой де-
детонации - сверхзвукового
распространения фронта опти-
оптического разряда в газе: а -
общая картина образования
зоны пробоя в фокусе ла-
лазерного пучка; б - схема
взаимного расположения ней-
нейтрального холодного газа,
фронта волны детонации и
лазерной плазмы в цилиндри-
цилиндрической зоне перетяжки сфо-
сфокусированного луча
Нейтральный
холодный газ
Зона
пробоя
Фронт волнь/
/детонации
113
газа внутри зоны "горения", где температура высока, существенно ниже,
чем в холодном газе.
24.6. Экспериментальное исследование оптического пробоя. Опти-
Оптическая стойкость материалов. Развитая выше упрощенная теория соот-.
ветствует идеальному газу, так что, когда в эксперименте выдержаны
близкие к идеальным условия, имеется хорошее соответствие между
теорией и экспериментом. В частности, хорошо воспроизводится немоно-
немонотонная зависимость пороговой интенсивности пробоя от давления газа
(ср. рис. 2.18).
Однако имеется значительное число экспериментов (в основном вы-
выполненных с импульсами от мощных лазеров на углекислом газе), в ко-
которых поначалу казалось, что существует грубое несоответствие с пред-
предсказаниями развитой выше теории.
В соответствии с формулой для пороговой интенсивности пробоя
B.4.9) переход от излучения с X ^ 1 мкм (Nd : YAG, рубиновый лазер)
к излучению с X ъ 10 мкм (СО2-лазер) должен сопровождаться уменьше-
уменьшением порога в (XNd/XCQ2J раз, т.е. примерно в 100 раз. На экспери-
эксперименте же с атмосферным воздухом часто наблюдалось уменьшение не в
100 раз, а в 103-105 раз при замене Nd : YAG на СО2 лазер.
Оказалось, что причина была в находившихся в недостаточно очищен-
очищенном воздухе аэрозолях (пыль, туман, сажа и т.п.). Эти частички сначала
сильно разогреваются излучением СО2 лазера за счет прямого поглощения,
а затем начинают испускать электроны за счет термоэмиссии, что и пони-,
жает порог пробоя.
На этом примере отчетливо видна важность учета неоднородных вклю-
включений, поглощающих примесей и т.п. Это особенно необходимо при изуче-
изучении пробоя в жидких и, главное, твердых диэлектриках. (Нетрудно
видеть, что порог пробоя твердых диэлектриков и, следовательно, порог
их разрушения гораздо ниже порога пробоя газов атмосферного давления,
так как число частиц (атомов) в твердом теле на 3-4 порядка выше, чем
в газе атмосферного давления, и, следовательно, в такое же число раз
выше частота столкновений v, что в соответствии с нашей теорией сопро-
сопровождается значительным уменьшением порога пробоя.)
Еще больше понижают порог пробоя (и, следовательно, разрушения)
твердых прозрачных диэлектриков различного рода микровключения,
трещины, царапины на поверхности и т.п. (И вообще порог поверхностно-
поверхностного пробоя значительно ниже порога объемного.) Так что рекордно стой-
стойкими по отношению к оптическому пробою оказываются такие прозрачные
среды (стекло, кристаллы KDP, кварца), которые имеют хорошо обрабо-
обработанные поверхности и не содержат поглощающих включений и неоднород-
ностей. Типичное значение пороговой интенсивности объемного пробоя
таких "оптически стойких" материалов составляет 1—5 ГВт/см2. У осталь-
остальных материалов этот порог значительно ниже.
Отсюда с очевидностью следует, что нельзя построить твердотельный
лазер с как угодно большой энергией генерации и конечным сечением по-
поперечного пучка. Более того, как мы увидим в дальнейшем (гл. III), само-
самофокусировка, неизбежно появляющаяся при повышении мощности пучков,
еще более снижает оптическую стойкость материалов.
114
Основная задача лазерного материаловедения состоит в создании
оптически стойких, чистых, хорошо обрабатываемых материалов для опти-
оптических элементов лазерных устройств и систем, в которых порог опти-
оптического разрушения сделан возможно более высоким. Создание таких
материалов — важная и трудная проблема современной лазерной техники.
§ 2.5. Атомы и молекулы в сильном лазерном поле
2.5.1. Дискретный и непрерывный спектры атомных состояний. До сих
пор в этой главе мы, как правило, не интересовались внутренней микро-
микроструктурой среды, подвергающейся воздействию со стороны мощного
лазерного излучения. Мы либо считали среду непрерывным континуумом,
как в задаче лазерного нагрева плазмы, либо ограничивались рассмотре-
рассмотрением воздействия лазерного излучения на бесструктурные заряженные
микрочастицы.
В настоящем и последующих параграфах данной главы мы обратимся
к учету специфики микроструктурированности вещества.
Атомы — квантовые объекты, и для их описания, разумеется, неприме-
неприменимы классические и квазиклассические методы, использованные нами
в предыдущих параграфах.
Квантовое уравнение движения для электрона, связанного в водородо-
подобном атоме с ядром кулоновским взаимодействием в отсутствие
внешних полей, - это уравнение Шредингера для волновой функции
( » , е \
€ф = ( _ — v2-— U B.5.1)
\ 2т г /
где т — масса электрона, е — его энергия, е — заряд ядра. Решение урав-
уравнения B.5.1), как известно [10], в'сферических координатах имеет вид
*ntm(r,O**) = Rnfc) Ylm{6^\ B.5.2)
где п, /, т - квантовые числа («=1,2,...; / - целое, 0 </ <« - 1; т =
= 0, ±1, . . . , ±/), Уг т (в, <р) — нормированные сферические гармоники.
Для связанных состояний с энергией
т е4
радиальная часть волновой функции выражается следующей формулой:
Rnfc) = Ср1 ехр (~р/п) F(-n + / + 1, 2/ + 2, -р/п), B.5.4)
где С - константа, р = r/aOi
а0 = П2/те2 B.5.5)
— боровский радиус, F — вырожденная гипергеометрическая функция.
Дчя состояний с непрерывным спектром энергий волновая функ-
функция - решение B.5.1) - записывается так:
115
где Г(х) ~ гамма-функция, р - импульс, ? = (ao/ft)p. Очевидно, по опре-
определению prjh = ?pt При \%j?\ > 1 волновая функция B.5.6) лишь незначи-
незначительно отличается от плоской волны; однако вблизи ядра она имеет осо-
а
бенность. Действительно, F(cc, у, z) ^ 1 + — z + . . . ^ 1 при z <€ 1; так
7
что при г -» О
- т)\'
B.5.7)
(мы воспользовались тем, что Г(г)Г A —z) = я/sin ttz, Г(z + 1) = zY (z)).
Особый интерес представляет поведение вероятности B.5.7) при ? -> О,
т.е. для "медленных" электронов, налетающих на "голое" ядро. Очевидно,
в этом случае | фр@)\2 -+°°. Физически это означает, что из-за дальнодей-
дальнодействия кулоновского поля электроны с р->0 на каком угодно большом
расстоянии "чувствуют" кулоновское поле и рано или поздно "падают"
на ядро. Лишь те электроны, кинетическая энергия которых р2/2т пре-
превышает максимальную потенциальную энергию притяжения е2/d (d —
прицельный параметр налетающего электрона) не "падают" на ядро; при
р2/2т> е2/d взаимодействие электрона с ядром носит характер слабого
столкновения, немного искажающего траекторию почти свободного дви-
движения электрона.
2.5.2. Оптическая поляризация атомарной среды. Наложение на атом
внешнего электромагнитного поля с напряженностью
1
?•@ = -?•<> exp (-icot) + к.с. B.5.8)
приводит к появлению взаимодействия между излучением и атомом,
которое может быть описано уравнением Шредингера с учетом гамильтониа-
гамильтониана взаимодействия:
Еф = (Но + Н'дф, B.5.9)
П2 , е2
где Но - — — v - — - невозмушенный гамильтониан, #,- (/) = —dE =
2т г
= —erE(t) — гамильтониан взаимодействия (в дипольном приближении,
v/c < 1), d = er — оператор дипольного момента.
Более строгое и полное описание взаимодействия следует проводить в
рамках формализма матрицы плотности атома p(r, t) с учетом процессов
релаксации. (См., например, [4, 10].) В представлении взаимодействия
уравнение движения для р (t) имеет вид
dp а л ih л л
ih —= [#КОр]+— (Ро -Р), B.5.10)
Ы г
где
л А Л Л N А
Spp(r, 0=1, Н^-DE, D= 2 dm
n = 1
116
где Ь - оператор дипольного момента единичного объма, в котором нахо-
находится N атомов. Последний член справа в B.5.10) описывает релаксацию,
г — характерное время релаксации;
B.5.12)
— равновесная (невозмущенная) матрица плотности (& — свободная энер-
энергия системы), Sp — оператор взятия следа (шпура) соответствующего
оператора. Средний микроскопический дипольный момент единицы объе-
объема, т.е. поляризация среды Р = Р(Е), по определению есть
P=Sp(pD). B.5.13)
Как правило, уравнение B.5.10) в общем виде не имеет решения,
даже в простейшем случае двухуровневой системы. Стандартным путем его
решения является разложение в ряд теории возмущений по малому пара-
параметру д = Ео/Елт, где ЕйТ — некоторое характерное внутриатомное поле.
Для не слишком сильных оптических полей (д<1; см. п. 2.6.5. и § 2.8
для противоположного случая) решение B.5.10) ищется в виде
p(t) = 2 pk{t), B.5.14)
к = О
где Pk ~~ цк. Начальные условия при / ->оо для системы B.5.10), B.5.14)
естественно взять в следующем виде:
т.е. считать, что рк(? ~* — °°) ~* 0 для к = 1, 2,. . .
Подставим B.5.13) и B.5.11) и приравняем по отдельности соответ-
соответствующие порядки по д ~Е (учтем, что Н( ~ Е):
#, А А
0Р]г А . Pfr
й—=- = [Я,, pk_ ,]+*—. B.5.16)
bt т
Поскольку ро известна, то все последующие члены ряда B.5.13) могут
быть вычислены по процедуре B.5.16). В результате находим
1 t л л /tx-t\
Pi(t)=— f lHl{tl),Po(t)]exp( )dtu
ifl -oo \ T /
B-5.17)
X Г'
— Jdtk.
117
В соответствии со сказанным выше для вектора поляризации также
можно записать разложение, аналогичное B.5.13):
Pit) = ? pk{t),
k=1 B.5.18)
В этой сумме ряд начинается с члена к = 1, поскольку естественно предполо-
предположить, что в отсутствие внешнего электромагнитного поля поляризации нет.
Нетрудно убедиться, что в соответствии с B.5.13), B.5.17), B.5.18)
f dti f dt2 ... f exp I ).
_oo _oo _» \ T /
Действительно, рассмотрим выражение вида
Sp B
Sp {[... [[D,H,(.h)], H,{t2)},...], H{tk)] po)dtk.
B-5.19)
К]p
= Sp{DHfp0 - Я, Dp0} = Sp ([Д Я,]
Аналогичные соотношения имеют место и для других компонент ряда
B.5.18). Из B.5.19), B.5.18) следует выражение для линейной поляри-
поляризации
P\l\t)=— / Xik(t-t')Ek(t')dt', B.5.20)
ifl — оо
где
Х/*(* - f') = - — exp W - 0/r] Sp {[Д.@, bfc(r')] po) B.5.21)
— тензор линейной восприимчивости; i, к = x, у, z — индексы декартовых
координатных осей.
Аналогично имеем для тензоров
квадратичной восприимчивости атомарной среды
$ ~ U t" - t) = (/й) exp [(г9 - ф ] exp[(f" - t)/r] X
X Sp ШД(О, Д(Г'I, bfc(r")]p0), B.5.22)
причем
Pf2\t)= / Л' / x$(t-t',t'-t»)Ei(t')Ek(tH)dt1' B.5.23)
_ oo — oo
определяет нелинейную поляризацию среды 2-го порядка,
и кубической восприимчивости этой же среды
exp[(f' - О/т] ехр [(г" - О/г] ехр [(Г - О/г] X
X Sp Ш1Д{0, Д^') ], Dk(t'% Ь,{Г)] р0}, B.5.24)
118
причем
/><3>@ = / dt' f dt" / x%(t-t\f-t", t"-t'")x
X ?)(/') Ek{f")Efy'")dt"' B.5.25)
определяет нелинейную поляризацию среды 3-го порядка.
2.5.3. Линейная оптическая восприимчивость атомарной среды. Перей-
Перейдем в выражении B.5.20) к представлению Фурье. Для этого разложим по-
поле в интеграл Фурье:
?¦@= / ?Mexp(-iwf)— .
-oo 2тг
Домножим B.5.20) на exp(icjt) и проинтегрируем по t от —°° до +<». В
результате имеем:
) = - / dt exp (/cof) / Л'ехр [(г'- 0/^] X
Л Л 6?GJ
XSp{[A<f),/)*(*')] po> / ?/(w') exp HuV) — . B.5.26)
- «> 27Г
При вычислении шпура целесообразно перейти к энергетическому пред-
представлению с базисом из собственных волновых функций невозмущенно-
А л
го гамильтониана Яо атома. В этом базисе матрица (ро)аь диагональная:
( ——— J ,
(Ро)аЪ = аьр
a, b — наборы квантовых чисел, нумеруюших собственные энергетические
состояния атома (для атома водорода, например, а ={«, /, т}), Е}0^ —
невозмущенное полем значение энергии состояния с индексом а. В резуль-
результате получаем
B.5.27)
где
= ЛГ2 ехр [E-ЕаIкьТ\ X
Ъ
аЪ
-Еь-Пы- ih/r Еа -~ЕЬ+Пы + т/т )
— элементы тензора линейной оптической восприимчивости атомарной
среды.
Расчет этого выражения в явном виде возможен только для атома водо-
водорода. При Г^ 300 К населенностью всех вышележащих состояний в атоме
водорода можно пренебречь (поскольку расстояние между основным и
первым возбужденным энергетическими уровнями в атоме водорода очень
велико):
Зе4т
0,02 эВ.
Ж1
119
При Pico < | E\ — Eo\, т.е. для ИК и видимого диапазонов,
9 3
2
а диэлектрическая проницаемость атомарного водородного газа есть
9
е(и)) = 1 +4ttx(cl))= I + 4тг • — Nuq.
2
При N=3- 1019 смх@) « 5 • 10.
В § 2.6 будет показано, что мнимая часть восприимчивости х(^)
описывает спектральный ход коэффициента поглощения среды - в нашем
случае газа из атомов водорода. Из B.6.6) можно рассчитать сечения
поглощения света при переходе Is ->2р (а-линия серии Лаймана) в атоме
водорода, т.е. при ftcj=E2 - Е\ - 10,2 эВ:
4тго; Imx(cj) 8тг2 d\xr
с N \ П '
Величину г можно рассчитать как время жизни возбужденного состояния
2р по отношению к спонтанному излучению: г = 7*i % 1,6 не = 1,6 ¦ 10~9 с.
Отсюда получаем о ^ 2- 101 см2. Впрочем, в реальном эксперименте
столь высокое значение сечения поглощения наблюдать не удается, так как
ширина линии поглощения атомарного газа водорода Г = 1/7*2 оказывает-
оказывается существенно больше обратного времени жизни возбужденного уровня
l/7*i, из-за эффекта Доплера. В соответствии с формулой (Д. 1.17) допол-
дополнения это приводит к уменьшению пикового значения сечения поглощения
в центре линии.
2.5.4. Фотоэффект. На языке квантовых переходов фотоэффект пред-
представляет собой переход атомного электрона из состояния дискретного
спектра в состояние непрерывного спектра под действием электромагнит-
электромагнитного излучения. Для атома водорода волновые функции в обоих состоя-
состояниях приведены в B.5.2), B.5.4), B.5.6). С известной точностью можно
представить волновую функцию электрона в непрерывном спектре в виде
плоского волнового пакета с фиксированным импульсом р:
фр « ехр( - тр ) B.5.29)
(борновское приближение), V -объем нормировки. Волновая функция
связанного электрона в Is состоянии (п = 1, / = 0) следует из B.5.4):
фи(г) =-—L^expf- — Y B.5.30)
y/ital \ #0 /
Вероятность перехода Is -+р в единицу времени нужно вычислять в cooi
ветствии с фермиевским "золотым правилом":
2П ¦ B.5.31)
здесь Hf = еЕт — гамильтониан взаимодействия, стимулирующего фото-
120
эффект, / = —Eis~ потенциал ионизации; наличие справав B.5.31) 6-функ-
ции свидетельствует о сохранении энергии в акте взаимодействия.
Вычислим интеграл в сферических координатах [4, 18]:
(Pdit+p = /efirexpf- l—pr~-)d3r =
= eE(fh ~) /expf- - pr - —)d3r =
V dp / \ n aQ/
= eEliti —)
f dr J dip f dO exp - — pr cos в - — I r2 cos в =
Ър / о о о L fi a0
4тгй 1
= еЕ[ т —) Im-
dp/ p {llao+ip/tiJ
Окончательно для матричного момента гамильтониана дипольного взаи-
взаимодействия при переходе Is -»p имеем
'2
— Ер. B.5.32)
Вероятность перехода B.5.31) должна быть проинтегрирована по всем
углам вылета электрона (значение импульса, полученного электроном,
фиксировано согласно закону сохранения энергии). Для интегральной
вероятности имеем
Vd3p
2тг 2*ne2al (Е0рJ / Р2 \Vd3p
г-— J Г, о^ 8(/+il- -ftcj) — . B.5.33)
ft ft2 К (l+p2tfg/ft2N V 2m /BтгйK
Нетрудно видеть, что выполняется равенство
р2а\ р2/2т _ р2
П2 П2/2та20 ~ 2mJ '
а из закона сохранения вытекает, что
р212т = ftco - J,
поэтому
р2а\ fico - J fico
1 + —— = 1 + = .
ft2 J J
Отсюда с помощью B.5.33) находим
/,.ч 27 е2а\
о*Х
B.5.34)
121
Не превышая точности борновского приближения, с помощью кото-
которого получены соотношения B.5.33), B.5.34), можно пренебречь величи-
величиной J по сравнению с hto (J < hu>). Окончательно имеем
27 /еЕ0а0\2/ J \9/2
* — Л-Т1) (т-) • B-535)
Здесь Jjb — характерная атомная частота; eEoao/J, J/ftco — безразмерные
величины. Вместо вероятности в единицу времени B.5.35) чаше исполь-
используется сечение фотоэффекта
ай*27—— Л5( —)
где / = cEq /8тг — интенсивность излучения;
B.5.37)
3 пс \ h(*>'
Характерной особенностью атомного фотоэффекта является убывание се-
сечения с ростом частоты облучающего света по закону и)~7!2.
Сечение B.5.37) можно выразить через томсоновское сечение элек-
электрона
8тг „
а0 = —г?рт, B.5.28)
3
где гкл = е2/тс2 — классический радиус электрона (см. B.1.13)). С по-
помощью B.5.38) из B.5.37) имеем
а0 / J у/2
°?в27~(т~у ' B-5-39)
or \ Ъсо /
где
е2 1
а. =
Пс 137
- постоянная тонкой структуры.
2.5.5. Двухквантовый фотоэффект. Этот эффект перехода электрона
из связанного состояния в свободное сопровождается одновременным
поглощением двух фотонов из пучка падающего света. В соответствии с
"золотым правилом" Ферми вероятность двухквантового фотоэффекта
есть
2* ¦ 2.5.40)
Здесь #Д^ - составной матричный момент гамильтониана перехода из
дискретного состояния (/) в состояние сплошного спектра (/) во 2-м
порядке теории возмущений:
%=*-Hjff-, B-5.41)
122
где
энергия системы "атом+поле" в начальный момент перехода, а
— энергия системы в промежуточном состоянии; Ej^ = Enim в диск-
дискретном и е1лт^ = Ер- в сплошном спектре. Окончательно находим
_ 2
Провести вычисления до конца по формулам B.5.40), B.5.42) затруд-
затруднительно даже для атома водорода. Для более простой модельной задачи
о двухквантовом вырывании электрона из потенциальной ямы с един-
единственным состоянием в дискретном спектре (которая близка к задаче
о двухквантовом фотоэффекте на отрицательном ионе) такое вычисление
может быть проведено до конца. Для этого случая суммирование по / в
B.5.42) сводится к интегрированию по р:
я<2) _ 2 r
BтгЙK ha>-J-p'2l2m '
здесь
ifieE Ъ
= -—- Bnhf -—8(p'-p).
V Ър
Матричный элемент перехода (eEr)ls_+p* вычислен ранее в задаче об одно-
квантовом фотоэффекте (см. B.5.32)). Окончательно находим
я.B) 8у^^о / М
Здесь учтено, что
«2Л2
/ р2а1 Ьсо \
У( 1 + ~ — /= Tito,
\ л2 j /
/ Р24 V/ р2 \ / р2дП4
( 1 +—г-) (/ + -Ло» ) = /( 1 +i~? j •
2т
Чтобы подсчитать вероятность вылета электрона по всем направлениям,
следует так же, как и в п. 2.5.4, проинтегрировать B.5.40) по р:
w
2*ire*al
,Bi) = ^_ " #" ц0 г
Й /2
Е —
Э (Ер)
Ър A+р2а20/П2у
2
X
/ Р \ dp
X5I/ + — -2й(о) B.5.43)
V 2т / Bтг^K V }
123
Окончательный результат имеет вид
ft J \ J / V 2h<o
Г 8
XI-
L 3
16 / 2hco~J\2]
—( ) - B.5.44)
5 V ^ / J
Здесь также присутствует характерный параметр (eEoao/JJ « (Ео X
X 10~9 В/смJ. Для того чтобы выполнялось условие w^2/^ ^ w^l\ не-
необходимо иметь Ео ^ 109 В/см.
2.5.6. Многоквантовый фотоэффект. Задача о многоквантовом фото-
фотоэффекте решена впервые Л.В. Келдышем в 1964 г. [19].
Расчет "стартует" с вычисления точной волновой функции свободного
электрона в поле электромагнитной волны с напряженностью E(t) =
= Ео cos cof:
1 Г i it р2(т) ]
Фр(Г,0 = ехр - p(t)r-- / — dT , B.5.45)
у/у i ft fi о 2m J
где
p{t) = po + cos co/\ B.5.46)
CO
Проверка осуществляется прямой подстановкой в уравнение Шредингера.
Далее расчет ведется снова по теории возмущений. Вначале следует
вычислить волновую функцию основного состояния атома, деформиро-
деформированного внешним электромагнитным полем, которую следует искать
в виде
\p(r,t) = C0(t) ф(°\г)ехр [(i/ft)Jt] + 2 Cp(t) i//^(r, f), B.5.47)
P
где
Отметим, что использованная в B.5.47) система функций не является ни
полной, ни ортогональной. Ее выбор сделан исходя из физических сооб-
соображений.
Начальные условия: Ср = 0 при t = О, Со @) = 1.
Система уравнений для определения Cp(t) получается по теории воз-
возмущений:
* ЪСР , , v ('Л Р2^ 1 I
й—— = <0|#/|р>* ехр<- / J+ \ dr\ C0(t): B.5.48)
bt (П о L 2m J J
здесь
1 Г / I
<0 \Ht\p)* = fd3rexp - — p(t)r eEorcoscot\p0(r).
VT" L Й J
124
Аналогичный интеграл вычислен в п. 2.5.4 в задаче об одноквантовом
фотоэффекте:
/al Ъ Г &\Лп^cos cot
<0|Я,-|р> = V iefiE — :
1 Р V dp [{\+P\t)l2mJ?
Нас, как обычно, интересует вероятность перехода в единицу времени:
d
w = lim —\CJt)\2.
dt и
t
dt
В стандартной теории возмущений эта формула приводит к фермиевско-
му "золотому правилу", уже неоднократно использованному нами ранее:
2тг / р2 \
wo-+n = —|<0|Я/|р>|2 5(/+ — -Лсо). B.5.49)
F П \ 2т /
Однако эта формула, полученная для случая, когда ни начальное, ни ко-
конечное состояния не зависят от времени и от внешнего воздействия, в
нашем случае не подходит.
Для того чтобы свести задачу о многоквантовом фотоэффекте к уже
решенным ранее, следует разложить периодическую (но не гармоническую)
функцию Cp(t) в ряд Фурье.
В экспоненте справа в B.5.48) стоит величина
i \Т Ро ер0Е0 e2El e2El 1
— \Jt + — t - cos cot + — t sin 2cot .
ft I 2m moo2 4moo2 %moo2 J
Выделим из этого выражения линейную функцию, а остальные члены
включим в новую периодическую функцию L (p, t). Из B.5.48) имеем
Функцию L(p, t) разложим в ряде Фурье:
оо
L{pJ) = 2 Ln(p) exp {-inoot\ B.5.50)
где
" 7 Э \ S\/ тт cosz
2тг -я ' V V " Э^">
bt ' I й V 2m
I"(" ¦ 5Г Vt /d(?» i) — ^~x
2mJ
( i [^0 ^ |
Xexpi— cosz- sin 2z \\cxp (inz)dz. B.5.51)
1Й I moo Smco 1>
Теперь уже можно воспользоваться обычной процедурой теории возмуше-
125
ний для вычисления вероятностей типа B.5.49) :
,. d\Cp{t)\2 2тг «
wp = iim f- = — 2 | Ln(p)\2 X
*-*«> at n n- -°°
X b(j + — - —%- -лЙоА B.5.52)
Эта сумма по п есть сумма но числу поглощенных квантов, т.е. по различ-
различным многоквантовым процессам,
Как видно из B.5.52). точный учет волновой функции конечного
состояния приводит, помимо прочего, к перенормировке энергии иони-
ионизации:
<2-5-53)
Зависимость Ln(p) имеет вид
Г 1J ( \TlT^Y|
I Ln(p)\2 со ехр -— (arsh7-T———) B-5.54)
L ^ \ 1 + 2 1
где
7 = = B.5.55)
eE0 eEoao
Здесь, считается, что J/fia) ~ п>1, Е0/Ейт « E0(e2/al)'1 < 1.
Рассмотрим важные предельные случаи.
1. Малые поля и высокие частоты: 7 ^ 1 • В этом случае arsh у ~ In 27,
и этот член доминирует в показателе экспоненты в B.5.54). Имеем
Поскольку //йо; = «, где и — число поглощенных квантов, то отсюда сле-
следует, что вероятность w-квантовой ионизации пропорциональна Е^п ~ f1
и со~~2п. Для полей с Л ^ 1 мкм 7 ^ 0,7 . 107 [(//1), Вт/см2] ~^2, так что
при I ^ 1012 Вт/см2 7>1,и, следовательно, оценка B.5.56) справедлива.
Нетривиальность формулы B.5.56) состоит в том, что, действуя по
стандартной теории возмущений, следовало бы ожидать зависимости ве-
вероятности w-квантового фотоэффекта вида W^ ~ (Е/ЕйТJп - ди, где
д = (Е01ЕйТJ ~ параметр малости. Нетрудно, однако, видеть, что параметр
Smco2J 4mco2 2/
но которому идет разложение в развитой выше теории и который равен
отношению средней колебательной энергии электрона в переменном поле
к потенциалу ионизации, значительно превышает стандартный параметр д.
126
Действительно,
2m/3
4moj2 2/
B.5.58)
Это обстоятельство, очевидно, обусловлено тем, что в предпринятом выше
расчете точно учтено воздействие поля световой волны на свободный
электрон, который значительно более подвержен непосредственному воз-
воздействию поля, чем связанный, а также обладает большей нелинейностью.
При вычислении вероятностей двух- и многофотонного поглощения,
проведенном выше, была использована упрощенная схема процесса. В
частности, совершенно не принималось во внимание то обстоятельство,
что при «-фотонной ионизации возможны m-фогонные резонансы (т < п)
Рис. 2.21. Вероятность трех-
фотонной ионизации атома
водорода из основного со-
состояния как функция частоты
электромагнитной (расчет)
волны: сплошная кривая -
линейная поляризация волны,
штриховая -циркулярная. Ре-
Резонанс при п ¦= 2 для цирку-
циркулярной волны отсутствует
из-за правил отбора по маг-
магнитному квантовому числу.
Все резонансы являются
двух фотонным и
Рис. 2.22. Потенциальная
энергия атома в отсутствие
внешнего поля (а) и при
наложении внешнего электро-
электростатического поля напряжен-
напряженностью EQ (б). Возможен
эффект туннельной иони-
ионизации
10d
10
10
-2
/?=2
И
К
4,5 4-,9 0)/2пс,104см
127
с переходами между дискретными состояниями, которые резко повышают
вероятность ионизации.
На рис. 2.21 приведена рассчитанная в [20] спектральная зависимость
вероятности трехфотоннои ионизации атома водорода из основного состоя-
состояния. Отчетливо видно, что эта вероятность резонансно возрастает при двух-
фотонном резонансе падающего излучения с частотой перехода из основ-
основного состояния с п = 1 в состоянии с п = 2, 3, 4.
Многофотонная резонансная (с промежуточным многофотонным
резонансом между дискретными состояниями) и нерезонансная иониза-
ионизация многих атомов неоднократно наблюдалась экспериментально. Напри-
Например, для ионизации атомов благородных газов требуется более 10 фото-
фотонов излучения с X = 1,06 мкм (например, ионизация атома неона идет с
участием 19 фотонов такого излучения). Тем не менее этот эффект надеж-
надежно регистрируется даже в поле излучения лазера с модуляцией добротности.
2. Большие поля и низкие частоты: у < 1. В этом случае вероятность
многофотонной ионизации B.5.54) принимает следующий вид:
R^>~exp[- ^ ^г- О-Л72)|, B.5.59)
где, как и прежде,
Ъ
eh 2a
- характерное внутриатомное поле, А - константа порядка единицы.
Формула вида B.5.29) хорошо известна в теории туннельной иониза-
ионизации атомов статическим электрическим полем. Поэтому часто говорят,
что многофотонная ионизация в сильных оптических полях - таких, что
у < 1, - носит туннельный характер (рис. 2.22). Можно ввести характерную
"туннельную" напряженность оптического поля Етун, и соответствующую
интенсивность световой волны /тун = cElyHl&ir, при которой атом может
ионизоваться за счет туннелирования электрона за время порядка светово-
светового периода Т - 27г/о;:
/ Йсо Л2 сЕ\т с / hco \ е2 с
/тун " VT/ ~%ъ &Г VT~/ ^4~ "" siT
Для оптического поля с Х = 1,06 мкм /тун « 1014 Вт/см2.
2.5.7. Надпороговая ионизация атомов. Атом, ионизованный в процес-
процессе многофотонного поглощения, может продолжить поглощение фотонов
из лазерного поля — в этом и состоит явление надпороговой ионизации.
Фактически в этом случае речь идет о поглощении квазисвободным элект-
электроном, покинувшим атом, но все еще находящимся вблизи ионного осто-
остова, одного или нескольких дополнительных фотонов из падающего ла-
лазерного излучения. Разумеется, полностью свободный электрон, как мы
уже не раз подчеркивали (см. § 2.1), не сможет участвовать в таком про-
процессе.
При надпороговой ионизации электрон испытывает многофотонное
поглощение, находясь в непрерывном спектре. Если регистрировать энер-
энергию фотоэлектронов образовавшихся в газе нейтральных атомов под
128
Электронный сигнал,
произв. ед.
г
12 мДж
I
1
'////Л
I
1
0 2 4 6 в 10
Энергия электронов, эВ
а
Рис. 2.23. а - Форма фотоэлектронного спектра надпороговой ионизации атомов
ксенона при различных значениях энергии импульса излучения Nd : YAG лазера.
С увеличением интенсивности светового поля центр тяжести спектра сдвигается в сто-
сторону больших энергий.
Схема процесса ионизации избыточными фотонами: б - прямой процесс над-
надпороговой ионизации; в - ступенчатый процесс (фотоионизация минимальным чис-
числом фотонов, затем многофотонные переходы в непрерывном спектре)
действием многофотонной ионизации, то энергетический спектр таких
электронов содержит ряд пиков, отстоящих друг от друга на энергию фо-
фотонов ftco (рис. 2.23). Процессы надпороговой ионизации играют важную
роль при образовании многократных ионов.
§ 2.6. Поглощение и отражение лазерного излучения
при взаимодействии с конденсированными средами
2.6.1. Вводные замечания. В настоящем и следующих параграфах дан-
данной главы мы сосредоточимся на анализе особенностей взаимодействия
лазерного излучения с плотными конденсированными средами — жидкостя-
жидкостями, аморфными и кристаллическими твердыми телами, поверхностями
раздела фаз.
Начнем с рассмотрения обычного теплового действия лазерного излу-
излучения при взаимодействии с объемными конденсированными средами.
При этом мы будем исходить из простого представления о том, что энергия
лазерного излучения, поглощаясь в исследуемой среде, немедленно '*гер-
мализуется", т.е. преобразуется в теплоту.
5. Н.И. Коротеев 129
В § 2.7 мы убедимся, однако, что это представление нуждается в су-
существенном пересмотре, если речь идет о резонансном воздействии сверх-
сверхкоротких — пико- или фемтосекундных — лазерных импульсов на полу-
полупроводниковые и отчасти металлические материалы. На столь коротких
временах должны быть введены в рассмотрение целые каскады релакса-
релаксационных процессов - электрон-электронные, электрон-фононные, реком-
бинационные, фонок-фононные и т.п., лишь конечным результатом которых
является полная термализация энергии оптического возбуждения (см.
§ 2.7). В § 2,8 мы рассмотрим также важные процессы неустойчивости
рельефа поверхности конденсированной среды, подеергающейся интенсив-
ному лазерному воздействию, которые приводят к существенному
изменению отражательной и поглощательной способности поверхности.
Имея в виду указанные неизбежные усложнения картины нелинейного
взаимодействия лазерного излучения с конденсированными средами,
мы тем не менее начинаем анализ явлений с простой модели поглощения
и отражения высококонцентрированного лазерного излучения при взаимо-
взаимодействии с конденсированными средами, имеющими неизменные во време-
времени и не зависящие от интенсивности лазерного излучения оптические
характеристики, т.е. с анализа стадии линейного взаимодействия лазерного
излучения с разреженными газами, а затем с жидкостями и твердыми тела-
телами. Этот анализ поможет нам понять и специфику дальнейших нелинейных
и нестационарных стадий такого взаимодействия.
2.6.2. Диэлектрическая проницаемость разреженной среды. Универсаль-
Универсальной линейной оптической характеристикой среды является комплексная
диэлектрическая проницаемость как функция частоты света: е(со) =
= е'(оо) + /e'v(cj), где е', е" — действительная и мнимая части е(со) соот-
соответственно. В гл. III (§ 3.1) показано, что частотная дисперсия е(со) явля-
является следствием нестационарности линейного оптического отклика среды.
Вычислим е(со) для простейших моделей разреженных сред и выразим
через е(а>) поглощательные и отражательные характеристики этих сред.
Наш анализ начнем с классической модели Лоренца диэлектрической среды.
В модели Лоренца вычисление е(со) связывается с поляризуемостью
j3(a>) отдельной молекулы (атома, элементарной кристаллической ячейки).
Для молекул, лишенных собственного постоянного дипольного момента,
наведенный монохроматическим полем световой волны дипольный момент
d = P(u>)E, ' B.6.1)
где Е — напряженность светового поля волны с частотой со.
Поляризация среды определяется как сумма наведенных полем диполь-
ных моментов всех молекул N в единице объема:
N
i>= 2 dh B.6.2)
i = i
С другой стороны, по определению диэлектрической проницаемости
имеем
D=e(co)E = E+4irP, B.6.3)
где D — вектор электрического смещения. В простейшем скалярном случае
130
Для расчета j3(co) следует воспользоваться формулами (ДЛ.5) —(ДЛ.8),
(Д. 1.10) - (Д. 1Л 2) дополнения Д, 1.
Для атома (молекулы) с единственным резонансом на частоте п поля-
поляризуемость запишется в виде
N(Zef 1
Mw) = _J_L B.6.4)
m J2 — or — 2/ Tcj
(обозначения те же, что и в дополнении ДЛ), и, следовательно, для диэлект-
диэлектрической проницаемости имеем следующее выражение:
4nN
AitN(Zef 1
2^Г^2 (wS2)/T+/
Последнее равенство записано с учетом близости со к резонансу с ?2 :
| со - 12 | < п.
Принимая во внимание замечание о соответствии классических и
квантовых формул в дополнении ДЛ, можно в общем случае возбужден-
возбужденной двухуровневой среды с разностью населенностей верхнего и нижнего
уровней ТУвместо B.6.5) (с учетом (Д.1Л6)) записать
dh 1
€(со) = 1 + 4ttN =
ПГ (со-П)/Г+/
dli 1
- 1 +4nNT2 . B.6.6)
ft (сП)Г+/
Выражение для волнового вектора световой волны в разреженной ре-
резонансной среде при | е — 1 | < 1 примет следующий вид:
1 \
+ ... )Я
2) Т2 + / /
h (со - П) Тг + г
B.6.7)
Мнимая часть B.6.7) имеет смысл половины коэффициента поглощения
(усиления) света по мощности:
2ттсо d\\ 1
Т2-
2 с П (со-пJ Т2 + 1
No/2
(со - пJ Т{ + 1
Очевидно, при со = Q, выражение B.6.7) совпадаете (Д.1.19).
2.6.3. Проницаемость диэлектрической конденсированной среды на оп-
оптических частотах. Нашей задачей здесь является вычисление е(со) для
простейших моделей конденсированных сред и выражение через е(со)
5* 131
поглощательных и отражательных характеристик этих сред. Мы начнем
анализ с классической модели Лоренца диэлектрической среды.
Как отмечалось в п. 2.6.2 (см. также [21]), в модели Лоренца вычис-
вычисление е(со) связывается с поляризуемостью j3(co) отдельной молекулы
(атома) элементарной кристаллической ячейки. Выше, в 2.5 была вычисле-
вычислена поляризуемость отдельного атома в квантовой картине. Для молекул,
лишенных собственного постоянного дипольного момента, наведенный
полем световой волны дипольный момент есть
где Елок = LE -локальное световое поле, действующее на данную молеку-
молекулу, Е — поле волны, L - фактор локального поля. Именно отличие локаль-
локального, действующего на каждую отдельную частицу среды поля от поля
волны, проходящей по среде, является наиболее характерным отличием
конденсированной среды от разреженной. Для кристаллических сред
кубической симметрии, а также для аморфных жидкостей и газов локаль-
локальное поле связано с полной поляризацией среды Р следующим соот-
соотношением:
Елок=Е+Dтг/3)Р. B.6.8)
В свою очередь полная поляризация среды, наведенная полем световой
волны, есть электрический дипольный момент единицы объема среды.
Если N - число молекул в единице объема, то для Р = Nd = Nfi(to)EnoK
получаем уравнение
P = Nfi(a>) [?ЧDя/3)/>]. B.6.9)
С другой стороны, линейная восприимчивость х^(^) и диэлектри-
диэлектрическая проницаемость е(со) определяются равенствами
Р=Х{1\ь>)Е(ь)), €(со)= 1 +4тгхA)(со). B.6.10)
Следовательно, можно записать
у е — 1 4тг
щ= = Npu B.6.11)
1+Dтг/3)х е + 2 3
Если М- молярная масса вещества, р — его плотность и No = 2,7 * 10! 9 см -
число Лошмидта, то из последнего соотношения имеем
М е - 1 4я
Npg>
г Nopg9
р е+2 3
где 3й - молярная рефракция. По порядку величины |3 ~ а3, где а - размер
молекулы. Поэтому приближенно можно записать
^ 4тг 4тг
$> 3
где Vo - молярный объем.
Из уравнений Максвелла следует соотношение между показателем
преломления п{оо) (вообще говоря, комплексным) и комплексной ди-
диэлектрической проницаемостью на оптической частоте е(со):
w(cj) = Vi(c3). B.6.12)
132
Для вычисления е(со) обратимся к широко используемой до настоящего
времени простой модели молекулы (атома) с упруго связанными электро-
электронами. Впервые эту модель выдвинул Дж.Дж. Томсон для атома еще до
открытия Резерфордом планетарного строения атома. Однако и точный
квантово-механический расчет е(со) дает результаты, качественно согла-
согласующиеся с расчетами на основе этой классической модели.
В простейшем случае молекулы с единственным оптическим электро-
электроном (полное число таких электронов в единице объема равно N) уравнение
движения электрона имеет вид
г + 2Гг'+^2г= —Елок, B.6.13)
т
где е - заряд электрона, Г - постоянная затухания, Q, - частота собствен-
собственных колебаний упруго связанного электрона. Оптически наведенный ди-
польный момент молекулы есть
полная поляризованность
Дня гармонического светового поля с частотой со
1
Е(со)= —Еоехр(— icot) + к.с.
из B.6.13) находим решение для r(t):
1
r(t)= —roexp(- icot) + к.с, B.6.14)
где
ш (е/т)Е 0
п2 -со2 - 2/соГ
С учетом выражения B.6.8) для /Глок имеем
Р{ 1 -Np(co)) = N($E, B.6.16)
3
где
B.6.17)
ft2-со2 -21
Следовательно, окончательно для комплексной диэлектрической прони-
проницаемости конденсированной среды получаем
4nNe2 1
е(со) = 1 + . B.6.18)
т П2 -со2 - 2/соГ - Dтг/3) (е2 /m)N
Если ввести
со\ =п2 - Dтг/3) (e2/m)N, B.6.19)
то B.6.18) примет вид, аналогичный выражению B.6.6) для разреженной
133
среды:
AnNe1 1
€(CJ) = 1 + ; ; . B.6.20)
V ' m col - со2 - 2/соГ
Здесь резонансная частота со, смещена относительно частоты отдельного
молекулярного осциллятора 12 в соответствии с формулой B.6.19).
Таким образом, поправка к выражению для е(со), обусловленная
конденсированным характером вещества, в первом приближении сводится
к перенормировке резонансной частоты.
Если в молекулах среды имеется s различных оптических электронов,
каждый из которых характеризуется резонансной частотой ?1а, затуха-
затуханием 2Га и плотностью Na (а = 1, 2, .. ., s), то общее выражение для ди-
диэлектрической проницаемости такой среды имеет вид
€(<o)=l+ 2 B.6.21)
a = i m cola—or - 2zcoF
где
<*>2<* = ^a - Dтг/3) (e2/m)Na. B.6.22)
Квантовый расчет дает аналогичное выражение для е(со):
е(со)=1 + 2 — — : , B.6.23)
/72 ct = 1 СО. — СО 2/соГф
т 1
где Л^= 2 Na, fa — сила осциллятора с номером а.
2.6.4. Показатель преломления диэлектрической конденсированной
среды. В соответствии с уравнением B.6.12) найдем выражение для комп-
комплексного показателя преломления «(со) = «'(со) + /к (со) через соответст-
соответствующие выражения для е(со). Действительная часть комплексного пока-
показателя преломления «'(со) носит название собственно показателя прелом-
преломления [в дальнейшем будем опускать штрих у символа «ко)]; к (со) на-
называют коэффициентом экстинкции.
Из B.6.12) имеем
«2 - к2 = е\ 2«к = е", B.6.24)
или
1 г— г
B.6.25)
к2 = — (Ve'2 +e -с').
B.6.26)
В соответствии с B.6.20) для среды с единственным оптическим
электроном можно записать
4тт№2 со2, -со2
2 2 ! +
-со2J +4Г2со2
B.6.27)
4тгМ 2соГ
2«к — —— . B.6.28)
B 2J +4Г2со2
2соГ
—
m (со2, -со2J +4Г2со
134
Пригодные для простого анализа формулы для п, к можно найти
из B.6.27), B.6.28) лишь для случая достаточно разреженной среды:
| л- 1 И1, к< 1.
Тогда, вводя нормированную отстройку от центра линии Д =
= (со - cjt)/r и приближенно полагая вблизи центра лиши оо\ - oj2 я»
« — 2Г12Д, получаем
nNe2 -Д
п(со)~ 1 + B.6.29)
V ти Г 1 + Д2
itNe 1
к(со)« г-. B.6.30)
mT 1 +Д2
Последние две зависимости проиллюстрированы ниже.
2.6.5. Коэффициент поглощения и коэффициент отражения диэлектри-
диэлектрической конденсированной среды. Вычисленные ранее кары величин
е'(со) и б"(со), «(со) и к (со) могут быть дополнены еще одной сопряжен-
сопряженной парой оптических характеристик конденсированного вещества — ко-
коэффициентом поглощения а (со) и коэффициентом отражения по мощ-
мощности Л (со) при нормальном падении света на плоскую границу раздела
вакуум — исследуемая среда.
Плотность поглощенной в конденсированной среде мощности (вы-
(вычисленная в § 2.2 для случая плазмы) может, как и в § 2.2, быть вы-
вычислена исходя из стационарного уравнения сохранения и превращения
энергии электромагнитной волны:
jT=/E=-divS, B.6.31)
где / - плотность наведенных волной токов в среде, 5 — вектор Иойнтинга
световой волны. При нормальном падении на границу конденсированной
среды волны с интенсивностью /0 внутри среды |? | =/оA -i?)exp(_ctz),
где координата z отсчитывается по нормали в глубь среды (плоскость
z =0 совпадает с границей среды; а(со) — коэффициент поглощения;
jR(co) - коэффициент отражения при нормальном падении). Отсюда и из
B.6.31) получаем
Jf(z) = oJo(l -fl)exp(-az). B.6.32)
В соответствии с формулами Френеля для отражения от среды с по-
показателем преломления л (со) и коэффициентом экстинкции к(оо) для
R(co) имеем
Исо)-1]2+к2(со) __
[л(со)+1]2 +|
Коэффициент поглощения а(со) связан с к (со) равенством
а(со) = 2(со/с) к (со). B.6.34)
Пары оптических характеристик е'(со) и е"(со), л (со) и к(со), а(со) иЛ(со)
полностью эквивалентны друг другу, и, зная одну из этих пар, с помощью
формул B.6.25) и B.6.26), B.6.33) и B.6.34) можно определить две
остальные.
135
15
w
5
о
-5
i l
I !
d
к
\2Г\
R
0,8
0,6
0,4
:
-
- /
г
0
i
A\' -
7
/
а,см
-106
-w4
-w4
Рис. 2.24. Оптические характе-
характеристики диэлектрика (расчет) вбли-
вблизи уединенного резонанса: б' (cj) и
е" (w) (a), n (cj) и к (cj) {б), a (cj) и
/? (cj) (e) (u>0 — частота резонанса,
2Г — его ширина)
R 6
0,5
ОС
u,cm
10
ю
10
Рис. 2.25. Оптические характерис-
характеристики сред с металлическими свойст-
свойствами (расчет): е' (со) и е" (а>) (д),
л (ы) и к (со) (б), а (со) и Л (со) (в)
(О
top
Для среды с одиночным резонансом справедливы формулы B.6.27),
B.6.28). Реальная диэлектрическая среда только весьма грубо может быть
описана в рамках развитой выше простой лоренцевой теории дисперсии
с учетом набора собственных электронных резонансов. С определенной до-
долей приближения выведенные выше формулы для оптической электронной
дисперсии могут быть распространены для описания дисперсии диэлектри-
диэлектрика в ИК области, вблизи резонансов с ИК-активными молекулярными
(или решеточными) колебаниями. В этом случае в соответствующих
формулах заряд е и резонансная частота па электронов должны быть за-
заменены на эффективный заряд Zae и резонансную частоту ?2а молекуляр-
молекулярных или решеточных колебаний. В ИК области обычно Za < 1. Зависимости
е'(со)и е"(со), и (со) и к (со), а (со) и R (со) приведены на рис. 2.24.
2.6.6. Оптические характеристики реальных металлов, полупровод-
полупроводников и диэлектриков. В рамках упрощенного подхода можно считать,
что линейные оптические характеристики металлов в видимом, ближнем
ИК и УФ диапазонах в основном определяются свободными электронами
проводимости (модель Друде). Другими словами, поглощательная и от-
отражательная способности металлических материалов в указанных спект-
спектральных областях почти полностью определяются свойствами свободных
электронов.
Выражение для диэлектрической проницаемости газа свободных элект-
электронов было получено нами в § 2.1 для плазмы. Из B.1.49) имеем
где сор = AitNe2 /m - квадрат плазменной частоты электронного газа с
плотностью TV, т — время свободного пробега электронов.
Зависимости е'(со) и е"(со), л (со) ик(со),а(со) и R (со) для этой моде-
модели проиллюстрированы на рис. 2.25. Как нетрудно видеть из B.6.35),
при со < сор е'(со) < 0, так что комплексный показатель преломления имеет
большую мнимую составляющую: к(со) > л (со). Отсюда и из B.6.33) вид-
видно, что при со < сор R « 1 — в этом и состоит причина характерного "ме-
"металлического блеска" проводников в видимом диапазоне (для большинст-
большинства металлов сор лежит в УФ диапазоне).
Оптические характеристики полупроводниковых материалов с точки
зрения теории дисперсии Друде - Лоренца определяются свойствами со-
совокупности двух типов электронных осцилляторов: упруго связанных ос-
осцилляторов, характерных для диэлектрических сред, и свободных осцил-
осцилляторов, существующих в металлах. Связанные осцилляторы имеют в полу-
полупроводниках (как и в диэлектриках) целый набор (зону) собственных
частот, которым соответствует полоса собственного поглощения.
В квантовой картине этим осцилляторам отвечает валентная зона, а
собственному поглощению — переходы электронов из валентной зоны в
зону проводимости.
Свободные осцилляторы в полупроводнике - это свободно распростра-
распространяющиеся по кристаллу (как и в металле) носители — электроны и дырки;
137
поглощение света этими осцилляторами сводится к изменению кинетичес-
кинетической энергии движения электронов (дырок) за счет аналога обратнотормоз-
ного эффекта (в квантовой картине — зона проводимости и свободно-сво-
свободно-свободные переходы в поле ионных остовов). Концентрация свободных носи-
носителей сильно зависит от температуры и степени легирования примесями —
донорами электронов и (или) дырок.
Ддя полупроводника
B.6.37)
е0(со) - вклад связанных осцилляторов; второй член учитывает вклад
свободных осцилляторов. В полупроводниках и диэлектриках вводится
понятие ширины запрещенной зоны Eg. Поглощение света возможно только
при энергии фотона fi со > Eg.
Диэлектрики имеют ширину запрещенной зоны, как правило, значи-
значительно большую, чем полупроводники. Характерные значения Eg ддя
полупроводников лежат в диапазоне от 0,5 до 2,5 эВ, для диэлектриков —
от 4 до § эВ.
В табл. II.2 сведены некоторые значения оптических постоянных типич-
типичных металлов, полупроводников и диэлектриков на длинах волн широко
распространенных лазеров.
На рис. 2.26 представлены измеренные дисперсионные характеристики
R(u))t a(co) этих типичных материалов.
Как видно из табл. II.2 и из рис. 2.26в, в кристалле Si поглощение
света с X > 1 мкм мало, хотя коэффициент отражения R достаточно велик
(поскольку п ~ 3,5 при X = 1 мкм). При X ^ 6 мкм слабое поглощение в
Si связано с фононным механизмом. При X < 1 мкм поглощение в Si
Таблица П.2
Длина поглощения d = а'1 (а — коэффициент поглощения) и коэффициент отра-
отражения R по интенсивности при нормальном падении для некоторых типичных ме-
металлов, полупроводников и диэлектриков на длинах волн излучения лазеров на
СО2 A0,6 мкм) и Nd : YAG A,06 мкм) и его гармоник @,53 и 0,265 мкм)
Материал
Металл
Серебро (Ag)
Золото (Аи)
Полупроводник
Кристаллический
кремний (Si)
Диэлектрик
Кристаллический
кварц (SiO2)
Кристалл хлористого
калия (КС1)
0*265
d - а~
1
8 нм
18 нм
6 нм
>1 м
>1 м
30
33
61
6
5
Длина волны, мкм
0,!
d - а~ *
14 нм
22 нм
500 нм
> 1 м
>1 м
53
*,%
98
48
36
4
4
1,06
</ = *-'
J
12 нм
13 нм
200 мкм
> 1 м
>1 м
«,%
99
98
33
4
4
10,
<# = «-¦
12нм
14 нм
1 мм
40 мкм
>1 м
6
*,%
98
98
30
20
3
138
Рис. 2.26. Экспериментальная зависимость R (ш)
и а(а>) для кристаллического кварца (д), для
тонких металлических пленок Ai, Ag (б) и для
кристаллического кремния (в)
W
0,6
0,4
0,2
¦л
-
(X
i i i i i i Л1 ^~ i : i i i i i
о
0.1 0,1 0,4 0,6 1
4 6 10
а,см
10 s
10s
w4
to2
резко возрастает за счет межзонных резонансных переходов; в ближнем
УФ диапазоне при превышении частотой света со ''плазменной" частоты
R снова падает, как и в металлах.
2.6.7. Изменение оптических характеристик твердых тел под действием
мощного лазерного облучения. Рассмотренная выше простая картина взаи-
взаимодействия лазерного излучения с твердыми телами, имеющими заданные
оптические характеристики, должна быть уточнена, если речь идет о погло-
поглощении мощного лазерного излучения, способного существенно изменить
оптические константы вещества.
Под действием мощного лазерного излучения может измениться темпе-
температура материала, а с нею и его оптические характеристики. Если лазерно-
индуцированный нагрев среды достаточно велик, чтобы произошел фазо-
фазовый переход твердое тело — расплав, то, естественно, оптические характе-
характеристики среды могут испытать при этом кардинальные изменения. Напри-
Например, кремний, германий, полупроводники группы А3В5 в расплавленном
состоянии демонстрируют металлические свойства.
Перечислим несколько подробнее изменения оптических свойств
полупроводниковых материалов при интенсивном лазерном облучении,
вызванные фото генерацией свободных носителей.
Во-первых, скорость, с которой происходит фотогенерация свободных
носителей, G « otljfiu) (I - интенсивность света внутри полупроводника),
при достаточно большом значении / может превысить скорость рекомбина-
рекомбинации электронно-дырочных пар. Как результат распределение свободных
носителей может существенно измениться по сравнению со случаем слабого
светового поля — включается механизм поглощения свободными носителя-
носителями, который при малых световых полях и низких температурах в чистых
полупроводниках был мало существен.
Во-вторых, при VG > *>ст — частоты столкновений (V — объем осве-
освещенной области) может происходить нагрев электронно-дырочной плазмы.
Учет вклада в поглощение, который дают свободные носители, может су-
существенно уменьшить требования к плотности энергии оптическою импуль-
импульса, необходимой, например, для достижения температуры плавления припо-
приповерхностной области полупроводника.
Суммарный коэффициент поглощения полупроводника, находящегося
под действием достаточно мощного лазерного излучения, оказывается за-
зависящим от интенсивности лазерного излучения; он, очевидно, имеет вид
(x = aL+ctNL, B.6.38)
где aL - линейная часть коэффициента поглощения, a o^L = псое — нели-
нелинейная его часть (пс — концентрация фото генерированных носителей, ое —
сечение поглощения на отдельном носителе;. (Например, в чистом Si
при Т = 300 К X = 1,06 мкм, ое = 5,1 • 10~18см2.) Если ввести скорость
генерации свободных носителей в расчете на единичный объем: G = jflfioo,
где X определено в B.6.32), то можно записать
L аьгIПоо, B.6.39)
a = aL +oefG(d, t)dt\ B.6.40)
о
Здесь /о(О - интенсивность света, падающего извне на образец.
140
Дополнительное усложнение картины взаимодействия мощного лазер-
лазерного излучения с полупроводником может произойти, если излучение
имеет вид короткого (пико- или фемтосекундного) лазерного импульса:
на нагрев решетки более непосредственное влияние оказывает поглощение
свободными носителями, нежели межзонное поглощение, поскольку в пер-
первом случае поглощенная энергия очень быстро передается непосредственно
к решетке, а во втором случае основная доля поглощенной энергии перей-
перейдет к решетке только спустя время рекомбинации, требуемое для анниги-
аннигиляции электрон-дырочной пары (в кремнии это наносекунды, в арсениде
галлия - сотни пикосекунд).
Более детальный анализ каскада процессов релаксации, сопровождаю-
сопровождающих поглощение короткого лазерного импульса в полупроводнике, будет
дан в § 2.7.
§ 2.7. Резонансное взаимодействие
импульсного лазерного излучения с полупроводниками
и металлами — объемные и поверхностные эффекты
2.7.1. Вводные замечания. Исследования резонансного взаимодействия
коротких импульсов лазерного излучения с полупроводниковыми мате-
материалами получили в середине 70-х годов мощный практический стимул в
связи с открытием в нашей стране явления импульсного лазерного отжига
поверхности полупроводниковых материалов, используемых в микро-
микроэлектронике. Воздействие мощных лазерных импульсов с энергией фотона,
превышающей ширину запрещенной зоны, приводит к быстрой (в диапа-
диапазоне 100 не — 10 мкс) и высококачественной рекристаллизации аморфизи-
рованных в результате ионной имплантации или иных причин приповерх-
приповерхностных слоев полупроводников - происходит лазерный отжиг их ранее
разу пор ядоченной поверхности [22]. Лазерный, а в последствии и лампо-
ламповый (с помощью мощных ламп-вспышек) отжиг стал хорошо освоенным
технологическим приемом обраоотки изделий полупроводниковой микро-
микроэлектроники; в то же время эксперименты по импульсному лазерному
отжигу поставили целый ряд принципиальных физических вопросов, ка-
касающихся поведения полупроводников в сильном импульсном лазерном
поле.
Поглощение сильно сконцентрированного в пространстве, времени и
по спектру лазерного излучения приводит к возникновению целого каска-
каскада процессов преобразования энергии, включающих в себя последователь-
последовательное возбуждение и релаксацию электронной подсистемы, злектрон-фонон-
ную релаксацию, фонон-фоданную релаксацию и, наконец, разнообразные
тепловые процессы (нагрев, плавление, испарение).
Мы уже касались финальной, тепловой стадии этой цепочки в § 2.6
применительно к металлам и частично полупроводникам. Практически ис-
исчерпывающую информацию об этой стадии дают эксперименты с непрерыв-
непрерывными лазерами и с лазерами, генерирующими относительно длинные им-
импульсы (в интервале 10~3 - 10~6с).
Тепловое действие лазерного излучения на металлы открыло широкое
поле приложений для процессов термической лазерной технологии, вклю-
141
чающих лазерную резку, сварку, закалку, сверление металлических и дру-
других деталей, лазерную термохимическую обработку и т.д.
В то же время резонансное воздействие коротких лазерных импуль-
импульсов на полупроводниковые материалы приводит к новым, ранее не изучав-
изучавшимся процессам — быстрым лазерно-индуцированным фазовым превра-
превращениям на поверхности и в тонком прироповерхностном слое полупровод-
полупроводников (плавление — рекристаллизация, переходы аморфное твердое тело —
крислалл и кристалл — аморфное тело и др.), происходящим в нано-, пико-
и даже фемтосекундном масштабах времени.
