/
Текст
LASER MONITORING OF THE ATMOSPHERE
Edited by E. D. Hinkley
With Contributions by
R. T H. COLLIS, E. D. HINKLEY, H. INABA, P. L. KELLEY, R. T. KU, S. H. MELFI, R. T. MENZIES, P. B. RUSSELL, V E. ZUEV
With 84 Figures
Springer Verlag
Berlin • Heidelberg • New York • 1976
ОГЛАВЛЕНИЕ
Предисловие редактора перевода..................................... 5
Предисловие ....................................................... 7
1. Введение. Э Д. Хинкла ......................................... 11
Список обозначений (типичные единицы).......................... 14
Литература...................................................... 21
2. Дистанционное зондирование для управления качеством воздуха. С. X. Мелфи..................................................... 22
2.1. Атмосфера ................................................. 23
2. 1.1. Структура атмосферы........"....................... 24
2 1.2. Тропосфера ........................................ 24
21 .3. Стратосфера ................... 31
2.2. Общее моделирование переноса загрязнении... 33
2.2.1. Описание математических моделей.................... 34
2.2.2. Контроль, необходимый для создания и обоснования моделей .................................................. 35
2 3 Возможности лазерных систем для дистанционного контроля . . 36
2.3.1 Моностатические системы ............................. 36
2.3.2. Разнесение системы................................. 39
2.4. Дистанционный контроль в управлении качеством воздуха . 40
2.4.1. Преимущества дистанционного контроля................ 41
2.4.2. Применения дистанционного контроля.................. 43
2.5. Заключение . .............................................. 43
Литература.......... .................... , . 44
3- Прозрачность атмосферы для лазерного излучения. В Е Зуев.. 45
3.1 Молекулярное поглощение..................................... 45
3.1.1. Основные определения............................... 45
3.1.2. Поглощение отдельной линией......................... 49
3.1.3. Общая характеристика спектров поглощения............ 52
3.1.4 Экспериментальные исследования....................... 58
3.1.5. Теоретические исследования.......................... 65
3.1.6. Границы применимости закона Бугера к поглощению . 67
3.2. Молекулярное рассеяние..................................... 71
3.3. Аэрозольное рассеяние ..................................... 72
3 3.1. Коэффициент рассеяния Коэффициент поглощения. Коэффициент ослабления..................................
3.3.2. Рассеяние одной частицей......................... 74
3.3.3. Рассеяние частицами облаков н туманов...... . 74
3.3.4. Рассеяние частицами дымок........................... 76
3.3.5. Рассеяние частицами осадков................. . - 77
3.3.6. Индикатрисы рассеяния аэрозолей . . .... 78
3.3.7. Границы применимости закона Бугера к рассеянию ... 79
3 4 Полное ослабление. Районы длин волн, эффективные для лазерного зондирования......................................... 80
416
Оглавление
7. Лазерные методы гетеродинирования. Р. Т. М е н з и с........... 345
7.1. Принципы гетеродинной радиометрии . ...................., 347
7.1.1. Тепловое излучение................................. 347
7.1.2. Микроволновый радиометр Дике........................ 349
7.1.3. Фотосмешенне в инфракрасном диапазоне............... 351
7.1.4. Вопросы формирования отношения сигиал/шум .... 355
7.2. Пассивный гетеродинный радиометр........................... 364
7.2.1. Излучательные способности газов в инфракрасном диапазоне ................................................... 364
7.2.2. Требования к компонентам (схемы гетеродинирования) 367
7.2.3. Экспериментальное обнаружение газов методом гетеродинирования ....................................... 373
7.2.4. Сравнение со спектрометром 1(а интерферометре Май-кельсона ................................................. 377
7.2.5. Применения в наземном контроле...................... 379
7.2.6. Применения в контроле с подъемных средств......... 381
7.2.7. Влияние турбулентности на радиометрию пассивного гетеродинирования ........................................ 387
7.3. Методы гетеродинирования в системах активного контроля . . 388
7.3.1. Повышение чувствительности при гетеродинировании . . 388
7.3.2. Ухудшение характеристик бистатических систем, вызванное атмосферой............................................ 390
7.3.3. Эксперименты по обнаружению загрязнений с помощью бистатической системы .................................... 395
7.3.4. Подъемный лазерный спектрометр поглощения........... 398
7.4. Ожидаемые улучшения спектральной гибкости методов .... 402
7 4.1. Инфракрасные лазеры на диодах...................... 402
7.4.2. Газовые лазеры высокого давления ................... 403
7.4.3. Параметрические генераторы ........................ 404
7.4.4. Смеситель на фотодиодах-варакторах ................. 404
7.5. Заключение................................................. 405
Литература...................................................... 406
Дополнительная литература ........................................ 409
УВАЖАЕМЫЙ ЧИТАТЕЛЬ!
Ваши замечания о содержании книги, ее оформлении, качестве перевода и др. просим присылать по адресу: 129820, Москва, И-110, ГСП, 1-н Рижский пер., дом 2, изд-во «Мир».
2 ДИСТАНЦИОННОЕ ЗОНДИРОВАНИЕ ДЛЯ УПРАВЛЕНИЯ КАЧЕСТВОМ ВОЗДУХА
С. X. Мелфи
В последние годы стало очевидным, что деятельность человека оказывает существенное и измеримое влияние на окружающую среду. Внимание всего мира было привлечено двумя драматическими событиями: несчастными случаями вследствие загрязнения воздуха в г. Донора, штат Пенсильвания, в 1948 г. (20 смертельных случаев и несколько сот заболевших) и в Лондоне в декабре 1952 г. (4000 умерших за несколько дней). Стало ясным, что окружающая нас среда —не бездонная сточная яма, что она хрупка и небрежное отношение к ней не может далее продолжаться. В результате этих трагедий и других вредных воздействий на окружающую среду, значительных по масштабам своих последствий, общественное мнение потребовало, чтобы окружающая среда рассматривалась как ценное природное богатство, а поскольку это так, то его нужно охранять. Конгресс США принял ряд законов, предписывающих снижение загрязненности окружающей среды до определенных приемлемых уровней.
Для претворения в жизнь этих законов об атмосферных загрязнениях требуется детальная оценка целого ряда взаимосвязанных факторов. Во-первых, осуществляется оценка влияния отдельных загрязняющих компонентов, что позволяет установить наиболее подверженный воздействию данного загрязняющего компонента рецептор и определить допустимый уровень его содержания, чтобы свести к минимуму вред, наносимый здоровью или материальным ценностям. Затем определяют источники загрязнений и их относительную интенсивность. Эта информация привлекается к построению моделей переноса и рассеивания загрязнений с целью прогноза их концентрации в окружающем пространстве. Высокие концентрации загрязнений могут потребовать контроля за их источниками. Эффективность такого контроля должна быть измеримой. Эти процессы повторяются до тех пор. пока уровни концентраций загрязняющих компонентов не станут ниже максимально допустимых. Исследование влияния большинства этих факторов нуждается в контроле за концентрацией загрязняющих компонентов
ПРЕДИСЛОВИЕ РЕДАКТОРА ПЕРЕВОДА
Индустриальная деятельность человека с каждым годом де-чает все более актуальной проблему охраны окружающей среды. Среди многообразных воздействий человека па природу особое место занимает загрязнение воздушного бассейна. Это обусловлено, во-первых, тем, что атмосфера является основным фильтром солнечного излучения, поступающего на поверхность Земли, и, во-вторых, загрязнение воздуха непосредственно влияет на здоровье людей.
Возможность серьезных отрицательных последствий загрязнения окружающей среды для современного поколения и, в особенности, будущих поколений человечества вынуждает уделять названной проблеме все более серьезное внимание как соответствующим международным организациям, так и правительствам индустриально развитых стран. Убедительной иллюстрацией сказанного являются принятые за последние годы Верховным Советом СССР законы об охране природы и все возрастающие объемы капитальных вложений на природоохранные мероприятия в нашей стране.
В последнее время во многих индустриально развитых странах мира значительно расширились исследования по контролю за состоянием окружающей среды, созданы специализированные научно-исследовательские центры и ведомства, разрабатываются новые методы изучения процессов загрязнений атмосферы, гидросферы, поверхностных и более глубоких слоев земли.
При разработке средств контроля за состоянием окружающей среды особое внимание уделяется методам бесконтактного определения параметров среды, обеспечивающим возможность получения необходимых данных с весьма высокой оперативностью и в значительных пространственных масштабах. Речь идет о таких методах, которые могли бы не только дать оперативную количественную информацию об источниках загрязнений, но и выявить динамику распространения загрязняющих компонентов.
Указанным требованиям лучше всего удовлетворяют методы дистанционного лазерного зондирования атмосферы. Высокое временное и пространственное разрешение таких методов, недоступное для других способов, обусловлено возможностью использования лазеров с малыми длительностями и высокой
УДК 621.375.826 : 551.51
Книга посвящена новому направлению науки и техники, связанному с развитием методов дистанционного измерения атмосферных параметров с помощью лазеров. Последовательно рассмотрены общин подход к задаче, принципы, методы п аппаратура дистанционного контроля чистоты воздушной среды, распространение лазерного луча в атмосфере, зондирование аэрозолей и газов, определение концентраций загрязняющих примесей.
'Представляет большой научный и практический интерес п рассчитана как на специалистов — исследователей н инженеров, так и на студентов старших курсов.
Редакция литературы по космическим исследованиям, астрономии и геофизике
1903040000
20807, 21002-113
Л 041(01)-79
113-79
© Springer-Verlag Berlin — Heidelberg.
1976. All Rights Reserved.
Authorized translation from English language edition published by Springer-Verlag Berlin—Heidelberg—New York
© Перевод на русский язык «Мир», 1979
ЛАЗЕРНЫЙ КОНТРОЛЬ АТМОСФЕРЫ под редакцией Э. Д. Хинкли
Научный редактор Э. Медушевская.
Младший редактор Е. Буркова.
Художник В Карпов. Художественный редактор Л. Безрученков.
Технический редактор Н. Толстякова. Корректор М. Смирнов.
ИБ № 1606
Сдано в набор 25.01.79. Подписано к печати 25.07.79.
Формат 60Х90’/И. Бумага типографская № 2. Гарнитура литературная. Печать высокая.
Объем 13.00 бум. л Усл печ. л. 26,00. Уч изд. л. 26,88. Изд. № 27/9904.
Тираж 1800 экз. Зак. 153. Цена 4 р. 30 к
ИЗДАТЕЛЬСТВО «МИР»
129820, Москва, П-П0, ГСП, I-й Рижский пер., 2
Ленинградская типография № 8 ЛПО «Техническая книга» Союзполиграфпрома при Государственном комитете СССР по делам издательств, полиграфии и книжной торговли.
190000. Ленинград, Прачечный пер., 6
6
Предисловие редактора перевода
частотой повторения зондирующих импульсов. В результате оперативность получения информации определяется лишь быстродействием средств обработки эхо-сигналов зондирующих лазерных импульсов, которые со скоростью света доставляют в приемное устройство локатора информацию о распределении параметров атмосферы по пути распространения зондирующего излучения
Существенным преимуществом методов лазерного зондирования атмосферы по сравнению со стандартными методами радиозондов, помимо указанных выше, является и то, что первые позволяют определять ряд важных параметров атмосферы, которые совсем не измеряются стандартными методами. Последнее замечание относится прежде всего к компонентам индустриального происхождения, т. е. загрязнителям атмосферы.
Значительный прогресс, достигнутый за последние 10 лет в разработке методов дистанционного контроля за распределением физических параметров атмосферы с помощью лазеров, поставил на повестку дня вопрос о внедрении указанных методов в практику. В связи с этим следует считать весьма своевременным перевод книги «Лазерный контроль атмосферы», написанной авторитетным авторским коллективом и изданной под редакцией д ра Хинклн.
Можно быть уверенным в том, что книга будет полезна широкому кругу специалистов, работающих в областях, связанных с проблемой разнообразных применений лазерного излучения в земной атмосфере, а также студентам старших курсов соответствующих специальностей.
Член-корреспондент АН СССР
В. Е. Зуев
8
Предисловие
возможности лазерного контроля можно по достоинству оценить, если вспомнить, что с помощью наземных лазерных систем были обнаружены атомы, существующие в слое над стратосферой, и измерены их концентрации, а контроль газового состава в стратосфере осуществлялся с помощью перестраиваемой по спектру лазерной системы, установленной на аэростате. В нижней атмосфере также осуществлен дистанционный контроль загрязняющих газов, аэрозольных частиц, скорости ветра и температуры атмосферы с помощью лазерных методов, а лазерные измерения на длинных трассах существенно помогли созданию математических моделей переноса загрязнений, их рассасывания и химических превращений.
Каждая глава книги посвящена определенному типу лазерного контроля, но между главами существует тесная взаимосвязь: они содержат много перекрестных ссылок, везде одинаковые обозначения, определенные во введении (гл. 1). В гл. 2 рассмотрено строение атмосферы и вопрос о том, как лазерные методы могут удовлетворить некоторые запросы управления качеством воздуха в будущем. В гл. 3 обсуждаются вопросы распространения излучения в атмосфере и выбор соответствующих длин волн лазерного излучения. В гл. 4—7 внимание сконцентрировано на специальных методах лазерного зондирования. Требования безопасности, которые необходимо принимать во внимание в системах активного лазерного контроля, также обсуждаются в этих главах.
Последние научные данные говорят о том, что жизнь на Земле подвержена прямому или косвенному влиянию атмосферных составляющих не только приземного слоя, но и всей тропосферы и стратосферы, а возможно, и более высоких слоев. Становится все более очевидным, что для проведения надлежащих исследований в такой обширной области атмосферы при разумной их стоимости лазерные методы контроля могут оказаться наиболее приемлемыми. Авторы надеются, что эта книга будет полезным руководством для анализа и создания будущих систем лазерного контроля.
Считаю себя обязанным ряду своих коллег за их полезные идеи и замечания, особенно Келли и Бикнеллу из Линкольнской лаборатории Массачусетского технологического института, Дерру из Национального управления океанографических и атмосферных исследований, Расселу из Стэнфордского исследовательского института. Искреннюю признательность выражаю также авторам и их семьям, моей жене и детям за их терпение и поддержку.
Э Д Хинкли Конкорд, Массачусетс Май 1976
АВТОРЫ
Коллис Р. Т. X.
Collis, Ronald Т. Н
Atmospheric Sciences Laboratory, Stanford Research Institute, Menlo Park, CA 94025, USA
Хинкли Э. Д.
Hinkley, E. David
Lincoln Laboratory, Massachusetts Institute of Technology, Lexington, MA 02173, USA, and Planetary Atmospheres Section, Jet Propulsion Laboratory, California Institute of Technology, Pasadena, CA 91103, USA (Present address: Laser Analytics, Inc., Lexington, MA 02173, USA)
Инаба X.
Inaba, Humio
Research Institute of Electrical Communication, Tohoku University, 1-1, Katahira 2-Chome, Sendai, 980, Japan
Келли П. JI.
Kelley, Paul L.
Lincoln Laboratory, Massachusetts Institute of Technology, Lexington, MA 02173, USA
Ку P. T.
Ku, Robert T.
Lincoln Laboratory, Massachusetts Institute of Technology, P. O. Box 73, Lexington, MA 02173, USA
M ;лфи С. X.
Melfi, Samuel H
Remote Sensing Division, Environmental Monitoring and Support Laboratory, U. S. Environmental Protection Agency, P О Box 15027, Las Vegas, NV 89114, USA
Мензис P T.
Menzies, R bert T.
Jet Propulsion Laboratory, California Institute of Technology, Pasadena, CA 91103, USA
10
Авторы
Рассел Ф. Б.
Russell, Philip В.
Atmospheric Sciences Laboratory, Stanford Research Institute, Menlo Park, CA 94025, USA
Зуев В. E.
Институт оптики атмосферы, Сибирское отделение АН
СССР, Томск, 634055, СССР
1 ВВЕДЕНИЕ
Э. Д. Хинкли
Значение лазеров для современных научных исследований и их технических приложений освещено в предыдущих томах серии «Проблемы прикладной физики». После первых экспериментов, основанных на использовании большой интенсивности лазерного излучения, появились исследования в области нелинейных свойств материалов и получена полезная спектроскопическая информация о природе твердых тел, жидкостей и газов. С созданием перестраиваемых лазеров были достигнуты значительные успехи в области спектроскопии высокого разрешения, о чем говорилось во втором томе серии.
Взаимодействие электромагнитного излучения с атомами и молекулами является основой использования лазеров для обнаружения и непрерывного контроля составляющих атмосферы и ее свойств. В связи с постоянным ростом промышленности, про нзводства энергии, транспорта и других потенциальных источников загрязнения воздуха становится очевидной необходимость создания новых методов в дополнение к уже используемым [1.1, 1.2]. Действие большинства существующих приборов основано на методах отбора проб, правда, имеется и ряд достойных внимания исключений, таких, как корреляционные методы [1.3], методы, основанные на рассеянии [1 4], и спектральные методы [1.5], в которых используется некогерентное (не лазерное) электромагнитное излучение. Однако применение лазеров, как правило, придает методам большую гибкость, а более высокое разрешение позволяет осуществлять контроль за большим числом загрязняющих компонентов
Работоспособность всех основных лазерных методов, предложенных для контроля атмосферных газов и частиц, к настоящему времени подтверждена экспериментально. Цель данного тома — дать в справочной форме единое толкование этих методов, их приложений и присущих им ограничений. Кроме того, в данный том включены полученные до настоящего времени (до 1976 г.) результаты, так что читатель может оценить современ иые возможности лазерного контроля для конкретных приложений и сделать выводы об их будущем, когда будет доступна более совершенная техника. С этой целью читатель может
14
Э. Д. Хинкли
Уникальной особенностью узкополосного лазерного излучения является то, что его можно с высокой чувствительностью регистрировать методом гетеродинирования. Гетеродинное детектирование позволяет осуществлять пассивный моностатиче-ский дистанционный контроль газов по их линиям испускания, используя для этого излучение, рассеянное назад на топографических мишенях. В гл. 7 представлено исчерпывающее описание всех стадии процесса гетеродинного обнаружения с примерами из уже осуществленных экспериментов. Заканчивается глава обсуждением перспектив развития
На протяжении всей книги делалась попытка достичь единообразия как в тексте, так и в используемых обозначениях. Общепринято, что термины «волновое число» и «частота» используются наравне, но их обозначения совершенно очевидны по смыслу. Полный список использованных обозначении, нх определения и типичные размерности следующие:
Список обозначений (типичные единицы)
а Радиус частицы [мкм], радиус туча лазера [мм]
а Анизотропная часть тензора поляризуемости
a-j Сила осциллятора для перехода из состояния i в состояние /
А Площадь [см2, м2]
А1} Коэффициент Эйнштейна (вероятность перехода) для перехода между состояниями i и / [с-1]
A (v) Истинное спектральное поглощение
A'(v) Измеренное спектральное поглощение
Л Функция поглощения
Ь] Амплитуда нулевого колебания j-й колебательной моды [эрг'/2/с]
В Ширина полосы [Гц]
В Вращательная константа молекулы [см-1]
В' Комбинированный параметр рассеяния в уравнении дифференциального поглощения
B(v, Г) Яркость [Вт/(см2-Гц-ср)]
с Скорость света в вакууме (2,998- 1010 см,с)
Cj Относительная интенсивность линии
ср Коэффициент уширения давлением [см-,/атм]
С^(т) Автокорреляционная функция для поля с постоянной амплитудой и случайными флуктуациями фазы [Вт/см2]
Ct (т) Автокорреляционная функция тока [А2]
Сп Структурная постоянная атмосферы [м !/s]
Ср, Ср Удельная теплоемкость при постоянном объеме, давлении [кал/(г-К)]
1. Введение
15
CD Емкость фотодиода [Ф]
dc Диаметр когерентности для гетеродинного детектирования [мм]
D Диаметр [см]
Dc Диаметр приемной апертуры [см]
Dp Диаметр частицы (=2а) [мкм]
Dlo Диаметр пучка опорного генератора [мм]
Daa Суммарный диаметр оптических столкновений а—а [мкм]
Dab Суммарный диаметр оптических столкновений а-—& [мкм]
Dg{d) Вариации разности фаз по диаметру приемной апертуры
£>* Обнаружимость [см • Гц' ’/Bt]
е Заряд электрона (1,602- 10-19 Кл)
& Напряженность электрического поля [В/см]
Е (t) Комплексная амплитуда оптического поля [Вт'/’/см]
Es(t) Комплексная амплитуда оптического поля сигнала [Btv,/cm]
EL()(f) Амплитуда оптического поля опорного генератора [Вт’/’/см]
Et Энергетический уровень квантового состояния i [эВ]
Et Пороговая освещенность, чувствительность глаза [Вт/см2]
En Энергия шума на квантовую моду [эрг]
/ Частота [Гц]
А/ Ширина (по половине высоты) оптического спектра мощности [Гц]
fp Частота повторения импульсов лазера [Гц]
ft Частота турбулентных флуктуаций [Гц]
f lo Частота опорного генератора (—cvi.r>) [Гц]
f(a) Функция распределения частиц по размерам [см-1]
Е Коэффициент в уравнении фототока [см2/(Вт-с)]
g Сила тяжести, действующая на единичную массу [дин]
gi Степень вырождения i-й колебательной моды
gu Фактор пропускания для сканирующего интерферометра Майкельсона
^•’(т) Нормированная корреляционная функция 1-го по рядка
gt 1 (т) Нормированная корреляционная функция 2-го порядка
G Усиление
Gp Полное геометрическое сечение частиц в единице объема [см2/см3]
16
Э. Д. Хинкли
Gq Плотность квантовых мод [см-3]
Gd Шунтирующая дифференциальная проводимость фотодиода [См]
h Постоянная Планка (6,625- 10-34 Дж-с)
i Изотропная часть тензора поляризуемости
I (t) Фототок [А]
/(ш) Фототок на промежуточной частоте [А]
Ilq Фототок на частоте опорного генератора [А]
1 (v, /) Интенсивность лазерного пучка [Вт/см2]
I Средняя по времени интенсивность оптического поля [Вт/см2]
Л 0) Интенсивность излучения с длиной волны X, рассеянного под углом 6 к направлению распространения [Вт/см2]
/s(v) Интенсивность излучения в верхней атмосфере [Вт/см2]
(8/^)2 Относительная вариация флуктуаций интенсивности во френелевской зоне дифракции коллимированного пучка
(8//?)2 Относительная вариация флуктуаций интенсивности, вызванных случайной рефракцией
/’ (v) Интенсивность в единичном спектральном интервале [Вт/см-1]
J Интенсивность дождя [мм/ч]
J Вращательное квантовое число
k Постоянная Больцмана (1,380- 10-23 Дж/град)
k('>) Дифференциальный коэффициент поглощения [см-1Х Хмлн-1]
к Волновой вектор (& = 2л/Л) [см-1]
К' Эффективность оптической системы
/С (v, ф) Поглощение всей толщи атмосферы на частоте v под углом ф к зениту
I Межэлектродный промежуток [мм]
1С Длина когерентности лазерного излучения [м]
L Глубина слоя загрязнений или облака [м]
L Длина ячейки [см]
Lp Пространственная длина импульса (=стр/2) [м]
т Масса молекулы или частицы [г]
т Комплексный показатель преломления (= п — ix)
т Показатель степени в температурном множителе ло-ренцевского контура линии
те Масса электрона (9,109 10-31 г)
М Молекулярный вес [г]
п Относительный коэффициент преломления (=ni/n2)
ЛАЗЕРНЫЙ КОНТРОЛЬ АТМОСФЕРЫ
т
ПРЕДИСЛОВИЕ
В настоящее время существует все возрастающая необходимость непрерывного контроля атмосферных составляющих. Недавно это было подчеркнуто полемикой по поводу возможных вредных эффектов, оказываемых высотными самолетами, возвращаемыми космическими аппаратами и даже средствами аэрозольного разбрызгивания на жизненно важный слой озона в стратосфере. Кроме того, расширяющееся использование сильно загрязняющих топлив из-за сокращения энергетических ресурсов может привести к серьезным последствиям (таким, как уменьшение полезной энергии Солнца, достигающей земной поверхности, изменение теплового баланса Земли и ухудшение качества воздуха в нижней атмосфере), которые еще предстоит полностью осознать. Чтобы научиться предсказывать влияние на окружающую среду увеличения источников загрязнения и своевременно предпринимать корректирующие действия с учетом соответствующих затрат, необходимы математические модели атмосферы. Создание таких моделей и проведение связанных с ними постоянных наблюдений требуют расширения диапазона возможностей средств контроля.
Контроль наблюдательного типа лучше всего и при умеренной стоимости может осуществляться с помощью оптических методов. Лазерная технология в последнее время сделала большие шаги в своем развитии, и роль лазеров в применениях для атмосферного контроля неуклонно возрастает, что видно хотя бы из того, что работоспособность большинства лазерных схем, предложенных для контроля атмосферы (основанных на рассеянии, флуоресценции, поглощении и пропускании), к настоящему времени уже продемонстрирована на деле. Уместно поэтому посвятить один том в серии «Проблемы прикладной физики» лазерному контролю атмосферы.
В исчерпывающей и доступной форме в книге даны описания основных методов лазерного зондирования газов и аэрозолей. Каждая глава содержит наряду с описанием примеров полевых измерений исходную информацию и математическое описание рассматриваемых процессов, а также типичные значения характерных параметров. Поэтому книга может быть полезной в качестве справочника для работающих в данной области ученых и инженеров и дополнительного учебного пособия по охране окружающей среды для студентов старших курсов. Широкие
12
Э. Д. Хинкли
обратиться также к монографии, изданной под редакцией Дерра [1.6], которая содержит большое число статей по дистанционному зондированию атмосферы, вышедших до 1972 г., и к недавнему исследованию Райта и др. [1.7].
Данный том охватывает применения лазерных методов для обнаружения и непрерывного контроля частиц вещества, аэрозолей, атомов и молекул атмосферы. Термин «атмосфера» в настоящем томе объединяет тропосферу (или нижнюю атмосферу), расположенную от уровня земли до тропопаузы на высоте 10—15 км, и стратосферу (нижнюю часть верхней атмосферы), ограниченную снизу тропопаузой и простирающуюся до высоты 28—30 км. Контроль загрязнений в приземном слое необходим для определения качества воздуха, которым мы дышим, а для создания математических моделей в целях предсказания качества воздуха в различных условиях необходимо осуществлять контроль как приземного слоя, так и слоев, расположенных выше (по крайней мере до высоты слоя инверсии). Влияние на человека стратосферных газов и частиц менее непосредственно, однако оно также важно, и лазерные методы в этой связи могут оказаться особенно полезными для непрерывных наблюдений за стратосферой [1.8]. Другие важные параметры атмосферы, такие, как температура и скорость ветра, также можно дистанционно измерять с помощью лазеров.
В связи с тем что в настоящее время существует много типов доступных приборов контроля, возникает вопрос: почему следует создавать лазерные устройства атмосферного контроля? Этот вопрос рассмотрен в гл. 2, которая начинается с обсуждения существующей структуры атмосферы и продолжается обзором возможностей, которыми обладают в настоящее время лазерные устройства контроля. Обычно дистанционное зондирование рассматривается не как замена методов, основанных на отборе локальных проб, а как дополнение к ним. Тем не менее в ряде случаев дистанционное зондирование представляет собой единственный экономически и технически осуществимый метод. Одним из важных применений лазерного контроля явится его использование в области исследований, имеющих своей целью проверить, соответствует ли уровень выбросов из источника загрязнений допустимому. Данное и другие применения, наиболее перспективные в будущем, также обсуждаются в гл. 2.
В гл. 3 подробно описано прохождение лазерного излучения через атмосферу. Не все длины волн, которые были бы оптимальными для зондирования некоторых загрязнений, можно использовать из-за сильного поглощения обычными атмосферными газами (это ограничение становится не таким строгим на больших высотах); кроме того, поскольку путь, проходимый лазер
1 Введение
13
ным лучом в атмосфере, составляет иногда несколько километров и более, необходим тщательный учет поглощения, рассеяния, нелинейных эффектов, турбулентности, сцинтилляций. В некоторых лазерных методах процесс контроля зависит от одного пли нескольких подобных видов взаимодействия, поэтому гл. 3 может дать полезную информацию для его оптимизации.
Самым успешным из лазерных методов стал лидарный (лидар— лазерный радиолокатор), который позволяет обнаруживать частицы и аэрозоли по измерению рассеянного ими излучения. Лидарные системы в настоящее время эксплуатируются во многих странах; их применение включает картирование атмосферных частиц в оперативной метеорологии, атмосферные исследования, а также исследования загрязнения воздуха. Основное внимание гл. 4 сконцентрировано на приложениях, основанных на обратном рассеянии лазерного излучения; в ней также рассмотрен только что появившийся метод, использующий перестраиваемые лазеры в лидарных системах на дифференциальном поглощении для измерений газовых загрязнений.
С помощью более сложной аппаратуры можно определить характерные сдвиги в длине волны рассеянного излучения, соответствующие определенному виду молекул. Это явление, известное под названием «комбинационное рассеяние», может быть использовано для контроля различных газов с помощью единственного лазера с фиксированной частотой, как описано в гл. 5. Однако сечения комбинационного рассеяния обычно невелики, что, вероятно, ограничит применение этого метода лишь для контроля основных составляющих атмосферы и загрязняющих компонентов вблизи источника. Гл. 5 охватывает также вопросы обнаружения атомов и молекул с помощью флуоресценции, сечения которой обычно больше, чем сечения комбинационного рассеяния, но применение ограничено большими высотами (низкими давлениями), где тушение флуоресценции у меиьшается
Наиболее чувствительный лазерный метод основан на принципе резонансного поглощения, которое происходит, когда лазерное излучение имеет ту же длину волны, что и основной переход в поглощении для молекул, подлежащих обнаружению. Этот метод уже обеспечил очень высокую точность в измерениях по взятым в точках пробам. Он также послужил основой создания приборов для контроля источника загрязнений на месте (без забора проб) и для контроля окружающего воздуха методом поглощения на длинных (до нескольких километров) трассах. Широкий набор различных применений метода поглощения, включающий измерения лазерного излучения от удаленных отражателей, зданий и даже естественного лиственного покрова, описан в гл.6
14
Э. Д. Хинкли
Уникальной особенностью узкополосного лазерного излучения является то, что его можно с высокой чувствительностью регистрировать методом гетеродинирования. Гетеродинное детектирование позволяет осуществлять пассивный моностатиче-ский дистанционный контроль газов по их линиям испускания, используя для этого излучение, рассеянное назад на топографических мишенях. В гл. 7 представлено исчерпывающее описание всех стадий процесса гетеродинного обнаружения с примерами из уже осуществленных экспериментов. Заканчивается глава обсуждением перспектив развития.
На протяжении всей книги делалась попытка достичь единообразия как в тексте, так и в используемых обозначениях. Общепринято, что термины «волновое число» и «частота» используются наравне, но нх обозначения совершенно очевидны по смыслу. Полный список использованных обозначений, их определения и типичные размерности следующие:
Список обозначений (типичные единицы)
а Радиус частицы [мкм], радиус луча лазера [мм] а Анизотропная часть тензора поляризуемости
а1} Сила осциллятора для перехода из состояния i в состояние /
А Площадь [см2, м2]
Ад Коэффициент Эйнштейна (вероятность перехода) для перехода между состояниями i и / [с-1]
A (v) Истинное спектральное поглощение
A'(v) Измеренное спектральное поглощение
Л Функция поглощения
bj Амплитуда нулевого колебания /-й колебательной моды [эрг,/2/с]
В Ширина полосы [Гц]
В Вращательная константа молекулы [см-1]
В' Комбинированный параметр рассеяния в уравнении дифференциального поглощения
В(у, Т) Яркость [Вт/(см2-Гц-ср)]
с Скорость света в вакууме (2,998- 1010 см/с)
Cj Относительная интенсивность линии
ср Коэффициент уширения давлением [см“’/атм]
С£(т) Автокорреляционная функция для поля с постоянной амплитудой и случайными флуктуациями фазы [Вт/см2]
С, (т) Автокорреляционная функция тока [А2]
Сп Структурная постоянная атмосферы [м-2 ]
Cv, Ср Удельная теплоемкость при постоянном объеме, давлении [кал/(г • К)]
1. Введение
15
CD Емкость фотодиода [Ф]
dc Диаметр когерентности для гетеродинного детектирования [мм]
D Диаметр [см]
Dc Диаметр приемной апертуры [см]
Dp Диаметр частицы (=2а) [мкм]
Dl0 Диаметр пучка опорного генератора [мм]
Суммарный диаметр оптических столкновений а —-а [мкм]
Суммарный диаметр оптических столкновений а~Ь [мкм]
Ds(d) Вариации разности фаз по диаметру приемной апертуры
D* Обнаружнмость (см Гц'^/Вт]
е Заряд электрона (1,602- 10~19 Кл)
& Напряженность электрического поля [В/см]
Е (t) Комплексная амплитуда оптического поля [Вт'/’/см]
Es(t) Комплексная амплитуда оптического поля сигнала [Вт'А/см]
Дго(0 Амплитуда оптического поля опорного генератора [Вт'А/см]
Е, Энергетический уровень квантового состояния i [эВ]
Et Пороговая освещенность, чувствительность глаза
Вт/см2]
EN Энергия шума на квантовую моду [эрг]
/ Частота [ГЦ]
А/ Ширина (по половине высоты) оптического спектра мощности [Гц]
fp Частота повторения импульсов лазера [Гц]
ft Частота турбулентных флуктуаций [Гц]
fto Частота опорного генератора (—cvLn) [Гц]
f(a) Функция распределения частиц по размерам [см-1]
Е Коэффициент в уравнении фототока |см2/(Вт-с)]
g Зила тяжести, действующая на единичную массу [дин]
gi Степень вырождения i-й колебательной моды
gw Фактор пропускания для сканирующего интерферометра Майкельсона
g(1,(T) Нормированная корреляционная функция 1-го порядка
g<2)(т) Нормированная корреляционная функция 2-го порядка
О Усиление
Gp Полное геометрическое сечение частиц в единице объема [см2/см3]
16
Э. Д. Хинкли
Qq Плотность квантовых мод [см-3]
Gd Шунтирующая дифференциальная проводимость фотодиода [См]
h Постоянная Планка (6,625 • 10-34 Дж • с)
1 Изотропная часть тензора поляризуемости
i (t) Фототок [А]
Z(u>) Фототок на промежуточной частоте [А]
Qo Фототок на частоте опорного генератора [А]
/ (v, t) Интенсивность лазерного пучка [Вт/см2]
/ Средняя по времени интенсивность оптического поля [Вт/см2]
Л(Х, G) Интенсивность излучения с длиной волны X, рассеянного под углом 6 к направлению распространения [Вт/см2]
Z$(v) Интенсивность излучения в верхней атмосфере [Вт/см2]
(S/f)2 Относительная вариация флуктуаций интенсивности во френелевской зоне дифракции коллимированного пучка
(&Л?)2 Относительная вариация флуктуаций интенсивности, вызванных случайной рефракцией
/' (v) Интенсивность в единичном спектральном интервале [Вт/см-1]
J Интенсивность дождя [мм/ч]
J Вращательное квантовое число
k Постоянная Больцмана (1,380- 10-23 Дж/град)
k(y) Дифференциальный коэффициент поглощения [см-1Х Хмлн-1]
к Волновой вектор (А — 2л/Л) [см-1]
К' Эффективность оптической системы
К (у, <J>) Поглощение всей толщи атмосферы на частоте v под углом ф к зениту
I Межэлектродный промежуток [мм]
1С Длина когерентности лазерного излучения [м]
L Глубина слоя загрязнений или облака [м]
L Длина ячейки [см]
Lp Пространственная длина импульса (=стр/2) [м]
т Масса молекулы или частицы [г]
т Комплексный показатель преломления (=п — ix)
т Показатель степени в температурном множителе ло-ренцевского контура линии
те Масса электрона (9,109- 10-31 г)
М Молекулярный вес [г]
п Относительный коэффициент преломления (~n.i/n2)
1. Введение
17
пе, Пв Эффективный шум электронного преобразователя, броуновского молекулярного движения [атм/Гц*/2]
/го, пг Число посланных, принятых фотонов для одиночного импульса
nb, nd Число фотоэлектронов, обусловленных фоном, темновым током
nk Среднее число фотонов в квантовом состоянии k
N Концентрация молекул или частиц [см-3]
V (a) da Концентрация частиц с радиусами от а до a+da [см-3]
N, Концентрация молекул в i-м состоянии [см-3]
Nq Концентрация молекул воздуха при давлении 1 атм и температуре 15°С (2,55- 1019 см-3 - атм-1)
Ад Число Авогадро (6,022 • 1023 моль-1)
NEP Эквивалентная мощность шума [Вт/Гц'/2]
р Давление [атм, мм рт. ст.]
р (I) Функция распределения плотности вероятности
Ро, Рг Посылаемый, принимаемый поток лазерного излучения [Вт]
Р (б) Индикатриса рассеяния
Ps Поток рассеянного излучения [Вт]
Pt (ю) Спектр мощности фототока [А2/Гц]
PLO Мощность опорного генератора [Вт]
Ps Мощность сигнала [Вт]
SP Разность поглощенных потоков [Вт]
Ps Мощность рассеянного излучения в единичном телесном угле [Вт/ср]
q Параметр полуширины в Г-распределении частиц по размерам
Qi Коэффициент тушения флуоресценции [атм-1]
qn Коэффициент в уравнении для флуктуаций интенсивности
Q Статистическая сумма
Q, Нормальная координата /-й колебательной моды
Qa Волновой параметр апертуры (—ka2/z)
Qb Суммарный фактор эффективности обратного рассеяния [ср ]
Qf Тушащий фактор флуоресценции
Qs Суммарный фактор эффективности рассеяния
Q uz Водность [г/м3]
г Расстояние [м]
R Дальность [м]
<?% Чувствительность детектора [В/Вт]
Rij Матричный элемент дипольного момента перехода между состояниями i и / [эрг1/« - см’2]
2 Заказ № 153
18
Э Д Хинкли
Ro, Rs Выходное сопротивление смесителя, усилителя промежуточной частоты [Ом]
Rp Радиус кривизны фазового фронта [м]
RiF Входной импеданс усилителя промежуточной частоты [Ом]
S Интегральная интенсивность спектральной линии [см]
Sjj Интенсивность перехода между i-м и j-м состояниями [см]
S(R) Лидарная S-функция
(SIN)pC Отношение сигнал/шум для системы счета фотонов со стробированием
(SjN)B/ Отношение сигнал/шум для системы регистрации с интегрированием в стробе
t Время [с]
ts, tr Время выборки, пролета [с]
Д/ Время жизни для переизлучения [с]
Т Абсолютная температура [К]
Т 0 Пропускание
J* Функция пропускания
Т' Комбинированный параметр поглощения в уравнении дифференциального поглощения
Ts Шумовая температура системы [К]
Та, Тм,
T/F Шумовая температура антенны, смесителя, на входе усилителя промежуточной частоты [К]
(ДГ)т Минимально обнаружимое изменение температуры для идеального радиометра [К]
(Д7')га Минимально обнаружимое изменение температуры для реального радиометра [К]
U (v) Спектральная функция пропускания прибора [см]
D Колебательное квантовое число
vr Радиальная составляющая скорости движения рассеивателей [м/с]
Составляющая скорости ветра, перпендикулярная лучу лазера [м/с]
V Объем [м ]
VL Дальность видимости огней (ночью) [км]
V/л Метеорологическая дальность видимости [км]
ни Статистический вес, обусловленный ядерным спином Скорость генерации фотоносителей [с-1]
Wm(t) Суммарная вероятность появления фотоносителей за время между t и t+x [с-2]
х Безразмерный параметр ( = 2яаД)
у Высотная вариация давления (=—In р)
1. Введение
19
У (R) Геометрический фактор, учитывающий перекрывание зондирующего луча и поля зрения приемника лидара z Переменная длина пути [км]
Z Фиксированное расстояние [км]
а Коэффициент ослабления, экстинкции (=4лх/Х) [см-1, км-1]
ajF “а Коэффициент рассеяния, поглощения [см-1]
ал1> Коэффициент рассеяния Ми, релеевского рассеяния
[см-1]
а_, а.„ Коэффициент ослабления на частицах, на газах [см-1, км-1]
Р Объемный коэффициент рассеяния назад [м-1 - ср-1]
Р Доля энергии лазерного излучения, превращаемая в энергию поступательного движения в оптоакустической ячейке (Cp/Cv— 1) ]
Рд Объемный коэффициент релеевского рассеяния назад [м-1 • ср-1]
у Полуширина спектральной линии на уровне половины максимума коэффициента поглощения [см-1]
Тл Доплеровская, лоренцевская полуширина [см-1]
-[о Полуширина, характеризующая спектральное разрешение прибора [см-1]
Г Полная ширина спектральной линии по половине максимума коэффициента поглощения [см-1]
8 Коэффициент термодиффузии (—х/ртСг) [см2/с]
8 Степень деполяризации рассеянного излучения
8р Коэффициент асимметрии аэрозольной индикатрисы рассеяния
8[П/ Дисперсия логарифма интенсивности
8/ Дисперсия интенсивности
8d Дисперсия сдвигов положения лазерного луча
Д Параметр перекрытия пучка [см]
е Излучательная способность
C(z) Отношение рассеяния
4Z(v) Доля энергии излучения, достигающая верхней части - атмосферы из слоя на высоте z
т] Квантовая эффективность фотоприемника vjr Эффективность флуоресценции
6 Угловое разнесение, обычно >гол рассеяния [рад]
х Показатель поглощения (мнимая часть коэффициента преломления т)
х Теплопроводность [Вт/(см-град)] х(у) Весовая функция [=dt,(y)/dy]
X Длина волны [мкм, нм]
2*
20
Э. Д. Хинкли
А Подгоночный параметр для распределения Юнге
А Коэффициент резонансного увеличения интенсивности комбинационного рассеяния
М Вектор дипольного момента [Кл • м]
[л Энергия химического потенциала [эрг]
|хл Подвижность дырок [см2/(В • с)]
|\$, р-дг Шумовой фактор для сигнального, темнового импульсов тока фотоумножителя
v Волновое число (или «частота») электромагнитного излучения (=f/c) [см-1]
>0 Волновое число центра линии [см-1]
Волновое число перехода между состояниями i и j (\Ei-Ej\lhc) [см-1]
У/ Волновое число /-Й колебательной моды [см-1] Амплитуда частотной модуляции лазерного излучения [см-1]
Е Параметр в уравнении рассеяния Юнге (=Л— 2)
Е Пропускание оптики
Е Параметр распределения мощности лазерного излучения
Е$, Ejv Эффективность счета сигнальных, темновых импульсов тока
р Отражательная способность
р Вектор преобразования координат [мм]
р(/) Спектральная плотность энергии [эрг/(см3 - Гц)]
Pm Плотность [г/см3]
а О') Сечение поглощения на 1 молекулу или атом [см2]
°s, °а Сечение рассеяния, поглощения [см2]
°л> °g Сечение для частиц, газов [см2]
°м, Сечение рассеяния Ми, релеевского рассеяния [см2] (оа)т Полное сечение поглощения [см2]
Сечение рассеяния назад на длине волны X для частиц с радиусом а и коэффициентом преломления т [см2]
dcjdQ Дифференциальное сечение [ = а (0, ф)] [см2/ср]
т Оптическая толща
т Время жизни, постоянная времени [с] Длительность импульса [с]
tt Время тепловой релаксации [с]
ф Угол поляризации [рад]
ф Обобщенный параметр аэрозоля
ф(1) Зависящий от времени фазовый угол [рад]
ф Угол между направлениями па Солнце и в зенит [рад]
фь фу Собственные функции i-ro, j-го состояния молекул
1. Введение
21
w Круговая частота [рад/с]
wc Граничная частота фотодиода [рад/с]
2 Телесный угол [ср]
2Г Угол поля зрения приемника [ср]
ЛИТЕРАТУРА
1.1. Maugh Т. И., Science, 177, 685 (1972); Science, 177, 1090 (1972).
1.2. Byerly R., IEEE Trans. NS-22, 856 (1975).
1.3. Moffat A. J., Robbins J. R„ Barringer A. R., Atmosph. Environment, 5, 511 (1971).
1.4. Griggs M„ Ludwig С. B., Bartie E. R., Abeyta C. N., 63rd Annual Meeting of the Air Pollution Control Association, St. Louis, Missouri (June 1970), Paper 70-125.
1.5. Griggs M., J. Air Poll. Control Assoc, 25, 622 (1975).
1.6. Remote Sensing of the Troposphere, ed. by Derr V. E. (U S. Government Printing Office, Washington, D. C., 1972), Cat. No. C55.602; T75, Stock No 0323-0011.
1.7. Wright M. L, Proctor E. K., Gasiorek L. S., Liston E. M., A preliminary study of air-pollution measurement by active remote-sensingtechniques; Final Report to the National Aeronautics and Space Administration, Langley Research Center, No. CR-132724 (June 1975).
1.8. The Natural Stratosphere of 1974, CIAP Monograph 1, Grobecker A. J., editor-in-chief, Final Report for the U. S. Department of Transportation, DOT-TST-75-51 (September 1975).
2 ДИСТАНЦИОННОЕ ЗОНДИРОВАНИЕ ДЛЯ УПРАВЛЕНИЯ КАЧЕСТВОМ ВОЗДУХА
С. X. Мелфи
В последние годы стало очевидным, что деятельность человека оказывает существенное и измеримое влияние на окружающую среду. Внимание всего мира было привлечено двумя драматическими событиями: несчастными случаями вследствие загрязнения воздуха в г. Донора, штат Пенсильвания, в 1948г. (20 смертельных случаев и несколько сот заболевших) и в Лондоне в декабре 1952 г. (4000 умерших за несколько дней). Стало ясным, что окружающая нас среда —не бездонная сточная яма, что она хрупка и небрежное отношение к ней ие может далее продолжаться. В результате этих трагедий и других вредных воздействий на окружающую среду, значительных по масштабам своих последствий, общественное мнение потребовало, чтобы окружающая среда рассматривалась как ценное природное богатство, а поскольку это так, то его нужно охранять. Конгресс США принял ряд законов, предписывающих снижение загрязненности окружающей среды до определенных приемлемых уровней.
Для претворения в жизнь этих законов об атмосферных загрязнениях требуется детальная оценка целого ряда взаимосвязанных факторов. Во-первых, осуществляется оценка влияния отдельных загрязняющих компонентов, что позволяет установить наиболее подверженный воздействию данного загрязняющего компонента рецептор и определить допустимый уровень его содержания, чтобы свести к минимуму вред, наносимый здоровью или материальным ценностям. Затем определяют источники загрязнений и их относительную интенсивность. Эта информация привлекается к построению моделей переноса и рассеивания загрязнений с целью прогноза их концентрации в окружающем пространстве. Высокие концентрации загрязнений могут потребовать контроля за их источниками. Эффективность такого контроля должна быть измеримой. Эти процессы повторяются до тех пор. пока уровни концентраций загрязняющих компонентов не станут ниже максимально допустимых Исследование влияния большинства этих факторов нуждается в контроле за концентрацией загрязняющих компонентов
2. Дистанционное зондирование для управления качеством воздуха 23
Исторически сложилось, что контроль за загрязнением воздуха осуществлялся с помощью мокрых химических методов и путем быстрого забора проб для дальнейшего лабораторного анализа. В последнее десятилетие разработаны физические автоматизированные методы, которые удовлетворяют многим требованиям контроля. Построенные на их основе приборы обычно имеют высокую точность и дают правильные результаты, но их применение ограничено измерениями лишь в одной точке. Приборы дистанционного контроля, особенно использующие активные методы с применением лазерных источников, обещают обеспечить проведение трехмерных измерений концентрации загрязнений. Перспективно использование таких систем в следующих целях:
а) контроль источников загрязнений — быстрое невозмущающее измерение выбросов загрязнений;
б) измерение переноса загрязнений — контроль в приземном слое и на высоте над обширными географическими районами;
в) контроль за концентрацией загрязнений в окружающем пространстве — пространственное разрешение, приемлемое для модельных прогнозов и других приложений, которые обсуждаются в разд. 2.4.
В этой главе будут рассмотрены основные проблемы лазерного зондирования атмосферы.
В разд. 2.1 рассматриваются отдельные составляющие атмосферы, их значение и диапазон наблюдаемых концентраций, а в разд. 2.2 кратко описаны принципы математического моделирования в целях прогноза переноса и диффузии загрязнений. Общий обзор методов лазерного зондирования атмосферы и систем контроля дан в разд. 2.3, а в разд. 2.4 описаны преимущества дистанционного контроля и указаны специфические применения систем лазерного зондирования.
2.1. АТМОСФЕРА
В этом разделе кратко описаны атмосфера как объект лазерного зондирования и среда (воздух), в которой осуществляются измерения. Наряду с этим описаны отдельные компоненты среды — возможные объекты лазерного контроля.
Атмосфера в основном состоит из азота и кислорода. Эти молекулы составляют 99% общего содержания молекул сухого воздуха; большую часть остатка (около 1%) составляют молекулы аргона. Углекислый газ и водяные пары, содержание которых чрезвычайно изменчиво, представляют следующие важные компоненты газового состава атмосферы. Многие другие газы присутствуют в атмосфере в едва заметных концентрациях
24
С. X. Мелфи
и будут рассмотрены в этом же разделе. Кроме того, атмосфера состоит из твердых частиц, аэрозолей, а также жидкой или твердой воды.
Большинство составляющих влияет на пропускание электромагнитного излучения атмосферой. Изменения, вызванные этим влиянием (ослабление, поглощение и рассеяние), как раз и являются теми параметрами, которые измеряются в лазерном зондировании. Поэтому важно иметь четкое представление о воздухе, чтобы по достоинству оценить прикладное значение лазерного зондирования. Две главные области нижней атмосферы — тропосфера и стратосфера — будут рассмотрены отдельно.
2.1 1. СТРУКТУРА АТМОСФЕРЫ
Обычно атмосферу делят на ряд слоев, каждый из которых характеризуется своим видом температурного профиля. Профиль средней температуры, показанный на рис. 2.1, иллюстрирует это разделение. В самом нижнем слое температура уменьшается с ростом высоты над земной поверхностью примерно до высот 10—12 км. С дальнейшим ростом высоты температура растет. Область высот, где происходит это изменение, принято считать тропопаузой; она определяет границу между тропосферой (самый нижний слой) и стратосферой, расположенной выше. Воздух в тропосфере обычно находится в состоянии, близком к безразличному равновесию (определяемому уменьшающейся с высотой температурой); турбулентное перемешивание в этом слое хорошее тогда как в стратосфере из-за растущей с высотой температуры воздух очень устойчив и перемешивание затруднено. Из-за этой разницы в устойчивости и, следовательно, в перемешивании, а также потому, что вымывание дождем имеет место обычно лишь в тропосфере, времена пребывания малых составляющих в стратосфере значительно больше. Время пребывания в стратосфере может колебаться от нескольких недель до нескольких лет, тогда как в тропосфере оно может быть всего несколько часов или дней. Другое существенное различие — это высокий уровень ультрафиолетового излучения, достаточный для поддержания фотохимических реакций в верхних частях стратосферы
2 1 2 ТРОПОСФЕРА
Обычные составляющие сухого воздуха тропосферы и их концентрации представлены в табл. 2.1 Как упоминалось ранее,
2. Дистанционное зондирование для управления качеством воздуха 25
Рис. 2.1. Средняя температура как функция высоты для 45° с. ш. в июле [2.1].
азот и кислород составляют 99% газового состава сухого воздуха нижней атмосферы, далее по порядку следуют аргон (1%) и углекислый газ (0,03%). Содержание водяного пара в тропосфере сильно изменчиво и колеблется от 1 до 3%.
Таблица 2.1
Состав «чистого» сухого воздуха иа уровне моря [2.2, 2.3]
Компонент % по объему Содержание, мли-1 Компонент % по объему Содержание, МЛН-1
Азот 78,09 780 900 Окись азота 0,000025 0,25
Кислород 20,94 209400 Водород 0,00005 0.5
Аргон 0,93 9300 Метай 0,00015 1,5
Углекислый газ 0,0318 318 Двуокись азота 0,0000001 0,001
Неон 0,0018 18 Озон 0,000002 0,02
Гелий 0,000 52 5.2 Двуокись серы 0,00000002 0,0002
Криптон 0,0001 1 Окись углерода 0,00001 0,1
Ксенон 0,000008 0,08 Аммиак 0,000001 0,01
26
С. X. Мелфи
Содержание малых составляющих, приведенных в табл. 2.1, так же как и других загрязняющих компонентов, подвержено в тропосфере временным и пространственным вариациям. Значение этих составляющих атмосферы для управления качеством воздуха, их источники и диапазоны концентраций будут рассмотрены по каждой из следующих категорий:
1) аэрозоли и частицы, 2) окислы углерода, 3) соединения серы, 4) соединения азота, 5) углеводороды, 6) озон.
Аэрозоли и частицы
Наиболее заметным эффектом, который оказывают аэрозоли и частицы на тропосферу, является их вклад в снижение видимости. Кроме того, они являются центрами прохождения химических реакций для загрязняющих газов, изменяют осадки, выступая в роли ядер конденсации, а также способствуют попаданию загрязнений в легкие, глаза и другие чувствительные органы человека, на листья растений и сельскохозяйственные культуры.
Естественные источники аэрозолей и частиц включают морские брызги, выветривание почвы, цветочную пыльцу, лесные пожары, вулканы и продукты реакций естественно образующихся химических веществ (например, Грейт-Смоки-Маунтинс). Человек вносит вклад в это естественное бремя сжиганием ископаемых топлив, химическими реакциями загрязнений искусственного происхождения и другими видами деятельности, такими, как строительство и сельское хозяйство.
Химический состав частиц вещества в тропосфере колеблется от твердых частиц, таких, как зола, свинец, сульфаты и нитраты, до жидких аэрозолей, включая серную и азотную кислоты и другие растворенные соли. Между этими крайними случаями находятся твердые частицы с жидкой оболочкой. Форма частиц колеблется от очень неправильной у золы до сферической у жидких капель. Также разнообразен и размер аэрозолей, но в условиях устойчивого состояния радиус частиц лежит обычно в пределах 0,01—20 мкм. Эти пределы обусловлены естественными процессами: нижний тем, что частицы меньшего размера стремятся коагулировать, а верхний — гравитационным осаждением. Типичное распределение атмосферных аэрозолей по размерам, измеренное Юнге [2.4], показано на рис. 2.2. Концентрация аэрозолей и частиц значительно колеблется и зависит от метеорологических условий и от расположения локальных источников. Для определения концентрации частиц и аэрозолей используют два метода измерений на месте: электрооптический метод, в котором считают частицы в некоторых интервалах размеров.
2 Дистанционное зондирование для управления качеством воздуха 2Д
т. е. он позволяет измерять концентрацию, и метод, использующий фильтры, в котором контролируется общая масса собран-
Радиус частицы а, мкм
Р и с. 2.2. Полные распределения аэрозольных частиц по размерам по данным различных станций в ФРГ. Данные для нижней кривой получены из измерений подвижности ионов, для верхней — из импакторных измерений. Каждая из обозначенных точек получена усреднением по многим, необязательно одновременным измерениям. Л1’— общая концентрация аэрозольных частиц с радиусами меньше а [2.4].
ных частиц (мкг/м3). Значения плотности колеблются от фонового уровня 5 мкг/м3 до более высоких значений 1000 мкг/м3 в городских и промышленных районах. В табл. 2.2 представлены сводные данные измерений плотности в городских районах различных размеров.
28
С. X. Мелфи
Таблица 22
Сводка данных НСНВ (Национальной сети наблюдений за воздухом) о взвешенных частицах для городских станций, классифицированных по численности населения
за период с 1967 по 1973 г. [2.5]
Численность населения Количество проб Количество станций ® Минимум, мкг/м’ Максимум, мкг/м3 Среднеарифметическое, мкг/м’ Среднегеометрическое, мкг/м3
^3 млн. 316 2 57 714 182 167
1—3 млн 519 3 34 597 161 146
0,7—1 0 млн. 1191 7 14 658 129 113
0,4—0,7 млн 3053 19 18 977 128 112
0,1—0,4 млн. 9531 92 10 1706 113 100
50 000-100000 5806 81 6 982 111 93
25 000—50 000 1606 23 5 679 85 71
10 000—25 000 484 6 11 539 80 63
<10 000 150 5 22 396 100 84
а В течение 7-летнего периода каждый год участвовали 64 станции, остальные — по одному году и более.
О кислы углерода
Углекислый газ обычно не считается загрязнением, но из-за глобального увеличения концентрации он может стать важным фактором в тепловом балансе Земли. С другой стороны, окись углерода является ядовитым загрязнением и особенно опасна для здоровья людей
Углекислый газ и СО образуются как естественным путем, так и в результате деятельности человека. Естественные источники СОз и СО включают вулканы, лесные пожары и распад растительности. Кроме того, СО образуется в природе при фотохимическом окислении органических веществ. Человеческая деятельность дает значительный вклад в содержание СО и в меньшей степени СОг- В обоих случаях сжигание ископаемых топлив оказывает наибольшее воздействие. Установлено, что автомобили ответственны за 80% всего содержания СО в тропо сфере [2 3]
Уровень фонового содержания СО- (исключая прямое влияние человеческой деятельности) примерно равен 320 млн-1; принято считать, что он увеличивается приблизительно на 0,7 млн-1 в год. В городских и индустриальных районах наблюдались концентрации до 500 млн 1 [2 2] Уровень фонового содержания СО значительно ниже и оценивается в пределах 0 05—0,1 млн-1. Городские экстремумы содержания СО тесно связаны с райо
2. Дистанционное зондирование для управления качеством воздуха 29
нами автомобильного движения и могут колебаться от нескольких млн-1 в жилых районах до нескольких деСятков млн-1 в центре города. Максимальные измеренные значения мгновенного содержания СО достигали 100 млн-1 (2.2].
Соединения серы
Соединения серы в атмосфере, считающиеся загрязнениями, включают SO2, H2S и сульфаты в виде аэрозолей. Высокие концентрации этих соединений токсичны для человека, а также наносят вред растительности как в результате непосредственного контакта, так и в результате кислотных дождей Основным источником SO2 в природе являются вулканы, а большую часть Н S дает разлагающаяся растительность. Вклад человека в уровень содержания соединений серы обусловлен главным образом сжиганием ископаемого топлива. Оценено, что около 50% производимого человеком SO2 дают тепловые электрические станции на ископаемом топливе [2.6].
Время жизни SO2 в атмосфере обычно меньше одной недели, поэтому его концентрация сильно зависит от расположения источника. Даже в промышленных областях его концентрация обычно меньше 0,1 млн-1. Тем не менее наблюдались значительно более высокие средние концентрации. Во время событий в Лондоне в декабре 1952 г. средняя концентрация за двухдневный период достигла 1,34 млн-1 [2.2]. Фоновая концентрация сероводорода намного ниже и оценена примерно в 0,2 млрд-1 [2.6]. В отдельных местах были измерены концентрации H2S больше 1 млн-1 [2.4]. Концентрация аэрозолей-сульфатов изменяется в широких пределах от фоновой в несколько мкг/м3 до более высокой 600 мкг/м3, как это имело место в Лондоне в 1952 г. [2 5]
Соединения азота
а) Окислы азота. Наиболее токсичными считают окислы азота NO и NO2, часто обозначаемые в обобщенной форме как NOX. Они токсичны для человека при концентрациях порядка млн-1 и наносят вред растениям даже при более низких концентрациях. Окислы азота NOX являются основой для образования аэрозолей-нитратов и вносят вклад в образование фотохимического смога в результате их взаимодействия с углеводородами В природе NO.v образуются в виде NO в результате биологической деятельности. Вклад человека в уровень содержания NOx обусловлен главным образом производством NO в высокотемпературных процессах горения. Окись азота NO, образующаяся как естественно, так и в процессе человеческой деятельности, окисляется в атмосфере до NO2.
Уровень содержания NO* в атмосфере чрезвычайно измен! чив и зависит как от интенсивности источника и его располо-1 жения, так и от атмосферных условий. Например, в Лос-Андже-лесе концентрация NOX колеблется между 0,05 млн-1 в отсутствие смога до зарегистрированного максимума около 4 млн~1 [2-2].
б) Аммиак. Значение аммиака объясняется его ролью в образовании аэрозолей из сульфата аммония. Главным его источником в природе является процесс разложения живых и расти-1 тельных тканей. По имеющимся оценкам, человек производит менее 1 % общего содержания аммиака в атмосфере, главным! образом за счет сжигания и химического производства. Концентрация аммиака колеблется от нескольких млрд-1 до нескольких млн-1 вблизи местных источников [1.2].
в) Органические соединения азота. Органические соедине-. ния азота, такие, как PAN и другие пироксиацетиловые пит-] раты, считаются основными раздражителями фотохимического: смога. Их концентрация составляет меньше 35 млрд-1 [2.2].
Углеводороды
Термин «углеводороды» относится к широкому классу углеводородсодержащих соединений. Обычно углеводороды классифицируются по их активности — наиболее активные олефины,-слабоактивный бензол и метан, который считается почти совсем! неактивным. Значение углеводородов заключается в той роли, которую они играют в образовании фотохимического смога. Часто их называют предшественниками-окислителями из-за реакции HC+NOjc+Ziv О3+бипродукты. К естественным источникам углеводородов относятся терпены от лесов и растительности и метан, образующийся при разложении органических веществ. В среднем 15% общего содержания углеводородов в атмосфере образуется в процессе человеческой деятельности, при сжигании природных топлив, а также при обработке и использовании нефтепродуктов. Ввиду низкой активности метана нас в основном будут интересовать неметансодержащие углеводороды. Такие вещества могут составлять до 50% общей концентрации углеводородов. Измеренный уровень фонового содержания метана равен ~ 1,5 млн-1 [2.3]. Однако в городах общее содержание углеводородов колеблется от нескольких млн-1 до максимального мгновенного значения концентрации в Лос-Анджелесе 40 млн-1 [2.2].
Озон
Значение озона в природе определяется его токсичностью для человека даже при таких низких концентрациях, как 100 млрд-1. Естественными источниками озона являются пере
2. Дистанционное зондирование для управления качеством воздуха 31
нос его из стратосферы, грозы и извержения вулканов. Человек вносит вклад в этот естественный уровень, выбрасывая в атмосферу углеводороды и NOX, которые реагируют под действием солнечного света, что приводит к появлению озона в результате реакции, обсуждавшейся в предыдущем разделе.
Фоновые концентрации озона на уровне моря колеблются между 10 и 30 млрд-1, однако во время случаев, связанных с загрязнением воздуха, наблюдались концентрации до 500 млрд-1 [2.6].
2.1.3. СТРАТОСФЕРА
Основные составляющие атмосферы. N2, О?, аргон и СОг — равномерно перемешаны на высотах у поверхности земли, в стратосфере и до высот около 100 км. Содержание в стратосфере водяных паров, других второстепенных газов, аэрозолей и частиц подвержено как пространственным, так и временным вариациям. Изменчивые по своему содержанию составляющие стратосферы будут обсуждаться в следующих разделах.
Аэрозоли и частицы
Аэрозоли и частицы существуют во всей стратосфере. Максимумы концентрации в области высот 20 км называют 20-ки-
Р и с 2.3. Вертикальное распределение стратосферных частиц, собранных инерциальными импакторами [2.6. стр. 199]
лометровым аэрозольным слоем или слоем Юнге. Примеры ранних измерений этого слоя показаны на рис. 2 3 Главное значение аэрозолей в стратосфере заключается в их возможном
32
С. X. Мелфи
влиянии на перенос излучения в атмосфере с последующим влиянием на общий радиационный баланс Земли. Было обнаружено, что по химическому составу частицы представляют в основном сульфаты, образованные, вероятно, при окислении на стратосферных высотах серусодержащих газов, таких, как SO2 и H2S. Источниками SO2 и H2S являются производимые человеком и естественно встречающиеся газы, которые переносятся в стратосферу из тропосферы. Другим важным источником частиц в стратосфере являются достигающие стратосферных высот серусодержащие газы и частицы, испускаемые при извержениях вулканов. Было высказано предположение, что вулканы являются основным источником частиц в стратосфере. Примером является извержение вулкана Агунг в марте 1963 г. В течение зимы 1963/64 г. было измерено, что концентрация аэрозолей примерно в 20 раз превышала значения, указанные на рис. 2.3. К 1970 г. концентрация аэрозолей в стратосфере снизилась до уровня, предшествовавшего извержению Агунга. Совсем недавно извержение вулкана Де Фуэго в Гватемале снова привело к повышению концентрации стратосферного аэрозоля [2.7]. Флуктуации этой величины, коррелирующие с вулканической деятельностью, убедительно указывают на то, что основное содержание частиц вещества в верхней атмосфере определяется естественными процессами.
Малые молекулярные составляющие
а) Соединения серы. Как упоминалось в предыдущем подразделе, значение соединений серы, таких, как SO2 и H2S, определяется их ролью в образовании аэрозолей-сульфатов.
б) NOj. Значение NO и NO2 в стратосфере обусловлено их возможным вкладом в разрушение озонного слоя. Концентрация молекул NOac на высотах 10—30 км колеблется от 108 до 1010 молекул в 1 см3.
в) Значение азотной кислоты в стратосфере заключено в той роли, которую она играет в удалении из воздуха NO2 и в образовании азотнокислых аэрозолей. Распределение азотной кислоты в стратосфере подобно распределению озона, и пик концентрации также имеет место на высоте порядка 20 км. Концентрация ее молекул на высотах 10—30 км лежит между 109 и 1010 молекул в 1 см3.
г) Метан. Было высказано предположение, что метан в стратосфере может принимать участие в фотохимических превращениях озона [2.6]. В результате реакции метан окисляется, образуя водяные пары и СО2. Тогда наиболее значительным эффектом присутствия метана должен быть его вклад в увеличение содержания водяных паров в стратосфере. Концентрация метана
2. Дистанционное зондирование для управления качеством воздуха 33
изменяется от 1011 до 1013 молекул в 1 см3 в диапазоне высот 10—30 км [2.8].
д) Озон. Важная роль, которую играет озон в стратосфере, состоит в том, что он создает вокруг Земли оболочку, защищающую ее от ультрафиолетового солнечного излучения высоких энергий. Отношение смеси озона имеет максимум порядка 8 млн-1 на высотах между 25 и 30 км. Однако максимумы концентрации озона и его распределение подвержены значительным пространственным и временным вариациям.
е) Хлорфторкарбоны. В свое время было показано, чтохлор-фторкарбоны могут в стратосфере подвергаться фотодиссоциации под воздействием ультрафиолетового излучения высоких энергий и их побочные продукты могут значительно уменьшить концентрацию озона. Хлорфторкарбоны, в частности фреоны, используются в качестве хладагентов и наполнителей в различных аэрозольных упаковках. Из-за их инертности в тропосфере глобальное содержание хлорфторкарбонов неуклонно повышается и за три года (с 1972 по 1975 г.) приблизительно удвоилось, в связи с чем высказывается опасение, что все большее их количество переносится в стратосферу [2.9]. Недавние измерения показали, что в настоящее время концентрация хлорфторкарбонов в стратосфере составляет величину порядка 10~4 млн-1 [2.8]-
2.2. ОБЩЕЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ПЕРЕНОСА ЗАГРЯЗНЕНИИ
Как указывалось во вводной части этой главы, связь между источниками загрязнения воздуха и местом нахождения чувствительного к данному загрязняющему компоненту рецептора подразумевает перенос, превращение и рассеяние загрязнений в окружающей атмосфере. Для однозначного определения совокупной концентрации ряда загрязнений во всех точках некоторого района как функции времени желательно иметь точные и исчерпывающие представления о процессах переноса и диффузии загрязнений в этом районе, что, вообще говоря, невозможно, так как требует получения данных в пространственных масштабах, сравнимых с размерами молекул, и во временных масштабах, сравнимых с временами межмолекулярных соударений. К счастью, для большинства практических применений такого понимания процессов переноса и диффузии загрязнений между источником и рецептором не требуется. Чтобы понять и предсказать ход процессов переноса и диффузии загрязнений в атмосфере, было создано несколько математических моделей. Цели использования этих моделей следующие:
а) предсказать уровень концентраций в окружающем воздухе, обусловленный существующими источниками;
3 Заказ № 153
34
С. X. Мелфи
б) установить максимально допустимую интенсивность источника, позволяющую поддерживать безопасный уровень содержания загрязнений в окружающем воздухе;
в) оценить воздействие на концентрацию предполагаемых новых или измененных источников загрязнений.
2 2.1. ОПИСАНИЕ МАТЕМАТИЧЕСКИХ МОДЕЛЕЙ
Простейшей математической моделью для прогноза переноса и рассеивания загрязнений в атмосфере является модель ящика. При создании этой модели предполагается, что исследуемую площадь можно аппроксимировать прямоугольником. Атмосфера над этой площадью помещается в гипотетический ящик, высота которого над уровнем земли соответствует высоте слоя перемешивания. Стороны ящика либо определяются существенными чертами геологического строения местности, такими, как горные цепи, либо располагаются так, чтобы две его стороны были перпендикулярны преимущественному направле нию ветров. В более совершенных моделях ящик делится на большое число меньших ящиков, квадратные основания которых располагают на поверхности земли и высота которых совпадает с высотой слоя перемешивания или с некоторой частью высоты, так что атмосфера представляется в виде поставленных друг на друга ячеек над каждым квадратным основанием. Таким образом, большой ящик с исследуемой площадью в качестве основания делится на большое число маленьких ячеек как в вертикальном, так и в горизонтальном направлениях.
В простейшем применении многоящичной модели — предсказание переноса загрязнения — придерживаются следующего порядка:
1 Производят точный учет источников загрязнений с указанием их интенсивности и местоположения.
2. Интенсивности источников в каждой малой ячейке суммируются для определения приближенного среднего значения концентрации в малой ячейке
3. Для нахождения траектории движения и рассеивания загрязнений из каждой ячейки используют данные о ветре и оценки стабильности атмосферы.
4. Результирующая средняя концентрация загрязнений в любой малой ячейке как функция времени оценивается как сумма усредненной интенсивности ее собственных источников и вкладов, переносимых ветром от других малых ячеек, за вычетом уносимого из нее ветром.
Эта модель и другие более сложные модели бхдут совершенствоваться и далее, чтобы обеспечить лучшее понимание процессов переноса загрязнений. Учет химических реакций и дру-
2. Дистанционное зондирование для управления качеством воздуха 35
гнх процессов превращения во время переноса, которые действуют либо как источники, либо как стоки загрязнений, представляет собой пример предпринимаемых в последнее время усовершенствований некоторых математических моделей. Отметим одну важную характеристику этого класса моделей, поскольку она касается лазерного контроля, заключающуюся в том, что средняя концентрация загрязняющего компонента прогнозируется для пространственных областей, равных по размерам малой ячейке. В большинстве практических применений этих моделей типичные размеры ячеек равны 1 км по горизонтали и 0,2—1 км по вертикали.
2.2.2. КОНТРОЛЬ, НЕОБХОДИМЫЙ ДЛЯ СОЗДАНИЯ И ОБОСНОВАНИЯ МОДЕЛЕЙ
С целью обеспечения данных для обоснования и построения моделей необходимо, чтобы методы, предназначенные для контроля загрязнений, обеспечивали пространственное и временное разрешение, аналогичное получаемому при модельных прогнозах. Имеющиеся методики локальных измерений в большинстве случаев позволяют осуществлять контроль в единственной точке и, таким образом, не обеспечивают данных, представляющих среднюю концентрацию по всему пространственному промежутку модельного прогноза. Интегральные измерения в горизонтальных направлениях (в приземном слое) и по вертикали (в слое перемешивания) с интегрированием в масштабах моделей обеспечат данные, которые могут использоваться либо для подтверждения принятых моделей, либо в качестве обратной связи для улучшения модельного прогноза. Измерения этого типа могут осуществляться либо с помощью передвижных средств локального контроля, перемещаемых горизонтально и (или) вертикально по масштабной сетке модельного прогноза за время, сравнимое с временным масштабом модели, либо, что предпочтительней, с помощью приборов дистанционного контроля, измеряющих интегральные концентрации (поглощение лазерного излучения на длинных трассах) или профиль концентрации, который затем можно проинтегрировать (различные лидарные методы).
До тех пор пока контроль загрязнений воздуха не обеспечивает данных в соответствующих пространственных и временных масштабах, нельзя твердо установить применимость тех или иных моделей переноса загрязнении в атмосфере. Методы дистанционного контроля обещают в пределах разумной стоимости обеспечить получение таких данных.
3*
36
С. X. Мелфи
2.3. ВОЗМОЖНОСТИ ЛАЗЕРНЫХ СИСТЕМ ДЛЯ ДИСТАНЦИОННОГО КОНТРОЛЯ
В этом разделе будет дан краткий обзор возможностей устройств дистанционного лазерного контроля. Многие из обсуж! даемых здесь методов будут подробно рассмотрены в последующих главах.
Дистанционный контроль можно определить как качественное или количественное измерение химического или физического параметра окружающего пространства, когда контролирующий прибор и объем, параметр которого исследуется, пространственно разделены. В зависимости от источника излучения методы дистанционного зондирования атмосферы можно разделить на две обширные категории: активные и пассивные. Пассивные методы используют естественно встречающееся в атмосфере излучение (например, солнечное и отраженное илн испускаемое землей излучение). По наблюдениям взаимодействия этого излучения с исследуемыми компонентами (поглощения п рассеяния) или теплового излучения самих компонент извлекают информацию о концентрациях. Активные методы, наоборот, характеризуются введением в атмосферу определенного излучения, и обычно в качестве источников такого излучения используются лазеры. Информация о концентрации исследуемых компонентов извлекается из наблюдений таких видов взаимодействия излучения с атмосферой, как рассеяние, поглощение и флуоресценция. В этом разделе обсуждение будет ограничено лишь активными методами, использующими лазерные источники излучения *. В целях дальнейшего обсуждения активные методы дополнительно подразделяются на методы, использующие моностатические и бистатические системы.
2.3.1. МОНОСТАТИЧЕСКИЕ СИСТЕМЫ
Моностатические системы, как следует из названия, имеют расположенные в одном месте лазерный источник и приемный телескоп. Принцип действия моностатических систем основан на использовании рассеяния в качестве основного средства изучения атмосферы. Это может быть рассеяние либо непосредственно на исследуемых к мпонентах, либо на других составляющих, когда интересующие компоненты оказывают измеримое влияние на пропускание пучка лазерного излучения. Системы, основанные на использовании непосредственно рассеяния, вклю
* Лазеры могут использоваться и в пассивных методах в качестве опорных генераторов для обнаружения излучения методами гетеродинирования, обладающими высоким разрешением и чувствительностью (гл 7).
2. Дистанционное зондирование для управления качеством воздуха 37
чают лидар, лидар на КР (комбинационное рассеяние)* и лидар на резонансных эффектах; системы, в которых рассеяние используется косвенно, включают лидар на дифференциальном поглощении рассеянного излучения и дополнительные применения лидара на КР. Каждая из этих систем будет обсуждаться отдельно.
Лидар
Все моностатические лазерные системы состоят из лазера и телескопа, оптические оси которых выставлены параллельно так, чтобы лазерный луч при распространении в атмосфере находился в поле зрения телескопа. Различия в упомянутых выше лазерных системах определяются выбором длины волны лазерного излучения, длины волны, выделяемой приемником, и способом обработки и интерпретации данных.
В наиболее распространенных системах, называемых просто лидарами, фоторегистратор настраивается на длину волны лазерного излучения. При распространении в атмосфере лазерное излучение взаимодействует с аэрозолями и молекулами. Часть рассеянного излучения собирается телескопом и регистрируется чувствительным фотоумножителем. Обнаруженный сигнал регистрируется как функция времени, чтобы обеспечить возможность разрешенных в пространстве измерений атмосферного рассеяния. Затем осуществляется анализ зарегистрированных данных для нахождения распределения аэрозолей как в тропосфере, так и в стратосфере.
Лидар на КР
Использование в лидаре на КР спектрометра или интерференционного фильтра делает приемник чувствительным к излучению, сдвинутому по длинам волн в результате комбинационного рассеяния. Большинство молекул рассеивает электромагнитное излучение не только на возбуждающей длине волны, но также и на длинах волн с характерным сдвигом вследствие комбинационного рассеяния. Величина сдвига является характерной для данного вида рассеивающих молекул, а интенсивность полос комбинационного рассеяния пропорциональна концентрации рассеивающих молекул. Лидар на КР использовался для измерений ряда молекул атмосферы, включая Н2О, SO2 и СО2. Наиболее существенное ограничение этого метода
* В советской литературе принят термин «комбинационное рассеяние» в отличие от используемого за рубежом термина «рамановское рассеяние».— Прим. ред.
38
С X Мелфи
обусловлено малым сечением процесса комбинационного рассеяния. Поэтому его использование требует мощных лазеров, больших телескопов, длительных времен накопления и обычно ограничено измерениями высоких концентраций молекул.
Лидар на резонансных эффектах
Лидар на резонансных эффектах характеризуется тщательным подбором как длины волны излучения лазера, так и длины волны излучения, регистрируемого приемником, для того чтобы они совпадали с длиной волны линии поглощения исследуемого компонента атмосферы. Возбуждение молекулы на частоте поглощения приводит к резонансному рассеянию, которое может быть значительно более интенсивным, чем нерезонансное рассеяние. Использование лидаров на резонансных эффектах в нижней атмосфере ограничено вследствие безызлучательного тушения, снижающего интенсивность рассеяния нелинейным образом в зависимости от концентрации тушащих молекул. Однако этот метод успешно применялся для измерения концентраций атомарных натрия и калия на больших высотах
Лидар на дифференциальном поглощении рассеянного излучения
Это первая из обсуждающихся далее систем в которых рассеяние используется косвенно. Ее работа зависит от рассеяния на аэрозолях атмосферы, но измерения выбранного вида молекул осуществляются по их поглощению. В основу ее работы заложено использование по крайней мере двух лазерных пучков с различными длинами волн, которые последовательно или одновременно посылаются вдоль одной и той же трассы в атмосферу. Один лазерный пучок поглощается исследуемыми молекулами, в то время как другой пучок с близкой длиной волны — поглощается не очень сильно. Поскольку пучки спектрально разделены небольшим промежутком длин волн, то сечения аэрозольного рассеяния можно считать практически одинаковыми для обоих случаев. В той мере, в какой это допущение справедливо, различие в интенсивности рассеяния лучей в атмосфере можно считать обусловленным разницей в их поглощении исследуемыми молекулами. Анализ зарегистрированных сигналов от обоих лучей как функций времени позволяет осуществлять пространственно-разрешенные измерения концентрации поглощающих молекул.
2. Дистанционное зондирование для управления качеством воздуха 39
Лидар на КР для измерений видимости
Описанный выше лидар на КР может быть также использован для измерения атмосферного ослабления. С этой целью контролируют сигналы комбинационного рассеяния N2 или Ог в атмосфере. Поскольку распределение этих главных составляющих хорошо известно, то, сравнивая сигналы комбинационного рассеяния, содержащие ослабление, с известным распределением молекул, можно измерять ослабление излучения на двойном пути: до и от рассеивающего объема. Во многих случаях, особенно при плохой видимости, ослабление может быть связано с видимостью.
2.3.2. РАЗНЕСЕННЫЕ СИСТЕМЫ
Разнесенные системы характеризуются тем, что имеют либо раздельно расположенные лазерный передатчик и приемный телескоп, либо лазер и телескоп, расположенные в одном месте, но имеющие на некотором расстоянии отражатель. Существуют два основных вида разнесенных систем — бистатический лидар и лидар на поглощении на длинных трассах. Обе эти системы будут рассмотрены раздельно.
Бистатический лидар
Бистатический лидар аналогичен простому лидару, который обсуждался выше, за исключением того, что лазер и телескоп в нем разделены некоторым расстоянием. При работе этой системы и лазер и телескоп нацеливают в одну и ту же точку атмосферы. Угол расходимости лазерного пучка и угол поля зрения телескопа совместно определяют размеры рассеивающего объема в точке пересечения. При прохождении лазерного импульса через рассеивающий объем часть его энергии, упруго рассеянной аэрозолями атмосферы, собирается и детектируется фотоумножителем. Выходной сигнал фотоумножителя затем регистрируется. Варьируя соответствующим образом углы визирования лазерного пучка и телескопа, можно осуществлять измерения рассеяния с фиксированной высоты для различных узлов рассеяния. Метод бистатического лидара может обеспечить получение угловых данных о рассеянии, обработка которых может дать информацию о коэффициенте преломления и (или) о распределении атмосферных аэрозолей по размерам.
Поглощение на длинньх трассах
Этот метод получения концентрации молекул использует в качестве измеряемого параметра поглощение лазерного луча при его распространении в атмосфере. Лазерный источник и
40
С. X. Мелфи
приемный телескоп могут быть разнесены и направлены навстречу друг другу, но для облегчения работы лазер и телескоп размещают в одном месте, их оптические оси совмещают и направляют на рефлектор или топографическую мишень. Как и в лидаре на дифференциальном поглощении рассеянного излучения, описанном выше, в этом методе изучения атмосферы, лежащей между системой и отражателем, используют по крайней мере два лазерных пучка со слегка различными длинами волн. Два лазерных луча настраиваются по длинам волн так, чтобы излучение одного совпадало с линией поглощения исследуемой молекулы, а другого было вне этой линии. Сравнение двух сигналов после регистрации собранного телескопом излучения дает меру интегральной (вдоль пути прохождения лазерного луча) концентрации молекул данного вида В некоторых приложениях данного метода требуется более двух лазерных пучков, отличных по длинам волн, из-за многомолекулярного поглощения. Число требуемых пучков по крайней мере на один превышает число молекулярных компонентов, дающих существенные вклады в поглощение. Перспективной разновидностью этого метода является метод, основанный на использовании топографических мишеней вместо рефлектора Мишенями могут служить деревья, холмы или здания прн работе лазерными системами на горизонтальных трассах либо поверхность земли для систем, установленных на летательных аппаратах.
После обсуждения большого числа активных методов дистанционного зондирования и систем контроля атмосферы, уже доступных и (или) находящихся в процессе разработки, остается открытым вопрос: как эти и другие системы дистанционного контроля будут использоваться в управ пении качеством воздуха? Ответ на этот вопрос является предметом обсуждения следующего раздела
2.4 ДИСТАНЦИОННЫЙ КОНТРОЛЬ В УПРАВЛЕНИИ КАЧЕСТВОМ ВОЗДУХА
Как упоминалось во вводной части этой главы, дистанционный контроль обладает перспективой для получения трехмерной информации о загрязняющих компонентах атмосферы. Большое число представляющих интерес загрязнений, их значение, распределение и уровни концентраций были рассмотрены в разд. 2.1 Разд. 2.2 касался описания математических моделей переноса, с помощью которых делается попытка предсказать движение , загрязнений от их источника до критического рецептора; в разд. 2 3 обсуждались различные методы дистанционного лазерного зондирования атмосферы. Вопрос теперь состоит в том, чтобы выяснить те уникальные преимущества дистанционного
2. Дистанционное зондирование для управления качеством воздуха 41
контроля атмосферы по сравнению с существующими методами, которые позволяют с уверенностью сказать, что эти методы будут непременно использованы в будущих системах управления качеством воздуха. Чтобы достаточно полно ответить на данный вопрос, рассмотрим уникальные преимущества этих методов и перечислим основанные на них специфические применения.
2.4.1. ПРЕИМУЩЕСТВА ДИСТАНЦИОННОГО КОНТРОЛЯ
Хотя уместно полагать, что приборы дистанционного контроля могут, вообще говоря, обеспечить ту же точность, что и приборы для прямых измерений, кроме того, они имеют ряд уникальных преимуществ, а именно: допускают ряд специфических приложений, осуществление которых было бы затруднительно, если вообще возможно, при использовании стандартных приборов. Некоторые из этих преимуществ перечислены ниже и будут обсуждены отдельно:
1) отсутствие возмущения при контроле выбросов из источника загрязнений;
2) интегральные по трассе измерения;
3) измерения на уровне земли и по высоте;
4) перспективы контроля;
5) измерения над обширными географическими районами.
Отсутствие возмущения
Дистанционный контроль выбросов загрязнений вблизи их источников является невозмущающим по двум причинам. Во-первых, потому что это беззондовый метод, в котором не нужно делать отбор проб газа источника, что исключает возможность изменения состава пробы во время измерений. Кроме того, он имеет возможность проведения специфических измерений концентрации выбросов без вмешательства в работу исследуемого промышленного объекта. Измерения, сделанные с территории вне объекта, обеспечивают благоприятную возможность для осуществления негласных проверок концентрации выбросов.
Интегральные по трассе измерения
Полезность интегральных измерений для создания и проверок моделей переноса загрязнений обсуждалась выше (разд. 2.2). Для этого случая методы дистанционного лазерного контроля обеспечивают проведение измерений в пространственных масштабах, сравнимых с масштабами модельных прогнозов. Другая потребность в интегральных измерениях связана с необходимостью точных оценок общей дозы загрязнений,
42
С X Мелфи
допустимой для человека. Для получения точной информации дистанционный контроль может обеспечить интегральные измерения над районами, которые приблизительно соответствуют районам передвижения исследуемой группы населения.
Измерения на уровне земли и по высоте
Становится все более очевидным, что для лучшего понимания проблемы качества воздуха измерения на уровне земли должны быть дополнены измерениями по высоте. Лазерный кон троль может оказаться экономически эффективным методом контроля загрязнений вверху. Трехмерные измерения необходимы также для оценки влияния фотохимических реакций и для отслеживания загрязняющих компонентов на пути их распространения от источника до рецепторов. Измерения высотных профилей требуются для создания и проверки моделей, поскольку большинство моделей не обеспечивает точного прогноза концентрации загрязнений на уровне земли.
Перспективы контроля
Как правило, обычные приборы для локальных измерений обеспечивают точные измерения лишь в одной точке. Концентрация же загрязняющего компонента в объеме атмосферы около этой точки может значительно изменяться, что в результате обесценивает такие измерения как непредставительные для больших площадей. Местные источники, метеорологические факторы, естественные и искусственные топографические структуры— все это вносит свой вклад в возможную изменчивость концентрации загрязнений. Единственный прибор дистанционного контроля, установленный в исследуемом районе, в прпн ципе способен обеспечить точные и представительные измерения. Кроме того, дистанционное зондирование можно использовать для первоначального определения оптимального расположения сети пунктов для локального контроля.
Измерения над обширными географическими районами
Существует много больших воздушных бассейнов, требующих контроля. Такой контроль осуществлялся бы первоначально для определения основных черт, чтобы в будущем можно бы то определить изменения качества воздуха. Лазерные приборы, смонтированные на передвижных платформах (самолетах ав томобнлях), могли бы оказаться экономически эффективными для определения качества воздуха над такими обширными районами.
2. Дистанционное зондирование для управления качеством воздуха 43
2.4.2. ПРИМЕНЕНИЯ ДИСТАНЦИОННОГО КОНТРОЛЯ
Как упоминалось и обсуждалось в предыдущем разделе, существует целый ряд уникальных преимуществ в использовании для контроля за качеством воздуха лазерных устройств дистанционного зондирования. Используя эти преимущества, можно существенно дополнить существующие методы локального контроля дистанционными методами. Ниже перечислен ряд специфических приложений:
1. Контроль непрозрачности выбросов над источником.
2. Контроль конкретных видов выбросов источника.
3. Измерения переноса и диффузии выбросов.
4. Контроль с целью определения представительности локальных измерений (изучение изменчивости содержания загрязнений).
5. Обследование для создания оптимальной сети пунктов локального контроля.
6. Контроль для создания и проверки моделей переноса загрязнений.
7. Измерения высоты слоя перемешивания в обширных воздушных бассейнах.
8. Контроль дальнего переноса загрязнений от городских и промышленных районов.
9. Контроль обширных пустынных районов для определения общих тенденций в изменении качества воздуха.
10. Определение местоположения предполагаемых новых источников.
11. Контроль в случаях сильного загрязнения воздуха. Таковы некоторые из применений дистанционного лазерного контроля, исследуемых в настоящее время. Естественно, что будут появляться и новые по мере развития техники до уровня требований управления качеством воздуха.
2.5. ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Необходимость понимания атмосферных процессов в связи с проблемой переноса и преобразования загрязнений, поступающих в атмосферу из естественных и искусственных источников, существует и будет существовать. Важное значение имеет не только нижняя атмосфера, воздухом которой мы дышим, но также и верхняя атмосфера, которая содержит газы и частицы, оказывающие влияние на спектр и интенсивность солнечного излучения, падающего на поверхность земли. Здесь представлен случай использования методов дистанционного лазерного зондирования для достижения некоторых целей контроля, связанных с созданием моделей и атмосферными наблюдениями.
44
С X Мелфи
Специальные методы контроля, основанные на использовании лазерного излучения, будут детально рассмотрены в последующих главах.
ЛИТЕРАТУРА
2.1. U. S. Standard Atmosphere Supplements, U. S. Government Printing Office, Washington, D. C., 1966.
2.2. Tebbens B. D., in Air Pollution, Vol. 1, ed. by Stern A. C., Academic Press, New York, 1968 Chap. 2.
2.3. Cleaning our Environment—The Chemical Basis for Action, American Chemical Society, Washington, D C 1969.
2 4 Junge С. E, Air Chemistry and Radioactivity, Academic Press New York, 1963
2.5. Corn M., In Air Pollution, Vol. 1, ed. by Stern A. C., Academic Press, New York, 1968, Chap. 3.
2.6. Remote Measurement of Pollution, National Aeronautics and Space Administration, Special Publication 285, Washington, D. C., 1971.
2.7. McCormick M. P., Fuller W. H., Appl. Opt., 14, 4 (1975).
2.8. The Natural Stratosphere of 1974, ed. by Reiter F R. CIAP Monograph 1, U. S. Department of Transportation, Washington, D. C 1975
2.9. Cicerone R J., Stolarski R S., Walters S, Science, 185 1165 (1974).
3. ПРОЗРАЧНОСТЬ АТМОСФЕРЫ ДЛЯ ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ
В. Е. Зуев
Прозрачность атмосферы для излучений лазеров является одной из важнейших величин, входящих в уравнение лазерной локации, решение которого позволяет извлекать количественную информацию о профилях атмосферных газов и аэрозольных частиц. Энергетические потери распространяющегося в атмосфере лазерного луча обусловлены следующими, как правило, одновременно действующими явлениями: 1) молекулярным поглощением; 2) молекулярным рассеянием; 3) аэрозольным рассеянием. В связи с этим в соответствующих разделах данной главы мы рассмотрим указанные явления и дадим их количественное описание. Произведем выбор наиболее эффективных длин волн лазерного излучения с точки зрения потерь энергии зондирующих импульсов при различных метеорологических условиях. Представленный в главе материал относится к широкому диапазону длин волн, включающему ультрафиолетовую, видимую и инфракрасную области шкалы электромагнитных волн. Точнее, имеется в виду прежде всего диапазон длин волн примерно от 0,2 до 20 мкм, поскольку за его пределами оптическое излучение полностью поглощается малыми толщами атмосферы. С коротковолн вой стороны это поглощение обусловлено кислородом и озоном, с длинноволновой водяным паром.
3.1. МОЛЕКУЛЯРНОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ
3.1.1. ОСНОВНЫЕ ОПРЕДЕЛЕНИЯ
Коэффициент ослабления. Под коэффициентом ослабления среды a(v) для излучения с частотой v понимают коэффициент пропорциональности в законе Бугера *, характеризующем свойства среды пропускать излучение. Его единицей измерения служит обычно см 1 (линейный коэффициент ослабления) или
Известном также как закон Бэра или уравнение Ламберта Бэра.
46
В. Е. Зуев
см2/см3 (объемный коэффициент затухания); первый термин предпочтительней в исследованиях пропускания, второй — для дистанционного зондирования отдельных объемов атмосферы. Записанный в дифференциальной форме закон Б> гера для плоской волны, распространяющейся в направлении z, имеет вид di (м)=—1 (у) a (v, z) dz, (3.1)
где dl(v)—ослабление интенсивности / (v) излучения, прошедшего через слой толщиной dz. Интегрирование (3.1) по толщине L между расстояниями Zj и Z2 от лазерного передатчика дает для однократного пути
Z (7)=Л> (v)exp
Z,
— J a (v, z)dz
Zx
(3.2)
что в случае однородной среды переходит в известное простое выражение экспоненциального закона затухания
Z(v)=Z0(v)exp[-a(v)A]. (3.3)
В выражениях (3.2) и (3.3) Zo(v) интенсивность излучения в начале трассы [Вт/см2], а показатель в экспоненте называют оптической толщей слоя r(v) (безразмерная величина).
Спектральное поглощение и спектральное пропускание. Следующие уравнения определяют спектральное поглощение A(v) и спектральное пропускание T(v):
A(v) = [Z0(v)-Z(v)J/Z0(v),
T(v)=/(v)'/o0. (3.4)
Они характеризуют доли монохроматического излучения, поглощенного данным слоем среды нли прошедшего через него, если ослабление обусловлено только поглощением. (Рассеяние будет рассмотрено в разд 3.2 и 3.3.)
Функция поглощения и функция пропускания Функция поглощения S& определяет долю поглощенного слоем среды немонохроматического излучения в заданном спектральном интервале Av = v2— vi. Аналогично определяется функция пропускания ф. Таким образом,
Vjt iVj
—J Z0(v) A (v) dv/J /0(-/)Jv, (3.5)
д'=J Zo (?) T (>) d» I] A, (v) Jv. (3.6)
V| f У1
Как видно из (3.5) и (3 6), функции поглощения и пропуска нпя излучения в спектральном интервале [vi, v2] характеризуют средние значения спектрального поглощения и спектрального пропускания в этом интервале.
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
47
В частном случае, когда /o(v) — const в пределах спектрального интервала [vi, v2], из (3.5) и (3.6) получаем
чг
(3.7)
J'=j Т (v)rfv/(v2 — v().
(3-8)
Если N(z) —концентрация [см-3] поглощающих молекул в точке z и o(v, z)—сечение поглощения на частоте v [см2] в расчете на одну молекулу, то коэффициент ослабления становится равным ct(v, z) = N (z)a(v, z). Если теперь переписать (3.5) — (3.8) с учетом (3.2) — (3.4) и подставить a —Na, получим
z,
Л=
exp —J yv(z)a(v, z)d
Zt
p — j N (z)a(y, z)dz d\
'I \
(3.9)
J lo^dv,
(ЗЛО)
Л=У 1 —exp
•Vl ,
z, -|
— J N (z)a(y, z)dz d^ffa-vi), X J J
(3.H)
(3 12)
J' = j exp *1
TV (z) о (v, z) dz
dil(v2 — ^).
Формулы (3.9) и (3.10) представляют собой запись функций поглощения и пропускания в общем случае распространения излучения в спектральном интервале [vt, v2] в неоднородной поглощающей среде, когда спектр излучения источника в рассматриваемом интервале произволен. Формулы (3.11) и (3.12) представляют случай нейтрального спектрального хода интенсивности источника в интервале [vb v2].
Для однородной поглощающей среды формулы (3.9) — (3.12) принимают более простой вид:
^==J/O(V) [1 — exp [—/Va(v) Z.]} dJij 70(v)^. (3.13)
Vj f V|
<7=f Mv) exp [— TVa('j) L] d^n /0('/)dv, (3.14)
{1—exp[ —Wa(v)Z,])<fr/(v2 —Vi), *1
(3.15)
48
В. Е. Зуев
<7'=fexpI-^a(v)A]dv/(v2-v1), (3.16)
где L = Zz — Zi.
Как видно из приведенных выше формул, для количественного определения энергетических потерь монохроматического излучения за счет молекулярного поглощения в однородной атмосфере необходимо знать сечение поглощения для частоты распространяющегося излучения, плотность или концентрацию поглощающих молекул и геометрическую толщину слоя среды. Решение аналогичной задачи для случая неоднородной атмосферы требует дополнительных знаний распределения плотности поглощающих молекул по трассе распространения излучения.
Расчет функций поглощения и пропускания немонохроматического излучения в простейшем случае однородной атмосферы и нейтрального спектра излучения источника (в рассматриваемом спектральном интервале) требует знания спектральной зависимости сечения поглощения в этом интервале, а также значений плотности поглощающих молекул и геометрической толщины поглощающего слоя. В более сложном случае количественного определения функции поглощения и пропускания, когда атмосфера однородна, а спектр излучения источника не является нейтральным, необходимо иметь еще данные о распределении плотности поглощающих молекул по трассе. Наконец, в наиболее общем случае определения функции поглощения (пропускания) для источника с произвольным спектром излучения, распространяющегося в неоднородной атмосфере, требуется знание спектральной зависимости сечения поглощения среды и интенсивности излучения источника, профиля плотности поглощающих молекул, геометрической толщины поглощающего слоя и ширины спектрального интервала. При этом необходимо иметь в виду, что сечение поглощения зависит не только от частоты излучения, но и от координат среды, как показано ниже.
При количественной оценке энергетических потерь распространяющегося в атмосфере лазерного излучения за счет молекулярного поглощения можно использовать любую из приведенных выше формул в зависимости от характера спектра излучения лазера. Если в пределах спектральной ширины излучаемого интервала пренебречь изменением o(v) от частоты излучения, последнее можно считать монохроматическим, н для оценки его потерь в атмосфере следует пользоваться формулами (3.2) или (3.3). Формулы (3.11), (3.12) и (3.15), (3 16) годятся для тех случаев, когда в спектре излучения лазера можно найти участки, с не зависящей от длины волны интенсивностью излучения.
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
49
3 1 2. ПОГЛОЩЕНИЕ ОТДЕЛЬНОЙ ЛИНИЕП
При рассмотрении поглощения атмосферными газами распространяющегося в атмосфере лазерного излучения чаще всего приходится иметь дело с поглощением отдельных линий того или иного газа. Каждая линия поглощения характеризуется следующими тремя параметрами: 1) положением центра, 2) полушириной, 3) интенсивностью. Кроме того, линия имеет определенную форму контура.
В нижних слоях атмосферы уширение спектральных липни обязано главным образом эффектам столкновений молекул между собой. Контур линии, обусловленный этими эффектами, называют дисперсионным. Его простейший вид был получен Ло-ренцом [3.2] еще в 1906 г.:
<(’)-№) ,, Л. , . (3.17)
С ч 1 и
где S — интенсивность линии, определение которой мы дадим ниже; vo — центральная частота (волновое число); v — частота излучения; уь — полуширина линии, под которой понимают ширину линии между точками vj и v2, удовлетворяющими условию a(vi)=a(v2)=a(v0)/2. (3.18)
Отметим, что yL— полуширина контура на уровне половины максимума коэффициента поглощения, тогда как Г (—2у) определяется как полная ширина контура на половине высоты.
В случае двухкомпонентной смеси газов из‘'кинетической теории для полуширины линии получается следующее выражение:
U={^kT[NaDla(2lmS!,-\-NbD2ab(lima-\-\lmb)'h]}-4’ (3.19 где k — постоянная Больцмана; Т — абсолютная температура, а индексы а и b относятся к поглощающим и непоглощающим молекулам; Na и Nb — соответственно их концентрации; Daa и Dab — суммарные диаметры оптических столкновений между молекулами с->а и a— b\ та и тъ— массы молекул
Часто выражение для yL для двухкомпонентной смеси записывают в следующем простом виде:
(3.20) где у°г — полуширина линии при стандартных условиях (до = = 1 ат, То = 273 К); р — давление.
Несмотря на то что в настоящее время созданы более точные теории уширения спектральных линий при столкновениях молекул, тем не менее формулы (3.17), (3.19) и (3.20) до сих 4 Заказ № 153
52
В. Е. Зуев
переход молекулы из одного энергетического состояния в другое при дипольном излучении не может происходить при постоянном дипольном моменте.
Отметим, что излучение или поглощение света может проис| ходить также при изменении магнитного диполя или электрического квадруполя молекулы. Однако интенсивность линий, обусловленных этими переходами, весьма мала. Так, переходы, связанные с изменением электрического дипольного момента молекулы, дают по порядку величины в 105 и 108раз большую интенсивность линий, чем в случаях изменения магнитного дипольного и электрического квадрупольного моментов соответственно.
Матричные элементы Rtj связаны с известными коэффициентами Эйнштейна A,j, характеризующими вероятности вынужденного излучения и поглощения между молекулярными уровнями i и /:
До=(б4Я%/Зйяг)1/?1;12. (3-27)
Для электрического дипольного излучения величина Л,-;- имеет порядки 108, 10 и 1 с-1 для электронных, колебательных и врач щательных переходов соответственно. Наиболее трудной задачей расчета интенсивности линий является нахождение квадратов матричных элементов дипольного момента соответствующих переходов | Ri} |2.
Заканчивая рассмотрение вопроса о поглощении излучения отдельной линией, кратко суммируем полученные результаты. Прежде всего подчеркнем, что каждая линия поглощения молекулы атмосферного газа, вообще говоря, имеет свои собственные значения положения центра, полуширины и интенсивности. Без точного знания их не может быть и речи о теоретическом определении коэффициента поглощения даже при условии справедливости дисперсионного контура. Далее, параметры линий сложным образом зависят от изменчивых макроусловий среды, а именно температуры, общего и парциальных давлений газов. Все это создает исключительные трудности в решении задачи количественной оценки потерь энергии оптической волны в пределах отдельной линии поглощения.
3.1.3. ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА СПЕКТРОВ ПОГЛОЩЕНИЯ
Основными поглощающими газами в ультрафиолетовой, видимой и инфракрасной областях спектра в атмосфере являются водяной пар, углекислый газ, озон и кислород.
Кроме того, атмосфера содержит малые примеси, способные поглощать излучение в рассматриваемом диапазоне длин волн. Это прежде всего окись углерода, метан, окислы азота. Наконец, в отдельных районах могут присутствовать самые различ
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
53
ные газы индустриального происхождения, также способные поглощать энергию оптических волн. В этой главе мы остановимся только на описании спектров поглощения газов, присутствующих в атмосфере в планетарном масштабе, поскольку они, вообще говоря, являются наиболее важными для определения оптимальных длин волн лазерного контроля.
Молекулы водяного пара и озона относятся к молекулам типа асимметричного волчка, и, следовательно, их электронные, колебательные и вращательные спектры чрезвычайно богаты линиями поглощения. Молекулы СО2, N2O, NO, СО, Ог и N2, будучи линейными, не имеют столь богатых линиями спектров поглощения, тем не менее их спектры достаточно сложны, как и спектр поглощения метана, молекула которого относится к молекулам типа симметричного волчка.
Водяной пар. Электронный спектр поглощения водяного пара расположен в далеком ультрафиолете (длины волн меньше 186 нм). Колебательно-вращательный спектр содержит три основные полосы vi, v2 и v3 с центрами 3657,05; 1594 78 и 3755,92 см-1 соответственно, а также обертоны, составные и горячие полосы, находящиеся в инфракрасной и видимой областях спектра.
Тонкая структура колебательно-вращательного спектра Н2О чрезвычайно сложна и запутанна. Каждая из полос состоит из сотен и тысяч линий, зарегистрированных в экспериментах с высоким разрешением. При этом можно уверенно утверждать, что еще далеко не все линии зарегистрированы и их число будет расти с улучшением разрешения спектральных приборов и с использованием перестраиваемых лазеров.
В солнечном спектре поглощения атмосферы обнаружены линии следующих изотопов воды: Н216О, Н,18О, Н217О и FIDO, присутствующих в атмосфере в соотношении 99,73; 0,20; 0.04 и 0,03% соответственно. Линии поглощения молекул П^О сдвинуты относительно линий Н2'Ю на величину от 1 до 11 см-1 Для молекулы Н17О этот сдвиг в 2 раза больше. Отношения интенсивностей соответствующих линий этих изотопов пропорциональны их концентрациям Полосы поглощения FIDO заметно отличаются от полос Н*6О.
Наиболее интенсивной и широкой колебательно-вращательной полосой НгО является основная полоса с центром около 6,3 мкм. В вертикальном столбе атмосферы эта полоса полностью поглощает излучение Солнца в участке спектра примерно от 5,5 до 7,5 мкм [3.3]. Полосы т3 (2,66 мкм), (273 мкм) и v2 (обертон 3,14 мкм), перекрываясь, обусловливают полное поглощение солнечного излучения в вертикальном столбе
54
В. Е. Зуев
атмосферы в диапазоне примерно от 2,6 до 3,3 мкм. Другие колебательно-вращательные полосы водяного пара, группируясь, образуют полосы поглощения с центрами около 1,87; 1,38; 1,1; 0,94; 0,81, 0,72 мкм. Несколько слабых полос имеется в видимой области спектра.
Большие значения дипольных моментов у молекулы воды и ее изотопов являются причиной интенсивного вращательного спектра, который занимает весьма широкую область, начиная примерно от 8 мкм и простираясь до длин волн порядка сантиметров
Углекислый газ. Электронный спектр поглощения углекислого газа находится в далекой ультрафиолетовой области. Полосы колебательно-вращательного спектра расположены в интервале примерно 0,78—20 мкм. Чисто вращательного спектра углекислый газ не имеет.
Из трех основных колебаний vi, v2 и молекулы СО2 колебание vi является оптически неактивным, поскольку вследствие симметрии молекулы ее дипольный момент в процессе колебаний в этом случае остается неизменным [ср. (3.25) и последующие пояснения]. Центры основных колебательно-вращательных полос v2 и мз расположены около 667,40 см-1 (~15 мкм) и 2349,16 см-1 (~4,3 мкм) соответственно. Кроме основных полос, СО2 имеет обертоны, составные частоты и горячие полосы, совокупность которых создает сложные полосы поглощения с центрами около 10,4; 9,4; 5,2; 4,3; 2,7; 2,0; 1,6; 1,4 мкм и ряд слабых полос в районе 1,24—0,78 мкм.
Основная полоса т2 вместе с 14 горячими полосами занимает довольно широкий интервал спектра — примерно от 12 до 20 мкм. Вблизи центральной части этой полосы (~13,5—16,5 мкм) вертикальный столб атмосферы полностью поглощает солнечное излучение.
Основная полоса v3, перекрываясь с двумя другими, образует сложную структуру, получившую в литературе название «полоса 4,3 мкм». Поглощение в ее центральной части настолько велико, что в районе 4,2—4,4 мкм солнечное излучение, распространяясь в вертикальном столбе атмосферы, не доходит до высоты 20 км.
Молекула СО2 имеет следующие встречающиеся в атмосфере изотопы: 12С’6О2, 13С16О2, 12С16О17О и 12C16OISO, содержание которых равно 98,42; 1,11; 0,06 и 0,41% соответственно. Центры основных колебательно-вращательных полос этих изотопов сдвинуты относительно друг друга от нескольких см-1 до десятков см-1.
Озон Электронные переходы в молекуле озона создают полосы Хартли и Хюггепса, расположенные в ультрафиолетовой области спектра (длины волн короче 340 нм), и полосы Шап-
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
55
пюи в районе 450—740 нм. Максимальное значение коэффициента поглощения в полосах Шапнюи таково, что солнечное излучение поглощается лишь на 7% при величине атмосферной массы, равной двум.
Все три основные частоты колебания Оз активны в поглощении. Они образуют три основные колебательно-вращательные полосы с центрами vi=1110 см-1 (9,0 мкм), V2 = 710 см-1 (14,1 мкм) и v3 = 1043 см-1 (9,6 мкм). Полоса vi очень слабая и полностью перекрывается с полосой тз. Обертоны и составные частоты колебаний создают колебательно-вращательные полосы в районах 5,75; 4,75; 3,59; 3,27; 2,7 мкм, из которых наиболее интенсивной является полоса 4,75 мкм.
Наиболее сильная полоса поглощения озона с центром около 9,6 мкм расположена в центре длинноволнового окна прозрачности атмосферы 8—13 мкм. Ее центральная часть шириной около 1,0 мкм в вертикальном столбе атмосферы поглощает примерно половину солнечного излучения в этом спектральном интервале.
В атмосфере обнаруживают следующие изотопные модификации молекулы озона; 1е0з, 1еО18О16О и 16О1еО18О с процентным содержанием 99,4; 0,2 и 0,4%. Центры основных полос поглощения этих модификаций сдвинуты относительно друг друга от нескольких см-1 до десятков см-1.
Чисто вращательный спектр поглощения Оз расположён в микроволновой области спектра.
Закись азота. Сильные электронные полосы линейной асимметричной молекулы закиси азота N2O расположены в далекой ультрафиолетовой области. Все три основные частоты колебаний vi = 1285,6 см-1 (7,8 мкм), v2 = 588,8 см 1 (17,0 мкм) и v-3= 2223,5 см-1 (4,5 мкм) активны в инфракрасных спектрах. Молекула N2O имеет много полос обертонов, составных частот и горячих полос, однако большинство из них имеют малую интенсивность и не проявляются в солнечном спектре поглощения атмосферы. Молекула закиси азота имеет 12 стабильных изотопов, образованных комбинациями атомов UN, 15N, 16О, 17О и 18О. Более или менее подробно изучен лишь спектр основной изотопной модификации 14N“O.
Чисто вращательный спектр поглощения молекулы N2O находится в далекой инфракрасной области спектра.
Метан. Электронный спектр поглощения молекулы метана расположен в далекой ультрафиолетовой области. Высокая степень симметрии молекулы обусловливает сильное вырождение колебательных энергетических уровней. Из 9 основных частот колебаний одна является дважды вырожденной и две — трижды вырожденными. Таким образом, у молекулы оказывается всего
56
В. Е. Зуев
4 различающихся по частоте основных колебания, притом частоты vi и v2 оптически не активны. Центры основных колебательно-вращательных полос V3 и v4 расположены около 3020,3 см-1 (3,3 мкм) и 1306,2 см-1 (7,7 мкм). Метан обладает большим числом полос обертонов и составных частот, 9 из которых обнаружены в солнечном спектре поглощения атмосферы. Чисто вращательного спектра метан не имеет.
Окись углерода. Спектр молекулы окиси углерода СО изучен достаточно подробно. Основная колебательно-вращательная полоса находится около 2143,2 см-1 (4,67 мкм). Центры второго, третьего и четвертого обертонов расположены около 4260,1; 6350,4 и 8414,5 см-1. В спектре также проявляются горячие полосы, соответствующие переходам между уровнями 1—3, 2—4, 3—5, 4—6, 5—7, центры которых расположены в интервале частот 4207,2—3996,9 см~* (2,38—2,50 мкм).
