Текст
                    

Оглавление на страницах 752 - 756. Click here for fast transfer
MICROWAVE SPECTROSCOPY С. H. Townes Professor of Physics COLUMBIA UNIVERSITY A. L. S chaw low BELL TELEPHONE LABORATORIES McGRAW-HILL PUBLISHING COMPANY LTD New York — LONDON — Toronto 1955
' Таунс и А. Шавлов РАДИОСПЕКТРОСКОПИЯ Перевод с английского В. Г. ВЕСЕЛАГО, В. С. ЗУЕВА и К. К. СВИДЗИНСКОГО Под редакцией . А. ИРИСОВОЙ и Б. Д. ОСИПОВА ИЗДАТЕЛЬСТВО ИНОСТРАННОЙ ЛИТЕРАТУРЫ Москва, 195 9
ПРЕДИСЛОВИЕ РЕДАКТОРОВ ПЕРЕВОДА •1 Монография Таунса и Шавлова «Радиоспектроскопия», русский перевод которой предлагается читателю, безусловно, заслуживает внимания широкого круга научных работников, инженеров, аспирантов и студентов. Авторы книги Таунс и Шавлов являются крупными специалистами в области радиоспектроскопии, работы которых по исследованию враща- тельных спектров известны во всем мире. Радиоспектроскопия в настоящее время является уже достаточно раз- витым разделом физики. Об этом убедительно свидетельствуют свыше полу- тора тысяч оригинальных работ по радиоспектроскопии, выполненных за последние 12 лет. С каждым годом расширяется круг физических проблем, непосредственно связанных с радиоспектроскопическими исследованиями, начиная от общих вопросов квантовой электродинамики и общей теории отно- сительности до прикладных задач радиофизики, радиоастрономии и метро- логии времени. Радиоспектроскопические исследования имеют большое зна- чение не только для физиков, но и для химиков, занимающихся вопросами изучения структур молекул, природы химической связи, кинетики химиче- ских реакций. Особенно надо отметить определившееся за последние годы важное направление применений радиоспектроскопии в радиотехнике, возникшее в связи с созданием молекулярных генераторов и усилителей (Maser) Метод генерации и усиления радиоволн с помощью пучка «активных» молекул, как известно, был впервые предложен Басовым и Прохоровым в 1954 г. Независимо и почти одновременно Гордон, Цайгер и Таунс на основе того же принципа построили молекулярный генератор с примене- нием молекул аммиака. Басов и Прохоров предложили также метод полу- чения активных молекул при помощи вспомогательного излучения в кван- товых системах с тремя уровнями. Этот принцип был использован в даль- нейшем Бломбергом в случае парамагнитного резонанса, что привело к созданию малошумящих парамагнитных усилителей. До появления настоящей монографии Таунса и Шавлова не существо- вало систематического руководства по радиоспектроскопии газов. Вышедшая в 1952 г. книга Горди, Смита и Трамбаруло «Радиоспектроскопия» (русский перевод, Гостехиздат, 1955) по существу представляла собой обзор выполнен- ных экспериментальных работ без достаточно полного изложения теории. Небольшая по объему книга Стрендберга «Радиоспектроскопия» (русский перевод, ИЛ, 1955) отчасти восполнила этот пробел, но ввиду краткости изло- жения не может рассматриваться как систематическое руководство по радио- спектроскопии . Таким образом, монография Таунса и Шавлова является первым систематическим руководством по радиоспектроскопии газов, в которой последовательно и полно изложена как теория вращательных спектров мо- лекул, так и техника радиоспектроскопических измерений.
6 ПРЕДИСЛОВИЕ РЕДАКТОРОВ ПЕРЕВОДА Гл. 1—13 посвящены теории радиоспектроскопии газов. В этих главах подробно рассмотрены вращательные и инверсионные спектры молекул, их тонкая и сверхтонкая структуры, форма и ширина линий поглощения. К сожалению, недостаточно подробно рассмотрен важный вопрос о вну- треннем вращении в молекулах, которому в работах последних лет уделяется все большее внимание. Гл. 14—17 посвящены методам радиоспектроскопических исследований, способам генерации сантиметровых и миллиметровых волн и технике измере- ний частоты. Надо отметить также явно недостаточное внимание, которое авторы уделили вопросам применения радиоспектроскопических методов. Около одной трети объема книги занимают справочные таблицы и библио- графия, представляющие особый интерес для лиц, непосредственно работаю- щих в области радиоспектроскопии. За три года, прошедшие с момента выхода в свет американского издания книги, появилось значительное число новых работ и возникла необходимость дополнения таблиц и библиографии. В связи с этим редакторами русского перевода монографии составлены список литературы по радиоспектроскопии газов за 1955—1957 гг. и допол- нительная таблица молекулярных постоянных по данным 1955—1957 гг. 1 Кроме того, в основную библиографию включено около 100 статей и книг советских авторов, вышедших до 1955 г. Быстрое развитие за последние 2—3 года нового направления радио- спектроскопии (работ в области молекулярных генераторов и усилителей), которое, естественно, никак не могло быть достаточно полно освещено авто- рами книги, побудило редакторов составить дополнительную библиографию по квантовым усилителям и генераторам. Выделение этой библиографии в особый раздел оправдывается, по мнению редакторов, тем, что соответ- ствующая литература охватывает не только вопросы радиоспектроскопии газов, но и целый ряд вопросов физики твердого тела. Кроме того, редакторы перевода сочли необходимым включить в прило- жения новые таблицы квадратов матричных элементов дипольного момента, опубликованные Эрландсоном в 1956 г. (Приложение IVa). Таким образом, предлагаемый перевод книги Таунса и Шавлова является систематическим руководством по теории и эксперименту радиоспектро- скопии. газов и содержит достаточно полный материал по данным вплоть до 1958 г. Перевод книги выполнен В. Г. Веселаго [гл. 3, 4, 8, 9, 11, 12 6—10), 17 и Приложения I—VII], В. С. Зуевым (гл. 10, 13, 16, 18) и К. К. Свидзинским [гл. 1, 2, 5—7, 12 (§ 1—5), 14, 15 и библиография]. Н. Ирисова. Б. Осипов.
ПРЕДИСЛОВИЕ АВТОРОВ Настоящая книга посвящается сравнительно новой области физики — радиоспектроскопии газов, которая берет свое начало с первых измерений диэлектрической постоянной на высоких частотах, или, более точно, с опыта по измерению поглощения сантиметровых волн в газообразном аммиаке, выполненного Клитоном и Вильямсом в 1933 г. Однако уверенные и точ- ные измерения спектров в радиодиапазоне начали производиться только после создания современной сверхвысокочастотной техники, а также после того, как в 1946 г. удалось достичь большого разрешения в спек- троскопах, работающих при низких давлениях газов. После 1946 г. радио- спектроскопия начала бурно развиваться, и в настоящее время радиоспек- троскопические исследования дали большое количество ценной информации в самых различных областях физики и химии. Это относится к ядерной фи- зике, структурам молекул, химической кинетике, квантовой электродина- мике, астрономии. Целью данной книги является систематический и доста- точно полный обзор теории полученных до настоящего времени экспери- ментальных данных, а также экспериментальной техники, с тем чтобы сделать эти сведения более доступными для студентов, будущих научных сотрудников, и для всех, кто интересуется какой-либо из практических проблем, к которым можно применить радиоспектроскопию. Бурное развитие радиоспектроскопии делает книгу, посвященную этой области науки, крайне необходимой для того, чтобы согласовать и системати- зировать большое количество работ и полученных результатов, однако созда- ние такой книги сопряжено со значительными трудностями, ибо идеи и тех- ника эксперимента чрезвычайно быстро развиваются. В настоящее время радиоспектроскопия достигла такого уровня, что можно попытаться соз- дать книгу, содержащую результаты работ как по уже определившимся, так и по развивающимся направлениям. Большинство сверхвысокочастотных спектров связано с молекулами, хотя известны также и некоторые важные атомные спектры. До сих пор молекулы обычно исследовались с помощью инфракрасных спектров; однако другой диапазон частот, большая разрешающая сила и высокая точ- ность, доступные радиоспектроскопии, сделали ее пригодной для изуче- ния явлений совершенно иного типа, таких, как сверхтонкая структура, эффекты Штарка и Зеемана, уширение линий вследствие давления. В настоящей книге особенно подробно рассмотрены те разделы теории моле- кулярных спектров, которые не могли быть достаточно точно проверены с помощью прежних методов спектроскопии или же были разработаны иссле- дователями, специализировавшимися в области радиоспектроскопии. Кроме того, обсуждается вопрос, как получать информацию о свойствах ядер и моле- кул с помощью интерпретации молекулярных спектров. В книге дан достаточно полный обзор сверхвысокочастотной техники, но подробно рассматриваются только те ее разделы, которые нашли особенно широкое применение или представляют особый интерес для радиоспектро-
ПРЕДИСЛОВИЕ АВТОРОВ скопии. Для более полного ознакомления с обычной техникой сверхвысоких частот читатель может обратиться к целому ряду превосходных книг, появив- шихся в последние годы. Особое внимание мы обращали на то, чтобы изло- жить не только основы теории и особенности различных типов спектроско- пов, но п некоторые конструктивные детали и рабочие характеристики, которые могут оказаться полезными для сотрудника, поставленного перед необходимостью конструирования подобного рода прибора и работы с ним. Настоящая книга должна рассматриваться не как учебник, а скорее как своего рода справочник, предназначенный как для студентов, интере- сующихся каким-либо одним разделом радиоспектроскопии, так и для всех тех, кто занимается исследованиями в этой области. Мы стремились изла- гать материал критически и в определенной системе, по возможности просто и при этом ограничиться одним томом. Мы надеемся, что простота в изложении и математическом аппарате (теория групп не используется) сделает большую часть рассуждений доступной для лиц, обладающих лишь начальными знаниями в квантовой механике и атомной физике. Значительные усилия были направлены на то, чтобы сделать эту книгу удобной для использования в качестве справочника. Поэтому хотя весь материал излагается последовательно, мы старались, насколько это воз- можно, сделать каждую главу и параграф независимыми друг от друга. Так, например, многие обозначения и выражения часто повторяются с тем, чтобы уменьшить число ссылок на предыдущие главы книги. В приложе- ниях содержится большинство из тех данных, которые необходимы для ана- лиза п интерпретации сверхвысокочастотных спектров. Там же находится сводка ядерных и молекулярных постоянных, включая все данные, полу- ченные методами радиоспектроскопии. Приводится довольно полная библио- графия. Приложения включают данные, опубликованные до 1 января 1955 г. Сверхвысокочастотные спектры твердых тел и другие смежные раз- делы спектроскопии в этой книге не рассматривались из-за недостатка места.. Однако большая часть приведенного в книге материала будет полезна и для тех, кто интересуется этими разделами сверхвысокочастотной и радиочастот- ной спектроскопии. Мы благодарны многим лицам, работающим в области радиофизики, за предоставленные данные, критические замечания и помощь в работе. Полезные замечания к различным частям рукописи сделали следующие лпца: Андерсон, Бенедикт, Берингер, Буркхард, Колс, Дейли, Фоли, Фрош, Юз, Джен, Джонсон, Кинг, Лайд, Лайонс, Нетеркот, Новик, Смит, Стренд- берг п Вильсон. Кроме того, мы хотим выразить благодарность многим студентам и сотрудникам Колумбийской лаборатории излучений за исправле- ние ошибок и плодотворную дискуссию. Приложения и таблицы были составлены благодаря коллективным уси- лиям многих лиц, которым мы с удовольствием выражаем свою благодар- ность. Обширные таблицы Приложения IV были составлены Тернером и Рейтвпзнером. Клейн и Дусманис проделали большую работу по составле- нию библиографии и Приложения VI соответственно. Амодт, Лотщпейх, Макдермотт и Герцог произвели многие вычисления в Приложениях. Крейчмен помог при составлении Приложения III, а также при проверке многих формул и выводов. Чарльз Таунс, Артур Шавлов.
СПИСОК ПРИНЯТЫХ ОБОЗНАЧЕНИИ а постоянная магнитной сверхтонкой структуры. а0 =/г2/4л:2|ле2 радиус первой боровской орбиты атома водорода. А наибольшая вращательная постоянная асимметричного волчка, диадик (тензор), связывающий момент количества движения с магнитной сверхтонкой структурой. b диаметр соударений молекул. В средняя вращательная постоянная асимметричного волчка. Во вращательная постоянная для основного колебательного со- стояния. Ве вращательная постоянная без учета нулевых колебаний. В магнитная индукция. с скорость света. С наименьшая вращательная постоянная асимметричного волчка, С C = F(F+i)— /(/+!)—/(J+1). D энергия диссоциации. jk постоянные центробежного возмущения. D символ для обозначения состояния с / = 2. D электрическая индукция. е заряд электрона; в некоторых случаях заряд протона. е значок, указывающий на условие или состояние равновесия. Е амплитуда электрического поля. Е напряженность электрического поля. / относительное число молекул, находящихся в рассматриваемом состоянии. fv относительное число молекул, находящихся в рассматриваемом колебательном состоянии. F квантовое число полного момента количества движения (вклю- чая ядерный спин). g g-фактор; отношение магнитного момента (в магнетонах Бора и иногда в ядерных магнетонах) к моменту количества дви- жения (в единицах Л/2тс). Для спина и орбитального момента электрона он отрицателен. gj ядерный g-фактор; отношение ядерного магнитного момента (в ядерных магнетонах) к моменту количества движения (в еди ницах h/2n). h постоянная Планка. Я h = Л/2 к. Н напряженность магнитного поля.
10 СПИСОК ПРИНЯТЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ т т Ms No Qj Ял. н гамильтониан. i электрический ток. I момент инерции молекулы. / спин ядра в единицах 7г/2тс. J вращательное квантовое число. полный момент количества движения (исключая спин ядра), постоянная Больцмана. квантовое число проекции момента количества движения молекулы на ось симметрии молекулы. квантовое число момента количества движения многоатомной молекулы с возбужденным вырожденным колебанием. квантовое число момента количества движения одиночного элек- трона* электронный орбитальный момент количества движения атома или молекулы в целом. масса электрона, магнитное квантовое число атома, масса ядра. проекция вектора J на фиксированную в пространстве ось; магнит- ное квантовое число. молекулярный вес. проекция полного момента количества движения (включая ядерный спин) на фиксированную в пространстве ось. проекция спина ядра на фиксированную в пространстве ось. проекция полного момента количества движения (исключая ядер- ный спин) на фиксированную в пространстве ось. проекция электронного орбитального момента количества движения на фиксированную в пространстве ось. проекция спина электрона на фиксированную в пространстве ось. диадик (тензор), связывающий момент количества движения с маг- нитным главное квантовое число (для атома). число молекул в 1 см3. полный орбитальный момент количества движения, включая враще- ние молекулы. число Авогадро. орбитальный момент количества движения, обусловленный ^враще- нием молекулы. присоединенный полином Лежандра. полный момент количества движения. символ для обозначения состояния с I = 1. градиент электрического поля в месте расположения ядра (равный d2V/dz2), взятый с обратным знаком. градиент электрического поля по направлению J (равный (d2V / д zj)Cq , взятый с обратным знаком. постоянная Z-удвоения. постоянная А-удвоения. квадрупольный момент ядра. Q добротность резонатора. моментом.
СПИСОК ПРИНЯТЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ И г между ядерное расстояние. г междумолекулярное расстояние. /е расстояние между положениями равновесия ядер. R матричный элемент дипольного момента. R постоянная Ридберга. $ квантовое число спина электрона. s квантовое число внутреннего вращения. степень вырождения симметричного волчка. сила перехода. символ для обозначения состояния с Z = 0. спин электрона. абсолютная температура. потенциальная энергия. Up число нескомпенсированных Р-электронов, вдоль связи. v колебательное квантовое число. v поступательная скорость молекулы. V потенциальная энергия. W энергия. х относительный вес ковалентной связи. хе постоянная ангармоничности. Y молекулярная постоянная Данхема. Z заряд ядра в единицах заряда протона. Z волновое сопротивление линии передачи, эффективный заряд, ядра. ориентированных а постоянная затухания. а постоянная взаимодействия вращения с колебаниями. а постоянная тонкой структуры 2 ъе2//гс. а угол поворота одной части молекулы относительно другой. у коэффициент поглощения. у постоянная распространения. и толщина скин-слоя. Av полуширина линии. Av полоса пропускания усилителя. е диэлектрическая постоянная. \ длина волны в волноводе. Хо длина волны в свободном пространстве. т] коэффициент асимметрии поля. 0 полярный угол. х параметр асимметрии, равный (2В—А—С)/(А—С). А проекция электронного момента на ось молекулы. Р приведенная масса. Р электрический дипольный момент молекулы или, в некоторых случаях, магнитный дипольный момент. Р магнитная проницаемость. Pij |2 сумма квадратов матричных элементов. Рп ядерный магнетон, равный he/fazMc, где М — масса протона.
12 СПИСОК ПРИНЯТЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ Ро магнетон Бора, равный helkrnnc* где т — масса электрона, v частота. у0 резонансная частота для невозмущенной молекулы, равная а)0/2тс. ур у2, v3 колебательные частоты многоатомной молекулы. тс зеемановские компоненты линии для переходов с ДЛ/=О. П состояние молекул с электронным орбитальным моментом, рав- ным единице. р плотность заряда. о эффективное сечение молекулы. о зеемановские компоненты линии для переходов с ДМ = ±1. L состояние молекулы с электронным орбитальным моментом, равным нулю. L проекция полного спина на ось молекулы, т объем. т целое число, употребляемое для обозначения уровней асимметрич- ного волчка. т среднее время между соударениями. х сопротивление. ф волновая функция. (о круговая частота, равная 2 тсу. юе частота колебаний у положения равновесия. (Уо = 2 тсу0 резонансная частота, умноженная на 2тс. Й проекция полного момента количества движения (исключая ядер- ный спин) на ось молекулы. Й/ проекция спина ядра на ось молекулы. Йу проекция полного момента количества движения (включая ядер- ный спин) на ось молекулы.
ВВЕДЕНИЕ Некоторые газы при низких давлениях обладают свойством избиратель- ного поглощения электромагнитного излучения на определенных, характер- ных для каждого газа длинах волн, лежащих в миллиметровом и сантиметро- вом диапазонах. Такого рода поглощение можно наблюдать с помощью экспе- римента, схема которого в общих чертах иллюстрируется фиг. 1. Волноводная поглощающая ячейка Детектор I Генератор I сверхвысокой частоты Впуск газа Регистрирующий прибор‘ Фиг. 1. Принципиальная схема радиоспектроскопических исследований. Источником сверхвысокочастотного электромагнитного излучения (с дли- нами волн от 1 до 1000 мм) обычно служит особая электронная лампа, излучение которой проходит через металлическую трубку, называемую волноводом. Сверхвысокочастотное излучение, прошедшее через волновод, заполненный разреженным газом (с давлением от 10 до 10"4 мм рт. ст.), детектируется с помощью или кремниевого «кристалла» или других детектирующих устройств. Детектор вырабатывает электрический сиг- нал (пропорциональный падающей на него мощности сверхвысокочастот- ных колебаний), который после усиления наблюдается на экране осцилло- графа или регистрируется измерительным прибором. При изменении частоты электромагнитного излучения поглощение проявляется в виде резкого умень- шения напряжения на выходе детектора. Электронная аппаратура используется в радиоспектроскопии для гене- рирования, детектирования и усиления сверхвысокочастотного сигнала. В некоторых случаях для детектирования и усиления требуются весьма чувствительные электронные схемы, так как относительное уменьшение мощности может быть очень малым и составлять 10~8 на 1 м поглощающего пути. В редких случаях поглощение может доходить до 90% на 1 м пути и в этом случае оно очень легко обнаруживается. При давлении газа около 1 атм незначительное поглощение мощности сверхвысокочастотного поглощения может наблюдаться в широком диа- пазоне частот. При снижении давления полоса поглощаемых частот умень- шается пропорционально падению давления. Это происходит при снижении давления до -ЛСГ3 мм рт. ст., когда полоса частот, на которых наблю- дается поглощение, становится уже настолько узкой, что более правильно
14 ВВЕДЕНИЕ говорить о «линии» поглощения. Весьма примечательно то, что вопреки результату, который можно ожидать по опыту работы в других областях спектроскопии, при таком значительном падении давления интенсивность поглощения в центре линии уменьшается не очень заметно. Благодаря тому, что линии поглощения узки, а также благодаря чув- ствительности электронной аппаратуры эксперимент упомянутого типа со многими усовершенствованиями и видоизменениями, вносимыми для повы- шения точности, нашел широкое применение в радиоспектроскопии газов, которая и является предметом настоящей книги. Рассмотрим теперь сами частоты поглощения. Они должны быть истол- кованы на основе структуры и свойств поглощающих молекул. Известно, что характеристические спектры в оптическом и ультрафиолетовом диапазонах обусловлены изменением состояния (или переходами) электронов в атомах или молекулах. Инфракрасные спектры обязаны своим происхождением в первую очередь медленным колебательным движениям атомов в молекулах. Еще медленнее происходит вращение молекулы как целого. Оно имеет настолько низкие характеристические частоты, что они попадают уже в сверх- высокочастотный диапазон. Изложение теории сверхвысокочастотных спектров мы начнем с рассмо- трения наиболее простого случая двухатомных молекул, а в последующих главах будут исследованы случаи линейных многоатомных молекул, молекул типа симметричного и, наконец, асимметричного волчков. На вращательный спектр молекулы накладывается много интересных эффектов, связанных с тонкой и сверхтонкой структурой, многие из которых впервые удалось ясно наблюдать только благодаря применению радиоспектроскопических методов. Эти эффекты мы рассмотрим после того, как будут изложены общие свойства вращательных спектров в целом.
Глава ВРАЩАТЕЛЬНЫЕ СПЕКТРЫ ДВУХАТОМНЫХ МОЛЕКУЛ § 1. ЖЕСТКИЙ волчок Если расстояние между ядрами в двухатомной молекуле считать неиз- менным, то возможные частоты вращения такого «жесткого волчка» как целого могут быть найдены довольно просто. Согласно постулатам «старой» квантовой механики, момент количества движения должен быть равен неко- торому целому числу, умноженному на А/2и, так что 9 г Jh zuKVl = т;— • где Л—постоянная Планка, I — момент инерции молекулы относительно оси, перпендикулярной той, которая проходит через ядра (оси молекулы); v — частота вращения и J — целое положительное число, выражающее момент количества движения в единицах hl2it. Следовательно, частоты, которые может иметь такая система, даются выражением м 4it2Z х 7 величина 1 такова, что для малых значении J частота v лежит ожидать, что вращение будет происходить также и вокруг Момент инерции I в основном определяется ядрами, в которых сосредо- точена подавляющая часть массы молекулы. У двухатомных молекул обыч- ной массы в пределах от 10 000 до 100000 мггц (т. е. длина волны в диапазоне от 30 цо 3 мм). Можно оси молекулы и что оно будет иметь характерные частоты, в несколько тысяч раз большие рассмотренных выше, так как момент инерции относи- тельно этой оси образуется только за счет электронов, которые значительно легче, чем ядра. Эти частоты должны лежать в области оптического диапазо- на; при очень грубом рассмотрении электронные частоты могут быть отне- сены к указанному вращению вокруг молекулярной оси. Поскольку упомя- нутые частоты очень высоки, они лежат далеко за пределами сверхвысоко- частотного диапазона и при комнатной температуре не возбуждаются. Поэтому в дальнейшем мы будем почти всегда ими пренебрегать. Более общее и строгое определение частот жесткой двухатомной молекулы может быть получено путем нахождения возможных энергетических уровней методами квантовой механики (см. Паулинг Л. и Вильсон Е. [70], стр. 271, или Мотт Н. и Снеддон И. [327], стр. 60). Ориентация молекулы, вращаю- щейся вокруг своего центра рических координат 0 и <р. записано в виде А2 8л 2Z тяжести, может определяться с помощью сфе- 3 этом случае волновое уравнение может быть дф dO VV ф =. о sin 0 d6 sin2 6 det2 где ф —волновая функция вращательная энергия молекулы. Пере-
16 ГЛ. 1. ВРАЩАТЕЛЬНЫЕ СПЕКТРЫ ДВУХАТОМНЫХ МОЛЕКУЛ менные 0 и <р могут быть разделены подстановкой ф = 0(9)Ф(<р), которая дает и Л/2Ф fl?C£.2 (1.3) (1.4) где М2 — некоторая произвольная постоянная. Однозначные и нормированные решения этих уравнений могут быть получены при условии, что где Эти /—положительное целое число и решения имеют следующий вид: М — целое число, такое, что (1.5) (1.6) |М| 9) —присоединенный полином Лежандра. Так как [7(7+14 X квадрат полного момента количества движения, то момент для удобства обозначен через 7. Аналогично этому проекции полярную ось соответствует величина М (Л/2тс) или просто где X (Л2/4'п;2) — может быть момента на целое число Частота, соответствующая переходу с энергией W\ в верхнее состояние с ношением молекулы из нижнего состояния энергией W2, определяется соот- W2-W, h М ... — — -.. _ h 8ти27 2 Исходя из принципа соответствия, можно ожидать, что эти частоты будут приближенно описываться формулой (1.1), так что 72 должно быть равно 7х+1 и 1 i v = 2В (7 + 1) ; (1.8) здесь 7—квантовое число момента количества движения нижнего состоя- ния (7J, а В = (Л/8тс27) —вращательная постоянная. В инфракрасной спектроскопии величина В часто выражается в обратных сантиметрах; при этом В = В радиоспектроскопии В, равное h/S^I, будет чаще всего выражаться в герцах. Однако численные значения обычно приво- дятся в мегагерцах, или 106 гц. Правило отбора, заключающееся в том, что 72 = 7х4-1 или Д7-= + 1 для дипольного излучения двухатомной моле- кулы, будет более строго выведено в этой главе ниже при рассмотрении интенсивностей. § 2. ЭНЕРГЕТИЧЕСКИЕ УРОВНИ ДВУХАТОМНОЙ МОЛЕКУЛЫ * Из формулы (1.8) видно, что спектр жесткого волчка состоит из линий поглощения, равноотстоящих по частоте с интервалом 2В. Хотя жесткий волчок является идеализацией, служащей достаточно хорошим прибли- жением для реальных молекул, однако точные спектроскопические измере- ния выявляют много отклонений от этого приближения. Когда 7 увеличи- вается и молекула начинает вращаться быстрее, она растягивается, в ре-
§ 2. ЭНЕРГЕТИЧЕСКИЕ УРОВНИ ДВУХАТОМНОЙ МОЛЕКУЛЫ 17 зультате чего ее момент инерции возрастает. Кроме того, даже в самом низком колебательном состоянии ядра совершают колебательное движение вдоль проходящей через них оси. Намного бблыпие трудности с точки зрения полного теоретического анализа связаны с тем, что молекулярная Система в целом, состоящая из взаимодействующих между собой электронов и ядер, настолько сложна, что точное квантовомеханическое решение не- возможно. Однако вследствие того, что электроны значительно легче ядер, а элек- трические поля, в которых движутся электроны, имеют приблизительно такую же напряженность, как и поля, в которых движутся ядра, движение электронов является гораздо более быстрым, чем движение ядер, т. е. за время малой доли периода движения ядер успевает произойти много циклов движения электронов. Следовательно, целесообразно рассмотреть движение электронов, считая ядра неподвижными. Тогда междуядерное расстояние г входит в задачу как параметр. Таким образом, при заданном междуядерном расстоянии каждая данная молекула характеризуется своей величиной энергии U, и, исходя из этого, можно найти различные состояния, в кото- рых могут находиться электроны. В случае радиоспектроскопии обычно существенны только наинизшие из этих электронных состояний. Поскольку междуядерное расстояние медленно изменяется, то будет изменяться также и энергия электронов. Так как электроны движутся намного быстрее ядер, можно считать, что в каждый момент времени энергия электроноц достигает своего равновесного значения, соответствующего этому между- яде^ному расстоянию. Поэтому колебание и вращение ядер можно рас- сматривать отдельно от электронного движения. При таком подходе роль потенциальной энергии играет величина U (г), которая является суммой энергии электронов и энергии электростатического взаимодействия между двумя ядрами. Правомерность такого приближения обсуждалась Борном и Оппенгеймером [12] (см. также Паулинг и Вильсон [70], стр/ 259, и Крониг Р. [27], гл. 1). Они показали, что полная молекулярная энергия, включая энергию движения электронов, может быть разложена в ряд по степеням величины (т/М) ядра. Разделение ядерного и электронного движений, следовательно ветствует выделению больших членов разложения в ряд и пренебрежению теми членами, которые пропорциональны отношению (т/М) в степени х/2 или более высокой степени этого отношения. В некоторых случаях учет отброшенных членов приводит к заметным эффектам, однако такой учет сопряжен с известными трудностями. При использовании приближения, в котором изменение энергии элек- тронов вследствие движения ядер учитывается в потенциальной энергии U (г), волновое уравнение для колебания и вращения двухатомной молекулы принимает вид где т — масса электрона, а М — средняя масса соот- где ф—волновая функция для массы ядер (1.10) где i равно 1 или 2, а уг и — декартовы координаты i-го ядра относи- тельно фиксированных в пространстве осей. Переходя к сферическим координатам с началом, совпадающим с пер- вым ядром, и обозначая через г, 6 и <? координаты второго ядра, после соответствующих преобразований уравнение (1.9) можно записать в виде 2 Ч Таунс и А. Шавлов
18 ГЛ. 1. ВРАЩАТЕЛЬНЫЕ СПЕКТРЫ ДВУХАТОМНЫХ МОЛЕКУЛ . -* I.-*.. .— J.-. -- * (см. [70], стр. 264) 1 0 Z * 0Ф \ . 1 д ( . ------( г- —1- ] .J---------( sin О —— г2 dr \ dr r2sin 6 00 к 00 1 г2 sin2 0 P2 + ^[W-tf(r)H = 0, асра х 7 1 (1.11) где pt —приведенная масса, равная быть разделены путем подстановки М1М2/(М1 + М2). Переменные могут У = Я(г)0(О)Ф(?), (1.12) причем оказывается, что 0(6) и Ф(«р) —те же самые волновые функции, которые были найдены выше для жесткого волчка. Радиальная волновая переменных, удовлетворяет функция 2?(г), получающаяся при разделении уравнению (1.13) Член J(J+l)/r2 можно рассматривать как потенциальную энергию, связан- ную с центробежной силой, которая обусловлена вращательным моментом J. Делая подстановку (1.14) получаем Решение уравнения (1.15) будет, очевидно, зависеть от вида U (г): Так уравнение (1.15) как решить волновое для электрона практически удается лишь в редких случаях, то обычно пользу- ются эмпирическими выражениями для Из экспериментального исследования молекулярных спектров, а также из расчетов в случае простых молекул из- вестно, что общий вид U (г) должен быть таким, какой изображен на фиг. 2 (см. Герцберг Г. [500]). При больших расстоя- ниях атомы независимы и силы между ними пренебрежимо малы. При этом их энергия равна сумме энергий отдельных атомов. При очень малых расстояниях, Фиг. 2, Зависимость молекулярной потенциальной энергии U (г) от междуядерного расстояния г. между атомами, должен иметь когда атомы находятся «в контакте», они должны отталкиваться друг от друга. При некотором среднем расстоянии, соот- ветствующем равновесному расстоянию место минимум потенциальной энергии. Решение для потенциала Морза. Функция Морза описывает потенциал удовлетворяющий указанным выше требованиям (Морз [21]), и (Г) = (1.16) -энергия диссоциации молекулы, ге — расстояние между ядрами, находящимися в положении равновесия, а—постоянная. Функция Морза отличаете^ от истинного потенциала при г = 0, где действительный потен- циал будет чрезвычайно велик. Однако потенциал Морза также достаточ- но велик при г = 0, и можно ожидать, что в этой области волновая функция осциллирующего волчка должна быть малой, так что это рас- хождение не является существеннйм. 1112
§ 2. ЭНЕРГЕТИЧЕСКИЕ УРОВНИ ДВУХАТОМНОЙ МОЛЕКУЛЫ 19 Вводя потенциальную функцию Морза в радиальное уравнение (1.15) получаем D - De-W-re) +2Z>e-°(,-,e>) 15 = 0. fl (1.17) Решение этого уравнения при J = 0 было получено Морзом [21], а при любых J— Пекерисом [60]. Подставляя в уравнение (1.17) № (1.18) получаем —a(r—ге). (1.19) необходимо разложить величину г|/г2 в ряд Тэйлора по у*. учесть первые три члена этого разложения, то уравнение (1.19) при- Есл] мет вид d*S dS / Ж—Р —с0 ch/2 у dy ' (М2 \ у2 где (1.21} (1.22) Уравнение (1.21) может быть дальше упрощено путем подстановок S (у) = e~zl2zbl2F (z), z = 2dy, + b*=-^(W-D-c0), (1.23) после чего оно принимает вид где (2D -с,)- 1(6+1). (1.24) (1.25) Как и в случае обычной квантовомеханической задачи простого гармони- ческого осциллятора или атома водорода (см. Паулинг и Вильсон [70]), чтобы решение уравнения (1.24) было конечным и обращалось в нуль на концах области решения, оно должно выражаться в виде конечного ряда, т. е. в виде полинома. В самом деле, уравнение (1.24) идентично1 по форме уравнению для полиномов Лагерра, получаемому при решений задачи атома водорода. Можно показать, что эти требования приводят к следующему ограничению, накладываемому на величину v: v = 1, 2, ... Точнее говоря, решения, полученные таким образом, скорее удовлетворяют граничному условию 5—>0, когда г—>— оо, чем соответствующему условию S—>0, когда г—>0. Анализ этого приближения был проведен Тер-Хааром [173], который показал, что обычно оно является удовлетворительный. Из уравнения (1.24) можно найти W, используя соотношения (1.25), (1.23),
ГЛЛ. ВРАЩАТЕЛЬНЫЕ СПЕКТРЫ ДВУХАТОМНЫХ МОЛЕКУЛ (1.22) и (1.18). результате получим ah Jv с2 те ]Л2|л У D 4- с2 a2fe2 8гег(А (1.26) Разлагая выражение (1.26) по WJV Г , 1 \ 1 «' ' ZZZ О) ( У 4- —- ) - vCz»U) л I V 4- *7 степеням c^D и c2/D, найдем где (D а / 2те г Д3 128те6|х3со2г| J2 (J + 1)2 (1.27) О)2 /ко h 8^2/ О е 3/l2o>e / 1 16те2|хг2Л ( аге а2г2 .27) и (1.28) выражены в герцах Отдель- соответствуют решению ряда частных них можно придать определенный физиче- содержащий величину (а+ */2), п0 общему (Ое причем ше, ае, Ве в формулах (1 ные члены выражения (1.27) задач, в силу чего каждому из ский смысл. Так, первый член, виду совпадает с решением волнового уравнения простого осциллятора с квадратичным потенциалом. Второй член соответствует случаю не чисто квадратичного потенциала за счет добавления кубического члена. Член вида В7(7 + 1) совпадает с решением уравнения (1.4) в задаче жесткого волчка, в то время как следующий член обусловлен центробежным растяже- нием вращающейся молекулы. Последний член учитывает изменение сред- него момента инерции за счет колебаний и обусловленное этим изменение вращательной энергии. Решение Данхема для энергетических уровней. Потенциалы несколько другого, более общего вида были использованы для решения задач, кото- рые возникают при исследовании оптических спектров, связанных с воз- бужденными вращательными и колебательными состояниями (Герцберг [500], стр. 102, 108). Пользуясь методом Вентцел я—Крамерса—Бриллюэна (квазиклассическим приближением), Данхем [40] вычислил уровни энергии осциллирующего волчка для потенциала любой формы, который может быть разложен в ряд по степеням величины (г — ге) в окрестности своего мини- мума. Он показал, что энергетические уровни могут быть записаны в виде (1.29) где I и /—индексы суммирования, и и J означают соответственно коле- бательное и вращательное квантовые числа, a YtJ — коэффициенты, которые зависят от молекулярных констант. Эффективная потенциальная функция осциллирующего волчка может быть записана в форме -BeJ(7 + l)(l-2e + 3£2 /г/8тс2рт*1. Член, содержащий величину учитывает воздействие вращения на эффективный потенциал.
2. ЭНЕРГЕТИЧЕСКИЕ УРОВНИ ДВУХАТОМНОЙ МОЛЕКУЛЫ 21 Данхем [40] показал, что первые 15 коэффициентов Yl} определяются следующим образом: У00 = Ве/8(За2-7а2/4), К10 = % [1 + (В|/4о)|) (25а4 — 95аха3/2 — 67а|/4 + + 459а2а2/8 — 1155aJ/64)], У20 = (Ве/2) [3 (а2 - 5а2/4) + (В2/2а>2) (245а6- 1365аха5/2 - - 885а2а4/2 - 1085а|/4 + 8535а2а4/8 + 1?07а3/8 + + 7335аха2а3/4 - 23865а3а3/16 - 62013а2а2/32 + 239985аха2/128 — 209055aJ/512)], 17а|/2 + 225а2а2/4 - 705^/32), (1.31) 01 11 30 ““ 40 = (55J/a>e) (7а3/2 4- 543а2а4/16 4- 75а|/16 4- 483аха2а3/8 — 1953а3а3/32 — I - 4989а2а2/64 + 23265а*а2/256 - 23151^/1024); J Ве {1 + (В2/2«)2) [15 + 14ах - 9а2 + 15а3 - 23аха2 + 21 (а| + а?)/2]}, ) (В2/ше) {6 (1 + ах) + (В2/«)2) [175 + 285ах - 335а2/2 + I + 190а3 — 225а4/2 + 175а5 + 2295а2/8 — 459аха2 4- I 4- 1425аха3/4 —• 795аха4/2 4- 1005а2/8 — 715а2а3/2 4- I 4-1155а3/4 — 9639а2а2/16 4- 5145а2а3/8 4- 4- 4677аха|/8 - 14259а3а2/16 + 31185(aj 4-а3)/128]}, V (6В|/о)|) [5 4* Юах— За2 4~ 5а3— 13аха2 +15 (aj4~ ^x)/2], I 31 - (20Ве/<о|) [7 + 21ах - 17а2/2 4- 14а3 - 9а4/2 4- 7а5 4- 4- 225а2/8 — 45аха2 4- 105аха3/4 — 51аха4/2 4~ 51а2/8 — I — 45а2а3/2 + 141 ах/4 — 945а2а2/16 + 435а2а3/8 -4- I 4- 411аха|/8 - 1509а3а2/16 4-«807(aJ 4- а®)/128]; J 02 = -(4Ве3/а>2){1 + (Б2/2а)2) [ 163 4- 199ах — 119а2 4- 90а3- А — 45а4 — 207аха2 4- 205аха3/2 — ЗЗЗа|а2/2 4- I + 693а2/4 4- 46а22 4- 126 (а3 4- /2)]}, | 12=-(I25e7<ol)(y + 9a1+9a?/2-4aaY I 32= —(24Е?е/ше) [65125ах — 61а24-ЗОа3 — 15а4-)~ | + 495<4/4 — ina^ + 26аа + — 207afa2/2 + 90 (а’ + а*/2)]; ) 120а24-80а3/3), (1.34) Y оз — 161?в (3 + ^x)/o)J, У13 = (12ВЖ) (233 + 279ах + 189а2 + 63а Уо4 (64Z?J/(oJ) (13 -f” 9ах — а2 + 9а2/4). Отметим, что Ве, вообще говоря, много меньше о)е. Для большинства моле- кул отношение является величиной порядка 10~6, хотя для легких молекул, таких, как Н2, это отношение достигает величины, приблизи- тельно равной 10'3. В последних случаях в выражениях для различных коэффициентов необходимо ввести дополнительные члены. Если мало, величины У могут быть связаны с обычными постоян- ными полосатых спектров:
ГЛ. 1 ВРАЩАТЕЛЬНЫЕ СПЕКТРЫ ДВУХАТОМНЫХ МОЛЕКУЛ 11 1 1М‘ .I ..-I I |||М, || И||| ||>W „ | — — - «ИЫ I III 10 0J 20 01 11 21 02 12 40 03 Эти обозначения для коэффициентов разложения энергетических уровней молекулы используются в теории, развитой Бором W О) J (J + 1) - Ре72 (7 + I)2 + НеJ3 (7 +1)3 (1.36) где Bv = Be — ае(^+ 1/2) + уе(у + 1/2)2 . •. (см. Герцберг [500], стр. 92 и 107). Исследование Данхема продолжил Сандемен [114], который учел дру- гие члены того же порядка величины, зависящие от более высоких сте- пеней колебательного квантового числа. Для частного случая потенциальной функции Морза Данхем показал, что все величины У1о, за исключением У10 и У20, обращаются в нуль и, кроме того, в выражениях для У1о и У20 все члены, кроме первых, равны нулю. Вследствие простоты выражений, полученных с помощью функции Морза, и вследствие того, что эта функция очень хорошо апроксимирует действительный потенциал в области г==ге, она нашла широкое применение. Зависимость энергии от изотопических масс. Поскольку частоты линий сверхвысокочастотных спектров могут быть измерены с большой точностью и использованы для вычисления моментов инерции молекул, то такие частоты позволяют провести точные вычисления атомных или ядерных масс, или, вернее, отношения масс изотопов ядер. G хорошим приближением мы можем использовать решение для потен- циала Морза. Обычное разложение для энергетических уровней, соответ- ствующих потенциалу Морза или другим подобным потенциалам, дается выражением (1.27), из которого, как легко показать, вытекает, что частота сверхвысокочастотного вращательного перехода, когда 7 изменяется на еди- ницу, должна быть равна м = J - 9R / П — АЛ (Т _!_ 4 -= 2BV (J + 1) + 4Z>e (J + I)3. (1.37) частота выражены в герцах для перехода к мегагерцам Постоянные Ве, и De в оптике обычно выражаются в обратных санти- метрах. В приведенной выше формуле эти постоянные и, следовательно, которые должны быть разделены на 10е обычным единицам в радиоспектроскопии. Постоянные Ве и ае могут быть непосредственно вычислены из сверхвысоко- частотных спектров, если можно измерить две линии с различными зна- чениями v, например одни и те же вращательные переходы в основном колебательном состоянии и в первом возбужденном колебательном состоя- НИИ. Член с (7+1)3 часто оказывается пренебрежимо малым, так как D& = (4В|/о)|) по величине меньше Ве в 4(Ве/о)е)2 раз, что составляет при- близительно 10~5 для большинства молекул. Однако для очень легких молекул или для больших 7 этот член может иметь заметную величину. В тех случаях, когда это требуется, указанный член можно вычислить с достаточной точностью, исходя из величин BQ^Be и we, которые обычно можно определить из оптических спектров.
111 I 1 HI I I , ............................. IW Молекула Уо1 (прибл Be), мггц Таблица 1 Молекулярные постоянные некоторых характерных двухатомных молекул Уо1 (прибл Ве), сл-1 we, см-1 мггц р. дебаи Литература IPCl35 DJ127 С12О” С13О1в Clasp1» C137F19 Br79F19 Br81Fle К«С135 К3’С135 К3’С137 J127C135 J127C137 317510 (ВО=97 537,2) 57 897,5 55 344,9 15 483,69 15189,22 10 706,9 10 655,7 3 767,394 3 856,370 3 746,583 3 422,300 3 277,365 10,591 (Во= 3,25348) 1,93124 1,84610 0,516479 0,506657 0,357143 0,355435 0,125667 0,128634 0,124972 0,114155 0,109320 15,94 1,56 0,1834 0,1753 0,02626 0,02527 0,0121 0,0121 0,003 0,003 0,003 0,00121 0,00111 1,18 0,38 0,10 0,10 0,88 0,88 1,29 1,29 10,48 10,48 10,48 0,65 0,65 [359, 500] [822, 867, 919] [359, 486] [486] [392] [563] [929, 1057] [352]
24 ГЛ. I. ВРАЩАТЕЛЬНЫЕ СПЕКТРЫ ДВУХАТОМНЫХ МОЛЕКУЛ Если ядерные массы известны из масс-спектроскопических или дру- гих измерений, то определение Ве дает возможндсть вычислить между- ядерное расстояние ге, ибо Ве связано с моментом инерции 1е выражением (1.38) где р = М1М2/(М14-М2) —приведенная масса. Точность, с которой ге может быть определено для двухатомной молекулы, определяется главным обра- зом степенью точности, с которой известна постоянная Планка h, входящая в формулу для вычисления 1е из Ве. Наиболее точное значение этой постоянной следующее: /г = (6,6252д± 0,0005).10^27 эрг-сек. (см. Дю-Монд и Коэн [881]), так что ге может быть определено с точ- ностью до 1/6000. В большинстве случаев величину Ве удобнее выражать в мегагерцах, ге— в ангстремах, р. —в атомных единицах массы (а. е. м.), а 1е — в г-см2. В этих единицах (1.39) (1.40) Таблица 2 Молекулярные^постоянные двухатомных молекул, вращательные спектры которых были исследованы в сверхвысокочастотном диапазоне Молекула У01 (прибл. Ве), Мггц ае, мггц рь, дебаи Литература --_--- . 1 - _ DBr79 DJ FCI35 Вг79С136 JC135 FBr79 С12О1в C12S32 N14Ole Li’Br79 Li8 J NaCl35 NaBr79 NaJ K39C135 K39Br79 K39J Rb85Cl36 Rb8SBr79 Rb85J CsF CsCl35 CsBr79 CsJ (SO=127 358,2) (Bo= 97 537,2) 15483,69 4 570,92 3 422,300 10 706,9 57 897,5 24 584,352 51084,5 19161,51 15 381,45 6 536,86 4 534,51 3 531,76 3 856,370 2 434,947 1 825,01 2 627,400 1424,83 984,31 5 527,27 2161,20 1 081,34 708,36 2500 1840 130,67 23,22 16,06 156,3 524,0 177,544 534 208,8 152,6 48,28 28,25 19,44 23,680 12,136 8,034 13,601 5,578 3,281 33,13 10,085 3,718 2,044 1,414 1,604 1,628 2,138 2,321 1,759 1,128 1,535 1,151 2,170 2,392 2,361 2,502 2,712 2,667 2,821 3,048 2,787 2,945 3,177 2,345 2,906 3,072 0,79 0,38 0,881 0,57 0,65 1,29 0,10 2,0 0,16 6,19 6,25 8,5 10,48 10,41 11,05 7,874 10,40 12,1 [359, 727, 1044] [822, 867, 919] [392] [564] [352] [563] [359, 486] [858] [359, 867, 1038] [1057] [817, 1122] [1057] [929, 1122] [887] [1057] [450, 1057] [648, 817, 1057] [1057]
Г 3. ИЗМЕРЕНИЯ МАСС В табл. 1 приведены постоянные ряда характерных двухатомных молекул. В табл. 2 сведены постоянные для одной из изотопических ком- бинаций. Значения постоянных для других изотопических комбинаций могут быть найдены с помощью соотношений, полученных из формул (1.28): ^з/3 > е ^2 (1.41) Величины, приведенные в табл. 1, в некоторых случаях были вычислены с помощью этих соотношений. е Н е § 3. ИЗМЕРЕНИЯ МАСС Если величины Ве измерены для двух изотопических комбинаций, то отношение приведенных масс выражается непосредственно через отношение р* в = = (м+мг) hi (М/М2) (В^/В^) Л/2 (1-43) 1+М/М2-В^/В^ изотопов; М —масса другого ядра в молекуле, радиоспектроскопических измерений отношения где М i и 1YL 2 —- массы двух Из соотношения (1.43) и В^/Ве можно с большой точностью определить отношение масс Отношение М/М2 нужно знать с меньшей точностью, так как оно входит как в числитель, так и в знаменатель. Постоянная Планка и другие постоянные, которые требуются для вычисления ге по величине Ве, в окон- чательную расчетную формулу не входят. Таким методом из спектров JG1 и FC1 было найдено отношение масс изотопов С135 и С137. Полученные величины приведены в табл. 3 вместе с результатами других радиоспек- троскопических исследований трехатомной молекулы C1GN и с результа- тами, полученными в масс-спектроскопйческих работах и работах по рас-, паду ядер. Из табл. 3 можно видеть, что эти значения хорошо согласуются с результатами других измерений и с очень большой точностью определяют отношение масс С135/С137. Может показаться, что в пределах указанных ошибок теоретическое рассмотрение не вносит каких-либо неопределенно- стей, которые могли бы влиять на величину отношения масс. Однако радиосцектроскопические измерения можно провести с гораздо большей точностью, и тогда возникает необходимость учитывать очень малые эффекты, которые могут привести к погрешностям. Такие эффекты наблюдались в опти- ческих спектрах гидридов, где они велики вследствие сильного различия между массами Н1 и Н2, а также быстрого вращения и колебания с боль- шими амплитудами (см., например, Крофорд и Джоргенсен [65,66,79]). Таблица 3 Отношение масс С135/С137 Метод определения Значение отношения С135/С137 Литера- тура Масс-спектроскопический . . . Ядерных реадвЕдй.........• . Радиоспектроскопический (JG1) » (FG1) Молекулярных пучков (КС1) . Радиоспектроскопический (CsGl) 0,9459777± 20 0,9459893±110 0,9459801± 0,9459775± 0,9459803± 0,9459781± (C1GN) . | 0,9459906±120 50 40 15 30 [598] [122] [352] [392] [929] [1057] [518]
26 ГЛ. 1. ВРАЩАТЕЛЬНЫЕ СПЕКТРЫ ДВУХАТОМНЫХ МОЛЕКУЛ • । in 111 || .... ।—• «“ a—iihiwmh «« и । i и» >i Наиболее существенные ошибки при измерении отношений масс по дан- ным вращательных спектров двухатомных молекул (помимо ошибок при изме- рении величины Ве) могут быть отнесены за счет трех следующих причин: 1) отклонение потенциальной функции от квадратичной; 2) неопределенность в поведении электронов, в том числе и разрыв L-связи; 3) неточное знание массы другого атома в молекуле, т. е. М/М2. Отклонение потенциала от квадратичного было частично учтено функ- цией Морза, но если для хорошей апроксимации потенциальной кривой итого недостаточно, то можно пользоваться методом Данхема. Наиболее близким к Ве является коэффициент Данхема тельно. 01 • Действи У01 = Ве {1 +В2е/2ш1[15 + — 9а2 + 15а3- 23аха2 4 21 (а* 4- а*)/2]}, (1.31) где ах, а2..коэффициенты в разложении потенциальной кривой по степе- ням (г — ге)/ге [см. (1.30)]. Тогда л 01 е BGX не зависит от М± и М2 ^01 (Hi) Н2 Г л । ^01(^2) Hi L Данхем, ро1 может Н2 — Н1 Р-2 (1.44) (1.45) как показал исследований 01 быть получено из спектроскопических 1(И 21 х 20 01 6а? 4 4а (1.46) Поскольку Р01 дить как «с достаточной согласно (1.35), т. е. в выражении ; малая поправка точностью л 11J 10 _ А 6У§1 01 умножается на (В1/о>1), оно будет вхо- Для р01 приближенными величинами, и коэффициенты в выражении можно заменить Уц ae, ах gn2 1. в приблизительно 50, так что I момента инерции молекулы обычно предполагают, имеет соответствующее число электронов и является момент инерции обычно записывается как 1е = массы нейтральных атомов. Такое х 10 we> х 01 ~ л 21 ~ let л 20 ~~ Например, в случае JC1 значение ро1 равно соответствующая поправка к отношению масс, вытекающая из радиоспек- троскопических измерений, равна 50 (2?1/о>1) [(р37 — рь35)/р,35] = 2• 10~7. Так как точность современных измерений составляет около 2-10'6, то ее увели- чение в 10 раз сделало бы эту поправку заметной. При вычислен: что каждый атом нейтральным и что вся масса атома сосредоточена в точке. Так, для двух- атомных молекул = [М1М2/(М14-М2)]г1, где Мг и М приближение является хорошим только в случаях, когда электроны очень легки по сравнению с ядрами, масса которых на самом деле сосредоточена в пределах очень малого радиуса. Однако неопределенности в расположе- нии и поведении электронов во вращающейся молекуле оказывают замет- ное влияние на момент инерции. Например, в случае NaCl было бы более правильным связывать с С1 массу электронов, число которых на единицу больше, чем в нейтральном атоме, а с Na на один электрон меньше, ибо эта молекула является по существу молекулой ионного типа, или Na+Cl~. В случаях молекул LiBr и LiJ из вращательного спектра вытекает значе- ние отношения масс двух изотопов Li, которое находится в согласии •с другими соответствующими измерениями только в том случае, когда
§ 3. ИЗМЕРЕНИЯ МАСС 27 что она частично вращается вместе внося тем самым вклад в момент инерции, приблизительно где п— число вращающихся валентных электронов, т — масса -некоторое среднее расстояние электронов от ядер, с которыми предполагается, что Li имеет один недостающий электрон (т. е. Li+) *(Хониг, Мандел, Ститч и Таунс [1057]). Электроны не сконцентрированы непосредственно вблизи ядер, а рас- пределены (более или менее сферически) вокруг них на некотором расстоя- нии. Следовательно, моменты инерции будут больше тех, которые полу- чаются при расчете, предполагающем, что вся масса атома сосредоточена в точке. Можно ожидать, что это увеличение приблизительно равно моменту инерции электронов относительно соответствующих ядер. Последняя поправка к моменту инерции могла бы быть довольно большой, но, к счастью, это не так, потому что сферическая оболочка электронов атома в действитель- ности не вращается вместе с молекулой как одно целое. Этот эффект известен как «эффект скольжения», который заключается в том, что при вращении молекулы сферические оболочки электронов сохраняют неизменную ориен- тацию в пространстве (см. Вик Г. [362] и гл. 8 настоящей книги). Юднако оболочка валентных электронов не является полностью сферической и необходимо принимать во внимание с молекулой, равный nmr2, электрона и г они связаны. Эта поправка по величине приблизительно такого же порядка, что и неопределенность момента инерции, обусловливаемая неопределенностью положения одного электрона в молекуле. Если п считать равным 1 и г = ге, то ошибка в определении момента инерции будет порядка mrl, т. е. отно- сительная ошибка равна m(M14-Af)/M1M. Эта величина меньше 0,0001 почти для всех атомов, и, следовательно, она не должна оказывать влияния на вычисление ге из Ве, Однако рассматриваемая поправка сказывается при определении отношений масс, внося относительную ошибку в отношение масс MjM2, равную т (М1 — М2)/М1М2. Для молекулы JC1 эта относительная ошибка составляет 8 10"7, что по порядку величины равно другим ошибкам, которые были рассмотрены выше. В то же время для легкого ядра Li в молекуле LiJ такой эффект был бы равен по величине 10~б и легко мог бы быть обнаружен. При рассмотрении разрыва L-связи необходимо также учитывать пове- дение электронов в процессе вращения; этот эффект тесно примыкает к вышеупомянутым, хотя он и может быть описан несколько другим методом. Вращательный момент молекулы может в очень малой степени передаваться молекулярным электронам. Вращение стремится возбудить валентные электроны из их нормального ^-состояния в возбужденное Ш-состояние, которое имеет момент количества движения, равный единице, и, следовательно, несколько измененную вращательную энергию. Теорети- чески это явление, известное как разрыв L-связи, очень трудно количест- венно оценить, так как электронные волновые функции возбужденных состояний известны с малой точностью. Однако этот эффект можно оценить приближенно, исходя из экспериментальных результатов. Поскольку в П-состоянии имеются электронный момент количества движения и магнит- ный момент, даже малое возбуждение этого состояния вносит значительный вклад в магнитный момент вращающейся молекулы, который по порядку величины равен ядерному магнетону, т. е. х/2ооо магнетона Бора. Следо- вательно, измерение молекулярного магнитного момента позволяет грубо оценить степень разрыва L-связи и его воздействия на вращательную энергию. Электроны, находящиеся в П-состоянии, также создают большое магнитное поле в месте нахождения ядер, что приводит к сверхтонкому взаимодействию этих электронов с ядрами. Хотя это не единственный источник магнитного сверхтонкого взаимодействия во вращающейся молекуле, однако возможнее, что он будет давать основной вклад в это взаимодействие, так что измерение магнитной сверхтонкой структуры позволит оценить эффект разрыва L-связи, » J
28 ГЛ. 1. ВРАЩАТЕЛЬНЫЕ СПЕКТРЫ ДВУХАТОМНЫХ МОЛЕКУЛ t Такая оценка эффекта разрыва L-связи в молекулах JC1 и FG1 приводит к неточности в определении отношения масс С135/С137, составляющей около 10~6. Эта величина настолько велика, что ее необходимо учитывать при точных радиоспектроскопических измерениях. В более легких молекулах, которые вращаются быстрее, ошибки вследствие разрыва L-связи, вообще говоря, будут еще больше. Упомянутые электронные эффекты и их взаимосвязь будут рассмотрены несколько подробнее в гл. 8, где показано, что полный вклад электронов в кинетическую энергию вращения молекулы, находящейся в ^-состоянии, можно оценить путем измерения магнитного момента молекулы, связанного с ее вращением. Магнитный момент молекулы в ^-состоянии возникает вследствие вращения как ядерных, так и электронных зарядов. Вклад от ядер может быть рассчитан, исходя из предположения, что они образуют жесткий вращающийся остов. Если момент, создаваемый ядрами, вычесть из измеренного магнитного момента, то мы определим вклад электронов. Изменение во вращательной энергии, обусловленное движением электронов, согласно соотношениям (8.29) и (11.15), равно WR = geJ(J+l)hBef (1.47) где geJ — магнитный момент создаваемый движением всех электронов и выражен- ный в магнетонах Бора. Это равенство дает возможность оценивать поправки, обусловливаемые любыми эффектами, связанными с движением электронов [например, типа (2), рассмотренного выше]. Наконец, рассмотрим вопрос о том, насколько точно можно определить ]цассу атома М, которая до этого не была измерена. Как видно из фор- мулы (1,42), для определения M-JM2 отношение М/М2 предполагается извест- ным. Относительная ошибка з в определении отношения М/М2 связана с относи- тельной ошибкой б в определении M-JM2 соотношением о = -(Л£а~Уе (1.48) М 4- М2 ' ' Очевидно,что, когда относительное изменение веса молекулы (М2—МХ)/(М+М2) мало, отношение М/М2 не нужно знать с большой точностью. Ошибка, обу- словливаемая неточностью знания М/М2, не связана, конечно, с недостаточ- ностью теоретических сведений о поведении молекулы, как это было в случае ошибок (1) и (2), рассмотренных на стр. 26. Однако недостаточная точность, с которой известна величина М/М2, может часто приводить к таким ошибкам в определении М1/М2, которые имеют тот же порядок величины, что и ошибки типа (1) и (2). Точность радиоспектроскопических измерений масс определяется именно теми трудностями, о которых шла речь выше. Поскольку точность измерений величины Ве методами радиоспектроскопии может быть довольно легко увеличена примерно в 10 раз, то упомянутые эффекты приводят к ограниче- нию предельной точности определения отношения масс, которая для большин- ства случаев составляет величину примерно 10"6. Этот предел, конечно, пред- ставляет весьма высокую точность, которую обычно невозможно достигнуть с помощью других методов, т. е. такую точность, которая приводит к ошибке, составляющей 10 4 единицы массы при массе атома, равной 100 единицам. § 4. ИНТЕНСИВНОСТИ ЛИНИЙ ПОГЛОЩЕНИЯ И ПРАВИЛА ОТБОРА Взаимодействие молекулы с электромагнитным полем приводит к испуска- нию или поглощению только в том случае, если молекула обладает электри- ческим или магнитным дипольным моментом р. Обычно положительные и отрицательные заряды молекулы образуют электрический дипольный момент.
29 § 4. ИНТЕНСИВНОСТИ ЛИНИЙ ПОГЛОЩЕНИЯ И ПРАВИЛА ОТБОРА ——W——I .1 I I ИМ I « . № !! — М I I > I I —^—11— I II IM Например, в молекуле JG1 ион G1 имеет избыточный отрицательный заряд a J имеет избыточный положительный заряд, так что молекула представляет собой маленький вращающийся диполь, который во многих отношениях ведет себя подобно маленькой антенне при излучении или поглощении электромагнитных волн, частота которых совпадает с частотой ее вращения. При этом интенсивность излучения мала, так как молекула очень мала (приблизительно 10“8 см) по сравнению с длиной излучаемой волны (прибли- зительно 1 см). Как будет более строго показано в гл. 13, интенсивность узкой сверх- высокочастотной линии поглощения в газе можно обычно записать в виде 8n2Nf | р,г; |2v2Av 3cA:T[(v — v0)2 + (^)2] (1.49) где 2V —число молекул в 1 см3 в поглощающей ячейке; /—относительное число молекул, находящихся в нижнем из двух состояний, между кото- рыми происходит рассматриваемый переход; | |2— квадрат абсолютной величины матричного элемента дипольного момента для данного перехода, просуммированный по трем взаимно перпендикулярным направлениям в пространстве; v—частота; v0 — резонансная частота, которая с хорошим приближением равна центральной частоте линии поглощения; Av—полу- ширина линии; с —скорость света; к —постоянная Больцмана; Т—абсо- лютная температура. Линия имеет максимум поглощения на частоте, близ- кой к v = v0, который равен | |ло 2 v2 Умакс. — (1.50) Относительное число молекул в заданном колебательном с энергией hwe(v + 1/2) определяется выражением — (иЦ-1/2)/&-Т f = ——__________________ — e-vh«>elkT (j _е-Л<ое/ЛТ\ J L. €✓ состоянии (1 51) так как g—h^elkT i g—2luoalkT g—3htoe//iT (1 52) Из всех молекул, находящихся в данном колебательном состоянии, мы должны выбрать только те, которые находятся в заданном вращательном состоянии J. Определив их относительное число /j, мы получим интере- сующее нас относительное число для заданного состояния / = fvfj, которое входит в выражение (1.50). Момент количества движения J может быть ориентирован в пространстве различно, соответственно разным возможным значениям магнитного квантового числа M = J, J — Относительное число молекул, имеющих момент J, равно ПГ i n ,-hBJ (J+l)/feT f f I» """ - - -——— .—till ihii I / </ OO * 2 (2n+l)e-ftBn(n+1)/ftr n=0 Если hB/кТ достаточно мало, то сумма (часто называемая статистической суммой) может бьпь заменена интегралом (1.53) вращательной 2 (2n-{-l)e-hBn(n+1>/'iT = (2x + i) e-hBx <-х+^кт dx n=0 0 В случае, когда hB/кТ не мало и требуется более точное выражение для вращательной статистической суммы, можно пользоваться разложением hB • (1-54) —h(&Q / kT
30 ГЛ. !. ВРАЩАТЕЛЬНЫЕ СПЕКТРЫ ДВУХАТОМНЫХ МОЛЕКУЛ В ряд Учитывая только первый член этого разложения, можно написать (2J+ 1) hBe~~hBJ кТ (1.56> При комнатной температуре для большинства случаев вращательных сверх- высокочастотных спектров hB/kT««Vaoo, так чт0 e~hBJ ^J+i^lkT можно* приближенно заменить единицей для малых значений 7. Следовательно, f = (27 + 1) (1 — (1.57> Матричные элементы дипольного момента. Дипольный момент макро- скопической системы зарядов, расположенных на оси z, определяется выра- жением (1.58) где ег — величина г-го заряда и zi — егокоордината. В интегральной форме р (z)« означает плотность заряда на единицу длины. Линейную молекулу можно рассматривать как молекулу, имеющую собственный или постоянный диполь- ный момент, который ориентирован вдоль ее оси. Однако ориентация молекулы не остается неподвижной в пространстве, и поэтому, если молекула не подвержена воздействию внешних электрических полей или других сил, ее средний дипольный момент в любом направлении равен нулю. Мерой того, насколько эффективно электрическое поле, направленное сообщает вращающейся молекуле вращающий момент или вдоль оси насколько оно эффективно индуцирует переход от состояния J,M к состоя- нию 7' ,М', является матричный элемент дипольного момента (7, М, J', М9) = \ tyjM d/t. (1.59> Здесь проекция дипольного момента молекулы на ось z; кулярная волновая функция состояния с полным моментом магнитным квантовым числом М. Аналогично Ъм — моле- количестца электриче- ским полям в направлениях соответствуют матричные элементы z Ф*м Р'х dx, (1.60) (1.61) Интенсивность поглощения или испускания поляризованного излучения (электрический вектор направлен вдоль оси ж, у или z), которое происхо- дит в результате перехода между состояниями 7, М и Jr, М', пропорцио- нальна ^(7,М,7',М')|2, |i2(7, М, J', М')|2 соответственно. В выражении (1.50) для интенсивности линии поглощения, где подразумевается, что либо излучение не поляризовано, либо молекулы случайно распределены по состояниям с различным М, величина | |2
§ 4 ИНТЕНСИВН ОСТИ ЛИНИЙ ПОГЛОЩЕНИЯ И ПРАВИЛА ОТБОРА равна Вводя сферические координаты, неподвижные в пространстве, компо- ненты дипольного момента можно записать в виде == sin 9 cos ср, [iy = р. sin 0 sin<p, fiz = p.cos9. (1.63)* В этих координатах матричные элементы выражаются следующим образом М, J', M')==fi \ sin 6 cos<р йт, u (J, M,J', М') = р \ sin 6 sin ф.гм'(1 64> (7, М, J’, М') = (1 \ cos 0 ф^дг ds где ф/м — собственная функция вращающейся молекулы. Подставляя в эти выражения собственные функции жесткого волчка (1.5) и (1.6) и принимая во внимание, что d/t = sin б d^d9, получаем = Р^м 1 (cos б)cos9р\¥'1 (cos 9)sm0d9 x 0 2л X \ e ~гМ* elM' * dy, (1.65)* о где NjM и Nj'M< — нормирующие множители для фдМ и фл'мд У 2л (1.66) Если Л/ = Л/', то второй интеграл в выражении (1.65) равен 2тс; во всех других случаях он равен нулю. Первый интеграл можно вычислить, исполь- зуя свойства полиномов Лежандра (Герцберг [500], стр. 73; Паулинг и Вильсон [70], стр. 307; Смайт [566], стр. 136): - P'j+i (cos 9). (167) Помця, что М должно быть равно М\ получаем 2J+1 (cos 6) sin 9 d9 . (1.68) Этот интеграл обращается в нуль, если не выполняется условие J’ ± 1; отсюда вытекает правило отбора AJ=Jhl> Пусть J относится к нижнему состоянию, так что Тогда первый интеграл обращается в нуль и мы получим 7V___ J___I м I Ж 1 г = ..........2> Д \ N’J+l, т [/%1 (cos 9)]2 sin 9 d9. (1.69) 2VJ+1,M J Оставшийся интеграл является нормировочным, и при нашем выборе нор- мировочного множителя он равен l/2ic. Подставляя выражения для величин
32 ГЛ. 1. ВРАЩАТЕЛЬНЫЕ СПЕКТРЫ ДВУХАТОМНЫХ МОЛЕКУЛ получаем Иг (J, М, J + 1, М) = р у ~ * г \£J -f- 1Д А/ -f-Oj (1.70) Аналогично р-х и равны нулю, если •/ #= 7' ± 1 и М =/= М' ± 1. В случае J = J' ± 1 и М = М' ± 1 получим М, J+1,M + 1)= М, J + 1, М+1) = = _ |Л /(/ + М + 2) (Л-7И + 1) " 2 V (2J 4-1) (2J + 3) (J—М + 1) (J — M + 2) (2J+1) (2J + 3) 2 (1.72) Знаки или «фазы» матричных элементов (1.71) и (1.72) обычно не играют роли и могут быть положительными или отрицательными в соответствии с определением Ру '(cos 9). Здесь знаки выбраны так, как это было сде- лано Кондоном и Шортли [64]. Таким образом, вероятность того, что электрическое поле, направлен- ное вдоль оси z, индуцирует поглощение излучения данной молекулой, находящейся в состоянии 7, М, пропорциональна 2__ 2 (7+1)2 —М2 — (2J+l)(2J + 3) (1.73) причем может происходить только переход 7+1, M<—J, М. Здесь стрелка указывает, что в результате процесса поглощения происходит переход от состояния J, М к состоянию 7-j-1, М1). Вероятность испускания излу- чения той же поляризации в результате перехода J1, М М также пропорциональна Для излучения с направлением электрического век- тора по осям х или у вероятность поглощения пропорциональна величинам а 2 = Н_2 (J + M + 2)(J + M + 1) 4 (2J+ 1) (2J + 3) для перехода 7+1, М + 1 <— J, М и (1.74) 2 = + (J—М + 1)(7—М + 2) — 4 (2J + 1) (2J + 3) (1.75) для перехода 7+1, М~ 1<— 7, М. Когда электрический вектор направлен вдоль оси z, тот факт, что М — момент вращения вокруг оси z —- не может меняться, легко понять, ибо в этом случае отсутствует вращающий момент, стремящийся поворачивать моле- кулу вокруг оси z. В случае, когда электрическое поле направлено вдоль х существует вращающий момент вокруг оси z и М изменяется на единицу. Пользуясь выражениями (1.73) — (1.75), можно показать, что для лю- бого заданного начального состояния *) В спектроскопии для обозначения перехода принято писать сначала состояние с более высокой энергией. Для процесса поглощения, который является характерным типом переходов в случае радиоспектроскопии, это означает, что конечное состояние в написании предшествует начальному. Мы будем придерживаться этого правила, хотя в большей части предыдущий радиоспектроскопических работ сначала писалось нижнее состояние.
