Автор: Хала И. Навратил Дж. Д.
Теги: физика радиоактивность ядерная энергетика излучение
ISBN: 978-5-382-01379-4
Год: 2013
Похожие
Текст
И. Хала, Дж. Д. Навратил
РАДИОАКТИВНОСТЬ,
ИОНИЗИРУЮЩЕЕ
ИЗЛУЧЕНИЕ
И ЯДЕРНАЯ
ЭНЕРГЕТИКА
Jiri Hala, James D. Navratil
Ь RADIOACTIVITY,
IONIZING RADIATION,
AND NUCLEAR ENERGY
/<? /0, 2.0/г
IC. i© toil -г
Jin Hala, James D. Navratil
RADIOACTIVITY, IONIZING RADIATION,
AND NUCLEAR ENERGY
И. Хала, Дж. Д. Навратил
РАДИОАКТИВНОСТЬ,
ИОНИЗИРУЮЩЕЕ
ИЗЛУЧЕНИЕ
И ЯДЕРНАЯ ЭНЕРГЕТИКА
Перевод с английского
под редакцией
академика Б. Ф. Мясоедова
и С. Н. Калмыкова
LIRSS
МОСКВА
ББК 22.333 22.383.5
Настоящее издание осуществлено при финансовой поддержке
Российского фонда фундаментальных исследований
(проект № 07 03 07002)
Хала Иржи, Навратил Джеймс Д.
Радиоактивность, ионизирующее излучение и ядерная энергетика:
Пер. с англ. / Под ред. Б. Ф. Мясоедова, С. Н. Калмыкова. —М.: Издательство
ЛКИ, 2013, —432 с.
Предлагаемая читателю книга Иржи Хала и Джеймса Навратила посвящена
основным вопросам радиохимии и ядерной химии — фундаментальным свойствам
ядерных излучений, явлению радиоактивности и кинетике радиоактивного распада,
ядерным реакциям, использованию радионуклидов и источников ионизирующего
излучения в науке и промышленности, в частности основам ядерной энергетики,
а также вопросам дозиметрии ионизирующих излучений и поведению радио-
нуклидов в окружающей среде. Книга содержит как общие теоретические основы
описываемых явлений, так и многочисленные примеры; каждая глава завершается
списком вопросов для самоконтроля.
Книга предназначена для широкого круга читателей — студентов и аспиран-
тов, специализирующихся по направлению «Радиохимия», слушателей курсов
повышения квалификации, а также инженеров, экологов, геохимиков и других
специалистов, работающих в различных областях, связанных с радионуклидами
и источниками ионизирующего излучения.
Перевод с английского:
И. А. Веселова, В. В. Гуржий, С. И. Кривовичев, И. Г. Тананаев
Издательство ЛКИ. 117335, Москва, Нахимовский пр-т, 56.
Формат 60х90/16. Печ. л. 27. Зак. № 1021
Отпечатано в ООО «Чебоксарская типография №1».
428019, г. Чебоксары, пр. И. Яковлева, 15
ISBN 97&-5-382-01379—4
© Издательство ЛКИ, 2012
НАУЧНАЯ И УЧЕБНАЯ ЛИТЕРАТУРА
URSS
E-mail: URSS@URSS.ru
Каталог изданий в Интернете:
http://URSS.ru
Телефакс (многоканальный):
+ 7 (499) 724 25 45
Все права защищены. Никакая часть настоящей книги не может быть воспроизведена или
передана в какой бы то ни было форме и какими бы то ни было средствами, будь то элек-
тронные или механические, включая фотокопирование и запись на магнитный носитель,
а также размещение в Интернете, если на то нет письменного разрешения владельца.
Содержание
Предисловие.......................................................... 7
Става 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро....................... 8
1.1. Элементарные и фундаментальные частицы.......................... 8
1.2. Лептоны......................................................... 9
1.3. Кварки, адроны и сильные взаимодействия........................ 10
1.4. Атомное ядро................................................... 15
1.5. Потенциальная яма и барьер ядер.......................... .... 16
1.6. Расположение нуклонов в ядре — оболочечная модель.............. 18
1.7. Ядерный спин................................................... 21
1.8. Масса ядра и энергия связи нуклонов в ядре..................... 22
1.9. Гидродинамическая модель (модель жидкой капли) атомного ядра.. 23
1.10. Ядерный радиус и форма.......................................... 25
1.11. Атомная масса и изотопные эффекты.............................. 26
Упражнения....................................................... 30
Литература....................................................... 32
Глава 2. Радиоактивность . ........................................... 33
2.1. Природа радиоактивности...................................... 33
2.2. Слабое взаимодействие и природа /3-распада..................... 36
2.3. Электронный (/?“) распад...................................... 37
2.4. Двойной /3~ -распад и /3“ -распад в связанное состояние........ 40
2.5. Позитронный (/3+) распад.................................... . . 42
2.6. Электронный захват.......................... ................. 43
2.7. Альфа-распад.................................................. 45
2.8. Эффект отдачи.............................................. . . 47
2.9. Распад с испусканием тяжелых ядер.......................... . 49
2.10. Спонтанное деление ....................................... . 49
2.11. Нуклонный распад............................................ . 50
2.12. Гамма-распад и внутренняя конверсия....................... . 52
2.13. Сложные схемы распада........................................... 54
Упражнения..................................................... 55
Литература..................................................... 58
Глава 3. Кинетика радиоактивных превращений .......................... 59
3.1. Основной закон радиоактивного распада и постоянная распада..... 59
3.2. Скорость радиоактивного распада и активность ... .............. 61
3.3. Удельная масса радионуклидов................................... 61
3.4. Изменение радиоактивности во времени........................... 62
3.5. Период полураспада............................................. 64
3.6. Космогенные радионуклиды как средство датирования.............. 66
3.7. Кинетика накопления стабильных продуктов радиоактивного распада ... 69
4
Содержание
3.8. Ядерная геохронология — определение возраста минералов и руд. 69
3.9. Кинетика накопления радиоактивных продуктов распада ........ 71
3.10. Вековое радиоактивное равновесие............................. 71
3.11. Радиоактивные ряды........................................... 72
3.12. Подвижное радиоактивное равновесие... 76
3.13. Генераторы короткоживущих радионуклидов...................... 77
3.14. Случай отсутствия радиоактивного равновесия.................. 79
3.15. Природная радиоактивность и радиоактивные элементы........... 79
Упражнения.................................................. 81
Литература................................................... 83
Глава 4. Ядерные реакции........................................... 84
4.1. Энергия ядерных реакций..................................... 85
4.2. Скорость образования продуктов и выход ядерных реакций...... 85
4.3. Кинетика ядерных реакций................................ . . 88
4.4. Ядерные реакции при низких и средних энергиях налетающих частиц ... 89
4.5. Реакции, индуцированные нейтронами.......................... 91
4.6. Реакции, индуцированные положительно заряженными
налетающими частицами............................................ 98
4.7. Идентификация трансфермиевых элементов . 105
4.8. Сверхтяжелые элементы...................................... 109
4.9. Ядерные реакции, вызванные налетающими
частицами высокой энергии....................................... Ill
4.10. Реакции, индуцированные нейтрино............................ 113
4.11. Фотоядерные реакции......................................... 114
4.12. Ядерные реакции в химическом анализе ....................... 115
4.13. Термоядерные реакции и происхождение химических элементов .. 117
Упражнения........ 123
Литература................................. 125
Глава 5. Ионизирующее излучение....................................126
5.1. Фундаментальные понятия, определения, единицы измерения ... 126
5.2. Механизм потери энергии.................................... 129
5.3. Источники ионизирующего излучения......................... 135
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения............ 139
5.4.1. Основные принципы.................................... 139
5.4.2. Детекторы ионизирующих излучений ..................... 143
5.4.3. Регистрация нейтронов................................. 157
5.4.4 Дозиметрия ионизирующего излучения.................... 159
5.5. Методы, основанные на ослаблении и рассеянии
ионизирующего излучения......................................... 163
5.5.1. Поглощение ионизирующего излучения.................... 163
5.5.2. Рассеивание ионизирующего излучения................... 168
5.6. Химические эффекты ионизирующего излучения................. 169
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения......... . 177
5.7.1. Основные факты и понятия.............................. 177
5.7.2. Действие ионизирующего излучения на человека......... 183
5.7.3. Терапевтическое действие ионизирующего излучения.......193
Содержание 5
5.7.4. Действие ионизирующего излучения на насекомых...... 199
5.7.5. Действие ионизирующего излучения на микроорганизмы ... 200
5.7.6. Влияние ионизирующего излучения на растения . . .........201
5.8. Другие эффекты и использование ионизирующих излучений ....... 202
5.9. Радиационная защита..... ..................................205
Упражнения................................................ 209
Литература..................................... 210
Глава 6. Радиоактивные индикаторы...............................215
6.1. Общие представления........................................215
6.2. Меченые соединения....................................... . 215
6.3. Радиоактивные индикаторы в химии и биохимии................225
6.4. Метод изотопного разбавления ... ..........................235
6.5. Индикаторы в химических и биохимических анализах...........236
6.6. Радиоактивные индикаторы в биологии....................... 240
6.7. Радиоактивные индикаторы в медицинской диагностике........ 245
6.8. Радиоактивные индикаторы в гидрологии..................... 250
6.9. Радиоактивные индикаторы в промышленности . .............. 252
Упражнения.......... 253
Литература............................................. ... 255
1лава 7. Ядернос деление и ядерная энергетика ..................257
7.1. Реакция деления ядер.......................................257
7.2. Цепная ядерная реакция, нейтронный баланс и замедлители....260
7.3. Ядерные реакторы...........................................264
7.3.1. Ядерное топливо.....................................264
7.3.2. Контроль реактора...................................269
7.3.3. Энергетические реакторы........................... 271
7.3.4. Конвертеры и аппаратура для воспроизводства ядерного топлива . . 278
7.3.5. Неэнергетические реакторы...........................280
7.4. Атомные электростанции.................................... 281
7.5. Ядерная безопасность...................................... 284
7.6. Ядерные аварии и катастрофы ...............................288
7.7. Роль ядерной энергии в настоящем и будущем.................295
7.8. Цепная реакция в природе...................................304
7.9. Термоядерная энергия ......................................304
7.10. Слияние ядер и термоядерные взрывы........................309
Упражнения ..................................... 314
Литература. ..................................... 315
Глава 8. Радиоактивность и ионизирующее излучение в окружающей среде.317
8.1. Основные факты и понятия...................................317
8.2. Космическое излучение и космогенные радионуклиды...........327
8.3. Природные долгоживущие радионуклиды........................332
8.4. Радон и продукты его распада............................ . 339
8.5. Влияние на окружающую среду урановой промышленности........352
8.6. Ядерная энергия и окружающая среда.........................356
8.6.1. Атомные электростанции при штатном режиме работы...356
6
Содержание
8.6.2. Предприятия по переработке топлива при работе
в штатном режиме................................................ 363
8.6.3. Последствия ядерных аварий для здоровья и окружающей среды . . 368
8.6.4. Влияние ядерных взрывов на окружающую среду и здоровье...377
8.7. Другие источники излучения в окружающей среде,
созданные человеком...................................................381
8.8. Радиоактивные отходы............................................ 386
Упражнения.......................................................401
Литература...................................................... 402
Приложение А. Таблица элементов ......................................406
Приложение В. Изотопный состав некоторых элементов................... 408
Приложение С. Свойства некоторых радионуклидов.......................411
Приложение D. Атомные электростанции США ............................417
Приложение Е. Сокращение наименований некоторых агентств,
комитетов и институтов................................................423
Приложение F. Некоторые web-сайты, ориентированные
на вопросы радиоактивности, ионизирующего
излучения и ядерных технологий........................ 425
Приложение G. Единицы измерения и их перевод.........................427
Предисловие
Данная книга содержит основные сведения о радиоактивности, ядерных
реакциях, свойствах и измерении ионизирующего излучения, ядерной энер-
гии, ядерных технологиях и их экологических аспектах. Эта работа написана
на базе курсов лекций авторов по радиохимии и радиоактивности окружающей
среды в Научной школе Университета им Масарика (Брно, Чехия) и химии
актинидов и радиохимии в Университете Клемсона (Андерсон, Южная Каро-
лина, США).
Основная идея авторов учебника заключалась в том, чтобы написать
фундаментальный вводный курс в науку о радиоактивности, ионизирующем
излучении и ядерных технологиях. При работе над рукописью ощущалось,
что темы, связанные с ядерной энергией, риском воздействия ионизирующего
излучения на человека, с экологическими аспектами радиоактивности и ядер-
ной энергии, включая обращение с радиоактивными отходами, продолжают
волновать широкие общественные круги. Поэтому соответствующие разделы
в книге были расширены, чтобы не только обеспечить необходимой инфор-
мацией студентов, но и ответить более широкому кругу читателей на наиболее
актуальные вопросы, которые возникают в результате часто необоснованной
критики со стороны противников ядерных и радиационных технологий.
Дисциплины, обсуждаемые в данной книге, основаны на пересечении
наук: физики, биологии, химии и инженерии. Развитие радиационных и ядер-
ных технологий оказывает влияние на экономику, психологию, философию
и политику. Учитывая вышесказанное, мы желали рассмотреть максимальное
число всевозможных применений радиоактивности и ионизирующего излу-
чения, при этом пытались не создавать книгу слишком большого объема,
поэтому некоторые аспекты будут обсуждены в сокращенном виде. По той же
самой причине, чтобы проиллюстрировать некоторые факты и методы, были
отобраны только некоторые примеры, и необходимые математические выклад-
ки и соответствующая теория также изложены в упрощенном виде. Читатель
найдет больше информации в источниках, перечисленных в параграфах «Ли-
тература к главе» в конце глав и в электронных информационных источниках,
перечисленных в Приложении Е Книга была написана на основе обзорных
статей последних лет, изданных на английском языке. Авторы придерживались
системы СИ, и некоторые полезные коэффициенты пересчета перечислены
в Приложении G. В Приложении Е приведены названия и сокращения орга-
низаций, упомянутых в учебнике.
Авторы благодарят Здену Михаличкову за иллюстрационное оформление
книги и Сильвию Навратил за оказанную редакционную помощь.
Иржи Хала, Брно, Чехия
Джеймс Навратил, Андерсон, Южная Каролина, США
Июнь 2003
Глава 1
Фундаментальные частицы
и атомное ядро
1.1. Элементарные и фундаментальные частицы
Начиная с ХЕХ в., когда физика и химия стали точными естественными
науками, физики и химики пытались познать сущность вещества, для того
чтобы найти обобщающий принцип для множества окружающих нас матери-
альных объектов. До XIX в. всегда полагали, что основная структурная едини-
ца материи является очень малой и неделимой, т. е. не обладает внутренней
структурой. Сначала предположили, что такой основополагающей величиной
может быть атом, но эта теория просуществовала недолго, поскольку химики
открывали все больше и больше элементов, становилось ясным, что мно-
гообразие атомов слишком велико, чтобы рассматривать их как основные
строительные блоки материи. Данная идея была вовсе отброшена с откры-
тием внутренней структуры атома. Было обнаружено, что все атомы состоят
из ядра, которое, в свою очередь, состоит из протонов и нейтронов, и окружа-
ющих ядро электронов. (Исключение составляет только атом легкого изотопа
водорода, ядро которого содержит только один протон.) Так как протоны,
нейтроны и электроны являются одинаковыми для всех атомов, то в течение
некоторого времени эти частицы были признаны основополагающими для
всех веществ и были названы элементарными частицами. Однако позднее но-
вые частицы были открыты в космических лучах. Этими новыми частицами,
которые не встречаются в веществе в нормальных физических и химических
условиях, являлись позитрон (позднее принятый как античастица электрона)
и две частицы с массами между протоном и электроном, тг-мезон и мюон.
Начиная с 50-х гг XX в., когда появились мощные ускорители, было открыто
еще большее число частиц в результате реакций ускоренных протонов с атом-
ным ядром или при столкновении частиц с высокими энергиями. Поскольку
количество новых открытых частиц возрастало с каждым годом, то стало ясно,
что их разнообразие слишком велико для того, чтобы они были элементар-
ными обобщающими структурными единицами материи. Хотя в настоящий
момент традиционно применяют термин элементарные частицы, альтерна-
тивное название, субатомные частицы, становится более подходящим. Для
наиболее важных структурных единиц материи принято наименование «фун-
даментальные частицы», которые будут обсуждены в разделах 1.2 и 1.3.
1.2. Лептоны
9
На сегодняшний день известны сотни элементарных частиц. Каждая ча-
стица характеризуется массой, спином, временем жизни, знаком и величи-
ной электрического заряда, барионным и лептонным числами. Характерным
свойством античастиц является то, что при взаимодействии с соответствую-
щей частицей пара частица — античастица превращается в фотоны.
Субатомные частицы подразделяют на две группы: лептоны (с греческого
Хелтос — легкий) и адроны (аброс; — сила). Критерием для такой класси-
фикации стала природа силы, с которой эти частицы могут взаимодейство-
вать и распадаться. В то время как лептоны взаимодействуют и распадаются
в результате слабого взаимодействия (раздел 2.2) — адроны взаимодействуют
и распадаются как в результате сильного (раздел 1.3), так и слабого взаимо-
действий. Заряженные частицы кроме того подвергаются электромагнитным
взаимодействиям.
1.2. Лептоны
Лептоны — это частицы со спином 1/2. Существует шесть лептонов
(табл. 1.1). Три из них, нейтрино, не заряжены и являются стабильными. Мас-
сы нейтрино до сих пор точно не определены, и получены только данные об их
верхнем пределе. В частности, электронное нейтрино имеет очень маленькую
массу. Три других лептона несут одинаковый элементарный отрицательный за-
ряд (1,6021 х 10~19 Кл), котороый соответствует Z =-\. Электрон является
стабильным. Мюон и тау-лептон, иногда называемые «тяжелыми электрона-
ми», отличаются от электрона по массе и являются нестабильными. Их время
жизни составляет 2,2 х 10-6 и 2,2 х 10’13 с, соответственно. Существенным
в соответствии с классификацией субатомных частиц является то, что лепто-
ны не имеют внутренней структуры и могут быть, таким образом, отнесены к
фундаментальным частицам.
Таблица 1.1
Лептоны
Лептон Символ Z Масса покоя, а. е. м. Время жизни, с
Электрон е -I 5,486 х К)'4 стабилен
Электронное нейтрино 0 < 3,2 х КГ’ стабильно
Мюон д’ -т 0,1134 2,20 х 10“6
Мюонное нейтрино 0 < 2,04 х 10 ~4 стабильно
Тауон Т~ -1 1,908 2,91 х 10~n
Тауонное нейтрино VT 0 < 1,95 х 10“2 стабильно
Массы субатомных частиц, как и атомных ядер и атомов, обычно измеряются
в атомных единицах массы (а. е. м.), см. Приложение G. Массы и времена жизни
в табл. 1.1-1.4 взяты из: The Review of Particle Physics, http://pdg.lbl.gov/pdg.html
10
Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро
Антилептонами являются положительно заряженные частицы е+ (пози-
трон), положительный мю-мезон р+, положительный тау-лептон т+ и со-
ответствующие антинейтрино. Антинейтрино отличаются от нейтрино в спи-
ральности, т. е. ориентации момента импульса (спина) частицы относительно
направления движения частицы. Параллельное направление двух векторов на-
блюдается в случае антинейтрино и антипараллельное — в случае нейтрино.
Для объяснения взаимодействий и распада лептонов были введены леп-
тонные числа Le, L^j и LT. Для понятности были приписаны значения этих
чисел +1 для лептонов, —1 для антилептонов и 0 для нелептонных частиц.
Взаимодействия и распад лептонов подчиняются закону сохранения лептон-
ных чисел, согласно которому сумма лептонных чисел до и после указанных
процессов должна оставаться постоянной. Таким образом, процессы, наруша-
ющие этот закон, являются запрещенными и не могут происходить. Несколько
примеров, как данный закон работает, будут объяснены в [лаве 2 при обсуж-
дении различных видов /3-распада.
1.3. Кварки, адроны и сильные взаимодействия
За исключением шести лептонов и шести антилептонов около двухсот
субатомных частиц относятся к адронам. Согласно современной теории, су-
ществование столь большого числа адронов и антиадронов является след-
ствием их внутренней структуры. Каждый адрон состоит из небольшого числа
кварков, которые относятся ко второму виду фундаментальных частиц. Суще-
ствует 6 кварков (табл. 1.2). Для отличия разных кварков был принят термин
«аромат». Аромат кварков и (вверх) и d (вниз) означает свойство, схожее
со спином, по которому эти кварки отличаются. Обозначения s, с, b и t
отражают специфические свойства, которыми каждый кварк обладает и в ре-
зультате которых он был назван, а именно «странность» (квантовое число S),
«очарование» (С), «красота» (В), «правда» (7). Следует отметить, что эти
термины не имеют ничего общего с общепринятым значением этих слов.
Точнее, они были введены как средство описания свойств, для которых нет
аналогий в классической физике. Существование этих свойств было открыто
после многих лет изучения субатомных частиц, которые дали возможность
физикам объяснить поведение и свойства этих частиц и сформировать из них
упорядоченную систему.
Для примера можно рассмотреть, какую роль кварк странности играет
в объяснении значительных различий во временах жизни адронов. Распад
адронных резонансов является чрезвычайно быстрым (см. выше), до тех пор
пока не потеряются квантовые свойства распадающихся адронов. Например,
адроны, содержащие в себе кварк странности, распадаются быстро, до тех пор
пока странность не утрачена, т. е. пока кварк странности сохранен в исходном
адроне и появляется в одном из продуктов распада. Так происходит в слу-
чае распада гиперона Yr(dds) -» A(uds) + ir~(du}. Логично, что рано
или поздно должна образоваться наиболее легкая странная частица, такая как
мезон К или гиперон Л. Как известно, эти частицы нестабильны, и, оче-
видно, странность не может быть сохранена в течение их распада. Распады,
1.3. Кварки, адроны и сильные взаимодействия
11
Таблица 1.2
Свойства кварков
Символ Аромат Масса, а. е. м. Z S с в Т
d Нижний 0,0032-0,0097 -1/3 0 0 0 0
и Верхний 0,00107-0,0054 2/3 0 0 0 0
S Странный 0,0805-0,183 -1/3 -1 0 0 0
с Очарованный 1,23-1,45 2/3 0 1 0 0
ь Прелестный 4,29-4,72 -1/3 0 0 -1 0
t Истинный 183-195 2/3 0 0 0 1
в которых странность или другие квантовые свойства не сохраняются, могут
осуществляться посредством слабого взаимодействия (раздел 2.2), которое,
например, дает возможность кварку в превратиться в кварки и или d. Од-
нако распады, контролируемые слабыми взаимодействиями, являются более
медленными, и времена жизни адронов, распадающихся путем слабых взаи-
модействий, составляют I О10— I О 8 с. Таким примером может служить распад
гиперона: \(uds) -► p(uud) +тг (du). После того как стало известно свойство
странность, была решена еще одна задача, а именно, почему всякий раз, когда
образуется мезон К° в реакции частиц с высокими энергиями, то всегда по-
является и гиперон Л. Объяснение этого факта также следует из сохранения
странности в процессе р + тг_ -► К® (ds) + K(uds).
В соответствии с их спинами адроны подразделены на две группы; мезо-
ны с нулевым или целым спином и барионы с нецелочисленным значением
спина (1/2, 3/2). Некоторые характеристики мезонов и барионов представле-
ны в табл. 1.3 и 1.4 соответственно. Барион с наименьшей массой называется
протоном (масса —1,0072765 и), в то время как нейтроны несколько тяжелее
(1,0086650 и). Эти два бариона известны как нуклоны, так как они являются
компонентами атомного ядра. Барионы тяжелее нуклонов называются гипе-
ронами. Каждому бариону присвоено барионное число В. Как и в случае
лептонов, для барионов его установили равным +1,-1 для антибарионов и 0
для других частиц. Взаимодействия и распад барионов подчиняются закону
сохранения барионного числа.
Кварки обладают барионным числом В = 1/3 и дробным электриче-
ским зарядом (Z = 2/3 или —1/3). Для шести соответствующих антикварков
В = -1/3 и заряды Z = -2/3 или 1/3. Кварковый состав адронов определя-
ется тремя простыми правилами; барион состоит из трех кварков, антибарион
из трех антикварков и мезон из одного кварка и одного антикварка. Барионное
и зарядные числа, так же как другие квантовые числа кварка и/или антикварка
вместе определяют наблюдаемые индивидуальные свойства адрона. Это мож-
но продемонстрировать двумя примерами; заряд протона, Z — +1, является
суммой зарядов двух кварков и и одного кварка d (2/3 + 2/3 — 1/3); хотя
12
Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро
Таблица 1.3
Свойства некоторых мезонов
Символ Масса, а. е. м. Z S с в Кварковый состав Время жизни, с
7Г+ 0,150 + 1 0 0 0 ud 2,603 х 10-8
7Г~ 0,150 -1 0 0 0 du 2,603 х 10"8
7Г° 0,145 0 0 0 0 ий или dd 8,4 х 10-17
к+ 0,530 + 1 +1 0 0 US 1,239 х 10 г8
К- 0,530 -1 -1 0 0 su 1,239 х 10“8
ф 1,094 0 0 0 0 S3 1,48 х НГ22
J/ф 3,323 0 0 0 0 сс 7,57 х 10“24
D° 2,001 0 0 +1 0 ей 4,126 х 10"”
D* 2,007 +1 0 +1 0 cd 1,051 х 10~12
Y 10,16 0 0 0 0 bb 1,25 х Ю”
Таблица 1.4
Свойства некоторых барионов
Символ Масса, а. е. м. Z S с Кварковый состав Время жизни, с
Р 1,0072765 + 1 0 0 uud стабилен
п 1,0086649 0 0 0 udd 886,7
Л 1,198 0 -1 0 uds 2,632 х 10 10
Е+ 1,277 +1 -1 0 uus 8,018 х К) "
1,286 -1 -1 0 dds 1,479 х IO-10
ГТ 1,795 -1 -3 0 sss 8,21 x 10“"
V 2,453 +1 0 +1 udc 2,06 x 10”
мезон Ф состоит из странного кварка и странного антикварка, его суммарное
квантовое число в результате составляет нуль, поскольку странность кварка
и антикварка компенсируются (Ф — это мезон со скрытой странностью).
В течение некоторого времени кварков и, d. и s было достаточно для си-
стематики адронов, и существование на тот момент известных адронов можно
было объяснить как комбинацию этих трех кварков и трех соответствующих
1.3. Кварки, адроны и сильные взаимодействия
13
антикварков. В 1974 г. был открыт новый мезон J/ф. который был более
чем в три раза тяжелее протона и для которого не было подходящего места
в системе, поскольку «все места» в ней были уже заняты. Таким образом, было
осознано, что частица содержит новый, тяжелый кварк, обладающий ранее
неизвестными свойствами, который был назван кварком очарования (J/Ф —
это мезон со скрытым очарованием). Позднее был открыт «красивый» кварк b
и, наконец, в 1994 г. при столкновении протонов и антипротонов с высокими
энергиями впервые был обнаружен кварк t.
За исключением протонов и антипротонов все другие адроны являются
крайне нестабильными и распадаются самопроизвольно до более легких адро-
нов или лептонов. Причины стабильности протонов будут обсуждены в теории
столкновений в разделе 2.5. Время жизни нестабильного адрона зависит от то-
го, какие силы контролируют распад. Время жизни до распада посредством
слабых сил обычно составляет 10“13 с или больше. К этой группе относится
нейтрон, который распадается на протон, электрон и антинейтрино электро-
на с периодом полураспада 886,7 с. Этот период полураспада характерен для
свободных нейтронов. В нейтроноизбыточных радиоактивных атомах неко-
торые нейтроны подвергаются такому же типу распада, однако его скорость
определяется другими факторами (раздел 3.5). Нейтроны, входящие в состав
нерадиоактивных атомов, являются стабильными. Частицы, которые распа-
даются в результате сильных взаимодействий, т. е. те, которые распадаются
на другие сильно взаимодействующие частицы, имеют чрезвычайно короткое
время жизни КГ23 с. Эти частицы были названы резонансами. На сегодняшний
момент известно много резонансов, некоторые из которых являются возбуж-
денными состояниями других частиц.
В мире атомов и атомных ядер в процессы, такие как перегруппировка
орбитальных электронов или распад, связанные с относительно небольши-
ми изменениями энергии, вовлечены четыре фундаментальные частицы, т. е.
е“, i/e, и и d. Они известны как частицы первого поколения. Частицы второго
(р, з и с) и третьего поколений (т~, vT, but) появляются в отдельных,
нестабильных адронах, возникающих при взаимодействии высокоэнергети-
ческих частиц. Сила, которая удерживает кварки в адроне в тесном про-
странстве, называется сильной. Термин «сильная» означает тот факт, данная
сила приблизительно в сто раз превышает электромагнитную силу. Современ-
ные физики в квантовой теории поля объясняют любой вид взаимодействия
посредством существования поля силы между взаимодействующими частица-
ми. Измененное квантовое поле существует только в неизмеримо короткий
момент, за время, когда оно было выделено одной частицей и немедленно
поглощено другой. Квантовое поле нельзя обнаружить экспериментальным
путем, отсюда появился термин «виртуальные частицы». Для примера, элек-
тромагнитное взаимодействие между двумя заряженными частицами, которое
проявляется в притяжении и отталкивании, происходит опосредованно через
обмен виртуальными фотонами. Квантами поля силы, действующего между
кварками, являются глюоны, и природа сильной силы притяжения между
кварками в адроне, т. е. природа существования адронов, заключается в не-
прерывном испускании и поглощении глюонов между кварками. Похожие
14
Глава I. Фундаментальные частицы и атомное ядро
на фотоны глюоны не имеют массы и не несут электрического заряда. Изме-
нение глюона является сравнительно сложным процессом, в котором каждый
кварк может существовать в трех квантовых состояниях, обозначенных цвета-
ми. Ради простоты три состояния были названы цветами — красным, синим
и зеленым. Цвет может быть рассмотрен как особый «очень сильный» элек-
трический заряд, еще называемый цветовым зарядом. Цветовой заряд явля-
ется сущностью сильного взаимодействия, опосредованного для кварков. Эта
теория объясняет, что реальная частица, адрон, не должна демонстрировать
какой-либо цвет, т. е. быть бесцветной. Это достигается в результате того, что
три кварка в барионе должны отличаться по цвету, что означает, что каждый
кварк должен отличаться по квантовому состоянию. Поскольку глюоны несут
цветовой заряд, кварки изменяют свой цвет всякий раз, когда они обменива-
ются с глюонами. Это должно происходить в каждом случае, для того чтобы
адрон оставался бесцветным все время (рис. 1.1). Бесцветность мезона дости-
гается в результате компенсирования цвета кварка антицветом антикварка.
Особенность кварков состоит в том, что они
не могут появиться как свободные частицы и су-
ществуют только в связанном состоянии, в виде
адронов. Эта особенность называется «конфайн-
ментом кварков». (Массы кварков, представлен-
ные в табл. 1.2, являются рассчитанными вели-
чинами.) «Конфайнмент кварков» представляет
собой чрезвычайно малое пространство, в кото-
ром между кварками действует сильная цветовая
сила особой природы. Согласно данной теории
энергия взаимодействия между кварками возрас-
тает по мере увеличения расстояния между ними.
Следовательно, для свободного существования кварка необходима очень боль-
шая энергия. По этой причине все эксперименты, в которых в результате
столкновения высокоэнергетических частиц надеялись зарегистрировать сво-
бодные кварки, приводили к образованию новых кварков, которые появлялись
как новые адроны.
Некоторые нестабильные частицы и античастицы обладают способно-
стью вытеснять нуклоны и орбитальные электроны в обычном атоме. Так,
орбитальный электрон может быть замещен отрицательным мю-мезоном, ме-
зонами К° или тг—, антипротоном; нейтрон в атомном ядре может быть
вытеснен гипероном Л. Такие атомы известны как экзотические. Например,
мю-мезонный атом водорода состоит из протона и отрицательного мю-мезо-
на, р+р~, в мю-мезонном атоме гелия, 4Не/з~е , один электрон замещен .
Экзотические атомы образуются в тот момент, когда нестабильные частицы
проходят сквозь материю и замедтяюгся в том месте, где они захватываются
обычными атомами. Такие атомы являются нестабильными с временем жизни,
которое соответствует времени жизни частицы, захваченной атомом. Атомы,
состоящие только из античастиц, известны как антиатомы. О существовании
более легкого атомного антиядра, такого как антидейтрон, состоящего из ан-
типротонов и антинейтронов, стало известно некоторое время назад. Только
и (синий) d (красный)
и (красный) d (синий)
Рис. 1.1. Графическое пред-
ставление глюонного обмена
между двумя кварками
1.4. Атомное ядро
15
1996 г. в результате сложного эксперимента были получены девять атомов ан-
тиводорода, т. е. атома, состоящего из антипротона и орбитальных позитронов.
Если античастицы е+ или р+ замедляются в веществе с энергией, близкой
к орбитальным электронам, они могут захватывать электрон с образованием
частиц, названных позитроний, е+ е~, или мюоний, е~, соответственно
1.4. Атомное ядро
Атомное ядро вещества состоит из протонов и нейтронов. Таким образом,
ядро является центром положительного заряда и атомной массы, поскольку
масса нуклона приблизительно в 2000 раз превышает массу электрона (табл. 1.1
и 1.4). Число протонов в ядре известно как протонное число (или атомное
число, Z) и число нейтронов как нейтронное число (7V). Сумма этих двух
чисел является нуклонным числом, т. е. общим числом нуклонов в ядрах
(Л = Z+N). На основании этих чисел получены понятия нуклидов, изотопов
и изобаров. Нуклид состоит из одинаковых атомов, т. е. атомов с одинаковы-
ми ядрами. Для описания состава нуклида в краткой форме числа Z, N и А
добавлены как подстрочные и надстрочные символы к соответствующему хи-
мическому элементу, . Например, используя символ *^С7, мы указываем
на то, что атом углерода в его ядре содержит шесть протонов и семь нейтро-
нов. Протонные и нейтронные числа часто опускают, поскольку они следуют
из химического символа элемента, а также из нуклонного числа. И сложную
аббревиатуру *|С7 можно упростить до 13С. Выпущенный в 1998 г. в Ядер-
ном центре г. Карлсруэ, Германия, реестр нуклидов содержал перечень из 2727
нуклидов, из них 261 стабильный, а остальные радиоактивные, которые на-
зывают радионуклидами или радиоизотопами. Поскольку атомные ядра могут
еще существовать в возбужденных состояниях, то понятие радионуклида мо-
жет быть еще расширено добавлением возбужденных состояний ядер. Однако
поскольку у каждого ядра существует несколько возбужденных состояний,
большинство из которых короткоживущие, то будет ошибочным рассматри-
вать каждое возбужденное состояние как отдельный нуклид. Поэтому только
возбужденные состояния, существующие в течение более длительного време-
ни, считают отдельными нуклидами (раздел 2.12).
Изотопами являются нуклиды (или атомы), которые имеют одинаковое
число протонов, но различаются по числу нейтронов. Например, нуклиды *®С,
*gC, 17С, *gC, могут считаться изотопами углерода, причем следует особо
подчеркнуть, что все указанные нуклиды химически идентичны. Изобары —
это нуклиды, которые имеют одинаковое число нуклонов, но отличаются
протонным числом (например, 40Аг, 40К и 40Са).
Поскольку атомные ядра занимают столь маленький объем, то можно
ожидать наличия очень сильных сил отталкивания между протонами ядра.
В то же самое время наличие стабильных нуклидов, таких как 4Не, !|О или
JgK, и факт, что радиоактивные ядра не изменяются до момента их распада,
убедительно демонстрируют, что силы притяжения между нуклонами явля-
ются значительно более сильными, поскольку позволяют протонам с одина-
ковым зарядом существовать совместно, составляя атомное ядро. Сущностью
16
Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро
этой ядерной силы является взаимодействие непрерывно обменивающихся
частиц между нуклонами. В более ранней теории было предположено, что
квантами сильного поля, действующего в атомном ядре, являются виртуаль-
ные мезоны тг. В зависимости от типов двух нуклонов, вовлеченных в обмен,
виртуальные частицы могут быть положительными, отрицательными или ней-
тральными мезонами тг, с сохраненными электрическими зарядами. Как по-
казано на рис. 1.2, слева, сильное взаимодействие между двумя протонами
и подобное между двумя нейтронами осуществляется посредством обменива-
ния тг°. Такой обмен между протонами и нейтронами может осуществляться
по двум механизмам. В первом случае, виртуальный тг+ испускается про-
тоном, который в результате превращается в нейтрон (р -► тг+ + п), и не-
медленно 7г+ поглощается соседним с ним нейтроном, а во втором случае
п р + и it 4- р -► п. Более позднее объяснение основано на обмене
глюонами между кварками двух соседних нуклонов (рис. 1.2, справа).
Рис. 1.2. Обменные взаимодействия нуклонов. Слева: графическое представление
взаимодействия двух протонов. По центру: то же самое для взаимодействия протона
с нейтроном. Справа: обмен глюоном между двумя нуклонами; «г», «Ь» и «д» обозначают
цвета (красный, синий, зеленый), волнистая линия представляет обменный процесс
Это следует из сущности цветового заряда, заключающейся в том, что
ядерная сила действует на очень коротких расстояниях порядка 10-'5 м, т. е.
эта сила действует только в ядрах. тг-Мезоны и глюоны, являясь виртуаль-
ными частицами, объясняют к тому же независимость заряда ядерной силы,
подразумевающей, что сила взаимодействия не зависит от заряда нуклона.
Другой особенностью ядерной силы является чрезвычайно короткое время
протекания процесса обмена, приблизительно 10~23 с. Также можно отме-
тить, что ядерная сила может достичь состояния насыщения, что означает,
что каждый нуклон может взаимодействовать с только ограниченным числом
близлежащих нуклонов.
1.5. Потенциальная яма и барьер ядер
Рассмотрим взаимодействие между атомными ядрами и нуклоном,
и оценим, как будет изменяться потенциальная энергия в системе по мере при-
ближения нуклона к ядру (рис. 1.3). В качестве нуля потенциальной энергии
будем считать то состояние системы, в котором ядро и нуклон отдалены друг
от друга на бесконечно большое расстояние. По мере приближения нейтрон,
будучи незаряженной частицей, не взаимодействует с кулоновским полем,
1.5. Потенциальная яма и барьер ядер
17
Рис. 1.3. Потенциальная энергия взаимодействия
атомного ядра с нуклонами
и потенциальная энергия остается равной нулю до тех пор, пока он вплотную
не приблизится к ядру в область действия сильной ядерной силы (I0-15 м).
В этой области имеет место обменное взаимодействие нуклона с поверхно-
стью ядра. В результате нейтрон будет захвачен ядром и станет его частью,
'Х. Поскольку при связывании нейтрона (или протона) высвободится не-
которое количество энергии (раздел 1.8), то связанное состояние, т. е. новое
ядро, будет обладать меньшей энергией, чем изначальная система, состоящая
отдельно из и нейтрона и/или протона. Согласно принятому соглашению,
новое ядро обладает отрицательной потенциальной энергией, и говорят, что
связанные нуклоны в ядре находятся в потенциальной яме (рис. 1.3). В то
время, когда протон приближается к ядру, первыми возникают силы куло-
новского отталкивания, однако когда протон оказывается на определенном
расстоянии от ядра, ядерная сила значительно превышает силу кулоновского
отталкивания. Как следствие, потенциальная энергия системы сначала воз-
растает, и только когда силы отталкивания, обозначенные на рис. 1.3 как
кулоновский барьер, будут преодолены, протон приблизиться к ядру, попадет
в область действия ядерной силы и поглотится ядром с образованием ^]Х.
Используя формулу для ядерного радиуса (1.8), высоту барьера В можно
рассчитать из закона Кулона:
18
Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро
где Z| и Til — это протонные числа ядер и протона (или положительных ча-
стиц, приближающихся к ядру), А, и Ai — их нуклонные числа и В — высо-
та барьера, выраженная в мегаэлектроновольтах (МэВ, электроновольт — это
единица, широко применяемая в атомной и ядерной физике, ее определение
см. в Приложении G). Следует отметить, что максимум барьера располагается
в области действия ядерной силы. Эта особенность кривой потенциальной
энергии играет роль при испускании ядром заряженных частиц (раздел 2.7).
1.6. Расположение нуклонов в ядре - оболочечная модель
Нейтроны и протоны, подобно электронам, имеют спин 1/2. Если бо-
лее одной частицы со спином 1/2 двигаются в одном и том же силовом
поле, то принцип Паули требует, чтобы все частицы были в разных кванто-
вых состояниях. Этот принцип, в результате которого существуют известные
конфигурации орбитальных электронов в атоме, также применяется в теории,
названной оболочечной моделью ядра. Согласно этой теории нуклоны, находя-
щиеся в потенциальной яме, занимают квантовые энергетические состояния,
причем высшее состояние будет занято только тогда, когда более низкие со-
стояния будут полностью заполнены. Число квантовых состояний (уровни)
и их энергии получают с применением квантово-механических методов, по-
хожих на те, которые используют для выяснения энергетических состояний
электронов в атоме. Последовательность энергетических уровней в потенци-
альной яме, однако, отличается от последовательности электронных уровней
в атоме (рис. 1.4). Для этого существует две причины. Во-первых, для нуклонов
азимутальное квантовое число I может достигать различных положительных
целочисленных значений, и даже превышать основное квантовое число. Во-
вторых, существует очень сильное взаимодействие между орбиталью нукло-
нов (I) и спиновым моментами импульсов (s). Это явление известно, как
спин-орбитальное взаимодействие, и для основания его существования сле-
дует рассмотреть общий момент импульса нуклона:
|j| = Ц + s | = (1.2)
где j является главным квантовым числом нуклона (ft = ft/(2?r), где ft
это постоянная Планка). В зависимости от взаимной ориентации векторов I
и s, каждый уровень с основным и азимутальным квантовым числом расщеп-
ляются на два уровня, характеризующиеся квантовыми числами j = I ± 1/2
(которые указывают в виде нижних индексов при изображении уровней, на-
пример, 2р-уровень расщепляется на два подуровня 2p-j/i и 1p\/i). Различие
в энергиях между этими двумя уровнями является значительным, и в некото-
рых случаях уровни находятся на большом расстоянии друг от друга, т. е. это
приводит в результате к неравномерному расщеплению уровней. Как показа-
но на рис. 1.4 и 1.5, близко расположенные уровни группированы в оболочки,
отделенные друг от друга значительным энергетическим промежутком. Кроме
того, существует аналогия с магнитным квантовым числом атомных орбита-
лей, в котором каждый уровень с квантовым числом j содержит несколько
1.6. Расположение нуклонов в ядре — оболочечная модель
19
Зр 1/2 -I
2f 5/2
Зр 3/2
1» 13/2
1h 9/2
2f 7/2
3s
2d
1/1 11/2
2d 5/2
1e 7/2
ig 9/2 -
2p 1/2
(126)
(50)
2p 3/2
1f 5/2 -
If 7/2 ] (28)
2s 1/2
1с/ 3/2
5/2
(20)
1'11(82)
,-------------------------- 1P 1/2 1 (8)
1₽ 1p 3/2 J
1s ---------------------------------------- 1» 3 (2)
Рис. 1.4. Энергетические уровни в потенциальной яме.
Источник: Mayer-Kuckuk Т. Physic der Atomkeme (Физика атомного ядра).
В. G. Teubner, Штутгарт, 1974; с разрешения
подуровней. Число подуровней присваивается в соответствии с допустимыми
значениями j, какими являются j, j— 1, j—2,..., 1/2. Таким образом, уровень
с квантовым числом j соответствует j 4- 1/2 подуровням. Однако, согласно
принципу Паули, каждый подуровень может принять два нуклона. Уровень
с квантовым числом j может принять 2j+l нуклонов. Например, три подуров-
ня существует для уровня ld5/2 (5/2+ 1/2 = 3), таким образом, все вместе они
могут иметь на этом уровне шесть нуклонов. Два нуклона на каждом подуровне
всегда составляют спиновую пару. Например, на рис. 1.5 показана конфигура-
ция нуклона в ядре ’^Sn. Другой важной особенностью оболочечной модели
является то, что существуют отдельные системы энергетических оболочек для
протонов и нейтронов (рис. 1.5). Силы кулоновского отталкивания протонов
ослабляют их силу связывания, в результате протонные уровни являются энер-
гетически более высокими, чем соответствующие нейтронные уровни.
20
Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро
Рис. 1.5. Расположение нуклонов в ядре Sn.
Источник: Mayer-Kuckuk Т. Physic der Atomkeme (Физика атомного ядра).
В. G. Teubner, Штутгарт, 1974; с разрешения; 1 фм = 1013 м
Протонные уровни
Полностью заполненные оболочки содержат 2, 6, 12, 18, 24 или 32 прото-
на или нейтрона. Если одна или более оболочек заполнены полностью, ядра
должны содержать 2, 8, 20, 28, 50 или 82 протона или 2, 8, 20, 28, 50, 82
или 126 нейтронов. Эти числа известны как магические числа, и ядра, со-
держащие соответствующее число протонов или нейтронов на их оболочках,
называются магическими ядрами. Из-за энергетической разницы между обо-
лочками магические ядра демонстрируют такую стабильность, которая может
быть сравнена только с конфигурацией электронных оболочек инертных га-
зов. Наибольшей стабильностью отличаются двойные магические ядра, т. е.
ядра, у которых и протонные, и нейтронные оболочки полностью заполнены,
как, например, у jHe (2р, 2п), '|О (8р, 8п) или ™РЬ (82р, 126п). В данной
книге будут обсуждены как стабильность ядра, основанная на энергии связы-
вания (раздел 1.8), так и устойчивость ядра к радиоактивному распаду. Как
будет показано в разделе 2.1, у ядер, устойчивых к радиоактивному распаду,
должно быть хорошо сбалансировано соотношение протонов и нейтронов при
некотором избытке последних. Кроме того, не все комбинации магических
чисел означают стабильность ядер к радиоактивному распаду, так, можно на-
блюдать, что чрезвычайно нестабильными (т. е. с очень коротким временем
жизни) являются двойные магические ядра ‘™Sn (50р, 50п) или ^Не (2р, 8п),
обладающие заданным числом протонов, но имеющие слишком мало или
слишком много нейтронов соответственно.
Модель из оболочек на основании ее стабилизирующего действия в ре-
зультате образования нуклонных пар и магических чисел позволяет объяснить
некоторые известные факты о возникновении нуклидов и изотопном составе
элементов, встречающихся в природе. На основании этой модели легко объ-
1.7. Ядерный спин
21
яснить тот факт, что 60 % стабильных, встречающихся в природе элементов
состоят из четно-четных ядер (ядра, имеющие четное количество протонов
и нейтронов), 40 % являются четно-нечетными и нечетно-четными, в то время
как известно только о четырех стабильных нечетно-нечетных нуклидах (3Н,
jLi, *”В, ’уN). Данная модель еще объясняет тот факт, что изотопы встреча-
ющихся в природе элементов с четными атомными числами являются более
стабильными, чем изотопы элементов с нечетными атомными номерами. Это
свойство продемонстрировано на примере элементов вблизи олова (протон-
ное магическое число 50) (см. еще Приложение В):
Элемент 4gCd 49I11 soSn 51 Sb 52Te 531
Число изотопов 2 8 1 10 2 8 1
Оболочечная модель также дает простое объяснение существованию воз-
бужденных ядерных состояний. Такие состояния возникают в результате взаи-
модействия ядер с другими частицами или ядрами, а также в результате радио-
активного распада (гл. 2). В основном состоянии нуклоны занимают самый
низкий энергетический уровень, следуя вышеуказанным правилам. Возбуж-
денное состояние образуется, если нуклон появляется на вакантном более
высоком уровне. (Это может быть возбуждением одной частицы, отделенной
от общего возбуждения, обсуждаемого в разделе 1.9). Возбужденные состояния
являются нестабильными, и рано или поздно произойдет снятие возбуждения,
т. е переход нуклона с возбужденного на основной уровень. В то же вре-
мя фотон, который несет энергию возбуждения, будет испущен из нуклона.
Энергия возбуждения, соответствующая разнице энергий между двумя уров-
нями, составляет от 103 до 106 эВ. Фотоны, испускаемые атомными ядрами,
известны как 7-излучение (раздел 2.12).
1.7. Ядерный спин
Сумма общих моментов импульсов индивидуальных нуклонов принима-
ется за момент импульса ядра,
|7| = |Ej| = ^7(7+1), (1.3)
где квантовое число 7 (0, 1/2,1, 3/2, 2,...) является ядерным спином. Его
значение близко связано со структурой оболочек ядра и вследствие того, что
в основном состоянии нуклоны занимают уровни и подуровни парами (прин-
цип Паули), их моменты импульса аннулируются друг другом. Как результат,
все четно-четные ядра имеют нулевой спин (7 = 0), как в случае jHe, gO
и '|О. Ненулевой спин наблюдается у четно-нечетных, нечетно-четных и не-
четно-нечетных ядер, содержащих непарные нейтроны, протоны, или и те,
и другие, соответственно. Для четно-нечетных и нечетно-четных ядер ядер-
ный спин соответствует значению j неспаренного нуклона. Например, 3Не,
22
Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро
который имеет один неспаренный нейтрон на уровне 1s |/2, имеет спин 1/2.
Так же ядро ’®В (один неспаренный нейтрон и протон на обоих 1ру2 уров-
нях), где I = 2 х 3/2 = 3. Обычно ядра с четными числами нуклонов имеют
нулевой или целочисленный спин, тогда как ядра с нечетными нуклонами
имеют дробный спин.
1.8. Масса ядра и энергия связи нуклонов в ядре
Если истинная масса, AfnUci, любого известного ядра ?Х сравнима с сум-
мой масс соответствующего числа свободных протонов Z и (A—Z) нейтронов,
то находим, что
Mnucl < Zmp + (А - Z)mn. (1.4)
Разница
6(т) = Mmd - [Zmp + (А - Z)mn] (1.5)
известна как дефект массы. Кроме того, определено, что дефект массы всегда
отрицателен.
Энергия, которая была бы эквивалентна <5(т),
Еь = -6(т)хс (>0) (1.6)
является энергией связи ядра. В соответствии с соглашением, Еь — поло-
жительное число, а минус указывается в определении. Энергия связи может
интерпретироваться как количество энергии, которая была бы испущена при
гипотетическом синтезе ядра из соответствующего числа свободных протонов
Рис. 1.6. Средняя энергия связи ядра, приведенная на один нуклон,
как функция атомного номера.
Источник: Mayer-Kuckuk Т. Physic der Atomkeme (Физика атомного ядра).
В. G.Teubner, Штутгарт, 1974; с разрешения
1.9. Гидродинамическая модель атомного ядра
23
и нейтронов. Выражая массовый дефект в атомных единицах массы, энергия
связи ядра, в МэВ, равна
Еь = -931,5 х 6(т), (1.7)
так как атомная массовая единица эквивалентна 931,5 МэВ (см. Приложение G).
Делением энергии связи ядра на число составляющих его нуклонов,
б = Еь/А, может быть получена средняя энергия связи на нуклон. С этой
точки зрения, как показано на рис. 1.6, самые устойчивые ядра находятся
в области около Л = 50 Уменьшение б для ядер с А > 70 вызвано уве-
личивающейся силой отталкивания, следующей из увеличивающегося числа
протонов, в то время как для более легких ядер это происходит из-за более
высокого содержания нуклонов, появляющихся у поверхности ядра, где си-
лы отталкивания, действующие на нуклоны, являются меньшими, чем в ядре
(раздел 1.9). В группе очень легких ядер (Л —2-7) двойное магическое ядро
jHe имеет самую высокую среднюю энергию связи. В разделе 4.13 и Главе 7
будет показано, насколько важной величиной является средняя энергия связи
для получения термоядерной энергии и энергии деления ядра.
Энергия приблизительно той же самой величины как б, высвобождается
при связывании нуклона с ядром. Поскольку небольшая часть вторично осво-
божденной энергии остается в заново образованном ядре, последнее всегда
возникает в возбужденном состоянии. Важность этого явления для протека-
ния ядерных реакций будет продемонстрирована в разделе 4.4.
1.9. Гидродинамическая модель
(модель жидкой капли) атомного ядра
В капле жидкости каждая молекула может взаимодействовать только
с ограниченным числом соседей, и полная энергия взаимодействия (энергия
связи) пропорциональна числу молекул в капле. В этом отношении существу-
ет близкая аналогия между каплей жидкости и атомным ядром, где каждый
нуклон может, из-за короткого интервала сильной ядерной силы и механиз-
ма обмена действительными частицами, взаимодействовать только с самыми
близкими соседями, и энергия связи ядра пропорциональна числу нуклонов
(Еь = бЛ). Эта аналогия является основной идеей гидродинамической модели
(капельной модели) атомного ядра, теория которой, как будет обсуждено ниже,
успешно объясняет несколько явлений, таких как возбуждение более тяжелых
ядер и механизмы некоторых ядерных реакций, включая деление ядра.
В этом разделе в общих чертах будет рассмотрено такое важное достоин-
ство данной модели, как возможность ее применения для вычисления сред-
ней энергии связи и ядерных масс Сущность методики заключается в том,
что факторы, вносящие свой вклад в ядерную стабильность и/или ядерную
энергию связи, выражены как функция числа нуклонов. Если, для простоты,
рассматривать только самые важные факторы, и не оценивать коэффициенты
пропорциональности, энергия связи может быть представлена как
Еь = куА - /с2А2/3 - k3Z2A~1'3.
24
Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро
Первый член справа известен как объем (или уплотнен"0} энергии нуклона
и отражает тот факт, что энергия связи является пропорш. нальной числу
нуклонов. Второй член характеризует поверхностную энергию, и означает, что
нуклоны на поверхности ядра могут взаимодействовать с меньшим количе-
ством нуклонов, чем те, что находятся внутри ядра. (Это понятие — аналогия
с поверхностным натяжением в жидкостях.) Следовательно, нуклоны на по-
верхности вносят меньший вклад в энергию связи, чем нуклоны внутри ядра.
Поверхностная энергия пропорциональна площади поверхности, т.е. г2 (г —
ядерный радиус), или A2/i (раздел 1.10). Наконец, третий член оценивает силу
кулоновского отталкивания между протонами. Это включает энергию связи
и, согласно закону Кулона, пропорционально Z2/r, т.е. Z2/Al/3. Тогда, ис-
пользуя отношения Еъ = с А и Z ~ А/2, мы получаем
е = fc, - fc2A’I/3 - -А2/3,
4
что приблизительно является уравнением кривой на рис. 1.6. Зная среднюю
энергию связи из капельной модели, можно вычислить массу ядра как
A/nud = Zm,p + (Л - Z)mn - еА.
Рис. 1.7. Разность между истинной и расчетной массами ядра как
функция числа нейтронов (линии соединяют изотопы). Ядерная ста-
билизация ясно видна приблизительно при А = 28, 50, 80 и (26.
Источник: Herrmann G. //Angew. Chem., Int. Eng. Ed. 1988. Vol. 27.
P. 14(7; с разрешения Wiley-VCH, Weinheim, Германия
Сравнение расчетных и истинных масс (Mnuc)) (рис. 1.7) показывает ин-
тересное соотношение между оболочечной и капельной моделями. На осно-
вании гидродинамической модели расчетные и истинные массы должны быть
равными и MnucI — М = 0. Как видно из кривых на рис. 1.7, различие в массах
между минимумами действительно близко к нулю, что подтверждает правиль-
ность капельной модели. Однако для ядер вблизи магических чисел истинные
массы меньше, чем рассчитанные значения. Это вызвано стабилизирующим
эффектом полностью заполненных оболочек и называется оболочечной ста-
билизацией.
1.10. Ядерный радиус и форма
25
1.10. Ядерный радиус и форма
Эксперименты, в результате которых удавалось достигнуть отщепления
электронов или протонов от атомных ядер, подтверждали, что ядра — очень
маленькие объекты, и привели к следующему эмпирическому уравнению для
величины ядерного радиуса:
г = г0 \Га. (г0 = 1,4 х 10 15 м).
(1.8)
’Са
10
2Ми
20 . 30
фм (10 и)
Рис. 1.8. Форма и размер ядер Са и U.
Источник: Keller С. // Chem. Zeitung.
1980. Vol. 104. Р. 77
о
Рис. 1.9. Гало двух
нейтронов в ядре
Понятие ядерного радиуса могло бы означать, что все атомные ядра
имеют сферическую форму. Это верно для двойных магических ядер и ядер
вблизи от них. Ядра с нейтронными или протонными числами, в боль-
шей степени отличающимися от магических чисел, имеют много нуклонов
на уровнях с высоким спином. Такие
ядра более устойчивы в деформиро-
ванной форме, и существуют главным
образом в форме вытянутых эллипсо-
идов, оси которых по длине отлича-
ются на 20-30 % (рис. 1.8). Эта форма
типична для многих ядер лантанидов
и актинидов. В деформированном яд-
ре распределение электрического за-
ряда неоднородно в пределах ядра, что
затрагивает некоторые свойства ядер,
например, последовательность энер-
гетических уровней. Также было уста-
новлено, что те части деформирован-
ных ядер, которые отличаются от сфе-
рической формы, могут выполнять вращательные и колебательные движения.
Поскольку энергия ядерного вращения и колебания квантовая, то на отдель-
ных энергетических уровнях позволяются только определенные колебатель-
ные и вращательные движения. Поэтому, если ядро находится не в основном
энергетическом состоянии, вращательное и колебательное возбуждения могут
произойти в дополнение к нуклонному возбуждению, обсуждаемому в разде-
ле 1.6. Эти явления описаны в теории, известной
как общая ядерная модель.
Новое явление, связанное с ядерным радиу-
сом, было обнаружено в 1980-х гг. в ядрах с высо-
ким избытком нейтронов, которые были получены
в реакциях фрагментации (раздел 4.9). Некоторые
из этих ядер, как было найдено, имели необыч-
но большие радиусы. Типичный представитель 11 Li
имеет радиус 3,5 х 10~15 м. Для сравнения более
легкие изотопы лития от 6Li до 9Li имеют посто-
янные радиусы около 2,6 х 1015 м. Последние два
нейтрона в 11 Li занимают очень высокие уровни
энергии в потенциальной яме и поэтому связаны
26
Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро
очень непрочно. Это позволяет им передвигаться от центра ядра, преодолевая
силы ядерного притяжения; эти две частицы рассредотачиваются в виде разря-
женного нейтронного облака, что приводит, таким образом, к значительному
увеличению объема и радиуса ядра (рис. 1.9). Для описания этого явления
был принят термин нейтронного «гало». Другими ядрами с двухнейтронными
гало являются 6Не, 14Ве и 17В (соответствующие самые тяжелые устойчивые
изотопы — 4Не, 9Ве и 11 В, соответственно). Однонейтронное гало существует
в 11 Be и 19С и очень нестабильном 8Не, ядро имеет гало с четырьмя нейтро-
нами вокруг ядра 4Не. Также были установлены ядра с протонными гало, 8В,
"N, ,7F и l7Ne. Все ядра с гало значительно отдалены от области ядерной
стабильности (раздел 2.1) и очень нестабильны. Например, период полурас-
пада "Li составляет 8,2 мс.
1.11. Атомная масса и изотопные эффекты
Изотопы одного и того же элемента отличаются по массам, так как их
ядра содержат различное число нейтронов. Как следствие, химически иден-
тичные молекулы отличаются друг от друга массой. Примерами MOiyr служить
изотопные молекулы воды 'Н216О, 2Н218О или гексафторида урана, 235UFg
и 238UFf,. Радиоактивны или нет некоторые из изотопов в молекуле в этом
случае не имеет значения, важным является именно различие в массах. Как
известно из молекулярной физики, большинство свойств молекул зависит
от их массы. Так, средняя скорость молекул в газе — v = ^/8кТ/(тгт) (к —
постоянная Больцмана, Т — температура в кельвинах, т — молекулярная
масса) свидетельствует о том, что при постоянной температуре молекулы, со-
держащие более тяжелый изотоп, в среднем двигаются более медленно, чем
те, что содержат более легкие изотопы. Другим свойством, зависящим от мас-
сы, являются колебания химической связи. Частота, с которой два химически
связанных атома с массами mt и тп2 колеблются вдоль химической связи,
пропорциональна выражению -^/(m, + m2)/(mim2). Это означает, что в мо-
лекуле с более тяжелым изотопом соответствующая связь колеблется с более
низкой частотой. Например, частота колебаний связи водород — кислород
в воде ниже у связи 2Н—|6О в 2Н216О, чем для связи ’Н—|6О в 'Н216О.
Различия в массах, средних скоростях или частотах колебаний проявля-
ются в различных физико-химических свойствах, например в точках плав-
ления и кипения, коэффициентов диффузии или скоростях протекания хи-
мических реакций соответствующих веществ. Все эти различия известны как
изотопные эффекты. В то время как вода с природным относительным содер-
жанием изотопов водорода (99,985 % 'Н, 0,015 % 2Н) тает при 0 °C и кипит
при 100 "С, соответствующие значения для тяжелой воды (чистая 2Н2О) —
3,82 С и 101,4 СС соответственно.
Изотопные эффекты широко применяются для разделения изотопов при-
родных элементов. Элементы в природе находятся в постоянном изотоп-
ном составе независимо от их химической формы. Например, относительное
содержание изотопов водорода, упомянутых выше, найдено во всех веще-
ствах, содержащих водород. Аналогично, уран в рудах или веществах состоит
1.11. Атомная масса и изотопные эффекты
27
из 0,72 % 235 U и 99,28 % 238U. По су-
ществу, возможно отделить изотопы
элемента друг от друга полностью
так, чтобы были получены чистые
изотопы. Однако часто это не требу-
ется; процесс разделения проводит-
ся до степени, где в конечном про-
дукте будет преобладать относитель-
ное содержание требуемого изотопа,
по сравнению с естественным от-
носительным содержанием (напри-
мер, уран, содержащий больше чем
0,72 % 235U). Такую процедуру назы-
вают изотопным обогащением, об-
о
о •
о
о •
о
Разделяющее
устройство
° оо°
0*0 о
° л °
ОоО«°
о ° о
Подача
(естественный
изотопный состав)
Обогащенный
поток
Обедненный
поток
Рис. 1.10, Схема блока
изотопного разделения
щая схема которого представлена на
рис. 1.10. Можно заметить, что побочный продукт, исчерпанный в отделяемом
изотопе, получается в то же самое время Так как различие в массах изотопных
молекул является незначительным, оборудование для их разделения должно
быть разработано таким образом, чтобы позволяло многократно повторить
процесс разделения, чтобы достигнуть необходимого обогащения. Из многих
существующих методов для разделения изотопов в данной книге прежде всего
будут кратко описаны те, которые важны в ядерных технологиях.
Уран, обогащенный легким изотопом 235 U, производится в больших ко-
личествах для изготовления топлива для ядерных реакторов. При этом приме-
няют два метода: газовое центрифугирование и газовую диффузию. В обоих
методах используют фторид урана, единственное соединение урана, которое
существует как газ в окружающей среде при относительно невысоких темпе-
ратурах. (При комнатной температуре это кристаллическое летучее вещество,
которое легко сублимируется. При температуре 56,6 °C давление его пара рав-
няется атмосферному давлению.) Блок-схема для разделения изотопов урана
посредством газовой диффузии изображена на рис. 1.11. Газообразный UF6
направляется по камере из зоны с высоким давлением до пористой диафрагмы
Низкое давление
Обогащенный
поток
Подача
при высоком
давлении
Обедненный
поток
Диффузионная диафрагма
Рис. 1.11. Схема блока разделения, основанного на газовой диффузии
28
Глава 1 Фундаментальные частицы и атомное ядро
и затем в зону пониженного давления. Диафрагму с очень маленькимими раз-
мерами пор 10-100 нм изготавливают из керамики или никелевого сплава. При
этом более легкие молекулы 235 UF6 перемещаются с несколько более высокой
средней скоростью, чем более тяжелые молекулы, и они ударяются о мембрану
относительно чаще и имеют, таким образом, большую возможность проник-
нуть через диафрагму, вызывая тем самым незначительное обогащение прони-
кающего газа 235 U. Для обеспечения значимого обогащения разделение долж-
но быть организовано как множественный поток. Например, поток из прибли-
зительно 1400 единиц повторений обязан обогащать 235 U от его естественного
относительного содержания 0,72% до 3-4 %, которые необходимы для того,
чтобы создать ядерное топливо (разделы 7.2 и 7.3). Газ в обогащенном потоке
находится при более низком давлении и должен быть повторно сжат, прежде
чем повторно будет подан через диафрагму, что приводит к высокому расхо-
ду энергии. Технология газовой диффузии поставляет приблизительно 90 %
от всемирного производства обогащенного урана. В США технология газовой
диффузии применяется в Портсмуте, штат Огайо, и Падьюке, штат Кентукки.
Диаграмма газовой центрифуги показана на рис. 1.12. При вращении
газообразного UF6 в центрифуге с высокой вращательной скоростью более
тяжелые молекулы 238UF6 двигаются предпочтительно к периферии, и внут-
ренняя зона становятся обогащенной 235 UFg. Система вращательных экранов
и стационарных лопаток побуждает продольный газовый поток с легким газом
(обогащенный 235UFe) течь вверх по оси, а тяжелый газ (обедненный 235UF(;)
течь вниз около периферии. Обогащенный продукт забирают с вершины цен-
трифуги, и применяют как следующую порцию для подачи в следующую
центрифугу, чтобы далее увеличить обогащение. Преимущество этой техноло-
гии состоит в том, что уран, обогащенный на 3-4 %, получается в результате
последовательных 10-20 центрифуг, потребность в электроэнергии при этом
составляет только приблизительно 2,5 % от потребностей в электроэнергии
в случае газовой диффузии.
Множество методов разделения используют реакции изотопного обмена,
явление, связанное с различиями в частотах колебаний изотопных молекул.
В реакциях изотопного обмена участвуют два соединения с изучаемым эле-
ментом, оба с естественным относительным содержанием изотопа. В течение
контакта перераспределение изотопов происходит так, чтобы одно соедине-
ние становилось более обогащенным, а другое обедненным соответствующим
изотопом. Практический пример — это обмен дейтерием (2Н) между вод-
ным раствором и газообразным сероводородом, который используется для
производства тысяч тонн тяжелой воды (2Н2О) ежегодно. Обычный способ
представить этот процесс:
‘H2HS(r) + 'н2О(ж) ‘H2S(r) + 'н2но(ж).
Смысл этого уравнения — показать, как изотопы водорода перераспреде-
ляются в течение процесса, в то время как начальные соединения имеют
то же самое естественное относительное содержание изотопа, что не оче-
видно из уравнения. Значения равновесных констант реакций изотопного
обмена являются маленькими, немного больше единицы. Поэтому в инду-
стриальном масштабе обменные реакции проводятся в длинных колонках,
1.11. Атомная масса и изотопные эффекты
29
▲ Отходы обогащения
I (обедненные 235U)
Подача
Ковш продукта
---- Ротор
-----Литье
Инжекция подачи
Суспензия
Продукт
(обогащенный ’35U)
Ковш отходов
обогащения
Двигатель ротора
I—Вакуумная система
----Вращение дефлектора
Рис. 1.12. Газовая центрифуга.
С разрешения W. Spindel: J Chem. Educ. 1991. Vbl. 68. P 312; © 1991,
Division of Chemical Education, Inc.
заполненных инертной, керамической упаковкой, которая обеспечивает боль-
шую площадь поверхности и эффективный газово-жидкостный контакт для
непрерывного повторения реакции вдоль колонки в противотоковом режиме.
Разделительная установка для производства тяжелой воды (рис. 1.13) состо-
ит из двух соединенных спрей-колонок с противотоковым движением во-
ды и сульфида водорода, которой управляют при различных температурах.
В низкотемпературной колонке нормальная вода распыляется при 25 °C в по-
ток сульфида водорода, который находится в высокотемпературной колонке.
В холодной колонке вода последовательно обогащается дейтерием посред-
30
Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро
Вода с естественным
изотопным составом
Рис. 1.13. Блок разделения для двухтем-
пературного изотопного обмена при про-
изводстве тяжелой воды.
Источник: Navratil О. et al. Nuclear Chem-
istry (Czech Ed.). Prague: Academia, 1985,
с разрешения
ством сульфида водорода. Поток обо-
гащенной воды, покидающий колон-
ку, разделен на два потока, один слу-
жит в качестве подачи для следую-
щего разделения, другой попадает в
горячую колонку, где распыляется
почти при 100 °C и связывается с
сульфидом водорода из холодной ко-
лонки. При более высоких темпера-
турах обменная реакция полностью
изменяется, и сульфид водорода вновь
пополняется дейтерием. В этом зна-
чении сероводород служит перенос-
чиком дейтерия в закрытой системе.
В процессе, известном как об-
менная дистилляция, газово-жидко-
стный обменный процесс объединен
с дистилляцией. Эта методика ис-
пользовалась для разделения изото-
пов бора (природное относительное
содержание 19,9 % |0В и 80,1 % 11 В),
чтобы получить бор, обогащенный
10В, который широко используется
для обнаружения и поглощения ней-
тронов (разделы 5.4.3, 5.9 и 7.3.2).
Жидкость, которая используется для
извлечения, является комплексом BF3
с диметил- и диэтилэфиром. В тече-
ние дистилляции комплекс частич-
но диссоциирует на эфир и газ BF3,
свободный BF3 вступает в обменную
реакцию
l0BF3(r) + UBF3 • эфир(ж) UBF3(r) + l0BF3 • эфир,
и жидкий комплекс становится обогащенным 10В.
Упражнения
1. Покажите, что лептонное число Le сохраняется при реакции аннигиля-
ции: электрон + позитрон -> 2 фотона.
2. Является ли распад тг+ -► р+ 4- разрешенным или запрещенным?
3. Объясните, почему невозможен распад р -► е+ 4- 'у.
4. Следующие процессы являются запрещенными, так как одно или более леп-
тонных чисел, барионное число или заряд не сохраняются: а) ие 4- р -»
е~ 4- п, б) р -» е+ 4- ие, в) 'у 4- р -» е+ 4- п, г) е+ 4- р -* йе 4- п. Какие
законы сохранения нарушаются в каждом из случаев?
Упражнения
31
5. Антипротоны (р) образуются при столкновении протонов, ускоренных
до высоких энергий, с протонами в атомных ядрах. Объясните, почему
правильной записью данного процесса является: р + р -» р + р + р,
а не р + р-»-р?
6 Среди ядер 40 К, 40Са, 42 К, 42 Са, 39 К, 38 Аг, 40Аг укажите изотопы и изо-
бары
7. Предполагая сферическую форму ядра, рассчитайте радиусы ядер *^С,
?3Na, 198Pd, 2||U. [Ответ: 8,68 х 10"15 мдля 238U]
8. Какое число нуклонов содержится в ядре, радиус которого равен поло-
вине радиуса ядра урана?
9. Предполагая сферическую форму ядра, рассчитать плотность ядра в кг/м3
используя любой из радиусов ядра из задачи 8. Используйте фактор
пересчета 1 а. е. м. = 1,66053 хЮ"27 кг. (Ответ: ~ 1017 кг-м-3.]
10. Рассчитать энергию связи ядра 2Н (масса ядра 2,01355 а. е. м., массы
протона и нейтрона см. в табл. 1.4). [Ответ: 2,22 МэВ ]
11. Рассчитать энергии связи и средние энергии связи для ядер 3Н, 6 Li,
12С, 56Fe, |40Ва и 235U. Соответствующие массы ядер в а е. м. равны
3,0155, 6,0135, 11,9967, 55,9207, 139,880 и 234,9935. (Ответ для 3Н: 8,45
и 2,83 МэВ.]
12. Какая энергия требуется для отрыва одного нейрона от ядра 12С? (Под-
сказка: сравните массы в процессе |2С -► "С + п, масса 11С составляет
11,0081 а. е. м.). [Ответ: 18,68 МэВ.]
13. Какая энергия требуется для отрыва одного протона от ядра ,2С? Масса
ядра 11В составляет 11,0066 а. е. м.
14. На сколько порядков величины энергии из задач 12 и 13 больше, чем
энергия электрона на внешней оболочке атома углерода, которая равна
11,3 эВ?
15 Рассчитайте кулоновский барьер взаимодействия протонов и альфа-ча-
стиц с 27А1, 56 Fe, 107 Ag и 238 U. [Ответ для 27 А1: 3,25 и 5,66 МэВ.]
16. Сколько нуклонов находится на ядерном уровне 1 d^2, 1рз/2, ?Pi/2 и2/7/2?
17. Предложите схему нуклонной конфигурации для 2Н, 11 В, НС, 16О и 17О.
18. Для всех ядер из задачи 17 укажите ядерный спин.
19. Средняя кинетическая энергия молекул в газе составляет Е = УкТ/2,
где к — постоянная Больцмана (1,38065 х 1023 Дж/К) и Т — темпера-
тура газа в К. а) Рассчитайте Е газа при 60 °C [Ответ 6,9 х 1021 Дж],
б) из полученной величины Е и с использованием формулы для кинети-
ческой энергии Е = ту*/2, рассчитайте средние скорости у для молекул
235 UF6 и 238 UF6 при 60 С. [Ответ: 153,5 м/с для 238UF6.]
20. Две жидкости, различающиеся изотопным составом, например сжижен-
ные 12СО и |3СО, незначительно различаются по температуре кипения.
Принимая, что скорость испарения жидкости определяется частотой,
с которой молекулы сталкиваются с границей раздела жидкость—газ, ка-
кая из жидкостей будет иметь меньшую температуру кипения?
32
Глава 1. Фундаментальные частицы и атомное ядро
Литература
Backenstoss G. Antiprotonic atoms // Contemp. Phys. 1989. 30, 433.
Baker P. S. Stable isotope preparation and applications I I Survey Progr. Chem. 1968. 4. 69.
Beiser A. Perspectives of Modem Physics, Chapters 21-25. McGraw-Hill, New York, 1969.
Boehm F. Overview of neutrino mass measurements I I Nucl. Phys. 1996. B51. 227.
Burhop E. U.S. Exotic atoms // Contemp. Phys. 1970. 11. 335.
Choppin G. R., Rydberg J- Nuclear Chemistry — Theory and Applications, Chapters 2, 3,
and 6. Oxford: Pergamon Press, 1980.
Cohen K. The Theory of Isotope Separation. New York: McGraw Hill Book Co., 1951.
Friedlander G., Kennedy J. Ж, Miller J. M. Nuclear and Radiochemistry. New York: J. Wiley,
1981.
Georgi H. A unified theory of elementary particles and forces // Sci. Amer. 1981. 224, 48.
Glashow S.L. From Alchemy to Quarks. Brooks/Cole Publ. Co., Pacific Grove, Calif., 1994.
Goldhaber M., Langacker P., Slansky R. Is the proton stable? I I Science. 1980. 210, 851.
Greenland P. T. Antimatter // Contemp. Phys. 1997. 38. 181.
Halzen F., Martin A. D. Quarks and leptons. New York: J. Wiley, 1984.
Holzscheiter M. H., Charlton M. Ultra-low energy antihydrogen // Reports Phys. Progr. 1999.
62,1.
Jonsson B., Riisager K. Halos and halo excitations // Phil. Trans. Royal Soc. London. 1998.
A 356, 2063.
Kalmus P. 1. P. Particle physics at the turn of the century // Contemp. Phys. 2000. 41, 129.
Mueller A. C., Shemll В. M. Nuclei at the limit of particle stability // Annu. Rev. Nucl. Particle
Sci. 1993. 43 529
Oberauer L. Neutrino masses//Nucl. Phys. (Proc. Suppl.), BIO. 1999. 155.
Poth H. Atomic antimatter // Physica Scripta. 1988. 38. 806.
Pougheon F. Very neutron-rich exotic nuclei // Zeitschrift fur Physik (German Journal for
Physics). 1994. A 349, 273.
Preston M.A., Bhaduri R. K. Structure of the nucleus. London: Addison-Wesley, 1975.
Reines F. The neutrino; from poltergeist to particle I I Rev. Modem Phys. 1996. 68, 317.
Spindel W Isotope separation // J. Chem. Educ. 1991. 68, 312.
Глава 2
Радиоактивность
2.1. Природа радиоактивности
Почти из трех тысяч известных нуклидов только 261 являются стабиль-
ными. Все остальные, независимо от того, встречаются ли они в природе или
возникают в результате ядерных реакций, претерпевают превращение в другие
нуклиды с различными скоростями, т.е. они радиоактивны. Эксперименталь-
ным путем было установлено, что ядра устойчивы, т. е. они не подвергают-
ся радиоактивному распаду, пока нейтроны и протоны в ядре присутствуют
в определенном соотношении. Для устойчивых легких ядер (Z 20) это отно-
шение равно или немного выше чем один (} Н и ^Не являются исключениями),
в то время как для более тяжелых ядер отношение N/Z увеличивается при-
близительно до 1,5 в случае самого тяжелого устойчивого ядра ™ Bi (рис. 2.1).
Рис. 2.1. Области существования устойчивых изотопов
и вероятность проявления различных типов радиоактивного распада.
Источник: Herrmann G. //Angew. Chem., Int. Eng. Ed. 1988. Vol. 27. P. 1417;
с разрешения Wiley-VCH, Weinheim, Германия
34
Глава 2. Радиоактивность
Это означает, что по мере увеличения массы нуклида должен постепен-
но увеличиваться избыток нейтронов над протонами для поддержания ста-
бильности ядер. Роль нейтронов заключается в «разбавлении» протонов для
уменьшения их кулоновского отталкивания. Согласно модели жидкой капли
для устойчивых ядер оптимальное отношение N/Z ~ 0,98+0,015 А2/3, которое
хорошо согласуется с реально наблюдаемыми значениями N/Z. В то время как
у некоторых элементов существует только один устойчивый изотоп (например,
фтор, l9F; натрий, 23Na; золото, 197Au), т. е. устойчивое ядро Z существует
при одном соотношении N/Z. у большинства элементов есть два или более
стабильных изотопов, поскольку соответствующее число нейтронов может
допускать более чем одно значение N, и отношение N/Z может измениться
в определенных пределах, не влияя на стабильность ядер. Например, в случае
кислорода отношение N/Z увеличивается от 1,00 до 1,25 для его устойчивых
изотопов 16О, |7О и 18О. Позже мы рассмотрим это с точки зрения изобар.
Если состав ядра выходит за пределы оптимального отношения N/Z,
т. е. если для данного числа протонов число нейтронов слишком мало или
слишком велико (для кислорода это имеет место в изотопах |4О, 15О, 19О
и 20О), то ядро является радиоактивным. Такие ядра в большинстве случаев
спонтанно распадаются, чтобы образовать другое ядро и легкую частицу,
гХ -► (A,. Z|)Y + частица(А2, Z2),
(А = А| + Л2; Z = Z[ + Z2). Двигаясь от области стабильности ядер, при
добавлении к ядрам протонов или нейтронов в какой-то момент достигаются
условия, когда даже сильные ядерные силы неспособны связать больше нук-
лоны в ядре.
Самопроизвольный распад возможен, только если энергия покоя исход-
ного ядра (ЛГх) выше суммы энергий покоя продуктов распада. Поскольку
энергия покоя эквивалентна массам покоя, то мы получаем
ЛГх > Л/у 4“ АГчастицы. (2-1)
Это неравенство представляет собой фундаментальное или массовое усло-
вие радиоактивности ядер. Энергия, эквивалентная соответствующему разли-
чию в массах, является энергией радиоактивного распада, а сам радиоактив-
ный распад является экзоэнергетическим. так как при радиоактивном распаде
энергия всегда высвобождается. Энергия распада (в МэВ) может быть выраже-
на как
Q = -931,5(МУ + Мчастацы - Мх) (2.2)
(объяснение наличия коэффициента 931,5 см. в Приложении G). Если ядро Y
образуется в основном состоянии, то энергия распада заключена в кинетиче-
ской энергии ядра Y и испускаемой частицы. Чаще, однако, радиоактивный
распад приводит к образованию ядер в возбужденном состоянии, при этом
часть энергии распада остается в ядре Y в виде энергии возбуждения ядра.
Последняя высвобождается за доли секунды в виде 7-квантов. Тогда энергию
распада можно выразить как
Q = ^кин, Y + ^кин, частица + Ehv- (2.3)
2.1. Природа радиоактивности
35
12В ”С 12N
*-— । — -t-
-к -*и
р п р п р п
Л1(а.е. м.) 12.0135 12.0000 12.01890
Рис. 2.2. Схема /3-распада в зависимости от нуклонной конфигурации
Таким образом, мы видим, что для радиоактивных ядер, т. е. ядер, для ко-
торых отношение N/Z находится вне диапазона стабильности, выполняется
массовое условие для радиоактивного распада. Объяснение, почему неблаго-
приятное отношение N/Z приводит к увеличению массы ядра, следует из мо-
дели оболочек и понятия энергии связи. Согласно этой модели, чем более
высокие энергетические уровни в потенциальной яме занимают нуклоны, тем
меньше энергии испускается при гипотетическом образовании ядра из сво-
бодных нуклонов, и тем относительно большей будет масса ядра. Рисунок 2.2
демонстрирует это для изобар с А = 12. Ядро устойчиво. В 12 В седьмой
нейтрон должен быть на уровне lpi/2, в то время как меньший по энергии
1рз/2 уровень протона не полностью занят. Очевидно, что энергия покоя (мас-
са) ядра 12В является более высокой, чем у |2С. В результате |2В подвержен
радиоактивному распаду до ,2С (тип распада см. раздел 2.3). Подобным об-
разом может быть объяснена неустойчивость ядер 12 N. Эти три изобарных
нуклида служат примером общего правила, которое утверждает, что в каждой
серии изобар может присутствовать только один или два стабильных нукли-
да (с самой низкой массой), в то время как остальные будут радиоактивны.
Модель жидкой капли предсказывает, что зависимость массы изобар от их
атомных номеров представляет собой параболу, которая схематично приведе-
на на рис. 2.3. Случай а) типичен для изобар с нечетным числом нуклонов.
Таким образом, например, для А = 65 или 67 единственно устойчивыми яв-
ляются ядра 65Си или 67Zn соответственно. Случай 6) является общим для
изобар с четным числом нуклонов, где часто масса изобары (A, Z) больше,
чем ее соседей (A, Z - 1) и (A, Z + 1). Таким образом, есть два устойчивых
изобара с А — 64, т. е. ^Zn и ^Ni, в то время как ядра ^Си между ними
радиоактивны. Похожая ситуация наблюдается у элементов, имеющих больше
чем два устойчивых изотопа, т. е. изотопы не образуют ряд с постепенным уве-
личением нуклонных чисел. Например, 168370~174’176Yb — устойчивые изотопы
иттербия, a l69Yb и ,75Yb радиоактивны. Объяснение этого следует из пара-
бол массы, из которых следует, что единственными устойчивыми изобарами
с А = 169 и 175 являются 169Тт и I75Lu соответственно.
36
Глава 2. Радиоактивность
Известные типы радиоактивного распада могут быть разделены на три
группы:
1. Распады, при которых атомный номер радиоактивного ядра изменяется,
в то время как число нуклонов нс меняется. Они известны как /3-распа-
ды. Три типа распада попадают в эту группу: электронный (/3 ) распад,
позитронный (J3+) распад и электронный захват. Особенности распада
большинства радиоактивных ядер определяются /3-распадом, т. е. слабым
взаимодействием (см. ниже).
2. Распады, при которых изменяются Z и А. Альфа-распад и спонтанное
деление являются наиболее важными распадами в этой группе, и домини-
руют для тяжелых ядер, где более важную роль играют силы кулоновского
отталкивания. Также к этой группе относятся нейтронный и протонный
распады, распад с эмиссией более тяжелых ядер, таких как 14С или 24Ne.
3. Распады, вызванные снятием возбуждения ядер. В этих распадах ядро
теряет часть его энергии, Z и А не изменяются. К этой группе относятся
эмиссия 7-квантов и внутренняя конверсия.
При любом типе радиоактивного распада должны выполняться законы
сохранения энергии, заряда, барионного числа, числа лептонов, ядерного
спина и импульса.
2.2. Слабое взаимодействие и природа /3-распада
В разделе 1.3 была описана природа сильных взаимодействий, действу-
ющих между адронами и кварками. Другой тип взаимодействия, известный
как слабые взаимодействия, действует между лептонами. Слабые взаимодей-
Рис. 2.4. Взаимодействие между
электроном и нейтрино
ствия являются результатом обмена од-
ного из трех квантов слабого поля мас-
сивных виртуальных частиц W+, W~
(масса 86,3 а. е м.) и Z0 (97,9 а. е. м.).
Рисунок 2.4 графически представляет,
как W+ и W~ служат промежуточным
звеном взаимодействия между электро-
ном и нейтрино. Название этого взаи-
модействия отражает тот факт, что по
сравнению с сильным взаимодействием
2.3. Электронный (0 ) распад
37
оно является более слабым приблизительно на 13 порядков величины. «Сла-
бость» этого взаимодействия может быть объяснена принципом неопределен-
ности, который утверждает, что виртуальные частицы W или Z, будучи столь
массивным, могут действовать только на чрезвычайно коротких расстояниях,
приблизительно 2 х 10-18 м. Это позволяет частицам взаимодействовать по-
средством слабого взаимодействия, только если они проходят очень близко
к друг другу. Низкая вероятность этого делает это взаимодействие слабым. По-
мимо очень короткого диапазона, слабые взаимодействия отличаются от силь-
ных значительно большей временной продолжительностью (1О-10 до 10 6 с).
Слабые взаимодействия также ответственны за распады, в которых адро-
ны распадаются в лептоны. Примером может служить превращение нейтрона
в протон, электрон и электронное антинейтрино, которое является основой
/3 -распада (раздел 2.3):
+ е~ 4-Ре-
Рис. 2.5. Схематическое представление превращения
нейтрона в протон при /9-распаде
Движущей силой этого процесса является масса покоя нейтрона, которая
выше, чем сумма масс продуктов (значения масс см. в табл. 1.1 и 1.4). Как по-
казано на рис. 2.5, этот процесс требует, чтобы из одного кварка d в нейтроне
образовался бы кварк и. Это изменение обусловлено квантом слабого взаимо-
действия, виртуальной частицей W~, которая немедленно распадается с обра-
зованием двух лептонов. Преобразования кварка представляют природу всех
типов /3-распада. Общее количество нуклонов в этих распадах не изменяется,
таким образом, сохраняется барионное число. Как будет отмечено в следую-
щих главах, лептонное число Le и электрический заряд также сохраняются.
2.3. Электронный (/3 ) распад
/3-распал является распространенным типом радиоактивного распада.
Многие радионуклиды, как природные, так и техногенные, которые имеют
избыток нейтронов по отношению к оптимальному N/Z, неустойчивы к этому
виду распада. В ядре со слишком большим количеством нейтронов последние
превращаются в протон, и электрон (/3~ -частица) и электронное антинейтри-
но испускаются из ядра (см. уравнение в разделе 2.2). Эмиссия антинейтрино
38
Глава 2. Радиоактивность
требуется согласно законам сохранения лептонного числа, энергии и линей-
ного импульса. Основное уравнение для /3 -распада:
zX -► z+i¥ + /3 + ие.
Лептонное число Le сохраняется благодаря образованию пары лептон/анти-
лептон. Их лептонные числа взаимно сокращаются, и сумма лептонных чисел
в правой части уравнения становится равной нулю, что соответствует ней-
трону. Уравнение показывает, что в периодической системе элементов новый
нуклид (Y) расположен на одно место вправо от материнского радионуклида
(X) Уравнения распада двух нуклидов могут быть приведены как примеры:
бС-►'yN + (3 + ие или 282?Ь+ ve.
Если число нейтронов уменьшается, а число протонов увеличивается,
то отношение N/Z для ядра У смещено в область существования устойчи-
вых нуклидов. Два вышеупомянутых примера демонстрируют это для ядер
с одним избыточным нейтроном. В таком случае один /3 -распад приводит
к устойчивой изобаре. В случае ядра с большим начальным избытком нейтро-
нов и отношением 7V/Z, более отдаленным от устойчивой изобары (на рис. 2.1
нуклид X был бы еще более смешен вправо от диапазона устойчивых нуклидов,
на рис. 2.3 налево от минимума), одного /3 -распада не будет достаточно для
уменьшения отношение N/Z и образования устойчивого нуклида Y. У послед-
него избыток нейтронов остается настолько большим, что необходимо еще
два или даже больше последовательных /3“ -распадов для получения устойчи-
вой изобары:
*>Br(7V/Z = 1,57) -> *>Kr -> $Rb -> > $Zr
(стабильный, N/Z = 1,25).
Соотношение масс для /3 -распада может быть описано следующем об-
разом:
Af(zX) >M(Z4Y) + те. (2.4)
Добавление массы электрона Z к обеим сторонам неравенства (2.4) при-
водит к массовому условию для атомных масс:
а,М(^Х) >a,M(z+^Y). (2.5)
Энергия распада, в мегаэлектроновольтах, может быть представлена как:
Qp- = -931,5(а,Му-а,Мх) (2.6)
и является кинетической энергией продуктов распада. Так как Му те,
ядро Y покидает место распада с очень маленьким линейным импульсом,
и его кинетической энергией можно пренебречь. Поэтому, если нуклид Y
образован в его основном состоянии, мы имеем
Q0-=E^ + E™". (2.7)
Распределение Qp- между (3 -частицей и антинейтрино произвольно на-
столько, что (3~ -частицы, испускаемые от идентичных атомов радионуклида,
2.3. Электронный ((3 ) распад
39
несут различные энергии, от очень низ-
ких значений, где преобладающая часть
Qp была унесена антинейтрино, до
максимального значения, при котором
(3 -частица несет почти всю энергию
распада. Антинейтрино не могут быть
зафиксированы детекторами из-за их
слишком маленькой массы, нулевого
заряда и способности взаимодейство-
вать только через слабую силу, они про-
никают сквозь материю легко, не вно-
ся энергии. Поэтому зависимость чис-
ла наблюдаемых (3~ -частиц (No), несу-
Рис. 2.6. Энергетический
спектр /3-частиц
щих энергию, от энергии представляет
собой непрерывный спектр [3-частицы (рис. 2.6). Конечная точка в спектре
соответствует максимальной энергии (3-частиц, которая является характерной
величиной для данного радионуклида.
По энергетическому состоянию образованного ядра Y можно различить
три случая:
а) Ядро Y образовано в его основном состоянии. В качестве примера можно
привести распады 3Н, |4С, 32Р и 35S.
б) Ядро Y образовано в первом или более высоком энергетическом состо-
янии; снятие возбуждения происходит в результате эмиссии одного или
более 7-квантов радиации (раздел 2.12):
гВОЗб
гвозб
ж/ОСН
’ +7.
Три нуклида, распадающиеся таким образом, вместе с некоторыми соот-
ветствующими данными, приведены в табл. 2.1.
в) Нуклид X распадается частично (а %) до Y0"1, частично (Ь %) до возбуж-
денного состояния Y. Три простых случая, где только одно возбужденное
состояние ядра Y населено, приведены в табл. 2.2. Часто, однако, как это
будет показано на рис. 2.12, заселены более возбужденные состояния.
Таблица 2.1
Примеры -нестабильных радионуклидов, распадающихся
до возбужденного(-ых) состояния(-й) нуклида Y
Нуклид X Нуклид Y Е^.р (МэВ) (МэВ)
“Со “Ni 0,31 1,173 1,332
' ,09Pd l0,Ag 1,03 0,311 0,647
129j ,29Хе 0,2 0,040
40
Глава 2. Радиоактивность
Таблица 2.2
Примеры нуклидов, распадающихся как до основного,
так и до возбужденного состояния ядра Y
Нуклид X Нуклид Y а Ь ^тах./З (МэВ) (МэВ)
42К 42Са 80 20 а: 3,5 Ь: 2,0 1,525
137Cs 137 Ва 8 92 а: 1,17 Ь: 0,51 0,662
141Се 141 Рг 30 70 а: 0,58 Ь: 0,43 0,145
2.4. Двойной /3 -распад и /3 -распад в связанное состояние
Это два особых случая /3~-распада. Двойной /3" -распад означает одно-
временное испускание двух /3 "-частиц из радиоактивного ядра. Основываясь
на массовом условии, это было предсказано как разрешенный процесс для
нуклидов, таких как 76Ge, 82Se, 100 Мо и 130Те даже притом, что они не выпол-
няют массовое условие для простого -распада (рис. 2.7). Однако, поскольку
двойной распад требует одновременного преобразования двух кварков, веро-
ятность этого процесса очень низка. В соответствии с этим теория предсказала
чрезвычайно большие периоды полураспада — порядка Ю20 лет.
Рис. 2.7. Условия протекания двойного /3-распада
Этот распад важен для физики элементарных частиц, поскольку он яв-
ляется проверкой правомерности теорий о том, что лептонные числа не мо-
гут быть всегда сохранены. Проверка основана на определении, через какой
из двух механизмов происходит двойной /3 -распад. Один может быть общим
случаем /3~ -распада с сохранением лептонного числа,
дХ -► + 2/3 + 2Ре,
в то время как в другом антинейтрино нс вовлечено, и закон о сохранении
лептонного числа нарушается:
дХ -» z+2^ + 2/? •
Эти два механизма можно различить по спектрам испускаемых /3" -ча-
стиц. Непрерывный спектр регистрируется в случае, если распад происходит
по первому механизму; острая линия, соответствующая сумме энергий двух
2.4. Двойной /3 -распад и (3 -распад в связанное состояние
41
(3 -частиц, характерна для второго механизма, так как энергия не будет по-
теряна из-за вылетающих антинейтрино. Измерения, выполненные для 82Se
и |30Те, указывают на то, что их распады с большой вероятностью подчи-
няются закону сохранения лептонного числа. Эти эксперименты являются
довольно трудными из-за чрезвычайно слабой радиоактивности этих нукли-
дов, которая является следствием их очень больших периодов полураспада
(раздел 3.5 и уравнение (3.3)).
В /3 -распаде в связанное состояние -частица, испускаемая ядром,
не покидает атом, а захватывается (связывается) как орбитальный электрон
в атоме Y, а покидает атом только антинейтрино. Этот тип распада невозмо-
жен в нормальных радиоактивных атомах, где все орбитали в атоме Y заняты
электронами. Однако он может иметь место в распаде «голого», полностью
ионизированного радиоактивного ядра, т. е. полностью ионизированного ато-
ма. Продукт [3~ -распада, образованный атом Y, подобен водороду, т. е. пред-
ставляет собой ядро Y с одним связанным электроном:
z+l • + ve-
Хотя этот тип распада был предсказан больше чем пятьдесят лет назад,
его экспериментальное доказательство нс было получено до 1992 г., когда для
полностью ионизованного ядра '^Dy66+ наблюдали распад:
163p)v^+ । 17
661А -* 67 ’|0 + ve-
В массовом условии для обычного (3 -распада, выраженного в ядерных мас-
сах, должна быть принята во внимание выпущенная энергия при образовании
связанного состояния:
М(^Хг+) > M(z+At Yz+) + те - е. (2.8)
Здесь е — массовый эквивалент энергии связи электрона (связанная /3~ -ча-
стица) в ионе z jYz+. Сравнение с массовым условием для нормального
(3 -распада показывает, что распад в связанное состояние вероятен до тех
пор (что обусловлено е), пока различие в массах между двумя сторонами
неравенства достаточно большое. Это может быть причиной (3 -распада «го-
лого» ядра zXz+, даже если атом устойчив. Например, это происходит
в случае нуклида '^Dy. В то время как нормальный изотоп диспрозия устой-
чив, он становится радиоактивным (с периодом полураспада равным 48 сут.)
в полностью ионизированном состоянии. Для изучения такого типа распа-
да требуется чрезвычайно сложное оборудование, поскольку нужно получить
полностью ионизованные ядра диспрозия, собрать и сохранить их в магнит-
ных полях, и обнаружить образованный ион '^Ho66+. Было предположено,
что (3 -распад в связанное состояние может играть важную роль в нуклео-
синтезе в звездах, в которых вещество находится в виде плазмы, т. е. в виде
полностью ионизированных атомов и свободных электронов (раздел 4.13).
42
Глава 2. Радиоактивность
2.5. Позитронный (/3+) распад
Распад позитрона характерен для нуклидов с избытком протонов, т. е.
с низким отношением N/Z. Этот процесс является «зеркальным» к /3 -рас-
паду и свойственен только для искусственных радионуклидов. В р'' -распаде
один из протонов переходит в нейтрон, позитрон (/3+ -частица; античастица
к электрону) и электронное нейтрино:
!р -* 0n + Р 1 + ve-
Два лептона испускаются из ядра. Процесс протекает через частицу сла-
бого поля W+, которая ответственна за кварк и в протоне при его переходе
в d кварк:
u+2/3 - d_1/3 + W+, W+^0+ + ve.
Р+ -распад приводит к увеличению отношения N/Z-.
дХ -> zj| ¥ + Р+ + ре»
что является законом /3+-распада. Примером является распад нуклида f,Na
в JqK + р+ + ие. Спектр испускаемых позитронов непрерывен (причины
см. в разделе 2.3). Массовое условие для ядерных масс:
М(^Х) >M(zjY)+me, (2.9)
из которого, добавляя массы электронов Z к обеим сторонам неравенства,
может быть получено условие для масс:
а,М(^Х) > atM(zj}Y) + 2те. (2.10)
Энергетическое состояние ядра Y аналогично наблюдаемому при /3 -рас-
паде:
ZX->Z_IYOCH, zX — z_1YBO36-7 + z_iYOCH.
Например, |5О, l7F и 19Ne распадаются до основного состояния дочерне-
го ядра, вто время как при распаде 140,23Mg и “Си образуются возбужденные
состояния Y. Нуклиды, понижающие их протонное число исключительно по-
зитронным распадом, довольно редки. Большинство обогащенных протонами
нуклидов распадаются посредством электронного захвата (раздел 2.6).
Будучи по своей природе устойчивым, позитрон, как античастица к элек-
трону, является нестабильным в мире нормальной материи. Время его жизни
составляет приблизительно 10 10 с. Испускание от радиоактивного ядра за-
медляет его столкновение с электронами материи, через которую он проходит,
пока его энергия не снижается до энергии внешних электронов. В этот момент
позитрон взаимодействует с электроном в процессе, известном как аннигиля-
ция, е+ + е~ -► 2 фотона. (Часть испускаемых позитронов демонстрируют
увеличенное время жизни ~ 10-7 с, потому что, будучи замедленными, они
образуют позитроний (раздел 1.3), из которого позитрон аннигилирует с не-
которой задержкой). Энергия двух фотонов эквивалентна сумме масс покоя
электрона и позитрона, т.е. 1,02 МэВ. Она распределена равномерно между
2.6. Электронный захват
43
фотонами аннигиляции так, что каждый из них имеет энергию 0,51 МэВ.
Эти фотоны используют для обнаружения или измерения активности [3+-
испускающих радионуклидов. Снятие возбуждения путем испускания 7-кван-
тов также происходит, когда образуются возбужденные состояния ядра Y.
Так как масса протона меньше, чем масса нейтрона, то свободные прото-
ны не могут спонтанно (3+ -распадаться до нейтронов. В протон-обогащенном
радиоактивном ядре (3+ -распад возможен, так как масса ядра, а не протона яв-
ляется определяющей для выполнения массового условия. Непосредственный
распад свободного протона также запрещен, потому что этот процесс нару-
шил бы закон сохранения барионного числа: так как протон (В = I) является
самым легким барионом, вследствие его распада могут образовываться мезо-
ны или лептоны (В = 0) в реакциях, таких как р -► р+ + тг°, р -► р+ + тг0,
р -* е+ + 7г°, р -► тг1 + р. Тот факт, что это не происходит, следует из нашего
экспериментального опыта по изучению стабильности протона. Однако в не-
которых современных теориях, которые выступают за объединение сильных,
слабых и электромагнитных сил, различия между кварком и лептонами исче-
зают с последующей возможностью несохранения барионного числа. В свете
этих теорий стабильность протона рассматривается как факт (без всякого об-
основания), и распад протона, который в настоящее время рассматривают как
запрещенный, является возможным. Свидетельство нестабильности протонов,
посредством обнаружения продуктов его распада, таким образом, является
важным для физики субатомных частиц, так как это может подтвердить или
опровергнуть такие теории. Проверка существования протонного распада экс-
периментальным путем является трудной задачей, так как теория предсказыва-
ет величины периодов полураспада протона, равные lO^-lO33 лет (раздел 3.3).
Поэтому эксперименты, направленные на обнаружение продуктов распада
протона, должны проводится путем длительных наблюдений, чтобы увеличить
шанс обнаружения редких фактов, подтверждающих протонную неустойчи-
вость. Один из этих экспериментов был выполнен в соляной шахте в Огайо, где
продукты протонного распада искали в резервуаре, содержащем восемь тысяч
тонн воды. Однако пока свидетельств протонного распада не было получено.
2.6. Электронный захват
Электронный захват это другой тип /3~ -распада, путем которого ядро мо-
жет уменьшить число избыточных протонов. В этом распаде протон превра-
щается в нейтрон путем захвата внешнего электрона с электронных оболочек
К или L:
\Р 4- - ieop6 —► qTI + ve.
Кварк-лептонное слабое взаимодействие выражается как
«2/3 4“ в (-.-W- ...)-► d-1/3 + Ve,
и закон распада для электронного захвата выглядит следующим образом:
zX 4- -ieop6 -> z-1 Y 4- ve,
44
Глава 2. Радиоактивность
(например, 7Be + -ieop6 -*• 7Li + ve). Электронный захват известен как для
природных (например, ^К), так и искусственных радионуклидов. Массовое
условие для ядерных масс:
M(^X)+me>M(z4Y),
(2.П)
которое, добавляя массы электронов (Z — 1), можно преобразовать в условие
для атомных масс:
a,M(^X) >a,M(zjY). (2.12)
Такие практически важные радионуклиды, как 54Mn, l03Pd или l09Cd,
подвергаются распаду по типу электронного захвата:
zX^z_1YB036 ->7 + z_1Y.
При электронном захвате из ядра испускается только нейтрино. Оно уно-
сит всю энергию распада и импульс, но из-за его свойств не может быть об-
наружено посредством обычных детекторов для регистрации ионизирующего
излучения. Радионуклиды, распадающиеся электронным захватом, могут быть
обнаружены, только используя последующие процессы, которые происходят
на атомных орбиталях. В случае электронного захвата появляется вакансия
на К или L оболочке (рис. 2.8), которая немедленно в тот же момент заполня-
ется электроном с более высоких по энергии орбиталей. Электронный переход
Рис. 2.8. Схематическая диаграмма, показывающая
электронный захват и его последствия
Перескок
электрона
Эмиссия
рентгеновского
фотона
сопровождается эмиссией рентгеновского кванта, который может служить для
обнаружения и измерения радиоактивности при электронном захвате. Также
возможно использовать у-кванты возбужденных состояний Y или Оже-элек-
троны. Это электроны, которые испускаются с верхних атомных орбиталей
под действием рентгеновских квантов. В отличие от -частиц Оже-электро-
ны обладают дискретной энергией, которая равна разнице между энергией
рентгеновского кванта и энергией связи электрона в атоме.
2.7. Альфа-распад
45
2.7. Альфа-распад
При а-распадс радиоактивное ядро испускает кластер из двух протонов
и двух нейтронов, т. е. ядро ^Не, известное как а-частица. Это приводит
к уменьшению заряда радиоактивного ядра на две единицы:
iX->iztY + lHe(a),
например, 2||Ra-> 2||Rn + a. Выполнение массового условия, которое иден-
тично для ядерных и атомных масс,
Mgx)>MOY + ma, (2.13)
поддерживается относительно низкой массой ядра 4 Нс, которая является след-
ствием его высокой средней энергии связи (раздел 1.8). Это делает а-частицу
уникальной в том, что только она среди маленьких нуклонных кластеров мо-
жет быть испущена и вызывать радиоактивность.
Так как ядра в их основных со-
стояниях не могут испустить нук-
лоны (раздел 2.11), возникает во-
прос относительно того, что делает
возможным а-распад. Объяснение
явления следует из квантово-меха-
нического описания этого процес-
са. Если два протона и два нейтро-
на в ядерном кластере создают яд-
ро 4Не, то выделенная энергия ядра
4Не (а-частица) из потенциальной
ямы переходит в область положи-
тельных энергий (рис. 2.9). Соглас-
но законам классической физики,
из этого состояния а-частица нико-
гда не могла бы испустится из ядра,
поскольку, во-первых, максимум ба-
рьера располагается в пределах диа-
пазона действия сильной ядерной
Рис. 2.9. Механизм а-распада
силы (раздел 1.5), и, во-вторых, частица будет обязана преодолевать барьер.
длд которого, однако, у нее нет достаточно высокой энергии. Например, для
распада 226 Ra высота барьера (В) составляет 23 МэВ, в то время как Еа только
4,8 МэВ. Это несоответствие, и таким образом самая природа распада, были
объяснены с помощью квантово-механической теории. Как все субатомные
частицы, а-частицы демонстрируют свойства волны и, соответственно, мо-
гут проникнуть через барьер, даже когда Еп < В в процессе, известном как
подбарьерное проникновение или туннелирование. Вероятность туннелирования
обсуждена в разделе 3.5.
Альфа-распад наблюдается, прежде всего, для тяжелых ядер как природ-
ных, так и искусственных, в которых существует сильное отталкивание между
протонами. Начиная с полония (Z = 84), а-распад является наиболее частым
46
Глава 2. Радиоактивность
видом распада. Для нуклидов в диапазоне от Z = 60 (Nb) до Z — 83 (Bi)
а-распад происходит с образованием ряда короткоживущих изотопов с вы-
соким избытком протонов и часто конкурирует с (3+ -распадом (раздел 2.13).
Самым легким нуклидом, для которого известен а-распад, является при-
родный изотоп l44Nd (Г = 2,3 х 1015 лет, Ео = 1,83 МэВ). Существуют его
другие природные изотопы, для которых выполняется массовое условие, одна-
ко а-распад не происходит. Это происходит из-за очень малого различия масс
в массовом условии, по этой причине энергия намного меньше энергии, ис-
пускаемой при образовании a-кластера. Последний был бы тогда расположен
в потенциальной яме значительно ниже вершины барьера, в результате чего ве-
роятность туннелирования частицы через него была бы ничтожно маленькой.
Если ядро Y образовано в его основном состоянии, то энергия распада
(МэВ) равна
Qa = -931,5(MY + та - Мх) (2.14)
Возбужденное и основное состояния
и все испускаемые частицы несут оди-
наковую энергию На практике это оз-
начает, что, если бы а-частицы бы-
ли зарегистрированы с использовани-
ем энергетически чувствительного де-
тектора и была построена зависимость
числа зарегистрированных частиц от
энергии частицы, то был бы получен
график с одной линией, т. е. линейный
спектр а-частиц. Однако более часто
в дополнение к основному состоянию
одно или более возбужденных состоя-
ний ядра Y заселены. Для простого случая распада до основного и одного
возбужденного состояний (рис. 2.10 и табл. 2.3), где последнее впоследствии
дезактивируется через эмиссию 7-квантов (.Ebo.j6iy — EJ, энергия равна:
Qa = Ь'кин.У + Еа+ Еу (2-15)
и наблюдаются а-частицы с двумя различными энергиями. Очень часто засе-
лены большее число возбужденных состояний ядра Y, например, два в распаде
Таблица 2.3
а-радиоактивные нуклиды, распадающиеся по схеме, представленной на рис. 2.10
Нуклид X Нуклид Y а (%) ь (%) Еа (МэВ) Еу (МэВ)
2.°р0 206рЬ ~ 100 0,001 а: 5,304 Ь: 4,50 0,803
226Ra 222 Rn 94,3 5,7 а. 4,784 Ъ: 4,601 0,186
232Th 228 Ра 80 20 а. 4,013 Ь: 3,950 0.064
238U 234Th 77 23 в: 4,238 6:4,198 0,050
2.8. Эффект отдачи
47
Таблица 2.4
Энергия отдачи, в электронвольтах, для случая Еу = I МэВ
Испускаемая частица ту (а. е. м.)
10 50 100 200
а 4 х 105 8 х 104 4х 104 2х 104
0 300 50 20 10
7 50 10 5 3
239 Ри и шесть в распаде 241 Ат. В этих случаях наблюдается большее число а-
линий. Спектр для такого случая представлен в разделе 5.4.2, рис. 5.8. Гамма-
кванты впоследствии испускаются при снятии возбуждения каждого из воз-
бужденных состояний.
2.8. Эффект отдачи
При радиоактивном распаде X -> Y + 7 энергия распада Q распределена
среди продуктов распада согласно закону сохранения импульса. В связи с этим
продукты удаляются от места распада с некоторым импульсом и кинетической
энергией. Ядра Y известны как ядра отдачи, а кинетическая энергия ядра Y как
энергия отдачи. Энергию отдачи Еу получают из закона сохранения импульса:
4
Р ЕУ™У
— ---------т 2
ТПу IniyC1-
(2.16)
где Еу — энергия испускаемой частицы, а ту и ту — массы ядра и частицы
отдачи соответственно. Второй член в уравнении (2.16) является релятивист-
ской поправкой, если испускаемая частица перемещается с скоростью равной
(7-кванты) или близкой к (быстро двигающиеся /3-частицы) скорости све-
та. В качестве примера данные, приведенные в табл. 2.4, демонстрируют, как
энергия отдачи, переданная ядру Y, меняется в зависимости от типа испуска-
емой частицы и массы ядра отдачи.
Отмечено, что энергия отдачи может существенно превысить энергию
химической связи, которая обычно ниже 20 эВ. Таким образом, если атом X
был частью молекулы, то отдача образовавшегося атома Y может привести,
по крайней мерс, к разрыву некоторых специфических связей между X и други-
ми атомами в молекуле, и даже испустить атом Y от молекулы. Следовательно,
атом Y появится в химической окружающей среде, отличающейся от атома X,
это явление известно как химические последствия радиоактивного распада.
Эти эффекты являются очень значимыми при а-распаде. Здесь из-за
большой массы а-частицы энергия отдачи столь же высока (несколько де-
сятков кэВ). Ситуация является менее драматичной для /3-распада Из-за
намного меньшей массы /3-частицы и факта, что /3-частицы составляюгтоль-
ко часть Qp (рис. 2.6), энергия отдачи ядра Y намного меньше. Например,
48
Глава 2. Радиоактивность
при распаде |4С энергия отдачи атома l4N составляет 6,1 эВ для максималь-
ной энергии /3-частицы, в то время как средняя энергия отдачи — только
1,8 эВ. Вследствие этого не все химические связи разрушаются, и нуклид Y
появится в химическом окружении, идентичном или подобном нуклиду X.
Два примера, которые важны для химии, могут продемонстрировать хими-
ческие последствия /3-распада. В начале 1960-х гг. был изучен /3-распад |331
(-* |33Хе + /3“ + йе) в форме перйодата (|331О4). Поскольку ксенон является
химически инертным элементом, то было логично ожидать, что 133Хе образу-
ется как газ. К большому удивлению часть 133Хе вела себя не так, как ожида-
лось, и не могла быть вынесена из раствора с потоком инертного газа. Это был
один из первых признаков, что ксенон способен образовывать соединение,
которое в дальнейшем было идентифицировано как ХеОз. Аналогично, распад
радиоактивного сслената, 83SeO4 -► 83BrO4 +/3 +Ре, привел к открытию пер-
бромат-аниона, который долго отсутствовал в списке оксогалоген-анионов.
С другой стороны, даже при низкой средней энергии отдачи химические
последствия /3-распада бывают довольно значительными, потому что в допол-
нение к отдаче химическая структура атома X может быть затронута и другими
факторами.
Во-первых, изменение атомного числа, происходящего при распаде, заставля-
ет атом Y быть отличным от X, и таким образом иметь различную способ-
ность к химическим взаимодействиям. Это происходит по той причине,
что некоторые из связей, которыми X был связан в молекуле, не могут
существовать с Y. Распад трития, 3Н -> 3Не+/3~+Ре, является типичным
примером, так как гелий — действительно инертный элемент и не об-
разует химические связи. Поэтому независимо от очень низкой средней
энергии отдачи (< 1,8 эВ), атомы 3Не, образующиеся при распаде, ни-
когда не имеют специфических связей, которые существуют в тритии.
Во-вторых, при /3“-распаде атом 2+iY имеет только Z электроны (первона-
чально принадлежащий атому /X) и, таким образом, он всегда появляется
как ион с положительным зарядом, Y+. Кроме того, внезапное изменение
атомного числа, вызванного эмиссией /3-частицы затрагивает электрон-
ные уровни атома Y, приводя к электронному возбуждению или даже
дополнительной ионизации, и, как следствие, разрушению химических
связей. Это может быть продемонстрировано на примере 14С-меченого
этана. В то время как приблизительно половина промежуточного соеди-
нения — метиламмония — распадается в метиламин, остальная часть
молекул раскалывается на фрагменты в результате возбуждения и иони-
зации атома i4N:
hJ4n-ch3 + Н+,
н]4с—сн3 [hVn-ch3]+<^- 14NH^ + СН4,
14NH3 +СН^.
Средняя энергия отдачи (1,8 эВ) несколько способствует фрагментации,
так как энергия связи С—N составляет 3,6 эВ.
2.10. Спонтанное деление
49
2.9. Распад с испусканием тяжелых ядер
Подобно тому как два протона и два нейтрона могут образовать кластер
в радиоактивном ядре, чтобы образовать а-частицу, может образоваться и
более тяжелый кластер, который впоследствии (при выполнении массового
условия) может проникнуть через потенциальный барьер. Из многих распа-
дов таких кластеров, предсказанных теоретически, экспериментальное дока-
зательство было получено в 1980-х гг. для эмиссии |4С:
223 Ra-► 209 РЬ 4-14С.
Позднее была обнаружена эмиссия 24Ne из 223 Ra, 28Mg из 234U, 28Mg или 32Si
из 238 Pu. Большая масса этих ядер по сравнению с 4 Не делает вероятность
их туннелирования через барьер очень низкой, а период полураспада очень
длительным. Эмиссия более тяжелых кластерных ядер может рассматриваться
как альтернатива вышеописанному как высоконесиммстричное спонтанное
деление (раздел 2.10).
2.10. Спонтанное деление
Для многих нуклидов в ряду актинидов, атомные ядра которых имеют де-
формированную форму, существует другая возможность уменьшения высокой
силы отталкивания между протонами. Если допускается массовым условием,
то ядро может развалиться на два меньших ядра:
zX —> (Д1, Zi)Y] 4- (Л-2, ^2)^2 - i^n (А — А\ 4- А2 + i; Z — Z\ 4- Z2).
Этот процесс известен как спонтанное деление (не путать с делением, ин-
дуцированным нейтронами, обсужденным в разделе 7.1), и наблюдается для
тяжелых ядер (Z 90, А > 230). Это уравнение показывает, что во время
спонтанного деления испускается несколько нейтронов. Их число, г, уве-
личивается с нуклонным числом делящегося ядра. Оно изменяется, в сред-
нем, от 1,3 для 230Th до 4 для 252No. Безнейтронное деление, например,
252Cf -> 104Мо-|- |48Ва или 242Pu -> 142Xe-t- looZr, наблюдается значительно ре-
же. Подобно а-распаду спонтанное деление может быть объяснено в терминах
туннелирования, где один из продуктов деления, Yj или Y2, проходит через
потенциальный барьер. Альтернативно, процесс может быть интерпретирован
как распад с эмиссией очень тяжелого ядра (раздел 2.9). Энергия распада
высока, приблизительно 170 МэВ на распад, и возникает при различии между
средними энергиями связи начального ядра и продуктов деления (рис. 1.6).
Гидродинамическая модель ядра описывает спонтанное деление как про-
цесс, в котором происходят изменения формы ядра (рис. 2.11). Изначально
деформированное тяжелое ядро (рис. 1.8) должно подвергнуться еще большей
деформации, во время которой поверхность ядра расширяется, и, в свою оче-
редь, потенциальная энергия ядра увеличивается.
Действие противоположное поверхностной энергии — это отталкивание
между двумя появляющимися фрагментами деления, которые начинают уда-
ляться друг от друга. В конечном итоге при достаточно большой деформации
50
Глава 2. Радиоактивность
в ядре образуется шейка. Эта точка, в которой электро-
статическое отталкивание преобладает, и происходит
деление. Количественно ядерную нестабильность при
спонтанном делении рассматривают как баланс между
энергиями отталкивания и поверхностной, и выражают
как
ШШо
оо
со
Р/А'» &
AW ~ ~A
— параметр деления, который будет детально обсужден
в разделе 3.3.
В возбужденном состоянии ядра некоторых транс-
урановых нуклидов демонстрируют значительно боль-
шую деформацию по сравнению с их основными со-
стояниями, поэтому самопроизвольное деление из воз-
бужденного состояния происходит намного легче и ха-
рактеризуется меньшими периодами полураспада. На-
пример, период полураспада при спонтанном делении
240Ри из основного состояния составляет 1,2 х 10*1 лет,
а из возбужденного состояния это только 8 мкс. По при-
чинам, обсужденным в разделе 2.11, спонтанное деле-
ние возбужденных ядер также называют запаздываю-
щим спонтанным делением.
Распределение (Л — г) нуклонов между фрагмен-
тами деления Yi и Y2 происходит более или менее слу-
чайно. В результате, если большое количество атомов
нуклида распадается спонтанным делением, то наблю-
дается множество различных продуктов деления. С этой
точки зрения можно отличить два способа спонтанного
деления: симметричное и асимметричное. При симмет-
ричном расщеплении существует наибольшая вероят-
ность распределения нуклонов между Y! и Y2 и поэтому фрагменты деления
с той же самой массой (нуклонным числом) образуются с самым высоким вы-
ходом. В асимметричном растеплении, напротив, самая высокая вероятность
наблюдается для формирования одного более легкого и одного более тяжелого
фрагмента. То, какой способ преобладает, является вопросом структуры деля-
щегося ядра. Например, 258 Fm и 259 Fm делятся симметрично, в то время как
более легкие изотопы фермия подвергаются асимметричному расщеплению.
Только у некоторых радионуклидов спонтанное деление является их един-
ственным способом распада (356Fm, 26nRf). В большинстве случаев а-распад
конкурирует с другими видами в сложных схемах распада (раздел 2.13).
Рис. 2.11. Процесс
спонтанного деления
2.11. Нуклонный распад
Из основных состояний стабильных или радиоактивных ядер, не далеких
от области стабильности, спонтанная эмиссия протона или нейтрона
zX—{р + ^}У или zX —in + ^Y
2.11. Нуклонный распад
51
невозможна из-за высокой энергии связи нуклонов, которая предотвращает
выполнение массового условия для такого распада. Однако протонный или ней-
тронный распад из основных состояний могут происходить около нейтронной
или протонной линий стабильности (рис. 2.1) для ядер с большим избытком
протонов или нейтронов. В этих ядрах энергия связи нуклонов на самых
высоких уровнях довольно низка, что делает массу соответствующего ядра от-
носительно высокой для выполнения массового условия (раздел 1.8). Первый
радионуклид, для которого наблюдалась эмиссия протона из основного состо-
яния, был обогащенный протонами Lu -> iP+z-fr (Т = 85 мс). Избыток
протонов в этом нуклиде становится очевидным, если учесть, что устойчивыми
изотопами лютеция являются 175Lu и 176Lu, а стабильная изобара с А = 151 —
это *бзТЬ. Протонная радиоактивность наблюдалась у многих ядер, у которых
есть нечетное число протонов (Z). В ядрах с четным числом Z, в которых про-
тоны разделены на пары, стабильность ядер возрастает и подавляется эмиссия
одиночного протона. Однако даже для четных ядер, обогащенных протонами,
существует возможность распада из их основного состояния с одновременной
эмиссией двух протонов. Пока этот тип распада наблюдался только для корот-
коживущих нуклидов 6Вс (-► 2р + 4Не) и 12О (-► 2р + 10С).
Более часто эмиссия нуклонов происходит из сильно возбужденных со-
стояний ядер, обогащенных протонами или нейтронами. Такие состояния
заселены в ядрах, появляющихся как продукты /3-распадов, содержащих про-
тоны или нейтроны, и их энергия возбуждения достаточно высока для то-
го, чтобы уравновесить дефицит в массовом условии для эмиссии нуклонов
из основанного состояния. В этом случае эмиссия нуклона из возбужденно-
го состояния может осуществиться. Управляемая сильным взаимодействием
эмиссия нуклона происходит всегда намного быстрее (~ 10 12 с), чем предше-
ствующие /3-распады, регулируемые слабым взаимодействием. По этой при-
чине /3-распад всегда является лимитирующей скорость сталией, и наблю-
даемая скорость испускания нуклона из возбужденного ядра контролируется
периодом полураспада предшествующего /3-распада. Поэтому эмиссию нук-
лонов из возбужденного состояния ядра называют запаздывающей эмиссией
нуклонов. Например, в распадах
25Si (Г = 0.218 с) — /3+ + 25А1ВО36 -» 24Mg + р,
87Br (Т = 55,7 с) -> /3“ + 87Кгвюб — 86Кг + п
запаздывающие протоны испускаются из возбужденного 25А1 с периодом по-
лураспада 25Si, а запаздывающие нейтроны из возбужденного 87Кг с перио-
дом полураспада 87Вг. Запаздывающие распады нуклонов обозначают как /Зр
или ftn соответственно. Энергия возбуждения некоторых ядер, являющихся
продуктами /3-распалов, достаточно высока для того, чтобы вызвать запаз-
дывающую эмиссию большего количества нуклонов. Так, например, в случае
распада /32п, т. е. когда наблюдается запаздывающая эмиссия двух нейтронов,
после /3-расиада нейтронного гало нуклида 11 Li (раздел 1.10):
" Li (Т = 8,5 мс) /3“ + " Вевю6 -» 9Ве + 2п.
52
Глава 2. Радиоактивность
Другими примерами таких распадов являются /32п, ДЗп и Д4п, наблю-
даемые для нуклидов 22AI, |7С, или |7В соответственно.
Многие возбужденные обогащенные нейтронами нуклиды, испускающие
запаздывающие нейтроны, образуются как продукты индуцированного ней-
тронного распада 235 U и 239Ри. Даже при том что запаздывающие нейтроны,
испускаемые из этих нуклидов, представляют собой только незначительную
фракцию (приблизительно 0,65 %) нейтронного запаса в ядерном реакторе,
они являются существенными для контроля цепной реакции деления (раз-
дел 7.3.2).
2.12. Гамма-распад и внутренняя конверсия
Мы видели, что при распаде X -» Y ядро Y очень часто образуется в воз-
бужденном состоянии. Это происходит потому, что изменение числа нуклонов
или их отношение в распаде очень часто не оставляет нуклоны в получающем-
ся ядре на самых низких уровнях. В таком случае после распада происходит
перестройка нуклонов по направлению к конфигурации основного состоя-
ния, т. е. дезактивации ядра. Энергия возбуждения чаще всего испускается
как один или более фотонов, известных как 7-излучение. Так как эмиссия
фотона это результат перехода между двумя ядерными состояниями с дис-
кретными энергиями, то энергия 7-квантов также дискретна и соответствует
различию энергий между двух уровнями. Поэтому энергия 7-квантов может
быть зарегистрирована в виде спектральной линии (рис. 5.9 в разделе 5.4.2).
Так как спин кванта равен 1, то его эмиссия из возбужденного состояния
ядра всегда сопровождается изменением ядерного спина (<57; различие между
ядерными спинами YOCHOB и YB0'6). Логически, и в соответствии с теорией,
у переходов с |<5/| = 1 вероятность самая высокая. Такие переходы являются
разрешенными, они происходят наиболее часто и очень быстры. Время жиз-
ней возбужденных уровней, на которых происходят разрешенные переходы,
составляет от 10 16 до 10 10 с. Переходы с |<511 = 2 также являются быстрыми
(от 10~н до 10 4 с). Для таких переходов наблюдается мгновенная эмиссия
у-квантов. Так как продолжительность перехода настолько мала, 7-кванты
наблюдаются одновременно с предыдущим распадом, и 7-активность снижа-
ется с периодом полураспада нуклида X.
Часто, особенно при распаде более тяжелых ядер, более высокие возбуж-
денные состояния Y населены, и один или более квантовых уровней находятся
между возбужденным и основным состояниями Y. В этом случае снятие воз-
буждения может происходить последовательными переходами, в соответствии
с чем разрешенные переходы (|<5/| = 1 или 2) предпочтительны, и испуска-
ются два или больше 7-квантов (рис. 2.12).
Переходы с |<5/| > 2 имеют намного меньшую вероятность и обознача-
ются как «запрещенные». Если никакой другой способ снятия возбуждения
не доступен, т. с. если не существуют никакие другие уровни, через которые
могли бы произойти разрешенные переходы, возбужденное ядро распадает-
ся через запрещенный переход; более низкая вероятность последнего про-
является в более длинном времени жизни возбужденного уровня, и эмиссия
2.12. Гамма-распад и внутренняя конверсия
53
“Со _
®°Nj возбужденное состояние
-----.----/ = 4(г=10” с)
1,173 I Г
-----7---- / = 2(т=10”с)
1,332 I 7
----------/ = 0
6°Nlосновное состояние
Рис. 2.12. Схема распада 611 Со и l40La
фотонов происходит с их собственным периодом полураспада (от 10-3 с до не-
скольким лет), независимым от предыдущего распада. Этот случай является
примером запаздывающей эмиссии 'у-квантов. Возбужденные состояния ядер
с более длинными периодами полураспада испускания 7-квантов известны
как ядерные изомеры. Их рассматривают как отдельные нуклиды (раздел 1.4),
и буква т после нуклонного числа используется для отличия соответствующих
основных состояний нуклидов. Два примера ядерных изомеров продемонстри-
рованы на рис. 2.13. Если возбужденные и основные состояния ядра У очень
отличаются по ядерному спину, то вероятность 7-распадов может быть подав-
лена до такой степени, что преобладал бы другой способ распада. Типичный
пример изомер 42mSc, где |<5/| = 7 для единственного доступного перехода
в основном состоянии. В этом случае 7-распад нс происходит, и 42mSc подвер-
гается Д+-распаду до 42Са. У несферических ядер, которые могут проявлять
как вращательное, так и колебательное движение (раздел 1.10), испускаются
/ = 11/2 (Т= 2,55мин)
0,662
----1=312
137gg основное состояние
-------------- (Г = 241 год)
,, 0,155
1Ит,1г-------------- (Г =1,4 мин)
0,058
192||. основное состояние
= 73,83 сут)
Рис. 2.13. Схемы распада изомерных нуклидов 137п‘Ва и 192"‘1г
54
Глава 2. Радиоактивность
дополнительные 7-кванты при переходах из возбужденных вращательных или
колебательных состояний до соответствующих более низких уровней.
Испускание 7-излучения из возбужденных ядерных уровней является
распространенным явлением, так как возбужденные состояния заселены в рас-
падах большого количества радионуклидов. Эмиссия 7-квантов широко ис-
пользуется для обнаружения и измерения радиоактивности и идентифика-
ции 7-излучающих радионуклидов (раздел 5.4). Несколько радионуклидов,
таких как 60Со, 137Cs, и |92т1г, в различных целях используются как источ-
ники 7-излучения (разделы 5.5-5.7).
Альтернативным способом снятия возбуждения ядер, часто наблюдаемым
у ядерных изомеров, является внутренняя конверсия. Она заключается в пря-
мой передаче энергии возбуждения ядер на орбитальный электрон (обычно
на К- или L-оболочке) атома радионуклида (рис. 2.14). Этот процесс делает-
ся возможным из-за наложения волновых функций орбитального электрона
и ядра. Орбитальный электрон, который получает энергию возбуждения ядер,
выпускается из атома как конверсионный электрон. Его кинетическая энер-
гия получена как разница между энергией возбуждения ядер и энергией связи
орбитального электрона. Поэтому в отличие от /3-частиц энергия конверсион-
ных электронов дискретна. Когда конверсионный электрон выпущен из атома,
остается вакансия, и имеют место те же самые процессы, что и в случае элек-
тронного захвата (раздел 2.6).
Н- 28
-Н- 15
/ Перенос энергии
• на орбитальный
электрон
А возбужденный
А ^основное состояние
А^ основное состояние
Рис. 2.14. Схема внутренней конверсии
Если возбужденное и основное состояния ядра Y имеют одинаковый
спин и между ними нет никаких других уровней, чтобы был возможен другой
маршрут перехода, то внутренняя конверсия — это единственно возможный
способ дезактивации, так как спин фотона не позволяет осуществлять пере-
ходы с |<5/| = 0.
2.13. Сложные схемы распада
Несколько раз мы видели, что радионуклид может выполнить массовые
условия для двух типов распада. Такие нуклиды могут распадаться через один
или другой способ, каждый тип распада определяется соответствующей ве-
роятностью. Последнее рассматривается как вклад соответствующего способа
Упражнения
55
распада в общее количество распадов (рис. 2.15).
Радионуклиды, демонстрирующие такое пове-
дение, подвергаются разветвленному распаду.
Каждый из двух способов распада происходит
с соответствующей скоростью, общим сниже-
нием излучения во времени, контролируемого
наиболее быстрым способом (раздел 3.5).
Ниже приведены следующее наиболее
важные типы сложных схем распада вместе
Рис. 2.15. Сложная
схема распада
с некоторыми примерами:
1. (см. ряд распада, раздел 3.11); 2l2Bi -> 66,3 % а, 33,7 % (}~. В этом
разветвленном способе эффект а-распада объединен с возможностью
достижения большей стабильности путем распада в соседнюю изобару
(рис. 2.3).
2. «/спонтанное деление; 248Ст -> 89 %а, 11 % деление; 252Cf -> 97 % а,
3 % деление. Для данного нуклида вероятность спонтанного деления все-
гда ниже, а период полураспада всегда больше, чем таковые для о-рас-
пада, поскольку вероятность туннелирования частицы через потенциаль-
ный барьер значительно снижается с увеличением массы частицы.
3. «/электронный захват; 253Fm -> 11% а, 89% ЭЗ; 255Md -> 20% а,
80 % ЭЗ. Как и «/спонтанное деление, так и «/электронный захват умень-
шают кулоновские отталкивания в ядре с понижением протонного числа.
4. Р+ /электронный захват; 22Na -> 89% /?+, 11 % ЭЗ; 79Кг -► 8% /?+,
92% ЭЗ. Этот разветвленный способ является частым для более легких
обогащенных протонами радионуклидов, так как оба способа распада
сокращают количество протонов.
5. Д~/электронный захват; 40К -► 89% /3~, 11 % ЭЗ; 36С1 -> 98% ,
2 % ЭЗ В этом разветвленном способе образуются изобары с более
высокими и низкими протонными числами. Он происходит в случае,
если масса /X больше, чем соседних изобар.
6. «/внутренняя конверсия; частый разветвленный способ с ядерными изо-
мерами; два способа дезактивации выражаются как конверсионное от-
ношение, т. е. отношение числа конверсионных испущенных электронов
к числу 7-квантов; например, для изомера |37"‘Ва конверсионное отно-
шение 0.094.
В некоторых радионуклидах /3~/электронный захват сочетается с Д+/элек-
тронным захватом. Такие нуклиды распадаются тремя путями, например
80Вг—92%/Г, 5 % ЭЗ, 3% /3+ или мСи-► 42 %/3, 39%ЭЗ, 19%/Г.
Упражнения
1. Проверьте следующие гипотетические виды распада ядер |4С на сохране-
ние заряда, электронного лептонного числа и барионного числа и решите,
есть ли среди перечисленных процессов разрешенные: а) —> l3N+e"+fe,
б) -> 14N + е+ + ие, в) -> l4N + е + ие.
56
Глава 2. Радиоактивность
Величины атомных масс, необходимые для решения упражнений
Нуклид Атомная масса, а. е. м. Нуклид Атомная масса, a. e. m.
2Н 2,014102 137Cs 136,906820
4Не 4,002603 137Ва 136,905560
7 Li 7,016005 21°Т1 209,990002
7 Be 7,016929 214Ро 213,995192
8Ве 8,005308 2,4 Bi 213,998634
10 В 10,012939 228 Th 228,028749
ИВ 11,009305 232и 232,037167
,0С 10,01683 2J4Th 234,043570
14с 14,003242 237u 237,048581
,4n 14,003074 238u 238,050760
23Nc 22,9945 238Np 238,050930
23Na 22,9898
2. Определите нуклиды, образующиеся в результате распада: 24Na(/3 ),
22Na(/3+), 210Ро(а), 32Р(/3-), 35S(/3 ), 21lBi(a). Виды распадов указаны
в скобках.
3. Допишите недостающие частицы или ядра: а)30Р-> 30Si+?+?, б) 67Си -►
? + е_ + ие, в) 99тТс -► ? + 7, г) 239Ри -> ? + а, д) 242Ат -► 242Ст+?+?.
4. Основываясь на массах ядер, решите, какое из превращений возможно:
a) 238U -► 237U + п, б) 238U -* 238Np 4- в) 238U -► 234Th + а.
5. Какова максимальная кинетическая энергия испущенного электрона, при
распаде 23Ne в 23Na? [Ответ: 4,38 МэВ.]
6. Сколько энергии выделяется при распаде 14С в l4N путем ^“распада?
[Ответ: 0,156 МэВ.]
7. Какова максимальная энергия электронов, образующихся при /3 -рас-
паде трех нейтронов? [Ответ: 0,782 МэВ.]
8. Рассчитайте энергию, выделяющуюся при распаде 232U в 228Th с испус-
канием а-частицы? [Ответ: 5,42 МэВ.]
9. Объясните, почему дейтерий (2 3 4 5 6 Н) не может самопроизвольно распадаться
на нейтрон и протон?
10. Сколько энергии выделяется при электронном захвате:7 8 9 10 Be + е -►7 Li + v?
[Ответ: 0,86 МэВ.]
Упражнения
57
11. Почему ядро 7 Be распадается путем электронного захвата, а не испуска-
ния позитрона7
12. Покажите, какие из двух видов распада возможны:
а) 11С-> 11В +/3* + б) "С -► 10В + р?
13. Ядро8 Be нестабильно и распадается на две а-частицы. Покажите, почему
ядро 12 С не способно спонтанно распадаться на три а-частицы?
14. Ядро 225 Ас распадается путем последовательного испускания трех а-ча-
стиц. Объясните, почему взамен не происходит испускания ядра 12 С?
15. Для ядра 214 Bi наблюдается сложная схема распада с испусканием как
а-, так и /3-частиц. Какова энергия распада в каждом случае?
[Ответ: а: 5,62 МэВ, /3: 3,20 МэВ.]
16. Ядро 236 U распадается с испусканием а-частицы с энергией 4,50 МэВ,
сопровождаемым эмиссией гамма-кванта с энергией 0,05 МэВ. а) Какое
дочернее ядро в результате образуется? б) Изобразите диаграмму энер-
гетических уровней, показывающую основные состояния материнского
и дочернего ядер и метастабильное состояние дочернего ядра, в) В какое
состояние дочернего ядра распадается 236 U, испуская а-частицу? г) Ка-
кова энергия этого процесса?
17. В результате бета-распада 137Cs предпочтительно образуются ядра 137Ва
в метастабильном состоянии с энергией 0,662 МэВ. Какова максимальная
энергия /3-частиц, образующихся в результате этого распада?
[Ответ: 0,51 МэВ.)
18. Изобразите диаграмму энергетических уровней 76As, показывающую, что
ядро распадается с испусканием /3-частиц с максимальной энергией 2,97,
2,41, 1,76 и 0,48 МэВ и гамма-квантов с энергиями 0,56, 0,65, 1,21, 1,28
и 1,93 МэВ.
19. Помимо основного гамма-превращения, около 10 % ядер |37тВа распада-
ются путем испускания электронов конверсии (рис. 2.13) Какова энергия
конверсионных электронов, если энергия связи ls-электрона в барии со-
ставляет 37,4 кэВ? [Ответ: 624,6 кэВ.]
20. Используя оболочечную модель ядра, укажите основное и первое возбуж-
денное состояние 39-го протона в 8’У и вычислите ядерный спин для
обоих состояний. Возможно ли испускание гамма-квантов из основного
состояния?
21. Радионуклид 56 Мп распадается путем испускания /3'-частиц с макси-
мальной энергией 3,0. 2,5 и 1,3 МэВ и 7-квантов с энергиями 0,5, 1,2
и 1,7 МэВ. Энергия распада составляет 3,0 МэВ. Изобразите схему рас-
пада 56 Мп.
22. Вычислите энергию отдачи при распаде ядер, указанных в задаче 8.
[Ответ: 93,5 кэВ.]
23. Принимая, что энергия отдачи при /3 -распаде |27Те и /3+-распаде 52 Мп,
невелика, в какой химической форме будут находиться продукты распада
127 ТеО] и 52МпО4 ?
58
Глава 2. Радиоактивность
Литература
Ardisson G. Cluster radioactivities // Radiochim. Acta. 1995. 70/71, 123.
BeiserA. Perspectives of Modem Physics, Chapter 23. New York: McGraw-Hill, 1969.
Borge M. J. G. Beta-delayed two-particle emission // Proton-Emitting Nuclei. Am. Inst. Phys.
2000. P. 264.
Choppin G. R., Rydberg J- Nuclear Chemistiy — Theory and Applications, Chapter 4. Oxford:
Pergamon Press, 1980.