Молекула окиси углерода имеет две изотопные модификации 12С16О и ,3С,еО. Чисто вращательный спектр молекулы СО находится в далекой инфракрасной области.
Кислород. Молекулярный кислород имеет сильные электронные полосы в ультрафиолетовой области и слабые — в красной и ближней инфракрасной областях. Электронные переходы в молекуле 1еО2 между уровнями 0—1, 0—2, 0—3, 0 4, 1—1, 1—2, 1—3 создают систему слабых полос, центры которых расположены между 5384 и 7621 А. Кроме того, молекула 16О2 имеет две заметные полосы с центрами около 1,0674 и 1,2683 мкм. Полосы поглощения второй изотопной модификации молекулы кислорода 1вО1ЪО, встречающейся в атмосфере, не только сдвинуты относительно соответствующих полос 16О2, но и содержат большое число линий, обусловленное уменьшением симметрии этой молекулы.
Кроме электронных полос характеристического поглощения кислород имеет диффузные полосы, обязанные своим происхождением комплексам молекул [О2]2 [3.4], однако интенсивность их невелика. Кроме того, они перекрываются с более сильными полосами поглощения озона и водяного пара.
Как видно из приведенного выше материала, в интересующем нас диапазоне длин волн примерно от 0,2 до 20 мкм поглощение атмосферными газами обусловлено главным образом колебательно-вращательными полосами, наиболее интенсивные из которых расположены в инфракрасной области спектра. Совершенно ясно, что очень интенсивное поглощение в центре полос практически исключает возможность использования этих участков для целей лазерного зондирования атмосферы независимо от того, попадает ли длина волны излучения лазера в центральную часть линии поглощения газа, или она находится между сильными линиями центральной части полосы поглощения.
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
57
(Хотя в последнем случае коэффициенты поглощения существенно меньше их значений в центрах линий поглощения, темне менее за счет влияния крыльев близких сильных линий поглощение может быть полным на первых сантиметрах или метрах пути лазерного луча в атмосфере.). В пределах сильных полос поглощения лазерное зондирование может быть осуществлено только в верхних слоях атмосферы, где концентрация поглощающих молекул достаточно мала. Конечно, если подлежащий контролю загрязняющий компонент обусловливает большую
Рис. 3.1. Общий вид спектров поглощения атмосферных газов. Вверху — спектр поглощения солнечного излучения, достигшего земной поверхности; внизу — спектр поглощения солнечного излучения па высоте 11 км.
часть поглощения и для контроля используется метод дифференциального поглощения, то в любом случае этот диапазон длин волн может быть использован.
Наиболее перспективными длинами волн лазерного излучения с точки зрения лазерного контроля являются такие, которые попадают в промежутки между полосами поглощения или в макроокна прозрачности атмосферы. Наглядное представление об этих окнах прозрачности можно получить из рис. 3.1, на котором представлены две записи спектра поглощения солнечного излучения с малым разрешением. Верхняя кривая характеризует спектр поглощения солнечного излучения, достигающего поверхности земли: нижняя получена при тех же условиях, но запись проводилась на высоте 11 км. Положения центров основных полос поглощения атмосферных газов также указаны на рисунке.
58
В. Е Зуев
Каждая из изображенных на рис. 3.1 полос поглощения, как правило, является результатом наложения и перекрывания целой серии различных полос как одного и того же газа, так и других газов. Точно так же и в промежутках между полосами или в макроокнах прозрачности мы можем встретить целые совокупности различных слабых полос, перекрывающихся между собой, в том числе и периферийные части соседних сильных полос.
Если спектр поглощения атмосферы записать на приборе с высоким разрешением (например, с разрешением в несколько сотых долей см-1), то каждая из изображенных на рис. 3.1 полос поглощения и каждое из окон прозрачности будут состоять из многих тысяч отдельных линий поглощения. При этом центрам полос принадлежат сильные линии, а окнам прозрачности— слабые. Таким образом, в пределах окон прозрачности атмосферы, изображенных на рис. 3.1, мы имеем многочисленные микроокна прозрачности, представляющие промежутки между соседними линиями.
В интересах лазерного зондирования атмосферы необходимо прежде всего иметь количественную информацию о коэффициентах поглощения именно в микроокнах прозрачности атмосферы, расположенных около линии излучения зондирующего лазерного импульса, вместе с информацией о поглощении близлежащих линий спектров атмосферных газов. Этому вопросу мы и уделим в дальнейшем основное внимание.
3 1.4. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ
Прежде чем описывать имеющиеся результаты экспериментальных исследований поглощения лазерного излучения в атмосфере, рассмотрим вопрос о точности определения центров линий поглощения, которую необходимо реализовать, чтобы получить достоверные количественные данные об энергетических потерях лазерного импульса, обусловленных молекулярным поглощением. Будем рассматривать главным образом лазеры с фиксированными частотами, длины волн излучения которых стабильны и хорошо известны. Ширины лазерных линий обычно много меньше ширин линий поглощения атмосферных газов Оценим, как может измениться коэффициент поглощения этого излучения в зависимости от того, на каком расстоянии от центра линии излучения будет находиться центр линии погло щен ия.
В табл. 31 приводятся результаты расчетов спектральной зависимости сечения поглощения a(v) относительно его значения в максимуме o(v0), проведенные автором для лоренцевского контура и значений давления 1 атм (приземный слой) и 0,1 атм
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
59
(высота 16 км) и полуширины линии 0,1 и 0,03 см-1-атм-1. Как видно из таблицы, в приземном слое атмосферы для наиболее широких линий значение o(v) уменьшается в 10 раз на расстоянии 0,3 см-1 от центра линии. Для узких линий такое уменьшение имеет место уже для Av = 0,1 см-1. На высоте 16 км o(v) уменьшается в 10 раз для широких и узких линий уже на расстояниях от центра 0,03 и 0,01 см-1. А на расстояниях от центра 0,1 см-1 для широких линий и 0,03 см-1 для узких величина o(v) уменьшается в 100 раз.
Таблица 3 1
Значения o(v)/o(v0) при различных удалениях Av=(v — v) от центра линии поглощения для двух значений давления атмосферы (1 и 0,1 атм) и двух зависимостей полуширины линии от давления (0,1 см-1-атм 1 и 0,03 см >-атм *)• Данные рассчитаны в соответствии с формулой (3.17) для лоренцевского контура
Л->, см-1 °(Д/° (V.)
р = 1 атм Т^=0,1 см-1 р = 1 атм Т^=0,СЗсм-1 /7 = 0,1 атм 7^=0,01 см~1 /7=0 1 атм 7^ = 0,03 см-1
0 1,000 1,000 1,000 1,000
0,005 0,998 0,973 0,800 0,265
0,01 0,990 0,900 0,500 0,083
0,02 0,962 0,692 0,200 0,022
0,03 0,917 0,500 0,100 0,010
0,04 0,862 0,360 0,059 0,006
0,05 0,800 0,265 0,038 0,004
0,1 0,500 0,083 0,010 0 001
0.2 0,200 0,022 0,0025 0 0002
0,3 0,100 0,010 0,0011 0 0001
0,4 0,059 0,006 0,0006 —.
0,5 0,038 0,004 0,0004 —
1,0 0,010 0,001 0,0001 —
2,0 0,0025 0,0002 — —
Таким образом, если монохроматическое излучение лазера попадает в центральную часть линии поглощения, то для оценки поглощения этого излучения наряду с точным знанием частоты излучения лазера требуется знать положение центра линии поглощения с весьма высокой точностью. Эта точность характеризуется сотыми долями см-1 для приземного слоя атмосферы и существенно возрастает с высотой. В связи с этим отметим, что большинство полученных до последнего времени атласов спектров поглощения солнечного излучения в атмосфере
60
В Е Зуев
не обеспечивают указанной высокой точности и, следовательно, не годятся даже для грубой оценки поглощения излучения лазерных источников. По мере удаления частоты излучения лазера от центра линии поглощения требования к точности определения этого центра снижаются. Сделанные выводы справедливы пе только для спектра поглощения водяного пара, но и для других газов, поскольку полуширины их линий поглощения имеют тот же порядок.
Переходя к рассмотрению результатов экспериментальных исследований поглощения лазерного излучения атмосферными газами, мы начнем с наиболее распространенного лазера на рубине*, уделив ему особое внимание еще и потому, что на его примере наглядно иллюстрируются специфические особенности решения рассматриваемой задачи.
Измерения поглощения излучения лазера на рубине проводились целым рядом исследователей [3.6—3.11] как в естественных атмосферных условиях, так и в лабораторных. Полученные данные о коэффициентах поглощения при первых измерениях различались в несколько раз. Вскоре стала ясной причина расхождений: длина волны излучения рубинового лазера зависит от температуры рубина и, следовательно, может попадать в разные участки спектра поглощения атмосферы. Последующие измерения проводились с контролем длины волны излучения лазера, однако и в этом случае полученные результаты требовали объяснения. Так, с одной стороны, измерения на одной и той же длине волны давали значения коэффициентов, различающиеся с учетом ошибок измерений. С другой стороны, одинаковое увеличение осажденного слоя воды в атмосфере вызывало неодинаковое изменение коэффициентов поглощения для разных длин волн излучения рубина.
Для удобства объяснения указанных недоразумений приведем спектр поглощения земной атмосферы, полученный Лонгом [3.57] с помощью спектрометра с высоким разрешением (рис. 3.2) с использованием Солнца в качестве источника излучения. На рисунке приведена спектральная зависимость поглощения солнечного излучения в участке спектра 693,4 694,6 нм в обычный зимний день при высоте Солнца над горизонтом 40°. Спектр записан на спектрографе с разрешением 300 000 (0,002 им). Наряду со шкалой длин волн на этом рисунке приведена шкала температур рубина, при которых им излучаются соответствующие длины волн.
* Для более подробного знакомства читатель отсылается к книге Koechner W, Solid-State Laser Engineering (Springer, New York, Heidelberg, Berlin, 1976)
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
61
Как видно из приведенного рисунка, поглощение солнечного излучения всей толщей атмосферы меняется практически от нуля между линиями поглощения до 80% в центрах наиболее сильных линий. В связи с этим нетрудно понять, почему при первых измерениях коэффициентов поглощения, проводившихся без контроля за длиной волны излучения рубина, наблюдался
Рис. 3.2. Измерение с помощью перестраиваемого рубинового лазера тонкой структуры спектра поглощения земной атмосферы в районе Х=690 нм [3.57].
существенный разброс данных при одних и тех же условиях. И если бы полуширины спектров излучения рубина в этих измерениях составляли не 0,1—0,2 см-1, а значительно меньше, тогда разброс был бы еще больше.
Полуширина линии излучения рубина в последних измерениях оставалась той же, что и в первых, т. е. составляла 0,1— 0,2 см-1. Полуширины линий поглощения водяного пара и кислорода, расположенных в окрестности излучения этого лазера, близки к 0,1 см-1. Таким образом, при всех проведенных измерениях получились данные не о коэффициентах поглощения, а о функциях поглощения (см. разд. 3.1.1). Нетрудно понять, что зависимость функции поглощения от поглощающей массы (осажденного слоя воды) будет разной для участков спектра, когда линия излучения лазера попадает между линиями поглощения или перекрывается с последними.
62
В. Е. Зуев
Одним из наиболее чувствительных методов лазерного зондирования влажности и концентрации других поглощающих газов является метод двухчастотного зондирования, основанный на использовании явления резонансного молекулярного поглощения. Если послать два импульса излучения рубинового лазера по одному и тому же пути в атмосфере, но изменить их частоту так, чтобы в одном случае она пришлась на центр линии поглощения водяного пара (6943,8 А), а в другом — на промежуток
Рис. 3.3. Тонкая структура спектра поглощения водяного пара в диапазоне шириной 0,7 см-1, полученная' с помощью лазерного спектрометра с очень высоким разрешением.
между линиями поглощения, то из уравнения лазерной локации нетрудно получить алгоритм однозначного извлечения информации о профиле влажности. Однако достаточно точные данные о влажности при этом могут быть получены только в том случае, когда будут известны полуширина, интенсивность и положение центра указанной выше линии поглощения водяного пара. В связи с этим в наших работах [3.12—3.15] предпринята попытка получения спектра поглощения атмосферы в узком участке излучения рубинового лазера с использованием созданного для этих целей лазерного спектрометра сверхвысокого разрешения (не менее 106).
На рис. 3.3 приводится полученная нами запись спектра поглощения атмосферы в участке шириной около 0,7 см-1, содержащем 10 линий поглощения водяного пара. (Па рис. 3.2 в этом участке зафиксирована лишь одна линия.) Полученный результат показывает, что по мере увеличения разрешающей способности спектрометров мы будем выявлять все новые и новые слабые линии поглощения атмосферных газов, учет поглощения которыми может оказаться важным при использовании высокомонохроматических лазерных источников в атмосфере
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
63
Анализ полученного спектра показывает, что в исследованном районе коэффициент поглощения, обусловленный водяным паром, изменяется от 0,17 до 0,01 км-1 при абсолютной влажности 10 г/м3. Подчеркнем, что здесь речь идет именно о коэффициентах поглощения в законе Бугера, поскольку спектрометр позволял получать практически неискаженный спектр поглощения в исследованном спектральном интервале.
В качестве примера, иллюстрирующего результаты экспериментальных исследований поглощения излучения газовых лазеров, приведем наши измерения для гелий-неонового лазера с длиной волны 3,39 мкм [3.16]. Известно, что центр линии излучения этого лазера попадает в центральную часть линии поглощения метана, и, следовательно, мы имеем здесь дело как раз с тем случаем, когда незначительное смещение линии излучения может вызвать существенное изменение коэффициента поглощения.
Задача наших исследований заключалась в получении неискаженного контура линии поглощения метана при различных условиях, имитирующих условия распространения излучения на разных высотах в атмосфере. Последние создавались соответствующими изменениями температуры и давления синтезированной атмосферы. Измерения проводились иа лазерном спектрометре на основе одночастотного высокостабилизированного излучения гелий-неоиового лазера со сканированием частоты магнитным полем. Спектральное разрешение прибора было не хуже 10-3 см-1.
На рис. 3.4 представлены контуры линии поглощения метана, полученные при различных давлениях. Измерения проводились в узком спектральном интервале шириной всего 0,08 см-1. На рисунке также отчетливо виден сдвиг центра линии поглощения, обусловленный изменением давления, величина которого оказалась равной 1,3 • 10-5 см-1 • (мм рт. ст.)-1. Величина коэффициента поглощения в центре линии для условий приземного слоя атмосферы (давление 1 атм, концентрация метана 1,6 млн-1) оказывается равной 1,4 км-1.
Рассмотренный случай весьма наглядно иллюстрирует специфические особенности задачи количественной оценки потерь лазерного излучения, обусловленных молекулярным поглощением. Он показывает, что лишь использование спектральных приборов сверхвысокого разрешения, таких, например, как перестраиваемые лазеры (гл. 6), позволяет получить данные о коэффициентах поглощения, свободные от аппаратурных искажений.
Что касается функций поглощения лазерного излучения, то их значения могут быть получены при использовании самих лазеров в качестве источников излучения при соответствующих
64
В. Е. Зуев
измерениях в атмосфере. При этом следует иметь в виду, что эти измерения должны проводиться для различных толщ атмосферы и с полным перехватом лазерного пучка антенной (зеркалом) приемного устройства. Значительное число такого рода данных получено автором с сотрудниками. Они подробно описаны в работе [3.1]. Следует подчеркнуть, что эти данные не
Р и с. 3.4. Контуры спектральной линии метана, полученные при неизменном давлении СН< около 1 мм рт. ст. и различных давлениях N2: 1 — 0 мм рт. ст.; 2 — 50 мм рт. ст.; 3 — 200 мм рт. ст.; 4 — 400 мм рт. ст., й[см-1 • ат.м“1]=Л,а/р.
являются универсальными. Они пригодны для количественной оценки поглощения излучения только тех лазеров, конкретные образцы которых использовались в экспериментах.
Тщательные измерения поглощения различных линий излучения СО2-, СО- и DF-лазеров атмосферными газами были проведены недавно Лонгом и др. [3.17]. Измерения проводились в многоходовой кювете с общей длиной луча 730 м. Полученные результаты представлены в табл. 3.2, в которой крестики (X) означают, что сколько-нибудь значительное поглощение для этих линий ие ожидается; свободные места не заполнены из-за отсутствия экспериментальных данных.
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
65
Таблица 3.2
Экспериментальные значения коэффициентов поглощения на различных линиях излучения лазеров на СО2, СО и DF, приведенные к летним условиям приземного слоя атмосферы на средних широтах (14,3 мм рт ст Н2О 294 К, атмосферное давление 760 мм рт. ст., 0,28 млн-1 N2O, 1,6 млн-1 СН4, 330 млн1 СО2) [3.17]
Лазерный переход Частота, см*1 Поглощающий газ и коэффициент поглощения, км*"’
со, нго HDO СН, N.O N, "Комнатный воздух <
СО2 Р(20) 944,194 0,08 0,215 X X X X 0,295
Л? (20) 975,931 1,3 X X X X
СО 6—5, Р(14) 1957,050 X 4,9 X X X X 4,9
6—5, Р (15) 1952,907 X 1,4 X X X X 1,4
6—5, Р (16) 1948,729 X 2,6 X X X X 2,6
5—4, Р (15) 1978,586 X 0,67 X X X X 0,67
5-4, Р(16) 1974,374 X 0,78 X X X X 0,78
5-4, Р(17) 1970,129 X 2,25 X X X X 2,25
DF 3—2, Р(6) 2594,25 0,0174 0,00227
Р(7) 2570,51 0,00861 0,0373
Р(8) 2546,42 0,00246 0,0214
2—1, Р(6) 2680,17 0 00152 X
Р(7) 2655,85 0,00113 X
Р(8) 2631,05 0,00086 X
Р(10) 2580,10 0,0453
Р(11) 2553,97 0,0097
1—0, Р (11) 2638,39 X X 0,41
3.1.5. ТЕОРЕТИЧЕСКИЕ ИССЛЕДОВАНИЯ
Имея в виду жесткие требования к точности определения положения линий, а также их интенсивностей и полуширин, о которых речь шла выше, при расчетах коэффициентов и функций поглощения атмосферных газов в участках спектров излучения лазеров необходимо учитывать все факторы, влияющие па характеристики соответствующих линий поглощения Наиболее существенное влияние иа указанные характеристики оказы вают эффекты взаимодействия колебательного и вращательного движения молекул. Эти эффекты проявляются тем сильнее, чем
5 Заказ № 153
66
В. Е. Зуев
больше вращательные квантовые числа соответствующих энергетических переходов молекулы. Между тем именно линии поглощения, соответствующие большим значениям вращательного квантового числа, как правило, попадают в наиболее интересные (в практическом отношении) диапазоны длин волн, соответствующие окнам прозрачности атмосферы.
Методы расчета коэффициентов и функций поглощения различных атмосферных газов с максимально возможным учетом различных эффектов межмолекулярных и внутримолекулярных взаимодействий развиты в работах большого авторского коллектива Института оптики атмосферы Сибирского отделений Академии наук СССР. Согласно этим работам, контур центральной части линии принимается дисперсионным. В связи с этим выражение для сечения поглощения записывается в виде р)/[^-^)2+1?(Л Р)]. (3-28) i
где суммирование проводится по всем линиям, дающим вклад в поглощение с частотой v; S„ уг- и voi — интенсивность, полуширина и положение центра i-й линии; Т и р — температура и давление. Методики расчета St(T), у, и voi описаны в моногра< фии автора [3.1] н в серии последующих публикаций [3.18— 3.23].
Расчет непрерывного поглощения, обусловленного крыльями далеких линий, не может быть проведен при использовании дисперсионного контура. В связи с этим в коллективе автора в последние годы была развита соответствующая асимптотическая теория [3.24—3.29], качественно правильно объясняющая разногласия как между данными различных экспериментальных исследований, так и между данными расчетов по ранее существовавшим теориям контура спектральной линии. Количественное сравнение результатов расчета по развитой теории требует постановки специальных экспериментов
Развитые нами методы расчета коэффициентов поглощения и функций поглощения в узких участках спектров, в том числе включающих лазерные длины волн, не являются замкнутыми! Они требуют использования достаточно точных данных о параметрах нескольких линий в каждой полосе поглощения. Если такие данные имеются, расчет может быть проведен для всех практически важных линий данной полосы. Наиболее полный набор данных о параметрах линий поглощения атмосферных га-зов содержится в таблицах Мак-Клэтчи и др. [3.30], в которым положения центров линий взяты из эксперимента, а интенсив-1 ностн и полуширины рассчитаны на основе определенных пред! положений о характере межмолекулярных взаимодействий и их влиянии на указанные параметры.
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
67
В заключение отметим, что, несмотря на известные успехи теоретического решения вопроса определения коэффициентов поглощения атмосферных газов, мы еще далеки от возможности достаточно точного прогноза поглощения монохроматического или квазимонохроматического излучения в атмосфере, даже если заранее известен спектральный состав этого излучения с высокой точностью. Поэтому наиболее надежно характеристики поглощения излучения различных лазеров в атмосфере пока определяются из соответствующих экспериментов. Тем не менее современный уровень теоретических исследований и их интенсивное развитие позволяют надеяться на соответствующий успех в недалеком будущем. Подчеркнем, что корректные теоретические данные о коэффициентах поглощения — это тот универсальный материал, который позволяет решать любую конкретную задачу, требующую знания количества энергии оптической волны, поглощенной атмосферными газами, для любых произвольных моделей атмосферы, спектра излучения источника и направления распространения волны.
3.1.6. ГРАНИЦЫ ПРИМЕНИМОСТИ ЗАКОНА БУГЕРА К ПОГЛОЩЕНИЮ
В данных нами определениях коэффициента поглощения, спектрального поглощения (пропускания) и функции поглощения (пропускания) предполагалась выполнимость закона Бугера, который также часто используется при обработке экспериментальных данных. В связи с этим необходимо рассмотреть границы применимости этого закона, так как могут иметь место действительное и кажущееся отклонения от него.
Для удобства рассуждений запишем закон Бугера для случая распространения излучения в однородной поглощающей среде в следующем виде:
/(v)=/o(v)expl-Na (y)L], (3.29)
где N — концентрация поглощающих молекул. При выводе выражения (3.29) предполагается, что сечение поглощения o(v) не зависит ни от интенсивности падающей волны, ни от концентрации поглощающих молекул. Рассмотрим вопрос о границах справедливости этих предположений.
Первое предположение подвергалось тщательной экспериментальной проверке Вавиловым [3.31], показавшим его справедливость при изменении величины /o(v) почти на 20 порядков для электронных переходов с малыми длительностями жизни атомов в возбужденном состоянии т. При исследованиях электродных переходов с большими т обнаружена зависимость u(v) от /o(v). Проверка зависимости коэффициента поглощения от 5*
68
В. Е. Зуев
интенсивности падающей радиации в случае колебательно-вращательных переходов спектров молекул атмосферных газов, насколько нам известно, не проводилась. Однако некоторые выводы сделать можно, исходя из анализа сравнения результатов расчетов функций поглощения в узких участках спектра атмосферы с соответствующими измерениями. Так, расчеты функций поглощения, выполненные без учета зависимости o(v) от /0(v), оказались в удовлетворительном согласии с соответствующими измерениями при использовании Солнца в качестве источника излучения. Имея в виду, что спектральная плотность излучения лазеров может быть больше на много порядков, чем у Солнца, при использовании лазеров следует ожидать проявления зависимости o(v) от /o(v). Как показывает проведенный нами [3.1] анализ, при плотности мощности излучения /о(т) порядка 107 Вт/см2, распространяющегося через атмосферные газы, должен иметь место спектроскопический эффект насыщения, характеризующий уменьшение поглощения по сравнению со следующим из закона Бугера. Более определенные выводы могут быть сделаны на основе специальных тщательных исследований, которые проводятся в настоящее время в коллективе автора
Независимость коэффициента поглощения от концентрации поглощающих газов означает, что каждая молекула поглощает излучение независимо, от других молекул. Как показали многочисленные исследования, это предположение справедливо при малых концентрациях. Увеличение концентрации поглощающих газов и добавление постороннего газа приводят к усилению эффектов межмолекулярного взаимодействия, изменяющих значения o(v) и приводящих к истинным отклонениям от закона Бугера, впервые обнаруженным еще в конце прошлого столетия. Межмолекулярные взаимодействия приводят, в частности, к уширению спектральных линий поглощения, зависящему от парциальных давлений поглощающего и постороннего газов и температуры. Уширение спектральных линий в свою очередь приводит к соответствующему изменению o(v).
Применительно к условиям распространения оптических волн в атмосфере, где давление постороннего газа, обусловленное в основном No и О2, слабо меняется со временем на данной высоте, а парциальные давления поглощающих газов малы, величину u(v) на данной высоте приближенно можно считать не зависящей от концентрации /V. Однако при этом следует иметь в виду, что значения коэффициента поглощения на разных высотах будут разными для одной и той же частоты v, поскольку общее давление, температура и парциальные давления поглощающих газов зависят от высоты. Точное решение задачи о коэффициенте поглощения в атмосфере требует учета зависимости o(v) от N для каждой данной высоты, если даже прене
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
69
бречь вариациями общего давления на этой высоте. Дело в том, что оптические диаметры столкновений поглощающих молекул между собой и связанные с ними уширения спектральных линий могут отличаться от таковых при столкновениях молекул поглощающего и непоглощающего газов. Как показывает анализ имеющихся данных, наибольшей -величины эти различия достигают для молекул водяного пара —основного поглощающего газа атмосферы В центральных областях линий поглощения IKO самоуширение линий отличается от уширения за счет столкновений с молекулами постороннего газа примерно в 4— 6 раз. В далеких крыльях линий это различие может достигать одного-двух порядков и, следовательно, не может ие учитываться, поскольку концентрация молекул водяного пара в атмосфере имеет порядок величины 0,1—1% общей концентрации всех молекул.
Рассмотрим теперь кажущееся отклонение от закона Бугера, обусловленное ограниченной разрешающей способностью спектральных приборов, используемых при исследованиях поглощения энергии оптических волн атмосферными газами. Речь идет здесь о случаях, когда в пределах разрешаемого прибором спектрального интервала коэффициент поглощения нельзя считать постоянным. Поскольку, как это раньше уже отмечалось, полуширины линий поглощения атмосферных газов в приземном слое имеют значения порядка 0,01—0,1 см-1, для практически неискаженной записи их контура требуется разрешение по крайней мере не хуже 0,001—0,01 см-1. Чем меньшее разрешение будет использоваться в эксперименте, тем большие искажения истинной картины хода u(v) мы будем регистрировать. Фактически в этих случаях мы будем регистрировать не спектральное поглощение (пропускание), а функцию поглощения (пропускания), искаженную действием аппаратурной функции спектрального прибора. Рис. 3.5 и 3.6 иллюстрируют искажающее влияние прибора на полностью разрешенный спектр. Измеряемое спектральное пропускание T'(v) связано с истинным T(v) и аппаратурной функцией U(\—v') соотношением
СО
Т' (v)= J и (V /) Т (7) &/. (3.30)
— 3©
Если аппаратурная функция задана гауссовым распределением, то
оо
T'(v)=(ln2/K),/’-ro~2 J exp[-G-v')2ln2/T?]T(v')dv’, (3.31)
—ОО
Рис. 3.5. Полностью разрешенный спектр поглощения водяного пара в области 3850—3900 см-1. Давление 1 атм, толщина слоя осажденной воды 0,001 см (а) и 0,01 см (б) (3.32].
Волновое число и, см-1
Рис. 3.6. Спектр поглощения водяного пара, полученный после умножения T(v) нз рис. 3.5 на аппаратурную функцию со спектральной шириной 2у0. равной 2 см-1 [3.32].
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
71
где уо—ширина аппаратурной функции. Используя фурье-пре-образование, можно записать
СЮ
Т(у)=(1/2~) j [T'H/tZHJexpt-i^dw, (3.32)
—оо
где Т' (со) и U (со) —трансформанты Т (г) и U (v).
3.2. МОЛЕКУЛЯРНОЕ РАССЕЯНИЕ
Теория молекулярного рассеяния света дает следующее выражение для коэффициента рассеяния в газах:
ал(А)=[8^(«2- 1)W?4] |(6+3&)/(6-78)], (3.33)
где Ng — число молекул в единице объема; п — показатель преломления среды; Z— длина волны излучения; б — фактор деполяризации рассеянного излучения, равный по последним измерениям 0,035 [3.33].
Подробные расчеты aR для различных длин волн в интервале от 0,2 до 20 мкм выполнены в работе [3.34]. На основе результатов этих расчетов нетрудно определить оптические толщи тв [=1п (/о//)] для различных геометрических толщ атмосферы. В табл. 3.3 и 3.4 приведены данные по <хд и тд для
Таблица 3.3
Коэффициенты молекулярного рассеяния aR при температуре 7"=15С и давлении р= 1 атм и оптические толщи т« вертикального слоя всей атмосферы [3.34]
Длина волны X, мкм а. км”1 R т/? Длина волны X, мкм а » км“! R
0,30 1,446 • 10-' 1,2237 0,65 5,893 • IO-3 0,0499
0,32 1,098 • 10-' 0,9290 0,70 4,364 • 10-’ 0,0369
0,34 8,494 10-2 0,7188 0,80 2,545- IO-’ 0,0215
0,36 6.680 • IO*2 0,5653 0,90 1,583 • 10-’ 0,0134
0,38 5,327 - 10 2 0,4508 1,06 8,458 - 10-« 0,0072
0,40 4,303 • IO-2 0,3641 1,26 4,076 - 10-< 0,0034
0,45 2,644 - 10-2 0,2238 1,67 1,327 10-« 0,0011
0,50 1,716 • 10-2 0,1452 2,17 4,586 - 10 5 0,0004
0,55 1,162 • IO-2 0,0984 3,50 6,830- 10 6 0,0001
0,60 8,157 - 10-’ 0,0690 4,00 4 002 10-е 0,0000
72
В. Е. Зуев
различных длин волн геометрических толщ атмосферы, которые мы в дальнейшем используем при сравнении с соответствующими данными о коэффициентах аэрозольного рассеяния и молекулярного поглощения.
Таблица 34 Коэффициенты ап для различных высот Z
и оптические толщи ти слоев атмосферы (Z-»-oo)
для длин воли ?.=0,30; 0,55; 1,06 мкм по данным [3.33]
<ч О U 2 S СО И А = 0,30 мкм А = 0,55 мкм А =1,06 мкм
а„, км”1 Я -»оо) а , км”1 Я а , км-1 Я
0 1,446 • 10 » 1,2237 1,162- 10-2 0,0984 8,458 10-4 0,0072
5 8,693 I0-2 0,6538 6,988 • IO'3 0,0526 5,085 • IO-4 0,0038
10 4,881 • 1О-2 0,3212 3,924 • Ю-з 0,0258 2,855 10-« 0,0019
15 2,999 • IO-2 0,1471 1,848 • Ю-з 0,0118 1,345 • 1О-« 0,0009
20 1,049 • IO-2 0,0672 8,436 • 10-4 0,0054 6,138 10-5 0,0004
30 2,173 - 10-3 0,0146 1,747 • 10-4 0,0012 1,271 10-» 0,0001
40 4,716 - 10-» 0,0035 3,791 • 10 » 0,0003 2,758 Ю-з 0,0000
50 1,212 - 10-» 0,0010 9,743 • Ю-з 0,0001 7,089 - 10-’ 0,0000
Для явления молекулярного рассеяния характерно наличие одной-единственной нормированной индикатрисы, или угловой диаграммы рассеянного излучения. Если через /(6) обозначить интенсивность рассеянного излучения под углом 0 к направлению распространения (угол 0 = 0° соответствует направлению вперед, 0=180°—направлению назад), тогда индикатриса молекулярного рассеяния запишется как
We)=(3/4)(l+cos20).
Нетрудно видеть, что индикатриса молекулярного рассеяния симметрична относительно плоскости, проведенной через рассеивающий объем перпендикулярно направлению распространения излучения. По направлениям вперед и назад, Zg, s (0) принимает максимальное значение, для 0 = 90 и 270° —минимальное.
3.3. АЭРОЗОЛЬНОЕ РАССЕЯНИЕ
3.3.1. КОЭФФИЦИЕНТ РАССЕЯНИЯ. КОЭФФИЦИЕНТ ПОГЛОЩЕНИЯ. КОЭФФИЦИЕНТ ОСЛАБЛЕНИЯ
Под коэффициентами рассеяния, поглощения и ослабления единицы объема находящихся в воздухе частиц понимают вели-
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
73
чипы, определяемые соответственно следующими формулами: ар.3(У)=Мр ap,s(x. a)f(a)da, (3.34)
аР, а (х) = Np f аР' а (х, a) f (a) da, (3.35)
О
ар (i)=-Np f ар(х, a)f(a)da. (3.36)
о
Здесь Np — число рассеивающих частиц в единице объема; aPtS(k, a), aPt О(Х, а) и ар(/, а)—соответственно коэффициенты рассеяния, поглощения и ослабления частицы радиусом а; Ца)—функция распределения частиц по размерам, удовлетворяющая условию
Np (a) da=Npf (a) da, (3.37)
где N'p(a) da — число частиц в единице объема, имеющих радиусы от а до a + da: Np — общее число частиц в единице объема.
Коэффициенты aPt S(X), ар,а(к) и ар(Х) характеризуют потери энергии оптической волны, распространяющейся через аэрозольную среду, обусловленные соответственно рассеянием, поглощением и общим ослаблением, представляющим простую сумму поглощения и рассеяния. Следовательно, мы можем записать
ap(M=V^(x)+a/>.«(x)-
(3.38)
Уравнение, описывающее ослабление интенсивности излучения /(X), распространяющегося в аэрозольной среде, имеет вид
di (Х)= —з.р (X) / (х, z)dz.
(3.39)
Интегрирование уравнения (3.39) дает известное выражение для закона Бугера в случае неоднородной среды
/ (х)=/0 (Х)ехр
L
J а.р (X, z) dz
(3.40)
приобретающего простой вид в случае однородной аэрозольной среды
/(X)—/0(Х)ехр [—ар(х) £]. (3.41)
Величина ар (X) чаще всего измеряется в км *.
74
В. Е. Зуев
3.3.2. РАССЕЯНИЕ ОДНОЙ ЧАСТИЦЕЙ
Последовательная теория рассеяния света одной сферической частицей создана Ми еще в 1908 г. и подробно изложена в хорошо известной монографии ван де Хюлста [3.35]. Эта теория дает выражения для факторов эффективности рассеяния, поглощения и ослабления одной частицы, связанных с коэффициентами рассеяния, поглощения и ослабления частицы простыми соотношениями:
Qs(x, m)^=as(a, X, т)/ад2, (3.42)
Qa(x, т)=за{а, X, щ)/ш2, (3.43)
Qe(x, т)—зЕ(а, X, т)/тса2. (3.44)
Факторы эффективности рассеяния, поглощения и ослабления численно равны отношению соответственно рассеянной, поглощенной и ослабленной частицей энергии к энергии, упавшей па ее геометрическое сечение ла2. Выражения для функций Qs, Qa и Qe представляют собой бесконечные, слабо сходящиеся ряды. Параметры хит характеризуют относительный размер и относитетьиый коэффициент преломления частицы:
х—2ад/Х, (3.45)
т—mi т2, (3.46)
где mi, т2— комплексные показатели преломления частицы и среды. Применительно к условиям распространения оптической волны в атмосфере можно считать т2 = 1 и положить mt = — т — п — hi, где и и х— действительная (показатель преломления) и мнимая (показатель поглощения) части комплексного показателя преломления вещества частицы.
Функции Qs, Qa и Qe в настоящее время подробно затабулп-рованы для широкого набора параметров х и т, охватывающего условия распространения оптических волн в реальных аэрозольных системах (облаках, туманах, дымках, осадках). Факторы эффективности рассеяния, поглощения и ослабления для частиц типа эллипсоидов вращения и цилиндров приведены в монографии [3.35]. Теоретическое и экспериментальное решение задачи о функциях Qs, Qa и Qe для-частнц неправильной формы чрезвычайно затруднено, и соответствующие данные пока не получены.
3.3.3. РАССЕЯНИЕ ЧАСТИЦАМИ ОБЛАКОВ И ТУМАНОВ
Автором и сотрудниками проведены обширные расчеты объемных коэффициентов ослабления водных облаков и туманов, спектры размеров которых представляют одновершинные кривые, описываемые гамма-распределеиием. Концентрация частиц
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
75
и параметры гамма-распределения варьировались в таких пределах, чтобы перекрыть их значения, встречающиеся в природе [3.36—3.39]. Одновременно с расчетами были проведены комплексные экспериментальные исследования, в которых измерялись объемные коэффициенты ослабления и параметры микроструктуры водных искусственных туманов, что позволяло провести количественное сравнение экспериментальных и расчетных данных. Подробное описание цитируемых работ приводится в монографии автора [3.1]. Здесь мы приведем некоторые из полученных результатов расчета, проведенного с использованием наших
Л?
№
13
о
Р н с. 3.7. Поведение коэффициента ослабления водяных облаков и туманов в области 0,5—25 мкм при параметрах микроструктуры а (наиболее вероятный радиус частицы) 2, 4, 6 и 10 мкм и q (характерна) ет полуширину распределения), равном 2. Метеорологическая дальность видимости VJf=0,2 км.
собственных данных о комплексном показателе преломления жидкой воды [3.42, 3.43]. На рис. 3.7 представлен один из результатов такого расчета.
Для интерпретации результатов лазерного зондирования облаков и туманов полезно знать соотношения между водностью Qiv, концентрацией частиц Np и метеорологической дальностью видимости Ум. В случае гамма-распределения эти величины связаны между собой следующими соотношениями:
^=3,912^ [IZ^F (0,5)ка2(?+2) (<74-1)Г‘. (3.47)
Qir=3,912 (4а) (q+3) Pm [ЗГ^ (0,5) q\~\ (3.48
где q и а — параметры гамма-распределения; F(0,5)—эффективный фактор ослабления для длины волны Х = 0,5 мкм; рт — плотность воды. В табл. 3.5 мы приводим значения и Np для некоторых характерных наборов параметров микроструктуры при Ум = 200 м, рассчитанные по формулам (3.47) и (3.48). Как видим, и водность, и в особенности концентрация частиц облаков могут существенно изменяться в зависимости от микроструктурных параметров при одном и том же значении видимости.
76
В. Е. Зуев
Таблица 3.5
Водность Qw и концентрация частиц Np для некоторых облаков и туманов.
Параметр q характеризует полуширину Г-распределения частиц по размерам, а — наиболее вероятный радиус частиц
Тип облака (размер капель) 9 а. мкм К , км Af г/м> Np, см-*
Малый 1 2 0,2 0,031 971
1 16 0,015 2050
Средний 6 9 0,2 0,194 28
6 16 0 101 65
Большой 10 9 0,2 0 324 10
10 16 0,168 2,3
Из имеющихся литературных данных следует, что более чем в 50% случаев видимость в облаках заключена в пределах от 100 до 300 м; наиболее вероятные значения водности облаков находятся в интервале 0,1—0,3 г/м3 [3.1].
3.3.4. рассеяние частицами дымок
Подробный расчет коэффициентов а (7.) дымок выполнен автором с сотрудниками [3.44, 3.45]. Распределение частиц по размерам принималось согласно эмпирической формуле Юнге (ср. разд. 4.2), при этом минимальные (ci) и максимальные (я2) размеры частиц брались равными ai = 0,01; 0,05; 0,1 мкм; аг — — 1,0; 5,0; 10,0 мкм, а показатель степени \ принимал значения 2, 3, 4, 5. Расчет выполнен для водных сферических частиц в интервале длин волн 0,3—25 мкм. В табл. 3.6 приведены результаты расчета а (л) для наиболее вероятных значений параметров микроструктуры дымки. Как видим, коэффициент а(Х) в случае дымок резко уменьшает свое значение при изменении длины волны от 0,3 до 2,7 мкм. Минимальные значения этого коэффициента имеют место в области 8—11 мкм. Разница между максимальным и минимальным значениями а (7.) достигает двух порядков, а абсолютные значения a (7t) отличаются от таковых в случае облаков и туманов на 1—3 порядка в зависимости от длины волны.
Результаты расчетов, приведенные в табл. 3.6, не могут претендовать на точное описание реальной картины ослабления энергии оптических волн дымками, поскольку последние могут состоять н из двуслойных частиц, и из частиц неправильной формы, и, кроме того, формула Юнге дает лишь приближенное
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
77
Таблица 3.6
Коэффициенты ослабления а(7) для дымок с наиболее вероятными значениями параметров микроструктуры а1 = 0,05 мкм, а2—5 мкм, Л=4, Едг=10 км
х, мкм а, км—* X, мкм а, КМ”1 х, мкм а, км-1 х, мкм а, ЮГ1
0,31 0,65 1,18 0,17 2,94 0,16 6,15 0,05
0,50 0,40 1.24 0,15 3,12 0,13 6,21 0,04
0,53 0,38 1,26 0,15 3,34 0,09 6,27 0.04
0,56 ' 0,36 1,39 0,14 3,39 0,08 6,44 0.03
0,59 0,34 1.43 0,13 3,51 0,07 6,66 0,02
0,625 0,32_ 1,45 0,13 3,58 0,06 7,69 0.02
0,63 0,32 1.47 0,13 3,85 0,05 8,36 0,01
0,67 0,30 1,56 0,12 4,17 0,05 10,04 0,01
0,69 0,29 1,67 о,н 4,55 0,04 Ю,6 0,01
0,71 0,26 1,79 0,10 4,77 0,04 11,29 0,02
0-, 77 0,26 1,82 0,10 5,00 0,03 11.42 0,02
0,81 0,25 1,89 0,10 5,13 0,03 11.56 0,03
0,84 0,24 1,94 0,09 5,27 0,03 12.42 0,03
0,91 0,22 2,00 0,09 5,41 0,03 13,79 0,05
0,97 0,21 2,22 0,08 5,56 0,02 14,18 0,05
1.01 0,20 2,36 0,07 5,82 0,02 14,38 0,05
1,05 0,19 2,50 0,06 5,87 0,02 16.81 0,06
1,06 0,18 2,63 0,05 5,93 0,03 17,39 0,06
I.H 0,18 2.71 0,04 5,98 0,04 22.47 0,04
1,13 0,17 2,78 0,06 6,03 0,05 25.31 0,02
1.15 0,17 2,91 0,15 6,09 0,06
представление о спектрах размеров частиц дымок. Однако для расчета величин а (л) для реальных конкретных распределений частиц по размерам еще совершенно недостаточно данных об этих распределениях. Экспериментальных данных о коэффициентах а (X) для дымок также пока еще недостаточно, чтобы на их основе можно было построить статистически обеспеченную модель дымок.
3.3.5. РАССЕЯНИЕ ЧАСТИЦАМИ ОСАДКОВ
Частицы осадков в интересующем нас диапазоне длин волн могут рассматриваться как большие частицы, для которых параметр х —2ла/л^>1 и фактор эффективности ослабления Qe (х, и) = 2. В этом случае, если частицы считать сферическими, для коэффициента ослабления а (К) получаем
a(x)=ArJ r.a2QE(x, n)f(a)da—2Gp, (3.49) " о
где GP — геометрическое сечение частиц в единице объема.
78
В. Е. Зуев
Капли дождя вполне можно считать сферическими, и, следовательно, коэффициент ослабления для дождей можно считать не зависящим от длины волны и определяемым лишь геометрическим сечением частиц в единице объема, которое при заданных характеристиках микроструктуры однозначно связано с водностью.
Как показывают имеющиеся литературные данные, зависимость коэффициента а(л) от параметров микроструктуры дождей и снегопадов не существенна по сравнению с корреляцией между этим коэффициентом и интенсивностью осадков. В случае дождей '
а^ОДЦ0’74, (3.50)
где J — интенсивность дождя [мм/ч]; а — коэффициент ослабления [км- *]. Коэффициент корреляции между In а и In 7 составляет величину 0,95+0.01. Коэффициент корреляции между Ina и Ind (где d — водность дождя [г/м3]), еще больше, он равен 0,97+0,01. Коэффициент корреляции между Ina и In J в случае снегопадов также достаточно велик, составляя величину 0,91± ±0,02. Численные значения коэффициентов ослабления осадков определяются без труда, если известна их интенсивность.
3.3.6. ИНДИКАТРИСЫ РАССЕЯНИЯ АЭРОЗОЛЕЙ
Индикатриса аэрозольного рассеяния в отличие от индикатрисы молекулярного рассеяния, во-первых, не является симметричной относительно плоскости, проведенной через рассеивающую частицу перпендикулярно направлению распространения излучения, н, во-вторых, каждый ансамбль аэрозольных частиц имеет свою собственную индикатрису. Степень асимметрии аэрозольной индикатрисы характеризуют коэффициентом асимметрии &р, под которым понимают отношение рассеянных частицами потоков в переднюю и заднюю полусферы. Анализ показывает, что вытянутая вперед индикатриса рассеяния возрастает с ростом параметра х = 2ла/Х, или относительных размеров частиц. Так, если рассматривать индикатрисы рассеяния дымок, облаков и осадков для излучения в видимой области спектра, то коэффициент 6р будет существенно возрастать при переходе от дымок к облакам и от облаков к осадкам. Для очень вытянутых вперед индикатрис рассеяния (например, для облаков, туманов н в особенности осадков в видимой области спектра) основная доля рассеянного излучения концентрируется в очень узком интервале углов, близких к 0е (иаправпение вперед). Так, например, величина / (0) для различных туманов уменьшается на 3— 7 порядков при изменении угла рассеяния от 0,2 до 7°.
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
79
3.3.7. ГРАНИЦЫ ПРИМЕНИМОСТИ ЗАКОНА БУГЕРА К РАССЕЯНИЮ
Весь рассмотренный в этом разделе материал основан на предположении справедливости закона Бугера. В связи с этим весьма важно рассмотреть вопрос о границах применимости этого закона. Для интерпретации результатов лазерного зондирования это приобретает особое значение. Оно связано с тем, что уравнение лазерной локации, используемое для количественной интерпретации результатов зондирования, получено на основе предположения справедливости теории однократного рассеяния, или, что то же самое, справедливости закона Бугера.
Основное предположение, которое делается при выводе закона Бугера для рассеивающих сред, состоит в утверждении, что частицы рассеивают свет независимо друг от друга, и, следовательно, можно пренебречь эффектами многократного рассеяния. Если теперь обратиться к схеме лазерного зондирования аэрозольной среды, то пренебрежение эффектами многократного рассеяния означает, что регистрируемый эхо-сигнал зондирующего лазерного импульса должен существенно превосходить сигнал помехи, обусловленный актами 2-й, 3-й и т. п. кратности рассеяния по направлению приемной системы. Нетрудно понять, что сигнал помехи, обусловленный эффектами многократного рассеяния, должен зависеть от оптической толщи и оптических свойств (индикатрисы рассеяния) зондируемой рассеивающей среды, начального диаметра и угла расходимости зондирующего импульса, расстояния до зондируемого объема, угла поля зрения приемной системы и длины волны излучения. Подробные данные о результатах соответствующих исследований содержатся в работах [3 46—3.49]. Здесь мы приведем лишь некоторые общие выводы.
При лазерном зондировании дымок или сквозь дымки эффектами многократного рассеяния в подавляющем большинстве случаев можно пренебречь, в то время как при зондировании облаков и туманов ими можно пренебречь лишь для ограниченных оптических толщ, значения которых существенно зависят прежде всего от утла расходимости источника излучения и угла поля зрения приемной системы. Разработанные в коллективе автора алгоритмы расчета характеристик поля рассеянного излучения позволяют прогнозировать значения оптических толщ любой аэрозольной среды, заданной коэффициентом ослабления и индикатрисой рассеяния, при которых с ранее заданной точностью можно пренебречь эффектами многократного рассеяния как при расчете прозрачности зондируемого слоя, так и при определении величины эхо-сигнала зондирующего импульса, если заданы геометрические параметры схемы зондирования
80
В. Е Зуев
и значения коэффициента ослабления и индикатрисы рассеяния [3.50, 3.51].
3.4 ПОЛНОЕ ОСЛАБЛЕНИЕ.
РАЙОНЫ ДЛИН ВОЛН, ЭФФЕКТИВНЫЕ ДЛЯ ЛАЗЕРНОГО ЗОНДИРОВАНИЯ
3.4 1. НЕЗАМУТНЕННАЯ АТМОСФЕРА
Под незамутненной атмосферой понимают атмосферу, свободную от частиц аэрозолей. Строго говоря в природе такие состояния атмосферы не встречаются, поскольку пробы самого чистого атмосферного воздуха содержат по крайней мерс несколько мелких частиц аэрозоля в 1 см3. Тем не менее в определенных случаях имеет смысл говорить о незамутненной атмосфере. Так, если атмосфера замутнена частицами, размеры которых составляют сотые доли микрометра, тогда эти частицы следует рассматривать как оптически неактивные в видимой и в особенности в инфракрасной областях спектра, так же, например, как частицы облаков являются неактивными для радиоволн. С другой стороны, вдали от индустриальных центров, в юрах, а также после длительных осадков, вымывающих частицы аэрозолей, концентрация последних становится столь малой, что обусловленное ими ослабление лазерного излучения можно не принимать во внимание.
В условиях незамутненной атмосферы полное ослабление лазерного излучения в атмосфере определяется его молекулярным поглощением и молекулярным рассеянием. Наглядное представление о роли молекулярного рассеяния в ослаблении оптических волн в атмосфере можно получить, исходя из известной формулы, связывающей метеорологическую дальность видимости с коэффициентом рассеяния. Эта формула обычно записывается для длины волны 0,55 мкм, соответствующей максимуму чувствительности человеческого глаза:
а (0,55 мкм)=3,912/Ул1. (3.51)
Она получена в предположении о том, что порог контрастной чувствительности глаза равен 0,02. Если формулу (3.51) записать для других длин волн и предположить, что атмосфера свободна от аэрозольных частиц, тогда для величины метеорологической дальности видимости V'w, обусловленной только молекулярным рассеянием, мы получим значения 27, 90, 230, 340, 900 км для длин волн 0,3; 0,4; 0,5; 0,55; 0,7 мкм.
Коэффициенты молекулярного рассеяния рассчитаны с большой точностью для стандартной модели атмосферы, и, следовательно, в пределах применимости этой модели для любой лазер
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
81
ной длины волны можно заранее подсчитать составляющую прозрачности атмосферы, обусловленную молекулярным рассеянием. Следовательно, полное ослабление будет определяться неизвестной величиной коэффициентов молекулярного поглощения. Значения последних изменяются в чрезвычайно широких пределах в зависимости от того, в какой участок спектра поглощения атмосферных газов попадает длина волны лазерного излучения. В центрах наиболее сильных линий поглощения, расположенных в центральных частях полос поглощения, излучение поглощается полностью на первых миллиметрах пути в приземном слое атмосферы. Промежутки между этими линиями обусловливают полное поглощение уже на первых сотнях метров. Центры слабых линий, расположенных в промежутках между сильными полосами поглощения, имеют коэффициенты поглощения порядка десятых долей и целых единиц км-1. Наконец, в промежутках между слабыми линиями коэффициенты молекулярного поглощения могут принимать значения, как большие или меньшие, так и сравнимые со значениями коэффициентов молекулярного рассеяния, в зависимости от длины волны лазерного излучения.
При расчете общего ослабления лазерного излучения в незамутненной атмосфере необходимо учитывать, что коэффициенты молекулярного рассеяния в пределах спектра излучения лазера можно с большой точностью считать не зависящими от длины волны, в то время как коэффициенты молекулярного поглощения могут существенно изменяться даже в пределах довольно узких линий излучения лазеров. В этом случае для расчета прозрачности атмосферы закон Бугера неприменим, и составляющая прозрачности, вызванная молекулярным поглощением, может быть определена только через функцию поглощения.
При выборе эффективных длин волн для лазерного зондирования атмосферы приходится считаться со следующим протнво речнем. С одной стороны, чем выше прозрачность атмосферы для длины волны излучения лазера, тем большие толщи атмосферы способен проходить зондирующий импульс. С другой стороны, для получения эхо-сигнала зондирующего импульса выгодно, чтобы его излучение испытывало заметное взаимодействие с атмосферой за счет поглощения и рассеяния. В связи с этим, когда длина волны эхо-сигнала совпадает с длиной волны зондирующего импульса, что, например, имеет место при использовании явлений молекулярного, аэрозольного и резонансного рассеяния, приходится ее выбирать соответствующим оптимальным образом. Другое дело, когда для зондирования используется явление спонтанного комбинационного рассеяния. В этом случае необходимо так подбирать длину волны зондирующего импульса, чтобы и она, и длина волны эхо-сигнала комбинационной
6 Заказ № 153
82
В. Е. Зуев
частоты попадали в промежутки между слабыми линиями поглощения (микроокна прозрачности атмосферы).
В целом ряде случаев целесообразно зондирование вести при совпадении центров линий излучения лазеров и поглощения атмосферных газов (например, при использовании явлений резонансного молекулярного поглощения, резонансного рассеяния, резонансного комбинационного рассеяния). Для увеличения потолка зондирования здесь придется использовать наборы линий поглощения разной интенсивности. Так, например, при зондировании профилей водяного пара или другого атмосферного газа из космоса при использовании самых сильных линий поглощения удастся получить соответствующие данные для верхней атмосферы; по мере уменьшения интенсивности используемых линий можно будет извлекать информацию о результатах зондирования для все более низких слоев атмосферы.
3.4.2. ДЫМКИ
В случае дымок полное ослабление складывается уже из трех компонентов. Кроме молекулярного поглощения и молекулярного рассеяния, теперь необходимо еще учитывать аэрозольное рассеяние. При этом коэффициенты аэрозольного рассеяния варьируют в значительных пределах в зависимости от изменения концентрации, спектров размеров и химического состава частиц аэрозолей. Вместе с тем в пределах спектров излучения лазеров коэффициенты аэрозольного рассеяния (ослабления), как и коэффициенты молекулярного рассеяния, не зависят от длины волны излучения.
Метеорологическая дальность видимости, обусловленная совместным действием аэрозольного и молекулярного рассеяния дымками, изменяется в весьма широких пределах, в то время как ее значения, обязанные молекулярному рассеянию, можно считать практически неизменными. Далее, если коэффициент молекулярного рассеяния однозначно связан с длиной волны, то этого нельзя сказать про коэффициент аэрозольного рассеяния. В связи с этим в дымках реализуется большое многообразие ситуаций с точки зрения отношений аэрозольного коэффициента ослабления и коэффициента молекулярного рассеяния. Некоторые общие моменты этого многообразия заключаются в следующем При наиболее часто встречающихся метеорологических условиях (при видимости в приземном слое ~10км) коэффициенты аэрозольного ослабления и молекулярного рассеяния в УФ-диапазоне имеют один и тот же порядок величины. В видимой области аэрозольное ослабление заметно сильнее, чем молекулярное рассеяние, и, наконец, в инфракрасной области молекулярным рассеянием можно заведомо пренебречь по сравнению
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
83
с аэрозольным, притом с тем большей точностью, чем больше длина волны излучения.
Наиболее прозрачными для излучений лазеров являются те участки спектра, которые, с одной стороны, соответствуют наименьшим значениям коэффициентов аэрозольного и молекулярного рассеяния, с другой стороны, попадают в макро- и микроокна прозрачности атмосферы. Больше всего таких участков находится в диапазоне длин волн 8—13 мкм, соответствующем длинноволновому окну прозрачности. Подчеркнем, что использование этого диапазона для-целей лазерного зондирования атмосферы на основе аэрозольного рассеяния имеет определенное преимущество, связанное с тем, что по сравнению с видимым диапазоном длин волн индикатриса рассеяния частиц аэрозолей здесь менее вытянута вперед и, следовательно, в направлении назад рассеивается соответственно большая часть излучения.
Что касается молекулярного поглощения, то его роль мы уже рассмотрели в предыдущем разделе. Здесь лишь отмстим, что коэффициенты поглощения в центрах наиболее сильных линий всегда существенно больше аэрозольных коэффициентов, в то время как в микроокнах прозрачности атмосферы картина при сильных замутнениях становится обратной.
3.4.3. ОБЛАКА И ТУМАНЫ
Как и в случае дымок, ослабление лазерного излучения в облаках и туманах обусловлено тремя компонентами; при этом компонента, связанная с аэрозольным ослаблением, является доминирующей для всех длин волн, за исключением только центров наиболее интенсивных линий поглощения. Для всех типов облаков и туманов молекулярным рассеянием можно пренебречь по сравнению с аэрозольным не только в видимой и инфракрасной областях спектра, но и в ультрафиолетовой.
При лазерном зондировании облаков прежде всего необходимо учитывать, что зондирующий импульс проходит слои атмосферы от локатора до облака, а затем его эхо-сигнал — от облака до локатора. В связи с этим важно свести к минимуму соответствующие потери энергии в слое атмосферы между локатором и зондирующим облаком. С этой точки зрения наиболее предпочтительными являются участки спектра между слабыми линиями в окнах прозрачности атмосферы в видимой и инфракрасной областях спектра, поскольку в этом случае потери, обусловленные молекулярным рассеянием, малы или их можно не учитывать. При этом максимальной прозрачностью обладают те участки, в которых сумма коэффициентов сплошного поглощения и аэрозольного рассеяния имеет минимальное значение. Анализ показывает, что эти участки располагаются в окнах
6*
84
В. Е. Зуев
прозрачности, занимающих диапазоны длин волн примерно 2—12 мкм. В видимой области спектра общее ослабление несколько больше за счет заметно большего аэрозольного рассеяния дымок.
Что касается выбора длин волн лазерных импульсов для наиболее эффективного зондирования самих облаков, то здесь отметим следующее. Для крупнокапельных облаков коэффициент ослабления в диапазоне длин волн, включающем ультрафиолетовую, видимую и инфракрасную области (вплоть до 25 мкм), слабо зависит от длпны волны, и, следовательно, глубина проникновения зондирующего импульса в облако также слабо зави сит от длины волны. Тем не менее использование импульсов с большими длинами волн предпочтительнее, поскольку за счет менее вытянутой вперед индикатрисы рассеяния в этом случае следует ожидать больших величин эхо-сигналов при прочих равных условиях.
Для мелкокапельных облаков наиболее эффективные длины волн зондирующих импульсов приходятся на интервал спектра примерно 10—12 мкм, коэффициенты ослабления в котором имеют минимальные значения, что обеспечивает возможность проникновения зондирующего импульса на большие оптические глубины облака. Отметим, что именно в диапазоне длин волн 10—42 мкм коэффициенты ослабления дымок также имеют минимальные значения.
Учитывая сказанное, можно сделать вывод о том, что именно в интервале спектра 10—12 мкм располагаются наиболее эффективные длины волн лазерных импульсов с точки зрения их использования для зондирования облаков и туманов, если, ко нечно, отвлечься от чисто технических вопросов, связанных, например, с наличием соответствующих приемников для указанного диапазона длин волн.
3.4 4. ОСАДКИ
Коэффициенты ослабления осадков, как и облаков, туманов и дымок, состоят из трех компонентов, притом компонент, связанный с ослаблением излучения частицами осадков, не зависит от длины волны в интересующем пас диапазоне длин волн. В связи с этим зондирующие импульсы должны иметь длины волн, для которых два компонента ослабления (молекулярное рассеяние и молекулярное поглощение) имеют минимальное значение. Их выбор ничем не отличается от рассмотренного в предыдущем разделе Как и в случае облаков и туманов, при прочих равных условиях от импульсов с более длинными волнами следует ожидать больших величин эхо-сигналов вследствие ин-дикатрисного эффекта.
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
85
3.5. МОДЕЛИ АТМОСФЕРЫ
Количественные данные о прозрачности атмосферы для излучений зондирующих лазерных импульсов наряду со знанием оптических характеристик требуют также знания данных о распределении физических параметров атмосферы, таких, как концентрация поглощающих газов, общее давление, температура, концентрация, химический состав, спектры размеров и форма частиц аэрозолей. Вариации значений указанных характеристик обусловливают соответствующие вариации компонентов коэффициентов ослабления и прозрачности атмосферы для заданных длин волн. В связи с этим важно иметь статистически обеспеченные модели атмосферы, т. е данные о средних профилях соответствующих параметров, их повторяемости и доверительных интервалах. Разработка таких моделей интенсивно ведется в настоящее время в ряде научных коллективов.
3.6. ОТКЛОНЕНИЯ ОТ ОДНОРОДНОСТИ
3.6.1. ВЛИЯНИЕ АТМОСФЕРНОЙ ТУРБУЛЕНТНОСТИ
Импульсы лазерного излучения, распространяясь в атмосфере, испытывают энергетические потери не только за счет явлений рассеяния и поглощения, но также под влиянием атмосферной турбулентности. Турбулентные флуктуации показателя преломления приводят к искажению исходных параметров лазерного пучка (имеющих важное значение для интерпретации результатов лазерного зондирования атмосферы), а также являются причиной флуктуаций сигнала, которые ограничивают чувствительность метода поглощения на длинных трассах. Так, напрлмер, эхо-сигиал зондирующего лазерного импульса зависит от когерентности пространственно-временных флуктуаций интенсивности и распределения фазы внутри распространяющегося лазерного пучка, его размеров и случайных перемещений в пространстве. При распространении луча лазера по длинной трассе турбулентность может вызвать его расщепление и изменение направления распространения, обусловив тем самым частичную или полную потерю сигнала на отражателе или на приемной оптике.
Снижение когерентности зондирующего лазерного луча оказывается очень важным в случае дистанционных измерений скорости ветра доплеровскими методами. Степень фокусировки излучения определяет минимальные размеры зондируемого объема, а случайные сдвиги в положении лазерного луча ограничивают стабильность этого объема. Оба эти параметра являются функциями турбулентности.
86
В. Е. Зуев
Подробное рассмотрение влияния атмосферной турбулентности па параметры бесконечных и пространственно-ограниченных оптических волн изложено в монографиях [3.1, 3.52], а также в серии обзоров (например, [3.53, 3.54]). Поэтому здесь мы приведем лишь основные результаты, важные для методов лазерного контроля.
Флуктуации интенсивности лазерного луча, распространяющегося через атмосферу, характеризуются дисперсией логарифма интенсивности. В случае слабых флуктуаций это может быть выражено следующей формулой, полученной из теории возмущений:
г12п/=1,239яС„^’,‘£,,/‘, (3.52)
где коэффициент qn зависит от дифракционного размера излучающей апертуры и расходимости луча (изменяется не более чем в четыре раза); С2п структурная характеристика флуктуаций около среднего значения показателя преломления; /С(=2л/Л) — амплитуда волнового вектора излучения и L — длина пути. Уравнение правильно описывает экспериментальные результаты в случаях, когда 6^ f <1.0,6. Для 6^ >0,6 измеренные значения дисперсии не подчиняются выражению (3.52), ибо в некоторой точке она достигает насыщения (область сильных флуктуаций). В этом случае для относительной дисперсии флуктуаций интенсивности во френелевской зоне дифракции коллимированного пучка получено следующее приближенное выражение:
8*=14-0,87(1(3.53)
Приведенное только что уравнение в указанных пределах его применимости описывает экспериментальные результаты с ошибкой не более 10—30%.
В случае сфокусированного пучка величину 6- можно оценить из уравнения
о?=14-4[2)Д2а0)]-*'‘, (3.54)
которое находится в удовлетворительном согласии с экспериментом. Здесь Ds (2ао) — дисперсия разности фаз по диаметру передающей апертуры.
Распределение интенсивности лазерного пучка в плоскости, перпендикулярной направлению распространения, определяет размер пучка и может быть представлено в виде
1(г р)=/(г, 0) ехр(—р2/а2). (3.55)
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
87
Здесь z и р—продольная и поперечная координаты, а — эффективный радиус луча
а-а0{(1 -z\Rp) 4 Qa [1 -РЬ.47£>> (2о0)]}'/’, (3.56)
где его — начальный радиус луча; Rp — радиус кривизны фазового фронта; QA = Ka^/z— волновой параметр апертуры. Из этого уравнения видно, что лазерный луч можно сфокусировать (т. е z/Rp=l), только когда QA |1+0,47£Л(2ао)],'’<1. Это требование, очевидно, не выполняется при очень больших дисперсиях фазы по диаметру передающей апертуры |т. е. Ds (2с?о) 1 ], когда размер луча в фокусе не зависит от диаметра
передающей апертуры.
Дисперсию быстрых смещений положения лазерного луча вследствие случайных флуктуаций рефракции атмосферы можно оценить из следующего уравнения:
Й=1,7С^=(2а0)-’'«. (3.57)
Это уравнение справедливо вблизи зоны дифракции луча (<?д<^ <§С1) при малых значениях параметра jDs(2czo). В случае произвольных значений QA и D, (2ао) выражение (3.57) должно быть неправлено.
Дефокусировка луча (z//?p->oo) и увеличение дифракционной расходимости приводят к уменьшению дисперсии случайных сдвигов. Если начальный диаметр пучка сравним с внешним масштабом турбулентности (обычно это имеет место для излучающих апертур с радиусами 50 см и более), 6^ уменьшается в несколько раз по сравнению с определяемой из (3.57) величиной.
3.6.2. СЦИНТИЛЛЯЦИИ НА АЭРОЗОЛЯХ
Природа флуктуаций интенсивности лазерного луча в аэрозольной атмосфере связана с вариациями концентрации частиц, их взаимного расположения, распределения по размерам, формы и ориентации их в пространстве. Следует отметить, что флуктуации интенсивности в этом случае могут возрастать с ростом концентрации частиц, так как поля аддитивны, а интенсивности пет. ОДнако в большинстве экспериментов с некогерентными источниками и приемниками с пространственно-временным усреднением интенсивности излучения такие флуктуации не наблюдаются.
Решение общей задачи сцинтилляций приводит к очень громоздким уравнениям для моментов интенсивности. Поэтому мы ограничимся качественным рассмотрением флуктуаций
88
В. Е. Зуев
интенсивности рассеянного света системой статистически независимых частиц в случайно неоднородной среде.
Если выполнено условие статистической независимости системы частиц, то частицы будут находиться в волновой зоне друг друга. Сферические волны, рассеянные частицами, образуют интерференционную картину, которая изменяется с перераспределением частиц. Можно показать, что в этом случае средняя интенсивность света в пучке определяется уравнением переноса, а статистические характеристики флуктуаций выражаются через определенные интегралы этой интенсивности [3.55].
Если же частицы находятся в ближней друг от друга зоне, то статистические характеристики флуктуаций интенсивности определяются главным образом взаимным затенением, или экранированием. В этом случае, как показано в [3.55], дисперсия флуктуаций интенсивности растет с ростом концентрации частиц. Это связано с тем, что при росте концентрации частиц средняя интенсивность уменьшается по закону Бугера, тогда как 62 растет за счет того, что ситуация, когда «экраны» не перекрывают луч полностью, реализуется очень редко.
Флуктуации интенсивности в случайно неоднородной рассеивающей среде (например, аэрозольные частицы, взвешенные в турбулентном приземном слое атмосферы) находятся из решения стохастического уравнения переноса, в котором оптическая толща и коэффициент рассеяния выражены через случайное поле концентраций частиц. Решение уравнения относительно дисперсии флуктуаций интенсивности можно найти численно методом Монте-Карло.
Экспериментальные исследования флуктуаций интенсивности в аэрозольной атмосфере находятся еще в начальной стадии. Тем не менее уже существующие предварительные данные указывают на то, что обсуждавшиеся выше явления должны будут учитываться при интерпретации результатов лазерного зондирования атмосферы по поглощению иа длинных трассах. В этой связи необходимо подчеркнуть настоятельную необходимость дальнейших теоретических и экспериментальных исследований в этом направлении.
Благодарности. Автор считает своей приятной обязанностью поблагодарить кандидатов наук А. Г. Борового и В. Л. Миронова за их помощь при написании последнего раздела, а также Н. П. /Малинчеву, Т. В. Кузнецову и М. X. Курмана за большую помощь в технической подготовке рукописи.
ЛИТЕРАТУРА
3.1 Зуев В. Е., Распространение видимых и инфракрасных волн в атмосфере, «Сов. радио», М., 1970.
3. Прозрачность атмосферы для лазерного излучения
89
3.2. Lorentz И. A., Proc. Amst. Acad. Soc., 8, 591 (1906).
3.3. Галибина Л. И Зуев В Е., Изв. вузов СССР", Физика, № 4, 69 (1962).
3 4. Дианов-Клоков В. Л., Оптика и спектроскопия, 16, 409 (1964).
3.5. Зуев В. Е., Изв. вузов СССР, Физика, Ns 3, 138 (1967).
3.6. Зуев В. Е., Изв. вузов СССР, Физика, № 10, 53 (1967).
3.7. Зуев В. Е., Покасов В. В., Пхалагов Ю А, Соснин А. В., Хмелев-цов С. С., Изв. АН СССР, Физ. атм. и океана, 4, 63 (1968).
3.8. Kerr Е. L., Atwood J G., Appl. Opt. 7, 915 (1968).
3.9. Борисов В. А., Опт.-мех. пром., № 7, 11 (1970).
3.10. Антипов Б. А., Пономарев Ю. И., Изв. вузов СССР, Физика, № 3, 145 (1972)
3.11. Зуев В. Е., Соснин А. В., Хмелевцов С. С., Ж. приклад, спектр., № 8
3.12. Зуев В. Е., Лапасов В. П., Макогон М М, ДАН СССР, 199 1041 (1971).
3.13 Зуев В. Е., Лопасов В. П. Макогон М М., Appl. Opt., 10, 2452 (1971)
3.14. Зуев В. Е., Лопасов В. П Макогон М М, Изв. вузов СССР, Физика, № 11, 135 (1971).
3.15. Зуев В Е., Вестник АН СССР, № 8, 18 (1972).
3.16. Антипов Б. А., Зуев В. Е., Пырсикова П. Д, Сапожникова В А, Оптика и спектроскопия, 31, 899 (1971).
3.17. Long R. К., Mills F. S., Damon Е. К-, Molecular Absorption Studies Using Infrared Lasers (CO, DF, CO2). Paper presented at 2nd High-Resolution Molecular Spectroscopy Symposium, Novosibirsk (11—13 September 1974).
3.18. Войцеховская О. К, Зуев В. Е, Ипполитов И. И., Макушкин Ю. С, Ж. приклад, спектр., 17, 164 (1972).
3.19. Войцеховская О. К, Ипполитов И И., Макушкин Ю С., Оптика и спектроскопия, 35, 42 (1973).
3.20. Войцеховская О. К Ипполитов И. И., Макушкин Ю. С., Оптика и спектроскопия, 33, 78 (1972).
3.21. Макушкин Ю. С., Тютерев В Г., Оптика и спектроскопия, 35, 439 (1973).
3.22. Брюханов В. М., Макушкин Ю. С., Оптика и спектроскопия, 34 56 (1973).
3.23. Быков А. Д., Макушкин Ю С., Черкасов М. Р Материалы II Всесоюзного симпозиума по распространению лазерного излучения в атмосфере, Томск, 1973.
3.24. Творогов С. Д., Фомин В. В. Оптика н спектроскопия, 30, 413 (1971).
3.25. Творогов С. Д., Фомин В. В., Оптика и спектроскопия, 31 1026 (1971).
3.26. Несмелова Л. И., Творогов С. Д., Фомин В В., Изв. АН СССР, Физ. атм. и океана, 9 1205 (1973).
3.27. Несмелова Л. И., Творогов С. Д., Изв. АН СССР, Физ. атм. и океана, 9 1209 (1973).
3.28. Фомин В В Творогов С Д., Appl Opt., 12, 584 (1973).
3.29. Зуев В. Е., Творогов С. Д., Фомин В. В., Некоторые проблемы теории уширения спектральных линий и формирования контура полосы поглощения. Прикладная спектроскопия Сборник обзорных докладов 17-го Всесоюзного симпозиума по спектроскопии, Минск (5—9 июля 1971), стр. 41—66.
3.30. McClatchey R. A., Benedict W. S., Clough S. A., Burch D. E, Calfee R. F., Fox K-, Rothman L. S., Garing J. S., Atmospheric Absorption Line Parameters Compilation, AFCRL-TR-73-0096, Environmental Research Papers, No. 434, 1973
3.31. Вавилов С. И., Микроструктура света, Изд-во АН СССР, 1950.
3.32. Calfee R. F., J. Quant Spectr Rad. Transfer., 6, 221 (1966)
90
В. Е. Зуев
3.33. Elterman L., Atmospheric Attenuation Model, 1964, in the Ultraviolet, Visible, and Infrared Regions for Altitudes to 50 km. Environmental Research Papers, No. 46 AFCRL, Cambridge, Mass. (1964).
3.34 Pendorff R, J. Opt Soc. Am., 47, 176 (1957).
3.35. Ван де Хюлст Г., Рассеяние света малыми частицами, пер. с англ., ИЛ, М„ 1961.
3.36. Зуев В. Е., Кабанов М. В., Кошелев Б. П., Творогов С. Д., Хмелевцов С. С.. Изв. вузов СССР, Физика, № 3, 92 (1964).
3.37. Зуев В. Е., Кошелев Б. П., Творогов С. Д., Хмелевцов С. С., Изв. АН СССР, Физ. атм. и океана, 1, 509 (1965).
3.38. Зуев В. Е., Творогов С. Д., Изв. вузов СССР, Физика, К» 2, 143 (1966).
3.39. Зуев В. Е., Соколов В. В., Творогов С. Д., Хмелевцов С. С., Изв. вузов СССР, Физика, № 3, 121 (1966).
3.40. Зуев В. Е„ Кабанов А1. В., Кошелев Б. П., Творогов С. Д., Хмелевцов С. С., Изв. вузов СССР, Физика, № 2, 90 (1964).
3.41. Зуев В. Е., Кошелев Б. П., Творогов С. Д., Хмелевцов С. С., Изв. вузов СССР, Физика, № 3, 121 (1966).
3.42. Зуев В. Е., Лопасов В. П., Сонник В. К-, Изв. АН СССР, Физ. атм. и океана, 3, 16 (1967).
3.43. Зуев В. Е., Сонник В. К-, Изв. АН СССР, Физ. атм. и океана, 5, 745 (1969).
3.44. Зуев В. Е., Соколов В. В., Творогов С. Д., Изв. вузов СССР, Физика, № 3, 7 (1966).
3.45. Зуев В. Е., Соколов В. В., Творогов С. Д., Изв. вузов СССР, Физика, № 1, 107 (1969).
3.46. Зуев В. Е., Кабанов М. В., Савельев Б. А., Изв. вузов СССР, Физика, № 5, 80 (1964).
3.47. Зуев В. Е., Кабанов М В., Савельев Б. А., ДАН СССР, 175, 327 (1967).
3.48. Зуев В. Е., Кабанов М. В., Савельев Б. А., Изв. АН СССР, Физ. атм. и океана, 3, 724 (1967)’
3.49. Зуев В. Е., Кабанов М. В., Савельев Б. A., Appl. Opt., 8, 137 (1969).
3.50. Аршинов Ю. Ф., Донненко В. А., Зуев В. Е., Кабанов М. В., Креков Г. М., Матвиенко Г. Г., Попков А. И., Самохвалов И. В., Proc. Intern. Symp. on Radiation, Sendai, Japan (1972).
3.51. Зуев В. E., Креков Г. Al., Попков А. И., Изв. АН СССР, Физ. атм. и океана, 9, 770 (1973).
3.52. Татарский В. И., Теория флуктуационных явлений при распространении воли в турбулентной атмосфере, Изд-во АН СССР, М., 1959.
3.53. Хмелевцов С. С., Appl. Opt., 12, 2421 (1973).
3. 4 Lawrence Р. S., Strohbehn J. W.. Proc. IEEE, 58, 1523 (1970)
3.55. Боровой А. Г., Кабанов M. В., Савельев Б. A., Appl. Opt., 14, 273И (1975).
3.56. Penner S. S., Quantitative Molecular Spectroscopy and Gas Emissivities (Addison-Wesley, Reading, Mass., 1959).
3.57 Long R. K-, Atmospheric Absorption and Laser Radiation Ohio State University Engineering Publications, Bulletin 199 (Columbus, Ohio, 1967).
4. ЛИДАРНЫЕ ИЗМЕРЕНИЯ АЭРОЗОЛЬНЫХ ЧАСТИЦ И ГАЗОВ ПОСРЕДСТВОМ УПРУГОГО РАССЕЯНИЯ
В НАПРАВЛЕНИИ НАЗАД
И ДИФФЕРЕНЦИАЛЬНОГО ПОГЛОЩЕНИЯ
Р Т. X. Коллис и П Б. Рассел
Энергия электромагнитного излучения рассеивается в атмосфере молекулами газов, а также имеющимися в ней твердыми частицами и каплями. В случае генерируемого лазерами излучения оптического или близких к нем/ диапазонов такое рассеяние оказывается достаточным, чтобы применить радиолокационный принцип для наблюдений за самой атмосферой. Даже в визуально чистой атмосфере сигнал, обусловленный рассеянием назад на газах и взвешенных частицах атмосферы может быть уверенно обнаружен с расстояний в несколько километров лазерными «радарами», или лидарами, с довольно скромными характеристиками. Следовательно, существует возможность обнаруживать присутствие и местонахождение в атмосфере облаков и слоев частиц и, отслеживая неоднородности в концентрации частиц, определять структуру и движение атмосферы. Кроме того, способность получать отраженные сигналы от удаленных объемов атмосферы обеспечивает возможность определять влияние атмосферного поглощения на значительных по длине трассах из одного пункта. Таким способом, используя излучение с определенными длинами волн, можно посредством резонансного поглощения осуществлять пространственно-разрешенные измерения количества отдельного поглощающего газа вдоль трассы зондирования В этой главе мы рассматриваем различные методы зондирования атмосферы, основанные на использовании упругого рассеяния в направлении назад, а в некоторых случаях также и поглощения энергии лазерного излучения
4.1 ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ
Интересно отметить, что радиолокационный принцип, который сначала широко использовался в радиодиапазоне для обнаружения'таких целей, как самолеты и корабли, и лишь позже для обнаружения гидрометеоров (в приложении к обнаружению бурь), для зондирования самой атмосферы впервые был применен в оптическом диапазоне. Еще в 30-е годы [4 1, 4.2] принцип оценки плотности и содержания пыли в верхней атмосфере методом светорассеяния осуществлялся в наблюдениях
92
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
распространяющегося вертикально вверх луча прожектора с помощью расположенного на расстоянии фотодетектора — схема, которую сейчас назвали бы бистатической. С импульсным источником света обычная схема моностатического радиолокатора была применена подобным же образом для дистанционного зондирования верхней атмосферы в 40-е и 50-е годы [4.3,4 4]. Действительно, в 1939 г. французские метеорологи предвосхитили почти во всех отношениях метеорологический радиолокатор (и последующие лидары, или лазерные локаторы) в системе, измеряющей высоту облачности с помощью световых импульсов, в которой в качестве источника света использовалась искра [4.5]. (Это было за несколько лет до того, как получение сантиметровых волн сделало возможным применение радиочастотного «радара» для метеорологических целей.) Фактически знакомство самых первых исследователей с методами погодной радиолокации послужило толчком и определило основные направления в области зондирования атмосферы с лазером в качестве источника энергии.
Так случилось, что характеристики первых лазеров с подходящей мощностью обусловили тот факт, что их применение в дистанционном зондировании атмосферы легко и быстро повторило методы импульсной радиолокации, которые к этому времени были хорошо разработаны во многих метеорологических приложениях. Так, в 1963 г. Лигда [4 6] из Стэнфордского исследовательского института, Который сам был пионером метеорологической радиолокации, почти естественно обратил внимание на только что созданный рубиновый лазер с модуляцией добротности как на передатчик в «новом» оптическом радиолокаторе. Разработки Лигды с сотрудниками и большого числа других исследователей в этой области, таким образом, находились под значительным влиянием опыта радиометеорологии, хотя большинство используемых основных принципов заимствовано нз оптической практики и техники. Существует по крайней мере одна причина, позволяющая так считать,— это тот факт, что метеорологическая радиолокация послужила хорошо установившейся основой для практических оперативных приложений зондирования атмосферы, и лишь позже в зарождающейся области лазерного зондирования атмосферы был принят более совершенный подход, базирующийся на достижениях оптической науки.
В этой главе мы ограничимся обсуждением лишь основного метода импульсного локационного зондирования атмосферы с помощью энергии лазерного излучения, поскольку это обеспечивает основу для понимания практически всех видов локационного зондирования. Как указано в гл. 2, излучение, рассеянное или переизлученное атмосферными составляющими, может отличаться по длинам воли (а значит, и по частоте) от падающего лазерного излучения, и из характеристик этих неупругих
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
93
процессов можно извлекать информацию об атмосфере (см. особенно гл. 5). В данной главе мы будем касаться измерений компонента упругого рассеяния в направлении назад, для которого длины волн падающего и рассеянного излучений равны. Импульсные локационные измерения на частоте передатчика обеспечивают 1) возможность прямых наблюдений упругого рассеяния в направлении назад, по которым можно определять присутствие и распределение частиц и гидрометеоров (или в определенных условиях молекулярную плотность атмосферы), и 2) возможность измерять поглощение газами по сигналам от удаленного рассеивающего объема посредством дифференциального поглощения на нескольких длинах волн.
Прямые наблюдения рассеивателей дают информацию, которая либо ценна сама по себе, как, например, существование и местоположение дымовых выбросов, слоев дымки, облачных слоев и т. д., либо из нее может быть извлечена важная информация (например, при определенных условиях термическая стратификация по данным о слоях дымки). Опять же плотность газа, а значит, и температура на больших высотах могут быть получены из профилей обратного рассеяния, в то время как, анализируя изменение сигналов обратного рассеяния как функции расстояния, можно оценить дальность видимости.
Измерения дифференциального поглощения позволяют определять присутствие и концентрацию загрязняющих атмосферу газов или таких естественных атмосферных составляющих, как водяной пар, при соответствующем выборе длин волн, для которых характерно такое поглощение.
4.2. ПРИНЦИПЫ ЛАЗЕРНОЙ СВЕТОЛОКАЦИИ (ЛИДАР)
Основной локационный принцип дистанционного зондирования с помощью лазеров называется лидар — сокращение из начальных букв английских слов Light Detection and Ranging. Этот термин по аналогии с радаром (где активным элементом является слово «радио») впервые был применен Миддлтоном и Спилхаусом [4 7] к импульсным световым методам на основе обычных источников.
В простейшем случае лазер в лидаре используется просто как источник пригодных по величине импульсов энергии с достаточно короткой длительностью. Чаще всего [4.8—4.11] используют лазерные системы с модуляцией добротности на рубине (длина волны Х\=0,69 мкм) или стекле с неодимом (?.= — 1,06 мкм),'Генерирующие импульсы с пиковой мощностью, измеряемой десятками мегаватт, при длительности 10—20 нс. Импульсы с такой энергией (т. е. порядка 1 Дж) формируются в пучки подходящими оптическими системами, пример которых
94
Р. Т. X. Коллис и П Б. Рассел
схематически изображен на рис. 4.1. Поскольку лазерное излучение практически монохроматично и в высокой степени когерентно, такие пучки имеют малую расходимость.
Молекулы газов, частицы и капли, с которыми сталкивается лазерное излучение при распространении в атмосфере, вызывают рассеяние. Небольшая часть этого излучения рассеивается
Рис. 4.1. Схематическое изображение основной конструкции лидара с коаксиальной геометрией прием о-передатчика.
назад в направлении лидарной системы и может быть обнаружена. Рассеяние энергии из направления вперед или напра'в ления распространения, а также поглощение газами и частицами снижают интенсивность пучка, о котором говорят, что он ос лаблсн. Такое ослабление имеет место на пути как до, так и от расположенной на расстоянии рассеивающей в направлении назад области.
В лидаре рассеянное назад излучение собирается в соответствующем приемнике с помощью отражающей или преломляющей оптики (рис. 4.1) и направляется на фотодетектор (обычно фотоумножитель), который преобразует его в электрический сигнал; интенсивность этого сигнала в любой момент времени пропорциональна принимаемому оптическому потоку. Поскольку свет распространяется с известной скоростью, расстояние до рассеивающего объема, из которого принят сигнал, в любой момент времени может быть однозначно определено по величине временного интервала с момента посылки импульса. Величина принятого сигнала определяется способностью атмосферы рассеивать излучение в направлении назад на последовательных участках трассы, а также атмосферным ослаблением на двойном пути. Рассеяние назад в атмосфере зависит в свою очередь от используемой длины волны лазерного излучения, числа, раз
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
95
мера, формы и преломляющих свойств частиц, капель (или молекул), находящихся на пути падающего излучения. Хотя, как это обсуждается подробно в разд. 4.3.1, рассеяние в направлении назад на ансамбле рассеивателей и сложное явление, в основном оно усиливается с ростом концентрации рассеивателей.
Таким образом, электрический сигнал фотодетектора содержит информацию о присутствии, концентрации и расстоянии до
Дальность, км
Р и с. 4.2. Изображение лидарных сигналов в виде амплитудной развертки (интенсивность от расстояния), полученное фотографированием с экрана осциллографа. В записях прослеживается спад, пропорциональный I//?2 в чистой атмосфере. Возросшие сигналы с расстоянии 1,0—2,5 км обусловлены дымовым шлейфом.
атмосферных рассеивателей или поглотителей. Возможны различные формы отображения и анализа таких сигналов. В простейшем виде они могут быть представлены осциллограммой в системе координат, изображающей интенсивность сигнала в функции расстояния. Поскольку такие сигналы очень кратковременны (1 км по дальности представляется временным интервалом 7 мкс), то такие осциллограммы необходимо фотографировать, чтобы получить правильное представление данных. Пример зарегистрированных таким образом сигналов показан на рис. 4.2. (Кроме того, электрические сигналы могут быть зарегистрированы на магнитную ленту, диск или цифровое запоминающее устройство до их отображения или дальнейшей медленной обработки. -Более полно эти методы описаны в разд. 4.2.2.)
Для получения информации об атмосферной ситуации в обширном пространственном или временном масштабе может быть
96
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
использована последовательность наблюдений в выбранном направлении или в различных секторах сканирования. Например, на рис. 4.3 показан в виде картины яркостной модуляции вертикальный разрез, полученный за серию наблюдений при сканировании в вертикальной плоскости Скорость получения такой информации зависит от частоты повторения импульсов лазерной
Р л с. 4 3 Изображение в виде картины яркостной модуляции, полученной с помощью регистрации на магнитном диске и методов обратного считывания. Вертикальный разрез обрисовывает 1,5 километровый дымовой шлейф с подветренной стороны трубы электростанции высотой 245 м Отчетливо видны также верхняя граница замутненного слоя перемешивания на высоте 0,75 км, стратифицированные слон дымки сверху на высоте 1,1 и 1,5 км и основание видимого глазом облака па высоте около 2 км Ослабление ограничивает проникновение импульса в глубь облака.
системой. Другие формы отображения данных в виде временных и пространственных разверток, а также представление обработанных данных иллюстрируются в примерах различных приложений в разд. 4.5.
Во многих случаях вид развертки лидарного сигнала можно легко объяснить атмосферными условиями благодаря относительным вариациям его интенсивности. Наличие дымки и облачных слоев, как показано на рис. 4.3,— типичный тому пример. Количественная оценка лидарного сигнала связана с некоторыми затруднениями, что обсуждается далее в разд. 4.5.3. Однако следует отмстить, что как в качественном представлении, так и в количественных оценках фактором, ограничивающим
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
97
способность обнаружения (при данной чувствительности устройств регистрации и отображения данных), является уровень шума от различных источников паразитного сигнала. Сюда входят тепловой шум электрических цепей, дробовой и другие шумы фотодетектора и, возможно, наиболее важный шум, создаваемый оптическим излучением (обычно солнечным светом, особенно в дневное время) [4 12]. Благодаря высокой монохроматичности лазерного излучения можно избавиться от паразитного света при помощи узкополосного фильтра с центром полосы пропускания на лазерной частоте.
Между прочим, поскольку’ излучение лазера может быть хорошо сколлимировано, всю испускаемую энергию можно направить в узком пучке (обычно с расходимостью порядка 2— 3 мрад). Соответственно и поле зрения приемника может быть ограничено такими же углами, за счет чего уменьшается поток фонового света, попадающего в систему.
4.2.1 ЛИДАРНОЕ УРАВНЕНИЕ
Формально рассмотренные выше основные принципы лазерного зондирования могут быть выражены лпдарным уравнением в приближении однократного рассеяния
(-£)₽(/?) Д-/?'2ехр
R
2 У а (г) dr о
(4.1)
где P,(R) мгновенное значение принимаемой мощности в момент времени t; Ро— посылаемая мощность в момент to', с — скорость света; т — длительность импульса; р — объемный коэффициент рассеяния назад для атмосферы; R— расстояние [см. (4.2), ниже]; Аг — эффективная площадь приемника; а—объемный коэффициент ослабления *.
Определение расстояния R, с которого одновременно принимается отраженное излучение, иллюстрируется рис. 4.4. Поскольку посылаемый в атмосферу импульс имеет конечную длительность т, он освещает в каждый момент объем атмосферы с конечной длиной ст. Однако из-за того, что посылаемый им-\пульс должен пройти двойной путь, длина объема атмосферы (шаг по дальности), из которого принимается сигнал в какой-то момент времени t, равна только половине этой величины. Чтобы представить это количественно, предположим, что передний край (начало) импульса испускается в момент времени t0. Тогда максимальное 'расстояние, с которого излучение принимается
* Он определяется как сечение ослабления на единицу объема [см2/см3] и численно совпадает с линейным коэффициентом ослабления [см-1], используемым в уравнениях для пропускания лазерного излучения.
7 Заказ № 153
98
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
в момент t, определяется половиной дистанции, которую передний край импульса прошел бы за этот промежуток времени. Значит,
R-=c(t-t)l2. (4.2)
В тот же самый момент t поступает дополнительно энергия с участков, освещаемых частями импульса, испущенными после его начала. Поскольку задний край (конец) импульса был испу-
Лидар
Участок, из которого в момент t поступают сигналы
с-С/2
Положение импульса в момент t
Л
ct
ctf-to-tlp^R' R=c(t~to)/2 2й' 2R Расстояние от лидара
Рис. 4.4. Расположение и длина элемента дальности, нз которого лидарные сигналы приходят одновременно в момент времени t. Импульс имеет длительность т, передний край импульса испущен в момент времени /0-
щен в момент /о+т, то минимальное расстояние, с которого в момент времени t принимается излучение, определится выражением
/?'=с(<-/0-')/2. (4 3)
Таким образом, расстояние
/?'=с-/2, (4.4)
называемое «эффективной длиной импульса», равно интервалу дальности, из которого сигналы принимаются одновременно в любой момент времени. Оно в точности равно половине действительной длины мгновенно освещаемого импульсом объема из-за удвоенной длины пути, который все принимаемое излучение должно пройти.
Объемный коэффициент рассеяния назад 0 определяется как доля падающей энергии, рассеянная в единичном телесном угле (стерадиан) в направлении назад участком атмосферы единичной длины (он имеет поэтому размерность ср-1). Поскольку в этой главе мы касаемся только процессов упругого рассеяния (для которых падающее и принимаемое излучения имеют одну и ту же длину волны), символ 0 в дальнейшем будет использоваться для обозначения компонента объемного коэффициента упругого рассеяния в направлении назад.
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
99
Эффективная площадь приемника Аг входит в (4 1) из-за того, что она определяет телесный угол Ar/R2, под которым приемник виден с расстояния R (при условии что угол расходимости посылаемого пучка не превышает угол приема и вся испущенная энергия вносит вклад в рассеяние назад с расстояния/?
Выражение
/?
ехр — 2 J a. dr о
представляет частичное пропускание Т излучения на двойном пути между лидаром и расстоянием R Оно зависит от а — объемного коэффициента ослабления атмосферы, который показывает, во сколько раз уменьшается поток излучения на единичном пути в направлении распространения. (Поэтому он имеет размерность /“*.) Он определяется как поглощением аа, так и диссипацией энергии вследствие рассеяния as. Строго говоря, этот коэффициент применим в таком простом виде, если справедлив закон Бугера, т. е. когда практически вся рассеянная энергия постоянно удаляется из лазерного пучка. Такое упрощение обычно приемлемо для очень прозрачной атмосферы (ср. разд. 3.1 6 и 3.3.7). В сильно рассеивающей атмосфере, например в облаке, тумане или плотной дымке, доля рассеянного излучения, которое остается или поступает вновь в пучок, может стать значительной. В этом случае следует сделать поправки на многократное рассеяние в уравнении однократного рассеяния (4.1), как это показано в разд 4.3, в котором также достаточно полно обсуждается связь 0 и а со свойствами атмосферы
4.2.2. ЛИДАРНЫЕ СИСТЕМЫ И ОБОРУДОВАНИЕ
Простейшая схема лидара была рассмотрена в разд. 4.2 и схематически показана на рис. 4 1 Дополнения и изменения основной схемы следуют потребностям конкретного применения или связаны с использованием более сложных принципов. Лидарные системы собранные для таких применений, могут использоваться в неподвижном варианте или с подвижных средств и самолетов для картирования и контроля атмосферных целей над обширными пространствами посредством сканирования. В этом разделе представлена сводка и краткий обзор различных компонентов, пригодных для таких приложений, а также рассмотрены вопросы компоновки из них типичных систем. Де-7*
100
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
тальное рассмотрение компонентов ряда существующих систем имеется в ряде опубликованных работ [4.8—4.11, 4.13, 4.14, 4.18—4.20].
Лазеры
В самых первых лидарах в качестве источников почти монохроматического и когерентного излучения использовались рубиновые импульсные лазеры и лазеры на неодимовом стекле с относительно высокой энергией (~1 Дж за 1 и тулье) [4.8—4.11]. Если работа таких рубиновых (7„=694,3 нм) и неодимовых (Х=1061 нм) лазеров ограничена возможностью посылать лишь несколько импульсов в секунду, то лазеры на АИГ (иттрий-алюминиевый гранат) генерируют импульсы излучения с приемлемой энергией 0,1 Дж в импульсе на длине волны 1065 нм со скоростью несколько сот импульсов в секунду, обеспечивающие, таким образом, значительное повышение возможностей высокоскоростного сканирования. В упомянутых лазерах (рубиновых, на стекле с неодимом и на АИГ) в качестве сред, дающих лазерные переходы, используются кристаллы. Лазерное излучение может быть получено также и в полупроводниковых диодах; в частности, лазеры на арсениде галлия (Zo = 89O нм) дают несколько сот импульсов в секунду при уровне мощности, хотя и скромном для отдельнбго импульса, но в среднем доходящем до нескольких киловатт. С помощью интегрирования отраженных сигналов, полученных с помощью таких лазеров, были достигнуты такие характеристики систем, которые вполне удовлетворяют требованиям задачи обнаружения облаков и измерений в туманах [4-14].
Длина волны является важной характеристикой лазерного излучения по целому ряду причин: во-первых, доля рассеиваемой атмосферными составляющими энергии зависит от длины волны (как обсуждается в разд. 4.3) и, во-вторых, это связано с безопасностью для глаз (разд. 4.2.3). Вообще говоря, рассеяние на частицах и газах атмосферы значительно сильнее в видимой и ультрафиолетовой областях спектра, чем в инфракрасной, в то же время вероятность поражения глаз в инфракрасном диапазоне значительно меньше. Значение длины волны выходного излучения особенно критично для применений дифференциального поглощения и для других методов, основанных на зависимости измеряемых величин от длины волны (гл. 2 и 5). В таких приложениях обычно требуется перестройка нли изменение длины волны выходного излучения. Осуществление такой возможности достигнуто несколькими путями, включая температурную перестройку у твердотельных лазеров. В недавней работе Райта и др. [4.15] дан обзор уже существующих и перспективных пе
4 Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
101
рестраиваемых лазеров, пригодных для использования в лидарах. Наиболее широкий диапазон перестройки по длинам волн обычно достигается при использовании жидкостных перестраиваемых лазеров на красителях и параметрических генераторов света [4.16, 4.17]
Конечно, нет никаких причин для того, чтобы не использовать перестраиваемые лазеры в обычном лидарном применении на простом обратном рассеянии, и, действительно, лазеры на красителях там уже использовались. Поскольку методы модуляции добротности не применимы к лазерам на красителях, генерируемые ими импульсы энергии обычно имеют длительность не менее 1 мкс (ограничивая тем самым пространственное разрешение лидара до 150 м). Тем не менее для некоторых задач это вполне сносно, и реально существующие и дешевые лазеры на красителях могли бы быть непосредственно использованы в простых ли-дарных приложениях [4.13].
Частично по причинам безопасности для глаз, частично с целью снижения стоимости систем по сравнению с системами на мощных импульсных лазерах в лидарных приложениях используются непрерывные газовые лазеры низкой мощности. В таком варианте пространственная информация извлекается с помощью модуляции непрерывного потока некоторым характерным видом изменения частоты; обычно это пилообразная частотная модуляция (ЧМ). Такие системы с ЧМ-непрерывпыми лазерами работают при очень низком уровне мгновенной мощности — порядка долей ватта — и, таким образом, совершенно безопасны для глаз [4 18].
Детекторы
Обращаясь к приемникам лидарных систем мы обнаруживаем, что там основная проблема состоит в обнаружении очень малой отраженной энергии. В видимом и более коротковолновом диапазонах (/.~2004-700 нм) наиболее эффективными оказываются многокаскадные фотоумножители, почти исключительно там и используемые. В системах на неодимовых лазерах (X = = 1060 нм) они также используются, хотя здесь находится предел их чувствительности. В инфракрасном диапазоне (т. е. выше значения X ~ 800 нм), где материалы фотокатодов фотоумножителей уже перестают быть эффективными, успешно использованы твердотельные детекторы с фотопроводимостью (особенно те, которые могут работать в лавинном режиме) Однако они значительно менее удовлетворительны, чем фотоумножители, используемые на более коротких длинах волн Недостаток эффективных приемников более длинноволнового излучения и по сей день серьезно затрудняет применение такого излучения в лидарных исследованиях
102
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
Компоненты оптики
Вопросы оптики лидарных систем относительно просты и решаются на основе богатого опыта, накопленного в оптической практике. Предпочтение, где возможно, отдается отражательной оптике, хотя широко используются и линзы с соответствующими покрытиями для увеличения пропускания монохроматического лазерного излучения. Нежелательное излучение фона подавляется с помощью узкополосных интерференционных фильтров, ширина которых обычно ограничена 0,5—1 нм по обе стороны от центральной длины волны (использование более узкополосных фильтров приводит иногда к трудностям в работе с твердотельными лазерами, поскольку длина волны их излучения подвержена изменениям из-за тепловых эффектов). Приведенные ниже ссылки содержат подробную информацию об оптических компонентах, используемых в существующих лидарных системах.
Процесс получения, отображения и обработки данных
Методы регистрации и отображения данных о принятом сигнале представляют собой важный аспект лидарных измерений и должны быть упомянуты несколько подробней, чем в разд. 4.2. Хотя фотография (особенно поляроидная) осциллограмм такого сигнала еще широко употребляется, в настоящее время стали обычными более сложные методы отображения данных, значительно увеличивающие возможности их практического применения. Использование магнитных дисков для регистрации отраженных сигналов от каждого импульса с последующим многократно повторяющимся считыванием с целью изображения лидарных сигналов на дисплее на основе электронно-лучевой трубки (ЭЛТ) было одним из первых таких методов [4.11]. Регистрация с помощью магнитного диска способна обеспечить большую гибкость в отображении данных фактически в реальном масштабе времени, обеспечивая долговременное их хранение. (Пример одного типа «живописного» представления с помощью модуляции интенсивности электронного луча ЭЛТ, полученный таким способом, уже был показан на рис. 4.3; другие примеры будут даны в разд. 4.6.) Однако у использовавшихся магнитных дисков полоса ограничена приблизительно 4 МГц, и они не могут поэтому в полной мере передать пространственное разрешение, присущее сигналам типичных лидаров на рубиновых или неодимовых лазерах (для чего необходима полоса примерно 50 МГц при длительностях посылаемых импульсов 20 нс).
Очень слабые сигналы, обнаруживаемые фотоумножителями, имеют форму скорее серии фотоэлектронных импульсов, чем непрерывного тока. (Интенсивность сигнала в таких случаях опре-
4 Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
103
деляезся скоростью генерации импульсов.) Такие сигналы можно легко обработать непосредственно в цифровом виде методами счета импульсов; ряд систем, использующих эти методы, же использовался [4.9, 4.10] Позже научились преобразовывать аналоговые сигналы с большей интенсивностью в цифровую
Р и с. 4.5. Усовершенствованная система цифровой регистрации, обработки и отображения лидарных данных. (Сверху вниз: двухканальный DECTAPE, телевизионный монитор PDP-11, быстродействующий АЦП фирмы «Байомэйши» н телетайп с пультом управления справа внизу.)
форму и соответственно обрабатывать. Очень полезная комбинация цифровой обработки и аналогового представления была создана Юсе и Алленом [4.19], которые наряду с регистрацией данных в цифровой форме с последующими расчетами и распечаткой полученных из этих первичных данных количественных результатов в реальном масштабе времени сохранили наглядное графическое представление данных с помощью дисплея па ЭЛТ с цифровым управлением модуляции интенсивности электронного луча. Как показано на рис. 4.5, система собрана из коммерчески доступных компонентов, включая быстродействующий
104
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
аналого-цифровой преобразователь сигнала, мини-ЭВМ, блок памяти на магнитной ленте, телевизионный монитор и дистанционный пульт управления. Примеры данных, полученных такой системой, представлены в разд. 4.6.
Компоновка системы
Оптимальная компоновка описанных выше отдельных узлов в законченные лидарные системы определяется конкретным приложением. для которого данную систему предполагается использовать. В соответствии с широким диапазоном применений лидаров (разд. 4.6) существует и большое разнообразие в типах
Рис. 4.6. Лидарная система SRI Mark IX, смонтированная в автофургоне,___
внутренний вид. Показаны установленный на поворотном устройстве блок приемо-передатчика и электроника аналоговой регистрации и дисплея.
уже созданных систем. Детальные описания многих из этих систем уже публиковались в литературе [4.8—4.11, 4.13, 4.14, 4.18—4.20, 4.108] и здесь не будут повторяться. Однако для пояснения конкретных примеров характеристики систем трех совершенно различных типов будут описаны ниже и представлены в табл. 4.1.
На рис. 4.6 показана фотография части лидарной системы Mark IX Стэнфордского исследовательского института (SRI).
Таблица 4.1
Спецификация по трем исследовательским лидарным системам
Передвижная система SRI — IX 4 II, 4 19] Система для исследований верхней атмосферы Университета Вест-Индии (4.I0J Компактная система NCAR — Висконсин с лазером на красителе [4.13, 4.2OJ
Передатчик
Длина волны 694 нм 694 нм 585 нм
Ла iep . Рубиновый (стержень 1,0X7,6 см) Рубиновый (стержень 1,9X22,9 см) Краситель (родамин 6G)
Расходимость луча <3/« мрад 0,28 мрад — 2 мрад
Оптика Галилеев коллиматор и коаксиальное зеркало с приемным телескопом Выпуклая линза и параболическое зеркало (см. рис. 4.7)
Энергия в импульсе 1,0 Дж 7—10 Дж 0,25 Дж
Длительность нмнульса 30 нс 10 мкс С 1 мкс
Частота повторения импульсов 60 мин-1 10 мин-1 60 мин-1
Приемник
Оптика Ньютоновский телескоп-рефлектор Мозаика из ньютоновских рефлекторов (36 зеркал) Линза Френеля с диафрагмой и коллимирующей линзой
Площадь — 180 см2 16 м2 — 1100 см2
Угол поля зрения От 1,0 до 5,5 мрад 0,78 мрад — 3 мрад
Передвижная система SRI — IX J4.II, 4 IS]
Полоса Пропускания фильтра перед приемником
Фотоприемннк
Обработка, хранение и отображение данных
Режим работы
1 им
ФЭУ RCA 7265
1 Аналоговая система логарифмический усилитель; регулируемое усиление для (1/R2)-компенсации; запись иа магнитный диск; отображение па экране осциллографа с модуляцией яркости нлп обычный режим, декартовы или полярные координаты; непосредственно или с дисковой памяти
2 . Цифровая система: быстродействующий АЦП; мини-ЭВМ; память иа магнитной ленте телевизионный монитор; телетайп
Наземный неподвижный или передвижной; возможно автоматическое сканирование
Продолжение табл. 4 1
Система для исследований верхней атмосферы
Университета Вест-Индии
14.10]
Компактная система NCAR — Висконсин с лазером на красителе [4.13. 4.20J
2 нм
4 ФЭУ EMI 9558
Счет импульсов в трех диапазонах высот, каждый из которых связан со своим ФЭУ
1 нм
ФЭУ EMI 9658
Усилитель с регулируе мым усилением; быстродействующая обработка сигнала; хранение па перфоленте
Наземный неподвижный
С самолета или наземный
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
107
Эта система первоначально была сконструирована для исследований нижней атмосферы (ниже 15 км) с помощью упругого рассеяния назад. В ней используется рубиновый лазер, и построена она по схеме, представленной на рис. 4.1, которая обеспечивает истинно коаксиальную геометрию приемо-передатчика.
70 см
Линза Френеля (38 см диам)
-ный отраж.
Ирисовая диафрагма
Дифр. решетка
Емкость и разрядник
'го.
Поворотный отражатель
Интерференционный
типьтр
Коллимирующая линза
Фотоумножитель
Коаксиальная лампа и кювета красителя
Рис 4.7. Схема компактного лидара с лазером на красителе изображающая основные элементы его приемо-передатчика. Габаритные размеры устройства показаны на рисунке; масса прибора около 60 кг (4 13].
Единый блок приемо-передатчика установлен на основании, позволяющем осуществлять автоматическое сканирование как по углу места, так и по азимуту. Принятый сигнал можно регистри ровать одновременно с помощью цифровой системы (изображена на рис. 4.5) и аналоговой на магнитном диске. (Регистратор на видеодиске на рис. 4.6 находится под столом, а электроника обращения данных и дисплей установлены в стойке справа ) Вся система размещена в автомобильном фургоне, снабженном энергетической установкой, позволяющей проводить работы в удаленных местах, а также во время передвижения по шоссе. Более
108
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
подробное описание подобной системы дано Алленом и Эвансом 14 Н].
Другой тип системы описан Кентом и др. [4 10]. Она была сконструирована для наземных исследований верхней атмосферы (~от 20 до 100 км), и основной упор в ней сделан поэтому на максимальную чувствительность, а не на мобильность или возможность точного наведения. Для достижения высокой чувствительности в ней используется очень мощный (>7 Дж в импульсе) рубиновый лазер и зеркальная приемная система площадью 16 м2, собранная в виде мозаики из 36 отдельных зеркал диаметром по 0,7 м. Получение данных осуществляется в режиме счета импульсов, а для расширения динамического диапазона системы используют комбинацию из нескольких фотоумножителей.
Третий тип системы, использующий лазер па красителе, построен Грамзом и Уайманом [4 13] и схематически изображен на рис 4.7. Использование лазера на красителе и френелевской линзы в качестве приемной оптики позволило создать относительно компактную, легкую, надежную и дешевую систему. Эта система была установлена на исследовательском самолете, по зволяющем быстро осуществлять измерения в обширных объемах атмосферы. В системе получения данных использован регулируемый усилитель совместно с коммерчески доступным быстродействующим аналого-цифровым преобразователем сигнала [4.20].
Примеры измерений, выполненных со всеми тремя системами, показаны в разд. 4.6.
4.2 3. БЕЗОПАСНОСТЬ ДЛЯ ГЛАЗ
В лидарных исследованиях имеется опасность повреждения сетчатки глаз оператора и окружающих людей. Как подробно описано в работе [4 21], вероятность повреждения сетчатки зависит от энергии импульса, длины волны излучения и времени экспозиции. Поскольку чрезвычайно высокие концентрации энергии лазерного излучения на любой длине волны могут вызвать поражение кожи и поверхности роговицы глаза, такие концентрации обычно в лидарах не используются. Однако значительное повреждение сетчатки может быть вызвано воздействием лазерного излучения видимого диапазона с обычно используемыми в лндарах значениями энергии (~1 Дж) и длительностями импульса даже на расстояниях десятки километров. Более того, опасность увеличивается из за эффектов атмосферной турбулентности, которые могут вызвать периодическую локальную фокусировку в луче. На длинах волн больше, чем для видимого
4 Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
109
диапазона, дефокусировка лазерного излучения глазом снижает риск повреждения чувствительной сетчатки, а для длин волн больше 1,4 мкм вещество глаза эффективно и безвредно поглощает излучение до того, как оно достигает сетчатки. Поэтому в настоящее время безопасные для глаз лидары должны работать либо иа лазерах с низкой интенсивностью в видимом или близких к нему диапазонах, либо в более длинноволновом диапазоне (По этой причине сейчас используют эрбиевые лазеры с длиной волны излучения X = 1,54 мкм.) Специальные критерии безопасной для глаз работы лазеров были выработаны Американским национальным институтом стандартов [4 22].
4.3. ЯВЛЕНИЯ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ С АТМОСФЕРОЙ, ОПРЕДЕЛЯЮЩИЕ ВЕЛИЧИНУ ПРИНИМАЕМОГО ЛИДАРНОГО СИГНАЛА
Влияние атмосферы на величину принимаемого упругорассеянного лидарного сигнала определяется двумя множителями, входящими в (4.1): объемным коэффициентом рассеяния назад 0 и объемным коэффициентом ослабления (или экстинкции) а. II наоборот, лидарные измерения на длине волны посылаемого в атмосферу излучения могут обеспечить информацию как о характеристиках рассеяния назад (упругого), так и о характеристиках ослабления атмосферы, если только эти эффекты могут быть как-то разделены (разд. 4.5). Связь риас состоянием атмосферы и ее составом исследуется ниже (разд. 4.3.1 и 4 3.2). Тем не менее сначала мы представляем рис. 4 8, показывающий типичные значения 0 и а для некоторого интервала длин волн и различных атмосферных условий. Значения этих величии наряду с параметрами конкретного лидара могут быть подставлены в лидарное уравнение (4.1) для получения его эксплуатацией ных характеристик в различных условиях (ср. табл. 4.1)
Строго говоря, зависимость Рт от 0 и а, даваемая уравнением (4.1), справедлива лишь для условий, когда фотон попадет в приемник после одного акта рассеяния (т е когда многократное рассеяние отсутствует). Часто атмосферные условия доста точно хорошо удовлетворяют этому требованию но в то же время встречаются реальные ситуации, в которых многократное рассеяние может оказывать важное влияние на измеренный ли дарный сигнал. Эти эффекты, приводящие к отклонению величины лидарного сигнала от предсказанной обычным лидарным уравнением в приближении однократного рассеяния (4 1), обсуждаются в разд. 4.3.3
и Vac^H.SPHH^nHTeRb,e0^y^'eHeHI№ 3,,ачен,,й коэффициентов ослабления а R назад р с изменением длины волны н атмосферных условий
В случае дымки большие коэффициенты рассеяния назад (при мдашюм^маб-
облаков см. [4 125].
1. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
111
4.3 1. УПРУГОЕ РАССЕЯНИЕ В НАПРАВЛЕНИИ НАЗАД
Объемный коэффициент рассеяния назад определяется суммой вкладов от газовой фазы атмосферы и от содержащихся в ней частиц, т. е.
НМЛ, (4-5)
где индексом g обозначен коэффициент рассеяния на газах, а индексом р — на частицах. Вклады от этих компонентов обсуждаются ниже.
Обратное рассеяние на молекулах газов
Поскольку размеры газовых молекул очень малы по сравнению с длинами волн лазерного излучения, упругое рассеяние в направлении назад на молекулах атмосферных газов описывается (за исключением линий поглощения) приближением релеевского рассеяния (4.23—4.25]
^==^=^^(T:)/rf2, (4.6)
где Ng — число молекул газа в единице объема, a doR(n)/dQ— дифференциальное сечение релеевского рассеяния под углом О — л в расчете на 1 «среднюю» молекулу газа. Для смеси атмосферных газов, имеющихся на высотах до 100 км,
daR (r.)]dQ=5.45 [Х(мкм)/0,55]"4 • 1О~28 см2/ср. (4.7)
Это уравнение показывает характерную зависимость от длины волны интенсивности релеевского рассеяния, пропорциональной л-4, но не учитывает дополнительной, очень слабой зависимости от длины волны из-за дисперсии коэффициента преломления воздуха. (Учет этого факта приводит к замене показателя степени в (4.7) значением —4,09 [4.26J.) На уровне моря концентрация молекул 7Vg = 2,55- 1019 см-3, и из (4.6) и (4.7) получим ^=^=1,39 [X (мкм)/0,55]“4 • КГ8 см"1 • ср".1. (4.8)
Такое значение объемного коэффициента рассеяния назад достаточно велико, чтобы вызвать измеримые сигналы даже в лидарах с очень скромными возможностями (см. также разд. 4.2.2, 4 5.1 и [4.27, 4.28]).
Как будет показано в разд. 4.3.2, коэффициент релеевского рассеяния назад есть простое кратное коэффициенту ослабления за счет релеевского рассеяния:
₽/?—^^=0,119^, (4.9)
так что, измерив либо рп, либо aR, можно тут же найтн значение другой величины. Более того, из простого выражения (4.6)
112
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
видно, что измерения рп могут быть использованы для нахождения плотности атмосферы Ne. В тропосфере, где рассеяние назад на частицах часто превосходит рассеяние на газах или сравнимо с ним по интенсивности, сделать такое заключение невозможно, но для верхней атмосферы его справедливость доказана (разд. 4.6.1).
Резонансное рассеяние
На длинах волн линий поглощения отдельных газов может иметь место резонансное рассеяние, приводящее к увеличению коэффициента упругого рассеяния в направлении назад на несколько порядков величины [4.29]. Для процесса резонансного рассеяния характерный промежуток времени между моментами падения фотона на молекулу и переизлучения на несколько порядков величины больше, чем для процесса релеевского рассеяния, и, как правило, несколько больше времени между столкновениями молекул в тропосфере. В результате столкновения обусловливают безызлучательные переходы резонансно поглощающих молекул из возбужденных состояний, поэтому эффективные сечения рассеяния назад в резонансе в условиях тропосферы довольно малы, чтобы этот эффект можно было наблюдать. Однако в верхней атмосфере (^5>50 км), где столкновения молекул редки, резонансное (упругое) рассеяние не «потушено». Резонансное рассеяние использовалось на практике для наблюдений за концентрацией атомарного натрия и калия па высотах между 80 и 110 км (разд. 4.6.1).
Рассеяние назад на частицах
Как упоминалось выше, типичные концентрации взвешенных в воздухе частиц на высотах до нескольких километров приводят к таким значениям коэффициента рассеяния назад для частиц рр, которые часто превышают величину для газового компонента pg (см. также разд. 4.3.2). В данном разделе мы будем использовать термин «частица» для описания любого жидкого или твердого объекта, не обладающего способностью совершать собственные переизлучения в атмосфере. Таким образом, мы исключаем из рассмотрения такие объекты, как, например, самолеты, насекомые, а оставляем частицы дымки и дыма, капли и кристаллы облаков п туманов и даже такие более крупные гидрометеоры, как дождевые капли и снежинки. Линейные размеры атмосферных частиц колеблются в пределах от 0,001 мкм до 10 мм и более, меньший предел соответствует размеру ионных скоплений и ядер Айткена, а верхний — размеру гидрометеоров [4.25, 4.30, 4.31].
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
113
Обычно частицы размером менее нескольких микрометров могут оставаться взвешенными в атмосфере длительное время — порядка суток. Эти частицы вместе с молекулами атмосферных газов образуют, таким образом, коллоидную суспензию, или, на языке коллоидной химии, аэрозоль. Часто ученые, занимающиеся атмосферой, называют аэрозолем сами частицы, но такая терминология может привести к путанице в вопросах рассеяния света, когда кто-либо пожелает разделить описание эффектов, связанных с присутствием частиц и газов. Поэтому в этой главе мы сохраним термин «аэрозоль» для описания молекул газов и взвешенных частиц совместно, а взвешенные частицы будем называть «аэрозольными частицами».
Источники происхождения, состав, а также размеры частиц атмосферного аэрозоля весьма различны. Процессы человеческой деятельности вносят вклад в содержание таких материалов, как пепел дымов, рудничная и мукомольная пыль, жидкие капли, образованные фотохимически из продуктов автомобильных выхлопных газов. С другой стороны, вулканическая пыль, споры и семена растений, морская соль и пыль почвы имеют естественное происхождение, как и большинство водяных капель н ледяных частиц (см. также разд. 4.6.1).
Как и в случае молекул газов, рассеяние света на частицах, размеры которых малы по сравнению с длиной волны света (т. е радиус а 0,052»), также описывается приближением релеевского рассеяния. Однако в атмосфере оптически активные частицы обычно гораздо больше и не могут считаться релеевскимн рассеивателями. Свойства рассеяния света на таких более крупных частицах трудно, если вообще возможно, описать точно из-за сильной естественной изменчивости формы частиц, их химического состава и распределения по размерам.
Для частиц произвольных размера и формы, а также, неоднородного химического состава не существует аналитического решения задачи рассеяния электромагнитных волн. Тем не менее многие атмосферные частицы (например, капли тумана и облаков, а также капли фотохимического смога) являются практически однородными сферами. Кроме того, полезная информация о рассеивающих свойствах других частиц может быть получена, если при рассмотрении их заменить эквивалентными однородными сферами. Следовательно, свойства рассеяния назад на однородных сферических частицах служат важной отправной точкой для более полного описания обратного рассеяния атмосферными аэрозолями вообще. Ниже описываются эти свойства с последующим обсуждением отклонений от них, вызванных изменчивостью формы и химического состава частиц.
114
P T X К илис и П Б Рассел
Рассеяние назад на полидисперсных однородных сферах
Объемный коэффициент рассеяния назад взвеси, состоящей из однородных сфер различного размера, при освещении светом с длиной волны /. дается выражением
мх) * m)Np(a)da (4 10)
где Св (а, А, т) — сечение рассеяния назад частицы радиусом а и коэффициентом преломления т; N t(a)da— число частиц радиусом между а и a + da в единице объема. Символ ов мы ввели ' здесь для удобства В предыдущих обозначениях
ав. dt>(r:)ldQ. (4.11)
Распределение частиц по размерам N'p(a) связано с полным числом частиц Np выражением
Np(a)da. (4.12)
Коэффициент преломления есть в общем случае комплексное число
т п i*., (4.13)
где мнимая часть х— мера поглощения частицей.
Как пишет Керкер [4 24] зависимость сечения обратного рассеяния ов от а, }., т была исследована рядом ученых в конце — XIX в В настоящее время рассеяние однородными сфсрическ imh частицами произвольного размера (особенно с а А.^>0,1) назы вают рассеянием Ми (после его работы [4 32] в которой он опубликовал в 1908 г. решение задачи). Как подробно показано в ряде работ [4.23, 4 24 4.33, 4 34], сечение рассеяния назад можно записать в виде
ав(а X, т)=ка Qb(x, т) (4 14)
где QB — «фактор эффективности» рассеяния в направлении назад, или отношение сечения рассеяния назад к геометрнче скому сечению частицы па2. Зависимость фактора эффективности рассеяния назад от радиуса частицы а и длины волны X выражается только через их отношение или более общепринято, через «параметр размера» х определяемый как
х 2ira/X. (4.15)
Зависимость фактора эффективности рассеяния назад QB от х и т довольно сложная и выражается через бесконечные ряды 1
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
115
комбинаций функций Рнкатти—Бесселя от х и пгх [4.24]. Численные результаты для конкретных значений х и т могут быть получены только путем расчетов, которые слишком трудоемки ля ручного счета, но в настоящее время существуют эффектив-ые программы для вычислений их на ЭВМ [4.35], которые по-воляют легко получать результаты по рассеянию Ми. Для ряда сдельных распределений по размерам М'(п) [4.33,4.36—
4.39] результаты расчетов 0Р (к), полученные численной оцеп-к й интеграла (4.10), были представлены в виде таблиц и графиков в нескольких опубликованных работах [4.33, 39 4 42].
Примеры функциональной зависимости эффективности рас-еяния Ми в направлении назад от параметра х для нескольких пачений комплексного показателя преломления т изображены и рис. 4.9. Сильно осциллирующее поведение кривых находится в заметном контрасте с гладкой зависимостью от х4 эффектив-< ти релеевского рассеяния в направлении назад, которая поучается как предельный случай теории Ми при хС1- Было показано [4.43], что высокочастотные осцилляции (рис. 4.9) появ-яются в результате существования «поверхностных волн», к торые распространяются вдоль границы раздела между сферой п окружающей средой. По мере увеличения мнимой части коэффициента преломления (а значит, поглощения частиц) как амплитуда осцилляций, так и эффективность рассеяния назад ум ныпаются, по крайней мере, для диапазона значений х, указанных на рис. 4.9. (При дальнейшем увеличении поглощения частиц или их размера эффективность рассеяния назад стремится к предельному значению, определяемому френелевским ражением для случая нормального падения [4.44], и растет с р стом х.)
Когда эффективности рассеяния Ми, например, показанные на рис. 4.9, для получения объемного коэффициента рассеяния на ад интегрируют по распределению частиц по размерам, используя (4.10) и (4.14), то острые осцилляции сглаживаются. Однако из-за низкочастотных вариаций QB(x, т) объемный коэффициент рассеяния назад для некоторой длины волны и суммарного объема частицы сохраняет зависимость от вида распределения частиц по размерам.
Зависимость 0Р от длины волны также подвержена влиянию распре; еления частиц по размерам и, вообще говоря, не имеет такого простого аналитического вида, как X-4 в случае релеевского рассеяния [ср. (4.7)]. Однако если все оптически активные частицы распределены по размерам в соответствии со степенным законом или моделью Юнге
Np(a) = (const)a-(A+I , (4.16)
116
Р. Т. X. Коллис и П Б. Рассел
do ‘я й
Рис. 4.9 Зависимость фактора эффективности Qb рассеяния Ми в направ леинн назад от безразмерного параметра х и комплексного показателя преломления m (x—nDp/X, где Dp — диаметр частицы)
где Л — безразмерный параметр*, то можно показать [4.23, 4.31], что зависимость от длины волны особенно проста и дается выражением
Рр(х) = (const)' (4.17)
где
Е=Л-.2. (4.18)
Для атмосферных дымок, примерно удовлетворяющих (4.16), типичные значения показателя степени лежат в интервале 2,5 <Д<^4 [4.26, 4.31, 4.39], и, следовательно, из (4.18) получимJ что 0,5<Е^2 (см. также разд. 4 3 1). Значит, вообще говоря,
* Символ Л используется здесь вместо ₽ (ср. Юнге [4.31]) для исключения возможной путаницы с коэффициентом рассеяния назад.
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
117
спектральная зависимость рассеяния назад для частиц дымок менее выражена, чем для релеевского рассеяния. Рассеяние назад видимого света на каплях тумана или облака практически не зависит от длины волны, поскольку большие значения параметра Ми (25<л<^400) лежат близко к области, где применима геометрическая оптика, для которой фактор эффективности ослабления Qe(x, и отношение факторов эффективности
рассеяния назад и ослабления (для полидисперсных водяных сфер) очень слабо зависят от длины волны (например, [4.33]). Приближенно общий вид зависимости от длины волны для релеевского рассеяния назад и для рассеяния назад на аэрозольных частицах и водяных каплях показан на рис. 4 8.
Далее, в противоположность случаю релеевского рассеяния [ср. (4.9)] отношение рассеяния назад и ослабления для рассеяния Ми также является функцией распределения частиц по размерам и коэффициента преломления. Результаты, вычисленные для ряда «типичных» распределений аэрозоля по размерам и типичных значений коэффициента преломления, публиковались ранее [4.33, 4.39—4.42]. Обычно они лежат в диапазоне
0,01 ср-’<₽р/ар<0 10 ср"1 (4.19)
и таким образом, меньше, чем величина 0я/ал = 1,5/4л = = 0,12 ср-1 для релеевского рассеяния. Это вызвано тем, что доля света, рассеянного под углами около направления вперед (0<л/2), растет с увеличением размера частицы (см. гл. 3).
Последняя характеристика рассеяния Ми в направлении назад (сферами), которая представляет интерес для лидарных исследований, касается поляризационных свойств процесса рассеяния. Если падающий свет линейно поляризован, то свет, рас сеянный в направлении назад, сохраняет линейную поляризацию падающего света и, более того, сечение рассеяния назад не зависит от поляризации падающего света. Эти выводы являются прямым следствием сферической симметрии рассеивателей Ми.
Влияние формы частиц
Следует признать, что упругое рассеяние в направлении назад па реальных атмосферных частицах произвольной формы во мно гих важных отношениях обычно отличается от рассеяния Ми. Это особенно относится к случаю частиц с формой, заметно от личающейся от сферы, например удлиненных кристаллов или крупных частиц, имеющих плоские поверхности (поскольку они дают зеркальное отражение).
118
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
Соотношение рассеяния назад и ослабления
Лабораторные измерения [4 45] углового распределения света, рассеянного на хаотически ориентированных пластинах кварца неправильной формы, показали, что отношение рассеяния назад к ослаблению $р/ар может быть на один или несколько порядков меньше величины, даваемой теорией Ми при том же коэффициенте преломления и эквивалентном распределении частиц по размерам. Вероятно, уменьшение доли рассеяния назад происходит из-за разрушения упоминавшихся выше «поверхностных волн», которым для распространения необходима гладкая сферическая поверхность. Другие лабораторные измерения [4.46, 4.47] рассеяния света ледяными кристаллами обнаружили подобное же уменьшение доли рассеяния назад. Эти измерения согласуются с результатами расчетов [4.48], в которых ледяные кристаллы рассматривались приближенно как бесконечно длинные круговые цилиндры, для которых может быть получено аналитическое решение [4.49, 4.50]. Атмосферные измерения отношений рассеяния назад к ослаблению в дымках и дымах также показали уменьшение этих величин по сравнению с расчетными по теории Ми для эквивалентных распределений по размерам однородных сфер с чисто действительными коэффициентами преломления. Некоторые из полученных таким образом значений равны '
0,012 ± 0,002 [4-51],
$plap— 0,02 0,03 ср-> I4-52!- Р [4.53], (4.20)
0,02—0,04 [4.54].
Возможно, что эти значения не так малы, как полученные для пластинок кварца и ледяных кристаллов, поскольку частицы типичных атмосферных дымок и дымов не так асферичны, как в тех крайних случаях.
В гияние поглощения частицами
Следует также иметь в виду, что некоторая доля уменьшения рассеяния назад, наблюдаемого для атмосферных частиц, по сравнению со значениями, задаваемыми теорией Мп (4.19), может быть обусловлена хотя и малым, но не нулевым компонентом коэффициента преломления частиц, ответственным за поглощение (т. е. его мнимой частью). Недавние измерения [4.55— 4.58] коэффициента преломления частиц (для видимого света), «средней» тропосферной дымки и частиц пыли негородского происхождения показали, что типичное его значение равно
т=1,5 -0,007/ (4.21)
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
11»
с неопределенностью или изменчивостью порядка 5% для п и двукратной для х. У частиц городского аэрозоля, который может содержать значительное количество углерода, прослеживается тенденция к большим значениям х [4.59—4.62J. Во влажной атмосфере, где на частицах может образоваться оболочка из жидкой воды, рассеивающие свойства частиц могут приблизиться к свойствам чистой воды, которая имеет
т—1,33 (4.22)
в видимом диапазоне длин волн. В инфракрасном диапазоне полосы поглощения жидкой воды и множества других веществ могут вызвать значительное увеличение х у широкого набора атмосферных частиц.
Поляризация
Поляризационные свойства несферичных частиц также заметно отличаются от таковых для сфер. В общем случае поляризация рассеянного в направлении назад света для несферич-ных частиц может отличаться от поляризации падающего света. Более того, если несферичные частицы каким-либо образом ориентированы, то величина объемного коэффициента рассеяния назад рр может зависеть от направлений поляризации и падения по отношению к направлению пли плоскости ориентации частиц. Эти эффекты особенно проявляются при рассеянии света на ледяных кристаллах, что было показано в лабораторных экспериментах [4.63—4.65] и в расчетах [4 48—4 50, 4.65]. Как показано в разд. 4.6.1, эти эффекты имеют значительную ценность для дистационного определения фазового состава облаков.
Влияние переменного состава
Полидисперсный аэрозоль в реальной атмосфере может содержать смесь однородных частиц с различным составом или частицы, неоднородные сами по себе. Влияние неоднородности первого типа на рассеяние света рассматривалось Бергстремом [4.66], который подчеркивал, что рассеивающие свойства такой смеси вообще нельзя предсказать, основываясь лишь на одном «среднем» показателе преломления. Кроме случая слоистых сфер [4.24], теоретическое рассмотрение влияния неоднородностей второго типа чрезвычайно затруднено. Влияние других (более типичных) неоднородностей внутри частицы лучше всего поддается учету через эмпирические аппроксимации.
4.3.2 ОСЛАБЛЕНИЕ
Лазерный импульс ослабляется атмосферой вследствие рассеяния и поглощения как газами, так и частицами. Таким
120
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
образом, коэффициент экстинкции (ослабления) может быть записан в виде суммы четырех членов
а = ag, s Ч" ар, s 4“ ag. а ~ ар,аг (4 )
где индексы s, a, g и р обозначают соответственно рассеяние, поглощение, газами и частицами. Эти четыре члена можно попарно сгруппировать:
agz==ag, s~\~^g, а • (4.24)
ap = ap,i + ap. о- (4-25)
Более подробно коэффициенты ослабления для газов и частиц ag и «р рассматриваются в следующих разделах, а также в гл. 3.
Ослабление молекулами газов
Коэффициент ослабления agi 8 за счет рассеяния на молекулах газа содержит компоненты упругого и неупругого рассеяния, однако компонент упругого рассеяния всегда доминирует (иа несколько порядков величины для большинства длин волн), поэтому другим компонентом обычно пренебрегают. Поскольку, как упоминалось ранее, размер молекул мал по сравнению с длинами волн лазерного излучения, то упругое рассеяние газами описывается сочением релеевского рассеяния Од, т. е.
ag.s = aR^Ng°R> (4-26)
где Ng — концентрация молекул газов в исследуемом объеме атмосферы. Для света с длиной волны А, сечение релеевского рассеяния в атмосфере на высотах до 100 км дается выражением
а/г=4>56(Х[мкм]/0,55)~‘1 • 1О~27 см2 (4 27)
[см. также (4 7) и соответствующие пояснения]. Подробные таблицы значений aR, полученных для нескольких моделей атмосферы, сделаны Эльтерманом [4.26] и Мак-Клэтчи и др. [4.67].
Коэффициент поглощения для газов agt а очень сильно зависит от длины волны, становясь доминирующим компонентом коэффициента ослабления а в окрестностях линий и полос поглощения различных атмосферных газов. Наиболее часто эти черты сильного поглощения проявляются в ультрафиолетовой (7< <300 нм) и инфракрасной (Х^900 нм) областях спектра, где они могут жестко ограничить эффективную дальность дистанци онных лазерных измерений. С другой стороны, эти спектральные особенности могут быть использованы в методах дифференциального поглощения для осуществления дистанционных измерений отдельных газовых составляющих (разд. 4.4). Более подробное описание поглощения атмосферными газами дано в гл. 3 и 6.
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
121
Ослабление частицами
Для центральных длин волн видимого диапазона (Z« «550 нм), где поглощение газами мало по сравнению с рассеянием, выражения (4.26) и (4.27) дают значение коэффициента ослабления за счет релеевского рассеяния в атмосфере на у ровне моря (Ng = 2,55 • 1019 см-3), равное
ag 5=ад=0,0116 км-1. (4.28)
Для измерений видимости в атмосфере существует понятие метеорологической дальности видимости Vm, определяемой соотношением Кошмидера [4.68, 4.69] (см. также разд. 4.5)
V м = 3,91 /а. (4.29)
Таким образом, можно видеть, что в чисто релеевской атмосфере (а = а«) дальность видимости на уровне моря должна превышать 250 км! Поскольку, однако, даже в условиях исключительно чистой атмосферы дальность видимости на уровне моря редко превышает 50 км, то очевидно, что рассеяние только на газовых компонентах атмосферы дает очень небольшой вклад в реальное ослабление света центральной части видимого диапазона. Уменьшение дальности видимости по сравнению с величиной, даваемой релеевским рассеянием, связано с присутствием в атмосфере различных твердых и жидких частиц (разд. 4.3.1).
Влияние формы частиц на величину объемного коэффициента ослабления ар не так велико, как в случае коэффициента рассеяния назад рР. Следовательно, по своим свойствам ослаблять излучение атмосферные частицы очень часто и с хорошей надежностью могут быть описаны как эквивалентные сферы. В такой формулировке объемный коэффициент ослабления для света с длиной волны Z запишется как
ар (х)= J аЕ (а, X, т) Np (a) da, (4.30)
где <УЕ(а, К т) —сечение ослабления для частицы с радиусом а и коэффициентом преломления m; N'p(a)— концентрация частиц на единичный интервал радиусов. Мы используем символ Се для единообразия с разд. 4.3.1, где рассматривается рассеяние назад. В наших прежних обозначениях
°Е=аз + аа=ар, s+°p, а (4.31)
подчеркивается тот факт, что сечение ослабления содержит вклады рассеяния и поглощения. Сечение поглощения для частиц с чисто действительным показателем преломления стремится к нулю.
122
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
Для однородных сферических частиц зависимость сечения ослабления от а, К и m определяется теорией Ми. Как и прежде, эту зависимость можно выразить через факторы эффективности рассеяния и поглощения, которые являются функциями только параметра Ми х [см. (4.15)] и т:
cs(a, X, m)—^a-Qs (х, т), (4.32)
оо(а, х, m)=Ka2Qa(x, tri). (4.33)
Выраженные в виде бесконечных рядов Qs, Qa и QjE(=Qs+Qa) могут быть оценены численно с помощью вычислительных программ, упоминавшихся в разд. 4.3.1; многочисленные результаты таких вычислений затабулированы и приводятся в указанных здесь ссылках.
Спектральная зависимость коэффициента ослабления на частицах ар является функцией распределения частиц по размерам и комплексного показателя преломления, использующегося для оценки интеграла (4.30). Вообще говоря, данная зависимость не имеет простого аналитического вида. Однако по аналогии с рассеянием назад, если все оптически активные частицы распределены по размерам в соответствии со степенным законом Юнге (4.16), то
ар(х)—(const) Х-Е (4.34)
и
$=Л-2, (4.35)
где —(Л+1), как и прежде, показатель степени в функции распределения частиц по размерам. В качестве предостережения в использовании формул (4.34) и (4.35) укажем, что диапазон размеров оптически активных частиц зависит от длины волны, и, например, выражение (4.34), применимое в видимом диапазоне, может быть неприменимым в ультрафиолете.
Когда распределение частиц по размерам отличается от степенного закона или вообще неизвестно, для нахождения спектральной зависимости ослабления на частицах можно использовать эмпирические выражения Часто цитируемое эмпирическое соотношение [4.70] для визуально чистого воздуха имеет вид
«р « «₽. *=(3,91/КМ) (0,55/Х [мкм])9, (4.36)
где
q 0,585 (Им [км]) ’для Им^6 км,
= 1,3 для условий средней видимости, a Kv— дальность видимости в атмосфере. [Отметим сходство выражений (4.36) и (4.29), если Х = 0,55 мкм и VM— метеорологическая дальность видимости.] Ограничения формулы (4.36) недавно рассмотрены
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
123
Вудмэном [4.71], который приводит экспериментально полученные значения q, лежащие в диапазоне от 0,12 до 2,3. Кроме того, ряд исследователей [4.36, 4.72—4.74] в действительности наблюдали отрицательные значения q в видимом спектре Вудмэн заключил, что выражение (4.36) может быть полезным для оценок в видимом диапазоне, но в инфракрасном (Х= 24-10 мкм) оно существенно отличается от моделей Эльтермана [4.26] и Мак-Клэтчи и др. [4.67] и в среднем, по-видимому, занижает действительное ослабление частицами атмосферы.
Поскольку диаметр капель туманов и облаков обычно больше 1 мкм, то их сечения рассеяния для УФ, видимого и ближнего ПК диапазонов близки к сечениям, полученным из геометрической оптики. В результате рассеяние туманами и облаками в этих диапазонах практически не зависит от длины волны.
4.3.3. МНОГОКРАТНОЕ РАССЕЯНИЕ
Член, учитывающий ослабление на двойном пути ехр[—2 J (as+aa)dr] в лидарном уравнении (4.1) для однократного рассеяния, представлен в таком виде в предположении, что все рассеянные фотоны, за исключением направления строго назад (6 = л), непрерывно удаляются из передаваемого и принимаемого лидаром пучков. Однако в действительности часть рассеянных фотонов распространяется около направления вперед (6а;0) и поэтому никогда не покидает лидарного пучка; кроме того, некоторые фотоны, рассеянные в направлениях из лидарного пучка, позже могут быть рассеяны обратно в него. Таким образом, действительный лидарный сигнал Рт содержит и фотоны, которые были рассеяны более одного раза. В результате он несколько превышает значения, даваемые выражением (4.1), что эквивалентно тому, что эффективное значение коэффициента ослабления за счет рассеяния as будет несколько меньше значения с учетом лишь однократного рассеяния, рас смотренного в разд. 4.3.2.
Кроме увеличения принимаемого потока, многократное рассеяние может также оказывать влияние на его поляризацию. Пути распространения фотонов, испытавших многократное рассеяние, могут лежать в разных плоскостях, и, таким образом, плоскость электрического вектора может сместиться. В результате принятый лидаром сигнал многократного рассеяния частично деполяризован, даже если все рассеиватели сферические
Влияние многократного рассеяния на принимаемый лидаром сигнал зависит от коэффициентов рассеяния и поглощения атмосферой as и аа, размера частиц, времени и момента посылки импульса (т. е. от эффективной дальности Р) и от ширины
124
Р. Т X. Коллис и П. Б. Рассел
посылаемого и принимаемого пучков. На практике эффектами многократного рассеяния можно пренебрегать в визуально чистой (т. е. безоблачной) атмосфере, где одинарная оптическая толща §adR чуть меньше 1 при условии, что ширина лидарных пучков обычно ограничена значениями в несколько миллирадиан или меньше (см табл. 4.1). Эти эффекты становятся более важными в туманах, облаках и дожде как из-за большей вероятности рассеяния (больших ая), так и из-за более крупных частиц, для которых большая часть рассеянных фотонов сосредоточена в направлениях вперед.
Теоретическое рассмотрение многократного рассеяния применительно к импульсному лидару весьма сложно. Однако с помощью численного моделирования на основе метода Монте-Карло получены оценки принимаемого потока для нескольких моделей облаков и ряда значений ширины лидарных пучков [4.75, 4.76]. Лиоу и Счетлэнд [4.77] и Элоранта [4.78] разработали аналитический подход к решению несколько ограниченной задачи двукратного рассеяния. Правда, когда их аналитические уравнения применяют к одним и тем же моделям облака, оценки мощности двукратного рассеяния и деполяризации отличаются в 10 и 4 раза соответственно. У Элоранты оценки обоих этих величии превышают оценки, полученные Лиоу и Счетлэндом. При сравнении с результатами Пласса и Каттавара [4.75], полученными методом Монте-Карло, результаты Элоранты хорошо согласуются для малых глубин проникновения в облако, где рассеяние более высокой кратности еще не играет существенной роли.
Как показано в разд. 4.6.1, эффекты многократного рассеяния в туманах, облаках и в дожде легко наблюдаются в эксперименте и несколько превышают теоретические оценки. Значения деполяризации порядка 40% приписывались влиянию многократного рассеяния.
4.4. ЛИДАРНЫЙ МЕТОД ДИФФЕРЕНЦИАЛЬНОГО ПОГЛОЩЕНИЯ
Зависимость принимаемого лидаром сигнала [ср. (4.1)] от ослабления на двойном пути [член ехр(—2jadr)] может использоваться для пространственно-разрешенных измерений отдельных газовых составляющих на значительных расстояниях с потенциально высокой чувствительностью. Как показано на рис. 4 10, метод основывается на очень сильной зависимости коэффициента поглощения газами ag, а от длины волны в окрестности резонансной линии поглощения, а также использует легко измеряемые сигналы упругого рассеяния в направлении назад
4 Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
125
от частиц и газов атмосферы. Используя перестраиваемый лазер, можно проводить почти одновременные измерения вдоль одного и того же пути на длинах волн (Л=Ло, Хщ), расположенных внутри и вне контура соответствующей линии поглощения измеряемого газа. Полученные сигналы далее сравнивают для отделения поглощения исследуемым газом от других компонентов
Рис. 4 10. Лидарный метод дифференциального поглощения.
ослабления атмосферой. Впервые метод был предложен Счетлэн-дом [4.80—4.83], который назвал его методом дифференциального поглощения рассеянной энергии, или сокращенно DASE. Различные исследователи использовали термины и «лидар диф ференциального поглощения» (DIAL) [4.84, 4.85], и «дифференциальное поглощение и рассеяние» (DAS) [4.86, 4.87], и просто «дифференциальное поглощение» [4.88—4 91].
Метод можно также использовать для определения интегрального по трассе содержания газовых компонентов, измеряя сигнал от фиксированной удаленной цели вместо пространственно-разрешенных отраженных сигналов атмосферы. В измерениях такого типа может быть достигнуто существенное снижение уровня необходимой мощности передатчика излучения. Если
126
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
в качестве удаленной цели используются топографические объекты (например, холм, башня, поверхность озера), то при этом сохраняются преимущества в работе, присущие моностатиче-ской экспериментальной системе. Еще более высокую чувствительность можно получить, используя специальные уголковые отражатели. Измерения с помощью такой бистатической схемы поглощения на длинных трассах описаны в гл. 6.
4.4.1. ПРИНЦИПЫ ДЕЙСТВИЯ
Для пояснения принципа метода дифференциального поглощения начнем с того, что перепишем коэффициент ослабления атмосферы в виде суммы, состоящей из двух членов:
Ч*)—M*)+acW. (4 37)
где ас — коэффициент ослабления за счет поглощения исследуемым газом G, а аА — коэффициент ослабления за счет рассеяния и поглощения всеми другими составляющими (частицами и газами) атмосферы [ср. (4.23) — (4.25)] При концентрации* газа N и сечении поглощения о получим
aG(X) = yVa(X). (4.38)
Выражение для ZV (/?), усредненного по интервалу дальности А/?, можно получить, подставив (4.37) и (4.38) в (4.1) и найдя затем разность логарифмов Pr(K R) и Pr(X, R- А/?) на обеих длинах волн: До— внутри контура линии поглощения газа и — на крыле этой линии (т. е. вне главного максимума поглощения)**. Таким образом (следуя [4.83]), получим систему
1пР,(Х0, /?)-1пРг(Хо, /? НР)=_
=1п₽(Х0, Р)-1пр(Х0, р?]-Д/?)-]-2ДР[ал(Х0) + Л7а(Х0)-|-р-1];
(4.39) inPr(xw, Р) lnPr(xw, Р4-ДР)=
=ln₽(Xw, Р) —lnp(Aw, Р4-ДР) + 2ДРрл(х»)+^°М + Р_'],
(4.40)
* К — это обобщенное значение концентрации. В реальных расчетах оно может иметь размерность числа в единице объема [/-3] или массы в единице объема [mZ~3] либо может быть безразмерным отношением смеси, при этом а должно иметь соответствующие размерности, чтобы ас имело размерность обратной длины [Z ]. Если N имеет размерность [I-3], то О — сеченне поглощения (размерность [Z2]); если N имеет размерность [mZ“3], то с — массовый коэффициент поглощения (размерность [т~1Z2]); если N — безразмерное отношение смеси, то а имеет размерность [Z~•].
** По ряду причин (например, во избежание влияния поглощения дру--гимн газами и для достижения оптимальной дальности) длины волн и не обязательно должны попадать в такие идеализированные точки, как схематически показано на рис. 4.10.
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
127
решение которой даст
[1п р,(х0, л + ал)
-1"л<>.(.' р + ар>+в'+г]’ <4-41>
где ~
Г=-2[ал(Х0, R)-aA(kw, R)] &R; (4.42)
Д'—In [р(Хо, Л?4-Д/?)/₽(Хо, /?)] - In [p(Xw, /?4-д/?)/р(хш> Я)];
(4.43)
а—а (X ) — с (Хто); (4.44)
прямая черта над символом обозначает усреднение соответствующей величины по интервалу дальности АД.
Таким образом, N (R) можно получить из лидарных измерений на двух длинах волн в соответствии с (4.41), если известны члены, определяющие дифференциальное пропускание Т и рассеяние назад В, а также сечение дифференциального поглощения о. В принципе о можно заранее определить в лабораторных измерениях или из опубликованных данных. Более того, если спектральная зависимость аА и р в интервале к = Хо и слаба н измерения в линии и на крыле выполняются почти одновременно (во избежание существенных временных измерений аА и Р), то В и Т можно практически принять равными нулю. Справедливость этих и других допущений обсуждается в разд. 4.4.3. Однако сначала мы исследуем потенциальные возможности измерений по чувствительности, выраженной уравнением (4.41).
4 4.2. ЧУВСТВИТЕЛЬНОСТЬ ИЗМЕРЕНИЙ
Из (4.41) следует, если положить В' = Т' =0, что минимальная обпаружимая концентрация 7Vmin газа G в экспериментах с дифференциальным поглощением определяется как
^mln— 2а Д7? ’ (4.45)
где A* In — минимальное значение разности логарифмов в (4.41), которое может быть измерено. Для практических оценок (4.45) можно записать в трех формах, соответствующих различным размерностям N и а:
(см->|_5. io-».; ,м], (4.46)
128
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
,vmln(r • си-Ч-5 • 10-» -Гс-(4.47)
Л^тт1млн 1 атм(= - (См_, атм_,| [Км] . (4.48)
Когда о имеет размерность, показанную в (4.48), его обычно называют коэффициентом дифференциального поглощения k, который можно выразить через о [см2]:
k [см-1 • aTM_,]=jV0 [см-3 • атм-1] о [см2], (4.49)
где No—концентрация молекул воздуха в расчете на 1 атмосферу [атм], равная 2,55-101® см-3-атм-1. Единицы, в которых выражается минимальная обнаружимая концентрация, в этом случае есть миллионные доли, умноженные на 1 атм.
Для типичных устройств регистрации и цифровой обработки, описанных в [4.84, 4.87—4.90], приемлемое значение A* In равно примерно 0,02. Это значение в комбинации со значениями коэффициентов дифференциального поглощения некоторых атмосферных составляющих и загрязнений дает значения минимальных обнаружимых концентраций, представленных в табл. 4.2. Величины TVmin, данные в табл. 4.2,— это отношения смеси, выраженные в единицах [млн-1-атм], для приращения по дальности А/?, равного 100 м. Соответственно все эти числа могут быть умножены на 100 и выражены в единицах [млн-1-атм-м], которые с учетом (4.45) являются более строгой мерой чувствительности экспериментов по дифференциальному поглощению.
Выражение (4.45) для минимальной обнаружимой концентрации заметно отличается от соответствующих выражений для таковой в экспериментах, где концентрация компонентов определяется по их вкладу в коэффициент рассеяния назад р. В таких, например, экспериментах, где для измерения концентрации рассеивающих в направлении назад частиц или газов используется комбинационное рассеяние или флуоресценция (гл. 2 и 5), упругое рассеяние (резонансное или нерезонансное), минимальная обнаружимая концентрация является возрастающей функцией расстояния R между рассеивающим компонентом и лидаром. Уменьшение телесного угла приема с расстоянием вместе с ослаблением луча приводят к тому, что минимальная обнаружимая концентрация в таких экспериментах растет по крайней мере как R2 [ср. (4.1)]. С другой стороны, в измерениях по дифференциальному поглощению минимальная обнаружимая концентрация не зависит от расстояния R до тех пор, пока сигналы рассеяния назад от всех частиц и газов атмосферы как на
Заказ № 153
Таблица 4.2
Минимальные обнаружимые концентрации различных атмосферных газов лидариым методом по дифференциальному поглощению [см. (4.48), (4.49)]
Вид молекул ы Длина волны X, мкм Коэффициент дифференциального поглощения k, см-1 • атм-1 Ссылка Минимальные обнаружимые концентрации на участке трассы 100 ма "miir мли"‘ Типичные концентрации в атмосфере,, МЛ ИТ*
город село
Н2О, пар 0,6944 0.00035 [4 83] 3000 4000-30 000 4000-30 000
СО 2,3 0,4 [4-92] 2,5 1 — 100 (обычно 15) 0,3-1,0
СО 4,74 10 [4.93] 0,1
no2 0,45 7,2 [4.94, 4.102] 0.4 0,01-0,3 0,001—0,005
so2 0,30 26 [4.95, 4.103] 0,04 0.01-0,3 0,01
7.4 16 [4.96] 0.06
8,88 1 [4.93] 1
c6H6 0,25 33 [4.97] 0,03
Оз 0,29 12 [4-98] 0,08 0.04—0,5 0.03-0,06
Оз 9,48 10,8 [4.96] 0.1
NH3 10,7 30 [4.96] 0,03 0,005 -0,02
NO 0,226 7 [4,99] 0,14 0,01-0,3 0,001-0,005
NO 5,2 4 [4.100] 0,25
NO 5,31 10 [4.93] 0.1
NO 5,5 1,2 [4.96] 0.8
CH4 3.39 15 [4.101] 0,07
а Вычисление согласно (4.45) при Д* 1п=0.02 и Д/?=0,1 км.
130
Р. Т. X Коллис и 17. Б. Рассел
линии поглощения, так и вне линии остаются настолько большими, что измеренная разность [ср. (4.41)] превышает A* In*. Дальность, на которой это условие выполняется, зависит от характеристик передатчика и приемника лидара, от длины волны посылаемого излучения (УФ, видимое или ИК), а также от содержания частиц аэрозоля в атмосфере. Тем не менее существует несколько лидарных систем с лазерами на красителях (см., например, табл. 4.1), которые позволяют получать сигналы в видимом и УФ диапазонах, удовлетворяющие этому критерию до расстояний в несколько километров и более. На больших длинах волн (где имеется множество приемлемых линий поглощения) малые значения атмосферного коэффициента рассеяния назад р существенно снижают дальность, на которой возможны пространственно-разрешенные измерения, но использование топографических мишеней позволяет в этих случаях проводить интегральные по трассе измерения.
Значения минимальных обнаружимых концентраций, приведенные в табл. 4.2, показывают, что метод дифференциального поглощения можно использовать для измерения концентрации ряда атмосферных газов с уровнем содержания, характерным для городских условий. При этом удаление исследуемых областей от лидара может достигать нескольких километров. Такая возможность делает метод дифференциального поглощения, вероятно, самым чувствительным из всех моностатических схем для лазерного обнаружения следов газов при тропосферных давлениях (ср. гл. 2 и 5) Более детальное сравнение чувствительности различных лазерных методов не входит в круг вопросов, рассматриваемых в этой главе, В последнее время в литературе появилось несколько работ, в которых делалось такое сравнение [4.87—4.90]; в них дается вывод о том, что пространственно-разрешенные измерения дифференциального поглощения таких газов, как СО и NO2, имеют в 104—105 раз большую чувствительность по сравнению с методами комбинационного рассеяния и примерно в 10 раз выше чувствительности измерений на основе флуоресценции. Такое увеличение чувствительности является результатом очень больших (по сравнению с комбинационным рассеянием) сечений поглощения обычных газов и того факта, что в методе дифференциального поглощения используется легко наблюдаемое упругое рассеяние на атмосферных газах и частицах (или на топографических мишенях).
* На больших расстояниях измерения также можно производить, но нз-за уменьшения отношения сигнал/шум Д* 1п будет расти с расстоянием. Более подробное обсуждение возникающей в результате этого зависимости A’min от расстояния можно иайти в [4 84, 4.88—4.90].
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
131
4.4.3. ВОЗМОЖНЫЕ ОШИБКИ
Обсуждение вопросов чувствительности, данное в разд. 4.4.2, является идеализированным, поскольку не учитывает существующих в реальных измерениях ошибок и неточностей, которые не все явно видны из выражения (4.41). В последнее время такие ошибки исследовались более подробно Счетлэндом [4.83] и Райтом [4.85]. В этом разделе мы представим краткое изложение их результатов.
Счетлэнд оценил неопределенности в измеряемой концентрации, возникающие вследствие неопределенностей в членах дифференциального обратного рассеяния В' и пропускания Т', в коэффициенте поглощения о, а также в измеряемой мощности Рт-Он впервые показал, что для типичной линии поглощения газа с расстоянием между ее центром и крыльями Av<^ 0,3 см-1 спектральная зависимость коэффициента рассеяния назад для атмосферы 0 и ослабления а (за счет рассеяния и поглощения газами и аэрозолями) достаточно слаба (слабее, чем X-4) и при одновременных измерениях разности 0 (Хо)—0 (Х^) и а (Хо)— а(Х„,) действительно пренебрежимо малы (относительная разность s^lO-4), если только поглощение другими газами не изменяется с длиной волны для Хо X Xw (см. ниже). Более важной оказывается не спектральная зависимость 0 и а, а их временная изменчивость вследствие естественных флуктуаций содержания аэрозолей. Счетлэнд показал, что для измерений N с точностью 10% и лучше (по одной Хо — Х10 паре импульсов) временной интервал между измерениями в центре линии и на ее крыле должен выдерживаться в пределах миллисекунды или менее. Счетлэнд делает заключение, что если это условие выполнено, то члены В' иТ' в (4.41) действительно можно положить равными нулю.
Счетлэнд получил выражения для неопределенности N, обусловленные неопределенностями о и Рт, и использовал их для оценки точности наземных измерений вертикального профиля водяного пара с помощью лидара с рубиновым лазером, настраиваемым на линию поглощения Х = 694,38 нм (см. также разд. 4.6.2). Он показал, что в этом случае неопределенности о, вызванные неопределенностями температуры и давления в зондируемом объеме атмосферы, оказывают несущественное влияние на точность N (относительная ошибка ~1% для измерений по одной паре импульсов). Однако неопределенности о, вызываемые неопределенностями длины волны излучения рубинового лазера, являются источником значительных ошибок, лежащих от 3% на уровне моря до 6% па высоте 3 км (где линия поглощения уже). По сутн дела, до высот ниже 2 км эта ошибка является доминирующей в модельных расчетах Счетлэнда.
9*
132
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
С другой стороны, на высоте 3 км принимаемый на длине волны линии поглощения сигнал Рт (Хо) для предполагаемого им лидара становится слабым по сравнению с фоном неба, и поэтому ошибка в измерении принятого потока начинает доминировать, давая 9% погрешности N, даже когда вариацию находят при усреднении 25 пар измерений.
Райт [4.85] провел анализ ошибок, в котором, кроме членов, рассмотренных Счетлэндом, исследовал влияние мешающего поглощения другими газами и ошибки оцифровки сигнала. Кроме того, анализ Райта включает явные члены, учитывающие ошибки различных типов измерений мощности и обнаружения сигнала. Такой общий анализ показывает, что неопределенности, даваемые некоторым источником ошибок, могут быть незначительными в одном типе измерений и, наоборот, могут стать доминирующими в измерениях другого типа. Так, например, анализ ошибок эксперимента с использованием длин волн видимого диапазона может совершенно отличаться от анализа измерений, проводящихся в инфракрасном диапазоне. Влияние интерференции, которая имеет место, когда другое вещество, кроме исследуемого газа, имеет существенную зависимость поглощения от длины волны в области Хо — Kw, обычно встречается чаще в инфракрасной и ультрафиолетовой областях спектра, чем в видимой. Во многих практических случаях эффекты интерференции могут на самом деле оказаться существенными [4.84]; их можно обойти, если использовать более одной линии поглощения исследуемого газа (т. е. более чем две длины волны), что, разумеется, усложняет анализ и требует более совершенного оборудования. Наконец, ошибки оцифровки и других видов обработки сигнала являются основным аспектом анализа любых реальных измерений и в действительности могут оказаться доминирующими, определяя нижний предел для получаемой по (4.45) величины Д* In.
Экспериментальные применения метода дифференциального поглощения в реальных измерениях атмосферных составляющих рассмотрены в разд. 4.6.2.
4.5. ИНТЕРПРЕТАЦИЯ ОДНОЧАСТОТНЫХ ЛИДАРНЫХ ИЗМЕРЕНИИ И ЕЕ ЗНАЧЕНИЕ ДЛЯ ПОЛУЧЕНИЯ ИНФОРМАЦИИ
ОБ АТМОСФЕРЕ
В предыдущем разделе мы показали, как можно обработать частный тип двухчастотных лидарных измерений для извлечения результата, дающего сведения об атмосфере, т. е. пространственно-разрешенных по трассе значений концентрации отдельной газовой составляющей. Этот пример обработки и интерпретации лидарных сигналов отличается от процедуры извлечения инфор
4 Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
133
мации об атмосфере из од^очастотных лидарных измерений рассеяния назад на аэрозоле (т. е. газ плюс частицы). Во-первых, одиочастотные измерения рассеяния назад можно непосредственно интерпретировать полуколичественным образом, для чего совсем не нужно осуществлять какую-либо цифровую или аналоговую обработку сигнала (как, например, получение отношений сигналов и логарифмических разностей, требуемых в исследованиях по дифференциальному поглощению). Во-вторых, извлечение количественной информации об оптической и физической плотности аэрозоля из одночастотных лидарных измерений, вообще говоря, весьма затруднительно и редко приводит к получению однозначных результатов о физической концентрации, что, напротив, возможно в измерениях по дифференциальному поглощению. Причины и следствия этих различий обсуждаются в следующих разделах.
4.5.1. ПОЛУКОЛИЧЕСТВЕННОЕ КАРТИРОВАНИЕ И КОНТРОЛЬ ЗА СОДЕРЖАНИЕМ ЧАСТИЦ ВЕЩЕСТВА
Из лидарного уравнения (разд. 4.2.1) видно, что направление и расстояние, соответствующее какой-то особенности в принятом лидарном сигнале, могут быть определены с высокой точностью. Так, например, положение областей атмосферы, дающих большой отраженный сигнал (яркие области на рис. 4.3), можно определить просто из анализа развертки сигнала. Однако, с другой стороны, как это видно из лидарного уравнения (4.1), эти яркие области могут возникать в результате совместного влияния двух атмосферных процессов: рассеяния назад и ослабления. И кроме того, как показано в разд. 4.3, каждый из этих процессов зависит сложным образом от числа, формы, состава и распределения по размерам присутствующих рассеивателей. Однозначное определение любой из этих величин из лидарного сигнала при неизвестных остальных поэтому невозможно. Таким образом, получается, что из вида лидарного сигнала можно количественно получить местоположение слоев дымки, как на рис. 4.3, и в то же время ничего нельзя сказать об их природе (например, о плотности или концентрации). Операции, необходимые для получения такой информации, и условия, когда это можно осуществить, описаны в разд. 4.5.2.
Тем не менее полуколичественная информация, получаемая непосредственно из вида лидарных сигналов (рис. 4.3), имеет значительную ценность в целом ряде атмосферных исследований. Использование лидара таким способом может обеспечить лучшее понимание естественной атмосферы, а также позволит осуществлять картирование и контроль проникновения в нее загрязнений.
134
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
Применение в метеорологии для измерений нижней границы облаков, толщины облачного слоя и высоты вершины слабых облаков является хорошим примером такого непосредственного использования. Кроме того, наблюдение за слоями дымки обеспечивает хорошую основу для изучения термической стратификации при различных условиях. В связи с контролем загрязнений воздуха лидарные наблюдения такого типа могут помочь в определении глубины слоя перемешивания и в оценках объемов разбавления, ограниченных расположенными вверху инверсиями (разд. 4.6.1).
Последовательно повторяющиеся наблюдения могут выявить перемещения или изменения в структуре естественной или созданной человеком атмосферной ситуации, например, для показа движения облачных частиц или дымовых шлейфов или для выявления изменений условий конвекции. В определенных случаях формы структурных характеристик указывают на влияние динамики. Можно легко обнаружить волнообразное движение в облачных слоях или между воздушными слоями различной замут-ненности. Кроме того, конвективные потоки могут проявляться в необычной стратификации дымки, указывающей на влияние нагрева подстилающей поверхностью. Последовательные измерения вертикальных и горизонтальных разрезов облаков частиц имеют большую ценность в исследованиях переноса и диффузии выбросов загрязнений, особенно выбросов дымовых труб
4.5.2. РЕШЕНИЕ ЛИДАРНОГО УРАВНЕНИЯ
Первым шагом в извлечении количественной информации о строении некоторых областей атмосферы из лидарных сигналов является решение лидарного уравнения (4.1) относительно одного или обоих оптических параметров: коэффициентов рассеяния назад р и ослабления о. В некоторых приложениях, таких, как дистанционный контроль коэффициента ослабления дымок или туманов в аэропортах, такая оптическая информация имеет непосредственное физическое значение. Однако во многих других применениях, например в измерениях концентрации, необходим следующий этап обработки, заключающийся в обращении оптических величин в эти параметры. В данном разделе рассматриваются методы решения лидарного уравнения (4.1) относительно (3 и а, а в разд. 4.5.3 обсуждаются вопросы осуществимости и точности обращения оптических параметров в мик-рофизические.
При определенных условиях в атмосфере оптическая толща двойного пути, преодолеваемого лазерным импульсом, очень
R
мала или хорошо известна, так что пропускание ехр(—2jadr) о
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
135
в (4.1) можно аппроксимировать единицей или какой-либо функцией, построенной на основе некоторой модели атмосферы. Такая процедура существенно упрощает лидарное уравнение до уравнения с одним неизвестным; плодотворность такой замены была показана, например, в лидарных измерениях стратосферного аэрозоля (разд. 4.6.1). В общем же случае, когда р и а неизвестны, нужно вводить (или определять из вспомогательных измерений) связь между ними, прежде чем решение лидарного уравнения станет возможным. Кроме того, из-за обычной трудности калибровок лидарной системы необходимо использовать какое-либо заданное граничное условие.
В [4.104, 4.105] приводится ряд методов решения лидарного уравнения (4.1) (в приближении однократного рассеяния) с целью получения из него количественных оценок. Типичным является приближение, которого придерживаются Джонсон и Юсе [4 106] и Дэвис [4.107].
Принимаемый сигнал Pr(R) в логарифмической форме нор мируется по дальности; в нем также исправляются аппаратурные искажения. Постоянные системы (например, площадь приемника) и вариации параметров лидара от импульса к импульсу (например Ро) исключаются делением профиля сигнала на его величину (тоже нормированную по дальности) на опорной дальности Ro~, обычно это точка, в которой р измеряется или может быть положено постоянным. Результирующая функция, определяемая как
.$(/?) = 10Ig (4.50)
оценивает в относительном виде только зависящие от атмосферы множители лидарного уравнения, поскольку, согласно (4.1),
(451>
где Т = ехр(—^a(r)dR) пропускание атмосферы на одинар-
ном пути.
В дифференциальной форме (4.51) принимает вид
dS/d/?=4,34p-' (dfldR) - 8,7а, (4.52)
с помощью которого, вводя 1) предположение или данные о связи а и р, 2) граничное значение соответствующего параметра, можно получить оценки оптических параметров или при наличии дополнительных соотношений некоторых микрофизиче-ских параметров. С помощью линеаризующего преобразования (4.52) может быть записано в общем виде, из которого можно
136
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
находить решения для различных параметров аэрозоля (например, р, а, плотности или концентрации частиц) в соответствии с используемыми входными параметрами.
Обозначив параметр аэрозоля общим символом Ф получим решение в виде
Ф(/?)=----------exp[C)S(/?)]-------. (4.53)
Ф“‘ (Яо) — С2 J exp [C]S (г)] dr
Частные примеры Ф, соответствующие значения Ci и С2, принятые соотношения между параметрами аэрозоля показаны в табл. 4.3.
Таблица 4.3
Некоторые возможные ситуации, позволяющие решить лидарное уравнение при заданных входных параметрах [см. (4.53)]
Решение для Ф— Основное соотношение (измеренное нли предполагаемое) С, с,
₽ 3 = Л,а '/4,34 2/k,
а _k d In a 2 1/4,34 2/k2
- СО
NP (концентра ция) Относительное распределение по размерам 1/4,34 2J r.a-QEN (a) da
N(а), инвариантное относительно дальности R
г ©О
N' (а) = NPN (а N (a) da 1; а — радиус частицы; QE — фактор
эффективности ослабтения Ми
рт (плотность) а/Pm и Р/рт инвариантны относительно даль ностн R 1/4,34 Р/п [4.106]
Как отмечалось в разд. 4.3.3, в случае замутненной атмосферы, как, например, в тумане или облаке, имеет место многократное рассеяние, и предложенное выше решение уже неверно. В таких случаях следует использовать более сложные формулировки лидарного уравнения [4.75—4.78], хотя полезные оценки
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
137
результатов лидарных наблюдений в туманах получены Вайзи и др. [4.109] с помощью полуэмпирического подхода. В условиях менее мутной атмосферы, которые обычно считают «чистым» воздухом, предположение однократного рассеяния оказывается приемлемым для обработки лидарных данных в тех случаях, когда делаются оценки рассеяния назад внутри узкого пучка (порядка 0,01°, см., например, табл. 4.1).
4.5.3 ПОЛУЧЕНИЕ ФИЗИЧЕСКИХ ПАРАМЕТРОВ АЭРОЗОЛЯ ИЗ ОПТИЧЕСКИХ ИЗМЕРЕНИЙ
За исключением особых условий, указанных в нижних строках табл. 4.3, решения лидарного уравнения, представленные в предыдущем разделе, дают данные только об оптических характеристиках р и а атмосферы. В случае видимости в тумане или эффектов ослабления в дымках непосредственное значение имеет такой оптический параметр, как пропускание. В других же случаях необходимо предпринимать следующий шаг. Неизбежным следствием этого является необходимость связать наблюдаемые оптические параметры с соответствующими физическими соотношениями. Так, измерения объемного коэффициента рассеяния назад дымового шлейфа сами по себе имеют малую ценность для контроля за загрязнением воздуха Гораздо более важной является информация о плотности пли концентрации при известном распределении частиц по размерам.
Получение таких физических параметров из лидарных измерений требует, во-первых, разделения оптических характеристик аэрозоля и газов и, во-вторых, знания соответствующих соотношений оптических и физических параметров (например, рассеяние назад—число частиц, ослабление — плотность и т д.). Хотя в общем случае разделение оптических характеристик газа и аэрозоля при решении лидарного уравнения сложно [4 105], часто возникают ситуации, в которых можно, по существу, пренебречь тем или другим компонентом Например, в верхней атмосфере (^50 км) рассеяние назад на частицах обычно пренебрежимо мало по сравнению с рассеянием назад на газах [4.190] (разд. 4.6.1), тогда как в городском воздухе часто справедливо обратное. Как показано в разд. 4.3, отношение оптического параметра к физическому для чисто газовой среды является постоянным [ср. (4.6), (4.7), (4 9), (4.26)], что позволяет легко находить плотность газа из измерений рассеяния назад. С другой стороны, для частиц аэрозоля или облака соотношения рассеяние назад—плотность, ослабление — концентрация являются, вообще говоря, сложными и переменными функциями состава частиц, их форм и распределения по размерам.
138
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
Несмотря на сложность и число неизвестных, часто оказывается возможным из лидарных измерений получить приблизительную физическую информацию, и часто она оказывается весьма ценной, поскольку получена дистанционно. Чтобы составить некоторое представление о степени неопределенности, присущей информации, полученной оптическим путем, в табл. 4.4 (ни в коей мере не полной) обобщены результаты некоторых исследований в этой области. В таблице приводятся изменения отношений коэффициента рассеяния назад к концентрации, плотности и коэффициенту ослабления. Эти изменения обусловлены приведенными для иллюстрации изменениями распределения частиц по размерам, показателя преломления и формы. За исключением результатов, приведенных в конце таблицы, все результаты были получены из теоретических расчетов для однородных и слоистых сфер такого типа, как описано в разд. 4.3.1. Поскольку отношения во 2-м и 3-м столбцах табл. 4.4 разделены па измеренные коэффициенты рассеяния назад для получения величин концентрации и плотности, их изменчивость является мерой неопределенности в искомых физических величинах. Изменчивость отношений во 2-м и 4-м столбцах является показателем того, насколько удовлетворяются критерии, необходимые для решения лидарного уравнения и перечисленные в табл. 4.3.
Как показывают данные табл. 4.4, необходимо проявлять значительную осторожность, прежде чем делать выводы относительно других оптических или физических параметров из лидар-иых измерений коэффициента рассеяния назад, основываясь на одних лишь теоретических предположениях. Нелишне напомнить, что зависимости соотношений между различными параметрами аэрозоля имеют смысл только там, где применима теория Ми (т. е. для однородных сфер). Однако есть все основания полагать, что на практике, возможно, из-за несферичности частиц и (или) сложности их преломляющих свойств теория Ми является неприемлемой для точного определения характеристик рассеяния некоторых естественных аэрозолей.
Неприменимость теории Ми в этих случаях проявляется двояким образом Во-первых, прогнозы для соотношений между оптическими и физическими характеристиками, полученные с помощью теории Ми, могут быть неточными. Во-вторых, эмпирически полученные соотношения, по-видимому, более состоятельны и меньше зависят от критических значений отдельных параметров, чем можно было бы ожидать, основываясь на расчетах по теории Ми. Несколько примеров дано в табл. 4.5. Это приводит к двум важным заключениям: 1) результаты лидарных наблюдений естественного аэрозоля, вероятно, менее подвержены влиянию слабых изменений параметров микроструктуры аэрозоля, чем следует из теоретического рассмотрения, 2) полученная
Таблица 4.4
Типичные вариации во взаимосвязях оптических и микрофизических параметров частиц атмосферного аэрозоля (полученные теоретически или косвенным путем). Np, Мр и ар — концентрация частиц, плотность и коэффициент ослабления соответствеиио, — сечение рассеяния назад
Изменение в Примечания Np f Np(a)da рассчитывалось для однородных сферических частиц, если специально ис оговорено
Характеристика частиц и се изменение h!NP ₽р/“р Ссылки
Распределение по размерам Л=3,5, с,=0,275 мкм до Л = 4,0, Я| =0,3 мкм до Л=3,0, Д1=0,1 мкм до Л=4,0, Д|=0,5 мкм до Л=2,0, ai=0,03 мкм Х0,7 Х1.6 Х0.5 хз.з [4.1И] Распределение Юнге М(с)=Сс-(’ + 1), где ft (a) da — число частиц с радиусами между а н а+ +da (Л=0,694 мкм, с2=3,3 мкм, т=1,5)
Дымка модели L к дымке модели Н Л=2,5, Я|=0,04 мкм, с2 = 10 мкм к Л = 4,0, с, = 0,08 мкм, а2 = 3 мкм (крайние случаи) Л=2,0 к Л=3,75 (т=1,5) (самый широкий диапазон для т= = 1.5) к Л=3 (т=1,33) (самый широкий диапазон для т= = 1.5) хо.з Х1,6 XI,6 XI,з [4.33, 4.112] [4 41] [4.ПЗ] Модели дымок Дейрменджана [4 33] (Л=0,694 мкм, т=1,33) Распределение Юнге (Л=0,694 мкм, т=1,5) Распределение Юнге (Л=0,694 мкм)
Характеристика частиц и ее изменение Изменение в:
tplNp Эрмр
Л=3, С|=0,08 мкм 02=3,0 мкм к Л 4,
01=0,04 мкм, cj2=10,0 мкм (крайний случай) Х0,5
Дымка модели L к дымке модели Н, когда т = 1,43 когда т = 1,33 Х0.7 xi.o
Показатель преломления
т= 1,5 — Oi к т=1,33 — 01 хо.з
т—1,5 — Oi. к х=0,01 (допустимый дна пазон) к х=0,1 (крайний случай) хо.з Х0,1
т= 1,7 — 1,841 к т = 1,33 — Oi: для дымки L для дымки И Х0.7 Х0,3
Продолжение табл. 4.4
Ссылки Прим ечания NP j Np^da 0 рассчитывалось для однородных сферических частиц, если специально не оговорено
$р/ар
[4.40, 4.112] Распределение Юнге (Х=0,694 мкм)
[4.33, 4.112] Модели дымок Дейрменджана [4.33] (Х=0,694 мкм)
[4.1Н] (X—0,694 мкм) см. примечание строкой выше
[4.58, 4.114] (X = 0,694 мкм, п = 1,525) Эмпирическое распределение
Модели дымок Дейрменджана [4 33] (Х=0,694 мкм)
Характеристика частиц и ее изменение Изменение в: *Р1МР
5<=0 до х=0,025 zn= 1,6 — Oi до m=l,33—Oi m=l,5— Oi до m=l,33— Oi
m=l,33— Oi до zn=l,54 — Oi для дымки H Форма Однородные сферы к имеющим форму луковицы искусственным образованиям Сфера к неправильным пластинкам » хо.з
Ссылки Примечания оо Np Np(a)da рассчитывалось для однородных сферических частиц, если специально не оговорено
?р/ар
Х0.4 Распределение Юнге (Х=0,694 мкм)
хо,з (4.41] Влияние на рр/ар
Х0.4 [4.ПЗ] Распределение Юнге (Х=0 694 мкм) Влияние да рР/ар
[4.33, 4.112] Модели дымок Дсйрменджапа [4.33]
Х0,7 [4-41] Распределение Юнге (Л=694 мкм)
Х0.1 [4.45] Лабораторные измерения. Вблизи угла рассеяния точно назад замечались отличия в пределах порядка величины, ио измерения около 180° не делались (Х=0,486 и 0,546 мкм). Авторы предостерегают от обобщения их ограниченных результатов, но подчеркивают важное значение формы
Таблица 4.5
Примеры определения взаимосвязей оптических и микрофизических параметров частиц атмосферного аэрозоля (получены экспериментально)
Результаты Ссылки Примечания
Рассеяние назад/ослабление (Рр/йр) [4.51]
0,012+0,004 Сравнение лидарных данных (Х=0,6943 мкм) с нефелометрическими измерениями в атмосфере города при переменной относительной влажности ниже 70%
0,03 [4.Ю7, 4.115] Для перистых облаков. Получено нз наземных наблюдений и из наблюдений с помощью подъемного лидара с рубиновым лазером
0,02 -0,04 Рассеяние назад/концентрация или плотность [4.54] Обе величины р и а получены нз лидарных наблюдений городского аэрозоля в приземном слое
Оценка плотности золы в дымовом шлейфе трубы — хорошее согласие с совершенно независимыми данными- [4.106] Показатель преломления вещества золы, распределение по размерам и плотность известны (лидар с рубиновым лазером)
Серия сравнений лидарных измерений рр н аР (Х= = 0,6943 мкм и Х = 1,06 мкм) с известной концентрацией практически моиодисперс-ного аэрозоля в испытательной камере, показано хорошее согласие с расчетами по теории Ми [4.116] Показатель преломления и плотность вещества известны, лидар с лазерами на рубине и неодиме (проводилось также сравнение с данными для света с широким спектром)
Профили лидарных сигналов [4.П7, Наблюдения проводились над
рассеяния назад последовательно соотносились с профилями концентрации частиц, полученными из прямых измерений в пробах 4.118] морем на высотах до 3 км
Сравнение лидарных профилей [4.П9, Лидары с рубиновым лазером
рассеяния назад от стратосферных слоев показало хорошее их соответствие по высотам и относительной величине с профилем числа частиц, измеренным в пробах, взятых с помощью шара-зонда 4.120] NCAR® и NASA6 Лэнгли
а Национальный центр атмосферных исследований (США) Прим перев
е Национальное управление по аэронавтике и исследованию космического пространства (< ША) — Прим, перев
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
143
независимо информация наиболее эффективно может быть использована для обеспечения полезной и состоятельной интерпретации лидарных данных.
В заключение этого раздела следует отметить, что перепек тива получения из наблюдений с помощью одночастотного лидара такой информации, как распределение частиц по размерам или их состав на бчижайшее будущее мала Многочастотные или бистатические (многоугловые) лидарные наблюдения в принципе могли бы обеспечить информацию об этих величинах, но демонстрация успешных измерений такого рода остается пока еще ускользающей целью [4.110].
4.6. ПРИМЕРЫ ЛИДАРНЫХ ИЗМЕРЕНИЙ
Хотя лазерная технология насчитывает только два десятилетия своего развития, первые методы зондирования атмосферы с помощью энергии лазера ведут отсчет с ее самых ранних лет. В самом деле, лидар был первым среди практических применений лазерной энергии и за первые ~5 лет внес реальный и ценный вклад в целый ряд атмосферных исследований — от отслеживания облаков инсектицидов, разбрызгиваемых самолетом над лесными долинами [4.123], до исследований выбросов дымовых труб [4.106, 4.124]
Но в то время как применение лазера в широком круге практических задач — в измерениях и на стройках, в резании, сверлении и механической обработке — быстро развивалось и привело к созданию промышленности с доходами в миллионы долларов, многообещающие перспективы лидара пока еще не оправдались.
Первые исследователи быстро заметили, изучили и продемонстрировали многие возможности лидара в качестве атмосферного зонда. Большей частью такие демонстрации не шли далее первоначального показа жизнеспособности и перспективы общих идей просто потому что первые лидарные устройства имели весьма скромные характеристики. Главными недрстат-ками были и остаются ограниченная скорость получения данных (частоты повторения импульсов чишь недавно превысили 1 импульс в 1 с или около того и ограниченные величины доступных мощностей на длинах волн, безопасных для глаза. К этому следует добавить трудность эффективной оценки лидарных наблюдений. Последнее приводит к проблемам обработки и представления лидарных данных как в качественной, так и в количественной форме. Хотя цифровые н аналоговые приборы и хороши для этих целей, они представляют собой дорогое, но от-
144
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
шодь не малое дополнение к основной лидарной системе, которая сама достаточно дорога и сложна. Все эти факторы, особенно если их рассматривать в свете предъявляемых требований, поставили лидар в невыгодное положение по сравнению с существующими приборами для многих практических целей; например, для измерений высоты нижней границы облаков или для дистанционных оценок плотности дымового шлейфа в настоящее время под давлением практической необходимости используются оценки, производимые наблюдателем. Лидар, таким образом, пока еще не нашел применения в качестве установившейся основы для таких наблюдений. С другой стороны, в области изучения и отслеживания аэрозольных загрязнений атмосферы лидар стал эффективным и важным инструментом. Будучи технически сравнительно слабо развитым в смысле своих очевидных возможностей, лидар к настоящему времени имеет не малые достижения, которые охватывают действительно широкий круг задач. Вполне определенно можно сказать, что из всех применений лазера в зондировании атмосферы лидар утвердился к настоящему времени на самых передовых позициях.
В следующем разделе мы проиллюстрируем ряд таких применений, а также покажем, что лидар в конечном счете может использоваться постоянно в оперативной метеорологической сети и сети контроля за загрязнением воздуха Эти примеры ни коим образом не являются исчерпывающими и были взяты главным образом из работ групп Стэнфордского исследовательского института (SRI).
4.6 1 ПРИМЕНЕНИЯ УПРУГОГО РАССЕЯНИЯ НАЗАД
Наблюдения облаков и туманов
Определение высоты облачности. Измерение высоты нижней границы, или «потолка», облаков с помощью лидара является очень простым, особенно если нижняя поверхность облака хорошо определена [4.126, 4 127]. В этом случае резкое возрастание сигнала, указывающее на появление рассеянного назад от нижней границы облака сигнала, может быть легко обнаружено и использовано для работы счетчиков времени, с которых высота может считываться в цифровой форме. Такая форма представления данных (как и у лазерных дальномеров) экономна и практична и использована в коммерческих лидарных измерителях высоты облачности —единственных из лидарных устройств, выпущенных на рынок для оперативного использования Измеритель высоты облачности, производимый компанией
4 Лидарные излигхния аэрозольных частиц и газов 145
ASEA в Швеции, представляет собой простую систему с импульсным рубиновым лазером, подобную описанной в разд 4 2. Устройство, предлагаемое фирмой «Сперри-Рэнд» (США), включает лазер ла арсениде га пня с высокой частотой повторения и использует методику накопления для достижения соответствующих средних уровней сигнала
Поскотьку такие системы хорошо работают лишь при резко выраженной нижней границе обликов (как. впрочем, и обычные оптнюскне системы измерения высоты облачности), то они не полностью используют возможности лидара для получения полной информации о разорванных или размытых облачных основаниях с расположенными ниже клочками облаков Такне условия характерны для очень низких облаков, особе гно когда дальность видимости ня поверхности снижена из-за мглы нлн тумана, сливающегося с облачным слоем вверху Действнтел! ко. с помощью графического представления данных лидар может обеспечить получение уникальной информации ©таких условиях. Однако на практике, особенно для работы на аэродромах, по-f ятие «основание облака», или «потолок», хотя и давно используется. ио во многих случаях вряд ли имеет смысл (4128) Критическим фактором при посадке самолета является высота, с которой пилот, глядя по наклонному цути. может воспользоваться визуальной ориентацией. Поэтому измере же нижней границы облачности тесно связано с оценкой видимости, как это рассматривается ниже.
Наблюдения облаков. Наблюдения облаков вообще н измерение толщины облачного слоя или высоты верхнего края облачности (когда ослабление яс так велико) также легко ©существ лягогся с помощью лидара и имеют очевидные при меления в метеоре тоги четких исследованиях Даже очень слабые перистые облака, невидимые глазом, легко могут быть обнаружены, их структура н форма нанесены на карту, к в разумных пределах оценена их водность
Эти возможности хорошо демонстрируются в наблюдениях слабых перистых облаков, выпол1елных Юсе и Алленом (4 19J с помощью рубинового лидара SRI Mark IX (описан в разд. 4.2.2). Помимо иллюстрации возможностей лидара в проведении таких измерений, эти паблюде! ня дают пример использования возможностей системы m фровой регистрации, обработки к отображения данных (рис. 4.5)
Система цифровой обработки данных, которая использова ласт» в этих иабзюдсниях. автоматически выполняет следуютше операции:
1. Корректирует лндарный сигнал в зависимости от обрати й величины квадрата расстояния и от чувствительности аппаратуры.
Ж 1Б1
146
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
2. Вычисляет плотности облака в интервале высот, определяемом данными на входе системы. При вычислениях заранее принимаются некоторая плотность чистого воздуха па нижней высоте интервала, средний радиус кристаллов и отношение коэффициентов рассеяния назад и ослабления, включающее коррекцию на многократное рассеяние [4.125].
3. Приближенно учитывает ослабление облаком на основе наблюдаемой толщины облака и его относительной плотности, определяемой отношением максимальной плотности облака к плотности чистого воздуха.
4. Выдаст вычисленные результаты на телетайп.
5. Вычерчивает окончательный лидарный отклик на ЭЛТ с цифровым управлением.
Эти операции могут осуществляться в реальном масштабе времени с данными, поступающими от каждого лидарного импульса, при частоте повторения 6 мин-1 и плотности производимых вычислений более 100 точек по трассе, т. е. для облака толщины 3 км.
Форма отображения данных на экране ЭЛТ может быть выбрана, исходя из различных альтернатив, которые обеспечивают возможность представления в обычном режиме амплитудно-временной развертки сигнала (рис. 4.2) или в виде двумерной картины, полученной модуляцией электронного луча ЭЛТ, с координатами расстояние—время, представляющей собой наглядные вклады последовательных лидарных наблюдений в изображенную на экране картину. (При вертикально ориентированном лидаре последнее представление дает высотно-временной разрез.)
В следующем примере представлены лидарные наблюдения слоев перистых облаков, выполненные в тропиках. На рис. 4.11 показана картина обширного облачного слоя, простирающегося от 9 до 12 км по высоте, которая получена модуляцией интенсивности луча ЭЛТ лидарным сигналом. ЭЛТ-дисплей был в этом случае запрограммирован так, чтобы данные представлялись в 16-ступеичатой шкале почернений, каждая ступень которой соответствует перепаду в интенсивности скорректированного лидарного сигнала 3 дБ. (Для сравнения 16-ступенчатая шкала почернений представлена слева от экрана и полностью различима в использованной аппаратуре. Данная здесь иллюстрация пострадала из-за многочисленных потерь в процессе фотосъемки и печати.)
Структура, выявленная в этом поперечном разрезе, показывает главные черты облачных слоев, правда, при этом следует отметить усложняющее влияние временного измерения Кроме графического может быть дано численное представление с помощью телетайпа. Как и графические результаты, эти данные можно получать по сути в реальном масштабе времени. В экс
4 Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
147
перименте, иллюстрируемом рис. 4.11, лидар излучал каждые 3 с. Сведенные в таблицу результаты дают время каждого импульса, высоту, на которой облако имеет максимальную плотность, отношение плотности облака к плотности чистого воздуха в децибелах, величину получаемой концентрации кристаллов, их водность на высоте максимальной плотности облака и, кроме того, величину, связанную с интегральным содержанием жидкой воды в вертикальном столбе.
Рис. 4.11 Картина яркостной модуляции аналогового отображения структуры перистого облака, зарегистрированной на цифровой системе обработки лидарных данных, показанной на рис. 4.5.
Волнистые облака. Способность лидара наблюдать структуру облаков таким образом позволила выявить волнистость, представляющую большой интерес в связи с исследованиями волн, вызванных обтеканием гор (воздушными массами) [4.129, 4 130]. Как показано на рис. 4.12, амплитуда и длина таких стоячих волн легко обнаруживаются на поперечных разрезах облака. Последовательно полученные разрезы такого типа показывают, как изменяется механизм волнообразования с изменением ветрового потока и температурных условий. Из-за ограниченной скорости получения данных во время этих наблюдений для нахождения одного разреза требовалось несколько минут. Поскольку стоячие волны являются относительно устойчивыми в данных временных масштабах, такие наблюдения обычно правильно отображают структуру волн, хотя о возможных искажениях, вызванных методом наблюдения, необходимо всегда помнить При большей скорости получения данных, более высоком пространственном и временном разрешении с помощью этого метода 10*
148
Р. Т. X. Коллис и П. Б Рассел
можно было бы изучать динамические характеристики всех типов волн в атмосфере или другие важные виды атмосферных движений (см. ниже Наблюдения атмосферных движений).
Туман. В случае облаков на «поверхности земли», или тумана, лидарные наблюдения, как и визуальные, ограничены
Рнс. 4.12. Картина яркостной модуляции, отображающая структуру перистого облака с проявляющейся волнистостью.
сильным ослаблением на взвешенных гидрометеорах, составляющих туман.
Оценка этого ослабления, конечно, неотъемлема от измерений видимости, которые более подробно будут обсуждаться ниже. Тем не менее возможность контролировать с помощью лидара вариации плотности тумана даже и на ограниченных дальностях оказалась ценной в исследованиях по методам рассеивания туманов.
Коллис и др. [4.131] показали, как изменяется плотность тумана на аэродроме в области химического засева с летящего самолета. В более полном исследовании обеспечения прояснения для посадки самолета путем направленного теплового потока от совокупности наземных генераторов [4.132] вертикальные разрезы, полученные с помощью лидара, выявляли протяженность и свойства очищенного теплом объема. Эти наблюдения
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
149
обеспечили получение качественных и количественных данных в форме полей значений коэффициента ослабления, полученных с помощью описанного ниже метода оценки видимости.
Двумерные данные лидарных поперечных разрезов дополнили и расширили локальные измерения, выполненные на оборудованной башне. Например, в случаях, когда нагретый поток не проходил непосредственно над башней или, как иногда случалось, распадался на несколько ветвей, лидар позволял легко обнаружить связь между наличием очищенного объема и измерениями на башне.
Видимость. Количественные измерения замутненности атмосферы важны для оценки качества воздуха или для описания метеоусловий. При ограниченной видимости эти измерения имеют непосредственное оперативное значение в таких областях деятельности, как посадка самолетов или морская навигация.
Параметр «видимость», используемый в этих ситуациях,— удивительно сложное понятие, которое часто трактуется неправильно. Определенный в целях метеорологии как дальность, на которой определенные типы облаков могут быть еще различимы наблюдателем в дневное время, или дальность, на которой огни определенной интенсивности могут быть едва различимы ночью, термин «видимость» включает, кроме прозрачности и освещенности атмосферы, физиологические и психологические факторы. Прозрачность является практически основным фактором, имеющим значение для многих целей, и будет далее полагаться рав-
-я
ной пропусканию Т^ехр J a dr) (разд. 4.2). Видимость в ме-о
теорологических целях часто оценивается посредством визуальных наблюдений известных отметок на местности или огней. Такое приближение прямо связано с прозрачностью на всем пути вдоль луча зрения, но оно также подвержено изменению в условиях посторонних засветок (положения Солнца и т. д.).
Отметим, что прозрачность атмосферы па коротких дистанциях может быть получена измерителем прозрачности; другие приборы используются для локальных (точечных) измерений рассеивающих и поглощающих свойств. Выводы относительно общих условий видимости, сделанные на основе таких локальных измерений, справедливы только в условиях сравнительно однородной атмосферы. Поскольку лидар представляет возможность гибкого выбора участков зондирования по направлениям и дальности (до предела проникновения в плотной атмосфере), это дает преимущества для оценок видимости на протяженных и удаленных трассах, особенно над поверхностью земли. Как отмечено Мидлтоном [4.7], и меренпе объемного коэффициента
150
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
ослабления а является предпочтительным при инструментальном определении видимости. Метеорологическая дальность видимости VM, т. е. видимость черных объектов, расположенных у линии видимого горизонта, в условиях однородного дневного освещения (для глаза, способного различать объекты с разницей 2% в кажущейся яркости) связана с а следующим соотношением:
Ум=3,9/а, (4.54)
как определено ранее (4.29).
Дальность видимости огней в ночное время Vl является функцией их интенсивности I и Et — пороговой освещенности, обнаружимой глазом, согласно трансцендентному уравнению
V£=(l/a) (In (//£,) -2 In VL\. (4.55)
Оценка а как функции расстояния из лидарных наблюдений уже была отмечена в разд. 4.1, где указаны и трудности этого метода в условиях сильно замутненной атмосферы. Для туманов значительной проблемой являются усложняющие эффекты многократного рассеяния.
В однородной атмосфере н с учетом лишь однократного рассеяния оценку лидарных наблюдений можно легко осуществить с помощью так называемого метода производной, так как dS/dR = —8,7а [ср. (4.52)]. Он приемлем в относительно чистой атмосфере (Км^З км) [4.133], тогда как в других условиях выражение изменяется из-за эффектов многократного рассеяния. В серии исследований по созданию практических методов оценки наклонной видимости с помощью наземного лидара Вайзи и др. [4.132] удалось получить этим методом полезные результаты, применяя эмпирически найденные множители для учета таких эффектов, как многократное рассеяние. Однако простой метод производной становится неприменимым, когда атмосфера неоднородна и плотность рассеивателей увеличивается с расстоянием.
В таких случаях, несмотря на практические трудности, например сигналы от плотного тумана, необходимо попытаться решить лндарное уравнение в соответствии с рекомендациями разд. 4.5. Вайзи и др. [4.132] сообщали об ограниченных возможностях решения этой очень трудной проблемы.
Состав облаков (поляризация). Определение присутствия несферических рассеивателей измерением степени деполяризации лидарных эхо-сигналов (ср. разд. 4.3.1) имеет непосредственное значение для наблюдения облаков, где наличие таких рассеивателей указывает па то, что в облаке должны присутствовать ледяные кристаллы. Метод особенно подходит для распознавания кристаллических жидкокапельных облаков, особенно на средних
4 Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
151
высотах. Результаты полевых измерений деполяризации рассеяния назад от облаков сообщались Счетлэндом и др. [4.64], Пэ-лом и Карсуэллом [4 134] и Юсе и др. [4 135] Степени деполяризации от ледяных облаков изменялись от 30 до 80%, что находится в согласии с теоретическими результатами и результатами лабораторных исследований, описанных в разд. 4 3.1. Пэл и Карсуэлл подчеркивали, что для количественных исследований этого типа необходимо иметь более одного приемного канала, чтобы осуществлять одновременные измерения двух или более компонентов поляризации. Это требование вытекает из того, что часть облака попадающая в поле зрения, быстро сменяется, и можно перепутать последовательные измерения.
Как указывалось в разд. 4.3.1, частично деполяризация обратного рассеяния от облаков может быть вызвана эффектами многократного рассеяния, которые могут переместить плоскость колебаний электрического вектора падающей волны. Эти эффекты наблюдались Пэлом и Карсуэллом [4.134], получившими отличную от нуля деполяризацию рассеяния назад в чисто водяных облаках. Как они указали, влияние многократного рассеяния и формы частиц на измеряемую деполяризацию частично можно разделить, учитывая зависимость деполяризации от глубины проникновения в облако. В частности, деполяризация, обусловленная многократным рассеянием, равна нулю у основания облака и увеличивается по мере проникновения вглубь, тогда как деполяризация из-за несферичности частиц сильно отличается от нуля у основания облака и изменяется только в результате изменения характеристик частиц (формы размера и ориентации).
Наблюдения в визуально чистом воздухе
Глубина перемешивания, слои и волны Таким же образом, как при наблюдении обратного рассеяния на ледяных кристаллах или водяных каплях, где лидар может выявить даже очень тонкие облачные слои, он может обнаруживать взвешенные частицы, присутствующие в относительно чистом воздухе. Такие частицы могут быть указателями глубины слоя перемешивания у земной поверхности, что обсуждается ниже, или вертикальной протяженности слоев дымки, по которой можно судить о присутствии инверсий. Хотя такие наблюдения и предлагают уникальный способ оценки замутненности (особенно дистанционно), их наиболее яркая возможность — это выявление особенностей и строения чистой атмосферы. Это было одним из первых применений лидарного метода в тропосфере, о которых сообщалось в литературе [4.136]. Лидарные измерения такого строения иллюстрируются картиной, полученной при модуляции яркости
Зондирование
4.50-,
Мкгпное время v
US Buomo iiju'wcwnn pi4$s сгроевня «(хпо/м мд Ссит-Лдесч. шт .Мчсс^ри. 13 «Г><та 971 . » ImK.wuci ням с помошыо аидзрнсй смстгмы SR1TPA Murk VIII, [4.137]
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
153
электронного пучка (рис. 4.13) [4.137]. Она показывает высотновременное чередование атмосферных условий в центре города Сент-Луиса, шт. Миссури, в течение одного типично летнего дня. В такой форме представления поперечный разрез показывает изменения во времени лидарной «S-функции» [ср. (4.50)] в вертикальном направлении по лучу зрения лидара. В 07.30 местного времени поперечный разрез выявил довольно однородный слой дымки на высотах между 0,2 и 2,3 км с некоторой стратификацией, увенчанной тонким слоем облака,' которое образовалось на ее верхней границе. С наступлением утра этот облачный слой рассеялся под воздействием солнечного нагрева (или, на языке синоптиков, «сгорел»), но слоистая структура дымки осталась (10.30 местного времени). Тем временем более плотный слой частиц, который прежде был сосредоточен в ближайшем от поверхности слое как видно, вырос до высоты 500 м или около этого, а к 12.00 начинают появляться кучевые облака, указывающие на конвекцию. Вершины этих тепловых «пузырей» сопровождаются деформацией вышележащих слоев, показывающей вертикальную протяженность восходящего движения. Примерно к 14.00 местного времени пузыри проникают сквозь стабильные слои, и глубокий конвективный слой становится доминирующей чертой (структуры аэрозольного слоя). У верхнего края (~2км) имеет место конденсация, и там образуются облака (что проявляется в более интенсивных отражениях, подтвержденных визуальными наблюдениями), а в это же время у поверхности земли с улучшением видимости наблюдается явное прояснение. (Некоторые вкрапления частиц, видимые на рисунке, вероятно, принадлежат дымовым шлейфам.) К концу периода наблюдений (17.00—18.00 местного времени) слой дымки приобретает более однородную форму, что говорит о снижении конвективной активности и достижении условий хорошо перемешанной дымки, Эти наблюдения, во время которых наземная дальность видимости в городской дымке менялась в пределах 5—10 км, были выполнены во время исследований влияния городов на окружающий климат. Они очень хорошо иллюстрируют ту роль, которую лидар может играть в такого рода исследованиях даже на полу-количественной основе (когда плотность и концентрация частиц рассматриваются только относительно, но высоты слоя измеряются точно и непрерывно). Они также показывают, как из лидарных наблюдений можно найти глубину слоя перемешивания и установить высоту инверсии, которые ограничивают объем рассеивания загрязняющих компонентов. Коллис и Юсе [4.117] обсуждают этот пример далее, уделяя особое внимание проблеме измерения атмосферной замутненности или концентрации частиц в исследованиях загрязнений воздуха. Они также описывают скопления частиц пыли, обнаруженные на высотах около 2 км
154
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
в атмосфере над Карибским морем с помощью самолетного лидара во время Барбадосского океанографического и метеорологического эксперимента (ВОМЕХ) в 1969 г. Считается, что это — поток пыли, переносимый через Атлантику северо-восточными пассатами из пустыни Сахара.
Рис. 4.14 Пространственные и временные вариации высоты перемешивания в районе Сент-Луиса по наблюдениям с передвижного лидара. Тонкие диагональные линии отслеживают маршрут движения лидара в пространстве и времени. Жирные черточки на маршрутных линиях отмечают время и место, когда над лндарным фургоном находились облака
Глубина слоя перемешивания, играющая важную роль в проблеме загрязнения воздуха, имеет определяющее влияние на образование облаков над городами в период полуденной конвекции. Поэтому глубины перемешивания и их временные и пространственные вариации над всей городской областью представляют значительный интерес в исследованиях изменения погоды в городских условиях, особенно если они сопровождаются изме-
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
155
рениями высоты нижней границы облачности и частот образований. Передвижной лидар (установленный либо на грузовике, либо на самолете) может обеспечить эту информацию с хорошим пространственным и временным разрешением. На рис. 4.14, например, показана пространственно-временная диаграмма глубины перемешивания и появления облаков в один из летних дней в районе г. Сент-Луиса, шт. Миссури [4.138]. Эти результаты
Р и с. 4 15. Картина яркостной модуляции, отображающая аэрозольную структуру чистого воздуха с проявляющейся волнистостью [4.139].
были, получены как часть эксперимента METROMEX по изучению влияния города на погоду с помощью лидара Mark IX (рис. 4.6, табл. 4.1) при вертикальном зондировании во время перемещения его по шоссе, связывающему центр города с районом окраины. Эти контуры показывают определенную куполообразную форму высоты слоя перемешивания и дневной максимум как глубины слоя перемешивания, так и облачных образований, появляющихся над городом раньше, чем над внешними областями.
Как наблюдения перистых облаков, выполняемые с помощью чидара, обнаруживают волны, так и наблюдения слоев частиц в нижней атмосфере часто служат доказательством существования волнистых форм. Особенно интересная и изящная серия лидарных наблюдений такого волнового движения вблизи морской поверхности была выполнена Нункестером и др. [4 139] совместно с наблюдениями на радиолокаторе с непрерывным час-тотно-модулированным излучением. На рис. 4.15, взятом из этой
156
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
работы, видны распадающиеся, исчезающие волны, наблюдаемые на поперечных высотно-временных разрезах, полученных с помощью лидара.
И снова скорость получения данных в таких лидарных исследованиях ограничила возможность подобных наблюдений. Системы с более высокой скоростью сбора данных могли бы обеспечить лучшее временное разрешение и исследовать неизвестные пока динамические характеристики чистого воздуха.
Недавно появившиеся акустические радиолокаторы, или со-дары (от слов Sound Detection and Ranging), играют все более полезную роль в исследованиях по дистанционному зондированию пограничного слоя атмосферы. Измеряя рассеяние звуковых импульсов на мелкомасштабных температурных неоднородностях («тепловая турбулентнось»), такие моностатические акустические зонды могут (при соответствующих условиях) контролировать и глубину слоя перемешивания, и волновые структуры. Рассел и др. [4.211] в Сент-Луисе провели наблюдения пограничного слоя одновременно акустическим зондом и лидаром для оценки их достоинств в исследованиях загрязнений и изменений погоды. Анализируя полученные с помощью модуляции интенсивности луча ЭЛТ картины по данным лидара и содара (подобные рис. 4.13), они обнаружили, что в летнее время дневной процесс облакообразования можно разделить на три периода. Первый — раннее утро, когда аэрозольные частицы скопились под радиационной инверсией; в этот период и лидар, и акустический зонд почти одинаково хорошо осуществляют определение глубины слоя перемешивания. Второй — период сильной конвекции, в котором тепловые султаны поднимаются много выше глубины слоя перемешивания, существующего ранним утром. В это время лидар рисует полную вертикальную протяженность этих султанов, используя увлекаемые с поверхности аэрозоли в качестве трассеров (ср. рис. 4.13), а звуковой локатор обнаруживает только нижние части, где тепловая турбулентность сильнее. Третий период — это снова образование инверсии, которую звуковой локатор обнаруживает сразу же, а лидар лишь после того, < как разовьется пространственная неоднородность содержания аэрозоля. Звуковой локатор имеет подобное же преимущество и в обнаружении постепенно оседающих инверсий вверху Волновые структуры, наблюдавшиеся обоими устройствами, обычно хорошо коррелировали. Авторы предостерегают от экстраполяции этих результатов на другие места и времена года, поскольку исследования в районе залива Сан-Франциско дали очень сильно различающиеся результаты. Кроме того, в дальнейшем было показано, что более мощные акустические зонды способны контролировать верхнюю границу слоя перемешивания даже во время сильной конвекции.
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
157
Аэрозольные загрязнения. С точки зрения влияния окружающей среды на здоровье частицы аэрозольных загрязнений очень важны, так как часто являются носителями слабых остатков многих токсичных веществ (см., например, [4.140] и гл. 2) Это особенно справедливо для мелких (эквивалентный аэродинамический диаметр <,1 мкм) частиц, которые оседают в легких [4.141] и труднее всего поддаются контролю в источнике загрязг-нений. Аэрозольные частицы также важны в формировании регионального и глобального климата как из-за их роли в образовании облаков и осадков [4.142], так и из-за непосредственного влияния на перенос солнечной радиации в атмосфере [4.62, 4.142—4.146]. Это влияние делает взвешенные в воздухе частицы главным фактором, определяющим дальность видимости в атмосфере (разд. 4.3.2).
По этим причинам оценка концентрации аэрозольных загрязнений является важным требованием к исследованиям загрязнений воздуха и к операциям по их контролю. Измерение замут-ненности окружающей атмосферы и особенно ее изменения с высотой является очевидной областью применения лидара и обсуждалось выше в разд. 4.2.
Два других применения представляют особый интерес для контроля загрязнений воздуха. Это оценка непрозрачности выбросов дымовых труб и отслеживание дымовых и подобных стоков. В целях надзора за выполнением мер по контролю загрязнений воздуха необходимо иметь объективный метод дистанционного определения непрозрачности дыма взамен существующей сейчас практики визуальных суждений специально тренированных «инспектров по дыму». Очевидным подходом к решению этого вопроса является проведение лидарных измерений коэффициента рассеяния назад таких дымовых выбросов. Как обсуждалось Коллисом и Юсе в [4.117], где они описывают эксперименты Юсе со взвесями золы в лабораторной аэрозольной камере, хорошие оценки плотности или непрозрачности дымового шлейфа можно получать из измерений рассеяния назад на данном веществе. Прежде чем применить эти результаты к аэрозолям с различными формой и коэффициентом преломления, необходима дальнейшая работа в этом направлении. Тем не менее эти эксперименты показали близкое соответствие между измерениями ослабления, выполненными на длинах волн рубинового и неодимового лазеров (Z, = 0,69 мкм и 7, = 1,06 мкм соответственно), и измерителем прозрачности с источником белого света. Это подтверждение относится к другому методу дистанционного измерения непрозрачности шлейфа лидаром. Он осуществляется сравнением величины лидарных сигналов в точках на ближней и дальней стороне шлейфа [4 148, 4.149]. Хотя осуществимость таких подходов первоначально уже продемонстрирована, их
158
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
практическое использование ожидает создания простого, дешевого и безопасного для глаз оборудования. Продолжаются попытки применения в этих целях и методов, основанных на использовании непрерывного излучения с частотной модуляцией [4.18].
Определения плотности в дымовых шлейфах работающих на угле электростанций успешно продемонстрировали Джонсон и Юсе [4.106], использовавшие вспомогательную информацию о распределении частиц по размерам, полученную одновременно из прямых заборов проб. Однако основной целью их программы было исследование подъема дымового шлейфа из высоких труб (порядка 260 м). Возможности лидара [4.106, 4.124, 4.150] для наблюдений положения выходящих из труб струй дыма (в трех измерениях), когда их плотность мала для визуального обнаружения, оказались полезными для проверки модельных прогнозов подъема шлейфа и показали существование дополнительных эффектов, вызванных атмосферной турбулентностью и вертикальными ветровыми сдвигами.
Рассеивание таких аэрозольных эмиссий, как облака инсектицидов, или пыли, образуемой при подземных ядерных или других взрывах, также наблюдалось с помощью лидара и опять в условиях, когда визуальные или фотографические наблюдения были невозможны. В первом случае Коллис [4.123] показал, как облака малообъемных брызг инсектицидов, выпущенные с самолета, распределялись над лесистыми долинами под влиянием естественной очистки воздуха. В случае пылевых облаков, образованных в результате взрыва [4.151], один пример заслуживает внимания, будучи, вероятно, первым использованием лидаров на самолете. С помощью лидара с неодимовым лазером, имевшим частоту повторения импульсов ~ 1 мин-1, облако пыли было прослежено на протяжении около 9 км за период ~20 мин и построена его огибающая, несмотря на то что оно было невидимым для глаза.
Замутненность атмосферы и перенос энергии. Кроме важности для здоровья людей и эстетики, замутпенность загрязненной атмосферы имеет значение в определении переноса лучистой энергии между Солнцем, Землей и внешним космосом. В последнее время многие авторы (например, [4.143]) выражают озабоченность тем, что влияние аэрозольных загрязнений на этот радиационный энергетический обмен может существенно изменить климат в региональном и глобальном масштабах. Для количественной оценки такой возможности было создано множество математических моделей [4.144—4 146], но использование и проверка (иногда противоречащих) моделей оказались трудны из-за недостатка подходящих экспериментальных данных об оптиче
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
159
ских свойствах и радиационных эффектах аэрозольных загрязнений.
Для обеспечения требуемыми данными Рассел и Юсе [4.152] предприняли исследование в Сан-Франциско, включавшее коор-
Р и с. 4.16. Картина яркостной модуляции аналогового отображения аэрозольной структуры, зарегистрированной с помощью системы цифровой обработки, показанной на рис. 4 5 [4.152]
динированные измерения с помощью лидара и датчиков солнечной радиации, которые были установлены на башне для обеспечения разрешения по вертикали. На рис 4.16 показан пример данных, полученных в процессе этого исследования с помошью лидара SRI Mark IX и системы цифровой обработки данных,
160
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
описанной в разд. 4.2.2. Лидарный дисплей на ЭЛТ с модуляцией интенсивности луча графически изображает поведение плотного, начинающегося у поверхности слоя дымки. Три отметки на изображениях башни указывают уровни, на которых проводились непрерывные измерения уходящей и приходящей солнечной радиации. Как можно видеть из рисунка, в период измерений местная морская инверсия ограничивала высоту слоя плотного смога на уровне самых верхних датчиков, но вертикальная протяженность и оптическая плотность аэрозольных загрязнений между нижними датчиками и Солнцем изменялась значительно. Планируется провести дальнейшее сравнение лидарных профилей и профилей солнечного излучения для получения информации о поглощающих и рассеивающих (в направлении назад) свойствах аэрозольного слоя, как это требуется для определения аэрозольного влияния на климат. Одновременные исследования с помощью лидара и на башне представляют хороший пример того, что лидар может играть значительно более полезную роль, если его дополнить хотя и редкими, но калиброванными измерениями в точках.
Измерения стратосферного аэрозоля. Слой с увеличенной концентрацией аэрозольных частиц толщиной обычно около нескольких километров с центром на высоте около 20 км является почти постоянной особенностью стратосферы в глобальном масштабе. Частицы, составляющие этот слой, состоят в основном из сульфатов, значительная доля которых, по-видимому, образуется на месте в результате химических реакций серусрдержащих газов. Концентрации этих газов и непосредственно поступающих частиц сильно увеличиваются при крупных извержениях вулканов, которые таким образом оказывают главное влияние на поведение стратосферного аэрозоля. В течение последних 50 лет этот слой интенсивно изучался различными методами дистанционного зондирования и прямого забора проб [4.153 4.157]. Именно в этой области лидарные наблюдения, начатые измерениями Фиокко и Грамза [4.158] в 1964 г. и продолженные рядом недавних исследований [4.159—4.164, 4.147], вызванных озабоченностью по поводу возможного загрязнения стратосферы в процессе человеческой деятельности [4.156, 4.157], внесли свой самый большой и подтвержденный документально вклад.
Применение лидарного метода в исследованиях стратосферы состоит в том, что вертикальный профиль принятого сигнала Pr(z), образующийся вследствие упругого рассеяния назад на стратосферных газах и частицах, сравнивается с профилем сигнала, который был бы результатом рассеяния только на газовой составляющей стратосферы. Основной результат, получаемый из
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
161
.(4.56)
объемные коэффициенты
Рис. 4.17. Средние вертикальные профили отношения рассеяния, полученные в трех лидарных исследованиях стратосферного аэрозоля. Профиль GF — Массачусетс, 1964— 1965 гг. [4.111, 4.165. 4.166J; FGSW— Тихни океан, 1971 г. [4.180]; RVH — Калифорния, 1973—1974 гг. [4.164].
Таким
изме-
этого сравнения, есть вертикальный профиль величины, называемой отношением рассеяния,
'(Z)S1+₽P(Z)/^(Z), где (г) и (г) — соответственно упругого рассеяния назад на частицах аэрозоля и газах (т. е. релеевского рассеяния), измеренные оба на высоте г. Как можно видеть, отношения рассеяния, превышающие единицу, дают меру рассеяния назад на аэрозольных частицах в стратосфере, а значит, указывают на присутствие, вертикальную протяженность и пространственную и временную изменчивость аэрозольных рассеивающих слоев. -образом, лидары являются полезным средством наблюдения няющейся структуры и оптической плотности стратосферного слоя аэрозолей с таким охватом по пространству и времени, который был бы чрезвычайно дорогим при использовании контактных датчиков.
Данные за десятилетие — с 1964 по 1974 г.— лидарных наблюдений стратосферы, групп в Колорадо, Вайоминг, в Японии, о. Ямайка, на Гавайских о-вах 4.179], а также полученные при полетах самолетов над Атлантическим и Тихим океанами [4.163, 4.180], оказались полезными, документально подтвердив общий спад в содержании стратосферного аэрозоля за этот период, а затем резкое увеличение, имевшее место в конце 1974 г. Средние профили, взятые из трех представительных исследований, воспроизведены на рис. 4.17. Профиль GF получен усреднением 66 измерений отношений рассеяния, выполненных Грамзом и Фиокко [4.111, 4 158, 4.165, 4.166] в течение 1964—1965 гг. в Лексингтоне, шт. Массачусетс, на наземном лидаре с рубиновым лазером. Профиль FGSW— средний профиль, полученный Фоксом и др. [4.180] по измерениям над Тихим океаном в августе 1971 г. с помощью самолетного лидара с лазером на красителе (7^ = 585 нм; описан 11 Заказ № 153
выполпенных рядом штатах Массачусетс, Калифорния, Аляска, Вирджиния, а также Бразилии, Австралии, ~ ив
Советском Союзе, на Израиле [4.11, 4.165—
162
Р. Т X. Коллис и П. Б. Рассел
в разд. 4.2.2 и табл. 4.1). (Для сравнения с профилем на длине волны излучения рубинового лазера этот профиль был пересчитан в предположении pp~Z.-1.) 14 наконец,- профиль RVH есть средний профиль, полученный Расселом и др. [4.164] в течение 16 с\т в период между июнем 1973 г. и мартом 1974 г. при измерениях наземным лидаром с рубиновым лазером в районе Саи-Франциско.
Наиболее очевидным различием между профилем 1964— 1965 гг. и полученными позже является величина отношений рассеяния. Грамз и Фнокко наблюдали среднее значение рР/0й в максимуме около 90%, тогда как в профилях начала 70-х годов обнаруживаются пиковые значения только в пределах 10— 20%. Кроме того, имеется существенная разница в форме профилей. В 1964—1965 гг. среднее пиковое значение отношения рассеяния было на 17 км, тогда как в начале 70-х годов оно обычно приходилось иа высоты больше 20 км. Возможно, что оба эти изменения в профилях отношения рассеяния можно приписать постепенному вымыванию частиц, поступивших после сильного извержения вулкана Агунг па о. Бали в марте 1963 г. и других крупных извержений до мая 1970 г. [4.181].
Постепенный спад отношения рассеяния в период с 1964 г. до половины 1974 г., наблюдавшийся рядом лидарных групп, исследующих стратосферу, в обоих полушариях, дан иа рис. 4.18, где указаны для сравнения некоторые данные, полученные нз наблюдений другими методами. Учитывая, что с помощью этих методов наблюдаются различные меры содержания аэрозоля в стратосфере и измерения производятся в разных местах, можно сказать, что в обнаружении общей тенденции они хорошо согласуются между собой. ЛАпогочнслениые быстрые вариации, наложенные па общую зависимость, отчетливо видны в измерениях всеми четырьмя методами, особенно методом сумеречной фотометрии, в котором частота измерений была самой высокой. Некоторые сильные быстрые вариации, очевидно, связаны с крупными извержениями (с неботьшим отставанием), время которых указано вертикальными чертами на рис. 4.18, г. Однако существуют сомнения относительно других причин, влияющих па быструю изменчивость стратосферного слоя аэрозолей, н эта изменчивость является предметом настоящих исследований с использованием целого ряда методов.
В конце 1974 г. наблюдения в значительно разбросанных точках указали на резкое возрастание в содержании стратосферного аэрозоля, очевидно, в результате октябрьского (1974 г.) извержения вулкана Фуэго (14,5° с. ш., 91° з. д.) в Гватемале. По крайней мере 4 лидарные группы [4.161, 4.212 4.214] документально подтвердили периодическое появление множества слоев со значениями отношений рассеяния, сравнимыми с теми,
I Лидар
[у] (А-699нм)
0,9
0,2
0,1
10 7
I
1,0 г
0,0 -
0,0 -
1902 1969 1966 1968 1970 1972 1974
'gTl-l-lGF'
RVHC
9,0
2,0
1,0
!5
§ £
Я?
10
Таал 19°N
IB
Агинг 6*3
Самолетные пробы
фдэео -19°N
Абд Гекла
3°N 65°Л
Фернандина 0°3
FS
Счетчики на шарик - зондах
10е
о Миннеаполис д о. Уоллапс Ларами
Сцнврвчный фотометр
s. s
5
о
о
В
й
£
6 ,
1962 1969 19S6 I960 1970 1972 1979 г.
Рис 4.18. Сравнение измерений стратосферного аэрозоля четырьмя независимыми методами. 1962 1974 гг. и — максимальные значения отношения аэрозольного рассеяния назад к рассеянию назад на газовой составляющей по наблюдениям ряда лидарных групп. GF—Грамз и Фнокко [4.111, 4.165, 4,166]. Массачусетс; CL -Коллис н .Тигда [4.167], Калифорния; С — Клемеша и др. [4.168], Ямайка; S Шустер [4.173], Колорадо; CR— Клемеша и Родригес [4.170], Бразилия; О — Оттвей [4.175], Ямайка, KS — Фраш и Шустер (не опубликовано), Колорадо; F Фокс и др. [4.180], Гавайи и Бермуды; YE—Янг и Элфорд [4.179], Австралия; RHVC—Рассел и др. [4.164], Калифорния, б — число частиц (радиус^ 0,15 мкм) выше тропопаузы по измерениям фотоэлск трнческим счетчиком частиц [4.182, 4.183]. в — амплитуда цветового отношения по измерениям на сумеречном фотометре в Ваисенау, ФРГ, в октябре 1967 г., затем в Бедфорде, Массачусетс [4.184 4.186]. г- масса сульфатов в стаи дартном кубическом метре, собранных самолетными фильтрами [4 187]
11*
164
Р Т X. Коллис и П. Б. Рассел
которые наблюдались в 1964 г. после извержения Агупга. Максимальные значения отношений рассеяния наблюдались около февраля 1975 г., после чего наступило общее снижение примерно до конца 1975 г. Полные и систематические наблюдения за глобальным распространением и распадом облака после извержения вулкана Фуэго в 1971 г. дают новые полезные данные о стратосферной циркуляции и диффузии, а также и о процессах образования и распада частиц.
Плотность верхней атмосферы. Выше примерно 50 км атмосфера редко содержит частицы вещества, поэтому с помощью ли-дарной системы, имеющей хорошие характеристики, можно наблюдать рассеяние назад на газах атмосферы с чувствительностью, достаточной для того, чтобы определить плотность атмосферы. С помощью такого лидара (описан в разд. 4.2.2 и табл. 4.1) Кент с сотрудниками из Университета Вест-Индии провел в течение ряда лет обширные и систематические наблюдения [4.188]. При хороших атмосферных условиях их лидар способен обеспечить измерения относительной плотности с точностью ~ 1% на высоте 70 км и 10% на высоте 90 км за 200 лазерных импульсов, которые могут быть произведены в течение 30 мни. Измерения, которые выполняются по интервалам 4 км, нормируются по сигналу, отраженному с высоты 60 64 км, и простираются от 70.до 100 км.
Были обнаружены вариации относительной плотности атмосферы в течение ночи, появление которых было приписано действию атмосферных приливов [4.189]. Усреднением всех отсчетов, полученных в течение ночи (обычно около 2500 импульсов), был получен ряд средних профилей относительной плотности [4.190]. Около 50 таких профилей было получено равномерно в течение белее чем двухлетнего периода. При группировании их для нахождения среднесезопных профилей выявился ряд интересных черт. 1) Обнаружилось, что средняя плотность в области мезосферы и нижней термосферы (т. е. 70—100 км) над Кингстоном, Ямайка, медленно убывала за период 1971 1973 гг. 2) Оказалось заметным налагающееся на эту тенденцию годовое изменение плотности с максимумом между январем и мартом в этн два года. (Разброс между максимумом и минимумом был порядка 10% > и годовое снижение пикового значения, определяющего общую тенденцию, было около 10%.)
Хотя возможны и другие методы измерений в этой области (ракетное зондирование, радиолокационные наблюдения метеоров), эти интересные результаты демонстрируют большую ценность лидаров в проведении таких измерений, учитывая их последовательность и непрерывность.
Составляющие мезосферы (по резонансному рассеянию). Из-за сильного тушения при молекулярных столкновениях в тро
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
165
посфере резонансное упругое рассеяние применялось в основном для наблюдений верхней атмосферы. Наибольшее распространение получили наблюдения слоя свободных атомов натрия на высоте около 90 км. В литературе сообщалось о многих наблюдениях этого слоя по резонансному рассеянию как в ночное, так и в дневное время [4.190—4.197]. Хэйк и др. [4.191] провели ночные измерения локатором с перестраиваемым лазером на красителе. Типичный из полученных таким образом профилей показан
Рис. 4 19 Вертикальный профиль лидарного сигнала резонансного рассеяния, показывающий присутствие на высотах 85—100 км слоя атомарного натрия [4.191].
па рис 4 19. Интересным результатом, отмечаемым Хэйком и др., является увеличение сигнала резонансного рассеяния назад во время метеорного дождя Геминид в ночь с 13 на 14 декабря 1971 г. Подобный же результат был замечен в Японии после метеорного дождя Джакобинид 8 октября 1972 г. В совокупности эти результаты есть доказательство того, что одним из источников слоя натрия па 90 км служат метеоры.
Феликс и др [4.194] сообщили также об обнаружении атомарного калия на высотах 80—100 км. Более полное обсуждение их наблюдений см. в гл. 5.
Наблюдения атмосферных движений
Определение перемещений воздуха. Дистанционное обнаружение атмосферной турбулентности, особенно турбулентности
166
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
чистого воздуха, было давней целью некоторых исследователей. Однако легко показать, что рассеяние назад на неоднородностях диэлектрической постоянной, вызванных температурными градиентами в результате турбулентности, на много порядков величины слабее релеевского рассеяния назад на газах атмосферы [4.198]. Более реальным оказался подход, в котором можно было использовать вариации концентрации аэрозоля для выявления значительных неоднородностей воздушного потока [4.199]. Лоуренсу и др. [4.200] удалось увязать самолетные наблюдения турбулентности с зарегистрированными ночью с помощью лидара атмосферными слоями. Возможно, что полученные ими сигналы отражались от аэрозольных слоев, отмечающих область конвективных возмущений.