В ходе экспериментов по изучению этих и схожих явлений неожиданно
обнаружилось, что плоская граница конденсированной среды, подвергаю-
подвергающейся мощному импульсному лазерному воздействию, оказывается не-
неустойчивой — спонтанно возникают периодические искажения рельефа
поверхности, что в свою очередь ведет к изменению поглощательной спо-
способности поверхности и к изменению условий энерговклада в приповерх-
приповерхностные слои со стороны лазерного излучения. Возникновение этих не-
устойчивостей поверхностного рельефа связано с пространственно неод-
неоднородным нагревом поверхности; необходимое для этого неоднородное
поле является результатом интерференции падающей лазерной волны с
полем, образующимся в результате рассеяния (дифракции) лазерного
излучения на флуктуационных модуляциях рельефа поверхности.
Нашей целью в настоящем параграфе и § 2.8 будет обсуждение пере-
перечисленных новых физических проблем, возникающих при резонансном
воздействии мощного импульсного лазерного излучения на полупроводни-
полупроводниковые и отчасти металлические материалы.
2.7.2. Импульсное лазерное возбуждение и релаксация электронной
подсистемы полупроводникового кристалла. При действии на полупровод-
полупроводник лазерного излучения с энергией кванта йсо, значительно превышающей
ширину запрещенной зоны Eg : йсо > Eg (рис. 2.27) поглощение света про-
происходит в тонком приповерхностном слое толщиной а ~~ 10— 10~6см,
где а — коэффициент оптического поглощения. (Последнее значение ха-
Пв
Рис. 2.27. Лазерное возбуждение и внутри-
зонная релаксация носителей по энергиям
в полупроводнике: а - межзонный переход
с поглощением кванта 1iu>; б - первоначаль-
первоначальный вид функции распределения электронов
при поглощении сверхкороткого (фемтосе-
кундного) лазерного импульса; в - конеч-
конечный вид функции распределения электронов
142
рактерно и для глубины проникновения поля в металлы.) При импульс-
импульсном воздействии такого рода, когда интенсивность излучения велика
(/0 ~ 106 - 1012Вт/см2), в этом слое создается сильное неравновесное
и нестационарное состояние как электронной, так и фо но иной под-
подсистемы.
Первичный акт поглощения энергии импульса оптического возбужде-
возбуждения происходит в электронной подсистеме, поэтому сначала возникает
сильное различие между электронной температурой Те и температурой
решетки Т. Процесс передачи и термализации энергии в решетке вклю-
включает в себя целый ряд этапов релаксации как внутри электронно-дырочной
подсистемы, так и электрон-фоноиной и фонон-фононной релаксации.
Наиболее наглядно можно представить себе последовательность преоб-
преобразования энергии оптического возбуждения в полупроводнике, если
обратиться к картине поглощения им фемтосекундного лазерного импуль-
импульса. При длительности поглощенного импульса тр~(С 10 Зс = 100 фс основ-
основные этапы преобразования его энергии будут разворачиваться уже после
прекращения его действия.
Схематически процесс трансформации поглощенной энергии такого
короткого импульса можно разбить на следующие стадии (табл. II.3).
1. Первым результатом резонансного взаимодействия оптического
импульса с кристаллом является генерация электронно-дырочных пар,
имеющих неравновесное распределение по энергии и импульсу (рис. 2.27).
2. Установление равновесного распределения в электронно-дырочной
подсистеме с температурой Тс — "термализация" носителей. На этой стадии,
как и на первой, энергия к решетке практически не переходит; она пол-
полностью сохраняется в электронно-дырочной подсистеме.
3. Установление равновесия между возбужденной электронно-дыроч-
электронно-дырочной плазмой и решеточной подсистемой за счет частичной передачи энергии
возбуждения от носителей к решетке путем испускания сначала продоль-
Таблица 11.3
Общая схема трансформации энергии оптического возбуждения к кристалли-
кристаллической решетке (результатом является нагрев решетки)
Процесс
Характерная
длительность, с
Поглощение фемтосекундных лазерных импульсов за счет
межзонных переходов 10" *4
Установление равновесия в электронно-дырочной подсистеме
за счет электрон-электронных и электронно-дырочных
столкновений 10~14—103
Установление равновесия между подсистемой возбужденных
носителей и решеткой (внутризонная релаксация) испус-
испускание О-, А -фононов 102 -10"l*
Рекомбинация электронно-дырочных пар за счет оже-анниги-
ляции • Ю~11-\0~7
Межзонная рекомбинация носителей (радиационные переходы
не добавляют энергии решетке) 10"* ° -10" в
143
Таблица ПА
Типичные характеристики лазерных импульсов и полупроводниковых кристал-
кристаллов, применяемых в импульсном лазерном отжиге
Лазер
Длина волны
\, нм
Длительность
импульса Тр, с
Коэффициент межзонного погло-
поглощения а, см (Т = 300 К)
Si
GaAs
2-я гармоника
Nd :YAG
3-я гармоника
Nd:YAG
4-я гармоника
Nd:YAG
на красителе
рубиновый
532,1
354,7
266,0
620,0
694,3
1,5- 10~8
2- 101
1,5- 10"8
2- 101
1 • 10'8
1,5- КГ11
0,9- 10'13
3- 10"*
1,25 • 104
1,07 • 105
2,08 • 10б
4,47 • 103
2,35 • 103
8,09 • 104
7,14 -105
1,61 • 10б
4,28 • 104
2,7 • 104
ных и поперечных оптических (ГО, LO) фононов и затем продольных и
поперечных акустических (ТА, LA) фононов; выравнивание температур
плазмы и решетки.
4. Рекомбинация электронно-дырочных пар за счет оже-процессов
(при этом к решетке энергия не переходит; наиболее характерен этот про-
процесс для достаточно плотной плазмы, когда его скорость такова, что он мо-
может идти одновременно со стадиями 2 и 3, — см. ниже) и процессов меж-
межзонной рекомбинации (электронно-дырочной аннигиляции; при этом к ре-
решетке переходит часть энергии аннигиляции, которая не излучается в виде
люминесценции).
Стадии 3„ 4 сопровождаются также усиленной диффузией носителей
в области кристалла, не подвергнутой действию лазерного импульса.
2.7.3. Физика поглощения и релаксации энергии короткого лазерного
импульса в полупроводниковом кристалле. При действии на поверхность
полупроводника импульсного лазерного излучения с плотностью энер-
энергии Q, длительностью тр и энергией кванта fico благодаря межзонному по-
поглощению (см. рис. 2.27) происходит генерация неравновесных электрон-
электронно-дырочных пар.
Поскольку поглощение одного фотона из лазерного пучка сопровож-
сопровождается рождением одной электронно-дырочной пары, скорость генерации
свободных носителей можно определить, вычисляя скорость поглощения
энергии в приповерхностном слое и деля эту величину на энергию кванта
света Йсо:
— бехр[-/в(Г,г\Г)«Ь'] *
о
B.7.1)
здесь а = aL + a^L — сумма линейного и нелинейного коэффициентов по-
поглощения, зависящих от координаты z (ось z направлена в глубь среды
Goexp(-az);
144
Коэффициент отражения R (Т - 300 К)
Si
0,37
0,57
0,74
0,35
0,34
GaAs
0,38
0,42
0,55
0,35
0,34
Скорость генерации свободных носителей
G0,cnT'-cm (^=0,1 Дж/см2)
Si
GaAs
1,4-1029 0,9-10'°
1,0-10'2 6,4-10'2
0,5-10'2 0,5 • 1031
0,37- 1034 0,37- 10'4
0,7- 10'1 0,9 • 1031
0,46- 10'4 0,6- 10'4
1-Ю'4 0,9-10'5
1,8-1028 2-1029
перпендикулярно поверхности) и температуры Т\ R = R(t, T) — коэффи-
коэффициент оптического отражения. (Разумеется, он может меняться в течение
импульса из-за лазерно-индуцированных нарушений рельефа поверхности,
а также из-за изменения температуры и, возможно, фазового состояния
поверхности.) В табл. II.4 приведены значения оптических параметров,
фигурирующих в B.7.1), для кристаллических и аморфных кремния
(Si, Eg- 1,12 эВ) и арсенида галлия (GaAs, Eg = 1,43 эВ) на определенных
частотах, соответствующих длинам волн импульсных лазеров, исполь-
используемых при лазерном отжиге. Видно, что скорость лазерно-индуцируемой
генерации свободных носителей может достигать огромных значений:
Go = 1030-1035 см'3 • с (при W = 0,1 Дж/см2 и тр = 1(Г8-1(Г13 с).
Фотовозбужденные электроны имеют энергию fico - Eg (энергия отсчи-
тывается от дна зоны проводимости) и первоначально сильно неравновес-
неравновесную функцию распределения по энергиям, центрированную вблизи значе-
значения энергии Е = hco - Eg (см. рис. 2.27). Аналогичное распределение
имеют и дырки (/г).
Характер последующей релаксации неравновесных носителей в энерге-
энергетическом и координатном пространствах существенно зависит от плотнос-
плотности носителей в фотовозбужденной электронно-дырочной плазме пс (пс =
= 2пе = 2nh). Для оценки первоначальной концентрации неравновесных
носителей пс, создаваемой к моменту окончания пик о- или фемтосекунд-
ных импульсов, можно сначала для простоты пренебречь диффузией и ре-
рекомбинацией носителей. Тогда с использованием табл. II.4 получаем оценку
сверху:
тр = 30 пс,
( —— I
\dt /
1022 см,
1021-1022см-\
7р=90фс.
При этом следует иметь в виду, что полная концентрация валентных элек-
электронов в кремнии есть и„ = 5 • 1023 см. Как видно из приведенной
й
выше оценки, при действии коротких лазерных импульсов с достаточно
145
\ э-эОО'^с)
з-фA0 rs-
О те D 10
Рис, 2.28. Схема электронных
переходов в полупроводнике в
условиях интенсивного лазерного
излучения: 1 - межзонное по-
поглощение, 2, 3 - поглощение света
свободными носителями. Буквы
э - э и э - ф означают электрон-
электронные и электрон-фонон-
ные столкновения, Оже — про-
процессы оже-рекомбинации
большой плотностью энергии в течение длительности этого импульса может
произойти как бы частичная (или даже полная, если ncm2iX ~ nv) "метал-
"металлизация" полупроводника.
На самом деле, однако, полную металлизацию получить не удается,
так как при достаточно больших концентрациях электронно-дырочной плаз-
плазмы вступает в действие механизм быстрой оже-рекомбинации носителей.
Для импульсов наносекундной и большей длительности, действующих
на полупроводник, становится необходимым учет межзонной рекомбина-
рекомбинации, а также диффузии носителей. При высоких концентрациях неравновес-
неравновесных носителей доминирует безызлучательная оже-рекомбинация, в про-
процессе которой электрон и дырка, рекомбинируя, отдают свою энергию
третьему носителю, оказавшемуся вблизи рекомбинирующей пары
(рис. 2.28). Скорость оже-рекомбинации задается выражением Rc = Спъс,
где С = const (например, для кремния С = 4- 10~31 см6/с), поскольку
этот процесс является "трехчастичным", т.е. в каждом элементарном
акте одновременно участвуют три свободных носителя. Кстати, оже-реком-
оже-рекомбинация фотовозбужденных носителей представляет собой один из приме-
примеров нелинейной (зависящей от интенсивности возбуждения) релаксации
в сильно возбужденной электронно-дырочной подсистеме кристалла.
Определим время оже-рекомбинации ту по формуле
Rc = "с/тг, тг = (Си*). B.7.2)
Уравнение для концентрации неравновесных носителей имеет вид
dnc/dt = Dd2nc/bz2 + G-R,
где D — коэффициент диффузии. Для достаточно мощных импульсов
с тр > тг устанавливается стационарное состояние концентрации носи-
носителей. При bnjbt = 0 и без учета диффузии получаем R = G, откуда,
используя B.7.2) и табл. II.4, при тр = 15 не в Si при X = 532 нм имеем
пс *?G0Tr ^ 1020 см. Эта оценка справедлива, если расстояние, на кото-
которое продиффундирует носитель, прежде чем он рекомбинирует, 1Г =
= (ОтгI/2 ? а - длина поглощения. В нашем примере Z> — 10 см2/с и
1Г 4 1
0,7 • 10'4 см -а'1
см -а'
Приведенные оценки показывают, что при Go ^ 1030 см • с (плот-
(плотность неравновесных носителей пс в типичных для лазерного отжига усло-
146
виях может легко превосходить значение пс0 = 1019 см 3. Такой режим
будем называть режимом высокого уровня возбуждения.
При столь высоких концентрациях носителей, как в приведенном
примере, частота столкновений их друг с другом, пропорциональная плот-
плотности пс: тё1 ^Teh ~ no оказывается большей, чем скорость "столкнове-
"столкновений" носителей с фононами — квантами колебаний кристаллической ре-
решетки. Действительно, при пс ^ 1019 см, как показывают оценки,
т~ее ~~ Ю14 с, тогда как обратное время взаимодействия свободных
носителей с решеткой путем испускания продольных (LO) и попереч-
поперечных (ТО) оптических фононов - наиболее быстрых процессов электрон-
фононной релаксации - оказывается меньше этой величины и вообще
не зависит (или слабо зависит) от концентрации свободных носителей:
r~eX- LO ** Т~е- ТО ~ 1°1Ъ~l°l* C~' % COnst.
Поэтому внутризонная релаксация по энергиям в режиме высокого
уровня возбуждения происходит за время порядка тее за счет межчастич-
межчастичных столкновений, сохраняющих полную энергию системы носителей.
Кроме этого, как уже отмечено, в этом режиме процессы оже-рекомби-
нации также сохраняют полную энергию системы носителей. Благодаря
этим двум обстоятельствам практически вся поглощенная энергия лазер-
лазерного импульса на временах порядка тее остается внутри плазменной под-
подсистемы полупроводника и "термализуется" — распределения электро-
электронов и дырок по энергиям оказываются тепловыми, характеризуемыми
одинаковыми значениями температур: Те = Th = Тс (см. рис. 2.27). По-
Последняя величина зависит от поглощенной энергии и может значительно
превосходить температуру решетки Т (которая на этих временах остается
практически равной исходной температуре То). Значение Гс, естественно,
зависит от концентрации пс, и при пс = 1021 см" температура горячих
носителей может достигать значений Тс ~ 104 К.
Итак, в режиме высокого уровня возбуждения на временах t^. тее ~~
~ 10~14 с полупроводник характеризуется наличием чрезвычайно горячей
(Гс ~~ 104 К) и плотной (пс ~~ lCr1 см) электронно-дырочной плазмы
и холодной решетки (Г « То » 300 К).
Во многом сходная ситуация складывается и в металлах: на коротких
временах энергия оптического возбуждения, поглощенная свободными
носителями металла, остается в электронной подсистеме и термализуется:
температура электронов может на короткое время (тее ~ 10 3—10~14 с)
сильно "оторваться" от температуры решетки.
В настоящее время благодаря развитию техники генерации фемтосе-
кундных лазерных импульсов эффект "отрыва" температуры плотной плаз-
плазмы свободных носителей от температуры решетки в полупроводниках
и металлах надежно подтвержден экспериментально [23].
Благодаря первоначально большой разнице температур носителей Тс
и решетки Т вероятность излучения фононов носителями намного превы-
превышает вероятность их поглощения, так что скорость передачи энергии от го-
горячей плазмы к решетке не зависит от Т. Выражение для этой скорости
можно записать в виде
S = ftu>0nclTe-LO> B.7.3)
где со0 ~ 1012 —1013 с — частота оптического фонона. Передача энергии
147
от электронной подсистемы к неравновесным оптическим фононам про-
происходит на временах, больших те _ LO (см. ниже). На этих временах диф-
диффузия горячих носителей изменяет значение пс.
Чтобы оценить значение пс при t> те _ LO, запишем балансное урав-
уравнение для плотности полной энергии системы горячих носителей Ее:
ЪЕе Ъ2пе
G(»^)() + <>D- Пи>опетеL L<9-
G0(»w^)exp(az) <ee>jD
ot oz
B.7.4)
Первый член в правой части описывает прирост энергии за счет фотовоз-
фотовозбуждения электронно-дырочных пар, второй член - диффузионный от-
отток энергии в глубь среды ((ее > — энергия, приходящаяся на один носи-
носитель) , последний член определяет скорость передачи энергии решетке.
Концентрация пе убывает в глубь среды на характерном расстоянии
le = min(a, /*), где /+ — эффективная диффузионная длина (см. ниже).
Из B.7.4) видно, что эффективная константа установления стационар-
стационарного состояния T~g = ВЦ2 + T*Z LO> где те - Ю=^ееУ^соо)те - LO ~
время, за которое горячий носитель отдает решетке свою энергию < ее >
в процессе (ee)/hto0 ~~ 10—102 актов испускания фононов (t*Zlo ~~
~ 1012-1010 с, Dot2 ~ 1011 с, D~ 10см2/с, а - 105 см). На вре-
временах t>rEe имеем bEejbt = Ои из B.7.4) получаем неоднородное урав-
уравнение для определения стационарной концентрации пе.
Решение его имеет вид (bne/dz \z = 0 =0)
1 \
) B.7.5)
К2ос 2)
Здесь эффективная диффузионная длина /+ = (Dr* _ LOI /2.
При слабом оптическом поглощении (а</~1) для скорости передачи
энергии решетке из B.7.3) и B.7.4) имеем
S = G0(nto-Eg)Qxp(-~az). B,7.6)
В этом случае лазерная энергия, запасенная в электронной подсистеме,
передается решетке с той же скоростью и в том же самом объеме, в кото-
котором она поглощается.
При сильном оптическом поглощении (a >ljl) имеем
S = -^— ^-expf- —). B.7.7)
Теперь поглощенная лазерная энергия передается решетке в слое толщи-
толщиной /+, определяемой диффузией, и скорость передачи энергии на поверх-
поверхности z = 0 уменьшается по сравнению с B.7.7) в а/* раз. Коэффици-
Коэффициент диффузии
D = _JhTh-LOT1-1O_ (, ? g)
meTh _ lo +т*гте-ьо ¦
при высоких температурах (Те ~ 104 К) может достигать значений D ~
~ 102 см2/с и /+ ~ 10-10~4 см. Диффузия горячих носителей, таким
образом, может существенно уменьшить скорость нагрева решетки.
148
Рис. 2.29. Схема распада высокоэнергети-
высокоэнергетических длинноволновых продольных опти-
оптических (LO) фононов, рождающихся при
релаксации горячих носителей, на продоль-
продольные (LA) и поперечные (ТА) акустические
фононы с сохранением энергии и импуль-
импульса в каждом событии и пример последую-
последующей цепочки распадов
Передача энергии на временах т*е_ьо идет в определенные оптичес-
оптические моды колебаний решетки, вероятность излучения акустических фоно-
фононов электронами существенно меньше. Акустические (поперечные ТА
или продольные LA) фононы с нетепловым спектром образуются в резуль-
результате распадов каждого из оптических фононов на пару акустических
(рис. 2.29).
Эти процессы протекают на временах rLO - та, тlo - la- Наконец,
благодаря рассеянию фононов друг на друге происходит постепенная
термализация энергии на временах rLA _ г, тТА ._ т. Необходимо отме-
отметить, что из-за различий во временах термализации (г ~ ool) низко-
низкочастотные и особенно длинноволновые фононы (в частности, оптические)
на достаточно малых временах не успевают термализоваться, тогда как
коротковолновые уже полностью термализованы. Это обстоятельство сле-
следует иметь в виду при интерпретации противоречивых результатов экспе-
экспериментов по измерению температуры решетки различными оптическими
методами.
Весь процесс передачи энергии от первоначального электронно-дыроч-
электронно-дырочного возбуждения к тепловым колебаниям решетки можно охарактеризо-
охарактеризовать эффективным временем термализации энергии тс_ т.
Теоретическая оценка времени фонон-фоионной релаксации дает
tlo,la -та ~ Ю2 с. Эксперименты по изучению быстрой фонон-фонон-
ной релаксации в полупроводниках, проведенные при низких температу-
температурах (Т ~ 4 К) и низких интенсивностях возбуждающего излучения, при
которых пс < 1019 см, подтверждают эту оценку.
Кроме этого, в целом ряде экспериментов, проведенных при То =
= 300 К и больших W (в условиях лазерного отжига), продемонстрирова-
продемонстрировано, что эффективное время термализаиии энергии очень мало и состав-
составляет те _ 7^ 1 пс.
Теперь, считая, что энергия практически мгновенно термализуется,
можно оценить скорость нагрева решетки лазерным импульсом. Исполь-
Используя B.7.6) , на поверхности (z = 0) без учета диффузии теплоты и горячих
носителей имеем
cvdT/dt = S = Go(hco-Eg);
B.7.9)
здесь Су — теплоемкость единицы объема, Т — температура решетки. При
15 1W 2 2
1015 с
рур р
тр - 30 не, W~ 1 Дж/см2, cv - 1 Дж/(см2 • К) и
149
= 1030 см • с имеем ЭГ/Эг ~ 1012 К/с. Еще большие значения
достигаются при использовании пикосекундных импульсов (Go ~
~ 1033 см • с). Такие огромные скорости импульсного лазерного
нагрева, не достижимые при обычном тепловом нагреве поверхности полу-
полупроводников (см. также § 2.9), открывают уникальные возможности
стимулирования неравновесных фазовых переходов на поверхности;
для изучения их кинетики наиболее адекватными являются методы
сверхбыстрой линейной и нелинейной лазерной спектроскопии (см.
гл. IV).
2.7.4. Импульсный лазерный отжиг полупроводников. Явление им-
импульсного лазерного отжига (ИЛО) в узком собственном значении этого
понятия состоит в чрезвычайно быстром (обычно в течение нескольких
десятков наносекунд) восстановлении кристаллической структуры ранее
разупорядоченного или даже полностью аморфизованного приповерхност-
приповерхностного слоя полупроводникового материала при воздействии на него доста-
достаточно мощного лазерного импульса с энергией кванта, большей ширины
запрещенной зоны.
Этот эффект был открыт в нашей стране в середине 70-х годов [24].
В настоящее время он всесторонне исследован и нашел приложения в тех-
технологии полупроводниковых материалов (см. обзоры и сборники [25—
27]). Несмотря на ряд присущих ему недостатков, связанных с пространст-
пространственной неоднородностью пучка, большими скоростями движения фрон-
фронта расплава, наличием большого количества точечных дефектов в импульс-
но-отожженных образцах, ИЛО не теряет значения для технологии полу-
полупроводниковых материалов, особенно для микротехнологии полупровод-
полупроводниковых устройств, интегральных схем. Первые успешные эксперименты
по ИЛО и выяснение его тепловой природы привели к внедрению в совре-
современную полупроводниковую технологию импульсного отжига, осуществ-
осуществляемого мощными импульсными лампами или пучками частиц, который
в отличие от ИЛО обеспечивает однородный отжиг больших участков
поверхности.
Наиболее широкое ИЛО применяется для устранения структурных
несовершенств и радиационных дефектов, наведенных в приповерхност-
приповерхностном слое кристалла при ионной имплантации, т.е. при введении в этот слой
нужных примесей путем бомбардировки поверхности ускоренными иона-
ионами этих примесей.
Например, ИЛО представляет важную для технологии возможность
получения совершенных кристаллических структур в приповерхностных
слоях с недостижимыми при обычном тепловом отжиге концентрациями
примесей (до 1021 см и выше).
При обычном способе отжига дефектов, наведенных ионной бомбар-
бомбардировкой, препятствием для получения столь высоких концентраций при-
примеси служит неизбежная при этом способе диффузия примесных частиц
в глубь материала. При быстротечном импульсном лазерном отжиге диф-
диффузия примесей сильно подавляется.
Со времени открытия явления импульсного лазерного отжига боль-
большие усилия теоретиков и экспериментаторов были направлены на выясне-
выяснение его физического механизма. До последнего времени рассматривались
два альтернативных механизма ИЛО — "тепловой" и "плазменный".
150
Традиционная "тепловая" модель лазерного отжига основывается на
представлениях о быстрой передаче энергии из системы горячих носителей
в решетку (см. п. 2.7Л).
Аналитические оценки, основанные на допущении о быстрой передаче
всей энергии лазерного импульса решетке, и численное решение уравнения
теплопроводности показывают, что температура плавления легко дости-
достигается при значениях энергии, типичных для ИЛО.
В соответствии с так называемым критерием Линдемана, известным
в физике твердого тела, плавление кристалла начинается тогда, когда сред-
среднеквадратичное отклонение атома от положения равновесия (и2 > состав-
составляет определенную долю х от квадрата элементарной ячейки а2 (для боль-
большинства веществ 0,20 <х < 0,25). При достаточно высоких температурах
величину (и2 > можно выразить через температуру Т с помощью следую-
следующей формулы:
9h2T 1
<w2>= = 2<|<7у|2>, B.7.10)
МкьТ2 MN i '
где М — атомная масса, 7/> — температура Дебая кристаллической решетки
(считается, что Т > Tq), N — число атомов в кристалле, qj — амплитуда
/-й нормальной моды акустических колебаний кристалла.
С помощью B.7.10) и критерия Линдемана температуру плавления
кристалла можно представить следующим образом:
Тип = ^МкъТ2оа2. B.7.11)
Пример. Для кристалла кремния (TD = 625 К, а = 1,18 А) формула
B.7.11) дает Тпл = 1685 К для х = 0,2, тогда как экспериментальное
значение этой величины есть Тпл = 1690 К.
Остается открытым вопрос: происходит ли фазовый переход твердое
тело - жидкость после того, как энергия термализуется среди всех фонон-
ных мод, или когда всего лишь несколько наиболее сильно "раскачанных"
фононных мод имеют столь большие амплитуды, что начинает выполнять-
выполняться критерий Линдемана?
Тепловая модель лазерного отжига подтверждается результатами
комплексных исследований поверхностей полупроводников во время
и после окончания действия лазерного импульса. Сюда относится большое
число экспериментов по сверхбыстрой лазерной спектроскопии поверхности
сильно возбужденных полупроводников (см. гл. IV). Измерение скорос-
скоростей атомов, испаренных с поверхности при лазерном отжиге, показывает,
что температура поверхности достигает примерно 2000 К, т.е. превышает
температуру плавления Si. Тепловая модель подтверждается также измере-
измерениями временной эволюции температуры с помощью синхротронного рент-
рентгеновского излучения, фотоэмиссии и электропроводности и распределения
примесей после лазерного отжига.
В экспериментах по измерению распределения по скорости испарен-
испаренных с поверхности GaAs атомов было установлено, что при воздействии на
поверхность GaAs мощных пико- и фемтосекундных импульсов происхо-
происходит сильный ее перегрев, предшествующий началу плавления.
151
В то же время ряд исследователей продолжает отстаивать и другую
точку зрения на механизм импульсного лазерного отжига, развивая так
называемую плазменную, или коллективную, модель ИЛО.
Если в тепловой модели плавление кристалла происходит благодаря
интенсивному тепловому движению атомов решетки, то в плазменной мо-
модели фазовый переход твердое тело — жидкость вызван "размягчением"
поперечных акустических фононов в ковалентных полупроводниках при
росте концентрации электронно-дырочной плазмы; для частоты этих фо-
фононов можно записать
= иРТА I 1 - - ), B.7.12)
где / ~ 1 (для Si / = 0,85), е — диэлектрическая проницаемость крис-
кристалла, п — плотность числа атомов в кристалле.
Этот эффект обусловлен тем, что при переходе из валентной зоны
проводимости электрон переходит из связывающего состояния в антисвя-
зывающее, так что ковалентная связь ослабляется. Эффект размягчения
акустических фононов может приводить также к уменьшению температуры
"обычного" плавления.
Для того чтобы эта модель могла объяснить эксперименты по ИЛО
с наносекундными импульсами, авторам плазменной модели ИЛО (И. Ван-
Вехтен [28]) приходится прибегать к весьма сомнительной гипотезе о том,
что энергия оптического возбуждения, поглощенная электронно-дыроч-
электронно-дырочной подсистемой кристалла, остается в ней на временах вплоть до десят-
десятков наносекунд, не передаваясь к решетке. В свете сказанного выше (см.
п. 2.7.2) эта гипотеза представляется нереальной.
Плазменная модель ИЛО имела в качестве экспериментальной базы
результаты измерений температуры кристаллической решетки кристалла
методом спонтанного комбинационного рассеяния, впервые выполненных
в начале 80-х годов (А. Компаан с соавт. [29]). Оценка температуры при-
приповерхностной области кристалла Si, подвергнутого ИЛО с помощью
импульсов наносекундной длительности, вначале оказалась аномально
низкой — всего около 600 К, тогда как температура плавления кремния,
как уже указывалось, есть Тпл = 1690 К.
Результаты первых экспериментов Компаана с соавт. подверглись
в дальнейшем серьезной критике; повторные эксперименты с тщатель-
тщательным учетом всех возможных погрешностей измерений дали значение тем-
температуры решетки Si в процессе наносекундного ИЛО, близкое к Гпл.
Оказались несостоятельными и попытки авторов плазменной модели
ИЛО опереться на экспериментальные данные, полученные с помощью
других методов с импульсами нано- и субнаносекундной длительности.
Однако плазменные эффекты оказываются весьма существенными
при интерпретации экспериментов по резонансному взаимодействию мощ-
мощных лазерных импульсов фемтосекундной длительности с полупроводни-
полупроводниковыми материалами.
Что же касается экспериментов по лазерному отжигу наносекундными
импульсами, то вся совокупность их данных подтверждает тепловую (рас-
плавную) модель ИЛО; имеются веские свидетельства в пользу тепловой
152
модели ИЛО и в экспериментах, с пико- и субпикосекундными лазерными
импульсами, хотя полной ясности в последней картине нет.
2.7.5. Лазерно-индуцированная аморфизация поверхности. Как уже упо-
упоминалось выше, восстановление кристаллической структуры при лазерном
отжиге происходит в определенном диапазоне длительностей и плотностей
энергии лазерных импульсов в процессе эпитакспального роста кристалла
из расплава от кристаллической подложки. Если скорость движения грани-
границы расплава будет слишком большой, то вместо монокристалла из распла-
расплава образуется поликристаллический или аморфный слой. В частности, та-
такой режим реализуется при воздействии на монокристалл Si или GaAs
пикосекундных лазерных импульсов.
Если, как мы видели в п. 2.7.3, для ИЛО с наносекундными лазерны-
лазерными импульсами установлена справедливость "расплавной" модели, то фи-
физика процессов, возникающих при ИЛО с пикосекундными импульсами,
до конца еще не выяснена.
Рядом авторов были исследованы кольцевые структуры, образующиеся
на поверхности Si, имплантированного ионами высоких энергий, под дейст-
действием пикосекундных лазерных импульсов. Исследования методом комби-
комбинационного рассеяния показали, что внешнее кольцо является областью
рекристаллизованного Si, а внутри него расположено кольцо аморфизован-
ного материала. Простейшая "расплавная" модель не дает удовлетворитель-
удовлетворительного объяснения этому факту. Действительно, в рамках этой модели амор-
аморфизация происходит в тех областях, где плотность энергии излучения мала
и, следовательно, мала толщина расплавленного слоя, что приводит к вы-
высокой скорости остывания, превышающей скорость фронта кристаллиза-
кристаллизации. С этой точки зрения (в предположении гауссовою поперечного рас-
распределения интенсивности лазерного пучка) образование кристал-
кристаллической области снаружи от аморфной представляет собой ано-
аномалию.
Обнаружено, что коэффициент линейного отражения R импульсов
с X = 1,06 мкм, использованных для воздействия на поверхность Si, испы-
испытывает резкое возрастание лишь при достижении плотности энергии этих
импульсов, соответствующих порогу аморфизации, а не кристаллизации,
что послужило основанием для привлечения гипотезы твердофазного от-
отжига, происходящего без плавления.
Появление кольцевых структур, состоящих из кристаллических и
аморфных областей, при пикосекундном возбуждении наблюдалось
и в GaAs.
При теоретическом объяснении появления подобных "аномальных"
кольцевых структур при наличии расплава необходимо учитывать значи-
значительное отличие свойств монокристаллических и ионно-имплантирован-
ных слоев полупроводников. Последние имеют более низкие (примерно
на 200 К) температуру плавления и теплопроводность. Определенную роль
могут играть и процессы, подобные взрывной кристаллизации в импланти-
имплантированных полупроводниках. Существенную роль может играть импульс
сжатия (с амплитудой до 10 кбар в случае Si), возникающий при плавле-
плавлении кристалла пикосекундным лазерным ипульсом. Двухимпульсное воз-
воздействие на имплантированный кристалл Si с малым временем задержки
и наблюдаемая при этом морфология поверхности свидетельствуют о сверх-
153
быстрой кристаллизации, вызванной сильно неравновесным характером
расплава, когда расплав и кристалл почти неразличимы [26].
Имеется ускоряющее влияние на кинетику кристаллизации ионно-им-
плантированных слоев кремния при импульсном нагреве. Детальный ана-
анализ плавления аморфного Si показывает, что фазовый переход из жидко-
жидкого состояния в аморфное нельзя объяснить, исходя только из термодинами-
термодинамических соображений, и что определенную роль при этом играет неравно-
неравновесный характер этого процесса, связанный с переохлаждением расплав-
расплавленного аморфного кремния.
§ 2.8. Лазерно-индуцированные неустойчивости
поверхности конденсированных сред
и образование упорядоченных поверхностных структур
2.8.1. Вводные замечания. В исследованиях импульсного лазерного
воздействия на конденсированные среды важное место в последнее вре-
время заняла проблема возникновения упорядоченных поверхностных струк-
структур — оптически наведенных решеток.
Типичная схема опыта но наведению периодического рельефа на перво-
первоначально гладкой поверхности очень проста. Несфокусированный пучок
импульсного лазера падает на поверхность поглощающего твердого тела;
с поверхностью взаимодействует почти плоская световая волна. Тем не ме-
менее на освещенной поверхности возникает периодическая модуляция релье-
рельефа. Она образуется в процессе взаимодействия (длительность которого
изменяется от 10~3 до 101 с) и обычно сохраняется после его прекраще-
прекращения. На рис. 2.30 показаны примеры наведенных различными типами лазе-
лазеров периодических структур на различных материалах.
Многочисленные опыты с применением высокоскоростных методов
диагностики показали, что развитие периодических структур во време-
времени носит характер нарастания неустойчивостей; динамика развития послед-
последних имеет много общего с хорошо известными в нелинейной оптике неус-
тойчивостями при вынужденном рассеянии (см. гл. III).
Впервые такие периодические структуры наблюдались более 20 лет
назад при облучении полупроводников Ge и Si импульсами излучения
рубинового лазера [30]. Но лишь с 1980 г. начались интенсивные экспери-
экспериментальные и теоретические исследования эффекта образования поверх-
поверхностных решеток.
Образование поверхностных решеток наблюдается не только в полу-
полупроводниках (Si, Ge, GaAs, InSb), но и в металлах (Ni, Cu, Pb, A1, стали, ла-
латуни) и диэлектриках: (NaCl, плавленом и кристаллическом кварце).
Помимо необратимых решеток (оставшихся после действия лазер-
лазерного импульса) наблюдаются и обратимые решетки, существующие толь-
только в течение длительности импульса. Такие обратимые решетки возника-
возникают также при действии лазерных импульсов на жидкие металлы, а также
на расплавы полупроводников. Наблюдаются не только одномерные, но
и двумерные структуры, а также более сложные упорядоченные образова-
образования (см. рис. 2.30). Периоды и ориентации решеток существенно зависят
от характеристик лазерного излучения - угла падения 0, поляризации,
154
Рис. 2.30. Характерные периодические структуры, наведенные лазерным излучением
на поверхности твердых тел: а - одномерная решетка, образующаяся на поверхности
Ge под действием лазерного импульса с А. = 1,06 мкм (// =10 МВт/см2, тр *= 100 не,
угол падения в * 10° ; стрелкой показано направление вектора ?#); б - двумерная
решетка, образующаяся на поверхности Ge под действием импульсов излучения
большой интенсивности с А. * 1,06 мкм (сложная структура может быть связана с
взаимодействием решеток); в - структура, образованная на поверхности Ge волной
с круговой поляризацией при наклонном падении; г - "замороженные" капиллярные
волны на поверхности первоначально расплавленного излучением СО, лазера квар-
кварца (снимок получен с помощью сканирующего электронного микроскопа)
частоты, энергии импульса (рис. 2.31, 2.32). Образование решеток проис-
происходит при значительных вариациях параметров лазерного излучения (X =
= 0,308—1,06 мкм, длительности импульсов тр = 10 пс — 1 мс, интенсив-
интенсивности /0 = 5 • 106 - 5 • 108 Вт/см2).
К настоящему времени благодаря интенсивным экспериментальным
и теоретическим исследованиям уже в основном сложилась физическая
картина генерации поверхностных периодических структур [25, 31].
Для сильно поглощающей поверхности процесс образования периоди-
периодической структуры схематически можно представить следующим образом.
1. Процесс начинается с возникновения периодически модулирован-
модулированного интерференционного светового поля в пространстве вблизи поверх-
поверхности. Причина его появления — интерференция падающей световой вол-
волны с волной, рассеянной реальной неоднородной поверхностью. При этом
случайные неоднородности рельефа поверхности могут носить как стати-
статический, так и динамический характер. (В последнем случае можно гово-
говорить о флуктуационных поверхностных волнах.) Наиболее эффективна
интерференция падающей волны с определенными (резонансными) компо-
компонентами дифрагированного поля.
155
Рис. 2.31. Геометрия образования наиболее
часто встречающихся поверхностных решеток
с волной накачки: а - р-поляризации (век-
(вектор Е\ лежит в плоскости падения) и б -
s-поляризации (вектор ?/ перпендикулярен
плоскости падения)
Рис. 2.32. Экспериментальная зависимость
периода d доминирующих продольных по-
поверхностных решеток от угла падения 0 ла-
лазерного излучения при s- и р-поляризациях
волны накачки
2. В периодически модулированном по интенсивности световом поле
происходит пространственно-неоднородный нагрев поверхности. При этом
распределение температуры вдоль поверхности, очевидно, коррелирует
с распределением интенсивности интерференционного светового поля.
3. Если интенсивность лазерного излучения достаточно велика, неод-
неоднородный нагрев поверхности способен вызвать неоднородное плавление,
а затем и испарение и вынос вещества: интерференционный рельеф "за-
"запоминается".
При этом возможно (и часто реализуется в эксперименте) возникно-
возникновение неустойчивостей за счет положительной обратной связи по следующей
схеме: появление рельефа поверхности определенного периода и фазы
способствует повышенному поглощению в пиковых позициях структуры,
что еще более увеличивает глубину модуляции температуры и приводит
к дальнейшему повышению поглощения и т.д.
2.8.2. Образование интерференционного поля. Убедимся вначале, что
интерференция плоских падающей и зеркально-отраженной от идеально
гладкой поверхности волн не может привести к появлению периодически
промодулированной интенсивности интерференционного поля. В соответст-
соответствии с рис. 2.33д для полей падающей (/) и отраженной (г) волн можно
записать
1
= —Ei0 exp(-ikx x + ikz z) + к.с,
Er = -^ErOe\p(-ikxx - ikzz) + к.с.
2
156
Рис. 2.33. Геометрия взаимодействия падающих и отраженных световых волн при
формировании поверхностных периодических структур: а — отражение от гладкой
поверхности; б - дифракция на синусоидальной решетке; в - геометрическая интер-
интерпретация брэгтовских условий дифракции B.8.6) в вырожденном случае: \k?t\ =
~ I kpf |; г - то же самое, что на рис. в, но для невырожденного случая: | kft \ Ф \ kft \
Существенно, что у падающей и отраженной волн одинаковые тангенциаль-
тангенциальные компоненты волнового вектора (kix = кгх = кх). При z = О
Et = —Eioexp(-ikxx) + к.с,
2
1
Er = — ErOexp(-ikxx) + к.с,
так что общее (интерференционное) поле действительно не содержит мо-
модуляции:
\Е\2 = \Ei+Er\2 = l^-i2 + \Er\2 + 2Re(ff,JF/) = const.
Таким образом, суммарное поле вблизи поверхности имеет характер
периодической структуры, только если отраженная волна имеет отличную
от падающей тангенциальную составляющую волнового вектора. Такова
ситуация при отражении света от хотя бы слегка шероховатой поверхности:
в отраженном световом поле имеются не только зеркальные компоненты
отраженной волны, но и компоненты, испытавшие дифракцию на различных
фурье-составляющих спектра шероховатости.
Обратимся к анализу ситуации при отражении света от шероховатой
поверхности, начав с самой простой модели шероховатости — наличия
периодической (с периодом d) модуляции рельефа поверхности — отра-
отражение от синусоидальной дифракционной решетки (рис. 2.33?).
157
Пространственный рельеф поверхности задается уравнением
?(х) = ?о cosqx, B.8.1)
где q = 2Ti/d — волновое число периодической структуры.
Угол вг, задающий направление на дифракционный максимум, опреде-
определится из очевидного условия
А = ±тХ, B.8.2)
где т=1,2,3,...- порядок дифракции (для синусоидальной решетки
реализуется только случай т = 1), А — разность хода соседних интерфе-
интерферирующих лучей. Из рис. 2.336 имеем
А = dsindi -dsiner. B.8.3)
Отсюда, до множив на 2тг, получим
2тг 2тг
— (sin dt - sin 0,) = ±— . B.8.4)
Л а
Если ввести kjt г = 2тг/Х — волновое число падающей и отраженной волн
и тангенциальные компоненты волновых векторов падающей и дифраги-
дифрагировавшей волн: kix = &sin0,-, fcrjc = fcsinfl,., то это соотношение примет
вид типа соотношения Брэгга:
кгх = kix ± q. B.8.5)
Формула сохраняет аналогичный "брэгговский" вид и тогда, когда паде-
падение волны на решетку идет под любым направлением по отношению к на-
направлению штрихов:
кп = kit ± Я- B.8.6)
Здесь krt, kit - составляющие волновых векторов отраженной и падающей
плоских световых волн вдоль поверхности (тангенциальные), q — волно-
волновой вектор периодической структуры. Геометрическая интерпретация ус-
условий дифракции Брэгга B.8.6) для вырожденного и невырожденного
случаев изображена на рис. 2.33в, г.
Вырожденный случай дифракции на статической синусоидальной решет-
решетке соответствует падению лазерной волны перпендикулярно волновому
вектору поверхностной структуры, т.е. вдоль "штрихов" решетки. Не-
Невырожденный случай — падение под произвольным углом к направлению
"штрихов"; углы дифракции и направления распространения дифрагиро-
дифрагировавших пучков, соответствующих +# и -q, в этом случае различны, так как
различны тангенциальные составляющие их волновых векторов.
Интерференционное поле падающей и дифрагировавших световых
волн вблизи поверхности, как нетрудно убедиться, уже содержит периоди-
периодически; модулированную составляющую:
\Е\2 = !?•*+?,• I2 =
= |?il2 + \Er\2 + 2Re{Ei0(E?yex.p[ip(klt-krt)]} =
= \Et\2 + \Ef I2 + 2\ЕЮ | \E% |cosa±cos(^+^±). B.8.7)
Здесь p = p (x, y) — вектор в плоскости ху; вектор q считается направлен-
158
ным, как и ранее, вдоль оси х\ <?* — фазовый сдвиг в колебаниях поля;
от — угол между векторами поляризации падающей и дифрагировавших
волн.
Как видно из B,8.7), при наложении падающей и дифрагировавшей
на периодической поверхностной структуре световых волн на поверхности
дифракционной решетки образуется интерференционная картина с пе-
периодом, равным d — периоду этой решетки.
Дальнейшая судьба первоначального периодического рельефа на по-
поверхности поглощающего материала в поле достаточно интенсивного лазер-
лазерного излучения в значительной степени зависит от фазового сдвига у1.
Если он таков, что максимумы интенсивности интерференционной карти-
картины (и соответственно максимумы сопровождающей ее температурной
решетки) приходятся на углубления рельефа решетки, то с течением вре-
времени развивающийся в этих местах расплав и последующий вынос вещест-
вещества углубляют первоначальный рельеф и приводят к усилению дифрагиро-
дифрагированной компоненты и соответственно к лавинному развитию неустойчи-
неустойчивости поверхности. Напротив, если величина </?* такова, что максимумы
интенсивности интерференционной картины приходятся на возвышения
рельефа, то расплавление и испарение вещества решетки выравнивают
первоначальный рельеф.
На практике, как уже говорилось, часто реализуется первый из упо-
упомянутых "сценариев", т.е. возникающая обратная связь является поло-
положительной.
Всякую реальную шероховатую поверхность можно представить в
виде набора синусоидальных решеток со случайными ориентациями штри-
штрихов, случайными периодами и амплитудами рельефа, т.е. разложить в
пространственный спектр Фурье. Тогда рассеяние падающей световой вол-
волны на шероховатостях поверхности можно рассматривать как дифракцию
на различных фурье-компонентах спектра шероховатости - каждый раз
точно так же, как в только что разобранном случае. Важно подчеркнуть,
однако, что всевозможные случайные решетки на поверхности не равно-
равноправны — среди них имеются физически выделенные, на которых и проис-
происходит преимущественная дифракция падающей волны, а благодаря интер-
интерференции падающей и дифрагированных на этих решетках световых волн
и последующим тепловым процессам именно эти решетки начинают "прояв-
"проявляться" в виде макроскопического рельефа.
2.8.3. Резонансы дифракции световой волны на шероховатой поверх-
поверхности. Для различных материалов, образующих шероховатую поверх-
поверхность, природа и период физически выделенных, т.е. "резонансных" флук-
туационных решеток различны. Они обусловлены собственными резо-
нансамй материала поверхности.
Рассмотрим вначале наиболее простой случай дифракции на шерохова-
шероховатой металлической поверхности. Здесь, как оказывается, главную роль
играют резонансы дифрагированных волн с поверхностными электромаг-
электромагнитными волнами (ПЭВ).
Впервые аномалии в интенсивности дифрагированных на металли-
металлических отражательных решетках световых волн, связанные с возбуждением
ПЭВ, наблюдал в 1902 г. Р. Вуд (аномалия Вуда), а объяснение им вскоре
дал лорд Рэлей.
159
Аномалия Вуда, состоящая в наличии узкого провала в угловой зави-
зависимости интенсивности дифрагированной волны, обусловлена возбужде-
возбуждением ПЭВ в металле, из которого изготовлена решетка. Необходимым
условием возникновения ПЭВ на границе раздела вакуум — среда, как
это следует из уравнений Максвелла, является неравенство Ree(a>) = е'(а>) <
< — 1, где е = е + /е" - комплексная диэлектрическая проницаемость ма-
материала. В металлах это условие обычно выполняется для широкого участ-
участка электромагнитного спектра, охватывающего часть или весь видимый
диапазон и значительную часть ИК области.
Дисперсионное уравнение для ПЭВ имеет вид
<7пэв = —V, ! " - B.8.8)
с |е(со)|-1
Поскольку #пэв ^?>ьо/с = к — волнового числа световой волны в вакууме,
то ясно, что световые волны, падающие из вакуума (а также из любой
диэлектрической среды с нормальной дисперсией) на гладкую металли-
металлическую поверхность, не могут резонансно возбуждать ПЭВ. Однако ПЭВ
могут возбуждаться в материале с гофрированной поверхностью за счет
резонанса с дифрагировавшей световой волной при определенных углах
падения на такую отражательную решетку.
Действительно, при некоторых углах падения 0,о тангенциальная
составляющая волнового вектора дифрагировавшей компоненты, стеля-
стелящейся вдоль поверхности, оказывается равной #пэв- Для коллинеарной
геометрии (kjt \\ q) условие резонанса с ПЭВ есть
со / | е |
к% ± q = ±<7пэв = ±—V—Г Г' B'8*9>
с |е |- 1
или, принимая во внимание, что k^t = ksin6i0 = B7r/X)sin0,-o,
sin0,o ±(V—77—- ~ 7 ) = ±(V 'V f - ^)- B.8.10)
V |e |- 1 k/ \ \e I- 1 d/
При таком значении угла падения на решетку падающая волна резо-
резонансно возбуждает в материале решетки ПЭВ, передавая ей часть своей
энергии, что и регистрируется в виде провала в угловой зависимости интен-
интенсивности дифрагированной волны. Поляризация падающей волны должна
быть такой, чтобы имелась ненулевая проекция поля волны на волновой
вектор решетки, так как ПЭВ являются продольно поляризованными.
В интересующем нас случае лазерно-индуцированного наведения пе-
периодических структур на шероховатой металлической поверхности при
любом значении угла падения лазерного пучка на поверхность найдется
фурье-компонента шероховатости, которая именно для этого значения
угла 0/ обладает резонансным периодом d0. Из соотношения B.8.10)
находим это значение:
±sin0/ . B.8.11)
- 1 J
Поскольку для многих металлов в видимой и ближней ИК области \е
160
> 1, то это равенство приблизительно эквивалентно следующему:
d0 « А/0 ± sin в,). B.8.12)
Лазерно-индуцированная генерация поверхностных решеток именно та-
такого типа (их принято называть "нормальными") действительно наблюдает-
наблюдается в экспериментах с облучением металлических поверхностей мощными
лазерными пучками. Необходимо отметить в этой связи еще то, что ориен-
ориентация штрихов образующейся решетки оказывается перпендикулярной
вектору поляризации падающей световой волны.
Резонансно-дифрагированные волны могут иметь амплитуды, значитель-
значительно превосходящие амплитуду падающей волны (так называемый резонанс
локального поля, известный в других разделах металлооптики шерохова-
шероховатых поверхностей, например в спектроскопии гигантского комбинацион-
комбинационного рассеяния света молекулами, адсорбированными на шероховатой
металлической поверхности).
Резонансы локального поля возникают также и вблизи шерохова-
шероховатых поверхностей диэлектриков и полупроводников; их появление, одна-
однако, не связано с возбуждением ПЭВ, а обусловлено другими причинами.
В частности, в случае твердых диэлектриков возможен резонанс с бегущи-
бегущими поверхностными акустическими волнами (ПАВ). В расплавленных
диэлектриках и полупроводниках весьма эффективными оказываются ре-
резонансы с капиллярными волнами (KB) на поверхности расплава. Закон
дисперсии KB (эти волны обусловлены поверхностным натяжением в жид-
жидкости) имеет вид qKB = (р?22/аI/3, где а - поверхностное натяжение,
?2 - частота KB, р — плотность, а постоянная затухания KB у = 2vq2 (v —
кинематическая вязкость).
Пример. Для расплава Ge значения о = 6 • 102 г/с2, р = 5 г/см3, v-
= 10~3 см2/с; при лазерном возбуждении KB <?кв ~"к ~ 2л/\ ~6 • 104 см
(X = 1,06 мкм) получаем, что возбуждаются KB с частотой ?2 ~- 108 с,
7 ~ Ю7 с, скорость распространения которых v = Sl/q ~- 103 см/с.
2.8.4. Развитие поверхностных структур, механизмы обратной связи.
Результаты многих экспериментов свидетельствуют о том, что амплиту-
амплитуды и статистика начальных неоднородностей шероховатой поверхности
не играют существенной роли в формировании лазерно-наведенных пе-
периодических структур; это является серьезным аргументом в пользу
представлений о решающей роли положительной обратной связи.
Полная теория возникновения периодических структур на облучаемых
лазером шероховатых поверхностях довольно сложна. Она опирается на ре-
решение задачи о дифракции падающей лазерной волны на пространственно-
временной компоненте Фурье модуляции рельефа поверхности. Общее реше-
решение существует для малых значений амплитуд %q фурье-компонент; оно
аналогично тому, которое описывает спонтанное рассеяние Мандельшта-
Мандельштама - Бриллюэна на ПАВ или КВ. Затем определенные таким образом по-
поля Ер используются для вычисления температурного поля. Заключитель-
Заключительный этап — замыкание цепочки обратной связи — требует рассмотрения,
уравнения для конкретного поверхностного возбуждения с соответст-
соответствующими граничными условиями.
При рассмотрении ПАВ — это уравнение для упругого смещения среды,
для KB - уравнения гидродинамики, при интерференционной неустойчи-
6- Н.И. Коротеев 161
вости испарения (ИНИ) - уравнение для скорости движения фронта испа-
испарения.
С точки зрения нелинейной оптики возбуждение ПАВ или KB происхо-
происходит в результате вынужденного рассеяния света на поверхности аналогич-
аналогично вынужденному рассеянию света, обусловленному поглощением (ВРП)
в объеме (см. гл. III). Однако в отличие от рассеяния в объеме, где погло-
поглощение мало', так что постоянная затухания волны 7* ^ 7ср — постоянной
затухания собственного возбуждения материала среды, на поверхности
реализуется обратный случай: 7* ^ 7ср-
Возникший в результате неустойчивости рельеф поверхности вызы-
вызывает сильные изменения поглощательной способности этой поверхности.
В частности, в определенных условиях возможно полное подавление зер-
зеркально-отраженной волны от металлов, полупроводников и диэлектриков,
а также возникновение аномально высокого поглощения шероховатой
поверхностью. Эти обстоятельства необходимо принимать во внимание
при анализе различных процессов термической лазерной технологии — рез-
резки, сварки, сверления, закалки материалов с помощью лазерных пучков,
а также в процессах импульсного лазерного отжига полупроводников.
§ 2.9. Тепловые эффекты при взаимодействии мощного
лазерного излучения с веществом
2.9.1. Вводные замечания. Мы имели возможность убедиться в том,
что при воздействии лазерного излучения на вещество поглощенная свето-
световая энергия в конечном счете термализуется, т.е. преобразуется в энергию
равновесного хаотического движения атомов и молекул. Другими слова-
словами, оптическое воздействие приводит к нагреву вещества. Достаточно зна-
значительное повышение температуры при поглощении мощного лазерного
излучения вызывает фазовые переходы — часто целые каскады фазовых
превращений, таких, как ионизация газа или плавление твердого тела,
его испарение с поверхности, разбрызгивание, а после окончания лазерно-
лазерного импульса - отвердевание и т.п. Подобное действие оптического излуче-
излучения находит широкое практическое применение в лазерной технологии
при обработке различных материалов.
Специфика именно лазерного воздействия, как мы уже не раз подчер-
подчеркивали, состоит в возможности колоссальной концентрации световой
энергии в малых объемах (на малых площадях - порядка X2) и в малые
промежутки времени (до 10~14 с). В результате становятся возможными
такие сверхбыстрые процессы нагрева, плавления, разрушения и т.п. твер-
твердых тел, генерации мощных акустических импульсов, которые до этого
были просто немыслимы. Отсюда — новые приложения в промышленнос-
промышленности, в военном деле, в медицине.
При описании процесса лазерного нагрева веществ существенными
оказываются следующие два обстоятельства. Во-первых, вследствие про-
проникновения света в глубь среды оптические тепловые источники являют-
являются объемными, т.е. распределенными в объеме среды, а не локализован-
локализованными, например, на ее границе, как это бывает в задачах об обычном терми-
термическом нагреве. Во-вторых, выделение оптической энергии происходит
162
неоднородно по объему взаимодействия из-за уменьшения интенсивности
света по мере проникновения в глубь среды. Последнее обстоятельство
приводит к пространственно неоднородному нагреву вещества и вызывает
процессы тепло- и массопереноса между различными участками среды.
2.9.2. Уравнение изменения температуры среды с объемным поглоще-
поглощением лазерного излучения. Процесс теплопереноса — это процесс передачи
тепловой энергии. Следовательно, в первую очередь он определяется зако-
законом сохранения энергии. Пусть dQ = pTdS — количество теплоты, полу-
получаемое единицей объема вещества (р — плотность, Т- термодинамическая
температура, S — энтропия единицы массы вещества). Если dQ = 0, то про-
процесс теплопередачи происходит адиабатически. В отсутствие вязкости и
теплопроводности условие адиабатичности можно выразить уравнением [32]
dQ dS
-~- = рТ— = 0. B.9.1)
dt dt
Адиабатичность процесса нарушается при наличии внешних источников
теплоты ((dQ/Эг)вН Ф 0), в частности оптических, а также при учете необра-
необратимых процессов в системе, таких, как теплопроводность. Под теплопро-
теплопроводностью понимают "непосредственный молекулярный перенос энергии
из мест с более высокой температурой в места с более низкой температу-
температурой" [32]. Переносчиками энергии на "молекулярном" уровне могут быть
электроны проводимости в металлах, фононы в кристаллических телах,
кванты света в случае лучистой теплопроводности [33]. Теплопровод-
Теплопроводность нужно отличать от энергопереноса, вызванного возможным макро-
макроскопическим движением среды. Пусть q — плотность потока теплоты, пере-
переносимого посредством теплопроводности, тогда дифференциальное лред-
ставление закона сохранения энергии имеет вид
dS fbQ \
рТ = -divijr +( J . B.9.2)
dt \dt /вн
Фактически это — уравнение непрерывности для количества теплоты.
Полная производная по времени в левых частях уравнений B.9.1),
B.9.2) означает изменение энтропии выбранного элемента среды, кото-
который в свою очередь, может перемещаться например, за счет конвекции
в жидкости. Вначале для упрощения анализа мы исключим из рассмотре-
рассмотрения оптически инициируемую конвекцию в жидкостях, газах и распла-
расплавах. Поэтому уравнение B.9.2) приобретает вид уравнения энергоперено-
энергопереноса в неподвижной среде:
рТ— = -divtf +( ) . B.9.3)
bt \bt / вн
Для получения из B.9.3) уравнения, описывающего изменение темпе-
температуры среды, сделаем следующие два предположения. Во-первых, будем
считать, что изменения термодинамических величин происходят при посто-
постоянном давлении, и, следовательно, TdS/dt = cpdT/dt, где ср - теплоем-
теплоемкость при постоянном давлении. Во-вторых, используем лишь первый
член разложения вектора q по степеням градиента температуры:
q = -KgradT, B.9.4)
6* 163
где к — теплопроводность (уравнение Ньютона). Следовательно, уравне-
уравнение B.9.4) можно представить в виде
рСрЪТ/bt = V(KV70 + (ЭB/ЭГ)ВН.
Часто в конкретной задаче можно пренебречь температурной зависимостью
величин р, ср, к, CQ/3/)BH; тогда для описания нагрева вещества справед-
справедливо линейное неоднородное уравнение параболического типа (неоднород-
(неоднородное уравнение Фурье)
dT/dt = х&Т + (р^ГЧЭб/ЭОвн, B.9.5)
где Х-к-IPCp —температуропроводность.