Greiner W., Sandulescu A. New radioactivities // Sci. Amer. 1990. 262. 58.
Halpern A., Stocklin G. Chemical and biological consequences of beta decay // Radiat. Environ.
Biophys. 1977. 14, 167 (Part I), 257 (Part II).
Hardy J. C. Beta-delayed proton emission // Proton-Emitting Nuclei. 2000. P. 229; Am.
Inst. Phys.
Hoffman D. C. Spontaneous fission properties and production of heavy-element isotopes //
Accounts Chem. Res. 1984. 17. 235.
Hoffman D. C., Lane M. R. Spontaneous fission // Radiochim. Acta. 1995. 70/71, 135.
Hofmann S. Proton radioactivity // Radiochim. Acta. 1995. 70/71. 93.
Jonson B., Riisager K. Beta-decay of exotic nuclei // Nucl. Phys. 2001. A693, 77.
Jung M. First observation of bound-state beta decay // Phys. Rev. Lett. 1962. 69. 2164.
Moe M. Double beta decay // Annu. Rev. Nucl. Part. Sci. 1994. 44. 247.
Price P. B. Complex radioactivity // Nucl. Phys. 1989. A502. 41c.
Roeckel E. Alpha radioactivity // Radiochim. Acta. 1995. 70/71. 107.
Tominaga T, Tachikawa E. Modem Hot Atom Chemistry and its Applications. Berlin: Springer,
1981.
Treiman S. B. The weak interactions // Sci. Amer. 1957. 247. 2.
Глава 3
Кинетика радиоактивных превращений
3.1. Основной закон радиоактивного распада
и постоянная распада
При радиоактивном распаде число атомов радионуклида постепенно
уменьшается во времени. Основной закон радиоактивного распада заключается
в том, за достаточно короткий промежуток времени распадется постоянная до-
ля атомов радионуклида N, (dN/N). Эта постоянная доля, отнесенная к этому
временному интервалу dt, является постоянной распада (А),
dN/N _
dt
(3-1)
Единица измерения А — обратная секунда (с-1). Например, для радио-
нуклида с А = 1 х 10-3 с 1 тысячная часть наличных атомов распадется
за секунду в образце, содержащем большое количество этих радиоактивных
атомов. Постоянная распада является характеристической величиной для каж-
дого нуклида. Постоянные распада для некоторых радионуклидов приведены
в табл. 3.1.
Постоянная распада может также интерпретироваться как вероятность
распада за единицу времени и может быть вычислена теорет ически для каж-
дого вида распада. Как показано в упрошенном виде в разделе 2.12 для 7-пре-
вращения и в разделе 3.5 для других видов распада, постоянная распада яв-
ляется функцией энергетического состояния ядра и не зависит от температу-
ры и давления. Для разветвленных схем распада общая вероятность распада
(или постоянная распада) ядер равна сумме вероятностей отдельных видов
распада, характерных для данных ядер.
При электронном захвате и внутренней конверсии, когда орбитальные
электроны атома вовлечены в процесс распада ядра, постоянная распада не-
значительно зависит от химического состояния атома радионуклида. Объяс-
нение этого явления следует из влияния химической связи на распределение
электронной плотности на атомных и молекулярных орбиталях. Если ра-
диоактивный атом химически связан с другими атомами, то его валентные
электроны, участвующие в формировании молекулярных орбиталей, смеще-
ны к другим атомам, составляющим молекулу. В меньшей степени этот эф-
фект распространяется вглубь атома, так как даже на внутренних орбиталях
электронная плотность смешена от ядра. Это, в свою очередь, несколько
60
Глава 3. Кинетика радиоактивных превращений
Таблица 3.1
Постоянные распада и периоды полураспада некоторых радионуклидов
Нуклид A (c-1) Период полураспада
238g 4,87 x 10 18 4,468 x 109 лет
|4С 3,84 x IO"12 5730 лет
137 Cs 7,23 x IO'10 30,17 года
,311 9,93 x 10 7 8,02 дней
2llAt 2,67 x 10 5 7,22 часов
22’Fr 5,25 x 10 4 21,8 минуты
262 Db 0,0204 34 с
263Sg 0,77 0,9 с
уменьшает вероятность взаимодействия ядра с электронами на ближайших
к ядру орбиталях. В результате радионуклиды, распадающиеся посредством
электронного захвата или внутренней конверсии, находящиеся в составе ка-
ких либо соединений, демонстрируют меньшие постоянные распада по срав-
нению с их элементными формами. Несмотря на то что различия являются
небольшими, они могут быть надежно зарегистрированы. Например, посто-
янная распада 7 Be (ЭЗ) для металлического бериллия и фторида бериллия
отличаются примерно на 0,1 %.
Радиоактивный распад — это вероятностный процесс, и между иден-
тичными атомами данного радионуклида невозможно определить те, которые
будут распадаться следующими, или ответить на вопрос, почему некоторые
из атомов распадаются раньше, а какие-то позднее. Можно только рассчитать
вероятность, что атом распадется в пределах короткого промежутка времени
dt, как р — А х dt, и вероятность распада одного из N атомов как р = XN х dt.
По этой причине основной закон и другие уравнения, связанные со скоростью
радиоактивного распада, выполняются хорошо только для образцов, в кото-
рых происходит большое количество распадов. Это имеет важное значение
при измерении радиоактивности, поскольку большинство методов основа-
но на подсчете числа испускаемых частиц (раздел 5.4). Случайный характер
радиоактивного распада вносит статистическую погрешность в каждое изме-
рение, которая увеличивается по мере уменьшения измеряемой активности.
При измерении очень низких активностей, таких как при радиоизотопном да-
тировании (раздел 3.6) или при мониторинге окружающей среды, необходимо
использовать продолжительные измерения для того, чтобы накопить значи-
тельное количество актов радиоактивного распада, чтобы погрешности были
минимальны и получены статистически значимые результаты.
Величиной, иллюстрирующей случайный характер радиоактивного рас-
пада, является среднее время жизни радиоактивных атомов г — 1/А. Очевидно,
3.3. Удельная масса радионуклидов
61
что эта величина не может быть использована для определения времени жиз-
ни отдельного атома, как, например, статистически вычисленная средняя
продолжительность жизни не может быть использована для определения про-
должительности жизни отдельного человека.
3.2. Скорость радиоактивного распада и активность
Скорость распада радионуклида рассчитываю! как изменение (уменьше-
ние) числа радиоактивных атомов в единицу времени, и называют активно-
стью:
dN
А=т- (’-2>
Из уравнений (3.1) и (3.2) радиоактивность может быть выражена как
А = XN. (3.3)
Уравнение (3.3) показывает, что д ля данного радионуклида скорость рас-
пада, или радиоактивность, зависит от числа радиоактивных атомов, присут-
ствующих в веществе. Единицей измерения радиоактивности является один
распад в секунду, имеющий название беккерель (Бк), в честь Анри Бекке-
реля, первооткрывателя радиоактивности. Радиоактивность в 1 Бк означает,
что в образце происходит один распад в секунду. Более распространены про-
изводные единицы, такие как кБк или МБк. Единица, используемая ранее,
кюри (Ки), составляет 1 Ки = 3,7 х Ю10 Бк. Для практических целей часто
используют величину удельной радиоактивности, выраженную в беккерелях
на моль радионуклида или меченного им соединения (Бк • моль '), на массу
(Бк • кг-1), на объем (Бк•м 3) или на поверхность (Бк - м-2) радиоактивно-
го вещества или материала. Соответствующие величины являются молярной,
массовой, объемной или поверхностной удельными радоактивностями соот-
ветственно. Могут также использоваться удельные единицы радиоактивности
Бк-г 1 или Бк-ммоль-1. Скорость, с которой радиоактивное вещество испус-
кается из какого-либо материала, выражают как скорость эмиссии (Бк • с *)
или поверхностная скорость эмиссии (Бк - с-1 • м 2).
Для иллюстрации значений вышеупомянутых единиц, рассмотрим при-
родную радиоактивность калия. Элемент состоит из трех изотопов: нерадио-
активных 39 К и 41К и радиоактивного изотопа 40 К, содержание которого
составляет 0,012 %. Таким образом, один грамм калия содержит 0,00012 г 40 К,
что соответствует 1,8 х 10'8 атомов 40К. Используя уравнение (3.3) и посто-
янную распада для 40 К, получаем, что радиоактивность одного грамма калия
А = 1,73 х 10 17 с-1 х 1,8 х 1018 = 31 Бк. Таким образом, удельная активность
калия составляет 31 беккерель на грамм калия.
3.3. Удельная масса радионуклидов
Радионуклид с массой т грамм содержи! N = mN/JAr атомов, где
— число Авогадро (6,022 х 1023 моль-1), и Аг — атомная масса нуклида.
Подставляя это отношение в уравнение (3.3), мы получаем для массы радио-
62
(лава 3. Кинетика радиоактивных превращений
нуклида
ААГ
m^XN~A
(3-4)
где А — активность радионуклида. Как следует из этого уравнения, ради-
онуклид может иметь значимую измеряемую массу, только в случае очень
медленной скорости его распада, т. е. если постоянная его распада мала. При-
мерами могут служить 226 Ra, 238 U, а также другие радионуклиды с периодом
полураспада от нескольких тысяч лет или более. Напротив, даже очень высо-
кая радиоактивность нуклида с большей постоянной распада характеризуется
меньшей массой. Таким образом, активность I кБк 137Cs соответствует, со-
гласно уравнениям (3.3) и (3.4), 1,38 х 1012 атомам или 3,15 х 10 10 г 137Cs.
На данном примере можно продемонстрировать, какое значение это имеет
для практической работы с такими радионуклидами. Если, например, вы-
шеуказанную массу 137 Cs растворить в 1 л воды, соответствуюшая молярная
концентрация цезия в этом растворе составила бы 2,3 х 10 12 моль-л-1.
При таких концентрациях невозможно провест и осаждение 137 Cs+ в виде ма-
лорастворимой соли. Однако осаждение возможно, если добавить химически
идентичное не радиоактивное вещество, в нашем случае соль обычного цезия,
к раствору радионуклида в необходимом количестве. Нерадиоактивное веще-
ство в этом случае называют носителем-, радионуклид без носителя называют
свободным от носителя. Во время осаждения радионуклид ведет себя так же,
как нерадиоактивный носитель, и соосаждается совместно с ним. Для радио-
нуклидов элементов, не имеющих устойчивых изотопов, в качестве химически
подобных веществ используются неизотопные носители. Таким образом, ис-
ходя из близости химических свойств, соли лантанидов могут использоваться
как носители для трехвалентных актинидов, а соли бария как носители для
радия. Радионуклид и носитель могут и не принадлежать одной и той же груп-
пе периодической системы. Например, в некоторых случаях цирконий может
служить носителем для протактиния.
Другая сложность, с которой сталкиваются при работе с очень низкими
концентрациями радионуклида без носителя, это высокая адсорбция радио-
нуклида на стеклянной посуде. В присутствии значительного избытка носи-
теля адсорбционная способность поверхности стеклянной посуды в основном
насыщается носителем, и значительная адсорбция радионуклида не наблюда-
ется. Такой носитель называю! удерживающим.
3.4. Изменение радиоактивности во времени
Преобразовав уравнение (3.1), получаем:
dN
= XN.
dt
Минус в этом уравнении отражает тот факт, что число радиоактивных атомов
уменьшается со временем. Интегрируя это выражение по времени, получают
число радиоактивных атомов в любой момент времени:
N = Noe~xt, (3.5)
3.4. Изменение радиоактивности во времени
63
где М) — число радиоактивных атомов, присутствующих первоначально в мо-
мент времени t =0. Используя уравнение (3.3), уравнение (3.5) легко преоб-
разовать в более практичную форму:
А = Аое xt, (3.6)
или, используя отношение между А и периодом полураспада Т\п (уравнение
(3.9)),
А = А0е-0'693</Т|/2. (3.7)
Уравнения (3.6) и (3.7) показываю!, что радиоактивность радионуклида
уменьшается экспоненциально со временем и что уменьшение радиоактив-
ности определяется величиной постоянной распада, как проиллюстрировано
на рис. 3.1 для трех радионуклидов. На первый взгляд зависимость радиоак-
тивности 238 U от времени на этом рисунке противоречит уравнению (3.6),
но это не так. Активность 238 U или любого другого долгоживущего радионук-
лида также уменьшается по экспоненте, но это можно зафиксировать только
при длительном времени наблюдения, сравнимом с периодом полураспада.
В течение 25 часов, приведенных на рис. 3.1, уменьшение радиоактивности
238 U происходит на столь неизмеримо малую величину, которая не может
быть обнаружена экспериментально (так, уменьшение на 0,001 % занимает
65 000 лет). Эта зависимость между периодом полураспада и временем наблю-
дения приводит к тому, что кажется, что активность долгоживущего радиону-
клида не уменьшается во времени.
Из уравнения (3.5) можно получить число атомов, которые распались
в пределах временного интервала от t = 0 до t:
5N = N0-N0e-xt = N0(l-e-M). (3.8)
В случае простого распада, в котором только одна частица испускается
в результате одного акта распада, 6N равно числу частиц, испускаемых в пре-
делах указанного временного интервала.
64
Глава 3. Кинетика радиоактивных превращении
3.5. Период полураспада
Период полураспада 71/2 радионуклида определяется как временной ин-
тервал, во время которою радиоактивность радионуклида уменьшается до по-
ловины первоначальной величины. Величины периодов полураспада многих
радионуклидов представлены в Приложении С. Если условие А = Л0/2 под-
ставить в уравнение (3.6), отношение между периодом полураспада и посто-
янной распада можно представить как
In 2
(3.9)
Для разветвленной схемы распада экспериментально наблюдаемый пе-
риод полураспада равен
1п2 ТаТъ
Аа + А(, Та + Тъ
(3.10)
где Та и Тъ являются парциальными периодами полураспада для различных
типов распада ядер.
Постоянную распада или период полураспада радионуклидов, для кото-
рых уменьшение активности можно наблюдать в режиме реального времени,
получают из экспоненциальной зависимости радиоактивности от времени
или, более точно, из линейной зависимости In А от времени, наклон кото-
рой равен —А Постоянные распада долгоживущих радионуклидов получены
путем определения активности радионуклидов с известной массой с исполь-
зованием уравнения (3.4).
При просмотре таблиц радионуклидов и их периодов полураспадов (При-
ложение С) возникает вопрос, существует ли какая-либо закономерность в ве-
личинах постоянных распада или периодов полураспада радионуклидов. Мы
уже упоминали про такую закономерность для 7-превращений, когда период
полураспада коррелировал с изменением ядерного спина. Получить законо-
мерность изменения периодов полураспада означает найти, как период по-
лураспада или постоянная распада зависят от тех или иных ядерных свойств
радионуклидов.
Возможно, самый трудный это случай /3-распада. Теория /3-распада весь-
ма осложнена тем, что помимо различия в ядерном спине, вероятность /3-рас-
пада зависит от волновых свойств ядер и вовлеченных лептонов. Здесь А — это
сложная функция, зависящая от различных параметров. С некоторыми при-
ближениями были получены несколько упрощенных выражений. Например,
для более легких /3-радиоактивных ядер, А приблизительно пропорциональна
£тах> где Ещах — максимальная энергия /3-частиц (рис. 2.6). Что касается
ядерного спина, то квантовая теория предсказывает, что высокая вероятность
распада характерна для случая, когда материнское и дочернее ядра имеют
одинаковый спин (|<5Z| = 0), или отличаются по спину на одну единицу
(|<5Z| = 1). Существенным препятствием для распада являются большие раз-
личия в ядерном спине, как это может быть показано, например, для распада
197Au -> 197 Hg (|<5Z| = 1,7 = 2,7 сут ) и для сравнения 87Rb -»87Sr (|<5Z| = 3,
7 = 6 х Ю10 лет).
3.5. Период полураспада
65
Периоды полураспада и самые высокие
энергии испускания а-частиц изотопов урана
Таблица 3.2
А3 (МэВ) Т Аа &а (МэВ) Т
227 7,06 1,1 мин 233 4,84 1,59х 105 лет
228 6,68 9,1 мин 234 4,77 2,45 х 10s лет
229 6,36 58 мин 235 4,56 7,04 х 108 лет
230 5,88 20,8 мин 236 4,49 4,32 х 107 лет
232 5,32 68,9 лет 238 4,19 4,47 х 109 лет
“ 231U и 237 U подвергаются /3-распаду.
6 Еа распада в основное состояние соответствующего изотопа тория.
Квантово-механическое описание распада позволяет связать скорость
распада с вероятностью туннелирования а-частицы через потенциальный
барьер. Согласно теории, чем выше вероятность туннелирования, которая
связана с постоянной распада, тем больше энергия а-кластера в потенциаль-
ной яме (рис. 2.9) и тем выше кинетическая энергия испускаемой а-частицы
и меньше период полураспада радионуклида. В табл. 3.2 эта тенденция про-
демонстрирована для ряда изотопов урана.
Нейтронные числа
Рис. 3.2. Зависимость периодов полураспада спонтанного деления
четно-четных трансурановых ядер от числа нейтронов
66
Глава 3. Кинетика радиоактивных превращений
Как было отмечено в разделе 2.10, периоды полураспада в случае спон-
танного деления были предсказаны капельной моделью атомного ядра, со-
гласно которой они уменьшаются с увеличением параметра (Z2/A). Однако,
как показано на рис. 3.2, где приведена зависимость периода полураспада
для четно-четных ядер трансурановых нуклидов от числа нейтронов, ситуа-
ция является более сложной. Предсказанное изменение периодов полураспада
с величиной Z2/A сохраняется для ряда нуклидов с одним и тем же числом
нейтронов. Например, для N = 148 период полураспада постепенно умень-
шается от 7 х Ю10 лет для 242 Pu (Z2/A = 36,51) до 0,25 миллисекунды для
250No (Z^/A = 41,62). Однако для ряда нуклидов с постоянным Z (изотопы)
период полураспада проходил через максимум, хотя Z^/A уменьшается моно-
тонно в пределах этого ряда. Для калифорния, фермия и нобелия максимум
достигается при N = 152. Это может быть объяснено существованием запол-
ненной нейтронной оболочки при N = 152, которая приводит к стабилизации
ядерной оболочки (раздел 1.9).
Необычное поведение наблюдается для четно-нечетных, нечетно-четных
и нечетно-нечетных ядер, где неспаренные нуклоны препятствуют спонтан-
ному делению по сравнению с их четно-четными соседями.
Примером могут служить изотопы плутония:
Изотоп 239ри 240ри 241 Pu 242Ри
N 145 146 147 148
Т (лет) 5,5 х 1015 1,2 х 10“ ~ 1017 7 х 1О10
3.6. Космогенные радионуклиды как средство датирования
Из многих методов датирования с использованием радионуклидов наибо-
лее известным является радиоуглеродный метод, который основан на умень-
шении радиоактивности изотопа |4С во времени. Этот нуклид непрерывно
образуется в верхних слоях атмосферы Земли посредством ядерной реакции
между ядрами азота и нейтронами, присутствующими в космическом излуче-
нии l4N+n -> 14С+р (раздел 4.5 и 8.2). Отсюда возникает термин космогенный
для таких нуклидов, как 14С. Атомы 14С образуются в возбужденных и высоко-
ионизированных состояниях и в течение некоторого времени (от нескольких
минут до нескольких часов) окисляются до 14СОг. Последний, смешиваясь
с обычным углекислым газом в атмосфере, поглошается растениями, а впо-
следствии другими организмами, участвующими в пищевой цепи. Пока новые
атомы 14С образуются, некоторые из существующих распадаются посредством
/3-распада. Два противоположных процесса приводя! к установлению равно-
весия между образованием и распадом, и, следовательно, естественному воз-
никновению устойчивого количества 14С. Равновесная удельная активность
(До) 14С составляет 15,3 распада в минуту на грамм углерода живой мате-
рии. Это значение поддерживается в живом организме. Однако с момента,
3.6. Космогенные радионуклиды как средство датирования
67
когда жизнь организма закончилась, например, когда животное было убито
или дерево было срублено, удельная радиоактивность |4С начинает медленно
уменьшаться согласно уравнению (3.6), так как не происходит пополнения
14 С организмом. Возраст археологического артефакта органического проис-
хождения (лес, пепел, ткань, кожа и т.д.) получают из измерения остаточ-
ной активности |4С в образце. При этом символы в уравнении (3.6) имеют
следующее значение: — равновесная удельная активность 14 С, А явля-
ется удельной остаточной активностью на настоящий момент и t — возраст
экспоната, т. е. временной интервал с момента смерти организма до начала
измерения. Подобным же образом может быть установлен возраст подземных
вод по активности 14 С, содержащегося в растворенном карбонате.
В действительности метод является более сложным, чем было описа-
но выше. Количество 14С, аккумулированного растениями, не столь сильно
зависит от общего количества |4С на планете, так как большая часть 14С рас-
творена в океанах, где медленно достигается равновесие с атмосферным 14 С,
а скорее зависит от фактической концентрации 14 С в атмосфере. Это было
показано при измерении радиоактивности 14 С в древесных кольцах сосны
остистой известного возраста, дерева, которое растет в центральной Кали-
форнии и его возраст соответствует нескольким тысячам лет. При переходе
от современного древесного кольца к более ранним кольцам, радиоактив-
ность 14С не монотонно изменялась по экспоненциальной зависимости со-
гласно уравнению (3.6), как можно было ожидать, а колебалась вокруг нее.
Скорее всего, это связано с колебаниями солнечной активности. В периоды
с высокой солнечной активностью более интенсивный поток космического
излучения попадал в атмосферу Земли, что соответствует большему количе-
ству нейтронов, в результате образовывалось больше |4С, и, в свою очередь,
растения ассимилировали больше |4СО2. Важность проведения таких иссле-
дований сложно переоценить. Во-первых, они предоставляют информацию
о солнечной активности в прошлом, а во-вторых, они позволяют внести по-
правку в измерения активности 14 С в археологических артефактах и других
материалах и, таким образом, позволяют получить их корректный радиоугле-
родный возраст.
В соответствии с периодом полураспада 14С, радиоуглеродный метод
не позволяет датировать объекты старше, чем приблизительно 40-50 тысяч
лет. В более древних экспонатах остаточная радиоактивность |4С слишком
низка для проведения надежных измерений. Однако временной диапазон
применения этого метода может быть значительно расширен с применени-
ем высокочувствительного метода ускорительной масс-спектрометрии (УМС),
метода, в котором определяют абсолютное содержание остаточного нуклида
|4С, а не его активность. В артефакте, возраст которого 100 000 лет, остаточная
радиоактивность 14С понизилась бы от 15,3 до 0,00008 распадов • мин-1 • г-1
утлерода, т. е. приблизительно до одного распада за 200 часов, однако эта ве-
личина слишком низкая для надежного измерения. Образец, однако, все еще
содержал бы 3,35 х 105 атомов 14С на грамм углерода, что является доста-
точным для его определения методом УМС. В методе УМС образец (около
0,05 мг достаточно для проведения измерений) бомбардируют в вакууме уско-
68
[лава 3. Кинетика радиоактивных превращений
ренными ионами Cs+, которые выбивают с поверхности как положительные,
так или отрицательные ионы. Отрицательные ионы углерода 14 С отделя-
ют на электроде с положительным потенциалом, и вводят в первую секцию
ускорителя. Ускоренные ионы 14С“ направляют в камеру, заполненную арго-
ном, где при столкновении с атомами инертного газа они теряют электроны
с образованием ионов 14С3+. Эти ионы ускоряются во второй секции уско-
рителя и затем попадают в масс-спектрометр. Образование отрицательных
ионов 14С~ в первой секции позволяет отделить 14С от изобарного нукли-
да 14N, который всегда присутствует в большем количестве и может мешать
определению 14С. Разделение является возможным, поскольку атомы азота
не образуют отрицательных ионов при бомбардировке Cs+. Высокая чув-
ствительность УМС позволяет датировать экспонаты старше 100 тысяч лет
или более молодые образцы, масса которых слишком мала для проведения
радиоуглеродного анализа. Из многих достижений УМС отметим два резуль-
тата, которые привлекли широкое общественное внимание. Методом УМС
был проведен анализ известной Туринской плащаницы, куска льняной ткани,
которой, как некоторые верят, было укрыто тело Иисуса Христа после его
снятия с креста, и показано, что он был создан в период между 1260 и 1390 гг.
Другим примером является датирование свитков из региона Мертвого моря
и установлено, что их возраст составляет 1900 лет.
Высокая чувствительность УМС открывает возможности для использо-
вания очень малых количеств других космогенных радионуклидов (табл. 4.2
в разделе 4.9) для решения различных проблем датирования. Так, например,
нуклид 10 Be, после его образования в атмосфере, оседает на аэрозольных
частицах, которые затем оседают в донных отложениях океанов и поляр-
ных льдах. Возраст этих образований может быть определен по остаточной
концентрации 10 Be. Методика основана на переводе этого нуклида в ок-
сид и последующей генерации и ускорении ионов |0Ве16О_ и 10Ве+, что
позволяет определять до 107 атомов. Точное определение радиоактивности
|1,Ве невозможно из-за его очень малых содержаний в природных объектах.
Из профилей концентрации 10Be в различных слоях полярных льдов можно
оценит ь, как изменялась интенсивность космического излучения, т. е. солнеч-
ная активность, в течение нескольких миллионов лет. По содержанию 36С1
и 1291 можно датировать возраст подземных вод, а по 27 А1 донные отложения
океанов.
Более распространенным в атмосфере является космогенный трит ий. По-
сле образования его среднее время пребывания в атмосфере составляет 1,6 го-
да. Он смешивается с водой океанов и других водных объектов, имеющих кон-
такт с атмосферой, что приводит к установлению постоянной концентрации
трития. Для подземного водного резервуара, который не имеет контакта с ат-
мосферой, можно определить возраст этого резервуара. Однако датирование
по тритию осложняется присутствием антропогенного трития, что приводит
к тому, что равновесная активность 3 Н в воде не является строго постоянной,
как в случае 14С в биосфере. До 1952 г., т.е. до начала проведения термоядер-
ных испытаний в атмосфере, удельная активность трития в воде находилась
в интервале от 0,12 до 1,5 Бк-л'1. Впоследствии в результате проведения
3.8. Ядерная геохронология — определение возраста минералов и руд 69
ядерных взрывов в атмосфере активность трития возросла до 2 х 105 Бк л *.
А после запрета в начале 60-х годов на проведения ядерных испытаний в ат-
мосфере активность 3Н в воде вновь начала снижаться. В то же самое время
3Н попадает в гидросферу в результате работы атомных электростанций и за-
водов по переработке облученного ядерного топлива (раздел 8.6).
3.7. Кинетика накопления стабильных
продуктов радиоактивного распада
В распаде X -► Y один атом Y образуется в результате распада каждого
атома X. Таким образом, уменьшение числа атомов X приводит к эквивалент-
ному увеличению числа атомов Y:
-^=^.
Предположим, что в начале при t = 0 существует только некоторое коли-
чество атомов Nx,о нуклида X. Если Yявляется стабильным нуклидом, то после
какого-то времени из Nx,o остается Nx атомов, которые существуют вместе
с N\ атомами Y, образовавшимися в результате распада, т. е.: Nx,o = Nx + Ny.
Поскольку Nx,o может быть выражено из уравнения (3.5), то получаем:
Nx = Nx,oe-M = (Nx + NY)e~At
и число атомов Y, образовавшихся за временной интервал t, будет равно:
Ny = Nx(e^-l). (3.12)
3.8. Ядерная геохронология - определение
возраста минералов и руд
Уравнение (3.12) очень часто используется для определения возраста ми-
нералов и горных пород. Предпосылкой для успешного датирования является
то, что минерал должен содержать небольшое количество радионуклида (X)
с очень большим периодом полураспада, сравнимым с возрастом минерала.
Под возрастом минерала понимают временной интервал с момента его кри-
сталлизации из жидкого вещества до настоящего времени. Если в минерале
образуется продукт распада Y, который не может каким-либо способом поки-
нуть этол минерал, то он начинает накапливаться согласно уравнению (3.11).
Тогда возраст минерала может быть получен из уравнения (3.12) как
+ О (3-13)
A \NX /
Уравнение (3.13) показывает, что для определения возраста минерала не-
обходимо установить содержание обоих нуклидов. Из нескольких существу-
70
Глава 3. Кинетика радиоактивных превращении
ющих геохронологических методов, калий-аргоновый нашел безусловно самое
широкое распространение, так как калий присутствует во многих минералах
и рудах. Этот метод основан на распаде нуклида 40К (Т = 1,28 х Ю10 лет)
до 40Аг и на определении содержаний 40 К и 40Аг в образце. Содержание 40 К
может быть получено из полного содержания калия, при известном содержа-
нии 40К (0,012 %). Для точного определения '“Аг образец нагревают в вакууме
до температуры около 2000 °C, что приводит к испусканию атомов 40 Аг из кри-
сталлической структуры минерала. Содержание 40 Аг в образце собранного га-
за определяют методом масс-спектрометрии. Этот метод позволил определить
возраст в районе (2-3) х 109 лет полезных ископаемых, 4,5 х 109 лет лунных
пород и метеоритов. Лютеций-гафниевый (176Lu, Т = 3,8 х 1О10 лет, рас-
пространенность в природе 2,60%, -► 176Н1) и самарий-неодимовый (147Ст,
1,06 х 10” лет, 14,97 %, -► l43Nd) методы также нашли широкое примене-
ние, так как незначительные концентрации лантанидов присутствуют во мно-
гих породах и минералах. Для датирования минералов, содержащих рубидий,
может использоваться рубидий-стронциевый метод. В нем использует рас-
пад 87 Rb (4,8 х 1О10 лет, 27,85%, -► ! Sr). Рений-осмиевый метод, который
основан на распаде 187Re (Т — 5 х Ю10 лет, 62,93 %, -> 187Os), является
подходящим для датирования молибденитов (M0S2), так как этот минерал
содержит следовые концентрации рения. Уран- и торийсодержащие породы
могут быть датированы по содержанию соответствующих изотопов свинца,
накопленных как конечные продукты распада соответствующих радиоактив-
ных рядов (раздел 3.11).
Если руда содержит по крайней мере следовые концентрации урана,
спонтанное деление 238 U (Т = 1,0 х I016 лез ) также может использоваться для
датирования. Возраст может быть определен в соответствии с одной из двух
методик. В первом случае используется тот факт, что несколько изотопов ксе-
нона (А = 129, 131, 132, 134, 136) образуются как продукты спонтанного
деления урана. Возраст определяют способом, подобным калий-аргоновому
методу, т. е. анализируют руду на содержание урана и ксенона, выделяя по-
следний нагреванием образца в вакууме. Другой метод использует высокую
энергию продуктов деления урана. Проникая с высокой кинетической энер-
гией через кристалл, осколки деления приводят к возникновению дефектов
в кристаллической решетке минерала. После химического травления дефекты
могут наблюдаться в оптическом микроскопе как характерные треки (раз-
дел 5.4.2). Число треков зависит от содержания урана и возраста минерала.
Методика заключается в выделении из руды зерен урансодержащих минера-
лов, таких как слюда, циркон или апатит, и включении их в эпоксидную смолу.
Зат ем образцы смолы полируют и протравливают и подсчитывают число тре-
ков на единицу поверхности. В уравнении (3.12) Ау и Ах заменяют на число
треков и содержание урана соответственно. При установлении возраста мине-
рала t должна обязательно вноситься поправка на уменьшение 238 U, вызван-
ное а-распадом, поскольку данный тип распада для 238 U протекает намного
быстрее, чем спонтанное деление, и именно а-распад контролирует содержа-
ние урана в образце.
3.10. Вековое радиоактивное равновесие
71
3.9. Кинетика накопления радиоактивных
продуктов распада
Этот случай отличается от обсужденного ранее в разделе 3.7 тем, что нук-
лид Y, продукт распада X, радиоактивен. Таким образом, у нас присутствуют
два последовательных акта распада X (Лх) -* Y (Ау) -*... В такой паре нук-
лиды X и Y называю! родительским и дочерним соответственно. Эта ситуация
более всего характерна для радионуклидов, находящихся далеко от области
существования устойчивых ядер (рис. 2.1), когда единичные (3- или а-рас-
пады не могут привести к возникновению стабильного нуклида. По той же
самой причине это характерно для изотопов тяжелых элементов (Z > 83).
Количественные характеристики кинетики накопления продуктов радио-
активного распада основаны на фундаментальных уравнениях, описанных
в предыдущих разделах. Число атомов нуклида X уменьшается со временем
согласно уравнению 3.1, т. е. dN-xJdt = —Ах Ах- Атомы нуклида Yобразуются
из X, согласно уравнению (3.11), со скоростью, равной скорости распада мате-
ринского X. Однако, так как Y радиоактивен, то часть образовавшихся атомов
будет распадаться. Опять же, из уравнения (3.1) имеем: dN\/dt = —X\N\
и суммарное изменение числа дочерних атомов во времени составляет:
——= AxNx - AYAY. (3-14)
at
После интегрирования уравнения (3.14) при условии Ау = 0 и t = 0 (т. е.
в начальный момент времени существуют только ядра материнского нуклида),
число атомов дочернего нуклида в любой момент времени t равно'
Ay = Ахд^^Не^ - е Ay‘)’ (3 I5)
Лу “ Ах
и радиоактивность дочернего нуклида можно выразить как
Ау = Лх.о-^Ц-(е Axt - е^). (3.16)
Ху — Лх
3.10. Вековое радиоактивное равновесие
Если в паре радионуклидов X -► Y -► ... период полураспада материн-
ского нуклида очень большой и, в то же самое время, намного больше, чем
у дочернего нуклида, т. е. Ах Ау, то можно считать, что Ах в уравнении
(3.15) остается постоянным в течение времени наблюдения (также см. рис. 3.1).
Кроме того, из-за очень маленькой величины Ах можно считать е Ах 1.
Тогда уравнение (3.15) можно упростить, и, используя уравнение (3.3), мы
получаем, что
Ау = Ах,0(1 - еМ). (3.17)
Если радиоактивность пары Х/Y регистрировать за достаточно длительный
период времени (t -► оо), то член eAv' становится очень малым, и уравнение
(3.17) сокращается до
Ау — Ах,о-
(3.18)
72
Глава 3. Кинетика радиоактивных превращении
Рис. 3.3. Изменение активности материнского и дочернего радионуклидов
со временем в случае векового равновесия
Уравнение показывает, что в образце, изначально содержащем только ма-
теринский нуклид, радиоактивность дочернего нуклида растет от нуля до не-
которого значения, равного постоянной (из-за малого Ах) начальной ра-
диоактивности материнского нуклида (рис. 3.3). Впоследствии число атомов
дочернего нуклида, и также величина Ау, остаются постоянными, поскольку
любое увеличение числа атомов Y, образующихся за определенный промежу-
ток времени, будет компенсировано распадом того же числа атомов Y за тот же
временной отрезок. Если такое соотношение устанавливается между двумя ра-
дионуклидами, говорят, что они находятся в состоянии векового радиоактив-
ного равновесия. Максимальная активность дочернего нуклида достигается
за время:
1 Лу ТхТу Ту
<3-'”
Некоторые важные пары радионуклидов, находящиеся в вековом равно-
весии, были найдены, например, среди продуктов деления урана и плутония:
137Cs — l37mBa, 90Sr (28,64 лет, (3~) -9°Y (64,1 ч, 0) — 90Zr (стабильный),
и 106Ru (373,6 сут., 0~) -► 106Rh (30 с) -► 106Pd (стабильный). Особый случай
векового равновесия, радиоактивные ряды, обсуждается в следующем разделе.
3.11. Радиоактивные ряды
Радиоактивные ряды представляют особый случай векового радиоактив-
ного равновесия. Начиная с родительского нуклида с очень длинным перио-
дом полураспада, радиоактивный ряд — семейство тяжелых радионуклидов,
3.11. Радиоактивные ряды
73
Г
которые образуются из материнского нуклида в цепочке последовательных
а- и /3 -распадов. В пределах радиоактивного ряда атомные номера и числа
нуклонов в ядрах постепенно изменяются до тех пор, пока последний радио
активный член ряда не распадется до стабильного нуклида. Малая постоянная
распада родительского нуклида заставляет всех членов ряда находиться в со-
стоянии векового равновесия с родоночальником ряда и друг с другом. Даже
если условие Ах "С Ау не выполняется для каждой пары нуклидов в ряду,
равновесие определяется медленным радиоактивным распадом долгоживуще-
го родоначальника ряда.
Три радиоактивных ряда встречаются в природе в уран- и торийсодержа-
щих минералах и горных породах. Первыми членами естественных радиоак-
тивных рядов являются 238 U, 235 U и 232 Th, соответствующие ряды известны
как ряд урана, актиния и тория соответственно. Последовательность нуклидов
в этих рядах продемонстрирована на рис. 3.4 и 3.5. Каждый из рядов имеет
в своем составе изотоп радона и заканчивается стабильным изотопом свинца.
Значение радиоактивных рядов, и в частности радона и продуктов его распа-
да, в исследовании окружающей среды и здоровья обсуждены в разделах 8.3
и 8.4. Четвертый радиоактивный ряд начинается с искусственного нуклида
237 Np, не имеет в своем составе изотопов радона и заканчивается нуклидом
209Bi. (В старой литературе многие из нуклидов в ряду обозначали определен-
ными символами. Таким образом, например, 218Ро и 214Ро были известны как
RaA и RaB, соответственно. Другими примерами являются 238U/UI, 234U/UII
и 234Th/UX].)
Некоторые из радионуклидов в естественных радиоактивных рядах ис-
пользовались как инструменты для датирования в геохимии и океанографии.
Возраст может быть определен по уменьшению или накоплению радиоактив-
ности какого-либо члена ряда. Использование нуклида 210 РЬ из уранового
ряда может иллюстрировать этот подход. Через последовательность распа-
дов (рис. 3.4) радон (222Rn) образуется из урана, присутствующего в земной
коре. Будучи газом, 222Rn попадает в атмосферу, где он претерпевает ряд по-
следовательных радиоактивных распадов вплоть до 210 РЬ. Последний вместе
с атмосферными осадками попадает в водоемы и оседает в донных отложе-
ниях. Аналогично, выпадения 210 РЬ могут быть использованы для датировки
ледников и возраст различных слоев донных отложений может быть опреде-
лен по соответствующей активности 210 РЬ. При использовании 210 РЬ может
быть определен возраст за последние 100-150 лет. Точно так же возраст от-
дельных частей раковин моллюсков, живущих в глубоких водах, может быть
установлен из радиоактивности 228 Ra. Радионуклид 228 Ra образуется из тория
в донных отложениях, откуда он диффундирует в воду в форме иона 228 Ra2+,
который захватывается при росте раковин. После того как 228 Ra проникает
в структуру раковины, уменьшение его активности может быть использовано
для установления возраста.
Нуклид 210 РЬ также используется для датирования, основанного на накоп-
лении радиоактивного продукта распада. Аналогично 228 Ra, 210 РЬ также захва-
тывается раковинами из морской воды, где он распадается через 210 Bi в 210 Ро
Радиоактивное равновесие между 210 РЬ и 210 Ро устанавливается в раковинах
74
Глава 3. Кинетика радиоактивных превращений
Ряд урана Ряд тория
и “и 4,5x10'л. “и 2,5x1 (Гл.
Ра I “Pa 1,17мин I
Th ’“Th 24,1 сут. 7,5x10*л. “Th 1,4х10”л. “Th 1,913л
Ас 1 1 “Ac 6,13ч г I
Ra “Ra 1600 n. 5.75л. “Ra 3 ббсут
Fr I I
Rn “Rn 3,825 сут. “Rn 55,6 c
At I “At 2c I
Ро “Po 3 05 мин I 1MPo 164 мкс X “Po 138,4 сут 21BPo 0.15 c “Po 0 3 мкс
Bi I “Bi 19,9 мин I ”’Bi 5,01 сут. I I “Bi 60.6 мин I
Pb “Pb 26,8 мин I ™Pb 22,3л. i “Pb стабиль- НЫЙ “Pb 10 64ч I ™pb стабиль- X НЫЙ
Tl ’’"Tl 1,3 мин 4,2 мин ”Tl 3,05 мин
Рис. 3.4. Радиоактивные ряды урана и тория.
Рисунки 3.4 и 3.5 на основе: Choppin G. R., Rydberg J. Nuclear Chemistry — Theory and
Applications. Oxford: Pergamon Press, 1980; периоды полураспада из: Pfennig G., Klewe-
Nebenius H., Seelmann-Eggebert W. Karlsruher Chart of the Nuclides. Research Centre.
Karlsruhe, Germany, 1998
не менее четырех лет до того момента, когда активности обоих нуклидов станут
равны. Возраст индивидуальных фрагментов раковины может быть получен
по соответствующей активности 210 Ро, используя уравнение (3.17), — чем
старше фрагмент, тем ближе будут величины радиоактивностей 210 Ро и 210 РЬ.
Другим примером является определение возраста известняка. Если он содер-
жит хотя бы следовые количества урана, то возраст известняка (до 350 ты-
сяч лет) может быть определен по радиоактивности 230Th. Следует отметить,
3 11. Радиоактивные ряды
75
Рис. 3.5. Радиоактивные ряды актиния и нептуния
что во всех случаях для измерения радиоактивности необходимо применение
сложного оборудования, так как измеряемые величины чрезвычайно низки.
Из рис. 3.4 и 3.5 следует, что в результате последовательного распада
в радиоактивных рядах испускается несколько а-частиц. Например, в ряду
урана, при последовательном превращении 238 U в стабильный 206 РЬ, испус-
кается восемь а-частиц. В результате взаимодействия с окружающей средой
а-частицы теряют свою энергию (раздел 5.2) до того момента, пока они
не становятся настолько медленными, чтобы захватывать электроны и пре-
вращаться в нейтральные атомы гелия. Таким образом, в течение миллиардов
лет в геологических объектах, содержащих уран или торий, накапливается
большое количество газообразного гелия. В пористых породах гелий стано-
76
Глава 3. Кинетика радиоактивных превращений
вится компонентом природного газа, из которого он может быть выделен.
Одно из известных месторождений природного газа, богатого гелием, нахо-
дится около Амарилло в Западном Техасе (рис. I на вклейке).
Ядра большинства нуклидов в естественных радиоактивных рядах образу-
ются в результате распада в возбужденных состояниях. 7-излучение, испуска-
емое после а- или /3-распадов, используется при геологической разведке ра-
диоактивных руд и в геологической картографии. При обследовании скважин,
7-детекторы погружают в буровую скважину, и регистрируют интенсивность
и энергию 7-излучения на различных глубинах, чтобы получить информацию
о распределении и концентрациях урана и тория в породе. Наиболее часто
используются высокоэнергетические 7-кванты таких дочерних нуклидов, как
212 Bi или 208Т1. Этот метод известен как гамма-каротаж. Теологическую развед-
ку обширных территорий выполняют методом аэрогаммасъемки. Измеряемое
оборудование помещают на борт самолета или вертолета, летящего на высоте
менее 200 метров со скоростью 120-180 км в час. Интенсивность 7-излу-
чения регистрируют во время параллельных полетов по изучаемой области,
приблизительно на расстоянии 200-400 метров друг от друга. Радиационное
обследование проводят одновременно с фотографированием ландшафта, так
чтобы результаты измерения могли быть нанесены на соответствующие ме-
ста изучаемой области. Интерпретация результатов аэрогаммасъемки является
трудной задачей, так как должны быть приняты во внимание многие факторы,
такие как изменение высоты полета из-за меняющегося ландшафтного релье-
фа, интенсивность космического излучения, содержание продуктов распада
радона в воздухе и приземное 7-излучение от нуклида 40 К.
3.12. Подвижное радиоактивное равновесие
По сравнению со случаем, обсужденным в разделе 3.10, другая картина
наблюдается, если период полураспада материнского нуклида в паре X—>Y
более длинный, но сопоставим с периодом полураспада дочернего нуклида
(Ах < Ау; рис. 3.6). Типичным примером является пара 99 Мо (66,0 ч) -» 99тТс
(6,0 ч). В начале, как и в предыдущем случае, радиоактивность дочернего
радионуклида увеличивается во времени. Однако, в то же самое время, ра-
диоактивность материнского нуклида уменьшается согласно уравнению (3.6),
поскольку его период полураспада сопоставим со временем наблюдения. В ре-
зультате не достигается ситуация, когда радиоактивность дочернего нуклида
остается постоянной. После того как радиоактивность дочернего нуклида до-
стигает максимума, она начинает уменьшаться со скоростью, определяемой
более медленным распадом материнского нуклида. Таким образом, радиоак-
тивности обоих нуклидов со временем уменьшаются с одной и той же скоро-
стью. В этом случае уравнение (3.16) может быть преобразовано следующим
образом:
Лу = Ах—^-(1 - e-<Av-Ax)t) (3.20)
Лу — Лх
3.13. Генераторы короткоживущих радионуклидов
77
Рис. 3.6. Изменение активности материнского и дочернего радионуклидов
со временем в случае подвижного равновесия
По истечении достаточного времени экспоненциальный член становится пре-
небрежимо малым и мы получаем:
Ау — ^х
Ау
Ау — Ах
л
— 71X------
Тх-Ту
(3-21)
Уравнение (3.21) показывает, что, в то время как радиоактивность обоих
нуклидов уменьшается, со временем их отношение становится постоянным
и что радиоактивность дочернего нуклида всегда выше, чем материнского.
В таком случае говорят, что эти два нуклида находятся в состоянии подвижного
равновесия.
3.13. Генераторы короткоживущих радионуклидов
Вековое и подвижное равновесие может применяться для простого и эф-
фективного получения короткоживущих радионуклидов, используя устрой-
ство, названное изотопным генератором. 1енератор представляет собой ко-
лонку сорбента, на котором в подходящей химической форме закреплен дол-
гоживущий родительский нуклид. В тот момент, когда дочерний нуклид на-
капливается на колонке, он отделяется от родительского нуклида, вымываясь
с колонки. Этого легко достигнуть благодаря различию в химических свой-
ствах двух нуклидов, что позволяет подобрать подходящий элюирующий рас-
твор, который выборочно вымывает дочерний нуклид из колонки, оставляя
материнский нуклид на сорбенте.
78
Глава 3. Кинетика радиоактивных превращений
Изотопные генераторы широко используются для получения полезных
нуклидов в диагностических и терапевтических целях в ядерной медицине
(раздел 6.7). Некоторые из генераторов, которые обычно используются в этих
целях, приведены ниже. Для каждого генератора указаны сорбент и элюиру-
ющий агент:
"Мо (66,0 ч) / 99тТс (6,0 ч) / А12О3 / NaCl
68Ge (270,82 сут.) / 68Ga (67,63 мин) / SnO2 / IM НС1
'Rb (4,58 ч) 181mKr (13,1 с) / катионообменник / вода или воздух
82Sr (25,34 сут.) / 82Rb (1,27 мин) I катионообменник I NaCl
u3Sn (115,1 сут.) I ll3mln (99,49 мин) I ZrO21 разбавленная кислота
l88W (69 сут.) I l88Re (16,98 ч) / A12O31 NaCl
62Zn (9,13 ч) 162Cu (9,74 мин) / катионообменник I 2MHC1.
В дополнение к колоночному разделению может также использоваться экс-
такционное извлечение. Примером может служить генератор 90 Sr (28,8 лет) / 90 Y
(64 ч). Пару 90Sr/90Y хранят в слабокислом растворе, из которого периоди-
чески образующий 90Y экстрагируют в раствор ди-(2-этилгексил) фосфорной
кислоты в додекане. Впоследствии его реэкстрагируют в раствор разбавленной
кислоты для дальнейшего использования.
Практическое значения имеет тот факт, что дочерний нуклид может по-
лучаться многократно. Будучи элюированным с колонки дочерний нуклид
начинает вновь накапливаться на колонке. Этот цикл накопление/вымывание
Рис. 3.7. Повторение роста/элюирования "Тс в генераторе "Мо—"Тс. (Макси-
мум активности ""'Тс достигается после 22,7 часов; см. уравнение (3.19). Элюи-
рование может быть произведено независимо от того, достигнута ли достаточная
активность дочернего нуклида в колонке На графике для ясности рассматривается
повторение элюирования каждые 24 часа)
3.15. Природная радиоактивность и радиоактивные элементы
79
повторяется с получением новой порции короткоживущего нуклида. В случае
векового равновесия полученные фракции имеют одну и ту же радиоактив-
ность, в то время как в случае подвижного равновесия получают фракции с по-
степенно уменьшающейся радиоактивностью дочернего нуклида (рис. 3.7).
3.14. Случай отсутствия радиоактивного равновесия
Этот случай имеет место, если материнский нуклид распадается быстрее
чем дочерний, т. е. Ах > Ау, или Тх < Ту. Как следствие, после определенного
промежутка времени, который зависит от периода полураспада материнского
нуклида, материнский нуклид целиком
распадется, оставив лишь накопившийся
дочерний нуклид. Радиоактивность обра-
зовавшегося дочернего нуклида умень-
шается в соответствии с его собствен-
ным периодом полураспада. Очевидно,
что в этой ситуации радиоактивное рав-
новесие не установится никогда. Этот
случай демонстрирует рис. 3.8.
Множество пар материнский/до-
черний нуклид этого типа можно на-
блюдать в цепочках /3-распадов в изо-
барах, в которых нейтроно- или про-
тонообогащенные нуклиды последова-
тельно распадаются, приближая отно-
шение N/Z к величинам, характерным
для стабильных ядер. Примерами могут
служить пары 137Хе (Т = 3,83 мин) -►
137 Cs (30,17 лет) ^"-превращение и 55 Со
(17,54 ч) -> 55 Fe (2,73 лет) /З4 -распад
и электронный захват.
Рис. 3.8. Изменение активности ма-
теринского и дочернего радионуклидов
со временем в случае отсутствия радио-
активного равновесия
3.15. Природная радиоактивность и радиоактивные элементы
С точки зрения физических принципов (природы радиоактивности, ви-
дов радиоактивного распада и скорости) между искусственными и природны-
ми радионуклидами нет никакого различия. Как только радионуклид образо-
вался в природе или в ядерном реакторе, его дальнейшее поведение повину-
ется одним и тем же законам. Однако может быть полезно отдельно описать
радионуклиды природного происхождения. Основываясь на их периодах по-
лураспада, выделяют две группы.
1. Нуклиды с периодом полураспада больше 108 лет — первичные радиону-
клиды. Они были образованы в период нуклеосинтеза элементов во Все-
ленной (раздел 4.13), и из-за их длинных периодов полураспада они
сохранились на Земле до сих пор. Известно больше пятидесяти первич-
ных радионуклидов, некоторые из них перечислены в табл. 3.3.
80
[лава 3. Кинетика радиоактивных превращений
Таблица 3.3
Некоторые долгоживущие первичные радионуклиды
Нуклид Период полураспада (годы) Содержание в смеси изотопов (%)
4ОК 1,28 x 10'° 0,012
87Rb 4,8 х IO2 * * * * * * * 10 * 27,85
88Sr > 3 х 1016 82,56
ll5In 4,4 x 1014 * 95,77
138 Ba > 1 x 10” 71,66
l47Sm 1,06 x 10й 14,97
”’Tb > 5 x 1016 100
>6 x 10” 28,41
l87Re 5 x 10'° 0,93
209Bi 2,7 x 1017 100
232Th 1,405 x IO10 100
235U 7,038 x 108 0,715
238U 4,468 x 10’ 99,274
2. Нуклиды с более короткими периодами полураспада. Они постоянно об-
разуются в природе, с одной стороны, как продукты распада первичных
нуклидов в составе радиоактивных рядов, а с другой — как продукты
ядерных реакций, вызванных в атмосфере Земли космическим излуче-
нием (см. о космогенных нуклидах в разделе 4.9).
Существование в природе радионуклидов с очень большими периодами полу-
распада означает, что соответствующие элементы, так же как их соединения,
радиоактивны. Радиоактивность первичных нуклидов с периодами полурас-
пада менее 1012 * лет, например калия, рубидия, урана, тория и их соединений,
в полезных ископаемых может быть легко обнаружена. Как следует из урав-
нения (3.3), радиоактивность очень долгоживущих радионуклидов чрезвычай-
но низка. Например, удельная радиоактивность висмута (100% 209 Bi) равна
0,23 Бк • кг1.
В соответствии с соглашением термин радиоактивные элемен ты был ис-
пользован для элементов, у которых нет устойчивых изотопов, независимо
от того, встречается ли элемент в природе (полоний из урана), или был произ-
веден искусственно (прометий, технеций, трансурановые элементы). С другой
стороны, элементы, у которых, помимо радиоактивного, имеются один или
более устойчивых изотопов (калий, вольфрам и т.д.) не обозначаются как ра-
диоактивные. Радиоактивными не считаются элементы, такие как висмут или
Упражнения
81
тербий, которые, хотя состоят только из одного радиоактивного изотопа, об-
ладают чрезвычайно низкой радиоактивностью из-за очень больших периодов
полураспада. Строго говоря, самым тяжелым стабильным нуклидом является
208 РЬ, а не 209Bi.
Упражнения
Периоды полураспада см. в Приложении С.
1. Рассчитайте постоянную радиоактивного распада 238 С в обратных секун-
дах. [Ответ: 4,918 х 10-18 с-1.]
2. Был доставлен образец ортофосфорной кислоты, меченной 32 Р, с актив-
ностью 1,85 105 Бк. Какова будет его активность через неделю?
[Ответ: 1,32 х 105 Бк.|
3. Сколько времени займет уменьшение радиоактивности препарата 226 Ra
на 1 %? [Ответ: 23,2 года.]
4. Какая доля исходного количества 238 U останется в урановой руде через
1 миллион лет? [Ответ: 99,984%.]
5. Первый международный стандартный образец радия был приготовлен в
августе 1911 г. и содержал 16,74 мг чистого 226 Ra. Какова будет масса
радия в этом источнике в августе 2011 г.? [Ответ: 16,03 г.]
6. Сколько времени займет распад 1 мг радия в образце 226Ra массой 10 мг?
[Ответ: 243,25 года.]
7. Через какое время в образце 222 Rn останется 1 % от исходной активности?
[Ответ: 25,4 сут.]
8. В лаборатории планируется эксперимент с короткоживущим радионукли-
дом (Т|/2 = 2 сут.). Согласно плану эксперимента начальная активность
должна составлять 1 -108 Бк. Какова должна быть активность при отгруз-
ке источника поставщиком, если поставка его в лабораторию занимает
12 часов? [Ответ: 6,4 х 109 Бк.]
9. При датировании образца методом ускорительной масс-спектрометрии
было установлено, что образец содержит 5,21 -108 атомов 14 С. Сколько
распадов в час происходит в этом образце? [Ответ: 7.]
10. Какова масса 1 х Ю10 Бк 3Н? [Ответ: 2,8 х 10-5 г.]
И. Было установлено, что радиоактивность 232Th в образце ториевого со-
единения, содержащего 1,27 мг 232Th, составляет 5,14 Бк. Определить
постоянную распада (в с-1) и период полураспада 232Th. Использовать
Аг = 232,04 г/моль для 232Th. [Ответ: А = 1,56 х 10 18 с '.]
12. В среднем в теле взрослого человека содержится 140 г калия. Сколько
/3-распадов в секунду происходит в теле среднего человека как результат
распада 40 К? Принять содержание 40 К, равное 0,0117 % в естественной
смеси изотопов калия. [Ответ: 3,76 х 103.]
13 Естественная смесь изотопов рубидия представлена двумя изотопами —
стабильным 85 Rb и радиоактивным 87 Rb (27,83 %). Какова удельная
82
Глава 3. Кинетика радиоактивных превращений
радиоактивность хлорида рубидия? Используйте Аг = 85,47 г/моль и
86,91 г/моль для 85 Rb и 87 Rb соответственно и Мг = 120,92 г/моль для
RbCI. [Ответ: 624 Бк на 1 г RbCl.]
14. Минимально детектируемая активность 222 Rn в воде методом жидкост-
ной сцинтилляционной спектрометрии составляет около 0,5 Бк на литр.
Каковы советующие масса и молярная концентрация 222 Rn? (Лг =
= 222,0 г/моль для 222Rn). [Ответ: 8,8 х 10~17 г, 4 х 10“19 моль/л.]
15. Радионуклид без носителя характеризуется максимальной удельной ак-
тивностью. а) Рассчитайте удельную активность в Бк/г 137 Cs без носителя,
используя данные, приведенные в разделе 3.3 [Ответ: Ъ,\1 х 1012 Бк/г];
б) как изменится удельная активность при добавлении 10 мг хлорида
цезия? [Ответ: 1,27 х 105 Бк/г цезия.]
16. Какова масса 226 Ra, находящегося в равновесии с 1 г 238 U?
[Ответ: 3,4 х 10 7 г.]
17. Какова масса 212 Ро, находящаяся в равновесии с 1 г 232Th?
[Ответ: 6,2 х 10 25 г.]
18. Недавно, с использованием высокоточной масс-спектрометрии образцов,
содержащих уран, отобранных в различных географических местах, было
установлено, что соотношение 234U/238U в них варьируется от 5,154х 10 ~5
до 8,355 х 10-5. Каково соотношение этих двух изотопов в условиях
векового равновесия? [Ответ: 5,495 х 10 5.]
19. Сколько времени потребуется для пары материнский — дочерний изо-
топы 90Sr/90 Y достичь векового равновесия?
20. Один из диагностических изотопов — 82 Rb, который получают из 82 Sr/
82 Rb-генератора, а) Принимая, что 82 Rb вымыт из генератора, сколько
времени займет его накопление до максимально возможной активности?
[Ответ: 18,8 мин]; б) принимая, что эта пара радионуклидов будет нахо-
диться в состоянии векового равновесия, какой процент от максимально
возможной активности 82 Rb накопится через 1, 3, 7 и 10 периодов полу-
распада 82Rb? [Ответ: 87,5% для 3 периодов полураспада.]
21. а) Сколько времени займет установление подвижного равновесия для пары
95Zr/95Nb? б) Какая доля материнского 95 Zr распадется за этот период?
[Ответ: а) 67,24 сут., б) 51,7 %.]
22. 147 Pm является дочерним радионуклидом при распаде 147Nd. а) Сколько
времени потребуется для накопления максимально возможной активно-
сти 147 Pm? 6) Может ли быть установлено радиоактивное равновесие для
этой пары? [Ответ: а) 71,5 сут.]
23. Каков объем при н. у. займет радон (222Rn) в равновесии с 1 х 1010 Бк
226 Ra? Объем 1 моля газа при н. у. составляет 22,414 л. [Ответ: 0,18 мм3.|
24. 238 U является родоначальником радиоактивного семейства, которое за-
канчивается 206 РЬ. Сколько потребуется времени для накопления 10 г
свинца в 500 г урана, очищенного от всех продуктов распада?
[Ответ: 1,51 х 108 лет.]
Литература
83
Литература
Heiser A. Perspectives of Modem Physics, Chapter 23. New York: McGraw-Hill, 1969.
Berger E. (Editor) Scientific Methods in Medieval Archaeology. University of California Press,
Berkeley, 1970.
Choppin G. R., Rydberg J. Nuclear Chemistry — Theory and Applications. Chapter 4. Oxford:
Pergamon Press, 1980.
Crasemann B. Some aspects of atomic effects in nuclear transitions // Nucl. Instr. Methods.
1973. 112. 33.
Darnley A. G. The development of airborne gamma-ray spectrometry// Nucl. Geophys. 1991.
5. 377.
Dostal К. P, Nagel M., Pabst D. Variations in nuclear decay rates // Z. Naturforsch. 1977.
32a, 345.
Gillaume M., Brihaye C. Generators for ultra-shortlived radionuclides for routine clinical
applications// Radiochim. Acta. 1987. 41. 119.
von Gunten H. R. Radioactivity: a tool to explore the past // Radiochim. Acta. 1995. 70/71.
305.
Halliday A. N. Radioactivity, the discovery of time and the earliest history of the Earth //
Contemp. Phys. 1997. 38. 103.
Hedges R. E. M. Progress in radiocarbon dating // Sci. Progr, Oxford. 1985. 69. 409.
Hoffman D. C. Spontaneous fission // J. Alloys Compounds. 1994. 213/214. 67.
Knapp F. E, Mirzadeh S. The continuing important role of radionuclide generator systems for
nuclear medicine // European J. Nucl. Med. 1994. 20. 1151.
Lebowitz E, Richards P. Radionuclide generator systems // Seminars Nucl. Med. 1974. 257.
Lee D. C., Halliday A. N., Snyder G.A., Taylor L.A. Age and origin of the Moon // Science.
1997. 278. 1098.
Litherland A. E. Fundamentals of accelerator mass spectrometry // Phil. Trans. Royal Soc.
London. 1987. A323. 5.
Libby W. F. Radiocarbon Dating, 2nd Edition. The University of Chicago Press, 1955.
Maddock A. G., Willis E. H. Atmospheric activities and dating procedures // Advan. Inorg.
Chem. Radiochem. 1961. 3. 287.
Pfennig G., Klewe-Nebenius H., Seelmann-Eggebert W. Karlsruhe Chart of Nuclides. Research
Center, Karlsruhe, Germany, 1998.
Rowe M. W. Age of the elements // J. Chem. Educ. 1986. 63. 300.
Rucklidge J. C. Radioisotope detection and dating with particle accelerators. Quar-temary
Dating Methods, Mahaney, W. C, Editor; Amsterdam: Elsevier, 1984.
Tuniz C. Accelerator mass spectroscopy: ultrasensitive analysis for global science // Radiat.
Phys. Chem. 2001. 61. 317.
Глава 4
Ядерные реакции
Ядерная реакция — это изменение атомного ядра, возникающее в ре-
зультате взаимодействия с другим ядром, нуклоном, фотоном или другой
частицей. Две взаимодействующие частицы называются ядро-мишень и нале-
тающее ядро. Продуктами ядерной реакции являются в большинстве случаев
другое ядро и одна или большее количество легких частиц:
ядро-мишень + налетающее ядро ►
ядро (ядра) + более легкая частица или частицы
(легкие ядра, нуклоны, фотоны).
Хотя получение радиоактивных изотопов является важным и широко рас-
пространенным примером использования ядерных реакций, радиоактивность
взаимодействующих частиц и их продуктов не является необходимым усло-
вием для протекания ядерных реакций. Таким образом, в результате ядерных
реакций могут образовываться стабильные и радиоактивные ядра. Это можно
продемонстрировать двумя следующими примерами:
^N+^He(a)-> Чо + }н(р) или 2$Ст+ *^О— ?&Rf + 5п.
Аналогично тому, как стабильные или радиоактивные нуклиды могут быть
использованы в качестве мишени, наряду со стабильными ядрами или части-
цами, радиоактивные ядра могут быть использованы в качестве налетающих
частиц. Все ядерные реакции подчиняются законам сохранения заряда, числа
нуклонов (т. е. барионного числа), энергии, импульса. Ядерные реакции обыч-
но записываются в кратком виде, где налетающие и образующиеся частицы
заключены в круглые скобки и записываются между мишенью и образую-
щимся в результате ядерной реакции ядром. Например, две вышеуказанных
реакции можно записать, как 14N(a,p)l7O и 248Cm(l8O, 5n)26iRf. В настоя-
щий момент стало общепринятым систематизировать ядерные реакции по на-
летающим и испускаемым частицам, и два приведенных примера относятся
к реакциям (а, р) и (тяжелый ион, хп), соответственно. Преимуществом та-
кого описания является то, что реакции, например типа (а,р), имеют много
общего безотносительно к тому, какое именно ядро-мишень использовалось,
т.е. запись (а, р) содержит в себе информацию о характерных особенностях
конкретного вида ядерных реакций.
4.2. Скорость образования продуктов и выход ядерных реакций
85
4.1. Энергия ядерных реакций
В любой ядерной реакции сумма масс покоя продуктов реакции от-
личается от суммы масс покоя взаимодействующих частиц. Следовательно,
в каждой ядерной реакции энергия высвобождается или расходуется в зави-
симости от того меныиую или большую массу покоя имеют продукты реакции
по сравнению с взаимодействующими частицами. Для ядерной реакции, за-
писанной в общем виде:
Х[ 4~ Xj —► Хз + Х4
разность масс определяют как
5m = m(X3) -I- т(Х4) - |m(Xi) + т(Х2)]. (4.1)
Энергия, эквивалентная 5т,
Q = —931,55т (в МэВ), (4.2)
отражает изменение энергии, сопровождающее ядерную реакцию. Если 5m < О
(продукты реакции являются более легкими, чем взаимодействующие части-
цы), то Q > 0, т. е. энергия высвобождается. Подобные реакции называют
экзоэнергетическими. Для эндоэнергетической реакции 5m > 0 и Q < 0. Для
эндоэнергетической реакции требуется некоторая энергия, поскольку масса
продуктов реакции больше, чем взаимодействующих частиц. Энергия, необ-
ходимая для уравновешивания дефицита массы, сообщается в виде кинетиче-
ской энергии налетающих частиц. Минимальная кинетическая энергия, необ-
ходимая для протекания эндоэнергетической реакции, известна как пороговая
энергия. Согласно предположению, что реакция протекает через образование
промежуточных компаунд-ядер (раздел 4.4), пороговая энергия может быть
вычислена из закона сохранения импульсов как:
m(X,) + m(X2) А(Х,) + А(Х2)
Ер = т(Х,) ’ " Q - Ж)
где Q < 0. Как видно из этого уравнения, для преодоления пороговой энергии
налетающая частица должна обладать энергией большей, чем Q. Это следует
из закона сохранения импульса, в результате которого часть энергии налета-
ющей частицы превращается в кинетическую энергию компаунд-ядра.
4.2. Скорость образования продуктов
и выход ядерных реакций
Скорость образования продуктов ядерных реакций соответствует увели-
чению во времени числа образующихся атомов нуклида (N*). Эта скорость
зависит от числа ядер-мишеней (7V) и числа налетающих частиц, сталкиваю-
щихся с единицей площади мишени в единицу времени, т. е. потока частиц
ф (м^с1). Эти величины определяют вероятность попадания налетающий
частицы в ядро-мишень, т. е. вероятность образования новых ядер. Скорость
86
Глава 4. Ядерные реакции
Энергия налетающей частицы
Рис. 4.1. Зависимость сечений (выходов) ядерных реакций от энергии налетающих
частиц: а) экзоэнергетические реакции с нейтронами; б) экзоэнергетические реакции
с положительно заряженными частицами; в) эндоэнергетические реакции; г) реакции
с резонансными максимумами
ядерных реакций, т. е. число атомов, образованных за секунду, можно вычис-
лить по формуле:
dN*
R = — = <тф]У. (4.4)
Коэффициент пропорциональности <т (м2) известен как эффективное
сечение ядерной реакции Оно сильно зависит от энергии налетающей части-
цы и типа ядерной реакции (рис. 4.1), и, как будет показано в уравнении (4.6),
тесно связана с выходом реакции. Взаимосвязь а с энергией налетающей ча-
стицы получена из квантовой механики:
(4.5)
где А — длина волны налетающей частицы (связана с энергией налетающей
частицы) иг — ядерный радиус. Из данного выражения видно, что чем
больше длина волны налетающей частицы, т. е. чем ниже ее энергия, тем
больше сечение реакции. Это следует из того, что чем медленнее налетающая
частица подходит к ядру-мишени, тем больше вероятность взаимодействия
мишень — налетающая частица.
Уравнение (4.5) по существу описывает сечение как функцию энергии
экзоэнергетических реакции, индуцированных нейтронами (рис. 4.1 я). Одна-
ко вид подобной зависимости изменяется в случае экзоэнергетических реак-
4.2. Скорость образования продуктов и выход ядерных реакций
87
ций, индуцированных положительно заряженными налетающими частицами
(рис. 4.1 б). Сечение очень мало в случае низкой энергии налетающих частиц,
поскольку им требуется придать некоторую дополнительную кинетическую
энергию для преодоления сил отталкивания положительно заряженным ядром
(см. потенциальный барьер в разделе 1.5). После того как энергия налетаю-
щей частицы достигнет величины потенциального барьера, сечение реакции
постепенно увеличится согласно уравнению (4.5), поскольку потенциальный
барьер больше не препятствует протеканию реакции. В небольшой степе-
ни реакция протекает и ниже энергетического барьера, причиной чего служит
квантово-механический туннельный эффект налетающей частицы при ее про-
хождении сквозь барьер. По причинам, упомянутым в разделе 4.1, эндоэнер-
гетические реакции могут происходить только выше определенной пороговой
энергии (рис. 4 1 в). После того как она достигается, сечение резко увеличива-
ется и подчиняется уравнению (4.5) при больших энергиях, как это показано
на рис. 4.1 б. Рисунок 4.1 г демонстрирует сравнительно общий случай, когда
наблюдается резкий максимум в зависимости сечения реакции от энергии
налетающей частицы. Максимум отражает наибольшую вероятность взаимо-
действия ядра-мишени с налетающей частицей при соответствующих энергиях
налетаюших частиц. Этот эффект известен как резонанс, который возникает
в том случае, если энергия, сообщенная налетающей частицей ядру-мишени,
будет такой, что энергия возбуждения компаунд-ядра будет равна или близка
к некоторым его квантовым энергетическим уровням. Такие возбужденные со-
стояния компаунд-ядер образуются легче, чем предсказано из уравнения (4.1),
что приводит увеличению выхода реакции.
Выходядернойреакции, У, определяют как отношение числа образовавшихся
ядер к числу налетающих частиц, которые столкнулись с мишенью в области S:
dN* 1 aN
Y =-----х — =-------.
dt ф8 S
Как можно видеть, для данного ядра-мишени и постоянного потока на-
летающих частиц выход в основном зависит от эффективного сечения, т. е.
энергии налетающей частицы. Согласно уравнению (4.5) и рис. 4.1 наиболь-
ший выход наблюдается для экзоэнергетических реакций, индуцированных
медленными нейтронами с сечением от 10 28 до 10 25 м2. (Ранее сечения
выражали в барнах; 1 барн = 1 х 10 28 м2.) Типичными значениями явля-
ются, например, 3,8 х КУ25 м2 для реакции 10В(ц, а) 7 Li или 2,7 х 10-25 м2
238и(тг, 7) 239 U. Кулоновское отталкивание является причиной малых сече-
ний многих реакций, индуцированных положительными частицами. Напри-
мер, <т = 3 х 10 33 м2 является максимальным значением сечения реакции
249Cf(15N, 4п) 260Rf при различных энергиях налетающих частиц. Выход хи-
мических реакций обычно выражается в процентах полученного продукта
относительно ожидаемого стехиометрического количества. Для ядерных реак-
ций это непригодно, поскольку число образовавшихся новых атомов является
очень малым по сравнению с числом ядер-мишеней даже в случае высокого
сечения. Если дочерний нуклид является радиоактивным, то по его радиоак-
тивности возможно измерить выход, и наоборот, сечение может быть получено
из величины радиоактивности с использованием уравнения (4.6).
(4-6)
88
Глава 4. Ядерные реакции
4.3. Кинетика ядерных реакций
Кинетика ядерных реакций описывает, как изменяется число образо-
ванных атомов (N*) со временем облучения мишени. Если продуктом реак-
ции является стабильный нуклид, то число новых атомов возрастает линейно
со временем облучения, тобл,
N* = Ято6л = <т</>№о6л. (4.7)
В случае, если образуется радионуклид, часть новых атомов распадаются
в течение облучения. Данный процесс можно выразить, как
dN*
~dT = R~XN’ (4-8)
после интегрирования этого уравнения получаем число образовавшихся атомов:
N* = у(1 -е"АТо6л). (4.9)
А
Используя уравнение (3.3), радиоактивность образовававшегося радио-
нуклида можно рассчитать как
А = R(1 - е-Лт°“"). (4.10)
Выражение (4 10) формально схоже с уравнением, описывающим из-
менение во времени радиоактивности дочернего нуклида в случае векового
радиоактивного равновесия (уравнение (3.17)). Это состояние может фор-
мально рассматриваться как «равновесие» между скоростью ядерной реакции
и скоростью распада дочернего нуклида. В процессе длительного облучения
после начального линейного увеличения радиоактивность образующегося ра-
дионуклида достигает постоянного значения, поскольку еЛт'Л| -► 0. После
этого момента дальнейшее облучение не приводит к увеличению радиоак-
тивности. Такое предельное значение известно как активность насыщения,
Днас • Из уравнения (4.10) при то6л -► оо, мы получаем, что AHat = a<j>N,
т. е. при заданных параметрах облучения (постоянная </>), мишени (постоян-
ная N), типа налетающей частицы и ее энергии (постоянная <т), активность
не зависит от времени облучения. При образовании долгоживущего радионук-
лида скорость ядерной реакции значительно выше скорости распада нуклида.
В этом случае скоростью распада в выражении (4.8) можно пренебречь, радио-
активность радионуклида будет линейно возрастать с увеличением времени
облучения, как и в случае стабильных нуклидов (уравнение (4.7)).
Характеристика возможностей облучения в терминах потока частиц ф
является общепринятой для си туации, где поток частиц является однородным
и равномерным по отношению ко всему облучаемому образцу. Это справед-
ливо для ядерных реакторов, где площадь образна очень мала по сравнению
с площадью потока нейтронов. Наоборот, облучение ускоренными заряжен-
ными частицами происходит с использованием узкого направленного пото-
ка частиц. В этом случае электрический ток, переносимый потоком частиц,
лучше описывает возможности облучения. Для п частиц, сталкивающихся
4.4. Ядерные реакции при низких и средних энергиях частиц
89
с мишенью за секунду, ток в амперах выражается как I = ezn, где ez —
заряд налетающей частицы (е = 1,6 х 10-19 Кд — это абсолютный элемен-
тарный заряд; z — заряд, которые несет налетающая частица, например, +1
для протона или +6 для иона |2С). Тогда один ампер соответствует потоку
6,25 х 10,8/z частиц в секунду.
4.4. Ядерные реакции при низких
и средних энергиях налетающих частиц
Протекание ядерных реакций при низких и средних энергиях налетаю-
щих частиц (до 10 МэВ на налетающий нуклон) успешно описывается моделью
жидкой капли, которая рассматривает ядерную реакцию как двухступенчатый
процесс. На первой стадии налетающая частица поглощается ядром-мишенью
с образованием компаунд-ядра, например, ,4N + 4Не -> [Fjcoc?- Последнее
всегда образуется в высоко возбужденном состоянии. Энергия возбуждения
происходит из энергии связи (Ef™3"), выделившейся из ядра-мишени по-
сле поглощения налетающей частицы (раздел 1.8), и, в случае быстрой на-
летающей частицы, из ее кинетической энергии (Е^™). Однако в послед-
нем случае, поскольку импульс в системе должен сохраняться, часть энер-
гии возбуждения преобразуется в кинетическую энергию компаунд-ядра как
Е™" = Е™,н х (тн.ч./игс.я.)- Тогда энергию возбуждения компаунд-ядра можно
представить
я:0»6=кт+к”' (- (4.Н)
В фотоядерных реакциях (раздел 4.11) равна энергии поглощен-
ных 7- квантов. Пока существует компаунд-ядро, энергия возбуждения пе-
рераспределяется между всеми нуклонами в этом компаунд-ядре, по анало-
гии с усреднением кинетической молекул в нагреваемой жидкости. В мик-
роскопическом масштабе нуклоны в компаунд-ядре перераспределяют свою
энергию непрерывно при столкновениях. Если при столкновении нуклон по-
лучает энергию, превышающую его энергию связи с ядром, он может пре-
одолеть поверхностную энергию и вылететь из ядра (аналогия с молекула-
ми, покидающими жидкость при испарении). Второй стадией ядерной реак-
ции является распад компаунд-ядра, например, для вышеупомянутой реак-
ции, -* ’^О 4- }Н. Энергия возбуждения компаунд-ядра преобразу-
ется в кинетическую энергию конечных продуктов ядерной реакции, и она
распределена между ними согласно закону сохранения импульса В случае
двух образующихся продуктов рекции, пц/т? = Е2/Е], или приблизитель-
но, А\[ А2 = Е2/Е[. При обычной записи ядерных реакций компаунд-ядра
не показывают. Реакция, которую мы использовали как пример, может быть
просто записана как 14N(a,p) |7О.
При достаточной энергии возбуждения компаунд-ядра на второй ста-
дии может вылететь больше нуклонов, что приводит к таким реакциям, как
(а, рп), (п, 2п) или (тяжелый ион, 4п). Если энергия возбуждения компаунд-
90
Глава 4. Ядерные реакции
ядра не достаточна для испускания нуклона, то испускание 7-квантов являет-
ся единственным возможным способом снятия возбуждения. В практическом
плане важна реакция (п, 7), вызванная медленными нейтронами (раздел 4.5).
Время жизни компаунд-ядра лежит в интервале от 10“16 до 10"14 с.
Однако столь короткое, как это может показаться, время жизни является до-
статочно длинным для перераспределения энергии налетающей частицы, так
чтобы нуклоны этой налетающей частицы стали бы неразличимы от нуклонов
ядра-мишени. Это является причиной, почему дальнейшая судьба компаунд-
ядра не зависит от способа его образования. Как следствие, как предсказывает
жидкокапельная модель атомного ядра, для компаунд-ядра возможны различ-
ные способы распада. Например, следующие реакции могут протекать при
бомбардировке натрия (23Na) ускоренными а-частицами:
25Mg+d,
MNa + о |27А1]ка1Ш1
Рис. 4.2. Зависимость сечения
реакций от энергии налетающих частиц
для реакции иСи с протонами.
Источник: Navratil О. et al. Nuclear
Chemistry (Czech Ed.). Prague: Academia,
1985; с разрешения
26Mg + p,
—> 27 Al + 7,
—> 26Al + n.
To, какой путь преобладает,
исключительно зависит от энер-
гии возбуждения компаунд-ядра.
Часто при данной энергии воз-
буждения может быть возможным
более чем один способ распада,
в результате две или более реак-
ции могут протекать одновремен-
но (рис. 4.2). Понятие компаунд-
ядра также объясняет, почему дан-
ный нуклид может быть получен
через различные ядерные реакции:
59Со + п -> [мСо] -> 60Со + 7,
59Со + d -> [61 Ni] — 6uCo -I- p,
62Ni + d [MCu] -> 60Co + a,
MNi + n ->• J61 Ni] “Co + p,
62Cu + n -► |MCu] -* мСо + a.
Доказательство существова-
ния метастабильного промежуточ-
ного компаунд-ядра следует из по-
строения зависимости сечения от
энергии возбуждения компаунд-
ядра. Так как вероятность того или
иного способа распада компаунд-
4.5. Реакции, индуцированные нейтронами
91
ядра зависит только от его энергии возбуждения, то возможно ожидать одни
и те же величины сечений для различных реакций, протекающих через обра-
зование этого составного ядра. Этот факт был подтвержден эксперименталь-
но. Например, нуклид '|®Dy может быть получен при бомбардировке '^Nd
ионами С или '^Ва ионами 2®Ne. Обе реакции протекают через образова-
ние компаунд-ядра I'^Dy]™^, которое превращается в 150 Dy с испусканием
шести нейтронов. На рис. 4.3 показано, что, несмотря на то что используют
различные ядра-мишени и налетающие частицы, были получены практически
идентичные зависимости выхода ог энергии возбуждения компаунд-ядра.
Кинетическая энергия ядра, пе-
реданная в результате ядерной реак-
ции, может быть описана в терми-
нах эффекта отдачи ядер, приводяще-
го к ряду химических последствий для
дочернего ядра. Мы видели, напри-
мер, в разделе 2.8, что энергия отдачи,
связанная с 7-прсвращением, в целом
ниже, чем в случае а- и /3-распадов.
В случае испускания низкоэнергети-
ческих квантов (Еу < 0,5 МэВ) тяже-
лыми ядрами, она не достигает энер-
гии химической связи. Однако она мо-
жет достигать величин от сотен до ты-
сяч электрон-вольт, когда испускае-
мый квант несет энергию 3 МэВ и вы-
ше. Это часто происходит во время
релаксации компаунд-ядер, образую-
щихся при захвате нейтрона при реак-
циях (п, 7). Если атом, ядро которого
поглотило нейтрон, изначально вхо-
дил в состав какой-либо молекулы, то
его более тяжелый изотоп, образовав-
Энергия возбуждения, МэВ
Рис. 4.3. Зависимость сечения от энер-
гии возбуждения компаунд-ядра для
двух ядерных реакций, приводящих к
одному и тому же компаунд-ядру.
На основе: Choppin G. R., Rydberg J. Nu-
clear Chemistry — Theory and Applications.
Oxford: Pergamon Press. 1980
шийся за счет захвата нейтрона, может покинуть эту молекулу при испускании
7-квантов, и, таким образом, окажется в другом химическом состоянии. Этот
процесс известен как эффект Сциларда—Чалмерса. Он впервые наблюдался,
когда этилйодид, органическая жидкость, нерастворимая в воде, был облучен
тепловыми нейтронами, для протекания реакции 1271(п, 7) 1281. Последующая
реэкстракция 1281 в воду в виде йодид-иона подтвердила, что связь углерод —
йод в этилйоде была разорвана в результате эффекта отдачи.
4.5. Реакции, индуцированные нейтронами
Высокие выходы типичны для экзоэнергетических реакций, индуциро-
ванных нейтронами, особенно при низких энергиях (рис. 4.1 а, г). Так как
нейтроны не испытывают кулоновского отталкивания от ядра-мишени, то
вероятность нейтронного захвата ядром тем больше, чем дольше нейтрон
92
Глава 4. Ядерные реакции
пребывает на близком расстоянии от ядра, т. е. чем он медленнее. Нейтроны
считаются медленными, если их кинетическая энергия ниже чем 1 кэВ, далее
они разделяются на тепловые (Е = 0,002-0,5 эВ) и резонансные (0,5 эВ -
1 кэВ). Последнее название возникло из диапазона энергии, в котором на-
блюдается эффект резонанса, увеличивающий сечение. Нейтроны с энергиями
выше чем 1 кэВ считаются быстрыми.
Самой распространенной реакцией с участием медленных нейтронов яв-
ляется ^Х(тг, 7)/4gX, известная как радиационный захват нейтрона. Про-
дуктом этой реакции является изотоп нуклида-мишени, обогащенный одним
дополнительным нейтроном. Добавление одного нейтрона изменяет отноше-
ние N/Z ядра настолько, что образовавшийся более тяжелый изотоп ста-
новится нестабильным по отношению к /3 -распаду. Важное практическое
значение, которое имеет реакция (п, 7), заключается в том, что она при-
меняется для коммерческого производства многих радионуклидов. Типичны-
ми примерами являются радионуклиды 32 Р и 60 Со, полученные в реакциях
3|Р(п, 7) и 59Со(п, 7) соответственно. Эти (п, 7)-реакции — экзоэнергети-
ческие (Q = 6-10 МэВ), и могут быть индуцированы почти во всех ядрах
с атомным номером выше 10. Выходы этих реакций высоки и сечения меня-
ются между I0-28 и К)25 м2.
Благодаря низкой кинетической энергии медленных нейтронов, энергия
возбуждения компаунд-ядра происходит только из энергии связи налетающе-
го нейтрона. В ядрах-мишенях с Z > 10 энергия возбуждения распределяется
между многими нуклонами таким образом, что приращение энергии на нук-
лон мало, чтобы могло произойти испускание нуклонов из компаунд-ядра.
В связи с этим медленные нейтроны не вызывают никаких реакций кроме
(п, 7) в ядрах с Z > 10. Напротив, в ядрах с Z < 10 медленные нейтроны вы-
зывают экзоэнергетические (п, р) или (тг, а) реакции. В этом случае эмиссия
протона или а-части цы становится возможной из-за более низкого барье-
ра кулоновского отталкивания легкого компаунд-ядра, а также потому, что
его энергия возбуждения распределена только между несколькими нуклонами
в ядре. Поэтому более вероятно, что нуклон или нуклонный кластер, такой как
альфа-частица, получат достаточную энергию для испускания из ядра. Неко-
торые из этих реакций характеризуются высокими выходами и имеют важное
практическое значение, например данные реакции используются при коммер-
ческом производстве 3Н и 14С (см. ниже), реакция 10В(тг, а) 7Li применяется
для обнаружения и поглощения потока нейтронов (раздел 5.4.3, 5.5.2 и 7.3.2).
С увеличением энергии нейтронов (тг, 7) реакция становится не основ-
ной для нуклидов с Z > 10 (рис. 4 1 а). В то же время, благодаря кинетической
энергии налетающей частицы, энергия возбуждения компаунд-ядра увеличи-
вается до тех пор, пока она не становится достаточно высокой для протекания
реакций (п,р) и (п, а). Однако эти реакции являются эндоэнергетическими
(рис. 4.1 в) и их практическая значимость невелика. Более важными являются
реакции, в которых из компаунд-ядра испускается больше нуклонов, в частно-
сти реакция (тг, 2тг). Хотя эти реакции также являются эндоэнергетическими,
они используются для производства нейтрон-дефицитных, /31 -нестабильных
изотопов. Примером может служить реакция |9Р(тг, 2тг) 18 F.
4.5. Реакции, индуцированные нейтронами
93
Получение радионуклидов по реакциям, индуцированным нейтронами,
требует, чтобы материал мишени был облучен медленными нейтронами в ядер-
ном реакторе, где обеспечивается самый высокий поток нейтронов. Это
особенно важно для получения радионуклидов с высокими выходами. Не-
энергетические, исследовательские реакторы малой мощности имеют поток
10|2-1013 нейтронов • с 1 • см 2 (раздел 7.3 5) Нуклид-мишень должен быть
в форме, устойчивой к нагреванию и высоким радиационным дозам, и хи-
мически простым, для того чтобы избежать протекания побочных ядерных
реакций с другими элементами в материале мишени (поскольку они загряз-
няют основной радионуклид другими радиоактивными продуктами). Для это-
го предпочтительно применяют металлы или их оксиды. Для избежания по-
терь радионуклида, полученного при облучении, материал мишени заключают
в кварцевую камеру или ампулу из полиэтилена, которые, в свою очередь, по-
мещают в алюминиевые контейнеры.
Последующая обработка облученной мишени зависит от целей, для ко-
торых был произведен радионуклид. Если он должен служить источником
ионизирующего излучения, то облученный материал заключают в подходя-
щую капсулу, которая предохраняла бы радиоактивный материал от случай-
ного рассыпания и сама не поглощала излучения. Радионуклиды, полученные
для медицинских и исследовательских целей исследования, обычно преобра-
зуют в необходимую химическую форму. В качестве первого шага полученный
радионуклид переводят в простую химическую форму, которую используют
в качестве исходного соединения для получения других радиоактивных про-
дуктов (раздел 6.2). Несколько из таких примеров приведены ниже.
- 3Н получают в реакции 6Li(n, а) 3Н при использовании металлического
лития в качестве мишени. Облученный литий расплавляют в вакууме для
выделения трития в виде газа 3Н2. Последнему обеспечивают взаимодей-
ствие с металлическим ураном для образования и3Нз, таким образом,
тритий очищают от любых газообразных или радиоактивных примесей.
При нагревании тритид урана разлагается для получения газообразного
трития, который впоследствии может быть окислен до тритированной
воды, 3Н2О
- |4С получают в l4N(n, р) |4С реакции. Газообразный азот является не-
практичным в качестве материала мишени из-за его низкой плотности
и, следовательно, низкого числа атомов-мишений на единицу объема.
Обычно для этой цели в качестве материалов-мишеней применяют нит-
риды ВезМ2 или A1N. Облученную мишень растворяют в смеси Н2О2
и H2SO4, в результате чего 14С образуется в виде смеси |4СО, |4СО2
и |4СН4, отделенный от любых радиоактивных примесей, образующих-
ся в результате облучения бериллия или алюминия. Используя горячий
СпО, газовую смесь окисляют до |4СО2, который поглощают раствором
Ва(ОН)2 для получения твердого Ва14СОз-
- 32 Р получают по реакциям 31 Р(п, 7)32 Р или 32 S(n, р) 32 Р при облучении
красного фосфора или серы. Растворение облученного материала мишени
в азотной кислоте приводит к образованию Н^РО4, которую очищают
на анионообменной колонке. Преимущество реакции 32S(n,p) состоит
94
Глава 4. Ядерные реакции
в том, что 32 Р получают без носителя, т. е. с максимальной удельной
радиоактивностью. Напротив, в результате реакции 31 Р(тг, 7) продукт
всегда содержит нерадиоактивный нуклид 31Р в качестве носителя.
- Радионуклиды элементов-металлов всегда получают при использовании
в качестве материалов мишени сами металлы или их оксиды. В зависимо-
сти от химической природы облученный материал мишени растворяют
в воде, соляной кислоте или в другом подходящем растворителе. Из этих
растворов потом получают другие соединения. Иногда облучение металла
не лучший способ получения радионуклидов. Примером такого случая
является получение 186 Re. Трудность в использовании металлического ре-
ния заключается в обработке мишени, которую необходимо растворить
в азотной кислоте или пероксиде водорода для получения раствора перре-
ниевой кислоты. Однако протекание интенсивных химических реакций
приводит к потерям летучего H186ReO4. Поэтому для получения 186Re
предпочтительно использовать мишень из более сложного химическо-
го соединения, но растворимого в воде, например перренат алюминия.
Радионуклиды, образующиеся из алюминия и кислорода, имеют очень
короткие периоды полураспада и быстро распадаются сразу после облу-
чения, оставляя чистый 186ReO4.
- 1311 является примером радионуклида, который получают как продукт
распада другого радионуклида. Получить 1311 в реакции 1301(п, 7) невоз-
можно, поскольку 1301 является радиоактивным изотопом с периодом по-
лураспада 12,36 ч и не может использоваться в качестве мишени. Вместо
этого облучают теллур, и 1311 получают как продукт распада нуклидов
теллура-131: |30Те(п, 7)131,пТе(7-превращение, Т = 30 ч) -► 131Те(/3 ,
25 мин) -> 1311. В облученном теллуре нуклиды 131тТе и 131 Те распада-
ются в течение нескольких дней. Затем теллур нагревают для выделения
1311 методом возгонки, который улавливают ловушкой с раствором суль-
фита натрия, получая раствор Na1311.
Важным коммерческим применением реакций (п, 7) и последующего
/3' -распада является допирование полупроводников путем нейтронной трансму-
тации — метод получения строго определенного количества допирующей до-
бавки в полупроводниковом материале. Однако в этом случае продукт -рас-
пада (легирующая добавка) должен быть стабильным нуклидом. Примером
может служить получение примеси фосфора в кремнии: 30Si(n, 7) 31 Si(/3,
Т1/2 = 2,62 ч) -► 31Р (стабильный). Легирование проводят нейтронным облу-
чением образцов или целых блоков полупроводниковых кристаллов в ядерном
реакторе. По сравнению с другими методами, преимуществами допирования
путем активации являются точный контроль над количеством допирующей
добавки и высокая однородность ее распределения в основном материале.
Безусловно, самым важным применением (п, 7)//3 -распада является об-
разование легких трансурановых элементов в урановом топливе в ядерных реак-
торах. Преобладающий компонент топлива, изотоп 238 U, не подвергается де-
лению медленными нейтронами (раздел 7.1), однако реакция 238 U(n, 7) 239U
протекает с высоким выходом. Два последовательных /3"-распада приводят
4.5. Реакции, индуцированные нейтронами
95
Рис. 4.4. Упрощенная схема ПУРЭКС-процесса
к получению плутония: 2^U(/3, 23,5 мин) -► 2g9Np(/3, 2,36 дня) -► 2^Ри(а,
2,41 х 104 лет). Таким образом, в любом действующем ядерном реакторе бу-
дет накапливаться некоторое количество 239 Ри, а при длительном облучении
из 239 Ри через три последовательных (п, 7)-реакции образуются более тяжелые
изотопы плутония 240,241,242 ри р прошлом, в течение нескольких десятилетий,
таким способом было произведено много тонн плутония, главным образом
для военных целей (см. раздел 7.10).
Аналогично получают нептуний (237Np, Т = 2,14 х 106 лет) в урановом
топливе: 235U(n, 7) 236U(n, 7) 237 U(/?~, 6,75 сут.) -> 237Np. Некоторое коли-
чество 237Np также образуется и другим путем: 238U(n, In) 237U -> 237Np.
Изотоп 239 Np, который также образуется при получении плутония, не накап-
ливается в топливе из-за его короткого периода полураспада.
Нептуний и плутоний выделяют из облученного ядерного топлива с ис-
пользованием процесса, называемого ПУРЭКС (акроним для Плутония и
УРана ЭКСтракции), который использует различия в окислительно-восста-
новительных свойствах различных валентностных состояний урана, нептуния
и плутония, для разделении комплексов этих металлов с трибутилфосфатом
(ТБФ) между азотной кислотой и керосином — слабо полярным углево-
дородным растворителем. Упрощенная схема ПУРЭКС-процесса приведена
на рис. 4.4. Во-первых, топливную оболочку из стали или циркония (раз-
дел 7.3.1) удаляют путем ее растворения в серной кислоте или растворе фто-
96
Глава 4. Ядерные реакции
рида аммония соответственно. Затем отработанное (облученное) топливо рас-
творяют в азотной кислоте. В образующемся растворе уран, нептуний и плу-
тоний присутствуют в виде ионов СО^, NpOj и Pu4+. Потом добавляют
нитрит натрия для окисления нептуния до NpOj+, и все три металла извлека-
ют в виде ниртатных комплексов с ТБФ в керосин. На этом этапе достигается
их отделение от большинства продуктов деления, таких как 137Cs, 90 Sr и т.д.
(радионуклиды, образующиеся в топливе из-за деления урана). В следующем
экстракторе раствор керосина с комплексами ТБФ урана, нептуния и плуто-
ния контактирует с раствором соли двухвалентного железа, в результате чего
Pu(IV) восстанавливается до Pu3+, a Np(VI) до Np4+. На этом этапе про-
исходит отделение плутония от урана и нептуния. Два последних элемента
остаются в органической фракции, в то время как Ри3+ попадает в водный
раствор, так как Ри3+ не образует комплекса с ТБФ в керосине. Затем уран
и нептуний переводят в раствор разбавленной азотной кислоты. Этот раствор
подают в последний экстрактор, в котором эти два металла отделяют друг
от друга экстракцией UO^4- ТБФ в керосине из 1-2 М раствора HNO3. В этих
условиях Np4 не извлекается. В реальном процессе разделенные фракции,
содержащие уран, нептуний и плутоний очищаются, концентрируются и пе-
реводятся в нужные химические формы.
Некоторые модификации процесса ПУРЭКС используются для перера-
ботки отработанного (облученного) уранового топлива для целевого извлече-
ния плутония. Перерабатывающие заводы работают в Европе (Великобрита-
ния, Бельгия, Франция и Россия) и Японии. В США огромные количества
плутония для военных целей были получены ПУРЭКС-технологией на заводах
Министерства энергетики США в Ханфорде, Вашингтоне и Саванне в Юж-
ной Каролине, в то время как переработка облученного топлива гражданских
ядерных реакторов была запрещена в США федеральным законом.
Как показано на рис. 4.5, последующие захваты нейтронов и /3~ -распады
приводят к образованию изотопов более тяжелых трансурановых элементов.
ЮО
0-распад
98------нейтронный -------
захват
97------(поглощение) -----
Ст
245 250 255
Нуклонное число
Рис. 4.5. Последовательное образование трансурановых элементов
путем захвата нейтронов и /3-распадов.
На основе: Seaborg G. Т. // The Nucleus. 1970. Vol. 7. Р. 86
4.5. Реакции, индуцированные нейтронами
97
В энергетических реакторах производятся относительно небольшие количе-
ства америция (24|-243Ат) и кюрия (244Ст). После растворения облученного
топлива в азотной кислоте они переходят в ионную форму Ат3+ и Ст3+ и по-
падают в результате ПУРЭКС-процесса в радиоактивные отходы, так как их
извлечение является экономически невыгодным. Чтобы произвести большие
количества америция и кюрия (кг), берклия (мг) и калифорния (г), плутоний
(в виде оксида) должен использоваться как мишень и облучаться в специ-
альном реакторе мощным потоком нейтронов в течение приблизительно двух
лет. Облученный таким образом плутоний химически перерабатывают. Непо-
делившийся плутоний отделяют в процессе ПУРЭКСа. Затем трансурановые
элементы отделяют от соответствующей фракции с использованием ряда ме-
тодик. Одна из них — процесс TRAMEX (рис. 4.6). Процесс основан на том,
что в концентрированных растворах хлориды трехвалентных трансурановых
элементов образуют анионные комплексы, которые могут извлекаться в виде
аммонийных солей [(R3NH+)2, М11^!^ ] в раствор триалкиламина в диэтил-
бензоле. Для этого используют смесь триоктил- и тридециламинов. Извле-
чение выполняют в первом экстракторе, как показано на технологической
схеме. В следующем экстракторе трансурановые элементы реэкстрагируют
из диэтилбензола в раствор НС1, из которого отдельные актиниды могут быть
выделены одним из нескольких методов. Один из них — это ионообменная
11 М LiCI + 0,02 М HCI
BMHcl
Раствор
продуктов деления,
включая лантаниды
Рис. 4.6. Упрощенная схема TRAMEX-процесса.
На основе: Choppin С. R., Rydberg J. Nuclear Chemistry — Theory and Applications.
Oxford: Pergamon Press, 1980
98
Глава 4. Ядерные реакции
Рис. 4.7. Разделение трехвалентных актинидов путем ионного обмена.
На основе: Katz J-, Seahorg G. Т. The Chemistry of the Actinide Elements.
Methuen: Wiley, 1957
хроматография под высоким давлением. В этом методе трехвалентные актини-
ды адсорбируются из разбавленного кислого раствора на катионообменнике
в форме NH4, а химически подобные ионы от Ат3+ до Cf3+ отделяют друг
от друга, элюируя их последовательно раствором а-гидроксиизобутирата ам-
мония (рис. 4.7). Разделение достигается благодаря различной устойчивости
комплексов трансурановых элементов с а-гидроксиизобутиратом. На сего-
дняшний день накопилось столь занчительное количество тяжелых трансура-
новых элементов, что 244Ст может являться первичным материалом мишени
для производства калифорния. Использование более тяжелого трансуранового
нуклида позволило уменьшить время облучения мишени до года.
Все эти технологии очень сложны, поскольку требуют обработки больших
количеств высокорадиоактивных материалов. Методики полностью автомати-
зированы, чтобы исключить облучение и токсичное воздействие на персонал.
Кроме того, необходимо постоянно контролировать, что ни на какой стадии
производства количество плутония не превысит критического значения, что-
бы избежать несчастных случаев от реакций деления.
Более тяжелые трансурановые элементы (Z > 100) не могут быть полу-
чены последовательными нейтронными захватами и /3~ -распадами. Данный
процесс останавливается на фермии (Z = 100), потому что его изотопы, об-
разующиеся при облучении плутония, обладают столь короткими периодами
полураспада, что они не успевают накопиться в достаточном количестве, что-
бы служить нуклидами-мишенями для дальнейшей (п, 7) реакции.
4.6. Реакции, индуцированные положительно
заряженными налетающими частицами
Из-за кулоновского барьера выходы у реакций, вызванных положительно
заряженными налетающими частицами, намного ниже, чем у реакций, ин-
дуцированных нейтронами. Однако некоторые из этих реакций имеют прак-
тическую важность. Любая заряженная частица может использоваться как
4.6. Реакции, индуцированные положительно заряженными частицами 99
налетающая, начиная от протонов до ядер тяжелых элементов. Несколько
легких ядер имеют специальные названия, если они применяются в качестве
налетающих частиц, так, ядра дейтерия, трития и гелия известны как дейтрон,
тритон и гелион соответственно. По причинам, обсужденным в разделе 4.1
и 4.2, положительная налетающая частица должна всегда нести некоторую
кинетическую энергию для того, чтобы преодолеть силы кулоновского оттал-
кивания и вызвать ядерную реакцию, независимо от того, является ли реакция
экзо- или эндоэнергетической. Это достигается либо ускорением налетающих
частиц в электрическом поле, либо нагреванием до очень высоких темпера-
тур. Последний случай относится к термоядерным реакциям и будет обсужден
в разделе 4.13, 7.9 и 7.10.
Легкие налетающие частицы, такие как протоны, дейтроны и гелионы
MOiyr быть ускорены в циклотроне (рис. 4.8). Ускоряющие электроды, «ду-
анты», имеют форму половинок плоского полого цилиндра. Их помещают
в поперечное магнитное поле между полюсами сильного магнита в вакуум-
ную камеру и соединяют с высокочастотным генератором. В пространстве
между дуантами расположен источник ионов, в котором положительные ча-
стицы (атомные ядра) получают из водорода, дейтерия или гелия действием
ускоренных электронов на молекулы или атомы газа. Положительные частицы
извлекают из ионного источника в дуант с обратной полярностью. В дуантах
электрическое поле отсутствует и частицы проходят по круговой траекто-
рии в магнитном поле. Частицы получают ускорение в пространстве между
дуантами из-за противоположных полярностей. Условием ускорения части-
цы является соответствие магнитного поля частоте генератора, поскольку он
контролирует радиус траектории движения частицы и ответственен за из-
менение полярности на дуантах. Поскольку частицы приобретают энергию,
Магнитная опора
Рис. 4.8. Схематическое изображение циклотрона (другой полюс магнита
расположен над дуантом циклотрона, для ясности на рисунке не показан)
100
Глава 4. Ядерные реакции
радиус их траектории увеличивается так, что частицы двигаются в циклотроне
по расширяющейся спиральной траектории. Успешное ускорение достигает-
ся, если увеличение радиуса точно компенсируется возрастанием скорости
частицы. Только в этом случае частицы достигают пространства, где нужная
полярность другого дуанта позволяет вызвать ускорение. Частицы достигают
необходимой кинетической энергии после нескольких сотен вращений. Затем
пучок частиц отклоняют из циклотрона через узкое окно (путем приложения
напряжения к отклоняющим электродам), и он направляется на мишень. Ки-
нетические энергии протонов и дейтронов могуч быть ускорены до 30 МэВ.
При больших энергиях частиц возникают осложнения из-за релятивист-
ского увеличения массы частицы, что приводит к тому, что частицы не дости-
гают в нужный момент щели в одной фазе с частотой генератора. Функциони-
рование циклотрона может быть изменено соответственно путем модулирова-
ния частоты или магнитного поля. Соответствующее оборудование известно
как синхроциклотрон и синхротрон. Частицы имеют спиральную траекторию,
как в циклотроне, а увеличение радиуса достигается периодическим измене-
нием частоты генератора. Частицы остаются на круговой орбите, и так как
частицы ускоряются, магнитное поле продолжает увеличиваться таким обра-
зом, что радиус орбиты частицы остается постоянным.
Более тяжелые положительные частицы (ядра лития и более тяжелых
элементов) могут быть ускорены в линейных ускорителях (рис. 4.9). Частицы
покидают источник ионов и проходят через последовательность ускоряющих
электродов. Они построены как полые цилиндры, так называемые полетные
трубки с увеличивающейся длиной. Поочередно трубки соединены электри-
чески, и два комплекта трубок, образованных таким образом, связаны с высо-
кочастотным генератором, поскольку в трубках, где нет электрического поля,
частицы двигаются с постоянной скоростью. Так как последняя постепенно
возрастает по мере того, как частицы проходят через ускоритель, то соот-
ветственно длина труб должна увеличиться так, чтобы частица достигла бы
следующего промежутка в фазе с частотой генератора. В мощных ускорителях,
Рис. 4.9. Схематичное изображение линейного ускорителя.
Источник: Navratil О. et al. Nuclear Chemistry (Czech Ed ).
Prague: Academia, 1985; с разрешения
4.6. Реакции, индуцированные положительно заряженными частицами 101
Охлаждающая вода
Пучок
Двойное /
окно Л
„ Охлаждающая вода
н Датчик .
• д, давления Газ
ы,
Z J 1|Г|ГМ1 । , к Ох л аж
/ f * Н " I дающая
2i f Охлаждающая вода 9?^ вода
| _ пивла
Изолятор Газоля пучка
Рис. 4.10. Слева: устройство мишени для получения нуклида НС облучением оксида
бора протонами. Справа: устройство мишени для облучения газовых образцов
таких как Супер-Хилак в США (траектория ускорения 52 метра длиной) или
UNILAC в Германии, протоны могут быть ускорены до 20 ГэВ, а ядра более
тяжелых элементов до 30 МэВ на нуклон.
Из-за высокого поглощения заряженных частиц материей (раздел 5.2),
положительные налетающие частицы полностью поглощаются материалом
мишени. Поскольку кинетическая энергия налетающей частицы передается
мишени, она значительно нагревается во время облучения, поэтому материал
мишени должен быть устойчив к воздействию высоких температур и последу-
ющему охлаждению. Используются различные сборки-мишени. Рисунок 4.10
демонстрирует примеры сборок-мишеней для облучения твердых и газообраз-
ных веществ.
Из реакций, индуцированных протонами, реакции (р, хп) являются самы-
ми важными. Они являются эндоэнергетическими (Q лежит в пределах от -6
до —10 МэВ) и приводят к получению нейтрон-обедненных радионуклидов,
некоторые из которых нашли применение в ядерной медицине (раздел 6.7).
Типичными реакциями являются l5N(p,n)l5O, "Bfp.np'C, |24Те(р, 2п)|231
или отТ1(р, Зп)201 РЬ. Для производства таких радионуклидов небольшие цик-
лотроны установлены в соответствующих отделениях в больницах. Нуклид 18 F,
широко используемый в биологии, получают по реакции 18О(п, р)'8Е Вода,
обогащенная изотопом |8О, используется в качестве материала мишени.
Реакции (р, 7) интересны тем, что в некоторых из них образуются 7-кванты
высоких энергий: 3Н(р, 7)4Не(Е?7 = 21,6 МэВ) или 7Li(p, 7)24Не(17,8 МеэВ).
Среди реакций с дейтронами реакции (d, р) являются исключительными
по выходу, который близок к реакциям (п, 7) и обусловлен определенным
механизмом реакции. Из-за отталкивания между протоном и ядром-мише-
нью при приближении дейтрона к ядру, протон покидает ядро. В тот момент,
когда дейтрон начинает взаимодействовать с ядром-мишенью, из-за низкой
энергии связи (2,22 МэВ) он расщепляется под действием сил отталкивания,
и только нейтрон захватывается ядром-мишенью. Поскольку положитель-
ная налетающая частица целиком не взаимодействуете ядром-мишенью, т.е.
не образуется составное ядро, потенциальный барьер не играет важной роли
102
Глава 4. Ядерные реакции
и, соответственно, выходы реакции высоки. Реакции (d, р) являются экзо-
энергетическими (Q = 4-8 МэВ) и служат альтернативой реакциям (п, 7).
Реакции (d, п) или (d, 2п) приводят к образованию радионуклидов
с дефицитом нейтронов. Некоторые из нуклидов, полученных по реакции
(р, хп), MOiyr также быть получены при использовании дейтронов как на-
летающих частиц, например inB(d, п)"С, 7Li(d, 2n)7Be, 57Fe(d, 2п)57Со или
2O7Bi(d, 2n)2" At. Реакция 20Ne(d, а) получения 1SF происходит по другой
схеме. В этой реакции неон, содержащий около 0,2% газообразного фтора
в качестве носителя, используется как мишень.
Реакция 3H(d, п)4 Не служит для получения нейтронов в нейтронных гене-
раторах. Генератор состоит из вакуумированной трубки с источником ионов
на одном конце, небольшого линейного ускорителя и тритиевой мишени
на другом конце. Полученные в ионном источнике дейтроны ионизируют
газообразный дейтерий, проходят через ускоритель и попадают на мишень,
представляющую собой металлическую пластину из титана или циркония,
содержащую адсорбированный тритий, в котором образуются нейтроны. Об-
разующиеся нейтроны являются быстрыми (Е = 14 МэВ), как это следует
из баланса масс реакции.
Реакция (а,п) является самой важной из реакций, индуцированных
гелионами (альфа-частицами). Она используется для получения нейтронов
в нейтронных источниках. Источник представляет из себя довольно простое
устройство. Это инкапсулированная в маленький стальной цилиндр смесь
долгоживущего а-излучающего радионуклида и порошка металлического бе-
риллия, который служит мишенью. В настоящее время в качестве источни-
ка а-частиц в основном используется оксид америция (24|Ат). Нейтроны
образуются посредством реакции 9Ве(а,п)12С. Из-за низких атомных масс
альфа-частиц и бериллия потенциальный барьер реакции составляет только
2,2 МэВ, поэтому энергии альфа-частицы в 5—6 МэВ достаточно для инду-
цирования ядерной реакции. Полученные нейтроны легко проникают через
стальную оболочку. Нейтронные потоки в нейтронных генераторах довольно
низки (105—106 нейтронов в секунду в расчете на 1 ГБк 241 Агп), хотя до-
статочны для многих практических приложений (раздел 5.5). В дополнение
к источнику 24|Аш/Ве иногда также используется источник 24lAm/Li. В та-
ких источниках нейтроны образуются в реакции 7Li(a, п)’°В. Для получения
радиофармпрепаратов, меченых211 At, используется реакция 207Bi(a, 2n)2”At
(раздел 6.7). 21’At получают из облученного расплавленного висмута и улав-
ливают в среду хлороформа.
Необходимо упомянуть также некоторые реакции с альфа-частицами,
которые привели к открытию трансурановых элементов, Например, берклий
впервые был получен в реакции 241 Am(a, 2n)243Bk; и первый изотоп мен-
делевия был получен облучением приблизительно 109 атомов эйнштейния
в реакции 263Es(a, п)256 Md. Менделевий — это самый тяжелый элемент, изо-
топы которого могут быть получены в результате таких реакций, поскольку
изотопы фермия (Z = 100) или других более тяжелых элементов, которые не-
обходимо было бы использовать в качестве мишени, не могут быть получены
в достаточных количествах.
4.6. Реакции, индуцированные положительно заряженными частицами 103
Единственная возможность для получения транфермиевых элементов
(Z > 100) заключается в использовании реакций, индуцированных тяжелыми
ионами как налетающими частицами. Изотопы свинца, висмута, урана и других
трансурановых элементов вплоть до калифорния служат нуклидами-мишеня-
ми, в то время как легкие (от бора до неона) или средние массовые ядра (хром,
железо, никель, цинк) используется как налетающие частицы. Большинство
подобных реакций протекают через образование компаунд-ядра, которое рас-
падается с образованием нового тяжелого ядра с испусканием одного или
более нейтронов. Преимущество этих реакций состоит в том, что протонное
число нуклида-мищени сразу увеличивается на несколько единиц и, таким
образом, отсутствует необходимость использования тяжелых трансурановых
нуклидов как мишеней. Однако эти процессы протекают с чрезвычайно низ-
ким выходом, что является следствием очень сильного отталкивания между
налетающей частицей с большим зарядом и ядром-мишенью. Для преодо-
ления потенциального барьера налетающие частицы должны быть ускорены
до энергий 5 МэВ на нуклон.
Существуют еще два подхода к синтезу сверхтяжелых ядер. Первый, кото-
рый был использован уже много лет назад, заключается в том, что трансура-
новый нуклид-мишень бомбардируется ускоренными легкими ядрами. Эти
реакции назвали реакциями горячего слияния из-за высокой энергии воз-
буждения (30-60 МэВ) образовавшегося составного ядра. Многие изотопы
элементов с Z = 101-106 были получены методом горячего слияния. Однако
попытки синтезировать еще более тяжелые ядра этим способом в течение
длительного времени оказывались неудачными. Считалось, что изотопы эле-
ментов с Z > 106 не могут быть получены подобным образом. Это объяс-
нялось высокой энергией возбуждения компаунд-ядер, которая увеличивает
вероятность их деления (конкурирующий процесс), уменьшая, таким образом,
выходы желательных реакций. Однако относительно недавно были синтези-
рованы несколько атомов элементов с Z = 114 и 118 (раздел 4.8). Другим
подходом является реакция холодного слияния, которая протекает с участием
в качестве мишени свинца или висмута и ускоренных налетающих частиц
средней массы. Выходы этих реакций ниже из-за более высокого потенциаль-
ного барьера, но ниже и энергия возбуждения компаунд-ядер (около 13 МэВ),
что уменьшает вероятность их деления. Это происходит вследствие того, что
часть энергии налетающей частицы расходуется на нарушение очень устой-
чивой магической конфигурации ядер свинца или висмута (раздел 1.6). Более
низкая энергия возбуждения компаунд-ядер, образующихся в реакциях холод-
ного слияния, подтверждается тем фактом, что обычно только один нейтрон
испускается из компаунд-ядра, по сравнению с четырьмя или пятью нейтро-
нами, испускаемыми при горячем слиянии. Холодное слияние было успешно
использовано в синтезе изотопов элементов с Z = 107-112. Таблица 4.1 де-
монстрирует ядерные реакции, в результате которых были получены изотопы
трансфермиевых элементов с наиболее длинными периодами полураспада.
Символы элементов с атомными числами, больше чем 103, которые ис-
пользуются в табл. 4.1, и соответствующие названия элементов, являются
рекомендуемыми ИЮПАК в 1997 г.: резерфордий (Rf, Z = 104), дубний
104
Глава 4. Ядерные реакции
Таблица 4.1
Долгоживущие изотопы трансфермиевых элементов
Z Нуклонные числа известных изотопов Изотоп с самым длинным периодом полураспада T, c Реакция получения
101 248-259 258 Md 55 сут. 255Es(a. n)
102 250-259 2S5No 185 244Pu (16O, 5n)
103 252-262 256Lr 45 243Am (18O, 5n)
104 253-262 261 Rf 65 248Sm (18O, 5n)
105 255-258, 260-263 262 Db 34 249Bk (“O, 5n)
106 258-261, 263265, 266 266Sg 10-30 248Sm (22Ne, 5n)
107 261. 262, 264, 266, 267 267 Bh 17 249Bk (22Ne, 4n)
108 264, 265, 267, 269 269 Hs 19,7 Из a-распада Ds
109 266, 268 266 Mt 0 0034 209 Bi (s’Fe, n)
ПО 269, 271-273 269 Ds 0,0027 208 Pb (62Ni,n)
111 272 2721 11 0,0015 209Bi (MNi, n)
112 277 2771 12 0,00028 208 Pb (70Zn, n)
(Db, 105), сиборгий (Sg, 106), борий (Bh, 107), хассий (Hs, 108), мейтнерий
(Mt, 109) и дармстадтий (Ds, 110).
Более тяжелым элементам названия еще не даны. Рекомендация ИЮПАК
положила конец больше чем тридцатилетним спорам о правах на обозначе-
ние этих элементов. В особенности печально известными стали случаи для
104-го и 105-го элементов. Названия курчатовий (Ku, 104) и нисльборий (Ns,
105) были предложены российскими физиками и химиками, которые первы-
ми сообщили об открытии этих элементов. Однако реакции, использованные
в этих экспериментах, например, 242Pu (22Ne, 4n) 260Ки, не подтверждались
в аналогичных экспериментах в США. Кроме того, свойства нуклидов, о кото-
рых было заявлено российской группой, были пересмотрены на основе более
новых результатов. Международный комитет, утвержденный в 1980 г. для ре-
шения номенклатурных противоречий, заключил, что основным критерием
для того, чтобы требовать приоритета открытия и права на предложение на-
звания для нового элемента, является однозначное определение протонного
числа нового нуклида. Этот критерий был выполнен в более свежих амери-
канских экспериментах и не был выполнен в более ранних экспериментах,
проведенных в СССР. Поэтому комитет рекомендовал принять названия ре-
зерфордий (Rf, 104) и хассий (Hs, 105), предложенные американской группой.
4.7. Идентификация трансфермиевых элементов
105
4.7. Идентификация трансфермиевых элементов
При использовании методов ядерной физики возможно вычислять сече-
ния ядерных реакций как функции энергии налетающей частицы для различ-
ных комбинаций ядро-мишень/налетающая частица. Из максимума на кривых
(рис. 4.1 б, в) может быть получена оптимальная энергия (ускорение) налетаю-
щих частиц для тех или иных реакций. Физическая идентификация новых нук-
лидов заключается в поиске среди продуктов ядерной реакции радионуклидов
с не наблюдавшимися ранее периодами полураспада и энергиями испускаемых
частиц, чтобы установить, могут ли они быть приписанными новым нукли-
дам. Главная сложность заключается в том, что помимо желательной реакции,
также протекают конкурирующие реакции, в результате которых образуются
радиоактивные ядра. Проблема состоит в том, чтобы доказать существование
очень небольшого количества нестабильных атомов с надежным определением
их атомного номера в присутствии большого избытка других радионуклидов.
Также, принимая во внимание очень короткие периоды полураспада и чрез-
вычайно низкие выходы трансфермиевых нуклидов, идентификация новых
и еще более тяжелых нуклидов становится трудной задачей, и неверные тол-
кования результатов, которые произошли в прошлом, не удивительны.
Рис. 4.11. Гелиевая установка для идентификации изотопов
трансфермиевых элементов.
Источник: Ghiorso A et al. // Phys. Rev. Letters. 1974. Vol. 33. P. 1490;
с разрешения Американского физического общества
Струя гелия (рис. 4.11), устройство, созданное в Беркли, Калифорния, поз-
волила выполнять эксперименты, которые отвечали эти требованиям. В этом
методе а-радиоактивные нуклиды могут быть идентифицированы по их гене-
тической связи с соответствующими известными дочерними нуклидами. Тон-
кий слой материала-мишени, нанесенный на тонкую алюминиевую фольгу
106
Глава 4. Ядерные реакции
(толщина обоих — несколько мкг/мм2), облучают пучком ускоренных ионов.
Благодаря передаче импульса от налетающей частицы, новые ядра вылетают
из ядра-мишени в тормозную камеру, где они замедляются при столкновениях
с атомами гелия и транспортируются с потоком гелия, содержащего аэро-
золь NaCl, по тефлоновому капилляру на детектор. Такой транспорт занимает
0,1 с. Ядра попадают и внедряются в колесо, которое поворачивается на 45°
за выбранный короткий интервал времени так, чтобы на нем могла быть на-
коплена другая часть продуктов реакции. Полупроводниковый детектор (раз-
дел 5.4.2) регистрирует а-частицы и определяет их энергию. Обнаружение
частицы с энергией, не принадлежащей любому из известных радионуклидов,
является первым признаком образования нового радионуклида. Как показано
на рис. 4.11, при вращении колеса каждая порция продуктов ядерной реакции
по очереди попадает на один из восьми детекторов. Цель этой процедуры
заключается, во-первых, в возможности измерения периода полураспада об-
разуемых нуклидов по распределению активности во времени, зарегистриро-
ванной последовательно детекторами (скорость вращения колеса может быть
подобрана таким образом, чтобы была возможность регистрировать различные
периоды полураспада), во-вторых, это служит для идентификации атомного
номера новых нуклидов. В этом случае используется тот факт, что приблизи-
тельно половина новых атомов (ZX) распадается таким способом, при котором
а-частица испускается в колесо (и не детектируется), в то время как дочернее
ядро (z-?Y) вылетает (раздел 2.8) и попадает на детектор. За заданный интер-
вал времени детекторы с имплантированным дочерним нуклидом отводятся
от колеса к другой группе детекторов, которые регистрируют а-частицы, ис-
пускаемые при распаде дочерних нуклидов. Если такие а -частицы (их энергия
известна из предыдущих экспериментов) регистрируются, они служат опреде-
ленным доказательством существования ZX нуклида, так как атомы дочернего
нуклида (z —2Y), возможно, оказались внедренными в первый детектор только
в результате их отскакивания от колеса как продукты распада zX.
Метод струи гелия был очень успешно использован для идентифика-
ции многих изотопов элементов до Z = 106. Он, однако, является слишком
медленным для нуклидов с периодом полураспада порядка миллисекунды, ко-
торый наблюдается для изотопов более тяжелых элементов. Последние были
получены и идентифицированы в 1981 г. в Дармштадте, Германия, с исполь-
зованием фильтра скоростей (рис. 4.12), связанного с полупроводниковыми
детекторами. В этих экспериментах пучку ускоренных налетающих частиц
(ядра железа, хрома, никеля или цинка) позволяют пройти через тонкую, вра-
щающую мишень свинца или висмута. Пучок, покидающий мишень, содержит
большое количество продуктов многих ядерных реакций, включая чрезвычай-
но небольшое количество ядер нового, тяжелого нуклида. Их отделяют от дру-
гих ядер и большого избытка налетающих частиц, позволяя пучку пройти через
систему электрических и магнитных полей. Разделение основано на различиях
в скоростях движения ядер, используя тот факт, что скорость данного ядра при
его вылете из мишени зависит от массы нуклида (цн = ^нч.^н ч /^н; индексы
н.ч. и н. относятся к налетающей частице и нуклиду соответственно). Отсю-
да появился термин фильтр скоростей. Устанавливая надлежащие параметры
4.7. Идентификация трансфермиевых элементов
107
Детектор (датчик)
Вращающаяся
мишень
Магниты
Электрическое поле
Электромагнитные линзы
Пучок
налетающих
частиц
Образующиеся
тяжелые
Линзы ядра
Электрическое поле
Пучок налетающих
частиц
Рис. 4.12. Схема времяпролетного фильтра.
Источник: Herrmann G. // Angew. Chem. 1988. Vol. 27. P. 1417;
с разрешения Wley-VCH, Weinheim, Germany
электрического и магнитного полей (напряжение, интенсивность магнитного
поля), можно подобрать такие условия, при которых только интересующие
ядра пролетят через всю систему детекторов, в то время как все другие ио-
ны, включая поток налетающих частиц, будут отклонены. Для тяжелых ядер
требуется приблизительно 2 мкс, чтобы пролететь через фильтр скоростей.
На другом конце установки они попадают и внедряются в позиционно чув-
ствительный полупроводниковый детектор (раздел 5.4.2). Детектор измеряет
энергию а-частиц, а также распознает положение на детекторе, из которого
а-частица была испущена, т. е. где был внедрен атом нового нуклида. Атомный
номер последнего выводится из наблюдения за а-частицами, испускаемыми
новым атомом и его дочерним нуклидом из одного и того же положения на де-
текторе. Например, в эксперименте по получению элемента с Z = 107 была
зарегистрирована частица с энергией, которую не наблюдали до настояще-
го времени, равной 10,38 МэВ, испускание которой сопровождалось быст-
рым последовательным испусканием а-частиц (из того же самого положения
на детекторе), энергии которых соответствуют известным нуклидам дубния,
лоуренсия и менделевия. Таким образом, была восстановлена следующая це-
почка последовательных распадов: “?Bh (4,7 мс; Еа = 10,38 МэВ) -► ^Db
(4,4 с; 9,17 МэВ) f^Lr (13 с; 8,4 МэВ) -> ^Md (52 с; 7,75 МэВ). Так как все
распады происходят в одном и том же положении на детекторе, первая частица
в цепи, очевидно, может быть приписана Bh, родительскому нуклиду Db.
Даже притом что лишь несколько атомов детектируется при каждом
облучении, результаты, полученные при использовании фильтра скоростей,
являются абсолютно надежными, поскольку идентификация атомного номе-
ра основана на воссоздании цепочки а-распадов, что исключает возмож-
ность ошибочной идентификации новых ядер с любыми другим ядрами. Ме-
тод чрезвычайно чувствителен, поскольку даже несколько единичных ато-
мов можно охарактеризовать при длительном облучении мишени. Например,
108
Глава 4. Ядерные реакции
в экспериментах по получению элементов с Z > 108 при 200-300 часовом
облучении с потоком 1012 налетающих частиц в секунду получали от одного
до трех атомов новых нуклидов.
Химическая идентификация трансфермиевых элементов важна для под-
тверждения их атомных чисел путем сравнения их химических свойств с ожи-
даемыми, по их предсказанному положению в периодической системе Экспе-
рименты по изучению химических свойств тяжелых элементов очень сложны,
так как доступно очень небольшое количество короткоживущих атомов но-
вых элементов По той же самой причине химия этих элементов может быть
изучена только при их ультраследовых концентрациях в растворе или в газо-
вой фазе. Эти методики стали известными как исследования «одного атома
за один раз». В течение прошлых трех десятилетий было выполнено множе-
ство подобных экспериментов. Каждый из них был направлен на изучение
специфических свойств элементов, по их предсказанному положению в пе-
риодической системе. Логика этих экспериментов будет продемонстрирована
на примере исследования химических свойств резерфордия, результаты неко-
торых других исследований будут лишь кратко упомянуты.
Ожидалось, что резерфордий является первым трансактинидным элемен-
том, его электронная конфигурация соответствует [Rf] 5/146d27s2, что позво-
ляет отнести этот элемент к четвертой группе периодической системы в каче-
стве более тяжелого гомолога циркония и гафния. В отличие от трехвалентных
актинидов, цирконий и гафний, как было известно, образуют в 12 моль-дм 3
растворе НС1 устойчивые анионные хлоридные комплексы, ZrCl6 или HfCl2~.
Предполагалось, что, если резерфордий является химическим аналогом гаф-
ния и циркония, то он должен образовывать аналогичные комплексы.
В полностью автоматизированном, управляемом компьютером экспери-
менте, выполненном в струе гелия в Национальной лаборатории Лоренса,
Беркли, Калифорния, атомы 261 Rf вместе с другими продуктами реакции
248Ст (|8О, 5п) в потоке гелия попадают в ловушку из маленького полипро-
пиленового флакона. Последний передают по пневматической системе в авто-
матизированную химическую секцию эксперимента, где во флакон заливают
12 моль • дм~3 НО, и затем полученный раствор пропускают через анионо-
обменную микроколонку. На этом этапе ожидали, что резерфордий должен
удерживаться на колонке, в то время как другие радиоактивные примеси
должны пройти сквозь нее Остаточную радиоактивность смывают с колонки
раствором 6 моль-дм 3 НС1 (при этой концентрации НС1 элементы четвертой
группы не образуют хлоридных комплексов), элюат испаряют, и радиоактив-
ность 261 Rf регистрируют в сухом остатке. Из-за малого периода полураспада
261 Rf (65 с) весь эксперимент от окончания облучения до начала измерения
радиоактивности должен занять меньше чем три минуты Чтобы получить
статистически значимые результаты, процедуру многократно повторяют, что-
бы компенсировать низкие выходы атомов 261 Rf. В целом за несколько сотен
повторенных операций образуется лишь сто атомов 261 Rf, из которых, из-за
радиоактивного распада, эффективности счета и потерь в результате химиче-
ского разделения сохраняется приблизительно одна десятая часть. Несмотря
на это, химическое подобие резерфордия с цирконием и гафнием было окон-
4.8. Сверхтяжелые элементы
109
чательно доказано, так как в 12 и 6 моль-дм-3 HCL нуклид вел себя аналогично
вышеуказанным элементам. В то же время эксперимент явился свидетельством
того, что химические свойства резерфордия отличаются от свойств актинидов.
Подобные исследования установили, что лоуренсий (Z = 103) ведет се-
бя аналогично трехвалентным актинидам, в то время как нобелий (Z = 102)
существует в водных растворах в виде иона No2+, аналогично радию (Ra2+)
и барию (Ва2+). Это обусловлено тем, что электронная конфигурация 5/14
No2 с заполненными атомными орбиталями более устойчива, чем 5/13 No3+.
Химия дубния (Z = 105) была изучена методами жидкостной экстракции,
в которых атомы дубния были распределены между водными растворами раз-
личного состава и органическими растворителями. Было установлено, что
свойства дубния аналогичны свойствам элементов пятой группы, ниобия
и протактиния, но несколько отличались от тантала. Реакции ионного об-
мена из HNO3/HF растворов показали, что свойства сиборгия (Z = 106) ана-
логичны свойствам молибдена и вольфрама. Химическое подобие сиборгия
с элементами шестой группы было подтверждено экспериментами в газовой
фазе. Изотопы 265 Sg и 266 Sg были получены облучением мишени 248Sm ионами
22 Ne со скоростью приблизительно один атом в час. В методе струи гелия ато-
мы сиборгия транспортировали в химическую секцию, где газы хлор и SOC12
были добавлены к потоку гелия, чтобы образовался оксихлорид сиборгия,
и затем пропускали этот поток через кварцевую газо-хроматографическую ко-
лонку. Поведение сиборгия в виде SgO2Cl2 при 300-400 °C было подобным
оксихлоридам МоО2С12 и WO2CI2. Химические свойства бория (Z = 107)
были изучены на шести атомах 267 Bh. В аналогичном эксперименте в газовой
фазе свойства летучего оксихлорида бория, BhO3Cl, при 80-180 °C, соответ-
ствуют его более легкими гомологам, ТсО3С1 и ReO3Cl, и, таким образом,
согласуются с ожидаемым положением бория в седьмой группе элементов.
На настоящий момент самым тяжелым элементом, для которого были изуче-
ны химические свойства, является хассий (Z = 108). В эксперименте в газовой
фазе атомы хассия реагировали с кислородом с образованием оксида хассия,
летучесть которого была подобной оксиду осмия. Для более тяжелых элемен-
тов такие исследования не удалось провести из-за очень коротких периодов
полураспадов их известных изотопов.
4.8. Сверхтяжелые элементы
В течение 60-70-х годов ядерная оболочечная модель использовалась для
вычисления энергетических уровней в неизвестных тогда ядрах с большими
атомными номерами. Экстраполяция модели показала существование допол-
нительных заполненных нейтронных и протонных оболочек с 58 нейтронами
и 44 протонами соответственно (общие N = 184 и Z = 114) и предсказала
увеличенную стабильность двойного магического ядра ] X против спонтанно-
го деления и а-распада. Повышенная стабильность ядер была подтверждена
рассчитанным периодом полураспада, значение которого превысило 109 лет.
По аналогии с тем, что уже было известно о повышенной стабильности за-
полненных нуклонных оболочек, стабилизация дважды магического ядра ]84Х,
по
Глава 4. Ядерные реакции
как ожидалось, распространится и на нуклиды в его ближайшем окружении,
приводя к существованию «острова» радионуклидов с повышенной стабильно-
стью, т. е. с более длительными периодами полураспада, чем у самых известных
тогда тяжелых нуклидов. Термином сверхтяжелые элементы предложено было
называть нуклиды, расположенные на этом острове. В последующие годы бы-
ло проведено множество экспериментов с целью обнаружения этих элементов
в природе или получения их в ядерных реакциях. Все они потерпели неудачу.
Реакциями, которые были рассмотрены как самые многообещающие в этом
отношении, были следующие: например, при бомбардировании 248Ст иона-
ми 48Са предполагали, что процесс будет проходить через стадию образования
компаунд-ядра и приведет к образованию нуклида 29|Х (N = 176), или реак-
цию 238 U + 238 U, в которой надеялись, что сверхтяжелое ядро образуется через
механизм передачи нуклонов (раздел 4.9). Пессимистические настроения рас-
сеялись, когда группа ученых в Дармштадте, Германия, показала, что периоды
полураспада изотопов элементов с Z = 107-112 не уменьшаются с увеличени-
ем атомного числа, а скорее остаются в диапазоне миллисекунды. Это интер-
претировалось как начало стабилизации и приближения к острову стабильно-
сти. С этой точки зрения особое значение имеет тот факт, что атом 2g| Hs с вре-
менем жизни 19,7 с наблюдали как продукт а-распада 273 Ds (табл. 4.1). Однако
предсказанное дважды магическое ядро 29|Х все еще осталось недостигнутым
для получения. Хотя число протонов в самых тяжелых ядрах приблизилось
к предсказанной полностью занятой протонной оболочке с Z = 114, соответ-
ствующие числа нейтронов остаются довольно отдаленными от магического
N = 184. Стало ясно, что налетающие частицы, используемые пока для по-
лучения самых тяжелых ядер, не позволяют получить ядра с большим числом
нейтронов, и, что для их достижения необходимы налетающие частицы, обо-
гащенные нейтронами. Такие ядра, которые являются радиоактивными (раз-
дел 2.3), могут быть получены в реакциях расщепления (раздел 4.9). Несколько
установок для производства, разделения и последующего ускорения таких ядер
находятся в процессе разработки. Существует надежда, что при использова-
нии этих налетающих частиц будут получены более долгоживущие нуклиды,
которые будут располагаться ближе к предсказанному острову стабильности.
В этой ситуации в 1999 г. удивительное сообщение о синтезе двух изо-
топов элемента с Z — 114 в реакциях горячего слияния 242Ри(48Са, Зп)28^
и 244Ри(48Са, Зп)щХ пришло из России. Наблюдали два атома 2^Х и 289Х
с временами жизни 15 и 30 с соответственно. Этот результат, однако, был
подвергнут сомнению немецкой группой, которая указала о возможности не-
верного истолкования данных. В том же 1999 г. группа ученых в Беркли
сообщила о получении трех атомов 29gX со временем жизни 100 200 мкс в ре-
акции холодного слияния 208РЬ(86Кг, п), основанной на цепочках распада,
заканчивающихся 269Sg. Ни один из этих результатов не смог быть воспро-
изведенным в идентичных условиях эксперимента в Дармштадте, и недавно
группа из Беркли объявила, что трех цепей распада, приводящих к сиборгию,
не было среди их экспериментальных данных, и отреклась от предложен-
ного метода синтеза 118 элемента. Таким образом, по-прежнему, существо-
вание острова стабильности элементов остается сомнительным. Кроме того,
4.9. Ядерные реакции, вызванные частицами высокой энергии
111
некоторые недавние теоретические исследования предсказали существование
острова стабильности в районе Z = 120 или 126, а не Z = 114, а заполнен-
ные нейтронные оболочки существуют и с другими нейтронными числами,
помимо 184. Причина различий в предсказанных магических числах лежит
в сложности с определением энергетических уровней в ядрах сверхтяжелых
элементов.
4.9. Ядерные реакции, вызванные налетающими
частицами высокой энергии
Если легкие налетающие частицы, обычно протоны, ускорены до энер-
гий выше, чем 100 МэВ, то их взаимодействие с ядром-мишенью происходит
чрезвычайно быстро. Время, требуемое для протекания этого процесса, равное
10'22 с, меньше на несколько порядков, чем необходимо для равномерного
распределения энергии между налетающей частицей и ядром мишенью для
образования компаунд-ядра. Поэтому ядерные реакции при высоких энер-
гиях налетающих частиц протекают по другому механизму, известному как
прямое взаимодействие. В этом процессе высокая кинетическая энергия на-
летающих частиц передается только ограниченному числу нуклонов ядра-ми
шени, которые немедленно испускаются из ядра, как свободные нуклоны или
нуклонные кластеры, такие как альфа-частицы, дейтроны или тритоны. Эти
реакции известны как реакции спаляции или расщепления ядра, поскольку
они приводят к значительному понижению А и Z ядра-мишени. Так как пе-
редача энергии от ускоренной налетающей частицы на ядро-мишень является
вероятностным процессом, то в индивидуальных ядрах-мишенях это может
произойти по-разному. Поэтому одновременно всегда протекает несколько
реакций, приводя к широкому спектру продуктов. Например, во время облу-
чения меди (63Си) протонами с энергией 370 МэВ протекает приблизительно
двадцать реакций, таких как (p,p3a6n)45Ti, (p,p2a4n)5lMn, (p,pa)59Fe или
(р,ро4п)55Со. В большинстве случаев большее количество протонов, чем
нейтронов вылетает из ядра-мишени, и образующиеся нуклиды обладают не-
достатком нейтронов. Типичным примером является нуклид 199 Rn (сравните
с 222Rn, наиболее долгоживущим изотопом радона), образующийся при облу-
чении тория протонами с энергией 600 МэВ.
В течение последних лет появилось несколько практических применений
реакций спаляции. Некоторые из нейтронно-дефицитных нуклидов, например
82Sr, полученный спаляцией протонами ядра-мищени молибдена, служат ро-
дительскими нуклидами в генераторах радионуклидов, используемых в ядер-
ной медицине (раздел 3.13). Расщепляющие нейтроны, которые получают
облучением вольфрамовой мишени протонами с 1-2 ГэВ, были использованы
в качестве налетающих частиц в ядерной реакции с 3Не-мишенью при произ-
водстве трития. Возможность расщепления мишени из свинца высокоэнерге-
тическими протонами проверяется в качестве источника нейтронов в ускори-
тельных технологиях (раздел 8.8), которые могут быть очень важны в будущем
Для утилизации радиоактивных отходов и отработанного ядерного топлива.
112
Глава 4. Ядерные реакции
Таблица 4.2
Наиболее важные космогенные радионуклиды
Нуклид Реакция образования Период полураспада (годы)
3Н “N (п, 3Н) 12,35
|4С l4N (п,р) 5736
|0Вс 14N (п, ар) 1,6 х 106
27 А1 Расщепление ядра 40Аг 7,2 х I05
36С1 Расщепление ядра 40Аг 3,1 х I05
129] Расщепление ядра Хе 1,6 х 107
Реакции спаляции ядер также происходят и в атмосфере Земли. Здесь на-
летающими частицами являются высокоэнергетические протоны и ядра 4 Не,
компоненты первичного космического излучения (раздел 8.2), которые рас-
щепляют ядра азота, кислорода и аргона с образованием более легких ядер,
свободных протонов и нейтронов. Свободные нуклоны впоследствии действу-
ют как налетающие частицы в дальнейших ядерных реакциях в атмосфере,
в результате которых образуется около двадцати космогенных радионуклидов.
Наиболее важные из них приведены в табл. 4.2.
В некоторых реакциях спаляции ядро-мишень расщепляется на многие
ядра с малыми массами. Этот процесс известен как реакция мультиспаляции.
В некоторых из этих реакций образуются нуклиды, очень богатые нейтронами.