§ 4. ИНТЕНСИВНОСТИ ЛИНИЙ ПОГЛОЩЕНИЯ И ПРАВИЛА ОТБОРА 33 для перехода J Это выражение не зависит от М, как это и должно быть, поскольку оно выражает вероятность поглощения неполяризованного излучения, которое не должно зависеть от ориентации молекулы. Отметим, что, хотя взаимно обратным переходам J', Mr J,M и /, Мг соответствуют одни и те же матричные элементы, средний матричный элемент для перехода /4-1<— J, согласно (1.76), больше мат- ричного элемента обратного перехода J1—>J. Такое соотношение должно выполняться, чтобы при переходах могло поддерживаться тепловое равно- весие, так как число состояний с моментом J-pl равно 2.7+ 3, а с момен- том J только 27 + 1 • Максимальные интенсивности линий поглощения. Комбинируя фор- мулы (1.57) и (1.76) для поглощения, при котором J + 1<—- J, получаем „ 12^ __ 2 1) г _р2/у_ д Р'гЩ / Р1 Jv 2кТ где fv— относительное число молекул, находящееся в рассматриваемом колебательном состоянии. Максимальная интенсивность линии поглощения для двухатомной молекулы, согласно (1.50), равна __ ^n2hNfv^2^ Умакс — Зс • Так как полуширина линии Av при низких давлениях пропорциональна плотности молекул N, то AT/Av и, следовательно, умакс. остаются постоян- ными при давлениях примерно от 1 до 105р, т. е. от 10~3 до 100 мм pm. cm. Обычно величина Av приводится для давления 1 мм pm. cm. Подставляя численные значения универсальных постоянных, формулу (1.77) можно переписать в виде Тмаьс. = 5,48 • 10-1(1.78) где р выражено в дебаях, или в 10~18CGSE, v0 и Av измеряются в мегагер- цах, а Т считалось равным 300°К. Типичными величинами будут следую- щие: 1, р = 1, vo = 3OOOO (Х=1 см}, Av = 15, что дает умакс. = Ю~4 см'1. Такая величина уМакс. соответствует достаточно сильному поглощению для радиоспектроскопического эксперимента—-1% поглощения на 1 м длины. Вследствие сильной зависимости интенсивности от v0 линии поглощения при длинах волн, больших 10 см, обычно бывают очень слабыми и их наблюдение связано с серьезными трудностями, в то время как линии, соответствующие длинам волн порядка 1 мм, достаточно интенсивны. Измеряя интенсивность и пользуясь формулой (1.78), в некоторых случаях можно оценить Av, если известно р. Хотя дипольные моменты обычно более точно определяются с помощью эффекта Штарка (см. гл. 10), однако их можно также определять с точностью до нескольких процентов из (1.78) путем измерения интенсивности умакс. и полуширины линии Av. Выражение (1.77) свидетельствует о том, что интенсивность поглоще- ния уМакс. быстро увеличивается с уменьшением температуры Т. Поэтому часто имеет смысл усиливать линии поглощения, понижая температуру газа до —78° С (сухой лед) и еще ниже, если давление пара достаточно велико. Точная зависимость умакс. от Т определяется температурной зависи- мостью Av. Как будет показано в гл. 13, Av изменяется, как Тп, где — 1<п< — х/2. Даже при —1/2 величина уМанс. может быть увеличена путем понижения температуры газа Т. 3 ч. Таунс и А. Шавлов
Глава 2 ЛИНЕЙНЫЕ многоатомные молекулы § 1. ЧИСТО ВРАЩАТЕЛЬНЫЕ СПЕКТРЫ; ОБЩИЕ СООБРАЖЕНИЯ Спектр линейной многоатомной молекулы во многом подобен спектру двухатомной молекулы, за исключением усложнений, вносимых новыми типами колебаний, которые становятся возможными в многоатомной моле- куле. Линейная многоатомная молекула обладает очень малым моментом инерции относительно молекулярной оси, в силу чего вращение относи- тельно этой оси маловероятно. Благодаря этому линейная молекула вра- щается относительно оси, которая перпендикулярна к молекулярной, и ее вращательная энергия определяется тем же выражением, что и в случае двухатомной молекулы где I — момент инерции (без учета колебательных эффектов). Волновые функции и интенсивности переходов линейных молекул также аналогичны тем, которые наблюдаются в случае двухатомных молекул [формулы (1.5), (1.6) и (1.77)], если пренебречь колебаниями. Однако колебания вносят значительные усложнения в спектр, ибо при этом начинают проявляться некоторые существенно новые явления. Для учета колебательных эффектов необходимо сделать дальнейшее очевидное обобщение, которое уже было проделано для случая двухатом- ных молекул: вращательную постоянную В = 7г/8тс27 многоатомной линейной молекулы следует написать в виде где аг учитывает изменение равновесной величины Ве вследствие возбуж- дения z-го колебания, D— изменение вследствие центробежного растяжения, Уг — квантовое число колебательного состояния. Даже в основном состоянии, когда все равны нулю, нулевые колебания изменяют вращательную постоянную на — 2_аг/2. Линейная молекула имеет один или несколько г вырожденных типов колебаний, т. е. таких типов, которые имеют одина- ковые частоту а)г и величину аг. Если их считать одним колебанием, то (2.1) следует написать в виде где dv — степень вырождения, или число вырожденных типов колебаний с оди- наковой величиной аг. Для двухатомной молекулы, у которой имеется только один тип колебания, величину а можно довольно просто интерпретировать. В дальнейшем будет показано, что добавление даже одного атома к двух- атомной молекуле в значительной мере усложняет колебательные явления.
§ 1. ЧИСТО ВРАЩАТЕЛЬНЫЕ СПЕКТРЫ Наиболее распространенным типом линейной многоатомной молекулы является трехатомная молекула, такая, как, например, карбонил суль- фида OCS, в которой в положении равновесия атомы находятся на прямой линии в том порядке, как они записываются в химической формуле. Любое произвольное колебание атомов в молекуле OCS относительно друг друга может быть представлено в виде суперпозиции четырех типов нормальных колебаний. Каждому нормальному колебанию соответствует периодическое смещение каждого атома с определенной частотой, которое пропорционально величине переменной дг, носящей название нормальной координаты. Произ- вольное движение какого-либо атома, который мы отметим индексом 5, можно записать в виде х. = У /глг, у& = У тл, z = У п.„д. Ь л** L Ь J- ь 7 <7 О >и iw I/ Ь L 7 Ь а» > I/ □ i t г г г (2.2) Два из этих нормальных колебаний вырождены, т. е. подобны друг другу и имеют одинаковые частоты. Три различных типа колебаний изображены на фиг. 3, на которой стрел- ками указаны относительные направления и величины сме- щений каждого атома. Колеба- ния с самой низкой частотой, которая обозначена через ^2, соответствуют изгибанию моле- у кулы. Это изгибание может про- исходить в любой из двух взаимно плоскостей, перпендикулярных что соответствует двум вырожденным колебаниям такого типа. Из двух типов продольных колебаний то, ко- торое обладает более низкой частотой и при котором два крайних атома движутся в противоположных направле- ниях, принято обозначать че- рез а колебание с большей Фиг 3 Нормальные колебания трехатомной молекулы OCS. Направление и длина стрелок изображают относи- тельные движения трех ядер при различных типах ко- лебании Колебание типа вырождено, возможны также колебания с той же частотой в плоскости, пер- пендикулярной плоскости фигуры частотой, при котором эти ато- мы движутся в одну и ту же сторону, — через v3. Следовательно, четырех типов колебания, два из которых вырождены, имеем для О Величины а, как и прежде, должны вычисляться из потенциальной функ- ции молекулы. Потенциальная функция у линейной трехатомной молекулы значительно сложнее, чем в случае двухатомной молекулы. Выбирая систему координат с началом в центре масс и с осью z, направленной вдоль оси молекулы, потенциал для малых смещений атомов можно запи- сать в виде 4-1 где индексы 1, 2 и 3 обозначают отклонения от положения равновесия первого, второго и третьего атомов соответственно. Величины К являются 3*
36 ГЛ 2 ЛИНЕЙНЫЕ МНОГОАТОМНЫЕ МОЛЕКУЛЫ СИЛОВЫМИ ПОСТОЯННЫМИ У = (2"М2 - т1У1 ~ т3у3) + т2 + т3 Зпг2 (/И! + т3) Эти переменные соответствуют относительным смещениям центрального и двух крайних атомов в направлении, перпендикулярном оси молекулы. Буквами т2 и т3 обозначены массы трех атомов. Выражение для этого потенциала настолько сложно, что часто его упрощают, предполагая, что силы могут действовать только через условно устанавливаемые молеку- лярные связи, соответствующие растяжению и изгибу. Такое приближение «валентных связей», при котором все постоянные, входящие в V, за исклю- чением А\, К2 и А4, равны нулю, обычно бывает достаточно хорошим. Это приближение становится плохим, если растяжение одной связи влияет на природу другой, как в случае связей, называемых «сопряженными». При оценке величин а следует учитывать не только те члены, которые входят в потенциал, приведенный выше, но также и постоянные, которые входят в потенциальную энергию и которые учитывают ангармоничность колебаний. Выражения для этих ангармонических постоянных имеют более удобную форму, когда потенциал записан в нормальных координатах (см. Герцберг [145], стр. 70): Ангары. = ^11171 4“ *113???3 + ^133?1#3 4“ ^122^1^2 4“ ^322?3?2 4“ ^333^3* (2-5) Для этих нормальных координат qx постоянные ZIS, mls и nls, входящие в формулы (2.2), были выбраны так, чтобы выражение для кинетической энергии колебаний принимало простой вид Вследствие симметрии относительно оси молекулы нечртные степени q2 не входят в (2.5). Величины а были вычислены Нильсеном [133]: ,.,2 2 21 О)? — ф2 — е са>1 гп 23 4тс2с2а)? ^21'413 4тс2с2о)? 223 122 Са)о 4тс2с2о)| е 4л2с2«)? 21 О)|----О)| этих обозначения: Величина а3 получается из ах путем перестановки индексов 1 и 3. выражениях использованы следующие е Индекс е при ze^ ze и ze использован для обозначения равновесных зна- чений величин z2 и z3. it__ /Пх + шз Г . Аз mi I 2-К^т^тз . 1 т^тз L (mi + тз)2 ' (mi 4- тз)2 3 ‘ (znx + тп3)2 ' 2К\3т3 4- тз 4-тпз
§ 1 ЧИСТО ВРАЩАТЕЛЬНЫЕ СПЕКТРЫ 7п1лп2«г3 К12 (/» ,- т,3) тг -f- т3 Обозначения а^, оэ2 и о>3 относятся обычно к частотам идеализированного случая бесконечно малых колебаний. В действительности они мало отли- чаются от наблюдаемых частот нижних колебательных состояний v з- Все частоты <о выражены в обратных сантиметрах, а Вв и а—в герцах. Таблиц а 4 Междуядерные расстояния и колебательные параметры некоторых линейных трехатомных молекул1) Молекула 10--8 см <2» 10 ~8 * * * см Кь К2, дин{см i05 дин1см V1, см-1 V2, см~1 V3, CM-1 H]C12N14 C[35C12N14 Br”C12N14 J127C12NM Giec^S32 №4N14Ole 1,068 1,629 1,789 1,995 1,161 1,126 1,156 1,163 1,160 1,159 1,561 1,191 17,9 16,7 16,9 16,7 8,0 13,7 2089 729 580 470 859 1285 712 397 368 321 527 589 3312 2201 2187 2158 2079 2224 1) Все данные относительно силовых постоянных взяты из работы Герцберга [145]. Между- ядерные расстояния получены на основе радиоспектроскопических работ (см. Приложение VI). Таблица Вращательные постоянные (в мггц) и дипольные моменты некоторых линейных многоатомных молекул Молекула “2 43 ^выч ^изм. и, де- баи Литература HlC12N14 G135G12N14 Br7SC12N14 J127C12N14 Gleets32 O16C12Se80 S32C12Se80 gaaGiaTPeiso ^14 J\J 14Q11, Н>С12С12С135 Н!С12С12С12№4 5 970,82 4120,19 3 225,53 6 081,48 4 017,68 2 017(?) 1559,93 12 561,64 5 684,24 4 549,07 0,10 3,00 -16,39 —11,49 - 9,50 -10,59 104 0,00159 0,000842 0,000626 0,00128 0,00524 0,00091 0,00088 0,00131 0,00076 0,0057 0,709 0,754 [145, 561, 796, 890, 1018, 1131] [351, 557] [351 [351, 560] [351, 559, 1068, 1099] [444] [460] [1051] [203, 557, 821, 1026] [451] [578] В соотношения (2.6) входит так много силовых постоянных, что для одной молекулы типа XYZ (такой, как, например, OCS) все они не вычислены и, следовательно, теоретически определить величины а в общем случае невозможно. Однако если трехатомная молекула симмет- рична, как, например, ОСО(СО2), то силовые постоянные и формулы зна-
ГЛ. 2. ЛИНЕЙНЫЕ МНОГОАТОМНЫЕ МОЛЕКУЛЫ чительио упрощаются [133], и в одном или двух случаях молекул такого типа были полностью проделаны расчеты на основе измерений инфра- красных спектров. Эти молекулы, конечно, не имеют вращательного спект- ра, поскольку дипольный момент равен нулю. Как и в случае двухатомных молекул, поправки к а, связанные с ангармоническими силовыми постоянными, обычно бывают больше попра- вок, вносимых гармоническими членами потенциала. Так, эксперименталь- ные значения величин ах и а3 во всех известных случаях в результате ангармоничности положительны, а не отрицательны, как и следует ожидать в случае чисто квадратичного потенциала. Из табл. 4 можно видеть, что значение а2 отрицательно в тех случаях, для которых были проведены измерения. таблице приняты следующие обозначения: Zx — расстоя- ние между двумя первыми атомами в молекуле, a Z2 — расстояние между двумя последними атомами в молекуле; К± и К%~ силовые постоянные, соответ- ствующие растяжениям 1± и Z2 соответственно. Эти постоянные вычислены в предположении только валентных сил. Постоянная центробежного растяжения D была также вычислена Нильсеном [133]: 21 где $ определяются равенствами (2.7), со сантиметрах настолько, чтобы не выражены в обратных герцах. Центробежное растяжение линейных молекул очень мало для большинства вра- щательных линий в сверхвысокочастотном диапазоне, но быть обнаруженным и измеренным. Для ряда молекул величины D, рассчитанные в предположении валентной связи, приведены в табл. 5, где они сравниваются с измерен- ными величинами, Кориолисовы силы. На первый взгляд может показаться странным, что некото- рые члены выражения (2.6) имеют «резо- нансный характер». Например, член в а2, равный Фиг. 4. Силы Кориолиса в ли- нейной молекуле типа XYZ. Показано направление вращения. Сплошными стрелками изображены нормальные колебания различных ти- пов, пунктирными—силы Кориолиса. может стать очень большим, если (о2 близко к о)3. Такие члены, вообще говоря, обусловлены кориолисовыми силами и выра- жают связь колебаний типа (о2 и по- средством сил Кориолиса во вращающейся молекуле. Кориолисова сила является фиктивной силой, которая должна быть введена, когда механическое дви- жение изучается во вращающейся системе координат. Она равна F = 2v х <о, где (о — угловая скорость вращения координатной системы, a v—скорость движения в этой системе координат. Кориолисовы силы имеют место как в случае вращающейся и колеблющейся двухатомной молекулы, так и в более сложной случае, который здесь рассматривается. При растяжении вращающейся двухатом- ной молекулы ее вращение замедляется, а при сокращении молекулы оно ускоряется силами Кориолиса. Такие изменения скорости вращения часто объясняют просто законом сохранения момента количества движения: когда молекула увеличивается в размерах, ее момент инерции также увели-
2. Z-УДВОЕНИЕ 39 чивается, и, следовательно, для того чтобы сохранился момент количества движения, вращение должно замедлиться. Эта причина отчасти объясняет про- исхождение сил Кориолиса; можно считать, что двухатомная молекула подвержена воздействию кориолисовых сил, которые слегка изменяют ее вра- щение и вносят «гармоническую» поправку в величину вращательно-колеба- тельного взаимодействия %, равную— 6В1/<»е [формула (1.28)]. В случае двухатомной молекулы введение кориолисовых сил вызывает ненужные усложнения. И только в случае многоатомной молекулы такое введение действительно упрощает рассмотрение вращательно-колебатель- ных взаимодействий. На фиг. 4 показано, как действуют силы Кориолиса на вращающуюся трехатомную молекулу. Нетрудно видеть, что в некото- рой степени колебание ю3 возбуждает движение типа (о2, и наоборот. По этой причине слагаемые резонансного типа, в которые входят разно- сти двух частот, часто называют кориолисовыми. Другие члены, которые не содержат ангармонических силовых постоянных или резонансных зна- менателей, могут быть также названы кориолисовыми, хотя они могут быть объяснены и просто воздействием гармонических колебаний на момент инерции § 2. Z-УДВОЕНИЕ Изгибный, или перпендикулярный, тип колебания в линейной многоатомной молекуле существенно отличается от колебаний, возни- кающих в двухатомной молекуле; с ним связано новое явление, известное под названием Z-удвоения. Когда молекула не вращается, она может совершать изгибные колебания в двух взаимно перпен- дикулярных плоскостях этих двух колебаний например плоскостях xz и yz, причем точности равны между собой. Это частоты те два вырожденных колебания, которые, как уже упоминалось, имеют одну и ту же вращательно-колебательную постоянную а. Однако если моле- кула вращается вокруг оси х, то ее изгибание в плоскости xz не совсем эквивалентно изгибанию в плоскости yz, поскольку эффективный момент инерции вокруг оси вращения будет различным в этих двух случаях. Кроме того (как можно видеть из фиг. 4), когда изгибное колебание перпендикулярно моменту вращения возбуждаются колебания с частотами молекулы J, кориолисовыми силами и »3. В то же время, когда изгиб- ное движение параллельно J, кориолисова сила, равная 2v X о), обра- щается в нуль и другие типы колебаний не возбуждаются. Следовательно, эти колебания при наличии вращения будут также обладать и различ- ными энергиями. В результате такого колебательно-вращательного взаи- модействия два вырожденных энергетических уровня слегка расщепляются; это явление носит название Z-удвоения. Более точное описание Z-удвоения и определение величины расщепле- ния должно основываться на квантовомеханическом рассмотрении (Нильсен и Шаффер [134]). Сначала рассмотрим простую модель двухмерного гар- монического осциллятора, расположенного в плоскости ху, который будет представлять два изгибных колебания одинаковой частоты со. В этом случае удобно пользоваться декартовыми координатами; можно показать, что осциллятор имеет различные возможные энергетические уровни (nx + 1/2)hv, соответствующие колебаниям вдоль оси х, и возможные уровни для колебаний вдоль оси у. Здесь пх и п — целые и положи- тельные числа. Полная энергия W = (nx + п+ 1) hv однозначно не опре- деляет состояние осциллятора, так как одну и ту же энергию могут давать различные комбинации чисел пх и п . Рассматривая осциллятор с классической точки зрения, легко убе- диться в том, что в зависимости от соотношения фаз между смещениями
40 ГЛ. 2. ЛИНЕЙНЫЕ МНОГОАТОМНЫЕ МОЛЕКУЛЫ вдоль осей х и у колебание такого осциллятора может быть представлено в виде движения по кругу или по эллипсу и, следовательно, осциллятор будет обладать некоторым моментом количества движения. Для квантово- механического рассмотрения этого момента удобнее пользоваться цилиндри- ческими координатами, в которых состояние осциллятора задается расстоя- нием от начала координат г и углом / между г и осью х. Решая волновое уравнение в этих координатах, для волновых функций можно получить выражение -Р2/2+г1/ р\^ где v vl V Стстч полином Лагерра, р осциллятора. Энергия дается выражением hv(v-+ движения I (в единицах Л/2тс) может принимать присоединенный т~ масса 1), а момент количества лишь следующие значе- количества иметь момент относительно своей оси в результате вырожденных колебаний или нескольких на энер- ..., —V, Полный момент меньше, чем момент коли- > I . За исключением энер- Подобным образом линейная молекула может движения одного или нескольких типов. Этот момент воздействует гии вращения, делая молекулу подобной молекулам типа симметричного волчка (рассматриваемым в следующей главе), которые обладают моментом количества движения относительно оси симметрии. Для линейной трех- атомной молекулы, которая имеет вырожденные колебания только одного типа, волновые функции принимают вид фгЫ==фы(р,х)Я//(9, ?), (2.10) где Rji — волновая функция симметричного волчка, рассмотренная в гл. 3; р = 21и]/7/Л(дх4-^у)1/2, причем qx и qy —нормальные координаты двух вырожденных колебаний; Z = t>, v — 2, v — количества движения J не может быть чества движения I относительно оси, т. е. гии Z-удвоения, выражение для вращательной энергии очень похоже на соответствующее выражение в случае симметричного волчка. Но в данном случае энергия, связанная с вращением вокруг оси симметрии, естественно, приписывается колебаниям W = (и 4- 1) + Bv [J (J + 1) - Z2] - Dv [(J (J + 1) - /2]2. (2.11) Вращательные частоты в соответствии с (2.11) равны v = 2Bu(M 1)-+ 1) [J+ I)2-Z2]. (2.12) Выражение (2.11) для энергии, которое подобно выражению для симметричного волчка, еще не содержит Z-удвоения, но указывает на вырождение, соответствующее -Ь Z и — Z. Z-удвоение во многом аналогично расщеплению уровней энергии симметричного волчка, обусловлен- ному небольшой асимметрией. Поведение волновых функций и энергетиче- ских уровней колеблющихся линейных молекул и молекул типа волчка с небольшой асимметрией совершенно одинаково (см. гл. 4). Величина рас- щепления может быть приближенно определена, исходя из грубой модели, в которой предполагается, что молекула обладает постоянным прогибом, равным ее среднему колебательному смещению; тем самым молекула трак- туется как некоторый асимметричный волчок. Нильсен [428, 666] показал,
2. Z-УДВОЕНИЕ 41 т что расщепление энергетического уровня при = 1 равно (2.13) где v2 — квантовое число вырожденного колебания а)2; — колебательная частота молекулы, отличная от о>2; определенные кориолисовы параметры молекулы, зависящие от масс, размеров и гармонических силовых постоян- ных молекулы; для линейной трехатомной молекулы они определяются соот- ношениями (2.7). Величину являющуюся постоянной Z-удвоения, можно обозначить через qL. В большин- стве случаев величина 4 [а)|/((о^ — о)2)] близка к 0,3, так что при- г ближенно равно 2,6В1/о)2. Иногда, когда значения q довольно точно вычислены на основании приведенного выше выражения, эти величины в пределах нескольких процентов находились в согласии с экспериментальными значе- ниями (Нильсен [535]). При 1 = 2 или большем расщепление, по порядку величины равное В(В/а)2У, обычно слишком мало, для того чтобы его можно было наблюдать. Принимая во внимание указанное расщепление, выражение (2.12) для вращательных частот можно привести к виду где (2.14) легко обобщено на линейные следовательно, больше одной Наше рассмотрение может быть содержащие более трех атомов и рожденных колебаний. Наличие колебательного момента количества движения I относительно оси молекулы оказывает воздействие не только на уровни энергии, но и на интенсивности переходов. Матричные элементы дипольного момента анало- гичны тем, которые имеют место для молекул типа симметричного и слегка асимметричного волчков, рассматриваемого в следующих главах. При любой величине J энергетические уровни этих вырожденных состояний можно описать с помощью I и двух индексов 1 и 2, которые обозначают соответ- ственно нижнее или верхнее из двух расщепленных состояний. Между этими состояниями могут происходить следующие переходы: молекулы, пары вы- Здесь —матричный элемент дипольного момента перехода между двумя со- стояниями, который входит в расчетную формулу для интенсивностей (1.49), ар. — дипольный момент молекулы. Если для состояний молекулы пользоваться обозначениями, принятыми для молекул типа асимметричного волчка (см. гл. 4), то состояние /, 1г будет обозначаться как J\i\, j+i-ji], а /, Z2—как Дипольные матричные элементы для переходов между этими уровнями идентичны тем, которые имеет слегка асимметричный волчок.
42 ГЛ. 2. ЛИНЕЙНЫЕ МНОГОАТОМНЫЕ МОЛЕКУЛЫ Переходы типа А7 = 0, как следует из (2.16), не могут происходить при Z = 0. Частоты таких переходов, согласно (2.13), равные v = 4-(u2 + 1)J(J+1), (2.17) довольно низки для многих молекул, если только J не слишком велико Однако Шульман и Таунс [558] отметили, что у молекулы HCN постоян- Таблица 6 ная qL настолько велика, что эти пере- ходы попадают в сверхвысокочастотный Наблюдавшиеся линии молекулы HCN и значения постоянной 4-удвоения qi (по Вестеркампу [1131]) Частота, мггц мггц 6 8 9 10 И 12 9 423,3 16 147,8 20 181,4 24 660,4 29 585,1 34 953,5 224,365 224,274 224,238 224,185 224,129 224,061 диапазон и при средних значениях J. Наблюдавшиеся частоты серии таких линий приведены в табл. 6. Отметим, что, строго говоря, qL не является по- стоянной величиной, а увеличивается с ростом J примерно так же, как вели- чина qL (В/о>2)2 7(7 + 1) (Шульман и Таунс [558], Уэллс [577], Вестеркамп [1131]). Слабое изменение qL такого типа можно ожидать из разложения всех вращательных постоянных в ряд по степеням В/со; оно было обосновано Нильсеном [535]. Мы рассмотрели основные свойства вра ща тельно-колебательного спектра линейной 1молекулы. Они проиллюстрированы на фиг. 5, на которой изобра- жен переход 7 = 2«—1 молекулы OCS. Каждый тип колебания дает серию линий с экспоненциально уменьшающейся интенсивностью. Видно Z-удвоение (001) (21 [0) (11^0) (12°0) (01 zO) (03 ]0) (04°0) 1 Частота—*- Фиг. 5. Вращательный переход 7=2 <-1 в молекуле OGS. Показаны возбужденные колебательные состояния и l-удвоение. Колебатель- ные состояния определяются колебательными квантовыми числами в скоб- ках (vi V2 из), причем V2 имеет индекс вверху, обозначающий | I |. В слу- чае и \ = 1 нижний индекс 1 относится к компоненте Z-дублета, облада- ющей более низкой частотой, а индекс 2— к компоненте с более высокой частотой Интенсивности возбужденных состояний изображены значительно большими нормальных и соответствуют температуре 800° С. вырожденных типов колебаний, показанное для \1 =1. Величина |Z| не может принимать большие значения при таком переходе, так как | Z | не должно превышать 7.
$ 3 ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ МЕЖДУ КОЛЕБАТЕЛЬНЫМИ СОСТОЯНИЯМИ 43 § 3. ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ МЕЖДУ КОЛЕБАТЕЛЬНЫМИ СОСТОЯНИЯМИ—«РЕЗОНАНС ФЕРМИ» Обычно величину а можно определить по расстоянию между линиями двух соседних колебательных состояний. Так, например, разность частот основного состояния (ООО) и возбужденного состояния (100) в переходе J = 2<—1, изображенном на фиг. 5, должна быть равна 4ах. Точно также разность частот между уровнем (ООО) и серединой Z-дублета (01*0) и (01’0) должна равняться 4а2. В большинстве случаев такой метод определения (гоо) Частота— (юо) (ujo) (п^о) (ооо) (oi;o) (ог°о) (оз',о) (оз'2о) (0^0) (022,0) (02%0) Ф и г. 6. Вращательный переход J=3 2 в молекуле OCS, показы- вающий сдвиги вращательных частот вследствие возмущающих вза- имодействий между колебательными состояниями Стрелками указаны направления смещений, обусловленных «резонансом Фер- ми» Обозначения те же, что и на фиг. 5. величин а является удовлетворительным. Если существуют более высокие возбужденные колебательные состояния, то они также позволяют определить величины а. Разность частот между уровнями (000) и (02°0) для перехода J = 2<г— 1, согласно (2.14), должна быть равна 8а2, за исключением очень малых поправочных членов, подобных У21 в выражении (1.29) или (1.32). Однако во всех многоатомных молекулах между колебательными состояниями имеются возмущающие взаимодействия, которые смещают уровни энергии, нарушая регулярность, определяемую (2.14), и которые делают величины а, вытекающие из этой формулы, несколько неточными. Взаимодействия между колебательными состояниями были впервые замечены у молекулы СО2. Они носят общее название эффектов «резонанса Ферми», так каД их объяснил Ферми, рассмотревший взаимодействие между двумя состояниями с близкими энергиями. Примером действия «резонанса Ферми» на вращательный спектр является молекула OGS, что можно видеть из фиг. 6, которая иллюстрирует переход 7=3 «—2. На этой фигуре линия (02°0) смещена от основного состояния (000) на величину, которая меньше, чем двойное расстояние до середины между линиями (01*0) и (01*0). Кроме того, линия (02е0) не совпадает с серединой нера с щеп ленного дублета (0220). Согласно (2.14), они должны отличаться только на очень малую величину 16Z> (J + 1). Несовпадение (02°0) и (0220) иллюстрирует то обстоятельство, что эти возмущающие взаимодей- ствия зависят не только от энергий колебаний, но и от свойств симметрии.
44 ГЛ. 2. ЛИНЕЙНЫЕ МНОГОАТОМНЫЕ МОЛЕКУЛЫ Самые низкие колебательные уровни молекулы OCS изображены на фиг. 7, где указаны возможные взаимодействия между соседними колебательными уровнями. Если бы молекулярный потенциал был чисто квадратичным и его можно было бы написать в нормальных координатах, Т7 _ «2 i ^2 ~2 ) *3 ~2 то тогда между различными нормальными колебаниями не было бы никакого взаимодействия. Однако в потенциале (2.5) имеются неквадратичные члены, которые связывают различные нормальные типы колебаний. Например, член обусловливает зависимость q± от q2, и цаоборот. Ф и г. 7 Колебательные уровни молекулы OCS Стрелками соединены близкие колебательные уровни, между которыми возможны взаимодействия Пусть фп—молекулярная волновая функция состояния с колебательным уровнем, описываемым квантовыми числами v2, v3 и 111, причем эта волновая функция соответствует такому потенциалу, в котором опущены «ангармони- ческие» члены, обусловливающие взаимодействия между различными типами колебаний. Тогда эти взаимодействия могут быть учтены с помощью теории возмущений. Если исходные энергии—то возмущенные энергии W находятся путем решения секулярного уравнения W°~W W2l W31 w12 w°~w W3Q 1л л хч Ж.. Ж, ... ’ 1 о л о о ! *«« 4 • • ♦ • • 444 ГДе РИm = \ фп^ангарм Фг ’ & Р^аНГарм. = ^11зЯ1Яз 4“ ^133#1#з 4” ^122^1?2 4” ^322?3$2 + • • • является ангармоническим возмущающим потенциалом. Так не содержит угловых координат 6, <р или /, определяющих (2.18) как к ангарм. ориент ацию
§ 3. ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ МЕЖДУ КОЛЕБАТЕЛЬНЫМИ СОСТОЯНИЯМИ молекулы, то Wni будут обращаться в нуль, если состояния п и i не будут одинаково зависеть от 6, <р и т. е. если эти состояния не будут иметь одинаковых моментов количества движения. Это связано с тем обстоя- тельством, что внутренние движения в молекуле не могут изменить ее момента количества движения. Заданное колебательное состояние может иметь любые величины полного момента J и магнитного кван- тового числа М (за исключением J 11); это состояние характеризуется 11 момента количества движения относи- определенным значением величины тельно оси симметрии. Значение 111 указано на фиг. 7 индексом вверху. Используются также обычные молекулярные обозначения с помощью пропис- ных греческих букв 2, П, Д, Ф, Г, представляющих значения 111 = 0, 1, 2, 3, 4 соответственно. Взаимодействовать могут состояния только с одинаковым значением Z, так как в противном случае Wni обращается в нуль. Эти возмущающие взаимодействия наиболее сильно влияют на энергии и собственные функции, когда они имеют место у таких состояний, энергии которых близки друг к другу. Состояния, между которыми могут проис- ходить возмущающие взаимодействия, указаны стрелками на фиг. 7. В боль- шинстве случаев это пары уровней типа (z\, v[l Обозначая такие пары состояний индексами 1 нению (2.18), детерминант, можно разложить детерминантов типа 2 » > и 2, соответствующий урав- на множители, состоящие из Ж? (2.19) где г г 21 12 vo4-2, d'Z. 21’ 3 После интегрирования Уангарм. отличными от нуля будут только члены вида ^12 ^122 1>2 + 2, 1?3 dz. (2.20) Поскольку колебательные волновые функции для простых гармонических колебаний хорошо известны (Паулинг и Вильсон [70], стр. 74), интеграл (2.20) может быть вычислен. В результате получается (2.21) Из (2.19) вытекает, что возмущенные энергии равны W Ж? + Ж2°±/Ь2 + 4|РГ1212 2 где о == W° — W%. Возмущенные волновые функции и ф2 являются комбина- циями невозмущенных волновых функций и = Ф2 = И>? + <С (2.23) где (2-24) Разложим вращательную постоянную в ряд по нормальным координатам Эффективная величина В для данного колебательного состояния (vr v2 v3)
46 ГЛ. 2. ЛИНЕПНЫЕ многоатомные молекулы может быть записана в виде И. * /р л <7 т Тъ'1Г2г3^3^г1Г2Г3 второй или более dz пропорциопа- так как все остальные члены, содержащие величины q во низкой степени, равны нулю. Но интеграл \ v v qtyv v v ) 12 3 12 3 лен энергии Pro нормального колебания, и, следовательно, где, например, Аналогично эффективное значение В может быть вычислено и для воз- мущенного состояния ф1 = у можно показать, что (2.25) где В® и В2 —соответствующие значения величины В для невозмущенных состояний и Таким образом, величина отклонения В от равновесного значения Ве для возмущенного состояния лежит в интервале между значе- ниями отклонений величин Таблица 7 «Резонанс Ферми» во вращательном спектре OCS1) о от пе в невозмущенных состояниях. Сумма величин В для двух состояний не Вращатель- ный переход Колебатель- ное состояние Vi V2 II V3 Наблюдав- шаяся частота2), мггц Поправка на возмуще- ние, мгги меняется, т. е. 0 0° О ОРО Г 10° о t 0 2° О г 2 0° О { 12° 0 J 1 Р0 Т оз1 о 0 0° о 0Р0 0 220 f 10° о 1 О 2° О 24 325,92 24 368,17 24 253,44 24 401,0 24 179,62 24 303,4 24 435 36 488,82 36 551,7 36615,3 36 600,8 0 0 -9,42 +9,42 -17,54 + 17,54 -17,15 + 17,15 0 о о -14,83 + 14,83 1) Поправки на возмущение рассчитаны, исходя из ве- личин 8=165 cjh-1; Wi2 (vj=1, ^2—0)=43 см^; ai=20,5 мггц; «2-—10,59 мггц. Фигурными скобками отмечены пары взаимодействующих уровней. 2) В случаях l-дублета приведена частота центра. так как а2 + 52^1. У молекулы OCS в раз- личных возбужденных коле- бательных состояниях возме- щающее взаимодействие со- стояний оказывается суще- ственным для вращательных переходов ./ — 2 1 и J — = 3 к— 2, о чем свидетельст- вуют данные в табл. 7. Так как и а2 довольно сильно различаются по своей вели- чине, даже слабое взаимо- действие между двумя коле- бательными состояниями 1,и2+2нУ'3> может заметно повлиять на вращательные частоты, красных спектрах колебательных частот (Бар- тунек и Баркер [62]) расстоя- ние между идеальными невоз- мущенными состояниями (100) и (020) могут достигать 165 см'1. Невозмущен- ное значение величины а2 можно определить по разности между враща тельными частотами состояний (000) и (ОРО), приведенными в табл. 7. Зная вели- чину а2, можно вычислить изменение частоты состояния (02°0) вследствие
§ 4. МОМЕНТЫ ИНЕРЦИИ И МЕЖДЪ ЯДЕРНЫЕ РАССТОЯНИЯ 47 возмущения. В силу соотношения (2.26) этому изменению должно быть равно по величине, но обратно по знаку изменение частоты состояния (104)),. так что можно определить невозмущенное значение av Из соотношения (2.25) следует, что для состояния (10°0) величины а2 и Ь2 равны соответственно 0,944 и 0,056. Энергия взаимодействия И'г12(^1= 1, вычисленная из формул (2.24), получается в этом случае равной 43 сж’1. Зная эту вели- чину, а также значения о, ах и а2, можно предсказать сдвиги частот для всех возбужденных состояний, приведенных в табл. 7. Эффекты возмущающего взаимодействия состояний были найдены также- у молекул СО2, OCSe и BrCN, у которых величина И/12(?71= 1, г’2 = 0) ока- залась равной 50,4; 46 и 60,5 см'1 соответственно. § 4. МОМЕНТЫ ИНЕРЦИИ И МЕЖДУЯДЕРНЫЕ РАССТОЯНИЯ Наиболее характерным параметром, который определяется из измерений вращательного спектра линейной молекулы, является ее вращательная постоянная В и, следовательно, ее эффективный момент инерции «7 = hjSi2B. Если пренебречь колебательными движениями молекулы, что будет соот- ветствовать нулевому приближению к основному колебательному состоянию, и если считать, что все массы атомов сконцентрированы в атомных ядрах, то момент инерции молекулы будет зависеть только от междуядерпых рас- стояний и атомных масс. Линейная молекула, состоящая из трех атомов с массами т2 и т3, имеет момент инерции относительно центра масс, равный Г — + ^2^3^23 4- т2 + т3 (2.27) где 1г] — расстояние между массами тг и тГ Момент инерции линейной молекулы более общего вида, состоящей из произвольного числа точечных масс, определяется аналогичной формулой 1 VI VI ?2 Z I /I I = —-—------------. (2.28} г Эта формула будет справедлива также и для момента инерции любой пло- ской молекулы относительно оси, проходящей через ее центр масс перпен- дикулярно плоскости молекулы. В случае, когда массы атомов предполагаются известными, выражение для момента инерции линейной молекулы, состоящей из п атомов, содержит п— 1 неизвестное расстояние (для линейной молекулы имеется очевидное соотношение между величинами 1г)). Измерение величины I у двухатомной молекулы позволило бы сразу же определить неизвестное расстояние. В слу- чае линейной молекулы, состоящей из п атомов, для определения всех междуядерных расстояний из вращательных спектров требуется знание п — 1 значений I молекулы, у которой определенные атомы замещаются изотопами (изотопические замещения), причем известные массы изотопов различны, а неизвестные расстояния между ядрами остаются неизменными К счастью, обычно бывает легко определить моменты инерции несколь- ких изотопических замещений многоатомных молекул. Измерения эффек- тивных моментов инерции могут быть произведены с очень высокой точ- ностью, так что сами по себе эти измерения не являются препятствием для очень точного определения междуядерных расстояний. Наиболее серьезной трудностью, с которой сопряжено достижение высокой точности в измерении междуядерных расстояний у многоатомных молекул, является наличие вра-
48 ГЛ. 2. ЛИНЕЙНЫЕ МНОГОАТОМНЫЕ МОЛЕКУЛЫ щ а те льно-колебательных взаимодействий, которыми мы до сих пор прене- брегали. Формулы (2.27) и (2.28) непосредственно применимы к молекуле, у которой все атомы находятся в покое в своих положениях равновесия; в этом случае они определяют равновесное значение момента инерции I На практике измеряется величина, обратная моменту инерции, усреднен- ная по основному колебательному состоянию, т. е. чается от равновесного значения Ве на величину BQ. Величина BQ отли- Величины а. могут довольно сложным образом зависеть от силовых постоянных и масс, как мы убедились на примере трехатомной молекулы [см. (2.6)]. Для двухатомных молекул учесть и вычислить величину а довольно легко. Однако для многоатомных молекул редко удается измерить все вели- чины а и определить их зависимость от различных изотопических масс. Обычно измеряются величины Во для разных изотопов и делается предпо- ложение, что они эквивалентны величинам Ве и, следовательно, что между- ядерные расстояния могут быть вычислены по формуле (2.28). Ошибки, обу- словленные пренебрежением величинами а или нулевыми колебаниями, сле- дует считать основным ограничением .точности определения расстояний. В случае молекулы OCS было изучено большое число изотопических заме- щений; при этом два междуядерных расстояния могли быть определены из различных пар изотопических комбинаций. Результаты приведены в табл. 8. Расхождение между различными результатами получается в основном вслед- ствие пренебрежения нулевыми колебаниями. Таблица 8 Междуядерные расстояния в молекуле OCS, вычисленные для различных пар изотопов (Таунс, Холден й Меррит [351]) Расстояние, A Изотопические комбинации О—c c-s O16C12S32, O16CI2S34 O16C12S32, OleC13S32 Oi»C12S3*, O16C13S34 OleC12S32, O18C12S32 1,1647 1,1629 1,1625 1,1552 1,5576 1,5591 1,5594 1,5653 табл. 8 указано обычное расхождение данных; в некоторых случаях оно может быть значительно больше или меньше. Линейная молекула NNO является характерным примером такой молекулы, где в определении между- ядерных расстояний могут появиться значительные ошибки, если пользо- ваться несоответствующими изотопическими замещениями. Ядро азота, расположенное в середине, очень близко к центру тяжести молекулы, и, следовательно, можно ожидать, что изменение его массы мало влиять на момент инерции относительно центра Вместе с тем такое изменение массы может довольно на колебательные частоты и, следовательно, изменить бательное взаимодействие — Действительно, i было обнаружено, что вращательные переходы молекулы N14N15O16 про- исходят при более высоких частотах, чем у молекулы N14N14Oie (Колс и Юз [383]). Следовательно (если пренебречь вращательно-колебательными взаимодействиями), увеличение массы ядра азота, расположенного в середине, привело к уменьшению момента инерции, что, согласно формуле (2.27), с N14 на N15 будет масс или на Ве. заметно повлиять вращательно-коле- экспериментально
§ 5. ОПРЕДЕЛЕНИЕ МАСС ЯДЕР невозможно. Определение междуядерных расстояний по измеренным часто- там у N14N15Oie и N14N14O16 приводит к интересному результату: одно из междуядерных расстояний получается мнимым. Для предотвращения этого результата можно, конечно, пользоваться изотопическим образцом, в кото- ром изменяется масса ядер азота, расположенного у края, или кислорода. В этом случае, несмотря на то, что изотопическое замещение также изме- нит вращательно-колебательные взаимодействия, заметно изменится равно- весный момент инерции и колебательные эффекты будут вносить лишь малую относительную ошибку в наблюдаемые изотопические эффекты. Междуядер- ные расстояния, приведенные для N20 в табл. 4, были получены на основе исследования двух изотопических образцов N14N14O16 и N16N14O16. § 5. ОПРЕДЕЛЕНИЕ МАСС ЯДЕР Чтобы определить междуядерные расстояния в многоатомной линейной молекуле, состоящей из п атомов, должно быть исследовано п—1 изото- пических замещений. Если исследовались дополнительные изотопические заме- щения, то это дает возможность точно определить отношение масс, если нулевыми колебаниями можно пренебречь. У молекулы OGS было изучено, например, И изотопических замещений. На первый взгляд может показаться, что для определения двух неиз- вестных расстояний можно использовать два различных изотопа S и что последующие измерения моментов инерции с несколькими изотопами С или О дадут возможность определить отношение их масс. Поскольку характерные изменения частот вследствие изотопического замещения порядка нескольких сотен мегагерц, а частоты могут быть измерены с точностью до нескольких килогерц, то можно ожидать точности приблизительно 10'4 5 а. е. м. Однако из табл. 8 сразу видно, что это не так. При наличии нулевых колебаний междуядерные расстояния известны с точностью не более 0,1%, поэтому точность в определении отношения масс не может быть высокой. Наряду с таким неточным способом определения междуядерных рас- стояний существует много путей точного определения масс ядер из радио- спектроскопических измерений. Если измерены вращательные частоты для трех цзотопов одного и того -же элемента в какой-либо молекуле и если массы двух из этих изотопов известны, то массу третьего изотопа обычно можно определить с точностью-, сравнимой (или даже лучшей) с точностью, достижимой другими обычными методами. Использование двух изотопов с известной массой можно рассматривать как «калибровку» изотопического сдвига в молекуле и эффекта нулевых колебаний, на основе которой можно определить массу третьего изотопа. Если нулевыми колебаниями можно пренебречь, то указанный способ калибровки можно сделать точным и без детальных сведений о структуре и междуядерных расстояниях молекулы. Момент инерции молекулы относительно оси z, проходящей через центр тяжести молекулы, можно записать в виде а О (2.29) где mi — масса z-го атома, а х* + yl — квадрат его расстояния от оси. Если вследствие изотопического замещения масса тг-го атома изменилась на вели- чину AzWj, то новый момент инерции относительно оси, проходящей через новый центр масс параллельно оси z, равен 4- MQ 4 Ч. Таунс и А. Шавлов
50 ГЛ. 2. ЛИНЕЙНЫЕ МНОГОАТОМНЫЕ МОЛЕКУЛЫ mi — полная масса исходной молекулы до изотопического заме- щения, а хп-гУп — квадрат расстояния от n-го атома до центра масс исход- ной молекулы. Соотношение (2.30) выражает тот факт, что момент инерции протяженного тела относительно какой-либо оси равен сумме pro момента инерции относительно параллельной оси, проходящей через центр тяжести, и момента инерции массы всего тела, сосредоточенной в его центре тяжести. Если масса п-го атома была изменена на величину Дтп2, то новый момент инерции будет равен (2-31) Из формул (2.29) — (2.31) следует (2.32) где Мх и М2 ~ полные массы ^т1 + MQ и Ат2 -4- MQ соответственно после двух изотопических замещений. Так как моменты инерции обратно про- порциональны вращательным постоянным, которые и измеряются в опыте, то соотношение (2.32) удобнее записать в виде _т1 — т0_ Мх В™ (В^ — В(1>>) кт2 ~ тп2 —?п0"" Мл В(1) (В^-~В^) ’ (2.33) Здесь т0 —исходная масса элемента, испытывающего изотопическое заме- щение, т1 и т2 — массы первого и второго изотопов, В(0), В(П и В<2) —соот- ветствующие значения вращательных постоянных. Очевидно, что если т1 и т2 известны, то mQ можно определить из измерений вращательных частот. Для этого нужно знать только общую массу других атомов, которые входят в молекулу. Из вывода соотношений (2.32) или (2.33) ясно, что они оста- ются справедливыми не только для линейных молекул, но и для молекул любого типа, поскольку сама ось, относительно которой брались моменты инерции или вращательные постоянные могла быть выбрана произвольно по отношению к ориентации молекулы. Если массы изотопов известны неточно, но известны их разности, то из соотношения (2.33) могут быть получены разности между их массами и массами других изотопов. Соотношение (2.33) является строгим, если в него входят равновесные значения величин В. Однако, если даже в (2.33) входит вращательная постоянная для основного состояния Bq, оно дает очень хорошую точность для отношения разностей масс. Поскольку равновесные значения В удается определить лишь в редких случаях, то величины масс чаще всего находят из соотношения (2.33), пользуясь значениями вращательных постоянных в основном состоянии. В табл. 9 сравниваются отношения разностей масс, полученные из формулы (2.33), с теми, которые получены другими методами. Ошибки, приведенные для радиоспектроскопических данных, в основном обусловлены нулевыми колебаниями, т. е. заменой Вр значением Во; их величины будут обсуждаться ниже (Гешвинд, Минден и Таунс [485J). На фиг. 8 изображена кривая зависимости массьГ Se от массового числа, найденная из радиоспектроскопических измерений и рассчитанная, исходя из предположения, что массы двух изотопов Se равны 76 и 80. Эта кривая для установления четности или массы это не существенно. Четные массы лежат совершенно ясно показывает различные зависимости ядерных масс у четных и нечетных изотопов. Несмотря на то, что вследствие нулевых колебаний форма кривой может быть искажена нечетности изменения на плавной кривой, и различие в изменении четных или нечетных масс видно просто из того, насколько эта кривая отстоит от кривой нечетных изотопов Se75, Se77 и Se79.
§ 5. ОПРЕДЕЛЕНИЕ МАСС ЯДЕР 51 Рассмотрим погрешности в определении массы, обусловленные нулевыми колебаниями. Обычно в (2.33) подставляют значения вращательных постоян- ных для основного колебательного состояния. Для данного изотопического замещения это соответствует величине BQ = Ве —1/2 У оц, где аг — постоян- ная вращательно-колебательного взаимодействия для f-ro нормального колебания. Эту сумму в последующем рассмотрении мы будем обозначать через а = У, аг. Из выражения (2.33) видно что в случае, когда а так же зависит от массы, как и Ве, в отношение разностей масс (m1 — m0)/(m2— т0) ошибки не вносится, так как в этом случае отношение величин В не зависит от того. 74 76 78 80 Массовое число Фиг. 8. Изменение массы стабильных ГЗО1ОПОВ Se с массовым числом. Экспериментальные значения масс определены в предположении, что они относятся к массам Se?e и Se80. Отметим, что значения для Se75, Se77 и Se79, имеющих нечетные массовые числа, лежат зна- чительно выше кривой, установленной для четных изотопов. (Дан- ные взяты из работы Гешвинда, Гюнтер-Мора и Таунса [1О391.> или Bq мы пользуемся. Поскольку при малых отно- меняются приблизительно линейно е, то погрешность, связан- Если в результате изотопического изменилась на Av? то эффекты нулевых колебаний каким значением сительных изменениях массы и а и и поскольку во всех случаях а намного меньше ная с величиной а, обычно невелика, замещения величина изменятся приблизительно пропорционально (на величину aAv/2B). В той мере, насколько это изменение пропорционально величине Av или изменению массы Am, можно считать, что больших погрешностей возникать не будет. Но вследствие нелинейности зависимости а от Ат возникнет погрешность, по величине приблизительно равная j = (ae/2B)Av(Am/m). Относительная ошибка, которая при этом будет внесена в отношение разностей масс, равна просто S/Av, или av Zjd т \ - / Это выражение представляет собой, конечно, очень грубую оценку. Напри- мер, для массы S в молекуле OCS величина Am/m 1/16, а ае/2В 1/1QQQr так что ошибка в отношении масс должна быть порядка 1/16Ооо- Более точное выражение для ошибки, обусловленной пренебрежением нулевыми колебаниями, может быть получено путем разложения величин
ГЛ. 2. ЛИНЕЙНЫЕ МНОГОАТОМНЫЕ МОЛЕКУЛЫ а и Ве в ряд по степеням изотопического изменения массы &т относительно их значений при т = т0 „ __~<0> а'&т 4- а" (0) е и «Экспериментальную» величину отношения разностей масс, получаемую из (2.33) при пренебрежении колебательными эффектами, можно связать с «истинной» величиной, которая получается при использовании равно- весных вращательных постоянных, следующим образом: н эксп. m1 — mQ m2 — mQ ист. т1~ mQ 771% — ^0 »»i) (2.36) Однако это выражение не дает вопрос, ибо вычисление величин тельным. Действительно, если бы можно было бы использовать для ностей. Но все же выражение (2.36) дает возможность делать некоторую оценку ошибок. Во всех известных случаях величины отрицательны, а являются если Следовательно, два члена в каждой скобке (В"1В' стремятся скомпенсировать друг друга. Кроме того, можно ожидать, что два члена на поставленный весьма затрудни- ответа бывает точно вычислены, то их окончательного а' и а" обычно они могли быть исключения рассмотренных выше погреш- а положительны, г? и а I а" положительны. В этом отношении величины а и В идентичными, то аналогичными функциями от т. а/ /а) п // X -г--, будут иметь различные знаки и частично скомпенсируются. Следовательно, в качестве верхнего предела относительной ошибки в т0)/(т2 — т^) может быть взят наибольший из четырех членов, который умножается на т2 — т1. Однако следует ожидать, что действительная погрешность будет значительно меньше, чем этот верхний предел. Подробные оценки (Гешвинд [611], Гешвинд, Гюнтер-Мор и Таунс [1039]) показывают, что по- грешности типа (2.36) для отношения (S33 — S32)/(S34 — S32), полученные из спектра OCS, не превосходят Visooo- Это соответствует погрешности в определении массы S33 порядка 0,03 тысячной доли единицы массы, если массы S32 и S34 известны. Возможны, конечно, и такие случаи, когда погрешности, определяемые соотношением (2.36), могут быть весьма значительными. Это в первую очередь относится к тем случаям, когда измеряемая масса расположена близко к центру тяжести молекулы, как это имеет место в случае «центрального» азота в молекуле NNO. Близкое расположение к центру тяжести’ делает величину В' очень малой, причем а' и а" не обязательно должны быть малыми, вследствие чего определяющие ошибку члены в (2.36) могут стать большими. Однако в благоприятных случаях ядерные массы сред- них и тяжелых элементов в многоатомных молекулах могут быть измерены с точ- ностью до одной или двух десятитысячных единицы массы. Приведенные в табл. 9 отношения разностей масс, которые были измерены как радиоспектро- скопически, так и другими хорошо разработанными методами, по-видимому, являются лучшим доказательством незначительности ошибок, связанных с пренебрежением нулевыми колебаниями. В тех случаях, когда с помощью другой методики можно получить точные значения отношений, они обычно
§ 5. ОПРЕДЕЛЕНИЕ МАСС ЯДЕР 53 очень хорошо согласуются с радиоспектроскопическими результатами, что указывает на то, что погрешности, обусловленные нулевыми колебаниями, не превосходят величин, которые должны иметь место согласно сделанным оценкам, Таблица 9 Отношения разностей масс некоторых элементов, определенные из вращательных спектров, и сравнение их с результатами других измерений Отношение разностей масс Молеку- ла Радиоспектроско- пические измерения Литература Другие измерения Метод и лите- ратура S33-S32 S34 - S32 Se77-Se76 Se80—Se77 Si30-Si29 Si3»-Si28 О1’—O16 O18-O>« С13в_С135 Cl37—Cl3t> OCS OCSe SiD3F OCS CH3C1 0,500714 ±0,00003 0,33395 ±0,00002 0,49938 ±0,00003 0,501042±0,00008 1,0018 ±0,0004 [612] [485] [612, 989] [1039] [1039] 0,509727+0,00002 0,33394 ±0,00003 0,49943 ±0,00001 1,00179 ±0,00007 Масс-спектро- скопия [951] Масс-спектро- скопия [1019] Масс-спектро- скопия [951] Ядерные реак- ции [1039J Ядерные реак- ции [1039]
Глава 3 МОЛЕКУЛЫ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА § 1. ВВЕДЕНИЕ И ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА ВРАЩАТЕЛЬНОГО СПЕКТРА При обычном вращении линейной молекулы момент количества движе- ния относительно оси молекулы отсутствует; момент инерции относительно этой оси очень мал, и поэтому для возбуждения вращения вокруг этой оси требуется слишком большая энергия. Однако у молекул более общего типа отсутствует ось, относительно которой момент инерции был бы исчезающе мал, и поэтому нормальные вращательные состояния нелинейных молекул соответствуют вращению вокруг нескольких осей молекулы. Моменты инерции молекулы (или какой-нибудь системы масс) могут быть представлены с помощью эллипсоида инерции, ориентация которого относительно молекулы фиксирована, а центр совпадает с центром массы молекулы. Форма этого эллипсоида такова, что момент инерции молекулы относительно какой-либо оси, проходящей через центр масс, пропорционален половине расстояния между инерции. Каждый эллипсоид главных совпадали с главными осями может быть записано в виде оси; если выбрать точками пересечения этой оси с эллипсоидом инерции имеет три взаимно перпендикулярных систему координат так, чтобы оси ж, у, z эллипсоида, то уравнение эллипсоида инерции Я 2 I т2 асимметричным ротатором или асимметричным 1С. Для некоторых молекул два момента этом случае где Ix, I и Iz — моменты инерции относительно главных осей, называемые главными моментами инерции. Обычно вращение молекулы может быть довольно просто выражено через ее вращение относительно главных осей инерции. В частном случае линейной молекулы эллипсоид инерции является плоским диском, ибо момент инерции относительно оси молекулы (которую мы приняли за ось z) очень мал, а два других момента инерции равны друг другу. Вращающееся тело наиболее общего типа, у которого все три главных момента инерции различны, называется волчком; его главные моменты инерции обычно обозначаются в порядке их возрастания через 1а, 1в инерции могут быть равны (например, 1а и 1в или 1в и/с)« молекула называется симметричным ротатором или симметричным волчком. Линейная молекула является частным случаем симметричного волчка, так как у нее два самых больших момента инерции 1В и 1с равны между собой. Обычно очень легко выделить главные оси молекулы и определить, существуют ли два равных между собой главных момента инерции. Если молекула имеет ось симметрии, то последняя всегда является главной осью инерции в молекуле. Ось симметрии имеется в том случае, если положение атомов в пространстве не меняется при повороте молекулы вокруг какой- либо оси на угол, равный 2тс/п. В этом случае говорят, что молекула имеет ось симметрии тг-го порядка. Например, молекула воды Н2О имеет следу-
§ 1. ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА ВРАЩАТЕЛЬНОГО СПЕКТРА ющую конфигурацию: ось симметрии Ось, расположенная в плоскости трех ядер, проходящая через ядро кислорода и лежащая на равных расстояниях от обоих ядер водорода, является осью симметрии второго порядка, ибо молекула имеет то же самое расположение атомов в пространстве при ее повороте на тс радиан, или вокруг этой оси. Так как ориентация эллипсоида инерции в ре- то легко что ось симметрии молекулы является главной осью инерции. на 180° зультате такого поворота должна также оставаться постоянной видеть Молекула воды не представляет собой симметричного волчка, потому что у нее все три главных момента инерции различны. Если молекула обладает осью симметрии третьего или более высокого порядка, то она всегда является симметричным волчком. Примером может служить молекула аммиака NH3, которая является пирамидальной молекулой с атомом азота в вершине пирамиды и тремя атомами водорода, расположенными на одина- ковых расстояниях от атома азота. Ось, проходящая через атом азота на равных расстояниях от трех атомов водорода, будет осью симметрии третьего порядка. Как следует из предыдущих рассуждений, эта ось будет также главной осью инерции и обычно принимается за ось z. Если моле- кулу повернуть на угол 2тс/3 радиан, т. е. на 120°, то эллипсоид инерции при этом не должен измениться. Это возможно, лишь если 1Х и I равны, т. е. если сечение эллипсоида инерции плоскостью, перпендикулярной оси симметрии z, вырождается в круг. Подобные рассуждения могут быть проведены и для оси симметрии порядка выше третьего. Линейная моле- кула, например, имеет ось симметрии бесконечного порядка. Наиболее распространенным типом симметричного волчка являются рас- смотренные выше линейные молекулы, а также молекулы с осью симметрии третьего порядка. Однако возможно, что молекула, обладающая осью симметрии ниже третьего порядка, все же будет симметричным волчком, который в этом случае может быть назван случайным симметричным волчком. Высокая разрешающая сила и точность радиоспектроскопии позволяют обнаруживать очень малые отклонения от равенства двух моментов инерции; поэтому весьма маловероятно, что благодаря «случайности» два момента инерции окажутся настолько близкими, что молекулу можно будет считать симметричным волчком. Поэтому в дальнейшем молекулы типа симметрич- ного волчка, обладающие осью симметрии ниже третьего порядка, не будут рассматриваться. Почти симметричные молекулы будут обсуждены в гл. 4 как «слегка асимметричные» волчки. Спектр симметричного волчка; полуклассическое рассмотрение. Многие из свойств симметричного волчка, как, например, уровни энергии и правила отбора, могут быть выведены из уравнений классической механики и прин- ципа соответствия. Такое классическое рассмотрение движения вращающе- гося симметричного волчка иллюстрирует фиг. 9. Ось молекулы прецессирует вокруг направления полного момента количества движения Р с частотой, равной Р/2тс/в. В то же самое время молекула вращается вокруг своей собственной оси (см. Герцберг [145], стр. 22) быть представлена в виде энергия вращения может 2 2 2Zy
56 ГЛ. 3. МОЛЕКУЛЫ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА направления главных осей инерции, причем ось z совпадает с осью симметрии молекулы. Так как молекула является симметричным волчком, то 1Х и I равны между собой и могут быть обозначены через 1в — обычное обозначение среднего по величине момента инерции. Мо- мент Iz может быть обозначен через 1а или 1с в зависимости от того, что Фиг. 9. Классическое дви- жение молекулы типа сим- метричного волчка, являю- щееся комбинацией враще- больше— Iz или /в. В случае, когда отношения величин моментов инерции неизвестны Iz всегда обозначается через 1с- Если учесть, что/х = / = =7вичто Р2 = />х+Ру+/)|, то равенство (3.2) мож- но записать в виде Квадрат полного момента количества движения Р2 квантуется и принимается равным J (J 1)Л2/4тс2, где J—целое число. Точно так же квантуется компонента момента вдоль какой-либо оси, на- пример вдоль оси z, так что Р2 = K2k2/4^2, где К — также целое число. Поэтому (3.3) принимает вид ния вокруг оси молекулы, соответствующей Р2, и пре- цессии этой оси вокруг на- J(J-f- l) Д2 8*2/g Вводя вращательные постоянные А, В и С правления полного момен- та Р. Изображенная молекула пред- ставляет собой метилхлорид: (3.4) получаем ^ = BJ(J+1) + (C-B)KZ. (3.5) W 8*41 8* Ив ’ 8*2/с Выражение (3.5) определяет возможные ного волчка энергия совпадут с энергетическими уровни энергии симметрич^- которые изображены на фиг. 10. Если К = 0, то уровни уровнями линейной молекулы. Однако -----10-------Ю 10. Уровни энергии для а—вытянутый, молекулы типа симметричного волчка симметричные волчки. б—сп лющ е нный для данной величины J может существовать целый ряд возможных зна- чений К, (Естественно, что К не может быть больше J, так как«йГ является компонентой 7.) К может быть одним из целых чисел: (3.6)
§ 1. ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА ВРАЩАТЕЛЬНОГО СПЕКТРА 57 инерции равны, коэффициент при К2 в уравнении (3.5) равен уровни энергии зависят только от величины J. нахождения спектра молекулы, кроме определения уровней необходимо еще знание правил отбора. У молекул типа симме- волчка вследствие симметрии составляющая дипольного момента Таким образом, К имеет 2J-J-1 различных значений. Так как энергия не зависит от знака К, то уровни с одинаковыми по абсолютной величине значениями К совпадают. Следовательно, для уровней с К большим О, имеет место двойное вырождение и, таким образом, для каждого J суще- ствует только J 4- 1 различных уровней. Каждому значению К соответ- ствует бесконечный ряд уровней с разными значениями J. Их относитель- ное расположение идентично расположению уровней энергии линейной молекулы, но ряд начинается с J — K, а не с / = 0. Вытянутый симметричный волчок соответствует вытянутым . похожим на сигары молекулам, у которых момент инерции относительно оси сим- метрии Iz меньше, чем моменты инерции относительно других главных осей. В этом случае выражение -Л/8тс2/в, являющееся коэффи- циентом при К2 в уравнении (3.5), положительно, так что уровни энергии для данного J (как это показано на фиг. 10, а) повышаются с увеличе- нием К. Для сплющенного симметричного волчка (который похож на блинУ момент Iz больше 1В, и поэтому коэффициент при К2 в (3.5) отрицателен. В этом случае уровни энергии для данного J (как это показано на фиг. 10, б) понижаются с увеличением К, Для сферического волчка, у которого все моменты нулю, а Для энергии, тричного в направлении, перпендикулярном оси симметрии молекулы, равна нулю, поэтому момент вращения относительно этой оси, вызываемый электри- ческим полем излучения, также равен нулю. Это означает, согласно принципу соответствия, что поле излучения не может изменить момент количества движения относительно оси молекулы, или &К = 0. Дипольный момент симметричного волчка направлен вдоль оси молекулы, которая прецессирует с частотой Р/2к1в вокруг фиксированного в пространстве направления полного момента количества движения. Следовательно, выте- кающая из классических представлений частота равна Р/2тс1в (как и для линейной молекулы). Эта частота может быть приблизительно получена с помощью правила отбора -j- 1, что совпадает с результатом строгого квантово-механического расчета. Важно отметить, что, в соответствии с правилами отбора, наблюдаемые частоты переходов для симметричного волчка (если пренебречь центробеж- ным возмущением и другими малыми эффектами) не зависят от К и от момента инерции относительно оси симметрии. Частоты переходов опреде- ляются простым выражением v = 2^+1) = 2B(7+l). (3.7) То, что наблюдаемые частоты не зависят от /А, значительно упрощает спектр и, следовательно, является преимуществом. Однако это же являет- ся и недостатком, так как по этой же причине для молекул типа сим- метричного волчка нельзя непосредственно из спектра определить момент инерции относительно оси симметрии. Простейшим типом симметричного волчка (кроме линейной молекулы и «случайного» симметричного волчка, который не бывает полностью сим- метричен) является молекула, состоящая из трех одинаковых атомов, рас- положенных в вершинах равностороннего треугольника, и четвертого, от- личного атома, расположенного на равных расстояниях от первых трех. Чет- вертый атом может находиться или в плоскости трех первых атомов, или вне ее; в последнем случае молекула имеет пирамидальную форму. Плоские молекулы этого типа включают галоидопроизводные элементов третьей
ГЛ. 3. МОЛЕКУЛЫ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА группы периодической системы, такие, как BF3, ВС13 и А1С13. Симметрич- ные плоские молекулы не имеют чистого вращательного спектра, ибо у них отсутствует постоянный дипольный момент. Простыми пирамидальными симметричными молекулами являются тригидриды и пятой группы периодической таблицы, такие, как или AsF3 (фиг. 11). Для того чтобы эти молекулы были симметричными волчками, необходимо, чтобы три одинаковых атома которой один из атомов водорода заме- нен дейтерием, уже не будет симмет- ричным волчком. тригалоиды элементов NH3, nf3, рн3, PG13 О / О / о < о имели равные массы; так, например, молекула NH Ось симметрии Фиг. 11. Простая пирамидальная мо- лекула типа симметричного волчка NF3. Моменты инерции. Момент инерции относительно оси симметрии определяет- ся выражением где тх — масса одного из трех одина- ковых атомов, Z12 — расстояние от одного из них до четвертого атома, а 0 —угол между прямыми линиями, соединяющи- ми четвертый атом с любыми двумя атомами, т. е. угол при вершине одной из граней пирамиды. Угол 9 обычно называется углом связи, так как химические связи представляются прямыми линиями, соединяющими три одинаковых атома с четвертым, отличным от них. Два равных момента инерции относительно осей, перпендикулярных оси симметрии, равны как С1 ZB = Wi1^(l-cos6)+^i^-(l + 2coS6). (3.9) Частоты разрешенных вращательных переходов зависят только от /в, поэтому наблюдение вращательных спектров молекул этого типа не позво- ляет найти оба параметра Z12 и 9, которые оцределяют полную конфигура цию молекулы. Если, однако, наблюдается спектр двух изотопических комбинаций одной и той же молекулы, как, например, N14F3 и N15F3, то два измеренных момента 1В дают два уравнения (3.9), из которых могут быть определены оба параметра /12 и 9. Данные о структуре таких молекул могут быть также получены из их асимметричных изотопических комбинаций, например NH2D, AsGl^Gl37 и т. д. Эти асимметричные молекулы будут рассмотрены в гл. 4. В табл. 10 приве- дены наиболее точные данные о структуре сим- метричных пирамидальных молекул, полученные методами радиоспектроскопии. Вследствие нуле- вых колебаний междуядерные расстояния и углы содержат неопределенность того же характера, что и междуядерные расстояния в линейных чаях, когда была сделана оценка этих или других ошибок указаны в табл. 10. Другим примером молекул типа симметричного волчка являются моле- кулы, состоящие из атома элементов четвертой группы периодической таб- лицы, связанного с тремя одинаковыми атомами и четвертым отличным ятомом или группой атомов. Примером молекул этого типа является изображенная на фиг. 12 молекула метилхлорида. Момент инерции 1С таких молекул определяется, естественно, равенством (3.8), а момент инер- Фиг. 12. Метилхлорид пример молекулы типа сим- метричного волчка. молекулах. п тех слу- последние
§ 1. ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА ВРАЩАТЕЛЬНОГО СПЕКТРА &Q Таблица 10 Вращательная постоянная и структурные параметры симметричных пирамидальных молекул1) Молекула Bq, мггц Литература NH3 NF3 РН3 PF3 РС136 РВт’9 AsH3 AsFa AsCl36 Sb121H3 Sb121CH5 о 298 000 10 680,96 133 478,3 7 819,90 2617,1 996,8 111 620 5 878,971 2147,2 88 000 1 754 1,014 1,371 1,421 1,55 2,013+0,003 1,523 l,712±0,006 2,161±0,004 1,712 2,325+0,005 106’47' 102°,9' 93’27' 102° 100°6'+20' 98’25'+30 91’30' 99’30'+1’30' [145, 705] [556] [647, 799, 967, 1016] [393, 1069] [509] [581] [647, 798] [287, 915] [509] [647, 799] [637, 1069] !) Ошибки sin ив приведены только там, где они были определены. ции относительно оси, перпендикулярной оси симметрии молекулы, (3.10) В случае молекул этого типа для определения трех структурных парамет- ров Z12, Z23 и 6 необходимо исследование трех изотопических комбинаций. Если тремя одинаковыми атомами массы тх являются атомы водорода (что часто встречается), то наличие нулевых колебаний может привести к большим ошибкам в определении положения этих атомов (Z12 и 0). Изме- нения в найденных структурных параметрах молекулы СН3С1, вызванные раз- личием эффективных моментов инерции трех изотопических комбинаций, приведены в табл. 11. В этом случае изменения положения атомов водорода Таблица 11 Вариация структурных параметров, вызванная нулевыми колебаниями. Структурные параметры определены из различных изотопических комбинаций1) Структурные параметры Изотопические комбинации 112(СН), А 123(СС1), А 0(НСН) C12H3C13S, С12Н3С137, С13Н3С137 С12Н3С135, С12Н3С137, C12D3C137 С12Н3С137, С13Н3С137, C12D3C137 С12Н3С135, С13Н3С135, C12HD2C135 1,123 1,128 0,949 1,101 1,7813 1,7872 1,7850 1,7815 110’57' 112’31' 104’09' 110’13' 1) Наиболее точными данными являются данные последней строки, полученные с учетом асимметричной изотопической комбинации CHD2C1. (Данные Миллера я ДР. [791].
ГЛ. 3. МОЛЕКУЛЫ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА особенно велики. Было показано, что для метилхлорида среднее расстоя- ние С —Н на 0,009 А больше среднего расстояния С —D в соответст- вующем дейтерированном соединении и что угол НСН меньше угла DCD на величину порядка 0,2° (Миллер, Амодт, Дусманис, Таунс и Крейчмен [791]). Данные для изученных к настоящему времени молекул типа сим- метричного волчка, подобных метилхлориду (содержащих пять атомов), приведены в табл. 12. Таблица 12 Вращательная постоянная и структурные параметры пятиатомных молекул типа симметричного волчка, для которых известны сверхвысокочастотные спектры Молекула В0, мггц Литература GH3F СН3С135 СН3Вг79 GH3J Si28H3F Si28H3Cl36 Si28H3Br7» Ge74HsCl36 Ge74H3Br” GF.H GFgCl35 GFgBr” GF3J GC1|5H GBrJ’H SiF3H Sit8F3Cl3S Si38F3Br78 Ge’4F8Cl35 PF3O PF3S PGIJ’O PC1’5S MnO3F ReO3F ReO3Cl35 25 536,12 13 292,95 9 568,19 7 501,31 14 327,9 6 673,8 4321,72 4 333,91 2375,88 10 348,74 3 335,56 2 098,06 1 523,23 3 301,94 1 247,61 7 207,98 2 477,7 1 549,9 2166,60 4 594,25 2 657,63 2 015,20 1 402,64 4129,11 3 566,75 2 094,20 1,11 1,113 1,113 1,113 1,46 1,44 1,39 1,781 1,939 2,1392 1,5946 2,050 110° 110°31' 111°14' 111°25' 109°20' 110° 1,57+0,03 1,52 1,55+0,05 1,332 1,32 1,33 1,33 1,767 1,930±0,003 1,46 1,560 1,56 1,69+0,02 1,52 1,53 1,99 2,02 1,586+0,005 2,209^0,001 2,297+0,001 1,098 1,77 1,91 2,13 1,073 1,07 1,565 1,989 2,15 2,067+0,005 l,45±0,03 1,87 1,45±0,03 1,85+0,02 1,724+0,005 111° 112°±1° 108°48' 109° 108° 108° 110°24' 110°48'±16' 108°17' 108°30' 109° 107°40'±l°30 102°30'±2° 100°20' 103°30'±2° 100°30'±2° 108°27'+7' 1,761 2,230 108°20'+l° [393, 1068] [301, 438, 525, 791] [301, 560, 562, 791] [560, 791] [551, 848] [337, 388, 789, 848] [435, 550] [388, 789] [550] [393, 744] [384] [549, 808] [808] [575, 744] [836] [554] [554 , 684] [554, 684] [587] [547, 837] [740, 837] [837] [8371 [1063] [1063] [710, 1063] В некоторых случаях не все данные были получены радиоспектроскопи- ческими методами, так как не было исследовано нужное число изотопи- ческих комбинаций. В этих случаях один или два структурных параметра были определены другими методами. Данные для более сложных симметричных волчков, исследованных радиоспектроскопическими методами, приведены в табл. 13. Для многих случаев были также оценены и структурные •параметры. Из радиоспектроскопических измерений моментов инерции молекул типа симметричного волчка могут быть определены также и отношения масс изотопов. Как и для линейных многоатомных молекул, точная оцен-
Таблица 13 Вращательная постоянная и структура молекул типа симметричного волчка, состоящих более чем из пяти атомов Молекула Во, мггц Структура Литература Н
Продолжение табл. 13 Молекула Bq, мггц Структура Литература CHaHg202CN GH3GF3 CH3SiF3 GH3SiGl|5 GIIoSn120H GF3GGH 1 747 5185 3 715,63 1 76°, 84 2 877,95 [771] [289] [645] [527, 684] [941] [644] [808] [58&J
Продолмсение табл 13 Литература Молекула Во» мггц Структура
Продолжение табл. 13 Молекула Литература (CH3)3SiCl35 С8Н13СР* ВИН ? Bq, мггц Структура * Угол между плоскостью, которой лежат два эквивалентных атома бэра и атом боря находя [ИИСЯ вершине, и плоскостью, проходя через два эквивалентных атома бэра и связанный с ними атом водорода, равен 196°.