В соответствии со сказанным в § 2.6 лазерный пучок, распростра-
распространяющийся вдоль оси z и падающий на поверхность ху вещества,
создает объемный источник теплоты с плотностью мощности
(ЭB/ЭОвн = «/(г, Г), B.9.6)
где а — коэффициент поглощения рвета, /(г, t) — распределение интенсив-
интенсивности света в среде {в области z > 0). В простейшем случае пучка с гаус-
гауссовым распределением интенсивности имеем
/(r,/) = (l -R)Ioexp(-az)exp[-(x2 + y2)/a2]f(t/rp), B.9.7)
где /0 — интенсивность излучения, падающего на поглощающую среду из-
извне, R - коэффициент отражения света, а — радиус гауссова светового
пучка. Функция f(t/Tp) описывает временную огибающую лазерного им-
импульса длительностью тр. Для получения основных качественных пред-
представлений о процессе оптического нагрева вещества во многих случаях
оказывается достаточным моделировать непрерывное оптическое воздей-
воздействие ступенчатой функцией Хевисайда:
, Г<0,
с**
а импульсное - прямоугольной огибающей интенсивности
f(t/Tp) = O(t)-O(t-rp). B.9.9)
Поскольку уравнение Фурье B.9.5) линейно, то оно справедливо и
для приращения температуры тела Т* = Т — То, где То — температура
тела в отсутствие оптического воздействия. Для определенности будем
рассматривать процесс нагрева вещества в отсутствие теплообмена с окру-
окружающей средой, налагая на решения уравнения теплопроводности сле-
следующее граничное условие:
ЪТ'
= XT— = 0. B.9.10)
-Qz
z = О
dz
2 = 0
2.9.3. Решения уравнений лазерно-индуцированного нагрева среды.
Для нахождения решений уравнений B.9.5), B.9.10) весьма удобным
и наглядным является метод, использующий функции влияния мгновен-
мгновенных точечных источников теплоты (функций Грина). Действительно, пусть
найдено решение G(r — г', / — t') поставленной задачи для источника теп-
164
лоты, локализованного в точке пространства г = 0 и имеющего вид "мгно-
"мгновенного" импульса, т.е. для источника, у которого
(тЧ Л8(г
рср \dt /вн
Функция G(r - т\ t - t') называется функцией Грина. Тогда в силу линей-
линейности уравнения B.9.5) и граничного условия B.9.10) решение задачи
с произвольным источником теплоты имеет вид
\ t гЭ0 1
/Л'П —<''>'') G(r-r,r-O^3/-'. B.9.11)
I df J
T(rj) /ЛП
рср -~ I df
Найдем решение уравнения
ЭГ'/ЭГ = ХДГ' + Л8(гM(г) B.9.12)
в неограниченном пространстве. По определению б-функции Дирака неод-
неоднородное уравнение B.9.12) эквивалентно однородному уравнению Фурье
bT'lbt = ХДГ\ B-9.13)
но уже с ненулевыми начальными условиями
Г'1г = о =Ад(г). B.9.14)
Разложим искомую функцию T'(r, t) в интеграл Фурье по пространствен-
пространственным координатам:
B7Г)
B.9.15)
Тогда B.9.13), B.9.14) преобразуются к виду (к=\к I)
ът'
+ хк2Т = 0
ot
i\t =о = А,
откуда находим зависимость фурье-компонент температуры от времени:
ТЦ = Аохр(-ХкЧ).
Обратное преобразование Фурье определяет температурное поле (г = |г|)
А / г2 \
() B-9Л6>
Согласно решению B.9.16), после мгновенного точечного энерговыделения
температура в точке нагрева убывает с течением времени по закону Т' ~~
~ Г~3/2, а характерный пространственный размер нагретой области г0
растет: г0 ^(х^I/2-
С учетом соображений симметрии полученное решение позволяет
сконструировать следующее общее решение - функцию Грина - задачи
165
B.9.5), B.9.10):
G(r-r',t-t') =
A f Г (x-x'f+(y-y'f+(z-z'f | [
f (x-x'f +(y-y'J+(z+z'f I)
+ expl" 4x(>-r') ]г B-9Л7).
Фактически это решение представляет собой температурное поле, соз-
создаваемое двумя точечными мгновенными источниками теплоты, располо-
расположенными зеркально-симметрично относительно границы z = 0. Граничное
условие B.9.10) выполняется в силу четности функции B.9.17) по коор-
координате z.
С помощью B.9.6)-B.9.8), B.9.11) и B.9.17) получаем следующее
уравнение для скорости нагрева полупространства непрерывным лазерным
пучком:
ЪТ
bt
непр
a(\-R)I0 1
2роср 1 + 4xt/a2
exp
/ х2 +у2 \
\ a2+4\t/
X exp(a2x0|exP(az)erfcL(x01/2+
(x0
1/2
+ exp(-az)erfc a(xO - Т77\\в@- B.9.18)
L Dx0 JJ
Как и следовало ожидать, максимальная скорость увеличения темпе-
температуры наблюдается на поверхности (z = 0) облучаемого вещества на оси
лазерного пучка (х - у - 0):
аA -R)I0 exp(a2x0erfc[a(x01/2l
(г = 0, О = — — , / • B.9.19)
Согласно B.9.19), на начальном этапе (Г < тт{я2/х, 1/а2Х)) теплопро-
теплопроводность не влияет на скорость нагрева (dT/dt = аA — R)Iq/Pocp) > кото-
которая при этом не зависит от времени. Физический смысл величины я2/х ~
характерное время, за которое влияние источника тепловыделения рас-
распространяется на расстояние порядка поперечного размера лазерного луча
(области нагрева) а.
Можно сказать, несколько огрубляя ситуацию, что точка с координа-
координатами г = 0 "узнает" о том, что область оптического воздействия ограни-
ограничена в поперечном направлении, лишь спустя время а2/х- Аналогично
можно сказать, что конечность глубины d проникновения света в вещест-
вещество (d = а'1 - длина поглощения) скажется на нагреве поверхности толь-
только спустя характерное время <22/х = 1/<*2Х- Таким образом, на временах
t < min{fir2/x, l/a2x} максимальная температура вещества растет с тече-
течением времени так же, как и при пространственно-однородной засветке,
т.е. по линейному закону: T~~t.
166
Влияние ограниченности пучка и конечности глубины проникнове-
проникновения света в среду вначале учтем, считая поперечный размер лазерного
луча существенно превосходящим длину поглощения: а > d. Тогда с уве-
увеличением времени нагрева первой "включается" теплопередача в глубь
среды, что сразу же приводит к замедлению темпа нагрева. При условии
2 <а2/хсоотношение B.9.19)принимает вид
bt роср
На этом этапе объем нагреваемой области растет по закону V ~- Г1/2, и,
следовательно, приращение температуры растет лишь сублинейно (~tl/2).
Спустя время t> а2 /х после начала лазерного воздействия, на рост темпе-
температуры начинает влиять теплопроводность в направлении вдоль поверх-
поверхности. Скорость нагрева начинает быстро уменьшаться. При t > a2/x по-
получим
ы
bt
-R)Iona2
\3/2
что в конечном счете приводит к ограничению роста температуры.
Установление максимальной температуры Т'тпХ ПРИ t > a2 jx про-
происходит по закону
(\ — Л\1~ ТТЛ2
B9.20)
Максимальная температура T'm2LX определяется интегрированием реше-
решения B.9.19) : Гтах = Т (г = 0, t = «>). В случае аа > 1 справедлива сле-
следующая порядковая оценка:
Г; ^ = " — , B.9.21)
Росрх *я
где ЗР= а210 — полная мощность гауссова пучка с радиусом а и интенсив-
интенсивностью в центре /0.
В противоположном случае (d > а) замедление темпа нагрева начи-
начинается на временах t^a2/x- При a2 Ix^t < Ijot2 хь помощью B.9.13)
находим
ЭГ' вA -R)Ipa2 _j
Э^ 4pocpxt
Последнее отвечает медленному логарифмическому приращению темпе-
температуры (Т* ~ \nt) из-за эффективного теплоотвода в поперечном направ-
направлении. При дальнейшем увеличении времени воздействия (при t > 1/<*2х)
температура насыщается по закону B.9.20). В предельном случае
1
a In . B.9.22)
к оса
Из B.9.22) видно, что для достижения максимального нагрева вещества
167
Таблица 11.5
Теплофизические параметры некоторых металлов и пластмасс
Теплофизические
пирометры
Теплопровод-
Теплопроводность
к, Вт/ (см • К)
Теплоемкость
Плотность
р, г/см3
Температуро-
Температуропроводность
Теплота плав-
плавления
Lnn, кДж/г
Теплота парооб-
парообразования
?п, кДж/г
Температура
плавления
Г„л,°С
Температура
кипения
т ° с
1 кип* ^
Материал
алюминий
,
2,0
1,0
2,7
0,74
0,4
ГО, 8
660
2447
медь
1,75
0,38
8,93
0,52
0,2
4,5
1083
2595
нержавеющая
сталь
0,26
0,6
8,0
0,054
0,27
4,65
1450
3000
карбофенол
0,01
1,7
1,45
0,004
_
14,6
-
4020
при фиксированных интенсивности света и радиусе лазерного луча необ-
необходимо использовать излучение с такой длиной волны, которое лучше
всего поглощается в данном веществе, т.е. для которого а максимально.
При фиксированных аи?- полной мощности пучка — увеличения мак-
максимального нагрева можно добиться путем фокусировки пучка, т.е. умень-
уменьшения а.
По мере увеличения коэффициента поглощения света а уменьшается
характерное время (~/а2хM на котором существенно распределение
оптических источников по глубине. При описании процесса на временах
t > 1/а2 х нагревом за время 0<С t < 1/а2 х можно пренебречь. Простран-
Пространственное распределение интенсивности света по глубине в области погло-
поглощения перестает оказывать влияние на пространственное распределение
температуры. В этом случае задача B.9.5), B.9.10) сводится к одно-
однородному уравнению B.9.13) с ненулевым граничным условием:
Э7"
Ъг
1 -R
1
S
РоСр о
Г
(х, у, z\ t)
B.9.23)
168
я,
10*
10 3
10 2
Ш~1
i / i t \ i
i t i i i
Рис. 2.34
10 20
57? 100
Тр,нс
Рис. 2.35
Рис. 2.34. Спектральная зависимость коэф-
коэффициента поглощения монокристалли- / /? / 2
ческого G), чистого аморфного крем- 10, от/см
ния B) и аморфного кремния, легиро-
легированного галлием, {3) при Г * 300 К
Рис. 2.35. Плотность энергии W лазерного
импульса (X = 0,53 мкм) и глубина про-
прогрева LH поверхности кристаллического
A) и аморфного B) кремния, требуе-
требуемые для нагрева поверхности материа-
материала до температуры плавления, как
функции длительности лазерного импуль-
импульса Гр (расчет)
Рис. 2.36. Экспериментальные (значки)
и расчетные (сплошные кривые) пороги
лазерно-индуцированного плавления по-
поверхности кремния как функции дли-
длительности импульса для двух различных
длин волн лазерного излучения: 0,69 A)
и 1,06 мкм B)
10"
10е
10*
»"
10'
Гр,с
Согласно B.9.23), в режиме поверхностного поглощения света (t> 1 /а2 х)
оптические источники инициируют на границе среды поток теплоты, на-
направленный в глубь облучаемого вещества (—Qz\z~o ~~ Л>)« Решение
задачи B.9.13), B.9.23) при условии B.9.8) может быть получено из
B.9.18) предельным переходом: а -* «>.
Пример. Оценим параметры лазерного пучка, при которых в центре
пучка может быть достигнута температура плавления для различных ма-
материалов. В табл. Н.5 приведены теплофизические параметры некоторых
металлов и пластмасс. На рис. 2.34 показан спектральный ход коэффи-
169
циента поглощения монокристаллического и аморфного кремния.
Табл. И.6 содержит вычисленные по формуле B.9.21) минимальные значе-
значения параметра №/а лазерного пучка (СО2 лазер, А = 10,6 мкм), облучаю-
облучающего различные металлы, при которых температура поверхности в центре
пучка сравнивается с температурой плавления.
На рис. 2.35 показан результат соответствующего расчета для крем-
кремния, облучаемого второй гармоникой лазера на Nd : YAG (X = 0,53 мкм).
На рис. 2.36 представлены результаты расчета и эксперимента по опреде-
определению пороговой интенсивности плавления поверхности кремния при
облучении его импульсами рубинового и неодимового лазеров с различ-
различной длительностью.
2.9.4. Лазерно-индуцированное плавление. Движение фронта расплава.
При достижении на поверхности твердого вещества температуры плавле-
плавления начинается процесс изменения его агрегатного состояния. В глубь
вещества (для определенности будем говорить о кристалле) распростра-
распространяется фронт плавления — граница раздела жидкой и твердой фаз.
Наиболее легко удается описать процесс плавления при лазерном на-
нагреве в том случае, когда теплопроводностью можно пренебречь, при
этом момент плавления t вещества на глубине z = z$ от поверхности
определяется локальным балансом энергии. Если для простоты не учиты-
учитывать различие в поглощении и отражении света расплавом и кристаллом, то
Рср(Г„л-71о)+1ГО1 = «A -Д)/оехр(-<*2ф)г, B.9.24)
где Lnn - теплота плавления единицы объема вещества, Тпл — температура
плавления, То — начальная температура. Связь B.9.24) позволяет опреде-
определить скорость фронта плавления:
„..** ..!..<¦-*>'•«¦'<-'> . B.9.25)
dt at pcp(Tm-T0)+Lm
Замедление роста объема жидкой фазы в рассматриваемом режиме связа-
связано просто с ослаблением оптических источников теплоты при удалении
от поверхности поглотителя. Согласно B.9.25), наибольшие скорости плав-
плавления реализуются в случае предварительного нагрева всего тела до темпе-
температуры, близкой к температуре плавления. Если рср(Тпп - То) < Lnn,
то и* ^ A — R)I0/Lnjli а время плавления области поглощения света tnn ~-
~ d/иф ^а/,пл/[A — R)I0]. Таким образом, используемая модель коррект-
Таблица II. 6
Минимальные значения параметра ЗР/а, при которых температура поверхности
металлов, облучаемых лазерным пучком, достигает температуры плавления
Металл
А1
Си
Аи
Sn
,^/а, 104 Вт/см
13
34
26
0,85
Металл
Ni
W
Mo
,У>/а, 104 Вт/см
4,4
8,9
7,3
170
на при tnjl < 1/а2х> т.е. при интенсивностях света, удовлетворяющих нера-
неравенству A — R)I0 > аъLnnx- Ясно, что при реализации рассмотренного
режима плавления преимущество отдается веществам, которые слабо погло-
поглощают оптическое излучение данной частоты как в твердой, так и в жидкой
фазе.
В противоположном предельном случае "поверхностного" поглощения
света повышение температуры кристалла и его плавление вне поверхности
происходят исключительно благодаря теплопроводности. Математическое
описание такого процесса включает [33] однородные уравнения Фурье
B.9.13) в расплаве @ < z < z$(t)) и кристалле (z >z$(t)), связанные
условиями на движущейся плоской (в одномерной геометрии задачи)
границе раздела фаз (при z = z$ (t) ).
2.9.5. Лазерно-индуцированное испарение и абляция вещества. Прове-
Проведенные выше простейшие оценки показали, что при J^Xi^nn/tO — Щ2ll]
теплопроводность "не успевает" отводить энергию от поглощающей свет
поверхности. Если t > Xi^2/[A -RJIo], то при описании нагрева поверх-
поверхности можно не учитьшать затрат энергии на плавление. Так как одномер-
одномерная теплопроводность не ограничивает роста температуры, то при непрерыв-
непрерывном оптическом воздействии в рассматриваемой модели расплав с необ-
необходимостью нагревается до температуры парообразования и начинается
процесс испарения вещества с поверхности. Образующиеся над поверх-
поверхностью вещества в газообразном состоянии оказьшают давление на конден-
конденсированную среду. Основной вклад в это воздействие вносит так назы-
называемое давление отдачи, физическая причина возникновения которого
такая же, как и у реактивной силы, действующей на космическую ра-
ракету. Только реактивным топливом в данном случае является само ве-
вещество, а "сгорает" оно под действием лазерного излучения.
Мощное импульсное лазерное излучение действительно используется
для ускорения тонких мишеней. Встречное столкновение подобных мише-
мишеней, обладающих большим запасом кинетической энергии, рассматривает-
рассматривается как один из возможных вариантов получения плазмы с температурой
и плотностью, достаточно высокими для протекания в ней термоядерной
реакции. Этот вариант является альтернативой традиционному проекту
лазерного термоядерного реактора, использующего для лазерного сжатия
и нагрева массивные мишени (ср. § 2.2).
При достаточно больших интенсивностях оптического воздействия,
характерных уже для модельных экспериментов по лазерному сжатию
вещества (/0 ]>, 1012 Вт/см2), процесс выброса (абляции) вещества с по-
поверхности мишени начинается практически сразу же после прихода лазер-
лазерного импульса. Более того, скорость и температура нагрева могут быть
столь велики, что атомы газа претерпевают термическую многократную
ионизацию. Фактически от поверхности вещества навстречу лазерному
лучу начинает расширяться электронно-ионная плазма, которую иногда
называют эрозионной лазерной плазмой. Следствием этого обстоятельст-
обстоятельства является то, что оптическое излучение перестает достигать поверхности
конденсированной среды (фронта абляции). Действительно, поскольку
плотность плазмы р в приповерхностной области изменяется от значения
Р = Рконд — Р2> характерного для конденсированного вещества, реализую-
171
Рис. 2.37. Распределение температуры и плотности в веществе в режиме лазерной
абляции: гш - положение фронта абляции, zy в — фронта ударной волны, zc — ко-
координата, при которой достигается критическая плотность плазмы рс
щегося на фронте абляции (z = za), до значения р « 0 при z -> «>
(рис. 2.37), то на некотором расстоянии zc (za < zc < °°) от поверхности
реализуется критическое значение плотности плазмы рс, для которого
плазменная частота электронов сор равна частоте оптических квантов со
(см. § 2.2).
Сильное резонансное поглощение света вблизи области неоднородной
плазмы с критической плотностью экранирует поверхность мишени от
попадания на нее лазерного пучка. Дальнейшее вложение энергии во фронт
абляции в этом случае возможно лишь за счет теплопроводности в припо-
приповерхностном слое плазмы.
На рис. 2.37 схематично представлен вид распределения плотности
и температуры в веществе в рассматриваемой модели. Для определеннос-
определенности мы полагали, что ударная волна сжатия, которая инициирована давле-
давлением абляции ("отдачи") ра, распространяется со скоростью Ку.в, превы-
превышающей скорость фронта абляции Fa. Отметим, что сжатие и выделение
энергии на фронте ударной волны вызывают нагрев вещества в тех облас-
областях, куда не проникает оптическое излучение и куда не успевает прийти
теплота за счет обычной теплопроводности.
2.9.6. Разлет и нагрев эрозионной лазерной плазмы. Для описания
разлета плазмы в плоской геометрии нужно модифицировать уравнения
гидродинамики идеальной жидкости [32] с учетом оптического воздейст-
воздействия. Уравнение непрерывности, выражающее в дифференциальной фор-
форме закон сохранения массы вещества, не изменяется:
Эр
Э
—
dz
B.9.26)
Здесь р — плотность плазмы, v — ее гидродинамическая скорость. Уравне-
Уравнение движения имеет вид
а а 2 2/0 - /а
bt bz с
B.9.27)
172
Последний член справа в B.9.27) представляет собой световое давле-
давление,^ действующее на плазму вблизи критической поверхности (/0, /а —
интенсивности падающего и поглощенного света соответственно, с — ско-
скорость света). Как показывают оценки, во многих случаях этим членом
можно пренебречь.
Уравнение, определяющее баланс энергии в системе, запишется в виде
v2 \ Э Г / v2 \ I
K LB928)
Уравнение B.9.28) совпадает с B.9.2) и может быть получено из послед-
последнего с использованием термодинамических тождеств, а также уравнений
непрерывности и движения. В нем е — внутренняя энергия, aw- тепловая
функция единицы массы среды. Полагая, что плазма представляет собой
смесь двух идеальных газов - электронного и ионного, определим давле-
давление уравнением состояния идеального газа:
Р = NekBTe + NikBTi « p[«Z)+\)l((A)mp)]kbT=pc2S9 B.9.29)
где кБ — постоянная Больцмана,^- — концентрация ионов, с2 = (Ър/Ър)т =
= р/р — изотермическая скорость звука. В соотношении B.9.29) пренебре-
гается возможным различием температур электронной и ионной компо-
компонент плазмы (Т = Те « Tf). Если пренебрегать изменениями энергии е,
связанными с фотовозбуждением внутренних степеней свободы ионов,
то для нее справедливо представление
ре = Ne ¦ -кБТе + N,- ~НТ, = -р = -pc2s. B.9.30)
2. Z L 2.
Соответственно тепловая функция принимает вид
Р 5 р 5 о
w = €+-=-— = -с2. B.9.31)
Р 2 р 2
Использование модели б-локализованных в пространстве источников
теплоты позволяет свести задачу к исследованию однородных уравнений
гидродинамики B.9.29)-B.9.31) в областях za < z < zc и zc < z < «\
Связь же полученных решений на критической поверхности (z = zc) зави-
зависит от оптического воздействия. Можно показать, что течение докритичес-
кой плазмы B > zc) не может быть стационарным.
Для описания расширяющейся (нестационарной) части (z > zc) лазер-
лазерной короны можно воспользоваться автомодельными решениями. Поверх-
Поверхностью постоянной плотности в рассматриваемой нами задаче является
критическая поверхность. Можно показать, что скорость плазмы на крити-
критической поверхности равна с0 ~ cs(pc), а автомодельное решение можно
представить в форме
Z-2C / Z-Zc\
v = Со + , Р = Рсехр( \. B.9.32)
Таким образом, при изотермическом расширении короны поверхность
z = zc является критической еще и в том смысле, что на ней реализуется
173
переход потоком скорости звука. Течение плазмы в области z > zc яв-
является сверхзвуковым: v > с0.
Отметим, что если следить за изменением с течением времени плот-
плотности данного передвигающегося в пространстве элемента газа, то оказы-
оказывается, что его передвижение сопровождается монотонным разрежением
(dp/dt<0).
Течение в изотермической короне B.9.32) должно быть "сшито"
с течением в области za < z < zc, которое можно считать стационарным.
Оказывается, что решения не противоречат друг другу только в том
случае, если граница между ними как раз и проходит по "звуковой плос-
плоскости":
Ро=Рс, PV = pcc0, p + pv2=2pcc5. B.9.33)
Для того чтобы связать параметры плазмы в критической плоскости
с параметрами лазерного излучения, достаточно воспользоваться сохране-
сохранением плотности потока энергии и теплоты в области za < z < zc [25]:
pvl -с2 + -v2 ) + q = 0 B.9.34)
и условием для скачка потока теплоты q на критической поверхности:
Q\z=zc + o - Q\z = zc- о = /. B.9.35)
Подстановка граничных потоков в B.9.35) дает / = Арсс%. Таким об-
образом, в случае изотермической короны 3/4 потока поглощенной лазер-
лазерной энергии расходуется на абляцию холодной мишени. Последнее из полу-
полученных соотношений
Со = (//4рсI/3 B.9.36)
связывает параметры плазмы и лазерного воздействия. Используя его,
находим давление плазмы на фронте абляции [25]:
Pa =
A2Мбар) ( ) (
) ( ( ] . B.9.37)
г
14 Вт/см2
Здесь <z > - среднее значение заряда иона, (А) — среднее массовое число
ядер мишени. С помощью B.9.29) определяется зависимость температуры
короны от параметров оптического воздействия (<Z > > 1):
T(z>zc) = [U)mp/kB((Z)+])](I/4pcJl3 ¦«
/ / \2/3/ X \4/3/<^> \1/3
* B,7 кэВ) ( — ) ( ) ( ) . B.9.38)
\104Вт/см2/ \1мкм/ \2(Z)J
Таким образом, параметры лазерной короны, в частности давление абля-
абляции, зависят от вещества мишени, поглощаемой интенсивности / и дли-
длины волны X лазерного воздействия.
2.9.7. Сжатие вещества лазерно-индуцированной ударной волной.
Рассмотрим теперь сжатие мишени под действием давления абляции -
ударной волны, распространяющейся в глубь среды. На рис. 2.37 введены
174
обозначения: v и р2 — для скорости и плотности среды за ударной вол-
волной (у.в), Pi - для плотности вещества в исходном состоянии. Далее
индексы ,2" и будут использоваться для областей /(z<zy#B) и
// (zyB <z <za). Параметры вещества перед и за фронтом ударной волны,
связаны законами сохранения плотности потока вещества, плотности по-
потока импульса и плотности потока энергии через движущийся разрыв
z = zy.B [32,34]:
P/(u/-i>y.»)l5 = 0, B.9.39)
Pi + Pi(vt-vy.uJ \\ = 0, B.9.40)
Pdvt - иул) [ щ + V<2 УЛ) = 0. B.9.41)
Здесь иу#в = — Уул — скорость фронта ударной волны в выбранной систе-
системе координат (рис. 2.37). Если среда перед фронтом ударной волны непод-
неподвижна, Vi = 0, то, моделируя вещество идеальным газом с постоянной
7 р
теплоемкостью w = ср Т = , получаем следующее соотношение
7- 1 Р
(ударная адиабата) [32, 34]:
р2 G+1)р2 +G
B.9.42)
Pi G-l)P2+G+l)Pi
Полагая, что в интересующей нас физической ситуации давление за
фронтом ударной волны определяется в основном давлением абляции ра,
которое существенно превосходит исходное давление в среде р\: Рг^Р^
>Pi, из B.9.42) находим
P2/Pi - G+0/G-1). B.9.43)
В рассматриваемом пределе (pa>Pi) уравнения B.9.39), B.9.40) прини-
принимают вид (v2 = —?/):
откуда, используя B.9.42), находим
+ 1 РЛт 2
~ ) > U= —Vy.n. B.9.44)
2 Pi/ 7+1
Таким образом,
Vy.B ~ U ~ /i/3, B.9.45)
(ср. с B.4.17)).
Для нахождения скорости фронта абляции в силу стационарности те-
течения в области za < z < zc можно приравнять плотности потоков вещест-
вещества через поверхность конденсированной среды Рг(Уъ - U) и через крити-
критическую pccQ. Преобразование этого соотношения дает
B.9.46)
(
175
Таким образом, соотношение между скоростью фронта абляции и ско-
скоростью ударного фронта не зависит от интенсивности лазерного воздейст-
воздействия, но зависит от длины волны излучения (так как рс = рс(Х)).
Используя полученные результаты, можно оценить плотность пото-
потока энергии, поступающего в ударную волну: /' ~ paU ~ /X. Таким об-
образом, эффективность преобразования энергии оптического излучения
в ударную волну ц = Г/I не зависит от интенсивности света. Согласно
оценкам авторов [35], она достигает 15% в случае у = 5/3, Р! — 1 г/смэ,
(Z> ~ 3,5, X « 0,26 мкм. Таким образом, в УФ диапазоне оптических
частот может возникать необходимость учета этого канала энергетических
затрат в уравнении энергетического баланса.
Возбуждение упругих волн при воздействии лазерного излучения на
вещество, конечно, происходит не только при огромных интенсивностях
света, характерных для экспериментов по лазерному синтезу. Звуковые
волны могут возбуждаться и в процессе испарения поверхности, и в про-
процессе изменения плотности вещества при плавлении, и при оптическом
пробое.
2.9.8. Оптическая генерация мощных акустических импульсов в газах
и конденсированных средах. Из перечисленных в конце предыдущего пунк-
пункта источников генерации звука при оптическом возбуждении рассмотрим
один, наиболее важный и широко распространенный, — тепловое расшире-
расширение области твердотельной мишени, нагреваемой импульсным или модули-
модулированным лазерным излучением [36]. Именно этот термоупругий метод
генерации мощных акустических волн находит в последнее время все бо-
более широкое применение [37, 38]. Преимуществами такого метода по срав-
сравнению с традиционными являются бесконтактность, дистанционность.
Диаграммой направленности такой оптико-акустической антенны можно
управлять, варьируя параметры лазерного воздействия (например, X и ус-
условия фокусировки) [39].
При описании термоупругого оптического возбуждения ПАВ малой
амплитуды в жидкости можно линеаризовать однородные уравнения непре-
непрерывности и движения B.9.26), B.9.27) по малым приращениям плотности
и давления (р = р' + р0, Р^р'+Ро, р7ро ~~р'/Ро ~~ Фо <!)'•
dp'/bt = -Pobv/bz,
bv/bt = -ро1 bp'/dz.
Здесь Ро, Ро — равновесные давление и плотность, с0 - адиабатическая
скорость звука. При использовании линеаризованного уравнения состояния
среды
Р = clp + PocUT'
система B.9.47) сводится к неоднородному волновому уравнению для
приращения давления:
Здесь Т' - приращение температуры, 0 - температурный коэффициент
объемного расширения жидкости.
176
Согласно B.9.48), нестационарный нагрев среды, например, с помощью
лазерного излучения должен вызывать генерацию волн давления. При
этом изменение температуры Т' в области оптического воздействия опре-
определяется уравнением теплопроводности B.9.5), которое в плоской геомет-
геометрии задачи дополнительно упрощается: Д -* 32/3z2. Мы по-прежнему бу-
будем использовать модель B.9.6)-B.9.7) для описания распределенных
тепловых источников, инициируемых поглощением лазерного излучения.
Тогда, если длительность оптического импульса тр существенно меньше
характерного времени теплопроводности 1/а2х, то влиянием теплопровод-
теплопроводности на оптико-акустический эффект можно пренебречь. Действительно,
в силу
тр < Ца2Х B.9.49)
в процессе нагрева влиянием теплопроводности можно пренебречь, т.е. на
интервале времени 0 < t < тр. При этом амплитуда источников звука
в правой части волнового уравнения B.9.48) пропорциональна Тхлр/Тр,
где Т^ар — характерное значение повышения температуры. После оконча-
окончания светового воздействия (г >> тр) температура меняется исключительно
за счет теплопроводности. При описании эволюции температурного поля
роль теплопроводности принципиальна, однако в силу B.9.49) источни-
источники звука существенно ослаблены, так как d2T'/dt2 ~ Гхар(а2хJ<^
< Тхар/Тр. Поэтому генерацией звука в процессе остывания нагретой об-
области можно пренебречь по сравнению с акустической волной, возбужден-
возбужденной во время лазерного воздействия.
Исключение из этого правила возможно только в том случае, когда
в процессе остывания формируются источники акустических волн, дви-
движущиеся с околозвуковыми скоростями. Такие источники, несмотря
на их малую амплитуду, могут возбуждать мощные акустические импуль-
импульсы за счет длительного синфазного сложения звуковых волн, возбуждае-
возбуждаемых в различных точках среды [40].
При обычных температурах фононная теплопроводность носит диф-
диффузионный характер. Тогда при условии B.9.49) процесс термоупругой
генерации звука описывается уравнением
Ъ2р' 1 ЭУ 0 Э /Эб \
Ъгг cl bt2 ср ЭАдГ /.н ' К '
Определим, как и выше, функцию Грина уравнения B.9.50):
РоСр \dt /вн B.9.51)
G = c$pPoA{8[(z - z')- co(t- О] +
+ 6[(z-z') + co(t-t')]}6(t-t').
Волна B.9.51) является функцией Грина уравнения B.9.50) в пространст-
пространстве -°° < z < °°. Если среда ограничена плоскостью z = 0, то функция источ-
источника для полупространства z > 0 зависит от типа граничных условий
на поверхности 2 = 0. Если никакие внешние силы не препятствуют смеще-
смещению границы среды, то граничное условие на такой (свободной) поверх-
177
ности z = О имеет вид р'_ \z = 0 = 0- Если граница среды жестко закреп-
закреплена, т.е. v \z = о = 0, то в силу второго из уравнений B.9.47) граничное
условие на давление можно представить в форме dp+lbz \ z = 0 = 0. Обыч-
Обычно границу поглощающей свет жидкости с газом можно считать свободной,
а с прозрачным твердым телом — жесткой.
Функции Грина для обоих типов простейших граничных условий могут
быть получены с помощью B.9.51) и соображений симметрии:
GT = cSPp0A{d[(z-z') - co(t-t')] +
+ d[(z-z') + co(t-t')] + 5[(z+z') -co(r-r')] +
+ 6[(z+z') + co(t-t')]}e(t-t'). B.9.52)
С физической точки зрения выбор знаков в формуле B.9.52) отвечает то-
тому обстоятельству, что при отражении от свободной поверхности звуковая
волна изменяет полярность (т.е. импульс сжатия трансформируется в им-
импульс разрежения или наоборот), а при отражении от жесткой границы -
нет.
С помощью B.9.52) решение уравнения B.9.50) в области z > 0 пред-
ставимо в виде
Pi- I dz' fdt'- k^(z'O G^ =
Ap0Cp I dt J BH
9G-(z-co(f-f'), r')l A' +
I '' f
Ot
B.9.53)
Согласно уравнению B.9.50), вне области локализации источников
профиль акустической волны трансформироваться не должен (так как
в нашей простейшей модели отсутствуют поглощение, дисперсия и дифрак-
дифракция звука, а сами акустические волны имеют бесконечно малую амплиту-
амплитуду и, следовательно, не испытывают нелинейных искажений). Поэтому
не удивительно, что в пределе z->«>, r->°° (г = t - z/c0 - конечная ве-
величина) решение B.9.53) описывает волну стационарного профиля:
-r'), t')
dt] =
7 \
7 \~- (Co t',t' + r) + ^- (Co t',T-t')] dt'. B.9.54)
Ро о [dt bt JBH
Переменная т, как нетрудно видеть, указывает положение точек профиля
волны во времени в системе координат, движущейся со скоростью звука
178
в глубь среды (так называемая сопровождающая система координат).
Анализ показывает, что первое слагаемое описывает волны, приходящие
в точку наблюдения без отражения от границы, а второе — после отраже-
отражения от границы z = 0.
Моделируя в B.9.7) огибающую интенсивности лазерного импульса
функцией f(t/Tp) = exp(-|f |/тр) и используя B.9.54), находим сле-
следующее описание профиля акустического импульса в области z > а:
— Ogl I 4 I J
— е
-\т\
1 -А
-А \т\ +е~\
1 +А
B.9.55)
Здесь р1 = A — R)Ioco($/cp - Coplo/cp — характерное давление в акус-
акустической волне; А = асотр — безразмерный параметр, равный отношению
длительности лазерного импульса к времени пробега звуком области
поглощения света (асо), а сопровождающая координата нормирована
на длительность оптического воздействия т = т/тр.
Согласно B.9.55), импульс давления р'_, возбуждаемый вблизи сво-
свободной поверхности жидкости, является биполярным: Р-(т) = — р'(-т),
что объясняется инвертированием акустических волн при отражении от
свободной границы z = 0. Импульс начинается с фазы сжатия, если нагрев
приводит к расширению жидкости @ > 0). В случае короткого оптическо-
оптического воздействия (А < 1) передний и задний фронты импульса повторяют
профиль распределения оптических источников нагрева в среде:
Р-(А < 1) « -2рхА ехр(-А \ т |)sgnr.
В предельном случае поверхностного поглощения (А > 1) профиль акусти-
акустического импульса пропорционален производной от профиля лазерного:
2рх
Р-(А>1) « ехр(-| г |)sgnr.
А
Профили импульсов давления при, некоторых промежуточных значениях
параметра А представлены на рис. 2.38.
It
*К La.
f A
Рис. 2.38. Характерный профиль акустических импульсов давления
Рис. 2.39. Зависимость амплитуды акустического импульса от параметра Л
179
Максимальные давления в импульсе pL реализуются в точках профи-
профиля тпнк = ±(А-\у1\пА:
\Р- Imax = 2Р1A +АУ1А~1(Л ~ 1\ B.9.56)
В силу B.9.56) амплитуда акустического импульса при А <\ возрастает
с увеличением параметра А (\р'- imax ~ А)> а при А > 1 уменьшается
(IP-imax ~ А~1). Наибольшая эффективность генерации звука вблизи
свободной поверхности реализуется при А ~ 1 (рис. 2.39).
Вблизи закрепленной границы жидкости, согласно B.9.55), возбуж-
возбуждается однополярный импульс, характерная длительность которого опре-
определяется фактически максимальным из характерных времен тр и (рсс^У1.
В случае А > 1 профиль акустического импульса повторяет профиль
оптического:
р'+ = 2р1ехр(-|т|).
Амплитуда импульса р'+ монотонно возрастает при увеличении парамет-
параметра А:
P;ir=O = 2ргА/{1+А).
Однако при А ^ 1 фактически происходит насыщение роста эффектив-
эффективности генерации.
Рассчитаем акустическую энергию в термоупруго возбуждаемом им-
импульсе. Будем для определенности полагать А ~ 1, тогда получим
еак = S f dr
Ро^о
где S — площадь облучаемой поверхности. Используя \РтйХ I ~ 2pi, нахо-
находим коэффициент преобразования поглощенной оптической энергии в ко-
когерентный звук:
/5.l(r/т
€Погл Ро^р \1 ВТ/СМ2
B.9.57)
(численная оценка проведена для воды). Таким образом, эффективность
преобразования весьма низкая даже при возможном использовании лазе-
лазеров с модуляцией добротности. При использовании B.9.57) необходимо,
конечно, помнить о том, что на энергию используемых оптических импуль-
импульсов фактически существует ограничение сверху, которое определяется
началом кипения поверхности жидкости. Тем не менее амплитуды термо-
термооптических сигналов в жидкости могут быть значительны. Для воды нахо-
находим (в барах)
- in""*
\ Вт/см2
Поэтому термоупруго возбуждаемые акустические импульсы могут быть
эффективно использованы как для диагностики сред, так и для передачи
информации.
180
Задачи
IL5. Классическая теория теплопроводности плазмы [41] дает следующее выра-
выражение для плотности потока теплоты, переносимого электронной компонентой
плазмы:
где Ко - константа, Т - температура плазмы. Используя это выражение -и выраже-
выражения B.9.29), B.9.30), убедитесь, что температуропроводность плазмы в области
z > 2С может быть приближенно описана следующей формулой:
_ К0Т5'2 _ К0Т112 _ 2^ <А)тр К0Т5'2
Х ~ Э(ре)/ЭГ ре 3 *B«Z>+1) pc
П.6. Используя полученное выше выражение для температуропроводности в
докритической области расширяющейся эрозионной плазмы и принимая во внима-
внимание, что в течение длительности лазерного импульса тр теплопроводность может
уравнять температуру в слое, прилегающем к критической поверхности, с толщиной
\z — zc I ^ (хтрI'2, получите оценку снизу на интенсивность поглощенного лазерно-
лазерного пучка, при которой выполняется приближение изотермичности нестационарной вол-
волны
Указание. Воспользуйтесь оценками, приведенными в работе [35].
П.7. Установите связь интенсивности лазерного пучка, при которой происходит
переход от изотермического режима расширения эрозионной плазмы к нестационар-
нестационарному адиабатическому режиму, при котором скорость потока плазмы сравнивается
с адиабатической скоростью звука и = ?ш с0, где у = cp/cv - показатель адиабаты.
/ . . . / у у \
[ Ответ: I« рсс1 у112 ( + —- } « 4,3 рсс
\ \У- 1 2 I
§ 2.10. Заключительные замечания.
Вещество в сверхсильных оптических полях
Б настоящей главе мы ознакомились с разнообразными процессами
передачи высококонцентрированных энергии и импульса от мощного ла-
лазерного излучения к веществу, находящемуся в различных агрегатно-
фазовых состояниях.
Каковы же предельные характеристики лазерных пучков и импульсов,
доступных в настоящее время экспериментатору, и каковы перспективы
дальнейших исследований воздействия таких сверхмощных оптических
полей на атомы, молекулы и электроны? Как было указано в гл. I, при фо-
фокусировке пучков от мощных лазерных систем на основе усиления фемтосе-
кундных лазерных импульсов в широкополосных оптических усилителях
интенсивности в фокусе достигают значений порядка 1017—1018 Вт/см2
с ближайшей перспективой вырасти вплоть до 1020 Вт/см2 при длитель-
длительности импульсов от 100 фс до 1 пс. Соответствующие значения напряжен-
напряженности световых полей лежат в пределах от 5 • 109 до 1011 В/см.
Поучительно сравнить эти ставшие экспериментально достижимы-
достижимыми интенсивности и напряженности световых полей с некоторыми харак-
характерными интенсивностями, имеющими важное значение в атомной и элек-
электронной физике.
1. Характерная "атомная" интенсивность /ат — интенсивность лазер-
лазерного пучка, при которой напряженность светового поля сравнивается
181
с кулоновским полем ядра на первой боровской орбите атома водорода:
Е„ = -^- ~ 3 • 10» В/см, B.10.1)
се2
/ат = — = г * 1016 Вт/см2. B.10.2)
Если напряженность поля в световой волне превышает Епт, дискрет-
дискретная структура энергетических состояний атома "смазывается", так что
линейный и нелинейный оптические отклики вещества начинают опреде-
определяться электронными переходами в сплошном, а не в дискретном спектре.
2. Характерная "туннельная" интенсивность /тун — интенсивность,
введенная формулой B.5.60). Она определяет границу шкалы интенсив-
ностей, при превышении которой атом становится неустойчивым по отно-
отношению к туннельной ионизации в переменном световом поле за время,
равное или меньшее периода световой волны:
/йсо \2
/тун =( — ) /ат, B.10.3)
/Ьоо \ 2
¦(-)
где fao — квант энергии электромагнитного поля, / — потенциал иониза-
ионизации атома,/ат определена в B.10.2). При /«10 эВ, fico ~ 1 эВ
/тун ~* Ю~2 /ат - 1014 Вт/см2.
Как правило, еще меньшее значение имеет порог лавинной ионизации
среды под действием "разогрева" свободных электронов в быстроперемен-
ном световом поле (см. § 2.4). Однако пороговая интенсивность оптичес-
оптического пробоя /пр является функцией длительности лазерного импульса тр
(см. B.4.9)):
При уменьшении тр (и соответственно плотности газа) /пр возрастает,
так что при определенном значении длительности импульса TPt mjn и
/np(rp,min) = /тун реализуется предельная оптическая плотность данной
прозрачной среды, определяемая туннельной ионизацией отдельных атомов.
3. Характерная "релятивистская" интенсивность /рел - интенсивность,
в поле которой энергия вынужденных колебаний электрона сравнивается
с его энергией покоя (см. задачу ИЛ) :
^Щ = тс\ B.10.4)
Amur
так что
— BЛ0'5)
Эта интенсивность характеризует границу релятивистской нелинейной опти-
оптики свободных электронов. Для изучения видимого диапазона /рел ~
-1019 Вт/см2.
182
Как видно из приведенных оценок, возможности современной лазер-
лазерной физики таковы, что реально достижимые интенсивности световых полей
превышают (либо вскоре превысят) все три характерные интенсивности:
/ат> А-ун> A>wr- Это означает, что в самое ближайшее время следует ожидать
"прорыва" в новую область физики сверхсильных оптических полей.
"Базовым" процессом в этой области будет нелинейное фотон-электрон-
фотон-электронное взаимодействие, поскольку все связи электронов с атомами (и тем бо-
более с кристаллической решеткой и т.п.) при таких полях уже нарушены.
Лазерная физика находится на пороге выхода в область нелинейной элек-
электронной физики, нелинейной квантовой электродинамики.
Мы уже упоминали в п. 2.5.7 о неожиданно сильном эффекте надпо-
роговой ионизации атомов — электроны, уже освобожденные полем из
атомного "плена", продолжают интенсивно поглощать фотоны из падающе-
падающего лазерного излучения. Электронный континуум оказывается как бы
структурированным под действием лазерного излучения: в спектре энер-
энергии фотоэлектронов образуются многочисленные пики, разнесенные на
величину кванта энергии электромагнитного поля ficj (см. рис. 2.23а).
Когерентный оптический отклик квазисвободных электронов, совершаю-
совершающих вынужденные колебания большой амплитуды в поле мощной свето-
световой волны в окрестности материнских ионов, оказывается сильно не-
нелинейным, что может привести к генерации множественных оптических
гармоник, хорошо сфазированных друг с другом, а следовательно, и к ге-
генерации сгустков электрического поля длительностью порядка 10~16 —
10~18с (в аттосекундном диапазоне).
Даже самые сильные световые поля, доступные в настоящее время,
еще далеки от интенсивности
/э_„ = — |?-э_п12 * Ю30 Вт/см2,
87Г
при которой энергия работы электрического поля волны над электроном
на комптоновской длине этой частицы сравнивается с ее энергией покоя,
так что оказывается возможна генерация электрон-позитронных пар из
вакуума (оптический пробой вакуума). Однако столкновение уже доступ-
доступных интенсивных лазерных пучков с релятивистскими электронами, полу-
получаемыми на линейных ускорителях, может привести к наблюдению целого
ряда эффектов нелинейной электродинамики: при/> 1019 Вт/см2 возмо-
возможен нелинейный режим комптоновского и томсоновского рассеяния, при
I > 1023-1024 Вт/см2 возможно наблюдение черенковского излучения
в вакууме и т.д. Объединение последних достижений лазерной физики
с мощными ускорителями элементарных частиц сулит и другие интересные
эксперименты.
Глава III
НЕЛИНЕЙНЫЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ И САМОВОЗДЕЙСТВИЯ
ЛАЗЕРНЫХ ПУЧКОВ И ИМПУЛЬСОВ
В этой главе мы рассмотрим нелинейные оптические явления, возни-
возникающие при распространении мощного лазерного излучения в среде и
связанные с нелинейностью отклика среды на внешнее воздействие. Это
приводит, в частности, к появлению волны нелинейной поляризации, кото-
которая ответственна за генерацию оптического излучения на новых частотах
(генерацию гармоник, суммарных и разностных частот, четырехволновое
смешение и т.д.), а в случае, когда на комбинационных частотах в среде
имеются элементарные возбуждения (оптические и акустические фоно-
ны, плазмоны и т.д.), за процессы вынужденного рассеяния. Все эти нели-
нелинейные оптические явления описываются нелинейными оптическими вос-
приимчивостями. В этой главе мы рассмотрим их феноменологическую
теорию, свойства симметрии и дадим классификацию нелинейно-оптичес-
нелинейно-оптических явлений.
Материал настоящей главы имеет вспомогательный характер. Его мож-
можно воспринимать как развернутое введение в современную нелинейную
оптику, т.е. в оптику интенсивных световых потоков, распространяющихся
в нелинейных средах. Этот раздел лазерной физики получил к настояще-
настоящему времени очень большое развитие и, разумеется, нуждается в отдельном
подробном и глубоком изложении. Мы ограничимся в настоящей книге
лишь кратким очерком этого раздела потому, что имеются прекрасные
учебные пособия по нелинейной оптике [1—4], которые нет нужды дубли-
дублировать. Однако невозможно и вовсе обойтись без этого раздела в книге,
претендующей на изложение основ физики мощного лазерного излучения.
Настоящая глава содержит самые необходимые сведения из нели-
нелинейной электродинамики, теории нелинейных оптических восприимчивос-
тей материальных сред и нелинейной лазерной спектроскопии, на которых
базируется очерк диагностических возможностей нелинейно-оптического
взаимодействия лазерного излучения с различными средами, приведенный
в гл. IV.
Как и в других разделах этой книги, основой для анализа нелинейных
оптических явлений в настоящей главе будут уравнения Максвелла клас-
классической электродинамики и квазиклассические (а также и чисто клас-
классические) уравнения, описывающие нелинейную динамику материаль-
материальных сред.
184
§ 3.1. Самофокусировка и самодефокусировка
лазерных пучков и импульсов
3.1.1. Самофокусировка и самодефокусировка лазерных пучков
в нелинейной среде. Эти явления представляют собой яркие примеры
нелинейного самовоздействия мощной световой волны. Они были в числе
первых нелинейных оптических эффектов, открытых в 1962 г. Аскарьяном
[5], в 1964 г. Херчером [6] вскоре после создания мощных импульсных
лазеров.
С практической точки зрения самофокусировка света играет важную
роль в возникновении пробоя оптических материалов, что, в частности,
ограничивает предельную мощность излучения в мощных лазерных систе-
системах, используемых в экспериментах по лазерному управляемому термо-
термоядерному синтезу. Самовоздействие коротких лазерных импульсов, рас-
распространяющихся в оптическом волокне, вызывает появление фазовой
самомодуляции, которая в последние годы широко используется для
сжатия световых импульсов до предельно малых длительностей, не пре-
превышающих нескольких периодов световой волны [7] (см. также § 1.5).
3.1.2. Критическая мощность самофокусировки. В дальнейшем мы
убедимся (см. § 3.2) , что луч лазера, распространяясь в оптически прозрач-
прозрачной нелинейной среде, так изменяет ее свойства, что диэлектрическая про-
проницаемость среды приобретает добавку, пропорциональную интенсивности
световой волны, или, что то же самое, квадрату модуля амплитуды свето-
светового поля \Е \2:
е = е0 + б2 \Е\2. C.1.1)
Поскольку показатель преломления п <^\/ё7то
п = п(Е) = п0 + п2 \Е\\ C.1.2)
где п2 ^ е2/2п0. Отсюда для фазовой скорости световой волны получаем
с = со/п * Со1(по + п2 \Е\2). C.1.3)
Таким образом, показатель преломления вещества, а значит и фазовая
скорость распространения световой волны в среде, зависит от интенсивнос-
интенсивности излучения лазера. Если теперь рассмотреть ограниченный в пространст-
пространстве световой пучок, имеющий некоторое распределение интенсивности в по-
поперечном сечении, то появление наведенной полем нелинейной добавки
к показателю преломления приведет к искривлению волнового фронта
пучка.
Пусть, например, имеется одномодовый лазерный пучок с гауссовым
распределением интенсивности в поперечном направлении. Тогда на оси
пучка интенсивность будет максимальной, и, значит, при п2 > 0 приосевая
часть пучка будет иметь меньшую фазовую скорость распространения
по сравнению с периферийными участками пучка. Это приводит к искрив-
искривлению первоначально плоского волнового фронта — он как-бы прогибает-
прогибается по мере распространения (рис. 3.1). Поскольку лучи перпендикулярны
волновому фронту, то видно, что пучок испытывает самофокусировку.
Ясно, что при п2 < 0 характер искривления волнового фронта будет об-
обратным и пучок будет испытывать самодефокусировку.
185
Рис. 3.1. а - Гауссов поперечный профиль интенсивности лазерного пучка.
б — Искривление плоского волнового фронта (штриховые кривые) гауссова
пучка за счет нелинейной добавки к показателю преломления (я2 > 0)
Из описанной качественной картины явления самофокусировки сле-
следует, что оно наблюдается только для ограниченных световых пучков.
Однако хорошо известно, что ограниченные световые пучки имеют дифрак-
дифракционную расходимость, причем тем большую, чем меньше радиус пучка.
Следовательно, при сжатии пучка вследствие нелинейной рефракции одно-
одновременно усиливается влияние и самофокусировки (вследствие роста
интенсивности), и дифракции. Баланс между этими двумя противоборст-
противоборствующими явлениями и определяет результирующее поведение пучка.
В частном случае, когда самофокусировка в точности компенсируется
дифракцией, наблюдается явление самоканалирования — распростране-
распространение светового пучка в среде без изменения своего диаметра.
Определим, каковы пороговые условия для самофокусировки. Для
этого обратимся прежде всего к формулам, описывающим линейную ди-
дифракцию одномодового гауссова пучка.
Пусть при z = 0 (рис. 3.2) пучок имеет плоский волновой фронт и ха-
характеризуется гауссовым распределением интенсивности в поперечном
сечении:
\Е\ = \Е0
C.1.4а)
где г — расстояние от оси пучка, а0 — радиус пучка. Тогда в соответствии
с теорией дифракции поле в точке с координатами (г, z) имеет вид [8]
E(r, z) =
exp[-r2/a2(z))
2z
= Ео—— '¦—1~LLexp(-ikz)exp\—i— ,
1 -i-2z/b [ b a\z)
C.1.46)
где b =. kal = (lnno/X)ao - конфокальный параметр гауссова пучка, а
C.1.5)
a2(z) = al[l+Bz/bJ)
— радиус пучка в сечении с продольной координатой z. Первый экспонен-
экспоненциальный множитель характеризует распределение интенсивности в попе-
поперечном сечении, второй — фазу плоской волны, третий — искривление вол-
волнового фронта вследствие дифракции. Величину L^ = b/2 - као/2 назы-
186
Фронт
оолны
Рис. 3.2. Основные параметры сфокусированного гауссова пучка вблизи перетяжки
Рис. 3.3. К определению радиуса кривизны фронта самофокусирующегося гауссова
пучка
вают дифракционной длиной. Как видно из формулы C.1.5), при z - b/2
площадь сечения А пучка увеличивается вдвое по сравнению с сечением
в перетяжке (z = 0).
Можно определить дифракционную расходимость пучка как
0Д = lint [a(z)/z].
C.1.6)
Используя выражения для a(z), находим, что
0Д = \/па0. C.1.7)
Радиус кривизны дифрагирующего пучка на расстоянии z равен [8]
1Л-
- =г И
\
C.1.8)
При z <^ b имеем
7г2ао«о
X2z
C.1.9)
Вернемся теперь к картине пучка, испытьюающего самофокусировку
(рис. 3.1).
Пусть при z = 0 пучок имеет плоский волновой фронт. Какой вид
будет иметь поверхность волнового фронта на расстоянии z, куда свет
дойдет спустя время t = noz/cl Очевидно, эта поверхность описывается
уравнением
z = ct/n=ct/(no+n2\E\2), C.1.10)
где \Е\ = \Е0\ 2ехр(-г2/а1) « \Е0\ 2A - г2\а\ + ...). Здесь использовано
параксиальное приближение (г2/а1 < 1). Учитывая, что пг\Е\2 < п0,
187
имеем
ct
Щ
«*.¦
ct
'~~п[Пг
ct . г2
— п2\Е0\2 —
По uq
<-4*-)-
+ ... = zo+Az+..., C.1.11)
где Az определяет, насколько "отстали" за время t точки волнового фрон-
фронта на оси пучка от точек, расположенных на периферии пучка (рис. 3.3).
Для окружности радиуса R, касающейся криволинейного фронта, имеем
(R-AzJ+r2=R2 C.1.12)
или в параксиальном приближении (Az < R)
Az=r2/2R; C.1.13)
отсюда
RNL = r2 /BAz) = nlaoBctn2\ EqI2)'1 . C.1.14)
Условие на пороговую для наступления самофокусировки мощность лазер-
лазерного излучения определится из неравенства
rNL<R*=^(^) ' (ЗЛЛ5>
откуда
или
сп0 , сХ2
/о= -1\Е0\2> -— -• C.1.16)
87Г 16п Пй
Интегрируя интенсивность по поперечному сечению, получаем полную
мощность гауссова пучка
9о=11(г)'2пгAг = па11о12, C.1.17)
о
откуда окончательно пороговое условие самофокусировки принимает
вид
п2
Величина ^р носит название критической мощности самофокусировки.
При 5й = ?PKp реализуется случай самоканалирования лазерного пучка.
Однако такой режим распространения является неустойчивым, и любые
потери вследствие поглощения или рассеяния могут нарушить равновесие
между самофокусировкой и дифракцией в пользу последней.
Из формулы C.1.16) вытекает, что условие возникновения самофоку-
самофокусировки определяется полной мощностью пучка, а критическая мощность
188
зависит только от длины волны излучения лазера и нелинейной добавки к
показателю преломления п2.
Пример. Оценим критическую мощность самофокусировки для серо-
сероуглерода. Для CS2 п2 = 1,45 • 10"м см3/эрг, п0 » 1,6. Тогда для второй
гармоники лазера на неодиме (X = 0,532 нм) получаем
#>кр = 1,6 кВт.
Более подробный и строгий теоретический анализ явления самофоку-
самофокусировки можно найти в литературе [4, 9].
3.1.3. Самофокусировка коротких лазерных импульсов. Выше ка-
качественно рассмотрена картина стационарной самофокусировки. При этом
ничего не было сказано о природе возникновения нелинейной добавки к
показателю преломления в поле мощного лазера излучения. В газах и жид-
жидкостях основными механизмами возникновения этой добавки являются
эффект Керра и электрострикция. Эффект Керра возникает вследствие
ориентации анизотропных молекул электрическим полем световой волны.
Под электрострикцией понимают изменение плотности среды под действи-
действием электрического поля; в свою очередь изменение массовой плотности
среды сопровождается и соответствующим изменением показателя прелом-
преломления. В твердых телах появление наведенной полем нелинейной добавки
к показателю преломления связано с электрострикцией и электронной не-
нелинейностью. В большинстве сред заметное изменение показателя прелом-
преломления наступает только под действием достаточно мощных импульсных
лазеров.
Самофокусировка лазерных импульсов имеет ряд особенностей. Преж-
Прежде всего, поскольку интенсивность излучения зависит от времени, меняется
во времени и положение фокуса. При этом, если отклик среды на внешнее
поле характеризуется временем, много меньшим длительности светового
импульса, остается справедливым стационарное описание самофокусировки.
Этот случай носит название квазистационарного режима самофокусировки.
Если же длительность лазерного импульса оказывается сравнимой или
меньшей характерного времени установления нелинейной добавки к пока-
показателю преломления, то режим самофокусировки становится нестационар-
нестационарным. В последнем случае передняя часть импульса меняет условия распро-
распространения в среде хвоста импульса.
Наиболее быстрым является электронный механизм установления не-
нелинейной добавки к показателю преломления A0~15 с). Время переориен-
переориентации анизотропных молекул имеет порядок 101 с. Электрострикцион-
ный механизм изменения показателя преломления связан с генерацией в
среде акустических волн и имеет характерное время установления поряд-
порядка 10~8 с. Возможны и другие механизмы изменения показателя прелом-
преломления под действием падающего излучения лазера, например изменение
температуры среды, изменение концентрации молекул или атомов, изме-
изменение распределения зарядов в фоторефрактивных кристаллах, таких как
ВаТЮ3. Эти механизмы имеют еще большее характерное время установ-
установления.
При квазистационарной самофокусировке одномодового лазерного
импульса положение фокуса на оси пучка должно меняться в соответствии
с мгновенным значением интенсивности. На фотографиях, сделанных с
189
fedcba
1 1
1 1
1 1
1 1
i 1
1 !
i 1
I i
I I
i i
II
Рис. 3.4. Нестационарная самофокусировка пикосекундного импульса в керровской
жидкости [4]
недостаточно малой выдержкой, движущийся фокус виден в виде нити.
При самофокусировке многомодового импульса, имеющего сложное рас-
распределение интенсивности в поперечном сечении, происходит разбиение
пучка на несколько независимо фокусирующихся частей, каждая из кото-
которых образует свою нить. В твердом теле высокая интенсивность излуче-
излучения в фокусе может вызвать пробой. В этом случае траектория движения
фокуса прослеживается в виде трека микроповреждений.
Рассмотрим качественно картину нестационарной самофокусировки
коротких лазерных импульсов [4]. На рис. 3.4 показано, как будут рас-
распространяться в среде различные части импульса. На передней части фронта
импульса (обозначенной на рисунке буквой а) нелинейная добавка к по-
показателю преломления мала и свет дифрагирует здесь по мере распростра-
распространения, как в линейном случае. Часть b импульса встречает на своем пути
уже несколько большее индуцированное изменение показателя преломле-
преломления, однако недостаточное для возникновения самофокусировки, поэтому
эта часть импульса тоже дифрагирует, хотя и в меньшей степени. Части с -/
импульса встречают изменение показателя преломления наведенное пред-
предшествующими частями импульса, достаточное для самофокусировки.