Еще на ранних стадиях лазерного зондирования признавалась возможность наблюдения турбулентности и измерения ско- рости ветра отслеживанием неоднородностей атмосферного аэрозоля. Коллис [4.133, 4 201] сообщал об отслеживании пиротехнических клубов дыма для измерения горизонтальных и вертикальных воздушных потоков, а также [4.123] об отслеживании облаков распыленных пестицидов для измерения скоростей воздушного потока над лесными долинами. Такие методы нуждаются в более высоких скоростях обработки данных, чем это было возможно до недавнего времени. Интересный пример, демонстрирующий, как неоднородности, казалось бы, чистой атмосферы могут быть использованы для измерений воздушных течений, приводился Дёрром и Литтлом [4.202]. В их методе луч непрерывного лазера расщеплялся для освещения двух расходящихся вверх от земли трасс. Эти трассы пересекались конусами визирования двух отдельных приемников таким образом, чтобы принимаемые сигналы поступали на соответствующие приемники из двух рассеивающих объемов, расположенных на одной и той же высоте. Было показано, что сигналы с приемников имеют сильную корреляцию с временной задержкой, соответствующей скорости ветра вдоль пути между рассеивающими объемами. Для удобства измерений ветра с любого направления ими предложена схема конического сканирования.
Исследуются также и другие методы обнаружения воздушных движений из последовательных наблюдений случайных неоднородностей частиц в «чистом воздухе» пли в тумане.
Доплеровские .методы. Применение эффекта Доплера для определения относительной радиальной скорости движения атмосферных объемов, из которых поступает рассеянная в направлении назад энергия, дает возможность дистанционно измерять скорость ветра или обнаруживать турбулентное движение в атмосфере.
Доплеровский сдвиг частоты Af рассеянного назад излучения
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
167
связан с радиальной скоростью vr рассеивателей следующим образом:
Л/=2х»г/Л. (4.57)
В случае схемы, использующей рассеяние назад в атмосфере, в принципе можно обнаруживать несколько типов движения: .хаотическое движение молекул газов, броуновское движение взвешенных частиц, падение более крупных частиц и гидрометеоров, турбулентное движение воздуха и взвешенных частиц и воздушное течение, или ветер., В большинстве случаев указанные движения, особенно если судить по радиальным скоростям, занимают широкий диапазон величин и поэтому дают широкий спектр доплеровских частот. В случае хаотического движения этот спектр будет симметричным относительно частоты излучения передатчика. Движения, вызванные воздушным течением, обусловленным ветром (или в короткие масштабы времени крупными вихрями), будут уже давать сдвиг, соответствующий групповой скорости рассеивателей. В случае падающих частиц или гидрометеоров будет наблюдаться подобный же сдвиг, по из-за различия скоростей падения рассеивателей разного размера принятое назад излучение будет распределено по спектру значительной ширины (давая, таким образом, возможность оценки распределения частиц осадков по размерам).
Обнаружение и интерпретация таких доплеровских сигналов представляет значительную трудность. Хотя наибольший прогресс достигнут в применении этого принципа на очень коротких расстояниях, например в аэродинамической трубе, в выхлопе двигателя, испытательных камерах и т. д., некоторые обнадеживающие экспериментальные результаты были получены и для дистанционного зондирования атмосферы.
Различные методы использовались для обнаружения частотных сдвигов в излучении, рассеянном назад частицами «чистого воздуха» или даже газовой атмосферой, с помощью непрерывных (аргоновых или на СО2) или импульсных когерентных СОг-лазеров.
Все подходы различаются способами обнаружения и измерения частотного сдвига. Возможны три основные разновидности:
1. Прямое обнаружение частотного сдвига в принятом сигнале, который сравнивается с выходом лазера методами интерферометрии высокого разрешения
2. Когерентное гетеродинное или гомодинное обнаружение, в котором рассеянный назад сигнал сравнивается с сигналом опорного генератора.
3. Сравнение сигналов, принятых из одного и того же объема, но от двух пучков, даваемых одним передатчиком, по схеме,
168
Р. Т. X. Коллис и II. Б Рассел
„ 1
в которой геометрия путей приводит к появлению разности в частотах принимаемого излучения вследствие эффекта Доплера. (Однако эта геометрия ограничивает се применение только небольшими расстояниями.)
Хаффэкер [4.203] обсуждает применение гетеродинирования и дифференциального приближения для дистанционных измерений скорости ветра и турбулентности с земли или с самолета, а также для наблюдения остающихся за большим самолетом завихрений. Лоуренс и др. [4.204] описали специфический аппаратурный подход к измерению скорости ветра, использующий СО2-лазер (7, = 10,6 мкм) в схеме гетеродинирования. Бенедетти-Ми-кельанджели и др. [4.205] сообщили об успешном измерении скорости ветра в нижней тропосфере с хорошей точностью, которое они осуществили на севере Италии с помощью лидара с аргоновым лазером, используя интерферометрический метод. (Эта же группа обращалась и к проблеме дистанционного измерения температуры атмосферы по ширине доплеровского контура линии излучения, рассеянного назад молекулами газов [4 206])
Недавно Абшиэ и др. [4.207] сообщили о применении принципа гомодииировання для наблюдения гидрометеоров атмосферы. Они показали, как можно измерить спектр скоростей дождя и снега, ио отметили, что необходимо дальнейшее расширение возможностей метода для анализа распределения капель или частиц по размерам или интенсивности осадков
4 6.2 ПРИМЕНЕНИЯ ДИФФЕРЕНЦИАЛЬНОЮ ПОГЛОЩЕНИЯ
Водяной пар
Относительно большое содержание водяного пара в нижней атмосфере наряду с тем фактом, что он имеет изолированные линии поглощения в видимом спектре на частотах излучения первых лазеров, сделали его очевидным объектом для дистанционных измерений методом дифференциального поглощения. Еще в 1964 г. Счетлэнд [4.80, 4.81] осуществил измерения профиля водяного пара, используя температурную перестройку' длины волны излучения рубинового лазера на линию поглощения водяного пара 694,38 нм. На рис 4 20 показан пример полученного таким образом вертикального профиля (выраженного в температуре точки росы) .вместе с профилем, измеренным одновременно радиозондом, запущенным на удалении 8 км. Различие между профилями можно отнести за счет различия в местоположении или приписать трудностям анализа лидарных сигналов дифференциального поглощения (разд 4.4.3). В последующем исследователи обращались к этому вопросу, а также к проблеме создания умеренной по стоимости и пригодной для
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
169
использования в полевых условиях системы. Например, испытания исследовательской системы дали значения измеренной плотности водяного пара с точностью до ±15% при приращении по дальности 100 м для типичных условий влажности лота в Нью-Йорке (Счетлэнд, частное сообщение).
Рис. 4.20. Сравнение вертикальных профилен содержания паров воды в атмосфере (выраженные в температуре точки росы), измеренных лидаром и радиозондом в г. Рапид, шт. Юж. Дакота [4.82].
Рядом групп рассматривается также возможность использования других перестраиваемых лазеров для измерений поглощения водяного пара в области других спектральных полос (например, около 940 нм).
Загрязняющие газы
Теоретические значения минимально обнаружимых концентраций, представленные в табл. 4.2 для разрешения по дальности 100 м, делают дифференциальное поглощение наиболее перспективным из дистанционных спектроскопических методов получения пространственно-разрешенных профилей следов газов при типичных для окружающего воздуха концентрациях. Более того, если пожертвовать пространственным разрешением, то, используя топографические отражатели (например, холм), можно измерять значительно более низкие, усредненные по протяженным трассам концентрации и при довольно скромной энергии лазерного импульса.
Применение на практике метода дифференциального поглощения для обнаружения следов газов еще не соответствует ожидавшимся возможностям, по ряд успешных измерений
170
Р. Т. X Коллис и П. Б. Рассел
в атмосфере уже осуществлен. Розе и др. [4.208] сообщили впервые о применении этого метода для измерения содержания NO. в окружающей атмосфере. Концентрации NCh, равные примерно 0,2 млн-1, были измерены в Кёльне, ФРГ, на расстояниях до 4 км с помощью перестраиваемого лазера на красителе и посредством рассеяния назад на аэрозолях атмосферы. В последующих измерениях [4.209] эти же исследователи составили карту пространственного распределения концентрации NO2 вокруг дымовой трубы химического завода, сканируя лидаром в горизонтальной плоскости. Контуры распределения концентрации NO2, полученные таким образом, показаны па рис. 4.21. При энергии в импульсе около 1 мДж п частоте повторения 1 Гц было взято по 40 импульсов па линии и вне ее для каждого данного направления до того, как лидар наводился на соседнее направление, и проносе повторялся. Для получения результатов, показанных на рис. 4.21, сигналы были усреднены в общей сложности почти от 8000 лазерных импульсов для каждого из пяти указанных направлений.
О калибровочных измерениях дифференциального поглощения NO2 сообщали Грант и др [4 94], которые нспользова пн упругое рассеяние назад от атмосферы на обоих концах камеры, содержащей контролируемые количества NCO. Измерения проводились по двум парам (пик провал) длин волн (441,8—444,8 н 446,5—448,1 нм) с помощью перестраиваемого лазера на красителе. Концентрации NCT. измеренные таким способом, сравнивались со значениями, измеренными обычным измерителем прозрачности. Результаты сравнения показаны на рис. 4.22. При концентрации около 20 млн-1 отношение епгнал/шум в измерениях но дифференциальному поглощению в камере длиной 2,45 м равнялось 1, что эквивалентно неопределенности около 0,5 млн-1 для 100 м. или 0,05 км-млн-1. Эта неопределенность в измерениях включает все имеющие значение источники ошибок, о которых говорилось в разд. 4.4.3. Грант и др. [4.94] показали, как некоторые усовершенствования системы могли бы снизить неопределенность до 0,005 км-млн-1, и этого можно было бы достичь в дневных измерениях, используя узкополосные интерференционные фильтры.
В последующем эксперименте Грант и Хэйк [4.210] провели подобные же калибровочные измерения с SO2 п Оз, используя пары длин воли (пик провал) па 292,3—293,3 и 292,2—294.0 нм соответственно Использовавшийся в измерениях лазер позволял проводить только последовательные измерения на длинах волн максимума и минимума поглощения. Однако Грант н Хэйк one нпли, что лидар, излучающий одновременно на двух длинах волн, смог бы обеспечить чувствительность порядка ±0,01 кмХ Хили-* для SOn п ±0,03 км млн-1 для Оз.
Рис. 4.21. Контуры концентраций NO2 [млн *] в окрестности химического завода по измерениям лидаром, использующим дифференциальное поглощение [4.209].
172
Р. Т. X Коллис и П. Б. Рассел
Пример измерений в инфракрасном диапазоне описан Хенинг-сеном и др. [4.92], которые дистанционно измеряли концентрацию СО в пластиковых оболочках, контролируя дифференциальное
Концентрация N02 (измеритель прозрачности), млн1
Рис 4.22. Сравнение концентрации КО2 в камере при измерении лидаром на дифференциальном поглощении и локальным измерителем прозрачности [4.210].
поглощение сигналов на длинах волн около 2,3 мкм, отраженных назад топографической целью. Дальность и чувствительность метода были в хорошем соответствии с указанными выше оценками.
4.7. ВЫВОДЫ
4.7.1. СУЩЕСТВУЮЩИЕ ВОЗМОЖНОСТИ И ОГРАНИЧЕНИЯ
Продемонстрированные возможности лидара и проблемы, ограничивающие полную реализацию его принципиальных возможностей для зондирования атмосферы, были указаны в разд. 4.6. Коротко можно сказать, что лидар способен многое сделать для широкого крута прикладных задач, связанных с метеорологией, контролем за загрязнением воздуха н атмосферными исследованиями.
Однако при существующем уровне техники применение лидарных методов ограничено почти исключительно исследователь
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
173
скими приложениями. Причины такого положения в основном экономические, частью они связаны с безопасностью для глаз и в меньшей (однако значительной) степени с тем фактом, что дтя некоторых применений еше не полностью разработаны количественные методы.
Для многих применений, где лидарный метод имеет очевидные возможности, например измерение высоты облаков, прозрачности, атмосферная стратификация, существуют другие методы, которые или адекватны лидарным, или имеют значительно меньшую стоимость. В других применениях, где полностью возможности лидара еще предстоит продемонстрировать (например, в дистанционных измерениях непрозрачности дымовых шлейфов, выбросов газовых загрязнений, в определении профилей водяного пара и т. д.), относительно высокая стоимость лидарных измерений помешала быстрому их развитию. Остаются многочисленные исследовательские приложения, где лидар может внести уникальный вклад и оправдать таким образом и стоимость, и сложность необходимого оборудования и методик. Среди них мы отметим большое количество приложений в исследованиях структуры и динамики естественной атмосферы (особенно при измерении глубины слоя перемешивания), роли аэрозольных частиц в изучении радиационного переноса или исследование механизмов переноса и диффузии, как, например, подъем и рассеивание дымовых выбросов, а также применение для контроля присутствия и распределения в атмосфере различных загрязняющих газов.
4.7.2 ПЕРСПЕКТИВЫ
Отчетливо видно, что будущее лидарных методов зависит от создания более простых, безопасных для глаза систем, которые удовлетворяли бы требованиям наблюдений и измерений при приемлемой их стоимости. Для большинства обычных оперативных задач, которые лидар может решить (измерение высоты облачности, видимости, дистанционный контроль выбросов дымовых труб, наблюдения атмосферной стратификации), можно ожидать внедрения только надежных, простых в использовании автоматических и дешевых приборов. Это обусловлено тем, что а) «ценность» задачи для людей, использующих ее в оперативных целях, ограничена и б) другие приборы или методы, хотя и минимальной эффективности, являются уже общедоступными и имеют скромную стоимость. Учитывая, однако, быстрые изменения современной техники — не только лазеров, но и цифровых вычислительных и регистрирующих устройств, можно вполне допустить, что в течение следующего десятилетия будут разрабо таны соответствующие оперативные устройства, пригодные для постоянных наблюдений. В области исследований как атмосферы
174
Р. Т. X. Коллис и П. Б. Рассел
вообще, так и загрязнений воздуха в частности можно ожидать, что уже успешно продемонстрированные возможности лидара расширятся и возрастут и смогут обеспечить все возрастающие потребности.
Благрдарности. В этой главе мы в значительной степени опирались па работы других авторов, что указано приводимыми ссылками. Тем не менее мы считаем себя особенно обязанными перед нашими коллегами по SR1 (Стэнфордский исследовательский институт) и хотели бы особенно поблагодарить Юсе, Гранта, Хэйка младшего и Ранта за их вклад в работу.
ЛИТЕРАТУРА
4 1. Hulbert Е О, J. Opt Soc. Am. 27, 344 (1937).
4 2. Johnson E. A, Meyer R C., Hopkins R E, Mock IT H., J. Opt. Soc. Am., 29, 512 (1939).
4.3. Jones F. E., Roy. Aero. Soc. J., 53, 433 (1949).
4.4. Friedland S. S„ Katzenstein J., Zatzick M. R., J. Geophvs. Res., 61, 415 (1956).
4 5. Bureau R. La Meteorologie, 3, 292 (1946).
4.6. Ligda M. G. H., Proc. 1st Conf. Laser Technology, LS Navy ONR, 1963, pp. 63—72.
4.7. Middleton W E. K, Spilhaus A. F., Meteorological Instruments, Univ. Toronto Press, Toronto, 1953, p. 208.
4 8 Northend C A., Honey R. C., Evans IF. £., Rev. Sei. Instr., 37, 393 (1966).
4.9. Clemesha B. R., Kent'G. S., Wright R. W. H., J. Appl. Meteorol., 6, 386 (1967).
4.10 Kent G S., Sandland P., Wright R W H, J. AppL MeteoroL 10, 443 (1971).
4 11 Allen R. J. Evans IT. E., Rev. Sei. Instr. 43, 1422 (1972).
4.12 Wyman P. IT., Appl. Opt., 8, 383 (1969)
4 13. Grains G. IT., Wyman C., J. Appl. MeteoroL, 11. 1108 (1972).
4.14. Brown R. T., Jr., J. Appl. Meteorol 12, 698 (1973).
4.15. Wright M L., Proctor E. К, Gastorek L. S., Liston E. M A Preliminary Study of Air Pollution Measurement by Active Remote Sensing Techniques, Final Report, SRI Project 1966, Contrast NAS 1-11657, prepared for NASA Langley Research Center, Hampton, Virginia, 1975
4 16. Harris S. E, Proc. IEEE, 57, 1096 (1969).
4 17. Byer R. L., in Treatise on Quantum Electronics, ed. by II Rabin and C L. Tang, Academic Press, Nev York, 1973.
4 18. Ferguson R. /1 , Feasibility of a cw Lidar Technique for Measurement of Plume Opacity, Final Report SRI Project 1979; EPA No. 650/2-73-037, Nov. 1973
4.19 Uthe E. E, Allen R J., J. Opt. Quant. Electron., 7, 121 (1975).
4.20 Fox R J , Grams G IT., Schuster В G., Weinman J. A , J Geophys. Res., 78, 7789 (1973)
4.21 Wolbarsht M L. (editor), Laser Applications in Medicine and Biology, Vol. 1, Plenum Press, New York, 1971
4.22. American National Standards Institute: American National Standard for the Safe Use of Lasers, 1430 Broadway, New York, April 1973; см. также D. H. Sliney, В. C. Greasier., Appl. Opt., 12, 1 (1973).
4 23 Van de Hulst H C, Light Scattering by Small Particles Wiley and Sons, New York, 1957. (Русский перевод- ван де Хюлст Г., Рассеяние света малыми частицами, ИЛ, М. 1961.)
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
175
4.24. Kerker М., The Scattering oi Light and Other Electromagnetic Radiation, Academic Press, New York, 1969.
4.25. Fleagle R. C., Businger J. A., An Introduction to Atmospheric Physics, Academic Press, New York, 1963. (Русский перевод: Флигль P., Бузин-гер Дж., Введение в физику атмосферы, «Мир», М., 1965).
4.26. Elternian L., UV, Visible, and 1R Attenuation for Altitudes to 50 km, 1968; Environmental Research Papers, No. 285 (April 1968), Air Force Cambridge Research Laboratories, Bedford, Mass.
4.27. Sandford M. C. W., J. Atmos. Terrest. Phys., 29, 1651 (1967).
4.28. Bain W. C., Sandford M C. W., J. Atmos. Terrest. Phys., 28, 543 (1966).
4.29. Schwiesow R. L., in Remote Sensing of the Troposphere, ed. by V. E. Derr, U. S. Gov't Printing Office, 1972, Chaps. 10 and 42.
4.30. Cadle R. D., in Chemistry of the Lower Atmosphere, ed. by S. I. Rasool, Plenum Press, New York, London, 1973, Chap. 2. (Русский перевод: Химия нижней атмосферы, под ред. Расула С., «Мир», М„ 1976.)
4.31 Junge С. Е., Air Chemistry and Radioactivity, Academic Press, New York, 1963. (Русский перевод: Юнге X., Химический состав н радиоактивность атмосферы, «Мир», М., 1965.)
4.32. Mie G., Ann. Physik, 30, 57 (1909).
4.33. Diermendjian D., Electromagnetic Scattering on Spherical Polydispersions, American Elsevier, New York, 1969. (Русский перевод: Дейрменджан Д., Рассеяние электромагнитного излучения сферическими полидисперснымн частицами, «Мир», М., 1971.)
4.34. Born М., Wolf М. Е., Principles of Optics, Pergamon Press, New York, 1959.
4.35. Dave J. И, Subroutines for Computing the Parameters of Electromagnetic Radiation Scattered by a Sphere, IBM Report No. 320-3237 (IBM Corporation, PID, 40 Saw Mill River Rd, Hawthorne, New York).
4.36. DeLuisi J. J., Blifford I. H., Jr., Takamine J. A., J. Geoplrys. Res., 27, 4529 (1972).
4.37. Blifford I. H., Ringer L. D., J. Atmos. Sci., 26, 716 (1969).
4.38. Junge С. E., J. Geophys. Res., 77, 5183 (1972).
4.39. Bullrich K.., in Advances in Geophysics, Vol. 10, ed. by II E. Landsberg and J. Van Mieghem, Academic Press, New York, 1964, Chap. 3.
4.40. McCormick M P., Lawrence J. D., Jr., Crownfield F. R, Jr., Appl Opt., 7, 2424 (1968).
4 41. Harrison H., Herbert J., Waggoner A. P., Appl. Opt , 11, 2880 (1972).
4.42. Brinkworth B. J., Atoms. Environ., 5, 605 (1971)
4.43. Bryant H C., Cox A. J., J. Opt. Soc. Am., 56, 1529 (1966)
4.44. McDonald J. E., Quart. J. Roy. Meteor Soc., 88, 183 (1962)
4.45. Holland A. C., Gagne G., Appl. Opt., 9, 1113 (1970).
4.46. Huffman P., Thursby IV. R, J. Atmos. Sci., 26, 1073 (1969).
4.47. Huffman P., J. Atmos. Sci, 27, 1207 (1970).
4.48. Liou K. N., Appl. Opt., 11, 667 (1972).
.4.49. Wait J. R. Canad. J. Phys., 33. 189 (1955).
4.50. Liou K. N-, J. Almos. Sci., 29 524 (1972).
4.51 Waggoner A. P., Ahlquist N. C, Charlson R J., Appl 12, 2886 (1972).
4.52. Reagan J. A., Herman В M, Joint Conf, on Sens, of Environ. Pollutants, Palo Alto, Calif (8—10 November 1971), A1AA Paper No. 71 1057.
4.53 Fernaid F. G„ Herman В. M., Reagan J. A., J. Appl. Meteorol., 11. 482 (1972).
4.54. Hamilton P. M., Atmos. Environ., 3, 221 (1969).
4.55 Ward G., Cushing К. M., McPeters R. D„ Green A. E. S., Appl. Opt.. 12, 2585 (1973).
4.56. Lindberg J. D„ Laude L. S., Appl. Opt.. 13, 1923 (1974).
4.57. Ивлев JI. С., Попова С. И., Изв. АН СССР, Физ. атм. и океана, 9, 1034 (1973).
176
Р Т. X. Коллис и П Б Рассел
4.58 Grams G. W., Blifford I Н., Gillette D Е.. Russell Р. В, J. Appl. Meteorol., 13, 459 (1974).
4.59. Waggoner А. Р., Baker Al. В., Charlson R. J.. Appl. Opt, 12, 896 (1973).
4.60. Fischer K., Beilr Phys. Atmos., 46, 89 (1973).
4.61. Hanel G., Aerosol Sci., 3, 377 (1972).
4.62. Russell P. B., Grams G. IF., J. -Appl. Meteorol. 14, 1037 (1975).
4.63. Sassen K, J. Appl Meteorol., 13, 923 (1974)
4.64. Schotland R Al., Sassen K.. Stone R.. J. Appl Meteorol., 10, 1011 (1971).
4 65. Liou K. N., Lahore //., J. Appl. Meteorol., 13, 257 (1974).
4.66. Bergstrom R. W., Beitr. Phys. Atmos 46, 198 (1973).
4.67. McClatchey R. A, Fenn R. W, Selby J E. A., Volz F. £., Garing J S., Optical Properties ot the Atmosphere (Revised); Environmental Research Papers, No. 354, May 1971, Air Force Cambridge Research Laboratories, Bedford, Mass. R. A. McClatchey, .1 E A. Selby. Atmospheric Attenuation of Laser Radiation from 0.76 to 31 25 pm, NTIS No. AD-779 726 (January 1974), Air Force Cambridge Research Laboratories, Bedford, Mass.
4.68. Middleton IF. E K, Vision Through The Atmosphere, Univ, of Toronto Press, Toronto, 1952.
4.69. Horvath H., Atmos. Environ., 5, 177 (1971).
4.70 Kruse P. IF, McGluchlin L. D, McQuiston R. B„ Elements of Infrared Technology, Wiley, New York, 1962.
4.71. Woodman D. P., Appl. Opt, 13, 2193 (1974).
4 72. Porch W. M , Ensor D. S, Charlson R. J Heintzcnberg J., Appl. Opt., 12, 34 (1973).
4.73 . Quenzel H., J. Geophys. Res.. 75. 2915 (1970).
4.74 . Mani A., Chacko O., Harisharan S., Tellus, 21 829 (1969).
4.75 . Pluss G., Kattawar G„ Appl. Opt., 10 2304 (1972)
4.76 . Голубицкий Б M„ Жадько T., Танташев M., Изв. АН СССР, Фнз. атм. и океана, 8, 1226 (1973).
4.77 Liou К К., Schotland R М.. J. Atmos. Sci., 28, 772 (1971).
4 78. Eloranta Е„ Calculation of Doubly-Scattered Lidar Returns. Thesis, Dept, of Meteorology, University of Wisconsin, Madison, Wisconsin, 1972.
4 80. Schotland R. M., Proc. Third Symp. on Remote Sensing of the Environment, Univ, of Michigan, Ann Arbor, Michigan, 1964. pp. 215—224.
4 81. Schotland R M., Chermack E. E, Chang D. J , Proc. First Inst. Symp. on Humidity and Moisture, Reinhold Book Division, New York, 1964, pp. 569—582.
4 82 Schotland R. M, Proc. 14th Weather Radar Conference, Univ, of Arizona, Tucson, Arizona, 1971.
4.83 . Schotland R. AL, J. Appl. Meteor., 13, 71 (1974).
4.84 Wright Al. Proctor E. K., Gasiorek L. S., Liston E. M., A Preliminary Study of Air Pollution Measurement by Active Remote Sensing Techniques, Final Report, SRI Project 1966, Contrast NAS 1-11657 prepared for NASA Langley Research Center Hampton, Virginia, 1975.
4.85 . Wright M L., Stanford Research Institute, Mento Park, Calif., lie опубликовано
4.86 Hodgeson J. A., McClenny W. A., Hanst P. L.. Science, 182, 248 (1973).
4.87 . Measures R AL, Pilon G., Opto-Electron., 4, 141 (1972).
4.88 . Byer R L , Garbuni/ Al, Appl. Opt. 12. 1496 (1973).
4 89. Ahmed S. A.. Appl Opt 12, 901 (1973).
4.90 Byer R L.. J Opt. Quant. Electron., 7, 147 (1975).
4.91. Ktldal H„ Byer R. L, Proc. IEEE, 59, 1644 (1971).
4.92. Henningsen T., Garbuny M., Byer R. L., Appl. Phys. Lett., 24, 242 (1974).
4.93. Hinkley E. D., Symp. Remote Sens. Env. Air Pollutants (1974) Pittsburgh Conf. Analytical Chemistry and Applied Spectroscopy, Cleveland, Ohio, 1974.
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
177
4.94. Grant №. В., Hake R. D.. Jr., Liston Е. М„ Robbins R. С., Proctor Е. К., Jr., Appl. Phys. Lett., 24, 550 (1974).
4.95. Warneck P., Marmo F. F., Sullivan J. O., J. Chem. Phys., 40, 1132 (1964).
4.96. Hanst P. L., in Adv. in Environ. Sci. and Tech., Vol. 2, ed. by J. N. Pitts and R. L. Metcalf, Wiley-Interscience, New York, 1971.
4.97. Calloman J. H., Dunn T. M„ Mills I. M„ Phil. Trans. Roy. Soc. (London), 259A 499 (1966).
1.98. Griggs M. J. Chem. Phys., 49, 857 (1968).
1.99. Thompson B. A., Harteck R., Reeves R. R„ Jr., J. Geophys. Res., 68, 6431 (1963).
4.100. Menzies R. T., Opto-Electron., 4, 179 (1972).
1 101 Jaynes D. N.. Beam В. H„ Appl. Opt., 8, 1741 (1969).
4.102. Wilkerson T. D., Ercoli B., Tomkins F. S., Absorption Spectra of Atmospheric Gases, Technical Note BN-784, Institute of Fluid Dynamics and Applied Mathematics, University of Maryland, College Park (February 1974), 46. 3040 (1975).
4.103. Thompson R. T., Jr., Hoell J. M, Jr., Wade №. R.,J. Appl. Phys, 46(7). 3045 (1975).
4.104. Barrett E. №.. Ben-Dov O., J. Appl. Meteorol., 6, 500 (1967).
4.105. Fernaid F. G., Herman В M„ Reagan J. A., J. Appl Meteorol., 11 482 (1972).
4.106. Johnson №. B., Uthe E. E., Atmos Environ., 5, 703 (1971).
4.107. Davis P. A., Appl. Opt., 8, 2099 (1969)
4.109. Viezee №.. Oblanas J., Collis R. T. H., Evaluation of the lidar technique of determining slant range visibility for aircraft landing operations, SRI Report AFCRL-TR-73 0708 (1973). '
1.110. Herman В. M., Browning S. R., Reagan J. A., J. Atmos. Sci., 28, 763 (1971).
4.111 Grams G. №.. Optical Radar Studies of Stratospheric Aerosols, Ph. D. Thesis MIT (1966).
4.112. Russell P. B., Viezze №., Hake R. D., Jr., Collis R. T. H., Lidar Measurements of the Stratospheric Aerosol over Menlo Park, California, October 1972 March 1974. Stanford Research Institute, Menlo Park, Calif. Final Report Project 2217 (June 1973).
4.113. Gambling D. J., Bartusek K., Atmos. Environ, 6, 181, 869 (1972).
4.114. Grams G. №., Blifford J. H., Schuster B. G., DeLuisi J. J. J. Atmos. Sci., 29, 900 (1972).
4.115. Davis P. A., Appl. Opt.. 10, 1314 (1971).
4.116. Uthe E. E., Lappie С. E., Study of Laser Backscatter by Particulates in Stack Emissions, SRI Report EPA Contact CPA-70-173 (1972)
4.117. Collis R. T. H., Uthe E. E., Opto-Electron., 4, 87 (1972).
4.118. Uthe E. E., Johnson №. B., Lidar Observations of Lower Tropospheric Aerosol Structure during Bomex, SRI Report AEC Contract AT (04-3), 115 (1971).
4.119. Cm. [4.160] ниже.
4.120. Dynatrend Inc. (Eds.), Laramie Comparative Experiment, Data Report and Preliminary Report of Conclusions. Report CIAP DOT March (1973).
4.121. Russell P. B., Viezze №., Hake R. D.. Lidar Measurements of Stratospheric Aerosols over Menlo Park, California. October 1972 — March 1974. Final Report to NASA; SRI Project 2217; Stanford Research Institute.
4.122. Cm. [4 121].
4.123. Collis R. T. H., Bull. Am. Meteorol. Soc., 49, 918 (1968).
4.124 Hamilton P. M.. Phil. Trans. Roy. Soc. (London). A265, 153 (1969).
4.125. Platt С. M. R„ J. Atmos. Sci.. 30, 1191 (1973).
4.126. Anderino I., Fornaeus F, Svensson /., Wiborg G., Laser Ceilometer. Description and Measurements made until September 1964, FOA 2 Report A 2345-285, Forsvarets Forkningsanstalt, Stockholm (1965)
12 Заказ № 153
178
Р. Т. X. Коллис и Л Б Рассел
4.127. Bird L. G„ Rider N. Е. Meteorol. Mag. (London), 9.7 107 (1968).
4.128. C Ills R. T. H, Bull. Amer. Meteorol. Soc., 50, 688 (1969).
4.129. Collis R T H Science, 149, 978 (1965).
4.130. Viezze W., Collis R. T. H., Lawrence J. D., J. Appl. Meteor., 12. 140 (1973).
4.131. Colli.' R. T. H., Viezze 117, Lithe E, Oblanas J., Roberts R ,4., J. Geopl is. Res., 76, 5194 (1971).
4.132. Viezee 117., Oblanas J., Collis R T H Evaluation of the lidar technique of determining slant range visibility for aircraft landing operations, SRI Report AFCRL-TR-73-0708 (1973)
4.133. Collis R. T. IL, Q. J. Roy. Meteor. Soc., 92. 220 (1966).
4.134. Pal S. R, Carswell A. L. Appl. Opt 12, 1530 (1973).
4.135. Lithe E. E., Allen R. J., Russell P. B., Stanford Research Institute Final Repor , Project 2859 (December 1974).
4.136 Collis R T H, Ligda M. G. H., Nature, 203, 508 (1964).
4.13 Uihe E E., Bull. Amer Meteorol. Soc, 53 358 (1972).
4.138. Uthe E. E., Russell P. B., Bull. Am. Meteorol. Soc., 55, 115 (1974).
4.139. Noonkester V. R., Jensen D R, Richter J. IL, Viezze W., Collis R T. IL, J. Appl. Meteorol., 13, 249 (1974).
4.140. Natusch D. F., Wallace J. R., Science, 186, 695 (1974).
4.141. Hatch T. F., Grass P. Pulmonary Deposition and Retention of Inhaled Aerosols, Academic Press, New York, 1964.
4.142. Hobbs P V., Harrison H., Robinson E„ Science, 183. 909 (1971).
4.143. Mitchell J. M„ Jr., J. Appl. Meteorol., 10, 703 (1971).
4. 44 Dave J. V., J. Appl. Meteorol., 12, 601 (1973).
4.145 Chylek P., Coakley J. A., Jr., Science, 183, 75 (1974).
4.146. Schneider S. H.. Dickinson R. E., Rev. Geophvs. Space Phys., 12. 447 (1974).
4 147. Russell P В. Viezze W Hake R D, Jr., Collis R. T. H. Q J. Roy. Meteor. Soc. (July 1976) в печати
4.148. Evans 117. £.. Development of Lidar Stack Effluent Opacity Measurement Systems, Final Contract Report, Edison Electric Institute, SRI Menlo Park. Ca„ 1967.
4.149. Cook S., Bethke G. 117 Conner W. D., Appl. Opt., 11 1972 (1972).
4.150. Johnson 117 B.. J Appl Meteorol. 8 443 (1969).
4.151. Collis R T. H., in Advances in Geophysics, \ ol. 13, ed by H. Landsberg, Academic Press. New York 1969, p. 113.
4.152. Russell P B, Lithe E. E. The Mt Sutro Tower Aerosol and Radiation Study Fall Annual Meeting, Amer. Geophys. Union, San Francisco, Calif., 1974.
4.153. Rosen J M., Space Sci. Rev., 9, 58 1969).
4.154. Junge С. E., Chagnon C. W., Manson J. E., J. Geophys. Res., 66, 2163 (1961).
4.155. Gruner P, Kleinert H, Probleme der Kosmischen Physik, 10 1 (1927).
4.156. Broderick A. J. (editor). Proc Second Conf. Climatic Impact Assessment Program 14—17 November 1972 (National Technical Information Service. Springfield, Virginia, No DPT-TSC-OST-73-4).
4.157. Broderick A. J., Hard T. M (editors). Proc. Third Conf. Climatic Impact Assessment Program, 26 February — 1 March 1974 (National Technical Informalion Service, Springfield, Virginia No. DPT-TSC-OST-74-15).
4.158. Fiocco G., Grams G., J. Atmos. Sci., 21, 323 (1964).
4.159. Russell P. B., Viezee W, Hake R. D Jr, Collis R T H., Proc. Fourth Conf. Climatic Impact Assessment Program, Cambridge, Mass (Februar 1975).
4.160. Northam G. В Rosen J. M., Melfi S. H., Pepin T. J., McCormick M. P., Hermann D. J., Fuller IV7. H., Jr., Appl. Opt., 13, 2416 (1974).
4.161. McCormick M. P., Fuller W. H., Jr., Appl. Opt., 14, 4 (1975).
4. Лидарные измерения аэрозольных частиц и газов
179
4.162. Fegley R., Sixth Conf, on Laser Radar Studies of Atmos., Sendai, Japan (1974). и
4.163. Fernaid F. G., Schuster B. G„ Frush C., Opt Quant. Electron., 7, 141 (1975).
4.164. Russell P. B., Viezee IF., Hake R. D., Lidar Measurements of Stratospheric Aerosols over Menlo Park, Calitornia, October 1972 —March 1974. Final Report to NASA; SRI Project 2217, Stanford Research Institute, Menlo Park, California.
4.165. Fiocco G„ Grams G., Tellus, 18, 34 (1966).
4.166. Grams G., Fiocco G., J. Geophys. Res., 72, 3523 (1967).
4.167. Collis R. T. H., Ligda AL G. H., J. Atmos. Sci., 23, 257 (1966).
4.168. Clemesha В R„ Kent G. S., Wright R. IF. H., Nature, 209, 184 (1966).
4.169. Clemesha B. R, Nakamura J., Nature, 237, 328 (1972).
4.170. Clemesha D. R„ Rodrigues S. N., J. Atmos. Terrest. Phys., 33, 1119 (1971).
4.171. Kent G. S., Clemesha B. R., Wright R. W., J. Atmos. Terrcst. Phys., 29, 169 (1967).
4.172. Pilipowskyj S., Weinman J. A., Clemesha В R„ Kent G. S., Wright R. IF., J. Geophys. Rev., 73, 7553 (1968).
4.173. Schuster B. G., J. Geophys. Res., 75, 2123 (1970).
4.174. Bartusek K-, Gambling D. J., Elf ord W. G., J. Atmos. Terrestr. Phvs., 32, 1535 (1970).
4.175. Ottway Л1 T., 4th Conf, on Laser Radar Studies of Atmos.; Tucson, Ariz., 1972.
4.176. Hirono M., Fujiwara M„ Uchino O., Habe T., cm [4.214], Rept. lonosph. Space Res. Japan, 26, 237 (1972); cv также Canad. J. Chem., 52, 1560 (1974).
4.177. Захаров В. M., Косто О. К-, Портасов В. С., 5th Conf, on Laser Radar Studies of Atmos., Williamsburg, Va. (1973).
4.178. Cohen A., Graber M., 5th Conf, on Laser Radar Studies of Atmos., Wil liamsburg, Va. (1973).
4.179. Young S. A., Elford IF. G., Internal Rept. ADP 119, Dopt. of Phys., Univ, of Adelaide, Adelaide, Australia (1975)
4.180. Fox R. J., Grams G. W., Schuster B. G., Wienman J. A., J. Geoph vs. Res., 78, 7789 (1973)
4.181. Cronin J. F., Science, 172, 847 (1971).
4.182. Hofmann D. J., Rosen J. M., Pepin T. J., Kroening J. L., Proc of 2nd Conf, on CIAP, 14—17 November, 1972, ed. by A. J. Broderick (available from NT1S. No. DPT-TSC OST-74-4), pp. 23—33.
4.183. Hofmann D. J., Rosen J. M., Pepin T. J., Kroening J. L., Global Monitoring of Stratospheric Aerosol, Ozone and Water Vapor. Progress Report No. GM-10 and No GM-17, Dept, of Physics and Astronomy, Univ, of Wyoming (June 1973 and February 1974).
4 184. Volz F. E., J. Geophvs. Res., 75, 1641 (1970).
4.185. Volz F. E., J. Geophys. Res., 78, 2619 (1973).
4.186. Volz F. E., Sti atospheric Background Aerosol from Twilight Data (draft manuscript, 1974).
4.187. Castleman A. IF., Space Sci. Rev., 15. 547 (1974).
4.188. Kent G. S., Sandland P., Wright R. H., J Appl Meteorol., 10, 443 (1971).
4.189. Kent G. S., Keenliside IF., Sandford hl. C. W., Wright R. H., J. Atmos. Terrestr. Phys., 34, 373 (1972).
4.190 Kent G. S., Keenliside IF, J. Atmos. Sci., 31 1409 (1974).
4.191 Hake R. D., Arnold D. Ё., Jackson D. W., Evans W E, Ficklin В P., Long R. A., J. Geophys. Res., 77, 6839 (1972).
4.192. Blamont J. E., Chanin M. L., Megie G„ Ann Geophys., 28, 833 (1972).
12*
180
Р. Т. X Коллис и П. Б. Рассел
4.193. Bowman М. R., Gibson A. L, Sandford М. С. W., Nature, 221, 456 (1969).
4.194. Felix F., Keenliside W., Kent G., Nature, 246, 345 (1973).
4.195. Gibson A. J., Sandford Al. C. W., Nature, 239, 509 (1972).
4.196. Shuler C J., Pike С. T„ Miranda H. A, Appl. Opt., 10. 1689 (1971).
4.197. Sandford M. C. W., Gibson A. J., J. Atmos. Terrestr. Phys. 32, 1423 (1970).
4.198. Munick R. J., J. Opt. Soc. Am., 55, 893 (1965).
4.199. Collis R. T. H., Astron. Aeron., 2, 52 (1964).
4.200. Lawrence J. D., McCormick M. P., Melfi S. H„ Woodman D P. Appl Phys. Lett., 12, 72 (1968).
4.201. Collis R. T. H., Bull. Am. Meteorol. Soc., 49, 918 (1968).
4.202. Derr V. E., Little C. G., Appl. Opt., 9, 1976 (1970).
4.203. Huffaker R. M., Appl. Opt., 9, 1026 (1970).
4.204. Lawrence T. R„ Wilson D. J., Craven С. E, Jones I. P., Huffaker R. AL, Thomson J. A. L., Rev. Sci. Instr., 43, 512 (1972).
4.205. Benedetti-Michelangeli G., Congeduti F., Fiocco G., J. Atmos. Sci., 29, 906 (1973).
4.206. Fiocco G., Benedetti-Michelangeli G., Maischberger K, Madonna E Nature, 22, 78 (1971).
4.207. Abshire N. I., Schwiesow R L., Derr V. E. J. Appl. Meteorol., 13, 951 (1974).
4.208. Rothe K. W., Brinkman U., Walther H., Appl. Phys., 3, 115 (1974).
4.209. Rothe К W., Brinkman U., Walther H., Appl. Phys., 4, 181 (1974).
4.210. Grant W. B., Hake R. D., Jr., J. Appl. Phys., 46, 3019 (1975).
4.211. Russell P. B., Uthe E. E., Ludwig F. L., Shaw N. A., J. Geophys. Res., 79, 5555 (1974).
4.212 Fegley R. W., Ellis H. T., Geophys. Res. Lett., 2, 139 (1975).
4.213. Fujiwara M., Itabe T., Hirono M., Rept. lonosph. Space Res, 29. 74 (1975).
4.214. Russell P. B., Viezee W., Hake R. D. Jr., Lidar Measurements of the Stratospheric Aerosol, 3rd Quarterly Rept, Project 4019, Stanford Research Institute, Menlo Park, Calif. (November 1975)
5. ОБНАРУЖЕНИЕ АТОМОВ И МОЛЕКУЛ ПОСРЕДСТВОМ КОМБИНАЦИОННОГО РАССЕЯНИЯ
И РЕЗОНАНСНОЙ флуоресценции
X. Инаба
Эта глава посвящена описанию методов дистанционного обнаружения атомов и молекул, основанных на использовании комбинационного рассеяния и резонансной флуоресценции. В разд. 5.1 и 5.2 рассматриваются различия между возможными механизмами рассеяния и флуоресценции и приводятся таблицы теоретических и экспериментальных значений некоторых параметров данных процессов. Разд. 5.3 содержит изложение принципов работы и требований к оперативным лидарным системам, обсуждение эффектов распространения и некоторых методик дистанционного контроля температуры атмосферы. В разд. 5.4 подробно описаны лидарные системы, с помощью которых осуществлялось дистанционное обнаружение атомов и молекул не только основных компонентов обычной атмосферы, но и следов вредных примесей в загрязненном воздухе. В этом же разделе упоминаются некоторые экспериментальные работы по дистанционному контролю температуры атмосферы. В разд. 5.5 обсуждается чувствительность систем с использованием комбинационного рассеяния и флуоресценции, а также ограничения и возможности применения данных систем для широкого круга прикладных задач, начиная от наземных и кончая спутниковыми измерениями. Рассматриваются различные схемы обработки сигналов и требования безопасности для глаз при работе.
5.1 МЕХАНИЗМ РАССЕЯНИЯ И ФЛУОРЕСЦЕНЦИИ
Из гл. 2 следует, что существует много оптических методов зондирования с использованием лазеров, на основе которых могут быть разработаны спектроскопические методики дистанционного обнаружения атомов и молекул, входящих в состав атмосферы. Использование лазеров для моностатического дистанционного зондирования в первую очередь обусловлено их способностью излучать очень короткие, но мощные импульсы когерентного излучения. Так же как и в радиолокации, это обеспечивает пространственное разрешение в измерениях с помощью лазерного локатора, или лидара, который является оптическим аналогом радиолокатора.
182
X. Инаба
Основной целью данной главы является описание методов комбинационного рассеяния света и резонансной флуоресценции. В табл. 5.1 приведены типичные характеристики основных видов взаимодействия оптических волн с атмосферными компонентами, что позволяет уяснить место комбинационного рассеяния и резонансной флуоресценции в ряде методов, основанных иа других оптических взаимодействиях. Рассеяние оптических волн обычно подразделяется на три вида это рассеяние Ми, релеев-ское н комбинационное рассеяния света — в зависимости от типа рассеивателей и соотношения их размеров с длиной волны. Хотя процессы испускания включают и спонтанное (флуоресценция), и стимулированное излучение, последнее нами не рассматривается, ибо его вклад в рассеиваемую атмосферой энергию, по-видимому, незначителен. В третьем столбце таблицы приведены типичные значения сечений daldQ взаимодействия для молекул SO» (исключая рассеяние Ми, которое относится только к аэрозолям) в диапазоне длин волн от 300 до 400 нм.
Таблица 5.1
Сравнение процессов оптического взаимодействия, применяемых в методах дистанционного лазерного зондирования атмосферы
Вид взаимодействия Соотношение частот Сечение Js/rfG, см2/ср Обнаружимые компоненты
Рассеяние: Мн v, = V„ 10 28 — 10 8 (аэрозоли) Частицы аэрозоля
редсевское ''г = Vo ДО 26 (вне резонанса) 10 23 (в резонансе) Атомы и молекулы
комбинационное 10 28 (вне резонанса) 10 "26 (в резонансе) Молекулы (атомы)
Испускание: флуоресценция 'h = V0 10 26 (потушенная) 10 24 (потушенная) Атомы и молекулы
Поглощение '‘r = v0 10 20 Атомы и молекулы
vr— частота измеряемого излучения. V©—частота лазерного излучения
Рассеяние Ми, подробно описанное в гл. 3 и -4, является классическим упругим рассеянием, происходящим па длине волны падающего излучения, и имеет место, когда размеры рассеивающих частиц сравнимы с длиной волны оптического излучения или больше ее При этом рассеянный свет сконцентрирован в основном близ направления вперед и имеет значительно меньшую
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
183
интенсивность в направлении назад. Хотя сечение этого вида рассеяния обычно очень велико что обеспечивает высокую чувствительность при зондировании таких частиц вещества, как пыль, водяные капли и другие аэрозоли [5.1—5.6], рассение Ми в то же время не позволяет проводить количественный анализ атомного и молекулярного состава атмосферы.
Для зондирования атомов и молекул атмосферы можно использовать процесс дифференциального поглощения излучения, для чего необходимо иметь удаленный отражатель, а фиксированная линия лазерного излучения должна совпадать с какой-тнбо линией поглощения исследуемого компонента или быть на нее настроена (см. гл. 6). Хотя сечения поглощения некоторых молекулярных составляющих достаточно велики, что позволяет обнаруживать их на уровне фоновых концентраций, н они ие подвержены влиянию тушащих неупругих соударений в воздухе (в отличие от флуоресценции), этот метод не обеспечивает пространственного разрешения и при использовании известных методик [5 7—5.10] даст информацию лишь о средних концентрациях вдоль направления распространения луча лазера. Этот недостаток метода можно преодолеть путем измерения разности интенсивностей сигналов рассеяния назад аэрозолями атмосферы, получаемых от двух зондирующих импульсов излучения, если длина волны излучения в одном импульсе совпадает с линией поглощения исследуемых атомов и молекул, а в другом расположена вне этой линии [5.11—5.18]. Метод, подробно описанный в гл. 4, называют методом пространственно-разрешенного дифференциального поглощения или методом дифференциального поглощения рассеянной энергии; он сочетает преимущества моностатической схемы зондирования с высокой чувствительностью резонансного поглощения не только в ближней ультрафиолетовой и видимой областях, но также и в инфракрасной области [5.19].
Известно, что релеевское рассеяние когерентно и происходит без сколь нпбудь значительного обмена энергией с внутренними состояниями молекул или атомов, как показано па рис. 5.1, а. На этом рисунке \о обозначает частоту (волновое число) падающего, a v,. — рассеянного излучения. На рис. 5.1 изображены основное и возбужденное электронные состояния и их отдельные уровни Буквами i, m и f обозначены начальный, промежуточный и конечный уровни соответственно. В случае атомов отдельные уровни образуются вследствие взаимодействий, дающих тонкую и сверхтонкую структуру, а в случае молекул они соответствуют колебательно вращательным состояниям. Энергия ре-лесвского рассеяния сосредоточена вблизи направления распространения луча с равными интенсивностями рассеяния вперед и назад. Поскольку центральная длина волны релеевской
184
X Ннаба
компоненты рассеяния совпадает с длиной волны рассеяния Мп и ее интенсивность оказывается гладкой функцией (~л-4), то этот вид рассеяния не позволяет идентифицировать вид рассеивателей. Поэтому использование его для целей контроля н анализа атмосферного воздуха весьма ограничено. Хотя контур линии релеевского рассеяния и содержит информацию о температуре (вследствие эффекта Доплера), измерение последней требует довольно большой чувствительности, так как данный эффект вызывает очень малый энергетический обмен
На рис. 5.1 изображены и другие возможные механизмы связанные с атомными и молекулярными процессами, в которых фотон излучается неупруго. Процесс комбинационного рассеяния (рис. 5.1, б) включает обмен значительными количествами энергии между рассеянным фотоном и рассеивающей молекулой. Вследствие этого спектральные компоненты комбинационного рассеяния сдвинуты относительно частоты падающего излучения то на отрезки частотного интервала, соответствующие внутренней! энергии рассеивающих атомов или молекул. Сечение комбинационного рассеяния обычно меньше сечения релеевского рассеяния примерно на три порядка величины. Тем не менее методы лазерного зондирования с использованием комбинационного рассеяния весьма перспективны [5.20], так как они дают возможность проводить идентификацию и контроль атмосферных составляющих из одного пункта, а сам эффект не зависит от длины волны падающего па них излучения. Интенсивность линий комбинационного рассеяния пропорциональна числу молекул в начальных состояниях переходы с которых порождают данную линию или полосу.
Когда частота возбуждающего излучения v0 близка к истинной резонансной частоту атома или молекулы, следует ожидать весьма существенного увеличения сечения комбинационного рассеяния вследствие резонансного роста тензора поляризуемости. Общепринято называть данный процесс резонансным комбинационным рассеянием [5.21, 5.22] включая в это понятие не только чисто резонансное, но и происходящее вблизи резонанса взаимодействие. Хотя этот эффект был давно открыт и обсуждался в течение многих лет, путь к количественным измерениям был открыт лишь недавно с созданием перестраиваемых по частоте лазеров. Увеличение сечения от трех до шести порядков величины по сравнению с сечением обычного комбинационного рассеяния на молекулах N2 наблюдалось при переходе к резонансу для таких молекул, как I2. NO2 и Оз. Вследствие этого использование резонансного комбинационного рассеяния при лазерном зондировании окажется перспективным ибо увеличит эффективность рассеяния, что позволит дистанционно обнаруживать даже низкие концентрации атмосферных составляющих, пока погло-
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
185
щенме не приведет к значительном}' ослаблению зондирующего излучения.
Флуоресценция представляет собой спонтанное испускание фотона атомом или молекулой после перехода их в возбужденное состояние при поглощении падающего излучения с частотой
Рис. 5.1. Схематическая диаграмма энергетических уровней атома или молекулы и различных процессов взаимодействия, связанных с рассеянием и флуо ресценциен: а — релеевское рассеяние; б обычное комбинационное рассеяние, в — резонансное комбинационное рассеяние; г — резонансная флуоресценция; д — широкополосная флуоресценция; е — резонансное рассеяние.
т0, лежащей в пределах отдельной линии или полосы поглощения. Рис. 5.1, г изображает процесс распада возбужденного уровня переизлучением фотонов при переходах атома или молекулы иа первоначальный и другие лежащие ниже уровни. Этот процесс испускания дает дискретный спектр; обычно его называют резонансной флуоресценцией. В то же время возбужденные атомы и молекулы испытывают соударения, приводящие
186
X. Инаба
к их перераспределению по другим возбужденным уровням в результате безызлучательных переходов, как показано волнистыми стрелками на рис. 5.1, д. Этот процесс обычно приводит к широкополосной флуоресценции, имеющей почти непрерывный спектр. С учетом сказанного выше возбуждение флуоресценции всегда требует перестраиваемого источника когерентного оптического излучения (перестраиваемые лазеры и оптические параметрические устройства) для подстройки на резонансную частоту исследуемых молекул или атомов. Информация, получаемая путем измерений персизлучеиной на соответствующих частотах радиации, оказывается полезной для идентификации и контроля атомных и молекулярных компонентов, ответственных за флуоресценцию
Все виды флуоресценции в атмосфере обычно подвержены тушению, вызванному неупругими соударениями с молекулами воздуха, что снижает ее интенсивность на несколько порядков по сравнению с интенсивностью при низком давлении (условия в верхней атмосфере или в лаборатории). Тем не менее сечение «потушенной» флуоресценции обычно остается все еще больше, чем сечение релеевского и обычного комбинационного рассеяний. Следует отметить также, что процессы соударений, вообще говоря, приводят и к другим эффектам, таким, как спектральное уширение флуоресценции, увеличение деполяризации и уменьшение анизотропии вследствие «потерн памяти» о направлении распространения и поляризации возбуждающего излучения.
Флуоресценция обычно рассматривается как совокупность двух однофотонных процессов, т. е. как двухступенчатое взаимодействие, состоящее в поглощении отдельного фотона с частотой vo с последующим спонтанным испусканием фотонов с частотой V,-. Следовательно, имеется внутренняя временная неопределенность между этими двумя процессами, поэтому интенсивность ф зуоресцешши при низких давлениях подвержена экспоненциальному затуханию YC другой стороны, рассеяние света на отдельном атоме или молекуле (например, релеевское или комбинационное рассеяние) обычно рассматривается как двухфотонный процесс, описываемый одноступенчатым взаимодействием, которое приводит одновременно к исчезновению фотона с частотой \’о и появлению друтого фотона с частотой v,.. Все проведенные до сих пор экспериментальные проверки указывают на то, что тушащие столкновительные процессы, упоминавшиеся выше в связи с флуоресценцией, не играют никакой роли для двухфотонного рассеяния, поскольку этот процесс является практически мгновенным.
На рис. 5.1, е изображена другая ситуация, при которой возбуждение в области сильного поглощения приводит одновре-
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
187
мепно к испусканию фотонов с частотой, равной или очень близкой к частоте v0. Гайтлер в своей хорошо известной книге [5.23] относит этот процесс к резонансной флуоресценции, тогда как Губер в своих недавних работах [5.24] называет его резонансным рассеянием. Строго говоря, использование термина резонансная флуоресценция, по-видимому, несколько неуместно, поскольку правильнее рассматривать флуоресценцию как совокупность двух однофотонных процессов. В последующем .мы будем называть его резонансным рассеянием.
Так как частота излучения резонансного рассеяния совпадает с частотой рассеяния Ми или близка к ней, как и в случае резонансной флуоресценции, то проблема избавления от фона, даваемого рассеянием Мп, обычно ограничивает возможность использования этих явлений для зондирования нижнего слоя атмосферы. Однако для атомных паров, имеющих большие сечения резонансного рассеяния и находящихся на больших высотах, где влияние фона не представляет серьезной проблемы, использование схемы с резонансным рассеянием ближнего ультрафиолетового пли видимого излучения обеспечивает хорошую ч в-ствителыюсть метода лазерного зондирования.
5.2 . ОСНОВНЫЕ СВОЙСТВА КОМБИНАЦИОННОГО РАССЕЯНИЯ И РЕЗОНАНСНОЙ ФЛУОРЕСЦЕНЦИИ
5.2.1. КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЕ
Комбинационное рассеяние излучения газами, жидкостями и твердыми телами длительное время привлекало интерес как источник информации о различных свойствах веществ, особенно о структуре их молекул и химическом составе [5.25]. Спектральный анализ рассеянною излучения обнаруживает существование серии боковых частот vr, сдвинутых в обе стороны от частоты падающего излучения vu на отрезки, равные частотам колебательно-вращательных переходов облучаемых молекул vr:
-у='ъ + нГ. (5.1)
Боковые частоты, меныпие Vo, называют стоксовыми линиями, а частоты, большие v0- антистоксовыми Подробное объяснение явления и списки линий комбинационного рассеяния можно найти в учебниках (см., например, [5.26]). Настоящее возрождение спектроскопии комбинационного рассеяния было достигнуто в большой степени благодаря развитию лазерной техники, давшей новый толчок исследованиям как фундаментальных, так и прикладных вопросов этой области.
188
X Инаба
На рис. 5.2 изображены сдвиги колебательно-вращательных линий комбинационного рассеяния типичных малых молекулярных составляющих атмосферы по отношению к линии возбуждающего излучения (величины сдвигов относятся к Q-ветвям со-ответств)ющнх полос спектра комбинационного рассеяния). На рисунке приведены также линии молекул азота кислорода и водяных паров, присутствующих в атмосфере в больших количествах. Оценку’ абсолютного значения концентрации каждой
Частотный сдвиг, снг1
Р и с. 5.2. Частотные сдвиги Q-ветвей колебательно-вращательных спектров комбинационного рассеяния типичных молекул, присутствующих в обычной н загрязненной атмосфере, относительно частоты возбуждающего лазерного излучения.
молекулярной составляющей можно получить, сравнивая интенсивность комбинационного рассеяния назад от этого компонента с интенсивностью сигнала на линии молекул Na, находящихся в том же объеме [5.27—5.29].
Правила отбора для переходов комбинационного рассеяния двухатомных и линейных молекул имеют вид: До — О, ±1 и Д/ = 0, ±2, где v и / — колебательное и вращательное квантовые числа соответственно. Переходы с Ди = 0, Д/ = ±2 соответствуют чисто вращательному, а переходы с Ди=±1. Д/ — = 0, ±2 колебательно-вращательному комбинационному рассеянию, тогда как переходы Л/— 0, Ди = 0 соответствуют естественно релеевскому рассеянию.
Рассеяние излучения атомами, молекулами и частицами, вообще говоря, не изотропно. Сечение рассеяния поэтому определяется дифференциальным сечением о (6, ф) = da/dti. где угол 0 — угол рассеяния, ф—угол поляризации, Q — телесный угол.
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
189
Общая энергия Рц,,, рассеянная в единичном телесном угле для полосы спектра комбинационного рассеяния, соответствующей /-му колебанию молекулы, связана с интенсивностью падающего излучения /0 (мощность на единицу площади) через дифференциальное сечение комбинационного рассеяния: POj = (doj/dQ)/0. Согласно теории поляризуемости Плачека [5.30], дифференциальное сечение рассеяния назад для колебательно-вращательного перехода, когда рассеяние наблюдается под углом 90° к направлению поляризации линейно-поляризованного падающего
света, записывается следующими выражениями:
а) Сечение комбинационного рассеяния назад для чисто колебательных переходов Q-ветви (Ди = +1, А/ = 0)
U2 /комб gj\ 180 Jr
(5.2)
б) Сечение комбинационного рассеяния назад для колебательно-вращательных переходов О- и S-ветвей (Ди =4-1, Д/ = = —2; Ди = 4-1, Д/ = 4-2 соответственно)
daj \o+s dQ /комб
(2*)4*>ео-ъ-)4
1 — exp (—hC'ijik.T)
7 ~2
Si 60
(5-3)
в) Общее сечение комбинационного рассеяния назад всей ко-
лебательно-вращательной полосы, полученное суммированием (5.2) и (5.3), равно
/ЛЛТ _ (2z)*^(v0-;y)4 , 7
1 /комб , _ ехр (_Лс-мг) Ч 45 •
(5.4)
Здесь Vj—частота [см-1] /-го колебания молекулы, [= (ft/8n2cvj)Vs] — амплитуда этого колебания окою нулевого положения, gj — степень вырождения /-го колебания, I2 на2— изотропная и анизотропная части производной тензора поляризуемости по нормальной координате Qj, Т — абсолютная температура. Другие символы имеют обычный смысл.
Отметим, что дифференциальное сечение для чисто вращательного комбинационного рассеяния в направлении назад, а также для релеевского рассеяния тоже даются выражениями (5.2) и (5.3), если член b2gj/[\—ехр(—hcvj/kT)] заменить единицей, а величины F и а2 представить в виде изотропной и анизотропной части i2 и а2 тензора поляризуемости, записанного для Ди = 0. Приведенные выше выражения справедливы
190
X. Инаба
в рамках предположения, что частота возбуждающего излучения v0 много меньше частоты перехода между электронными состояниями молекулы, т. е. в отсутствие резонанса.
Таблица 5.2
Теоретические значения дифференциальных сечений комбинационного рассеяния назад для Q-, О-и S-ветвей и общее этих трех ветвей
для колебательного перехода и = 0-*1 возбуждаемого излучением
с длйной волны 337,1 нм, а также относящиеся к ним молекулярные константы для N2, О , СО
и СН4 (jVa — число Авогадро)
Молекула СМ-1 g;7j. см* - г см*/г Q-ветвь f dc \Q \ da /комб’ cw’/cp Q- и S-ветви \ ds /кочб’ см*/ср Общее мт \ d2 /комб’ см2/ср
n2 2329,66 0,45- 10-й.Уд 0,64- 10-32.V. 2,9- 1О-зо 0,55-1О-зо 3.5-1О-30
о2 1556,26 0,27 1,8 з,з 1.3 4,6
со2 (v() 1388,15 0,26 0,52 3,4 0,73 4,2
СН4 (уД 2914,2 4,56 0 21,0 0 21,0
В табл. 5.2 приведены величины трех типов дифференциальных сечений, рассчитанных по формулам (5.2)- (5.4) для молекул N?, О2, СО2 и CHs, соответствующие сдвиги частот, а также величины компонент тензора поляризуемости g Р и gjO?, выраженные через число Авогадро NA [5.25, 5.31]. Эти результаты, рассчитанные для длины волны возбуждающего излучения 337,1 нм, можно пересчитать на любхю длину волны, пользуясь зависимостью (l//.r)4, где 7.г — длина волны линии комбинационного рассеяния. В табл. 5.3 представлены величины дифференциальных сечений релеевского и чисто вращательного комбинационного рассеяний в направлении назад, их сумма и значения компонент i2 и а2 тензоров поляризуемости для этих процессов [5,32—5.34].
В качестве примера на рис.^^З показано теоретическое распределение типичного колебательно-вращательного спектра комбинационного рассеяния молекулы N2 при температуре 300 К. По оси абсцисс па рис. отложены значения частотного сдвига в стоксовой области [^Й0], по оси ординат—-значения дифференциального сечения рассеяния при возбуждении излучением длиной волны 337,1 им. На этом рисунке, представляющем колебательный переход Дп = 0—> 1, все линии Q-ветви изображены
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
191
Таблица 5.3
Теоретические значения дифференциальных сечений релеевского и чисто вращательного комбинационного рассеяний назад и их общее значение при возбуждении излучением с длиной волны 337,1 нм; компоненты тензора поляризуемости для молекул N2, О2, СО2 и СН<
Молекула Т2 а2. СМ”8 Релеевское рассеян ис da d2. см2/ср Чисто вращательное da/d2, см*/ср Общее (da/da)T, см*/ср
n2 3,20 • К) « 0,90 10-<8 3,9 10 27 1,14 - 10 28 4,01 • 10-=’
о2 2,60 1,40 3,28 1,96 3 47
со2 7,24 5,94 9 02 8,30 9,85
сн, 7,13 0 8,60 0 8.60
неразрешенными, так как они расположены очень близко друг к другу и могут быть разрешены лишь методами спектроскопии
Рис 5.3. Расчетное распределение колебательно-вращательного спектра ком бинациоиного рассеяния при 300 К, изображающее структуру О, Q и S-вет-веп, и дифференциальные сечения рассеяния для молекул' N2, возбуждаемых излучением с длиной волны 337,1 нм •
высокого разрешения. Линии S- и О-ветвей энергетически хорошо разделены и проявляются в виде боковых полос по обе
192
X. Инаба
стороны интенсивной Q-ветви. На рис. М"изображен рассчитанный спектр чисто вращательного комбинационного рассеяния на молекулах N2 при температуре 300 К, возбуждаемый также излучением с длиной волны 337,1 нм. Две О- и S-ветви этого ч спектра также расположены симметрично по обе стороны от ___центральной линии релеевского рассеянияуРис. 5.3 и 5.4 хорошо
I.
-200 -WO О WO 200
Частота, см4
Р и с. рг4. Расчетное распределение чисто вращательного спектра комбинационного рассеяния СКР и релеевского рассеяния при температуре 300 К. изо бражающес структуру О- и S ветвей, а также центральная релеевская компо цента и дифференциальное сечение рассеяния для молекулы Nj, возбуждаемой излучением с длиной волны 337,1 нм. J
объясняют результаты измерений колебательно-вращательного и чисто вращательного спектров комбинационного рассеяния, полученные с помощью спектрометров комбинационного рассеяния с высоким разрешением и аргонового ионного лазера |5.35, 5.36]. Поскольку вращательные и колебательные степени свободы молекулярных составляющих чувствительны к температуре, то методы, основанные на комбинационном рассеянии света, можно применить для дистанционных измерений температуры газов в условиях как теплового, так и нетеплового равновесия. Эти приложения будут обсуждаться ниже.
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
193
Для случая атомов, в которых рассеяние происходит с участием возбужденных электронных состояний, Пенни [5.37] получил квантовомеханические выражения для сечений релеевского и комбинационного рассеяния через силы осцилляторов и коэффициенты векторного сложения моментов. Его результаты учитывают ранее пренебрегаемые'вклады антисимметричной части тензора поляризуемости, которые являются значительными в широком диапазоне длин волн для атомов с электронными моментами количества движения, отличными от нуля. Как будет показано ниже, эти выражения можно использовать для количественной оценки сечения не только обычного комбинационного рассеяния, но также и рассеяния вблизи резонанса, когда длина волны возбуждающего излучения находится близко от сильной изолированной линии поглощения атома.
На практике измерения концентрации молекулярных составляющих атмосферы могут быть существенно облегчены, если с достаточной точностью известны отношения сечений комбинационного рассеяния назад различных газов к сечению молекул азота. В этом случае концентрация соответствующего молекулярного компонента равна концентрации молекул N-г, умноженной на отношение измеренных сигналов комбинационного рассеяния в направлении назад от данного компонента и от мо-кул азота. Абсолютное значение сечения комбинационного рассеяния молекул N2, соответствующее Q-ветви (v = 2331 см-’)» измерено различными спектроскопическими методами, включая сравнения с известным сечением линии 992 см-1 жидкого бензола, с абсолютными сечениями релеевского рассеяния и чисто вращательного комбинационного рассеяния (/= 1->3) молекул водорода, а также прямыми измерениями с помощью калиброванного спектрометра. В табл. 5.4 представлены экспериментальные значения абсолютного дифференциального сечения Q-ветви колебательно-вращательной полосы комбинационного рассеяния молекул N-г, а также общего дифференциального сечения комбинационного рассеяния молекул №, опубликованные рядом авторов [5.31, 5.32, 5.38—5 41]. Для сравнения занесенных в табл. 5.4 сечений, измеренных при возбуждении излучением с длинами волн 514,5; 488,0 и 337,1 нм, с теоретическими значениями (табл. 5.2) используется пропорциональность сечения множителю 1/ЛА. Таким же образом сравнивались для этих трех длин волн и долазерные данные, полученные Мерфи и др. [5.31 ] и Стэнсбери и др. [5.32].
Следует подчеркнуть, что большинство данных об абсолютном сечении рассеяния N?, измеренном недавно с помощью лазера, в пределах ошибок хорошо согласуется с долазерными данными Мерфи и теоретическими значениями, представленными 13 Заказ № i53
194
X Инаба
Таблица 5.4
Сводка абсолютных дифференциальных сечений комбинационного рассеяния молекул N (Q-ветвь и суммарный переход), измеренных экспериментально. Для сравнения значения, измеренные на указанных в последнем столбце длинах волн, пересчитывались на длины волн возбуждающего излучения 514,5, 488,0 и 337,1 им в соответствии с допущением о пропорциональности сечений множителю 1
Авторы da/da (х 10-’1 см’/ср) Длина волны возбуждающего излучения
Дайна волны источника возбуждения
514,5 нм 488,0 нм 337 1 нм
Q-ветвь Q-ветвь Q-ветвь общее
Мерфи и др. [5.31] Стэнсбери и др. [5.32] Пенни и др. [5.38] Фоуче и др. [5.39] Феннер и др. [5.40] Хайт и др. [5.41] 4,4 ± 0,3 3.8 4,4 ± 0,2 4,4 ± 1,7 2,6 ±0,9 4,2 ± 0,2 5,5 ±0,4 4,8 5,6 ± 0,3 5,6 ± 2,2 3,3+ 1,1 5,4 ±0.3 28 ± 2 25 29 ± 2 29 ± И 17 ± 6 28 ± 2 35 435,8 нм 435,8 514,5 514,5 488,0 514,5 и 488.0
в табл. 5.2, хотя онй получены разными методами. Исключением являются лишь значения, опубликованные Феннером и др. [5.40]. Кроме того, Хайт и др. [5.41] опубликовали свои измерения частотной зависимости комбинационного рассеяния, которая для азота оказалась близкой к 1/ЛЛ, т. е. резонансов в видимой об-' ласти не наблюдалось.
К настоящему времени сечения комбинационного рассеяния различных газов измерены с использованием таких источников видимого излучения, как ртутные дуговые лампы, газовые и твердотельные лазеры, работающие в непрерывном и импульсном режимах. Обширный перечень долазерных данных о сечениях колебательных линий комбинационного рассеяния большого числа молекул, полученных с помощью ртутной лампы (435,8 нм), опубликован в работе Мерфи и др. [5.31], В последнее время группами Леонарда [5.42], Фоуче и Чанга [5.39], Чена; п By [5.43], Пенни и др. [5.38], Порто и др. [5.40, 5.41], Швай-зова [5.44] и Левейтера и др. [5.45] были измерены относительные сечения комбинационного рассеяния многих важных молекул с помощью лазеров в видимом и ближнем ультрафиолете-' в м диапазонах. Мы также измерили относительные сечения (по отношению к N2) комбинационного рассеяния ряда газов, важных для исследований загрязнения воздуха. Измерения проводились с помощью импульсного спектрометра комбинационного
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
195
рассеяния, включающего импульсный азотный лазер (337,1 нм). Сигналы комбинационного рассеяния регистрировались методом счета фотонов, специально разработанным для обеспечения высокой чувствительности обнаружения [5.20, 5.46, 5.47].
В табл. 5.5 обобщены измеренные значения дифференциальных сечений рассеяния назад для различных молекул, присутствующих в обычной и загрязненной атмосфере. В ней также указаны частотные сдвиги линий комбинационного рассеяния соответствующих молекул Все приведенные величины измерены с точностью около 10% и отнесены к линии возбуждающего изучения 337,1 нм, чтобы их можно было сравнивать. Эти данные легко перевести на любую длину волны согласно (5.2) и (5.4), если только резонансные эффекты в этой области отсутствуют. Знак Q говорит о том, что значение относится лишь к сечению Q-ветви колебательно-вращательной полосы комбинационного рассеяния.
5.2.2. РАЗЛИЧИЕ МЕЖДУ РЕЗОНАНСНЫМ КОМБИНАЦИОННЫМ РАССЕЯНИЕМ И ФЛУОРЕСЦЕНЦИЕЙ
В последние два десятилетия большее внимание исследователей привлекло резонансное комбинационное рассеяние, т. е. комбинационное рассеяние, усиленное по интенсивности из-за близости линии возбуждающего излучения к резонансу. Хотя резонансное возбуждение и увеличивает мощность рассеяния на несколько порядков, резонансный эффект комбинационного рассеяния не всегда наблюдается, так как рассеянное излучение может существенно ослабляться одновременно возрастающим поглощением или маскироваться накладывающимся флуоресцентным излучением.
Что касается различия между резонансным комбинационным рассеянием и резонансной флуоресценцией, то за последние несколько лет этот вопрос широко обсуждался с различных точек зрения [5.48]. Некоторые экспериментальные и аналитические черты этого различия упоминались ранее: например, комбинационное рассеяние —чрезвычайно кратковременный процесс, который можно считать, по существу, мгновенным двиг пп частоте его спецтрадьчых линий нг. зависит от частоты .так пит излучения, тогда как для фдуоресценции—характерно—экспонен-ДДальное затухание интенсив11остн_во_вре.мени и постоянство частоты конкретного перехода исследуемого молекулярного ком по нента. Резонансное комбинационное рассеяние в отличие от флуоресценции обычно сильно поляризовано н всегда не чувствительно к тушащим неупругим соударениям [5.22] (по наблюдениям возбуждения .молекул до уровня диссоциации). В то же время есть основание называть переизлучение, происходящее при 13*
Таблица 5.5
Сечения комбинационного рассеяния назад, измеренные относительно сечения N2, для молекул различных атмосферных газов, а также частотные сдвиги линий комбинационного рассеяния. Все данные отнесены к возбуждающему излучению с длиной волны 337,1 нм в соответствии с зависимостью 17^, где необходимо. Под именем автора в круглых скобках указана длина волны возбуждающего излучения, использовавшаяся в его измерениях
Молекул ы Частотный СДВИГ Vj, CM~' Мерфи и дри 15.31] (435,8 нм) Стэнсбери и др 15.32] (4С4,7 и 435,8 н,м) Леонард [5.42] (337,1 нм) и Чен и By* •, 15.431 (694,3 нм) фоуче и др. (5 39] (514,5 нм) Ииаба и др. ]5.20, 5.46, 5.47] (337, i нм) Пенни и др. (5.38] (514,5 нм) Феннер и др. 15.40, 5.41] (488,0 нм) Швайзов 15.44] (488,0 нм) Левейтер и др. [5 451 (337,1 нм)
СС14 SO2 (v2) (v.) 459 519 1151 7,4 2,4(Q) 5,0(0) 7,7 5.7(0) 5.4(0) o,ii(Q) 4,3(0) 5,1 (0) 5,46(Q)
NO2 (v2) (Vi) 750 1320 7,2 15
SFe 775 3,3 3,4
СзНв (>s) (>ii. V5) (v3) 867 1451 2890 2,2 2,1 (Q) 6,1 (0) 3.19(0)
C3He (v13) (Vio) 920 1297 1,16(0) 2,63(0)
CeH6 (v2) (*i) 992 3062 12,2 10,4
C2He (V3) 993 2,7
03 1103
N2o CM (M 1285 2224
CO2 (2v2) (v.) 1286 1388 0,86 (Q) 0,9 1.2 (Q) 1.4 3.2
C2H4 (M (V2) (Vl > 1342 1623 3020 3.1 (Q) 2.0 (Q) 5.8 (Q)
N2O4 1360 0,051*
7,4 (Q) 1
4,8 ,10,1 (Q) 8,3 (Q)
1,5(Q)
3,6 (Q)
2,5 (Q) 0,53 (Q) 2,0 (Q) 0,51 (Q)
1,4 (Q) 0,84 (Q) 0,83 (Q) 0,93 (Q)
1.2 (Q) 1,1 1.2 (Q) 1.4 (Q) 1,3 (Q) 1,36 (Q)
1,3
3,2 (Q) 2,0 (Q) 5 3(Q)
Продолжение табл. 5.5
Молекулы Частотный 4 СДВИГ V .. СМ’1 Мерфи и др/ J5.31J (435.8 им) Стэнсбери и др. 15.32] (404,7 И 435,8 нм) Леонард 15.42] (337,1 им) и Чен и By* IS 43] (694,3 им) Фоуче и др. 15.391 (514,5 нм! Инаба и др. ]5.20. 5.46, 5.471 (337,1 нм) Пенни и др. 15.381 (5i4,5 нм) Феинер И Др. 15.40, 5.4Ц (488,0 нм) Швайзов 15.441 (488,0 нм) Лсвейтер и др. 15.451 (337, 1 нм)
02 1556 l.2(Q) 1,4 1,2(0) 1,2(0) 1,4(0) 1,4 1,1 (0) 1,2(0) 1,22(0)
NO 1877 0,5(0) 0,53(0) 0,46(0) 0,44(Q) 0,26 (Q) 0,43(0) 0,47(0)
СО 2145 0,92 (Q) 0,91 (0) 0,90(Q) 0,97(Q) 0,98 (0) 0,99(0)
n2 2331 1(0) 1 1 (0) 1 1 (0) 1 1 (0) 1 (Q) 1 (0) 1 (0) 1 1(0) 1 (0)
ND3 2420 3.1 (Q)
НВг 2560 4,4 6,2(Q)
H2S 2611 5,6 7.2 (Q) 6.5(Q)
снэон (•*г) (2ve) 2846 2955 4,0 2,2 3,9 2,1
НС1 2886 2,7 3,4 (Q)
сн4 (М (>з) 2914 3020 7,3 (Q) 1,1 (Q) 5,5 8,4 (Q) 0,84 (Q) 7,5 (Q) 1,2(0) 7,7(Q) 6,3 (Q)
C2H5OH 2943 5,5
d2 2986 2,4(0) 2,1 1.8(0)
NH3 М 33.34 3,2 5.4 (Q)
H2O (*1) 3652 1,6 2,5(Q) 2.1(0)
н2 4160 3,1 2,9(0) 2,6 (Q) 3,2 (Q) 1,9(Q) 2,3
200
X. Инаба
переходах через один промежуточный уровень, флуоресценцией, I тогда как в процессы рассеяния в значительной степени вовлечены по меньшей мере несколько промежуточных состояний [5.49]. Поскольку эти определения, скорее всего, применимы к определенным веществам, то, видимо, мало смысла в поисках универсального правила для общего случая, охватывающего не только газы, но и твердые и жидкие вещества.
Проведенные недавно экспериментальные иссле звания Уильямса и др. [5.50]. в которых измерялась зависимость времени жизни рассеяния для переходов молекулы 12 пиже уровня диссоциации В (3П0и) от частоты падающего излучения, показали, что при низких давлениях газа (-~0,33 мм рт. ст.) в процессе переизлучения осуществляется непрерывный переход от резонансного комбинационного рассеяния к резонансной флуоресценции по мере приближения частоты возбуждающего излучения к резонансу. По существу, их результаты указывают на наличие следующей ситуации. Временная реакция процесса переизлучения для флуоресценции (когда частота падающего излу- . чения совпадает с частотой перехода между основным и возбужденным состоянием) является медленной и при низких давлениях определяется естественным временем жизни возбужденного состояния, так что процесс подвержен тушению за счет столкновений при высоком давлении газа. По мере перемещения частоты возбуждающего излучения от резонанса в область, где нет сколько-нибудь существенного перекрытия с контуром поглощения, реакция становится мгновенной в том смысле, что ее форма повторяет форму лазерного импульса и в переизлучении проявляются обычные свойства комбинационного рассеяния при постепенном спаде интенсивности.
Если частота падающего излучения лишь немного не совпадает с резонансной, следует ожидать, что время, в течение которого происходит переизлучение А/, будет ограничено величиной Aw рассогласования этих частот и должно приближенно определяться из соотношения неопределенностей: A/«1/Aw = = l/2ncAv. Другими словами, если при переходе в возбужденное состояние энергия изменяется на величину ftAw, то время, которое молекула или атом может провести в данном состоянии, । ограничено величиной l/Aw. Отсюда заключаем, что комбина- | ционное рассеяние точно в резонансе (где Aw = 0) и резонансная флуоресценция, по существу, являются одним и тем же I долгоживущим процессом, связанным с истинным временем жизни возбуждаемого состояния, и что время его затухания изменяется непрерывно от указанного значения до мгновенного; ; при этом вне резонанса поведение процесса больше похоже на ' комбинационное рассеяние. С этой точки зрения теперь можно J интерпретировать различия между процессами так называемого
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
201
резонансного комбинационного рассеяния при энергиях возбуждающего излучения ниже порога- диссоциации молекул [5 50— 5.53] и выше него [5.22, 5.54, 5.55]. Первый из них показывает сильную зависимость от частоты падающего излучения, тогда как второй не зависит от нее сколько-нибудь существенно, потому что любое начальное состояние находится в резонансе с каким-либо состоянием континуума.
Тем не менее многие экспериментальные результаты свидетельствуют, что интенсивность комбинационного рассеяния может быть существенно увеличена при приближении линии возбуждающего излучения к линии или полосе поглощения до того, как начинается переход к флуоресценции. Поскольку данный тип рассеяния, который был назван околорезонансным или предрезо-нансным комбинационным рассеянием, может оказаться полезным для дистанционного обнаружения атомных и молекулярных компонентов атмосферы методами лазерного зондирования, в следующем разделе мы дадим подробное описание этого процесса.
Чтобы избежать путаницы, во всей этой главе мы будем придерживаться точки зрения Пенни и др. [5.48] и Уильямса и др. [5.50], что рассеяние — существенно мгновенный процесс, не чувствительный к атомным или молекулярным взаимодействиям, таким, как тушение, столкновительная деполяризация и релаксация, но зависящий от вида рассеивающих молекул и давления газа. С другой стороны, флуоресценцией считается процесс пе-реизлучения, которому свойственны измеримое время затухания при низких давлениях и значительное тушение вследствие столкновений при >ысоких давлениях. Отметим также, что эти процессы переизлучения должны быть, по-видимому, тесно связаны в случае импульсного возбуждения, если время взаимодействия мало для того, чтобы частицы испытывали соударения.
5.2.3. ПРЕДРЕЗОНАНСНОЕ КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЕ
Теоретический анализ возрастания интенсивности комбинационного рассеяния при возбуждении вблизи резонанса проводился в ряде работ [5.56—5.59] путем учета затухания в знаменателе выражения для тензора поляризуемости или сечения рассеяния. Основное выражение для дифференциального сечения рассеяния в общем виде может быть записано следующим образом
( da \ ШГ .Vi V V Г </1 Hrl (От | Ио IO I 1 dQ Jrr — W N [ (Шт _Ш/) _ «0 + /Гт/2 f J m
2
I <т|нг|О ] (С
*” (“т —“>/)+ “о —*тт J ’ ' ’ ’
202
X Инаба
где цо и цг — проекции вектора дипольного момента на направления поляризации электрического поля падающей и рассеянной волн, имеющих частоты соо и сог соответственно; (m Цо |i) обозначает матричный элемент перехода между начальным i и промежуточным т состояниями, тогда как (/|цг \т)— матричный элемент перехода между состоянием т и конечным состоянием f; huf — энергии соответствующих состояний i, т и f;
Ni/N представляет относительную заселенность i-ro состояния атомов или молекул. Буквой Г™ обозначена полуширина уровня т в единицах угловой частоты [рад/с]. Это выражение содержит суммирование по всем конечным состояниям для каждого начального состояния, которое вносит вклад в наблюдаемую спектральную линию рассеяния. Кроме того, в реальной ситуации это сечение нужно еще просуммировать по всему распределению начальных состояний данного атома или молекулы.
В случае узкой линии возбуждающего излучения, расположенной близко от изолированной линии поглощения, это уравнение можно упростить, поскольку тогда всего лишь один или несколько членов суммы по т в (5.5) будут, как правило, доминирующими, что позволит сделать количественные оценки. В таких случаях в соответствии с законом сохранения энергии уже второй член выражения (5.5) много меньше первого, и выражение для сечения рассеяния имеет вид
( dc \ _ “г Ni _[ <71 Hr I т> I2 I <fft I Но I it I2 ,r (• x
\ dQ )rr (й)д_Ь)о)2+г^/4 • 1 ’
Выражение (5.6) записано в предположении, что переход происходит лишь через одно промежуточное состояние при одном начальном и одном конечном состояниях; = — со, обозна-
чает центральную частоту линии поглощения.
Если выразить квадраты абсолютных величин матричных элементов через силы осцилляторов ami и ajm и ввести степени вырождения соответствующих энергетических состояний gm и gf, то выражение (5 6) примет вид
/ dc \ _ gf “г ( е2 V а/тат1
\dQ}RR-^N gm v9\met?) 1 ’
где те—масса электрона. Розен и др. [5 60] получили подобное же уравнение для дифференциального сечения рассеяния содержащее силу осциллятора и множитель Франка—Кондона. Приведенные выше уравнения справедливы, когда Гт определяется главным образом неупругими соударениями, дающими уширение за счет давления контура линии, которое больше естественного, доплеровского и сверхтонкого уширений, вместе взятых.
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
203
В действительности ширина контура линий большинства атомов и молекул при атмосферном давлении определяется в основном уширением за счет давления.
Как следует из (5.7), для атомных составляющих должно наблюдаться значительное увеличение сечения, когда линия возбуждающего лазерного излучения попадает в окрестность сильного изолированного электронного резонанса. В качестве при-
Р и с. 5.5. Теоретическая зависимость от длины волны комбинационного рассеяния на переходах атома алюминия Зр2/3,^ —- Зр2Рг/г и Зр2Р« » 3p®Piy Сеченне агг соответствует рассеянию с поляризацией, параллельной поляризации падающего света, тогда как azx — поляризации рассеянного света, перпендикулярной поляризации падающего света [5.37],
мера на рис. 5.5 показана зависимость сечения рассеяния для атомов алюминия от длины волны, рассчитанная Пенни [5.37] по его формуле, содержащей силы осцилляторов и коэффициенты векторного сложения моментов. В этих расчетах предполагалось, что лишь один промежуточный верхний уровень вносит существенный вклад в процесс резонансного рассеяния Большое увеличение сечения, порядка 108 и 10е, по сравнению с сечением обычного комбинационного рассеяния на молекулах N2 ожидается по расчетам при удалениях от резонанса примерно в 1 и 10 нм соответственно, тогда как сдвиг частоты линии комбинационного рассеяния равен 2 нм.
Подобное поведение можно ожидать для многих атомов, на-прпмер для В, С, Са, Tl, Fe, Ni, Си, In и редкоземельных элементов, энергетические уровни которых и правила отбора
204
X. Инаба
допускают существование сильных электронных переходов в комбинационном рассеянии. Нами сделаны также теоретические оценки сечений электронного комбинационного рассеяния по формуле Пенни для некоторых щелочных металлов, включая Li, Na, К, Rb, Cs, показавшие увеличение сечений на несколько порядков величины при приближении к резонансу [5.61].
Нашей группой проведено экспериментальное исследование предрезонансного комбинационного рассеяния на атомах Na вблизи линий Di и D2 с помощью перестраиваемого лазера на красителе [5.62] Измерены также величины дифференциальных сечений (с?сг/сШ)лл|1 и и степени деполяризации 6»
где индексы || и JL обозначают направления поляризации рассеянного света, соответственно параллельное и перпендикулярное направлению поляризации возбуждающего излучения. Измерения проводились под прямым углом к направлению распространения лазерного луча. В табл. 5.6 представлены экспериментальные и теоретические значения, полученные в этих исследова ниях. Теоретические оценки представленных в таблице величин осуществлялись двумя путями. В первом случае в качестве промежуточного состояния в расчетах бралось состояние 3S с учетом вырождения магнитных подуровней данного атомного состояния. Другой путь — обычный расчет через промежуточное
Таблица 5.6
Сравнение экспериментальных и теоретических значений дифференциальных сечений двух типов и степени деполяризации б для предрезоиаисного электронного комбинационного рассеяния иа атомах Na, возбуждаемых вблизи линий £)1 и D2 соответственно
Возбуждаемяя линия Nal \ ds )RR || ’ см*/ср V de //?/?_!_ СМ*/Ср е
о, Эксперимент (I) 2,49-10-21 2,13-10-2’ 2,21 10-2> 2,13-10~21 0,89 1,0
(589,6 нм) Теория (И) 2,01-10-*' 2,87-10-гв 0,14
d2 Эксперимент (I) 4,80-10~21 4,27-10~21 4,32-К)-2’ 4,27-10-2i 0,90 1,0
(589 0 нм) Теория (П) 2,72-10-24 1,43-10~24 0,53
(I) — за промежуточное взято основное состояние 351/,.
(II) — за промежуточное взято возбужденное состояние 4£>«
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
205
состояние более высокого возбужденного уровня 4Z)%. Было найдено, что полученные результаты хорошо подтверждаются расчетами, выполненными по первому способу, для которого расчетные сечения рассеяния более чем на три порядка величины превышают полученные вторым способом, как это видно из табл. 5.6.
Экспериментальные проверки характеристик этого типа пред-резонансного комбинационного рассеяния в настоящее время, по-видимому, возможны, так как уже имеются перестраиваемые тазеры, работающие в ближней ультрафиолетовой и видимой областях. Тем не менее проведено еще недостаточно исследований по изучению сильного переизлучения, возбуждаемого вблизи от резонанса с отдельной атомной линией
По сравнению с атомами, которые имеют обычно очень большие силы осцилляторов и отчетливые, хорошо разрешенные линии поглощения, молекулы обычно менее благоприятны для исследования резонансного комбинационного рассеяния. Силы осцилляторов отдельных молекулярных переходов, как правило, много меньше (размытые колебательно-вращательной структурой), а сами переходы расположены ближе, так что переизлу-чение делится между ними. Кроме того, лишь небольшая часть молекул находится одновременно на том начальном уровне, который вносит вклад в данную линию поглощения. Эти факты приводят к уменьшению возможного роста сечения на несколько порядков в типичных случаях. В результате, чтобы добиться значительного роста сечения вблизи резонанса, необходимо подходить ближе к какой-либо молекулярной линии поглощения, чем в случае сильного атомного перехода.
Для молекул следует, по-видимому, рассматривать три вида предрезонансного взаимодействия в зависимости от характеристик их спектров
1) отдельные колебательно-вращательные переходы, хорошо разрешенные и имеющие достаточно сильное поглощение при низких давлениях;
2) структура отдельных спектральных полос, обычно выраженная не отдельными линиями, а их набором;
3) диссоционный континуум, обусловленный возбуждением за порогом диссоциации молекулы.
Большинство измерений так называемого резонансного комбинационного рассеяния было выполнено на парах 12, возбуждаемых вблизи резонанса (~0,01 нм) с отдельными линиями поглощения молекулы. В работах Фоуче и Чанга [5.51], Сент-Питерса и др. [5.52] сообщалось о том, что интенсивность переизлучения парами 1г примерно на шесть порядков сильнее колебательной линии обычного комбинационного рассеяния на
206
X. Инаба
молекулах N_, хотя и давались различные интерпретации наблюдаемого явления. Недавно Розеном и др. [5.60] измерено сечение резонансного комбинационного рассеяния в колебательном спектре электронного перехода В3П+и— молекул 1г, ко-,
торое оказалось равным 1,7-10-24 см2/ср при возбуждении излучением с длиной волны 546,636 нм.
Существуют и другие молекулы с сильными линиями поглощения, такие, как Вг2 и радикалы типа ОН, встречающиеся в пламенах и газовых разрядах. Большое резонансное увеличение сечения рассеяния для линий молекулярной структуры можно применить для дистанционного зондирования этих молекул в атмосфере; например, молекулы 12 могут служить как инл дикатор биологической активности моря [5.63].
При оценке сечения предрезонансного комбинационного рассеяния по структуре спектральной полосы возникает сложность, обусловленная интерференцией вкладов в квадрат абсолютного значения суммы (5.5), так как в сумму по промежуточным состояниям входят члены, имеющие разные знаки. Однако при удалении от резонанса, большем ширины полосы, интерференционные эффекты уменьшаются и полоса дает вклад в рассеяние, приблизительно пропорциональный ее общей силе. Используя это приближение и формулу, полученную из (5.6), Пенни [5.48] оценил сечения рассеяния молекулы NO. Предсказанная расчетом величина сечения 2-10-28 см2/ср, соответствующая вкладу в рассеяние полосы у(0, 0) электронного перехода .42£+ — Х2П с центром на 226,5 нм, примерно в 40 раз больше при возбуждении излучением с длиной волны 230 нм, чем сечение обычного комбинационного рассеяния, экстраполированное на эту длину волны из измерений с возбуждением длиной волны 514,5 нм по, закону 1/Л,4. Хотя приведенный пример с молекулой NO демонстрирует лишь скромное увеличение сечения, однако оно могло быть больше, если бы электронный переход был сильнее.
Кроме предрезонансного комбинационного рассеяния, возникающего при возбуждении ниже порога диссоциации, существует также резонансный тип комбинационного рассеяния, связанный с возбуждением в диссоционный континуум, как уже ранее упоминалось. В этом случае имеет место мгновенное переизлучение, до того как молекула диссоциировала, и таким образом сохраняются характеристики рассеяния — независимость от столкновений и связанного с ними тушения. Этот процесс был обнаружен и экспериментально исследован Хольцером и др. [5.22] в ряде молекул тяжелых галогенов (I2, Br2, Ck, BrCl, IBr, IC1), возбуждаемых излучением аргонового лазера. Это рассеяние характеризуется наличием сильных обертонов до больших порядков со сложной структурой. Они получили сечение основного ко
5. Обнаружение посредством, комбинационного рассеяния
207
лебательного спектра комбинационного рассеяния на молекулах 12 возбуждаемого излучением 488 нм, равное 4,4 -10-28 см2/ср. Эта величина в 100 раз превышает сечение для полосы vi метана или примерно в 800 раз — сечение молекул Nz, возбуждаемых на этой же длине волны. Уильямс и Руссо [5.55] обнаружили также хорошо заметные систематические изменения формы спектральной полосы резонансного спектра комбинационного рассеяния на молекулах 12 в зависимости от частоты возбуждающего лазерного излучения, лежащей выше порога диссоциации состояния В3П0 . Эта частотная зависимость и наличие множества обертонов объяснялись зависимостью поляризуемости от интегралов свертки Франка—Кондона что демонстрирует полуколичественное согласие наблюдаемых и расчетных спектров.
Можно ожидать, что и другие молекулы, если нх возбуждать выше самого низкого порога диссоциации, будут также давать резонансное комбинационное рассеяние с существенно увеличивающейся интенсивностью. Например, дифференциальное сечение молекулы Оз, возбуждаемой в сильной полосе Гартли с центром на 250 нм и шириной 50 нм, имеет, по оценке Пенни [5.48,
Таблица 5.7
Расчетные и экспериментальные величины дифференциальных сечений резонансного комбинациоииого рассеяния и соответствующих переходов для малых молекулярных составляющих
Молекула Пер ход Д. ина ВОЛНЫ возбуждающего излучения, им Вычисленное злачен ие СМ*/ер Экспериментальное значение см1/ср Ссылки
1г Выше уровня диссипации В^Пои 488,0 4,4-Ю-28 [5.221
546,636 I ,2-10-24 1,7- 10-24 [5.60]
no2 АгВ,— XzAi 454,74 5,6- 10-22 [5.60]
NO 230 2-10-28 [5.48]
Оз D — X 255,0 ~ IO*2* [5.48]
СО аП 286,6 1,1-10-28 [5.149]
206,3 4 ,5-10-30 [5.60]
С12 л3Пи х>е 493,3 7-10-31 [5.60]
208
X. Инаба
5.64] , величину порядка 1 • 10“24 см2/ср. Это значение примерно на пять порядков превышает сечение колебательной полосы обычного комбинационного рассеяния на молекулах N2> возбуждаемых на той же длине волны. Такое большое сечение рассеяния позволяет надеяться па возможность проведения лидарных измерений фоновых концентраций О3 (~10 млрд-1) в нижней атмосфере и подобных же измерений в стратосферном озонном слое из высотных обсерваторий
В качестве резюме в табл. 5.7 представлены экспериментальные и теоретические значения дифференциальных сечений резонансного комбинационного рассеяния различных молекул, о которых сообщалось в последнее время в литературе.
5.2.4. РЕЗОНАНСНОЕ РАССЕЯНИЕ
С помощью перестраиваемых лазеров можно также селективно возбуждать различные атомы и молекулы по схеме резонансного взаимодействия, изображенной на рис. 5.1, е. Если считать, что с принципиальной точки зрения этот тип рассеяния сводится к одновременному обмену двумя фотонами, то его можно в известном смысле рассматривать как резонансное релеевское рассеяние вблизи или внутри линии поглощения, где важную роль играет мнимая часть тензора поляризуемости [5.65—5.67].
Зависимость дифференциального сечения данного вида резонансного рассеяния от частоты в разреженном газе, где влияние рассеивателей друг на друга пренебрежимо мало, была теоретически исследована Губером [5.24] Им получены простые аналитические выражения для дифференциального сечения в следующих трех случаях, причем Г\у — естественная полуширина линии, Гя — полуширина за счет упругих столкновений и Гс — полуширина доплеровского контура:
1) при ГЛОГЕ, Гр
_ ______ф0гю0____ .
dQ)fiS— (ш0-о>д)2+ф4 ’
2) при Гп2>Гд', Гд
I da \D 4 (1п2),/*л*АфОгШ2<Ид Г 1п2(о>0—
---------зд;-------ехР [-------;
3) при rt»rv Гд
/ d= \Е __ 2г-фоХ г£ Vde/ffS (о>0_йд)2+г£/4 Г„ '
(5.8)
(5.9)
(5.10)
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
209
где доплеровская полуширина определяется как Го=2шд [(2 In 2) АТ/^с2]' *
и
а — частотный сдвиг за счет столкновений. При выводе (5.10) учитывались только упругие соударения с атомами буферного газа и пренебрегалось всякими неупругими эффектами. Величина Фог в этих выражениях записывается как
Фог=|</|Рг /n></n||x0|t>| h'c' (5.11)
и не зависит от частоты, Т — температура, та — масса атома.
Дифференциальное сечение dzo (ю0) fdQ d(ar единичного интервала частот около сог в случае 3 состоит из двух членов. Первый член содержит дельта-функцию 6 (соо — wr) и характеризует когерентное упругое рассеяние фотона, а второй член описывает некогерентное переизлучение, соответствующее резонансной флуоресценции. Следовательно, интегральная по сог интенсивность флуоресценции будет в Ге/Г^ раз больше интенсивности когерентного рассеяния, которая опущена в выражении (5.10), потому что ГЕ»ГЛг.
Частотная зависимость (5.8) — (5.10) оказалась такой же, как у сечения поглощения. Поэтому интегрирование по частотам и направлениям уходящего фотона дает общее сечение поглощения, если только не было безызлучательных процессов, т. е. неупругих соударений. Для газов при низком давлении, где безызлучательные процессы, приводящие к тушению переизлу-чения, пренебрежимы, дифференциальное сечение резонансного рассеяния рассчитывается также из сечения поглощения [5.68]. Например, дифференциальное сечение в центре линии соо = «г. с доплеровским контуром (случай 2) выражается следующим образом:
/ da
( dQ
(л1п2)'/» с2А-т1
gm gi
Р(0).
(5-12)
где Ami — вероятность спонтанного перехода из состояния т в состояние i; gm и gi — статистические веса, показывающие степень вырождения обоих состояний; Р (6) — индикатриса рассеяния, описывающая зависимость интенсивности рассеянного света от угла рассеяния 6 [5.69, 5.70]
Пенни исследовал сечения релеевского рассеяния на атомах вблизи линий поглощения [5.37, 5.67]. На рис. 5.6 представлена зависимость от длины волны сечения рассеяния на атомах цезия, находящихся в основных состояниях 6Р, и 6Р, . Из
12 41
210
X. Инаба
рисунка отчетливо видно, что с приближением частоты возбуждающего излучения к электронному резонансу атома имеет место значительный рост сечения рассеяния.
С помощью выражений (5.8) — (5.12) были выполнены оценки сечений резонансного рассеяния атомных паров [5.12, 5.13].
Рис. 5.6. Теоретическая зависимость релеевского рассеяния от длины волиы в электронных резонансах атомов цезия с основных состояний 6P4t и 6/\, [5.37].
В табл. 5.8 представлены типичные расчетные данные как для доплеровского случая 2, так и для случая 3 со столкновитель-ным уширением наряду с другими параметрами, такими, как радиационное время жизни верхнего уровня тк, ГЕ/л, Го/л и ГЕ1л.. Величина Гр соответствует температуре 300 К, а ГЕ оценена для атмосферного давления в предположении лоренцевского уширения за счет столкновений с молекулами воздуха. Так как упругие столкновения уширяют контур линий сильнее, чем эффект Доплера, то сечение в конечном счете уменьшается (при атмосферном давлении) до величины порядка 1/10 его значения в случае доплеровского уширения. Напомним, что случай Гя3> 3>ГС справедлив для нижних слоев атмосферы, тогда как случай Гр^>Гя обычно соответствует условиям верхней атмосферы или лабораторным условиям с низким давлением, когда частота столкновений мала. Для сравнения в табл. 5.8 включены оценки сечений резонансной флуоресценции, которая при атмосферном
Таблица 5.8
Расчетные значения дифференциальных сечений паров некоторых атомов и связанных с ними физических параметров для резонансного рассеяния и резонансной флуоресценции
Атом Длина волны, им С Гц Гц \ dQ las' см’/ср Г£/”’ Гц (— \ as }rs см1/ср \ dQ см*/ср
Na 589,0 1,6 • IO-» 2,0- 10* 1,3 • 10» 9,8 • IO-'3 1,2 • 10» 1,5 - 10-83 4,5 IO-16
Hg 253,7 1,1-10-7 2,9 • 10* 1,0 • 10» 5,1 • 10-'« 8,7 • 10» 8,1 • IO-'» 1,9 • 10-88
К 766,5 2,7 • IO-» 1,2 . 107 7,8 • IO’ 1,7- IO-12 1 - 10» 1,8 - 10-83 1 ,8 • 10-88
Cd 326,1 2,5 • IO-» 1,3 107 1,1-10» 3,5- IO-16 ~ Ю>о — 2 IO-1*
Cd 228,8 2,0 10-» 1,6 - Ю7 1,5 Ю» 1,5 • IO-'3 ~ Ю‘о ~6 • IO-'6
Pb 283,3 1 IO-8 3,2. 107 1,3 - 10» 5,7 - IO"13 — Ю*о ~3 - 10 '8
212
X. Инаба
давлении обычно подвержена тушению неупругими соударениями, о чем пойдет речь в следующем разделе.
С целью дальнейших количественных оценок были точно измерены сечения резонансного рассеяния атомов натрия на линиях £>1 и £)г. Измерения проводились с помощью лазера на красителе с шириной линии излучения 2-10-12 м (2 пм), настраиваемого поочередно на эти линии; пары натрия находились в ячейке, нагретой до 400 К [5.71]. Теоретические оценки проводились двумя различными путями: по формуле (5.9), которая была обобщена для учета тонкой и сверхтонкой структуры, и по формуле (5.12) [5.71] В табл. 5.9 представлены экспериментальные и теоретические значения общего сечения по всему контуру каждой из D-линий. Учитывая, что точность измерений была ограничена 10%, мы заключаем, что измеренные величины очень хорошо согласуются с теоретическими. В работе [5.72] получено значение общего эффективного сечения рассеяния для резонансной линии атома калия с длиной волны 769,9 нм, равное 1,6-10 20 см2/ср при ширине лазерной линии 10 пм [5.72].
Таблица 5.9
Сравнение экспериментальных и теоретических значений дифференциальных сечений резонансного рассеяния во всем спектре линий Dt и D2 атомоа Na
Возбуждаемые линии н линии рассеяния Nal ( da W [-ds-)/?s(x ,0”* см’/ср) Направление рассеяния
0, к я 2, Зх 2
Dt (589,6 пм) D2 (589,0 нм) Эксперимент Теория (1), (2), (3) Эксперимент Теория (1) (2) (3) 3,1 6,5 7,7 6,9 з,з 3,1 6 4 5,9 5,4 5,7
(1) процесс резонансного рассеяния с учетом сверхтонкой структуры;
(2) процесс резонансного рассеяния с учетом тонкой структуры;
(3) расчет на основании сечения поглощения.
Сечения резонансного рассеяния для молекул обычно не так велики, как для атомов. Это связано в первую очередь с тем, что близко расположенные молекулярные переходы заметно снижают силу осцилляторов отдельных переходов и, кроме того, распределяют энергию переизлучения между собой. Добавим, что на каждом отдельном начальном уровне находится лишь небольшая часть молекул, подобно тому как в случае предрезо-
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
213
нанспого комбинационного рассеяния на молекулах. Поэтому на несколько порядков меньшее по сравнению с атомами сечение этого вида рассеяния ограничивает практическую применимость дидаров, использующих в целях контроля загрязнений резонансное рассеяние [5.12, 5.13].
5.2.5. ФЛУОРЕСЦЕНЦИЯ И ЕЕ ТУШЕНИЕ В АТМОСФЕРЕ
Обычно флуоресценция имеет место, когда частота возбуждающего излучения лежит внутри какой-либо полосы поглощения вещества, как показано на рис. 5.1, г и д, и представляет собой двухступенчатое фотонное взаимодействие. При очень низких давлениях вероятность переизлучения Ге из одного возбужденного состояния постоянна, поэтому интенсивность затухает экспоненциально с постоянной времени Г~‘. Однако в ботее общем случае, до того как возбуждение снимается переизлучеиием фотона, возбужденные молекулы или атомы испытывают соударения друг с другом и с частицами другого вида. Эти столкно-вительные процессы обычно приводят к изменениям интенсивности флуоресценции, ее спектрального распределения и поляризации в зависимости от состава газовой смеси и ее полного давления. Известно, что тушение за счет соударений уменьшает интенсивность флуоресценции атомов или молекул и сокращает время ее затухания [5.73, 5.74].
Выражение для дифференциального сечения флуоресценции в расчете на одну молекулу при возбуждении монохроматическим излучением с частотой а>0 для лоренцевского уширения обычно записывается в виде
I d° \ с-<лг Г AmiAmf
шг) - <o0]2 +Г2/4 Г-Г£ ’
где Ami и Ат; — вероятности излучательных переходов из возбужденного состояния m в исходное i и в конечное состояние f соответственно. Общая полуширина верхнего уровня m есть
Г=ГЛг-[-Г£-(-Гс, (5.14)
где Го — полуширина тушения флуоресценции. Обычно обе величины Гя и Гд пропорциональны давлению.
Выражение (5.13) можно записать в следующих приближениях:
( da \ ~ са Amf . °а Л-л 4я Г- Г£ 4л
214
X. Инаба
или, воспользовавшись выражениями для сечения поглощения, в виде
“ 2о>| l(<"m~ М- «о]г + Г2/4
(°а)т^ке2а1т'тес. (5.16)
Здесь Q — тушащий фактор, определяемый соотношением
Штерна—Фольмера [5.76, 5.77] как
Q=l/(l+rQ/rw)=l^l +^qjPj), (5.17^
где q,— коэффициент столкновительного тушения компонента j-ro вида, a Pj — парциальное давление этого компонента. Эффективность флуоресценции т|г для наблюдаемого перехода из состояния т в состояние f определяется выражением
“Чр A-mf ГN==zAmf ^тп< 8)
/ п
где суммирование вероятностей спонтанного излучения Атп производится по всем возможным переходам из возбужденного состояния т, так как характеризует ширину радиационного распада состояния т.
Для молекул, дающих резонансную флуоресценцию переиз-лучением из состояния т, возбуждаемого непосредственно поглощением падающего излучения, выражение для дифференциального сечения записывается через силу осциллятора и фактор Франка—Кондона:
т 1 (^г)Х
Х [(<»«-“/) “о!2 + Г2/4 Г-Г£ ’ <5'19)
Здесь aim — сила осциллятора электронного перехода, Ni/N — относительная заселенность колебательно-вращательного состояния i и |<7|т)|2 — фактор Франка—Кондона, определяемый интегралом свертки между колебательными состояниями т и i. Фактор Франка—Кондона нормирован так, что
2 V ^>|2= 2S m>|2- -1 (5.20)
I т
для завершенности колебательных состояний. Подобное же выражение для сечения было получено Фоуче и др. [5.75] на ос-' нове формулы Брента—Вигнера.
Процесс, изображенный на рис. 5.1, д, обычно дает широкополосную флуоресценцию из-за множества переходов с более низ
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
215
ких возбужденных уровней т' возбужденного электронного состояния, заселенных путем безызлучательных переходов с более высокого уровня т. Выражение дифференциального сечения для этого процесса после суммирования по всем конечным состояниям f и соответствующим состояниям т' имеет вид
(“52’)вг = (4^’)(т^')а;т1<г (~Fr)r6X
у___________£-------------------—---------- (521)
Л [(^га-<>,-)-««„P+F/4 (1> + Ге)(Г^4-Г0 + Гв) -
где Гв — ширина, обусловленная столкновениями, приводящими к наименьшим изменениям энергии возбуждения в пределах электронного состояния (которые обычно дают широкополосную молекулярную флуоресценцию); — радиационная ширина наблюдаемой флуоресценции. В этом случае полная полуширина 1 определяется суммой Гг, Ге, Гс и Гв вместо выражения (5.14). Зависимость от давления в выражении (5.19) следует соотношению Штерна—Фольмера, тогда как зависимость для (5.21) является более сложной из-за наличия множителя, включающего эти ширины.
В табл. 5.10 представлены дифференциальные сечения и некоторые сопутствующие параметры флуоресценции типичных молекул при атмосферном давлении. В таблице также указаны времена жизни радиационного затухания тЛг = Г-1, время жизни верхнего уровня т — Г-1, тушащий фактор Q и переходы, ответственные за флуоресценцию.