65 § 2 ВОЛНОВЫЕ ФУНКЦИИ СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА — II 1НИИ I II PWII I WJ II I — НН lim йт^и Illi ка всех вращательно-колебательных эффектов и их зависимости от масс практически невозможна, но относительные величины разностей масс вида 772-1— 771q 1-у — Zq wi2 — mQ М212— Iq (2.32) могут быть определены. В гл. 2 было показано, что выражение (2.32) справедливо для любых молекул, у которых моменты инерции I относительно фиксированной оси имеют разные значения для различных масс изотопов т0, mlt т%. Если у молекулы типа симметричного волчка масса одного из атомов изменяется, то этот атом должен быть расположен обязательно на оси молекулы. В этом случае рассматриваемый момент инерции просто зависит от измеряемой величины В и выражение (2.32) принимает вид т1 — т0_ Мг В™ (В^—В^) (3.11) Можно ожидать, что при определении масс с помощью (3.11) наличие нулевых колебаний вызовет ошибку приблизительно того же типа и порядка, что и для линейных молекул. Отношения разностей масс, которые были опре- делены для молекул типа симметричных волчков, приведены в табл 14. Таблица 14 Отношения разностей масс, определенные из измерений вращательных постоянных молекул типа симметричных волчков (по Гешвинду, Гюнтер-Мору и Таунсу [1039]) Значение отношения Молекула GeH3Gl35 SiH3Cl35 SiD3F Отношение раз- ностей масс Ge72 —Ge7» Ge74 —Ge7» Ge76 —Ge74 Ge74 —Ge7» Si3» — Si29 Si3» —Si28 Si3» — Si29 Si3»—Si28 радиоспектроско- пический метод L 1 .. I !—> другие методы - !!!, । ..I l| I II 1 I f ,1 X— 0,49985 ±0,00003 0,49978 ± 0,00002 0,50013 ±0,00003 0,50011 ± 0,00002 0,49941 ± 0,00005 0,49934 ± 0,00020 0,49943 ±0,00003 0,49934 ± 0,00003 § 2. ВОЛНОВЫЕ ФУНКЦИИ СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА Исследование уровней энергии и правил отбора проводилось нами до сих пор на основе полуклассических представлений. Квантовомеханическое изложение начнем с рассмотрения гамильтониана и затем волнового урав- нения симметричного волчка. Движение вращающегося тела обычно описы- вается с помощью эйлеровых углов, изображенных на фиг. 13. Углы 6 и ср эквивалентны обычным полярным углам мркду осью, жестко связанной с молекулой, и осью, фиксированной в пространстве, а угол / (обычное обозначение ф здесь не употребляется, чтобы избежать путаницы с обозна- чением волновой функции) является углом поворота вокруг оси, жестко 5 Ч Таунс и А Шавлов
66 ГЛ. 3. МОЛЕКУЛЫ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА Фиг. 13. Схема, иллюстрирующая определение эйлеровых углов, с по- мощью которых задается положе- ние вращающегося тела. Одна из пунктирных линий является линией узлов, или, другими словами, пересечением плоскостей ху и XY; дру- гая является проекцией оси z на плос- кость X Y. связанной с молекулой. Для симмет- ричного волчка эта избранная ось бу- дет, естественно, осью симметрии молекулы. Эйлеровы углы можно ввести различными способами. Здесь они введены согласно Казимиру [30]. Оси х, у и z жестко свя- заны с вращающимся телом. Оси X, У, Z фиксированы в пространстве. Положенно вращающегося тела отсчитывается от на- чального положения, при котором обе си- стемы координат совпадают. Тело сначала поворачивается на угол <р вокруг оси Z, затем на угол 9 вокруг оси х и, наконец, на угол х вокруг z, Можно показать (Кэмбл [89], стр. 230), что волновое уравнение во введенных выше координатах имеет следующий вид: sinOd0<S у sin2Q dcp2 <sin26 ‘ В у № ‘ sin2 6 hB™ ’ ' где С — вращательная постоянная, соответствующая оси симметрии, а В — вращательная постоянная для оси, перпендикулярной оси симмет- рии. Переменные в уравнении (3.12) могут быть разделены, и решение записано в виде ф == 0 (0) giK/.. (3.12а) Чтобы волновая функция была определена однозначно, М и К быть целыми числами 0, ± 1, ±2, ... Величина 0 удовлетворяет должны уравне- нию и положить ’ 4- |К-М| Н(0) = ? (1 |К+М| F(x), то уравнение для F может быть записано в виде dF dx (3.15) (3.16) где (3.17)
§ 3 СИММЕТРИЯ И ИНВЕРСИЯ 67 Это—хорошо известное гипергеометрическое уравнение. Его решение, на- зываемое гипергеометрической функцией, может быть получено в виде сте- пенного ряда 77 (3.18) где п (п—1)+ $п— а”+1 = (п+1)(п + а) (3.19) Чтобы волновая функция ф удовлетворяла условию нормировки ряд должен быть конечен, т. е. представлять собой полином, поэтому энергия W равна где ^ = BJ(J+l) + (C-5) ^макс. (3.20) (3.21) 2 (3.18), для которой ап а ^макс. ~ наибольшая величина п в равенстве равно нулю. Для нормировки ф и получения матричных элементов с такими же знаками и «фазой», как у Кондона и Шортли [64], первый член а0 выра- жения для F(x) [см. (3.18)] должен иметь вид (ср. с работой Гюнтер-Мора, Таунса и Ван-Флека [1048]) g(iw/2) |.К—М| х/ Это выражение может рассматриваться как нормирующий и фазовый мно- житель для ф. Из (3.21) следует, что J должно быть положительным числом, равным или большим \К | или |М|, так что (3.23) Как и следовало ожидать, J (J + i)h2/4n2 можно приравнять квадрату полного момента количества движения; КЬ/2ъ~ проекция этого момента на молекулярную ось, а МЛ/2тс —проекция на полярную ось, фиксированную в пространстве. Нетрудно убедиться, что значение энергии, определенное из (3.20), совпадает со значением, следующим из уравнения (3.5), которое было получено полуклассическим методом. § 3. СИММЕТРИЯ И ИНВЕРСИЯ Если произвести определенного типа повороты координат или преобра- зования симметрии, то при этом энергия вращающейся молекулы остается неизменной; поэтому волновая функция, описывающая молекулу, по-ви- димому, также останется неизменной. Волновое уравнение можно запи- сать в виде Яф = 1Уф
ГЛ. 3. МОЛЕКУЛЫ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА . " " ..... IW.III <« I.—— — где Я—оператор Гамильтона для энергии, который в случае симметричного волчка имеет вид (3.12), если в качестве координат использованы эйлеровы углы. Если же использовать декартовы координаты, то легко видеть, что при инверсии системы координат относительно начала, т. е. при замене х на — х, у на —у и z на — z, оператор 11 остается неизменным. Это сле- дует из того, что члены Н не содержат нечетных степеней координат, а являются членами вида д2/дх2, х(д/ду) и т. д. Если в уравнении (3.24) произвести замену х —> — ж', у—* —у' и z—» — z', то 11 останется неизменным, а новая функция ф' должна быть решением уравнения (3.24) для того же значения энергии W. Если эта энергия не соответствует вырожденному уровню [для которого имеются различные реше- ния уравнения (3.24)], то новая функ- ция ф' должна совпадать со старой ф или отличаться от нее лишь постоянным множителем. Обозначим этот множи- тель через с. Если теперь произвести аналогичное преобразование х’ —» —ж", у'->-у", то новая функ- ция ф" будет равна ф" == сф' = с2ф и в то же время она должна совпадать со ста- рой функцией ф, ибо проведенное преоб- разование обратно исходному. Следова- тельно, с2 = 1, или с = + 1. Если с = + 1, то функция ф не меняется при инверсии и поэтому называется симметричной по отношению к этой операции, а соответ- ствующий уровень энерги^ обозначается как четный (+ ). Если с = — 1, то функ- ция ф меняет знак при инверсии и на- зывается антисимметричной, а соответ- ствующий уровень обозначается как нечетный( —). Мы так подробно рассмот- рели свойства симметрии волновых функций при инверсии, потому что последняя связана с матричными эле- ментами дипольного момента, которые определяют интенсивности переходов. Эти матричные элементы имеют вид исполь- симмет- Ф и г. 14. Система координат, зующаяся для молекулы типа ричного волчка. а—указаны 1 положительное направление оси молекулы симметричного волчка (на- пример, ВЕз) и полярные углы 0 и ср. Три одинаковых кядра пронумерованы цифрами 1, 2, 3; б—вид на молекулу типа симмет- ричного волчка по направлению молеку- лярной оси. Указан угол /, который соот- ветствует вращению вокруг оси молекулы Вертикальная линия является «линией узлов». Кружки, нанесенные сплошной ли- нией, обозначают положение ядер перед инверсией координат, а кружки, нанесен- ные пунктирной линией,—положение ядер после такой инверсии. % и (3.25) функции двух состоянии, между которыми dz — элемент объема. где фх и ф2 —волновые осуществляется переход, а * Интегралы берутся по всем значениям координат. Каждый интеграл можно представить в виде суммы двух интегралов, один из которых берется по всем положительным значениям х, у, z, а другой —по всем отрицатель- сым значениям. Второй интеграл получается из первого преобразованием х', у-+ — у' я z—>—z'. Абсолютная величина интеграла при этом преобразовании, естественно, не изменится, но если ф! и ф2 имеют различную «симметрию, то знак интеграла изменится. Если ф! и ф2 имеют одинаковую симметрию, то первоначальный интеграл равен нулю, так как он равен сумме двух одинаковых по величине и противоположных по знаку днтегралов. I*
§ 3. СИММЕТРИЯ И ИНВЕРСИЯ Отсюда вытекают правила отбора Для двухатомной молекулы, в случае которой матричные элементы равны нулю для всех переходов, кроме /± 1«— J (стр. 31), эти правила отбора должны безусловно соблюдаться, что и обнаруживается в действи- тельности. Исследуем симметрию волновых функций молекул типа сим- метричного волчка, но, прежде чем приступить к этому, остановимся под- робнее на вопросе о выборе системы координат для симметричного волчка. Рассмотрим плоский симметричный волчок, например, типа молеку- лы BF3, у которой три атома одинаковы, а четвертый атом расположен на равных расстояниях от первых трех. Ориентация этой молекулы может быть определена относительно оси, проходящей через центр масс перпендику- лярно плоскости молекулы. Чтобы определить положительное направление этой оси, нужно пронумеровать три одинаковых атома (атомы фтора) числами 1, 2, 3. После этого за положительное направление принимается направление движения правого винта, вращающегося в последовательности 1, 2, 3. Вышеизложенное иллюстрируется фиг. 14, а, где положительным является направление, перпендикулярное к чертежу и идущее за чертеж. Углы 9 и ср—обычные полярные углы между осью молекулы и фиксиро- ванной полярной осью (z), а угол х на фиг. 14, б является углом враще- ния вокруг оси молекулы. Если координаты всех атомов в молекуле пре- терпевают инверсию (фиг. 14, б), то положительное направление оси мо- лекулы остается тем же и углы 0 и ср не меняются. В то же время угол X переходит в угол х4"тс- Вращательные волновые функции симметричного волчка, полученные из (3.12а), имеют вид §jkm = егМ<р elK*- ®jkm (9), (3.26) так что, когда координаты претерпевают инверсию, новая волновая функ- ция оказывается равной ф = фег^ = (-1)Лф. (3.27) Следовательно, вращательные волновые функции будут четными (4-) или нечетными (—) по отношению к инверсии, в зависимости от того, являет- ся ли К четным или нечетным. Кроме вращательной части волновой функции, необходимо учитывать также ее электронную, колебательную и спиновую части. Полная волно- вая функция может быть записана как произведение четырех множителей: фполн. = фе Фи фя ф/, (3.28) где фе, ф„, фк и ф/—волновые функции^ которые представляют части полной волновой функции, зависящие соответственно от электронных, колебательных, вращательных и спиновых координат. Поведение фПОлн. по отношению к какому-либо преобразованию симметрии зависит от поведения каждой из этих четырех частей. Электронная волновая функция в основном состоянии симметрична почти для всех многоатомных молекул, так что не рассматривать при исследовании симметрии функции фполн.- волновая функция ф/ может быть и симметричной и антисимметричной, но этот вопрос мы рассмотрим позже. Колебательная волновая функция всегда симметрична для молекул, находящихся в основном колебательном состоянии, так что в этом случае симметрия фполн. зависит только от фв (если пренебречь ф/). Рассмотрим возбужденное колебательное состояние, в котором центральный атом бора (для симметричного волчка, изображенного на фиг. 14) движется перпен- дикулярно плоскости трех атомов фтора. Координату этого движения ее можно Спиновая
70 ГЛ. 3 МОЛЕКУЛЫ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА . обозначим через /г. Величина h характеризует отклонение атома бора от центра масс и принимается положительной при движении атома бора в положительном направлении оси молекулы и отрицательной при движении его в противоположном направлении. Волновая функция для гармониче- ского колебания этого типа (Паулинг и Вильсон [70], стр. 74) равна где и с2 — постоянные, а Нъ— полином Эрмита порядка п. Наинизший уровень энергии соответствует и = 0, а большие значения v = 1, 2, ... соот- ветствуют большим энергиям. Выражение для Hv содержит только четные или нечетные степени h в зависимости Фиг 15. Уровни симметричного волчка и их симметрия по отношению к инверсии. Колебания являются колебаниями невырожденного типа, при которых атом, находящийся на оси моле- кулы, движется вдоль этой оси от того, четно или нечетно V. Так как при инверсии h переходит в — Л', то новая колебательная волновая функция будет иметь вид (з.зо) Вращательно-колебательные вол- новые функции и их симметрия по отношению к инверсии для основного и первого возбужденного колебательного состояний иллю- стрируются фиг. 15. Известно много молекул типа симметричных волчков, как, на- пример, СН3С1 и NH3, которые хотя и не являются Плоскими молекулами, тем не менее имеют ту же симметрию по отношению к инверсии, что и BF3. Молеку- ла NH3 может рассматриваться как плоская, но с потенциальной функцией, настолько сильно отли- чающейся от гармонической, что в результате колебаний атом азота большую часть времени находится на некотором расстоянии от пло- скости трех атомов водорода Уровни энергии частицы, двигаю- щейся в параболической потенци- альной яме, расположены на рав- ных расстояниях друг от друга, как это изображено на фиг. 16 Если в центре потенциальной ямы имеется плавный потенциальный барьер, то уровни энергии сближаются попарно, как это показано на фиг. 16. При очень высоком потенциальном барьере частица опять имеет эквидистантные уровни энергии, причем часть из них соответствует движению частицы по одну сторону барьера, а часть—по другую. Однако даже при очень высоком барьере в силу квантовомеханического «туннельного эффекта» частицы в своем колеба- тельном движении будут проходить через барьер. (Это явление более подробно рассмотрено при обсуждении спектра аммиака в гл. 12.) Наличие барьера в центральной части потенциальной ямы изменяет волновые функ- ции, как это показано на фиг. 16, но не нарушает их симметрии. Для молекулы BF3 потенциальный барьер отсутствует. Минимуму потенциальной энергии соответствует положание атома бора в плоскости, образованной тремя атомами фтора, и уровни энергии имеют вид, изображенный на к
§ 3. СИММЕТРИЯ И ИНВЕРСИЯ 71 фиг. 16 слева. Молекула NH3, напротив, является пирамидальной. Минимум потенциальной энергии соответствует расположению атома азота с какой-либо одной стороны от плоскости, образованной атомами водорода, и уровни энергии имеют вид, изображенный на фиг. 16 справа. Для NH3 потенциальный барьер имеет среднюю высоту и два низших колебатель- ных уровня разделены как раз таким интервалом, что переход между ними попадает в сверхвысокочастотный диапазон. В случае молекул NF3, СН3С1 и почти для всех других неплоских молекул потенциальный барьер так высок, что низшие колебательные уровни почти совпадают и разность между ними соответствует настолько низким частотам, что период соответ- ствующего колебания обычно составляет несколько лет. Для неплоского симметричного волчка переход между этими двумя низшими уровнями называется этому переходу соответствует Однако это не то же самое, центру масс. Пусть положения расположения атомов водорода ф0 и фх (см. фиг. 16). Энергия для состояния ф0 равна W инверсией; в классическом приближении «выворачивание» молекулы наизнанку, что инверсия молекулы по отношению к атома азота справа и слева от плоскости в NH3 описываются волновыми функциями 0, и ф0 изменяет- ся со временем как аналогично функция фх изменяется как Где Д—энергия, разделяющая два низших уровня. Если в момент t =•= 0 атом азота находится с отрицательной стороны по отно- шению к плоскости расположения атомов водорода, то волновая функция -системы может быть записана в виде /2 (Фо //i\ g'lniWotlh (3.31) Для момента Z = 0 получаем (фоН-ф^/УХ а для момента Л/2Д имеем (Фо"“Ф1)/У 2, что соответствует расположению атома азота с положи- тельной стороны. Следовательно, молекула NH3 «выворачивается» с ча- стотой (для полного цикла), равной v = Д//г, т. е. около _______________________ 2,4 -1010 сек*1. В молекуле —--------- СН3С1 атом хлора находится _____ ™ Уровни энергии все время с одной определен- ___ _____________ ной стороны и инверсия МО- —--------* ’ жет происходить лишь чрез- вычайно медленно. Симметрия и располо- жение вращательных и ин- версионных уровней для молекулы NH3 иллюстриру- ются фиг. 17. Там же по- казаны переходы, которые возможны, согласно прави- лам + <---> — , Д/ = 0, ± 1, ДК = 0. Аналогичная карти- на для молекулы СН3С1 изо- бражена на фиг. 18. В этом Форма потенциала Волновые функции для двух нерв ых уровней энергии случае инверсионные уровш так близки друг к другу, что не могут быть разрешены, и * правило + <------> —- Ф> г. 16. Схема, иллюстрирующая колебания!при наличии потенциального барьера. несущественно, так как положительные и отрицательные уровни попарно сливаются. На фиг. 17 уровни, для которых К = 0, отмечены пунктир- ными линиями. Вследствие некоторых свойств спиновой волновой функции,
3 Фиг. 17. Уровни энергии и возможные перехо- ды для вращательно-инверсионного спектра NH3. Пунктирные уровни для K—Q запрещены в силу принципа Паули,
Фиг. 18. Уровни энергии и возможные перехо- ды во вращательно-инверсионном спектре СН3С1. в этом случае частота инверсии пренебрежимо мала,
§ 4. ВЛИЯНИЕ ЯДЕРНОГО СПИНА И СТАТИСТИКИ 73 * которые будут обсуждаться в дальнейшем, этих уровней в действитель- ности не существует. Для аммиака NH3 расщепление каждого уровня вследствие инверсии вызывает удвоение вращательных линий, причем расстояние между ком- понентами дублета равно удвоенной частоте инверсии. Вращательный спектр аммиака лежит в инфракрасной области. Кроме того, переходы между инверсионными уровнями с А7 = О и &К = 0 дают линии в сверх- высокочастотном диапазоне с длиной волны около 1 см. В случае моле- кулы СН3С1 чисто вращательный спектр наблюдается в сверхвысокочастот- ном диапазоне, и, хотя каждая вращательная линия расщеплена, причем расстояние между компонентами равно удвоенной частоте инверсии, все же это расщепление так мало, что даже при высоком разрешении радио- спектроскопии оно не может наблюдаться. § 4. ВЛИЯНИЕ ЯДЕРНОГО СПИНА И СТАТИСТИКИ Кроме инверсии относительно центра масс, можно также рассмотреть другие виды преобразования симметрии. Для симметричного волчка с осью третьего порядка, как, например, для NH3 и BF3, поворот молекулы на угол 120° вокруг оси симметрии фактически оставляет молекулу неизменен- ной; рассуждая так же, как и при инверсии, можно убедиться, что в случае невырожденных состояний такой поворот либо оставит волновую функцию прежней, либо изменит только ее знак. Перемена местами двух ядер водорода в NH3 или двух ядер фтора в BF3 является другим возмож- ным преобразованием симметрии, которое влияет на волновые функции так же, как и в предыдущем случае. Аналогичные соображения относительно свойств симметрии справед- ливы при перемене местами двух одинаковых частиц в любой системе. Экспериментально было найдено, что Н1, F19 и некоторые другие ядра с нечетным массовым числом всегда соответствуют антисимметричной волновой функции. Принято говорить, что эти ядра подчиняются стати- стике Ферми — Дирака. Ядра с четным массовым числом соответствуют симметричным волновым функциям, и о них говорят, что они подчиняют- ся статистике Бозе—Эйнштейна. Таким образом, любая волновая функция для NH3 должна менять знак при перемене местами двух ядер водорода. Рассмотрим теперь поворот молекулы NH3 на угол 120° вокруг оси симметрии. Такой поворот эквивалентен перемене местами двух пар ядер- водорода; например, сначала меняются местами ядра 1 и 2, а затем 2 и 3. Так как здесь мы сталкиваемся с двумя заменами, то при повороте на 120° волновая функция должна остаться неизменной, какой бы стати- стике ни подчинялись ядра водорода. Единственным эйлеровым углом, который меняется при таком повороте, является угол входящий в вол- новую функцию через член или ггК< Следовательно, после поворота на 120°, или на 2-тс/З, имеем ф' =фе±(2^/3)Кге (3.32) Если К кратно 3, то экспонента в (3.32) функция симметрична. Если К не кратно 3, рична ли функция ф или антисимметрична, что состояние вырождено; последнее действительно имеет место одинаковая энергия соответствует как функция имела правильную симметрию при К, не кратном 3, необходима учесть спиновую функцию ф/, для чего необходимо при перестановке ядер изменять не только их пространственные координаты, но и спиновые. равна 1, ф'=ф и волновая то нельзя сказать, симмет- Это свидетельствует о том, так как К. Чтобы волновая
74 ГЛ. 3. МОЛЕКУЛЫ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА Прежде чем исследовать спиновую волновую функцию, рассмотрим преобразование симметрии, заключающееся в перемене местами только двух ядер, например 2 и 3. Перестановка этих двух ядер изменяет положи- тельное направление оси молекулы, иоо изменяется относительный порядок ядер. При этом координаты преобразуются следующим образом: Х'_^те-Х, h'_± — h. (3.33) Детальное исследование волновой функции (3.12а) преобразовании 9—>9' —тс, »ти — и —тс дующую: ФJKM — 1/ $J, —К, м- показывает, что пр] она переходит в сле- (3.34) При указанной выше замене переменных волновая функция вырождена и не имеет определенной симметрии. Она может быть приведена к симмет- ричной или антисимметричной форме путем введения функций в форме ф/км + ф/, -к, м или ^jkm — Фа -к, м- При перемене местами ядер 2 и 3 X преобразуется в тс—Если же провести взаимную замену ядер 1 и 3, то координаты преобразуются следующим образом: (3.35) При такой замене переменных введенная нами новая симметризованная форма eiK/~ ± e~iK'k уже не будет иметь определенной симметрии, если К не кратно 3. Для получения величины фПОлн., обладающей правильными свой- ствами симметрии при всех возможных перестановках Ядра 12 3 яДеР, необходимо введение спиновой волновой функции. "1ft I I f " f t I v f I I Спиновые волновые функции. Спиновая волновая функция ядра вводится для того, чтобы характеризовать значение проекции спина на какое-либо определенное направление в пространстве. Для ядра водорода эта проекция может иметь только два значения: +1/2 или —Значение графически будет обозначаться вектором, направленным вверх, а значение — 1/2 век" тором, направленным вниз. Схема на фиг. 19 иллю- стрирует все возможные спиновые функции, которые полностью определяют ориентацию спинов трех ядер V/ VII УШ водорода в пространстве. Спиновые волновые функции I и VIII (см. фиг. 19) полностью симметричны по отношению к перестановке любых двух ядер, так как они при любой перестановке ядер не меняются. Спиновая функция II симметрична по отношению к замене ядер 2 и 3, но преобразуется в III при перемене местами ядер 1 и 2 и в IV при пе- ремене ядер 1 и 3. Все спиновые функции, кроме I и Фиг. 19. Восемь возможных спино- вых состояний для трех ядер со спи- ном %. VIII, принадлежат к этому же типу, и поэтому они вырождены. Функции, обладающие определенной симмет- рией по отношению к перемене мест каких-либо двух ядер, могут быть получены комбинированием функций с различными значениями спина и угла х- Полученные функции автоматически обладают определенной симметрией при пово- роте на 120°, который соответствует последовательной перемене местами двух пар ядер. Если К не кратно 3, то эти функции равны
§ 4. ВЛИЯНИЕ ЯДЕРНОГО СПИНА И СТАТИСТИКИ 75 4/км(П + e2^Ki^ III 4- IV) ± ф/, -к, м(П + e-^Ki/z щ + е-^кцъ IV), Ъкм (V + е2^3 VI + е4^^/з VII) ± ф7, _к, м (V + e-^Ki^Vl + е~^кцъ VII). (3.36) Если К кратно 3, то эти функции имеют вид (^jkm±^j,-k5m)(H + III + IV), (ф/км ± ф/, -k,m)(V VI 4-VII), причем две функции имеют правильную симметрию (ф/км ± -К, м) I, (ф/км ± ф/, -к, м) VIII. (3.37) (3.38) Во всех этих выражениях при четном J знак плюс соответствует функции, симметричной по отношению к перемене местами двух одинаковых ядер, а знак минус — антисимметричной функции [ср. (3.34)]. Если J нечетно, то симметрия получается обратной. Не все функции (3.36) — (3.38) являются разрешенными для данного вращательно-инверсионного состояния. В наинизшем инверсионном состоя- нии колебательная (инверсионная) часть волновой функции не меняет знака при преобразованиях типа (3.33) или (3.35), которые меняют знак h. Если J 4- К четно, то часть волновой функции, зависящая от Л, 0, <р, симметрична по отношению к перестановке местами двух ядер [ср. (3.34)]. В этих слу- чаях, чтобы полная волновая функция меняла знак при обмене двух ядер, из выражений (3.36) или (3.37) и (3.38) следует выбрать антисимметричные функции; другими словами, если J нечетно, то в этих выражениях выби- рается знак минус, а если J четно, то необходим знак плюс. В высшем инверсионном состоянии колебательная часть волновой функции антисиммет- рична по отношению к перестановке местами двух ядер, и выбор знака в выражениях (3.36) или (3.37) и (3.38) должен быть обратным. Если К = 0, то при выборе знака минус функции вида (3.37) или (3.38) становятся равными 0 и, следовательно, соответствующая волновая функ- ция отсутствует. Это объясняет исчезновение половины уровней при К = 0, как это показано на фиг. 17. В низшем инверсионном состоянии при К = 0 и / = 0в выражениях (3.37) и (3.38) должен быть выбран знак минус, но при этом волновые функции становятся равными нулю. В высшем инверсион- ном состоянии при К = 0 и 7 = 0 должен быть выбран знак плюс, и соот- ветствующие волновые функции будут уже отличны от нуля. Когда же .ЙГ = О, a J нечетно, то основной инверсионный уровень четен; именно он соответствует тому состоянию, в котором может находиться молекула. веса. Очевидно, что, за исключением случая К = 0, и (3.38) для К, кратного 3, можно получить вдвое не кратного 3. Статистические из выражений (3.37) больше волновых функций, чем из выражения (3.36) для Благодаря этому состояния с К, кратным 3, имеют двойной статистический вес и, следовательно, приблизительно двойную населенность по сравнению с состояниями, для которых К не кратно 3. Предыдущие рассуждения относились к случаю трех одинаковых ядер со спином х/2, охватывающему большинство встречающихся случаев.
76 ГЛ. 3. МОЛЕКУЛЫ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА Таблица 16 Статистические веса, связанные с наличием ядерного спина для вращательных уровней молекулы типа симметричного волчка с тремя одинаковыми ядрам имеющими спин I"1) К Ядерный спин Г Статистические веса 3 К кратно 3, но не равно О (2Z +1) (4Z2 + 4Z + 3) К не кратно 3 — (2Z+1) (4Z2+ 4Z) Отношение статистических весов 4/2 + 47 4 472 4- 47 ««мм и = 0, J четно, низший инверсионный уровень, или J нечетно, высший ин- версионный уровень, статистика Ферми—Дирака = 0, J нечетно, низший инверсионный уровень, или J четно, высший инвер- сионный уровень, статистика Ферми— Дирака (2Z 4- 1) (2Z— 1) I (27 4-1) (27 4-3) (7 4-1) Отношение для статистики Ферми Дирака Отношение для статистики Бозе Эйнштейна (27 + 3) (7 + 1) (274-3) (74-1) 10 1) Приведенные ниже веса относятся к молекулам, находящимся в невырожденном колеба- тельном состоянии Для вырожденных колебательных состояний К должно быть заменено В табл. 15 приведены статистические веса для трех одинаковых атомов со спином I (Деннисон [31], Плачек и Теллер [49]). Независимо от типа статисти- ки уровни, для которых К кратно 3, имеют всегда больший статистический вес, и, как было показано выше, при спине, равном 1/2, отношение веса этих уровней к весу уровней с другим К равно 2:1. Если К = 0, то, как мы видели выше, инверсионные уровни, изображен- ные на схеме (см. фиг. 17), исчезают поочередно, начиная с низшего инвер- сионного уровня для J = 0. Если спин I одинаковых ядер равен 0, то вместо статистики Ферми — Дирака должна применяться статистика Бозе — Эйнштейна и для К = 0 расположение запрещенных и разрешенных уров- ней на фиг. 17 становится обратным. Если спин больше х/2, т0 ни один из уровней с К = 0 не будет запрещен; их статистические веса для случая статистики Ферми — Дирака приведены в табл. 15. Для статистики Бозе — Эйнштейна значения статистических весов чередующихся уровней будут обратными. Для молекул типа симметричного волчка с четырьмя одинаковыми ядрами, равноудаленными от оси, будут следующие статистические веса (Плачек и Теллер [49]): (7+ 1) (27 + 1) (272 +1+ 1) * * о
§ 5. ИНТЕНСИВНОСТИ ПЕРЕХОДОВ СИММЕТРИЧНЫХ МОЛЕКУЛ 77 для К, кратного 4 в случае статистики Бозе— Эйнштейна, или для К, четного, но не кратного 4 в случае статистики Ферми —Дирака; 7(27+1)(272-t 37 + 2) для К, кратного 4 при статистике Ферми— Дирака, или для К, чет- ного, но не кратного 4 при статистике Бозе — Эйнштейна; 1(1 + 1) (27+ I)2 для К нечетного. для четного J для нечетного у (7 + 1) (21+1)(272 + 37 + 2) случае статистики Бозе—Эйнштейна; ±Z(Z + 1)(2Z- l)(2Z-f-1) в случае статистики Бозе—Эйнштейна; случае статистики Ферми—Дирака; |z(Z+l)(2Z+l)(27 + 3) в случае статистики Ферми—Дирака. для четного J нечетного для В этом случае инверсионные уровни считаются совпадающими, а статисти- ческий вес уровня с К — 0 приписывается сумме обоих инверсионных уровней. Все вышеприведенные рассуждения относятся только к молекулам, находящимся в невырожденном колебательном состоянии. Если же возбуж- дены вырожденные колебательные состояния, то вводится новый момент количества движения I (ср. с Z-удвоением в гл. 2 и ниже). В этом случае статистические веса остаются без изменения, но К заменяется на К — I (Джаван и Энгельбрехт [1063]). Следовательно, для молекулы с осью тре- тьего порядка уровни с К — I, кратными 3, имеют больший статистический вес, чем другие уровни. Учет ядерного спина весьма существен для многих типов молекул. Некоторые из них рассмотрены Плачеком и Теллером [49], Вильсоном [72 ,99] и Минденом [792]. § 5. ИНТЕНСИВНОСТИ ПЕРЕХОДОВ ДЛЯ МОЛЕКУЛ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА Интенсивности линий поглощения молекул типа симметричного волчка могут быть рассчитаны по основной формуле (1.49). Однако некоторые вели- чины в этом выражении, как, например, матричный элемент р. и относитель- ное число молекул, находящихся в данном состоянии /, должны быть уточнены для случая молекул типа симметричного волчка. Правила отбора для дипольного излучения неплоского симметричного волчка (предполагается, что дипольный момент направлен вдоль оси молекулы, так как рассматривается истинный, а не «случайный» симметричный волчок) имеют вид Д7 = 0, ±1, А# = 0, +->- . (3.39) При применении последнего правила отбора, полученного из вышеизло- женных соображений симметрии, необходимо уточнение расположения инверсионных уровней, участвующих в переходе, например при помощи схемы, изображенной на фиг. 17. Матричные элементы могут быть вычи- слены по формулам (1.59) — (1.61). Так как волновые функции симмет- ричного волчка значительно сложнее волновых функций линейной молекулы,
78 ГЛ 3. МОЛЕКУЛЫ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА то вычисление этих интегралов сопряжено с большими трудностями. Есте- ственно, что матричные элементы имеют отличные от нуля значения только для переходов, разрешенных правилами отбора (3.39). Отличными от нуля матричными элементами будут следующие: (3.40> (3.41> (3.42> Это и есть те матричные элементы, которые должны быть подставлены в соотношение (1.49). Они представляют собой сумму (для всех возможных значений М) компонент |/?х|2, молекулы, зависящей от числа М, z. Составляющие |7?x|2, 1-Я |2 и в табл. 20 (стр. 98), 2 которое соответствует проекции J на ось \RZ 2 и их зависимость от М приведены Величина р во всех 2 для определенной ориентации этих уравнениях представляет собой обычный у дипольный момент молекулы. Может возникнуть вопрос, каким образом симметричны волчок может обладать дипольным моментом, в то время как мы считали инверсию одним из типов колебаний, а пирамидальную молекулу рассматривали как колеблющуюся плоскую? Дипольный момент р вводится без учета инверсии, в предположении, что симметричный волчок имеет нормальную пирамидальную конфигурацию. Таким образом, хотя молекула NH3 претерпевает инверсию примерно 3• 1010 раз в 1 сек, р является «постоянным» дипольным моментом и вычисляется в предположении, что* атом азота находится с одной определенной стороны относительно пло- скости расположения атомов водорода. Это тот самый дипольный момент аммиака, который обычно встречается в других физических и химических исследованиях. С точки зрения квантовой механики надо вычислить р для состояния (ф0 + ф1)/Ул2, где ф0 и фх —волновые функции двух инвер- сионных уровней. Для вычисления интенсивностей поглощения по равенству (1.49) необходимо знать относительное число молекул /, находящихся в данном начальном состоянии. Это число равно произведению относительного числа молекул (/J, находящихся в данном колебательном состоянии, на относи- тельное число молекул (fjK), находящихся в определенном вращательном состоянии. Если пренебречь статистическим весом, связанным с наличием ядерного спина, то вероятность нахождения молекулы в состоянии J, К будет пропорциональна выражению (2/ + 1) е -lBj(J+i)+(c-B)K^]h/kTл (3.43> Здесь 2J4“1 — статистический вес, обусловленный различными возмож- ными ориентациями J. Относительное число молекул, находящихся в дан- ном вращательном состоянии, будет равно fjK (2J-pl)e -[jW-ИЖС-ВЖ‘]h,kT У (2J+ 1)е -[BJ(J+l) + (C-B)K2]h/kT (3.44) Здесь В и С даны в герцах, как и в (3.4). Если Bh и Ch малы по срав- нению с АТ, то сумма может быть заменена интегралом; цосле интегриро-
§ 5. ИНТЕНСИВНОСТИ ПЕРЕХОДОВ СИММЕТРИЧНЫХ МОЛЕКУЛ 79 вания получим fjK = (2J + 1) е У . Отметим, что (3.45) относится к одному определенному значению К и непригодно при вырождении по К. Герцбергом([145], стр. 506) была сделана более точная оценка этой суммы, но в нашем случае эта поправка не представ- ляет большого интереса, так как ошибка, возникающая при замене суммы интегралом, очень невелика и, кроме того, выражение (3.44) непригодно при наличии статистического веса, связанного со спином одинаковых частиц, который для молекул типа симметричного волчка всегда необходимо учи- тывать. Обычная молекула типа симметричного волчка обладает симметрией третьего порядка относительно оси, а расстояние между уровнями инвер- сии такой молекулы пренебрежимо мало. В этом случае табл. 15, вырождение, вызванное спином и инверсионными уровнями (или спином и К-вырождениём), для каждого значения J и ционально [опуская постоянный множитель (2Z-]- 1)/3]: (3.45) как видно из будет пропор- (3.46а) для К, кратного 3, но не равного 0; 5 (Z, К) = (4Z2 f- 4Z + 3) (3.46в) для К, не кратного 3. При учете вырождения соотношение (3.44) приви- S(Z, К) = 2 (4Z2 + 41) 5 (Z, 2f)(2J+l)e -CBJ(J+i)4-(C-B)K^/fer (3.47) S(It K)(2J+i)e -[SJ(J+i)+(C-B)K2jh/feT Очевидно, что выражение (3.47) упрощено, так как в величине учитывающей спин и инверсию, опущен множитель (2Z+1)/3, видно из (3.46). Снова, полагая (3.47) интегралом, что дает , _S(I, К)(2У+1) / JJK- 4/2 + 4/ + 1 у Для малых значений J и К и поэтому как эта С много меньшими кТ, заменим сумму р -[BJ(J+l) + (C-B)K2]h/feT 7t(/cT)3 е экспонента (3.48), в (3.48) близка к единице, ВЮ№ п(кТу* ‘ в данном колебательном состо- , K)(2J + 1) / IJK— 4/2 + 4/+1 у Относительное число молекул, находящихся янии, по аналогии с (1.51) равно jv=e~w'>lhT\\^-e~h^!kT)dn , (3 50) п ' где dn - степень вырождения колебания с частотой шп, а П — произведение п (1 — б-Ло>1/АТ)^1 (1 __ e-hto2/feT)d2 (1 — e-hu3/kT\d3 для всех возможных колебаний. Так как симметричный волчок имеет целый ряд возможных колебаний, то произведение Q бывает заметно А П меньше 1, однако для простых волчков оно редко имеет значение меньше 0,5. Подставляя (3.49) и (3.40) в (1.49) и полагая 2В(/+1) = Ц,, получаем (3.49)*
80 ГЛ. 3. МОЛЕКУЛЫ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА для интенсивности перехода <7 + 1 выражение MiNfvS (I, К) 1/ nCh 2 Г 4 X2 ~| (4/2 + 47 + 1) Зс (кТ )2 V кТ Р (J + 1)2. v0\2Av (3.51) Как и в случае линейной молекулы, у увеличивается с частотой примерно пропорционально v3. Однако для симметричного волчка у более сильно зависит от температуры Т, чем в случае линейной молекулы. Выражение (3.51) может быть просуммировано по всем возможным значениям К для пере- хода с данным J, ибо переходы с различными значениями К совпадают по частоте (на самом деле это верно только в . первом приближении; см. § 6). Суммируя по всем значениям К, считая J большим и полагая 5(7, 7Г)/(472 + 47 + 1) равным примерно 2, получаем __ 2nh2Nfv УП°ЛН. - 9с (кГ)2В r.Ch 2(4J + 3)(J + 2) ф2Дч> кТ (J + l)2 (v—ч0)2 + (Дч)2 ’ (3.52) Отсюда видно, что полная интенсивность для перехода 7+1«—J суммировании по всем К) растет примерно пропорционально \4, т. е. чительно быстрее, чем для переходов в случае линейной молекулы. (при зна- Из (3.51) можно получить выражение для максимального коэффициента поглощения для перехода J + 1 <— J в случае молекул типа симметричного волчка, если произвести некоторые численные оценки: 1,23-10-2%5 (Z, К) /С 2 Г л К2 Y— =-------4Р + 4/ + 1 --L1 - (W см (3.53) Здесь С — вращательная постоянная, соответствующая вращению вокруг оси симметрии (мггц)\ р.—дипольный момент в дебаях (10~18CGSE); Av—полу- ширина на уровне пол овинной интенсивности при давлении 1 мм рт.стп.(мггцу, v0 — резонансная частота (мггц)', температура принимается равной 300° К. В случае симметричного волчка с более чем тремя одинаковыми ядрами необходимо точно определить множитель статистического веса S (7, А')/(472 + + 47+1) в равенстве (3.53). Однако этот множитель имеет порядок единицы, и если требуется только приблизительная оценка умакс., то он может быть принят равным 2. Другой тип переходов, /, который возможен для симметричного волчка, редко представляет интерес, так как такой переход осуществляется между инверсионными уровнями, которым обычно соответ- ствует очень низкая частота. Однако в случае молекулы аммиака NH3 подоб- ные инверсионные переходы очень важны; они будут подробно рассмотрены в гл. 13. Отметим, что (3.51) или (3.53) не переходят в соответствующее выра- жение для линейной молекулы при К = 0 и бесконечном С. Это объясняется тем, что при выводе этих формул величина С предполагалась значительно меньшей кТ, и поэтому полученный результат непригоден для больших С. Вследствие добавочного вращательного движения вокруг оси симметрии молекулы типа симметричного волчка обладают большим числом возмож- ных состояний, чем линейные молекулы, и поэтому интенсивность их отдельных переходов примерно в 10 раз слабее, чем у линейных молекул. Обычная интенсивность поглощения для симметричного волчка на длине волны порядка 1 см равна умакс. == Ю~6 см~\ Так как изменение интенсивности с изменением К обусловлено ядерным спином [ср. (3.53) и табл. 15], то, исследуя интенсивность переходов, можно определите величину ядерного спина для молекул, имеющих несколько одинаковых ядер. Однако этот метод имеет очень ограниченное примене- ние,/ дан как молекулы такого типа обычно содержат элементы, спин которых уже хорошо известен (Смит (253J), например водород или галогены.
§ 6. ЦЕНТРОБЕЖНОЕ ВОЗМУЩЕНИЕ ДЛЯ СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА 81 § 6. ЦЕНТРОБЕЖНОЕ ВОЗМУЩЕНИЕ ДЛЯ СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА До сих пор при рассмотрении жесткого симметричного волчка влия- ние колебаний и центробежного возмущения не учитывалось. Выражение для центробежного возмущения в случае симметричного волчка значительно сложнее, чем для линейной молекулы, так как включает в себя оба кван- товых числа J и К. Совершенно ясно, что величина центробежного возму- щения молекулы не может зависеть от направления вращения, т. е. от того, происходит ли вращение против или по часовой стрелке. Поэтому пЬправка к вращательной энергии может включать только четные степени моментов, как, например, квадрат полного момента количества движения J(J+1) или составляющей этого момента вдоль оси симметрии К*. Таким образом, вращательная энергия W с учетом центробежного возмущения определяется выражением W (J, К) = BJ (J + 1) + (С -В) К2 ~DjJ2 (J+1)2- DJKJ(J+1) К2 - DKK*. (3.54) К этому выражению можно добавить члены высшего порядка относительно 7(7 4-1) и К2. Постоянные центробежного возмущения Dj, Djk и Dk имеют порядок В2/<в, где о) — колебательная частота молекулы. Следова- тельно эти постоянные по сравнению с вращательными постоянными В и С очень малы. Частота, соответствующая вращательному переходу 7 + 1<—J, равна, как это следует из (3.54), v = 2 (J + 1) (В - DjkK2) - 4Dj (J + I)3. (3.55) Если не учитывать центробежного возмущения, то частоты вращатель- ных переходов разделены равными интервалами и для данного значения J все возможные значения К дают одинаковые частоты. Из выражения (3.55) вытекает, что центробежное возмущение нарушает оба эти простые соот- ношения, хотя предыдущее приближение для жесткого волчка все еще остается достаточно хорошим. Из-за члена Djk молекулы, находящиеся в состояниях с разными величинами К, имеют слегка различную величину вращательной постоянной В и, следовательно, частоты их вращательных переходов уже не совпадают между собой. Радиоспектроскоп с высокой разрешающей силой обычно в состоянии разрешить отдельные вращатель- ные линии, соответствующие состояниям молекулы с разными величинами К, так что величина DjK может быть легко определена. Таблица 16 Постоянные центробежног о возмущения для некоторых молекул типа симметричного волчка Молекула Dj, мггц DjK> мггц Литература NH3 ND3 РН3 AsF., CHsCl35 CIJ3J HgCCCJ F3CCCH FgGcCl H3BnCO 19 5,2 3,7 0,0181 0,0080 0,00024 0,0006 Djk - 7,8 — 4,6 0,009±0,002 0,189 0,0994 0,0072 0,0063 5 0,001 ' - 0,00036 [105] [Ю5] [Ю5] [915] [560, 1021] [560] [809] [589] [587] [490] 6 Ч Таунс и А (Павлов
82 ГЛ. 3. МОЛЕКУЛЫ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА Центробежное возмущение для молекул этого типа впервые наблюда- лось в инфракрасном вращательном спектре NH3 и РН3 Райтом и Рандал- лом [51]. В этом случае линии, соответствующие разным величинам К, не были разрешены, но центр тяжести линий, соответствующих переходам с последовательными значениями 7, можно было выразить с помощью формулы вида v = 2 (J + 1) В — 4Z) (7 + I)3. Постоянные Dj, DJK и Dk зависят от различных силовых постоянных и моментов инерции молекулы. Расчет этих постоянных, на основе наблю- даемых колебательных частот и вращательных постоянных, сопряжен с труд- ностями, так как многие силовые постоянные не всегда могут быть точно определены. Однако Славский и Деннисон [105] получили теоретические значения постоянных центробежного возмущения молекул NH3, ND3 и РН3, которые совпали с экспериментальными измерениями в инфракрасной области. Эти величины приведены в табл. 16. Чанг и Деннисон [868] при вычисле- нии Dj и Djk для СН3С1 достигли точности до нескольких процентов. Нильсен [666] нашел общее выражение для постоянных центробежного возмущения в случае симметричных молекул типа XY3. Прежде чем исполь- зовать это выражение для численных расчетов, необходимо произвести оценку соответствующих силовых постоянных. Величины Dj и DjK для ряда молекул приведены в табл. 16. Можно ожидать, что Dj всегда должно быть положительным, так как центробеж- ная сила, вызванная вращением вокруг какой-либо оси, всегда увеличивает момент инерции относительно этой оси или соответственно уменьшает эффективную вращательную постоянную (это подтверждают данные табл. 16). Знак Djk в принципе может быть как положительным, так и отрицатель- ным. Поэтому не ясно, почему все молекулы типа XY3, которые были хо- рошо исследованы, имеют отрицательные Djk, в то время как молекулы, включающие метильную группу или ее производные, имеют положитель- ные Djk. § 7. ВРАЩАТЕЛЬНО-КОЛЕБАТЕЛЬНОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ И Z-УДВОЕНИЕ В МОЛЕКУЛАХ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА Для молекул типа симметричного волчка постоянная вращательно- колебательного взаимодействия а была теоретически рассмотрена Шаффе- ром [127], а полный и систематический анализ этого вопроса был дан Нильсеном [666]. Теоретическая оценка постоянной вращательно-колебатель- ного взаимодействия требует знания большого количества различных сило- вых постоянных, и поэтому пока невозможно получить согласия между теоретическими и экспериментальными значениями а. Существует ряд экспери- ментально определенных значений а для различных молекул типа симметрич- ного волчка. Однако наличие многих типов колебаний затрудняет однозначное отнесение наблюдаемой вращательной линии к определенному типу колебаний и, следовательно, однозначное определение а также становится затрудни- тельным. В симметричном волчке всегда существует ряд вырожденных колебаний. Даже простейшие молекулы (типа XY3) имеют два набора дважды вырожден- ных колебаний, и каждое из этих колебаний обусловливает момент коли- чества движения, который взаимодействует с моментом количества движения вращения. Если вырожденное колебание включает только движение, пер- пендикулярное оси молекулы (как это имеет место в случае вырожденных колебаний в линейной молекуле), то такое колебание создает момент /Я относи- тельно оси молекулы, где / — целое число, а Я = Л/2тс. В общем случае
§ 7. ВРАЩАТЕЛЬНО-КОЛЕБАТЕЛЬНОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ 83 колебательное движение может быть не строго перпендикулярно оси, и в этом случае относительно оси симметрии образуется момент Цй, где |£|<1 (ср. с Герцбергом [145]). В то же самое время молекула может вращаться Ф и г. 20. Схема, иллюстрирующая момент количества дви- жения относительно оси симметрии молекулы вида ХУ3. а—происходит вращение молекулы; б—происходит вращение моле- кулы, а также вырожденные колебания, обусловливающие соответству- ющий момент количества движения. вокруг оси симметрии, и сумма колебательного момента количества движе- ния и момента, вызванного вращением молекулы, квантуется и равняется Kh, где К — целое число. Эти два типа движения показаны на фиг. 20. Некоторое значение момента количества движения может быть получено несколькими различными способами. Например, если молекула находится в первом возбужденном состоянии с рырожденными колебаниями при£ = 1, то момент К = 1 может быть получен либо непосредственно за счет колебатель- 2----- 1---- I = 0 К=1 Фиг. 21. Вращательные уровни энергии симметричного волчка в основ- ном состоянии при 1—0 и в возбужденном вырожденном состоянии при Z=±l. Колебательная энергия не учитывалась. Каждый уровень, соответствующий I—±1, на самом деле является двойным вследствие I-удвоения. Величина предполагается положительной. ного момента (Z==l), либо комбинацией колебательного момента —1 и момента количества движения самой молекулы, равного +2. Подобным 6*
ГЛ 3 МОЛЕКУЛЫ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА ’образом момент К = — 1 может быть получен также двумя способами. Момейт количества движения, соответствующий вращейию собственно моле- кулы, равен К — Ц, и соответствующая ему энергий равна не СК2, а С(К — Ц)2 или С (K2 ~2tl K + t2!?)- Так как член Z,212 не зависит от враща- тельного состояния, он может быть опущен, после чего выражение для вращательной энергии приобретает вид WR - BJ (7 4- 1) + (С - В) К2 - 2 КЦС. (3.56) ±1 с уровнями для I = О, На фиг. 21 сравниваются уровни энергии для I = причем предполагается, что £ = 1. Когда К=^1 = ±1, можно считать, что молекула не вращается вокруг оси симметрии. Это справедливо только в случае С = 1, когда суммарный момент К, вызванный колебательным движением, очень велик, что наблю- дается у линейных молекул с моментом количества движения Z = ± 1, обуслов- ленным вырожденными колебаниями. В этом случае легко понять наличие Z-удвоения (в линейных молекулах) (Нильсен [532, 666]). Уровни энергии I-удвоение Спектр d а+Ь с ф иг. 22. Схема, иллюстрирующая l-удвоение для симметричного волчка с осью симметрии третьего порядка. Величина С предполагается отрицательной. Отметим, что переходы а и b происходят между дважды вырожденными уровнями и совпадают с хорошей степенно точности. Однако в некоторых случаях может наблюдаться расщепление, вызванное центро- бежным возмущением. Если обычный симметричный волчок обладает осью симметрии третьего порядка, то уровни с Z==-bl не расщеплены, одйако при |#|>1 происходит заметное расщепление. Так как этот случай относится к молекуле, вращающейся как единое целое, то изменение величины В, вызванное колеба- ниями молекулы, является одинаковым для всех ориентаций момента J вследствие усреднения, вызванного вращением. Однако эти качественные рассуждения не следует считать совершенно строгими, так как Де-Хаар показал [604], что для молекулы с осью симметрии четвертого порядка уровни с К = — I = Я-1 расщеплены подобно уровням с К =-1 = ±1.
§ 8 ДИПОЛЬНЫЙ МОМЕНТ ОТ ВЫРОЖДЕННЫХ КОЛЕБАНИЙ 85 Уровни энергии и разрешенные переходы для вращательной линии ,/ = 2< - 1 симметричного волчка с возбужденными вырожденными колеба- ниями показаны на фиг. 22. Там же показан соответствующий спектр. § 8. ДИПОЛЬНЫЙ МОМЕНТ, ВЫЗВАННЫЙ ВЫРОЖДЕННЫМИ КОЛЕБАНИЯМИ Существует много симметричных молекул, имеющих дипольный момент, равный 0; в этих молекулах должно отсутствовать поглощение, вызванное чисто вращательными переходами. Однако Мицушима и Венкатесварлу [940] показали, что если в некоторых симметричных молекулах с нулевым дипольным моментом возбудить вырожденные колебания, то можно наблю- дать чисто вращательные переходы, обусловленные дипольным моментом, вызванным этими колебаниями. Такой эффект может наблюдаться в моле- кулах, подобных аллену С3Н4 или типа сферического волчка, например CF4.
МОЛЕКУЛЫ ТИПА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА Асимметричным волчком называется волчок, у которого нет двух равных главных моментов инерции. Хотя общий характер движения такого волчка, естественно, тот же, что и в случае симметричного волчка, однако движе- ние асимметричного волчка оказывается гораздо более сложным. Такое усложнение проявляется не только при квантовомеханическом рассмотрении движения асимметричного волчка, но и при исследовании методами класси- ческой физики. Классическая интерпретация движения асимметричного волчка хорошо известна, и она достаточно близка к квантовомеханической. Отметим, что дать модель, пригодную для всех случаев квантовомехани- ческого рассмотрения, не так просто. Поэтому в дальнейшем все рассмотре- ние мы будем сразу проводить с квантовомеханической точки зрения. В после- дующем изложении во многих случаях будут использованы работы по асим- метричному волчку Кросса, Хайнера и Кинга [132, 136, 235, 398]. § 1. УРОВНИ ЭНЕРГИИ АСИММЕТРИЧНОГО И СЛЕГКА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКОВ Для получения общей картины уровней энергии асимметричного вол- чка рассмотрим энергетические уровни волчков, близких к двум простей- шим крайним случаям — сплющенного и вытянутого симметричного волчка. Выражение для энергии имеет вид [см. (3.2)] W Р2 X 21х причем для асимметричного волчка все три постоянные А, В и С различны. Если три вращательные постоянные расположить в порядке убывания, так что А>В>С, то вытянутый симметричный волчок соответствует случаю, когда В = С, а сплющенный — когда А == В. Разные значения В в интервале между А и С соответствуют различной степени асимметрии волчка. Если В отличается от А или С на небольшую величину, то волчок может быть назван слегка асимметричным. Фиг. 23 иллюстрирует изменение уровней энергии при изменении В от С до А. Уровни слева соответствуют вытя- нутому симметричному волчку (В = С), а уровни справа — сплющенному (В = А). Наличие малой асимметрии расщепляет уровни с противополож- которые совпадают (вырождены) у симметричного волчка, уровни с одинаковым значением J ными знаками Заметим, что при любом изменении не пересекаются. Однако уровни с разными значениями J могут пересекаться. Для обозначения степени ас метрии можно использовать различные параметры. Параметр асимметрии —[42] имеет вид (4.1) Этот параметр равен — 1 для вытянутого симметричного волчка (В = С) и + 1 для сплющенного волчка (А = В) и принимает все промежуточные
§ 1. УРОВНИ ЭНЕРГИИ АСИММЕТРИЧНОГО И СЛЕГКА АСИММЕТРИИ . ВОЛЧКОВ £7 значения для асимметричного волчка. Другим параметром, применяемым Bj случае слегка асимметричного вытянутого волчка, является величина (4.2) которая равна 0 для вытянутого симметричного волчка и увеличивается, когда волчок становится более асимметричным. Для слегка асимметрич- ного сплющенного волчка используется аналогичный параметр асимметрии г? случае асимметричного волчка полный момент количества движе- ния J и его проекция М на фиксированную в пространстве ось являются Фиг. 23. Качественная картина расположения уровней энергии молекулы типа асимметричного волчка. Вращательная постоянная В изменяется слева направо; в крайнем левом положении она равна С, что соответствует вытянутому симметричному волчку, а в крайнем правом положении равна А, что соответствует сплющенному симметричному волчку. интегралами движения и поэтому служат «хорошими» квантовыми числами, которые могут характеризовать состояние волчка. В то же время ни для классического движения (см. Герцберг [145], стр. 42), ни для квантово- механического рассмотрения не имеетсц^ такого направления, связанного самой вращающейся асимметричной молекулой, вдоль которого значение компоненты момента количества движения оставалось бы постоянным. Это означает, что квантовое число К, которое соответствует в симметричном волчке проекции является более момента количества движения на ось симметрии, не «хорошим» квантовым числом и не может служить для
88 ГЛ. 4. МОЛЕКУЛЫ ТИПА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА характеристики вращательного состояния. Действительно, набор удобных квантовых чисел, которые могут характеризовать данное состояние и имеют простой физический смысл, отсутствует. Хотя для асимметричного волчка К не является хорошим квантовым числом, однако уровни энергии могут характеризоваться заданием величины J и значением Кг для предель- ного вытянутого и для предельного сплющенного симметричных вол- чков. Индексы — 1 и 1 являются параметром асимметрии х. Таким образом, уровень может быть обозначен через Jk. ^ кВ> например, 532 обозначает, что J равно 5 и что этот уровень в предельном случае совпадает с уровнем К = 3, указанным слева на фиг. 23, и с уровнем К = 2, указанным справа на той же фигуре. Другим способом обозначения уровней является А, где / — полный момент количества движения, а х —число в интервале между — / и /, показывающее порядок следования уровней с данным /. Так Aj соответствует низшему уровню энергии, /_j+i — следующему, а А—выс- шему. Из фиг. 23 видно, что z = K^1 — К1У и, следовательно, между двумя способами обозначения состояний существует простое соотношение. Если молекула является слегка асимметричным вытянутым волчком, то энергия может быть записана в виде W (4.4) Если сравнить это выражение с выражением для энергии в случае вытя- нутого симметричного волчка и учесть условие ВъС, то можно увидеть, что w должно быть приблизительно равно К2. Явные выражения для раз- личных значений w через величину параметра асимметрии b имеют следу- ющий вид: 12bI 2 = 0; 4w— 60b2 = О, (10 - 6b) w + (9 - 54b- 15b2) = 0, (10 + 6b) w + (9 + 54b - 15b2) = 0; у (4.5а) I2- 20ш 4-(64-28b2) = 0, 3- 20ш2 + (64 - 208b2) w + 2880b2 = 0; .2-20^ + 64- 108b2 = 0, з _ 20uy2 А (64 - 528b2) w + 6720b2 == 0, 3 - w2 (35 - 15b) + w (259 - 510b - 213b2) - - (225 - 3375b - 4245b2 + 675b3) 3 - w2 (35 + 15b) + w (259 + 510b - 213b2) - - (225 + 3375b - 4245b2 - 675b3)
§ 1. УРОВНИ ЭНЕРГИИ АСИММЕТРИЧНОГО И СЛЕГКА АСИММЕТРИИ. ВОЛЧКОВ 59 7 = 6: w* - ы2 (35 - 216) + w (259 - 7146 - 52562) - - 225 + 47256 4- 916562 - 346563 = О, w3- w* (35 + 216) + w (259 + 7146 - 52562) - - 225 - 47256 + 916562 + 346563 = О, w3- 56ш2 4 w (784 - 33662) - 2304 + 998462 = 0, w4 „ 56^з д_ W2 (784 _ Ц76&2) __ - w (2304- 5366462) - 48384062 + 5544064 = 0. (4 56) Подобные выражения для J вплоть до «7 = 11 были получены Рандаллом, Деннисоном, Гинзбургом и Вебером [92], а для больших значений J они могут быть найдены из общего выражения, данного Вангом [23]. Если молекула только слегка асимметрична, то w может быть разложено в ряд w = К2 4- ctbp 4- с26р 4- с36р 4- • • •, (4.6) где Ьр — параметр асимметрии для вытянутого волчка. Коэффициенты с2 и с3 для слегка асимметричного вытянутого волчка определены в Прило- жении III. Для сплющенного волчка пригодны аналогичные формулы. Энергия определяется выражением где а 60 задается равенством (4.3). Теперь К имеет значение, соответствующее сплющенному симметрич- ному волчку, а сг, с2 и с3 могут быть получены из Приложения III, отно- сящегося к случаю вытянутого волчка, если переменить местами Кг и Kv или изменить знак х. Из равенств (4.5) или Приложения III вытекает, что уровни с K=i, вырожденные в случае симметричного волчка, расщепляются на величину, пропорциональную параметру асимметрии би 7 (74-1). Для уровней с большими К расщепление, вызванное асимметрией, значительно меньше и пропорционально Ьк, что совершенно аналогично случаю Z-удвоения для линейной молекулы, рассмотренному в гл. 2. Ванг [23] показал, что для этих уровней, вырожденных в случае симметричного волчка, расщепление, вызванное малой асимметрией, примерно равно bK (J + KY (4.9) где b и К имеют значение, соответствующее предельному случаю вытяну- того или сплющенного симметричного волчка. Изменение уровней энергии в зависимости от 7 и К для слегка асим- метричной молекулы показано на фиг. 24. Кроме расщепления вырожден- ных уровней, которое увеличивается с ростом 7, наблюдается смещение среднего значения энергий обоих уровней по отношению к энергии соот- ветствующего уровня симметричного волчка. Это смещение обычно пропор- ционально б2. Приближенное выражение для величины расщепления <с точностью до 6(^+2) было дано Кивельсоном [916]. Он показал, что выражение (4.9) необходимо умножить на величину {1 + [С'14С'27(7 4-1)4- 4-С372(7 + I)2] б2}, где постоянные С19 С2 и С3 табулированы для различ- ных значений К (см. [916]).