Однако на больших расстояниях из-за дифракции передней части импульса
эта наведенная нелинейная добавка к п будет меньше, и в конце концов
весь пучок будет дифрагировать. Минимальный диаметр пучка в фокусе
обычно ограничивается каким-либо другим нелинейным процессом.
Вследствие самофокусировки происходит деформация поперечного
профиля пучка во времени. Когда задняя часть импульса сжимается, пучок
принимает форму горна. Из-за довольно медленного изменения условий
дифракции и фокусировки пучок вскоре достигает установившейся фор-
формы, после чего распространяется на большое расстояние без заметного ее
изменения. Этот режим часто называют динамическим шкалированием,
3.1.4. Фазовая самомодуляция. Сжатие лазерных импульсов. Наведен-
Наведенная излучением нелинейная добавка к показателю преломления вызывает
не только искажение волнового фронта, приводящего к самофокусировке,
но и служит причиной заметного уширения спектрального состава излуче-
излучения, прошедшего через нелинейную среду. Это явление носит название
фазовой самомодуляции (см. § 1.5) .
190
Acp
в 12 16 t,nc
-300 -200 -100 0 100 200 300
Рис. З.5. Рассчитанный спектр мощности, получающийся в результате фазовой само-
самомодуляции светового импульса в нелинейной среде: а - спектр, соответствующий фа-
фазовой модуляции Д^, симметричной относительно максимума; б - спектр при само-
самомодуляции, характеризующейся затянутым во времени спадом А^ [4]
1,отн.едк
3
692
694
696
Рис. 3.6. Вид уширенного спектра для гауссова импульса длительностью 2,7 пс и
временем релаксации населенности 9 пс [10]
Пусть имеется лазерный импульс интенсивностью \E(t)\2, который
индуцирует изменение показателя преломления An(t) = n2\E(t)\2 (счи-
(считаем отклик среды мгновенным). Тогда излучение на выходе испытает
фазовую самомодуляцию
Ay(t) = (co/c)An(t)l = (cj/c)n2\E(t)\2 C.1.19)
и соответствующую частотную модуляцию Асо(г) = — (dAip)/dt. Резуль-
Результатом этого будет уширение спектра излучения, который определяется
преобразованием Фурье:
\Е(со)\2 =| jEo(t)exp(-icoot + iA^t))dt\2. C.1.20)
о
В случае сильной фазовой самомодуляции, сопровождающей самофоку-
самофокусировку коротких лазерных импульсов, наблюдаемое спектральное уши-
уширение импульсов достигает десятков обратных сантиметров для наносе-
кундных входных импульсов и тысяч обратных сантиметров для пикосе-
кундных импульсов.
На рис. 3.5 показан рассчитанный в [4] вид спектра импульса, распро-
распространяющегося в нелинейной среде и испытывающего фазовую самомоду-
самомодуляцию. В случае, когда нелинейность является безынерционной, Акр отсле-
отслеживает изменение интенсивности светового импульса во времени, и спектр
оказывается уширенным симметрично в обе стороны от частоты лазера
(рис. 3.5а). Если же нелинейность обладает инерционностью, т.е. не успе-
успевает отследить изменение интенсивности лазерного излучения во времени,
то в зависимости фазового набега А<р от времени появляется характерный
затянутый спад (при гауссовом импульсе на входе), а спектральное уши-
уширение импульса оказывается несимметричным относительно центральной
частоты: спектральное уширение с высокочастотной стороны выражено
гораздо слабее (рис. 3.56). Экспериментально зарегистрированное [10]
спектральное уширение гауссова импульса длительностью 2,7 пс при вре-
времени релаксации нелинейности 9 пс имело именно такой вид (рис. 3.6).
Фазовая самомодуляция, возникающая при распространении лазерных
импульсов по оптическому волокну, приобрела большое значение для опти-
оптической компрессии, т.е. сжатия во времени, коротких лазерных импуль-
импульсов. Принцип действия такого компрессора, состоящего из одномодового
оптического волокна и пары дифракционных решеток, обсуждался в § 1.5.
Световой импульс (рис. 3.7а), имеющий гауссов временной профиль
интенсивности, в оптическом волокне испытывает фазовую самомодуля-
самомодуляцию (п2 > 0), пропорциональную мгновенному значению интенсивности,
в результате чего импульс приобретает дополнительную частотную моду-
модуляцию: на фронте импульса частота меньше, на хвосте - больше (рис. 3.76).
Если теперь с помощью дисперсионной линии задержки низкочастотную
часть импульса задержать относительно высокочастотной, то импульс ока-
окажется сжатым. В качестве дисперсионной линии задержки часто использу-
используется комбинация из двух дифракционных решеток (см. рис. 3.7 и § 1.5).
При подходящей интенсивности входного импульса или длине волокна
колоколообразный входной импульс может превратиться в почти прямо-
прямоугольный (рис. 3.7в). При этом часть импульса, в которой сосредоточено
более 90% его энергии, будет иметь линейную частотную модуляцию
192
-25
-20 -W
Рис. 3.7. а - Импульс длительностью 6 пс на входе волоконного световода; б - час-
частотная модуляция, вызванная фазовой самомодуляцией при оптическом эффекте
Керра; в - прямоугольный импульс, получающийся в результате совместного влия-
влияния дисперсии групповых скоростей дид/Эо; < 0 и оптического эффекта Керра; г -
частотная модуляция прямоугольного импульса [11]
@)-0H)Г0
Рис. 3.8. Эволюция огибающей (а) и спектра (б) сверхкороткого импульса при само-
самовоздействии в среде с нормальной дисперсией [12]
бь/х
Рис. 3.9. Схема компрессии световых импульсов, основанная на фазовой самомо-
самомодуляции в волоконном световоде; получающаяся частотная модуляция с помощью
пары дифракционных решеток переводится в относительную временную задержку
фронта импульса по отношению к его спаду
7. Н.И. Коротеев 193
(рис. 3.7г). Такой импульс с большой эффективностью будет сжат в опти-
оптическом компрессоре. Динамика изменения огибающей импульса и его
спектра в случае отрицательной дисперсии групповой скорости приведена
на рис. 3.8 [12]. На рис. 3.9 показана схема компрессии световых импуль-
импульсов, основанная на фазовой самомодуляции в волоконном световоде ВС.
Расчет параметров оптических компрессоров (степени сжатия при за-
заданной длине оптического световода, оптимального расстояния между
дифракционными решетками) не представляет труда (см., например,
[12, 13]). В то же время форму огибающей, пиковую мощность и др.
удается рассчитать лишь численными методами.
§ 3.2. Нелинейная оптическая поляризация
3.2.1. Феноменологическое разложение по степеням поля. В § 3.1 мы
познакомились с явлением самофокусировки света. Это явление можно
рассматривать как один из ярких примеров, когда мощное лазерное излу-
излучение, воздействуя на среду, так меняет ее свойства, что изменяются усло-
условия распространения самого падающего излучения, т.е. это один из приме-
примеров самовоздействия света. Важно подчеркнуть, что самовоздействие ха-
характеризуется нелинейным откликом среды на внешнее воздействие. Так,
причиной самофокусировки является возникновение нелинейной по полю
добавки к показателю преломления, пропорциональной квадрату амплиту-
амплитуды поля: Ап = п2\Е\2.
Следовательно, и восприимчивость среды х получила нелинейную до-
добавку, пропорциональную \Е\2. Но в таком случае поляризация среды
Р = хЕ также должна содержать нелинейную компоненту, пропорцио-
пропорциональную третьей степени амплитуды поля. Другими словами, самовоз-
самовоздействие света, рассмотренное выше, является одним из нелинейно-
оптических эффектов, описываемых нелинейной поляризацией среды,
кубической по полю. Это обстоятельство наводит на мысль о том, что для
теоретического описания распространения световых волн в нелинейных
средах в уравнениях Максвелла необходимо считать связь электрического
смещения D с напряженностью электрического поля Е нелинейной, т.е.
соответствующим образом модифицировать материальное уравнение,
связывающее эти величины.
В общем случае даже в линейной среде с локальным откликом (от-
(отсутствие пространственной дисперсии) зависимость D(E) является слож-
сложной: под D(E) следует понимать функционал
D=E + 4nP, C.2.1)
t
где P(t) = / х(* - t')E(t')dt'. В этом выражении восприимчивость х
зависит от разности времен t—t', т.е. среда считается стационарной. Ин-
Интегрирование по всем моментам времени г' от -°° до f выражает прин-
принцип причинности: поляризация среды, наведенная в момент времени t.
определяется значениями поля во все предшествующие моменты времени.
194
Разложим теперь поле E(t') в интеграл Фурье:
1
E(t')= — / E(cj)exp(-icjt')dcj. C.2.2)
2п —<*>
Тогда поляризация примет вид
Д0= — f xO-t')dt' f E(cj)exp
2n —«> —oo
1
= — / x(t - t')exp[icj(t - t')]dt' f E
2n —<*> -oo
s — / x(w)?Xu)exp(-icjf)rfa>, C.2.3)
27Г —oo
где
X(<*>) = /х(т)ехр(/сот)А\ C.2.4)
о
Применяя преобразование Фурье к поляризации Р (t), для фурье-
компонент получаем привычное соотношение
/4w)=x(w)?(co). C.2.5)
При этом
Z)(cj) =?"(о;) + 4тг/>(<о) = бСсо)^ (со), C.2 6)
где е (со) = 1 + 4тгх (со) . В общем случае х является тензором 2-го ранга.
В нелинейной среде эти соотношения требуют обобщения:
где для нелинейной поляризации по аналогии с C.2.3) можно записать
разложение
PNL(t)= / dt' J x{2)(t-t\t")E(t')E(t")dt" +
— ос —oo
+ / dt' f dt" f xm(t\t',t",t'")E{t')E{t")E(t'")dt'"+ ... C.2.8)
OO OO
Здесь x^~ квадратичная нелинейная восприимчивость, х^3^~ кубическая
восприимчивость и т.д. В общем случае эти величины являются тензорами
соответственно 3-го, 4-го и т.д. рангов.
Рассмотрим квадратичную по полю нелинейную поляризацию. Приме-
Применим преобразование Фурье к ?-й декартовой компоненте квадратичной
нелинейной поляризация:
exp(/cof)Л / dt' J x{alif\ t\ t")dt' X
lJK
oo —oo
195
-«, 2jt -о. ' 2л
= IS °? Ej(cj')Ek(io") fdt f dt' X
-i BТГJ ' -oo -oo
X / x(?j>(.t; t\ t")exp[i(cot - wV - wV)]df". C.2.9)
Введем по определению квадратичную нелинейную восприимчивость
X$(w;co',a;") =
Будем считать среду стационарной. В этом случае х^2^ является функцией
т - t — t\ Ttf = t — t" и явно от времени t не зависит. Поэтому можно
записать
2тг —«> oo y
X ехр [/(со — со' — со") f]dr'dr1 =
= 8(со-со'-w")/7x(l)(T',r")exp[i(coV + coV)]dTfdrw. C.2.11)
о о /;*
Таким образом, для квадратичной нелинейной поляризации получаем
) / / ()x/^(,)>()*()
— — 2?r ' C.2.12)
Поскольку поляризация pB'(t), напряженность поля E(t) и воспри-
восприимчивость x^24ri> Т2) являются действительными функциями своих
аргументов, их фурье-образы должны удовлетворять определенным соот-
соотношениям. Так, для поля E(t) имеем
E(t) = E\t). . C.2.13)
Применяя к обеим частям преобразование Фурье, получаем
dio
E(t)= f exp(-/cof)?(co) =
°° du)
= ?••@= / exp(/cof)?*M —-' C.2.14a)
—00 2тг
или, производя в последнем интеграле замену переменных, находим
«•о dio
E\t)= f exp(-/co'r)?-*(-co') C.2.146)
—oo 2тг
Отсюда для фурье-образов получаем соотношение
?(со) = ?*(-со), или ?(-co) = F*(<4>- C.2.15)
196
Подобные соотношения справедливы и для любой другой действительной
функции.
Пользуясь соотношениями C.2.15), можно так преобразовать правую
часть выражения C.2.12), чтобы интегрирование проводилось только по
положительным значениям частот. Действительно, с помощью C.2.15)
имеем
оо d(jo I °° с/со
E(t)= f 2Г(со)ехр(-/сог) = — /2#(со)ехр(-коГ) + к.с. =
—«о 2п 2 о 2п
оо dio •* dix)
= Re/2?\co)exp(-/cof) — = Re / ?ан(со)ехр(-/сог) > C.2.16)
О 27Г -оо 27Г
где
со>0,
I 0, со < О,
- аналитический сигнал, или, просто, удвоенная комплексная амплитуда.
В дальнейшем будем использовать представление через аналитический
сигнал, опуская символ "ан" у соответствующих амплитуд:
/?(co)p(/o) — + к.с. =
2 о 2п
«» doj
= Re / ?(co)exp(-/cof) C.2.17)
—оо 27Г
В частности, для монохроматической волны имеем
E(t) = - E(co)Qxp(-icot) +к.с. C.2.18)
Нетрудно показать, что среднее по времени от интенсивности оптического
сигнала будет равно половине квадрата модуля аналитического сигнала,
т.е. как и в случае амплитуды гармонического сигнала.
Введение аналитического сигнала устанавливает связь между класси-
классическим и квантовым описаниями электромагнитного поля, а именно: по-
положительно-частотной части фурье-спектра поля, т.е. аналитическому сигна-
сигналу, в классической картине соответствуют операторы рождения фотонов
в квантовой картине, а отрицательно-частотной части фурье-спектра, т.е.
комплексно-сопряженному аналитическому сигналу, отвечают операторы
уничтожения фотонов с соответствующей частотой.
Преобразуем, пользуясь представлением в виде аналитического сигна-
сигнала, выражение C.2.12). Для "старых" фурье-образов (обозначим их ин-
индексом "Ф") мы имели
/8'"
Разобьем интегрирование по плоскости co'cj" на четыре квадранта:
1) со', со" > 0; 2) со' < 0, со" > 0; 3) со', со" < 0; 4) со' >0, со" < 0.
197
Производя замены переменных - во втором квадранте со на —со , в треть-
третьем квадранте со', со" на -со', со", в четвертом квадранте со" на -со" - и пе-
переходя к амплитуде аналитического сигнала, получаем
i J
4 о 27Г о
1
Г
/
а СО ~ , « C
J 5(со-со -со )х
/
4 о 2тг
1 л ~~
5(со + со -со )хд ч~со ,со )Е (со
/ /^с^5(со йсЪ
4 о 2я о
1 /7 '
- J J 6(со-со +со )х
4 о 2л о
2 I 2 о 2тг о
1 ^7
к.с. .
/ /
2 о 2я о
C.2.19)
Таким образом, амплитуда нелинейной квадратичной поляризации на часто-
частоте со равна
о 2я о
"')F*(^)^co. C.2.20)
о 2п о
Для удобства введем следующую запись частотного аргумента у нели-
нелинейной восприимчивости:
ХB)(ьг>со1,со2) е= 6(co-co! - со2) X(ojx , со2), C.2.21)
ХB)(^; со!,-со2) н 5 (со -coj +со2)х(со1,-со2). C.2.22)
Восприимчивость C.2.21) описывает процессы сложения частот, а
C.2.22) - процессы вычитания частот.
Окончательно выражение C.2.20) можно переписать в следующем
виде:
РB)(со) = ^
/ f
О 27Г О
о 2тг о
'''')E*(o>")dcjn. C.2.23)
Проиллюстрируем на простом примере, какие частотные компоненты
нелинейной поляризации могут возникнуть в квадратичной среде.
198
11
Щ ыг a'tJ"
Д. А А А
2ы w О
Рис. 3.10. Спектр квадратичной нелинейной поляризации в случае, когда поле имеет
одну квазимонохроматическую компоненту
Рис. 3.11. Спектр квадратичной нелинейной поляризации в случае, когда поле имеет
две квазимонохроматических компоненты
Пусть поле имеет одну квазимонохроматическую компоненту: Е(со) -
= Е(со") = Е(со) (рис. 3.10). Тогда в квадратичной среде возникают ком-
компоненты нелинейной поляризации: одна — с частотами, лежащими
вблизи нулевой частоты (она обусловлена процессом вычитания частот),
другая — с частотами, лежащими вблизи частоты второй гармоники (она
обусловлена процессом сложения частот). Эти компоненты нелинейной
поляризации будут описывать генерацию в нелинейной среде электро-
электромагнитных волн с соответствующими частотами: первая — генерацию
волны с разностной частотой, вторая — генерацию второй гармоники (ГВГ).
На рис. 3.11 показано, какие частотные компоненты нелинейной поля-
поляризации Р^(со) возникают в квадратичной среде, когда поле содер-
содержит две квазимонохроматических компоненты.
До сих пор мы сосредоточили внимание на квадратичной нелинейной
поляризации. В общем случае нелинейная поляризация содержит ряд более
высоких компонент по полю, описываемых тензорами нелинейных опти-
оптических восприимчивостей соответствующего ранга:
со)+/><24w)+^/3) (<*>)+... C.2.24)
Причем |р("+1>/р(">| со \Е/ЕЛТ\, где Еат ~ 3 • 108 В/см - внутриатом-
внутриатомное поле, удерживающее электроны вблизи ядра.
Отношение \Е/Еаг\ выступает в роли параметра разложения поляри-
зованности по степеням поля Е. Этот параметр обычно мал: амплитуда
лазерного поля интенсивностью 2 Вт/см2 составляет всего лишь 30 В/см,
так что параметр \Е/Еат\ ~ 10~7. Следовательно, для наблюдения нели-
нелинейных оптических явлений высшего порядка нужны лазерные поля боль-
большой интенсивности. Однако при резонансных условиях значения нелинейных
оптических восприимчивостей могут резко возрастать. В этом случае, а так-
также в сверхсильных световых полях может оказаться, что |р(и+О/р(«) | >
> 1, и разложение поляризации в ряд по теории возмущений перестает
199
быть справедливым. Это — случай так называемых сильных взаимодей-
взаимодействий света с веществом.
Уместно сделать еще некоторые замечания относительно обозначений
нелинейных восприимчивостей. Пусть поле имеет вид
Е = - ?(coi)exp(-KOx f+ *!/•) + - ?(cj2)exp(-/cj2r + ik2r)+ к.с.
2 2 C.2.25)
Подставим C.2.25) в C.2.23) и выпишем компоненты нелинейной поля-
ризованности на удвоенных частотах 2cji и 2со2 :
РB)Bсо2) = XB)Bc;c)F()^(co)
Стоящие справа произведения амплитуд поля встречаются в C.2.23) по од-
одному разу. В то же время произведения амплитуд поля, приводящие к
появлению компонент нелинейной поляризации на суммарной и разностных
частотах встречаются в C.2.23) дважды:
C.2.27)
Мейкер и Терхьюн [14] предложили прямо указывать число членов, кото-
которое можно получить перестановкой различных компонент поля в выраже-
выражении для нелинейной поляризованности, числовым множителем:
P(<2\c)^DxB\co\col9c2)E{col)E(o,2). C.2.28)
Здесь фактор вырождения D = 2 при coi Ф cj2 и D= 1 при cjj = cj2 .
В случае кубической по полю нелинейной поляризации ее амплитуда
РC)(со) = />ХC)(со;со1,со2,а;з)^(а;1)^(со2)Дсоз); C.2.29)
/> = 3! = 6, если cox ^co2 ^со3 ;
1 D = 3, если со! =со2 т^соз;
Z) = 1, если coj = со2 = со3 •
Однако это правило имеет то неудобство, что при вырождении частот ве-
величина х^ меняется скачком.
3.2.2. Классификация нелинейных оптических явлений. Нелинейные
восприимчивости различных порядков х/-^ > xfl] и т-Д-> ка]к и линейная
восприимчивость х^1^ > определяются физическими свойствами нелиней-
нелинейной среды и содержат, вообще говоря, более полную информацию об
электронных энергетических уровнях, чемх*1*- Однако нелинейные
оптические эффекты могут быть связаны не только с особенностями по-
поведения оптических электронов в сильном поле световой волны, но и с
взаимодействием света с другими элементарными возбуждениями среды:
акустическими и оптическими фононами, спиновыми волнами, плазмен-
плазменными колебаниями и т.д.
При теоретическом рассмотрении все нелинейные оптические явле-
явления можно разделить на два типа. Характер протекания явлений первого
200
типа существенно определяется фазовыми соотношениями между взаимо-
взаимодействующими электромагнитными волнами, и их описание невозможно
в терминах населенностей, характеризуемых заданными числами фотонов.
Сюда относятся процессы умножения и смешения частот, параметрическое
усиление и тл. Для явлений второго типа, связанных с реальным изме-
изменением состояния материальной системы, фазовые соотношения между
электромагнитными полями не играют определяющей роли. К таким яв-
явлениям относятся многофотонное поглощение и стоксово вынужденное
комбинационное рассеяние (ВКР).
Мы уже установили выше, что квадратичная по полю нелинейная поля-
поляризация, описываемая нелинейной оптической восприимчивостью 2-го по-
порядка х*2Ч<*^ <*Л <о"), ответственна за процессы генерации суммарной
(со = coi + со2) и разностной (со = сох - со2) частот, генерации второй опти-
оптической гармоники (со = 2coi), оптического выпрямления @ - coi — со2).
Эта же восприимчивость описывает линейный электрооптический эффект
в постоянном поле, или эффект Поккельса (со = 0 + со), и процессы пара-
параметрического преобразования частоты (со3 = сог + со2) .
Существенно богаче оказывается палитра нелинейных оптических
явлений, описываемых нелинейными оптическими восприимчивостями
3-го порядка х (со; со', со", со'") . Это прежде всего процессы генерации
третьей гармоники (Зсо = со + со + со) и четырехволнового смешения (СО4 =
= coi ± со2 ± со3), процессы самовоздействия (со = со + со — со) (например,
рассмотренная выше самофокусировка света). Важным частным случаем
четырехволнового смешения является процесс, когда среда имеет резонанс
на комбинационной частоте, например ft = сох — со2 или ft = coi + со2. При
этом среда остается прозрачной для всех четырех взаимодействующих волн.
В таких условиях четырехволновое смещение лежит в основе когерентной
четырехфотонной спектроскопии комбинационного рассеяния света, или
активной спектроскопии комбинационного рассеяния (АСКР) [со = со3 ±
± (coi — со2) ], когда ft = coi — со2, и когерентной спектроскопии двухфо-
тонного поглощения света [со = со3 ± (сох + со2)], когда ft = coi + со2.
Кубическая нелинейная восприимчивость вида х^3Н^2> ^2» °>i> ~wi),
где coi — со2 = ft, описывает процесс стоксова ВКР.
Ниже мы подробно проанализируем эти процессы (см. гл. IV и § 3.3,
3.4), лежащие в основе многих современных нелинейно-оптических мето-
методов преобразования частоты лазерного излучения, лазерной диагностики
вещества.
3.23. Симметрия тензоров нелинейно-оптических восприимчивостей.
Правила Клейнмана. Тензоры нелинейных оптических восприимчивостей
обладают рядом свойств симметрии, являющихся следствием как их опре-
определения, так и свойств пространственной симметрии самого вещества.
Рассмотрим их на примере квадратичной восприимчивости Х-2 (*о), огра-
ограничившись несколькими замечаниями в отношении восприимчивостей
более высокого порядка, в частности х/-?/(w).
Прежде всего, для тензора квадратичной нелинейной восприимчивости
f?* справедливо перестановочное свойство симметрии следующего вида:
g> (со; coj, со2) = X/g> (w; co2, со!) • C.2.30)
20t
Оно вытекает из определения восприимчивости. В самом деле, по опреде-
определению C.2.8)
Поскольку по индексам / и к производится суммирование, их можно
просто переобозначить: / -*к9 к -*¦/. Тогда имеем
или, переобозначая переменные t' -*• t", t" -+1' и меняя порядок интегри-
интегрирования, находим
откуда и следует соотношение C.2.30). Оно означает, что можно перестав-
переставлять индексы тензора восприимчивости, кроме первого, соответственно
изменяя одновременно порядок частот в аргументе восприимчивости.
Возникает вопрос: можно ли переставлять все три индекса тензора
восприимчивости? Ответ на этот вопрос положителен, но лишь в том случае,
когда в среде отсутствует поглощение на частотах всех трех взаимодейст-
взаимодействующих волн.
Выведем эти соотношения перестановочной симметрии, получившие
название правил Клейнмана. Пусть среда прозрачна на частотах coj, со2 и
со = coi + co2- В таком случае среднее по времени изменение плотности
энергии электромагнитного поля, содержащего эти три компоненты, равно
нулю:
*-=..«¦ «¦.**.„. C.2.31)
dt dt dt dt
Вычислим каждый из членов справа в C.2.31) по отдельности:
d% NL
<Е(ы)
dt dt
X [-1соРгмь (cj) exp (-zcjг) + icj tP^L * (cj) exp(iu>t)] > =
= - ^1т[/?;^(со)], C.2.32)
X [-/o;1
+к.с] X
202
Угловые скобки здесь означают усреднение по времени. Аналогично
C.2.34)
Рационализируем выражения, стоящие в формулах C.2.33) и C.2.34)
справа, присваивая индекс i полю с частотой со, индекс / — полю с часто-
частотой coi и индекс к — полю с частотой со2. Тогда получаем
«о,;«, -
= JDX*.ft(; со, -aj2)E*E^Ei2\ C.2.35)
Аналогично
\ %}\}Щ*\ C.2.36)
Подставляя C.2.32)-C.2.34) с учетом C.2.35) и C.2.36) в C.2.31),
имеем
С7Г Z L I
-со1Х^)ЧсоГ,со^а;2)--со2х^Чс1;2;со,-а;1) Im(/<;^
J C.2.37)
Фазы полей Е*, Е^1^ и Е^ могут быть выбраны произвольно, поэтому
в общем случае Ьп(Е?Е^е12^) Ф 0. Следовательно, получаем
a;,-cj1)] =0.-
Отсюда вследствие произвольного выбора частот ojx и со2 следует иско-
искомое соотношение симметрии
Xg>(a;; w,,co2) = xff\^i\ ^> -W2> = Х$(^2; со, -со,). C.2.38)
Таким образом, в области прозрачности у тензора нелинейной восприим-
восприимчивости можно переставлять декартовы индексы одновременно с частотами,
причем у частоты выбирается соответствующий знак. Если можно также
пренебречь дисперсией х в области прозрачности, то перестановочная
симметрия становится не зависящей от частот, т.е. X не меняется при
перестановке декартовых индексов. При учете правил Клейнмана число
независимых компонент тензора нелинейной восприимчивости заметно
уменьшается. В случае нелинейных восприимчив остей 3-го и более высо-
высоких порядков для выполнения правил Клейнмана нужно, однако, потребо-
потребовать не только прозрачности среды на частотах всех взаимодействующих
световых волн, но и отсутствия в среде резонансов элементарных воз-
возбуждений или многофотонных резонансов на комбинациях частот взаимо-
взаимодействующих волн. Простейшими примерами таких резонансов, как уже
упоминалось, являются резонансы комбинационного типа A2 = со, — со2)
или резонансы двухфотонного поглощения A2 = со2 + со2) в процессах
четырехволнового смешения, описываемых тензорами кубической нелиней-
нелинейной восприимчивости x^(to; toi, со2,соз)-
4 203
Будучи оптическими характеристиками среды, тензоры нелинейных
восприимчивостей должны обладать также симметрией, отражающей струк-
структурную (или пространственную) симметрию среды. Это условие резко
сокращает число независимых компонент тензоров нелинейных восприим-
восприимчивостей. В частности, наличие у среды центральной симметрии делает не-
невозможными в объеме этой среды нелинейно-оптические процессы 2-го
порядка, поскольку в таких средах x/-j^ = 0. В самом деле, если среда
обладает центральной симметрией, то все ее свойства инвариантны по
отношению к операции инверсии координат. Следовательно, и нелиней-
нелинейные восприимчивости центросимметричной среды должны быть инвариант-
инвариантны по отношению к инверсии координат /, т.е.
f' B) = B)
Но Р52) = x\?lEjEk- Применим операцию инверсии координат к этому
равенству (см, дополнение Д.2):
(/if >) = (/X<J>) (/?,) (IEk) =
= -Р\2) = х}?{-Е,)(-Ек) = ^Е,Ек = if >. C.2.39)
Откуда все х/-^ = О- Таким образом, все изотропные среды (газы, жидко-
жидкости) и центросимметричные кристаллы не имеют объемной квадратичной
нелинейной восприимчивости*). В то же время нетрудно показать, что
кубическую нелинейную восприимчивость имеют все среды без исклю-
исключения.
В общем случае для среды с группой симметрии, состоящей из п опера-
операций симметрии, можно записать п равенств, аналогичных C.339). Из
этих уравнений вытекают соотношения между различными компонента-
компонентами тензоров нелинейных восприимчивостей, хотя не все из этих равенств
могут быть независимыми. Вид тензоров х\?? и х\?ы Для кристаллов раз-
различных классов симметрии приведен в дополнении Д. 2.
Задачи
IIIЛ. Газ свободных электронов с концентрацией Ne находится в поле плоской
световой волны E(t, z) ~ EQcos(ajt - kz). Определите нелинейную поляризацию на
частотах 2 со и Зсо для случаев классического (и/с < 1) и релятивистского (v/c ? 1)
движения электронов (и - скорость колебательного движения электрона под дейст-
действием поля E(t, 2)). Возможна ли генерация дипольной второй гармоники в такой
среде?
Ш.2. Рассчитайте нелинейную часть дипольного момента одноэлектронного атома
в модели Лоренца на частотах 2со и Зо> при облучении этого атома плоской волной
с частотой со.
*)Заметим, что в поверхностном слое центросимметричного кристалла или изо-
изотропного вещества центральная симметрия нарушается (вещество заполняет только
половину пространства), поэтому в поверхностном слое возникает квадратичная
дипольная нелинейная поляризация, что позволяет использовать нелинейно-опти-
нелинейно-оптические методы (например, процесс генерации второй гармоники) для диагностики
этих слоев.
204
Указание. Уравнение движения лоренцевого ангармонического осциллятора
без затухания под действием световой волны имеет вид [4]
Ш.З., Пользуясь результатом, полученным в задаче ШЛ, рассчитайте нелиней-
нелинейную восприимчивость х^ Bсо) разреженной среды, состоящей из ангармонических
лоренцевых осцилляторов с плотностью N. Убедитесь в наличии универсальной связи
между х Bcj) и линейными восприимчивостями этой среды х (w), х Bcj) :
const
= д =
[XA)(co)]2xA)Bco) N2
(соотношение Миллера [4, 15 ]) ; найдите значение константы Миллера А.
Ш.4. В достаточно плотной (Ne ~ 1018 см) "холодной" (кТе <: 10 эВ) плазме
одним из основных источников нелинейности на оптических частотах оказывается
зависимость частоты электрон-ионных столкновений ие{ от амплитуды падающей
световой волны (вследствие зависимости этой частоты от относительной скорости
движения электрона и иона, т.е. от электронной температуры). В рамках этой модели
рассчитайте тензор нелинейной восприимчивости плазмы 3-го порядка \[. (саа; oj1 ,
cjj, -oj2) , описывающий процесс когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС):
wa = 2cjt - w2, и убедитесь, что этот тензор обладает "клейнмановской" симметрией:
Xi(?n = Зх^2 = 3x^2 = Зх^
Указание. Уравнения для скорости электрона v и электронной температуры
Те в плазме в рамках принятой модели имеют вид [16]
е
v + v .v = Ео cos соГ,
ei m
ЪТ 2
—f- = - -evE-6vei(Te-T0),
где 8 = m/M; m, M - массы электрона и иона соответственно; То - температура плаз-
плазмы; vei = ueio (TQ/TeKf2.
ШЛ. В однородной изотропной среде (жидкость, газ) из 81 компоненты тензо-
тензора Xz--?j (^4» W3>w2»wi) отличны от нуля только следующие 21:3 равных друг другу
элемента х^щ и по 6 равных друг другу элементов следующих трех типов: х- -^
if if' И Х/Г ^' J ~ х> У' Z^' ^Роме того> Для Любых I, / выполняется равенство
C) _ C) + C) + C)
{см. дополнение Д.2). Считая среду прозрачной на всех частотах со,,... ,cj4 и не об-
обладающей двухфотонными резонансами на комбинационных частотах со, + со2,
со2 + и>3, с^! + со3, запишите соотношения Клейнмана для ненулевых компо-
компонент xJ-^j-'Для этого случая постройте геоме!рическос место концов вектора
(где е ' - лежащие в одной плоскости единш1ные орты линейных поляризаций
волн с частотами со^^ соответственно) при изменении угла \р между векторами
е^1^ иП2^; рассмотреть сл>^чаи е^ \\ е^ и е^ 1е^2\
III.6. Рассчитайте двойное лучепреломление для слабой световой волны, индуциро-
индуцированное в однородной изотропной нерезонансной среде интенсивной световой волной
(оптический эффект Керра).
205
У Казани е. Воспользуйтесь условиями задачи IIL5, положив и>2 - -и>3 - cj^,
oj{ - cj4 = to (to?, cj - частоты мощной и слабой волн соответственно), и считайте
выполненными соотношения Клейнмана [ 17].
Ш.7. Рассчитайте угол самоиндуцированного поворота эллипса поляризации
мощной световой волны в однородной изотропной негиротропной среде (эффект
Терхьюна) в зависимости от интенсивности световой волны и длины нелинейной
среды. Убедитесь, что эффект исчезает в случае линейной поляризации световой
волны.
Указание. Воспользуйтесь условиями задачи Ш.5, положив cj2 =oj3 =<^4 = w>
cjj = -cj, откуда следует, что нелинейная поляризация, описывающая поляризацион-
поляризационное самовоздействие, в векторном виде записывается следующим образом (правила
Клейнмана считаются выполненными) {17] :
/>C)(cj) = 3ХC)(со; со, со, -со) [2Е \ Е \2 +Е*(ЕЕ)).
Явно выписывая связь электрического смещения среды />и напряженности светового
поля Е:
D =
(где Р* ' - х Е - линейная часть поляризации), вычислите светоиндуцированную
добавку Ae/y(?") к линейному тензору диэлектрической проницаемости ei9' =
~ €o$ij(€o - 1 + 47гх \ 8jj - символ Кронекера, /, / = х, у) и определите ее антиэр-
антиэрмитову часть.
§ 3.3. Генерация оптических гармоник, трех-
и четырехволновое смешение
3.3.1. Волновое уравнение с нелинейным источником. Условия фазово-
фазового синхронизма. Электромагнитные явления описываются, как известно,
уравнениями Максвелла для напряженностей электрического (Е) и магнит-
магнитного (Я) полей:
1 ЪВ
rot E = ,
с bt
1 dD 4тг
717 + ТЛ (з.зл)
divZ>= 4л*р,
div?= О,
где D — электрическое смещение и В — магнитная индукция, связанные
соответственно с Е и Н материальными уравнениями. Электрическое сме-
смещение определяется поляризацией среды под действием внешнего поля
(см. C.2.1)):
D =
Как всегда в оптике, считается, что магнетизма сред можно не учитывать:
В=Н.
Из уравнений Максвелла C.3.1) вытекает волновое уравнение, кото-
которое описывает распространение в среде световой волны:
1 Э2 4тг Э2
rot rot E(r, t) + — — E(r, t) = - — — P(r, t). C.3.2)
206
В нелинейной среде поляризация, как мы установили выше, помимо
линейного по полю вклада содержит и нелинейный, определяемый взаимо-
взаимодействием волн через посредство нелинейных восприимчивостей вещества:
Р(г, i) = PL(r, t) + PNL(r, t). C.3.3)
Пусть поле можно представить в виде системы плоских волн:
1 «
E(r, t) = - 2 etE{i) exp (-ico,f + iktr) + к.с, C.3.4)
2 i - l
гдк et — единичный вектор, определяющий поляризацию волны.
Аналогичный вид имеет и нелинейная поляризация я-го порядка,
определяемая произведением п частотных компонент поля:
P(n\rft) = - 2P(w)exp(-zcow;+/A;wr)+K.c., C.35)
2 m
причем
PNL{r, 0=2 /><">(r, 0 = 2 PNL(km, cow). C.3.6)
и > 2 m
Используя представления C.35) и C.3.6), уравнение C.3.2) можно
переписать в виде
со2 4тгсо2 лгг
rot rot ^(^, со) еЕ(к, со) = —— P^L(^m, com ). C.3.7)
с2 с2
В уравнении C.3.7) в правой части стоит компонента нелинейной поля-
поляризации с частотой сот - со, являющейся комбинацией п частот поля.
Эта нелинейная поляризация выступает в уравнении в роли возбуж-
возбуждающей силы для генерации электромагнитного поля Е(к, со) на комбина-
комбинационной частоте со. Аналогичные волновые уравнения можно записать и
для компонент поля, существовавших на входе в среду. Это означает,
что возникновение нелинейной поляризации существенным образом влия-
влияет на условия распространения различных частотных компонент поля в
среде, вызывая энергообмен между -ними. Таким образом, все частотные
компоненты поля, в том числе вновь генерируемые в среде, оказываются
нелинейно связанными через посредство компонент нелинейной поляри-
поляризации.
В уравнении C.3.7) волновой вектор кт нелинейной поляризации
определяется векторной суммой волновых векторов электромагнитных
волн, которые взаимодействуют в среде и наводят при этом нелинейную
поляризацию. В левой же части уравнения волновой вектор к генерируе-
генерируемой волны связан с частотой со = сот дисперсионным соотношением для
электромагнитных волн:
I к | = псо/с,
где п - у/Т - показатель преломления. Следовательно, в общем случае
к Ф кт. Лишь при условии к = кт, называемом условием фазового согласо-
согласования или условием фазового синхронизма, фазовые скорости волны не-
нелинейной поляризации и генерируемой волны совпадают. При этом энерго-
207
обмен между волнами протекает наиболее эффективно, и интенсивность
генерируемой волны может достигать высокого уровня, при котором
начинает сказываться истощение волн накачки. Ниже мы проиллюстри-
проиллюстрируем сделанные утверждения на конкретных примерах.
332. Укороченное волновое уравнение. При решении системы связан-
связанных волновых уравнений вида C.3.7) делают ряд упрощений. Одно из
них — приближение медленно меняющихся амплитуд. Оно заключается
в следующем.
Вследствие энергообмена между волнами их амплитуды меняются
по мере распространения. Поскольку энергообмен становится заметным,
когда волны проходят расстояние, много большее их длины волны, можно
считать, что
Ъ2ЕB) ^ , bE{z)
к-
C.3.8)
bz2
Здесь мы предполагаем волну плоской и распространяющейся вдоль оси z.
Е = - eE(z) exp (-/otf + ikz). C.3.9)
Подставляя C.3.9) в волновое уравнение C.3.7),имеем
ЪЕ Ъ2Е ей2
к2Е-Ик
с1
bz bz с
,тг
(ePNL)exp(+iut-ikz). C.3.10)
В приближении медленно меняющихся амплитуд имеем
ЪЕ 2тгсо .,,
= i (eP*L
bz en
C.3.11)
Это уравнение носит название укороченного волнового уравнения. Его
анализ - существенно более простая математическая проблема, чем анализ
точного нелинейного волнового уравнения C.3.7).
333. Генерация второй и третьей оптических гармоник. Генерация
оптических гармоник — один из наиболее ярких нелинейно-оптических
эффектов, имеющих важное практическое применение, позволяет получать
когерентное излучение на кратных частотах, лежащих в видимом, УФ
и ВУФ диапазонах.
Рассмотрим физику процесса генерации второй гармоники. Для плос-
плоских волн в приближении медленно меняющихся амплитуд C.3.11) для
поля второй гармоники (ВГ) имеем
= i (e2w^2>)exp(+!.2<or-ifc2z), C.3.12)
bz cn2oj 2"
где
ехр(~/ -2cof + ikpz),
208
Отсюда получаем
2п -
bz
= i
cn2(jJ
z)exp[i(kp - k2)z].
В приближении заданной амплитуды волны накачки
уравнение C3.13) легко интегрируется:
C.3.13)
= const)
C.3.14)
где Ак-2кх - к2 — волновая расстройка.
Для интенсивности волны второй гармоники имеем
хB)Bы)|2/?япс2-
8тг
C3.15)
где sinc2x = (sinx/xJ. Из формулы C.3,15) видно, что в отсутствие фазо-
фазового синхронизма (Ак Ф 0) интенсивность волны второй гармоники явля-
является осциллирующей функцией длины взаимодействия волн (рис. 3.12).
При Ак = 0 наблюдается резкий пик в интенсивности второй гармоники.
При этом интенсивность /2ы растет квадратично с увеличением длины
взаимодействия.
Волновая расстройки Ак определяет когерентную длину /ког - 1/Ак.
Если длина взаимодействия / < /ког, то интенсивность 12и> растет прибли-
Рис. 3.12. Интенсивность волны второй
гармоники как функция фазовой рас-
расстройки ДА:
_ Ззт 2rt _7? jt 2tC Zit Дк
z z 2 г г г
зительно квадратично с ростом /; при / > /ког интенсивность /2to насыща-
насыщается и может даже уменьшаться с ростом /.
В общем случае волновые векторы кх и к2 неколлинеарны и ДА: —
векторная величина.
Для получения максимальной интенсивности волны второй гармони-
гармоники, или, другими словами, максимального коэффициента преобразова-
преобразования лазерного излучения во вторую гармонику, необходимо выполнить
условие колли неарного синхронизма
Ак = 2кг ~к2 =0. C.3.16)
209
При этом конечный поперечный размер лазерных пучков не ограничивает
длину взаимодействия волн.
В изотропных материалах с нормальной дисперсией (n2(jJ > пы) усло-
условие C3.16) выполнить невозможно. Коллинеарный синхронизм может
быть обеспечен лишь с использованием анамальной дисперсии вблизи
резонансов поглощения либо в двулучепреломляющих кристаллах. В по-
последнем случае среда должна быть отрицательным одноосным кристаллом
(ие(со) < па(со)). Тогда, если волна второй гармоники является необык-
необыкновенной, а волны накачки — обе обыкновенными (синхронизм оо -+ е)
или одна обыкновенной, другая необыкновенной (ео -*е)9 удается добить-
добиться выполнения условия C.3.16):
пеBсо) = и0(со),
пеBсо) = [л0(со) + ие(со)]/2.
В случае большого КПД преобразования основного излучения в гар-
гармонику начинает сказываться эффект истощения накачки, т.е. заметная
часть энергии волны накачки преобразуется в энергию волны второй гар-
гармоники, что приводит к падению интенсивности волны накачки. В условиях
коллинеарного синхронизма по мере распространения в нелинейной среде
интенсивность волны гармоники все время растет, а интенсивность волны
накачки падает. В принципе вся энергия волны накачки может быть пре-
преобразована в энергию волны второй гармоники. После этого начинается
процесс обратного преобразования энергии из волны гармоники в волну
основной частоты.
Для описания этого процесса, помимо укороченного волнового урав-
уравнения C.3.12), для волны ВГ необходимо записать укороченное уравне-
уравнение для поля волны основной частоты:
(еыР^) exp (icor - ikxz), C.3.17)
02 СП w
где
Р?} =2хB)(оо; 2ы-ы)Е2„Е1 exp [-icof
Вместе с уравнением C.3.12) оно образует систему связанных волновых
уравнений. В непоглощающей среде с учетом правил Клейнмана
ХB)Bсо; со, со) = ХB)(со; 2со - со) = Х,
поэтому система связанных волновых уравнений принимает вид
= i-
dz cn" C.3.18)
iE2 w 47ГСО
= i
dz cn2 w
Решение этой системы уравнений при выполнении условия фазового син-
210
хронизма дает [2]
47ГСО3'2
C.3.19)
4тгсо31* 1
щ Е„@)г ,
где ?ы@) - амплитуда волны основной частоты на входе.
Зависимость амплитуд волны накачки и второй гармоники от длины
взаимодействия в случае фазового синхронизма приведена на рис. 3.13.
Видно, что при z -* °° амплитуда волны второй гармоники Е2и> -^Е^@).
Рис. 3.13. Зависимость амплитуд волны накач-
накачки и второй гармоники от длины взаимодей-
взаимодействия при фазовом синхронизме
Зависимость эффективности преобразования во вторую гармонику
от параметров фокусировки, особенности генерации второй гармоники
от импульсного излучения, учет конечности апертуры лазерных пучков
и т.д.-подробно проанализированы в монографиях Шена [4], Цернике и
Мидвинтера [15]. Здесь приведена таблица компонент квадратичной нели-
неинои восприимчивости х > описывающей процесс генерации второй
гармоники, для ряда кристаллов, наиболее Часто используемых на практи-
практике (табл.Ш.1).
Процесс ГВГ описывается квадратичной нелинейной восприимчиво-
восприимчивостью х}^Bсо; со, со). В изотропных средах, а также в центросимметрич-
центросимметричных кристаллах в электродипольном приближении х = 0 в силу сим-
симметрии (см. п. 3.2.3). С другой стороны, процессы, кубические по полю
и описываемые нелинейными восприимчивостями 3-го порядка
X \<^а', со!, СО2, со3), разрешены во всех средах. Поэтому процесс гене-
генерации третьей гармоники (ГТГ) можно наблюдать и в газах, и в жидко-
жидкостях, и в твердых телах. Теория процесса ГТГ аналогична теории процесса
ГВГ, однако, поскольку обычно кубическая нелинейность относительно
невелика, коэффициент преобразования излучения в третью гармонику
весьма мал. Кроме того, трудно бывает выполнить условие фазового
синхронизма для процесса ГТГ.
Используемые на практике устройства для получения излучения на
частоте третьей гармонике используют каскадные процессы. Обычно они
состоят из двух нелинейных кристаллов, обладающих квадратичной нели-
нелинейностью, установленных один за другим. В первом кристалле выполнено
условие синхронизма для процесса ГВГ: со + со = 2со, во втором - для
процесса генерации суммарной частоты: со + 2со = Зсо (используются не-
преобразованное в первом кристалле излучение на основной частоте и по-
полученное в первом кристалле излучение второй гармоники).
211
Таблица III.l
Компоненты квадратичной нелинейной восприимчивости некоторых нелинейных
кристаллов для процесса генерации второй гармоники
Материал
Класс симметрии
ХB), C/47Г) -Ю-8
ед. СГС1)
Длина волны накач-
накачки, мкм
a-SiO2
Те
Ва2 NaNb5 0A 5
LiNbO3
ВаТЮ,
NH4H2PO4
(ADP)
КН2 Р04
(KDP)
ZnO
LilO,
CdSe
32
32
mm!
Ът
4mm
42m
42m
6mm
6mm
Y
XXX
xB)
xyz
*x2xx
xB)
x"'
zyy
xB)
xB)
УУУ
xB)
x"("
2Z2
xB)
XZX
xB)
xB)
Х2ГГ
B)
xB)
xyz
xB)
xB)
xB)
B)
X22X
xB)
222
xB)
xB)
xB)
= 0,4 ± 0,02
= 0,009
«5 • 103
= -14,6 ±0,8
= -14,6 ± 1,5
= -20,0± 1,5
= 3,07 ± 0,28
= -5,8 ± 0,9
= 40,7± 10,5
- -17,2 ± 1,4
= -18,0± 1,4
= -6,6 ± 0,5
= 0,48 i 0,03
= 0,49 ± 0,03
= 0,49 ± 0,02
= 0,47
= 2,1 ±0,2
= 2,3 ± 0,2
= -7,0 ± 0,2
= -5,6 ± 0,3
= -4,2 ± 2,4
= 31± 8
= 29 ± 7
= 55 ± 13
1,0582
10,6
1,0642
1,0582
1,0582
0,6943
1,0582
1,0582
1,0642
10,6
212
Таблица III. 1 (окончание)
Материал
Класс симметрии
ХB>, C/4тг) • 10"
ед.СГС1)
Длима волны накач-
накачки, мкм
GaAs
GaP
KTi0P04 2>
(KTP)
43m
43m
mm 2
xx z
xB)
xB)
xH
= 189 ±
= 35
= 6,1
= 7,6
= 6,5
19
10,6
3,39
1,0642
B)
5,0
*) Величины х взяты из книги: Pressley RJ. // Handbook of Lasers. - Cleveland,
Ohio: Chemical.. Rubber Co., 1971. P. 479. В принятых нами обозначениях приведенные
в таблице значения х в два раза меньше аналогичных значений, приведенных в кни-
книге Шена D1, Значение х (в ед. СГС) связано со значением х^2' (в м/В) соотно-
соотношением х^ед. СГС = C/4тг) 104х^2^ м/В.
%)Zumsfeg F.C., Bierlin J-.B., Gier Т.Е. 11 J. Appl. Phys. 1976. V. 47. P. 4980.
3.34. Четырехволновые взаимодействия. Процесс генерации третьей
гармоники является частным вырожденным случаем четырехволнового
взаимодействия. Четырехволновые взаимодействия разрешены во всех
средах и описываются кубическими нелинейными восприимчивостями
Х^Ч6^; ^i> <^2, <о3). В нерезонансном случае величина х*3^ обычно
мала и для наблюдения сигнала четырехволнового смешения нужны им-
импульсные лазеры. Однако если среда имеет одно- или двухфотонный ре-
резонанс и с помощью использования перестраиваемых лазеров удается воз-
возбудить его, то сигнал четырехволнового смешения легко наблюдается
даже в поле непрерывных лазеров. Это позволяет использовать четырех-
четырехволновые взаимодействия в различных схемах когерентной четырехфо-
тонной спектроскопии. Среди других применений четырехволновых
взаимодействий укажем преобразование частоты в УФ и ИК диапазоны,
а также восстановление и обращение волнового фронта в адаптивной
оптике.
В общем случае при наличии трех волн накачки амплитуда кубической
нелинейной поляризации среды имеет вид
i>C)(oj4) = Z)xC)(co4; o:1^2,cj3)E1(co1)E2(^2)E3(oj3). C.3.20)
Подставив C.3.20) в укороченное волновое уравнение, получим выраже-
выражение для сигнала четырехволнового смешения. Однако результат будет
зависеть от того, совпадает ли частота сигнала со4 с частотой одного из
полей накачки и>х, со2 > <^з •
213
Если в процессе четырехволнового смешения генерируется волна на
новой частоте, то ее амплитуда определяется выражением
2псо4
спл
X
exp (JAkz) - 1
X E1(^x)E2(cj2)E3(cj3) —^ , C.3.21)
Ак
где Ак = кх + к2 + к3 - к4 - волновая расстройка. Из выражения C.3.21)
видно, что для получения максимального сигнала необходимо выполнить
условие фазового синхронизма Ак = 0. Рассмотренный случай описывает
процессы генерации третьей гармоники (со4 = Зсо) и когерентного анти-
стоксова рассеяния света, используемого в активной спектроскопии
(со4 = 2coi - со2 ) (см. ниже).
Совершенно иным будет характер решения, когда а>4 совпадает с час-
частотой одного из полей накачки, например со4 = со3. Тогда со2 = —Ы\9
Е2 = Е*, к2 = —&i. В этом случае в результате существования в среде волны
кубической нелинейной поляризации меняются амплитуда и фаза волны
с частотой со3. Действительно, укороченное уравнение для волны E3(cj3)
имеет вид
C.3.22)
dz cn3
aero решение в приближении заданного поля (El(z) ъ Ех(О) = Ег) есть
E3(z) = E3@)exp(gz), C.3.23)
где
2тгсо3 ,^ч
g = i Dxk*}(cj3; colf-colico3)\El |2.
сп3
Очевидно, интенсивность волны с частотой со3 в этом случае изменяется
по экспоненциальному закону:
/3(z) = /3@) exp (Cz), C.3.24)
где
1[C) ^! I2. C.3.25)
Этот случай описывает процессы вынужденного рассеяния света и спектро-
спектроскопии вынужденного комбинационного усиления (см. ниже).
Наконец, важным частным случаем является случай вырождения
частот: | сох \ = | со2 I = I со3 I = I со4 | (но, например, со2 = ~^з)- Эта ситуа-
ситуация реализуется в процессе обращения волнового фронта в нелинейной
среде, используемом в устройствах коррекции волнового фронта в адап-
адаптивной оптике.
214
33.5. Нелинейные оптические эффекты при отражении от границы раз-
раздела сред. В последние годы особый интерес вызывает исследование
свойств поверхности и границ раздела. Во многом этот интерес предопре-
предопределен развитием технологии современной полупроводниковой микро-
микроэлектроники, использующей планарную субмикронную технологию, гетеро-
структуры, квантовые ямы и т.д. В связи с этим важное значение приобре-
приобретают оптические методы контроля состояния поверхности, в том числе
нелинейно-оптические (см. гл. IV). Рассмотрим физические явления, кото-
которые лежат в основе этих методов.
Еще в 1963 г. Дюкуэнг и Бломберген [18] наблюдали процесс генера-
генерации второй гармоники при отражении импульсов лазера на неодимовом
стекле от поверхности кристалла GaAs. Детальное теоретическое описание
этого явления было дано Бломбергеном и Першаном [19].
Возникновение волны второй гармоники при отражении от нелинейной
среды обусловлено граничными условиями: падая на нелинейную среду,
волна основной частоты вызывает появление в среде нелинейной поляриза-
поляризации на удвоенной частоте, которая является источником (вынуждающей
силой) для генерации волны второй гармоники в нелинейной среде; по-
поскольку на границе нелинейной среды тангенциальные компоненты век-
векторов Е и Н должны быть непрерывны, эти два условия требуют присутст-
присутствия компоненты с удвоенной частотой и в первой среде, т.е. в отраженной
волне. В общем случае, когда на границу нелинейной среды падают несколь-
несколько волн с различными частотами, в отраженном сигнале, помимо волн с
различными частотами, будут наблюдаться волны с комбинационными
частотами, т.е. волны с частотами, определяемыми спектральными компо-
компонентами нелинейной поляризации среды.
Рассмотрим подробно свойства нелинейной поляризации, выступаю-
выступающей в роли нелинейного источника в процессе генерации гармоник при
отражении лазерного излучения от границы раздела, который определяет
их поляризационные свойства.
В п. 3.2.3 мы установили, что в объеме изотропных сред, а также кри-
кристаллов, принадлежащих к классам симметрии, содержащим операцию
инверсии (т.е. в объеме центросимметричных кристаллов), квадратич-
квадратичные по полю нелинейно-оптические процессы запрещены в электродиполь-
электродипольном приближении в силу правил отбора по симметрии. Другими словами,
в объеме таких сред в электродипольном приближении восприимчивость
^B)?> = q jQM не менее? как показывает опыт [20, 21], и в этом случае
в отраженном сигнале присутствует волна второй гармоники, хотя и гораз-
гораздо более слабая, чем в случае нецентросимметричных кристаллов. Однако
теперь поляризация на частоте второй гармоники связана с электрическим
квадрупольным моментом. Кроме того, заметный вклад (в некоторых
случаях определяющий) дает и поверхностный источник, который отличен
от нуля и в электродипольном приближении; он обусловлен нарушением
центральной симметрии среды в нескольких атомных слоях, прилежащих
к границе раздела. С учетом этого обстоятельства запишем амплитуду не-
нелинейной поляризации в следующем виде:
pNL _ рB) +рC) +
215
где
рC) = у(*)Пр Е E + — Y<3Jv E ЕЕ C 3 27)
Здесь х/^° и Х/ДУ^ - тензоры квадратичной и кубической дипольной
восприимчивости, х/-?/^ и Х,-^ -тензоры квадратичной и кубичес-
кубической квадрупольной восприимчивости, x\fk°s ~ тензор поверхностной ди-
дипольной квадратичной восприимчивости, а операция градиента V/ выпол-
выполняется по координате Xj. По повторяющимся индексам предполагается
суммирование от 1 до 3. Согласно кристаллографическому принципу
Неймана, симметрия тензоров нелинейных восприимчивостей и, следова-
следовательно, число и взаимная связь их ненулевых компонент определяются
точечной группой симметрии кристалла. Общие правила симметрии для
тензоров одного ранга одинаковы, поэтому правила отбора для тензоров
х\^к1° и xfjffi ОДни и те же. Это, в частности, означает, что информация о
структуре кристаллической решетки, получаемая путем определения
симметрии этих двух тензоров, будет идентичной. Структуру тензоров 3-го
и 4-го рангов, описывающих нелинейно-оптические свойства кристаллов,
принадлежащих к различным классам симметрии, можно найти в книге
Шена [4, гл.2].
Оптическая нелинейность поверхности может быть охарактеризована
некоторой эффективной "локальной" поверхностной нелинейной воспри-
восприимчивостью, которая включает в себя как истинно локальный (диполь-
ный), так и нелокальный (квадрупольный, а также магнитодипольный)
вклад от приповерхностного слоя. Фактически следует учитывать, что оба
эти вклада существенны; они есть проявление двух различных причин —
нарушения непрерывности среды в направлении, перпендикулярном по-
поверхности раздела (и соответственно нарушения макроскопической сим-
симметрии нелинейной среды), и разрывности нормальных составляющих
электромагнитного поля при переходе через поверхность раздела, которые
и приводят к локальному и нелокальному нелинейному откликам со-
соответственно.
Можно так определить поверхностную нелинейную восприимчивость
X , что с ее помощью удается полностью описать оба вклада в квадра-
квадратичную поляризацию:
здесь плоскость z = 0 совпадает с границей раздела, а оси х, у лежат на ней;
&х,у — Еху\ &z = Dz, где D — вектор электрического смещения (его
нормальная компонента непрерывна при переходе через границу, тогда
как тангенциальные компоненты непрерывны у векторов полей). Таким
образом, используя компоненты поля, непрерывные при переходе через
216
границу раздела, удается непротиворечивым образом определить поверх-
поверхностные восприимчивости.
Всего имеется 18 возможных компонент тензора поверхностной вос-
восприимчивости х/-^5» из которых лишь некоторые отличны от нуля и неза-
независимы в соответствии с "правилами отбора", определяемыми симметрией
поверхностного слоя.