Сечения для этого вида молекулярной флуоресценции являются интегральными по всей полосе, т. е. соответствуют полному сечению, когда эффективность флуоресценции г]г = 1. Величины (do/dQ) рт для молекул SO2, NOz, Ь и NO оценены из выражения (5.15) с использованием сечений поглощения (оа)т, измеренных для молекул SO2, NO? и Ь в [5.78] и для NO в [ 5.79]. Для молекулы ОН приведенные значения сечений флуоресценции были рассчитаны Розеном и др. [5.60], а сечения поглощения измерены Уонгом и Девисом [5.80]. Для оценки тушащего фактора мы воспользовались некоторыми опубликованными данными о коэффициентах <7n,, предположив, что тушение флуоресценции в атмосфере происходит главным образом при столк-н вениях с молекулами Nj [5.12, 5.14, 5.29, 5.77]. Фоуче и др. [5.75] измерили коэффициент тушения воздухом для континуума \О_, полученное значение равно 67 (мм рт. ст.)-1. Этот результат находится в хорошем согласии с величиной тушащего фактора Q = 2-10-3 по измерениям Гельбуочса и др. [5.81], а также <-о значением, приведенным в табл. 5 10 Недавно Пенни измерил величину дифференциального сечения для линии vi
Таблица 5.10
Расчетные значения полного дифференциального сечения флуоресценции, полного сечения поглощения, тушащего фактора и других параметров для ряда типичных молекул при атмосферном давлении
Молекула Переход Длина волны возбуждения нм ZN' С t, с •1 Q (aabs)y'’ см* (—1 \ dU ]FT см’/ср
so2 А‘В,— Х'А, 290 4,2 . 10—® 1,4 • 10-ю 1,2 • 10-® 3,4 • IO-*9 3,2 • 10 2s
300,1 4,2 10-® 2,1 - IO-9 4,9 10-® 5,0- 10-19 2,0 • 10-24
no2 А2В, — Х2А, 400 4,4 • 1О-® 1,4 • 10-10 2,5 . Ю-® 2,8 • 10-19 5,6 • 10-2®
435,8 4,4 • 10-® 1,3 io-® 3,0 • 10-® 3,0 Ю-i9 7,2 • 10*2®
I2 в3 П0+-*12+ 589,5 1,7 . 10-т 2,6 • IO-9 1 5 • КН 4,6 • 10- 8 6,1 • 10-22
NO А 2 *2п 226,5 — — ~ 3 • Ю-з 1,3 . 10-18 3 10-22
ОН л22 - *2п - 282,6 8 • 10-7 (~ 10-9) — 10-2— ю-з 1,2 • 10-17 —10-20 — 10-21
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
217
флуоресценции SO2 (311 нм) при давлении азота 700 мм рт. ст.; она оказалась равной 1 • 10-25см2/ср [5.48]. Дифференциальное сечение резонансной флуоресценции с длиной волны вторичного излучения, равной длине волны возбуждающего излучения (как в случае резонансного рассеяния), было измерено для молекул SO2 [5.82] при возбуждении второй гармоникой излучения лазера на красителе (Х = 300 нм). Оно равно 5,6-10'23 см2/ср.
Многие атомы дают сильную резонансную флуоресценцию при возбуждении резонансных линий с большими значениями сил осцилляторов. В табл. 5.8 приведены оценки величин сечений флуоресценции для ряда атомов при возбуждении в центре доплеровского контура линии при температуре 300 К, полученные с учетом тушащих эффектов. В соответствии с работой Митчела и Земански [5.74] в работе [5.12] были оценены тушащие факторы для атомов Na и Hg в воздухе; они оказались равными 10~3 и 2-10“3 соответственно. Из-за тушения молекулами воздуха сечение флуоресценции обычно на несколько порядков меньше, чем сечение резонансного рассеяния.
Из табл. 5.10 и 5.8 видно, что из-за тушения в воздухе время затухания молекулярной и атомной флуоресценции резко сокращается до нескольких наносекунд и менее. Это не приводит к затруднениям с пространственным разрешением в моиостати-ческих измерениях таких компонентов с помощью флуоресцентной схемы. Хотя малое время жизни флуоресценции, сопровождаемое снижением интенсивности на несколько порядков (по сравнению с интенсивностью при низком давлении), и уменьшает сечение, для флуоресценции, испытавшей тушение, оно остается в общем больше, чем для релеевского и обычного комбинационного рассеяния, что зависит от типа перехода.
5.3. ПРИНЦИПЫ РАБОТЫ И ХАРАКТЕРИСТИКИ ЛИДАРНОГО МЕТОДА С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ КОМБИНАЦИОННОГО РАССЕЯНИЯ И РЕЗОНАНСНОЙ ФЛУОРЕСЦЕНЦИИ
5.3.1. ОСНОВНЫЕ ПОЛОЖЕНИЯ, УРАВНЕНИЕ ЛАЗЕРНОЙ ЛОКАЦИИ
Лидарный метод сделал возможными моностатические пространственно-разрешенные измерения оптических сигналов, рассеянных в обратном направлении различными веществами, находящимися в атмосфере. Спектроскопический метод, использующий эти методики зондирования наряду со спектральным п поляризационным анализом отраженных сигналов, позволяет получать информацию об атомных и молекулярных составляю щпх и их концентрациях.
На рис. 5 7 схематически показана структура лидарной системы на основе такого спектроскопического метода; в ней
218
X. Инаба
отражены основные принципы дистанционного обнаружения атомов и молекул атмосферы с использованием комбинационного рассеяния и флуоресценции [5.83, 5.27]. Излучение лазера через коллимирующий телескоп направляется в атмосферу, где оно рассеивается смесью аэрозольных частиц и газовых компонентов, находящихся в воздухе. Спектр рассеянного назад света состоит из компонентов релеевского и ми-рассеяния с частотой
Рис. 5.7. Схема, поясняющая принцип действия лазерной локационной системы, использующей комбинационное рассеяние и резонансную флуоресценцию для дистанционного обнаружения с пространственным разрешением атомных и молекулярных составляющих в обычной и загрязненной атмосфере в реальном времени.
vo, совпадающей с частотой лазерного излучения, а также из линий комбинационного рассеяния с частотами vi, V2, ..., vn и различных флуоресцентных компонентов с частотами vi, vn, ... • • •> v.v, расположенных полосами или непрерывно с учетом разнообразия газов, составляющих атмосферу. Спектральные компоненты выделяются и регистрируются одновременно с помощью анализатора спектра вместе с оптическими фильтрами и блоком чувствительных фотодетекторов. Затем с помощью процессора многоканальная информация (такая, как положение, концентрация вредных газовых примесей и их связь с частицами) воспроизводится в реальном масштабе времени. Если эти данные предназначены для контроля за загрязнением воздуха, то при необходимости они могут быть направлены в систему контроля пли оповещения о загрязнении атмосферы.
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
219
В схеме, использующей комбинационное рассеяние, не требуется селективного возбуждения отдельных частот, ибо там рассеянный в направлении назад сигнал содержит спектры комбинационного рассеяния всех активных к этому процессу составляющих воздуха с интенсивностями линий, пропорциональными их концентрациям. С другой стороны, в лидарах, использующих резонансную флуоресценцию или предрезонансное комбинационное рассеяние, всегда требуется подстройка лазерной частоты точно или близко к резонансу с конкретным переходом исследуемой молекулярной составляющей. В настоящее время перестраиваемые по частоте источники когерентного оптического излучения, пригодные для использования в лидарных системах, включают лазеры на красителях и их вторые гармоники, работающие в диапазоне от ближнего ультрафиолетового до ближнего инфракрасного излучения [5.84], а также нелинейные оптические устройства (параметрические генераторы, генераторы суммарных и разностных частот), излучение которых охватывает диапазон от ультрафиолетового до среднего инфракрасного диапазона (около 30 мкм) [5.85, 5.86].
В лидарной системе, схематически изображенной па рис. 5.7, мощность Рт отдельного спектрального компонента рассеянного назад излучения с частотой vr как функция расстояния R описывается обобщенным уравнением лазерной локации [5.20, 5.83]:
Pr(v„ R)=P0(v0)K'T(y0) N (/?) A/?(rfa/dS) Ar R-.
(5.22)
В этом уравнении учтено, что в общем случае посылаемое и принимаемое излучения имеют разные частоты- vo и vT соответственно. Здесь Po(vo)—излучаемая мощность лазерного импульса, А/? — пространственное разрешение, К' — пропускание всей оптической системы, Т (vo) и Т (vr) — прозрачность атмосферы для посылаемого и принимаемого излучения, Аг— эффективная апертура приемника, У(/?) —геометрический фактор, учитывающий перекрытие луча лазера и угла поля зрения приемной оптики вдоль зондируемой трассы, N(R) —концентрация, do/dto— дифференциальное сечение рассеяния назад исследуемого компонента. Из этого уравнения видно, что сигнал, пропорциональный принимаемой мощности Pr(vr, /?), должен уменьшиться по квадратичному закону в области, где Т(vo) X XT(vr) У (/?)«!
Расстояние до вещества-цели в этой схеме определяется по разности времени между посланным и принятым импульсами. Величина пространственного разрешения определяется как
ДЯ^/2=с(т,-в5-нс)/2, (5.23)
220
X. Инаба
где хр — длительность импульса излучения лазера; ts — постоянная времени оптического взаимодействия с данным компонентом атмосферы; тс — временное разрешение регистрирующей системы. Поскольку комбинационное рассеяние происходит практически мгновенно, то пространственное разрешение ограничивают лишь первый и последний члены в (5 23); следовательно, можно добиться повышения точности определения рас стояния, снижая хр и тс. В схемах с резонансной флуоресценцией пространственное разрешение, как правило, ограничено величиной т». Однако, поскольку тушащие процессы при атмосферном давлении резко снижают время затухания флуоресценции (5.2.5) до нескольких наносекунд, вклад т8 в Д/? в большинстве случаев пренебрежимо мал.
Даже и при низких давлениях на больших высотах, когда вероятность тушащих соударений мала, временная реакция многих видов молекулярных и атомных составляющих (которая может быть близкой к естественному времени затухания флуоресценции) не так велика, чтобы лишить работу лидара пространственного разрешения. Так, например, время затухания 500 нс соответствует пространственному разрешению 75 м.
Существуют также лидары на непрерывных лазерах. Такие лидарные системы могут быть полезны там, где для получения пространственно разрешенной информации может быть использована бистатическая схема. В этом случае пространственное разрешение ДУ? в соответствующем лидарном уравнении будет определяться из геометрических параметров схемы. Кроме того, в моностатической схеме (рис. 5.7) можно использовать непрерывный лазер с частотной модуляцией, ибо частота модуляции в рассеянной волне несет информацию о дальности.
Необходимо отметить, что обычный лидар, работающий на релеевском и ми-рассеянии, не может разрешить значений N и dc/dtl в уравнении (5.22); с его помощью можно измерить лишь величину р, называемую средним объемным коэффициентом рассеяния назад. Обычно р определяется как р = A;(t/o/dQ), где N — средняя общая концентрация частиц, атомов и молекул, ответственных за релеевское и ми-рассеяние. Соответственно daldQ есть усредненное дифференциальное сечение для всех частиц, атомов и молекул в единице объема. В отличие от этого лидарные системы, использующие спектроскопический метод, могут дать качественную и количественную информацию о каждом компоненте, так как величины doldQ, полученные экспериментально или теоретически, характерны для данного вида молекул или атомов
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
221
В случае резонансного рассеяния и резонансной флуоресценции (характеризуемых тем, что vo«vr), когда daldQ известно для ряда переходов некоторых видов молекул, возникает проблема влияния фона релеевского и ми-рассеяния, сигнал которого накладывается на полезный. Если дифференциальное сечение намного больше, чем doldQ для последнего вида рассеяния, как в случае атомных паров в нижней атмосфере, или его вклад мал из-за уменьшения N, как в верхней атмосфере, то имеют место жесткие ограничения применимости этих спектроскопических схем для дистанционного зондирования атомных и молекулярных компонентов атмосферы. Эти ограничения будут обсуждаться в разд. 5.5.
5.3.2. АТМОСФЕРНОЕ ПРОПУСКАНИЕ И ОСЛАБЛЕНИЕ
Пропускание атмосферы T(v) на расстоянии R обычно вы-
ражается как
Т (v)—exp
а('< г) dr =ехр [—a (v)/?]
(5.24)
Здесь a(v, г) и a(v)—коэффициенты ослабления в некоторой точке и общий по трассе соответственно; a(v) можно представить как сумму членов
а (V)=aM Н + “я (>) + «« (v)
(5.25)
где aw, «я и аа — объемные коэффициенты ослабления за счет рассеяния Ми на частицах и аэрозолях, релеевского рассеяния и поглощения атомными и молекулярными составляющими атмосферы. Вклады других видов рассеяния, например комбинационного, обычно много слабее, и при рассмотрении потерь на пропускание ими пренебрегают
Эти процессы затухания, ослабляя оптический пучок передатчика, ограничивают дальность обнаружения лазерных локационных систем, а два вида упругого рассеяния еще и увеличивают уровень фона на детекторе. Ослабление за счет релеевского рассеяния наиболее сильно в ультрафиолетовом диапазоне. Его коэффициент ослабления как функцию высоты можно вычислить либо для стандартной атмосферы, либо для известного профиля давления. Рассеяние Ми практически не зависит от длины волны и в видимом и инфракрасном диапазонах обычно намного сильнее релеевского. Его интенсивность зависит от
222
X. Инаба
плотности и распределения частиц аэрозоля по размерам, которые широко варьируются в зависимости от условий в нижней атмосфере, в отличие от молекулярного релеевского рассеяния, которое, по существу, остается постоянным. Поэтому следует с большой осторожностью использовать коэффициенты ослабления, полученные из теории Ми.
Обычно сложности, связанные с ослаблением за счет рассеяния Ми, обходят применением эмпирического соотношения между коэффициентом рассеяния Ми ам [км~’] и дальностью видимости Vm [км]:
аи (Х)=(3,91/УД1) (О.бб/Х)0,585^*, (5.26>
где длина волны выражена в мкм [5.87, 5.88]. Это приближенное соотношение довольно хорошо объясняет экспериментальные результаты в диапазоне 0,35—1,54 мкм, хотя и существуют некоторые вопросы относительно его справедливости для когерентного лазерного пучка по сравнению с источником белого света [5.89, 5.90].
Что касается ослабления видимого и ультрафиолетового излучения поглощением в атмосфере, то обычно для диапазона больше 250 нм серьезной проблемы не возникает, тогда как при меньших длинах воли поглощение молекулами О2 становится значительным при длине трассы больше 100 м. На длинах волн короче 185 нм атмосфера становится полностью непрозрачной даже для очень коротких трасс, как описывалось в разд. 3.1.3. В инфракрасном диапазоне поглощение дает основной вклад в объемный коэффициент ослабления атмосферой a(v). Вследствие этого пригодные для лазерного зондирования спектральные области обычно ограничены атмосферными окнами прозрачности, о которых подробно говорилось в гл. 3 и в работе [5.87]. В этих окнах отсутствуют сильные полосы поглощения Н2О и СО2. Тем не менее и внутри этих окон потери за счет поглощения на трассах длиной больше 1 км являются существенными даже в условиях относительно чистой атмосферы.
В заключение отметим, что объемный коэффициент ослабления видимого и ультрафиолетового излучения в атмосфере обычно равен 1—2 км1-4, тогда как для инфракрасных окон прозрачности он составляет приблизительно 0,5 км-1 [5.91]. Поэтому потери на пропускание, определяемые коэффициентом ослабления, ограничивают максимальную дальность лазерного зондирования с использованием спектроскопических эффектов на горизонтальной трассе до 10 км, пока ослабление еще не очень сильно снижает чувствительность обнаружения.
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
223
5.3.3. ОСНОВНЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ И СРАВНЕНИЕ СХЕМ, ИСПОЛЬЗУЮЩИХ КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЕ
И РЕЗОНАНСНУЮ ФЛУОРЕСЦЕНЦИЮ
В этом разделе мы сравним некоторые преимущества и недостатки схем, использующих для обнаружения атомов и молекул атмосферы комбинационное рассеяние и резонансную флуоресценцию.
Для обычного комбинационного рассеяния характерны следующие черты: 1) В отличие от методов, использующих резонансную флуоресценцию и резонансное комбинационное рассея ние, для него не требуется лазера с определенной или перестраиваемой частотой излучения. Значит, частоту лазерного излучения можно выбрать в спектральной области, свободной от поглощения атмосферой, хотя короткие длины волн предпочтительны из-за большей эффективности рассеяния. 2) Пространственно-разрешенные измерения выбранных заранее атмосферных составляющих осуществляют из одного удаленного пункта. Длину волны можно перестраивать для того, чтобы наблюдать четко выделенный спектр комбинационного рассеяния от каждой молекулярной составляющей и осуществлять их обнаружение, свободное от наложений или с малым его влиянием. 3) Здесь можно избежать неоднозначности в рассеянии назад на частоте лазерного излучения из-за компонентов релеевского и ми-рассеяния. Это гарантирует измерение профиля плотности любого молекулярного компонента атмосферы независимо от распределения аэрозолей. 4) Поскольку сигналы рассеяния назад всегда содержат сигналы комбинационного рассеяния от основных компонентов атмосферы (таких, как N2 и Ог), содержащихся в той же самой точке, то абсолютные значения концентрации малых молекулярных составляющих легко получить, нормируя их сигналы на интенсивность этих отражений; тем самым исключаются сложные атмосферные и инструментальные параметры в уравнении лазерной локации. 5) Малая чувствительность на больших дальностях, связанная с малыми значениями сечений рассеяния, затрудняет использование схемы с обычным комбинационным рассеянием для обнаружения малых составляющих, таких, как загрязнения окружающего воздуха. Однако данный метод можно использовать для обнаружения концентрированных выбросов из стационарных источников, таких, как дымовые трубы. 6) Необходимость использовать мощные лазеры в видимом и ультрафиолетовом диапазонах длин волн приведет к серьезной для практических применений проблеме, связанной с безопасностью для глаз.
Для резонансной флуоресценции отметим следующее. 1) Основное преимущество этого явления —его сечение, которое на
224
X. Инаба
несколько порядков больше сечения обычного комбинационного рассеяния, даже если флуоресценция испытала тушение при атмосферном давлении (разд. 5 2.5). 2) Из-за резонансного поглощения лазерного луча не так легко найти абсолютные значения концентраций из измерений интенсивности принятого назад сигнала флуоресценции, как в схеме с комбинационным рассеянием. Кроме того, сечение известно неточно вследствие локальных вариаций тушащих факторов вдоль оптического пути. Все это особенно справедливо для инфракрасных переходов, ибо в этом случае интенсивность отраженного сигнала нельзя сравнить с сигналами от N2 или О2 из-за их неактивности в инфракрасном диапазоне. 3) В сравнении с методом комбинационного рассеяния здесь для получения количественной информации и достижения эффективности лазерного луча всегда требуются жесткий контроль длины волны и его высокая спектральная стабильность.
Тем не менее возможно существование таких условий, в которых указанные выше факторы, присущие флуоресцентной схеме, не будут представлять серьезного препятствия для лазерного зондирования атмосферы В частности, выполнение следующих условий создает благоприятную ситуацию для широкого использования этой схемы:
1. Спектральное распределение тушения флуоресценции (в атмосфере) еще сохраняет характерные черты, позволяющие идентифицировать отдельные компоненты с интенсивностью, большей, чем у обычного комбинационного рассеяния.
2. Концентрация исследуемых компонентов мала по сравне-' нию с основными составляющими, так что форму спектра и тушащие флуоресценцию факторы можно точно определить заранее из парциальных давлений основных газов, которые в основном и ответственны за столкновения.
В таких ситуациях принятый сигнал флуоресценции будет приблизительно пропорционален концентрации молекул данного вида, и поэтому могут быть осуществлены моностатические измерения с эффективным пространственным разрешением, определяемым уравнением (5.23). Следовательно, абсолютное значение концентрации каждого компонента можно определить, нормируя интенсивность принятого сигнала на сигнал комбинационного рассеяния в направлении назад от молекул N? Что касается условия 2, то для количественных измерений с помощью флуоресценции в тропосфере необходимо точно определить в лабораторных условиях и спектральное уширение, и доминирующие тушащие факторы как функции давления [5.48]. Далее, если возбуждение флуоресценции происходит в достаточно широких полосах, то требования к ширине и стабильности спек
5. Обнаружение посредством ко мбинационного рассеяния
225
тра излучения лазерного источника не являются критическими для практической осуществимости этой схемы.
5.3.4. ПРИНЦИП ИЗМЕРЕНИЯ ТЕМПЕРАТУРЫ АТМОСФЕРЫ МЕТОДОМ КОМБИНАЦИОННОГО РАССЕЯНИЯ
Кроме дистанционного зондирования атмосферных составляющих, существует и другая замечательная область применения схемы с использованием комбинационного рассеяния — это моностатическнй метод мгновенного измерения профиля температуры атмосферы. Метод основан на том, что сигналы комбинационного рассеяния являются непосредственной мерой относительной заселенности внутримолекулярных мод, а в условиях теплового равновесия это относительное распределение соответствует основному определению температуры. Таким образом, ожидается, что этот метод дистанционной диагностики температуры может стать одним из наиболее точных в своей основе методов для невозмущающих трехмерных измерений, и, более того, его можно применять и к системам с нетепловым равновесием, таким, как пламена и выхлопные выбросы двигателей.
Вообще говоря, существует несколько методов дистанционных измерений температуры, основанных на использовании свойств вращательного и колебательного спектров комбинационного рассеяния, зависящих от способа анализа спектра [5.92]. Методы, использующие вращательный спектр комбинационного рассеяния, включают: а) последовательный анализ профиля интенсивности линий или сравнение формы огибающей всех линий наблюдаемой полосы; б) анализ отношения интенсивностей, выбранных с помощью монохроматора или фильтров спектральных интервалов полосы; в) сравнение частотных сдвигов максимума интенсивности. Кроме методов, соответствующих трем упомянутым выше, для колебательного комбинационного рассеяния можно добавить следующие два: г) измерения по отношению интенсивностей стоксова и антистоксова компонентов и д) определение контура отдельной Q-ветви, например полосы, соответствующей основному состоянию, ширина которой, если ее удается измерить, служит удобной оценкой температуры вращательного возбуждения.
Одно очевидное преимущество схемы, использующей вращательный спектр комбинационного рассеяния, заключается в относительной интенсивности суммарного вращательного спектра, что легко можно видеть по значениям дифференциальных сечений рассеяния, показанным в табл. 5.2 и 5.3. Однако следует соблюдать осторожность, чтобы избежать влияния перекрытий, ибо вращательные спектры обычно располагаются намного ближе к частоте возбуждающего излучения, чем колебательные
15 Заказ № 153
226
X. Инаба
(ср. рис. 5.3 и 5.4 для N2). Использование вращательного спектра комбинационного рассеяния особенно целесообразно длу дистанционных измерений в диапазоне температур до нескольких сот градусов Кельвина, ибо в этом диапазоне он имеет наибольшую интенсивность и относительные интенсивности его линий здесь наиболее резко меняются с температурой. Напротив, метод, использующий колебательный спектр комбинационного рассеяния, вообще говоря, больше подходит для диагностики более высоких температур, иапример горячих многокомпонентных газов в пламенах, состав которых изменяется в зависимости от температуры. Кроме того, его относительная независимость от спектрального влияния линии возбуждающего излучения и различных молекулярных составляющих делает его еще более подходящим для диагностики пламен.
Среди возможных методов, входящих в схему с использованием вращательного спектра комбинационного рассеяния, метод (б), предложенный Куни [5.93], привлекает особое внимание для измерений с помощью моностатической системы. Известно, что интенсивность огибающей спектра О- или S-ветви чиста вращательного спектра комбинационного рассеяния выражается как
ЮехрНСЯЛс/бГ) J(J-\ 1)], (5.27}
где А — параметр нормировки при нахождении абсолютных зна-j чений Cj — относительная интенсивность линии; w,—|
статистический вес, обусловленный спином ядер; В — враща-.| тельная константа молекулы и J — вращательное квантовое] число, обозначающее среднее между ]' (для верхнего состоя-1 ния) и J" (для нижнего). Расстояние между линиями рассеян-] ного и возбуждающего излучений равно 4В(/"+3/2), где B=i = 1,83 см-* для молекулы N2 Уравнение (5.27) описывает оги-1 бающую вращательного спектра как функцию температуры Т, I которая на самом деле состоит из отдельных линий, отстоящих'* друг от друга на десятые доли нанометра.
На рис. 5.8 качественно показана зависимость формы оги-| бающей спектра от трех значений температуры. Следовательно, J сравнение интенсивностей выбранных соответствующим образом < участков спектра (что показано расположением двух оптических интерференционных фильтров Ft и F2) из сигнала, рассеянного назад некоторым объемом атмосферы, обеспечивает фак- тически меру температуры этого объема. Разностный сигнал 1 должен обладать большей чувствительностью к изменениям ( формы огибающей спектра, чем соответствующие сигналы в ме- ; тодах (а) и (б), и, следовательно, быть более чувствительным к температуре [5.94]. К тому же с помощью этой схемы можно достичь высокого временного и пространственного разрешения.
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
227
Поскольку вращательные спектры основных молекулярных компонентов атмосферы N2 и О2 расположены в узком диапазоне ддин волн, можно с хорошим приближением считать, что они одвержены одинаковому влиянию посторонних и некалиброванных эффектов (таких, как пропускание атмосферы и характеристики реакции системы обнаружения). В соответствии с этим, когда берется отношение интенсивностей, эти неизвестные множители в принципе сокращаются, и результат зависит только от вращательной температуры, которую и нужно измерить.
Рис. 5.8. Схематическое изображение изменений формы огибающей чисто вращательного спектра комбинационного рассеяния с температурой. v0 — частота возбуждающего излучения. Расположение оптических интерференционных фильтров Ft и Fi, а значит, и двух сигналов на частотах v, и vj должно выбираться для дистанционного измерения профиля температуры атмосферы именно так, как показано.
Кроме упомянутого выше метода определения абсолютного значения температуры по вращательному спектру комбинационного рассеяния, Строч и др. [5.95] нашли, что сигнал колеба тельной линии комбинационного рассеяния назад на молекулах атмосферы тесно связан с температурными флуктуациями. Этот результат получается из простого соотношения
[ ДР, (Я)/Р, (Z?)]N - [ AN (P)/N (₽)]N = -ДГ (P) T (R), вытекающего из уравнения состояния идеального газа и предположения, что парциальное давление N2 не меняется за время измерений на любой высоте, при этом не требуется анализа спектральной структуры принятого сигнала Pr(R)- Более того, измеряя атмосферное давление в пункте расположения лазерного локатора и полагая что уравнение гидростатики позволяет 15*
228
X. Инаба
точно определять давление на больших высотах, Строч и др [5.95] ана титически показали, что этот метод может быть использован для измерения температурных профилей атмосферы.
5.4. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ СИСТЕМЫ ЛАЗЕРНЫХ ЛОКАТОРОВ И ИЗМЕРЕНИЯ
Практическая работа и измерения с помощью лазерных локационных систем осуществлялись уже в течение нескольких лет, с тех пор как была изучена возможность обнаружения и анализа атомных составляющих, существующих не только в качестве основных компонентов обычной атмосферы, но и в виде следов вредных примесей в загрязненном воздухе. В этом разделе представлено описание типичных схем и результатов экспериментов, основанных на применении комбинационного рассеяния и резонансной флуоресценции для обнаружения различных молекулярных и атомных составляющих тропосферы, стратосферы и более высоких слоев. Будет дано описание некоторых экспериментальных работ, направленных на разработку и создание устройств для дистанционного измерения распределения температуры атмосферы. Последнее применение обещает стать одним из самых важных среди спектроскопических методов в лазерной локации.
Лазерные локационные системы, использующие комбинационное рассеяние и резонансную флуоресценцию и работающие в видимой области, состоят из следующих узлов:
1. Лазерного передатчика и коллимирующей оптики, которые посылают лазерный импульс в атмосферу вдоль строго заданной по направлению трассы.
2. Приемной оптики, состоящей из телескопа-рефлектора пли рефрактора, собирающего рассеянное назад излучение от различных компонентов, рассеянных в атмосфере.
3. Спектроанализатора (моно- либо полихроматора) для отделения компонентов комбинационного рассеяния и (или) резонансной флуоресценции от компонентов несмещенного релеевского и ми-рассеяния и от широкополосного фонового сигнала. Для фиксированных частот приемлем также и набор узкополосных интерференционных фильтров, имеющих высокий уровень отсечки фона.
4. Фотодетектора и системы обработки и отображения данных для обращения сигналов в пригодный для использования вид.
5. Для схем, использующих резонансную флуоресценцию и резонансное комбинационное рассеяние, как и для схемы с ре зонансным рассеянием, необходим узкополосный, стабильный и перестраиваемый по частоте лазер.
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
229
5.4.1. СХЕМА, ИСПОЛЬЗУЮЩАЯ КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЕ Обнаружение основных молекулярных компонентов атмосферы
Впервые комбинационное рассеяние лазерного излучения назад от основных компонентов атмосферы наблюдали в 1967 г. В своей пионерской работе Леопард [5.96] обнаружил сигнал комбинационного рассеяния от молекул N2 и О2 атмосферы при помощи импульсного газового лазера на N2 с пиковой мощностью 50—100 кВт, излучающего иа длине волны 337,1 им. Куни [5.97] измерил интенсивность комбинационного рассеяния от молекул N2 как функцию расстояния до высот порядка 3 км, применяя рубиновый лазер с модуляцией добротности с пиковой мощностью на выходе 250 МВт и длиной волны 694,3 нм. Спектральные измерения сигналов комбинационного рассеяния от молекул N2 и О2 атмосферы были выполнены Инабой и Кобаяси в 1970 г. прн помощи луча рубинового лазера с модуляцией добротности, имевшего 5—10 кВт пиковой мощности на длине волны 694,3 нм [5.27, 5.98, 5.99]. Позже они же использовали импульсный лазер на N2, дающий 20 кВт пиковой мощности на длине волны 337,1 нм при длительности импульса 10 нс и частоте повторения 50 Гц, для спектрального анализа молекулярного состава обычной атмосферы, а также для обнаружения следов газов в загрязненном воздухе [5.12, 5.20]. Для устранения флуоресценции, возникающей на лазерной трубке, между лазером и коллимирующей оптикой помещали фильтрующее устройство, содержащее дифракционную решетку. В качестве оптического приемного устройства использовали ньютоновский телескоп рефлектор с диаметром апертуры 30 см и фокусным расстоянием 150 см, имеющий поворотное устройство. Лазерный луч направлялся в атмосферу параллельно оси приемной системы. В качестве анализатора спектра использовали одинарный дифракционный монохроматор с относительным отверстием //8,5 при / = 0,5 м и отсекающий фильтр, имеющий пропускание 10-3 на длине волны 337,1 им. В качестве детектора использовали фотоумножитель HTV R374 со спектральной характеристикой фотокатода S-20. Электроника была выполнена в виде интегратора, содержащего схему выборки или дискретизации с временами стробирования от 0,1 до 10 нс, схему управления временной или пространственной задержкой и RC-интегратор. Такой метод измерений позволил обнаружить слабые сигналы комбинационного рассеяния за счет улучшения отношения сиг-нал/шум без ухудшения разрешения по времени или по дальности. Результаты контролировались осциллографом с полосой 100 МГц ц записывались иа двухкоординатном самописце.
На рис. 5.9 представлен типичный результат записи спектра комбинационного рассеяния назад от обычной атмосферы,
230
X. Инаба
зарегистрированный с дальности около 30 м при глубине по дальности порядка 3 м [5.20]. Релеевский и ми-компонеиты с центром на длине волны передатчика (337,1 нм) также показаны на рисунке. Вертикальные стрелки показывают ожидаемое положение центров Q-ветвей колебательно-вращательных полос, комбинационного рассеяния каждого молекулярного компонента. Спектры комбинационного рассеяния основных компонентов (N2, О2, Н2О) идентифицируются хорошо, а спектр мо-’ лекул СО2 обнаруживается слабо. Наблюдаемая спектральная
Рис. 5.9. Экспериментальные результаты спектрального анализа комбинационного н несмещенного рассеяний назад в обычной атмосфере [5.20].
ширина Q-ветви молекул N2 и О2 является инструментальной с расположенными по обе стороны О- и S-ветвями.
Сигналы комбинационного рассеяния на молекулах N2 использовались для вертикального зондирования атмосферы от тропосферы до стратосферы. Недавно лазерная локационная система с импульсным рубиновым лазером и большой приемной оптической системой (площадью 16 м2), созданная Кентом и др. [5.100] в Кингстоне на Ямайке, позволила расширить высот! ный диапазон обнаружения сигнала комбинационного рассеяния назад на N2 до высоты 40 км [5.101]. Было проведено сравнение полученных профилей плотности с данными местных радиозондовых измерений и Стандартной атмосферы США Близкое соответствие между ними, по-видимому, указывает на то, что точность дистанционных измерений плотности атмосферы этой системой сравнима с точностью, получаемой в метеорологическом зондировании с помощью шаров и радиозондов.
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
231
Целесообразность измерения сдвинутого по частоте комбинационного рассеяния назад от N2 и Ог в атмосфере можно оценить из следующих соображений. Неизвестные вклады газовой и аэрозольной составляющих атмосферы в сигнал рассеяния назад на частоте излучения лазера можно разделить, регистрируя одновременно отраженные сигналы на несмещенной и смещенной частотах. Следовательно, сравнение позволяет количественно определить вклад аэрозоля и может быть использовано для устранения неоднозначности, присущей несмещенному по частоте рассеянию назад [5.102]. В условиях плохой видимости такая неоднозначность в общем-то относительно невелика из-за преобладания отражения на аэрозолях, но при хорошей видимости она велика. Следует также отметить, что контроль сигнала комбинационного рассеяния от молекул N2 позволяет измерять пропускание атмосферы [5.27, 5.103], а также предлагает удобное средство изучения аэрозольных отношений рассеяния и молекулярных отношений смеси в пограничном слое атмосферы даже в условиях переменной замутненное™ [5.104].
Измерение профиля паров Н2О
Па рис. 5.9 видно, что дистанционное обнаружение водяного пара в атмосфере можно также осуществлять методом лазерной локации с использованием комбинационного рассеяния Мелфи и др. [5.104, 5.105] наблюдали комбинационное рассеяние назад на парах Н2О в атмосфере до высот 2—3 км, используя вторую гармонику рубинового лазера с модуляцией добротности при выходной энергии около 0,04 Дж на длине волны 347,2 нм и приемный телескоп ньютоновского типа с диаметром зеркала 40 см. По интенсивностям сигналов комбинационного рассеяния назад на парах Н2О и молекулах N2 они нашли высотную зависимость отношения смеси паров воды (определяемого как отношение массы водяного пара к массе сухого воздуха в некотором объеме атмосферы). На рис. 5.10 показан типичный пример их результатов, в котором отношения смеси, полученные с помощью наземного лазерного локатора, сравнивались с измеренными с помощью шара-зонда. Наблюдалось хорошее соответствие между экспериментальными величинами и полученными в независимых метеорологических измерениях.
Купи [5.106] также измерял вертикальные профили абсолютной влажности атмосферы, используя дистанционное спектроскопическое обнаружение комбинационного рассеяния назад на парах Н2О с помощью рубинового лазера с модуляцией добротности и удвоением частоты; приемная оптика имела диаметр 75 см, Сравнение с данными, полученными в том же месте и в то же время с помощью радиозондов, установленных на шарах и вертолетах, показало хорошее качественное совпадение
232
X Инаба
при относительной точности в этих измерениях 10% и абсолют-' ной точности 13%. Сообщалось также, что высоту пограничного слоя (или вершину слоя влажности) можно отслеживать этим методом лазерной локации по высоте существенного «изгиба| ния» профиля водяного пара.
28 авг. 1970 г.
Отношение смеси водяного пара Температура, °C
ш, г/кг
Р н с. 5 10. Результаты измерения профиля отношения смеси водяного пара по сигналам комбинационного рассеяния назад на молекулах Н2О и атмо-) сферы и сравнение с данными зондирования стандартным шаром зондом [5.105].
Строч и др. [5. 107] провели прямое сравнение интенсивности комбинационного рассеяния назад на парах Н2О, возбуждаемого импульсным К'г-лазером (пиковая мощность 100 кВт, частота повторения 100 Гц, длина волны 337,1 нм), с данным^ стандартного измерителя влажности (микроволнового рефрактометра) для того, чтобы показать целесообразность и возможности дистанционной пространственно-разрешенной гигрометрии, осуществляемой методом лазерной локации с использованием комбинационного рассеяния. Рефрактометр находился на 30,5-метровом уровне метеорологической башни, а лазерный луч проходил приблизительно в 1 м от микроволнового резонатора так, чтобы комбинационное рассеяние назад на парах Н2О происходило в объеме диаметром 20 см и длиной 5 м около этой точки. На рис. 5.11 показаны результаты проведенного ими
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
233
сравнения относительной интенсивности комбинационного рассеяния с измеренным парциальным давлением водяного пара (которое приблизительно пропорционально абсолютному содержанию воды). Сравнение проведено по сводным данным для 10 ночей ноября 1970 г. Отличное совпадение демонстрирует осуществимость дистанционных измерений не только влажности
Рис. 5.11. Сравнение (по обобщенным за 10 ночей данным) относительной интенсивности комбинационного рассеяния назад на молекулах Н2О атмосферы с их парциальным давлением, измеренным стандартным измерителем влажности [5 107].
в зависимости от положения (в больших объемах и почти в реальном времени), но также и ее флуктуаций, а значит, и структурных функций содержания паров Н^О в нижней атмосфере.
Недавно группой лазерной локации при Университете То-хоку [5.108] была разработана система для проведения одновременных измерений и обработки нескольких атмосферных параметров, в которой используется излучение второй гармоники (532 нм) АИГ-неодимового лазера, линза Френеля (50 см в диаметре) и быстродействующий регистратор с подключенной не посредственно вычислительной машиной. Эта система, которая позволяет обнаруживать и анализировать сигналы рассеяния Ми назад, может выдавать информацию о коэффициенте ослабления, объемном коэффициенте рассеяния Ми назад и отношении полного рассеяния Ми к рассеянию назад. Такие одновременные измерения важны не только для дистанционной
234
X. Инаба
гигрометрии, но также и для идентификации и исследования физических свойств ми-рассеивателей в атмосфере.
Контроль молекулярных загрязнений в атмосфере
Схема, использующая комбинационное рассеяние для дистанционного анализа (обладающего пространственным разрешением) молекулярных загрязнений воздуха, впервые была предложена и рассмотрена Инабой и Кобаяси [5.83] в 1969 г. и чуть позже другими [5.109, 5.110]. Инаба и Кобаяси опубликовали в 1970—1971 гг. первые экспериментальные работы [5.27—5.29], в которых осуществили спектроскопическое дистанционное обнаружение молекул SO2 и СО2 в выбросе небольшой дымовой трубы, используя для этого рубиновый лазер с модуляцией добротности. Кроме того, они зарегистрировали сигналы комбинационного рассеяния назад от продуктов сгорания нефти и выхлопных газов автомобиля с расстояния примерно 30 м [5.12, 5.20]. На рис. 5.12, а показан типичный результат спектроскопического анализа принятых сигналов комбинационного рассеяния назад иа продуктах сгорания нефти. Топливная нефть сжигалась в топке. Выходивший из трубы дым был настолько слаб, что едва заметен глазом. При этом наблюдались максимумы интенсивности на длинах волн комбинационного рассеяния, соответствующих SO2, C2Ht, Н2СО, NO, СО, H2S, СН4, а также основным составляющим СО2, О2, N2 и Н2О. Довольно широкая спектральная полоса около 380 нм может быть отнесена на счет молекул жидкой Н2О, что подтвердилось в лабораторных экспериментах. На рис. 5.12, б показан спектр комбинационного рассеяния назад от выхлопа автомобиля. Выхлопные газы автомобиля поступали через трубу в атмосферу. Были обнаружены полосы комбинационного рассеяния присутствующих в дыме С2Н4, NO, СО и жидкой воды. Хотя, по-видн-мому, наблюдалось присутствие таких компонентов, как Н2СО, H2S и СН4, это не было отчетливо доказано из-за перекрывания спектров. Следует заметить, что время интегрирования в системе обнаружения устанавливалось в этих экспериментах равным 5 с; для измерения центральных пиков полос комбинационного рассеяния отдельных молекул оказывалось достаточным 10 с.
Как уже указывалось в разд. 5.3.3, одно из уникальных преимуществ схемы, использующей комбинационное рассеяние, состоит в том, что абсолютная концентрация каждой составляющей может быть определена простым сравнением интеп сивностн рассеяния назад с интенсивностью линии N2, находящегося в той же точке, поскольку азот атмосферы имеет постоянную известную концентрацию. Такая методика нормировки позволяет существенно упростить конструирование и создание устройств, а также значительно сократить число изменяющихся
Спектральное разрешение
0,8 нм
С0Е
т»
СгН4
Ог HjCONO
I и
нго
Н,0 / ч , я .<пар} (жшж.) I
—I—।---1—j--1—1___;__________I__।_1__।__1_!__। । ।
350 360 370 380
Длина волны X, нм
Р н с. 5.12. Измеренное спектральное распределение компонентов комбинационного рассеяния на различных молекулах: а — дымовой шлейф от горящей нефти; б — выхлопные газы автомобиля, анализируемые дистанционно схемой лазерного локатора с использованием комбинационного рассеяния [5.12, 5.20J.
236
X. Инаба
параметров аппаратуры и атмосферы. С учетом уравнения лазерной локации (5.22), спектральной калибровки приемной оптики и чувствительности фотодетектора были сделаны оценки отнесенных к N2 концентраций молекул по данным спектров, по- -казанных на рис. 5.9 и 5.12 [5.20].
В табл. 5.11 дана сводка результатов, полученных при ис-1 пользовании сечений, указанных в табл. 5.5. Поскольку сечения комбинационного рассеяния для молекул Н2СО, С2Н4 и жидкой воды пока еще не известны, было сделано весьма условное пред- | положение, что сечения первых двух молекул равны сечению 1 для N2, а для последней оно такое же, как для паров Н2О. При- | веденные в этой таблице относительные концентрации молекул | О2 и Н2О для обычной атмосферы довольно хорошо согласуются с величинами, принятыми для стандартной атмосферы; однако концентрация СО2 оказывается завышенной в 10 раз, главным образом из-за флуктуаций измеряемого спектра с малым отношением сигнал/шум, что видно из рнс. 5.9. С другой стороны, ' в случае загрязняющих компонентов в настоящее время не существует метода проверки точности измерений с помощью ла- ' зерного локатора иа комбинационном рассеянии. Значения, ука- , занные в скобках, менее точны либо из-за больших ошибок эксперимента, либо из-за неопределенности в сечениях комбинационного рассеяния.
На основе этого исследования работоспособности схемы, использующей комбинационное рассеяние для идентификации и анализа ряда молекулярных составляющих смеси газов из одного пункта, в Японии в 1971 г. [5.111, 5.112] была построена мобильная лазерная локационная система, практическая цель которой — контроль выбросов загрязнений из труб. Система была установлена на небольшом автофургоне. Основные узлы системы — АИГ-неодимовый лазер с модуляцией добротности, излучающий на второй гармонике (2.— 532 нм) импульсы с энергией 14 мДж при частоте повторения 40 Гц, 50-см кассегреновский телескоп с набором узкополосных интерференционных светофильтров и устройство синхронного счета отдельных фотоэлектронов для обеспечения высокой чувствительности обнаружения. Для каналов по SO2 и N2 были изготовлены интерференционные светофильтры с максимумами пропускания на длинах волн 566,7 и 607,3 нм с уровнем отсечки линии 532,0 нм на длине волны 566,7 нм более 103. Прошедшие фильтры фо- . тоны поочередно в обоих каналах регистрировались фотоумножителем RCA 4526, подключенным к системе счета отдельных фотоэлектронов, которая выделяла чистые отсчеты сигнала, вычитая шум из суммарных отсчетов, поступающих в течение периода времени, определяемого требуемым пространственным разрешением.
Таблица 5.11
Экспериментальные оценки относительных концентраций, полученные из спектров комбинационного рассеяния назад, измеренных дистанционно с помощью лазерной локационной системы (рис. 5.9 и 5.12)
Наблюдаемый спектр Молекулярная составляющая
so, со, о, ЩСО + С.Н. NO со N, H,S СН4Ч-С2Н4 н,о (жндк.) и,о (пар)
Обычная атмосфера (рис. 5.9) — 0,02 0,26 — — — 1 — — — 0,016
Продукты сгорания нефти (рис. 5.12, а) 0,01 0,06 0,24 (0,12) (0,03) 0,43 1 0,015 (0,069) (0,11) 0,10
Выхлопной газ автомобиля (рис. 5.12, б) — 0,11 0,21 (0,04) (0,09) 0,28 1 0,024 (0,057) (0,05) (0,071)
238
X. Инаба
Полевые испытания первой действующей системы, выполненные Накахарой и др. [5.112], успешно продемонстрировали возможность измерения малых количеств SO2 в дымовом шлейфе трубы (150 м высоты) действующей электростанции на наклонной дальности порядка 228 м за время наблюдения в несколько
Рнс. 5.13. Фотография передвижной лазерно-локационной системы, смонтированной в небольшом автофургоне, во время работы (постоянный контроль за выбросом загрязнений из трубы электростанции и их рассеиванием).
минут. На рис. 5.13 представлена фотография внешнего вида этой мобильной лазерной локационной системы, использующей комбинационное рассеяние, во время обычного контроля поступления и диффузии загрязнений из трубы На рис. 5.14 приведен типичный пример результатов эксперимента по дистанционному контролю SO?, полученных сравнением отсчетов сигнала и шума в канале комбинационного рассеяния на SO2. Из этой
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
239
серии измерений и калибровочных значений параметров, входящих в уравнение лазерной локации, концентрация SO2 была оценена в 1850 млн-1, что вполне вписывается в диапазон номинальных значений для этой электростанции, оцениваемых грубо в 1000 млн-1. Следует отметить, что сигнал комбинационного рассеяния на молекулах SO2 был хорошо отделен от сигнала стоксова спектра СО?, несмотря на то что в дымовом шлейфе СО- содержится примерно в 100 раз больше, чем SO2. Это было достигнуто за счет особого внимания к уровню отсечки интерференционного фильтра.
Рис. 5.14. Результаты дистанционного обнаружения молекул в выбросе из трубы электростанции посредством комбинационного рассеяния. Измеренное число фотоотсчетов изображено в функции от общего числа лазерных импульсов при накоплении [5.112]
Подобное же наблюдение комбинационного рассеяния на молекулах SO2 в дымовом шлейфе трубы, работающей на угле электростанции, было проведено Мелфи и др. [5.113]. Они использовали лазерную локационную систему, состоящую из импульсного рубинового лазера с энергией выходного излучения 1 1,5 Дж па длине волны 694,3 нм при максимальной частоте повторения 1 Гц и ньютоновского приемного телескопа с диаметром зеркала 61 см. Сигналы рассеяния назад анализировали интерференционные светофильтры, подавлявшие интенсивную линию рассеяния Ми на золе, содержащейся в шлейфе, и затем регистрировал чувствительный к красной области спектра фотоумножитель RCA 8852. Выходной сигнал фотоумножителя усиливался широкополосным усилителем и поступал последовательно на 15 каналов счетчика фотонов для получения пространственного разрешения. Лазерная локационная система располагалась на удалении (по наклонной трассе) примерно 210 м
240
X. Инаба
от дымового шлейфа, испускаемого трубой 119 м высоты. Значение концентрации SO2, найденное по 100 лазерным импульсам, оказалось равным 800 млн-1, что находится в хорошем согласии с величиной, полученной независимо с помощью приборов, установленных в трубе. На рис. 5.15 показана связь между числом отсчетов предполагаемого сигнала от SO2 и выходной мощностью электростанции. Такой результат согласуется с ожидаемым при условии, что к. п. д. станции и содержание серы в угле остаются неизменными в течение всего периода наблюдений.
Рис. 5.15. Сравнение выходной мощности электростанции с числом фотоотсчетов, принимаемых из дымового шлейфа трубы сигналов комбинационного рассеяния назад на SO2 [5.113].
Тщательное конструирование оптической системы и многосторонний прогресс в лазерной технике привели в последнее время к увеличению возможностей лазерных систем в достижении высоких уровней сигнала и снижении влияния фона. В работе Хиршфельда и др. [5.114] сообщалось о лазерной локационной системе, смонтированной в прицепном автофургоне, в которой используется: рубиновый лазер, излучающий 2 Дж в импульсе на второй гармонике (Х = 347,2 нм) при частоте повторения 2 Гц; 90-см приемный телескоп; фотоэлектронный умножитель с очень высоким (32%) квантовым выходом фотокатода; цифровая система счета фотонов со стробированием по дальности. Эта система была испытана для дистанционного спектроскопического анализа молекул Н2О и СО2 в атмосфере, а также SO2 и паров керосина в контролируемом источнике
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
241
с пространственным разрешением около 10 м в дневное время. Сделанные оценки содержания молекул SO2 (300 млн-1) и керосина (17 млн-1), по-видимому, доказывают пригодность лазерного локационного метода с использованием комбинационного рассеяния для дистанционного контроля источников загрязнения воздуха на значительном от нйх удалении и даже в дневное время. Леонард [5.110] тоже осуществлял дистанционный контроль и анализ выбросов дымовых труб промышленного предприятия таким же методом. Недавно он использовал комбинационное рассеяние назад для дистанционного определения в полевых условиях состава и температуры продуктов сгорания, выбрасываемых газотурбинным авиационным двигателем, с помощью импульсного азотного лазера с длиной волны излучения 337,1 нм при частоте повторения 500 Гц [5.115]. Гроссман и др [5.116] также построили передвижную лабораторию дистанционного зондирования для идентификации различных молекулярных примесей в атмосфере по их отраженным сигналам комбинационного рассеяния. Их система состояла из рубинового лазера с модуляцией добротности с выходной энергией 2 Дж на основной частоте и 0,15 Дж на второй гармонике при частоте повторения 2 Гц и 30-см кассегреновского телескопа. Купером и др [5.117] сконструирована и исследована лазерная локационная система на комбинационном рассеянии, использующая рубиновый лазер с модуляцией добротности, отличающаяся применением электронно-оптического преобразователя с высоким усилением в комбинации со спектрометром для одновременного обнаружения различных газовых загрязнений. Кроме того, подтверждением практической ценности схемы, использующей комбинационное рассеяние для дистанционного контроля источни ков концентрированных загрязнений, таких, как дымовые трубы и двигатели внутреннего сгорания, может служить тот факт, что во многих странах создаются рабочие системы для полевого использования.
Дистанционные измерения температуры атмосферы
Как показано в разд. 5.3.4, сигналы комбинационного рассеяния по своим свойствам являются функциями температуры газа, ответственного за рассеяние, и поэтому пригодны для использования в качестве дистанционных температурных зондов. Метод для наземных измерений флуктуаций температуры атмосферы был разработан в 1971 г. Строчем и др. [5.95] на основе комбинационного рассеяния назад излучения импульсного азотного лазера с длиной волны 337,1 нм и частотой повторения 100 Гц молекулами N2 атмосферы. Дальность ограничивалась высотой башни 30,5 м, чтобы с помощью термисторов можно было проводить необходимые для сравнения измерения 16 Заказ № 153
242
X Инаба
температуры вдоль рассеивающего объема длиной 5 м. Индикатор давления, расположенный на уровне земли, непрерывно кон-' тролировал общее давление. Была получена хорошая корреляция между изменениями интенсивности комбинационного рассеяния назад на молекулах Ns атмосферы и температурными изменениями даже при быстрых флуктуациях температуры. Они также показали, что с существующим оборудованием метод можно; распространить до дальностей 5 км или даже 10 км, если время наблюдении увеличить до нескольких минут с целью получен щ большего числа рассеянных назад фотонов [5.5].
Куни в своей оригинальной работе [5.93] на основе измерения отношения интенсивностей двух участков вращательного спектра комбинационного рассеяния молекул Кг нашел, что с помощью локационной системы, имеющей рубиновый лазер<| (2. = 694,3 нм) с энергией импульса 20 Дж и приемную оптиче-1 скую систему площадью J м2, можно наблюдать температурный профиль атмосферы до высоты 2 км с пространственным ра.зре-' шением 100 м Следуя этой идее, Зальцман и Кони [5.118] провели испытания данного метода в полевых условиях на локаци-« онной системе, состоящей из рубинового лазера с энергией вы-1 ходкого излучения 4 Дж при частоте повторения 10 имп./мин и телескопа Шмидта—Кассегрена с диаметром апертуры 25 см. Их система регистрации обрабатывала отраженные сигналы в трех спектральных участках, выделяемых соответствующими интерференционными фильтрами: два участка — во вращательном спектре, а центр третьего совпадал с линией релеевского н ми-рассеяния. Измерения проводились на горизонтальной трассе в диапазоне температур от —20 до + 30°С с расстояния 100 м. Температура испытательной зоны окружающего пространства непрерывно контролировалась набором последовательно расположенных термопар. За 10 импульсов лазера (I мин) полученная точность измерения абсолютной температуры составила ±3°С при пространственном разрешении около 5 м. Поскольку эта точность хорошо совпала с расчетной для дайной лазерной локационной системы, ее перестроили для испытаний на вертикальной трассе [5.119]. Была высказана надежда, что можно построить систему, пригодную для полевых измерений, со значительно лучшей абсолютной точностью и большей дальностью.
Лабораторные эксперименты по измерению вращательных температур чистого азота при атмосферных давлениях ос^щест влены Хикманом и Лиангом [5.120], использовавшими излучение аргонового ионного лазера (7. = 488 нм) В диапазоне около 50 К они обнаружили хорошее соответствие со значениями температуры, измеренной термопарой, помещенной в оптическую ячейку.
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
243
Наша группа также сообщала [5 94] о дистанционных измерениях температуры атмосферы во время лабораторных и полевых испытаний локационной системы, которая состояла из неодимового лазера на кристалле АИГ с модуляцией добротности, излучающего на второй гармонике (Д = 532,0 нм) 10 мДж в импульсе при частоте повторения 20 Гц, 50-см линзы Френеля в качестве приемного телескопа и электронного устройства регистрации и обработки 'Оптического сигнала. Для достижения высоких значений отношения сигнал/шум с целью проведения точных измерений были предприняты следующие меры: 1) близко расположенная интенсивная линия релеевского и мп-рассея-ния подавлялась более чем иа 5 порядков величины молекулярным фильтром на 12; 2) излучение АИГ-неодимового лазера настраивалось и стабилизировалось так, чтобы линия его второй гармоники совпадала с линией поглощения паров 12; .3) применялась угловая перестройка интерференционного фильтра для разрешения двух участков чисто вращательного спектра комбинационного рассеяния молекулами воздуха; 4) система регистрации и представления данных разработана так, чтобы она позволяла проводить аналоговую и цифровую обработку отношения интенсивностей двух выбранных частей сигнала комбинационного рассеяния назад в реальном масштабе времени и исключить вариации (от импульса к импульсу) выходной мощности лазера и отраженных сигналов. Вращательная температура в испытательной ячейке измерялась в диапазоне 20—80 С-полученные значения согласуются со значениями, измеренными с помощью термисторов в пределах нескольких градусов Цельсия. Полевые измерения также показали, что для лазерной локационной системы с такими параметрами требовалось время усреднения 10 с для достижения точности измерения темйера-туры 1% на расстоянии 1 км с разрешением 100 м.
Таким образом, возможность использования вращательного комбинационного рассеяния для дистанционного зондирования температуры атмосферы в реальном масштабе времени на основе спектроскопического метода лазерной локации в принципе уже показана; однако требуются дальнейшая разработка и испытания метода для того, чтобы использовать его в больших масштабах в измерительной сети.
5 4 2 СХЕМА, ИСПОЛЬЗУЮЩАЯ РЕЗОНАНСНУЮ ФЛУОРЕСЦЕНЦИЮ ДЛЯ ОБНАРУЖЕНИЯ АТОМОВ В ВЕРХНЕЙ АТМОСФЕРЕ
С созданием доступных, перестраиваемых по частоте источников когерентного излучения, например лазеров на красителях, и оптических параметрических генераторов стало намного легче реализовать преимущества схем, использующих резонансную 16*
244
X Инаба
флуоресценцию и резонансное рассеяние для дистанционного обнаружения атомных и молекулярных составляющих атмосферы. Однако эксперименты по зондированию таких компо-. нентов в тропосфере оказываются значительно более трудными! Это прежде всего связано с тем фактом, что в нижней атмо-' сфере лишь небольшое число малых молекулярных составляющих, как, например, SO2, NO2, Ь, NO и ОН, можно обнаружить] в флуоресцентной схеме в приемлемых для этого спектральных областях (ибо для этого требуются соответствующие мощности передатчиков и хорошая прозрачность атмосферы). К тому же еще одна трудность или неопределенность в оценке концентрации компонентов связана с тем, что тушащий фактор, испытывающий локальные изменения, точно неизвестен, а также с тем, что происходит ослабление лазерного луча вследствие резонансного поглощения и мешающего влияния широкополосной флуо-1 ресценции содержащихся в окружающем воздухе аэрозолей.
Дистанционный контроль посредством резонансной флуорес-1 ценции имеет значительные преимущества в применении к верхней атмосфере, в которой эти проблемы отсутствуют, особенно при обнаружении атомных составляющих, обладающих существенно большими сечениями, чем молекулы.
В 1969 г. Бауману и др. [5.121] удалось обнаружить такую составляющую верхней атмосферы, как атомарный натрий, с помощью лазерной локационной системы, в основу которой положено использование резонансной флуоресценции. Испо 1ь-зуя накачиваемый лампой-вспышкой лазер на красителе (родамин 6G) с выходной энергией несколько миллиджоулей и частотой повторения 0,2 Гц, линия излучения которого с помощью : интерферометра Фабри—Перо настраивалась на линию натрия
[5.122], и 97-см приемное зеркало, удалось обнаружить с хорошим отношением сигнал/шум слой натрия, существующий на высотах до 100 км. Лазерный локатор был сконструирован так, что перекрытие лазерного луча с углом поля зрения приемной оптики не имело места до высоты 15 км, поэтому из-за короткого времени гашения флуоресценции в лазерах иа красителях не потребовался .механический отсекатель паразитного сигнала, что позволило несколько упростить систему. Найденное из усредненных по пяти ночам результатов общее число атомов нат- рия в вертикальном столбе атмосферы па высота/ 80—100 км оказалось равным 6- 1013 м-2, что совпадает с типичными значениями концентраций (умноженных на высоту столба), измеренных фотометрами по свечению воздуха
С этого момента группа в г. Слау, Англия, проводила регулярные наблюдения [5.123] высотного распределения атомарного натрия от 80 до ПО км, используя данный метод. Опп сообщали о сезонных вариациях плотности ночного слоя натрия,
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
245
имевшей максимум зимой и минимум летом, что согласуется с наблюдениями за сумеречным свечением этого слоя. На рис. 5.16 представлены высотные зависимости среднемесячных концентраций, которые наблюдались целый год — с июля
Рис. 5.16. Среднемесячные функции распределения концентрации Na с высоты в верхней атмосфере по наблюдениям с помощью локационной системы с лазером на красителе с ламповой накачкой [5.123].
1969 г. по июль 1970 г. Гладкие кривые были построены по разбросанным точкам для каждого месяца. Временами обнаружи вался небольшой максимум на высоте 103 км, который, может быть, п не типичен для января и, вероятно, связан со слоем ионизованного натрия
Следуя этой схеме локационного обнаружения, использующей лазер на красителе, несколько исследовательских групп в Англии, США, Франции, Бразилии и Японии провели наблюдения
246
X. Инаба
за слоем натрия в верхней атмосфере. На рис. 5 17 в качестве примера показана основная схема (на которой работала группа Университета Тохоку [5.71, 5.124]) лазерной локационной системы с лазером на родамине 6G, накачиваемом лампой-вспышкой. Сужение ширины излучаемой спектральной линии до 2 пм достигнуто применением комбинации из дифракционной решетки и фильтра Фабри—Перо, установленного в резонаторе
Рис. 5.17. Схема локационной системы с перестраиваемым по частоте лазером на красителе, предназначенной для измерения высотного распределения атомов Na в верхней атмосфере на принципе резонансной флуоресценции [5 71, 5.124]. 1 — посылаемый пучок; 2— 50-см телескоп; 3— полевая диафрагма; 4—интерференционный фильтр; 5 — фотоумножитель, 6— предусилитель; 7 — перестраиваемый лазер иа красителе; —делитель пучка; 9— зеркало; 10— фотодиод; 11 интерферометр Фабри—Перо; 12— контроль за частотой излучения; 13 — натриевая лампа; 14— кювета с натрием; 15 — измеритель мощности; 16 — задержка строба; 17—10-канальный счетчик фотонов; 18 — дискриминатор; 19 — печать; 20— осциллограф.
лазера [5.125]. Частотная перестройка осуществлялась изменением угла наклона фильтра, а настройка на D линии натрия — с помощью устройства контроля за частотой. Энергия излучения на выходе равнялась 2 мДж. Рассеянные назад фотоны собирались кассегреновским телескопом с 50-см апертурой, детектировались фотоумножителем с высоким коэффициентом умножения и далее обрабатывались методом счета фотонов для усреднения по большому числу лазерных импульсов. Для этого использовался счетчик фотонов с 10 каналами по дальности и переменной длительностью стробов. Отсчеты после накопления выводились на печать.
Шулер и др. [5.126] использовали подобную же схему, состоящую из лазера на родамине 6G с энергией на выходе около
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
247
0,2 Дж при ширине линии излучения 12 пм и 45-см кассегреновской оптики. Они сообщали о появлении время от времени удвоенного пика плотности паров натрия на высотах между 90 и 105 км. Хэйк и др. [5.127] в одну из декабрьских ночей 1971 г. наблюдали 4-кратное увеличение содержания натрия в этом сдое за 4-часовой период в момент прохождения потока метеорного дождя Геминид. Они использовали лазеры на красителе с усилителем, каждый из которых накачивался шестью лампами-вспышками. Выходная энергия на 1 импульс такой системы была 0,5 Дж, спектральная ширина излучения меньше 5 пм, диаметр приемного телескопа 40 см. Высотные профили натриевого слоя, полученные группами в Станфордском исследовательском институте и в Университете Тохоку, согласуются с профилями, приводившимися в печати другими группами. На рис. 5.18 даны типичные результаты наблюдения профиля натриевого слоя, печенные группой Университета Тохоку в моменты пересечения метеорного дождя Джакобини—Циннера в октябре 1972 г. Горизонтальная штрих-пунктирная линия указывает уровень шума, возникающего из-за темнового тока фотоумножителя, а также, по-видимому, из-за свечения воздуха. Данные, представленные ia рис. 5.18, а, были получены примерно за 3 ч до ожидаемого максимума метеорного дождя, а данные рис. 5.18, б — в следующую ночь, отличающуюся повышенным содержанием натрия в обычном слое на высоте 90—95 км и появлением второго слоя выше 100 км. Такие наблюдения помогают в выявлении более отчетливой связи между структурой натриевого слоя и метеорной активностью, а также обеспечивают информацией о химических реакциях в слое атмосферного натрия.
Бламонт и др. [5.128] также измерили сезонные вариации содержания натрия, показавшие существование стратификации натриевого слоя; они нашли и температуру на высотах 80— 100 км по измерениям формы линии натрия D>. Их локационная система включала лазер на красителе с усилителем, излучающий 0,3 Дж в импульсе (спектральная ширина излучения 14 пм), и приемную оптику диаметром 80 см. Кроме того, ночные наблюдения за натриевым слоем в южном полушарии проводились Кирхгофом и Клемешей [5.129]. Они использовали 70-см приемный телескоп и лазер на красителе с энергией в импульсе около 5 мДж при спектральной ширине излучения 5пм. Максимальная плотность натрия наблюдалась на высоте 95 км, и иногда между 100 и 105 км появлялся второй максимум. Из наблюдавшейся структуры натриевого слоя они сделали вывод о существовании приливных колебаний атмосферы. Гибсон и Сэндфорд [5.130] распространили наблюдения за натриевым слоем, проводившиеся ранее* только ночью, на дневное время, снизив примерно в 200 раз фон и улучшив тем самым
248
X. Инаба
отношение сигнала к фону в 100 раз за счет использования новейшей конструкции лазера на красителе с ламповой накачкой [5.131]. Они отмечали, что в слое на высоте около 90 к.м ими не обнаружено признаков дневного увеличения содержания натрия.
Высота, км
75 80 85 90 95 100 105 110 115 120 125
Высота, км
Рис. 5.18. Результаты наблюдения слоя Na в верхней атмосфере: до ожидавшегося максимума метеорного дождя Джакоби ни—Циннер а 9 октября 1972 г. в 0 ч 40 мин японского времени (а) и после него (б) [5.71, 5.124].
Вслед за этими спектроскопическими наблюдениями атмосферного слоя натрия методом лазерной локации Феликс и др. [5.72] сообщили об измерениях плотности и распределения атомарного калия на высотах 75—100 км, выполненных в 1973 г. Они использовали лазер на красителе с накачкой ot рубинового лазера с модуляцией добротности, способного излучать на линии резонансного перехода калия (Л = 769,9 нм). Выходная
5 Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
249
энергия излучения равнялась 40 мДж при ширине линии 10 пм. Поскольку сигнал резонансной флуоресценции ожидался сравнительно слабым, требовалась приемная оптика с большей площадью—порядка 16 м2 (которая имелась в лазерной локационной системе Mark II в Кингстоне на Ямайке [5.100]). Результаты указали на существование большой области атомов на высотах ниже 84 км, которые отличаются от высот, измеренных до сих пор для натрия. Феликс и др. [5.72] сделали также вывод, что во всей исследованной 24-км области присутствовал широкий слой калия, и оценили его концентрацию в столбе атмосферы, которая оказалась равной 9- 10й м-2, что совпадает с данными сумеречной фотометрии. Информацию о недавних одновременных измерениях атомов Na и К можно найти в дополнительных ссылках с названиями работ в конце книги.
5.4.3. ЛАБОРАТОРНЫЕ ЭКСПЕРИМЕНТЫ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ МЕТОДА РЕЗОНАНСНОЙ ФЛУОРЕСЦЕНЦИИ
В то время как схема, использующая комбинационное рассеяние для дистанционного обнаружения атомных и молекулярных составляющих нижней атмосферы, уже осуществлена на практике, метод резонансной флуоресценции, за исключением лазерного зондирования атомных паров в верхней атмосфере, до сих пор испытывался и оценивался только в лабораторных условиях (в той мере, в какой это касается измерений концентрации молекулярных компонентов).
Гельбуочс и др. [5.81] и Такер и др. [5.132] продемонстрировали возможность контроля на месте и анализа проб атмосферных молекул NO2 и NO в реальном масштабе времени на основе резонансной флуоресценции, возбуждаемой излучением Аг-ион-ного лазера. Была достигнута чувствительность обнаружения в несколько млрд4 с лазером, излучающим несколько сот милливатт на выходе при длине волны 488 нм. Схема экспериментального устройства для практически одновременных измерений концентрации обоих молекулярных компонентов показана на рис. 5.19. Пробы воздуха перед впуском в камеру пропускались через гласфритовый фильтр для удаления аэрозолей.
Измерения концентраций NO в воздухе выполнялись после окисления до двуокиси азота NOz, которая затем контролировалась по ее флуоресценции. Излучение флуоресценции NOz в полосе пропускания фильтра от 0,70 до 0,83 мкм собиралось линзой и фокусировалось на катод фотоумножителя EMI 9558 В, охлажденного для снижения среднего числа темновых импульсов до 1 имп./с. Выходной сигнал фотоумножителя регистрировался методом счета фотонов и отображался на ленточном самописце. Абсолютная калибровка числа фчуоресцентных
250
X. Инаба
отсчетов в зависимости от концентрации NO? осуществлялась сравнением с концентрацией стандартного газа («Зальцман хим-реактив»). Было подтверждено, что получаемые сигналы не принадлежат SO?, NO, Оз или водяному пару в воздушном потоке. Однако аэрозоли, которые обычно отфильтровывались, дают, как правило, в несколько раз более сильную мешающую флуоресценцию, чем флуоресценция NO?, содержащегося в окружающем воздухе
Рис. 5.19. Схема экспериментального устройства для измерений NO2 и NO в пробах атмосферного воздуха методами флуоресценции при возбуждении излучением аргонового ионного лазера [5.132]. / — самописец; 2 — частотомер; 3 — система усиления и счетчик импульсов; 4 — охлаждаемый фотоумножитель; 5 — линза; 6 — фильтр иа 4880 А; 7— камера; 8 — фильтры (красные), 9— диафрагма; 10— ирисовая диафрагма; И— аргоновый ионный лазер (4880 А); 12 — к насосу; 13 — фильтры рассеянного света; 14— превращение NO в NO2; 15 — запуск воздуха; 16— аэрозольный фильтр; 17 — фильтр.
Указанным выше методом были измерены концентрации NO? и NO в воздухе в окрестности Лос-Анджелеса путем забора проб вне лаборатории. Результаты одного из таких измерений представлены на рис. 5.20. По этим данным прослеживаются черты типичного для бассейна Лос-Анджелеса дня с присутствием смога, характеризуемого сильной температурной инверсией. Из рисунка видно, что концентрация NO достигает высокого уровня с началом автомобильного движения и превращение NO в NO2 в воздухе приводит к последующему увеличению концентрации NO2.
Уровень фоновых концентраций молекул ОН в атмосфере известен недостаточно точно из-за отсутствия подходящей методики измерений. Считается, что этот химически активный ра
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
251
дикал играет главную роль в химии смога и в регулировании глобальной концентрации СО и СН4. Недавно Уонг и Дэвис [5.80] вслед за Баардсеном и Тергюном [5.133] применили резонансную флуоресценцию молекул ОН для локальных измерений концентрации ОН в воздухе, возбуждая флуоресценцию второй гармоникой излучения лазерной системы (один задающий генератор и два усилителя на родамине S). Возбуждающее
Рис. 5.20. Наблюдения изменений во времени концентрации молекул NO2 и NO в пробах атмосферного воздуха по флуоресценции. Пробы брались вблизи лабораторного корпуса в Эль-Ссгундо, Калифорния, 6 октября 1972 г. [5.132].
излучение длиной волны 282,58 нм с энергией в импульсе 6 мДж и частотой повторения 0,1 Гц фокусировалось с помощью линзы в воздухе; излучение флуоресценции в области 309,0 нм после прохождения двух последовательно расположенных спектрометров регистрировалось устройством счета фотонов. Во время измерений в лаборатории они наблюдали, что концентрация молекул ОН в воздухе изменяется в течение дня. В один из дней она менялась от 1,5- 108 см-3 в момент после полудня До 1,6- Ю7 см-3 к вечеру и далее до уровня ниже предела об-наружимости (около 5- 10® см-3, или 0,2 части на 1012 молекул воздуха) ночью. Концентрация ОН падала также ниже предельно обнаружимого уровня, если погода на улице была
252
X. Инаба
дождливой или облачной или когда вентиляционная система была закрыта для доступа свежего воздуха в лабораторию. Относительная точность измерений оценивается сейчас в 30% при высоких концентрациях ОН и несколько меньше при низких. Тем не менее этот эксперимент подтвердил преимущества метода возбуждаемой лазером флуоресценции, состоящие в возможности измерений в реальном масштабе времени и с высокой чувствительностью.
И наконец, отметим, что метод индуцированной лазером флуоресценции используется в исследованиях различных молекул в лабораторных условиях, как, например, для обнаружения продуктов реакций и распределения их внутренних состояний, так же как и в спектроскопии пламен и продуктов сгорания [5.134].
5.5. ЧУВСТВИТЕЛЬНОСТЬ ОБНАРУЖЕНИЯ И ХАРАКТЕРИСТИКИ СИСТЕМЫ ЛАЗЕРНО-ЛОКАЦИОННОГО КОНТРОЛЯ
Для оценки степени применимости и существующих ограничений следует обсудить методы лазерно-локационного контроля атмосферы посредством комбинационного рассеяния и резонансной флуоресценции, учитывая при этом характеристики лазеров и систем лазерного контроля, известные в настоящее время или ожидающиеся в ближайшем будущем. Рассмотрим вопрос о минимально обнаружимых концентрациях различных атомов и молекул, основываясь на параметрах каждой системы.
[ 5.5.1. МЕТОДЫ ДЕТЕКТИРОВАНИЯ И ОТНОШЕНИЕ СИГНАЛ/ШУМ ДЛЯ ПРИЕМНОЙ СИСТЕМЫ
Для работы лазерного локатора характерно, что сигналы рассеяния назад атмосферными компонентами очень слабы во всем спектре. В спектральной области, простирающейся от ультрафиолетового до ближнего инфракрасного диапазона и доступной для фотоумножителей, обычно применяют два метода детектирования: цифровой — счет фотонов (или фотоэлектронов) и аналоговый — интегральное накопление. Оба метода обладают достаточной скоростью реакции, чтобы достичь хорошего пространственного разрешения [5.20], и позволяют увеличивать отношение сигнал/шум за счет усреднения сигнала.
На рис. 5.21 схематически показана блок-схема основных устройств аналогового (а) и цифрового (б) методов детектирования. Отраженный сигнал, принятый фотоумножителем и прошедший через импульсный усилитель, стробируется по дальности около момента времени 2R/C с шириной строба тй, которая соответствует эффективному пространственному разрешению
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
253
= c(r+Tg)/2, где т обычно определяется из (5.23). Импульс строба задается импульсным генератором, запускаемым от лазерного импульса, и сдвигается цепью задержки до совмещения его с моментом прихода рассеянного сигнала 2Rjc. Таким образом, стробирование позволяет регистрировать только фотоны, пришедшие внутри строба, и эффективно подавлять внешние относительно времени tg шумы. В схеме накопления (рис. 5.21, а)
Оптический
Р и с. 5.21 Блок-схема аналогового интегрирования в стробе (а) и устройства, работающего по методу счета фотонов при обнаружении слабых оптических сигналов с помощью фотоумножителя (б).
ток сигнала, пришедшего за время строба, интегрируется и накапливается до отображения регистратором В схеме счета фотонов (рие 5.21, б) число фотоэлектронов, порожденных принятыми фотонами, подсчитывается за интервал стробирования после того, как они пройдут через дискриминатор, отсекающий шумовые электронные импульсы в соответствии с их амплитудным распределением.
Число фотоэлектронов, полученных из отраженного за один лазерный импульс сигнала и обнаруженных за общее время наблюдения ta, определяется как
^(vr) = -Pr(vr)^(vr)/Acvr, (5.28)
где Pr(vT)—принимаемая мощность, определяемая уравнением лазерной локации (5.22), и T](vr)—квантовая эффективность фотодетектора на частоте vr.
Отношение сигнал/шум для схемы счета фотонов с импульсным стробированием выражается как
(5 N)pc nT(fp~d^s) * рб-+2(nb n&N '!;$)] ’, ( 29)
254
X. Инаба
где fp — частота повторения импульсов лазера передатчика! пь и nd—число шумовых электронных импульсов фона и темнового тока соответственно; gs и обозначают эффективности счета для фотоэлектронных и темновых импульсов и обычно имеют величину 0,8—0,9 [5.135], определяемую амплитудным распределением каждого фотоумножителя и уровнем дискриминации приемной системы. Следует отметить, что в этой схеме, называемой синхронным счетом фотонов с импульсным стробированием [5.46, 5.47], компонент сигнала получается вычитанием общего вклада шума из суммарного числа импульсов, каждое из которых регистрируется по очереди за один и тот же промежуток времени fptd. А также отметим, что пь обычно определяется как
п-ь <УгУ=В (Л-) V4Ы K'ArQr ДХ, (5.30)
где В(уг)—спектральная яркость источника фона; — телесный угол поля зрения приемника; А?. — спектральная полоса приемной системы.
С другой стороны, отношение сигнал/шум для системы интегрирования в стробе запишется как
(SIN)Bl=nr (/pTd/(xs),,’/[«r+2 (5.311
где ps и Pn —шумовые множители для фотоэлектронных и темновых импульсов тока, определяемые статистическими флуктуациями усиления в процессе умножения электронов, которые обычно лежат в пределах от 1 до 5 [5.136]. При условии
и (что обычно встречается на практике) уравнения
(5.31) и (5.29) связаны следующим соотношением:
(SIN)Br (SIN)PCl(^s)',\ (5.32)
Это уравнение доказывает, что отношение сигнал/шум для схемы счета фотонов со стробированием в (£sps)1/2 > 1 раз больше, чем в схеме интегрирования в стробе. Однако динамический диапазон метода счета фотонов ограничен полосой электронной системы регистрации, когда интенсивность падающего света приближается к области, характеризуемой совпадением нескольких фотоэлектронов [5.136, 5 147]. Таким образом, до тех пор, пока речь идет о динамическом диапазоне,"предпочтительнее метод интегрирования для регистрации отраженных сигналов в широком диапазоне, тогда как счет фотонов повышает чувствительность регистрации чрезвычайно слабых интенсивностей, характеризуемых наличием отдельных фотоэлектронных импульсов [5 137].
Полагая отношение сигнал/шум S/N = 1, можно найти из (5.29) и (5.31) выражения для минимально обнаружимого потока сигнала в обеих схемах:
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
255
(Р7‘ + (5.33)
(РГ*п)в/ =={1 + 11 +8j>d(п„ + л^*) W'*} hc^s^f^.
(5.34)
Из этих выражений, используя уравнение лазерной локации (5.22), можно рассчитать минимально обнаружимые концентрации отдельных компонентов как функции различных параметров системы регистрации и атмосферы, а также и характеристик лазера. Р
Как видно из приведенных уравнений, (фоновое излучение атмосферы представляет интерес в связи с оценкой отношений сигнал/шум и минимально обнаружимых потоков. Кроме фонового излучения от естественных источников, таких, как небо и земная поверхность, фоновые сигналы возникают также и ог излучения упругого и неупругого рассеяния назад; Что касается широкополосного фона, как, например, от естественного света, то из (5.30) видно, что его интенсивность можно снизить, уменьшая угол поля зрения, спектральную ширину полосы и эффективную площадь приемника. Спектральная яркость чистого дневного неба [5.138] имеет максимум в видимом диапазоне (из-за рассеянного солнечного излучения) порядка 10~5 Вт/(нм • см2-ср). В диапазоне меньше 300 нм поглощающий озонный слой верхней атмосферы практически полностью экранирует солнечное излучение (ср. рис. 3.1), так что имеется возможность работать в этом «солнечно слепом» диапазоне фактически в ночных условиях (т. е. без мешающего фона солнца). В инфракрасном диапазоне спектральная яркость опять имеет максимум, обязанный тепловому излучению, в районе 13 мкм порядка 10-6 Вт/(нм- см2 - ср).
Фоновый шум, обусловленный упругим релеевским и ми-рас-сеянием, важен для схем на комбинационном рассеянии и флуоресценции в видимом и ультрафиолетовом диапазонах, в то ремя как в инфракрасном диапазоне основной вклад дает рассеяние Ми. Фильтрацию, или отсекание, этого нежелательного фонового излучения, что очень важно для дистанционного зондирования атмосферы этими методами, можно осуществить и сейчас, при имеющемся уровне развития оптической! техники и электроники.
Недавно Гельбуочс и Бирнбаум [5.139] и Керкер [5.140] сообщили, что широкополосная флуоресценция атмосферных аэрозолей попадает в полосы регистрации комбинационного рассеяния и флуоресценции газовых молекул и атомов атмосферы; в результате этого аэрозоли становятся источником фона, мешающего лазерному зондированию, основанному на этих взаимодействиях в видимом и ближнем инфракрасном
256
X. Инаба
диапазонах. Например, при очень высоком содержании аэрозоля в бассейне Лос-Анджелеса сигналы флуоресценции аэрозоля оказались эквивалентными сигналам от SO? при концентрации 600 млн-1, от СО — 3000 млн-1 при измерении их посредством комбинационного рассеяния и от молекул NO?— 1 млн-' при измерениях посредством флуоресценции, возбуждаемых аргоновым ионным лазером (Х = 488 нм) в лабораторных условиях. Для преодоления этого ограничения лазерного зондирования молекулярных составляющих атмосферы был предложен двух-частотиый метод возбуждения с целью разделения сигналов комбинационного рассеяния или резонансной флуоресценции от континуума флуоресценции, обусловленной аэрозолем (ибо при возбуждении двумя длинами волн последняя остается почти постоянной, тогда как первые сигналы изменяются). Эффективность этого метода продемонстрировали Гельбуочс и Бирнбаум [5.139] в лабораторных условиях, измерив атмосферную NO? в присутствии аэрозоля (разд. 5.4.3). Ожидается, что данный метод окажется полезным для работы в полевых условиях спектроскопической лазерной локационной системы, использующей комбинационное рассеяние и резонансную флуоресценцию.
5.5.2. ЧУВСТВИТЕЛЬНОСТЬ СХЕМЫ, ИСПОЛЬЗУЮЩЕЙ КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЕ ДЛЯ НАЗЕМНОГО КОНТРОЛЯ НИЖНЕЙ И ВЕРХНЕЙ АТМОСФЕРЫ
Чтобы облегчить обсуждение вопросов чувствительности обнаружения и дальности действия лазерных локационных систем, использующих обычное комбинационное рассеяние, сравним несколько импульсных лазерных систем, работающих в видимом и ближнем ультрафиолетовом диапазонах, типичные характеристики которых представлены в табл. 5.12 [5.20]. Приведенные параметры несколько занижены и вполне могут быть достигнуты при современном уровне развития лазерной техники
На рис. 5.22 представлены оценки минимально обнаружи-мой концентрации SOZ как типичного газового загрязнения воздуха в зависимости от дальности [5.20]. Для достижения лучшей чувствительности предполагается использовать метод счета фотонов, а также время наблюдения t(i=100 с, длину строба по дальности AR= 10 м и дальность видимости = 10 км. Другие параметры системы указаны в подписи к рис. 5.22.
В ночных наблюдениях чувствительность ограничена дробовым шумом, поэтому оказывается, что вторая гармоника (л = = 532 нм) излучения А И Г-неодимового лазера позволяет получить наилучшую чувствительность. С другой стороны, работа в дневное время неизбежно зависит от фонового шума, и здесь более подходящей оказывается вторая гармоника излучения ру-
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
257
Таблица 5.12
Типичные характеристики импульсных лазерных передатчиков и некоторых параметров, учитываемых
при оценке чувствительности обнаружения SO2 (как типичного загрязнения) лазерным локатором, использующим комбинационное рассеяние
Рубиновый Nd-АИГ, 2-я гармоника Рубиновый, 2-я гармоника Газовый на N»
Длина волны, им 694,3 532,0 347,2 337,1
Выходная энергия в импульсе, мДж 300 30 50 0,8
Частота повторения, Гц 1 754,6 100 1 100
Длина волны комбинационного рассеяния» нм 566,7 361,7 350,8
Сечение комбинацией кого рассеяния назад для SO2 см2/ср 8,1 Ю-31 2,5 - Ю-зо 1,5 Ю-22 1,8 • 10-2®
Квантовый выход приемника 7 Ю-з 7 • 10~2 1,5 - 10-1 1,5 • 10-1
Энергетическая яркость чистого неба Вт/(нм см2-ср) 5 • 10-7 2 - Ю-о 1 - IO-6 9 • IO-2
бинового лазера (1 = 347,2 нм). Это вытекает из того, что снижения уровня фонового шума можно добиться при меньшем числе импульсов более мощного рубинового лазера. Отметим далее, что полученные оценки минимально обнаружимся концентрации могут быть снижены примерно на порядок за счет увеличения таких параметров, как приемная апертура, уровень подавления фона или выходная мощность лазера (если требования безопасности не являются строгими пли неизбежными). Пространственное разрешение лазерно-локационной схемы на комбинационном рассеянии зависит от длительности лазерного импульса и времени стробирования; для передатчиков с более короткими импульсами и высокоскоростных устройств регистрации оно может быть улучшено, но в ущерб чувствительности.
'Данные, представленные на рис. 5.22, показывают, что тщательно разработанная лазерно-локационная схема на комбинационном рассеянии будет иметь чувствительность, позволяющую обнаруживать атмосферные загрязнения со средним (порядка нескольких млн-1) уровнем концентрации на расстояниях в несколько сот метров. Хотя такая чувствительность недостаточна для измерений загрязняющих компонентов, рассеянных в обычном окружающем воздухе, она может обеспечить контроль и
17 Заказ № 153
258
X Инаба
анализ различных химических соединений в выбросах стационарных источников, таких, как дымовые трубы и двигатели внутреннего сгорания. Действительно, такие возможности схемы с комбинационным рассеянием по чувствительности и дальности подтверждены полевыми измерениями (разд. 5.4.1).
Дальность, м
Р и с. 5 22. Аналитическое сравнение минимально обнаружимых концентраций молекул SOs (в качестве примера типичного загрязнения воздуха) в зависн мости от дальности для локационных систем, использующих комбинационное рассеяние, с лазерными передатчиками, представленными в табл. 5.12. Л=0,06 мI 2, А'=0,1, £2Г = 10 е ср, ДХ=2 нм [5.20].
I Для достижения более высокой чувствительности обнаружения при регистрации вращательного спектра комбинационного рассеяния молекулярных загрязнений (где сечения рассеяния больше на два порядка величины, чем для колебательного спектра) Смит [5.141] предложил метод фильтрации с помощью интерферометра Фабри—Перо с высоким разрешением. Однако из-за того, что вращательные линии большинства молекул лежат в пределах 100 см-1 от длины волны возбуждающего излучения, оказалось очень трудно достичь ожидаемого увеличения чувствительности вследствие сильных наложений.
(Что касается основных молекул обычной атмосферы, то здесь можно ожидать более высокой чувствительности при работе
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
259
па больших дальностях.] На рис. 5.23 показана зависимость предела обнаружимости от высоты для ряда молекул атмосферы, а также профили их концентраций. На этом рисунке показаны не только основные компоненты Na, Ог, Н2О, СОг, но для сравнения и N2O. Предполагается, что для этого необходим импульсный р бииовый лазер, излучающий 1 Дж на второй гармонике (Х = 347,2 нм), а также приемный телескоп площадью 0,5 м2
Рис. 5.23. Результаты анализа возможностей обнаружения некоторых основных молекул атмосферы посредством комбинационного рассеяния излучения 2-й гармоники импульсного рубинового лазера при работе ночью и профили их концентраций. г
(~80 см в диаметре). При этом рассмотрены две схемы регистрации: амплитудно-временная развертка отраженного сигнала от каждого импульса лазера и другая, основанная на методе счета фотонов при накоплении за 100 лазерных импульсов. Предполагается, что пространственное разрешение в этих схемах равно 5 м и 1 км соответственно. Минимально обнаружимую концентрацию (или максимальную высоту обнаружения) при работе в ночное время находят из пересечения профиля концентрации каждой молекулы с прямой линией, представляющей предел обнаружения. С целью расширения возможностей метода комбинационного рассеяния для измерения профилей атмосферных составляющих в дневное время Куни [5.142] недавно предложил разностный метод, основанный на том, что одновременно регистрируются два участка спектра комбинационного
17*
260
X Инаба
рассеяния назад (и присутствующий фон дневного неба вычитается).
Из рис. 5 23 можно найти, что молекулы N2 и Н2О могут быть обнаружены методом счета фотонов до высот соответственно 50 и 9 км, что довольно неплохо подтвердилось экспериментально с помощью некоторых лазерных локационных систем на комбинационном рассеянии (ср. разд. 5.4.1). Значительный интерес представляет также осуществление дистанционного контроля молекул О2 и СО» с помощью схемы на комбинационном рассеянии. Как видно из этого же рисунка, данные о молекулах О2 и СО2 могут быть получены соответственно до высот 40 н 15 км при работе в режиме счета фотонов и примерно до 10 и 1 км при аналоговой регистрации. Подобные измерения дали бы новую полезную информацию о высотных профилях таких характеристик нормальной атмосферы, как отношения смеси молекулярных компонентов, например азот—кислород, кислород—углекислый газ. Причем такую информацию можно получить в реальном масштабе времени. Кроме того, подобные измерения полезны и в экспериментальных исследованиях таких физических процессов в атмосфере, как перенос водяных паров и образование облаков, а также в гигрометрических атмосферных исследованиях. Поскольку аналоговая регистрация сигналов комбинационного рассеяния от молекул N2 возможна во всей тропосфере, то в будущем эта спектроскопическая информация для дистанционного определения температуры атмосферы во всех трех измерениях будет использоваться Одно из самых важных преимуществ таких лазерно-локационных измерений, кроме того, что они дистанционные и моностатические, заключается в том, что в процессе измерений не происходит возмущения исследуемой области и они могут выполняться в реальном масштабе времени.
5 5.3 ЧУВСТВИТЕЛЬНОСТЬ СХЕМ ПРЕДРЕЗОНАНСНОГО КОМБИНАЦИОННОГО РАССЕЯНИЯ И РЕЗОНАНСНОГО РАССЕЯНИЯ В НИЖНЕЙ АТМОСФЕРЕ
Для повышения эффективности рассеяния, а следовательно, и чувствительности лазерно-локационных методов с применением комбинационного рассеяния перспективно использование резонансного эффекта комбинационного рассеяния, ибо это приводит к резонансному росту сечения рассеяния (разд 5.2.3). Однако в этом случае число компонентов, которые можно обнаруживать с лучшей чувствительностью, весьма ограничено В последующем ограничимся рассмотрением лишь предрезонансного комбинационного рассеяния, позволяющего избежать сильного ослабления лазерного пучка вследствие резонансного поглоще
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
261
ния, а также исключить налагающуюся резонансную флуоресценцию, возникающую при настройке лазерного излучения точно в резонанс. К тому же известно, что полосы поглощения почти всех молекул расположены в ультрафиолетовой области спектра (обычно между 200 и 300 нм), а уменьшение длины волны используемого излучения ограничивается вследствие потерь на упругое рассеяние и на поглощение кислородом (короче 250нм). Поэтому, чтобы понять некоторые общие свойства предрезонансного комбинационного рассеяния, оценим и сравним чувствительности и дальности действия лазерно-локационных систем, взяв для примера азотный газовый лазер (Z. = 337,1 нм) и 4-ю гармонику излучения. АИГ-неодимового лазера (л = 266,0 нм) в качестве возможных источников мощного ультрафиолетового излучения, хотя в общем-то для такой схемы требуется перестраиваемый (по крайней мере дискретно) по частоте лазер для настройки на частоту электронного перехода отдельного компонента.
На рис. 5 24 показаны зависимости минимально обнаружи-мой концентрации от дальности при различных значениях резонансного параметра Л, показывающего величину резонансного роста сечения комбинационного рассеяния отдельной молекулы!" (по отношению к сечению нерезонансного рассеяния на молекулах N2) [5.20]. Средняя мощность обоих лазеров предполагалась равной 0,1 Вт; значения других параметров, использованных при этом анализе, были такими же, как на рис. 5.22. Из рис. 5.24 видно, что чувствительность, ожидаемая от использования азотного лазера в дневное время, ограничена фоном неба, чего не наблюдается в случае 4-й гармоники излучения лазера на Nd-АИГ. Это обусловлено главным образом тем, что его длина волны расположена в области так называемого ночного неба, которая обладает замечательным свойством, обеспечивая независимость работы лазерных локационных систем от времени суток.
Отсюда видно, что увеличения сечения рассеяния на два-три порядка величины по сравнению с сечением обычного комбинационного рассеяния на молекутах N2 оказывается достаточно для дистанционного обнаружения малых атмосферных составляющих. Это значит, что можно контролировать следы молекулярных загрязнений при уровнях концентраций порядка 0,01 — 0,1 млн-1 на расстояниях до нескольких сот метров с пространственным разрешением около 10 м''Хотя этот вывод справедлив для дневных и ночных наблюдений', нельзя ожидать очень многого, поскольку увеличение сечений на несколько порядков величины в случае резонансного комбинационного рассеяния наблюдалось лишь для нескольких молекул, о чем ранее упоминалось в разд. 5.2.3.
262
X. Инаба
Недавно Розен и др. [5.60] провели анализ чувствительности и дальности действия лазерной локационной системы, использующей резонансное комбинационное рассеяние, для обнаружения в атмосфере молекул SO2, NO2 и NO. Результаты анализа получены для значений сечений комбинационного рассеяния, которые значительно больше, чем обычно; причем для SO2 и NO2
Р и с. 5.24. Зависимость минимально обнаружимся концентрации от дальности для лазерной локационной системы, основанной на применении предрезоианс-ного комбинационного рассеяния с повышенным за счет резонанса сечением рассеяния. Резонансный параметр Л дает отношение дифференциального сечения рассеяния назад некоторой молекулы к сечению обычного комбинационного рассеяния молекул N2 [5.20].
они получены экспериментально, а для NO — расчетным путем. Предполагалось использовать перестраиваемый лазер с длиной волны, близкой к электронному резонансу этих молекул, имеющий выходную энергию 0,05 мДж и частоту повторения 100 Гц с целью предотвращения возможного риска для глаз. Система, имеющая следующие параметры: Ar = 1 м2, ц—0 1, Qr — Ю-5 ср, ДХ = 0,1 нм, Td= 100 с, AR = 10 м, при условии •S/7V=10 способна обнаруживать с расстояний в несколько от метров даже днем содержащиеся в дымовых шлейфах SO2 и NO при уровне их концентраций больше 10 млн-1. Такая чув
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
263
ствительность оказывается примерно в 10 раз выше той, которую достигли недавно Хиршфельд и др. [5.114], используя обычное комбинационное рассеяние. Следует учесть, что в схеме с резонансным комбинационным рассеянием это достигается для лазера с очень скромной выходной энергией, соответствующей стандартам лазерной безопасности.
Что касается основных молекулярных составляющих атмосферы, указанных на рис. 5.23, то их дистанционное обнаружение посредством резонансного комбинационного рассеяния в нижней атмосфере неосуществимо по самой своей сути, ибо возбуждающие их длины волн совпадают или близки к соответствующим резонансным линиям, расположенным по большей части в ультрафиолетовом диапазоне длин волн, для которого атмосфера либо является сильно поглощающей, либо обладает плохим пропусканием. Тем не менее оценки сечения резонансного комбинационного рассеяния молекулы Оз показывают, что при возбуждении ее в интенсивной полосе Хартли между 250 и 300 нм увеличение сечения может быть столь значительным (примерно до 10~24 см2/ср, как сообщал Пенни [5.48]), что это позволит осуществлять пространственно-разрешенные измерения озона, содержащегося в окружающем воздухе на уровне фоновых концентраций, порядка 10 млрд-1.
Пространственно-разрешенное зондирование стратосферного слоя озона между 10 и 35 км, схематически изображенного на рис. 5.23, по-видимому, хорошо вписывается в диапазон экспериментальных возможностей схемы наземной лазерно-локационной системы, использующей резонансное комбинационное рассеяние. Для практического использования предпочтителен более длинноволновый диапазон в районе 300 нм. Излучение с такими длинами волн несколько меньше ослабляется атмосферой и может проникать примерно на 25 км с пропусканием на двойном пути Т2« 0,14-0,2. Для примера предположим, что система имеет параметры Аг= 10 м2, К' = 0,1 и т] = 0,2, а число регистрируемых фотонов, по оценкам Пенни [5.48], для этих высот равно 1 фотону на 1 Дж. Более высокой чувствительности можно было бы ожидать при работе с высоко расположенных станций, например с высотных обсерваторий с крупногабаритной приемной оптикой Поскольку Оз играет заметную роль как индикатор химических реакций и физических процессов в стратосфере, а также как щит, прикрывающий землю от воздействия солнечного излучения с длинами волн короче среднего ультрафиолетового диапазона, то постоянные наблюдения за слоем озона исключительно важны и полезны.
Если рассматривать резонансное рассеяние как усиленное релеевское рассеяние вблизи или внутри изолированной линии поглощения, можно предложить' очень чувствительный
264
X. Инаба
метод дистанционного обнаружения атомных паров металлов в нижней атмосфере [5.12, 5.13]. На рис. 5.25 представлена зависимость минимально обнаружимой концентрации от расстояния для некоторых атомных составляющих атмосферы при на личин только дробового шума (например, ночные наблюдения).
Дальность, и
Рис. 525. Аналитическое сравнение минимально обнаружимых концентраций паров некоторых металлов в зависимости от дачьности в нижней атмосфере для лазерной локационной системы, основанной на применении резонансного рассеяния и резонансной флуоресценции, когда чувствительность ограничена лишь дробовым шумом. Р0=ОЛ мДж, 10 м, Аг=0,06 м2, /<'=0,1, Ум = 10 км.
Оценки получены при использовании сечений, представленных в табл. 5.8, и параметров локационной системы, указанных в подписи к рисунку. Поскольку обнаружимость может быть очень хорошей, эти измерения могут осуществляться в однократном режиме амплитудно-временной развертки при единичной посылке импульса лазера. Для это™ достаточно выходной эпер гии около 0,1 мДж. Для сравнения на этом же рисунке пока завы рассчитанные для тех же самых частот кривые в случае, когда атомы Na и Hg обнаруживаются с помощью схемы, использующей резонансную флуоресценцию. Максимально обнаружимая концентрация в обоих случаях обычно ограничивается
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
265
интенсивным рассеянием Мп на тех же частотах, и поэтому она сильно зависит от дальности видимости.
Высокой чувствительности обнаружения атомных паров металлов можно было бы достичь, если бы перестраиваемые лазеры на красителях обладали большей частотой повторения импульсов. К примеру, при средней выходной энергии 1 мДж, частоте повторения 100 Гц и при тех же значениях других параметров, что и на рис. 5.25, а также при условии 5/Л/«И00 минимально обнаружимая концентрация паров Na и К для резонансного рассеяния и резонансной флуоресценции по оценкам может быть снижена до 10-6 и 10-3 млрд-1 соответственно, а для атомов Hg— до 10“4 и 10-2 млрд-1 на дальностях до 1 км и времени наблюдения Td = 1 с. Следует отметить, что, используя лазер па красителе с синхронизацией мод, излучающий импульсы субнано- или пикосекундной длительности, частота которого тщательно настроена в область далекого крыла резонансной линии поглощения при атмосферном давлении (чтобы отстроиться от резонансной флуоресценции), можно было бы воспользоваться резонансным рассеянием для работы в нижней атмосфере, правда, в ущерб чувствительности обнар)жения [5.12. 5.13]. Сохраняя пространственное разрешение, с данной схемой все же можно дистанционно обнаруживать металлические атомные загрязнения, рассеянные в нижней атмосфере, до дальности 1 км.
В некоторых случаях, когда в воздухе имеются высокие локальные концентрации загрязняющих компонентов или, наоборот, средние по величине концентрации распределены по длинной трассе, становится важной проблема насыщения перехода данного компонента и истощения энергии лазерного луча. Это справедливо не только для резонансного комбинационного и резонансного рассеяния, но также и для резонансной флуоресценции, о чем речь пойдет в следующем разделе. Инаба и др. [5.2], а также Баррет и Беи-Дов [5 143] предложили общий аналитический метод расчета реально обнаружимых лазерными локаторами концентраций, в котором эти эффекты учтены. Кил-дал и Байер [5.29] провели детальный анализ этих проблем для схем, использующих резонансную флуоресценцию и резонансное поглощение. Чтобы избежать усложнений, связанных с этими проблемами, а также для достижения оптимальных характеристик предпочтительно использовать зондирующее излучение с длинами волн, несколько сдвинутыми относительно центров линий соответствующих переходов. В этих случаях, а также когда отсутствуют тонкие слои загрязнений с высокой концентрацией, анализ работы систем, представленный в этой главе, является вполне адекватным.
266
X. Инаба
5.5.4. ЧУВСТВИТЕЛЬНОСТЬ СХЕМЫ РЕЗОНАНСНОЙ ФЛУОРЕСЦЕНЦИИ ПРИ КОНТРОЛЕ НИЖНЕЙ И ВЕРХНЕЙ АТМОСФЕРЫ С ЗЕМЛИ
Резонансная флуоресценция может эффективно использоваться для пространственно-разрешенных количественных измерений атомных и молекулярных составляющих в различных ситуациях, ^когда выполняются условия, указанные в разд. 5.2.5. Примером успешного ее применения явились дистанционные наблюдения слоев атомных Na и К в верхней атмосфере, о чем говорилось в разд. 5.4 2.
В нижней атмосфере наиболее благоприятная ситуация, удовлетворяющая условиям применимости резонансной флуоресценции для дистанционного зондирования, может существовать для некоторых малых молекулярных составляющих, таких, как SO2, NOz и 1г, в видимой и ближней ультрафиолетовой области. На рис. 5.26 для данного метода представлены зависимости рассчитанных минимально обнаружимых концентраций этих молекул от дальности! [5.78]. В расчетах мы полагали, что лазер имеет следующие характеристики: Ро = 100 кВт, длительность импульса Тр= 100 нс. Интегрирование ведется по 100 посылкам; другие параметры локатора указаны в подписи к рисунку. Предполагалось, что длины волн возбуждающего излучения расположены в максимумах линий поглощения: 300,1 пм для SO2, 435,8 нм для NO2 и 589,6 нм для 1г- В этих расчетах использовались спектроскопические параметры, относящиеся к дифференциальным сечениям в табл 5.10. Сплошные линии на рисунках представляют результаты расчетов для работы в ночных условиях (ограничение за счет дробового шума), а пунктирные—для работы днем (ограничение за счет фона), f Как указано на рис. 5.26, а и б чувствительность обнаружения SO2 и NO? была рассчитана для различных значений ширины спектральной полосы регистрации оптической приемной системы ДХ, тогда как для 1г (рис. 5.26, в) она рассчитана только для одного значения ДХ = 1 нм, которое обеспечивает эффективность обнаружения. Оказывается, что А?. играет важную роль в повышении чувствительности дистанционного обнаружения методом резонансной флуоресценции таких молекул, как SO? и NO?, имеющих широкие полосы флуоресценции. Более широкие полосы дают увеличение чувствительности при работе как ночью, так и днем, ибо отношение сигнал/шум широкополосной флуоресценции пропорционально ДХ и Д/J» при ограничении чувствительности соответственно дробовым шумом и фоном, если учесть, что эффективность обнаружения определяется соотношением ДХ/Д?.ВГ (где Длвв — эффективная полуширина такой полосы флуоресценции). Тем не менее для дости
5 Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
267
жения некоторой оптимальной чувствительности необходим компромисс в выборе ширины полосы регистрации, вызванный требованиями к снижению уровня шума за счет фона.
Из рис. 5.26 видно, что ночью при работе с расстояния 500 м при полосе фильтра А/. = 10 нм минимально обнаружимые концентрации SO2 и NO2 равны соответственно 1 и 20 млн-1, тогда как для той же дальности и при полосе фильтра Ад=1 им чувствительность обнаружения молекул К равна нескольким млн-1. Работая днем с расстояния 200 м, мы можем достичь чувствительности 20 млн-1'для SO2, 100 млн-1 для NO, и около 10 млн-1 для 1г- Более того, сравнение максимальных чувствн-тельностей по данным из этих рисунков с чувствительностямп методов на обычном комбинационном рассеянии показывает, что резонансная флуоресценция обеспечивает на несколько порядков величины более высокую чувствительность обнаружения молекул загрязнений, что позволяет легко обнаруживать их в выбросах стационарных источников с дальностей до 1 км. Такие показатели сравнимы (или даже несколько лучше в определенных реальных ситуациях) с таковыми для схемы с предре-зонансным комбинационным рассеянием. Если есть уверенность в том, что при работе системы в луче лазерного передатчика не будет человека или отсутствуют жесткие ограничения габаритов системы, то можно использовать более мощный перестраиваемый лазер или более крупную приемную оптику, что позволит достичь требуемой чувствительности для проведения пространственно-разрешенных измерений рассеянных загрязнений. Во всяком случае дистанционный контроль атмосферного 12 с высокой чувствительностью сможет стать важным применением лазерной локации, поскольку считается, что его присутствие над поверхностью моря связано с определенными формами биологической активности [5.63].
Ранее Килдал и Байер [5.29] детально проанализировали способность обнаружения и дальность действия схемы, использующей резонансную флуоресценцию, для молекул СО на колебательном переходе в ИК-областп, атомов Na, Hg и молекул SO2, NO2 и СеНб — на электронных переходах в видимой и ультрафиолетовой областях. Аналогичное исследование провели Межерс и Пилон [5.14], рассмотревшие возможность дистанционного картирования молекул SO2, NO2 и I,- Они пришли к одному и тому же основному выводу: эта спектроскопическая схема лазерно-локационного зондирования вполне подходит для обнаружения с дальностей 100—1000 м локализованных источников сильного загрязнения и вряд ли позволит осуществлять картирование рассеянных загрязнений. Килдал и Байер [5.29] оценили также, что использование в схеме с резонансной флуоресценцией инфракрасных молекулярных переходов дает
Дальность, м
Концентрация, млн
Дальность, м
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
269
Р и с. 5.26. Сравнение расчетов зависимости минимально обнаружит» концентраций от дальности для лазерной локационной системы, работающей по схеме резонансной флуоресценции с передатчиками, использующими перестраиваемый тазер, а — SO2; б — NO2; в—-молекулы 12. 100 лазерных импульсов, Ро= 1 мДж, ЛЯ=10 м Лг=0,06 м2, К'=0,1 п = 0,1 Q=10-6 ср, VM = 10 км
на несколько порядков меньшую чувствительность, чем электронных переходов атомов и молекул.
Как уже отмечалось в разд 5.4.2, резонансная фтуоресцен-ция дает преимущества для контроля атомных и молекулярных составляющих верхней атмосферы с помощью перестраиваемых лазеров в диапазоне от ультрафиолета до ближней инфракрасной области. Первые предложения" использовать данный метод (обычно называемый методом резонансного рассеяния) для зондирования атмосферы были высказаны еще в 1964 г. тремя независимыми группами. Группа Университета Тохоку [5 144] рассмотрела возможность дистанционного обнаружения мета-стабильных возбужденных молекул N2, воспользовавшись почти полным совпадением длины волны излучения, возникающего при переходе в первой положительной полосе, с длиной волны излучения лазера на стекле с неодимом. Хироно [5.145] предложил использовать полосу Мейнела для N+ и резонансный переход калия, возбуждаемые соответственно излучением лазера на стекле с неодимом и лазером иа комбинационном рассеянии.
z
X. Инаба
— Янг [5.146] также отмечал, что излучения импульсных газовых лазеров, совпадающие по длинам волн с первой отрицательной полосой N+,. со второй положительной полосой N2, а также с резонансным дублетом Na, могут обеспечить возможность дистанционного зондирования этих химических компонентов верхней атмосферы. Позже Ньюджент [5.147] предложил измерять содержание нестабильных возбужденных молекул NO, используя подходящий лазер па комбинационном рассеянии, излучение которого совпадало бы с полосой Огавы, расположенной в ближнем инфракрасном диапазоне. Хотя еще не было сообщений об экспериментальных работах с лазерами на стекле с неодимом на комбинационном рассеянии или с газовыми лазерами, тем не менее создание перестраиваемых лазеров на красителях привело к успешному дистанционному обнаружению атомов Na и К в верхней атмосфере посредством резонансной флуоресценции (разд. 5.4.2).
Другие и уже упоминавшиеся компоненты верхней атмосферы, которые могут быть измерены таким способом с помощью наземного лазерного локатора, приведены в табл. 5.13. В табл. 5.13а представлены соответствующие переходы и резонансные длины волн для некоторых молекулярных составляющих, а также ожидаемые концентрации и высоты, па которых они могут встречаться. Если бы методами дистанционного лазерного зондирования можно было получить какую-нибудь информацию о месте нахождения и концентрации таких молекулярных компонентов, как ОН, Н2О, НО2, Н2О2, СО, СОг н NO2, опа оказалась бы весьма важной для аэрономии и фотохимии мезосферы и ионосферы Земли. В табл. 5.136 даны резонансные длины волн и оценки концентрации атомных паров некоторых металлов, а также атомов Не, О в возбужденных метастабиль-ных состояниях. Хотя присутствие некоторых атомов (например, Na, Li, К, Са и Са+) в верхней атмосфере уже подтверждено многочисленными наблюдениями резонансной флуоресценции под действием солнечного света в сумерках [5.148}, измерения пространственного распределения атомных паров этих металлов и временных его вариаций методами дистанционного лазерного зондирования были бы весьма полезны для исследования их происхождения в связи с метеорной активностью и некоторыми веществами, выпадающими в верхнюю атмосферу из космоса. Более того, постоянные наблюдения такого типа могли бы дать полезную информацию об общей циркуляции атмосферы и ветре.
Из табл. 5.136 видно, что обнаружение атомов К в верхней атмосфере может оказаться затруднительным нз-за низкой (по сравнению с Na) его концентрации. Для его обнаружения
Таблица 5.13а
Молекулярные и атомные составляющие верхней атмосферы, которые могут быть обнаружены методом резонансной флуоресценции с помощью наземной локационной системы с перестраиваемым по частоте лазером.
Молекулярные, атомные и ионизованные компоненты даны с их резонансными длинами волн, оцененными концентрациями и высотами расположения
Молекулярная составляющая Переход Тип полосы Резонансная длина волны, нм Оцененная концентрация, см~® Ожидаемая высота, км
n; NO * о3 Of В3Пг-Л3 V+ (0. 0) (1. 0) (2, 1) (3. 1) с3Пц —B3ng (о, 0) (0, 1) (0, 0) (1, 0) V -_0<пг (1,0) (2, 0) 64Vg_a4Ilu (1>0) Первая положительная Вторая положительная Первая отрицательная Мсйнела Огава II Хартли Первая отрицательная 1044 — 10541 884 — 891 866 — 872 757 — 763 337 358 — 391 — 358 915 — 940 864 - 874 768 — 794 — 255 -563 iW) — 108 (на 100 км) 10’ 10« Общая NO — 107 >ЮЮ (—Ю10) (~ 10‘2) 90 — 140 200 50 — 150 60 30
* Возбужденное метастабиаьное состояние.
212
X. Инаба
Таблица 5.136
Атомные и ионные составляющие Резонансная длина волны, нм Оцененная концентрация ]см~г[ или содержание в столбе атмосфер ыТ , см-1 Оцененная концентрация относительно концентрации атомов Na, см-8 Ожидаемая высота, км
Na 589,0 102~ 10* (ср. рнс. 5.6) 1 80—100
589,6
К 769,9 9-10 7 (~10) <0,01 ~ 0,1 70 ~ 100
766,5 (перекрывается
полосой поглощения О2)
Са 422,7 - 1
Са+ 393,4 Сильно изменчивая, связана 100 — 200
396,8 с метеорами
Fe 386,0 <104 17 <700
Сг 425,4 0,2
Мп 403,1 0,1
А1 * 393,2 1,3
L1 * 670,8 ~6-1067 (< 10) 80
Не* 1083,0 5-10’7
О * 777,2 102~103 — 1 > 100
* Возбужденное метастабильное состояние.