90 ГЛ 4. МОЛЕКУЛЫ ТИПА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА Молекула РС13 может рассматриваться как молекула типа симметрич- ного волчка, если все три атома хлора Фиг 24 Вращательная энергия слегка асимметричного волчка (Ъ около 0,01) как функция J 1 Член — + вычтен из выражения для энергии, другими словами, отклонение кривых от горизонтали соответствует их отклонению от уровней энергии симметричного волчка (по Дику и Кистяковскому [55]) являются одним и тем же изотопом G135 или G137. Однако часто такая молекула содержит два атома G135 и один С137 или один атом G135 и два С137, что делает молекулу слегка асимметричной. Эта асимметрия сильно влияет на уровни энергии, что хороню заметно, ибо наблюдаемые частоты измеряются с большой степенью точности. В то же время влияние асимметрии на правила отбора и интенсивности переходов обычно незаметно, так как интенсив- ность измеряется с меньшей точ- ностью. Поэтому в случае слегка асимметричного волчка могут быть использованы матричные элементы и интенсивности, приведенные в гл. 3 для симметричного волч- ка. На фиг. 25 изображен спектр перехода .7—5 <— 4 молекулы PClipGl37. Хотя параметр асим- метрии равен всего лишь — 0,037, боль- шинство линий, которые у сим- метричной молекулы РСЦ5 совпа- дают между собой, в данном случае имеют заметное расщепление. I К слегка асимметричным волчкам обычно относятся молекулы, содер- жащие разные изотопы одного и того же элемента, как, например, РСи5С137 * 25500 25600 25100/Н\\25800 25900 26 000 мггц асимметричного волчка 0,037). Переход 5<- 4 для слегка РСфС!37; (Ьо = или асимметричный метилхлорид GH2DG1, или же молекулы, содержащие легкий атом в стороне от оси симметрии симметричной структуры, как, например, метил-алкоголь или
§ 1. УРОВНИ ЭНЕРГИИ АСИММЕТРИЧНОГО И СЛЕГКА АСИММЕТРИИ ВОЛЧКОВ $1 Даже молекула О является почти симметричным вытянутым волчком С1 с параметром асимметрии Ь, равным всего лишь — 0,0002 (Роджерс, Питен- поль и Вильямс [675]). Кроме того, незначительная асимметрия может появиться случайно. Для любой нелинейной трехатомной молекулы (как, например, NOC1) существует такое значение угла связи, при котором моле- кула становится сплющенным симметричным волчком, и поэтому, кроме значений около 0° или 180°, имеется еще другой диапазон значения угла связи, в котором молекула имеет лишь незначительную асимметрию. В случае, если молекула имеет значительную асимметрию и параметр асимметрии b велик, выражение для энергии вида (4.6) или (4.8) уже неприменимо. Уравнения (4.5) могут быть решены для любого значения Ь, и, следовательно, энергия может быть получена из (4.4). Однако энергию в большинстве случаев более удобно выражать в виде (4.10) где Ez заменяет w в (4.4) и должно быть вычислено в каждом отдельном случае в зависимости от асимметрии. Величина х является целым числом, применявшимся выше для обозначения определенного уровня среди всех уровней с одинаковыми J. Некоторые величины Ех или Е^_^г могут быть вычислены непосредственно путем решения линейного или квадратного урав- нений. Соответствующие значения приведены в табл. 17. Величина Е^ в (4.10) является функцией только параметра асим- метрии; если используется параметр асимметрии, введенный Рэем, -» = (2В-Л-0/(Л-0, то тп пт (4.11а) или в обозначениях J (4.116) функ а все остальные значения могут быть получены, иксом и Рейтвизне- Соотношения (4.11) очень полезны, так как ЕТ является сложной цией, которая должна быть вычислена и табулирована, а при использова- нии (4.11) необходимо табулировать только положительные или только отрицательные значения х Приложение IV содержит вычисленные Тернером ром [977] значения Е? для всех J, меньших 13, и для значений х между 0 и — 1 через интервал 0,01. Значения х расположены не столь часто, как было бы желательно для радиоспектроскопических исследований, но при аккуратном интерполировании энергия может быть получена для любого х с точностью, достаточной для большинства случаев. Отметим, что в случае, когда .х = 0 (соответствующем так называемой наибольшей асимметрии), соотношения (4.11) дают равенство Ez (0) = — Е_г (0) и, следовательно, при х = 0 уровни энергии расположены симметрично относительно Е0(0). Это соотношение вытекает и из фиг. 23, так как х = 0 расположено как раз посредине между двумя предельными типами симметричного волчка. Мекке ([145], стр. 50) нашел для уровней энергии целый ряд правил сумм, которые удобны при проверке расчетов энергетических уровней. Наиболее просто интерпретируемое правило сумм имеет вид LgoB + 0J(J+1) (4.12)
91 ГЛ. 4. МОЛЕКУЛЫ ТИПА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА и означает, что средняя энергия всех уровней с данным J в раз больше среднего значения трех вращательных постоянных Л, В, С. Применимость различных приближенных методов. Для приближенной оценки вращательных уровней энергии асимметричного волчка было пред- ложено много различных методов. Ниже мы рассмотрим главным образом вопрос об области применения этих приближенных методов. Для подроб- ного ознакомления с самими методами вычислений следует воспользоваться оригинальными статьями (см. также работу Свердлова [972]). Таблица 17 Значения приведенной энергии для асимметричного волчка JE (х), полученные из решения линейных и квадратных уравнений Приближенные методы представляют наибольший интерес для больших величин J, так как для малых J многие уравнения (4.5) легко решаются, а таблицы (см. Приложение IV) пригодны вплоть до J = 12. На диаграмме фиг. 26 приведены разные типы решений в случае уровней энергии при больших J. Различные приближения пригодны в разных частях диаграммы, однако в областях С м. С', к сожалению, не пригоден ни один из извест- ных приближенных методов, так как уровни энергии очень быстро меняют- ся вдоль показанной на этой диаграмме линии, разделяющей области С иС'. (х) В качестве приближения часто применяется разложение в ряд по степеням параметра асимметрии b [ср. (4.6) и (4.8)]. Это приближение дает хорошие результаты в областях А и А', что соответствует \K\/J 1. В областях D и D', соответствующих малым | К |/J, разложение пригодно только для очень малых асимметрий. Неточность степенного разложения в этих областях подтверждает, что коэффициенты для малых \K\/J, при- веденные в Приложении III, очень велики, а это свидетельствует о быстром изменении энергии вблизи линий [£'T(x)]/[J(J + 1)] = х. Кросс, Хайнер и Кинг [132] предложили другое разложение в степен- ной ряд для х, близких к нулю, а именно: (4.13)
§ 1. УРОВНИ ЭНЕРГИИ ХСИММЕТРИЧНОГО И СЛЕГКА АСИММЕТРИИ. ВОЛЧКОВ Коэффициенты а0, аг и а2 табулированы для всех уровней с J, мень- шими 13. Выражение (4.13) становится непригодным, когда линия х = 0 пересекает линию [Е^ (*)]/[/ (7 + 1)] = * на фиг. 26, т. е. для малых Е^. В развитом Кингом [235] «приближении на основе принципа соответ- ствия» применяются методы ранней квантовой механики; интегралы компо- нент моментов количества движения, взятых по полному периоду измене- ния каждого эйлерова угла, заменяются на численный множитель h/2^. Это приводит к эллиптическим интегралам, которые Необходимо вычис- лить для получения Е~. В подобном приближении теряются различия X Ф и 1. 26 Схема областей с ожидаемыми ошибками апроксимации /?- (из работы Хайнера, Кросса и Кинга [398]). в энергиях двух уровней, которые вырождены в случае симметричного волчка, и в общем случае ошибка имеет тот же порядок, что и действитель- ное расщепление этих уровней, получаемое по (4.9). Таким образом, для больших J получаются очень хорошие результаты в областях А и А' (см. фиг. 26), заметно худшие в В и В', плохие в С и С' и очень пло- хие в Z), Z)', Е и Е' (численные значения ошибок, даваемых этим и дру- гими методами, приведены в работе Хайнера, Кросса и Кинга [398]). Другой метод апроксимации уровней энергии для больших J основы- вается на подобии матрицы энергии асимметричного волчка и матрицы, получаемой из дифференциального уравнения Матье (Холден [295]). Собствен- ные значения уравнения Матье с некоторой поправкой, полученной методом возмущений, могут быть, таким образом, использованы для получения при- ближенных значений уровней энергии асимметричного волчка. Этот метод «приближения с помощью уравнения Матье» дополняет метод «приближения на основе принципа соответствия» и дает достаточно точные значения для энергии в областях D и D' (см. фиг. 26), где последний метод непригоден. В других областях он не лучше метода «приближения на основе принципа соответствия» и, кроме того, менее удобен, так как требует большего коли- чества вычислений. Поэтому такое приближение целесообразно только в области \K\/J < 1. Аналогичный метод применим, когда I К \/J 1. В этом случае матрица энергии для больших J становится близкой к матрице гармонического осциллятора. Это «приближение гармонического осциллятора» (Голден и Брэгг [395]), так же как и «приближение на основе принципа соответствия», не дает расщепления между уровнями, вырожденными в случае симметрич- ного волчка. Оба этих приближенных метода пригодны в одних и тех же
94 ГЛ. 4. МОЛЕКУЛЫ ТИПА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА Г .. ,И1 1 Ш" "* 1 I И — ! » —^..111—— — — llimi >1. , — W. § 2. СВОЙСТВА СИММЕТРИИ И ИНТЕНСИВНОСТИ ПЕРЕХОДОВ Спектр асимметричного волчка усложнен не только нерегулярным рас- пределением уровней энергии, но также и тем, что правила отбора и вероят- ности переходов между этими уровнями сложнее, чем в случае симметрич- ного волчка. Правила отбора усложняются как вследствие увеличения числа отдельных уровней, так и вследствие того, что дипольный момент уже- не направлен вдоль оси симметрии молекулы. Напомним, что в симметрич- ном волчке дипольный момент направлен вдоль оси симметрии (если исклю- чить возможный, но несущественный случай молекулы типа случайного сим- метричного волчка). В асимметричном волчке дипольный момент может быть направлен в любом направлении по отношению к главным осям инерции. Часто дипольный момент параллелен одной из главных осей; правила отбора для этого случая будут рассмотрены прежде всего. Общие правила отбора обычно являются результатом некоторых свойств симметрии, которые мы и рассмотрим. Симметрия молекулы при повороте может быть выяснена при рассмотрении эллипсоида инерции, который сим- метричен по отношению к повороту на угол 180° вокруг какой-либо главной оси, хотя сама молекула может и не быть симметричной по отношению к такому повороту. Следовательно, волновая функция ф должна быть сим- метричной, антисимметричной или вырожденной по отношению к такому повороту. Так как вырождение чисто вращательного энергетического уровня снимается асимметрией волчка, то необходимо рассматривать только случаи симметричной (+) и антисимметричной (— ) волновой функции. Для предельного случая вытянутого симметричного волчка симметрия волновых функций по отношению к повороту на 180° вокруг оси наимень- шего момента инерции, которая совпадает с осью молекулы, может быть легко определена. Так как волновая функция зависит от угла поворота X как она симметрична при К_г четном и антисимметрична при К j нечетном. Эти свойства симметрии волновой функции не изменяются в результате возмущения, имеющего ту же симметрию, что и исходный га- мильтониан, другими словами, когда моменты инерции несколько меняются и молекула приобретает асимметрию, то, хотя волновая функция также изме- няется, она сохраняет свою симметрию. Таким образом, волновая функция асимметричного волчка ф т симметрична по отношению к повороту на 180° J К—1,-КЛ вокруг оси наименьшего момента инерции при четном Кг и антисимметрична при нечетном К^. Из аналогичных рассуждений вытекает, что в пре- дельном случае сплющенного симметричного волчка волновая функ- ция фг симметрична относительно поворота вокруг оси наибольшего J K-i,K± момента инерции, когда К. четно, и антисимметрична, когда Кг нечетно. Пусть оси обозначены через а, Ь, с в порядке возрастания моментов инерции. Свойства симметрии по отношению к повороту вокруг осей а и с уже были определены. Из этих свойств вытекают свойства симметрии по отно- шению к повороту вокруг средней оси Ь. Так как последовательный поворот на 180° вокруг каждой из осей приводит молекулу к первоначальной ориен- тации, а координаты к первоначальному значению, то симметрия по отно- шению к повороту вокруг оси b будет обратной по отношению к симметрии при последовательных поворотах вокруг осей а и с. Поэтому волновая функция будет симметрична по отношению к повороту на 180° вокруг оси 6, если К_г и Кх оба четны или нечетны; в противоположном случае волновая функция антисимметрична. Если дипольный момент направлен вдоль оси а, то он будет менять знак при повороте вокруг оси b или с на 180°. Матричный элемент, характеризующий интенсивность перехода, имеет вид
§ 2. СВОЙСТВА СИММЕТРИИ И ИНТЕНСИВНОСТИ ПЕРЕХОДОВ 95 \ cos (ag) Ф J J K-iKr (4.14) где JK-tKjM и — квантовые числа начального и конечного состоя- ний, a cos (ag) — косинус угла между осью а и осью, фиксированной в про- странстве. Так как cos(ag) меняет знак при повороте на 180° вокруг оси с, Таблица 18 Свойства симметрии волновых функций асимметричного волчка Обозначение Поведение при повороте на 180° вокруг главных осей Кросс, Хай- нер и Кинг К-1 Ki Деннисон ось а ось Ь ось с о о то произведение tyjK K1^j' , , также должно менять знак, если не равно нулю. В противном случае должно было бы изменить знак, а так как матричный элемент не может изменяться при преобразовании симметрии по отношению к координатам, лю. Поэтому переходы воз- можны только в том случае, Таблица 19 Правила отбора для асимметричного волчка г) если Кг и К[ имеют различ- ную четность. Из подобных же соображений относительно поворота вокруг оси b выте- кает, что KY и должны быть одинаковой четности. Для установления правил отбора аналогичные рассуж- дения могут быть прове- дены в случае молекул с ди- польным моментом, направ- ленным вдоль осей Ъ или с. Свойства симметрии волно- вых функций приведены в табл. 18, а правила отбо- ра—в табл. 19. Свойства Оси, парал- лельные дипольному моменту Разрешенные переходы Кросс, Хайнер и Кинг ее *-----> ео оо <-----> ое ее ео ее <-----> ое оо <-----> ео Деннисон о о ое а 1) Во всех случаях Д J=0 симметрии зависят от того четны или нечетны Кх и Кх что обозначается соответственно буквами е и о. Так как свойства симметрии для всех трех осей не независимы, то достаточно знать симметрию по отношению только к двум осям; в системе обозначений через К этими осями являются оси а и с. Симметричность или антисим- метричность волновых функций может быть указана (кроме букв е и о). с помощью знаков « + », или «— », являющихся более старыми обозначениями. В этом случае оси обозначаются в обратном порядке с, а. К сожалению, вышеприведенное обозначение е, о соответствует как раз обратному порядку
96 ГЛ. 4. МОЛЕКУЛЫ ТИПА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА осей. Обычные правила отбора AJ = 0, ± 1 для дипольного излучения вра- щающегося тела справедливы и для асимметричного волчка. Если дипольный момент молекулы не совпадает по направлению ни с одной из главных осей, то он может быть разложен на составляю- щие вдоль главных осей, а разрешенными переходами будут все те переходы, которые разрешены для каждой из компонент, согласно табл. 19. Таким образом, если дипольный момент имеет не равные нулю компоненты вдоль каждой из трех осей, то все переходы, удовлетворяющие общему правилу отбора AJ = O, ± 1, будут разрешены. Матричные элементы дипольного момента. Для оценки интенсивностей переходов необходимо найти матричные элементы дипольного момента. Компонента матричного элемента вдоль оси z для перехода равна Р-Г = На C0S (az) Фг'Ь* dz + Нь COS (bz) dz + Нс \ COS (cz) di, (4.15) где P-а, Ft» компоненты дипольного момента вдоль трех главных осей молекулы, a cos (az), cos(6z), cos(cz)—косинусы углов между главными осями и осью z, фиксированной в пространстве. Для вычисления интегра- лов в (4.15) необходимо знание волновых функций асимметричного волчка. Ниже обсуждается вид этих волновых функций, хотя в явном виде они не приводятся. Волновые функции ^jkm для сплющенного или вытянутого симметрич- ных волчков образуют полную систему функций, с помощью которой могут быть разложены волновые функции асимметричного волчка, где aj'KM' — соответствующие численные коэффициенты. Так как полный момент количества движения J и его проекция М на ось, фиксированную в про- странстве, являются «хорошими» квантовыми числами для любой асимметрии и поэтому каждое состояние должно характеризоваться только одним значением J и Л/, то (4.16) Г z= J и М’ = М и выражение (4.16) преобразуется к следующему: = 2 aJKM $JKM- (4.17) функции вытянутого симметричного волчка более удобны когда асимметричный волчок близок к вытянутому, а волновые ВИД (4.18) ^jkmi ибо послед- Волновые в случае, функции сплющенного волчка более удобны, когда асимметричный волчок ближе к сплющенному волчку. Так как функции yjK к м должны быть, как это было показано выше, либо симметричными, либо антисимметричными по отношению к повороту на 180°, то, следовательно, и в сумме (4.17) должны быть члены только с четными или только с нечетными значениями К. Следовательно, разло- жение по волновым функциям вытянутого волчка имеет 3 1 К-К-1±2п где п — целое число. Энергия зависит от коэффициентов ние характеризуют вероятность вращения с значениями Но так как энергия не зависит от М (проекции J на какое-либо направ- ление в пространстве), то и коэффициенты ctjKM должны быть независи- мыми от квантового числа М. Поэтому коэффициенты (Ijkm в (4.17) и (4.18) могут быть обозначены просто как o,jk. Коэффициенты ajK могут быть вычислены (см., например, работу Найта и Фелда [405]), но, за исключением некоторых частных случаев, для них не могут быть получены простые явные выражения. Из (4.18) следует, что матричные элементы для асимметричного волчка могут быть получены из матричных элементов симметричного волчка.
§ 2. СВОЙСТВА СИММЕТРИИ И ИНТЕНСИВНОСТИ ПЕРЕХОДОВ 97 В случае слегка асимметричного волчка сумма вида (4.18) сводится к одному члену и матричные элементы с достаточной точностью совпа- дают с матричными элементами симметричного волчка. Дипольные матричные элементы симметричного волчка могут быть представлены в виде произведения нескольких сомножителей (Каррара, Ломбардини, Чине, Саккони [381]): Рд = Vх?JJ' <?JKJ'K' (4.19) где [л—дипольный момент молекулы или его составляющая вдоль одной из главных осей. Величины <р, которые могут быть названы множителями матричных элементов направляющих косинусов в (4.15), зависят от враща- тельных квантовых чисел, обозначенных соответствующими индексами. Вели- чины от ср зависят также от значения р, которое направления дипольного момента. Значения было уже определено, величин приведены в табл. 20. Из этой таблицы можно получить значения матричных элементов дипольного момента симметричного волчка для переходов между состоя- ниями с определенными М, а из этих значений в свою очередь можно вычислить средний квадрат матричного элемента рг; делен в (3.4Q инте 2, как он был опре- (3.42). Ненадежным, но иногда полезным методом оценки ости для асимметричного волчка является интерполяция между интенсивностями соответствующих переходов для сплющенного и вытяну- того симметричных волчков. Лайд [780] выразил матричные элементы дипольного момента для слегка асимметричного волчка через матричные элементы симметричного волчка и поправочный член, пропорциональный асимметрии. Приложение V содержит численные значения величин интен- сивностей, выраженных как функции параметра асимметрии для наиболее важных переходов /<12 (Кросс, Хайнер и Кинг [136]). В табл. 21 приведены некоторые переходы, разрешенные для асим- метричного волчка. Изменения псевдоквантовых чисел и Кг обозначены числами, причем знак минус перед числом соответствует отрицательному изменению или Кг. Индексы а, b и с обозначают компоненты диполь- ного момента молекулы вдоль осей наименьшего, среднего и наибольшего момента инерции соответственно. Если дипольный момент не совпадает по направлению ни с одной из главных осей, то разрешены все возможные изменения и кроме случая, когда оба эти изменения четны (ср. табл. 19). Любой переход обусловлен только одной компонентой дипольного момента р.а, или р.с. Интенсивности линий поглощения асимметричного волчка характеризу- ются основной формулой (1.59) или (13.19). Матричный элемент |р. |2 в этих выражениях представляет собой сумму J + + ^1) Для произвольно М' выбранного направления в молекуле, которое характеризуется с помощью М— проекции J на фиксированную ось. Как было показано в гл. 1, эта сумма не зависит от М равновесия сумма быть равна соответствующей сумме для состояний со всеми М' перехода J' —> J. Так как имеется (2/ +1) состояний с различными М, то а поэтому на основании сохранения теплового для состояний со всеми М перехода J’ <—/ должна (2/ + 1) | |2 = (2J' + 1) | |2. (4.20) Здесь состояния J к и J'k^Ki обозначены более кратко через J и J'. Тащш образом, величина, табулированная в Приложении V, может быть названа силой перехода 7 Ч. Таунс и Шавлов (4.21)
Таблица 20 Значения множителей матричных элементов направляющих косинусовх) Значение J' Множитель матричного элемента 4jJ' (cpb или (VzljMJ'M (срх или -f- М} j|f±1 [4 (J + 1) /(2 J + 1) (2J + 3)]-1 2/(J+ 1)3—К2 T |/(7±Х + 1)(7±ЛГ + 2) 2 /(J+1)2 —Af2 T /(J±M + l)(J±M + 2) i) Матричный элемент дипольного момента равен нФ 2К 2М [4J /V2—l]"1 — 2/j2—X2 — 2 /j2 —M2 Индекс а относится к случаю, когда дипольный момент направлен вдоль мо- лекулярной оси, а индексы Ь или с — к случаю, когда дипольный момент направлен^перпендикулярно молекулярной оси. Индексы х, у, г относятся к их, Ну» Р*2» которые соответствуют поляризации вдоль направлений х, у, х соответственно. Выбор фазы соответствует выбору, сделанному Кондоном и Шортли [64]. Приведенные матричные элементы соответствуют вытянутому симметричному волчку (ось симметрии является осью а). Для сплющенного волчка Фа должно быть заменено на фс, фс на фь, а фь на Та*
Таблица 21 Разрешенные переходы между уровнями асимметричного волчка для малых значений *) 1) Числа показывают изменения K-i и К±. Буквенные индексы обозначают ось, вдоль которой должна быть направлена компонента дипольного момента для осуществления данного перехода. Так а2,-1 соответствует компоненте дипольного момента, направленной вдоль оси наименьшего момента инерции и ДК—1=2, ДК1=<—1.
100 ГЛ. 4. МОЛЕКУЛЫ ТИПА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА Индекс х обозначает главную ось, параллельную дипольному моменту р., вызывающему переход, и, следовательно, принимает значения а, b или Величина [ р.г; |2, необходимая для определения коэффициента поглощения линии, согласно выражению (13.19), может быть легко получена из Приложе- ния V, ибо (4.22) где р является компонентой дипольного момента, вызывающего переход, a J относится к низшему уровню. Из соотношения (4.20) следует, что если xSjj табулировано для перехода Jk-iKi то силу обратного перехода можно сразу опреде- лить. так как XSJklJ^=xSj^njkl^. (4.23) Здесь к, I, т и п представляют собой значения К~г и Кг и, кроме того, отмечена зависимость S от параметра асимметрии х. Можно также показать, что xSj j' № = xSjt' (-х). (4.24) / dlkJnrn' ' х / Это равенство означает, что сила перехода для волчка с пара- метром асимметрии х равна силе так называемого «обратного» перехода для волчка с равным, но противоположным по знаку параметром асимметрии. Уравнение (4.23) подобно уравнениям (4.11), которые связы- вают величины энергий для положительных и отрицательных значений х. Заметим, что компонента дипольного момента в (4.24) для «обратно- го» перехода может быть другой. Если в первом переходе компонента дипольного момента направлена вдоль оси а, то в «обратном» переходе она будет направлена вдоль оси с, и наоборот. Однако если в первом переходе дипольный момент направлен вдоль оси 6, то в «обратном» пере- ходе он также будет направлен вдоль оси Ь. Во вращательно-колебательных спектрах, которые наблюдаются в инфра- красной области, группы переходов вида J — 1J, J и J часто соответствуют особым частям, или ветвям, спектра и называются соответственно Р-, Q- и 72-ветвями. Эти три типа переходов смешиваются в чистом вращательном спектре, который наблюдается в сверхвысоко- частотном диапазоне. Обозначение Р-, Q- и 72-ветвей для переходов с AJ, Таблица 22 Наиболее интенсивные переходы в спектре асимметричного волчка --г_ __ ___ ____ _ _ __ .... --- i Переходы, близкие к переходам сплющен- ного и вытянутого симметричных волчков Переходы, запрещенные в первом порядке —* * ** I 111^»^—II I * Только вытянутый волчок. ** Только сплющенный волчок.
§ 2. СВОЙСТВА СИММЕТРИИ И ИНТЕНСИВНОСТИ ПЕРЕХОДОВ 101 равным —1, О или +1 соответственно, все же употребляется для удобства при классификации переходов. Типы переходов, приведенные в порядке, приблизительно соответствующем их интенсивности, даны в табл. 22. Переходы, названные «запрещенными», запрещены только для симметрич- ных волчков, однако и для асимметричного волчка они будут слабы (Кросс, Хайнер, Кинг [136]). Совсем слабые, или еще более запрещенные, переходы соответствуют большим изменением включены в табл. 22. В Приложении V содержатся силы переходов различных типов, приве- денных в табл. 22 в том же порядке. Благодаря соотношениям (4.23) и (4.24) сила переходов четырех различных типов *S J тп № ’ XSJmnJM^’ *' ~ приводится в таблице в одном месте. Силы переходов даны для следую- щих значений х: 1; 0,5; 0; — 0,5 и — 1. Для промежуточных значений х сила переходов может быть получена путем интерполяции. или л15 однако они не но и от относительного числа / молекул Нг; > Интенсивности линий поглощений. Интенсивность поглощения зависит не только от величины находящихся в основном состоянии данного перехода. Если пренебречь влиянием ядерного спина, то / может быть выражено, как и раньше (стр. 29,30), а именно: где (4.25) (4.26) Здесь WjK к — вращательная, a Wv — колебательная энергии. Если темпе- - ** в*и" А 1, ратура достаточно высока и кТ/h^> А, то (4.27) где А, В п С — вращательные постоянные, выраженные в герцах. Лучшее приближение для функции распределения дано Гордоном [56]. Однако пр] температурах, больших 100° К, приближение (4.27) приводит в случае всех известных газов к ошибке, меньшей 2%. До сих пор при рассмотрении асимметричного волчка мы пренебрегали влиянием центробежного возмущения. При точном определении функции распределения это влияние необходимо учитывать. Получающаяся при этом поправка может достигать 1%. Следовательно, если требуется точность больше той, которая дается выражением (4.27), то должна быть сделана более тщательная оценка функции распределения, с учетом центробежного возмущения. Хотя при высоких температурах знаменатель в выражении (4.25) можно заменить приближенным выражением, однако не всегда можно считать, что экспонента в атом знаменателе приближенно равна единице. Для симметричной молекулы только низшие вращательные состояния дают переходы, лежащие в сверхвысокочастотном диапазоне; в этом случае kT Wjk < кТ и множитель e~wjK! вполне может быть заменен единицей.
102 ГЛ. 4. МОЛЕКУЛЫ ТИПА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА Однако в случае молекулы типа асимметричного волчка переходы, находя- щиеся в сверхвысокочастотном диапазоне, могут происходить между уров- нями, каждый из которых имеет весьма большую вращательную энергию; следовательно, соответствующий множитель иногда может быть значительно меньше единицы и поэтому должен быть сохранен. Без учета влияния ядерного спина максимальный коэффициент погло- щения для переходов асимметричного волчка диапазоне, исходя из (4.25) 2 (4.28) (2/-Г-1Ж, сверхвысокочастотном (4.27) и (13.19), будет равен и f ith АВС--- кТ е в системе CGS или в электростатических еди- есть как раз ^xxSjklj^n, т. е. квадрат умноженный на число, подставляя зна- __ SnhNjv i Умакс — Зс I где все величины выражены ницах. Произведение (27 + 1) | р соответствующей компоненты дипольного момента взятое из таблиц Приложения V. Полагая Т = 300° чения универсальных постоянных, находим vv Y макс hT (27+1)|р (4.29) 2 Влияние ядерного спина и статистики. Если в молекуле имеются два эквивалентных ядра, т. е. два ядра, принадлежащих к одинаковому изо- топу одного и того же элемента и имеющих совершенно одинаковое моле- кулярное окружение, то на населенность молекулярных состояний и, сле- довательно, на интенсивности переходов будут влиять ядерный спин и статистика. В этом случае молекула обладает осью симметрии второго порядка и координаты двух эквивалентных ядер переходят друг в друга • при повороте на 180° вокруг оси симметрии или при инверсии и повороте на 180° вокруг любой оси. В молекуле типа асимметричного волчка не может быть больше двух эквивалентных ядер, так как в противном слу- чае молекула имела бы ось симметрии по крайней мере третьего порядка и, таким образом, была бы симметричным волчком (ср. гл. 3, § 1). Однако молекула может иметь более чем одну пару эквивалентных ядер. Чтобы избежать усложнения, сначала плоскую молекулу. Молекулы мером молекул валентных ядра, то она обладает осью симметрии, которая лежит в пло- скости молекулы прямой, соединяющей два эквивалентных ядра. Эта ось симметрии должна быть главной осью эллипсоида инерции (см. гл. 3, § 1); поворот вокруг нее на 180° переставляет оба эквивалентных ядра. Если эти ядра подчиня- ются статистике Бозе —- Эйнштейна, то перемена пространственных и спи- новых координат должна оставить волновую функцию неизменной; если же ядра подчиняются статистике Ферми — Дирака, то волновая функция должна изменить знак (ср. стр. 73). Волновая функция может быть записана в виде произведения враща- тельной и ядерной спиновых функций: связанного с инверсиеи, рассмотрим 2СО являются при- этого типа. Если плоская молекула имеет два экви- и является перпендикуляром, делящим пополам отрезок Ф = Ф ^к_1К1Ф N <4-30) Свойства симметрии вращательной функции были уже рассмотрены. Обозначим спиновую функцию первого ядра со спином I через от(1), где т — проекция I на ось, фиксированную в пространстве, причем эта проекция может принимать 27+1 значений 7, 7—1, 7—2, ..., —7. Пусть точно так же (2) будет обозначать спиновую функцию второго ядра, а 0^(1)стг (2)— спиновую функцию двух ядер. При этом имеется (27+I)2
СВОЙСТВА СИММЕТРИИ И ИНТЕНСИВНОСТИ ПЕРЕХОДОВ 103 (1) 0?л' таких различных комбинаций. В (21 +-1) случаях, когда m==m', функция (2) будет симметрична по отношению к перестановке спиновых координат первого и второго ядер. Если т=/= т', то эта функция не будет ни симметричной, ни антисимметричной, но из подобных функций можно образовать равное число симметричных и антисимметричных функций вида ow(l)ow'(2) + am(2)arn/(l) (симметричная функция), (1) °т' (2) — (2) am' (1) (антисимметричная функция). Всего имеется [(2/4-1)2-—(2/4“ 1)1/2 функций каждого типа, так что пол- ное число симметричных спиновых волновых функций становится равным исим. = (2/+ !)(/+ 1), (4.31а) а антисимметричных волновых функций ^антисим. = (2/4“ 1) /• (4.316) Поворот молекулы на 180? вокруг оси симметрии и перестановка спи- новых координат двух одинаковых ядер эквивалентны перестановке всех координат этих двух ядер. Следовательно, если ядра подчиняются статистике Бозе—Эйнштейна, то симметричная спиновая функция должна использоваться вместе с вращательной функцией, симметричной по отно- шению к вращению вокруг оси симметрии, а антисимметричная спиновая функция—вместе с антисимметричной вращательной функцией. Отношение чисел спиновых состояний, или статистический вес симметричных уровней относительно антисимметричных при вращении на 180° вокруг оси симмет- рии, равно, согласно (4.31), для статистики Бозе — Эйнштейна (4.32а) а для статистики Ферми — Дирака Так как ось симметрии молекулы в рассматриваемом случае является глав- ной осью инерции, то данные в табл. 18 показывают поведение к по отношению к повороту на 180° вокруг этой оси. В табл. 23 для различных случаев приведен статистический вес, связанный с ядерным спином. Таким образом, выражение (4.25), определяющее относительное число молекул, в данном вращательном состоянии в случае молекул с двумя эквивалент- ными атомами может быть изменено с помощью умножения вероятности каждого состояния на множитель статистического веса каждого ядра из равенства (4.31) или из табл. 23. Следовательно, важно лишь отношение статистических весов обоих типов состояний. Статистический вес, обуслов- ленный ядерным спином, может быть принят равным 1 для более населен- ных состояний и //(/-f-1) —для других. При этом функция распределения [знаменатель в (4.25)] умножается на (2/ф 1)/[2 (/-(-1)]. Если в молекуле имеется более чем одна пара эквивалентных ядер, то необходимо учитывать свойства симметрии каждой пары. Примером является молекула СЩС!®5, которая не является плоской, хотя в ней (которая будет рассмотрена ниже) можно пренебречь. Эта молекула имеет ось симметрии второго порядка, что приводит к одновременной пере- становке положений обоих ядер водорода и обоих ядер хлора. Пусть ядра водорода имеют 54 симметричных спиновых функций и антисимметрич- ных. Аналогично пусть ядра хлора имеют 8% симметричных функций и А2 антисимметричных. Произведение спиновых функций ядер водорода и хлора дает + симметричных и 6’1А24-6,2А1 антисимметричных полных спиновых функций. Тогда, полагая спины обоих различных ядер равными инверсиеи
Таблица 23 Статистические веса молекул с эквивалентными ядрами Молекула DoO 4U NOJ% SOi6 & / £ н2с12 — с12н2 gh2f2, h2c=cf2 d2c12~c12d2 с13н2 СН2С135 Cl35 Cl35 Симметричные УРОВНИ1) Статисти- ческий вес Антисимметричные уровни !) Статисти- ческий вес CD2C115 ndh2 ее, оо ее, оо ее, ео ее, ео ее, оо ее, оо ее, ео ее, оо ее, ео ее, оо ее, ее, оо оо ее, оо ее, оо (низший инверсионный уровень) или ео, ос (высший инверсионный уровень) 1 6 I 6 1 10 10 45 15 28 36 ео, ое ое, оо ео, ое ое, оо ео, ое ео, ое ео, ое ео, ое ео, ое (низший инверсионный уровень) или ее, оо высший инверсионный уровень) 1) Вращательные уровни характеризуются четностью индексов K-iK^. 36 21 36 28
§ 3. ЦЕНТРОБЕЖНОЕ ВОЗМУЩЕНИЕ 105 Д и /2, получаем из (4.31) ^сим. = (2/х + 1) (2/2 + 1) (2Д72 + Л + /2 ^антисим. = (2Д + 1) (2Z2 + 1) (2Z XZ2 + Zx + Z2). (4.33a) (4.336) Оба типа ядер Н и С135 подчиняются статистике Ферми — Дирака, и пере- становка обеих пар ядер оставляет волновую функцию неизменной; следо- вательно, полная спиновая волновая функция должна употребляться с сим- метричной вращательной функцией. Получающиеся статистические веса приведены в табл. 23. Другие случаи наличия более чем одной пары симметричных ядер могут быть рассмотрены подобным же образом. Вообще для молекулы с п парами одинаковых ядер число симметричных спиновых функций опре- деляется выражением сим. п ГТ (2Zt (4.34а) а число антисимметричных функций — п п ти сим. (4.346) Если молекула имеет ось симметрии второго порядка и п пар ядер меня- ются местами при повороте на 180° вокруг этой оси, то отношение интен- сивностей вращательных уровней с четными и нечетными К дается выраже- ниями (4.34). § 3. ЦЕНТРОБЕЖНОЕ ВОЗМУЩЕНИЕ Центробежное возмущение играет гораздо большую роль в спектре асимметричного волчка, чем в спектре симметричного волчка. В случае симметричного волчка центробежное возмущение вызывает очень малый сдвиг вращательных частот, порядка 1 мггц или менее, в то время как в спектре некоторых асимметричных волчков центробежное возмущение вызы- вает сдвиг вращательных частот на несколько сот мегагерц. Это объяс- няется тем, что переходы у молекул типа асимметричного волчка в сверх- высокочастотном диапазоне могут происходить между состояниями с боль- шими значениями полного момента количества движения и с очень больши- ми вращательными энергиями. В легких молекулах типа симметричного волчка обычно наблюдаются переходы между состояниями с довольно малыми J. У тяжелых же симметричных молекул, которые имеют сверх- высокочастотный спектр благодаря переходам с высшими 7, момент инер- ции настолько велик, что вращательная энергия в этих состояниях мала. Рассмотрим в качестве примера асимметричный волчок SO2, враща- тельные постоянные которого лежат между 8000 и 80 000 мггц. Если бы эта молекула была линейной, то переходы, включающие малые 7, как, например, 7 = 2, попали бы в диапазон 24 000 мггц («ZT-полосу»). Однако в реальном спектре в интервале между 20000 и 30000 мггц идентифици- рованы переходы с 7, заключенными между 3 и 35 (Сирветц [690]). Кроме того, в этом диапазоне обнаружено много других переходов, которые, по-видимому, относятся к еще большим 7. Вращательная энергия для 7 = 35 имеет величины порядка 1000 см~\ или 3 • 107 мггц. Хотя центро- бежное возмущение составляет малую часть (Вращательной энергии, однако для 7=35 оно достигает величины 0,3 ел/’1, или 104 мггц, и, следова- тельно, вызывает очень большой сдвиг наблюдаемой линии. Поэтому для
J 06 ГЛ. 4. МОЛЕКУЛЫ ТИПА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА интерпретации сверхвысокочастотного спектра SO2 необходимо точно знать величину центробежного возмущения. Еще более ярким примером могут служить легкие молекулы Н2О и HDO. В переходе 6_5 <— 5_х молекулы Н2О, лежащем на частоте 22 235 мггц, участвуют уровни с вращательной энергией порядка 500 см'1, или 1,5 • 107 мггц, хотя J равно всего лишь 5 или 6. Для состояния молекулы Н2О с J =11 поправка на центробежное возмущение достигает 9% от полной вращатель- ной энергии, т. е. 280 см'1 (Рандалл, Деннисон, Гинзбург и Вебер [92]). Переходы между этими уровнями лежат в инфракрасной области. Необхо- димо отметить, что для всех молекул, кроме самых легких, обычно можно найти вращательные переходы с малыми значениями момента J, частоты которых смещены за счет центробежного возмущения на величину не более нескольких мегагерц. Поэтому обычно моменты инерции и параметры асим- метричных волчков могут быть получены с необходимой точностью без учета центробежного возмущения. Более того, даже когда центробежное воз- мущение значительно, полный сдвиг частоты, вызванный этим возмущением, для переходов, происходящих между состояниями с близкими по величине моментами, будет не очень велик. Чтобы представить себе, от каких параметров зависит центробежное возмущение, рассмотрим сначала молекулу, которая вращается только вокруг одной оси, так что классическое выражение для ее вращательной энергии будет иметь вид = (4.35) где Z—момент инерции, а —момент количества движения. Предположим, что I зависит от одной координаты R. Тогда центробежная сила, стремя- щаяся увеличить R, будет равна аж _ 1 р2д(1/1) dR ~~ 2 0R • (4.36) В результате R изменяется на малую величину АД и возвращающая сила kkR будет равна F. Следовательно, <4-37> Происходящее при этом изменение энергии вращения равно Кроме того, в результате смещения на &R молекула приобретает потен- циальную энергию, равную (4.39) Объединяя (4.38) и (4.39), находим полное изменение энергии центробежного возмущения за счет (4.40) АИ7 = а (1//) -|2 Отсюда можно видеть, что центробежное возмущение всегда уменьшает энергию на величину, пропорциональную четвертой степени момента коли- чества движения и обратно пропорциональную силовой постоянной молекулы. В общем случае необходимо учитывать моменты инерции относительно всех трех главных осей молекул, а энергия центробежного возмущения должна быть записана в более общем виде, данном Вильсоном и Товар-
§ 3. ЦЕНТРОБЕЖНОЕ ВОЗМУЩЕНИЕ 107 дом [84, 774]: а$ fo (4.41) где Pat — моменты количества движения относительно главных осей молекулы (они не все различны, а могут быть и одинаковыми). Молекуляр- ная постоянная равна 1 хл аия3 ^Т8 / ,-п ТаЗто — 2 2j дНг д!{, (4-42) ij Здесь |лар и р.Т8 соответствуют 1// в (4.40). В этой общей форме они являются элементами матрицы, обратной матрице инерции. Прежде чем рассматривать смещения ьВг и oR , эта матрица приводится к диагональ- ному виду /1//хх 0 0 \ (ц)= 0 i/Ivy 0 . (4.43) \0 0 ML.J Производная др.а^/д/?г более сложна. Матричный элемент к~\} заменяет множитель 1/к в (4.40). Это элемент матрицы, обратной матрице силовых постоянных, входящих в выражение для потенциальной энергии (4.44) При этом потенциал считается гармоническим, т. е. вида (4.44). Это является, по-видимому, достаточно хорошим приближением, так как влия- ние центробежного возмущения обычно незначительно, а если оно очень велико, то соответствующие постоянные известны не столь хорошо чтобы ангармонические члены в разложении потенциала смогли сущест венно увеличить точность. Однако возможно, что в будущем влияние постоянных ангармоничности потенциала на центробежное возмущение сможет быть определено и использовано для оценки этих постоянных. Анало- гичное дополнительное приближение заключается в том, что в (4.42) опу- щены члены, пропорциональные шестой и высшим степеням моментов, которые могут быть существенны в некоторых предельных случаях (Бенедикт [371]). Если /?г и R} являются нормальными координатами то, согласно определению нормальных координат, потенциал имеет простую форму (4.45) Координаты Qv обычно выбираются таким образом, чтобы колеблющаяся масса, соответствующая каждой координате, могла быть принята равной единице, так что частоты колебаний молекулы равны \ = (1/2тс) кгг. Сле- довательно, (4.42) принимает форму К счастью, из 81 постоянной хазт8 многие равны нулю, а многие взаимозависимы. Для молекулы типа Н2О имеются всего лишь четыре независимых коэффициента этого типа. Часто они могут быть определены эмпирически, исходя из наблюдаемого спектра. Однако во многих случаях
108 ГЛ. 4. МОЛЕКУЛЫ ТИПА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА приходится рассчитывать эти постоянные на основе известных геометри- ческих данных и силовых постоянных молекулы. Коэффициенты проще всего вычислить, исходя из выраже- ния (4.42), хотя для такого расчета необходимо, конечно, знание некото- рых молекулярных постоянных. Если а, р, у и о характеризуют направле- ния главных осей инерции, как это было принято выше, то 1 5/«3 (4.47) где 7ai —элемент матрицы момента инерции. При вычислении производ- ных d^/dRv вариации координат Иг должны быть взяты таким образом, чтобы не сместился центр тяжести молекулы и не изменилась ориентация ее главных осей (ср. условия Эккарта [774]). Если найдены такие малые изменения Аа;, А3; и т. д. декартовых координат <х;, р каждого атома ] в молекуле, что Rv изменяется на А7?г, а другие «внутренние» молекуляр- ные координаты остаются неизменными, то вышеприведенное условие дает [917] Оф (4.48) Кивельсон и Вильсон [917] провели простые расчеты этого типа и нашли формулы для нескольких общих случаев. Влияние центробежного возмущения на частоты вращательного спек- тра характеризуется не только постоянными но и операторами Ра, и Р§. Явных общих выражений, учитывающих влияние этих операторов, не существует. Так как энергия центробежного возмущения почти всегда составляет малую часть полной вращательной энергии, то обычно можно использовать первое приближение теории возмущений. Гамильтониан вращательной как и в (3.2), имеет вид 7z о = энергии без центробежного возмущения, (4.49) Члены в выражении саны в виде для центробежного возмущения могут быть запи- «3 (4.50) Матричные элементы гамильтониана (4.50) были определены Нильсеном [119]. Метод первого приближения теорий возмущений состоит в том, что сначала получают волновые функции главной части гамильтониана а затем усредняют энергию возмущения по этим состояниям. Все члены, включающие нечетные степени компонент Р, опускаются в (4.50), так как они равны 0 для большого класса молекул (во всяком случае, их среднее значение равно нулю) и, следовательно, в первом приближении ничего не вносят в энергию. Можно показать [774], что энергия в нулевом и первом приближе- ниях определяется выражением М47(7+1)(7>*)ср +Л5(7>42)ср + Л6Ж0 (7>*)ср , (4.51) где величины А являются постоянными для данной молекулы; они точно выражены через моменты инерции и величины ^аазз Кивельсоном и Виль- соном [774], РИ0 — вращательная энергия при отсутствии центробежного возмущения, а (7>;)ср —среднее или ожидаемое значение Р%.
§ 4. СТРУКТУРЫ АСИММЕТРИЧНЫХ МОЛЕКУЛ 109 Для симметричного или слегка асимметричного волчка (Р1)ср. = К2 и (Р*)ср — X4, так что (4.51) сводится к виду, аналогичному равенству (3.54) для симметричного волчка. В других случаях (^^ср. может быть получено из следующего соотношения (Брэгг и Холден [377]): dW0 ср- (4.52) 2СО для опреде- спектра. Величину dWQ/d (1/IZZ) можно оценить методом, развитым в начале этой главы для получения выражения для вращательной энергии жесткого толчка. Выражение для (/^ср. значительно усложняется, если приближение (^)ср. я» (^)с2Р. недостаточно хорошее. Метод соответствующей оценки обсуж- дается Кивельсоном и Вильсоном [774] (см. также Кросс [67]) и Лоране и Стрендберг [642]). Лоране и Стрендберг [642] (см. также Кросс [67]) нашли выражение, подобное (4.51), и применили его к спектру молекулы ления соответствующих постоянных из наблюдаемых частот Происходили различные переходы вплоть до <7 = 31, а поправка центро- бежного возмущения доходила до 600 мггц. Эти величины согласовывались с выражением (4.51) с точностью до нескольких мегагерц. Более подробные вычисления центробежного возмущения были сделаны на основе геометрии молекулы [690]), для PH и силовых постоянных для SO2 (Сирветц и PHD2 (Сирветц и Уэстон [967]) и для HDS (Хиллгер и Стрендберг [626]). Матричные элементы и некоторые подробности такого типа вычислений приведены Хиллгером и Стрендбергом [626] при обсужде- нии молекулы HDS. В каждом из приведенных примеров совпадение экспериментальных результатов с теоретическими данными, полученными на основе известных силовых постоянных, оказывалось удовлетворитель- ным, хотя для молекулы HDS имелось некоторое расхождение. § 4. СТРУКТУРЫ МОЛЕКУЛ ТИПА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА До появления радиоспектроскопии, обладающей высокой разрешающей силой, вследствие сложности спектров молекул типа асимметричного волчка вращательная структура спектров была полностью расшифрована только для двух молекул Н2О и HDO. В настоящее время, по-видимому, можно объяснить вращательные спектры многих молекул типа асимметричного волчка, которые не имеют серьезных усложнений, вызванных внутрен- ними вращениями (см. гл. 12) или исключительно сложной сверхтонкой структурой (см. гл. 6). Для идентификации и обработки подобного рода спектров очень удобно пользоваться эффектом Штарка (см. гл. 10). Структуры асимметричных волчков, полученные из сверхвысокочастотных спектров, приведены в табл. 24.
Таблица 24 Структуры молекул типа асимметричного волчка, найденные на основе сверхвысокочастотных спектров Молекула Литература В2ВгН5 CHNO(HNCO) CHNS(HNCS) СН2С12 СН2О СН4О(СН3СОН) Структура Атом кислорода нии 0,079 А от лежит на расетоя- оси симметрии ме- [476] р07] [462,880] {795] [782] [378,642] [907] тильной группы
Продолжение табл. 24 Молекула Структура Литератора CH4S(CH3SH) C2H2F2(CH2CF2) С2Н2О (Н2С2О) C2H3NS (CH3SCN) н C3H3NS CH3NCS) С2Н4О н н н >^4J09° н 1.472 н [683,9701 [432] [765J [3701 [370J [338,602] Угол между связью С—С и плос- костью, проходящей через атом углерода и два атома водорода, ра- н 1,492 C2H4S [602] Угол между связью С—С и плос- костью, проходящей через атом уг- лерода и два атома водорода, равен
Продолжение табл. 24 Молекула C2H5N (этиленимин) Структура Литература [976] Угол между связью N—Н и плоско- стью CCN равен 112°. Угол между связью С—С и плоскостью СН2 равен 159°25/ C3H3N (винилцианид) (пиррол) [835] [834] Молекула совершенно плоская C6H3F (фторбензол) C1F3 Н 11,075 [998,1025] [882] [968]
Продолжение табл. 24 Молекула Структура Литература FNO (NOF) FNO2(NO2F) F,OS HNa H2S O2S (SO2) O2 8 Ч. Таунс и А. Шавлов [651] [813] [1036] [738] [455] [867] [690,601] [974]
Глава б АТОМНЫЕ СПЕКТРЫ Хотя большинство сверхвысокочастотных спектров принадлежит моле- кулам, однако в сверхвысокочастотный диапазон могут попадать также и некоторые типы атомных спектров. Кроме того, сама теория атома представляет интерес для молекулярной спектроскопии, так как молекулу часто бывает удобно рассматривать, как состоящую из атомов, свойства которых не очень сильно отличаются от их свойств в свободном состоянии. Более того, большое число молекулярных явлений во многом аналогичны явлениям в атомах, и потому имеет смысл рассмотреть сначала более простой случай атома. В настоящей главе сжато излагаются те аспекты теории атомных спектров, которые необходимы для радиоспектроскопии. Более полное изложение имеется в нескольких книгах, посвященных этому вопросу (см., например, Кандлер [87], Герцберг [139], Паулинг и Гаудсмит [29],. Уайт [61], а также Кондон и Шортли [64]). § 1. АТОМ ВОДОРОДА Наиболее простым атомом является атом водорода, состоящий из про тона и электрона. Он описывается волновым уравнением ^+-^(п'-т=о, которое в сферических координатах имеет вид Г)ф = 0,(5.1> причем ядро, или, точнее, центр масс электрона и ядра, служит началом координат, р = тМЦМ 4- т) — приведенная масса атомов, W — полная энергия атома, V =—Ze2/r—потенциальная энергия, Z —заряд ядра в единицах заряда протона и е —заряд протона. После разделения переменных (как и в случае двухатомной моле- кулы, гл. 1) решение волнового уравнения можно получить в виде функ- ции (Паулинг и Вильсон [70]) ф = R (г) 0 (6) Фт (<р), где —= etmf у 2я (2Z +1) (Z—| иг |)! -р/г 2 (Z + | т |)! (cos 6), _ !/4(n-Z-l)!Z» < 2Zr V ,rlnaar 2Z+1 / 2Zr nl r [(n+ Z)!]3 n4a| V nao ) n+ nan (5.2) (5.3) (5.4) (5-5)
функции водорода от части лп1 электронной волновой Фиг. 27. Зависимость радиальной расстояния между ядром и электроном. Фиг. 28. Зависимость распределения электронной плотности r2(Rni)2 от расстояния между ядром и электроном для различных состояний атома водорода. Ордината пропорциональна вероятности нахождения электрона между сферическими поверхностями с радиусами г и r+dr. распределения электронной плотности
116 ГЛ 5 АТОМНЫЕ СПЕКТРЫ Здесь п=1, 2, ...—главное квантовое число; I = 0, 1, 2, . .., (п — 1) — орбитальное квантовое число; т = — Z, — Z + 1, . .., I — 1, Z—магнитное квантовое число (которое не следует смешивать с обозначением массы; электрона); Р/ — присоединенный полином Лежандра; — присоеди- ненный полином Лаггера; а0 = А2/4тс2р.е2—радиус первой боровской орбиты. Нетрудно видеть, что уравнение (5.1) для атома водорода совпадает с волновым уравнением (1.11) для двухатомной нием потенциала V (г), который отличается от ала U (г). Действительно, атом водорода можно молекулы, за исключе- молекулярного потенци- рассматривать как двух- электроном в качестве двух атомов. атомную молекулу с протоном и р-электроны d-электроны Фиг. 29. Зависимость распределения плотности вероятности 02 от 0 для р~, d- и /-электронов. У состояний с т=0 шкала масштаба приблизительно в 1(1 + 1) больше, чем у других состоя- ний с тем же значением I (по Уайту [61]). /-электроны Части волновой функции (5.3) и (5.4), зависящие от углов, идентичны угловым частям волновых функций двухатомной и линейной молекул (1.5) и (1.6). Они будут такими же для любого сферически симметричного потенциала, так как эти функции выражают сохранение полного момента количества движения (Z или проекции момента (т или М) на выбран- ную ось. В отличие от двухатомной молекулы зависимость потенциала от г в случае атома очень проста и радиальная волновая функция (5.5) легко может быть определена. В более сложных атомах потенциал от одного электрона часто можно считать сферически симметричным, в силу чего угловые части волновой функции остаются без изменений. Однако зави- симость потенциала от г обычно очень трудно определить, и поэтому радиальные волновые функции и значения энергий не могут быть полу- чены в явном виде. На фиг. 27-29 электронов. Видно, представлены радиальные и угловые распределения что волновая функция 5-электрона — единственная из всех волновых ядра. Кроме того, функций, которая не обращается в нуль в центре С* 5-электрон является единственным, который имеет сферическое распределение заряда. Уровни энергии атома водорода характеризуются выражением 2iT;2|xe4Z2 n2h2 Rhe—, п2
§ 2. АТОМЫ С НЕСКОЛЬКИМИ ЭЛЕКТРОНАМИ 117 где R = 2it2pe*/ch3 — постоянная Ридберга, выраженная в обратных санти- метрах, a W выражено в эргах, которые переводятся в обратные санти- метры делением на he, В такой модели атома водорода, которая не учи- тывает электронного спина и релятивистских эффектов, энергия не зави- сит от I и т, а определяется только главным квантовым числом п. Поскольку • угловая зависимость волновых функций атома водорода такая же, как и для двухатомной молекулы, правила отбора и соотноше- ния интенсивностей, которые остаются теми же. Как и в исходят только между такими зависят от момента количества движения гл. 1, можно показать, что переходы про- уровнями энергии, для которых т =т Состояние с Z = 0 называется 5-состоянием; состояния, для которых Z= 1. 2, 3....называются соответственно Р. D. F, G. Н. . . .-состояниями. § 2. АТОМЫ С НЕСКОЛЬКИМИ ЭЛЕКТРОНАМИ Хотя волновое уравнение может быть написано и для многоэлектрон- ных атомов, но в этом случае его невозможно точно решить. Однако с хорошим приближением можно считать, что каждый электрон движется в сферически симметричном поле, которое создается ядром и всеми остальными электронами. При этом часть решения, зависящая от углов, будет в точ- ности той же, что и для атома водорода, и электронные состояния, как и прежде, могут быть описаны с помощью квантовых чисел I и т. Радиальную часть волновой функции можно найти только приближенно. Некоторые методы нахождения приближенного решения и получения вол- новых функций в численном, а иногда и аналитическом виде были рас- смотрены Хартри, Фоком, Ферми, Томасом, Слетером и др. [327]. Особенно простыми являются атомы щелочных элементов, которые имеют один электрон снаружи сферически симметричной «замкнутой элек- тронной оболочки». Поскольку в таком атоме валентный электрон рас- положен отдельно от всех других электронов, он движется в кулоновском поле с 2Эфф. = 1. При таком рассмотрении волновые функции и энергети- ческие уровни подобны тем, которые наблюдаются у атома водорода, и каждое состояние характеризуется квантовыми числами n, Z, т. Энер- гия не зависит от т, а при больших значениях I мало зависит и от самого I. Но при малых значениях Z, особенно для 5-состояния (Z==0), волновые функции (см. фиг. 27 и 28) говорят об относительно большой вероятности пребывания электрона вблизи ядра. В этих состояниях элек- трон значительное время находится внутри замкнутой электронной обо- лочки, т. е. в области, где 2Эфф велико; по этой причине энергия связи такого электрона в атоме увеличивается. На фиг. 30 изображены энерге- тические уровни атома водорода и атома щелочного элемента. Энергетические уровни сложного атома часто характеризуются фор- мулой, аналогичной формуле (5.6) для атома водорода. Хотя непосред- ственно формулу (5.6) нельзя использовать для точных расчетов уровней сложного атома, ее можно несколько изменить с тем, чтобы расчетные уровни согласовывались с экспериментальными. Это может быть достигнуто путем изменения величины п или Z, или же обеих одновременно. В пер- вом случае формула принимает вид RhcZ* W RhcZ* п*2
118 ГЛ 5. АТОМНЫЕ СПЕКТРЫ I- где R — постоянная Ридберга; Zo — эффективный заряд ядра для области атома вне замкнутой оболочки (Zo = 1 для щелочных атомов, но может быть равно 2, 3, 4, для ионов, таких, как Ве+, В++, С+++ и т. д., кото- рые подобны атомам щелочных элементов); п* — эффективное главное кван- товое число, в общем случае нс целое; о—дефект главного квантового 10000 5р—5d—5f. 4р—4d~4f 3n—3d 10000 5S—5р—5d—5f —4р —4d—4f ~—3D~~~3d 20000 20000 30000 30000 40000 ь 40000 2s 1.50000 50 000 « 60000 70000 =° 80000 90000 100000 110000 Фиг. 30. Схема энергетических « 60000 70000 80000 90000 100 000 110000 уровней атома щелочного элемента. Величина терма, т. е энергия атома, отсчитывается от который принята энергия ионизованного атома, т. е. атома после того, как из него полностью удален валентный электрон. водорода и атома нулевого уровня, за числа (эквивалентное уменьшению квантового вое число, всегда целое. Из равенства (5.7) следует, что п* = и — а. Если п оставить прежним, а изменить Z от некоторого эффективного значения заряда RhcZl^ w=, п2 числа); и —главное кванто то энергия будет зависеть чисто формальной аналогии атома водорода. Так как п Формулы (5.7) и (5.9) написаны, исходя из с выражением, которое было получено для и 2Эфф. в выражениях (5.7) и (5.9) уже не целые числа, а являются эмпи- рическими величинами, то практически эти выражения будут полезны только в том случае, когда те же самые эмпирические величины можно применять и для других целей. Формула (5.7) пригодна для расчета тер- мов водородоподобных атомов по той причине, что дефект главного кван- тового числа —п* меняется очень медленно при изменении п и I. Таким образом, если п* известно для одного уровня, то его величина, а следовательно, и величина терма для другого уровня могут быть най- дены по крайней мере приближенно. Эффективное значение величины Z часто используется при исследова- нии тонкой структуры атомов или энергетических уровней различных ато-
§ 3. ТОНКАЯ СТРУКТУРА, СПИН ЭЛЕКТРОНА И ВЕКТОРНАЯ МОДЕЛЬ Ц9 мов, принадлежащих к одной и той же валентной группе, п этих слу- чаях 2Эфф, удобно выражать через ZBHyTp. и 2внеШн.» которые обозначают эффективные ядерные заряды во внутренней и внешней областях атома. § 3. ТОНКАЯ СТРУКТУРА, СПИН ЭЛЕКТРОНА И ВЕКТОРНАЯ МОДЕЛЬ Если спектры исследуются при помощи аппаратуры с обычной раз- решающей силой, то оказывается, что спектральные линии имеют свою структуру, т. е. состоят из нескольких компонент. Эта «тонкая структура» объясняется наличием спина и магнитного момента электрона. Спин элек- трона обозначается спиновым квантовым числом 5, и его величина в еди- ницах й/2тс равна ]/$($-}-1). Для одиночного электрона 5 всегда равно г/2. Квантовое число 5 не следует смешивать с той же самой буквой, которая употребляется для обозначения состояния с 1 = 0. Магнитный момент, соответствующий спину, равен 14-(а/2тс) в единицах магнетона Бора1), равного he/^Tzmc , где т—масса электрона. Постоянная тонкой структуры а равна 2тсе2//^с, что составляет приблизительно 1/137. Для обозначения проекции спина на некоторое направление введем еще одно квантовое число т& = ± х/а, аналогичное квантовому числу т1 проекции орбитального момента на заданное направление в пространстве. Электронный орбитальный и спиновый моменты являются векторами и складываются, следовательно, по обычному правилу сложения векторов, да- вая в результате вектор, который обозначается через j. Абсолютная величина j также квантована. Она характеризуется квантовым числом полного момента /, которое принимает значения / = и / 'Ствующим векторным равенством будет $| (если s = 1/2). Соответ- j = 1 + S, (5.10) О где два возможных значения j соответствуют тем случаям, когда I и s параллельны или антипараллельны. _______ __________ Абсолютные величины j, 1 и s равны соответственно ]//(/+1), (I + 1) и ]/ 5 (5 -f-1). Однако иногда в уравнениях вместо этих величин пишут просто буквы /, I и 5, причем под этими буквами подразумевают соответ- ствующие им значения (Паулинг и Гаудсмит [29]). Имея это в виду, говорят, что 1 и s параллельны или антипараллельны, если их сумме соот- ветствуют l-\-s или 11 — 51. При таком способе написания нужно в окон- чательных результатах заменить /2 на / (/ +1), Z2 на I (I -j-1) и s2 nas(s-[-1). Двум разным ориентациям s по отношению к 1 соответствуют два уровня, энергии которых несколько различаются. Это различие отмечается нижним индексом, указывающим на величину /, например 5i/2, А/а, Рз/21 Рз/2, D$l2. Так как возможны всего только две ориентации s относительно I, то при данном I возможны два значения /. В соответствии с этим говорят, что мультиплетностъ терма равна двум, что отмечается с помощью индекса 2 слева сверху обозначения терма. Символ дублета используется даже в слу- чае 5-состояния, для которого / может иметь только одно значение. Типич- ными состояниями водородного или водородоподобного атома являются следующие: 25i/2, 2А/2, 2А/2, 2Z>3/2, 2Z>5/2, ... Два уровня 2А/2 и 2А/2 обра- зуют тонкую структуру дублетного терма. Расщепление между двумя уровнями, которые соответствуют различ- ным величинам /, происходит при I #= 0 и обусловлено прежде всего маг- х) За магнетон Бора принимают обычно положительную величину, хотя заряд электрона отрицателен. Следует помнить, что электронный магнитный момент направ- лен в сторону, противоположную направлению его собственного спина.
120 ГЛ. 5. АТОМНЫЕ СПЕКТРЫ нитным взаимодействием между спином и орбитальным магнитным момен- том электрона. Зная величину магнитного поля, действующего на элек- трон, можно оценить взаимодействие, которое создается движением ядра относительно электрона. Однако если учесть поправку, связанную с пре- цессией оси электрона вследствие релятивистских эффектов (Томас [11]), то величина расщепления будет вдвое меньшей. Эта поправка равна как раз половине первоначального расщепления и обратна по знаку. При учете этой поправки получается, что энергетический уровень водо- родоподобного атома с зарядом ядра Z смещается на величину 1 e2/z2Z ма, иллюстри- рующая сло- жение момен- тов s и 1. (5.11) где е — заряд электрона, т— масса электрона, с—скорость света, h — постоянная Планка, (1/г3)ср. — среднее значение куба величины, обратной расстоянию между ядром и электроном. Величина cos (s, 1) может принимать два значения, соответ- ствующие «параллельным» или «антипараллельным» 1 и s, т. е. квантовому числу /, равному l-\-s или l—s. Величина si cos (s, 1), входящая в выражение (5.11), может быть вычис- лена с помощью векторной модели. Фиг. 31 иллюстрирует сложение векторов ins, которое дает вектор j. Из тригоно- метрических соотношений получим , , I j |2_ s 2 __ J 2 где |j|2 принимают значения, соответствующие квадратам вели- чин векторов j, s и 1. Эти величины равны /(/+ 1), s(s+ 1) и Z(Z+ 1), так что (5.12) Этот метод геометрического сложения векторов с последующей подстанов- кой квадратов их значений может применяться в квантовой механике для любых векторов. Мы увидим, что он окажется полезным также и при сложении ядерного спина с различными моментами количества движения атома или молекулы. Векторная модель, при которой моменты складываются как классиче- ские векторы, с учетом того, что, согласно правилам квантовой механики, величины этих векторов могут принимать либо целые, либо полуцелые значения, весьма полезна потому, что она позволяет быстро и наглядно получить многие результаты. Векторная модель всегда приводит к правиль- ным выводам, если существенны только косинусы углов между векторами или их проекции на произвольно выбранное направление. Однако она непри- менима непосредственно, ес*ли требуется вычислить более сложные функ- ции, например квадраты косинусов углов между Подставляя выражение (5.12) для si cos (s, 1) в для смещения двух уровней векторами. (5.11), получаем формулу e2/i2 2 4те27п2с2 Знак плюс соответствует / == I + между двумя уровнями энергии 2. Величина равна расщепления, или разность Av = Ra2a3Q см (5.13а)
§ 4. АТОМ С НЕСКОЛЬКИМИ ВАЛЕНТНЫМИ ЭЛЕКТРОНАМИ Для водородной орбиты Z постоянно ср. (5.136) о так что Л J?a2Z4 Z1V == —=--- ь П3/ (/+1) где R == 2ти2те4/с№ см'1 [сл«. формулу (5.6)], а = z^ea/nc — постоянная сверх- тонкой структуры, а0 = Л2/4тс2те2 — радиус первой водородной орбиты в тео- рии Бора. Можно ожидать, что подобная формула будет приближенно справед- ливой и для водородоподобного атома. Квантовое число п в выраже- ниях (5.13) нужно опять заменить на эффективную величину = а. Кроме того, Z4 уже не будет являться просто четвертой степенью заряда, так как на электрон воздействует некоторое Z- или ZBHyTp., когда он нахо- дится внутри замкнутой электронной оболочки, и Zo или ZBHeniH>, когда он находится вне оболочки. Хорошим эмпирическим выражением, которое может быть обосновано теоретически, является £a2Z?Z2 5,83Z?Z2 (z 7 V I/ Л см (5.13в) (5.14) Av пП(1 + 1) где п* — эффективное главное квантовое число, которое может быть вычи- слено из величины терма и выражения (5.7); Zo имеет ту же самую вели- чину, что и Zo в выражении (5.7), где ZQ является общим зарядом атома, если из него удалить валентный электрон; Z^ — эффективная величина Z вблизи ядра; можно считать, что для р-электронов она приблизительно на четыре единицы меньше заряда ядра Z. Способы апроксимации Av и соответствующих величин Zv рассмотрены Уайтом [61]. Если для многоэлектронных атомов обычно не удается получить более точных выражений, чем формула (5.14), то случай атома водорода допускает более полное рассмотрение. Ниже изложена более точная теория атома водорода. § 4. АТОМ С НЕСКОЛЬКИМИ ВАЛЕНТНЫМИ ЭЛЕКТРОНАМИ Многие атомы имеют несколько валентных электронов, каждый из которых характеризуется квантовыми числами n, Z, 5. Моменты количества движения 1 и s могут быть связаны различным образом в зависимости от типа взаимодействия между электронами. Одной из наиболее общих схем связи, которая применима для всех легких атомов, является связь типа LS, или рассель-саундеровская связь. Согласно этой схеме, отдельные век- торы 1 связаны таким образом, что они складываются векторно и обра- зуют результирующий вектор L. Спины тоже связаны так, что образуют результирующий вектор S. После этого векторно складываются L и S, обра- зуя полный момент J. Векторам L, S и J соответствуют квантовые числа £, S и «7, а их абсолютные величины равны соответственно ]/L(L -t 1) , ]/'5(5 + 1) и у J (J 1). Состояние атома в целом характеризуется спектро- скопическими символами, полностью аналогичными тем, которые исполь- зуются для классификации состояний атома водорода. В самом деле, водородоподобные атомы можно рассматривать как простейший случай Z/5-связи. Для обозначения величины L = 0,1, 2, 3 . . . используются соответ- ственна прописные буквы 5, Ру D, F, ... Индекс справа внизу представ- ляет величину /, а индекс слева вверху — величину 25 + 1. Число 25 + 1 называется «мультиплетностью» состояния, так как при выполнении усло- вия L^S величина J может принимать значения Л + 5, L + 5 — 1, ..., L- 5,
122 ГЛ. 5. АТОМНЫЕ СПЕКТРЫ т. е. возможны 2S ф 1 состояний с различными величинами J. Напри- мер, 3Р2-, 3£\-, 3Р0- состояния имеют одни и те же L и S, но различные /; они образуют триплет. При сложении орбитальных моментов отдельных электронов обычно необходимо рассматривать только те электроны, которые не образуют замкнутой оболочки, ибо для всех замкнутых оболочек £, 5 и J равны нулю. Число электронов в замкнутой оболочке определяется принципом Паули. В сильных электрических и магнитных полях взаимодействие отдельных электронов с полем сильнее, чем их взаимодействие друг с другом. В этом случае, помимо n, Z, 5, каждый электрон характеризуется квантовыми числами и ?ns, которые соответствуют проекциям 1 и s на направление поля. Число mL может принимать значения Z, I — 1, ..., — I; a ms = Принцип Паули гласит, что в любом атоме данный набор пяти квантовых чисел и, Z, 5, т,7 ms может иметь только один электрон. Из этого следует, что данные величины п и I могут иметь всего 2 (2Z +1) электронов. Они образуют замкнутую оболочку с • орбитальным моментом, равным нулю, и сферическим распределением заряда. При заданном значении п вели- чина Z может принимать значения 0, 1, 2, ..., п— 1. Учитывая все возмож- ные значения Z, получаем, что данную величину п могут иметь 2п2 элек- тронов, образующих замкнутую оболочку. момента (5.15) так и от функции §5. ПРАВИЛА ОТБОРА И ИНТЕНСИВНОСТЬ ПЕРЕХОДОВ Интенсивность перехода между двумя состояниями атома пропорцио- нальна квадрату матричного элемента электрического дипольного соответствующего переходу между этими состояниями и населенности начального состояния. Величина матричного элемента зависит как от радиальной, угловой части волновой функции. Радиальная часть волновой зависит от квантовых чисел n, Z и от особенностей рассматриваемого атома. Обычно ее трудно вычислить точно. В то же время угловая часть волновой функции зависит только от квантовых чисел, характеризующих орбиталь- ный момент, и не зависит от частных особенностей данного атома, поскольку электрон может рассматриваться движущимся в поле со сфери- ческим потенциалом. Следовательно, изменения квантовых чисел орбиталь- ных моментов, соответствующих переходам, при которых происходит излучение, подчиняются общим правилам отбора. Последние очень похожи на правила отбора, рассмотренные в гл. 1, § 4, и могут быть записаны в виде (5.16) быть одновременно равны нулю), Sl$ меняет четность, Д/nj == О, ± 1. Хотя эти правила отбора очень удобны для предсказания того, какие переходы могут произойти, они дают мало сведений об абсолютных и отно- сительных интенсивностях переходов, которые часто зависят от радиальных частей волновых функций. В тех случаях, когда начальные и конечные состояния переходов отличаются друг от друга только различной относительной ориентацией векторов L, S и J, радиальная часть матричного элемента (5.15) является постоянной. Относительные интенсивности таких переходов зависят только от квантовых чисел орбитальных моментов. Типичным примером такого
§ 5. ПРАВИЛА ОТБОРА И ИНТЕНСИВНОСТЬ ПЕРЕХОДОВ случая является группа компонент тонкой структуры «одного» перехода. Относительные интенсивности для этих компонент определяются следующими выражениями (Паулинг и Гаудсмит [29], Уайт [61]). Для переходов — В этих выражениях учтены как квадраты матричных элементов (5.15), так и относительные населенности различных уровней в предположении, что последние пропорциональны статистическим весам или М-вырождению. Значения этих относительных интенсивностей приведены в Приложе- нии I. Необходимо помнить, что при сравнении интенсивности линий с по- мощью (5.17) и (5.18) частоты, соответствующие этим линиям, должны быть близки. В противном случае интенсивности следует умножать на частотный фактор, который равен v4 для оптических линий испускания, и v2 для сверхвысокочастотного поглощения. Эти формулы и данные в Приложении I зависят только от величины и направления моментов, которые складываются по определенному правилу и не зависят от характера «взаимодействия» между этими моментами. Следовательно, при соответствующей замене обозначений приведенные формулы и данные в Приложении I могут быть использованы для расчета интенсивностей переходов, которые характеризуются другими векторами моментов (не обязательно L, S и J). Например, ядерный спин I может взаимодействовать с электронным орбитальным моментом J, образуя полный момент F. Различие в энергиях уровней, соответствующих разным значениям F, обусловливает возникно- вение сверхтонкой структуры. В этом случае относительные интенсивности различных компонент сверхтонкой структуры будут выражаться теми же формулами (5.17) и (5.18), если в последних заменить J на F, L на J и S на I. Здесь символ I не следует смешивать с тем же символом, обо- значающим интенсивность в выражениях (5.17) и (5.18). Легко выявить общий характер относительных интенсивностей компо- нент сверхтонкой структуры. Поле излучения взаимодействует прежде всего с орбитальным моментом и изменяет L на единицу, не изменяя S. Это объясняется тем, что воздействие электрической компоненты поля на заряд электрона гораздо больше воздействия магнитной компоненты поля на спин электрона. Если в результате перехода L увеличивается до La- 1, a S не изменяется по величине и направлению, то следует ожидать, что J изменится приблизительно так же, как и L, т. е. увеличится до J-pl. Из данных в Приложении I видно, что наиболее интенсивные пере- ходы в большинстве случаев соответствуют одинаковым изменениям L и J. Справедливость этого утверждения становится особенно очевидной при больших L, когда квантовомеханические результаты лучше апроксими- руются классическими.