Например, в центросимметричных кристаллах класса тЪт кристалло-
кристаллографическая плоскость A11) принадлежит к классу симметрии Ът\ для
нее ненулевые элементы тензора yS1^8 имеют вид
Хууу " Xyzz "" Ххху ~~ ~~Ххух>
Xxxz "" Xxzx ~~ Xyyz ~ Xyzy>
Xzxx "~ Xzyy> Xzzz'
Здесь считается, что ось z совпадает с направлением [111]; ось у есть
пересечение плоскости A11) и плоскости зеркальной симметрии, ось х —
перпендикулярна первым двум. В тех же кристаллах плоскость @01)
принадлежит к классу симметрии 4т; здесь мы имеем (оси х, у, z совпа-
совпадают с главными кристаллографическими осями кристалла)
Xxxz "" Xxzx ~" Xyyz "" Xyzyy
Xxyz "~ Xxzy ~~ Xyxz ~~ Xyzx>
Xzxx "" Xzyy* Xzzz-
В том случае когда рассматривается граница центросимметричной
изотропной среды, ненулевые компоненты тензора x^s имеют вид (ось
2 перпендикулярна поверхности раздела)
Xxxz " Xxzx ~ Xyzy = Xyyz >
Xzxx ~Xzyy\ Xzzz-
Пусть плоская волна частоты со падает под углом 0t из вакуума на
плоскую поверхность твердого тела. Выберем координатную систему так,
чтобы граница раздела совпадала с плоскостью z = 0, а плоскость падения -
с плоскостью у = 0; твердое тело занимает полупространство z < 0
(рис. 3.14). Тогда падающая световая волна частоты со описывается
вектором
1 / /со /со \
Е= — еЕехр\- —z cos0,- x sin0l)exp(-/coO + к.с. =
2 \ с с J
1
= — eEexp(ikzz + ikxx - /cor) + к.с, C.3.28)
где е = (cos0/ cos<p, sin^, -sin^- cos^) - вектор поляризации падаюшей
волны, if - угол между плоскостью падения и вектором е. Прошедшая
и отраженная волны на частоте со описываются обычными формулами
Френеля.
Прошедшая в кристалл волна порождает в нем волну нелинейной
поляризации. Эта волна для процесса ГВГ имеет волновой вектор ks Bco) =
217
Рис. 3.14. Геометрия взаимодействия волн при отражении от поверхности нелиней-
нелинейной среды
= 2к2(со); \ks\ = 2(со/с) у/е(и) и распространяется в нелинейной среде
под углом 0$ к нормали, т.е. в том же направлении, что и излучение основ-
основной частоты (см. рис. 3.14). Волна нелинейной поляризации генерирует
в среде волну второй гармоники, которая имеет волновой вектор к? =
= к2Bоо); \кт\ = Ba>/c)\/eBGj) и вследствие дисперсии показателя
преломления распространяется в среде под углом 9Т к нормали. Условие
непрерывности тангенциальных компонент электрического поля на гра-
границе раздела требует наличия компоненты поля на частоте гармоники
и в первой среде. Отраженная волна гармоники в случае, когда первая
среда не обладает дисперсией, распространяется под тем же углом к нор-
нормали, что и отраженная волна основной частоты, причем 0Г = 0/. При на-
наличии дисперсии выполняется соотношение
sin0r(co).
nrBoj)
Зависимость сигнала отраженной ВГ от взаимной ориентации вектора
поляризации падающей волны и кристаллографических осей кристалла
определяется из того обстоятельства, что амплитуда волны гармоники
пропорциональна проекции вектора нелинейной поляризации на направ-
направление поляризации регистрируемой гармоники (направление оси поляри-
поляризационного анализатора).
Поле отраженной гармоники приобретает следующий вид [21, 22]:
c2(klz +k2z)
C.3.29)
= i
c2(k22klz+k\k2z)
DNL
yNL>
218
Здесь индексы s и р у амплитуд полей гармоники относятся к случаям
5-поляризации этих полей (перпендикулярно плоскости падения) и р-
поляризации (в плоскости падения), индексы 1 и 2 относятся к вакууму
и нелинейной среде соответственно, а нелинейная поляризация представ-
представляется в виде
pNL
где P^L — поверхностный нелинейный вклад, P^L - объемный нелиней-
нелинейный вклад, а волновые векторы равны
2со . / 2со \2 со
*i = — , к\={ ) еBсо), ks = 2— е(со).
с V с / с
В наиболее простом случае нецентросимметричной среды основной
вклад в C.3.30) дает объемный квадратичный по полю источник нелиней-
нелинейной поляризации. Например, процесс ГВГ при отражении от плоскости
A00) кристаллов класса 43т (GaAs, GaP), у которых отлична от нуля
единственная компонента квадратичной дипольной восприимчивости
Xi23*D> характеризуется следующей зависимостью интенсивности сигнала
от углов у? (угол между ортом поляризации падаюшей волны и плоскостью
падения) и ф (угол между плоскостью падения и осью [010] кристалла):
I 2cos °s c°s 2^A + cos Ър) - sin 2<p sin 2ф\2 sin2 6Si C.3.31)
^B)z4J~
I sin °s sin 2vJ/[sin2 v? + cos2 у cos2 Bs\ |2. C.3.32)
Здесь ep, es - единичные орты поляризации, 0s — угол преломления.
Предлагаем читателям самостоятельно получить указанные зависи-
зависимости в качестве упражнения.
Задачи
III.8. Вычислите зависимость от расстояния, проходимого волнами в нелинейной
среде, интенсивности второй оптической гармоники в синхронном и несинхронном
режимах при наличии в нелинейной среде однофотонного поглощения на частоте
второй гармоники с коэффициентом поглощения а Bсо). Изменится ли качественно
результат для случаев: генерации третьей гармоники; генерации разностной суммар-
суммарной частоты; одновременного наличия однофотонного поглощения на основной
частоте?
til.9- Количественно опишите так называемый "поперечный" эффект Поккельса
в кристалле класса 42т (например, KDP), т.е. рассчитайте главные значения показа-
показателя преломления и положение двух оптических осей в этом первоначально одноос-
одноосном кристалле, помещенном в статическое электрическое поле, направленное перпен-
перпендикулярно оси 4-го порядка.
Указание. Воспользуйтесь трактовкой эффекта Поккельса как нелинейного
оптического процесса, идущего на квадратичной нелинейности вида xi?^(w; со, 0),
т.е. как процесса "суммирования" оптической частоты со и нулевой частоты стати-
статического электрического поля [15]. Ось 4-го порядка (ось г) в кристалле класса
42т является оптической осью кристалла в отсутствие внешнего электростатического
поля. Вид тензора x-Q^(co; со, 0) для кристаллов этого класса можно найти в допол-
дополнении Д.2. Ч
219
ШЛО. Аналогично задаче Ш.9 рассчитайте "продольный" эффект Поккельса
в кристалле класса 42т, считая статическое электрическое поле приложенным вдоль
оси 4-го порядка.
111.11. Найдите закон ослабления интенсивности плоской линейно поляризован-
поляризованной световой волны при распространении в нелинейной среде /= /(z) (z — координата
вдоль направления распространения), если в среде одновременно присутствует одно-
и двухфотонное поглощение.
§ 3.4. Вынужденное рассеяние света
3.4.1. Описание процесса ВКР с помощью модели молекулярного
осциллятора и на языке нелинейных восприимчивостей. Вынужденное
комбинационное рассеяние (ВКР) света наблюдали впервые Вудбери
и Нг [23] при исследовании режима модуляции добротности рубинового
лазера с помощью ячейки с нитробензолом. При этом в спектре излучения
лазера появлялась новая линия, которая была сдвинута в низкочастотную
область в точности на частоту молекулярных колебаний нитробензола.
Позднее явление ВКР наблюдалось также в твердых тела и газах.
Р. Хеллуорт [24] предложил первое теоретическое квантово механичес-
механическое объяснение ВКР. Бломберген и Шен [25] дали описание ВКР с точки
зрения взаимодействия электромагнитных волн и волн возбуждения среды
(сфазированных молекулярных колебаний). Этот подход оказался пло-
плодотворным и позволил объяснить некоторые особенности процесса ВКР,
в частности генерацию антистоксовых компонент и процессы вынужденного
рассеяния высших порядков, не находившие объяснения в квантовой
картине.
Вынужденное комбинационное рассеяние не исчерпывает всех видов
вынужденного рассеяния света. К ним относятся также вынужденное
рассеяние Мандельштама—Бриллюэна, связанное с возбуждением акусти-
акустических волн, вынужденное рассеяние Рэлея, связанное с возбуждением
волн энтропии, и вынужденное рассеяние крыла линии Рэлея, связанное
с изменением ориентации молекул в лазерном поле.
С точки зрения теории все эти процессы ВКР света связаны с взаимо-
взаимодействием волны накачки и стоксовой волны через посредство волны воз-
возбуждения среды и описываются кубическими нелинейными восприимчи-
востями. Рассмотрим основные особенности вынужденного рассеяния
света на примере ВКР.
Рассмотрим нелинейный четырехфотонный процесс вида <о2 = Ыг -
-coj+o?!, описываемый соответствующей кубической нелинейной вос-
восприимчивостью. Решая волновое уравнение с нелинейной поляризацией
в правой части вида C.37) в приближении медленно меняющихся ампли-
амплитуд, приходим к следующему укороченному уравнению для амплитуды
поля Е2 на частоте со2:
ЪЕ-> 2ttgj2 at г
-1 = / (e2PNL (oj2)) exp (iu2t - ik2z). C.4.1)
oz cn2
В случае изотропной однородной среды и коллинеарных волн с^, а>2
с параллельными поляризациями (ех \\е2) имеем
;2, a)t, -Wl) E2\Ex\2exp(-ico2t + ik2z), C.4.2)
220
откуда
I*^»tfa, C.4.3)
bz сп2
и, следовательно, решение имеет вид
E2(z) = E2@)exp(gz), C.4.4)
где
C)l^il2 =1 2 хC)Л,
с», , (ЗА!>
Для интенсивности /2 получаем
/2(z)=/20exp(Gz), C.4.6)
где
3847Г3
C.4.7)
Следовательно, при наличии у кубической нелинейной восприимчивости
мнимой части волна с частотой со2 будет испытывать экспоненциальное
усиление при Imx^3* < 0 и экспоненциальное ослабление при Imx^ >0.
В отсутствие поглощения на частотах со! и со2 мнимая часть у восприим-
восприимчивости х^(оэг1 °>2, о?! -сог) может быть связана с резонансами двух-
фотонного поглощения, когда cji + со2 « S^, или с резонансами комби-
комбинационного типа, когда сог - со2 «12, где 12 - частота какого-либо перехода
в среде, разрешенного правилами отбора для двухквантовых переходов.
Рассмотрим комбинационный резонанс в кубической восприимчивости.
Будем использовать для описания возбуждения среды вместо уравнения
для недиагональных элементов матрицы плотности уравнение гармони-
гармонического осциллятора с нормальной координатой О [26]:
• 1 / Эа\ „
Q + 2FQ + ?12Q= —) Е2. C.4.8)
2М \dQ/0
Здесь мы воспользовались плачековским разложением поляризуемости
в ряд по нормальной координате:
да
) B+.--, (ЗА9)
да \
—-) (
оЦ / о
используемым при классическом описании комбинационного рассеяния
(КР). В правой части C.4.8) можно оставить только компоненту вынуж-
вынуждающей силы на резонансной для данного нормального колебания частоте:
( — ) EtEiexpi-iAwt + iAkz) + к.с, C.4.10)
\dQ/
( )
AM \dQ/0
221
где Дсо = о;1 — оо2 «?2$ Ak-ki — k2i Г — постоянная затухания, М —
приведенная масса молекулы, и мы использовали представление поля
в виде плоских волн C.3.4). Ищем решение в виде
Q = — Goexp(-/Acjf + iAkz) + к.с.
2
Тогда для амплитуды вынужденных колебаний получаем
1 /Эа\ ЕХЕ\
Go = " ( — ) Т-\ • C-41 О
2М \ЭО/о -Аоо2 +ft2 2/ГДс
Таким образом, при Acj«?2 бигармоническое поле осуществляет резонанс-
резонансную раскачку молекулярных колебаний (оптических колебаний решетки).
Нелинейная поляризация на частоте оо2, наводимая при взаимодейст-
взаимодействии волны накачки частоты озх с вынужденными колебаниями молекуляр-
молекулярных осцилляторов, есть просто полный наведенный дипольный момент
единицы объема; следовательно,
2) = ЛЧ — )
\oQ/
N /да у \E1\2E2exp(-ico2t +ik2z)
4М \ЭB/о Я2 -Дсо2 +2^ГАо;
Поскольку по определению кубическая нелинейная поляризация опреде-
определяется величиной
4
то
N ( да V 1
)
dQ /о Я2 -Асо2 +2«ТДсо '
Таким образом, вклад в кубическую нелинейную восприимчивость среды,
связанный с комбинационным резонансом, испытывает резонансное пове-
поведение при а>! — cj2 ^П и имеет вблизи этого резонанса мнимую часть,
причем 1тхC)Л < 0 при о^ - о>2 >0 и 1тхC)/г >0 прис^! - со2 < 0.
В соответствии с обшей теорией это означает, что волна на частоте со2
испытывает экспоненциальное усиление в поле волны накачки на часто-
частоте coi, когда среда имеет резонанс на разностной частоте о^ - со2 «*П.
И наоборот, когда со2 >со1 и со2 - сог %П, то волна о>2 будет испытывать
экспоненциальное ослабление. Первый процесс описывает нарастание
амплитуды стоксовой компоненты при ВКР, второй - ослабление антисток-
антистоксовой компоненты в поле низкочастотной накачки при обращенном комби-
комбинационном рассеянии (см. ниже).
В соответствии с C.4.4)-C.4.7) имеем
/2c=/2oexp(Gz), C.4.14)
222
где
c = i^(_ImxC)*Ol . 1^1 (_ImxC).Ol, C.4Л5)
с nxn2 с nxn2
так как D = 6.
В заключение этого раздела оценим инкремент нарастания G стоксовой
волны в бензоле. Из табличных данных [27] находим, что сечение комби-
комбинационного рассеяния для линии п12пс = 992 см бензола равно do/do =
9 2,7 • 1(Г29 см2, а ширина линии 2Г/2ттс «2 см.
Для того чтобы оценить величину х^3\ выразим (Эа/Эб)о через се-
сеяние КР.
Наведенный дипольныи момент молекулы на стоксовой частоте равен
Этот дипольныи момент излучает в телесный угол 47Г, причем полная мощ-
мощность, согласно классической электродинамике, равна
^ 2 .. 0 2оо4 - -,
5° = —i \d\2 = ?2??2
Зс* Зс3
( ) =
\dQ /о
где
/= — F= — |F|2.
4тг 8л
Из принципа соответствия можно найти Q2 как квадрат вакуумных флук-
флуктуации гармонического осциллятора:
М12 Q — — h?2,
откуда Q2 -bj BЛШ). Окончательно получаем
8я /соЛ h / да \2
& = — (—) / (— ) . C.4.17)
Ъ \с / 2Мп \Эе/о
По определению среднее дифференциальное сечение рассеяния есть
do 1 $> 2 cj4 / а<* \2 h
C.4.18)
C.4.19)
да 4я
Для рассеяния '
^а ( со ^
Таким образом,
8тг2с:
ПлПоСО
I
3 ^ \Э0 у
I 2MU
'вперед" справедливо следующее соотношение:
X
г j
з ^
Эа\2 h
Эб/о 2Ж2
1Г Ja !*
223
Подставляя X = 0,5 • 10 см, с = 3 • 1010 см/с, N^OJ • 1022 см 3, получаем
G ~0,6 • 1(Г15(//A эрг/см2 • с)) см = 0,6 • 10(//A МВт/см2)) см.
Амплитудное значение соответствующей резонансной нелинейной вос-
восприимчивости при этом равно
„<.»._?_(*)'. -"Lf.i.)'*!. C.4.2.)
8Л№Г \bQ/0 4пГ Чсо/ da
и при тех же параметрах среды получаем Dx^3^R ^1,5 • 102 см3/эрг (в
нашем случае стоксова КР D = 6).
3.4.2. Соотношение между спонтанным и вынужденным режимами
рассеяния. В предыдущем параграфе мы установили, что, когда в среде
распространяются две волны с частотами со\ и w2, причем среда имеет
резонанс комбинационного (или двухфотонного) типа на частоте ojx — со2 %
«Що?! + оо2 ^?2), между волнами начинается интенсивный энергообмен
через посредство наведенной в среде биением волн о^ и оо2 волны нели-
нелинейной поляризации, причем этот энергообмен достигает максимума при
точном резонансе: cjj — оо2 = ?2 (сох + со2 = ?1). При этом усиление, напри-
например, низкочастотной (или стоксовой) волны при ВКР не связано с ин-
инверсией населенностей колебательных уровней в среде, а обусловлено
параметрическим взаимодействием электромагнитных волн и волны ко-
когерентных молекулярных колебаний (наведенной волны нелинейной
поляризации).
Обычно в экспериментах по ВКР в среду направляется только одна
мощная волна накачки, а стоксова волна рождается в среде и усиливает-
усиливается при превышении волной накачки некоторого порога по интенсивности.
Такая картина возникновения ВКР может быть легко объяснена. Дейст-
Действительно, любая среда имеет линейные потери, поэтому интенсивность
волны с частотой со2 меняется по мере распространения по закону
/2=//0exp[(G-a)z], C.4.22)
где G - инкремент нарастания, связанный с комбинационным усилением,
а а — линейный коэффициент поглощения. Поскольку величина G** Il9
положительный показатель у экспоненты в C.4.22), согласно C.4.15),
возникает лишь при значении интенсивности накачки, большем порогового:
<ХС2ПлП2
Волна с частотой со2 рождается от уровня спонтанных шумов, т.е.
стоксовых фотонов, порожденных спонтанным комбинационным рассея-
рассеянием волны накачки. При превышении порога ВКР интенсивность волны
со2 быстро нарастает до уровня, сравнимого с интенсивностью накачки,
что приводит к истощению последней. Стоксова компонента ВКР обладает
всеми характеристиками лазерной волны: когерентностью, направлен-
направленностью (условия усиления для стоксовой волны реализуются вдоль пути
распространения волны накачки в направлениях вперед и назад), большой
интенсивностью. Если стоксова волна сама достигает порогового значения
интенсивности, то она порождает при ВКР вторую стоксову компоненту
и т.д. Это обстоятельство позволяет использовать стоксово ВКР для преоб-
преобразования частоты лазерного излучения в длинноволновую область. Силь-
224
ное заселение фононных мод при ВКР позволяет использовать это явление
для измерения времен релаксации амплитуды когерентного возбуждения
среды; при этом для возбуждения ВКР используются сверхкороткие
световые импульсы пикосекундного диапазона.
В то же время ВКР обладает ограниченным применением как спектро-
спектроскопическая методика. Это связано с тем, что процесс ВКР имеет характер
ярко выраженной неустойчивости. Поэтому форма и ширина линии сток-
совой компоненты ВКР определяются условиями ее генерации. Более того,
когда в спектре спонтанного КР среды имеется несколько линий, в спектре
ВКР, как правило, будет представлена только та линия, для которой мак-
максимален инкремент G, определяемый отношением сечения КР данной ком-
комбинационной моды и ширины линии в спонтанном КР (см. C.4.20)).
После достижения порога ВКР для этой наиболее сильной комбинационной
моды вследствие истощения накачки пороговые условия для ВКР на других
модах уже не могут быть реализованы.
Тем не менее эффект комбинационного усиления, обусловленный
параметрическим взаимодействием электромагнитных волн и волн мате-
материального возбуждения, находит применение в других схемах нелинейной
лазерной спектроскопии комбинационного рассеяния, светоспектроскопии
вынужденного комбинационного усиления и активной спектроскопии КР
(или спектроскопии когерентного антистоксова рассения света), о которых
речь пойдет ниже (см. § 4.3). Параметрическое взаимодействие волн разной
природы объясняет также возникновение в процессе ВКР антистоксовых
компонент в обшем случае нескольких порядков [2,4,28].
В заключение отметим некоторые аномалии при ВКР. Оказалось, что
инкремент нарастания стоксовой волны в эксперименте меняется немо-
немонотонно с ростом интенсивности накачки. Кроме того, процесс ВКР имел
очень резкий порог, наблюдалась асимметрия в усилении вперед и назад,
сильное спектральное уширение комбинационных компонент. Позднее
выяснилось, что все эти особенности были связаны с самофокусировкой
пучка накачки либо с наличием паразитной обратной связи, влиявшей
на условия генерации стоксовой компоненты, а также со стохастическими
свойствами лазерного излучения накачки [29].
Задачи
IH.12. Как изменится (и изменится ли вообще) порог (/1Пр) стоксова ВКР плос-
плоской волны накачки с частотой gj, , если одновременно и коллинеарно с ней в среду
вводится вторая плоская волна накачки с частотой и>2 и интенсивнодхью /2 ? Отдельно
рассмотреть случаи: 1) Ак = 0; 2) Ак Ф 0 (ще Ак = (?, - к2) - (klC-k7C) - рас-
расстройка волновых векторов волн накачки и соответствующих стоксовых волн ВКР);
3) \и>1 - и>2 - а\ > 2Г; 4) \и>х - <jo2 - Sl\ <: 2Г (где Г - полуширина резонансной
кривой молекулярного колебания). Дополнительно рассчитайте форму спектральной
полосы ВКР-усиления для этих же случаев.
Указание. Учтите, что в случае бигармонической накачки генерация стоксо-
стоксовых компонент ВКР от каждой из волн накачки идет с участием одной и той же волны
молекулярных возбуждений [30,31].
Ш.13. Критерием возникновения стоксовой компоненты ВКР можно считать
превышение полного ВКР-усиления G-gll на длине взаимодействия / некоторой
пороговой величины Gnp (/ - интенсивность в центре пучка). Исходя из этого крите-
критерия, покажите, что при фокусировке пучка накачки внутрь ВКР активной среды порог
ВКР по мощности не зависит от степени фокусировки, если только вся фокальная
область перетяжки пучка накачки попадает внутрь ВКР - активной среды.
8. Н.И. Коротеев 225
Глава IV
ДИАГНОСТИКА ВЕЩЕСТВА МЕТОДАМИ
НЕЛИНЕЙНОЙ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ
Применение лазеров, мощных источников монохроматического излу-
излучения, революционизировало такую ставшую традиционной область физи-
физики, как оптическая спектроскопия.
Основные преимущества, которыми обладают лазерные методы спект-
спектроскопии, связаны с возможностью селективного возбуждения населен-
ностей уровней атомов или молекул и наведения когерентного дипольного
момента в объеме среды. В первом случае открывается возможность разре-
разрешения тонкой структуры линии внутри неоднородно уширенного конту-
контура, например доплеровского. Зондируя же с помощью когерентной опти-
оптической волны наведенный макроскопический дипольный момент, мы при-
приходим к различным схемам когерентной нелинейной оптической спектро-
спектроскопии.
Нелинейно-оптические методы диагностики вещества играют важную
роль в современной физике, позволяя в ряде случаев получать уникальную
информацию о состоянии и процессах в объеме или на поверхности иссле-
исследуемой среды, недоступную другим методам.
В этой главе мы остановимся на применениях различных методов
когерентной нелинейной спектроскопии в диагностике вещества. Это
генерация гармоник, спектроскопия вынужденного комбинационного
усиления, активная спектроскопия комбинационного рассеяния света и
ее модификации. Другие методы лазерной спектроскопии (прежде всего
некогерентной), такие, как спектроскопия насыщения при однофотонном
возбуждении, спектроскопия многофотонного поглощения, спектроскопия
квантовых биений и т.д., подробно рассмотрены в монографиях Летохова
и Чеботаева [1], Шена [2], Демтрёдера [3], сборнике [4]; в нашей книге
мы их практически не затрагиваем.
§ 4.1. Нелинейный оптический отклик
в лазерной диагностике вещества: принципы
диагностических методов нелинейной спектроскопии
Уникальные возможности когерентной нелинейной спектроскопии
обусловлены такими характерными особенностями нелинейно-оптических
методов, как когерентный характер регистриуемого сигнала, высокое
быстродействие, спектральная селективность, локальность, высокая чувст-
чувствительность, тензорный характер нелинейных восприимчивостей, ответст-
226
венных за появление нелинейного отклика. Охарактеризуем более подроб-
подробно каждую из этих особенностей.
Когерентный характер регистрируемого сигнала. Нелинейный оптичес-
оптический отклик формируется в среде при воздействии на нее одного или не-
нескольких лазерных пучков, которые наводят волну нелинейной поляриза-
поляризации; ее фаза определяется фазами возбуждающих волн, которые когерент-
когерентны. Вследствие этого и электромагнитная волна, генерируемая волной
нелинейной поляризации среды, будет когерентной. Нелинейно-оптический
отклик имеет вид квазимонохроматического пучка с острой диаграммой
направленности, положение оси которой определяется из условия сохра-
сохранения импульса фотонов (волнового вектора) в нелинейном оптическом
взаимодействии. Это позволяет эффективно производить пространственную
фильтрацию сигналов с помощью диафрагм, избавляясь от нежелательного
фона, связанного с некогерентными процессами, например с люминес-
люминесценцией образца.
Высокое быстродействие. Как мы уже неоднократно подчеркивали,
в последние годы в арсенале исследователей появились лазерные источники,
генерирующие световые импульсы пико- и фемтосекундного диапазона
длительности. Поскольку когерентный нелинейно-оптический отклик
формируется в течение действия зондирующего лазерного импульса (или
импульсов), временное разрешение при использовании для диагностики
нелинейно-оптических методов в принципе ограничивается длительностью
только самих лазерных импульсов. Таким образом, нелинейно-оптические
методы на сегодняшний день при использовании сверхкоротких свете зых
импульсов впервые позволяют в реальном времени исследовать динамику
фотовозбуждения и релаксации электронных и фононных подсистем с
временным разрешением до 104 с. Заметим, что других методов, позво-
позволяющих изучать столь быстро протекающие процессы, на сегодняшний
день нет.
Спектральная селективность. Нелинейно-оптические методы диагнос-
диагностики вещества можно разделить на две больших группы с точки зрения
их спектральной селективности. Первая группа основана на регистрации
нерезонансного нелинейно-оптического отклика вещества, описываемого
соответствующими нерезонансными нелинейными восприимчивостями. К
этой группе относятся методы, использующие процессы генерации 2-й и 3-й
гармоник и трех-четырехволнового смещения в нерезонансных условиях.
Однако и здесь имеется возможность регистрации нелинейного оптического
отклика вещества в различных спектральных диапазонах при использова-
использовании для зондирования волн различных частот (например, гармоник задаю-
задающего лазера или излучения перестраиваемых лазеров).
Вторая группа основана на регистрации нелинейного отклика вещества
в условиях, когда какая-либо комбинация частот волн накачки попадает
в резонанс с электронными или колебательно-вращательными переходами
среды. К этой группе методов относятся, например, спектроскопия двух-
фотонного поглощения и спектроскопия когерентного антистоксова рассея-
рассеяния света (КАРС). Эти процессы описываются резонансными нелинейными
восприимчивостями. Когерентный характер возбуждения и нелинейного
отклика при использовании для возбуждения монохроматических пере-
перестраиваемых лазерных источников позволяет на несколько порядков
8* 227
повысить спектральное разрешение, с которым можно "прописать" ре-
резонанс вещества, по сравнению с линейными оптическими методами.
Резонансный характер возбуждения позволяет также исследовать
только определенную группу атомов или молекул вещества, например
находящихся в определенном возбужденном состоянии, не затрагивая
всех прочих атомов и молекул. Это обстоятельство резко улучшает ана-
аналитические возможности нелинейно-оптических спектроскопических
методов.
Локальность. Высокие аналитические возможности нелинейно-опти-
нелинейно-оптических методов диагностики связаны также с высоким пространственным
разрешением этих методов. Поскольку амплитуда нелинейно-оптического
отклика пропорциональна соответствующей степени амплитуды волны
накачки (или произведению амплитуд), то максимальный сигнал будет
генерироваться в той области вещества, где эти амплитуды волн накачки-
максимальны, т.е. в области фокуса или области пересечения фокальных
участков пучков накачки. Хорошо известно, что монохроматический
лазерный пучок с гауссовым поперечным распределением интенсивности
можно сфокусировать на экране в пятно, диаметр которого определяется
дифракционным пределом. Следовательно, локальность при использовании
нелинейно-оптических методов определяется предельно возможной сте-
степенью фокусировки зондирующего излучения и степенью перекрытия
лазерных пучков в фокусе.
Высокая чувствительность. Поскольку амплитуда нелинейно-оптичес-
нелинейно-оптического отклика пропорциональна степени амплитуды волны накачки или
произведению амплитуд волн накачки, при использовании для возбуж-
возбуждения достаточно мощных лазерных волн сигнал может быть сделан зна-
значительным (см. ниже). Располагая же большим запасом по величине сиг-
сигнала по сравнению с порогом чувствительности регистрирующей аппара-
аппаратуры, можно повысить аналитические возможности оптических методов
регистрации малых концентраций вещества. Например, с помощью не-
нелинейно-оптических методов удается регистрировать адсорбированные
на поверхности молекулы, когда их поверхностная плотность не превы-
превышает одного монослоя [2].
Тензорный характер нелинейных восприимчивостей. Линейные опти-
оптические свойства описываются тензором 2-го ранга е/7- диэлектрической
проницаемости. Нелинейные же оптические свойства. описываются нели-
нелинейно-оптическими восприимчивостями x^(wii> wb <^2> •••» un-i)i
которые являются тензорами п + 1 -го ранга (п > 2). Это обстоятельство
имеет ряд важных следствий. Прежде всего, это объясняет великое много-
многообразие нелинейно-оптических эффектов. Причем помимо\ различных
частот волн, участвующих в генерации волны нелинейной поляризации
в среде, существенную роль играют и их поляризации. В частности, на
различии состояний поляризации резонансного и нерезонансного вкла-
вкладов в сигнал основаны схемы поляризационной спектроскопии КАРС
(см. §4.4).
Как уже указывалось в §3.3, тензоры нелинейных восприимчивостей,
описывающие нелинейные оптические свойства среды, должны отражать
также в своей структуре пространственную симметрию среды. Отсюда
вытекают правила отбора на компоненты тензоров нелинейных восприим-
228
чивостей. В частности, как мы установили, в объеме изотропных сред
и центросимметричных кристаллов х*2^ = 0 и, следовательно, невозможны
(в электродипольном приближении) нелинейно-оптические эффекты,
квадратичные по полю, например процесс генерации второй гармоники.
Это позволяет использовать процесс ГВГ для детектирования наличия
нецентросимметричной фазы в объеме центросимметричных сред, а также
фазовых переходов, сопровождающихся таким изменением пространст-
пространственной симметрии среды, что ранее запрещенный нелинейно-оптический
процесс 2-го порядка становится разрешенным (или наоборот). Примеры
зондирования подобных фазовых переходов с помощью процесса ГВГ
будут даны ниже.
Таким образом, измерение нелинейно-оптического отклика среды,
его амплитуды и зависимости от поляризации волн накачки, а также изу-
изучение временного хода этого отклика позволяют получать обширную
информацию о структуре вещества и о протекающих в нем процессах.
Эти обстоятельства делают нелинейно-оптические методы диагностики
особенно важными, предоставляя возможность невозмушаюшего дистан-
дистанционного зондирования структуры и фазовых переходов, в том числе
быстропротекаюших.
§ 4.2. Квадратичный и кубический
по полю нелинейный отклик поверхности
42 Л. Изучение динамики л азерно-индуцированных фазовых переходов.
К настоящему времени накоплен большой опыт в использовании нерезо-
нерезонансных нелинейно-оптических процессов, описываемых тензорами квадра-
квадратичной и кубической нелинейных восприимчивостей, для диагностики по-
поверхности среды. В основном это процессы генерации второй и третьей
гармоник и суммарной частоты при отражении.
Выше мы упомянули роль пространственной симметрии среды в
диагностике фазовых переходов и кристаллической структуры. Проиллю-
Проиллюстрируем сказанное на конкретных примерах.
Поглощение энергии мощного лазерного импульса может вызвать фа-
фазовый переход в приповерхностном слое твердого тела (см. § 2.9). Так,
если энергия в импульсе достаточно велика, может наступить плавление.
Толщина приповерхностного слоя, в котором происходит плавление,
равна либо обратному значению коэффициента линейного поглоще-
поглощения а'1 на длине волны возбуждения (если лазерный импульс имеет доста-
достаточно малую длительность), либо длине термодиффузии, если теплота
за время лазерного импульса успевает продиффундировать в глубь мате-
материала (см. подробнее § 2.9).
С точки зрения применимости нелинейно-оптической диагностики про-
простейший случай реализуется, когда наступает плавление нецентросим-
метричного материала, обладающего квадратичной нелинейной восприим-
восприимчивостью в электродипольном приближении. Тогда фазовый переход
(плавление) сопровождается образованием центросимметричной фазы
(расплав), в объеме которой, как мы установили в §3.3, Х/ДЧ00) = О
в электродипольном приближении в силу правил отбора по пространствен-
229
Зондироданае
-о са-14-,
h-0,55 мкм
Рис. 4.1. а - Общая схема регистрации нелинейного оптического отклика поверхности
полупроводника, подвергаемого импульсному лазерному воздействию. Зондирование
осуществляется слабыми оптическими импульсами с частотами ьэх, ы2; сигналы вто-
второй оптической гармоники 2gj, , 2и>2 и суммарной частоты и>х + о>2 несут информа-
информацию о приповерхностных слоях разной толщины.
б _ Структурная схема эксперимента по исследованию динамики плавления
поверхности арсенида галлия по регистрации в реальном времени отраженной вто-
второй гармоники: 1 - лазер на Nd : YAG с активной синхронизацией мод и акустооп-
тической модуляцией добротности; 2 - He-Ne лазер; 3 - лазер на рубине с электро-
электрооптической модуляцией добротности; 4 - набор фильтров; 5 - коаксиальный фото-
фотоэлемент; 6 - лавинный фотодиод; 7 - скоростной фотоумножитель; 8 - осцилло-
осциллограф; 9 - осциллограф; 10 - образец GaAs
ной симметрии. Следовательно, динамику фазового перехода в нецЬнтро-
симметричном кристалле можно наблюдать по изменению интенсивности
второй гармоники, генерируемой в приповерхностном слое, который
плавится при поглощении лазерного излучения. Это проще всего сделать в
геометрии на отражение (рис. 4.1 а). В этом случае сигнал второй гармони-
гармоники формируется в слое толщиной 12и> ~<*2L» гДе а2о> - коэффициент ли-
линейного поглощения на длине волны ВГ. Заметим попутно, что если коэф-
коэффициент поглощения зависит от частоты, то, меняя длину волны зондирую-
230
щего излучения, мы можем варьировать и толщину приповерхностного
слоя, информацию о структуре которого несет сигнал ВГ.
Эксперимент ставился следующим образом (рис. 4.10 [5]). Для
плавления поверхности нецентросимметричного монокристалла GaAs
среза [НО] использовался импульс рубинового лазера с модулированной
добротностью на длине волны X = 0,69 мкм, который фокусировался та-
таким образом, что на поверхности образца плотность энергии излучения
достигала 0,1—1 Дж/см2, а распределение интенсивности в лазерном пучке
было равномерным. Одновременно на поверхность под углом направля-
направлялись пучки непрерьюного Не—Ne лазера с длиной волны X = 1,15 мкм и
квазинепрерывного зондирующего лазера на Nd : YAG с длиной волны
X = 1,06 мкм, генерирующего цуги импульсов длительностью около
100 пс каждый, причем период следования импульсов в цуге составлял
9,5 не.и определялся периодом обхода световым импульсом резонатора
лазера. Число импульсов в цуге достигало 40, а частота следования таких
пачек импульсов составляла 103 Гц. Полная энергия в одном цуге субна-
носекундных импульсов не превышала 10~3 Дж, так что зондирующее
излучение Nd : YAG лазера, фокусировавшееся в центр исследуемого
участка поверхности, не вызывало плавления или повреждения образца.
Использование пачек субнаносекундных импульсов для нелинейно-оптичес-
нелинейно-оптического зондирования поверхности повышает значение сигнала нелинейно-
оптического отклика, а значит, и чувствительность метода.
Импульсы рубинового лазера и цуг зондирующих импульсов были син-
синхронизованы во времени путем электрической синхронизации соответ-
соответствующих модуляторов добротности.
Излучение непрерьюного Не—Ne лазера использовалось для регистрации
изменения линейного коэффициента отражения при плавлении.
Сигнал второй гармоники регистрировался с помощью быстродей-
быстродействующего фотоумножителя и мог наблюдаться на экране запоминающего
осциллографа. Результаты эксперимента показаны на рис. 4.2. Видно, что
сигнал второй гармоники исчезает (рис. 4.2г), как только на поверхности
кристалла возникает расплав, регистрируемый также по появлению фазы
высокого отражения (рис. 4.26), и вновь появляется при рекристаллизации
поверхности, когда отражательная способность поверхности также прини-
принимает величину, типичную для кристаллического GaAs. Изменение коэффи-
коэффициента линейного отражения можно было бы приписать электронно-дыроч-
электронно-дырочной плазме, созданной в приповерхностном слое полупроводника при
. поглощении лазерного излучения. Однако наблюдаемое при этом изме-
изменение интенсивности второй гармоники однозначно указывает на струк-
структурный фазовый переход, т.е. плавление.
Процесс ГВГ использовался для исследования динамики так называе-
называемого импульсного лазерного отжига (см. § 2.7 и [6]).
В диагностике как динамики, так и качества восстановления кристал-
кристаллической структуры при импульсном лазерном отжиге с успехом может
применяться нелинейно-оптический метод, основанный на генерации второй
гармоники при отражении от поверхности [7]. В случае центросимметрич-
ных кристаллов источником возникновения в приповерхностном слое
сигнала ВГ является квадрупольная нелинейная восприимчивость x^-VF -
ина имеет те же симметричные свойства, что и кубическая дипольная
231
ilJlllm..
Рис. 4.2. Осциллограммы вызывающего плавле-
плавление поверхности полупроводника импульса руби-
рубинового лазера (а), отраженного пучка He-Ne лазе-
лазера @), цуга зондирующих импульсов лазера на
Nd : YAG с синхронизованными модами (в) и
отраженного сигнала на частоте второй гармони-
гармоники (г). Развертки на осциллограммах синхрони-
синхронизованы
О 100 200 200 tyHC
Рис. 4.3. Зависимость (полярные диаграммы) ин-
интенсивности отраженной второй гармоники от
угла поворота кристалла Si относительно плос-
плоскости падения зондирующего излучения для раз-
разных значений времени задержки между плавящим
и зондирующим импульсами: а - W = Q,5Wnop
(расплава нет) ; б - W = 2И>пор [5]
120
восприимчивость Xfl]D9 и отлична от нуля даже в изотропных вещест-
веществах. Тем не менее квадрупольную нелинейную восприимчивость тоже мож-
можно использовать для зондирования лазерно-индуцированных фазовых пере-
переходов (например, плавления кристалла или его разупорядочения при ион-
ионной имплантации), только структурный фазовый переход будет проявлять-
проявляться не в изменении интенсивности сигнала ВГ, а в изменении его зависимости
от взаимной ориентации кристаллографических осей кристалла и направле-
направления поляризации зондирующего лазерного излучения, т.е. анизотропии
сигнала ВГ.
Заметим, что центросимметричные кристаллы Si и Ge, принадлежащие
к классу симметрии m3m, в линейном отклике изотропны. В нелинейной
оптике они обладают сильной анизотропией. В роли параметра нелинейной
оптической анизотропии выступает величина
Шенк и др. [8] применили технику ГВГ на отражение для диагностики
быстрой (субпикосекундной) первой фазы плавления поверхности
кристаллического кремния. В опытах исследовалось отражение от грани
A11), накачка и сигнал ВГ были поляризованы в плоскости падения^
В отсутствие возбуждающего импульса, а также при зондировании поверх-
поверхности по ГВГ до его прихода (отрицательные задержки) регистрируемая
зависимость /2W,pW0 хорошо аппроксимировалась теоретической кривой
232
^2(х>,р{Ф) ~~ A — cos3 фJ (см. угловую зависимость на рис. 4.3а).
Давление осуществлялось одиночным импульсом с плотностью энергии
W > ^пор =0,2 Дж/см2, длиной волны X «» 620 нм и длительностью
т• = 90 фс, падающим нормально на поверхность A11) кристаллическо-
кристаллического Si. Зондирование осуществлялось существенно более слабыми импульса-
ми той же длины волны и длительности, направляемыми под углом 45°
на облученный участок поверхности с точно контролируемой задержкой
После возбуждающего импульса. На рис. 4.36 показаны регистрируемые
зависимости 12и>,р(Ф) спустя 0,24 и 3 пс после импульса отжига. Разитель-
Разительное изменение характера зависимости 12и>,р(Ф) наглядно свидетельствует
0 сверхбыстром изменении симметрии поверхности, которое полностью
согласуется с представлением о лазерно-индуцированном переходе 1-го
рода — плавлении поверхности. Изотропная зависимость 12и>,р(Ф) спустя
1 пс после лазерного воздействия соответствует изотропному расплаву
приповерхностного слоя.
Недавно Том и др. [9] провели исследование динамики разупорядоче-
ния тонкого приповерхностного слоя Si (толщиной 75—130 А) при воздей-
воздействии сверхкоротких лазерных импульсов (тр = 100 фс), регистрируя
зависимость амплитуды сигнала ВГ от относительной задержки пробного и
возбуждающего импульсов. Оказалось, что зависящая от наличия кристал-
кристаллического порядка часть сигнала ВГ исчезает за время, меньшее 150 фс, и
только через время около 0,3 пс наступает фаза расплава в соответствии
с временем электрон-фононной релаксации. По мнению авторов, такое рас-
расхождение результатов может свидетельствовать о разупорядочении решетки
в присутствии электронно-дырочной плазмы еще до разогрева решетки,
поскольку вклад свободных носителей в квадратичную нелинейность
остается малым по сравнению с вкладом связанных электронов даже при
высоком уровне возбуждения полупроводника (см. примечание 2 при кор-
корректуре).
Таким образом, процесс ГВГ с субпикосекундным временным разре-
разрешением позволяет прямо измерять характерные времена релаксации энер-
энергии между электронной и фононной подсистемами и исследовать динамику
и природу лазерно-индуцированных фазовых переходов.
4.2.2. Генерация суммарной частоты при отражении. Квадратичная не-
нелинейная поляризация среды может приводить не только к генерации вто-
второй гармоники. В общем случае при наличии двух волн накачки с различ-
различными частотами cot и оо2 в среде возникает нелинейная поляризация на
частотах о^ ± <о2, приводящая к генерации нелинейно-оптического откли-
отклика на соответствующих частотах. Это обстоятельство также можно исполь-
использовать для лазерной диагностики вещества.
Мы уже упоминали выше о зондировании разупорядочения полупро-
полупроводниковых кристаллов при ионной имплантации с помощью ГВГ: в случае
нецентро симметрично го исходного кристалла, например GaAs, разупоря-
ДОчение проявляется в падении интенсивности сигнала ВГ с ростом дозы
имплантации. Ясно, что этот процесс можно регистрировать в общем случае
и с помощью генерации суммарной частоты (ГСЧ) при отражении: со =
г сох + СО2, причем cjj ф со2. Если линейный коэффициент поглощения сре-
среды обладает дисперсией, то, меняя длину волны регистрируемого нелиней-
нелинейно-оптического отклика, мы одновременно будем менять и глубину припо-
приповерхностного слоя, в котором этот отклик формируется. Например, если
233
7j отн.ед.
10
.J
-1
-2
10
12
W
10
14
D,cm
-2
10
-1
10
-z
10'
10
12
Ю
13
Рис. 4.4. Нормированная интенсивность сигнала второй гармоники (а) и суммарной
частоты (б) от иокно-имплантированного кристалла GaAs A10) как функция дозы
имплантации (а - имплантация ионами Те+ с энергией 80 кэВ, б - имплантация ионами
Те+ G) и S+ B) стой же энергией
использовать в качестве накачки основное излучение лазера на Nd : YAG
(Xi = 1,06 мкм) и его вторую гармонику, генерируемую в нелинейном
кристалле (KDP, LiNbO3, LiIO3, KTP и др.), нелинейно-оптический отклик
в процессе генерации суммарной частоты будет иметь ддину волны Хгсч =
= 0,35 мкм. Коэффициент поглощения GaAs на этой длине волны <*гсч *
« 7 • 105 см примерно на порядок превышает коэффициент поглощения
на длине волны второй гармоники (a2oJ = 8 • 104 см); следовательно,
сигнал ГСЧ несет информацию о структуре приповерхностного слоя, почти
в 10 раз более тонкого, чем сигнал ГВГ.
На рис. 4.4 приведены экспериментальные зависимости изменения ин-
интенсивности сигналов ГВГ и ГСЧ с ростом дозы ионной имплантации.
Сигнал ГСЧ при этом спадает гораздо круче, что свидетельствует о преиму-
преимущественном разупорядочении тонкого поверхностного слоя. С помощью
ГСЧ удается регистрировать аморфизацию поверхности GaAs, вызванную
столь малыми дозами имплантации (~ 1012 см), что другие методы,
применявшиеся для этой цели до сих пор (рентгеновские и рассеяния
а-частиц), регистрировать ее не могут.
4.2.3. Нелинейно-оптическое зондирование молекул, адсорбированных
на поверхности. Процессы ГВГ и ГСЧ могут с успехом использоваться для
детектирования и спектроскопии молекул, адсорбированных на поверх-
поверхности [2]. Особенно плодотворны эти методы, когда молекулы адсорбиро-
адсорбированы на поверхности центросимметричной среды. В этом случае, как мы
знаем, квадратичные по полю нелинейно-оптические процессы запрещены
правилами отбора в объеме среды, но разрешены на поверхности из-за
отсутствия центра симметрии для нескольких приповерхностных атомар-
атомарных слоев. Вследствие этого процессы ГВГ и ГСЧ оказываются сильно
чувствительными к свойствам поверхности и могут использоваться для ее
234
зондирования. По сравнению с другими оптическими методами, используе-
используемыми для детектирования адсорбированных молекул, такими как спектро-
спектроскопия вынужденного комбинационного усиления или спектроскопия
когерентного антистоксова рассеяния, процессы ГВГ и ГСЧ отличаются
экспериментальной простотой и большим сигналом.
Поверхностную квадратичную восприимчивость можно представить
в виде
Х,B) = Х(м2)+ХпB), D.2.2)
ще Хм2* ~~ часть восприимчивости, связанная с адсорбированными на по-
поверхности молекулами, а х?2* — часть, обусловленная вкладом поверх-
поверхностных слоев подложки. Если 1Хм2^ I ^ 1Хп2* 1> процесс ГВГ может слу-
служить методом изучения адсорбированных молекул. Это возможно, если ад-
адсорбированные молекулы имеют большую квадратичную нелинейность.
Как показал Шен [2], процесс ГВГ может иметь чувствительность, доста-
достаточную для детектирования монослоев адсорбированных молекул. Это
позволяет снимать изотермы адсорбции.
Меняя поляризацию зондирующего лазерного пучка и геометрию
эксперимента, можно измерять отдельные компоненты тензора х^2)- По-
Поскольку симметрия этого тензора в плоскости поверхности отражает
симметрию среднего расположения молекул на границе раздела, процесс
ГВГ можно использовать для исследования средней ориентации оси адсор-
адсорбированных анизотропных молекул и их распределения на поверхности.
Если для процесса ГВГ на поверхности используется перестраиваемый
лазер, то из резонансного поведения сигнала, когда частота со или 2 со по-
попадает в резонанс с частотой какого-либо перехода в молекуле, можно
извлечь спектроскопическую информацию об адсорбированных на поверх-
поверхности молекулах.
Еще большие возможности для спектроскопии молекул имеет процесс
генерации суммарной частоты. Используя перестраиваемый источник ИК
диапазона, с помощью ГСЧ можно получать колебательные спектры адсор-
адсорбированных на поверхности молекул, что позволяет их идентифицировать.
Обладая достаточно высокой чувствительностью при использовании для
возбуждения пикосекундных лазеров, метод ГСЧ может стать одним из
наиболее мощных аналитических методов изучения динамики поверхности
и реакций, происходящих на поверхности. Как и процесс ГВГ, процесс
ГСЧ позволяет определять среднюю ориентацию оси адсорбированных мо-
молекул.
В эксперименте были получены колебательные спектры монослоев
молекул, адсорбированных на границе раздела воздух — жидкость [10],
воздух — стекло [11], жидкость — стекло [12], и молекул, адсорбирован-
адсорбированных на поверхности полупроводников и металлов [13]. Резонансы, зонди-
зондируемые с помощью процесса ГСЧ, должны быть одновременно активны
в комбинационном рассеянии и ИК поглощении. Это требование обычно
выполняется для поверхностных мод из-за нарушения пространственной
симметрии на границе раздела.
4.2.4. Генерация третьей гармоники при отражении. Кубическая диполь-
ная нелинейная восприимчивость X^k]D, как подчеркивалось выше, в об-
также обладает анизотропией, как и квадрупольная восприим-
235
чивость второго порядка х5-^/^« В частности, как показьюают наши изме-
измерения, анизотропия тензора Х^П (<*V' ^>Г< ^i -со2) кремния велика:
№d/x\Vi 1 I ** 1 (ПРИ смешении двух фотонов coi с длиной волны Х2 =
= 1,06 мкм и одного фотона со2 с длиной волны Х2 = 1,17 мкм). Однако
анизотропия тензора Х/-^/ (Зсо\\ оэх, сог, о^), описьюающего генерацию
дипольной третьей гармоники основного излучения Nd : YAG лазера,
несколько меньше.
Тем не менее в работах [14, 15] продемонстрирована возможность
применения процесса ГТГ для регистрации разупорядочения кристалличес-
кристаллической решетки кремния при ионной имплантации по уменьшению относитель-
относительной величины анизотропной части X^D- Заметим, что при использовании
ддя зондирования субнаносекундных импульсов Nd : YAG лазера с длиной
волны 1,06 мкм сигнал третьей гармоники оказывается одного порядка
с сигналом квадрупольной второй гармоники.
4.2.5. Нелинейно-оптическое зондирование границ раздела. Нелинейно-
оптические методы, чувствительные к структуре вещества, симметрии
кристаллической решетки, позволяют разработать высокочувствительные
дистанционные невозмущающие способы контроля слоистых структур и
границ раздела различных материалов. Это особенно важно для исследова-
исследования полупроводниковых многослойных эпитаксиальных структур, гете-
роструктур, систем типа полупроводник — диэлектрик, полупроводник —
металл, получивших широкое применение в микроэлектронной технологии.
В случае когда на поверхности находится оптически прозрачный материал,
например диэлектрик SiO2, нелинейно-оптические методы позволяют полу-
получать информацию о структуре внутренней границы раздела двух твердых
фаз, в частности о наличии механических напряжений, вызванных несогла-
несогласованностью постоянных решетки в соседних слоях и различием их темпе-
температурных коэффициентов объемного расширения.
Мы уже упоминали о том обстоятельстве, что несколько поверхност-
поверхностных атомных слоев центро симметрично го кристалла дают поверхностный
электрический дипольный вклад в квадратичную нелинейность, обуслов-
обусловленный нарушением центральной симметрии кристалла в направлении
нормали к поверхности вблизи границы раздела. В том случае, когда в вы-
высоком вакууме формируется атомарно-чистая поверхность кристалла, мо-
может происходить реконструкция поверхности: разорванные связи соседних
атомов в поверхностных слоях замыкаются таким образом, чтобы свобод-
свободная энергия имела минимум, а это приводит к структурной перестройке
нескольких атомных слоев.
В случае реконструкции поверхности Si B X 1) -> G X 7) поверхност-
поверхностный дипольный вклад превышает объемный квадрупольный вклад в квад-
квадратичную нелинейность, что позволяет с помощью процесса ГВГ исследо-
исследовать симметрию реконструированной поверхности и динамику самой ре-
реконструкции [16]. Образование аморфной пленки окисла SiO2 на поверх-
поверхности кремния при его термическом окислении приводит к возникновению
значительных (до 10 кбар) .неоднородных сдавливающих напряжений,
что хорошо известно в полупроводниковой технологии. Наличие этих
напряжений в слое Si вблизи границы раздела SiO2/Si проявляется в силь-
сильном возрастании сигнала ГВГ на отражение (примерно в 20 раз) и заметном
изменении ориентационной зависимости /2w (ф) [17].
236
рис. 4.5. Ориентационные зависимости /2(ц -Отн.ед.
сигнала второй гармоники: а — от чисто- /•q -
id Si(lll), б - от образца Si(lll) с *
пленкой термического окисла толщиной
500 А
В эксперименте исследовались
образцы Si(lll) толщиной 0,3 мм. 0,5
Окисление проводилось в атмосфе-
атмосфере сухого кислорода при Т =
= 1100 °С. Толщина пленки SiO2,
составляла около 500 А. В качестве
пробного использовалось излуче-
излучение непрерывного лазера на Nd:
YAG (X = 1,06 мкм) с акусто-оп-
тической модуляцией добротности
и активной синхронизацией мод,
генерировавшего пачки импульсов
длительностью около 150 пс, с
энергией в пачке порядка 1 мДж оу5
и частотой повторения пачек 1 кГц.
Излучение фокусировалось на по-
поверхность образца так, чтобы не вы-
вызывать его повреждения. Регистри-
Регистрировалась р-поляризованная компо-
компонента сигнала ВГ при р-поляризо- ^
ванном падающем на образец излу-
излучении.
0
го
7t
р,рад
На рис. 4.5 я показана ориентационная зависимость сигнала ВГ от
чистого неокисленного образца Si (имевшего, впрочем, на поверхности
тонкую естественную пленку окисла), а на рис. 4.50— та же зависимость
для образца с термически вырощеннои пленкой окисла на поверхности.
Возрастание сигнала ВГ и изменение его ориентационных зависимостей
являются следствием неоднородной деформации решетки в приповерхност-
приповерхностном слое, приводящей к изменению ее симметрии и появлению сильной
дипольной квадратичной нелинейности, отсутствующей в объеме центро-
симметричного кристалла. Теоретическое рассмотрение свойств симметрии
наведенного неоднородной по глубине деформацией дипольного тензо-
тензора Х^2^ показывает [18], что ему соответствует ориентационная зависи-
зависимость сигнала ВГ вида
А\\ D.2.3)
гДе ?d — параметр нелинейно-оптической анизотропии D.2.1), ф — угол,
определяющий ориентацию плоскости падения зондирующего луча отно-
относительно исследуемой поверхности кристалла, А — изотропный вклад
в сигнал ВГ. Образец Si A11) без термического окисла характеризуется
аналогичной ориентационной зависимостью для ?д, в которой \%q\ > A,
что приводит к появлению шести одинаковых максимумов на периоде
вращения образца в зависимости Ц^р (i//).
237
-1
P* \40 кэВ -Si(///)
— 2@
Wr'
w
13
W7
JO1
70 ъ
W1
Рис. 4.6. Рост интенсивности сигнала отраженной ВГ (cj->2oj, 2gj->4cj) и ТГ (oj-»3uj)
от ионно-имплантированных образцов Si, подвергнутых лазерному отжигу, как функ-
функция дозы имплантации. Вблизи кривых проставлен тип иона, использованного для
имплантации; буквой а отмечена точка, соответствующая интенсивности ВГ Bи>->4<л/)
от аморфизированного (и неотоженного) участка поверхности
В случае окисленного образца анизотропный вклад оказывается сравни-
сравнимым с изотропным: | \D \ >, \А \, что приводит к наблюдаемому в экспери-
эксперименте изменению ориентационной зависимости сигнала ВГ.
Аналогичные изменения интенсивности и ориентационной зависимости
сигнала ВГ наблюдаются и при нанесении на поверхность кремния пленки
силицида никеля, что также свидетельствует о наличии больших механичес-
механических напряжений в системе Ni^Si^-Si.
При проведении температурных измерений можно наблюдать отжиг
напряжений в системе SiO2 -Si, что проявляется в падении интенсивности
сигнала ВГ.
Наиболее ярко эффекты, связанные с возникновением дипольного
вклада в процесс ГВГ связанного с деформацией приповерхностного слоя
под действием сильных неоднородных внутренних напряжений, наблюдают-
наблюдаются при исследовании ионно-имплантированных лазерно-отожженных образ-
образцов кремния [19].
На рис. 4.6 показана зависимость возрастания сигнала ВГ в ионно-
имплантированных лазерно-отожженных образцах Si от дозы и типа имплан-
имплантированных ионов по отношению к интенсивности ВГ от чистого Si. В слу-
случае имплантации ионов As+ с энергией 40 кэВ и дозой 1,8 • 1016 см с по-
последующим отжигом импульсом рубинового лазера сигнал ВГ от поверх-
238
ности Si(l 11) возрастал почти на три порядка в том случае, когда регистри-
регистрировался сигнал ВГ на длине волны 0,53 мкм от пробной волны с длиной
X = 1,06 мкм (процесс со -> 2 со). Если регистрировался сигнал ВГ с длиной
волны 0,26 мкм (процесс 2 со -> 4со), то никакого возрастания сигнала
не наблюдалось. Точно так же и сигнал от неотожженных, но ионно-имплан-
хированных образцов Si не показывал роста интенсивности сигнала ВГ.
При регистрации ориентационной зависимости ВГ наблюдались три типа
на период по сравнению с шестью пиками от исходного образца Si. Нако-
Наконец, при термическом отжиге тех же образцов при температуре 600—700° С
в течение 30 мин эффекта аномального возрастания интенсивности сигна-
сигнала ВГ не наблюдалось.
Замеченные особенности процесса ГВГ от ионно-имплантированных
лазерно-отожженных образцов Si обусловлены появлением в приповерх-
приповерхностном слое квадратичной объемной дипольной нелинейности, вызванной
неоднородной деформацией решетки за счет внедренной примеси.
В самом деле, как показывают теоретические расчеты [18], эта неод-
неоднородная деформация должна быть пропорциональна градиенту концентра-
концентрации внедренной примеси, имеющей другой размер атомов и иные силовые
постоянные по сравнению с атомами кремния. В случае наносекундного
импульсного лазерного отжига получаются легированные образцы Si с кон-
концентрацией примеси, превышающей равновесную, причем вследствие малой
длительности фазы расплава (~ 10~8 с) внедренные ионы не успевают
продиффундировать в глубь образца, и распределение легирующей приме-
примеси в лазерно-отожженном образце близко к распределению примеси при
имплантации; при этом концентрация примеси в поверхностном слое
выравнивается до некоторой глубины.
В результате этого максимальный градиент концентрации примесных
атомов достигается в глубине образца (z ~ 1000 А), а на поверхности
практически равен нулю. Следовательно, максимальная деформация ре-
решетки, приводящая к дипольному вкладу в восприимчивость х > описы-
описывающую процесс ГВГ, также достигается на некоторой глубине. Это обстоя-
обстоятельство объясняет ряд наблюдаемых в эксперименте особенностей, напри-
например то, что в процессе 2со -* 4со роста сигнала ВГ от легированных образ-
образцов не происходит (рис. 4.6).