необходима большая площадь приемной оптики (например, 16 м2), имеющаяся только в Кингстоне па о. Ямайка [5.72]. В работе [5.125] сделаны оценки минимально обпаружимых концентраций для лазерного локатора с параметрами: Ро = 1 мДж, Т2 = = 0,5, К' = 0,2, Аг = 0,2 м2; ц = 0,05, AR = 10 км. При накоплении за 100 реализаций они оказались следующими: ~20 см-3 для атомов Na на высоте 100 км и ~2-103 см-3 на высоте 50 км; ~104 см-3 для N* иа высоте 100 км; 102 см~3 для N2 на высоте 100 км; —4- 103 и ~2- 104 см-3 для NO* соответственно на высотах 50 и 100 км. Точные оценки обнаружимости и ограничений дальности для большинства молекулярных атомных составляющих в табл. 5.13 требуют знания сечения отдельных составляющих и характеристик приемопередатчика. Необходимо также дальнейшее совершенствование наземной спектроскопической лазерно-локационной системы по сравнению с той, которая использовалась для измерений высотного распределения атомов Na в верхней атмосфере и его сезонных вариаций.
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
273
5.5.5. СПОСОБНОСТЬ ОБНАРУЖЕНИЯ ПРИ ЗОНДИРОВАНИИ С САМОЛЕТА, ШАРОВ-ЗОНДОВ И ИЗМЕРЕНИЯХ
СО СПУТНИКОВ
Поскольку при настоящем уровне развития техники могут быть созданы компактные и универсальные лазерно-локационные системы, то вполне естественно рассмотреть вопрос об обнаружении атомных и молекулярных составляющих атмосферы спектроскопическими методами не только при установке оборудования на высотных самолетах или шарах-зондах, но и на орбитальных искусственных спутниках. В этих случаях ограничения, связанные с выходной энергией лазеров и площадью приемной оптики, могут быть (по крайней мере частично) скомпенсированы близостью их расположения. Ограничения, обусловленные требованиями безопасности, могут быть сняты, если лазерный луч не направлен вниз на населенные районы.
Оценки минимально обнаружимых концентраций различных молекулярных и атомных составляющих для лазерного локатора на резонансной флуоресценции, установленного на самолете или шаре-зонде, были сделаны Пенни и др. [5.48]. Например, для лазера с выходной энергией 1 Дж в видимом и ультрафиолетовом диапазонах и следующих параметров системы локатора: К' = 0,1, Ar = 1 м2, 7^= 0,5, т] = 0,2— при наблюде нни столба воздуха длиной 100 м с расстояния 300 м на высоте 20 км оценки составили 16 млрд-1 для SO?, 16 млн-1 для NO?, 0,11 млрд-1 для NO и 0,16 млрд-1 для ОН. Используя предрезо-нансное комбинационное рассеяние или резонансную флуоресценцию, с помощью этой же лазерно-локационной системы можно осуществлять зондирование слоя атмосферного озона при чувствительности до 30 млрд-1 на высоте 20 км. Посредством флуоресценции можно было бы оценить содержание и многих других составляющих, таких, например, как ароматические углеводороды, альдегиды и различные радикалы типа CN и Сг. Кроме атомов, указанных в табл. 5.8 и 5.136, с помощью лазерных локаторов, установленных на самолете или шаре-зонде, можно обнаруживать атомы многих металлов переходной группы редкоземельных элементов (для которых при возбуждении на резонансных линиях в диапазоне от ультрафиолетовой до ближней инфракрасной области можно ожидать больших сечений флуоресценции при слабом тушении) с отличной чувствительностью (порядка нескольких атомов на 1 см3) на расстоянии ~300 м.
Таких же показателей в измерении концентраций атомных и молекулярных составляющих верхней атмосферы можно достичь, используя лазерный локатор, установленный на ракете. Система, использующая резонансную флуоресценцию и состоящая 18 Заказ № 153
274
X. Инаба
из лазера с энергией на выходе 0,1 мДж и приемной системы с К' = 0,2, Лг = 0,1 м2, 7'2= 1, п = 0,05 м и Д/?= 1 м, способна (по оценкам [5.125]) обнаруживать минимальную концентрацию [Na]~2-10-2 см-3, [К]~10-1 см-3, [N*]~30 см-3 [N+]~2 см Зи [NO*]~102 см-3.
Что касается спутниковых измерений составляющих верхней атмосферы методом лазерной локации, то здесь существует жесткое ограничение мощности передатчика и габаритов приемной оптики; измерения также осложняются тем, что работать нужно на больших дальностях. Преимуществами являются: высокая прозрачность и гораздо большие по сравнению с иижней атмосферой сечения флуоресценции, практически не испытывающей тушения. Если мы рассмотрим некоторую молекулярную составляющую, для которой сечение предрезонансного комбинационного рассеяния или флуоресценции очень велико (~ К)-2» см2/ср), то для лазерного локатора, имеющего параметры Ро=1 Вт, К' — 1, Аг = 0,1 м2, Т = 1, оценка минимально обпаружимой концентрации составляет около 109 см-3 даже на расстоянии 10 м. Значит, измерение содержания радикалов и молекулярных компонентов верхней атмосферы, таких, как ОН и NO, при существующем уровне их концентрации может оказаться невозможным для лазерного локатора, установленного иа спутнике.-'Тем не менее если представить себе комбинацию наземного лазерного локатора и уголковых отражателей, установленных на спутнике, то, используя (в схеме с резонансной флуоресценцией и резонансным комбинационным рассеянием) рассеянное назад и переизлученное па двойном пути в направлении вперед излучение, можно создать некоторый альтернативный метод обнаружения.
В отличие от этого ситуация с атомными парами металлов является более благоприятной, поскольку их можно наб подать с помощью лазерного локатора, установленного на спутнике. Для многих атомов, сечения резонансной флуоресценции которых составляют 10~12—10~14 см2/ср (в отсутствие тушения), минимально обнаружимые концентрации лежат в пределах 10— 105 см 3 в зависимости от уровня шума, обусловленного фоном. Параметры лазерной локационной системы при этом были такими же, как приведенные выше, только Ро взято равным 1 мВт. Пенни и др. [5.48] получили оценки минимально обнаружнмых концентраций некоторых атомов для установленной на спутнике системы с параметрами Ро= I Вт, Ar = 1 м2. При наблюдении столба воздуха длиной 1 км с высоты 250 км эта система способна обнаруживать концентрации порядка 103—10® см-3 на высоте 200 км и 104—10« см 3 на высоте 50 км. Кроме того, со спутников можно обнаруживать ряд ионов, содержащихся в малых
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
275
количествах, таких, как Mg+, Fe+ и Si+, помимо уже упоминавшегося Са+, используя их резонансные переходы в диапазоне длин волн короче 280 нм, ибо поглощение молекулами Ог и Оз в этом случае не препятствует прохождению излучения, как это <меет место в нижней атмосфере.
ЛИТЕРАТУРА
5.1. Inaba Н., Kobayasi Т., Ichimura Т., Morihisa М., IEEE J. Quant. Electron., QE-2, 40 (1966).
5 2. Inaba H„ Kobayasi T.. Ichimura T., Morihisa M., Ito H., Electronics and Comm, in Japan, 51-B, 36, 45 (1968).
5.3 Collis R. T. H., Appl. Opt., 9, 1782 (1970).
5.4. Collis R. T. H., Uthe E. E., Opto-Electron., 4, 87 (1972).
5.5. Strauch R. G., Cohen A., in Remote Sensing of the Troposphere, ed. by V. E. Derr, U. S. Department of Commerce, NOAA, Colorado, 1972; Ch. 23.
5.6. Hall F. F., Jr., in Laser Applications, Vol. 2, ed. by M. Ross, Academic Press, New York and London, 1974, p. 161.
5 7. Taylor J. AL, Yates H. W., J. Opt. Soc. Am., 47, 223 (1957).
58. Newcomb G. S., Milan M. M., IEEE Trans. GE-8, 149 (1970).
5.9. Hanst P. L., Morreal J. A., J. Air Pollut. Contr. Assoc., 18, 754 (1968); Hanst P. L., Appl. Spectrosc., 24, 161 (1970).
5 10. Hanst P. L., in Advances in Environmental Science and Technology, Vol. 2, ed. by Pitts J. N., Jr. and R. L. Metcalf, Wiley-Interscience, New York, 1971. p. 91.
5 11. Schotland R. M., Proc. 3rd Int. Symp. Remote Sensing Environ., Univ, of Michigan, Ann Arbor, Michigan, U. S. A., 1964, p. 215.
5 12. Kobayasi T., Inaba H., Record 11th Symp. Electron, Ion, and Laser Beam Technology, ed. by R. F. M. Thornley, San Fransisco Press, San Francisco, 1971, p. 385.
5 13. Inaba H., Kobayasi T., Proc. 3rd Biennial Cornell Elect. Eng Conf., College of Eng., Cornell Univ., Ithaca, New York, U. S. A, 1971, p. 73.
5.14. Measures R. M., Pilon G., Opto-Electron., 4, 141 (1972).
5.15. Ahmed S. A.. Appl. Opt., 12, 901 (1973).
5.16. Byer R. L., Garbuny AL, Appl. Opt, 12, 1496 (1973)
5 17. Rothe K. W-, Brinkman U., Walther H., Appl. Phys., 3, 115 (1974).
5.18. Byer R. L., Opt. Quant. Electron., 7, 147 (1975).
5.19. Kobayasi T., Inaba H., Conf. Abstracts of 1974 Int. Laser Radar Conf., Sendai, Japan, 1974, p. 108; Inaba H., Kobayasi T., Opt. Commun., 14 119 (1975); Opt. Quant Electron., 7, 319 (1975).
*5.20. Inaba H., Kobayasi T., Opto-Electron., 4, 101 (1972).
5.21. Behringer J., in Raman Spectroscopy, ed. by H. A. Szymanski, Plenum Press, New York, 1967, p. 168.
5.22. Holzer W., Murphy W. F., Bernstein H. J., J. Chem. Phys., 52, 399 (1970).
5.23. Heitler W., The Quantum Theory of Radiation, 3rd ed., Oxford Univ. Press, London, 1954. (Русский перевод: Гайтлер В., Квантовая теория излучения, ИЛ, М., 1956.)
5.24. Huber D. £., Phys. Rev., 158, 843 (1967); 170, 418 (1968); 178, 93 (1969); Bl, 3409 (1970).
5.25. Herzberg G„ Molecular Spectra and Melecular Structure. Vols I, II and III, D. van Nostrand Co., Princeton, N. J., 1950, 1945, 1967.
5.26. Herzberg G., Infrared and Raman Spectra, in Molecular Spectra and Molecular Structure, Vol. II, 1945; Mizushima S., in Handbuch der Physik, Vols. 26 27, ed. by S. Flugge, Springer, Berlin, 1958
18*
276
X. Инаба
5.27. Inaba И., Kobayasi Т, Digest of Technical Papers, No. 12-1, 1970 Int. Quant. Electron. Conf., Kyoto, Japan (1970).
5.28. Kobayasi T., Inaba H., Appl. Phys. Lett., 17, 139 (1970).
5.29. Kildal H„ Byer R. L, Proc. IEEE, 59, 1644 (1971).
5.30. Placzek G., Handbuch der Radiologie, Vol. VI, Part 2, ed. by E. Marx, Akademischer Verlag, Leipzig, 1934.
5.31. Murphy W. F., Holzer W., Bernstein H. J., Appl. Spectrosc., 23, 211 (1969).
5.32. Stansbury E. J., Crawford Al. F., Welsh H. L., Canad. J. Phys., 31, 954 (1953).
5.33. Stoicheff В. P., Canad. J. Phys., 32, 630 (1954); 36, 218 (1958).
5.34. Weber A., McGinnis E. A., J. Molec. Spectrosc., 4, 195 (1953).
5.35 Barrett J. J., Adams N. I., Ill, J. Opt. Soc. Am, 58, 311 (1968)
5.36. Weber A., Porto S. P. S., Cheesman L. E., Barrett J. J., J. Opt. Soc. Am., 57, 19 (1967).
5.37. Penney С. M., J. Opt. Soc. Am., 59, 34 (1969).
5.38. Penney С. At., Goldman L. M., Lapp Al., Nature, 235, 110 (1972).
5.39. Fouche D. G., Chang R. K., Appl. Phys. Lett., 18, 579 (1971); 20, 256 (1972).
5.40. Fenner W. R„ Hyatt H. A., Kellam J. H., Porto S P. S J. Opt. Soc. Am., 63, 73 (1973).
5.41. Hyatt H A., Cherlow J. M, Fenner W. R, Porto S. P. S., J Opt. Soc. Am., 63 1604 (1973).
5.42. Leonard D. A., J. Appl. Phys., 41, 4328 (1970).
5.43. Chen C. L., Wu F., Appl. Phys. Lett., 19, 452 (1971).
5.44. Schwiesow R. L., Am. Inst. Aeron. Astron. J., 11, 87 (1973).
5 45. Levatter I. L, Sandstrom R L., Lin S.-C, J. Appl. Phys., 44 3273 (1973).
5.46. Kobayasi T., Takemura :M., Shimizu H., Inaba H., IEEE J. Quant. Electron., QE-8 579 (1972).
5.47. Shimizu H., Kobayasi T., Inaba H., Oyo Buturi: PubL Japan Soc. Appl. Phys., 42, 889 (1973) (иа японском языке).
5 48. Penney С. Al, in Laser Raman Gas Diagnostics, ed. by M Lapp and С. M. Penney, Plenum Press, New York, 1974, p. 191; Penney C. ,11., Morey W. W., Peters R. L, St, Silverstein S D., Lapp M., White D. R, Report for NASA CR-132363, prepared by General Electric Corporate Research and Development, Schenectady, New York (1973).
5.49. Lacon Al., Berjot M., Bernard L., Compt. Rend., 273, Ser B., 956 (1971).
5.50. Williams P. F., Rousseau D. L., Dworetsky S. H., Phys. Rev Lett., 32, 196 (1974).
5.51. Fouche D. G., Chang R. K-, Phys Rev. Lett., 29, 536 (1972).
5.52. St. Peters R. L., Silverstein S. D., Lapp Al., Penney C. Al., Phvs. Rev. Lett., 30, 191 (1973).
5.53. Berjot Al., Lacon M., Bernard L., Canad. J. Spectrosc., 17, 60 (1972).
5.54. Kiefer W., Bernstein H. L., J. Molec. Spectrosc., 43, 366 (1972); J. Chem. Phys., 57, 3017 (1972).
5.55. Williams P. F., Rousseau D. L., Phys. Rev. Lett., 30, 951 (1973).
5.56. Behringer L., Z. Electrochem., 62, 906 (1958).
5.57 Rea D. G., J Molec. Spectrosc. 4, 499 (1960).
5.58. Albrecht A. C., J. Chem. Phys., 34, 1476 (1961).
5.59. Shorygin P. P., Pure Appl. Chem., 4, 87 (1962).
5.60. Rosen H., Robrish P., Chamberlain O., Appl. Opt., 14, 2703 (1975).
5.61. Lyumonp Al, Kobayasi T, Inaba H., Transactons of Tech. Group on Opt. and Quant. Electron., Inst. Electronics and Comm. Engineers of Japan, OQE 73-58 (1973) (на японском языке).
5.62. Lyumonji M, Kobayasi T., Inaba H., Квантовая электроника, 3, No. 4, (1976).
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния
277
5.63. Moffat A. J., Barringer A. R., Proc. Symp. on Remote Sensing in Marine Biology and Fishery Resources, College Station, Texas, U. S. A., 1971, p. 98.
5.64. Penney С. M., Conf. Abstracts of 1974 Int. Laser Radar Conf., Sendai, Japan, 1974, p. 43.
5.65. Dalgarno A., J. Opt. Soc. Am., 53, 1223 (1963).
5.66. Heddle D. W. O., J. Opt. Soc. Am., 54, 264 (1964).
5.67 Penney С. M., Phys. Rev. Lett. 14, 423 (1965).
5.68. Chamberlain I. W., Physics of Aurora and Airglow, Academic Press, New York, 1961. (Русский перевод: Дж. Чемберлен, Физика полярных сияний и излучения атмосферы, ИЛ, М., 1963.)
5.69. Hamilton D. R., Astrophys. J., 106, 457 (1947).
5.70. Chandrasekhar S., Radiative Transfer, Oxford Univ Press, London, 1950.
5.71. Jyumonji M., Kobayasi T., Inaba H., Aruga T., Kamiyama H., Conf. Abstracts of 5th Conf, on Laser Radar Studies of the Atmosphere, Williamsburg, Virginia, U. S. A., 1973, p. 39; Transactions of Tech. Group on Quant. Electron., Inst. Electronics and Comm. Engineers of Japan, QE 72-58 (1972) (на японском языке).
5.72. Felix F., Keenliside IF, Kent G., Sandford M. C. W., Nature, 246 345 (1973).
5.73. Pringsheim P., Fluorescence and Phosphorescence, Jnterscience Publishers, New York, 1949.
5.74. Mitchell A. C. G., Zemansky M. W., Resonance Radiation and Excited Atoms, Cambridge Univ. Press, London, 1934.
5.75. Fouche D. G., Herzenberg A., Chang R. K., J. Appl. Phys., 43, 3846 (1972).
5.76. Stern 0., Volmer M., Phys. Z. 20, 183 (1919).
5.77. Steinfeld J. I., Accounts Chem. Phys., 3, 313 (1970).
5.78. Kobayasi T., Inaba H., Conf. Abstracts of 4th Conf, on Laser Radar Studies of the Atmosphere, Tucson, Arizona, U S. A. 1972, p. 67.
5.79. Bethke G. W., J. Chem. Phys., 31, 662 (1959).
5.80. Wang С. C, Davis L. I., Jr., Phys. Rev. Lett., 32, 349 (1974).
5.81. Gelbwachs J. A., Birnbaum M., fucker A. IF, Fincher C. L., Opto-Electron., 4, 155 (1972).
5.82. Nakahara S., Ito K-, Saeki T., Digest of Technical Papers, No. 12-2, 1970 Int. Quant. Electron. Conf., Kyoto, Japan (1970).
5.83. Inaba H., Kobayasi T., Nature, 224, 170 (1969).
5.84 См. например, Dye Lasers, ed. by F. P. Schafer, Topics in Applied Physics, Vol; 1, Springer Berlin, Heidelberg, New York, 1973.
5.85 Harris S. E., Proc. IEEE, 57, 2096 (1969).
5.86. Zernike F., Midwinter I. E., Applied Nonlinear Optics, John Wiley, New York; см., также: Byer R. L., Abstracts of 1974 Int. Laser Radar Conf., Sendai, Japan, 1974, p. 57.
5.87. Kruse P. IF., McGlauchlin L. D., McQuistan R. B., Elements of Infrared Technologv, John Wiley, New York, 1963.
5.88. Bertolotti AL, Миги L., Sette D., AppL Opt., 8, 117 (1969).
5.89. Twomey S., Howell H. B., Appl. Opt., 4, 501 (1965).
5.90. Fenn R. IF., Appl. Opt., 5, 293 (1966).
5.91. Byer R. L., Opt Quant. Electron., 7, 147 (1975).
5.92. См., например, Laser Raman Gas Diagnostics, Section П, ed. by M. Lapp and С. M. Penney, Plenum Press, New York, 1974.
5.93. Cooney J. A., J. Appl. Meteorol., 11, 108 (1972).
5.94. Kobayasi T., Shimizu H., Inaba H., Conf. Abstracts of 1974 Int. Laser Radar Conf., Sendai, Japan, 1974, p. 49.
5.95. Strauch R G., Derr V. E., Cupp R. E, Appl. Opt., 10, 2665 (1971)
5.96. Leonard D. A., Nature, 216, 142 (1967).
5.97. Cooney J. A., Appl. Phys. Lett, 12, 40 (1968).
278
X. Инаба
5.98. Kobayasi Т., Inaba Н., Opto-Electron., 2, 45 (1970).
5.99. Kobayasi T., Inaba H, Proc. IEEE, 58, 1568 (1970)
5.100. Kent G. S., Sandland P, Wright R W. H., J. Appl. Meteorol., 10 443 (1971)
5.101. Garvey M. J., Kent G. S., Nature, 248, 124 (1974).
5.102. Cooney J. A., Orr J., Tomasetti C., Nature, 224 1098 (1969)
5.103. Kobayasi T.. Jyumonji M., Inaba H., Summaries of 1971 Int. Symp. on Antennas and Propagation, Sendai,- Japan, N3-1V, 1971. p. 259.
5.104. Melfi S. H., Lawrence J. D., Jr., McCormick M. P. M., Appl. Pliys. Lett., 15, 295 (1969).
5.105. Melfi S H Appl. Opt., 11, 1605 (1972).
5.106. Cooney J A., J. Appl Meteorol., 9 182 (1970); 10, 301 (1971)
5.107. Strauch R. G., Derr V. E, Cupp R E, Remote Sens, of Environ., 2, 101 (1972).
5.108. Shimizu H , Kobayasi T Inaba H., Conf. Abstracts of 1974 Int. Laser Radar Conf., Sendai, Japan, 1974, p. 25.
5.109. Hirschfeld T., Klainer S., Opt. Spectra, 4, 63 (1970).
5.110. Leonard D. A., Research Report of AVCO Everett Res. Lab., No. 362 prepared for NAPCA, Contract No. CPA 22-69-62 (December 1970).
5.111. Kakahara S., Ito K, Tamura S., Kanekiyo M., Inaba И Kobayasi T.. IEEE J Quant. Electron., QE-7, 325 (1971).
5.112. Nakahara S., Ito K-, Ito S., Fuke A., Komatsu S., Inaba EL, Kobayasi T., Opto-Electron., 4, 169 (1972).
5.113. Melfi S H, Brumfield M L., Storey R. IT, Jr, Appl. Phys. Lett, 22, 402 (1973).
5.114. Hirschfeld T., Schildkraut E. R, Tannenbaum H., Tanenbaum D., Appl. Phys. Lett., 22, 38 (1973).
5.115. Leonard D. A., in Laser Raman Gas Diagnostics, ed. by M Lapp and С. M. Penney, Plenum Press, New York, 1974, p. 45; Opt. Quant Electron, 7, 197 (1975).
5.116. Grossman J. I., Muramoto M., Kacin J., Conf Abstracts of 5th Conf, on Laser Radar Studies of the Atmosphere, Williamsburg Virginia, U. S. A., 1973, p 2.
5.117. Kuper G., Ebeling D., Friingel F., Conf. Abstracts of the 5th Conf, on Laser Radar Studies of the Atmosphere, Williamsburg, Virginia, U S. A., 1973, p. 119; Conf. Abstracts of 1974 Int. Laser Radar Conf., Sendai, Japan, 1974, pp. 40, 41.
5.118. Salzman J. A., Coney T. A., Conf. Abstracts of 5th Conf, on Laser Radar Studies of the Atmosphere, Williamsburg Virginia, 1973, p. 49; Salzman J. A., in Laser Raman Gas Diagnostics, ed. by M Lapp and С M Penney, Plenum Press, New York, 1974, p 179.
5.119. Salzman J. A, Coney T A., Conf. Abstracts of 1974 Int. Laser Radar Conf., Sendai, Japan, 1974, p. 51.
5.120. Hickman R S., Liang L. H., Rev. Sci. Instr. 43, 796 (1972).
5.121. Bowman M. R., Gibson A. I., Sandford M. C., Nature, 221. (1969).
5.122. Gibson A. L, J Sci. Instr., 2, 802 (1969)
5.123. Sandford M. C W Gibson A J, J. Atmos. Terr. Phys., 32, 1423 (1970); Gibson A J., Sandford M C. W, J. Atmos Terr. Phys, 33 1675 (1971)
5.124. Aruga T., Kamiyama H., Jyumonji M., Kobayasi T., Inaba H., Rept. on Ionosphere and Space Res. Japan, 28, 65 (1974)
5.125. Jyumonji M., Kobayasi T, Inaba H., Agura T., Kamiyama H., Proc, of 9th Int Symp. on Space Tech, and Sci, Tokyo, Japan (1971)
5.126. Schuler C. J.. Pike С. T„ Miranda H. A., Appl. Opt., 10, 1689 (1971).
5 127. Hake R. D., Jr., Arnold D. E., Jackson D. W., Evans W. E., Ficklin В. P., Long R A , J. Geophys. Res., 77, 6839 (1972)
5.128. Blamont J. E-, Chanin M. L , Megie G., Compt. Rend., 274, Ser. B, 93 (1972), Ann. Geophys. 28, 833 (1972)
5. Обнаружение посредством комбинационного рассеяния 279
5.129. Kirchhoff V. W. J. И., Clemesha В. R., J. Atm. Terr. Phys., 35, 1493 (1973).
5.130. Gibson A. J., Sandford M. C. W., Nature, 239, 509 (1972).
5.131. Gibson A. J., J. Phys. E. 5, 971 (1972).
5.132. Tucker A. W., Petersen A. B., Birnbaum M., Appl. Opt., 12, 2036 (1973).
5.133. Baardsen E. L„ Terhune R. W., Appl. Phys. Lett., 21, 209 (1972).
5.134. См., например, Shultz A., Cruse H W., Zare R. N., J. Chem. Phys., 57, 1354 (1972); Jackson № M„ J. Chem. Phys., 59, 960 (1973) ; Cruse H. №.. Dagdigian P. J., Zare R. N., Discuss. Faraday Soc. (London), 53, 277 (1973); Barnes R. H., Moeller С. E., Kircher J. F., Verber С. M., Appl. Opt., 12, 2531 (1973); Wang С. C., Davis L. I., Jr., Appl. Phys. Lett., 25, 34 (1974).
5.135. Eberhardt E. H„ Appl. Opt., 6, 161, 251 (1967).
5.136. Eberhardt E. H„ Appl. Opt., 6, 139 (1967).
5.137. Shimizu Y., Inaba 1., Kumaki K., Mizuno K., Hata S., Tomioka S., IEEE Trans., IM-22, 153 (1973); Inaba H., Shimizu Y., Tsuji У., Japan J. Appl. Phys., 14, Suppl. 1.14-1, 23 (1975).
5.138. Pratt W. K-, Laser Communication Systems, John Wiley, New York, 1969.
5.139. Gelbwachs J., Birnbaum M., Appl. Opt., 12, 2442 (1973).
5.140. Kerker M., Appl. Opt., 12, 2787 (1973).
5.141. Smith Wm. H., Opto-Electron., 4, 161 (1972).
5.142. Cooney J. A., J. Appl. Meteorol., 12, 888 (1973).
5.143. Barrett E. W., Ben-Dov 0., J. Appl. Meteorol., 6, 500 (1967).
5.144. Kato Y., Mori Y., Inaba H., Rept.'on Ionosphere and Space Res. Japan 18, 103 (1964).
6.145. Hirono Л1., J. Rad. Res. Lab. Japan, 11, 251 (1964).
5.146. Young R. A., Discuss. Faraday Soc. (London), 37, 118 (1964).
5.147. Nugent L. J., Nature, 211, 1349 (1966).
5.148. См., например, Hunten D. M., Space Sci. Rev., 6, 493 (1967).
5.149. Penney С. M., IEEE J. Quant. Electron., QE-ll, 36D (1975),
6 МЕТОДЫ ОБНАРУЖЕНИЯ МОЛЕКУЛЯРНЫХ ЗАГРЯЗНЕНИЙ
ПО ПОГЛОЩЕНИЮ ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ*
Э. Д Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л Келли
В этой главе описываются методы обнаружения газов по дифференциальному поглощению лазерного излучения, за исключением лидарного метода, изложенного в гл. 4. Применения методов охватывают контроль газового состава тропосферы и стратосферы по поглощению на длинных трассах, контроль (включая управление химическим процессом) источников загрязнений на месте и подробный анализ газового состава отобранных проб. Контроль по поглощению на длинных трассах особенно полезен для нахождения средних (по трассе большой длины) концентраций загрязняющих компонентов, знание которых облегчает построение математических моделей для прогноза уровня содержания загрязнений. С помощью этого лазерного метода может осуществляться контроль источника загрязнений, не возмущающий исследуемого потока. Наконец, используя перестраиваемые лазеры для анализа проб выбросов при пониженном давлении, можно достигнуть непревзойденной точности идентификации их состава на основе детального анализа «следов» поглощения исследуемого газа. Как будет видно в этой главе и как указывалось в предыдущих главах, перестраиваемые по частоте лазеры играют важную роль в практических применениях для целей контроля. Поэтому часть данной главы посвящена обсуждению существующих и потенциальных возможностей непрерывно перестраиваемых по частоте лазеров.
Резонансное поглощение имеет место, когда длина волны электромагнитного излучения совпадает с одной или несколькими спектральными линиям!^ характерными для данного типа молекул. Поскольку сечение такого взаимодействия может быть на несколько порядков величины больше сечений комбинационного рассеяния и резонансной флуоресценции (гл 5), то резонансное поглощение считается самым чувствительным из оптических методов контроля [6.1]. Для различных применений в целях контроля существует целый ряд коммерчески доступных приборов, действие которых основано на принципе поглощения оптического (не лазерного) излучения Обычно они создаются для обнаружения одного (в лучшем случае нескольких) опре
* Работа выполнена при поддержке Национального научного фонда, Агентства по охране окружающей среды и Министерства ВВС США
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
28!
деленного газа. Один из таких приборов — фурье-спектрометр, как показал Ханст [6.2] в 1971 г., можно применить для анализа многокомпонентных загрязнений в точечных пробах. Поскольку спектры каждого загрязняющего газа, содержащегося в пробе, регистрируются одновременно, то фурье-спектрометр особенно полезен при исследовании химических реакций в атмосфере [6.3]. Другие оптические (не лазерные) методы основаны на принципах дисперсионной или корреляционной спектроскопии [6.4, 6.5] и используют в качестве источника излучения либо Солнце, либо нагретое до высокой температуры абсолютно черное тело.
В течение ряда лет использование лазеров для обнаружения газов ограничивалось почти полностью лишь случайными (обычно частичными) совпадениями длин воли их излучения со спектральными линиями поглощения газов. Наиболее примечательной из первых работ была работа по обнаружению метана с помощью излучения гелий-неонового лазера на длине волны 3,39 мкм, выполненная Герритсеном [6.6] в 1966 г. С созданием перестраиваемых лазеров в видимой, ультрафиолетовой и инфракрасной областях спектра стало возможным сканирование спектральных линий поглощения молекул, что позволяет максимально использовать относительно большие сечения поглощения и в то же время выбирать диапазоны длин волн, где вероятность наложений минимальна.
Здесь мы рассмотрим использование характеристик молекулярного поглощения от инфракрасного до ультрафиолетового диапазона спектра, учитывая при этом ограничения, накладываемые прозрачностью атмосферы (гл. 3). Кроме того, поскольку безопасность для глаз следует учесть прежде, чем какая-либо лазерная схема будет реализована на практике, в конце главы приводится обсуждение вопроса: как влияют правила техники безопасности на рассматриваемый метод контроля? Как указано в гл. 2, дистанционное зондирование дополняет более привычные и менее дорогостоящие методы контроля, основанные на анализе проб. Однако во множестве реальных ситуаций дистанционное зондирование оказывается единственно возможным методом. Поэтому важно полностью изучить все такие приложения.
6.1. СПЕКТРЫ ПОГЛОЩЕНИЯ МОЛЕКУЛЯРНЫХ ЗАГРЯЗНЕНИЙ
6.1.1. СВЯЗЬ МЕЖДУ ТИПОМ МОЛЕКУЛЯРНОГО ВОЗБУЖДЕНИЯ И СПЕКТРАЛЬНОЙ ОБЛА ЛЫО
Характерные спектры молекулярного поглощения встречаются во всем спектре электромагнитных волн, начиная от микроволновой области, в которой спектральные линии характеризуют
282
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
вращательные переходы, и кончая вакуумным ультрафиолетом, где они образуются в результате электронных переходов во внешней оболочке *. Длины волн имеют разброс от 20 см (или более) до 2,5 10~5 см при интервале энергий соответст-. венно от 6- 1до 5 эВ. Такой широкий диапазон возник в результате молекулярных взаимодействий различного типа, о чем пойдет речь ниже.
Микроволновый и миллиметровый диапазоны — поглощение вследствие вращательных переходов. Перестраиваемые источники микроволнового излучения стали доступны много лет назад, и микроволновая спектроскопия оказалась очень полезной дтя изучения строения молекул. Измерения поглощения должны осуществляться при очень низких давлениях (С1 мм рт. ст.) для того, чтобы избежать влияния уширения давлением. Это требование сильно затрудняет применение таких измерений для обнаружения загрязнений. Если, например, мы рассмотрим диапазон 0—600 ГГц, то при атмосферном давлении в нем можно разрешить только 120 линий, а влияние посторонних газов еще уменьшает это число. Поэтому применение метода поглощения на длинных трассах для контроля загрязнений в микроволновой области обладает малыми возможностями. И кроме того, такие молекулы, как СО С2Н4 и СеН6, у которых отсутствует дипольный момент в основном электронном состоянии, вообще не могут быть обнаружены по поглощению излучения микроволнового диапазона. Правда, молекула одного из наиболее важных загрязнений SO2 имеет сильный дипольный момент в основном состоянии и обнаруживалась методами микроволновой спектроскопии [6.7]. В этой области могут также наблюдаться и некоторые колебательные переходы, например инверсионный спектр NH3.
Далекая инфракрасная область (25—500 мкм) — поглощение главным образом за счет чисто вращательных и колебательновращательных переходов. Существуют две главные причины, по которым этот диапазон не очень пригоден для лазерного контроля: 1) отсутствие приемлемых перестраиваемых лазерных источников (даже лазеры с фиксированными частотами перекрывают его неплотно); 2) интенсивное поглощение на вращательных переходах водяного пара полностью загораживает большую часть этого диапазона, как показано на рис. 3.1. Однако в стратосфере поглощение водяным паром не столь сильно, и Харрису [6.8] удалось воспользоваться эмиссионными линиями в далеком инфракрасном диапазоне для контроля содержала щихся в стратосфере молекул Н.О, Оз, HNO3, N2O и NO2.
* Более коротковолновые переходы электронов на внутренних оболочках обычно менее информативны для идентификации типа молекулы.
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
283
Средний инфракрасный диапазон (2,5—25 мкм)—поглощение основными (а также обертонами) и комбинационными колебательно-вращательными полосами. Это так называемая область «отпечатков» инфракрасного диапазона, которая интенсивно используется для химического анализа и спектроскопического обнаружения газов. Эта спектральная область имеет ширин)' порядка 4 104 ширин линий, уширенных при атмосферном давлении, и сильные линии ряда важных загрязняющих газов можно отличить от линий других поглощающих компонентов, что весьма важно для обеспечения высокой избирательности. В большей части этой главы мы будем иметь дело с резонансным поглощением в колебательно-вращательных полосах среднего инфракрасного диапазона.
Ближняя инфракрасная область (0,7—2,5 мкм)—колебательные обертоны и комбинационные полосы. Этот диапазон содержит дополнительные обертоны и комбинации основных колебательно-вращательных полос. Однако из-за того, что эти линии примерно в 100 раз слабее основных, данный диапазон обычно менее пригоден для обнаружения следов газов. Тем не менее в случаях, когда загрязнения атмосферы очень сильные и имеют место на больших по длине трассах (например, окись углерода в городских районах), эти более слабые полосы предпочтительнее для целей контроля [6.9], ибо вблизи центров основных линий атмосфера может оказаться непрозрачной. В случае очень длинных трасс (например, ореолы планет) более слабые полосы предпочтительны по той же причине.
Видимая область (0,4—0,7 мкм) —поглощение за счет электронных переходов с колебательно-вращательной структурой. Лишь несколько молекул имеют линии поглощения в видимой области спектра. Из них наиболее важной для целей атмосферного контроля является молекула NO2, для которой перестраиваемые лазеры могут обеспечить необходимое излучение.
Ультрафиолетовая область (0,25—0,4 мкм)—поглощение обусловлено электронными переходами с колебательно-вращательной структурой Все молекулы имеют электронные полосы поглощения, но в ультрафиолетовой области лишь двухатомные и небольшие многоатомные молекулы имеют характерную разрешимую структуру полос. Некоторые важные загрязнения, именно SO2 и Оз, обнаруживались по ультрафиолетовым спектрам поглощения. Однако на большую часть этого диапазона влияют наложения спектров молекул, содержащихся в нормальной атмосфере в больших количествах, особенно О2.
В гл. 2 дается перечень важных для настоящего времени молекулярных компонентов, загрязняющих воздух. Этот список постоянно изменяется, и, несомненно, с появлением новых производственных процессов, продуктов производства и источников
28+
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
энергии в нем появится много дополнений. Например, недавно в него были внесены винилхлорид (C2H3CI), возможно обладающий канцерогенными свойствами [6.10], и хлорфторметаны (известные как фреоны), которые, как предполагается [6.11], участвуют в разрушении стратосферного слоя озона. Полосы поглощения ряда молекул, обычно присутствующих в атмосфере в планетарном масштабе, уже обсуждались в гл. 3. В этой главе мы остановимся главным образом на характеристиках поглощения малых загрязняющих компонентов атмосферы, многие из которых уже исследованы методами лазерной спектроскопии [6.12]. Ограничимся в основном поглощением вследствие колебательно-вращательного взаимодействия, ибо соответствующие длины волн меньше подвержены наложению спектров обычных атмосферных газов, что обеспечивает наилучшую возможность для достижения высокой чувствительности и избирательности обнаружения.
6.1.2. ХАРАКТЕРИСТИКИ ЛИНИИ ПОГЛОЩЕНИЯ
Обсудим некоторые свойства линий поглощения. Важным параметром отдельной линии колебательно-вращательной полосы поглощения газа является ее интегральная интенсивность
S-= J a(v)dv, (6.1)
—30
где o(v) —сечение поглощения молекулой [см2] излучения с волновым числом г [см-1]. Экспериментальные измерения показывают, что интегральная интенсивность линии поглощения в инфракрасном диапазоне для газа при комнатной температуре обычно составляет 5- 10-21 — 2- 10-19 см. В идеальном (для контроля загрязнений оптическими методами) случае спектральные линии должны быть узкими для обеспечения высокой избирательности, а их оптические сечения — большими для высокой чувствительности. Из (6.1) хорошо видно, что сечение в макс -муме поглощения и ширина линии отдельного перехода тесно связаны. Сейчас мы рассмотрим три наиболее распространенных типа уширений.
Радиационно-уширенные переходы
Радиационная, или естественная, ширина линии молекулярного перехода определяется из соотношения неопределенностей Гейзенберга [6.15] с учетом времени жизни уровней, участвую
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
285
щих в переходе. Соотношение неопределенностей можно записать в виде
Д<о Д/ 1, (6-2)
где (o( = 2ncv)—круговая частота перехода и Arf— эффективное время жизни состояния. Поскольку для уровней, участвующих во многих сильных переходах инфракрасного диапазона, время жизни А/ составляет несколько миллисекунд, соответствующая естественная ширина линий находится в пределах I кГц. Радиационный контур линии является лоренцевскнм, и в отсутствие расщепления сечейие поглощения в ее максимуме On (v0) имеет величину порядка (2ч-60) • 10-1Л см2.
Естественный контур линии определяет теоретический предел чувствительности н избирательности обнаружения. Если давление газа достаточно низкое и молекулы устойчивы, то в принципе, используя очень стабильный перестраиваемый лазер, можно измерить естественный контур линии. Отметим, однако, что даже при низком давлении всегда имеет место доплеровское уширение (обсуждается ниже), обусловленное хаотическим тепловым движением молекул [см. (3.22)]. Поскольку доплеровское уширение неоднородно по своей природе, то, используя нелинейные методы или быстрые, а также горячие потоки, можно выделить обычно скрытые однородный контур и тонкую структуру линий. Во всех попытках наблюдать естественный контур в инфракрасной области [6.16] спектральная ширина линий всегда оказывалась больше ожидаемой вследствие межмолеку-ляриых столкновений или малого времени пролета молекул сквозь лазерный пучок. Тем не менее были измерены ширины линий всего 12 кГц [6.17].
Что касается методов контроля, то использование для этих целей основных радиационно-уширенных спектров, по-виднмому, может обеспечить высокую чувствительность и избирательность. Одно очевидное применение заключается в возможности обнаружения практически всех углеводородов по их (С—Н)-валентным полосам в области 3 4 мкм, ибо даже в присутствии доплеровского уширения существует сильное перекрытие соседних спектральных линий у молекул, содержащих три или более атомов углерода [6.18].
Переходы с доплеровским уширением
При достаточно низком давлении газа форма и ширина спектральной линии определяется эффектом Доплера, возникающим вследствие хаотического теплового движения молекул. Из теории следует, что контур должен быть гауссовым [6.19].
a(v)=(S 7D) (In 2/я)' ’exp [ -(V — v )21п 2/тЬ1, (6.3)
286
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
где доплеровская полуширина определяется как
1о^-Оо/с)(2Л7'1п2/т.)'’. (6.4)
В этом выражении m — масса молекулы, с — скорость света, k — постоянная Больцмана и Т — температура газа [К]. Если! то измеряется в см-1, то имеет ту же размерность. Часто для характеристики ширины спектральной линии удобно пользе-] ваться термином «полная ширина на половине максимума сечения поглощения» (FWHM). В волновых числах FWHM равна 2ус = Afn/c, где AfD есть FWHM в шкале частот и может быть рассчитано в соответствии со следующим выражением:
Vd [ МГц]=(215/Х) (Т/М)'1’, (6.5)
где л— длина волны [мкм], а М — масса грамм-молекулы. Линия СО 4,7 мкм при комнатной температуре имеет ширину) Д/о =148 МГц, тогда как для более тяжелой молекулы SF1 (10,6 мкм) она составляет 30 МГц. Доплеровская ширина, обычно на четыре-пять порядков больше естественной. Как по-' казано в гл. 3, температура от тропосферы до стратосферы изменяется не более чем в 1,5 раза, в результате чего доплеровская ширина линии отдельного газа будет изменяться не более чем на 20%.
Создание непрерывно перестраиваемых лазеров революционизировало спектроскопию, что позволило в последние годы измерять спектры многих газов с разрешением, ограниченным эффектом Доплера [6.12]. Рис. 6.1 иллюстрирует плодотворность этого метода для идентификации некоторых четко выраженных спектральных характеристик, а именно: удвоения лямбда-типа [6.20] и сверхтонкой структуры ядерного расщепления [6.21] спектральных линий окиси азота NO при комнатной температуре и при температуре 77 К- При давлениях ниже ~4 мм рт. ст. доплеровское уширение является доминирующим и измеренная ширина линии FWHM 129 МГц очень близка к теоретическому значению. Как и ожидалось, ее ширина при температуре 77 К почти в два раза меньше. Для различных газов наблюдалось неизменно хорошее согласие измеренных и расчетных величин доплеровской ширины спектральных линий; поэтому при оценке сечений поглощения обычно полагаются на такие данные, как представленные на рис. 6.1, ибо очень трудно вычислить матричные элементы переходов теоретически. Стоит также отметить, что на рис. 6.1 хорошо видна сильная температурная зависимость интенсивности линии по сравнению с линией П„ , возникающая из-за больцмановского множителя, описанного 72
в гл. 3. В определенных приложениях это дает возможность измерять температуру. Конечно, температуру можно из
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
287
мерять и по доплеровской ширине линии в соответствии с вы-ажением (6 5).
В табл. 6.1 приведены сечения поглощения в инфракрасном диапазоне для ряда важных молекул Сечения относятся к максимуму доплеровского контура линий. Величины сечений разбросаны в диапазоне от 0,5- 10~18 см2 для линии комбинационной полосы (N2O) почти до 1 • 10~16 см2 для сильной линии NH;
Р и с. 6.1. Спектр поглощения на линиях R(3lz),it и Т?(3/2)<окнси азота вблизи 1900 см*1 (5,3 мкм), иллюстрирующий тонкую структуру удвоения Л-типа линии /?(3/а)'/» при а) 295 К, 4 мм рт ст. н 6) 77 К, 1 мм рт. ст Длина ячейки 5 см [6.20]
(л=Ю,5 мкм). Измерения с помощью перестраиваемых лазеров в случаях очень сильных переходов еще не проведены.
При обнаружении газовых загрязнений применение спектроскопии с предельным разрешением, ограниченным доплеровским контуром, наиболее целесообразно для анализа локальных проб, когда давление в образцах может быть снижено до <10 мм рт. ст., или для прямого контроля верхних слоев стратосферы (для инфракрасной области эта высота 30 км и более). На высотах между 20 и 30 км (которые включают большую часть
Таблица 6.1
Сечения поглощения некоторых молекул (в максимуме доплеровского контура), измеренные методами лазерной спектроскопии. В большинстве случаев это относится к типичным сильным линиям указанных полос.
Доплеровские полуширины рассчитывались по (6.4)
Молекула Формула Переход »o- CM~' я , I0-1* cm* TD> io-* CM-' Ссылки
Аммиак NH3 sP(l, 0), v2 948,22 96 14 [6.22]
Окись углерода СО P(9), 1 —0 2107,42 63 24 [6.23]
Двуокись углерода со2 P(35), 01'1 —01'0 2305,69 4 21 [6-24]
Этилен С2Н4 В полосе v7 950,76 81 11 [6-25]
Хлористый водород НС1 P (4), v= 1 <—0 2798,94 60 29 [6-27]
Метай сн4 fl(3), v3 3057,69 20 47 [6.26]
Окись азота NO Р(13/2),/я, v=I—0 1900,52 8.8 21 [6.27]
Закись азота n2o P (0), V, + v3 3481,68 0,5 33 [6.18]
Двуокись серы so2 118^ 191,19> V1 1139,60 1,8 8,8 [6.29]
Г ексафторид SF6 P(33), v3 946,01 50 4,8 [6.30]
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
289
стратосферы) форма линий лучше всего описывается сверткой гауссовского и лоренцевского контуров, известной под названием фойгтовского контура, который будет рассмотрен ниже. В следующем разделе мы остановимся на форме линии, определяемой ширением давлением и свойственной загрязняющим газам, находящимся на высотах до 20 км, т. е. при давлениях от 1 до 0,05 атм.
Уширенные давлением переходы
В случаях, когда уширение давлением доминирует, контур линии является приблизительно лоренцевским
°W=Mn/[(v-^o)2+n] (6.6)
где уь — полуширина контура уширенной давлением линии. Зависимость Yl от температуры и давления в некоторых случаях может быть аппроксимирована формулой
U(P T0)(plp0)(T0IT)m, (6.7)
где Уь(ро, Л») обычно соответствует значению уь при давлении 1 атм и температуре 300 К. Величина т, согласно простой кинетической теории, равна 0,5 [6.31], но в действительности она зависит от вида поглощающего и уширяющего газа. При
Рис. 6.2. Спектр поглощения на линиях н Я(13/г) а^окисй азота при
атмосферном давлении. Концентрация NO была 2000 млн-1 в азоте при давлении 1 атм. Длина ячейки 30 см [6.33].
19 Заказ № 153
Э. Д XtMKMi. Р Т. Ку и п. Л. Келли
атмосферном давлении и температуре 300 К значения уг обычна изменяются от 0.05 до 0,1 аг1, правда, у водяною пара для пе-реходов из высоких вращательных состояний наблюдались cyJ щсствснно более узкие линии (6.32]
На рис. 6 2 показаны линии поглощения молекулы NO, соответствующие переходам /?(и/2),Л и при а мосфер!
ном давлении (азота), подученные Хинкли и Ку [633] методе» спектроскопии с применением перестраиваемого диодного тазера, Сечение поглощения в максимуме уширенной атмосфер! ным давлением линии ЯС’/я),, равно 6.0-10 * см2. что при-
аблицг! С 2
Там. где осущест»лплС1Сь лахчрвое смиироаоинс линий дамы полую ирниы См также диол.«тельную м«ффмгцик>
о пергкрыяающнхеа линчах а примечаниях под табла ей
Мсаакула Формул» ». ИН» см» т.. и-ж.
Аист клеи с.н, 719,0 9.2 — 6.34
Аммндк NH, 1 <*4,6 3.6 6 35
Оки J. углерода СО 2123.7 2.8 0,050 6.37
Четыредхлори стый углерод СС1» 703 4.8 6 34
Этилен CJI, 960 — 6.35
Фреон 11 CCIjF 847 4.4 — 6 34
Фреон-1? Сал 920 8 11.0 — 6 35
Метан сн« 3067,7 2,0 с 6 35
Окись азота NO 1 900.1 0.6 0,060 6 33
Двуокись я ста NOS 22311,0 0.2 6,39
Озон Од 39425 12.0 — е.40
1051,8 0.9 6.41
Двуокись серы SO, 33330.0 1.0 — 6.42
2 499,1 0,02 6 26
1 126,0 0.2 в 6 43
Винилхлорид С,Н,С1 940,0 0.4 6.35
• ОЛпиЯ ркЧЦхк FWHM ь»етн л«аа> НН,. лЯ|3.0 М ракп С.1Ш см ’ Для Y,-0.07S си ' для л'мми aQ<B. JJ на частоте S3S.T1 си- S9J
« Общий разброс FWHM отях трех лмяй роыя 0JM см-* Для спрачи» TL- !
-0.IW? ГН-' *Ж» лянк» К(0) на частот» ЭСМ.В СИ-* 1G М|
О&ЦяЯ рлаврве FWHM переярываюшится ли*П SO; равев 1 <»- Для справке] ТЬ-О,1Б см для лпная |в. Д8)л-{8, .71 па частоте 1I4M си- 164*1
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
291
мерно в 15 раз меньше его значения при доплеровском уширении. Измеренные значения ширин линий, уширенных давлением, не всегда совпадали с теоретическими; сейчас предпринимаются попытки объяснить отличие контуров линий от лоренцевского, наблюдавшееся в инфракрасном диапазоне у некоторых газов, ибо \чет поглощения в крыльях линий очень важен для оценок прозрачности атмосферы на длинных трассах. В табл. 6.2 представлены характеристики спектров поглощения некоторых важных газов при атмосферном давлении.
Переходы с комбинированным уширением за счет эффекта Доплера и давления
В промежуточном диапазоне давлений 0,005—0,05 атм ни гауссовский, ни лоренцевский контуры не дают верного представления о форме спектральной линии. В этой области форма линии представляется фойгтовским контуром, который получается как свертка гауссовского и лоренцевского контуров [6.45] и может быть записан в виде действительной части функции ошибки от комплексного аргумента w(z) [6.46]
c(v)= (S'AM)Re {w(x-]-iy)}, (6.8)
где Av = (л In 2) х = (v — Vo) /Av; у — yr/Av.
Ширина спектральной линии для промежуточных давлений приближенно описывается следующим уравнением:
7=(тЬ+и),/‘ - 4ii+(c₽p)T,‘. (6.9)
где ср — коэффициент уширения давлением. Если мы, например, рассмотрим молекулу NO, то заметим, что полуширина ее линии изменяется от 0,06 см~‘ на уровне моря до 0.002 ему1, на высоте.,30 км. Ясно поэтому, что тщательные измерения контура линии могут дать информацию о высотном распределении загрязняющего компонента.
6.2. ЛАЗЕРЫ, ПРИМЕНЯЕМЫЕ ДЛЯ КОНТРОЛЯ АТМОСФЕРЫ
В целях атмосферного контроля используются лазеры и с фиксированной частотой, и перестраиваемые в широком диапазоне частот. Различие между этими лазерами не так очевидно, как это сразу может показаться. Приемлемое определение широко перестраиваемого лазера следующее: лазер с излучением, непрерывно перестраиваемым в пределах свыше 1 см 1 и более с общим диапазоном перестройки около сотен см-1; под лазером с фиксированной частотой понимают такой, излучение которого не может быть перестроено в диапазоне больше нескольких долей см 1 (например, ~0,002 см 1 для лазерного перехода 19*
292
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
СО? при низком давлении). Часто лазеры с фиксированной частотой можно перестраивать ступенчато с одного перехода на другой, но суммарный диапазон плавной перестройки прн этом обычно не превышает 0,1 см-1 для интервала 100 см-1. По этой I причине излучение таких лазеров редко совпадает полностью I со спектральными линиями обнаруживаемых молекул, в результате чего снижается чувствительность обнаружения. Сущест-вуют также лазеры, которые попадают в некоторый промежуточный класс между широко перестраиваемыми и с фиксиро-1 ванными частотами. К ним относятся твердотельные лазеры на редкоземельных элементах, рубиновый и газовый Не—Ne-лазер ' с перестройкой в магнитном поле.
В широко перестраиваемых лазерах обычно используются не- сколько методов контроля и управления параметрами грубой и ' тонкой перестройки, которые включают либо предварительный выбор области длин волн (изменением состава в случае полу-1 проводниковых лазеров или красителя в химических лазерах), 1 либо изменение условий работы (подстройка в центр линии дан- * ного перехода с помощью температуры, магнитного или электрического полей, а также управление спектральной зависимостью добротности резонатора с помощью призм или дифракционных решеток). Тонкое управление длиной волны лазерного излучения осуществляется обычно перестройкой частоты отдель- 1 ной моды резонатора с помощью интерферометра или небольших изменений температуры, магнитного или электрического поля. При обсуждении отдельных лазеров будут описаны и методы перестройки, где необходимо.
' У лазеров могут наблюдаться значительные вариации ши- । рины линии излучения в зависимости от геометрии резонатора и числа элементов в нем, а также от ширины максимума усиления. Поскольку сужение линий излучения часто связано со значительным усложнением системы, то вряд ли целесообразно делать ее уже некоторой приемлемой части ширины спектральной линии обнаруживаемых молекул (например, ‘/ю для высокой избирательности или ‘/г для высокой чувствительности). На уровне моря спектральные линии обычно имеют ширину около 0,1 см-1 (FWHM), тогда как в стратосфере для инфракрасного диапазона она может составлять всего 0,002 см-1. Поэтому ширина лазерной линии (включая дрожание частоты) не должна превышать соответственно 1,5 ГГц и 60 МГц.
Важное значение имеет и уровень мощностей (как пиковых, так и средних), так же как и длительность импульса. Лазеры с фиксированной частотой в этом отношении имеют обычно лучшие, чем у перестраиваемых лазеров, характеристики, хотя есть и исключения.
б. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
293
Вт. 2 серии «Проблемы прикладной физики» [6.13] дано исчерпывающее описание перестраиваемых по частоте газовых лазеров с упором на свойства, связанные с их применением в молекулярной спектроскопии высокого разрешения. В оставшейся части данного раздела мы постараемся описать рабочие характеристики }же имеющихся и разрабатываемых лазеров с перестройкой частоты, обращая особое внимание на их применение для контроля атмосферы.
6.2.1. ЛАЗЕРЫ НА КРАСИТЕЛЯХ
Лазеры на красителях [6.47] работают за счет оптической перекачки большого количества вращательной и колебательной энергии из основного состояния в синглетное возбужденное электронное состояние. Эта колебательно-вращательная энергия накачки затем перераспределяется в результате быстрой безызлучательной релаксации; таким образом создается инверсия заселенности, и имеет место процесс вынужденного испускания при переходах между нижними колебательно-вращательными уровнями первого возбужденного электронного состояния и верхними колебательно-вращательными уровнями основного состояния (в соответствии с принципом Франка—Кондона). Из-за высокой плотности уровней в больших молекулах красителей и большой ширины этих уровней в растворах обычно излучаются широкие непрерывные полосы порядка ~50 нм Для сужения линии лазерного излучения и перестройки в широкой полосе испускания применяют оптические резонаторы, обладающие высокой избирательностью по частотам Химические лазеры созданы на красителях из оксазола, ксантина, антрацена, кумарина, акридина, азина, фталоцианина и полиметина. Для накачки применялись и лампы-вспышки и лазеры, при этом достигалась 50%-ная эффективность преобразования энергии накачки.
Непрерывные лазеры на красителях имеют следующие характеристики:
1) мощность до 10 Вт, обычно 10—100 мВт;
2) при использовании пяти или шести красителей достигалась возможность работать в диапазоне 460—700 нм;
3) стабильность за короткий интервал времени ~50 кГц (случайные смещения); при наблюдениях в течение длительного времени стабильность достигала сотен герц [6 48]
Импульсные лазеры на красителях показали следующие свойства.
1) пиковая мощность 108 Вт;
) средняя мощность 60 Вт;
3) при использовании нескольких красителей перекрывается Диапазон длин волн от 0,34 до 1,2 мкм;
294
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
4) ширина линии порядка 35 МГц [6.49].
Непрерывные и импульсные лазеры на красителях, излучающие в видимом и ультрафиолетовом диапазонах, могут использоваться для контроля некоторых загрязнений (например, SO2, NOz, Оз) в атмосфере методами дифференциального поглощение или флуоресцентными методами, которые рассмотрены в гл.' 4 и 5. Кроме того, такие лазеры уже применялись для обнаружения в верхней атмосфере Na и Са по резонансной флуоресценции [6.53, 6.54]. Для обнаружения SO_> и Оз необходимо удвап-1 вать частоты лазеров на красителях. Удвоение частоты и генера-1 ция суммарных и разностных частот при использовании лазеров J на красителях будет рассмотрена в следующем разделе.
6.2.2. ОПТИЧЕСКИЕ СМЕСИТЕЛИ И ПАРАМЕТРИЧЕСКИЕ ГЕНЕРАТОРЫ
Действие оптических смесителей и параметрических генера-I торов основано на свойствах нелинейных кристаллов. У этих кристаллов отсутствует центральная симметрия, и в них может наводиться достаточно большая диэлектрическая поляризация, пропорциональная квадрату напряженности электрического поля падающего па них лазерного излучения. Вследствие нелинейной поляризуемости могут излучаться основные гармонические или суммарные и разностные частоты, когда на кристалл! падает излучение двух частот. Для получения излучения на этих 1 новых частотах необходимо выполнить условие синхронизма,со-. стоящее в том, что волновые векторы приложенных к кристаллу! и генерируемых им полей должны находиться в таком же соот-Л ношении, как их частоты. Поэтому для получения суммарной ча-1 стоты о>1 + <<>2 = <г)3 необходимо, чтобы kt + k2 = k3. Чтобы выполнить данное условие, необходимо выбрать направления распространения излучения в кристалле и его температуры таким образом, чтобы двухлучевое преломление криста зла компенсировало влияние дисперсии.
Если мы имеем лазер на красителе, перестраиваемый в одной области спектра, то, используя генерацию суммарных иди разностных частот, можно получить излучение, перестраиваемой в другой -более коротко- или длинноволновой-—области. Часта лазеры на красителях являются задающими перестраиваемым,!! источниками. При смешивании излучения рубинового лазера и лазера на красителе в кристалле LiNbO.3 была получена [6.55J генерация разностной частоты мощностью 6 кВт с перестройкой в области 3,1—4,5 мкм при ширине полосы порядка 10 см-1. Нижнюю границу диапазона перестройки можно легко опустить! до 1,7 мкм, а ширину полосы излучения сузить до значения ме-1 нее 1 см-1. С помощью созданных совсем недавно лазеров на
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
295
красителях можно получать значения пиковых мощностей в инфракрасном диапазоне до нескольких сот ватт при частоте повторения 30 Гц и стабильности лучше 0,05 см-1. Смешивая в кристалле LiNbOs излучение непрерывного лазера на красителе с излучением непрерывного аргонового лазера, удалось получить генерацию в области 2—4 мкм мощностью около 1 мкВт при ширине линии около 15 кГц и диапазоном плавной перестройки около 1 см-1. Эта система оказалась полезной для спектроскопических исследований загрязнений — особенно в области валентных (С—Н)-полос углеводородов [6.56].
С помощью других кристаллов можно получить генерацию с большими длинами волн. Например, прустит (AgAs2Sa) и HgS применимы для излучения до 12 мкм. В настоящее время исследуются [6.57—6.62] в качестве нелинейных материалов для инфракрасного диапазона соединения типа I—III—VI2 и II— IV—V2 со структурой типа халькопирита (например, AgGaS2, AgGaSe2, CdGeAs2 и ZnGeP2). Эти материалы можно использовать для генерации суммарных и разностных частот, а также в параметрических генераторах. Дальнейшее совершенствование технологии могло бы обеспечить получение оптически более высококачественных материалов, пригодных для широкого использования в нелинейных устройствах инфракрасного диапазона.
Ступенчатая перестройка с почти сплошным перекрытием многих областей среднего инфракрасного диапазона может быть получена генерацией суммарных и разностных частот лазеров на СО2, N2O, СО и HF. Число вновь получаемых частот пропорционально квадрату числа переходов и значительно возрастает, если учесть переходы всех сравнительно распространенных изотопов. Например, используя известные переходы четырех наиболее распространенных изотопов СО2 и СО, можно получить [6.63] генерацию в районе 16 мкм с разнесенными в среднем на 300 МГц линиями, а увеличивая давление для уширения полос генерации, можно было бы добиться непрерывного перекрытия всей области перестройки. Килдал и Микельсен [6.62] получили генерацию мощностью 5 мкВт в области 13 мкм, смешивая на кристалле CdGeAs2 излучения СО- и СО2-лазеров мощностью соответственно 97 мВт и 1.25 Вт. Кроме того, Килдал, освещая этот материал импульсами излучения СО2-лазера длительностью 150 нс. получил вторую его гармонику с энергией импульсов около 200 мДж при эффективности преобразования 10%. В подобных условиях и кристаллы CdGeAs2 и AgGaSe2 могли бы обеспечить среднюю мощность преобразованного излучения в несколько ватт при энергии импульсов в сотни миллиджоулей.
В узком спектральном интервале суммарные и разностные частоты могут быть также получены путем модуляции в нелинейном кристалле излучения газового лазера излучением
296
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
микроволнового диапазона [6.64, 6.65]. Этим методом был достигнут диапазон перестройки 200 МГц, и с его помощью были измерены ширины уширенных давлением полос усиления в СО2-лазере. Генерация суммарной частоты в ультрафиолетовом диапазоне была получена смешением излучения лазеров на красителе и рубинового [6.66]. Были получены импульсы мощностью । 100 и 200 кВт при длительности 7 нс в ширине линии излучения 15 см-1. Такой метод, использующий в качестве нелинейного материала кристалл аммонийдигидрофосфата (ADP), может обеспечить перестройку выходного излучения до длины волны окоЛ 235 нм. При генерации второй (сси = со2 = со3/2) гармоники лазера на красителе в кристалле ADP получена мощность импуль! сов около 1 МВт при энергии ~20 мДж с перестройкой длины, волны в диапазоне 280—290 нм и ширине линии около 30 см-1’ [6.67]. При использовании наиболее совершенных лазеров на! красителях этим методом можно получать киловатты пиковой мощности при удовлетворительной частоте повторения (>30 Гц) и ширине линии генерации меньше 0,15 см-1. Использование кристаллов дигидроарсенида цезия CDA и его аналога с дейтерием CD*A должно привести к получению больших средних энергий генерации вторых гармоник и суммарных частот. Для генерации излучения, перестраиваемого в ультрафиолетовом диа- । пазоне, в работе [6.68] использовалось смешение четырех длин 1 волн в газе, имеющем двухфотонный резонанс. Четырехволновое! параметрическое смешение в газах щелочных металлов позво-1 лило получить излучение, перестраиваемое в диапазоне 2—I 25 мкм [6.69] при ширине линии 0,2 см-1. Средняя мощность из-] лучения в этом случае была очень низкой и составила 5-10~8 Вт на 2 мкм и 5-10-11 Вт на 25 мкм.
Параметрические генераторы света (ПГС) очень похожи на, микроволновые параметрические генераторы и усилители, и принцип их действия схож с принципом генерации разностным частот [6.70]. Чаще всего ПГС представляет собой нелинейный кристалл, помещенный между двумя зеркалами с избирательными по длинам волн отражающими покрытиями, которые обра-’ зуют резонатор. Поле лазерного излучения с частотой сор (частота накачки) прикладывают к кристаллу обычно через одно из крайних зеркал. Первоначально излучение накачки смешивается с фотонным шумом кристалла, что приводит к формироп ванию излучения на двух частотах: сигнальной со8 и паразитной со,- (=сор— со8), которые взаимно согласованы по фазе, чтс обеспечивает возникновение генерации на разностной (с частотой накачки) частоте. Если потери в резонаторе меньше, чем усиление процесса формирования, то возникает генерация. Чтобы изменить длину волны согласованного по фазе излучения (тем самым перестраивая генератор), изменяют коэффициенты прелом
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
297
ления кристалла, варьируя его температуру, поворачивая его или меняя электрическое поле.
Параметрические генераторы света работают как в непрерывном, так и в импульсном режимах. Хотя порог генерации для непрерывного режима может быть низким — около 2,8 мВт [6.70], ПГС в непрерывном режиме работает плохо, обычно не стабилен и требует точной геометрии конструкции. На генераторе с кристаллом LiNbCh, работающем на одном резонансе, при накачке рубиновым лазером получали пиковую мощность излучения 340 кВт при эффективности преобразования до 45%. При установке кристалла LiNbCb внутрь резонатора АИГ-неодимового лазера, работающего в частотном режиме с модуляцией добротности, была достигнута средняя мощность около 350 мВт на длине волны 2,1 мкм при эффективности преобразования до 70% [6.71]. Хёбст и Байер [6.72] получили генерацию в области 9— 12 мкм, используя нелинейный кристалл CdSe и накачку излучением АИГ-неодимового лазера с модуляцией добротности на длине волны 1,8 мкм. Ни один из ПГС не.давал излучения, перестраиваемого в очень широкой области, что связано с трудностями покрытий зеркал. Тем не менее имеются коммерчески доступные приборы, которые при смене зеркал в головке ПГС и лазере накачки позволяют работать в диапазоне примерно от 0,55 до 3,5 мкм, обеспечивая пиковые мощности от 80 Вт до нескольких сот киловатт и средние мощности от 1 до 40 мВт (в зависимости от длины волны). При этом достигнуто значение ширины линии 0,05 см-1. Хотя интерференционные методы и позволили осуществить работу некоторых систем в одномодовом режиме, тем не менее длительная стабильность не измерялась. Недавно предложенным методом получения длительной стабильности является запирание длины волны излучения ПГС в пределах линии поглощения газа [6.70]. В работах [6.73, 6.74] была достигнута ширина линии излучения ПГС с длиной волны 2,5 мкм меньше 0,001 см-1.
Возможность обнаружения СО по дифференциальному поглощению излучения ПГС (Х==2,3 мкм), отраженного от топографической цели, была продемонстрирована в [6.75]. Ниже этот метод будет обсуждаться подробно.
6.2.3. ЛАЗЕРЫ НА ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ ДИОДАХ
Действие полупроводниковых лазеров на излучательной рекомбинации [6.76—6.79] основано на возбуждении испускания в промежутке между зоной проводимости и валентной зоной Инверсия заселенности достигается инжекцией электронов в промежутке между зонами либо электрическим током (диод), либо оптической накачкой, либо, наконец, при возбуждении электронным пучком. Лазерные материалы для инфракрасного диапазона
298
Э. Д. Хинкли. Р Т. Ку и П. Л. Келли
от 1 до 30 мкм включают двойные соединения, такие, Kai InAs, InSb, GaSb, PbSe, PbS, PbTe, и псевдодвойные Pbi-xSnxTe, PbSi-xSex, Hgi-xCdxTe, InxGai_xAs, CaAsxSbi-x. А такие материалы, как GaAs, InP, GaxAli-xAs, GaAsxPi-x и GaAsxSbi-x, mI гут быть использованы для создания перестраиваемых лазеров в видимом и ближнем инфракрасном диапазонах. Здесь мы рассмотрим лишь диодные лазеры на солях свинца, ибо эти приборы наиболее применимы для контроля загрязнений.
Грубая перестройка частоты излучения лазеров на диоде на соли свинца осуществляется подбором химического состава (т. е, фактора х в кристаллах Pbt-xSnxTe или PbSi xSex), которы{ определяет энергетический промежуток полупроводника и, таким образом, длину волны спонтанного испускания. Грубая перестройка в уже созданных лазерах может осуществляться изменением температуры, приложенного давления или магнитногс поля. Тонкую перестройку также можно осуществлять изменением этих параметров, которые влияют на коэффициент преломления и, следовательно, на частоту мод в резонаторе.
Большинство диодных лазеров испускает излучение несколы ких мод, частоты которых в инфракрасной области растут с увеличением дрейфового тока [6.80]. Непрерывная перестройка одной моды может иметь место в интервале нескольких см-1 дс того, как скачком произойдет смена типа колебания, но обычнс это 0,5—1 см~‘. Спонтанная эмиссия этих приборов перестраивается на 300 см-1 в диапазоне температуры от 4 до 77 К [6.81] и скорость перестройки излучения, возникающего в резонаторе составляет примерно */з скорости перестройки спонтанной эмиссии. Диапазона плавной перестройки отдельной моды вполне до статочно для того, чтобы осуществить сканирование уширеннсд давлением инфракрасной линии поглощения газа, которая имее! обычно ширину 0,1 см-1.
Зависимость длины волны излучения диодных лазеров oi магнитного поля исследована достаточно широко [6 79 6.82] Из-за большой анизотропии масс в солях свинца магнитные энергетические уровни зависят от ориентации приложенного маг нитного поля по отношению к кристаллографическим осям И зона проводимости, и валентная зона имеют свои энергии разбитые на уровни Ландау, каждый из которых расщеплен н< два спиновых подуровня. Обычно электроны, инжектированные в зону проводимости, занимают по возможности самые низкие энергетические состояния, тогда как дырки в валентной зоне стремятся занять до рекомбинации самые высокие энергетиче ские уровни. Тонкая перестройка продольных мод магнитным по лем осуществляется аналогично температурной перестройке Скорость перестройки внутри моды (и для разных мод) може1 меняться с магнитным полем; так, для лазера на PbSo^Seo.is оне
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
299
была измерена [6.83] и оказалась в пределах от 0,4 до 2,0МГц/Гс.
Прикладывая гидростатическое давление к полупроводниковому лазеру, можно добиться перестройки в очень широком диапазоне для одного и того же прибора [6.83] Диодный лазер на PbSe при температуре 77 К перестраивался от 7,5 до 22 мкм при давлении до 14 кбар Позже для того, чтобы осуществить спектроскопические методы с использованием лазера на диодах из GaAs в пределах ограничений из-за эффекта Доплера, стабильность давления тщательно контролировали. Используя пере-
стройку диодного лазера за счет одноосного сжатия, можно избежать ограничений, связанных с необходимостью работы при
низкой температуре; однако на практике очень трудно предо-
хранить приборы от разрушения. Созданные недавно [6.85] диодные лазеры, способные работать в непрерывном режиме при
температуре
77 К
и выше, сильно облегчат
применение
пере-
стройки гидростатическим давлением; в конечном счете этот метод позволит, применяя одни или два полупроводниковых сплава, перекрыть весь диапазон от 2 до 35 мкм.
В последнее время были созданы полосковые лазеры на двойных гетероструктурах посредством эпитаксии жидкой фазы [6.85]. В непрерывном четырехмодовом режиме при температуре 12 1\ была получена мощность 10 мВт, а при температуре 77 К наблюдался одномодовый режим с мощностью 1,2 мВт. Перестройка излучения осуществлялась от 10,5 мкм при 12 К до 8,2 мкм при 80 К, т. е. в диапазоне 280 см-1. Для устройства, работающего на длине волны 10,6 мкм при мощности 0,25 мВт, Хинкли и Фрид [6.86] наблюдали в прямых измерениях ширину линии 54 кГц (1,8-10-6 см-1). Вполне возможно, что в ближайшем будущем будут доступны инфракрасные лазеры с узкой линией генерации и умеренной мощностью, перестраиваемые в ши-
роком диапазоне длин волн
Диодные лазеры уже довольно широко использовались в при-
ложениях
для контроля
этой
главы мы дадим
контроля в точке источника содержания по поглощению на
воздушных загрязнений. В описание применения этих
другом месте лазеров для
загрязнений на месте и фонового длинной трассе.
6.24. ЛАЗЕРЫ КОМБИНАЦИОННОГО РАССЕЯНИЯ НА ЭФФЕКТЕ ПЕРЕВОРОТА СПИНА
Лазеры комбинационного рассеяния на эффекте переворота
спина (SFR) * [6.87 с фиксированной
-6.90, 6.160] — это приборы, в которых лазер частотой (лазеры на СО», СО или HF)
* Сокращение от англ. Spin Flip Raman.— Прим перев.
300
Э Д. Хинкли, Р. Т Ку и П. Л. Келли
осуществляет накачку полупроводникового кристалла, помещенного в магнитное поле. Фотоны лазерного излучения накачки при столкновениях с электронами в кристалле теряют свою энергию, переворачивая спин электрона. В результате появляются фотоны комбинационного рассеяния с энергиями, меньшими, чем у фотонов накачки на величину энергии спина электрона g$H, где g— гиромагнитное отношение электрона проводимости, ₽— магнетон Бора и Н — напряженность магнитного поля. Поэтому сдвиг частоты фотона комбинационного рассеяния зависит от напряженности магнитного поля. При достаточно высокой мощности накачки стимулированное испускание фотонов комбинационного рассеяния превышает потери, и в результате возникает экспоненциальное усиление и генерация.
В наиболее изученном SFR-лазере в качестве полупроводникового кристалла используется кристалл InSb типа п. Созданный на нем лазер работал в импульсном режиме при накачке СОг- и СО-лазерами [6.87], а также в непрерывном режиме при накачке СО-лазером [6.88]. В условиях непрерывного режима достигалась кратковременная стабильность относительно излучения СО-лазера лучше чем 1 кГц [6.91]. Для компенсации вариаций в частоте перестройки, вызванных вариациями частоты задающего генератора, быта создана гибридная система с обратной связью по частоте и фазе [6.92]. Сигнал расстройки, получаемый гетеродинированием излучения SFR-лазера и стабильного СО лазера при'смешении с излучением стабильного микроволнового генератора на фотодетекторе из HgCdTe, использовался для управления небольшой катушкой модуляции, расположенной вокруг образца InSb.
Резонанс, возникающий при приближении частоты излучения накачки к частоте, определяемой шириной запрещенной зоны полупроводника, позволяет осуществить непрерывный режим работы лазера при низком пороговом значении энергии накачки [6.87]. Было найдено, что для достижения порога оказывается достаточной мощность излучения лазера накачки (ТЕМОо) менее 50 мВт, сфокусированная в кристалле в области диаметром 50—100 мкм, если только лучи накачки и комбинационного рассеяния коллинеарны. При этом максимальное значение выходной мощности превышало 1 Вт в непрерывном режиме. В этом случае свыше 75% энергии накачки преобразовывалось в первую стоксову моду. При высокой эффективности преобразования расходимость луча SFR-лазера не превышает 40 мрад, совпадая со значением расходимости TEMoo-моды лазерного резонатора диаметром 250 мкм. Наблюдался также одномодовый (на продольной и поперечной модах) режим генерации, и, кроме того, при перестройке магнитным полем наблюдалась смена мод. Около 40% всего диапазона перестройки охватывается не
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
301
прерывной перестройкой в каждой моде примерно на 0,3 см-1. Смена мод, обусловленная изменением длины волны в максимуме излучения, приводит к возможности тонкой перестройки в отличие от диодных лазеров, в которых изменение показателя преломления приводит непосредственно к изменению длины волны.
Вынужденное излучение SFR-рассеяния в кристалле InAs было получено [6.89] при накачке вблизи резонаса в запрещенной зоне излучением лазера на HF-ТЕА [полоса 2->-1, линия Р(9) на длине волны 3385,34 см-1]. Излучение перестраивалось от 3347 до 3332 см-1. Выходная мощность первого стоксова компонента монотонно возрастала с ростом магнитного поля при эффективности преобразования более 10%• Сообщалось также [6.90] о том, что было получено стимулированное излучение SFR-рассеяния в области 10 мкм при резонансной накачке излучением СОг-ТЕА-лазера кристалла HgxCdi-xTe типа п. Чтобы этот прибор использовался в спектроскопических методах атмосферного контроля, необходимо создание высококачественных кристаллов.
В работе [6.93] InSb-SFR-лазер, излучающий в области 5 мкм, использовался для измерений NO в автомобильных выхлопах и в атмосфере. В этих измерениях использовался также спектрофон. Кроме того, с помощью подобной же системы, подвешенной к воздушному шару, измерялось содержание NO и НгО в стратосфере [6.94, 6.95]. Эти измерения описаны в разд. 6.5.
6.2.5. ГАЗОВЫЕ ЛАЗЕРЫ ВЫСОКОГО ДАВЛЕНИЯ
Чаще всего молекулярные газовые лазеры, например СО2-ла-зеры, работали при давлениях около 10 мм рт. ст. Поэтому ширина линий генерации является практически доплеровской и ограничена величиной ~50 МГц. Если желательно увеличить диапазон плавной перестройки, то для расширения линий генераций необходимы более высокие давления. Однако в длинных лазерных трубках при высоком давлении трудно поддерживать электрический разряд, ибо, кроме расширения полосы, при этом возрастает и скорость деактивации, что приводит к повышению порога накачки. Ряд усовершенствований лазерной техники позволил приступить к созданию газовых лазеров высокого давления. Среди них: 1) лазеры на поперечном разряде при атмосферного давлении (TEA) с ультрафиолетовой предыонизацией [6.96]; 2) лазеры с оптической накачкой; 3) лазеры с накачкой электронным пучком [6.99, 6.100]; 4) капиллярные лазеры [6.101]. В число усовершенствований нужно включить устройства импульсного питания [6.102]. Первые три таких устройства работали при давлении около 10 атм, где возможна плавная
302
Э. Д Хинкли, Р Т Ку и П. Л. Келли
перестройка между вращательными переходами. Недавно О’Нил и Уитни [6.103] сообщили о создании СО2-лазера с накачкой электронным пучком, работающего при 15 ат. Энергия выходного излучения равна 0,1 Дж, длительность импульса 300 нс. В этом лазере при ширине линии 0,2 см 1 излучение перестраивалось в промежутке 2,3 см-1. Капиллярные системы работали при давлении в несколько атмосфер Хотя эти лазеры и способны обеспечить перестройку инфракрасного излучения, остается предпринять еще ряд усилий, чтобы довести их до практического использования. Газовые лазеры высокого давления должны обладать более высокими пиковой и средней мощностями, чем любые из доступных нынче перестраиваемых источников инфракрасного излучения, и в конечном счете могли бы стать особенно полезными в системах, использующих дифференциальное погло щение отраженного назад на топографических мишенях излучения.
6.2.6. ПЕРЕСТРАИВАЕМЫЕ ЛАЗЕРЫ. ВЫВОДЫ
В этом разделе мы попытались сделать краткий обзор существующих источников перестраиваемого когерентного излучения и указать возможности их усовершенствования в будущем. В табл. 6.3 представлены наиболее перспективные типы лазе ров, их настоящие и предполагаемые применения Конечно, в возможных применениях существуют значительные перекры тия, но при составлении таблицы обращалось внимание на размеры и портативность обсуждающихся типов лазеров.
6.3. МЕТОДЫ ОБНАРУЖЕНИЯ СИГНАЛОВ
Измерение следов загрязняющих газов по дифференциальному поглощению требует чувствительного обнаружения малых количеств (или изменений) прошедшей или поглощенной энергии лазерного излучения. Здесь мы рассмотрим три возможных метода таких измерений: прямое обнаружение фотонов, оптоакустическое обнаружение и гетеродинное обнаружение.
6.3.1 прямое обнаружение фотонов
Этот метод обнаружения инфракрасного излучения (известный также как некогерентное обнаружение) является наиболее распространенным из указанных выше методов. Он связан с непосредственным превращением падающих фотонов в носители зарядов за счет фотопроводимости, тепловых превращений или в фотодиодах. Прямое обнаружение фотонов используется в основных экспериментах методами лазерной спектроскопии, а именно: в контроле проб при низком давлении, и источников
Таблица б.З
Характеристики перестраиваемых лазеров и их возможные применения для контроля атмосферы
Перестраиваемый источник Область длин волн, мкм Типичные значения мощности, Вт Примечания
Непрерывный Импульсный
Лазеры на красителе 0 34-1,2 10-1 10е Резонансная флуоресценция (атомов, молекул) Дифференциальное поглощенне/рассеянне Ми в направлении назад
ПГС 0,55-3,5 (LlNbO3) 1,2-8,5 (Ag3AsS3) 8-12 (CdSe) 10-2 105 Дифференциальное поглощение/отражение от топографических мишеней
Диодные лазеры 1-34 IO-3 10 Дифференциальное поглощение/кооператив-ные отражатели
SFR-лазеры 3 (накачКа-лазер на HF) 5—6 (накачка-лазер на СО) 9—14 (накачка-лазер на СО2) 1 103 Дифференциальное поглощение Дистанционное гетеродинное обнаружение
Газовые лазеры высокого дав леи ИЯ 9-11 (СО2) — 10s' Дифференциальное поглощение/естествен-ные отражатели
304
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
загрязнений на месте, а также окружающего воздуха по поглощению на длинных трассах. Кроме того, он используется почти во всех моностатических системах, рассмотренных в гл. 4 и 5. Для обнаружения ультрафиолетового и видимого излучения существуют почти идеальные (при ограниченном фоне) фотоумножители и фотодиоды. Учитывая этот факт, а также то, что измерения дифференциального поглощения загрязняющими компонентами осуществляются обычно на более длинных волнах, мы будем уделять главное внимание возможным типам приемников инфракрасного излучения.
С точки зрения контроля атмосферы приемники инфракрасного излучения можно охарактеризовать четырьмя основными параметрами: спектральным диапазоном чувствительности, скоростью реакции fc, минимально обнаружимой мощностью (часто называемой эквивалентной мощностью шума — NEP*) и рабочей температурой. Для проведения полевых измерений желательно, чтобы рабочая температура была комнатной, но в настоящее время имеются скоростные, чувствительные приемники, работающие при температуре жидкого азота (77К), которую можно использовать без особых трудностей и вне лаборатории [6.104].
Приемники инфракрасного излучения, работающие при комнатной температуре
При комнатной температуре могут работать несколько типов тепловых приемников и фотопроводников; некоторые из наиболее распространенных типов представлены в табл. 6.4. Заметим, что приемник на PbS является самым чувствительным, однако спектральный диапазон его чувствительности ограничен областью ниже 4 мкм. Приемник на InSb является очень скоростным, но у него также ограничен спектральный диапазон чувствительности. Три типа тепловых приемников имеют широкий спектральный диапазон чувствительности. Из них болометр обладает недостаточной чувствительностью, а ячейка Голлея для многих применений слишком инерционна. Если главная цель в том, чтобы приемник работал при комнатной температуре, то пироэлектрический приемник удовлетворяет этому требованию лучше всего. Хотя его эквивалентная мощность шума NEP увеличивается от значения 4-10-10 Вт/Гц71 при ~10 Гц прямо пропорционально частоте модуляции, он сохраняет еще достаточную чувствительность на 1 кГц и может быть использован в некоторых приложениях, включающих контроль загрязнений по дифференциальному поглощению. Например, Ку и др. [6.37] показали, что с его помощью можно обнаруживать 0,3%-ное измене-
От англ. Noise equivalent power.— Прим, перев.
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
305
Таблица 64
Типичные характеристики некоторых приемников инфракрасного излучения, работающих при комнатной температуре.
Для тепловых приемников NEP измерялась
на низкой (~ 10 Гц) частоте
Приемник Спектральный диапазон Граничная частота, Гц NEP, Вт'Гн'/«
PbS <4 мкм 1400 0,1 • 10-1° а
Ячейка Голлея Весь 40 1,4 • 10-ю
Пироэлектрический 31 3000 4 10-ю
Болометр 13 1000 10 • 10-ю
InSb <7,5 мкм 10° 10 • 10-ю а
а На длине волны максимума чувствительности.
ние пропускания на атмосферной трассе длиной 0,6 км. Для пироэлектрического приемника, имеющего NEP, равное 3-10~7 Вт на 1 кГц, для обнаружения такого изменения нужен лазер с мощностью излучения >10-4 Вт. Очевидно, для лазеров меньших мощностей или разностей энергий вследствие более низкой концентрации загрязнений или меньших сечений поглощения пироэлектрический приемник будет недостаточно чувствительным. Кроме того, с практической точки зрения более чувствительный приемник обычно требуется во время настроек.
Охлаждаемые приемники инфракрасного излучения
Наиболее чувствительными из охлаждаемых приемников являются фотоприемники с внутренней или внешней фотопроводимостью (PC) или фотовольтаические (PV) приемники на различных полупроводниковых материалах [6.105]. Исторически сложилось так, что для наиболее чувствительного обнаружения использовались приемники на Ge: Си, охлаждаемом до температуры жидкого гелия, на Ge : Hg, охлаждаемом до температуры жидкого водорода, и работающий при температуре жидкого азота приемник иа Ge Au. Позже появились смешанные полупроводниковые кристаллы германиевого типа с внешней проводимостью, обладающие многими из желаемых свойств, причем работают они при температуре 77 К Наиболее распространенные типы полупроводниковых приемников с внутренней проводимостью представлены в табл. 6.5. За исключением очень скоростного (1 ГГц) фотовольтаического приемника на HgCdTe, используемого обычно в гетеродинировании, приемники такого
20 Заказ 153
306
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
Таблица 6.5
Типичные характеристики некоторых охлаждаемых до температуры жидкого азота (77 К) приемников инфракрасного излучения.
NEP соответствует оптимальным длинам волн
Приемник Спектральный диапазон Граничная частота, Гц NEP (поле зрения 30°), Вт/Гц А
InSb(PV) <5,3 мкм ~ 10» 1 • 10->’
PbSnTe (PV) < 14 МКМ а ~ 10? 7 • 10—1’
HgCdTe(PC) < 14 мкм 3 ~ 10^ 7 • 10-1’
HgCdTe(PV) < 14 мкм а ~ 10’ 5 • 10-»*
а Определяется составом кристалла, обычно с максимумом около 14 мкм
б Согласно эмпирическому правилу. NEP>10-,eV' ЛлЦс [Вт] из-за ограничений усилителя, Ad — площадь приемника. (PV — фотовольтаический приемник и PC — фото-приемннк иа фотопроводимости.— Перев.}.
типа обладают по крайней мере в 50 раз большей, чем у пироэлектрического приемника, чувствительностью, что позволяет лучше обнаруживать слабые линии поглощения атмосферы или лазерное излучение низкой мощности. Для работы в диапазоне от 3 до 5 мкм обычно выбирают InSb, тогда как в области 8— 12 мкм можно использовать PbSnTe либо HgCdTe. Наконец, следует отметить, что фотовольтаический приемник имеет при низких частотах (меньше нескольких сот герц) лучшую чувствительность, чем у фотопроводящих приемников, так как для последних характерен очень большой шум, вызванный электрическим током.
6.3.2. ОПТО АКУСТИЧЕСКОЕ ОБНАРУЖЕНИЕ
Теперь от методов, основанных на изменении пропускания лазерного излучения, перейдем к методу оптоакустического обнаружения, в котором измеряется непосредственно поглощение энергии лазерного излучения. В оптоакустическом методе по акустическим сигналам (за счет повышения давления) обнаруживают нагрев газового образца при поглощении излучения. Хотя этот метод имеет давнюю историю [6.106), использование оптоакустической спектроскопии для обнаружения воздушных загрязнений было предложено Крейцером [6.107] лишь недавно и поначалу ограничивалось лишь анализом точечных проб с помощью перестраиваемых лазеров или лазеров с фиксированной частотой. Однако сейчас из-за отличной чувствительности при
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
307
использовании с мощными лазерами опто акустическое обнаружение стало важным методом измерения характеристик поглощения малыми атмосферными составляющими, способными влиять на распространение излучения на длинных трассах [6.108].
Прибор, используемый для оптоакустическою обнаружения, обычно называют спектрофоном [6.109]. Он состоит из источника излучения, модулятора и оптоакустического приемника.
Р и с. 6.3. Схема эксперимента по обнаружению загрязнений воздуха по измерению поглощения оптоакустическим методом [6.93].
На рис. 6.3 показана в упрощенном виде схема спектрофона, включающая лазерный источник, приемник опорного фотосигнала и электронику измерения отношений. Простейшая кон-с рукция спектрофона представляет собой цилиндрическую трубку, содержащую анализируемую смесь газов; концы трубки запечатаны окнами, прозрачными для лазерного излучения. В типичном спектрофоне лазерное излучение механически прерывается, чтобы обеспечить появление импульсов давления возникающих при поглощении лазерного излучения и последующем преобразовании в поступательную энергию газа в замкнутом объеме. Импульсы давления обнаруживаются чувствительным микрофоном, манометром или другим датчиком давления, помещенным внутри ячейки или соединенным с ней. Электрический сигнал, синхронно детектируемый усилителем, пропорционален произведению мощности лазерного излучения внутри ячейки на концентрацию газа, на сечение молекулярного поглощения и на чувствительность датчика. Как мы увидим позже, сигнал спек трофона, а также его чувствительность подвержены влиянию и некоторых других факторов.
Всякий раз, когда нож прерывателя позволяет лазерному излучению пройти через оптоакустическпй приемник, давление в нем экспоненциально возрастает со скоростью, определяемой
20*
308
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П Л Келли
постоянной времени ячейки и термодинамическими свойствами газа; те же самые процессы определяют спад давления, когда излучение блокируется [6 110, 6.111]. Для нахождения чувствительности нерезонансного спектрофона при однократном прохождении лазерного излучения воспользуемся подробным анализом Розенгрена [6.109]. Мы предполагаем, что время столкновитель-ной релаксации газа много меньше времени его излучательной релаксации и что (оптически тонкая ячейка), где N —
плотность молекул, а — сечение на 1 молекулу и L — длина ячейки. Среднеквадратичное значение первой гармоники сигнала давления приближенно дается выражением
Р (’°)=---Г—-----—.1, . (6.10)
’ ЗхК[1 +(<«/) Г'1 ’
где Р [= (3/г)(Ср/С„—1)] представляет собой часть энергии лазерного излучения, поглощенной газом и преобразованной в энергию поступательного движения (Ср и Cv — соответственно удельные теплоемкости при постоянном давлении и объеме); Ро— мощность лазерного излучения внутри ячейки; <о/2л — частота прерывания; V — объем ячейки, т( —время тепловой релаксации.
Время тепловой релаксации оптоакустической ячейки приближенно можно записать как
^=mi)(pw, (би)
где 6о (=x/pTnCt)) — коэффициент тепловой диффузии газа (в см2/с или м2/с) при некотором давлении ро, р — действительное давление в ячейке; £ — параметр, связанный с распределением мощности в лазерном пучке (для типичных ситуаций его можно положить равным 2,4) [6.109]. Параметры х и рт— соответственно теплопроводность и плотность.
В конечном счете минимально обнаружимый сигнал давления ограничен шумом предусилителя датчика пе и шумом, обусловленным броуновским движением молекул «д. Поскольку эти источники шума независимы, а шум хаотический, то для нахождения Nmin как функции эквивалентной мощности шума оптоакустической ячейки (NEP)oa, полосы электроники В [Гц] отношения сигнал/шум (S/N) и других уже имеющих обозначения параметров, мы можем воспользоваться выражением (6 10) При этом
(NEP)oa (S 2V) Ув 7Vral"
(6.12)
где
(NEP)oa- (37Г/2’'’) (V/fo) (ЯН^),/* [1 + (^)Т ’• (6-13)
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
309
Согласно (6.13), чувствительность оптоакустического приемника оказывается наивысшей при низких частотах, однако усилители, как правило, сильнее всего шумят на низких частотах, поэтому чем-то нужно пожертвовать, чтобы добиться оптимальной чувствительности; это означает, что вкладом шума усилителя пренебречь в общем-то нельзя Если в (6.13) член, описывающий шум предусилителя, переписать в виде пе = п^оо/а, где По — значение шума на некоторой частоте о)О. то можно показать, что частота модуляции определяется выражением
ю*=(Лои>о/г/М ' рад/с. (6 14)
Подставляя это выражение в (6.13), найдем, что NEP для любого давления есть
(NEP)oa—(Зх/2*'’) (И/ртО^^+пошл). (6.15)
Для примера рассмотрим случай обнаружения малого количества газа в воздухе (Р = 0,6, 6о = 0,26 см2/с) при общем дав тении р [ат] с помощью типичной оптоакустической ячейки [6.109] длиной 20 см и объемом 1,6 см3, для которой Tt = 0,04pc. Используя обычные микрофон и предусилитель, можно достигнуть следующих параметров [6.109]: пв = 0,5-10““ ат/Гц‘А, п0 = = 80-10“11 ат/Гц1/’ при соо=2.т рад/с. Оценивая по ним (6.15), получим
(ИЕР)од=4,5 • 10“8(1 -f-О 025/р) [Вт/Гц’7’], (6.16а)
где оптимальная частота прерывания [Гц] равна 25/р'Л и р — давление в атмосферах. При атмосферном давлении оптимальная частота прерывания равна 25 Гц, а соответствующее значение (NEP)*a равно 4,6-10“8 Вт/Гц,/а. В стратосфере на высоте 25 км (р = 0,012 ат) частота прерывания должна быть увеличена почти до 230 Гц, и (^’ЕР)*Адля нее равно 1,4- 10“7Вт/Гц|/а или в три раза выше, чем иа уровне моря.
Для лазера мощностью 1 Вт, ячейкой длиной 20 см и для отношения сигнал/шум, равного 10, при ширине полосы 1 Гц и оптимальном NEP уравнение (612) примет вид
NmIn=(2,2 • 10“8/О) (1 +0.025/Р) [см-3]. (6.166)
Рассмотрим чувствительность обнаружения молекул NO в атмосфере на уровне моря, для которых сечение поглощения в максимуме перехода равно 6- 10-1® см2 (табл. 6.2). Она оказывается равной Wmin — 3,8 • 1010 см"3, что соответствует отношению смеси по объему 1,5 10“®, или 1,5 миллиардных долей (млрд-1) *.
* Единицы измерения млн~' и млрд-1 соответствуют отношениям смеси (по объему), равным соответственно 10-6 и 10“’.
310
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л Келли
Кроме шумов броуновского движения и усилителя, в оптоакустической ячейке присутствуют еще и фоновые сигналы, обусловленные частичным поглощением окон и поглощением в крыльях спектральных линий других молекул. В результате измерений может присутствовать также шум, обусловленный флуктуациями мощности лазера и коэффициента усиления. Предпринимались попытки снижения шума, обусловленного поглощением окон ячейки, для чего а) осуществлялась модуляция с такой скоростью, которая приводит к установлению в ячейке естественных акустических стоячих воли с областями минимальной чувствительности (узлы) вблизи окон [6.113—6.117]; б) использовалась дифференциальная система, состоящая из двух последовательно расположенных ячеек с общим окном [6.118]; в) применялась модуляция частоты лазерного излучения либо контролируемой спектральной линии поглощения (вместо прерывания лазерного излучения) [6.119—6.121]. Дьюи [6.122] провел сравнение резонансного и нерезонансного спектрофонов, а Гель-буочс [6.123] детально проанализировал возможные помехи. Недавно Розенгрен опубликовал работу [6.109], в которой дал исчерпывающее описание конструирования и оценки параметров оптоакустического приемника.
Одной из наиболее привлекательных характеристик оптоакустической регистрации является широкий динамический диапазон работы. На рис. 6.4 показана зависимость сигнала резонансного спектрофона от концентрации С2Н4, изменяющейся почти на четыре порядка величины. Данные получены Энгом [6.115] для линии Р(14) СОа-лазера на длине волны 10,5 мкм. Нелинейность при высоких концентрациях обусловлена, вероятно, микрофоном, ибо даже при 200 млн ', что не может
быть вызвано значительным ослаблением излучения лазера внутри ячейки. Уровень постороннего сигнала, указанный на рис. 6.4, соответствует общему шуму системы. Экстраполяция сигнала спектрофона до уровня постороннего сигнала указывает на то, что с помощью лазера мощностью 1,1 Вт при S/N = = 10 может быть обнаружено содержание С2Н4 в 50 млрд-1 (при общем давлении 336 мм рт. ст.). Так как сечение поглощения С2Н4 на линии Р(14) СОг-лазера равно 1,34 10-18 см2 [6.125], то соответствующий коэффициент поглощения NmtnO = = 7,4-10-7 см-1.
С помощью дифференциального спектрофона, работающего иа частоте прерывания 1 Гц, при времени накопления до 2 мин Дитону и др [6.118] удалось снизить фоновый сигнал до значения 3,3. 10-9 см-1 на 1 Вт мощности излучения лазера. Это недавнее достижение должно дать не только возможность обнаружения таких газов, как С2Н4, при их содержании, приближающемся к 0,02 млрд-1, с помощью лазеров с фиксированной ча
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
311
стотой, но и использования полупроводниковых диодных лазеров с малой мощностью (но перестраиваемых) для оптоакустического обнаружения в диапазоне малых значений млрд-1.
Крейцер и Пател [6.93] использовали оптоакустнческий метод с перестраиваемым SFR-лазером для обнаружения NO в пробах автомобильных выхлопов и окружающего воздуха
Рис. 6.4. Зависимость сигнала спектрофона от концентрации С2Н4 при использовании линии Р (14) излучения СО2-лазера (949,48 см"1), механически прерываемого с частотой 4310 Гц. Мощность излучения лазера была 1,1 Вт, длина ячейки 15 см, время интегрирования 10 с. Общее давление 336 мм рт. ст. поддерживалось за счет N2 [6.115].
с чувствительностью до 10 млрд-1. Пател и др. [6.94] н Бурк-гардт и др [6.95] собрали н запустили на шаре систему на SFR-лазере_и спектрофоне для измерений NO и НгО в стратосфере. Эти результаты будут обсуждаться в разд. 6.5.
Крейцер и др. [6.124] исследовали возможность использования оптоакустической регистрации с помощью дискретно-пере-страиваемых лазеров на СО и СОг для обнаружения множества загрязняющих газов. Пытаясь отделить отклик оптоакустической ячейки от нагрева окон, Бончик и Алти [6.119] и Кальдор и др. [6.120] применили магнитное поле для модуляции частоты перехода молекул NO за счет эффекта Зеемана, а Чейкерман и Вейс-бак [6.121] поместили ячейку спектрофона в резонатор лазера
312
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
на СО. Другая попытка избавиться от шума окон была предпринята Дьюи и др. [6.113], которые создали акустически резонансный спектрофон и обнаруживали с помощью излучения Не—Ne-лазера с длиной волны 3,39 мкм н бутан, а Шнель и Фишер [6.125], используя подобную же схему, измерили основные параметры поглощения различных газов с помощью нескольких, отличающихся линий излучения СОг-лазеров.
Учитывая сообщения об измерениях с высокой чувствительностью и продолжающееся совершенствование дешевых перестраиваемых лазеров, можно сказать, что метод оптоакустической регистрации, очевидно, приобретает важное значение во многих применениях для контроля загрязнений. В случае локального контроля он имеет определенные преимущества перед методами измерения пропускания при многократных отражениях, для которых часто требуются охлаждаемые приемники. В разд. 6.4 мы оценим чувствительность методов, основанных на измерении пропускания, так что можно будет непосредственно сравнить ее с рассмотренными выше возможностями спектрофона.
6.3.3 ГЕТЕРОДИННОЕ ДЕТЕКТИРОВАНИЕ
В инфракрасном диапазоне гетеродинное детектирование является самым чувствительным методом измерения малых значений мощности лазерного излучения. С его помощью также можно осуществлять пассивное дистанционное обнаружение газов, смешивая излучение отдельной линии испускания с излучением перестраиваемого лазера на широкополосном приемнике инфракрасного излучения [6.29, 6.126—6.128]. Гетеродинное детектирование при использовании солнца в качестве источника (черное тело) может оказаться важным методом непрерывных наблюдений за атмосферой, давая информацию о распределении концентрации загрязнений с высотой [6.129, 6.130].
В системах, действие которых основано на измерении излучения, рассеянного на удаленных отражателях, таких, как атмосферные аэрозоли или естественная подстилающая поверхность, отраженный сигнал обычно очень мал. Поэтому, например, в работе [6.131] гетеродинное детектирование было применено для обнаружения рассеянного излучения СО- и СОг-лазеров, когда их линии выбирались совпадающими с линиями поглощения загрязняющих газов. Гетеродинное детектирование излучения полупроводниковых лазеров низкой мощности, отраженного земной поверхностью, было предложено в [6.132] для контроля за слоями загрязнений с самолета.
Ввиду уникального значения применений гетеродинного детектирования в лазерном контроле атмосферы этот предмет более подробно изложен в гл. 7.
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
313
6.4. КОНТРОЛЬ ПО ДИФФЕРЕНЦИАЛЬНОМУ ПОГЛОЩЕНИЮ. ТЕОРИЯ
Для обнаружения поглощения в некоторой спектральной линии, а значит,и измерения концентрации молекул определенного типа используется дифференциальное поглощение. Наиболее распространенными являются следующие режимы работы: 1) поглощение на дискретных частотах на и вне ее линии; 2) измерение первой производной; 3) измерение второй производной. Четвертый режим включает непосредственное сканирование линии с помощью перестраиваемого лазера и особенно полезен для получения спектроскопической информации, например о форме контура линий и их положении в спектре.
Напомним читателю, что в области атмосферы между уровнем моря и высотой около 15 км спектральные линии газов в инфракрасном диапазоне уширены главным образом за счет столкновений с молекулами воздуха. Поэтому контуры линий являются лоренцевскими с ширинами FWHM в интервале от 0,3 см-1 до чуть меньших 0,1 см-1. В верхней стратосфере (высота 30 км) и выше, где давление окружающего воздуха меньше 10 мм рт. ст., спектральные линии имеют гауссову форму с ширинами обычно на два порядка величины меньше, чем на уровне моря. В приводимом ниже анализе эти различия будут учитываться.
6.4.1. КОНТРОЛЬ ПО ДИСКРЕТНЫМ ДЛИНАМ ВОЛН
Рассмотрим случай, когда измеряют пропускание лазерного излучения на двух длинах волн Xi и Х2, расположенных на спектральной линии поглощения и вне ее, т. е. когда о (7и) — о, а о (Х2) — 0, где о — сечение молекулярного поглощения в максимуме линии. Если лазерное излучение распространяется в атмосфере между удаленным отражателем и приемником на трассе длиной L, то мощность пришедшего назад в приемопередатчик излучения будет равна
Рг(М)=К' (А,) Ро (>-1) ехр
L I Г L
—2<s^N(z)dz exp —2 J a (Kj, z) t/г о J L 6
L
pr (x2)=K’ (fa) Po(x2) exp — 2 f a (X,, z)dz о
(6.17a
(6.176)
где Po(X) — мощность посылаемого излучения; К' (А)—общая эффективность системы; a (A, z)—эффективный показатель ослабления за счет поглощения в крыльях линий других
314
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
составляющих и рассеяния на частицах в аэрозоле. Средняя по
всей трассе концентрация М определяется как
N&dz
1 1п (Х1)Р„(Л,)РГ(Х2)
К'
L
+“irj 1а(х2. 2)-а(хь z)ldz-
(6.18)
Если мы положим, что спектральная зависимость мешающего поглощения достаточно слаба, т. е. в (6.18) последним членом можно пренебречь, н эффективность системы тоже не зависит от длины волны, а Ро(М = Ро(М)> то мы получим
^=-2^1п|Р,(х2)/Р,(М1. (6.19)
В условиях, когда 2o/VL<^l (6.19) можно переписать в следующем виде:
^“-яг«-). <6-20>
где 6Р[=РГ(Л2)— Рг (Ml — разность поглощенной мощности, зарегистрированная инфракрасным приемником. Для работы в условиях фона минимально обиаружимое значение принимаемой мощности при некотором отношении сигнал/шум по напря жению S/N запишется в виде
8Pmln=NEP(S/^r 2fi , (6.21)
где В — полоса системы. Множитель 2 под корнем учитывает шум, присутствующий в двух измерениях (одно на каждой длине волны) [6 9] Из (6.20) и (6.21) находим
Л. 1 NEP(S,W)/2F ,fi99,
ЙГ' —/<рот2
где Т2— пропускание для фона, а К принимает одно из четырех значений, приведенных в табл. 6.6 и выраженных через геометрические параметры оптической схемы Здесь Ат, ARet и Ar— соответственно площадь передатчика, отражателя и приемной оптики. Величины g соответствуют эффективностям оптики, a f — множитель порядка единицы. Первый столбец и первая строка табл. 6.6 относятся к ситуациям, когда лазерный пучок с дифракционной расходимостью находится соответственно в пределах площади отражателя и приемника, тогда как для второго столбца н второй строки справедливо обратное.
6 Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
315
Таблица 6.6
Величины геометрического параметра X оптической схемы для различных условий контроля на длинных трассах.
Ат, ARet, Ар — площадь передатчика, отражателя и приемной оптики соответственно. L — расстояние до отражателя, X — длина волны излучения лазера, f — параметр, связанный
с радиальным распределением мощности в лазерном пучке
ATAReilVL,>X ATARetlX4,<1
ARei ^rP'2^2 > 1 AReiARpL2<1 K = E = ^r^Ret^R K = UARetARp^2 K = ZfATARetl^ к = ^2ата^ак/^
Рассмотрим в качестве примера возможной чувствительности при работе в условиях фона, когда влияние турбулентности и других эффектов исключено в соответствии с (6.19), чувстви тельность измерения СО на трассе в 1 км с дистанционным отражателем. Из табл. 6.6 найдем, что если отражатель и приемная оптика полностью перехватывают лазерный пучок, то К = что для иллюстрации будем считать равным единице. Для уровня эквивалентной мощности шума приемника NEP = = 1 • 10-1гВт/Гц1/г (ср. табл. 6.5) при ширине полосы системы 1 Гц, сечении поглощения 2-8-10-18 см2 (ср. табл. 6.2), То—1 и S/N = 10 мы получим, что Мщп = 2,5 • 105 см-3, при мощности тазера 0,1 мВт; что соответствует объемному отношению смеси 1 • 10-5 млрд-1 на уровне моря. Такая чувствительность вполне приемлема для СО, уровень содержания которой выше 50 млрд-1, так же как, впрочем и для большинства других загрязняющих компонентов. Следует, однако, подчеркнуть, что вычисления по формуле (6.22) дают значение предельной чувствительности, только когда влияние других мешающих факторов соответствующим образом исключено. Экспериментально удавалось на откры тых трассах измерить изменение принимаемой мощности, равное 0,003Рг [6.37]. Подставляя этот результат в (6.20), получим ,VmIn = 5,4 ю9 см-3, или 0,2 млрд-1. Есть надежда, что усовершенствование методов обработки сигнала позволит приблизить чувствительности приемников к предельным.
Хотя контроль по дифференциальному поглощению на длинных трассах с удаленным отражателем и имеет преимущество из-за низкой мощности необходимого лазерного излучения (меньше, как правило, 1 мВт), делались попытки использовать в качестве дистанционных отражателей топографические мишени для достижения большей универсальности и пространственного
316
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
разрешения при управлении наведением луча [6.131, 6.132]. Чувствительность контроля по поглощению на длинной трассе с рассеянием на топографических объектах остается такой же [ср. (6.19)], но требуемая при этом мощность существенно больше. Эффективность системы передатчик—приемник в этом случае включает множитель pAfnL2, учитывающий ламбертовский характер рассеяния на мишени. Здесь р — эффективный коэффициент отражения мишени, а А— площадь приемной оптики. К счастью, в инфракрасной области р«1, тогда как в ультрафиолетовом и видимом диапазонах он равен 0,1 [6.133]. В этом случае из (6.22) получим
Wmin^WMb) NEP (SIN)^2B Ро, (6.23)
где В(=ВтВн) — эффективность оптической системы. В качестве примера работы с топографической мишенью рассмотрим контроль атмосферного СО на трассе длиной 1 км, полагая р = 1 и А = 100 см2. Другие параметры оставим такими же, как и в приведенном выше примере, кроме Ро, которое возьмем равным 1 Вт. Воспользовавшись выражением (6.23), найдем Д/т1п = 8-109 см-3, что соответствует объемному отношению смеси на уровне моря, равному 0,3 млрд-1. Применив гетеродинное детектирование в инфракрасном диапазоне, можно повысить предельную чувствительность системы контроля такого типа, ибо в этом случае NEP, как правило, на несколько порядков величины ниже, что будет показано в гл. 7.
6 4.2. КОНТРОЛЬ ПО МЕТОДУ ПРОИЗВОДНОЙ
В качестве альтернативы метода контроля по поглощению на двух дискретных длинах волн можно воспользоваться методом модуляции частоты излучения перестраиваемых лазеров, в котором сигнал пропорционален производной контура линии поглощения. Ограничимся рассмотрением только первой и второй производных. Как и при коммутации дискретной длины волны, если модуляция достаточно быстрая по сравнению с флуктуациями атмосферы, вариациями мощности лазера и изменениями коэффициента усиления, можно исключить влияние этих источников шума.
Контроль по методу производной в случае линий с доплеровским уширением
Для разнесенной системы пропускание в спектральной линии с доплеровским контуром запишется как
Т=ехр(—2аоА), (6.24)
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
317
где коэффициент поглощения определяется как aD=TVaexp L-(v-v0)2fln-2)/^]. (6.25)
Отношение dT/dv ( = Т') к Т равно
Т /Т=4 (1п 2) (/VaZ.) (v — v0) fo2 exp [— (v — v0)2 (In 2)/тЬ]. (6.26)
Заметим, что, поскольку атмосферная турбулентность вызывает временные флуктуации Т, которые появляются и в производных, желательно сигналы производных нормировать относительно пропускания. Как и прежде, рассмотрим вопрос сначала теоретически. При условии NcL<g.l максимум [Tz] будет при
v = Уо±уп/У2 (In 2), и в этом случае, разрешая тельно N, найдем
7V= ехР(‘'2) ( Тд
2/2(1п2)а£ / *
(6.26) относи-
(6.27)
где Р(о>(=ТРо) и (= T'Pofiv) — мощности нулевой и первой гармоник сигнала, принимаемого на частоте модуляции с амплитудой 6v; Т — среднее фоновое пропускание (по сути эквивалентное Т2 в анализе по двум длинам волн — на линии поглощения и вне ее для NoL^.1). Для справедливости данного рассмотрения нужно, чтобы 6v<;yd-
Можно показать, что отношение со второй производной имеет вид
т7т=4 (In 2) (NaL) -гБ2ехр [- (v-v0)2 (In 2)/ТЬ] X
X {1 - 2 (In 2) (v - Ч))2/тЬ+4 (In 2) (NoL) (v - v0) ТБ2 X
Xexp [-(v-v0)2(ln 2)/Tb]}. (6.28)
Если NaL<^l, то главный максимум второй производной находится в центре линии (v = vo), и в этом случае выражение (6.28) значительно упрощается; разрешая его относительно N, получим
N— 4(1п2)о£ р(0) • (6.29)
где Р(2) [= Т"Р0 (6v)2] — мощность второй гармоники сигнала, принимаемого на частоте модуляции.