124 ГЛ. 5. АТОМНЫЕ СПЕКТРЫ 0.091 см 0.3 6 ь см > § 6. БОЛЕЕ ПОЛНАЯ ТЕОРИЯ ТОНКОЙ СТРУКТУРЫ Большинство атомов настолько сложно, что теоретическое вычисление тонкой структуры с большей точностью, чем (5.13) и (5.14), оказывается весьма трудным и иногда даже невозможным. Однако атом водорода и водородоподобные одноэлек- тронные ионы еще достаточно просты, что позволяет прове- сти значительно более точный расчет тонкой структуры. По этой причине спектр атома во- дорода, в особенности его тон- кая структура, обычно является основным критерием справедли- вости атомной теории. Основы современной теории атома водо- рода и его тонкой структуры были заложены Дираком в 1928 г. Он предложил релятивистскую форму квантовой механики, из которой естественным образом вытекают такие свойства электрона, как спин и магнитный момент, — свойства, которые ранее постулировались допол- нительно. Согласно теории Дирака, уровни энергии водородоподобного атома описываются формулой ----------- Фиг. 32. Тонкая структура уровня п = 2 ма водорода (согласно теории Дирака). Пунктирной соответствии ато- линиеи указано положение уровней в с теорией Бора, которая не учитывает тонкой структуры. {1 + (aZ)2 [п - | К | + (К2 - a2Z2)±/2p2}~±/2 - 1), (5.19) идно, что уровни энергии при заданных значениях где пи/ вырождены. Разлагая это выражение в ряд по степеням aZ, получаем Wn) Z2R a2Z*R — "I"! HUI *—*! «» I II. he n2 n3 так что расщепление между 2Рз/2- и 2Р1/2-уровнями дублета тонкой струк- туры равно (5.20) Т> О С74. (5.21) что согласуется с ранее полученным результатом [см. (5.13)], хотя здесь мы пренебрегли членами высоких порядков в разложении по aZ. На фиг. 32 изображены уровни п = 2 атома водорода в соответствии с теорией Дирака. Оптические измерения тонкой структуры линии На водорода (переход с п = 3 на п = 2) показывают, что структура уровня водорода п = 2 нахо- дится в довольно хорошем хотя и не совсем полном согласии с пред- сказаниями теории Дирака. Однако водород является легким газом и его атомы обладают большими тепловыми скоростями. Вследствие эффекта Допплера это вызывает значительное уширение линий. Размытия спектраль- ной картины, обусловленного этими причинами, даже при температурах жидкого воздуха достаточно для того, чтобы сделать это расхождение неопределенным. В то же время существуют некоторые указания на то, что 25i/2-уровень смещается вверх по отношению к P-уровням приблизи- тельно на 0,03 см'1, или на 1000 мггц, (Хаустон [88], Пастернак [97], Вильямс [98]). Отметим, что другие авторы наблюдаемый сдвиг приписы- вали некоторой немонохроматичности источника света (Дринкуотер, Ричард- сон и Вильямс [108]). Еще в 1928 г. Гротриан отмечал [14], что правила отбора допускают переходы между состояниями с той же самой величиной п и что для
§ 6. БОЛЕЕ ПОЛНАЯ ТЕОРИЯ ТОНКОЙ СТРУКТУРЫ возбуждения таких переходов могут быть использованы радиоволны. Было сделано несколько попыток (Бетц [37], Хааз [68]) наблюдать переходы между 2s25i/2- и 2/?2А?У2-уровнями, которые в соответствии с теорией Дирака должны отстоять друг от друга на Av = 0,365 см \ т. е. на 10 950 мггц. Для этой цели использовался искровой генератор, излучение от которого проходило через газоразрядную трубку с водородом. Бетц [37] наблюдал поглощение величиной порядка 25% на длинах волн 3, 9 и 27 см, но это поглощение казалось ему недопустимо большим. Хааз [68] вообще не обна- ружил никакого резонансного поглощения. По-видимому это расщепление можно обнаружить и путем непосредствен- ного наблюдения сверхвысокочастотного поглощения. Атомы водорода можно возбудить до 2s2Si]2- или 2у92/)з/2-состояний электрическим разрядом во влажном водороде. Переход из 2Рз/2-состояния более вероятен, так как это состояние имеет естественное время жизни хр лишь 1,6 -10~9 сек. Однако 2$251/2-состояние метастабильно, так что атомы стремятся нако- питься в нем и могут поглощать энергию высокочастотных колебаний путем переходов в 2р2Рз/2-состояние. Вместе с тем можно ожидать, что сравнительно малое электрическое поле будет вызывать эффект Штарка 251/2-состояния, который сделает возможными переходы в основное состоя- ние и значительно уменьшит время жизни 251/2-состояния. Ризор [674] сделал неудачную попытку наблюдать непосредственное высокочастотное поглощение благодаря переходу 2p<—2s в разрядной трубке. Коэффициент поглощения в газе, у которого энергетические уровни заселены в соответствии с законом распределения Больцмана, определяется выражением (1.49). Чтобы использовать это выражение в рассматриваемом случае, когда все атомы находятся в нижнем состоянии данного перехода, необходимо его несколько изменить. С учетом этих изменений имеем 8tc22V | ex |2vAv ,г 99х матричный элемент дипольного момента, элемент радиус-вектора г атомного 2—> 2р2Рз/2. Квадрат матрич- для этого перехода можно считать равным 6а2, где Если можно что где у — коэффициент поглощения высокочастотного излучения частоты v v0—резонансная частота, а или умноженный на е матричный электрона, соответствующий переходу 2s2iS'i/ ного элемента | ег ~ а0 ~ ^2/4 >2те2 — радиус первой боровской орбиты водорода. пренебречь уширением, вызванным столкновениями, то можно считать, уширение 25’1/2-состояния отсутствует, и полуширина линии равна как раз 1/(4 ^тр), где тр — естественное время жизни 2Рз/2-состояния, равное 1,6-10 9 сек. Это короткое время жизни обусловливает полуширину линии около 50 мггц. Число атомов N в 2s 251/2-состоянии очень трудно оценить. Однако грубая оценка при оптимальных условиях дает N = 5 • 1010 атомов в 1 см3 (Лэмб и Резерфорд [513]), так что, согласно (5.22), коэффициент поглощения получается равным у = 1,6-10~4слСх. (5.23) Для радиоспектроскопии это большой коэффициент поглощения, но его измерение провести трудно вследствие большой ширины линии l/(4iuxp)^ ^50 мггц. Если бы 2Рз/2-состояние было заметно населено, то эффективное поглощение могло бы быть уменьшено переходами в обратном направлении. Дополнительное усложнение вносится поглощением свободных электронов в разрядной трубке, которое имеет непрерывный спектр. В обычном случае оно имеет порядок 10~4c^-1. Казалось бы, что тонкую структуру водорода можно определить путем непосредственного наблюдения поглощения. Однако до сих пор ни один эксперимент такого типа не дал положительного результата. Решающим
126 ГЛ 5 АТОМНЫЕ СПЕКТРЫ экспериментом, который весьма удобен для точного измерения резонансного поглощения, оказался эксперимент Лэмба и Резерфорда [513], основанный на методе атомных пучков. Блок-схема использовавшейся ими аппаратуры приведена на фиг. 33. Молекулы водорода диссоциировали в печи, и с помощью коллимирую- щих щелей образовывался атомный пучок. Путем электронной бомбарди- ровки некоторая часть атомов возбуждалась до метастабильного 2s2Si/2- состояния. После этого пучок проходил через область сверхвысокочастот- ного поля и затем попадал на детектор. Детектор представлял собой воль- фрамовую полоску, из которой метастабильные атомы выбивали электроны, отдавая им свою энергию возбуждения. Атомы в основном состоянии не детектировались. Диссоциатор Бомбардировка электронным пучком Область высокочастот- ного поля Детектор Фиг. 33. Блок-схема аппаратуры Лэмба и Резерфорда для измерения тонкой структуры водорода. Сверхвысокочастотное поле соответствующей частоты индуцирует пере- ход из 2§2хУ1/2-состояния в 2/)2jP3/2-cocTOHHHe, из которого атомы быстро пере- ходят в основное состояние. Так как плотность пучка мала, то для увеличе- ния населенности 2/>2/>з/2-состояния оказалось достаточным приложить не- большое поле резонансной частоты. Чтобы избежать необходимости изменять частоту поля в широком диапа- зоне, в пределах которого трудно поддерживать постоянную мощность, в области, где происходили переходы, было создано переменное магнитное поле. При этом наблюдался эффект Зеемана данного перехода, а частота при отсутствии поля определялась экстраполяцией. Лэмбом и Скиннером была исследована тонкая структура однократно ионизованного гелия [407, 514]. В этом случае переход из метастабильного состояния под воздействием поля высокой частоты фиксировался путем наблюдения ультрафиолетовых фотонов, испускаемых при переходе в основ- ное состояние Как у водорода, так и у гелия было обнаружено, что 2 $251/2-уровень, выше, чем 2/?2Р1/2. Вместе с тем расщепление между 2р2Р1/2- и 2р2Рз/2-уров- нями в водороде находится в согласии с выражением (5.22) (Дейхоф и Триб- вассер [876]). Для водорода измеренное расщепление между 2 s25\/2-и 2/>2Pi/2- уровнями оказалось равным 1057,777 f 0,10 мггц (Трибвассер, Дейхоф и Лэмб [975]). В ионизованном гелии расщепление между соответствующими уровнями фавно 14 020 J-100 мггц (Лэмб и Скиннер [514]). Чтобы достигнуть такой точности в определении центра уширенной линии, необходим тщатель- ный учет факторов, оказывающих влияние на форму и положение линии [876, 975]. Обнаруженный сдвиг вверх 2$251/2-уровня в настоящее время достаточно хорошо объяснен взаимодействием электронов атома с их полем излучения (Бете [196]). Соответствующие вычисления очень трудно провести точно, но полученный сдвиг для водорода согласуется с наблюдавшимся в пределах 0,5 мггц [975]. По-видимому, простейшим атомом с теоретической точки зрения является позитроний. Он состоит только из позитрона и электрона, и, следовательно, усложнения, связанные с силами с малым радиусом действия, характерными для тяжелых нуклонов, отсутствуют. Этот атом нестабилен и распадается приблизительно за 10~8 сек с аннигиляцией электрона и позитрона и испуска- нием двух или трех у-квантов. В силу этого позитроний трудно доступен для
§ 7. СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА 127 экспериментального изучения; он был открыт совсем недавно (Дойч [6061). Из состояния с J = 0 испускаются два у-кванта в противоположных направле- ниях. Чтобы было обеспечено сохранение момента количества движения из состояния с J = 1, должно испускаться 3 фотона; следовательно, это состоя- ние имеет большее время жизни. Если сверхвысокочастотным полем можно было бы индуцировать переход из состояния J = 1 в состояние / = 0, то трип- лет позитрония обратился бы в синглет и этот переход можно было бы обнаружить по увеличению двухквантовой аннигиляции. Для такого пря- мого эксперимента необходима частота около 2-105 мггц. В то же время, если использовать эффект Зеемана, то для измерения сверхтонкой структуры позитрония можно применять более низкие частоты. В магнитном поле состояние с J = 1 расщепляется на компоненты с М = 0 и М = ± 1. Состояние с М = 0 имеет в некотором смысле синглетный характер, так что при аннигиляции может возникнуть два кванта. Вайнштейн, Дойч и Браун использовали излучение при аннигиляции для обнаружения переходов между уровнями J = l,Af=±l и J = 0, которые индуцирова- лись сверхвысокочастотным полем. Так как зеемановское расщепление частично зависит от соотношения между величинами магнитного поля и син- глетно-триплетным расщеплением, то в этом измерении определялось рас- щепление в тонкой структуре между состояниями J === 0 и J = 1, которое ока- залось равным (2,0338±0,0004) 105 мггц. Вычисленная величина, равная 2,0337 • 105 мггц (Карплус и Клейн [770]), находится в очень хорошем согла- сии с измеренной. С помощью радиоспектроскопических методов может быть изучена тон- кая структура и некоторых других атомов. Однако во многих случаях она настолько велика, что частоты переходов не лежат в сверхвысокочастотном диапазоне; кроме того, иногда оба состояния имеют настолько малое время жизни, что применение радиоспектроскопических методов затруднительно. § 7. СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА Атомные ядра имеют радиусы порядка 10~12 см, и, следовательно, они очень малы по сравнению с размерами электронных орбит (10‘8 см). Кроме того, ядра примерно в 104 раз тяжелее электронов. Поэтому энергетические уровни электронов могут быть получены с достаточно хорошим приближе- нием, если рассматривать ядра как точечные заряды с бесконечными массами. И все же при тщательных исследованиях атомных спектров часто выявляются эффекты, хотя и очень малые, обусловленные тем, что размеры и массы ядер конечны. Эти эффекты называют сверхтонкой структурой, ибо соответ- ствующее им очень малое расщепление линий атомных спектров обычно гораздо меньше, чем тонкая структура. Если рассматривать ядро не как точечный заряд, то следует учесть, что ядро имеет некоторое распределение зарядов и что эти распределенные заряды, находясь в движении, могут создавать магнитные поля и иметь некоторый момент количества движения. Как и в случае атома или вообще любой квантовомеханической системы, момент ядра должен быть равен 77г/2тс, где I — целое или полуцелое число, обычно называемое ядерным спином. Некоторые типы взаимодействий между ядрами и электронами/приво- дящих к сверхтонкой структуре, не зависят от относительной ориентации ядерного спина I и электронного момента количества движения J. К ним относятся малые сдвиги уровней вследствие конечности массы ядра, откло- нения электронного потенциала от кулоновского, в случае когда электроны находятся в пределах радиуса действия ядерных сил, а также сдвиги, обусло- вленные изотропной (т. е. не зависящей от ядерной ориентации) поляриза- цией ядра электронными полями. Эти эффекты проявляются в небольших
128 ГЛ. 5. АТОМНЫЕ СПЕКТРЫ изменениях уровня энергии каждого электрона и обычно могут быть обнару- жены только путем исследования различия в этих уровнях у двух или боль- шего числа изотопов. Поэтому такие эффекты называются «изотопическими эффектами». Таким образом, данный химический элемент имеет некото- рое число слегка различных налагающихся друг на друга спектров, каждый из которых связан с отдельным изотопом этого элемента. Поскольку изото- пические эффекты не представляют собой малых расщеплений энергетиче- ских уровней какой-либо одной атомной системы и имеют очень небольшие различия между спектрами разных атомных систем, то, вообще говоря, в радиоспектроскопии они не наблюдаются. С другой стороны, «сверхтонкие» взаимодействия, зависящие от ориен- тации ядра, обусловливают малые расщепления электронных энергетиче- ских уровней, которые часто наблюдаются с помощью радиоспектроскопиче- ских методов. Эти эффекты могут иметь либо электрическую, либо магнит- ную природу. Для атомов обычно более характерны магнитные эффекты, а в молекулах преобладают электрические эффекты, которые мы и рас- смотрим в первую очередь. Сверхтонкая структура, обусловленная распределением электрических зарядов в ядре. Движение центра масс ядра не зависит от различных воз- можных ориентаций ядра, и, следовательно, естественно за начало координат. Пусть V0— электростатический центра масс ядра, создаваемый всеми электронными выбрать центр масс потенциал в точке зарядами в атоме, a dV0/dx — его производная в этой точке. Электростатическая энергия заряда р(ж,г/,г)А^Аг/Аг, где р— плотность заряда в ядре, равна АЖ = p^x&y^zV(x,y,z). Разлагая V в ряд, получаем где Ат == A# А?/ Аг — элемент объема. Интегрируем по всему объему ядра: Первый член может быть легко проинтегрирован рядковый номер ядра, а от размеров, ни от формы ядра. Второй член имеет вид д70 С / \ л р(*, У, z)xdv, причем интеграл представляет проекцию дипольного момента ядра на на- правление оси х. Если этот дипольный момент ядра не является резуль- татом воздействия внешнего поля, например поля электронов, а является свойством самого ядра, то можно показать, что он равен нулю (за исклю- чением очень редких случаев). Предположим, что волновая функция, а следовательно, и распределение зарядов ядра известны и что дипольный момент ядра в направлении оси х, \ pxdxdydz, равен рх. Если теперь положительные направления осей х, у и z изменить на обратные, то можно найти новую волновую функцию и новое распределение зарядов, которые в новой системе координат х', г/', z' будут полностью совпадать с волно- вой функцией и распределением зарядов в старой системе х, у, z. Это .свойство обусловлено тем, что для всех известных сил, действующих в ядре, дает ZeVQ, где Z—по- его полный заряд. Этот член не зависит ни
§ 7. СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА 129 гамильтониан и волновое уравнение зависят только от четных степеней координат и, следовательно, они не меняются при изменении знаков всех координат на обратные. Поэтому плотность заряда в точке х заменится на ту же плотность при х' (или — х). Однако при такой инверсии всех координат направление момента количества движения останется прежним и в новой системе координат дипольный момент будет иметь ту же величину, но противоположное направление, т. е. fv = — рьх. В то же время другие характеристики ядра, в том числе и момент количества движения ядра, будут оставаться неизменными. Отсюда следует, что если дипольный момент ядра направлен в сторону его момента количества движения, то должно существовать вырожденное состояние ядра, т. е. состояние с той же энергией, но с противоположно направленным диполь- ным моментом. В действительности таких вырожденных состояний не встре- чается и, следовательно, ядро не имеет собственного дипольного моментах). Если ядро имеет момент I, то существует 2/4-1 различных возможных состояний, имеющих одинаковую энергию, которые соответствуют разным величинам М/ — проекций I на заданное направление. Может показаться, что вследствие этого вырождения возможно существование дипольного момента. Однако поскольку оператор момента количества движения подобен гамильтониану в том отношении, что он не меняет знака при инверсии координат, то из аргументов, подобных приведенным выше, вытекает что для существования дипольного момента необходимо, чтобы система имела два вырожденных состояния с одинаковыми энергиями и одина- ковыми величинами Mj. Таким образом, может быть показано, что все члены выражения (5.25), содержащие нечетные степени координат, обычно С 1 будут обращаться в нуль. Однако такие члены, как \ -= ря2 dv или J Zj \ pxydv, могут и не быть равны нулю, так как они не меняют знака при инверсии координат. Эти члены связаны с квадрупольным моментом ядра. Прежде чем преобразовывать эти члены к более удобному виду, сделаем некоторые замечания относительно порядка их величины. Потенциал V, обусловленный электроном, равен е/ге, где ге — расстояние между электро- С 1 ном и ядром. Поэтому d2V/dx2, грубо говоря, равно е/г3е. Интеграл \ v p£2dt имеет порядок \ $Гп dv = Zern, где гп~ радиус ядра. Следовательно, член рх2 dv равен приблизительно Ze2rn/d- Его можно сравнить соответствующим электростати- д2У/дх2 с первым членом разложения ZeV ческой энергии точечного ядра. Отношение этих двух членов равно Гп/Л?> или 10-8, если считать, что rn = 1012 см, а средняя величина ге имеет поря- док 10 8 см. Обычно электростатическая энергия имеет порядок 105 см'1, так что энергия, связанная с малыми поправочными членами этого типа, должна быть порядка 0,001 см'1, или 30 мггц. Не равные нулю члены еще более высокого порядка в разложении (5.24) содержат четвертые сте- пени координат [ж4 (d*V/д я4), ...]; они связаны с гекса декапо л ьным (16-польным) моментом ядра и, по-видимому, примерно в 108 раз меньше квадрупольных членов. В большинстве случаев это означает, что они х) Подобное доказательство остается в силе для любых систем; можно показать, что при отсутствии вырождения дипольный момент всегда равен нулю. Когда говорят, что молекула имеет постоянный дипольный момент, это на самом деле не означает, что молекула имеет средний дипольный момент] в каком-либо направлении, если при этом отсутствует вырождение и нет внешнего поля. Существование дипольного момента у больших макроскопических скоплений зарядов можно отнести только за счет тесного пространственного сближения и, следовательно, эффективного вырождения вращатель- ных уровней энергии таких больших систем. 9 Ч. Таунс и А. Шавлов
130 ГЛ. 5. АТОМНЫЕ СПЕКТРЫ должны быть порядка всего нескольких герр; следовательно, эти члены слишком малы, чтобы можно было их обнаружить при современной экспе- риментальной технике. Часть членов выражения (5.25), содержащих вторую производную потенциала, не зависит от ориентации ядра. Чтобы выделить эту часть, мы выпишем ее отдельно: С * Zzv.2 I л.2 d* 2F д2У ду2 ' dz2 д2У дх2 ИЛИ Если электроны не проникают в ядро, то V2F (равно нулю везде, где р не равно нулю, и, следовательно, этот интеграл обращается в нуль. Если же электрон проникает в ядро, то энергия, соответствующая этому интегралу, выражает отклонение от кулоновского поля в пределах радиуса ядра и составляет существенную часть атомного изотопического сдвига. Электрический квадрупольный момент. Если в выражении (5.25) пре- небречь членами, не зависящими от ориентации ядра, а также дипольными членами, которые, как было показано выше, обращаются в нуль, то остав- шиеся члены которое WQ будут описывать ядерное можно записать в виде 02V I /о 2 2\ d2V DXy дх ду (За;2 квадрупольное взаимодействие a ld2V byz д2У д2У dz дх или в виде Wo (5.27) Последнее выражение представляет собой внутреннее произведение диадика г) квадрупольного момента ядра электронным зарядом. Диадик АВ образуется п > на градиент электрического поля, обусловленного Свойства диадиков описаны в работах [71, 116]. из двух векторов А = Axi + Ayj -h A2k = У, Anen и В = п п где еп —один из трех единичных векторов i, j или к. Диадик имеет девять компонент и может быть записан в виде У АпВтепет- С помощью единич- пт ного диадика 1 обозначается выражение ii + jj + kk. Следует отметить, что единичный диадик диагоналей, так как он не содержит «перекрестных членов» типа ij или jk. Внутренним произведением двух диадиков АВ: CD назы- вается скалярное выражение 2 AmBnCnDm, являющееся аналогом скаляр- пт ного произведения двух векторов2). Соответствующим выбором системы координат любой симметричный диадик, в том числе и диадик квадрупольного момента, может быть приведен *) Здесь авторы используют редко употребляемые и не встречающиеся в нашей литературе диадичные обозначения. Обычно для описания квадрупольного взаимодей- ствия пользуются тензорными обозначениями, см., например, в работах [272], § 40, 41 и [322], § 74. —Прим. ред. 2) Читатель, знакомый с тензорными обозначениями, легко заметит, что диадик АВ эквивалентен прямому произведению двух векторов А^В^, или тензору второго ранга Cik = AtBk. Единичный диадик 1 эквивалентен единичному тензору Внутреннее про- изведение двух диадиков G: F эквивалентно скалярному произведению двух тензоров GikFki. —Прим. ред.
7. СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА 131 к диагональному виду. Таким путем можно обратить в нуль все членЬг диадика, за исключением тех, которые умножаются на ii, jj или kk. Заряды в ядрах очень быстро вращаются вокруг оси, совпадающей по направлению с ядерным спином. Если провести усреднение по времени, причем период усреднения выбрать настолько большим, чтобы в течение его ядерные частицы успели сделать много оборотов, и настолько малым, чтобы за это время электроны или другие заряды вне ядра не успели заметно изменить своего положения, то градиент электрического поля можно считать постоянным, а распределение заряда в ядре цилиндрическим. Вве- дем новую систему координат, у которой ось zn направлена вдоль спина ядра. В этой системе координат все недиагональные члены Q обратятся в нуль, а между диагональными членами будут иметь место соотношения р(3;4 (5.29) Таким образом, весь диадик квадрупольного момента можно выразить через одну постоянную, которую обычно принято называть ядерным квадруполь- ным моментом (5.30) где е— заряд протона. Из выражения (5.30) следует, что у ядер, обла- дающих сферическим распределением зарядов, квадрупольный момент равен нулю, так как среднее значение 3z„ как раз равно средней г2 = ^п4-?/п + 2п- Поэтому величина квадрупольного момента может рас- сматриваться как мера отклонения распределения зарядов в ядре от сфе- рического. Если распределение зарядов имеет несколько вытянутую форму вдоль направления оси zn, то величина Q положительна, если же оно имеет сплющенную форму в направлении этой оси, то Q отрицательно. Согласно выражению (5.26), квадрупольная энергия равна (5.31) Если потенциал V целиком создается зарядами, расположенными вне ядра, то в силу уравнения Лапласа d*V . Э27 __ d2V дхп дУп ~~ dzn = (5.32) Потенциал V создается электронами, которые находятся в настолько быстром движении, что ось zn можно считать неподвижной в течение про- межутка времени, за который электроны успевают несколько раз обернуться вокруг ядра (т. е. успевают занять все свои возможные положения). Сле довательно, выражение (5.31) можно усреднить по всем возможным поло- жениям электронов или, используя уравнение Лапласа, (5.34) 9*
ш ГЛ. 5. АТОМНЫЕ СПЕКТРЫ Если средняя плотность электронов обладает сферической симметрией, то d2V _ агу _ 02у дх^ ““ ду2^ dz^ vrQ = o. Поскольку большую вероятность находиться внутри ядра имеют только 5-электроны, плотность которых распределена то обычно полагают сферически симметрично, Wq=-| (5.35) где V — потенциал, создаваемый электронами, находящимися вне некоторой малой сферы, окружающей ядро. Это вносит малую ошибку, так как р- или d-электроны, не обладающие сферическим распределением, имеют хотя и малую, но конечную вероятность находиться внутри ядра. Однако плотность ^-электронов в центре ядра должна быть равна нулю средняя плотность внутри ядра имеет порядок величин е(г2/г|), где г стояние от центра ядра, а г Пуассона вытекает р-электронами, не к энергии, которой мы пренебрегли, имеет, следовательно, порядок рас- радиус электронной орбиты. Из уравнения что величины (d2V/dxn) и (d2V/dyn), созданные этими могут превосходить значение е(гп/г1). Поправка е2г 4 п е или порядок величины гексадекапольного момента, т. е. она не обнару- живается при наблюдении. В результате этого квадрупольную энергию можно определить без этой малой поправки следующим образом: или, опуская штрих Рассмотрим теперь вопрос о ядра (д2Р/<Э4)ср., поле обладает аксиальной симметрией моменту тензор правлению оси электрическое параллельной диадик, или компоненты: градиенте электрического поля по на- которое создается электронами. Среднее относительно оси, количества движения электронов J (Л/2тс) или 7; — VE)cp>, будет диагоналей, имея следующие Здесь ось z± направлена вдоль момента компоненты можно легко записать количества движения электронов, в ядерной координатной системе. 6 —угол между I и J или между zn выбраны параллельными друг другу, то и, обозначая (d2V/dz2)cp, = qjf d2V > __3cos2 6 — 1 Z d2V \ dzl Ap. ~ 2 V Ozl Jcp (5.36) получаем для квадрупольной энергии выражение WQ = e4jQ 3 cos2 6 — 1 (5.37) Выражение (5.37) для квадрупольной энергии является вполне точным только в классическом предельном случае, но, поскольку квантовые числа I и J обычно малы, вполне точный результат может быть получен только
§ 7. СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА 133 квантовомеханическим путем, что впервые сделал Казимир [78]. Для квантовомеханического [см. (5.27)] вывода запишем гамильтониан системы |Q:(VE)- Здесь Q и (VE) нужно рассматривать как операторы, собственные значе- ния которых вычисляются с помощью ядерной и электронной волновых 3 А А функций следующим способом. Оператор у (11 +II— Z21) также зависит от ориентации ядер, как и оператор Q, который пропорционален Згг —г21. Следовательно, матричные элементы этого оператора, соответствующие переходу между состояниями с различной ориентацией, должны совпадать с точностью до коэффициента пропорциональности с соответствующими матричными элементами оператора у (более полное изложение дано в работе [1102], стр. 16). (Imi | Q | Imj) = const Imj где 1 и mi — квантовые числа спина ядра и проекции этого спина на вы- 3 А А 'ТТ' бранную в пространстве ось z. Оператор -~-(II + II), где II обозначает ЛА А транспонированное II, взят в симметризованной форме, так как Q является симметричным оператором. Чтобы вычислить коэффициент пропорциональ- ности, рассмотрим zz-компоненту в состоянии с mi == I (II | Qzz | II) = const (II | 3Z2 - I21II) = const [3Z2 -1 (I + 1)]. (5.39) Здесь величина II заменена ее собственным значением Z2. В пределе величина (II | Qzz | II) должно соответствовать классическому квадруполь- ному моменту eQ, и поэтому в квантовой механике квадрупольный момент мы определим через эту величину. Следовательно, eQ = const 1(21— 1), и Q==7-(2z-i)l4(n + ^-/211 • (5-40) \ / Аналогично можно показать что (VE) = J(2J—1) (J J + JJ)-J21 (5.41) где qj= (JJ \ d2V/dz2\JJ). Выражение (5.41) справедливо в общем случае только тогда, когда J является «хорошим» квантовым числом. Поскольку потенциал, создаваемый зарядом е в месте нахождения ядра, равен где г—расстояние от заряда до ядра, то d27 __ 3z2 —г2 ___ 3cos2 0 — 1 dz2 ~~е 7 ~~е 7 где 0—угол между осью z, фиксированной ром г. Отсюда вытекает, что в пространстве, и радиус-ветко (5.42) где — плотность электронного заряда в состоянии с m,j = J. Если учиты-
ш ГЛ. 5. АТОМНЫЕ СПЕКТРЫ вается только один электрон с волновой функцией ф, то С • * 3 COS2 6 — 1 , 7 Qj = е \ ----Зз---. (5.40) (5.43) Оператором квадрупольной энергии является W = — VgQ : (VE). случае, когда J является «хорошим» квантовым числом, из соотношений (5.41), используя правила коммутации для компонент моментов количества движения, можно получить выражение для оператора квадру- польной энергии IV2 (5.44) Для рассмотрения не диагональных элементов по J нужно использовать оператор квадрупольной энергии в приведенной выше форме. Можно легко показать, что, когда I и J принимают достаточно большие значения, выра- жение (5.44) переходит в классическое выражение (5.37), ибо IJ пере- ходит в IJ cos 6. Полный момент /г/2-гс и равный F = ] данную ось количества движения системы, измеряемый в единицах — J, является постоянным, как и его проекция на за- Следовательно тр = mj-t- mj. вычисления матричных элементов удобно представле- Для этом представлении Z2, Л и LJ будут диагональны, так элементы выражения (5.44) могут быть легко вычислены. Диагональные элементы этих операторов равны 1(1-]-1), J(J-|-1) и С/2 соответственно, где что матричные Следовательно ebQ (5.45) WQ С помощью формулы (5.45) можно легко вычислить уровни энергии сверхтонкой структуры, обусловленной квадрупольным взаимодействием. Величина квадрупольного эффекта определяется постоянной квадрупольной связи eqQ, в которую входит как ядерный квадрупольный момент Q, так и вторая производная от потенциала qd, взятая по направлению момента количества движения электронов. Рассматриваемая постоянная связи может лежать в пределах от нуля до нескольких десятых обратных сантиметров, т. е. тысяч мегагерц, и может быть, конечно, либо положительной, либо отрицательной. Вычисление величины q^ будет рассмотрено подробнее в гл. 9. Если qd известно, то определение постоянной квадрупольной связи позволяет вычислить Q. Поляризуемость ядра. Другим типом электростатического взаимо- действия является поляризация ядра. Сильные электростатические поля, создаваемые электронами в атоме, индуцируют небольшой дипольный момент у ядра. Благодаря этому сила взаимодействия электронов с ядром несколько увеличивается, что приводит к некоторому снижению электронных энерге- тических уровней, которое зависит от ядерной поляризации и квадрата напряженности электрического поля. Поляризуемость ядра az вдоль направления спина не обязательно равна поляризуемости ах в направлении, перпендикулярном спину. Следовательно, энергия поляризации зависит от ориентации спина по отношению к элек- трическому полю. Поскольку поляризуемость, так же как и квадруполь- ный момент, является симметричным тензором, нетрудно показать, что энергия поляризации имеет ту же зависимость от ориентации ядра, что
§ 7. СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА 135 и энергия квадрупольного взаимодействия. Гюнтер-Мор, Гешвинд и Таунс показали [623], что энергия поляризации зависит от ориентации ядра следующим образом: ' J Ч-ЛЛ-1)/(/+!)]. (5.46) Это выражение очень похоже на выражение (5.45) для квадрупольной энергии. Здесь вместо ^входит pj, которое определяется аналогично (5 42), а именно 0 3 cos2 6 — 1 , 2 Pj = \ Pjj---3----= -Z (Е*-ЕЪ™. (5 47) з Постоянная связи ер/(аг — ах) эквивалентна постоянной eqjQ, и во многих случаях эти две постоянные экспериментально неразличимы. Разность классических поляризуемостей а2— ах может быть выражена при квантово- механическом анализе следующим образом: __ 21 (7 +1) уп I Hon \2м=1 I Ноп 1 /R /о\ az ах~ 21 — 1 Zl Ж„ — Жо ’ (Э.4В) п матричный элемент ^-компоненты электрического дипольного Р'Оп „ I может быть взят lv I Мэе. Величина а п гг о где момента, соответствующего переходу между основным состоянием с энерги- ей И70 и возбужденным состоянием с энергией Wn. Индексы М = I и M^=I~ 1 указывают, что матричные элементы соответствуют состояниям с проекциями М спина I на ось z, равными соответственно I и I Если матричные элементы и энергетические уровни ядра известны, то поляризуемости ядра могут быть легко вычислены. Однако, вообще говоря, упомянутые величины известны только весьма приближенно. Для грубой оценки величины az — ах матричный элемент р.о приблизительно равным произведению протонного заряда на радиус ядра, ах также может быть взята приблизи- тельно равной ядерному объему. Пользуясь такой оценкой и вычисляя величину р с помощью волновых функций Хартри, можно показать, что эффект анизотропной поляризации составляет обычно около 1% квадру- польного эффекта и имеет величину, не превосходящую нескольких мегагерц Этот эффект можно экспериментально отличить от квадрупольного только потому, что они по-разному зависят от расстояния между ядром и элек- троном. Это означает, что соотношение между энергией квадрупольной связи и энергией поляризации будет различным для разных электронных состоя- ний. Если провести точные измерения сверхтонкой структуры для разных электронных состояний атомов двух изотопов, то окажется, что отношения величин расщеплений будут у двух изотопов меняться от состояния к со- стоянию. Вследствие того, что точно измерить сверхтонкую структуру возбужденных состояний обычно не удается, этот метод не очень удобен. Однако у молекул электронные конфигурации входящих в их состав атомов могут быть совершенно разными. В этом случае, если ядерная поля- ризация достаточно велика, то отношение между наблюдающимися вели- чинами постоянных квадрупольных связей для различных изотопов будет зависеть от особенностей данной молекулы. Хотя определенные изменения в отношениях квадрупольных моментов С135 и G137 наблюдались, их нельзя с полной уверенностью отнести за счет ядерной поляризации (Гешвинд, Гюнтер-Мор, Таунс [613], Ванг, Таунс, Шавлов и Холден [829]). Магнитная сверхтонкая структура. Другой тип сверхтонкой струк- туры, зависящей от ядерной ориентации, связан с магнитными взаимо- действиями между ядром и электронами атомов. Если учесть, что ядро имеет свою внутреннюю структуру и что заряды внутри ядра могут вращаться, то для объяснения магнитной сверхтонкой
136 ГЛ. 5. АТОМНЫЕ СПЕКТРЫ структуры вполне естественно допустить, что ядро обладает некоторым магнитным моментом р.. Каждой возможной ориентации спина соответствует своя энергия, обусловленная взаимодействием между магнитным моментом ядра и магнитным полем в месте нахождения ядра, которое связано с орбитальным движением электронов вокруг ядра. Величины энергий этих взаимодействии при неодинаковых ориентациях спина несколько различны, что и обусловливает магнитную сверхтонкую структуру. Электроны прецессируют вокруг направления своего полного количества движения J, и поэтому средние величины токов и магнитных полей должны обладать аксиальной симметрией относительно J. Отсюда вытекает, что маг- нитное поле, которое создают электроны в месте нахождения ядра, парал- лельно J. По аналогичным причинам магнитный момент ядра щ парал- лелен ядерному спину I. Энергия взаимодействия равна pjH cos 6 или {ij • Н и может быть записана в виде W = aI.J, (5.49) так как pj параллельно I, а Н параллельно J. Величина а является постоянной для данного электронного состояния и данного ядра и назы- вается фактором спектроскопического расщепления. Величина I-J содержит косинус угла между I и J, значения которого могут быть легко получены из векторной модели [см. (5.12)], и поэтому W = 4[F(F+1)~/(/+ 1)-7(7+1)], (5.50) абсолютная величина вектора F = I + J, принимающая значения + <7—1,..., I—J. Общее число различных значений F равно В случае замкнутой электронной оболочки результирующий вектор момента количества движения электронов равен нулю и среднее магнит- ное поле в месте нахождения ядра также равно нулю. Следовательно, при вычислении постоянной а необходимо учитывать только незамкнутые электронные оболочки, которые во многих случаях состоят из одного электрона или представляют собой замкнутую оболочку без одного элек- трона. Хотя нерелятивистское рассмотрение магнитного поля Н в месте нахождения ядра приводит к результатам, которые с хорошим приближе- нием описывают сверхтонкую структуру, обусловленную электронами с отличным от нуля орбитальным моментом количества движения, однако для расчета сверхтонкой структуры, обусловленной 5-электронами, необхо- дима релятивистская теория (см. работу Бете и Вечера [75]). Сверхтонкая структура особенно важна и ярко выражена ближе других примыкают к ядру. Для остальных для ^-электронов, ибо они электронов (т. е. с I > 0) 1 \ / (? + !) _g(I) е№ . г3 /сп. X Г/4-1) ~~ 1836 8тс2тп2с2 в атоме водорода имеем (5.51) где g (7) — «ядерный g-фактор», т. е. отношение ядерного магнитного мо- мента, выраженного в ядерных магнетонах, к моменту количества движе- ния ядра, выраженного в единицах Л/2тс. Ядерный магнетон равен hep/^Mpc, где Мр — масса протона, а ер — его заряд. Так как Мр в 1836 раз больше массы электрона, то ядерный магнетон во столько же раз меньше магнетона Бора. Подставляя в (5.51) квантовомеханическое значение (1/г3)Ср. из выра- жения (5.12), получаем AvZ (Z +1)
7. СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА 137 где — расстояние между компонентами дублета тонкой структуры согласно (5.13в). Выражение (5.52) можно получить и при нерелятивистском расчете, при котором электрон рассматривается как точечная частица с электри- ческим зарядом и магнитным дипольным моментом ском расчете, в котором пренебрегается электронной энергией по сравнению с массой покоя электрона. рассмотрение (Брейт [24], Рака [34]) приводит к следующему результату: -----V. (5.53> при полурелятивист- связи Более точное релятивистское где X (4р2 (aZiT1 J W + “ (aZ^]1/2 - 1 ~ [/2 - (aZi)2J1/2)‘ Величины X и x табулированы ГаудСмитом [46]. Поскольку р зависит от /, х имеет совершенно различные значения для /?1/2- и /?з/2-состояний. Таким образом, учет релятивистской поправки приводит к тому, что для /?1/2-электрона величина а становится больше, чем для /?з/2-электрона. Это обусловлено тем, что в релятивистской теории спин и орбитальный момент резко не разграничены. pi/2- электрон ве д е т В результате этого себя аналогично 51/2-электрону (это единственный электрон, отличный от 51/2-электрона, у которого j — Убедимся в том, что 51/2-электрон имеет большую постоянную взаимодействия. Из реляти- вистского анализа вытекает, что для 5-электрона ф2(0)х, 1836 Злт2с2 т > где ф2(0) — электронная плотность в месте нахождения ядра, или рат нерелятивистской волновой функции Шредингера при г = 0. Для атома водорода ф2 (0) = 23/тоанП3, так что g (Z) e2A2Z3x (5.54} квад- 1836 Зтс2т2с2ЛиП3 ’ g(Z) 87?a2Z3x 1836 Зп3 Интересно, что это выражение для 5-электрона в точности совпадает которое получается из (5.52) при Z = 0 и / ==1/2. Взаимодействие между магнитным полем атома и магнитным (5.56) с тем взаимодействия показывает, что оно меньше дипольного взаимо- во столько же раз, во сколько квадрат радиуса ядра меньше расстояния между ядром и электроном (см. оценку гексадека- окту- польным моментом ядра было недавно исследовано Джаккарино, Кингом, Саттеном и Строком [1061]. Грубая оценка величины магнитного окту- польного действия квадрата польного момента, приведенную выше). Однако в действительности магнит- ный октупольный момент дает эффект, несколько больший, чем следует из такой оценки. Для атома иода и индия этот эффект составляет по вели- чине несколько килогерц и был обнаружен с помощью метода моле- кулярных пучков (см. [1061], а также Куш и Эк [1080]). Общие соображения относительно возможности существования ядер- ных моментов. Если ядро имеет спин 7, то порядок высшего мультиполя, который оно может иметь, равен 2. Таким образом, при 7==0 не может
138 ГЛ. 5. АТОМНЫЕ СПЕКТРЫ существовать ни дипольного, ни квадрупольного моментов (а только лишь монополь, т. е. заряд). При 1 = 1/г существует лишь дипольный момент, квадрупольный момент возникает только при />1. Это ограничение порядка мультиполей можно объяснить на основании весьма общих сообра- жении, однако мы попытаемся лишь указать на причины его возникнове- ния. Во внешнем поле ядерный спин I имеет 2/Ц- 1 ориентаций или состоя- ний и, следовательно, ему соответствует 2/4-1 различных энергий. Для полной характеристики этих энергий ядру нужно приписать 2/ -f- 1 раз- личных постоянных. Таким образом, если / = 0, то необходима лишь одна постоянная, а именно величина монополя или электрического заряда (никаких «магнитных зарядов» не существует). При Z=1/2 возможны два состояния, и в качестве характеристик необходимо ввести монополь и диполь. Когда I >1, необходим квадрупольный момент и т. д. Допол- нительное обсуждение этого вопроса дано Рамзеем [1102]. Вследствие свойств симметрии электрические и магнитные мультиполи различных порядков монополи Наряду с чередуются. и квадруполи Как показано выше, существуют электрические , но электрические диполи обычно отсутствуют. этим возможно существование магнитных диполей и октуполей. § 8. ВЗАИМНОЕ ПРОНИКНОВЕНИЕ ОРБИТ Если состояние электрона плохо апроксимируется водородоподобной волновой функцией (как, например, в случае, когда валентные электроны пронизывают замкнутую электронную оболочку), то получить точное выра- жение для Однако на фактора спектроскопического расцепления основе некоторых приближенных моделей а очень трудно, случаях могут быть получены следующие выражения для а: для электронов, не находящихся в 5-состоянии (Гаудсмит [46]), (5.57) для ^-электронов (Ферми и Сегре [45]) (5.58) где п* — эффективное главное квантовое число, а о == п — и* — дефект глав- ного квантового числа. Если энергетические уровни атома удовлетворяют уравнению Ридберга—Ритца (5.59) где а и р— постоянные, Т~ величина терма и 7? — постоянная Ридберга, то (Крофорд и Шавлов [385]) dz 8 dn $—п*/2Т ‘ Для 5-электрона в приведенных выше выражениях положим Zt = Z. Эти формулы дают правильные значения а для элементов среднего атомного веса и могут завышать величину а на 10—20% для очень легких или очень тяжелых элементов. В случае тяжелых элементов следует ввести дополнительную поправку, учитывающую конечность радиуса ядра; с этой поправкой формулы становятся вполне точными [385]. Для /7-электронов в формуле (5.52) вместо Z обычно следует полагать — Такая подстановка дает хорошие результаты при вычислении рас- щепления тонкой структуры Av, но не вполне удовлетворительна в случае сверхтонкой структуры (в формулы сверхтонкой структуры Z входит
§ 9. ЭФФЕКТ ЗЕЕМАНА В АТОМАХ 139 в различных степенях) (Дэвис, Фелд, Цабель, Захариас [390]). Если известны ядерный момент и g(I), то экспериментальная величина фактора а может быть использована для вычисления (1/г3)ср. (Бете и Бечер [75]). Для элек- тронов, не находящихся в s-состоянии, из соотношения (5.53) с реляти- вистскими поправками можно получить ср. g(I) eWl(l + l) (5.61) В дальнейшем величина (1/г3)ср. может быть использована для вычисления квадрупольного момента, исходя из экспериментального значения энергии квадрупольной связи. § 9. ЭФФЕКТ ЗЕЕМАНА В АТОМАХ Если атом находится в магнитном поле, то уровни энергии подвер- гаются расщеплению; это явление называется эффектом Зеемана (см. гл. 11 об эффекте Зеемана в молекулах). Удобно различать следующие три слу- чая: а) слабое магнитное поле, при котором расщепление значительно меньше сверхтонкой структуры; б) сильное поле, при котором расщепление много больше сверхтонкой структуры, и в) промежуточное поле< В случае слабого поля ядерный спин I остается связанным с элек- тронным моментом J, а их сумма F может иметь 2F 4-1 значений проек- ций Мр на направление поля. В этом случае величина энергии магнитного взаимодействия с учетом взаимодействий с внешним магнитным полем определяется выражением [ср. (11.13)] МрН (5.62) где а—постоянная, характеризующая величину магнитной сверхтонкой структуры, р/ —магнитный момент ядра, pj —магнитный момент атома (который складывается из спиновых и орбитальных моментов электронов) и if—внешнее магнитное поле. В очень сильном поле / и J взаимодействуют друг с другом слабее, чем каждый из них взаимодействует с полем. В этом случае 4 НМ J - 4 HMt (5.63) = V2 (например, водород, таллий) Брейт и Раби [25] где Mj и Mj — квантовые числа проекции на направление Н моментов I и J соответственно. Случай промежуточного поля является, вообще говоря, более сложным. В важном специальном случае J щелочные металлы, серебро, золото, индий, получили следующие значения энергий: W (F, Мр) &.W V-I 2(21+1) ~ I 4Л</р AW где АРИ == (а/2) (2/4-1) = hAv, Av — сверхтонкое расщепление при нулевом внешнем поле, а также ввели обозначение тт дж
140 ГЛ. 5 АТОМНЫЕ СПЕКТРЫ В атомах эффект Зеемана часто бывает сравнительно велик (несколько мегагерц на гаусс). В этих случаях путем изменения величины внешнего магнитного поля до тех пор, пока частота перехода не совпадает с задан- ной частотой, можно регистрировать переходы между зеемановскими компонентами различных уровней сверхтонкой структуры. Этот метод особенно удобен, когда исследование проводится при помощи спектро- графа с объемным резонатором. Используя упомянутый метод, Берингер и Хилд [1004] провели точные измерения зеемановского расщепления в атоме водорода (применялась частота около 9500 мггц). Перед пропусканием через объемный резонатор водород был диссоциирован с помощью разряда. Из их измерений и изме- рений сверхтонкой структуры с помощью молекулярных пучков методом нулевого поля (Продель и Куш [801]) была найдена величина электрон- ного g-фактора gs = — 2(1,001148 0,000006). Точность измерения этой величины лимитировалась не погрешностями при высокочастотных изме- рениях, а точностью абсолютной калибровки магнитного поля по частотам протонного резонанса. Аналогичные измерения были проведены с атомами О (Роусон и Берингер [804]), N (Хилд и Берингер [1052]) и Р (Демель [1023]). § 10. РАДИОСПЕКТРОСКОПИЧЕСКИЕ ИССЛЕДОВАНИЯ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ АТОМОВ Поскольку частоты переходов между уровнями сверхтонкой структуры часто лежат в сверхвысокочастотном диапазоне, то для возбуждения пере- ходов между этими уровнями можно применять радиоволны. Матричный элемент электрического дипольного момента, соответствующий переходу между этими состояниями, обращается в нуль, так как последние при- надлежат к одной и той же электронной конфигурации. Однако матричный элемент магнитного дипольного момента не равен нулю, что делает пере- ход разрешенным. Наибольшую интенсивность имеют переходы, при кото- рых Д/?= ± 1. Она описывается формулой (1.50), где в рассматриваемом случае обозначает соответствующий матричный элемент магнитного дипольного момента атома. В высокочастотном диапазоне чаще всего наблюдаются переходы, в которых участвует основное 25х/2-состояние атома. Это объясняется тем, что в основном 251/2-состояние В случае F =. и Шортли [64], 2 состоянии находится большинство атомов обладает тем, что сравнительно большой сверхтонкой структурой. = 1 — х/2 матричные элементы равны (Кондон стр. 64) 2 — 7П? (2Z+ I)2 если Ьтр = О 2 (2Z+ I)2 ?. если Дтп (5.66) Но f где тр — проекция полного момента количества движения F на заданное направление, |i0 — магнетон Бора, равный he/^mc. При переходах с &тр = О излучение поляризовано так, что вектор электрического поля перпенди- кулярен заданному направлению. При переходах с Дтк=±1 электри- ческий вектор параллелен этому направлению. Если приведенные выше значения матричных элементов подставить в выражение (1.50), то получим значение коэффициента поглощения для каждой компоненты перехода (^тр = 0, &тр =4-1 или &тр = — 1). При этом величину Nf/З в полученной формуле следует понимать, как число атомов в основном состоянии для каждой компоненты. Если атом находится
5 11. СВЕРХВЫСОКОЧАСТОТНЫЕ СПЕКТРЫ АСТРОНОМИЧЕСКИХ ОБЪЕКТОВ Ш во внешнем магнитном поле, то различным значениям mF будут соответ- ствовать несколько разные величины энергии. В этом случае необходимо знать интенсивность каждой отдельной компоненты. Если же внешнее магнитное поле равно нулю и вследствие этого какая-либо определенная поляризация падающего излучения отсутствует, то желательно усреднить все переходы, для которых Дтр = 0 или Дтг=:£:1. После умножения на 3 (чтобы получить сумму квадратов матричных элементов дипольных моментов всех трех направлений поляризации) это усреднение дает 27^- НМ (5.67) Выражение (5.67) определяет соответствующую величину квадрата матрич- ного элемента, который обычно входит в формулу (1.50), если считать, что Nf означает относительное число всех атомов, находящихся в состоянии ср Робертс, Бирс и Хилл [431] исследовали сверхтонкую структуру основ- ного состояния цезия. В этом случае величины, входящие в формулу (1.50), для вычисления интенсивности перехода имеют следующие численные значе- ния: см3, что соответствует давлению Nf = 2,5-1014 атомов 3-10~2 мм рт, ст.; Т = 500° К: гц (грубая оценка из кинетической теории); ла vo опыте определя- Подставляя эти численные значения, получаем для усредненных компо- нент умакс == 3,1-10"9 см'1. Цезий был помещен в объемный резонатор, кото- рый служил стабилизатором клистрона. Резонатор находился в изменяемом магнитном поле, так что каждую компоненту можно было совместить с его резонансной частотой. Когда магнитное поле изменялось таким образом, что частота компоненты линии приближалась к резонансной частоте резонатора, то эта резонансная частота слегка изменялась вследствие аномальной дис- персии, связанной с резонансным поглощением цезия. лось получающееся в результате этого эффекта изменение частоты стабили- зированного резонатором клистрона. Вследствие сравнительно слабого поглощения и трудности получения в больших количествах вещества в форме атомов радиоспектроскопическими методами было исследовано относительно небольшое число спектров погло- щения различных атомов. Шимода и Нишикава [685] исследовали переходы между компонентами сверхтонкой структуры у Na23 с использованием ча- стоты 1772 мггц. Путем исследования высокочастотных переходов между зее- мановскими компонентами были изучены «сверхтонкие» взаимодействия в ато- мах Н (Продель и Куш [801]), N (Хилд и Берингер [1052]) и Р (Демель [1023]) (см. § 9). Большое количество атомов было исследовано методом молекулярных пучков (см. Рамзей [1102]), который в таких случаях осо- бенно удобен. §11. СВЕРХВЫСОКОЧАСТОТНЫЕ СПЕКТРЫ АСТРОНОМИЧЕСКИХ ОБЪЕКТОВ Сверхвысокочастотное излучение, обусловленное переходами между ком- понентами сверхтонкой структуры атомного водорода, находящегося в меж- звездном пространстве, было впервые обнаружено Юэн и Перселлом [608] и независимо от них Мюллером и У ртом [663]. Это излучение имеет длину
142 ГЛ. 5 АТОМНЫЕ СПЕКТРЫ волны около 21 см. Излучение с такой длиной волны наименее погло- щается земной ионосферой, газом и частицами пыли в межзвездном простран- стве. Частота, соответствующая переходу между компонентами сверхтонкой структуры водорода, измерена в лаборатории и равна 1420,405 мггц [801]. Вблизи этой частоты газообразный водород имеет коэффициент поглощения настолько большой, что Млечный Путь —наша собственная Галактика — оказывается непрозрачным для этого излучения. Следовательно, излучение водорода соответствует излучению абсолютно черного тела при температуре около 100° К, которая является эффективной температурой для уровней сверх- тонкой структуры атомов Н в межзвездном пространстве. Плотность атомов водорода в межзвездном пространстве приблизитель- но равна 1 атому в 1 см3, что соответствует давдению меньше, чем 10~19 атм. Поскольку столкновения между атомами происходят очень редко (одно столк- новение за много лет), то основным источником уширения линий является эффект Допплера. Различные части Млечного Пути имеют средние скорости порядка км/сек относительно друг друга, вследствие чего величина доп- плеровского уширения Av приблизительно равна v/3-104, или 50 кгц, для v = 1420 мггц. Полная мощность принятого антенной излучения межзвездного водоро- да равна приблизительно kTAv, где Т — абсолютная температура, равная 100° К, a Av—ширина линии, равная 50 кгц. Хотя уровень этой мощности немного меньше 10~16 вш и в несколько сот раз меньше мощности шумов в тщательно сконструированном радиометре, тем не менее сигнал удается обнаружить. Радиометр подобного типа описан в гл. 15. Если температура объекта данной частоте, то кажущаяся измеряется по интенсивности излучения на температура равна толщина объекта, у — коэффициент погло- где То — температура объекта, L — щения на данной частоте. Для непрозрачного объекта Т = То. По мере увеличения прозрачности вещества кажущаяся температура излучения Т уменьшается. Чтобы линию испускания можно было обнаружить, изменения кажущейся температуры должны быть не менее 1°; такие незначительные изменения температуры соответствуют наблюдению почти совершенно прозрачного газа, т. е. когда у£<^1. В этом случае, согласно (5.65), наблюдаемая температура равна T^T^L, (5.69) а коэффициент поглощения газа у выражается формулой (1.50). Для основ- ного состояния атома водорода /= 1, а р приблизительно равно одному магнетону Бора, ибо более вероятно, что переход происходит за счет магнитного, а не электрического дипольного момента. Подставляя численные значения в формулу (5.66), получаем 7^ 5-10~19 (5.70) Предполагалось, что вследствие эффекта Допплера v/Av==3-104. Через X обо- значена длина волны излучения. Температурным изменениям порядка 1° С соответствует следующее число молекул, находящихся на пути наблюдения: NL = 2«1018Х. (5.71) Поскольку наибольший линейный размер Млечного Пути составляет прибли- зительно 1023 см, то для обнаружения высокочастотного излучения меж- звездного газа необходимо, чтобы плотность этого газа была не менее уу=~2-10б X, если считать, что переходы происходят за счет магнитного дипольного момента. Так как в межзвездном пространстве водород имеет
§11. СВЕРХВЫСОКОЧАСТОТНЫЕ СПЕКТРЫ АСТРОНОМИЧЕСКИХ ОБЪЕКТОВ 14^ плотность порядка 1 атома в 1 см3, то его излучение хорошо наблюдается. С другой стороны, излучение дейтерия было бы очень трудно наблюдать, так как он, вероятно, имеет плотность, равную лишь 10"3 или 10 4 атомов в 1 см3, а переходы между уровнями сверхтонкой структуры приходятся на большие длины волн. Если бы переходы происходили за счет электрического дипольного момента, то матричный элемент дипольного момента был бы равен 1 дебаю и превосходил бы соответствующий матричный элемент магнитного диполь- ного момента в 100 раз, а минимальная плотность межзвездного газа, кото- рую еще можно было бы обнаружить, была бы приблизительно равна N = 2 • 10 9 X. Некоторые молекулы, обладающие электрическим дипольным моментом, такие, как радикал ОН, по-видимому, имеют плотности не менее 10"6, и, следовательно, их спектры можно было бы наблюдать. От астрономических объектов можно при известных обстоятельствах наблюдать излучение при переходах и между другими уровнями сверхтон- кой структуры атомов. Например, компоненты сверхтонкой структуры N14 в различных состояниях ионизации могут оказаться достаточно интенсив- ными для наблюдения, ибо плотность азота в межзвездном газе равна при- близительно 10“3 атома в 1 см3. Однако частоты сверхтонкой структуры N14 экспериментально измерены только для основного состояния нейтрального атома. Вероятно, сверхтонкую структуру N14 в состояниях высокой иониза- ции можно наблюдать в атмосфере Солнца. Высокочастотное излучение межзвездного водорода имеет особенно боль- шое значение для астрономии. Так, например, его наблюдение показало, что в некоторых направлениях наша Галактика представляет собой несколько различных слоев газа, которые движутся в определенном порядке со скоро- стями, соответствующими движению следующих друг за другом витков вра- щающейся спиральной туманности. Это, как нам кажется, является наибо- лее убедительным доказательством того, что наша Галактика является спи< ральной туманностью.
КВАДРУДОЛЬНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРОВ § 1. ВВЕДЕНИЕ Сверхтонкая структура атомов чаще всего обусловлена взаимодей- ствием между магнитным моментом ядра и магнитным полем электронов атома. Ядерный квадрупольный момент оказывает более слабое воздей- ствие, которое выражается в малых отклонениях от ожидаемых интервалов магнитной сверхтонкой структуры. Однако в случае молекул в основном состоянии магнитные поля, создаваемые движением различных электронов, обычно почти полностью компенсируются, давая при этом в местах нахож- дения ядер нулевые или очень слабые магнитные поля. В то же время электрические квадрупольные эффекты у молекул могут оказаться довольно значительными, и тогда они становятся основным источником сверхтонкой структуры. В молекулах взаимная компенсация магнитных полей, обусловленных движением электронов, происходит потому, что для каждого электрона с определенным орбитальным моментом и, следовательно, магнитным полем всегда найдется другой электрон в подобном состоянии, но с противопо- ложно направленным орбитальным моментом. Действительно, у большин- ства молекул в основном состоянии как суммарный спин, так и сум- марный орбитальный момент электронов равны нулю, на что указывает спектроскопический символ1]^. То, что электронные моменты в молекуле попарно компенсируются, станет понятным, если учесть природу молекуляр- ных связей. Обычно химическая связь - атома в молекуле осуществляется одним из его нескомбинированных электронов, который связан с ана- логичным электроном другого атома таким образом, что их общий орбиталь- ный момент оказывается равным нулю. Только у некоторых молекул, таких, как NO, СЮ2 и NO2, имеющих нечетное число электронов, полная компенсация электронных спинов оказывается невозможной. Эти моле- кулы являются парамагнитными и обладают ярко выраженной сверхтон- кой структурой. Кроме того, существует несколько молекул, обладающих четным числом электронов с химическими связями необычного типа; в них электронные спины не скомпенсированы. Наиболее характерным при- мером молекулы такого типа является молекула О2, которая находится в ^-состоянии, имея два параллельных электронных спина. Однако у подавляющего большинства молекул магнитные сверхтонкие взаимодействия оказываются чрезвычайно слабыми, и наблюдаемая при хорошем разрешении сверхтонкая структура обусловлена квадрупольными эффектами. Анализ взаимодействия между электрическим квадрупольным мо- ментом ядра и полем окружающего его распределенного заряда, данный в предыдущей главе для атомной системы, остается в силе и для моле- кулярных систем, поскольку предполагаемое распределение зарядов было взято в общем виде. Выражение (5.45), которое имеет вид WQ eqjQ
§ 2. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В ЛИНЕЙНЫХ МОЛЕКУЛАХ Ц6 можно использовать и в случае молекулы, если J обозначает полный вращательный момент молекулы, a qj определяется соотношением (5.42) С 3cos2 6 Qj — \Pjj------- * '- J х ср. Здесь р—плотность зарядов в молекуле, находящихся вне малой сферы, окружающей рассматриваемое ядро. Этот интеграл является как раз средним значением второй производной от потенциала (создаваемого вне- ядерными зарядами pjj в месте нахождения ядра), взятой по направле- нию /, которое фиксировано в пространстве и обозначено через zj. Един- ственной задачей, возникающей при рассмотрении каждой конкретной молекулы, является определение величины qj, которая будет зависеть не только от распределения зарядов, но и от средней ориентации моле- кулы по отношению к J. Для? молекулы с малой симметрией, такой, как молекула типа асимметричного волчка, вычисление qj через различные молекулярные постоянные и вращательные квантовые числа может ока- заться довольно сложным. Поэтому мы начнем со значительно более про- стого случая линейной молекулы, рассмотрение которого можно провести в общем виде. § 2. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В ЛИНЕЙНЫХ МОЛЕКУЛАХ оси. Следовательно, если zm — ось молекулы, то Лапласа и эквивалентность направлений х и у о линеинои молекуле распределение зарядов симметрично по отноше- нию к молекулярной используя уравнение можно написать д*у w __ 1 а27 ’2"^' Преобразование координатной системы позволяет представить qj в виде Qj дЦ7 ср. X a2 v д27 x-^-cos rn 3COS2 ,д sin2 6mJ охт —m х х ср. между направлениями оси молекулы и Величина где угол d2V/dzm — вторая производная от потенциала в месте нахождения рассма- триваемого ядра (взятая по направлению оси молекулы); потенциал создается всеми ядро. через тации зарядами, находящимися вне некоторой малой сферы, окружающей Эта величина является характеристикой молекулы вращательного состояния, и мы будем обозначать ее аналогично qj qm или просто не зависящей q, которая является величиной, зависящей от ориен- следовательно, от вращательного состояния. Для вычисления величины [(3cos26mj — 1)/2] ср< следует использовать волновые функции, которые были уже приведены в гл. 1, молекулярные а именно: 2J + 1 (2J)! тогда 3cos2 ср. 4тс(27)! J О \ [^(cos6)]2-^—-sinOdOd^—уу о Если J принимает очень большие значения, то это выражение стремится Ю Ч. Таунс и А. Шавлов
146 ГЛ. 6. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА МОЛЕКУ ЛЯРНЫХ СПЕКТРОВ к классическому результату / 3cos2 bmJ— 1 v у ср. 2 ’ в классическом случае ось молекулы должна быть перпендикулярна вра- щательному моменту и cos6wj = 0. Таким образом, из (6.1) — (6.3) вытекает, что энергия квадрупольного взаимодействия равна 2/(2/-l)^(wr [У(С+1)~ЛМ W+4] , (6.4) где С = 7'(77+1)— Z(Z+ 1) — 7(7 + 1). Здесь F—квантовое число, соот- ветствующее полному моменту молекулы и принимающее значения Формула (6.4) выражает энергию квадрупольного взаимодействия оди- ночного ядра линейной молекулы через молекулярную постоянную qm, ядерную постоянную Q и квантовые числа моментов 7, J и F. Эта формула может быть записана в виде W = ~eqmQf{I, 7, F), где eqmQ или просто eqQ — постоянная квадрупольной связи, а /(7, 7, F) может быть названа функцией Казимира, поскольку она непосредственно следует из теории, разработанной Казимиром. Значения этой функции приведены в Прило- жении I для всех значений 7 вплоть до 7 = п/2 (исключая 0 и ^2» Для которых Q должно обращаться в нуль) и для значений 7 до 10. Отметим, что, когда F принимает максимальные или минимальные значения, соот- ветствующие параллельным или антипараллельным 7 и 7, функция Кази- мира положительна; для промежуточных значений F эта функция отри- цательна. Грубо говоря, такое поведение соответствует изменению вели- чины 3cos26jj — 1, которое можно ожидать, исходя из классических Соображений. Пользуясь Приложением I и зная постоянную квадрупольной связи eqQ, можно легко определить энергетические уровни сверхтонкой структуры. Постоянная eqQ может принимать значения, лежащие в довольно ши- роком диапазоне, но обычно имеет порядок 100 мггц. Чтобы предсказать сверхтонкую структуру молекулярных переходов, необходимы еще не- которые дополнительные сведения о правилах отбора и интенсивностях. Правила отбора для сверхтонкой структуры в точности совпадают с пра- вилами отбора для тонкой структуры, остающимися в силе при любом типе взаимодействия, если величина этого взаимодействия мала по сравне- нию с расстояниями между главными энергетическими уровнями. Таким образом, случай, когда сверхвысокочастотное излучение стремится изменить момент вращения молекулы 7, не взаимодействуя с ядерным спином 7, аналогичен тому случаю, когда световое излучение изменяет электронный момент L в атоме, не взаимодействуя с электронным спином S. Следова- тельно, правила отбора, установленные в гл. 5 для тонкой структуры, будут действительны и для сверхтонкой структуры, т. е. Д7 = 0, ±1, Д7’ = 0, ±1, Д7 = 0. (6.5) Относительные интенсивности для различных возможных переходов можно получить путем соответствующей подстановки квантовых чисел в выра- жения (5.17) и (5.18). Для переходов 7 «—7—1: 7(F+1) (6.6а)
§ 2. КВАДРУПОЛЬНАН СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В ЛИНЕЙНЫХ МОЛЕКУЛАХ 147 Для переходов J Поскольку вероятность перехода между двумя состояниями не зависит от направления перехода, относительные интенсивности для компонент перехода J — 1 «— J могут быть полу- чены простым изменением направле- ния всех стрелок в трех выражениях первой группы. В Приложении I даны относи- тельные интенсивности различных возможных переходов, соответству- ющих компонентам сверхтонкой структуры, для малых значений J и I вплоть до и/2. Численные зна- чения в Приложении I получены по формулам, приведенным выше, а асболютные величины нормированы так, что сумма всех компонент сверх- тонкой структуры для каждого дан- ного значения J равна единице. При Экспериментальный спектр ________II______________ Спин - V & этом сумма интенсивностей компо- нент сверхтонкой структуры равна как раз той интенсивности перехода, которую он имел бы, если бы не был расщеплен. Сверхтонкая структура враща- тельных линий, соответствующих величинам J > 10, представляет интерес только в очень редких случаях, так как такие экспери- ментальные наблюдения обычно со- пряжены с большими трудностями. При таких больших величинах J наи- более интенсивные компоненты сверхтонкой структуры обычно соот- ветствуют переходам, при которых F меняется так же, каки = для этих переходов величины рас- щеплений очень малы. Относитель- ные интенсивности этих компонент переходов, соответствующих большим J, приблизительно пропорциональны статистическому весу 27г-г1 или, следовательно, F. Для каждой более слабой компоненты, когда J превы- шает 10, интенсивность составляет Фиг. 34. Квадрупольная сверхтонкая структура перехода J =2 <-1 молекулы O16C12S33, вызванная наличием спина у S33. Приведены различные типы спектров, вычислен- ных для разных величин спина у S83. Видно, что только спектр, соответствующий спину з/2, хо- рошо согласуется с экспериментальным. Для спина 3/2 e<jQ =—29,2 мггц. все меньшую долю интенсивности всего нерасщепленного перехода. Эта доля дается (с точностью до множи- теля 2) следующими выражениями: 10*
148 ГЛ 6. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРОВ когда F<—F, когда J, F — 1 <- когда J < — J, F ± 1F, доля интенсивности равна ~ 1/2J2; доля интенсивности равна ~ 1/10J4; доля интенсивности равна ~ 1/2J2. Изменения энергии квадрупольного взаимодействия для болы lx J могут быть также представлены в виде приближенных выражений. Для наиболее интенсивных компонент, которые соответствуют переходам с AF = &J, изме- нения квадрупольной энергии составляют малую долю постоянной квадру- польной связи, почти во всех случаях меньшую eqQ/^J2- Для других, значи- тельно менее интенсивных компонент изменение энергии больше и может быть приближенно записано следующим образом: АТЛ7 (\1? А Т > 4 \[2 i 1 тт &VV q 1) = ----gy (2Z^Tj-----‘ ”леньт порядка . G помощью численных значений, приведенных в Приложении I, можно легко рассчитать квадрупольную сверхтонкую структуру, например такую, которая изображена на фиг. 34, где сверхтонкая структура O16C12S33, наблюдав- шаяся экспериментально, сравнивается с теоретическими спектрами, которые были рассчитаны, исходя из различных значений спина S33. Молекула OCS является линейной, и поскольку, как известно, спины обоих ядер О16 и С12 равны нулю, то эти ядра не дают сверхтонкой структуры. Предполагаемая постоянная квадрупольной связи S33 в OCS подобрана так, чтобы рассчи- танный спектр сверхтонкой структуры максимально совпадал с наблюда- вшимся спектром. Видно, что наблюдавшаяся структура очень хорошо согласуется с теорией, если предположить, что спин S33 равен 3/2; другие значения спина плохо согласуются с экспериментом. Таким обра- зом, сравнение спектров позволяет определить ядерный спин S33, постоян- ную квадрупольной связи ядра S33 в OGS и, кроме того, величины 7, к кото- рым относится данный переход, ибо вид спектра полностью определяется совокупностью величин Jul. § 3. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В МОЛЕКУЛАХ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА Для молекул, которые не являются линейными, общая теория квадру- польной связи остается без изменения, но величина qj должна быть вычи- слена заново. случае когда ядро находится на оси симметрии, эта вели- чина имеет записано в довольно простой вид. Вследствие симметрии qj может быть виде (6.2) d*V Z3cos2 0WJ-l> qj k 2 7ср. ’ где ось zm, как и раньше, совпадает волчка величина [(3cos2 0wj—1)/2]Ср. а именно: с осью молекулы. Для симметричного имеет, однако, несколько другой вид, (6.7) где ф/, к, м-J— волновая функция симметричного волчка, которая уже была определена в гл. 3. Нетрудно убедиться, что при больших J и К выраже- ние (6.7) переходит в классическое, в котором косинус угла между направ- лением/и молекулярной осью (cos 0mj) равен К/J, или К/У J (J1), если исходить из векторной модели.
§ 3. СВЕХТОНКАЯ СТРУКТУРА В СИММЕТРИЧНЫХ МОЛЕКУЛАХ 149 Используя (6.1), (6.2) и (6.7), получаем выражение для квадрупольной энергии ядра, находящегося на оси симметрии молекулы, evQ [3У-Д-!)-1] гз 1 + [4c(C+1)-/(/+1)-/(/+ *)] , (6-8) где q (или gm)—вторая производная от потенциала, создаваемого всеми зарядами (исключая заряды, находящиеся в некоторой малой сфере вокруг ядра); она взята по направлению оси молекулы (Колс и Гуд [160], Дейли, Кил, Стрендберг, Ван-Флек и Вильсон [162]). Это выражение совпадает с соответствующим выражением для линейной молекулы, за исключением множителя 1— ЗА2/7(/4~ !)• Линейная молекула является, конечно, частным случаем молекулы типа симметричного волчка (К = 0). Для нахождения уровней квадрупольной энергии молекулы типа симметричного волчка может быть использовано Приложение I, если величины энергий умножить соот- ветственно на 1 1). Относительные интенсивности компонент сверхтонкой структуры, которые приведены в Приложении I, также могут быть использованы в этом случае. 29700 29800 29900 30000 30100 30200 30300 30400 30500 Частота, мггц Фиг. 35. Сверхтонкая структура перехода J=2+- 1 мо- лекулы CH3J типа симметричного волчка, вызванная ядерным квадрупольным моментом J127. Видно, что экспериментальный спектр хорошо согласуется с вычисленным, если предположить, что постоянная квадру- польной связи равна —1934 мггц, а спин равен 5/2 (Горди, Смит и Симонс L225]). Отметим, что при выводе соотношения (6.8) электрическое поле пред- полагалось симметричным относительно оси молекулы (d2V/dxfn = д2У/ду^ на оси). Это всегда справедливо для ядра, находящегося на оси симметрии молекулы, ибо для того, чтобы моменты инерции относительно осей т были равны, требуется симметричное расположение атомов. Однако изредка встречаются молекулы, которые «случайно» близки к симметрия-
15Q ГЛ 6 КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРОВ этих случаях уровни ному волчку, но для которых это условие не выполнено, квадрупольной энергии описываются не выражением (6.8), а другими соот- ношениями, вытекающими из несколько более сложной теории, которая будет изложена в одном из последующих параграфов настоящей главы. Если в молекуле типа симметричного волчка ядро расположено не на оси симметрии, то вследствие наличия подобных же ядер с квадрупольной связью имеет место дополнительное усложнение. Этот случай будет также разобран ниже. Сверхтонкая структура перехода J у молекул типа симметрич- ного волчка обычно сложнее, чем у линейной молекулы, ибо такой переход может происходить при нескольких значениях К, каждому из которых соответствует своя сверхтонкая структура. В качестве примера на фиг. 35 приведена структура перехода / = 1 молекулы CH3J. Иод имеет спин 5/2 и довольно большую величину постоянной квадрупольной связи, в то время как С и Н имеют спины 0 и 1/2 соответственно и, следовательно, не дают квадрупольных эффектов. § 4. КВАДРУПОЛЬНЫЕ ЭФФЕКТЫ ВТОРОГО ПОРЯДКА До сих пор квадрупольная сверхтонкая структура рассматривалась как малое возмущение по сравнению с частотами вращательных переходов. Величина [(3cos20mJ — 1)/2]ср была вычислена [см., например, (6.3) и (6.7)] в первом приближении теории возмущения, т. е. с помощью вращательных волновых функций, которые были получены без учета квадрупольных эффек- тов. Однако если энергия квадрупольной связи не мала по сравнению с вращательными частотами, то молекулярные вращательные волновые функции будут уже другими и выражение для энергии квадрупольных взаимодействий в том виде, как оно приведено выше, не будет полностью правильным. Сильное квадрупольное взаимодействие приведет к взаимодействию моментов количества движения ядра и молекулы, и вращательное состояние молекулы уже не может больше характеризоваться определенной величи- ной J. Состояние молекулы может только приближенно описываться с по- мощью J, а волновые функции и квадрупольная энергия должны быть вычислены с помощью второго приближения теории возмущений. Однако полный момент количества движения F и его проекция на фиксированную в пространстве ось Мр являются сохраняющимися величинами и не могут измениться в результате внутренних взаимодействий в молекуле. В общем случае молекулы типа симметричного волчка квадрупольная энергия с учетом второго приближения теории возмущений определяется вы ражением , 1VI р ) WJK~W яв- с помощью где член гамильтониана, учитывающий квадрупольное взаимодействие. Как было установлено в гл. 5, оператор квадрупольного взаимодействия имеет вид —Величины (I ,J ,К ,F ,MF | Hq |/, J' ляются матричными элементами члена ZZq, вычисленными волновых функций симметричного волчка, описывающих состояния, которые характеризуются квантовыми числами /, 7, К, F, Мр и 7, J', К', F, Мр. По квантовым числам I, F и Мр суммирования не производится, так как эти величины не подвержены возмущению. Иначе говоря, матрица Hq диа- гональна по 7, F и Мр. Первый член в выражении (6.9), который был уже вычислен выше, учитывает квадрупольное взаимодействие в первом при-
k RB 4ДРУП0ЛЬНЫЕ ЭФФЕКТЫ ВТОРОГО ПОРЯДКА 151 ближении теории возмущений. Этот член учитывает энергию квадруполь- ного взаимодействия достаточно точно, когда разность Wjk — Wj>k' много больше eqQ. В сумме, входящей в выражение (6.9), отличными от нуля матричными элементами будут лишь те, для которых К' — К и либо 7' = = J 4- 1, либо Jr = J ± 2. Для этих матричных элементов справедливы выражения (Бардин и Та- унс [274]) (7 4-^-/4-1) (/-j-/г—7) (/ (27 4-1) (2J 4- 5) (6.10) Пользуясь выражениями (6.10) и формулой (6.9), можно вычислить поправки второго порядка теории возмущений к энергиям квадрупольного взаимодействия. Обычно эти поправки бывают довольно малыми, ибо они отличаются от поправок первого порядка (6.8) на множитель, который не- сколько меньше величины eqQ/(WjK—Wj'K')^eqQ/v, где v—частота наблюдае- мого вращательного перехода. Обычно величина eqQ—порядка нескольких сотен мегагерц, в то время как v имеет порядок нескольких десятков тысяч мегагерц. Но в некоторых случаях, как, например, в случае тяжелых моле- кул, содержащих атомы J или Hg, величина eqQh может и не быть малой; она может оказаться такой большой, что для объяснения сверхтонкой струк- туры потребуется приближение более высокого порядка, чем то, которое учитывается формулой (6.9). Линейная молекула в основном колебательном состоянии является част- ным случаем молекулы типа симметричного волчка, в котором К—0. Если К = 0, то, согласно выражению (6.10), матричный элемент, соот- ветствующий переходу с J на J 4-1, равен нулю, а выражение для матрич- ного элемента, соответствующего переходу с J на /4-2, несколько упро- щается. Если у линейной молекулы возбуждено вырожденное колебание, причем относительно оси молекулы имеется момент количества движения 11, то, как следует из гл. 2, вращательные волновые функции такой моле- кулы подобны волновым функциям молекулы типа симметричного волчка равным I . Следовательно, если К заменить на то матричные элементы (6.10) применимы к линейным молекулам, находящимся в любом колебательном состоянии. Молекула JCN представляет случай, когда величина eqQ/^ имеет обыч- ное значение. Для ядра J127 величина eqQ равна —2420 мггц, а переходу 7—4«— 3 соответствует частота 25800 мггц. Ядро N14 в молекуле JCN имеет квадрупольную связь ( — 3,7 мггц), которая настолько мала, что если спектр наблюдается при не очень высоком разрешении, то квадрупольным эффек- том, связанным с ядром N14, можно пренебречь. Поправки второго порядка к наблюдавшемуся спектру молекулы в основном колебательном состоянии приведены в табл. 25, в которой сравниваются величины энергий квад- рупольной. связи ядра J127, соответствующие первому и второму приближе- ниям теории возмущений.