Например, 8 Не (Т = 122 мс) был иденти-
фицирован среди продуктов бомбардировки
урана протонами с энергией 600 МэВ или
ионами 3Не с 910 МэВ. В подобных реак-
циях были получены ядра, обогащенные
нейтронами, такие как 11 Li (раздел 1.10).
Реакции спаляции ядер обычно про-
исходят при прямых столкновениях меж-
ду ядром-мишенью и налетающей частицей.
Другой ядерный механизм реакции был об-
наружен при периферийных столкновениях высокоэнергетических тяжелых
ядер. Как показано на рис. 4.13, некоторые из нуклонов раскалываются таким
образом, что передача нуклонов происходит от одной частицы к другой, часто
от налетающей частицы к целевому ядру. Такие реакции назвали реакция-
ми спаляции налетающих частиц. Их самой важной особенностью является
то, что продукты спаляции налетающей частицы сохраняют скорость перво-
начальной налетающей частицы, могут быть перефокусированы с образова-
нием узкого пучка, который в конечном итоге используют для дальнейших
исследований в качестве налетающих частиц. Для протекания реакций спа-
ляции налетающих частиц, последние должны быть ускорены до 40 МэВ
Рис. 4.13. Периферийное столкно-
вение высокоэнергетической тяжелой
частицы с тяжелым ядром мишени
4.10. Реакции, индуцированные нейтрино
113
на нуклон и более. Эти реакции приводят как к нейтронно-дефицитным,
так и нейтронно-обогащенным нуклидам. Например, среди продуктов спаля-
ции налетающих частиц ,24Хе54+ или 238U92+
, проходящих через свинцовую
мишень, были идентифицированы как нейтронно-дефицитное двойное ма-
гическое ядро ’™Sn, так и ядра 43 Р или 80Са, обогащенные нейтронами.
Богатые нейтронами нуклиды, образующиеся в этих реакциях, используются
как налетающие частицы в процессах, направленных на производство тя-
желых нуклидов с нуклонными числами, близкими к предсказанной области
стабильности сверхтяжелых элементов (раздел 4.8). Реакции спаляции налета-
ющих частиц с передачей нуклонов также, как известно, происходят с легкими
ядрами. Например, бомбардировка мишени из 7 Li ионами 7 Li с энергией 82
МэВ приводит к образованию 6Н, самого тяжелого из известных изотопов
водорода.
Для реакций с участием протонов, ускоренных более 1 ГэВ (109 эВ), кар-
тина резко изменяется. Энергия, принесенная в ядро протоном, является
теперь достаточно высокой для осуществления взаимодействия с помощью
сильных обменных процессов, которые действуют в нуклонах ядер-мишеней
и между ними (раздел 1.3), и в результате приводит к созданию ранее неиз-
вестных, тяжелых кварков. Они появляются в виде короткоживущих барионов
и мезонов, не существующих в природе. Это также является причиной, почему
вторичное космическое излучение, помимо нейтронов и протонов, содержит
также свободные тг-мезоны и продукты их распада (раздел 8.2). Первоначаль-
но такие реакции происходили только в космическом излучении. С 1950-х гг.
много субатомных частиц, упомянутых в разделе 1.3, были обнаружены в реак-
циях высокоэнергетических протонов с различными мишенями. (Аналогично,
частицы, содержащие тяжелые кварки, были получены в высокоэнергетиче-
ских столкновениях протон-антипротон, мезонном тг-нуклоне, электрон-по-
зитрон и 7-7). Поскольку сама природа этих процессов — взаимодействие
высокоэнергетических частиц с барьером сильной ядерной силы, химическая
природа мишени — не слишком важна, и она не учитывается при их опи-
сании. Однако законы сохранения должны соблюдаться. По этим причинам,
например, получение антипротонов бомбардировкой медной мишени прото-
нами с энергией 6,2 ГэВ записывается как
Рналетающей частицы 4-Рмишени -^р+р + р + р,
при этом барионное число сохраняется.
4.10. Реакции, индуцированные нейтрино
Нейтрино слабо взаимодействуют с материей (раздел 2.3). Из-за очень
низкой вероятности взаимодействия, нейтрино может быть поглощено атом-
ным ядром посредством реакции, напомиюнаюшей /3-распад:
п + р-> р + е ,
которая приводит к образованию ядра z+iY
^Х(р, е )z+iY.
114
Глава 4. Ядерные реакции
Из-за более низкого отношения N/Z, нуклид У является неустойчивым
к /3+-распаду и к электронному захвату. Несмотря на очень низкий выход,
эта реакция используется для измерения потока солнечных нейтрино по ко-
личеству образованного нуклида У. Такие измерения важны в астрофизике
для понимания процессов, происходящих на Солнце (раздел 4.13) для под-
тверждения теорий развития звезд, а в последние годы для изучения осцилля-
ций нейтрино, процесса, в котором происходит превращение одних нейтрино
в другие: ve о Из-за высокой способности нейтрино проходить сквозь
материю, необходимо использовать большое количество материала-мишени
для того, чтобы зарегистрировать нейтрино через вышеупомянутую реакцию.
Первый эксперимент такого типа провели более трех десятилетий назад с ис-
пользованием 400000 литров перхлорэтилена (содержащего 130 тонн хлора)
в качестве мишени. Для уменьшения мешающего влияния космических лу-
чей. раствор был размещен в резервуар на глубину 1 мили на золотом руднике
в Лиде, Южная Дакота. Нейтрино поглощались благодаря протеканию реак-
ции 37С1(р, е“)37Аг. Образующийся 37 Аг собирали для очистки и последую-
щей регистрации три раза в год путем промывания резервуара потоком газа
гелия. Этим способом было получено только двадцать атомов 37Аг. В насто-
ящее время подобные эксперименты проводятся с использованием реакции
71 Ga(p, е )71 Ge. Один из этих экспериментов, проводимых в подземных лабо-
раториях в Италии (эксперимент GALLEX), использует тридцать тонн галлия
в форме раствора GaCl3 массой 101 тонну в соляной кислоте, поскольку об-
разующийся 71 Ge собирают в отдельный резервуар в виде летучего 7lGeC14
потоком азота.
Нейтрино могут быть также зарегистрированы путем непосредственного
обнаружения продуктов реакции 2Н + ve -» р + р + е~. Детектор, основан-
ный на этой реакции, был построен в никелевой шахте Садбери в Онтарио,
на глубине 2600 м. Мишень представляет собой тысячу тонн тяжелой воды
(изотопическая чистота 99,92 % 2Н), находящуюся в сферическом, тонко-
стенном (5 см) прозрачном акриловом сосуде, окруженном 9800 ФЭУ для
детектирования черенковского излучения (раздел 5.2) вызываемого электро-
нами, образующимися по вышеупомянутой реакции.
4.11. Фотоядерные реакции
Фотоны с достаточно высокой энергией могут вызвать несколько ядер-
ных реакций, среди которых наиболее распространенной является (7, п) ре-
акция. В этой нейтронодефицитной реакции получают изотопы, нестабиль-
ные по отношению к Д+-распаду. Она является эндоэнергетической (Q =
-8 4- -10 МэВ), из-за необходимости преодоления энергии связи нейтрона
в ядре-мишени. Из-за дополнительных факторов пороговая энергия реакции
равна 10-12 МэВ, и самые высокие выходы получают при фотонных энергиях
20-25 МэВ. Такие высокоэнергетические фотоны получают путем тормозного
излучения в бетатронах (раздел 5.3). Практическое значение имеют реакции
(7,п) с участием в качестве мишеней 16О, 12С и 14N, посредством которых
получают нейтронодефицитные /3+-радиоактивные нуклиды 15 О, 11С и 13 N.
4.12. Ядерные реакции в химическом анализе
115
4.12. Ядерные реакции в химическом анализе
Ядерные реакции активно используются для качественного и количе-
ственного анализа во многих методах активационного анализа. В этих методах
анализируемый образец облучают потоком тех или иных налетающих частиц,
под действием которого из элементов получают радионуклиды, которые затем
определяют. Поскольку для данного нуклида-мишени и энергии налетающей
частицы известно, какая ядерная реакция будет иметь место, то также извест-
но, какие радионуклиды образуются после облучения образца. Если тот или
иной радионуклид в облученном образце обнаруживается по типу и энергии,
то это является свидетельством присутствия начального нуклида-мишени, т. е.
разыскиваемый элемент будет идентифицирован. Например, чтобы опреде-
лить натрий активационным методом анализа, образец облучают потоком
медленных нейтронов, чтобы вызвать реакцию 23Na(n, 7)24Na, и присутствие
в образце натрия может быть обнаружено по 7-излучению 24Na. Это является
сущностью качественного анализа. Количественный анализ, т. е. определе-
ние количества элемента в анализируемом образце, проводится по опреде-
лению активности образованного радионуклида. Это обычно осуществляется
путем сравнения активности анализированного образца с несколькими стан-
дартными образцами, содержащими известное количество анализированного
элемента, которые были облучены в идентичных условиях с образцом. Чув-
ствительность активационного анализа высока, и пределы обнаружения для
многих элементов составляют 10 10 г, а для некоторых достигают 10 12 г По-
этому основным применением активационного анализа является определение
следовых количеств различных элементов. Метод характеризуется высокой
точностью и воспроизводимостью, и позволяет анализировать образцы мас-
сой менее 100 мг.
Другое преимущество активационного анализа состоит в том, что он
позволяет проводить одновременное определение многих элементов при од-
нократном облучении образца. В этом случае сложный спектр 7-квантов ра-
дионуклидов, образующихся в образце, будет проанализирован с использо-
ванием спектрометра с полупроводниковым детектором (раздел 5.4.2), кото-
рый может идентифицировать энергию 7-квантов отдельных радионуклидов
с высокой разрешающей способностью. Кроме того, данный метод является
недеструктивным, т. е. позволяет регистрировать излучение непосредственно
в облученном образце без предварительной пробоподготовки. Преимущество
активационного метода еще состоит в том, что он может быть полностью авто-
матизирован. Если в процессе выполнения анализа образуется слишком много
радионуклидов, или если их смесь слишком сложна, то они могут мешать их
одновременному определению из-за наложения пиков в гамма-спектре. В этом
случае необходимо растворить анализируемый облученный образец и хими-
чески провести разделение радионуклидов на менее сложные группы.
Наиболее часто активационный анализ выполняется с использованием
потока медленных нейтронов, которые вызывают реакции (п, 7) (раздел 4.5).
Образцы в полиэтиленовой упаковке облучают в исследовательском ядерном
реакторе, что позволяет добиться мощного нейтронного потока, необходимого
116
Глава 4. Ядерные реакции
для достижения хорошей чувствительности. Нейтронный активационный ана-
лиз нашел широкое применение при определении следовых количеств и при-
месей во многих чистых материалах, рудах, металлах, керамике, стекле, полез-
ных ископаемых, биологических и экологических объектах. Он также успеш-
но применяется в археологии, искусстве и судебной медицине. Содержание
следовых элементов в археологических экспонатах может помочь идентифи-
цировать происхождение соответствующих образцов. В искусстве определение
следовых элементов в картинах является важным для установления происхо-
ждения и подтверждения подлинности картин, так как различные пигменты
с характерными примесями следовых элементов использовались в различные
времена. В судебной медицине активационный анализ используется для опре-
деления происхождения различных материалов (стеклянных осколков, авто-
мобильных красок и т.д.) и для того, чтобы опознать преступника в группе
подозреваемых, на основании обнаружения определенного количества следо-
вых элементов, найденных на месте преступления, в волосах.
Активационный анализ с заряженными налетающими частицами или фо-
тонами служит для определения низких концентраций легких элементов.
Из многих описанных методик могут быть приведены в качестве примеров
определение следов бора в кремнии по реакции I0B(d, n)"C, или кислорода
в стали по реакции |6О(3Не, р)18Е С использованием более тяжелых уско-
ренных ионов можно определять следовые количества водорода или гелия,
элементов, которые обычно не определяются другими методами. Подходящи-
ми реакциями являются, например, ’H(7Li,n)7Be и 4Не(10В, n)l3N. Исполь-
зование тяжелых ионов в качестве налетающих частиц не ограничено только
определением водорода или гелия. Например, возможно определение нано-
грамовых количеств лития при использовании реакции 7Li(l2C, n)l8F.
Ускоренные В обычном активационном ана-
налетающие
частицы
Рис. 4.14. Схематичное представление
нейтронно-активационного анализа с ре-
гистрацией гамма-квантов мгновенного
захвата
лизе, описанном выше, элементы в
образце идентифицируются и коли-
чественно оцениваются через инду-
цированную радиоактивность. Акти-
вационный анализ мгновенного захва-
та, альтернативный метод, который
основан на регистрации энергии и
числа частиц «у», образующихся по
ядерной реакции А(ж, у)В. Термин
мгновенный был использован для этих
частиц, поскольку они образуются
при распаде короткоживущего ком-
паунд-ядра (раздел 4.4) и поэтому
могут быть обнаружены только непо-
средственно при облучении образца
(рис. 4.14). Большинство применений этого метода находится в области ана-
лиза следовых содержаний легких элементов. Например, бор и литий были
определены по измерению а-частиц, испускаемых в реакциях *°B(n, a)7Li
и 6Li(n, а)3Н соответственно. Определение азота в биологических образцах
4.13. Происхождение химических элементов
117
может быть выполнено посредством регистрации гамма-квантов, образую-
щихся в реакции 14N(n, 7)I5N. Так как взрывчатые вещества — это материа-
лы, содержащие большое количество азота, то последняя реакция также ис-
пользуется в устройствах, разработанных для проверки багажа на содержание
опасных веществ и обнаружения мин. Водород также может быть определен
по регистрации 7-квантов, испускаемых образцом, который облучается пуч-
ком ионов 19 F, по реакции ’H(19F, 7)2<lNe.
Активационный анализ мгновенного захвата с использованием реакции
(п, 7) нашел важное применение в геологической разведке в методе, извест-
ном как л-7 каротаж скважины, который является, фактически, активацион-
ным анализом, выполненным в скважине. Устройство, состоящее из нейтрон-
ного источника (24|Ат-Ве или 252Cf), окруженного регулятором и датчиком
7-излучения, помешают в скважину. Нейтроны из источника замедляются
после прохождения через регулятор и попадают во вмещающую породу, где
они вызывают (п, 7)-реакции. Детектор регистрирует 7-кванты, образующи-
еся в этих реакциях. Различные ядра-мишени в руде приводят к появлению
квантов с различными энергиями, и по их измерению может быть получен
состав породы. Определение содержания пепла в угольных пластах (содер-
жащих алюминий, кремний и железо), железа и марганца в рудах, фосфора
и алюминия в их отложениях является несколькими яркими практическими
примерами использования данного метода.
Различные методы активационного анализа используются для проведе-
ния изотопического анализа. Например, содержание изотопов 18О в кисло-
роде или 15 N в азоте было определено через образование 18 F, полученного
в реакции |8О(р, n)18F или l5N(o, n)l8F соответственно. Примером актива-
ционного анализа мгновенного захвата является определение 18 О в кислороде
путем измерения быстрых нейтронов в реакции |8О(а, n)2lNe.
4.13. Термоядерные реакции
и происхождение химических элементов
Термоядерные реакции — это реакции, которые происходят между лег-
кими ядрами при высоких температурах (> 107 К), когда вещество находится
в состоянии плазмы, т. е. состоит из полностью ионизированных атомных
ядер и свободных электронов. В таких условиях кинетическая энергия ядер,
являющаяся результатом теплового движения, достаточна для преодоления
потенциального барьера, и ядерные реакции происходят при столкновениях
ядер. В этих реакциях более тяжелые ядра с более высокими средними энерги-
ями связи (рис. 1.6) образуются при слиянии легких ядер. Для таких реакций
применяется термин термоядерный синтез. Из-за различия в энергиях свя-
зи образующиеся ядра имеют меньшую массу, вследствие чего термоядерные
реакции являются экзоэнергетическими. Они являются источником энергии
в звездах и термоядерных взрывах и представляют многообещающий источ-
ник энергии для человечества (раздел 7.9).
Термоядерные реакции также объясняют образование химических элемен-
тов во Вселенной. Современное представление о происхождении элементов
118
Глава 4. Ядерные реакции
близко связано с историей Вселенной. Предполагается, что она началась
с Большого взрыва. Эта гипотеза подтверждается постоянным расширением
Вселенной и другими астрофизическими наблюдениями, многочисленными
вычислениями, основанными на известных особенностях ядерных реакций,
и изобилием самых легких ядер во Вселенной. Экстраполяция в прошлое за-
ставила прийти к заключению, что Вселенная зародилась 10-15 миллиардов
лет назад. В этот момент вся материя во Вселенной была сконцентрирована
в одном месте и обладала чрезвычайно высокой плотностью и температурой
порядка 1012 К. В подобных условиях вещество находилось в виде свобод-
ных протонов, нейтронов, электронов, позитронов, нейтрино, антинейтрино
и фотонов. Протоны и нейтроны были взаимосвязаны через процессы, управ-
ляемые слабыми взаимодействиями (раздел 2.2):
п + р-*—»-р + е_, (1)
п + е+ *—*- р + и, (2)
п -<—► р + е~ + Р. (3)
Атомные ядра не могли существовать, так как они немедленно распа-
дались под действием высокоэнергетичных фотонов, которые преобладали
над барионами. Отношение числа фотонов к числу барионов, как полага-
ют, составляло приблизительно 109. Состояние равновесия между барионами
и лептонами продлилось доли секунды и закончилось гигантским взрывом
и последующим расширением материи в космосе. Поскольку расширение про-
должалось, вещество начало охлаждаться и его свойства изменились. Скорость
слабого взаимодействия стала медленнее, чем расширение Вселенной, и ней-
трино перестали находиться в состоянии равновесия с другими частицами.
В тот момент, когда температура упала до 10И) К, нейтрино начали распростра-
няться свободно через вещество и больше не взаимодействовали с веществом.
В то же самое время происходила аннигиляция позитронов и электронов. Так-
же множество электронов требовалось для уравновешивания заряда протонов.
Из-за нейтронной нестабильности процесс (3) стал необратимым, и отноше-
ние нейтронов к протонам стало составлять приблизительно 1:7.
Спустя несколько минут после большого взрыва из-за продолжающего-
ся расширения температура упала до 109 К, и начали образовываться ядра
дейтерия в результате реакции п + р 2 Н + 7. Это было началом первой
стадии нуклеогенезиса, известного как первичный нуклеосинтез или нуклео-
синтез Большого взрыва, синтез легких ядер в течение первых нескольких ми-
нут жизни Вселенной. Дейтроны индуцировали ряд других ядерных реакций,
таких как 2Н(р,7)3Не, 2H(n,7)3H, 2H(d,p)3H, 2H(d,n)3He, 3H(d,n)4He,
3He(d,p)4He, и 3He(3He, 2р)4Не. Это являлось возможным из-за более высо-
кой энергии связи 3Н, 3Не и 4Не по сравнению с той же для 2Н. С образова-
нием 4 Не первичный нуклеосинтез прекратился через несколько минут. Более
тяжелые ядра на данном этапе не могли образовываться по двум причинам. Во-
первых, устойчивые ядра с А = 5 и 8 не существуют, и, во-вторых, дальнейшее
уменьшение плотности вещества привело к понижению температуры до 108 К.
Стандартная гипотеза Большого взрыва, описанная выше, не объясняет
происхождение и существование лития, бериллия и бора, которые являются
4.13. Происхождение химических элементов
119
термонестабильными и не могут накапливаться в термоядерных процессах.
Эти элементы были в основном образованы в межзвездном пространстве
в реакциях расщепления ядер, вызванных космическими лучами на ядрах уг-
лерода, кислорода и азота. Предполагают, что некоторое количество лития
было образовано во время первичного нуклеосинтеза при распаде 7 Be, кото-
рый был образован в реакции 3Не + 4 Не -» 7 Be, путем электронного захвата.
Из-за продолжающегося расширения температура и плотность в газооб-
разных облаках материи постепенно уменьшилась до 10 К и 10-13 г-см 3
соответственно. Газ, который заполнил Вселенную, состоял главным образом
из 4 Не и протонов (часть которых образовалась из распада нейтронов) и мень-
шего количества2 Н и 3 Не. Для протекания дальнейших стадий нуклеосинтеза
существенными стали колебания плотности космического газа. После того как
через приблизительно 107—109 лет газ начал концентрироваться под действием
гравитационных сил в областях более высокой плотности, начали формиро-
ваться зародыши будущих звезд и галактик. Во время постепенного гравита-
ционного сжатия материя будущих звезд начала нагреваться, и когда темпера-
тура и плотность в центре плотных облаков достигли 107 К и приблизительно
100 г-см-3 соответственно, началась первая стадия нуклеосинтезов звездах пер-
вого поколения. Она состояла в вовлечении горящего водорода в цепь реакций
формирования гелия, и сопровождалась интенсивным испусканием энергии
и излучения, которые препятствовали дальнейшему гравитационному сжатию.
Ряды реакций, протекающих в отсутствие более тяжелых ядер, известны
как протон-протонная цепь, которая включает три различных цикла. Первый
цикл начался с относительно медленной реакции р + d-ye+ + и. Низкая
скорость этой реакции определялась средним временем жизни протона, кото-
рая составляла приблизительно 1010 лет. Образованные дейтроны далее быстро
взаимодействовали (время жизни дейтрона приблизительно 1,6 с) с протонами
d+p ->3 Не + 7, и цикл заканчивался реакцией двух ядер 3 Не с образованием
4 Не и двух протонов:
р(р, eu}d:. d(p, 7)3Не; 3Не(3Не, 2р)4Не.
Этот протон-протонный цикл, обозначающийся как ppi, может быть
записан в виде реакции:
4р -► 4Не + 2е 4- 2v 4- 26,2 МэВ.
В протон-протонном цикле ppll ядра 7 Be и 7 Li вовлечены как промежу-
точные:
р(р, e+v)d; d(p, 7)3Не; 3Не(4Не, 7)7Ве; 7Ве(е , п) Li; 7Li(p, 4Не)4Не.
В незначительной степени 7Be участвует в цикле pplll:
7Ве(р, 7)8В; 8В -> 8Вевотб + /3+ + р; 8Вев°з6 + 24Не.
В тот момент, когда большая часть водорода израсходована, давление,
вызванное излучением, уменьшается, и гравитационное сжатие звезды вновь
возрастает, и соответственно начинают увеличиваться температура и плот-
ность. При достижении температуры приблизительно в 1,5 х 108 К начинает
120
Глава 4. Ядерные реакции
Рис. 4.15. Превращение водорода в гелий в CNO-цикле
Источник: Langanke К. Barnes С. A. Nucleosynthesis in the big bang and in stars.
Singapore, 1993; с разрешения World Scientific Publ. Co., Singapore
гореть гелий. Для этой реакции необходимы более высокие температуры, по-
скольку взаимодействующие ядра должны получить большую кинетическую
энергию для преодоления сильного отталкивания между ядрами гелия. Горе-
ние гелия происходит через две последовательные реакции, названные трой-
ной «-реакцией,
4Не + 4Не 8Вевга6; 8Вевга6 + 4Не — |2С
и заканчиваются реакцией |2С(а, 7)16 О.
Присутствие углерода и кислорода открыло альтернативный путь горяще-
му водороду, никл CNO (рис. 4.15), в котором ядра углерода, азота, кислорода
и фтора приводят к образованию 4 Не из четырех протонов. Несколько точек
ветвления в цикле следуют из-за конкурирующих процессов: реакций (р, 7)
и (р, а).
Горение водорода и других ядер в звездах происходит даже в настоящее
время, и является источником лучистой и тепловой энергии Солнца и других
звезд. Например, Солнце находится в стадии горящего водорода и гелия,
с 98%-ным вкладом из рр-цепи и 2 % от цикла CNO. В рр-цепи циклы
ppi, ррП и ррП1 вносят вклад в полную выработку энергии: 86, 14, и 0,1 %
соответстве н но.
Большинство более тяжелых нуклидов (Л > 12) образовалось во время
последующих стадий нуклеосинтеза в горячих ядрах тяжелых звезд (массы
которых в восемь-тридцать раз больше, чем у Солнца). Когда весь гелий
был израсходован, интенсивность радиационного излучения уменьшилась,
что привело к дальнейшему уменьшению сил тяготения и повышению плот-
ности вещества и температуры, в результате чего синтез более тяжелых ядер
4.13. Происхождение химических элементов
121
мог продолжиться. При температурах от 5 х 108 до I х 109 К и плотности
материи (1-2) х 105 г • см 3 начинал гореть углерод в реакциях из двух ядер
12С с образованием 23Na + р, 20Ne + а и 24Mg + 7. При (1-1,5) х 109 К
протекают реакции 20Ne(7, а)|6О и 20Ne(a, 7)24Mg (горение неона). После
того как весь углерод израсходовался, дальнейшее сжатие продолжало нагре-
вать звезду, и при температуре приблизительно 3 х 109 К загорался кислород,
т.е. сливались два ядра 16О с образованием 31Р + р, 31S + п или 28Si + а.
Последним загорался кремний при температуре приблизительно 3 х 109 К.
Однако, в отличие от предшествующих реакций, горение кремния не озна-
чает слияния двух ядер кремния, которого, из-за большого атомного номера
кремния и соответствующего потенциального барьера, было бы очень трудно
достигнуть. Скорее горение кремния протекало по реакции 28Si с 7-квантами
с образованием 27А1+р, 27Si + n, или 24Mg 4- а. Протоны и частицы, образу-
ющиеся во время горения неона, кислорода и кремния, вызывали дальнейшие
реакции, в которых были получены ядра элементов вплоть до железа.
Ядра более тяжелых элементов, чем железо, не могли быть получены
термоядерным синтезом. Причина этого средняя энергия связи, которая яв-
ляется самой высокой для ядер вблизи железа (рис. 1.6). Поэтому слияние
ядер железа не может произвести энергию, которая могла уравновесить даль-
нейшее сокращение звезды. Ядра элементов, более тяжелых, чем железо, были
сформированы захватом нейтронов, который сопровождает ^-распады. В за-
висимости от нейтронной плотности в ядре звезды нейтронный захват мог
продолжиться двумя способами. Эти два способа (рис. 4.16) известны как г-
(быстрый) и s- (медленный) процессы.
Рис. 4.16. Образование тяжелых элементов в г- и s-процессах;
ЕС — электронный захват.
Источник: Langanke К., Barnes С. A. Nucleosynthesis in the big bang and in stars.
Singapore, 1993; с разрешения World Scientific Publ. Co., Singapore
122
Глава 4. Ядерные реакции
Первый из них (r-процесс) продолжался как следствие накопления эле-
ментов ряда железа в ядре супертяжелых звезд. Так как не могло быть про-
изведено больше энергии, которая бы препятствовала дальнейшему гравита-
ционному сжатию, то звезда разрушалась и взрывалась. Плотность материи
и температуры достигала экстремально высоких значений. Во время взрыва
фотоядерные реакции являлись преобладающими, так как ядра железа под
действием фотонов распадались до гелия, 56Fe(y, 4п)134Не, а образующий-
ся гелий распадался до нуклонов, 4Не(у, 2п)2*Н. В результате чрезвычайно
высокая нейтронная плотность появилась в течение короткого временного ин-
тервала Распространяясь через внешние слои звезды, нейтроны поглощались
существующими атомными ядрами в реакции (п, у), и из-за высокой нейтрон-
ной плотности более чем одна (п, у)-реакция происходила с одним ядром-
мишенью. Ядра, образованные в этом процессе, например 79 Fe, были очень
богаты нейтронами, в результате чего происходило несколько (3 -распадов
для поддержания оптимального соотношения N/Z. Пока высокая нейтрон-
ная плотность сохранялась, циклы (п, у)-захватов и /3“-распадов, возможно,
повторялись, а нуклонные и протонные числа ядер резко увеличились. По-
сле того как нейтронный поток постепенно уменьшился, богатые нейтронами
ядра через несколько /3“ -распадов превращались в устойчивые нуклиды эле-
ментов с более высокими атомными номерами. Скорее всего, так образовались
ядра элементов вплоть до урана.
Второй (s-процесс) происходил в ядрах массивных звезд во время различ-
ных стадий медленного горения, в которых нейтроны образовывались в ядер-
ных реакциях, таких как 22Ne(a, n)25Mg или 13С(а, п)|6О. В таких условиях
нейтронная плотность была намного ниже, чем в r-процессе, и интервал вре-
мени между двумя (п, у)-захватами одним ядром составляет приблизительно
десять лет. По этой причине ядра, образующиеся в реакциях (п, у), распада-
ются посредством /3“ -распада быстрее чем может быть захвачен следующий
нейтрон. В отличие от r-процесса, в который были вовлечены богатые нейтро-
нами ядра, так что процесс происходил далеко от области устойчивых ядер,
более тяжелые элементы были произведены в s-процессе в области близко
к существованию устойчивых нуклидов при постепенном увеличение нуклон-
ных и протонных чисел.
В s- и r-процессах образуются долгоживущие радиоактивные ядра. Эти
нуклиды являются важным инструментом в нуклеокосмохронологии для оцен-
ки возраста Солнечной системы, галактик и Вселенной. В отличие от дати-
рующих методов, используемых в археологии и геологии, где возраст получен
из количества (или активности) одного нуклида, в нуклеокосмохронологии
требуется знание отношений образованного долгоживущего радионуклида,
например 232Th, к европию, осмию, иридию или другому долгоживущему
нуклиду (отношения используются, чтобы минимизировать ошибки вычисле-
ния). Отношения распространенности этих двух нуклидов в Солнечной си-
стеме непосредственно связаны с историей Галактики. Эти данные получены
из теоретических моделей нуклеосинтеза. Поэтому математика в нуклеокос-
мохронологии более сложна, чем в обычных методах датирования, посколь-
ку определение возраста является сомнительным из-за нехватки адекватного
Упражнения
123
знания некоторых из необходимых исходных данных. Недавно, при использо-
вании сложных спектрографов, стало возможно получать более точные оценки
возраста звезд и Галактики прямыми спектроскопическими измерениями рас-
пространения 238 U или 232Th в звездах, изобилующих тяжелыми элементами
Измерения интенсивности спектральных линий урана в отдаленной звезде
привели к вычислению возраста Галактики 12,5 ± 3 миллиарда лет.
У s- и r-процессов есть свои аналоги на Земле, используемые при обра-
зовании трансурановых элементов посредством нейтронного облучения плу-
тония в ядерных реакторах (рис. 4.5) и при формировании трансурановых
элементов в ядерных взрывах (раздел 7.10).
Упражнения
Величины атомных масс, необходимые для решения упражнений
Нуклид Атомная масса, а. е. м. Нуклид Атомная масса, a. e. m.
'Н 1,007825 ”N 13,005734
2Н 2,014102 ii4N 14,003074
’Н 3,016049 ii5N 15,000108
’Не 3,016029 ,7О 16,999133
4Не 4,002604 23Na 22,989773
7 Li 7,016005 24Na 23,990967
9 Be 9,012185 40 Ar 39,962384
юв 10,012939 238U 238,05076
|2С 12,000000 2”U 239,05432
”с 13,003354
1. Как изменится заряд и нуклонное число в результате реакций: (/1,7),
(р,7), (га,<*)» (р,<*), (га, 2п), (п,рп), (а,р), (а, п), (7, р), (7,га)?
2. Какие налетающие частицы будут индуцировать превращения:
25Mg(?,п)26А1, 9Ве(?, а)1 2 3 4 5 6 *Не, 2Н(?,п)‘Н, MMg(?,p)24Na,
246Cm(?,4n)254No?
3. Указать продукты ядерных реакций:
uB(d,a), 25Mg(a,p), l6O(n,t), 240Pu(n,7), 250Cf(10В,2га).
4. При облучении алюминиевой мишени нейтронами (алюминий — моно-
изотопный элемент с единственным изотопом — 27 А1), образуются радио-
нуклиды 28 А1,27 Mg и 24Na. Запишите соответствующие ядерные реакции.
5. Какова величина Q для реакции: 14N(a,p)17O? [Ответ: —1,19 МэВ.]
6. Сколько энергии выделяется в результате реакции
7Li(p, а)4Не и 9Ве(а, п)12С? [Ответ: 17,35 МэВ и 5,70 МэВ.]
124
Глава 4. Ядерные реакции
7. а) Существует ли порог ядерной реакции 2 H(d, п)3 Не? б) Какова высота
кулоновского барьера для взаимодействия двух дейтронов?
[Ответ: а — нет, б — 0,4 МэВ.|
8. Может ли реакция 238 U(n, 7)239U протекать под действием медленных
нейтронов?
9. Рассчитайте минимальную энергию, которой должен обладать 7-квант
для превращения 4Не в: а) 3Н и протон, б) 3Не и нейтрон?
[Ответ: а — 19,81 МэВ.|
10. Рассчитайте энергию возбуждения компаунд-ядра, образованного при
взаимодействии 23Na с: а) медленными нейтронами (энергия 0,025 эВ),
б) нейтронами с энергией 1 МэВ; при ответе учтите кинетическую энер-
гию компаунд-ядра. [Ответ: а — 6,96 МэВ, б — 7,92 МэВ.]
11. Рассчитайте кинетическую энергию нейтронов, образующихся по реак-
ции 2 Н(7, п)1Н с использованием энергии 7-квантов, которые испуска-
ются 24Na (Еу = 2,75 МэВ). [Ответ: 0,26 МэВ.]
12. В нейтронных генераторах нейтроны образуются по ядерной реакции
3H(d, п)1 Не с использованием дейтронов с энергией 100 кэВ. Покажите,
что энергия образующихся нейтронов составляет примерно 14 МэВ.
13. Ядро 8Вс, образующееся как короткоживущий продукт взаимодействия
7 Li с протонами, распадается с испусканием двух а-частиц. Какой будет
их кинетическая энергия, если использовать протоны с энергией, соот-
ветствующей кулоновскому барьеру? [Ответ: 9,2 МэВ.]
14. Бор, изотопно обогащенный |()В, используется для детектирования и из-
мерения медленных нейтронов посредством ядерной реакции 10 B(n, a)7 Li.
Какова энергия испускаемой а-частицы? [Ответ: 1,78 МэВ.]
15. Ядерная реакция l4N(n, 7)I5N используется для детектирования взрыв-
чатых веществ. Какова энергия 7-квантов мгновенного захвата?
[Ответ: 10,8 МэВ.]
16. Образец йода облучался в течение 1 часа нейтронами для получения 3,7 х
х Ю10 Бк 1281 (2*1/2 = 25 мин). Какова скорость образования |281 при
облучении? [Ответ: 4,57 х Ю10 атомов в секунду]
17. Облучение 1931г (содержание 62,7 % в естественной смеси изотопов) мед-
ленными нейтронами приводит к образованию 1941г (Т1/2=19,15 ч) с се-
чением <т = 6 х 10"14 см2. Какова активность иридиевой мишени пло-
щадью 1 см2 и толщиной 0,1 мм, облученной потоком нейтронов 1 х Ю10
нейтронов/см2 • с в течении 1 минуты, 10 минут, 1 часа и 10 часов. Плот-
ность иридия 22,42 г/см3. [Ответ: 1,6 х 106 Бк для 1 мин.|
18. а) Какова средняя кинетическая энергия и скорость протонов в центре
звезды с температурой 1 х 107 К? Подсказка: используйте Е^т — ЪкТ/1
(Л = 1,38065 х Ю-23 Дж/К) для расчета средней кинетической энергии
и ЕКИН = тли2/2 для расчета скорости. [Ответ: 0,86 МэВ.| б) Достаточ
на ли величина кинетической энергии для преодоления кулоновского
барьера реакции р + р?
Литература
125
Литература
Amould М. An overview of the theory of nucleosynthesis // Rev. Modem Astron. 1988. 1. 155.
Beiser A. Perspectives of Modern Physics, Chapter 24. New York: McGraw-Hill, 1969.
Burkinshaw L. The contribution of nuclear activation techniques to medical science //J. Ra-
dioanal. Chem. 1982. 69. 27.
Choppin G. R., Rydberg J. Nuclear Chemistry — Theory and Applications, Chapters 7, 9, 10,
and 13. Oxford: Pergamon Press, 1980.
deGoeij J. J. M. Physical and chemical aspects in cyclotron production of radionuclides //
Nucl. Instr. Meth. 1998. BI39. 91.
Herrmann G. The search for superheavy elements in Nature // Physica Scripta. 1974. 10A. 71.
Herrmann G Synthesis of the heaviest elements // Angew. Chem., Int. Ed. Eng. 1988. 27. 1417.
Hoffman DC. Atom-at-a-time chemistry // Radiochim. Acta. 1993. 61. 123.
Hoffman D. C. Superheavy elements // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2000. 243. 13.
Hyde E. K, Hoffman В. C., Keller O. L. A history and analysis of the discovery of elements
104 and 105 // Radiochim. Acta. 1987. 42. 57.
Keller C. The Chemistry of Transuranium Elements. Weinheim, Germany: Verlag Chemie
1971.
Kolbe E. Neutrino induced reactions on nuclei in the lab and in stars // Acta Phys. Polonica.
2000. B31. 1237.
Langanke K, Barnes C.A. Nucleosynthesis in the big bang and in stars // Proceedings of the
6th Swieca Summer School, Sao Paulo University, Brazil, 1993.
Loveland W. Recent advances in understanding nuclear reactions 11 J. Radioanal. Nucl. Chem
2000. 243. 147.
Meyer B. S., Truran J. W. Nucleocosmochronology // Physics Reports. 2000. 333/4. 1.
Morrissey D. J., Sherrill В. M. Radioactive nuclear beam facilities based on projectile fragmen-
tation I/ Phil. Trans. Royal Soc. London. 1998. A356. 1985.
Munzenberg G. Recent advances in the discovery of transuranium elements // Reports Progr.
Physics. 1988. 51. 57.
Nash K. L., Choppin G. R. Separation chemistry for actinide elements // Sep. Sci. Technol.
1997. 32. 255.
Ninov V. et al. Observation of superheavy nuclei produced in the reaction of86 Kr with 208 Pb //
Phys. Rev. Let. 1999. 83. 1104; 2002. 89. No. 3. (Synthesis of the element 118.)
Pierce T. B. Charged-particle activation analysis //J- Radioanal. Chem. 1972. 12. 23.
Pillay A. E. A review of accelerator-based techniques in analytical studies // J. Radioanal.
Nucl. Chem. 2000. 243. 191.
Schramm D. N. Nuclear astrophysics — the origin of heavy elements // Nukleonika. 1976. 21
727.
Schulz W. W., Navrati! J. I). Science and Technology of Tributyl Phosphate. CRC Press, 1984.
Schweikert E. A. Advances in accelerator-based analysis techniques // J. Radioanal. Chem
1981. 64. 195.
Schweikert E. A. Advances in nuclear analytical methods // Analyst. 1989. 114. 269.
Symbalisty E. M. D., Schramm D. N. Nucleocosmochronology // Reports Progr. Phys 1981
44. 293.
Tblgyessy J., Varga S. Nuclear Analytical Chemistry. Vol. 3, Radiochemical and Activation
Analysis. University Park Press, Baltimore, 1974.
Wiliams P. M. The evolution of the elements // Contemp. Phys. 1978. 19. 1.
Тлава 5
Ионизирующее излучение
5.1. Фундаментальные понятия,
определения, единицы измерения
Ионизирующее излучение, испускаемое радионуклидами, является пото-
ком частиц вещества или фотонов с энергией от кило- до мегаэлектроновольт,
которая превышает величину энергии ионизации атомов и молекул (< 25 эВ)
на несколько порядков. Глубокая ионизация возникает всякий раз, когда излу-
чение проходит через вещество. Отсюда появился термин ионизирующее из-
лучение. (Термин ядерное излучение имеет схожее значение, но является более
узким, поскольку он подразумевает только радиоактивное излучение от радио-
нуклидов.) В то время как возбужденные состояния возникают в атомах и мо-
лекулах, похожее поведение демонстрируют рентгеновское излучение от рент-
геновских ламп, ускоренные частицы в ускорителях, космическое излучение.
В веществе, состоящем из молекул, обозначенных М, процессы иони-
зации и возбуждения можно схематично представить как => М -> М+ + е~
и М => Мюз6, где двойная стрелка показывает передачу энергии молекуле
от радикальной частицы или фотона. Оба процесса являются очень быстрыми
и протекают за время 10“16-10“15 с. Ионизованные и возбужденные состо-
яния образуются в приблизительном соотношении 1 : 2. В результате иони-
зации создаются положительно заряженные атомные и молекулярные ионы
и свободные электроны. В дальнейшем при достаточно большой кинетической
энергии появляются последующая или вторичная ионизация и возбуждение.
Возбуждение посредством ионизирующего излучения представляется в виде
широкого спектра возбужденных состояний, т.е. состояний с неспаренными
электронными спинами.
При каждом случае ионизации или возбуждения начальная энергия иони-
зирующей частицы уменьшается на величину, эквивалентную энергии иони-
зации или активации атома или молекулы, с которой взаимодействовали ча-
стица или фотон. Поскольку эти энергии значительно меньше, чем начальная
энергия частицы, последняя теряет свою энергию в повторяющихся процес-
сах ионизации и возбуждения, генерируя большое число ионов, электронов
и возбужденных состояний вдоль траектории движения. Таким образом, ча-
стицы или фотоны теряют энергию постепенно до тех пор, пока больше
не смогут производить ионизованные или возбужденные состояния. На этой
стадии частицы или фотоны невозможно зарегистрировать инструментально.
Если поток радиоактивного излучения проходит через вещество подходящей
5.1. Фундаментальные понятия, определения, единицы измерения 127
Рис. 5.1. Слева: кривая поглощения различных видов излучения.
Справа: кривая Брэгга
толщины, то вся энергия частиц будет полностью сообщена этому веществу.
Это явление известно как поглощение радиоактивного излучения, и соответ-
ствующая толщина поглотителя как слой полного поглощения радиоактивного
излучения в соответствующем веществе. При прохождении через более тонкий
слой, радиоактивное излучение теряет только часть своей энергии и выходит
как поток частиц или фотонов с меньшей интенсивностью и энергией. Из-
менение интенсивности обычно выглядит аналогично кривым поглощения
(рис. 5.1, слева), на которых показано, как отношение интенсивностей (1/1о)
радиоактивного излучения до (/о) и после (/) его прохождения через погло-
титель изменяется с толщиной поглотителя.
Процессы ионизации и возбуждения являются результатом сообщения
энергии поглощающему веществу от радиоактивного излучения. Такая энер-
гия называется энергией, сообщенной веществу (е), и определяется как энер-
гия, переданная определенному объему вещества от всех первичных и вто-
ричных ионизованных частиц. Сообщенная энергия является основой всех
методов обнаружения и измерения ионизирующего излучения (раздел 5.4)
и ответственна за все последующие эффекты радиационной ионизации (разде-
лы 5.6-5.8). Количественно, величину сообщенной энергии представляют как
поглощенную дозу, которую определяют как величину энергии радиоактивно-
го излучения, поглощенную определенным объемом вещества с массой dm,
de
dm'
(5-1)
Единицы измерения дозы выражаются в джоулях на килограмм (Дж-кг-1),
которые были названы грей. Гр; доза в 1 Гр — это 1 Дж энергии, поглощенный
1 кг вещества. (Ранее величины дозы выражались в радах, 1 Гр = 100рад.) На
практике величина дозы может изменяться в широком интервале: от 10-9 Гр
в час — дозы от естественной радиоактивности, до 104 Гр в час — величины
доз, возможные в радиохимической промышленности. Скорость, с которой
энергия радиоактивного излучения сообщается веществу, называется мощно-
128
Глава 5. Ионизирующее излучение
стью дозы,
(5.2)
dD
D=~,
dt
и выражается в единицах Гр • с-1 или Вт • кг-1 (Дж • с-1 = Вт).
Определение поглощенной дозы, основанной на передаче энергии, яв-
ляется параметром, применимым для всех видов радиоактивного излучения,
независимо от механизма сообщения энергии поглощающему веществу. Как
будет обсуждено более детально в следующем разделе, фотонное радиоактив-
ное излучение (7- или рентгеновские кванты) взаимодействует с поглоща-
ющими веществами косвенным образом, посредством образования вторич-
ных электронов или позитронов, которые передают собственную энергию,
а не энергию, под действием которой они были получены. По этой причине
было введено понятие кермы для описания передачи энергии от косвенного
ионизирующего излучения поглощающей среде. Керма является суммой всех
начальных кинетических вторично ионизованных частиц (dEKm), созданных
в определенном объеме вещества с массой dm,
Tjr ^'КИН ,
к = —— (Дж • кг ; Гр).
dm
Отсюда термин керма — это кинетическая энергия, сообщенная веществу.
Мощность кермы — приращение кермы, переданной веществу за определен-
ный интервал времени dt,
(5-3)
(5.4)
. dK
Гр С ').
at
Постепенно понятию керма начали оказывать большее предпочтение, чем
такому параметру, как экспозиционная доза. В настоящий момент этот термин
используют только в случае передачи энергии фотонного излучения воздуху.
Экспозиция обозначается как X = 6Q/dm, где 5Q — это сумма абсолютных
электрических зарядов как положительных, так и отрицательных ионов, со-
зданных вторичными электронами и позитронами в определенном объеме воз-
духа с массой dm. Экспозиция выражается в единицах Кл-кг-1, мощность экс-
позиции определяется как X — dX/dt (Кл-кг 1 -с 1 или А-кг-1). Устаревшей
единицей измерения экспозиции является рентген (I Р = 0,258 мКл • кг1).
Кроме того, помимо общей энергии, или дозы, для практического ис-
пользования является важным распределение сообщенной энергии вдоль тра-
ектории частицы, которую представляют в виде линейной передачи энергии
(ЛПЭ), L,
dE
L=—.
dx
Это количество энергии радиоактивного излучения, поглощенного ве-
ществом, за длину пробега частицы. В системе СИ единицей измерения ЛПЭ
является Дж-м *. Однако, из-за короткого пробега а- и Д-излучений в боль-
шинстве веществ, на практике чаще применяют размерность кэВ - мкм-1.
Важность ЛПЭ, особенно в случае биологических эффектов ионизирующего
(5-5)
5.2. Механизм потери энергии
129
Таблица 5.1
Величина линейной передачи энергии в воде для различных видов излучения
Излучение кэВ • мкм 1
7-излучение 60Со (1,17 и 1,33 МэВ) 0,22
Рентгеновское излучение (200 кэВ) 1,7
Рентгеновское излучение (50 кэВ) 6,3
Электроны (/3-излучение) (1-2 МэВ) 0,2
Электроны (10 кэВ) 0,3
Электроны (100 эВ) 20
Протоны (10 МэВ) 4,7
а-излучение (5 МэВ) 40
Осколки деления тяжелых ядер (100 МэВ) 1800
излучения, связана с плотностью ионов и возбужденных состояний вдоль тра-
ектории движения частицы. Например, для радиоактивного излучения с ко-
ротким пробегом энергия частицы почти не сообщается поглощающей среде
вдоль траектории частицы, тогда как большие значения ЛПЭ означают высо-
кую плотность ионов и возбужденных состояний вдоль траектории частицы.
В табл. 5.1 показаны значения ЛПЭ в воде для разных типов излучения.
5.2. Механизм потери энергии
При прохождении через материю ионизирующее излучение, состоящее
из заряженных частиц, теряет энергию при столкновении с молекулами, ато-
мами или ионами вещества. При этих столкновениях возникает электромаг-
нитное взаимодействие между частицами и электронами поглощающего веще-
ства, в результате чего создаются ионизованные и возбужденные состояния.
ЛПЭ для электромагнитновзаимодействующих заряженных частиц является
сложной функцией, включающей количество заряда частицы (Z), электрон-
ную плотность поглощающей среды (п, число электронов на единицу объема),
скорость частицы и/или кинетическую энергию, и энергию ионизации (Еион)
молекул или атомов поглощающей среды. В простейшей форме эта функция
может быть представлена, как
— = Z2n (5.6)
dx Ект 1g (^кин/^ион)
Заряженных частицы, такие как протоны, а-частицы и им подобные,
с трудом проходят сквозь вещество из-за их массы. В результате пробег радио-
активного излучения короткий (рис. 5.1) и характеризует способность частиц
130
Глава 5. Ионизирующее излучение
оставаться в ионизованном состоянии вдоль всей траектории их движения,
и возвращаться очень быстро к исходному состоянию в конце данной траек-
тории. Это происходит в тот момент, когда частицы замедляются до скорости,
с которой они могут захватывать электроны с близлежащих молекул или ато-
мов и образовывать нейтральные атомы, например, атомы гелия из «-частиц.
В газах пробег a-излучения, испускаемого радионуклидами, не превыша-
ет 10 см. В воздухе пробег можно определить по эмпирической формуле
R = 0,ЗЗЕ3/2 (R в см, Е — энергия частиц в МэВ), и число ионных пар,
т. е. пар положительный ион/электрон, созданных вдоль траектории частицы
как 6,25 х 104Я2/3. В жидкостях и твердых веществах электронная плотность
приблизительно в тысячу раз выше, чем в газах. Следовательно, Л ПЭ больше
на такую же величину, а пробег в тысячу раз короче, т. е. составляет несколько
десятков микрометров, и может быть определен как
Я(см) = 1,73 х 10“4Е^Л|/3р_|,
где А и р (г • см-3) — это массовое число и плотность поглощающего веще-
ства, соответственно, а- и другие тяжелые заряженные частицы демонстриру-
ют характерное распределение ионов, возникших вдоль траектории движения
частицы (рис. 5.1, справа). Этот график известен как брэгговская кривая, ко-
торая демонстрирует, как ЛПЭ зависит от энергии частицы. ЛПЭ является
наименьшей в начале траектории движения частицы и постепенно нарастает
по мере потери ее энергии. Это происходит таким образом, поскольку по ме-
ре уменьшения скорости частицы возрастает вероятность ее взаимодействия
с электронами поглощающего вещества. Резкое падение ЛПЭ после макси-
мума возникает в результате потери заряда частицы из-за ее взаимодействия
с электронами.
ЛПЭ /3-излучения, т. е. поток быстрых электронов с непрерывным энер-
гетическим спектром (рис. 2.6), как правило ниже, чем в случае «-излучения,
из-за меньшего заряда электрона, и это приводит к тому, что при заданной
энергии электроны имеют значительно большую скорость (ц = y/lE/m).
Следовательно, /3-излучение обладает большей проникающей способностью
и большим слоем полного ослабления радиоактивного излучения в поглоща-
ющем веществе. Зависящий от энергии /3-излучения слой полного ослабления
в газах может достигать несколько метров (табл. 5.2). По причинам, обсуж-
денным ранее для «-излучения, чем ниже энергия /3-излучения, тем больше
его ЛПЭ, поэтому’ проникающая способность и пробег низкоэнергетическо-
го /3-излучения, например испускаемого 3Н, походит на «-излучение. Кривая
поглощения для /3-излучения (рис. 5.1, слева) в определенном диапазоне под-
чиняется экспоненциальному закону:
I = (5.7)
где х — это толщина поглотителя в метрах ид — линейный коэффициент
поглощения (м~1). который зависит от электронной плотности поглощающего
материала и энергии /3-излучения.
Помимо ионизации и возбуждения еще два фактора вносят вклад в по-
глощение /3-излучения. Если /3-частица проходит через все электронные обо-
лочки атома, то она значительно ускоряется посредством электрического поля
5.2. Механизм потери энергии
131
Таблица 5.2
Диапазон пробега /3-излучения различных радионуклидов
в разных материалах (в мм)
Радионуклид Емакс, МэВ Воздух Вода Алюминий
3Н 0,018 5,2 0,008 0,0026
35S 0,167 101 0,158 0,119
1311 0,81 2310 3,63 1,15
32 Р 1,71 5860 9,18 2,91
ядра. Ускоренное движение /3-частицы приводит к возникновению электро-
магнитного радиоизлучения, известного как тормозное радиоизлучение. Этот
термин отражает то, что испускающая электромагнитное излучение движу-
щаяся /3-частица теряет свою энергию и замедляется. Тормозное радиоизлу-
чение — это коротковолновое электромагнитное излучение с непрерывным
длинноволновым спектром в диапазоне от 0,1 до 0,4 нм, соответствующим
энергиям от 60 до 250 кэВ. Упрощенное выражение для потери энергии /3-из-
лучения в результате этого процесса можно представить, как
^~4^1п(2ЯД (5.8)
ах
которое показывает, что данное явление становится более важным с увеличе-
нием энергии /3-частицы и для поглощающего вещества с большим атомным
ЧИСЛОМ (7абс).
При прохождении через оптически прозрачные материалы, такие как
вода или стекло, /3-частицы приводят к возникновению излучения Вавилова-
Черенкова, всякий раз когда скорость /3-частицы в поглощающем материале
выше скорости света в этом веществе, т. е. если v > с/п, где с — это скорость
света в вакууме, ап — показатель отражения поглощающего вещества. В этих
условиям быстро двигающаяся /3-частица создает ударную электромагнитную
волну, которая проявляется как вспышка фиолетово-голубого цвета (рис. II
на вклейке). В воде излучение Вавилова—Черенкова создается /8-частицами
с энергией выше 0,26 МэВ.
В отличие от заряженных частиц, рентгеновские и 7-кванты не могут
приводить к ионизации и возбуждению в результате непосредственного элек-
тромагнитного взаимодействия с электронами в атомах поглощающего ве-
щества, они индуцируют данные процессы только косвенно посредством
действия вторичных электронов в веществе, созданных перемещающимися
фотонами. Вторичные электроны в веществе образуются посредством трех
механизмов. Фотоны с энергией ниже 0,1 МэВ преимущественно взаимодей-
ствуют с электронами на внутренних атомных орбиталях, посредством чего
энергия фотона полностью передается электрону. В результате фотон перестает
существовать, а электрон испускается из атома как фотоэлектрон. Это явле-
ние известно как фотоэффект (рис. 5.2, слева). Вероятность взаимодействия
132
Глава 5. Ионизирующее излучение
Рис. 5.2. Схематичное представление фотоэффекта,
комптоновского рассеянии и образования электронно-позитронных пар
посредством фотоэффекта сильно зависит от атомного числа поглощающих
атомов и энергии 7-излучения (она пропорциональна Z5/E^5). Вакансия, со-
зданная на внутренней орбитали, немедленно заполняется электроном с более
высокого уровня. Таким образом, фотоэффект сопровождается испусканием
рентгеновского излучения, характерного для поглощающего атома.
Гамма-кванты с энергией в интервале 0,1-2 МэВ преимущественно взаи-
модействуют с непрочно связанными с атомным ядром внешними электрона-
ми посредством комптоновского рассеяния (рис. 5.2, в центре). В этом случае
только часть энергии фотона передается электрону, который высвобождается
из атома как комптоновский электрон. Фотон с отчасти потерянной энерги-
ей продолжает, изменив направление, взаимодействовать таким же образом
повторно с другими атомами до тех пор, пока его энергия не уменьшится
до уровня, где он будет взаимодействовать посредством фотоэффекта. Веро-
ятность комптоновского рассеяния пропорциональна отношению Z/E^.
Третий механизм — это рождение электронно-позитронных пар. Они появ-
ляются, если 7-кванты с энергией выше 1,02 МэВ проникают к атомному ядру,
где в сильном электромагнитном поле из фотона образуются электронно-по-
зитронные пары (рис. 5.2, справа). Энергия в 1,02 МэВ, которая эквивалентна
удвоенной массе покоя электрона, является пороговой энергией данного про-
цесса. Вероятность рождения электронно-позитронных пар пропорциональна
Z^/E^. Созданные позитроны впоследствии аннигилируют (раздел 2.5) за ма-
лые доли секунды, а созданные в результате этого фотоны поглощаются по-
средством комптоновского рассеяния или фотоэффекта. На рис. 5.3 показаны
энергетические области 7-излучения и атомные номера поглощающего веще-
ства, где преобладает тот или иной механизм взаимодействий.
Фотоэлектроны, комптоновские электроны и электронно-позитронные
пары являются вторично ионизованными частицами, и передача их кинети-
ческой энергии поглощающему веществу, приводящая к его ионизации и воз-
5.2. Механизм потери энергии
133
буждению, осуществляется тем же са-
мым образом, как и описанными вы-
ше заряженными частицами. Следо-
вательно, 7-излучение является кос-
венным ионизирующим излучением.
Благодаря нулевому заряду и массе
покоя фотонов проникающая спо-
собность 7-излучения очень высока.
Следовательно, вторичные электро-
ны распределены редко вдоль траек-
тории фотона, и Л ПЭ для 7-излуче-
ния является низкой. Ослабление по-
тока 7-излучения, проходящего через
вещество, подчиняется уравнению
(5.7) с линейным коэффициентом по-
глощения, который включает вероят-
ность трех механизмов потери энер-
гии фотонов, и, следовательно, зави-
сит от атомного числа поглощающе-
го вещества и энергии 7-излучения.
Выборочные значения коэффициен-
тов поглощения для нескольких по-
глощающих материалов и двух энер-
Рис. 5.3. Области доминирования
различных эффектов взаимодействия
7-квантов с веществом.
На основе: Navrati! О. et al. Nuclear
Chemistry (Czech Ed.).
Prague: Academia, 1985; с разрешения
гий фотона представлены в табл. 5.3. Влияние атомного числа поглощающего
вещества на интенсивность ослабления 7-излучения показано на рис. 5.4.
В материалах, состоящих из нескольких элементов (вода, бетон и т.д), приме-
няют эффективный атомный номер, при расчете которого принимают во вни-
мание относительное содержание элементов в поглощающем веществе.
Таблица 5.3
Линейный коэффициент поглощения (м1) гамма-излучения
Поглотитель 1 МэВ 3 МэВ
Мягкие ткани тела 7,0 3,9
Кирпич 12,9 7,4
Горные породы 15,4 8,8
Сталь 46 28
Свинец 80 47
Обычное стекло 14 8
Свинцовое стекло 44 26
134
Глава 5. Ионизирующее излучение
Рис. 5.4. Влияние атомного номера поглотителя на ослабление 7-излучения. Срав-
нивается ослабление 7-излучения данной энергии и интенсивности при прохождении
через два различных поглотителя одинаковой толщины
Высокая проникающая способность 7-излучения делает невозможным
определение пробега из кривой поглощения. В воздухе, например, высо-
коэнергетическое 7-излучение может проходить путь в несколько километ-
ров. Взамен этого, общепринятым стало выражение проникающей способ-
ности 7-излучения с использованием такого термина, как слой половинного
ослабления, Ж1/2- Это толщина слоя поглощающего вещества, при прохо-
ждении через который интенсивность радиоактивного излучения уменьшится
Таблица 5.4
Слой половинного ослабления гамма-излучения в различных материалах (в мм)
Е7, МэВ Вода Горные породы Свинец
0,1 42 17 1,2
0,2 51 21 1,5
0,5 78 30 4,2
0,66 (,37Cs) 81 35 6,0
1,0 102 45 9,0
1,2-1,3 (“Со) 111 48 11
1,5 120 51 12
2,0 144 59 13,5
2,5 165 69 14,7
3,0 183 78 14,7
5.3. Источники ионизирующего излучения
135
вдвое по сравнению с исходной величиной. Подставляя затем условие I = 10/2
в уравнение (5.7), получим, что слой половинного ослабления х1/2 = 1п 2/р.
Выборочные значения толщины слоя половинного ослабления приведены
в табл. 5.4. В воздухе для 7-излучения с 0,1 и 1,0 МэВ значения толщины
слоя половинного ослабления составили 35 и 90 м, соответственно.
Нейтроны теряют энергию в поглощающих веществах в результате их
столкновения с атомными ядрами Потеря энергии при прямом столкновении
выражается, как
4т М
SE = Ex -------—,
(т + М)2
где Е — энергия нейтрона до столкновения, а т и М — массы нейтрона и вза-
имодействующего с ним ядра, соответственно. Выражение (5.9) демонстриру-
ет, что большие потери энергии, или замедление нейтронов, достигаются при
столкновении с легкими ядрами, наиболее эффективно при взаимодействии
с ядрами *Н. Высокоэнергетические нейтроны теряют свою энергию посте-
пенно в результате повторяющихся столкновений, до тех пор пока их энергия
не снизится до долей электроновольта. Тогда нейтроны захватываются атом-
ными ядрами в ядерных реакциях (раздел 4.5). Полное ослабление потока
нейтронов, проходящего через поглощающее вещество, протекает по экс-
поненциальному закону (уравнение (5.7), рис. 5.1, слева), где коэффициент
поглощения отражает вероятность потери энергии в результате столкновений
и сечение ядерных реакций захвата нейтронов. При поглощении медленных
нейтронов выражение (5.7) принимает вид:
I = loe-Nax
(5-9)
(5.10)
где N — число атомов поглощающего нуклида на единицу объема поглоща-
ющего вещества, а <т — сечение поглощения для медленных нейтронов. Как
и в случае 7-излучения, пробег нейтронов не может быть определен, и для
характеристики проникающей способности нейтронного излучения исполь-
зуется толщина слоя половинного ослабления.
Эффекты ионизации и возбуждения в результате действия нейтронного
излучения являются косвенными, поскольку заряженные частицы образуют-
ся в реакциях захвата нейтронов. Например, если поглощающее вещество
содержит бор, высокоэффективный поглотитель нейтронов, то замедленные
нейтроны захватываются реакцией l0B(n, a)7Li, и ядра 4Не и 7Li оставля-
ют место протекания реакции со значительной кинетической энергией (раз-
дел 4 4), и под действием их зарядов приводит к ионизации и возбуждению
поглощающей среды.
5.3. Источники ионизирующего излучения
Ионизирующее излучение имеет множество лабораторных, медицинских,
полевых и промышленных применений. Ниже приведен перечень источников
излучения, которые наиболее широко используются.
136
Глава 5. Ионизирующее излучение
Электромагнитное радиационное излучение: источниками 7-излучения яв-
ляются радионуклиды 241Am, 109Cd, 57Со, 55Fe, 60Со, 137Cs, 1921г; источни-
ками рентгеновского излучения являются рентгеновские лампы и радионук-
лиды, испускающие характерные рентгеновские кванты (109Cd); источниками
тормозного радиационного излучения являются /3-излучающие радионукли-
ды и элекгронные ускорители (тормозное радиационное излучение создается
в результате поглощения соответствующим веществом /3-излучения или уско-
ренных электронов.
Электронное радиоактивное излучение: радионуклиды, испускающие /3-ча-
стицы (3Н, 63Ni, 90Sr/9aY, 147Pm) и электронные ускорители (бетатрон и элек-
тронные ускорители).
Позитронное излучение: радионуклиды, испускающие позитроны (22Na).
Радиоактивное излучение тяжелых заряженных частиц: радионуклидные
источники a-излучения (210Ро, 226Ra, 238Pu, 239Pu, 24IAm); циклотрон, ли-
нейный ускоритель (раздел 4.6).
Нейтронное излучение: радионуклидные источники, основанные на ре-
акции (а, п) (раздел 4.6) или спонтанном делении (раздел 2 10), генератор
нейтронов (раздел 4.6) и ядерный реактор (раздел 7.3). Радионуклидные ис-
точники содержат в себе радионуклид, излучающий требуемый тип излучения.
Излучение этих источников возникает в результате радиоактивного распада и,
следовательно, испускается непрерывно. Радионуклидные источники должны
быть защищены от рассеяния и утечки радиоактивного вещества, посред-
ством заключения данного вещества в подходящую оболочку, прозрачную
для радиоактивного излучения. Таким образом защищенный и разрешенный
радионуклидный источник называют закрытым источником излучения. Кон-
струкция источника может сильно зависеть от типа излучения и от назначения
данного источника.
Радионуклидные источники низкоэнергетического 7- или рентгеновско-
го излучений содержат в себе радионуклид в виде металла (проволока или
фольга) или оксида, заключенного в стальную оболочку. Источник помещают
в металлическую защитную оболочку с тонким металлическим окном, которое
позволяет радиационному излучению испускаться в требуемом направлении.
Плоские и точечные источники изображены на рис. 5.5 а, б Высокоэнерге-
тические источники 7-излучения, обеспечивающие высокую мощность дозы
радиационного излучения (рис. 5.5 в, г) используются в промышленности, ме-
дицине обычно в цилиндрической форме. Радионуклиды в виде элементов
источника помещают в стальную оболочку. Примерами элементов источника
являются цилиндры диаметром 10-20 мм из металлического кобальта, содер-
жащего 60Со, или сжатые гранулы 137CsCl или цезиевого стекла, содержащего
137Cs. Общая мощность источника определяется числом элементов источни-
ка и их активностью. При использовании излучения в коммерческих целях,
где различные материалы облучаются дозами 7-излучения, превышающими
104 Гр, от 60Со (активность 60Со составляет около 1017 Бк; разделы 5.6 и 5.7.5,
5.7.4), источник состоит из совокупности цилиндрических элементов, которые
являются стержнями источника. Неиспользуемые источники хранят на глу-
бине 5 м в водном колодце (устройство колодца представлено на рис. 5.6) или
5.3. Источники ионизирующего излучения
137
(ПХПТЯП
Нержавеющая сталь
Рис. 5.5. Примеры источников ионизирующего излучения (объяснения в тексте).
Источник: каталог The Radiochemical Centre, Atnersham, UK
в стальной или свинцовой защитной оболочке (оборудование места сухого
хранения), а на время использования источники поднимают на поверхность
посредством дистанционного управления. Воздействие радиационного облу-
чения на раковую опухоль будет продемонстрировано позднее в данной главе
(рис. 5.28 в разделе 5.7.3). Специальные источники 7-излучения, применяе-
мые для внутриполостной обработки опухолей, могут иметь форму проволоки,
игл, гранул, трубок, в которые включены 192Ir, 137Cs или 60Со. Плоские 90Sr-
источники /3-излучения содержат соединения 9llSr, впрессованные в палла-
диевое покрытие. На рис. 5.5 е продемонстрировано использование плоского
источника для обработки опухолей кожи и глаза. Радионуклидные источни-
ки нейтронов основаны на ядерной реакции (раздел 4.6) и содержат смесь
из соединения а-излучающе го радионуклида, обычно 24|Ат2О?, с берилли-
138
Глава 5. Ионизирующее излучение
Рис. 5.6. Устройство для облучения колодезного типа.
Источник: The Radiological Accident in Sorec. IAEA. Vienna, 1993; с разрешения
евьтм порошком в стальной оболочке. Источники нейтронов из калифорния
основаны на спонтанном делении. В зависимости от требуемого потока ней-
тронов источник может содержать от 0,01 мкг до нескольких мг 252Cf2O3
или 252СГ2О3/палладиевой металлокерамики в виде проволоки или гранул,
опять же заключенных в стальную оболочку. Некоторые источники могут
содержать оксид или сульфат калифорния в виде прессованных капсул с алю-
миниевым порошком.
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения
139
Радионуклидные источники тормозного излучения содержат в себе неста-
бильный Д-излучающий нуклид, например 147Рт или 147Рт20з, включенный
в металлическую фольгу, или тритий, поглощенный титановой или цирко-
ниевой фольгой. Испускаемое /2-излучение поглощается металлом, порождая
тормозное радиоактивное излучение.
Источники a-излучения, содержащие а-испускающий радионуклид, рас-
катывают на поверхности тонкой металлической фольги. Поверхностный
слой, содержащий радионуклид, толщиной около 1 мкм, покрытый тонкой ме-
таллической фольгой (около 2 мкм), остается на металлической поверхности.
Источники из этого материала делают разной формы и размера. Источник,
представленный на рис. 5.5 е, служит для устранения статического электриче-
ства (раздел 5.8).
Инструментальные источники — это электроэнергетические приборы,
и они порождают ионизирующее излучение только в рабочем режиме. Ли-
нейный ускоритель электронов в основном похож на ускоритель, описанный
в разделе 4.6. Пучок электронов испускается нагретой металлической нитью
накала и ускоряется в вакууме при прохождении через систему ускоряющих
электродов, подсоединенных к высокому напряжению. Электронные ускори-
тели действуют в непрерывном или импульсном режиме и генерируют элек-
троны с энергиями от 0,1 до 10 МэВ. Ускоренный поток электронов может
быть направлен назад и вперед под действием переменного магнитного поля
для облучения предметов большого размера. В бетатроне электроны ускоря-
ются под действием внешнего электромагнитного поля, вращаясь в полой
круговой стеклянной трубке. Достигая требуемой энергии в результате мно-
жества вращений по орбите, электроны отклоняются от круговой траектории,
покидая трубку. Оба типа электронных ускорителей могут служить источника-
ми интенсивного тормозного излучения, если поток ускоренных электронов
затем сталкивается с мишенью из тяжелого металла (платины, вольфрама).
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения
5.4.1. Основные принципы
Необходимость обнаружения и измерения ионизирующего излучения
возникает во всех случаях применения радиации и радионуклидов, например,
при измерении доз радиации или контроле радиоактивности окружающей сре-
ды. Ионизирующее излучение не ощутимо человеком, и информация об его
присутствии и величине может быть точно установлена только по его по-
глощению на подходящем веществе. Далее эти эффекты либо преобразуются
в сигнал, регистрируемый электронным образом, либо, в некоторых случаях,
за ними можно наблюдать визуально.
Электронные системы для обнаружения и измерения ионизационного
излучения состоят из ряда компонентов. Основной из них это чувствитель-
ный к излучению детектор. На нем ионизирующее излучение поглощается
с выделением энергии, которая затем преобразуется в электрический или оп-
тический сигнал. По причинам, описанным ниже, детекторы, основанные
140
Глава 5. Ионизирующее излучение
Суммирование
импульсов
Рис. 5.7. Методы регистрации ионизирующего излучения
на этом принципе, в процессе использования требуют постоянного тока вы-
сокого напряжения. Следовательно, необходимой является подача высокого
тока постоянного электрического напряжения. Электрические сигналы с де-
тектора должны быть при помощи электроники переведены в определенную
форму и усилены так, чтобы они могли быть соответствующим образом пре-
образованы регистрирующим блоком, таким как счетчик скорости счета или
прибор для измерения ионизирующих излучений. В случае если амплитуда
сигнала зависит от энергии, то сигналы могут быть сортированы по высоте
в амплитудном анализаторе, и тем самым может быть определена энергия
ионизирующего излучения.
Регистрирующий блок может действовать как в импульсном, так и ин-
тегральном режиме (рис. 5.7). В импульсном режиме каждая частица, погло-
щающаяся детектором, записывается как отдельный сигнал, и на цифровом
дисплее счетчика наблюдается постепенное увеличение числа одиночных им-
пульсов частиц, взаимодействующих с детектором. Запись обычно прекра-
щается автоматически по предварительно заданному времени измерения или
числу аккумулированных импульсов частиц. В последнем случае счетчик по-
казывает время, необходимое для записи выбранного числа импульсов. Число
импульсов частиц является затем заданным для измерения времени при вы-
числении скорости счета (количество импульсов частиц в единицу времени).
В интегрирующем режиме ионизационные эффекты, индуцированные всеми
частицами, зарегистрированные в выбранном временном интервале, суммиру-
ются, и интегральный ток ионизации преобразуется регистрационным блоком
и отображается на дисплее счетчика как скорость счета. Этот режим является
общим для всех портативных (переносных) измерительных приборов, создан-
ных для быстрой регистрации ионизирующего излучения при контроле за за-
грязнениями радиоактивными веществами персонала, оборудования, орудий
труда и рабочих мест в ядерной промышленности и различных областях при-
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения
141
менения радиоактивных веществ. При использовании радиационных источ-
ников с известными активностями и энергетическим спектром интегральный
ток ионизации может быть преобразован в количество поглощенной дозы
радиации. Такие приборы, известные как дозиметры, демонстрируют отклик
на радиационное излучение как поглощенную дозу или скорость счета дозы,
например, в мкГр в час.
Некоторые детекторы создают электрические сигналы, в которых ампли-
туды высот являются пропорциональными энергии радиационного излучения.
Они широко используются для идентификации а- или 7-излучающих радио-
нуклидов, поскольку каждый радионуклид испускает а-частицы или 7-кван-
ты с характеристической энергией. Если частицы или фотоны с различной
энергией поглощаются на энергетически разрешенном детекторе, то на нем
генерируются выходящие сигналы с различной высотой импульса. Это про-
исходит, когда проводят измерение образца, содержащего один радионуклид,
который испускает несколько а-частиц или 7-квантов, или образца, содержа-
щего смесь радионуклидов. Электронный блок, который различает импульсы
по высоте и является основой радиационного спектрометра, это импульсный
анализатор. Детектируются только те импульсы, которые подходят подобран-
ному узкому импульсному интервалу амплитуд, известному как измеритель-
ный канал, соответствующий известному и желательному интервалу энергии
радиационного излучения. Одноканальный анализатор, или спектрометр, поз-
воляет регистрировать импульсы только в одном канале или частицы с одной
энергией во времени. Измерения других энергий могут также успешно осу-
ществляться путем замены одного измерительного канала на другой, но данная
операция занимает достаточно длительное время. Для регистрации сложного
спектра и анализа смесей радионуклидов неоспоримо преимущество примене-
ния многоканального спектрометра. В данном случае целый ряд импульсных
высот и/или радиационных энергий делится на тысячи постоянных каналов,
в которых импульсы с соответствующей высотой считаются одновременно.
Подсчет импульсов и обработка данных проводятся на компьютере. Скорости
счета, накопленные в индивидуальных каналах, вместе с соответствующими
значениями энергий и/или номеров каналов, сохраняются в памяти компью-
тера, откуда они могут быть извлечены и отображены в виде а- и 7-спектров
(рис. 5.8 и 5.9).
Как было ожидаемо из дискетной энергии а-частиц и 7-квантов (раз-
делы 2.7 и 2.12), а-частицы и 7-кванты представлены на спектре как линии
(или пики) с соответствующими энергиями. Однако, как видно из рис. 5 9,
на реальном 7-спектре появляется непрерывная полоса импульсов перед ха-
рактеристической 7-линией, что является результатом поглощением 7-из-
лучения за счет комптоновского рассеяния. Линия соответствующая изна-
чальной и характеристической энергии 7-кванта, известная как пик полного
поглощения энергии, появляется в спектре в случае, когда энергия фотона
поглощается полностью детектором, не обращая внимания на то, что полное
поглощение энергии может происходить через последовательность компто-
новских рассеяний и последующего фотоэффекта. Однако, если комптонов-
ский фотон вылетает из детектора, то только часть изначальной энергии фо-
тона поглотится детектором, и в результате зарегистрируется импульс с более
142
Глава 5 Ионизирующее излучение
Рис. 5.8. Спектр а-частиц от источника 2l2Bi.
Источник: Choppin G. R., Rydberg J. Nuclear Chemistry —
Theory and Applications. Oxford: Pergamon Press, 1980
Рис. 5.9. 7-спектр радионуклида 60Co,
который испускает фотоны с энергиями
1,17 и 1,31 МэВ
низкой амплитудой. Из-за конечного
размера детекторов количество энер-
гии, теряющейся в результате выле-
тающих комптоновских прогонов, ва-
рьируется от одного вылетающего фо-
тона до другого, в результате образу-
ется широкий спектр из импульсов
с различными высотами. Они обра-
зуют непрерывную линию в спектре,
комптоновский пьедестал. В спектрах
из сложной смеси радионуклидов
(см. спектр объекта окружающей сре-
ды, отобранного в районе Чернобыль-
ской аварии; рис. 8.19 в разделе 8.6.3)
Комптоновские пьедесталы из инди-
видуальных линий превращаются в
одну непрерывную линию, на кото-
рой характеристические пики полно-
го поглощения энергии радионуклидов сливаются. Комптоновские линии мо-
гут быть подавлены при использовании большего детектора, в котором будет
меньше пролетать комптоновских электронов, или при помощи электронных
устройств.
По различным причинам большинство детекторов, описанных ниже,
не регистрируют ионизирующее излучение со 100%-ной эффективностью. Для
большинства очевидным является случай измерения образца или его внешней
поверхности, когда только нескольких частиц испущенных с него достигнут
детектора. Как правило, скорость счета R имеет значение R = т/А, где т] —
эффективность счета детектора (т/ < 1), а А — активность (в беккерелях)
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения 143
радионуклида в образце. Во многих реальных ситуациях знание активности
не является необходимым, и достаточно знать только скорость счета. В случае
необходимости, активность может быть определена также с использованием
детектора с известной эффективностью, или определить эффективность мож-
но с использованием стандарта с известной активностью.
5.4.2. Детекторы ионизирующих излучений
Газовые ионизационные детекторы обнаруживают радиационное излуче-
ние за счет ионизирующих эффектов, индуцированных в газах. Типичный
газовый ионизационный детектор — это цилиндрическая ионизационная ка-
мера, в которой металлический лист на внутренней стенке и центральная тон-
кая проволока служат анодом и катодом, соответственно (рис. 5.10) Детектор
заполнен подходящим газом, разность потенциалов составляет 400-2000 В
в зависимости от типа детектора. В отсутствие ионизирующего излучения
ток не протекает в детекторе. Если ионизованная частица попадает в детек-
тор, то газ становится ионизованным вдоль траектории частицы, генерируется
большое число положительных ионов и электронов и под действием электри-
ческого поля начинается их движение к катоду и аноду, соответственно. Из-за
несимметричности электрического поля между большой площадью катода
и тонким анодом электроны ускоряются около анодного пространства, где они
вызывают вторичную ионизацию газа, умножая тем самым количество первич-
но образованных ион/электронных пар. Таким образом, каждая частица делает
газ проводящим за короткий интервал времени, который необходим ионам
и электронам для достижения электродов и генерирования короткого электри-
ческого импульса, который может быть зарегистрирован. Усиление импульса
за счет вторичной ионизации характеризуется коэффициентом газового усиле-
ния, который показывает, во сколько раз первоначальный сигнал был усилен.
Рис. 5.10. Газонаполненные ионизационные детекторы:
а) оконный счетчик; б) безоконный счетчик; в) проточный счетчик
144
Глава 5. Ионизирующее излучение
Перед тем как частицы могут быть зарегистрированы, ионы и электроны,
сгенерированные первыми, должны быть накоплены и разрядиться на элек-
тродах, и детектор вернется к нейтральному состоянию. Первичная и вторич-
ная ионизация, так же как и накопление ионов и электронов на электродах,
является быстрым процессом, и вместе они занимают от 10 6 до 10 4 с.
Новые частицы, проникающие на детектор в течение этого интервала, т. е.
пока ток протекает в детекторе, не будут зарегистрированы. Этот временной
интервал известен как мертвое время детектора, и его необходимо учитывать
при регистрации высоких скоростей счета.
Цилиндрический ионизационный детектор действует как счетчики Гей-
гера-Мюллера или пропорциональный. Эти счетчики различаются по силе
электрического поля вблизи анода и по составу и давлению газа, который пол-
ностью контролирует пространство вторичной ионизации. Счетчики Гейгера-
Мюллера обычно наполнены аргоном или галогенами и имеют очень боль-
шое по силе электрическое поле на аноде, фактор газового усиления очень
высокий — 1О10. В результате этого поток вторичной ионизации будет возни-
кать во всем объеме детектора. Достоинством данного счетчика является то,
что генерируется импульс высокого напряжения, который может быть легко
зарегистрирован без дальнейшего усиления. С другой стороны, долгим явля-
ется время накопления зарядов. Мертвое время детектора составляет порядка
10 4 с, и для гашения потока ионизации в аргоновые счетчики добавляют
пары этанола. В связи с этим счетчики Гейгера—Мюллера предпочтительно
используются для регистрации низких скоростей счета. Метан, ксенон или
смеси аргона с метаном это типичные газы, используемые для заполнения
пропорциональных счетчиков. Фактор газового усиления составляет только
103-106, в результате импульсы имеют малую амплитуду и нуждаются в до-
полнительном усилении.
Этот недостаток счетчика компенсирован более коротким мертвым вре-
менем детектора (10“6 с), и в результате могут быть зарегистрированы элек-
трические импульсы, зависящие от ЛПЭ радиационного излучения. Таким
образом, пропорциональные счетчики могут, например, различать а- и /3-из-
лучатели.
Газовые ионизационные детекторы конструируются как с окном, так
и без. В общем случае (рис. 5.10 а) радиационное излучение попадает на де-
тектор через тонкое окно. Счетчики Гейгера—Мюллера с окном из слюды
могут быть использованы для измерения с высокой эффективностью /3-из-
лучения с энергией выше, чем 0,5 МэВ. Они не могут быть применены для
регистрации а- и низкоэнергетических /3-излучений (поглощение излучения
окном), или для 7-излучений, которые благодаря их высокой проникающей
способности передают только незначительную энергию небольшому объему
газа в детекторе и потому регистрируются с низкой эффективностью. Пропор-
циональные счетчики с тонкими бериллиевыми окнами служат для регистра-
ции рентгеновского излучения. Безоконные счетчики (рис. 5.106) использу-
ются для измерения 7- и высокоэнергетического /3-излучения. Радиационное
излучение поглощается на металлической стенке детектора, затем испускают-
ся комптоновские электроны и фотоэлектроны, те при выходе из детектора
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения
145
приводят к ионизации газа. Безоконные счетчики являются более грубыми
и используются в дозиметрах, для контроля эксплуатации и промышленного
применения ионизирующего излучения.
Другая модель пропорционального счетчика — это проточный счетчик,
который может быть использован для измерения а- и низкоэнергетиче-
ских ^-излучений. В то время как в детекторах с окном и без окна измеряемый
образец находится вне счетчика, — в этом случае образец находится внутри
детектора, через который непрерывно под давлением подается газ. Высокая
эффективность счетчика достигается за счет того, что все частицы, испускае-
мые образцом, поглощаются детектором. Более того, радиоактивные образцы
газов, такие как, например, изотопы благородных газов, могут быть зареги-
стрированы просто путем их добавления в состав газа детектора. Ограничение
потока ионизации в небольшом объеме в пропорциональных счетчиках де-
лает возможным создание пространственно чувствительных пропорциональных
счетчиков. Эти счетчики не только регистрируют частицы, но также опреде-
ляют местонахождение в образце излучателя, откуда частицы были испущены.
Такого вида детекторы необходимы, когда требуется информация о распре-
деление радиоактивности внутри образца. Такие детекторы сконструированы
как многопроводные или микростриповые счетчики. Для первого решетка
из анодной проволоки располагается между двумя катодными платами. В мик-
ростриповом счетчики аноды и катоды сконструированы из тонких полосок
металла, обычно шириной 10 и 400 мкм, соответственно, зафиксированных на
твердой непроводящей подложке (рис. 5.11). В обоих типах детекторов система
электродов запаяна в заполненной газом камере, оборудованной окном, через
которое радиационное излучение попадает на детектор. Электроны, образую-
щиеся под воздействием ионизирующего излучения, притягиваются к ближай-
шей анодной проволоке или стрипу, и по особой электронной схеме локали-
Рис. 5.11. Микростриповый детектор в разрезе
Источник: LAnnunziata М. F., Ed. Handbook of Radioactivity Analysis
San Diego: Acad. Press, 4998; с разрешения
146
Глава 5. Ионизирующее излучение
зуются на аноде, и в результате распределение ионизационного потока вдоль
анода связано с расположением электронов в радиоактивном атоме в образце.
Полупроводниковые детекторы имеют структуру плоскостного диода с об-
ратным смещением. Они состоят из блока из полупроводникового материала,
преимущественно кремния или германия, в котором области, содержащие р-
и n-примеси, приводят к появлению р-п-перехода. Кремний и германий
являются элементами IV группы периодической таблицы и содержат четы-
ре внешних электрона, каждый из которых участвует в связывании соседних
атомов в кристаллической решетке. n-Примесью является элемент, содержа-
щий пять внешних электронов, например мышьяк. Дополнительный электрон
создает отрицательный заряд на кристаллической решетке в местах, где рас-
полагаются атомы мышьяка. р-Примесь — это элемент с тремя внешними
электронами, например бор. Недостающий электрон, названный «дыркой»,
означает наличие положительного заряда в кристаллической решетке. Отсюда
появились символы р- и п- для соответствующих примесей. В результате об-
ратного смещения р- и n-области оказываются связанными с отрицательными
и положительными концами источника питания постоянного тока высокого
напряжения, соответственно, электронные дырки, причиной которых явля-
ется присутствие акцепторных атомов в положительных узлах решетки, и из-
быточные электроны от донорных атомов в отрицательных узлах мигрируют
по направлению к соответствующим электродам, создавая при р-п-переходе
область с высоким омическим сопротивлением, которая обеднена свободными
зарядами. Эта обедненная зона является той частью действующего детектора,
в которой может быть зарегистрировано ионизирующее излучение.
Принцип действия полупроводниковых детекторов может быть объяснен
в терминах зонной теории твердых тел, согласно которой энергетические уров-
ни отдельных атомов в кристалле сгруппированы в двух энергетических зо-
нах — в валентной зоне и зоне проводимости. Две зоны отделены друг от друга
энергетической областью, где не могут существовать электроны (запрещен-
ная энергетическая зона). В основном состоянии все электроны присутствуют
в валентной зоне, и в отсутствие ионизирующего излучения электрический
ток не протекает через переход, благодаря высокому омическому сопротивле-
нию обедненной зоны. Если ионизирующая частица попадает в действующую
часть, она ионизирует атомы детектора, продвигая электроны из валентной
зоны в зону проводимости, таким образом, создавая электронно-дырочные
пары по траектории ее движения. В результате данного процесса в валентной
зоне остаются вакантные дырки. Образованные дырки и электроны продви-
гаются к соответствующим электродам (рис. 5.12) и, как и в случае газовых
детекторов, накопленные заряды преобразуются в импульс напряжения. Зна-
чительное преимущество полупроводниковых детекторов заключается в том,
что высота импульса напряжения пропорциональна энергии частицы, погло-
щенной в чувствительной зоне детектора. По этой причине из-за высокого
разрешения по энергиям (рис. 5.8 и 5.9) полупроводниковые детекторы явля-
ются наиболее предпочтительными для их использования в а-, у- и рентге-
новской спектроскопии.
Традиционные материалы для полупроводниковых детекторов это кри-
сталлы германия и кремния. Для хороших технических характеристик де-
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения
147
р-л-переход
Материал p-типа ф Материал л-типа
Активный объем детектора (датчика)
Рис. 5.12. Схематичное изображение полупроводникового детектора.
На основе: Navratil О. et al. Nuclear Chemistry (Czech Ed.).
Prague: Academia, 1985; с разрешения
тектора является существенным низкое содержание примеси в обедненной
зоне. На сегодняшний момент большинство германиевых детекторов сделаны
из кристаллов германия, содержащего менее 1О10 примесных атомов на см3
(соответственно на 1 атом примеси приходится 1012 атомов германия). Такие
детекторы известны как высокочистые или внутренние германиевые детекторы,
п- и p-области создаются соответственно введением атомов лития и внедрени-
ем атомов бора (путем бомбардирования германия ускоренными атомами бо-
ра). Соответствующие слои генерируются на противоположных сторонах гер-
маниевого блока, их обычная толщина составляет 0,5 мм и 0,3 мкм. Детекторы
конструируются в разных формах и помещаются в вакуумную камеру. В целях
уменьшения шума детектора до приемлемого уровня в течение регистрации
излучения их охлаждают до температуры жидкого азота (77 К, —196 °C). Шум
называют темновым током, причиной его является малая величина запрещен-
ной зоны (0,74 эВ в случае германия). Множество электронно-дырочных пар
генерируется на детекторе при комнатной температуре за счет температурных
колебаний атомов в кристаллической решетке германия. Охлаждение прово-
дится как погружением детектора при помощи медного прута в сосуд Дьюара
с жидким азотом, так и в электрическом охлаждающем криостате.
Германиевые детекторы являются единственными в своем роде для ис-
пользования в 7-спектрометрии, потому что германий имеет высокую эффек-
тивность фотонного захвата посредством фотоэффекта, и потому что могут
быть сконструированы детекторы с широкой обедненной зоной, что в даль-
нейшем позволяет увеличить вероятность фотонного захвата. Общие типы
германиевых детекторов схематически представлены на рис. 5.13. Плоские де-
текторы служат для обнаружения низкоэнергетического излучения (энергия
ниже чем 3 кэВ), в случае которых вакуумная камера имеет тонкое бериллие-
вое и углеродное композитное окно. Для эффективного поглощения 7-кван-
тов с более высокой энергией необходим больший объем действующего де-
тектора, что может быть достигнуто в коаксиальных или компенсационных
детекторах. Они представляют собой германиевый цилиндр с п-областью
148
Глава 5. Ионизирующее излучение
Рис. 5.13. Распространенные типы германиевых детекторов:
а) планарный детектор; 6) коаксиальный детектор, в) детектор колодезного типа
на внешней поверхности и p-зоной на внутренней поверхности аксиального
цилиндра. Эта конструкция помещается в объем детектора, который может
быть обеднен путем создания умеренного обратного смещения. Такого вида
детекторы используются для регистрации 7-излучателей с энергией от 50 кэВ
до 10 МэВ Прежде чем высокочистые германий и кремний стали доступными,
требуемую чистоту материалов создавали внесением в дырочные кристаллы
Ge или Si лития, являющегося донорной примесью. Такие детекторы были
сконструированы, основываясь на способности лития при повышении темпе-
ратуры проникать из одной части материала детектора внутрь его основного
вещества, тем самым создавая со временем область с градиентом концен-
трации лития. В полупроводниковых кристаллических решетках атомы ли-
тия занимают вакантные позиции. При создании обратного смещения путем
прикладывания положительного напряжения к стороне, обогащенной литием,
в детекторе происходят два последовательных процесса Во-первых, благодаря
низкой энергии ионизации (5,4 эВ) атомы лития легко ионизуются до ионов
Li+ и электронов. Во-вторых, ионы Li мигрируют к отрицательному элек-
троду, в то время как образовавшиеся электроны компенсируются р-примеся-
ми, создавая, таким образом, в детекторе обедненную зону. Такие детекторы
известны как литиевые детекторы р-г-п-типа, которые называют Ge(Li)-
или 8;(1л)-дегекторами. Для стабильной работы Ge (Li)-детектор должен быть
охлажден до температуры жидкого азота, даже если не используется. Это необ-
ходимо для предотвращения неконтролируемой диффузии лития по причине
высокой подвижности ионов Li , что приводит к повреждению градиента
концентрации и, соответственно, чувствительного объема детектора.
Электромиграция лития также применяется при производстве Si(Li)-flereK-
торов. Более широкая запрещенная зона (1,12 эВ) для кремния и более простая
технология позволяют производить 81Щ)-детекторы, которые могут храниться
при комнатной температуре, хотя охлаждение необходимо при измерениии.
Свойства кремния не позволяют достигнуть широкой обедненной области
при производстве детекторов. Поэтому кремниевые детекторы применяются
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения
149
для регистрации рентгеновского излучения, низкоэнергетических 7-квантов
и заряженных частиц. Они применяются, например, в методе рентгеновской
флуоресценции и PIXE-анализе (раздел 5.5.2). Важной областью использова-
ния кремниевых детекторов является а-спектрометрия. В связи с тем, что
зона концентрирования заряженных частиц в твердых веществах очень не-
большая (раздел 5.2), узкая обедненная область является достаточной для
полного поглощения а-частицы. Для примера, обедненная область с толщи-
ной 140 мкм полностью поглощает а-частицы радиоизотопов с Еа < 15 МэВ.
Детекторы диффузионного перехода (содержащие слой n-примеси, такой как
фосфор, диффундированного в кремний с кристаллической решеткой р-типа)
или детекторы с поверхностным барьером (обеспечивающие р-п-переход рас-
пылением тонкого слоя золота на n-кремнии) являются старыми моделями
кремниевых детекторов. Современными моделями являются детекторы, из-
готовленные методом пассивированного ионного внедрения, тонкие п- и р-зоны
создаются на высокочистой кремниевой плато при бомбардировании послед-
ней ускоренными ионами бора и мышьяка, соответственно. Данное плато по-
крывают тонким слоем алюминия для обеспечения электрических контактов.
Связанные в определенную схему кремниевые детекторы могут быть исполь-
зованы как позиционно-чувствительные детекторы, которые имеют много
применений, в том числе они необходимы для обнаружения нестабильных
ядер элементов с большими атомными массами (раздел 4.7).
Помимо кремния и германия другие полупроводниковые материалы также
нашли области применения. Для примера, кристаллы Cdi^Zn^Te (х = 0,1-0,2)
могут быть использованы как детекторы в портативных 7-спектрометрах. Их
преимуществом является то, что они могут функционировать и храниться при
комнатной температуре. В настоящее время такие детекторы используются для
контроля обогащенного урана, основанного на подсчете 7-квантов с энергией
186 кэВ, испущенных 235U. Эта методика получила широкое распространение
в рамках международной программы безопасного хранения радиоактивных
материалов
Сцинтилляционные детекторы являются оптически проницаемыми веще-
ствами, действие которых основано на процессах возбуждения и дезактивиро-
вания. Радиационное излучение, попадая в детектор, приводит его в возбуж-
денное состояние. После этого детектор, возвращаясь в первоначальное невоз-
бужденное состояние, высвобождает приобретенную активационную энергию
в виде света, который может быть зарегистрирован. Процессы возбуждения
и дезактивирования являются быстрыми настолько, что все возбужденные
состояния, созданные попаданием радиоактивных частиц в детектор, преоб-
разуются только в одну световую вспышку, которую называют сцинтилляцией.
Помимо оптической проницаемости ддя испущенного света, хороший детек-
тор должен испускать свет определенной длины волны, соответствующий
последующему способу его регистрации (375-430 нм); с коротким по про-
должительности световым импульсом в целях высокой скорости счета; иметь
высокий световой выход, т. е. создавать не меньше нескольких тысяч фотонов
на 1 МэВ поглощенной энергии и иметь устройство высокой мощности для
регистрации радиационного излучения.
150
Глава 5. Ионизирующее излучение
Очень хорошие свойства демонстрируют кристаллы некоторых неорга-
нических материалов. Сцинтилляция неорганических кристаллов может быть
объяснена на основании зонной теории твердых тел (см. выше). При прохо-
ждении радиационного излучения через кристалл детектор переходит в воз-
бужденное состояние из-за перехода некоторых электронов в зону проводи-
мости, оставляющих позади электронные пустоты (дырки) в валентной зоне.
Дезактивирование происходит за счет электронно-дырочной рекомбинации.
Неорганические кристаллы, используемые для регистрации радиационного
излучения, известны как полупроводниковые сцинтилляционные детекторы. Су-
ществует два типа таких детекторов. Активированные кристаллы содержат сле-
довую примесь другого элемента для усиления сцинтилляционных свойств
основного вещества путем создания дискретных энергетических уровней в за-
прещенной зоне детектора. При возбуждении с этих уровней генерируется
световой поток с определенной длиной волны. Наиболее широко используе-
мым в данных полупроводниковых детекторах является иодид натрия с приме-
сью таллия, Nal(Tl). Другими представителями этого ряда являются CsI(Tl),
УАЮз(Се), Lu2SiC>5(Ce), ZnS(Ag). Стехиометрические кристаллы не содер-
жат других примесей. Примерами являются ВцСезОп, называемый BGO-
детектором, CdWO4, BaF2. Интенсивность светового импульса и высота впо-
следствии образующегося электрического импульса пропорциональны энер-
гии частицы, поглощенной детектором. Это делает возможным применение
сцинтилляционных детекторов в спектрометрии для ионизационного излуче-
ния. Разрешение по энергиям в этих детекторах, однако, значительно хуже,
чем в полупроводниковых детекторах.
Детекторы из Nal(Tl) изготавливаются из монокристаллов в форме ци-
линдров различных диаметров и высот. За исключением одной стороны они за-
ключены в алюминиевую оболочку (рис. 5.14, верхняя часть; рис. Ill на вклей-
ке) для защиты гигроскопичного иодида натрия от влажности воздуха и от ме-
ханических повреждений. Оставшаяся сторона детектора закрыта стеклянной
пластинкой, прозрачной для световых вспышек. Детекторы с колодцем — это
кристаллы с полостью, пробуренной в центре кристалла. Такой детектор слу-
жит для анализа жидких объектов, помещенных в полость в стеклянных или
пластиковых флаконах. Преимуществом подобных детекторов является то,
что анализируемый образец со всех сторон окружен детектором, в результате
этого удается добиться высокой эффективности регистрации.
Полупроводниковые детекторы служат в основном для регистрации 7-из-
лучения. Поглощенные кристаллом фотоны генерируют комптоновские элек-
троны и фотоэлектроны (раздел 5.2), которые приводят к возбужденным со-
стояниям в кристалле. Большего размера №1(Т1)-детекторы (с диаметром
больше 20 см, высотой 10 см) установлены в счетчики излучения человека,
которые служат для определения 7-излучающих радионуклидов внутри чело-
веческого организма (рис. XXIII на вклейке). Счетчик обычно состоит из не-
скольких кристаллов, расположенных над исследуемым человеком, находя-
щимся в положении лежа на животе. Для примера, рабочие в плутониевой
промышленности периодически проверяются на возможное загрязнение плу-
тонием легких. Такие детекторы размещают над каждым легким и определяют
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения
151
Рис. 5.14. Сцинтилляционный детектор Nal(Tl),
соединенный с фотоэлектронным умножителем.
На основе: Navratil О. et al. Nuclear Chemistry (Czech Ed.).
Prague: Academia, 1985; с разрешения
плутоний либо по регистрации низкоэнергетического (11-23 кэВ) рентге-
новского излучения плутония, либо по 7-квантам 241 Ат с энергией 59 кэВ,
присутствующего в плутонии. В последнем случае содержание плутония рас-
считывают на основе рассчитанного соотношения 239Pu/24IAm.
Cs(Tl)- и BGO-детекторы из-за более высоких атомных номеров их
компонентов обладают устройством более высокой мощности для регистра-
ции 7-излучения по сравнению с №1(Т1)-детектором и являются пригодными
для высокоэнергетического 7-излучения. 7п8(А§)-детектор применяется для
измерения а-излучения.
152
Глава 5. Ионизирующее излучение
Хорошими сцинтилляционными свойствами обладают некоторые орга-
нические вещества. Одним из широко используемых веществ является 2,5-
дифенилоксазол. Однако, чаще чем кристаллы, в качестве сцинтиллятора ис-
пользуют растворы на основе толуола, известные как жидкие сцинтилляторы.
Измерение радиоактивности проводят добавлением анализируемого объек-
та в 10 мл сцинтилляционного раствора, содержащегося в стеклянном или
пластиковом флаконе. Сцинтилляционный раствор становится загрязненным
радиоактивным образцом и не может быть использован в дальнейшем. Сцин-
тилляция вызывается посредством возбуждения раствора, энергия передается
от молекул растворителя на органический сцинтиллятор, и затем происходит
снятие возбуждения. Эффективность регистрации является высокой, благо-
даря тому что радиоактивное вещество находится в тесном контакте с детек-
тором. Этот метод интенсивно применяется для измерения низкоэнергетиче-
ского /3-излучения, в основном для 3Н, 14С и 35Р, широко используемых для
исследования живых систем. Не менее интенсивно жидкие сцинтилляторы
применяются в а-спектрометрии.
В настоящий момент толуол, используемый долгое время как основ-
ной растворитель для жидких сцинтилляторов, постепенно вытесняется дру-
гими расторителями, такими как диизопропилнафталин, псевдокумол или
линейные алкилбензолы. В состав жидких сцинтилляционных растворов, по-
мимо растворителя и 2,5-дифенилоксазола, входят также и другие компо-
ненты. Это, в первую очередь, длинноволновой преобразователь или вто-
ричный сцинтиллятор. Такое вещество сначала поглощает свет, испущенный
2,5-дифенилоксазолом, и при последующем дезактивировании испускает свет
с большей длиной волны, которая является более подходящей для регистрации
светового потока. В течение длительного времени в качестве такого вещества
был популярен 1,4-бис-2-(5-фенилоксазол)бензол, который в наши дни по-
степенно вытесняется р-бис-(о-метилстирол)бензолом. Сцинтилляционная
смесь может также содержать другие растворители и добавки, необходимые
для повышения растворимости водных объектов или растворения биологиче-
ских образцов в малополярных органических растворителях; а также добавки,
которые частично компенсируют ухудшение эффективности счета, возника-
ющее при добавлении в сцинтиллятор объектов, содержащих воду и другие
примеси, это явление известно как тушение. Различают два типа тушения:
химическое тушение, возникающее по причине передачи энергии от раство-
рителя веществам, которые не входят в состав сцинтиллятора, и цветовое
тушение, подразумевающее поглощение фиолетово-голубых сцинтилляцион-
ных вспышек окрашенными веществами, присутствующими в объекте. Так как
степень тушения может различаться от одного объекта к другому, в жидко-
сцинтилляционных счетчиках необходимо определять эффективность счета
для каждого образца.
Органические сцинтилляторы, такие как 2,5-дифенилоксазол, еще могут
быть включены в прозрачные органические полимеры (рис. IV на вклейке).
Из таких материалов, называемых пластиковыми сцинтилляторами, изготав-
ливают флаконы, проточные кюветы, спирали и т. д. Световые вспышки воз-
никают в результате поглощения радиационного излучения стенками флакона
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения
153
или кюветы. Применение оптического волокна для изготовления пластиче-
ских сцинтилляторов будет описано ниже при обсуждении авторадиографи-
ческих методов.
Когда /3-излучение с энергией выше чем 0,26 МэВ проходит сквозь воду,
возникает излучение Вавилова—Черенкова (раздел 5.2). На основании этого
эффекта ^-излучающие радионуклиды могут быть легко определены путем
помещения раствора радионуклида в стеклянный флакон, и световые вспыш-
ки, создаваемые /3-частинами, могут быть зарегистрированы. Эффективность
счета, однако, в этом случае ниже, чем в случае применения жидких сцин-
тилляторов.
Световые вспышки, возникающие в твердых, жидких и пластических
сцинтилляторах, могут быть преобразованы в импульсы напряжения для по-
следующей электронной обработки данных. В подавляющем большинстве слу-
чаев это выполняется при использовании фотоумножителя (рис. 5.14, нижняя
часть). Он представляет собой вакуумную трубку с фотокатодом, фокусирую-
щим электродом, и десятью или больше электродами, динодами. Фотокатод
и диноды покрыты сплавом Cs-Sb с низкой работой выхода и высокой чув-
ствительностью к световому потоку с длиной волны в интервале 300-450 нм.
Световые импульсы, созданные в сцинтилляционном детекторе, сталкиваются
с фотокатодом, из которого они выталкивают электроны. Эти электроны уско-
ряются положительным напряжением, приложенным к фокусирующему элек-
троду, и направляются на первый динод, с которого первичные электроны вы-
талкивают еще больше электронов вследствие возросшей кинетической энер-
гии, передаваемой им в результате разности напряжений. Этот процесс по-
вторяется на каждом из динодов, в результате все большее и большее положи-
тельное смещение создается вдоль траектории движения электронов, по этой
причине число электронов умножается на каждом диноде. Изначально только
малое число электронов испускаются с фотокатода, а в результате создаются
от 106 до 108 электронов, таким образом, каждая световая вспышка может быть
преобразована в легко регистрируемый импульс напряжения. Фотоумножи-
тель вместе с оптически проницаемой стороной детектора упакованы в свето-
непроницаемую оболочку для исключения попадания света из внешней среды.
В ряде случаев фотоумножители могут быть заменены полупроводнико-
выми фотодиодами. В этом случае свет преобразуют в электрический сигнал
способом, существенно схожим с применяемым для регистрации радиацион-
ного излучения в полупроводниковых детекторах. После того как свет по-
падает на полупроводник, возникают электронно-дырочные пары вследствие
проникновения электронов из валентной зоны в зону проводимости, и элек-
трический импульс порождается в последующем коллекторе носителей заря-
дов. Фотоны, возникшие в обычном сцинтилляторе, имеют энергию около
4 эВ, которая является достаточной для создания электронно-дырочных пар
в кремнии, германии, иодиде ртути (Hgl2), которые используются в большин-
стве случаев как материалы для фотодиодов.
Общей чертой газовых, полупроводниковых и сцинтилляционных детек-
торов является то, что при приложении высокого напряжения они генерируют
импульсы даже в отсутствие ионизирующего излучения. Независимо от про-
154
Глава 5. Ионизирующее излучение
исхождения такие импульсы называются фоном детектора. В газовом детек-
торе он появляется из-за космического излучения, а в полупроводниковом
и сцинтилляционном детекторах фоновая скорость счета возникает по при-
чине темнового тока, в то время как космическое излучение вносит только
незначительный вклад в общий фон. Причина происхождения темнового тока
в полупроводниковых детекторах была описана выше. В сцинтилляционных
детекторах темновой ток возникает в фотоумножителе, в котором электроны
испускаются с фотокатода и динодов в результате температурных колебаний
атомов в сплаве Sb-Cs. При измерении радиоактивных образцов импульсы
фона всегда считаются вместе с теми, которые возникают в результате радио-
активного распада в образце. Однако для получения чистой скорости счета
образца фоновая скорость счета всегда должна быть измерена при проведе-
ние эксперимента в отсутствие анализируемого объекта и вычтена из общей
скорости счета.
Если активность образца низка, то фоновая скорость счета может быть
сравнима или даже выше скорости счета образца и может приводить к су-
щественному ухудшению и даже делать невозможным измерение радиоактив-
ности, в связи с этим низкая скорость счета образца теряет статистическую
значимость. Следовательно, измерение низких активностей требует как мож-
но большего подавления фона. Существует несколько методик, с помощью
которых удается этого достигнуть. Окружение детектора свинцовой защитой
эффективно ослабляет фон, созданный космическим излучением Темновой
ток полупроводниковых детекторов легко подавляется охлаждением детектора
до температуры жидкого азота, а темновой ток, созданный фотоумножителя-
ми, может быть учтен электронным способом. Это делается на основании
того факта, что амплитуда импульсов темнового тока, как правило, ниже,
и их попадание в преобразователь может быть предотвращено посредством
электронного барьера. Из числа наиболее сложных электронных методов для
уменьшения фона может быть отмечен счетчик совпадений с двумя детектора-
ми. Два детектора соединены с блоком совпадений специальным электронным
устройством, которое распознает, достигают ли импульсы из детектора блока
одновременно, т. е. совпадают или нет. Его применение может быть проиллю-
стрировано на примере жидкостного сцинтилляционного или черенковского
счетчиков, где этот метод стал стандартной частью, входящей в комплектацию
приборов. Флакон с анализируемым образцом расположен между двумя фо-
тоумножителями (рис. 5.15). Световая вспышка, возникшая в сцинтилляторе
в результате радиоактивного распада, будет зафиксирована обоими фотоумно-
жителями, и два соответствующих электрических импульса одновременно бу-
дут достигать блока совпадений (контурный импульс на рисунке). Блок будет
распознавать это как акт распада и создаст импульс, которому будет поз-
волено пройти через блок на регистрирующее устройство, и зафиксирует как
измерение образца. В противоположность этому, импульсы темнового тока со-
здаются в фотоумножителях случайно и в большинстве случаев не совпадают
(затемненные импульсы на рисунке). Это означает, что если сигнал с одного
фотоумножителя достигнет блока совпадений, а со второго фотоумножите-
ля такой сигнал не будет получен в это же время, то полученый результат
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения
155
Рис. 5.15. Схема совпадения при регистрации
ионизирующего излучения
будет отброшен. Это также возможно при использовании схемы, действу-
ющей в обратном режиме, которая отбрасывает импульсы, появляющиеся
с двух детекторов одновременно, в то время как обрабатываются те, которые
не совпадают. Такая схема известна как схема антисовпадений и может быть
использована, например, для подавления комптоновского фона германиевых
детекторов. Комптоновский пьедестал (рис. 5.9) наблюдается, когда компто-
новские фотоны вылетают из детектора. Если германиевый детектор окружен
большим сцинтилляционным детектором (пластиковым, Nal(Tl) или BGO)
вылетающий фотон будет производить импульс на этом детекторе, совпадаю-
щий с импульсом, созданным в германиевом детекторе падающим фотоном,
и такие импульсы будут отброшены блоком антисовпадений.
Фотографическое обнаружение ионизирующего излучения. Ионизирующее
излучение, которое очень похоже на видимый свет, приводит к появлению
скрытого изображения на фотографических эмульсиях (кристаллы AgBr, дис-
пергированные в желатин), которое можно сделать видимым путем после-
дующей химической обработки. Облученные места эмульсии будут обнару-
жены в виде темных участков с различной интенсивностью почернения, ко-
торая пропорциональна числу частиц, поглощенных эмульсией. Этот метод
широко используется при обнаружении рентгеновского, /3- и 7-излучений.
Основными областями применения являются промышленная радиография
(раздел 5.5.2), медицинские рентгенодиагностические исследования, инди-
видуальные дозиметры рабочих, связанных профессионально с излучением
(раздел 5.4.4), и различные радиографические методики.
Преимуществом фотографических методов является то, что может быть
получена информация о распределении радиоактивности в деталях объекта.
Это делает метод чрезвычайно полезным в живых науках, где требуется изу-
чение распределения радиоактивных веществ в органах животных и тканях,
частях растений и клеточных культурах (см. рис. 6.8 и 6.9 в разделе 6.3). Изуча-
емый радиоактивный объект, например листва растения или часть, отрезанная
156
[лава 5 Ионизирующее излучение
от замороженных органа или ткани животных, взаимодействует с пленкой в те-
чение времени, необходимого для получения хорошего изображения. Затем
пленка будет исследована, и места и структуры, содержащие радионуклиды,
проявятся в виде темных пятен. Эта методика известна как авторадиография.
Для изучения распределения радионуклидов на клеточном уровне препараты
на предметном стекле покрывают проявляющей эмульсией, и затем почерне-
ние наблюдают под микроскопом.
В последнее время методы исследования распределения радиоактивности
с использованием фотографических изображений частично вытеснили пла-
стиковые сцинтилляторы. Детектор, в который помещен изучаемый образец,
состоит из двух взаимно перпендикулярных сетей близко ориентированных
оптических волокон. Каждая а- или Д-частица, содержащаяся в образце,
будет создавать световой импульс на двух перпендикулярно ориентирован-
ных волокнах, расположенных несколько ниже места, из которого частица
была испущена. Свет передается на две части оптического волокна, и затем
при использовании специального фотоумножителя может быль определено
место в волоконной сети, где он возник. Выходящий сигнал с фотоумножи-
теля обрабатывается электронным образом, и на экран монитора выводится
двухмерная сетка распределения радиоактивности. Большим преимуществом
этой методики над фотографическими методами является скорость появления
изображения.
Твердотельные трековые детекторы это материалы, в которых тяжело
заряженные частицы, такие как о-частицы или осколки деления, приводят
к дефектам микроскопической структуры. Слюда, различные типы стекол и
органические полимеры используются в качестве материалов детектора. При
прохождении через детектор тяжелые частицы посредством ионизации превра-
щают многие атомы в положительные ионы. Одинаково заряженные ионы вы-
талкивают ионы из исходных положений в анормальные места, создавая мик-
роскопическое пространство с атомным беспорядком, радиационный трек.
Треки имеют форму цилиндрических туннелей с диаметром 1-10 нм и могут
наблюдаться после химического трав-
Рис. 5.16. Треки, образованные в обси-
диане действием осколков спонтанного
деления 238U
ления. Это происходит вследствие то-
го, что поврежденная область нахо-
дится в более высоком энергетиче-
ском состоянии, чем окружающий ее
неповрежденный материал, и поэтому
агент для травления предпочтительно
действует на трековую зону. Типичны-
ми агентами для травления являют-
ся фтористоводородная кислота для
слюды и стекол и гидроксид натрия
для полимерных материалов. После
травления увеличенные треки стано-
вятся видимыми в оптический мик-
роскоп, как характеристические кра-
теры (рис. 5.16). Число наблюдаемых
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения
157
треков пропорционально числу частиц, столкнувшихся с детектором. Изме-
рение а-излучающих продуктов распада радона является наиболее важным
применением твердотельных трековых детекторов (раздел 8.4).
5.4.3. Регистрация нейтронов
Нейтроны имеют массу, но не имеют электрического заряда, и они не мо-
гут непосредственно ионизировать или активировать детектор. Однако, про-
ходя через детектор, они могут генерировать вторично заряженные частицы,
например по реакциям (п, а) или (п, р), которые затем могут заселять иони-
зованные и возбужденные состояния в детекторе. Как будет показано в после-
дующем кратком описании нейтронных детекторов, превращение нейтронов
в заряженные частицы может происходить в обычных детекторах, в которых
детектор модифицирован добавлением к нему конвертера, т. е. компонента,
взаимодействующего с нейтронами, или внешнего преобразователя детектора.
По отклику детектора на вторично заряженные частицы могут быть опреде-
лены число, а в некоторых детекторах и энергия нейтронов.
Пропорциональные счетчики с трифторидом бора, добавленным в за-
полняющий газ детектора, широко применяются для обнаружения медленных
нейтронов посредством реакции 10В(п, a)7Li, которая имеет высокое сечение
для медленных нейтронов. (Относительное содержание изотопа 10 В в боре
составляет 19,8%.) Ионизация газа осуществляется посредством образован-
ных а-частиц и атомов лития. В другом случае пропорциональный счетчик
заполняют легким изотопом гелия, 3Не. Здесь обнаружение нейтронов основа-
но на реакции 3Не(п, р)3Н. Бор- и гелийсодержащие счетчики не могут быть
использованы для регистрации высокоэнергетических нейтронов из-за очень
малого сечения и, как следствие, низкой эффективности счета. Это можно
преодолеть путем замедления быстрых нейтронов посредством окружения де-
тектора или анализируемого образца обогащенным водородом замедлителем,
таким как полиэтилен. Прямое обнаружение быстрых фотонов может быть
достигнуто в детекторе, заполненном метаном, в котором быстрые нейтроны
уменьшают скорость протонов отдачи атомов водорода.
Для регистрации нейтронов могут быть использованы некоторые сцин-
тилляционные полупроводниковые счетчики. ZnS(Ag)-flereKTopw, содержа-
щие в смеси борную кислоту, служат для обнаружения медленных нейтро-
нов посредством реакции ,0B(n, a)7Li. Сцинтилляции возникают в детекторе
благодаря а-частицам. В литиевом стеклянном сцинтилляционном волокне
или кристаллах Lil(Eu) медленные реакции определяются на основе реак-
ции 6Li(n,p)3H. При окружении его полиэтиленовым замедлителем такой
детектор может быть использован также и для обнаружения быстрых нейтро-
нов. Определение быстрых нейтронов можно еще производить с использо-
ванием кристаллов антрацена и пластиковых сцинтилляторов, которые реги-
стрируют протоны отдачи. В последнее время внедрение гадолиния в о-си-
ликатные кристаллы, Gd2SiOs(Ce), делает возможным применение реакции
157Gd(n, 7)158Gd с высоким профилем для медленных нейтронов. Обнару-
жение нейтронов осуществляется через регистрацию мгновенных 7-квантов,
образующихся в результате (п, 7)-реакции. Сцинтилляционные сигнальные
158
Глава 5. Ионизирующее излучение
Рис. 5.17. Ионизационная камера.
На основе: Seda J. Dosimetry of Ionizing Radiation (Czech Ed.). Prague: SNTL, 1983
пластины большого размера и высокого разрешения, в которых Gd^Oj и 6LiF
служат как преобразователи нейтронов и BaFBr(Eu) как сцинтиллятор, могут
быть использованы вместо фотографической пленки для получения изобра-
жения в нейтронной радиографии.
В нейтронной дозиметрии применяются термолюминесцентные и твер-
дотельные трековые детекторы. Хорошими термолюминесцентными детекто-
рами (раздел 5.4.4) являются LiF(Mg, Ti), в которых захваченные возбужден-
ные состояния порождаются а-частицами в реакции 6Li(n, а)3Н, или бор-
содержащий BaSO4(Eu), в котором нейтроны превращаются в о-частицы
в реакции 10B(n, a)7Li. Для обнаружения нейтронов твердотельные трековые
дозиметры должны быть покрыты слоем материала конвертера Часто это ура-
новая фольга, обогащенная изотопом 235 U, или фольга из 237 Np. Падающие
нейтроны вызывают деление урана или нептуния, осколки деления, выде-
ляющиеся из фольги, создают треки на детекторе. В качестве альтернативы
детектор может быть покрыт слоем бор-содержащего материала.
Активационные детекторы основаны на образовании радионуклида в
ядерной реакции, протекающей под действием нейтронного облучения. Ин-
дуцированная радиация регистрируется и служит мерой падающего потока
нейтронов. Материал детектора имеет в своем составе нуклиды с высоким се-
чением для отдельной ядерной реакции. Типичным детектором является лист
диспрозия, в котором радионуклид 165mDy возникает в результате реакции
164Dy (n, 7)165mDy. При использовании листа кадмия нейтроны регистрируют-
ся посредством мгновенных 7-квантов в результате реакции ll3Cd(n, 7)1,4Cd.
В нейтронной радиографии (раздел 5.5.2) изображение получается приклады-
ванием листа детектора к фотографической пленке. Родий применяется для
обнаружения быстрых нейтронов. Нейтрон-индуцированная радиоактивность
в человеческом организме служит для оценки нейтронных доз, переданных
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения
159
живому существу в тяжелых критичных авариях. Измерения активности 24Na
в крови, возникающего в результате реакции 23Na(n, 7)24Na, дают среднюю
дозу в человеческом теле, в то время как активность 32Р из реакции 32S(n, р)
в волосах и ногтях дает представление о пространственном распределении доз.
Помимо нейтронной дозиметрии и радиографии обнаружение нейтронов
стало важным средством для решения особых ядерных проблем, таких как ха-
рактеристика трансурановых отходов, обеззараживание и списание ядерного
оборудования, и в защитных системах, предназначенных для предотвращения
деления ядерного топлива. Эти проблемы могут быть решены обнаружением
ядерного топлива с помощью нейтронных счетчиков. Для этой цели материа-
лы, содержащие делящиеся нуклиды (235U или 239Ри), освещают нейтронами
внешнего источника, приводя к делению образца, и определяют образующи-
еся нейтроны деления. Нуклиды, которые способны к спонтанному делению,
могут быть обнаружены без использования внешнего источника нейтронов.
5.4.4. Дозиметрия ионизирующего излучения
В отличие от измерения радиоактивности, когда индивидуальные акты
распада могут быть зарегистрированы через скорости счета или интенсив-
ности радиоактивного излучения, дозиметрия имеет дело с определениями
доз. Знание доз имеет фундаментальную значимость в радиационной защите,
радиобиологии, радиационной терапии и в других областях применения ради-
ационных технологий. Детекторы, используемые для измерения доз, основаны
на различных принципах, некоторые из которых были обсуждены в предыду-
щих главах. В основном они реагируют на энергию, переданную им, и преоб-
разуют эту энергию в физические, химические или биологические эффекты,
которые могут быть связаны с поглощенной радиационной дозой посред-
ством проведения соответствующей методики калибровки. Такие приборы,
а в некоторых случаях детекторы, применяемые для регистрации доз, извест-
ны как дозиметры. Некоторые из дозиметров и дозиметрических методик
будут описаны в этом разделе. Ионизационной камерой является газовый
ионизованный детектор, действующий в определенных условиях, в которых,
в противоположность счетчикам Гейгера—Мюллера и пропорциональным,
возникающие электроны не могут индуцировать поток вторичной ионизации.
Это достигается в результате конструирования детектора с двумя электродами
с большой поверхностью, как показано схематически на рис. 5.18. Радиаци-
онный источник содержит радионуклид с известной активностью, который
испускает ограниченный, узкий направленный поток излучения с известным
числом 7-квантов. В объеме накопителя зарядов направленный поток гене-
рирует точное число ионов и электронов, т. е. определенный электрический
заряд, 8Q, который будет накоплен под действием электрического поля и за-
регистрирован как электрический сигнал. Вследствие того, что вторичной
ионизации не происходит, очень маленькие токи (ниже, чем 1017Л) ре-
гистрируются с использованием чувствительного электрометра. Собственно
говоря, величина, полученная таким образом, является экспозиционной (раз-
дел 5.1, 8т в камере на рис. 5.17 это масса воздуха в цилиндрическом объеме
с поперечным сечением направленного потока частиц и с длиной электрода
160
Глава 5. Ионизирующее излучение
Рис. 5.18. Устройство персонального дозиметра.
На основе: Seda J. Dosimetry of Ionizing Radiation (Czech Ed.). Prague: SNTL, 1983
для накопления зарядов). Однако величина заряда, т. е. число ионов, воз-
никших в этом объеме воздуха, может быть связана с количеством энергии,
принимая во внимание энергию ионизации компонентов воздуха; следова-
тельно, камера может быть калибрована в единицах дозы. Ионизационные
камеры этого типа служат в основном в качестве первичных стандартов, ко-
торыми калибруются коммерческие дозиметры, созданные на основе газовых
ионизационных детекторов.
Пленочная дозиметрия основана на действии излучения на фотографи-
ческую эмульсию (раздел 5.4.2), и созданные на основе этого персональные
дозиметры являются одними из наиболее часто используемых специалиста-
ми, работающими с радиационным излучением. Персональный дозиметр, или
плоский пленочный дозиметр, представляет собой кусочек пленки размером
3x4 см, запечатанный в бумагу, изолирующую данную пленку от внешне-
го света, и помещенный в пластиковую оболочку (рис. 5.18). На внутренней
стороне оболочки закрепляются полосы из медных или свинцовых листов,
которые могут поглощать с различной степенью радиоактивное излучение.
Дозиметр, прикрепленный к рабочей одежде, непрерывно регистрирует ра-
диационное излучение. Полученная доза радиации обычно оценивается один
раз в месяц. Почернение в пустом окне свидетельствует об общей дозе, ко-
торая была получена человеком, а на металлических фильтрах содержится
усредненная информация о вкладе в общую дозу радиационных излучений
с различными энергиями.
Термолюминесцентные дозиметры. Расположение ионов в неорганических
кристаллах никогда не бывает идеальным. Кристаллы имеют вакансии, изме-
нения в пространственной решетке из образующих ионов или дефекты в слу-
чае присутствия примесей. Эти неоднородности действуют как электронные
ловушки и могут быть представлены как энергетические уровни в запре-
щенной зоне, которую электроны должны преодолеть, следуя из валентной
зоны в зону проводимости под действием ионизирующего излучения. При
5.4. Обнаружение и измерение ионизирующего излучения
161
нормальной температуре захваченные электроны не могут преодолеть эту зо-
ну, быстрая дезактивация с испусканием света происходит при нагревании
кристалла до 300-500 °C. Это явление, известное как радиотермолюминес-
ценция, нашло применение в радиационной дозиметрии. Распространенны-
ми материалами для термолюминесцентных дозиметров являются кристаллы
LiF(Mn,Ti), Li2B4O7(Mn, Ag), CaF2(Dy) и CaSO4(Mn), материалами с высо-
кой чувствительностью для низких доз являются LiF(Mg, Си, Р) и А12О3(С).
После экспонирования дозиметр нагревают в темноте, и излучаемый свет ре-
гистрируют посредством фотоумножителя. Интенсивность светового потока
прямо пропорциональна числу захваченных электронов и, соответственно,
дозе, поглощенной детектором. Поскольку при нормальной температуре дез-
активация не происходит, это делает возможным использование дозиметра для
поглощения излучения в течение продолжительных периодов времени, и по-
лучение статистически значимого измерительного отклика даже для очень
низких доз или скоростей дозы.
Электронная спиновая резонансная (ЭСР) дозиметрия основана на измере-
нии концентрации свободных радикалов (вид частиц с неспаренными элек-
тронами), сгенерированных в ЭСР-дозиметре, материал которого порождает
свободные радикалы в результате радиационного излучения. Аминокисло-
та аланин, CH3CH(NH2)COOH, и кварц соответствуют этому требованию
и применяются для измерения доз выше 500 кГр и 100 МГр, соответственно.
Свободные радикалы определяются методом свободного спинового резонанса.
Этот метод спектроскопии основан на поглощении микроволнового радиаци-
онного излучения ионами, молекулами или радикалами, имеющими неспа-
ренные электроны. Нсспаренный электрон связан с постоянным магнитным
моментом, который, будучи в статическом магнитном поле, проявляет различ-
ные ориентации, каждая ориентация соответствует энергетическому уровню.
Поскольку различие в энергии между отдельными уровнями соответствует
энергии микроволнового излучения, то в дальнейшем происходит поглоще-
ние при прохождении его сквозь материал, содержащий частицы с неспарен-
ными электронами. Поглощение микроволнового радиационного излучения
происходит в результате переходов между отдельными энергетическими уров-
нями магнитного момента неспаренных электронов, и в результате возникает
сигнал поглощения. По интенсивности и форме сигнала можно определить
количество неспаренных электронов, т. е. частиц с неспаренными электрона-
ми в анализируемом образце, и в итоге дозу.
ЭСР-дозиметрия находит особое применение в области ретроспективной
дозиметрии, т. е. в определении доз индивидуумов, которые были подверже-
ны воздействию радиационного излучения в прошлом, в результате которого
происходит образование стабильного радикала СО2 в гидроапатите (в гид-
роксикарбонатофосфате кальция) — компоненте зубной эмали исследуемого
человека. Время жизни этого радикала при 25 °C составляет 107 лет. Этот
метод имеет большое значение в восстановительной терапии после чрезвы-
чайного профессионального и природного воздействия излучения. Например,
ЭСР-дозиметрия была использована для определения величины доз остав-
162
Глава 5. Ионизирующее излучение
шихся в живых после атомной бомбардировки Хиросимы и Нагасаки, а также
живых существ после Чернобыльской катастрофы.
Твердотельные трековые детекторы применяются для измерения доз, по-
лученных в результате воздействия тяжелых ионов космического излучения
экипажами гражданских самолетов и пилотируемых космических кораблей.
Из слюдяного детектора, покрытого слоем урана, изготовлены дозиметры для
тепловых нейтронов, в то время как слюдяной детектор, покрытый торием,
применяют для определения быстрых нейтронов, используя реакцию деления
тория с нейтронами, имеющими энергию выше 1,5 МэВ.
Химические детекторы определяют количество радиационных доз по ко-
личеству продукта, полученного в результате участия в химической реакции,
протекающей под действием излучения, вещества, растворенного в воде. Как
будет обсуждено в разделе 5.6, ионизирующее излучение генерирует в воде
химически активные частицы, такие как НО*-радикал и пероксид водорода,
которые впоследствии реагируют с растворенным веществом, и количество
продукта этой реакции принимают как меру радиационной дозы. Распро-
страненным химическим дозиметром является подкисленный, аэрированный
сульфат железа(П), и дозу определяют по концентрации ионов Fe3+, полу-
ченных под действием излучения в результате реакций, таких как
Fe2+ + НО* -► Fe3+ + ОН или Fe2+ + Н2О2 Fe3+ + ОН + НО*.
Дозиметр служит для определения высоких доз в интервале от 10 до 500 Гр.
При измерении еще больших доз, в раствор добавляют соль меди(П) для вос-
становления чувствительности дозиметра. Под действием продуктов радио-
лиза воды ионы Си2+ восстанавливаются до Си+, который, в свою очередь,
частично восстанавливает ионы Fe3+ до Fe2+. Таким образом, образующиеся
в результате реакции ионы Fe3+ восстанавливаются, и интервал дозы дози-
метра расширяется до 105 Гр.
Полимерный гелевый дозиметр содержит мономер, обычно акриламид,
в который добавляют некоторые сшивающие агенты, диспергированный в ге-
левую матрицу, такую как раствор желатина в воде. Радиационная доза может
быть оценена по степени полимеризации, возникающей в геле под действием
радиационного излучения, которую, в свою очередь, определяют оптически-
ми методами. Это делается на основании того факта, что по мере увеличения
степени полимеризации гель становится менее прозрачным, и прозрачность
может быть определена по интенсивности светорассеяния частиц полимера.
Гелевые дозиметры имеют линейный отклик в интервале доз от 0 до 15 Гр.
Перегретые капельные дозиметры делают, используя перегретые жидко-
сти. При каждом давлении жидкость имеет точку кипения, выше которой
стабильная форма вещества превращается в пар. Если вещество существует
в виде жидкости при температуре и давлении, при котором оно должно быть
в виде пара, то такие жидкости называют перегретыми. Обычно перегретое
состояние является короткоживущим и нестабильным, и небольшого импуль-
са, такого как взбалтывание, достаточно для превращения жидкости в пар.
Однако жидкость может храниться в стабильном перегретом состоянии, когда
она является эмульгированной, т. е. диспергированной в виде очень маленьких
5.5. Методы, основанные на ослаблении и рассеянии излучения 163
капелек в несмешивающуюся с ней матрицу. Когда ионизирующее излучение
проходит сквозь такую перегретую эмульсию, оно передает энергию перегре-
тым капелькам и приводит к их испарению в виде маленьких пузырьков. Это
используется в дозиметрии быстрых нейтронов и заряженных частиц с исполь-
зованием жидкостей, таких как дихлортетрафторэтан, монохлортетрафторэтан
или октафторциклобутан (соответствующие точки кипения при атмосферном
давлении 101 кПа 3,65, —9,1 и —7,0°С), которые образуют стабильные пе-
регретые эмульсии при комнатной температуре в водном геле или мягком
полимере. Радиационную дозу получают подсчетом пузырьков, заключенных
в полимерную матрицу, или общего объема накопленного газа. По окончании
измерения под действием механического сдавливания пузырьки конденсиру-
ются, и дозиметр возвращается к исходному состоянию.
Биологическая дозиметрия это разновидность метода ретроспективной
дозиметрии. Метод позволяет определить радиационную дозу по подсчету
стабильных перегруппировок, вызванных под действием ионизирующего из-
лучения в хромосомах человеческих лимфоцитов, содержащихся в перифери-
ческой крови. Подсчитывают хромосомные аберрации, ди центрические и цен-
тромерные кольца. Калибрование дозиметра проводят на основании связи до-
за — эффект, т. е. путем воздействия на человеческие лимфоциты излучением
с известными радиационными дозами.
5.5. Методы, основанные на ослаблении
и рассеянии ионизирующего излучения
5.5.1. Поглощение ионизирующего излучения
Ослабление потока 7- и /2-излучения с увеличением толщины слоя по-
глотителя (уравнение (5.2)) является важным не только в случае радиационной
защиты, но и находит множество применений при контроле качества в про-
мышленных процессах и иных областях. Все эти методы основаны на ослаб-
лении интенсивности радиоактивного излучения, вызванного внесением не-
которого поглощающего материала между источником и детектором.
Непрерывное измерение толщины материалов, созданных литьем, листо-
ванием или формирующихся выдавливанием, проводят, помещая произве-
денные таким образом материалы между источником радиации и детектором
(рис. 5.19, слева). Этот метод часто применяется для автоматического контроля
толщины в производстве тонких материалов — листового металла, листового
стекла, резиновой или пластиковой фольги, бумаги. Вид и энергию радиа-
ционного излучения подбирают под тип и толщину создаваемых материалов.
Так, /0-излучение (радионуклиды 85Кг и 90Sr) применяют для измерения тол-
щины тонкой фольги из легких материалов, в то время как для материалов
из элементов с большими атомными массами используется 7-излучение (ра-
дионуклиды 241 Ат, 137Со, 60Со). Чем больше сигнал детектора, тем более
тонким является материал. Этим же методом может контролироваться форма
рыхлых материалов, доставляемых на ленте конвейера.
Истончение металла в результате изнашивания или коррозии и рост от-
ложений на сосудах или стенках труб могут быть исследованы помещением
164
Глава 5. Ионизирующее излучение
Рис. 5.19. Слева: непрерывное измерение толщины.
Справа: контроль уровня в резервуаре
радиационного источника и детектора на противоположные стороны трубы.
Изнашивание приводит к истончению стенок труб и, в свою очередь, к уве-
личению интенсивности проникающей радиации. Появление отложений, на-
против, приводит к увеличению толщины труб, о чем будет свидетельствовать
ослабление интенсивности радиационного излучения.
Контроль за уровнем жидкости в химических сосудах и резервуарах-хра-
нилищах является обычной задачей для химической промышленности. Она
может быть легко решена с использованием явления ослабления радиаци-
онного излучения (рис. 5.19, справа). Источник 7-излучения, 137Cs или 60Со,
и детектор располагают на противоположных сторонах сосуда на необходимой
высоте. В результате большого различия в поглощении радиационного излу-
чения жидкостью и газом наблюдается существенное изменение в интенсив-
ности радиационного излучения, проникающего сквозь сосуд при смещении
уровня жидкости. Так, например, интенсивность регистрируемого излучения
резко понизится, если уровень жидкости возрастет. Сигнал детектора может
использоваться для автоматического контроля за притоком или вытеканием
жидкости. Метод применяется для сосудов диаметром не выше 25 см и толщи-
ной стальных стенок, не превышающей 20 см. Подобным образом могут быть
определены уровень слоя катализатора, граница раздела жидкость-жидкость
в технологической камере, уровень заполнения абсорбционных колонок, или
осуществляться контроль за заполнением автоцистерн, стальных баллонов
сжиженными газами, или за приготовлением пароводяных смесей.
Среди методов, основанных на ослаблении радиации, 7-радиография на-
шла наиболее широкое применение. Она служит для обнаружения и установ-
ления местоположения дефектов и неоднородностей в металлических объектах
(рис. 5.20, слева). 7-Излучение, обычные источники 60Со и 1921г, после прохо-
ждения через исследуемый объект, воздействует на фотографическую пленку.
Исследование толщины объектов требует интенсивных направленных
потоков высокоэнергетического тормозного радиационного излучения, по-
лученного с помощью линейного ускорителя электронов или бетатрона. Ана-
логичным образом делают видимой внутреннюю структуру объектов, таких
как кости или органы в случае медицинского рентгеновского исследования.
Неметаллические включения, такие как пузырьки газов, трещины, имеют
5.5. Методы, основанные на ослаблении и рассеянии излучения 165
Рис. 5.20. Слева: 7-радиография.
Справа: химический анализ по поглощению 7-квантов
среднюю атомную массу ниже, чем металлическая матрица, и в результате
являются более прозрачными для проникаюшей радиации. Дефекты будут
видны на пленке как участки с более интенсивным почернением. Данный
метод является общепринятым для оценки качества литья и сварных швов.
Мобильные радиографические приборы используются для оценки качества
сварки газовых и нефтяных трубопроводов. Этот метод также применяется
для определения состояния стали в армированных бетонных конструкциях,
например мостах. Значительное усовершенствование радиографических изоб-
ражений в последнее время достигнуто с использованием компьютерных то-
мографических методик.
Нейтронная радиография служит для оценки металлических частей и
структур на содержание в них водородсодержащих вешеств, таких как гидра-
тированные продукты коррозии в частях самолетов, изношенные смазочные
вещества, пластмассы и уплотнители, имеющие металлические каркасы, или
взрывчатые вещества в контейнерах. Этот метод основан на том, что боль-
шинство быстрых нейтронов легко проникают сквозь большинство металлов,
но замедляются, взаимодействуя с ядрами водорода (раздел 5.2). Кроме того,
если поток быстрых нейтронов из источника 252Cf или генератора нейтронов
пройдет через исследуемый объект, то его интенсивность будет ослабевать
в областях, содержащих водород Нейтроны, которые прошли сквозь объект,
регистрируются автоматически на ZnS(Ag)+6Li экране, гадолиниевом конвер-
торе или гадолиниевой сигнальной пластине (раздел 5.4.3). Области в объекте,
содержащие водород, будут появляться как районы с меньшим количеством
нейтронов. Визуальное качество и разрешение метода может быть улучшено
использованием множества проекций с различных углов, переведением в трех-
мерное изображение посредством компьютерного томографа.
Интересное применение ослабления радиационного излучения заклю-
чается в проявлении водяных знаков. Вследствие низкой плотности бумаги
предпочтительным является /2-излучение, его источник — промышленный
полиметилметакрилат, содержащий ,4С. Исследуемый лист бумаги помещают
между слоями полимера и рентгеновской пленки, на которой затем получают
166
Глава 5. Ионизирующее излучение
изображение. Области с водяными знаками имеют более низкую плотность
поглощенного радиационного излучения, чем основная матрица бумаги, и бу-
дут проявляться на пленке как области с наибольшим почернением.
Ослабление 7- или рентгеновского излучений может применяться в еше
некоторых специфичных областях химического анализа. Ослабление 7- или
рентгеновского излучений может быть использовано для определения ком-
понентов с большими атомным номером в матрице, содержащей вещества
с более низкими средними атомными номерами. Анализ проводят помещени-
ем кюветы, содержащей образец, между источником и детектором (рис. 5.20,
справа). Чем выше содержание компонента с большим атомным номером,
тем меньше будет интенсивность проникающего излучения. Типичными об-
ластями применения этого метода являются определение серы в сырой нефти,
свинца в газолине, урана или плутония в различных водных растворах. По-
глощение 7-излучения с энергией ниже 100 кэВ (24|Ат) используют для
определения золы, содержащейся в угле. Эта методика основана на том, что
компоненты золы (Са, Fe, Si) являются более сильными поглотителями ра-
диационного излучения, чем углеродная матрица угля. Аналогичным образом
могут быть определены, основываясь на ослаблении потока медленных ней-
тронов, те элементы, которые в своем составе имеют только один природный
изотоп с высоким профилем поглощения медленных нейтронов (рис. 5.21,
слева). Этот метод может быть использован для определения бора в стек-
ле или моющих средствах по реакции *°В (n, a)7Li. Для получения медлен-
ных нейтронов используется радионуклид, источник нейтронов, помещенный
в парафиновый замедлитель (раздел 4.6).