В качестве примера на рис. 6.5 показаны записи первой и второй производной контура отдельной спектральной линии NH , уширенной за счет эффекта Доплера. Кривая а — запись
318
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
второй производной Т", полученной с помощью перестраивая мого диодного лазера на контуре сильной линии чистого NH; при давлении 10-2 мм рт. ст. в ячейке длиной 10 см. Поскольку интенсивность поглощения в центре линии равна 1 см-1/мм рт. ст. пропускание Т составляет 0,90. Кривая б получена после добавления 4,5 мм рт ст. воздуха (эквивалентно 2220 млн-1 МНз)
Р и с. 6.5. Измерения чувствительности метода забора проб, выполненные с помощью перестраиваемого диодного лазера в газовой ячейке длиной 10 см и Ge : Си приемника инфракрасного излучения, а — запись второй производной линии МНз при давлении 0,01 мм рт. ст.; б — запись второй производной после добавления 4,5 мм рт. ст. воздуха; в — запись второй производной после дальнейшего разбавления воздухом, до тех пор пока сигнал при общем давлении 4,5 мм рт. ст. не станет сравним с уровнем шумов; г — первая производная от в, иллюстрирующая влияние медленных флуктуаций, отсутствующих на записях вторых производных tr(v0) =30 • 10“|е см2 [6.29].
что привело к слабому уширению давлением, снизившему си-гнач примерно на 20%. Чтобы экспериментально определить минимально обнаружимую концентрацию, газ несколько раз разбавлялся, прежде чем была получена кривая в с амплитудой шумовой дорожки около 1 мкВ при постоянной времени несколько секунд. Поскольку 80 мкВ относятся к парциальному давлению NH3, равному ~ 10-2 мм рт. ст., а сигнал в центре и-нин прямо пропорционален концентрации газа согласно (6.29), то величина 1 мкВ соответствует парциальному давлению 1,25-10-4 мм рт. ст., или 28 млн-1, при общем давлении воздуха] 4,5 мм рт. ст. Поскольку в этих измерениях шум обусловлен приемником инфракрасного излучения (в данном случае Ge : Си) или усилителем, то чувствительность можно повысить, взяв лазер с мощностью, большей, чем мощность применявшегося в этих
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения 319
испытаниях лазера 10 мкВт, несмотря на то, что это неизбежно приведет к появлению фотонного шума, наведенного лазерным излучением [6.105]. Кривая г представляет первую производною сигнала и имеет почти то же самое значение S/N, что и кривая в, но, кроме того, ее вид несколько усложнен медленным изменением уровня сигнала в диапазоне перестройки лазера, обусловленным зависимостью мощности от длины волны.
При допущениях, подобных принятым при выводе выражения (6.22), найдем, что минимально обнаружимая концентрация для метода первой производной равна
д7 ехР('Л) NEP(W)/F Ъ
Ш1П 2 (In 2) сд КР0Т 6v
0.7 NEP (S/М) У"В (б 30)
“7- /<Р0Т ‘
если NaL<^\. При (когда данное рассмотрение справед-
ливо лишь приблизительно) чувствительность сравнима с чувствительностью метода измерений на линии поглощения и вне ее, определяемой выражением (6.22). Ниже приводится сравнение чувствительностей контроля при низком и атмосферном давлениях.
Контроль по методу производной в случае линий, уширенных давлением
Как показано ранее, на высотах между уровнем моря и нижней стратосферой спектральные линии уширяются за счет столкновений с молекулами воздуха. Следовательно, для высот около 15 км форма контура линии является лоренцевской с полушириной от 0,15 см-1 до значений, чуть меньших 0,05 см-1. Пропускание определяется выражением
Т=ехр(—2а£А) (6 31)
с величиной aL, равной
Отношение с первой производной определяется как
Т'/Т=4 (TVoZ.) Ц(v- voVl^~*o)2+ll]2. (6.33)
где о — сечение поглощения линии, уширенной давлением (ср. табл. 6.2).
(6.32)
320
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
Когда NaL^l, максимум Т' достигается при v = voTy^/V3, и в этом случае, разрешая (6.33) относительно N, получим
N- ’ Р'"
(6.34)
З/ЗсЛ Р*0) ’
где обозначения имеют обычный смысл.
Дифференцируя пропускание второй раз, получим следующее соотношение: Т» iNaL^
[Г~М W
1
4Q —’Ур)2 , у
+ [(v-vo)2 + u] ('
(6.35)
Как и в случае доплеровского уширения, главный максимум отношения со второй производной сигнала лежит в центре линии, и соответствующее выражение для концентрации загрязняющего компонента имеет вид
4а£ р(0) 8м
2
(6.36)
При NgL<^1 минимально обнаружимая концентрация для ме-| тода первой производной равна
Л? =______4 NEP (S/N) У В U
га,п 3/3 aL КРВТ
_ 0,77 NEP(S/7V)/B 1l aL КРвт 8м .
в предположении, что
Чтобы оценить различие в чувствительностях метода контроля по первой производной в случаях с линиями, уширенными давлением и за счет эффекта Доплера, можно поделить (6.37) на (6.30), полагая, что сечения поглощения определяются соответственно выражениями (6.6) и (6.3). В результате имеем
Nmin (лоренцевская) _ 8 (In 2)/2т. 1L
ТУппп (доплеровская) З/ЗехрС/а) Id W
где амплитуда частотной модуляции 6v в каждом случае пола-i галась равной некоторой фиксированной части (например, 10%) соответствующей полуширины уу, или yD.
Рассмотрим для примера различие чувствительностей обнаружения СО при атмосферном давлении и давлении 5 мм рт. ст. (которое уменьшило бы влияние помех). Из табл. 6.2 возьмем Уь = 0,05 см-1, а из табл. 6.1 уд —0,0024 см-1. Полагая, что при
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
321
низком давлении контур линии практически доплеровский, найдем, что отношение (6.38) равно 33. Однако из-за того, что при откачке остается лишь часть 5/760 молекул, эффективное отношение будет равно 0,22. Это значит, что чувствительность обнаружения молекул при атмосферном давлении в 5 раз выше, чем для образца, откачанного до 5 мм рт. ст., но избирательность обнаружения в последнем случае выше примерно в 21 раз (=Уь/Тп)-
Наконец, сравнив чувствительности обнаружения по измерениям на линии и вне ее (см. (6.22)] и метода первой производной для линии с лоренцевским контуром [см. (6.30)], мы найдем, что отношение соответствующих минимально обнаружимых концентраций будет равно 6v/yr. Хотя амплитуда частотной модуляции должна быть малой для справедливости выкладок, вовсе не бессмысленно ожидать, что при 6vxyL чувствительность метода производной будет максимальной — сравнимой с чувствительностью метода обнаружения по поглощению на линии и вне ее. Следует также отметить, что чувствительность метода обнаружения по измерениям па линии и вне ее оценивалась для 50%-ного рабочего цикла, а при любом меньшем его значении будет пропорционально меньше.
Контроль по производной для линий с фойгтовским контуром
В стратосфере (между ~ 15 и 30 км) давление окружающего воздуха изменяется от 90 до 10 мм рт. ст, поэтому спектральные линии в инфракрасной области имеют контур, который не является полностью лоренцевским или гауссовым, а представ ляет собой свертку обоих, так называемый контур Фойгта. Для вычисления производных фойгтовского контура мы вынуждены обращаться к численным расчетам для каждого конкретного пртожения. Обсуждение метода обнаружения по производным в различных условиях спектрального уширения представлено в работе Пеннера и др. [6.140]
6.5. КОНТРОЛЬ ПО ДИФФЕРЕНЦИАЛЬНОМУ ПОГЛОЩЕНИЮ. ПРИЛОЖЕНИЯ
В этом разделе мы дадим обзор различных методов лазерного контроля, основанных на использовании дифференциального. поглощения, с точки зрения их практического применения, обращая главное внимание на уже осуществленные измерения, по которым можно судить о перспективах методов. Все эти применения подразделены следующим образом, точечные пробы, локальный контроль на месте и контроль на длинных трассах
Газовые лазеры, перестраиваемые на дискретные длины волн инфракрасного диапазона, используются уже в течение ряда лет.
21 Заказ № 153
322
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
Для контроля атмосферы они впервые были предложены Джекобсом и Сноуменом [6.134] в 1967 г. и подвергнуты более полному анатизу в 1970 г. Хенстом [6.135]. Впоследствии было проведено много исследований по нахождению совпадений линий излучения газовых лазеров, работающих иа обычных газах и изотопах, с линиями поглощения загрязняющих компонентов, поскольку это представляло интерес для контроля атмосферы, а также для целей оптической связи и распространения мощного лазерного излучения. В табл. 6.7 представлена сводка наилучших (из-за больших сечений поглощения) лазерных линий для обнаружения отдельных газовых загрязнений. Следует, однако.
Таблица 6.7
Сечения поглощения загрязняющих газов, измеренные на отдельных линиях газовых лазеров при атмосферном давлении
Молекула Формула Лазерная линия V» см~' о, 10~18 см* Ссылка
Аммиак NH3 СО2Р (30) 1084,6 3,6 [6.125]
[6.35]
Бензол СсВ6 СО2Р (ЗОЛ 1037,5 0,09 [6.125]
Бутадиен-1.3 С4Н/ СОР (13) 1609,0 0,27 [6.124]
Бутен-1 С4Н8 СО2Р (38) 927,0 0,13 [6.124]
Окись углерода со СО2Р (20) X 2 2093,8 0,80 [6.136]
Этилен С2Н4 СО2Р (14) 949,5 1,34 [6.124]
[6.125]
Фреон-11 CC13F СО2Д (30) 1084,6 1,24 [6.125]
Фреон-12 CC12F2 СО2Р (42) 923,0 3,68 [6.125]
Фреон-113 C2C13F3 СО2Р (26) 1041,2 0,77 [6.125]
Метан сн4 Не— Ne 2948,7 0,6 [6.137]
Метиловый СН3ОН CQ2P(34) 1033,5 0,89 [6.124]
спирт
Окись азота NO СОР (11) 1917,5 0,67 [6.124]
Двуокись азота no2 СОР(14) 1605,4 2,68 [6.124]
Озон О3 СО2Р (40) 1052,2 0,56 [6.138]
Тетрахлорэтилен С2С14 СО2Р(42) 923,0 1,14 [6.125]
Пропан С3н8 Не—Ne 2948,7 0,8 [6.137]
Пропилен С3Н6 СОР (9) 1647,7 0,09 [6.124]
Двуокись серы so2 •2С18О2Д (40) 1108,2 0,25 [6.139]
Трихлорэтилен С2НС13 СО2Р (20) 944,2 0,56 [6.125]
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
323
понимать, чго для реальных применений, когда могут присутствовать мешающие линии поглощения других газов, может'возникнуть необходимость делать некоторый выбор.
Совпадение линий излучения обычных газовых лазеров с линиями поглощения загрязняющих компонентов редко бывает идеальным, а в некоторых случаях оно настолько плохое, что чувствительность при этом получается низкой. Имея перестраиваемые лазеры, излучающие в инфракрасном диапазоне, можно идеально настраиваться на линии поглощения загрязняющих компонентов, а затем для получения сигнала вне линии сдвигать частоту излучения с центра линии в соответствии с теорией, представленной в предыдущем разделе. Сейчас мы рассмотрим применения перестраиваемых лазеров и лазеров с фиксированной частотой для контроля загрязнений.
6.5.1. ТОЧЕЧНЫЕ ПРОБЫ МОЛЕКУЛЯРНЫХ ЗАГРЯЗНЕНИИ
Измерения в точечных пробах можно проводить при давлении окружающего воздуха или для лучшей избирательности при пониженном давлении. Для увеличения чувствительности используются многоходовые кюветы, увеличивающие путь, проходимый лазерным излучением в замкнутом пространстве [6.127, 6.141]. Для обнаружения газов в образцах применяются либо приемники излучения при измерениях пропускания, либо спектрофон, непосредственно измеряющий поглощение. В дополнение к этим методам анализ точечных проб позволяет приложить магнитное пли электрическое поле к образцам газов с целью получения очень высокой избирательности в идентификации типов молекул при модуляции центральной частоты известной спектральной линии. Здесь будет представлено несколько иллюстраций контроля по точечным пробам.
Пробы окружающего воздуха
В исследованиях окружающего воздуха использовались и перестраиваемые лазеры, и лазеры с фиксированной частотой излучения. Поскольку концентрации малых газов, присутствующих в воздухе, обычно не велики, то, чтобы их обнаружить методом измерения пропускания, могут потребоваться очень длинные трассы, и с этой точки зрения оптоакустнческая регистрация поглощения лазерного излучения более подходит для данного применения.
Крейцер и Пател [6.93] измерили концентрации NO в пробах воздуха, взятых в различных местах, использовав для их анализа перестраиваемый SFR-лазер, посылавший примерно 15 мВт когерентного излучения в спектрофон. Результаты их измерений 21*
апндПкшгоц
1820 1815
1820 1815
Частота, см~'
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
325
представлены на рис. 6.6. Кривая а представляет собой калибровочную запись спектра NO (20 млн-1) в N2 при общем давлении 300 мм рт. ст. Линии поглощения 1 5, 6, 8 и 11 принадлежат NO, другие же — парам воды. Кривая б показывает уровень шума при перекрытом луче лазера, обусловленный главным образом шумом Джонсона в первом каскаде усилителя. Кривая в относится к пробе воздуха в их лаборатории, указывая на присутствие приблизительно 0,1 млн-1 NO. Запись спектра пробы воздуха, взятой вблизи оживленного шоссе, представлена кривой г и дает более высокое содержание NO — порядка 2 млн-1. Кривая д получена при анализе пробы автомобильного выхлопа с содержанием NO свыше 50 млн-1 Эти результаты наглядно иллюстрируют важную характеристику оптоакустической регистрации, которая в принципе сохраняется также и для других газов, а именно широкий динамический диапазон, обеспечиваемый данным методом. В рассматриваемом случае это 500: 1
Пробы автомобильных выхлопов
Как показано на рис. 6.6, оптоакустический метод регистрации можно использовать для измерения концентрации NO, а также предположительно и других газов в пробах автомобильных выхлопов. Другой пример дан в работе Колдора и др. [6.120], которые измерили содержание NO в пробах автомобильных выхлопов, использовав для этого спектрофон с лазером на СО, излучающим фиксированную частоту. В данном примере для совмещения спектральной линии с линией излучения лазера использовалось зеемановское смещение под действием приложенного магнитного поля, в результате чего была достигнута чувствительность обнаружения NO, равная 3 млн-1.
Перестраиваемые лазеры на полупроводниковых диодах, работающие в инфракрасном диапазоне, также использовались для обнаружения в пробах автомобильных выхлопов таких газов, как СО, NO, С2Н4 и Н2О [6.25, 6.29, 6.37, 6.126, 6.127, 6 142]. Анализ проводился как при давлениях окружающего воздуха, так и при пониженных давлениях. На рис. 6.7 представлен ряд линий C2Hi
Рис. 6.6. Спектры поглощения различных проб газа, полученные с помощью спектрофона и SFR-лазера в области 1815—1825 см-1 при давлении 300 мм рт. ст. а — калибровочный спектр при 20 млн-1 NO в N2. Линии с номерами 1, 5, б, 8, 11 принадлежат NO другие — Н2О; б — шум оптоакустической ячейки при выключенном лазере (чувствительность записи в 100 раз больше, чем в а; время интегрирования 4 с), в — комнатный воздух при 21°С и 30% относительной влажности (чувствительность по вертикали та же, что ива; время интегрирования 1 с); г — проба воздуха, взятая вблизи шоссе в Нью Джерси (чувствительность по вертикали такая же, как ива; время интегрирования 1 с); д — проба автомобильного выхлопа (чувствительность по вертикали составляла 0,4 чувствительности в а; время интегрирования 1 с). Перепечатано с разрешения Американской ассоциации по развитию науки [6.93].
326
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
в полосе V7 близ 10,6 мкм, полученный с помощью диодного лазера [6.126]. Верхняя кривая соответствует смеси С2Н4 (2000 млн-1) и Ns при общем давлении 5 мм рт. ст.; она использовалась для количественной калибровки сигнала, а также в качестве справочной, соответствующей чистому газу. Три нижние кривые соответствуют пробам неочищенных выхлопов разных автомобилей. Присутствие С2Н4 определяется безошибочно, ибо
Калибровка
л^\ГЛг'~
13,5мВ (1000 млн 7 CzHt в Nj) V
949,18 949,Z0 949,ZZ 949,34 949,36
Волновое число, см~'
Рис. 6.7. Спектры С2Н4 по записям первой производной, полученные с помощью перестраиваемого диодного лазера. Калибровочная запись (верхняя) соответствует 1000 млн*’ содержания С2Н4 в азоте при общем давлении 5 мм рт. ст. Три пробы выхлопов различных автомобилей анализировались при различных установках усиления, как показано на рисунке. Длина ячейки 30 см [6 126].
все кривые идентичны. Сравнение их амплитуд с амплитудой калибровочной кривой позволяет провести количественное определение. При этом давлении (5 мм рт. ст.) отсутствует заметное мешающее влияние других компонентов, как, например, Н2О или других углеводородов, также присутствующих в больших количествах. Тем не менее очевидно, что для газов, подобных С2Н4, которые имеют много близко расположенных спектральных линий, лучше пользоваться пониженным давлением, чтобы уменьшить влияние перекрывания соседних линий и возможных посторонних наложений.
В случае двухатомных молекул, таких, как СО и NO, также в больших количествах присутствующих в автомобильных выхлопах, отдельные линии могут быть получены даже при атмо
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
327
сферном давлении. Ку и др. [6.37] выполнили лазерное сканирование линии СО; полученные кривые представлены на рис. 6.8. Здесь изображена линия Р(7) с центром на 2115,6 см-’. Она была прописана с помощью излучения диодного (PbSoezSeo.ie)-лазера для проб выхлопов двух автомобилей. Пробы помещали
Рис. 6.8. Контуры линии Р(7) СО с центром на 2115,6 см'1, полученные с помощью диодного лазера в образцах автомобильного выхлопа, не подвергавшихся обработке. Сплошные линии представляют выхлопы от автомобилей «Шевроле кэпрайс 1972» и «Иитернэйшэнл тревелал 1973». Точками представлены контуры для чистого СО в N2 при указанных отношениях смеси. Длина ячейки 10 см [6.37].
в поглощающую ячейку длиной 10 см. Сплошные кривые на рисунке представляют реально полученные с помощью лазера линии выхлопов, тогда как точками изображены линии калибровочных смесей СО с N2. Ввиду отсутствия существенных различий между сплошными и точечными кривыми можно сделать вывод, что в этой области спектра мешающее влияние водяного пара и других составляющих пренебрежимо мало, по крайней мере для данных концентраций СО
328
Э. Д. Хинкли, Р Т. Ку и П. Л. Келли
Пробы выбрасываемых трубами газов
Кроме транспортных средств, главным источником загрязнения атмосферы являются выбросы дымовых трхб электростанций и прочих промышленных объектов. Лазерным методом дифференциального поглощения при пониженном давлении измерялось содержание SO2 — одного из наиболее важных загрязняющих компонентов, обычно присутствующего в выбросах из труб.
Калибровочная запись (0,2ммрп1 ст.)
Проба газа из трубы
Ток лазера
Рис. 6.9. Зависимость сигнала первой производной от перестраивающего тока диода (лазерная частота) при измерении содержания SO2 в трубе Верхняя кривая — калибровочная для 0,2 мм рт. ст. SO2. Нижняя кривая соответствует сигналу пробы, взятой из трубы и откачанной до общего давления 5 мм рт. ст. Длина волны излучения лазера около 8,8 мкм, длина ячейки 7,3 м [6.127].
С помощью диодного (РЬо.эзЗпоот)-лазера, работающего в области 8,8 мкм, методом первой производной было прописано несколько линий л i-полосы SO [6.127]. На рис. 6.9 представлены калибровочные измерения содержания SO2 в пробах, взятых из трубы работающей на жидком топливе тепловой станции. Кривая а соответствует сигналу от чистого SO2 при давлении 0,2 мм рт ст., а кривая б — сигналу от взятой в трубе пробы, откачанной до давления 5 мм рт. ст. Из сравнения кривых концентрация SO2 в образце получается равной 670 млн-1 при очень высокой избирательности измерений вследствие пониженного давления. Стоит заметить, что это не самые сильные линии SO2 в полосе vi, поэтому, если подобрать линии соответствующим образом, сигнал производной можно увеличить примерно в 20 раз, что приведет к увеличению чувствительности на этой короткой трассе до нескольких млн~*.
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
329
6 5.2. ЛОКАЛЬНЫЙ КОНТРОЛЬ НА МЕСТЕ
Этот тип контроля не связан с забором проб для анализа по поглощению на линии и вне ее. В его основе лежат методы измерения пропускания, что полностью исключает проблемы, связанные с реактивностью таких газов, как NO и SO2, которые могут.претерпевать превращения во время забора проб. Однако для общности мы относим к измерениям на месте и измерения пропускания и оптоакустическое обнаружение, если в них не изменяют давления окружающего воздуха и они проводятся в реальном масштабе времени.
Контроль выхлопов транспортных средств
С помощью перестраиваемых лазеров на полупроводниковых диодах осуществлялись измерения молекулярных газов, выбрасываемых автомобилями [6.127]. На рис. 6.10 представлены ре-
Рис. 6.10. Анализ выхлопа автофургона, в котором располагалась установка в 1972 г., выполненный с помощью импульсного диодного лазера, работающего на длине волны 10,57 мкм. а соответствует обычному запуску теплого двигателя; зажигание включено в момент /=0. В случае б педаль акселератора несколько раз полностью отжималась во время включения зажигания, чтобы обеспечить обогащенный запуск с выбросом значительно большего количества С2Н4. Длина кюветы 1 м [6.127].
зультаты обнаружения С2Н4 в выхлопе автофургона, использовавшегося для размещения установки в 1972 г. Выхлопной поток проходил по открытой с обоих концов трубе длиной 1,15 м, и через эту же трубу пропускалось излучение лазера. Контроль С2Н4 осуществлялся при двух режимах запуска двигателя: нормальном запуске, при котором педаль акселератора не отжималась, и при «обогащенном» запуске. Измеренная концентрация ~300 млн-1 при работе на холостых оборотах была подтверждена измерениями при пониженном давлении по описанному
330
Э Д Хинкли, Р. Т. Ку и П Л. Келли
выше методу производной. Преимущество такого типа измерений состоит в том, что они могут быть выполнены на месте, при этом отклик системы на изменения в работе двигателя является практически мгновенным.
Контроль выбрасываемых трубами газов
Метод дифференциального поглощения использовался для контроля содержания SO2 в дымовых выбросах труб, для чего
Рис. 6.11 Обнаружение SO2 в дымовом шлейфе трубы по поглощению излучения перестраиваемого лазера иа красителе, отраженного назад удаленным отражателем, а — лабораторные измерения в кювете длиной 15 см, заполненной чистым SO2 при давлении 1 мм рт. ст. (много перекрывающихся липин), б — измерения в атмосфере сквозь дымовой шлейф; в-—измерения в атмосфере в стороне от выброса SO2 из источника. В случаях бив общая длина поглощающей трассы была примерно 450 м [6.143].
применялись лазеры, работающие в инфракрасном или ультрафиолетовом диапазоне спектра. В работе [6.43] инфракрасное излучение (8,8 мкм) лазера на диоде из Pbc,92Sn0.08Te направля
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
331
лось поперек трубы диаметром 5 м на приемник инфракрасного излучения, расположенный на противоположной стороне. Хотя пропускание было всего 10% нз-за частиц сгоревшего угля, тем не менее описанный выше метод измерений по поглощению на линии и вне ее позволил определить концентрацию SO2 в реальном масштабе времени при приемлемом отношении сигнал/шум. Результаты лазерных измерений оказались в хорошем согласии с данными приборов обычного контроля в точке. Кул и Спитшан [6.143] контролировали SO2 па выходе из дымовой трубы, направляя излучение второй гармоники перестраиваемого лазера на красителе (298—309 нм) па отражатель, установленный на противоположной стороне. Их результаты представлены записями спектра на рис. 6.11, где нижняя из кривых а соответствует поглощению чистым SO2 при давлении 1 мм рт. ст. в ячейке длиной 15 см. Кривая б представляет аналогичную же запись спектра, когда лазерный луч направлялся сквозь дымовой шлейф, а кривая в соответствует фоновому сигналу за счет вариаций при перестройке лазера, когда лазерный луч направлялся в чистую атмосферу. Для определения концентрации SO2 можно воспользоваться сравнением записи спектра, полученной над трубой, с калибровочными записями. Аналогичные же исследования с помощью перестраиваемого в ультрафиолете лазера проводит Хоэлл и др [6.144].
Локальный контроль тропосферы и стратосферы
Описанные выше методы можно использовать для локального контроля малых газовых компонентов тропосферы и стратосферы, приспособив для размещения оборудования всевозможные платформы (например, фургоны, шары-зонды, вертолеты, самолеты). Локальные измерения, выполняемые на уровне моря, обычно имели целью определить поглощение лазерного излучения при его распространении через атмосферу и включали измерения как со спектрофоном, так и на длинных трассах с помощью источника белого света [6.145]. Недавно [6.145] па исследовательском самолете были проведены летные испытания перестраиваемых диодных лазеров для обнаружения газовых загрязнений с использованием отражателей, установленных па концах крыльев самолета или на его хвостовом оперении, или посредством гетеродинного детектирования лазерного излучения, отраженного от земной поверхности [6.132].
Впервые локальные измерения газов в стратосфере по методу поглощения лазерного излучения осуществили Пател и др. [6.94] в 1974 г. С помощью системы на SFR лазере и спектрофоне они измерили концентрацию NO на высоте 26—28 км, которая оказалась равной примерно 1 млрд-1. Ими был измерен суточный
332
Э. Д. Хинкли, Р Т. Ку и П. Л. Келли
цикл NO, а также концентрация НгО на этой высоте. На рис. 6.12 представлены результаты этих измерений, в которых с помощью SFR-лазера сканировалось несколько линий NO и Н2О. Калибровочные проверки проводились автоматически в процессе измерений.
Частота, см'1
г Магнитное поле, Гс
Рис. 6.12. Обнаружение NO в стратосфере на высоте 28 км с'помощью оптоакустического приемника и SFR-лазера. а — сигнал оптоакустического приемника как функция частоты, полученный до восхода Солнца в ультрафиолетовой области; б — аналогичная запись после восхода Солнца. Линия на 1887,53 см'1 шире из-за слияния двух линий (Л-удвоенис; ср. рис. 6.1) [6.94].
Для непрерывного наблюдения за тропосферой и стратосферой вовсе не обязательно использовать подъемное устройство, если окажутся приемлемыми некоторые из описанных ниже методов поглощения на длинных трассах
6.5.3. КОНТРОЛЬ АТМОСФЕРЫ НА ДЛИННЫХ ТРАССАХ
Контроль загрязняющих газов по поглощению на длинных трассах можно осуществить с помощью лазеров с фиксированной частотой или перестраиваемых лазеров и удаленного приемника либо используя естественный или искусственный отражатель для поворота лазерного луча назад. Как упоминалось в гл. 2, контроль на длинных трассах позволяет получить средние по трассе концентрации загрязнений, которые обычно представляют большую ценность для региональных моделей, чем точечные пробы. Кроме того, такой контроль может дать значительную экономию
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
333
затрат людских и денежных средств, необходимых в ряде измерений. В течение последних лет появились две различные схемы контроля по поглощению на длинных трассах. Одна включает использование дискретно перестраиваемых лазеров (СО2, СО и т. д.), которые уже коммерчески доступны. В другой схеме подразумевается использование перестраиваемых лазеров в инфракрасной, видимой или ультрафиолетовой областях спектра, которые еще не так легко доступны. Учитывая эту разницу, ниже мы отдельно рассматриваем применение в контроле по поглощению на длинных трассах лазеров с фиксированной частотой и перестраиваемых лазеров. Из табл. 6.8 можно видеть, что некоторые загрязняющие газы уже обнаруживались методами поглощения на длинных трассах.
Таблица 6.8
Список газовых загрязнении, измерявшихся лазерными методами поглощения на длинных трассах
Загрязненне Лазер К мкм Длина трассы, км Ссылки
no2 Аг-ионный 0,5 3,3 [6.146]
сн4 Не—Ne 3,4 0,3 [6.157]
со Диодный 4,7 1,0 [6.37]
NO 5,3 0,22 [6.14, 6.35]
NO со 5,3 0,5 [6.131]
Оз со2 9,5 0,7 [6.149]
С2Н4 Диодный 10,5 0 25 [6.127]
Оз СО2 9,5, 10,3 0,08 [6.151]
Оз СО2 9,5 0,5 [6.131]
Контроль по поглощению на длинной трассе с дискретно перестраиваемыми лазерами
В нижней атмосфере, где спектральные линии уширены давлением до 0,1—0,3 см'1, вероятность перекрывания их линиями молекулярных лазеров больше, чем в верхней атмосфере. Некоторые из таких совпадений указаны в табл. 6.7. Ряд газов окружающего воздуха уже обнаруживался с помощью дискретно перестраиваемого лазера и удаленного отражателя. О’Ши и Додж [6.146] использовали две длины волны (496,5 и 501,7 нм) аргонового ионного лазера для контроля NO2 на трассе длиной 3,34 км в г. Атланте, шт. Джорджия. Полученные ими за 11-часовой период результаты показаны на рис. 6.13. В них отражен
334
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
ожидаемый суточный ход с пиками до 0,15 млн-1, связанными с движением пассажирского транспорта. Сноуман и Гилмейстер [6.147] предложили воспользоваться некоторыми линиями излучения СОг-лазера для измерения фоновых концентраций О3, NH3, С3Н4 и других газов, а Мак-Кленни и др. [6.148] получили подтверждение пригодности этого метода с помощью обычного измерителя О3 в точке, который перемещался по трассе. Одно из применений СО- и СО3-лазеров для контроля по поглощению па
о,гог
§
е? 0,15 ~ Л л
| 0L..I । । । । । । । । । । । ।
7 9 11 12 1 3 5 7 9
Утро Время дня После полудня
Рис. 6.13. Измерения концентрации ХОг в г. Атланте, выполненные с импульсным аргоновым лазером, работающим попеременно- на длинах волн 496,5 и 501,7 нм, п уголковым отражателем, расположенным на удалении 3,34 км [6.146].
длинных трассах было предложено Мензисом в 1971 г. [6.150]. Мензис и Шумэйт [6.131] осуществили измерения О3 (лазером на СО3) и NO (лазером на СО) по поглощению на длинных трассах. Уникальная особенность этих измерении заключалась в том, что в них использовалось гетеродинирование для регистрации лазерного излучения, диффузно-рассеянного от строений или естественных мишеней. Эти измерения подробно обсуждаются в разд. 7.3.3. Асан и Игараши [6.151], используя линии Р(14) и 7?(14) излучения СО2-лазера соответственно на 9,5 и 10,5 мкм и приемник HgCdTe, измеряли содержание О3 на длинных трассах в Токио. Измеренные ими концентрации О3 доходили до 0,2 млн-1 с пиками в районе 14.00 ч.
Контроль по поглощению на длинных трассах с непрерывно перестраиваемыми лазерами
Непрерывно перестраиваемые лазеры имеют то преимущество, что они могут работать в центре, на крыле спектральной линии или вообще на другой, более подходящей для обнаружения данного газа линии. Используя рассеянное листвой с расстояния 107 м излучение параметрического генератора света, Хенингсен и др. [6.75] измеряли линии поглощения в обертонной полосе 2,3 мкм СО. Их результат показан па рис. 6.14, представ
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
335
ляющем случай, когда с помощью лазера сканировались две соседние линии СО Хотя эти измерения и не являются контролем реального атмосферного СО, так как газ находился в кювете, установленной на трассе, тем не менее они иллюстрируют использование таких обертонных полос, когда требуется контроль иа очень длинных трассах (как обсуждалось в разд. 6.1.1), и. кроме того, показывают пригодность лиственного покрова и строений в качестве естественных отражателей.
Рис. 6.14 Обнаружение спектральных линий СО в области обертонов (2,3 мкм) в кювете, удаленной на 107 м, по рассеянному назад на топографической мишени излучению ПГС (параметрического генератора света) Нулевое про пускание указано небольшими горизонтальными черточками в начале и конце развертки. Общее заполнение СО- 18 атм-см [6.75]
Наилучшими из перестраиваемых типов лазеров для контроля по поглощению па длинных трассах с удаленным отража телем оказались лазеры па полупроводниковых диодах, потому что они могут излучать в любом месте инфракрасного диапазона, содержащего наиболее характерные линии молекул [6.152] С помощью диодных лазеров осуществлялся контроль содержа ння в атмосфере СО, NO, С2Н4 и НаО [6.14, 6.35, 6.37, 6.127]. Хотя для типичных схем зондирования на длинной трассе атмосферная турбулентность может вызвать вариации принимаемого сигнала до 50% величины в течение нескольких десятых долей секунд, ее влияние на измеряемую концентрацию загрязняющего компонента можно значительно снизить методом регистрации по производной (в котором частота модуляции велика по сравнению с временными масштабами турбулентности) или быстрого двухволнового дифференциального поглощения [6.37].
Наконец, отметим, что в г. Сент-Луисе, шт. Миссури (как часть регионального излучения загрязнений воздуха, проводимого Агентством по охране окружающей среды США), проведены сравнительные измерения по данным, полученным методом поглощения на длинных трассах с перестраиваемыми диодными лазерами и путем заборов проб вдоль трассы или только на дв^х
336
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П Л. Келли
ее концах. Пример такого сравнения показан на рис. 6.15, где сплошной кривой представлены результаты непрерывного контроля лазером (отсчеты брались с постоянной времени 1 с, но здесь они усреднены для сравнения по интервалу 10 мин) а кружками показаны данные локальных измерений. Наличие хорошей корреляции между двумя наборами данных, несмотря на сравнительно длинную трассу (~ 1 км), указывает на то, что
Рис. 6.15. Контроль содержания СО в окружающем воздухе в г. Граните, шт. Иллинойс, с помощью диодного лазера. Длина трассы до удаленного отражателя была 0,75 км. Первоначальные данные получались при времени интегрирования 1 с, затем сглаживались по 10 минутным интервалам для отображения. Кружками представлены значения концентрации СО, полученные обычным прибором [6.153].
калибровка лазера была точна и концентрация СО во время измерений в этой сельской местности была однородной. Б настоящее время проводятся подобные же сравнительные измерения СО и NO на трассе длиной до 2 км [6.154]
Контроль вертикального профиля
Мензис [6.129] показал, что интерпретация формы спектраль ной линии, полученной при прохождении излучения перестраиваемого лазера вертикально через атмосферу, может быть осуществлена через распределение концентрации загрязняющего компонента по высоте. Такие измерения можно проделать либо с самолета, либо с наземных платформ. В первом случае NASA предполагает использовать самолеты и спутники, снабженные перестраиваемыми лазерами, излучение которых отражается
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения 337
Землей [6.155], а отраженные сигналы можно обнаруживать методами гетеродинирования [6.131].
На рис. 6.16 показаны две возможные схемы наземных систем контроля атмосферы. В схеме а Солнце служит источником некогерентного излучения в широком диапазоне спектра, а пере-I страиваемый лазер используется в качестве опорного генератора в схеме гетеродинирования для чувствительного обнаружения в узкой полосе [6.129 6.130, 6.156]. Этот метод является истинно
Рис. 6.16. Схема контроля атмосферы по поглощению на длинных вертикальных трассах посредством а) пассивной системы с Солнцем в качестве источника излучения и гетеродинного детектирования с перестраиваемым лазером; б) активной наземной системы с отражателем на спутнике.
мопостатическим, а настройка оптики и требования к мощности лазера не выходят за пределы существующих технических возможностей. Схема б представляет собой активную (бистатиче-скую) систему, в которой спутник является кооперативным отражателем, а приемник инфракрасного излучения может использоваться как в обычном режиме, так и в режиме гетеродинирования.
В любом из представленных на рис. 6.16 случаев загрязняющий газ в стратосфере будет иметь сравнительно более узкие спектральные линии, чем в нижней атмосфере. Хотя в реальных условиях такие измерения еще только предстоит провести, но в лаборатории они были частично промоделированы [6.130] с использованием двух кювет с газом и перестраиваемого диодного 22 Заказ № 153
338
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
лазера. Результаты этого моделирования показаны В одной кювете была смесь СО с воздухом при
на рис. 6.
17
давлении,
имитирующая содержание СО на
атмосфер
трассе в 1 км
но-м
при
концентрации 0,12 млн 1 (3,1 • 1012 см 3) на уровне моря, а в дру
гой имитировалось содержание СО 0,23 млн-1
(2.0-10"
см-3)
на
трассе в 1 км, расположенной на высоте 25 км *. Если загрязне
Рис. 6.17. Лабораторное моделирование контроля вертикального профиля методом, представленным на рис. 6.16. С помощью лазера сканировалась ли ния Р(7) СО, содержащегося в двух кюветах: одна при низком давлении моделирующем содержание 0,23 млн 1 СО на трассе 1 км на высоте 25 км в стратосфере, как па рис 6.16, а; вторая при атмосферном давлении, моде пирующем содержание СО 0,12 млн-1 на высотах до 1 км над зе.мзей Вычисленные нз этих контуров по пропусканию па двойном пути, как на рис. 6.16,6 отношения смеси будут наполовину меньше на том же самом отрезке трасс! длиной 1 км [6.130].
пня действительно имеют такую стратификацию,
то обращений
контура спектральной линии на профиль концентрации будет не.
трудным, а потенциальная экономия от использования этого ме тода была бы значительной **.
6.6. БЕЗОПАСНОСТЬ ПРИ РАБОТЕ С ЛАЗЕРАМИ
Каждый из обсуждающихся
в этом томе методов лазерного
контроля в принципе не безопасен, и в связи с этим может по;
* Эти концентрации не являются вымышленными cv например, [6.37i 6.158].
** Совсем недавно Мензис измерил О3 методом, показанным на рис. 6.16,«
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
339
требоваться крупногабаритная оптика, чтобы снизить плотности мощности и энергии до безопасных уровней. Наибольшая опасность возникает при излучении видимого диапазона, ибо оно может пройти через глаз и повредить сетчатку. Для излучения с длинами волн от 0,4 до 1,4 мкм максимально допустимая плотность мощности в непрерывном режиме равна 1 мкВт/см2 со-ласно последним стандартам для безопасности глаз [6.159]. В инфракрасном диапазоне за 1,4 мкм этот уровень возрастает до 100 мВт/см2 при плотности энергии 1 Дж/см2. Поэтому в пучке диаметром 20 см можно безопасно передавать в непрерывном режиме мощность до 125 Вт. Как мы видели в этой главе, для всех применений в зондировании на длинных трассах с использованием кооперативных отражателей приемлемый уровень мощности может быть намного ниже этой величины.
6.7. ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Поглощение лазерного излучения может использоваться для обнаружения и контроля загрязнений самыми различными способами. Если анализ ведется по отобранным пробам, давление которых можно понизить, или контроль на месте осуществляется на больших высотах, где спектральные линии узкие, можно добиться очень чувствительного обнаружения с хорошей избирательностью. Можно осуществлять контроль источников выбросов на месте по поглощению па коротких трассах, хотя и не очень свободный от возможных перекрываний при атмосферном давлении, тем не менее имеющий то преимущество, что в измерениях не возмущается исследуемый поток. Это особенно важно для некоторых молекул с повышенной химической активностью. И наконец, контроль по поглощению на длинных трассах дает возможность получать информацию о средних концентрациях загрязнений на сравнительно длинных трассах в атмосфере, являющихся важным параметром для оценки различных математических моделей, создаваемых для региональных прогнозов агрязнений. На основе спектроскопической информации, получаемой из измерений на длинных трассах, разрабатываются методы, позволяющие осуществлять непрерывные наблюдения тро-осферы и стратосферы как с помощью устройств, устанавливае-ых на подъемных средствах, так и с помощью наземных приборов.
Благодарности. Авторы выражают благодарность Кейзу за полезные замечания по разделу приемников инфракрасного излучения и Мензису и Шумэйту за просмотр раздела, посвященного оптоакустическим методам. Эта работа финансировалась Национальным научным фондом (RANN), Агентством по охране окружающей среды и Министерством ВВС США.
22*
340
Э Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
ЛИТЕРАТУРА
6.1. Kildal Н., Byer R. £., Proc. IEEE, 59, 1644 (1971).
6.2. Hanst P. L., in Advances in Environmental Science and Technology Vol. 2, ed. by J. N. Pitts and R. L. Metcalf, John Wiley and Sons, New York, 1971, Chap. 4, см. [6.28].
6.3. Hanst P. L., Symposium on Long Path Techniques, U. S. Environments Protection Agency, Research Triangle Park, N. C. (4 February 1975)
6.4. Barringer A. R., J. Opt. Soc. Am., 60, 729 (1970).
6 5. Burch D. E., Gryvnak D. A., in Analytical Methods Applied to Air Po lution Measurements, ed. by R. K- Stevens and W. F. Hcrget, Ann Arbo Science, Ann Arbor, 1974, Chap. 10.
6.6. Gerritsen H. J., Trans. Am. Inst. Mining Eng., 235, 428 (1966).
6.7. Brenner A. R., Kukolich S. G.. Anal. Lett., 6, 691 (1973).
6.8. Harries J. E„ Nature, 241, 515 (1973); Carli B., Martin D. H, Puplett E. Harries J. E., Nature, 257, 649 (1975).
6.9. Byer R L., Carbuny M., Appl. Opt., 12, 1496 (1973).
6.10. Freund S. M., Sweger D. M., Anal. Chem., 47, 930 (1975).
6.11. Worsy S. C., McElroy M. B„ Sze N. D., Science, 187, 535 (1975).
6.12. Cm. 6.13 или 6.14
6.13. Walther H. (ed.), Topics in Applied Physics, Vol. 2: Laser Spectroscopy о Atoms and Molecules, Springer—Berlin, Heidelberg, New York, 1976.
6.14. Hinkley E. D., Op Quant. Electron., 8, 155 (1976)
6.15. Heisenberg W., Z. Physik, 43, 172 (1927).
6.16. Brewer R. G., Science, 178, 247 (1972).
6.17. Hall J. L., Borde C., Phys. Rev. Lett., 30, 1101 (1973).
6.18. Pine A. S., J. Mol. Spectrosc., 54, 132 (1975).
6.19. Penner S. S., Quantitative Molecular Spectroscopy and Gas Emissivities Addison-Wesley, Reading, Mass., 1959.
6.20. Nill K- W., Blum F. A., Calawa A. R, Harman T. C., Chem. Phys. Lett. 14, 234 (1972).
6.21. Blum F. A., Nill К W., Calawa A. R, Harman T. C Chem Phys. Lett. 15, 144 (1972).
6.22. Hinkley E. D„ Phys. Rev., A3, 833 (1971).
6.23. Nill K- W., Blum F. A., Calawa A. R., Harman T. C., Appl. Phys. Lett. 19, 79 (1971).
6.24. Blum F. A., Nill K- W., Laser Spectroscopy, Proc. Laser Spectroscopy Conf., ed. by R. G. Brewer and A. Mooradian, Plenum Press, New York, 1974.
6.25. Montgomery G. P., Hill J. C., J Opt. Soc. Am, 65, 579 (1975), см. также Hill J. С., частное сообщение.
6.26. Pine A. S„ частное сообщение
6.27. Nill К- W; Blum F. А., не опубликовано.
6.28. Hanst P. L., Lefohn A. S., Gay B. W, Jr., Appl. Spectrosc., 27, 188 (1973).
6.29. Hinkley E. D., Development and Application of Tunable Diode Lasers to the Detection and Quantitative Evaluation of Pollutant Gases, Final Technical Report to the U. S. Environmental Protection Agency (September 1971).
6.30. McDowell R. S., Galbraith H W., Krohn В J., Cantrell C. D., Hinkley E. D., Opt. Commun., 17, 178 (1976).
6.31. Cm. [6.19].
6.32. Blum F. A , Nill К W., Kelley P. L., Calawa A. R., Harman T. C. Sci-, ence, 177, 694 (1972).
6.33. Hinkley E. D., Ku R T., Diode Laser Multi-Pollutant Ambient Air Mo nitoring. Annual Report to the National Science Foundation (RANN (June 1974).
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
341
6 34. Hanst Р. L., Spiller L. L., Watts D. М., Spence J. W., Miller M. F., J. Air Pollution Control Assoc., 25, 1220 (1975)
6.35. Hinkley E. D., Ku R. T., Nill K. W., Butler J. F., Appl. Opt., 15, 1653 (1976).
36 Byer R. L., Infrared Differential Absorption for Atmospheric Pollutant Detection, Report N74-33949, National Aeronautics and Space Abmin. (October 1974).
6.37 Ku R. T., Hinkley E. D., Sample J. О, Appl. Opt., 14, 854 (1975)
6.38. Pine A. S., J. Opt. Soc. Am., 66, 97 (1976).
6.39. Inomata H., Igarashi T., Japanese J. Appl. Phys., 14, 1751 (1975).
6.40. - Griggs M., J. Chem. Phys., 49, 857 (1968).
6.41. Ku R. T., Unpublished diode laser spectroscopy (1976).
6.42. Thompson R. T., Jr., Hoell J. M., Jr., Wade W. R., J. Appl. Phys., 46, 3040 (1975).
6 43. Hinkley E. D., Development of In Situ Prototype Diode Laser System to Monitor SO2 Across the Stack; Final Report to the U. S. Environmental Protection Agency, No. EPA-R2-73-218 (May 1973).
6.44. Hinkley E D., Calawa A. R., Kelley P. L., Clough S. A., J. Appl. Phys., 43, 3222 (1972).
645 Trafton L., J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer, 13, 821 (1973); см. также ссылки в ней.
6.46 См. [6.19, р. 32].
6.47 См. Topics in Applied Physics, Vol. 1: Dye Lasers, F. P. Schafer, ed. Top. Appl. Phys. 1, Springer—Berlin, Heidelberg, New York, 1973.
6 48. West J. B., Barger R. L., English T. C., IEEE/OSA Conf, on Laser Engineering and Applications, Washington, D. C. (May 1975), Paper 5 3.
6.49. Hansch T. W., Shahin J. S., Schawlow A. L„ Phys. Rev. Lett., 27, 707 (1971).
6.50. Rothe K. W., Brinkmann U., Walther H., Appl. Phys., 3, 115 (1974).
6.51. Grant W. B., Hake R. D., Jr., Liston E. M., Robbins R. C., Procter E. K-, Jr., Appl. Phys. Lett., 24, 550 (1974).
6.52. Grant W. B., Hake R. D., Jr., J. Appl. Phys., 46, 3019 (1975).
6.53. Bowman M. R„ Gibson A. J., Sandford M. C. W., Nature, 221, 456 (1969); Gibson A. J., Sandford M. C. W., J. Atmos. Terrest. Phys., 33, 1675 (1971).
54. Felix F., Keenliside W., Kent G., Sandford M. C W., Nature, 246, 345 (1973).
6.55. Dewey C. F.. Jr., Hocker L. O.. Appl. Phvs. Lett., 18, 58 (1971).
6.56. Pine A. S., J Opt. Soc. Am 64 1683 (1974).
6.57. Chemla D. S., Kupeck P. J., Robertson D. S., Smith R. C., Opt. Commun., 3, 29 (1971).
6.58. Byer R. L., Kildal H„ Feigelson R. S„ Appl. Phys. Lett., 19, 237 (1971).
6 59. Boyd G. D., Buehler E., Storz F. G„ Wernick J. H„ IEEE J. QE-8, 419 (1972).
6 60. Boyd G. D.. Kasper H. M„ McFee J. H„ Storz F. G., IEEE J„ QE-8, 900 (1972).
6.61. Kildal H., Mikkelsen J. C., Opt. Commun., 9, 315 (1973).
6.62. Kildal H„ Mikkelsen J. C„ Opt. Commun., 10, 306 (1974).
6.63. Ross A. H. M., не опубликовано.
6.64. Corcoran V. J., Cupp R. E., Gallagher J. J., Smith W. T., Appl. Phvs. Lett., 16, 316 (1970).
6.65. Corcoran F. J., Martin J. M., Smith W. T., Appl Phys. Lett., 22, 517 (1973).
6.66. Yeung E. S., Moore С. B.. J. Am. Chem. Soc., 93, 2059 (1971).
6.67. Bradley D. J., Nicholas J. V., Shaw J. R. D., Appl. Phys. Lett., 19, 172 (1971).
6.68. Harris S. E., Bloom D. M„ Appl. Phys. Lett, 24, 229 (1974).
312
Э. Д. Хинкли. Р. Т. Ду и П. Л. Келли
6.69. IFz/zine J. Sorokin Р. Р., Lankard J. R.. in Laser Spectroscopy, ed. bv R. G. Brewer and A. Mooradian, Plenum, New York, 1974, p. 10Я
6 70. Harris S. E., Proc. IEEE, 57, 2096 (1969); Smith R. G., in Laser Handl book, ed. by F. T. Arrechi and E. O. Schlutz-DuBois, North-Holland Publ. Co., Amsterdam, 1972. I
6.71. Ammann E. O., Yarborough J. M., Oshrnan AL K-, Montgomery P. Cl Appl. Phys. Lett., 16. 309 (1970).
6.72. Herbst R. L., Byer R. L., Appl. Phys. Lett., 19. 527 (1971), Byer R £.1
Digest of Technical Papers, 7th Intern. Quantum Electronics Conf. Morifl
real (May 1972). I
6.73. Pinnard J., Young J. F., Opt. Commun., 4. 425 (1972).
6.74. Chromatix Corporation, Mountain View, California. I
6.75. Hennigsen T., Garbuny AL, Byer R. L., Appl. Phys. Lett., 24 242 (1974)1
6.76. Nathan M. I., Proc. IEEE, 54, 1276 (1966).
6.77. Kressel H., in Lasers, Vol. 3, ed. by A. K- Levine and A. J. DeMarial Marcel Dekker, New York, 1971, p. 1. I
6.78. Harman T. C., in The Physics of Semimetals and Narrow-Gap Semiconl ductors, Pergamon Press, New York, 1970, p. 363. I
6.79. Melngailis £, Mooradian A., in Laser Applications to Optics and Spectrol scopy, ed. by S. F. Jacobs, M. Sargent, J. F. Scott, and M. O. Scully, Addison-Wesley. Reading. .Mass., 1975, p. 1. 1
6.80. Hinkley E. D., Harman T. C., Freed C., Appl. Phys. Lett., 13, 49 (1968)1 6.81. Harman T. C., Calawa A. R., Melngailis Dimrnock J. O., Appl. Phys! Lett., 14, 333 (1969).
6.82. Butler J. F., Calawa A. R., in Physics of Quantum Electronics, cd by( P. L. Kelley, B. Lax, and P. E. Tannenwald, McGraw-Hill. New York,! 1966, p. 458; Calawa A. R., Dimrnock J. O., Harman T. C., Melngailis /.,' Phys. Rev. Lett., 23, 7 (1969); Nill K- W.. Blum F. A.. Harman T. C.l J. Nonmetals, 1, 211 (1973).
6.83. Besson J. M., Butler J. F., Calawa A. R., Paul W., Rediker R. H„ АррЯ Phys. Lett., 7, 206 (1965); Besson J. AL, Paul W., Caluwa A. R., Phys! Rev., 173, 699 (1968).
6.84. Pine A. S., Glassbrenner C. J.. Kajalas J. A., IEEE J., QE-9, 800 (1973)1
6.85. Groves S. H., Nill K. W„ Strauss A. J., Appl. Phys. Lett., 25. 331 (1974)1
6.86. Hinkley E. D.. Freed C., Phys. Rev. Lett., 23, 277 (1969).
6.87. Patel С. K. N.. Shaw E. D., Phys. Rev., B3 1279 (1971).
6.88. Mooradian A., Brueck S. R. J., Blum F. A., Appl. Phys. Lett., 17, 481 j
(1971) . . I
6.89. Eng R. S., Mooradian A. г 'Herman H., Appl. Phys. Lett., 25, 453 (19 4).
6.90. Sattler J. P., Weber B. A., Nemarich J. R., Appl. Phys. Lett., 25, 4911 (1974); Kruse P. W„ Appl. Phys. Lett., 28, 90 (1976).
6 91. Patel С. K. N., Phys. Rev. Lett., 28, 649 (1972).
6.92. Brueck S. R. J., Mooradian A., IEEE J., QE-10, 634 (1974).
6.93. Kreuzer L. B.. Patel С. K. N„ Science. 173, 45 (1971).
6.94. Patel С. К- N., Burkhardt E. G., Lambert C. A., Science, 184 1173 (1974).
6.95. Burkhardt E. G., Lambert C. A., Patel С. K- N., Science, 188, 11111
(1975). I
6.96. Alcock A. J.. Leopold K-, Richardson M. C.. Appl. Phys. Lett., 23. o621 (1973); Levine J. S., Javan A., Appl. Phys. Lett., 22, 555 (1973).
6.97. Chang T. Y., Wood O. R., Appl. Phys. Lett., 23, 524 (1973); Appl. Phys. Lett., 23, 182. (1974).
6.98. Kildal H., Deutsch T. F„ Appl. Phys. Lett., 27, 500 (1975). I
6 99. Багратишвилли В. H., Князев И. Н., Кудрявцев Ю. А., Летохов В. C.J Письма в ЖЭТФ 18, 62 (1973). (
6.100. Harris N. W., O’Neill F., Whitney W. T., Appl. Phys. Lett., 25, 148 (1974).
6. Методы обнаружения по поглощению лазерного излучения
343
6.101. Abrams R. L., Appl. Phys. Lett., 24, 304 (1974).
6.102. Smith P. IF., in Laser Spectroscopy, ed. by R. G. Brewer and A Mooradian, Plenum, New 'York, 1974, p. 247
6.103. O'Neill F., Whitney W. T., IEEE/OSA Conf, on Laser Engineering and Applications, Washington, D. C. (May 1975) Paper 18.9
104. Levinstein H., Mudar J., Proc. IEEE, 63, 6 (1975).
105. Reyes R. J., Quist T. M„ in Semiconductors and Semimetals, ed. by Wil-lardson R. K. and Beer A. C., Academic Press, New York, 1970, Chap 8 6.106. Delany M. E., Sci. Progr., 47, 459 (1959)
107. Kreuzer L. B., J. Appl Phys, 42, 2934 (1971).
6.108. Kelley P. L., McClatchey R. A., Long R. K-, Snelson A., Opt. Quant. Electron., 8, 117 (1976).
6.109. Rosengren L.-G., Appl. Opt., 14, 1960 (1975).
6.110. Rosengren L.-G., Infrared Phys., 13, 109 (1973).
6.111 Rosengren L.-G., Max E., Eng S. T., J. Phys. E (Sci. Inst.), 7, 125 (1974); Rosengren L.-G., J. Phys. E: Sci Inst., 8, 242 (1975).
6 112. Shewchun J., Garside В. К, Ballik E. A., Kwan С. C. Y., Elsherbi-ny M. M., Hogenkamp G, Kazandjian A., Appl. Opt., 15, 340 (1976). 6.113. Dewey C. F., Jr., Kamm R. D., Hackett С. E., Appl. Phys. Lett., 23, 633 (1973).
6.114. Max E., Rosengren L.-G., Opt. Commun., 11, 422 (1974).
6.115. Eng R. S., Solid State Research (M. I. T. Lincoln Laboratory), 4 36 (1974).
6 116. Schnell IF., Fischer G., Rapport de la Societe Suisse de Physique, 26, 133 (1975).
6 117. Claspy P. C., Pao Y.-H., Kwong S., Nodov E., IEEE/OSA Conf. Laser Engineering and Applicat ons, Washington, D. C. (1975), Paper 9.10.
6.118. Deaton T. F. Depatie D. A., Walker T. W., Appl. Phys. Lett., 26, 300 (1975).
6.119. Bonczyk P. A., Ultee C. J., Opt Commun., 6, 196 (1972).
6.120. Kaldor A., Olson W. B., Maki A. G„ Science, 176, 508 (1972).
6.121. Chakerian C., Jr., Weisbach M. F., J. Opt. Soc. Am., 63, 342 (1973).
6.122. Dewey C. F., Jr., Optical Eng., 13, 483 (1974).
6 123. Gelbwachs J., Appl. Opt. 13, 1005 (1974).
6 124. Kreuzer L. B., Kenyon N. D., Patel С. K. N., Science, 177, 347 (1972).
6.125. Schnell W., Fischer G., Appl. Opt., 14, 2058 (1975).
6.126. Hinkley E. D., Kelley P. L., Science, 171, 635 (1971).
6.127. Hinkley E. D., Opto-Electron., 4, 69 (1972)”
6 128. Mumma M., Kostiuk T., Cohen S., Buhl D., von Thuna P. C., Nature, 253, 514 (1975).
6.129. Menzies R. T., U. S. Patent 3,761.715, California Institute of Technology (1971).
6.130. Hinkley E. D., Symp. on Remote Sensing of Environmental Air Pollutants, 1974 Pittsburgh Conf, on Analytical Chemistry and Applied Spectroscopy, Cleveland, Ohio (March 1974).
6.131. Menzies R. T., Shumate M. S., IEEE/OSA Conf, on Laser Engineering and Applications, Washington, D. C. (1975) Paper 9.2
6.132. Seals R. K-, Jr., Bair С. H., 2nd Joint Conf, on the Sensing of Environmental Pollutants, Washington, D. C., 1973.
6.133. Handbook of Military Infrared Technology, ed by W. L. Wolfe, U. S. Government Printing Office, Cat. 65-62266, 1975.
6 134. Jacobs G. B., Snowman L. R., IEEE J., QE-3, 603 (1967).
6.135. Hanst P. L., Appl. Spectrosc., 24, 161 (1970).
6.136. McCubbin T. K-, Jr., Air Force Cambridge Research Laboratory Report No. AFCRL 67-0437 (1967).
6.137. Jaynes D. N., Beam В. H.. Appl. Opt., 8, 1741 (1969).
6.138. Young C., Bunner R. H. L., Appl. Opt., 13, 1438 (1974).
344
Э. Д. Хинкли, Р. Т. Ку и П. Л. Келли
6.139. Kobayasi Т., Inaba И., Opt. Quant. Electron., 7, 319 (1975).
6.140. Penner S. S., Sulzmann K- G. P., Chen H. K-, J- Quant. Spectrosc. R diat. Transf., 13, 705 (1973).
6141. Ball J. J., Keller R. A., J. Air Poll. Control Assoc., 25, 631 (1975). 1
6.142. Hinkley E. D., Pike H А., не опубликовано.
6.143. Kuhl J, Spitschan H., Opt. Commun., 13, 6 (1975).
6.144. Hoell J. M., Jr., Wade W. R., Thompson R. T., Jr., Intern. Conf, c Environmental Sensing and Assessment, Las Vegas, Nevada (1975), Pa per 10-6.
6.145. Allario F., частное сообщение.
6.146. O'Shea D. C„ Dodge L. G., Appl. Opt., 13, 1481 (1974).
6.147. Showman L. R., Gillmeister R. L., Joint Conf, on Sensing of Envirori mental Pollutants, Palo Alto, California (1971), Paper 71-1059.
6.148. McClenny W. A., Baumgardner R. E., Jr., Baity F. W., Jr., Gray R. Л J. Air Pollution Control Assoc., 24 1044 (1974); Craig S. E., Alor gan D. R., Roberts D. L., Snowman L. R, Development of a Gas Lase, System to Measure Trace Gases by Long Path Absorption Techniques Final Report to the U. S. Environmental Protection Agencj( No. EPA-650/2-74-046a, June 1974.
6.149. Patty R. R., Russwurm G. M., McClenny W. A., Morgan D. R., Appl Opt., 13, 2850 (1974).
6.150. Menzies R. T„ Appl. Opt., 10, 1532 (1971).
6.151. Asai К-, Igarashi T., Opt. Quant. Electron., 7, 211 (1975).
6.152. Calawa A. R., J. Lumines., 7, 477 (1973).
6.153. Ku R. T., Hinkley E. D., Sample J. O., Chaney L. W., McClenny W. A. 68th Annual Meeting of the Air Pollution Control Association, В ston Mass. (1975), Paper 75-56.5.
6.154. Chaney L. W„ McClenny W. A., Ku R. T., 68th Annual Meeting of th Air Pollution Control Association, Boston, Mass. (1975), Paper 75-56.1
6.155. Allario F., EPA Symposium on Long-Path Techniques, Research Triangli Park, North Carolina (February 1975).
6.156. Christophe B., Camus D., IEEE/OSA Conf. Laser Engineering and Ap plications, Washington, D. C. (May 1975), Paper 9.1.
6.157. Kucerovsky Z., Brannen E., Paulekat К- C., Rumbold D. G., J. Appl Meteorol., 12, 1387 (1973).
6.158. Ehhalt D. H., Heidi L. E., Lueb R. H., Roper N., Proc. 3rd Conf, oi CIAP, ed. by A. J. Broderick and T. M. Hard, U. S. Department о Transportation, Washington, D. C. 1974, pp. 153—160.
6.159. American National Standard for the Safe Use of Lasers (American Na tional Standards Institute, New York 1973), Z. 136 1—1973; Laser Pro ducts, in Federar Register, 39, No. 172, 4 September 1974 (Dept. J Health, Education, and Welfare).
6.160. Hafele H. G., Appl. Phys., 5, 97 (1974/75).
7. ЛАЗЕРНЫЕ МЕТОДЫ ГЕТЕРОДИНИРОВАНИЯ
Р. Т. Мензис
Гетеродинные радиометры с лазерами в качестве опорных генераторов могут с успехом применяться для обнаружения сигналов слабого излучения с узкой спектральной шириной. Такими сигналами могут быть тепловое излучение газов, лазерное излучение, рассеянное молекулами газа или аэрозольными частицами, а также лазерное излучение, испущенное удаленным источником или отраженное удаленной поверхностью. С обнаружением сигналов каждого из этих типов мы встречаемся при зондировании атмосферы.
Как видно из предыдущих глав, большинство атмосферных загрязнений взаимодействует с излучением инфракрасного диапазона, где гетеродинное обнаружение имеет ряд преимуществ по сравнению с прямыми измерениями. Спектральный диапазон дистанционных инфракрасных датчиков ограничен определенными областями (окнами), описанными в гл. 3, т. е. такими участками спектра, где сильные полосы поглощения водяным паром и углекислым газом не ограничивают пропускания. К счастью, почти все загрязнения имеют поглощение в каком-либо из окон прозрачности, поэтому мешающее влияние водяного пара, углекислого газа и других загрязнений может быть уменьшено, особенно если контролирующее устройство имеет высокое спектральное разрешение. Гетеродинный приемник чувствителен в очень узком спектральном интервале, который определяется частотой опорного генератора и полосой электроники выделения промежуточных частот, а не полосой обычного оптического фильтра или диспергирующего элемента. Фоновое излучение и внутренние флуктуации тока фотоприемника не являются главными ограничениями по шуму. Узкое поле зрения, определяемое требованием пространственного согласования фаз, может стать едостатком, когда источник сигнала протяженный, что особенно важно в ближней инфракрасной и видимой областях спектра.
Применение гетеродинного детектирования в дистанционном контроле атмосферных составляющих привлекло внимание сравнительно недавно [7.1—7.4]. С этого времени рядом лабораторных демонстраций были подтверждены теоретические оценки работоспособности такой схемы. В настоящее время сделано
346
P. T. Мензис
пока немного реальных измерений в атмосфере с применение» методов гетеродинирования. Тем нс менее быстрое усовершец ствоваиие техники и постоянно накапливающийся практически! опыт атмосферного контроля ставят множество интересных из меренпй в повестку дня ближайшего будущего.
Принципы гетеродинной радиометрии обсуждаются в разд. 7.J в исторической последовательности, начиная с принципов, ис пользуемых в приемниках радиоволн. В этом диапазоне методь гетеродинирования используются несколько десятилетий, и неко торые их концепции можно непосредственно перенести в оптический диапазон длин волн. Затем мы перейдем к обсуждении вопросов, присущих только оптическому диапазону. Здесь рас сматриваются также различные источники шума, который пеоб ходимо преодолеть, чтобы достичь предельной чувствительности Кроме того, обсуждается спектральная зависимость чувствитель ности к тепловому излучению.
В разд. 7.2 рассмотрены различные применения пассивно! гетеродинной радиометрии. В этом же разделе даются требования к компонентам устройств, примеры экспериментального обнаружения загрязняющих газов и описания возможных режимов контроля с земли и с подъемных средств. Прежде чем применить гетеродинирование для решения определенной задачи, необходимо задаться вопросом: будет ли эта работа выполнена лучше чем другими достуйными радиометрами?
В разд. 7.2.4 нами проведено такое сравнение с другим радиометром, выгода от применения которого уже доказана в измерениях с высоким спектральным разрешением. Для сравнения взят сканирующий интерферометр Майкельсона. Хотя изложение основных проблем в разд. 7.2 довольно общее, в нем также рассмотрен ряд частных примеров, включающих эксперименты, в которых использовались радиометры с газовыми лазерами в качестве опорных генераторов. Было показано, что газовые лазеры в качестве опорных генераторов позволяют добиться чувствительности гетеродинирования, ограниченной только квантовыми эффектами. Другие типы лазеров могли бы стать пригодными в качестве опорных генераторов в ближайшем будущем. Более подробное обсуждение этого вопроса можно найти в разд. 7.4.
Разд. 7.3 посвящен описанию той роли, которую методы гетеродинирования могут играть в системах активного контроля;, например в системах на принципе дифференциального поглощения. Обсуждение касается в основном бнстатических систем, в которых для получения отраженного сигнала используются не кооперативные отражатели, а удаленные рассеивающие поверхности. В этом же разделе представлены результаты экспериментальных измерений фонового содержания озона и окиси азота. Кроме того, здесь же мы даем описание того, как можно
7. Лазерные методы гетеродинирования
347
использовать подъемную бистатнческую систему для получения высотных профилей атмосферных составляющих
Обычно гетеродинный прием ограничен спектральными областями, для которых имеются подходящие опорные генераторы. В разд. 7.4 мы обсудим существующие ограничения по спектру п возможности улучшения в будущем, связанные с использованием перестраиваемых лазерных источников, создание которых проходит сейчас стадию лабораторных исследований.
7.1. ПРИНЦИПЫ ГЕТЕРОДИННОЙ РАДИОМЕТРИИ
7.1.1. ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ
Радиометр часто используется для обнаружения теплового излучения от источника с температурой Т. Даже если излучение данного источника формируется петепловыми механизмами, его зачастую можно аппроксимировать в ограниченном интервале частот излучением теплового источника с некоторой эквивалентной температурой. Поэтому уместно представить здесь некоторые основные свойства теплового излучения. Плотность энергии теплового излучения внутри абсолютно черного тела с температурой Т дается формулой Планка [7.5]:
Р(/)Й/-(8.ЛС’) ехрсЛо-' df- (7”
где р (f) имеет размерность [Дж-м~3-Гц-1]; h — постоянная Планка (6,63-Ю-34 Дж-с); f — частота излучения, Гц; с — скорость света (3-108 м/с); k Достоянная Больцмана (1,38Х ХЮ"23 Дж/К)- Это выражение можно получить, умножая среднее число фотонов пь = [exp(hf/kT) — I]-1 в /?-й моде с часто-юй f на энергию фотона hf и число мод в единице объема, приходящихся на спектральный интервал df, которое равно (8л/2/с2) df. Часто более удобным оказывается выражение для интенсивности или яркости
B(f, Т)=(2Ь/31с2) \exp(hffkT)—\]~l [Вт • см~2 • Гц"1 • ср"'].
(7.2>
Тепловому излучению присущи флуктуации, и эти флуктуации вызывают шумы радиометра. Теория флуктуаций газа Бозе, находящегося в тепловом равновесии [7.5, 7.6], утверждает, что среднее число бозонов в квантовом состоянии k с энергией £/, равно
лй={ехр [(Ek-p)ikT- 1 [}-’, (7.3)
348
Р Т Мензис
где р — химический потенциал, а квадрат средней флуктуации есть
(Д/гй)'=(лЛ—77Л)г=(АГ) ((?лй/ди)=7гЛ (1 +«*). (7.4)
Фотон является особого рода бозоном с Eh = hf и ц = 0, поэтому формула (7.4) применима к флуктуациям теплового излу] чения. Мы можем просуммировать по группе Gq соседних состояний (в частотном интервале Af), содержащей N ='£tnh час-ft
тиц. Поскольку рассматриваемые нами частицы независимы и не взаимодействуют (в динамическом смысле), то флуктуации заселенностей каждого состояния k статистически независимы. Таким образом,
(W=G9«(1+«)=^(1+^/O,), (7.5)
т. е. квадрат средней флуктуации суммы N флуктуаций равен сумме квадратов значений отдельных флуктуаций. Здесь п — общее число соседних пь, a N — nGq. Величина Gq в случае фото-1 нов равна числу мод в единице объема Gq = Sitf-hf/c3, приходящихся иа спектральный интервал Af. Поэтому мы можем записать выражение (7.5) в более простом виде:
(W=^{l + [e7p(A//Ar)-l]-,}=jv[l-exp(-A//Ar)]~1. i
(7.6)
Чтобы определить значение сгинала, к которому чувствите-1 лен радиометр, необходимо воспользоваться уравнением переноса. Его можно получить, используя закон Кирхгофа и формулу Планка. Согласно закону Кирхгофа и принципу детального равновесия, вещество, находящееся в состоянии теплового равновесия, поглощает столько же, сколько оно излучает на каждой частоте f. Если слой вещества толщиной dz расположен между источником с яркостью Bs и радиометром, то изменение яркости, вызванное слоем и зарегистрированное радиометром, есть
C?Bj/)=B,(/)a(/)rfz Bs(f)a(f)dz, (7.7)
где f(=cv)-—частота, на которой проводят измерения; a(f) — коэффициент поглощения на единицу толщи; В, яркость самого слоя, полученная согласно (7.2), в котором Т равна его кинетической температуре. Уравнение (7.7) после интегрирования с граничным условием В (f) = Bs (f) при z — 0 определит яркость В (f) в точке расположения радиометра [7.7, 7.8]
В (/)=В, (f) {1 - exp [ -а (/) Z[ (/) exp [ -а (/), L |, (7.8)
где L — общая толща расположенного между источником и радиометром слоя вещества. Это выражение справедливо для одно
7. Лазерные методы гетеродинирования
349
родной среды, т. е. если яркость не изменяется с изменением z. Тем не менее оно оказывается полезным в качестве приближения во многих случаях.
7.1.2. МИКРОВОЛНОВЫЙ РАДИОМЕТР ДИКЕ
В радио- и микроволновом диапазонах hf<^kT при атмосферных температурах, поэтому формулы для теплового излучения упрощаются до хорошо известных выражений. Распределение Планка переходит в формулу Релея—Джинса
Af)df-^r~kTlc^)df, (7.9)
которую можно получить, полагая энергию каждой моды равной kT. Из (7.3), учитывая, что Ek = hf и р = 0, видно, что
что в свою очередь позволяет, согласно (7.4), считать (Ди»,)2»
Отсюда энергия флуктуаций или энергия шума на одну моду есть
[(^)-]/г=^Ь/пк^кТ, (7.10)
т. е. точно такая же, как и средняя энергия моды. Поэтому в радио- и микроволновой областях радиометр можно характеризовать шумовой температурой антенны ТА, которая зависит от фона, попадающего в его поле зрения. Дополнительные потери в антенне, в линии передачи и шумы от других истрчников будут складываться, давая таким образом некоторую приведенную к выходу антенны шумовую температуру Ts [7.8, 7 9].
Устройство радиометра Дике [7.10] позволяет измерять температурные изменения Д7', намного меньшие шумовой температуры системы Т8. В типичном супергетеродинном приемнике входящее излучение усиливается в полосе определенной ширины, смешивается с излучением опорного генератора для преобразования его частот в более низкие и далее усиливается усилителями промежуточных частот. Сигнал на промежуточной частоте совпадет с входным, за исключением его частоты. Приемник настраивается подстройкой частоты опорного генератора. Выходная мощность усилителя промежуточной частоты (УПЧ) пропорциональна (7’s+A7’)BiK> где В1Р— полоса частот. Выходная мощность УПЧ затем детектируется и фильтруется для преобразования в напряжение. Поскольку полоса предварительного детектирования есть BiF, то время когерентности выходного волнового фронта УПЧ равно l/BIF. Такое излучение можно изобразить в виде последовательности независимых шумовых импульсов, поступающих со средней скоростью BjF в 1 с. Мы можем воспользоваться пуассоновской статистикой для этой
350
Р. Т. Мензис
последовательности импульсов и считать, что дисперсия числа отсчетов за время интегрирования т равна Вц,т. Поэтому, полагая Д/С Л, найдем, что уровень шума системы по постоянному напряжению па выходе приемника пропорционален BIFit т. е. средней величине числа отсчетов Среднеквадратичные флуктуации этого напряжения будут У Bttx. Величина \Т, равная среднеквадратичной флуктуации минимально обнаружимого сигнала, есть
(XT)m=Tsl(B/F-S\ (7.11)
Результат этого эвристического подхода совпадает с результатами, полученными формальным путем с помощью методов линейных преобразований [7.11]. В выкладках мы считаем ндеаль-1 пым интегратор, усиление которого как функция частоты запии шется в виде
G (/)=snr (1 /4к/т)/( 1 (7.12)
Эквивалентная прямоугольная ширина полосы после детектиро-' вания для этого (низкочастотного) интегратора будет
BLF= j G(f)df /С(0) = (2,)-1.
-0 J'
(7.13)
Эквивалентная полоса после детектирования и время интегрирования других обычных низкочастотных фильтров даны в [7 8, 7.11].
Вариации усиления в предварительном детектировании гете-1 родинного приемника будут снижать чувствительность, ибо постоянная составляющая по напряжению, обусловленная шумом, не может быть полностью сведена до нуля. Флуктуации на выходе из-за вариаций усиления статистически независимы от флуктуаций, вызванных шумовой температурой системы 7\. Поэтому реальная чувствительность радиометра дается минимально обнаружимым изменением температуры
(ДПт=Л 11/5/^+(АОД2],,!. (7.14)
где AG/G — относительная вариация усиления. Часто величина 1/В/гт очень мала и равна примерно 10~8. Поэтому даже небольшие изменения в усилении могут очень резко снизить чувствительность радиометра.
Вредное влияние вариаций усиления в радиометре Дике можно уменьшить путем попеременного подключения входа приемника к источнику сигнала и к опорному источнику, имеющему известную температуру (близкую к температуре сигнального источника). Частота переключения достаточно высока, чтобы
7. Лазерные методы гетеродинирования
351
можно было пренебречь вариациями усиления за один период юреключения. На практике бывает достаточной частота выше 30 Гц. Сигнал промежуточной частоты в радиометре Дике усиливается и детектируется; за детектором промежуточной частоты станавливают узкополосный усилитель, работающий на частоте переключения. Далее усиленный сигнал переменного тока демо-дулируется синхронно с переключением и поступает затем на интегратор.
Под действием процесса переключения чувствительность радиометра Дике слегка отличается от даваемой выражением (7.11). В обычном случае сигнал наблюдается лишь половину времени, что приводит к росту (\Т)т почти в два раза. Если фильтр после детектирования и усилитель реагируют только на первую гармонику прямоугольного сигнала, то это приводит к дальнейшему снижению эффективности. Доля мощности прямоугольного сигнала, заключенная в первой гармонике, равна 4/(лУ2). Поэтому минимально обнаружимый сигнал становится равным
(Д7’)т=к7’,/(25^),/’. (7.15)
Ухудшение за счет неэффективного времени наблюдения можно уменьшить подключением выходов антенны к двум радиометрам типа радиометра Дике [7.8]. В результате источник сигнала наблюдается в любой момент времени одним из двух приемников. Суммирование выходов двух независимых приемников позволит улучшить чувствительность в У 2 раз.
7.13. ФОТОСМЕШЕНИЕ В ИНФРАКРАСНОМ ДИАПАЗОНЕ
Существует физическое различие между процессами смешения в радио- и оптическом диапазонах. В радиодиапазоне смешение достигается за счет нелинейного отклика диодов смешения на общее электрическое поле, но эти диоды не являются идеально квадратичными приемниками. Отклик носителей заряда иа электрическое поле излучения содержит конечные по величине члены других порядков. Фотоприемники, обычно используемые в инфракрасном диапазоне, являются квадратичными с гораздо лучшим приближением. У чувствительных фотодетекторов инфракрасного диапазона как отклик на излучение появляются носители тока из связанных состояний. Эти носители движутся затем в электрическом поле, которое существует в материале детектора и отличается от электрического поля излучения. Вероятность появления свободных носителей заряда при падении на фотодетектор инфракрасного излучения пропорциональна квадрату его электрического поля в соответствии
352
Р. Т Мензис
с первым приближением временной теории возмущений [7.12]. В фотодетекторе могут иметь место и переходы более высоких порядков (многофотонные), но при обычных уровнях мощности опорных генераторов вероятности таких переходов па несколько порядков меньше.
Требование пространственной когерентности при фотосмеше-нии приводит к тому, что свойства антенны радиометра в инфракрасном диапазоне подобны свойствам антенн в радиоволновом
Рис. 7.1. Оптическая схема гетеродинного радиометра. Dc и Duo — диаметры приемной апертуры и пучка опорного генератора соответственно.
диапазоне. Фазовые фронты сигнала и излучения опорного генератора должны совпадать на фотосмесителе, чтобы эффективность смещения была максимальной. Для схемы гетеродинирования, показанной на рис. 7.1, размеры сигнального луча и луча опорного генератора в фокальной плоскости должны быть почти равными и перекрывающимися для достижения оптимальной эффективности смешения. В этом случае угол поля зрения приемника будет Qr~A,2/£)2, где X — длина волны излучения, к которому чувствителен радиометр. Если размер пятна от луча опорного источника увеличить за счет уменьшения D^o, то можно увеличить поле зрения, сохраняя условие наложения на фотосме-1 сителе. Однако эффективность смешения при этом падает, ибо сигнал, приходящий по какому-либо направлению в пределах поля зрения, будет смешиваться только с частью пучка опорного генератора, тогда как дробовой шум в приемнике наводится от всего пучка опорного генератора. (Обсуждение механизмов шума дано в разд. 7.1.4.) Сигмэн [7.13] показал, что для любой схемы гетеродинирования чувствительность приемника можно вычислить, полагая, что он имеет интегральную эффективную апертуру
fpe(O)d2^X2, (7.16)
где X длина волны излучения, к которому чувствителен прием
7. Лазерные методы гетеродинирования
353
ник. Это соотношение эквивалентно известной антенной теореме на разностных частотах [7.9].
Когда в поле зрения гетеродинного радиометра находится удаленный источник теплового излучения и на пути между ними отсутствует поглощение, то принимаемую в единичном интервале частот мощность можно записать в виде
dPrldf=(ll2) J j В (О, ф) Ае (6, ф) dQ, (7.17)
где В (0, ф)— яркость источника [Вт-см“2-Гц-2-ср~’]; направ. е-ние 0, ф=0 соответствует направлению оси, определяемой лучом опорного генератора (рис. 7.1). Множитель */2 учитывает тот факт, что радиометр чувствителен только к одной поляризации. Если в пределах поля зрения приемника яркость источника не зависит от угла, то В (0, ф) дается выражением (7.2), умноженным на излучательную способность е (/). В этом случае принимаемая мощность запишется как
fLO + BIF
P'-wWTi-i Г <7.18)
JLO — BIF
В этом выражении Т — температура источника, hf — энергия кванта излучения, на которое откликается приемник, fLO — частота излучения опорного генератора и BIF— полоса усилителя (ПЧ). Излучательная способность источника равняется его поглощательной способности — отношению интенсивности поглощенного излучения к интенсивности падающего излучения на частоте f. Через коэффициент ослабления a(f) излучательную способность можно записать как в/=1 — ехр (—аВ),гдеВ—толщина источника. На практике, когда радиометр принимает тепловое излучение из атмосферы или от горячего газа, частоты промежуточного усиления лежат в интервале от нескольких герц до сотен мегагерц. Поэтому пределы интегрирования не совсем точны, но являются хорошим приближением. Если используют узкую полосу ПЧ при конечной мощности низких частот, то интеграл следует модифицировать соответствующим образом. Множитель, определяющий излучательную способность, зависит от частоты, так как часто наблюдаемая линия газа должна иметь ширину, сравнимую с B1F или меньше ее. Из (7.18) мы видим, что требования пространственной когерентности процесса фотосмешения позволяют радиометру откликаться лишь на одну моду поля теплового излучения.
Если имеет место более сложная ситуация, когда в поле зрения приемника находится удаленный источник, излучение которого частично поглощается и переизлучается средой при другой
23 Заказ № 153
354
Р. Т. Мензис
температуре, то здесь, чтобы определить принимаемую мощность, уже необходимо уравнение радиационного переноса. Во многих случаях можно воспользоваться выражением (7 8) Принимаемая мощность (7.17) будет состоять из двух членов один за счет удаленного источника, исправленный на пропускание, другой за счет расположенной между ним и приемником среды. В некоторых случаях температура среды может быть пренебре жимо мала по сравнению с температурой источника и членом,
Рис. 7.2. Зависимость чувствительности гетеродинного радиометра к тепловому излучению от длины волны. На рисунке изображена функция F(k, Т) = =[ехр(Лс/ЛАТ)—I]"1, где c/7.=f а с — скорость света [см (7 18), (7.54) в тексте] Указанные температуры относятся к газам, находящимся в поле зрения радиометра.
определяющим переизлученную радиацию, можно пренебречь. Такое положение имеет место при наблюдениях Солнца. С другой стороны, если бы наблюдали излучение Луны, то в этом случае вклад атмосферного излучения был бы значительным даже при поглощении атмосферы всего в несколько процентов.
Хотя частотная зависимость выражения [exp (hf/kT) — I]-1 в (7.8) довольно слабая, что позволяет вынести его за интеграл, оно оказывает сильное влияние при определении величины сигнала на различных рабочих длинах воли. Этот множитель как функция длины волны в инфракрасном диапазоне изображен на рис. 7.2 при нескольких значениях температуры. Позже мы покажем, что, когда гетеродинный радиометр работает с максимальной чувствительностью, его эквивалентная мощность шума NEP пропорциональна hf. Поэтому функция, изображенная на рис. 7 2, представляет зависимость отношения сигнал/шум от
7. Лазерные методы гетеродинирования
355
длины волны. Очевидно, что гетеродинный радиометр при наблюдениях теплового излучения имеет намного большую чувствительность при больших длинах волн.
7.1 4. ВОПРОСЫ ФОРМИРОВАНИЯ ОТНОШЕНИЯ СИГНАЛ ШУМ
Предел, определяемый флуктуациями опорного генератора
В этой главе мы обсуждаем гетеродинное детектирование излучения, которое с точки зрения статистики описывается как гауссово [7.14]. Поскольку излучения сигнала и опорного генератора не могут быть точно описаны синусоидальным законом, уместно воспользоваться статистическим описанием процесса гетеродинного детектирования. Для получения выражений, описывающих сигнал н шум в фототоке смесителя, применим основные положения классической теории когерентности. При их выводе будем следовать Камминсу и Суинпп [7.15].
Рассмотрим флуктуации оптического сигнала. Когда лазерное излучение рассеивается на диффузном отражателе или на аэрозолях, интенсивность рассеянного излучения в удаленной точке можно описать статистическим распределением вероятности для случайного процесса гауссова типа [7.14]:
p(/)d/=(/) ехр(—//7)d/, (7.19)
где черта над символом означает усреднение по ансамблю или по большому числу выборочных интервалов ts, которые меньше времени когерентности излучения (/S<gl/Af — величины, обратной ширине полосы). Когда сигнал такого типа регистрируется методом счета фотонов, то вероятность обнаружения п фотоэлектронов одной пространственной и поляризационной моды за время 4 равна [7.16, 7.17]
р(п. ^)=(«)”/(1 ч n)n+1, (7.20)
где п — среднее число отсчетов. Это выражение называют геометрическим распределением или распределением Бозе—Эйнштейна. Для сигнала такого типа дисперсия фотоотсчетов определится как
(&п)2=п-\-(п) . (7.21)
Этот результат аналогичен выражению (7 4), описывающему флуктуации заселенности одной моды теплового излучения. Первый члеп в правой части выражения (7.21) называют дробовым шумом, а второй член избыточным шумом
В гетеродинировании мощность опорного генератора обычно полагается достаточно большой, и ее флуктуации определяют 23*
356
Р. Т. Мензис
уровень шума. Возникает вопрос: каким образом описать присущие ей флуктуации? Использовать выражение (7.21) нельзя, ибо лазерное излучение никак не эквивалентно тепловому. В идеальном случае свойства лазерного излучения должны быть аналогичны свойствам когерентного состояния. Когда в когерентном состоянии находится одна мода излучения, то вероятность того, что она содержит п квантов, дается распределением Пуассона [7,18], и дисперсия заселенности тогда есть
(Д«У2=п. (7.22)
Так как измерения фототока не чувствительны к фазе, то поведение источника, дающего поле с постоянной интенсивностью, статистически подчиняется выражению (7.22). Можно показать, что средний квадрат флуктуации числа фотоотсчетов в случае стационарного поля (т. е. такого поля, статистические свойства которого не зависят от времени) дается выражением [7.17]
(A«)2=rt+v(At/)2, (7.23а)
t + r
СЦТ, j (7.236)
t
где T) — величина, пропорциональная квантовой эффективности; U — мера интенсивности света /, проинтегрированной за время счета Т. Это выражение справедливо для произвольного времени счета. Константа т) связывает среднее (по ансамблю) число фотоотсчетов со средней (по ансамблю) интенсивностью п = ч\1Т, если время отсчета Т много меньше времени когерентности света. Уравнение (7.23а) представляет собой сумму вкладов флуктуаций классических частиц (пуассоновского типа) и классических волновых полей. Таким образом, лазер с амплитудной стабилизацией будет производить дробовой шум и очень небольшой избыточный шум. Согласно (7.3) и (7.4), тепловое излучение будет проявлять те же свойства флуктуаций, когда hv^>kT. С другой стороны, если hv<g.kT, то флуктуации теплового излучения можно точно описать, используя классические поля.
Эксперименты Фрида и Хауса [7.19, 7.20] показывают, что в случае тщательно сконструированного одномодового газового лазера, работающего с большим превышением порога, избыточный шум, вызванный флуктуациями интенсивности, пренебрежимо мал по сравнению с дробовым шумом. Одномодовый лазер действует как осциллятор Ван дер Поля, подавляющий флукт} ации интенсивности при высоком его насыщении. Однако посторонний шум, например от источника питания и нестабиль
7. Лазерные методы гетеродинирования
357
ностей плазмы, може¥ вызвать заметные флуктуации на некоторых частотах. Правда, эти флуктуации не являются принципиально неизбежными, и во многих случаях эти источники дополнительных трудностей можно убрать за счет тщательно продуманной схемы эксперимента.
Дадим выражения из классической теории когерентности, которые будут полезны при нахождении спектра мощности выходного тока фотосмесителя в схеме гетеродинирования. Если мы определим комплексную аналитическую функцию, описывающую оптическое поле на фотосмесителе так, что E*(t)E(t) даст нам интенсивность /(/), то, согласно теории возмущений зависящих от времени процессов, получим, что скорость генерации фотоносптелей в фотосмесителе будет
FE*(t)E(t), (7.24)
где F— множитель, включающий квантовый выход. Мы предполагаем при этом, что в активном объеме фотосмесителя существует пространственная когерентность, так что пространственная зависимость может быть опущена. Тогда в момент времени t фототок будет равен i(t)=eWw(t). Совместная вероятность (на единицу времени) того, что один фотоноситель появится в момент времени t, а другой в момент Z+т, определится как
U7(2»(t ф)=Р£*(^(/)£*ЖЖ'). (7.25)
Полагая поля стационарными, найдем средние значения этих величин
W)=eFi\ (7.26а)
t (7.266)
где £<2>(т)—нормированная корреляционная функция второго порядка, а / — средняя интенсивность оптического поля. (Мы полагаем, что этот случайный процесс эргодический, поэтому усреднения по времени и по ансамблю эквивалентны.) Спектр мощности фототока определяется согласно теореме Винера— Хинчина:
Р, (ш)=(2-)“1 J ехр (/«-) С, (?) dz, (7.27)
—оо
где
(-) = i (/) i (f f ?)=e° [ (t) (t (7.28)
есть автокорреляционная функция и Сг(т) = С*. (—т). Фототок можно представить в виде последовательности импульсов
358
Р. Т. Мензис
носителей фототока, которые локализованы около случайных моментов времени th, где k — индекс носителя фототока:
1(f)— еУ 8 (*-**). (7.29)
А
Автокорреляционную функцию Cf(?)=e2 2 X8 (^—h)8 (*+'с~ С) можно разбить на два члена. Если k = j, то мы имеем один и тот же носитель фототока в моменты t и t+x, а при k=/= j носители фототока в моменты t и t+x различны. Поэтому
Ci(t)=e2 Г££8(/-^)Ц<+?-Ы=
L * J Ik j J
=е2 ]W(/)] 8 (?) Н-е2 [WW, i -?)]=е2А78 tJ+^F2/2^ (?).
(7.30)
Предположим, что оптическое поле, падающее на фотодетектор, имеет постоянную амплитуду со случайной модуляцией фаз. Эта модель вполне подходит для описания одномодового газового лазера, работающего выше порога генерации [7.16]. Тогда комплексная функция поля запишется как
F(Z)=Eoexp {—i (0D- (7.31)
Такое поле характеризуется автокорреляционной функцией
СЕ (х)=Е* (() £(# + ?)=7g(>> (?), (7.32)
где gw(x)—нормированная корреляционная функция первого порядка. Оптический спектр поля определяется из фурье-преоб-разования функции Igw(x):
I (ц>)=(7/2я) J exp [Z(w — <о0)?| {ехр [/</>(/)] ехр [—*«£>(^+?)]) dt.
—OQ
(7.33)
Корреляционная функция будет спадать с постоянной времени тс, что даст оптический спектр мощности с полушириной, равной 1/2лтс. Спектр фототока дается выражением (7.30), в котором, согласно (7.25) и (7.226), gz(x) — 1. Таким образом, спектр фототока запишется выражением
Р, H=e?/2z -Н28 (w). (7.34)
Поскольку Pi(a) определено для положительных и отрицательных значений со и симметрично относительно со = 0, мы можем, объединяя части для положительных и отрицательных частот,
7. Лазерные методы гетеродинирования
359
получить спектр мощности лишь для положительных частот Р, («>) |ш > о—ell к 4-7(ш). (7.35)
[Интеграл от б'(и) по всем частотам со^О равен единице.] Как видим, в этом случае спектр мощности фототока содержит члены дробового шума и постоянной составляющей тока. Член избыточного шума не появляется, несмотря на то что оптический спектр мощности, даваемый фурье-преобразованием функ ции /£(1)(т), имеет конечную ширину вследствие флуктуаций фазы. Такой результат можно объяснить отсутствием фазовой чувствительности в процессе фоторегистрации; это эквивалентно высказанному ранее утверждению, что источник с постоянной интенсивностью не приводит к появлению члена избыточных флуктуаций в экспериментах с фотоотсчетами.
Если падающее на фотодетектор оптическое поле состоит из поля случайного сигнала гауссовского типа и поля опорного генератора с постоянной амплитудой, то мы имеем дело с типичным процессом гетеродинирования. В этом случае автокорреляционная функция будет иметь вид
CL(г) [Е* (О Е (/)] А-е’-Г- [Ё*(0Е(/)Е*(/-И) Е^)],
(7.36)
где E(t) = Es(t)+ELo{t). Пусть EL0(t) задано выражением (7.31). Тогда, если расписать первый член правой части выражения (7.36), он выразится в виде двух не равных пулю членов e2F8(T)(/£O4-rs). (7.37)
После того как мы распишем второй член правой части (7.36), в нем останется только шесть ненулевых членов. Три из них не зависят от времени, и их сумма запишется выражением
e2/72(/lo4-2/£O7s) (7.38)
Три зависящих от времени члена есть
e-F4LO exp {exp [—(/)] exp ] (t 4- -)]} X
Xl^w f5(/-H)] +
+e2F4L0exp (—i^z) {exp [Z</> (/)] exp [— /</>(/ -H)]} X
X[£s(0 £s(Z+4] +e2F2[E;(0Es(0^(Z + T)Es(Z+-C)J . (7.39)
Мы предполагаем, что фаза опорного генератора и амплитуда сигнального поля определяются независимыми случайными процессами, поэтому их можно усреднять независимо. Если 1т.о^>
360
Р. Т. Мензис
^>Is, то в (7.37) можно пренебречь первым членом, в (7.38) — , вторым, а в (7.39)—третьим. Тогда автокорреляционная функ-| ция тока примет вид
Q (t)=^Qo° lLois\
X [exp (io>o-) {exp [ —f</> (Z)I exp [i$ (Z-j-т)]} gln (t)+ +exp(-to)0T) (exp [/£(/)] exp [-if (/ -|--)]} gP (-)].
(7-40) Воспользовавшись выражением (7.27) и теоремой свертки, получим следующее выражение для спектра мощности тока фотосмесителя:
Л(и))|<о>0=И£о^)+41ой (<®)4-(Ws/«) [F(<o) ® $(<»)], (7.41) где сс
У exp [/(w0 —«)) т] {exp [ — z^> (Z)] exp [(Z -J--v)] d~, —co
(7.42a)
oo
S(o>)= Jexp [Z(w0 — 0))t] gsv(^) d~. (7.426)
— oo
и @ обозначает свертку. В определенных случаях корреляционная функция сигнала g(^(r) равна [ехр (—йо8т)][ехр (—у|т|)]. Тогда 5(ы) будет лоренцевской функцией с максимумом на (круговой) частоте со = | ws — coo I, т. е.
S (w) |m > o=(2y)/[(w — | u>s — w01 )2+rl- (7.43)
Свертка этого спектра co спектром поля опорного генератора । будет осуществляться согласно (7.41). Если в качестве опорного , генератора используют стабильный лазер, то его спектр будет, как правило, иметь ширину у, равную нескольким десяткам килогерц [7.21].
Таким образом, спектр мощности фототока в гетеродинном приемнике содержит член, определяющий дробовой шум, рав- ; ный 2eiL0B, где В — полоса частот; член, определяющий посто- I явную составляющую тока BLO ; смешанный член, интегральная мощность которого равна 2irois. Заметим, что в предположении постоянства амплитуды опорного генератора член, определяющий избыточный шум, отсутствует. Воспользовавшись соотношением
(evilhf)Ps, (7.44)
где Ps— мощность сигнала и tj — квантовая эффективность фо
7. Лазерные методы гетеродинирования
361
тосмесителя, найдем, что величина Ps, при которой мощность смешанного члена равняется мощности дробового шума, определится как
(PS)m>n=(V^)^/F. (7.45)
Это и есть эквивалентная мощность шума (NEP) для идеального гетеродинного приемника с шириной полосы промежуточных частот Bip. Если приемник используется как радиометр Дике, то его NEP определяется выражением (7,45), умноженным на коэффициент радиометра л/ (2Bift) ,г, как в (7.15). Поэтому NEP гетеродинного радиометра Дике будет равна
NEP=(« I 2)(А//т))(5/Дг),/1. (7.46)
Если в качестве фотосмесителя используется фотопроводник, то выражение (7.46) для NEP гетеродинного радиометра нужно умножить на 2, ибо в фотопроводнике процессы появления и рекомбинации носителей тока подчиняются принципу детального равновесия. Суммарные флуктуации в этом случае таковы, как если бы скорость появления и рекомбинации с присущими им дробовыми шумами были независимы [7.22].
Остановимся кратко на неосновных источниках шума опорного генератора, обусловленных, например, нестабильностями источника питания. Такие флуктуации интенсивности обычно имеют частоты ниже нескольких килогерц, и если полоса промежуточных частот намного выше, то они не внесут вклада в шум на промежуточной частоте. Если рассматривать работу в режиме радиометра Дике, то здесь необходимо выбрать частоту переключения так, чтобы она не совпадала с частотами пульсаций и осцилляций. Согласно выражению (7.41), дробовой шум пропорционален току, вызванному излучением опорного генератора. Максимально обнаружимый сигнал составляет примерно (B/jtt)-7» этого уровня шума. Если в гетеродинном приеме используется фазо-чувствительная регистрация, то чувствительность гетеродинирования ухудшается за счет флуктуаций мощности опорного генератора ДРьо/ТДо 1/(S/ft)1/s, частотный диапазон которых находится в интервале Д/~1/т около частоты переключения, если только флуктуации почти совпадают по фазе с сигналом. На практике такое случается редко, но флуктуации мощности опорного генератора в полосе пропускания усилителя подстройки, предшествующего цепи синхронного детектирования, достаточно велики, чтобы вызвать насыщение или перегрузку. Очевидно, необходимо уделять особое внимание этим источникам посторонних шумов, чтобы исключить их влияние на чувствительность гетеродинирования.
362
Р. Т Мензис
Дополнительные источники шума
Мощность опорного генератора должна быть достаточно большой, чтобы наводимый им дробовой шум (или шум генерации— рекомбинации) в радиометре был много больше, чем шум других источников. Другими источниками шума могут быть:
1) дробовой шум, наводимый излучением сигнала в пределах оптической полосы;
2) избыточный шум, наводимый тем же самым источником излучения сигнала;
3) дробовой шум, наводимый фоновым излучением;
4) дробовой шум в фотосмесителе, вызванный тепловыми эффектами;
5) шумы Джонсона в фотосмесителе, сопротивлении нагрузки и в цепях усилителя промежуточной частоты;
6) низкочастотный (токовый) шум вследствие контактных и поверхностных эффектов в фотосмесителе. Эти источники шумов характерны для прямой фоторегистрации в инфракрасном диапазоне, и подробное описание их происхождения и характеристик можно найти в литературе [7.22—7.26]..
Обычно общая оптическая мощность источников сигнала много ниже мощности опорного источника, даже если спектральная полоса пропускания оптики велика и фотосмеситель чувствителен в широком диапазоне длин волн. Вследствие этого < влияние шумов (1) и (2) сразу же уменьшается. Но в гетеродинной радиометрии это не всегда справедливо, особенно для длин волн видимого и ближнего инфракрасного диапазонов. В этом случае необходимо применять различные апертуры и оптические фильтры для снижения общей мощности солнечного излучения, падающего на фотосмеситель. Если источником сигнала является Солнце, то на длинах волн инфракрасного диапазона членом, описывающим избыточный шум в выражении (7.21), уже нельзя пренебречь по сравнению с членом, описывающим дробовой шум. Яркостная температура Солнца в инфракрасном диапазоне равна примерно 5000 К [7.27] Из (7.3) найдем, что для длины волны 5 мкм hflkT^Qb и /г2~1,5пь. Средняя заселенность каждой моды достаточно велика, поэтому важное значение приобретает влияние классической интерференции волн.
Влияние фонового излучения и тепловой шум можно свести к минимуму при использовании небольших фотосмесителей. Если по оценкам величина D* для некоторого фотодетектора ограничена одним из этих источников шума, то, используя ее, можно определить мощность опорного генератора, достаточную
7. Лазерные методы гетеродинирования
363
для подавления этих шумов. Эквивалентная мощность шума, обусловленная флуктуациями мощности опорного генератора, равна , где /if— энергия кванта с частотой излуче-
ния опорного генератора. Эквивалентная мощность шума, обусловленного фоновым излучением или флуктуациями теплового фототока, равна УЛ/Z)*, где А — площадь поперечного сечения фотосмесителя ‘ [7.22—7.26]. Поэтому необходимая мощность опорного генератора определяется из следующего соотношения:
PiO>A'[V(£‘)2], (7Л7)
где f = с/Х. Рассмотрим фотосмеситель с длинноволновой границей чувствительности 14 мкм, используемый в гетеродинном радиометре на длине волны 10 мкм. Если величина его D* ограничена флуктуациями излучения фона с температурой 300 К, поступающего в поле зрения 2л ср, то D* = 3- 10ю см - Гц,/а/Вт [7.23—7.25, 7.28]. Если площадь поперечного сечения фотосмесителя равна 10~2 см2, то из выражения (7.47) найдем, что Plo должно быть больше 5- 10~4 Вт. На длине волны 10 мкм можно использовать намного меньшие фотосмесители, ибо с помощью оптики умеренных размеров можно получить площади фокальных пятен меньше 10-3 см2.
Когда используют охлаждаемые инфракрасные фотосмеси-телп, то главным источником шума, который нужно подавить, часто является предусилитель промежуточной частоты. Если фотосмеситель выполнен, например, из германия, легированного медью, то генерационными и рекомбинационными шумами, возникающими из-за тепловых эффектов, можно пренебречь, если работать при низкой температуре [7.25]. Мощность шумов Джонсона на сопротивлении нагрузки можно существенно уменьшить, охлаждая его вместе с фотосмесителем. Однако, когда требуются широкие полосы промежуточных частот, желательно (если не необходимо) иметь усилитель промежуточной частоты с входным сопротивлением 50 Ом. В этом случае большое рассогласование между высоким импедансом фотоприемника с внешней фотопроводимостью и усилителем приводит к неэффективной передаче мощности сигнала промежуточной частоты. Поэтому эквивалентный шум усилителя по входу окажется очень большим, и требуется большая мощность опорного генератора (30 -100 мВт) для достижения характеристик гетеродинирования, близких к квантовому пределу. Если оказывается достаточной меньшая полоса промежуточных частот, то рассогласование можно уменьшить, используя предусилитель с высоким входным импедансом и катушку индуктивности с параллельной емкостью
364
Р. Т. Мензис
Для применений гетеродинирования, в которых требуется широкая полоса промежуточных частот, выгодно использовать скоростные фотосмесители на соединениях CdxHgi_xTe с переходом р — n-типа, которые требуют наименьшей мощности опорного генератора для подавления других источников шумов. Проведенные в области 10 мкм исследования показали, что можно достичь почти квантового предела в характеристиках в полосе свыше 1 ГГц с опорным генератором мощностью всего в несколько милливатт [7.29]. Динамический импеданс таких соединений может быть всего 100 Ом при приемлемом положении рабочей точки на вольт-амперной характерестике, что обеспечивает лучшее согласование импеданса с широкополосным усилителем промежуточной частоты. Характеристики устройств на соединениях с переходом р — n-типа не страдают из-за больших времен пролета носителей фототока, являющихся еще одним ограничением рабочих характеристик (схем гетеродинирования.— Перев.), связанным с использованием высокоскоростных фотопроводников. Недавние успехи в изготовлении фотоприемников из Cck-Hgi-лТе привели к созданию равномерной характеристики спектральной чувствительности в области от 2 до 13 мкм с низким уровнем шумов при рабочей температуре около 100 К [7.30, 7.31].
В заключение отметим, что нескольких милливатт мощности одномодового газового лазера, используемого в качестве опорного генератора, достаточно для достижения характеристик, ограниченных квантовыми эффектами, даже в гетеродинных радиометрах с очень широкой полосой. Этому требованию удовлетворяют многие инфракрасные лазеры. На практике же часто гораздо труднее удовлетворить требования к стабильности опорного генератора.
7.2. ПАССИВНЫЙ ГЕТЕРОДИННЫЙ РАДИОМ-ЕТР
7.2.1. ИЗЛУЧАТЕЛЬНЫЕ СПОСОБНОСТИ ГАЗОВ
В ИНФРАКРАСНОМ ДИАПАЗОНЕ
Загрязняющие газы, под которыми мы здесь понимаем все атмосферные составляющие, кроме азота, кислорода и благородных газов, почти всегда имеют полосы поглощения в инфракрасном диапазоне, если они находятся в молекулярном состоянии. Газы излучают на своих резонансных частотах, и, поскольку при атмосферных температурах максимум теплового излучения расположен в инфракрасном диапазоне, он является идеальной спектральной областью для наблюдения загрязнений по их спектрам испускания.
7. Лазерные методы гетеродинирования
365
Характеристики отдельной спектральной линии колебательно-вращательной полосы поглощения газов были описаны в разд. 3.1.2. Интенсивность линии записывается как интегральная интенсивность
S— (7.48)
где о(т)—сечение поглощения молекулы [см2] для волнового числа т Квантовомеханическое выражение (3.24) определяет интенсивность линии индивидуального перехода молекулы из одного состояния в другое через центральную частоту перехода Vjj, матричный элемент дипольного момента R<j, степень вырождения нижнего уровня gj и относительную заселенность нижнего состояния Nj/N Последний член можно записать как
W7/W=(g;/Q)exp(-£y/£7), (7 49)
где Ej — энергия нижнего уровня; Q — общая статистическая сумма. Подставляя (7.49) в (3.24), получим
Si} = (8ЛО./ЗЙ<2) | |2 [ 1 - exp(-hcvuIkT)] exp >kT). (7.50)
Из (7.50) видно, что 5 является функцией температуры газа. Часто множителем [1 — ехр (—hcvij/kT)], учитывающим вынужденное излучение молекул, находящихся на верхнем уровне перехода, можно пренебречь (полагая его равным единице.— Перев.), ибо для многих переходов hcvi^kT.
В случае, когда столкновения являются главной причиной уширения резонанса (давления 0,1 атм), форма линии поглощения в инфракрасном диапазоне описывается лоренцевским контуром
где уг, — полуширина линии, определяемая выражением (3.18). Обычно зависимость уь от давления и температуры может быть выражена следующим образом:
71=Т£(р/Ро)(Го/Г)т, (7.52)
где р0 и То, как правило, берутся равными 1 атм и 300 К соответственно. Величина т, согласно простой кинетической теории, равна 0,5 (ср. (3.20) и [7.7]), но в действительности опа несколько зависит от вида поглощающего газа. При давлении окружающего воздуха 1 атм и температуре 300 К уь лежит в пределах от 0,01 до 0,10 см-1 в зависимости от линии поглощения газа. При более низком давлении существенную роль
366
Р. Т. Мензис
играет доплеровское уширение и форма линии лучше всего описывается фойгтовским контуром Фойгтовский контур представляет собой свертку гауссовского (доплеровского) и лореи-цевского контуров [7.7] и может быть выражен через действительную часть функции ошибок от комплексного аргумента w(z) [7.32]:
a(v)=(S/)Re{®(x+Zy)}, (7.53)
где у'= ув(л In 2)'А, х— (v — v0)ly', y = 4ijy', Yd — доплеровская полуширина, определенная ранее выражением (3.22).
Интенсивности типичных инфракрасных линий поглощения, удобных для использования в дистанционном зондировании, колеблются от 5- 10-21 до 2- 10-19 см-2/(молекула • см-3). Соответствующие коэффициенты поглощения при температурах около 300 К и давлениях около 1 атм колеблются от 1 до 50 атм-1Х Хсм-1. При более высоких температурах молекулы газа заселяют намного большее число энергетических уровней. Поэтому спектр поглощения содержит больше линий, а интенсивности сильных линий при этом уменьшаются.
Воспользовавшись выражением (7.18) для принимаемой ге-тероднннььм радиометром мощности и выражением (7.46) для эквивалентной мощности шума, можно вычислить чувствительность такого радиометра к излучающему газу, находящемуся в его поле зрения. Полученное выражение для отношения сигнал/шум (S/N) имеет вид
/lo+bif
(S /V)=(]/2 ^^1В1Р)'1г[ехр(Ь/1кТ)- I]’1 J e(f)df. fLO~BIF
(7.54)
Это выражение применимо к фотосмесителям с обратным смещением на соединениях с р — «-переходом. В этом случае отношение сигнал/шум в два раза меньше, чем для смесителя на фотопроводнике. Как упоминалось ранее, если излучающий газ имеет малую оптическую толщу, то e(f)s«a(f)L, где a(f) —коэффициент ослабления, a L — общая длина пути, проходимая излучением в газе. Из рис. 7.2 найдем, что радиометр, имеющий параметры т] = 0,5, т=10 с, B/f=109 Гц, "k = clf = == 10 мкм, при S/N = 1 будет реагировать иа такое количество излучающего при температуре 300 К газа, для которого e(f)~ ~a(f) L~10-2. Черточки сверху обозначают усреднение по всему интервалу интегрирования в (7.54). Если радиометр чувствителен к линии испускания, для которой a(f)L^20 атм-1-см-1, то минимально обнаружимое количество газа равно 5Х
7. Лазерные методы гетеродинирования
367
Х104 атм-1 см-1, или 5 млн-1 при длине пути 1 м Такая чувствительность типична для газа, излучающего в области 10 мкм.
Высокая разрешающая способность гетеродинного радиометра очень важна для дистанционного зондирования. При ширине полосы промежуточных частот гетеродина 1 ГГц (0,033 см-1) спектральное разрешение близко к типичным ширинам линий газов в нижней атмосфере. В случае, когда линии jширяются давлением (лоренцевскпй контур), линии поглощения с уменьшением общего давления сужаются, и при неизменной концентрации поглощающих молекул значение нх коэффициента поглощения в центре линии обратно пропорционально общему давлению (разд. 7.2.5). При уменьшении ширины полосы (ПЧ) для приведения ее в соответствие с уменьшающейся полушириной линии чувствительность гетеродинного радиометра к поглощающему газу при данном значении произведения отношения смеси газа на данный путь падает как В'^ . Такое снижение чувствительности можно считать очень небольшим по сравнению с другими радиометрами, у которых чувствительность в лучшем случае пропорциональна ширине линии. Высокое разрешение представляет ценность не только из-за чувствительности, но также и из-за возможности снизить мешающие наложения других линий поглощения. В так называемых окнах прозрачности атмосферы имеется много спектральных областей, где полосы поглощения загрязняющихся газов перекрываются. В недавнем исследовании возможностей дистанционного зондирования с подъемных средств Людвиг и др. [7.33] наглядно показали сложность этой проблемы. Приведенные ими примеры, пи в коем случае не исчерпывающие всех газов, указывают, что для измерений требуются не только приборы с высоким разрешением, но также необходимо иметь точные таблицы интенсивностей и частот линий поглощения всех атмосферных составляющих.