Действительно, излучение УФ диапазона Dсо) проникает лишь в малый
приповерхностный слой (/ ~ 100 А), на порядок меньший, чем излучение с
частотой 2 со. Поэтому в процессе ГВГ 2со -> 4со зондируется тонкий при-
приповерхностный слой образца, в котором отсутствует градиент концентра-
концентрации примесных атомов и, значит, не возникает дипольная квадратичная
восприимчивость, приводящая к резкому увеличению сигнала. Кроме того,
становится понятным отсутствие эффекта возрастания интенсивности сигна-
сигнала ВГ от термически отожженных образцов; действительно, при термичес-
термическом отжиге распределение внедренной примеси размывается вследствие
диффузии, что приводит к меньшим градиентам концентрации в припо-
приповерхностном слое, к меньшим деформациям решетки и, как следствие, к
отсутствию заметного дипольного вклада в восприимчивость х ^ •
Заметим, что эффект возрастания сигнала ВГ не связан с уменьше-
уменьшением ширины запрещенной зоны Si в присутствии легирующей примеси,
что могло бы приводить к резонансному возрастанию х*2* вследствие того,
239
что излучение основной частоты (со) начинает сильнее поглощаться. В са-
самом деле, в эксперименте не наблюдается роста сигнала третьей гармоники
для процесса со -» 3со от легированных образцов Si (см. рис. 4.6), хотя эф-
эффект резонансного возрастания по тем же причинам должен был проявить-
проявиться и для восприимчивости x^D-
Наблюдаемые ориентационные зависимости сигнала ВГ находятся
в согласии со структурой дипольного тензора x^D, возникающего в
приповерхностном слое Si, подвергнутом неоднородной одноосной дефор-
деформации, направленной вдоль нормали к поверхности. При наличии неодно-
неоднородной деформации вдоль нормали к поверхности приповерхностный слой
Si(l 11) принадлежит уже не к классу симметрии тЗт, а к классу Ът\ точ-
точно так же симметрия деформированного слоя SiA00) понижается до 4т.
Характер зависимости сигнала ВГ от длины волны пробного излучения по-
позволяет также исключить эффект, связанный с образованием полярного
соединения (кремний — примесь) с нецентросимметричной решеткой,
поскольку в этом случае дипольная восприимчивость должна быть пропор-
пропорциональной концентрации внедренной примеси, а не ее градиенту и быть
максимальной в приповерхностном слое.
§ 4.3. Когерентная спектроскопия рассеяния света
4.3.1. Спектроскопия вынужденного комбинационного усиления.
В п. 3.4.1 был рассчитан коэффициент усиления при вынужденном комби-
комбинационном рассеянии, установлена его связь с кубической нелинейной
восприимчивостью х (<^2\ coi - col5 co2). Были выяснены причины,
по которым процесс ВКР не вполне подходит для спектроскопических
применений (п.3.4.2). Тем не менее эффект комбинационного усиления
можно положить в основу одного из методов когерентной спектроскопии
комбинационных переходов в молекулах и кристаллах. Этот метод так и
называется — спектроскопия вынужденного комбинационного усиления
(ВКУ).
Представим себе, что в среде распространяются две когерентные лазер-
лазерные волны с частотами coi и со2, причем частота со2 может плавно пере-
перестраиваться, а интенсивности обеих волн не превышают порога ВКР.
В том случае, когда со2 < со2 и разность частот coi — со2 перестраивает-
перестраивается вблизи колебания с частотой ?2, активного в КР, т.е. сох — со2 ^ ?1,
волна с частотой со2 будет испытывать усиление согласно C.4.14), C.4.15),
причем инкремент нарастания пропорционален мнимой части восприимчи-
восприимчивости x*3^6^ ^>i> —соь со2). Как следует из формулы C.4.13), мнимая
часть испытывает резонансное возрастание и для уединенной линии отлична
от нуля в пределах контура исследуемой линии спектра КР. Таким образом,
перестраивая частоту пробной волны со2 и измеряя при этом коэффициент
нарастания ее интенсивности, мы "пропишем" спектральный контур инкре-
инкремента усиления, или спектр мнимой части X^R. Этот спектральный кон-
контур полностью идентичен форме спектральной линии, наблюдаемой в
спектроскопии спонтанного КР.
На практике для того, чтобы осуществить такую схему спектроскопии,
нужно прежде всего иметь два стабильных по интенсивности лазерных
источника, один из которых перестраивается.
240
Поскольку инкремент нарастания интенсивности стоксовой волны со2
на данной частоте определяется соответствующей спектральной компонен-
компонентой мнимой части х > т-е- спектральной компонентой наведенного бигар-
монической накачкой дипольного момента C.4.11), через посредство ко-
которого и происходит параметрическое взаимодействие волн сох и gj2, to
спектральное разрешение метода ВКУ определяется шириной свертки
спектральных контуров возбуждающих волн ojx и со2:
D.3.1)
Следовательно, при использовании для возбуждения лазеров непрерыв-
непрерывного действия, обладающих наиболее узкой линией генерации, спектраль-
спектральное разрешение при регистрации спектра КР может быть на уровне
105 — 106 Гц и меньше. Принципиально важно то обстоятельство, что спект-
спектральное разрешение не связано с параметрами регистрирующей аппаратуры.
Однако при использовании лазеров непрерывного действия возникают
определенные трудности, связанные с малостью сигнала, так как инкремент
нарастания интенсивности волны /2 пропорционален интенсивности волны
накачки Л (см. C.4.15)). Чтобы обнаружить малое изменение интенсив-
интенсивности пробной волны /2, можно использовать технику синхронного де-
детектирования. Для, этого достаточно про модулировать с некоторой часто-
частотой амплитуду волны накачки со{ и с помощью синхронного детектора вы-
выделить из волны с частотой со2 про модулированную с той же частотой
составляющую. Ограничение на чувствительность такого метода регистра-
регистрации накладывают главным образом амплитудные флуктуации обоих лазер-
лазерных источников [20].
В том случае, когда не требуется достижения предельного спектрально-
спектрального разрешения, в роли волны накачки можно использовать излучение им-
импульсного лазера, обладающего большей мощностью. Используя найденную
в п.3.4.1 оценку для инкремента нарастания при ВКР в бензоле:
G « 0,6 • 10 (Л/1 МВт • см'2) см'1,
при интенсивности лазера Л = Ю2 МВт/см2 получаем, что G - 0,6 см.
Следовательно, если длина взаимодействия пучков с частотами оо1 и оо2
составляет 1 мм, общий инкремент будет равен Go - Gz- 0,06, т.е. глубина
модуляции интенсивности волны с частотой со2 составит 6 %.
В спектроскопии ВКУ возникающая в результате нелинейного взаимо-
взаимодействия падающей волны с частотой cjj и волны когерентного возбужде-
возбуждения Q среды электромагнитная волна имеет ту же частоту и волновой век-
вектор, что и волна с частотой со2. Иногда говорят, что они имеют одну и ту
же "моду" [2]. Это приводит к тому, что для осуществления лежащего в
основе данной спектроскопической схемы четырехволнового взаимодей-
взаимодействия вида со2 = cjj — о?! + со2 не требуется никаких усилий для выполне-
выполнения условия фазового синхронизма: оно выполняется автоматически, так
как к2 = ki - кх +к2. Поэтому направления распространения волн с часто-
частотами cot и gj2 могут быть произвольными; пучки лишь должны пересекать-
пересекаться в объеме взаимодействия, и чем лучше будет обеспечено их перекрытие,
тем больше будет длина взаимодействия и сильнее энергообмен между
волнами. В эксперименте часто используется коллинеарное встречное рас-
распространение волн с частотами со1 и со2.
241
10 г
775 МГц
-7,5 -/ -0,5 О 0,5 1 1,5
(co1-co2-Qj/2rt,rru,
Рис. 4.7. Спектр моды Qol A) водорода, полученный с помощью спектроскопии
вынужденного комбинационного усиления
Мы проанализировали случай усиления стоксовой волны (gj2 < ъо{)
в поле волны накачки. Как было установлено (п. 3.4.1), в противополож-
противоположном случае (со2 > ьо\ и со2 - сох % ?2, т.е. пробная волна с частотой со2
лежит с антистоксовой стороны от волны накачки) высокочастотная ком-
компонента со2 этого дублета испытывает экспоненциальное затухание с тем же
показателем экспоненты, что и в случае ВКУ (см. C.4.15)). Следовательно,
вместо того, чтобы следить за усилением стоксовой волны в поле волны на-
накачки при перестройке разности частот а^ — gj2 b окрестности резонанса
0Jl _ (jj2 % ?2? Как при спектроскопии вынужденного комбинационного
усиления, можно следить за ослаблением антистоксовой волны при пере-
перестройке разностной частоты. Такая схема впервые была экспериментально
реализована Джонсом и Стойчевым [21] и получила название спектро-
спектроскопии обращенного комбинационного рассеяния. Очевидно, эти две
спектроскопические схемы очень близки.
На рис. 4.7 показан спектр моды (?oi(O водорода (oj/2ttc =
= 4155,2 см) при давлении 200 Торр и температуре 23°С, снятый с по-
помощью техники вынужденного комбинационного усиления с использова-
использованием непрерывных лазеров [22]. В качестве волны накачки использовалось
излучение аргонового лазера с длиной волны 4880 А, мощностью 3 Вт и
шириной линии генерации 20 МГц. Пучок накачки модулировался с по-
помощью электрооптического модулятора с частотой 25 кГц. В качестве
242
пробной волны использовалось излучение непрерывного перестраиваемого
лазера на красителе (родамин 6Ж) мощностью 50 мВт с длиной волны
Х2 «6121 Аи шириной линии генерации 5 МГц. Для регистрации сигнала
использовались техника синхронного детектирования и оптическое гетеро-
динирование.
На рис. 4.7 отчетливо видно отличие формы линии от лоренцевой.
Однако спектр еще не доштеровский, описываемый гауссовой кривой,
то при таких давлениях является результатом проявления столкнови-
тельного уширения.
4.3.2. Когерентная активная спектроскопия комбинационного рассея-
рассеяния и ее модификации. В п. 3.4.1 и 4.3.1 было установлено, что волна на
антистоксовой частоте о;а = со{ + ?2, где ?2 - частота комбинационного ре-
резонанса, о?! — частота волны накачки, испытывает экспоненциальное
ослабление. Однако когда в среде присутствует одновременно вторая вол-
волна (на стоксовой частоте со2 = ьо\ — ?2), могут сложиться условия, при ко-
которых волна на антистоксовой частоте будет все же нарастать по амплитуде
за счет четырехволнового параметрического взаимодействия.
В самом деле, пусть в среде распространяются две световые волны
с произвольными частотами сох и со2 (ojj >gj2). Рассмотрим четырех-
фотонный процесс вида
2GJ! - GJ2. D.3.2)
Амплитуда волны нелинейной поляризации, ответственная за генерацию
волны с частотой соа, имеет вид (считаем все волны одинаково линейно
поляризованными)
J*3\Loa) = Dx{3)(to^ojl,Lol -co2)E2lE2Qxp(-iojat + ikpr)9 D.3.3)
где
kp=2kx -/г2. D.3.4)
Запишем укороченное уравнение для амплитуды волны на антистоксовой
частоте, считая все взаимодействующие волны плоскими:
]. D.3.5)
dz спл
В общем случае вследствие дисперсии
ДА: = kpz — kaz - 2ki z — A:22 — kaz Ф 0.
Решение уравнения D.3.5) запишется в виде
Еа = / Bтгcojcna) Dxo\a>b)EiE;exp(i&kz /2) sinc(Mz /2) z, D.3.6)
где sine x = sin x/x, D = 3.
При Akz <^ 1 sinc(AA:z/2) ->- 1 и Еп "~ z, т.е. имеет место нарастание
интенсивности волны на антистоксовой частоте от нуля по квадратичному
закону как функция длины нелинейного взаимодействия волн. Здесь важ-
важную роль играет условие фазового синхронизма Ык = 0. В общем случае
в среде, обладающей нормальной дисперсией показателя преломления,
это условие имеет векторный вид;
Ak = 2kl-k2- k.d= 0, D.3.7)
и его можно выполнить лишь при некотором угле а между волновыми
243
векторами кх и к2 (рис. 4.8). Если условие синхронизма не выполнено,
то вместо монотонного роста интенсивность волны частоты cja будет испы-
испытывать осцилляции с увеличением длины нелинейного взаимодействия.
Согласно D.3.6), интенсивность волны с частотой соа
спя
8тг \ с ' ndn\n2 2
D.3.8)
Предположим, что среда имеет комбинационный резонанс на частоте ?2.
Расчет с использованием модели гармонического осциллятора, аналогичный
Рис. 4.8. Схема неколлинеарного фазового синх-
синхронизма для спектроскопии КАРС
выполненному в п. 3.4.1, приводит к следующему выражению для резо-
резонансной комбинационной восприимчивости на частоте соа:
, - LO2 ) =
N / да V 1
TV / Эа у
12М \ dQ /о Гг —(со! - со2) -2/T(coi -со2)
D.3.9)
B /0 - г - А - « - А '
где Д = (со1 -со2 -П)/Г, xC)i? = (N/24Mnr) (Эа/ЭB)о •
^3^ 2
Заметим, что, поскольку /а ^| х^3^ I2, четырехволновое взаимодействие
вида D.3.2) возможно даже в отсутствие каких-либо резонансов в среде
на частоте coi - со2 ~ ^ в отличие от комбинационного усиления, инкре-
инкремент которого, пропорциональный мнимой части х^3\ отличен от нуля
только вблизи резонанса.
В общем случае кубическая нелинейная восприимчивость на частоте соа
имеет нерезонансную и резонансную части:
х(з) = х(з)^+х(з)Л) D3Л0)
где х^3^^ обусловлена вкладами далеких резонансов и электронной
нелинейностью, а х^3^ есть резонансный комбинационный вклад вида
D.3.9). Нерезонансный вклад в х — чисто вещественная величина, а
X имеет вещественную и мнимую части.
Если теперь частота и>2 перестраивается в окрестности резонанса на
частоте озх - со2 - ?1, то эффективность генерации волны на частоте соя
будет пропорциональна 1х^3^12. Следовательно, снимая зависимость
4(^1 - <*>г), мы измерим дисперсию квадрата модуля кубической нели-
нелинейной восприимчивости.
Такая схема когерентной четырех фото иной спектроскопии, как уже
указывалось в гл. III, получила название когерентной активной спектро-
244
ImXlv
ReXu
yC)NR
\2Г
Q
Q . "
Q
ZlG)
г
рис. 4.9. Спектральные зависимости различных
вкладов в х^ (о-в) и квадрата модуля
|хC)|2 (г) вблизи резонанса с комбина-
комбинационно-активным молекулярным колебанием
(частота О.)
скопии комбинационного рассеяния
(АСКР) света [20] или спектроскопии
когерентного антистоксова рассеяния
света (КАРС)*). Термином "активная"
подчеркивается то обстоятельство, что
рассеяние волны сох в антисток сову об-
область происходит не на тепловых моле-
молекулярных колебаниях (как в спонтан-
спонтанном КР), а на специально приготовлен-
приготовленных, сфазированных (или когерентных)
молекулярных колебаниях, возбужден-
возбужденных дублетом накачки coi и со2 на час-
частоте СО\ — СО2 •
Когерентный характер АСКР, как
и в случае спектроскопии ВКУ, приво-
приводит к тому, что спектральное разреше-
разрешение метода АСКР определяется сверткой
спектральных контуров источников накачки со, и со2 и не зависит от пара-
параметров регистрирующей спектральной аппаратуры.
Предположим, что возбуждение в схеме АСКР осуществляется идеаль-
идеальными монохроматическими волнами частоты coj и со2, причем частота вол-
волны со2 перестраивается. Какой вид будет иметь зависимость 1Л(оох — со2)?
Чтобы ответить на этот вопрос, рассмотрим уединенный резонанс,
имеющий лоренцеву форму линии. Вклад в кубическую восприимчивость,
связанный с эшм резонансом, имеет вид D.3.9). Поскольку
4(^i -<^)~IXC)(^i -со2)|2 = | Re ХC> I2 +|ImXC)|2, D.3.11)
мы должны отдельно сложить вещественные и мнимые части различных
вкладов в хC), все возвести в квадрат и затем сложить. Мнимую часть
в D.3.10) имеет только резонансное слагаемое хC)/?- Дисперсия мнимой
части приведена на рис. 4.9л; она имеет вид симметричной лоренцевой
кривой с полушириной на полувысоте, равной Г. Действительная часть
резонансной комбинационной восприимчивости является знакопеременной
функцией со! - со2, обращающейся в нуль при точном резонансе со, - со2 =
= ?1 (рис. 4.95). Наконец, нерезонансное слагаемое в хC) не обладает дис-
дисперсией и действительно (рис. 4.9в). Действуя согласно формуле D.3.11),
получаем соответствующую зависимость 1хC)(<°1 - со2)|2, показанную
на рис. 4.9г. Найденный спектр имеет вид характерной несимметричной ре-
резонансной кривой с провалом, покоящимся на не диспергирующем пьедеста-
пьедестале. Провал в спектре обусловлен интерференцией реальной части \^R
*) Последняя аббревиатура соответствует принятому в англоязычной научной
литературе термину Coherent Anti-Stokes Raman Scattering (CARS).
245
I ,отн.ед.
10
Рис. 4.10. Спектры комбинационного
рассеяния кристалла СаСО3, получен-
полученные с помощью различных методик:
1 - спектроскопии спонтанного КР,
2, 3 - активной спектроскопии. Кри-
Кривые 2 и J получены при различных
ориентациях векторов поляризации
взаимодействующих волн
700 750 1050 1150 1400 1500
?yCM~f
Рис. 4.11. Блок-схема спектрометра
АСКР высокого разрешения на основе
непрерывных лазеров: 1 - узкополос-
узкополосный стабилизированный лазер на кра-
красителе непрерывного действия; систе-
система контроля перестройки частоты
этого лазера включает в себя скани-
сканирующий интерферометр Фабри-Перо
3, фотоумножитель 2 и осциллограф;
4 — система стабилизации и электрон-
электронной перестройки частоты лазера на
красителе; 5 - фотоприемник для
измерения мощности лазера
Двойной
монохроматор ДФС-24
Лазер
лазер
—А
ФЭУ-79
Усили-
Усилитель
Часто-
Частотомер
ЦПУ
и нерезонансной восприимчивости х^3*^- От знака отношения
Х*3^ /x^NR зависит, будет провал справа или слева.
Несмотря на то что форма линии АСКР сильно отличается от формы
линии, наблюдаемой в спонтанном КР, из нее можно получить все спектро-
спектроскопические параметры. Действительно, пусть а = хC^/^3>>NR. Тогда
положение максимума и минимума в спектре Ix^C00! ~ °°2)\2 опреде-
определяется из соотношений
1
(со, _ou>2)± = ft+ — ( - а ± \Л*2 + 4Г2), D.3.12)
откуда расстояние между максимумом и минимумом равно
(gu>! _gu>2)+-(gu>, -о;2)_=лЛ2 +4Г2. D.3.13)
Измеряя интенсивность сигнала в максимуме и минимуме, можно оп-
определить резонансную частоту Г2, ширину линии 2Г и, кроме того, отноше-
отношение ос. Если ?2, Г и сечение do/do известны из спектров спонтанного КР,
то можно с большой точностью найти величину ^3^NR .
Наличие в спектре нерезонансного пьедестала является существенным
недостатком амплитудной АСКР, поскольку он затрудняет обнаружение
слабых комбинационных резонансов (или регистрацию малых примесей
в веществе). Для преодоления этого недостатка были разработаны различ-
различные схемы поляризационной АСКР (см. § 4.4).
В качестве примера на рис. 4.10 приведен спектр амплитудной АСКР
в кальците СаСО3 [20].
Различают две модификации амплитудной АСКР - с узкополосным и
широкополосным возбуждениями. В первом варианте используют два
возможно более монохроматических источника накачки, один из которых
можно плавно перестраивать по частоте. Спектр сигнала получается путем
регистрации интенсивности антистоксовой когерентно-рассеянной волны
как функции разности частот волн накачки сог — и>2. Для регистрации
спектра сигнала таким образом не нужна спектральная аппаратура (доста-
(достаточно обеспечить пространственную или спектральную фильтрацию сигнала
от волн накачки), а спектральное разрешение определяется ширинами
линий лазеров накачки и может быть сделано очень высоким.
В качестве примера на рис. 4.11 приведен спектр сжиженного азота,
полученный методом АСКР при использовании для возбуждения непре-
непрерывного аргонового лазера и непрерывного перестраиваемого лазера на
красителе , каждый из которых имел ширину линии порядка 10~3 см
(^ 30 МГц). Линия имеет лоренцеву форму с полной шириной на полувы-
полувысоте 2Г = 0,058 см. Нерезонансный пьедестал хC^ на три порядка
слабее резонансной восприимчивости х и не влияет на форму линии
КР. Схема эксперимента приведена на рис. 4.12 [23].
В широкополосном варианте АСКР один из источников (частота со2)
имеет настолько широкий спектр, что обеспечивает возбуждение колеба-
колебаний сразу внутри всего спектрального контура исследуемой полосы КР
без перестройки частоты оо2 • Второй источник накачки не перестраивает-
перестраивается и является узкополосным. При этом спектр сигнала АСКР соответ-
247
0,058 ±0,002 см'
-2 -1,5 -1 -0,5 0 0,5 Л,с
Рис. 4.12. Форма линии КР жидкого азота (П/2тгс = 2326,5 см). По оси ординат
отложена скорость фотоотсчетов сигнала КАРС. Точки - эксперимент, сплошная
линия - лоренцева кривая с шириной на полувысоте 2 Г = 0,058 см
ствует спектру полосы КР и при использовании для возбуждения им-
импульсных лазеров может быть получен за один лазерный импульс.
Спектральное же разрешение на этот раз определяется регистрирующей
спектральной аппаратурой. Широкополосный вариант АСКР часто исполь-
используется для экспресс-диагностики состава газовых смесей и их температуры.
Основным преимуществом АСКР над техникой спонтанного КР в этом слу-
случае является высокий уровень сигнала, позволяющий резко сократить
время, требуемое для снятия спектра.
В качестве примера на рис. 4.13 приведен спектр ^-полосы газообраз-
газообразного водорода, полученный с помощью оптического многоканального ана-
анализатора (ОМА) за один импульс лазера наносекундной длительности
(тр~10-8сI24].
Как и другие нелинейно-оптические методы диагностики, АСКР обла-
обладает такими важными преимуществами, как когерентный характер сигна-
сигнала, локальность зондирования, высокое временное разрешение, чувстви-
чувствительность, высокое спектральное разрешение, возможность комбинирова-
комбинирования поляризаций возбуждающих волн для измерения отдельных компо-
248
4
4240 4200 4/00 4120 4080
Рис. 4.13. Полный спектр g-полосы газообразного водорода, полученный за один
импульс лазера. Внизу показан спектр широкополосной компоненты дублета накачки
C)/? г,
нент тензора Xi/ki - Ряд новых преимуществ имеют поляризационные моди-
модификации АСКР, о которых речь пойдет ниже (см. § 4.4).
Остановимся подробнее на сигнале АСКР и сравним его с сигналом
спонтанного КР.
Мощность сигнала спонтанного КР прямо пропорциональна мощности
накачки-
депонт = NIP —до. D.3.14)
do
Здесь N — плотность молекул, / — длина освещенного образца, 9* — мощ-
мощность пробного луча, do/do — сечение КР, до — телесный угол, в котором
собирается рассеянное излучение.
Полная мощность когерентно-рассеянного излучения в случае АСКР
при использовании для накачки гауссовых лазерных пучков с плоским
волновым фронтом и радиусом а равна [20]
\2 2Vc4 /Д*
) (
Здесь $*12 — полные мощности волн с частотами со\ и оо2 соответственно.
Сравнивая D.3.14) и D.3.15), получаем следующее выражение для
превышения по мощности сигнала антистоксова рассеяния луча в схеме
АСКР над уровнем спонтанного рассеяния того же пробного луча:
до '
D.3.16)
249
S^ackp лп do 2Vc4 . 2 / АИ \ ftft
7? = = А7 sine2! 1
депонт do и62П2Г2п4 V 2 / а4
со.
-2
0)*
-z
• 1
Рис. 4.14. Диаграммы, поясняющие принципы: а - спонтанного стоксова КР, б -
спонтанного антистоксова КР, и в - активной спектроскопии КР (КАРС)
Оценки по формуле D.3.16), подтверждаемые многими экспериментами,
показывают, что при Ак = 0, используя сфокусированные пучки накачки
мощностью 3*1,2 ~ Ю — 100 кВт, нетрудно получить в конденсированных
средах для хорошо выраженных линий КР величину 77= 103 - 106. Анало-
Аналогичное превышение достигается в газообразных средах при использовании
пучков накачки мощностью 5^1,2 ~" 1—10 МВт. При использовании мало-
маломощных лазеров непрерывного действия осуществить нелинейный четырех-
фотонный процесс по схеме АСКР оказывается труднее, так как сигнал
оказывается соизмеримым с сигналом спонтанного КР и для его регистра-
регистрации приходится использовать технику счета фотонов.
Важным преимуществом АСКР над спонтанным КР является возмож-
возможность регистрации сигнала в антистоксовой области, что позволяет изба-
избавиться от нежелательной люминесценции образца. Это обстоятельство имеет
большое значение в спектроскопии биологических объектов и органичес-
органических молекул. В спонтанном КР эффективность антистоксова рассеяния
при комнатной температуре на 3—4 порядка меньше, чем эффективность
стоксова КР, вследствие больцмановского распределения молекул по ко-
колебательным уровням (антистоксово КР связано с переходами молекул
из возбужденного колебательного состояния в основное — рис. 4.14).
При АСКР, как мы видели выше, высокая эффективность рассеяния не
связана с движением населенностей по колебательным уровням при лазер-
лазерном возбуждении, а обусловлена наведением когерентного дипольного
момента в объеме среды, поэтому эффективность рассеяния пробной
волны как в стоксову, так и в антистоксову область одинакова *).
На рис. 4.15 приведены диаграммы спектров, поясняющие принципы
спектроскопии ВКР-усиления и когерентной АСКР.
Возможность снятия спектров КР с высоким временным разрешением,
определяемым длительностью лазерного импульса, делает АСКР эффек-
эффективным методом исследования быстропротекаюших процессов. В том слу-
случае, когда время релаксации амплитуды когерентного возбуждения коле-
колебаний молекул или решетки (время дефазировки) много меньше длитель-
длительности лазерного импульса, используемого для возбуждения, АСКР назы-
*) Процесс когерентного стоксова КР можно описать схемой сос = со2
- (со, - со2) = 2со2 -со, (со2 < со,); его также можно осуществить, используя неза-
независимую от дублета накачки со, и со2 пробную волну со, по схеме со- = со - (со, - со2).
В остальном этот процесс принципиально не отличается от когерентного антистоксова
рассеяния, рассмотренного выше.
250
А нтистоксоба
область
Аитистоксоба
область
со
Рис. 4.15. Диаграммы спектров, поясняющие принципы спектроскопии ВКР-усиления
(б) и активной спектроскопии КР (в, г).
а - Спонтанные спектры, форма которых соответствует форме спектра флуктуа-
ционных молекулярных колебаний (центральная частота to) .
б — Дисперсия интенсивности поданной извне волны перестраиваемой частоты
иJ в присутствии мощной волны накачки частоты cjt. В стоксовой области возникает
усиление волны cj2 за счет эффекта ВКР; в антистоксовой области поданная извне
волна ослабляется за счет эффекта обращенного КР.
в, г — Источником спектроскопической информации является дисперсия интен-
интенсивности новой монохроматической волны (частота о;а), возникающей в среде при
рассеянии пробной волны (частота о>) в присутствии мощных волн накачки (часто-
(частота о>, - фиксированная, cj2 - перестраиваемая). Случай на рис. г соответствует
2
вается стационарной, в противном случае -нестационарной. Применение
стационарной АСКР для исследования временной динамики спектров КР
при внешнем возбуждении получило название спектрохронографии [25].
Рассмотрим два примера ее применения.
На рис. 4.16 показана динамика изменения спектров АСКР молекулы
Ni-октаэтилпорфирина при возбуждении электронного перехода между
синглетными уровнями So -> Si [26]. Отчетливо видны "разгорание" и
последующее затухание линии КР из возбужденного триплетного электрон-
электронного состояния Td A562 см) и синхронное изменение (в противофазе)
интенсивности линии КР из основного состояния A603 см). Временное
разрешение в эксперименте достигало 50 пс. В результате было измерено
время жизни состояния Td: rd = B90 ± 50) пс.
251
-100
Рис. 4.16. КАРС-спектры Ni-октаэтилпорфирина, растворенного в тетраги дрофу ране,
при различных временах задержки т3 между возбуждающими зондирующим импуль-
импульсами
Другим примером применения нелинейной оптической спектроскопии
для изучения динамики фононнои подсистемы кристалла при мощном ла-
лазерном воздействии является выполненный в МГУ эксперимент по пико-
секундной АСКР кристалла Si в геометрии на отражение [27]. Компьютер-
Компьютерное моделирование наблюдаемой трансформации спектра оптического
фонона в Si при разных уровнях возбуждения позволило получить данные
о динамике температуры, концентрации электронно-дырочной плазмы и
амплитуде генерируемых в кристалле посредством механизма деформаци-
деформационного потенциала механических напряжений.
Эксперимент ставился следующим образом.
Источниками пикосекундных импульсов (тр ~ 30 пс) с перестраивае-
перестраиваемыми частотами оог и со2 служили два лазера на растворе органического
красителя, синхронно накачиваемые цугами импульсов второй гармоники
лазера на Nd : YAG с пассивной синхронизацией мод. Излучение с частотой
со! одновременно служило для возбуждения поверхности кристалла. Сиг-
Сигнал АСКР на частоте соа = 2coi - co2 при сканировании разности частот
<jo1 — со2 в области комбинационного резонанса после пространственной и
спектральной фильтраций регистрировался фотоумножителем, накопле-
накопление данных и перестройка частоты осуществлялись микроЭВМ. Были по-
получены спектры оптического фонона при нескольких значениях плотности
энергии возбуждающего излучения W= fl(t)dt; от 0,3 Wo до Wo> где
Wo = 0,2 Дж/см2 - плотность энергии излучения с Xj = 560 нм, вызываю-
вызывающая плавление. Излучение фокусировалось на образец в пятно диаметром
0,7 мм. При комнатной температуре в отсутствие возбуждения спектр
оптического фонона представляет собой относительно узкую BГ«
^ 3,5 см") интенсивную линию, расположенную на частоте ?1 /2ттс ~
^520 см.
Как видно из рис. 4.17, по мере роста плотности энергии возбуждающе-
возбуждающего излучения наблюдаются значительное уширение и изменение формы ли-
252
Рис. 4.17. КАРС-спектры фононной моды lj/Ittc -
= 520 см кремния при различных плотностях
энерпш возбуждающего излучения W: 0,3 Wo G);
0,5 Wo B); 0,7 Wo C); ~W0 W
440
510
co/2rtc,CM~1
580
Рис. 4.18. Динамика концентрации свободных
носителей п (/) и температуры Т B) в оптически
возбужденном кремнии (расчет)
2Л
0,8
-25
1000
800
600
4-00
-15
-5
15 At,nc
иии, а также падение ее интенсивности по сравнению с нерезонансным
фоном. В то же время положение линии практически не меняется. С другой
стороны, хорошо известно, что нагрев решетки приводит к "размягчению"
фононной моды и уширению и сдвигу линии КР в низкочастотную область.
Отсутствие сдвига линии в процессе разогрева решетки связано, по-види-
по-видимому, с противодействием со стороны механических напряжений, разви-
развивающихся в приповерхностном слое полупроводника в присутствии плот-
плотной электронно-дырочной плазмы и вызывающих сдвиг частоты фонона в
сторону ее увеличения.
Нестационарный и неоднородный характер лазерного возбуждения при-
приводит к сильному искажению извлекаемой из спектров КР информации,
поэтому количественную оценку температуры Г, концентрации фото-
фотовозбужденных носителей п и механических напряжений в кристалле мож-
можно получить путем численного моделирования экспериментальных спект-
спектров. При этом феноменологически учитывались зависимость оптических
констант от температуры, влияние температуры Т и давления р на по-
положение и ширину спектра АСКР, а также учитывались пространствен-
пространственное распределение возбуждающего излучения, распределение Т и р по
глубине образца и их изменение во времени. Таким образом, регистри-
регистрировавшиеся в эксперименте интегральные спектры были неоднородно
Уширены.
253
bt
bn(f,z) , _ 1-Я
Для моделирования спектров проводилось численное решение уравне-
уравнений для температуры Ту концентрации носителей л и смещения атомов U
(см. [6, 27], а также § 2.7) :
bT(t,z) \-R
}=l{tz)(huE)Йсо
D.3.17)
bz2 p bz
Здесь Eg — ширина запрещенной зоны, z - координата, отсчитываемая
в глубь образца, р - плотность, R — коэффициент отражения, у — коэффи-
коэффициент о же-рекомбинации, в0 — потенциал деформации, d — глубина погло-
поглощения излучения, ср — удельная теплоемкость, а/(г, z) =I0(t)exp(—z/d) -
интенсивность лазерного излучения, имеющая форму гауссова импульса
с длительностью 30 пс и гауссово распределение по поперечным коорди-
координатам. Диффузия носителей за время лазерного импульса не учитывалась.
Пример зависимостей n(t) и T(t), рассчитанных для плотности энергии
возбуждающего излучения W= 0,5 ^о, приведен на рис. 4.18.
В процессе компьютерной подгонки варьировались значение потенциала
деформации 0О, определяющего механические напряжения при заданной
величине л, а также глубина зондирования d. Хорошее согласие с экспери-
экспериментом в этой модели достигалось при в0 = 15 эВ и d = 1000 А.
Полученные таким образом результаты свидетельствуют о сильном
разогреве оптической фононной моды за времена порядка 10 пс, а также
о возникновении сильных светоиндуцированных упругих напряжений в
приповерхностном слое кремния. Численное моделирование спектров КР
позволяет получить данные о физических параметрах Т, п, р, свидетель-
свидетельствующие о сильном возбуждении кремния при поглощении мощных пико-
секундных лазерных импульсов.
При использовании лазерных импульсов, длительность которых мень-
меньше характерных времен релаксации 7\ иГ2, АСКР позволяет непосред-
непосредственно измерять время дефазировки Т2 когерентных колебаний.
Принцип нестационарной АСКР ясен из рис. 4.19. Бигармоническая
импульсная накачка в момент времени t = 0 возбуждает когерентные моле-
молекулярные колебания с амплитудой Q. Задержанный пробный импульс зон-
зондирует среду через время At -т3. Если тэ>Т2, пробный импульс проходит
через среду не рассеиваясь. Если же т3 ^ Т2, пробный импульс рассеивает-
рассеивается, причем эффективность рассеяния определяется отличной от нуля коге-
когерентной амплитудой колебания Q(t), возбужденной импульсами накачки
и сохранившейся к моменту времени t = т3. В качестве возбуждающих и
зондирующих используются пикосекундные лазерные импульсы. В первых
экспериментах, выполненных в 70-е годы Кайзером с сотр. [28], вместо пе-
перестраиваемого по длине волны импульса накачки (со2) использовалась сток-
сова компонента ВКР импульса накачки частоты coj, а в качестве зонди-
зондирующего — задержанный импульс второй гармоники лазера накачки часто-
частоты 2C0J. Нужно помнить, однако, что с помощью ВКР можно возбудить
254
/c, произв. ед.
10
10'
10"
-2
to
-5
10 20 JO
Рис. 4.19. Принцип нестационарной спектроскопии КАРС; Ех (с^) и Е2 (cj2) -
импульсы бигармонической накачки; ^проб (w) ~ пробный импульс, задержанный
на время т3 относительно импульсов накачки; Q (t) - амплитуда когерентных моле-
молекулярных колебаний, релаксирующая после возбуждения вследствие дефазировки;
/Грас - амплитуда когерентно рассеянной в стоксову или антистоксову область спект-
спектра пробной волны, определяемая существующей при At = т3 амплитудой когерентных
молекулярных колебаний
Рис. 4.20. Интенсивность когерентного стоксова рассеяния в смеси СС14: СбН12 как
функция времени задержки. Сплошная кривая вычислена для x^NRlN(dalbQJ =
= 0,66; Г2/2 = 36
только наиболее сильные линии КР; поэтому для более слабых линий не-
необходим независимый перестраиваемый лазерный источник возбуждения.
На рис. 4.20 показана интенсивность когерентного стоксова рассеяния
/с как функция времени задержки т3 в смеси ССЦ: C6Hi2 на колебатель-
колебательной моде ССЦ (Я/2тгс = 459 см). Длительность импульсов накачки была
тр = 5,2 пс. Экспоненциальное затухание сигнала при т3 > 10 пс целиком
определяется релаксацией резонансного отклика и позволяет найти его
время дефазировки. Поскольку время релаксации нерезонансной части
восприимчивости x^NR составляет 104 с, даже для пи ко секундных им-
импульсов ее можно считать практически безынерционной. По этой причине
при т3 > тр быстро затухающим откликом нерезонансной части можно
пренебречь, но при т3^тр он существен и вызывает деформацию кривой
/с(г3). Таким образом, нестационарная АСКР позволяет выделять слабые
резонансы на фоне нерезонансного пьедестала.
4.3.3. Двухквантовое возбуждение комбинационных переходов. Выше
при рассмотрении когерентной спектроскопии комбинационного рассеяния
использовалась модель молекулярных осцилляторов, когерентно возбуж-
255
даемых бигармической накачкой. Мы специально подчеркивали, что высо-
высокая эффективность рассеяния пробной волны обусловлена именно фази-
фазированием осцилляторов в объеме или наведением когерентного диполь-
ного момента
а не движением населенности по колебательным уровням энергии*).
Возникает вопрос: при каких условиях колебательным возбуждением уже
нельзя пренебречь и каким образом оно может сказаться на извлекаемой
из спектров АСКР спектроскопической информации?
Для ответа на этот вопрос нужно строго квантовомеханически решить
задачу о взаимодействии излучения со средой, используя формализм матри-
матрицы плотности.
Будем считать молекулярный осциллятор двухуровневой системой.
Гамильтониан ее взаимодействия с полем имеет вид
Л Л А Л 1 / Э/} \
Я = Я0+Я'=Я0 ( —)
2 \ bq /
bq
) l D-3.18)
^ (
где р и q - операторы импульса и координаты, (Э0/Э#)о - производная
электронной поляризуемости молекулы по координате, являющаяся чис-
числом, а не оператором.
Когерентная амплитуда вынужденных колебаний Q по определению
есть
Q=<q> = Sp(pq) = qifPji; D.3.19)
она определяется не диагональными элементами матрицы плотности. Введем
также нормированную разность населенностей
я = Рп -Р22. D.3.20)
Используя квантовые скобки Пуассона, нетрудно получить уравнения,
описывающие изменение во времени величин Q и п.
Из D.3.19) для среднего значения оператора q, не зависящего явно
от времени, имеем
<«>=Sp(p?), D.3.21)
где .
Используя уравнение, описывающее изменения во времени матрицы плот-
плотности,
-1Й-^=1Р,Я], D.3.22)
bt
*) Мы ограничиваемся рассмотрением колебательного КР. Однако четырехфо-
тонная спектроскопия типа АСКР может быть использована для исследования резонан-
сов любой природы [2, 20].
256
находим, что
f>u =\ &> н]'/= Y[Ру н°]ii + Т[р'н]"' D'323)
Уравнение D.3.23) необходимо дополнить слагаемым, учитывающим про-
процессы релаксации. При тепловом равновесии недиатональные элементы
матрицы плотности р равны нулю; рц = 0 (/ Ф /). Поэтому при / Ф/ урав-
яедае D.3.23) принимает вид
р.у. = _ ihuijPij +-1 [р, Н%. - — Pij. D.3.24)
Здесь 12,-/ = (J5y - Ej)/fi, а постоянная г^- является действительной и поло-
положительной, так что р.. -> 0 при Я' = 0. Поскольку р — эрмитов оператор,
то Т;; = ти.
Диагональные элементы матрицы плотности р.. описывают населенность
уровня /. При выключении внешнего возмущения населенность релакси-
рует к тепловому равновесному значению р?. с характерным временем Тх:
~- = 7^П/-^(%-^)- D-3-25)
Для рассматриваемой здесь двухуровневой системы есть только два харак-
характерных времени — время релаксации населенностей Т\, или время продоль-
продольной релаксации (по аналогии с ЯМР), и время дефазировки ri2 =Тц =Т2,
или время поперечной релаксации. Обычно Т2 <7V
Из D.3.21) с учетом гамильтониана взаимодействия D.3.18) и D.3.24)
получаем
<q>^~(q) = i^uijqifpfi. D.3.26)
Дифференцируя D.3.26) по времени и используя снова D.3.26) и D.3.24),
приходим к следующему уравнению:
Т2 Т
2
1 / Ьв \ ?1 / dp
() E ^u[ \ \\\ )Е2[
v) j [ )
bq /0 /,/ J h \ bq /0
D.3.27)
Записав выражение для амплитуды нулевых колебаний гармонического
осциллятора в виде
\ql2\2 =Ы2Мп
и учтя, что О. > Til (ширина линии много меньше резонансной частоты
колебаний), окончательно найдем
б + — Q + U2Q = — (— ) Е2п. D.3.28)
9. Н.И. Коротеев 257
Получим теперь уравнение для разности населенностей. Из уравнений
D.3.25) и D.3.26) имеем
Э 1
— (РП -Р22)+—[(Pll -P22)-(Pll -P22>] =
at 1 х
D.3.29)
Вновь считая ?2 > Т^1, мы можем отбросить последнее слагаемое в правой
части D.3.29). Окончательно с учетом D.3.20) получаем уравнение для
разности населенностсй в виде
п + Tfl(n -n°) = - (hu)-l(dP/dQHE2Q. D.3.30)
Уравнение D.3.28) аналогично C.4.10), однако здесь в правой части стоит
разность населенностей. Следовательно, перевод части населенности в верх-
верхнее состояние в процессе бигармонического возбуждения приводит к
уменьшению амплитуды когерентного возбуждения и уменьшению сигнала
вАСКР.
Пусть бигармоническая накачка имеет вид
?f() E(iGj2t) + к.с, D.3.31)
2
причем cj! — со2 ^ ?2. Решение для Q ищем в виде
1
?/ — —""" ?/оехр 1^— /(со\ — со2 ) *J "fr" к.с.
2
Тогда в первом приближении
Q = D.3.32)
2М 122-(со! -со2J-2/Г(со! -со2)
где Г = Г2 !, а п0 есть стационарное решение (п = 0) следующего уравнения
для разности населенностей (считаем, что в отсутствие возбуждения п =
(п0 - О/Г! = - {НПТ\Ъ№ОЬЕ2й. D.3.33)
Подставляя сюда D.3.32), получаем
«0 = 1 1 + т^—: и\,* * „*; — I > D.3.34)
где
D.3.35)
МгПГ
Л/а
(тгсЙJГ II
Здесь введена интенсивность насыщения двухквантового комбинационного
258
перехода
/„. .""*>' - D.3.36)
и учтено вьфажение для сечения комбинационного рассеяния do/do (см.
C.4.19)). Считая | со1 - со2 - &> 1/Г-€ 1, окончательно находим
где
А = (со! - со2 - ?2) Г2, D.3.38)
б1 - параметр двухфотонного насыщения, определенный в D.3.35). При
точном резонансе А = 0 и при G = 1 стационарная разность населенностей
равна п0 = 1/2, т.е. уменьшается вдвое по сравнению со значением в отсут-
отсутствие накачки.
Подставляя теперь D.3.37) в выражение для Qq D.3.32), при coi — со2 %
»?2 получаем
1 (
2M\
* г* Х 1 О/?/Э0оЯ1^(/А)
I ЕХЕ2 «о = ;—.D.3.39)
bQ/0 гГпib 4МГПA+С + А2)
Сравнивая D.3.39) с C.4.11) и D.3.9), видим, что форма линии резонан-
резонансного сигнала АСКР уже не будет лоренцевой, а ее полуширина равна
(при<7<2)
Г' = Гч/Г+С~, D.3.40)
т.е. при наличии насыщения резонанс испытывает уширение. При G > 2
контур 1х^(ДI2 ~ 1С!2 имеет симметричный вид с двумя максиму-
максимумами.
При каких условиях можно наблюдать насыщение двухфотонных
комбинационных переходов? Оценки по формуле D.3.36) показывают,
что в газах насыщение можно наблюдать только при интенсивности на-
накачки Ii2 ~ Ю8 Вт/см2. Но есть такой интересный объект исследования,
как жидкий азот, который обладает не только относительно большим се-
сечением КР do/do = 4-10~31 см2/ср, уникально малой шириной линии КР
2Г = 0,058 см (см. рис. 4.11), но и рекордно большим временем релак-
релаксации 7\ = 56 с [29]. Это последнее обстоятельство приводит к тому,
что интенсивность насыщения в жидком азоте падает приблизительно до
7• 104 Вт/см2, что легко достижимо с лазерами непрерывного действия
при достаточно жесткой фокусировке.
На рис. 4.21 приведены спектры АСКР в жидком азоте с использо-
использованием непрерывных лазеров [30] в отсутствие насыщения (кривая 1)
и при его наличии (кривая 2). Видно, что насыщение вызвало уширение
линии примерно вдвое. В соответствии с D.3.40) и D.3.37) это означает,
что в объеме взаимодействия волн накачки около 25 % молекул находились
в возбужденном колебательном состоянии. При более детальной интерпре-
интерпретации результатов этого эксперимента необходимо учитывать неоднород-
неоднородный характер уширения спектра, связанный с поперечным распределением
интенсивности волн накачки, а также диффузию молекул из объема взаимо-
взаимодействия, что приводит к эффективному времени взаимодействия с полем
9* 259
Рис. 4.21. Ненасыщенный A) и насыщенный B) спектры линии КР жидкого азота,
полученные методом АСКР с использованием непрерьшных лазеров
Гэф ~ VT\Td (Td — время диффузии) и заметно снижает уровень коле-
колебательного возбуждения молекул.
Двухквантовое возбуждение комбинационных переходов открывает
возможность приготовления ансамблей селективно возбужденных моле-
молекул. При этом, поскольку правила отбора для двух- и одноквантового
возбуждений различны, можно возбудить из основного состояния полно-
полносимметричные и другие комбинационно-активные колебательные моды,
не активные в ИК-поглощении {альтернативный запрет). КАРС-спектро-
хронография таких возбужденных состояний позволяет измерить харак-
характерные времена релаксации возбуждения в другие состояния.
Один из первых экспериментов по двухквантовому комбинацион-
комбинационному возбуждению был выполнен с молекулой СО2 [31]. С помощью
двухфотонного возбуждения достигалось заметное заселение состояния
A0°0) молекулы СО2 (до 20% общего числа молекул в фокальном
объеме). Об уровне возбуждения можно было судить либо по падению
интенсивности сигнала КАРС из основного состояния (переход 00°0 ->
->• !0°0), либо по амплитуде акустического сигнала, генерировавшегося
в газовой кювете при двухквантовом резонансном вложении энергии в
молекулярный ансамбль. С помощью независимого от возбуждения КАРС-
зондирования переходов 00°0-10°0, 00°0-02°0, О^О—03*0 молеку-
молекулы СО2 в условиях двухквантового возбуждения и без него была не-
непосредственно измерена константа скорости заселения состояния @^0)
молекулы СО2 из состояния @2°0), оказавшаяся равной/^ = C±1) X
X 105 (с • Торр) ~*. Это значение существенно меньше того, которое оце-
оценивалось ранее, исходя из общих соображений о резонансе Ферми между
этими состояниями.
Были исследованы также каналы столкновительного обмена энер-
энергией в системе нижних колебательно-возбужденных состояний молекул
СО2, выяснена важная роль дипольно-активных обертонов деформацион-
деформационной моды этой молекулы в дезактивации энергии возбуждения нижних
лазерных уровней. Таким образом, техника двухквантового возбуждения
комбинационно-активных переходов расширяет возможности экспери-
экспериментальной диагностики активных сред газовых лазеров, процессов столк-
столкновительного и — и-обмена в молекулах газа.
260
§ 4.4. Интерференционные явления
в когерентной активной спектроскопии рассеяния
и поглощения света: голографическая
многомерная спектроскопия
4.4.1. Вводные замечания. Традиционные виды оптической спектроско-
спектроскопии, базирующиеся на измерении спектров люминесценции, поглощения
и рассеяния света и играющие столь заметную роль в современной науке
и технике благодаря своим уникальным диагностическим возможностям
и высокой информативности, одновременно обладают и кардинальным
недостатком, проистекающим из самого способа извлечения с их помощью
информации об исследуемом объекте, заключающегося в измерении спект-
спектрального распределения интенсивности света, поглощенного, переизлучен-
переизлученного и (или) рассеянного объектом. Можно сказать, что, как и в оптике
до изобретения голографии, в традиционной оптической спектроскопии
остается нерешенной "фазовая проблема" — проблема восстановления
полной информации об изучаемом объекте по принципиально неполным
данным, содержащимся в спектральном распределении интенсивности
светового поля после взаимодействия с объектом.
Недостающая фазовая информация, полностью утерянная при записи
обычных оптических спектров, как выяснилось в последние годы, может
быть извлечена из данных когерентной активной спектроскопии рассея-
рассеяния и (или) поглощения света. В последней может быть реализован способ
полной записи как амплитудных, так и фазовых соотношений между
спектральными компонентами когерентно рассеянного светового поля
(или, что то же самое, записи действительных и мнимых составляющих
поля одновременно), т.е. реализован метод, который может быть назван
голографической спектроскопией.
Как и в обычной голографии, здесь полная запись спектральной ин-
информации осуществляется при интерференции когерентных спектраль-
спектральных компонент исследуемого светового поля со специально вводимым
(или же изначально присутствующим в излучении, покидающем исследуе-
исследуемый образец) излучением когерентного фона, играющим роль опорной
волны. Другими словами, в когерентной активной спектроскопии может
быть реализована схема гетеродинирования сигнала, причем амплитуда
и фаза опорной, т.е. "гетеродинной", световой волны могут подбираться
оптимальным образом для максимально полной записи и последующего
считывания амплитудной и фазовой информации, содержащейся в сиг-
сигнальной волне.
К числу несомненных достижений этого относительно нового и еще
редко применяемого метода когерентной спектроскопии относится прин-
принципиальное решение с его помощью проблемы дискриминации близких
и слившихся спектральных линий, соответствующих физически различным
оптическим резонансам, которые не поддаются разрешению на основе
критерия Рэлея. В благоприятных ситуациях в когерентной активной
спектроскопии могут быть разрешены даже оптические резонансы, имею-
имеющие одинаковые частоты и формы спектральных линий (но различаю-
различающиеся, например, шириной и (или) поляризационными характеристи-
характеристиками) .
261
Рис. 4.22. Принцип когерентной АСКР с точки зрения оптического наведения бегущей
дифракционной решетки
С помощью рис. 4.22 нетрудно убедиться в том, что общая схема по-
получения сигнала в когерентной активной спектроскопии очень близка к
схеме динамической голографии: два пучка света с плоскими фазовыми
фронтами (волновые векторы ki9 к2), пересекаясь в нелинейной среде,
"записывают" плоскую голограмму, т.е. образуют плоскую дифракцион-
дифракционную решетку (волновой вектор q = ki — k2), на которой испытывает дифрак-
дифракцию зондирующий пучок света (волновой вектор&). Наиболее эффективна
дифракция при выполнении условий синхронизма между волновыми
векторами дифрагировавших компонент зондирующего пучка кс, &а и
волновыми векторами волн, "записывающих" и "считывающих" дина-
динамическую программу:
L- = L- п — к Aс к~ Л (А 4 1 а^
ка= k+q=k + (kx-k2). D.4.16)
Очевидно, эти условия эквивалентны условиям дифракции Брэгга в голо-
голографии.
Однако существенным отличием схемы дифракции в активной спектро-
спектроскопии от обычной голо графической схемы является то обстоятельство,
что волны с ki, k2, "записывающие" голограмму (в активной спектро-
спектроскопии их называют волнами накачки), имеют различные частоты
(coj Ф со2), так что волновой вектор решетк-и q осциллирует с частотой
Дсо = со! —со2 и бежит по среде с фазовой скоростью Уф = q(ooi — oo2) X
X \ki~k2\~2 = qAcj\q \~2. Соответственно дифракция зондирующего
пучка на такой бегущей решетке приводит к доплеровскому смещению
частоты у дифрагировавших компонент (их соответственно называют
стоксовыми я антистоксовыми) :
сос = со — qVffr = со — Дсо= со — (coi — С02), D.4.2а)
соа = co + <7v<b = со + Дсо= со + (coi - со2). D.4.26)
262
В когерентной активной спектроскопии измеряют интенсивность (а также
поляризацию и фазу) стоксовых и (или) антистоксовых компонент как
функцию Дсо = со!-со2 при сохранении брэгтовских условий D.4.1а),
D.4.16). В тех случаях, когда Дсо совпадает с какой-либо собственной
частотой внутримолекулярных колебаний (или других внутренних микро-
микродвижений исследуемой среды), активных в комбинационном рассеянии,
?1а (Дсо *** ?2а)> эффективность дифракции зондирующей волны испыты-
испытывает резонансное изменение.
В то же время наличие ненулевой (хотя в общем случае и более низ-
низкой, чем в условиях резонанса) интенсивности дифракции зондирующей
волны в нерезонансном случае, т.е. при отстройке Дсо далеко в сторону
от всех резонансных частот среды ?2а, обусловлено возбуждением в элект-
электронных оболочках молекул среды вынужденных (и, следовательно, ко-
когерентных) нерезонансных колебаний оптических электронов, излучение
которых, интерферируя, и порождает нерезонансные компоненты диф-
дифракции зондирующего пучка. Очевидно, при выполнении условий резонан-
резонанса Дсо = ?1О в когерентно рассеянном излучении присутствуют обе компо-
компоненты дифракции, которые могут интерферировать между собой. Нерезо-
Нерезонансная компонента дифракции представляет собой тот когерентный фон
в активном спектре, на котором располагаются резонансные линии, отве-
отвечающие внутримолекулярным колебаниям и другим оптически активным
резонансам среды.
4.4.2. Интерференционная природа спектров когерентного рассеяния
света. Связь со спектроскопией спонтанного комбинационного рассеяния.
Ключевой проблемой голографической спектроскопии является получение
когерентного отклика исследуемой среды. Эта проблема, как уже гово-
говорилось выше, решается в схеме когерентной активной спектроскопии рас-
рассеяния и поглощения света.
Интерференция когерентного фона и информативных компонент
дифракции обеспечивает возможность полной записи спектральной ин-
информации об исследуемой оптической моде вещества - в данном случае
о действительной и мнимой (или, другими словами, о синфазной и квад-
квадратурной) составляющих когерентного отклика молекул среды на бигар-*
моническое возбуждение.
В соответствии со сказанным в § 4.3 комплексная амплитуда волны
антистоксовой кубической поляризации выражается через комплексные
же амплитуды векторов напряженностей электрических полей световых
волнE(cS), Ex(coi), E2(co2) следующим образом:
^ хкЕи\ D.4.3)
здесь, как и всюду, предполагается суммирование по повторяющимся
тензорным индексам от 1 до 3, а Xi/it/C^V» wj wi» —^2) — спектральная
компонента тензора нелинейной оптической восприимчивости 3-го поряд-
порядка. Последняя, как мы уже отмечали, имеет составляющие, одна из кото-
которых связана с резонансным когерентным откликом колебательной под-
системы молекулы (в дальнейшем Х/д/ )» а ДрУгая ~ с нерезонансным
263
C)NR
когерентным откликом электронной подсистемы молекулы Хцкг '
C) C)/? C)NR ,А л .ч
=X//fc/ + Х,/*, • DА4)
Наличие двух слагаемых в D.4.4) эквивалентно упомянутому выше
возбуждению в исследуемой среде бегущих дифракционных решеток
двух типов. Нелинейная поляризация D.4.3) выступает источником поля
в уравнениях Максвелла и порождает в условиях синхронизма D.4.16)
плоскую монохроматическую световую волну на антистоксовой частоте:
Измеряемая в эксперименте интенсивность антистоксовой волны им':ет
вид
iV \2IIlI2\ D.4.6)
здесь введены единичные орты поляризации и интенсивности волн накач-
накачки с частотами со1? со2 (^ь е2 и /1? /2), зондирующей волны с частотой
со (е, /) и регистрируемой антистоксовой волны (еа, /а) соответственно.
Выражение D.4.6) с учетом D.4.4) представляет собой основное
соотношение, используемое в голо графической спектроскопии. Придадим
ему более компактный вид, воспользовавшись свойствами макроскопи-
макроскопической симметрии интересующих нас сред — изотропных нехиральных
однородных жидкостей и газов, принадлежащих к предельному классу
оооот (см. дополнение Д.2). В них из 81 компоненты тензора X/L/ отлич-
отличны от нуля только 21, из которых только 3 независимы:
v<3>= vC) VCW3)
Xujj X1122» Ход Xi2i2> D47)
причем выполняется условие изотропии
x'AW&a'X&i-xffu. DА8)
Вводя скалярное произведение комплексных ортов е^, е@ согласно
правилу
с помощью D.4.7), D.4.8) соотношению D.4.6) можно придать следую-
следующий инвариантный вид:
+ X(i322 i««5)(««i) flhh ¦ D.4.9)
Последовательность частотных аргументов у восприимчивостей, вхо-
входящих в D.4.8), D.4.9), одна и та же: соа; со, со j, -со2.
Хотя для обоих слагаемых (резонансной комбинационной х»*-; и
C)NR '
C)NR, ^ w „ м
нерезонанснои электронной \цк1 ) тензора кубической нелинейной
восприимчивости по отдельности выполняется условие изотропии D.4.8),
соотношения между ненулевыми линейно независимыми компонентами
264
y5.3J и Хм hi > вообще говоря, различны. В полосе прозрачности для
частот со, со! 2 а и вдали от двухфотонных резонансов на частотах со + соь
' ' C)NR
соа + СО2, со —со2 компоненты Xtjki действительны, и для них выпол-
выполняются соотношения Клейнмана (см. § 3.3)
C}NR - y*J jiv л\ _ ^J/niv y^i/n i\ /л л
v = w = w ~ = S v ~ ~ D41
Соотношения же между компонентами Хцк1 (которые, вообще го-
говоря, комплексны) определяются свойствами симметрии возбуждаемых
нормальных колебаний. В тех же условиях, когда выполняется D.4.10),
компоненты Xijki (^V» w> соь —со2) оказьшаются функциями единст-
единственного частотного аргумента — разности частот Дсо = со! — со2 = соа—со,
и тогда справедлива нелинейная флуктуационно-диссипационная теорема
(ФДТ), согласно которой сечения спонтанного комбинационного рассея-
рассеяния в различных поляризационных конфигурациях оказьшаются пропор-
пропорциональными мнимым частям соответствующих компонент Xijki '•
i —, D.4.11а)
dod(AGj)/{l ехр(-йДсоДБ7)-1
d*o \ lm-C)R
~ Z±±L1± 1 , D.4.116)
L ехр(-ЙДсо/?БГ)-1
( — ^ «о U1"""/ /VIZZ1V ; D.4.11в)
\dod(Aco)J^ ехр(-ЙДсо//сБГ)-1
здесь d2o/do d(AoS) — дифференциальное сечение КР в геометрии "впе-
"вперед" в расчете на единичный телесный угол и единичный спектральный
интервал (см. § 4.3), а знаки II, 1, ^ при символах сечений означают поля-
поляризационную конфигурацию: || - орты возбуждающего и спонтанно рас-
рассеянного излучений линейны и параллельны друг другу; 1 — они же ли-
линейны и ортогональны; ® — возбуждающее и рассеянное излучения поля-
поляризованы циркулярно во взаимно противоположных направлениях.