Гамма-излучение и рентгеновские кванты с энергией ниже 100 кэВ пре-
имущественно поглощаются посредством фотоэффекта, сопровождаемого вы-
делением характеристических рентгеновских квантов (раздел 5.2). Энергия
этих рентгеновских квантов, называемых флуоресцентными рентгеновскими
квантами, зависит от атомного номера атома, в котором произошел фото-
эффект (закон Мозли). Для примера, энергии KQ1 рентгеновского кванта
Детектор (датчик)
медленных нейтронов
Исследуемый
образец
Поток медленных
нейтронов
Парафиновый
замедлитель
источник
Рис. 5.21. Слева: химический анализ с использованием поглощения медленных ней-
тронов. Справа: определение радионуклидов методом рентгеновской флуоресценции
5.5. Методы, основанные на ослаблении и рассеянии излучения 167
(фотоны, испущенные в результате электронного перехода с L- на Х-обо-
лочку) составляют 7,5, 8,0, 8,6, 17,7 и 25,5 кэВ для никеля, меди, цинка,
молибдена и олова, соответственно. Таким образом, энергия флуоресцентных
рентгеновских квантов может быть использована для определения элементно-
го состава, тогда как содержание отдельных элементов может быть получено
по числу рентгеновских фотонов с соответствующими энергиями. Этот ме-
тод сравнительно универсален, и почти все элементы тяжелее натрия могут
быть определены. Данный метод известен как флуоресцентный рентгеновский
анализ. Он требует порождения флуоресцентного радиационного излучения
образцом, которое может быть вызвано путем облучения образца как обык-
новенной рентгеновской трубкой, так и радионуклидным источником рентге-
новских квантов (раздел 5.3). Более поздней версией является радионуклид-
ный флуоресцентный рентгеновский анализ (рис. 5.21, справа). Использова-
ние радионуклидных источников сделало возможным создание портативных
анализаторов для полевых условий. Метод обычно применяется при анали-
зе сплавов, рудных концентратов и горных пород. В геологической разведке
анализ может быть проведен помещением в буровую скважину агрегата, со-
держащего источник рентгеновских квантов и пропорциональный счетчик как
детектор флуоресцентного радиационного излучения. Рентгеновские кванты
попадают с источника на окружающую его породу, и затем регистрируют
флуоресцентное рентгеновское излучение, испускаемое породой. В более усо-
вершенствованной, не портативной версии метода используют рентгеновскую
трубку, как источник первичных рентгеновских квантов, и 81(1л)-детектор для
регистрации флуоресцентного рентгеновского излучения. Аппаратура в этом
случае более чувствительна и используется для проведения точных лаборатор-
ных анализов.
Эмиссия рентгеновских квантов может быть еще вызвана протонами,
ускоренными до энергий 1-3 МэВ, которые взаимодействуют с поглощаю-
щим веществом, выбивая электроны с внутренних атомных орбиталей, что
приводит к последующей эмиссии характеристических рентгеновских кван-
тов. Метод известен как протон-индуцированная рентгеновская эмиссия. Этот
высокочувствительный аналитический метод позволяет определять почти все
элементы, начиная с алюминия. Чувствительность в интервале 10—16—10“12 г
достигается в оптимальных условиях при определении следовых элементов
в плотных материалах. Возможности метода значительно расширились, когда
стало возможно создавать сильно фокусированный поток протонов с сечени-
ем 1 мкм. Эта методика, известная как протонный микродатчик, служит для
анализа очень маленьких частей (несколько квадратных микрометров) на по-
верхности образца, на который был направлен поток протонов. Этот метод
используется для таких задач, как анализ маленького размера минеральных
крупинок руды, характеристик интегральных микросхем или химических не-
однородностей на поверхности, при распределении тяжелых металлов в ячеи-
стых структурах, например платины при изучении платиновых противорако-
вых лекарств, или изменений концентраций, происходящих в межзеренных
границах в металлах. Данный метод также применяется для различения, осно-
ванного на элементном анализе, фальшивых и подлинных почтовых марок.
168
Глава 5. Ионизирующее излучение
5.5.2. Рассеивание ионизирующего излучения
Потери энергии излучения, проходящего через поглощающую среду, воз-
никают из-за того, что протоны и фотоны отклоняются с их начальной траек-
тории движения. Это явление, именуемое радиационным рассеянием, имеет
различное происхождение в зависимости от типа ионизирующего излучения:
рассеяние на электронах (комптоновское рассеяние) для 7-излучения, элек-
тромагнитное взаимодействие с электронами для /3-излучения, электромаг-
нитное взаимодействие с атомными ядрами для а-излучения и соударение
с атомными ядрами для нейтронов.
Вероятность рассеяния 7-излучения возрастает с увеличением атомно-
го (или среднего атомного) номера, т. е. плотности поглощающего вещества.
Данное явление обусловило создание метода для определения плотности ма-
териалов, таких как песок или почва. Оборудование (рис. 5.22, слева) состоит
из источника 7-излучения (241Ат или 137Cs) и детектора, защищенного свин-
цом от источника. Радиационное рассеяние частично поглощается материа-
лом, и в результате общего эффекта рассеяния и поглощения измеряемая ин-
тенсивность радиационного рассеяния обратно пропорциональна плотности
исследуемого вещества. Портативные денситометры должны иметь возмож-
ность калибровки для точного измерения плотностей. Друшми применениями
этого метода являются установление местонахождения и толщины угольных
пластов (плотность угля отличается от песка и горных пород), определение
содержания золы в угле, поиск нефти и природного газа в рудах и глинистых
сланцах, изучение геологических свойств горных пород. Различные параметры
и свойства горных пород, связанные с плотностью, могут быть оценены через
интенсивность и энергетический спектр радиационного рассеяния. Для при-
мера, трещины могут быть обнаружены как области с очень низкой плотно-
стью. Во время геологической разведки обычной методикой является ^-^-раз-
резание буровой скважины, в которой зонд помещают внутрь буровых скважин.
Вместо помещения зонда в вещество, как продемонстрировано на рис. 5.22, он
может быть применен на поверхности материала. В этой методике, известной
Излучение
Экрани-
рование
Источник
излучения
Рассеянное
излучение
Детектор
(датчик)
Рис. 5.22. Слева: измерение плотности с использованием рассеяния
7-излучения. Справа: определение толщины слоя с использованием
обратного рассеяния /3-излучения
5.6. Химические эффекты ионизирующего излучения
169
как отражение, регистрируют радиационное рассеяние, испускаемое веще-
ством. Это может быть использовано в строительной промышленности для
изучения геологических свойств грунта под строительными фундаментами.
Интенсивность отражения ^-излучения эмпирически связана с атомным
номером рассеивающего вещества как I~Z2/\ Эта связь позволяет опре-
делить толщину металлического покрытия на различных материалах по ин-
тенсивности отраженного радиационного излучения (рис. 5.22, справа) при
условии, что два вещества значительно различаются по атомным номерам.
Точный анализ поверхностного слоя может быть осуществлен посредством
а-радиационного рассеяния. Этот метод основан на том факте, что энергия
рассеянных а-частиц зависит от атомного номера рассеивателя. Поскольку
атомная масса связана с атомным номером, то энергия рассеяния а-частиц да-
ет информацию о химическом составе поверхностного слоя. Инструменталь-
ное оформление данного метода является достаточно сложным, состоящим
из циклотрона, как источника ускоренных а-частиц, полупроводникового де-
тектора, соединенного со спектрометром для анализа энергии радиационного
рассеяния. Кроме того, рассеивающие и спектрометрические части оборудо-
вания должны находиться в вакууме, чтобы избежать потерь энергии а-частиц
путем рассеяния компонентами воздуха.
Рассеяние нейтронов, которое сродни нейтронному торможению, мо-
жет быть использовано в портативных приборах для определения в полевых
условиях влажности почвы и песка и для разведки нефтяных месторождений.
Датчик состоит из источника нейтронов 24|Ат/Ве и детектора медленных
рассеянных нейтронов; его конструкция похожа на ту, что использовалась для
измерения плотности. Быстрые нейтроны от источника проникают в анали-
зируемый материал, в котором они замедляются и рассеиваются в основном
ядрами атомов водорода (5.9). В результате медленные нейтроны появляются
в исследуемом материале, и их число будет тем выше, чем выше содержание
воды или других содержащих водород компонентов в анализируемом объекте.
5.6. Химические эффекты ионизирующего излучения
Известно, что ионизирующее излучение может служить причиной хими-
ческих изменений во многих веществах. Химические реакции, протекающие
под действием ионизирующего излучения, называются радиохимическими ре-
акциями, и радиохимия является областью химии, в которой изучаются такие
реакции. Химические превращения, индуцированные ионизационным излу-
чением, называют радиолизом, подразумевая разложение облученных веществ
под действием радиации. Однако, как будет показано ниже, термин радиолиз
подразумевает не только распад молекул на более мелкие фрагменты, посколь-
ку часто в результате реакций синтеза, протекающих в облученном веществе,
образуются более сложные молекулы, чем те, которые были изначально.
Первичной причиной всех радиохимических превращений является обра-
зование нестабильных, химически активных ионизированных и возбужденных
состояний, которые возникают при поглощении радиационного излучения ве-
ществом (раздел 5.1). Для простоты объяснения данных процессов рассмотрим
170
Глава 5. Ионизирующее излучение
действие радиационного излучения на чистое вещество, состоящее из моле-
кул М. Ионизованные молекулы, или ионы молекул М+, такие как, например,
Н2О+ или СС14, вступают в различные реакции, наиболее важная из которых
это расщепление на более мелкие молекулярные ионы и радикалы,
М+ -» r+ + R2‘,
ион-молекулярные реакции,
М 1 + М -> продукты,
перенос заряда при столкновении с другими молекулами и рекомбинация,
т. е. захватывание свободного электрона, в результате которого образуется
изначальная, но при этом возбужденная молекула
М+ + е~ -* М*.
Поскольку в большинстве случаев молекулярные ионы имеют дополни-
тельные, непарные электроны, то они фактически являются радикалами, при
участии которых все указанные реакции протекают очень быстро, в среднем
за 10-14 с от воздействия радиационного излучения до возвращения к исход-
ной молекуле.
Свободные электроны, созданные в результате ионизации, могут быть
захвачены нейтральными молекулами с образованием иона М , который так-
же является радикалом. При ионизации в полярных растворителях электроны
окружаются полярными молекулами с образованием сольватированных элек-
тронов, химически активных частиц. Электронновозбужденные молекулы, об-
разованные путем взаимодействия радиационного излучения с молекулами в
их основном состоянии или посредством рекомбинации, всегда оказываются
в возбужденных колебательных состояниях, в результате чего существует боль-
шая вероятность гомолитического разрыва химической связи с образованием
химически активных радикалов,
М* -► Rj*,) + R(2),
которые участвуют в последующих реакциях с образованием новых химически
активных веществ. Также важной является передача энергии возбуждения при
столкновении с молекулами,
М(1) + М(2) -* M(q + М(2).
Свободные радикалы, образованные в результате ионизации, или возбуж-
денные молекулы могут диссоциировать на меньшего размера радикал и ней-
тральную молекулу,
R’ -► R” + М',
вступать в реакции рекомбинации или синтеза с молекулами,
R* + Н-М -► R-H -I- М* или R* + М -► R-M*,
или рекомбинировать с образованием продукта большей молекулярной массы,
Rfl) + R(2) -* R(l)-R(2)-
5.6. Химические эффекты ионизирующего излучения
171
Выход продукта в характерной радиохимической реакции обычно выра-
жается как число молекул, ионов или радикалов, образующихся на 100 эВ
поглощенной энергии радиационного излучения. Суммарный выход, таким
образом, зависит от общей поглощенной радиационной дозы, и скорость об-
разования продукта зависит от мощности дозы. Для мощности дозы 1 Гр • с-1
и выхода одной частицы продукта на 100 эВ поглощенной энергии обычная
скорость образования продукта составляет около 1 х 10-7 моль - с *. Значи-
мые концентрации продукта могут быть получены при больших поглощенных
дозах. В радиационной химии преимущественно применяются два источни-
ка — радионуклид 60Со как источник 7-излучения (источник с активностью
1,4 х 1014 Бк позволяет достичь мощности дозы около 104 Гр-с *) и линейный
ускоритель как источник электронов, с энергией 2-10 МэВ.
Число тех веществ, которые изучаются в радиохимии, огромно. Особен-
ное внимание уделяется радиолизу воды, поскольку она важна, как основной
компонент водных растворов и клеток живых организмов. В воде после об-
лучения могут протекать многие реакции. Некоторые наиболее важные пред-
ставлены ниже:
н2о+ + н2о—но’ + н+, (1)
е + nH2O -> е~ч, (2)
е^-> Н’+ОН +(п-1)Н2О, (3)
Н2О‘ Н’ + НО’, (4)
Н’ + Н’ — Н2, (5)
НО’ + НО’ -> Н2О2, (6)
еа? + НО’-* ОН-. (7)
Реакция (1) представляет собой ион-молекулярную реакцию, реакция (2)
показывает образование гидратированного электрона. Очень активный ради-
кал НО’ образуется в реакциях (1) и (4). Реакции (5) и (6) являются примерами
образования новых химических веществ в результате рекомбинации радика-
лов. Реакции (3) и (7) являются примерами восстанавливающего действия
гидратированного электрона. Обычное описание общей схемы радиолиза за-
ключается в написании всех продуктов вместе с соответствующими выходами
в скобках, не приводя реакций, в которых эти продукты образуются. Для при-
мера, радиолиз воды записывается, как
Н2О + энергия > еа<г(2,7), Н’(0,6), НО’(2,8),
Н2(0,45), Н2О2(0,7), Н+(3,2), ОН-(0,5).
Радиолиз циклогексана (рис. 5.23) может служить хорошим примером ре-
акций синтеза, приводящих к образованию продукта с большей молекулярной
массой, чем исходное вещество, и многообразия продуктов радиохимических
реакций. Ряд радиохимических реакций изучен в газах. Например, можно
отметить образование молекул 'Н2Н в результате облучения смеси водорода
172
Глава 5. Ионизирующее излучение
Рис. 5.23. Продукты радиолиза циклогексана
(1Н2) и дейтерия (2Н2), образование этана при облучении метана или получе-
ние озона при облучении кислорода. Образование озона можно представить
тремя реакциями:
О2 4- О2 -* Оз 4- О, О 4“ О2 —► Оз, О2 4- О2 —> Оз 4- О
(частица О2' образована путем захвата свободного электрона молекулой кис-
лорода).
При облучении разбавленных растворов прямое взаимодействие радиа-
ционного излучения с растворенным веществом невозможно из-за большого
избытка растворителя. В водных растворах химические изменения растворен-
ных веществ возникают в результате их взаимодействия с продуктами радио-
лиза воды, в частности с гидратированными электронами и радикалами Н*
и НО*. Простым, хотя важным случаем является радиолиз воды, содержащей
растворенный кислород, где протекают две следующие реакции:
О2 4- Н —* НО2 и О2 4- еОд —► О2.
Оба продукта являются реакционноспособными радикалами и в обога-
щенных кислородом растворах вносят вклад в общий эффект ионизирующего
излучения на другие растворенные вещества. Усиление радиохимических из-
менений посредством растворенного кислорода носит название кислородного
эффекта. Его роль в биологических эффектах ионизирующего излучения будет
обсуждена в разделе 5.7.1 и 5.7.3. Роль НО* может быть проиллюстрирована
при образовании радикалов NO* и SO,,’, наблюдаемых в радиолизе разбав-
ленных растворов азотной и серной кислот, соответственно:
но* 4- hno3 -* no; 4- н2о и но* 4- hso; — SO4 * 4- Н2О.
Обладая окислительно-восстановительными свойствами, радикалы Н*,
НО* и НО;, так же как и гидратированные электроны, демонстрируют вы-
сокую реакционную способность ко многим растворенным веществам. Ради-
кал Н’ и гидратированный электрон являются сильными восстановителями
5.6. Химические эффекты ионизирующего излучения
173
Рис. 5.24. Радикальные реакции
с участием пиримидинового фрагмента ДНК
со стандартными окислительно-восстановительным потенциалами, Ео, —2,1
и —2,7 В, соответственно, в то время как радикалы НО* и НО* являются
сильными окислителями (Ео = 1,4 и 1,7 В, соответственно). Как правило,
окислительно-восстановительные реакции протекают очень быстро.
Значение продуктов радиолиза воды в окислении соли железа(П) в хими-
ческом дозиметре описано в разделе 5.4.4. Важным является действие ради-
кала НО* на нуклеиновые кислоты. Радикалы реагируют с ДНК посредством
введения в нее или выведения водорода, это основная реакция, косвенно
приводящая к повреждению структуры клеток (раздел 5.7.1). Большинство
НО’-радикалов разрушают гетероциклические основания ДНК. Из большого
числа протекающих реакций, две с пиримидиновым кольцом урацила показа-
ны на рис. 5.24 в качестве примера. При добавлении радикалов НО* или НО*
к кольцу последнее превращается в реакционноспособную частицу, которая
расщепляется в дальнейшем. Около 15-20% радикалов НО* реагируют с са-
харами в ДНК. Радикальный механизм приводит к разрыву сахарофосфатной
связи, т.е. в дальнейшем к разрыву цепей ДНК.
В концентрированных водных растворах, в которых доля вещества в рас-
творителе является значимой, и важность непосредственного взаимодействия
радиационного излучения с растворенными веществами возрастает, появляют-
ся новые продукты, которые ранее не наблюдались в разбавленных растворах.
Для примера, в результате радиолиза концентрированной серной кислоты, по-
мимо SO4’, отмеченного выше, образуются радикалы HSO4‘, HSO* и HSO*.
Несколько десятилетий назад многие радиохимические реакции рассмат-
ривались как перспективные для синтеза различных веществ в химической
промышленности. Однако только несколько из них используются в промыш-
ленном масштабе. Например, реакции сульфохлорирования, т. е. синтеза со-
единений RSO2C1 путем облучения смесей углеводорода, хлора, диоксида
серы, и производство этилбромида посредством облучения этана и бромисто-
го водорода. В настоящем данная технология является многообещающей для
174
Глава 5. Ионизирующее излучение
удаления диоксида серы и оксидов азота из топочных газов металлургических
заводов и угольных электростанций. В непрерывном процессе аммиак добав-
ляют в пар топочного газа и данную смесь облучают потоком электронов.
В результате серии радиохимических реакций оксиды азота и диоксида серы
превращаются в смесь нитрата и сульфата аммония, которые в твердом состо-
янии могут использоваться в качестве удобрений. Разработанный в Японии
данный оригинальный подход был применен на различных заводах в раз-
ных странах, в том числе США. В будущем этот подход может приобрести
большую значимость в использовании для радиационной обработки сточных
вод для разрушения хлорированных углеводородов Сольватированные элек-
троны и радикалы Н* и НО*, образующиеся в результате радиолиза воды,
воздействуют в основном на связь галоген углерод с высвобождением атомов
хлора в виде хлорид-ионов. Этим методом могут быть разрушены фенолы,
хлорированные дифенилы, красители, моющие средства, пестициды и другие
загрязнители окружающей среды. Однако для высокоэффективной очистки
воды требуются большие радиационные дозы, вследствие этого стоимость
данной технологии сильно возрастает, в связи с этим при высоких концен-
трациях загрязнителей более перспективным является подход, сочетающий
радиационную очистку с химической и биологической. Например, сточные
воды перед радиационной очисткой могут быть насыщены озоном. Низкие
дозы радиации (0,5-1 кГр) могут быть использованы для обесцвечивания, дез-
одорации и дезинфекции природных вод.
В промышленном масштабе химические эффекты ионизирующего излу-
чения нашли широкое применение в химии и технологии полимеров. В поли-
мерах под действием радиационного излучения создаются радикалы, которые
в зависимости от типа полимера приводят либо к сшиванию, либо разру-
шению полимерных молекул В случае сшивания длина полимерной цепи
сохраняется, несмотря на то что в некоторых местах цепи атомов или групп
являются гомолитически разорванными с образованием радикальных центров
Эти центры с неспаренными электронами становятся способными к образова-
нию ковалентных связей с аналогичными радикальными центрами в соседних
цепях, в результате чего образуются трехмерные полимерные сети. Сшивание
является обычным явлением для полиэтилена, поливинилхлорида, полиами-
дов, каучука и кремнийорганического каучука. У сшитых полимеров улучша-
ются механические свойства, они являются более устойчивыми к нагреванию
(они размягчаются при более высоких температурах, чем необлученные поли-
меры) и к воздействию агрессивных химических веществ. Полимеры, сшитые
в результате воздействия радиационного излучения, применяются в произ-
водстве ряда обычных веществ: полиэтиленовых и поливиниловых изоляций
кабелей с улучшенными тепловыми и изоляционными свойствами (их из-
готавливают путем включения проволоки в полимерную оболочку высокой
плотности и последующего ее облучения дозой около 105 кГр); водонепро-
ницаемых изоляций электрических приборов, опрессованного полиэтилена,
используемого в качестве пленки для оборачивания пищевых продуктов; по-
лиолефиновых и фторполимерных труб для горячей воды (они размягчаются
только при 180 °C). Опрессованные трубы сначала изготавливают из соот-
ветствующего полимера, который затем сшивают посредством радиационного
5.6. Химические эффекты ионизирующего излучения
175
облучения. После сшивания трубы нагревают, расширяют и охлаждают в рас-
ширенной форме. При повторном нагревании расширенный материал трубы
будет стягиваться вновь, и благодаря тому, что проводили сшивание нерасши-
ренного полимера, то он вернется к его первоначальной форме. Такое явление
называется эффектом памяти сшитых полимеров. Радиационно-модифициро-
ванные кабели используются в оборудовании, где проводники находятся под
постоянной электрической нагрузкой. Подшипники с пониженными изно-
сом, вызываемым трением, и шумностью создаются из сшитых полиамидов.
В последнее время карбидокремниевое волокно с высокой термостойкостью
было получено из поликарбосилана, сшитого под действием излучения.
С другой стороны, большое количество полимеров деградируют под дей-
ствием излучения, т. е. случайным образом полимерная цепь распадается на
более мелкие фрагменты, и возможен распад полимера до вязких и масля-
нистых продуктов. Деградация оказывает отрицательное действие на свойства
полимера. В результате деградации полимеры трескаются и крошатся, понижа-
ется устойчивость к химическим веществам и окислению кислородом воздуха.
Тем не менее деградация под действием излучения может приводить к полу-
чению обычных продуктов Так, отходы тефлона могут деградировать с обра-
зованием смеси низкомолекулярных фторированных углеводородов, которые
могут использоваться в качестве смазочных материалов. Облучение предвари-
тельно обработанной чистой целлюлозы приводит к образованию порошка,
который эффективно останавливает кровотечения, полностью поглощается
тканями и приводит к заживлению раны. При использовании доз с мощно-
стью 105—106 Гр отходы на основе целлюлозы, оставшиеся после ее варки
и производства вискозы, обработки шерсти и в сельском хозяйстве (такие как
солома), могут быть разложены с получением продукта, который используется
в корме для животных или для производства этанола. Для получения продукта
из целлюлозы с применением меньших доз ее предварительно обрабатывают
кислотой или подвергают ферментативному гидролизу. Облученный полипро-
пилен используется в качестве емкостей для пересадки растений, поскольку он
сравнительно легко разлается бактериями почвы и не мешает корням расте-
ний при их росте. Деградация под действием излучения может стать обычным
явлением при переработки пластиковых отходов, поскольку предварительное
облучение пластика делает более легким процесс его последующего сжигания.
Другой активно развивающейся областью химии полимеров является ра-
диационная полимеризация, т. е. индуцирование полимеризации в результате
воздействия ионизирующего излучения на мономеры. Реакционноспособные
радикалы (М*) создаются из мономерных молекул (М) и инициируют полиме-
ризацию, присоединяясь к другой мономерной молекуле, М’ + М -► М—М*.
Так как радикальный характер продукта сохраняется, то присоединяется к по-
следующему мономеру, М-М* + М -> М—М—М‘, и таким образом мо-
лекула вырастает до размеров с желательной длиной цепи. Радиационная
полимеризация нашла применение для сохранения художественных произ-
ведений, музейных экспонатов, поврежденных воздействием атмосферы или
насекомыми — древесными вредителями, или археологических экспонатов,
которые имеют тенденцию к разрушению после раскопок. Данная методика
176
Глава 5. Ионизирующее излучение
состоит в следующем: объект вакуумируют, извлекая воздух из его пор, а затем
мономером, как правило, метилметакрилатом, пропитывают его поры, и за-
тем облучают объект, тем самым индуцируется полимеризация в порах и до-
стигается повышение механической прочности образца. Эта же технология,
за исключением вакуумирования, применяется при производстве композит-
ных материалов древесины, древесноволокнистого материала, камня, бетона
и кирпича. Получаемые продукты демонстрирую! повышенную прочность
и устойчивость к изнашиванию и влажности и могут быть использованы для
декоративных панелей, черепичной кровли, паркета и мебельных лаков.
Восстановление покрытий под действием излучения является растущей об-
ластью применения полимерных технологий. В данном процессе тонкая плен-
ка мономера, или частично полимеризованного мономера, также содержащая
пигмент или другие добавки, наносится на поверхность другого полимера или
иного материала, такой как стекло, металл, керамика, и посредством облу-
чения прикрепляется к веществу. В результате сшивки образуется трехмер-
ный поверхностный полимерный слой, который придает особые улучшенные
свойства материалу, такие как невоспламеняемость, износостойкость, нерас-
творимость, химическую и механическую устойчивость, возможность быть
высушенным и металлизированным. Такие продукты применяются в широ-
ких масштабах в автомобильной и мебельной промышленностях.
Радиационное полимерное прививание — это метод, в котором мономер
вводится сбоку в полимерную цепь под действием ионизирующего излуче-
ния. Этот мономер химически отличается от структурной единицы полимера,
таким образом, получаемые в результате полимеры могут быть описаны как ра-
диационно-привитые сополимеры. Радиационное прививание может быть до-
стигнуто предварительной или совместной облучающими методиками. В пер-
вом случае полимер облучают в вакууме или инертной атмосфере с образо-
ванием радикальных центров вдоль полимерной цепи. Облученный полимер
затем обрабатывают выбранным мономером в виде пара, жидкости или рас-
твора, который химически связывается с радикальными центрами полимера.
Совместное облучение подразумевает, что полимер облучают совместно с мо-
номером. Множество используемых материалов получено посредством ради-
ационного сшивания. Для примера, мономеры, такие как винилфосфонаты
или акрилаты, замедляют горение хлопка или других волокон, повышается
прочность ткани при прививании N-метилакриламида к шерсти, гидрофоб-
ность целлюлозных волокон достигается путем прививания к ним виниловых
мономеров. К другой группе радиационно-привитых полимеров с широким
коммерческим применением относятся материалы, полученные прививанием
акрилонитрила или акриламида на вещества на основе крахмала. Эти материа-
лы способны поглощать и удерживать большое количество воды и используют-
ся для производства детских пеленок и подгузников. Некоторые радиационно-
привитые полимеры нашли применение в биологии и медицине, например как
материалы для лечения ожогов, полимерные подложки, содержащие иммоби-
лизованные ферменты и другие биологически активные вещества, матрицы
с радиационно-закрепленными лекарственными веществами. При импланти-
ровании под кожу или в пораженный болезнью орган лекарственные веще-
ства полимера постепенно высвобождаются из полимера, и в результате этого
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения
177
в ряде случаев удается добиться лучшего терапевтического эффекта, чем при
использовании традиционных медицинских приемов.
Во всех радиационных полимерных технологиях источниками ионизиру-
ющего излучения служат 7-кванты 60Со или потоки электронов, созданных
в ускорителях (раздел 5.3). Из-за высокой проникающей способности 7-излу-
чение используется для равномерного облучения множества веществ большой
толщины, в то время как электронное излучение в основном применяется для
обработки тонких слоев. Радиационные полимерные технологии обладают ря-
дом преимуществ. Они являются быстрыми, в результате большое количество
вещество может быть обработано за короткое время, и безопасны для окружа-
ющей среды, поскольку в них не используются органические растворители.
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения
5.7.1. Основные факты и понятия
Начало изучения биологического действия ионизирующего излучения
может быть датировано двадцатыми годами прошлого века, вскоре после от-
крытия рентгеновского излучения и его потенциальных возможностей для
применения в диагностических и терапевтических целях; было найдено, что
оно повреждает кожу на облученных частях человеческого тела. С того времени
наблюдали и изучили действие ионизирующего излучения на все виды живых
организмов. Хотя известны случаи благотворного влияния ионизирующего
излучения на живые организмы, большинство воздействий являются губи-
тельными. Серьезность воздействия и дозы радиационного излучения сильно
меняется от одной части организма до другой.
Клинически или микроскопически наблюдаемые эффекты порождаются
в клетках на молекулярном уровне в результате воздействия на них радиаци-
онного излучения. Клетка — это водный раствор солей и низкомолекулярных
веществ, в котором содержаться биологически важные высокомолекулярные
нуклеиновые кислоты и белки. Эта система заключена, а также защищена
клеточной мембраной. Из всех клеточных компонентов нуклеиновые кислоты
наиболее чувствительны к воздействию ионизирующего излучения. Молеку-
лярные повреждения нуклеиновых кислот и других биологически активных
молекул могут происходить по прямому или косвенному механизмам. Пря-
мое воздействие подразумевает изменение в биологически важной молекуле,
вызванное непосредственным столкновением с ионизирующей частицей или
с вторичным электроном в случае 7- и рентгеновского излучений. Косвенное
воздействие является результатом действия на биомолекулу продуктов радио-
лиза воды, т.е. радикалов, гидратированных электронов и пероксида водоро-
да. Многочисленные факты свидетельствуют в пользу значимости косвенного
воздействия, например, значительно выше чувствительность к воздействию
ионизирующего излучения ферментов, растворенных в воде, по сравнению
с твердыми препаратами, или наличия кислородного эффекта (раздел 5.6),
т. е. повышения чувствительности клеток к разрушающему действию ради-
ационного излучения в присутствии кислорода, растворенного в клеточной
178
Глава 5. Ионизирующее излучение
жидкости. В этом отношении кислород располагается среди веществ, способ-
ных изменять дозу радиационного излучения, или сенсибилизаторов.
Критической мишенью для повреждения клетки или ее гибели является
дезоксирибонуклеиновая кислота (ДНК). Повреждение ДНК может приво-
дить к химическим изменениям (окислению) ее основы или последователь-
ности сахаров, олно-двухнитевым разрывам, разрушению водородных связей
между комплиментарными основаниями, такими как нити ДН К, и между ДНК
и белками. Безотносительно, каким прямым или косвенным воздействием
было вызвано повреждение, любое изменение в строении ДНК может потен-
циально привести к гибели клетки или изменению и/или потере генетической
информации. Клетки с измененной или утраченной генетической информа-
цией, называемые мутантами или хромосомными аберрациями, могут быть
жизнеспособными и передавать вызванные изменения последующим возни-
кающим клеткам. От измененных клеток в половых железах неправильная
генетическая информация может быть передана потомкам, которые в отдель-
ных случаях будут более уязвимы к вредному воздействию ионизирующего
излучения. Этот случай известен как наследственное действие ионизирую-
щего излучения. Генетически измененные жизнеспособные клетки в других
органах (не в половых железах) могут создавать измененные клетки, что в ко-
нечном итоге может привести к заболеванию раком. Гибель клетки связана
с различными повреждениями жизненно необходимых клеточных структур
или синтеза ферментов, важных для целого ряда клеточных процессов (по-
врежденная ДНК может создавать ложные ферменты, которые не действуют
должным образом, или даже созданные белки могут быть чужеродными или
токсичными для клетки). Значительная гибель клеток проявляется как повре-
ждение различных органов и тканей, зависящее от величины радиационного
излучения и отдельного представителя и поражения органов и тканей, и может
привести к гибели подвергнувшегося действию ионизированного излучения
индивидуума. Воздействие на индивидуума, которое приводит к поражению
органов или тканей или раку, называется соматическим действием. Помимо
повреждения ДНК в последние годы показано влияние радиационного излу-
чения на химические изменения в клеточных мембранах, в результате которых
меняется их проницаемость.
В -зависимости от степени облучения молекулярные изменения прояв-
ляются как видимые изменения в клетках, например, дефекты при делении
клеток, прерванное клеточное деление, поддерживающее жизнедеятельность
клетки, хромосомные разрывы и другие изменения, и впоследствии после од-
ного или более делений клетка погибает. Клетка может погибнуть как в меж-
фазном интервале (интервал между двумя делениями), так и в течение митоза
(клеточного деления). Первый случай является результатом серьезного повре-
ждения многих клеточных компонентов и происходит под действием высоких
радиационных доз. Митотическая смерть подразумевает потерю способности
клетки к делению, которая происходит при значительно более низких ра-
диационных дозах. Репродуктивная способность и дифференцировка клеток
играют важную роль, в результате чего воздействие радиационного излучения
будет тем более четко выраженным, чем выше репродуктивная функция и чем
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения
179
менее видоизмененными являются клетки. В связи с чем гибель быстро де-
лящихся клеток происходит за несколько часов или дней после воздействия,
а медленно делящихся клеток в течение нескольких месяцев или даже лет. В ре-
зультате наибольшую чувствительность к действию радиационного излучения
проявляют ткани с быстрыми циклами клеточного деления (ткани кроветвор-
ных органов и эпителия желудка) и организмы, находящиеся на начальной
стадии их развития, в которых радиационное излучение оказывает мешающее
влияние на процессы, контролирующие клеточную дифференцировку. Если
большое количество клеток погибнет в органе или ткани, то функция этого
органа будет ухудшенной, и в крайних случаях сам организм может умереть.
При экстремально высоких радиационных дозах (^ 103 Гр) клетки погибают
в течение облучения в результате расщепления внутриклеточных белков (мо-
лекулярная смерть).
В большом количестве публикаций отмечено, что, независимо от вели-
чины дозы, ионизирующее излучение оказывает неизбежное пагубное воз-
действие на человеческий организм и может стать причиной развития рака
или лейкемии. Однако известно несколько клеточных механизмов, которые
подавляют вышеуказанное воздействие, и которые инициируются при низ-
ких дозах и мощностях доз. Эго, в первую очередь, проявляется в действии
ферментов, восстанавливающих ДНК. Восстановление является многошаго-
вым процессом, в котором принимают участие несколько ферментов. Они
распознают в структуре ДНК поврежденные участки или обрывы в цепи, вы-
резают поврежденное основание ДНК или нуклеотид, и помешают на его
место соответствующую структурную единицу. Сильно поврежденные участ-
ки ДНК могут становиться недоступными (закрытыми) для других молекул,
и в этом случае процесс восстановления ДНК может стать чрезвычайно за-
труднительным Особенно значимы те множественно поврежденные центры,
в которых присутствует более одного поражения на одной или двух спиралях.
Они являются более сложными для восстановления, чем однонитевые разры-
вы, особенно если они находятся в близко расположенных похожих центрах
на двух нитях, поскольку участки на неповрежденных нитях служат в качестве
лекала для восстановления ДНК. Сложность повреждений ДНК возрастает
с увеличением ЛПЭ радиационного излучения. Опасность высокой ЛПЭ воз-
никает из-за ослабления способности клеток к восстановлению повреждений,
возникающих под ее действием.
Следует отметить, что изменения в ДН К, аналогичные тем, которые име-
ют место при облучении, непрерывно происходят в клетках млекопитающих
благодаря свободным радикалам, образующимся в окислительных метаболи-
ческих процессах со скоростью 104 изменений ДНК на клетку в день. Боль-
шинство из них ликвидируются антиоксидантами. По сравнению с этим значе-
нием максимальная дозовая нагрузка в 0,1 Зв вызывает только 200 одиночных
разрывов ДНК в клетках, что является незначительной добавкой к спонтан-
ным повреждениям нерадиационного характера.
Даже в случае, если поврежденная ДНК не будет исправлена, высока ве-
роятность, что клетка не будет развиваться в злокачественное новообразова-
ние. Ненормальные, нефункциональные или потенциально опасные для орга-
180
Глава 5. Ионизирующее излучение
низма клетки ликвидируются апоптозом или программируемой смертью клет-
ки. Механизм самоубийства нежелательных клеток играет важнейшую роль
в развитии и поддержании организма и потенциально закодирован во всех
организмах. Апоптоз является сложным, многоступенчатым процессом, пол-
ностью до сих пор не изученным. Он начинается с выявления поврежденных
ДНК и подачи сигнала, в котором принимают участие несколько энзимов
и противоопухолевый протеин, известный как р53. Как только повреждение
выявлено и определено как слишком серьезное для жизни клетки (например,
в случае двойного разрыва), может быть активирован один из нескольких
механизмов для разрушения клетки. Важным среди них является активация
цистеиновой протеазы, которая доставляет специальные субстраты в клетку.
Процесс разрушения клетки наблюдается в виде конденсации и фрагмента-
ции цитоплазмы и ядра, при этом убитые клетки поглощаются соседними
клетками или фагоцитами. В некоторых случаях клеточный апоптоз приво-
дится в действие радиационными изменениями в клеточной мембране. Кроме
того, клетки, избегнувшие механизма восстановления ДНК и апоптоза, могут
в конечном счете быть устранены иммунной системой организма.
Наконец, адаптационная реакция — это феномен, при котором облуче-
ние клеток малыми ограниченными дозами увеличивает устойчивость клеток
к повреждению при воздействии более высоких доз. Этот эффект был проде-
монстрирован в ряде экспериментов. В одном из них было установлено, что
число хромосомных аберраций в человеческих лейкоцитах, вначале облучен-
ных дозами 0,02 Гр, а затем через несколько часов еще раз дозой в 0,15 Гр,
составлял только половину от наблюдаемых в случае лейкоцитов, облучен-
ных сразу дозой 0,15 Гр. Защитный эффект адаптационной реакции зависит
от дозовой нагрузки. Он очень эффективен для малых доз, уменьшается при
дозах, равных 0,1-0,2 Гр и полностью исчезает при дозах 0,5 Гр. Однажды
вызванный, он может наблюдаться от часов до недель, перед тем как он
исчезнет, в зависимости от типа клетки. Адаптационная реакция была объ-
яснена в терминах стимулирующего действия малых доз, которые включали
различные защитные механизмы, такие как механизм восстановления ДНК,
отклик иммунной системы, или удаление реакционоспособных форм кисло-
рода. Полагают, что механизм адаптационной реакции, наблюдаемый у живых
организмов, является откликом живого организма на постоянное облучение
от природных источников. Некоторые эксперименты указывают, что в про-
цессе эволюции и адаптации малые дозы радиации стали жизненно важным
фактором. Пояснительным примером является эксперимент с одноклеточны-
ми простейшими Paramecium tetraurelia, выросшими при повышенных дозовых
нагрузках в 1,75 мЗв или за свинцовой защитой при дозе 0,3 мЗв/год. В послед-
нем случае рост замедлялся на две трети по сравнению с нормальным фоном.
Принимая во внимание процесс, приводящий к разрушению ДНК на мо-
лекулярном уровне, и защитный механизм, работающий при малых дозах,
теперь легко понять, факторы, от которых зависит биологическое действие
радиации. Во-первых, это доза облучения, которая связана с энергией, пере-
даваемой радиацией тканям, органам или организму (уравнение (5.1)). Во-вто-
рых, так как восстановление и защитные механизмы эффективны в случае,
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения
181
Рис. 5.25. Влияние дозы и мощности дозы на выживание
эмбриональных клеток мышей. Мощности дозы, которым соот-
ветствуют общие дозы, показаны на соответствующих кривых
если энергия доставляется клеткам с низкой скоростью, то эффект также зави-
сим от мощности дозы (уравнение (5.2)). Это означает, что для данной общей
дозы повреждения будут меньше, если облучение будет продолжаться дольше
или она будет разбита на несколько более мелких доз с некоторыми паузами
между облучениями (фракционирование дозы), чем если это будет одно ко-
роткое облучение. Эффекты дозы и мощности дозы представлены на рис. 5.25.
В-третьих, биологические эффекты ионизирующего излучения также зависит
от ЛПЭ (уравнение (5.5)), т. е. от вида излучения. Для данной дозы поврежде-
ния больше при высоких ЛПЭ, так как более высокая ионизация вызывает
более мощные повреждения в клетках. Для количественного выражения этого
эффекта вводится понятие эквивалента дозы. Он определяется как произве-
дение дозы и коэффициента качества Q.
H = QD. (5.11)
Коэффициент качества является безразмерной величиной и зависит от
ЛПЭ (рис. 5.26). Следуя рекомендациям МКРЗ, коэффициент качества Q = 1
приписывается излучению с L < 10 кэВ • мкм-1 в воде. Это включает рентге-
новское излучение, 7-излучение и /3-излучение высоких энергий (табл. 5.1),
которое является излучением с низким ЛПЭ. Биологические эффекты излуче-
ния с низкими ЛПЭ служат основой для сравнения с эффектами, создаваемы-
ми другими излучениями. Для излучения с более высокими ЛПЭ, например
а-излучения, Q > 1, а Н > D. Таким образом, коэффициент качества по-
казывает, во сколько раз повреждения, вызываемые излучением с высоким
ЛПЭ, больше, чем излучением с низкими ЛПЭ. В этом отношении коэффи-
циент качества схож с концепцией биологического эквивалента дозы (БЭД).
182
Глава 5. Ионизирующее излучение
Рис. 5.26. Зависимость коэффициента ка-
чества излучения от линейной переноси-
мой энергии. В соответствии с Публикацией
№ 60 Международной комиссии по радио-
логической защите (Пергамон-пресс, 1991)
БЭД является отношением дозы,
создаваемой фотонным излучени-
ем с низкими Л ПЭ, к излучению
с высоким ЛПЭ, которое приво-
дит к аналогичному биологическо-
му действию.
На практике дозовый эквива-
лент обладает двумя недостатками.
Во-первых, так как дозовый экви-
валент следует из дозы, он при-
писывается к конкретному точеч-
ному участку живой материи, что
может быть оценено только из мо-
дельных вычислений. Во-вторых,
для излучения с высокими ЛПЭ
коэффициент качества не посто-
янен (рис. 5.26). При проникно-
вении через ткани энергия излу-
чения теряется и, как следствие,
меняются и ЛПЭ, и Q вдоль тра
ектории движения частицы. Таким
образом, трудно получить эквивалент дозы. Это было преодолено МК.РЗ
введением весового множителя излучения, wR (табл. 5.5), который являет-
ся постоянным для каждого вида излучения и отражает биологический риск
от излучения с высокими ЛПЭ по сравнению с излучением с низкими ЛПЭ.
Высокие значения wR для быстрых нейтронов определяются образованием
протонов в тканях при замедлении нейтронов (раздел 5.2). Являясь массив-
ными частицами, несущими заряд, протоны являются частицами с высоким
ЛПЭ, обладающими биологическим эффектом, таким же как у а-частиц. Та-
ким образом, эквивалент дозы в отдельной ткани или органе определяется как:
ТТр — wR • Г?т,
(5.12)
Таблица 5.5
Весовые множители излучения
Вид излучения WR
Фотоны и электроны любых энергий 1
Нейтроны с энергией менее 10 кэВ 5
Нейтроны с энергией 10-100 кэВ 10
Нейтроны с энергией 0,1-2 МэВ 20
Нейтроны с энергией 2-20 МэВ 10
а-излучение 20
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения
183
где Dt — доза радиации, поглощенная тканью или органом, определяемая как
DT = ет/тт. В этой формуле £т — энергия, передаваемая ткани или органу,
а тт — масса ткани или органа. Единицы измерения Н и Ят такие же, как
и для дозы, т. е. Дж • кг-1. Для того чтобы их различать, были введены другие
единицы — зиверты, Зв. Устаревшей единицей является рем, I Зв = 100 рем.
Для человека и млекопитающих общий биологический эффект зависит
от части тела, подвергшейся облучению. Это следует из того, что различ-
ные органы обладают различной радиочувствительностью. Органы, в которых
происходит быстрая и частая смена клеток, являются более радиочувствитель-
ными, чем органы, клетки которых не делятся.
5.7.2. Действие ионизирующего излучения на человека
За исключением гормезиса, о котором будет рассказано в данной главе,
и терапевтического применения ионизирующего излучения (раздел 5.7.3), дей-
ствие ионизирующего излучения причиняет вред человеческому организму.
Из нескольких критериев, предлагаемых для классификации этих воздей-
ствий, мы будем использовать только те, которые основаны на вероятно-
сти причинения вреда индивидууму, подвергшемуся воздействию излучения.
С этой точки зрения эффекты классифицируются как стохастические (слу-
чайные) и детерминированные (нестохастические, неслучайные или острые).
Стохастические эффекты могут появляться, если облученная клетка моди-
фицируется под действием облучения, но не погибает. Возникновение раз-
личных видов рака, включая лейкемию, и генетических эффектов, например
рождение потомков облученных индивидуумов с дефектами, попадает в ряд
стохастических эффектов. Характерной чертой стохастических эффектов яв-
ляется то, что вероятность возникновения эффекта и его тяжесть возрастают
с увеличением радиационной дозы. Случайность, которая является основой
стохастических эффектов, проявляется в том, что если группу людей под-
вергнуть воздействию радиационного излучение, то вредное воздействие оно
окажет только на некоторых из них. Кроме того, никогда невозможно узнать,
у кого из индивидуумов оказанное воздействие ионизирующего излучения
приведет к развитию болезней.
Развитие рака под влиянием радиационного облучения является сложным,
многошаговым процессом, протекающим в течение длительного времени. Ис-
ходным событием является молекулярное повреждение ДНК, которое, если
оно не восстановлено или клетки не удалены в результате апоптоза, может
привести к изменениям в хромосомах и мутациям в некоторых генах. Эти
изменения в хромосомах и мутации генов могут быть переданы последующим
поколениям клеток, и в итоге инициировать злокачественные образования
в клетках. Полное развитие рака может наступить за период от 10 до 40 лет,
лейкемии за 5-20 лет, этот период называется латентным. Поэтому развитие
рака и лейкемии под действием радиационного излучения еще может быть от-
мечено как поздние эффекты ионизирующего излучения. Риск возникновения
рака под действием излучения во многом зависит от возраста индивидуума,
чем моложе организм, тем более он чувствителен к облучению. Например,
чувствительность к возникновению рака груди под действием радиационного
184
[лава 5. Ионизирующее излучение
излучения наибольшая у молодых женщин, и снижается в течение жизни
и пропадает, если женщина подверглась облучению после менопаузы.
Из-за стохастического характера возникновения рака под действием ра-
диационного излучения и принимая во внимание тот факт, что клинические
симптомы рака или лейкемии, возникших в результате радиационного излуче-
ния, не отличаются от этих же видов онкологических заболеваний, вызванных
другими канцерогенами, то развитие рака под влиянием облучения может быть
установлено только в эпидемиологических исследованиях, в которых процент
возникновения рака в большой группе людей, подвергнутых воздействию из-
вестной дозы радиационного излучения, сравнивают с контрольной группой.
(Контрольная группа людей — это группа, которая была подвержена воз-
действию только природных уровней радиационного излучения земной коры
и космического пространства.) В результате целого ряда исследований было
показано, что процент возникновения рака и лейкемии не увеличивается при
краткосрочном общем облучении дозой ниже 0,1 Зв, или ниже 0,2 Зв в усло-
виях хронического облучения. Примерами групп, подверженных воздействию
высоких радиационных доз, где возрастает доля стохастических эффектов,
являются оставшиеся в живых после атомных бомбардировок Японии; паци-
енты, которые прошли курс лечения раковых заболеваний посредством облу-
чения высокими радиационноми дозами (лейкемия, повреждение различных
тканей и органов, таких как легкие, желудок, прямая кишка, развивается при
местном локальном облучении высокими дозами); население Маршалловых
островов, употреблявшее пищу, загрязненную радионуклидами в результа-
те испытаний ядерного оружия (рак щитовидной железы), дети Белоруссии
и Украины, принимавшие загрязненную пищу в результате Чернобыльской
аварии (рак щитовидной железы; раздел 8.6.3), шахтеры, работающие на ура-
новых рудниках (рак легких, раздел 8.4). Данные таких исследований демон-
стрируют стохастический характер возникновения рака и лейкемии. Напри-
мер, в группе из 6400 человек, которые выжили после бомбардировки Хиро-
симы и подверглись воздействию дозовой нагрузки в 1,2 Зв, превышение есте-
ственного для выборки такого же размера количества заболевших лейкемией
на 11 случаев было отмечено в течение последующего 25-летнего периода.
Подобная информация используется для оценки риска радиационно обу-
словленных заболеваний и в количественной форме выражается через «годо-
вые коэффициенты риска» (ГКР), определяемые как годовая вероятность,
с которой получивший дозу облучения в 1 Зв человек подвержен развитию
у него отдельного заболевания после истечения инкубационного периода. Так,
для приведенного выше примера группы японцев ГКР для лейкемии был бы
равен 11/(25 • 1,2 - 6400) = 5,7 х 10“5 на 1 Зв в год. (Значение ГКР, так же
как стохастический характер заболевания раком и/или лейкемией, становится
понятным, если вероятность события рассчитывается адя большой группы об-
лученных, т. е. при использовании концепции коллективной дозы. Например,
число возможных случаев лейкемии для группы в один миллион человек,
которая подверглась воздействию дозовой нагрузки в 1 Зв, было бы равно
5,7 х 10 5 х 106 = 57.) Следует подчеркнуть, что ежегодные факторы рис-
ка правомерно использовать лишь при условиях, при которых исследованная
5 7. Биологическое действие ионизирующего излучения
185
Пожизненные коэффициенты риска (Зв 1)
Таблица 5.6
Группа населения Рак с летальным исходом Рак без летального исхода Серьезные наследственные эффекты
Все население 0,05 0,01 0,013
Взрослые работники (20-64 лет) 0,04 0,008 0,008
группа подверглась облучению. Так, значение 5,7 х 10-5 применимо к риску
заболевания лейкемией в результате единичного облучения всей поверхности
тела 7-излучением и потоком нейтронов, в то время как ГКР для риска забо-
левания лейкемией вследствие терапевтического облучения спинного отдела
составляет 8,8 х 10 5. Годовые коэффициенты риска также были оценены для
различных типов рака, например, 2,85 х 10 4 для рака груди или 1,2 х 10~4 для
рака матки. Риск за время жизни получают умножением ГКР на соответству-
ющее число лет. Коэффициенты риска МКРЗ за время жизни в различных
случаях для выборки всех возрастов в Зв1 представлены в табл. 5.6.
С использованием концепции коллективной дозы часто производят оцен-
ки вероятного числа случаев отдельных заболеваний или смертей в данной
группе людей, подвергшихся небольшой дозовой нагрузке. Это легко осу-
ществляется умножением ГКР на дозу и на число индивидуумов в группе.
Очевидно, что данные математические расчеты могут быть сделаны для лю-
бой дозы, независимо от того, насколько низка эта доза и может ли на са-
мом деле эта низкая доза вызывать рак или лейкемию. Этот подход получил
свое начало в 1958 году, когда эпидемиологические исследования выживших
в атомной бомбардировке Хиросимы и Нагасаки обнаружили линейную за-
висимость между раковой смертностью и высокими радиационными дозами,
которые обеспечивали высокую мощность дозы, — ситуация, типичная для
ядерного взрыва. Эта закономерность впоследствии была принята для оцен-
ки эффектов низких доз. в частности посредством линейной экстраполяции
эффектов, вызванных высокими дозами, в область с очень низкой мощно-
стью дозы. Основная идея состояла в том, что стохастические эффекты могут
проявляться в человеческом организме как результат единичных поврежде-
ний ДНК ионизирующими частицами и что эффекты от очень низких доз
вносят суммарный вклад в общий риск. Значением мощности дозы пренебре-
гали в данном подходе, а восстановительные и защитные механизмы молекул
и клеточных уровней еще не были известны. Все это означает две вещи. Во-
первых, не было безопасного, порогового значения дозы, ниже которого сто-
хастические эффекты бы не суммировались. Во-вторых, пропорциональность
между раковым риском и дозой, которая, как было позже установлено, имеет
место только выше 0,1-0,2 Гр, была линейно экстраполирована до нулевой
дозы (рис. 5.27). Эти два допущения приводят к линейной беспороговой мо-
дели (БПМ), в которой нулевой риск соотнесен только с нулевой дозой, или,
другими словами, некоторый маленький риск соответствует таким же очень
низким дозам. Линейная экстраполяция означает, например, что риск от дозы
в 0,001 Зв в 0,001 раз ниже риска от 1 Зв, или что при коллективной дозе
в 105 Зв риск для 100000 человек, получивших дозу облучения по 1 Зв, та-
кой же, как и для 1 миллиона человек, получивших дозу по 0,1 Зв.
Хотя модель БПМ до сих пор остается краеугольным камнем методов ра-
диационной защиты, за последнее десятилетие она подверглась суровой кри-
тике, особенно в отношении влияния на здоровье низких доз. Основной аргу-
мент против БПМ заключается в том, что она игнорирует клеточные защитные
и восстановительные механизмы, которые могут быть эффективны на различ-
ных стадиях канцерогенеза, особенно при низких дозах и мощностях доз, и мо-
гут даже увеличить сопротивляемость клетки развитию рака при низких дозах.
Эта точка зрения нашла поддержку в ряде эпидемиологических исследо-
ваний, которые ставят вопрос о справедливости БПМ. Некоторые из них были
представлены на конференции Американского ядерного общества в 1994 го-
ду и смогли хорошо проиллюстрировать данную точку зрения. Так, напри-
мер, люди, пережившие атомную бомбардировку, которые подверглись воз-
действию дозы ниже 0,2 Гр, показали более низкую смертность от рака, чем
в контрольной группе, и никакой повышенной заболеваемости лейкемией; по-
вышенная заболеваемость раком не наблюдалось для британских радиологов,
получивших за время жизни дозу в 1-5 Гр, или для американских радиологов,
получивших дозу около 0,5 Гр; американские рабочие судостроительных за-
водов численностью более 28 тысяч человек подверглись воздействию более
0,005 Зв, общая смертность оказалась ниже на 24 % по сравнению с контроль-
ной группой; канадские женщины, обследовавшиеся на предмет туберкулеза
дозами рентгеновского излучения в 0,15-0,25 Гр, показывают меньшую, чем
обычно, смертность от рака; в семи штатах США на плато Колорадо, где дозы
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения
187
от естественного излучения превышает средний показатель по стране в три
раза, смертность от рака ниже среднего по стране на 15%; постоянно про-
живающие на радиоактивных курортах имеют более низкую заболеваемость
раком, чем в контрольной группе.
Эти и другие факты, которые явно противоречат БПМ при дозах ниже
0,2 Зв, в последнее время привели некоторых авторов к выводу, что хотя линей-
ная зависимость «доза—реакция» была установлена в некоторых радиобиоло-
гических исследованиях на клеточном уровне, биологические крайние точки,
такие как точка возникновения рака, включают в себя многоступенчатые
механизмы и могут показывать очень нелинейные соотношения с явными по-
роговыми значениями. В настоящее время превалирует мнение, что при дозах
ниже 0,1-0,2 Зв соотношение «доза—реакция» лучше всего описывается кри-
вой 2 на рис. 5.27 и что предположения об аддитивности доз и беспороговой
линейности не имеют основания. Таким образом, оценка риска в диапазоне
малых доз не может быть вычислена из коэффициентов риска, полученных для
эффектов при высоких дозах. Согласно современным представлениям, такие
оценки числа вызванных у населения в результате эксплуатации ядерных уста-
новок раковых заболеваний, похоже, сомнительны, и не несут практически
никакой ценности. На самом деле, оказывается, что не обязательно все низкие
дозы радиации вредны для человека. Однако если они есть, то, как показыва-
ют эпидемиологические исследования, риск, связанный с ними, невелик, и,
безусловно, не больше, чем общепринятые риски от многих других факторов
и деятельности человека. Физическое общество здоровья пришло к выводу, что
при дозе за время жизни в 0,1 Зв или ниже риск последствий для здоровья ли-
бо слишком мал, чтобы его можно было наблюдать, либо не существует вовсе.
Кроме того, было отмечено, что медицинские последствия малых доз радиации
следует рассматривать не изолированно, а, скорее, в контексте внутренней не-
стабильности ДНК и действия других канцерогенов. Многие согласны с тем,
что БПМ может быть использована как простой, удобный инструмент, исполь-
зуемый для защиты от радиации, но не следует рассматривать ее как модель,
построенную на основе знаний о механизме радиационного канцерогенеза.
Гораздо меньше известно о генетических эффектах ионизирующего излу-
чения. Хотя наследственный эффект, т. е. риск рождения ребенка с радиаци-
онно-обусловленными дефектами, оценивается в 1,3 х 10*5 Зв’1 в год, до сих
пор генетические эффекты не были изучены у потомков людей, получивших
высокие дозы радиации при бомбардировке Хиросимы и Нагасаки, учитывая
очень низкую вероятность генетических эффектов от низких доз радиации.
Таким образом, планирование ГКРдля низких радиационных доз оказывается
связанным с той же неопределенностью, как и в случае с раком. Кроме того,
риск генетических эффектов также выражается понятием удвоенная доза, т. е.
доза, которая, когда она сообщается родителям, вызывает так же много мута-
ций, как и те, которые происходят спонтанно в этом поколении. Удвоенная
доза составляет 1,5-2 Зв.
Корректный подход к проблеме низких доз имеет большую практическую
значимость по двум причинам. Во-первых, утверждение, что не существует
безопасного уровня радиации, которое является основой БПМ, часто встре-
чающийся аргумент противников ядерных технологий, который был принят
188
[лава 5. Ионизирующее излучение
общественностью и стал причиной фобий, негативного отношения к ядерной
энергии и другим ядерным технологиям, включая ядерные медико-диагности-
ческие методы. Радиофобия в конечном итоге может иметь весьма тяжелые
последствия, такие как произведенные несколько тысяч ненужных абортов,
которые беременные женщины Западной Европы сделали в течение несколь-
ких недель после происшествия в Чернобыле. Во-вторых, использование БПМ
имело серьезные экономические последствия. Основанная на этой модели со-
временная политика радиационной защиты становится все более дорогостоя-
щей, высказаны мнения, что тратятся огромные суммы денег на эти проекты
и прилагаются усилия для избегания ничтожно малого риска от низкого уров-
ня радиации, а фактически никакой выгоды для здоровья в этом нет. В США
речь идет о нескольких миллиардах долларов США, которые могли бы быть
потрачены более эффективно с большей пользой. Таким образом, является
доказанным, что при очень низких дозах риск настолько мал, что суммарные
издержки делают дальнейшее сокращение риска необоснованным.
Новейшая точка зрения МКРЗ на эффекты, которые оказывают низкие
дозы на здоровье, наилучшим образом соответствует действительности. С од-
ной стороны, поскольку возникновение некоторых типов рака может стать
результатом повреждения всего одной клетки, и восстановительный механизм
не может обеспечить полную защиту даже при небольших дозах, использова-
ние порогового значения «доза—реакция» нежелательно. С другой стороны,
изучение группы из 80 000 человек, переживших атомную бомбардировку,
показало, что превышение числа злокачественных заболеваний со статисти-
ческой вероятностью 95 % имеет место только при дозах выше 0,2 Зв, когда
мощность дозы становится достаточно велика. Следовательно, при небольшом
увеличении дозы по сравнению с природной вероятность возникновения рака
увеличивается очень мало, что даже для больших групп может не приводить
к появлению новых больных.
С эффектами низких радиационных доз тесно связан радиационный гор-
мезис, термин, который используется для описания стимулирующего или бла-
готворного влияния низких доз ионизирующей радиации. Подобное влияние
радиации наблюдалось у различных видов живых организмов. Одно из первых
подобных исследований было проведено в начале прошлого века с бактери-
ей Azotobacter chroococcum, и оно показало, что когда бактерию подвергают
воздействию солей урана, ее способность связывать азот увеличивается. Рент-
геновские лучи или 7-излучение в дозах С 1 Гр ускоряют у некоторых видов
растений прорастание семян, рост, появление побегов, раннее цветение и со-
зревание или повышают урожайность и зеленую массу. Полагают, что эти
эффекты вызваны образованием в клетках под воздействием радиации малых
концентраций активных веществ, которые способны ускорять клеточное де-
ление. Для экспериментальных животных, таких как мыши, крысы и морские
свинки, увеличение времени жизни наблюдалось в результате ежедневного
облучения дозами в 10—30 мЗв, или единичными дозами по 100-800 мЗв.
Для людей гормезис проявляет себя в благотворном воздействии на паци-
ентов лечения на радиоактивных курортах. Клинический опыт, собранный
в течение многих десятилетий в таких курортах, как Иоахимсталь в Чешской
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения
189
республике. Горячие источники Национального парка, Арканзас, другие горя-
чие источники в Колорадо и Нью-Мексико или курорты в Германии, доказал
благоприятный эффект радиоактивных ванн для лечения ревматизма, дегене-
ративного изменения позвонков, инфекционных заболеваний и заболеваний
нервной системы, так же как и для регулирования физиологических и мета-
болических процессов, таких как выделение мочевой кислоты или секреция
желчных кислот в печени. Высказаны предположения, что низкие дозы ра-
диации оказывают благоприятное влияние на активацию генов, иммунные
механизмы и на другие процессы. В более широком смысле гормезис вклю-
чает в себя все позитивные изменения, вызванные действием ионизирующего
излучения на организм, а также и те, в которых низкий уровень радиации явля-
ется причиной подавления неблагоприятных эффектов (кривая 2 на рис. 5.25).
Детерминистические эффекты, также известные как нестохастические
или острые эффекты, находятся в причинной зависимости от предшествую-
щего облучения, для них тяжесть эффекта растет с увеличением дозы. Эти
эффекты являются результатом облучения части либо всего тела высокими
дозами радиации, которые сообщают высокую мощность дозы (краткосроч-
ное, или острое облучение). При таких условиях в значительной степени
происходит гибель клеток, что приводит к наблюдаемым эффектам (измене-
ниям тканей) в относительно короткое время после облучения, в то время
как большие повреждения живых тканей приводят к летальному исходу. Это
типичная ситуация, например, при неправильном обращении с высокоактив-
ными источниками, в результате переоблучения пациентов при радиологиче-
ском лечении, при серьезных авариях на ядерных установках. Два последних
случая подобного рода будут кратко описаны ниже в данном разделе, примеры
случаев с влиянием окружающей среды будут обсуждаться в разделе 8.6.3. На-
против, стохастические эффекты являются результатом действия низких доз,
которые приносят ущерб большому количеству клеток за короткое время,
а клеточной защите и восстановительным механизмам не хватает времени для
эффективного реагирования. Вероятность появления острого эффекта, как
функция от эквивалентной дозы, представлена на рис. 5.27 кривой с опре-
деленной пороговой дозой, ниже которой эффект не проявляется. Наклон
кривой возрастает с увеличением дозы в результате многократного попадания
частиц в уже поврежденные клетки. Далее описаны наиболее важные детер-
министические эффекты.
Острая радиационная болезнь, или радиационный синдром, развивается
только в крайних случаях, когда происходит облучение всего тела высокой до-
зой радиации. Пороговое значение дозы составляет примерно 1 Зв и зависит
от индивидуальной сопротивляемости организма. Болезнь развивается почти
у всех при индивидуальной дозе в 2 Зв. В течение первых дней после облуче-
ния больной страдает от тошноты, потери аппетита, подавленности, головной
боли, рвоты, слабости и, в зависимости от поглощенной дозы, от более или
менее серьезных изменений в составе крови. Затем следует латентный период,
в течение которого начальные симптомы проходят. Латентный период обычно
продолжается одну или две недели и становится короче при повышении дозы.
В финальной стадии болезни начальные симптомы прогрессируют в форму,
190
Глава 5. Ионизирующее излучение
которая сопровождается потерей волос, жаром, кровотечением из десен, вы-
сокой чувствительностью к инфекционным заболеваниям.
Известно три формы радиационной болезни. Гематологическая форма
типична для облучения всего тела дозами выше 6 Зв. Последствием повре-
ждения костного мозга может быть нарушение кроветворения. Свидетель-
ством последнего является сокращение числа лимфоцитов, красных кровя-
ных клеток, и тромбоцитов. При дозе от 6 до 10 Зв гематологическая форма
сопровождается желудочно-кишечной формой, которая является результатом
повреждения и гибели клеток кишечного эпителия и ведет к прободению и не-
правильной работе кишечника. Болезнь протекает быстрее, латентный период
сокращается. Приступы тяжелых симптомов, включающие геморрагический
понос, случаются с четырех-шести дней после облучения и приводят к смерти
на 20-30 день, если реанимация пациента невозможна. Смертность состав-
ляет около 80% при дозе 6 Зв и приближается к 100% при 10 Зв. При дозе
ниже 6 Зв состояние пациента постепенно улучшается в течение нескольких
недель, время, необходимое для полного восстановления, зависит от радиа-
ционной дозы. Однако оправившиеся пациенты еще долгое время страдают
от таких последствий, как ухудшение кроветворения, дисфункция половых
органов, бесплодие, повышенная чувствительность к инфекциям и раку (сто-
хастический эффект), постоянная слабость и усталость. Облучение всего тела
дозами свыше 50 Зв приводит к неврологической форме болезни, которая
проявляется в психической дезориентации, смятении, атаксии, спазмах, глу-
боком бессознательном состоянии. Летальный исход следует через несколько
часов или дней после облучения, в результате повреждения нервной системы
происходит сосудистый коллапс и остановка дыхания.
Радиационное повреждение кожи и подкожных тканей является следствием
несчастных случаев с участием высокоактивных источников, или побочным
эффектом при лечении рака методиками с внешними источниками облуче-
ния (раздел 5.7.3). Оно известно как радиационный дерматит и, в зависимости
от жесткости облучения, может вызывать эритему и опухание кожи в пузы-
рях, радиационные язвы, которые заживают с трудом, или некроз кожи. Для
удаления пузырей и некротической ткани требуется хирургическое вмеша-
тельство. Пороговая доза для радиационного дерматита около 3 Зв и повы-
шается с разделением дозы на части. Более серьезные кожные повреждения
также известны как радиационные ожоги. Дозы в несколько десятков зивер-
тов сопровождаются серьезным повреждением и некрозом мышечных тканей,
и часто требуют ампутации поврежденных конечностей.
Повреждение плода. В основном, радиочувствительность зависит от воз-
раста плода во время облучения. Самую высокую чувствительность по отно-
шению к ионизирующей радиации плод проявляет между третьей и восьмой
неделей после зачатия, когда происходит развитие органов. Ущерб зависит
от поглощенной дозы и от стадии развития, пороговая доза примерно 0,1 Гр.
Дети, рожденные от женщин, которые во время этих недель получили дозу
облучения выше 0,1 Гр, могут страдать пороками развития (микроцефалия,
дефекты глаз, волчья пасть), аномалиями центральной нервной системы (ум-
ственная отсталость), катарактой или отставанием в росте. Доза в 1 Гр, полу-
ченная плодом между 8 и 15 неделями после зачатия, приводит к низкому IQ
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения
191
рожденного ребенка. Поэтому применение рентгеновских лучей или методов
ядерной медицинской диагностики в брюшном отделе должно быть ограниче-
но в период беременности неотложными случаями, когда риск от непроведе-
ния диагностики выше возможного риска радиационного повреждения плода.
Пороговое значение дозы, вызывающей временное бесплодие, около
0,15 Гр при облучении яичек, или около 0,4 Гр в год при длительном об-
лучении. Соответствующие значения для постоянного бесплодия составляют
3,5-6 Гр и 2 Гр за год для мужчин и 2,5-6 Гр и 0,2 Гр за год для женщин.
Молодые женщины страдают от постоянного бесплодия при дозе свыше 2,5 Зв
с вероятностью в 60-70 %.
Радиационно обусловленная серая катаракта имеет латентный период
в несколько месяцев. Пороговое значение находится в пределах 2-10 Гр для
острого облучения радиацией с низкой ЛПЭ, и около 0.15 Гр за год для
хронического облучения, растянутого на многие годы.
Нарушение процесса кроветворения имеет пороговое значение для остро-
го облучения всего костного мозга около 0,5 Гр, мощность дозы для облучения,
растянутого на несколько лет, составляет приблизительно 0,4 Гр за год.
За время развития ядерных и радиационных технологий произошло мно-
жество радиационных аварий и несчастных случаев. За период от 1945 до 1999
года база данных МАГАТЭ насчитывает 136 крупных происшествий, при ко-
торых организм пострадавших получил дозу свыше 0,25 Гр. Из примерно 670
переоблученных в результате этих происшествий 77 человек погибло. Эти чис-
ла включают в себя 134 переоблученных и 28 погибших в результате аварии
на Чернобыльской атомной электростанции (раздел 8.6.3). С целью иллю-
страции условий, при которых могут быть получены серьезные радиационные
повреждения, три радиационные аварии будут кратко описаны на основе ин-
формации, опубликованной МАГАТЭ.
В 1990 году произошел несчастный случай на коммерческом радиацион-
ном объекте а Сореке, Израиль, где расфасованные медицинские продукты
и специи стерилизовались воздействием интенсивного источника 60Со, по-
мещенного на движущуюся стойку (рис. 5.6). Авария случилось после того,
как заклинило конвейер, который перемещал картонные коробки. Система
контроля зафиксировала остановку и автоматически начала опускать стойку
с источником в защищенную позицию. Однако прежде чем стойка была опу-
щена, один счетчик был заблокирован в коробке. К сожалению, рубильник
на подъемном механизме был неисправен и неверно показывал, что стойка
с источником полностью опущена. Оператор, неверно интерпретировав два
противоречивых сигнала, проигнорировал установленную систему безопасно-
сти, чтобы войти в комнату для облучения и разблокировать конвейер. При-
мерно после минуты, проведенной в комнате, оператор почувствовал жжение
в глазах и пульсирующую боль в голове. Он покинул комнату и доложил о про-
исшествии руководству. Через короткое время он почувствовал себя нездоро-
вым, и его стало тошнить. Он был незамедлительно отправлен в госпиталь,
где проявились симптомы тяжелой гематологической и желудочно-кишечной
форм острой радиационной болезни и были обнаружены локальные поврежде-
ния кожи. Несмотря на все медицинские усилия, оператор умер через 36 дней
192
Глава 5. Ионизирующее излучение
после происшествия По оценкам его организм получил дозу в 10-20 Гр. Со-
гласно заключению властей Израиля, причиной произошедшему послужили
сочетание сбоя оборудования, ошибки и неправильных действий оператора.
Примером аварии критической массы является случай, произошедший
в Ядерном центре, Саров, Россия в 1997 году (про критическую массу см. раз-
дел 7.2). Техник приступил к сборке ранее функционировавшего и привычного
критического блока, включающего сферическое, субкритическое, высокообо-
гащенное урановое ядро, помещенное в полусферический рефлектор. Он был
опытным специалистом, который уже несколько сотен раз ранее выполнял
подобные эксперименты. Однако он работал в помещении один, что являлось
нарушением нормативной документации. В процессе сборки конструкции со-
ставная часть верха рефлектора выскользнула из рук техника и упала вниз
на ту часть аппарата, которая содержала обогащенное урановое ядро. По этой
причине масса урана превзошла критическую, наблюдалась вспышка света,
тепловая волна и нижняя часть агрегата была выброшена вниз. Техник понял,
что произошел несчастный случай. Он покинул экспериментальное помеще-
ние, информировал руководство и коллег о произошедшем и немедленно был
отправлен в госпиталь. Он почувствовал тошноту, и у него началась рвота. Его
общее состояние здоровья и локальные повреждения, в основном рук, быстро
ухудшались, и, несмотря на медицинскую помощь и ампутацию обеих рук,
он умер через 66 часов после облучения. Причиной смерти была остановка
сердца вследствие интенсивного расстройства кровообращения, отека мозга
и легких, повреждения других органов и кровеносных сосудов. Общая доза,
полученная организмом, преимущественно в виде нейтронной радиации, оце-
нивается в 42 Гр, доза, принятая на руки, приблизительно 1700 Гр.
Третье происшествие — совсем недавний случай. Он произошел на япон-
ском заводе по производству ядерного топлива в Токаймуре в 1999 году, и еще
раз показал, что тяжелые радиационные аварии являются следствием глав-
ным образом человеческой ошибки и нарушением основ безопасности. Глав-
ное назначение этого завода — производство низкообогащенного диокси-
да урана для японских коммерческих ядерных реакторов. Кроме того, завод
иногда занимался очисткой урана, обогащенного до 18,8%, для получения
топлива для реакторов-бридеров. Когда произошла авария, как раз прохо-
дил этот процесс. Запатентованная методика включала растворение порошка
оксида урана в резервуаре для растворения, перемещение образовавшегося
в результате раствора уранил нитрата в буферную колонку для гомогенизации
очищенным газообразным азотом и массовый контроль, и, наконец, перенос
раствора в осадительный резервуар, где диуранат аммония осаждается под дей-
ствием газообразного аммиака. Буферная колонка, с ее узкой, высокой фор-
мой является важной деталью, которая повышает безопасность производства,
контролирует количество материала, проходящего в осадительный резервуар,
и предотвращает образования критической массы. По этой самой причине
запатентованная методика предусматривает одновременную работу не более
чем с 2,4 кг урана с уровнем обогащения 16-20 %. Произошедший инцидент
стал последствием трех неутвержденных отклонений от методики. Во-первых,
рабочие смешали оксид с азотной кислотой в ведрах из нержавеющей стали.
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения
193
а не в резервуаре для растворения. Во-вторых, вместо того чтобы пропустить
содержимое ведра через буферную колонну, они вылили его прямо в осади-
тельный резервуар, минуя, таким образом, массовый контроль и контроль
на критическую массу. В-третьих, наполняя осадительный резервуар, рабочие
использовали в семь раз большее количество урана, чем разрешено методикой.
Перед добавлением седьмого ведра, когда масса урана в резервуаре достигла
16 кг, она стала критической. В этой точке цепная реакция деления стала
самоподдерживающейся, и смесь стала интенсивно испускать 7-излучение
и нейтроны. Два работника, которые проводили операцию, увидели бело-го-
лубое свечение, получили смертельные дозы в 10 20 и 6-10 Гр, тяжелая радиа-
ционная болезнь развилась через несколько минут и час соответственно после
инцидента. Третий работник, который находился в соседней комнате, получил
дозу в 1,2-5,5 Гр. В общей сложности, 66 других работников завода и пожарных
были облучены низкоуровневой радиацией в миллигреевом диапазоне. Авария
не оказала воздействия на окружающую среду, за исключением небольшого
количества радиоизотопов редких газов и йода, которые утекли с завода. Это
было оценено 4 уровнем чрезвычайных ситуаций по шкале 1NES (раздел 7.6).
5.7.3. Терапевтическое действие ионизирующего излучения
Помимо химиотерапии и хирургии радиационная терапия является одним
из трех основных методов для борьбы с раком. Он основан на высокой ток-
сичности ионизирующего излучения для клеток с активным метаболизмом,
какой наблюдается в случае клеток злокачественных опухолей. Облучение
опухоли может быть осуществлено как внешним способом, при использо-
вании источников расположенных с внешней стороны человеческого тела,
так и внутренним, при введении источника радиационного излучения внутрь
живого организма. Целью является уничтожение всех раковых клеток при
минимальном возможном причинении вреда здоровым тканям.
При внешнем облучении, еще называемом дистанционной лучевой терапи-
ей, в большинстве распространенных методик используется облучение 7-излу-
чением, тормозным излучением или потоком ускоренных электронов. Радио-
нуклид 60Со с высокой активностью (5 х 1013—1015) широко применяется в ка-
честве источника 7-излучения. 7-Излучение б0Со с энергией 1,17 и 1,31 МэВ
(рис. 2.12) и тормозное излучение с энергией 4-25 МэВ из бетатрона обладают
высокой проникающей способностью и используются для обработки раковых
опухолей, расположенных глубоко в теле, в то время как 7-излучение ,37Cs
(Е7 = 0,66 МэВ) может применяться для опухолей, находящихся не глубже
5 см от кожной поверхности. Опухоли кожи и подкожные наиболее хорошо
поддаются обработке потоком электронов с энергией 7-20 МэВ, созданных
на линейных ускорителях. В данном случае короткий пробег электронов явля-
ется преимуществом, поскольку электроны передают всю их энергию тонкому
подкожному слою и не наносят повреждения более глубоким слоям здоровых
тканей.
Схематический вид оборудования для дистанционной лучевой терапии
представлен на рис. 5.28. Изолированный радиационный источник (б0Со или
137Cs) устанавливают в колесо источника, сделанное из свинца или нержаве-
194
Глава 5. Ионизирующее излучение
Рис. 5.28. Слева: устройство для дистанционной лучевой терапии.
Справа- детали излучающей головки
ющей стали, для образования механизма вращающего обтюратора. При созда-
нии потока радиационного излучения обтюратор вращается, отклоняя источ-
ник с апертуры. Колесо источника и вращающий агрегат помещают в тяжелую
защитную оболочку. Когда установка не используется, колесо источника по-
ворачивают внутрь защитной оболочки.
Для приостановления злокачественно процесса и достижения исцеления
доза в 50-70 Гр в зависимости от типа опухоли должна быть получена больной
тканью. Для минимального повреждения здоровых тканей облучение 7- или
тормозным излучением производится в соответствии с рассчитанной компью-
тером схемой, которая рассматривает возможное пространственное распреде-
ление дозы в человеческом теле и обеспечивает то, что максимальная доля
энергии радиационного облучения воздействует на опухоль. В целях защиты
здоровых тканей радиационное излучение подается на опухоль узким, колли-
мированным пучком, и общая радиационная доза разбивается на малые доли,
обычно по 2 Гр, чтобы дать возможность восстановиться здоровым тканям
вокруг опухоли. Еще, если это только возможно, раковые опухоли обрабаты-
вают с разных углов.
Эффективность фотонной радиационной терапии во многом определя-
ется присутствием кислорода в клетках (см. кислородный эффект, раздел 5.6).
Однако некоторые раковые клетки обеднены кислородом и демонстрируют
чрезвычайную устойчивость к воздействию 7-излучения. Для разрушения та-
ких аноксических раковых опухолей необходимы более высокие дозы, и вслед-
ствие этого возрастает риск повреждения окружающих их здоровых тканей.
Для разрешения этой проблемы разработаны лекарства, которые выполня-
ют роль кислорода при захватывании свободных электронов и образовании
радикалов в клетках. До настоящего времени наилучшим образом себя зареко-
мендовали лекарственные препараты на основе производных нитроимидазола.
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения
195
Главным недостатком 7- и тормозного излучения является высокая про-
никающая способность фотонного излучения, в результате воздействия ко-
торого затрагиваются не только здоровые ткани слоя между поверхностью
человеческого тела и опухолью, но и даже здоровый слой, находящийся под
раковой тканью, получает достаточно высокую радиационную дозу. Поврежде-
ния здоровых тканей значительно меньше в адронной терапии, где облучение
осуществляется потоком ускоренных, заряженных, больших частиц, в основ-
ном протонов. Похожие на все заряженные адроны протоны имеют большую
ЛПЭ и сообщают свою энергию тканям согласно кривой (рис. 5.1). Энергия
протонов будет направлена на положение максимума на кривой, т. е. на об-
ласть, где фотоны потеряли большую часть энергии, и в основном область
раковой опухоли будет подвержена воздействию излучения. (Для примера,
пробег в мягких тканях протонов с энергией 180 МэВ составляет 15 см.)
Из-за характера брегговской кривой ткани между поверхностью тела и опухо-
лью получат значительно меньшую дозу, сравнимую с 7-излучением (где есть
ослабление согласно экспоненциальному закону), в то время как те слои,
которые располагаются глубже опухоли, вовсе не будут задеты. Облучение
ускоренными ионами углерода (|2С+6) и неона, которые имеют еще большую
ЛПЭ, чем протоны, успешно применяется для медленно растущих, обеднен-
ных кислородом, глубоко расположенных, неоперабельных опухолей, которые
являются устойчивыми к 7- и протонной терапии. На сегодняшний момент
более 20 000 человек со всего мира были успешно вылечены методом адрон-
ной терапии с использованием протонов в Центре Лома Линда в Калифорнии,
занимающем лидирующие позиции по борьбе с раковыми заболеваниями. Не-
сколько сотен человек были излечены с использованием ионов неона в г. Берк-
ли, США, а также с использованием углерода в Японии. Также в адронной
терапии разработана методика с использованием отрицательных л -мезонов.
Поток мезонов создается посредством бомбардирования подходящей мише-
ни протонами с высокой энергией (раздел 4.9). Несмотря на короткое время
жизни (раздел 1.3), мезоны до их распада проходят несколько метров в ваку-
уме, благодаря высокой скорости, сообщенной им протонным ударом. Поток
мезонов фокусируется на опухолевой области и поглощается в опухоли, со-
гласно кривой Брегга. Преимущество мезонной терапии заключается в том,
что действие мезонов значительно усиливается продуктами их распада. Будучи
адроном мезон после потери большей части его энергии вовлекается в ядер-
ные реакции, в результате чего высвобождается энергия, эквивалентная массе
покоя л-мезона, т. е. около 140 МэВ. В этом случае ядро распадается (раз-
дел 4.9) на протоны, нейтроны, а-частицы и более тяжелые ядра (Li, Be, В).
Таким образом, большое число заряженных, больших частиц возникает в опу-
холи и, из-за их короткого пробега, полностью передают ей энергию.
С использованием излучения с высокой ЛПЭ разработан метод терапии,
основанный на захвате бором нейтронов (БЗНТ), в котором энергия о-ча-
стиц и ядер лития из реакции |0В(тг, a) Li направляется на опухоль. В этом
случае соединения бора селективно включают в клетки опухоли, а затем ее
обрабатывают потоком медленных нейтронов. Ядерная реакция, таким обра-
зом, протекает в опухоли, и о-частицы и ядра лития умертвляют раковые
196
Глава 5. Ионизирующее излучение
клетки, не затрагивая здоровые ткани. Такие соединения бора, как кластеры
борана Na2B|2H||SH или п-борофенилаланин, успешно были применены для
лечения опухоли мозга и меланомы, соответственно.
Все три вида адронной терапии, в том числе БЗНТ, используются клини-
чески в различных странах, в ядерных исследовательских центрах, где получа-
ют на ускорителях частицы для адронной терапии или возможно проведения
ядерных реакций для БЗНТ, а также больницах, оснащенными небольшими
ускорителями.
Среди методов внешней терапии еще можно отметить метод контактной
терапии, основанный на применении на поверхности тела вспышки источника
/3-излучения (рис. 5.5 е), обычно состоящий из генетической пары ^Sr—9(1 Y
или l06Ru-l06Rh. Контактная терапия используется для лечения рака кожи
и глаз.
В случае внутренней терапии источник ионизирующего излучения вво-
дится в тело человека. Это может быть осуществлено несколькими путями.
В брахитерапии герметично запаянный источник вводится в опухоль через
полости тела. Эта методика используется в основном для обработки опухоли
пищевода, матки, мочевого пузыря, прямой кишки. В основном использу-
ются в данном методе запаянные в стальную оболочку радионуклиды, такие
как “Со, 137Cs, l92Ir (рис. 5.5 в, г), 226Ra в виде соли, источник нейтронов
252Cf. Источник калифорния применяется для воздействия на аноксические
опухоли, которые из-за недостаточного содержания кислорода в их клетках
устойчивы к действию 7-излучения
В эндотерапии или мишенной радиотерапии радионуклид попадает в тело
пациента в результате внутривенного введения соответствующих химических
препаратов, которые селективно с потоком крови переносят источник в опу-
холь. Такие соединения называют радиофармпрепаратами (раздел 6.7). Высо-
кая специфичность к раковым опухолям является основным требованием для
введения терапевтической радиационной дозы в злокачественное новообразо-
вание, при котором здоровые ткани не должны затрагиваться. Радионуклиды,
испускающие электроны (/3-частицы или оже-электроны) или позитроны, яв-
ляются наиболее предпочтительными в данном виде терапии, поскольку из-за
короткого пробега излучения вся их энергия преимущественно поглощается
опухолью. Широко известны случаи применения для лечения рака щитовид-
ной железы нуклида 1311 в виде раствора иодида натрия. Успешное примене-
ние этого радионуклида для лечения этой разновидности рака началось более
чем 50 лет назад, поскольку известна высокая чувствительность щитовидной
железы к данному иону. Другими примерами являются использование радио-
нуклидов 32 Р в виде фосфата и 89 Sr в форме хлорида для лечения рака костей.
Здесь их использование обусловлено высокой афинностью костных тканей
к ионам РОд и Sr2+. В последние годы в эндотерапии нашли применение
целый ряд разнообразных короткоживущих радионуклидов, таких как б2Си,
67Cu, 90Y, l53Sm, |6бНо, l77Li, 186Re и l88Re. Некоторые из них применя-
ются в виде небольших молекул, а рений и самарий, для примера, в виде
комплекса с фосфорорганическими лигандами ГЭДФ и ЭДТМФ (рис. 5.29),
соответственно, для лечения рака костей.
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения
197
СН3
НО о—с—о он
✓р\ он А
но о о он
но о о он
А Л
НО О—СН2 сн2- о он
(СН2)2—uf
но о—сн< хсн2-о он
₽ Рч
но о о он
“V3* ион, хелатный с ДОТА
Рис. 5.29. Комплексные лиганды для эндотерапии: a) HEDP — гидроксиэтанди-
фосфорная кислота; 6) EDTMP — этилендиаминтетраметиленфосфорная кислота;
в) DOTA— 14,7,10-тетраазациклодекан-М, N', N", N'''-тетрауксусная кислота как
бифункциональный лиганд
Рецептор,
содержащий
клетку опухоли
Другая возможность, при которой достигается высокая специфичность
взаимодействия с раковой опухолью, основана на взаимодействии лиганд —
комплексообразователь. В данном случае под лигандом подразумевается био-
молекула, такая как пептид или стероид, которая специфически связана с ра-
ковыми клетками, и с которой будет связываться радионуклид. Таким образом,
в данном случае лиганд служит транспортным средством, с помощью которого
радионуклид имеет возможность проникнуть в раковую клетку. Однако ради-
онуклид не всегда может непосредственно связаться с лигандом, поскольку
последний может не иметь в своем составе функциональных групп, необхо-
димых для образования такой связи. Эта проблема может быть решена путем
связывания радионуклида с лигандом через бифункциональный хелатирую-
щий агент, молекула которого содержит две функциональные группы, одна
из которых связывается с радионуклидом, как хелатирующий агент, а другая
взаимодействует с рецепторной биомолекулой (рис. 5.29, внизу).
Простой методикой является радиоиммунная терапия, где атом радио-
нуклида связан с моноклональным антителом или его участком, которое взаи-
модействует с высокой специфичностью с раковым антигеном на поверхности
клетки. Радиоиммунотерапия является наилучшим методом для обработки ра-
ковой опухоли, которая не может быть удалена операционным способом или
имеет небольшие рассеянные метастазы. Например, моноклональные антите-
ла, содержащие 1311, успешно применяются для лечения лимфомы и гемато-
логических злокачественных образований.
198
Глава 5. Ионизирующее излучение
Потенциальные возможности мишенной радиотерапии в будущем могут
быть усилены путем использования а-испускающих радионуклидов, преиму-
ществом которых является большая ЛПЭ и короткий пробег в тканях. Для
примера, если значение ЛПЭ /3-частиц составляет 0,2 кэВ мкм1, то
для а-частиц 2HAt величина ЛПЭ — 97 кэВ - мкм-1, соответствующие диа-
пазоны радиационного излучения в мягких тканях составляют 3960 и 70 мкм,
соответственно. Это означает, что в случае а-частиц мы можем получать более
резкую, мощную и локализованную в пространстве дозу. В настоящей момент
из таких радионуклидов наиболее изученным является изотоп 2llAt, который
демонстрирует такое же поведение, как и изотопы йода. Другими потенци-
ально пригодными а-излучателями являются l49Tb, 213Bi, 212РЬ, 225Ac, 223Ra
и 225 Fm. Радиофармацевтические препараты, по-видимому, будут перспектив-
ными для лечения лейкемии, рака сосудов и микрометастаз.
Применение ионизирующего излучения в медицине не ограничено толь-
ко раковой терапией. Далее будут отмечены еще три сферы, где успешно
используется ионизирующее излучение.
Лечение метастазных болей костей. Большинство раков, таких как про-
статы, груди, легких, имеют тенденцию к образованию метастаз костей. В ре-
зультате развиваются боли, которые значительно ухудшают жизнь пациентов.
Боли в значительно степени могут быть уменьшены в результате облучения
костей, как внешнего, так и внутреннего, посредством приема фармацевти-
ческих препаратов. Это те же самые препараты, которые используются для
лечения рака костей, такие как 89SrCl2 и комплексы |53Бт-ГЭДФ и l86Re-
ЭДТМФ. В данном случае применяют более низкие радиационные дозы, чем
в случае лечения рака.
В лечении воспалительной синовиальной болезни, ревматического артрита
и снижения болей в суставах и сухожилиях используют как внешнее облуче-
ние /3-частицами 60Со и рентгеновскими кванзами, так и радиофармацевтиче-
ские препараты. Последнее достижение — это лечение синовиальной болезни
путем введения ^-излучающих фармацевтических препаратов, содержащих
169Er, "Y, l86Re и 198Au, непосредственно в синовиальную оболочку. Ра-
диофармацевтические препараты применяют в виде коллоидов или крупных
частиц, которые обеспечивают минимальную связь радиоактивного вещества
с подверженным болезни суставом. Наиболее эффективное действие оказы-
вают радиационные дозы в несколько грей (> 6 Гр).
Уменьшение рестиноза. Рестиноз означает повторное закрытие артерий,
следующее после баллонной ангиопластики под высоким давлением. Он про-
является как отклик коронарных и периферических сосудов на расширение
баллона, в результате которого стимулируется рост клеток гладких мышц. Бы-
ло установлено, что из 400 000 ангиопластических операций, ежегодно прово-
димых в Соединенных Штатах, рестиноз возникает в 30-40 %. Рестиноз может
быть предотвращен путем введения радиационной дозы около 25-30 Гр на глу-
бину 0,5 мм в поврежденную артериальную стенку. Облучение выполняется
введением в поврежденную область запаянного радиоактивного источника
(32Р, ^Y, |921г) или баллона, заполненного раствором ^-излучающего радио-
нуклида, такого как 186Re.
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения
199
5.7.4. Действие ионизирующего излучения на насекомых
Насекомые являются в 100 раз более устойчивыми к воздействию ионизи-
рующего излучения по сравнению с позвоночными, летальная доза варьирует-
ся в интервале от 103 до 104 Гр. Высокая устойчивость может быть обусловлена
тем фактом, что после вылупления в течение личиночной стадии рост насе-
комого происходит за счет увеличения клеточного объема, а не деления. При
этом клетки половых желез являются более чувствительными и в результа-
те облучения прекращают процесс деления. По этой причине стерилизацию
насекомых можно проводить под действием низких радиационных доз. Ра-
диационное искоренение насекомых используется как для крупномасштабного
уничтожения, так и стерилизации насекомых. Радиационное уничтожение
насекомых становится основным способом сохранения деревянных музейных
экспонатов и частей художественных произведений, повреждаемых насекомы-
ми, такими как личинка древоточца и сверлильщик. При обработке древесных
материалов химическими средствами не всегда удается добиться полного уни-
чтожения насекомых, поскольку вещества не могут проникнуть глубоко внутрь
образца, в то время как облучение 7-излучателем “Со с дозой приблизитель-
но 500 Гр убивает все виды бурящих дерево насекомых без какого-либо вреда
для обрабатываемого образца. В случае необходимости такая обработка может
быть усилена последующей радиационной полимеризацией. Радиационное
уничтожение насекомых еше применяется для сохранения бумаги, текстиля,
пергамента, кожи. В некоторых странах радиационная дезинсекция приме-
няется для обработки продуктов, таких как сушеные финики и какао-бобы
В Соединенных Штатах Министерство сельского хозяйства в недавнее время
утвердило применение облучения для уничтожения фруктовых мух и манго-
вых долгоносиков в импортируемых фруктах и овощах.
Стерилизация мужских особей насекомых путем их непосредственного
облучения часто применяется для хранения муки, кукурузы, риса и других
сухих продуктов. Например, доза мощностью в 5 х 103 Гр необходима для
уничтожения хрущака мучного, в то время как стерилизация мужских особей
достигается при применении дозы в 100 Гр. Для этой цели зерно облучают или
в виде силоса, или уже на конвейерной ленте 7-излучением от источника 60Со.
Радиационное уничтожение насекомых в природе основано на выращива-
нии и выпускании в окружающую среду стерильных мужских особей в количе-
стве, превышающем их природную популяцию. Для этих целей на «фабриках
насекомых» большое количество насекомых подвергают воздействию 7-излу-
чения и через несколько недель выпускают в окружающую среду, зараженную
паразитами. При спаривании стерильных мужских особей с самками потом-
ство не производится, и в результате этого популяция насекомых постепенно
уничтожается. Эта же технология применяется для уничтожения популяций
насекомых, поражающих крупный рогатый скот и фрукты. Данная методика
является безопасной, поскольку инсектициды не попадают в окружающую
среду. Впервые данная технология была применена в 50-х гг. для уничтоже-
ния популяции мух, личинки которых размножались в ранах рогатого скота,
на площади 170 квадратных миль на острове Кюрасао путем выпускания каж-
дую неделю в течении 22 недель стерилизованных мужских особей из расчета
200
Глава 5. Ионизирующее излучение
400 насекомых на 1 квадратную милю. Также известны и другие успешные
применения данного метода, например для уничтожения тех же самых мух
во Флориде, где до этого погибало поголовье рогатого скота на сумму 25
миллионов долларов ежегодно; средиземноморской фруктовой мухи в неко-
торых районах Чили, Мексики, Японии, Австралии и Северной Калифорнии;
или хлопкового долгоносика, который повреждал хлопок в южных штатах
США, Центральной Америке, Ливии. Наибольший успех в последнее время
был достигнут на острове Занзибар и в Танзании по уничтожению мухи це-це,
которая приводит к гибели крупный рогатый скот, заражая его африканским
трипаносомозом, и распространяет сонную болезнь среди людей. В развива-
ющихся странах эти проекты поддерживаются МАГАТЭ.
5.7.5. Действие ионизирующего излучения на микроорганизмы
За некоторым исключением одноклеточные организмы чрезвычайно устой-
чивы к действию ионизирующего излучения. Несмотря на то что для уничто-
жения патогенных организмов требуются очень большие радиационные дозы
(103-104 Гр), радиационные технологии нашли широкое применение в ради-
ационной стерилизации, например для стерилизации медицинских предме-
тов, таких как раневые и ожоговые повязки, операционные принадлежности,
шприцы и нити, имплантируемые предметы и ткани (сердечные клапаны,
кости для пересадки), наборы для анестезии и трансплантации, дыхательного
и диализного оборудования, оборудование для кровообращения и перелива-
ния и т. д. Облучение производят на полностью автоматизированном оборудо-
вании (рис. 5.6), применяя для этой цели 7-излучение (источник — “Со) или
ускоренные электроны. В настоящий момент более 160 облучающих приборов
работают по всему миру. В Соединенных Штатах почтовые службы применя-
ют приборы для обработки корреспонденции 7-квантами или ускоренными
электронами, что защищает сотрудников и население от заражения сибирской
язвой через письма и бандероли.
Возможность радиационной дезинфекции осадков сточных вод была про-
демонстрирована на опытной установке в нескольких странах. Обычный при-
бор состоит из “Со с высокой активностью (IO15—1016 Бк) в качестве источ-
ника, помещенного в бетонную камеру. Точное количество остатков сточных
вод вводили в такую камеру и оставляли циркулировать в течение нескольких
часов при постоянном облучении. Дозы в несколько кГр полностью уничто-
жают микроорганизмы, и облученный продукт в дальнейшем может исполь-
зоваться в качестве удобрения. Первая коммерческая облучающая установка
установлена в Аргентине, в городе Тукумане с 400 000-ным населением и об-
рабатывает 180 м3 (6300 кубических футов) остатков сточных вод ежедневно.
В Соединенных Штатах такие установки работают в Бостоне и Альбукерке.
Радиационная обработка пищевых продуктов широко применяется для
замедления процессов гниения и устранения загрязнений вредными бактери-
ями и плесени. Продукты, обработанные высокими радиационными дозами,
могут храниться в течение длительного времени при температуре внешней
среды. Обычно применяемая доза для облучения не превышает 10 кГр. Эта
доза была утверждена Всемирной организацией здравоохранения (ВОЗ), и она
5.7. Биологическое действие ионизирующего излучения
201
не приводит к возникновению в пищевых продуктах токсичных веществ. Дозы
от 0,5 до 1 кГр, применяемые для облучения овощей и фруктов, замедляют
их рост, уменьшают созревание фруктов и уничтожают насекомых-паразитов.
Дозы от 1 до 3 кГр поражают плесень.
Фрукты различаются по той допустимой дозе, при которой их каче-
ство (потеря твердости, изменения запаха и вкуса) остается неизменным.
Например, клубника может переносить дозы до 3 кГр, после чего она может
храниться при температуре 5 °C в течение двух недель. Облучение также мо-
жет предотвращать порчу грибов под действием микробов и энзимов. Мясо,
домашняя птица и рыба облучаются в вакуумной упаковке, в глубокозамо-
роженном виде для подавления продуктов радиолиза, выделяемого запаха.
Помимо дополнительного продолжения срока хранения, облучение умень-
шает опасность возникновения сальмонеллеза. При правильном облучении
пища сохраняет свою свежесть, запах и питательные свойства. Хотя облу-
чение пищевых продуктов было одобрено ВОЗ, различные страны одобрили
радиационную обработку только отдельных видов пищи и поставили эту тех-
нологию под жесткий контроль. В настоящее время технология облучения
пищевых продуктов была одобрена в 37 странах для более чем 40 продуктов,
включая рыбу, клубнику, картофель, чеснок, лук и пр. Радиационно стери-
лизованные продукты поставляются в больницы для пациентов, нуждающих-
ся в стерильной диете, а также для астронавтов. Облучение использовалось
для удаления микроорганизмов и плесени во фруктах, высушенных овощах
и специях из тропических регионов (см. также раздел 5.7.4). Крупнейшими
поставщиками облученных продуктов на рынок являются Нидерланды, в ко-
торых облучается около 20 000 тонн пищевых продуктов каждый год, Бельгия
и Франция (каждая из этих стран облучает около 10 000 тонн продуктов пи-
тания в год). В США главный хирург в 1965 г. постановил, что облученная
пища безвредна для здоровья и начиная с 70-х гг. НАСА начало программу
по стерилизации мяса для астронавтов. Использование облученной пищи было
одобрено Американской медицинской ассоциацией в 1993 г. Тогда как в на-
чале только сухие продукты подвергались облучению, в последние годы стали
появляться такие облученные продукты, как домашняя птица или клубника.
Другая радиационная технология обработки пищи, позволяющая про-
длить срок хранения пищевых продуктов, заключается в создании съедобных
оберток. Подобные обертки создаются путем облучения мяса, рыбы, фруктов
или заранее приготовленных продуктов, предварительно обработанных казе-
инатом кальция. Подобная упаковка, защищающая от плесени, получается
путем связывания казеина с протеинами пищи за счет облучения.
Многие ошибочно считают, что облученные продукты становятся радио-
активными. Это не так, потому что энергия 7-квантов б0Со слишком мала
для того, чтобы вызвать какие-либо ядерные реакции в пище, приводящие
к образованию радионуклидов (раздел 4.11).
5.7.6. Влияние ионизирующего излучения на растения
Растения различным образом реагируют на ионизирующее излучение.
Например, если хвойные растения замедляют свой рост при относительно
202
Глава 5. Ионизирующее излучение
небольших дозовых нагрузках — от 10 2 до Ю'1 Гр в день, то на рост неко-
торых видов растений не оказывают влияние даже такие дозовые нагрузки,
как 1 Гр в день. Видимые эффекты, такие как замедление роста, изменение
внешнего вида стеблей, листьев и цветов или увеличение числа новообразова-
ний зависит от таких факторов, как дозовая нагрузка, фракционирование дозы
и скорость роста растения. При облучении высокой дозой большую сопротив-
ляемость проявляют медленно растущие растения, тогда как при хроническом
облучении более устойчивы быстрорастущие виды. Это объясняется тем, что
чем быстрее растет растение, тем меньше доза на бысгроделящиеся клетки
при данной дозовой нагрузке в течение одного клеточного цикла. В некото-
рых странах радиационные эффекты используют для подавления прорастания
картошки, лука и чеснока путем облучения с дозами от 50 до 150 Гр.
Облучение семян с дозами от 100 до 1000 Гр вызывает мутации, в том
числе те, которые могут улучшить свойства растения. Путем последующей
селекции и культивации могут быть получены разновидности с улучшенными
свойствами. Подобный подход известен как радиационное разведение и был
использован, например, для получения сортов зерновых культур, устойчивых
к заболеваниям и холоду, или устойчивых к паразитам культур рапса и арахиса.
5.8. Другие эффекты и использование ионизирующих излучений
Удаление статического электрического заряда. В ряде промышленных
процессов на материалах скапливается электростатический заряд. В частно-
сти это наблюдается при разделении непроводящих материалов, например при
протягивании пластмассовой фольги, резины, бумаги или ткани через враща-
ющийся вал. Скапливающийся электростатический заряд затрудняет обраще-
ние с конечным продуктом и является причиной повышенной взрывоопасно-
сти в тех процессах, в которых участвуют легковоспламеняющиеся вещества.
Электростатический заряд может быт легко удален путем ионизации возду-
ха альфа-частицами, которые обладают высокой линейной передачей энергии
(см. раздел 5.1). Для этого альфа-излучатель, например 210Ро или 241 Ат, поме-
щается в непосредственной близости от материала, на котором скапливается
электростатический заряд. Этот заряд нейтрализуется ионами противополож-
ного знака, которые образуются благодаря прохождению альфа-излучения
через воздух. Типичная схема подобного источника приведена на рис. 5.5 е.
Детекторы дыма, которые присутствуют во многих домах, гостинич-
ных комнатах, офисах и в производственных помещениях, подают громкий
сигнал при задымлении или начале пожара. Подобные детекторы снабжены
низкоактивными источниками о-излучения, чаще всего 241 Ат с активностью
3 кБк и небольшим, работающим от батарейки детектором ионизирующего
излучения, который непрерывно регистрирует ионизационный ток, вызывае-
мый a-излучением. Если в воздухе присутствует дым, в детекторе происходит
уменьшение ионизационного тока из-за присутствия частиц дыма. Изменение
электрического сигнала на детекторе вызывает акустический эффект.
Поглощение а - или (3-излучения твердыми материалами приводит к тем-
пературным эффектам, выражающимся в увеличении температуры поглоти-
теля. Выделяемое тепло является последним результатом передачи энергии
5.8. Другие эффекты и использование ионизирующих излучений 203
поглотителю посредством громадного числа актов ионизации и возбуждения
молекул. Для а-частиц поглощенная энергия может быть получена через чис-
ло поглощенных частиц и их энергию. Для /3-частиц, из-за непрерывности их
спектра (рис. 2.6), поглощенная энергия рассчитывается через число погло-
щенных частиц, умноженных на Емакс/3-
Тепловые эффекты нашли свое применение в радионуклидных батаре-
ях — устройствах, в которых тепловая энергия, выделяемая при поглощении
излучения, преобразуется в электрическую энергию. Определенное количе-
ство радионуклида, находящегося в подходящей химической форме, заклю-
ченного в металлическую емкость, служит источником тепла. Испущенное
излучение поглощается источником, что приводит его нагреву. Превращение
энергии может происходить несколькими путями, например, путем соедине-
ния термоэлемента с тепловым источником в металлической емкости.
Электрическая мощность радионуклидной батареи зависит от массы ра-
дионуклида, которая пропорциональна его активности (раздел 3.3). Например,
батареи кардиостимулятора содержат несколько десятков грамм 238 РиО? и об-
ладают мощностью от 50 мкмВт до 1 мВт при напряжении 0,3—5 В. Период
полураспада 238Ри, равный 86,4 лет, делает его устойчивым источником энер-
гии. Батареи вживляются пациенту, и срок их службы может достигать 20 лет.
Они не представляют угрозы для пациента, так как распад 238Ри не сопро-
вождается испусканием 7-квантов, а a-излучение полностью поглощается
материалом источника. Для питания измерительных инструментов на необи-
таемых метеостанциях и маяках, а также на космических кораблях и спутниках
требуются более мощные батареи. Они могут включать несколько килограм-
мов 238РиОг или 90БгТ1Оз с мощностью до нескольких кВт при напряжении
в десятки вольт. В США 90Sr использовался в качестве источника тепла в уста-
новках SNAP (Systems for Nuclear Auxiliary Power — Вспомогательные ядерные
энергетические системы) для переносных источников энергии для военных
целей, а также в космической сфере.
Наиболее важный температурный эффект порождается при поглощении
в ядерном топливе тяжелых ядер, образующихся при ядерном делении урана
или плутония. Тепло, испускаемое в ядерном топливе, затем используется для
получения пара и производства электроэнергии на ядерных электростанциях.
Это подробно обсуждается в главе 7.
Радионуклидные источники света основаны на испускании света при по-
глощении ионизирущего излучения некоторыми веществами (см. раздел 5.4.2,
посвященный сцинтилляционным детекторам). Источники света содержат
люминофор, т. е. вещество, обладающее хорошими люминесцирующими свой-
ствами, к которому добавляют небольшие количества долгоживущего а- или
Д-излучающего радионуклида. Испускаемые частицы непрерывно попадают
в люминофор и образуют в нем возбужденные состояния. Свет, соответ-
ственно, испускается при снятии возбуждения. В прошлом наиболее часто
в качестве люминофора использовали сульфид цинка, к которому добавляли
небольшое количество а-излучающего радионуклида 226 Ra в форме какой-
либо его соли, но по причине его высокой радиотоксичности радий был
заменен на такие /3-излучатсли, как 3Н, 85Кт или 147Pm. Радионуклидные
204
Глава 5. Ионизирующее излучение
источники света не требуют электрической энергии для поддержания своей
работы и производят свет непрерывно. Они нашли применение в сигнальных
лампах, светящихся циферблатах для часов и измерительных устройствах, ука-
зателях и предупредительных знаках об опасности.
Радионуклид 63Ni используется в качестве постоянного источника элек-
тронов (/3-частицы) в портативных ионизационных детекторах газоанализа-
торах для определения следов таких газов, как гексафторид серы, хлор, хло-
рированные углеводороды, котрые облают высоким сродством к электрону.
Основой газоанализатора является цилиндрический газовый ионизационный
детектор, в который подается аргон из небольшой встроенной емкости. Ис-
точник 63 Ni в виде никелевой фольги помещается в детектор, в котором он
порождает постоянный ионизационный ток. Проба воздуха вводится в поток
аргона, поступающий в детектор. Если электрон-поглощаюший газ присут-
ствует в пробе, то он будет поглощать часть электронов, испущенных 63Ni,
ослабляя, таким образом, ток ионизации.
Принципы радиотермолюминесценции обсуждались в разделе 5.4.4. В ар-
хеологии радиотермолюминеспенпия используется для датировки керамиче-
ских изделий. Метод основан на том, что в глинах присутствуют мелкие ча-
стицы таких минералов, как кварц или циркон, которые непрерывно подвер-
гаются воздействию излучения от таких природных радионуклидов, как 40К
и в меньшей степени 238U, 235 EJ и 232Th и продуктов их распада, присут-
ствующих в глинах. (Доза, создаваемая радионуклидами в глинах, составляет
примерно 0,01 Гр/год). В течение веков это излучение вызывало возбуждение
электронов в минеральных зернах и их аккумуляцию в электронных ловуш-
ках. В прошлом, когда горшки делали из глины и обжигали, эти захвачен-
ные электроны переходили в невозбужденное состояние. Позднее, когда эти
горшки захоранивались, возбужденные состояния опять накапливались под
действием излучения окружающей почвы. Для определения возраста подоб-
ных изделий, т. е. времени, прошедшего от момента отжига до его раскопки,
необходимо определить число возбужденных состояний, аккумулированных
в изделии. Для этого минеральные частицы выделяют из объекта, отжигают
при температуре 350-450 °C в темноте и регистрируют интенсивность света,
испускаемого при нагреве. Чем древнее предмет, тем дольше минеральные
частицы подвергались облучению, тем больше интенсивность испускаемого
света. Так как конечный эффект зависит от содержания радионуклида в почве,
доза в почве также должна быть определена.
Травление стекла происходит, когда оно подвергается лозовым нагрузкам
порядка 103 Гр. При облучении происходит образование дефектов в стекле, ко-
торые приводят к поглощению видимого света. В зависимости от химического
состава могут быть получены стекла с различными оттенками желтого, корич-
невого или серого. Аметистовый зеленый оттенок образуется в присутствии
марганецсодержащего стекла. Этот эффект используется для производства
цветных панелей и кирпичей в строительстве. Так как дефекты фиксируются
в структуре стекла, оттенки могут сохраняться десятилетиями. Устойчивость
оттенка зависит от состава стекла и уменьшается при повышенных темпе-
ратурах.
5.9. Радиационная защита
205
5.9. Радиационная защита
Следуя общей стратегии уменьшения опасности от природных и техно-
логических факторов, целью радиационной защиты является осуществление
мер по обеспечению удовлетворительного уровня защиты от ионизирующих
излучений, тем не менее сохраняя потенциальные преимущества, которые
дает использование ядерных и радиационных технологий. Этот подход под-
разумевает, что любая деятельность и технологии, которые могут увеличить
воздействие ионизирующего излучения на население и профессиональных
работников, будут приняты только в том случае, если они оправданы, т. е.
преимущества и выгоды от подобной деятельности будут перевешивать их
риски и недостатки.
Международная система радиационной защиты была организована в
1928 г., когда была создана МКРЗ. С этого времени МКРЗ публикует различ-
ные рекомендации в области радиационной защиты, которые, как правило,
принимаются правительствами различных стран и составляют национальные
стандарты и рекомендации в области радиационной защиты. Другими орга-
низациями, участвующими в МКРЗ, являются UNSCEAR и МАГАТЭ. МКРЗ
создает систему радиационной защиты, которая основана на трех принципах:
а) никакие действия не должны производиться, если они не приносят чистой
прибыли, б) все воздействия ионизирующих излучений должны подчиняться
принципу АЛАРА (as low as reasonably achievable), в) дозовые нагрузки отдель-
ных людей не должны превышать установленных уровней. Основные пределы
облучения были установлены МКРЗ ниже, чем те, которые могут составлять
возможный риск для здоровья. Согласно последним рекомендациям МКРЗ
1991 г., которые соответствуют принятым Ядерной регулирующей комиссией
(Nuclear Regulatory Commission) в США, максимальная эффективная доза,
которой может быть подвергнут индивидуум составляет 1 мЗв за один кален-
дарный год (и не более 0,02 мЗв при однократном воздействии) от внешних
и внутренних источников излучения в зонах общего доступа и не включая
дозы, получаемые от природных источников и медицинских обследований
с использованием радионуклидов и источников ионизирующего излучения.
Лицензии коммерческих энергетических, исследовательских и учебных реак-
торов, предприятий ядерного топливного цикла, медицинских, научных и про-
мышленных учреждений и организаций, использующих источники ионизи-
рующего излучения, а также предприятий, занимающихся перевозкой, хране-
нием и захоронением ядерных материалов и радиоактивных отходов, ограни-
чивают их деятельность таким образом, чтобы установленные нормы не были
превышены. В отдельных случаях устанавливаются более высокие годовые до-
зы, но с таким расчетом, что средняя годовая доза за пять лет не должна превы-
шать 1 мЗв/год. Это условие было введено для того, чтобы допускать возмож-
ность редких воздействий ионизирующих излучений для небольшой группы
людей, что не отражается на рисках для всего населения. В случае аварийной
ситуации должны быть приняты экстренные меры, если доза для какого-либо
отдельного лица достигает 10-50 мЗв. Стандарты радиационной защиты также
оговаривают нормы по содержанию радионуклидов в воздухе и воде (глава 8)
206
Глава 5. Ионизирующее излучение
Стратегия, определяющая максимальные допустимые содержания, также
оговаривает осведомленность индивидуумов об уровне облучения и возмож-
ных компенсациях в связи с облучением. Таким образом, допустимые уров-
ни дозовых нагрузок для населения установлены низкие, фактически ниже
уровня природного радиационного воздействия (раздел 8.1). Однако логично
предположить, что люди, работающие на предприятиях ядерной индустрии,
радиационном оборудовании, в ядерной медицине, а также в учебных и науч-
ных учреждениях, использующих источники ионизирующих излучений, могут
получать более высокие дозовые нагрузки, чем население в среднем. При этом
эти профессиональные работники информируются о своих дозовых нагрузках.
Таким образом, для небольшой группы профессиональных работников допус-
каются более высокие уровни, которые компенсируются различными посо-
биями. Дозовые нагрузки для профессиональных работников рассчитываются
таким образом, что ни один работник не должен получить дозовую нагрузку,
достаточную для проявления радиационных синдромов, а риск рака не дол-
жен быть выше, чем от других источников. В качестве предела эффективной
дозы для персонала, работающего с источниками ионизирующего излуче-
ния, и Ядерной регулирующей комиссией, и МКРЗ принято значение 50 мЗв
в год. Однако МКРЗ накладывает дополнительное ограничение, ужесточаю-
щее дозовые пределы: суммарная доза за последовательные пять лет не долж-
на превышать 100 мЗв. Таким образом, среднее значение эффективной дозы
не должно превышать 20 мЗв в год. Эквивалентная доза, полученная эмбрио-
ном вследствие профессионального облучения беременной женщины, за весь
период внутриутробного развития не должна превышать 2 мЗв (МКРЗ) или
5 мЗв (Ядерная регулирующая комиссия). Кроме того, установлены отдельные
ограничения на среднегодовые дозы, полученные вследствие профессиональ-
ной деятельности, для хрусталика (150 мЗв), кожного покрова тела (500 мЗв),
кистей и стоп (500 мЗв) и ограничение на разовое облучение, связанное
со специальными работами при повышенной радиации. Так, Агентство охра-
ны окружающей среды США установило 0,75 Зв в качестве предела для людей,
привлекаемых для спасательных работ при авариях на ядерных реакторах.
Все рекомендации МКРЗ, включая принятые в 1991 г., основываются
на линейной беспороговой модели (ЛБП-модель). Ограничение 1 мЗв в год
для населения, чья профессиональная деятельность не связана с источниками
ионизирующего излучения, означает более строгий подход к радиационной
защите по сравнению с предыдущим значением 5 мЗв в год. Поэтому не-
удивительно, что эти ограничения оспариваются на основании ЛБП-модели.
Например, Французская академия наук и Академия медицины отклонили но-
вые, строгие ограничения дозовой нагрузки на том основании, что они были
научно неоправданными, утверждая, главным образом, что не были учтены
клеточные защитные механизмы, что никаких свидетельств касательно того,
связаны радиационно-обусловленные раковые заболевания с естественным
или же с низким профессиональным облучением, и что никакие признаки
генетических болезней не могут быть обнаружены ни в одной из облучен-
ных групп. Таким образом, Франция не приняла новые ограничения дозовой
нагрузки для политики радиационной защиты. С точки зрения защитных мо-
лекулярных механизмов, рекомендации могут быть использованы для будущих
5.9. Радиационная защита
207
изменений в политике радиационной защиты, посредством установления оп-
тимальных допустимых пределов дозовой нагрузки, которые должны быть
достаточно низкими, чтобы исключить возможное воздействие высоких доз,
при которых адаптивная реакция нарушается, но должны оставаться на уров-
нях, где адаптивная система стимулируется.
Защита путем экранирования является общим и простым методом для
радиационной защиты профессиональных работников. Он используется для
всех видов излучения, за исключением a-излучения, которое, благодаря своей
малой проникающей способности в материи, полностью поглощается стен-
ками емкости. В зависимости от типа и интенсивности излучения, экрани-
рующие материалы имеют различные свойства и толщину для обеспечения
требуемого ослабления дозы и уровня защиты. Для защиты радиационных
Д-источников с низкой интенсивностью используют легкие материалы, такие
как алюминий, стекло или плексиглас, толщиной 1—2 см. Если в результате
поглощения Д-частиц образуется тормозное излучение значительной интен-
сивности, применяется дополнительное экранирования тонким слоем свинца.
Гамма-излучение, в том числе аннигиляционные фотоны от радионуклидов,
распадающихся с образованием позитрона, и Х-лучи наиболее эффективно
взаимодействуют с материалами с высоким атомным номером. Таким обра-
зом, от источников с низкой интенсивностью защищаются с помощью свинца,
свинцово-содержащего акрилового пластика или стекла, а также с помощью
обедненного урана. Для 7-источников с высокой интенсивностью излуче-
ния требуется использовать более толстые слои менее дорогих материалов.
Так, например, ядерные реакторы находятся в бетонных конструкциях, отра-
ботанное ядерное топливо хранится в бассейнах под водой или в стальных
контейнерах с толстыми стенами, высокоактивные радионуклидные источни-
ки для облучения объектов помещают в водоемы или за бетонную защиту.
Нейтронное излучение представляет опасность для человеческого организ-
ма, в особенности в области нейтронов высоких энергий. Таким образом,
эффективная защита от нейтронов должна обеспечивать снижение энергии
нейтронов, что наилучшим образом достигается с помощью богатых водо-
родом материалов, таких как полиэтилен, акриловые смолы или парафин,
и окончательное поглощение медленных нейтронов. Для последнего процес-
са используются материалы, содержащие нуклиды с высоким сечением захвата
медленных нейтронов. Два самых эффективных материала — борная кислоты
и металлический кадмий, они поглощают медленные нейтроны по реакциям
|0В(п, a)'Li и ll3Cd(n, 7)ll4Cd. Для защиты от 7-фотонов может быть до-
бавлен дополнительный слой свинца. При работе с высокорадиоактивными
материалами, например, в производстве радионуклидов и меченых соедине-
ний, или при переработке отработанного ядерного топлива, все операции
должны выполняться в горячих камерах, где манипуляции с радиоактивными
материалами проводятся с помощью дистанционного робота-руки за тяжелой
защитой (рис. V на вклейке). С менее радиоактивным порошком или летучи-
ми радиоактивными материалами необходимо работать в перчаточных боксах
или под вытяжкой, так чтобы поступление радиоактивных материалов бы-
ло предотвращено. Это особенно важно для а-излучающих радионуклидов,
208
Глава 5. Ионизирующее излучение
таких как изотопы плутония и других трансурановых элементов, поскольку
a-излучение имеет повышенную опасность (табл. 5.1 и 5.5).
Защита астронавтов от долгосрочного пребывания в космосе представ-
ляет собой особенную проблему вследствие присутствия высокоэнергетиче-
ского компонента космических лучей (раздел 8.2), который содержит ядра
элементов от водорода до железа. Их энергия может достигать миллионов
МэВ. Для защиты от таких ионов затруднительно использовать обычную кон-
цепцию защиты поглощением радиации материалами с высокими атомными
номерами. Материалы с высоким содержанием водорода (пластики) оказа-
лись здесь более эффективными для обеспечения наилучшей защиты за счет
их способности разбивать тяжелые ионы на более мелкие и менее опасные
фрагменты. Таким образом, данный механизм защиты можно рассматривать
как процесс, «обратный» реакциям расщепления под действием высокоэнер-
гетических протонов (раздел 4.9).
Другой подход к радиационной защите основан на химическом уничто-
жении свободных радикалов, которые образуются в клетках под действием ра-
диации. Он был предложен более чем пятьдесят лет назад, когда было обнару-
жено, что аминокислоты цистеин (HS-CH2-CH(NH2)-COOH) и цистеамин
(HS-CH2-CH2-NH2) при введении мышам снижают радиационно-обуслов-
ленную смертность. Соединения, которые проявляют подобные свойства, ста-
ли называть радиопротекторами. Значительный вклад в эту область был внесен
Программой антирадиационных медикаментов, которая была запущена в ар-
мии США в 1959 году. За время действия этой программы более 4000 веществ
были синтезированы и протестированы на мышах в качестве радиопротек-
торов. Пока наиболее эффективным соединением является 5-2-(3-аминопро-
пиламино)эгилфосфоротиоидная кислота, Н2М(СН2)зМН(СН2)28-РОзН2, в
продаже известная под названиями этиол, амифостин, этиофос или гамма-
фос. Она является прекурсором активной аминотиоловой формы, которая
образуется из этиола в организме в результате гидролиза. Применение радио-
протекторов для человека включает их использование для профилактики для
работы с активностью в ситуациях, когда, вследствие характера работы, ожи-
дается получение высокой дозы радиации, и для защиты здоровых тканей при
радиотерапии рака. В последнем случае возможность применения их основана
на том факте, что радиопротектор оказывает больший эффект на нормальные
ткани, чем на опухоли. Когда радиопротектор вводят пациенту до облучения,
в опухоль может быть внесена более высокая радиационная доза, что повы-
шает контроль над ней, таким образом достигается уничтожение опухоли.
Механизм защитного действия радиопротекторов полностью еще не вы-
яснен. Общепринятое объяснение основано на быстрых реакциях тиолов с ра-
дикалом НО* и сольвагированым электроном, т. е. RSH + НО* -*• RS* + Н2О,
и RSH+e- -» R* + SH-, соответственно, с помощью которых радикалы НО*
и электроны уничтожаются прежде того, как они атакуют ДНК. Поскольку
механизм действия тиолсодержащих радиопротекторов основан на специфи-
ческих химических реакциях, они классифицируются также как химические
радиопротекторы. Радиопротекторные свойства также были обнаружены у ря-
да биологически активных соединений, таких как витамины (Е и С), эндо-
токсины, полисахариды (глюкан), белки (цитокины, антиоксиданты, энзимы).
Упражнения
209
адениновые нуклеотиды, нестероидные противовоспалительные медикамен-
ты и многие другие. Они называются биологическими радиопротекторами,
поскольку считается, что механизм их действия связан с их воздействием на
клетку и с их внутриклеточными регуляторными функциями.
Упражнения
1. Рассчитайте толщину алюминия, которая ослабляет интенсивность пото-
ка 7-излучения 611 Со: а) в два раза; б) до 1 % от начальной интенсивности.
Для поглощения фотонов 60Со алюминием используйте линейный ко-
эффициент поглощения 0,143 см1. [Ответ: а) 4,85 см; б) 32 см.]
2. Рассчитайте приблизительно ослабление 7-излучения б0Со в воде, ис-
пользуя /х = 0,0632 см-1.
3. Найдено, что для радиационной защиты от 7-излучения ,37Cs следует
ослабить поток фотонов в 8 раз. Используя толщину полуослабления
7-излучения 137Cs 1,26 и 0,56 см для стали и свинца соответственно,
рассчитайте, какую толщину стали или свинца необходимо использовать
для экранирования. [Ответ: 3,8 см стали.]
4. Сколько слоев, каждый из которых имеет толщину полуослабления, не-
обходимо, чтобы ослабить поток 7-излучения в сто раз. [Ответ: 6,65.]
5. При прохождении через слой свинца толщиной 2 см поток 7-излучения
ослабился на 70 % по сравнению с начальной интенсивностью. Рассчи-
тайте: а) линейный коэффициент поглощения; б) толщину полуослабле-
ния для свинца. [Ответ: а) 0,60 см '; б) 1,15 см.]
6. Энергия а-частиц, испускаемых при распаде 222 Rn, составляет 5,49 МэВ.
а) Какой пробег имеют а-частицы в воздухе? б) Сколько пар ионов об-
разуется вдоль траектории а-частиц? [Ответ: а) 4,24 см; б) 1,64 х I05.]
7. Какой пробег имеют а-частицы с энергией 6,3 МэВ: а) в алюминии;
б) в никеле; в) в платине? Плотности соответственно равны 2,7; 8,9 и
21,73 г • см 3. [Ответ: а) 0,03 мм.]
8. В радионуклидных источниках нейтронов а-излучатель 241 Ат смешан
с бериллиевым порошком, который используется в качестве материала
мишени для а-частиц. Почему вместо бериллия нельзя использовать
более тяжелые и распространенные элементы, такие как медь или железо?
9. Америциево-бериллиевый источник нейтронов содержит 181,5 М Бк 241 Ат
и создает поток нейтронов в 1,1 х 107 нейтронов в секунду. Каков выход
нейтронов по реакции (п, а)? [Ответ: 6%.[
10. Используя уравнение (5.9), рассчитайте относительную потерю энергии,
8Е/Е, при лобовом столкновении нейтрона с атомным ядром водорода
(*Н), дейтерия, углерода и свинца. [Ответ: 1 для водорода; 0,019 для
свинца.]
11. Используя уравнение (5.10), найдите толщину кадмиевой фольги, кото-
рая ослабила бы поток тепловых нейтронов в тысячу раз. Поглощение
210
Глава 5. Ионизирующее излучение
нейтронов осуществляется благодаря изотопу 113 Cd (относительное со-
держание в природном кадмии 12,26 %) с о = 2 х 10 20 см2 для поглоще-
ния тепловых нейтронов. Используйте Аг = 112,41 г/моль и плотность
8,65 г см 3 для природного кадмия. [Ответ: 0,6 мм.]
12. Стеклянная ампула содержит вещество, меченое 32 Р с активностью 3,7 х
108 Бк. Какая энергия будет поглощена стеклом в течение одного часа?
(Подсказка: используйте уравнение (3.8); Етах/3 для средней энергии
/3-частиц, и формулу перевода 1 МэВ = 1,6 х 10-13 Дж.) [Ответ: 0,12 Дж.]
13. Типичный кардиостимулятор содержит 0,5 г 238 РиС>2 как источник энер-
гии. Считается, что все а-частицы полностью поглощаются массой ок-
сида плутония. Какая энергия поглощается за секунду в шарике оксида
плутония, если 72 % испущенных а-частиц имеют энергию 5,49 МэВ,
а 28 % частиц энергию в 5,45 МэВ? (Подсказка: можно пренебречь одной
секундой по сравнению со временем жизни 238 Pu; воспользуйтесь уравне-
нием 3.8, чтобы получить число испущенных частиц.) [Ответ: 0,245 Дж.]
14. В одном городе годовая доза фоновой радиации составляет 2,5 мГр для
7-излучения и 0,15 мГр для частиц, имеющих коэффициент качества
излучения Q — 10. Какова годовая эквивалентная доза?
15. Какая эквивалентная доза нейтронов с энергией 1 кэВ причинит такой же
биологический вред, как 0,2 Зв нейтронов с энергией 1 МэВ?
16 Сколько зивертов 7-излучения эквивалентны по биологической опасно-
сти 0,15 Зв а-радиации?
Литература
Общая и к разделам 5.1-5.3
Choppin G. R., Rydberg J. Nuclear Chemistry—Theory and Applications, Chapters 14 17.
Oxford: Pergamon Press, 1980.
Eisenbud M. Environmental Radioactivity, 3rd Edition; Chapters 2 and 3. Academic Press,
Inc., Orlando, 1987.
Halliday D. Introductory Nuclear Physics. New York: J. Wiley, 1951.
Navrdtil O., HdlaJ., Kopunec R., Macdsek E, Mikulaj V. Nuclear Chemistry. Ellis Horwood,
Chichester, U. K., 1992.
К разделу 5.4
Birks J. B. The Theory and Practice of Scintillation Counting. Oxford: Pergamon Press, 1964.
Bos A. J. J. High-sensitivity thermoluminiscence dosimetry // Nucl. Instr. Methods Phys.
Research B. 2001. 184. 3.
Deme S. Semiconductor Detectors for Nuclear Radiation Measurement. London: A. Holger,
1971.
d’Errico F. Radiation dosimetiy and spectrometry with superheated emulsions // Nucl. Instr.
Meth. Phys. Res. B. 2001. 184. 229.
Dijkstra H. Overview of silicon detectors // Nucl. instr. Methods Phys. Research A. 2002.
478. 37.
Durrani S. A. Nuclear tracks: a success story of the 20th century // Radiat. Measurement.
2001. 34. 5.
Литература
211
Fleischer R. L., Price P B., Walker R. M. Nuclear Tracks in Solids. University of California
Press, Berkeley, 1975.
Hell E., Knupfer W., Mattern D. The evolution of scintillation medical detectors // Nucl. Instr.
Meth. Phys. Res. 2000. A454. 40.
Laegsgaard E. Position-sensitive detectors // Nucl. Instr. Meth. 1979. 162. 93.
L’Annunziata M. F.. Editor. Handbook of Radioactivity Analysis. San Diego: Academic Press,
1998.
McJury M. et al. Radiation dosimetry using polymer gels // Brit. J. Radiol. 2000. 73. 919.
Peurrung A. J. Recent developments in neutron detection // Nucl. Instr. Meth. Phys. Res.
2000. A443. 400.
Practical autoradiography. The Radiochemical Centre, Amersham, U. K., 1979.
Romanyukha A. A., Desroiers M. E, Regulla D. F. Current issues on EPR dose reconstruction
in tooth enamel // Appl. Radiat. Isotopes. 2000. 52. 1265.
Saule F: Gas detectors. Recent developments and future perspectives // Nucl. Instr. Meth.
Phys. Res. 1998. A419. 189.
Sutherland R. M., Bennett P. V., Saparbaev M., Sutherland J.C.. Laval J. Clustered DNA
damages as dosemeters for ionising radiation exposure and biological responses // Radiat.
Protect. Dosim. 2001. 97. 33.
van Eijk C. W. E. Instrumentation for detection of radiation // Radiat. Protect. Dosim. 1998.
77. 245.
К разделу 5.5
Gamma radiography. The Radiochemical Centre, Amersham, U. K., 1971.
LaBrecque J. J. Radioisotope induced x-ray fluorescence // Progr. Anal. Atom. Spectroscopy.
1981. 4. 191.
Tolgyessy J., Varga S. Nuclear Analytical Chemistry. Vol. IV Analysis Based on the Interaction
of Nuclear Radiation with Matter. University Park Press, Baltimore, 1975.
К разделу 5.6
Benson R. S. Use of radiation in biomaterials science // Nucl. Instr. Methods Phys. Research.
2002. В191. 752.
Bhattacharya A. Radiation and industrial polymers // Progr. Polym. Sci. 2000. 25. 371.
Clough R. L. High-energy radiation and polymers: a review of commercial processes and
emerging applications // Nucl. Instr. Meth. Phys. Research. 2001. B185. 8.
Hart E. J. Radiation chemistry of aqueous solutions // Radiat. Res. Rev. 1972. 3. 285.
Katsumura Y. Radiation chemistry of concentrated inorganic solutions // Radiation Chemistry:
Present status and future trends. 2001. P. 163; Jonah CD., Rao B. S. M., Editors; Elsevier
Science В. V.
Pikaev A. K. New data on electron-beam purification of wastewater // Radiat. Phys. Chem.
2002. 65. 515.
Swinwood J. F. Radiation technologies for waste treatment. A global perspective // Bull. IAEA.
1994. 36. No. 1. 11.
Tabata Y. Fundamentals of radiation chemistry // Radiat. Phys. Chem. 1981. 18. 43.
Woods R. J. Radiation processing: cunent status and future possibilities // J. Radioanal. Chem.
2000. 243. 255.
Woods R. J., Pikaev A. K. Applied Radiation Chemistry: Radiation Processing. New York:
John-Wiley & Sons, Inc., 1994.
212
Глава 5. Ионизирующее излучение
Zaykina R. F., Zaykin Zu. A. Radiation technologies for production and regeneration of motor
fuel and lubricants // Radiat. Phys. Chem. 2002. 65. 169.
К разделу 5.7
Ahloowalia В S. Radiation techniques in crop and plant breeding // Bull. IAEA. 1998. 40
No. 3. 37.
Anderson C. J., Lewis J. S. Radiopharmaceuticals for targeted radiotherapy of cancer // Expert
Opin. Then. Patents. 2000. 10. 1057.
Bacq Z. M., Alexander P. Fundamentals of Radiobiology. Oxford: Pergamon Press, 1961.
Blower P J., Prakash S. The chemistry of rhenium in nuclear medicine // Perspectives
Bioinorg. Chem. 1999. 4. 91.
Cadet J. et al. Radiation-induced damage to DNA // Nucl Instr. Meth. Phys. Res. 1999
B151. 1.
Coderre J. A., Morris G. M. The radiation biology of boron neutron capture therapy // Radiat.
Res. 1999 151 1.
Cohen B. L. Validity of the linear no-threshold theory of radiation carcinogenesis at low
doses // Nucl. Energy. 1999. 38. 157.
Cox R. Fundamental biological processes in radiation tumorigenesis // Radiat. Protection
Dosimetry. 1996. 68. 105.
Dargie J. Nuclear techniques and food security // Bull IAEA. 2000. 40. No 1. 23
Exposure of the American People to lodine-131 from Nevada Nuclear-Bomb Tests. Review
of the National Cancer Institute Report and Public Health Implications. National Academy
Press, Washington, D. C., 1999.
Feinendegen L. E., Bond V. P., SondhausC. A. Biological effects of low dose radiation. T. Yamada
et al., Editors. Elsevier, 2000.
Feinendegen L. E.. Bond V. P., Sondhaus C.A., Altman К. I. Cellular signal adaptation with
damage control at low doses versus the predominance of DNA damage at htgh doses // Comp.
Rend. Acad. Sci. Paris, Life Sciences. 1999. 322. 245.
Feinendegen L. E, Bond V. P, Sondhaus C.A., Altman К. I. Cell protection by low doses
of ionizing radiation challenges the concept of linearity // Recent Aspects of Cellular and
Applied Radiobiology. P. 3. F. H. A. Schneeweiss, R. N. Sharan, Editors. Research Centre,
Julich, Germany, 1999.
Goldberg Z., Lehnert В. E. Radiation induced effects in unirradiated cells // Int. J. Oncol.
2002. 21. 337.
Grdina D J., Katunka Y., Murley J. S Amifostine: mechanisms of action underlying cytopro-
tection and chemopre vent ion // Drug Metabol. Drug Interact. 2000. 16. 237.
Green S. Developments in accelerator based boron neutron capture therapy // Radiat. Phys.
Chem. 1998. 51. 561.
Haberer T. Advances in charged particle therapy // AIP Conference Proceedings. 2002. 610.
157.
Hassfield S’., Brechbiel M. W. The development of the a particle emitting radionuclides 212 Bi
and 213 Bi for therapeutic applications // Chem. Rev. 2001. 101. 2019.
Hill M. A. Radiation damage to DNA: the importance of track structure // Radiat. Measure-
ment. 1999. 31. 15.
Hoefnagel C. A. Radionuclide cancer therapy // Annals Nucl. Med. 1998. 12. 61.
Jackson S. P. Sensing and repairing DNA double-strand breaks // Carcinogenesis. 2002. 23.
687.
Jeggo P. A. The fidelity of repair of radiation damage // Radiat. Protect. Dosim. 2002. 99. 111.
Литература
213
Joiner М. С. et al. Hypersensitivity to very low single radiation doses: its relationship to the
adaptive response and induced radioresistance // Mutation Res. 1996. 358. 171.
Koteles G. J., somosy Z. Radiation response in plasma membrane // Cellular Mol. Biol. 2001.
47 473
Lacroix M., Ouattara B. Combined industrial processes with irradiation to assure innocuity
and preservation of food products // Food Res. Int. 2000. 33. 719
Laurier D., Valenty M., Tirmarche M. Radon exposure and the risk of leukemia: a review of
epidemiological studies // Health Phys. 2001. 81. 272.
Lomax M. E., Gulston M. K., O’Neill P. Chemical aspects of clustered DNA damage induction
by ionising radiation // Radiat. Protect. Dosim. 2002. 99. 63.
McDevitt et al. Radioimmunotherapy with a emitting nuclides // Eur. J. Nucl. Med 1998. 25.
1341.
Muckerheide J. The health effects of low-level radiation: science, data, and corrective action //
Nucl. News. 1995. 38. No. 11. 26.
NCRP Report No. 136: Evaluation of the Linear Nonthreshold Dose Response Model for
Ionizing Radiation. Bethseda, 2001.
O'Brien R. D., Wolfe L. S. Radiation, Radioactivity and Insects. New York: Academic Press,
1964.
Orecchia et al. Particle beam therapy (hadrontherapy) // Eur. J. Cancer. 1998. 34. 459.
Parsons P. A. Hormesis: an adpative expectation with emphasis on ionizing radiation // J. Appl.
Toxicol. 2000. 20. 103.
Pouget J. P, Mather S.J. General aspects of the cellular response to low- and high-LET
radiation // Eur. J. Nucl. Med. 2001. 28. 541.
Report on the preliminary fact finding mission following the accident at the nuclear fuel
processing facility in Tokaimura, Japan IAEA, Viena, 1999
Saran S. Programmed cell death // Curr. Sci. 2000. 78. 575.
Shimizu Y, Kato H., Schull W.J. Studies of the mortality of A-bomb survivors. Part 9 //
Radiat. Research. 1990 121. 120.
The Criticality Accident in Sarov. STI/PUB/1106. IAEA, Vienna, 2001.
The Radiological Accident in Soreq. STI/PUB/925. IAEA, Vienna, 1993.
Volkert W.A., Hoffman T.J. Therapeutic radiopharmaceuticals // Chem. Rev. 1999. 99. 2269.
Volpe P et al. Influence of low doses of radiation on the DNA double helix, gene expression
and membrane state // Int. J. Radiat. Medicine. 1999. 1. 78.