7.2.2. ТРЕБОВАНИЯ К КОМПОНЕНТАМ (СХ МЫ ГЕТЕРОДИНИРОВАНИЯ)
Опорный генератор
Из рассмотрения выражения (7.54) вытекает одно из очевидных и главных требований к опорному генератору: он должен излучать на частоте, которая перекрывалась бы с подходящей линией излучения загрязняющего компонента. Важно также иметь лазеры, способные излучать на длинах волн в атмосферных окнах прозрачности и более конкретно на длинах волн, которые позволили бы обнаруживать отдельные загрязнения при минимальных помехах других загрязняющих компонентов.
368
Р. Т. Мензис
Кроме того, опорный генератор должен обладать стабильностью, необходимой для достижения максимальной чувствительности гетеродинного радиометра. Это требование особенно важно для пассивного обнаружения теплового излучения. Существенное увеличение эквивалентной мощности шума по сравнению с величиной, определяемой из (7.46), серьезно затруднило бы эффективное использование пассивного радиометра для зондирования атмосферы. Требования к стабильности амплитуды излучения опорного генератора рассмотрены в разд. 7.1.4. Для оценок влияния фазовых флуктуаций и частотного дрейфа опорного генератора можно также воспользоваться выражениями (7.41) — (7.43). Фазовые флуктуации не представляют серьезной проблемы, если только они не приводят к уширению спектра биений, выходящего за пределы полосы промежуточных частот. Частотный дрейф опорного генератора не должен быть существенным по сравнению с полушириной линии теплового излучения данного загрязнения.
Ранее мы показали, что можно создать одномодовые газовые лазеры, удовлетворяющие требованиям стабильности опорного генератора. Одним из недостатков газовых лазеров является ограниченная возможность их перестройки по частоте. Но, с другой стороны, лазеры, обладающие большой спектральной гибкостью, пока еще не удовлетворяют необходимым требованиям стабильности. Несомненно, что успехи в создании газовых, инжекционных, диодных и твердотельных лазеров должны поправить дело. В настоящее время многие измерения в атмосфере можно проводить, используя газовые лазеры с относительно фиксированными частотами, ибо были обнаружены многочисленные спектральные совпадения линий поглощения загрязнений и излучения газовых лазеров [7.2, 7.34—7.36].
На рис. 7.3 изображены спектральные области, в которых имеются линии излучения газовых лазеров на СОг и СО, а также показаны полосы поглощения некоторых загрязняющих компонентов. Подходящие спектральные совпадения были обнаружены для большинства указанных загрязнений, за исключением окиси углерода. Во время образования фотохимического смога окислы азота реагируют с другими продуктами сгорания [7.37, 7.38]. В глобальном масштабе они также участвуют в образовании аэрозолей, которые изучаются в связи с их воздействием на радиационный баланс [7.39] В нижней стратосфере окислы азота могут оказывать влияние на озонный слой [7.40], поэтому в последнее время уделялось большое внимание измерениям содержания окиси азота в этой области атмосферы [7.41—7.43]. Формальдегид является продуктом образования смога и, кроме того, входит в состав окислительной цепочки метана, который в настоящее время считается главным источником окиси угле
7. Лазерные методы гетеродинирования
369
рода в тропосфере [7.44, 7.45]. В фотохимическом смоге также образуются и пероксиациловые нитраты (PAN), которые вызывают сильные поражения растений и раздражение глаз [7.46]. Вступая в реакцию, аммиак и двуокись серы образуют токсичный аэрозоль в атмосфере города [7.47], который наблюдался также в стратосфере [7.48]. Пары азотной кислоты обнаруживались в стратосфере [7.49], где они играют важную роль в фотохимических реакциях, поддерживающих отношения смеси со-
Волновое число, см'1
2X0 2000 1500 1200 1000 800
1 и Г| —I-1-1-1-I--гх-1---!----1----1----
нсно „ Сгн4
ра(Г ' ньгоз
NlT NOj N0z “ NH3
СО'—II— .— *g- '
—, нг0
Непрерывн. Импульсный ---------------------------------——с--. СО-лазеры С0г-лазеры
4 5 6 7 8 5 Ю U 12
Длина волны, мкм
Р и с. 7.3. Спектральная схема расположения областей, в которых поглощают различные загрязнения н излучают лазеры на СОг и СО.
ставляющих стратосферы [7.50]. Озон является известным конечным продуктом образования фотохимического смога и важным компонентом стратосферы. В настоящее время полагают, что своим образованием озон обязан в основном процессу окисления метана [7.51].
Ряд малых составляющих стратосферы, которые не показаны на рис. 7.3, позже привлекли к себе значительное внимание: некоторые из них имеют полосы поглощения в области излучения СО2-лазеров. Проявляется интерес и к наполнителям для разбрызгивания аэрозолей (фреонам), которые при выносе их в стратосферу разлагаются под действием ультрафиолетового излучения Солнца в избыточный хлор, являющийся возможным катализаторОхМ разрушения озона [7.104]. Основными продуктами этой реакции являются НС1 и СЮ В настоящее время спектры фреона и СЮ в области 9—12 мкм исследуются с помощью лазерных источников
Фотосмеситель
Фотосмеситель пассивного гетеродинного радиометра должен обладать необходимой спектральной чувствительностью и
24 Заказ № 153
370
Р. Т. Мензис
высокой квантовой эффективностью, а также быть высокочастотным Загрязнения в нижней тропосфере имеют ширины линий около 2 ГГц, поэтому для максимизации интеграла в выражении для S/N (7.54) необходимо, чтобы ширина полосы промежуточных частот была приблизительно такой же. Фотопроводники из германия, легированного медью, имеют высокую квантовую эффективность и чувствительны в широком диапазоне длин волн. Если в них имеется донорная добавка сурьмы, то их частотная характеристика становится гладкой в диапазоне шириной больше 1 ГГц [7.25]. Были также изготовлены фотосмесители с гладкой частотной характеристикой до 1 ГГц из соединения ртутно-кадмиевого теллурида с переходом р — п-типа [7.52, 7.31]. Эти фотосмесители обычно используются в радиометрии пассивного гетеродинирования.
Полезно рассмотреть принцип усиления гетеродинного преобразования для определения факторов, позволяющих достичь в пассивном гетеродинном радиометре чувствительности, ограниченной лишь квантовыми эффектами [7 29, 7.53]. Если шумы, вызванные фоновым излучением и тепловыми эффектами, не существенны, то эквивалентную мощность шума можно записать в виде
ПЕР=Л/ЗД4-Л (Ли+ TIF) BlF[G, (7.55)
где Тм и Tip — температура фотосмесителя н эффективная температура шумов, приведенных ко входу усилителя промежуточной частоты; G — усиление процесса гетеродинного образования. Первый член в (7.55) будет в два раза больше в случае смесителя на фотопроводиике. Обычно усиление преобразования определяется как отношение возможной выходной мощности промежуточных частот на (круговой) частоте со к мощности входного сигнала Р$ на частоте cos — со^о+со
С-ЭД/?о/4Р5. (7.56)
Здесь Ro — выходное сопротивление смесителя промежуточной частоты, a t2(co)—средний квадрат фототока на промежуточной частоте со, равный
(PLOPS) е/^/(1 (7.57)
Величина hf — энергия кванта излучения опорного генератора; т—(основное) время жизни носителя фототока; tr—время пролета носителя фототока.
Если усиление гетеродинного преобразования определяется выражением (7.56), то оно не должно зависеть от мощности излучения опорного генератора при использовании фотопроводников с большим импедансом, таких, например, как Ge : Си.
7. Лазерные методы гетеродинирования
371
В этом случае выражение для выходного сопротивления смесителя запишется в виде
^о=(й//^Р10)(г2/М, (7.58)
где I — межэлектродный промежуток, а щ — подвижность дырок. Входной импеданс широкополосного усилителя промежуточной частоты близок к 50 Ом. Для образца Ge: Си толщиной I = 0,25 мм 7?о имеет значение порядка 1 кОм, когда на него подается излучение опорного генератора мощностью 50 мВт. Это говорит о большом рассогласовании и о том, что мощность на выходе реального смесителя на промежуточной частоте далека от той, что дана в выражении (7.56). Анализ, проведенный в [7.53], учитывает это рассогласование введением в выражение (7.55) Т1Р, равного (Ro/4Rif) (Дичась
Небольшое изменение в определении усиления гетеродинного преобразования для случая фотопроводника на Ge : Си позволяет лучше понять зависимость чувствительности гетеродинного радиометра от различных факторов. Определим G как
G-i^jRlFIPs, (7.59)
где Rif — входной импеданс усилителя промежуточной частоты (обычно 50 Ом). В этом случае TiF в уравнении (7.55) —эквивалентная температура шума на входе усилителя промежуточной частоты. Воспользовавшись выражениями (7.56) и (7.57), найдем, что G пропорционально Plo и квадрату отношения т//г. Поскольку т имеет значение порядка 10~10 с и неизменно важно, чтобы смеситель на Ge : Си обладал очень коротким временем пролета. Емкость смесителя является еще одной причиной, по которой его надо делать небольшим. Длина смесителя ограничивается коэффициентом, поглощения материала в инфракрасном диапазоне, который близок к 6 см-1 при типичной концентрации меди 7- 1015 см-3 [7.25]. Смеситель квадратного сечения из Ge : Си длиной 3 мм имеет емкость материала, равную 0,4 пФ.
Существующие ограничения величины r/tr в скоростном смесителе из Ge : Си делают величину G в (7.59) много меньшей единицы. Рассмотрим, например, фотосмеситель с t= 0,25 мм; пусть к нему приложено напряжение 10 В; тогда, взяв цл = = 2- 104 см2/(В-с), получим, что Zr = 3- 10-9 с. (На практике приложенное поле не должно превышать 400 В/см из-за проявления сильного низкочастотного шума. Кроме того, было показано, что при более сильных полях падает подвижность дырок.) Поэтому (т/4)2« 10~3. Если на смеситель падает излучение опорного генератора с длиной волны 10 мкм и мощностью
24*
372
Р. Т. Мензис
100 мВт, а т] = 0,5, то из (7.59) найдем, что усиление гетеродинного преобразования равно
G-0,125=-9 дБ. (7.60)
Если T.w«=10 К, a TIF«=300 К (kTiF~0,025 эВ), то эквивалентная мощность шума на длине волны 10 мкм (hf — 2 • 10-20 Дж — = 0,125 эВ), согласно (7.55), будет
NEP~ 1,25(2A//t()B/f. (7.61)
В выражении для квантового шума стоит множитель 2 из-за того, что в качестве смесителя используется фотопроводник. При этих условиях почти достигается теоретический предел чувствительности.
Нашедшие недавно применение в экспериментах по фотосмешению фотодиоды из ртутно-кадмиевого теллурида [7.29, 7.31, 7.52, 7.54] могут быть изготовлены так, что их эквивалентное выходное сопротивление в рабочих условиях будет близко к 100 Ом, что хорошо согласуется с усилителем промежуточной частоты. Усиление гетеродинного преобразования, согласно (7.56), будет равно [7.29]
G=(/\o/2Gd) (?ie й/)-/[ 1 +(<оК)2], (7.62)
где Gd — дифференциальная шунтирующая проводимость фотодиода, а (дс — граничная частота, равная
wr=G^’/CD/??, (7.63)
где Св — емкость перехода, a Rs — последовательное сопротивление. Сходство между выражением (7.62) и эквивалентным выражением для фотопроводника из Ge: Си очевидно. Единственная существенная разница — дополнительный множитель (т//2) в усилении фотопроводника, равный 10-3 для почти оптимальных условий работы фотосмесителя из Ge: Gu с т«= «=10-10 с. Поэтому при использовании фотодиода может оказаться, что достаточно значительно меньшей мощности излучения опорного генератора для достижения чувствительности, ограниченной лишь квантовыми эффектами. Если его квантовый выход т]~0,5, то для этого должно хватить значения PL0 в несколько десятых милливатта. Недавнее исследование возможностей смесителя на фотодиоде [7.29] и эксперименты ио гетеродинной регистрации излучения абсолютно черного тела [7.54] показали, что PLo~ 1 мВт достаточно для того, чтобы подойти близко к предельной чувствительности, определяемой квантовыми эффектами при квантовом выходе около 0,25.
7. Лазерные методы гетеродинирования 373
7.2.3. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ОБНАРУЖЕНИЕ ГАЗОВ МЕТОДОМ ГЕТЕРОДИН ИРОВА11ИЯ
В лаборатории автора гетеродинный радиометр с СО2-лазером в качестве опорного генератора при ширине полосы промежуточных частот 600 МГц применялся для дистанционного обнаружения ряда загрязняющих газов в лабораторных образцах при комнатной температуре [7.55, 7.56J. Это были озон Оз, аммиак NH3, этилен С..Н4 и двуокись серы SO». С помощью опорного генератора на СО-лазере осуществлялось также обнаружение углекислого газа при температуре 450 К.
В измерениях всех газов, кроме SO», в качестве опорного генератора использовался стабильный лазер с резонатором на инваровых стержнях и полированными пластинами из гранита на концах. Лазер работал в отпаянном режиме. В качестве одного отражателя в нем служила дифракционная решетка, установленная по схеме Литтроу, а выходное зеркало с пропусканием 10% было прикреплено к цилиндру, сделанному из пьезокерамики для осуществления тонкой перестройки. По стабильности амплитуды данный лазер удовлетворяет требованиям, обсуждавшимся в разд. 7.1.4. В качестве источника питания использовался коммерческий источник постоянного напряжения с хорошей стабильностью. Дрейф частоты излучения лазера был небольшим. После настройки лазера в центр линии он может оставаться в таком положении часами; выключение и включение заново на него не влияют.
Для обнаружения SO» использовался коммерческий, перестраиваемый с помощью дифракционной решетки лазер на редком изотопе 12С18О2. С этим изотопом лазер может излучать более короткие длины волн: для работы с SO» мы использовали самые короткие из возможных длин волн, R (40) и /?(42) из полосы 9,2 мкм. Волновые числа этих линий равны 1107,948 и 1108,923 см-1 соответственно [7.57]. Этот же самый лазер использовался для обнаружения озона. Для этого лазера характерен существенный дрейф частоты после включения. Спустя ~ 1 ч наступало равновесие, и частота выходного излучения находилась в центре какой-либо линии после соответствующей подстройки с помощью пьезоэлектрического преобразователя. Частоты биений, наблюдавшиеся при смешении излучений двух лазеров, имели спектральную полосу порядка 105 Гц при усреднении за несколько секунд.
Для гетеродинного обнаружения окиси азота в лабораторном образце в качестве опорного генератора использовался лазер на СО, излучающий вблизи 5,2 мкм. Окись азота обнаруживалась, если газ находился при температуре 390 К. Лазер на СО также был отпаян и стабилизирован с помощью
374
Р. Т. Мензис
инваровых стержней. Разрядная трубка охлаждалась с помощью замкнутой системы на сухом льде с метиловым спиртом, что позволило поддерживать температуру стенки около 200 К. Перестройка линии производилась посредством дифракционной решетки, установленной по схеме Литтроу; тонкая подстройка осуществлялась с помощью пьезокерамического преобразователя.
В качестве смесителя использовался быстродействующий фотоприемник из германия, легированного медью. Медь испарялась па этот материал, и после диффузии внутрь ее концентрация составляла 7- 1015 см-3. Добавление меди и сурьмы приводит к тому, что коэффициент поглощения материала становится равным примерно 6 см-1, а время жизни носителей фототока около 10_,° с. (Информацию о параметрах Се: Си можно найти в [7.25].) Было изготовлено несколько элементов смесителей. Куски распиливали, затем протравливали и их оптические грани полировали. Затем каждый из них запаивали индиевым припоем между двумя платиновыми полосками. Одновременно к одной из платиновых полосок прикрепляли тонкий платиновый подводящий проводник. Испытания каждой сборки па пробой при высоком напряжении проводились при температуре жидкого гелия. При этом наблюдались ощутимые вариации, возможно, из-за небольших отличий, возникающих в процессе сборки. Нами обнаружено, что быстрое погружение в германиевый раствор для трав'леппя или в раствор HF с последующей промывкой метиловым спиртом высокой чистоты приводило к улучшению характеристик некоторых образцов при испытаниях их на пробой. Смесители, использовавшиеся в экспериментах по обнаружению большинства газов, имели размеры 0,3 X 0.4 X 3,5 мм.
Сигналы теплового излучения и излечения опорного генератора соединялись с помощью светоделительного клина из хлористого натрия, и затем оба луча фокусировались на смеситель. При подаче на смеситель излучения опорного генератора мощностью 40 мВт его сопротивление по постоянному току падало до 2000 Ом. (Сопротивление мало зависело от приложенного напряжения, если оно было ниже уровня пробоя.) Биения с частотами от 10 до 600 МГц усиливались цепочкой усилителей промежуточной частоты с 50-омным входом. Сигнал про- ( межуточной частоты со смесителя проходил через конденса- 1 тор, изготовленный на полосковой линии и блокирующий посто- . янную составляющую, и поступал на вход первого усилителя промежуточной частоты — малошумящий коммерчески доступный прибор. Эквивалентная температура шума, приведенная ко входу цепочки усилителей промежуточной частоты, составляла -250 К- Вариации усиления на промежуточных частотах составляли не более 2 дБ во всем частотном диапазоне. Когда на сме- j
7. Лазерные метоЪы гетеродинирования
375
ситель подавалась смещающая мощность 40 мВт, то наведенный опорным генератором квантовый шум поднимал уровень общего шума на 3—5 дБ над уровнем шума цепи усилителей промежуточной частоты в диапазоне 10—600 МГц. Это были обычные условия работы гетеродинного радиометра. При больших смещающих напряжениях появился шум из-за влияния контактов смесителя, пропорциональный l/f. Иногда его можно было наблюдать на спектроанализаторе вплоть до 100 МГц — до наступления пробоя.
Р и с. 7.4. Блок-схема эксперимента по обнаружению газов пассивным гетеродинированием. e(f) —излучательная способность газа при температуре Тл-1 — газовая кювета; 2 — опорная Тя; 3 — самописец; 4— дифракцноный спектрометр; 5 — фазочувствнтельный детектор; 6 — опорный генератор; 7— фотосмеситель; 8 — усилитель промежуточной частоты; S — детектор ПЧ.
Большинство газов по отдельности помещали в ячейку длиной 15 см. В экспериментах с NO, SO2, С2Н4 и NH3 небольшие их количества впрыскивали в ячейку, а затем давление в ячейке доводили до атмосферного добавлением N2. Обнаружение Оз проводилось в такой же ячейке на фоне О2. Смесь CO2/N2 в этих экспериментах помещали в ячейку длиной 75 см.
На рис. 7 4 представлена блок-схема экспериментального устройства. В нем использован отражающий прерыватель, позволяющий направлять поле зрения приемника попеременно то на ячейку с газом, то на холодную, абсолютно черную поверхность, помещенную внутрь небольшого дьюара с жидким азотом Помешенное за газовой ячейкой зеркало направляло поле зрения приемника на ту же самую холодную поверхность. Времена интегрирования брались различными вплоть до 30 с. В каждом случае отношение сигнал/шум определялось согласно
376
Р. Т. Мензис
эмпирическому правилу оценок, гласящему, что среднеквадратичный уровень шума равен */е разброса от максимума к максимуму, наблюдаемому по крайней мере за 30 циклов интегрирования. Иногда уровень шума на выходе измерялся при убранном смещении на смесителе, выключенном опорном генераторе нли выключенном усилителе промежуточной частоты для того, чтобы убедиться, что радиометр работает должным образом с чувствительностью, близкой к значению, ограниченному квантовыми шумами.
Чувствительность гетеродинного радиометра для различных газов показана в табл. 7.1, в которой также приведены липин
Таблица 7.1
Чувствительность обнаружения газовых загрязнений, измеренная для лазеров с фиксированной частотой. Газы находились при температуре 298 К, кроме NO, который измерялся при 390 К, и СО — при 450 К. Буферными газами были N и О (см. текст).
Обозначения полос 1 и II относятся к верхнему и иижиему из смешанных (10’0, 02°0)-состояиий СО соответственно.
Определения чувствительности см. в разд. 6.3.2
Газ Чувствительность, атм-см Лазерная линия Коэффициент поглощения, (атм •см)"1 Длина волны, мкм
Окись азота ю-2 •2С'6О : 7—6, Р(15) 3,5 5,19
Двуокись серы 10-2 I2C,802:00°I — II, R (40) 0,55 9,02
Озон 2 • 10“* «2С'«02:00С1 -II, Р (40) 14 9,50
2 10 * 12С1802:00 1 — II, /= (14) 13 9,50
Этилен 5 • IO-5 ,2С18О2 : 00°1 — I, Р(14) 30 10,53
Аммиак ю-< ,2С'8О2 : 0Э°1 — 1, Р(32) 17 10,72
Двуокись углерода 2 - 10-' 12С16О2:00°1 — I, Р (20) 0,015 10,59
излучения опорных генераторов и коэффициенты поглощения газов при указанных температурах и длинах волн. Минимально обнаружимые концентрации, представленные во втором столбце (в единицах концентрации, умноженной на длину), обеспечивают отношение сигнал/шум, равное единице, при постоянной времени 10 с. Как говорилось ранее, ширина полосы промежуточных частот равна 600 МГц, что соответствует спектральному разрешению Av = 2B/F = 0,04 см'1. Если учесть пропускание оптики 80%, то полученные в эксперименте чувствительности были очень близки к теоретическим, если считать i] близким к единице.
7. Лазерные методы гетеродинирования
377
Чувствительности, представленные в табл. 7.1, позволяют сказать, что в пассивных измерениях можно обнаруживать фоновые концентрации на уровне миллиардных долей, если трассу брать длиной около 1 км. То же самое справедливо и для вертикального зондирования, если загрязнения равномерно перемешаны в километровой толще под инверсным слоем. В этом случае, согласно табл. 7.1, минимально обнаружимая концентрация, например, озона была бы 2 млрд-1. Чувствительность обнаружения SO2 не так велика, и без дальнейшего усовершенствования этот метод может оказаться непригодным для контроля фоновых концентраций этого газа. Чувствительность к излучению окиси азота при комнатной температуре в районе 5 мкм меньше, чем для газов, излучающих на больших длинах волн, что видно из рис. 7.2. Тем не менее чувствительность к NO при повышенных температурах приемлема для контроля ее концентраций в выбросах некоторых стационарных источников. В таких же условиях можно осуществлять контроль и за содержанием СО2, ибо обычный уровень содержания СО2 в выбросах предприятий, работающих на сжигании ископаемых топлив, равен ~10%. Возможность одновременного контроля может оказаться полезной, особенно если концентрацию СО2 нельзя получить другими средствами.
Увеличения чувствительности к SO2 и NO можно добиться, используя другие длины волн излучения опорных генераторов на СО2- и СО-лазерах. Был создан отпаянный лазер на ,2С,8О2> работающий в непрерывном режиме на далеких линиях 7?-ветви, как, например, /?(58) в полосе 9,2 мкм [7.57]. Если бы излучение этой линии с частотой 1116,043 см-1 использовалось в качестве опорного, чувствительность возросла бы по крайней мере в 2 раза. Линия излучения лазера на СО—Р(9) полосы 9—8 с частотой 1900,050 см 1 [7.58] перекрывается с более сильной линией окиси азота R(l3/z)i Чувствительность на этой частоте возросла бы в 4 раза при температуре 300 К и в 2,5 раза при 400 К.
7.2.4. СРАВНЕНИЕ СО СПЕКТРОМЕТРОМ НА ИНТЕРФЕРОМЕТРЕ МАИКЕЛЬСОНА
Радиометр типа сканирующего интерферометра Майкельсона широко признан как ценный прибор для спектроскопии высокого разрешения [7.59]. Имеет смысл провести сравнение пассивного гетеродинного радиометра с прибором такого типа. Сравнение в значительной степени зависит от условий работы; в данном примере мы полагаем, что оба радиометра измеряют небольшую часть фонового излучения при температуре 300 К.
378
Р. Т. Мензис
Отношение сигнал/шум для сканирующего интерферометра Майкельсона определяется выражением
(S[N)lNT=gM Av) (О*) (AQQdx)4\ (7.64)
где g.M — общий коэффициент пропускания прибора; /vAv— по-' ток в единичном телесном угле и спектральном интервале Av с центром на частоте v; £)* описывает шум фотодетектора; А и О — площадь приемной оптики и телесный угол поля зрения 1 прибора; Qd — угол поля зрения фотодетектора; т — время, не-1 обходимое для получения интерферограммы. Максимальное зна-1 чение т] можно положить равным 0,1 [7.60]. Угол поля зрения! определяется спектральным разрешением прибора. Чтобы достичь аподизированного разрешения Av [см 1], подвижному зер-1 калу в сканирующем плече интерферометра требчется переместиться на расстояние х = ‘/zAv. В процессе перемещения суммарное отклонение в сдвиге фаз между осевым и внеосевым пучком, идущим под максимально допустимым углом, должно быть меньше л рад. Это приводит к величине эффективного углового диаметра (X/x)'/j = (Av/v),/j. Чтобы получить высокую чувствительность, необходимо использовать крупногабаритную приемную оптику и небольшой детектор с большим значением D*. Размер детектора ограничен соотношением Ad&d~AQ, где Ad — площадь детектора.
Чтобы сравнить чувствительности двух приборов, воспользуемся выражением для NEP гетеродинного радиометра (7.46) и запишем его в виде отношения сигнал/шум, подобного (7 64):
(S//V)Her=(2/it) (/v Av/Av3) (т/с3 Avf*. (7.65)
Здесь мы воспользовались тем свойством, что интеграл от эффективной площади по углу поля зрения равен /.2 [см. (7.16)]. Выражение для отношения двух чувствительностей имеет вид (,S/N)het ___________________(8/it) (it/fev3)__ 7
(S/N)int gM(Acs Лу)'1'D*
Отметим, что более высокое разрешение (малые Av/v) и большие длины волн благоприятствуют работе гетеродинного радиометра. Возьмем рабочую длину волны около 10 мкм и Av=J = 0,03 см-1. Пусть при этом D фотодетектора равно 1010 см-Гц'^/Вт. Тогда при значениях gM = 0,1, Qd = 0,5, 1]ь = = 0,5, Л|/2 = 20 см мы получим, что отношение
(S/N)hetI(S/H)int = 10. При Av = 0,01 см-1 оно становится-! равным 30. Следует указать, однако, что за время интегрирования т интерферометр воспроизводит спектр с разрешением Av,
7. Лазерные методы гетеродинирования
379
охватывающий широкую спектральную область (что эквивалентно большому числу разрешаемых элементов), тогда как гетеродинный радиометр реагирует лишь на один элемент. Поэтому при данном спектральном . разрешении интерферометр имеет определенное преимущество, если требуется зарегистрировать широкий спектр, в противоположность измерениям энергетической яркости в нескольких выбранных интервалах. Даже если бы были плавно перестраиваемые опорные генераторы, позволяющие гетеродинному радиометру работать в режиме, аналогичном радиочастотному спектроанализатору, характеристики такого радиометра по чувствительности в области 10 мкм не обязательно были бы столь же хорошими, как у большого, тщательно сконструированного интерферометрического спектрометра. Если разрешение в области 10 мкм равно 0,01 см-1, то в этом случае у гетеродинного радиометра были бы преимущества лишь для спектров, содержащих меньше 103 разрешаемых элементов, ибо (S/N) пропорционально т'А.
7.2.5. ПРИМЕНЕНИЯ В НАЗЕМНОМ КОНТРОЛЕ
Наземный гетеродинный радиометр, работающий в качестве пассивного измерителя теплового излучения, может оказаться полезным в ряде практических применений. Его можно использовать для наблюдения Солнца, Луны и соседних планет, а также в измерениях прозрачности атмосферы на отдельных длинах волн с высоким спектральным разрешением [7.61, 7.62, 7.101, 7.102]. Кроме того, им можно непосредственно измерять тепловое излучение загрязняющих компонентов окружающего воздуха. Можно также осуществлять дистанционный контроль стационарных источников.
Для обсуждения измерений поглощения солнечного излучения воспользуемся выражением (7.8), отбросив в нем член, учитывающий переизлучение. Поглощение излучения с волновым числом v в элементарном слое газа, находящегося на высоте г, определяется как o[v, p(z), T(z)]N(z) secipJz, где ф— зенитный угол Солнца, p(z) и Т(г)—давление и температура; M(z)—концентрация молекул поглощающего газа. Общая оптическая толща (разд. 3.1) определится следующим выражением:
х('*» Ф)=бесф N (z) a (v, z)dz, (7.67)
где интегрирование производится по всей толще атмосферы в вертикальном направлении (мы пренебрегаем кривизной Земли и ее атмосферы, в результате чего эта формулировка не
380
Р Т Мензис
применима к зенитному углу около 90°). Измеряемая радиометром интенсивность излучения на частоте v; со спектральным разрешением Ду, будет
J U (v)exp [ —-(\ ?)](/>= Av
=7$Ь,)ехр [—- (v,, 0) sec ф], (7.68)
где /s(vi) —интенсивность солнечного излучения у верхней границы атмосферы, сравнительно медленно меняющаяся с частотой, a U(v) — функция реакции прибора, настроенного на у,-. Если построить график зависимости 1п/,(ф) от эесф, то ее наклон даст зенитное поглощение атмосферы в спектральном интервале Ду,-. Используя спектрометр поглощения солнечного излучения с высоким разрешением, имеющий либо плавную перестройку в диапазоне ГГц, либо способный работать в многочастотном режиме по выбранным длинам волн, можно получать высотные профили загрязняющих компонентов. Из уравнений (7.51) и (7.52) можно видеть, что если частоты зондирования находятся в крыле линии, где v— vo3>y, то молекулярное сечение поглощения и (у) будет пропорционально общему давлению, на частоте же центра линии tr(vo) оно обратно пропорционально давлению. Поэтому, проводя измерения при различных значениях v— vo, можно изменять вклад поглощения молекулами, расположенными на больших высотах, в общее поглощение и в результате вычислять их высотный профиль. Профиль может быть очень точным вплоть до высот, на которых начинает доминировать доплеровское уширение, если только профиль температуры известен с точностью ±5 К для каждой высоты. При этом желательно иметь разрешение радиометра около 15 МГц, чтобы получить точные значения концентраций на больших высотах. Отношение сигнал/шум для гетеродинного радиометра, направленного на Солнце, можно вычислить, согласно (7.54), при е = 1 иТ- = 5000 К для области 10 мкм. Отношение сигнал/шум для прибора с произведением = 5Х Х108 будет около 40 дБ, если он направлен на Солнце сквозь совершенно прозрачную атмосферу [7.61]. Определение высотных профилей по измерениям спектрального поглощения с высоким разрешением будет обсуждаться в разд. 7 3.4.
Чувствительности гетеродинного радиометра к загрязняющим газам, представленные в табл. 7.1, указывают на возможность контроля выбросов стационарных источников. Отметим, что чувствительность гетеродинирования к SO2 на длинах волн около 9 мкм при высоких температурах оказывается выше, чем при 300 К. Например, при 400 К чувствительность была бы в 2,5 раза выше. С реальными усовершенствованиями можно
7. Лазерные методы гетеродинирования
381
было бы достичь предельной чувствительности для 400 К в 10 млн-1 на длине 1 м. Тепловое излучение водяного пара в этой спектральной области было бы эквивалентно 20—40 млн-1 SO2, если предположить, что концентрация равна 12%. Вклад водяного пара в излучение на каждой частоте должен определяться в измерениях на дополнительных длинах волн.
7.2 6. ПРИМЕНЕНИЯ В КОНТРОЛЕ С ПОДЪЕМНЫХ СРЕДСТВ
Рассмотрим два режима работы подъемного пассивного гетеродинного радиометра наблюдения ореола и наблюдения по направлению вниз, или в надир. В режиме наблюдения ореола, который мы обсудим лишь кратко, радиометр настраивается на горизонт н воспринимает либо тепловое излучение, либо прошедшее солнечное излучение. В режиме наблюдений по направ лению вниз радиометр воспринимает уходящее излучение земной поверхности и расположенной между ним и землей атмосферы. Мы ограничим наше рассмотрение более длинноволновой инфракрасной областью, где уходящее тепловое излучение превалирует над рассеянным излучением Солнца.
Полезную информацию о профиле температуры атмосферы и о профилях концентрации некоторых загрязнений можно получить с помощью радиометров, смотрящих вниз со спутников, высотных самолетов или воздушных шаров. Знание температурного профиля и давления на некоторой известной высоте (обычно у поверхности) позволяет метеорологам рассчитать профиль давления, который имеет большое значение для изучения погодообразования. Температурный профиль представляет собой также очень важную информацию, когда радиометры используются для определения профилей атмосферных загрязне ний. Температурные профили получают из наблюдений излучения молекул, перемешанных в атмосфере равномерно с известным отношением смеси. Например, молекулы СО2 и О2 равномерно перемешаны по крайней мере до высоты 100 км [7.63].
Способность дистанционно измерять профили температуры и загрязнений с помощью направленных вниз радиометров зависит от понимания всех сложностей уравнения радиационного переноса. Обсуждение этих проблем можно найти в обзорной статье Хогтона и Тейлора [7.63]. Рассмотрим некоторый слой атмосферы при температуре Т, содержащий поглотители на толщине dz в вертикальном направлении. Для некоторого волнового числа V, где сечение молекулярного поглощения равно <т(т), закон Кирхгофа гласит, что при выполнении условий локального термодинамического равновесия интенсивность испускания в единичном спектральном интервале в направлении вверх равна V(<)a(v)B(v, T)dz, где B(v, Т) —функция Планка для яркости,
382
Р Т. Мензис
определяемая выражением (7.2). Доля этого излучения, достигающая верхней границы атмосферы, есть
Cz(v)=exp [— У 2V(z)o(4)dz], (7.69)
где интегрирование осуществляется в пределах от данного слоя объема до верхней границы атмосферы. Интегрируя по всем таким слоям, найдем, что полная интенсивность в единичном спектральном интервале /'(v), достигающая верхней границы, определится следующим выражением: 1
^'(V)=[J Т) N(z)a(v)dz ехр | — j/V(z)a('?)dz]=
Г * 1
=jB(v, T)rfC(v). (7.70)
о
Удобно за независимую переменную взять величину у — —In р, где р — давление [атм]. Переменная у эквивалентна высоте! в изотермической атмосфере. В этом случае
/'М=. B[v, 7’(y)](dWdy=B[v, T(y)]x(y)dy (7.71)
Интенсивность в единичном спектральном интервале Г (v) по- этому представляется в виде средневзвешенной интенсивности! абсолютно черного тела с весовой функцией к(у) — tZ£(v)/dy. Пока еще мы не учитывали вклада в 7(v) уходящего излучения | от земной поверхности Измеренная энергетическая яркость из- I лучения с волновым числом v подвержена также влиянию спек- 1 трального разрешения радиометра. Полная энергетическая яр- I кость элемента разрешения Av равна
со Sfe
/('-)1д>= У и У В к Г (у)] х(у) б/у-к Av О
+ yt/(v)Co(y)Bk Г(0)]Л, (7.72)1
д<
где So(v)—пропускание между поверхностью и верхней грани-цей атмосферы, a f/(v) — центр спектральной чувствительностиЯ прибора. Уходящее тепловое излучение с волновым числом v I непрерывно поглощается и переизлучается, и чем сильнее оно I поглощается на пути вверх, тем выше должен лежать уровень, с которого часть этого излучения достигает прибора. Для наб- I людений нижней атмосферы необходимо измерять излучение па | частотах, лежащих в крыле линии поглощения, и, наоборот, для Я наблюдений верхней атмосферы излучение нужно измерять I в центре линии. Если поглощающий компонент перемешан рав- I
7. Лазерные методы гетеродинирования
383
номерно, то весовые функции x(i/) почти не зависят от температуры в пределах обычного диапазона изменений профиля температуры.
Для получения профиля температуры нужно решить следующую проблему: полагая газ равномерно перемешанным, найти, что представляет собой функция Т(у) по наблюдениям интенсивности поглощения /(v). В полосе частот v2 СО2 в области 15 мкм можно указать определенные спектральные области для выбора частот зондирования, для которых весовые функции имеют максимумы на разных высотах. Поскольку каждая весовая функция имеет конечную ширину, можно найти лишь не большое число функций, перекрывающихся незначительно. Значительное перекрывание означает, что наблюдения на разных частотах не являются независимыми Многочисленные методы обращения уравнения (7.72) для получения профиля температуры очень сложны, даже если пренебрегают и- рассеянием, и влиянием облаков Вследствие конечной ширины весовых функ ций и шумов, неизбежно присутствующих в измерениях энергетической яркости, все методы позволяют получить профиль температуры с пространственным разрешением, ограниченным ~4 км в нижней атмосфере и ~ 16 км в стратосфере [7.63].
Для зондирования температуры верхней атмосферы необходимо, чтобы спектральное разрешение радиометра было равным ширине доплеровского контура линии или меньше ее, т. е. около 0,001 см-1 (30 МГц). Радиометр с низким спектральным разрешением может использоваться для получения данных об области малых высот, потому что для любого спектрального интервала, содержащего несколько линий поглощения, большая часть излучения, достигающего прибора, находится в крыльях линий. Зондирование области больших высот можно осуществить только с прибором, сочетающим высокую чувствительность со спектральным разрешением, достаточно высоким, чтобы прибор реагировал только на область центральных частот линии поглощения.
Проблема получения профилей загрязнений (профиль температуры считается известным) является еще более трудной, если только не привлекается значительное количество априорной информации. Если энергетическая яркость в (7.72) обязана своим происхождением определенному виду загрязняющих молекул, отношение смеси которых надо найти, то в этом случае функции яркости известны, а весовые функции x(z/) = dcjdy становятся функционалами от N (у) Профиль отношения смеси можно найти, если N(y) найдено по заранее заданным необходимым параметрам линии поглощения загрязняющего компонента. Очевидно, в этом случае мы имеем систему нелинейных уравнений вида (7.72), описывающих различные наблюдения
384
Р. Т. Мензис
энергетической яркости, и для нахождения их решений необходимо применить итерационные методы [7.64]. Вид весовых функций х(г/) и высоты, на которых они имеют максимумы, зависят от самого неизвестного профиля загрязняющего компонента. По этой причине необходимо иметь несколько дополнительных частот зондирования, чтобы быть готовыми к появлению вариаций профиля.
Для оценки возможностей гетеродинного радиометра в определении профилей температуры н загрязняющих компонентов уместно ввести понятие минимально обнаружимого изменения температуры. Из выражения (7.54) для отношения снгнал/шум можно найти (A7')min, вычислив «нормированное» изменение сигнала AS/М, обусловленное изменением температуры па величину А7", и приравняв полученное выражение единице. Будем считать, что e(v) = 1, так что (A7')min относится к излучению некоторого эффективного абсолютно черного тела с ратурой Т. В результате получаем
(A7’)inln=(w/27j) (1/B/ft),/j [exp (hflkГ) - 1 [2X
хкадпехртАлг1.
темпе-
(7.73)
Это довольно сложная функция длины волны (К— c/f) и температуры Зависимость же от других факторов сравнительно простая. На рис. 7.5 показана зависимость (A7’)rnln от длины волны при различных Т. Значения, отложенные на ординате слева, соответствуют следующим характеристикам радиометра: В/рТ=1010, т) = 0,5. Обычно это соответствует ширине полосы промежуточных частот 1 ГГц и времени интегрирования 10 с. Такие параметры вполне приемлемы для контроля загрязнений с медленно движущихся платформ. Параметры, использовавшиеся для вычисления значений, отложенных па правой ординате, могут соответствовать B]F 50 МГц, т = 2 с Они являются более подходящими для контроля областей на больших высотах. Если бы мы использовали такой гетеродинный радиометр для измерений в области полосы г2 СО? (15 мкм) с целью получения профиля температуры, то температурное разрешение при типичной стратосферной температуре 250 К составило бы (Л7’)пп1)= 1 К.
С помощью направленного вниз гетеродинного радиометра на СО2-лазере можно было бы получать профили нескольких важных загрязняющих компонентов. СОг-лазеры работают в области окна прозрачности 9—12 мкм, наиболее благоприятной для наблюдений мало распространенных загрязнений. Людвиг и др. [7.65] вычислили ожидаемые изменения энергетической яркости уходящего излучения па различных длинах волн, обусловленные присутствием некоторых обычных загрязняющих воз-
7. Лазерные методы гетеродинирования
385
дух компонентов. В тропосфере можно выделить две основные метеорологические ситуации: когда существует температурная инверсия на высоте около 1 км, запирающая загрязнения внизу, и когда имеет место обычный спад температуры с высотой при почти постоянном градиенте. Последняя ситуация характеризуется тем, что загрязнения имеют более низкую концентрацию, но распространены до больших высот. В первом случае можно
Р и с. 7 5. Минимально обнаружимое изменение температуры как функция рабочей длины волны [см. (7.73)]. Квантовая эффективность фотосмесителя т) = 0,5.
ожидать, что обычный сигнал возрастет на несколько процентов из-за высокой температуры запертых загрязнений при обычных их концентрациях. Двуокись серы, бензол, этилен и аммиак являются типичными загрязнениями, влияющими на область 9— 12 мкм. Для второго случая характерно уменьшение сигнала на несколько процентов Обнаружение тропосферного озона также возможно, если оно проводится с платформы, расположенной ниже стратосферного слоя Кривые, представленные на рис. 7.5, могут быть полезны при определении чувствительности гетеродинного радиометра к изменению сигнала При малых \Т вблизи Т = 300 К изменение сигнала в процентном выражении близко к величине АГ в кельвинах. Поэтому радиометр с В1Р = 10ю должен быть чувствителен к изменению сигнала в несколько десятых долей процента в области 9—12 мкм. Ис-юльзование гетеродинного радиометра позволяет уменьшить влияние помех, поскольку ои обладает высоким разрешением и
5 Заказ -V» 153
386
Р. Т. Мензис
с его помощью можно проводить измерения на нескольких вы-1 бранных длинах волн, чтобы количественно определить влияние известных мешающих компонентов В настоящее время разрабатывается гетеродинный радиометр на COa-лазере в соответствии с программой NASA по отработке новейших прил< 'женин в летных экспериментах. Наиболее вероятно, что он будет использован для контроля одного из упомянутых выше загрязнений в экспериментах по наблюдению ореола или наблюдениям в направлении вниз [7.66]. Я
Обычно наблюдения по направлению вниз в пассивном режиме не чувствительны к загрязнениям, расположенным ниже 1 км. Расположенные на низких высотах загрязнения имеют температуру, почти равную температуре земпой поверхности,| поэтому они «невидимы» для радиометра Такой режим наблюдений больше подходит для измерении на больших высотах, где температура атмосферы существенно отличается от температуры земпой поверхности.
Ореольные измерения с высотных носителей являются хо-| рошим средством исследования стратосферы. Длинные атмо-’ сферные трассы способствуют увеличению чувствительное™ к загрязнениям с малыми отношениями смеси. Обычно ореоль-’ ные наблюдения ограничены стратосферой из-за обширного облачного покрова в тропосфере. Спектры солнечного излуче-1 ния, полученные с помощью подъемных радиометров, оказались полезными для обнаружения малых составляющих, имеющих отношения смеси около 10-9 [7.41, 7.57]. Практическая цен-1 пость наблюдений в режиме, когда прибор направлен на Солнце, невелика из-за пространственных и временных огра-1 нпчений. Режим наблюдений ореольного излучения более гибкий. ]
Измерения излучения ореола требуют использования радиометров с высоким спектральным и пространственным разреше-1 пнем. Оптимальным является спектральное разрешение порядка типичных ширин линий, уширенных вследствие эффекта Доплера. Доплеровская полуширина [ср. (3.22)], записанная в вол-1 новых числах, равна Л
Ю- (3.58 • 10~7) ^(Т/ТИ)7’, (7.74)
где v0 — волновое число центра линии; Т — температура, К-1 М — молекулярный вес данной молекулы. Для типичного пере-1 хода в области 10 мкм (vo—1000 см *) уо~Ю-3 см-1. Для до-1 стяжения хорошего разрешения по высоте необходимо узкое ноле зрения. Эти требования удачно вписываются в характеристики гетеродинных радиометров. V
7. Лазерные методы гетеродинирования
387
7.2.7. ВЛИЯНИЕ ТУРБУЛЕНТНОСТИ НА РАДИОМЕТРИЮ ПАССИВНОГО ГЕТЕРОДИНИРОВАНИЯ
Влияние атмосферной турбулентности на распространение света * и когерентный прием представляет собой обширный предмет. Настоящее же обсуждение ограничено несколькими понятиями, которые особенно важны для требований пространственной когерентности гетеродинной радиометрии.
Гетеродинный приемник реагирует оптимально на сигнал, обладающий пространственной когерентностью на приемной пертуре. При распространении излучения в турбулентной атмосфере неоднородности ее показателя преломления искажают фазовые фронты. Эти искажения становятся все более важными с ростом диаметра приемной апертуры, однако среднее во времени отношение сигнал/шум не подвергается существенным изменениям, если диаметр приемной апертуры меньше некоторой определенной величины, называемой диаметром когерентности [7 68]. Диаметр когерентности определяется через структурные функции волн £>s(d), являющиеся мерой статистических вариаций фазы распространяющейся волны и логарифма амплитуды в двух точках, разделенных расстоянием d. Основываясь на теории турбулентности Колмогорова, которая гласит, что пространственная корреляция турбулентности уменьшается пропорционально пространственному разнесению в степени 2/3, можно показать, что структурная функция волны пропорциональна произведению £2гГ/з,где £ = |к| = 2л/л [7.69]. Диаметр когерентности dc определяется из следующего соотношения [7.68]:
Ds(d -8.88 (d/dj1*. (7.75)
Таким образом, диаметр когерентности увеличивается с увеличением длины волны излучения. Структурная функция также пропорциональна интегралу со структурной постоянной С2 по длине пути распространения. Более подробное рассмотрение было дано в разд. 3.6.1.
Результаты вычислений диаметра когерентности показывают, что для длин волн инфракрасного диапазона турбулентность является ограничением только для больших систем и при длинных трассах. В работе [7.68] указаны ссылки на монографии, которыми можно воспользоваться для оценок диаметра когерентности для различных длин волн и трасс распространения как по горизонтали, так и по вертикали. Расчеты показывают, что для длин волн больше 5 мкм диаметр когерентности при обычной дневной турбулентности имеет значение больше 30 см,
* Данный вопрос является предметом следующего тома данной серии под ред. Стробена.
25*
388
Р. Т. Мензис
даже когда трассы распространения имеют длину в нескольш километров.
Фрид [7.70] проанализировал вредное влияние зависящих oi времени вариаций сигнала в гетеродинном приемнике, вызван ных турбулентностью. Их называют шумом атмосферной моду ляцни. Его результаты выражаются произведением двух функ цип: первая — это дисперсия общей оптической мощности поступившей иа приемник, которая уменьшается с ростом прием' нон апертуры; вторая — это функция модуляции искажений фу зового фронта, имеющая значение для фазочувствительного ге теродинного приемника. Последняя функция отлична от еди пицы, только когда диаметр апертуры больше диаметра когерентности (7.75). При диаметрах приемных апертур, меныпщ dr, отсутствует добавка избыточного шума модуляции к шуму обусловленному сцинтилляциями, который является обычным для фазочувствительных приемников.
Эффекты рыскания пучка, обусловленные прохождением че рез пучок крупных образований с возмущенным показателек преломления, имеют важное значение в случаях, когда источник мал или имеет тонкую пространственную структуру. Экспе рименты на трассах длиной до 5 км показали, что рыскаищ пучка почти не зависит от длины волны и пропорционально квадратному корню из длины трассы. Для трассы длиной 5 км типичные значения углов рыскания составляют величину порядка 10-5 рад [7.71, 7.72]. Если гетеродинный радиометр обращен к источнику, который является однородным по линейным размерам, соответствующим полю зрения, равному 10-4 рад, то рыскание луча не должно представлять проблему. Для уменьшения влияния рыскания луча можно использовать медленно сканирующие зеркала, поскольку характерные частоты рыскания близки к 1 Гц [7.71].
7.3. МЕТОДЫ ГЕТЕРОДИНИРОВАНИЯ В СИСТЕМАХ АКТИВНОГО КОНТРОЛЯ
7.3.1. ПОВЫШЕНИЕ ЧУВСТВИТЕЛЬНОСТИ ПРИ ГЕТЕРОДИНИРОВАНИИ
Когда гетеродинный радиометр используется для обнаружения инфракрасного лазерного излучения в системах активного контроля атмосферы, он оказывается на несколько порядков ве’ личины более чувствительным, чем при прямом детектировании как в непрерывном, так и в импульсном режимах работы передатчика. Повышенная чувствительность детектора позволяет применять в качестве отражателей простые, диффузно отражающие поверхности в измерениях на длинных трассах с раз
7. Лазерные мег оды гетеродинирования
389
несенными системами. Когда гетеродинное детектирование используется для зондирования теплового излучения, то низкий уровень шума приемника частично компенсируется требованием согласования фаз с вытекающим из него ограничением поля зрения. Это ограничение является особенно жестким на более коротких длинах волн. Лазерный передатчик можно сконструировать так, чтобы его луч полностью находился в поле зрения гетеродинного приемника в определенной области пространства, вследствие этого потери эффективности отсутствуют. В активных системах гетеродинные приемники не обязательно теряют свою ценность, если они имеют чувствительность, не близкую к квантовому пределу, тогда как в качестве пассивного радиометра они теряют свои преимущества, если их характеристики не оптимальны.
Непрерывные передатчики
Если лазерный передатчик работает в непрерывном режиме, то в качестве детектора может быть приемлем гетеродинный радиометр типа Дике. Его эквивалентная мощность шума была определена раньше [см. (7.46)].
NEP = (1r/V2)(W)(e/^),/*.
Частотная стабильность газовых инфракрасных лазеров такова, что ширина полосы сигнала биений между излучением передатчика и опорного генератора меньше I МГц даже для систем, работающих на очень длинных трассах. Уширение за счет рассеивающей среды в атмосферной турбулентности обычно также не больше I МГц. Поэтому ширина полосы промежуточных частот 1 МГц вполне приемлема для активных систем. В этом случае уровень шума гетеродинного детектора Дике равен
NEP (9 - [Вт] (7.76)
при работе иа длине волны 10 мкм с г] = 0,5, В = 10е Гц несли т— время интегрирования. Если рассеивающей средой является атмосферный аэрозоль, то сильные ветры могут вызвать частотные сдвиги в несколько МГц, и тогда потребуется более широкая полоса промежуточных частот.
Эквивалентная мощность шума обычного фотодетектора в области 10 мкм определяется следующим выражением [7.26, 7.28]:
NEP «(AI-^/DL (7.77)
где А — площадь детектора, ат— время интегрирования или величина, обратная ширине полосы Ожидаемые приемники на 10 мкм имеют значения D*, близкие к пределу фонового шума, т. е. D* = 3 • 10’° см - Гц,/а/Вт. Таким образом, если для снижения
390
Р. Т. Мензис
уровня шума используется приемник с малой площадыс (Л«10-3 см), то в результате получим
NEP^ 10-,2(l/-c),,a IBtJ. (7.78;
В этом случае разница между гетеродинным и прямым детектив рованием будет около четырех порядков величины.
Импульсные передатчики
Если лазерный передатчик импульсный, более подходящим может оказаться прямой гетеродинный приемник без синхронной демодуляции. Для этого случая эквивалентная мощносЯ шума дается выражением (7.45):
НЕР=(Л//т2)В.
По-видимому, необходимо использовать отдельный непрерывный опорный генератор, ибо обычно у импульсных лазеров наблюдаются сильные амплитудные флуктуации за время длительности одного импульса. Рассмотрим лидарную систему с передатчиком, дающим импульсы длительностью 10—8 с. Предположим, что для разрешения импульса необходима полоса А[, равная двойной длительности импульса, тогда, согласно (7.78), эквивалентная мощность шума прямого детектирования на 10 мкм равна ~1,5- 10~8 Вт. Используя выражение (7.45), мы рассчи-1 тали, что гетеродинный приемник с полосой 500 МГц (доста-, точно широкой, чтобы допустить дрейф частоты передатчика)| имеет намного более низкий уровень шума около 4- 10~|1Вт. 1 Хотя преимущества гетеродинирования уменьшаются на коротких длинах волн, где повышаются значения D*, а также pa- j стет и уровень квантового шума, существенная разница сохра- , няется вплоть до длины волны 3 мкм. При анализе работы лй-1 дарных систем в применении к контролю атмосферы [7.73, 7.74] (см. гл. 4 и 5) обычно рассматривают прямое детектирование
фракрасного пзлуче пя. Использование гетеродинного детекЯ тирования расширит возможность лидара при наличии подхо-1 дящих опорных генераторов.
7.3.2. УХУДШЕНИЕ ХАРАКТЕРИСТИК БИСТАТИЧЕСКИХ СИСТЕМ, ВЫЗВАННОЕ АТМОСФЕРОЙ
Влияние турбулентности
Рыскание пучка не представляет трудной проблемы в биста; тических системах, работающих на длинных трассах, если вме сто небольшого зеркала или уголкового отражателя в них не пользуется большой диффузный отражатель. Крупные неодно
7. Лазерные методы гетеродинирования
391
родностп показателя преломления, которые проходят через пучок, обычно вызывают угловые отклонения порядка 1 '5 рад на трассе длиной ~ 1 км [7.71, 7.72]. Это может увести часть пучка мимо небольшого кооперативного отражателя, что может вызвать перемещение изображения отражателя в приемной оптике. Влияние таких уходов можно снизить, используя адаптивные методы когерентной оптики [7.75], но это представляет дополнительное существенное усложнение. Если возврат луча обеспечивается с помощью диффузного отражения от грубой поверхности, то рыскание луча такой проблемы не представляет. Поскольку время распространения света по трассе намного меньше характерных периодов ухода луча, крупномасштабная турбулентность может считаться «замороженной», пока оптический пучок проходит по искривленному ею пути до рассеивающей поверхности и назад. Если рассеивающая поверхность больше линейных размеров рыскания пучка и апертуры приемника н передатчика совпадают или очень близки, то поле зрения приемника будет отслеживать прыгающее пятно пучка на рассеивающей поверхности. Другая проблема, которую необходимо учитывать, вызвана тем, что лазерный луч имеет пространственную и временную когерентность. Возникающая в результате этого пятнистая структура должна учитываться. Если .линейные размеры рыскания велики по сравнению с мгновенным размером пятна, даваемого пучком, то многочисленные дольки пятнистой дифракционной картины будут проходить по приемной оптике, вызывая ощутимые флуктуации сигнала. Распределение вероятности принятой интенсивности, по-видимому, будет релеевским, как в случае, когда лазерное излучение рассеивается грубой поверхностью вращающегося диска [7 76, 7.77]. Если мгновенный размер пятна лазерного луча па рассеивающей поверхности много больше линейных размеров рыскания, то сигналы рассеянного излучения в разные моменты времени остаются сильно коррелированными, и флуктуации будут значительно меньше.
Кроме эффекта рыскания луча, существуют еще сцинтилляции на мелкомасштабных неоднородностях показателя преломления. Ишимару получил выражение для дисперсии логарифма амплитуды в точке на расстоянии L от пучка лазерного передатчика в зависимости от размеров передатчика и радиуса кривизны пучка [7.78, 7.79]. В случае бистатической системы, которая посылает коллимированный пучок, когда диаметр передатчика приблизительно равен (Х£.)’/з, его выражение дает значение дисперсии чуть меньшее, чем для плоской волны [7.80]. Этими выражениями можно пользоваться для оценки амплитуды флуктуаций интенсивности, которые могут встретиться в бистатической системе на длинной трассе. Например,
392
Р. Т. Мензис
выражение, данное в [7.78], показывает, что для 7. = 10 мкм, Л = 103 м при апертурах приемника и передатчика, равны (7.L)'/J флуктуации интенсивности будут достигать 20%, если С^= = 5-10-14 м~*А Т кое значение структурной постоянной показателя преломления типично для дневной турбулентности. Флуд туации интенсивности несколько уменьшаются, когда апертура передатчика либо приемника или размер пятна пучка на pad сбивающей поверхности много больше радиуса зоны Френеля (Х7.)'А [7.79, 7.81].
В работе [7.82] были рассчитаны временные частотные спектры флуктуаций и фазы как плоской, так и сферической волн^ при этом использовались обычные предположения дифракционной теории турбулентности. Результатами этой теории можно воспользоваться для нахождения флуктуаций спектра в биста' тических системах дифференциального поглощения. В соответствии с гипотезог Тейлора [7.82] временные вариации показателя прелом 1ения обусловлены главным образом средним движением крупномасштабных турбулентных образований, переносимых ветром поперек луча. Временной спектр мощности флуктуаций логарифма амплитуды и фазы выражается через величину ft/fw, где ft — частота флуктуаций, fw = v (2n7J.)-''l
—компонента скорости ветра, перпендикулярная направлению распространения. На частотах больше fw спектр вырож-| дается, становясь очень слабым уже при In (ft/fw) = 1. Чтобы посмотреть, чего можно ожидать в случае типичной бистатпчеЛ ской системы, положим y±=5 м/с. Тогда, если 7i=10 мкм, £=103 м, получим, что fw = 20 Гц. Сцинтилляции, имеющие частотные компоненты до 100 Гц, будут чрезвычайно малы.! Аэрозоли могут вызвать сцинтилляции и на более высоких чаЗ1 стотах, но для 7.= 10 мкм этот эффект также очень мал Более подробно по данному вопросу см. разд. 3.6.2.
Из приведенных рассуждений можно сделать вывод, что ат- ] мосферная турбулентность вызывает заметные флуктуации сиг-1 нала, вследствие чего необходимо проявлять особую осторож-1 ность, чтобы уменьшить их влияние на измерения. Поскольку! частоты сцинтилляций находятся в основном в диапазоне 1—I 50 Гц, большие времена интегрирования приведут к снижеиим их влияния Одновременные измерения на двух и бо ее д инах волн при соответствующей обработке сигнала также помогут уменьшить влияние турбулентности. Слово «одновремеппые»| здесь означает временные масштабы, малые по сравнению с вре- ’ менными изменениями в распределении показателя преломления.
7. Лазерные методы гетеродинирования
393
Влияние обратного рассеяния на аэрозолях
Атмосферные аэрозоли могут оказывать мешающее воздействие на работу бистатических систем дифференциального поглощения, рассеивая часть передаваемой энергии назад па приемник. Поэтому, если для возврата луча используются удаленные на большие расстояния диффузные отражающие поверхности, необходимо разносить приемную и передающую оптику,
Рис. 7.6. Геометрическая схема для расчета интенсивности аэрозольного рассеяния назад [см. (7.79), (7.80)]. Диаметры передатчика и приемника равны D, а их начальное разнесение составляет А.
если содержание частиц вещества в атмосфере не очень мало. Чтобы рассчитать мощность, поступающую за счет рассеяния на аэрозолях, необходимо проанализировать геометрию приема и передачи. На рис. 7.6 изображен частный случай системы, в которой передатчик и приемник имеют равные диаметры D, а распространяющийся пучок имеет дифракционную расходимость. Для такой системы, пренебрегая турбулентностью и дифракцией в ближней зоне, можно записать, что инте-1ральная мощность рассеянного излучения, пришедшего па приемник, будет
т? / г \
PS=PO J 6(0 -ЛУ1е(г)] exp -2 f а (г') dr' dr, (7.79)
где Ro = (A D) (D/h) расстояние, на котором начинают перекрываться края полей зрения; R — расстояние до рассеивающей поверхности; Ро — мощность передатчика; р— коэффициент рассеяния назад и а — aa+as — суммарный коэффициент
394
Р. Т. Мензис
ослабления. Угол 0, показанный на рис. 7.6, находится из соотношения
cos |0(г)/2]=(Л/2)(О/2+гХ£>Г‘. (7.80)
Если пучки не параллельны, то А зависит от г. Если же пучки перекрываются точно на расстоянии /?, то А (г) = Ао(1 — r/R), где Ао—начальное разнесение. Подынтегральное выражение в (7.79) быстро растет до максимума на расстоянии, где начинается существенное перекрывание пучков, и затем на больших расстояниях спадает чуть медленней, чем 1/г2. Если для примера возьмем D— 10 см, А = 12 см, "к = 10 мкм, то максимум подынтегрального выражения будет находиться на расстоянии около 250 м. Если R = 1 км, значение интеграла будет около 4- 10 3 м-1 при очень малом коэффициенте общего ослабления.
Если коэффициент аэрозольного рассеяния назад известен заранее, то с помощью, например, выражения (7.79) можно вычислить величину принимаемого сигнала за счет рассеяния назад на аэрозолях. С помощью системы на СО2-лазере [7.83] были измерены коэффициенты аэрозольного рассеяния на длине волны 10 мкм для различных условий видимости. Было найдено, что р изменяется от 10-9 до 4- 10-8 м-1-ср-1 при изменении дальности видимости от 100 км до чуть меньше 8 км. Эти результаты хорошо согласуются с расчетами, выполненными для континентального аэрозоля с юнговским распределением по размерам [7.48], подробно описанным в гл. 4:
Np(a) ~а-(А+1) (7.81)
при 0,1 а 10 мкм, А = 3,5. Считалось, что показатель преломления частиц определяется преимущественно водой [7.84].
Отношение принятой мощности рассеяния назад к мощности, принятой от удаленной рассеивающей поверхности, равно
(л \
2 a dr I , (7.82) о /
где р — отражательная способность поверхности; St — значение интеграла в (7.79). Предположим, что коэффициент ослабления достаточно мал и экспоненту можно положить равной единице. Для системы с ^ = 4-10-3 м-1, R = 103 м, р = 0,01 и₽ = = 10 7 м 1 ср-1 отношение (7.82) будет около 0,01. Это почти равно тому желаемому верхнему пределу этого отношения, при котором можно без опаски пренебречь влиянием аэрозольного рассеяния в направлении назад.
7. Лазерные методы гетеродинирования
395
7.3.3. ЭКСПЕРИМЕНТЫ ПО ОБНАРУЖЕНИЮ ЗАГРЯЗНЕНИИ С ПОМОЩЬЮ БИСТАТИЧЕСКОИ СИСТЕМЫ
Нами проведено несколько экспериментов по контролю окружающего воздуха в Лос-Анджелесе, Калифорния, для чего была использована бистатическая система на дифференциальном поглощении как с уголковым, так и с диффузным отражателем. Диаметры приемной и передающей апертур гетеродинного радиометра, использовавшегося в этих экспериментах, равнялись 10 см. На трассе общей длиной 1 км осуществлялся контроль за двумя загрязнениями: окисью азота и озоном. В экспериментах -по контролю за окисью азота использовался непрерывный лазер на СО. Для взаимодействия с NO выбиралась линия Р(15) из полосы 7—6 с центром на 1927,299 см-1 [7.58]. В качестве передатчика для контроля озона использовался непрерывный СОг-лазер. Линия излучения СОг-лазера Р(14) полосы 00°1 — II 1052,194 см-1 [7.58] сильно взаимодействует с полосой озона. Кроме этой, в экспериментах использовались и некоторые другие линии Р-ветви: вплоть до Р(24). Оба лазера стабилизировались резонаторами с инваровыми стержнями. Перестройка с линии на линию осуществлялась дифракционными решетками.
Чтобы дать оценку чувствительности гетеродинного приемника в подобных экспериментах, рассмотрим типичный пример. Эквивалентная мощность шума типичного радиометра Дике дается выражениями (7.46) и (7.76); для т=1 с NEP = = 10-16 Вт. Величина сигнала, отраженного от деполяризующего ламбертовского отражателя с отражательной способностью р, находящегося на расстоянии R от приемника, равна
(я \
—2 J a. dr j (7.83)
где Ро — мощность передатчика; Аг —площадь приемной апертуры; а — коэффициент ослабления. Если R = 500 м, АГ = == 1О~2 м2, а множитель, определяющий ослабление, близок к единице, то Рг~(6- 10-8) рРо. Если рРо= 10-5 Вт, отношение сигнал/шум будет равно 600.
Сигналы, отраженные стационарной диффузно-отражающей поверхностью, удаленной на 500 м, регистрировались с помощью гетеродинной системы, в которой не было сдвига между частотами опорного генератора и сигнала. В качестве фотосмесителей в ней использовались и фотопроводник n-типа, и фотодиод из HgCdTe. Такая схема обычно называется гомодинной. Спектр мощности фототока для этого случая записывается выражениями (7.41) — (7.43), где &>s = ыьо.
396
Р. Т. Мензис
Метод регистрации в этих экспериментах несколько отлги чается от обычного метода, когда ызт^соьо- Сигнал передатчика прерывался с частотой около 1 кГц, а сигнал биений с фо-! тосмесителя проходил через усилитель, настроенный на частоту прерывания. Затем сигнал регистрировался вольтметром пере-] менного напряжения с изменяемой постоянной времени выходу ного фильтра. (Синфазное детектирование было непригодно из-за фазовых флуктуаций сигнала передатчика, появляющихся из-за влияния атмосферы.) В этом случае NEP приемника определяется выражением (7.46), в котором В — полоса перестраиваемого усилителя, а т — постоянная времени фильтра вольтметра переменного напряжения. Поскольку синфазное детектирование не используется, вольтметр переменного напряжения будет отклоняться в одну сторону из-за отсутствия шумов, и постоянную составляющую этого отклонения можно компенсировать до нуля. Вариации усиления ухудшают чувствительность такого приемника, которая будет описываться выражением, подобным (7.14). Избыточный шум опорного генератора вблизи частоты прерывания тоже уменьшает чувствительность, ибо частотные составляющие полосы пропускания усилителя добав-
ляются к шуму.
Эксперименты по контролю окиси азота проводились в течение нескольких дней весны 1973 г. и в течение отдельных пе-
риодов 1974 г. [7.100]. Времени накопления
~1 мин обычно
оказывалось достаточно, чтобы снизить влияние флуктуаций, вызванных турбулентностью, до уровня, когда может быть обнаружена разница в поглощении 2%. Типичные кривые дневного хода согласуются с классической схемой возникновения NO
в ранние утренние часы и последующего ее распада в процесса фотохимических реакций [7.38]. К сожалению, точность первых
экспериментов сомнительная, поскольку не возможно полностью избавиться от влияния мешающего поглощения водяным паром. Для контроля содержания водяного пара так же, как и NO, использовалось излучение лазера на СО на линиях Р( 14), Р(15) полосы 7 6 и Г* (19) полосы 6—5. Было обнаружено, что поглощение водяным паром на этих линиях намного больше, чем
следовало из расчетов, основанных на данных таблиц спектров.
Этот факт подтвержден и другими независимыми [7.86]. Дифференциальное поглощение молекулами
измерениями NO на линии
Р(15) составляло 0,03 км-1 при средней концентрации 0 1 млн-1.
Типичное же
значение
дифференциального поглощения
парами
воды составляло около 0,4 км-1 для средних условий ( тноси-тельная влажность 40%, температура окружающего воздуха
298 К.) В ходе этих экспериментов поглощение водяным паром
нельзя было измерить точнее 10° .
После этих
экспериментов
стало ясно, что 1) были необходимы независимые измерения
7. Лазерные методы гетеродинирования
397
поглощения водяным паром на различных фиксированных частотах лазерного излучения и 2) линия Р(9) полосы 9—8 лазера на СО была бы наилучшей для контроля окиси азота, поскольку коэффициент поглощения на этой длине волны в 4 раза больше, чем на линии Р(15) полосы 7—6. Приемлемая мощность генерации на линии Р(9) полосы 9—8 достигается при более низких температурах газовой смеси.
-----1------1-------1------1 I
ооо УФ - спектрометр DASIB1 лад И з \5 мкм
л л о о
о
о. о
0,5
0.4 аз аг ai
о
800 1000 1200 1400 1600 №00 2000 2200
Часы
Рис. 1.7. Измерения озона 12 м я 1975 г. на круговой трассе длиной 1 м выполненные в Лаборатории реактивного движения, Пасадена, Калифорния. Кроме того, показаны результаты, полученные к ммерческнм прибором для контроля озона в точке (ультрафиолетовый спектрометр DAS1BI)
С помощью лазера на СО*, работающего в области 9,5 мкм, были также проведены и измерения озона [7.100]. Типичная картина образования озона в середине дня наблюдалась в нескольких случаях, как поясняется на рис. 7.7. В процессе этих измерений делались независимые замеры содержания озона в окружающем воздухе вблизи оптической трассы с помощью калиброванного спектрофотометра. С качественной точки зрения совпадение обоих данных очень хорошее, однако содержание озона, полученное нз лазерных измерений, оказывалось, как правило, чуть выше. В общем-то не было причин ожидать абсолютного совпадения, но расхождение было загадочным. Были проведены тщательные измерения дифференциального поглощения водяным паром, чтобы исключить этот источник ошибки.
Табл. 7.2 представляет собой подборку коэффициентов поглощения атмосферными составляющими на нескольких линиях газовых лазеров, которые использовались для контроля загрязнений. В эту таблицу вошли окись азота, озон и этилен. Заметим, что водяной пар поглощает на всех из приведенных длин
398
Р Т Мензис
волн, поэтому при использовании инфракрасного бистатического метода контроля загрязнений необходимо помнить о влиянии водяных паров. Хотя двуокись углерода и не указана в табл. 7.2, она немного поглощает на длинах волн излучения ССЬ-лазера и тоже должна учитываться. Коэффициенты поглощения водяным паром были измерены с помощью резонансно-поглощаю-щей ячейки спектрофона, сделанной из пирекса. Об использо! ванпи этого метода для измерения поглощения водяным паром недавно сообщалось в работе [7.103]. Коэффициенты поглощения других приведенных в таблице компонентов измерены по дифференциальному пропусканию в стандартных кюветах. Эти результаты согласуются в пределах нескольких процентов там,! где их можно сравнить с измерениями других авторов [7.36J 7.86].
Таблица 7.2
Измеренные значения коэффициентов поглощения нескольких газов на линиях излучения СО- и СО2-лазеров. используемых для контроля загрязнении. Коэффициенты поглощения окиси азота, озона и этилена даны в (млн '«км)
Значения коэффициентов поглощения водяного пара даны в км*1 при парциальном давлении паров Н2О 10 мм рт. ст.
Лазерная линия Длина ~ волны, мкм Коэффициент поглощения при ЗСО К
NO О, с,н« н,о
со 6-5 Р (19) 5,164 1,86
6-5 7= (20) 5,176 0,275 2,01
7—6 Р (13) 5,166 0,175 1 45
7-6 р (14) 5,177 1,39
7-6 Р (15) 5,187 0,250 2,16
9-8 Р(9) 5,262 1 08 2,02
9-8 Р (11) 5,317 2 58
СО2 001 — п, Р (14) 9,504 1,25 0,11
001 — 11, Р(20) 9,552 0,56 о,и
001 — 11 Р(24) 9 586 0,08 0,09
001—J, Z>(i4) 10 529 2,98 0,12
001—1, Р(16) 10,549 0,46 0,12
001 — 1, Р(20) 10,588 0,15 о,н
7 34 ПОДЪЕМНЫЙ ЛАЗЕРНЫЙ СПЕКТРОМЕТР ПОГЛОЩЕНИЯ
Подъемная система, состоящая из направленных вниз лазерного передатчика и гетеродинного приемника, может использоваться для контроля концентрации загрязнений на вертикальных трассах между прибором и землей [7 87, 7.88] Замечатель ной характеристикой этого прибора, который измеряет
7. Лазерные методы гетеродинирования
399
дифференциальное поглощение на выбранных заранее длинах волн, является его высокая чувствительность к загрязнениям на малых высотах. Например, если бы озон был заперт ниже инверсионного слоя на высоте 1 км, то средняя его концентрация 10 млрд-1 вызвала бы изменение сигнала 1% на линии Р(14) СОг-лазера с центром на 1052,194 см-1 Пассивные радиометрические датчики в таком случае часто оказываются неэффективными из-за того, что расположенные на малых высотах загрязнения имеют почти ту же температуру, что и поверхность земли. При использовании гетеродинного радиометра для этих целей вполне достаточно даже скромной мощности передатчика.
Поскольку подъемный лазерный спектрометр поглощения обычно двигался бы над изменяющейся земной поверхностью, принимаемый сигнал был бы флуктуирующим. Поэтому измерения необходимо проводить одновременно по крайней мере на двух длинах волн; под одновременностью мы понимаем такой временной масштаб, который мал в сравнении с временами флуктуаций. Спектр мощности флуктуаций будет зависеть от скорости движения прибора и от размера пятна луча на земле. Граничная частота этих турбулентных флуктуаций обычно лежит ниже 100 Гц. Для регистрации сигнала подошел бы приемник с входными цепями, имеющими большой динамический диапазон, и с последовательно подключенным АЦП.
Форма линий поглощения, расположенных в нижней атмосфере загрязнений, которые поглощают на частотах инфракрасного диапазона, описывается лоренцевским контуром (7.51), (7.52). На больших высотах нужно пользоваться фойгтовским контуром (7.53). Высота, на которой доплеровское уширение становится сравнимым с уширением давлением, зависит от частоты перехода и молекулярного веса. Для полосы озона 9,5 мкм эта высота находится в пределах от 30 до 35 км. Для основной полосы окиси азота на 5,2 мкм она находится около 20 км.
Если передатчик подъемного лазерного спектрометра дает излучение, спектрально перекрывающееся с линией поглощения, и его можно перестраивать в диапазоне, эквивалентном ширине линии, то можно получать высотные профили. Профили могут быть также получены, если несколько частот лазерного передатчика совпадают с различными линиями поглощения на разных удалениях от их центров. Выражение для интенсивности отраженного сигнала на частоте излучения v,-, посланного вниз с подъемного носителя, может быть записано в виде
/г(*г)==/оехр [— 2-(v,)J. (7.84)
Здесь /0 — интенсивность посылаемого излучения, умноженная на альбедо поверхности, эффективность приемной оптики ит. д.;
490
Р. Т. Мензис
т(т;) —оптическая толща некоторой атмосферной составляющей на одинарном пути: 1
р I
'('i)=(Ug) J k.[P, T(p)\q(p)dp, (7.85)”
Ра
где g — сила тяжести, действующая на единичную массу; р и р — атмосферное давление у поверхности и на уровне прибора соответственно; q (р)—отношение смеси данной составляющей; ki измеряется в [см ’/(г • см-3)].
Желательно получить решение задачи, обратной (7.85). Коэффициент поглощения на частоте v4 относится к одной или нескольким линиям поглощения, центральные частоты которых должны быть известны. Зависимости S и а от р и Т также должны быть известны для каждой линии. Зависимость ширины липин от Т в диапазоне температур, характерном для высот ниже 30 км, слаба, и в большинстве случаев нужно выбирать такие линии, интенсивность которых тоже лишь незначительно зависит от температуры, т. е. энергия нижнего энергетического уровня была ненамного больше kT.
Если вся необходимая информация об интенсивности лини& н их ширинах известна заранее, то точность и разрешение на высоте, получаемые из решения задачи обратной (7.85), будут' зависеть от формы весовых функций ki[p, Т(р)]. Информация об отношении смеси на заданной высоте может быть получена из весовой функции, имеющей максимум на этой высоте. Как показано в разд. 7.2, ширина весовых функций определяет раз-^ решение по высоте.
Па рис. 7.8 показаны семь весовых функций, которые были выбраны для восстановления нескольких типичных профилей озона. Эти весовые функции были рассчитаны с использованием параметров линий, имеющихся в подборке AFCRL [7.89]. Были выбраны следующие частоты зондирования 1) 1043,188,
2) 1043,186, 3) 1043,184, 4) 1043,180, 5) 1046,875, 6) 1046,870, 7) 1045,039 см-1. Первые четыре из этих зондирующих частот! находятся близ линии Р(24) лазера на 12С1еО2 в полосе 9,4 мкм. Частота этой линии 1043,163 см-1. Следующие две зондирующие частоты расположены близ линии Р(20) на частоте^ 1046,854 см-1, и последняя — около линии Р(22) с частотой 1045,022 см-1. (Эти лазерные частоты можно найти в [7.85].) Максимальное смещение зондирующей частоты от центра лазерной линии имеет место в канале (1), оно равно примерно 750 МГц. Перестройка на 600 МГц от центра линии уже осуществлялась в компактных, отпаянных СОг-лазерах бегущей волны [7.90]: дальнейшие усовершенствования должны расширить эту возможность. Если для получения профилей озона
7. Лазерные методы гетеродинирования
401
в диапазоне высот от 0 до 25 км использовать зондирующие частоты (3) — (7), то для этого потребуется максимальная перестройка порядка 600 МГц.
Рис. 7.9 иллюстрирует, как могут быть восстановлены профили озона при зондировании на указанных выше частотах с применением итерационного метода решения (7.85) относи-
Р и с. 7.8. Нормированные весовые функции для определения профиля озона. Для нахождения частот, которым эти функции соответствуют, см. текст. (Примечание: 1 мбар~0,750 мм рт. ст.)
тельно q(p). Этот метод первоначально был разработан Чейном для решения уравнения переноса относительно профиля температуры [7.64, 7.91]. Этот метод дает единственное решение, которое сходится после нескольких итераций. Быстрота его сходимости несколько зависит от вида профиля, задаваемого в качестве начального приближения. Хорошее соответствие решения и реального профиля, конечно, зависит от перекрывания весовых функций и шумов прибора. На рис. 7.9 изображены подгонки к двум различным профилям озона. При восстановлении обоих профилей использовалось одно и то же начальное приближение. Один профиль соответствует тому, что можно было бы ожидать над городским районом с высокими концентрациями вблизи земли. Профиль хорошо восстанавливается на всех высотах. Подгоика второго профиля также хорошо
26 Заказ № 153
402
Р. Т. Мензис
согласуется с действительными значениями у земли и на больших высотах, но не хватает пространственного разрешения, чтобы отследить изменение формы профиля на высотах от 8 до 16 kmJ Использовавшиеся для этой области высот весовые функции довольно широки и сильно перекрываются.
Р и с. 7.9. Восстановленные профили озона; использовалось начальное приближение, учитывающее стратосферный слой. I — начальное приближение; 2 — реальный профиль № 1; 3 — расчетный профиль № 1; 4 — реальный профиль № 2; 5 — расчетный профиль № 2.
Ясно, что метод дифференциального поглощения обещает быть пригодным для получения профилей загрязнений с высокой чувствительностью к концентрациям на уровне земли. Было рассмотрено влияние ряда факторов на характеристики прибора, например влияние шумов прибора на восстановленный профиль, и требования к стабильности частоты лазера. Некоторые из этих факторов обсуждались в [7.88].
7.4. ОЖИДАЕМЫЕ УЛУЧШЕНИЯ СПЕКТРАЛЬНОЙ ГИБКОСТИ МЕТОДОВ
7.4.1. ИНФРАКРАСНЫЕ ЛАЗЕРЫ НА ДИОДАХ
Инжекционные диодные лазеры на двойных и тройных свин-цово-халькогенидных смесях уже применялись в ряде экспериментов по контролю атмосферы (гл. 6). Они привлекают внимание для использования их в качестве опорных генераторов
7 Лазерные методы гетеродинирования 403
из-за возможности задавать химическим путем спектр их выходного излучения путем тонкой подстройки в малых спектральных интервалах, из-за их компактности и низких требований к мощности (питания.—<Перев.). В недавней разработке [7.92] получен диодный лазер, излучающий в области 10 мкм, способный при температуре жидкого азота работать в одномодовом непрерывном режиме. Мощность выходного излучения этого лазера около 1 мВт. В скором времени будут доступны усовершенствованные коммерческие образцы, имеющие те же характеристики.
В недавних экспериментах с гетеродинным радиометром [7.93] в качестве опорного генератора использовался диодный лазер из PbSe. При полной ширине полосы промежуточных частот 200 МГц, используя 8-канальный набор фильтров и лабораторный источник абсолютно черного излучения, удалось наблюдать контур линии поглощения N2O с длиной волны около 8,5 мкм. Наблюдалось также тепловое излучение Луны. При проведении экспериментов встретились трудности, обусловленные низкой мощностью лазера (—100 мкВт на 1 моду) и различного рода нестабильностями В результате чувствительность гетеродинирования ограничивалась не только квантовыми шумами опорного генератора.
Для получения оптимальных характеристик прп использовании диодного лазера в качестве опорного генератора необходимо, чтобы он излучал на одной пространственной продольной моде Использование дисперсионного прибора в качестве фильтра при многомодовом режиме оказывается недостаточным. В разд. 7.1.4 мы рассматривали влияние флуктуаций амплитуды излучения опорного генератора на характеристики гетеродина и установили, что одномодовый режим дает очень маленький избыточный шум. Эффекты конкуренции в многомодовом лазере приводят к флуктуациям амплитуды, так что общая мощность выходного излучения лазера может быть даже и стабильной, но отдельные моды очень сильно шумят [7.20, 7.94].
7.4.2. ГАЗОВЫЕ ЛАЗЕРЫ ВЫСОКОГО ДАВЛЕНИЯ
В последние годы достигнуты существенные успехи в создании газовых лазеров высокого давления. Недавно были созданы компактные непрерывные СОг-лазеры бегущей волны, перестраиваемые с линии на линию с помощью дифракционной решетки и имеющие диапазоны плавной перестройки шириной 1200 МГц [7.90]. Эти лазеры работают в одномодовом режиме и об падают такими характеристиками (по выходной мощности и стабильности), которые как раз требуются от опорных генераторов. Их можно использовать как в активных, так и в пассивных системах для исследования всего контура линий 26*
404
Р. Т. Мензис
поглощения при дистанционных измерениях профилен загрязнений.
Импульсный режим работы более крупных лазерных систем высокого давления на СО2 и СО обсуждается в обзоре [7.95]. Такие лазеры могут использоваться в качестве передатчиков в гетеродинных лидарных системах, где опорными генераторами служат непрерывные газовые или диодные лазеры. Некоторые характеристики этого метода в применении к атмосферному контролю рассмотрены в работе [7.105]. С этими лазерами можно достичь громадных выходных мощностей. Обычными являются значения энергии в импульсе до нескольких джоулей на 1 л рабочего объема. Обычно большая часть энергии таких импульсов заключена во вспышках длительностью несколько сот наносекунд. Таким образом, в лидарных системах можно достичь пространственного разрешения менее 100 м по дальности. Импульсные СОг-лазеры с возбуждением фотодиссоциацией, работающие при давлении в несколько атмосфер, годятся для использования в системах атмосферного контроля из-за относительной их простоты.
7.4.3. ПАРАМЕТРИЧЕСКИЕ ГЕНЕРАТОРЫ
Параметрические генераторы дают на выходе импульсное излучение, перестраиваемое в широких спектральных интервалах инфракрасного диапазона [7.96, 7.97]. В наиболее совершенных и надежных приборах этого класса в качестве нелинейного элемента используется ниобат лития. Они генерируют в ближней инфракрасной области примерно до 4 мкм. Успешно продолжается работа по расширению диапазона надежной и эффективной их работы в области 8—12 мкм [7.97, 7.98] В этой более длинноволновой области, подходящей для атмосферного контроля, дальнейшие разработки должны позволить осуществлять перестройку с малой спектральной шириной излучения ( — 0,05 см-1). Когда все это будет осуществлено, гетеродинное детектирование позволит улучшить чувствительность многих прикладных методов.
7.4 4. СМЕСИТЕЛЬ НА ФОТОДИОДАХ-ВАРАКТОРАХ
Недавние эксперименты с фотосмесителями из HgCdTe, на которые подавались сигнал микроволнового диапазона, показали большую чувствительность в обнаружении частот лазерных биений до 60 ГГц [7.99]. Используя лазеры на СО2 с комбинацией изотопов, можно перекрыть весь диапазон от 8,9 до 11,5 мкм с промежутками между линиями не более 60 ГГц. (Список частот лазеров иа нескольких чистых изотонах СО2 мо
7. Лазерные методы гетеродинирования
405
жно найти в [7.57].) Поскольку линии генерации СОг-лазера могут служить в качестве опорных частот, то фотодиодные смесители-варакторы окажутся полезными для экспериментов с гетеродинной спектроскопией, в которых применяются перестраиваемые в этой спектральной области лазеры.
7.5. ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Очевидно, что существует множество путей использования методов гетеродинного детектирования в контроле атмосферы. Хотя временами прогресс в этой области казался болезненно медленным, тем не менее результаты лабораторных экспериментов обнадеживают. Настало время переместить некоторые специализированные приборы, работающие на принципе гетеродинного детектирования, из стен лабораторий и испытать их работоспособность в наземных экспериментах и с подъемными средствами. В течение нескольких последующих лет будет доказана польза таких систем с газовыми лазерами в качестве опорных генераторов. Продолжающиеся лабораторные исследования с лазерами, имеющими большую гибкость спектральных характеристик, в ближайшие несколько лет должны привести к их использованию в реальных системах, имеющих практическое значение.
Важно также сознавать, что, прежде чем лазерные системы могут быть применены для дистанционного контроля газовых загрязнений атмосферы, необходимо в лабораторных условиях получить большое количество спектроскопической информации с высоким разрешением. В принципе лазерные системы можно рассматривать как датчики с высокой избирательностью, однако опыт показал, что для корректной интерпретации результатов измерений необходимы точные спектроскопические данные как об исследуемом, так и обо всех мешающих компонентах. Необходимые спектроскопические данные должны накопиться в течение нескольких следующих лет параллельно с развитием лазерной техники. Когда такая информация окажется на руках, круг благоприятных возможностей значительно расширится.
Благодарности. Автору представляет удовольствие высказать свою признательность за оказанную помощь профессору Энгу и другим членам факультета электрических измерений при Технологическом университете Чалмерса, где автор находился во время написания этой главы. Выражаю также благодарность за многочисленные советы Шумэйту из Лаборатории реактивного движения Калифорнийского технологического института, где была выполнена большая часть описанной в этой главе работы по контракту NAS 7-100, финансируемому NASA.
406
Р. Т Мензис
ЛИТЕРАТУРА
7.1 Hinkley Е D., Kelley Р. L., Science, 171, 635 (1971).
7.2. Menzies R. Т., Appl Opt., 10, 1532 (1971); U. S. Patent 3,761,715, Cali-I tomia Institute of Technology (1971).
7.3. Hinkley E. D., Opto-Electron., 4, 69 (1972).
7.4. Menzies R. T , Opto-Electron., 4 179 (1972).
7.5. Ландау Л. Д., Лифшиц E. M., Статистическая физика, «Наука», M
1964. I
7.6. Schrodinger E., Statistical Thermodynamics, Cambridge University Press,' New York, 1969.
7.7. Penner S. S., Quantitative Molecular Spectroscopy and Gas Emissivities] Addison—Wesley, Reading, Mass., 1959.
7.8. Kraus J D., Radio Astronomy, McGrav. Hill, New York, 1966 (глава по приемникам написана M. E. Tiuri).
7.9. Oliver В. M., Proc. IEEE, 53, 436 (1965).
7.10. Dicke R. H Rev Sci. Instr., 16, 268 (1946)
7.11 Tiuri M. E„ IEEE Trans., AP-12, 930 (1964).
7.12. Schiff L. /., Quantum Mechanics, 3rd ed, McGraw-Hill, New York, 1968.
7.13. Siegman A. E., Proc. IEEE 54, 1350 (1966).
7 14. Lawson J. L., Uhlenbeck G. E., Threshold Signals, McGraw-Hill New York, 1950.
7.15. Cummins H. Z., Swinney H. L., in Progress in Optics, vol. 8, ed. by E. Wolf, North-Holland, Amsterdam, 1970, p. 134.
7.16. Arecchi F. T., Degiorgio V., Laser Handbook, vol. 1, ed. by F. T. Arecchi and E. O. Schulz Dubois, North-Holland Amsterdam, 1972, p. 191.
7.17. Mandel L.. Wolf E, Rev. Mod. Phys., 37, 231 (1965).
7.18 Glauber R /., Laser Handbook, Vol 1 ed. by F. T. Arecchi and E. O. Schulz Dubois, North-Holland, Amsterdam, 1972, p. 1.
7.19. Freed C., Haus H. A., Phys. Rev., 141, 287 (1966).
7.20. Armstrong /. A., Smith A. W., Progress in Optics, vol. 6, ed. by E. Wolf, North Holland, Amsterdam, 1967, p. 213.
7 21. Freed C., IEEE J. Quant. Electron, QE 4, 404 (1968)
7.22. Van Vliet К. M„ Appl Opt, 6, 1145 (1967).
7.23. Smith R. A., /ones F. E., Chasmar R. P., The Detection and Measurement-of Infrared Radiation, 2nd ed., Oxford University Press, London 1968.
7.24. Kruse P. W., McGlauchlin R. D., McQuistan R. B., Elements of Infrared Technology, J Wiley and Sons, New York, 1962.
7.25 Keyes R. /., Quist T. M., in Semiconductors and Semimetals, vol. 5, eds. bv R K. Williardson and A. C. Beer, Academic Press, New York, 1970,1 p" 321
7.26. Ross M , Laser Receivers, J. Wiley and Sons, New York, 1966.
7.27. Murcray F. H., Murcray D- G., Williams W J, Appl. Opt., 3, 1373 (1964).
7.28. Bratt P Engeler W., Levinstein H MacRae A., Pehek I., Infrared Phvs.,-1 27 (1971).
7.29. Peyton B. /., DiNardo A. /., Kanischak G. M., Arams F. R., Lange R. A., Sard E. W, IEEE J. Quant Electron., QE 8, 252 (1972).
7.30. Fiorito G., Gasparrini G., Svelto F., Appl. Phys. Lett., 23, 448 (1973).i
7.31. Marine J., Motte C., Appl. Phys. Lett., 23, 450 (1973).
7.32. Abramowitz M., Stegun I. A (editors), Handbook of Mathematical Functions, U. S. Govt. Printing Office, Washington, D. C., 1964.
7.33. Ludwig С. B., Griggs M, Malkmus W., Bartie E. R., Appl. Opt., 13, 1494 (1974). Я
7.34. Hanst P L. in Advances in Environmental Science and Technology, vol 2, ed. by J. N. Pitts and R. L. Metcalf, J. Wiley and Sons, New York, 1971.
7. Лазерные методы гетеродинирования
407
7.35. Menzies R. Т., George N., Bhaumik М. L., IEEE J. Quant. Electron., QE-6, 800 (1970).
7.36. Patty R. R., Russwurm G. M., McClenney W. A., Morgan D. R., Appl. Opt., 13, 2850 (1974).
7.37. Leighton P. A., Photochemistry of Air Pollution, Academic Press, New York, 1961.
7.38. Pitts J. N., in Advances in Environmental Sciences, Vol. 1, ed. by J. N. Pitts and R. L. Metcalf, J. Wiley and Sons, New York, 1969.
7.39. Robinson E., Robbins R. C., Sources, Abundances and Fate of Gaseous Atmospheric Pollutants, SRI Report PR-6755 (1968); Supplement, June 1969.
7.40. Johnston H., Science, 173 517 (1971).
7.41. Toth R. A., Farmer С. B., Schindler R. A., Raper O. F„ Schaper P. W.r Nature, 244, 7 (1973).
7.42. Loewenstein M., Paddock J. P., Poppoff I. G., Savage H. F., Nature? 219, 817 (1974).
7.43. Patel С. R., IEEE Quantum Electronics Conference, San Francisco, Calif., June 1974.
7.44. McConnell J. C., McElroy M. B., Wofsky S. C., Nature, 233, 187 (1971).
7.45. Levy H. IL, Geophys. Res., 78, 5325 (1973).
7.46. Stephens E. R., in Advances in Environmental Sciences, vol. 1, eds. by J. N. Pitts and R. L. Metcalf, J. Wiley and Sons, New York, 1969.
7.47. Friedlander S., California Institute of Technology (частное сообщение).
7.48. Junge С. E., Air Chemistry and Radioactivity, Academic Press, New York, 1963.
7.49. Murcray D. G., Goldman A., Csoeke-Poeckh A., Murcray F. H., Williams W. J., Stocker R. N., J. Geophys. Res., 78, 7033 (1973).
7.50. Broderick A. J. (editor), Proceedings of the Second Conference on the Climatic Impact Assessment Program, U. S. Department of Transportation, Washington, D. C., 1972
7.51. Chameides If., Walker J. G., J. Geophys. Res., 78, 8751 (1973).
7.52. Verie C., Sirieix M., IEEE J. Quant. Electron., QE-8, 180 (1972).
7.53. Arams F. R., Sard E. W., Peyton B. J., Pace F. P., IEEE J. Quant. Electron., QE-8, 484 (1967).
7.54. Gay J., Journet A , Appl. Phys. Lett., 22, 448 (1973).
7.55 Menzies R. T., Appl. Phys. Lett., 22, 592 (1973).
7.56. Menzies R. T., Shumate M. S., Science, 184, 570 (1974).
7.57. Freed C., Ross A. H. M., O’Donnell R. G., J. Mol. Spectrosc., 49, 439 (1974).
7 58. Mantz A. W., Watson J R. G., Rao R. Narahari, Albritton D. L., Schmelt-kopf A. L., Zare R. N., J. Mol. Spectrosc., 39, 180 (1971).
7.59. Vanasse G. A., Sakai H., in Progress in Optics, vol. 6, ed. by E. Wolf, North-Holland, Amsterdam, 1967, p. 261.
7.60. Hanel R. A., Schlachman B., Rogers D., Vanous D., Appl. Opt., 10, 1376 (1971).
7.61. McElroy J. H., Appl. Opt., 11, 1619 (1972).
7.62. Ring S. R., Hodges D. T., Hartwick T. S., Barker D. H., Appl. Opt., 12, 1106 (1973).
7.63. Houghton J. T., Taylor F. W., Rept. Progr. Phys., 36, 827 (1973).
7.64. Chahine M. T., J. Atmos. Sci., 29, 741 (1972).
7.65. Ludwig С. B., Bartie E. R., Griggs M., Study of Air Pollutant Detection by Remote Sensors, NASA CR-1380, N79-31961 (1969).
7.66. Peyton В J. (Airborne Instruments Laboratory) (частное сообщение); см. также Proc. Int. Telemetry Conf., Vol. X, p. 403 (October 1974).
7.67. Murcray D. G., Ryle T. G., Murcray F. H., Williams W. J., J Opt. Soc. Am., 59, 1131 (1969).
7.68. Fried D. L., Proc. IEEE, 55, 57 (1967).
408
Р. Т. Мензис
7.69. Татарский В И., Распространение волн в турбулентной атмосфере, М., «Наука», 1967.
7.70. Fried D. L., IEEE J. Quant. Electron., QE-3, 213 (1967).
7.71. Dowling J. A., Livingston P. M., J. Opt. Soc. Am., 63, 846 (1973).
7.72. Gilmartin T. J., Holtz J. Z., Appl. Opt., 13, 1906 (1974).
7.73 Kildal H„ Byer R. £., Proc. IEEE, 59 1644 (1971).
7.74. Byer R. L., Garbuny M., Appl. Opt., 12, 1496 (1973).
7.75. Bridges W. B., Hansen S.. Horwitz L., Lazzara S. P., O’Meara T. R, Pearson J. E„ Walsh T. J., J. Opt. Soc. Am., 64, 541 (1974).
7.76. Teich M C., in Semiconductors and Semimetals, vol. 5, ed by R. К Wil-lardson and A C. Beer, Academic Press, New York, 1970, p. 361
7.77. Gould G., Jacobs S F., La Tourette J T, Newstein M Rabinowitz P., Appl. Opt., 3, 648 (1964).
7.78. Ishimaru A., Proc. IEEE, 57, 407 (1969).
7.79. Kerr J. R., Dunphy J. R„ J. Opt. Soc Am , 63, 1 (1973).
7.80. Lawrence R. S., Strohbehn J. W., Proc. IEEE, 58 (1970).
7.81. Fried D. £., J. Opt. Soc. Am., 57, 169 (1967).
7.82. Clifjord S. F., J. Opt. Soc. Am., 61, 1285 (1971).
7.83. Brandewle R. A., Davis W. C., Appl. Opt., 11, 1526 (1972).
7.84. Bensch D. В, Long R K- Appl. Opt, 9, 1563 (1970).
7 85 Baird К- M, Riccus H D., Siemsen K- J., Opt. Commun., 6, 91 (1972).
7 86. Long R K-, Mills F. S., Trusty G. L., The Ohio State University (Rome Air Development Center TR 73-126, March 1973).
7.87. Seals R. K., Bair С. H., 2nd Joint Conf, on Sensing of Environmental Pollutants, Washington, D. C., 1973.
7.88. Menzies R T., Chahine M T., Appl. Opt. 13, 2840 (1974).
7.89. Garing J. S., McClatchey R. A., Appl. Opt., 12, 2545 (1973).
7.90. Abrams R. L., Appl. Phys. Lett., 25, 304 (1974).
7.91. Chahine M. T., J. Atmos. Sci., 27, 960 (1970).
7.92. Groves S. H., Nill К W, Strauss A. J., Appl. Phys. Lett., 25, 331 (1974).
7.93. Mumma M., Kostiuk T., Cohen S., Buhl D., VonThuna P. C., Report X-691-74-237, Goddard Space Flight Center, Greenbelt, Maryland (1974); Nature, 253, 514 (1975).
7.94. McCumber D. E., Phys. Rev., 141 306 (1966).
7.95. Wood 0. R, Proc. IEEE, 62, 355 (1974).
7.96. Harris S. F., Proc. IEEE, 57, 2096 (1969).
7.97. Smith R. G., in Laser Handbook, vol. 1, ed. by F. T. Arecchi and E. O. Schulz-Dubois, North-Holland, Amsterdam, 1972, p. 837.
7.98. Byer R L., Choy M M Herbst R L., Chemla D. S, Feigelson R S , Appl. Phys. Lett. 24 65 (1974).
7.99 Spears D L., Freed C., Appl. Phys. Lett., 23, 445 (1973)
7.100. Menzies R. T., Shumate M. S., IEEE/OSA Conf, on Laser Engineering and Applications, Washington, D. C., 1975.
7.101. Peterson D. W., Johnson M. A., Betz A. L., Nature, 250, 128 (1974).
7.102. Peyton B. J., DiNardo A. J., Cohen S. C., McElroy J. H., Coates R.
IEEE J. Quant. Electron., QE-11, 569 (1975).
7.103. Shumate M. S., Rosengren L. G., Menzies R. T., Margolis J. S., IEEE/OSA Conf, on Laser Engineering and Applications, Washington D. C., (1975), paper 9 3.
7.104. Molina M £, Rowland F. S„ Nature, 249, 810 (1974)
7.105. Kobayasi T., Inaba H., Opt. Quant. Electron., 7, 319 (1975).
ДОПОЛНИТЕЛЬНАЯ ЛИТЕРАТУРА С НАЗВАНИЯМИ
Дистанционное обнаружение газов, частиц, температуры, скорости ветра
Bartlett К- G-, She С. У„ Remote measurement of wind speed using a dual beam backscatter Doppler velocimeter, Appl. Opt., 15, 1980 (1976).
Clark T. A., Kendall D. J. HZ., Far infrared emission spectrum of the stratosphere from balloon altitudes, Nature, 260, 31 (1976)
Cohen A., Cooney J. A., Geller K- N., Atmospheric temperature profiles from idar measurements of rotational Raman and elastic scattering, Appl Opt. (в печати). •
Green B. D Steinfeld J. I., Absorption coefficients for fourteen gases at CO2 laser frequencies, Appl. Optics, 15, 1688 (1976).
Green B. D., Steinfeld J. I., Laser Absorption Spectroscopy: A Method for Monitoring Complex Trace Gas Mixtures, Environmental Science and Technology, November 1976.
Hanst P. L., Optical measurement of atmospheric pollutants: Accomplishments and problems, Opt. Quant. Electron., 8. 87 (1976).
Harries I. E., Moss D. G., Swann N. R. HZ., Neill G. F., Gild warg P., Simultaneous measurements of H2O, NO2, and HNO3 in the davtime stratosphere from 15 to 35 km, Nature, 259, 300 (1976).
Kakar R. K-, Waters I. IF, Wilson W. J.. Venus: .Microwave detection of carbon monoxide, Science, 191, 379 (1976).
Kerker M Cooke D. D., Remote sensing of particle size and refractive index by varying the wavelength, Appl. Opt., 15, 2105 (1976).
Menzies R. T. (руководитель раб. группы), Global and regional monitoring from airborne and satellite platforms, Opt. Quant. Electron., 8, 185 (1976)
Menzies R. T., Shumate M. S., Remote measurements of ambient air pollutants with a bistatic laser system, Appl. Opt, 15, 2080 (1976).
Митта M., Kostiuk T., Cohen S., Buhl D„ von Thuna P C., Heterodyne Spectroscopy of astronomical and laboratory sources at 8 5 pm using diode laser local Oscillators, Space Sci. Rev., 17, 661 (1975).
Murray E R., Byer R. L., Remote Measurement of Air Pollutants 3rd Annual Progress Report for the National Science Foundation, February 1976
Murray E R. Hake R D., Jr., van der Laan J E, Hawley J G, Atmospheric water vapor measurements with an infrared (10-pm) differential absorption lidar system Appl. Phys. Lett., 28, 542 (1976).
Murray E. R., van der Laan J. E., Hawley J G„ Remote measurement of HC1 CH4, and N2O using a single-ended chemical-laser lidar system. AppL Opt (в печати).
Pal S. R Carswell A I., Multiple scattering in atmospheric clouds Lidar observations, Appl Opt. 15, 1990 (1976)
Shewchun J., Garside В. K-, Ballik E. A., Kwan С. C. Y., Elsherbiny M. M, Hogenkamp G., Kazandjian A., Pollution monitoring systems based on resonance absorption measurements of ozone with a “tunable" CO2 laser: Some criteria, Appl. Opt., 15, 340 (1976).
Tannenbaum H. (руководитель раб группы): Long-path monitoring of atmospheric pollutant gases, Opt Quant. Elektron , 8 194 (1976)
Waggoner A. P., Vanderpol A. J., Charlson R. J, Larsen S, Granat L., Tra gardh C., Sulphate-Light scattering ratio as an index of the role of sulphur in tropospheric optics, Nature, 261 120 (1976).
410
Дополнительная литература
Waters J. W., Wilson W. J., Shimabukuro F. I., Microwave measurement of mesospheric carbon monoxide, Science, 191, 1174 (1976).
Лазерная спектроскопия и распространение в атмосфере (включая оптоакустическое обнаружение)
Адикс Т. Г., Арефьев В. Н., Дианов-Клоков В. И., Влияние молекулярного поглощения на распространение излучения СОг-лазера в атмосфере Земли, Квант, электроника, 2, 885 (1975).
Антонов Е. Н., Колошников В. П., Мироненко В. П., Использование непрерывного лазера на красителе для получения спектров поглощения свободного воздуха внутрнрезонаторным методом, Квант, электроника, 2, 171 (1975).
Арефьев В. Н., Дианов-Клоков В. И., Сизов Н. И., Лабораторные измерения] ослабления излучения СОг-лазера чистым водяным паром. Оптика н спек-' троскопия, 39, 982 (1975).
Василенко Л. С., Ковалев А. А., Проворов Л. С., Чеботаев В. П., Измерение столкновнтельного уширения линии Р20 перехода 00°1—10с0 СОг с помощью перестраиваемого СОг-лазера, Квант, электроника, 2, 2528 (1975).
Мурадян А., Последние достижения в области перестраиваемых лазеров,’ Квант, электроника, 6, 420 (1976).
Claspy Р. С., Yoh-Han Рао, Kwong Siulit, Nodov Eugene, Laser optoacoustic detection of explosive vapors, Appl. Opt., 15, 1506 (1976).
Clifford S. F., Physical properties of the atmosphere in relation to laser probing. Opt. Quant. Electron., 8, 105 (1976).
Hager J., Hinz W., Walther H., High-resolution spectroscopy of ethylene by means of a spin-flip-Raman laser, Appl. Phys., 9, 35 (1976).
Menzies R. T., Shumate М,- S., Acousto-optic measurements of water vapor absorption at selected CO laser wavelengths in the 5-pm region, Appl. Opt., 15, 2025 (1976).
Patel С. K- N., Spectroscopic measurements of the stratosphere using tunable infrared lasers, Opt Quant. Electron., 8, 145 (1976).
Prier H., Riedel W., NO spectroscopy by pulsed PbSi-*Sex diode lasers, J. Appl. Phys., 45, 3955 (1974).
Richton R. E., NO line parameters measured by CO laser transmittance, Appl. Opt., 15, 1686 (1976).
Shumate At. 5., Menzies R. T., Margolis J. S., Rosengren L. G., Water vapor absorption of COj laser radiation, Appl Opt. (November 1976).
Spenger D. J., Denault G. C., Takimoto H. H., Atmospheric gas absorption at DF laser wavelengths, Appl. Opt., 13, 2855 (1974).
Toth R А. (руководитель раб. группы), Infrared spectral properties of atmospheric molecules, Opt. Quant. Electron., 8, 191 (1976).
White К. O., Watkins W. R., Schleusener S. A., Holmium 2.06 mm laser spec-1 tral characteristics and absorption by CO2 gas, Appl. Opt., 14 16 (1975).
Успехи лазерной техники и техники измерения размеров частиц с помощью лазеров
Burlamacchi Р„ Pratesi R., GHz tuning of a planar dye laser with single dispersive element, Appl. Phys. Lett., 28, 124 (1976).
Faxvog F. R., Detection of airborne particles using optical extinction measurements, Appl. Opt., 13, 1913 (1974).
Faxvog F. R., New laser particle sizing instrument. SAE Automotive Engineering Congress and Exposition, Detroit, Michigan, Feb. 8 — March 4, 1977.
Hill J. C., Montgomery G P., Jr., Diode lasers for gas analysis: Some characteristics, Appl. Opt., 15, 748 (1976).
Дополнительная литература
411
Kattawar G. W., Hood D. A., Electromagnetic scattering from a spherical polydispersion of coated spheres, Appl. Opt., 15, 1996 (1976).
Lo W., Montgomery G. P., Jr., Swets D. E., Ingot-nucleated Pbi-xSn/Ге diode . lasers, J. Appl. Phys., 47, 267 (1976).
Patel С. K. N., Chang T. Y., Nguyen V. T. Spin-flip Raman laser at wavelengths up to 16.8 pm, Appl. Phys. Lett., 28, 603 (1976).
Preier H., Bletcher M., Reidel W., Maier H., Double heterojunction PbS— PbSi-.xSe»—PbS laser diodes with cw operation up to 96 K. Appl. Phvs. Lett., 28, 669 (1976).
Reid J., Siemens K. New CO2 laser bands in the 9—11 pm wavelength region, Appl. Phys. Lett., 29, 250 (1976).
Walpole J. N., Calawa A. R., Chinn S. R., Groves S. H., Harman T. C. Distributed feedback РЬ|_ж8пхТе double-heterostructure lasers, Appl. Phys. Lett., 29, 307 (1976).
Walpole J. N., Calawa A. R, Harman T. C., Groves S. H., Double-heterostruc-ture PbSnTe lasers grown by molecular-beam epitaxy with cw operation up to 114 K. Appl. Phys. Lett., 28, 552 (1976).
Химические процессы в атмосфере и моделирование
Hanst Р. L. (руководитель раб. группы), Stratospheric chemistry and measurement techniques. Opt. Quant. Electron., 8, 187 (1976).
Johnston H. S., Photochemistry in the stratosphere, International Conf, on Turnable Lasers and Applications, June 7—11, 1976, Leon, Nordfjord, Norway. In Springer Series in Optical Sciences, ed. by D. L. MacAdam, Vol. 3, Springer, Berlin, Heidelberg, New York, 1976, p. 259.
Pitts J. N., Jr., Finlay son-Pitts B. J., Tropospheric photochemical and photophysical process :s International Conf, on Tunable Lasers and Applications. June 7—11, 1976, Leon, Nordfjord, Norway. In Springer Series in Optical Sciences, ed. by D. L. MacAdam, Vol. 3, Springer, Berlin, Heidelberg, New York, 1976, p. 236.
Резонансная флуоресценция — характеристики и последние измерения
Jyumonji М., Kobayasi Т., Inaba Н., Nonlinear resonance effects in atomic gases-Spontaneous and stimulated electronic Raman scattering of Na atoms excited resonantly at D lines by a tunable dve laser, Sov J. Quant. Elec -ron.. 6, 430 (1976).
Megie G., Paper presented at the IAGA Symposium on Optical Sensing and Probing of the Atmosphere, Grenoble, France, August 1975; also postdeadline paper presented at the 7th International Laser Radar Conf.. XI-19, Menlo Park, California, USA, November 1975.
В этой работе Мегн сообщил о проведенных впервые одновременных из мереннях концентрации натрия н калня в верхней атмосфере. Лазерная локационная система состояла из двух лазеров на красителе, настроенных на линию Dz натрия н резонансную линию атома калня, 82-см телескопа К уде н системы счета фотонов. Один из лазеров па красителе, накачиваемый двумя ампамн-вспышками, имел выходную энергию 0,8 1 Дж при спектральной ширине излучения ~8 пм и частоте повторения 05—1 Гц. Другой лазер, накачиваемый излучением рубинового лазера с модуляцией добротности, имел выходную энергию ~ 1 Дж при спектральной ширине излучения ~7 пм и частоте повторения 0,1 Гц. В течение трех ночей в июле 1975 г. максимумы концентрации обеих атомных составляющих наблюдались на одной и той же высоте около 91 км, тогда как профиль содержания натрия.
412
Дополнительная литература
полученный в начале июля, имел максимум на 3 км выше. Он также сообщил, что отношение содержания Na/K=58+^ соответствует тому, что источником К и Na является морская вода. Кроме того, в ночь иа 29 июля 1975 г. наблюдалось спорадическое увеличение концентрации как Na, так и К, что, по видимому, можно было объяснить непрерывным метеоритным дождем Персеид. Из доплеровской ширины линии натрия £)2 им получено распределение температуры на высотах 85—100 км, соответствующее термодинамическому равновесию нейтральных компонентов.
Rousseau D L., Patterson G. D. Williams P. F., Resonance Raman scattei ng and collision-induced redistribution scattering in I2 Phys. Rev. Lett 34 1306 (1975).
Shen Y R , Distinction between resonance Raman scattering and hot luminescence, Phys. Rev., B9 622 (1974).
Solin J. R., Merkelo H., Resonant scattering or absorption followed by emission Phjs. Rev., В12, 624 (1975).
Szoke Я., Courtens E., Time resolved resonance fluorescence and resonance Raman scattering, Phys Rex. Lett., 34, 1053 (1975).