Итак, в стандартной спектроскопии спонтанного комбинационного
рассеяния, оперирующей со спектральным распределением интенсивности
рассеянного на флуктуационных внутримолекулярных движениях света,
поддаются измерению только мнимые составляющие соответствующих
спектральных компонент функций отклика среды — резонансных (ком-
бинационных) кубических восприимчивостей Xijki • ^ АСКР, в частности
в спектроскопии КАРС, благодаря когерентности процесса рассеяния и
наличию ненулевых фоновых действительных нелинейных восприимчи-
C)NR
востеи Xijki ' отвечающих нерезонансному отклику электронной под-
подсистемы молекулы, измеряемые спектральные зависимости интенсивности
когерентно рассеянного сигнала содержат данные о дисперсии как мнимых,
так и действительных составляющих Xijki » a также и об их относительных
знаках.
265
Извлечение из экспериментально измеряемых дисперсионных кривых
/а(Дсо) искомой полной информации о среде, т.е. восстановление всех
трех комплексных функции частотной отстройки Xi 122 (А со), X1212 (А со)
и Xi221 (А<о), возможно при варьировании условий интерференции в
регистрируемом сигнале резонансного и нерезонансного вкладов за счет
изменения поляризаций взаимодействующих световых волн и поляриза-
поляризационных условий записи когерентных спектров [20].
4.4.3. Контролируемое формирование спектрального контура оптичес-
оптического резонанса в когерентной активной спектроскопии. Активное форми-
формирование контура спектральной линии возможно в амплитудно-поляриза-
амплитудно-поляризационной (АП) КАРС и в чисто поляризационной КАРС, называемой еще
когерентной эллипсометрией комбинационного рассеяния (КЭКР). При
этом используется различие поляризационных характеристик когерент-
когерентного фона и информативных компонент спектра рассеяния, что выражает-
выражается в различии соотношений между ненулевыми компонентами восприим-
„ C)NR C)R
чивостеи Х0*/ иХ,у,и •
Используя в соответствии со сказанным D.4.9), нетрудно понять,
что, изменяя поляризационные условия регистрации (т.е. изменяя еди-
единичный орт поляризации регистрируемой антистоксовой волны еа, на-
например, помещая перед фотодетектором поляризационный анализатор
с изменяемой ориентацией), можно варьировать амплитуду и фазу ко-
когерентного фона относительно информативных компонент спектра и тем
самым формировать контур спектральной линии резонанса.
Для извлечения полной информации об исследуемом резонансе, т.е.
о дисперсионных кривых действительных и мнимых составляющих всех
(з)я
()
трех независимых компонент тензора х*д/ > нужно провести серию из
нескольких измерений спектров /а(Дсо) при различных взаимных ориен-
тациях ортов поляризации еа и е, ех, е2.
На рис. 4.23 приведена поляризационная диаграмма взаимных ориен-
ориентации этих ортов для случая произвольных линейных поляризаций всех
(коллинеарных) волн с частотами со, со1J, а-
Рис. 4.23. а — Взаимная ориентация векторов, задающих линейную поляризацию волн
накачки КАРС (е,, е2), пробной волны (е) и антистоксовой сигнальной волны (еа)
(все световые волны считаются плоскими и распространяющимися вдоль направления,
перпендикулярного плоскости чертежа); б — ориентация векторов Р иР , опре-
определенных уравнениями D.4.12) и D.4.17), и вектора еа. Угол е отсчитывается от
направления, ортогонального Р , угол в — от направления Р
266
Вектор не резонансной электронной поляризации
«up C)NR , *ч C
Г аХп22 ^1«2) + Xi2
образует угол Ф с вектором ех:
p C)NR , *ч C)NR , *ч C)NR *, ч ... л -ч
аХ ^«2) + X f() + X ^(«l) D.4.12)
C)V . , C)NR . ,
Х1122 cos^sini// +X1221 sin<p cos i// ,Аллъ
— . D.4.13)
Хцц cos^cosi// +X1212
Можно ввести в рассмотрение уединенный комбинационный резонанс,
характеризуемый общим для всех трех независимых компонент восприим-
C)Л , , w ./Л ч
чивости Хны комплексным формфактором спектральной линии/(Лео):
Й D.4.14)
-{3)R
где Xijki ~ Действительная величина, имеющая смысл пикового значения
ijki
(в Центре линии, при Дсо = ?1) соответствующей компоненты тензора ре-
резонансной комбинационной восприимчивости, |/(Асо = ti) \ = 1. Для ре-
резонанса лоренцевой формы
(-/-ДГ1) D.4.15)
где Д = (coi - GJ2
Напомним, что отношение
-C)R .- C)R <л л ле\
P = Xi2i2/Xmi D.4.16)
совпадает с определяемой в спектроскопии спонтанного КР степенью
деполяризации уединенной линии. Такому уединенному резонансу соот-
соответствует вектор нелинейной поляризации
= Х^1^) + ХТЛе1(ее» + х() е\{?ех\ D.4.17)
образующий угол (рис. 4.23л)
р' cos <p sin ф + р sin (/? cos i//
Фя = arctg ¦ : —— D.4.18)
cos <p cos ф + p sin <? sin i//
с вектором et. В этом соотношении введены параметры
Р'-хЖ/хЖ, Р-хЖ/Х,^ • D-4.19)
(параметр р совпадает со степенью деполяризации р, если соответствую-
соответствующий тензор КР симметричен).
Таким образом, резонансная комбинационная (PR) и нерезонансная
электронная (PNR) составляющие нелинейного источника на антистоксо-
антистоксовой частоте /*(соа), вообще говоря, неколлинеарны (см. рис. 4.236), соот-
соответствующий угол в между ними есть
в = Ф-ФЯ. D.4.20)
Приведенные выше формулы, полученные для общего случая КАРС с
невырожденными частотами (со Ф со! Ф со2) , остаются справедливыми и в
наиболее распространенной вырожденной схеме КАРС (со = соь соа =
267
= 2u>! -co2)> если в них положить е = el9 ф= Оиучестьдополнительнуюсим-
метрию Xijkii00^ wi» ^i > —СО2) по двум средним индексам.
Выбором специальной ориентации поляризационных условий реги-
регистрации (т.е. вектора еа) можно добиться полного подавления когерент-
когерентного фона:
(еа/>"*)=0. D.4.21)
Интенсивность сигнала КАРС в этом случае будет зависеть только от
двух (из трех) независимых комбинации компонент
!^, D.4.22)
где
_ C)NR ,C)NR _ C)NR C)NR
-Х\\гг /Xi221 > ^2-Xi212 /Xi22l
(при выполнении условий Клейнмана D.4.10) Ъ\ = b2 = 1).
Если поляризационный анализатор в канале регистрации отвернуть в
сторону от направления, задаваемого условием D.4.21) (т.е. положить
6 Ф 0), то в прошедшем сквозь анализатор сигнале будет присутствовать и
нерезонансная составляющая. Форма дисперсионной кривой является ре-
результатом интерференции проекций нелинейных источников PNR и PR на
направление пропускания анализатора:
/а||(Асо)//Л/2 ~ I хC)(Асо)|2 = || PNR I sine +/(Aco)| PR I sin(e- в)\2;
D.4.23)
здесь введен комплексный коэффициент нелинейной связи
C)S C)'C)''. D.4.24)
Характер интерференции определяется относительной фазой входя-
входящих в D.4.23) членов, которая в свою очередь зависит от углов е и е — 6.
Таким образом, в КАРС реализуется схема оптического гетеродинирования.
Для резонанса лоренцевой формы из D.4.23) получаем
«ЧхC)(АсоI2со sin2e-2sinesin(e-fl) **A o +
H\I2 I + А
[asm(e-0)]2
где введена относительная "сила" комбинационного резонанса
a=\PR\/\PNR\. D.4.26)
Как видно из D.4.25), выбирая б либо из интервала от 0 до в, либо
вне его, можно существенно изменить форму регистрируемого резонанса,
так как интерференционные минимумы в зависимости /ац (Асо) «»
60 | х (Д<^) I2 в этих двух случаях располагаются по разные стороны от
максимума. Говорят, что имеет место переброс провала.
268
Q Ло)
а б-
Рис. 4.24. а — Геометрическое представление коэффициента нелинейной связи D.4.24)
для уединенного резонанса лоренцевой формы х = X + *х на комплекс-
комплексной плоскости для различных ориентации поляризационной призмы, используемой
для формирования контура регистрируемого оптического резонанса (окружности
1—4); для кривой / показаны отдельно действительный нерезонансный (х )
и чисто мнимый в центре линии резонансный Ох ) вклады в суммарный коэф-
коэффициент нелинейной связи х , а также комплексные векторы х , имеющие мак-
максимальное (Ixlmax) и минимальное (Ix lmin) значения квадрата модуля;
при Да; -*•<*> х '(Ди>) принимает действительные значения, равные х Ох =
= /Imx ; по оси абсцисс: х =Rex
б — Дисперсионные зависимости I x
ружностям / -4 на рис. а
C
1)(Ди>)!
/а(Асо), соответствующие ок-
Интерференционные эффекты в амплитудно-поляризационном КАРС
принято качественно анализировать при помощи геометрического пред-
представления коэффициента нелинейной связи х^СД^) на комплексной
плоскости (рис. 4.24).
Окружность 1 на рис. 4.24я есть геометрическое место комплексных
векторов х при выставлении поляризационного анализатора в антисток-
антистоксовом луче на максимальное пропускание "когерентного фона", т.е. при
€ = 7г/2. Показаны векторы I X Imax» I X^3^ lmin c максимальной и мини-
минимальной длиной, соответствующие максимуму и минимуму интенсивности
в спектре КАРС. Окружность 2 - зависимость х^Ч^60) ПРИ полном
подавлении когерентного фона: е = 0. Пьедестал в активном спектре отсут-
отсутствует. Окружность 3 — зависимость х (Асо) при положении анализатора,
близком к полному подавлению резонансного вклада в сигнал КАРС:
€ & в (считаем, что, как и на рис. 4.22, в < 0). При этом провал в зависи-
зависимости /ац (Асо) (рис. 4.246) располагается по другую сторону от макси-
максимума по сравнению со случаями 1 и 4 (очевидно, при точном равенстве
е ~ ^ ^а|| (Асо) = const). Наконец, кривая 4 — зависимость х^(Асо) при
максимальном пропускании резонансной компоненты сигнала КАРС:
е=0-тг/2.
269
Наиболее простой и одновременно наиболее близкий к изложенному
выше способ активного формирования контура измеряемой спектральной
линии в КЭКР основан на методе измерения параметров эллиптичности
антистоксова сигнала, в котором эллиптически поляризованный пучок
с помощью поляризационной призмы разделяется на два линейно поляри-
поляризованных пучка с ортогональными направлениями поляризации [32].
Измеряется отношение их интенсив но стей как функция частотной отстрой-
отстройки Дсо: /ац (Дсо)//а1 (Дсо). Поворот поляризационной призмы вокруг
оси пучка (его снова можно характеризовать ранее введенным углом е)
изменяет /ац (Дсо) и /ai (Дсо) и тем самым влияет на их отношение.
Этот метод фактически представляет собой схему нормировки интен-
интенсивности антистоксова сигнала, прошедшего сквозь поляризационную
призму, на интенсивность ортогонально поляризованной составляющей
того же луча, отраженного этой призмой.
Из D.4.23), D.4.26) имеем
sin € + /(Д) a sin (e - в)
/а1(Дсо)
cos € + /(Д) a cos(e — 0)
D.4.27)
Зависимость измеряемого отношения от частоты в КЭКР оказывается более
сложной, чем в амплитудно-поляризационной КАРС, поскольку резонанс-7
ное поведение демонстрируют, вообще говоря, и числитель и знаменатель.
Однако и здесь контур измеряемого резонанса поддается активному фор-
формированию путем изменения угла е.
В случае уединенного резонанса лоренцевой формы D.4.15) наиболее
простой контур измеряемой зависимости получается снова при € = 0, т.е.
при полном подавлении в антистоксовом излучении, прошедшем сквозь
поляризационную призму, когерентного фона:
/а„(Да;) (asinflJ
-^ ~ = . D.4.28)
/а1(Дсо) 1 +(Aaos<9J
Видно, что спектр отношения /ац//а1 снова имеет лоренцев вид с шириной
2 Г и максимумом, смещенным от положения точного резонанса (Дсо = ?1)
на величину а Г cos в (в шкале волновых чисел). При повороте призмы
на ненулевой угол е форма спектральной линии сигнала усложняется: она
в явном виде приобретает отпечаток интерференции резонансного и нере-
нерезонансного вкладов.
4.4.4. Интерференция оптических резонансов в когерентных активных
спектрах. Если в исследуемой среде имеется не один, а N различных резо-
резонансов с центральными частотами ?1Ь ?22,... и формфакторами линии
fi(Ai), /2(Д2),..., то тензор кубической оптической восприимчивости
такой среды будет содержать соответствующее число резонансных состав-
составляющих:
C), ч C)NR ? C)RO
X«iti(Wa;wfcji,-co2) = xi/fc/ + 2 /а(До)х,/л/ > D.4.29)
а = 1
здесь Да = (cjj — со2-^а)/Га = (Aw-l[2a)/ro, Го - полуширина резо-
резонанса с частотой ?2а.
270
При введении в антистоксов луч поляризационной призмы интенсив-
интенсивность сигнала КАРС, прошедшего сквозь нее, по аналогии с D.4.23) запи-
запишется следующим образом:
/a,,(Aco)///i/2 <*> lxC)(A^)i2 ~
2
N
о =1
fo(Ao)\PRa\s\n(e-eo)\ ,
D.4.30)
где X (Д<*>) определена в D.4.24),
_-/? п —
D.4.31)
6, как и выше, - угол между нормалью к вектору Р NR и плоскостью
колебаний, пропускаемых поляризационной призмой, а ва — угол между
PNR и Р °. Аналогично D.4.27) для формы спектральной линии сигнала
КЭКР можно записать в виде
7.1 (Дсо)
N
sine+ 2 /ff(Aa)aCTsinF-0CT)
cos в + 2 /a (Aa) aCT cos (e - 0a)
a = l
D.4.32)
где
Таким образом, в соответствии со сказанным в п. 4.4.2, 4.4.3 форма
спектральной линии поляризационных вариантов КАРС представляет
собой результат интерференции вкладов различных резонансов между
собой и с когерентным фоном (а не простого наложения спектральных
линий, как это имеет место в традиционных некогерентных видах спектро-
спектроскопии) . Поэтому подбором поляризационных условий наблюдения можно
менять характер интерференции резонансных (т.е. информативных) и
нерезонансного (фонового) вкладов в регистрируемый сигнал, добиваясь
получения наиболее полной информации об исследуемых резонансах и,
в частности, наиболее контрастного спектрального разрешения близких
линий, сливающихся в сплошную полосу при обычном способе снятия
спектров.
Обратимся к простейшему случаю наложения двух близких, но физи-
физически различных уединенных резонансов, т.е. резонансов, имеющих близкие
(или даже совпадающие) центральные частоты ?ll9 Г22» но отличающихся
набором компонент тензоров Xi/ki a и (или) формфакторов линий /а(Дст).
Из сказанного выше нетрудно видеть, что наиболее контрастного
разрешения этих сблизившихся линий в спектрах поляризационной КАРС
следует ожидать в тех случаях, когда когерентный фон имеет такие фазу
и амплитуду, что относительные фазы интерферирующих резонансов про-
противоположны, а их амплитуды близки друг к другу.
На рис. 4.25а приведена диаграмма, поясняющая принцип разрешения
Дублета наложившихся линий в АП варианте КАРС. Кривая 1 — геометри-
геометрическое место х (Aw) для пары близких линий лоренцевой формы с оди-
271
Пт
Q, Аы
Л /.
/ \ 2
i \
i \
1
а о
Рис. 4.25. а - Диаграммы на комплексной плоскости х (М = Re x +ilmx ,
поясняющие принцип разрешения дублета наложившихся линий в АП КАРС: 1 - за-
зависимость х^(А^) для двух удаленных О^-П, 1 > 2Г) интерферирующих
резонансов лоренцевой формы, имеющих противоположные знаки пикового значения
вклада \^R в х^; 2 (замкнутая кривая на рис. с), 2', 2" - то же для близких
резонансов, не разрешимых по критерию Рэлея (| П, -П2 I < Г, Г - полуширина
каждого из интерферирующих резонансов), для различных значений нерезонансного
вкладах^* вхC). ...
б - Дисперсионные зависимости (\хК ;(Aw)|2 - /a(Aw), соответствующие
кривым 1, 2, У, 2" на рис. а
наковой шириной 2Г, еще разрешимых по критерию Рэлея (| 12 j - ?l2 I >
> 2Г), но характеризуемых отличающимися на ir фазами своих вкладов
в х^ • Кривые 2, 2\ 2" — аналогичные траектории, описываемые конца-
концами х*3^(Д<^) при сканировании А со в случае сблизившихся резонансов
(| Six — ^2 I < Г) для разных значений и относительных знаков x^3^NR•
При дальнейшем сближении линий (| 12 2 —S22 I ""* 0) кривая 2 сжимается,
сохраняя свою форму, поэтому спектры | х^3^ (Асо) |2 (рис, 4.255) ка-
качественно не изменяются, Таким образом, в рассматриваемом случае
две сколь угодно близкие линии, интерферируя, всегда будут разрешаться
в спектрах амплитудно-поляризационного КАРС.
Дпя иллюстрации на рис. 4.26 приведены расчетные картины наложения
двух уединенных линий КР лоренцевой формы с одинаковой шириной,
одинаковыми пиковыми значениями компонент Xi 111 (T-e. одинаковы-
одинаковыми сечениями спонтанного КР), но со слегка различными поляризацион-
R ()я
)
ными характеристиками ра = Х1212 /Хин (т.е. степенями деполяри-
деполяризации в спектрах спонтанного КР): р\ = 0,33, р2 = 0,35 — в спектрах спон-
спонтанного КР (рис. 4.26я), в обычном (амплитудном) варианте КАРС без
специального выбора условий регистрации (рис. 4.266) и в амплитудно-
поляризационном КАРС со специально подобранными фазой и амплитудой
272
^СКР>
A=0,5
Ло>
Ad)
Лео
Рис. 4.26. Картина наложения пары линий одинаковых интенсивности, формы (лорен-
цевой) и ширины BГ); в спектрах спонтанного КР (СКР) (д), в обычной схеме
амплитудного КАРС с регистрацией дисперсии Ix,?»! (Асо) I2 (б), в амплитудно-
поляризационном КАРС (в). Параметр кривых — относительное расстояние между
центрами линий д = | ftj — П2 |/Г. Сплошные линии — результирующие кривые; штри-
штриховые - индивидуальные вклады каждой из линий (е = 0,14°; рх = 0,33; р2 = 0,35;
C)Я, C)NR_0 n
когерентного фона (рис. 4.26в). Как видно из последнего рисунка, в
АП КАРС спектральный дублет отчетливо разрешим даже в тех случаях,
когда центры линий сблизились на расстояние, вдвое меньшее, чем полу-
полуширина каждой из компонент, т.е. вчетверо ближе, чем минимальное рас-
расстояние, при котором эти линии могут быть разрешены по критерию Рэлея
в традиционных видах спектроскопии, не использующих принципы спект-
спектральной голографии.
В настоящее время эта особенность АП КАРС (равно как и КЭКР -
см. ниже) широко используется в спектроскопии для разрешения близких
и слившихся линий.
На рис. 4.27 показано, как с помощью АП КАРС удалось разрешить
пару линий лоренцевой формы, полностью вырожденных по частоте (^i =
= ^22)> но имеющих различные ширину (Т)/2ттс = 1,4 см, Т2/2ттс =
85 2,5 см) и степень деполяризации (рх = 0, р2 =0,75) [33]. (В экспе-
эксперименте фактически изучалась полностью симметричная линия КР с часто-
частотой ?l/2nc = 10Q0 см чистого стирена, имеющая как изотропную (рх =
= 0), так и анизотропную (р2 = 0,75) компоненты, наложенные друг на
Друга.)
В недавно выполненном эксперименте [34] АП КАРС была применена
для исследования поворотных изомеров молекул - конформеров в жид-
Н.И. Коротеев
273
1020
20
1000 980 -20 0
a б
Рис. 4.27. a - Спектры АП КАРС линии ?l/2nc = 1000 см чистого жидкого стирена
/ац (Ди>), демонстрирующие наличие у нее вырожденной дублетной структуры. Как
видно, ни при какой ориентации поляризационного анализатора (задаваемой углом е)
не удается получить недиспергирующий сигнал /ац (Дсо) = const, характерный для
полностью "подавленной" уединенной линии. В эксперименте угол <р между ортами
поляризации накачки в,, е2 был выбран близким к 90° {<р - 85°), чтобы уравнять
относительные "силы" а12 двух составляющих (поляризованной (р = 0) и деполяри-
деполяризованной (р = 0,75) исследуемой линии.
б - Расчетные зависимости/ац (Ли?), соответствующие экспериментальным кри-
кривым
-5" 5
-5 5"
-5
Рис. 4.28. Спектры АП КАРС линии ?1/2лс = 1306 см жидкого дихлорэтана: 1 -
эксперимент, 2 - расчет в предположении дублетной структуры линии, 3 - расчет
в предположении синглетной структуры. Углы ег (слева) и е2 (справа) соответствуют
положению поляризатора, скрещенного с направлением поляризации первого {Р 1)
и второго (Р 2) резонансных вкладов ъР^"' соответственно. Д = (со, - lj2 -
нормированная отстройка от центра одной из линий; Tj2nc = 3 см
274
кости. Колебательные спектры таких молекул часто выглядят полностью
идентичными. В работе впервые удалось чисто спектроскопически выде-
выделить два поворотных изомера 1,2-дихлорэтана, анализируя структуру
полосы 12/27ГС = 1306 см. Последняя в спонтанном КР выглядит как
одиночная симметричная линия с полушириной Г/2ттс = 7 см и степенью
деполяризации р = 0,3- Однако КАРС вскрывает дублетную структуру
этой полосы.
На рис. 4.28 показаны результаты эксперимента (точки 1) для не-
нескольких положений поляризатора, задаваемого углом в, и рассчитанные
по формулам D.4.29), D.4.30) контуры спектральных кривых /ац (Асо)
(сплошные кривые 2) в предположении, что исследуемая линия образо-
образована наложением пары близких резонансов с ширинами Ti/itc = Г2/7ГС =
= 6 см, степенями деполяризации ру = 0,05 и р2 = 0,6 и различными
интенсив но стя ми: ах = 0,2, а2 =0,1; (?2i - ^I2)l^i = 1- Штриховой кри-
кривой 3 на этом же рисунке показан ход спектрального контура зависимости
/ац (Лео), вычисленной в предположении наличия единственного резо-
резонанса с параметрами линии спонтанного КР.
Другой характерный пример эффективного конформационного ана-
анализа жидкости (я-пентан) с помощью амплитудно-поляризационной КАРС
представлен на рис. 4.29 [35]. В жидком состоянии н-пентан существует
в виде трех поворотных изомеров: транс-транс (ТТ), транс-гош (TG)
и гош-гош (GG). Однако спектроскопически не удавалось зарегистри-
зарегистрировать отличие ТТ- и TG-изомеров в полосе около 870 см. На рис. 4.29а-
поляризованный A) и деполяризованный B) спектры спонтанного КР
линии ?1/2кс « 870 см, относящейся к деформационным колебаниям
группы СН3 ТТ- и TG-изомеров. Как видно, сложный характер этой линии
проявляется лишь в виде слабо выраженного низкочастотного крыла
у поляризованной линии спонтанного КР.
Подбором же поляризационных условий регистрации в АП КАРС
удается полностью разрешить дублетную структуру этой полосы
(рис. 4.295) и проследить температурную зависимость относительной
интенсивности линий, соответствующих ТТ- и TG-изомерам, тем самым
определив разности энтальпий этих конформеров и-пентана (в данном
случае 600 ± 200 кал/моль).
Приведенные примеры свидетельствуют о достижении спектрального
разрешения, значительно превышающего предельное разрешение для обыч-
обычных видов спектроскопии, установленное критерием Рэлея.
Высокая чувствительность поляризационных вариантов КАРС к не-
небольшим изменениям частот и поляризационных характеристик в моле-
кулах-конформерах открывает исключительно интересные перспективы
применения когерентной спектроскопии к исследованию белков и ну-
нуклеиновых кислот, в которых именно конформационные изменения ха-
характеризуют различные степени их биологической активности.
На рис. 4.30 приведен амплитудно-поляризационный спектр КАРС
белка (раствор а-химотрипсина в воде), полученный при почти полном
подавлении нерезонансного сигнала КАРС из воды [36]. Здесь уже от-
отчетливо видно присутствие под общим неразрешенным в спонтанном
КР спектральном контуре целого ряда интерферирующих друг с другом
индивидуальных компонент.
10 * 275
СКР1
п
0
I
0
t
0
а
¦J,
Т=$00 К
УК. ,
\ТТ
\ЛТ6
\\
\ \ Г=$00 К
V 240 К
/\200K
150 К
-1
880 860 840 975 1025
Л co/2rtc, см
Рис. 4.29. а - Спектр спонтанного КР жидкого н-пентана при Т = 300 К: 1 - поляри-
поляризованный, 2 - деполяризованный, не показывающий расщепления, вызванного нали-
наличием двух поворотных изомеров молекул жидкости (ТТ и TG).
б - Спектры АП КАРС жидкого н-пентана при различных температурах, демон-
демонстрирующие интерференцию двух близких линий, соответствующих колебаниям
различных конформеров (угол е = 1° для всех кривых)
Рис. 4.30. Спектры АП КАРС водного раствора белка (а-химотрипсин), показываю-
показывающие сложную внутреннюю структуру полосы в районе 1020 см
4.4.5. Разрешение внутренней структуры широких полос рассеяния
и поглощения методом топографической спектроскопии. Многомерная
спектроскопия. После детального анализа простейшей, но имеющей клю-
ключевой характер задачи контрастного разрешения пары сблизившихся линий
с помощью поляризационных вариантов КАРС мы перешли к более общей
задаче разрешения внутренней структуры широких переналожившихся
спектральных полос и извлечения полной спектральной информации о
рассеивающей (поглощающей) среде методами голо графической спек-
спектроскопии.
Для анализа этой ситуации представляет интерес обратиться к пано-
панорамным поляризационным спектрам КАРС и когерентной зллипсомет-
рии КР, охватывающим протяженные участки дисперсионных кривых
/a|j (Aco),/al (Асо) и их отношения.
На рис. 4.31 представлено несколько таких спектров КЭКР бензола
в диапазоне 29Q0—3200 см (точки) [37]. Изменение ориентации поля-
поляризационной призмы, задаваемое углом е, приводит к кардинальному
изменению общего вида этих спектров.
276
10s
10
10
10
-1
w
~z
r
Асд/2Пс,см
~1
2920
3000
SfOO
5200
Рис. 4.31. Панорамные спектры КЭКР /ац (Aoj)//^ (Aoj) жидкого бензола при Т *
* 300 К в диапазоне Agj/2itc = 2900 - 3200 см~! для нескольких значений угла е.
Точки - эксперимент, сплошные кривые - расчет согласно D.4.32). Дисперсионные
кривые произвольно смещены друг относительно друга вдоль оси ординат
Сплошные кривые, проведенные по экспериментальным точкам на
рис. 4.31, получены по формуле D.4.32) с соответствующими значения-
значениями угла вис использованием параметров индивидуальных резонансов
лоренцевой формы. Несмотря на отдельные небольшие различия, в целом
совокупность рассчитанных спектров хорошо описывает эксперименталь-
экспериментально полученные.
Большое значение имеет то обстоятельство, что в поляризационной
КАРС экспериментатор получает не один-два, как в традиционных видах
спектроскопии, а сколь угодно большое число различных "проекций"
спектров одной и той же совокупности оптических резонансов. Это позво-
позволяет ставить и решать обратную спектроскопическую задачу с существенно
меньшей степенью некорректности, чем в спектроскопии спонтанного КР.
На рис. 4.32 представлен пример панорамного спектра КЭКР воды
При комнатной температуре [38].
Спектры КЭКР полосы валентных ОН-колебаний воды при разных
е отчетливо свидетельствуют о сложном интерференционном характере
этой аномально широкой полосы, однако ни при каких условиях не на-
277
атн. ед.
?-2
10
-3_
-
• ••••••Sooo
о
°o
-
•
°°oo
о
о
•
•
•
с
о
э
о
** s°
о
о
о
о
о
о
>
о
•
Л
8
^7
+ /5°
3
о
• о
• °о
л ••
А А
д
/2Ttc,CM~1
i 1
2400
2800
5200
3600
4-000
Рис. 4.32. Панорамные спектры КЭКР /ац (Acj)//ai (Aoj) воды при Т * 300 К дня
различных значений угла е, демонстрирующие сложную внутреннюю структуру этой
полосы КР
day
Рис. 4.33. Спектры резонансного АП КАРС с невырожденными частотами в растворе
октаэтилпорфирина меди в тетрагидрофуране при различных взаимных ориентациях
векторов поляризации взаимодействующих волн (диаграммы показаны при соот-
соответствующих спектрах на рис. а и б) [39]
ступает явного разрешения ее отдельных компонент. Тем не менее данные
когерентной активной спектроскопии оказываются существенно более
информативными и чувствительными к деталям внутренней структуры
этой полосы, а также к температуре, солености, наличию примесей, нежели
данные спонтанного КР.
Особенно многообразные возможности наблюдения интерференцион-
интерференционных явлений имеются в резонансной АСКР, т.е. при наличии в исследуемой
комбинационно-активной среде однофотонного поглощения на одной
или нескольких частотах со, coj, со2, участвующих в возбуждении анти-
стоксова сигнала: соа = со + coi — со2.
В терминах нелинейных оптических восприимчив остей эта ситуация
описывается как появление мнимых составляющих у компонент электрон-
электронных восприимчив остей (ранее — нерезонансных) xj)kiE'» a также у величин
XrVi R> и появление различий в соотношениях между независимыми ком-
компонентами этого тензора от клейнмановских D.4.10). В этих условиях
интерференция электронных и комбинационных резонансов приобретает
особенно причудливый характер, так что, в частности, еще более расши-
расширяются возможности для разрешения внутренней структуры переналожив-
шихся полос рассеяния (рис. 4.33, 4.34).
Много новой информации, принципиально отсутствующей в данных
традиционной спектроскопии однофотонного поглощения, содержится
в спектрах когерентного антистоксова (стоксова) рассеяния света погло-
поглощающих сред, когда комбинационные резонансы отсутствуют, а одна
из частот со, coj, со2 сканируется по полосе однофотонного поглощения.
Можно показать, что в этом случае наблюдаемые активные спектры /а (соа),
где соа = со + со! — со2 и, например, со2 сканируются, представляют собой
результат интерференции двух тесно связанных когерентных процессов
однофотонного поглощения и гиперкомбинационного рассеяния на изу-
изучаемом электронном переходе.
На рис. 4.35 приведен спектр когерентной эллипсометрии поглощаю-
поглощающей среды (раствора нитрата неодима в воде), демонстрирующий разре-
разрешенную триплетную структуру (связанную со штарковским расщеплением
электронных состояний акваионов Nd3 +), которая практически полностью
отсутствует в спектре однофотонного поглощения [20].
Здесь мы снова сталкиваемся с извлечением из спектров когерент-
когерентного рассеяния существенно более полной информации об исследуемом
электронном резонансе, чем та, которая содержится в данных традицион-
традиционной некогерентной спектроскопии в данном случае — однофотонного
поглощения.
4.4.6. Заключительные замечания. В когерентной активной спектро-
спектроскопии физическая информация об исследуемой среде является много-
многомерной даже в простейшем случае изотропной однородной прозрачной
среды.
Получаемые в поляризационных вариантах активной спектроско-
спектроскопии спектры таких сред (например, зависимости /ац (Асо) в амплитудно-
поляризационном КАРС) представляют собой как бы двумерные сечения
.Шестимерного многообразия, представляющего изучаемые оптические
резонансы с помощью шести независимых вещественных функций час-
279
1000
500
/550 1450 1550 1450 1350 1450 1350 1450 1350
a
1000
500
В = 46
1450 1350 1450 1350 1450 1350 1450 1350 1450 1350
, о т и. ед.
580
581
нм
Рис. 4.34. Сложная структура группы
линий резонансного КР раствора псев-
доизоциоанинхлорида в воде, разре-
разрешенная с помощью АП КАРС: а -
эксперимент, б - расчет (у? = 72°,
\, = 563,9 нм) [40]
Рис. 4.35. Дисперсия параметров эл-
эллиптической поляризации антистоксова
сигнала (а>а = 2wj — cj2), генери-
генерируемого в растворе нитрата неодима
в воде при сканировании частоты
а>2 (длина волны \2 - 2itc/oj2) по
линии поглощения 571—581 нм ионов
Nd3 + .
а - Форма линии коэффициента
поглощения а(\2); стрелками отме-
отмечены особенности спектра поглощения,
которые в спектре КЭКР проявляются
в виде отдельных компонент.
б - дисперсия отношения Ъ/а
(Ь — малая, а - большая оси эллипса
поляризации антистоксова сигнала);
знак минус соответствует вращению
эллипса поляризации в отрицательном
направлении, в - дисперсия угла
наклона ф большой оси эллипса;
кружки - эксперимент, сплошные
кривые - расчет
тотной отстройки А со:
ImxPiUCAco), RexPi^CAco), Im Х1Ф12
Re xPila (Aw), Im XiB}2 1 (Асо), Re х[1\ i
В изотропных средах с резонансами одно- или двухфотонного погло-
поглощения, а также в кристаллах при наличии внешних статических полей
и механических напряжений и т.п. число независимых компонент тензора
Хук] и их частотных аргументов становится еще больше. Контролируемое
изменение условий регистрации спектров в активной спектроскопии экви-
эквивалентно изменению угла зрения экспериментатора на исследуемый резо-
резонанс, что и позволяет получать полную информацию о нем, в том числе
путем выбора наиболее удобной точки зрения, при которой скрытые детали
спектра проявляются наиболее контрастно. Именно в этом заключается
активность когерентной спектроскопии, тогда как характер снятия спект-
спектров остается невозмущающим; зондирующие оптические поля не ока-
оказывают реального искажающего воздействия на исследуемые резонансы
вещества (как это имеет место в уже упоминавшейся спектроскопии
насыщения поглощения или в спектроскопии "выжигания провалов").
В то же время необходимо иметь в виду и принципиальные ограниче-
ограничения методов когерентной четырехфотонной спектроскопии при разрешении
внутренней структуры неоднородно уширенных линий, в частности допле-
ровски уширенных линий поглощения и рассеяния света в газах и плазме.
Скрытая доплеровским уширением тонкая структура таких линий не
может быть вскрыта описанными здесь приемами когерентной спектро-
спектроскопии, и для ее извлечения требуется дополнить когерентные четырех-
фотонные методы приемами спектроскопии насыщения.
Задачи
IV. 1. В линейной спектроскопии спектры рассеяния и поглощения света много-
многокомпонентных смесей являются простыми суперпозициями соответствующих спект-
спектров отдельных компонент смеси, В когерентной нелинейной спектроскопии вклады
отдельных компонент в суммарную нелинейную восприимчивость смеси склады-
складываются, а соответствующие спектральные интенсивности интерферируют. Определите
вид спектра АСКР (а>а = 2wt - w2; wc = 2w2 - wp cj1 > u>2) бинарной смеси
молекул, одни из которых обладают КР-активным колебательным резонансом с
частотой SIr, а вторые - широкой полосой одно фотонного поглощения, в пределах
которой находятся все частоты, участвующие в АСКР. Будут ли одинаковыми формы
спектров стоксова (а>с = 2а>2 — cj1) и антистоксова (а>а - 2<jjt — а>2) когерентного
КР? Как использовать измерения формы линии комбинационного резонанса в сигнале
АСКР в таких смесях для измерения комплексной величины электронной кубичес-
кубической нелинейной восприимчивости поглощающей компоненты х ? Применима
ли аналогичная процедура к определению комплексной величины Xj-р электрон-
электронной кубической восприимчивости молекул смеси, обладающих вместо полосы одно-
фотонного поглощения полосой двухфотонного поглощения на частотах, исполь-
используемых в АСКР? Дайте геометрическую картину восприимчивостей, описывающих
рассматриваемые процессы, на комплексной плоскости.
IV.2. В отличие от рассмотренных в предыдущей задаче ситуаций в случае ко-
когерентного резонансного КР оба резонанса - и комбинационный (на разности частот
Wj - (jj2 « ft#), и однофотонный (на одной или нескольких частотах, участвующих
в АСКР) - локализованы в одной и той же молекуле. К какому отличию в форме
И Н.И. Коротеев 281
спектров АСКР и вида диаграмм на комплексной плоскости х приводит это об-
обстоятельство по сравнению со случаем бинарной смеси молекул?
IV,3. В когерентной амплитудной АСКР измеряется спектральный контур квад-
квадрата модуля соответствующей кубической восприимчивости. Определите форму
спектра сигнала АСКР вблизи комбинационного резонанса, имеющего в спонтанном
КР гауссову форму (например, доплеровски уширенную линию КР в газе малой
плотности). Оцените ширину получаемого резонанса на уровне 0,5 от максимума
в единицах соответствующей ширины гауссовой кривой.
Указание. Воспользуйтесь интегральным соотношением типа Крамерса -
Кронига между действительной и мнимой составляющими резонансной комбина-
комбинационной кубической восприимчивости [20],
IV.4, Молекулярные колебания в схеме стационарной когерентной АСКР воз-
возбуждаются узкополосным, а зондируются широкополосным лазерным излучением.
Какая характеристика сигнала АСКР (интенсивность или спектр) несет в себе ин-
информацию об исследуемом комбинационном резонансе?
IV.5. Определите форму спектральной полосы стационарной АСКР'/а(и>1 - со2)
двух близких КР активных резонансов в газе в режиме "столкновительного суже-
сужения", т.е. в том случае, когда по мере роста давления столкновительное уширение
каждого из резонансов сравнимо с расстоянием между их центральными частотами
или превышает его и возникает "спектральный обмен". Определите зависимость
полуширины резонанса от давления газа.
Указание. Укороченные уравнения для амплитуд Qxt Q2 когерентных ко-
колебаний с близкими частотами silf O2, возбуждаемых бигармонической лазерной
накачкой (частоты о^, о>2), при наличии спектрального обмена в модели "сильных"
столкновений имеют вид [41]
Q i + i [^i - (w, - u>2)] Qx + TQ1 + —
Здесь сГ ~ да/dQ — константа; Elf E2 — амплитуды волн накачки; время г харак-
характеризует скорость спектрального обмена (оно имеет величину порядка обратной
частоты столкновений): г ~* р, гдер — давление газа; Г'1 - Т2 - время дефазиров-
ки молекулярных колебаний (Г ~ р).
В режиме "столкновительного сужения" полный дипольный момент каждой
молекулы оказывается пропорциональным полусумме когерентных амплитуд Qx, Q2:
Форма спектра АСКР
/a(o;l -i*2)**\d(ux -w2)|2<n> i Qx +Q2 \\
§ 4.5. Диагностика газовых сред
с помощью спектроскопии КАРС
4.5.1. Особенности использования метода КАРС для диагностики
газовых сред. Спектроскопия когерентного антистоксова рассеяния света
(КАРС), подробно рассмотренная в § 4.3 и 4.4, нашла широкое приме-
применение для невозмущающего локального контроля состава, температуры
и давления газовых смесей, зондирования возбужденных и нестационарных
газовых сред и аэродинамических потоков, а также при исследовании
взрывных и разрядных процессов в газах и плазме.
К настоящему времени имеется обширная литература, посвященная
приложениям КАРС и родственных методов в газовом анализе [20, 42].
Ниже мы кратко рассмотрим принципы КАРС-диагностики газовых сред
и проиллюстрируем их наиболее яркими экспериментальными резуль-
результатами.
Основные черты метода активной спектроскопии были рассмотрены
в § 4.3. Одним из условий получения максимального сигнала является
выполнение условия фазового синхронизма: Ак = ка — 2к1 + к2 = 0. В
конденсированных средах из-за наличия линейной дисперсии среды Ак Ф 0
при коллинеарном распространении волн. Однако в не слишком плотных
прозрачных газах, где дисперсия показателя преломления достаточно
мала, волны накачки могут эффективно взаимодействовать и при колли-
коллинеарном распространении, поскольку в этом случае, как правило, AkL ^ 1
при L «10-100 см. Более того, использование острой фокусировки пучков
в объем с длиной Ъ ^ /ког = тг/Ак вообще снимает вопрос о необходимости
согласования фаз коллинеарных взаимодействующих пучков.
Форма линии сигнала КАРС отличается от формы линии спонтанного
КР. Характерной чертой формы линии КАРС является наличие недиспер-
гирующего пьедестала, связанного с нерезонансной частью кубической
нелинейной восприимчивости
х<з) = х(з)я+х(з)*я D51)
В не очень плотных однокомпонентных газах относительное значение
пьедестала невелико. Например, в азоте при р = 1 атм и Т~ 300 К
| х(з)лгя | ^jax | х(з) я | « о,О5. В чистом водороде для отдельных /-ком-
/-компонент B-полосы это отношение еще меньше.
В достаточно плотных газах ширина молекулярного резонанса опре-
определяется частотой соударений молекул друг с другом и растет с ув<личе-
нием плотности:
2Г«2Г0+Яр, D.5.2)
где р = N/No — плотность газа в единицах амага (No — плотность молекул
в газе при нормальных условиях, т.е. число Лошмидта),/? = В(Т) — пара-
параметр, зависящий от температуры. Например, при Т « 300 К для Q-nono-
сы*) метана СН4 имеем 2Г0/2тг = 7,6 ГГц (полная ширина ^-пшюсы на
уровне 0,5 по интенсивности вследствие /-расщепления), В/2 тг =
= 0,35 ГГц/амага; для линии Q01 A) молекулы водорода Н2 2Г0/2тг =
^1,2 ГГц (доплеровское уширение), В/2тг = 0,051 ГГц/амага. Резонансная
часть восприимчивости равна
^ C)*
D.5.3)
*) Структура колебательно-вращательных полос в спектрах КР молекул опре-
определяется правилами отбора. Основное значение имеют правила отбора для кванто-
квантового числа / (квантование вращательного момента). Переходам между соседними
колебательными состояниями с изменением вращательного квантового числа Д/ =
= —2, — 1, 0, 1, 2 соответствуют О-, Р-, Q-, R-, S -ветви колебательно-вращательного
спектра. Из-за наличия колебательно-вращательного взаимодействия 2-ветвь ока-
оказывается расщепленной на отдельные компоненты, соответствующие различным
значениям вращательного квантового числа/ [43].
11 * 283
Здесь
/п\о 1 Np — Nj c4 do
XC) = -г —, D.5.4)
D 4ЙГ co\ do V
где A^ - TVy - разность равновесных значений плотности числа молекул
на нижнем и верхнем уровнях перехода, do/do — сечение КР, D — фактор,
учитывающий возможное частотное вырождение: D = 3 для процесса соа =
= 2coj - со2, D = 6 для процессов соа = со + оох — со2 или сос = со — со! +
+ СО2 , СО =? СО! , СО2 (СМ. § 3.2) .
Из D.5.2)- D.5.4) видно, что мощность сигнала КАРС в центре линии
при достаточно больших N не зависит от плотности в отличие от мощности
сигнала спонтанного КР, увеличивающегося пропорционально N
Для получения максимальной мощности регистрируемого антистоксова
сигнала в КАРС используют фокусировку взаимодействующих пучков
внутрь исследуемого объема газа. Однако безграничное увеличение сте-
степени фокусировки волн накачки не приводит к безграничному росту
полной мощности сигнала вследствие сокращения при этом длины (L ~
~ ^фок) области эффективного взаимодействия пучков (/фОК ~ длина
фокального объема сфокусированных пучков).
Важно подчеркнуть, что практически вся мощность антистоксова
сигнала генерируется в пределах фокального "пятна" линзы с объемом
V « 1,35/фокХ, где /фОК = Ь = 2тг#о/Х - конфокальный параметр сфоку-
сфокусированных гауссовых пучков, а0 — радиус пучков на уровне \/е2 по
интенсивности. В предельном случае "жесткой" фокусировки а0 « X и
V « 50Х3. При использовании излучения с длиной волны X « 500 нм V ^
« 0,85 X 101 см3. В этом объеме при нормальных условиях находится
NqV « 2,3 • 108 молекул. Это обстоятельство служит основой использо-
использования спектроскопии КАРС для точного локального газового анализа.
Другими преимуществами КАРС, которые предопределяют широкое
использование этого метода в газовом анализе, являются отсутствие за-
засветок в антистоксовой области спектра, связанных с люминисценцией,
высокое спектральное и временное разрешение (см. рис. 4,13) и высокий
уровень сигнала. Вследствие того что мощность когерентно рассеянного
сигнала, определяемого квадратом модуля кубической нелинейной вос-
восприимчивости D.5.1), согласно D.5.3) зависит от разности равновесных
населенностеи исходного и конечного уровней комбинационного перехода,
спектроскопия КАРС позволяет проводить точные локальные измерения
колебательной и вращательной температур газов, в том числе в пламенах,
электрических разрядах и плазме.
Основным недостатком КАРС, проявляющимся при исследовании
сжатых или перегретых газов, а также при детектировании малых кон-
концентраций молекул примесей в атмосфере буферных газов, является уже
отмеченное выше наличие недиспергирующего пьедестала, связанного
с x^NR- Если этот нерезонансный когерентный фон» не подавлен, то
нижний предел обнаружения большинства примесей находится на уровне
10 и выше. Поэтому проблема подавления нерезонансного фона и уве-
увеличения относительного вклада изучаемого молекулярного резонанса
^(з)Я в суммарную нелинейную оптическую восприимчивость газа яв-
284
ляется центральной проблемой при детектировании малых примесей и
при изучении уширенных или слабых резонансов КР с помощью активной
спектроскопии КР. Эта проблема решается при соответствующем выборе
поляризаций волн накачки (см. § 4.4). В других схемах когерентной
спектроскопии КР (спектроскопии вынужденного комбинационного
усиления или ОКР-ослабления, когерентной эллипсометрии) проблемы
нерезонансного пьедестала вообще не возникает.
В газах низкого давления, когда основным механизмом уширения
линий КР становится неоднородное доплеровское уширение, в мощных
импульсных полях, используемых в качестве накачки в КАРС, может
стать заметным лазерно-индуцированное перераспределение населенностей
отдельных состояний исследуемого колебательно-вращательного перехода,
т.е. нарушение равновесного распределения населенностей. В ряде прило-
приложений КАРС, особенно в КАРС-термометрии, этот эффект является неже-
нежелательным, и для его уменьшения приходится снижать интенсивности
волн накачки, что в свою очередь снижает чувствительность КАРС.
4.5.2. Измерение количественного и качественного состава стационар-
стационарных газовых смесей с помощью спектроскопии КАРС. Возможность ис-
использования спектроскопии КАРС и родственных ей нелинейною птических
схем спектроскопии в качестве инструмента для ведения количественного
и качественного газового анализа и газовой термометрии непосредственно
следует из возможностей лежащего в их основе явления комбинационного
рассеяния света. Новые моменты, которые привносят в область практи-
практического газового анализа когерентные методы, связаны с уже отмеченными
их преимуществами перед спектроскопией спонтанного КР в высоком
уровне регистрируемого сигнала, быстродействии, высоком спектральном
и пространственном разрешении, меньшей чувствительности к оптическим
помехам и паразитным засветкам.
В работах группы Ж.-П. Тарана (Франция) спектроскопия КАРС впер-
впервые была использована для измерения абсолютной концентрации молекул
примеси в буферном газе (Н2 в атмосфере N2), для измерения локального
распределения молекул определенного сорта в стационарных струях и
пламенах и для измерения пространственного распределения температуры
в пламенах [44].
На рис. 4.36 представлены результаты экспериментов Л. Рана с сотр.
[45], из которых ясно видно увеличение "контрастности" спектров КАРС
при использовании техники поляризационного подавления когерентного
фона, связанного с нерезонанской кубической восприимчивостью. Рис. 436а
соответствует дисперсии интенсивности антистоксова сигнала в обычной
амплитудной спектроскопии КАРС (по оси ординат отложен квадратный
корень из интенсивности, что соответствует дисперсии модуля кубической
восприимчивости | X^34waJ ^1, соь — со2) I в окрестности комбинацион-
комбинационного резонанса молекул СО. Из-за высокого пьедестала, даваемого мо-
молекулами воздуха, дисперсия Ixiin I смеси, связанная с молекулами
СО, невелика; к тому же она маскируется нестабильностями амплитуды
антистоксова сигнала из-за амплитудных флуктуации лазеров накачки.
При устранении этого пьедестала путем разведения ортов поляризации
волн накачки coi и со2 на 60° и введения в антистоксов луч частоты соа
285
1,0
0,8
0,6
0,+
0,2
О
0,8
0,6
0,4
0,2
О
2100 2120 2140
2160
V> i
0,8
0,6
0,4
0,2
0
1,0
0,8
0,6
0,4
0,2
0
-
-
'I I I I J
JUUlH
. *• . i . t i i i
J
f
i i i
2100 2120 2U0
Г 0B8) °{2ё> °(
:
0B7)
: ll I I I I
- i J hi
-JU,Uk/W
24) 0(
o&s)
1 1
2160
'22)
2100
2120
2140 2160
2100
2120
2140 2160
г ((d,-GJ)/2rtc,CM
-1
Рис. 4.36. Увеличение "контрастности" АСКР спектров СО в пламени метановой
горелки: а - без подавления фона в центре факела, б - с подавлением фона в центре
факела, в - с подавлением фона на расстоянии 3,2 мм от центра факела (в районе
границы пламени), г - с подавлением фона на расстоянии 4,2 мм от центра факела
(за пределами пламени)
анализатора, скрещенного с поляризацией нерезонансного пьедестала,
дисперсия | х^3* I в области Q-полосы молекул СО проявляется в деталях
(рис. 4.36#). Видны также линии Q-ветви молекул N2 с частотами 2152,
2143, 2135, 2127, 2118, 2109 и 2100 см. Улучшение отношения сиг-
сигнал/шум на рис. 4.365 по сравнению с рис. 4.36я очевидно, несмотря на
некоторое общее снижение уровня сигнала в первом случае. Отсутствие
когерентного пьедестала и соответственно интерференционного искажения
линий на рис. 4.365 значительно упрощает и интерпретацию спектра.
Спектры, представленные на рис. 4.36я, б, получены из малого объема
газа диаметром 20—30 мкм и длиной около 1-2 мм в центре пламени
метановой горелки. На рис. 4.36в, г представлены спектры КАРС, полу-
полученные в той же геометрии и в том же спектральном интервале (с дискри-
дискриминацией когерентного фона) из других участков пламени этой же го-
горелки. Они дают ясное представление об уменьшении концентрации окиси
углерода от центра пламени к периферии. На активном спектре рис. 4.36г
наряду с линиями О-ветви колебательно-вращательных переходов >молекул
N2 между основным (и = 0) и первым возбужденным (v = 1) колебатель-
колебательными состояниями видны и компоненты О-ветви переходов между первым
286
Рис. 4.37. Схема, поясняющая принцип
наблюдения с помощью АСКР перехо-
переходов между возбужденными колебатель-
колебательными состояниями
Рис. 4.38. Колебательный спектр АСКР
молекул азота в электрическом раз-
разряде; последовательность линий соот-
соответствует переходам и = 0 -* и = 1, v -
= 1 -* v = 2 и т.д.; спектральное разре-
разрешение составляет 2 см -1
2-
/-
v=0-
@ x
16450
16500
и вторым возбужденными колебательными состояниями N2 (сателлиты
сильных линий).
45.3. Зондирование возбужденных газовых систем, газовых потоков,
аэродинамических струй и плазмы с помощью КАРС. Спектроскопия
КАРС оказалась весьма плодотворной при диагностике молекул, находя-
находящихся в возбужденных электронных или колебательных состояниях,
и плазмы электрического разряда. Основное назначение спектроскопии
КАРС здесь состоит в измерении распределения населенностеи возбужден-
возбужденных состояний и по нему — температур различных подсистем возбужденных
молекулярных сред, а также в определении температуры, плотности и
дисперсии плазмы.
Температура вращательной и колебательной подсистем возбужденных
молекул определяется по интенсивности "горячих" полос в спектрах
КАРС. Принцип наблюдения этих линий иллюстрируется на рис. 4.37 на
примере колебательных спектров. Линия, соответствующая переходу
между колебательными состояниями си = 0ии=1, вследствие ангармо-
низма имеет частоту, отличную от частоты перехода между колебательны-
колебательными состояниями си=1ии = 2и всех остальных переходов между воз-
287
бужденными колебательными состояниями; линия, соответствующая
переходу с и = 1 на и = 2 в силу тех же причин не накладывается на линию,
соответствующая переходу с v = 2 на v = 3 и т.д. В то же время пиковые
интенсивности этих линий в амплитудных спектрах КАРС, пропорциональ-
пропорциональные квадрату соответствующих пиковых значений резонансных восприим-
чивостей 1х^Л12> в соответствии с D.5.4) определяются разностью
населенностей исходного и конечного состояний.
На рис. 4.38 представлен типичный амплитудный спектр КАРС коле-
колебательно-возбужденной системы молекул азота при давлении 4 Торр,
возбуждаемых электронным ударом в слабом электрическом разряде.
Спектр был получен В.В. Смирновым и В.И. Фабелинским [46]. Отчетливо
видны линии, соответствующие переходам между возбужденными колеба-
колебательными состояниями молекул N2 - вплоть до перехода си = 4наи=5.
Дня каждой пары колебательных уровней можно ввести эффективную
колебательную температуру Tv ^,, пользуясь формулой для больцманов-
ckofo распределения насел енностей. Авторы [45] получили следующие
значения колебательной температуры: То>1 = B850 ±100)К; Т12 =
= C100 ± 100)К; Г2>3 = C400± 150)К;' Т34 = C500±200)К. Таким
образом, в колебательной подсистеме распределение населенностей не
соответствует равновесному больцмановскому.
С помощью спектроскопии КАРС можно определить и вращательную
температуру молекул. Это можно сделать, измеряя распределения интен-
интенсивности либо в чисто вращательном спектре КР молекул, либо в колеба-
колебательно-вращательных О-у Р~, R- и S-ветвях, либо в разрешенной структуре
Q-полосы спектра КР. Экспериментальная реализация последнего случая
обычно проще, поскольку Q-полосы занимают значительно более узкие
спектральные интервалы, чем вращательные крылья колебательных пе-
переходов.
На рис. 4.39 приведена спектрограмма распределения интенсивности
в Q-nonoce колебательного перехода v = 4 -* v = 5 молекул N2 в тех же
условиях, в которых были получены спектры рис, 4.38, только ширина
линии перестраиваемого лазера oj2 была уменьшена с 2 до 0,1 см, что
позволило разрешить отдельные /--компоненты. Распределение интенсив-
ностей вращательных компонент в спектре рис. 4.39 соответствует больц-
больцмановскому, характеризуемому вращательной температурой Гвр = C95 ±
± 15)К. Этой же температурой описывалось и распределение интенсив-
ностей во всех других ^-полосах "горячего" колебательного спектра N2
в разряде. Таким образом, в эксперименте прослеживается значительный
разрыв в колебательной и вращательной температурах молекул N2, воз-
возбуждаемых электронным ударом.
Одним из наиболее перспективных направлений применения спектро-
спектроскопии КАРС в прикладных задачах является дистанционный невозму-
щающий локальный экспресс-анализ нестационарных газовых струй, реак-
реактивных потоков, а также процессов, происходящих в двигателях внутрен-
внутреннего сгорания. Слабость сигнала и невозможность применения эффектив-
эффективной пространственной фильтрации полезного сигнала затрудняют или
делают невозможным использование спектроскопии спонтанного КР для
диагностики запыленных аэродинамических потоков, процессов сгорания.
288
2 см'
wz/2rtc
Рис. 4.39. /-структура 0-полосы колебательного перехода и = 4
ческом разряде в азоте
v - 5 в электри-
Тем не менее использование КАРС оказывается в этих условиях эффектив-
эффективным. Эта особенность КАРС и других когерентных методов оптического
газового анализа привлекла в последнее время большое внимание спе-
специалистов в области аэродинамики и инженеров, занимающихся разра-
разработкой и усовершенствованием реактивных и ракетных двигателей.
С помощью различных модификаций КАРС в выхлопных газах реально
работающих реактивных и ракетных двигателей в воздушных потоках
аэродинамических труб были проведены измерения распределения моле-
молекул определенных сортов, колебательной и вращательной температур
различных компонент газовых смесей, их абсолютных и парциальных
давлений (см, ссылки в обзоре [42] ).
В сверхзвуковой струе при расширении газа происходит его глубокое
охлаждение, при котором вращательная температура падает до десятков
Кельвинов. Это сильно упрощает структуру полос КР, так как заселенны-
заселенными остаются только нижние вращательные подуровни. Для их разрешения
даже в случае двухатомных молекул необходимо иметь лазеры с очень
узкой линией генерации и одновременно большой пиковой мощностью,
поскольку плотность газовых молекул в струе мала. Однако эти труд-
трудности удается преодолеть, используя нестационарный вариант КАРС и
переходя от регистрации спектров к измерению временного поведения
когерентного возбуждения, зондируемого с переменной задержкой после
воздействия пикосекундных импульсов бигармонической накачки.
В эксперименте [47] сверхзвуковая струя создавалась при истечении
азота из резервуара высокого давления ( р0 =28 атм) в кювету с остаточ-
остаточным давлением 2 мм рт.ст. через цилиндрический канал диаметром D =
= 100 мкм. Сечение струи и геометрия возбуждения и зондирования моле-
молекулярных колебаний показаны на рис. 4.40. Временная диаграмма не-
нестационарной спектроскопии КАРС в этом эксперименте соответствует
рис. 4.19. Для возбуждения использовались одиночные пикосекундные
импульсы лазера на Nd:YAG (Xt = 1,06 мкм, тр = 40 пс) и параметричес-
параметрического генератора света (Х2 = 1,4 мкм, тр = 20 пс, ширина линии генерации
Асо = 30 см). Зондирование когерентных колебаний осуществлялось
импульсами второй гармоники (X = 0,53 мкм, тр = 30 пс). Для повышения
289
Рис. 4.40. Геометрия АСКР-зондиро-
вания сверхзвуковой газовой струи
Рис. 4.41. Интенсивность нестационар-
нестационарной АСКР 0-полосы азота, охлажден-
охлажденного в сверхзвуковой струе: круж-
кружки - эксперимент, сплошные кри-
кривые - расчет.