Watters D. Molecular mechanism of ionizing radiation-induced apoptosis // Immunobiol.
Cel. Biol. 1999. 77. 263.
Weiss J. E., Landauer M. R. Radioprotection by antioxidants // Annals New York Acad. Sci.
2000. 899. 44.
Wojczik A., Shadley J. D. The current status of the adaptive response to ionizing radiation in
mammalian cells // Human Ecol. Risk Assessment. 2000. 6. 281
К разделу 5.8
Fleischer R. L. Technological application of ion tracks in insulators // Material Research Soc.
Bull. 1995. 20. No. 12. 35.
Naeser N. D., Naeser С V. Fission-track dating. Quarternary Dating Methods, Mahaney, W
C., Editor. Amsterdam: Elsevier, 1984.
Navratil J., Schulz W„ Seaborg G. T. Americium-241: the most useful isotope of the actinide
elements // Austral. Sci. Magazine 1998. 35. No. 2. 11.
214
Глава 5. Ионизирующее излучение
Rinehart G. H. Design characteristics and fabrication of radioisotope heat sources for space
mission // Progr Nucl. Energy. 2001. 39. 305
Singhvi A. K., Mejdahl V. Thermoluminiscence dating of sediments // Nucl. Tracks. 1985. 10.
137.
К разделу 5.9
1990 Recommendations of the International Commission of Radiological Protection. ICRP
Publication 60. Oxford: Pergamon Press.
Глава 6
Радиоактивные индикаторы
6.1. Общие представления
Естественное содержание изотопов любого элемента может быть изме-
нено путем добавления к элементу его радиоактивных изотопов; например,
путем добавления |4С или НС к углероду, 198Au к золоту ит.д. Таким образом,
элемент становится «меченым» и может быть зарегистрирован по радиоак-
тивности на любой стадии любого физико-химического процесса. Меченый
радиоактивный изотоп называется радиоактивным индикатором, а техниче-
ское использование радиоактивных изотопов как индикаторов для изучения
различных процессов известно как метод радиоактивных индикаторов. Этот
метод находит применение во многих теоретических и практических областях,
и выборочные примеры, раскрывающие возможности метода, будут приведе-
ны в разделах 6.3-6.9.
Изотопный индикатор должен использоваться в таком же химическом
состоянии, как и исследуемое вещество, т. е. должен войти в состав молеку-
лы исследуемого вещества. Например атом углерода должен быть замещен
на один из радиоактивных изотопов: |4С или НС. Измененные таким образом
вещества называются мечеными. Их получение описано в разделе 6.2. Другой
аспект относится к исследованиям, в которых радионуклиды используются
для мечения вещества или объекта в общем смысле, и химическое состояние
индикаторов не имеет значения. Например, поток жидкости в трубопроводе
может быть изучен с использованием любых радиоактивных веществ, способ-
ных раствориться в этой жидкости вне зависимости от степени химического
подобия индикатора с жидкостью.
В дополнение к молекулам и ионам, радиоактивные метки применяются к
большому числу объектов, таких как клетки, насекомые, мелкие животные, час-
ти механизмов, песок и другие материалы, имеющие прямое отношение к проб
лемам, которые могут быть решены с помощью метода индикаторов Предпо-
сылкой для всех исследований с помощью индикаторов является то, что исполь-
зуется достаточно высокая начальная активность, — такая что их присутствие
может быть надежно определено на любой стадии исследуемых процессов.
6.2. Меченые соединения
Меченые соединения отличаются от обычных тем, что стабильные атомы
в одной или нескольких позициях в молекуле замещены соответствующими
216
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
радиоактивными изотопами. Если два атома в молекуле помечены, каждый
соответствующим ему радиоактивным изотопом, то такое соединение будет
дважды меченым.
Выделяется два вида меченых соединений. В изотопно-замещенных со-
единениях индикаторы представлены во всех молекулах. В названии и химиче-
ской формуле таких соединений меченые атомы показываются в круглых скоб-
ках, и их позиция обозначается обычным способом. Например, 2-(|4С)-ук-
сусная кислота или 2-(|4С)—СН3СООН, что означает, что уксусная кислота
содержит только молекулы 14СН3СООН. Так, изотопно-замещенные соедине-
ния свободны от носителя (раздел 3.3), поскольку они не содержат нерадиоак-
тивных молекул. Меченые изотопами соединения представляют собой смесь
нормальных, нерадиоактивных соединений с естественным содержанием изо-
топов и соответствующих изотопно-замешенных компонент. Чтобы показать
индикатор и его положение в молекуле, используются квадратные скобки. На-
пример, 2-[,4С]—СН3СООН — это нормальная уксусная кислота, содержащая
некоторое количество 2-(|4С)~СН3СООН. На практике меченые изотопами
соединения используются гораздо чаще. Для простоты и краткости оба типа
изотопно-меченых соединений далее по тексту не будут выделяться, и в на-
званиях и формулах меченые атомы будут указываться без скобок, например,
|4СНзСООН. Особенность, важная для практического использования меченых
соединений, — это их меченая структура, которая может быть как однород-
ной, так и особой. Особые меченые соединения содержат индикаторы в одной
или более особых позициях в молекуле, как в случае 2-[|4С]—СН3СООН,
1-[|4С]—СН3СООН или 1-[14С]—2-[3Н]—СН3СООН. Последний из этих при-
меров показывает, что соединение может быть мечено двумя различными
изотопами — случай упомянутых дважды меченых соединений. Однородно ме-
ченые — это соединения, в которых меченые атомы занимают все позиции
в молекуле. Для таких соединений в химической формуле появляется буква
U («uniform»): U-[,4C]-глюкоза.
Меченые соединения могут быть получены несколькими методами. Глав-
ные из них будут описаны ниже в нескольких выбранных примерах.
Синтетический метод состоит из обычных процедур химического синте-
за, модифицированных для работ с радиоактивными веществами. Для мечения
короткоживущими радионуклидами получение радионуклидов, переработка
облученной мишени, приготовление простой заготовки, последующие стадии
синтеза и очистка конечного меченого соединения объединены в ряд авто-
матических действий. Необходимо проводить все этапы насколько возможно
быстро, чтобы активность конечного продукта была достаточной для желае-
мого применения.
На рис. 6.1 представлены некоторые возможности, благодаря которым
Ва|4СО3 может быть превращен в серию простых |4С-меченых соединений.
Первоначальные продукты, содержащие 14С, были получены путем обработки
облученной азотной мишени (раздел 4.5). Например, Ва14СОз разлагается кис-
лотой до |4СО2, который способен прореагировать с соединением Грингарда
с получением соответствующей карбоновой кислоты с меченой карбоксильной
6.2. Меченые соединения
217
группой:
RMgBr + 14СО2 -> R—l4COOMgBr-> (гидролиз) R-14COOH.
На рис. 6 2 показана схема получения некоторых простых 358-меченых
соединений из облученного нейтронами хлорида калия (нуклид 35S образуется
в результате реакции 35Cl(n,p)35S и должен быть очищен от радиоизотопа
хлора 36С1, который получается одновременно в ходе реакции 35С1(п, 7)36С1).
Простые меченые соединения, которые показаны на рис. 6.1 и 6.2, служат
исходными веществами для получения более сложных соединений.
K,4CNO
I
K’*CN
”СН3ОН
I
Н’4СНО
BawCN2 —> O,4C(NH2)2
t
<— [ва,4СО3[ —► Ва”С2
I
♦— ”со2 —► Н’4СООН
I
”со
Рис. 6.1. Реакции синтеза простого |4С-меченого соединения
Кристаллы KCI 35S)
Очистка от 36С1
35SO3 *—
Изотопной обмен
с жидким SO3
Окисление
Нагревание в Н2
Растворение’’SO, —+Ва -
Восстановление углеродом
гэ З5е.л Восстановление 35_
> Ba SO. —— -------------► SO,
фосфором
+ PCI,
--------- 35SO2CI2
Рис. 6.2. Реакции синтеза и8-меченого соединения
Простой пример синтеза карбоновых кислот дает все предпосылки для
синтетического мечения, т. е для вхождения радиоактивного индикатора в за-
данную позицию должны использоваться определенные реакции с извест-
ным механизмом. Для мечения атомов углерода в алкильных цепях кислоты
требуются другие варианты синтеза. Получение меченых бензолов показа-
но на следующем примере. Однородное мечение во всех позициях достига-
ется тримеризацией меченого ацетилена, 14С2Н2 (полученного по реакции
Ва|4С2 с водой), в присутствии катализатора Ni(CO)4. С другой стороны,
218
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
в) LiEt3B'H2 + СО2 ------» LiOOC’H (литиевый формиат)
LiAlH + СО2 ---------» ’HjC-OLi С3Н31
С3Н3-ОН
LiAIH4 + HCN --------» sH3C-NH2
Рис. 6.3. Пример синтеза меченых соединений
6.2. Меченые соединения
219
особо меченый бензол только в одной позиции (1-14С-бензол) можно полу-
чить из метил-меченого метилциклопентана синтезом в два этапа (рис. 6.3 о).
Мечение органических молекул 18F зачастую делается посредством нук-
леофильного замещения. На рис. 6.36 показана схема получения |8Р-3-дезок-
си-З-фторо-С-глюкозы. Фторирование может быть также достигнуто исполь-
зованием других фторидов, таких как Ag18F, Csl8F или KI8F.
Синтетические методы для мечения тритием в основном базируются на
присоединении газа трития (3Н2) к двойным связям или на восстановитель-
ных реакциях и реакциях замещения при использовании сложных соединений
с тритием, таких как щелочные боротритиды (LiB3H4, NaB3H4), алюмотри-
тид лития (LiAl3H4), триэтилборотритид лития |Li(C2H5)3B3H| или аналоги.
На рис. 6.3 в представлены три простые реакции.
Много соединений, меченых тритием, были получены в результате реак-
ции изотопного обмена. Это реакции, в которых два изотопа данного элемента
обмениваются между двумя молекулами (раздел 1.11 и 6.3). Для обмена 1Н/3Н
между двумя соединениями А и В можно представить схематическую реак-
цию, которая выглядит следующим образом:
А-'Н + 3Н~В А-3Н + 1Н-В.
Реакции обмена не являются химическими в обычном понимании, так
как никаких химических изменений не происходит, а меняется только со-
держание изотопов одного элемента в двух соединениях. Реакция мечения
вещества происходит на контакте с тяжелой водой, 3Н'НО, которая легко
переходит в вещества, содержащие атомы водорода, связанные с атомами
кислорода, азота или серы, например
R—о'н + 3н'но-> r-o3h + 'н2о.
Обмен водородами в связях С—Н более сложен, и необходимо участие
в реакции катализатора, чтобы достигнуть хорошего выхода меченого соедине-
ния. Обмен ’Н/3Н также может быть проведен при использовании газа трития
и соединений с переходными металлами (Ir, Rh, Ru) в качестве катализатора.
Особый метод мечения для трития — это метод Вилзбаха, в котором
мечение происходит путем бомбардировки атомарным тритием. На стенках
сосуда, в котором протекает реакция, образуется тонкий слой вещества ме-
тодом напыления в вакууме. Газообразный тритий, полученный управляемым
термическим разложением тритида урана, U3 Н3, подается в сосуд. Бета-части-
цы, испускаемые в ходе распада трития, образуют молекулы трития в ионизо-
ванном и возбужденном состояниях, 3Н2 и 3Н2 , в газообразном состоянии,
так же как и молекулы (М) вещества, напыленного на стенках сосуда. Ионизо-
ванные и возбужденные состояния очень реакционноспособны (раздел 5.6),
а реакции 3Н2 и 3Н+ с молекулами М, как и М* и М+ с 3Н2, приводят
к вхождению трития в молекулы М. Эти процессы могут рассматриваться
как реакции изотопного обмена, вызванного /3-излучением. Мечение образца
не является особенным — тритий входит в различные позиции в молекуле М.
Ситуация осложняется и тем фактом, что /3-излучение вызывает разрыв не-
которых связей в М с последующей реакцией образовавшихся фрагментов
220
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
с тритием. Поэтому получившийся продукт должен быть тщательно очищен
от всех нежелательных примесей тритидов.
Особые меченые нуклеотиды и нуклеозиды являются очень важной обла-
стью исследования естественных наук. Их получают комбинированием син-
тетических и ферментных методов. Синтетические методы применяют для
мечения гетероциклических колец с 14С и 3Н. Меченые объекты затем пре-
вращают в соответствующие нуклеотиды и нуклеозиды воздействием фер-
мента дезоксирибозы в присутствии фосфат-иона. Часто применяется также
мечение при помощи 32Р. Меченые на концах (7-32Р) трифосфатнуклеозиды
получаются ферментным обменом из нерадиоактивных трифосфатнуклеозид
в присутствии 32 РО3 . Непосредственным осаждением32 РОд с нуклеотидами
получаются монофосфат 32Р-нуклеотиды, из которых ферментным фосфори-
лированием получают соответствующие трифосфат-а-32Р-нуклеозиды.
В некоторых случаях меченые производные соединения показывают пре-
имущество над исходным меченым соединением. Иногда мечение может быть
проведено радиоактивным изотопом элемента, который не является естествен-
ным элементом данной молекулы. Так, например, |8Р-мсченая фторпроизвод-
ная дезоксиглюкозы широко используется при изучении метаболизма глюко-
зы, а трифосфатнуклеозиды, где нуклид 35S находится в позиции одного
из атомов кислорода в трифосфатной цепи (рис. 6.3 г), могут быть использо-
ваны при изучении метаболизма фосфатов (раздел 6.3). Протеины часто метят
радиоизотопами йода, что облегчает реагирование с йодом ароматических ко-
лец тирозин аминокислот. Мечение проводится в растворе Nal25I или Nal3lI
под воздействием умеренно окисленных реагентов. Далее, ион йода окис-
ляется до йодноватистой кислоты, HOI, которая выступает как йодирующее
соединение для тирозина. Другой метод мечения производных протеина ис-
пользует реакцию присоединения между аминогруппой протеина и димстил-
1-нафтлинсульфонил хлоридом (рис. 6.3 г)). На рис. 6.3 е представлена схема
получения 211А1-меченых моноклональных антител (МаЬ) посредством N-
сукцинимидил-3-(триметилстанил)бензоат.
Соединения, являющиеся частью живых организмов, могут быть по-
мечены с привлечением биосинтетических методов, которые заключаются
в синтетических реакциях с микроорганизмами и растениями. Организмы
используют простые элементы для получения комплекса веществ, необходи-
мых для их существования, таких как диоксид углерода, вода, фосфат- или
сульфат-ионы. Если использовать меченые аналоги этих исходных компо-
нентов, например |4ССЬ, 3Н2О, 32РО4 или 35SO^ , то они будут вовлечены
в метаболические процессы и войдут в состав комплексных молекул, так же
как и их нерадиоактивныс аналоги. Эти простые вещества являются обычными
исходными компонентами, так как они входят в состав множества продуктов.
Потом из растительных масс или микроорганизмов получают нужные мече-
ные вещества обычным разделением и очищением. Этот метод необходим для
получения сложных молекулярных структур, что очень сложно осуществить,
используя лишь синтетические методы. Примером биосинтетического мече-
ния является получение |4С-меченого крахмала и сахаридов, используя |4СО2
в реакции фотосинтеза, |4С-меченые аминокислоты, полученные из водорос-
6.2. Меченые соединения
221
лей хлореллы, выращенных в растворе с присутствием NaH14CC>3,3Н-меченые
жирные кислоты из соевых бобов, которые были выращены на воле с три-
тием, или 358-бензилпенициллин из бактерий Penicillium chrysogenum, выра-
щенных на основе Na25SO4-содержащих питательных веществ. Меченая ДНК
может быть получена из клеток, выращенных со средним содержанием 14С-
или 3Н-меченого тимина — исходное вещество для получения ДНК. Точно
так же, меченый урацил является исходным компонентом для биосинтетиче-
ского получения РНК.
Биосинтетические методики можно посмотреть на примере фотосинте-
тического превращения меченых сахаридов. Листья бобов, сахарной свеклы,
табака могут расти в атмосфере |4СС>2 в закрытом и освещенном объеме. |4СС>2
производится в приборе по реакции Ва|4СОз с кислотой. Через несколько
дней выдерживания в этом объеме листья были погружены в кипящий эта-
нол, измельчены и выпарены в этаноле. Вытяжка была выпарена, а остаток
растворили в воде, окраску убрали экстракцией вместе с эфиром. А 14С-ме-
ченые сахариды, которые оставались в водном растворе, разделили методами
хроматографии. Из листьев, которые были выпарены в этаноле, можно полу-
чить меченый крахмал.
В молекулярной биологии меченые нуклеиновые кислоты или их фраг-
менты очень часто используются в исследованиях (раздел 6.6). Получить ме-
ченые нуклеиновые кислоты можно как внутри, так и на концах полимерной
цепочки. С помощью метода, известного как ник-трансляция, возможно делать
метки внутри молекулярной цепи. Используя этот метод, удалось заместить
немеченые нуклеотиды в цепи ДНК на радиоактивные. Процесс состоит из не-
скольких этапов (рис. 6.4). Во-первых, два фермента, дезоксирибонуклеаза
и Д Н К-полимераза действуют на нуклеиновую кислоту в присутствии четырех
[о!-32Р]-мечсных трифосфат дезоксинуклеозида. Первый из двух ферментов
образует случайные разрывы в одиночных молекулярных цепях, где на изломе
находятся концевые З'-ОН-группы. Другой фермент выполняет две функции.
Он вставляет меченый нуклеотид в разрыв к З'-ОН группе, а в это же время
имеющийся нуклеотид отщепляется от 5'-фосфата. Какой из четырех меченых
нуклеотидов будет вставлен в разрыв, определяется нуклеотидом, находящим-
ся в разрыве напротив, соседней цепочки ДНК. Это обеспечивается тем. что
нуклеотиды, вставляемые в разрывы к З'-ОН группам, являются мечеными
аналогами удаленных из разрыва. Когда это сделано, разрыв в позиции З'-ОН
появляется в другой позиции вдоль цепочки (следовательно, осуществляется
перенос фрагмента цепи), и процесс может повториться заново. При 15 °C
процесс мечения занимает от одного до трех часов, на этом реакции с фер-
ментами завершаются, и избыточный остаток меченых трифосфатнуклеозидов
удаляется фильтрацией геля.
Еще одна возможность получить меченые цепочки ДНК — это метод
первичного растяжения (рис. 6.5). Двойные цепочки ДНК или их фрагменты
расщепляются до получения одинарных цепей, к которым присоединяются
синтетические гексонуклеотиды с различной последовательностью нуклеотид.
Такое присоединение к одинарным ДНК-цепочкам происходит в позици-
ях с соответствующими дополнительными секциями. Затем также присоеди-
Ill
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
Рис. 6.4. Молекулы ДНК, меченые методом ник-трансляции.
Буква Р в круге обозначает фосфатную группу.
Источник: Technical bulletin80/3. The Radiochemical Centre, Amersham, UK
няются меченый трифосфат дезокси цитидин (dCTP), немеченые трифосфат
дезоксинуклеозид и полимераза ДНК. Присоединенные олигонуклеотиды яв-
ляются первичными, а уже из них начинает расти дополнительная одиночная
цепочка, и она будет содержать меченые dCTP в соответствующих позици-
ях. Таким образом, образуется двойная цепочка ДНК лишь с одной меченой
цепочкой. После этого меченая цепочка отщепляется для дальнейшего ис-
пользования.
Существует несколько методов для концевого мечения фрагментов мо-
лекул ДНК, использование которых напрямую зависит от типа фрагмента.
В зависимости от фермента, используемого для расщепления двойной це-
почки ДНК, образовавшиеся части могут иметь выступаюшие, ровные или
впалые концевые фосфатные группы в позициях 5' и 3' (рис. 6.6, вверху).
В качестве примера будут описаны получившиеся в ходе мечения фрагмен-
ты цепи с выступающими 5'-фосфатными концевыми группами (рис. 6.6, в
центре). Мечение протекает в две стадии (рис. 6.6, внизу). Сначала концевой
фосфат удаляется под действием щелочной фосфатазы. Затем инактивиру-
6 2. Меченые соединения
223
ДНК с одиночной нитью
□
Немаркированные □
диоксинуклеотид
трифосфаты
Связанные
диоксинуклео-
тцд трифосфаты
Полимераза ДНК
Маркированные
диоксинуклеотид
трифо схраты
Рис. 6.5. Молекула ДНК, меченая методом первичного расширения
Источник: каталог The Radiochemical Centre, Amersham, UK
□
° □ ° П
□
ется фермент, добавляется 7-[32Р]-АТФ и под действием другого фермента
(Т4-полинуклеотид киназы) 32Р-фосфат переходит от 7-[32Р]-АТФ к конце-
вым 5'-ОН группам фрагмента.
Мечение любых соединений может быть проведено за счет изменения
естественного содержания стабильных изотопов элемента, т. е. мечение ста-
бильными изотопами. Например, естественное содержание изотопов азота —
99,635 % l4N и 0,365 % l5N. В таком соотношении эти изотопы встреча-
ются во всех соединениях азота. Если азот обогатить содержанием изотопа
15N, то он может выступать в качестве изотопного индикатора для азота, так
как увеличенное содержание l5N позволит азоту с обогащенным составом
отличаться от азота из любого другого источника с естественным содержани-
ем изотопов. Стабильные изотопы используются в основном для получения
меченых по азоту и кислороду соединений, так как радиоактивные изото-
пы этих элементов, l3N и |5О, очень короткоживущие (см. Приложение С)
для использования в долгой работе индикаторов. Определение стабильных
изотопов в ходе различных исследований чаще всего проводится масс-спек-
трометрическими методами, хотя другие методы, такие как активационный
анализ (раздел 4.12) или молекулярная спектроскопия, также используют-
ся. Для определения 15 N-меченой ДНК был изобретен особый метод. Так как
этот полимер обладает большим молекулярным весом и большим количеством
атомов азота, то незначительное изменение в массах двух изотопов азота сум-
мируется и получается значимая разница в плотностях двух изотопных форм
молекулы ДНК, а именно |4М-ДНК и |5М-ДНК. Это делает возможным раз-
деление двух форм друг от друга центрифугированием в растворе хлорида
цезия. При длительном центрифугировании создается непрерывный градиент
концентрации и плотности раствора CsCl. Две формы ДНК будут разделяться
по этому градиенту на две различных зоны, исходя из их плотностей.
224
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
Рис. 6.6. Меченые фрагменты цепочки ДНК: вверху — схема ферментного расщеп-
ления полинуклеотидной цепочки; в центре — фрагмент двойной цепочки с высту-
пающими фосфатными группами в позиции 5'; внизу — мечение фрагментов цепи
с фосфатной группой в позиции 5' атома углерода
6.3. Радиоактивные индикаторы в химии и биохимии
225
6.3. Радиоактивные индикаторы в химии и биохимии
Существенный вклад изотопных индикаторов в химию был сделан в сфе-
ре исследования механизмов химических реакции Фундаментальная идея, кото-
рая стоит за этими исследованиями, заключается в замещении в молекуле
стабильных атомов на соответствующие радиоактивные изотопы, где меченые
атомы можно отличить от других атомов такого же типа. И так как меченый
атом будет входить в состав образовавшейся молекулы, то эти конечные про-
дукты могут быть легко определены. На практике задача состоит в том, чтобы
различить два возможных механизма реакции. Несколько примеров покажут
возможности этого метода.
Йод, получившийся окислением йодида перйодатом:
107+21 + Н2О-► 1О3 +12 + 2ОН\
Однако уравнение не показывает, что йод образовался из йодида, соли
йодной кислоты или из двух компонентов сразу. Но если мы сделаем один
из реагентов меченым радиоактивным изотопом 1311, то можно будет одно-
значно определить происхождение йода Итак, когда в реакции участвовал
меченый 1311_, то получали радиоактивный йод. Другая реакция была прове-
дена с 1311-меченым перйодатом, и в продуктах реакции был нерадиоактивный
йод. Итак, доказано, что йод образуется исключительно из йодида.
С помощью радиоактивных индикаторов удалось объяснить механизмы
протекания некоторых реакций из области органической химии. Один из са-
мых простых случаев — это термическое разложение р-метилоксибензила.
СН3О
где задача состояла в определении того, из какой карбонильной группы об-
разовывался углекислый газ. Это легко разрешимо, если сделать меченым
один из атомов углерода карбонильных групп. Допустим, реакция проходит
с р-метилоксибензилом, с меченым атомом углерода из первой группы, тогда
диоксид углерода будет радиоактивным, если он будет образовываться из пер-
вой карбонильной группы, и наоборот.
Вопрос о том, препятствует ли метанол полимеризации этилена на твер-
дом катализаторе путем присоединения к растущим полимерным цепочкам
через группы СН3О— и НО—, был решен с помощью меченого метанола.
Когда эта реакция протекала в присутствии |4СН3ОН, конечный полимер
получался радиоактивным, тогда как в результате эксперимента с СН3О3Н
получался не радиоактивный полимер. Стало очевидно, что препятствующее
действие метанола ослабляется присоединением группы СН3О к растущей
полимерной цепочке.
Реакцией с более сложным механизмом является образование миндаль-
ной кислоты щелочным гидролизом фенилглиоксаля. На первом этапе реак-
ции происходит присоединение иона ОН к фенилглиоксадь-карбонильным
группам. Возможны два варианта протекания реакции:
226
Глава 6 Радиоактивные индикаторы
СбН5-СН.СООН
он
СбНй-СН.’СООН
он
Верхняя схема показывает присоединение группы ОН к альдегидной
группе и последующее образование миндальной кислоты путем перехода ато-
ма водорода от альдегидной группы к соседнему атому углерода. С другой
стороны, присоединение ОН- к карбонильной группе будет сопровождаться
переходом фенильной группы (нижняя схема). Какая из двух реакций является
верной, может быть установлено, если сделать один из атомов углерода в груп-
пе О=С~С—О меченым |4С. Процесс мечения (обозначено звездочкой) был
произведен, как показано на схеме. Можно было ожидать, что верхняя схема
приведет к получению миндальной кислоты |4С-меченой в позиции группы
СН, тогда как во втором случае миндальная кислота будет мечена в карбок-
сильной группе. Расположение |4С в миндальной кислоте было определено
метолом термического разложения. Так как углекислый газ, образовавшийся
из карбоксильной группы, не был радиоактивен, а был получен радиоактив-
ный бензиловый спирт, то, следовательно, реакция протекала по верхней схеме.
В некоторых случаях существование нестабильных промежуточных соеди-
нении может быть связано с перераспределением радиоактивности. Например,
было замечено, что окисление особо меченого 7-14С-1,3,5-гептатриена обра-
зует бензойную кислоту, однородно меченую по всем атомам углерода:
Это объясняется образованием нестабильного промежуточного соединения —
циклогептатриенил катиона. Так как все атомы углерода в этом катионе экви-
валентны, изменение размеров кольца может произойти в любой позиции, что
приводит к образованию молекул бензойной кислоты, меченых в различных
позициях. Такая смесь в конце превращается в однородно меченую бензойную
кислоту
Радиоактивные индикаторы делают возможным измерять скорость хи-
мических реакций в равновесии. В реакциях, которые достигли равновесия,
6.3. Радиоактивные индикаторы в химии и биохимии 227
например окисление арсенита:
AsOj“ + I3- + Н2О AsOi- + ЗГ + 2Н+,
скорость прямой и обратной реакций оценить нельзя. Концентрация всех
реагентов в системе довольно устойчива и скорость реакций в равновесии
не может быть вычислена обычными химическими методами. Но если один
из компонентов в равновесной смеси является меченым, то задача очень
упрощается. Например, если добавить76As-меченый арсенат, 76AsO4_, в реак-
ционную смесь при равновесии, то скорость можно вычислить, замеряя через
некоторые промежутки времени увеличение активности арсената.
Изотопный кинетический эффект, т. е. разность скоростей реакций нор-
мальных и изотопно замещенных соединений — это еще одно полезное свой-
ство, которое можно определить, изучая механизмы реакций, потому что зная
это, можно определить разорвавшиеся в ходе реакции связи в молекуле. То есть
определить участок молекулы (реакционный центр), который вступил в реак-
цию с другим реагентом. Эта технология основывается на том, что скорость,
с которой протекает реакция, зависит, кроме всего прочего, от частоты коле-
бания связей. Представим молекулу со связью X—Y в качестве реакционного
центра. В другой паре идентичных молекул, отличающейся только по массе,
реакционным центром является атом Y и связь X—Y* (Y и Y* — соответ-
ственно легкий и тяжелый изотопы Y) будет колебаться с меньшей частотой,
чем X—Y (раздел 1.11). Все это делает связь X—Y* менее склонной к разры-
ву, что в свою очередь делает скорость протекания реакции с более тяжелой
молекулой в идентичных условиях немного более медленной. Количественно,
скорость протекания реакции выражается через константу скорости. Отноше-
ние констант скоростей реакций для веществ с более легким и более тяжелым
изотопами, k/k*, и называется изотопным кинетическим эффектом.
Как пример, можно рассмотреть механизм реакции окисления этанола
с бромом. Реакция представляет собой последовательность стадий с низкой
и высокой скоростями протекания реакций:
СН3СН2ОН + Вг2 -► СН3СНО + 2НВг (медленная стадия);
СН3СНО + Вг2 + Н2О -► СН3СООН + 2НВг (быстрая стадия).
Задачей являлось определить фрагменты молекулы этанола, которые ре-
агируют с бромом на медленной стадии, которыми могли являться группа ОН
или связь СН метиленовой группы. Эксперименты с нормальным и [ 1-3Н]-ме-
ченым этанолом, СН3С3Н2ОН, выявили значительный изотопный кинетиче-
ский эффект, k/k* = 1,74 при 37,5 °C. Это показало, что бром вступал в ре-
акцию с метиленовой группой этанола. Начальную стадию реакции можно
представить как
СН3СН2ОН + Вг2 [СН3СНОН]+ + НВг + Вг~.
Отсутствие изотопного эффекта (k/k* = 1) говорит о том, что в этом
эксперименте метиленовая группа не является реакционным центром, а зна-
чит, бром реагирует с другой частью молекулы этанола. Изотопное замещение
228
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
F
,.1
стабильными изотопами также используется в изучении изотопного кинети-
ческого эффекта.
Использование радиоактивных индикаторов для определения направле-
ния протекания химических реакций используется относительно часто в био-
химии, где оно помогает разобраться со многими процессами биосинтеза
и метаболизма. В изучении биосинтезов в живых организмах принципиальной
задачей является определение исходного компонента, из которого то или иное
вещество было синтезировано. Вообще, в таких исследованиях используется
введение в организм или клеточную культуру меченого вещества А, которое
будет считаться исходным компонентом вещества В.
Исходное вещество может вводиться внутривенно животным или как
компонент питательной среды — растениям и микроорганизмам. Через не-
которое время вещество В изолируется от организма и проверяется на ра-
диоактивность. Если оно оказывается радиоактивным, то это определенно
доказывает происхождение В от А. Впоследствии изолированное соединение
В может подвергнуться постепенной химической деградации, чтобы опреде-
лить позицию в молекуле, в которую вошел меченый атом. Процесс может
повторяться с различными мечеными исходными веществами до тех пор, по-
ка все исходные атомы остаются нерадиоактивными. Как пример, на рис. 6.7
(слева) представлена схема биосинтеза пуринового каркаса, что подытоживает
целую серию изучений в области индикаторных элементов. Так же как в слу-
чае образования молекулы холестерола из ацетатных групп, использовались
1-|4С- и 2-|4С-уксусныс кислоты. Меченые тимидин и уридин очень часто
применяются в изучении биосинтезов ДНК и РНК с использованием 3Н-
и 14С-мечсных аминокислот соответственно, так же как и 35S-метионин —
часто используемый исходный компонент в биосинтезах протеинов.
Использование изотопа |4С дало большой прогресс в понимании меха-
низма фотосинтеза. |4СО2 является используемым меченым исходным веще-
ством в изучении фотосинтеза растений, а в экспериментах с водорослями
используют NaHl4CC>3 как компонент питательных веществ. Уже первые экс-
перименты показали, что фотосинтез является очень сложным процессом.
Даже после непродолжительного процесса фотосинтеза |4С был обнаружен
со.
аминоуксусная кислота
аспарагиновая
Ny
формиат
С
С
(НО)2Р-О-СНг CH—СООН
амид
альфа-аминоглутаровой
кислоты
Рис. 6.7. Слева: схема биосинтеза пуринового каркаса.
Справа: 3-фосфоглицериновая кислота
6.3. Радиоактивные индикаторы в химии и биохимии
229
в ряде сахаридов и аминокислот. Поэтому было важным определить пер-
вый продукт фотосинтеза. Это было успешно осуществлено в экспериментах
на зеленых водорослях (хлорелла), которые освещались в течение долей секун-
ды, до тех пор пока не был обнаружен лишь один 14С-содержаший продукт
реакции. Он был однозначно определен как 3-фосфоглицериновая кислота,
содержащая меченый атом в карбоксильной группе (рис. 6.7, справа).
Радиоактивные индикаторы не только важны, но и незаменимы в разъяс-
нении изменений обмена веществ. Процессы основываются на контроле мече-
ных атомов соединения (А), метаболизм которого изучается в организме или
культуре клеток, и через некоторое время изолируют вещество (В), являющее-
ся продуктом метаболизма соединения А. Если окажется, что В - радиоактив-
ное, то значит — предположение было верным. Метаболизм веществ со слож-
ной молекулярной структурой обычно проходит через серию промежуточных
стадий, все из которых можно определить. Обычно продукты обмена веществ
встречаются в малых, равновесных концентрациях, так как после их образова-
ния они метаболизуются в другие продукты. Чтобы определить в таких услови-
ях метаболит (скажем, В), нерадиоактивный В, как транспортер следовых кон-
центраций В*, вовлекается в эксперимент наряду с А*. Если В является продук-
том метаболизма А, то он появится в меченой форме, В*, которая смешается
с нерадиоактивным В. Так как В использовался в избытке, то можно его реге-
нерировать и измерить его радиоактивность. Определение малых концентра-
ций продуктов метаболизма может быть проведено с использованием меченого
аналога А. Типичным примером является аденозин-5'-[7-32Р]-трифосфат, ко-
торый благодаря переходу его концевой фосфатной группы является исходным
веществом для образования других фосфатов. Продукты, которые получают
фосфат от АТФ, очень сложно определимы, так как часто они быстро подвер-
гаются ферментативному переходу под воздействием фосфотазы. Этот вопрос
разрешим, если использовать аденозин-5'-(7-[358]-тио)-трифосфат — хими-
ческий аналог АТФ, у которого один атом кислорода в концевой фосфатной
группе замещен радиоактивным атомом 35S (рис. 6.3г). Переход 358-тиофос-
фатной группы от этого аналога осуществляется так же, как и фосфатной
группы от АТФ, но из-за специфики фосфатов продукты не будут подвергать-
ся дальнейшему метаболизму, а следовательно, они могут быть определены.
В качестве базового эксперимента полета «Викинга» на Марс в 1976 г.
использовалось, что живые организмы метаболически перерабатывают угле-
род-содержащие вещества частично в углекислый газ. Задачей эксперимента
было найти микробные формы жизни на Марсе. Предполагалось, что при
присутствии в марсианском грунте активных микроорганизмов они должны
будут вырабатывать радиоактивный диоксид углерода, если им будут предло-
жены для метаболизма |4С-содержащис питательные вещества. Образец поч-
вы был помещен механической рукой робота в среду 14С-меченых питатель-
ных элементов, и образование |4СО2 сопровождалось измерениями счетчика
1ейгера—Мюллера. Хотя образование |4СО2 и было зафиксировано, но время
протекания процесса было необычным. Ощутимое количество |4СО2 было по-
лучено почти сразу же после помещения образца почвы в меченое питательное
вещество, следующие 40 часов скорость образования оставалась устойчивой,
230
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
а через 70 часов все процессы прекратились. Так как процессы образования
|4СО2 нельзя объяснить химическими и биологическими процессами, уже из-
вестными до этого, процессы образования |4СО2 остаются необьясненными.
В дополнение к химическому определению метаболитов, изотопные ин-
дикаторы применяются в измерении скорости протекания метаболизма или
полного обмена веществ. Процессы обмена вешеств протекают в условиях,
которые можно назвать химическим равновесием, где в цепочке метаболи-
ческих превращений А -► В -► С -► концентрация вещества В сохраня-
ется постоянной, так как, с одной стороны, оно образуется из вещества А,
но с другой — является исходным для С. Скорость метаболического процесса,
измеряющаяся обычно во временном отрезке, за который половина данного
вещества подвергается метаболизму, в данных условиях может быть определе-
на только благодаря методу индикаторов, используя меченое вещество В или
его исходное (А).
Рассмотрим первые подходы на двух примерах. Чтобы изучить скорость
метаболизма глюкозы, меченая глюкоза была внутривенно введена в кровь,
где она смешалась с обычной, не меченой глюкозой. Через некоторое вре-
мя были взяты образцы крови, и была изучена удельная радиоактивность
глюкозы. С момента введения инъекции удельная радиоактивность глюкозы
уменьшилась: немеченая глюкоза вводилась в кровь как продукт метаболиз-
ма, тогда как полная концентрация глюкозы оставалась прежней (метаболи-
ческое превращение глюкозы не является препятствием, так как оно влияет
как на меченую, так и на немеченую глюкозу в одинаковой мере). Поэтому
скорость протекания метаболизма глюкозы может быть получена из экспо-
ненциального уменьшения ее удельной радиоактивности со временем, что
в некотором смысле подобно определению периода полураспада радионукли-
дов. Для определения полного обмена протеинов в плазме используют мече-
ный йод. Изучаемый протеин был изолирован от образца плазмы, мечен 1311
(раздел 6 2) и внутривенно введен в кровь, где подвергся процессу деградации
метаболизма. Из-за особенностей вовлеченных ферментов меченый продукт
метаболизма не может реагировать с вновь синтезированными протеинами
и выводится из организма с мочой. Расчет скорости обмена веществ может
быть произведен как по увеличению активности мочи, так и по уменьшению
активности плазмы крови. Если используется меченое исходное соединение
В, то удельная активность В сначала будет увеличиваться по мере вовлечения
исходного для В компонента в реакцию. Это будет продолжаться, пока весь
исходный компонент не вступит в реакцию. С этого момента удельная актив-
ность В начнет уменьшаться, как и в предыдущем случае.
Используя авторадиографические методы, легко определить орган или
ткань, в которых проходит метаболизм, или какие продукты метаболизма
накапливаются (рис. 6.8). Протекание метаболизма некоторых исходных про-
дуктов: Н|4СО3 и |4СО2 для растений и 1311 для животных — применяется
в изучении физиологических реакций организма на различные возбудители,
такие как температура или голод.
В последние годы использование индикаторов предопределило большой
скачок в области изучения рецепторов: стало возможным определять части
6.3. Радиоактивные индикаторы в химии и биохимии
231
Рис. 6.8. Авторадиограмма замороженного разреза крысы,
сделанного спустя 6 часов после инъекции раствора Na235SO4.
Источник: Practical Autoradiography. The Radiochemical Centre, Amersham, UK, 1979
клеток и тканей, где располагаются ре-
цепторы — биохимически и физиологи-
чески активные вещества, рецепторные
лиганды. Обнаружение меченых рецеп-
торных лигандов очень часто визуализи-
руется посредством авторадиографиче-
ского метода. На рис. 6.9 показана авто-
радиограмма части рецепторов 1251-ме-
ченого эндотелия в тонком (10 нм) раз-
резе почки крысы. (Эндотелий — это
пептид, содержащий 21 аминокислоту.
Он контролирует сокращение вен, ар-
терий и другие физиологические про-
цессы в мускулах.) Два дополнительных
примера меченых рецепторных лиган-
дов 3Н-флунитразепам (а) и хинукли-
динил-(фенил-4-3Н)-бензилат (б):
Рис. 6.9. Авторадиограмма среза
почки крысы, показывающая рецеп-
торы эндотелия.
Источник: каталог The Radiochemical
Centre, Amersham, UK
232
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
Первый используется для локализации в рецепторах головного мозга
диазепама и его аналогов, тогда как второй применяется для локализации
рецепторов мускарина. Изучение меченых рецепторов зачастую применяется
в исследовании действия лекарств.
Еще две проблемы в области химии, которые могут быть решены только
за счет меченых индикаторов, — это самодиффузия и реакции обмена. Само-
диффузия означает движение атомов, ионов или молекул в чистом веществе,
например движение молекул воды в воде. Без привлечения радиоактивных
изотопов такие процессы невозможно зафиксировать, так как в веществе
с естественным содержанием изотопов не представляется возможным разли-
чить между собой атомы, ионы, молекулы. Но используя радиоактивный инди-
катор, например тритиевую воду (3Н' НО), движение химически идентичных,
но радиоактивных молекул может быть отслежено в объеме обычной воды.
Использующиеся методы проведения экспериментов отличаются, что за-
висит от среды, в которой изучается самодиффузия: твердая, жидкая или
газообразная. Для изучения самодиффузии в твердых телах на исследуемый
образец напыляют тонкий слой индикатора, например слой 2l2PbIj на по-
верхность кристалла йодида свинца для изучения самодиффузии ионов РЬ2+
или слой ll0mAg, электролитически напыленного на металлическое серебро
для изучения самодиффузии атомов серебра в нем. Поскольку диффузия в
твердых телах при комнатной температуре протекает очень медленно, то эти
эксперименты ставятся при более высоких температурах, при которых мече-
ное вещество с поверхности диффундирует вглубь кристалла, что приводит
к уменьшению поверхностной активности индикатора. Скорость самодиффу-
зии может быть вычислена через это уменьшение активности, измеряемое как
функция от времени. Другая возможность определения скорости самодиффу-
зии — это выдержать образец некоторое время при высоких температурах,
затем резко закалить — для остановки процесса диффузии — и постепенно
удалить тонкий слой индикатора с поверхности контролируемым химическим
или электролитическим растворением. Толщина и активность растворенных
слоев определяются путем взвешивания образца после каждого этапа раство-
рения, а также измерения активности остаточного раствора. Из этих данных
строится распределение по глубине концентраций индикатора в образце.
Самодиффузия в жидкостях зачастую изучается с помощью метода ка-
пилляров. Раствор индикатора, идентичный по химическому составу жидко-
сти или исследуемому раствору, помещается в вертикальный капилляр с за-
крытым дном. Капилляр погружают в жидкость или раствор, что позволяет
индикатору диффундировать из капилляра. Например, чтобы определить па-
раметры самодиффузии иона йода, в капилляре может находиться раствор
йодида натрия, меченого 1311, что позволяет диффундировать в раствор йоди-
да натрия с такой же концентрацией. Скорость самодиффузии определяется
по уменьшению активности индикатора внутри капилляра. Прибор для изуче-
ния самодиффузии в газах состоит из двух отсеков, отделенных друг от друга
запорными кранами. Оба отсека заполнены газом с одинаковым составом при
одинаковом давлении, только в одном отсеке находится индикатор. После от-
крытия запорных кранов индикатор начинает мигрировать в другой отсек.
6.3. Радиоактивные индикаторы в химии и биохимии
233
Так, например, аргон изучался с использованием радиоизотопа 41 Аг в каче-
стве индикатора.
Реакции обмена — это процессы, в которых структурный элемент (X)
обменивается между двумя соединениями, скажем АХ и ВХ (см. также раз-
делы 1.11 и 6.2). Пусть один из реагентов, А, — меченый в позиции X, тогда
процесс может быть записан как А*Х + ВХ АХ + В*Х. Очевидно, что без
индикатора этот обмен нс мог быть зафиксирован, так как компонент X иден-
тичен в соединениях АХ и ВХ, и их концентрации со временем не меняются.
Начиная эксперимент с одним меченым реагентом (А*Х), обмен можно легко
наблюдать, так как индикатор будет появляться у другого реакционного эле-
мента (В*Х). Скорость реакции обмена можно вычислить, измеряя удельную
активность В*Х как функцию от времени. Это обычно выражается как полупе-
риод реакции. (Здесь полупсриод означает временной интервал, необходимый
для протекания половины реакции.) Если реакция протекает с радиоактив-
ным индикатором, то она будет протекать также и с обычными компонентами,
немечеными АХ и ВХ. Индикаторы только лишь служат инструментом, дока-
зывающим прохождение реакции и определяющим ее скорость.
Множество реакций обмена изучались с помощью радиоактивных ин-
дикаторов. Например, можно привести реакцию обмена атомов хрома между
дихроматом и ионами гидратированного хромита (III). Реакцию с меченым
ионом Сг(Ш) можно записать как
Сг2О?“ + 51Сг(ОНг)б+ 5,Сг2О?- + Сг(ОН2)*+,
что означает, что атомы хрома, присутствующие на начальной стадии в рас-
творе в виде ионов Сг(П1), появятся в виде иона бихромата, и наоборот.
Можно также наблюдать проходящий по такому же принципу гетерогенный
обмен ионами между раствором и слабо растворимым веществом. Примером
является реакция обмена
2,2Ч+«) + PbS°4(s) - Рьм + 212pbSo4(S).
Реакции изотопного обмена отличаются по скоростям их протекания, что
непосредственно зависит от силы и типа межатомных связей соединений, ко-
торые принимают участие в процессе обмена. Так, обмен82 Вг между Вг и НВг
в растворе проходит очень быстро (полупериод реакции < 30 с), но между
Вг и ВгО3 — гораздо медленнее (полупериод реакции 220 ч).
Описанные до сих пор примеры применения радиоактивных индикато-
ров в химии и биохимии были единственно возможными способами решения
этих проблем. Тем нс менее в химии много других примеров, где применяются
радиоактивные индикаторы даже при наличии альтернативных методов иссле-
дования. Метод радиоактивных индикаторов применяется очень часто из-за
его простоты, чувствительности и быстроты. Преимущества метода можно
продемонстрировать примером исследования растворимости ртути в различ-
ных жидкостях. Для проведения обычных химических анализов на содержа-
ние в жидкости растворенной ртути требуется сначала окислить растворяемую
ртуть до Hg(II), испарить жидкость, растворить остальные компоненты, опре-
делить Hg(II). Если же будем использовать в измерениях 203Ь^-меченую ртуть,
234
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
то растворимость можно вычислить из активности насыщенного раствора без
всяких химических воздействий на него. Ниже приведены примеры такого
типа применения индикаторов:
• Определение растворимости слаборастворимых соединений в воде и дру-
гих растворителях: металлов в расплавах солей, газов в жидкостях (напри-
мер, определение растворимости криптона и ксенона с использованием
изотопов 85 Кг и |33Хе), воды в малополярных органических раствори-
телях.
• Определение давления слабонасыщенного пара малолетучих соединений,
таких как высоковязкие органические жидкости или расплавы металлов.
• Определение состава газовых и жидких фаз в процессе дистилляции смеси
двух жидкостей, одна из которых присутствует в малой концентрации.
• Определение площади поверхности, основанное на количестве адсорби-
рованных радиоактивных газов (85Кг, |33Хе, 14СО).
• Распределение веществ между двумя несмешиваемыми жидкостями или
между раствором и твердым сорбентом. Очень часто радиоактивные ин-
дикаторы применяются для измерения распределения ионов металлов
между водными растворами и органическими растворителями или ионо-
обменными смолами.
• Электроосаждение металлов, измерение скоростей электродных процес-
сов и скоростей миграции ионов в растворах под действием внешних
электрических полей.
• Изучение процессов, происходящих в твердых телах, посредством эма-
нометра. В этом методе в структуру исследуемого вещества помещаются
изотопы инертных газов. При комнатной температуре скорость выхода
газового индикатора из структуры очень мала. Но любые изменения,
такие как дегидратация, полиморфные или фазовые переходы или разло-
жение, происходящие в твердых телах при нагреве, будут сопровождаться
мгновенным увеличением выхода радиоактивного газа. Мечение для эма-
нометрии может быть проведено двумя способами. Первый, достаточно
универсальный, — криптонирование, основывается на бомбардировке
вещества ускоренными ионами 85Кг, которые входят в поверхностные
слои вещества. Некоторые неорганические вещества могут стать мечены-
ми путем внедрения в их структуру радиоизотопов, которые, распадаясь,
образуют радиоактивные изотопы инертных газов, например 226 Ra или
228Th как исходные нуклиды для 222 Rn или 220 Rn соответственно. В этом
случае мечение вызвано кристаллизацией или осаждением исследуемого
вещества в присутствии ионов 226Ra2+ или 228Th4 н.
• Меченые поверхностно-активные компоненты моющих средств (от Си -
до С15-алкил-358-сульфаты, 355-алкилбензинсульфонаты, |4С-пальмитат
натрия) используются для увеличения выдерживания поверхностно-ак-
тивных веществ тканей во время стирки. Мечение тканей осуществляется
вымачиванием в теплом растворе гептана и меченых поверхностно-ак-
тивных веществ. Меченые длинноцепочечные жирные кислоты и гидро-
карбонаты применяются для воспроизведения поведения засаленных пя-
тен во время стирки.
6.4. Метод изотопного разбавления
235
6.4. Метод изотопного разбавления
Изотопное разбавление — это метод, позволяющий количественно опре-
делять изменения в удельной активности индикатора. Изначально метод со-
здавался как часть химического анализа. Радиоактивный индикатор (*Х) с из-
вестной удельной активностью ао = Aq/itiq (Ао и т0 — это активность и
масса индикатора соответственно) и химически идентичный веществу, опре-
деляемому при анализе, был добавлен к изучаемому образцу, содержащему
вещество X неизвестной массы. Например, меченый сульфат, 35SC>4~, был
добавлен к раствору, в котором необходимо было определить содержание
ионов сульфата. После этого удельная активность индикатора уменьшается до
ai = Ао/(то + тх) Следовательно, термин «изотопное разбавление» озна-
чает, что радиоактивный изотоп из индикатора становится «разбавленным»
стабильными изотопами вещества, определяемого при анализе. Из двух фор-
мул для удельной активности до и после изотопного разбавления получаем
формулы для активности индикаторов: Ао -- аогпо и Ао = а [(то + тх). Так
как активность индикатора Ао не меняется, то получаем: аотпо = at (то+тх).
Исходя из этих операций, получаем массу неизвестного продукта:
(«о Л 1г
-----* I • (6.1)
Я| /
Из формулы видно, что для получения массы искомого вещества необходи-
мо знать удельную активность индикатора после «разбавления» продуктом
реакции. Так как это можно сделать, измерив активность любой части полу-
ченного вещества, то нет необходимости изолировать вещество от образца.
Это являлось главным преимуществом метода, так как очень сложно достиг-
нуть полного химического разделения похожих компонентов.
Процесс может быть показан на примере определения обменного фос-
фора в почве — метод, использующийся до сих пор Речь идет о той части
фосфора почв, которая содержится в почвенном растворе и на поверхности
почвенных частиц и доступна растениям. По существу, это является крите-
рием определения качества почвы. Если поместить образец почвы в раствор
32 РО3 с известной удельной активностью, то обменный фосфор начнет вхо-
дить в раствор, уменьшая удельную активность индикатора. Содержание об-
менного фосфора в образце почвы (тх) получают из начальной и конечной
удельной активности 32РО^
Со становлением современных методов разделения изотопный обмен, как
часть химического анализа, потерял много важного. Но принцип изотопного
разбавления находит применение и в других областях. Так, он применяет-
ся для определения объема сложных геометрических форм, где не могут быть
использованы обычные вычисления. Если объем И меченого раствора с ак-
тивностью Ао и удельной активностью ао = Ао/% добавить в неизвестный
объем жидкости Vx, то, следуя тем же путем, получаем-
((Jf) \
--1 - (6.2)
а1 /
236
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
В случае, если искомый объем много больше объема индикатора, то фор-
мула упрощается до 14 = Vo(ae/ti]). Поэтому для определения Vx достаточно
определить удельную активность индикатора О| после разбавления и смеше-
ния с объемом Vx, т.е. измерить активность образца известного объема.
В фабричных условиях, используя этот метод и растворы NH482Br или
24NaCl в качестве индикаторов, измеряют объемы сложных трубопроводов.
Меченый 1311 или 1251 альбумин используют для определения объема плазмы
крови. Процедура заключается во введении индикатора с известным объемом
в руку пациента и взятии образца крови из другой руки, когда индикатор
полностью смешается с кровью. Таким же образом определяется объем эрит-
роцитов, используя суспензию 51 С-меченых эритроцитов (раздел 6.6).
В энтомологии принцип изотопного разбавления применяется при опре-
делении плотности популяции насекомых. Берется некоторое количество насе-
комых, По, метится и выпускается в природу. Им дается достаточное время,
чтобы равномерно смешаться с исследуемой популяцией. Далее, отбирается
такое же количество насекомых, и измеряется радиоактивность каждого ин-
дивида для определения количества (щ) радиоактивных особей. Отношение
пи/П| показывает коэффициент разбавления, насколько меченые особи ста-
ли «разбавлены» немеченой популяцией. Количество насекомых в популяции
можно вычислить, если умножить по на коэффициент разбавления. Таким
методом можно, например, определить количество муравьев в муравейнике.
6.5. Индикаторы в химических и биохимических анализах
।
Активное применение радиоактивных индикаторов в химических ана-
лизах было экстенсивным до 1970-х гг., были проведены сотни аналитиче-
ских работ с использованием радиоактивных индикаторов. Но, как всегда,
привлечение современных методов инструментальных анализов привело к от-
чуждению старых методов. Ниже приведены описания некоторых методов,
использующихся до сих пор.
В классическом методе изотопного разбавления было важно знать удель-
ную активность, т. е. массу фракции исследуемого вещества. Этого нельзя
получить из индикаторного анализа, где количество получаемого вещества
очень мало. Если есть реагент, который вступает в реакцию с исследуемым
веществом даже при малых количествах, то можно использовать вспомогатель-
ный достехиометрический метод. Схема процесса представлена на рис. 6.10.
Приготовлены два раствора с известной активностью индикатора (*Х). К од-
ному из них добавляется исследуемое вещество (X) неизвестной концентра-
ции. В отличие от обычного метода изотопного разбавления, далее от обоих
растворов изолируются одинаковые массы, т (на рис. 6.10 отмечены заштри-
хованной линией), путем использования концентраций реагента ниже, чем
соответствует количеству индикатора, применяемого в реакции. Отсюда и на-
звание — достехиометрический метод. С другой стороны, удельная активность
индикатора ап = Ао/тпо, то же самое и для фрагмента с массой т и актив-
ностью Ад: ап = А0/т. Соответствующие удельные активности индикаторов
разбавленных исследуемым веществом: сц — А0/(тпо + тх) и а1 = А^/т.
6.5. Индикаторы в химических и биохимических анализах
237
Раствор меченого атома
Рис. 6.10. Схема достехиометрического изотопного разбавления
Так как удельные активности в исходных растворах и соответствующих изо-
лированных фрагментах равны (Ао/то = А!й/т\ A0/(mQ + тх) = А"/т), то
получаем: Апт = А'ото = + тх). Следовательно массу исследуемого
вещества можно определить по формуле, схожей с формулой (6.1). Главное
отличие в том, что сейчас в формуле появляются значения активности изо-
лированных зон, т. е. отпадает нужда в определении удельной активности.
Метод применяется для определения концентраций индикаторов (~ 10 10 г)
некоторых металлов. Изолирование одинаковых количеств металла приме-
няется в основном для внедрения металлов в растворы хелатных реагентов
с органическими растворителями, где реагент используется в достехиометри-
ческих количествах. Например, раствор дитизона в хлороформе используется
для определения следовых концентраций ионов Cu2+, Hg2+, Ag2+ и Zn2+.
Общеприменимым является метод радиоактивных реагентов, который
опирается на реакцию исследуемых веществ с мечеными реагентами. Реагент
добавляется в избытке в раствор исследуемого вещества, концентрация кото-
рого определяется по границе активности продукта реакции или по активности
реагента, не вступившего в реакцию. Например, р-хлоро[203Щ]ртутнобензин-
сульфоновая кислота быстро, но избирательно реагирует с тиоловыми группа-
ми протеинов (см. схему на с. 238). Продукт реакции, ртутно-меченые произ-
водные протеинов, можно выделить и определить их активность. Чем больше
тиоловых групп содержат протеины, тем выше будет активность.
Измерение радиоактивности продуктов реакции приготовляет почву для
некоторых чувствительных методов определения активности ферментов. Про-
цесс включает в себя инкубацию образцов, содержащих ферменты, с осо-
бо мечеными основными компонентами, обрыв реакции через определенное
время, изолирование и определение активности радиоактивных продуктов
ферментативной реакции из полученной смеси. Например, ферментативная
активность липазы определяется с использованием |4С-трипальмитина как
подложки и измерением радиоактивности образовавшейся 14С-пальмитино-
238
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
О
—С—NH— CH—СН2—SH + CI—[203Н
с=о
о
II
---*- —с—NH—СН—СН2
с=о
вой кислоты после ее извлечения из органического раствора. Активность уре-
азы определяется из количества 14СО2, образовавшегося из 14С-мочевины.
Активность ферментов, контролирующих синтез нуклеотидов и нуклеозидов,
определяется измерением величины их вхождения в соответствующие мече-
ные основные компоненты.
В радиохимическом анализе следовых концентраций радионуклидов и при-
родных образцов низкие содержания радионуклидов требуют обычно пред-
варительного концентрирования радионуклидов и их отделения от других
компонентов образца. Но так как в ходе этих операций могут происходить
неконтролируемые потери радионуклидов, то важно определить выход радио-
нуклидов, полученных из образца. Этого без труда можно добиться, используя
радиоактивные индикаторы. Рассмотрим эти процессы на примере определе-
ния нуклида 90Sr в пище или растениях. Нерадиоактивный стронций в ка-
честве носителя (раздел 3.3) и раствор 85Sr(NO3)2 с известной активностью
в качестве индикатора добавляются в исследуемый раствор. Затем протеины
осаждают при помощи азотной кислоты и отфильтровывают. В фильтрате,
содержащем носители стронция, 90Sr и 85Sr, осаждается фосфат стронция
с последующим превращением в 85+90Sr(NO3)2 под воздействием концентри-
рованной азотной кислоты. Нитрат стронция, слабо растворимый в дымящей
азотной кислоте, отфильтровывается и растворяется, активности 90Sr и 85Sr
определяются при помощи сцинтилляционного счетчика. Будучи химически
идентичными, 85Sr-индикатор и 90Sr испытывают одинаковые потери, поэто-
му количество обоих радионуклидов получается сопоставлением начальной
и конечной активностей 85Бг-индикатора. Таким же образом для определения
следовых концентраций плутония (239Ри) и америция (24|Ат) в природных
образцах в качестве индикаторов используют 244Ри и 243Ат.
Радиоиммунологический анализ (РИА) широко используется клиниках для
обнаружения низких концентраций биохимически и физиологически важных
веществ, таких как пептидная кислота и стероидные гормоны, лекарственные
препараты или циклические нуклеотиды. Методы опираются на высокую чув-
ствительность и особенность иммунохимических реакций, т. е. присоединение
особых антител к соответствующим антигенам, и поэтому образующееся в ходе
реакции вещество должно обладать свойствами антигенов. (Если исследуемое
6.5. Индикаторы в химических и биохимических анализах
239
AG*
AG* AG* AG* AG* AG*
маркированный антиген
AG
немаркированный антиген
(вещество, определяемое
при анализе)
AG AG AG* AG AG
замещенный
маркированный
Комплексное соединение, антиген
в котором маркированный антиген
был частично замещен
немаркированным антигеном
AG*
AG*
AG*
AG‘-AB комплексное соединение
со всеми местонахождениями
заземления АВ занимается
маркированным антигеном
Рис. 6.11. Схема радиоиммунологического анализа
вещество не является антигеном, что происходит в случае легких соедине-
ний, таких как стероиды, то оно должно быть образовано из антигена через
присоединение подходящего протеина.) Метод основывается на конкуренции
между немечеными (AG) и мечеными (AG*) антигенами за ограниченное чис-
ло позиций для присоединения к антителам (АВ). Некоторое количество АВ
и AG* добавляется к образцу, где посредством полной концентрации антигенов,
(AG + AG*), должно быть достигнуто полное присоединение во всех возмож-
ных позициях имеющихся антител. Когда реакция завершается, часть антигенов
образует комплекс с антителами, а часть остается несвязанной. Чем выше кон-
центрация немеченого AG (исследуемого соединения) в образце, тем меньше
число связей образованных АВ с AG*, что происходит из-за конкуренции меж-
ду AG и AG* за присоединение к АВ (рис. 6.11). Концентрацию исследуемого
вещества (AG) в образце можно определить, измерив активность обоих не-
присоединившихся антигенов или комплекса AG—АВ. Результат оценивается
исходя из калибровочного графика, который строится следующим образом:
рассчитываются данные по нескольким растворам, содержащим одинаковые
количества AG* и АВ, как исследуемый образец, и различные концентрации
немеченого AG. Если рассчитана активность комплекса, то на калибровочный
график выносится зависимость активностей присоединенного AG* от непри-
соединенного AG.
Аналитическая процедура состоит из следующих ступеней: подготовка
серии эталонных образцов для построения калибровочного графика, подго-
товка раствора с образцом, инкубация растворов эталона и образца, в ходе
которой AG и AG* конкурируют за присоединение к АВ, отделение присо-
единенного и свободного AG и измерение радиоактивности. Отделение ком-
плекса AG—АВ от свободного AG производят адсорбцией при помощи декс-
транового угля, осаждением комплекса AG—АВ подходящим раствором соли
или органического растворителя или присоединением комплекса к различ-
ным сорбентам. На первый взгляд кажется, что это очень сложный процесс,
на самом же деле метод очень легкий. Доступны оборудование и препараты
для РИА, т. е. антитела, чистые антигены, необходимые для приготовления
AG* и построения калибровочного графика, радионуклиды и реагенты, что-
бы сделать антигены мечеными, что чаще всего означает сделать мечеными
протеины, а для этого обычно используют нуклид 1251 (раздел 6.2).
240
[лава 6. Радиоактивные индикаторы
Процесс, обратный РИА, т. е. определение антигена через меченые анти-
тела, называется иммунорадиометрическим анализом (ИРМА). Этот обратный
метод состоит из нескольких шагов. Во-первых, AG вступает в реакцию с не-
меченым АВ, который зафиксирован тем, что внедрен в инертный твердый
носитель. Затем носитель с комплексом AG АВ инкубируется в избытке ме-
ченого АВ*, который начинает присоединяться к AG-части комплекса. Так
формируется новый комплекс, АВ—AG—АВ*, в котором изучаемый антиген
«вставлен» между двумя антителами, меченым и немеченым. После инкуба-
ции инертный носитель с комплексом промывается от неприсоединенного
АВ* и измеряется его активность. Чем выше концентрация AG в образце, тем
выше активность комплекса. Так же как и в РИА, в этом методе используется
вполне доступное оборудование, и активность AG также определяется по ка-
либровочному графику.
6.6. Радиоактивные индикаторы в биологии
Применение радиоактивных индикаторов в биологии очень широко.
В добавление к биохимическим и физиологическим процессам (раздел 6.3)
индикаторы используются для изучения миграции животных и микроорга-
низмов, усваивания питательных веществ, кинетики процессов в живых ор-
ганизмах и в молекулярной биологии, для изучения процессов, вовлекающих
нуклеиновые кислоты. Для иллюстрации широкого применения индикаторов
в биологии рассмотрим несколько произвольно выбранных примеров.
Миграция небольших животных. Радиоактивные индикаторы облегчают
изучение объемов и направления миграции небольших животных. Метод
основывается на прививании некоторого количества особей из группы ин-
дикаторами и подсчете количества этих особей, встреченных в различных
районах через какое-то время.
Преимущественно этот метод применяется к насекомым. В масштабных
экспериментах, таких как изучение москитов или мух, введение индикаторов
осуществляется через усвоение радиоактивной пищи, в основном этому под-
вергаются личинки, помещаемые в питательную среду (раствор сахара, рубле-
ное мясо) содержащую 32 РО^ . Обмен веществ у личинок проходит так, что
взрослые особи будут радиоактивными. Короткий период полураспада нукли-
да 32Р дает преимущество, так как большинство выпушенных насекомых рас-
пространятся в природе. Для получения меченых личинок использовали инъ-
екции |4С-глицина женским особям насекомых. Миграция отдельных взрос-
лых особей насекомых изучается путем нанесения индикатора снаружи на тело
насекомого. Индикатор можно прикрепить как маленький фрагмент нейтрон-
но-облученной кобальтовой (60Со) или танталовой (182Та) проволоки, обычно
1 мм длиной, 0,5 мм в диаметре. Или в виде капли раствора, высушенной
и покрытой ацетилцеллюлозной пленкой. С применением этих видов мече-
ния появляется возможность следить за передвижением личинок и насекомых
в земле, под корой деревьев. Методы слежения зависят от конкретных задач.
В исследованиях массовой миграции насекомых отлавливают, убивают и про-
6.6. Радиоактивные индикаторы в биологии
241
веряют на радиоактивность. Движение под землей или корой отдельных осо-
бей может отслеживаться длительное время при помощи счетчика флуктуаций.
Аналогичные методы применяются при изучении миграции более круп-
ных животных. Например, изучению передвижения летучих мышей в пеще-
рах во время зимней спячки способствовало прикрепление к их крыльям
алюминиевых пластинок, содержащих l24Sb. Высокая энергия и проникаю-
щая способность испускаемого 7-излучения сделали возможным определять
местонахождение меченых особей, находящихся даже в глубоких трещинах пе-
щерных стен. Пища, содержащая 32РС>4 , 1311“ или 51СгО2 , применяется для
метаболического мечения мелких грызунов, рыб, лягушек, рептилий и птиц.
С таким же успехом можно сделать мечеными клетки и микроорганизмы.
Это осуществимо путем культивации бактерий на питательных веществах со
средним содержанием радиоактивных компонентов (32PO;J_, 35$-метионин),
которые перерабатываются и вводятся в клетки через процессы обмена ве-
ществ. Можно также использовать химические аналоги таких компонентов
(86Rb+ вместо калия, 758е-селенметионин вместо метионина, 5-|251-йодо-2'-
деоксиуредин вместо деоксиуредина). Еще один вариант получения меченых
клеток связан с тем, что некоторые вещества претерпевают химическое изме-
нение во время прохождения клеточной мембраны или уже внугри клетки, где
вещество присоединяется к внутриклеточным структурам. Например, мече-
ные эритроциты можно получить, выдержав кровь в растворе 51Сг-меченого
хромита калия. Во время прохождения клеточной мембраны ион 51СгО2 пре-
вращается в катион 51 Сг34-, который крепко присоединяется к гемоглобину.
Таким же образом хелат индия с 8-гидроксихинолином (меченым 111 In) имеет
возможность проникать сквозь клеточную мембрану лейкоцитов, тромбоцитов
и мембраны опухолей. В клетках |Н1п3+ вырабатывается из хелатов и при-
соединяется к компонентам цитоплазмы. Меченые микроорганизмы приме-
няются в изучении переноса и накопления бактерий в организмах животных.
В медицинских исследованиях — это изучение цитотоксичности, рака, транс-
плантатов и иммунологии.
Метаболизм питательных веществ. Пиша, меченая радиоактивными ин-
дикаторами, используется для определения проблем, связанных с приемом
пищи. Техника также применяется при отслеживании перемещения пищи
внугри популяций насекомых. Так, например, при помощи сахара, меченого
32Р-фосфатом, стало возможным доказать перемещение пищи внутри улья
Эксперимент был поставлен из расчета, что только ограниченное число пчел
имело доступ к меченой пище. А спустя некоторое время после попадания
еды в улей радиоактивность была отмечена у большинства насекомых. Экс-
перименты с растениями, растущими на радиоактивной почве, доказали, что
насекомые переносят питательные вещества от одного растения к другому.
Хвойные семена, вымоченные в растворе К.2Н32РС>4, использовались для об-
наружения животных, которые питаются этими семенами. Меченые семена
были разбросаны в лесу по площади эксперимента, после чего отлавливались
разные виды животных и проверялись на радиоактивность.
Техника с мечеными питательными веществами широко применяется в
физиологии растений для изучения усвоения и отложения минеральных солей.
242
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
Меченые вещества могут быть добавлены как в питательные растворы, так
и в почву. Количество вещества, поглощаемого разными частями растений,
определяется последующим измерением радиоактивности. Обычно распреде-
ление радиоактивных компонентов в растениях визуализируется при помощи
авторадиографии. Для проведения экспериментов в этой области используют
индикаторы только в виде радиоактивных изотопов элементов (например, 32Р,
24Na, 42К или 45Са), соответствующих нерадиоактивным элементам, содер-
жащимся в растениях. Например, при помощи "МоОд- было обнаружено,
что в корнях растений концентрируется молибден, причем из растворов, со-
держащих молибден менее 10 г/л.
Так как фосфор является одним из важнейших компонентов минераль-
ных солей для растений, то радиоизотопы 32Р и 33Р часто применяются для
разрешения вопросов, связанных с поглощением фосфора в системах «поч-
ва — растения». Вот некоторые самые распространенные вопросы: выход
фосфора из удобрений, растворение фосфатных минералов, захват фосфора
неорганическими компонентами почвы, разрушение органических фосфор-
содержащих соединений при разложении растительных остатков, закрепле-
ние фосфора почвенными бактериями. Рассмотрим применяемые методики
на трех выбранных примерах.
• Одновременное поглощение фосфора из минеральных удобрений и раз-
ложение растительных остатков изучалось в эксперименте с двойным
мечением. Растения произрастали в почве, содержащей два источника
фосфора: Са(Н32РО4)2 как минеральное удобрение, и 32Р-меченые ком-
постные растения, которые, следуя эксперименту, росли на питательных
веществах, содержащих 32Р-фосфат. Соотношения, в которых эти два
источника доставлялись к исследуемым растениям, выбирались относи-
тельно коэффициентов активности двух индикаторов в растениях.
• Изучалась пригодность фосфора для растений из почвенных компонен-
тов, не считая суперфосфатные удобрения. 32Р-меченый суперфосфат до-
бавлялся в почву в качестве удобрения. Через некоторое время измерялась
удельная активность в образцах растений и сравнивалась с удельной ак-
тивностью удобрения. Равные удельные активности означают, что полу-
ченный растением фосфор взят из удобрения. Если же, напротив, удель-
ная активность 32 Р в растении будет меньше, чем у удобрения, это будет
означать, что фосфор также частично выбирался и из других источников.
• Свойства корневых систем, их рост и расположение легко определяются,
если сделать инъекции меченых питательных веществ в почву на разных
расстояниях и на разную глубину от стебля.
Метод индикаторов применяют для изучения процессов поглощения пи-
тательных веществ надземными частями растений. Наиболее часто к листьям
добавляется раствор, содержащий меченые питательные вещества, а позже все
части растения проверяют на радиоактивность. Похожие эксперименты ста-
вились на поглощении листьями, изолированными от всех остальных частей
растения, 14СО2 и изучении распределения продуктов фотосинтеза.
6.6. Радиоактивные индикаторы в биологии
243
Применение индикаторов обусловило прорыв в области молекулярной
биологии, так как это позволяет изучить процесс передачи информации на мо-
лекулярном уровне, что ускорило открытия в области наследственности в мо-
лекулярной природе. Вначале индикаторы играли важную роль в исследова-
нии и разъяснении фундаментальных процессов. Например, используя од-
новременно 3Н-ДНК (меченую внедрением 3Н-тимидина) и 32Р-РНК, было
доказано, что ДНК играет роль темплата для синтеза РНК. Доказательство
основывалось на обнаружении гибридных ДНК-РНК-супермолекул, содержа-
щих оба радионуклида.
Еще одна важная область применения радиоактивных индикаторов — это
создание метода упорядочения, с помощью которого осуществляется получение
нуклеиновой кислоты из нуклеотидной последовательности. Из нескольких
существующих методов краткое описание будет дано для одного — метода
Максама и Гилберта, также известного как химическое упорядочение ДНК.
Процесс протекает в несколько стадий. Во-первых, так как молекула ДНК
очень большая, то ее необходимо расщепить на более мелкие, двуспиральные
фрагменты действием особых ферментов. Эти фрагменты, состоящие от со-
тен до тысяч нуклеотидных пар, затем делают мечеными в концевых 5'-ОН
группах 32Р-фосфатом (раздел 6.2) и денатурированными, т.е. обрабатывают
до разрушения двойной спирали в однорядные фрагменты. Процесс упоря-
дочения базируется на химическом расщеплении однорядных фрагментов,
выборочном внедрении их в позицию одного из четырех оснований. Раствор
однорядных фрагментов разделяется на четыре части, и в каждой из них фраг-
менты избирательно расщепляются в позициях, где находится один из четырех
нуклеотидов. Чтобы добиться этого, соответствующее основание сначала хи-
мически изменяется, делается уязвимым для последующей реакции, в ходе
которой основание будет удалено так, чтобы цепочки фосфатной сахарозы
могли расщепляться в атакованных местах. (Например, добавляем диметил-
сульфат в одну из четырех частей однорядных фрагментов для денатурации гу-
аниновых групп. При помощи гидролиза удаляются измененные гуаниновые
группы, а последующей реакцией с пиперидином происходит расщепление
цепочек в позициях, откуда были удалены гуаниновые группы. Таким же об-
разом в остальных трех частях происходит расщепление цепочек в позициях,
где находились аденин, цитозин и тимин.) Важным моментом химического
изменения является то, что каждая одинарная цепочка атакуется произвольно,
но только в одной позиции, где располагается соответствующее основание.
Таким же образом получают серии субфрагментов, меченых с одного конца
32Р, а с другого — обрывающихся в позициях, где располагались соответствую-
щие основания (рис. 6.12). Далее, все четыре жидкости разделяются при помо-
щи электрофореза в полиакриламидном геле. На рис. 6.12 показано, что умень-
шается длина субфрагментов, а их подвижность в геле увеличивается, спуска-
ясь вниз по схеме. Расположение субфрагментов в геле определяется по авто-
радиограммам. Так как траектория перемещения субфрагментов в геле зависит
от его длины, то чередование нуклеотидов можно определить непосредственно
из авторадиограммы. Так, по рис. 6.12 первым основанием в последовательно-
сти будет аденин, так как у него самый короткий субфрагмент. То есть самые
мобильные были сформированы в реакциях, характерных для аденина.
244
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
32РАрСрТр Gp СрТр Ар Gp GpTpGp Ср Ср Gp Ар GpC
t И I 1 I
“Р---------------------------------------------
“Р---------------------------------------
“р------------------------------
“р-------------------------
“р----------------------
''р--------
с
G
А
G
С
С
G
Т
G
G
А
Т
С
G
Т
С
А
Рис. 6.12. Секвенирование ДНК методом Максама—Гилберта. Слева: получение
субфрагментов расщеплением в позициях гуанина. Справа: схема авторадио-
грамм меченых субфрагментов, расщепленных в позициях четырех оснований.
Источник: Paces К // Chemical Letters (Czech Edition). 1982. Vol. 76. P. 177
Определение нуклеиновых кислот путем поиска и установления нуклео-
тидной последовательности может быть проведено с использованием метода,
известного как гибридизация. Он основывается на особом присоединении ме-
ченых синтетических одиночных цепочек нуклеотидных полимеров с извест-
ной последовательностью нуклеотидов, называемых зондом, к соответствую-
щей комплементарной последовательности в определяемых нуклеиновых кис-
лотах. Присоединивший ДНК-зонд комплекс называют гибридом. Меченый
зонд является цепочкой из 15-70 оснований, которые метятся 3Н, 32Р или 35S.
Анализируемая ДНК сначала денатурируется до одинарных цепочек, а затем
превращается в нитроцеллюлозу или нейлоновую мембрану, где она закреп-
ляется под действием ультрафиолета или тепла. Потом мембрану погружают
в раствор, содержащий меченый зонд, где начинается гибридизация. Непроре-
агировавший зонд смывается, а гибрид делают видимым и изучают с помощью
авторадиографии. Чувствительность метода очень высокая. Используя 32 Р-ме-
ченый зонд, можно установить последовательность Д Н К в 5 х 10 14 г. Для изу-
чения нуклеотидной последовательности в клетках и хромосомах этот метод
также применим, но он немного модифицирован для подобных исследований
в клетках и тканях. В еще более сложном варианте, с помощью принципов
гибридизации есть возможность снятия «отпечатков пальцев» ДНК. Таким ме-
тодом делают мечеными какие-то особые участки ДНК, которые затем можно
определить и визуализировать. Так как каждый представитель наследует осо-
бые участки, то они будут являться уникальными маркерами для определения
личности. ДНК-«дактилоскопия» применяется, например, в определении от-
цовства и анализе биологических образцов для суда.
6.7. Радиоактивные индикаторы в медицинской диагностике 245
6.7. Радиоактивные индикаторы в медицинской диагностике
Обследование условий и функционирования различных органов чело-
века, локализация злокачественных опухолей с привлечением радиоактивных
веществ — все это относится к широко распространенным и применяемым ме-
тодам медицинской диагностики, которая является важной составной частью
ядерной медицины. Ядерная диагностика в основном заключается во внутри-
венном введении в организм человека радиофармацевтических препаратов, т. е.
меченых соединений, которые избирательно поглощаются тем или иным ор-
ганом. Когда радиофармацевтические препараты поглощаются органом, излу-
чаемую радиацию измеряют специальным счетчиком, находящимся снаружи
тела пациента. Анализируя сигналы, можно построить двух- или трехмерные
картины распределения радиоактивных веществ в органе. Сравнивая полу-
ченную картину с аналогичной для здорового органа, становится возможным
выявление аномалий и дисфункций органа, включая опухолевые новообразо-
вания. Это динамические процессы, поэтому поглощение и выведение радио-
фармацевтических препаратов требует времени.
Детектирование радиации внешними приборами означает, что исполь-
зующийся радионуклид должен излучать радиацию с высокой проникающей
способностью, поэтому ядерные изомеры и /3~ -излучатели, испускающие кро-
ме того 7-кванты, /З1 -излучатели, испускающие аннигилляционные гамма-
кванты, или радионуклиды, распадающиеся путем электронного захвата, ис-
пускающие одновременно гамма-кванты, — предпочтительные нуклиды. Не-
маловажными факторами являются период полураспада и энергия излучения.
Предпочтение отдается короткоживущим радионуклидам из-за быстрого сни-
жения радиоактивности в теле пациента после завершения диагностических
процедур. Это снижает радиационную нагрузку на пациента и облегчает прове-
дение измерений по санитарной и радиационной защите, связанных с выведе-
нием радиоактивности. Оптимальные значения энергии 7- или рентгеновских
квантов зависят от возможностей детектора, но находятся в районе 100 кэВ.
Свойства радионуклидов в диагностических процедурах можно проде-
монстрировать на примере съемки щитовидной железы в присутствии радио-
изотопа йода. Изотоп 1311, применяющийся уже давно, испускает 7-кванты
с энергией 364 кэВ, которая находится за пределами оптимальных энергий,
использующихся в современных измерительных системах. Кроме того, /3-из-
лучение 1311 и восьмидневный период полураспада влияют на дозу радиации
(0,5-1 Гр), получаемую щитовидной железой за одну процедуру. Применение
радиоизотопа 1231 улучшает ситуацию. Испускаемые фотоны имеют энергию
159 кэВ, а доза, получаемая железой, снижается до 0,05 Гр, что связано с дру-
гим способом распада (электронный захват) и малым периодом полураспада —
13 часов.
Для диагностики, так же как и в терапии (раздел 5.7.3), радионуклиды
должны вводиться в химической форме, которая будет приниматься и пере-
рабатываться исследуемым организмом или тканью. Введение и накопление
радиофармацевтических препаратов в органах зависит от их химической струк-
туры, тогда как радионуклид используется в качестве индикатора и источника
246
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
раствор дочернего изотопа
Рис. 6.13. Радионуклидный генератор.
Источник: каталог The Radiochemical Centre, Amersham, СК
радиации для последующей съемки. Поэтому данные радионуклиды в различ-
ных меченых соединениях могут применяться для исследования различных
органов. Некоторые радиофармацевтические препараты могут применяться
как для диагностики, так и для терапевтических целей. Применяемые в тера-
пии активности значительно выше, так как целью является внедрить большую
дозу радиации в орган или ткань. В промышленных масштабах применяют
радионуклиды с периодом полураспада как минимум несколько дней (напри-
мер, l311,75Se, 85Sr, 198Au). Короткоживущие радионуклиды должны получать
прямо на месте в клиниках ядерной медицины из генераторов радионуклидов
(рис. 6.13, раздел 3.13) или на циклотронах. Приготовление меченых радио-
фармацевтических препаратов из радионуклидов, полученных из генератора,
обычно заключается в серии простых химических шагов с использованием
стерильных реагентов и оборудования, поставляемого производителем гене-
ратора. Производство на циклотроне радионуклидов для ядерной медицины
получило всемирную важность после открытия возможности применения ко-
роткоживущих радионуклидов. Они могут быть переработаны в радиофар-
мацевтические препараты путем быстрых автоматических синтезов. Очень
короткоживущие радионуклиды, такие как 8l,nKr (Т = 13 с), могут приме-
няться только в непосредственных экспериментах, когда радионуклид и/или
радиофармацевтический препарат вводятся непосредственно в диагностируе-
мый объект
6 7. Радиоактивные индикаторы в медицинской диагностике 247
В приведенном списке показаны некоторые радиофармацевтические пре-
параты и их назначение-
- щитовидная железа: l23I-, l25I~, *3*I~, "тТсО4 ;
- почки: ртутьорганические (197Hg, 203Hg) соединения, гиппурин (N-бен-
зол-2-аминоацетат), меченый 1231_ или 131I, 99тТс-комплекс с ДТП К
(диэтилентетраамин иентаацетатная кислота), сахариды и пептиды, ме-
ченые "”‘Тс, 99тТс-комплекс с димеркаптоянтарной кислотой;
- сердце: 82RbCl, 20|Т1С1, полифосфаты и хелаты 99тТс, щ-йодо-1231-жир-
ные кислоты;
- легкие: ток крови — альбумин, меченый 99тТс или изотопами йода;
вентиляция — |27Хе, 133Хе, l3N2, |5С>2;
- печень, селезенка: коллоидные формы "”*Тс (смесь TC2S7 и серы, стаби-
лизированной желатином), "3тТе, 198Au, '"In [Fe(OH)3, меченый "'In],
соединения "'In, растворенные в липидах, эритроциты, меченые 51 Сг;
- мозг: 99тТсО4 , альбумин, меченый 1311 или |251, 3-хлоро-197Р^-ртуть-
2-метоксипропилмочевина, комплексы '"In или "3mIn с ДТПК, пеп-
тиды и другие макромолекулы, меченые 99mTc, *"1п или |231п, Н2'5О
(ток крови); |5О2 (диагностика основывается на метаболизме кислоро-
да); 2-*8Р-фторо-2-дезокси-О-глюкоза (болезнь Альцгеймера);
- поджелудочная железа: 758е-селенометионин;
- надпочечники: 75Se-селено-, |8Р-фторо-, *81-йодопроизводные стерои-
дов, "С-стероиды;
- кости:85 Sr- и 87т Sr-соли, полифосфаты и полифосфонаты 99mTc, Nal8F;
- костный мозг: железосодержащие соединения (например, соли лимонной
кислоты), меченые 52Fe, 55Fe или 59Fe, коллоидные формы ""’Тс, "3mln,
198Au, хелаты и коллоиды 157Dy;
- локализация опухолей в различных органах: таллиевые (67Ga) соли ли-
монной кислоты, 75Se-селенометионин, соединения "'In, 57Со, 32Р,
197 Hg и 99тТс; метаболическая активность, поверхность клеток (исполь-
зуя лиганды рецепторов), скорость роста (используя исходные соеди-
нения ДНК) и ток крови могут быть исследованы на наличие злока-
чественной опухоли с применением различных радиофармацевтических
препаратов;
- локализация тромбов в венах: фибриноген человека, меченый |251;
- локализация воспалений и инфекций: иммуноглобулин G, меченый "'I
или 99тТс, 67Са-соли лимонной кислоты
Общая система для определения и съемки, применяемая в диагности-
ке ядерной медицины, — это гамма-камера (рис. 6.14 и VI на вклейке).
Излучение, испускаемое исследуемым органом, проходит через перфори-
рованную свинцовую пластину. Отверстия, используемые как коллиматор
для 7-излучения, образуют серию круглых радиационных пучков, которые па-
дают на плоский Ка1(Т1)-сцинтиллирующий кристалл. Кристаллы для гамма-
камер — 30-40 см в диаметре и 5-15 мм толщиной. Слабые сигналы, про-
248
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
Рис. 6.14. Гамма-камера.
Источник: Непдее Ж. R. Radioisotopes in Biological Research
New York: John Wiley. 1973; с разрешения
Рис. 6.15. Сцинтиграммы здорового сердца (слева) и сердца
после тромбоза венечных сосудов (справа), полученные после
внутривенного введения 17-|231-йодогептакаприновой кислоты.
Источник: Report 1551/1978 Nuclear Institute,
Julich, Germany; с разрешения
изводимые кристаллом в позициях, противоположных коллиматорным отвер-
стиям, регистрируются группой (до 90) фотоумножителей. Фотоумножитель,
который находится ближе всего к вспышке, будет регистрировать наивысшие
интенсивности света. Затем сигнал обрабатывается на компьютере для полу-
чения картины съемки, именуемой сцинтиграммой. На рис. 6.15 и 6.16 пред-
ставлены две сцинтиграммы. В некоторых гамма-камерах, в отличие от ис-
пользования одного большого кристалла, применяется методика исследова-
ний с множеством (около 300) тесно контактирующих маленьких кристаллов,
6.7. Радиоактивные индикаторы в медицинской диагностике 249
Рис. 6.16. Проверка циркуляции крови
в руке, пересаженной после ампутации
после несчастного случая, с помощью
сцинтиграмм. Сцинтиграмма была по-
лучена после введения в вену раствора
глюкозы, содержащего 8,тКг.
Источник: Gillaume М. // Radiochim. Acta.
1987. Vol. 41. Р. 119; с разрешения R. Old-
enburg Verlag, Munich, Germany
которые являются прямоугольными призмами Nal(Tl) (высотой 4 см и пло-
щадью поперечного сечения 2 см2). Свет, производимый в кристаллах, под-
водится к фотоумножителям по оптоволокну. Автоматизированный томограф
на однофотонном излучении (SPECT) — это более совершенная технология
визуализации органа, посредством комбинации изображений с разных сторон
под разными углами. На последнем этапе — автоматизированная реконструк-
ция распределения радиоактивности.
Новейшие съемочные аппараты основаны на принципе томографии. Тех-
ника диагностики с использованием радиофармацевтических препаратов, ме-
ченых радионуклидами, испускающими позитроны, носит название позитрон-
эмиссионной томографии, или ПЭТ. Каждый позитрон, возникающий в ис-
следуемом органе в ходе радиоактивного распада, проходит короткое рассто-
яние в несколько миллиметров от места распада, что занимает доли секунды,
до того как он аннигилирует на два фотона, каждый из которых обладает энер-
гией в 0,511 МэВ (раздел 2.5). Два фотона испускаются из органа в противопо-
ложных направлениях и фиксируются двумя из детекторов в цилиндрической
камере с Nal(Tl) или сцинтилляционными BGO-кристаллами (германат вис-
мута), спаренных с фотоумножителями, окружающими пациента (рис. 6.17).
радиоактивным
медицинским препаратом
Рис. 6.17. Схема позитронного томографа
250
Глава 6 Радиоактивные индикаторы
показано на левой почке, тогда как из правой почки выделение значительно мед-
леннее, что говорит о нарушениях.
Источник: Hendee Ж. Л. Radioisotopes in Biological Research,
New York: J. Wiley, 1973; с разрешения
Детекторы соединяются случайным образом (раздел 5.4.2), так чтобы сигнал
шел в момент одновременного столкновения фотонов с кристаллами на проти-
воположных концах камеры. Такие сигналы соответствуют событиям распада
в органе. Случайные события автоматически обрабатываются по алгоритму,
который позволяет реконструировать картинку органа и вывести ее на экран
в сечениях.
Интересное применение ПЭТ — это использование меченых фтором ра-
диофармацевтических препаратов. Хотя в природе и не существует соедине-
ний с фтор-углеродными связями, фторпроизводные биологически активных
соединений, где атом l8F замещает водород, сохраняют биологическую актив-
ность исходных соединений. Примеры |8Р-меченых радиофармацевтических
препаратов: D-глюкоза и катехоламины, которые используют в нейромедици-
не для съемки мозга.
В динамических методах диагностики состояние органа определяется из
кинетики захвата или выведения радионуклидов (рис. 6.18). В этом случае их
распределение в органе определяется при помощи обычного Ка1(Т1)-детекто-
ра. Подобные процедуры используются при нахождении нарушений метабо-
лизма. Так, например, метаболизм кальция или железа может быть исследован
путем введения 47СаС12 или комплексов 59Fe-солей лимонной кислоты. Также
используют 1311-поливинилпирролидон или 51СгС13 для определения проблем
в метаболизме протеинов.
6.8. Радиоактивные индикаторы в гидрологии
Радиоактивные индикаторы применяются для решения ряда задач в гид-
рологии. Большинство задач исследования поверхностных вод связаны с рас-
пространением дождевой воды и воды из тающих снегов, скоростью потока
речных вод, проникновением воды из озер, резервуаров и каналов, прочих ди-
намических процессов. В изучении поверхностных вод индикаторы использу-
ют для определения возраста подземных резервуаров, скорости и направления
6.8. Радиоактивные индикаторы в гидрологии
251
потока, взаимоотношений поверхностных и подземных вод, взаимоотноше-
ний между водоносными горизонтами. Исследования основываются на вве-
дении индикатора в водную среду в какой-то точке и прослеживании его
движения, путем измерения радиоактивности в различных местах.
Так как большинство гидрологических исследований связаны с поведе-
нием воды в водных системах, то тритиевая вода, 3Н2О, будет идеальным
индикатором с точки зрения химических свойств. Но низкая энергия /3-из-
лучения, испускаемого тритием, делает невозможным проводить замеры не-
посредственно в поле, поэтому приходится отбирать пробы и доставлять их
в лабораторию, где содержание трития определяется при помощи жидкостного
сцинтилляционного метода. Из-за этого предпочтение отдается соединениям,
содержащим 7-излучающие радионуклиды. Базовые исследования основыва-
ются на таких индикаторах, которые не должны становиться предметом потерь
из-за адсорбции, ионного обмена или осаждения в ходе экспериментов, по-
тому что подобное их поведение давало бы неправильную оценку поведения
воды в естественных условиях. Дабы устранить ошибки такого рода, как ин-
дикаторы в водных системах должны использоваться ионы большого радиуса,
такие как 58Со- или 60Со-меченый Co(CN)^ , комплексы 60Со или 51 Со
с ЭДТА или 82 Вг", который почти не проявляет тенденции к адсорбции или
осаждению. Вообще, начальная активность должна быть достаточно высокой
для последующего определения при большом растворении В то же время
высокая растворимость индикатора в природных водных системах миними-
зирует риск вовлечения радиоактивных веществ в окружающую среду, так как
в финале удельная активность воды будет ниже предельно допустимых кон-
центраций радионуклидов в природных водах.
Результатом приповерхностных ядерных испытаний в 1950-х и начале
1960-х гг. стало попадание большого количества трития в атмосферу, откуда
он с дождем попал в природные резервуары. Подобное попадание большо-
го количества трития всего за несколько лет в гидрологии назвали огромным
«импульсным мечением» гидросферы тритием и занялись изучением движения
и обмена воды, особенно в подземных резервуарах. Анализируя содержание
трития в природной воде, удалось, например, что раньше было невозмож-
но, определить очень низкие скорости наполнения подземных резервуаров,
вплоть до нескольких сантиметров в год. Так как исследования такого типа
очень важны для аридных регионов, страдающих от нехватки воды, МАГАТЭ
представило ряд проектов по изотопной гидрологии в неразвитых странах.
Работая над одним из таких проектов, удалось обнаружить, что огромный
резервуар под Сахарой не содержит трития, а это значит, что резервуар не со-
единяется с другими водными источниками.
Кроме исследований движения и поведения воды, техника индикаторов
дает возможность изучать ряд сопутствующих проблем. Например, изучение
движения песка на континентальном шельфе, вдоль или вглубь пляжей, в эс-
туариях и речных системах. В этих экспериментах песок делают меченым как
адсорбцией радионуклидов природными частичками песка, так и создавая
радиоактивное (меченое) стекло, которое затем раздробляют до размера ча-
стичек песка. Подходящие для этих исследований радиоизотопы: 198Au,51 Сг,
252
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
1921г,46Sc или ll0mAg, выбор зависит от целей эксперимента, требуемых пери-
одов полураспада. Меченый песок опускают на морское дно, где следят за его
передвижением, проводя замеры в заданных точках через определенные вре-
менные интервалы.
Исследования с привлечением индикаторов дают полезную информацию
по дисперсии сточных вод, сбрасываемых в реки и моря. Сточные воды де-
лают мечеными индикатором, за которым затем наблюдают с момента сброса
и на разных глубинах необходимое количество времени. Если же сделать ме-
чеными разными индикаторами различные компоненты стоков, то из одного
эксперимента можно узнать поведение каждого компонента в отдельности.
Так, например, тритиевая вода, 198Au-коллоидное золото и 51 Сг используют
для изучения поведения воды, смазочных компонентов и зернистых матери-
алов соответственно.
6.9. Радиоактивные индикаторы в промышленности
Большинство радиоактивных индикаторов в промышленности применя-
ют для изучения потоков жидкостей, переноса веществ в обрабатываемом
оборудовании, нежелательных задержек транспортируемого материала в раз-
личных частях оборудования, процессов смешения и процессов, проходящих
на поверхности различных материалов. Для подобных исследований радио-
активный индикатор вводится в процесс в какой-то точке, и его движение
отслеживается, используя подходящее внешнее оборудование. Поэтому ра-
диоактивный индикатор должен быть 7-излучающим радионуклидом, чтобы
излучение могло проникать через стенки трубопроводов, сосудов или емко-
стей. Химическая и физическая формы индикатора должны выбираться исходя
из соображений эксперимента: чтобы индикатор вел себя так же, как и иссле-
дуемый материал. Так, в исследованиях потоков жидкостей индикатор должен
быть растворим в жидкости и не должен осаждаться и адсорбироваться в ходе
транспортировки. Скорость потоков может быть измерена путем отмечания
времени, за которое индикатор проходит от одной измерительной станции
до другой. В целях радиационной безопасности и защиты предпочтение от-
дается радиоизотопам с коротким периодом полураспада, чтобы избежать
долгосрочных загрязнений материалов и оборудования.
Следующие примеры покажут возможности и многосторонность метода.
В каждом примере дается применяемый радионуклид, его химическая и фи-
зическая формы:
- перенос сырья в барабанной печи при производстве фосфатных удобре-
ний из фосфатов, каустической соды и песка — 24№2СОз;
- прохождение клинкеров через барабанный охладитель при производств
цемента — 56Мп (клинкеры, содержащие МпО2, облучаются в ядерном
реакторе);
- прохождение и продолжительность обработки сточных вод на очистном
сооружении и в отстойниках — 3Н2О, ",,1ТсО4 , 24№2СОз;
- движение расплавленного железа и окалины в доменных печах — 60Со
и ^’БсгОз для мечения железа и окалины соответственно;
Упражнения
253
- прохождение газов в доменных печах — 85 Кг;
- разъедание платиновых катализаторов, которое приводит к окислению
аммиака при производстве азотной кислоты — 1921г (катализатор содер-
жит иридий, облученный в ядерном реакторе);
- движение пепла в электростанциях, работающих на угле, — раствор 140 La-
меченых лантановых солей добавляется в уголь; в процессе горения об-
разуется |401_а2Оз, который метит уголь;
- утечка ди-изо-октил^яалата из производственного оборудования — 99тТс
хелат и 8-гидроксикинолин (растворенный в ди-изо-октилфталате);
- одновременное движение неочищенной нефти и воды сквозь песок —
58Co(CN)g и 59Fe-ферроцен для мечения воды и неочищенной нефти
соответственно;
- осаждение хрома на стенках гальванической ванны — 5,СгО3;
- утечки на нефтяных трубопроводах — 241Ма-меченый натриевый нафтенат;
- утечки на газопроводах — 41 Аг или 85 Кг.
Радиоактивные индикаторы также применяются в изучении коррозии и
абразии. Для этого исследуемый материал или часть машины делают мече-
ным под нейтронным излучением в ядерном реакторе или на циклотроне, где
радиоизотопы в образце образуются из ядерной реакции. Например, нуклид
51 Сг образуется под облучением легированной хромом стали. Из-за узкого
диапазона протонов и дейтронов в веществе облучение на циклотроне приве-
дет к формированию изотопных индикаторов только в тонком слое вещества
(~ 100 нм). Равномерное распределение индикаторов в основной массе веще-
ства вызывается нейтронным облучением. Последующая коррозия или абра-
зия будет разрушать тонкий меченый слой, что можно проследить, замеряя
уменьшение активности меченого образца или увеличение радиоактивности
корродирующего материала. Мечение можно также провести, применяя крип-
тонирование (раздел 6.3), в этом случае коррозия и другие процессы, влияю-
щие на поверхность, будут вычислены по объему выхода 85 Кг из образца.
Упражнения
1. Растворимость йодида свинца (РЫ2) была вычислена с использованием
2|2РЬ-меченого РЬЬ с удельной скоростью отсчета 29,5 раз в минуту (р/м)
на 1 мг Pbh- Ю мл насыщенного раствора показали значение в 226 р/м.
Найдите растворимость Pbh в мг PbL на 100 мл воды. [Ответ: 76,6 мг.|
2. Был приготовлен ацетат серебра (CH3COOAg), меченый ll0mAg с удель-
ной активностью серебра 4,81 х 104 Бк г-1 и взболтан с водой до получе-
ния насыщенного раствора. Один миллилитр этого раствора выдал зна-
чение скорости отсчета в 1000 р/м, используя детектор с эффективностью
счета 0,05. Какова растворимость продукта ацетата серебра? (Подсказка:
сначала учтите эффективность счета, переведите р/м в Бк и сосчитай-
те концентрацию ионов серебра в моль • дм-3; из стехиометрии соли
[Ag+] = [СН3СОО ] в насыщенном растворе; растворимость находится
как Ks = [Ag+][CH3COO-].) [Ответ: 4,12 х 10 3моль2 • дм б.|
254
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
3. Сульфат бария осадили из 100 мл 0,1 моль • дм3-раствора Hj5SO4 с ак-
тивностью 3,7 х 105 Бк, добавив стехиометрическое количество кристал-
лического хлорида бария. Какова активность 35S, оставшегося в верх-
ней части раствора, если растворимость продукта BaSO4 равна Ks =
= 1 х Ю-10 моль2 -дм-6? (Подсказка: исходный раствор H235SO4 содер-
жал 0,01 моль 35SO2 ; в верхней части раствора BaSO4[Ba +] = [SO4 ] =
= 1,0 х 10-5 моль-дм-3.) [Ответ: 37 Бк.]
4. Был поставлен эксперимент по измерению потерь ртути в ходе элек-
тролиза на ртутных катодах. В аппарат, содержащий 10 кг ртути, было
добавлено 0,1 г ртути, меченой 203Hg и выдающей 4,5 х 107 р/м. По-
сле 1000 часов электролиза был отобран образец, 1 г ртути, выдавший
2370 р/м. Учитывая распад 203 Hg в ходе электролиза, каковы были потери
ртути в ходе эксперимента? [Ответ: 2%.]
5. Был поставлен эксперимент, в котором изучали потери фосфора во время
производства стали в конвертере, где в расплавленную сталь было до-
бавлено небольшое количество фосфора, меченого 32 Р с активностью
3,7 х 107 Бк. Сталь продувалась со скоростью 5 м3 в час. В воздухе,
выходившем из конвертера, была обнаружена активность 25 Бк на литр.
Каковы были потери фосфора в час? [Ответ: 0,35 %.]
6. Объем крови пациента определяется при помощи 32Р. Для этого у па-
циента был взят образец крови и, добавив к образцу небольшое количе-
ство Na2H32PO4 с высокой удельной активностью, сделали клетки крови
мечеными. Пять миллилитров меченой крови с объемной активностью
2,16 х 105 р/м в мл ввели обратно пациенту. Через 30 минут 10 мл крови
было взято вновь, и ее скорость отсчета равнялась 2300 р/м. Каков объем
крови пациента? [Ответ: 4,7 л.]
7. Для определения содержания празеодима в смеси хлоридов лантаноидов
методом изотопного разбавления 1 мг празеодима (хлорида) с удель-
ной активностью 1000 р/м в мг был добавлен к смеси образцов. Затем
лантаноиды хроматографически разделены, было отобрано небольшое
количество чистого РгС13 и определена удельная активность: 40 р/м в мг.
Определите содержание празеодима в смеси лантаноидов. [Ответ: 24 мг.]
8. Изучалось поглощение фосфора растениями из земли путем добавления
в почву 32Р-меченого пирофосфата магния, Mg2P2O7, с удельной актив-
ностью 1,66 х 104 Бк в одном грамме. Через 45 дней фосфор изолировали
из растения как 20 мг Mg2P2Ov с активностью 21 Бк. Какова эффектив-
ность поглощения фосфора? (Подсказка: учитывайте в расчетах распад
32Р в ходе эксперимента.) [Ответ: 56 %.]
Для решения следующих задач с реакциями предложите подходящий радио-
активный индикатор и позицию мечения в исследуемой молекуле.
9. Из какого компонента выделяется водород:
2НСНО + Н2О2 -* 2НСООН + Н2
— из формальдегида или перекиси водорода?
Литература
255
10. Как образуется хлорная кислота в реакции
С1О2“ + НОС1 -* СГ + НСЮз
— окислением хлора в ионе хлорита (С1О2 ) или из хлорноватистой кис-
лоты (НОС1)?
11. Являются ли атомы водорода в метиленовой группе бензилового спирта,
полученного диспропорционированием бензальдегида.
СН2ОН +
образованными из воды или из другой молекулы бензальдегида?
12. Является ли превращение ацетофенона в фенилацетамид в присутствии
полисульфида аммония следствием окисления метиловой группы (т. е.
сохраняется связь фенил—углерод) или результатом присоединения фе-
нильной группы к метиловой группе ацетофенона (разрыв фенил-угле-
родной связи)?
13 В реакции тетратионата с сульфитом сера переходит в сульфитный анион
с образованием тиосульфата, SO2~ + S4Oj“ -* S2O^ + S30g~. Проис-
ходит ли переход атома серы от тетратионата (схема а) или происходит
замещение (схема 6)?
S-SO3
S7SO3
.2-
S-SO3‘
2-
6)
4S-SO3.
Литература
Baker Р. S. Stable isotope preparation and applications // Surv. Progr. Chem. 1968. 4. 69.
Broda E., Schonfeld T. The Technical Applications of Radioactivity. Oxford: Peigamon Press, 1966.
Cacace F. Nuclear decay techniques in ion chemistry // Science. 1990. 250. 392.
Campbell K.C., Thompson S.J. Radioisotopes in studies of chemisorption and catalysis //
Prog. Surface Membrane Sci. 1975. 9. 163.
Choppin G. R., Rydberg J. Nuclear Chemistry — Theory and Applications. Oxford: Pergamon
Press, 1980. Chap. 18.
ComarC. L. Radioisotopes in Biology and Agriculture. New York: McGraw-Hill Book Comp.,
1955.
Di H. J., Condron M. L., Frossard E. Isotope techniques to study phosphorus cycling in
agricultural and forest soils // Biol. Fertil. Soils. 1997. 24. 1.
256
Глава 6. Радиоактивные индикаторы
Ding Y. S. l8F-labeled biomolecules for PET studies in neurosciences // J. Fluorine Chem.
2000. 101. 291.
Dodson C. L. Radioisotopes in Biology. 2nd Edition. Oxford University press, 2002.
Duncan J. E, Cook G. B. Isotopes in Chemistry. Clarendon Press, 1968.
Evans E.A. Tritium and its Compounds. Princeton: Van Nostrand, 1966.
Feliu A. L. The role of chemistry in positron emission tomography // J. Chem. Educ. 1988.
65. 655.
Hendee W. R. Radioisotopes in Biological Research. New York: J. Wiley, 1973.
Hoffer M. et al. Tracers as essential tools for the investigation of physical and chemical processes
in groundwater systems // Chimia (Switzerland). 1997. 51. 941.
Isotopes and Radiation in Entomology. Vienna: IAEA, 1968.
Jurisson S., Berning D.,Jia W., Ma D. Coordination compounds in nuclear medicine // Chem.
Rev. 1993. 93. 1137.
Kulkami P. V., Jansen D. E., Corbett J. R. Recent developments of cyclotron produced ra-
dionuclides for nuclear cardiology // Nucl. Instr. Methods Phys. Res. 1987. B24/25. 928.
Labeled nucleotides in biochemistry. Amcrsham, U. K.: The Radiochemical Centre, 1971.
Langstrom B. et al. Compounds labeled with short-live /3+ emitting radionuclides and some
applications in life sciences // Acta Chem. Scand. 1999. 53. 651.
McMillan J. B< Radioactive tracer method in inorganic trace analysis // The Analyst. 1967.
92. 539.
Medley С. M. T., Vivian G. C. Radionuclide developments // Brit. J. Radiology. 1997. 70. S. 133.
Melander L. Isotope Effects on Reaction Rates. New York: The Ronald Press Comp., 1960.
O’Brien R. D., Wolfe L. S. Radiation, Radioactivity and Insects. New York: Academic Press, 1964.
Overman R. T., Clark H. M. Radioisotopes Techniques. New York: McGraw-Hill Book Comp.,
1960.
Purity and analysis of labeled compounds. Amcrsham, U. K.: The Radiochemical Centre, 1968.
Radiochemical methods in enzyme assay. Amcrsham, U. K.: The Radiochemical Centre, 1968.
Radioiodination techniques. Amcrsham, U. K.: The Radiochemical Centre, 1977.
Rothman S. J. The measurement of tracer diffusion coefficients in solids // Diffusion in
crystalline solids. New York: Academic Press, 1984. P. 1.
Saji H. Taigctcd delivery of radiolabeled imaging and therapeutic agents: bifunctional radio-
pharmaceuticals /I Crit. Rev. Therapeutic Drug Carrier Systems. 1999. 16. 209.
SaQoughian M., Williams P. G. Recent developments in tritium incorporation for radiotracer
studies I I Current Pharmacol. 2000. Design 6. 1029.
Schultz K, Whicker F. W. Radioecological Techniques. London: Plenum Press, 1982.
Self-decomposition of radiochcmicals. Amcrsham, U. K.: The Radiochemical Centre, 1976.
Shebs W. T. Radioisotope techniques in detergency // Detergency-theory and technology /
W.G. Cutler, E. Kissa, Ed. New York: M. Dekker, 1987. P. 125.
Storage and stability of compounds labeled with radioisotopes. Amcrsham, U. K.: The Radio-
chemical Centre, 1968.
The Application of Radioisotopes in Soil-Plant Relations. Vienna: IAEA, 1965.
Tolgyessey J., Varga S. Nuclear Analytical Chemistry, Radioactive Indicators in Chemical
Analysis. Baltimore: University Park Press, 1972. Vol. IL
Wahl A. C., Bonner N. A. Editors. Radioactivity Applied to Chemistry. New York: J. Wiley, 1951.
Wang С. H., Wdls D. L., Loveland W. D. Radiotracer Methodology in the Biological // Envi-
ronmental and Physics Sciences. Prentice-Hall, Englewood Cliffs, N. J., 1975.
Wolf G. Isotopes in Biology New York: Academic Press, 1964.
Глава 7
Ядерное деление и ядерная энергетика
7.1. Реакция деления ядер
В разделе 2.10 обсуждалось спонтанное деление как вид радиоактивно-
го распада. Как и другие виды радиоактивности, этот процесс происходит с
выделением энергии. Однако этот процесс не имеет практической ценности
для получения энергии, поскольку спонтанное деление 238 U, единственного
встречающегося в природе изотопа, претерпевающего такой тип распада, про-
исходит настолько медленно, что количество энергии, выделяемое за единицу
времени, крайне мало.
Крупномасштабное использование ядерной энергии основано на деле-
нии, вызванном в каком-либо ядре под воздействием налетающих частиц, т. е.
на реакции индуцированного ядсрного деления. При использовании высоко-
энергетических ядерных частиц деление становится обычным процессом для
ядер многих тяжелых элементов. Многие из этих реакций, однако, происходят
с поглощением энергии и не имеют никакого потенциала в качестве источ-
ников энергии. Для промышленного производства ядерной энергии реакция
распада должна происходить с выделением энергии, и вещество, претерпева-
ющее распад, должно быть доступно в больших количествах. Эти требования
выполняются в случае индуцируемой нейтронами реакции деления природ-
ного изотопа 235U (доля в природной смеси изотопов составляет 0,722 %)
и изотопа плутония 239Ри. Схематически эти реакции можно записать так:
235U(239Pu)+Jn-► [236U]comp([240Pu]comp) — г,'Y>+£y2 + iin+Q+7-кванты.
Как показано в уравнении, ядро 235U или 239Ри делится на два осколка деле-
ния, Y, и Y?, при этом испускаются несколько свободных нейтронов и гамма-
квантов, а также выделится энергия Q.
Как и для любой другой экзоэнергетической нейтрон-индуцируемой ре-
акции, сечение реакции деления зависит от энергии нейтронов и увеличива-
ется при уменьшении кинетической энергии нейтронов (рис. 7.1 и 4.1а, г).
Первый этап ядерной реакции включает захват нейтрона и формирова-
ние компаунд-ядра (раздел 4.4). Последнее всегда образуется в возбужденном
состоянии и может распадаться более чем одним путем. Для компаунд-ядра
236U вероятность деления составляет 85 %, тогда как для 15 % ядер возбужде-
ние снимается путем испускания гамма-квантов. Таким образом, 15 % от 235U
в ядерном топливе вступает в ядерную реакцию с нейтронами: 235U(n, 7)236U.
258
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
Энергия нейтронов, эВ
Рис.7.1. Сечение реакции деления 235U как функция энергии нейтронов
(пунктирной линией показано сечение реакции 238U(n, 7))
Деление компаунд-ядер 236 U может происходить по одному из примерно 45 ка-
налов; т. е. существует около 45 способов, которыми нуклоны могут быть
распределены между осколками деления Yi и Yj. Например, для г = 2 (выде-
ляется два нейтрона) остальные 234 нуклона могут перераспределиться в виде
пар осколков деления: 93Rb+’4ICs, 94Кг+|40Ва, l0,Sr+I33Xe или одной из мно-
жества других возможных комбинаций. Важным обстоятельством является то,
что осколки деления обогащены нейтронами (например, 56 нейтронов в изото-
пе 93Rb по сравнению с 48 нейтронами в стабильном изотопе85 Rb; отношения
N/Z равны 1,51 и 1,30 соответственно) и нестабильны в отношении /3-рас-
пада (раздел 2.3). Избыток нейтронов в осколках деления так значителен, что
каждый из них претерпевает несколько последовательных /3-распадов, прежде
чем образуется нерадиоактивный изотоп. В среднем от трех до четырех изо-
бар встречается в каждой из таких цепочек, поэтому в работающем ядерном
реакторе в топливе присутствует около трехсот радиоактивных изотопов. Это
является причиной высокой радиоактивности отработанного ядерного топли-
ва по сравнению со свежим топливом, радиоактивность которого мала из-за
невысоких постоянных распада изотопов 235U и 239Ри, а также 238U.
Каждый из вариантов деления ядер осуществляется с определенной ве-
роятностью, так что осколки деления образуются в разных количествах. Для
распада, индуцированного медленными нейтронами, доминирует несиммет-
рическое деление, т. е. деление на более тяжелый и более легкий фрагменты
(рис. 7.2). Некоторые из легких осколков деления образуются в больших ко-
личествах: "Sr, 91Y, 95Zr, "Тс и 103 Ru; примеры более распространенных
тяжелых продуктов деления: |33Хе, l37Cs, |40Ва, |44Се и |47Рт. В случае вы-
сокоэнергетичных нейтронов преобладает симметричное деление
При каждом делении испускается несколько свободных нейтронов. Чаще
всего образуется 2 или 3 свободных нейтрона, испускание большего или мень-
шего количества нейтронов менее вероятно Среднее количество испускаемых
нейтронов при делении различных ядер представлено в табл. 7.1. Эти нейтроны
называются нейтронами деления или мгновенными нейтронами, поскольку
7.1. Реакция деления ядер
259
Рис. 7.2. Выход продуктов деления ядер 235С тепловыми нейтронами
Источник: Navratil О. el al. Nuclear Chemistry (Czech Ed.).
Prague: Academia, 1985; с разрешения авторов
они образуются в момент распада сложного ядра 236U или 240Ри. Испускание
свободных нейтронов происходит как следствие высокой энергии возбуж-
дения компаунд-ядра, а также вследствие невозможности сохранения числа
нейтронов компаунд-ядра осколками деления, поскольку фрагменты деления
должны иметь меньшие отношения N/Z по сравнению с 235U и 239Ри. Ней-
троны деления имеют непрерывный энергетический спектр, в диапазоне от
очень низких значений до 17 МэВ, причем испускание нейтронов с энергией
Таблица 7.1
Некоторые свойства нуклидов 235U, 238U и 2 ’Pu
Ядро Нейтроны” гь ctz х 10“28 м 2 <та х 1028 м“2
235и тепловые быстрые 2,42 2,58 582 1,25 100 0,11
238и тепловые быстрые 2,85 0 0,017 2,7 0,17
239Ри тепловые быстрые 2,87 3,02 742 1,65 270 0,09
“ Тепловые нейтроны, Е = 0,025 эВ; быстрые нейтроны, Е = 1,0 эВ.
6 Среднее значение.
260
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
0,7 МэВ является наиболее вероятным. Таким образом, нейтроны деления
относятся к быстрым нейтронам (раздел 4.5).
Механизм индуцированного деления ядра при средних значениях энер-
гии нейтронов был объяснен при помощи модели жидкой капли (раздел 1.9),
и во многом напоминает спонтанное деление. После поглощения нейтрона
компаунд-ядро проходит через несколько состояний с увеличенной поверхно-
стью (рис. 2.11) за счет колебаний, и может претерпеть деление, если подобная
деформация превышает критическое значение. Энергия, требуемая для уве-
личения поверхности ядра до критического значения, называется энергией
активации и составляет 6,5 и 6,05 МэВ для 235 U и 239 Ри соответственно. По-
скольку энергия связи, высвобождаемая ядром после захвата нейтрона и обра-
зования компаунд-ядер 236 U или 240Ри, выше этих значений и составляет 6,8
и 6,6 МэВ соответственно, деление 235 (J и 239 Ри может индуцироваться даже
очень медленными нейтронами, что является преимуществом из-за высоких
значений сечения реакции деления (рис. 7.1). На самом деле в большинстве
ядерных реакторов деление начинается при взаимодействии с нейтронами
с энергией ~ 10-2 эВ. По сравнению с изотопом 235U, энергия активации
более распространенного изотопа 238 U составляет 7,02 МэВ, тогда как толь-
ко 5,5 МэВ выделяется в результате захвата нейтрона Таким образом, хотя
теоретически и возможно деление 238 U при помощи быстрых нейтронов, этот
процесс не может быть использован в ядерных реакторах из-за малого коли-
чества нейтронов с энергиями, превышающими 1,5 МэВ.
В результате деления ядра выделяется энергия Q = 210 МэВ. Это явля-
ется следствием разницы между средней энергией связи (е) тяжелого, деля-
щегося ядра и энергией связи осколков деления (поскольку е для осколков
деления выше примерно на 1 МэВ (рис. 1.6), они представляют собой бо-
лее стабильные системы, так как сумма их энергий покоя или масс покоя
меньше, чем у делящегося ядра; см. раздел 1.8). Из 210 МэВ выделившейся
энергии примерно 175 МэВ являются кинетической энергией осколков де-
ления, которые, вследствие сильного кулоновского отталкивания двигаются
в противоположных направлениях от места деления. Поскольку расстояние
между этими ядрами в ядерном топливе очень мало (раздел 5.2), они оста-
навливаются после прохождения небольшого расстояния (порядка 10-5 м),
в то время как их кинетическая энергия переходит в энергию теплового дви-
жения атомов, нагревая топливо. Этот процесс вызывает нагрев материала
топлива и генерацию тепла в ядерном реакторе. Остальная энергия, пример-
но 35 МэВ, появляется в виде 7-квантов, кинетической энергии нейтронов
деления и энергии возбуждения осколков деления.
7.2. Цепная ядерная реакция,
нейтронный баланс и замедлители
Тот факт, что при индуцированном делении ядер 235U или 239Ри выде-
ляется больше нейтронов, чем требуется для инициации реакции, является
чрезвычайно важным для крупномасштабного производства ядерной энер-
гии, поскольку это позволяет создавать реакторы, в которых ядерная реакция
7.2. Цепная ядерная реакция, нейтронный баланс и замедлители 261
(п+1)-я генерация нейтронов
Рис. 7.3. Цепная ядерная реакция
(пунктирные линии отображают различные поколения нейтронов)
будет самопроизвольно поддерживаться под воздействием выделяющихся ней-
тронов. Этот процесс известен как цепная ядерная реакция и схематически
изображен на рис. 7.3 д ля случая, когда в результате деления каждого ядра вы-
деляется два нейтрона (г = 2). В этом случае количество нейтронов каждого
поколения вдвое больше, чем в предыдущем. Однако даже без намеренного
вмешательства в баланс нейтронов не все электроны, испущенные во время
ядерной реакции деления, доступны для дальнейшего протекания реакции
из-за неизбежных потерь нейтронов в реакторе. Потери нейтронов зависят
от четырех основных факторов и являются важными для того, чтобы ядерная
реакция была самоподдерживающейся, т. е. чтобы хотя бы один из испущен-
ных нейтронов оставался доступным для дальнейшей реакции:
1. Примерно в 15 % случаев захвата нейтронов ядром 235 U распад не проис-
ходит, и компаунд-ядро 236U переходит в основное состояние (раздел 7.1).
По той же причине около 30 % 239Ри теряется в результате образования
240 Ри.
2. Некоторые нейтроны поглощаются конструкционными материалами, та-
кими как сталь или различные сплавы, и другими компонентами реактора
(замедлитель, теплоноситель) чаше всего в результате реакций (п, 7).
262
[лава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
3. Некоторые из осколков деления, такие как |35Хе, ,33Хе или ,40Sm, ко-
торые накапливаются в топливе в процессе реакции, хорошо поглощают
нейтроны. Они известны как нейтронные яды.
4. Происходит утечка нейтронов из реактора.
Нейтронный баланс обычно выражают через коэффициент к, который
определяется как
, вероятность деления после поглощения нейтрона
к = г х--------------------------------------------- (7.1)
вероятность поглощения нейтрона
или, ссылаясь на рис. 7.3, как отношение среднего количества нейтронов дан-
ного поколения к количеству нейтронов предыдущего поколения. Основным
требованием для безопасной работы ядерного реактора является самоподдер-
живающаяся, контролируемая цепная реакция, где постоянное количество
распадов происходит за единицу времени, т. е. к = 1. В ядерных реакторах это
достигается выбором конструкции реактора и использованием контрольных
механизмов, которые должны оставить только один из испущенных нейтро-
нов для дальнейшего протекания реакции. В результате количество нейтронов
в системе, как и количество энергии, выделяемое за единицу времени, остается
постоянным, поэтому производство ядерной энергии проходит контролируе-
мо. Масса топлива в работающем реакторе, удовлетворяющем условию к = 1,
называется критической.
При к > 1 состояние реактора называется надкритическим. Количество
нейтронов в реакторе, количество актов деления за единицу времени и выделе-
ние энергии в реакторе быстро растут (раздел 7.3), такая ситуация в действую-
щем реакторе должна предотвращаться любой ценой, поскольку в противном
случае произойдет перегрев топлива, что может нанести ущерб топливу и ре-
актору. Для начала контролируемой ядерной реакции используется ситуация
с к > 1 путем введения в подкритический реактор дополнительных нейтро-
нов из внешнего источника. Если все выделяющиеся нейтроны впоследствии
остаются в реакторе и могут вызывать новое деление, их количество будет воз-
растать в геометрической прогрессии. В результате все ядерное топливо будет
подвержено делению и выделит энергию за короткий промежуток времени.
Такая ситуация наблюдается при ядерных взрывах (раздел 7.10).
При к < 1 состояние реактора называется подкритическим, это означа-
ет, что количество нейтронов каждого поколения меньше, чем предыдущего.
В таком случае количество свободных нейтронов уменьшается со временем,
поэтому цепная реакция не может поддерживаться и обрывается. В действую-
щем реакторе такая ситуация создается каждый раз, когда требуется заглушить
реактор и достигается путем введения в активную зону стержней, содержащих
поглотитель нейтронов (раздел 7.3.2).
Позволит ли данная комбинация топлива, компонентов реактора и энер-
гии нейтронов достичь критического состояния, т. е. будет ли такая схема реак-
тора оспособной, зависит от того, как соотносятся в реакторе факторы, отвеча-
ющие за потерю нейтронов, и сама реакция деления. Для реактора со свежим
топливом, т. е. когда в топливе отсутствуют нейтронные яды и, для простоты,
с размером активной зоны, позволяющим пренебречь потерями нейтронов,
7.2. Цепная ядерная реакция, нейтронный баланс и замедлители 263
(7-2)
грубая оценка коэффициента к может быть сделана по такой формуле:
. . Pf
к = гх ———,
Pf + Ъ Pi
где pf — это вероятность начала реакции индуцированного деления, а 52 Рч ~
это сумма вероятностей всех реакций захвата нейтрона. Вероятность захвата
нейтрона можно выразить как р = w о, где ш — это содержание того или
иного нуклида, а <т — величина сечения реакции деления.
В качестве примера продемонстрируем вариант с использованием при-
родного урана в качестве топлива. Давайте предположим, что распад был
запущен в большом объеме топлива и что в активной зоне реактора отсут-
ствуют другие компоненты, которые могли бы повлиять на баланс нейтронов
или их энергию. Это означает, что только быстрые нейтроны смогут поддер-
живать цепную реакцию и что нам нужно учесть только два параллельных
процесса — (п, 7)-реакции на ядрах 235 U и 238 U. Таким образом, уравнение
(7.2) примет форму
Pf,235
к = i х ,
.Pf 235 + Pnc,235 + Pnc,238 J
(7-3)
где индексы f и nc означают реакцию распада и реакцию захвата нейтронов
соответствующих ядер. Используя сечения для быстрых нейтронов из табл. 7.1,
получаем:
0,72 х 0,85 х 1,25
к = 2,58 х --------------------------------------------- =0,11,
0,72 x 0,85 x 1,25 + 0,72 x 0,15 x 0,11 +99,28 x 0,17
это означает, что самоподдерживающаяся цепная реакция в данном случае
невозможна. Ситуация, однако, могла бы измениться кардинально, если бы мы
снизили энергию нейтронов до 0,025 эВ. Тогда, поскольку сечение деления 235 U
под действием медленных нейтронов гораздо выше (оу.235 = 582 х 10-28 м-2
по сравнению с 1,25 х 10~28 м-2; табл. 7.1), критическое состояние было бы до-
стигнуто. Замедление быстрых нейтронов достигается установкой графитовых
прослоек в урановом топливе или погружением его в тяжелую воду. Вещества,
снижающие энергию нейтронов до желаемого уровня, известны как замед-
лители (раздел 5.2). Хотя замедлители существенно увеличивают вероятность
начала реакции деления, они оказывают определенное влияние на баланс
нейтронов, так как поглощают нейтроны по реакции (п, 7) (член Spj в таком
случае будет включать соответствующий коэффициент рп,7). Этот эффект от-
носительно невелик для графита и тяжелой воды, поскольку сечения реакции
(п, 7) на ядрах углерода, дейтерия и кислорода невелики. Поэтому графит или
тяжелая вода могут использоваться в качестве замедлителей в реакторах, рабо-
тающих на природном уране. С другой стороны, цепная реакция в природном
уране не может поддерживаться при использовании в качестве замедлителя
легкой (обычной) воды, поскольку сечение для реакции *Н(п, 7)2Н доволь-
но высоко. Поэтому при использовании легкой воды в качестве замедлителя
отрицательный эффект поглощения нейтронов должен быть скомпенсиро-
ван использованием топлива, обогащенного 235 U до 2-4%. Практически все
264
[лава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
действующие в настоящее время ядерные реакторы используют медленные
нейтроны. Такие реакторы называются реакторами на медленных нейтронах.
При использовании урана, обогащенного до 20% 235U, воспроизводство реак-
ции индуцированного деления настолько высоко, что цепная реакция может
поддерживаться и быстрыми нейтронами. Реакторы, работающие на высоко-
обогащенном топливе и не использующие замедлители, называются реакто-
рами на быстрых нейтронах.
7.3. Ядерные реакторы
Ядерный реактор — это приспособление, в котором протекает самопод-
держивающаяся, контролируемая ядерная реакция, и производимое тепло по-
стоянно отводится. В зависимости от предназначения существует множество
типов ядерных реакторов. Их перечень включает исследовательские реакторы
(для экспериментов в ядерной физике, диагностики материалов для ядер-
ной энергетики, нейтронно-активационного анализа и обучения), реакторы
для производства изотопов, плутония и более тяжелых трансурановых элемен-
тов, демонстрационные реакторы (реакторы, работающие на малой мощности
и созданные для проверки новых схем строительства реакторов) и атомные
электростанции, генерирующие тепло для производства электричества. В дан-
ном разделе описываются основные типы и компоненты реакторов.
7.3.1. Ядерное топливо
Цепь технологических операций и процессов, через которые проходит
ядерное топливо, называется ядерным топливным циклом (рис. 7.4). Ядерный
топливный цикл начинается с добычи и переработки урана и заканчивается
захоронением отработанного топлива.
Г— Обогащение Обогащенная * изготовление ------------------------► Атомная
1 урана двуокись урана топлива электростанция
Рис. 7.4. Ядерный топливный цикл (пунктирная линия показывает использование
оружейных ядерных материалов для производства ядерного топлива)
7.3. Ядерные реакторы
265
Теплота _ Н, ________________
(NH4)2U2O7---------► ио3 ——► ио2
Восстановление
HF
UF,
Mg
---------> Металл урана
Восстановление |
UF6
Урановое
топливо
с природным
изотопным
соотношением
Обогащение (*)
*ио2
’UF6, обогащенный в 235U
Обогащенное урановое топливо
Рис. 7.5. Химическая обработка диураната аммония
Уран добывается шахтным и карьерным методами (рис. VII на вклейке),
или подземным выщелачиванием руды. Добытая руда перерабатывается и,
в зависимости от состава, уран выделяется из руды либо раствором сер-
ной кислоты (кислотное выщелачивание), либо карбоната натрия (щелоч-
ное выщелачивание). Окислитель, такой как железная кислота, добавляется
к реагенту, для того чтобы перевести малорастворимые соли урана(ГУ) в рас-
творимый уранил-ион, UO2+. В зависимости от используемого реагента для
выщелачивания, этот ион присутствует в форме карбонатных или сульфатных
комплексов, иО2(8О4)з~ или иО2(СОз)з~.
Раствор, содержащий уран, отделяется от твердых компонентов и очи-
щается от других растворенных компонентов ионным обменом. Подземное
выщелачивание урана, также известное как выщелачивание in situ, произво-
дится путем закачки раствора серной кислоты и окислителя через скважины
в рудное тело. Через определенное время выщелат извлекается через отводные
скважины. Из продукта, полученного тем или иным способом, диуранат ам-
мония (NH^lhO?, также известный как «желтый кекс», извлекается путем
воздействия раствором аммиака.
На рис. 7.5 упрощенно показаны процессы, при помощи которых «жел-
тый кекс» перерабатывается в металлический уран или диоксид урана, явля-
ющиеся начальными компонентами для производства ядерного топлива.
На рис. 7.6 показана динамика производства урана за последние 50 лет.
В США крупные месторождения урана находятся в Колорадо, Нью Мехико,
Юте и Вайоминге. По данным EIA на 2001 г. в Соединенных Штатах действо-
вало три шахты, шесть комбинатов и три объекта подземного выщелачива-
ния урана, которые производили около 24 % урана, потребляемого атомными
электростанциями в США. Остальное импортируется из Австралии, Канады,
Казахстана, России и Узбекистана.
Топливо, содержащее изотопы урана в природных соотношениях, произ-
водится либо из металлического урана, который обычно легируется другими
металлами или сплавами для улучшения механических свойств, либо из ди-
оксида урана. Топливо имеет форму стержней, покрытых тонким защитным
266
Глава 7 Ядерное деление и ядерная энергетика
Соединенные Штаты
Канада
Германия
Южная Африка
Чешская Республика
Российская Федерация
Казахстан
34®
300
218
ISO
1105
100
Узбекистан 90
Китай
Франция
Нигер
Австралия
Намибия
Украина
Рис. 7.6. Мировое производство урана, в тысячах тонн,
за период между 1945 и 1996 гт.
По данным DIAMO comp., Чехия; с разрешения
покрытием, называемым плакированием и производимым из сплавов магния.
Плакирование производится для защиты топлива от возможных механических
повреждений, вызываемых циркуляцией теплоносителя и высокими дозами
радиации, а также для удерживания радиоактивных продуктов распада. Такая
защита считается первым барьером, препятствующем утечке продуктов деле-
ния из реактора Большая часть обогащенного топлива производится из диок-
сида урана. Последний производится в виде цилиндров диаметром примерно
1 см и высотой 1—2 см (рис. Villa на вклейке), которые помещаются в сталь-
ной контейнер или защиту из сплавов циркония (рис. VIIlb на вклейке).
Другой тип оксидного топлива, известный как смешаннооксидное (МОК.С),
производится из чистого UO2 с добавкой нескольких процентов 239РиО2; по-
следнему отводится роль 235 U в обогащенном уране. МОКС-топливо в по-
следнее время стало набирать все большую популярность в связи с избытком
плутония, производимого гражданскими ядерными реакторами, а также выве-
дением в мирное использование оружейного плутония (раздел 7.7). В Соеди-
ненных Штатах существуют планы по постройке двух заводов по переработке
плутония в Савана Ривер. Один завод будет извлекать плутоний из плутоний-
содержащих боеголовок, а другой будет перерабатывать его в МОКС-топливо.
Для начала плутоний должен быть очищен для удаления примесей, таких как
америций, а затем смешан с ураном. Также существует предложение произ-
водить смешанно-оксидное топливо, смешивая плутоний с торием, вместо
238 U. В таком случае деление плутония будет сопровождаться образованием
238 U (раздел 7.3.4), который затем может быть замещен на 235 U для производ-
ства обычного топлива для реакторов с водой под давлением, или использован
в качестве добавки в 232Th—233и-топливо.
Покрытый защитным слоем урановый стержень из нескольких цилин-
дров с оксидом урана называется топливным элементом. Стержни обычно
имеют длину от двух до трех метров и определяют высоту ядра реактора. Они
7.3. Ядерные реакторы
267
Рис. 7.7. Пример топливной сборки, используемой
в реакторах с водой под давлением
Источник: BecvafJ. Nuclear power plants (Czech Edition). Praha:
SNTL, 1981 Для большей ясности: топливные стержни не по-
казаны. Они проходят через отверстия в верхнем и нижнем
держателях и через отверстия на промежуточных поддержках
и фиксируются па держателях
загружаются в реактор в виде топливных сборок (рис. 7.7 и IX на вклейке),
каждая из которых содержит более ста стержней. Загрузка реактора топливом
осуществляется при помощи загрузочной машины. Топливные стержни долж-
ны быть спроектированы таким образом, чтобы оставаться герметичными
в условиях высокой интенсивности потоков нейтронов и д-квантов. высокой
268
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
температуры, корродирующего воздействия теплоносителя и динамического
стресса.
Накопление в топливе реакторных ядов (раздел 7.2), снижение количе-
ства делящихся ядер и вероятность ухудшения механических качеств защитно-
го покрытия по истечении продолжительного времени не позволяют оставлять
топливные сборки в реакторе до полного выгорания топлива. Первые два об-
стоятельства оказывают влияние на снижения коэффициента размножения
нейтронов (уравнение (7.1)). Поэтому через определенные интервалы вре-
мени, зависящие от строения реактора и его мощности, топливные сборки,
расположенные в центре активной зоны реактора, где выгорание более ин-
тенсивно, удаляются, оставшиеся кластеры перераспределяются, а удаленные
замещаются свежим топливом. Примерно от четверти до трети топливных
кластеров удаляется каждые 12-18 месяцев. В зависимости от устройства ре-
актора его перегрузка осуществляется либо при работающем реакторе, либо
при выключенном. Расходование топлива зависит от типа реактора и от его
мощности. Например, ЮООМВт-ный реактор на легкой воде потребляет при-
мерно 2,2 кг 235 U и 2,0 кг 238 U в день. Дальнейшая переработка и хранение
отработанного топлива обсуждается в разделах 4.5 и 8.8.
Тепло, вырабатываемое работающим реактором, постоянно отводится
пропусканием теплоносителя через активную зону реактора. Теплоноситель
должен обладать свойствами хорошего теплопереноса, т. е. должен иметь высо-
кие теплоемкость и теплопроводность, должен быть устойчив по отношению
к теплу и ионизирующему излучению, а также не должен быть поглотителем
нейтронов или вызывать коррозию защитного покрытия стержней. Обычно
в реакторах используются следующие теплоносители: легкая (обычная) или
тяжелая вода, газообразный гелий или жидкий натрий. Во многих реакторах
легкая или тяжелая вода используется одновременно как замедлитель и теп-
лоноситель.
Часть реактора, в которой происходит цепная реакция, называется яд-
ром или активной зоной реактора. Она содержит топливо, замедлитель (кроме
реакторов на быстрых нейтронах) и контролирующее оборудование и постоян-
но охлаждается циркуляцией теплоносителя. Существует два способа сборки
компонентов реактора в активной зоне. Большинство атомных электростан-
ций устроены как емкость под давлением, в которой расположены топливные
сборки, контрольные механизмы и измерительное обрудование, а через нее
циркулирует теплоноситель и/или теплоноситель/замедлитель. Диаметр, вы-
сота и масса такой емкости могут достигать 7 м, 23 м и нескольких сотен
тонн соответственно. Хотя и преобладают стальные емкости под давлением,
в реакторах с газовым охлаждением они создаются из бетона. При другом типе
устройства реактора каждая топливная сборка помещается в отдельный метал-
лический цилиндр, называемый каналом под давлением, каждый из которых
имеет свою собственную систему охлаждения. Каналы помещаются в графи-
товый держатель или погружаются в тяжелую воду, которые используются как
замедлители.
Активная зона реактора окружена отражателем нейтронов. Этот матери-
ал уменьшает утечку нейтронов из реактора, отражая их обратно в активную
7.3. Ядерные реакторы
269
зону. Вода или графит используются в реакторах на медленных, железо —
на быстрых нейтронах. В некоторых реакторах для этого используется зона
обедненного урана. В таком случае нейтроны частично отражаются обратно
в активную зону, а частично используются для превращения урана в плутоний
(разделы 4.5 и 7.3.4).
7.3.2. Контроль реактора
Безопасное и стабильное производство энергии требует, чтобы фактор
размножения нейтронов поддерживался на значении k = 1. По множеству
причин плотность потока нейтронов в активной зоне реактора может откло-
нятся от требуемого значения в большую или меньшую сторону, и потому
в реакторе должна быть установлена эффективная система, которая могла бы
отвечать на такие ситуации и возвращать фактор размножения на к = 1,
предотвращая, таким образом, избыточное производство энергии или неже-
лательные остановки в работе реактора соответственно. Действенными компо-
нентами такой системы являются контрольные стержни, содержащие погло-
титель нейтронов, такой как бор, кадмий или гафний. Эти элементы являются
поглотителями нейтронов, за счет протекания реакции l0B(n, a)7Li (для бора)
или (п, 7)-реакции в случае II3Cd или 177,17B-l79Hf. Контрольные стержни по-
стоянно частично погружены в активную зону реактора и, погружая их глубже
или выдвигая из активной зоны, плотность нейтронов можно поддерживать
на желаемом уровне. При полном погружении контрольных стержней в ядро
реактора цепная реакция может быть полностью прекращена. Это делается,
например, в случае запланированного отключения реактора для перезаправки
или ремонта. Для быстрого прекращения цепной реакции, которое может по-
требоваться в случае серьезных неполадок в реакторе или другой части АЭС,
также имеются стержни для аварийного заглушения реактора. Они полностью
выдвинуты из реактора во время нормальной работы и могут быть быстро вве-
дены в случае необходимости.