152 ГЛ. 6. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРОВ W| » — I — III I. „ .. .... I. » II I I ^-| nil ^1. !— «ЧИП М || I* ^11 Ш.1 Отметим, что переходы F=^I2<—‘1I2i и F=9/2«—-% в первом приближении тео- рии возмущений совпадают. Эффекты второго порядка расщепляют эти линии на 6,32 мггц. Экспериментальные измерения сверхтонкой структуры пере- Таблица 25 Таблица 26 Квадруполыгое рас лепление перехода 3 молекулы JCN, находящейся в основном колебательном состоянии г) Квадруполь ное перехода J —3 молекулы JCN, находящейся в первом возбужденном состоянии изгибного колебания, для которого \1\= I1) расщепление Энергия квадрупольной связи, мггц Переход F<—F' Энергия квадрупольнпх! связи, мггц первое приближе- ние второе приближе- ние Переход первое приближе- ние второе приближе- ние 18,33 -410,65 33,02 —18,84 -18,84 150,87 —74,98 189,01 —93,32 165,95 —51,84 0,55 0,10 0,49 4,52 —1,80 —0,83 -0,49 -0,83 0,65 —0,60 0,37 54,08 22,18 -21,90 -47,03 -34,40 1,61 -0,72 0,28 -0,20 —0,45 1) В таблице не приведены величины l-удвоения, которое дает две системы компонент сверхтонкой структуры. 1) При отсутствии квадрупольного хода 7=4 <—3 молекулы JCN очень хорошо согласуются с предсказанной структурой при учете приближений пер- вого и второго порядков. В первом возбужденном состоя- нии, соответствующем изгибному типу колебаний в молекуле JCN, переходы взаимодействия переходу J=4<—3 соответ- ствует частота 25804 мггц. Здесь F'—начальное значение F, соот- ветствующее J=3. испытывают Z-удвоение, причем каждый из /-дублетов в свою очередь рас- щепляется благодаря квадрупольному эффекту ядра J. Квадрупольные рас- щепления э!их дублетов в первом и втором приближениях теории возмущений приведены в табл. 26. В случае |/| = 1 и при расчете эффектов второго порядка по формулам (6.10) величина момента количества движения относи- тельно оси симметрии молекулы, соответствующая квантовому числу К, по- ложена равной 1. Как показывают данные табл. 25 и 26, квадрупольные эффекты вто- рого порядка невелики, несмотря на то, что постоянная квадрупольной связи ядра J127 в молекуле JCN довольно велика. Если бы постоянная квадрупольной связи была в 10 раз меньше, т. е. равна приблизительно 240 мггц, то влияние эффектов второго порядка на частоту было бы мень- шим в 100 раз, так как оно зависит от (eqQ)2, и его можно было бы обна- ружить только при очень точных радиоспектроскопических измерениях. Помимо изменений частот компонент сверхтонкой структуры, квадру- польные эффекты второго порядка могут оказать влияние и на интенсив- ность этих компонент. Квадрупольная связь видоизменяет вращательные вол- новые функции молекулы, добавляя к волновой функции, соответствующей вращательному квантовому числу J, малые части, соответствующие состоя- ниям J±1 (если К=/=0) и J±2. Вследствие этих видоизменений волновых функций несколько изменятся матричные элементы и, следовательно, интенсивности переходов. Упомянутые изменения настолько малы, что
§ 5. МОЛЕКУЛЫ ТИПА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА 163 д - ' _ 1 1 ' » ' 1* . .—. - - _ — — ... - - — _ — — I . Ill I I > для переходов с А7=1 ими можно пренебречь. Однако более важно, что при этом видоизменяются правила отбора и становятся возможными новые переходы. Поскольку к волновой функции состояния J примешивается малая компонента волновой функции состояния «7 + 2, то может наблюдаться слабый переход в состояние J + 3. Если новую волновую функцию по-прежнему отно- сить к состоянию с квантовым числом J (приближенно), то этот эффект при- вел бы к появлению слабого перехода, соответствующего AJ = ±3. Анало- гично, когда КфО и квадрупольная связь велика, можно ожидать появления слабых переходов с AJ=±2. Хотя эти переходы еще не обнаружены, но, вероятно, их можно будет наблюдать у молекул с большой квадрупольной связью, как, например, у молекулы JCN. Интенсивности этих переходов могут быть рассчитаны на основе возмущенных волновых функций, которые определяются с помощью матричных элементов (6.10). § 5. МОЛЕКУЛЫ ТИПА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА В принципе метод оценки ядерных квадрупольных эффектов в молеку- лах типа асимметричного волчка совершенно ясен. Формула (6.1), харак- теризующая квадрупольную энергию, остается справедливой и в случае молекул типа асимметричного волчка, только здесь q,j~ среднее значение второй производной потенциала в направлении момента количества движе- ния—равно (6.11} где bjK к m=j~ волновая функция асимметричного волчка. Однако вы- числить в рассматриваемом случае интеграл (6.11) довольно трудно. При рассмотрении этого вопроса мы будем следовать методу Брэгга [279]. Величину d2V/dzj выразим через вторые производные потенциала, взя- тые вдоль направлений главных осей инерции молекулы, хт, ут и zm и направляющие косинусы а между этими осями и направлением zj, кото- рое остается неподвижным в пространстве, Подобно тому, как было доказано, что некоторые матричные элементы дипольного момента обращаются в нуль (см. стр. 68), можно показать, что интеграл вида (6.13) должен быть равен нулю. Благодаря симметричны, либо антисимметричны тому, что волновые функции либо- по отношению к вращению вокруг главных осей, произведение не меняется при повороте на 180° вокруг оси хт. Однако величина а2ут при этом изменит знак, поскольку направ- ление оси ут изменится на обратное. Следовательно, при таком вращении .все подынтегральное выражение в (6.13) меняет знак и должно быть равно' нулю. Поэтому выражение (6.11) принимает вид (6.14>
154 ГЛ. 6. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРОВ (6.15) Мы уже рассматривали матричные элементы направляющих косину- сов, когда вычисляли силы переходов S , , пользуясь вели- чинами квадратов этих матричных элементов, табулированных в Прило- женин V. Для получения матричных элементов квадратов направляющих косинусов, подобных (6.15), следует возвести в квадрат матрицы направ- ляющих косинусов. Делая некоторые (Брэгг [279]), что, (afx )ср. выражается Приложении V, следующим образом: преобразования, можно показать через величины, табулированные в (2J4-l)(2J + 3) Sj (6.16) где х или хт — направление любой из трех главных осей а, b или с* От- сюда получим п 2J V 4J (2J+l)(2J + 3) Zj да2 °JK-1K1JkL1K{~r К'-тК[ ' db2 JK-jKikL]Ki de2 ^JK-iKiK-1Ki (6.17) где 52V/da2, d^V/db2 и d^V/dc2 — вторые производные потенциала вдоль глав- ных осей инерции. Как и прежде, предполагается, что этот потенциал создается всеми зарядами, находящимися вне малой сферы, окружающей ядро. Величины S, входящие в (6.17), табулированы в При- ложении V для значений параметра асимметрии х = —1,0; —0,5; 0; 0,5 и 1,0. Для других значений % следует прибегать к интерполяции. Величину qj можно записать в другой форме (Брэгг и Холден [377]), а именно: 1 Г Г/ Т ЛХ , Г»/ х / , лх аЯ(х) 1 , (J4-l)(2J+3) да2 1) + ^(х) (* + 1) ду, J + 2 д2УдЕ(х) + (J + i)(2J+3) дх +-(/+i)U+3)-g[7(/+1)-£^+(x-1)gT] - (6-18> где zs (х) — энергетический параметр волчка, ооладающего асимметрией х, который определяется формулой (4.10). В выражение (6.18) входит вели- чина EjK_ к (х), соответствующая тому состоянию, j* для которого вычис- ляется величина qj. Значения Е (к) и дЕ(ъ)1дк можно получить из Прило- жения IV. Хотя для этого также необходима интерполяция, однако При- ложение IV содержит величины, табулированные для меньших интервалов параметра х, по сравнению с Приложением V, так что, пользуясь формулой (6.18), часто можно получить большую точность, чем при использовании формулы (6.17). Выражение (6.18) может оказаться полезным и при вычислении qj для состояний, не табулированных в Приложениях IV и V (/ > 12)т), ибо в х) Величины Е^ для J 40 и значений х = 0; 0,1; 0,2; 0,3; ... табулированы Г. Эрландссоном [Arkiv for Fysik, 10, 65 (1956)]. Эти таблицы помещены в Приложе- нии IV а настоящей книги. — Прим. ред.
§ 5. МОЛЕКУЛЫ ТИПА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА 155 этом случае применимы все приближенные методы вычисления Е(к), рас- смотренные в гл. 4 (относительно выражения (6.18) для приближенных значений Е (х) см. [377]). Если требуется большая точность, чем та, которую можно получить при интерполяции, то интеграл (6.11) можно вычислить, разлагая волновую функцию по волновым функциям симметричного волчка, согласно (4.18). Это приводит к выражению [279] qj = ?7ЕШ2Л4-Ч< 2 + !)] - 2aJKaJK+2 [/' (7, К + 1 )]l/svj, (6.19) к где (6.20) qm — d2V/dZm—- вторая производная потенциала вдоль той главной оси, кото- рая наиболее близка к оси симметрии эллипсоида инерции; dW/dx^—d^V/dy^ щ =--------------- Qm (6.21) Если рассматриваемая молекула является сплющенным волчком, то zm совпадает с осью с, а хт и ут—с осями а и Ъ соответственно. Если вол- чок вытянутый, то zm— ось а, хт~ ось Ь, ут — ось с. С помощью выражения (6.19) можно получить значение qj, но для этого необходимо громоздкое вычисление величин При малых значе- ниях параметра асимметрии b [см. (4.2) и (4.3)] удовлетворительные зна- чения qj для различных величин К можно получить из выражений, кото- рые приведены ниже и в которых члены порядка № и выше опущены1). Для К = 0: _____Чт_____ (J+ l)(2J+3) J(J + !) + ((J, 1)1 . (6.22а) Для К = 1: qj = (7 + 1) (27+3) {3~ + 1) + у + + (4 & - ± £~b^J(J +!)/'(/, 2)}. (6.226) Для К = 2: qj (7 + 1) (27 + 3) {12—7(7+1) + b2 — b~qjx + 4й/'(7,2)7(7 + 1)^Л • (6.22г) х) Формулы (6.22), впервые полученные Найтом и Фелдом [405], были исправлены Крейчменом и Джаваном.
156 ГЛ. 6. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРОВ Верхний знак относится к верхнему уровню УГ-дублета для вытянутого волчка и к нижнему уровню для сплющенного. Нижний знак относится к нижнему уровню дублета для вытянутого волчка и к верхнему для сплю- щенного. Поскольку квадрупольные эффекты обычно измеряются с невысо- кой относительной точностью, формулы (6.22) во многих случаях дают удо- влетворительные результаты, а когда Ъ мало, они дают большую точность, чем формулы (6.17) и (6.18) при использовании интерполяции. Поле, которое действует на ядра, лежащие на оси молекулы типа симметричного волчка, не может иметь асимметричный градиент VE. Ядра, не лежащие на оси, обычно входят в молекулу в виде трех или более эквивалентных ядер, так что в сумме действие асимметричной части поля (или VE) компенсируется. Однако у молекул, которые случайно близки к симметричному волчку, асимметрия электрического поля относительно оси может вызвать заметное изменение квадрупольной энергии, когда К= 1. Об этом свидетельствует член ± 3) в формулах (6.22). В случае Н2С = СНС1, например, когда параметр асимметрии 6 = —0,006, сверх- тонкую структуру переходов между уровнями с К = 1 можно довольно хорошо объяснить, опуская все члены, содержащие 6, но сохраняя члены, зависящие от асимметрии поля т). Если К =/= 1, то асимметрия поля оказывает замет- ное воздействие на квадрупольную энергию только в том случае, когда сама молекула асимметрична (Ь -# 0). Для объяснения сверхтонкой структуры в молекулах типа асимметрич- ного волчка требуются два параметра d2V/dz^ и d2V]dx2m — d2V]dy2m и т], в то время как для молекул типа симметричного волчка необходим только один параметр qm. Однако во многих случаях упомянутые два па- раметра с хорошим приближением можно выразить через единственную величину, характеризующую электрическое поле, d2V /д — вторую произ- водную электростатического потенциала, взятую по направлению хими- ческой связи, которая связывает рассматриваемое ядро в молекуле. Это объясняется тем, что электростатическое поле во многих случаях бывает почти симметричным относительно оси связи. Наглядным примером вышеизложенного служит поле, в котором нахо- дится ядро G1 в асимметричных производных метила хлорида. У молекулы СН3С1 градиент поля ЧЕ, действующий на ядро хлора, симметричен отно- сительно оси С — С1 благодаря тому, что молекула имеет ось симметрии третьего порядка. В молекуле CH2DC1 градиент поля ЧЕ должен оставаться симметричным относительно оси С—С1, но молекула уже является асим- метричным волчком, и ни одна главная ось не совпадает со связью С —С1. В этом случае можно вдоль главных осей легко получить выражения для вторых производных d*V __ d*V dz* 2 m 0 W _ дау 3azbxm -1 2 д*У _ д2У SaKym~i дУт “ dzb 2 (6.23а) где а z, z • • • — косинусы углов между различными осями, о тп
§ 6. СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА, ОБУСЛОВЛЕННАЯ НЕСКОЛЬКИМИ ЯДРАМИ 157 Вообще, если известны вторые производные потенциала, взятые вдоль осей одной системы декартовых координат х1У х3, то производные вдоль осей другой системы координат х'2, х'3 можно получить из соотношений d2V V . д2у (К > а / а г ------~, (о.2оо) дх- дх ; xixk хзх1 ' 1 3 hl где ах'х — косинусы угла между осями х'г и хк. Очень часто электрическое поле в месте нахождения ядра с хорошим приближением можно считать симметричным относительно связи (как это имеет место в упомянутом выше случае молекулы CH2DC1). Как показали Майерс и Гуинн [795], для молекулы СН2С12 в пределах ошибки экспери- мента, составляющей 1% от d2V/dzff формула (6.23) дает правильные зна- чения величин qm и у. В случаях двойной связи поля могут быть и несимметричными отно- сительно связи (см. гл. 9). Молекула Н2С = GHG1 является примером, когда двойного характера связи С—G1 оказывается достаточно, чтобы сделать поле заметно асимметричным. До сих пор мы рассматривали квадрупольное взаимодействие в моле- кулах типа асимметричного волчка только в первом приближении теории возмущений. Если же квадрупольная энергия не мала по сравнению с разностью энергий между вращательными уровнями, то необходимо рас- сматривать второй порядок теории возмущений. В соответствии с (6.9) квадрупольная энергия равна ^q = (A ^к_1Кг, F HQ\I,JK^F)± (6.24) где — вращательная энергия. Выражения в скобках являются ма- тричными элементами гамильтониана квадрупольного взаимодействия Hq. Первый член соответствует энергии квадрупольного взаимодействия в пер- вом приближении, которое рассматривалось выше. Суммирование распрост- раняется на все вращательные состояния, за исключением состояния Jk-iKv которое не подвержено возмущению. Можно показать, что все матричные элементы, входящие в сумму (6.24), равны нулю, за исключением тех, для которых J' == J ± 1 и J' = J £ 2. Эти матричные элементы были рассмотрены Брэггом [279], однако подроб- но они не были вычислены. Кроме того, квадрупольное взаимодей- ствие второго порядка может представлять большой интерес при случай- ном вырождении, когда два уровня асимметричного волчка, обладающие соответствующей симметрией, расположены близко друг к другу. § 6. СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА, ОБУСЛОВЛЕННАЯ НЕСКОЛЬКИМИ ЯДРАМИ ОДНОЙ МОЛЕКУЛЫ Сверхтонкая структура молекулярного спектра может быть обусловлена несколькими ядрами, входящими в состав данной молекулы. Этот случай почти всегда наблюдается, когда несколько ядер в молекуле имеют спин, больший и, следовательно, между их квадрупольными моментами и вращательным движением молекулы возникает связь. В таких случаях энергия квадрупольного взаимодействия больше не описывается выраже- нием типа (6.8), ибо взаимодействие между одним из ядер и молекулой влияет на взаимодействие между другим ядром и молекулой, и наоборот. Рассмотрим сначала один из наиболее важных случаев взаимодействия
258 ГЛ. 6- КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРОВ двух таких ядер с полем молекулы, п последующем изложении использо- вана работа Бардина и Таунса [273]. Если ядро 1 связано с молекулой более сильно, чем ядро 2, то такая система может быть достаточно хорошо описана с помощью векторной мо- дели. Спин первого ядра 1Х векторно складывается с молекулярным момен- том J, и в сумме они образуют вектор Fb который может принимать зна- чения J + 1, ..., \J— 7Х|. Затем спин 12 второго, более слабо связанного с молекулой ядра, складывается векторно с Fx, и они образуют полный момент F, который принимает значения Fx4-Z2, ^\ + Z2 —1, Fx — /2|. Предполагается, что два момента количества движения 1х и J прецессируют вокруг вектора Fx с частотой, приблизительно равной раз- ности энергий между состояниями с Fx и Fx+1, деленной на h. Подобно этому векторы 12 и Fx прецессируют вокруг вектора F, который остается неподвижным в пространстве. Если ядро 1 связано с молекулой значительно сильнее, чем ядро 2, то 1х прецессирует намного быстрее, чем 12, т. е. Fx и 12 можно считать неподвижными во время полного оборота 1х и J. Отсю- да следует, что взаимодействие между 12 и J усредняется по этому дви- жению. Если взаимодействие векторов 12 и J пропорционально косинусу угла между ними, то энергию этого взаимодействия можно довольно просто и точно вычислить с помощью векторной модели (см. гл. 8). Но в случае, когда взаимодействие пропорционально квадрату косинуса угла между 12 и J (как это имеет место при квадрупольном взаимодействии), необходимо прибегнуть к более строгому способу вычисления методами квантовой ме- ханики. Более того, если величины связей ядер 1 и 2 различаются не слишком сильно, то усреднение по прецессии ядра 1 уже не будет являться хорошим приближением и нам придется отказаться от векторной модели с тем, чтобы обратиться к более сложным методам анализа. Рассмотрим волновые функции, которые образованы комбинацией век- дающих в сумме F типа Двух торов J и I новыми функциями такого ствующий взаимодействию а затем Fx и 12, дающих F. Пусть вол- будут фх(^х, F). Гамильтониан, соответ- ядер, можно записать в виде 2 (6.25) гамильтонианом и х, можно легко вычислить с случае квадрупольного взаимодействия Энергию, характеризуемую помощью волновой функции фх. эта энергия определяется формулой (6.9) при простой замене F на F±. (Здесь пренебрегается вторым порядком квадрупольного взаимодействия и J считается точным квантовым числом.) При этом мы используем волновые функции ф2 (Fx, F), соответствующие одному и тому же F, но различным значениям F± и, следовательно, различным значениям энергии, связанной с взаимодействием Н±. Существуют также функции, имеющие одно и то соответствовать одной и той пренебречь. Это вырождение 7/2. Однако энергии, связан- вычислены непосредственно, собственными функциями Н2. через ф2(^2> Z1). При этом, как F будут соответствовать различ- рассмотренные две системы функ- же значение F19 но разные F, которые будут же энергии, если взаимодействием Н2 можно будет сниматься, если учесть взаимодействие ные с взаимодействием Н2, не могут быть поскольку волцовые функции фх не являются Рассмотрим волновые функции, Соответствующие комбинации векторов 12 и J; последние в сумме дают вектор F2. Тогда, складывая F2 с 1Х, по- лучаем полный момент количества движения F. Эти собственные функции оператора Н2 могут быть обозначены и прежде, одному и тому же значению ные волновые функции. Таким образом ций оказываются линейно зависимыми ФХ(Л, F)=> c(F f2
§ 6, СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА, ^ОБУСЛОВЛЕННАЯ НЕСКОЛЬКИМИ ЯДРАМИ 15$ fr—_ . -_- - - - £ -_ . - .— .--- — . _- - - —Л -'У - -- — . / . -- - __ __. Матрица о(/г1, Т^2) унитарна, а фазы волновых функций могут быть подоб- раны так, что все коэффициенты будут действительны. Следовательно, обратным преобразованием будет следующее: M^F)=^c(F^f2) ^(FVF). F1 (6.27) Когда оба взаимодействия Нг и Н2 одного порядка, то ни фх(Flf F), ни ty2(F2, F) не являются собственными функциями, но последние могут быть выражены через линейные комбинации какой-либо одной из этих систем функций. Пусть Ф (Л = 2«(Л) Ф1 (Л, Л F1 (6.28) представляет общий вид разложения точной волновой функции. Пользуясь равенством (6.25), запишем уравнение Яф = 1Уф в виде X Нг (Е, J) а (?х) ф, (F\, F) + 2 Й2 (I2) J) а (Л) 2 с (Л, Л) Ф2 (^, Л = Ft Fi Fi ^WYa^^F^F). (6.29) Fi Здесь '^—собственные функции Нг, а Ф2 — собственные функции Н2, т. е. (11, j) Ф1 (Л, -Р) = (Л) Ф1 (Л, П Я2 (I2, J) ф2 (F2, F) = W2 (F2) Ф2 (F2, F). (6.30) Пользуясь этими соотношениями и исключая ф2 с помощью (6.27), преоб- разуем уравнение (6.29) к виду V {[A (Fx, Л) + W (Л) - W] а (Л) 4 Fi - 2 А (Л, Л')«(О Ф1 (Л, = о, (6.31) FiJ=Fi где а (Л, Л') = 2 с (Л, ^2) с (Л\ ^) w2 (F2). f2 (6.32) Поскольку система функций является ортогональной, уравнение (6.31) сводится к системе однородных уравнений вида [Л(/\, А) + W (Л) -W] а (Л) + 2 = (6-33> Fi^Fi Таблица 27 Коэффициенты с (J\, F2) при= Ц 12 = — и L==74-У+ ^4-— (Z-2F) V/2 (2/^+1) (2J + 1L (S + 1)(S —2/) ’ . (2#+1)(2У+1)_ L (2F+1) (2J-f-1) J (2 — 2/л)(2 — 2J) ' . (2F-t l)(2J-f-l) . Каждое из таких уравнений соответствует определенному значению Flf которое в сумме с 12 дает одну и ту же величину полного момента г. Чтобы система этих уравнений имела решение, определитель, составленный
160 ГЛ. 6. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРОВ ______ — - . - - _ . . . . , . - _ . - -- . .. . - - -- - - - - -—.. - из се коэффициентов, должен равняться нулю. Решение этого секулярного уравнения дает возможные значения энергии W. Если взаимодействие Н2 много слабее, чем и нет никакого вырождения по Wlf то значен] энергий в первом порядке по Л2 даются формулой Ж = Ж(Л) М(Л, Л) или W = w (Л) +- Z [е (Л, О2 W2 (^2). f2 (6.34) Это случай, когда собственные функции F) являются точными. Энер- гия равна сумме W (F^) и различных возможных значений энергии VP2(^2)> входящих с статистическими весами [с Т^)]2, которые опреде- ляются коэффициентами разложения (6.26) волновых функций ф2 по функциям F). Коэффициенты c(Fly F2\ отнесенные к квантовым числам Ilt /2, J Fx, F2 и F, приведены в табл. 27 — 29. В табл. 27 эти коэффициенты при- ведены для любых Ц, J, Рл, F<> и F при/9 = 1/9, а в табл. 28 и 29 они Таблица 28 Коэффициенты c(Fv F2) при I1 = I, /2=1 и 2=7+7 + /"+1 (Бардин и Таунс [273]) f2 Fi—F-i (2-27'—1) (2 — 2/-) (2 —27-1) (2 —27) « h 2J{2J + l)2F (2Л+1) ) f2(£-2F)(£-2I- 1)2(2 — 27—1) \V2 k 2J (2J + 2)27’ (2F +1) ) 7 (2 — 27—1) (2 — 27) 2 (2 + 1) у/2 < (27 + 1) (27+ 2) 2/ (274-1) ) 2(2 — 2F—1) (2 — 27— 1)2 (2 — 27) у 2 27 (27+1)27’(27'+ 2) ) 27’(/’+!) +27 (7 + 1) —27(7+1) (27(27 + 2)27’(27’ + 2))1;2 2(2—27—1) (2 — 2/’) (2 —27) (2 + 1) V/2 (27+1) (27 + 2)2/’(2F + 2) ) / 2 (2-27’-l) (2-27) (2-27)(2+l) V/a V 27 (27 + 2) (2F J-1) (2F + 2) ) /'(2-27-1)(2-27)(2-2/’-1)(2-2/’)Л1^ < (27 + 1) (27 + 2) (2/"+1) (27" + 2) )
11 Ч. Таунс Шавлов
162 ГЛ. 6. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРОВ приводятся для /2 = стными функциями, п12==3/2. Упомянутые коэффициенты связаны с изве- которые ввел Рака [126], следующим образом: c(Flt Fa) = (- 1)(2/?3Ч- 1)]W(Flt F, J, F2- Ц, I J. Функции W (не надо смешивать с энергиями) табулированы для большинства значений переменных, которые могут представлять интерес (Биденхарн, Блатт и Роуз [721], Оби, Исидзу, Янагава, Танабе и Сато [949]), и, следовательно, с помощью этих таблиц можно рассчитать коэффициенты с(7г1, F2) при Пример сверхтонкой структуры от двух ядер. Рассмотрим частный случай. Пусть Z^3/^ Z2 = l и 7 = 2. При этом Fv может иметь значения V2» 3/г, % и 1 может быть равно 1, 2 или 3, a F принимать значения от 1/2 до 9/2. Только одна из волновых функций ^(Z^, F) или ф2(/’2, F) может соответствовать значению Я = 9/2, а именно Ф1(7/2, %) или ф2(3,9/2), и, следовательно, эти волновые функции должны быть идентичны. Отсюда следует, что при F = 9/2 все коэффициенты с обращаются в нуль, за исклю- чением одного с(7/2, 3), который, как видно из табл. 28 пли 29, равен еди- нице. Секулярное уравнение для Я = 9/2 сводится к равенству W = W1(72) + IV2(3). Значению F=’1/2 соответствуют две волновые функции, линейными комбинациями функций 'yi(7/2> 7/г) и Ф1(5/2, которые являются 7/2), или ф2 (3, 7/2) Коэффициенты с, согласно табл. 28 (или табл. 29), равны 9 Секулярное уравнение принимает следующий вид: (6.35) Это уравнение дает два возможных значения энергии Л, соответству- ющие двум различным состояниям с F = 1i2. При Н2 < Нг достаточно точное решение в первом приближении получается при учете только диа- гональных членов. Это дает W = W1 (I') + 4 w2 (3) + АИ/2 (2), k 2 J 7 ‘ (6.36) Ty = W1f -14+4^2 (3) + 4ж (2). нужно решать квадратное уравнение (6.35). Энергии, определяемые соотношениями (6.36), которые будут точными, если связь ядра 1 с молекулой много сильнее связи ядра 2, представляют собой энергии связи ядра 1 с молекулой, несколько Если Я2 не очень мало, то под воз- действием ядра 2. Если же была бы сильнее связь с молекулой ядра 2, первую очередь связью ядра 2 и подвергались небольшому возмущению со стороны ядра 1. В промежуточных случаях, когда ни одно из этих приближений неспра- а не ядра 1, то эти энергии определялись бы измененные
§ 6. СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА, ОБУСЛОВЛЕННАЯ НЕСКОЛЬКИМИ ЯДРАМИ ведливо, энергии описываются более сложными выражениями* Такие энер- гии были вычислены для различных состояний в случае, когда = 3/2, /2 = 1 и J = 2. Они иллюстрируются фиг. 36. На этом графике уровни энергии изображены как функции постоянных квадрупольных связей двух ядер. Расчет проводился в предположении, что связи ядер с молекулой 1/сс ос а 1/а Фиг. 36. Энергия W, обусловленная квадрупольнойсвязью двух ядер со спинами 1 и 3/2 при 7=2 (Бардин, Таунс [273]). обусловлены только квадрупольными моментами. По оси абсцисс отложено отношение а = (eqQ)i=i/(eqQ)]r -з/2, линейной для функции (1 + по оси ординат, 1 отложены вели- , причем шкала масштаба была выбрана o^l + a3)1/2 при положительных а, а для функ- при отрицательных а. Энергия отсчитывается причем масштаб линеен относительно выражения VH/[( — eg^)i==3/2(l ч а2)1'2]. Такой график дает гладкие кривые и умещает весь диапазон изменения а от чины 1/а, а не а. Вблизи а = 0 правильный результат дает уже первое приближение, и уровни близко подходят к тем, которые будут иметь место при ядре со спином 3/2. Первое приближение справедливо также вблизи а = оо или 1/а = 0, когда уровни приближаются к тем, которые следует ожидать при одном ядре со спином 1. Из графика видно, что первое приближение является достаточно точным при |а | < 0,1 и |1/а|< 0,1, но в промежу- точных случаях оно может приводить к значительным ошибкам, и тогда необходимо будет решать полные секулярные уравнения. В этих промежуточных случаях квантовые числа F± и не имеют определенных значений, и поэтому каждое состояние и уровни энергии обозначены на графике только с помощью полного момента F. Пример вращательного спектра при наличии двух квадрупольных мо- ментов приведен на фиг. 37. Это переход J = 2«—1 линейной молекулыг
164 ГЛ. 6. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРОВ C135G12N14, находящейся в основном состоянии. В этом случае ядро С1 имеет спин 3/2 и постоянную квадрупольной связи —83,5 'мггц, в то время как ядро N14, обладающее спином 1, — 3,83 мггц. Таким образом, имеет постоянную квадрупольной связи 0,05 и первое приближение будет довольно точным, хотя и приведет к небольшим ошибкам. Спектр при низкой разрешающей силе Теоретический спектр с учетом квадрупольного взаимодействия ядра N Теоретический спектр, обусловленный квадрупольные взаимодействием только одного ядра С1 % 5h-J Фиг. 37. Сверхтонкая структура перехода J=2<- 1 в молекуле C135CN14 (основное колебательное состояние) при плохом и хорошем разрешении и сравнение с теоретическим спектром. Спин С135 равен 3/2, а спин N14 равен 1 (Таунс, Холден и Меррит [351]). Отметим, что описанный выше метод вычисления энергий для случая двух ядер применим не только для расчета квадрупольных взаимодействий. Этот метод можно применять во всех случаях, в которых фигурируют энергии Wx и ТУ2; благодаря ему можно получить собственные значения энергий взаимодействия между отдельными ядрами и молекулой, а также рассчитать магнитную связь, которая будет рассматриваться в гл. 8, или комбинацию магнитной и квадрупольной связей. Интенсивности компонент сверхтонкой структуры. Кроме уровней энергии, необходимо также знать и интенсивность переходов. При расще- плении, обусловленном одним ядром, относительную интенсивность каждой компоненты сверхтонкой структуры можно получить из формул (6.6), ко- торые получены для интенсивности линий тонкой (или сверхтонкой) струк- туры и которые табулированы в Приложении I. Если сверхтонкое взаимодей- ствие обусловлено также и вторым ядром, причем связь этого ядра с мо- лекулой значительно меньше связи первого, то для нахождения общих интен-
6. СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА, ОБУСЛОВЛЕННАЯ НЕСКОЛЬКИМИ ЯДРАМИ ' '' " " «! —, ...... - ' Ill IMII „ gill , I сивностей всех компонент еще более тонкого расщепления можно опять же пользоваться формулами (6.6) и Приложением I. Для этого необходимо только заменить L на 7г1, S на Z2 и J на F. Приложение I не содержит данных для полуцелых значений /, которые будут нужны, когда 1г полу- целое и J заменено на F±. В таких случаях приходится прибегать к интер- поляции. Если величины связи двух ядер различаются не слишком сильно, то истинные интенсивности непосредствейно найти нельзя и дальнейшее приближение можно получить путем интерполяции между двумя предель- ными случаями: когда связь первого ядра больше связи второго и когда она меньше связи второго ядра. Интенсивности для этих предельных случаев можно легко получить из Приложения I. Точные значения интенсивностей можно найти, конечно, и в слу- чаях промежуточной связи, если использовать значения энергий, получен- ные методом, описанным выше, и решить уравнения типа (6.33) для а (/\). Матричные элементы переходов между компонентами сверхтонкой струк- туры в случае одного ядра могут быть найдены у Кондона и Шортли [64]. Их можно обозначить через {I1,J,F11 pj 1119 J',F{y, квадраты этих матричных элементов пропорциональны относительным интенсивностям, приведенным в Приложении I. Матричный элемент (Z2, Flt 7^| р^ | Z2, F') для перехода между состояниями, которые характеризуются квантовыми числами /2, F1 и F, можно получить аналогичным путем. Тогда в случаях промежуточ- ной связи относительные интенсивности переходов между и 7 будут определяться выражением состояниями фаз (см. [64], Необходимо обратить внимание на соответствующий выбор стр. 277). Указанные вычисления очень громоздки и в большинстве слу- чаев их можно заменить описанным выше приближенным методом. Сверхтонкая структура, обусловленная более чем двумя ядрами. Слу- чай трех ядер, характерным, за ричного волчка имеющих в молекуле квадрупольную связь, не является исключением случаев, когда в молекулу типа симмет- входят три галогена, как, например, AsCl3, НСВг3 Сверхтонкая структура, обусловленная такими взаимодействия- ми, настолько сложна, что задача решена до конца только в одном част- ном случае — перехода 7=1<—0 в молекуле НСВг3 (Мицушима и Ито [662], Кодзима, Цукада, Хашвара, Мицушима и Ито [777] проделали вычисления для перехода /=1<—0 при спинах ядер, равных 1, 3/2, Когда в одной молекуле взаимодействуют более чем два ядра, рас- смотренный выше метод становится неприменимым. Удовлетворительная методика расчета таких более сложных случаев, основанная на применении коэффициентов Рака [126], была предложена Бёрсоном [465]. Состояние молекулярной системы с моментом J и с тремя ядрами, имеющими спины /х, Z2 и Z3, может быть задано векторами I = I14-12, 1° = 1-|-13 и F = I°+J йли соответствующими квантовыми числами 1, 7°, J и F. Бёрсон [465] получил выражения для матричных элементов квадрупольных взаимодей- ствий трех ядер, соответствующих переходам между состояниями, кото- рые описываются вышеуказанными квантовыми числами в тех случаях,
16в ГЛ. в. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРОВ - , г . -I >1,,, —-----... .. .Д . - Г. . .. ... .71— — когда взаимодействиями между состояниями с различными значениями J можно пренебречь: [(2/+1)(2/'4-1)(27°+1) (27°' 8 [J (2J-1) 7г (2/i-l)] 1) (27t 4 1) (27г 4 2) (27х 4 3) (2J т 1) (2J 4 2) (2J -i 3)] [(27 4 1) (27'4 1) (27°+1) 8(7(27—1)/2 (272-1)] (27°'4-1)(2721) (2/2 + 2)(27 + 3) (27 » 1) (27 4-2) (27 4-3)] W(I2, 72, I, Г- 2I^W(I, Г, 7°, 7»'; 273)ТУ(7, I\J, J’- 27)4 (J | eQ3^V3/aZ2 | J)( [J (27-1) I3 (2Z3-1)] (273 4- 1) (273 + 2) (273 + 3) (2/ + 1) (27 + 2) (27 + 3)] [(27° 4 1) (270'-И) X W(I3, Z3, I", I"'- 2I)W(I\ 7°', J, J'- 2F), (6.37) где равно единице при 1~Г и равно нулю в других случаях. Матрич- ные элементы в (6.37) вида (J | eQ^V-Jdz* | J') зависят от матричных эле- менюв направляющих косинусов, в чем можно убедиться с помощью (6.12). Если вращательное состояние возмущено не сильно и J можно считать хорошим квантовым числом, то матричные элементы принимают вид e(qjQ)ly где qj определяется выражением (6.17) или (6.18). Функции W, частный вид которых был использован в (6.37), табулированы Биденхарном, Блат- том и Роузом [721]. Для решения конкретной задачи нужно, пользуясь матричными элемен- тами (6.37), составить секулярные уравнения и решить их. При этом можно пользоваться обычным методом вычисления, который мы не будем здесь обсуждать.
Глава 7 МОЛЕКУЛЫ С НЕ РАВНЫМ НУЛЮ ЭЛЕКТРОННЫМ МОМЕНТОМ КОЛИЧЕСТВА ДВИЖЕНИЯ § 1. ВВЕДЕНИЕ До сих пор наше рассмотрение относилось к молекулам, находящимся в ^-состоянии. Это означает, что сумма орбитальных моментов количества движения электронов, а также сумма электронных спинов равна нулю. Обычно только этот случай ^-состояния и нуждается в рассмотрении, поскольку огромное большинство молекул имеет в этом состоянии наинизший уровень электронной энергии. Однако в газообразном состоянии существует несколько видов молекул (приблизительно 0,1% общего числа), которые в основном состоянии все же имеют не равный нулю электронный момент ко- личества движения и, следовательно, обычно находятся в состоянии, отличном от Сюда входит молекула (X и редко встречающиеся молекулы, имеющие нечетное число электронов, такие, как NO, NO2 и С1О2. Молекулы с нечетным числом электронов не могут иметь электронный спин, равный нулю, и, следовательно, никогда не бывают в ^-состоянии. Кроме того, при изучении радиоспектроскопическими методами газов при высокой температуре или возбуждении электрическим разрядом молекулы находятся не в ^-состоянии, а в возбужденных или диссоциированных состояниях. Многие молекулы при сильном возбуждении диссоциируют на части, которые имеют нечетное число электронов и, следовательно, обладают электронным моментом коли- чества движения. Эти диссоциировавшие части играют важную роль в хими- ческих реакциях и газовых разрядах и обычно называются свободными радикалами, тай как они представляют собой свободные химически актив- ные образования атомов или радикалов. Электроны в молекулах движутся значительно быстрее ядер, поэтому при рассмотрении движения электронов ядра можно считать неподвижными (см. приближение Борна —Оппенгеймера, упомянутое в гЛ. 1). Электроны в молекуле могут иметь как орбитальный, так и спиновый момент, причем электронные состояния могут быть описаны способом, совершенно аналогичным тому, которым пользуются для описания электронных состояний в атомах и который был рассмотрен в гл. 5. Однако случаи атома и молекулы принципиально различны вследствие того, что электрическое поле, создаваемое атомным ядром, является сферически сим- метричным, в то время как поля, создаваемые двумя или более ядрами в молекуле, не обладают сферической симметрией. Поскольку в молекуле электрон движется не в сферически симметричном поле, то на него дей- ствуют вращающие моменты и его момент количества движения уже не остается постоянным, как это было в атоме. Простейшей молекулой является двухатомная или линейная молекула, где поле симметрично относительно оси молекулы. Вследствие этой симметрии вращающий момент относительно оси симметрии на электрон не действует и составляющая момента количества движения вдоль оси молекулы является постоянной. Двухатомная молекула в некотором смысле подобна атому, находяще- муся в очень сильном электрическом поле, направленном вдоль оси молекулы. Это поле вызывает сильный эффект Штарка (см. гл. 10), влияющий на орби- тальное движение электронов. Хотя орбитальный момент не сохраняется
168 ГЛ. 7.МОЛЕКУЛЫ С ЭЛЕКТРОННЫМ МОМЕНТОМ КОЛИЧЕСТВА ДВИЖЕНИЯ и квантовое число L теряет свой смысл, во многих случаях остается посто- янной величина Ml—проекция на ось молекулы орбитального момента L. Для молекул вместо Ml принято писать Л, так как L не имеет определенного значения, а Л соответствует в греческом алфавите букве L. Энергия зависит от величины Л, которая, конечно, является сохраняющейся величиной и может принимать значения L, L—1, • • •, —L. Однако положительным и отрицатель- ным значениям Л соответствует одна и та же величина энергии (см. гл. 10), и, следовательно, кроме случая Л = 0, уровни энергии двукратно вырождены. Это вырождение может быть снято вращательно-электронным взаимодей- ствием, рассматриваемым ниже и называемым Л-удвоением. Таблица 30 Обозначения, принятые для моментов количества движения и используемые в молекулярных и атомных спектрах г) Моле- кула Атом Спиновый момент количества движения ядра.............. Проекция на фиксированную в пространстве ось . ,.......... Проекция на ось молекулы.................................. Спиновый момент количества движений электронов............... Проекция на фиксированную в пространстве ось.............. Проекция на ось молекулы.................................. Орбитальный момент количества движения электронов............ Проекция на фиксированную в пространстве ось.............. Проекция на ось молекулы.................................. Сумма спинового и орбитального моментов количества движения элек тронов (L+S) ................................................ Орбитальный момент количества движения, обусловленный движением ядер (вращение молекулы как целого)..... .................... Полный момент количества движения с учетом вращения молекулы . Проекция на ось молекулы.................................. Полный момент количества движения молекулы без учета спина ядер Проекция на фиксированную в пространстве ось................. Проекция на ось молекулы (абсолютная величина)............ Полный момент количества движения с учетом ядерного спина . . . Проекция на фиксированную в пространстве ось................. Проекция на ось молекулы.................................. а i) В случаях, когда ядерный спин равен нулю или несуществен, вместо F употребляется J. Когда отсутствует электронный спин, J идентично N и употребляется вместо него. Когда элек- тронный спин равен нулю, проекция J на ось молекулы равна К, которое употребляется вместо 2. Существует аналогия между моментами количества движения моле- кул и атомов; буквенные обозначения, используемые в каждом отдель- ном случае, приведены в табл. 30. Молекула имеет дополнительные типы моментов вследствие возможности вращения молекулы как целого. Кроме того, у линейных молекул и молекул типа симметричного волчка наряду с проекциями на оси, неподвижные в пространстве, могут представлять интерес и проекции различных моментов на ось симметрии молекулы. Отметим, что в различных случаях используются не все квантовые числа, приведенные в табл. 30. Например, если проекция L на молекулярную ось Л постоянна, то проекция L на пространственную ось Мl не посто- янна и обычно не представляет интереса.
2. СЛУЧАИ СВЯЗИ ПО ГУИДУ 16& нелинейной молекуле орбитальное движение электронов почти пол- В двухатомной или линейной молекуле, где спип-орбитальные эффекты не очень велики, проекция L на молекулярную ось А является постоянной величиной и играет туже роль, что и L. Если линейная молекула изогнута, например при изгибных колебаниях, или если молекула не является линей- ной, то электрическое поле не обладает осевой симметрией, и А уже больше не будет постоянной величиной или точно определенным квантовым чис- лом. ностью «подавлено» и в общий момент молекулы входит только спиновый момент электронов. Если электронный орбитальный момент А, направленный вдоль оси линейной молекулы, принимает значения 0, ±1, +2, ±3, ..., то гово- рят, что молекула находится соответственно в _-, П-, Д-, Ф-,... состояниях по аналогии с атомными 5-, Р-, D-, /’-состояниями, когда L = 0, 1, 2, 3. В этом и некоторых других отношениях обозначения для молекулярных спектров можно рассматривать как своего рода перевод атомных обозначе- ний на греческий алфавит. Опять-таки по аналогии с атомными спектрами состояния с электронным спином 0, 1,. .. (так называемые синглетные^ дублетные и триплетные состояния) обозначаются индексом, расположен- ным слева вверху буквы, соответствующей состоянию. Так, например, сим- вол 2Ц означает, что S = 1/2 и А=1. Составляющая полного момента вдоль оси молекулы может принимать значения A-V 5, А-|-5 — 1,---,А — S, что обозначается с помощью нижнего правого индекса, например 2Пз/2,2П1/2. Ее абсолютная величина обозначается буквой Q, т.е. Q = |А + 2|. Ван-Флеком [700] был рассмотрен вопрос о связи векторов моментов количества движения в молекулах. Он показал, что если у внутренних моментов (за исключением полного момента /) изменить знак на обратный, то векторы полных моментов количества движения подчиняются тем же правилам коммутации, что и векторы моментов в атомах. Следовательно, для молекулярной задачи могут быть использованы матричные элементы, приведенные у Кондона и Шор тли [64] для атомов. Работа Ван-Флека не понадобится для последующего изложения, поскольку ни один конкретный расчет для промежуточной связи или других сложных случаев до конца нами проводиться не будет. который пять идеальных случаев. Хотя на самом деле такие идеальные слу- не реализуются в молекулах, однако они служат очень хорошей относительной величины тех или иных § 2. СЛУЧАИ СВЯЗИ ПО ГУНДУ1) Обозначения, рассмотренные в предыдущем параграфе, не всегда бывают удобными, так как молекулярные моменты количества движения взаимодей- ствуют или связываются друг с другом различными способами. Схемы или случаи связи были впервые систематически изложены Гун дом, описал чаи и апроксимацйей действительных состояний многих линейных молекул. (Для нелинейных молекул рассмотрение по Гунду не целесообразно.) Указанные случаи очень сильно зависят от связей или относительных величин энергий взаимодействия между векторами. Во всех известных случаях связь между ядерными спинами и другими векто- рами, обусловленная сверхтонкими взаимодействиями, бывает намного слабее других связей. Обычно необходимо выяснить относительные величины взаи- модействия между любым из векторов L, S, N, О и вектором А, где А — некоторый вектор, направленный вдоль оси молекулы. Взаимодействия между двумя из указанных векторов обозначаются как SA, что в данном случае означает взаимодействие между электронным спином й векто- ром вдоль оси молекулы. ) Более подробное изложение случаев связи по Гунду см. у Герцберга [500]
J70 ГЛ. 7. МОЛЕКУЛЫ С ЭЛЕКТРОННЫМ МОМЕНТОМ КОЛИЧЕСТВА ДВИЖЕНИЯ ii—Miifpp. "||И" * 11 i"—' I — H II, Ilin I"™1—^****^™ Случай (а). В случае связи (а), по Гунду, наиболее сильными взаи- модействиями являются взаимодействия между А и L и между А и S, т. е. Векторная модель для этого случая приведена на фиг. 38. Вектор L сильно взаимодействует с аксиальным полем молекулы и, следовательно, прецессирует вокруг оси молекулы, так что его проекция А остается постоянной. Подобным образом прецессирует вектор S, у которого постоянна прекция S. Следовательно, суммар- ный момент относительно оси молекулы равен 2 | А-|- 2 |. Сумма А -г 2 векторно складывает- ся с моментом вращения молекулы как целого О, и их сумма образует полный момент количества движения J (за исключением ядерных спинов). Таким образом, вращательные моменты 2 и О прецессируют вокруг вектора J, который остается неподвижным в пространстве. Таким образом, в случае (а) соотношение между J и 2 такое же, как между J и момен- том К относительно оси симметрии в молекуле типа симметричного волчка. Величина 2 Фиг. 38. Векторная диаграм- ма случая (а), по Гунду. Моменты L и S прецессируют во- круг молекулярной оси, которая сама прецессирует, но с меньшей частотой, вокруг полного момен- та количества движения J. Эти прецессионные движения изобра- жены пунктиром. является целым числом, если молекула содержит четное число электро- нов, и полуцелым, если число электронов нечетно. Это объясняется тем, что 2 принимает только следующие значения А, А —1, ..., —5; сумма Ф и г 39 В екторная диаграмма для случая (Ь) связи, по Гунду. Прецессия молекулы, показанная самым боль- шим эллипсом, происхо- дит с меньшей частотой, чем прецессия L относи- тельно оси, но С'большей частотой, чем прецессии S и N вокруг J. Если л —0, то N совпадает с О и перпендикулярен оси молекулы. Существуют, однако, молекулы исЛу=0, но приближенно относящиеся к случаю (Ь). Это обычно очень легкие молекулы (например, гидриды), которые быстро вращаются, в результате чего при больших значениях О возникает электронных спинов S также является полуцелым чи- слом, если число электронов нечетно. Как и в случае молекулы типа симметричного волчка, полный момент J не может быть меньше его проекции на ось, в силу че- го J принимает значения 2, 2 + 1, 2 + 2, ... Случай (Ь). В случае (Ь), по Гунду, спин электрона связан с вектором N = A-|~O сильнее, чем с А. Однако вектор L еще достаточно сильно связан с А LA » LS или LA > LO, SN » SA. Соответствующая этому случаю изображена на фиг. 39. Вектор вокруг оси молекулы. Векторы векторная диаграмма L быстро прецессирует А и О складываются и дают в сумме полный орбитальный момент количества движения N. Векторы N и S складываются и образуют J, вокруг которого они прецессируют. Обычно спин связан с осью посредством спин- орбитальной связи, т. е. спин скорее связан с Л, неже- ли с А. Следовательно, у молекул с Л = 0 связь меж- ду спином и А очень слаба, и этот случай является типичным случаем (Ь) связи, по Гунду. При Л = 0 орби- тальный момент образуется только за счет вращения моле- кулы (Л =0) и направлен перпендикулярно оси молекулы. связц между О и S, которая сильнее взаимодействия SA. В таких случаях
§ 2. СЛУЧАИ СВЯЗИ ПО ГУИДУ 171 взаимодействие SA всегда слабое вследствие малости ядерного заряда (см. стр. 120), а также вследствие слабой спин-орбитальной связи. К молекулам такого типа относятся свободные радикалы ОН в 2П-со стоянии. Случаи (а) и (Ь) связи, по Гунду, являются основными и наиболее важными. Подробное опи- сание следующих трех редко встречающихся случаев приведено у Мелликена [28, 32, 111] и Вайзеля [35]. Случай (с). В случае тяжелых ядер спин-орби- тальное взаимодействие в атомах становится очень большим. Подобно этому в молекулах, содержащих тя- желые ядра, взаимодействие LS может быть боль- ше взаимодействия между L и вектором вдоль оси молекулы А. Это и есть случай (с), по Гунду, когда Векторная случая (с) Фиг. 40. диаграмма связи, по Гунду. Прецессия L и S относи- тельно J происходит с большей частотой, чем пре- цессия J (не указанная на фигуре) вокруг оси моле- кулы. В этом случае А и S не являются хорошими квантовыми числами, однако L и S векторно скла- дываются и образуют результирующий вектор Ja, который в свою очередь связан с А и дает на ось молекулы проекцию 2. Вектор 2 складывается векторно с моментом вращения молекулы как целого О, образуя полный момент J. На фиг. 40 приведена векторная диаграмма для этого случая. Случай (d). Случай (d), по Гунду, возникает, когда связь между L и моментом вращения О намного сильнее, чем между L и А, а именно LO » LA. Векторная диаграмма для этого случая дана на фиг. 41. Случай (е). Можно себе представить и такой случай, когда L и S свя- заны сильно, а их сумма Ф и г. 41. Векторная диа- грамма случая (d) связи, по Гунду. Момент L связан с О, а не с А, 8 складывается с их суммой N, и они образуют J. связана скорее с О, чем с А. Это и был бы слу- чай (е), по Гунду, который еще не наблюдался. Рассмотренные выше случаи связей являются идеализациями, которым приблизительно соответ- ствуют многие молекулы. Однако, когда спектры таких молекул исследуются точными радиоспектро- скопическими методами, отклонения от этих идеа- лизированных случаев становятся довольно замет- ными. Эти отклонения объясняются частичным нарушением связи двух векторов за счет воздей- ствия третьего вектора. В некоторых случаях наб- людаются значительные отклонения для таких мо- лекул, которые, находясь в низких вращательных состояниях, соответствуют одному случаю связи, а находясь в высоких вращательных состояниях— другому. Для промежуточных вращательных со- стояний такая молекула не соответствует ни одно- му из случаев связи по Гунду, а имеет так назы- ваемую промежуточную связь. Из конкретных случаев разрыва связи наиболее интересны такие слу- от , когда вращение молекулы как целого отрывает электронные моменты вектора А, направленного вдоль оси молекулы (что особенно характер- но для высоких вращательных состояний, когда вращение быстрое). В исключительных случаях быстрое вращение может почти полностью разор-
272 ГЛ. 7. МОЛЕКУЛЫ С ЭЛЕКТРОННЫМ МОМЕНТОМ КОЛИЧЕСТВА ДВИЖЕНИЯ вать связь S с А, осуществив тем самым переход от случая Гунда (а) при низких вращательных состояниях к случаю (Ь) при высоких состояниях. Момент вращения молекулы как целого О взаимодействует также с орби- тальным электронным вращательным моментом А и снимает вырождение, соответствующее двум различным возможным ориентациям А или Q вдоль оси молекулы. Этот эффект называется А-удвоением и может рассматриваться как начинающийся вследствие вращения отрыв L от А, что в исклю- чительных случаях может привести к случаю (d) связи, по Гунду. Другим явлением, связанным с разрывом связи, является возникновение магнитного поля, создаваемого вращением молекулы как целого. Это вра- щение уменьшает связь L с А даже в 2-состоянии и стремится ориентиро- вать L по направлению момента количества движения вращения. В резуль- тате возникают поля, которые взаимодействуют с электронным спиновым моментом или (в тех случаях, когда может возникнуть сверхтонкая струк- тура) с ядерными моментами. § 3. ВРАЩАТЕЛЬНЫЕ ЭНЕРГИИ Сначала мы рассмотрим вопрос о вращательных энергиях молекул, обла- дающих электронным моментом, в предположении, что в молекулах имеют место идеальные случаи связи по Гунду, а после этого исследуем дополни- тельные энергетические уровни, обусловленные нарушениями этих связей. Случай (а). Вследствие того, что в случае (а), по Гунду, величины J и 2 играют ту же роль, что и квантовые числа J и К, служащие для опи- сания состояний молекулы типа симметричного волчка, энергетические уров- ни для случая (а) должны выражаться формулой, подобной (3.5), W=BV [J (J+1) - 22] + AQ2, (7.1) где Bv выражено в энергетических единицах, а не в герцах. Однако в рас- сматриваемом случае «вращательная постоянная» А чрезвычайно велика; член AQ2 отвечает электронной энергии. Поскольку любой переход, При котором изменяется энергия электронов, не будет попадать в сверхвысо- кочастотный диапазон и поскольку эту энергию обычно не причисляют к вращательной энергии, члены такого типа обычно опускают, так что для вращательной энергии получается выражение W(J) = BJJ(J+1)~22]. (7.2) Так как изменение Q почти всегда приводит к частотам более высоким, чем те, которые попадают в сверхвысокочастотный диапазон, то величина BVQ? должна оставаться неизменной и поэтому может быть опущена при рассмотрении. Следовательно, в радиоспектроскопии можно пользоваться еще более простой формулой ТУ (7) = В/(7 + 1). (7.3) Вращательные уровни энергии 2П- и 3Д-состояний для случая (а) изобра- жены на фиг. 42. За исключением отсутствия уровней для величин 7, меньших тическйе 2, и добавленной энергии Вг22, которая не зависит от 7, энерге- уровни очень похожи на уровни обычной молекулы в г2-состоянии. Вместе с тем, 7 теперь может принимать 7==Q, Q-hl, SI4-2, ... Эти уровни также и полуцелые значения, ибо свидетельствуют о дополни- тельном расщеплении (А-удвоении), которое более полно будет рассмот- рено в дальнейшем. Случай (Ь). Если пренебречь электронным спином, то вращательную энергию молекулы в случае (Ь) можно представить в том же виде, что и (7.3), т. е. Wr = BvN(N + 1), или Д,7(74-1), так как J = N.
173 § 3. ВРАЩАТЕЛЬНЫЕ ЭНЕРГИИ * ..... Простейшим примером случая (Ь) имеющая электронный спин, равный является молекула в 2Е-состоянии, х/2- Магнитный момент, связанный 7%----- 61/2 6------- 5------- 4------- 3------- 2 777777 № 5--- 4--- з—— в Фиг. 42. Низшие вращательные уровни энергии по Гунду, молекул, находящихся в 2Л- и 3Д-состояниях. случае (а), А-удвоение настолько мало, что не показано. Уровни, указанные пунк- тиром, не могут иметь места, так как J должно быть больше или равно с этим спином, взаимодействует с магнитным полем, создаваемым враще- нием молекулы, давая в результате энергию взаимодействия, пропорцио- нальную косинусу угла между S и N, т. е. W = yS-N. (7.4) Из векторной модели следует, что Следовательно, при J = N -\-1/2 а при J = N — 1/2 WM = ^N, WM = -Л-(Л'+1). Таким образом, полная вращательная энергия, новое взаимодействие, равна (Мелликен [28]) включая электронное спи W = BVN(N + 1)+±N, если J = + ± Ж = ДД(А+1)-4(А+-1), если J = (7-5) В этих выражениях пренебрегается малыми членами центробежного воз- мущения вида ДуТУ2 (TV 4-1)2, которые в некоторых случаях существенны. Постоянная у служит мерой напряженности магнитного поля, созда- ваемого молекулярным вращением. Видимо, это поле отчасти обусловлено простым вращением зарядов, распределенных в молекуле, однако наиболь- ший вклад вызван разрывом связи L с А (Ван-Флек [22]). Такой разрыв связи L (обсуждаемый также в гл. 1 и 8) приводит к тому, что момент количества движения связан не с вращением молекулы как целого, а с электронным орбитальным движением. Таким образом, благодаря враще-
1^4 ГЛ. 7. МОЛЕКУЛЫ С ЭЛЕКТРОННЫМ МОМЕНТОМ КОЛИЧЕСТВА ДВИЖЕНИЯ -V—I - п-_.- г — иг—if— 1—ггта 1~ 1 m 1---------n— i " -----------------------------1----r1- i и-тг-жюттгйипьимдитгп-мг i --ллг i е. в 3S- или 3£-состоянии нию молекулы электроны частично возбуждаются до состояния с орбиталь- ным моментом, направленным вдоль А', и, следовательно, создают в этом направлении магнитное поле, которое взаимодействует с магнитными мо- ментами электронов. Вероятность возбуждения, '-а следовательно, и вели- чина постоянной у зависят от того, насколько близко возбужденное П-со- стояние отстоит от основного L-состояния. Во всех случаях вероятность возбуждения довольно мала, так что электронное состояние может по су- ществу рассматриваться как 2£-состояние. В случае (Ь) у молекул с величиной S, большей Л/2, 4Е-состояниях, возникают взаимодействия других типов, имеются два электрона, спины которых параллельны, а магнитные момен- ты взаимодействуют между собой. Это спин-спиновое взаимодействие ме- няется как cos2 0, где 9— угол между направлением двух параллельных спинов и соединяющей электроны линией, который после усреднения эквивалентен углу между S и осью молекулы (Крамере [20]). Кроме того, магнитные моменты электронов вызывают магнитную поляризацию моле- кулы. Электронные поля частично возбуждают молекулу, переводя ее в П-состояние, а поле молекулы в этом возбужденном состоянии в свою очередь опять взаимодействует с электронными моментами. Хебб [81J показал, что энергия магнитной поляризации также меняется как cos20; ее трудно Отличить от энергии спин-спинового взаимодействия. Последнее взаимодействие также обусловлено ослаблением связи L с А благодаря взаимодействию типа SL, и оно может быть очень большим, если имеется низко лежащее и легко возбудимое П-состояние. Описанное взаимодей- ствие не может иметь места при 5 = х/з п0 т°й же причине, по которой отсутствует ядерное квадрупольное взаимодействие, когда спин ядра равен 1/21 подобно ядерному квадрупольному взаимодействию оно меняется как cos2 9. В силу формального сходства такое взаимодействие иногда называют псевдоквадрупольным. В первом приближении энергии молекулы в 3£-состоянии описываются выражениями 2-^+1 +ч Ж(7-А-1) ™____ >A7_4 I где у — постоянная, характеризующая величину магнитного взаимодействия типа, описанного выше для ^-состояния; X — постоянная, характеризу- ющая магнитное спин-спиновое взаимодействие и поляризацию. Член, содержащий X, представляет «псевдоквадрупольные» взаимодействия и, за исключением самой постоянной X, может быть получен из выражения (5.45) в первом приближении теории возмущений. Чтобы использовать (5.45), надо заменить J на A', I на S и. F на J. Как и следовало ожи- дать, энергия мало зависит от А, а при больших А’ она имеет одинако- вые значения для J = А 4-1 и 7 = А’ —- 1, поскольку оба эти состояния имеют одинаковое значение cos2 9 при переходе к классическому случаю (когда А становится очень большим). Взаимодействие, выражаемое членом, содержащим X, обычно настолько велико, что приближенная формула (7.6) становится очень неточной и мало пригодной для интерпретации сверх- высокочастотных спектров. Это взаимодействие возмущает колебательное движение так же, как это происходит при большой величине ядерной квадрупольной связи (см. гл. 6). Энергия данного состояния уже не может точно определяться только вращательным моментом А’, а содержит малые примеси состояний А4-2 и'А—2. В случае молекулы О2, для которой
3. ВРАЩАТЕЛЬНЫЕ ЭНЕРГИИ 175 основным состоянием является ^-состояние, постоянная к составляет при- близительно 60000 мггц, в то время как В ^40 000 мггц, так что псевдо- квадрупольное взаимодействие является большим возмущением вращатель- ных уровней энергии. Для получения точных значений энергий необходи- мо решить секулярное уравнение; впервые это проделал Шлэпп [93]. Более Фиг 43. Расщепление спиновых триплетов в основ- ном 32д-состоянии молекхлы О2 (Артман [996J). точная форма уравнений Шлэппа была позднее получена Миллером и Таунсом [935], которая привела к следующим значениям энергий: Во всех этих выражениях постоянные члены 2к — у опущены, так как они не влияют на частоты переходов. 'Величины расщеплений сверхтонкой структуры W (J = N)~W(J = N 1) W(J = N)-W(J = N- 1) для молекулы О2 представлены графиками на фиг. 43. Молекула О2 не имеет электрического дипольного момента, но, по- скольку она находится в 3£-состоянии, она обладает магнитным диполь- ным моментом, который делает возможными переходы между вращатель- ными уровнями и компонентами их сверхтонкой структуры. Так как у О% величина ВГ равна 43100 мггц, а вращательные переходы подчиняются правилу отбора A7V = ± 2 [1125], то этим переходам соответствуют частоты, лежащие выше границы сверхвысокочастотного диапазона, доступного-
776 ГЛ. 7 МОЛЕКУЛЫ С ЭЛЕКТРОННЫМ МОМЕНТОМ КОЛИЧЕСТВА ДВИЖЕНИЯ современной экспериментальной технике. Однако переходы между компо- нентами сверхтонкой структуры, соответствующие длинам волн около 5 мм, были детально изучены. Матричные элементы этих переходов имеют вид (Кондон и Шортли [64]) 2 , 2 7V(27V4-3) -^о (2/V 4-1) *(7V 4-1) I — 1 2 (7V +1) (22V—1) 0 (27V +1) Л (7-8) Несмотря на то, что магнетон Бора [i0 довольно мал (0,9 10~20 CGSE по сравнению с величиной 10“18 CGSE для типичного электрического диполь- ного момента), некоторые из этих переходов имеют интенсивности, дости- гающие 10"5 см'1. Последнее обусловлено тем, что в каждом состоянии с малым значением N находится сравнительно большое число молекул О2. У молекулы О16О16 было измерено приблизительно 25 линий (Барк- халтер, Андерсон, Смит и Горди [469], Андерсон, Джонсон и Горди [586], Гокхоул и Стрендберг [615], Мицушима и Хилл [1092]), частоты которых удовлетворительно объяснены соотношениями (7.7). Было найдено, что BQ = 43101 мггц, К = 59501 мггц и [1 = 252,7 мггц. Однако, чтобы линии точно описывались соотношениями (7.7), необходимо заменить Bv на ^эфф. = 1)’ что при Так как /V изменяется от 1 приблизительно до 25, a Z>v = 4В3/«)е, то величина А (Аг 4-1) .Dv в выражении (7.9) доходит до 0,00257?^. Кроме того, центробежное растяжение молекулы проявляется в том больших N несколько изменяется величина X. Экспериментальные данные могут быть удовлетворительно описаны следующим выражением: X =59501,6+ 0,0575 А’(А’+ 1) мггц. Спектры других изотопических замещений молекулы О2 могут быть предсказаны на основании найденных для молекулы О16 О16 значений Bv, X и у, ибо Bv и у обратно пропорциональны . приведенной массе, а вели- чину X приближенно можно считать не зависящей от массы изотопов. Было найдено, что частоты молекул О16О18 и О18О18 находятся в доволь- но хорошем согласии с предсказанными Миллером и Таунсом [935]. Псевдоквадрупольное взаимодействие проявляется также и в ^-состоя- нии-другом примере связи типа (Ъ), по Гунду. Поскольку квадруплетное состояние ,имеет спин S — то J может принимать значения N и- 3/2, N + V2, V2, N Хорошая апроксимация вращательных энергети- ческих уровней была получена Будд [86]:
§ 4. РАЗРЫВ СПИНОВОЙ СВЯЗИ 17 7 где к и у — постоянные связей, подобные тем, которые входят в выраже- ния (7.6). Зависимость энергии сверхтонкого расщепления уровней ^-состояния от N изображена на фиг. 44. При больших N собственные значения энергии для J N ± 3/2 стре- мятся к одному и тому же пределу с точностью до членов порядка у. Собственные значения энергии для J = N ± г/2 также стремятся к одному пределу. Фиг. 44. Зависимость энергии сверхтонкого расщепления 42-состояния от N (Будб [86]). Случай (с). Вращательные энергии молекул со связью моментов типа (с), по Гунду, идентичны вращательным энергиям в случае (а) и, следо- вательно, характеризуются формулами (7.2) или (7.3). Случай (d). Вращательные энергии в случае (d) в первом приближе- нии описываются выражением W (О)^ВЪО(О^ 1). (7.11) Каждый вращательный уровень вследствие взаимодействия типа типа SK. расщепляется на несколько компонент LO или еще меньшего взаимодействия § 4. РАЗРЫВ СПИНОВОЙ СВЯЗИ Общий случай промежуточной связи—это переход от случая (а) к случаю (6). В нижних вращательных состояниях S связано с Л или, как в случае (а), с А. Однако когда вращательные частоты становятся боль- шими, чем частота прецессии S вокруг Л, то S отрывается от А и связы- вается $ полным орбитальным моментом N, как в случае (в). В промежу- точных условиях, когда S не связано ни с Л, ни с 7V, уровни энергии могут быть получены путем решения секулярного уравнения. Для 2П-состоя- ния с промежуточной связью Хилл и Ван-Флек получили где Bv — обычная вращательная постоянная А — постоянная взаимодей- ствия между S и Л (энергия равна ЛЭ Л) 7 — та же постоянная взаимо- действия между S и вращением молекулы, что входит в формулы (7.4) и (7.5). Энергии относятся к состояниям J -N 1/2, когда J очень W2 относится велико; к состояниям J = N — х/2. Члены, соответствующие 12 Ч. Таунс и А. Шавлов
178 ГЛ. 7. МОЛЕКУЛЫ С ЭЛЕКТРОННЫМ МОМЕНТОМ КОЛИЧЕСТВА ДВИЖЕНИЯ центробежному возмущению и D0(J 1)4, приближении (Алми и Хорсфолл [85]), но в точны только в некотором большинстве случаев они настолько малы, что дают достаточную точность. Выражения (7.12) имеют несколько более сложный вид, чем обычно, благодаря тому, что в них включены члены с у. Величина у всегда много меньше А, и при прибли- женных вычислениях члены с у могут быть опущены. При больших J, 6’/2 41/2 31/2 2Чг 1 '/2 6’/2 5'/2 4V2 31/2 21/2 V/2 1/2 Случай (а) Случай (Ь) Случай (а) обращенный 5’/2 41/2 3'/2 2/2 V/2 1/2 6 1/2 5'/г 41/2 3’/2 21/2 1</2 Фиг. 45. Переход 2П-состояний от случая связи (а) к случаю связи (Ь). Слева изображен идеальный случай (Ь), когда постоянная Л взаимодействия AL-S положительна. Справа постоянная А отрицательна. когда переход от случая (а) к случаю (Ь) полностью произошел, выраже- ния (7.12) сводятся к формулам вида (7.5). Отметим, что энергии моле- кулы приближенно соответствуют случаю (6) не только, когда вращатель- ная частота 2BnJ намного меньше, чем частота прецессии j ЛА |, нои тогда, когда (Л + ')/4 близко по величине к В», что является довольно неожиданным, малых нарушениях спиновой связи (2BJ <|ЛА|) выражения (7.12) принимают следующий вид (если опустить члены, не зависящие от /): W, = В„ (1 - J (J+1) - D/4, тг2 = в^1+^)/(/4-1)-л0(/+1)<. (7.13)
5 Л-УДВОЕНИЕ 179 Соотношения между энергетическими уровнями в случае (а) и в слу- чае (6), а также в промежуточных случаях показаны на фиг. 45. Так как для легких молекул характерны большая вращательная постоянная В и малая постоянная сверхтонкой структуры А, то эти молекулы даже при достаточно низких значениях .7 в основном соответствуют случаю (6). Свободный радикал ОН и другие гидриды представляют крайние случаи этого типа. Более тяжелые молекулы приближаются к случаю (а) для всех вращательных состояний, представляющих интерес в радиоспектроскопии. Аналогичные формулы были получены для триплетных состояний (5 = 1) (Будб [63,77], Гильберт [80]) W, = Bv [ J (J + 1) - /Zr - 2Z„] - Dv (7-14) где В этих выражениях опущен член, зависящий от у; энергия состоя- ния, которое при больших J имеет J - N 4-1; W2 — энергия состояния с J = Л, a W3— энергия состояния с J = N— 1. При малых нарушениях спиновой связи (2BVJ < [АЛ |) выражения (7.14) переходят в следующие (если опустить члены, не зависящие от J): (7; 15) Известны также формулы, подобные (7.14), для квадруплетных со- стояний (5 = 3/2) (Брант [76], Будб [86], Невин [91, 96]). § 5. Л-УДВОЕНИЕ Л-удвоение вызвано взаимодействием между вращательными и электрон- ными движениями в молекуле. Это явление можно рассматривать как начинающийся разрыв связи L с осью, который в пределе мог бы при- вести к случаю связи (d), по Гунду. Вообще говоря, Л-удвоение полно- стью аналогично Z-удвоению, описанному в гл. 2. Как и в случае Z-удво- ения, два возмущенных состояния соответствуют не просто проекциям 4-Л и —Л момента L на ось молекулы, а линейным комбинациям двух волновых функций, соответствующих положительному и отрицательному значениям Л. Энергии Л-расщепления обычно меньше энергий враща- тельных переходов или расстояния между уровнями сверхтонкой струк- туры, и поэтому обычными спектроскопическими методами они не могли быть измерены с высокой точностью. Однако это можно сделать с помощью радиоспектроскопических методов и выявить интересные свойства, харак- терные для сверхвысокочастотных спектров парамагнитных молекул. Простейшим случаем Л-удвоения является расщепление синглетного состояния, когда электронный спин равен нулю. Напомним, что при Z-удвоении расщепление было пропорционально B(B/ue)L, где В/сое —- отно- 12*
180 гл. 7. МОЛЕКУЛЫ С ЭЛЕКТРОННЫМ МОМЕНТОМ КОЛИЧЕСТВА ДВИЖЕНИЯ шение Вращательной энергии к колебательной. Подобно этому при Л-удвое- кйгда момент количества движения относительно оси создается не а за счет движения электронов, расщепление пропор- где ve—энергия, необходимая для перевода электрона НИИ за счет колебаний ционально B(B/ve)A из основного состояния в одно из ближайших возбужденных состояний. Поскольку отношение B/ve, вообще говоря, невелико (порядка 1/1000), Л-удвоение в синглетном состоянии при Л, большем единицы, почти всегда пренебрежимо мало даже в радиоспектроскопии. При Л=1 величина расщепления двукратно вырожденных уровн й дается формулой W = qAJ(J+l). (7.16) Вычисление величины qA в общем виде оказывается весьма сложным. Однако, если предположить, что электрон, обладающий орбитальным моментом количества движения, прецессирует таким образом, что проекция его момента I на ось молекулы равна 1, и если предположить, что проекции этого же момента 0 и 2 могут иметь только ближайшие возбужденные L- и Д-состояния соответственно, то для qA получается простое выражение (Ван-Флек [22], Мелликен и Кристи [33]). Эти условия соответствуют так называемой «чистой прецессии»: (7.17) более '/А - [11Z] ’ где /ц, [П^]—разность энергий электронных П- и -1-уровней, сложных случаях выражение (7.17) позволяет по крайней мере оценить величину 7Д. Если спин электрона не равен нулю, то для случая связи (а), по Гунду, выражение для величины А-расщепления может быть преобразовано. Однако в случае (6) S не оказывает влияния на взаимодействие между N и Л и можно пользоваться формулой (7.16), заменив в ней J на N, W = qAN(N+i). (7.18) Величины Л-расщепления в идеальных случаях связи (а) и (Ь) даны в табл. 31. Величины входящих в таблицу постоянных можно оценить, Таблица 31 Величины Л-расщепления (Ван-Флек r22j) 1Г --_-- -- ......... - . - * w Состояние Случай связи Типа Типа (Ь) («) <7дА(Л + 1) 3П Типа 3П Типа (&) gATV(/V+l) 1Д = 0 о dJ (J2_
§ 5. Л-УДВОЕНИЕ 181 исходя из предположения чистой прецессии 4ABV , 2Д2 /г\е ’ ' h^e 48В4 S (Ье)3 ’ где /Ье — разность энергий первого возбужденного и основного уровней. Для промежуточных случаев 2П-состояний была найдена Ван-Флеком [22] величина Л-расщепления (7.19) где а Л'/В'— величина, которая для 2П-состояния молекулы приближенно равна A/В, но которая на самом деле зависит от матричных элементов А и В, соответствующих пе- реходу между рассматривае- мым и другими электронными состояниями. Если постоян- ная взаимодействия А поло- жительна (регулярная тонкая структура), то положитель- ный знак X приводит к 211з/2-со- стоянию, а отрицательный знак X — к 2П1/2-состоянию. Если же А отрицательно (об- ращенная тонкая структура), то отрицательные X дают 2Пз/2-состояние, а положи- тельные X — 2П1/2-состояние. Матричные элементы пе- реходов между компонентами Л-дублета аналогичны мат- ричным элементам переходов между Z-дублетами, и, следо- вательно, в случае (6), со- гласноД2.16), они равны Рч;|2 — (J+1)(2J + 1) ’ (7.20) 46. Теоретическое и экспериментальное А-удвоение в радикале ОН. где р. - проекция дипольного Фиг. момента на ось молекулы. Для случая (а) в формуле (7.20) надо заменить Л на 2. Хотя многие двухатомные гидриды обладают вращательными частотами, которые значительно выше обычных частот сан- тиметрового и миллиметрового диапазонов, однако переходы между компо- нентами Л-дублетов этих гидридов могут лежать в сверхвысокочастотном диапазоне. Сверхвысокочастотные переходы между Л-дублетами различных вращательных состояний свободного радикала ОН наблюдались и были изу- чены Сандерсом, Шавловым, Дусманисом и Таунсом [962, 1152]. Исследования ультрафиолетового спектра ОН показывают, что враща- тельные энергетические уровни формулы (7.12), в которой у этой молекулы могут быть описаны с помощью 0, Во = 555 040 мггц и 4 = -7,547ВО для
ГЛ. 7. МОЛЕКУЛЫ С ЭЛЕКТРОННЫМ МОМЕНТОМ КОЛИЧЕСТВА ДВИЖЕНИЯ можно довольно хорошо описать формулой (7.18) при и для значений N вплоть до 15. лучше соответствует значе- Таблица, 32 Теоретические и экспериментальные значения величины A-расщепления в молекуле O16D (Сандерс, Дусманис, Таунс [1152])‘) основного колебательного состояния. Следовательно, при относительно малых величинах J вращательная частота 2JBQ становится сравнимой с частотой переходов между уровнями тонкой структуры, благодаря чему и возникает промежуточный случай связи. При больших J молекула со- ответствует случаю связи (6), по Гунду. Как видно из фиг. 46, Л-удвоение, измеренное по ультрафиолетовым спектрам ОН, = 1060 мггц для основного состояния и Для больших N Л-удвоение несколько нию <?д = 925 мггц. Это уменьшение qL обусловлено, вероятно, центробеж- ными эффектами. Из фиг. 46 вытекает, что, за исключением малых -V, Л-расщепление пропорционально Л^2, как указано в табл. 31 для слу- чая (6)'2П-СОСТОЯНИЯ. Переходы между компонентами Л-дублетов молекулы ОН, попадающие в сверхвысокочастотный диапазон при малых и средних значениях N, были исследованы в работах [962, 1152] методами радиоспектроскопии для Л = 2, 3, 4 и 5. Измеренные частоты согласуются с формулой (7.19) с точностью до ~40 мггц, если положить = 1159 и А'/В' =— 6,073. Отметим, что отношение А'/В' отличается от A/В, которое равно —7,547. При вычислении q и А'/В' была учтена небольшая поправка, вызван- ная изменением величин В и qk при увеличении J благодаря центробеж- ному растяжению. Кроме то- го, возможно, что в формулу (719) следует внести допол- нительные поправки порядка В3Ле(т. е. около 1/1000), рав- ные по величине измеренному расщеплению. Эти поправки объясняют, вероятно, расхож- дения между (7.19) и экспе- риментальными результатами для молекул ОН и OD, при- веденными в табл. 32. Для молекул О18Н и OD ве- личину Л-расщепления мож- но довольно хорошо вычис- лить, пользуясь тем, что В и В' обратно пропорциональны приведенным массам, a про- порционально В2. В табл. 32 даны экспериментально изме- ренные и рассчитанные по формуле (7.19) величины рас- щеплений для четырех Л-дуб- летов молекулы OD. В этом случае также учитывалось изменение В и дд, обуслов- ленное центробежным растя- жением, как указано в при- мечании к табл. 32. В случае молекулы NO величина В намного меньше, а А намного больше, чем у мо- лекулы ОН, так что А — 1ЬВ, и молекула NO представ- Состоя- ние ^Гэксп., мггц '^теор., мггц V2 12 918,0 ГЦ, d/2 18 009,6 18 000,7 23 907,1 1) Теоретические значения получены (7.19) с А/Во= —14,147; А'/В'=-11,461; J -DON(N+1); дд=327,32 [1 -(2Do/Bo)N(IV +1 )1. по формуле
§ 6. НЕЛИНЕЙНЫЕ МОЛЕКУЛЫ 183 ляет довольно хороший случай связи (а). По вращательному пере- ходу 3/2<—х/2 в молекуле NO было точно измерено Л-удвоение ^/^состоя- ния (Беррус и Горди [867], Галахер, Бедард и Джонсон [1038]), откуда для посюянной а в табл. 31 было получено значение, равное 355,2 мггц. Исходя из этого, можно получить приблизительную величину постоянной b (также в табл. 31). Из формул, основанных на предположении чистой прецессии, величина b получается равной 0,13 мггц и тем самым оце- нивается величина Д-удвоения 211з/2-состояния. Радиоспектроскопические измерения (Берингер и Роу сон [718]) удвоения 211з/2-состояния дают 6 = 0,28 мггц. Спектры ОН и NO обладают ярко выраженной сверхтонкой структу- рой. При рассмотрении вращательных спектров этих молекул такая структура не учитывалась, а при вычислении Д-удвоения она вычиталась из экспериментальных результатов с тем, чтобы получить только А-удвое- ние. Сверхтонкая структура будет рассмотрена в гл. 8. [§ 6ЛНЕЛИНЕИНЫЕ МОЛЕКУЛЫ Ь нелинейных молекулах валентные (Электроны движутся в электри- ческих полях, не обладающих осевой симметрией, в силу чего они не имеют компонент орбитального момента количества движения, которые остаются постоянными или «квантованными». Более правильно считать, что электронный орбитальный момент является частью вращательного момента всей молекулы. Любое взаимодействие между спином и орбиталь- ным движением электронов типа AL S может происходить только благо- даря небольшому нарушению связи L с моментом количества движения всей молекулы, вследствие чего оно является эффектом второго или более высо- кого порядка теории возмущений. Гендерсон и Ван-Флек [304] показали, что это взаимодействие имеет вид где Q= J (J + 1) — S (Д + 1) — А (Аг4-1); Е — энергия вращения молекулы без учета электронного спина; а к — коэффициент разложения (4.17) вол- новых функций любого асимметричного волчка по волновым функциям симметричного волчка с квантовым числом К; а, р,у, а', Р', у' — постоянные, зависящие от структуры молекулы и не зависящие от квантовых чисел моментов количества движения. Первый член выражения (7.21) имеет характер дипольного взаимо- действия, а второй член представляет псевдоквадрупольное взаимодействие с той же самой зависимостью от квантовых чисел моментов, что и истин- ное квадрупольное взаимодействие [см. (5.45)]. Кроме того, когда S меньше единицы, т. е. для дублетных и синглетных состояний, псевдоквадруполь- ный член в выражении (7.21) должен обращаться в нуль. Для молекул типа симметричного волчка коэффициенты | aNK |2 равны единице или нулю при заданном значении К, и, поскольку Е = BN (А + 1) + (А - В) К\
184 ГЛ. 7. МОЛЕКУЛЫ С ЭЛЕКТРОННЫМ МОМЕНТОМ КОЛИЧЕСТВА ДВИЖЕНИЯ выражение (7.21) можно записать в виде Г а'К* .N (7V + 1) (3/4)С (С Ч-1)—1)7У(2У+1) (2N— l)(2/V + 3) (7.22) где а, Ъ, а' и 6'— постоянные. Из нелинейных молекул с песком пен сиро ванными спинами только две молекулы NO2 и СЮ2 достаточно хорошо изучены в газообразном состоя- нии. Молекула С1О2 обладает некоторой асимметрией (параметр асим- метрии х =0,85), но ее спектр, наблюдавшийся в оптическом диапазоне (Кун [161]) удовлетворительно описывается выражением (7.22) (Гендерсон и Ван-Флек [304]). Некоторые спектральные линии молекулы NO2 наблю- дались в сверхвысокочастотном диапазоне, но их тонкая структура до ^их пор не была в достаточной мере проанализирована (Мак-Афи [526, 657]).