10'
1
-2
\
У
-
2329,5
а
/
р я
V
о
д2
'Н
1
о
V
1/
2330,0
-/¦
1К
1
0,5
го о
0,5
локальности возбуждения и зондирования и улучшения пространственной
фильтрации оптических сигналов использовалась неколлинеарная схема
эксперимента. Регистрировалась зависимость энергии импульса антисток-
сова рассеяния пробного пучка от времени задержки последнего. Импульс-
Импульсный отклик в сверхзвуковой струе азота регистрировался на различных
расстояниях х от среза канала на оси струи. Поскольку при низких темпе-
температурах ширина 2-полосы азота меньше обратного значения длительности
возбуждающих импульсов, одновременно возбуждаются все/-компоненты
2-полосы, и отклик носит характер когерентных биений.
Результаты измерений времени дефазировки 2"полосы N2 на расстоя-
расстоянии 1 мм от сопла при давлениях в резервуаре 28 и 5 атм изображены
на рис. 4.41 точками. Сплошные кривые представляют собой результаты
численного моделирования спектров, при котором варьировались вра-
вращательная температура и время дефазировки Т2 отдельной колебательно-
вращательной компоненты. На врезках на рис. 4.41 показано распреде-
распределение молекул N2 по вращательным подуровням ^-полосы, соответствую-
соответствующее измеренной вращательной температуре. Погрешность измерения вра-
вращательной температуры в этом эксперименте составила 20 %. Оказалось,'
290
КАРС-
спектрометр
1
M*
ЦЛ
¦у Л-1,06 мкм
Плазма
ft t
1 TA = f/)/?*
L ф fi yiuuieHb | yj " •>""•
Nd.'YAC
M
1KM
"eft*
¦ ч
DMA
Рис. 4.42. Схема КАРС-зондирования эрозионной лазерной плазмы: ОМА — оптичес-
оптический многоканальный анализатор, ЦЛ - цилиндрическая линза, Ф - набор светофильт-
светофильтров, JJlt Л2 - сферические линзы, Мх, М2 - диэлектрические зеркала, ljcb и о;а -
частоты излучения свечения и плазмы
что процесс дефазировки колебаний в сверхзвуковой струе оставался
столкновительным вплоть до расстояния 3 мм от сопла. Удалось также
измерить распределение температуры вдоль струи от сопла до диска Маха.
Другим важным направлением использования методов когерентной
спектроскопии КР света в прикладных целях может стать локальная диаг-
диагностика параметров плазмы, в том числе эрозионной лазерной плазмы.
Применение спектроскопии КАРС предоставляет возможность лазерной
диагностики плотности плазмы, электронной и ионной температуры и дру-
других локальных параметров плазмы.
Эксперимент по КАРС-диагностике эрозионной плазмы ставился сле-
следующим образом [48] (рис. 4.42). Эрозионная лазерная плазма получа-
получалась при фокусировке импульса лазера «(Nd:YAG с энергией 85 мДж и
длительностью 25 не) цилиндрической линзой с фокусным расстоянием
7 см на мишень, представляющую собой гладкую металлическую поверх-
поверхность. Плазменный факел зондировался в продольном направлении с по-
помощью импульсного КАРС-спектрометра. Расстояние от поверхности ми-
мишени до области зондирования могло варьироваться от 0,1 до 4 мм. Им-
Импульсы задающего лазера на Nd:YAG КАРС-спектрометра были привязаны
во времени к импульсу, создававшему эрозионную лазерную плазму, при-
причем относительная задержка между импульсом, вызывавшим пробой, и
зондирующими импульсами (частоты о?! и со2) могла меняться.
Сигнал регистрировался с помощью оптического многоканального ана-
анализатора, причем последний открывался только на время 60 не электри-
электрическим импульсом, синхронизованным с импульсами задающего лазера
КАРС-спектрометра.
291
МКС
Рис. 4.43. Кинетика интенсивности сигнала КАРС с резонансом на антистоксовой
частоте и интенсивности спонтанного излучения (свечения) лазерной плазмы на том
же переходе (штриховые кривые) ионов N11 при различных энергиях W возбуж-
возбуждающего лазерного импульса: а - на переходах 3p3Dj - 3<i3Fy+j (\ = 5001-5005 А),
б - на переходе 3s3/>J - 3p35j (Л = 5045 А); на врезке - диаграмма уровней атома
азота
Лазерная плазма содержит возбужденные атомы и ионы атмосферных
газов и материала мишени. При попадании одной из волн, участвующих
в когерентном четырехфотонном процессе по схеме КАРС (о;а = 2а?! - со2)>
в резонанс с переходом в атоме или ионе наблюдается резкое возрастание
сигнала на антистоксовой частоте. Таким образом были получены резо-
нансы в сигнале КАРС, соответствующие переходам %р1Р\ -* 5J1 D2 иона
AIII, 4s2Sl/2 -+ 4p2P%i2 иона А1Ш и 4/3/74 -+7g3G5 иона индия In И.
На рис. 4.43 приведена зависимость интенсивности сигнала КАРС одно-
однократно ионизованных атомов азота N II, от времени задержки зондирую-
зондирующих импульсов от возбуждающего импульса. Видно, что сигнал КАРС
292
достигает максимума спустя примерно 0,2 мкс после импульса возбужде-
возбуждения (рис. 4.43я) . Время достижения максимума сигнала зависит от энергии
возбуждающего импульса: чем она больше, тем позже сигнал достигает
максимума.
Были исследованы два резонанса на длинах волн антистоксова сигнала:
Ха = 5001 А (переходы между электронными состояниями 3p3Dj -+
-> 3d3Ff+l, где /= 1,2,3) иХа = 5045 А (переход между электронными
состояниями ЪйъР% -+ Зр35'1 — см. врезку на рис. 4.436). В обоих случаях
в резонанс с электронным переходом попадала длина волны антистоксова
излучения.
На том же рис. 4.43 показана зависимость интенсивности спонтанного
свечения исследуемых ионных линий NII от времени задержки. Максиму-
Максимумы этого свечения и сигнала КАРС сильно разнесены во времени: макси-
максимум свечения наблюдается при нулевых задержках, а максимум сигнала
КАРС — при задержках в сотни наносекунд. Этот факт связан с тем об-
обстоятельством, что интенсивность сигнала КАРС пропорциональна квад-
квадрату разности населенностей состояний, на которых происходит рассеяние,
в то время как интенсивность спонтанного излучения прямо пропорцио-
пропорциональна населенности верхнего состояния. Таким образом, динамика изме-
изменения интенсивности отражает процессы релаксации населенностей воз-
возбужденных состояний.
Использование явления обращения волнового фронта позволяет при-
применять технику когерентной спектроскопии КР (в поляризационном
варианте) для дистанционного зондирования воздушных и водных сред,
что имеет большое значение в разработке оперативных оптических мето-
методов контроля состояния окружающей среды.
ДОПОЛНЕНИЕ
Д.1. Соотношение между классическим и квантовым описаниями
резонансных процессов в лазере
Д.1.1. Коэффициенты Эйнштейна и параметры а, 7\. Использованные
при выводе уравнений A.1.24) феноменологические константы 7\ = wj1
и W/ = со в теории лазерной генерации и более широко - в квантовой
теории излучения имеют хорошо известные аналоги, носящие название ко-
коэффициентов Эйнштейна А и В. Можно показать, что между этими двумя
парами феноменологически введенных констант существует следующая
простая связь:
Здесь Г — полуширина резонансной кривой усиления (поглощения) рабо-
рабочего лазерного перехода. Обычно вводят также и время дефазировки, или
время поперечной релаксации перехода, Т2 = Г.
В квантовой теории излучения устанавливается фундаментальное со-
соотношение между коэффициентами А и В:
А/В=ПП3/п2с3 =пП
где X = 2пс/п — длина волны резонансного излучения. Следовательно, ана-
аналогичное соотношение существует и между w,- и Тх:
Wi/ws = тгс3/га2 = (Х2/4я)сГ2. (Д.1.3)
Соответственно для сечения усиления (логлощения) на рабочем переходе
имеем
1 /XV Т2
..- (-; -. «...4)
Обычно выполняется условие Т2 ^> 7\, часто - условие Т2 < Тх. Отсю-
Отсюда можно видеть, что диапазон изменения сечения о может простираться
от очень больших значений Х2/10 ~ 10~9—100 см2 для разрешенных
узких линий в разреженных газах (Т2 ^ Тх) до значений порядка
100 —102 см2 для запрещенных в электродипольном приближении
переходов (Г2 < Тх).
Д.1.2. Расчет сечения поглощения (усиления) в классической модели
Лоренца. Понятие вынужденного излучения строго вводится в квантовой
теории излучения. Однако основные характеристики перехода, определяю-
определяющие скорость и сечение вынужденного излучения, могут быть легко рас-
294
считаны в классической модели Лоренца и по боровскому принципу соот-
соответствия сопоставлены с квантовыми характеристиками.
В модели Лоренца рассматривается достаточно разреженный газ сво-
свободных гармонических электронных осцилляторов, находящихся в элект-
электромагнитном поле световой волны напряженностью
icot) +к.с. (Д.1.5)
Уравнение движения электрода под действием поля волны имеет вид (эф-
(эффекты локального поля и анизотропии не учитываем)
х + 2Гх + П2х = (Ze/m)E(t) . (Д.1.6)
Здесь х — координата, описывающая вынужденные колебания осциллятора,
т — масса осциллятора (электрона), е — заряд свободного электрона,
Ze — эффективный заряд осциллятора (он может быть и больше, и мень-
меньше е), Г — постоянная затухания осциллятора, ?2 - резонансная частота
собственных колебаний осциллятора. Интересующее нас "вынужденное"
решение (Д.1.6) с учетом (Д.1.5) имеет следующий вид:
x(f) = (l/2)*oexp(-ia>f) +к.с, (Д.1.7)
где
Ze Ео
)
Вычислим коэффициент поглощения нашей модельной среды, состоя-
состоящей из лоренцевых осцилляторов. Для этого учтем, что в соответствии с
уравнениями Максвелла в этой среде выполняется закон сохранения энер-
энергии:
Ъ% /дР \
_ + div5=_<_?)> (дл.9)
где % = A/87Г) (Е2 + Я2) - плотность энергии, S = (с/4п) [ЕН] - вектор
Пойнтинга световой волны, | S \ = I (I — интенсивность волны), Р =
= Xdj — вектор поляризации, равный сумме дипольных моментов di всех
осцилляторов, находящихся в единице объема рассматриваемой среды.
В нашей одномерной модели все наведенные полем дипольные моменты
осцилляторов одинаковы и равны
d = Zex, (Д.1.10)
так что для модуля вектора поляризации в соответствии с (Д.1.7), (Д.1.8)
имеем
+к.с,
где
Nv — плотность числа осцилляторов.
В бесконечно длящейся монохроматической световой волне вида
(Д.1.5) du/dt = 0, a divS = —а/, где а — коэффициент поглощения. Поэто-
Поэтому с учетом (Д.1.9), (Д.1.11), (Д.1.12) можно для случая точного резо-
295
нанса (со = ?2) записать
±+N
-qlL = - (iPoEo + к.с.) = -Nv ±—+ — = -Nv
4 4Tm
4 4Гт сопТт (Д.1ЛЗ)
где с — скорость света, / = (с/8п)\Е0\ 2. Отсюда для коэффициента резо-
резонансного поглощения а0 = а (со = ?2) получаем
27T(Zef
0 V cTm
а для сечения поглощения отдельного осциллятора в центре линии
а0 2n(ZeJ
Ny cTm
При квантовом рассмотрении вместо эффективного заряда Ze вво-
вводят дипольный момент перехода d01 согласно следующей формуле соот-
соответствия:
Zeyjfij2mu =cfOi, (ДЛЛ6)
где yhjbnDs — амплитуда "нулевых" колебаний атомного осциллятора.
Отсюда и из (Д.1.15) имеем
с fiT с ft
где, как и раньше, Т2 = Г - время дефазировки атомного осциллятора.
В соответствии с (Д.1 Л), (Д.1.3), (Д.1.4) имеем полную сводку
формул:
1 /2эт\3 d2
01 > (ДЛЛ8а)
^1
ЙГ
1 /XV Г2
%V2/ Г,
(ДЛЛ8в)
Отметим, что, как видно из (ДЛ.14), в классической модели коэф-
коэффициент поглощения а всегда положителен и, следовательно, усиление
света невозможно. Действительно, как упоминалось и раньше, эффект
вынужденного излучения, приводящий к усилению света, имеет кванто-
квантовую природу. Но его легко ввести в нашу классическую модель в духе
принципа соответствия Бора. Для этого в уравнение (Д.1.14) вместо пол-
полного числа резонансных частиц в единице объема Nv нужно ввести раз-
разность населенностей (квантовый параметр) резонансного перехода Л^ =
= N2 -Nx. Тогда получим
dlx 8эт2 dL
296
Очевидно, в невозбужденной среде (N2 = 0) это выражение переходит в
классическое (Д.1 Л4). В инвертированной же среде, когда N> 0, а0 < 0
и, следовательно, формула (Д.1.19) описывает усиление света.
Д.2. Определение структуры тензоров нелинейных
оптических восприимчивостей, исходя из свойств
макроскопической симметрии
Д.2.1. Метод прямой проверки. Наиболее простым и эффективным
способом установления структуры тензоров нелинейных оптических вос-
восприимчивостей сред, обладающих известными симметрическими свойства-
свойствами, является метод прямой проверки, заключающийся в применении опе-
операций симметрии, оставляющих инвариантной исследуемую среду (т.е. эле-
элементов точечной группы этой среды), поочередно ко всем компонентам
интересующего нас тензора. В результате получаются алгебраические со-
соотношения между компонентами искомого тензора, определяющие его
структуру.
Правомерность такой процедуры вытекает из кристаллографических
принципов Кюри и Неймана; согласно последнему принципу, элементы
симметрии любого физического свойства среды должны включать эле-
элементы симметрии точечной группы данной среды.
В методе прямой проверки существенно используются два обстоятель-
обстоятельства: во-первых, то, что компоненты тензора ранга г преобразуются как
произведения г компонент векторов, и, во-вторых, то, что проверке подле-
подлежит, как правило, тензор, записанный покомпонентно в главной кристалло-
кристаллографической системе координат, а последняя строится на элементах сим-
симметрии исследуемой среды (кристалла), так что оси симметрии и нормали
к плоскостям симметрии (элементы точечной группы этой среды) совпа-
совпадают с координатными осями или занимают какие-либо другие особые
положения (например, вдоль биссектрис углов между осями и т.п.). При
такой записи число ненулевых компонент тензоров минимально, а сама за-
запись имеет наиболее симметричный вид.
Рассмотрим, например, как преобразуются компоненты радиус-век-
радиус-вектора R, "жестко" связанного с исследуемой средой, под действием сле-
следующих операций симметрии:
1. Отражение в плоскости симметрии (пусть плоскость — хОу, обозна-
обозначение операции симметрии mz)\ _
2. Отражение в центре инверсии (х = у = z =0) (обозначение 1);
3. Поворот на угол у вокруг оси (например, z) (обозначение sz,
где s = 2л/у).
Запишем R в "старой" системе координат:
R = хех + уеу +zez. (Д .2.1)
После совершения операции симметрии над координатными осями эта же
запись приобретает другой вид, а именно
R=x'e'x +y'e'y+z'ez. (Д.2.2)
1. В том случае, если операция симметрии есть отражение в плоскости
z = 0, имеем
297
и, следовательно, "новые" координаты связаны со "старыми" следующим
образом:
х' = х9 у'=у9 z' = -z. (Д.2.3)
2. Отражение в центре инверсии приводит к замене
ех -> ех = -ех, еу-*еу = -еу, ez^e'z = -ez,
' у z
(Д.2.4)
так, что "новые" координаты вектора Rx', у , z связаны со "старыми"
координатами следующим образом:
х' = -х, у' = -у, z' = -z. (Д.2.5)
3. Поворот вокруг оси z приводит к следующей замене:
ех ~* ех = cos V • ех + sin V * еу>
еУ =
"у ' су
' ех + cos ^ ' еУ'
(Д.2.6)
так, что матрица преобразования компонент вектора имеет хорошо из-
известный вид
х'г = 2 atjxh (Д.2.7)
('cosip —sin tp 0'
simp cos<p 0 J,
О 0 1
(Д.2.8)
при этом считается, что хх =х, jc2 =>;, jc3 -z.
Как известно, элементами точечных групп кристаллов могут быть
только повороты на углы кр = 2я/х, где s = 1, 2, 3,4и6 — показатель по-
порядка соответствующей "поворотной" оси симметрии.
Таблица Д. 1
Преобразования координат радиус-вектора под действием операций симметрии
"Новые"
координа-
координаты
х'
у'
z'
1
—X
-у
-Z
22
-X
-У
z
2х
X
-у
-Z
2у
-X
У
-Z
Вид операции симметрии
2ху
У
X
-z
mz
х
У
—z
УПХ
-X
У
z
ту
X
-у
z
тху
-У
-X
Z
^xyz
У
Z
X
*z
У
Y
Z
42
-У
X
-Z
Примечания. Индексы х, у, z у символов поворотных осей (плоскостей
симметрии) означают, что ось симметрии (нормаль к плоскости) совпадает с осями
jc, у у z соответственно; индекс ху показывает, что ось (нормаль) направлена по бис-
биссектрисе угла между осями jc, у; индекс xyz — что она направлена по соответствую-
соответствующей объемной биссектрисе; символ 4Z означает последовательно выполненные опе-
операции 4 z и 1.
298
В табл. Д.1 приведена сводка данных о преобразовании координат
радиус-вектора под действием описанных операций симметрии.
Д.2.2. Тензоры нелинейных оптических восприимчивостей изотропной
однородной среды. В изотропной однородной среде (газ, жидкость в отсут-
отсутствие внешних воздействий) значение угла ^ в (Д.2.8) может быть любым
(соответствующую ось симметрии называют поворотной осью бесконеч-
бесконечного порядка °°). Такая среда обладает бесконечно большим числом по-
поворотных осей ©о, проходящих через начало координат.
К числу других элементов симметрии однородной изотропной нехи-
ральной (т.е. состоящей из правосимметричных (левосимметричных) мо-
молекул) среды относятся бесконечно большое число плоскостей симмет-
симметрии, пересекающихся в точке х = у = z =0, а также операция инверсии с
центром в начале координат.
Нетрудно, однако, видеть, что все многообразие элементов симметрии
такой изотропной среды можно получить комбинацией всего трех опера-
операций: ooz> 2Х и 1.
Определим, пользуясь методом прямой проверки, вид тензоров квад-
ратической x^V и кубической x-w нелинейной оптической восприим-
I] К I] КI
чивостей изотропной однородной нехиральной среды (она принадлежит к
предельному классу °°/тт).
Нетрудно убедиться, что х/-^ = 0. Действительно, компоненты х/?*
должны преобразовываться так же, как произведения xtXjXk. Примене-
Применение операции инверсии 1, к координатным осям преобразует эту комби-
комбинацию согласно (Д.2.5) к
*/*/'** = (-*/) (-*/) (-**) = ~xixJxk •
В то же время инвариантность среды под действием операции 1 предпола-
предполагает, что в новой координатной системе вид тензора х/-^ остается таким
же, каким он был в старой (т.е. чтобы х/-^ = х/-^)> что эквивалентно
равенству xtXjXk = ~x(XjXk; последние выполняются лишь при равенстве
нулю всех компонент тензора х/J » как и должно быть для любой центро-
симметричной среды (см. § 3.2) .
Подвергая прямой проверке компоненты тензора ^
изотропной среды, нетрудно прийти к следующим заключениям (порядок
частотных аргументов всюду один и тот же: со; coi, со2, со3).
1. Все компоненты, среди индексов которых хотя бы один встречается
нечетное число раз, обращаются в нуль. Например,
(з) =YC) =у(з) _ =0
Для доказательства рассмотрим компоненту х/-^ "* x(xjxkxh у кото-
которой среди индексов /, к, I нет такого, который совпадал бы с /. Применим
к этой компоненте операцию отражения в плоскости, лежащей перпенди-
перпендикулярно оси jc,-: X/JtyJtfcJtj -*x'iXjx'kx'l = (~xi)xJxkxl = -xiXjXkxl. Уачовие ин-
инвариантности требует, чтобы xixjxkxl = -xixjxkxli что невозможно для
компоненты, не обращающейся в нуль.
299
2. Компоненты, имеющие попарно совпадающие индексы, равны между
собой: для всех /, / = 1,2,3 (но
C) (з) C) (з) (з) (з) Ш2 9)
х ни Л на' л Ш1 х на' л ал л аи * w-l-у)
В этом легко убедиться прямой проверкой, применяя к указанным компо-
компонентам операцию поворота на 90° вокруг оси, перпендикулярной осям
xif xj.
3. Все компоненты, имеющие четыре совпадающих индекса, равны меж-
между собой:
ХО) =х(з) = C) (Д.2.10)
Л хххх л уууу л zzzz ^^ '
В этом нетрудно убедиться, принимая во внимание полную эквивалентность
осей xf yf z, а также действуя аналогично п. 2.
4. Имеет место так называемое соотношение изотропии: для любых
YC) + yC)+ C)= C) /д2 11)
х аи х аи х на х тг 1д-^-а i;
Это соотношение доказывается, исходя из эквивалентности среды относи-
относительно поворотов на любые углы ^.
В соответствии с (Д.2.8) при повороте вокруг оси z = x3 на произволь-
произвольный угол {р для компоненты х^ имеет х^ "* х* = (х')* =
ХХХХ ХХХХ
Отсюда
C) +XC) +ХC) )
xx у у Л xyxv л xyyxJ
+sin\> °
Учтя, что Х(я3х)яу=Х(^=0, Х{рххх=Х{рууу, получим
Х?уух) ¦ (Д.2-12)
Принимая во внимание, что (sin2^ + cos2^J = 1, из (Д.2.9), (Д.2.12) на-
находим (Д.2.11).
Таким образом, в изотропной среде из 81 компоненты тензора х-^
отличны от нуля только 21, задаваемтяе (Д.2.9), (Д.2.10), причем из них
независимы только 3. В качестзе последних выбирают обычно
ххРуу (°°; wi' W2, со3), X^yly (w; со!; и>2, ^з) , Х^х (w; сох, со2, со3) .
В случае частичного или полного вырождения среди частот со; G)x, со2,
со3 j а также в области прозрачности бездиссипативной среды на компонен-
компоненты тензора х-"^ накладываются дополнительные ограничения (см. § 3.2).
Д.2.3. Сводка данных о структуре тензоров восприимчивостей кристал-
кристаллов и изотропных сред. В табл. Д.2 приведен вид тензора x^-V Для 21 крис-
I] к
таллического и 4 предельных классов (последние — изотропные однород-
300
ные жидкости и газы, состоящие из нецентросимметричных и хиральных
молекул либо нерацемических смесей хиральных молекул) .
Аналогичные данные для тензора х/Д, содержатся в табл. Д.З.
Таблица Д.2
Вид тензора нелинейной оптической восприимчивости 2-го порядка
х'ч^; WpW2) Для нецентросимметричных кристаллических и предельных
Класс
1
2
т
222
mm!
4,6,°о
4
622,-2,422
в mm, °°m
42"
43m
Г ххх
.ухх
L ZXX
F°
.ухх
L о
Г ххх
0
L ZXX
f°
0
Lo
r°
0
L zxx
r°
0
I ZXX
r°
0
»- ZXX
r°
0
Lo
r°
0
L zxx
Г
0
Lo
r°
0
Lo
CD CD CD
ХУУ
УУУ
0
УУУ
0
ХУУ
0
zyy
0
0
0
0
0
zyy
0
0
ZXX
0
0
ZXX
0
0
0
0
0
ZXX
0
0
0
0
0
0
0
0
0
xzz
yzz
zzz
0
yzz
0
xzz
0
zzz
0
0
0
0
0
zzz
0
0
zzz
0
0
0
0
0
0
0
0
zzz
0
0
0
0
0
0
0
0
0
Вид тензора
xyz
zyz
xyz
0
zyz
0
yyz
0
XyZ
0
0
0
0
XyZ
xxz
0
XyZ
xxz
0
xyz
0
0
0
xxz
0
xyz
0
0
0
0
xyz
0
0
xzy
yzy
zzy
xzy
0
zzy
0
0
0
0
0
yzy
0
xzy
xzx
0
0
xzy
0
0
0
xzx
0
0
0
x~yz
0
0
0
0
xzx
yzx
zzx
0
yzx
0
xzx
0
zzx
0
0
0
0
xzx
xzy
0
xzx
xzy
0
0
xzy
0
xzx
0
0
0
xzy
0
0
xyz
0
0
xyz
0
xxz
yxz
zxz
0
yXZ
0
xxz
0
zxz
0
yxz
0
xxz
0
0
xxz
xyz
0
xxz
xyz
0
0
xy~z
0
xxz
0
0
0
xyz
0
0
"xyz
0
0
xyz
0
zxy
xx.y
0
zxy
0
уху
0
0
0
0
0
0
0
0
zxy
0
0
zxy
0
0
zxy
0
0
0
0
0
zxy
0
0
xyz
0
0
xyz
Число не-
ненулевых
элементов
XJ'Xl
УУХ B7)
zyx J
x.yx]
0 A3)
zyx J
0
УУХ
0
A4)
0 1
0 F)
zyx J
0 "I
0 G)
0 J
° 1
0_ G)
zx.yj
° 1
0 F)
ZXyl
0 1
0 C)
zx.yj
0 "I
0 D)
o-l
° 1
0 C)
zxy J
0 "I
xyz 1
0 I
0 A)
xyz J
301
Таблица Д.2 (окончание)
Класс
23
3
32
Ът
6
6m2
°
Г XXX
УУУ
L ZXX
Хххх
0
Lo
Г —
УУУ
L ZXX
Г ххх
УУУ
Lo
Г —
Lo
0
0
0
XXX
УУУ
ZXX
XXX
0
0
0
УУУ
ZXX
XXX
УУУ
0
0
УУУ
0
0
0
0
0
0
ZZZ
0
0
0
0
0
ZZZ
0
0
0
0
0
0
Вид тензора
xyz
0
0
xyz
xxz
0
xyz
0
0
0
xxz
0
0
0
0
0
0
0
xzy
0
0
xzy
xzx
0
xzy
0
0
0
xzx
0
0
0
0
0
0
0
0
xyz
0
xzx
xzy
0
0
xzy
0
xzx
0
0
0
0
0
0
0
0
0
xzy
0
xxz
xyz
0
0
xyz
0
xxz
0
0
0
0
0
0
0
0
0
0
xyz
УУУ
XXX
zxy
0
XXX
zxy
УУУ
0
0
УУУ
XXX
0
УУУ
0
0
0 1
0
xzy-*
уууЛ
XXX
zxy -1
-1
XXX I
zxy ¦¦
уууЛ
°
о J
XJCX I
0 J
°
0 J
Число не-
ненулевых
элементов
B)
(9)
D)
E)
B)
A)
Примечание. Каждый матричный элемент х .-J обозначен только своими
IJK
индексами; черта сверху означает знак минус. В кристаллических и предельных клас-
классах, которые не приведены в табл. Д.2, х
B)
№
= 0.
Таблица Д.3
Независимые ненулевые компоненты тензора х (<*>; <*>i, иJ, w3) для кристал-
кристаллов некоторых классов симметрии
Класс симметрии
Независимые ненулевые компоненты
Триклинная сингония
Тетрагональная сингония
422,4mm
4/mmm, 42m
Кубическая сингония
23, m3
Все (81) компоненты независимы и отличны от нуля
хххх = yyyyyzzzz
yyzz - zzyy, zzxx = xxzz, xxyy - у у xx
yzyz = zyzyt zxzx = xzxz,
xyxy - yxyx,
yzzy = zyyzf zxxz = xzzx,
xyyx = yxxy
xxxx = yyyy = zzzz,
yyzz - zzxx = xxyy,
zzyy - у у xx = xxzz,
zyzy = xzxz = yxyx,
yzyz = zxzx = xyxy,
zyyz = xzzx = yxxy,
yzzy = zxxz
302
Таблица Д.3 (окончание)
432,43т, тЪт
Гексагональная сингония
622, втт
6/ттт, 6т 2
Изотропные среды
xxxx = уууу - zzzz,
yyzz = xxzz = zzyy = zzxx = xxyy = yyxx,
yzyz = zyzy = zxzx = xzxz = j>xyx = xyxj>,
yzzy = zj>yz = zxxz = .xzzx =
zzzz, xxxx = >>ХУ.У = xxyy + xyyx
1CX.VV ^ WYV YWY == VYYV
x^x.y = yxyx, yyzz - xxzz,
zzyy - zzxx, zyyz = zxxz,
yzzy - xzzx, yzyz = xzxz,
zyzy - zxzx
xxxx - yyyy = zzzz,
yyzz = zzyy - zzxx = xxzz = xxyy = j>yxx,
yzyz - zyzy = zxzx = xzxz = xyxj> = .yxyx,
yzzy = zj>yz = zxxz = xzzx = xyyx = .yxxy,
xxxx = ххху + xyx^ + xyyx
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
К главе I
1. Пантел Р., Путхоф Г, Основы квантовой электроники. - М.: Мир, 1972.
2. Ярив А. Квантовая электроника. - М.: Сов. радио, 1980.
3. КлышкоД.Н. Физические основы квантовой электроники. - М.: Наука, 1986.
4. Карлов Н.В. Лекции по квантовой электронике. - М.: Наука, 1988.
5. Вейлстеке А. Теория лазеров с модулированной добротностью // Оптические
квантовые генераторы / Под ред. Ф.В. Бункина. - М.: Мир, 1966.
6. Франц Л., Нодвик Д. Теория прохождения импульсов света через оптический кван-
квантовый усилитель. - В сб. [5]. С, 109.
7. Ахманов С.А., Выслоух В.А., Чиркин А.С. Оптика фемтосекундных лазерных
импульсов. - М.: Наука, 1988.
8. Siegman A. Lasers. - Cambridge University Press, 1986.
9. Херман Й., Вильгельмы Б. Лазеры сверхкоротких лазерных импульсов. - М,:
Мир, 1986.
10. Звелто О. Принципы лазеров. - М.: Мир, 1984.
11. Справочник по лазерам. Т. 1, 2 / Под ред. A.M. Прохорова. - М.: Сов. радио, 1978.
12. Сверхкороткие световые импульсы / Под ред. С. Шапиро. - М.: Мир, 1981.
13. Hellwarth R.W. Control of fluorescent pulsations // Advances in Quantum Electronics /
Ed. J.R. Singer. - N.Y.: Columbia University Press, 1961. P. 334.
14. McClungEJ., Hellwarth R.W. // J. Appl. Phys. 1962. V. 33. P. 828.
15. Kuizenga D.J., Siegman A.E. // IEEE J. Quant. Electron. 1970. V. 6. P. 694, 709.
16. Mocker #., Collins RJ. 11 Appl. Phys. Lett. 1965. V. 7. P. 270.
ll.De Maria A.J., Stetser D.A., Heynau H. //Appl. Phys. Lett. 1966. V. 8. P. 174.
18. Малышев В.И., Маркин А.С. // ЖЭТФ. 1966. Т. 50. С. 339.
19. Тгеасу Е.В. // Phys. Lett. 1968. V. 28А. P. 34.
20. Palfrey S.L., Grischkowsky D. // Proc. Conf. of Lasers and Electro-Optics. - Balti-
Baltimore, Maryland, 1987. P. 20.
21. Дьяков Ю.Е., Никитин СЮ. Задачи но статистической радиофизике и оптике. -
М.:Изд-воМГУ, 1985.
22. Fork R.L., Shank С К, Yen R.T. // Appl. Phys. Lett. 1982. V. 41. P. 223.
23. Knox W.H., Downer M.C. etal. // Opt. Lett. 1984. V. 9. P. 552.
24. Strickland D., Mourou G. //Opt. Commun. 1985. V. 56. P. 219.
25. She R.C., Shay T.M. et al. 11 Proc. Conf. on Lasers and Electro-Optics. - Baltimore,
Maryland, 1987. P. 212.
26. Ахманов С.А., Гордиенко В.М,, Джиджоев М.С, и др. // Квант, электрон. 1986.
Т. 13. С. 1957. С. 1992.
27. Glownia J.H., Arjavalingam G., Sorokin P.P. et al. // Opt. Lett. 1986. V. 11. P. 79.
28. Schwarzenbach A.P., Luk T.S., Mclntyre LA. et al. // Opt. Lett. 1986. V. 11. P. 499.
К главе II
1. Силин В,П., Рухадзе А.А. Электромагнитные свойства плазмы и плазмоиодобных
сред. - М,: Госатомиздат, 1961.
2. Гинзбург В.Л. Распространение электромагнитных волн в плазме. - М.: Наука
1967.
304
3. Смирнов Б.М. Физика слабоионизованного газа. - М.: Наука, 1978.
4. Елютин П.В. Теоретические основы квантовой радиофизики. - М.: Изд-во МГУ,
1982.
$. Дюдерштадт Дж., Мозес Г. Инерциальный термоядерный синтез. - М,: Энерго-
Энергоатом из дат, 1984.
6. Басов Н.Г., Крохин ОМ. // ЖЭТФ. 1964. Т. 46. С. 171.
7. NuckollsJ., WoodL. et al. 11 Nature. 1972. V. 239. P. 139.
8. Крохин О.Н., Склизков Г.В., Федотов СМ. и др. // ЖЭТФ. 1972. Т. 62. С. 203.
9. Fleischmann M., Ports S., HawkinsM. // J. Electroanal. Chem. 1989. V. 261. P. 301.
10. Ландау JIM., Лифшиц EM. Квантовая механика. Нерелятивистская теория. -
М.: Наука, 1974.
11. Hansch T.W., ShawlowA.L. // Opt.Commun. 1975. V. 13. P. 753.
12. Diedrich F., Peik E. et al. 11 Phys. Rev. Lett. 1987. V. 59. P. 2931.
13. Летохов B.C., Миногин В.Г. Давление лазерного излучения на атомы. - М.: Наука,
1986.
14. ЭшкинА. //УФН. 1973. Т. 110. С, 101.
15. Гельмуханов Ф.Х., Шалагин AM. // ЖЭТФ. 1980. Т. 78. С. 1672.
16. Maker P.D., Terhune R.W., Savage CM. // Ргос. Third Intl.Conf. on Quantum Electron./
Eds. P. Grivet, N. Bloembergen. - Paris: Dunod, 1962. P. 1559.
17. Райзер Ю.П. Лазерная искра и распространение разрядов. - М.: Наука, 1974.
18. Райзер Ю.П. Основы современной физики газоразрядных процессов. - М.: Наука,
1980.
19. Келдыш ЛВ. // ЖЭТФ, 1964. Т. 47. С. 11.
20. Делоне Н.Б,, Крайнов ВМ. Основы нелинейной оптики атомарных газов. - М.:
Наука, 1986.
21. Ландсберг Г.С. Оптика. - М.: Наука, 1976.
22. Хайбуллин И.Б., Смирнов Л.С% // Физ. тех. полупровод. 1985. Т. 19. С. 569.
23. Ippen Е.Р., Liu J.M., Bloembergen N. 11 Phys. Rev. Lett. 1984. V. 53. P. 1837.
24. Khaibullin I.B., Shtyrkov E.I. et al. 11 Rad. Effects. 1978. V. 36. P. 225.
25. Ахманов С А., Емельянов ВМ., Коротеев Н.И., Семиногов В.Н. // УФН. 1985.
Т. 147. С. 675.
26. Коротеев НМ., Шумай И.Л. Нелинейно-оптическая диагностика состояния и бы-
быстрых лазерно-индуцированных фазовых превращений поверхности полупровод-
полупроводников // Физические основы лазерной и пучковой технологии. Т. 1. - М.: Изд-во
ВИНИТИ, 1988. С. 49.
27. Карпов С.Ю., Ковальчук Ю.В., Погорельский Ю.В. Процессы плавления и кристал-
кристаллизации полупроводников под действием коротких лазерных импульсов. - В сб.
[26]. С. 5.
28. Van Vechten I. // J. Phys. (France). 1983. V. 44. Suppl. 10. C5. P. 11.
29. Compaan A., Lo H.W. et al. 11 Phys. Rev. 1982. V. B26. P. 1079.
30. Birnbaum MJ. // Appl. Phys. 1965. V. 36. P. 3688.
31. Емельянов ВМ., Семиногов ВМ. Лазерно-индуцированные неустойчивости рельефа
поверхности и изменение отражательной и поглощательной способностей конден-
конденсированных сред. - В. сб.: [26]. С. 118.
32. Ландау ЛЛ, Лифшиц ЕМ. Гидродинамика. - М.: Наука, 1986.
33. Карслоу Г., Егер Д. Теплопроводность твердых тел. - М.: Наука, 1964.
34. Зельдович Я.Б., Райзер ЮМ. Физика ударных волн и высокотемпературных гидро-
гидродинамических явлений. - М.: Физматгиз, 1963.
35. Fabbro R., Мах С, Fabre Е. // Phys. Fluids. 1985. V. 28Р. 1463.
36. Бункин Ф.В., Комиссаров ВМ. // Акуст. журн. 1973. Т. 19. С. 305.
37. Thomsen С, Grahn H.T. et al. 11 Opt. Commun. 1986. V. 60. P. 55.
38. Eesley G.L., Clemens B.H., Paddock C.A. 11 Appl. Phys. Lett. 1987. V. 50. P. 717.
39. Новиков Б.К, Руденко О.В.. Тимошенко В.И. Нелинейная гидроакустика. -
Л.: Судостроение, 1981.
40. Avanesian S.M., Gusev V.E. 11 Solid State Commun. 1985. V. 54. P. 1065.
41. Лифшиц Е.М., Питаевский ЛМ. Физическая кинетика. - М.: Наука, 1979.
305
К главе III
1. Ахманов С.А., Хохлов Р.В. Проблемы нелинейной оптики. - М.: Изд-во ВИНИТИ,
1964.
2. Бломберген Н. Нелинейная оптика. - М.: Мир, 1966.
3. ШубертМ., Вильгельмы Б. Введение в нелинейную оптику. - М.: Мир, 1972.
4. Шен ИР. Принципы нелинейной оптики. - М.: Наука, 1989.
5. Аскарьян ГЛ. // ЖЭТФ. 1962. Т. 42. С. 1567.
6. HercherM. // J. Opt. Soc. Amer. 1964. V. 54. P. 563.
7. Knox W.H., Fork R.L., Downer M.C et al. // AppL Phys. Lett. 1985. V. 46. P. 1120.
8. Маркузе Д. Оптические волноводы. - М.: Мир, 1974.
9. Ахманов С.А., Сухорукое А.П., Хохлов Р.В. // УФН. 1967. Т. 93. С 19.
10. Gustafson Т.К., TaranJ.P. et al 11 Phys. Rev. 1969. V. 177. P. 306.
11. Grischkowsky A, Balant A.C // AppL Phys. Lett. 1982. V. 40. P. 761.
12. Ахманов C.A.t Выслоух B.A., Чиркин А.С. Оптика фемтосекундных лазерных
импульсов. - М.: Наука, 1988.
13. Ахманов С.А., Выслоух B.A.f Чиркин А.С. // УФН. 1986. Т. 149. С. 449.
14. Maker P.D., Terhune R.W. // Phys. Rev. 1965. V. 137. P. A801.
15. Цернике Ф., Мидвинтер Дж. Прикладная нелинейная оптика. - М.: Мир, 1976.
16. Гладков СМ. Ц Вести. Моск. ун-та. Сер. 3. Физика, астрономия. 1989. Т. 30, №2.
С. 60.
17. Келих С. Молекулярная нелинейная оптика: Пер. с пол./Под ред. И.Л. Фабелинс-
кого. - М.: Наука, 1980.
18. Ducuing /., Bloembergen N. // Phys. Rev. Lett. 1963. V. 10. P. 474.
19. Bloembergen N, Pershan RS. // Phys. Rev. 1962. V. 128. P. 606.
20. Bloembergen N, Chang R.K. et al. // Phys. Rev. 1968. V. 174. P. 813.
21. Tom НЖК., Heinz T.F., Shen Y.R. II Phys. Rev. Lett. 1983. V. 51. P. 1983.
22. Коротеев Н.И., Шумай ИЛ. Нелинейно-оптическая диагностика состояния и быст-
быстрых лазерно-индуциррванных фазовых превращений поверхности полупровод-
полупроводников // Физические основы лазерной и пучковой технологии. Т. 1. - М-: Изд-во
ВИНИТИ, 1988. С. 49.
23. Woodbury E.J., Ng W.K. // Ргос. IRE. 1962. V. 50. P. 2347.
24. Hellwarth ЯЖ 11 Phys. Rev. 1963. V. 130. P. 1850.
25. Bloembergen N, Shen Y.R. // Phys. Rev. 1965. V. 137. P. A1786.
26. Ахманов С.А., Коротеев НИ. Методы нелинейной оптики в спектроскопии рас-
рассеяния света. - М.: Наука, 1981.
ll.Schrotter H.W., Klockner H.W. // Raman Spectroscopy of Gases and Liquids/Ed.
A. Weber. - Berlin - Heidelberg - N.Y.: Springer-Verlag, 1979. P. 123.
28. Бломберген H 11 УФН. 1969. T. 97. С 307.
29. Ахманов С.А., Дьяков Ю.Е., Чиркин А.С. Введение в статистическую радиофизику
и оптику. - М. Наука, 1981.
30. Коротеев Н.И. //Оптика и спектроскопия. 1970. Т. 29. С. 534.
31. Коротеев НИ., Шумай И.Л. // Квант, электрон. 1974. Т. 1. С. 2489.
К главе IV
1. Летохов B.C., Чеботаев В.П. Принципы нелинейной лазерной спектроскопии. -
М.: Наука, 1975.
2. Шен И.Р. Принципы нелинейной оптики. - М.: Наука, 1989.
3. Демтредер В. Лазерная спектроскопия: Основные принципы и техника экспери-
эксперимента: Пер. с англ./Под ред. И.И. Собельмана. - М.: Наука, 1985.
4. Нелинейная спектроскопия / Под ред. Н. Бломбергена: Пер. с англ. / Под ред.
С.А. Ахманова. - М.: Мир, 1979.
5. Ахманов С А., Галяутдинов М.Ф., Коротеев Н.И. и др. // Квант, электрон. 1983.
Т. 10. С. 1077.
6. Ахманов С.А., Емельянов В.И., Коротеев НИ, Семиногов В.Н. // УФН. 1985.
Т. 147. С. 675.
7. Ахманов С.А., Галяутдинов М.Ф., Коротеев Н.И. и др. // Изв. АН СССР. Сер. физ.
1985. Т. 49. С. 506.
8. Shank С. V., Yen R., Hirlimann С. // Phys. Rev. Lett. 1983. V. 51. P. 900.
306
9. Tom A,, Aumiller С, Brito-Cruz С // Phys. Rev. Lett. 1988, V. 64. P. 1438.
10. Guyot-Sionnest P., Hunt J.H., Shen Y.R. // Phys. Rev. Lett. 1987. V. 59. P. 1597.
11. Zhu X.D., SuhrH., Shen Y.R. // Phys. Rev. B. 1987. V. 35. P. 3047.
12. Cuyot-Sionnest P., Superfine etal. II Chem. Phys. Lett. 1988. V. 144. P. 1.
13. Superfine R., Guyot-Sionnest P. eta!. // Surface Science. 1988. V. 200. P.L445.
14. Moss D.J., van Driel H.M., Sipe J.E. 11 Appl. Phys. Lett. 1986. V. 48. P. 1150.
15. WangC.C, BombackJ. etal 11 Phys. Rev. Lett. 1986. V. 57. P. 1647.
16. Heinz T.F., Loy M.M.T, Thomson W.A. // Phys. Rev. Lett. 1985. V. 54. P. 63.
17. Абдуллаев А.Ю., Говорков СВ. и др. Ц Физ. тв. тела. 1987. Т. 29. С. 1989.
18. Емельянов В.И., Коротеев Н.И., Яковлев В.В. // Оптика и спектроскопия. 1987.
Т. 62. С 1188.
19. Говорков СВ., Емельянов В.И., Коротеев Н.И. и др. // ЖТФ. 1989. Т. 59. С. 98.
20. Ахманов С.А., Коротеев Н.И. Методы нелинейной оптики в спектроскопии рас-
рассеяния света. - М.: Наука, 1981.
21. Jones W.J., Stoicheff В.Р. // Phys. Rev. Lett. 1964. V. 13. P. 657.
22. OwyoungA. II Opt. Lett. 1978. V. 2. P. 9L
23. Akhmanov S.A., Gadjiev FN. etal. // Appl. Opt. 1980. V. 19. P. 859.
24. WonB.Roh, SchreiberP.W., TaranJ.P.E. // Appl. Phys. Lett. 1976. V. 29. P. 174.
25. Ахманов С.А., Выслоух В.А., Чиркин А.С. Оптика фемтосекундных лазерных
импульсов. - М.: Наука, 1988.
26. Камалов В.Ф., Квач СВ., Коротеев Н.И. и др. // Письма в ЖЭТФ. 1986. Т. 45. С. 69.
П.Говорков СВ., Задков В.Н., Коротеев Н.И., Шумай ИМ. // Письма в ЖЭТФ. 1986.
Т. 44. С. 98.
28. Laubereau A., Kaiser W. // Rev. Mod. Phys. 1978. V. 50. P. 607.
29. Brueck S.R.J., Osgood R.M. II Chem. Phys. Lett. 1976. V. 39. P. 568.
30. Шумай И.Л., Задков В.Н. и др. // Изв. АН СССР. Сер. физ. 1986. Т. 50. С. 1202.
31. Бродниковский A.M., Гладков СМ. и др. // ЖЭТФ. 1983. Т. 89. С. 1664.
32. OudarJ.L., Smith R. W., Shen Y.R. // Appl. Phys. Lett. 1979. V. 34. P. 758U
33. IgarashiR.f Iida F. etal. // Bull. Chem. Soc. Japan. 1981. V. 54. P. 3691.
34. Вигасина М.Ф., Иванов А.А. и др. // ДАН СССР. 1985. Т. 283. С. 1394.
35. Akhmanov S.A., Kamalov V.F., Koroteev N.I. II Proc. Intl. Conf. on Light Scattering
Spectroscopy of Biological Objects. Praha, 1986. - Amsterdam: Elsevier, 1987.
36. Камалов В.Ф., Коротеев Н.И. и др. // Изв. АН СССР. Сер. физ. 1986. Т. 50. С. 1197.
37. GansP., GillJ. // Appl. Spectr. 1977. V. 31. P. 451.
38. Бункин А.Ф., Власов Д.В. и др. // Оптика и спектроскопия, 1985. Т. 58. С. 481.
39. Апанасевич П.А., Квач В.В. и др. // Изв. АН СССР. Сер. физ. 1983. Т. 47. С. 1919.
40. Brakel R.f Mudogo V., Schneider F.W. /'/ J. Chem. Phys. 1986. V. 84. P. 2451.
41. Коломойцев Д.В., Никитин СЮ. 11 Оптика и спектроскопия. 1985. Т. 59. С. 1021;
ibid. 1986. Т. 61. С. 1201; ibid. 1989. Т. 66. С. 286.
42. Бункин А.Ф., Коротеев Н.И. // УФН. 1981. Т. 134. С. 98.
43. Сущинский М.М. Спектры комбинационного рассеяния молекул и кристаллов. -
М.: Наука, 1969.
44. Моуа F., Druet S., Taran J.P.E. 11 Opt. Commun. 1979. V. 12. P. 169.
45. Farrow R.L., Mattern P.L., Rahn LA. // Proc. 7th Intern. Conf. on Raman Spectros-
Spectroscopy. - Ottawa, Canada // Ed. W.F. Murphy. - Amsterdam, N.Y.: North-Holland,
1980. P. 668.
46. Смирнов В.В., Фабелинский В.Н // Письма в ЖЭТФ. 1978. Т. 28. С. 461.
47. Akhmanov S.A., Koroteev NJ. et al II J. Opt. Soc. Am. 1985. V. B-2. P. 640.
48. Гладков СМ., Желтков A.M., Коротеев Н.И. и др. // Письма в ЖТФ. Т. 15. В. 13.
С. 24. 1989.
ПРИМЕЧАНИЯ ПРИ КОРРЕКТУРЕ
1. Квантовая теория обратно-тормозного эффекта
При больших интенсивностях света многофотонное вынужденное тормоз-
тормозное поглощение является основным механизмом его поглощения в плазме.
В случае, когда колебательная скорость электрона в поле волны vE=eE0/moj
оказьюается больше средней тепловой скорости его поступательного движе-
движения vT = C Те/тI!2, частота соударений электрона и рассеивающего центра
в плазме (атома, иона, ядра) начинают зависеть от амплитуды волны Ео.
Это, в свою очередь, приводит к зависимости коэффициента поглощения
плазмы а, обусловленного вынужденным тормозным эффектом, от интен-
интенсивности излучения /, т.е. сечение становится нелинейным.
Квантовая теория вынужденного тормозного эффекта (см., например:
Ф.В. Бункин, А.Е. Казаков, М.В. Федоров // УФН. 1972. Т. 107. С. 559;
NM Kroll, KM. Watson // Phys. Rev. A. 1973. V. 8. P. 804.) дает возможность
вьиислить дифференциальное сечение рассеяния электрона do^ в присут-
присутствии внешнего монохроматического поля с частотой со, сопровождаемого
излучением или поглощением п квантов fioo(n = 1, 2, 3. . .). При достаточно
слабом поле излучения это сечение, в принципе, можно найти с помощью
теории возмущений по взаимодействию электрона с полем, однако для
описания процессов поглощения или испускания п фотонов вычисления по
теории возмущений необходимо производить до п-то порядка, что приво-
приводит к зависимости сечений do^ от интенсивности поля излучения вида
о(п) ^jn
При вычислении сечений о^"' движение электрона описьюается кванто-
вомеханическим образом, а электромагнитное поле рассматривается клас-
классически. Гамильтониан нерелятивистского электрона в поле плоской моно-
монохроматической волны имеет вид
#= [-ihV - (е/с)А]2/2т,
где А = v40cosatf = — (cE0/oo)cos cot —векторный потенциал, который можно
считать независящим от пространственных координат. Волновые функции,
соответствующие такому гамильтониану, имеют вид
фр = BтгйГ 3'2expj(i/ft)[pr- f \p -
где р - импульс электрона. Энергия электрона в состоянии с импульсом р
является осциллирующей функцией времени
е(г) = < fp |Я[фр> = Bт) (р - (е/с)А(т)J
со средним значением е = е(?)= (р112m) + {e2EljAmoo2). При рассеянии
электрона на статическом потенциале V(r) происходят переходы между
состояниями фро -* фр\ при этом средняя энергия электрона может изме-
измениться лишь на величину Ае -(р2 ~ р\)\2т, кратную энергии фотона йсо,
т.е. Ае= ±nfiсо, п = 1,2, .. . .
308
Вероятность такого перехода вычисляется в борновском приближении
(Ze2/(tw0), v0 - скорость электрона) с дополнительным условием
2п% < 1, ? = hco/(mvo ). Затем вычисляется вероятность перехода в единицу
времени
+ ОО
wppo = Km (ICppQ(t)\2/t) = 2 w<"> 5(Де + пкы),
yi~
где Cppo(t) — амплитуда вероятности перехода. Отдельные члены этой сум-
суммы, очевидно, соответствуют вероятности испускания (п > 0) или погло-
поглощения {п < 0) | п (фотонов. Вероятности необходимо просуммировать
по конечным состояниям электрона.
Переходя от вероятностей WppQ к дифференциальным сечениям do^n'
испускания или поглощения п фотонов при рассеянии электрона, имеющего
скорость 1>0 - Ро/т, в телесный угол d?l, получаем
02 [тфо -Bn)]dos(n0 -(
dil
где 7= eEoVoKfico2), /3 = A ±2n%)Y^2 (знак "+" соответствует поглощению п
квантов, знак "—" — испусканию), е = Ео/Ео, no=volvo,n — единичный
вектор в направлении рассеяния электрона,
(л0 - n)r]dr\2
— дифференциальное сечение упругого рассеяния электрона в борновском
приближении. Зависимость от интенсивности /и поляризации е поля излу-
излучения входит только через аргумент функции Бесселя /„. Условием приме-
применимости теории возмущений для анализа вынужденного тормозного эффек-
эффекта и получающихся степенных зависимостей о^ ~1п является выполнение
неравенства 7^1.
Коэффициент поглощения выражается через сечение о^ следующим
образом:
а= -(NjNefico/I) v0ot,
где ot = 2 п{р^ - о^). Здесь о^ — сечение поглощения п квантов,
о^ - сечение испускания п квантов. В частности, для рассеяния на куло-
новском потенциале V(r)= —Ze2/г расчет по теории возмущений дает сле-
следующее выражение для поправки к коэффициенту поглощения в плазме
с изотропным распределением электронов по скоростям:
6<х= [241Г2г2еьЕ%ЩМ€1Eт5ы«и5с)] \n(mv2/йсо).
2. Сверхбыстрое плавление поверхности GaAs феМтосекундными ла-
лазерными импульсами
В недавно выполненном эксперименте (СВ. Говорков, И.Л. Шумай, В. Ру-
Рудольф, Т. Шредер // Письма в ЖЭТФ. 1990. Т. 52. С. 755) исследовались на-
начальные стадии плавлении поверхности монокристалла GaAs под действием
лазерных импульсов длительностью 100 фс с помощью регистрации зави-
зависимости интенсивности отраженного пробного импульса и его второй гар-
гармоники от времени, прошедшего после возбуждения образца более мощ-
мощным импульсом накачки.
309
10 Задержка, пс
Рис. 1. Зависимость изменения интенсивности ВГ (кривая /) и линейно отраженного
пробного пучка (кривая 2) от задержки пробного импульса относительно возбуждаю-
возбуждающего. Величины изменения нормированы на значение интенсивности в отсутствие воз-
возбуждающего импульса. Точки - эксперимент, гладкие кривые - теория при т^ = 1 пс
и твг = ЮОфс. На врезке - временна'я кросс-корреляционная функция пробного и
возбуждающего импульсов
Поскольку при плавлении материал становится изотропной жидкостью,
эффективность ГВГ при наступлении лазерно-индуцированного фазового
перехода должна падать в силу правил отбора. Это действительно наблю-
наблюдается в эксперименте (рис. 1). Однако спад интенсивности ГВГ происхо-
происходит неожиданно очень быстро - с характерным временем порядка 100 фс.
В то же время коэффициент линейного отражения возрастает до значения,
характерного для расплавленного GaAs, гораздо медленнее — с характер-
характерным временем порядка 1 пс.
Результаты эксперимента показьюают, что потеря решеткой дальнего
порядка, проявляющаяся в падении интенсивности второй гармоники,
происходит значительно быстрее, чем изменение линейных оптических
свойств GaAs. Характерное время твг=Ю0фс оказывается меньшим,
чем время передачи энергии от электронной подсистемы GaAs к решетке,
в то время как характерное время нарастания/? согласуется с представле-
представлением о тепловом плавлении. Эти результаты позволяют предположить
наличие короткоживущей промежуточной неравновесной фазы кристалла
с нарушенным дальним порядком, предшествующей плавлению и сущест-
существующей при относительно холодной решетке.
Научное издание
КОРОТЕЕВ Николай Иванович
ШУМАЙ Игорь Леонидович
ФИЗИКА МОЩНОГО ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ
Заведующий редакцией Л.И. Гладнева
Редакторы НА. Михалина, ДА. Миртоеа
Младший редактор В А. Кузнецова
Художественный редактор Г.М. Коровина
Технические редакторы Е.В. Морозова, Н.В. Еременко
Корректоры Л.Л. Смирнов, ЯП. Круглова, ТА. Печко
Набор осуществлен в издательстве
на наборно-печатающих автоматах
ИБ№41121
Сдано в набор 26.11.90.Подписано к печати 31.01.91
Формат 60 X 90/16. Бумага книжно-журнальная
Гарнитура Пресс-Роман. Печать офсетная
Усл.печ.л. 19,5.Усл.кр.-отт. 19,5. Уч.-издл. 21,49
Тираж 3150 экз. Тип. зак.У&ЗД Цена 4 руб.
Издательско-производственное и книготорговое
объединение "Наука"
Главная редакция физико-математической литературы
117071 Москва В-71, Ленинский проспект, 15
2-я типография издательства «Наука»
121099, Москва, Г-99, Шубинский пер., 6.
NAUKA PUBLISHERS
Main Editorial Board for Literature on
Physics and Mathematics
Leninski Prospekt 15, Moscow, 177071, USSR
PHYSICS OF HIGH-POWER LASER RADIATION
NIKOLAI I. KOROTEEV, D.Sc. (Phys. and Math.)
IGOR L. SHUMAY, Cand.Sc. (Phys. and Math.)
Moscow State University
1991, 312 pages. ISBN 5-02-014474-6
READERSHIP: For students and graduate students of physics. Students of che-
chemistry and engineering will also find the book useful and intelligible.
THE BOOK: The book is based on a physics course read by the authors at the
Physics Department of Moscow State University and covers all aspects of laser-
matter interaction. So far many subareas of this field are scattered in special li-
literature. The first chapter of the book deals with the physics of laser generation
including Q-switch and mode-locked regimes, femtosecond pulse generation.
The second chapter is devoted to laser interaction with free carriers, plasma,
atoms and molecules, optical breakdown, laser radiation absorbtion in condensed
matter, laser interaction with metals and semiconductors, laser induced phase-
transitions, surface modification, photoacoustic phenomena. The third chapter is
a brief introduction to non-linear optics. The fourth chapter deals with the laser
non-linear optical diagnostics of matter including optical harmonics generation in
reflection from the surface with special emphasis to laser diagnostics of semi-
semiconductors, and non-linear laser spectroscopy (CARS and its modifications parti-
particularly). The book is gesigned to be of equal interest both to the experimentalists
and theoreticians and contains the discussion of the interplay between theory
and experimentation. The book contains also a number of problems to be solved
by students. CONTENTS: Laser generation (main concepts and equations, pulsed
laser action, laser amplifiers, mode-locked regime, non-linear optical pulse comp-
compression, amplification of ultra-short laser pulses). Matter in a strong laser field
(laser action of free carriers and plasma, laser heating of plasma and laser fusion,
resonant laser absorbtion in inhomogeneous plasma, radiation forces, optical
breakdown, laser interaction with atoms and molecules, resonant interaction
with metals and semiconductors (bulk and surface effects), laser generation of
surface ripples, laser-induced phase transitions and photoacoustics). Non-linear
optical phenomena (self-focusing, non-linear optical polarization and non-linear
susceptibilities, optical harmonics generation, stimulated light scattering). Non-li-
Non-linear optical spectroscopy in laser diagnostics (main principles, optical harmonics
generation in reflection, coherent spectroscopy of laser light scattering (CARS,
SRS), interference phenomena in coherent non-linear optical spectroscopy of
light scattering, CARS diagnostics of gases).