В работающем реакторе нейтронный баланс постоянно снижается вслед-
ствие постепенного уменьшения количества ядерного топлива и накопления
реакторных ядов в топливе (раздел 7.2). Это должно быть предусмотрено, так
как в таком случае фактор размножения упадет ниже единицы. Поэтому в ре-
актор загружается несколько больше топлива, чем нужно для поддержания
к = 1. Этот избыток выражается как р = (к — l)/fc и называется реактивно-
стью. Ясно, что р = 0, когда к = 1 Поэтому говорится, что перед включением
в реакторе имеется некоторая встроенная, избыточная реактивность, которая
впоследствии будет постепенно выделяться, тем самым компенсируя ухуд-
шающийся баланс нейтронов. Контроль реактивности может быть достигнут
несколькими способами. В некоторых реакторах это достигается при помощи
компенсации или грубых контрольных стержней, которые вначале полностью
погружены в реактор для устранения избыточной реактивности, а затем по-
степенно выдвигаются по мере выгорания топлива. Другой вариант состоит
в добавлении сжигаемого яда (оксиды гадолиния или самария) в некоторые
из топливных сборок. Яды устраняют изначальную избыточную реактивность,
поглошая нейтроны, претерпевая (п, 7)-реакции на ядрах 155Gd, 157Gd или
270
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
149 Sm, которые имеют очень высокие сечения захвата нейтронов. Во время
работы реактора количество ядов снижается, поскольку они расходуются в
(п, 7)-реакциях, таким образом, постепенно высвобождая реактивность. В ре-
акторах с водой под давлением (раздел 7.3.3), избыточная реактивность кон-
тролируется борной кислотой, добавляемой в теплоноситель, при этом бор
выступает в качестве поглотителя нейтронов. Борная кислота циркулирует
по основному охлаждающему контуру, и ее концентрация в воде постепенно
снижается в процессе работы реактора, таким образом высвобождая реак-
тивность. В реакторах на кипящей воде, где борная кислота не может быть
использована, поскольку теплоноситель кипит в реакторе, контроль реактив-
ности осуществляется на отрицательном коэффициенте пустотности (рис. 7.9
в разделе 7.3.3). Избыточная реактивность контролируется путем изменения
скорости циркуляции теплоносителя, поскольку ускорение циркуляции теп-
лоносителя ведет к уменьшению размера пузырьков пара, таким образом уве-
личивая производство энергии.
Для более эффективного контроля реактивности важно учитывать также
кинетику реактора, т. е. когда под действием реактивности, по той или иной
причине, к становится больше единицы. Другими словами, кинетика реакто-
ра описывает, как быстро будет возрастать число нейтронов в активной зоне
реактора и, соответственно, производство энергии. Если N — это количество
нейтронов данного поколения, т — это время жизни поколения нейтронов
(10—4—10 3 с для медленных нейтронов и 10~7-10 6 с — для быстрых ней-
тронов) и р > 0, количество нейтронов увеличится на pN за время жизни
данного поколения нейтронов, что можно выразить как
dN _ pN
dt т
После интегрирования уравнение кинетики реактора приобретает вид
N = Noept/T, (7.4)
где No — это количество нейтронов в системе в тот момент, когда реактив-
ность возросла от нуля до р. Видно, что количество нейтронов в активной
зоне и, следовательно, мощность реактора, будут возрастать экспоненциально
с реактивностью и временем.
Используя уравнение (7.4), можно показать важность запоздавших ней-
тронов (раздел 2.11) для контроля работы реактора. Это можно сделать, по-
считав, сколько времени понадобится для удвоения количества нейтронов
при возрастании реактивности от нуля до, скажем, 0,005. Если мы будем
рассматривать только медленные нейтроны (возьмем т = 0,001 с), количе-
ство нейтронов удвоится через 0,15 с, что, определенно, является слишком
коротким интервалом времени для безопасного возвращения к начальной
ситуации (р = 0) путем введения контрольных стержней в активную зону
реактора. На самом деле контроль реактора возможен только благодаря су-
ществованию запоздавших нейтронов, независимо от их небольшого вклада
в общий баланс нейтронов (0,65 и 0,21 % для деления 235U и 239Ри соответ-
ственно). Они испускаются некоторыми из продуктов распада, имеющими
7.3. Ядерные реакторы
271
средний период полураспада 8,8 с, и их среднее время жизни (1/А) равно
12,7 с. С учетом времени жизни и распространенности (0,65 %) запоздавших
нейтронов, результирующее время жизни поколения нейтронов становится
(0,0065 х 12,7 + 0,9935 х 0,001) = 0,084 с. При т = 0,084 сир - 0,005 период
времени, за который число нейтронов удвоится, увеличится до 12 с, что доста-
точно для безопасного контроля работы реактора. В практических терминах,
активная зона реактора создана с к для мгновенного деления, установленного
на несколько меньшее значение, чем единица, полностью значение к дости-
гается при учете запоздавших нейтронов.
7 3.3 Энергетические реакторы
Энергетические реакторы обычно разделяются на быстрые и медлен-
ные, в зависимости от энергии нейтронов. Реакторы на медленных нейтронах
могут также классифицироваться по типу замедлителя: реакторы н а легкой
воде, реакторы на тяжелой воде и графитовые реакторы. Мощность реактора
выражается в мегаваттах термической, MBt(Z), или электрической, МВт(е),
энергии. Мощность современных коммерческих реакторов колеблется от 200
до 1300 МВт(е). Основные свойства энергетических реакторов будут более
подробно рассмотрены ниже.
Реактор с водой под давлением является типом реактора, который наи-
более широко используется в настоящее время на атомных электростанциях.
Топливные сборки содержат низкообогащенный уран (2-4 % 235U) в форме
диоксида урана или цилиндров смешанных оксидов, облеченных в защитный
слой из сплава циркония. Активная зона реактора содержит несколько сот топ-
ливных сборок в стальном сосуде под давлением (рис. 7.8). Охлаждает реактор
и замедляет нейтроны легкая, т. е. обычная вода, подаваемая под давлением
12-15 МПа, таким образом, она не кипит даже при температурах около 300 С.
Проходя через активную зону, вода нагревается от примерно 270 °C до 300 °C
и поступает из сосуда высокого давления к парогенераторам. Здесь тепло пе-
редается на другой водный контур, которая производит пар для турбины (раз-
дел 7.4). Контрольные стержни погружаются в активную зону реактора сверху.
Для лучшего понимания строения реактора с водой под давлением в табл. 7.2
представлены технические данные стандартного реактора этого типа.
Реакторы с водой под давлением меньшего размера и работающие на
уране, обогащенном до 90 % 235 U, используются в качестве силовых устано-
вок на военных судах. Их преимущества заключаются в небольшом размере
реактора и большом выделении энергии даже в небольших объемах топлива,
что позволяет им работать два или три года без перезагрузки. Первым судном
с ядерной силовой установкой была подводная лодка ВМФ США «Наутилус»,
спущенная в 1955 г., которая впоследствии прославилась своим подледным
путешествием к Северному полюсу Атомные подводные лодки являются важ-
ной частью военно-морских сил США, Великобритании, России и Франции.
Крупнейшими судами с ядерной энергетической установкой являются авиа-
носцы ВМФ США «Энтерпрайз», на котором действуют восемь реакторов
с водой под давлением, и «Гарри С. Трумэн».
272
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
Дефлектор
Верхняя
внутренняя
пластина
Нижняя
внутренняя
пластина
Внутренний
цилиндр
Вход
охлаждающей
воды
Перфорированная
пластина смесителя
для жидкостей и газов
Приводной механизм
стержня регулирования
мощности (стержня
управления и защиты)
Выпускное
отверстие для
охлаждающей воды
Камера
ядерного
реактора
Труба стержня
регулирования мощности
(стержня управления
и защиты)
Топливная
сборка
Теплозащитный
экран
Головная часть сосуда
Направляющая труба
для чувствительных элементов
в ядре (в канале в форме
для теплопередающей жидкости)
Рис. 7.8. Типичное устройство реактора с водой под давлением.
На основе: Choppin С. R., Rydberg J. Nuclear Chemictry — Theory and Applications.
Chapters 19-21 Oxford- Pergamon Press, 1980
Другим важным типом ядерных реакторов являются реакторы на кипя-
щей воде, охлаждаемые легкой водой, которая также используется как за-
медлитель нейтронов. Активная зона и топливные сборки в этих реакторах
такие же, как и в реакторах с водой под давлением. Однако эти типы реак-
торов имеют одно важное различие, заключающееся в том, что в реакторах
на кипящей воде охлаждение активной зоны и замедление нейтронов осу-
ществляются водой при атмосферном давлении. В активной зоне реактора
вода нагревается до кипения, таким образом, производя пар. Верхняя часть
корпуса реактора содержит сепаратор пара, отделяющий от него воду. По-
этому в реакторах на кипящей воде нет генераторов пара, и пар отводится
из реактора напрямую на турбину. Из-за наличия сепаратора пара контроль-
ные стержни вводятся в реактор снизу.
7.3. Ядерные реакторы
273
Таблица 7.2
Некоторые технические данные для реактора с водой под давлением,
установленного в Пало Верде, NPP Винтерсбург, Аризона.
По данным: Nuclear Safety (Czech Edition). 1991. Vol. 37 P. 377
Термическая и электрическая мощность 3817 МВт(£); 1243 МВт(е)
Количество топливных стержней в топливной сборке 236
Диаметр шарика UO2 8,255 мм
Внешний диаметр топливного стержня 9,703 мм
Материал и толщина плакирования Сплав циркония-4; 0,635 мм
Длина топливного стержня 3810 мм
Масса и обогащенность топлива 99030 кг; 3,3 %
Максимальная температура шариков и плакировки 1882 °C; 347 °C
Диаметр и высота активной зоны реактора 3630 мм; 3810 мм
Количество топливных сборок в активной зоне реактора 241
Среднее выгорание топлива* 38 МВт • сут. на килограмм
Количество контрольных стержней 93
Материалы-поглотители нейтронов Сплав Ag—In— Cd и карбид бора
Масса теплоносителя в главном контуре 260 т
Давление теплоносителя при входе в реактор 15,8 МПа
Температура теплоносителя на входе и выходе из реактора 296 °C; 327 °C
Поток теплоносителя по контуру 7,024 т в секунду
Количество охлаждающих контуров и парогенераторов 2
Количество главных насосов 4
* Выгорание характеризует расход топлива. Оно обычно выражается количеством
энергии, выделяемой единицей массы (килограмм или тонна) урана.
274
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
Молекулы воды
при рабочей температуре
Менылая плотность
воды
Начальная ситуация: р = 0; п •> л- я
постоянное число актов и, оольше е • •
деления ядра / с; —• • Z • е актов деления ядра / с • в Меньше
постоянная раакторная *•••»*•-------------------------► • • ---------► медленных
мощность и температура • % •• Повышение мощности ••• • нейтронов
воды *•••*•• и перегрев
Меньше атомов водорода
i k на единицу объема;
уменьшение способности воды
Наладка начальных замедлять нейтроны
эксплуатационных
условии ' г
Наладка начальной плотности воды
и уменьшение производительности ◄-------
снижение мощности
и температуры воды
Меньше актов
деления ядра / с;
меньше энергии
производится
Паровой Канал
Вода пузЬ1Рек давления
Топливный узел
Начальная ситуация: р = О;
постоянное число актов
деления ядра / с;
постоянный объем
пустого пространства
Больше паровых пузырьков,
меньше воды,
меньше нейтронов поглощается
р = О -^р > О; больше
актов деления ядра / с
---------------►
Повышение мощности
и перегреа
Больше нейтронов,
доступных для
расщепления;
больше актов
деления ядра / с;
больше энергии
производится
Повышение мощности
---- и перегрев
Рис. 7.9. Вверху: схема функции самоконтроля реактора на легкой воде (отрицатель-
ный коэффициент пустотности) Внизу, схема положительного эффекте пустотности
Неотъемлемой чертой, обеспечивающей безопасность реакторов на воде
под давлением и реакторов на кипящей воде, является то, что реактор, до опре-
деленных пределов, может регулировать флуктуации мощности без использо-
вания контрольных стержней. Это свойство реактора известно как возмож-
ность самоконтроля. Оно является следствием основного конструктивного
принципа, когда вода одновременно является теплоносителем и замедлителем,
а также того факта, что плотность воды уменьшается с увеличением темпера-
туры. Принцип самоконтроля отображен на рис. 7.9. Предположим, что в дей-
ствующем реакторе на воде под давлением реактивность поднялась выше нуля.
Это означает, что реактор будет увеличивать мощность и производить больше
тепла. Температура охлаждающей воды превысит эксплуатационное значение,
и ее плотность снизится (запасы охлаждающей воды возрастут). Меньшая
плотность, однако, снизит способность воды замедлять нейтроны, так как
меньше атомов водорода будет содержаться в единице объема. Уменьшение
способности замедлять нейтроны, в свою очередь, означает уменьшение доли
тепловых нейтронов в активной зоне реактора, в результате чего происходит
7.3. Ядерные реакторы
275
меньше актов деления ядер и выделяется меньше энергии. Таким образом,
без какого-либо вмешательства со стороны контрольных систем мощность
реактора вернется на изначальное оперативное значение. За короткое время
повышение температуры активной зоны устранит избыточную реактивность
и понизит мощность. Этот эффект известен как отрицательный температур-
ный коэффициент реактивности. Он гораздо чаще употребляется в реакторах
на кипящей воде, где в результате повышения температуры активной зоны
плотность воды будет снижаться более резко, так как все больше пузырьков
будет появляться в теплоносителе. Поскольку с точки зрения способности
к замедлению пузырьки представляют собой пустое место в жидкой воде, этот
эффект получил название отрицательного коэффициента пустотности.
Большинство реакторов на тяжелой воде были спроектированы в Канаде
и известны по акрониму КАНДУ (Канада—дейтерий—уран). Это реакторы
с напорными каналами, охлаждающиеся тяжелой водой, которая также ис-
пользуется в качестве замедлителя. Реактор представляет собой горизонталь-
ный стальной резервуар, 8 м в длину и 8 м в диаметре, заполненный тяже-
лой водой как замедлителем. Тяже-
лая вода в реакторе должна поддер-
живаться при температуре 30 °C, так
как эффективность тяжелой воды как
замедлителя снижается с повышени-
ем температуры. Параллельно оси ре-
зервуара установлено 390 напорных
каналов, сделанных из циркониевого
сплава, каждый из которых содержит
топливную сборку. Топливом являет-
ся диоксид урана с природным соот-
ношением изотопов. Топливные кла-
стеры охлаждаются отдельными ис-
точниками тяжелой воды под давле-
нием, которая циркулирует через ка-
налы и парогенераторы. Таким обра-
зом, в реакторе существует два источ-
ника тяжелой воды.
Другим типом реакторов явля-
ется реактор с газовым охлаждением
с графитовым замедлителем (GCR),
например, английский реактор «Маг-
нокс». В нем используются топлив-
Рис. 7.10. Схема ядра реактора
с газовым охлаждением.
Источник: Miller W. F. Present and future re-
actor designs // J. Chem. Educ 1993. Vol. 70
P. 109; © J. Chem. Educ. и Chemical Ed-
ucation, Inc., Американское химическое
сообщество; с разрешения
ные стержни из природного металлического урана, плакированного оксидами
магния. Стержни имеют диаметр 28 мм и около 1 м в длину. Ядро реактора,
помещенное в стальной сосуд высокого давления, представляет собой цилин-
дрическую сетку из графитовых брусков с вертикальными полостями (кана-
лами), куда помещаются топливные сборки (рис. 7.10). Реактор охлаждается
циркуляцией диоксида углерода, который производит пар в парогенераторе.
276
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
Стержни
регулирования
Бетонный сосуд
под давлением
Топливный Графитовый
Узвл замедлитель
Рис. 7.11. Схема строения высокотемпературного реактора с газовым охлаждением.
Скопировано из Информационного сообщения Чешской энергетической компании;
воспроизведено с разрешения автора
Реактор «Магнокс» мощностью около 600 МВт(е) содержит примерно 600 т
урана в ядре диаметром 17 м и высотой 9 м.
Диоксид углерода находится под давлением 2,75 МПа, и его температура
на выходе из реактора составляет 360 °C. Усовершенствованный реактор с гра-
фитовым замедлителем использует обогащенный уран (2,7 %) и диоксид угле-
рода под давлением в 5,5 МПа и выходной температурой 650 °C. Высокотем-
пературный реактор газового охлаждения (рис. 7.П) охлаждается гелием под
давлением 3-5 МПа.
Он также известен как реактор с гранулированным топливом, поскольку
в нем используются топливные элементы в форме графитовых сфер, внутри
которых рассеяны микросферы топлива. Такие топливные элементы имеют
размер теннисного мяча и содержат около 20 000 микросфер диоксида ура-
на, покрытых оболочкой из карбида кремния и пиролитически осажденного
углерода (рис. 7.12). Топливные шары свободно загружаются в цилиндриче-
ское ядро реактора. При необходимости израсходованные топливные шары
удаляются через нижнюю часть реактора, и перезагрузка идет непрерывно.
Температура гелия, выходящего из реактора, — около 850 °C.
Первый ядерный реактор, построенный Энрико Ферми в Чикаго в 1942 г.,
относится к реакторам газового охлаждения с графитовым замедлителем. Он
был собран из брусков графита и металлического урана и охлаждался конвек-
цией воздуха. Максимальная мощность реактора составляла до 200 Вт.
Неудобство использования графита в качестве замедлителя состоит в его
поведении в условиях высоких нейтронных потоков. При облучении быст-
73. Ядерные реакторы
277
Слои пиролитического углерода
Рис. 7.12. Сферический топливный элемент
рыми нейтронами при температуре ниже 300 °C атомы углерода смещаются
со своих позиций в кристаллической решетке, и энергия, поглощенная ато-
мами углерода, накапливается в графите. Эта накопленная энергия известна
как вигнеровская энергия. В обычных условиях она выделяется постепенно
и безопасно, и ущерб, нанесенный кристаллической решетке, компенсиру-
ется медленным нагреванием графита, когда реактор работает на меньшей
мощности. В то же время быстрое, бесконтрольное выделение вигнеровской
энергии должно быть предотвращено, так как это может привести к перегреву
реактора и деградации топлива.
Реактор на легкой воде с графитовым замедлителем, реактор на кипящей
воде канального типа, стал печально известен как Чернобыльский реактор.
Реактор состоит из цилиндрической сборки графитовых брусков, заключен-
ных в стальную оболочку. Графитовый замедлитель охлаждается газообразным
азотом. Шесть напорных каналов размещаются в вертикальных полостях в гра-
фитовой сборке, каждый из каналов относится к отдельной топливной сборке.
Топливные стержни содержат низкообогащенный уран (1,8-3 % 215 LJ) в фор-
ме диоксида, покрытого слоем сплава циркония и ниобия. Ядро реактора
имеет высоту от 6 до 7 метров и от 7,2 до 9,4 метров в диаметре и, в зави-
симости от мощности реактора, содержит от 998 до 1693 топливных каналов
и 180 каналов для контрольных стержней. Последние вводятся в активную
зону реактора снизу. Полная загрузка реактора составляет от 47 до 180 т
низкообогащенного урана. Горячая вода поступает в топливные каналы снизу
и нагревается до кипения за время прохождения через канал. Реакторы на лег-
кой воде с графитовым замедлителем использовались только на нескольких
атомных электростанциях бывшего Советского Союза. В настоящее время
действует 15 таких реакторов: 11 на Курской, Смоленской и Ленинградской
атомных электростанциях, два на Игналинской электростанции в Литве и два
на Чернобыльской АЭС на Украине.
Реакторы на легкой воде с графитовым замедлителем имеют серьезный
недостаток в виде положительного температурного коэффициента реактив-
ности, также называемого положительным эффектом пустотности (рис. 7.9,
внизу). Его источник лежит в воде, служащей только теплоносителем, и в паре.
278
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
производимом в напорных каналах. При таких условиях поглощение тепло-
вых нейтронов (замедляемых графитом) в воде становится важным фактором
нейтронного баланса. Если температура активной зоны повышается, в напор-
ных каналах образуется больше пузырьков, таким образом, меньше нейтронов
поглотятся водой. В результате в ядре появится больше тепловых нейтронов,
что, в свою очередь, приводит к более интенсивному делению, а следователь-
но, и к повышению мощности и температуры. Положительный коэффициент
пустотности является потенциально опасным, поскольку он может привести
к неконтролируемому росту мощности реактора, к повышению температуры
активной зоны и, в конечном итоге, к расплавлению (раздел 7.6).
В реакторах на быстрых нейтронах цепная реакция деления поддержива-
ется быстрыми, незамедляемыми нейтронами. Сечение реакций деления 235 С
и 239 Ри при использовании быстрых нейтронов, однако, гораздо ниже, чем при
использовании тепловых нейтронов (рис. 7.1), и должно быть компенсировано
увеличением содержания делящихся ядер в топливе. Обычно топливо содер-
жит оксид урана, обогащенный до 20-30 % 235 U, или возможно использование
МОКС-топлива, содержащего эквивалентное количество 239PuOj. Как след-
ствие высокого содержания делящихся ядер, тепло производится в гораздо
большем количестве, чем в реакторах на тепловых нейтронах. Поскольку газы
не могут эффективно отводить значительное количество тепла, а вода нс мо-
жет использоваться из-за ее способности к замедлению, реакторы на быстрых
нейтронах охлаждаются циркуляцией расплавленного металлического натрия,
который является гораздо лучшим теплоносителем. Самыми совершенными
реакторами на быстрых нейтронах являются французские реакторы «Феникс»
и «Суперфеникс». Активная зона реактора «Феникс» помешается в сталь-
ную емкость с 35-сантиметровыми стенками и содержит смешанно-оксидное
топливо, плакированное нержавеющей сталью. Активная зона окружена 850 т
расплавленного натрия при температуре 550 °C. С 1997 г., когда правительство
Франции решило закрыть реакторы «Феникс» и «Суперфеникс», единствен-
ным действующим реактором на быстрых нейтронах является российский
реактор БН-600 на Белоярской АЭС.
По данным МАГАТЭ на 2001 г., из 438 ядерных реакторов, действующих
в мире, различные типы распределены в следующих соотношениях: реакторы
на легкой воде (из которых две трети — это реакторы на воде под давлением
и одна треть — реакторы на кипящей воде) — 75 %, реакторы с газовым
охлаждением с графитовым замедлителем — 9 %, реакторы на тяжелой воде —
7 %, реакторы на легкой воде с графитовым замедлителем — 5 %, реакторы
на быстрых нейтронах — 2%, другие типы реакторов — 2%.
7.3.4. Конвертеры и аппаратура
для воспроизводства ядерного топлива
В реакторе, заправленном ураном, за время работы образуется опреде-
ленное количество 239Ри, что связано с захватом нейтронов ядром и двумя
последовательными /3-распадами 239U. Другое ядро, подвергающееся ядерно-
му делению, 241 Ри, образуется из ядра 239Ри в результате захвата последним
двух нейтронов. Поэтому ядро 238 С называется «плодородным», поскольку
73. Ядерные реакторы
279
после захвата нейтрона оно превращается в нуклиды, ядра которых способны
к индуцированному делению; этот процесс получил название конверсии. (Изо-
топы плутония частично претерпевают ядерное деление, а частично остаются
в топливе и могут впоследствии быть извлечены, раздел 4.5.) Производство де-
лимых ядер выражается через коэффициент конверсии, Ct, определяемый как
количество делящихся ядер, образованных в результате конверсии, на одно
исходное ядро. В реакторах на тепловых нейтронах Сг всегда меньше единицы
(обычно Ct = 0,6), т. е. общее количество делящихся ядер будет уменьшаться
во время работы реактора, поскольку производится меньше плутония, чем
потребляется 235 U. Такие реакторы называются конвертерами.
В быстрых реакторах ситуация другая из-за более благоприятствующего
нейтронного баланса. В результате деления одного ядра 239 Ри выделяется при-
мерно три нейтрона (табл. 7.1), и из двух нейтронов, не используемых в даль-
нейшем делении, больше одного расходуется для получения 239Ри. Таким
образом, производится больше плутония, чем потребляется (Cr > 1), поэтому
для реакторов на быстрых нейтронах с плутониевым топливом применяет-
ся термин «бридерный». Для производства плутония в больших количествах
активную зону реактора окружают слоем природного или обедненного урана
(зона воспроизводства), который захватывает испускаемые в активной зоне
нейтроны, где они используются для производства плутония. Зона воспро-
изводства реактора «Феникс» образована стальными трубами, заполненными
обедненным диоксидом урана, и они погружены в расплавленный натрий
вместе со всей активной зоной реактора.
Другим ядром, являющимся ядерным топливным сырьем, является 232Th,
природный изотоп тория. Как и 238U, он может захватывать нейтроны и пре-
вращаться в 233 U, другой делящийся изотоп урана:
232Th(n, 7)233Th ->/?“+ 233Ра -> Д + 233U.
Производство 233и может быть инициировано либо в зоне воспроиз-
водства, окружающей активную зону реактора, либо в ториевом топливе,
которое содержит диоксид тория, как не подвергающуюся делению осно-
ву, с добавками 1,5-2 % 235 U или 239Ри. Произведенный 233U может быть
извлечен химическими методами из отработанного ториевого топлива. Од-
нако из-за отработанной технологии производства урана и плутония, высо-
кого коэффициента конверсии 239Pu/238U в реакторах на быстрых нейтро-
нах и больших запасов отработанного урана на обогатительных предприятиях
в настоящее время больше внимания уделяется воспроизводству топлива в ре-
акторах на быстрых нейтронах с 239Ри/2Э8и-топливом, в то время как вариант
с торием использовался только для демонстрационных целей. Его огром-
ный потенциал на будущее как заменителя топлива на основе урана может
стать чрезвычайно важным, если запасы урана будут израсходованы до того,
как производство термоядерной энергии выйдет на промышленный уровень.
По современным данным, известные запасы тория примерно в шесть раз
больше запасов урана.
280
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
7.3.5. Неэнергетические реакторы
Большинство реакторов, которые используются для целей, отличных
от производства энергии, могут быть классифицированы как исследователь-
ские реакторы. В 1997 г. база данных МАГАТЭ содержала сведения о 589 иссле-
довательских реакторах по всему миру, из которых 269 были действующими
и 303 — заглушенными. Мощность почти половины действующих реакторов
равнялась 100 кВт или меньше. В исследовательских реакторах обычно ис-
пользуется высокообогащенное урановое топливо, и они спроектированы как
реакторы погруженного типа. Краткое описание двух типов неэнергетических
реакторов проиллюстрирует основные различия между ними и энергетиче-
скими реакторами.
Активная зона учебного и тренировочного реактора, действующего в Тех-
ническом университете Чехии, в Праге, состоит из 64 топливных кластеров,
содержащих уран, обогащенный до 36% 235 U, установленный на поддержи-
вающей структуре и погруженный на глубину около 4 м в бассейн с водой.
Бассейн представляет собой стальной цилиндр более 2 м в диаметре со стенами
толщиной 15 мм. Вода в бассейне действует как замедлитель, теплоноситель
и защита от радиации. Конвекция воды охлаждает реактор и поддерживает
его температуру на уровне 20 °C. Два контрольных стержня и три экстренных
стержня используются для контроля работы реактора. Мощность реактора
может варьироваться в пределах 0,1-1 кВт(4). Бассейн окружен бетонной
защитной системой, через которую проделаны экспериментальные каналы,
которые служат для помещения образцов для облучения нейтронами.
Высокопоточный изотопный реактор в национальной лаборатории «Оак
Ридж», США, является примером тестового реактора, который также исполь-
зуется для производства изотопов. Он представляет собой 85МВт-ный реактор
на легкой воде, в котором используется высокообогащенный 235U в качестве
топлива в форме UjOg в алюминиевой металлокерамике. Ядро реактора со-
держится в сосуде высокого давления, диаметром 2,44 м, расположенном
в бассейне с водой, и содержит топливо в форме двух концентрических топ-
ливных сборок. Внутренняя сборка содержит 171 топливную пластину (эле-
мент), а внешняя сборка содержит 369 топливных пластин. Обычно в ядро
загружается 9,4 кг 235U, среднее время жизни топлива — 22 дня при мощ-
ности 85 МВт. Отверстие диаметром 12,7 см в центре активной зоны служит
для облучения и обеспечивает один из самых стабильных нейтронных пото-
ков. Топливо окружено концентрическим кольцом бериллиевых рефлекторов,
которые, в свою очередь, окружены водным рефлектором. Работа реакто-
ра контролируется двумя тонкими концентрическими контрольными пласти-
нами, расположенными между внешней топливной сборкой и бериллиевым
отражателем. Несколько грамм |0В в качестве горючего шлака добавляется
во внутреннюю топливную сборку для контроля над реактивностью. Реактор
охлаждается водой со скоростью потока 1 м3 • с-1.
Охлаждающая вода при входе имеет температуру 49 °C и давление 3,3 х
хЮ6 Па, а на выходе 69 °C. Из реактора теплоноситель выкачивается в три
теплообменника, каждый из которых расположен в отдельной камере рядом
с реактором. Вторичная охлаждающая система удаляет тепло из основной
1А. Атомные электростанции
281
системы и передает его в атмосферу, прогоняя воду через охлаждающую баш-
ню. Этот реактор используется для производства изотопов трансурановых
элементов при помощи нейтронного облучения (раздел 4.5), а также для мно-
жества других экспериментов по облучению нейтронами.
7.4. Атомные электростанции
Атомная электростанция (АЭС) (рис. X и XI на вклейке) отличается
от обычной электростанции источником тепла. В то время как в обычных
электростанциях тепло производится сжиганием угля, нефти или газа, источ-
ником тепла в АЭС является ядерный реактор. Тепло, производимое реакто-
ром, превращает воду в пар, который затем используется для производства
электричества, так же как и в обычных электростанциях, сжигающих ископа-
емое топливо, т. е. вращением турбины, которая приводит в движение элек-
трогенератор. На АЭС может одновременно действовать один или несколько
реакторов, каждый из которых имеет свою собственную охлаждающую и па-
рогенерационную системы, образующие производственное подразделение.
Атомные электростанции могут быть спроектированы как одно-, двух-,
или трехконтурные системы, в зависимости от применяемой технологии пе-
реноса тепла от реактора и системы парогенерации. Тс, которые питаются
от реакторов с водой под давлением, реакторов на тяжелой воде (РТВ) и ре-
акторов с газовым охлаждением и графитовым замедлителем (РГО), работают
как двухконтурные системы, где пар производится в два отдельных этапа
(рис. 7.13). Первичный контур включает, помимо других зданий, реактор, си-
стему циркуляции теплоносителя (насосы в случае реакторов с водой под
давлением, воздухозаборник в случае с РГО) и парогенераторы.
Рис. 7.13. Схема двухконтурной атомной электростанции
(вторичный водный контур показан черным).
На основе: Miller W.F. Present and future reactor designs // J. Chem. Educ. 1993.
Vol. 70. P. 109; © 1993 Division of Chemical Education, Inc. (Американское
химическое сообщество); с разрешения
282
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
Рис. 7.14. Первичный контур с двумя парогенераторами и четырьмя главными
насосами; 1 — реактор, 2 — парогенераторы, 3 — насосы
Источник: Nuclear Safety (Czech Edition). 1991. Vol. 37. P. 377; с разрешения
Для обеспечения безопасности первичный контур заключается в герме-
тичную бетонную защитную структуру (раздел 7.5). На рис. XII на вклейке по-
казан пример реакторного зала. Охладитель непрерывно циркулирует по пер-
вичному контуру, забирает тепло, образующееся в активной зоне реактора,
и переносит его к парогенераторам. В парогенераторе нагретая вода из реак-
тора течет через множество труб и передает тепло воде из второго контура,
которая течет вокруг труб. Поскольку вода во втором контуре находится при
меньшем давлении, она превращается в пар. Один реактор связан с двумя-
четырьмя парогенераторами (рис. 7.14). Насосы второго контура переносят пар
к турбине. Повернув турбину, пар охлаждается в конденсаторе, где превраща-
ется обратно в воду, которая возвращается обратно в контур. Охлаждение кон-
денсатора производится дополнительной системой водного охлаждения. Она
переносит тепло из конденсатора к охлаждающей башне, охлаждаемой водой,
закачиваемой в башню из моря, реки или искусственного водного резервуара.
Одноконтурная схема типична для АЭС, с реакторами на кипящей воде.
Здесь пар производится прямо в реакторе, откуда он и закачивается в турбину.
Электростанциис реакторами на быстрых нейтронах планируются как трех-
контурные системы. Причиной этого является высокая радиоактивность охла-
ждающего натрия из-за образования 24Na в результате реакции 23Na(n, 7)24Na.
Если бы электростанция была построена в виде двухконтурной системы, тогда
в случае аварии в основном охлаждающем контуре была бы опасность контакта
высокорадиоактивного теплоносителя и воды из второго контура охлаждаю-
щей системы, с выделением радиоактивного натрия в воду. Для предотвраще-
ния этой опасности вспомогательный натриевый контур помещается между
основным и парогенераторным контурами. Натрий в этой системе не радиоак-
тивен, поскольку на него не действуют нейтронные потоки из активной зоны
7.4. Атомные электростанции
283
реактора. Его роль состоит в переносе тепла от радиоактивного теплоноси-
теля к парогенераторам. Другие составные части одно- или трехконтурных
электростанций, такие как турбины, генераторы, пароконденсаторы и охла-
ждающие башни, — такие же, как и в двухконтурных электростанциях.
Атомная электростанция является сложным устройством, которое в до-
полнение к основным компонентам, показанным на рис. 7.13. состоит из боль-
шого количества других основных и дополнительных цепей. Например, в основ-
ном контуре каждой АЭС существует отделение для хранения свежего топлива
и бассейн с водой для хранения отработанных топливных сборок. На электро-
станциях с реакторами с водой под давлением имеется нагнетатель (для под-
держания постоянного давления теплоносителя и контроля изменений в объ-
еме теплоносителя, происходящих при изменении температуры) и система
перезаправки и очистки теплоносителя. Охлаждающая вода должна непре-
рывно очищаться от кислорода, образующегося в результате радиолиза воды
(раздел 5.6), и от продуктов коррозии реакторных материалов. Кислород дол-
жен удаляться из-за своего коррозионного эффекта. Он удаляется из тепло-
носителя дегазированием, в то время как продукты коррозии захватываются
фильтрами и ионообменными колонками. Атомная электростанция также со-
держит экстренную электрическую систему для покрытия всех потребностей
электростанции в электричестве в случае отключения электричества, храни-
лища для низко- и среднерадиоактивных отходов, временное хранилище для
отработанного топлива, дополнительные охлаждающие системы, радиохими-
ческие лаборатории, системы внутреннего и внешнего дозиметрического кон-
троля и мониторинга радиоактивных выбросов и др. Управление всей элек-
тростанцией производится из контрольной комнаты. Устройства и системы,
связанные с ядерной безопасностью, будут обсуждаться в разделе 7.5.
В дополнение к производству электроэнергии, являющемуся самым рас-
пространенным использованием энергии деления ядер, существуют и другие
сферы, где ядерная энергия также может использоваться. Уже первый бри-
танский ядерный реактор, который начал работу в 1956 г., производил, в до-
полнение к электричеству, достаточное тепло для работы соседнего завода
по переработке ядерного топлива. Несмотря на то что в настоящее время
лишь около 1 % ядерной энергии используется для обеспечения промышлен-
ности теплом, ожидается рост в этой сфере в ближайшее время. Электростан-
ции двойного предназначения могут служить для производства электричества
и тепла, и гибко перестраиваться для увеличения производства того или дру-
гого. С другой стороны, строительство ядерных теплостанций ограничено,
так как для уменьшения затрат на строительство теплотрасс атомные станции
должны строиться в непосредственной близости от густонаселенных районов,
что может встретить отпор со стороны населения. Область, в которой воз-
можно широкое применение ядерной энергии, — это опреснение морской
воды, где энергия нужна, чтобы обратить осмос или для запуска опресни-
тельных технологий на опреснительных станциях. В последние десятилетия
опреснение развивается, поскольку все больше стран начинают испытывать
недостаток пресной воды. Однако большинство действующих опреснительных
станций работают на ископаемом топливе, в то время как ядерная энергия
в этих целях используется только в Японии и Казахстане.
284
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
7.5. Ядерная безопасность
Ядерная безопасность на атомной электростанции означает, что условия
на электростанции таковы, что поддерживается контроль за цепной реакцией
и предотвращается сверхнормативный выброс радиоактивных веществ в окру-
жающую среду. Критерии ядерной безопасности имеют решающее значение
на всех стадиях создания и работы атомной электростанции, начиная от вы-
бора места расположения электростанции и включая производство топлива,
реактора и других компонентов, конструирование электростанции, рутинную
эксплуатацию, вплоть до вывода из эксплуатации и демонтажа станции. Опас-
ность АЭС заключается в большом количестве радиоактивных продуктов де-
ления в отработанных топливных сборках. Например, в действующей электро-
станции ЮООМВт(е) радиоактивность топливных сборок составляет порядка
102°-1021 Бк. Поэтому фундаментальным аспектом обеспечения безопасно-
сти является содержание активной зоны без повреждений, таким образом,
гарантируя, что продукты деления не могут покинуть реактор и подвергнуть
опасности жизни людей на станции и за ее пределами.
Повреждение активной зоны реактора и последующее высвобождение
радиоактивности могут произойти по многим причинам: перегрев активной
зоны в результате утечки теплоносителя (поломки могут произойти в глав-
ных насосах главного охлаждающего контура) или отключения электричества
(остановка главных насосов); работа реактора при повышенной мощности
(поломка контрольных систем реактора); старение конструкционных матери-
алов вследствие длительного воздействия больших доз нейтронной радиации;
коррозионное воздействие теплоносителя на защитное покрытие топливных
стержней; механическое повреждение (действие террористов, крушение са-
молета, торнадо, землетрясение). Из всех вышеперечисленных причин утечка
теплоносителя считается самой опасной ситуацией. Поэтому для обеспечения
безопасной работы реактора чрезвычайно важно обеспечить правильное и до-
статочное охлаждение ядра реактора при любых возможных обстоятельствах
и поддерживать мощность реактора на уровне, предписанном инструкциями
по эксплуатации. В дополнение к способности к самоконтролю большинства
энергетических реакторов реактор и электростанция содержат некоторое ко-
личество встроенных систем безопасности:
— Реактор оснащен системой всестороннего, непрерывного наблюдения за
нейтронным потоком, а также температурой и давлением теплоноси-
теля в активной зоне. Вне активной зоны наблюдение за температурой
и давлением теплоносителя и функционированием электрических систем
производится во множестве измерительных точек. Для работы в активной
зоне используются специальные сенсоры, устроенные так, чтобы давать
надежные данные в условиях высокой температуры, давления и боль-
ших потоков нейтронов и 7-квантов. Каждый сенсор имеет один или
несколько дублирующих для большей надежности системы.
- Все сенсоры имеют выход на компьютеризированную контрольную си-
стему, которая наблюдает за работой и контролирует реактор, системы
7.5. Ядерная безопасность
285
безопасности станции и электрогенераторы. Данные, касающиеся мощ-
ности реактора, непрерывно оцениваются и сравниваются с предписан-
ными эксплуатационными значениями. Разница между предписанными
и действительными значениями превращается в электрический сигнал,
контролирующий механизмы привода контрольных стержней, которые
приводят их в движение вверх или вниз, в зависимости от ситуации. В слу-
чае если мощность реактора существенно превысит дозволенные нормы,
активируется аварийная система, и аварийные стержни будут быстро
внедрены в активную зону для прекращения реакции деления. Такая си-
туация, известная как аварийная остановка реактора, произойдет также
и в других обстоятельствах, угрожающих безопасности станции, таких как
отключение электроэнергии, серьезные поломки в других частях станции
или неправильные решения операторов. Механизмы безопасности дей-
ствуют независимо и продублированы, так же как и главный компьютер.
- Охлаждение реактора производится множеством независимых охлаждаю-
щих контуров, каждый из которых оборудован своим собственным глав-
ным насосом и, в двухконтурных станциях, парогенератором (рис. 7.14).
Таким образом, поломка одного из насосов не подвергнет опасности
станцию.
— Реакторы на легкой воде оснащены экстренным источником раствора
борной кислоты. Раствор хранится в цистерне, соединенной напрямую
с реактором через насосы и нагнетательный клапан; избыточное дав-
ление азота поддерживается в цистерне над раствором. Если давление
теплоносителя упадет ниже определенного значения, избыточное давле-
ние в цистерне автоматически откроет клапан, раствор потечет в реактор
и борная кислота поможет остановить цепную реакцию. Снижение дав-
ления теплоносителя также включит дополнительные насосы, которые
пополнят запасы воды в основном контуре.
- Первичный охлаждающий контур также включает систему последующего
охлаждения, т. е. охлаждения реактора после остановки его работы. По-
следующее охлаждение необходимо, поскольку даже после прекращения
цепной реакции реактор продолжает генерировать тепло в результате ра-
диоактивного распада продуктов деления (раздел 5.8).
- Функционирование главных насосов и других приспособлений, а также
системы наблюдения и контроля зависит от основного источника элек-
тричества. Чтобы справиться с возможными случайными отключениями
энергии, существует система дополнительных батарей для поддержания
работы системы наблюдения и контроля, а также дизельные генераторы
для работы остальных систем. Эти запасные системы держатся в режиме
готовности и периодически проверяются.
Важным защитным фактором является концепция многоуровневых ба-
рьеров, препятствующих утечке радиоактивных веществ.
Несмотря на очень низкую вероятность аварии в активной зоне реактора,
эта концепция защищает окрестности электростанции от опасностей в случае
такой аварии. Первым барьером является плакирование топливных стержней.
286
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
Рис. 7.15. Участок стандартного первичного контура атомной электростанции
с реакторами с водой под давлением и герметичным саркофагом.
На основе: BecvarJ. Nuclear Power Plants (Czech Edition). Praha: SNTL, 1981
Второй барьер — это корпус ядерного реактора или напорные каналы. Третий
барьер — это здание реактора, где расположен сам реактор и все основ-
ные контуры в оболочке армированного бетона, который может герметично
закрываться для ограничения возможностей распространения продуктов де-
ления или радиоактивного теплоносителя.
Последний и самый важный барьер — это герметичный саркофаг (рис. 7.] 5).
Это массивная цилиндрическая структура из армированного бетона со сфе-
рической верхней частью, в которой укрыто здание первичного контура. Он
устроен таким образом, чтобы выдерживать очень большие давления или дру-
гие возможные происшествия, такие как крушение небольшого самолета. За-
щита первичного контура от внешнего избыточного давления особенно важно
для электростанций с реакторами с водой под давлением, поскольку крупно-
масштабная утечка находящейся под высоким давлением и при температуре
300 °C воды приведет к мгновенному испарению и огромному давлению па-
ра в здании реактора. Для еще большего уменьшения опасности давления
пара саркофаг снабжен системой разбрызгивателей, которые в случае появ-
ления пара начнут разбрызгивать холодную воду, для ускорения конденсации
пара в жидкость. Саркофаг считается одним из фундаментальных защитных
принципов любой атомной электростанции, и ни одна современная электро-
станция не может быть лицензирована без него. Старые АЭС не оснащались
саркофагами. В восточноевропейских странах некоторые из АЭС, работаю-
щих на российских реакторах с водой под давлением, называемых ВВЭР
(водо-водяной энергетический реактор), вместо этого оснащались барботер-
7.5. Ядерная безопасность
287
конденсаторами. Такая система состоит из башни с несколькими цистернами,
заполненными водой. В случае появления избыточного давления пара в глав-
ном контуре пар поднимется в башню и пройдет через воду, в результате чего
он охладится и конденсируется, таким образом, снижая давление.
Другим важным аспектом поддержания ядерной безопасности является
непрерывное наблюдение за радиоактивностью газообразных и жидких сто-
ков (раздел 8.6.1) и за некоторыми растениями, реагирующими на радиоак-
тивность. Низкие индивидуальные и коллективные дозы радиации персонала
не только доказывают достаточный уровень защиты от радиации, но также
служат индикатором высокого технологического уровня станции и правиль-
ного управления.
Главным для безопасной работы атомной электростанции является роль
людей, которые управляют, руководят и поддерживают работу станции. В США
на операторов налагаются жесткие требования, и они должны пройти интен-
сивную тренировочную программу, прежде чем быть готовыми к сдаче экза-
мена в Комиссии по ядерному регулированию. Они продолжают тренировки
даже после того, как они получили лицензию, и должны пересдавать экзамен
каждые два года. Важной частью их тренировки является работа в симуляторе
контрольной комнаты, где имитируется как нормальная работа, так и не-
штатные ситуации. Настолько же, как и квалификация, важна и дисциплина
персонала станции, обычно называемая культурой безопасности, посколь-
ку безопасная, надежная работа станции зависит от того, насколько хорошо
персонал придерживается норм эксплуатации и стандартов безопасности. На-
сколько важным может быть человеческий фактор, видно из анализов аварий
на атомных электростанциях (раздел 7.6).
Неотъемлемой частью ядерной безопасности является аспект легально-
сти. Атомные электростанции находятся под жестким контролем националь-
ных регулирующих органов и МАГАТЭ. В Соединенных Штатах атомные элек
тростанции лицензируются Комиссией по ядерной регламентации (КЯР) —
независимым федеральным агентством. Контроль продолжается все время
работы станции. Инспекторы КЯР находятся на каждой станции, прово-
дя каждодневный мониторинг работы станции. В дополнение все станции
подвергаются регулярным обзорам, проверкам и углубленным инспекциям
КЯР. Обычно считается, что ни одна другая сфера человеческой деятель-
ности не регулируется так строго и тщательно. На международном уровне
МАГАТЭ, находящееся в Вене, Австрия, в течение долгого времени боролось
за улучшение систем безопасности на ядерных станциях. Следствием это-
го стремления стало множество международных конвенций, таких как Кон-
венция по ядерной безопасности, Объединенная конвенция по использова-
нию отработанного топлива и безопасному хранению радиоактивных отходов,
Конвенция по физической зашите ядерных материалов, Конвенция по вза-
имопомощи в случае ядерных аварий и Конвенция по раннему оповещению
о ядерных авариях. В дополнение к этому МАГАТЭ организует программу OS
ART, в рамках которой группы экспертов по ядерной безопасности по запросу
управляющего ядерной станцией направляются для проверки работы сотруд-
ников, состояния систем и оборудования, истории работы станции, качества
288
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
программ и процедур и эффективности управления. Затем команда сообщает
о результатах руководству станции и составляет рекомендации по улучшению
безопасности, основываясь на лучших мировых примерах. Такие же услуги
предоставляет WANO, а на территории США — независимое агентство INPO.
7.6. Ядерные аварии и катастрофы
Ни одна технология не может быть абсолютно надежной и застрахован-
ной от риска неполадок и других происшествий с потенциально опасными
последствиями для оборудования, персонала и общественности. Также не яв-
ляется исключением и производство электроэнергии на атомных электростан-
циях. Самыми распространенными причинами являются неполадки и дефекты
компонентов или ошибки операторов и техников обслуживания. Однако вли-
яние различных происшествий на атомную электростанцию и окружающую
среду может очень сильно различаться по своей значимости. Последствием
катастроф в Тримайлайленде и в Чернобыле стало то, что общественность не
может различить происшествия разной тяжести и реагирует с одинаковой ще-
петильностью и на серьезные инциденты, и на те, влияние которых на ядерную
безопасность близко к нулю или вообще отсутствует. Для введения унифи-
цированной системы оценки влияния различных происшествий на оборудо-
вание, безопасность станции и на окружающую среду МАГАТЭ предложило
восьмиуровневую шкалу, где происшествия расположены в зависимости от тя-
жести последствий для оборудования, систем безопасности станции и влияния
на окружающую среду. В соответствии с этой шкалой происшествия с 0 по 3
уровень называются неполадками или инцидентами, с 4 по 7 — авариями.
С точки зрения влияния на окружающую среду важными являются те ава-
рии, где происходит значительный выброс радиоактивных продуктов распада
за пределы АЭС. Это может произойти только в результате серьезных повре-
ждений активной зоны реактора, для чего существует три главные причины:
избыточная реактивность (в случае неполадки контрольных стержней), поте-
ря теплоносителя (разрыв труб главного охлаждающего контура) и остановка
течения теплоносителя (отказ насосов / отключение электричества).
0. Низкоуровневое происшествие. Происшествие, во время которого не
были нарушены эксплуатационные стандарты и безопасность поддерживалась
соответствующими процедурами.
1. Аномалия. Функциональное или эксплуатационное отхождение от пред-
писанных норм. Аномалия не означает риск, но выявляет слабости в системах
безопасности.
2. Инцидент. Техническая неполадка или отклонение, которая напрямую
не угрожает безопасности станции, но может привести к пересмотру мер
безопасности.
3. Серьезный инцидент. Происшествие, которое подходит под одну из сле-
дующих категорий:
а) выброс радиоактивности, превосходящей установленные нормы, во внеш-
нюю среду, следствием чего стало облучение людей с максимальной дозой
7.6. Ядерные аварии и катастрофы
289
в десятые доли миллизиверта (мЗв), т. е. не превышающей установлен-
ные нормы для населения, никаких специальных операций за пределами
станции производить не надо;
б) высокий уровень выброса радиоактивности или заражение здания стан-
ции, где персонал может получить повышенные дозы радиации;
в) любая авария, которая при неисправностях систем безопасности может
привести к серьезной аварии.
4. Внутренняя авария. Происшествие, которое подходит под одну из сле-
дующих категорий:
а) выброс радиоактивности в окружающую среду, результатом чего стали
дозы радиации в целые мЗв, т. е. дозы, сравнимые с установленными
уровнями для населения; может быть необходим контроль пищи на ра-
диоактивность;
б) частичное механическое повреждение или плавление активной зоны ре-
актора; дозы радиации персонала станции могут достигать зиверта (Зв),
что может стать причиной серьезной лучевой болезни.
5. Авария с риском для прилегающих территорий. Более серьезное повре-
ждение активной зоны реактора, результатом чего становится выброс в окру-
жающую среду 1014—1015 Бк |311 или любого другого биологически опасного
продукта деления. Возможно, будет необходимо принять меры в соответствии
с местным планом действий, такие как эвакуация или помещение в укрытия
людей, проживающих в непосредственной близости от станции, для умень-
шения вероятности нанесения вреда здоровью.
6. Серьезная авария. Выброс во внешнюю среду 10,5-1016 Бк 1311 или
другого биологически опасного продукта деления. Необходимо полное при-
менение планов действия в случае аварии.
7. Крупная авария. Выброс во внешнюю среду более 1016 Бк продуктов
деления; серьезные последствия здоровью населения окрестностей станции,
а также возможны последующие эффекты на больших расстояниях. Долго-
временные последствия для окружающей среды.
Подавляющее большинство всех происшествий на атомных электростан-
циях относятся к нулевому уровню. Многие из таких происшествий напомина-
ют такие же в других технологиях и не нанесли удара по ядерной безопасности.
Происшествия с уровнем 3 и выше очень редки, и только некоторые из них
нанесли вред окружающей среде или здоровью персонала станций и населе-
ния. Даже такие происшествия немногочисленны, и их количество, благода-
ря постоянным улучшениям эксплуатационных процедур, имеет тенденцию
к снижению или остается на стабильно низком уровне (табл. 7.3). Чтобы
проиллюстрировать значения шкалы, несколько более серьезных происше-
ствий будут описаны более подробно, с особенным акцентом на катастрофы
в Тримайлайленде и Чернобыле, которые привлекли большое внимание об-
щественности и нанесли серьезный вред внедрению и развитию индустрии
атомных электростанций.
Происшествия 2-го уровня. Электростанция «Михана-2», Япония, 1991 г.,
мощностью 470 МВт(е). Разрыв трубы в парогенераторе. Как результат, се-
рьезное снижение давления в системе, которое включило аварийные системы
290
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
Таблица 7.3
Происшествия по INES с уровнями 0 и 1 на чешской АЭС «Дукованы»,
работающей на четырех реакторах с водой под давлением между 1996 и 2002 г.
Источник: Ежегодные отчеты работы АЭС «Дукованы».
Скопировано с разрешения Чешской энергетической компании
Год 1996 1997 1998 1999 2000 2001 2002
Уровень 0 72 58 33 27 21 17 12
Уровень 1 4 2 3 0 1 1 2
Уровень 2 и выше Не зарегистрированы
безопасности, в том числе аварийные насосы, в результате чего реактор был
безопасно заглушен. Однако около 20 т радиоактивного теплоносителя утекло
через разрыв в трубе, площадь которого была лишь около 2 см2, во вторичный
блок парогенератора и загрязнило чистую воду вторичного контура. Был заре-
гистрирован незначительный выброс радиоактивности в окружающую среду,
много меньший чем разрешенный годовой выброс.
«Рингхалс-2», Швеция, 2001 г. Отключение электричества, вызванное
ошибочным алгоритмом цифровой системы, защищающей электрическую
сеть станции от перегрузок. Изначально происшествие было отнесено к 1-му
уровню. Впоследствии оценка была изменена.
«Филлипсбури-2», Германия, 2001 г., мощностью 1400 МВт(е). После
запланированного отключения и перезагрузки реактор работал в течение двух
недель, даже несмотря на то что персонал знал, что раствор в хранилище
борной кислоты содержал меньшую, чем требовалось, концентрацию борной
кислоты и не достиг порога для данного уровня угрозы. Когда это выяснилось,
реактор был заглушен для выяснения причин происшествия.
Происшествия 3-го уровня. Электростанция «Ванделлос», Испания, 1989 г.,
мощностью 480 МВт(е). Осколок треснувшего турбогенератора повредил во-
дородные насосы генератора и масляные насосы в турбине. Вытекший кисло-
род взорвался, в результате чего произошел пожар на турбогенераторе и сило-
вых кабелях, что вывело из строя два из четырех главных воздухозаборников.
Происшествие не привело ни к повреждениям реактора, ни к заражению зда-
ния станции или выбросу радиоактивности. Оно было отнесено к уровню 3
из-за его воздействия на системы безопасности станции.
Такой же уровень был присвоен в 2002 г. инциденту на АЭС «Дэйвис-
Бессе» в Огайо, где во время остановки работы для запланированного сервис-
ного ремонта была обнаружена трещина в верхней части крышки реакторной
емкости. Трещина была обнаружена во время ремонта патрубка для введения
аварийного стержня и, скорее всего, была вызвана коррозийным действием
борной кислоты. Данный случай относится к происшествию категории 3-в,
описанному выше (из изначальной толщины крышки в 165 мм осталось толь-
ко 9 мм). Хотя ни один похожий случай ранее не наблюдался, Комиссия
7.6. Ядерные аварии и катастрофы
291
по ядерной регламентации провела осмотр крышек реакторов на всех дей-
ствующих АЭС.
Происшествие 4-го уровня. Станция «Ясловске Бохунице А1», Чехослова-
кия, 1977 г. На электростанции работал демонстрационный реактор мощно-
стью 100 МВт(е) с тяжелой водой в качестве замедлителя и теплоносителем
из диоксида углерода и напорными каналами. При перезаправке во время ра-
боты операторы забыли удалить картриджи с силикагелем из одной из свежих
топливных сборок (силикагель использовался для поддержания сборок сухи-
ми во время перевозки и хранения), что заблокировало путь теплоносителю
через эту сборку. Топливо начало плавиться, и высокая температура повреди-
ла напорные каналы до такой степени, что тяжелая вода попала в главный
охлаждающий контур. Это вызвало быструю коррозию защитного покрытия
топлива и выброс радиоактивности из топлива. Радиация загрязнила глав-
ный контур охлаждения, и через течи в парогенераторе участки вторичного
контура также оказались загрязнены. Несмотря на то что около 25 % из 570
топливных сборок были повреждены, не произошло нештатного выброса ра-
диоактивности, не был нанесен и вред здоровью населения или персонала
станции. Происшествие было отнесено к уровню 4 из-за серьезного повре-
ждения станции, сама станция была закрыта.
Происшествия 5-го уровня. Электростанция Тримайлайленд, Хэррисбери,
Пенсильвания, 1979 г. На электростанции действовал реактор с водой под дав-
лением мощностью 880 МВт. Происшествие является примером комбинации
многих факторов: ошибки персонала, технического дефекта и неудачного сте-
чения обстоятельств. Начало положила ошибка оператора, во время обычной
проверки закрывшего и забывшего открыть выходной клапан аварийных на-
сосов, которые в случае необходимости должны были доставить дополнитель-
ные запасы воды во вторичную секцию парогенератора. Когда через несколько
дней, в результате случайности, главные насосы отказали, дополнительные на-
сосы включились автоматически, но не смогли доставить воду в парогенератор
из-за закрытого клапана. Поэтому парогенератор не смог удалить все тепло
из теплоносителя (реактор работал на полной мощности). До этого момента
ситуация, однако, контролировалась автоматическими системами экстренно-
го отключения которые, когда температура и давление теплоносителя начали
повышаться, остановили цепную реакцию внедрением контрольных стерж-
ней в активную зону реактора и открыли запасной клапан нагнетателя. Таким
образом, автоматическая система исправила ошибку оператора. Затем, к не-
счастью, ситуация приняла опасный оборот. Операторы, стремясь исправить
ошибку, вручную открыли клапан запасных насосов через восемь минут после
того, как они обнаружили, что он закрыт. В течение этих восьми минут, однако,
парогенераторы перегрелись и, когда неожиданно была пущена холодная вода,
трубы треснули и через трещины радиоактивная вода из первичного контура
попала во вторичный контур. По стечению обстоятельств, в то время как все
это происходило, клапан нагнетателя, который должен был быть закрыт, сло-
мался и застрял в позиции «открыто», что было обнаружено только через два
часа. Между тем более 570 т кипящей, радиоактивной воды вытекли из первич-
ного контура. Возникший недостаток теплоносителя стал причиной перегрева
292
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
и частичного плавления примерно половины топливных стержней. Хотя толь-
ко незначительная часть радиоактивного материала была выброшена в окру-
жающую среду и облучение населения было гораздо меньшим, чем от природ-
ной радиоактивности, происшествию была присвоена 5-я категория опасности
из-за серьезных повреждений станции. Реактор был навсегда отключен.
Другая авария 5-го уровня произошла в 1957 г. на электростанции «Винд-
скейл-1», Великобритания. В результате неконтролируемого выделения виг-
неровской энергии (раздел 7.3.3) урановое топливо раскалилось докрасна и
7,4 х 1014 Бк 1311 вместе с другими продуктами распада попало в окружающую
среду.
Происшествия 6-го уровня. Ни одного серьезного происшествия этого
уровня не было зарегистрировано.
Происшествие 7-го уровня. Единственная в истории авария с таким уров-
нем, самая серьезная авария за историю ядерной энергии, произошла на од-
ном из четырех реакторов типа РБМК на Чернобыльской АЭС, Украина, в
1986 г. Авария стала следствием комбинации свойств реактора (положитель-
ный эффект пустотности (раздел 7.3 2) и комплекс систем контроля реактора)
и серьезных нарушений инструкции по эксплуатации операторами.
Реактор готовился к плановому выключению для ремонта и обслужи-
вания, и было решено провести эксперимент во время отключения. Целью
эксперимента было протестировать, будет ли генератор в случае быстрого пре-
кращения поступления пара в турбину питать аварийные насосы в течение
примерно 40 секунд. Отключение началось с постепенного снижения мощ-
ности реактора. Поскольку опасность положительного эффекта пустотности
особенно велика на низкой мощности, инструкцией по эксплуатации запре-
щалось позволять реактору работать при мощности ниже 800-1000 МВтЦ), т. е.
примерно на 25-30% от номинальной мощности в 3200 MBT(t). В 11:10 утра
25 Апреля 1986 г. оператор совершил ошибку и позволил мощности снизиться
до 30 МВт(£). К этому моменту реактор должен был быть заглушен Вместо
этого операторы постарались поднять мощность до требуемого значения вы-
двиганием контрольных стержней, но смогли достигнуть только 200 МВт(£).
Они во второй раз нарушили инструкции и не заглушили реактор. Вскоре
обнаружились проблемы с поддержанием предписанного значения давления
пара в реакторе, ситуации, которая должна была включить аварийную систе-
му. Однако система не могла включиться, поскольку она была заблокирована
оператором, чтобы не создавать помех эксперименту. Это стало второй ро-
ковой ошибкой. В 13:22 26 апреля компьютеризированная система просигна-
лизировала, что только половина от предписанного количества контрольных
стержней была внедрена в активную зону реактора и что реактор требуется
заглушить. Операторы снова проигнорировали это и, подчиняясь графику экс-
перимента, включили аварийные насосы. Увеличенный поток теплоносителя
привел к уменьшению количества пузырьков пара в нем, на что контроль-
ная система отреагировала выдвиганием еще большего количества стержней.
К этому моменту реактор пришел в очень нестабильное состояние, где даже
самые мелкие изменения в температуре или давлении теплоносителя могли
серьезно изменить мощность реактора. В 13:23 операторы начали эксперимент
7.6. Ядерные аварии и катастрофы
293
с прекращением подачи пара к турбине. Это привело к уменьшению произ-
водительности системы охлаждения и к росту температуры и давления тепло-
носителя. Осознав опасность ситуации через 40 секунд, операторы включили
систему аварийного выключения. Однако поскольку почти все стержни были
извлечены из активной зоны реактора, система сработала слишком медлен-
но, чтобы успеть предотвратить быстро приближающуюся катастрофу. (Еще
больше усложнило ситуацию то, что некоторые из контрольных стержней
застряли из-за своей неправильной конструкции.) Положительный эффект
пустотности привел к невероятно быстрому повышению мощности реактора,
которая, по некоторым оценкам, в сотни раз превысила эксплуатационное
значение и привела к разогреву активной зоны до примерно 3000 °C. В 13:24,
т. е. через минуту после начала эксперимента, из-за давления пара произошел
сильный взрыв. Он был таким мощным, что поднял и отнес в сторону бетон-
ную крышку реактора, весящую 1000 т, что повредило все напорные каналы.
Примерно через три секунды произошел еще один взрыв, природа которо-
го не выяснена. Предполагалось, что его причиной была реакция водорода
и моноксида углерода, образовавшегося при высокой температуре в резуль-
тате реакции пара с графитом или циркониевым плакированием, или это
был еще один всплеск мощности. Взрыв уничтожил активную зону реактора
и верхнюю часть реакторного здания, привел к пожару на турбине и в здании
и выбросу огромного количества радиоактивных материалов (общей актив-
ностью около 1018 Бк), вызвавшему радиоактивное заражение больших тер-
риторий. (Воздействие на окружающую среду и последствия Чернобыльской
аварии обсуждаются в разделе 8.6.3.) Несколько часов спустя огонь был поту-
шен и в течение следующих дней раскаленный реактор был покрыт тоннами
карбида бора, доломита, песка и свинца, доставленных вертолетами. Здание
реактора позднее было укрыто бетонным строением, известным как саркофаг,
оснащенным системой долговременного охлаждения.
В течение нескольких лет после аварии появилось несколько ее анали-
зов. Отчет, подготовленный МАГАТЭ в 1991 г., базировался на материалах,
предоставленных российской группой экспертов, и указывал на два важных
факта. Во-первых, положительный эффект пустотности сам по себе не должен
был привести к аварии, если бы операторы следовали инструкциям по экс-
плуатации и заглушили реактор вовремя. Во-вторых, несмотря даже на то,
что вина операторов не подвергается сомнениям, скорее всего, не одни они
были виноваты. Оказалось, что мелкие происшествия такой же природы,
т. е. разрушение топливных каналов с выбросом радиоактивности вследствие
положительного эффекта пустотности, происходили на Чернобыльской АЭС
в 1982 г. и на Ленинградской АЭС, работающей на том же типе реактора,
в 1975 г. Ответственные чиновники, однако, не предприняли никаких дей-
ствий и держали эти случаи в секрете. Также не были выполнены предложения
техников по усовершенствованию контрольных стержней. В отчете МАГАТЭ
даже говорилось, что, возможно, операторы даже не были полностью про-
информированы обо всех рисках работы реактора на малой мощности, хотя
инженеры, несомненно, были осведомлены о такой опасности.
294
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
Чернобыльская катастрофа обычно использовалась в качестве аргумента
против ядерной энергии. В этом отношении стоит заметить, что несмот-
ря на то, насколько серьезными оказались последствия для здоровья людей
и окружающей среды, эта ситуация была совершенно нетипична по многим
причинам. Во-первых, реакторы с водным охлаждением и графитовым замед-
лителем не использовались больше ни в одной стране мира, кроме бывшего
Советского Союза. Во-вторых, системы безопасности и контроля на всех дру-
гих типах энергетических реакторов того времени были гораздо более совер-
шенными и постоянно совершенствовались, поэтому сейчас вероятность се-
рьезной аварии чрезвычайно мала. Системы защищены от халатности и оши-
бок операторов и даже не допустили бы нарушение инструкций по эксплу-
атации, как это произошло в Чернобыле. В-третьих, культура безопасности
персонала АЭС в других странах всегда была выше. И, наконец, работа АЭС
подчиняется государственным стандартам и находится под постоянным стро-
гим наблюдением представителей регулирующих организаций, которые не до-
пустят введение в строй реактора, страдающего от положительного эффекта
пустотности и не имеющего защитной структуры. В настоящее время одинна-
дцать реакторов Чернобыльского типа действуют в России и два — на Игна-
линской электростанции в Литве. Однако благодаря международному сотруд-
ничеству, координируемому МАГАТЭ, стандарты безопасности и эксплуата-
ции этих станций были существенно усовершенствованы в последнее время.
Реакторы Игналинской электростанции было решено закрыть в 2005 и 2009 гг.
Уроки Чернобыльской катастрофы и аварии на Тримайлайленде привели
не только к усовершенствованию стандартов эксплуатации и безопасности
атомных электростанций по всему миру, но и к пониманию того, что для
успешного предотвращения или ликвидации серьезной ядерной аварии тре-
буется международное сотрудничество. Это вылилось в заключение множества
конвенций и пактов по обоюдной взаимопомощи. Примером таких догово-
ров является соглашение МАГАТЭ — Конвенция по взаимопомощи в случае
ядерной аварии или радиологической опасности (1986), которая организует
помощь участвующим странам друг другу в случае такой аварии, и Конвенция
МАГАТЭ по раннему оповещению о ядерных авариях (1987), которая предпи-
сывает участвующим странам быстро сообщать другим о любой потенциаль-
ной угрозе выброса радиоактивных веществ, которые могли бы пересечь меж-
дународные границы. В Северной Америке действует Американско-канадский
объединенный план действий при радиологической угрозе (1996), который яв-
ляется базой для совместного реагирования на радиологические угрозы мир-
ного времени, затрагивающие обе участвующие стороны, а также применяет-
ся, когда одной из стран требуется помощь другой в действиях по предотвра-
щению любой действительной или предполагаемой радиологической угрозы.
Оценка опасности и количества технологических происшествий на атом-
ных электростанциях может также служить критерием для сравнения рисков
для различных технологий производства энергии. Ограниченное количество
таких происшествий должно быть отнесено к примерно 400 атомным стан-
циям, работающим в течение десятилетий без происшествий. Строгое следо-
вание принципам ядерной безопасности, подчинение регулятивным стандар-
там и постоянное технологическое усовершенствование утвердили ядерную
7.7. Роль ядерной энергии в настоящем и будущем
295
энергию в качестве безопасного и надежного способа производства энергии.
Вопросы воздействия ядерной энергии на окружающую среду обсуждаются
в разделе 8.6.1.
7.7. Роль ядерной энергии в настоящем и будущем
По данным МАГАТЭ на 2001 г., в 31 стране мира действовало 438 энерге-
тических ядерных реакторов общей мощностью 351 327 МВт(е) и еще 31 реак-
тор находился в проектировании. На рис. 7.16 показана доля ядерной энергии
в общем производстве энергии для стран с долей ядерной энергии более 10 %.
Страны с меньшей долей ядерной энергии — это Аргентина, Бразилия, Китай,
Индия, Мексика, Голландия, Пакистан и ЮАР. Новые реакторы строятся в Ар-
гентине, Китае, Чехии, Иране, Японии, Корее, Румынии, России, Словакии
и Украине. Видно, что многие страны очень сильно полагаются на ядерную
энергию, а в других ядерная энергия составляет значительную часть общего
производства энергии. В Приложении D представлен список атомных элек-
тростанций США. Штаты с самым большим производством ядерной энергии
(доля ядерной энергии — более 50 %) — это Вермонт, Южная Каролина,
Майн, Иллинойс, Коннектикут и Нью Джерси. Ситуация в Европе показана
Франция
Литва
Бельгия
Словакия
Украина
Болгария
Венгрия
Корея
Швеция
МММ 56,8% (7)
ММ 53,4% (6)
М 47,3% (13)
Mi 45,0% (6)
42,2% (4)
I 40,7% (16)
39,0% (11)
76,4% (59)
73,7% (2)
Словения IMH^MMМ^МММММ 37,4% (1)
Швейцария 35,4 % (5)
Япония
Армения
Финляндия
Германия
Испания
Тайвань
33,8% (53)
ММ 33,0% (1)
^М 32,1 % (4)
30,6% (19)
27,6 % (9)
23,6% (6)
Великобритания ^^НВ^М^^ММ 21,9% (35)
США ^М^^МИИ 19,8% (104)
Чехия M^^BBI^M^B 18,5 % (5)
Россия Bi^MB^BM 14,9 % (29)
Канада МВ^^ИВ 11,8% (14)
Румыния ^^ВМН 10,9 % (1)
Рис. 7.16. Доля ядерной энергии в производстве электричества в процентах
и количество реакторов (в круглых скобках) на апрель 2000 г.
Источник: Сводка МАГАТЭ. 2001. №2; с разрешения
296
Глава 7 Ядерное деление и ядерная энергетика
Рис. 7.17. Атомные электростанции в Европе
(в России большинство электростанций расположено в восточной части страны).
Источник: Информационный бюллетень
Чешской энергетической компании; с разрешения
на рис. 7.17. В мировом производстве электроэнергии ядерная энергия со-
ставляет 17 %, в странах ЕЭС — около 35 %. Это сделало ядерную энергию
важным сектором мирового производства электроэнергии, и она может быть
заменена в будущем другими технологиями только с большим трудом.
Позиции ядерной энергии среди технологий производства энергии также
прочно зафиксированы из-за ее экономической целесообразности. Например,
АЭС с реакторами на легкой воде успешно соревнуются на энергетическом
7.7. Роль ядерной энергии в настоящем и будущем
297
рынке, несмотря на высокую стоимость и время строительства и неблаго-
приятные условия, такие как большие вложения в защиту окружающей среды
и здоровья. В то время как ядерная энергия обязана подчиняться строгим регу-
лирующим нормам по инвестициям в системы безопасности для минимизации
рисков выброса радиоактивности в окружающую среду, никакого финансово-
го бремени не накладывается на электростанции, работающие на ископаемом
топливе, для снижения вреда, наносимого здоровью и окружающей среде пар-
никовым эффектом и кислотными газами.
Конкурентоспособность ядерной энергии в Соединенных Штатах может
быть продемонстрирована на основе стоимости производства электроэнергии,
которая включает стоимость топлива, эксплуатации и обслуживания. В 1998 г.
цены были 2,13, 2,07, 3,24 и 3,3 цента за кВт-ч энергии, произведенной на
ядерной, работающей на угле, нефти и газе электростанции соответственно.
В 1999 г. ядерная энергия стала самой дешевой с соответствующими ценами
1,83, 2,07, 3,18, 3,52 цента за кВт-ч. В соответствии с последними анализа-
ми Агентства по ядерной энергии (АЯЭ) большое количество существующих
атомных электростанций в ЕЭС и США могут успешно конкурировать с дру-
гими энергетическими технологиями даже на нерегулируемых энергетических
рынках. Конкурентоспособность еще больше вырастет, если вред, наносимый
окружающей среде электростанциями, работающих на ископаемом топливе,
будет отражаться на их рыночной цене, т. е. через налог на выброс диоксида
углерода.
По данным организаций, занимающихся мировыми энергетическими
стратегиями, будущее ядерной энергии полностью зависит от предполагае-
мого роста потребления энергии, что следует из прогнозов роста численности
человечества.
С этой точки зрения показательным является тот факт, что трехкратный
рост мировых потребностей в электричестве с 1960 г. не следовал скорости
роста населения Земли. Это в основном связано с развивающимися странами,
где 75 % мирового населения потребляют только 30 % мирового электричества
и ощутимая часть населения этих стран вообще не имеет доступа к электри-
честву. С другой стороны, развитые страны потребляют примерно две трети
мирового электричества. Существует стандартная связь между экономиче-
ским ростом и обеспеченностью электроэнергией. Для развивающихся стран
это означает, что для того чтобы уйти из нищеты при текущей скорости роста
населения, нужно обеспечить быстрый рост экономики, который, в свою оче-
редь, не может быть достигнут без должного снабжения электричеством. Эта
ситуация отражена в прогнозах увеличения производства энергии, которые
дают оценки от 50 до 70 % к 2020 г. Такой прирост, однако, не может быть
достигнут при использовании схемы выработки, полагающейся в основном
на сжигание ископаемого топлива.
Хотя ядерная энергия не может в одиночку решить проблему растущей
потребности в электричестве, она может внести существенный вклад, особен-
но с точки зрения положительного эффекта уменьшения выделения диоксида
углерода в атмосферу и глобального потепления. Однако пути развития ядер-
ной энергетики будут, несомненно, различаться в разных странах. В Японии,
298
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
Индии и КНР ограниченные запасы ископаемого топлива стали решающим
фактором в развитии собственных ядерных программ. Например, существуют
планы постройки 13 новых ядерных реакторов к 2010 г. Менее амбициозные
программы развития ядерной энергетики в Аргентине, Египте, Иране, Ма-
рокко (ядерное опреснение), Пакистане, Таиланде и Венесуэле. Важным фак-
тором в планировании производства электроэнергии является то, что ядерная
энергия является технически продвинутым и сложным способом производства
энергии, который требует соответствующей инфраструктуры, финансовых ре-
сурсов, производственных мощностей, высококвалифицированного персона-
ла. Поэтому, в то время как запуск ядерной программы довольно прост для
развитых стран, экономическая ситуация во многих развивающихся странах
характеризуется недостатком средств, и развитие их программ производства
энергии и их экономик не может быть достигнуто без финансовой помощи
со стороны развитых стран и международных организаций.
В конце 1980-х гг. ядерная энергетика страдала от последствий Черно-
быльской катастрофы, которая подтолкнула к действию множественные ан-
тиядерные движения и политическое противостояние ядерной энергии. В ре-
зультате развитие производства ядерной энергии во многих странах замедли-
лось, и отношение к ядерной энергии стало очень сдержанным, а многие стра-
ны полностью отказались от своих ядерных программ. Показательным с этой
точки зрения является решение правительства Германии закрыть все атом-
ные электростанции к 2021 г. Это решение было названо только политически
мотивированным, не имеющим научного или экономического обоснования
и яатяющимся экономически убыточным и было встречено критикой со сто-
роны Мирового энергетического совета (МИРЭС). Точно так же несколько
лет назад правительство Швеции решило к 2010 г. закрыть все двенадцать дей-
ствующих энергетических ядерных реакторов, удовлетворяющих почти 50 %
потребностей в энергии Швеции. В то же время эта тенденция начала ме-
няться. когда оказалось, что вопреки прогнозам потребление электричества
снизилось, и ни одной другой, столь же экологически приемлемой технологии
не существует. В дополнение к этому растущие опасения глобального потеп-
ления вылились в то, что более 70 % населения Швеции считают решение
правительства неправильным.
Хотя и нс лишенное собственных проблем, ядерное производство энер-
гии в течение долгого времени считалось вариантом производства, несущим
наименьшую опасность и имеющим множество преимуществ над сжиганием
ископаемого топлива:
1. Пренебрежимо малое выделение диоксида углерода, что чрезвычайно
важно для сдерживания производства парниковых газов и их влияния на
глобальное потепление.
2. Пренебрежимо малое выделение оксидов серы и азота, снижающее влия-
ние кислотных дождей. На основе свежих данных, работа атомных элек-
тростанций в США предотвратила выделение 2 млрд т СО2, 80,2 млн т
SO2 и 34,6 млн т оксидов азота. В Термании и Финляндии использо-
ванием АЭС для производства энергии в 2000 г. было предотвращено
выделение, соответственно, 170 и 14 млн т СО2, что примерно равно
7.7. Роль ядерной энергии в настоящем и будущем
299
количеству СО2, производимого в этих странах ежегодно. Таким образом,
ядерная энергия может рассматриваться как экологически благоприятная
технология.
3. Ощутимое снижение потребления ископаемого топлива; в США были
сохранены 3,4 млрд т угля и 2,3 млрд баррелей нефти.
4. Благодаря несжиганию ископаемого топлива сохранено огромное коли-
чество кислорода.
5. Благодаря тому что ядерное топливо содержит очень большое количе-
ство энергии на единицу объема, требуются меньшие объемы топлива,
таким образом, не требуется транспортировка огромного количества ис-
копаемого топлива. Например, АЭС мощностью 1300 МВт(е) ежегодно
потребляет 30 т низкообогащенного урана (произведенного из 12 000 т
урановой руды), в сравнении с 12 млн т бурого угля, требующимися в год
теплоэлектростанции той же мощности.
6. Ядерная энергия освобождена от проблем с поставками угля и нефти,
которые в прошлом приводили к крупным энергетическим кризисам
(снижение производства странами ОПЕК в 1973 г.; забастовка шахтеров
в Великобритании в 1984 г.; война в Ираке в 1991 г.).
Поскольку большинство мировой нефти поступает из региона Среднего
Востока, роль ядерной энергии в увеличении разнообразия источников энер-
гии развитых стран важна для надежного доступа к энергии. В США ядерная
энергия помогает существенно снизить зависимость страны от импортируе-
мой нефти и сократить дефицит торгового баланса.
В недавнем анализе МИРЭС заключил, что полная зависимость от иско-
паемого топлива неприемлема, а использование ядерной энергии должно под-
держиваться на нынешнем уровне с возможностью последующего развития.
Для выполнения этой задачи по полному использованию возможностей ядер-
ной энергии, МАГАТЭ, АЯЭ и Организация экономического сотрудничества
и развития (ОЭСР) определили несколько областей, где следует применить
свои усилия в ближайшее время.
1. Процессы создания новых реакторов и технологий топливного цикла
должны быть по своей сути безопасными, защищенными от распространения
стратегических материалов, экономически обоснованными и применимыми
в широком спектре различных природных и промышленных условий, с осо-
бенным упором на реакторы малого и среднего размера для производства
электроэнергии, опреснения морской воды и комбинированного производства
электрической энергии и тепла в удаленных районах или в странах со слабыми
возможностями электросети.
Реакторы, которые подходят под эти требования, строятся или проек-
тируются во многих странах: в Аргентине реактор с водой под давлением
мощностью 25 МВт(е), который также может использоваться для опреснения;
в России реактор с водой под давлением мощностью 40 МВт(е) для производ-
ства электричества и отопления северных районов Сибири; в Южной Корее
многоцелевой реактор с водой под давлением мощностью 100 МВт(е); в Китае
300
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
реактор с водой под давлением мощностью 200 МВт(е); в Индии реактор мощ-
ностью 235 МВт(е) на тяжелой воде с ториевым топливом; совместный проект
США, России, Франции и Японии — реактор мощностью 285 МВт(е) газо-
вого охлаждения; германо-французский европейский реактор под давлением
(ЕРД) и немецкий реактор на кипящей воде SWR-1000; южноафриканский
реактор с шаровыми топливными элементами, высокотемпературный реактор
газового охлаждения мощностью 114 МВт(е); Канадские ACR-700 и усо-
вершенствованный реактор КАНДУ; Вестингхаусский усовершенствованный
реактор с водой под давлением мощностью 600 МВт(е), называемый АР-600.
Из всех вышеперечисленных последние пять выглядят наиболее продви-
нутыми и многообещающими. Реактор АР-600 имеет усовершенствованные
системы безопасности, где используются пассивные защитные системы, т.е.
те, которые действуют на основе законов природы (тепло, конвекция, грави-
тация) и требуют меньше контроля автоматики и вмешательства операторов.
Конструкция реактора была существенно упрощена, использована только по-
ловина насосов и гораздо меньше труб, клапанов и кабелей, чем в обычных
реакторах с водой под давлением. Реактор будет расположен в подземном
хранилище, так что он может быть затоплен раствором борной кислоты под
действием гравитации в случае потери теплоносителя (раствор будет содер-
жаться в баках над реактором), и остаточное тепло будет удаляться тепло-
обменником в охлаждающем контуре. Здание реактора будет защищено до-
полнительным герметичным хранилищем для снижения риска повреждения
избыточным давлением пара. Удаление тепла из хранилища будет основано
на испарении и конвекции воздуха. Концепция реактора АР-600 была одоб-
рена Союзом заинтересованных ученых, и он был лицензирован Комиссией
по ядерной регламентации. (Недавно Вестингхаус подал заявку на лицензи-
рование усовершенствованного АР-1000, реактора мощностью 1100 МВт(е),
рассчитанного на продолжительность работы в 60 лет.) Южноафриканский
проект основан на высокотемпературном реакторе гелиевого охлаждения. Он
был создан для быстрой работы в тех условиях, где большой реактор невыго-
ден. Около 40 000 топливных шариков будут помещены в емкость, линованную
графитом, высотой 20 м и 6 м в диаметре. Гелий будет входить в реактор при
температуре 500 °C и нагреваться до 900 °C после прохождения через гра-
вийное ложе. Горячий газ будет вращать три турбины, две из которых будут
питать гелиевые компрессоры, а одна — производить электричество. Отра-
ботанные топливные элементы будут пневматически удаляться в хранилища
в основании электростанции. Хранилища будут достаточно большими, что-
бы вместить около 2,5 миллионов шариков, которые будут израсходованы
за время предполагаемой 40-летней работы станции. Конструкция ЕРД была
одобрена немецкими и французскими регулирующими органами, и демон-
страционный блок должен быть введен в действие до 2015 г., когда начнется
замена многих стареющих французских реакторов.
Докритический, или реактор на ускорителе (РУ), — это концепция бу-
дущих реакторов, где ядерное деление совмещено с реакциями расщепления,
вызываемыми ускорителем. Такой реактор содержит докритическое количе-
ство топлива и не может поэтому сам поддерживать цепную реакцию, так как к
7.7. Роль ядерной энергии в настоящем и будущем
301
Вакуумная система
для пучка протонов
Ускоритель
Энергия, возвратившаяся
к ускорителю
Рис. 7.18. Схема субкритического реактора
в большинстве случаев будет иметь значение 0,90-0,98. Реакция будет поддер-
живаться действием нейтронов деления, которые будут образовываться на ми-
шени, бомбардируемой пучком протонов, и увеличиваться делением топлива.
Эта концепция имеет повышенную безопасность, поскольку к < I, реактор
не может выйти в режим избыточного производства энергии и реакция деле-
ния может быть остановлена отключением ускорителя. На рис. 7.18 показана
одна из схем, предложенных для этого типа реакторов. Ускоритель производит
мощный (100 мА) пучок высокоэнергетических протонов (0,8-1,5 ГэВ), кото-
рый нужен для поддержания реакции деления. Пучок направлен на мишень
из тяжелого металла (вольфрам или расплавленный свинец) и образует поток
примерно из Ю20 быстрых нейтронов деления в секунду. Мишень заключена
в активной зоне реактора и окружена графитовой сеткой, где нейтроны деле-
ния тормозятся, чтобы получить поток тепловых нейтронов плотностью 1016
нейтронов см 2 • с -1. Ядро представлено переслаиванием топлива, которое
может быть в виде топливных стержней или циркулирующей расплавлен-
ной соли, например фторид плутония, PUF4, в расплаве с фторидами натрия
и циркония. Производимое тепло превращается в электричество технологией
конвекции, а часть электричества используется для работы ускорителя. Ре-
акторы на ускорителе предполагается использовать для множества целей, из-
вестных как технологии ускорителей (ТУ). Эти реакторы могут использоваться
для эффективного сжигания плутония или как альтернатива использованию
МОКС-топлива в обычных реакторах на легкой воде. Проект реактора-произ-
водителя на ускорителе использует ThO2 + 0,1 % 233U в качестве изначального
топлива, производя 233U за время работы реактора. Поскольку 238U не при-
302
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
сутствует, этими технологиями нельзя производить плутоний, таким образом,
они защищены от распространения ядерных материалов. Многообещающая
область применения реакторов на ускорителе — это трансмутания долгожи-
вущих радионуклидов в радиоактивных отходах (раздел 8.8).
Международный проект, направленный на повышение экономической
рентабельности, безопасности, надежности ядерной энергетики, защиты от
распространения делящихся материалов и на минимизацию отходов, был запу-
щен Аргентиной, Бразилией, Канадой, Францией, Японией, Южной Кореей,
Южной Африкой, Швейцарией, Великобританией и США. Страны подписали
соглашение, по которому они должны создать следующие шесть концепций
ядерных реакторов 4-го поколения: реактор газового охлаждения на быстрых
нейтронах, реактор на быстрых нейтронах с охлаждением из расплавленных
сплавов меди, реактор на расплавленной соли, быстрый реактор с охлаждени-
ем расплавленным натрием, сверхкритический реактор водного охлаждения
(высокотемпературный, высокого давления реактор водного давления с вод-
ным охлаждением, который действует при условиях, превышающих критиче-
скую точку воды, т. е. выше 374 °C и 22,1 МПа) и очень высокотемпературный
реактор газового охлаждения (температура газа на выходе — 1000°C). Эти си-
стемы могут войти в употребление к 2030 г.
2. Развитие методов безопасной переработки отработанного топлива и
высокоактивных отходов. Станция по изоляции отходов, открытая в марте
1999 г. в Карлсбаде, Нью-Мехико, стала важным шагом в демонстрации воз-
можности захоронения долгоживущих трансурановых отходов в геологических
формациях (проблемы радиоактивных отходов описаны в разделе 8.8).
3. Гарантирование продолжения безопасной работы действующих ядерных
установок в условиях конкуренции, эксплуатации реакторов и распростране-
ния ядерной энергетики в новые регионы и страны. Упор был сделан на меж-
дународное сотрудничество на основе конвенций и обговоренных стандартов
безопасности. Многие из реакторов будущего, такие как ЕПР или SWR-I000,
были созданы так, что даже в случае плавления активной зоны, что само
по себе чрезвычайно маловероятно, не произойдет крупномасштабного вы-
броса радиоактивности за пределы станции, так что в аварийных действиях,
например эвакуации, за пределами АЭС нс будет необходимости.
4. Усиление на международной основе существующей системы защиты для
еще большего снижения опасности распространения стратегических ядерных
материалов и неконтролируемого производства ядерного оружия международ-
ными террористическими и криминальными организациями. Наибольшую за-
боту вызывает избыток военного (оружейного) плутония (содержит примерно
95 % делящихся изотопов плутония, 239 Ри и 241 Ри), количество которого рав-
няется примерно 200 т в США и России, и примерно 1000 т гражданского,
реакторного плутония (содержащего примерно 67 % 239Ри и 241 Ри), который
накопился в отработанном топливе энергетических реакторов. К сегодняш-
нему дню около 222 000 т плутония накоплено в хранилищах отработанного
топлива и около 9500 т прибавляется каждый год. Утилизация плутония сжи-
ганием его в реакторах на МОКС-топливе описана в разделе 7.3.1; утилизация
7.7. Роль ядерной энергии в настоящем и будущем
303
методом трансмугации будет описана в разделе 8.8. С точки зрения распро-
странения стратегических материалов МОКС-топливо обладает тем же недо-
статком, что и обычное топливо, где используется плутоний, поскольку оно
производится из топливной матрицы 23!iU того же типа. Защищенное от рас-
пространения использование плутониевого топлива может быть достигнуто
с помощью инертной матрицы, такой как шпинель, MgAI2O4, или циркон,
ZrSiCXj, вместо диоксида урана. Важным вкладом в международную систему
безопасности ядерного топлива стало соглашение между Россией и США,
в рамках которого Россия удаляет высокообогащенный уран из устаревших
ядерных боеголовок и смешивает его с природным или обедненным ураном
до такой степени обогащения, когда оно больше не может использоваться для
производства оружия, а США покупает конечный продукт для производства
топливных элементов. Американские запасы высокообогащенного урана в 174
метрические тонны в конечном итоге также могут быть превращены в реак-
торное топливо.
5. Проведение экспертиз ядерных объектов, поскольку высококвалифици-
рованный и тренированный персонал требуется не только для управления
станцией, но и для гарантирования продолжительного срока службы станции,
ее закрытия и обращения с радиоактивными отходами
6. Улучшение имиджа и принятие ядерной энергетики общественностью.
Для того чтобы совладать с продолжительным, обычно эмоциональным скеп-
тицизмом общественности в вопросах ядерной энергетики и других ядерных
технологий, важно повышать осведомленность людей о рисках и выгодах
различных методов производства энергии. В частности, важно подчеркивать,
что атомные электростанции и хранилища радиоактивных отходов не ока-
зывают никакого вреда здоровью и окружающей среде в условиях штатной
работы и что чрезвычайно низкие выделения вредоносных и радиоактивных
веществ в окружающую среду, низкие риски при современном уровне техно-
логии и отсутствие скорого истощения ресурсов выгодно отличают ядерную
энергию от других технологий производства энергии.
В США, в основном из-за аварии на Тримайлайленде, лицензии на со-
здание новых атомных электростанций не выдавались с 1978 г., и неизвестно,
будет ли хотя бы одна новая станция построена в ближайшем будущем. Одна-
ко высокая эффективность и стабильность работы 104 действующих станций,
новая политика КЯР по вопросам обновления лицензий, прекращение регу-
лирования в секторе производства энергии и положительное влияние ядерной
энергетики на глобальное потепление, чистоту воздуха и энергобезопасность
открывают большие перспективы для дальнейшего развития ядерной энер-
гетики в США Аналитики предполагают, что новые АЭС будут построены
на основе усовершенствованных реакторов на легкой воде, для чего суще-
ствует развитая инфраструктура и развитая система экспертизы, и указывают,
что успешные проекты должны обеспечить аналогичную или уменьшенную
стоимость создания, уменьшенные вложения капитала и инвестиций и сни-
жение неясностей планирования путем уменьшения срока между началом
строительства и первой поставкой электричества до трех лет.
304
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
7.8. Цепная реакция в природе
В 1972 г. ученые Французской комиссии по атомной энергии выясни-
ли, что некоторые из образцов урановой руды из месторождения в Окло,
Табон, Африка, содержали меньшее количество изотопа 235U, чем его при-
родное содержание в 0,72 %. Поскольку это сделало руду плохой по качеству
для обогащения, они произвели систематическую проверку и обнаружили,
что содержание 235 U в некоторых образцах достигало 0,29 %. Для объясне-
ния этой аномалии было сделано предположение, что в далеком прошлом
в залежах руды установились условия, необходимые для протекания цепной
ядерной реакции, которая и стала причиной аномально низкого содержания
235U. То же самое было обнаружено в некоторых других местах с высоким со-
держанием урана в руде. Распределение урана в районе Окло неравномерное,
руда сосредоточена в полосах примерно десять метров длиной и диаметром
в метр, содержание урана — в среднем 15-20 %, в некоторых местах — до 85 %.
Принимая во внимание возраст вмещающих пород в 1,74 х 109 лет (определе-
но стронций-рубидиевым методом, раздел 3.8) и период полураспада, равный
7,04 х 108 лет, содержание 235 U в руде во время рудообразования может быть
оценено на уровне в 3 %, что является типичным содержанием 235U в сла-
бообогащенном топливе, используемом в ядерных реакторах. Это высокое
содержание 235U вместе с влажностью (вода работала в качестве замедлителя)
на месторождении привело к началу цепной реакции. Поэтому это месторож-
дение стало известно как природный ядерный реактор Окло. Предполагается,
что этот реактор существовал один или два миллиарда лет назад, его работа
продолжалась примерно 104—105 лет, и он, скорее всего, останавливался каж-
дый раз, когда тепло, производимое реактором, высушивало породу и удаляло
замедлитель, и начинал работу в следующее дождливое время года. В целом
было использовано примерно 6 т 235U и произведено 1015 —1016 Дж энергии.
Этот сценарий получил серьезную поддержку, когда было обнаружено,
что изотопный состав легких лантаноидов (Се, Nd, Sm, Ей), встречающих-
ся в породах месторождения, серьезно отличался от природных значений
(Приложение В). Так, например, распространенность изотопов l43Nd и l45Nd
в породах, изолированных от пород Окло, равнялась 22-23 и 16,3-17,5 % со-
ответственно. Повышенное содержание этих изотопов является результатом
распада первичных продуктов деления. Так, изотоп l43Nd является конечным
членом цепи из шести последовательных /3-распадов |43Хе. В то время как
143Хе и его радиоактивные дочерние продукты распались давно, повышенное
содержание изотопа l43Nd свидетельствует о существовании в древности цеп-
ной реакции.
7.9. Термоядерная энергия
Причиной, по которой энергия выделяется при делении тяжелого ядра,
такого как 235U или 239Ри, является то, что дочернее ядро имеет более высокую
энергию связи и, соответственно, меньшую массу, чем тяжелое ядро (разде-
лы 1.8 и 7.1). Та же ситуация появляется, когда два легких ядра (1Н, 2Н, 3Н,
7.9. Термоядерная энергия
305
3Не, 6Li, 7Li) реагируют и образуют ядро 4Не, потому что среди этой груп-
пы ядер ядро 4Не имеет наибольшую энергию связи (рис. 1.6). Из более чем
тридцати реакций, которые могут произойти между этими легкими ядрами,
только реакция между дейтерием и тритием стала известна как ДТ-реакция
2Н + 3Н -> 4Не + п + 17,58 МэВ,
которая может быть использована для производства энергии, поскольку она
идет легче всех других и производит большое количество энергии. Выде-
ленная энергия представлена в виде кинетической энергии нейтрона и ядра
4Не, которые имеют 14,06 и 3,52 МэВ соответственно. Эта реакция может
служить бесконечным источником энергии. Например, один грамм смеси
дейтерия и трития с содержанием 1:1 произведет то же количество энергии,
как сжигание восьми тонн нефти. Еще больше энергии выделяется в реакции
3He(d,p)4He (18,4 МэВ) и 6Li(d, а)4Не (22,4 МэВ), которые, однако, имеют
более низкие сечения.
В экспериментальной ядерной физике ДТ-реакция и другие схожие ре-
акции легких ядер обычно производятся на ускорителях частиц (раздел 4.6).
Однако это не может быть использовано для широкомасштабного произ-
водства, поскольку вероятность попадания в нужное ядро бомбардирующей
частицей чрезвычайно низка (раздел 4.2) и количество выделяемой энер
гии будет незначительным. Производительность этих реакций, однако, может
быть существенно увеличена нагреванием реагирующих веществ, т. е. дейтерия
и трития, до температур порядка 10к-109 К. При таких температурах атомы
полностью ионизированы, т. е. материя существует в виде свободных ядер
и электронов. Такое состояние материи известно как плазма. При указанных
температурах атомное ядро имеет существенную энергию в результате тер-
мического движения, поэтому ядра претерпевают множество эффективных,
безбарьерных столкновений, ведущих к ядерным реакциям. Ядерные реакции,
происходящие в результате столкновений при высоких температурах, называ-
ются термоядерными реакциями (раздел 4.13), а энергия, выделяемая в этих
реакциях, называется термоядерной энергией.
Для производства термоядерной энергии контролируемым образом и в
больших количествах необходимо держать плазму в ограниченном объеме
в течение интервала времени т, необходимого для начала реакции между
дейтерием и тритием. Здесь важнейшей проблемой является отталкивание
положительно заряженных ядер, которое рассеивает плазму, в итоге снижая
ее плотность ниже того значения, при котором может протекать реакция.
К тому же плазма не должна вступать в контакт с конструкционными ма-
териалами станции, поскольку в результате столкновения с твердым объектом
ядра будут терять свою энергию, охлаждая плазму ниже температуры реак-
ции. Время ограничения плазмы в пространстве т обратно пропорционально
плотности ядер в плазме п, а их произведение тп, известное как критерий
Лоусона, устанавливает коридор, в течение которого реакция будет самопод-
держивающейся, т. е. она будет продолжаться даже после того, как нагревание
извне прекратится, и будет производить больше энергии, чем нужно для на-
гревания топлива до состояния плазмы. Для ДТ-реакции тп 3 х 1014 с-см”3,
306
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
и реакция может начаться при температуре около 108 К, если это соотноше-
ние выполнено.
Вторым методом ограничения является инертное ограничение плазмы,
где небольшие таблетки дейтерия и трития (замороженные газы в бериллиевой
упаковке) одновременно соударяются с помощью лазерного луча. Излучение
лазера нагревает и сжимает топливо, заставляя его взрываться. Взрыв увели-
чивает плотность материала примерно в 1000 раз и еще больше нагревает ве-
щество до температур, при которых образуется плазма и происходит слияние.
Устройство с десятью лазерами, используемое в Ливерморской национальной
лаборатории им. Э. Лоуренса, ведущем центре исследования плазмы, может
производить энергию в 105 Дж таблетке за время импульса 10 9 с. Инер-
ционное слияние встречается со многими проблемами, такими как низкая
эффективность передачи энергии лазером, и зависимость от дизайна таблет-
ки. В реакторах будущего множество таблеток будут взрываться одновременно.
В природе термоядерная реакция вырабатывается в горячих недрах звезд
(раздел 4.13). Таким образом, звезды можно считать природными термоядер-
ными реакторами, где плазма заключена внутри гравитационными силами.
На Земле заключение плазмы может быть достигнуто действием сильных маг-
нитных полей или инерционно. Оказалось, что кольцеобразное магнитное по-
ле лучше всего подходит для магнитного заключения плазмы. Одной из уста-
новок, где такое магнитное поле может быть создано и которая считается
самой многообещающей для будущих термоядерных реакторов, является тока-
мак (рис. 7.19). Он представляет собой трубу кольцеобразной формы, тороид,
заполненный дейтерием и тритием при малом давлении. Внутри трубы при
помощи электромагнитной индукции создается электрический ток высокой
интенсивности, который нагревает газ до той температуры, когда последний
ионизируется, т. е. трансформируется в плазму. Поскольку плазма представля-
ет собой смесь заряженных частиц (ядра дейтерия и трития и свободные элек-
троны), она может быть ограничена в пространстве при помощи магнитного
поля. Ограничение происходит в центральной части тороида действием силь-
ного магнитного поля со спиралевидной структурой силовых линий, которая
достигается наложением двух магнитных полей. Тороидальное поле с силовыми
Рис. 7.19. Схема токамака
7.9. Термоядерная энергия
307
Горячий литий
Рис. 7.20. Схема термоядерного реактора
линиями, направленными параллельно оси тороида, создается пропусканием
тока высокой частоты через катушку снаружи тороида. Это поле сжимает плаз-
му в направлении центра сечения тороида и изолирует от контакта со стенками
тороида. Другое поле создается индукцией тока, проходящего через плазму.
Это поле стабилизирует и нагревает плазму. Дополнительный стабилизирую-
щий эффект создается внешними сверхпроводящими магнитами.
Сечение тороида или тороидальное, или имеет форму деформирован-
ного вертикального эллипса от двух до четырех метров в высоту. Токамак
начинает работу с тороидальной камерой, заполненной дейтерием и тритием
при давлении примерно в 0,1 Па. При усилении магнитного поля до 2-5 Тл,
а тока — примерно до 2 х 10б А лучшие результаты были достигнуты в усовер-
шенствованных исследовательских лабораториях — «Объединенный европей-
ский тороид» (ОЕТ) в Великобритании и «Тестовый реактор слияния» (ТРС)
в Принстоне. В лаборатории ОЕТ мощность термоядерной энергии в 12 МВт
может быть достигнута при 108 К в течение одной секунды и 16 МВт —
в режиме пульсации. До сих пор, однако, производится меньше энергии, чем
требуется для разогрева топлива.
Как только проблемы с сохранением плазмы будут решены, будет воз-
можно построить термоядерный реактор (рис. 7.20) — устройство, которое
будет производить термоядерную энергию непрерывно и в больших объемах,
таким же образом, как ядерная энергия производится в ядерных реакторах.
Так же как и в существующих экспериментальных токамаках, тороидаль-
ная камера должна быть сделана из материалов, устойчивых к высокой тем-
пературе и к высоким дозам нейтронного, рентгеновского и у-излучения,
которые не будут избыточно поглощать нейтроны путем ядерных реакций.
308
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
Композитные материалы на основе графита и карбида кремния или сплавы
на основе ванадия являются подходящими кандидатами. Топливо, смесь газо-
образных, жидких или замороженных дейтерия и трития, будет впрыскиваться
в пустой тороид. Около 80 % энергии, выделяемой ДТ-реакцией, является ки-
нетической энергией образовавшихся нейтронов. Не несущие электрического
заряда, нейтроны будут ускользать из плазмы, чтобы быть захваченными ли-
тиевой подложкой, где они затормозятся, превращая их энергию в тепло.
Несколько литий-содержащих материалов предлагались для использования
в качестве литиевой подложки, среди них были расплавленный литий (пла-
вится при 177 °C), расплавленная смесь лития и свинца (содержит 17 атом-
ных процентов лития), плавящаяся при 235 °C, расплавленная соль лития или
твердые материалы, такие как IJ2O, LijZrOj или Li4SiO4. Расплавленный ма-
териал подложки будет циркулировать и удалять образующееся тепло, которое
будет использоваться для производства электричества обычными методами;
твердый материал подложки должен охлаждаться внешним теплоносителем.
Медленные нейтроны будут затем служить для воспроизведения трития
в подложке через реакции 6Li(n, о)3Н и 7Li(n, а)3Н. Тритий будет непрерыв-
но удаляться из материала подложки при очистке расплавленной смеси Pb—Li
продувкой смесью гелия и водорода. Реактор будет сконструирован так, чтобы
производить как минимум столько же трития, сколько он потребляет. Таким
образом, литиевая подложка напоминает зону воспроизводства в быстрьгх ре-
акторах (раздел 7.3.3). Двадцать процентов выделяемой энергии переносится
ядрами 4Не, которые из-за своего заряда останутся заключенными в плазме,
отдавая ей свою энергию. Поскольку, однако, они ухудшают свойства плазмы,
они должны непрерывно удаляться из плазмы при помощи дивертора, устрой-
ства, которое будет выделять ядра4 Не деформированием силовых линий поля
на поверхности плазмы.
В 1990-х гг. Европейский союз, Япония, Россия и США предложили
объединенный проект, известный как Международный термоядерный реак-
тор (ИТЭР). В рамках проекта должен быть создан экспериментальный тер-
моядерный реактор к 2030 г. с мощностью 1500 МВт и временем работы
в 1000 с. При длине в 30 м и диаметре в 30 м ИТЭР должен стать крупнейшей
существующей термоядерной установкой. В 1999 г. США вышли из проек-
та 1\ и оставшиеся партнеры решили создать финансово более выполнимый,
уменьшенный проект ИТЭР-УЭСТ (Усиливающий энергию слияния токамак)
с мощностью в 500 МВт, и количество производимой энергии превысит требу-
емую для разогрева плазмы в десять раз. Если это будет достигнуто, это будет
важной точкой в решении мировых энергетических проблем, поскольку запа-
сы дейтерия и лития практически неисчерпаемы. Дейтерий распространен, его
количество в океане может быть оценено на уровне 4,6 х 1013 т. Литий также
широко распространен, его запасы оцениваются в 11 млн т только в извест-
ных месторождениях и 200 млрд т растворены в морской воде. Термоядерная
энергия предложит дополнительные преимущества по сравнению с энерги-
ей ядерного распада в отношении безопасности и влияния на окружающую
** В 2003 г. США вернулись к участию в проекте. — Прим. ред.
7.10. Слияние ядер и термоядерные взрывы
309
среду: неконтролируемая реакция с избыточным выделением энергии не мо-
жет произойти, так как ДТ-реакция основана не на размножении нейтронов;
в результате реакции не производится радиоактивных продуктов, и пробле-
ма радиоактивных выбросов в окружающую среду будет заключаться только
в контроле утечек лития; количество радиоактивных отходов будет мини-
мальным; и риск производства незаконного оружия не будет существовать,
поскольку не будет производиться делящихся материалов.
Теоретически интересной возможностью является ДТ-реакция, вызыва-
емая отрицательно заряженными мюонами. Если электрон в атоме трития
заменить мюоном (д'), образуется мюонный атом tp (один из экзотических
атомов, раздел 1.3; t — ядро трития). Поскольку мюон в 207 раз тяжелее элек-
трона, он должен быть в атоме tp почти в 200 раз ближе к ядру, чем электрон
в нормальном тритиевом атоме. (Атомная теория объясняет, что среднее рас-
стояние отрицательно заряженной частицы от ядра обратно пропорционально
массе частицы.) В смеси с дейтерием атом tp прореагируете молекулой 2Н2,
формируя мюоновую молекулу, tpd, где из-за мюона ядра дейтерия и трития
окажутся так близки друг к другу, что ДТ-реакция начнется легко. Как только
это произошло, мюон высвободится, образует другую молекулу tpd, и начнет
новое ДТ-слияние. Поэтому такая реакция называется мюон-катализируемой
ДТ-реакцией. Эксперименты показали, что несмотря на малое время жизни
в 2,2 мкс мюон может начать от 100 до 200 ДТ-реакций, прежде чем распадется.
7.10. Слияние ядер и термоядерные взрывы
Если энергия термоядерного синтеза выделяется контролируемым обра-
зом, фактор размножения системы должен быть равен единице. При к > 1
количество нейтронов в системе увеличится чрезвычайно быстро, вызывая
выделение большого количества энергии за короткое время (раздел 7.3.2).
В то время как подобная ситуация в ядерном реакторе опасна, она использу-
ется в ядерном оружии. Бомба содержит две отдельные докритические сборки
высокообогащенного 235U или 239Pu, т.е. сборки, где цепная реакция не про-
исходит. Докритические сборки можно взорвать, быстро объединив их в одну
надкритическую сборку, где деление происходит лавинообразно (рис. 7.3). По-
скольку вся энергия ядерного топлива выделяется в течение доли секунды, это
можно считать взрывом. В ядерных взрывах выделяется огромное количество
энергии, это можно понять из того, что деление одного грамма 235U выделяет
энергию, равную по силе взрыву 1000 т тринитротолуола (ТНТ). (Мощность
ядерного оружия обычно выражается в количестве ТНТ, требуемом для выде-
ления такого же количества энергии.)
Для проведения эффективного взрыва две докритические сборки должны
быть соединены в течение 10'4 с, поскольку, если это будет происходить мед-
ленно, лавинообразная реакция станет постепенной, и большая часть ядерного
топлива будет диспергирована до того, как может произойти взрыв. В бом-
бе, сброшенной на Хиросиму, это было достигнуто «выстреливанием» одной
докритической сборки в другую при помощи химического взрывчатого ве-
щества (рис. 7.21). Эта бомба имела мощность в 12 500 т ТНТ. Химический
310
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
Рис. 7.21. Схематичный рисунок атомной бомбы
взрыв был запушен радиосигналом, когда бомба была в 600 м над землей.
В бомбе, сброшенной на Нагасаки, атомный взрыв был запущен взрывом
оболочки химической взрывчатки, окружающей докритическую сферическую
сборку плутония. Взрыв заставил плутоний сжаться и, таким образом, достиг-
нуть критической массы.
Термоядерные взрывы производились с начала 1950-х гг. В первом ис-
пытании, который был на самом деле крупномасштабным экспериментом,
устройство, содержащее жидкие дейтерий и тритий, удерживаемые при тем-
пературе —250 °C, и весящее несколько тонн, было взорвано. Тест был про-
изведен США на атолле Эниветок в Тихом океане. Реакция между дейтерием
и тритием была, однако, бесполезна для практического применения из-за
большого веса оборудования, требований к охлаждению и радиоактивности
трития. Термоядерное оружие, которое стало известно как водородные бом-
бы, было безтритиевыми бомбами, что означает, что тритий, необходимый
для ДТ-реакции, не был частью заряда, а производился в результате взрыва.
Термоядерным взрывчатым веществом был дейтерид легкого изотопа лития,
6Li2H, который взрывался с помощью химической взрывчатки в качестве кап-
сюля. Последний служил двойной цели. Он производил нейтроны, которые,
в свою очередь, производили тритий из 6 Li при помощи реакции, и генериро-
вал энергию, требующуюся, чтобы нагреть образовавшийся тритий и дейтерий
до температуры, нужной для протекания ДТ-реакции. Реакция 6Li(n, 4Не)4Н
производит дополнительную энергию.
Современные термоядерные боеголовки (рис. 7.22) являются самыми
сложными по своему устройству. Взрыв химической взрывчатки используется
для сжатия плутония и запускает его взрыв, для которого генератор нейтронов
и бериллий поставляют нейтроны. В конечном итоге больше энергии выде-
ляется при взрыве газообразных дейтерия и трития. Такие взрывы создают
рентгеновское излучение высокой плотности, которое сжимает и приводит
к взрыву другие части взрывчатого вещества. Мощность таких боеголовок со-
ставляла до 300 000 т в тротиловом эквиваленте.
Опустошающие эффекты ядерного и термоядерного оружия вызывают-
ся выделением огромного количества термической и радиационной энергии
за короткий период времени. Когда взрыв происходит в воздухе, выделивша-
яся энергия мгновенно испаряет компоненты бомбы и образуется огромный
7.10. Слияние ядер и термоядерные взрывы
311
Химическое
шар плазмы с температурами 107—108 К. Шар быстро расширяется, что создает
ударную волну, представляющую собой стену сжатого воздуха, двигающего-
ся быстро через окружающее пространство, нанося взрывные повреждения
строениям. Горячий шар также излучает термическую энергию, что вызывает
пожары в радиусе в несколько километров. Взрыв создает потоки 7, рент-
геновских и нейтронных излучений, подвергая район взрыва и окружающую
территорию в несколько километров значительным дозовым нагрузкам, что
вызывает развитие лучевой болезни и увеличивает вероятность случайных за-
болеваний у менее облученных людей. Взрыв также приводит к долговремен-
ному радиоактивному заражению больших территорий. Горячий шар быстро
поднимается, заставляя воздух и вещество из района взрыва подниматься
и сжиматься. Это вещество вместе с продуктами деления и конструкционны-
ми частями бомбы формирует характерное грибообразное облако. В случае
наземного или близкого к земле взрыва облако также содержит множество
радионуклидов, образующихся при нейтронной активации почвы и других
материалов. Часть радиоактивного материала из облака осаждается в райо-
не взрыва и ближайших окрестностях вскоре после взрыва, часть может быть
разнесена ветром или, если поднята в стратосферу, распространиться на очень
большие расстояния. Радиоактивность, выпадающая из такого облака на зем-
ную поверхность, называется радиоактивными выпадениями (раздел 8.6.4).
Мощность и эффекты воздействия ядерного оружия ограничены необходи-
мостью разделения взрывчатого вещества на две докритические части. Такого
ограничения нет в случае с термоядерным оружием (100-мегатонная в троти-
ловом эквиваленте бомба содержит несколько сот килограмм 6Li2H). Однако,
с военной точки зрения, существует оптимальная мощность бомбы, выше ко-
торой часть энергии будет потеряна из-за кривизны Земли.
Модифицированной версией термоядерного оружия является нейтронная
бомба. Это маломощная термоядерная бомба, созданная для усиления биоло-
гического эффекта нейтронной радиации, уменьшая в то же время разруши-
312
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
тельное воздействие ударной волны и радиоактивного заражения территории.
Требуемые эффекты были достигнуты модифицированием конструкции бом-
бы двумя путями. В первом из них в качестве взрывчатого вещества исполь-
зовалась смесь дейтерида и тритида лития (6Li3H) вместо чистого дейтерида
лития. В этом случае не все нейтроны, выделяемые при взрыве, использо-
вались для производства трития, и оставшиеся использовались для создания
биологического эффекта бомбы. Во втором способе взрывчатое вещество было
окружено слоем бериллия, где нейтроны, образующиеся в результате ДТ-ре-
акции, удваивались в реакции 9Ве(п, 2п)24Не. Эта реакция также снижала
нежелательные эффекты оружия, поскольку, являясь эндоэнергстичной, по-
глощала часть выделенной в результате взрыва энергии.
Кроме двух бомб, сброшенных на Японию в конце Второй мировой
войны, все остальные взрывы ядерного оружия были тестовыми. Производи-
лись как подземные, так и атмосферные испытания. По сведениям МАГАТЭ,
по всему миру было произведено 2408 испытаний ядерного оружия, включая
последние тесты, проведенные Индией и Пакистаном. Из этих взрывов 541
был атмосферным и 1867 были подземными. В США ядерный полигон в Нева-
де стал местом проведения 84 атмосферных взрывов (81 из них был произведен
между 1951 и 1958 г. и три — в 1962 г.) и более чем 900 подземных (с 1951
по 1992 г.). Испытания в атмосфере были запрещены международным согла-
шением в 1963 г. Некоторые из испытаний использовались для мирных целей,
таких как изучение потенциала дробления подземных залежей минералов или
нефтеносных сланцев, чтобы сделать их доступными для травления или для
извлечения нефти или газа соответственно или для создания подземных по-
лостей для скапливания природного газа. Например, взрыв, эквивалентный
по мощности 100000 т ТНТ, произведенный в нескольких сотнях метров под
землей, создает полость объемом (2-7) х 105 м3. В Узбекистане взрыв мощно-
стью 30000 т тротила, произведенный в 1500 м под землей, использовался для
закупоривания газового канала, над которым был потерян контроль. В до-
полнение к этим промышленным применениям некоторые из взрывов слу-
жили для сейсморазведки и исследований в области нейтронной физики. Так,
например, в образцах, обнаруженных после одного из взрывов, произведен-
ного в соляных формациях на Невадском ядерном полигоне, были найдены
первые изотопы эйнштейния и фермия, M3Es и 253Fm. Считается, что они
образовались в ходе одной из цепочек, аналогичных r-процессам в звездах
(раздел 4.13). В мощном потоке нейтронов, образованном во время взрыва,
ядро 238U захватило 17 нейтронов в течение короткого времени с образованием
253U, из которого путем серии Д-распадов образовались изотопы 253 Es и 253Fm.
Осведомленность об огромном разрушительном потенциале накоплен-
ного ядерного оружия вылилась в Договор о нераспространении ядерного
оружия 1968 г., которое к настоящему времени подписано 189 странами. В со-
ответствии с этим договором ядерные державы (США, страны бывшего СССР,
Великобритания, Франция и Китай) договорились не передавать ядерное ору-
жие другим странам, в то же время неядерные страны не должны пытаться
разработать, создать или каким либо иным образом получить в свое распоря-
жение ядерное оружие. Подписавшие стороны также договорились, что кон-
7.10. Слияние ядер и термоядерные взрывы
313
троль над выполнением условий соглашения будет в руках МАГАТЭ на основе
двухсторонних соглашений между МАГАТЭ и подписавшими странами. В ка-
честве части договора устанавливается эффективная система безопасности,
в рамках которой подписавшие страны обязались декларировать МАГАТЭ все
ядерные материалы (плутоний, уран и торий) и позволить служащим МАГАТЭ
физические проверки этих материалов и их использования.
С 1993 г., когда США и страны бывшего СССР подписали второй договор
по ядерному разоружению, возникла проблема по обеспечению безопасности
оружейных ядерных материалов, поступивших в гражданское использование.
В 1991 г. в США и Советском Союзе было 19000 и 32000 ядерных боеголовок
соответственно. В соответствии с соглашением около 2000 боеголовок утили-
зируются ежегодно, поэтому примерно от 1500 до 2000 т высокообогащенного
урана и около 200 т плутония поступает в мирный сектор, в дополнение к
плутонию из отработанного ядерного топлива (раздел 7.7). Все это усилило
беспокойство о вероятности попадания стратегических ядерных материалов
в руки международных террористических организаций или стран, поддержива-
ющих терроризм. МАГАТЭ объявило следующие угрозы ядерного терроризма:
получение ядерного оружия; получение ядерных материалов для производ-
ства ядерного оружия или для производства радиологической катастрофы;
акты захвата атомных электростанций и создание опасности радиологической
катастрофы.
Хотя количество высокообогащенного урана или плутония, требуемое
для производства ядерной бомбы, всего лишь около 25 и 8 кг соответственно,
для террористов получить такое количество будет трудно по двум причи-
нам. Во-первых, для этого потребуется научная экспертиза и, следовательно,
доступ к сложному научному оборудованию. Во-вторых, ядерные материа-
лы традиционно подвергались усиленной защите внутри каждой страны. Для
предотвращения кражи ядерных материалов ядерные станции вводят боль-
шое количество мер, включая силы безопасности, доступ к местам хране-
ния, наблюдение за сотрудниками и координацию с местными правоохрани-
тельными органами. Также обеспокоенность вызывает возможность создания
террористами устройства распыления радиоактивных материалов, известного
как грязная бомба. Это не ядерная бомба, основанная на делении ядер, а,
скорее, устройство для распыления радиоактивного материала. Это оружие
может быть создано путем окружения радиоактивного материала обычной
взрывчаткой. В свете огромного количества источников радиоактивных ма-
териалов, использующихся в промышленности, медицине и научных иссле-
дованиях (гл. 5), и в частности тех, которые были заброшены или по какой-
либо другой причине ускользнули от контроля (раздел 8.7), опасность произ-
водства грязной бомбы выглядит большей, чем ядерной бомбы. Однако даже
в случае использования высокорадиоактивного материала или промышленно-
го источника эффект грязной бомбы не будет разрушительным для здоровья
людей, поскольку распыление радиоактивного материала приведет лишь к не-
большим дозам радиации. Последствия использования грязной бомбы будут
скорее психологическими из-за страха перед радиоактивностью и экономиче-
скими, учитывая затраты на последующую очистку зараженных территорий.
314
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
Для еще большего уменьшения опасности ядерных или радиоактивных
атак МАГАТЭ в течение долгого времени сотрудничает с соответствующими
национальными властными структурами, международной полицией (Интер-
пол) и транспортировщиками для установления эффективной системы быст-
рого обнаружения незаконной перевозки ядерных или радиоактивных матери-
алов и, в некоторых странах, для улучшения систем безопасности источников
излучения путем введения регулирующих, учетных и управленческих стандар-
тов, которые должны предотвратить незаконное владение такими источника-
ми и незаконные действия с ними. Оправдание такому жесткому контролю
может быть обнаружено в Базе данных незаконных перевозок, составляемой
МАГАТЭ и включавшей на конец 1999 г. 138 инцидентов с ядерными матери-
алами и 124 инцидента с участием других радиоактивных материалов
Упражнения
1. По одному из множества путей деления 235 U распадается на |40Хе и 94Sr.
Напишите цепи распада для обоих продуктов распада, полагая что со-
ответствующими стабильными изобарами являются ,40Се и 94Zr. Сколь-
ко /3-частиц будет испущено в цепях распада?
2. Сосчитайте количество энергии, выделенной в реакции деления
235U + n^I41Ba+92Kr+3n,
полагая, что энергия падающего нейтрона очень мала. Используйте атом-
ные массы для ядер U, Ва и Кг — 235,043933, 140,91440 и 91,92630 со-
ответственно. [Ответ: 173 МэВ.]
3. Считая, что деление одного атома 235U производит энергию в 170 МэВ,
определите, какая энергия выделится в результате деления 1 г 235U?
[Ответ: 7 х Ю10 Дж.]
4. Считая, что деление одного атома 235 U производит энергию в 170 МэВ,
определите, сколько актов деления происходит одновременно в реакторе
мощностью 25 МВт? [Ответ: 9,1 х 1017.]
5. Определите, какова начальная масса 235 U, нужная для работы реактора
мощностью 500 МВт в течение одного года, полагая, что КПД реактора
равен 40 %? [Ответ: 500 кг.]
6. Какая масса UO2, обогащенного до 3 %, будет соответствовать массе 235U
в задаче 5? |Omeeni: примерно 21 т.]
7. а) Какая масса 233U была подвергнута делению в первой ядерной бомбе,
энергия которой была эквивалентна 21 килотонне в тротиловом эквива-
ленте? (Одна килотонна тротила выделяет 5 х 1012 Дж энергии.) б) Какая
масса была превращена в энергию? [Ответы: а) 1,4 кг, б) 1,1 кг.]
8. В стабильно работающем реакторе (k = 1) фактор размножения неожи-
данно поднялся до 1,0004. Полагая, что среднее время жизни поколения
медленных нейтронов равно 1,0 мс, во сколько раз увеличится количе-
ство нейтронов в реакторе за одну секунду? [Ответ: в 1,5.]
Литература
315
9. Обогащение изотопа 235 U методом газовой диффузии основано на разли-
чии средних скоростей движения молекул 235UF6 и 23SUF6- Посчитайте
соотношение средних скоростей движения этих молекул. (Подсказка', ис-
пользуйте относительные молекулярные массы.) [Ответ: 1,0043.|
10. Ядро 89Sr образовалось в результате деления 235U в количестве 4,6 %. Ка-
кая активность 89Sr образуется в результате деления 1 г 235 U? (Подсказка'.
считайте, что два продукта деления образуются в результате деления од-
ного атома 235U.) [Ответ: 3,7 х 1013 Бк.|
11. Какая энергия выделяется в реакции синтеза 2Н + 3Н —► 4Не + п? Соот-
ветствующие атомные массы: 2,016029, 3,016049 и 4,002603.
[Ответ: 17,59 МэВ |
12. Посчитайте энергию, выделенную в реакции синтеза 2Н + 3Н -► 4Не+п.
Масса ядра 3Не равна 3,016029. [Ответ: 3,27 МэВ.]
13. Распространенность дейтерия в природном водороде 0,015 %. Сколько
дейтерия содержится в 1 кг воды? [Ответ: 0,0168 г.]
14. Какое количество энергии выделится, если количество дейтерия, присут-
ствующее в 1 кг воды, прореагирует с тритием? Сравните это с энергией
сжигания одного килограмма бензина (около 5 х 107 Дж).
[Ответ: 1,4 х Ю10 Дж.]
Литература
Abraham Р. Three Mile Island accident and its radiological consequences // Bull. Radiat.
Protect. 1979. 2. 3.
Alesso H. P. Proven commercial reactors // Energy. 1981. 6 543
Basic Safety Principles for Nuclear Power Plants // 75-INSAG-3 Rev. 1. IAEA. Vienna, 1999.
Burtak F., Schlosser G. J. Use of weapons-grade plutonium in existing PWR’s — supported by
German MOX recycling experience // Nuclear Energy. 1998. 123. 268.
Choppin G. R., Rydberg J. Nuclear Chemictry — Theory and Applications. Chapters 19-21.
Oxford: Pergamon Press, 1980.
Dale Ж. В. Fast Breeder reactors; in Aspects of Energy Conversion. Jones, and Van Hom,
Eds. Oxford: Pergamon Press, 1976. P. 297.
Degueldre C., Parade J. M. Concepts for inert matrix fuel, an overview // J. Nucl. Meterials.
1999. 274. I.
Eccles H. Nuclear Fuel Technology — sustainable in twenty first century? // Solvent Extraction
Ion Exchange. 2000. 18. 633.
Edwards C. R., Oliver A J. Uranium processing: a review of current methods and technology //
J. Metals. 2000. №9. 12.
Global Energy — The Changing Outlook. IEA, OECD, 1992.
Hawley R. Clean energy for twenty-first century // Nuclear Energy. 1997. 36. 465
Includes series of articles on safety and security of nuclear materials and radiation sources,
and on nuclear theft and sabotage // IAEA Bulletin. 2001. №4.
Johnson J. W. Peaceful Nuclear Explosions // Report GA-9160 Rev.; Gulf General Atomic.
1969.
Kessler G. Requirements for nuclear energy in the 21” century // Kemergie. 2001. 46. 118.
316
Глава 7. Ядерное деление и ядерная энергетика
Kim J. Н., Starr Ch. Global electrification and nuclear power: toward sustainable growth in
new millennium // Progress Nucl. Energy. 2001. 37. 11.
Kress T. S., Jankowski M. W., Joosten J. K, Powers D. A. The Chernobyl Accident Sequence //
Nuclear Safety. 1987 28. 1.
Kudo H. Radioactivity and fusion energy // Radiochim. Acta. 1995. 70/71. 403.
Kuroda P. Origin of elements: pre-Fermi reactor and 244Pu in Nature // Accounts Chem.
Res. 1979. 12. 73.
Lewis H. W. The safety of fission reactors // Sci. Amer. 1980. 242. 53.
Lewis K. N. The prompt and delayed effects of nuclear war // Sci. Amer. 1979. 241. 35.
MacCready W. L., Wethington J. A. Solvent extraction and ion exchange in nuclear fuel
industry// Nucl. Technol. 1981. 53. 280.
Marcus С. H. Considering the next generation of nuclear power plants // Progress Nucl.
Energy. 2000. 37. 5.
Masnik M. T, Dudley R. E Experience with the 1996 rule for decommissioning US power
reactors. Inst. mech. Eng., 1998. P. 249.
Magahed M. M. Nuclear desalination: history and prospects // Desalination. 2001. 135. 169.
Miller W. F. Present and future nuclear reactor designs // J. Cem. Educ. 1993. 70. 109.
Minato A., Sugiyama M. A challenge to global environmental issues by small reactor — nuclear
desalination and prevention of desertification // Progr. Nuclear Energy. 2000. 37. 247.
Nuclear Power and Climate Change. OECD Nuclear Energy Agency. 1998.
Nuclear Power in Competitive Electricity Markets. OECD Nuclear Energy Agency. 2000.
Nuclear Security and Safeguards // IAEA Bulletin. 2001. 43. №4.
Numark N. J., Suzuki T What to do with US warhead plutonium // Nuclear Energy Int. 1994.
39. 43.
Potential for nuclear desalination as a source of low cost potable water in North Africa.
IAEA-TECDOC-917. IAEA. Vienna, 1996.
Schumacher U. Status and problems of fusion reactor development // Naturwissenschaften.
2001. 88. 102.
Six Gen IV concepts identified for R&D // Nuclear News. 2002. № 11. 20.
Supko E. M. Storing up problems (with spent nuclear fuel) // Nuclear Energy Int. 1997. 42. 16.
Vnak N. What is the potential use of thorium in the future energy production technology? //
Progress Nucl. Energy. 2000. 37. 137.
Uranium deliveries grow, price per pound drops. EIA Report // Nuclear News. 2002. № 7. 60.
Varley J. Who was to blame for Chernobyl? — INSAG’s second thoughts // Nuclear Energy
Int. 1993. 38. 51.
Wilson R. The changing need for a breeder reactor // Nuclear Energy. 2000. 39. 99.
Глава 8
Радиоактивность и ионизирующее
излучение в окружающей среде
8.1. Основные факты и понятия
Человечество было подвержено малым дозам радиации от встречающих-
ся в природе радионуклидов и космического излучения всю историю своего
существования. Начиная с открытия рентгеновских лучей и радиоактивности
в конце XIX в. контакт человечества с искусственными источниками ионизи-
рующего излучения, такими как радиоактивные вещества, инструментальные
источники радиации и ядерные реакторы, приобрел огромную важность и стал
распространенным. Воздействие радиации на человечество еще больше уве-
личилось как результат взрывов атомных бомб и испытаний ядерного оружия.
В то время как природные источники ионизирующего излучения в разной
мере влияют на все население планеты, искусственно созданные источники
радиации, за исключением ядерного оружия и катастрофы на Чернобыльской
АЭС, оказали влияние лишь на небольшие группы людей. Среди этой группы
людей — персонал атомных электростанций, люди, живущие рядом с атом-
ными станциями, персонал и пациенты клиник радиологической и ядерной
медицины, персонал заводов, производящих уран и плутоний, люди, вовле-
ченные в производство радионуклидов и меченых соединений, операторы
ускорителей и других источников ионизирующего излучения, а также те, кто
использует радиоактивные вещества и ионизирующее излучение в различных
промышленных, исследовательских и обучающих лабораториях. Для защи-
ты от радиации МКРЗ ввело понятие критической группы, которая является
группой индивидуумов, получающих наибольшую дозу радиации от конкрет-
ного источника на основании возраста, диеты и других аспектов поведения.
В отчете UNCEAR 1993 г. были представлены данные о средних ежегод-
ных эквивалентных лозах радиации, которой подвержено мировое население
от различных природных и искусственных источников (табл. 8.1). Общая еже-
годная эквивалентная доза радиации от всех природных источников примерно
равняется 2,4 мЗв, что соответствует эквивалентным дозам в 6,5 мкЗв в день
или 0,27 мкЗв в час (270 нЗв • ч~1) В табл. 8.1 также показан вклад отдельных
источников в общую картину облучения человечества. Даже несмотря на то
что цифры в табл. 8.1 являются усредненными и могут быть в несколько раз
меньше действительных доз радиации для отдельных индивидуумов и мест, два
факта очевидны. Во-первых, дозы радиации, получаемые от перечисленных
318
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Таблица 8.1
Облучение человека природными и искусственными
источниками ионизирующего излучения
Источник радиации Н, мкЗв/год Доля, %
Космическое излучение 380 12,5
Космогенные радионуклиды 12 0,4
Природные радионуклиды — внешнее воздействие* 460 15,0
Природные радионуклиды — внутреннее воздействие* 230 7,5
Радон и его продукты распада 1300 43,1
Горнодобывающая промышленность*’ 24 0,75
Ядерная энергетика"* 8 0,2
Производство радионуклидов 0,8 0,02
Радионуклиды с продуктами потребления 0,4 0,01
Медицинское применение радиации 660 20,6
* Радон и продукты его распада не включены.
" Радон и продукты его распада, получаемые в результате добычи фосфатных удоб-
рений и сжигания ископаемого топлива.
*** Не учитывается воздействие аварий на ядерных реакторах.
источников, очень малы. Риск ухудшения здоровья от таких доз, если таковой
вообще существует, очень низок и проявляется только в случайных эффектах
с очень большими периодами длительности (раздел 5 7.2) Во-вторых, средне-
мировая доза радиации от искусственных источников, включая ядерную про-
мышленность, значительно ниже, чем от природных источников, и происхо-
дит в основном от медицинского применения радиации и радиофармакологии.
Природные или искусственные радионуклиды, в зависимости от распро-
страненности, биологических, химических и физических свойств и поведения
в природе, приводят как ко внешнему, так и к внутреннему воздействию
на человечество (рис 8.1). Внешнее воздействие вызывается радионуклида-
ми и другими источниками радиации, внешними по отношению к человеку,
в то же время внутреннее воздействие вызывается радионуклидами, находя-
щимися в человеческом теле. Основные понятия влияния ионизирующего из-
лучения на здоровье, что применимо к обоим типам облучения, описывались
в разделах 5.7 1 и 5.7.2. Здесь мы более подробно остановимся на некоторых
особенностях внешнего облучения.
Радионуклиды могут попасть в человеческое тело с пищей или при вды-
хании, т. е. через пищеварительный или дыхательный тракт. Поступление ра-
8.1. Основные факты и понятия
319
Рис. 8.1. Пути миграции радионуклидов в природе.
На основе: Koprda И Internal Contamination
with Radioactive Substances (Slovak Edition). Bratislava: Veda, 1986
дионуклидов путем вдыхания является важнейшим для радиоактивных газов
и аэрозолей. Радионуклиды, обычно встречающиеся в небольших концен-
трациях в природе в газовой форме, являются изотопами инертных газов
(раздел 8.6.1 и 8.6.2), ,4С в форме диоксида углерода |4СО2 (поглощается рас-
тениями путем фотосинтеза) и трития в составе водного пара. Радиоактивные
аэрозоли — распыленные в воздухе мелкие твердые частицы радиоактивного
материала или частицы пыли, которыми были поглощены путем абсорбции
радионуклиды. После вдыхания частицы аэрозоля размером более 10 мкм за-
держиваются в верхней части дыхательного тракта, в то время как меньшие
частицы с размерами 1-5 мкм проникают глубже в легкие, где они остаются
заключенными в течение длительного времени. Потребление радиоактивных
аэрозолей человеком также происходит в результате потребления лиственных
растений, зараженных выпадением аэрозолей из воздуха, т. е. прямым выпа-
дением аэрозолей на зеленые части растений. Растения и животные также
служат источником радионуклидов, попадающих в человеческое тело через
прием пищи (рис. 8.1). Поскольку растения в основном получают радиону-
клиды из почвы, последние являются важным источником внутреннего об-
лучения, так как большая часть человеческой еды, а также корма для скота
выращивается в земле. То, до какого количества радионуклиды поглощаются
растениями из почвы, зависит от типа и глубины корневой системы, а также
свойств почвы и радионуклидов.
320
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Миграция радионуклидов в почве происходит преимущественно с грун-
товыми водами и зависит от их химических свойств, а также от состава почвы.
Эти факторы являются решающими для возможности почвы удерживать ра-
дионуклиды. Большинство радионуклидов, присутствующих в почве, не рас-
творены в воде, а сорбированы на различных твердых частицах. Катионы
обычно сорбируются гораздо сильнее анионов. Высокие сорбционные свой-
ства демонстрируют частицы тонкодисперсной глины (< 2 мкм). Эти частицы
захватывают катионные формы радионуклидов адсорбцией или ионным об-
меном на группах —О—Na+ или —Si—ОН на поверхности частиц. Почвы,
богатые железом или марганцем, содержат нерастворимые гидратированные
окислы этих металлов, которые также хорошо задерживают многие радионук-
лиды. Важным фактором в миграции радионуклидов в почве являются также
гуминовые кислоты, высокомолекулярные органические вещества, образовав-
шиеся в результате разложения растений. Структуру гуминовых кислот сложно
объяснить ввиду изменчивости химических и физических свойств в различ-
ных типах почв, но считается, что в их структуре содержатся функциональ-
ные группы, способные захватывать ионы металлов. Одна из гипотетических
структур, предложенных для гуминовых кислот, показана на рис. 8.2. Гумино-
вые кислоты могут действовать двумя путями. Если они поглощены частицами
почвы, они действуют как твердый сорбент, лишая свободы передвижения ио-
ны радиоактивных металлов. С другой стороны, комплексообразование ионов
металлов с растворимыми гуминовыми кислотами может увеличить мобиль-
ность радионуклида в почве.
Рис. 8.2. Одна из структурных формул, предложенная для гуминовой кислоты.
Выделены группы, отвечающие за комплексообразвание.
Поданным Moulin R. // Radiochim. acta. 1991. Vol.52/53. P. 119
В какой степени радионуклиды будут переноситься из почвы в растения,
кроме их подвижности зависит от их физиологических свойств. Обычно только
часть присутствующего в почве радионуклида поглощается растениями, что
выражается фактором концентрации Су (измеряемым в Бк-кт~*), получаемым
как отношение соответствующих активностей в свежей растительной массе,
фрукте или овоще к активности в почве (табл. 8.2).
Способность почвы удерживать радионуклиды выражается коэффициен-
том распределения Kj, который представляет собой отношение активности
конкретного радионуклида в почве (Бк - г-1) к активности в почвенных водах
(Бк • мл1). Коэффициенты распределения некоторых радионуклидов пока-
заны в табл. 8.2. Чем выше Kj, тем лучше радионуклид удерживается твердой
8.1. Основные факты и понятия
321
Таблица 8.2
Коэффициенты распределения, а также факторы концентрирования
и бионакопления избранных продуктов деления и актинидов
Нуклид Kd, мл г 1 Cf (плод/почва) Bf (растение/вода), дм3 • кг' В/ (рыба/вода), дм3 • кг-1
,37Cs 103 0,007 500 200
239pu IO4-1O5 1 x 10“5 350 3,5
"Sr 80-150 0,3 500 30
13!] 0,007-50
24lAm 5 x 10“5
106 Ru 2000 10
фракцией почвы. Большие различия в значениях Кд для некоторых ради-
онуклидов показывают сложность условий и процессов в различных типах
почв. Данные, представленные в табл. 8.2, должны служить только в качестве
наглядного примера, поскольку они будут различными для разных растений.
Поглощая радионуклиды из почвы, растения не различают стабильные и
радиоактивные изотопы элементов, а также химически подобные элементы.
Таким образом, например, ионы 40К поглощаются в таком же объеме, как
и ионы нсрадиоактивного калия, потребление 90Sr2+ или 226Ra2+ близко к
потреблению Са2+, а потребление 137 Cs+ подобно К+. Важным следствием
этого является то, что поглощение радиоизотопов зависит от содержания
соответствующего нерадиоактивного элемента. Это так, поскольку концен-
трация радиоактивного иона, даже при высокой активности, чрезвычайно
низка (уравнение (3.4)), обычно на несколько порядков ниже содержания не-
радиоактивного элемента. Поэтому последний будет поглощаться растением
предпочтительно, таким образом, блокируя поступление радиоизотопа. На-
пример, потребление 137Cs+ подавляется в почвах, богатых калием, поэтому
уменьшения потребления 137Cs+ сельскохозяйственными растениями можно
добиться использованием калийных удобрений.
Распределение радионуклидов в растениях обычно неравномерное, по-
скольку некоторые части растения концентрируют радионуклиды в больших
количествах, чем другие. Практическим примером такого является сурепица,
европейская трава, относящаяся к семейству горчичных, она концентрирует
радионуклиды в стебле и оболочке семян, но не в самих семенах. В Белорус-
сии тестировалась возможность использования сурепицы для биологической
очистки пахотных земель, зараженных в результате Чернобыльской аварии.
Растение удаляет радионуклиды из почвы, а семена, которые не радиоактив-
ны, могут использоваться в качестве корма для скота или для производства
рапсового масла или дизельного топлива. Чешуя семян и стебли захорани-
ваются как радиоактивные отходы закапыванием в землю. Такая технология
322 Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
очистки называется фиторемедиацией. Этот метод также тестировался в дру-
гих местах с применением различных растений с особенным упором в сторону
уменьшения концентрации 137 Cs в почве. Для эффективного применения фи-
торемедиации растение должно захватывать большие количества 137Cs и пе-
рераспределять его от корней к стеблям и побегам, обладать высокой продук-
тивностью биомассы, а также быстрым ростом, который позволит собирать
несколько урожаев за один вегетативный сезон.