Глава 8 МАГНИТНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ § 1. ВВЕДЕНИЕ Хотя сверхтонкая структура, обусловленная ядерными магнитными дипольными моментами, не играет в молекулярных спектрах такой важной роли, как квадрупольная сверхтонкая структура, однако ею ни в коем случае нельзя пренебрегать. В молекулах, обладающих электронным моментом количества движения, магнитная сверхтонкая структура срав- нима по величине с магнитной сверхтонкой структурой атомов и обычно бывает значительно больше квадрупольной сверхтонкой структуры. Только благодаря тому, что молекулы такого типа встречаются редко, магнитная сверхтонкая структура не играет заметной роли в молекуляр- ных спектрах. У молекул, находящихся в ^-состоянии, среднее значение всех составляющих электронного момента количества движения настолько мало, что его обычно полагают равным нулю. Однако даже у этих молекул существуют слабые взаимодействия с ядерными магнитными моментами. Сюда входят взаимодействие между магнитными моментами двух ядер (спин-спиновое взаимодействие), взаимодействие между ядерным магнитным моментом и весьма малым магнитным полем, вызванным вращением моле- кулы [(!• .^-взаимодействие], магнитная поляризация молекулы ядерным магнитным моментом (псевдоквадрупольное взаимодействие). Если молекула имеет отличный от нуля электронный момент коли- чества движения, т. е. находится в состоянии, отличном от то магнит- ные поля, соответствующие этому моменту, сильно взаимодействуют с ядерными моментами молекулы, давая магнитную сверхтонкую струк- туру, сравнимую по величине с соответствующим расщеплением в атомных спектрах (103 мггц является типичной величиной). Взаимодействие может быть обусловлено или орбитальным моментом электронов (L или А) или спиновым моментом (S или S). Для орбитального момента энергия взаимодействия выражается равен- ством (5Л9), если положить спин равным нулю, т. е. если считать, что j==l. При этом выражения (5.49) и (5.51) дают здесь [10 —магнетон Бора, pj— ядерный магнитный момент, I—ядерный спин, г — расстояние между электроном и ядром, 1 — орбитальный момент количества движения электрона в единицах Л/2тс (величину Л/2тс мы ча- сто будем обозначать через И). Чтобы рассчитать уровни энергии из (8.1) в первом приближении теории возмущений, необходимо это выражение усреднить (так как в моле- куле ни 1, ни г не являются постоянными) и просуммировать по всем электронам, которые обусловливают полный орбитальный момент L. В простейшем случае ядра можно считать лежащими на оси молекулы. Величина L будет иметь не равное нулю среднее значение только в том случае, если молекула является линейной; при этом среднее значение L
186 ГЛ. 8. МАГНИТНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ будет равно кА, где к —единичный вектор, направленный вдоль оси молекулы, а Л - составляющая L по этому направлению. Если орбиталь- ный момент L обусловлен только одним электроном, то ср. (8.2а) вели же имеется несколько электронов, то и х? < 1 Л п причем сумма берется по всем электронам, дающим вклад в структуру, а Ап — среднее значение проекции орбитального электрона на ось молекулы. Взаимодействие между ядерным магнитным моментом и сверхтонкую момента и-го электронным спином значительно сложнее. Классическое выражение для энергии взаимо- действия между двумя диполями и ц2 имеет вид ТЯГ/ Р-1 • Р-2 3(11,-г) (1*2-*) . /о ох Р*1Р*2 в случае ядерного (&i = у I дится к следующему: (^is)1 = и электронного (|х2 == — 2p.0S) спинов оно сво- 2?-оМ Кроме того, существует взаимодействие между ядерным магнитным момен- том и 5-элек троном, которое не может быть выражено в виде (8.4). в этом случае, как и в случае Приближенное выражение для энергии атомных спектров, имеет вид 16л Уо'1! Фрош и Фоли [740] (см. магнитные взаимодействия для #il, (^zs)i также Дусманис [1028]) рассмотрели эти линейной молекулы и получили (//jg)2 для обычных случаев связи (а) и (&), по Гунду сумму где ср. л с хорошим приолижением г 2р'о1Л1 8л 3 cos2 Q zr3 ср. з Зр-оР'/ 3 cos2 О ср. кван- Выражение (8.6) пригодно только в том случае, если Л— «хорошее» товое число. Здесь 6—угол между осью молекулы и радиусом г, направ- ленным от ядра к электрону. Квантовые числа Л и 5 можно считать хорошими квантовыми числами, поскольку члены второго порядка в выра- жении (8.6), включающие изменения Л или 5, дают значительно меньший вклад в энергию, чем члены первого порядка. Однако некоторые из этих членов второго порядка будут рассмотрены ниже, в связи с магнитными взаимодействиями в молекулах, находящихся в1--состоянии, когда члены первого порядка в (8.6) равны нулю. Выражение (8.6) справедливо для каждого электрона молекулы. Боль- шая часть электронов располагается на орбитах попарно, со спинами, ориен- тированными в противоположных направлениях, так что второй и третий
§ 2. СХЕМЫ СВЯЗИ ДЛЯ МАГНИТНОЙ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ 181 члены равенства (8.6) взаимно уничтожаются. Орбиты обычно заполнены таким образом, что суммарный орбитальный момент большинства электро- нов А равен нулю. Таким образом, равенство (8.6) относится только к каждому из «неспаренных» электронов, у которых момент количества движения не скомпенсирован. Величина а также относится только к эле- ктронам, обладающим орбитальным моментом количества движения. Вслед- ствие сферического распределения электронов вокруг ядра величина [(3cos26—1)/2]ср. равняется нулю, так что в этом случае взаимодействию электронного спина с ядерным магнитным моментом соответствуют члены в 6, пропорциональные ф2(0). Вероятность ф2(0) нахождения электрона в ядре обычно пренебрежимо мала для электрона, находящегося на /7-орбите. Для 5-орбиты эта вероятность, однако, достаточно велика, так что величина (8тс/3) ф2 (0) значительно больше [(3 cos2 0—1)/2г3]ср. для /7-орбиты и случая b > а. Следовательно, если волновая функция «неспаренного» электрона приближается к функции 5-состояния, то можно ожидать преобладания сверхтонкого взаимодействия, пропорционального ф2(0). § 2. СХЕМЫ СВЯЗИ ДЛЯ МАГНИТНОЙ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ Значение энергии взаимодействия в равенстве (8.6) зависит от схемы связи, которую мы примем при рассмотрении интересующей нас задачи. Кроме момента количества движения электрона, связанного, по Гунду (см. гл. 7), с вектором А, направ- ленным вдоль оси молекулы, или с моментом вращения всей моле- кулы как целого, существует так- же спиновый момент ядра. Вектор ядерного спина может быть связан различным образом с другими век- торами в молекуле, образуя тем самым добавочные возможные ти- пы связи. Наиболее часто встре- чающиеся схемы связи изображе- ны на фиг. 47. Эти схемы клас- сифицированы согласно Гунду, причем индекс а обозначает, что ядерный спин связан главным об- разом с А [как вектор S в случае (а), по Гунду], а индекс р соответ- ствует ^случаю, когда ядерный спин связан с каким-либо другим вектором [как в случае (6)]. При связи типа (а), по Гунду, можно ожидать, что ядерный спин будет связан или с А [случай (аа)] или с вектором J [случай (я^)]. В слу- чае же (fe), по Гунду, когда элек- трон не связан с А, маловероятно, что ядерный спин будет связан с А, так как взаимодействие А Случай (аЛ) Случай (ар) Случай (bps) Фиг. 47. Схемы связи с учетом ядерного спина. Случаи (Ьрн) Случай (Ьр) малого магнитного момента я да с полем молекулы будет заметно меньше, чем взаимодействие между момен- том электрона и этим же полем. Поэтому возможен только случай (Ь$). Если пренебречь возмущением А, вызванным сверхтонким взаимодейст- вием, то в случае (а) равенство (8.6) принимает вид Н1 = [<1А 4“ (Ь ~Г с) L] I • к, (8.7)
188 ГЛ. 8. МАГНИТНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ ....... 1 ' .... I .. .. —.....-------- --- - ось моле- ибо S-kx=£ и I S = (I k)(S k), когда S прецессирует относительно моле- кулярной оси к. Энергия сверхтонкого взаимодействия в случае (аа) представ- ляет собой сумму энергии магнитного взаимодействия, описываемого равенст- вом (8.7), и члена, зависящего от момента инерции молекулы Величина пол- ной энергии, зависящей от 12/ или I k, т. е. от проекции I на кулы, равна W = [аА 4- (6 4- c)S] 2j - hB [Qj + 2 (A + X)pj. Для данного электронного состояния все величины, входящие в жение, постоянны, кроме величины 2/, которая может принимать значения Z, I— 1, .Второй член равенства (8.8) может быть получен и& выражения (7.2), которое определяет вращательную энергию для случая (а), по Гунду, в виде W j ~hB\J (J 1)— 22]. Однако в случае (аа) включать в себя 2/, что энергии. В случае (аз) из (S.8) это выра- может приводит к изменению величины вращательной векторной модели следует или, учитывая, что J«k = A4-^ = ^> W = [aA + (6 + c)L] «/ {у "г 1) где В этом случае сверхтонкая структура уменьшается с увеличением J, так как при этом угол между I и осью молекулы стремится к прямому. Если ни электронный, ни ядерный спин не связаны с осью молекулы, то возможны три более сложные схемы связи: 1) Случай (бзлг). Векторы N и I образуют вектор Fx, который в сумме с S дает полный момент количества движения F. 2) Случай (63s). Векторы S и I образуют вектор F2, который в сумме с N дает F. 3) Случай (М- Векторы N и S образуют вектор J, который в сумме с I дает F. Отметим, что индекс, обозначающий схему связи, соответствует век- тору, с которым связан вектор I. Рассмотренные выше три случая изобра- жены на фиг. 47. Случай (&зту) встречается редко, так как большой маг- нитный момент, обусловленный спином электрона, обычно связан с N зна- чительно сильнее магнитного момента ядра. Энергия, соответствующая первым двум членам выражения (8.6), может быть получена из векторной модели для всех трех случаев, рассмотренных выше. Однако для вычисления последнего члена выражения (8.6) требуется более сложная операция — умножение матриц Ik и S k. Фрош и Фоли [740] нашли все матричные элементы, необходимые для вычисления энер- гии по (8.6) для связей типа и (йы). Для чистого случая связи (63/), который является более общим, чем случай (&зя), полученное выражение, для энергии имеет следующий вид. Для 5 = 1 :
§ 3. ПРИМЕРЫ МАГНИТНОЙ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ 189 где I.J = hz’(Z’+l)-J(Jn-l)-Z(Z^ 1)]. Для 5=1: 2Л2 Необходимо учитывать также промежуточные случаи связи, так как большая точность сверхвысокочастотных измерений дает возможность обна- ружить заметные отклонения от случаев связи, приведенных выше. Кроме того, при большой величине постоянной связи N может уже не быть «хо- рошим» квантовым числом, и нужно рассмотреть эффекты второго порядка, учитывающие наличие состояний с другими Л. Фрош и Фоли [740] нашли большинство матричных элементов, необходимых для расчета энергии в подобного рода случаях. § 3. ПРИМЕРЫ МАГНИТНОЙ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ В МОЛЕКУЛАХ, ОБЛАДАЮЩИХ ЭЛЕКТРОННЫМ МОМЕНТОМ КОЛИЧЕСТВА ДВИЖЕНИЯ Наилучшим примером связи типа (а), по Гунду, является молекула NO, основным электронным состоянием которой является 211. Магнитный момент ядра азота и поле молекулы обусловливают сверхтонкую структуру, соответствующую случаю (ар). 2113/2-состояние имеет сверхтонкую структу- ру, которая определяется выражением (8.9), причем (Берингер, Роусон и Генри [1005], Фрош и Фоли [740]) аЛ + (Ь + с) = 74,1 мггц. Сверхтонкая структура 2П1/2-состояния включает в себя некоторые добавоч- ные эффекты, которые обсуждаются в § 6. Наиболее распространенный изотоп кислорода О16 имеет нулевой спин и поэтому не создает сверхтон- кой структуры в спектре NO. Спектр молекулы NO в 211з/2-состоянии, изучавшийся в сильном магнитном поле (Берингер и Кастл [463], Берин- гер, Роусон и Генри [1005]), будет подробно рассмотрен в гл. 11 в связи с эффектбм Зеемана. Основным состоянием молекулы кислорода О2 является 3--состояние, соответствующее случаю (6), по Гунду. Энергия связи между моментами S и А составляет ~ 60 000 мггц, тогда как аналогичная энергия связи между моментами S и I для О17 в молекуле О16О17 равна нескольким сотням мегагерц; таким образом, молекула О16О17 соответствует случаю (ipj). Для этой молекулы S равно 1, при А = 0, и выражения (8.11) упрощаются: где (8.12)
290 ГЛ. 8. МАГНИТНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ Оказалось, что выражения (8.11) и (8.12) очень хорошо согласуются с наблюдаемым сверхтонким расщеплением в сверхвысокочастотном спектре О16О17, если считать / = 5/2, Ь= —102 мггц и с =140 мггц (Миллер и Таунс [935]). Легко показать, что влиянием квадрупольного момента О17 и эффектов второго порядка, вызванных частичным нарушением связи между S и N, можно пренебречь, так как они дают отклонение частот меньше 1 мггц\ это как раз соответствует точности эксперимента. Магнитная сверхтонкая структура наблюдалась также в спектре сво- бодного радикала ОН (Сандерс, Шавлов, Дусманис и Таунс [962, 1152]), причем в этом случае связь оказалась промежуточной между случаями (а) (и 5), по Гунду. В гл. 9 рассмотрена зависимость а, b и с от электронных волновых функций молекулы, а также вопрос о том, какие сведения можно получить из значений а, b и с для молекул NO и О2. § 4. НЕЛИНЕЙНЫЕ молекулы Электроны в нелинейных молекулах не обладают постоянным значением компоненты орбитального момента количества движения, ибо электрическое поле молекулы взаимодействует с каждой из составляющих электронного орбитального момента. Поэтому взаимодействие, согласно равенству (8.1), в первом приближении равняется нулю, так как равняется нулю среднее значение каждой из составляющих L. Однако электронный спин в подоб- ного рода молекулах может быть отличен от нуля и может вызвать зна- чительное сверхтонкое расщепление согласно выражениям (8.3) и (8.5). Величина энергии этого расщепления для нелинейных молекул не была оценена, однако здесь можно ожидать связи типа (5₽j). Для данного вра- щательного состояния с моментом 7V, который соответствует вращению молекулы как целого, и для данной величины J = N-f-S энергия опреде- ляется выражением T4Z = 2C'(I.J) = C,[/,(Z1 + l)-Z(Z+l)-7(7+l)]. (8.13) До сих пор сверхтонкая структура у асимметричных молекул с отлич- ным от нуля электронным моментом количества движения наблюдалась только в двух случаях —у молекул NO2 и С1О2. Обе они имеют нечетное число электронов и S = g. Правила отбора для сверхтонкой структуры (AF = 0, 4- 1) и относительные интенсивности компонент являются такими же, как и для тонкой структуры или для других типов сверхтонкой струк- туры* (см. гл. 5). За исключением очень малых значений J, наиболее интен- сивные компоненты сверхтонкой структуры будут иметь такую же величину AZ7, как и А7. Для связи типа (5^j) частоты наиболее интенсивных пере- ходов сверхтонкой структуры (AZ1 = А./) для данного вращательного пере- хода могут быть получены из равенства (8.13) , = v0 + [(G - G) (F-J) + С2 (272 +1) - G (2JX + 1)], (8.14) где и 72 — значение полного момента количества движения (исключая верхнего состояний соответственно; Сх и С2 — нижнего перехода J в верхнем ядерный спин) для нижнего постоянные сверхтонкого взаимодействия в (8.13) для и верхнего состояний соответственно; v0—частота вращательного без учета сверхтонкой структуры; F — J — разность между F или нижнем состояниях, которая может быть равна Z, I — 1 Выражение (8.14) дает 2Z4-1 компоненту сверхтонкой структуры для каждого вращательного перехода и компоненты тонкой структуры (т. е. для каждого перехода с определенными значениями N и J в верхнем и
§ 5. СПИН-СПИНОВОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ МЕЖДУ ЯДРАМИ 191 нижнем состояниях), так как величина F—J может принимать 2/-J-1 раз- личных значений. При этом предполагается, что I < J. В противном слу- чае число компонент будет равно 2J -t 1. Компоненты расположены при- мерно на равных расстояниях друг от друга, если С2 — С± мала по сравне- C2(2J2 + 1)-C1(2J1 + 1), или же стремятся друг к другу, когда эти две разности примерно равны по* величине. На фиг. 48 изображена часть спектра молекулы С1О2, состоящая Ф и г. 48. Две линии спектра молекулы С1О2 типа асимметричного волчка. Каждая линия расщеплена на четыре компоненты за счет магнитной сверхтонкой структуры [526, 657] предположил, что две близкие группы линий состоящие каждая из трех линий, соответствуют переходу 2 , а для другой J = N — | . соответствовать линиям из двух групп по четыре линии каждая. Этот спектр соответствует спину 3/2 ДВУ^ изотопов хлора (изотоп О16 имеет спин, равный нулю). Компоненты в одной из групп спектра расположены на примерно равных расстояниях друг от друга, в то время как интервалы между линиями во второй груп- пе заметно увеличиваются слева направо. Мак-Афи в спектре NO J = 606 <—► 515, причем для одной группы J = N Несомненно, что каждая из групп должна сверхтонкой структуры вращательного перехода, вызванной ядром N14(Z = 1). Однако отношения расстояний между этими компонентами с достаточной точностью не определены и, по-видимому, не удовлетворяют приближенные теоретическим расчетам. Кроме того, эффект Зеемана этих линий не доста точно точно совпадает с рассчитанным для этого перехода [6571. § 5. СПИН-СПИНОВОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ МЕЖДУ ЯДРАМИ Магнитный момент ядра может взаимодействовать не только со спи- новым моментом электрона, но и с магнитными моментами других ядер в молекуле. С помощью выражения (8.3) можно оценить энергию взаимодей- ствия между двумя такими дипольными моментами. Это «спин-спиновое» взаимодействие примерно в 2000 раз слабее сверхтонкого взаимодействия в парамагнитных молекулах, так как магнитный момент ядра значительно- меньше магнитного момента электрона. Приближенное значение величины
192 ГЛ. 8. МАГНИТНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ i,i । —। । Il »!и» и । । i i II и—, । ——— ill । ——ж «спин-спинового» взаимодействия равно ^п/г3, где р.п —ядерный магнетон, а г—расстояние между двумя ядрами в молекуле. При типичном значе- нии г 1,5А рь2/г3 равно всего лишь 3 кгц, и вследствие малости этой ве- личины «спин-спиновое» взаимодействие наблюдается чрезвычайно редко. Рассматриваемое «спин-спиновое» взаимодействие существенно только для молекул, находящихся в ^-состоянии, когда магнитное взаимодейст- вие электронов очень мало. При этом в векторную схему связи входят вектор вращательного момента молекулы J и спины двух ядер It и 12. Если спин первого ядра 1Х сильнее связан с вектором J, чем со спином второго ядра, то схема связи для молекулы типа симметричного волчка в ^-состоянии будет подобна рассмотренной выше схеме (53j) с заменой N на J, А на Я, S на I и J на Fx = 1Х + J. Эта схема связи имеет место, когда вектор 1Х связан электрическим квадрупольным взаимодействием с вектором J и является единственной чистой схемой связи, представляю- щей наибольший интерес для двух ядер. Для молекулы типа симметричного волчка энергия в приближенной форме дана выражениями (8.10) — (8.12), а более общая форма приведена в работе Гюнтер-Мора, Таунса и Ван-Флека [1048]. Для Л = * : (2J+1)(2J + 3)/2r3 (3 cos2 6 — 1) — 2 (J + 1) 1X^2 (3 cos26 — 1) (2J— 1) (2J + 1)/2r3 (8.15a) где r — длина вектора между двумя ядрами, а 6— угол между этим век- тором и осью молекулы. Для /х = 1: Несколько большее спин-спиновое взаимодействие, которое имеет место только при К = 1, будет рассмотрено ниже в связи со сверхтонкой струк- турой молекулы NH3. случае промежуточной связи можно использовать приведенные Фро- шем и Фоли [740] матричные элементы для взаимодействия между ядер- ными и электронными дипольными моментами, причем вместо электронного спина S следует подставить значение второго ядерного момента. Случай спин-спинового взаимодействия между двумя одинаковыми ядрами в линей- ной молекуле, например между двумя протонами в Н2 или двумя дейтро- нами в D2, был подробно рассмотрен Келлогом, Раби, Рамзеем и Захариа- сом [100, 109]. Однако этот случай не представляет большого интереса для радиоспектроскопии, так как линейные молекулы с двумя одинаковыми ядрами обычно не имеют дипольного момента. § 6. ВЛИЯНИЕ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ НА А-УДВОЕНИЕ (СВЕРХТОНКОЕ УДВОЕНИЕ) До сих пор мы рассматривали только такую сверхтонкую структуру, которая одинакова для обеих компонент А- дублета. Однако в 11-состоя- нии могут наблюдаться добавочные эффекты, различные для компонент А-дублета.
§ 6. ВЛИЯНИЕ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ НА Л-УДВОЕНИЕ 193 Разная сверхтонкая структура компонент Л-дублета вызвана взаимо- действием между электронным и ядерным спинами. Чтобы убедиться в правильности этого утверждения, рассмотрим распределение электронной плотности для двух уровней, образующих Л-дублет в спектре молекулы, находящейся в 211-состоянии и имеющей связь типа (6). Часть электронной волновой функции, зависящая от угла поворота вокруг оси симметрии <р, для двух состояний A-дублета П-электрона имеет вид ± е~*?. Распре- деления плотности электронов для двух состояний пропорциональны cos2^ и sin2и иллюстрируются фиг. 49. В случае фиг. 49, а, который Ф иг. 49. Распределение «неспаренных» электронов для двух состояний Л-дублета в молекулах, соответствующих связи типа (Ъ) и находящихся в 2П-состоянии. Ось молекулы перпендикулярна плоскости фигуры. Энергт я взаимо- действия между магнитным моментом, связанным со спином элек- трона S, и ядерным спином I различна для двух изображенных случаев. Вектор К является моментом количества движения враще- ния молекулы. относится к низшему уровню Л-дублета с распределением плотности, про- порциональным sin2<p, поле, создаваемое электронами вблизи ядра- параллельно I (магнитный момент электрона и его спин S антипараллель- ны). В случае фиг. 49, б, который относится к верхнему уровню Л-дубле- та, поле электронов непараллельно I. Поэтому энергия спин-спино- вого взаимодействия различна для этих двух случаев. Изменение направ- ления I или S по отношению к направлению вращательного момента количества движения К, безусловно, изменяет знак энергии сверхтонкого взаимодействия для обоих уровней Л-дублета. Более формальный анализ показывает, что рассматриваемый эффект возможен благодаря тому, что матричные элементы сверхтонкого взаимодей- ствия соответствуют переходам между состояниями с разностью чисел Л, равной ±2 (и соответственно с разностью чисел 2 [740]). Оба состояния Л-дублета в действительности представляют собой суперпозицию состояний с положительным и отрицательным значениями числа Л, точно так же как в случае Z-дублета (см. гл. 2) и инверсионных уровней (см. гл. 3). Следовательно, для связи типа (а), по Гунду, матричные элементы перехо- дов между состояниями, для которых значения квантового числа Q раз- личаются на ± 1 или ± 2, приводят к возмущению первого порядка только 13 Ч. Таунс и А. Шавлов
194 ГЛ. 8. МАГНИТНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ для 2П1/2-состояния. В случае же связи типа (6) подобного рода возмуще- ние происходит только в 2И- и ЧТ-состояниях. Величина спин-спинового взаимодействия, описываемого здесь типа для же промежуточного случая, дается следующим выражением (Сандерс, Дусманис и Таунс [1152]): 2П-СОСТОЯНИЯ и связей (а), (&) или Теоретический спектр Зкспериме нтальный спектр (8.16) где А—постоянная тонкой структу- ры (энергия равна Л S • Л), В—враща- тельная постоянная, X — ± [(Л/В) х = 3p.0(^//)(sin26/r3)cp } г- - расстоя- ние от ядра до электрона, 0 —угол между осью молекулы и направ- лением ядро—электрон. Если величина Л положитель- на (регулярная тонкая структура), то X имеет знак плюс для состоя- ний, которые соответствуют 2Пз/2 в случае (а), и знак минус для состояний, которые соответствуют 2П1/2. Если Л отрицательно (об- ращенная тонкая структура), то отрицательное X соответ- ствует 211з/2-состоянию, а положи- тельное — 2111/2-состоянию. Верх- ний (положительный) знак перед дробью в равенстве (8.16) отно- сится к верхнему уровню Л-дуб- лета (Z>)-k j случае связи типа состояниям, у которых /2, в случае же связи типа (а)— к 2Пз/2- и 2Ui^-состоя- ниям], а нижний (отрицательный) знак относится к нижнему уров- ню. Эти знаки должны быть из- менены на обратные для состоя- ний, у которых J = N~ 1/2, имеет место связь типа (&). В случае связи типа (а) = ± A/В и выражение (8.16) если дает 150215 150286150415 150691 Частота, мггц Фиг. 50. Схема уровней энергии и спектр Вращательного перехода J=3/2*- % для 2П -состояния молекулы N14O16 (Галахер, 73 Бедард и Джонсон [1038]). для 2П1, -состояния и для 2Пз/2-состояния. Здесь верхний знак перед дробью относится также к верхнему уровню Л-дублета. В случае (6) из равенства (8.16) вытекает AW
§ 7. ЭЛЕКТРОННЫЙ МОМЕНТ МОЛЕКУЛ В ХЕ-СОСТОЯНИИ 195 Для Этот тип сверхтонкого взаимодействия можно назвать сверхтонким удвоением, так как уровни Д-дублета претерпевают добавочное расщепле- ние или же с них снимается вырождение. Для такого сверхтонкого удвое- ния необходимо, чтобы один из взаимодействующих электронов находился вдали от оси молекулы [6 > 0 в выражении для d], Кроме того, такое удвоение может иметь место у молекул типа симметричного волчка, нахо- дящихся в ^-состоянии в том случае, если спин ядра, расположенного на оси молекулы, взаимодействует со спином ядра, лежащего вдали от оси. Примером, который более подробно будет рассмотрен в дальнейшем, является молекула NH3. Для этой молекулы взаимодействие между момен- тами ядер N и Н расщепляет вырожденные уровни с К = ± 1. Сверхтонкое удвоение наблюдалось в спектре свободного радикала ОН (Сандерс, Шавлов, Дусманис и Таунс [962]), который представляет собой пример промежуточной связи, а также для 2111/2-состояния молекулы NO (Беррус и Горди [867], Галахер, Бедард и Джонсон [1038]), для которого связь приближается к типу (а). В случае ОН d = 57 мггц, а в случае NO <7=112,6 мггц. Как для ОН, так и для NO сверхтонкое удвоение нала- гается на сверхтонкую структуру вида (8.6), которая одинакова для обоих Л-дублетов. Структура двух низших вращательных состояний молекулы NO приведена на фиг. 50. В этом случае сверхтонкое удвоение несколько больше, чем другие сверхтонкие взаимодействия, и поэтому изменяет порядок следования уровней сверхтонкой структуры для обоих Л-дублетов каждого вращательного состояния. § 7. ЭЛЕКТРОННЫЙ момент количества движения молекул В ^-СОСТОЯНИИ И ЕГО ВЛИЯНИЕ НА ЭНЕРГИЮ МОЛЕКУЛЫ Хотя обычно считают, что молекула, находящаяся в ^-состоянии, не имеет электронного момента количества движения, на самом деле при вращении подобной молекулы как целого небольшой электронный момент существует. Для примера рассмотрим движение замкнутых электронных оболочек, связанных с ядрами. При вращении молекулы они движутся вместе с ядрами и поэтому обладают моментом количества движения. Их вращение создает магнитное поле, которое может дать магнитную сверх- тонкую структуру. Более интересный и более сложный случай представляют собой валентные электроны, которые не связаны определенным образом с каким-либо ядром. Такие электроны могут только частично вращаться вместе с молекулой, но тем не менее именно они обычно создают основ- ное магнитное поле в месте расположения ядра. Их поведение обуслов- ливает также усложнения в выражении для обычной вращательной энергии молекулы. Исследование поведения электронов во вращающейся начнем с выражения для энергии электронов молекулы с ядрами. Это выражение имеет вид молекуле мы неподвижными / { [Рпх 4 п Рпд + п момента n-го электрона где т — масса электрона, pnq~ g-ая составляющая в декартовой системе координат, а Г—потенциальная энергия всех элек- тронов. В принципе энергия электронов в основном состоянии может быть 13*
196 ГЛ 8 МАГНИТНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ -л — 1-1-Г- И- . _ - -- - - - - — —-ИПК- - — ||| gl— Ц II I- ... - , т _-I I найдена путем решения уравнения Шредингера, в котором выражение (8.17) является гамильтонианом. Обозначим эту энергию через nze0. Если молекула вращается, то гамильтониан для электронов имеет такую же форму, но рпд соответствует теперь декартовой компоненте обоб- щенного момента n-го электрона, отнесенного к системе координат, жестко связанной с молекулой и вращающейся вместе с ней. Этот момент не просто равен произведению массы на скорость во вращающейся системе координат; он может быть найден общим методом с помощью дифференцирования лагранжиана по скорости. Для нас, однако, важно, что гамильтониан во вращающейся системе координат имеет ту и в декартовой системе координат. В результате приобретают кинетическую энергию, равную же форму (8.17), что вращения ядра также (8.18) где Ад — момент инерции системы ядер молекулы относительно одной из главных осей, а Од — составляющая момента количества движения системы относительно той же оси. Предположим для простоты, что ядра в молекуле жестко связаны между собой, и пренебрежем возможной потен- циальной энергией. Компонента Jg полного момента по какой-либо глав- ной оси инерции равна сумме компоненты, соответствующей вращению ядер Од и небольшой компоненты электронного вращения L ь так что ^=(^-4)^ (8-19) где Jq и Le выражены в единицах й. Комбинируя (8.17)— (8.19), можно привести гамильтониан вращающейся системы к виду -i: 2-i~Tg—+ 2j 2j g g g ng (8.20) Если электроны действительно находятся в ^-состоянии, то Lg~0 и выражение (8.20) сводится к сумме первого и двух последних членов. Первый член соответствует вращательной энергии Wr жесткого волчка без учета электронов, так как Ад является моментом инерции одних только ядер. Полная энергия в этом" приближении равна W0 = WR + WeQ. (8.21) Энергию, связанную кулы, можно получить с вкладом электронов в моменты инерции моле- только в предположении, что член ^(h2JgLg/Ag) д описывает возмущение основного электронного ^-состояния. Такое возму- щение приводит к незначительной вероятности для электронов попасть в какое-либо другое состояние, кроме Вследствие этого появляется незначительный момент количества движения, который изменяет враща- тельную энергию молекулы. С хорошим приближением третий член в выра- жении (8.20) можно рассматривать как постоянную молекулярного враще- ния. На самом деле вращение, конечно, приводит к небольшому изменению этого члена, однако это изменение слишком мало, чтобы быть в данном случае существенным. Так как член У (h2J L /А ) описывает возмущение, вызванное на л и- V » У чнем электронного момента количества движения, то для того, чтобы сделать гамильтониан (8.20) полным, необходимо учесть другие виды
197 § 7. ЭЛЕКТРОННЫЙ МОМЕНТ МОЛЕКУЛ В ^-СОСТОЯНИИ ---- ..... -f . - , .. . ft -- энергии, связанные с электронным моментом. Одним из подобного рода взаимодействий является взаимодействие между ядерным магнитным момен- том и магнитным полем, вызванным электронным моментом количества движения. В принципе такое взаимодействие подобно взаимодействию, приводящему к магнитной сверхтонкой структуре при движении электрона по орбите в атоме. Величина рассматриваемого взаимодействия может быть выражена с помощью (5.49) после подстановки j = L: (8.22) где L'— орбитальный момент электрона, вращающегося вокруг ядра, обла- дающего спином I, а « = (2р.ц10//) (1/г3)ср#. Однако в молекуле L не является интегралом движения и, следовательно, как L', так и (1/г3)ср. должны быть усреднены по волновым функциям электронов. Отметим также, что (8.22) содержит L' —момент количества движения относительно какого либо ядра, а не L —момент относительно центра тяжести молекулы. Конечно, величины L и L' тесно связаны между собой. Другим часто встречающимся взаимодействием, связанным с наличием электронного момента количества движения, является эффект Зеемана, обусловленный внешним полем Н. Энергия этого взаимодействия равна L (8.23) где р0 —магнетон Бора. Хотя мы не будем взаимодействия, все же рассматривать все возможные типы магнитного необходимо упомянуть о прямом взаимодействии между магнитным моментом ядер и внешним полем Н. Это взаимодействие описывается выражением (8.24) где pi — магнитный момент и опустить постоянный член обретет вид ядра. Если учесть в (8-20)> д члены (8.22) — (8.24) то гамильтониан при- Здесь Но представляет собой первые три члена, которые являются главной частью гамильтониана, а Н' состоит из остающихся малых возмущающих членов. Из выражения (8.25) видно, что влияние магнитного поля весьма похоже так как оба этих эффекта учтены 7 — (h2J /А )]. Таким образом, Так то скорость вращения, эквива- Нд, равна юд = еНд/2тс. которая устанавливает молекулярным g-факто- на влияние молекулярного вращения, в (8.25) только множителем [р<0 действие магнитного поля Н эквивалентно вращению как = где <d —угловая скорость лентного по своему воздействию на электрон полю Это утверждение называется теоремой Лармора, прямую связь между несвязанным моментом L и ром, обусловленным электронами. В первом приближении поправкой к энергии щейся в ^-состоянии, является средняя величина 0 молекулы, находя-
298 ГЛ. 8. МАГНИТНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ порциональные L, имеют среднее значение, равное нулю, так что единст- венным отличным от нуля членом является — ji/Н. Поправка второго порядка к энергии равна, как обычно, (8.26) где Wo— энергия невозмущенного состояния, a Wn~ энергия n-го возбу- жденного электронного состояния. Величина (0 | Н' | п) является матричным элементом Н' для перехода между возмущенным и не возмущенным со- стояниями. Чтобы выяснить смысл различных членов в выражении (8.26), пред- положим, что существенно только одно возбужденное состояние, так что в суммировании по п нет необходимости. Членами второго порядка в как это обычно бывает, можно пренебречь V) Vi Я2/<Л' (° I aLg I п) (п I Lgr ] 0) 4- (0 | L , | п) (п | aL' | 0) & Zj ~а^, ' w0-wn а’ а WqHg. (0 I Lg I п) (п I Lg, I 0) Ад W0-Wn д' о (8.27) Выражение (8.27) кажется весьма громоздким отчасти потому, что оно отно- сится к молекуле наиболее общего типа, типа асимметричного волчка, и по- этому суммирование по координатным осям g и gf не может быть упрощено. Кроме того, сложность этого выражения объясняется и тем, что каждый из шести членов в (8.27) соответствует физически различным видам взаимодей- ствия. Обычно эти взаимодействия могут быть рассмотрены независимо друг от друга. Второй член в (8.27) является единственным, который не учитывает маг- нитных эффектов. Он пропорционален квадрату молекулярного момента количества движения J и представляет собой вклад электронов в моменты инерции молекулы или в кинетическую энергию вращения. Так как вели- чина Wo — Wn отрицательна, то рассматриваемый член отрицателен и соот- ветствует уменьшению энергии вращения. Это и следовало ожидать, так как электроны увеличивают моменты инерции А одних лишь ядер. В дальней- шем будет показано, что по крайней мере для электронов, тесно связанных с ядром, этот член в действительности имеет величину, соответствующую вкладу электронов в моменты инерции. Первый член в (8.27) соответствует псевдо квадрупольному эффекту (Фоли [212]), так как он имеет такую же форму, как и квадрупольное взаи- модействие между I и электрическим полем молекулы. Так, например, в слу- чае простой линейной молекулы, находящейся в ^-состоянии, можно считать, что L прецессирует вокруг оси молекулы, так что (I-L)2 оказывается про- порциональным квадрату косинуса угла между I и осью молекулы, а эта зависимость от угла является той же самой и для электрического квадру- польного взаимодействия. Поэтому экспериментально псевдоквадрупольное взаимодействие не может быть просто отделено от ядерного квадрупольного взаимодействия. Однако, к счастью, псевдоквадрупольное взаимодействие
§ 7. ЭЛЕКТРОННЫЙ МОМЕНТ МОЛЕКУЛ В 1 Е-СОСТОЯНИИ 199 почти всегда пренебрежимо мало; из (8.27) вытекает, что оно про- порционально квадрату магнитного сверхтонкого взаимодействия, деленному на расстояние между электронными уровнями. Поэтому величина этого взаи- модействия обычно не больше нескольких герц. Псевдоквадрупольный эффект может рассматриваться как магнитная поляризация молекулы за счет магнитного момента ядер, которая вызывает взаимодействие между получающимся магнитным полем молекулы и момен- том ядра. В принципе рассмотренное Хеббом взаимодействие (см. стр. 174) при р-утроении подобно этому ядерному эффекту, хотя упомянутое утрое- ние соответствует скорее тонкому, чем сверхтонкому взаимодействию и, сле- довательно, оно значительно больше по своей величине. Третий член в (8.27) представляет энергию, соответствующую магнитной восприимчивости или поляризации молекулы за счет внешнего поля (см. Ван-Флек [43], стр. 227), и в рассматриваемом случае не представляет большого интереса. Эта энергия не зависит от вращения молекулы и соот- ветствует взаимодействию между полем Н и магнитным молекулярным дипо- лем, индуцированным за счет Н. Четвертый член выражения (8.27) f (0]aL' |п)(п 9 L , ]0)+(0|L,\n)(n\aL'\Q) У <7 w0~wn 9' 9 также не зависит от вращения молекулы. Этот член, кроме того, соответ- ствует магнитной поляризации молекулы внешним полем Н или же появ- лению за счет этого поля электронного момента количества движения L, с последующим взаимодействием между ядерным магнитным моментом и магнитным полем, обусловленным моментом L. Для газовой радиоспектро- скопии эти эффекы обычно несущественны, так как они в 104 раз меньше прямого взаимодействия |1/-Н между внешним полем Н и ядерным маг- нитным моментом. Однако для ядерного магнитного резонанса в твердых телах и жидкостях эти эффекты измеримы и обычно носят название химических эффектов, так как они зависят не только от ядер, а меняются от одной молекулы к другой (Диккинсон [606], Рамзей [544]). Два оставшихся члена в (8.27) WqJ ;-(01 aL'a | п) (тг| L , | 0) (01 L , \п) (п | а!Л, | 0) 21 Жо-жп л ы 9 . 9 И зависят от вращательного момента и представляют интерес с точки количества движения молекулы J зрения радиоспектроскопии. Можно считать, что эти члены описывают появление электронного орбитального момента L за счет вращения J, Этот электронный момент создает внутрен- нее молекулярное магнитное поле, которое взаимодействует с ядерным магнитным моментом; кроме того, он создает молекулярный магнитный момент, который взаимодействует с внешним полем Н, Последний член, линейно зависящий от Н и 7, соответствует эффекту Зеемана, который будет подробно рассмотрен в гл. 11. Член, пропорциональный I и J, соот- ветствует одному из множества типов сверхтонкой структуры у молекул, находящихся в ^-состоянии: для простых линейных молекул он приобре- тает вид Cjl-J, где Cj— постоянная, зависящая от молекулы. Это взаимо- действие часто называется (I, 1)-взаимодействием, оно будет подробно рассмотрено ниже.
200 ГЛ. 8. МАГНИТНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ § 8. ВЛИЯНИЕ ДВИЖЕНИЯ ЭЛЕКТРОНОВ НА ВРАЩЕНИЕ МОЛЕКУЛЫ Рассмотрим ту часть члену в (8.27), т. е. энергии в (8.26), которая соответствует второму W' Я2 (О I Lg I n) (n\Lg,\0) WQ~Wn (8.28) Эти суммы выражают влияние электронов на вращательную энергию моле- кулы и иллюстрируют некоторые свойства членов, входящих в магнитную сверхтонкую структуру. Для простоты будем рассматривать линейную молекулу и положим, что ось z совпадает с осью молекулы. При этом Lz = 0 и члены в (8.28) вида 2 К° I Lx In) I I °) + (° I In) I I °) п также равны 0. В этом можно убедиться с помощью поворота молекулы относительно оси z на угол тс/2. После поворота х переходит в у, а у — в (—ж). Так как направления х и у эквивалентны, этот член изменяет знак, но не изменяет своей величины, так что он должен равняться нулю. Поэтому единственными отличными от нуля членами в (8.28) будут следующие: п Й2 I (0 I Lx I п) |2 ли, так как направления хтз. у эквивалентны, или | (01 ьх| n) Р WB-Wn (8.29) Ж; = 4 J (J +1) /г2В2 п где J(J+1) квадрат полного момента количества движения, Л/8тс24 — постоянная вращения. Из выражения (8.29) видно, что при вращении молекулы электроны «скользят» относительно ядер. Если бы распределение электронов и поля были полностью сферически симметричны относительно центра масс, то матричный элемент (01 Lx | п) обращался бы в нуль. Та часть валентных электронов, которая образует сферическое распределение вокруг ядра, может рассматриваться (см. гл. 1) как скользящая по отношению к моле- куле; она не дает вклада во вращательную энергию. Внутренние, связанные с ядром электронные оболочки не полностью сферичны по отношению к центру масс, и, по-видимому, их лучше рас- сматривать в координатной системе, связанной с этим ядром. Пусть т—расстояние от центра масс до ядра, тогда (8.30) где ческой оболочки относительно электронный момент количества движения (в единицах Я) сфер и" данного ядра, а ^—проекция момента на направление у. Если рассматривать только сферические замкнутые электронные оболочки, находящиеся в сферическом поле ядер, то (01 Lx | п) = 0 для всех п, так что если использовать (8.30), то для замкнутых оболочек
§ 8. ВЛИЯНИЕ ДВИЖЕНИЯ ЭЛЕКТРОНОВ НА ВРАЩЕНИЕ МОЛЕКУЛЫ 201 оудем иметь (8.31) Это выражение может быть действительного для любой упрощено с помощью следующего частицы с массой тп1): тождества, I (О I Ру I п) I2 —т ’ «МММ1ШМВ ь- WQ-Wn ~ 2 (8.32) Следовательно, для N электронов, находящихся на сферических орбитах у ядра, расположенного на расстоянии х от центра масс, выражение (8.29) приобретает вид + Nmtf (8.33) Это незначительное изменение энергии вращения, обусловленное наличием электронов, следует добавить к кинетической энергии ядер. При этом мы получим TJ7 TT7 I FJ7' (J + 1) (J + 1) Л7 2 w = w0 4- W2 = —--------------------------------• -Nmz w (J+1) 2 (A + Nml)' (8.34) Равенство (8.34) учитывает влияние только тех электронов, которые связаны с одним определенным ядром; аналогичным образом следует учесть влияние всех остальных замкнутых электронных оболочек. Однако из (8.34) вытекает, что «привязанные» электроны изменяют момент инерции и что (как это установлено в гл. 1) сферические замкнутые электронные оболочки в моле- куле ведут себя так, как будто бы они при вращении всей молекулы следуют за ядрами, но сохраняют свою ориентацию в пространстве. Для оболочек валентных электронов вычисление суммы (8.29) сопряжено с большими трудностями. Часто применяемая апроксимация состоит в предположении чистой прецессии. При этом предполагается, что элек- тронный момент количества движения L постоянен и прецессирует вокруг оси молекулы, причем в основном состоянии его проекция на эту ось равна нулю. Единственным электронным состоянием с малым значением числа и, для которого (01 Lx | п) не равно нулю, является П-состояние, соответствую- щее равной единице проекции L на ось молекулы. В этом случае | (01 Lx | п) |2 = L (L 4» 1)/4, так что (8.29) принимает вид - J(J+1)B2 8 2 у N + L(-L + l'>hi ° JZ|-‘V8ZW^ + Wa—W„ s (8.35) где сумма берется по всем «привязанным» электронам, расположенным в замкнутых оболочках вокруг ядра, находящегося на расстоянии от центра тяжести молекулы, a J является квантовым числом полного 1) Тождество (8.32) получается следующим образом: 771 -(уН-Ну) I Ги или (01 Ру l")=x (W0-Wn) (О I у I п) см. Шифф [434], стр. 139). Следовательно, 2(01 Ру I п) (и | ру 10)_ vi *ni (0 | у | п) (п | ру | 0)—(0 | ру | п) (п | у | 0)__ — т Wt — Wn ~ Zl П 2 “2 п п так как уру— pyy—ih.
202 ГЛ. 8. МАГНИТНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ момента количества движения. Если мы предполагаем чистую прецессию, то последний член в (8.35) дает величину вклада от валент- ных электронов. Величина Wjj—ИЛ,— энергия возбуждения низшего элек- тронного состояния. В нелинейных многоатомных молекулах для определения влияния электронов на кинетическую энергию вращения необходимо использовать полное выражение (8.28). Однако почти во всех случаях может быть полу- чена достаточная точность, если предположить, что электроны, связанные с каждым ядром, находятся в месте расположения этого ядра, и при расчете вращательной энергии использовать моменты инерции с учетом этих электронов. Аналогичный расчет для валентных электронов приводит к небольшой ошибке, которая, однако, может быть обнаружена при очень точных измерениях в спектрах двухатомных молекул. В случае же более сложных молекул эта ошибка маскируется другими возмущениями, вели- чина которых известна недостаточно точно. § 9. МАГНИТНОЕ СВЕРХТОНКОЕ (Ь 1)-ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ В МОЛЕКУЛАХ, НАХОДЯЩИХСЯ В ^-СОСТОЯНИИ Рассмотрим тот член в равенстве (8.27), который пропорционален / и J и который соответствует магнитному сверхтонкому взаимодействию между ядрами и электронами даже в молекулах в ^-состоянии. Этот член равен причем суммирование производится по всем возмущенным состояниям п, а не только по одному состоянию, как в (8.27). Угловая скорость относительно центра масс молекулы эквивалентна этой же угловой скорости относительно какого-либо ядра молекулы плюс соответствующая мгновенная линейная скорость V. Магнитные поля в местах расположения ядер, обусловленные вращением вокруг двух различных центров, будут отличаться друг от друга только благодаря наличию скорости V. Однако так как среднее электрическое поле у ядра равно нулю (в положении равновесия средняя сила, действующая на ядро, равна нулю), то в действительности наличие скорости v не приводит к появле- нию магнитного поля в местах расположения ядер [магнитное поле (v/c) X электрическое поле]. Отсюда следует, что в равенстве (8.36) момент Ьд> тносптельно центра масс может быть заменен на момент Lgr относительно ядер без изменения магнитной энергии, выражаемой этим равенством (более подробное обсуждение этого вопроса см. в работе Фроша и Фоли [740], разде ты 7 и 8). Величина а зависит от 1/г3, а не от углового положения выражения для матричного а именно: (01 aLg | п) =- Jn можно считать вещественной, так что aQn = ап0 етектрона относительно ядра, поэтому из *лс мента можно вынести зависящую от а часть - <t б) Lg\n), Величину а Гаьия образом, (8.36) принимает вид п д' д И Q — ]V п п)(п | L , 0) (8.37) Пр меним выражение (8.37) к простому случаю дв\ ха томной молекулы Очевидно что замкнутые электронные обо ючки. вращающиеся вокрух рассматриваемых ядер, не дают вклада в магнитную сверхтонкую структуру, так как пя ни\ (0 | Lq | п) = 0. Замкнутые электронные оболочки, враща- ющиеся относительно других ядер, можно рассматривать таким же образом, как это было сделано при использовании выражения (8.28) для двухатом- ной молекулы, и, следовательно, их вклад в (8 37) может быть записан
§ 9 МАГНИТНОЕ СВЕРХТОНКОЕ (I ^-ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ В МОЛЕКУЛАХ 203 Здесь е—заряд электрона в единицах CGSE (отрицательный знак), a rs — расстояние от центра распределения s-ro электрона до ядра со спином 1 и g-фактором gj Валентные электроны, которые не имеют сферического распределения вокруг какого-либо ядра, аналогичным образом рассматри- вать нельзя, и их вклад, по существу, не должен учитываться в выра- жении (8 37) Заряд ядер должен учитываться таким же способом, как и заряд электронов, образующих замкнутые оболочки вокруг ядер, так как заряд ядра можно формально рассматривать как заряд, обусловленный тесно связанной с ядром замкнутой оболочкой положительно заряженных элек тронов Следовательно, для двухатомной (или линейной) молекулы общий вклад электронов, согласно (8 37), и зарядов ядер определяется выражением И% +Вклад ядерных зарядов = I JB (8 38) где rs —расстояние межд^ ядром, для которого (8 38) дает энергию магнит- ного сверхтонкого взаимодействия, и каким-либо другим ядром в молекуле, a qs — полный заряд s-ro ядра вместе с электронами, образующими вокруг него замкн\ тл ю оболочку Принимая приближение чистой прецессии равенство (8 38) можно переписать в виде Wa + Вклад ядерных зарядов = I ЗВ S . (8 39) Общее выражение для энергии магнитного сверхтонкого взаимодей ствия ядра в линейной молекуле, находящейся в ^-состоянии (не имеющей колебательного момента количества движения), согласно (8 38), будет следующее ТУмагн = Cjl J, (8 40) где Cj~ постоянная, зависящая от молекулярных параметров, входящих в равенство (8 38). Такой тип взаимодействия был впервые обнаружен в молекуле водорода с помощью метода молекулярных пучков (Келлог Раби, Рамзей и Захариас [100]), в настоящее время постоянная Cj опре делена для ряда молекул как методом молекулярных пучков, так и с по- мощью обычных радиоспектроскопических методов Значения Cj для исследованных молекул приведены в табл 33 Видно, что Cj изменяется от 1 кгц до более чем 100 кгц Для галоидов щелочных металлов несколько значений величины Cj было получено на основе измерении ширины линий в экспериментах по магнитному резонансу в молекулярных пучках Однако подобные измерения сопряжены с большими неопределенностями при интер претации и поэтому соответствующие величины в таблицу не включены Уайт [1133] показал, что по измеренным значениям Cj можно сделать ряд интересных заключений Примеры (I .^-взаимодействия. Обычно величина р/ для ядра поло жни льна и поэтому первый член в (8 38), определяемый валентными электронами, также положителен, в то время как второй член, зависящий от ядер и связанных электронов, отрицателен Величина Cj в большинстве случаев положительна Ядра О17 и Se79 являются единственными ядрами с отрицательными pj, для которых была измерена величина Cj Из табл 33 видно, что за исключением ядер водорода в Н2, это единственный случай
Q4 ГЛ. 8. МАГНИТНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ ли ..........................................• - ---------------------- - ............. --------------------- . . _ - . - _ . - --------------------------------------------- ------- ------------------------- -------------------------------------------------------------------------- Таблица 33 Значения постоянной магнитной сверхтонкой структуры Ci дтя молекул, находящихся в ^-состоянии Молекула Сц кгц С1/д1 В(1/гЗ)ср.. 10-33 С At3 МИИ||||| 1 ... Литература Li6F Li7F KF Rb85F Rb87F CsF Li’F DJ C1F CS T12O5C135 T12O5C136 H2 HD HD D2 OCS OCS OCSe HCN DCN C135CN14 C135CN14 C135CN15 C135CN15* NHS F19 F19 F19 J127 Cl36 Cl35 Троз Qi’ Se79 N14 N14 N14 Cl35 Cl35 Cl35 N14 0±10 Hi3 14±4 164-2 10 13 14 90 140 22±3 19+15 1 ,44z0, 1 73±2 -113,904±0,030 -87,0010,85 -8,445+0,056 10+4 2,5±0,8 3,0+1,0 3,5±0,6 6,l±0,2+(0,4± 11 54 54 20 110 —40,8 — 41,4 -39,0 —39,1 28 42 34 33 62 19 24 52 3,1 [819] [1133] [492] [504] [504] [353] [1133] [1133] [392, 1133] [1133] [726] [726] [100, 776,897] [1133] [1133] [100, 776, 897] [1133] [1133] [1133] [1133] [1133] [1133] [1133] [1133] [1133] [1133] NHS** J</+1) [1133] * В возбужденном СОСТОЯНИИ 1)2= !• ♦* По поводу этой молекулы см. обсуждение в тексте когда с полной определенностью было установлено, что Cj отрицательно. Поэтому, за исключением специального случая водорода, в выражении (8.38} всегда9 преобладает первый член, обусловленный возбуждением валентных электронов при вращении. Пропорциональность Cj величине p.j/7, или гиромагнитному отношению и постоянной вращения В иллюстрируются сравнением этих величин для Н2 и D2. Отношение gtB для этих двух молекул равно 13,0, в то время как отношение величин Cj, полученное экспериментально, равно 13,5. Небольшое расхождение между этими двумя значениями объясняется некото- рым различием в средних междуядерных расстояниях для Н2 и D2.
§ 9. МАГЩГГНОЕ СВЕРХТОНКОЕ (I ^-ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ В МОЛЕКУЛАХ 205 . ~~ II -- ......г ... - -- .. - .. ——" .. Так как величина Ст во всех молекулах, кроме молекулы водорода Н2, определяется валентными электронами, то Ст/giB будет пропорционально 1) РДИ7! — ЯИ0). Из табл. 33 видно, что эта XJ Wn~wo п В первом приближении можно считать, что при суммировании существенно только первое возбужденное состояние и что а пропорционально среднему значению 1/г3 для валентного /?-электрона в атоме. Поэтому Ci/giB (1/г3)ср. будет пропорционально | (О постоянная для большинства молекул имеет одинаковый порядок величины. Можно считать, что величина матричного элемента (01 aLx | п) для данного атома примерно одинакова для молекул, подобных в химическом отношении. Примером этого является атом фтора в молекулах LiF, RbF и CsF. То, что Ci/giB (1/г3)Ср. для атома F регулярно увеличивается при переходе от LiF до молекул RbF и CsF, очевидно* объясняется тем, что разность энергий Wn — Wo при таком переходе уменьшается. Другая анало- гичная серия значений Ci/giB (1/г3)ср. образуется для атома С1 в молекулах СН3С1, SiH3Cl и GeH3Cl (Уайт [1133]). Однако в этих случаях величина Ст известна еще недостаточно точно. Можно ожидать, что в молекуле OCS значения Ci/giB (1/г3)ср. для атомов О17 и S33 будут по существу одинако- выми, так как О и S химически подобны и, следовательно, их электрон- ные оболочки очень похожи друг на друга. Данные табл. 33 показывают, что это предположение совершенно справедливо. С другой стороны, Т1 и С1 в молекуле Т1С1 точно так же, как и С1 и N в молекуле C1CN, имеют разные величины Ci/giB(l/r3)cp , потому что их электронные оболочки совершенно различны. Для некоторых молекул вращение может привести к появлению сравни- тельно небольшого электронного момента количества движения. Такого рода случаем является вращение молекулы Н2, для которой «эффект скольжения» играет большую роль. Другим примером является изгибное колебание C1CN (у2 = 1). Изогнутая молекула C1CN весьма быстро вращается вокруг оси симметрии с круговой частотой, которая примерно в 100 раз больше, чем обычная вращательная частота молекулы. Однако ввиду незначительности величины изгиба быстрое вращательное движение не приводит к появлению большого электронного момента. Таким образом, в случае C1CN величина Ст при изгибных колебаниях немногим больше, чем Ст в основном колебательном состоянии. Соотношение между Сг и gjr. Хотя магнитное сверхтонкое взаимодей- ствие ДЪстаточно сложно и связано с возбужденными электронными состоя- ниями, вышеприведенное рассмотрение показывает, что все же можно обна- ружить некоторые простые соотношения между отдельными параметрами молекулы. Коэффициенты Ст связаны также и с другими величинами, n XI I (О I Lx I п) I2 которые могут быть измерены. Если в сумме iy основную роль п играет одно низколежащее возбужденное электронное состояние, то можно ожидать, что Ст будет тесно связано с величиной молекулярного магнит- ного момента, обусловленного возбуждением. В этом случае из (8.38), (11.15) и (11.19) вытекает С, _ _ 2Sjg, . (8.41) Здесь gj непосредственно соответствует вкладу в gj за счет возбужденных валентных электронов. Кроме того [как это можно видеть из сравнения (8.29) или (8.35) с (8.39)], в этом случае должна быть непосредственная связь между Ст и частью вращательной энергии, обусловленной электро-
206 ГЛ. 8. МАГНИТНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ нами. Молекулы OCS и OCSe являются единственными линейными моле- кулами, для которых измерены обе величины Cj и gj, и поэтому можно провести проверку соотношения (8.41). Предположим, что электрон, обу- словливающий gj, половину всего времени находится у атома кислорода, а половину—у атома серы в молекуле OCS, так что (1/г3)ср. равняется как раз половине соответствующей величины для атомного электрона в каждом случае. Тогда из соотношения (8.41) вытекает, что величина Cj должна равняться —2,3 кгц для О17 и 1,5 кгц для S33, если исходить из измеренного для gj значения 0,025. Эти значения Cj очень хорошо совпадают с измеренными величинами, приведенными в табл. 33. Анало- гично из соотношения (8.41) и экспериментального значения gj для OCSe, равного 0,019, можно вычислить величину Cj для Se79. Получающееся в результате значение С/, равное —1,4 кгц, снова хорошо согласуется с наблюдаемой величиной Cj для Se79, приведенной в табл. 33. § 10. МАГНИТНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА ДЛЯ НЕЛИНЕЙНЫХ МОЛЕКУЛ, НАХОДЯЩИХСЯ В ^-СОСТОЯНИИ Вернемся к общему выражению (8.36), справедливому для любой моле- кулы. Так как энергия сверхтонкого магнитного взаимодейстивия является скаляром, который пропорционален составляющим I и J, то он должен иметь вид И^магн. = I * ЭД • J = J ^gg'IgJg', (8.42) дд' где ЭД —диадик, или ЭДдд/— компоненты тензора, который, как это следует из (8.36), является симметричным. Для ядра, расположенного на оси моле- кулы типа симметричного волчка, главные оси тензора ЭД должны совпадать с главными осями инерции, так что И^магн. ' ЭДхх^х** х 1 Поскольку молекула симметрична, а молекулы), то равенство (8.43) можно П^магн. = ЭДХх1 • J + (ЭДгг — ®хх) ЛЛ- (8.43) -хх -уу (ось z параллельна оси переписать в виде УУ У У Учитывая соотношение, вытекающее из векторной модели/Z = I*J [K/J (J +1)], а также равенство JZ = K, можно привести выражение для энергии ядра, лежащего на оси молекулы типа симметричного волчка Гендерсоном [304]: магн. виду, данному (8.45) Для молекулы типа асимметричного волчка равенство (8.42) упростить нельзя • Атом азота N14 в молекуле NH3 является хорошим примером зависи- мости магнитного взаимодействия от J и К, поскольку у этой молекулы инверсионные линии со многими различными оначе тиями J и К попадают в сверхвысокочастотный диапазон. Точные измерения [1047] сверхтонкой структуры NH3 для величин J и К вплоть до 6 показали, что выраже- ние (8.45) справедливо с точностью до ошибок эксперимента, равных примерно 5%. Постоянные а и b приведены в табл. 33. В спектре NH3 наблюдается также магнитная сверхтонкая структура, связанная с магнитным моментом ядер водорода. Гюнтер-Мор и др. [1047, 1048] достаточно полно изучили и объяснили сверхтонкую структуру молекулы NHV Еще более тщательные измерения были сделаны Гордо- ном [1040]. Для простоты мы будем рассматривать различные эффекты, связанные с наличием ядер водорода, отдельно.