Важным для передвижения радионуклидов в окружающей среде явля-
ется переход радионуклида в воду (рис. 8.1) и последующее поведение его
в воде. Важнейшими источниками заражения поверхностных вод радиоак-
тивностью являются выбросы перерабатывающих заводов, атомных электро-
станций, а также производство урана (раздел 8.5 и 8.6). В дополнение к их
химическим свойствам, судьба радионуклидов в природной воде в основном
зависит от процессов смешения, которые чрезвычайно сложны, поскольку
они зависят от глубины воды, типа верхней кромки воды, приливных фак-
торов, ветра, температуры, а также глубины, на которой появляются радио-
нуклиды. Каждая река, ручей, залив, озеро, море или океан характеризуется
отличными от других характеристиками смешения. В оксанах под действием
ветра происходит быстрое смешение в приповерхностном слое воды, слое,
продолжающемся на глубину 10-200 м от поверхности. Главными фактора-
ми атмосферной радиоактивности являются газообразные выбросы атомных
электростанций и станций переработки, а также выделение изотопов радона
из почвы и горных пород (раздел 8.4).
В поверхностных водах радионуклиды могут находиться в растворенном
состоянии, быть сорбированными на поверхности органических и неоргани-
ческих твердых объектов, осаждаться на дно или быть ассимилированными
водными растениями или животными. Осадки, содержащие радионуклиды,
могут впоследствии быть вновь переведены во взвешенное состояние турбу-
ленцией, а затем перемещены в другое место. Некоторые водные растения
способны поглощать определенные радионуклиды из воды. В таком случае
активность того или иного изотопа в растительной массе (Бк • кг-1) будет
гораздо выше, чем в воде (Бк • л ‘). Сходным образом некоторые животные
аккумулируют радионуклиды из воды или растений. То, в какой степени ради-
онуклид накапливается, выражается отношением соответствующих активно-
стей, известным как фактор бионакопления, Bj. Некоторые данные по этому
фактору представлены в табл. 8.2. Кроме того, распределение радионуклидов
в живых организмах может быть неравномерным. Таким образом, например,
в крабах и устрицах 90Sr накапливается преимущественно в панцире, в то
время как 60Со и 65Zn накапливаются в мягких частях. Данные в табл. 8.3
показывают перенос некоторых радионуклидов от фуража к некоторым про-
дуктам животного происхождения. Цифры показывают активности радиону-
клидов в продуктах животноводства (Бк • кг-1 или Бк л-1), возникающие
в результате ежедневного приема по 1 Бк соответствующего радионуклида.
Видно, что скот в данном случае выступает как важный фактор обеззаражива-
ния в процессе переноса радионуклидов от растений к человеку, поскольку он
накапливает лишь небольшую часть поступающей радиоактивности. Поэтому
8.1. Основные факты и понятия
323
Таблица 6.3
Перенос избранных радионуклидов от фуража
к различным животноводческим продуктам
Нуклид Мясо Потроха Молоко
’“Sr 0,003 0,003 0,002
137 Cs 0,5 0,5 0,005
239Pu, 24,Am 4 x 10~4 0,03 1 х 10 6
количество радионуклидов, получаемое путем потребления растительной пи-
щи, обычно выше, чем при приеме продуктов животноводства.
Крупномасштабные выбросы радионуклидов в окружающую среду, та-
кие как происходившие во время испытаний ядерного оружия или аварий
на атомных электростанциях, приводили, в дополнение к заражению почвы
и воды, к осаждению большого количества радионуклидов на листьях или
траве. В таком случае радионуклиды могут поступать в организм человека на-
прямую путем употребления в пищу зараженных овощей или фруктов, а также
в организм домашнего скота через фураж.
Поступление через зараженную зеленую массу является единственным
способом потребления человеком короткоживущих изотопов, таких как 1311,
для которого путь через корни очень долог по сравнению с периодом полу-
распада.
Риск, которому подвергается человек в результате внутреннего облуче-
ния, зависит в основном от дозы радиации, полученной органом или всем
телом от всех радионуклидов вместе, которая, в свою очередь, зависит от ак-
тивности того или иного изотопа. Природные радионуклиды (^К, 14С, 226Ra)
присутствуют в человеческом теле примерно в постоянном количестве из-за
равновесия между количеством принимаемого с пищей изотопа и количе-
ством выделяемого. Это также относится к людям, постоянно проживаю-
щим в зонах, зараженных искусственными долгоживущими радионуклидами,
и потребляющим пищу местного производства. В случае однократного при-
ема радионуклидов, который может произойти в результате неправильного
обращения с радиоактивными веществами или ядерной аварии, количество
радиоактивности в теле будет снижаться со временем. В дополнение к пери-
оду полураспада радионуклидов, Т, снижение радиоактивности в организме
связано с выводом радионуклидов в результате метаболизма, который называ-
ется периодом биологического полураспада, Тв. Он определяется как время,
за которое количество радионуклида уменьшится наполовину от изначально-
го значения в результате процессов метаболизма. Поэтому общее снижение
активности радионуклида выражается эффективным периодом полураспада:
т ТхТв
эф Т + Тв
(8.1)
324
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Таблица 8.4
Периоды полураспада и критические органы
для избранных радионуклидов
Нуклид Т Критический орган
3Н 12,323 года 10—20 сут. все тело
,4С 5370 лет 35 сут. жировая ткань
’“Sr 28,64 года 15 лет кости
,3'1 8,02 дней 7,5 дней щитовидная железа
137 Cs 30,17 лет 70 сут. все тело
2,0Ро 138,38 дней 58 сут. все тело
226 Ra 1600 лет 45 лет кости
239Pu 24410 лет 110 лет кости, легкие
Радионуклиды не оказывают влияния на все тело, поскольку, как и в слу-
чае с растениями и животными, распределение радионуклидов по разным
участкам тела сильно варьируется. В то время как 3Н или 137Cs распределяются
равномерно, поскольку они распространяются по всем мягким тканям, неко-
торые радионуклиды распределяются выборочно по разным органам. Орган,
где суммарное поражение радионуклидами максимально, называется критиче-
ским органом для данного радионуклида. Критические органы и эффективные
периоды полураспада для соответствующих критических органов для избран-
ных, важных для окружающей среды радионуклидов, показаны в табл. 8.4.
Поскольку активность, накопленная в конкретном органе, с трудом под-
вергается прямым измерениям, она рассчитывается с применением матема-
тического моделирования, используя содержание радионуклида в почве, воле
или воздухе, факторы переноса по пищевой системе, а также множество дру-
гих факторов, таких как физические и биологические свойства конкретного
радионуклида, скорость течения крови, а также режима питания.
Доза, полученная человеком через дыхательный тракт, зависит от частоты
дыхания, объема вдыхаемого воздуха, а также от химической природы и раз-
мера аэрозольных частиц. Как только суммарная накопленная активность
известна, эквивалентная доза, полученная каждым органом, может быть рас-
считана по формуле
dHT 5,8 х 1()-3Асс £(п£ • fi) exp (-О,6934/Тэф)
dt m ’ (8’2)
где цифровая константа включает факторы перевода единиц, Д.с — актив-
ность, накопленная в органе, пг — количество частиц с энергией Ег, выделяе-
мых за один акт радиоактивного распада, /г — доля энергии Е,, поглощенная
органом (fi принимает во внимание то, что частица, испущенная в органе,
8.1. Основные факты и понятия
325
Таблица 8.5
Факторы МКРЗ перевода при приеме радионуклида
с пищей или дыханием для взрослых (1991)
Нуклид /ilng, Зв Бк 1 ^inh* Зв • Бк
3Н 1,8 х 10 11 2,6 х 10"10
90 Sr 2,8 х 10 8 1,6 х 10"7
1311 2,2 х 10“8 1,6 х 10*’
137 Cs 1,3 х 10~8 3,9 х 10“8
2'°Ро 1,2 х 10'6 4,3 х 10“6
226 Ra 2,8 х 10'7 9,5 х 10“6
238 и 4,8 х ГО"8 8,0 х 10“6
239 Ри 2,5 х 10“7 1,6 х 10“5
нс может оставить всю свою энергию в этом органе; = 1 для «-радиоак-
тивности, /г < 1 для fi- и 7-радиации), t — время получения радионуклида
органом, 7Эф — эффективный период полураспада радионуклида, а т —
масса органа. Эквивалентная доза, полученная органом за период времени,
достаточно продолжительный относительно Т3$:
Нт = 8,4 х ю-Чс (8 3)
т
В качестве альтернативы эквивалентная доза может быть рассчитана пу-
тем использования соответствующих факторов перевода активность/доза, ре-
комендуемых МКРЗ (табл. 8.5, где показаны эффективные дозы (сроком жиз-
ни 50 лет), полученные поглощением активности в 1 Бк через пищу или
воздух). Коэффициенты в два или три раза выше относятся к детям (срок
жизни 70 лет). В дополнение к факторам МКРЗ существует также множество
других факторов перевода активность/доза. В качестве примера в табл. 8.6
приведены факторы перевода активности почвы/эквивалентной дозы, т. е.
эквивалентные дозы, создаваемые путем приема пищи в случае активности
радионуклида в почве 1 Бк • м-2.
Опасность внутреннего облучения происходит при непосредственном
контакте нуклида с конкретной тканью, где защита от радиации невозможна.
Мы уже увидели, что опасность зависит от физических свойств радионуклидов
(типа и энергии испускаемого излучения, величины линейной передачи энер-
гии, периода полураспада), его химической формы (находится ли радионуклид
в растворимой или нерастворимой форме), а также его биохимических и фи-
зиологических свойств (частота и объемы потребления в пищеварительном
тракте, последующего выведения, частота выделения). Эти факторы опреде-
ляют радиотоксичность радионуклида. В зависимости от радиотоксичности
326 Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Таблица 8.6
Коэффициенты для расчета эквивалентной дозы радиации
исходя из поверхностной активности почвы.
Источник: Nair 5., Parley P.J. //J. Soc. Radiol. Prot. 1986. Vol. 6. №3
Нуклид Коэффициент, Зв • м2 - Бк 1
Зелень Корнеплоды Свежее молоко
90 Sr 2,0 х 10"8 4,5 х 10"8 2,8 х 10"8
1311 4,2 х 10’’ 8,8 х 10 12 1,0 х 10’8
,37Cs 7,8 х 10“’ 3,9 х 10’’ 2,5 х 10’8
Таблица 8.7
Радиотоксичность избранных радионуклидов
Группа Нуклиды
1 “Со, l34Cs, l37Cs, 2,0Pb, 226Ra, 23’Pu,241 Am
2 59Fe, ’’Sr, lMRu, 1311, 2,0Po
3 I23j, 125, 144^
4 I4C 32p S9Sr> 90y, ”Tc
5 3H, 4SCa, ,47Pm
и потенциальной опасности внешнего облучения МКРЗ разделило радионук-
лиды на пять групп, где группа номер один включает радионуклиды с самой
большой ралиотоксичностью, такие как а-излучатели. Избранные примеры
представлены в табл. 8.7.
Внутреннее заражение радионуклидами может привести к серьезным рас-
стройствам здоровья, когда большое количество радиоактивных веществ по-
требляется путем вдыхания или путем заражения открытых ран, что может
произойти с теми, чья работа тесно связана с радиацией, в случае аварий или
в результате неправильного обращения с радиоактивными веществами.
С этой точки зрения наиболее опасными радионуклидами являются а-из-
лучающие изотопы актинидов, такие как 239Ри и 241 Ат, из-за высокой радио-
токсичности; к тому же эти радионуклиды накапливаются в костях, поэтому
их выведение происходит очень медленно и приводит к длительному облуче-
нию костного мозга.
Опасность чрезмерного внутреннего облучения можно снизить активным
выведением радионуклидов из тела, т. е. ускорить медленные естественные
темпы выведения использованием специальных веществ, которые связывают
ионы радиоактивных металлов, образуя растворимые соединения хелатного
типа. Соединение радиоактивных ионов в хелатный комплекс также помогает
8.2. Космическое излучение и космогенные радионуклиды 327
НООС.СНг СНгСООН
N-СНг CH2-N-CH2-CH2-rQ
НООССН/ СНоСООН СНгСООН
Н ZH
б) 'N-(CH2)3-N-(at)4-N-(CH2)3-N
Х х х х
Рис. 8.3. Лиганды, использующиеся для выведения радионуклидов:
а) дизтилентриамин пентауксусная кислота (ДТПА); б) 2,3-дигидрокси-
1,4-дикарбоксилат М'М'-бис(3-аминопропил) бутан-1,4-диамин
предотвратить накопление радиоактивных ионов в костях. Такая процедура
известна как хелатотерапия. Опыты, в которых канцерогенные количества
239Ри и других радионуклидов вводились животным, показали, что хслатоте-
рапия уменьшила время удерживания радионуклидов, а также продлила их
жизнь, в то время как у другой части подопытных развились опухоли костно-
го мозга. Два хелатных лиганда, применяемых для выведения радионуклидов,
показаны на рис. 8.3. Для лечения людей с помощью хслатотерапии пока со-
брано очень мало данных. Один хорошо задокументированный случай связан
с аварией в Хэнфорде в 1976 г., где оператор получил несколько серьезных фи-
зических повреждений, а также сильное заражение, когда взорвалась колонна,
заполненная ионообменной смолой, азотной кислотой и америцием. Большое
количество америция попало в кровь оператора путем вдыхания, а также че-
рез осколки, прорвавшие его кожу . В течение в четырех лет оператору было
сделано несколько внутривенных инъекций общим объемом 583 г хелата цинк-
ДТПА, который помог вывести из организма 41 МБк 241 Ат. Из этого количе-
ства около половины было извлечено в течение первых трех дней после аварии.
Лечение оказалось очень эффективным для предотвращения отложения 241 Ат
в костях и печени, в результате чего радиационные эффекты играли лишь не-
большую роль в общих последствиях для здоровья, вызванных аварией.
Используя аналогичный подход, можно увеличить частоту и количе-
ство выделения 137 Cs у скота, добавляя берлинскую лазурь (гексацианоферрат
калия-железа) в корм. Этот материал сильно впитывает 137Cs и снижает со-
держание l37Cs в говядине. Этот метод использовался в России, Белоруссии
и Украине на территориях, подвергшихся значительному заражению l37Cs
в результате Чернобыльской аварии.
8.2. Космическое излучение и космогенные радионуклиды
Поток высокоэнергетических частиц неземного происхождения посто-
янно попадает в земную атмосферу. Это излучение известно как первичное
космическое излучение. Оно состоит из протонов (85%), ядер 4Не (12,5 %),
меньшего количества ядер элементов от лития до железа, а также электро-
нов. В зависимости от природы, в первичном излучении можно выделить две
328
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Первичная космическая
радиация
Ядра N, О, Аг,... (реакции расщепления)
п п П а п о t фо™ь|
III Р (/, рентгеновское
излучение)
р fl Фотоны (70 мэВ)
Рис. 8.4. Упрощенная схема состава космического излучения
Поверхность Земли
основных компоненты. Частицы галактической компоненты образуются и по-
лучают энергию за границей Солнечной системы. Они бомбардируют верхние
слои земной атмосферы с частотой примерно десять частиц в секунду на квад-
ратный сантиметр. Их энергия различается от 109 до 1О20 эВ. Частицы солнеч-
ной компоненты были испущены Солнцем и представляют смесь протонов
и ядер гелия. Они менее распространены, а их энергия не превышает 108 эВ.
Из всех первичных частиц только немногие проникают через земную
атмосферу до поверхности. Большинство частиц исчезают в атмосфере в ре-
зультате ядерных реакций (раздел 4.9) на ядрах атомов компонентов атмосфе-
ры. Продукты этих реакций — протоны, нейтроны, тг-мезоны, легкие ядра
(2Н, 3Н) и фотоны (рис. 8.4) — несут энергию до нескольких десятков МэВ
и известны как вторичное космическое излучение. Некоторые из вторич-
ных частиц достигают земной поверхности, другие (протоны, нейтроны, ядра
4Не, 2Н и 3Н) начинают ядерные реакции в атмосфере, образуя космогенные
радионуклиды, тг-мезоны распадаются на более легкие частицы, например
тг_ -► или 7г° -» ?7, мюоны распадаются дальше, в зависимости от их
заряда, на электроны и антинейтрино или позитроны и нейтрино, в то время
как фотоны образуют электрон-позитронные пары. Позитроны претерпева-
ют аннигиляцию (раздел 5.2). Таким образом, на малых высотах космическое
излучение представлено потоком частиц разнообразной природы и прони-
кающей способности. Для практических целей в маловысотном излучении
выделяется два компонента. Хорошо проникающий, тяжелый компонент со-
стоит в основном из мюонов с энергиями до 600 МэВ, высокоэнергетичных
протонов (до 400 МэВ), а также более редких тг-мезонов.
8.2. Космическое излучение и космогенные радионуклиды
329
Этот компонент не способен поглотить даже слой свинца толщиной в не-
сколько метров, и поэтому он может проникать в глубь земной поверхности
на глубину до 1000 м. Легкий, слабопроникающий компонент состоит из элек-
тронов, позитронов, фотонов и протонов с меньшими энергиями, и может
поглощаться слоем свинца толщиной 10 см.
Поскольку на заряженные частицы первичного компонента действует
геомагнитное поле, интенсивность этого излучения различается с широ-
той и долготой. Интенсивность космического излучения наиболее высока
на полюсах и мала на экваторе, поскольку частицы первичного излучения
с энергиями меньше 10-15 ГэВ притягиваются к полюсам магнитным полем
Земли. Поэтому гораздо больше вто-
ричных частиц образуется в атмосфере
над полюсами. При заданных широте
и долготе, интенсивность космическо-
го излучения также зависит и от высо-
ты. При подъеме с поверхности Земли
интенсивность сначала увеличивается
до максимального значения на высо-
тах 15-25 км. Это вызвано увеличен-
ным потоком вторичных частиц там,
где плотность и толщина защитного
слоя атмосферы снижены. Затем ин-
тенсивность снижается до тех пор, по-
ка она не достигнет стабильного зна-
чения на высотах более 45 км, где пре-
обладает первичный компонент. Доза
космического излучения удваивается
при подъеме примерно на 1800 м. Объ-
единенный эффект широты и высо-
ты показан на рис. 8.5. Каждая кри-
вая, называемая изодозой, показыва-
Рис. 8.5. Зависимость эквивалентной
дозы космического излучения
от широты и высоты.
Источник: Seda J. Dosimetry
of Ionizing Radiation (Czech Edition)
Praha: SNTL, 1981
ет, на каких широтах и высотах достигается обозначенная эквивалентная доза
радиации. В меньшей степени интенсивность космического излучения ме-
няется со временем. Временные вариации происходят в циклах различной
длины. Самый примечательный из них, с длительностью цикла 11 лет, связан
с солнечным циклом и эффектом солнечного компонента.
По данным UNCEAR (табл. 8.1), космическое излучение подвергает че-
ловеческое тело среднегодовой эквивалентной дозе в 360 мкЗв. Это значение
получено на основе распределений различных частиц в космическом излуче-
нии, соответствующих значений радиации и количества населения, прожива-
ющего на той или иной широте и высоте. Эквивалентные дозы, получаемые
людьми в разных местностях, могут, однако, значительно отличаться от сред-
немирового значения. Для Соединенных Штатов средняя эквивалентная доза
космического излучения равна 450 мкЗв, причем средние значения для от-
дельных штатов различаются от 350 мкЗв во Флориде до 1200 мкЗв в Колорадо
и 1300 мкЗв в Вайоминге. Высокие дозы в Скалистых горах вызваны большой
высотой проживания большей части населения в этой местности.
330
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Таблица 8.8
Среднегодовые эквивалентные дозы для персонала в США.
Источник: Bailey S. // Nuclear News. 2000. Vol. 43. № 1. P. 32
Активность мЗв/год Низкая ЛПЭ, % Высокая ЛПЭ, %
Наземные поселения 2,2 93 7
Дозвуковой самолет 5-9 32 68
Сверхзвуковой самолет 8-17 32 68
Гиперзвуковой самолет 14-21 28 72
В отношении разницы в облучении на различных высотах нужно уделить
внимание облучению команд самолетов в течение десятилетий на транскон-
тинентальных перелетах на больших высотах, а также космонавтов. Ком-
мерческие самолеты совершают перелеты по нескольку часов на высотах
10-12 км, а для сверхзвуковых самолетов высота увеличивается до 15 или
18 км В таких условиях защитные свойства земной атмосферы значитель-
но снижаются. Команда и пассажиры в основном подвергаются воздействию
вторичных нейтронов и 7-излучения, поскольку заряженные частицы, такие
как протоны и тяжелые ядра, поглощаются конструкционными материалами
самолета. Одно из исследований доз, полученных командами самолетов, про-
изведенное с использованием детекторов на борту самолета, было проведено
в 1990-1992 гг. Немецким институтом окружающей среды и здоровья во время
перелетов из Германии в Америку, Австралию и Японию. Средняя эквивалент-
ная доза, накопленная за 600 летных часов, равнялась примерно 4 и 7,5 мЗв
на высотах 10 и 12 км соответственно. Таким образом, дополнительное облу-
чение команд за 600 летных часов в год примерно в два или три раза выше,
чем среднегодовое значение облучения от природных источников. Хотя эти
дозы могут быть расценены как очень низкие и очень слабо влияющие на здо-
ровье (раздел 5.7.2), МКРЗ определила команды самолетов как работников,
подвергающихся избыточному облучению на рабочем месте. Поэтому, в соот-
ветствии с законами по защите от радиации, авиакомпании Европы и США
стали информировать своих сотрудников об их дозах радиации и связанных
с ними последствиях для здоровья и стали назначать рейсы с таким расчетом,
чтобы уменьшить дозы, в частности для беременных женщин, предпочтитель-
но давая им другие должности на земле. В табл. 8.8 показано среднегодовое
облучение и соответствующие вклады излучений с высокими и низкими ЛПЭ,
по данным NASA для персонала в 1998 г.
Воздействие космического излучения становится более значительной проб-
лемой для космонавтов, находящихся на орбите Земли на высотах 100—500 км.
Эффективным здесь является первичное космическое излучение и радиация
пояса Ван Алена. Эти пояса продолжаются от Земли до высот от нескольких
сотен до тысячи километров и состоят в основном из электронов и протонов
внеземной природы, которые были захвачены в пояса магнитным полем Земли.
8.2. Космическое излучение и космогенные радионуклиды
331
Электроны и протоны двигаются в поясах с энергиями до 7 и 600 МэВ соответ-
ственно, плотность потока в поясах составляет 106—1О10 элсктронов/(см2 • с)
и 10-105 протонов/(см2 - с), создавая относительные дозы в 1 мГр-с-1 и
10-100 мкГр с-1. Космические корабли за время полета много раз пересекают
эти пояса. В дополнение к радиации поясов, на космонавтов оказывают влия-
ние протоны, нейтроны и ядра гелия, образующиеся в результате реакций рас-
щепления материалов корабля. Доза, получаемая экипажем, зависит от полет-
ной высоты и наклонения, продолжительности полета и солнечной активно-
сти. Эквивалентные дозы, определенные во время некоторых полетов, варьи-
ровались от 100 до 1070 мкЗв в день, принимая во внимание распространен-
ность отдельных компонентов излучения и их биологическую опасность. Два
измерения дневных эквивалентных доз, произведенные лабораторией «Space-
lab», находящейся на траектории с наклоном 57°, могут проиллюстрировать
ситуацию: £2=113 мкГр или Н = 458 мкЗв на высоте 250 км и D = 216 мкГр
или Н = 480 мкЗв на высоте 320 км. Сравнение этих данных с дозами от при-
родных источников (6,5 мкЗв в день; табл. 8.1) показывает, что облучение
космонавтов во время длительных полетов может стать значительным.
Больший риск для членов экипажей космических кораблей представляют
тяжелые ядра первичного космического излучения. Ядра, действуя как тяже-
лые ионы, имеют большой радиационный весовой множитель шд = 10-15 и
могут причинять серьезный локальный ущерб на клеточном уровне. Потенци-
альный риск от таких ионов был оценен во время экспедиции «Аполлона-11»,
когда члены экипажа на пути с Луны наблюдали вспышки непонятной приро-
ды. Этот эффект позднее был объяснен воздействием тяжелых ядер, прошед-
ших сквозь обшивку корабля и достигших глаз космонавтов, где в результате
соударения с сетчаткой глаза они создавали впечатление световых вспышек.
В целом определение риска для космонавтов, представляемого космическим
излучением, является сложной проблемой, поскольку космонавты подверга-
ются воздействию множества различных частиц, а также из-за недостатка
информации о канцерогенном эффекте малых доз облучения, в частности
тяжелых ионов с высокой линейной передачей энергии. Были сообщения
о повреждении хромосом в клетках лимфоцитах космонавтов; однако меди-
цинские последствия такого воздействия пока не установлены.
Космогенные радионуклиды образуются в атмосфере Земли в результате
ядерных реакций на ядрах азота, кислорода и инертных газов (табл. 4.2) под
действием нейтронов, протонов или других частиц вторичного космического
излучения. Что касается их вклада в общее облучение человека природными
источниками радиации, то наиболее важным является |4С, поскольку этот
изотоп отвечает за практически всю эквивалентную дозу радиации от космо-
генных радионуклидов. Он преимущественно образуется в результате реакции
l4N(n, р)14С, с небольшим вкладом других реакций. Он образуется в количе-
стве 2,5 атомов в секунду на см2 земной поверхности, результатом чего являет-
ся удельная активность 14С в воздухе в размере 40 мБкм~3, что соответствует
распространенности |4С в размере 1 атома на 8 х К)13 атомов |2С. Образовав-
шись в атмосфере, ,4С быстро окисляется до |4СОг, большая часть которого
растворяется в океанах и небольшая часть потребляется растениями во время
332
Diaea 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
фотосинтеза. Содержание 14С в воздухе составляет только 1,5 % от общего
количества 14С на Земле. Большая часть (94 %) содержится в глубинах океа-
нов, а остальная часть — в биосфере (2%), гумусе (2,5 %), а также в верхнем
перемешиваемом слое океана и океанических отложениях. Из растений 14С
переносится в человеческое тело через пищу, где его активность составляет
примерно 2,5 х 103 Бк, что производит суммарную годовую дозу в 10 мкГр.
Менее значимым для радиоактивности окружающей среды является кос-
могенный тритий, который образуется в атмосфере по реакциям l6O(n, t)14N,
l4N(p, t)12N и 14N(n, t)l2C. Он окисляется до тритиевой воды 1Н3НО и вы-
мывается из атмосферы на поверхность Земли дождями, где может попадать
к человеку различными путями (рис. 8.1). Он образуется в атмосфере со ско-
ростью 0,25 атомов/(см2 с), производя удельную активность в воздухе около
0,16 Бк • м~3, и ежегодную дозу облучения человека около 10 нГр. Удельная
активность трития в дождевой воде меняется в зависимости от широты с наи-
большими значениями на полюсах (5 Бк-л1) и наименьшими — на экваторе
(0,06 Бк-л *). Другие космогенные нуклиды, описанные в табл. 4.2, формиру-
ются очень медленно и существуют в окружающей среде в чрезвычайно малых
концентрациях, так что их вклад в облучение человека пренебрежимо мал.
8.3. Природные долгоживущие радионуклиды
Земная кора содержит около тридцати радионуклидов с периодами по-
лураспада более 109 лет. Большинство из них, например 87 Rb, а также другие,
перечисленные в табл. 3.3, являются изотопами редких элементов, и их вклад
в облучение человека незначителен. Единственными важными для окружаю-
щей среды радионуклидами этой группы являются 40К, радиоактивный изотоп
калия, а также 232Th, 238U и 235U вместе со своими продуктами распада (раз-
дел 3.11). Некоторые из этих радионуклидов вносят вклад как во внешнее, так
и во внутреннее облучение человека.
Калий является необходимым элементом для всех живых организмов,
и он очень распространен в природе. Он встречается в составе многих ми-
нералов и горных пород, с содержанием от 0,1 % в известняке до 3,5 %
в граните и до 6,5 % в некоторых глинистых сланцах. Под действием вывет-
ривания и выщелачивания он выделяется из пород в почву в виде стабильных
ионов калия (39К+,41К+) и радиоактивного иона (40К+). Распространенность
изотопа '“К в природном калии равна 0,012 %, что соответствует удельной
активности в 313 Бк на килограмм породы с содержанием калия 1 %. Актив-
ность калия в земной коре выше суммы активностей всех других природных
радионуклидов. В природе (рис. 8.1) изотоп 40К подчиняется тем же законо-
мерностям миграции, что и стабильные изотопы калия. Удельная активность
адК в еде варьирует от 20 до 240 Бк - кг-1, в зависимости от содержания калия.
Содержание калия в человеческом теле составляет 0,1-0,3 % от веса тела, что
соответствует активности (2,2-7,6) х 104 Бк для человека, весящего около
70 кг. Из среднегодовой дозы внутреннего облучения в 230 мкЗв (табл. 8.1)
около 200 мкЗв приходится на долю ^К.
8.3. Природные долгоживущие радионуклиды
333
Уран и торий присутствуют в следовых количествах во всех почвах и гор-
ных породах. В больших количествах они встречаются на месторождениях
урановых и ториевых руд. Один средний килограмм земной коры содержит
в среднем 6 мг урана и 12 мг тория, что соответствует удельным активностям
в 70 и 50 Бк на килограмм породы. Содержание урана на килограмм породы
меняется от 0,03 мг в ультраосновных магматических породах до 1,3 мг в из-
вестняке и других осадочных породах и 3 мг в кислых магматических породах.
Еще большие содержания урана зафиксированы в фосфатных породах. На-
пример, те, которые обнаружены во Флориде и южной части Айдахо, содержат
до 120 мг L на килограмм породы.
Поскольку основной путь урана и тория в человеческое тело лежит через
воду, их химическое поведение и поведение в растворе чрезвычайно важны.
Концентрации урана и тория, а также продуктов их распада в природных
водах зависят от их содержания в породах этого региона, а также от хими-
ческого состава подземных вод. Оба эти элемента встречаются в породах в
четырехвалентном состоянии. Торий сильно связан в минералах в форме не-
растворимых силикатов, и он не претерпевает никаких окислительно-восста-
новительных реакций. Поэтому торий выщелачивается из пород подземными
водами только в небольших количествах, а его концентрация в поверхностных
водах, растениях, еде и человеческом теле незначительна. В отличие от него,
уран выщелачивается из горных пород гораздо легче, поскольку он окисляется
кислородом до шестивалентного состояния, иона уранила, СЮ2+, который об-
разует растворимые соли и комплексы. Выщелачивание урана из горных пород
еще усиливается, если поверхностные воды содержат достаточно растворен-
ного диоксида углерода. В таком случае в воде будет содержаться большое
количество ионов НСО3 , которые реагируют с UO2 с образованием раство-
римого комплекса иО2(СОз)з-, важнейшего переносчика урана, встречаю-
щегося в озерах, реках и океанах. В табл. 8.9 представлены некоторые данные
о поведении урана в природе.
Критическими группами людей в случае с ураном являются шахтеры на
месторождениях урановых и других руд с повышенным содержанием урана,
а также рабочие производственных и обогатительных предприятий. Однако
при таких уровнях поступления урана в организм человека из окружающей
среды или на хорошо контролируемом производстве вред, наносимый здоро-
вью «-излучением изотопов 235U и 238U, совершенно неопределим из-за их
очень низких удельных активностей, что следует из очень большого перио-
да полураспада. Эксперименты с животными показали, что патологические
изменения в почках, отмеченные при повышенной концентрации урана, вы-
званы действием урана как токсичного тяжелого металла, а не как источника
ионизирующего излучения. Таким образом, химическая токсичность урана
гораздо важнее его радиотоксичности.
Вред, оказываемый ураном окружающей природе, стал широко обсуж-
даться в свете использования оборудования, содержащего обедненный уран.
Обедненный уран является отходом после процесса обогащения (раздел 1.11)
и скопился в огромных количествах за последние десятилетия. Являясь деше-
вым, плотным (19,05 г/см3) металлом, обедненный уран использовался в граж-
334
[лава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Таблица 8.9
Уран — избранные радиоэкологические данные
Концентрация в поверхностных водах 5 х 10 7 4- 3 х 10 5 г-л 1 (1 мкг 238и соответ ствует активности 0,0124 Бк)
Среднее содержание в пище менее 0,1 Бк - кг-1
Ежедневный прием с пищей и водой 1-5 мкг в незараженных регионах
Общее содержание в теле человека весом 70 кг около 22 мкг; половина отлагается в скелете, половина — в мягких тканях
Эффективный период полувыведения 20 сут. с более долгим сроком в 13,5 лет для урана, сосредоточенного в скелете; 6 сут. в почке
Доза в костях около 3 мкГр в год
Рекомендуемый предел концентрации в почке (критический орган) 3 мкг на один грамм ткани почки
Установленная ежегодная норма по потреблению взрослыми' 2,2 х 104 Бк или 1,8 г U с пищей; 2 х 10 Бк или 0,15 г U с дыханием
* Относится к соединениям урана с быстрым переносом по пищеварительному
тракту и легким в телесных жидкостях.
данском секторе в качестве авиационных противовесов, материала для защиты
от ионизирующего излучения и балласта. Во время войны в Персидском за-
ливе и Югославии он использовался в военных целях в качестве средства для
пробития брони бронированных машин и бункеров. Причина, по которой
обедненный уран используется в военной сфере, — это то, что благодаря вы-
сокой плотности уран увеличивает проникающую способность боеприпасов.
Существует две главные угрозы здоровью от обедненного урана. Во-пер-
вых, когда снаряд из обедненного урана ударяется в броню, он разлетается
на части, которые могут действовать как шрапнель и таким образом посту-
пать в человеческое тело. Также формируются мелкие аэрозольные частицы
урана, которые могут осаждаться в легких. Эксперименты с мелкими грызуна-
ми, которым мелкие шайбы урана были имплантированы в мышечную ткань,
показали, что в течение нескольких дней после имплантации уран распростра-
няется на значительное расстояние от места имплантации. Во-вторых, из-за
высокой температуры, которая создается при взрыве боеприпасов, часть урана
сгорает, образуя аэрозольные частицы оксидов урана UO2, UO3 и UjOg. Ок-
сидный аэрозоль выпадает на землю, а затем может попасть в легкие с пылью
или может быть унесен водой с места взрыва. Обедненный уран представ-
ляет меньшую радиологическую опасность, чем природный уран, поскольку
радиоактивность обедненного урана примерно вдвое меньше, чем у природ-
ного. Это так, поскольку во время процесса обогащения изотоп 234 U, который
8.3. Природные долгоживущие радионуклиды
335
Таблица 8.10
Максимально допустимое содержание радионуклидов в питьевой воде
(Агентство по охране окружающей среды США. 1991)
Загрязнитель Максимально допустимый уровень загрязнения
Уран 20 мкг-л“‘ или 1,1 Бк-л-1
226 Ra 0,74 Бк • л“‘
228 Ra 0,74 Бк - л-1
Суммарная «-активность; U, Ra и Rn исключены 0,56 Бк • л“*
Суммарное Р~ и 7-излучение 0,04 мЗв/год на все тело или на один орган
21°рь Включен в общую Р + 7-радиацию
210Ро Включен в общую «-активность
находится в тесной связи с 238 U, отделяется вместе с 235 U. Поэтому только
химическая токсичность является причиной для беспокойства. Суммарный
вред, наносимый обедненным ураном окружающей среде, зависит от кон-
центрации урана в почве на месте взрыва, а также от скорости рассеивания
урана. Недавние исследования, проведенные в Югославии, показали, что со-
держание урана во взрывных воронках менялось от почти не фиксируемого
количества до концентраций порядка нескольких грамм урана на килограмм
почвы в конкретной точке, в то же время не было обнаружено следов обед-
ненного урана в воде или широкого заражения поверхности земли.
Для окружающей среды более опасными, чем сам уран, могут быть неко-
торые продукты его распада из радиоактивных семейств (рис. 3.4), в частности
226Ra и 210Ро. В породах они находятся в вековом равновесии с ураном. Типич-
ные удельные активности радия в горных породах равны 500, 260 и 150 Бк кг-1
для магматических пород, песчаника и известняка соответственно. Радий вы-
щелачивается из пород в виде иона 226Ra2+, который присутствует в при-
родной воде в концентрации 3 х 10“14 4- 2 х 10“13 г-л“'. Соответствующие
активности в поверхностных водах равны 0,4-40 Бк • м 3.
Чтобы снизить внутреннее облучение в результате приема внутрь при-
родных радионуклидов с водой, были введены нормы по суммарной «-актив-
ности и содержанию различных радионуклидов в воде (табл. 8.10). Эти нормы
не должны превышаться в воде, используемой для питья. Вода из колод-
цев может содержать повышенное количество радия, превышающее законные
нормы. В США это имеет место во многих населенных пунктах атлантиче-
ского побережья и северных штатов.
В случае необходимости эффективное удаление радия может быть осу-
ществлено с использованием ионного обмена, обратного осмоса или фильтро-
ванием воды через слой песка или акрилового волокна, покрытого диоксидом
марганца.
336
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Содержание радия в пище низко, обычно ниже 0,4 Бк • кг-1 для молока,
рыбы, сыра, овощей, мяса и фруктов, в то время как максимальные значения
зарегистрированы у арахиса, муки, чая и каш и равны 4,5, 5, 15 и 22 Бк • кг-1
соответственно. Примечательным исключением являются бразильские орехи,
где активность радия может достигать 520 Бк • кг-1. Ежедневное поступление
радия с пищей составляет примерно 0,05 Бк. От общего содержания радия
в человеческом теле (1,5-15 Бк) примерно 80-85 % накапливаются в скелете;
это также включает небольшое количество 228Ra, изотопа радия из семей-
ства тория-232. Будучи химически близким к кальцию, радий накапливается
в костях и, если он присутствует в повышенных концентрациях, то может
наносить ущерб образованию крови в костном мозге действием «-излучения.
Вклад 226 Ra в среднегодовое внутреннее облучение равен примерно 5 мкЗв.
Высокое содержание радия, вместе с высокой концентрацией радона, об-
наружено в некоторых минеральных водах и источниках, в местах, где горные
породы содержат много радия. Места, известные как радиоактивные источ-
ники, находятся, например, в Чехии — Йоахимстал и в Национальном парке
«Торячий источник», Арканзас США. Из источников Йоахимстала проис-
текает несколько десятков литров воды в минуту с удельной активностью
0,7-18,5 МБк - м“3, которые в течение десятилетий использовались в меди-
цинских целях (раздел 5.7.3).
Изотоп полония 210Ро попадает в организм человека из находящихся в
воздухе радиоактивных аэрозолей, образовавшихся в результате распада ра-
дона (раздел 8.4). Повышенные содержания полония наблюдаются у жителей
Лапландии и эскимосов в Северной Финляндии и других регионах Арктики.
Это является следствием диеты этих людей, основанной на потреблении мяса
северных оленей в качестве основного источника пищи. Северные олени пита-
ются лишайниками, которые, в свою очередь, хорошо поглощают находящие-
ся в воздухе радионуклиды, включая 210Ро. Важным источником 210Ро является
табак, который может накапливать 210 Ро из почвы, куда он попадает с фос-
фатными удобрениями, обычно содержащими повышенное количество урана.
Концентрация 210 Ро в табаке варьируется от 10 до 100 Бк-кг-1. Вместе с сига-
ретным дымом полоний попадает в легкие, где он может вызвать рак. Есть дан-
ные о курильщиках, умерших от рака легких, в легких которых накопленная
доза от 210Ро составила величину около 10 Зв. Содержание 210Ро в пище обыч-
но ниже 0,1 Бк-кг"1, за исключением рыбы, где оно может достигать 2 Бк-кг"1.
Внешнее облучение естественными источниками обычно вызвано 7-из-
лучением от горных пород на поверхности земли. Серьезный вклад во внеш-
нее облучение вносит ^К, а также некоторые продукты распада урана-238
и тория-232, в частности 2I4Bi, 210Т1 и 214РЬ (см. Приложение В для энер-
гии 7-излучения). Ежегодная эквивалентная доза облучения естественными
наземными источниками зависит от количества радионуклидов в поверхност
ных почвах и горных породах. Она колеблется от 250 до 11 500 мкЗв, а сред-
немировое значение составляет 460 мкЗв (табл. 8.1). Доза обычно выше в гор-
ных регионах, поскольку гранит содержит больше урана, чем другие породы,
а также в других местностях с повышенным содержанием урана и тория. Карта
на рис. 8.6 показывает ситуацию в Западной Европе.
8.3. Природные долгоживущие радионуклиды
337
Рис. 8 6. Доза 7-излучения от источников, в нГр ч 1, в Западной Европе
(верхние значения). Нижние значения показывают дозы 7-излучения в помещении.
Источник: Radiation Atlas — Natural Sources of Ionizing Radiation in Europe; с разрешения
Directorate C — Environment and Health, European Comission. Люксембург
Наибольшая интенсивность 7-излучения среди населенных регионов за-
регистрирована в некоторых местностях Бразилии и Индии, где находятся
песчанистые почвы с большим содержанием монацита — ториевого минера-
ла. Люди, проживающие в этих зонах, подвергаются ежегодному облучению
в 3-8,5 мЗв. Несмотря на то что эти дозы в 6,5-18 раз выше среднемировых,
не было замечено увеличения числа больных раком среди населения этих
регионов. Этот факт послужил основой линейной модели риска низких доз
радиации (раздел 5.7.2).
338
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Существуют случаи, где воздействие радиации от природных источников
усиливается действиями человека. Важным фактором является облучение от
строительных материалов. Такие материалы, как кирпичи, бетон и т.д., из-
готавливаются из чистых природных материалов (кирпичная глина, песок,
камни), которые содержат те же природные радионуклиды, что и другие ком-
поненты земной коры. Поэтому люди подвергаются воздействию радиации,
даже находясь в своих жилищах. Дозы зависят от содержания радионуклидов
в стройматериалах и, кроме деревянных строительных материалов, обычно
выше средней естественной дозы (рис. 8.6). Учитывая время, которое люди
проводят в помещении и на улице, т. е. 19 и 5 часов соответственно, ежегод-
ное 7-излучение от природных источников оказывается значительным из-за
наличия радионуклидов в строительных материалах, из которых построен дом.
Облучение в помещении может быть намного выше природного излучения,
если строительные материалы были произведены из материалов с повышен-
ным содержанием радионуклидов. Такие случаи известны во многих странах
и будут подробнее упомянуты в разделе 8.4, поскольку они более связаны
с темой радона в помещении.
Следуя рекомендациям МКРЗ, многие страны ввели уровни защиты от
облучения для существующих зданий с повышенным уровнем 7-излучения.
Так, в Чехии уровень облучения должен контролироваться уменьшением вре-
мени, проведенного в зданиях с дозой 1-2 мкГр - ч_|. Материалы, использу-
ющиеся для строительства новых зданий, должны удовлетворять требованиям
по содержанию радионуклидов (раздел 8.4). Однако в большей степени, чем
интенсивность 7-излучеиия, в качестве критерия безопасности используется
содержание 226 Ra в строительных материалах, поскольку, являясь связанным
с облучением 7-радиацией, он также является источником радона, который
может представлять еще большие проблемы для здоровья, чем 7-излучение.
Строительные материалы, превышающие нормативы по активности 226Ra,
не должны использоваться в строительстве.
Сжигание угля. Поданным UNSCEAR, уголь содержит в среднем 50 Бк-кг"1
и по 20 Бк кг1 вместе с продуктами распада, находящимися в равновесии,
если радон не эманирует из угля. В результате сжигания угля радионуклиды
накапливаются в пеплах, а их удельные активности могут доходить до 265,
70 и 200 Бк • кг1 для ^К, 232Th и 23fiU соответственно. Концентрационный
эффект еще более ярко выражен для 226Ra и 2|0Ро. Их удельные активности
могут возрасти от начальных 20 Бк до 240 и 1700 Бк на килограмм пепла. Высо-
чайший концентрационный эффект наблюдается в частицах копоти. Поэтому
копоть и летучая зола, покидающие теплоэлектростанцию, работающую на уг-
ле, могут вносить существенный вклад в облучение населения на небольших
расстояниях от электростанции. Вдыхание частиц золы влияет на внутрен-
нее облучение, в то время как зола, осевшая на земле, помогает внешнему
облучению. Для современной ТЭС с мощностью 1000 МВт(е), оснащенной
фильтрами, способными захватывать до 99 % летучей золы, максимальная
годовая эквивалентная доза для критической группы населения установлена
как 10-50 мкЗв, что соответствует 1-5 % прибавки к дозе, создаваемой при-
родными радионуклидами. Однако под воздействием неудачного стечения
8.4. Радон и продукты его распада
339
обстоятельств доза может доходить до 1 мЗв в год. Действительная доза, со-
зданная летучим пеплом, зависит от типа угля, метода сжигания, мощности
и технической оснащенности станции, эффективности захватывания пыли
фильтрами и, из-за рассеивания пепла, от высоты трубы станции и метеоро-
логических условий. В дополнение к облучению от летучего пепла, несколько
увеличенные концентрации радона могут образовываться в непосредственной
близости от станции.
Фосфатные руды, которые добываются крупномасштабно для производ-
ства фосфатных удобрений, увеличивают содержание урана и продуктов его
распада. В то время как в магматических фосфатных породах, таких как апатит,
добываемый на Кольском полуострове, содержание урана относительно неве-
лико (30-200 Бк-кг ’), оно намного выше в рудах осадочного происхождения,
где может достигать 800-2000 Бк • кг”1. В США ежегодно добывается около
150 млн т фосфатных пород с повышенным содержанием урана, преимуще-
ственно во Флориде. Поскольку часть урана и продуктов его распада остаются
и в конечном продукте, повышенное облучение получают не только те, кто
добывает и перерабатывает фосфатные руды, но и те, кто пользуется фосфат-
ными удобрениями. Например, доза, получаемая за время транспортировки
и хранения фосфатных удобрений, произведенных из руды, предполагается
на уровне от 90 до 800 нГр ч”1. Кроме того, применение таких удобрений
приводит к поступлению радионуклидов в почву, что может привести к увели-
чению содержания 226Ra в растениях и пищевой цепи. Приблизительно рас-
считано, что ежегодное применение 12-15 млн т фосфатных удобрений в США
приводит к распределению около 4,4 ГБк 226 Ra на сельскохозяйственных зем-
лях. Содержание 232Th и 40 К примерно такое же, как и в других породах.
Возможно, самый важный случай технологически увеличенного облуче
ния от природных радионуклидов — это добыча и переработка урановых руд.
Влияние этого на окружающую среду описано в разделе 8.5.
8.4. Радон и продукты его распада
С 1930-х гг. известно, что повышенная заболеваемость раком легких среди
тех, кто добывает уран, по сравнению со средним показателем для населения
должна быть отнесена на то, что рабочие урановых шахт вдыхали воздух с по-
вышенным содержанием радона и его дочерних продуктов. (В тексте ниже
обозначение Rn + ДП обозначает смесь радона и его дочерних продуктов.)
В течение некоторого времени считалось, что опасность рака легких велика
только для шахтеров. Однако начиная с 1970-х гг., когда в США зоны с по-
вышенным содержанием радона были обнаружены в домах, где пустая порода
от добычи урана использовалась в качестве строительного материала, стало яс-
но, что Rn + ДП может воздействовать на гораздо большие группы населения.
Радон — представитель инертных газов и является постоянным природ-
ным компонентом воздуха. Три изотопа радона 222Rn, 220Rn и 219Rn образу-
ются в результате распада соответствующих изотопов радия, присутствующих
в радиоактивных семействах (рис. 3.4). Начальными изотопами этих семейств
являются 23*U, 232Th и 235U, которые, вместе со всеми продуктами распада,
340
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
включая и радон, встречаются во всех почвах, горных породах, строительных
материалах и воде (раздел 8.3) и служат источником изотопов радона в поме-
щениях. Основной компонент радона в воздухе — изотоп 222Rn, в то время
как содержание 220Rn примерно в сто раз ниже. Изотопом 219Rn можно пре-
небречь, поскольку он распадается полностью после отделения от твердых
материалов из-за своего маленького периода полураспада. Поэтому следую-
щая информация будет большей частью относиться к изотопу 222Rn.
Источники радона. Главным источником радона в воздухе является поч-
ва. Средняя удельная активность 226Ra в почве — примерно 40 Бк • кг-1, что
соответствует образованию около 40 атомов 222 Rn в секунду на один кило-
грамм почвы. Атомы радона попадают в воздух, проникая между частицами
почвы, что известно как почвенный газ. Однако из атомов радона, произ-
водимых в частицах почвы, ускользнуть в почвенный газ могут только те,
которые образовались очень близко к поверхности почвы. Таким образом,
часть радия, привносящая вклад в содержание радона в почвенном газе, зави-
сит от гранулометрического состава почвы и варьирует в пределах от 5-30 %
в большинстве почв до 60 % в почвах с очень мелким размером частиц. Кон-
центрация радона в почвенном газе зависит от множества факторов, таких
как содержание радия в почве, количество радия, производящего радон, по-
ристость почвы, влажность почвы, т. е. насколько сильно поры заполнены
водой, скорость перемешивания почвенного газа с атмосферным воздухом.
Обычно почвенный газ содержит (1-2,5) х 104 Бк - м-3.
Радон попадает в атмосферу из верхнего слоя почвы, и средняя скорость
эманации равна примерно 20 Бк • м-2 -с-1. Скорость испускания зависит от
типа почвы, температуры и влажности, на что влияют сезонные и кратковре-
менные погодные изменения, а также от разницы между атмосферным давле-
нием и давлением почвенного газа. В США объемная активность в наружном
воздухе, в слое 1-3 м от поверхности земли, варьируется от 0,4 до 40 Бк м 3,
а среднемировое значение приблизительно рассчитано UNSCEAR на уровне
10 Бк • м-3.
Радон также может попадать в здания из почвенного газа. Движущей
силой является разница в давлениях между почвенным газом и воздухом в по-
мещении. Последний обычно теплее и менее плотный, чем почвенный газ,
и, соответственно, создает меньшее давление. Поскольку теплый воздух стре-
мится подняться, здание работает как труба, которая затягивает почвенный
газ через трещины в фундаменте и стенах, находящихся ниже уровня земли,
а также через конструкционные узлы и сервисные насосы. Радон в помещении
обычно называют домашним радоном. Его концентрация зависит от содер-
жания радона в почвенном воздухе и воздухе помещения, а также от работы
системы вентиляции. Другими источниками радона являются конструкцион-
ные материалы (раздел 8.3) и, в меньшей степени, вода и природный газ.
В нормальных условиях вклад строительных материалов в содержание
радона в воздухе невелик. Например, бетон, содержащий 40 Бк • кг'1 226Ra,
испускает менее 0,7 Бк 222 Rn на один квадратный метр в час. Высокие кон-
центрации радона в воздухе помещений бывают в домах, построенных из мате-
риалов, содержащих повышенные концентрации радия. Например, в бывшей
8.4. Радон и продукты его распада
341
Чехословакии изготовитель бетонных блоков использовал шлак, содержащий
1000-4000 Бк • кг-1 226Ra в качестве компонента смеси. Шлак доставлялся
с местной тепловой электростанции, работавшей на низкокачественном угле
с большим содержанием урана. Около 3000 домов было построено из этих бло-
ков в 1960-х и 1970-х гг. Повышенные концентрации радона также наблюдают-
ся в строениях, стоящих над месторождениями фосфатных руд, на землях, куда
свозилась пустая порода уранодобывающих шахт, а также на местности, за-
грязненной производством фосфатных удобрений, где сконцентрировано зна-
чительное количество урана и радия. Повышенные концентрации радона в по-
мещениях за счет двух последних источников наблюдались в Грэнд Джанкшн,
Колорадо, и Флориде соответственно. В регионах, где породы содержат боль-
ше радия и, следовательно, почвенные воды содержат повышенные концен-
трации радона, небольшой вклад в повышенные концентрации радона в по-
мещениях может вноситься водой из колодцев. Когда вода вступает в контакт
с воздухом, радон поступает в окружающий воздух. Это более важно при высо-
ких температурах, поскольку растворимость газов в воде падает с повышением
температуры. В некоторых закрытых помещениях, например в ванной ком-
нате, вода может вносить более существенный вклад в содержание радона.
Природный газ содержит радон всегда, когда месторождение газа расположе-
но рядом с породами, содержащими уран. Хотя удельная активность радона
в природном газе достаточно велика, и варьирует от 0,4 до 50 кБк м 3, он при-
вносит очень маленький вклад в содержание радона в помещениях, поскольку
большая часть радона успевает распасться в дочерние продукты за время транс-
портировки и хранения газа. Долгоживущие продукты распада радона, 210РЬ
и 2|0Ро, стремятся накапливаться на внутренних поверхностях труб и механиз-
мов на теплоэлектростанциях, работающих на сжиженном газе, и, следова-
тельно, могут принимать участие во внешнем облучении персонала станции.
Таблица 8.11
Средние объемные активности радона в помещениях в некоторых странах.
Данные из: Carameri R., Burkart W. // Radiat. Phys. Chem. 1989. Vol. 34. P. 251
Страна Ау, Бк-м 3 Страна А,,, Бк м 3
Германия 40 Швейцария 60
Финляндия 64 - Юго-Восточные Альпы 255
Великобритания 28 - Центральные Альпы 174
— Корнуолл 390 Чехия 58
- Дэвон 150 США 46
Швеция 67 Канада 17
1олландия 26 Австралия 15
342
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Рис. 8.7. Карта радонных зон в США. Предсказанный средний уровень содержа-
ние радона в помещениях: зона 1 — более 150 Бк • м-3; зона 2 — 75-150 Бк • м“3;
зона 3 — менее 75 Бк м-3.
Источник: http://www.cpa.gov/iaq/radon/zoncniap.html
По данным (JNSCEAR 1993 г., среднемировое значение удельной актив-
ности радона в помещениях равно 40 Бк м 3, т. е. в четыре раза выше, чем
активность радона в атмосферном воздухе. Однако содержания радона в по-
мещениях в некоторых странах и регионах с повышенным содержанием урана
и/или радия в почве или горных породах могут превышать среднемировое зна-
чение в несколько раз (рис. 8.7 и 8.8; табл. 8.11). Принимая во внимание время,
которое люди проводят в помещениях и на открытом воздухе, т. е. 19 и 5 ча-
сов соответственно, используя факторы активности/перевода (см. ниже в этом
разделе), UNSCEAR приблизительно подсчитала, что влияние Rn + ДП при-
водит к ежегодной эквивалентной дозе в 1,3 мЗв на ткань легких (табл. 8.1),
из которых 1,2 мЗв производятся 222Rn + ДП, а 0,1 мЗв — 220Rn + ДП Не-
смотря на ограниченное использование среднемирововых уровней, очевидно,
что ежегодная доза радиации от Rn + ДП является самой важной частью об-
лучения человека из всех природных источников ионизирующего излучения.
Роль продуктов распада радона. Сам по себе радон не представляет серьез-
ной опасности для здоровья, поскольку период полураспада 222Rn, равный
3,8 дня, достаточно велик, чтобы попавший в легкие радон можно было про-
сто выдохнуть, до того как он успеет распасться в легких. Опасность исходит от
продуктов распада, образующихся в воздухе через последовательность радио-
активных распадов (рис. 3.4). Атомы 2|8Ро, 2l4Pb, 214Bi и 214Ро прикрепляются
8.4. Радон и продукты его распада
343
1. Дания 4. Ирландия 7. Австрия
2 Нидерланды 5 Португалия 8 Швейцария
3. Бельгия 6 Чешская 9 Великобритания
республика(средняя
концентрация радона)
Рис. 8.8. Карта содержания радона в помещениях в Западной Европе
Числа показывают обычные пределы концентраций в Бк • м'3.
Источник: Radiation Atlas — Natural Sources of Ionizing Radiation in Europe, с разрешения
Directorate C — Environment and Health, European Commission, Люксембург
к частицам пыли, которые при вдыхании захватываются легкими и наносят
повреждения клеткам дыхательного эпителия, в основном а-частицами, ис-
пускаемыми изотопами полония. Опасность а-излучения выражается также и
в высоких значениях линейной передачи энергии и дозовом коэффициенте ка-
чества (табл. 5.1 и 5.5). Бета-радиация от ядер 214РЬ и 2l4Bi, а также сопутству-
ющее 7-излучение менее важны, и обычно не учитываются при оценке опас-
ности продуктов распада радона. Аналогично, эффект 2|0РЬ и последующих
продуктов не надо учитывать, поскольку они никогда не накапливаются в воз-
духе в значительных количествах из-за большого периода полураспада 2,0РЬ.
344
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Риск от Rn ДП может быть оценен, если доза, переданная ткани лег-
ких в результате а-распада продуктами распада радона, известна. Эта доза,
в свою очередь, зависит в основном от объемной активности (или концен-
трации) а-излучающих продуктов распада радона в воздухе. В закрытом объ-
еме в отсутствие помех устанавливается равновесие между 222 Rn и четырьмя
его короткоживущими продуктами распада, в соответствии с чем активность
любого из а-излучающих продуктов распада будет равна активности радона
(раздел 3.10). В зданиях, однако, равновесие никогда не устанавливается из-за
осаждения на стенах, мебели или поверхности аэрозольных частиц, содержа-
щих продукты распада радона, а также из-за потерь, вызванных вентиляцией.
Чтобы принять во внимание неравновесие, а также тот факт, что опасность ис-
ходит от а-излучающих изотопов полония, введена концепция потенциальной
энергии а-распада. Это энергия, испущенная 218Ро или 214Ро, присутствую-
щими в воздухе в данный момент времени, плюс энергия а-частиц, испущен-
ных теми атомами 214Ро, которые образуются через некоторое время (отсю-
да — термин «потенциальная») из существующих на данный момент атомов
2!4Pb, 2l4Bi и 2,8Ро в единице объема воздуха. Потенциальная энергия а-излу-
чения выражается в Дж-м-3 или МэВм-3 (1 Дж-м-3 = 6,24 х 1012 МэВ-м-3)
и связана с единицей, известной как эксплуатационный уровень (ЭУ)!). По-
следний соотносится с потенциалом a-излучения короткоживущих продуктов
распада радона в равновесии с активностью радона 3700 Бк • м-3 (раньше —
100 пКи-л-1), т. е. к 1,3 х 105 МэВ энергии а-частиц на один литр воздуха. Это
количество энергии будет передано одному литру воздуха, если все продукты
распада, находящиеся в равновесии с 3700 Бк-м-3 222Rn, распадутся до 210РЬ.
(Коэффициенты перевода: 1 ЭУ = 1,3 х 108 МэВм-3 = 2,08 х 10 5 Дж м~3;
1 Бк-м-3 222Rn соответствует 3,51 х 104 МэВ-м-3 = 2,70х 10 4 ЭУ.) Единица
ЭУ также применима к неравновесным смесям короткоживущих продуктов
распада 222Rn, поскольку то, что нас интересует, — это кинетическая энер-
гия а-частиц.
Для оценки радонового риска концентрация радона и продуктов его рас-
пада в воздухе должна быть определена. Определение радона требует, чтобы
продукты распада радона были удалены перед измерением содержания ра-
дона. Обычным детектором для определения радона является камера Лукаса
(рис. 8.9 о). Это небольшая (объем обычно 100-300 мл) металлическая или
стеклянная камера с плоским окошечком из кварцевого стекла и с внутрен-
ними стенками, покрытыми 2п8(Ай)-сцинтиллятором. Для отбора пробы воз-
дух просто поступает в нее через фильтр, который удаляет продукты распада.
Затем продукты распада накапливаются в камере, и при помощи фотоумно-
жителя ведется подсчет сцинтилляций, зарегистрированных сцинтиллятором
в результате излучения а-частиц. Другой метод отделения радона от продук-
тов его распада основан на поглощении радона древесным углем, в частности
при низких температурах. Для абсорбции радона известный объем отфильтро-
ванного воздуха прокачивается через охлажденную угольную ловушку. Радон
Единицы ЭУ и далее МЭУ — в оригинале working level (WL) и working level month (WLM) —
в России не используются. — Прим. пер.
8.4. Радон и продукты его распада
345
Рис. 8.9. Детекторы радона:
а) камера Лукаса; б) твердофазный детектор треков
затем либо десорбируется и переносится в камеру Лукаса, либо напрямую из-
меряется подсчетом 7-квантов, испущенных образовавшимся 214Bi. Эти два
метода позволяют измерить концентрацию радона в воздухе в момент отбора
и могут быть малопредставительными для заключения о содержании радона
в помещении. Это так, поскольку на концентрацию радона оказывают влияние
короткие колебания продолжительностью в дни или годы, которые происходят
из-за изменений температуры и давления, а также условий вентиляции. По-
этому камера Лукаса преимущественно используется для определения содер-
жания радона в почвенном газе. Содержание радона также может быть опреде-
лено при помощи твердофазного детектора на нитрате целлюлозы (рис. 8.95;
см. также раздел 5.4.2). Воздух подается в емкость через мембранный фильтр,
так что только радон может попасть в пространство над детектором треков,
где а-частицы Rn + ДП создадут треки. Эта техника используется для на-
дежного определения средних концентраций радона и исключает проблемы,
связанные с короткопериодическими вариациями при долгих измерениях,
когда детектор открыт воздуху на время от недели до нескольких месяцев.
Содержание продуктов распада радона в воздухе измеряется путем сбора их
на мембране фильтра с хорошей удерживающей способностью к субмикрон-
ным аэрозольным частицам. Известный объем воздуха засасывается через
фильтр, для которого затем производится подсчет «-распадов в ионизацион-
ной камере или при помощи ZnS(Ag)-cuMHTWiJUiTopa, для того чтобы получить
общую активность 218Ро и 214Ро. Подсчет может быть произведен при помо-
щи а-спектрометра, для того чтобы получить активности отдельных а-из-
лучающих ядер. Эти методики позволяют собирать данные о потенциальной
энергии а-излучения или ЭУ и могут применяться в постоянном режиме.
Ретроспективный мониторинг радона используется, чтобы реконструиро-
вать облучение Rn-f-ДП в помещении в прошлом. Этот метод основан на
измерении содержания 210Ро и его предшественника 2|0РЬ, долгоживущих
продуктов распада радона, которые оказываются захваченными на поверх-
ности стеклянных артефактов в результате эффекта отдачи (раздел 2.8) по-
сле а-распада 2,8Ро и 214Ро. Внедрение 210Ро и 2|0РЬ в стекло происходило,
346
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
когда аэрозоли, содержащие короткоживущие продукты распада радона, ока-
зывались поглощенными на поверхности стекла. Прежние воздействия радона
могут быть оценены из долгосрочных измерений захваченных изотопов по-
лония в стекле известного происхождения, например стекла, покрывающего
фотографию в рамке, при помощи твердофазных детекторов треков.
Повреждение, наносимое ткани легких, связано с полной энергией а-ча-
стиц, попавших в ткань. Это обычно выражается воздействием энергии а-ча-
стиц, которая получается как продукт потенциальной энергии «-излучения
и времени Единицей воздействия энергии а-частиц является месячный экс-
плуатационный уровень (МЭУ). Эго значение соответствует ситуации, когда
ткань легких в течение 170 часов (период выбран как типичный рабочий месяц
шахтеров на урановых рудниках) подвергается воздействию воздуха, содержа-
щего 3700 Бк • м 3 222 Rn в равновесии с продуктами его распада, т. е. воздуха,
где потенциальная энергия а-излучения равна 1 ЭУ.
Среднемировое годовое и пожизненное (70 лет) значения воздействия
Rn+ДП для обычного населения равны примерно 0,2 и 15-20 МЭУ соот-
ветственно
Для оценки риска рака легких в результате вдыхания воздуха, содержа-
щего Rn + ДП, важно соотнести воздействие МЭУ и эквивалентную дозу для
легких. Согласно данным NEA/OECD, воздействие 1 МЭУ создает дозу лег-
ким в 5,5 мЗв, КЯР соотносит 1 МЭУ с 5-10 мЗв, а по данным МКРЗ это
5 мЗв/МЭУ для персонала и 4 мЗв/МЭУ для обычного человека. С другой
стороны, UNSCEAR постановила, что воздействие на легкие воздуха, содер-
жащего 1 Бк • м 3 Rn + ДП, приводит к эквивалентной дозе на ткань легких
0,061 мЗв в год. Таким образом, средняя активность радона в США, равная
46 Бк • м"3, приведет к годовой эквивалентной дозе 2,8 мЗв.
Риск от радона и продуктов его распада. Увеличенная частота и/или число
смертельных случаев от рака легких за счет радона были установлены только
для шахтеров урановых и других подземных шахт, которые в течение многих
лет работали при высоких концентрациях Rn + ДП в воздухе. Увеличенная ча-
стота заболевания раком четко продемонстрирована при общем воздействии,
превышающем 100 МЭУ (рис. 8.10). Недавние исследования шахтеров пока-
зали, что увеличенный риск наблюдается даже при воздействии 15-20 МЭУ.
Другое обобщение четырех эпидемиологических исследований шахтеров по-
казало, однако, что риск начала рака оставался примерно на одном уровне
до воздействия 300—400 МЭУ. Даже несмотря на то что общая тенденция
очевидна, расчет риска вносит некоторую неопределенность, из-за того что
использовались разные дозиметрические модели, из-за низкой точности из-
мерений уровня радона в ранние годы (в некоторых случаях суммарное воз-
действие, которому подвергались шахтеры, было неизвестно, и поэтому было
оценено), а также из-за множества модифицирующих факторов, таких как
запыленность, выхлопные дизельные газы, табакокурение, отличие в дозах
в различных группах шахтеров, общее состояние здоровья, а также тяжесть
условий труда. Статистические анализы показали, что среди шахтеров риск
рака легких гораздо выше для курильщиков, чем для некурящих. Сорокократ-
ное увеличение риска рака легких было зарегистрировано у курящих шахтеров
8.4. Радон и продукты его распада
347
Совокупное облучение, МЭУ
Рис. 8.10. Заболеваемость раком легких среди шахтеров на урановых
месторождениях как функция общего облучения.
Источник: Herley N. Н., Harley J. Н. // Environment International. 1986. Vol. 12. Р. 39. Дан-
ные относятся к шахтерам в США (US), Йоахимстале, Чехия (CZ), Канаде (С, CW),
на рудных месторождениях в Швеции (SK, SM, SZ), а также флюоритовых месторож-
дениях на Ньюфаундленде (N). Риск отражен количеством смертельных случаев рака
легких на 1 МЭУ для группы в 106 человек
по сравнению с некурящими нешахтерами и шестикратное — по сравнению
с некурящими шахтерами. У курильщиков наблюдалось даже синергическое
действие, т. е. действительный риск был выше, чем сумма рисков от курения и
радона. С другой стороны, жевательный табак считается самым эффективным
способом уменьшить влияние Rn 4- ДП на легкие.
Хотя некоторые данные более низких воздействий МЭУ для шахтеров
создают наложение из-за повышенного содержания радона в воздухе поме-
щений, измерения в помещениях пока не смогли ясно продемонстрировать
влияние радона на рак легких для обычного населения, в частности при низ-
ком облучении, все еще существуют разногласия по этому вопросу. Некоторое
количество эпидемиологических экспериментов проводившиеся в прошлом,
показали увеличение соответствующего риска. Показательным с этой точки
зрения является обобщение некоторых исследований (рис. 8 11 а). Разница
в большинстве случаев определяется неопределенностью в оценках облуче-
ния в помещениях при локальных и временных вариациях уровней Rn + ДП,
в оценках продолжительности пребывания в данном месте, а также в режи-
мах вентиляции. Поскольку более точные результаты потребуют привлечения
нереалистично больших групп для статистической оценки, некоторые резуль-
таты исследований были совмещены со статистическими предположениями.
Результатом такого использования данных с рис. 8.11 о служит рис. 8.116,
который показывает, что оценки риска облучения в помещении аналогич-
ны полученным при исследовании шахтеров, а также что риск возрастает
линейно с увеличением облучения, таким образом, подтверждая правиль-
ность линейной модели для малых облучений Rn +ДП. Линейная модель
348
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Реакция на облучение для исследования:
Финляндия (I) А Шеньян
□ Финляндия (II) Д Виннипег
▼ Швеция • Миссури
V Стокгольм О Нью-Джерси
Рис. 8.11. а) Относительные риски восьми контролируемых случаев заболевания ра-
ком легких из-за радона в жилых помещениях; б) объединенный анализ с рис. 8 10 а.
Источник: Lubin J. Н.. Boice J. D. // J. Natl. Cancer. Inst. 1997. Vol. 89. P. 49
стала использоваться для оценок радонового риска МКРЗ давно, и следстви-
ем стало открытие фактора риска (1-5) х1(Г4/МЭУ для заболевания раком
легких. Для нижнего предела 1 х 10 4/МЭУ и с использованием факторов
перевода 5,5 мЗв/МЭУ и 0,061 мЗв • год“'/(Бк • м~3) риск может быть вы-
ражен как 1,8 х 10-5/мЗв или 2 х 10~7/(Бк • м 3). Любой из этих факторов
риска может быть использован для оценки заболевания раком легких с точки
зрения линейной модели, т. е. предположения, сколько раковых заболеваний
разовьется у группы людей, подвергнутых воздействию определенной кон-
центрации Rn + ДП в помещении, после того как время ожидания истекло.
Общая оценка по линейной модели показывает, что из заболеваний раком лег-
ких в конкретной местности около 10-15 % могут быть связаны с Rn + ДП,
а 80 % — с курением. В США, например, ежегодно регистрируется около
160000 смертей от рака легких, BE1R заключил, что 20000 из этих случаев
произошли в результате вдыхания радона в помещениях. Таким же образом
Агентство по охране окружающей среды США оценило количество смертей,
вызываемых питьевой водой, в 170 в год, из которых 89 % случаев были отне-
сены к раку легких, вызванному вдыханием радона, выделяющегося из воды,
а 11 % — к раку желудка, связанному с питьем содержащей радон воды.
Однако использование линейной модели для оценки рисков заболева-
ний раком легких для проживающих на территориях с низким содержанием
Rn +ДП подвергается сомнению многими авторами, основывающимися на
фактах, обсуждаемых в разделе 5.7.2. Проблемы связаны с применимостью
экстраполированных данных по заболеваниям шахтеров к обычному населе-
нию, к разным социальным группам (в отличие от обычного населения среди
шахтеров встречаются только мужчины), огромной разницей между работой
8.4. Радон и продукты его распада
349
в подземных шахтах и проживанием в домах, более высокими дозами, кото-
рые воздействуют на шахтеров, а также неопределенностью в оценке прошлых
облучений. Некоторые эпидемиологические исследования выглядят противо-
речащими линейной модели как базису для оценки радонового риска при
малых дозах.
В этих исследованиях частота заболевания раком легких сравнивалась
для двух групп, подвергавшихся воздействию нормального и несколько по-
вышенного уровней Rn + ДП. В Китае, например, были обследованы две
группы, включавшие по 80 000 человек, проживающих в регионах со сред-
негодовой эквивалентной дозой облу-
чения, равной 2,4 и 5,4 мЗв, среди
которых в течение следующих 14 лет
было обнаружено 27 и 23 случая за-
болевания раком легких соответствен-
но. На юге Финляндии, где объемная
активность радона в зри раза превос-
ходит среднее по стране и в восемь
раз — среднемировое значение, часто-
та заболевания раком легких оказалась
на 10% ниже по сравнению с другими
регионами. Сходным образом, на пла-
то Колорадо, где объемная активность
радона в пять раз превышает среднее
по стране, смертность от рака легких
в период 1950-1969 гг. была немного
ниже, чем в среднем по стране. Та-
кой же вывод был сделан по результа-
там недавнего исследования, включав-
шего измерение уровня радона в домах
в 1729 округах США, представляющих
около 90 % от всего населения США,
Рис. 8.12. Смертность от рака
легких, связанная с радоном
в помещениях в США
На основе: Cohen В. L. // Nuclear
Energy. 1999. Vol. 38. Р.157
которое также принимало во внимание курение и ряд социально-экономи-
ческих факторов (рис. 8.12). Хотя, может быть, необоснованно понимать эти
результаты как полное отсутствие риска при малых воздействиях Rn + ДП, эти
исследования показывают, что риск от воздействия малых уровней Rn + ДП,
оцененный исходя из линейной модели, может быть преувеличен.
Еще один усложняющий фактор — это обратный эффект дозы, про-
явившийся в некоторых исследованиях шахтеров. Этот эффект означает, что
риск рака возрастает с уменьшением облучения, другими словами, при равной
общей дозе больший риск развития рака был отмечен у тех, чья суммарная
доза была накоплена при меньшем воздействии за более долгий период вре-
мени, чем при более сильном воздействии за короткое время. Этот эффект
объясняется тем, что он является следствием множественной бомбардировки
ядра клетки а-частицами при большем воздействии, в то время как неко-
торые а-частицы могут попасть в уже поврежденное ядро, таким образом,
не увеличивая риск. Этот эффект исчезает при низких дозах и содержаниях
350
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
радона в помещениях, где вероятность, что в одну и ту же клетку попадет более
чем одна а-частица, очень низка. В применении линейной модели к экстра-
поляции данных шахтеров обратный эффект дозы может быть недооценен.
Таким образом, несмотря на на высокую линейную передачу энергии и wr
для а-излучения, а также повышение вероятности разрывов двойной цепи
ДНК, получается, что риск возникновения рака легких для концентрации
Rn + ДП в помещении менее чем 100 Бк • м-3 или при воздействиях менее
0,2 МЭУ является минимальным и, при современном уровне знаний, сложным
для оценки.
Поданным МКРЗ, повышенный риск рака легких может стать результатом
долговременного пребывания в комнатах с объемной активностью Rn 4- ДП
более 200 Бк • м-3. Это значение рекомендовано МКРЗ как пороговая доза,
т. е. уровень, при превышении которого должны приниматься меры к сниже-
нию концентрации Rn + ДП в помещении. Концепция пороговой дозы взята
на вооружение многими странами в качестве инструмента противорадоновой
политики, хотя принятые пороговые дозы варьируются от 70 до 400 Бк • м~3.
В США пороговая доза, принятая Агентством по охране окружающей среды
США, равна 150 Бк-м 3. Повышенный риск высоких уровней содержания ра-
дона был подтвержден широкомасштабным исследованием, произведенным
в Чехии, в регионе, где средняя концентрация радона равна 650 Бк м-3,
т. е. в десять раз выше среднего по стране. Исследование проводилось более
чем на 12000 жителях в 2500 домов и 80 деревнях и зарегистрировало 8%-й
прирост заболеваемости раком по сравнению со средним по стране в период
1960 1990 гг В качестве инструмента противорадоновой политики многие
страны запустили радоновые программы. Основными целями этих программ
являются определение домов и школ с повышенным содержанием радона,
оценка и стандартизация методов измерения концентрации радона, создание
техник по снижению уровня радона в существующих зданиях, а также разви-
тие технологий и стандартов защиты от радона для новых строений. В США
программа радона в помещениях началась в 1970-х гг. в ответ на слуша-
ние в Конгрессе, согласно рекомендациям которого были начаты программы
защиты от радона в помещениях в регионах с повышенными уровнями содер-
жания радона из-за промышленной активности и в регионах, где существуют
месторождения урана близко к поверхности, — фосфатных регионах в Цен-
тральной Флориде и Грэнд Джанкшн, Колорадо, соответственно. Программа
затем была расширена на другие регионы. Из широкомасштабных измерений
содержания радона, произведенных в домах более чем в 3000 деревень, Агент-
ство по охране окружающей среды США подсчитало, что более 6 миллионов
домов в США имеют концентрации радона, равные или выше 150 Бк • м 3,
около 1 миллиона имеют концентрации выше 300 Бк • м-3, и 60 000 — выше
740 Бк-м~3. В Чехии радоновая программа была начата в 1990 г., и около 95 000
домов были проверены на радон между 1991 и 2000 гг. Повышенные концен-
трации радона были зафиксированы более чем в 20000 домов (табл. 8.12).
Уменьшение концентрации радона и защита от него. Содержание Rn + ДП
в существующих зданиях может быть снижено различными методами. Неко-
торые из них довольно дешевы и легко исполнимы, например использование
8.4. Радон и продукты его распада
351
Таблица 8.12
Дома с повышенной концентрацией радона, обнаруженные в ходе Чешской
радоновой программы между 1991 и 2000 гг
А„, Бк • м 3 200-300 300 600 > 600
Количество домов 8702 8064 2889
краски для стен с низкой проницаемостью для радона, когда строительные ма-
териалы являются основными источниками радона в помещении, заделывание
трещин в полу и промежутков между трубами и кабелями для предотвращения
притока радона из почвы, или увеличение при помощи вентилятора потока
воздуха под полом.
Более дорогие методы нацелены на изменение потока воздуха в доме,
типичными из них являются пневматизация или радоновый отстойник. Радо-
новый отстойник — это яма в земле ниже уровня фундамента. Там размещен
вентилятор. Этот метод, также известный как сброс давления, является един-
ственным эффективным методом снижения высоких концентраций радона
в помещении до нормальных значений. Поскольку конструкция радонового
отстойника довольно дорогостоящая, она выглядит оправданной только при
концентрациях Rn + ДП в помещении, превышающих 600 Бк • м 3. Целью
пневматизации является повышение давления в доме для противодействия
затягиванию радона из почвы. Это достигается установкой вентилятора, ко-
торый направляет свежий воздух в дом.
Строительство новых домов в регионах, где вероятно увеличение содер-
жания радона из-за геологической обстановки, требует, чтобы эти здания были
устойчивы к радону. Это может быть достигнуто установкой слоя гравия под
фундамент, чтобы позволить почвенному газу свободно передвигаться под до-
мом, сверху слоя гравия помещается пластиковое покрытие; или помещением
кругового перфорированного насоса в почву под фундамент и установкой вен-
тиляционной трубы, которая бы проходила через гравий, через дом и затем
на крышу; или оснащенной вентилятором вентиляционной трубы, которая
может быть установлена в радоновом отстойнике. Все эти методы ускоряют
движение и уменьшают скапливание почвенного газа под фундаментом, затем
этот газ может быть сброшен в окружающую среду. Более одного миллиона
одноквартирных домов в США, построенных в радоновой зоне 1 (см. рис. 8.7),
начиная с 1990-х гг. были оснащены средствами по снижению содержания ра-
дона. Оценки цена/польза должны принимать во внимание радоновый риск
места строительства, а использующиеся строительные материалы должны пол-
ностью удовлетворять нормам по содержанию 226 Ra как предшественника ра-
дона. Радоновый риск места строительства определяется на основании удель-
ной активности почвенного газа и проницаемости почвы Местность имеет
маленький радоновый риск, если объемная активность радона в почвенном
газе меньше чем 10, 20 и 30 Бк • м-3 для почв с высокой, средней и низкой
проницаемостью соответственно. В качестве примера норматива по содер-
жанию радия в строительных материалах выступают правила, действующие
352
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
в Чехии. Содержание 226 Ra не должно превышать 150 Бк-кг-1 для песка, гра-
вия, кирпича, цемента, известняка, бетона и горючих сланцев и 200 Бк • кг-1
для камня, мелкого пепла, золы, а также настенных керамических плиток.
8.5. Влияние на окружающую среду урановой промышленности
Урановая промышленность включает несколько этапов топливного цикла
(рис. 7.4), начиная с добычи урановой руды и заканчивая производством топ-
ливных элементов. Некоторые технологические стадии, такие как обогащение
урана и производство ядерного топлива, представляют небольшое значение
для безопасности окружающей среды, поскольку они влияют только на не-
большую группу профессиональных рабочих. С другой стороны, добыча и пе-
реработка — это технологические процессы, которые могут влиять на боль-
шие территории. В дополнение к урану некоторые нуклиды семейства урана
(рис. 3.4), в частности 222Rn и 226Ra, а также 2|0РЬ, 2|0Ро и 230Th, представляют
опасность для окружающей среды. Окружающая среда может также быть за-
грязнена нерадиоактивными веществами, использующимися при переработке
урановой руды. В этом разделе будет описано влияние добычи и переработки
урановой руды на окружающую среду, а также некоторые методы, использу-
ющиеся для снижения этого влияния и очистки загрязненных территорий.
При подземной добыче урановая руда доставляется на поверхность вме-
сте со значительным количеством пустой породы. Скопления пустой поро-
ды представляют собой существенный источник природной радиоактивности
и других загрязнителей, поскольку пустая порода содержит повышенные кон-
центрации радионуклидов и токсичных элементов, таких как мышьяк и другие
тяжелые металлы. Концентрации урана и радия на грамм пустой породы могут
достигать 1 мг и 25 Бк соответственно (для сравнения, распространенность
урана и радия равна <0,01 мг и < 0,1 Бк на грамм обычной породы). Во время
продолжительного хранения пустой породы на открытом воздухе существен-
ные количества радионуклидов и токсичных элементов могут быть распро-
странены ветром в виде пыли или вытравлены из пустой породы дождевой
водой или тающим снегом, в результате чего загрязнятся поверхность побли-
зости и природные и воды. Травление терриконов существенно улучшается,
если пустая порода содержит пирит (FeS2) или другие сульфидные минералы.
В таком случае сера и Fe(II) в пирите окисляются под действием атмосфер-
ного кислорода до состояния серной кислоты и Fe(III) соответственно:
4FeS2 + 15О2 + 2Н2О -> 2Fe2(SO4)3 + 2H2SO4,
что ускоряет последующее травление радионуклидов и других металлов из тер-
рикона. Химия выщелачивания урана зависит от валентности урана в руде.
Для урановых руд, содержащих U(IV), уран переводится в растворимое состо-
яние под действием ионов Fe3+:
UO2 (нерастворимый) + 2Fe3+ -* UO2+ (растворимый) + 2Fe2+,
в то время как серная кислота является выщелачивателем для U(VI) руд:
UO2 (нерастворимый) + 2Н+ + 3SO4- -* UO2(SO4)3- + Н2О.
8.5. Влияние на окружающую среду урановой промышленности 353
Окисление пирита ускоряется в присутствии бактерий Thiobacillusferroox-
idans (окислитель железа) или Т. thioxidans (окислитель серы), которые растут
в кислых растворах при уровнях pH до 0,5 и используют СО2 в качестве
источника углерода. Бактерии Thiobacillus ferrooxidans окисляют ионы Fe(II),
образующиеся при окислении UO2, в то же время последние производят боль-
ше серной кислоты.
Как результат, вода, протекающая через террикон, содержит повышен-
ные концентрации урана и радия и может загрязнять грунтовые воды или
близлежащие ручьи Для решения этой проблемы на некоторых месторожде-
ниях были установлены системы дренажа, где текущая вода собирается для
последующей очистки.
Выщелачивание радионуклидов из урановой руды происходит также в
шахтах под действием грунтовых вод, что приводит к скоплению там боль-
ших количеств зараженной воды. Для предотвращения заражения окружаю-
щей земли грунтовыми водами последние постоянно откачиваются в очи-
стительные станции, прежде чем быть сброшенными в поверхностные воды.
По этой же причине необходимо очищать воду также и на отработанных или
заброшенных шахтах, где откачка и очистка воды может занять несколько лет,
прежде чем заражение шахтных вод снизится до приемлемого уровня. Когда
необработанные шахтные воды спускаются в поверхностные водные потоки,
большая часть радионуклидов осаждается в донных осадках и может загряз-
нить речное ложе на много километров вниз по течению от места сброса.
Ветровая эрозия терриконов приводит к загрязнению окрестностей пы-
лью. В результате уровень 7-излучения от почвы может в несколько раз пре-
восходить природный фон. Аналогично, перевозка руды от места добычи к
комбинату по переработке может приводить к загрязнению почвы вдоль марш-
рутов перевозки.
На некоторых стадиях добычи и переработки урановой руды также выде-
ляется радон. Шахты должны вентилироваться для защиты шахтеров от радона
и радиоактивной пыли. В то время как последняя осаждается на фильтрах,
радон поступает в атмосферу через вытяжку. Однако даже несмотря на то что
концентрация радона в выпускаемом воздухе может быть значительной, радон
быстро и эффективно рассеивается при нормальных метеорологических усло-
виях, так что повышенные концентрации радона могут быть зафиксированы
только в непосредственной близости от выхода на поверхность. Радон также
выделяется во время измельчения руды до мелкого порошка, используемого
для химического выщелачивания урана, из вытяжек станций химической об-
работки руды и из станций по очистке шахтной и осадочной воды.
В противоположность добыче подземное выщелачивание урановых руд
слабо влияет на ландшафт, а также не создает проблемы радиоактивной пыли.
Однако оно может привести к серьезному загрязнению грунтовых вод и водо-
носных горизонтов растворами, которые вводятся в рудное тело, а также
ураном и другими радионуклидами и металлами, выщелачиваемыми из руды.
Примером пагубного влияния технологии подземного выщелачивания являет-
ся ситуация в Северной Богемии, Чехия, где свыше четырех миллионов тонн
серной кислоты и других химикатов были закачаны через примерно 8000 бу-
ровых скважин, и это привело к тому, что огромный чистый водоносный
354
[лава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
горизонт был затронут проникновением урана, серной кислоты и других за-
грязнителей из вышележащего уранового рудного тела. Чтобы спасти водный
резервуар, была запущена долгосрочная программа восстановления, в рам-
ках которой зараженные воды будут откачиваться из уранового рудного тела
на станцию очистки, а затем очищаться до допустимого уровня.
При открытом карьерном способе добычи урановая руда находится на от-
крытом воздухе и подвергается действию атмосферных осадков, поэтому вы-
щелачивание руды и рассеивание пыли становятся очень значительными. Од-
нако поскольку открытые карьерные разработки урана обычно находятся в ма-
лонаселенных местностях, это технология не несет вреда населению. Другим
отрицательным последствием карьерной добычи урана являются большое из-
менение ландшафта и уничтожение местной растительности.
Выщелачивание урана из мелко размолотой руды ведет к образованию
большого количества твердых и жидких радиоактивных отходов. Твердые отхо-
ды, известные как хвосты, являются урановой рудой, из которой был выделен
уран (раздел 7.3.1). Поскольку большая часть урановых руд содержит менее 1 %
урана, остатки появляются практически в том же количестве, что и исходная
руда, и содержат практически весь спектр радионуклидов, которые находились
в равновесии с изотопами урана в руде. Хвосты обычно смешиваются с жидки-
ми отходами после извлечения урана и в виде суспензии закачиваются и затем
хранятся в остаточные бассейнах, которые являются или природными либо
искусственными водоемами или низинами, созданными сточными канавами.
Бассейны также используются для сваливания зараженного материала, такого
как куски металла, обломки, а также почвы из очищенных шахт и станций
переработки. В США находится около 25 подобных бассейнов, содержащих
36 х 106 м3 хвостов. В прежние времена остаточные воды просто поступали
в поверхностные водные резервуары, что приводило к существенному загряз-
нению земли и воды.
Из-за постоянного увеличения объема отходов уровень бассейнов должен
контролироваться. Хотя некоторая часть воды из прудов испаряется естествен-
ным путем, часть воды из пруда постоянно откачивается к испарительным
станциям, где объем отходов уменьшается. Нерадиоактивный конденсат за-
качивается в подземные водные горизонты, в то время как жидкие отходы
возвращаются в пруд. Вред, наносимый прудами-отстойниками, заключается
в утечках и неконтролируемых потерях воды, а также в выделении радона.
Количество воды, содержащее повышенные концентрации урана, 226Ra, дру-
гих радионуклидов, а также тяжелых металлов, зависит от структуры пруда,
геологических условий местности, а также от кислотности растворов. Радио-
нуклиды из нейтральных или слабощелочных вод впитываются в почву или
инженерные барьеры под прудом и мигрируют в грунтовые воды очень мед-
ленно Поэтому хвосты после кислотного выщелачивания нейтрализуются,
прежде чем сливаются в пруды. Для уменьшения загрязнения окружающей
среды отстойник должен быть размещен в местности, где геологические усло-
вия препятствуют инфильтрации воды в нижележащие водные горизонты,
или оснащаться барьерами, такими как слой сжатого сланца или пластико-
вая фольга, помещенная на дне пруда. Аналогично, отводные каналы должны
8.5. Влияние на окружающую среду урановой промышленности 355
иметь непроницаемое строение. Обычно вокруг отводных каналов устанавли-
вают системы дренажа для сбора фильтрационной воды, которая может быть
затем закачана обратно в пруд или на очистительную станцию.
Обнажающиеся берега прудов, образующиеся в результате естественного
испарения воды из пруда или намеренного снижения уровня воды, являются
источниками радона и радиоактивной пыли. Для снижения эманации радона
и рассеивания пыли пляжи могут быть накрыты слоем почвы или обраба-
тываться раствором полимера, который после испарения образует защитную
пленку на поверхности.
Существуют различные технологии для удаления урана, радия, а также
других загрязнителей из шахтных и сточных вод, собранных дренажными си-
стемами терриконов или в бассейнах. Можно добавить хлорил бария к воде для
совместного осаждения радия с помощью сульфата бария в виде Ba(226Ra)SO4.
Добавление извести приведет к осаждению гидроксидов железа и других тя-
желых металлов и ускорит осаждение сульфата Ba(Ra). Осажденный осадок
может быть закачан в отстойник или может расцениваться как радиоактивные
отходы. Уран и радий также могут быть удалены из загрязненных вод сорб-
цией на ион-обменных смолах. Другой возможностью является уменьшение
объема сточных вод испарением или электродиализом. Конденсат диализата,
который обычно нерадиоактивен, может быть сброшен в поверхностные воды,
в то время как жидкая фракция, содержащая радионуклиды, снова закачива-
ется в отстойник. Очищенные отходы могут быть сброшены в поверхностные
волы, если содержание урана и радия в них стало ниже соответствующих
норм. Например, в Чехии такими стандартами являются: 0,1 Бк л-1 226Ra,
0,05 мг л 1 урана, 0,3 Бк л-1 суммарной a-активности, и 1,0 Бк л'1 сум-
марной /3-активности.
Начиная со Второй мировой войны уран интенсивно добывался (рис. 7.6),
поэтому предприятия по добыче и переработке урановой руды оставили после
себя множество зараженных территорий. (В США главные месторождения
урановых руд находятся в Колорадо, Нью-Мексико, Юте и Вайоминге.) В по-
следние годы предпринимались значительные усилия по снижению ущерба,
нанесенного здоровью людей, качеству почвы, воды и атмосферы, а также
ландшафту. Множество восстановительных процедур предпринималось по от-
ношению как к действующим, так и к заброшенным месторождениям и заво-
дам по переработке руды.
Меры, предпринятые по отношению к терриконам, включают пререфор-
мирование краев и склонов отвала, стабилизацию склонов по отношению к об-
валам, а также укрытие отвала многослойной структурой для снижения воз-
действия радона и защиты отвала от дождевой воды и ветровой эрозии. Покры-
тие обычно состоит из слоя глиняной или пластиковой фольги, над которым
расположены слои песка, гравия и карьерного булыжника для отвода воды.
Вся структура может быть укрыта плодородной почвой и рекультивирована.
Защита атмосферы в основном заключается в уменьшении выбросов
радона. В дополнение к упомянутым мерам восстановления, применяемым
по отношению к терриконовым отвалам и высохшим донным осадкам, выде-
ление радона также уменьшается закрытием трещин, ведущих на поверхность
356
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
из заброшенных подземных шахт, а также путем покрытия открытых карьеров
антирадоновыми барьерными материалами. В зависимости от геологической
ситуации некоторые заброшенные шахты должны быть защищены от обру-
шения заполнением их смесью дробленой горной породы и цемента. Пустая
горная породА, песок или пыль могут также быть использованы в качестве
наполнителя. Использование пустой породы имеет преимущества, поскольку
такой подход облегчает проблему избавления от пустой породы, а также улуч-
шает внешний вид ландшафта. Осадки из отстойников, а также зараженные
материалы и оборудование из закрытых наземных выработок и цехов перера-
ботки также могут быть погребены в заброшенных шахтах.
Почва, зараженная в результате добычи и переработки урана, ограничен-
но используется для сельскохозяйственных нужд и для строительства из-за
повышенного содержания радионуклидов или из-за риска радона соответ-
ственно. Поэтому некоторые страны ввели нормативы по допустимому уровню
загрязнения почвы. Эти нормативы различаются от страны к стране, посколь-
ку по мировому стандарту по заражению почвы пока не удалось достигнуть
договоренности. Если радиоактивность в почве превышает допустимый уро-
вень, восстановление может быть произведено удалением верхнего заражен-
ного слоя и затем замещением его незараженной почвой. Менее зараженная
почва может быть использована для покрытия зараженной поверхности или
может быть укрыта чистой почвой.
Очищение отстойников представляет собой сложный процесс, включаю-
щий осушение пруда и очищение воды, стабилизацию структуры пруда и изо-
ляцию осадков токсичных металлов многослойным барьером, предотвращаю-
щим эманацию радона, а также проникновение дождевой воды.
Население, проживающее поблизости от мест добычи или переработки
урановой руды, может считаться критической группой, поскольку оно по-
тенциально может подвергаться воздействию повышенных доз радиации. Ра-
диационная нагрузка для таких групп оценивается с учетом эффективных
доз 7-радиации, объемной активности радона, дозы, поглощаемой при вдыха-
нии а-радиоактивных продуктов распада радона, а также внутреннего облуче-
ния от потребления местной еды. Например, повышение примерно на 25 мкЗв
предложено в качестве годичной эквивалентной дозы для критической груп-
пы, проживающей в окрестностях последней действующей урановой шахты
в Чехии.
8.6. Ядерная энергия и окружающая среда
8.6.1. Атомные электростанции при штатном режиме работы
Негативное воздействие атомных электростанций на окружающую среду
было объектом беспокойства людей в течение десятилетий и еще больше после
аварий на Тримайлайленде и в Чернобыле. В штатном режиме работы атом-
ная электростанция выделяет небольшое количество радиоактивных веществ
в окружающую среду через газы и воду. Как будет обсуждено далее в этом
разделе, эти выбросы имеют пренебрежимо малое влияние на окружающую
среду и здоровье обычного населения.
8.6. Ядерная энергия и окружающая среда 357
Поступающая радиоактивность может быть выражена различным обра-
зом, например как активность, отнесенная на определенное количество энер-
гии, производимое в год (Бк • МВт(е)-1 • год'1), как общую активность, вы-
деленную за год, или как удельную активность газовых и жидких выбросов.
Общая активность и содержание отдельных радионуклидов в выбросах зависит
от типа и мощности действующего ядерного реактора. Стоит учитывать пре-
обладающую долю реакторов на легкой воде (РЛВ) в мировом производстве
электричества, поэтому в этом разделе мы остановимся в основном на влия-
нии на окружающую среду этого типа реакторов.
Радионуклиды, поступающие в результате деятельности электростанций,
где работают РЛВ, включают тритий, продукты деления и радионуклиды, по-
лученные в результате нейтронной активации. Самым распространенным ра-
дионуклидом среди жидких выбросов является тритий, который производится
в теплоносителе в реакциях 2Н(п, 7)3Н и 10В(п, 2а)3Н. Ядром-мишенью для
первой реакции является дейтерий, тяжелый природный изотоп водорода,
который присутствует во всех водородосодержащих веществах, включая воду.
Ядро 10 В присутствует в борной кислоте, которая добавляется в теплоноси-
тель для контроля реактивности (раздел 7.3.2). Удельная активность трития
в охлаждающей воде РЛВ варьирует от 1О10 до 10й Бк - м 3. Хотя продукты
деления должны оставаться заключенными в топливных элементах, часть ле-
тучих продуктов, т. е. изотопов газов и йода, и, в меныпей степени, изотопы
цезия, проникают через плакировку в теплоноситель при высоких температу-
рах. Диффузия продуктов деления возрастет, если микроскопическая трещина
образуется на покрытии в результате высокой температуры и радиационно-
го воздействия. Утечка других продуктов деления, урана и трансурановых
элементов гораздо меньше. Другие радионуклиды, присутствующие в тепло-
носителе, называют продуктами коррозии. Они появляются в теплоносителе
в результате активации и последующей коррозии нержавеющей стали, кон-
струкционного материала первичного охлаждающего контура. В первичном
контуре нержавеющая сталь подвергается воздействию мощных потоков ней-
тронного излучения, а также некоторое количество радионуклидов образуется
в результате (п, 7)-реакций; наиболее важными продуктами радиоактивной
коррозии являются 51 Сг, яМп, 59Fe, 58Со и 60Со.
Циркулирующий теплоноситель очищается непрерывным отводом части
охлаждающей жидкости из основного потока и пропусканием ее через филь-
тры, задерживающие взвешенные твердые частицы, а затем — через катион-
и анион-обменные смолы, которые поглощают большую часть радионукли-
дов, присутствующих в воде в растворимой ионной форме. Во время этих
фильтрационных и ион-обменных операций радиоактивные инертные газы
выделяются из воды. С другой стороны, теплоноситель может пропускаться
через выпариватель, где радиоактивные благородные газы, а также водород,
произведенный в результате радиолиза, удаляются из теплоносителя с паром.
Загрязненная вода после процесса очистки затем закачивается в сточный ко-
лодец, где также накапливаются загрязненный теплоноситель, вытекающий
из клапанов, фланцев и насосов, растворы, которые использовались для обез-
зараживания компонентов, удаленных для ремонта, загрязненная вода, ис-
358
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
пользовавшаяся для мытья зараженного лабораторного оборудования и стирки
загрязненной одежды, а также растворы, удаленные из ион-обменных прокла-
док. Комбинированные воды также очишаются от радионуклидов, снова при
помощи фильтров и ионообменников, прежде чем поступить в окружающую
среду. После очистки жидкие сбросы содержат лишь небольшие концентра-
ции продуктов деления и коррозии, таких как 58Со, 60Со, 5lCr, 54Mn, l37Cs
и l34Cs. Тритий, главный радиоактивный компонент жидких выбросов, нахо-
дится в форме тритиевой воды, которую невозможно отделить от основной
массы воды. Однако ввиду низкой радиотоксичности 3Н (табл. 8.7) стандарты
позволяют содержание относительно больших активностей 3Н.
Газообразные отходы содержат газы, выделенные из теплоносителя (в ос-
новном радиоизотопы благородных газов и йода), из помещений станции,
а также из клапанов в различных частях станции. Собранные газы сжима-
ются и хранятся в баках выдержки или на сорбенте из древесного угля, по-
ка короткоживущие изотопы благородных газов (85тКг, 87Кг, 89Кг, 135тХе,
|35Хе, 137Хе) не распадутся. Таким образом, только 85Кг (7 = 10,76 лет) и 133Хе
(7 = 5,25 дней) оказываются в газовых выбросах. Поскольку активность |33Хе
в атмосфере уменьшается быстро, единственным радионуклидом, представ-
ляющим какую-то опасность, остается 85 Кг, который накапливается в атмо-
сфере; его концентрация в северном полушарии увеличилась с ~ 0,4 Бк • м-3
в 1970 г. до 1,5-2 Бк • м~3 в конце 1990-х гг. Прежде чем попасть в трубу,
газовые выбросы проходят через фильтры, где радиоактивные аэрозоли 89Sr
и 13 Cs, образовавшиеся в результате распада 89Кг и ,37Хе соответственно, за-
держиваются. Различные формы 1311 (аэрозоли, пар, органические вещества,
такие как CH3I) захватываются, как нерастворимый йодид серебра, на филь-
трах, покрытых нитратом серебра. Другими компонентами, присутствующи-
ми в небольших количествах в газовых выбросах, которые не были собраны
фильтрами, являются тритий, диоксид углерода (,4СО2), и аэрозоли иных
продуктов деления и коррозии. |4СО2 образуется из ядра 14С, которое, в свою
очередь, производится из следовых концентраций азота в топливе, и из кис-
лорода через соответствующие ядерные реакции I4N(n, р)14С и ,7О(п, а)14С.
Основные характеристики важных для окружающей среды продуктов деления
следующие (другая близкая информация уже была представлена в разделе 8.1):
- 85 Кг является изотопом инертного газа и не накапливается живыми ор-
ганизмами. Его радиологическое влияние на внешнее облучение челове-
ка — облучение кожи; при современном уровне 85 Кг в атмосфере доза,
передаваемая коже, пренебрежимо мала.
- 89Sr и 90Sr могут замещать кальций в биосфере и равномерно распределя-
ются в минеральном компоненте костей, где они облучают кроветворные
ткани. Опасность 90Sr еще больше увеличивается из-за высокоэнерге-
тических Д-частиц, излучаемых дочерним изотопом 90Y Соотношение
90Sr/Ca в костях человека зависит от источника пищевого кальция. Его
основные пути поступления в организм человека — из травы и через ко-
ровье молоко. Перенос с травы в молоко для 89 Sr происходит в основном
за счет осаждения на листьях из-за небольшого периода полураспада,
тогда как для 90Sr работает более продолжительный перенос через почву.
8.6. Ядерная энергия и окружающая среда
359
- 1311 осаждается на листьях и концентрируется в молоке. Свежее моло-
ко является главным источником поступления 1311 в организм человека,
тогда как растворимые формы легко поглощаются через легкие при вды-
хании. 1311 концентрируется в щитовидной железе, так же как и нерадио-
активный йод, и оказывается в йодосодержащих ферментах; таким обра-
зом, это может приводить к неправильной работе щитовидной железы.
- ,34Cs- и 137С8-метаболизм напоминают метаболизм калия. Эти изотопы
цезия равномерно распределяются по мягким тканям; они хорошо удер-
живаются в почве, результатом чего становится долговременное зараже-
ние окружающей среды. Потребление сельскохозяйственных продуктов
является важнейшим источником поступления изотопов цезия в орга-
низм человека. Изотопы цезия могут в больших количествах концен-
трироваться лишайниками путем осаждения на поверхности, как резуль-
тат — повышенное потребление цезия жителями Лапландии и эскимо-
сами по цепочке лишайник — северный олень (карибу).
— 239 Pu в растворимой форме может накапливаться в костях, где облучает
кроветворную ткань, а также в печени. Аэрозоли, содержащие нераство-
римый плутоний, остаются в легких после вдыхания. Радиотоксичность
плутония велика (табл. 8.7).
Крупные программы мониторинга радиоактивности являются важной ча-
стью работы любой атомной электростанции. Постоянное наблюдение за ра-
диоактивностью теплоносителя производится с особым вниманием к радио-
изотопам йода, концентрация которых в теплоносителе служит индикатором
целостности защитного покрытия топливных элементов. Системы воздушного
кондиционирования герметично-закрытого первичного охлаждающего кон-
тура проверяются на наличие изотопов благородных газов и радиоактивных
аэрозолей. Благородные газы, изотопы йода и аэрозоли также подвергаются
мониторингу в вентиляционных трубах для мгновенных и суммарных дневных
выбросов. Жидкие отходы проверяются на наличие трития и других радиону-
клидов. Техники мониторинга включают определение суммарной 7-активно-
сти, 7-спектрометрический анализ отдельных радионуклидов, а также радио-
химические аналитические процедуры для а- и /3-излучающих радионукли-
дов, таких как 3Н, 90Sr и актиниды. Программы мониторинга также покрыва-
ют окрестности станции и включают определение уровня избранных радиону-
клидов в водных резервуарах, реках или морях, куда сбрасываются излишки,
верхнем уровне почвы и множестве местных сельскохозяйственных продуктов.
Ограничительные регулирующие стандарты существуют для каждой от-
дельной АЭС. Эти ограничения учитывают климатические, геологические
и гидрологические условия в месте расположения станции, что может повли-
ять на распространение радионуклидов в окрестностях станции и их последу-
ющий перенос к человеку (рис. 8.1) и прием с пищей и в результате дыхания.
Ограничения гарантируют, что лимитируемая эффективная доза загрязнения
не будет превышена для членов критической группы, которую составляют лю-
ди, проживающие в окрестностях станции, и радиоактивность представляет
пренебрежимо малый риск для здоровья. В США КЯР определила регулиру-
ющие стандарты для атмосферных выбросов так, что они должны создавать
360
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Таблица 8.13
Радиоактивность газообразных и жидких выбросов
от чешской АЭС «Дукованы» в 2001 г.
Источник: Radiation Situation and Radiation Safety in 1997 — Ежегодный отчет
о работе АЭС «Дукованы». Воспроизведено с разрешения Чешской
энергетической компании, Чехия
Компонент Годовой максимально разрешенный выброс, Бк Поступило, Бк Доля от нормиро- ванного уровня
Радиоактивные благородные газы (г. в.) 4,1 х I015 3,36 х 10” 0,0157
Аэрозоли (г. в.) 5,7 х 10" 7,4 х 107 0,013
1311 (г. в.) 3,2 х 1013 1,6 х 107 0,00005
3Н (г. в.) 2,4 х 1017 3,36 х 10" 0,0024
3Н (ж. в.) 2,2 х 1013 1,5 х 10” 72,3
Другие нуклиды (ж. в.) 1,25 х 109 2,9 х 107 2,3
для населения, проживающего в окрестностях станции, дозы меньше 100 мкГр
от 7-излучения, или 200 мкГр от /2-излучения, причем суммарная годовая доза
от жидких выбросов, исключая 3Н, не должна превышать 50 мкЗв. В допол-
нение к этим ограничениям существуют международные рекомендации, в со-
ответствии с которыми коллективная годовая доза, полученная критической
группой, не должна превышать 0,04 Зв на 1 МВт производимой мощности.
При нормальной эксплуатации, активности газообразных и жидких вы-
бросов в окружающую среду из АЭС представляют лишь долю от максимально-
го уровня. Это иллюстрируется данными, представленными в табл. 8.13 и 8.14,
которые описывают ситуацию на чешской АЭС «Дукованы» и могут считаться
типичными для электростанции на РЛВ-реакторе. Данные в табл. 8 14 демон-
стрируют прогрессивное улучшение ситуации за последние годы, что явилось
результатом строгого следования операционным стандартам, систематических
улучшений операционных методов, а также усовершенствования культуры без-
опасности.
Поступившая радиоактивность затем разбавляется в окружающей среде,
приводя к пренебрежимо малому вкладу в общее облучение населения. По дан-
ным UNSCEAR (табл. 8.1), среднемировая годовая доза от ядерной энергетики
равна 8 мкЗв — незначительная прибавка к другим искусственным и природ-
ным воздействиям радиации на человека.
Действительные дозы, получаемые представителями критических групп
населения, оцениваются исходя изданных непрерывного мониторинга обшей
дозы облучения, скорости получения дозы, а также концентраций радиоактив-
ных аэрозолей и радиоактивного йода в непосредственной близости от каждой
8.6. Ядерная энергия и окружающая среда
361
Таблица 8.14
Некоторые технические показатели АЭС «Дукованы», 1992-2001 гг.
Источник: Annual reports of the Dukovany NPP.
Воспроизведено с разрешения Чешской энергетической компании, Чехия
Год 1992 1993 1994 1995 1996 1997 1998 1999 2000 2001
% от разрешен- ного уровня выброса 1-131 в газовой фазе 0,015 0,023 0,005 0,003 0,028 0,003 0,0025 0,003 0,0005 0,00005
% от разрешен- ного уровня поступления продуктов акти- вации и коррозии в жидких отходах 5,0 20,6 18,7 8,5 4,8 3,8 2.8 2,4 1,9 2,3
% от разрешен- ного уровня поступления радиоактивных аэрозолей в газо- вых выбросах 0,118 0,116 0,082 0,103 0,047 0,136 0,044 0,047 0,011 0,013
% от разрешен- ного предела эф- фективной дозы 0,46 0,53 0,48 0,49 0,81 0,28 0,27 0,32 0,24 0,18
Коллективная эффективная доза сотрудников АЭС (мЗв) 252 206 145 105 117
атомной электростанции. Измерения, произведенные на многих станциях,
показали, что при нормальных эксплуатационных условиях доза, получае-
мая населением, проживающим вблизи станции, незначительна и может быть
напрямую измерена только на небольших расстояниях от станции. Обычно го-
довая доза от АЭС может быть около 50 мкЗв на расстоянии 400 м от станции
и является практически нерегистрируемой на расстоянии уже в I км. Таким
образом, дозы, получаемые критическими группами, проживающими в дерев-
нях и городах вокруг АЭС, настолько малы, что они с трудом подвергаются
прямым изменениям и могут быть получены только на основе модельных рас-
четов, произведенных по таким данным, как активность выбросов, транспорт-
ные пути радионуклидов к человеку, их радиотоксичность, погодные условия,
а также привычки в питании, основанные на спектре производимой местной
еды. По данным отчета КЯР за 1981 г., ежегодная средняя индивидуальная
доза, получаемая возможными путями населением, проживающим между 2
362
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
и 80 км от атомных электростанций, варьировала от 0,0001 до 0,5 мкЗв.
Сходные результаты были получены на АЭС в Германии и других местах. На-
пример, модельные подсчеты для 860000 человек, проживающих в радиусе
40 км от чешской АЭС «Дукованы», показали коллективную дозу (в резуль-
тате выделений, представленных в табл. 8.13) в 0,031 Зв от жидких выбросов,
в то время как только 0,001 Зв связана с газовыми выбросами. При мощно-
сти станции 1760 МВт(е) это представляет лишь 0,044% от международных
стандартов. Таким образом, дозы излучения в окрестностях действующей АЭС
составляют только 0,1-1 % от общего облучения от всех природных и искус-
ственных источников радиации, означая пренебрежимо малое и практически
нерегистрируемое воздействие на здоровье представителей критических групп.
Сходным образом, облучение персонала АЭС, в частности обслуживаю-
щего персонала и персонала управления первичным контуром, низко. Обычно
только несколько человек получает дозы, превышающие годовой предел, ре-
комендованный МКРЗ для профессиональных рабочих. В результате постоян-
ного усовершенствования процедур работы и операционных стандартов общая
доза, полученная всеми работниками АЭС, показывает устойчивое снижение
с конца 1980-х гг. — факт, показывающий, что производство электричества
при помощи ядерной энергии несомненно безопасно и полностью контроли-
руется.
В атомных электростанциях энергия производится без выделения се-
ры, азота и оксидов углерода, обычных для электростанций, работающих
на ископаемом топливе. Угольная электростанция мощностью 1000 МВт(е)
потребляет примерно 3 млн т угля в год и, в дополнение к энергии, про-
изводит около 7 млн т СО2, 120000 SO2 и 20000 т оксидов азота, которые
приводят к кислотным дождям и вносят свой вклад в парниковый эффект
и глобальное потепление; такая станция также производит 750 000 т летучего
пепла. За время всего топливного цикла ядерная энергия создает только около
0,5—5 % от СО2, производимого сжиганием ископаемого топлива, в основном
в результате сжигания топлива в двигателях во время добычи и переработки
урановой руды, а также строительства АЭС.
Высокое удельное содержание энергии в ядерном топливе (2 900 000 МДж/кг
урана) по сравнению с ископаемым топливом (45 МДж/кг нефти или 30 МДж/кг
каменного угля) является причиной, почему АЭС потребляют несравнимо
меньше топлива, чем станции, сжигающие ископаемое топливо. АЭС мощно-
стью 1000 МВт(е) потребляет примерно 30 т ядерного топлива в год. Это еще
один аспект безопасности для окружающей среды, поскольку он устраняет
проблему транспортировки огромных объемов угля или нефти. В то же вре-
мя низкое потребление топлива означает, что объем отходов, производимых
АЭС, много меньше, чем от угольных электростанций. Однако отходы АЭС
радиоактивны и представляют отдельную проблему (раздел 8.8). Сохраняя
ископаемое топливо в качества материала для химической промышленности
и переработки нефти, ядерная энергия становится важным фактором в стра-
тегии развития. Подсчитано, что использование ядерной энергии сохраняет
ежегодно около 550 млн т угля и 350 млн т нефти. В конце концов, исполь-
зованием плутония из отработанного топлива ядерная энергия поддерживает
8.6. Ядерная энергия и окружающая среда
363
защиту окружающей среды. Все это делает производство электричества при
помощи атомных электростанций предпочтительным по сравнению со сжи-
ганием ископаемого топлива.
8.6.2. Предприятия по переработке топлива
при работе в штатном режиме
Коммерческие станции переработки топлива действуют в Бельгии, Фран-
ции, Великобритании, Японии и России. В США коммерческая переработка
ядерного топлива была запрещена федеральным законом в 1977 г. с целью
борьбы с неконтролируемым распространением стратегических материалов.
Четыре существующие предприятия в Хэнфорде (Вайоминг), Оак Ридж (Тен-
неси), Саванна Ривер (Южная Каролина) и Айдахо Фоллз (Айдахо) были
построены в военных целях.
Тип, состав радионуклидов, а также контроль радиоактивных выбросов
предприятий по переработке ядерного топлива во многом схожи с атомными
электростанциями. При нормальных условиях основная разница заключается
в гораздо большей активности газовых выбросов, поскольку все летучие ра-
дионуклиды удаляются из топлива после измельчения топливного элемента.
Станция, перерабатывающая 1500 т отработанного топлива, ежегодно выделя-
ет примерно Ю10 Бк 1311, 10'3 Бк 3Н и 1016 Бк 83Кг Существующая концен-
трация 85Кг в атмосфере (раздел 8.6.1) была практически полностью создана
операциями по переработке, с небольшим вкладом от взрывов ядерных бомб.
Во время начального этапа ядерной технологии, когда защита окружа-
ющей среды представлялась менее важным делом, чем сейчас, некоторые
операции переработки топлива выделяли большие количества необработан-
ных радиоактивных отходов, вызывая загрязнение окружающей среды. Крат-
ко опишем два таких случая, на Британском заводе в Селлафилде, Камбрия,
с небольшим воздействием на окружающую среду, и Российском предприя-
тии «Маяк», в результате аварии на котором произошло обширное загрязнение
территории. В США производство ядерного оружия вылилось в серьезное за-
грязнение почвы и воды во многих местностях. Общие объемы оцениваются
на уровне 29 х 106 м3 загрязненной почвы и осадков и 47 х 109 м3 зараженных
поверхностных и грунтовых вод.
Станция в Селлафилде вызывала озабоченность в Западной Европе с на-
чала 1950-х гг. из-за сбросов необработанных сточных вод, содержащих про-
дукты распада, в Ирландское море. Объем сливных отходов постепенно на-
растал, достигнув пика в середине 1970-х гг., когда примерно 5 х 1015 Бк 137Cs
и 1013 Бк 241 Pu и других актинидов сбрасывалось ежегодно, и затем снизил-
ся, когда были внесены изменения в в технологические регламенты. Другими
важными для природы выделяемыми нуклидами были 90Sr и ,06Ru. Сбросы
загрязнили рыбу, моллюсков и морские водоросли, а также привели к внутрен-
нему и внешнему облучению местного населения. Рисунок 8.13 показывает
ежегодные эффективные дозы для критических групп в окрестностях Сел-
лафилда, которые были оценены в соответствии с описанием в разделе 8.1,
приняв во внимание активность моллюсков, рыбы и водорослей, а также при-
вычки в питании критической группы. В течение 1950-х и 1960-х гг критиче-
364
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Рис. 8.13. Эффективная доза критической группы в окрестностях Селлафилда.
Источник: Hunt G. J., Smith В. D. // J. Environ. Radioact. 1999. Vol. 44. P. 389;
с разрешения Elsevier Science Ltd.
ская группа включала людей, потребляющих красные водоросли. Наибольшие
дозы были от 0,8 до 1 мЗв в год.
Из-за перемены в рационе питания в течение 1970-х и 1980-х гг. дозы
потреблялись только за счет поедания местной рыбы и моллюсков, где макси-
мальные дозы были на уровне 2-3 мЗв в год, что составляло почти половину
действовавшего тогда норматива МКРЗ в 5 мЗв для представителей обычного
населения. В пиковые годы около 30% дозы было произведено актинидами,
остальное 90Sr, 106Ru и 137Cs. В 1990-х гг. дозы критической группы состав-
ляли менее 0,2 мЗв в год.
Массивные выбросы 137 Cs из Селлафилда вместе с ~ 1 х 1015 Бк 137Cs,
сброшенных в Ла-Манш из французской станции «ЛеХаг», были перенесены
Гольфстримом и Норвежским течением в Арктику. Таким образом, эти комби-
наты стали важнейшими источниками 137Cs в Баренцевом и Карском морях
(рис. 8.14). В середине 1980-х гг. концентрации 137Cs в поверхностных водах
достигла более 1000 Бк • м-3 в Ирландском море, 185 Бк • м-3 — в Северном
море и регионах, соседних с Шотландией, 10-100 Бк • м~3 — в Баренцевом
море и 10-30 Бк • м'3 — в Карском море и с тех пор снижается.
Ядерный комплекс в Селлафилде, включающий комбинат по переработ-
ке, ранние военные реакторы и электростанцию «Кэльдер Холл», в течение
многих лет считался возможной причиной роста детской лейкемии в том
регионе. Проблема впервые предстала перед публикой в 1983 г. в отчете, опи-
сывающем несколько случаев лейкемии между 1954 и 1983 гг. у населения
до 25 лет в Сискейле, городе, находящемся в трех милях от Селлафилда, когда
должен был быть только один случай, основываясь на средних данных по стра-
не. Впоследствии было проведено серьезное исследование с целью определить
роль ядерного комплекса или другую возможную причину учащенных случаев
лейкемии.
8.6. Ядерная энергия и окружающая среда
365
Рис. 8.14. Источники радиоактивного загрязнения Ирландского и Северного морей.
Кружки — места сброса твердых отходов станций переработки топлива: прямоуголь-
ники — места сброса жидких отходов
По данным: Strand Р. et al. // J. Environ. Radioact. 1994. Vol. 25. P. 99;
с разрешения Elseiver Science Ltd
Хотя вопрос пока полностью не выяснен, роль радиоактивных выбросов
из комплекса была отвергнута, поскольку дозы радиации, связанные со стан-
цией, на два порядка ниже, чем дозы, для которых зарегистрированы случаи
развития лейкемии среди выживших при атомной бомбардировке Японии
(наименьшие значения дозы были статистически значительно выше, так как
смертность среди пострадавших в результате взрыва атомной бомбы наступа-
ла при дозах 0,5-1,0 Гр). Это заключение было дополнено исследованиями в
других странах. Например, Например, увеличение лейкемии в районе фран-
цузской станции переработки было незначительным (3 случая против 2,3
ожидаемых), в то же время не было обнаружено избытка в округах США, где
были расположены атомные электростанции, включая Тримайлайленд, или
располагались склады ядерного оружия.
366
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Последствия для здоровья аварии на Чернобыльской АЭС (раздел 8.6.3)
также поддерживают это заключение. Были предложены два других объясне-
ния повышения заболеваемости лейкемией. Одно из них описывает превы-
шение в Селлафилде как один из случаев природного скопления заболевания,
феномен, вследствие которого, по неизвестным причинам, заболеваемость
в некоторых регионах оказывается выше, чем в других. Например, увели-
ченное число заболевания раком или лейкемией были отмечены в регионах
без ядерной промышленности Другое объяснение предполагает, что лейке-
мия начинается под воздействием обычного вируса и, таким образом, может
ассоциироваться со смешением населения. В соответствие с этой гипотезой,
когда географически изолированная популяция со слабой переносимостью к
конкретному вирусу и, следовательно, довольно подверженная его влиянию,
испытывает приток людей из более населенных местностей (ситуация, типич-
ная при таких крупных строительствах, как ядерная станция), вирус может
распространяться и приводить к увеличению заболеваемости. Эта гипоте-
за находит подтверждение в последних эпидемиологических исследованиях,
производимых в окрестностях французского комбината по переработке.
Важные последствия для окружающей среды могут стать результатом ра-
боты российских ядерных предприятий. Из всех комбинатов к наибольшему
загрязнению окружающей средые привела работа производственного объеди-
нения «Маяк». Комплекс расположен примерно в 1700 км к востоку от Москвы
и примерно в 70 км к северу от Челябинска, в восточной части Уральских гор.
Там расположен первый российский реактор, производящий плутоний, на-
чавший работу в 1948 г. и включающий пять заглушенных графитовых плуто-
ний-производящих реакторов, два реактора, производящих изотопы, заводы
по переработке топлива и очистке отходов, а также завод по разоружению
ядерных боеголовок. Комплекс расположен рядом с городом Озерск на плос-
кой местности среди множества озер, болот и дельт нескольких рек (рис. 8.15)
и протягивается вдоль восточного и южного берега озера Кизылташ, покрывая
территорию примерно в 200 км2. В начале работы комплекса неочищенные,
высокорадиоактивные жидкие отходы были сброшены в озеро Кизылташ и ре-
ку Теча, откуда загрязнение распространилось в болота и пойму реки. Позднее
на реке был построен каскад из пяти водоемов и плотин для сдерживания за-
грязнения, а также для хранения низкорадиоактивных отходов. Кроме того,
для предотвращения продвижения радиоактивности напрямую в реку и пойму
река была разделена на обходные каналы, несущие воды вокруг озера Кизыл-
таш и водоемов ниже по течению. Перенос 90Sr через обводные каналы и боло-
та с площадью 30 км2 остается основным источником радиоактивности в реке.
Между 1981 и 1985 гг. около 6 х 10" Бк 90Sr ежегодно попадали в реку через эти
каналы. Сильное заражение также наблюдается в озере Карачай, не имеющем
стока, в который было сброшено значительное количество высокорадиоак-
тивных отходов между 1951 и 1953 гг. После взрыва в хранилище отходов
в 1957 г. (раздел 8.6.3) в реку были сброшены радиоактивные отходы также
и из других резервуаров для предотвращения подобных взрывов. Озеро содер-
жит 4 х 1018 Бк 137Cs и 7 х 1017 Бк 90Sr и является источником заражения под-
земных водоносных горизонтов. Более удаленные местности также оказывают-
ся зараженными ветровым переносом с уреза воды озера. В целом территория
8.6. Ядерная энергия и окружающая среда
367
Рис. 8.15. Расположение ядерного комплекса «Маяк».
Источники: 1. Sources contributing to radioactive contamination of the Techa river and areas
surrounding the «Mayak» production association, Urals, Russia. Joint Norwegian-Russian
Expert Group for Investigation of Radioactive Contamination in the Nothem Areas. 1994.
P. 126. 2. Myasoedov В F. Drozko E. G. J. of Alloys and Compounds. 1998. 271/273, 216-220.
3. Stukalov P. M. Radiation Safety. 2001. 3. 20-31.
площадью примерно 300 км2 серьезно заражена l37Cs и 90Sr. Большая часть
радиоактивности, находящейся в реке Теча, которая находится в водосборе
крупной реки Обь, впитана тиной на берегах реки. Однако около 1 х 1015 Бк
137Cs распространились вплоть до реки Обь, а оттуда — в Карское море, около
2000 км от места расположения комплекса «Маяк». Хотя комплекс остается
проблемным с точки зрения экологии, ситуация серьезно улучшилась. Если
в 1951 г. концентрации 90Sr и 137Cs в воде на расстоянии в 80 км от точки
сброса были равны 2,7 х 104 и 7,5 х 103 Бк-л ’, наибольшие концентрации,
измеренные в 1991-1994 гг., были 20 и 0,23 Бк л-1 соответственно. Средняя
доза на загрязненной территории была равна 1-2 мЗв в конце 1990-х гг.
Работа комплекса «Маяк» оказывает огромное влияние на жителей окрест-
ных населенных пунктов. Около 124000 человек, проживавших рядом с рекой
Теча, подверглись воздействию радиации, а дозы, полученные 24000 человек,
были значительными (рис. 8.16).
368
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Рис. 8.16. Радиационная ситуация вдоль реки Теча. Кривая 1 — дозы
рядом с берегом реки в начале 1950-х гг. Кривая 2 — средние внешние
дозы облучения людей, живущих по берегам реки.
Источник: Bradley D. J. Radioactive Waste Management in the Former Soviet
Union. CoIambus: Batelle Press, 1997; с разрешения
Наибольшие уровни 7-излучения, наблюденные за время максимальных
сбросов в 1950-1951 гг., равнялись 1,8 Грч~* в месте сброса, 55мГрч_| на бе-
регу пруда в ближайшей деревне Метлино, и 0,1 мЗв ч 1 на улицах Метлино.
Средняя эффективная доза, полученная в деревне от внешнего облучения,
составляла 1,7 Зв, а эквивалентные дозы на костный мозг доходили до 3-4 Зв
у некоторых обследуемых. У некоторых жителей Метлино развились симпто-
мы лучевой болезни. Внутренние дозы были оценены на основании оценок
по всему телу и измерений в зубах для обнаружения 90Sr. Средняя доза, полу-
ченная костным мозгом коренных жителей вдоль реки, варьировалась между
0,6 Гр и 0,1 Гр на расстоянии 50 и 250 км от точки сброса соответственно.
В 1953-1956 гг. 1200 коренных жителей Метлино были эвакуированы, а в по-
следующие годы более 6000 человек были перемещены из более чем двадцати
других деревень. Хотя средние эффективные дозы среди населения этих дере-
вень варьировали в пределах от 0,035 до 1,7 Зв, не было обнаружено увеличе-
ния смертности от рака среди детей облученных людей. Распространение по-
следующих эффектов для здоровья было трудно определить из-за переселения
облученных людей, а также из-за слабой организации медицинских осмотров.
8.6.3. Последствия ядерных аварий
для здоровья и окружающей среды
В течение пятидесяти лет военного и мирного применения ядерной энер-
гии на ядерных объектах произошло несколько крупных аварий. Большинство
этих аварий привели к серьезному повреждению зданий и нанесли вред здо-
ровью или даже вызвали смерть среди операторов, но только несколько слу-
чаев сопровождались крупномасштабным выбросом радиоактивных веществ
в окружающую среду. Причины и технические аспекты этих аварий были
8.6. Ядерная энергия и окружающая среда
369
описаны в разделе 7.6. В этом разделе мы обсудим соответствующие уроны
окружающей среде и здоровью людей.
В 1957 г. произошла авария на одном из графитовых реакторов воздуш-
ного охлаждения в Виндскейле, северо-запад Англии. Причиной стало резкое
выделение вигнеровской энергии в графите (раздел 7.3), что привело к пере-
греву 150 топливных сборок. При высокой температуре графит и уран проре-
агировали с атмосферным кислородом, и большая часть ядра реактора была
уничтожена пожаром. Прежде чем ядро было затоплено водой, большое коли-
чество летучих продуктов деления проникли через вентиляционное отверстие.
Выброшенная радиоактивность была оценена в 1017 Бк 133Хе, 1015 Бк 85Кг
и n,mXe, 1014 Бк |3|Те, 132Те и ,37Cs и 10'2 Бк 89Sr, ,06Ru и ,44Се. Повышен-
ные уровни радиоактивности были зарегистрированы в Германии и Норвегии.
Наибольшая мощность дозы была 40 мкГр ч_|, а максимальная доза от внеш-
него облучения, получаемая на открытом воздухе после аварии, 0,3-0,5 мГр,
была зафиксирована в 1,5 км по ветру от реактора. Кроме того, было выделено
около 7 х 1012 Бк 2,0Ро, поскольку в момент взрыва реактор использовался
для производства 2,0Ро нейтронным облучением висмута. Загрязнение сель-
скохозяйственных земель 13|Г стало основным следствием аварии. Зараженное
коровье молоко в непосредственной близости от станции было обнаружено
в день аварии, и превышенное содержание 1311 в молоке было зарегистри-
ровано на площади в 500 км2. Быстрое реагирование здравоохранительных
органов, которые изъяли эти продукты из потребления, предупредило рас-
пространение 1311 с зараженной пищей, поэтому население получило только
низкие и средние дозы облучения щитовидной железы (средняя доза равня-
лась 3-18 мГр для взрослых и 80-120 мГр для детей).
Во время аварии на АЭС Тримайлайленд в г. Харрисберг, Пенсильвания
только радиоактивные газы были выброшены за контрольную территорию
станции, несмотря на серьезное повреждение реактора и заражение первич-
ного контура. Выброшенная в атмосферу активность была оценена на уровне
10’7 Бк радиоизотопов благородных газов, в основном |33Хе, и 4х 10" Бк 1311.
Поскольку утечка радиоактивных газов продолжалась несколько недель, вла-
сти посоветовали эвакуировать беременных женщин и школьников за пределы
8-километровой зоны от станции, а остальным людям — оставаться в домах
и не пользоваться кондиционером в пределах 15 км от станции. В непосред-
ственной близости от станции максимальная доза радиации равнялась 1 мГр,
доза в пределах 6 км от станции находилась между 0,33 и 0,78 мГр и снижалась
до нерегистрируемого уровня на расстоянии 60 км от станции. Главным источ-
ником внешнего облучения населения были изотопы благородных газов. Эта
авария не привела к заражению пищи, поскольку количество выделенного 1311
было относительно невелико и на момент аварии скот в районе аварии кор-
мился сеном и запасенным фуражом. В местном молоке было зарегистриро-
вано лишь небольшое содержание 1311, наибольшая концентрация равнялась
15 Бк л-1. Авария не привела к проблемам со здоровьем и повреждениям иму-
щества. Несмотря на это авария стала вехой в развитии ядерной энергетики,
поскольку она запустила всемирную переоценку концепций ядерной безопас-
ности, а также инспекции условий работы многих энергетических реакторов.
370
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Авария также стала печально известной из-за плохой работы систем наблюде-
ния за радиацией, неподготовленности властей к крупномасштабному кризису,
а также сенсационного ажиотажа прессы, и все это привело к панике среди
населения, а также к проблемам в транспортной сети на данной территории.
Авария на Чернобыльской АЭС, Украина, стал символом настоящей ядер-
ной катастрофы. В отличие от аварий в Виндскейле и Тримайлайленде она
привела к далеко идущим последствиям для здоровья людей и длительному
ущербу окружающей среде. При обсуждении этого события важно подчеркнуть
нетипичное устройство реактора и обстоятельства, которые привели к этой
аварии (раздел 7.6), а также различать последствия катастрофы на Украине и
в Белоруссии и других более удаленных регионах. Последняя оценка послед-
ствий аварии для Белоруссии, Украины и России была объявлена на междуна-
родной конференции, организованной МАГАТЭ в 1996 г., а также в отчете UN-
SCEAR в 2000 г. Следующий текст основан на этих источниках информации.
Результатом аварии стала массивная утечка радиоактивных веществ, ак-
тивность которых была оценена на уровне 1,9 х 1019 Бк. Из общего коли-
чества продуктов деления в ядре реактора выброшенный материал включал
все радиоактивные благородные газы (1 х 1019 Бк), 50-60 % радиоизотопов
йода (1,3 х 10,8-Г 1,8 х 10|8Бк), 20-60 % других летучих продуктов деления
(5х 1016 Бк 134Cs, 9х 1016 Бк l37Cs, а также изотопов Те и Ru), небольшое
количество нелетучих радионуклидов (Се, Zn, Ba, Sr, актиниды) и 3-4% топ-
лива. Выброшенная радиоактивность переносилась под действием конвекции
воздуха до очень удаленных регионов, а радиоактивные осадки были зареги-
стрированы на территории всего северного полушария. Большая часть, одна-
ко, осела в окрестностях станции, приводя к высокому заражению огромных
территорий земли. Например, загрязнение, превышающее 185 кБк м-2 137 Cs,
проявлено на территориях в 16 500 км2 в Белоруссии, 4600 км2 в России,
и 8100 км2 в Украине.
Облучение в результате аварии людей в этих трех странах было высоким
и в смысле доз радиации, и по количеству облученного населения. Средняя
доза, полученная примерно 200 000 человек, кто принимал участие в спа-
сательных и очистительных работах, равнялась 100 мЗв. Среди этой группы
10 % подверглись облучению в 250 мЗв, а несколько процентов — дозам,
превышающим 500 мЗв. Также около 5% из 160 000 человек, эвакуирован-
ных из зараженной зоны периметром 60 км вокруг станции, подверглись
дозам облучения свыше 100 мЗв. Наиболее высокие дозы получили 237 сол-
дат и пожарников, принимавших участие в аварийных операциях на станции
сразу после аварии, которые были облучены дозами до нескольких Зв. Среди
этой группы у 134 человек резвилась лучевая болезнь и 28 человек умерло
в течение первых четырех месяцев после аварии. Два человека погибли при
взрыве, а у одного случился смертельный сердечный приступ. Жертвы, под-
вергшиеся воздействию доз выше 10 Гр, умирали от смертельного воздействия
на желудочно-кишечный тракт. Серьезное радиационное повреждение кож-
ного покрова на более чем 50 % поверхности тела, а также слизистых оболочек
дыхательных путей принесло смерть 26 жертвам.
8.6. Ядерная энергия и окружающая среда
371
Это было вызвано горячими частицами, т. е. частицами радиоактивного
материала с очень высокой удельной /3-активностью, которая доставлялась
в ткани в чрезвычайно больших дозах и в точечной манере. Локальные до-
зы, которые вызвали поражение кожи, были оценены на уровне 500-600 Гр.
Повреждение кожи и легких ответственны за неудачные операции по транс-
плантации костного мозга у людей, подвергшихся высоким дозам обучения.
В течение следующих месяцев умерло еше 14 человек. Однако в этих случаях
связь с радиационным облучением не была доказана. По мере развития аварии
люди, которые выжили несмотря на лучевую болезнь, страдали от различных
проблем со здоровьем, таких как катаракта, кожные язвы, ухудшенное каче-
ство крови, а также от психологического стресса.
Из всей огромной территории России, Украины и Белоруссии, заражен-
ной от радиоактивных выпадений, наиболее пораженной была зона в 30 км2
вокруг места аварии. Около 135 000 местных жителей были эвакуированы
из этой зоны в течение 10 сут. после аварии. Дозы на щитовидную железу
у детей были от 0.25 до 2,5 Зв, эффективная доза находилась в пределе от
4 мЗв до 3 Зв. Зона до сих пор остается сильно зараженной 137Cs и не будет
годна для проживания в течение многих лет.
Единственный неопровержимо подтвержденный поздний эффект аварии,
проявленный в сильно зараженных районах, — увеличенная частота заболе-
вания раком щитовидной железы среди детей. Причиной стало поступление
большого количества изотопов йода при дыхании, а также при потреблении
зараженной еды. Наблюдение за случаями заболевания в Белоруссии показало,
что чем младше был ребенок на момент аварии, тем более серьезными были
последствия в плане рака щитовидной железы в течение нескольких лет после
аварии. В частности, большую чувствительность проявили дети в возрасте ме-
нее четырех лет. Некоторые из заболевших детей находились в материнской
утробе в момент аварии. Доза, полученная щитовидной железой от радиоизо-
топов йода, была оценена на уровне 0,8-2,4 Зв для детей, и 0,2-0,4 Зв для
взрослых. Первые случаи новообразованных заболеваний раком щитовидной
железы наблюдались в начале 1990-х гт. (Большая взаимосвязь с возрастом при
облучении щитовидной железы была также зарегистрирована среди выжив-
ших в атомной бомбардировке Японии. Риск, если и был, оказался небольшим
для людей, облученных после 20 лет.) Короткий инкубационный период все-
го в четыре года стал новым, неожиданным феноменом. По данным отчета
UNSCEAR, 1791 случай был зарегистрирован к концу 1998 г. среди лиц, кото-
рым было меньше 18 лет на момент аварии. К счастью, прогнозы излечения
от рака щитовидной железы хороши, и, за исключением нескольких случаев,
все дети вылечились. Рисунок 8.17 показывает, что еще больше случаев забо-
левания раком щитовидной железы будут зарегистрированы в будущем, хотя
и при меньшей частоте.
Пока не было представлено убедительных доказательств увеличенной ча-
стоты проявления других стохастических эффектов вследствие аварии, таких
как лейкемия и другие разновидности рака, включая рак щитовидной желе-
зы среди взрослого населения. Наибольшее внимание обращалось на 200 000
работников аварийных и очистительных служб. В данном случае линейная
372
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Рис. 8.17. Случаи рака щитовидной железы, зарегистрированные в Белоруссии,
Украине и России после Чернобыльской аварии. Данные UNSCEAR.
Источник: Информационный бюллетень
Чешской энергетической компании; с разрешения
модель предсказывала 200 избыточных случаев заболевания лейкемией в до-
полнение к 800 у необлученной группы такого же размера. Поскольку допол-
нительное количество случаев заболевания сравнимо с нормальными показа-
телями, считалось, что будет легко обнаружить увеличение случаев заболева-
ния лейкемией. К настоящему времени не было зарегистрировано прироста
заболевания лейкемией, хотя 150 из 200 предсказанных случаев должны были
произойти в течение десяти лет после аварии. Линейная модель также предска-
зывала 470 смертельных случаев заболевания лейкемией среди 7,2 млн человек,
проживающих в регионах, затронутых аварией. Однако даже если линейная
модель справедлива, было бы невозможно выделить эти случаи из предпо-
лагаемого количества в 25000 смертельных случаев заболевания лейкемией,
которые должны были бы произойти в этой группе людей при нормальных
условиях за тот же период времени. То же самое можно сказать о 6600 случаях
других раковых заболеваний, которые должны произойти в течение последую-
щих 85 лет после аварии, что несравнимо с предполагаемым числом в 870000
случаев при нормальных условиях. Важным наблюдением стало то, что многие
люди, пережившие лучевую болезнь, произвели на свет здоровых детей. На на-
стоящее время единственным показателем стохастических эффектов, кроме
рака щитовидной железы, стал несколько более высокий уровень с/гучаев за-
болеваний раком мочевого пузыря на Украине, число которых увеличилось
с 26 до 36 на 100 000 человек в течение 10 лет после аварии. Однако связь
этого наблюдения с радиацией не доказана, и должно быть произведено более
углубленное эпидемиологическое исследование. Хотя выглядит наиболее вер-
ным, что наблюдения не подтверждают предположения, сделанные на основе
линейной модели, дальнейшие исследования облученной группы людей по-
8.6. Ядерная энергия и окружающая среда
373
могут расширить наше представлении о стохастических эффектах воздействия
ионизирующего излучения.
Конференция МАГАТЭ также подчеркнула важность психологического
удара от этой катастрофы. В течение некоторого времени после аварии постра-
давшее население страдало страхами, депрессиями, а также спектром различ-
ных умственных расстройств, которые могут быть как результатом собственно
аварии, так и следствием ухудшения экономической обстановки, происходя-
щего от снижения сельскохозяйственной и промышленной активности в за-
раженных регионах, а также ухудшения условий жизни, которое еще больше
проявилось с распадом бывшего Советского Союза. Неудачные психологиче-
ские последствия также были связаны с неадекватной информацией, предо-
ставляемой руководством станции и правительством после аварии, со стрессом
от эвакуации (около 200 000 человек были принуждены покинуть свои дома
и переселиться в другие районы), нарушением социальных и семейных свя-
зей, а также страхом возможных последствий для здоровья детей.
Было заключено, что среди огромных групп населения, подвергшихся
меньшему облучению, психологический фактор стал определяющим в ухуд-
шившемся состоянии здоровья.
Излучение Чернобыльского реактора, беспрецедентное по своему раз-
маху, также покрыло огромные регионы за пределами Советского Союза.
Вначале радиоактивный поток продрейфовал к Скандинавии (рис. 8.18), а за-
тем — на запад и юг, при изменении метеорологических условий. Одна-
ко благодаря огромным расстоя-
ниям от места аварии заражение
земли и воды в Европе, а так-
же облучение населения были на-
много меньшими, чем на Украине
и в Белоруссии. Загрязнение бы-
ло обнаружено во всех европей-
ских странах (рис. 8.19) и служило
для определения доз внутреннего
и внешнего облучения. Средние
эквивалентные дозы, полученные
представителями обычного насе-
ления в течение первого года по-
сле аварии, когда облучение бы-
ло наиболее существенным, бы-
ли в размере долей миллизивер-
та, например (в мЗв по странам):
0,75 — Болгария, 0,65 — Австрия,
0,45 — Финляндия, 0,3 — Чехо-
словакия, 0,25 — Польша, 0,2 —
Норвегия и Швеция, 0,15 — Гер-
мания, менее 0,1 — Великобри-
тания и Франция. Местные дозы,
однако, могут отличаться от сред-
Рис. 8.18. Движение радиоактивных воз-
душных масс от Чернобыльской аварии:
1 — полночь 26 апреля; 2 — полдень 27 ап-
реля; 3 — полночь 1 мая.
Источник: Информационный бюллетень Чеш-
ской энергетической компании; с разрешения
374
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
них, в зависимости от типа рельефа и метеорологической ситуации в момент
прохождения потока.
Там. где преобладала дождливая погода, радиоактивность вымывалась из
потока, результатом чего стало большее заражение. Однако даже наибольшие
локальные дозы, полученные населением Центральной и Западной Европы
за время первого года после аварии, не превышали более чем в два раза
природный уровень радиации. В последующие годы доза облучения уменьша-
лась, так как большинство короткоживущих изотопов распалось. Поэтому до-
зы излучения, получаемые жителями Центральной и Западной Европы, могут
рассматриваться как низкие, и получались при малой мощности дозы. Как об-
суждалось в разделе 5.7.2, при таких условиях последующие эффекты для здо-
ровья, если и были, то случайной природы, и практически нерегистрируемы.
Через небольшое время после аварии многие европейские страны за-
пустили крупные программы мониторинга земли, воды, сельскохозяйствен-
ных продуктов и еды, а также некоторые меры противодействия приема 1311
и других короткоживущих изотопов с едой. Мерами, которые оказались эф-
фективными, оказались запреты на кормление скота свежей травой, продажу
свежих овощей и потребление зараженного молока. В долгосрочной перспек-
тиве загрязнение радионуклидами 134Cs и 137Cs важно из-за больших перио-
дов полураспада. Повышенная активность 134Cs и ,37Cs в почве, рыбе и мясе
стала видна сразу после аварии. В то время как активности в мясе и ры-
бе довольно быстро снизились в течение нескольких лет после аварии из-за
малого эффективного периода полураспада изотопов цезия, сильная удер-
живающая способность цезия в почве (раздел 8.1) стала причиной гораздо
более медленного снижения концентрации в почве. Были отмечены, одна-
ко, некоторые исключения. Например, в бывшей Чехословакии наибольшая
удельная активность l34Cs и 137Cs, зарегистрированная в говядине (25 Бк кг ')
и баранине (48 Бк • кг ') не наблюдались до 1987 г., когда животных стали
кормить запасенным зараженным фуражом. В настоящее время l37Cs являет-
ся единственным изотопом, активность которого удается проследить в пище,
хотя и в чрезвычайно малых количествах. Во многих случаях содержание 137Cs
опустилось ниже уровня обнаружения современными инструментальными ме-
тодами. В Чехии практически постоянные содержания наблюдались в период
1995-2000 гг. в говядине, свинине и молоке, с соответствующими значениями
активности 0,3-0,5 Бк кг-1, 0,1-0,2 Бк • кг-1 и 0,05-0,08 Бк • л '. Другое
исключение из общей зависимости — это существенно повышенное содер-
жание 137Cs в грибах семейства boletus и чернике. Способность удерживания
l37Cs велика в грибах из-за сильного связывания ионов цезия коричневым
красителем в шляпке гриба. Нормальная концентрация 137Cs в грибах до ава-
рии, являвшаяся следствием глобального выпадения радиоактивности из-за
испытания ядерного оружия, была менее 1 Бк • кг 1 сухого веса и увеличилась
до нескольких десятков Бк кг'1 после аварии в 1986 г. Высокая концен-
трация l37Cs в чернике связана с медленной миграцией 137Cs через лесную
почву к глубоко находящимся корням черники. Однако, учитывая обычные
привычки в еде, эти случаи не важны с точки зрения радиологии.
8.6. Ядерная энергия и окружающая среда
375
Рис. 6.19. Спектр 7-излучения образца дождевой воды,
собранной в г. Конштанц, Германия, 30 апреля 1986 г.
Источник: Hohenemser С. // Environment. 1986. Vol. 2. Р. 6
Следовые уровни радиоактивности от Чернобыльской аварии, намного
меньшие, чем наблюдавшиеся в Западной Европе, достигли таких удаленных
регионов, как Соединенные Штаты и Япония. В США концентрации некото-
рых продуктов деления (,03Ru, l3lI, |32Те, ,34+,37Cs) были измерены во многих
местностях в западных и центральных штатах в мае 1986 г., через несколько
дней после аварии. Концентрации были обычно ниже 0,037 Бк• м-3, и только
несколько случаев — в районе 0,037-0,37 Бк • м-3.
Иллюстрацией аварий на комбинатах по переработке отработанного ядер-
ного топлива является авария, произошедшая на ядерном комплексе «Маяк»
в бывшем Советском Союзе. Она будет кратко описана здесь из-за своей
важности для окружающей среды. Высокорадиоактивные отходы переработки
топлива, содержащие нитраты и ацетаты, хранились в емкостях из нержавею-
щей стали объемом 300 м3, установленных на заполненные бетоном канавы.
Каждая цистерна имела подвод воды для охлаждения для распределения тепла,
производимого в результате радиоактивного распада. Когда в одной из ци-
стерн произошла поломка в системе охлаждения, отходы начали испаряться,
и на поверхности жидкости начала образовываться твердая корка взрыво-
опасных нитратов. Предполагается, что корка достигла температуры 350 е С,
а затем взорвалась, когда в управляющем блоке цистерны произошло корот-
кое замыкание. В этот момент в цистерне находилось около 70-80 т жидких
от ходов с активностью 7 х 10'7 Бк. Большая часть содержимого цистерны
была выброшена в непосредственной близости от места взрыва, приведя к се-
рьезному заражению крыш и внешних стен комплекса, а также земли вокруг
него (350 000 м3 загрязненной почвы позднее было удалено и заменено чистой
землей). Активность порядка 7 х 1016 Бк была выброшена на высоту до 1000
метров в атмосферу, разнесена ветрами и привела к облучению дозами до 1 Зв
примерно 5000 человек. В зоне шириной 30-50 км облако загрязнило пло-
376
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
щадь в 23000 км2 с максимальной активностью осадков в 5 х 1015 Бк - км’2.
Наиболее пострадавшие деревни, где жители получили дозы в 0,57 Зв, были
эвакуированы в течение недели после аварии. Несмотря на эти действия, об-
лучение привело к появлению травм кожи и проблем с желудком у некоторых
людей, но последующее медицинское наблюдение за этими людьми не показа-
ло увеличения заболеваний лейкемией, хотя некоторые люди могли получить
дозы до 0,5-0,8 Зв. Радиоактивность, выпавшая из облака, также нанесла су-
щественный ущерб хвойным лесам (около трети лесов в пострадавшем районе
погибло) и привела к тому, что большие территории сельскохозяйственных
земель не смогут использоваться в течение многих лет.
В течение пяти десятилетий развития систем ядерного противодействия
огромные объемы грунтовых вод оказались загрязнены радиоактивными ве-
ществами и другими загрязнителями, в частности, органическими раствори-
телями и токсичными металлами. В США общая площадь зараженных ра-
диоактивностью территорий оценивается в 75 млн м3 за1рязненной почвы,
и 1800 млрд л загрязненных грунтовых вод. Целью Министерства энергети-
ки США стало проведение крупномасштабной очистки в рамках программ
по восстановлению первичной окружающей среды и работе с радиоактивны-
ми отходами, а также приведение лабораторий и других центров министерства
в соответствие с современными ужесточенными стандартами, и превращение
зараженных местностей в пригодные для последующего использования. В до-
полнение к работе с радиоактивными отходами (раздел 8.8) программа вклю-
чает выведение из эксплуатации около 4000 ненужных предприятий, удаление
зараженной почвы в неохраняемых зонах или заключение и стабилизацию за-
грязнителей методами, которые помогут остановить их миграцию. Разрешение
на использование местности для гражданских нужд зависит от остаточной
радиоактивности, отличимой от фонового излучения, которая бы приводи-
ла к эффективной эквивалентной дозе члену критической группы в размере
0,25 мЗв в год, включая радиацию в грунтовой и питьевой воде. Аналогичная
ситуация существует в странах бывшего Советского Союза, где огромные тер-
ритории Украины и Белоруссии заражены в результате Чернобыльской аварии.
В качестве примера проекта по восстановлению подходит случай каньо-
на в Лос-Аламосе, Нью-Мехико, места для испытаний на открытом воздухе,
которое заражено радиоактивными выбросами в прошлом по склону каньона
из завода по переработке плутония. Радиоактивность сконцентрирована в тон-
ком слое почвы вдоль края каньона, а также в осадках ручья на дне каньона.
Процедура очистки проходила в два этапа. Вначале около 300 км3 почвы, за-
раженной 137Cs, были удалены со склона каньона и перевезены в хранилище
малорадиоактивных отходов в Лос-Аламосе. На месте осталось менее 15 Бк
137Cs на грамм почвы. Затем для снижения распространения оставшейся за-
раженной почвы на территории были размещены соломенные брикеты в тех
местах, где почва смывается со стенок каньона дождевой водой.
Для будущих проектов предложено множество методов остановки распро-
странения радионуклидов. Так, 137Cs может быть остановлен многослойным
песчаным барьером, тогда как закрепление 90Sr потребует использования ма-
териалов, способных связывать и осаждать 90Sr (фосфаты, сульфат бария) или
ионообменных материалов (глины, цеолиты, титанаты кремния).
8.6. Ядерная энергия и окружающая среда
377
8.6.4. Влияние ядерных взрывов на окружающую среду и здоровье
Обилие информации по природным и последствиям для здоровья в ре-
зультате ядерной бомбардировки почерпнуто из атомной бомбардировки Япо-
нии в конце Второй мировой войны, а также множества военных тестов после-
военной эпохи, которые можно классифицировать с точки зрения мгновенной
и отложенной радиации и последующих эффектов для здоровья. Смертель-
ные эффекты мгновенной радиации, т. е. нейтронного и 7-излучения высокой
интенсивности, выделяющегося в момент взрыва, были продемонстрированы
при бомбардировке Японии. Высокие дозы мгновенной радиации вызывают
такие эффекты, как повреждения кожи и лучевая болезнь с высокой смертно-
стью, на том же расстоянии от места взрыва, что и взрывная волна и тепловой
эффект. С увеличением расстояния от взрыва интенсивность мгновенного
излучения снижается и может привести к увеличению частоты заболевания
раком или лейкемией (раздел 5.7.2). Отложенная радиация действует на более
позднем временном отрезке. Это радиация, выделяемая во время распада про-
дуктов взрыва, а также радионуклидов, образовавшихся в результате нейтрон-
ных реакций, которые поднимаются высоко в атмосферу и позднее выпадают
с радиоактивными осадками на поверхность Земли.
Радиоактивное заражение от таких радиоактивных осадков привело к боль-
шой озабоченности в 1950-х и 1960-х гг., в течение эры атмосферных испы-
таний ядерного оружия, из-за глобального влияния на людей. Радиоактивные
осадки, выпадающие поблизости от места взрыва вскоре после него, содер-
жат более крупные частицы и обломки, которые были подняты в тропосферу,
а также частицы, образованные конденсацией испарившихся продуктов деле-
ния. Эти частицы имеют очень высокую удельную активность и известны как
горячие частицы. Объем выпадения из тропосферы, а также площадь постра-
давшей территории зависят от мощности взрыва, высоты взрыва над землей
(поскольку, если огненный шар будет создан достаточно высоко над землей,
крупные частицы не будут подняты), а также от метеорологических условий,
таких как скорость и направление ветра и количество осадков. Тропосферные
радиоактивные осадки осаждаются в течение дней и недель. Вначале зараже-
ние земли снижается довольно быстро, поскольку большинство выпадающих
продуктов — короткоживущие. По этой же причине вклад отдельных ради-
онуклидов в общую картину облучения будет изменяться со временем. Тогда
как в течение первых дней и недель короткоживущие изотопы, например 1311
и |40Ва, превосходят долгоживущие радионуклиды, такие как 141 Се, 95Nb + Zr
и 89Sr, последние начинают преобладать от трех до четырех месяцев спустя.
Самыми распространенными радионуклидами по прошествии двух или трех
летявляются l44Ce+ Pr, '“Ru+RhH l47Pm, тогда как только 137Cs, 90Sr и 239Pu
остаются на многие годы. Скорость распада смеси продуктов деления равня-
ется сумме скоростей распада каждого из радионуклидов в смеси, и снижение
активности такой смеси является сложной функцией времени, поскольку со-
став смеси постоянно меняется. Грубая оценка активности А смеси за время t
после взрыва может быть получена по формуле
378
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
где Aj — это активность через определенное время после взрыва (можно
выбрать любой промежуток времени, например одну секунду, один час и т. д.).
Кратковременные тропосферные радиоактивные осадки могут вызывать
пагубное воздействие на здоровье, что было продемонстрировано при термо-
ядерном взрыве на атолле Бикини, относящемся к Маршалловым островам,
в 1954 г. О|'ромные объемы осадков переносились ветром от места взрыва
и осаждались в виде белого порошка на японскую рыболовную лодку и около
атолла Ронджлэп на Маршалловых островах, и те и другие находились пример-
но в 150 км от места взрыва. Жители атолла Ронджлэп не были предупреждены
о ситуации и, прежде чем их успели эвакуировать, пробыли около 50 часов
в непосредственном контакте с крайне зараженной окружающей средой, а так-
же потребляли зараженные пищу и воду. Судьба японского рыбака, который
жил в течение 15 дней на зараженной лодке, была аналогичной. У пострадав-
ших появлялись язвы на коже из-за /3-излучения от горячих частиц, находя-
щихся на коже, серьезно снизилось количество белых кровяных телец из-за
облучения всего тела 7-излучением, а также они испытали сильное внутреннее
облучение. Доза на все тело была оценена в 1,75 Зв для жителей Ронджлэпа,
и 1,6—6 Зв для рыбака, доза щитовидной железе от изотопов йода для двух
групп составила 3,3-18 и 3-10 Зв соответственно. Принципиальными поздни-
ми эффектами, наблюдаемыми у жителей Ронджлэпа, были нарушения работы
щитовидной железы, а также опухоли, в основном среди лиц младше десяти
лет на момент облучения, а также участившиеся случаи недонашивания и не-
правильного протекания беременности среди облученных женщин. Атолл был
так сильно заражен, что жителям пришлось остаться на другом атолле до 1957 г.
Если радиоактивный материал поднимается в стратосферу после над-
земного взрыва, радиоактивные осадки выпадают по всему миру в течение
нескольких лет с момента взрыва, вызывая глобальные радиоактивные вы-
падения. Соответственно, в таких осадках не встречается короткоживущих
радионуклидов. Основную тревогу вызывают l37Cs, ’’’Sr и 239Pu. Стратосфер-
ные осадки от ядерных испытаний достигли наибольшего размаха между 1963
и 1964 гг., и могли регистрироваться до середины 1980-х гг. Начиная с 1963 г.,
когда было достигнуто соглашение, в рамках которого США и бывший Со-
ветский Союз прекращали проводить надземные испытания ядерного оружия,
выпадение радиоактивных осадков и их влияние на общую картину облучения
человечества резко снизилось, с редкими небольшими увеличениями в связи
с китайскими и французскими испытаниями. Прекращение надземных испы-
таний отразилось также и на снижении количества радионуклидов в атмосфере
и организмах людей (рис. 8.20). В 1986 г. низкие концентрации продуктов де-
ления из ядерных взрывов были скрыты выпадением осадков в результате Чер-
нобыльской аварии. В настоящее время лишь незначительная активность 137Cs
и ’’’Sr от этих двух источников регистрируется в биосфере. На рис. 8.21 пока-
заны концентрации 137Cs в атмосфере в послечернобыльскую эру, по сравне-
нию с космогенными 7Ве и 210РЬ, являющимися продуктами распада радона.
По данным UNSCEAR, эквивалентная доза от ядерных тестов, накопленная
людьми к 2000 г., достигла 1,3 мЗв в костях от 90Sr, тогда как от 137Cs достигла
0,38 и 0,81 мЗв для внешнего и внутреннего облучения соответственно.
8.6. Ядерная энергия и окружающая среда
379
Рис. 8.20. а) Удельная активность ,4С в приземном слое воздуха в Центральной
Европе; б) удельная активность 9t)Sr в костном Са у детей младше четырех лет.
Источник: Seda J. Dosimetry of Ionizing Radiation (Czech edition).
Praga: SNTL Publishers, 1983
1x102
< 1X103
in
§ 1x1 O’*
X
Ш
s
to
X
I 1x10*
О
1X10 '7 I 1 । I 1____I___I___I___I___I--1---1---1---1--1----L
1986 1988 1990 1992 1994 1996 1998 2000 Год
Рис. 8.21. Результаты наблюдений за атмосферными концентрациями
l37Cs, 7Ве и 210РЬ, произведенных в Праге, Чехия, Государственным
департаментом радиационной защиты
Источник: Beckova V. et al. Nuclear Safety (Czech edition). 2001.
Vol. 9. P. 343; с разрешения
Долгосрочное загрязнение земли и связанные с этим проблемы со здо-
ровьем — очень серьезные проблемы в районах прошлых испытательных
полигонов ядерного оружия. В США — это испытательный полигон в Неваде,
где в период с 1951 по 1962 г. было совершено около 100 надземных взрывов.
Начиная с середины 1950-х гг. среди населения начали возрастать опасения
по поводу испытаний, а именно по поводу выпадения радиоактивных осад-
ков, содержащих 1311, который вызывает рак щитовидной железы, и были
380
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
зафиксированы такие случаи. В докладе Национального института раковых
заболеваний (NCI) прозвучали цифры, что за 1950-е гг. доза 1311 составила
0,02 и 0,1 Гр для каждого человека старше и младше 20 лет соответственно,
которые жили во время испытаний в США. На самом деле многие данные
из этого доклада вызывают сомнения по ряду причин. Непосредственных
дозиметрических измерений проводилось мало, и они были не системати-
ческими, также некоторые результаты и записи были не адекватными. Тем
не менее, используя линейную модель и концепцию коллективных доз, в NCI
утверждали, что последствия взрывов в Неваде в атмосфере составят от 11 300
до 212 000 заболеваний щитовидной железы. Сейчас эти результаты оценить
легче. Зная количество случаев заболеваний железы после катастрофы в Чер-
нобыле, можно сравнить их с расчетами NC1 и линейной моделью. Так вот,
даже при аварии дозы, необходимые для образования аномалий в щитовид-
ной железе, получило значительно меньше людей, чем выходило по расчетам.
То есть NCI явно преувеличил вероятность риска заболевания. Однако при
исследованиях было также установлено, что в районах, особо пострадавших
при выпадении радиоактивных осадков, возрос риск заболевания среди детей,
особенно если они употребляли в пищу молоко коров, коз, в этом случае дозы
могли возрасти до 1 Гр. Такие же случаи были отмечены не только в Неваде,
но и в других штатах — Айдахо, Монтана и Юта.
В 1946 г., а затем и с 1954 по 1958 г. США произвели 16 поверхностных
и атмосферных испытаний на атолле Бикини, Маршалловы острова, откуда
жители были переселены до первого взрыва. В 1968 г., после проверок, атолл
был заселен вновь. Хотя жители и вернулись, они не были абсолютно уверены
в безопасности атолла, поэтому они обратились к правительству США. После
многих проверок жителей опять переселили на острова в 1978 г. Проблема
была решена в 1997 г., когда МАГАТЭ создало независимую радиологическую
службу, которая рекомендовала не заселять атолл постоянными жителями,
потому что со скудной земли атолла и еды, получаемой с нее, люди могут
получать дозу в 15 мЗв в год.
Советский Союз также проводил подобные испытания. Наиболее важным
был испытательный полигон в Семипалатинске, Казахстан, где за 40 лет было
произведено 456 взрывов на поверхности и в атмосфере. По просьбе Казахста-
на в 1990-х гг. МАГАТЭ организовало серию проверок на полигоне. Образцы
почвы, молока и овощей, а также некоторые жители этого района были изуче-
ны на предмет радионуклидов. Результаты ошеломили — большая часть терри-
тории (19000 км3) испытаний была слабо или вообще не заражена. Только не-
которые области полигона показали высокое содержание нуклидов. МАГАТЭ
рекомендовало ограничить доступ к областям, где годовые дозы превышают
10 мЗв. Почва показывала содержание 20-35 кБк 90Sr и l37Cs на килограмм,
что соответствует годовой дозе в 0,35 Гр. Сейчас уже нет территориальных огра-
ничений, и полигон открыт, но используют его в основном фермеры и пастухи.
Второй крупный полигон был на Новой Земле, архипелаг в Северном Ледови-
том океане (рис. 8.15), где было произведено 130 испытаний. Некоторые были
проведены под водой и способствовали заражению океанических осадков.
8.7. Другие источники излучения созданные человеком
381
8.7. Другие источники излучения
в окружающей среде, созданные человеком
В этом разделе будет обсуждаться привнесение в окружающую среду из-
лучения от других источников (не тех, которые описывались в разделе 8.6),
созданных человеком. Эти источники сильно разнятся как по дозам излуче-
ния, так и по количеству человек, которые могут ему подвергаться.
Большое внимание следует уделить списанным медицинским и промышлен-
ным радионуклидным источника» 'у-излучения (60Со, I37Cs, |921г). Спустя не-
сколько лет использования таких источников мощность их излучения падает
и становится непригодной для их прямого назначения, но опасность зараже-
ния остается. Поэтому все процессы, связанные с утилизацией, переработкой,
транспортировкой и захоронением этих источников, должны тщательно кон-
тролироваться, как для высокоуровневых радиоактивных отходов. Однако та-
кие меры не всегда принимаются, и были случаи утраты подобных источников,
но это единичные случаи. Такие источники называют брошенными или утерян-
ными. Под эту категорию также подпадают приборы, снятые без уведомления.
Это не очень распространено, но имеет место, так как таких источников,
содержащих малые активности, очень много. Возвращаясь к опасности при-
менения брошенных источников в грязных бомбах (раздел 7.10), можно поста-
вить вопрос о возможности использования веществ с высокой активностью
террористическими организациями или просто безответственными людьми.
Пять таких случаев были зафиксированы и привели к смерти 19 человек. Два
из этих случаев, чтобы показать причины и последствия, будут описаны ниже.
В 1985 г. в Гайане, Бразилия, произошел один из самых серьезных радио-
логических инцидентов. Радиотерапевтический институт переехал на новое
место, а в старом здании остался один прибор дистанционной лучевой тера-
пии, который не был никак обозначен. К тому времени в приборе находилось
93 г 137CsCl с активностью 5 х 1013 Бк, с мощностью излучения 4,5 Гр • ч 1
на расстоянии одного метра от установки. Двое мужчин пришли в заброшен-
ное помещение в поисках металлолома и ценных предметов. Они не знали
про радиационную опасность. Они нашли прибор и, не зная о вреде, кото-
рый он может причинить, разобрали его и принесли части домой. В процессе
разборки капсула источника треснула и часть опасного радиоактивного цезия
просыпалась. После того как части прибора были сданы в металлолом, вла-
делец свалки обнаружил, что от объектов в темноте исходит синее свечение,
в первые же дни он позвал своих друзей и знакомых посмотреть этот фено-
мен. Некоторые из пришедших взяли частички радиоактивного металла себе
домой. Спустя несколько дней в результате сильного внешнего и внутреннего
облучения несколько человек, наблюдавших свечение или ранее входивших
в контакт с металлом, столкнулись с гастроэнтерологическими проблемами.
Вскоре был обнаружен источник излучения. Четыре человека умерли в те-
чение нескольких недель, получив дозу от 4,5 до 6 Гр, у 249 человек были
обнаружены симптомы лучевой болезни. Надо было обследовать более 60 км2
городских районов Гайаны и около 12000 человек. В итоге 85 домов были об-
наружены зараженными, из 41 из них были эвакуированы 200 человек, а семь
382
[лава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
домов вообще пришлось разрушить. В ходе разрушений и зачисток от радиа-
ции было собрано 3500 м3 радиоактивных отходов.
Инцидент в Таммику, Эстония, произошел в 1994 г., когда два брата про-
никли на никак не обозначенное и плохо охраняемое хранилище радиоактив-
ных отходов, где они вскрыли металлический контейнер с источниками 137Cs.
Во время вскрытия из контейнера выпал металлический цилиндр размером
с ручку, который один из молодых людей положил в карман и принес домой.
Сам контейнер позднее был сдан в металлолом. Молодой человек, который
подобрал цилиндр, почувствовал себя плохо еще в хранилище, а несколько
часов спустя у него началась рвота. Он был доставлен в больницу с увечьями
на ноге и бедре. Он умер спустя 12 дней. Позднее источник излучения был
обнаружен у него дома, где были незамедлительно проведены дозиметриче-
ские измерения и было установлено, что мощность излучения на поверхности
источника составила 2000-3000 Гр • ч1.
Для преодоления радиологических последствий таких случаев, как в Гой-
ане и Таммику, была организована всемирная сеть специализированных ра-
диологических клиник и институтов под эгидой ВОЗ (Всемирной организа-
ции здравоохранения) под именем: Сеть медицинской подготовки и содействия
при радиологических авариях (REMPAN). Участвующие в программе институты
предлагают помощь в диагностике и лечении пациентов, у которых обнару-
жены симптомы лучевой болезни и повреждения кожи. Участник со стороны
США — это Агентство радиационных аварий, Оак Ридж, Теннеси.
В случае если человек подвергается слабому излучению в течение корот-
кого периода времени, полученная им доза может быть настолько мала, что
никак не повлияет на его здоровье. В качестве примера можно рассмотреть
случай, произошедший в Хоустоне, Техас, в 1996 г. Промышленные устрой-
ства, содержащие 60Со и 1921г, были украдены и сданы в металлолом. Работ-
ники утиля и офицеры, расследовавшие это дело, получили дозы до 100 мЗв,
а один рабочий, который принимал металл, получил наиболее высокую дозу,
приближенную к предельно допустимой.
Как показывают эти примеры, брошенные источники часто попадают в
металлолом. Комиссия по ядерной регламентации опубликовала базу данных
с приведением 2300 случаев обнаружения источников излучения на свалках
по всему миру. В 49 случаях они были уже переплавлены, 24 из них произо-
шли в США. В табл. 8.15 приведены примеры утилизации наиболее опасных
изотопов. Чаще всего источники содержат 60Со и 137Cs. Во время переплавки
60Со входит в состав стали или железа, тогда как 137Cs накапливается в шлако-
вой пыли. Присутствие в отходах других металлов (медь, золото, алюминий)
и источников, содержащих 211|Ро, 241 Ат, торий или обедненный уран, очень
незначительно.
Наличие источников на свалках и их плавление могут быть опасными для
работников свалок и предприятий по переработке, а также могут привести
к экономическим потерям предприятий в связи с утратой продукции и ра-
ботами по устранению и захоронению радиоактивных отходов. Случаи, когда
продукция, содержащая радиоактивные металлы, поступает во всеобщее поль-
зование или пользование некоторыми организациями, происходят, но редко.
8.7. Другие источники излучения созданные человеком
383
Таблица 8.15
Некоторые случаи переплавки источников излучения.
Источник: Lubenau J.O., Yusko J.G. // Health Phys. I995. Vol. 68. P.440
Источник Активность, ГБк Место, год
“Со 15000 Мексика, 1983
137 Cs 1000 Италия, 1989
“’Со 930 Аубурун Стил, Нью Йорк, 1983
“’Со >740 Тайвань, 1983
“’Со 87 Швеция, 1996
137Cs 56 ТАМСО, Калифорния, 1985
137 Cs 37 Аубурун Стил, Нью Йорк, 1993
137 Cs 37 Италия, 1997
137 Cs 19 Байю Стил, Луизиана, 1989
137 Cs 12 Ньюпорт Стил, Кентукки, 1992
Например, в Тайване был зафиксирован случаи использования усиленных
стержней, содержащих 60Со, при строительстве 120 жилых зданий. В наибо-
лее зараженных зданиях 114 человек получили дозу от 0,4 до 120 мкЗв • ч_|,
если учитывать время, проведенное внутри дома, что соответствует суммарной
дозе 0,07-1,2 Зв за девять лет (пока заражение не было обнаружено).
Ущерб от переплавки источников радиоизотопов с отходами можно зна-
чительно снизить, ужесточив контроль над такими источниками на наци-
ональном уровне и проводя проверки соблюдения всех норм и стандартов
по списанию источников, что предотвратит нелегальное использование ра-
диоактивных материалов. Также следует проводить мониторинг металла, по-
ступающего на переплавку. Для этого на станциях поступления устанавлива-
ются многоканальные детекторы большой площади, через которые на малой
скорости проходят все грузовики.
Из всех источников излучения, созданных человеком, применение иони-
зирующего излучения в медицинских целях и радиофармацевтические препараты,
включая использование в диагностике рентгеновского излучения, соответству-
ют наибольшему проценту облучения человека (табл. 8.1). Опасность последу-
ющих стохастических эффектов после терапевтического облучения опухолей
обсуждалась в разделе 5.7.3. В ходе диагностических процедур малые дозы
вводятся пациенту локально и широко разнятся в зависимости от применя-
емых диагностических методов или используемого излучения и технических
характеристик излучающего устройства. Диагностические процедуры должны
выдать снимки с информацией, достаточной для планирования последую-
щего лечения, нанося как можно меньший ущерб пациенту. Из-за большого
выбора техник излучения и излучающих устройств МКРЗ, вместо пределов
вводимых доз, предложило стандартные дозы, которые оцениваются исходя
384
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
из соотношения польза/вред, т. е. польза от проведения каждой процедуры
должна уравновешивать любую возможность вреда здоровью от применяемо-
го излучения. Для рентгеновского излучения стандартная доза определяется
как доза излучения, абсорбированная в воздухе в точке, где лучи проникают
в тело человека. Стандартные дозы рентгеновского излучения для получения
снимков: 0,3-1,5 мГр — для грудной клетки, легких и сердца, 3-5 мГр — для
черепа, 14-40 мГр — для поясницы, 10 мГр — для почечной лоханки, мочево-
го тракта и молочных желез. При таких малых дозах риск от рентгеновского
излучения почти нулевой (раздел 5.7.2), единственное исключение составляет
опасность для беременных женщин, где соотношению польза/вред надо уде-
лять большее внимание из-за высокой чувствительности плода к излучению.
Радионуклидные батареи или ядерные реакторы на борту космических
аппаратов могут стать проблемой для окружающей среды в процессе про-
хождения спутниками и космическими кораблями атмосферы Земли при по-
ломках, так как эти аппараты содержат радиоактивные вещества, которые при
нагревании (при прохождении атмосферы) могут испариться и распростра-
ниться по атмосфере. Было зафиксировано два таких случая, но для населения
они не имели никаких радиологических последствий. В 1964 г. навигацион-
ный спутник США, несущий на борту 6,3 х 1014 Бк 238Ри, сошел с орбиты
и вошел в атмосферу на высоте 50 км над Индийским океаном. Этот случай
не причинил вреда населению из-за растворения плутония в больших объемах
воздуха. В 1978 г. аварию над Канадой потерпел советский спутник с ядер-
ным реактором, содержащим 20 кг высокообогащенного уранового топлива.
Разогрев спутника при прохождении атмосферы вызвал его разрушение. Ра-
диоактивные обломки были распространены на расстоянии 1000 км от озера
Грэйт Слэйв до озера Бэкер. Большое количество радиоактивных обломков
покрыло территорию Канады, но уровень загрязнения воздуха, воды и пиши
продуктами распада не измерялся.
Некоторые потребительские товары содержат малые количества радио-
нуклидов или являются источниками ионизирующего излучения. Далее будут
описаны те из них, которые являются наиболее широко распространенными
среди населения:
— Телевизоры излучают низко энергетическое (15-24 кЭв) рентгеновское
изучение. Доза облучения обычно соответствует пределам, установлен-
ным США, т. е. 1 мкГр • ч~1 на расстоянии 5 см от экрана. А так как
с увеличением расстояния мощность излучения падает, то на обычном
расстоянии, с которого смотрят телевизор, вреда от излучения нет.
- Световые циферблаты наручных часов содержат радионуклиды, которые
вызывают радиолюминесценцию посредством испускаемого излучения
(раздел 5.8). В качестве нуклида был выбран а-излучающий 226Ra с ак-
тивностью от 400 до 13 000 Бк. Но так как 226 Ra является еще и источни-
ком •у-излучения, то годовая эквивалентная доза для запястья сосгавляет
около 25 мЗв, тогда как малые дозы для половой системы при постоян-
ном ношении часов будут около 50 мкЗв. В авиационных приборах и на
подводных лодках шкалы содержат гораздо большие активности 226Ra.
В связи с вредом, наносимым а-излучением, производители отказались
8.7. Другие источники излучения созданные человеком 385
от радия, а в некоторых странах его вообще запретили. Сейчас вместо
радия применяют тритий или 147Рт. Эти (3~-излучатели не испускают
7-излучение, а толщина часов полностью поглощает /3-излучение.
- Детекторы дыма, содержащие америций, активно применяются в домах
и офисах. Обычный детектор дыма содержит около 40 кБк 241 Ат. Годо-
вая доза, вызванная 7-излучением от детектора, является незначительно
малой долей излучения, получаемого от природных источников.
- Газовые осветители содержат торий в качестве осветительного компонента.
Осветитель может содержать 250-400 мг тория (232Th). Доза, получаемая
пользователями, которая в основном вызвана 7-излучением дочерних
нуклидов (224Ra,212 Bi,212Pb), очень незначительна, поскольку подобные
осветители используются только туристами и незначительное время. Го-
довая доза у большинства исследованных людей не превышала 10 мкЗв.
- Старое стекло и керамическая глазурь с цветами желтых и оранжевых
тонов содержат уран в качестве красителя. Старое стекло производит
дозу на поверхности до 20 мкЗв • ч-1. Уран также применяется в зубном
фарфоре для придания обычного цвета. Учитывая обычное содержание
урана в керамике 0,03 %, эквивалентная доза ротовой полости составляет
около 7 мЗв.
Транспортировка радиоактивных материалов — один из путей, по ко-
торому радиоактивность может попасть в окружающую среду, потому как
несколько миллионов (около трех миллионов в США) грузов радиоактив-
ных материалов ежегодно перевозятся по дорогам, рельсам, морю и воздуху
во всем мире. Перевозка подобных грузов находится под контролем нацио-
нальных организаций и департаментов, и должны соблюдаться национальные
правила, основанные на рекомендациях МАГАТЭ по безопасности транспор-
тировки радиоактивных материалов.
Большинство грузов содержат радиофармацевтические препараты малого
излучения для научных, образовательных и промышленных целей, которые
перевозятся в упаковках типа А, из-за умеренных активностей компонен-
тов (рис. 8.22 а). Упаковка обычно состоит из внешнего стеклянного сосуда,
Рис. 8.22. а) Тип А упаковки, используется для транспортировки при небольших
значениях радиоактивности; б) предупреждающий знак для упаковок типа А
386
Глава 8 Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Таблица 8.16
Пределы активностей некоторых радионуклидов
при транспортировке контейнеров типа А
Радионуклид Активность, ТБк Радионуклид Активность, ТБк
3Н 40 0,7
мс 3 ,37Cs 0,6
32р 0,5 201’yj 4
67 Ga 3 226 Ra 0.003
90 Sr 0,3 24,Am 0,001
содержащего радиоактивный источник, окруженного, если это жидкость, ад-
сорбирующим материалом, свинцовой защиты, амортизирующей полистиро-
ловой пены. Все это укрыто в запаянной металлической банке. Обычно еще
используют картонные коробки как внешнюю упаковку. Специальные упа-
ковки применяются для изотопных генераторов. На каждой упаковке должен
находиться предупреждающий символ (рис. 8.22 б). Установленные пределы
для радиотоксичных соединений принимают во внимание максимальную ак-
тивность для каждого из радионуклидов, чтобы их можно было перевозить
типом А (табл. 8.16). Усиленные контейнеры, обеспечивающие радиационную
защиту даже при механическом воздействии (тип упаковки В), были созданы
для транспортировки радиоактивных отходов отработанного ядерного топлива
высокого уровня. Это будет обсуждаться в разделе 8.8. Также применяются не-
которые контейнеры для перевозки, сочетающие особенные степени защиты
для радиоактивных источников, применяемых в радиотерапии, для ядерного
топлива, гексафторида урана (коррозирующее летучее вещество), источников
с зараженной поверхностью.
8.8. Радиоактивные отходы
Как и многое другое созданное человеком, радиоактивные отходы обра-
зуются при получении электроэнергии в ядерных реакторах и использовании
радионуклидов. Основной пункт, в котором эти отходы отличаются от осталь-
ных, производимых человечеством, — это их радиоактивность. Термин ра-
диоактивные отходы включает оборудование, материалы ядерных технологий
и применения изотопов, которые радиоактивны сами по себе или заражены
радиоактивностью и для которых не существует других применений.
Первые радиоактивные отходы были получены много лет назад при про-
изводстве газовых мантий осветителей и светящихся циферблатов наручных
часов. В то время очень мало внимания уделялось радиоактивности отходов.
Еше больше отходов начали производить в конце Второй мировой войны при
получении урана, плутония и при испытаниях атомного оружия. В настоящее
время радиоактивные отходы получают при добыче и обогащении урановой
руды, производстве ядерного топлива, работе на АЭС, переплавке ядерных
8.8. Радиоактивные отходы
387
Таблица 8.17
Расчетные пределы для радионуклидов
Параметр Группы радионуклидов
1 2 3 4
Массовая удельная активность твердых отходов (кБк • кг'1) 0,3 3 30 300
Поверхностная удельная актив- ность (кБк • м-2) для материа- лов с зараженной поверхностью 3 30 300 3000
Жидкие отходы Для любых радионуклидов: объемная удельная активность (Бк • м 3)х коэффициент пропорцио- нальности поглощения (/ilng; Зв • Бк-1) нс должно превышать 0,01 Зв • м*3
устройств, а также как результат промышленных, медицинских исследований
и образовательных программ. Только лишь небольшое количество радиоактив-
ных отходов попадает в атмосферу, реки, океаны. После некоторой обработки
большинство радиоактивных отходов остаются изолированными от окружаю-
щей среды, и не будут причинять ей вред в настоящем и будущем.
Хотя стандартизации категорий радиоактивных отходов не существует,
есть универсальная классификация на низкоактивные отходы (НАО), сред-
неактивные (САО), высокоактивные отходы (ВАО), трансурановые отходы
(ТУО), отходы, содержащие природные радиоактивные материалы (НОРМ)
и смешанные отходы. Всемирная система классификации основана на вели-
чине радиоактивности отходов. Принципиальными критериями для класси-
фикации являются удельная активность отходов и теплота, выделяемая массой
отходов как результат испускания и абсорбции для радиации. Установленные
пределы для удельной активности или тепла для этих категорий отходов отли-
чаются в разных странах и могут быть разными для отходов, содержащих а-
или ^-излучающие частицы. МАГАТЭ определило отходы высокого уровня
как производящие более 2 кВт на кубический метр массы отходов. Такого
количества тепла достаточно, чтобы жидкие ВАО закипели. Обычные удель-
ные активности ВАО достигают 3,7 х 1О10 Бк на литр для жидких отходов
и 1,3 х 10'5 Бк • м~3 для твердых отходов. НАО — это любые радиоактив-
ные отходы, не являющиеся отработанным топливом, ВАО, ТУО или неко-
торыми радиоактивными отходами, содержащими уран и торий, а активность
и удельная активность радионуклидов не должна превышать уровни, уста-
новленные законами. Иногда выделяют долго- и короткоживущие отходы,
в зависимости от периодов полураспада содержащихся радионуклидов. Рас-
четные пределы для радионуклидов определяются как активность и удельная
активность радионуклидов, содержащихся в радиоактивных отходах, не на-
носящая вреда человеку и окружающей среде. Отходы, содержащие радиону-
клиды ниже расчетных пределов, не считаются радиоактивными и не будут
388 Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
наносить вред окружающей среде. Расчетные уровни, принятые в Чехии, пред-
ставлены в табл. 8.17. Категория САО используется лишь в нескольких странах,
но без четкого определения (например, они могут содержать или не содер-
жать ТУО). Министерство энергетики США определило трансурановые отходы
как содержащие на один грамм отходного материала более 3700 Бк (100 нКи)
а-излучающих трансурановых изотопов с периодом полураспада более 20 лет.
(Материалы, содержащие более 370 Бк на грамм трансурановых изотопов от-
носят к веществам, загрязненным трансурановыми элементами, а содержание
370-3700 Бк — к а-НАО.) Существует гибкость в определении других ра-
диоактивных отходов как ТУО, содержащих нетрансурановые а-излучающие
нуклиды (233U, 226Ra), а-излучающие трансурановые изотопы с периодом по-
лураспада менее 20 лет (244Cm, 252Cf) и не испускающие a-излучение нуклиды
(24|Ри). Смешанные отходы — это радиоактивные материалы, объединенные
с химически опасными веществами, такими как кислоты, опасные металлы
или органика. Отходы от добычи и переработки урановых руд относят к ка-
тегории радиоактивных материалов, встречающихся в природе. Они подробно
обсуждаются в разделе 8.5. В некоторых странах к НОРМ-отходам относят
и пепел при сжигании угля, отходы в нефтяной промышленности, в случае
если они содержат повышенные концентрации природных радионуклидов.
Наибольшие количества НАО и САО получаются на выходе из атомных
электростанций (рис. 8.23). В отходах находятся ионообменники и фильтры
после обеззараживания отходных вод и газов (раздел 8.6.1), бракованные дета-
ли, замененные в ходе ремонтов и проверок, зараженные части, отходы после
очистительных операций, зараженная лабораторная одежда и стеклянная по-
суда, а также материалы, применяющиеся в обеззараживающих операциях.
Рис. 8.23. Источники и управление радиоактивными отходами
8.8. Радиоактивные отходы
389
АЭС мощностью 1000 МВт с реактором с водой под давлением ежегодно
выдает 55-110 м3 твердых НАО, содержащих активность около 2 х 1014 Бк,
90 % из которых — это 134+137Cs, а остальная часть — от других распадов
и продуктов разложения. В будущем ожидается, что большие количества НАО
и САО появятся с выведенных из эксплуатации АЭС и других ядерных устано-
вок. Меньшие количества НАО производятся в госпиталях, исследовательских
и образовательных институтах и на производстве меченых соединений, а так-
же их могут содержать, например, мертвые после экспериментов животные,
зараженные шприцы, лабораторное стекло и зараженная почва.
ВАО включают только отработанное топливо и твердые и жидкие отходы
от военных или гражданских перерабатывающих операций. Хотя объем ВАО
и составляет всего 1 % от радиоактивных отходов, производимых во всем ми-
ре, они обеспечивают 90% радиоактивности от всех отходов. Применительно
к окружающей среде важной особенностью ВАО является содержание неко-
торых радионуклидов с очень большим периодом полураспада, что налагает
особые требования к условиям захоронения. Из-за высокой радиотоксично-
сти а-излучающих нуклидов то же относится и к ТУО, содержащим долгожи-
вущие нуклиды, такие как 237Np, 239Pu, 241 Am или 243Am. По этим причинам,
а также из-за больших объемов отходов, ВАО и ТУО высокого уровня создают
много технических, социально-политических проблем и проблем, связанных
с окружающей средой. Это может быть проиллюстрировано на примере пя-
ти крупнейших американских производителей ядерного оружия: в Хэнфорде
(Вашингтон), Роки Фолс (Колорадо), Саванне Ривер (Южная Каролина), Оак
Ридж (Теннеси) и Айдахо Фолс (Айдахо), где около 380 000 м3 жидких ВАО и
220 000 м3 жидких ТУО было получено в ходе производства ядерного оружия
Работы по захоронению отходов зависят от категории этих отходов и от
того, жидкие они или твердые. Переработка отходов нужна для сокращения
объемов и, особенно для ВАО и ТУО, для перехода радионуклидов в стабиль-
ные формы, с последующим распределением их в подходящие контейнеры,
во избежание попадания радиоактивных отходов в окружающую среду. Для
работ с ВАО необходимы дорогостоящие дистанционные процедуры, чего
не требуется для НАО и САО. Все стадии работ с отходами: накопление, пе-
реработка, транспортировка, сооружение хранилищ и захоронение — должны
проходить согласно установленным правилам и стандартам и должны контро-
лироваться государством. Типы хранилищ зависят от типа и активности отхо-
дов. Но, что общее для всех, они должны обеспечивать безопасность хранения
на протяжении всего срока, пока радиоактивность не станет незначительной
и не причинит ущерба населению, а также должны не допустить попадания
отходов в окружающую среду. В США за захоронение НАО отвечает штат,
тогда как за захоронение ВАО и ТУО отвечает федеральное правительство.
Переработка НАО и САО базируется на уменьшении объема отходов. Твер-
дые отходы подвергают сжатию под давлением или горению в стальных каме-
рах или барабанах. Содержащие отходы барабаны можно поместить в барабан
большего размера, заполнив пространство бетоном. Запечатанные барабаны
можно залить битумным лаком. Объем сгораемых отходов (бумага, одежда, ре-
зиновые перчатки, смолы, некоторые другие материалы) можно снизить при
390
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
помощи кремации, где радиоактивность будет концентрироваться в пеплах.
Печи при этом должны содержать фильтры или влажные газопромыватели,
во избежание попадания радиации в газы после сгорания. Объем жидких
НАО и САО можно снизить выпариванием или концентрированием радиа-
ции в меньших объемах твердых субстратов. Так, радионуклиды можно оса-
дить с использованием растворимых соединений, таких как гидроксид железа
или гексацианоферрат никеля, или сорбировать ионообменными смолами или
другими природными сорбентами. На следующем этапе пеплы, сорбенты или
осажденные вещества цементируют или заливают битумом. Цементирование
означает смешение радиоактивных отходов с цементной смесью, после чего
их помещают в стальные барабаны, в которых радиоактивность должна им-
мобилизироваться. При заливке битумом сорбенты или концентрированные
жидкости смешиваются с битумом, смесью асфальтового типа (как природ-
ной, так и полученной при термической обработке топлива), при температуре
около 100 °C, что позволяет убрать лишнюю воду из отходов. Полученную
смесь помещают в стальные барабаны.
На последнем этапе захоронения НАО и САО стальные барабаны или кон-
тейнеры помещаются в хранилище одного из нескольких типов. Простое при-
поверхностное хранилище еще называют поверхностным захоронением, оно
располагается в нескольких метрах под землей, в него свозят контейнеры
с радиоактивными отходами (рис. XIII на вклейке). Такие хранилища строят-
ся на глинистых участках, чтобы избежать попадания подземных вод внутрь.
Пол в хранилище посыпают песком, чтобы просочившаяся вода не скаплива-
лась у контейнеров. Также монтируются дренажные каналы, сток по которым
идет в болота. Последние, в свою очередь, постоянно проверяются на радио-
активность. После помещения контейнеров внутрь хранилища свободное про-
странство заполняется глиной. Затем на хранилище накладывается несколько
слоев глины, песка и почвы. В Хэнфорде подобные хранилища используют
для захоронения реакторов со списанных подводных лодок и авианосцев.
В хранилище «Саванна Ривер» применена сложная система цементи-
рования во избежание утечек жидких НАО, содержащих в основном "Тс,
из хранилища. В смесь портланд-цемента, окалины и зольной пыли добавля-
ют воду и жидкие НАО, далее это закачивают в емкости по 4,5 млн л (30 х 30 м
и 7 м глубиной), где раствор затвердевает. Далее эти емкости размещают по 6
или 12 штук, образуя свод, по заполнении которого все засыпается землей,
глиной и полимерами, во избежание попадания воды.
Сложные приповерхностные хранилища — это системы сосредоточенных
емкостей, сооруженные на или в нескольких метрах ниже поверхности. Ем-
кости — это прямоугольные помещения с прочными стенами и основанием,
оснащенные дренажной системой для контроля и сбора просочившейся воды,
в которых располагают отходы в небольших стальных контейнерах (рис. XIV
на вклейке). Будучи заполненными, емкости закрываются водонепроницае-
мыми панелями и несколькими слоями песка, глины и почвы. Примером
сложного приповерхностного хранилища служит хранилище около АЭС «Ду-
кованы» в Чехии, в котором размещаются НАО и САО, выработанные АЭС.
Оно построено на фундаменте кристаллических пород как комплекс из 112
8.8. Радиоактивные отходы
391
влагозащищенных емкостей (каждая размером 18 х 6 х 5,4 м). В каждую
емкость можно поместить 1100-1200 200-литровых контейнеров. Ежегодно
заполняется менее трех емкостей. Заполненные емкости покрывают несколь-
кими водозащитными и изолирующими слоями и четырьмя метрами земли.
В США объем отходов, захороненных в приповерхностных хранилищах раз-
ного типа, оценивается в 6,2 х 106 м3 с активностью 1,8 х 1018 Бк.
Новые приповерхностные хранилища должны соответствовать некото-
рым требованиям. Они должны находиться на значительном расстоянии от ис-
точников питьевой воды и водных потоков, если возможно, должны быть
сконструированы как изолированное сооружение и на расстоянии от водо-
носных горизонтов. После заполнения и консервации они должны быть изо-
лированы от людей хотя бы на 100 лет. Раньше при строительстве хранилищ
внимания таким вещам уделялось гораздо меньше. А в некоторых случаях
даже не было построено защиты от дождя, что привело к коррозии контейне-
ров и утечке отходов в окружающую среду.
Надежно построенные приповерхностные хранилища можно использо-
вать для захоронения отработанных герметичных источников излучения, исклю-
чая содержашие нуклиды 226Ra и 241 Ат. Герметичные источники широко при-
меняются в медицине, промышленности и исследованиях. Если источник уже
не нужен или его активность стала меньше необходимой, то их классифици-
руют как отработанные, в некоторых случаях активность может вообще сойти
на нет. В зависимости от активности и радионуклидов, они подразделяются
на те же группы. В некоторых странах для захоронения источников, содер-
жащих 226Ra и 241 Ат, используют приповерхностные скважины. Этот метод
захоронения заключается в сбрасывании отработанных источников по спи-
ральному каналу в металлический колодец, перед зарыванием которого все
свободное место заполняется надежными материалами, такими как полимер-
ные композиты.
В некоторых странах для захоронения НАО и САО используют так назы-
ваемые геологические хранилища, расположенные в нескольких десятках или
сотнях метров под землей в заброшенных шахтах или в специально построен-
ных сооружениях. В Германии, в хранилище «Горлебен» на глубине 500 м нахо-
дится сухой солевой рудник емкостью 40 000 м3. Хранилище «Конрад» — это
сухой приспособленный железный рудник, расположенный в горизонтальных
отводах на глубине 800 м. В Чехии есть рудник, в котором захоранивают НАО
и САО от медицинских, промышленных и исследовательских институтов в га-
лереях на глубине 70-80 м под землей, тогда как другой рудник используется
для захоронения отходов НОРМ. В Швеции хранилище НАО/САО сооружено
в кристаллическом фундаменте на глубине 60 м ниже уровня моря, а доступ
туда открыт с суши. Оно состоит из отсеков, в которых НАО и САО располага-
ются раздельно. Отсеки высотой 50 м, снабжены вентиляцией, а объем между
породой и отходами заполнен бентонитовой глиной. Подобное хранилище
находится еще и в Финляндии (рис. 8.24). Там есть два отсека в 60-100 м под
землей: один — для НАО, второй — для САО.
Подземное хранилище ТУО, опытная установка изолирования отходов
(ОУИО), была построена на соляных формациях в пустынном регионе око-
ло Карлсбада, Нью-Мехико Это геологические формации мощностью 700 м,
392
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Рис. 8.24. Хранилище радиоактивных отходов в Окилуото, Финляндия.
Источник: Nuclear Safety (Czech Edition). 1993. № I. P. 26; с разрешения
8.8. Радиоактивные отходы
393
начиная с 300 м ниже поверхности земли. В ОУИО сгружают ТУО с различ-
ных программ ядерного оружия: одежда, приборы, снаряжение — заражен-
ные плутонием, америцием и другими трансурановыми элементами. Отходы
содержатся в стальных барабанах в подземных галереях общей протяженно-
стью 12 км. С 1999 г., когда хранилище стало функционировать, оно приняло
около 18 000 барабанов с отходами. Барабаны — это стальные контейнеры
диаметром 2,5 м и 3,3 м высотой, которые доставляют до ОУИО на 1рузо-
виках. Полностью заполненное хранилище будет содержать около 6,2 млн
кубических футов ТУО. Хранилище не рассчитано на прием коммерческих
радиоактивных отходов и ВАО.
По данным МАГАТЭ, в мире сейчас функционирует 72 хранилища НАО
и САО, 21 заполнено и закрыто, 40 строятся или проходят лицензирование.
В добавление к хранилищам НАО ядерные центры Министерства энергетики
США открыли 6 коммерческих приповерхностных хранилищ с 1962 по 1971 г.:
в Макси Флате (Кентукки), Бити (Невада), Шеффилде (Иллинойс), Ричлэн-
де (Вашингтон), Барнвелле (Южная Каролина) и Вест Вэллее (Нью-Йорк).
В эти хранилища было свезено около 600 000 м3 НАО, треть из которых бы-
ла получена из медицинских учреждений. Хранилище в Макси Флате было
закрыто в конце 1970-х гг. по причинам, связанным с окружающей средой
(происходил незначительный выход трития и некоторых других радионук-
лидов, превысивший допустимые пределы) и сильной местной оппозицией.
Хранилище в Шеффилде было закрыто в 1978 г. по причине его заполнения.
В конце 1970-х гг. были закрыты хранилища в Бити и Ричлэнде из-за того,
что рабочие выносили некоторое оборудование: зараженную одежду, приборы,
электромоторы. Хотя такие промашки в организации и не привели к тяжелым
последствиям, но они оказали влияние на оппозицию и возросшее недоверие
к устройству хранилищ.
Большие объемы НАО и САО будут выработаны в ближайшее время из-за
программы по утилизации устройств, связанных с получением атомной энер-
гии и топливных циклов, а также некоторых исследовательских реакторов.
Большинство этих устройств были сделаны 40-50 лет назад и исчерпали свой
ресурс. Главной идеей утилизации является снижение активности на местах
до уровня, разрешенного правилами. Утилизация включает в себя разборку
технологического оборудования и строений, радиологические пробы и адми-
нистративные меры; также сюда входит транспортировка отходов и прочего
оборудования до места захоронения. Утилизация проходит, в зависимости
от степени радиоактивного заражения устройств, мгновенно, замедленно или
устройство будет зарыто. В мгновенной утилизации оборудование разбирается
в течение нескольких месяцев после выключения установки. В ходе замедлен-
ной утилизации, которая также называется безопасным хранением, утилизация
частей приборов проходит не сразу, а спустя много лет. А при захоронительной
утилизации вокруг приборов сооружается монолит, который будет обеспе-
чивать защиту на необходимый срок. Утилизация не относится к топливу
на этих установках — оно должно быть извлечено перед этим. В настоящее
время в США АЭС «Форт Вэйн» проходит утилизацию, а еще несколько уже
утилизированы.
394
[лава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Почти все радиоактивные отходы, относящиеся к ВАО, образовались в
ядерных реакциях при получении электричества на АЭС или при получении
военного плутония. Отработанное топливо с исследовательских и медицин-
ских реакторов и установок содержит лишь малую долю ВАО. Отработанное
топливо не подходит для мгновенной утилизации из-за высокой активности
продуктов распада и изотопов актинидов, к тому же при распаде выделяется
огромное количество тепла. Топливные кластеры после извлечения из реак-
тора сначала около года держат в бассейне с водой, расположенном в здании
первичного контура (рис.ХП на вклейке), пока не распадутся короткоживу-
щие радионуклиды и температура не станет приемлемой для транспортировки
и утилизации. Но даже после этого температура велика для мгновенного захо-
ронения. Поэтому отработанное топливо некоторое время должно содержать-
ся во временном хранилище перед мгновенной утилизацией. Существуют два
вида временных хранилищ. В мокром временном хранилище топливные класте-
ры находятся под водой в стальных цилиндрах (рис. XV на вклейке). В храни-
лищах, которые не находятся при АЭС, проходит форсированная циркуляция
воды в бассейне для охлаждения кластеров и имеется система продолжитель-
ной очистки воды. Влажные временные хранилища используются во Франции
и Швеции. Шведские хранилища представляют собой серию бассейнов раз-
мером 120 х 20 м и глубиной 27 м, построенную на кристаллическом щите.
Они способны вместить около 5000 т отработанного топлива. Сухие временные
хранилища, или сухие бочки, могут иметь различный вид. Во многих АЭС
хранилища этого типа представляют собой легкие сооружения, в которых
кластеры содержатся в толстостенных контейнерах из металлов, охлаждаемых
естественной конвекцией воздуха (рис. XVI, XVII и XIX на вклейке). Про-
хладный ветер дует через открытые стены, а горячий воздух выходит через
отверстия в крыше. В некоторых атомных станциях хранят это топливо сна-
ружи здания в бетонных бочках (рис. XVIII на вклейке).
Контейнеры для временных хранилищ очень массивны (рис. XX на вклей-
ке). Это цилиндрические контейнеры из ковкого железа или стали высотой до
4 м и 2,5 м в диаметре с толщиной стенок 30-40 см, весящие около 100 т. Тол-
стые стенки предотвращают выход излучения наружу, внутренняя часть стенок
выполнена из свинца или другого материала, поглощающего нейтроны. Внут-
ри сделана сетка для помещения топливных кластеров. Закрывается контейнер
двумя или тремя крышками, между которыми зачастую создается давление ге-
лием. Давление постоянно поддерживается, и производится постоянный кон-
троль целостности контейнеров. Внешняя поверхность контейнера — ребри-
стая, для улучшения теплоотдачи. Поскольку эти контейнеры используются
и для дальнейшей транспортировки от бассейнов (упаковка В-типа; рис. XXI
на вклейке) к временным хранилищам, а затем и к местам утилизации, то
контейнер должен противостоять возможным несчастным случаям при пере-
возке. Для этого проводятся различные тесты на падение (рис. XXII на вклей-
ке), удары, огнеупорность (до 1200 °C), погружение в воду на несколько часов.
Хранение отработанного топлива не оказывает неблагоприятного воздействия
на станцию, так как интенсивность излучения, проникающего из-за стенок
контейнера, очень мала, и хранение осуществляется в специальных зонах.
8.8. Радиоактивные отходы
395
В результате переработки топлива получается много ВАО после процессов
PUREX (раздел 4.5) и других подобных процессов. Объем их можно уменьшить
испарением, затем они помещаются на перерабатывающих установках в сталь-
ные емкости. А затем эти емкости перевозят в подземные хранилища. В США
есть несколько таких мест: в Хэнфорде 177 таких помещений, в Саванна Ри-
вер — 51, в Айдахо Фолс —11. Эти хранилища представляют собой массивные
сооружения, защищенные от дождя различными внутренними прослойками
из углеродистой стали (для двухрядного хранения). Старые сооружения пред-
назначались для однорядного хранения и более предрасположены к коррозии
и протечкам. Двухрядные — имеют более совершенную защиту. Объем этих
хранилищ варьируется от 0,2 до 3,7 млн литров. Внутри них поддерживается
постоянный контроль температуры отходов. Хранилища строятся группами,
которые называются резервуарными парками. Парки соединяются поземны-
ми трубами, что позволяет перекачивать отходы между резервуарами.
Комплексный, а зачастую и неизвестный состав отходов причиняет боль-
шие неудобства для последующих воздействий ВАО, находящихся в резервуа-
рах. В добавление к высокой активности 137Cs, 90Sr, "Тс и трансурановых эле-
ментов они содержат большое количество химикатов после переработки. (На-
пример, общая активность хэмфордских резервуаров оценивается в 8х10'6 Бк,
радиоактивные вещества смешаны примерно с 250000 т химикатов.) Обычно
на дне контейнера присутствует густой осадок, состоящий из нераствори-
мых гидроксидов, оксидов, фосфатов и сульфатов алюминия, железа, урана
и циркония, суспензии растворимых кристаллических солей натрия (нитра-
ты, нитриты, карбонаты, сульфаты) и жидкости в верхней части контейнера.
Также могут присутствовать и органические соединения. Когда топливо из-
влекают из резервуара, последний можно оставить на месте и захоронить или
вывести оттуда. Причем в первом случае надо будет избавиться от радиоактив-
ности и заполнить его соответствующими материалами, покрыть защитными
слоями сверху, а во втором — его вывезут и подвергнут утилизации со всеми
сопутствующими процедурами.
Жидкие ВАО наиболее опасны из-за возможности протекания и распро-
странения в среде. Поэтому они должны быть переведены в твердое состояние
перед долговременной утилизацией. Единственный способ отверждения жид-
ких ВАО — это стеклование. Есть два вида процессов стеклования. Первый,
применяющийся во Франции и Великобритании, заключается в испарении,
термическом разложении в роторной печи ло соответствующих оксидов. А да-
лее эти оксиды с боросиликатным стеклом разогреваются в плавильной печи
и превращаются в стекло (рис. 8.25). Альтернативная процедура проводится
в основном в США. ВАО помещают в керамический плавильный аппарат
в жидком состоянии. Выходящий при нагревании радиоактивный газ поме-
щают в металлические цилиндры 50 см в диаметре и 3-4 метра высотой,
которые затем завариваются. Боросиликатное стекло пока считается лучшим
для стеклования ВАО. Стекло содержит 55-60% S1O2, 15-30% В2О3, 6-12%
Na2O, 5% СаО, 2-4% Li2O, в еще меньших количествах А12О3, ТЮ2 и MgO
и может вмещать 10-25 % прокаленных ВАО. Подобное стекло показывает
высокую химическую и радиологическую долговечность и большую емкость
396
[лава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Стеклянная
форма
Керамический
резервуар
Нагревающие
электроды
Кожух
из нержавеющей
Рис. 8.25. Индуктивно нагреваемая стекольная
плавильная печь для стеклования ВАО.
Источник: Roth G., Weisenberger S. Newsletter of the Research Center. Karlsruhe,
Germany, 1998. Vol. 30. P 107; © Forschungszentrum Karlsruhe; с разрешения
радионуклидов как матрицы, несмотря на высокие температуры при внутрен-
нем радиоактивном распаде. Обе процедуры проводят дистанционным мето-
дом из-за высокой радиоактивности ВАО. Дегазированные оксиды образуют-
ся при разложении нитратов в отходах. Работающие сегодня установки для
стеклования в Бельгии, Франции, Индии, Японии, России, Великобритании
и США перерабатывают в стекло лишь незначительную часть ВАО. В США
первая крупная станция по стеклованию — это фабрика по производству за-
щищенных отходов, расположенная в Саванна Ривер, Южная Калифорния.
Технология стеклования считается альтернативой сжиганию плутония как
топлива МОКС (раздел 7.3.1) при решении проблемы захоронения избытка
плутония и облегчения пролификации плутония (раздел 7.10). Стеклование
в два шага предлагается как технология банок в канистре, которая была раз-
работана в США для работы с военным плутонием. Диоксид плутония сна-
чала вводится в керамическую матрицу. Матрица представляет собой сочета-
ние голландита (BaAlzTijOfc), перовскита (СаТЮ3), цирконолита (CaZrTijO?)
и рутила (ТЮ2), к которым добавляется РиО2. Для контроля критичности про-
дукта также добавляются абсорбенты нейтронов (гафний и гадолиний). Смесь
спрессовывается в таблетки (6,5 см в диаметре и 2,5 см высотой), которые
спекают при 1350 °C. При спекании диоксид плутония будет входить в кри-
сталлическую решетку матричного материала, который, из-за своей высокой
стабильности, получил название синтетической горной породы (SYNROC).
8.8. Радиоактивные отходы
397
Время от выемки топлива из реакторе, годы
Рис. 8.26. Уменьшение активности отработанного топлива со временем.
Источник: Day D. И. et al. // Reports Progr. Phys. 1985. Vol. 48. P. 101
A 12 спеченных таблеток помещают в стальную банку, 28 банок помещают
в форму и погружают в канистру, свободное пространство в которой заполнено
газом от плавления ВАО. Радиационный барьер делает очень затруднитель-
ным восстановление плутония.
После 40 лет во временном хранилище оставшаяся радиоактивность будет
главным образом исходить от 90Sr и 137Cs и долгоживущих изотопов транс-
урановых элементов. Топливо уже не будет таким горячим и будет готово
к долговременному захоронению ВАО в глубоких геологических формациях, где
оно будет храниться тысячелетия. Долговременные хранилища будут исполь-
зовать и для захоронения остеклованных ВАО. Со временем радиоактивность
и радиотоксичность отходов будет снижаться с изменением состава отходов
(рис. 8.26). После 1000 лет доли в излучении 90Sr и 137Cs почти не будет, а оста-
нется 243Am, 239Pu, 240Ри и "Тс. А где-то через 105—106 лет основную часть
излучения будет составлять 229Th (Т = 7340 лет) и его дочерние короткожи-
вущие изотопы. 229Th попадет в систему как дочерний изотоп распада 237Np,
исходный радионуклид нептуниевых радиоактивных рядов (раздел 3.11).
Из-за таких длительных сроков хранения надо быть уверенным при кон-
сервации отходов, что их контейнеры на сотни лет будут надежными. Сейчас
существует мнение, что глубокие геологические захоронения будут отвечать
этим требованиям, и это будет наиболее безопасным способом захоронения
ВАО. Такие хранилища должны быть построены в геологически стабильных
районах, в сотнях метрах под землей в месте с известной геологической ис-
торией (без извержений вулканов и землетрясений). Геологические формации
398
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Камера хранилища
Вмещающая
порода
ВАО
Емкость
из нержаве-
ющей стали
Стальная
оболочка
Бетонитовая
глина
Рис. 8.27. Многобарьерная концепция постоянного хранения отходов
должны быть сухими, без проникновения подземных вод с последующей кор-
розией контейнеров. При соблюдении этих условий риск утечки отходов бу-
дет минимальным — контейнеры производят согласно многоуровневой защите
(рис. 8.27). Первый уровень защиты — стеклянная матрица или плакирование
топливных элементов. Второй уровень — это стальной контейнер, в котором
находятся отходы (каждый стеклянный блок или топливный кластер будет
находиться в отдельном контейнере). Контейнер снабжен еще одной метал-
лической упаковкой в качестве третьего уровня защиты. Контейнеры поместят
в пустоты в горной породе, а все свободное место заполнят бетонитом — сме-
сью глины с хорошей радиоактивной сорбцией и водоупорными свойствами.
Бетонит — это уже четвертый барьер на пути излучения от радионуклидов.
Последний барьер — это собственно скала, в которой будет находиться храни-
лище. На данный момент подобных долгосрочных хранилищ не существует.
Из-за всех выдвигаемых требований выбор и подготовка места для таких
сооружений отнимает много времени (нужны различные геофизические, гид-
рологические исследования, бурение и моделирование).
Первое хранилище такого рода для ВАО будет скорее всего построено
в горах Юкка, в 140 км к северо-западу от Лас-Вегаса, Невада. Оно будет
располагаться в 300 м под землей в монолитной по геологическим поняти-
ям скале, ближайший водный горизонт находится в 250-350 м ниже уровня
хранилища. После 15 лет наблюдений было решено, что место удовлетворя-
ет требованиям. Из-за большого количества ВАО в результате производства
ядерного оружия а также отработанного топлива от коммерческих реакто-
ров у США есть необходимость в постройке подобного хранилиша. Сейчас
8.8. Радиоактивные отходы
399
существует около 45 000 т отработанного ядерного топлива с АЭС, и эта циф-
ра увеличивается на 2000 т ежегодно. Хранилище будет принимать отходы
от реакторов с водой под давлением и от кипящих реакторов, а также ВАО.
Массивные контейнеры будут поездами доставляться к зоне разгрузки через
50-километровый тоннель, откуда их доставят до места назначения. Хранили-
ще предназначается для 70000 т отходов. Управление по охране окружающей
среды выдвинуло Министерству энергетики США условия, после улаживания
которых хранилище может быть построено уже между 2010 и 2015 гг.
Транспортировка отработанного топлива и остеклованных ВАО будет
проводиться в массивных контейнерах, применяемых во временных храни-
лищах. Перевозка будет осуществляться на трейлерах или железнодорожных
вагонах, что обеспечит еще один слой зашиты от излучения. Предел дозы
принят за 10 мЗв-ч-1 на поверхности контейнера, 2мЗв-ч_| на поверхности
транспортирующего средства и 0,1 мЗв-4“’ на расстоянии 2 м от транспорта.
Принимая во внимание, что с увеличением расстояния от контейнера доза
уменьшается и, поскольку контейнер передвигается, то время воздействия
очень мало, вреда населению от этого не будет. Во избежание нападений
на транспорт перевозка будет сопровождаться военными и полицейскими эс-
кортами. И предпочтение будет отдаваться этому транспорту перед обычными
местными маршрутами. Похожие правила соблюдаются при доставке нового
топлива на АЭС. Безопасность транспортировок ВАО подтверждается фактом
перевозок ВАО по США на протяжении 30 лет, и не было зафиксировано
случаев причинения вреда населению и окружающей среде.
Противники захоронения ВАО говорят, что невозможно будет опреде-
лить, подвергаются ли контейнеры коррозии, и человечество будет существо-
вать под угрозой катастрофы тысячи лет. Несомненно, что такие прогнозы да-
вать очень сложно. В этой ситуации важную роль играет исследование природ-
ных реакторов (раздел 7.8), где процессы деления протекают в естественных
условиях. Продукты деления здесь не останавливают в продвижении никакие
барьеры, и их находят в радиусе 10-20 м от объекта (были обнаружены ста-
бильные продукты деления). Еще одно место, вызывающее интерес, — это ме-
сторождение урана «Сигар Лэйк» на глубине 450 м под землей в Саскачеване,
Канада, возраст которого — 1,3 млрд лет. Хотя оно и находится в насыщенных
водой песчаниках, на поверхность ни уран, ни продукты его распада не выхо-
дят, из-за того что месторождение окружено пластами глины, которая играет
роль естественного барьера. Последний пример — это российский район Се-
верного моря (рис. 8.14), где жидкие и твердые отходы с атомных кораблей
и подводных лодок, включая 17 судовых реакторов, были сброшены еще Со-
ветским Союзом. Семь из реакторов были сброшены с отработанным топли-
вом, но, несмотря на большую коррозионную способность морской воды и не-
большую утечку САО, российско-норвежская экспедиция в 1992 г. не обнару-
жила значительных превышений радиационного фона в воде и в морских осад-
ках. Повышенная активность 90Sr, l37Cs и 239+Mllpu была зафиксирована не-
посредственно около отходов. Такая обстановка связана с большой способно-
стью осадков вмещать растворимые и коллоидные формы радионуклидов. Эти
факты и множество проведенных расчетов отвергают сильную критику многих
организаций по поводу безопасности населения и ущерба от захоронения ВАО.
400 Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Таблица 8.18
Получение важных трансурановых элементов в реакторе мощностью 1000 МВт за год
Нуклид Объем производства (кг/год) Период полураспада (годы)
237 Np 14,5 2,1 х 106
238 Pu 4,52 88
239Pu 166 2,4 х 104
240 Pu 76,7 6,6 х 103
241 Pu 25,4 114
242Pu 15,5 3,8 х 105
241 Am 16,6 432
243Am 2,99 7,4 х 103
244Cm 0,58 18,1
Одним из самых главных беспокойств в плане длительного хранения
ВАО является присутствие долгоживущих изотопов трансурановых элементов
(табл. 8.18), которые из-за своей радиотоксичности представляют наибольшую
опасность из всех компонентов ВАО. Операции с отходами, содержащими
трансурановые элементы, очень сложны; метод, который может стать в бу-
дущем очень важным, называется трансмутацией в ускорителях, как часть
технологий, обсуждавшихся в разделе 7.7. В ходе этого процесса долгоживу-
щие радионуклиды будут преобразованы в ядерных реакциях в короткожи-
вущие, менее опасные нуклиды. Деление, вызванное нейтронами, является
многообещающим способом для преобразования нептуния, америция и кю-
рия. Эти элементы будут выделяться из отходов и помещаться в подкритиче-
ский реактор в виде стержней из оксидов Np—Am—Си. В схеме на рис. 8.28
показан переход долгоживущего 237Np. Первый этап — превращение в неста-
бильный 238 Np с захватом нейтрона, далее с захватом еще одного нейтрона
может осуществиться деление или распад с переходом в 239Pu. Тогда как боль-
шинство продуктов распада живут не более 800 лет (рис. 8.26), некоторые
долгоживущие нуклиды будут распадаться несколько тысячелетий, поэтому
освоение этого метода очень важно. Два нуклида, которые причиняют много
беспокойств из-за их высокой подвижности в окружающей среде, — это ,291
237Np (л, у)
----► ““Np (п,у)
---> 239Np *п » расщепление
238Ри (л, у) ----►“’pu
Рис. 8.28. Схема трансмутации 237Np
Упражнения
401
и "Тс (периоды полураспада в Приложении С). После их отделения от об-
щей массы отходов их можно перевести в стабильные изотопы ,30Хе и ,00Ru
соответственно в реакторе посредством последовательных захватов нейтронов
и -распадов. Другие долгоживущие нуклиды, которые можно преобразо-
вать схожими процессами, — это 135Cs, 93Zr, 79Se и l26Sn.
Захоронение радиоактивных отходов в океанах было очень распростране-
но на заре ядерных технологий. Отходы запаивались в металлические кон-
тейнеры и сбрасывались в море, и сейчас очень многие из них протекают.
Многие из этих контейнеров оказались захороненными современными осад-
ками, поэтому выход радиоактивности в окружающую среду оказался не столь
существенным. Сброс отходов в океаны прекратился после подписания меж-
дународного договора по сохранению морей и океанов в 1976 г. Несмотря
на это, Советский Союз продолжал такую политику и дальше, сбрасывая
жидкие и твердые отходы с атомных подводных лодок и кораблей в Баренце-
вом, Охотском, Карском и Японском морях вплоть до начала 1990-х гг. Сброс
радиоактивных отходов в Ирландское море с ядерного комплекса в Селла-
филде обсуждался в разделе 8.6.2.
Захоронение ВАО методом глубокого введения в скважину обширно при-
менялось в Советском Союзе с 1960-х гт. Суть метода заключается в введении
под давлением жидких отходов на глубину в несколько сотен метров в породы,
содержащие поры и пустоты, например песок, песчаники, известняки. Дая
минимизации вреда, который могут оказать эти отходы на человека и окру-
жающую среду, отходы вводились в зоны, изолированные почти непроницае-
мыми породами. Этот метод применялся для захоронения САО от некоторых
АЭС и нерадиоактивных опасных жидких отходов химической и горнодо-
бывающей промышленности. Хотя в России и полагают, что это достаточно
хороший метод, но проникновение подземных вод и возможное заражение
сильно контрастируют с хорошо спроектированными в глубоких геологиче-
ских зонах укрепленными хранилищами ВАО.
Упражнения
1. В некотором месте спустя месяц после ядерного взрыва на поверхности
земли отложилась активность 4х105 Бк • м-2. Определите активность
спустя один год. [Ответ: 1,15 х 105 Бк - м~2.]
2. Назовите три основных радионуклида, обнаруженных в радиоактивных
осадках после испытаний ядерного оружия.
3. Назовите четыре продукта потребления, содержащих небольшие количе-
ства радионуклидов.
4. Какие два наиболее часто встречаемых радионуклида в источниках излу-
чения?
5. Перечислите шесть типов радиоактивных отходов.
6. Назовите три требования к захоронению НАО и САО.
7. Какие материалы, сорбирующие нейтроны, могут применяться при хра-
нении ВАО в контейнерах?
402
(лава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
8. Пусть плутоний из радиоактивных осадков находится в пруду в виде
растворимых гидроксидов плутония в осадках. Определите равновесную
концентрацию и массу плутония, растворенного в 10 000 л воды, если
pH = 6 и растворимость Pu(OH)4 Ksp = 10"56. [Ответ: 10 24 моль-л '.]
9. Сосчитайте коэффициент распределения для плутония в воде/почве, если
0,001 % от всего плутония находится в равновесии с 25 мл воды и 1 г
почвы. [Ответ: 2,5 х 10 8.]
10. Определите эквивалентную дозу космического излучения на пилотов,
летающих над экватором на высоте 10 км в течение суток.
11. Определите радиоактивность, которая выделится при сжигании 100 кг
угля в угольной печи.
12. Концентрация 14С в воздухе — 1,48 х 102 Бк - л-1. Считая, что энергия
испускаемых /3-частиц — 0,05 МЭв, объем воздуха в легких — 1,6 л,
а масса легких — 800 г, определите дозу и эффективную дозу, получаемые
тканями легких за час. [Ответ: доза 8,7 мкГр в час.]
13. Исходя из данных анализа почвы с испытательного полигона в Неваде
(см. таблицу), какой метод восстановления почвы вы предложите для
получения как можно большей фракции почвы, которая будет содержать
менее 3,7 Бк (100 пКи) 239Ри на грамм почвы?
Размер пробы почвы (мкм) Весовой % почвы 2”Ри (Бк • г’1)
38 25 1,1
38-75 20 3,9
75-150 15 4,4
150-300 20 13
> 300 20 37
Литература
Общая и к разделу 8.1
Ansoborlo Е., Stather J. Review of the characterization of hot particles released into the en-
vironment and pathways for intake of particles // Radiat. Protect. Dosim. 2000. 92. 139
Einsenbud M. Environmental Radioactivity. 3rd Edition. Orlando: Academic press. Inc., 1987.
Kathren R. L. Radioactivity in the Environment: Sources, Distribution, and Surveillance. Lon-
don: Harwood Academic Publishers, 1984.
Kaul A., Kraus IE, Schmitt-Henning A. Exposure of the public from manpmade and natural
sources of radiation // Kerntechnik. 1994. 59. 98.
Oughton D. Protection of the environment from ionizing radiation: ethical issues // J. Environ.
Radioact. 2003. 66. 3.
Shobe J., Klemic G. The US approach to environmental monitoring // Radiat. Protect. Dosim.
2000.92.115
Taylor D. M., Stradling G. N., Henge-Napoli M. H. The scientific background to decorpora-
tion // Radiat. Protect. Dosim. 2000. 87. 11.
Литература
403
Weids D.. Jose D. E., Komer K. An overview of the current state of radiation litigation //
Health Pysics. 2001. 81. 253.
Wilson J. W. Overview of radiation environments and human exposures // Health Pysics. 2000.
79. 470.
К разделу 8.2
Bailey S. Air crew radiation exposure — an overview // Nucl. News. 2000. 43. № 1. 32.
Brucker H., Homeck G., Facius R., Reitz G. Radiation exposure in manned spaceflight //
Kemtechnik. 1993. 58. 3.
Regulla D., Schalch D., Scharmann A. Radiation exposure of civil aircrew // Kemtechnik.
1993. 58. 299
К разделу 8.3
Baxter M. S. Technologically enhanced radioactivity: an overview // J Enverton. Radioakt.
1996. 32. 3.
Betti. M. Civil use of depleted uranium // J. Enverton. Radioakt. 2003. 64. 113.
Bleise A., Danesi P. R., Burcart W. Properties, use and health effects of depleted uranium:
a general overview // J. Enverton. Radioakt. 2003. 64. 93.
Hamilton E. I. A holistic consedcration of depleted uranium and related matter // Set. Total
Enverton. 2001. 281. 5.
Hange-Napoli M. H., et al. Progress and trends in in vivo chelation of uranium // Radiat.
Protect. Dosim. 1998. 79. 449.
Koch-Steindl H., Prohl G. Consedcration on the behavior of long-lived radionuclides in the
soil // Radiat. Enverton. Biophys. 2000. 40. 93.
McCain D. E., et al. Biological effects of emmbedded depleted uranium // Sci. Total Enverton.
2001. 274. 115.
MHJevic N.,etal. Uranium content in bomb craters//J. Enverton. Protect. Ecology. 2001. 2.642.
PUpastefanou C. Depleted uranium in military conflicts and the impact on the environment //
Health Physics. 2002. 83. 280.
Stranden E. Sources of exposure to technologically enhanced natural radiation // Sci. Total
Enverton. 1985. 45. 27.
Tadmore J. Radioactivity from coal-fired power plants — a review // J. Enverton. Radioact.
1986. 4. 177.
Taylor D. M., Taylor S. K. Environmental uranium and human health // Reviews Enverton.
1997. Health. 12. 147.
К разделу 8.4
Biological Effects of Ionizing Radiation (BEIR). VI Report: The Health Effects of Exposure
to Indoor Radon. EPA (U.S.), Fabruary, 1998.
Cohen B. L. Test of the linear-no-treshold theory of radiation carcinogenesis for inhaled radon
decay products // Health Physics. 1995. 68. 157.
Costa C., Kuroda P. K. Fission products in air over the United States after the Chernobyl
event // Radiochim. Acta. 1989. 47. 199.
Crameri R., Burkart W. The radon problem // Radiat. Phys. Chem. 1989. 34. 251.
Harley N. H.. Harley J. H. Risk assessment for environmental exposures to radon daughters //
Envirton. Intern. 1989. 12. 39.
Hofinan W., Katz R-, Chunxiang Z. Lung cancer risk at low does of a-particles // Health
Physics. 1986. 51. 457.
Lubin J. H., Boice J. D. Lung cancer risk from resindential radon: meta-analysis of eight
epidemiolpgigical studies // J. Natl. Cancer Inst. 1997. 89. 49.
404
Глава 8. Радиоактивность и излучение в окружающей среде
Lyman G. Н. Radon // Indoor Air Pollution and Health / S. J. Bardona, A. Montarano, Eds.
New York: Narscel Dekker Inc., 1997. P. 179.
McLaughlin J. P. Approaches to the assessment of long term exposure to radon and its proge-
ny // Sci. Total Enverton. 2001. 272. 53.
Nero A. V. Estimated risk of lung cancer from exposure to radon decay products in U S.
homes // Atmospheric Enverton. 1988. 22. 2205.
Philips P. 5., Denman A. R. Radon: a human carcinogen // Science Progress. 1997. 80. 317.
Samet J. M., Eradze G. R. Radon and lung cancer risk: taking stock at the millenium //
Enverton. Health Perspect. 2000. 108. 635.
Stidley C.A., Samet J. M. A review of ecologic studies of lung cancer and indoor radon //
Health Physics. 1993. 65. 234.
Watson J. E., Cote R. A. Else of222Rn-resistant techniques in new home construction // Health
Physics. 1999. 76. 62.
Wooliscroft M. The principles of radon remediation and protection in U. K. dwellings // Radiat.
Protect. Dosim. 1992. 42. 211.
К разделу 8.5
Benses P. The environmental impact of uranium mining and miling and the methods of their re-
duction// Chemical Separation Technologies and Related Methods of Nuclear Waste Manage-
ment IG. R. Choppin, M. Kh. Khankhasayev. Eds. Kluwer Academic Publishers, 1999 P 225
К разделу 8.6
Bayer A. Ten years after Chernobyl — consequences for Germany// Kamtechnik. 1996. 61. 251.
Bradley D. J. Behind the Nuclear Curtain: Radioactive Waste Manegement in the Former
Soviet Union. Columbus: Batelle Press, 1997.
Crane K., Et al. North Ocean inventories of radionuclide contamination // Marine Pollution
BuU. 2000. 40. 853.
Crowley K. D., Aheame J. F. Managing the environmental legacy of U. S. nuclear-weapons
production // American Scientist. 2002. 90. 514.
Gilbert E. S., Land С. E., Simon S. L. Health effects from fallout // Health Physics. 2002. 82.726.
Greenhalgh G., Perera J. Chernobyl health effects: radiation or stress? // Nucl. Eng. Intern.
1995. 40. №496. 38.
Grimston M. C. The nuclear industry in the environment // The Nuclear Engeener. 1995. 36
№1.7.
Grimston M.C. Leukemia and nuclear establishment //Advances Nucl. Sci. Technol. 1999. 26.1
Hall S., Watt N. The potential of phytoextraction to remediate caesium-137 contaminated
ground on nuclear licensed sites // The Nuclear Engineer. 2002. 43. № 1. 27.
Hawley R. Clean energy for the twenty-first century // Nucl. Energy. 1997. 36. 465.
Jackson D., Lambers B., Gray J. Radiation does to members of the public near to Sellafield,
Cumbria, from liquid discharges 1952 1998 // J. Radiol. Protect. 2000. 20. 139.
Kendall G. M., Muirhead C. R. An investigation in the United Kingdom of the risk of occupa-
tion exposure to radiation Ц Kerntechnik. 1993. 58. 216.
Muck K. Fallout and exposure of the population in Austria after the Chernobyl accident //
Kerntechnik. 1996. 61. 260.
Nuclear Power and Climate Change. Nuclear Energy Agency, OECD, 1998.
Rudran K. Et al. Environmental and radiological aspects of thorium processing tn India //
Radiat. Protect. Enverton. 1997. 20. 143.
Shimizu Y., Kato IL, Schull W. J. Studies of the mortality of A-bomb survivors // Radiat.
Research. 1990. 121. 120. Part 9.
Литература
405
Simon S. L. Monitoring the Marshal Island for residual weapons testing fallout // Nuclear
Physical Methods in Radiologacai Investigation of Nuclear Test Sites / S. S. Hecker et al.,
Eds. Kluwer Academic Publisher, 2000. P. 181.
Simon S. L, Bouville. A. Radiation does to local population near nuclear weapons test sites
wordwide // Health Physics. 2002. 82. 706.
Simmons J. A. Radiation risks from inhaled а-emitters// Radiate. Phys. Chem. 2001. 61. 629.
Smith F. B., Clark M. J. Transport and deposition of airbom debris from the Chernobil NPP
accidient with special empasis on the consequences to the U. K. // Scientific Paper. Meteo-
rological Office. 1989. №42.
South D. W. The importance of nuclear energy for reducation of emmissions // Nucl. Energy.
1999. 38. №11.
Trabalka J. R. Eyman L. D., Auerbach S. I. Analisis of the 1957-1958 Soviet nuclear accidi-
ent // Science. 1980. 209. 345.
Watts G. The strategic case for nuclear power — environment and diversity // Nucl. Energy.
1994. 33. 217.
К разделу 8.7
Lubenau J. O. Yusko J. G. Radioaktive materials in recycled metals // Health Physics. 1995.
68. 440; 1998. 71. 293.
К разделу 8.8
Aheame J. F. Radiactive waste: the size of the problem // Physics Today. 1997. №6. 23.
Day D. H. et al. The management of radioactive waste // Reports Prog. Phys. 1985. 48. 101.
Decamps F., Dujacquier L. Overview of European practicles and facilities for waste manege-
ment and disposal // Noel. Eng. Design. 1997. 176. 1.
Devarcanda M.S., Hickox J. A. Radioactive wastes // Water Envirton. Res. 1997. 69. 720.
Donald I. W., Metcalfe B. L., Taylor R. N. The immobilization of high-level radioactive wasters
using ceramics and glasses // J. Materials Sci. 1997. 32. 5851.
Gephart R. E., Lundgren R. E. Hanford Tank Cleanup. Columbus: Batelle Press, 1998.
Hoffman D. C, Choppin G. R. Chemistry related to isolation of High-level nuclear waste //
J. Chem. Educ. 1986. 63. 1059.
Johnson J. Yucca Mountain // Chem. And Eng. News. 2002. № 8. 20.
Lewis J. B. Radioactive waste — an overview // Mineralogical Magazine. 1985. 49. 153.
Miller W., Alexander R., Chapman N., McKinley I., Smellie J. Geological Disposal of Ra-
dioactive Wastes and Natural Analogues. Amsterdam: Pergamon, 2000.
Nifenecker, Meplan S. David. Possible use of accelerator driven subcritical reactors for minor
actinide inceneration // Compt. Rend. Acad. Sci. 2000. Paris 2. Series IV. 163.
Osterberg C. L. Nuclear power waste and the ocean // Waters in the Ocean / J. W Duedall et
al., Eds. John Wiley and Sons, Inc., 1985. 4. 127.
Peterson J. M., et al. Volume and activity of buried transuranic-contavinated wastes at U. S. //
Department of Energy facilities. Health Physics. 2002. 82. 4.
Roberts C. J. Managment and disposal of waste from sites contaminated with radioactivity //
Radiat. Phys. Chem. 1998. 51. 579.
Roth G., Weisenberger S. Vitrificstion of high-level liquid waste: glass chemistry, process chem-
istry, and process technology // Nucl. Eng. Design. 2000. 2002. 197.
The Enviromental and Ethical Basis of Geological Disposal. Nuclear Energy Agency, OECD,
1995.
Tompson В. M. Radioactive waste // Water Enverton. Res. 1992. 64. 479.
Приложение А
Таблица элементов
Атомный номер Элемент Символ Атомный номер Элемент Символ
1 Водород Н 24 Хром Сг
2 Гелий Не 25 Марганец Мп
3 Литий Li 26 Железо Fe
4 Бериллий Be 27 Кобальт Со
5 Бор В 28 Никель Ni
6 Углерод С 29 Медь Си
7 Азот N 30 Цинк Zn
8 Кислород О 31 Галлий Ga
9 Фтор F 32 Германий Ge
10 Неон Ne 33 Мышьяк As
11 Натрий Na 34 Селен Se
12 Магний Mg 35 Бром Br
13 Алюминий Al 36 Криптон Kr
14 Кремний Si 37 Рубидий Rb
15 Фосфор P 38 Стронций Sr
16 Сера S 39 Иттрий Y
17 Хлор Cl 40 Цирконий Zr
18 Аргон Ar 41 Ниобий Nb
19 Калий К 42 Молибден Mo
20 Кальций Ca 43 Технеций Tc
21 Скандий Sc 44 Рутений Ru
22 Титан Ti 45 Родий Rh
23 Ванадий V 46 Палладий Pd
Приложение А. Таблица элементов
407
Атомный номер Элемент Символ Атомный номер Элемент Символ
47 Серебро Ag 79 Золото Au
48 Кадмий Cd 80 Ртуть Hg
49 Индий In 81 Таллий Т1
50 Олово Sn 82 Свинец РЬ
51 Сурьма Sb 83 Висмут Bi
52 Теллур Те 84 Полоний Ро
53 Иод I 85 Астат At
54 Ксенон Xe 86 Радон Rn
55 Цезий Cs 87 Франций Fr
56 Барий Ba 88 Радий Ra
57 Лантан La 89 Актиний Ac
58 Церий Ce 90 Торий Th
59 Празеодим Pr 91 Протактиний Pa
60 Неодим Nd 92 Уран U
61 Прометий Pm 93 Нептуний Np
62 Самарий Sm 94 Плутоний Pu
63 Европий Eu 95 Америций Am
64 Гадолиний Gd 96 Кюрий Cm
65 Тербий Tb 97 Берклий Bk
66 Диспрозий Dy 98 Калифорний Cf
67 Гольмий Ho 99 Эйнштейний Es
68 Эрбий Er 100 Фермий Fin
69 Тулий Tm 101 Менделевий Md
70 Иттербий Yb 102 Нобелий No
71 Лютеций Lu 103 Лоуренсий Lr
72 Гафний Hf 104 Резерфордий Rf
73 Тантал Ta 105 Дубний Db
74 Вольфрам W 106 Сиборгий Sg
75 Рений Re 107 Борий Bh
76 Осмий Os 108 Хассий Hs
77 Иридий Ir 109 Мейтнерий Mt
78 Платина Pt 110 Дармстадтий Ds
Приложение В
Изотопный состав
некоторых элементов
Данные взяты из: Rosman К. J. R., Taylor Р. D. Р. Isotopic compositions of
the elements 1997 // Pure & Applied Chemistry. 1998. 70. 217.
Примечание:
(1) Большинство изотопов естественного происхождения, перечисленных
в таблице, являются полиизотопными и находятся в смеси с другими
нуклидами элемента. Только некоторые изотопы, такие как фтор, на-
трий, фосфор, кобальт или золото, являются моноизотопными, состоят
только из одного нуклида. У всех у них нечетные атомные номера.
(2) Основная позиция ИЮПАК состоит в том, что правильным термином
в единственном числе для обозначения атомов (или ядер) одного хими-
ческого элемента с одинаковой атомной массой является «нуклид», а тер-
мин «изотопы» допускается применять для обозначения совокупности
нуклидов одного элемента.
(3) знак т указывает на радиоактивность нуклида, включенного в таблицу.
Элемент Нуклид Распространенность (% атома)
Водород 'Н 99,9885
2Н 0,0115
Литий 6 Li 7,59
7 Li 92,41
Бор 10 В 19,9
"В 80,1
Углерод 12с 98,93
*’с 1,07
Азот ,4n 99,632
15n 0,368
Кислород 160 99,757
170 0,038
•80 0,205
Приложение В. Изотопный состав некоторых элементов
409
Элемент Нуклид Распространенность (% атома)
Фтор ”F 100
Сера 32S 94,93
33s 0,76
34S 4,29
36S 0,02
Фосфор 31р 100
Калий ”K 93,2581
40 Кг 0,0117
41К 6,7302
Железо 54 Fe 5,845
56 Fe 91,754
57 Fe 2,119
58Fe 0,282
Криптон 78 Кг 0,35
80 Кт 2,28
82Kr 11.58
83 Кг 11,49
84 Кг 57,00
86 Кг 17,30
Рубидий 85 Rb 72,17
87Rbr 27,83
Серебро 107 Ag 51,839
109 Ag 48,161
Кадмий ,06Cd 1,25
W8Cd 0,89
"°Cd 12,49
mCd 12,80
,,2Cd 24,13
"3Cd 12,22
n4Cd 28,73
116Cd 7,49
Индий 113 In 4,29
115In 95,71
410
Приложение В. Изотопный состав некоторых элементов
Элемент Нуклид Распространенность (% атома)
Олово ,l2Sn 0,97
,14Sn 0,66
,,5Sn 0,34
,16Sn 14,54
117 Sn 7,68
,,8Sn 24,22
"9Sn 8,59
120Sn 32,58
122Sn 4,63
124Sn 5,79
Сурьма 121 Sb 57,21
,23Sb 42,79
Теллур l20Te 0,09
122Te 2,55
l23Te 0,89
124Te 4,74
l25Te 7,07
126Te 18,84
128Te 31,74
B0Te 34,08
Неодим 142Nd 27,2
143Nd 12,2
144Ndr 23,8
l45Nd 8,3
146Nd 17,2
148 Nd 5,7
l5°Ndr 5,6
Свинец 204 Pb 1,4
2W,pb 24,1
207 Pb 22,1
208 Pb 52,4
Уран 234ur 0,0055
235Ur 0,7200
238ur 99,2745
Приложение С
Свойства некоторых радионуклидов
В представленной ниже таблице приведены основные характеристики
радионуклидов, упомянутых в настоящей книге. Величины периодов полу-
распада радионуклидов (т^), а также величины энергий 7- и а-излучений
заимствованы из атласа: Pfennig G., Klewe-Nebenius Н., Seelmann-Eggebert W.
Karlsruher Chart of the Nuclides. Research Centre. Karlsruhe, Germany, 1998; ве-
личины /3-излучения (приведены энергетические максимумы) — Holden N. Е.
Table of the Isotopes (Revised 2002). Handbook of Chemistry and Physics. 85th Edi-
tion I D. R. Lide, editor. Section 11. P. 50-210. Сложные схемы распада с мало
распространенными типами излучения для некоторых радионуклидов были
опущены с целью упрощения. В случае 0- или 7-распада ядра с широким
энергетическим диапазоном указываются основные максимумы энергий из-
лучения, в таблице этот факт обозначается символом многоточия.
Сокращения, используемые в таблице: с — секунда; мин — минута; ч —
час; сут — сутки; ЕС — электронный распад; СД — спонтанное деление.
Нуклид Г1/2 Тип распада Энергия частиц, МэВ Энергия 7-квантов, МэВ
3Н 12,323 лет 0~ 0,0186 -
7 Be 53,29 сут ЕС - 0,478
“С 20,38 мин 0* 0,96 -
,4С 5730 лет /г 0,156 -
,3N 9,96 мин 1,185 -
15О 2,03 мин 0+ 1,723 -
I8F 109,7 мин 97% /З4-, 3%ЕС 0,635 -
22Na 2,603 лет 89% /3 , 11 % ЕС 0,545 1,83 1,275
24Na 14,96 суг /3~ 1,389 1,369 2,754
32р 14,26 сут 0~ 1,710 -
ЗЗр 25,34 сут 0- 0,249 -
412
Приложение С. Свойства некоторых радионуклидов
Приложение С. Свойства некоторых радионуклидов
413
Нуклид П/2 Тип распада Энергия частиц, МэВ Энергия 7-квантов, МэВ
35S 87,5 сут Р~ 0,167 -
36С1 3 x 105 лет Р~ 0,709 -
41 Аг 1,83 час Р~ 1,198 2,492 1,294 ...
' 40 К 1,28 x 109 лет №%Р, 11% ЕС 1,312 1,461
42К 12,36 час Г 1,97 3,52 1,525 ...
45 Са 163 сут Р~ 0,257 -
47Са 4,54 сут Р~ 0,68 1,99 0,489 0,808 1,297 ...
46 Sc 83,82 сут Р~ 0,357 0,889 1,121
51 Сг 27,708 сут ЕС - 0,320
мМп 312,2 сут ЕС - 0,835
56Мп 2,58 час Р~ - 0,847 1,811 2,123 ...
52Fe 8,27 час 56% /3+,44% ЕС 0,804 2,37 0,169
55Fe 2,73 лет ЕС - -
59 Fe 44,50 сут Р~ 0,475 1,565 1,099 1,292 ...
55Со 17,54 час 0,53 1,03 1,50 0,477 0,931 1,409 ...
57 Со 271,79 сут ЕС - 0,014 0,122 0,136
58Со 70,86 сут 15% /3+, 85% ЕС 0,5 1,3 0,811
60 Со 5,272 лет Р~ 0,315 1,173 1,332
63Ni 100 лет Р~ 0,065 -
62Cu 9,74 мин Р~ 2,93 ... 1,173 ...
62 Zn 9,13 час ЕС, /3+- 0,66 0,041 0,508 0,548 ...
67 Ga 78,3 час ЕС - 0,093 0,185 0,300...
68Ga 67,63 мин 88% /3+, 12% ЕС 1,83 1,077 1,833 ...
68 Ge 270,82 сут ЕС - -
75Se 119,64 сут ЕС - 0,136 0,265 0,401 ...
”Se 4,8 х 105 лет Р~ 0,15 -
82Br 35,34 час Р- 0,444 0,554 0,619 0,776 ...
Нуклид ’1/2 Тип распада Энергия частиц, МэВ Энергия 7-квантов, МэВ
81mKr 13,1 c 7 - 0,190
85 Кг 10,76 лет Р~ 0,687 0,514 ...
85mKr 4,48 час Т1%р-, 23% 7 0,83 0,151 ...
87 Кг 67,3 мин Р~ 1,33 3,49 3,89 0,403 0,845 2,555 ...
81 Rb 4,58 час 13 %/З3", 87% ЕС 0,325 1,05 ... 0,446 ...
82 Rb 1,27 мин 96% /3+, 4% ЕС 3,3 0,776 1,40
86 Rb 18,7 сут Р~ 0,68 1,774 1,077
87 Rb 4,8 х Ю10 лет Р~ 0,273 -
82Sr 25,34 сут ЕС - -
85Sr 64,9 сут ЕС - 0,514 ...
87mSr 2,81 час 7 - 0,388
89Sr 50,5 сут Р~ 1,492 0,909
"Sr 28,64 лет Р~ 0,546 -
90y 64,1 час Р~ 2,28 -
93Zr ‘ 1,5 х 106 лет Р~ 0,091 -
95 Zr 64,0 сут Р~ 0,366 1,1 0,724 0,757 ...
95 Nb 34,97 сут Р~ 0,160 ... 0,766 ...
"Mo 66,0 час Р~ 0,45 0,84 1,21 0,182 0,740 ...
99mTc 6,0 час 7 - 0,141 0,322 ...
"Tc 2,1 х 105 лет Р~ 0,293 -
!06ru 373,6 сут Р~ 0,039 -
106 Rh 2,2 час Р~ 2,4 3,0 3,54 0,512 1,048 ...
110mAg 249,9 сут Р~ 0,087 0,530 0,658 0,885 ...
109 Cd 462,6 сут ЕС - -
lnln 2,81 сут ЕС - 0,171 0,245 ...
113mIn 99,49 мин 7 - 0 392
,,5In 4,4 х 1014 лет Р~ 0,495 -
414 Приложение С. Свойства некоторых радионуклидов
Приложение С. Свойства некоторых радионуклидов 415
Нуклид Л/2 Тип распада Энергия частиц, МэВ Энергия 7-квантов, МэВ
“3Sn 115,1 сут ЕС - 0,255 .
126Sn 2,35 x 10s лет Р~ 0,325 0,064 0,088
,24Sb 60,3 сут Р- 0,61 2,30 ... 0,603 1,691 ...
1ИТе 76,3 час Р~ 0,215 0,050 0,228 ...
1231 13,2 час ЕС - 0,159 ...
125] 59,41 сут ЕС - 0,035
129j 1,57 х 107 лег Р~ 0,215 0,40
ВЦ 8,02 сут Р~ 0,25 0,606 0,81 ... 0,284 0 364 0,637 ...
l27Xe 36,4 сут ЕС - 0,172 0,203 0,375 ...
l3lmXe 11,9 сут 7 - 0,164
133Xe 5,25 сут Р~ 0,346 ... 0,081 ...
135Xe 9,10 час Р- 0,91 1,15 ... 0,250 0,608 ...
,35mXe 15,3 мин 7 - 0,527 ...
137Xe 3,83 мин Р~ 3,6 4,1 ... 0,456 0,849 ...
134Cs 2,06 лет Р~ 0,089 0,658 ... 0,605 0,796
135Cs 2 х 106 лет Р~ 0,205 -
137Cs 30,17 лет Р~ 0,514 1,176 -
137mBa 2,55 мин 7 - 0,662
140 La 40,27 час Р~ 1,24 1,35 1,67 ... 0,487 0,816 1,596 ...
141 Ce 32,50 сут Р- 0,436 0,581 0,145
144Nd 2,29 х 1015 лет а 1,83 -
147Nd 10,98 сут р- 0,805 0,896 ... 0,091 0,531
147 Pm 2,62 лет р- 0,224 0,121 ...
147 Sm 1,06 х 10“ лет а 2,235 -
157 Dy 8,1 час ЕС - 0,326 ...
169 Er 9,40 сут Р~ 0,35 0,110 ...
176Lu 3,8 х 10'° лет Р- 0,6 ... 0,088 0,202 0,307 ...
Нуклид Тип распада Энергия частиц, МэВ Энергия 7-квантов, МэВ
182Та 114,4 сут Р~ 0,25 0,44 0,52 1,7 1,121 1,221 ...
188 уу 69 сут Р- 0,349 ... 0,227 0,291 .
186Re 89,25 час 96% /Г, 4% ЕС 0,973 1,07 ... 0,137 0,77 ...
187 Re 5 x Ю10 лет Р~ 0,0025 -
188 Re 16,98 час Р~, ЕС 1,962 2,118 0,155 0,633 ...
192тП]г 5 лет 7 - 0,155
195mAu 30,5 с 7 - 0,262 0,318 ...
198 Au 2,69 сут Р~ 0,961 ... 0,412
195mHg 40 час -у, ЕС - 0,358 0,560
197 Hg 64,1 час ЕС - 0,077 0,191 ..
2MHg 46,59 сут Р~ 0,213 0,279
201'j’j 73,1 час ЕС - 0,135 0,167 ...
208y| 3,053 мин Р- 1,28 1,79 2,38 ... 0,583 2,615 ...
2 1,30 мин Р~ 1,3 1,96 2,3 ... 0,298 0,800 ..
21°pb 22,3 лет р- 0,017 0,061 0,047
2,2Pb 10,64 час Р~ 0,28 0,57 ... 0 239 0,300
214 Pb 26,8 мин Р~ 0,67 0,73 1,03 ... 0,295 0,352
2,2B1 60,6 мин Д- 64% а 36% 2,254 ... 6,051 6,090 ... 0.727 ...
2,4 Bi 19,9 мин /Г а 1,5 3,27 ... 5,450 5,513 ... 0,609 1,764 ...
210po 138,38 сут а 5,304 ... 0,803
214Po 164 рс а 7,687 ... 0,298 0,800
218Po 3,05 мин а 5,181 6,002 -
2,,At 7,22 час а 42%, ЕС 58% 5,867 ... 0 687
219Rn 3,96 с а 6,553 6,819 ... 0,271 0,402
220 Rn 55,6 с а 6,288 ... 0,055
222 Rn 3,825 сут а 5,489 ... 0,510
416
Приложение С. Свойства некоторых радионуклидов
Нуклид П/2 Тип распада Энергия частиц, МэВ Энергия 7-квантов, МэВ
223рг 21,8 мин к 100% а 0,006% 1,17 ... 5,34 0,050 0,080 0,235 ...
226Ra 1600 лет а 4,601 4,784 0,186 ...
22BRa 5,75 лет 0- 0,026 0,039 ... 0,014 ...
228Th 1,913 лет а 5,340 5,423 0,084 0,216 ...
230Th 7,54 х 104 лет а 4,621 4 687 0,068 0,144 .
232 Th 1,405 х 10w лет а 3,950 4,013 ... 0,064 ...
235u 7,038 х Ю8 лет а 4,398 ... 0,186 ...
238u 4,468 х 109 лет 8,2 х 1015 лет а сд 4,198 4,238 0,050
237Np 2,144 х 106 лет а 4,774 4,790 0,029 0,087
238Pu 87,74 лет 4,752 х 1О’° лет а сд 5,456 5,499 ... 0,043 0,100 ...
239Pu 2,411 х 104 лет 8 х 1015 лет а сд 5,144 5,157 ... 0,052 ...
24ври 6563 лет 1,14х Ю1' лет а сд 5,124 5,168 . 0,045 ...
242Pu 3,75 х 10s лет 6,77 х Ю10 лет а сд 4,856 4,901 0,045 ...
244 Pu 8,00 х 107 лет 6,6 х Ю10 лет а сд 4,546 4,589 0,043
241 Am 432,2 лет 1,2 х 1014 лет а сд 5,443 5,486 0,026 0,60 ...
243Am 7370 лет 2 х 1014 лет а сд 5,275 5,233 ... 0,044 0,075 ...
2S2Cf 2,645 лет 86 лет 97% а 3%СД 6,076 6,118 ... 0,043 ...
262 Db 34 с а, СД 8,45 8,53 8,63
263Sg 0,9 с а, СД 9,06
Приложение D
Атомные электростанции США
Данные взяты из: Nuclear News. 2001 Март.
Сокращения к таблице:
PWR (Pressurized Water Reactor) — ядерный реактор с водой под давлением;
BWR (Boiling Water Reactor) — кипящий ядерный реактор;
BW — The Babcock and Wilcox Co;
W — Westinghouse,
CE — Combustion Enginnering;
GE — General Electric;
ДКЗ — дата коммерческого запуска.
Наименование АЭС Место- положение Тип реактора Мощность, МВт Компания- владелец ДКЗ
Алабама (Alabama)
Bellefonte 1 Scottsboro PWR 1213 BW не устан.
Bellefonte 2 Scottsboro PWR 1213 BW не устан.
Joseph M. Farley 1 Dothan PWR 828 w 12/77
Joseph M. Farley 2 Dothan PWR 838 w 7/81
Аризона (Arizona)
Palo Verde 1 Wintersburg PWR 1243 CE 1/86
Palo Verde 2 Wintersburg PWR 1243 CE 9/86
Palo Verde 3 Wintersburg PWR 1243 CE 1/88
Арканзас (Arkansas)
Arkansas Nuclear 1 Russellville PWR 836 BW 12/74
Arkansas Nuclear 2 Russellville PWR 858 CE 3/80
418 Приложение D. Атомные электростанции США
Приложение D. Атомные электростанции США 419
Наименование АЭС Место- положение Тип реактора Мощность, МВт Компания- владелец ДКЗ
Калифорния (California)
Diablo Canyon 1 Avila Beach PWR ИЗО w 5/85
Diablo Canyon 2 Avila Beach PWR 1160 w 3/86
San Onofre 2 San Clemente PWR 1070 СЕ 8/83
San Onofre 3 San Clemente PWR 1080 СЕ 4/84
Коннектикут (Connecticut)
Millstone 2 Waterford PWR 875 СЕ 12/75
Millstone 3 Waterford PWR 1152 W 4/86
Флорида (Florida)
Crystal River Red Level PWR 870 BW 3/77
St. Lucie 1 Hutchinson Island PWR 839 СЕ 12/76
St. Lucie 2 Hutchinson Island PWR 839 СЕ 8/83
Turkey Point 3 Florida City PWR 693 W 12/72
Turkey Point 4 Florida City PWR 693 W 9/73
Джоржия (Georgia)
Alvin W. Vogtle 1 Waynesboro PWR 1148 W 5/87
Alvin W. Vogtle 2 Waynesboro PWR 1149 W 5/89
Browns Ferry 1 Decatour BWR 1065 GE 8/74
Browns Ferry 2 Decatour BWR 1118 GE 3/75
Browns Ferry 3 Decatour BWR 1118 GE 3/77
Edwin 1 Hatch 1 Baxley BWR 863 GE 12/75
Edwin 1. Hatch 2 Baxley BWR 878 GE 9/79
Иллинойс (Illinois)
Braidwood 1 Braidwood PWR 1120 W 7/88
Braidwood 2 Braidwood PWR 1120 W 10/88
Byron 1 Byron PWR 1105 W 9/85
Наименование АЭС Место- положение Тип реактора Мощность, МВт Компания- владелец ДКЗ
Byron 2 Byron PWR 1105 w 8/87
Clinton Clinton BWR 930 GE 11/87
Dresden 2 Morris BWR 794 GE 6/70
Dresden 3 Morris BWR 794 GE 11/71
LaSalle County 1 Seneca BWR 1078 GE 1/84
LaSalle County 2 Seneca BWR 1078 GE 10/84
Quad Cities 1 Cordova BWR 789 GE 2/73
Quad Cities 2 Cordova BWR 789 GE 3/73
Айова (Iowa)
Duane Arnold Palo BWR 538 GE 2/75
Канзас (Kansas)
Wolf Creek Burlington PWR 1135 W 9/85
Луизиана (Louisiana)
River Bend St. Francisville BWR 936 GE 6/8G
Waterford 3 Taft PWR 1075 CE 9/85
Мэриленд (Maryland)
Calvert Cliffs 1 Lusby PWR 825 CE 5/75
Calvert Cliffs 2 Lusby PWR 825 CE 4/77
Массачусетс (Massachusetts)
Pilgrim Plymi il.h BWR 670 CP 12/72
Миннесота (Minnesota)
Monticello Monticello BWR 593 GE 6/71
Prairie Island 1 Red Wing PWR 530 W 12/73
Prairie Island 2 Red Wing PWR 530 W 12/74
Мичиган (Michigan)
Donald C. Cook 1 Bridgeman PWR 1020 W 8/75
Donald C. Cook 2 Bridgeman PWR 1090 w 7/78
420
Приложение D. Атомные электростанции США
Приложение D. Атомные электростанции США
421
Наименование АЭС Место- положение Тип реактора Мощность, МВт Компания- владелец ДКЗ
Fermi 2 Newport BWR 1139 GE 1/88
Palisades Soth Haven PWR 789 СЕ 12/71
Миссисипи (Mississippi)
Grand Gulf Port Gibson BWR 1204 GE 7/85
Миссури (Missouri)
Callaway Fulton PWR 1235 W 4/85
Небраска (Nebraska)
Cooper Brownville BWR 764 GE 7/74
Fort Calhoun Fort Calhoun PWR 478 CE 9/73
Нью-Хэмпшир (New Hampshire)
Seabrook Seabrook PWR 1162 W 8/90
Нью-Джерси (New Jersey)
Hope Creek Salem BWR 1031 GE 12/86
Oyster Creek Forked River BWR 610 12/69
Salem 1 Salem PWR 1106 W 6/77
Salem 2 Salem PWR 1106 W 10/81
Нью Йорк (New York)
Indian Point 2 Buchanan PWR 975 W 8/74
Indian Point 3 Buchanan PWR 965 W 8/76
James Scriba BWR 780 GE 7/75
Nine Mile Point 1 Scriba BWR 610 GE 12/69
Nine Mile Point 2 Scnba BWR 1143 GE 4/88
R. E. Gina Ontario PWR 500 W 7/70
Северная Каролина (North Carolina)
Brunswick 1 Southport BWR 767 GE 3/77
Brunswick 2 Southport BWR 754 GE 11/75
McGuire 1 Cornelius PWR 1100 W 12/81
Наименование АЭС Место- положение Тип реактора Мощность, МВт Компания- владелец ДКЗ
McGuire 2 Cornelius PWR 1100 w 3/84
Shearon Harris New Hill PWR 860 w 5/87
Огайо (Ohio)
Davis-Besse Oak Harbor PWR 877 BW 7/78
Perry 1 North Perry BWR 1205 GE 11/87
Пенсильвания (Pennsylvania)
Beaver Valley 1 Shippingport PWR 810 W 10/76
Beaver Valley 2 Shippingport PWR 833 W 11/87
Limerick 1 Pottstown BWR 1200 GE 2/86
Limerick 2 Pottstown BWR 1200 GE 1/90
Peach Bottom 2 Delta BWR 1100 GE 7/74
Peach Bottom 3 Delta BWR 1100 GE 12/74
PPL Susquehanna 1 Berwick BWR 1100 GE 6/83
PPL Susquehanna 2 Berwick BWR 1103 GE 2/85
Three Mile Island 1 Londenderry PWR 786 BW 9/74
Южная Каролина (South Carolina)
Catawba 1 Clover PWR 1129 w 6/85
Catawba 2 Clover PWR 1129 w 8/86
Oconee 1 Seneca PWR 846 BW 7/73
Oconee 2 Seneca PWR 846 BW 9/74
Oconee 3 Seneca PWR 846 BW 12/74
Robinson 2 Hartsville PWR 683 w 3/71
Virgil C. Summer Parr PWR 885 w 1/84
Теннесси (Tennessee)
Sequoyah 1 Soddy-Daisy PWR 1147 w 7/81
Sequoyah 2 Soddy-Daisy PWR 1142 w 6/82
Watts Bar 1 Spring City PWR 1158 w 5/96
422
Приложение D. Атомные электростанции США
Наименование АЭС Место- положение Тип реактора Мощность, МВт Компания- владелец ДКЗ
Watts Ваг 2 Spring City PWR 1177 w не устан.
Техас (Texas)
Comanche Peak 1 Glen Rose PWR 1150 w 8/90
Comanche Peak 2 Glen Rose PWR 1150 w 8/93
South Texas Project 1 Palacios PWR 1250 w 8/88
South Texas Project 2 Palacios PWR 1250 w 6/89
Вермонт (Vermont)
Vermont Yankee Vernon BWR 510 GE 11/72
Вирджиния (Virgnia)
North Anna 1 Mineral PWR 925 W 6/78
North Anna 2 Mineral PWR 917 W 12/80
Surry 1 Gravel Neck PWR 810 W 12/72
Surry 2 Gravel Neck PWR 815 w 5/73
Вашингтон (Washington)
WNP 2 Richland BWR 1225 GE 12/84
Висконсин (Wisconsin)
Kewaunee Carlton PWR 510 W 6/74
Point Beach 1 Two Rivers PWR 485 W 12/70
Point Beach 2 Two Rivers PWR 485 W 10/72
Приложение Е
Сокращение наименований некоторых
агентств, комитетов и институтов
МАГАТЭ International Atomic Energy Agency (Vienna, Austria), IAEA Международное агентство по атомной энергии (Вена, Австрия)
МКРЗ International Commission on Radiological Protection (U. K.), ICRP Международная комиссия по радиационной защите (Великобритания)
BEIR Committee on Biological Effects of Ionizing Radiation (U. S. A.) Комитет по биологическим эффектам ионизирующей радиации (США)
DOE Department of Energy (U. S. A.) Министерство энергетики (США)
Е1А Energy Information Administration (U. S. A.) Информационное агентство в области энергии (США)
ЕРА Environment Protection Agency (U.S.A.) Агентство по защите окружающей среды (США)
IAEA См МАГАТЭ
IEA International Energy Agency (OECD) Международное энергетическое агентство (при ОЭСР)
INPO Institute of Nuclear Power Operations (U. S. A.) Институт по эксплуатации ядерных энергетических установок (США)
INSAG International Nuclear Safety Advisory Group (IAEA) Международная консультационная группа по ядерной безопасности (при МАГАТЭ)
IUPAC International Union of Pure and Applied Chemistry (U. K.) Международный союз теоретической и прикладной химии (Великобритания)
NCI National Cancer Institute (U.S.A.) Национальный онкологический институт (США)
424
Приложение Е. Сокращенные наименования
NCRP National Council on Radiation Protection and Measurements (U.S.A.) Национальный совет по радиационной защите и дозиметрии (США)
NEA Nuclear Energy Agency (OECD) Агентство по ядерной энергии (при ОЭСР)
NEI Nuclear Energy Institute (U.S.A.) Институт ядерной энергии (США)
NRC Nuclear Regulatory Commission (U.S.A.) Комиссия по ядерному регулированию (США)
NRPB National Radiological Protection Board (U. К) Национальный совет по радиационной защите (Великобритания)
OECD Organization for Economic Co-operation and Development (France) Организация экономического сотрудничества и развития (ОЭСР, Париж, Франция)
OSART Operational Safety Review Team (IAEA) Аналитическая группа по регулированию безопасности (при МАГАТЭ)
UNSCEAR United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation (Vienna, Austria) Комитет ООН по вопросам последствий ядерной радиации (Вена. Австрия)
WANO World Association of Nuclear Operators Всемирная ассоциация ядерного управления
WENRA The Western European Nuclear Regulators Association Западноевропейская ассоциация ядерного управления
WHO World Health Organization Всемирная организация здравоохранения
WNA World Nuclear Association (U. К.; бывший The Uranium Institute) Всемирная ядерная ассоциация (бывший Институт урана, Великобритания)
Приложение F
Некоторые web-сайты,
ориентированные на вопросы
радиоактивности, ионизирующего
излучения и ядерных технологий
Организации, компании и т.д.:
http: //www. iaea. org/worldatom — официальный сайт МАГАТЭ, Вена,
Австрия;
http: //www. iaea. org/inis/inisdb. html — официальный сайт
International nuclear information system при МАГАТЭ (библиография,
информационные сообщения);
http: //www. ера. gov/ — официальный сайт U. S. Environmental Protection
Agency;
http://www.epa.gov/epahome/topics.html — сайт U.S. Environmental
Protection Agency;
http: //www. ans. com/ — официальный сайт The American Nuclear Society
(ANS);
http: //www. ans. org/links/ — информация в области ядерной науки
и технологии (ANS);
http: //www. store. ans. org/ — информационный блок (ANS);
http://www.aboutnuclear.com/ — общественный web-сайт ANS;
http://www.hps.org/ — официальный сайт Health Physics Society;
http: //www. usee. com/ — официальный сайт US Enrichment Corporation
(вопросы обогащения урана);
http://www.uic.com.au/ — официальный сайт Uranium Information
Centre (Мельбурн, Австралия);
http://www.Einsto.gov.au/ — официальный сайт Australian Nuclear
Science & Technology Organisation (Мельбурн, Австралия);
http://www.nucleartourist.com/ — информация в области ядерной
науки и технологии;
http: //www. ecolo. org/ — официальный сайт Environmentalists for Nuclear
Energy;
426
Приложение Е Некоторые web-сайты
http: //www. radwaste. org/ — информация по вопросам обращения
с радиоактивными отходами;
http://www.world-nuclear.org/— официальный сайт World Nuclear
Association (Лондон, Великобритания);
http://www.state.nv.us/nucwaste — официальный сайт Nevada Nuclear
Waste Project;
http: //www. ymp. gov/ — официальный сайт Yucca Mountain Project
(вопросы захоронения радиоактивных отходов в подземных хранилищах).
Национальные лаборатории США:
http://www.anl.gov/ — Argonne National Laboratory;
http://www.bnl.gov/ — Brookhaven National Laboratory;
http: //www2. dne. bnl. gov/CoN/ — BNL Chart of Nuclides;
http: //www. inel. gov/ — Idaho National Engineering and Environmental
Laboratory;
http://www.llnl.gov/ — Lawrence Livermore National Laboratory;
http://www.lanl.gov/— Los Alamos National Laboratory;
http://www.lbl.gov/ — Lawrence Berkeley National Laboratoiy (LBL);
http://particleadventure.org/ — Particle Data Group of LBL;
http://www.ornl.gov/ — Oak Ridge National Laboratory;
http://www.pnl.gov/ — Pacific Northwest National Laboratory;
http://www.sandia.gov/ — Sandia National Laboratory.
Приложение G
Единицы измерения и их перевод
Длина
1 метр (м) = 100 сантиметров (см) — 39,4 дюйма (in) = 3,2787 фута (ft)
(1 ft = 30,5 см; 1 in — 2,54 см)
1 километр (км) = 1000 м — 0,621 мили (mile) (I mile = 1,6093 км)
Площадь
1 м2 — 10,75 квадратных футов (1 квадратный фуг = 0,0930 м2)
1 км2 = 0,386 квадратной мили (1 квадратной мили = 2,59 км2)
Объем
1 м3 — 1000 литров (л) — 264,17 US галлона
1 л = 0,26417 US галлона (1 US галлон = 3,78543 л)
Масса
1 килограмм (кг) = 1000 грамм (г) = 2,2040 фунта (1b) (1 1b = 0,4536 кг)
1 метрическая тонна = 1000 кг
Атомная единица массы (а. е. м.) = 1/12 массы атома i2C = 1,66054 х 10 27 кг
Время
1 год = 3,1536 х 107 секунд (с)
Давление
1 паскаль (Па) = 1,02 х Ю-5 атмосферы (ат) = 1,45 х 10 4 lb/in2 *
1 ат = 1,013 х 105 Па = 14,7 lb/in2
(1 lb/in2 = 6,895 х 103 Па = 7,03 х Ю“2 ат)
* Фунтов на квадратный дюйм, другое обозначение psi. — Прим, перев.
428
Приложение G. Единицы измерения и их перевод
Энергия
1 джоуль (Дж) = 1 ватг-секунда (Втс) = 2,778 х 10 4 ватт-час (Втч) =
= 2,388 х 10~4 калорий (кал) = 6,242 х 1018 электронвольт (эВ) =
= 6,242 х 1012 МэВ (мегаэлектронвольт)
1 электронвольт (эВ) = 1,66054 х 10“27 кг • (2,997925 х 108 м • с2) =
= 1.492 х 10 10 Дж = 931,5 МэВ
Связь эквивалента энергии и температуры (1 кельвин):
Е = ЗкТ/2 (к — константа Больцмана, 1,38065 х 10"23 Дж/К) =
= 2,071 х IO’23 Дж = 1,2927 х 10“4 эВ (1 кэВ = 7,74 х 106 К)
Метрические множители
Префикс Сокращение Величина Префикс Сокращение Величина
экса Е 1018 санти С 10“2
пета П 10й милли м io-3
тера Т ю12 микро мк 106
гига Г 10’ нано н 10-’
мега м 106 ПИКО п ю-’2
кило к 103 фемто ф Ю-’5
URSS.ru URSS.ru URSS.ru URSS.ru
URSS.ru URSS.ru, URSS.nu ' ^URSS.ru Д'Ц! URSS.ru
Представляем Вам следующие книги:
Серия «НАУКУ — ВСЕМ! Шедевры научно-популярной литературы»
s Перельман М. Е. А почему это так? Физика вокруг нас.
s Перельман М. £. А почему это так? Физика в гостях у других наук.
z Фрова А. Почему происходит то, что происходит: Окружающий мир
глазами ученого.
s Чернин А.Д. Вращение галактик.
Чернин А. Д. Физика времени.
г Уле О Почему н потому: Учебник физики в вопросах и ответах.
s Гартман 3. Занимательная физика, или Физика во время прогулки.
г-Ланге В. Н. Физические парадоксы, софизмы н занимательные задачи. В 2 кн.
s Ланге В. Н. Физические опыты н наблюдения в домашней обстановке.
г Чирков Ю. Г Рассказы о фотосинтезе.
URSS
z Иванов Б. Н. Мир физической гидродинамики: От проблем турбулентности
до физики космоса.
s Куликовский П. Г Справочник любителя астрономии.
sУшаков И А. История науки сквозь призму озарении. В 8 кн
Кн. 1. Пути познания Вселенной.
Кн. 2. Сначала было число...
Кн. 3. Колдовство геометрии.
Кн. 4. От арифметики до алгебры: Таинственная страна Аль-Джебр.
Кн. 5. Вероятность и статистика: Этот случайный, случайный, случайный мир...
Кн. 6. От счетных машин до ЭВМ: Как люди научили машины «думать».
Кн. 7. Покорение океана и неба: Икары и Ихтиандры.
Кн. 8. Покорение космоса: Небо без границ.
г Раков Д. Л., Печейкина Ю.А. Парадоксальный мир невозможных фигур
и оптических иллюзий.
s Попков В. И Физика и ее парадигмы в датах и цитатах.
s Конобеев Ю. В. и др (ред.) Физики продолжают шутить.
г Горобец Б. С. Советские физики шутят... Хотя бывало не до шуток.
s Горобец Б. С., Золотов Ю. А., Федин С. Н. Ученые шутят.
URSS.ru URSS.ru URSS.ru URSS.ru URSS.ru
Тел./факс: +7(499)724-25-45 (многоканальный) E-mail URSS@URSS.ni http://URSS.ru Наши книги можно приобрести в магазинах: «НАУКУ - ВСЕМ!» (м. Профсоюзная, Нахимо скнй кр-т, 55. Тел. (499) 724-2545) «Библио-Глобус» (и. Лубянка, ул. Мясницкая 6. Тел. (495) 525-2457) «Московский дои книга» (и. Арбатская, ул Новый Арбат. 8. Тел. (495) 203-8242) «Молодая гвардия» (и. Полянка, ул. Б. Полянка, 28. Тел. (495) 238-5001, (495) 780-3370) «Дом научно-технической книга» (Ленинский пр-т, 40. Тел. (495) 137-5019) «Дои книга на Ладожской» (н Бауманская, ул. Ладожская. 8. стр.1. Тел. (495) 267-0302) «Санкт-Петербургский Дои книга» (Невский пр., 28. Тел. (812) 448-2355) «Книжный бум» (г Киев, книжный рынок «Петровка», ряд 62, место 8 (павильон «Академкнига»). Тел. +38 (067) 273-5010) Сеть магазинов «Дом книга» (г. Екатеринбург, ул Антона Валена, 12. Тел. (343) 253-5010)
URSS.ru URSS.ru URSS.ru URSS.ru
URSS.ru URSS.ru „ URSS.ru__________URSS.ru
URSS.ru URSS.ru______URSS.ru___URSS.ru____URSS.ru
Уважаемые читатели! Уважаемые авторы!
Наше издательство специализируется на выпуске научной и учеб-
ной литературы, в том числе монографий, журналов, трудов ученых
Российской академии наук, научно-исследовательских институтов
и учебных заведений. Мы предлагаем авторам свои услуги на выгод-
ных экономических условиях. При этом мы берем на себя всю ра
боту по подготовке издания — от набора, редактирования и верстки
URSS
до тиражирования и распространения
Среди вышедших и готовящихся к изданию книг мы предлагаем Вам следующие:
г-Грин Б. Скрытая реальность: Параллельные миры и глубинные законы Космоса.
г Грин Б. Элегантная Вселенная. Суперструны, скрытые размерности
н поиски окончательной теории.
г Грин Б. Ткань космоса: Пространство, время н текстура реальности.
s Рэндалл Л. Закрученные пассажи: Проникая в тайны скрытых
размерностей пространст ва.
j- Покровский В В. Космос, Вселенная, теория всего почти без формул,
или Как дошли до теории суперструн.
j- Перельман М. Е. Наблюдения н озарения, или Как физики
выявляют законы природы. В 2 кн.
г Цвибах Б Начальный курс теории струн.
х Вайнберг С. Мечты об окончательной теории: Физика в поисках самых
фундаментальных законов природы.
х Пенроуз Р Новый ум короля. О компьютерах, мышлении и законах физики.
г Воронов В. К., Подоплелов А. В., Сагдеев Р. 3. Физика на переломе тысячелетий. В 3 кн.
Кн 1. Физика самоорганизующихся и упорядоченных систем. Новые объекты
атомной и ядерной физики. Квантовая информация. Новейшие открытия в физике
органического мира.
Кн. 2. Конденсированное состояние.
Кн. 3. Физические основы нанотехнологий.
хФейнман Р. Фейнмановские лекции но физике. Тома I -9; задачники.
z Майнцер К. Сложноснстемное мышление: Материя, разум, человечество.
Новый синтез.
х Горобец Б. С. Крут Ландау: Жизнь гения.
z Горобец Б. С. Крут Ландау: Физика войны н мира.
z Горобец Б. С. Круг Ландау н Лифшица.
z Бисноватый-Коган Г С Релятивистская астрофизика н физическая космология.
г Хван М. П. Неистовая Вселенная: от Большого взрыва до ускоренного расширения,
от кварков до суперструн.
zByrd Gene G., Chernin Arthur D., Valtonen Mauri J. Cosmology: Foundations and Frontiers,
z Иванов Б. H Законы физики.
По всем вопросам Вы можете обратиться к нам:
тел. +7 (499) 724—25—45 (многоканальный)
илн электронной почтой URSS@URSS ru
Полный каталог изданий представлен
в интернет-магазине: http://lJRSS.ru
Научная и учебная
литература
URSS.ru URSS.ru _____URSS.ru___URSS.ru___URSS.ru
URSS.ru URSS.ru URSS.ru URSS.ru
Ул. Вавилова
+7(499)724-25-45
I НАШИ НОВЫЕ
КООРДИНАТЫ
«>«»«»<«.« пр.г
117335, Москва, ;|
Нахимовский пр-т, 56
* а- .
;ул Ва» нова
уп. Кржижановского
рынок»
Рахимовский
'-^анов^.з
m / >5 и“*чв
с Ьабушкина»
ТЕЛЕФОН/ФАКС (многоканальный)! ул ^Ульянова—
_ (М)
—’ 5 Академическая
—----------- г
S
ул. Кржижановского
О- тан .,
. «Уп Ивана
Бабушкина»
URSS
Общая
схема
UR55
Детальная схема
От м. Профсоюзная:
8 мин. пешком
или одна остановка
наземным транспортом:
автобусы № 67, 67к, 130;
троллейбус № 49
до остановки
«Ул Ивана Бабушкина»
трамваи № 14, 39
до остановки
«Черемушкинский рынок»;
трамваи № 22, 26
до остановки
«Ул. Вавилова»;
автобусы № 67, 67г, 130;
троллейбус № 49
до остановки
«Ул. Ивана Бабушкина»
И ЭДА rf- It» , АЯ Ft-И
ВЫСТАВОЧНЫЙ
HAWcm
Москва,
Нахимовский
-g-Tf»* ТЕЛЕФОН/ФАКС
+7(499)724-25-45
fff ft F (многоканальный)
ДОРОГИЕ ЧИТАТЕЛИ!
Приглашаем посетить наш выставочный зал,
где в полном объеме представлены
ВСЕ КНИГИ издательской группы URSS.
Также у нас Вы найдете превосходный подбор книг других
научных издательств по гуманитарным, естественным
и точным наукам по ПРИВЛЕКАТЕЛЬНЫМ ЦЕНАМ.
Здесь в спокойной обстановке Вы сможете
ознакомиться с нашей продукцией и при желании
приобрести заинтересовавшие Вас издания.
ИрЖИ ХАЛА JinHdla
Профессор ядерной химии, специалист по применению радиоизотопов в неорганической
и физической химии. До 2004 г. работал в отделе неорганической химии Высшей школы науки
Университета им. Масарика (Брно, Чешская республика). В1964-1982 гг. — ассистент-профессор
Радиохимической лаборатории Университета им. Масарика. С1982 г. адъюнкт-профессор ядерной
химии, в 1991 г. получил звание профессора ядерной химии, с 1992 г. по совместительству
профессор в Техническом университете Брно. С1999 г. член научного совета отдела ядерной химии
Чешского технического университета (Прага). В 1985-1995 гг. являлся национальным пред-
ставителем в комиссии по растворимости (V.8) Международного союза теоретической и приклад-
ной химии (IUPAC). В 1985-1988 гг. — член редакционной коллегии международного журнала
«Solvent extraction and ion exchange». В1990-2002 гг. — вице-ректор Университета им. Масарика
в сфере международных отношений и издательской деятельности.
Доктор И. Хала — автор двух учебников на чешском языке: «Изотопы в биологии» и «Лабо-
раторный курс в ядерной химии» (несколько выпусков); соавтор учебника «Ядерная химия»
(1985 — чешское издание, 1992 — английское издание). Автор более 50 научных работ и 10
обзорных статей, а также редактор четырех томов «Серия данных по растворимости» (IUPAC).
Читал такие курсы, как «Ядерная химия», «Общая химия», «Радиоэкология», «Лабораторный курс
по ядерной химии». В1995-1996 гг. читал лекции в Колледже МакЛеннан (Уэйко, штат Техас, США).
Джеймс Д. НАВРАТИЛ
James D. Navratil
Заслуженный профессор наук о Земле и окружающей среде в Университете Клемсона (США),
старший технический советник «Hazen Research» — крупнейшей корпорации, занимающейся
исследованиями и разработками для геологической, химической, энергетической и экологической
отраслей промышленности. Имеет более чем 30-летний опыт научной работы в области
радиохимии, экологии и управления, приобретенный прежде всего в американском Министерстве
энергетики и на заводе «Rocky Flats» (производство материалов для ядерного оружия), а также
во время сотрудничества с Международным агентством по атомной энергии (МАГАТЭ), Центром
разработки энергетических технологий, Национальной инженерной и экологической лаборато-
рией штата Айдахо и корпорацией «WMX Group, 1лс».
Доктор Дж. Д. Навратил — автор свыше 250 науччых публикаций, соавтор более 20 книг; член
редакционных коллегий нескольких журналов. Им были прочитаны лекции в более чем 100
странах мира. За достижения в области химии разделения, восстановления и процессов
переработки отходов он получил звание«Инженер года корпорации „Rockwell International"», стал
лауреатом награды Американского химического общества. Член команды МАГАТЭ, получившей
в 2005 г. Нобелевскую премию мира. В 2006 г. получил награду Международного конкурса по
проекту WERC (в области обращения с отходами, образования и исследований).
E-mail.
URSS@URSS.ru
Каталог изданий
в Интернете:
Отзывы о настоящем издании,
а также обнаруженные опечатки присылайте
по адресу URSS@URSS.nj.
Ваши замечания и предложения будут учтены
и отражены на web-странице этой книги
в нашем интернет-магазина http://URSS.nj URSS http://URSS.ru
I IDCC НАШИ НОВЫЕ +7(499)724-25-45
UlXUV КООРДИНАТЫ 117335, Москва, Нахимовский пр-т, 56