§ 10 МАГНИТНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА ДЛЯ НЕЛИНЕЙНЫХ МОЛЕКУЛ 207 ___________________________________________ _ _ _ ' ... — - . —* Чтобы избежать затруднений, связанных со сверхтонким удвоением, рассмотрим сначала вращательные состояния, для которых К #= 1. Посколь- ку спин ядра азота N14 связан с J квадрупольным взаимодействием, то /N и J образуют /\, который затем связывается с /ц (суммой спинов трех ядер водорода), образуя полный момент количества движения F. Когда К кратно 3, полный спин 7н трех атомов водорода, согласно принципу исключения, может быть равен только 3/2 (см. гл. 3, § 4). Если К не крат - но 3, то /н может равняться только х/2. 3,3 моле Фиг. 51. Сверхтонкая структура инверсионного перехода кулы аммиака. а—структура, обусловленная только квадрупольной связью ядра N14, б— структура, обусловленная квадрупольной связью ядра N14 и магнитной связью трех ядер водорода, в—спектр, наблюдаемый с помощью спектроскопа и моле- кулярным пучком; видно расщепление отдельных линий «б» (Гордон, Цайгер и Таунс [1040]). Между магнитным моментом водорода и моментом азота имеется взаимодействие, которое выражается равенствами (8.156). Несколько большее взаимодействие имеет место между моментами ядер водорода, причем величина этого взаимодействия меняется при изменении ориентации ZH по отношению к J или Fx. Это взаимодействие имеет вид [1040] где Iz — составляющая ZH по оси симметрии молекулы, а г —расстояние между ядрами водорода. Когда К не кратно 3, /н = 1/2 и — для всех состояний сверхтонкой структуры, так что изменений энергии, согласно выражению (8.46), происходить не будет. Однако если К кратно 3, то I = 3/2 и выражение (8.46) принимает вид [1040] AW 3 Г 3X2 4 1 4(I-F1)2 + 2(bF1)-5J\(^i + l) 4Z iH=4 4 '-3 L/(7+1) J ZMW)№-Wi+3) 3(FrJ)-2F1 (Fr (2J — 1) (2J-I-3) 1) (8.47)
108 ГЛ 8. МАГНИТНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ Коэффициент 3g|p.n/4r3 для атомов водорода в молекуле NH3 равен 20,7 кгц, и, следовательно, спин-спиновое взаимодействие такого вида может быть обнаружено Сверхтонкая структура инверси- онного перехода 3,1 молекулы аммиака. Квантовые числа равны- J=3, K=l,Fi= =| J-J-I 1 = 3,1H=1/2; a—уровни энергии, соответ- ствующей только инверсии и квадрупольной связи ядра N14; б—учет магнитного взаимо- действия с ядрами водорода, которое одинаково для двух вырожденных К-состояний, в—учет эффекта сверхтонкого удвоения, обусловленного моментами ядер водорода. Показаны только наиболее интенсивные переходы сверхтонкой структуры. Пунктирные линии соответствуют переходам, запрещенным согласно принципу Паули. только в радиоспектроскопии с максимальным разрешением. Вращение молекулы NH3 соз- дает магнитное поле, взаимодейству- ющее с моментами атомов водорода. Так как атомы водорода не распо- ложены на оси молекулы, то необ- ходимо рассматривать полное тензор- ное выражение (8.42), описывающее (I-Д)-взаимодействие. Из соображений симметрии можно сразу найти глав- ные оси тензора (8.42). Одной из главных осей является ось симмет- рии молекулы, которую мы обозна- чим через z; другую ось, проходя- щую перпендикулярно z через ядро,— буквой х, а направление, перпенди- кулярное осям х и z, — буквой у. Вра- щение молекулы вокруг каждой из осей х, у и z создает разные маг- нитные поля, что дает различную энергию (I ^-взаимодействия. Если по отношению к этим главным осям диадик ?! из равенства (8.42) записать в виде aii -j- рjj + ykk, то энергия трех ядер водорода, обус- ловленная вращением молекулы при К ф 1, равна (Гюнтер-Мор, Таунс и Ван-Флек [1048]) 1) может быть определена из вектор- ориентирован по отношению к Fr, причем образуется полный момент Здесь величина 1н* J = Ih-FiFi* J/г i(r 3 ной модели. Спин ядра водорода может быть так jKe как и в квантовой механике F = F. + 7, Fr +1 — 1, ..., | Fr — 11. При этом справедливы обычные правила отбора Д7\ = 0, ±1и А7" = 0, ±1 и соотношения интенсивностей (6.6). Теоретический спектр вместе с экспериментальным спектром, полученным на спектроскопе с молекулярным пучком, который обладает большой разрешающей силой (Гордон, Цайгер и Таунс [1040]), приведен на фиг. 51. Можно убедиться, что максимальное расщепление инверсионной линии 3,3, связанное с возмущением вида (8.48), имеет величину порядка 60 кгц и, следовательно, эти эффекты могут быть обнаружены только при более высоком разрешении, чем дают обычные радиоспектроскопы. Если К = 1, то возможно сверхтонкое удвоение. Небольшое удвоение обусловливается спин-спиновым взаимодействием между ядром азота и яд- рами водорода, которое было рассмотрено в § 6. Даже если 7н = 1/2, т0 взаимодействие в 2 раза больше, чем это следует из (8.16), ибо здесь учитываются три протона, а не один [1048]. Добавочное удвоение вызы- вается изменением величины (1н*1)-взаимодействия в зависимости от ориен- тации. Когда К = 1, распределение спина ядра водорода оказывается подобным распределению спина электрона на фиг. «49. Если 1н
§ 10. МАГНИТНАЯ СВЕРХТОНКАЯ СТРУКТУРА ДЛЯ НЕЛИНЕЙНЫХ МОЛЕКУЛ 209 имеет определенную ориентацию по отношению к J, то из фиг. 49, а также из различия магнитного взаимодействия в направлении х и у следует, что два до сих пор вырожденных уровня с одинаковым К имеют неравную энергию. Схема уровней энергии молекулы NH3 для инверсионного перехода 3,1 и определенного значения F± дана на фиг. 52. Без сверхтонкого удвоения наиболее интенсивные переходы не включали бы изменения магнитной энер- гии (ср. фиг. 52, б). Инверсионные переходы происходят между различными Фиг. 53. Структура и сверхтонкое удвоение спектра для инверсион- ных переходов .7=3, К=1 и J=4, K=i молекулы N14H3. Кривые в верхней части фигуры соответствуют экспериментально наблюда- вшемуся спектру; внизу приведены теоретические кривые. Частота растет слева направо, причем каждое деление равно 60 кгц (Гюнтер-Мор, Уайт, Шав- лов, Гуд и Колс [1047]). компонентами двух уровней А?-типа, и поэтому энергия сверхтонкого удвое- ния при F — 7/2 прибавляется к частоте перехода, а при F = б/2 вычитается, создавая заметное удвоение. Уровни, указанные на фиг. 52, в пунктиром, запрещены для J = 3, так как ядра водорода следуют статистике Ферми — Дирака (более подробно см. гл. 3, § 4). Уровни со знаком минус анти- симметричны по отношению к перестановке двух ядер водорода; уровни со знаком плюс симметричны по отношению к этой операции. Для 7 = 4 или для любой другой четной величины J симметрия уровней оказывается обратной, и уровни, изображенные пунктиром на фиг. 52, в, разрешены, а уроцди, изображенные сплошными линиями, запрещены (ср. стр. 75). Сверхтонкая структура инверсионных линий аммиака 3,1 и 4,1 пока- зана на фиг. 53, где сверхтонкое удвоение достаточно хорошо выражено. Изменение относительной интенсивности в дублетах при переходе от J = 3 к J = 4 связано, как это было отмечено выше, с изменением статистики уровней. Величина сдвига энергии для каждого уровня вследствие взаимо- действия этого типа дается выражением вида [1048] ДЖ = ± (Р - «) 1н • J = ± (Р - а) !)} • (8.49) Если магнитное взаимодействие одинаково для направлений х и у, то р — а = 0 и удвоение исчезает. В случае молекулы аммиака [3 — а= — 14,4 кгц. Исходя из этой величины и (1н • «О'Взаимодействия вида (8.48) для водорода в инвер- сионных линиях, для которых К #= 1, получаем а= — 1 кгц, р = —16 кгц и. у = —19 кгц. Как и для Ст, в молекуле Н2 постоянные (I • ^-взаимодей- ствия отрицательны, что указывает на заметное ( скольжение валент- ных электронов при вращении ядер водорода в молекуле NH3. 14 ч. Таунс и А Шавлов
СВЯЗЬ ПОСТОЯННЫХ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ СО СТРОЕНИЕМ МОЛЕКУЛ И МОМЕНТАМИ ЯДЕР Сверхтонкая структура в молекулярных спектрах может быть вычислена с большой точностью, если известны: вращательное состояние молекулы, спин ядра, создающего сверхтонкую структуру, и коэффициенты связи между молекулой и ядром. Коэффициенты связи зависят как от магнитного или электрического квадрупольного момента ядра, так и от различных свойств молекулы. Цель настоящей главы — подробно изучить зависимость постоян- ных сверхтонкой структуры от строения молекул с тем, чтобы показать, как они могут быть определены теоретически или же, если они измерены, как можно получить данные о структуре молекул и моментах ядер. Для большинства молекул сверхтонкая структура, связанная с квадрупольным моментом ядра, играет заметно большую роль, чем сверхтонкая структура, обусловленная магнитными моментами. Поэтому мы начнем с рассмотрения квадрупольной связи. § 1. ВВОДНЫЕ ЗАМЕЧАНИЯ О КВАДРУПОЛЬНОЙ СВЯЗИ Квадрупольная связь eqQ может быть определена из измерений сверх- тонкой структуры. Квадрупольный момент ядра Q является свойством самого ядра, зависящим от его состояния, и может считаться постоянным, так как ядра почти всегда находятся в своем основном состоянии. Знак и величина Q могут быть очень грубо определены только для некоторых ядер (Таунс, Фоли и Лоу [348] и Рейнуотер [542]), а современное знание ядерной структуры позволяет (на основе теории ядер) сделать только весьма приближенную оценку^. Величина е — заряд протона, a q, или(d2y/dz2)Cp., — характеристика молекулы, зависящая от распределения зарядов внутри молекулы. Хотя q не может быть вычислено непосредственно, однако Таунс и Дейли показали [259, 448], что для некоторых молекул можно достаточно точно* оценить величину q. При этом, исходя из молекулярной постоянной связи eqQ, можно найти Q. Иногда ее можно также приблизительно опре- делить при помощи оптических спектров атомов или (с большей точностью) радиочастотной спектроскопии с использованием атомных пучков. Если вели- чина Q для данного ядра известна, то, поскольку квадрупольная связь позволяет непосредственно измерить для данного ядра вторую производную от потенциала, связанного с молекулярными зарядами, можно определить распределение электронов в различных молекулах. § 2. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЯЗЬ В АТОМАХ Прежде чем подробно обсуждать связь между величиной q и моле- кулярной структурой, а также определение постоянных квадруполь- ной связи в молекулах, мы рассмотрим более простой случай атома. Боль- шинство электронов в атомах расположено группами в виде замкнутых оболочек, соответствующих сферическому распределению заряда. Эти сфери- ческие оболочки создают в месте нахождения ядра поле, в среднем равное
§ 2. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЯЗЬ В АТОМ^у 211 нулю, и поэтому не дают вклада в величину q (поскольку при вычисле- нии q плотность заряда внутри ядер не учитывается; см. гл. 5). Кроме сферических оболочек, у атома может быть один или несколько валентных электронов. Рассмотрим атом только с одним валентным электроном, тогда из (5.43) имеем С . * 3 COS2 6 1 . 7 /П 4 \ Qj = е у <|>JJ-------- <|>JJ (9-1) Если электрон находится в центральном поле, то ф может быть разбита на множители, один из которых зависит от г, а другой является сфериче- ской гармонической функцией углов. Угловая часть интеграла в (9.1) равна — 21/(21 + 3), так что где Z — орбитальный момент количества движения, е — заряд электрона, а (1/г3)ср. — среднее значение 1/г3, причем г —расстояние между ядром и электроном. Выражение (9.2) не учитывает спина электрона, который в реальном атоме играет существенную роль. Однако в соответствующем случае для молекулы, который и представляет основной интерес в насто- ящей главе, спином можно пренебречь. Для водородоподобных волновых функций значение (1/г3)ср. опре- деляется выражением (5.136). Однако радиальная волновая функция для атомов известна недостаточно хорошо, и поэтому величина (1/г3)ср. обычно не может быть найдена с большой точностью. К счастью, (1/г3)ср. связано с другими величинами, которые можно измерить спектроскопи- чески, а по ним найти значение (1/г3)Ср.- Таким образом, используя дублет- ное расщепление сверхтонкой структуры Av и выражение (5.13а), получаем 21еДм (9.3) где Zx — эффективное значение Z, приблизительно равное для тяжелых атомов заряду ядра Z минус 4 вследствие наличия /2-электронов (о более точных значениях Z1 см. работу Барнеса и Смита [1000]). Величины gnU и qnl{} определены после равенства (9.6). В случае когда известно ядерное гиромагнитное отношение и соот- ветствующая магнитная сверхтонкая структура, неопределенность эффектив- ной величины Z может быть устранена, поскольку магнитная сверхтонкая структура зависит непосредственно от (1/г3)ср. [ср. (5.51)]. Тогда аеМJ (J + 1) (9.4) (/ + l)(2i + 3) где е, т — соответственно заряд и масса электрона, р-о — магнетон Бора, М — масса протона. J — полный момент количества движения электрона, а — пара- метр сверхтонкой структуры, определенный так, что энергия магнитного взаимодействия между ядром и электроном равна- a(I-J). Значения Zx и (1/г3)ср. для валентных ^-электронов ряда атомов были получены Барнесом и Смитом [1000] по данным атомных спектров. В табл. 34 приведены* эти и другие значения (1/г3)ср, полученные интерполяцией. В этой таблице не учитываются различные релятивистские эффекты, кото- рые малы для Z<65, но для более тяжелых атомов могут давать ошибку в значении (1/г3)ср. и q, доходящую до 30% (Казимир [78]). Хотя из выражения (9.4) можно непосредственно получить величину qj создаваемую электроном, движущимся в центрально-симметричном поле, однако для реального атома qj получается с ошибкой около 10%. Это вызвано тем, что замкнутые электронные оболочки, которые мы считали сфери^е- 14*
212 ГЛ. 9. СВЯЗЬ ПОСТОЯННЫХ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ СО СТРОЕНИЕМ МОЛЕКУЛ Таблица 34 Значения (1/г3)ср. для валентных р-электронов в нейтральных атомах1) (Барнес и Смит [1000]) Sn 76 Ph 108 N Р As Sb Bi 166 29 34 65 101 44 48 92 121 i) Все величины даны в единицах 1 024 см~3 Значения N взяты из работы Дусманиса [1028]. скими, слегка поляризованы валентным электроном. В результате электроны в замкнутых оболочках стремятся сдвинуться в сторону от валентных элект- ронов, давая тем самым вклад в значение qj в месте нахождения ядра, причем этот вклад и^еет обратный знак по сравнению с той частью qj, которая обусловлена валентными электронами. Поэтому можно считать, что замкнутые оболочки до некоторой степени экранируют ядро от поля валент- ных электронов. Точные и подробные расчеты величины такого экранирования весьма затруднительны, ибо они связаны с использованием радиальных волновых функций электронов. Однако Стернхеймер, Фоли, Гольдман и др. [568, 891, 1112] нашли для многих атомов приближенные поправки, учитыва- ющие экранирование. Для основного состояния поправка к (9.3) или (9.4) уменьшает величину qj примерно на 10%. С другой стороны, для электрона в возбужденном состоянии или для заряда, расположенного вдали от ядра на расстоянии порядка атомного радиуса, может появиться «антиэкрани- рование», т. е. «экранировка» может увеличить значение qj (Фоли, Стернхей- мер и Тико [1037] и Стернхеймер [1112]). Таким образом, вклад в значе- ние q в месте нахождения ядра, вносимый зарядом, расположенным на расстоянии одного или двух ангстрем, может быть увеличен примерно в 10 раз главным образом за счет поляризации и изменения в распределе- нии ^-электронов, окружающих ядро. Возмущение валентными электронами замкнутых электронных оболочек может, кроме того, влиять на магнитную сверхтонкую структуру в атомах. Однако этот эффект заметно меньше, чем в случае квадрупольной сверхтон- кой структуры (Стернхеймер [815]). Если на различных атомных орбитах находятся два или больше валентных электрона, то определение их взаимо- действия с ядерным квадрупольным моментом может оказаться более слож- ным. Значительное число подобных случаев, а также поправок на реляти- вистские эффекты было рассмотрено Казимиром [78]. § 3. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЯЗЬ В МОЛЕКУЛАХ. ОБЩИЕ СООБРАЖЕНИЯ Величина q в месте нахождения ядра в молекуле определяется следующими факторами: 1) валентными электронами рассматриваемого ядра или атома; 2) искажением формы замкнутых электронных оболочек, окружающих ядро; 3) распределением зарядов, соседних атомов или ионов, т. е. зарядов, расположенных далеко за пределами атомного радиуса. С первого взгляда может показаться, что третий фактор является един- ственным, который отличается от случая атома. Однако связи в молекулах настолько сильно изменяют вид волновых функций (или распределение) валентных электронов, что от простого случая атома больше всего будет отличаться первый фактор.
§ 3. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЯЗЬ В МОЛЕКУЛАХ 213 Чтобы определить вклад валентных электронов, рассмотрим сначала атом с одним валентным электроном, расположенным вне замкнутой оболочки. В случае атома этот электрон находился бы в определенном состоянии, которое соответствует атомной волновой функции В молекуле эта волновая функция будет видоизменена, причем, возможно, значительно, но она может быть представлена в виде разложения по атомным волновым функциям: nlm В некоторых случаях наибольший член в этом разложении может быть довольно хорошо определен из молекулярной структуры. Одиночная связь между двумя атомами включает только члены с т = 0. Если связь является ковалентной, то в качестве первого приближения для выражения (9.5) можно предположить, что электрон полностью находится в состоянии с наинизшей энергией для обоих свя- занных атомов, так как заметная часть энергии молекулярной связи обычно идет на увеличение коэффи- циентов при более высоких возбуж- денных состояниях. В каждом атоме связь осуществляется одним электро- ном, так что, хотя любой электрон имеет вероятность нахождения у опре- деленного атома, равную 1/2, в сред- нем на орбите у каждого атома нахо- дится один электрон (большей частью тот же, который находился у атома до того, как атом был связан в мо- лекуле). Энергия связи обусловлена час- тичным перекрытием волновых функ- ций обоих атомов, что дает обменную энергию. Эта обменная энергия яв- ляется типичным квантовомеханиче- Ф и г. 54. Схема, иллюстрирующая 5увели- чение перекрытия и обменного .интеграла при гибридизации. а—перекрытие двух р-фуннций; б—перекрытие двух (s—р)-гибридных функций. Линии ' на фигуре представляют собой «уровни^, равной электронной плотности» для атомных волно- вых функций. ским эффектом, который зависит от электростатического взаимодействия и который возрастает, если волновые функции "совпадают или перекрываются более сильно (ср. Паулинг [149]). На фиг. 54показано перекрытие двух 2/7-волновых функций для состояний п = 2, Z = 1 в случае двух атомов. Это перекрытие может очень значительно увели- читься, если предположить, что выражение (9.5) включает также небольшую часть 2з-волновых функций. Волновые функции s- и /j-типов вычитаются с одной стороны атома, но с другой стороны (со стороны связи) они склады- ваются, существенно увеличивая волновые функции в области между ато- мами. Перекрытие и соответственно обменная энергия связи увеличиваются до тех пор, пока связь не приобретает s-характер, примерно на 25% Vi)- Наличие максимальной обменной энергии не обязательно означает выполнение для связи условия наинизшей энергии, ибо энергия может идти на возбуждение атома, смешанной (или гибридной) связи. Смешение, или гибридизация, р- и с/ вол- новых функций приведет к такому же увеличению обменной энергии, но гиб- ридизация /7-функции с другой /j-функцией или с /-функцией не даст этого уве- личения, так как обе функции, обладая одинаковой симметрией, будут скла- дываться или вычитаться с обеих сторон атома. Таким образом, второе которое соответствует волновым функциям
214 ГЛ. 9. СВЯЗЬ ПОСТОЯННЫХ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ СО СТРОЕНИЕМ МОЛЕКУЛ приближение для точного выражения (9.5) получается путем прибавления «разумного количества» атомных p-функций, если основное атомное состоя- ние соответствует 5-функции, или путем прибавления наинизшей возможной 5- или cZ-функции, если основное состояние атома является ^-состоянием. «Разумное количество» можно определить с помощью ряда удобных, но не очень точных методов (обсуждение этого вопроса см. в работе Дейли и Таун- са [1024]). Выражение (9.5), естественно, должно давать вероятность ^1/2 для нахождения электрона на соответствующей орбите соседнего атома, с которым образована рассматриваемая связь. Это приводит к наличию большого чис- ла атомных волновых функций с довольно большими п и Z, которые тем не менее имеют значительно меньшие коэффициенты ап1т по сравнению с наинизшим атомным уровнем энергии для атома, который мы рассмат- риваем. Величина q может быть получена из волновых функций, поскольку q определяется выражением 3 cos2 6 Используя (9.5), получаем __ 'V’l 2 Q 2-1 ^nlm Qnlm nlm nlm 2L n'l'm'> nlm, n'l'm' (9.6) где C . / 3 cos2 0 qnlm, n'l'm'— £ \ Ynlm I ~^F a вторая сумма берется по всем неодинаковым индексам nlm и n'l'm', ибо все члены, для которых п = п', 1 = 1' и т = т', включены в первую сумму. Поскольку фп!ш является атомной волновой функцией, ее изменение в зави- симости от угла будет выражаться сферической функцией, как в (5.2), и величина qnim, n'l'm' окажется равной нулю, за исключением случаев, когда т = т', и либо 1 = Г =# 0, либо 1=Г ^2. Таким образом, большое число членов второй суммы в выражении (9.6) будет равно нулю. Величины qnim,nim в выражении (9.6), которые для краткости можно обозначить через qnLm и которые являются просто значениями q для каж- дого атомного состояния, умножаются на вес соответствующего атомного состояния в молекулярной волновой функ- ции. Для 5-состояния (Z = 0) qnQm всегда равно нулю, но для 1-^=0 вели- чина qnlm очень быстро уменьшается с увеличением п или Z, так как в этих состояниях электрон находится вблизи ядра меньшее время. Основной член в первой сумме выражения (9.6) обычно соответствует состоянию с наимень- на относительный ^nlm шим возможным п, причем это вызвано не только тем, что вследствие энер- гетических соображений амплитуда ап1т этой волновой функции велика, но также и тем, что величина qnlm для этого состояния заметно больше, чем для состояний с более высокой энергией. Это можно показать для наи- более общего случая, когда величина т (проекция Z на ось) равна нулю. Величина qnlQ для атомной волновой функции отличается от рассмотрен- ной выше величины qJf у которой т = Z, множителем — (Z + 1)/(2Z — 1). Для водородоподобных волновых функций вычисление (1/г3)ср. дает (9-7) В табл. 35 приведены относительные величины qnlQ для различных состоя- ний nl, которые вычислены по (9.7) для водородоподобного случая и кото- рце сравниваются с аналогичными величинами, полученными из рас- щепления тонкой структуры и (9.3). Вследствие зависимости от п
§ 3. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЯЗЬ В МОЛЕКУЛАХ 215 Таблица 35 Относительные значения ^nl0=d2F/d«2 , „.q для различных атомных состоянии1) Элек- тронное состоя- ние Атом Величина *?п10’ полу- ченная из тонкой структуры, COSE Относитель- ная величи- на ^7110 [по равен- ству (9.7)]2) Состояние, по отно- шению к которому определялась величина *?71{0 5р bd 6d 6f 7р 7d 2р Зр 4? J Cs Cs Cs Cs Cs Cs Cs Na Na —45-IO15 0,31-Ю15 -3,4-IO15 0,16-Ю15 -1,1-1015 0,09 - Ю15 -21-IO15 -0,7'10ls -0,2-1015 1,00 1 0,14 0,048 0,58 0,08 ' 0,028 0,36 I 0,05 J 1,00 1 0,30 0,12 J По отношению к 5р-состоянию По отношению к 2р-состоянию 1) Весьма большой эффект экранирования виден из сравнения его и четвертого столбцов. 2) Предполагались водородоподобные волновые функции и ствие экранировки. греть- отсут- ИТОМОВ нулю, необходимо учесть члены, для которых т = т' та экранирования, которое изменяет величину Z, значение qnlQ для 5/?-состоя- ния иода в 14 раз больше соответствующего значения для 6/7-состояния цезия. Аналогично значение qnlQ для 6/7-состояния цезия заметно больше, чем для других состояний цезия, причем наиболее заметные разности в зна- чении qnlQ соответствуют изменению Z, а также вытекающему отсюда боль- шому изменению в экранировке. Хотя измерения тонкой структуры для и Na значительно менее полны, из табл. 35 видно, что даже для этих легких атомов, у которых эффект экранировки менее значителен, величина q очень быстро уменьшается с ростом п или I. Хотя большинство членов во второй сумме в выражении (9.6) равно 0 или I = V ±2. «Интегралы с перекрестными произведениями» qnim, n'Um' нельзя оценцд’ь точно, но они быстро уменьшаются с ростом и, Z, ri или Z . Кроме того, они обычно мало существенны, так как коэффициенты anim-an'i'm' малы. Если, например, /7-функция является наибольшей составля- ющей в молекулярной волновой функции, то можно ожидать, что пере- крестные члены, включающие ее амплитуду ап1т, будут также самыми большими. Единственными членами этого вида будут члены, включающие юмесь ^-состояний с другими р- и /-состояниями. Однако проведенное выше рассмотрение процесса гибридизации показало, что гибридизация /7-функции с какой-либо другой р- или /-функцией будет мала, поскольку юна слабо содействует уменьшению энергии связи. В общем случае гибри- дизации /^-функции с 5- или rf-функциями получаются только нулевые пе- рекрестные члены, включающие ап1т, ибо при этом IФ Г ±2. Однако в некоторых особых случаях эти перекрестные члены венный вклад в величину q. Для большинства типов связи вклад, который атомы и ионы, много меньше вклада валентных могут дать сущест- дают в q соседние электронов. Пред- положим, например, что соседний ион со средним зарядом, равным по ло-
216 ГЛ. 9. СВЯЗЬ ПОСТОЯННЫХ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ СО СТРОЕНИЕМ МОЛЕКУЛ вине заряда электрона, находится на обычном расстоянии 2,0 А от инте- ресующего нас ядра. Это даст величину d2V/dz2 или q, равную только ЗЛО13 CGSE. Соседний ион нарушает распределение электронов относительно ядра,, причем это касается и электронов в замкнутых оболочках. Такое иска- женное распределение электронов в свою очередь дает свой вклад в qr который является упомянутым выше «анти экранирующим эффектом» (см. стр. 212). Расчеты и эксперимент показывают, что это возмущение может увеличить вклад в значение q от соседнего иона примерно в 10 раз (Фоли, Стернхеймер и Тико [1037]). Поэтому величина q, обусловленная ионом отмеченного выше типа, может возрасти до 3 1014 CGSE. Однако, как следует из табл. 35, это меньше 2% от величины, связанной с нали- чием /7-электронов для атомов J и F. Поэтому квадрупольными эффекта- ми, связанными с соседними ионами или с возмущением окружающих ядро сферических электронных оболочек, можно во многих случаях пре- небречь. Таким образом, в большинстве случаев единственный вклад в q дают валентные /7-электроны, соответствующие наименьшей энергии. Этот вклад может быть очень просто записан в виде а 1 nlm Яп1т ’ где статисти- ческий вес /7-функции в разложении вида (9.5), a qnlm — величина q для дан- ного атомного состояния. Тем не менее имеются случаи, для которых вклад валентных электронов в q очень мал, и тогда приходится учитывать не- которые из небольших и добавочных (усложняющих) членов, рассмотрен- ных ранее. Несколько таких случаев будет рассмотрено ниже. § 4. МЕТОД РАСЧЕТА ВЕЛИЧИНЫ q ДЛЯ МОЛЕКУЛЫ Чтобы оценить величину q в месте расположения данного ядра с по- мощью приближения, рассмотренного выше, необходимо учитывать вклад только от электронов, находящихся на валентных орбитах, причем этот вклад берется в виде суммы /, | anlm \2qntm- Проиллюстрируем этот метод на примерах. Сначала рассмотрим величину d2V/dz2 в месте нахождения ядра In в двух- атомной молекуле InCi и выберем направление z вдоль оси молекулы. Атом In имеет три валентных электрона и основное состояние 5s“25/7. Атом CI имеет семь валентных электронов и основное состояние 3s23/?5. Первое приближение для структуры молекулы InCi может быть представлено» в виде двух атомов, находящихся, по существу, в основном атомном состоянии и связанных друг с другом ковалентной связью (используются /7-функции каждого атома). Такую связь можно было бы назвать /7а-связью, причем а просто означает, что т = 0. Волновые функции для двух электронов, кото- рые образуют связь, можно приблизительно написать в виде Ф — ,<2 |<2 ^310^с1’ где индексы In и С1 обозначают атомные волновые функции In и С1 соответственно. Если выразить (ф310)с1 через волновые функции атома индия, то это разложение содержало бы большое число малых членов, соответствующих высшим возбужденным уровням, которые, по существу, не дают вклада в q в месте расположения ядра In. Однако первый член в (9.8) дает для каждого электрона связи величину (1/]/2)% , т. е. д510) для двух электронов связи. Имеются, кроме того, два валентных 5-электро- на, но так как для них qn^ = 0 и их вклад в связь равен нулю, то они не учитываются. Поэтому первое (и очень грубое) приближение к молеку- лярной структуре предполагает, что имеется один избыточный р-электрон
§ 4. МЕТОД РАСЧЕТА ВЕЛИЧИНЫ q ДЛЯ МОЛЕКУЛЫ 217 около ядра In ст-0, и что #in = #5io- Величина #510 может быть рассчита- на из атомной тонкой структуры атома 1н с помощью выражения (9.3) или, более точно, из магнитной сверхтонкой структуры с помощью (9.4). В обоих случаях следует отметить, что эти выражения приводят к равен- ству q. #п10’ Вообще значения q для различных т даются равенством (9.9) Аналогично определяется вклад в ^310 от электронов связи для ядра С1, но, кроме того, имеются еще величины 2д311 и 2#3>1 от четырех валентных электронов, не участвующих в связи. Из (9.9) ’ следует <?311 = ~ — “~y#3io> так чт0 полная величина gci равна #ci = (7з1о 4” 2#311 + 2#3j .1 = #3io- (9- Ю) Можно считать, что, в то время как атом In имеет один избыточный ^-электрон, ориентированный вдоль оси, у атома С1 имеется недостаток одного /2-электрона, что дает отрицательный знак в (9.10). Отметим, что любой из двух атомов In и С1, связанных одиночной ковалентной связью, имел бы примерно одну и ту же величину q, ука- занную выше. Однако если эти атомы связаны в молекуле ионной связью, то положение будет иным. Рассмотрим, например, молекулу NaCl, кото- рую мы сначала будем приближенно рассматривать как полностью ионную молекулу Na+Cl“. В этом случае атом хлора окружен замкнутой сфери- ческой электронной оболочкой, причем конфигурация основного состояния будет 3s2 3/>6 и поэтому использованное нами приближение дает gci = 0. Ион Na+ также имеет замкнутую электронную конфигурацию и q^a = 0. Ионный характер связей и гибридизация. Возникает вопрос, является ли на самом деле связь в молекуле InCi ковалентной, как это до сих пор предполагалось, или же она носит ионный характер, как в случае моле- кулы NaCl. В действительности она должна быть промежуточной между этими двумя случаями, и такую промежуточную связь целесообразно рас- сматривать как наложение ионной и ковалентной связей или же как своего рода резонирование между двумя различными типами связи. Если относительный вес ионной In Cl равен х, то вклад связи относительного связи. Поэтому связи в реальной структуре * а относительный вес чистой ковалентной связи равен 1 — х, каждого типа в величину q будет выражаться величиной веса, умноженного на значение q для данного чистого вида йп = (1 - х) qil0 + (ж) 0 = (1 - ж) ?810, 9ci= -(1 —ж)д31о+(«)О= -(1-ж)д-310. (9.11) Метод определения относительного веса 1 — х для ковалентной связи будет рассмотрен ниже. Множитель при — #510 или — </310 в выражении (9.11) представляет отно- сительное число несбалансированных /2-электронов U , ориентированных вдоль данной связи1). Таким образом, для атома In в In Cl имеем U = — (1— х), а для атома С1 имеем (7=1—я. Возможно, конечно, существование ряда /2-электронов, влияние которых, как в случае С1~, взаимно компенсируется и U =0.Для всякого вида связи суммарное влияние валентных /2-электронов «может быть выражено через число несбалансированных р-электронов U , ориен- х) Более логично назвать величиной Up множитель при 9510, а не при —д5ю> но сделанное выше определение имеет то преимущество, что оно ‘справедливо в общем случае.
218 ГЛ. 9. СВЯЗЬ ПОСТОЯННЫХ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ СО СТРОЕНИЕМ МОЛЕКУЛ тированных вдоль направления связи. Постоянная квадрупольной связи в — Up раз больше величины связи для одного р-электрона или же равна Up eQnlo Q* Рассмотрим теперь постоянную квадрупольной связи атома С135 для нескольких молекул, приведенных в табл. 36. Из малой польной постоянной молекулы NaCl вытекает, что эта обладать существенно ионной связью. Связь в молекуле Т1С1 также должна величины квадру- молекула должна Таблица 36 быть в значительной степени хотя и не в такой мере, как ионной, в NaCl. Постоянные квадрупольных связей атома С135 для некоторых молекул Оставшиеся из приведенных молекул обладают связью, природа которой в основном ковалентна. Величина eqQ для молекулы FC1 ненормально вы- сока, так как связь в этой молекуле частично носит ионный характер, но с атомом хлора, несущим положитель- ный заряд вместо отрицательного, так как атом фтора более электроотрица- телен (т. е. больше стремится притя- нуть электроны), чем атом С1. У иона С1+ в валентной оболочке не хватает Молекула С1 (атомарный) FC1 JC1 СН3С1 C1CN T1G1 NaCl eqQ, мггц -109,6 (-^310Q) —146 —82,5 —74,8 —83,3 —15,8 двух р-электронов и, кроме того, электроны на ра-орбите. (т = 0) также могут перейти к атому F. С двумя недостающими ра-электронами С1+ будет иметь величину q = — 2д310. Знак плюс поставлен у величины ^310 с тем, чтобы отметить, что д310 для С1+ может слегка отличаться от значения #310 для нейтрального атома С1. В большинстве случаев, когда атом С1 образует полностью ковалент- ную связь, значение постоянной квадрупольной связи близко к —80 мггц, что заметно меньше значения —109,6 мггц для величины eq31QQ в случае атомарного С1. Молекула JC1 является примером случая, когда известно, что молекула обладает связью, носящей в значительной мере не ионный характер, но тем не менее величина постоянной квадрупольной связи для этой молекулы заметно меньше, чем для атомарного хлора. В этом и других подобного рода случаях для атома С1 должна быть учтена гибридизация связей. Вследствие гибридизации Зро-орбит с некоторыми волновыми функ- циями Зз-состояния следует ожидать уменьшения величины eqQ. Если в этом случае волновая функция электронов, образующих связь, содержит в себе небольшую долю s-функции, то и волновые функции тех пар элек- тронов, которые не образуют связи, содержат в себе соответствующую часть Зра-функций. Благодаря этому процессу доля /^-функции увеличи- вается при наличии двух, а не одного электрона и недостаток электронов вдоль оси уменьшается. Гибридизация с долей s-функций, равной у, дает для С1 величину U = 1 — у. Если происходит гибридизация Зр-орбиты с Зс?-функцией, то величина постоянной квадрупольной связи будет не уменьшаться, а увеличиваться, что дает Uр = 1 + у, где т/— относительная доля Зс?-функции. Это положение совершенно отлично от гибри- дизации с Ss-орбитой, ибо Зс?-орбита не занята, в то время как Ss-орбита содержит два электрона, не участвующих в связи. В случае атома In, где U отрицательно, s-гибридизация увеличивает значение квадрупольной связи, давая U = — 1— у, если у— доля s-функции. Возможно также, что на квадрупольную связь атома в молекуле влияет Перекрытие волновых функций данного атома с волновыми функциями атома, с которым он связан (Таунс и Дейли [448] и Шутц [1106]). К сожалению,
§ 4. МЕТОД РАСЧЕТА ВЕЛИЧИН q ДЛЯ МОЛЕКУЛЫ 219 теоретически очень трудно точно оценить влияние перекрытия функций на постоянную квадрупольной связи. Однако, по-видимому, существуют достаточно надежные экспериментальные доказательства того, что эффект перекрытия не дает большого вклада в постоянную квадрупольной связи (Дейли и Таунс [1024]) и, следовательно, мы можем им пренебречь. Если определены величина и тип гибридизации и степень ионной связи, то q может быть вычислено гораздо проще. Однако, к несчастью, вели- чина гибридизации и степень ионной связи не могут быть получены раздельно из измере- ний только eqQ. Степень ион- ной связи между двумя атомами ([х в (9.11)] обычно можно оце- нить, используя разность элек- троотрицательностей рассма- триваемых атомов по кривой *фиг. 55. Эта кривая была по- лучена главным образом на ос- нове значений постоянной ква- друпольной связи для двухатом- ных молекул. После введения поправки (которая рассмотре- на ниже) на гибридизацию эти постоянные дают степень ионной связи. Так как многие причины могут вызвать небольшие откло- нения от кривой фиг. 55, то нельзя установить точное соот- ветствие между степенью ион- ной связи и разностью элек- троотрицательностей. Так, при- сутствие трех атомов водорода вблизи атома углерода в СН3С1 0 0,4 0,8 1,2 1,6 2,0 2,4 2,8 Разность электроотрицательностпей Фиг. 55. Зависимость степени ионнои свя- зи от разности электроотрицательностей двух связанных атомов (Дейли и Таунс [1024]). или CH3J, по-видимому, умень- шает эффективную электроотри- цательность атома углерода на несколько десятых. Между- ядерное расстояние и гибридизация также изменяют степень ионной связи. Нормальные электроотрицательности различных атомов приведены в табл. 37. Горди [618] предположил, что степень ионной связи определяется простой линейной зависимостью: степень ионной связи равна половине разности электроотрицательностей. Это предположение является грубым приближением к кривой фиг. 55 и недостаточно хорошо удовлетворяет экспериментальным данным [1024]. Степень гибридизации изменяется от одной связи к другой и не под- чиняется какому-либо простому правилу. В случае атомов С1, Вг и J можно считать, что имеется 15-процентная 5-гибридизация для всех случаев, когда электроотрицательность рассматриваемого атома более чем на 0,25 еди- ницы превосходит электроотрицательность того атома, с которым он связан; в противном случае гибридизация отсутствует [1024]. Если атом с помощью одиночных связей связан с одним или несколькими другими атомами, то по величине угла между связями часто можно сделать оценку степени гибридизации (ср. Паулинг [149]). Если в две или несколько эквива- лентные связи входят только 5- и р-орбиты, то степень 5-гибридизации равна
220 ГЛ 9 СВЯЗЬ ПОСТОЯННЫХ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ СО СТРОЕНИЕМ МОЛЕКУЛ Таблица 37 Электроотрицательности и ковалентные радиусы ряда атомов1) Электроотрицательность......... Радиус одиночной связи ........ Электроотрицательность Радиус одиночной связи Радиус тройной связи Электроотрицательность.............. Радиус одиночной связи.............. Радиус двойной связи................ Радиус тройной связи > ............. Электроотрицательность ............ Радиус одиночной связи ............ Радиус двойной связи .............. Электроотрицательность.............. Радиус одиночной связи.............. Радиус двойной связи................ Электроотрицательность............. 1) Величины электроотрицательности взяты из работ Хаггинса [904] и Паулинга [104] и даны в произвольных единицах. Разности электроотрицательностей выражены в электрон-вольтах. Атомные радиусы приведены, согласно Паулингу [104], и выражены в ангстремах. cos 6 (9.12) где 9 —угол между двумя связями. Например, для AsCl3 и NH3 углы связи 0 равны 98° 25' и 106° 47' соответственно, что дает для s-гибриди- зации значения 13 и 18%. Однако равенство (9.12) не всегда точно выра- жает степень гибридизации, например в случае некоторых гидридов (Берд и Таунс [1009]), которые, по-видимому, обладают большей степенью гибри- дизации, чем та, которую определяет угол связи. В двойных и тройных связях атомов N, О, S и, возможно, в аналогичных связях других элементов /^-ком- понента связи, вероятно, гибридизована на 10 — 25% [1009].
§ 4. МЕТОД РАСЧЕТА ВЕЛИЧИН q ДЛЯ МОЛЕКУЛЫ 221 Используя вышеприведенные закономерности для гибридизации и ион- ного характера связей, можно вычислить постоянную квадрупольной связи галогенов для известных молекул с точностью до нескольких процентов от eqnl^Q. Приближения для других атомов обычно не столь точны. Для щелочных металлов можно только сказать, что величина постоянной связи будет достаточно мала, ибо несбалансированные /7-электроны, по сущест- ву, в связи не участвуют. Для элементов, входящих в третью — шестую группы периодической таблицы и образующих кратные связи, характе- ристика которых недостаточно хорошо известна, вышеприведенное прибли- жение обычно дает величину постоянной квадрупольной связи с точностью около 25%. Кратные связи. В случае когда атом в молекуле образует кратные связи (например, элементы пятой группы периодической таблицы), вклады каждой из связей и каждого валентного электрона в величину q должны складываться. Так, двойная связь, подобная связи крайнего атома азота, в молекуле N~ = N+ = 0 включает в себя />о-орбиту (т = 0) и /?те-орбиту так чт0 при отсутствии гибридизации значение q равно ^“0 + -- 52ц + 2д211 -=—г ^210* Если ра-связь предполагается на 45% s-гибриди- зованной, то два электрона, не участвующих в связи, на 45% имеют р-волновую функцию. Поэтому окончательные величины, определяющие q, равны Электроны на />х-орбите, не участвующие в связи........... Электроны на s-орбите и 45% ро-орбиты, не участвующие в связи Электроны на р^-орбите, участвующие в связи............... Электроны на р<?-орбите и 45% s-орбиты, участвующие в связи 2^211 0,90^210 #211 0,5э<72ю В итоге имеем 3g211-f-1,45(7“1О = — O,O5g“lo. Знак минус, относящийся к <?210, означает, что #210 должно быть определено для отрицательного иона N~. Исследование тонкой структуры Av для отдельных состояний ионизации различных атомов показало, что каждая ступень ионизации изменяет q на величину 1-f-s, которая равна примерно 1,25. Положительная ионизация увеличивает q за счет приближения электронов к ядрам, а отрицательная ионизация уменьшает q. Поэтому в дальнейшем будем принимать q ”10 = #210/1,25 и ^2ю = 1,25<?21о. В табл. 38 можно найти более точные значения е. Таким образом, для структуры, подобной структуре =, без гибридиза- ции q= — г/2 (1/1,25) 7310 или U = 0,40. Если атом, находящийся в первых двух рядах периодической системы, имеет четыре ковалентные связи, то все валейтные орбиты будут одинаково заполнены электронами и q = ^210 4- + #211 + #2,1,-1 = 0 (^р = 0)- Это почти всегда имеет место для атомов С и Si, которые обладают четырьмя связями. Атом азота обычно имеет три Таблица 38 Значения величины s для некоторых элементов1) Ве Mg Са Sr 0,90 0,70 0,60 0,60 0,30 0,20 0,30 0,20 0,15 0,15 0,20 0,15 0,15 0,15 1) Постоянная связи, обусловленная р-электроном, изменяется за счет множи- теля 1+е для каждой ступени ионизации, будучи большей для положительной ионизации.
222 ГЛ. 9. СВЯЗЬ ПОСТОЯННЫХ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ СО СТРОЕНИЕМ МОЛЕКУЛ связи и постоянную квадрупольной связи, равную примерно — 4 мггц. Тем не менее в молекулах N~ = N+ = O и СН3 —N = G центральный атом азота имеет четыре связи, и наблюдаемая постоянная связи, как и следовало’ ожидать, очень мала (меньше чем 0,3 мггц). Часто встречаются связи, которые являются частично одиночными, а частично двойными или тройными, т. е. имеет место резонанс между структурами, соответствующими одиночной и кратной связям. К счастью, для конкретной пары атомов длины одиночной, двойной и тройной связей существенно различны, так что для определения относительного веса одиночной и кратной связей между атомами можно использовать между- ядерное расстояние. Если R1 — сумма атомных радиусов двух атомов для одиночной связи, т. е. расстояние между ними в случае одиночной связи, 2 —расстояние в случае двойной связи и /г3 — расстояние в случае трой- ной связи, то ожидаемое расстояние в случае связи промежуточного типа равно (см. более полный анализ в работе Паулинга [149]) %! + 3#2 -1" 6#3 (9.13) где — относительный вес состояния с одиночной связью, ^ — относитель- ный вес состояния с двойной связью, х3 — относительный вес состояния с тройной связью. Поскольку + х2-\- я3 = 1, то, если считать, что между двумя атомами имеются только одиночная и двойная или же двойная и тройная связи и если известно междуядерное расстояние л, можно определить относительные веса х двух резонансных видов связи. Общепринятые атомные радиусы для одиночной, двойной и тройной связей различных атомов приведены в табл. 37. Не следует ожидать большой точности при определе- нии величины двойной или тройной связи по равенству (9.13), поскольку наблюдаемые в молекулах длины связей часто отличаются на величину 0,01 или 0,02 А от величин, получаемых с помощью (9.13) и табл. 37. Для многих наиболее тяжелых ядер атомные радиусы все еще неизвестны. При вычислении междуядерного расстояния следует учесть правило Шумахера — Стивенсона [120], которое гласит, что за счет ионного характера связь укорачивается на величину Д/? = (—)0,09 (9.14) где х± — х2 — разность электроотрицательностей двух связанных атомов. Это укорочение особенно важно для связей фтора, но в большинстве других случаев им можно пренебречь, так как для многих связей, в которых не участвует атом фтора, это выражение, по-видимому, не дает правильных результатов. Примеры постоянных квадрупольной связи. Числа несбалансированных ^-электронов U для различных важных типов связей приведены в табл. 39. Величина U для структур, являющихся промежуточными между двумя или тремя видами связи, приведенными в этой таблице, может быть получена с помощью сложения величин U умноженных на относительный вес каждого типа связи. Структуры и ожидаемые значения U для ряда случаев приведены в табл. 40. Значения относительных весов для выбранных структур были найдены с помощью формул (9.12) и (9.13) при учете дипольных моментов молекул и квадрупольных связей. Выбранная комбинация резонансных структур дает величину квадрупольной связи (которая может быть получена умножением полного числа несбалансированных ^-электронов U на взятую с обратным знаком величину квадрупольной связи на один ^-электрон; эта квадрупольная связь приведена в табл. 41). Величина полной квадрупольной
§ 4 МЕТОД РАСЧЕТА ВЕЛИЧИН q ДЛЯ МОЛЕКУЛЫ Таблица 39 Числа несбалансированных ^-электронов Up для различных типов связи1) Электронная кон- фигурация атома Тип связи Гибридизация s2p5 (как у G1) s2p6 (Как у С1~) $2р4 (как у СГ) s2p4 (как у О) s2p3 (как у N) $2р4 (как у О) Одиночная ковалент- ная Одиночная ионная Одиночная ионная воиная ковалентная Тройная ковалентная Две одиночные кова- лентные связи, каждая с ионным характером i, при О+ Между s и d p<s, между, s и d p-к, отсутствует Ра, между S и d рп, отсутствует (вдоль биссектрисы уыа связи) (вдоль направления, пе рпен д и к ул я рного плоскости связи) При 0~ 1 —2le (вдоль биссектрисы угла связи) s2p3 (как у N) s2p2 (как у С) s2p (как у В) Три одиночные свя- зи, каждая с ион- ным характером г, при N при N- Четыре ковалентные связи Три связи в одной плоскости Между s и р любой связи для 1-J— 2is (вдоль направления, перпендикулярного плоскости связи) — 3s (1-]— i) (1-|- 3u) (1-]—3is) О 1) Относительный,вес s- и d-гибридизации обозначен через s и d соответственно Считается,, что гибридизованные s- и d-функции имеют го же главное квантовое число, что и р-функция, Величина 17 относится к оси связи, кроме оговоренных случаев связи очень близка к наблюдаемой и, кроме того, согласуется с другими известными молекулярными данными Вклад в величину q, который дают с?-орбита и другие орбиты, можно учесть только в редких случаях Однако если только Up не очень мало, то вклад в величину q от p-функций будет настолько большим, что, как это имеет место во всех случаях, приведенных в табл. 39, вклад й-орбит будет равен нулю.
Таблица 40 Структуры молекул и числа несбалансированных электронов Up Ядро Моле- кула Структуры Примечания Значение Up для каж- дой струк- туры FCI JCI Т1С1 SiH3Cl СНС1 OCS NH3 N20 AsH3 A s С13 F—Cl F Cl J-Cl J Cl Tl— Cl Tl Cl H3Si—Cl H3S+iCl и H,Si=Cl H CI X'c=c/ HZ H H Cl c—c^ \\ H Cl c—c HZ H O-CsS 0—c—s 0==C— s илиО—C^S o—c-^s o=~ c—s H N---H H N—N=0 N==N— 6 N = N=O N==N—Q H As—H Cl As—Cl Cl Cl As——Cl С1 Гибридизации нет 15-%-ная s-гибрид. 15%-ная s-гибрид. 15-%-ная гибрид 15%-ная s-гибрид. ра-связи U соответствует оси z вдоль связи С— С1. Ось у ле- [ жит в плоскости Cl—С—Н, а ось х ей перпендикуляр- на, 15%-ная s-гибрид. рп-связь принимается пер- пендикулярной к пло- скости С1—С—Н Гибридизации нет 25%-ная s-гибрид. ра-связи 25%-ная гибрид 4 5%-ная гибрид. р0-связи У крайнего атома N У среднего атома N 10%-ная гибрид. 10%-ная гибрид. 1,00 2,50 0,85 0 0,85 0 0,85 0 0,40 ^п2=0,85 uPK=-°’42 Upx=-°>42 Up2=0,55 ^РУ=—1 ’ 16 U==0,72 о 0 0,5 0,8 —0,31 0,25 0,66 -0,40 0,05 —0,4 5 0 о -0,30 —0,25 —0,3 0 о щ ° Д Ч О О ь й 75 25 85 15 18 82 30 40 30 75 5 20 14 58 28 14 58 23 100 55 45 55 45 100 50 50 Суммарное значение Up 1,37 0,72 0,15 0,38 ио2=0,66 kJ л* Uру== 0 ’ и ==—0,28 рх * 0,51 0,27 —О , 4 0 -0,17 0 —0,3 о -0,28
§ 5. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЯЗЬ В АСИММЕТРИЧНЫХ МОЛЕКУЛАХ 225 Таблица 41 Постоянные квадрупольной связи некоторых ядер, обусловленные одним избыточным р-электроном Ч Ядро Постоянная квадру- польнои связи для одного избыточного р-электрона, ориен- тированного вдоль связи (eqnioQ), мггц Величина dzVjdzZ для одного из- быточного р-элек- трона с т=0 (Qnio), 1015 CGSE Ядро Постоянная квацру- польнои связи для одного избыточного р-электрона, ориен- тированного вдоль связи (eqnioQ), мггц Величина dzVjdz* для одного из- быточного р-элек- трона с т=0 (Qnio), Ю15 CGSE В* * В * 10 * * * * 15 ви Nu О17 А127 S33 S35 Cl35 С1«» Cl37 Ga69 Ga71 1,6 1,6 8,6 11 3,3 13 13 20 20 20 7,5 7,5 Ge73 As75 Se79 Br79 Br81 ЫН3 In115 Sb121 Sb121 J127 J129 220 600 —1400 —769,8 —643,1 —886,2 —899,1 2000 . 2500 2292,8 1688 —1000 15 20 25 34 34 11 11 34 34 45 45 23 1) Для ядра Nil приведен диапазон возможных значении постоянной квадрупольной связи, так как она известна весьма неточно. В табл. 41 даны величины постоянных квадрупольной связи для различ- ных изотопов, обусловленных одним избыточным /7-электроном, т. е. величины eqQ для случая, когда число «несбалансированных р-электронов» U равно единице. Эту величину можно записать в виде e#nl0 Q. Приведенные значения получены главным образом из экспериментальных величин постоян- ных квадрупольной связи для разных молекул; однако некоторые * из них были определены из атомных спектров. В табл. 41 даны также наиболее точные значения q, обусловленные одним избыточным р-электроном, ориентированным вдоль данной связи, т. е. значения </п10. Из значений eqQ и q можно определить ядерный квадрупольный момент Q, учитывая при этом, что е—заряд протона. Наиболее точные значения Q приведены в Приложении VII. § 5. КВАДРУПОЛЬНАЯ СВЯЗЬ В АСИММЕТРИЧНЫХ МОЛЕКУЛАХ До сих пор мы рассматривали только специальный случай симметрич- ных молекул, когда для определения энергии взаимодействия между ядер- ным квадрупольным моментом и молекулой достаточно одной лишь по- стоянной квадрупольной связи eqQ. В случае молекулы типа асимметрич- ного волчка необходимо учитывать, как это было отмечено в гл. 6, две постоянные связи eQ d2V/dz2m и eQ (d2V/dxm — d2V/dym), где xm, ym и zm — главные оси инерции. Для симметричной же молекулы, если z является осью симметрии, то d2V/дх^ — d2V/ду2п — 0. Очень часто тензор градиента электрического поля VE симметричен относительно некоторой молеку- лярной связи. Например, тензор VE в месте расположения любого атома G1 в молекуле СН2С12 приблизительно симметричен относительно связи С — G1, и если это направление выбрать за ось, то величину eqQ можно рассчитать вышеупомянутым способом. Величины eQd2V/dz^ и eQ (d2V/dxm — —могут быть рассчитаны по (6.23) при переходе к главным осям инерции с помощью поворота координат. 15 ч Тал г с и А. Шавлов
226 ГЛ. 9. СВЯЗЬ ПОСТОЯННЫХ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ СО СТРОЕНИЕМ МОЛЕНА Л Однако иногда встречаются случаи, когда сительно оси связи (Гольдштейн и Брэгг [396. атома С1 в молекуле поле несимметрично отно- 488]), как, например, для С1 двойная связь представ- Z — С1 или zb и /?^-связи, направленной по оси хь> в которой имеется двойная связь. Считая, что ляет собой сумму р5-связи вдоль направления перпендикулярной плоскости С1—-С—Н, т. е. мы получаем один избыточный электрон на /^-орбите, ориентированный по оси уь, т. е. в плоскости Cl —С—Н. Поэтому д*У __ д*У дх^ dz^ #зю (1 Если указанная структура с двойной связью а структура имеет относительный вес х G1 имеет относительный вес 1—х, то сумма их вкладов равна Значения величин d2V/dzm и d2V/дх2т ~d2V/dy2m для главных осей инерции можно получить из выражений (9.15) поворотом координат в соответствии с (6.236). При этом вследствие отсутствия аксиальной симметрии поля относительно связи переход к главным осям инерции несколько слож- нее, чем в случае (6.23а). В табл. 40 даны значения величин U для осей хь, уъ и zb в предположении, что имеется 15-лроцентная 5-гибридизация р3-св#зи, а также с учетом структуры К интересным последствиям приводит появление небольшой асиммет- рии при изгибных колебаниях молекул типа HCN, BrCN и JCN (Джаван и Таунс [760], Тетенбаум [820], Уайт [1213 а]). В основном колебательном состоянии эти молекулы линейны и электростатический потенциал обла- дает осевой симметрией. Однако при изгибном колебании, соответствующем колебательному числу у2 = 1, появляется незначительная асимметрия поля, которая частично объясняется различием в направлениях главных осей инерции и связей С —N или J—С, а частично тем обстоятельством, что тензор VE не является больше симметричным относительно этих связей. Рассматриваемый эффект позволяет оценить изменения электронной струк- туры в этих молекулах при изгибных колебаниях.
§ 6. ИНТЕРПРЕТАЦИЯ ПОСТОЯННЫХ МАГНИТНОЙ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ 227 § 6. ИНТЕРПРЕТАЦИЯ ПОСТОЯННЫХ МАГНИТНОЙ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ Постоянные магнитной сверхтонкой структуры имеют большую вели- чину только для малого числа молекул, обладающих электронным момен- том количества движения; в этих случаях они могут быть легко интер- претированы (ср. гл. 8). Однако для подобного рода молекул информация относительно электронного распределения, получаемая из магнитной сверх- тонкой структуры, обычно совпадает с информацией, получаемой благодаря наличию ядерной квадрупольной связи. Интерпретация магнитной сверхтонкой структуры оказывается полез- ной в первую очередь для линейных или двухатомных молекул, случае, как это следует из выражений (8.6) и (8.16), сверхтонкое действие зависит главным образом 2р.0р>/ f 1 \ D ЭТОМ взаимо- от четырех постоянных связи f, С __ 16л ИоРТ.к2/П\ 3 Р-оРт У Ср. 3 cos2I6 — 1 Л sin2 ® (9.16) ср. электро- Постоянная а содержит величину (1/г3)ср., которая усреднена по нам, образующим орбитальный момент. Постоянные с и с? содержат ана- логичные средние величины, но усреднение производится по электронам, которые обусловливают спиновый момент. Обычно спиновый и орбитальный моменты вызываются одними и теми же электронами и в этом случае три постоянные а, с и d связаны соотношением с = 3(а —d). Усреднение в вы- ражениях (9.16) производится только по тем электронам, которые обра- зуют моменты количества движения, и поэтому постоянные магнитной сверх- тонкой структуры имеют меньшее значение, чем постоянная квадрупольной связи eqQ = eQ [(3 cos2 0 — 1)/г3]ср. Последняя величина содержит усреднение по всем электронам молекулы. Достаточно полное исследование магнитной сверхтонкой структуры включает в себя получение численных значений для постоянных а, Ь, с и d и, следовательно, определение четырех величин [(3 cos2 6 — 1 )/г3]ср., (1/г3)ср., (sin2 0/г3)ср< и ф2(0). Первую величину можно считать в значительной степени подобной рассмотренному выше q, но при этом следует помнить, что учитыва- ются только те электроны, которые образуют моменты количества движе- ния. Вторая величина (1/г3)Ср., которая также уже рассматривалась в связи с квадрупольными эффектами, дает добавочные сведения, ибо измеряется непосредственно, что не имеет места в случае квадрупольной связи. Вели- чина (1/г3)ср. относится только к электронам, образующим орбитальный момент количества движения, и поэтому неприменима к 5-орбитам, для которых величины [(3 cos2 0 — 1)/г3]ср. или (sin20/r3)cp. также неприменимы. Четвертая величина ф2(0) является квадратом волновой функции электрона в месте расположения ядра и всегда очень мала Поэтому эта величина дает сведения, из квадрупольных эффектов, так на 5-орбитах. Молекула О2, находящаяся отличным от нуля электронным интересный случай взаимодействия между электронным и ядерным спи- нами. Обычная молекула О2 не имеет сверхтонкой структуры, так как спин ядра О16 равен нулю. Однако молекула О16О17 имеет ярко выраженную сверхтонкую структуру, из которой можно определить постоянные b и с [по(8.6)] и, следовательно, получить величины 62(0) и [(3 cos2 6 — 1)/2г3]ср. для элек- тронов с параллельными спинами (Миллер, Таунс и Котани [935, 936]). за исключением случая 5-орбиты, которые не могут быть получены как последние не связаны с электронами в 3 ^.-состоянии и поэтому обладающая спиновым моментом, представляет собой
2'28 ГЛ. 9. СВЯЗЬ ПОС'ЮЯНИЫХ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ СО СТРОЕНИЕМ МОЛЕКУЛ ,, И I !»» ——!!» I !! II I ---ц8ц_^_ — ------- -- -- Если рассматривать обычную структуру молекулы О2, то величина [(3 cos2 0 — 1)/2г3]ср. совпадает с теоретическим значением с точностью 10%. Величина ф2(0) соответствует электронам с параллельными спинами, которые на 2,5% имеют s-характер. Но даже эту малую степень s-харак- тера нельзя достаточно хорошо объяснить с точки зрения молекулярной структуры. Кроме того, наличие s-характера электронов сильно влияет на наблюдаемую сверхтонкую структуру, так как магнитное сверхтонкое расщепление, обусловленное s-электроном, обычно значительно больше расщепления, вызванного электронами, находящимися на других орбитах. Молекула NO и радикал ОН, находящиеся в основном 211-состоянии, представляют собой другие примеры большой магнитной сверхтонкой струк- туры. Коэффициенты связи для ОН до сих пор еще не интерпретированы, но интерпретация коэффициентов для NO проста и плодотворна (Дусма- нис [1028]). Молекула NO очень хорошо соответствует случаю связи (а), по Гунду, так что энергия сверхтонкого взаимодействия выражается в виде суммы величины аЛ + (Ь -р с) £ из равенства (8.9) и расщепления, связанного с удвое- нием 2 П1/2-состояния, согласно (8.16). Сверхвысокочастотные измерения для 2Пз/2-состояния (Берингер, Роусон и Генри [1005]) дали величину н + (6 + с)/2 = 74,1 мггц, а для 2П/1/2-состояния (Беррус и Горди [867], Галахер, Бедард и Джонсон [1038]) — величины а - (Ь + с)/2 = 92,2 мггц и d = 112,6 мггц. Если считать, что электрон, образующий орбитальный момент, идентичен с электроном, обусловливающим спиновый момент, то с = —87,6 мггц\ это приводит к следующим молекулярным постоян- ным: 15 • 1024 см ф2(0) = 0,85-1024 см~\ Первые две величины можно сравнить со значениями 23-1024 см атомной орбите азота. Для элек- величина (1/г3)СР , где г —расстоя- для />к-электрона, находящегося на трона на атомной орбите кислорода ние между электроном и ядром азота, пренебрежимо мала. Поэтому по- стоянные квадрупольной связи подтверждают, что электрон, образующий всего момент количества движения, проводит 15/гз’ или около 65% времени на />тс-орбите у атома азота. Орбита рассматривоемого элек- трона несколько ближе к плоскости, проходящей через атом азота пер- пендикулярно оси молекулы, чем соответствующая атомная орбита, так как значение (sin20)ep. в данном случае несколько больше, чем соответ- ствующая величина для атомной орбиты. Величина ф2(0) дает для нахо- ждения непарного электрона на 2s-op6nTe у атома азота вероятность ~ 2,5%. Как и в случае молекулы О2, обнаруженная небольшая примесь атомного .«-состояния приводит к большому вкладу в сверхтонкое расщепление.
'лава 10 эффект : и 'ТАРКА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ § 1. ВВЕДЕНИЕ Эффектом Штарка называются изменения в спектре системы, вызван- ные воздействием электрического поля. Можно ожидать, что вращатель- ный спектр молекулы, обладающей электрическим дипольным моментом, будет видоизменяться при помещении молекулы в электрическое поле, ибо поле будет взаимодействовать с дипольным моментом молекулы. Каче- ственно это явление можно объяснить и с точки зрения классической механики, но подробное объяснение требует привлечения квантовой механики. Сначала рассмотрим вращающуюся линейную молекулу, момент коли- чества движения которой перпендикулярен направлению электрического поля. Поле, стремясь повернуть диполь, заставляет его вращаться быстрее, если диполь ориентирован в направлении поля, или медленнее, если диполь ориентирован против поля. Поэтому более часто диполь оказывается направ- ленным против поля, а не по полю, так что в среднем диполь направлен против поля (в противоположность тому, чю можно было бы ожидать в отсут- ствие вращения). Можно показать, что разность времен пребывания молекулы в состояниях с различными направлениями дипольного момента пропорцио- нальна отношению энергии взаимодействия диполя с полем к вращатель- ной энергии: 1 ’ (10.1) где р—дипольный момент, Е— электрическое поле, 7 —момент инерции и (о —угловая скорость. Изменение энергии в поле равно f^E или ДТУ '№0* (10 21 Здесь вращательная энергия 1/2/со2 записана с помощью вращательного квантового числа и вращательной постоянной В. Изменение энергии приводит, конечно, к изменению средней скорости вращения молекулы или ее частоты. Если момент количества движения вращающейся линейной молекулы параллелен или антипараллелен электрическому полю, то вращающийся диполь слегка поворачивается в направлении поля и энергия, пропорцио- нальная (pEY/lhBJ (/-]-1)], уменьшается. Как будет видно из последу- ющего изложения, среднее изменение энергии при всевозможных ориента- циях вращающейся молекулы оказывается равным нулю; всевозможные положительные и отрицательные изменения компенсируются. Эффект Штарка у молекул типа симметричного волчка проявляется совсем иначе, так как их дипольные моменты могут иметь компоненты, параллельные направлению момента количества движения, т. е. такие компоненты, которые имеют фиксированное направление. По этой причине у молекулы типа симметричного волчка, вращающегося вокруг оси симметрии, дипольный момент направлен вдоль J и в электрическом поле его энергия равна — pTTcosO, где 6 —угол между J и полем Е. Про-
230 ГЛ. 10. ЭФФЕКТ ШТАРКА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ - - Ill — —.I. I I - -.— ИН II, I - I»-- I,— I. ji h I— — I I H»- — екция J на выделенное направление (например, на направление Е) всегда равна целому числу М — «магнитному» квантовому числу. Поэтому можно ожидать, что энергия будет равна рЕ cos О В более общем случае, когда J— момент количества движения, а К — про- екция момента количества движения на ось симметрии, проекция р. на напра- вление J равна Поэтому можно ожидать, что энергия будет равна \lEKM Или, вспоминая, что при использовании векторной модели всегда следует заменять J2 на /(/-(-1), можно написать ATV = - ^МК • (10.3) J (J -f-1) Это выражение для энергии, является точным; его более строгий вывод будет дан ниже. Изменение энергии, а значит, и изменение частоты молекулы типа сим- метричного волчка вследствие взаимодействия с электрическим полем пропорционально, как это следует из формулы (10.3), первой степени рЕ, в то время как для линейной молекулы [см. (10.2)] оно про- порционально второй степени ^Е, т е. значительно меньше, так как pE/[BJ(J +1)] мало (обычно от 0,01 до 0,001). Оба эти явления часто называют соответственно эффектом Штарка «первого» и «второго» порядка; эти названия соответствуют степени произведения \*Е, входящего в выра- жение для изменения энергии, или, как это будет показано ниже, порядку при- ближения теории возмущений, применяемой для вычисления этих эффектов. Эффект Штарка первого порядка, наблюдающийся у симметричных волчков, имеет наиболее общий характер для систем, обладающих выро- жденными уровнями. При рассмотрении ядерных моментов (см. стр. 129) было показано, что в отсутствие внешнего поля ни одна система не может иметь фиксированный по направлению дипольный момент, если только она не находится на одном из вырожденных энергетических уровней. Симмет- ричные волчки вследствие вырождения + К- и —К- уровней могут иметь дипольный момент такого типа, который будет взаимодействовать с элек- трическим полем. Линейные молекулы не имеют такого вырождения, так что nojre сначала должно индуцировать дипольный момент, «поляризуя» молекулу. Отметим, что у молекулы аммиака, являющейся симметричным волчком, два обычно вырожденных уровня расщеплены на величину частоты инверсии, и поэтому эффект Штарка первого порядка у аммиака не наблю- дается. С классической точки зрения можно сказать, что дипольный момент NH3 вследствие инверсии быстро изменяет свое направление, так что среднее значение дипольного момента в любом направлении равно нулю. § 2. КВАНТОВОМЕХАНИЧЕСКИЙ РАСЧЕТ ЭНЕРГИИ ШТАРКОВСКОГО ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ В СТАТИЧЕСКИХ ПОЛЯХ Квантовомеханический расчет влияния электрического поля на враще- , ние молекулы можно провести с помощью теории возмущений. Первое приближение теории возмущения равно просто среднему значению (усред- нение по состоянию) энергии взаимодействия, или cos Оф dv, (10.4)
КВАНТОВОМЕХАНИЧ РАСЧЕТ ЭНЕРГИИ ШТАРКОВСКОГО ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ 231 где 6 — угол между диполем молекулы р и полем Е. Выражение (10.4) представляет собой Е раз взятую z-компоненту матричного элемента диполь- ного момента, который приведен в табл. 20 (см. стр. 98). Для волновой функции симметричного волчка с вращательными квантовыми числами J, К и М эта таблица дает I (10.5) что совпадает с равенством (10.3); для линейной молекулы при К = 0 это выражение, конечно, обращается в нуль. Переходы могут происходить лишь при выполнении следующих пра- вил отбора: А/ = 1, ^К = 0 и Д7И = 0 или Д7И = ± 1 (ср. табл. 20). Для перехода J 4-1 наблюдаемые частоты определяются разностью Wj^i — Wj, так что при ДМ = 0 2МК^Е а при ДЛ/ = + 1 v = 2B(/+l) (2М + J) К^Е У(У-Н)(У4-2)Л (10.5а) (10.56) где М — «магнитное» квантовое число начального /-состояния. Во втором приближении теории возмущений уже и малые, обусловленные полем, изменения в кулы. Полученное в результате таких вычислений может быть записано в виде1) в расчет принимаются волновой функции моле- выражение для энергии (10.6) где Wn — энергия невозмущенного состояния, 1УП/— энергия какого-либо другого невозмущенного состояния и рпп/ — z-компонента матричного элемента дипольного момента для перехода между состояниями с кван- товыми числами пип'. Иногда говорят, что два состояния пип' «взаимодействуют» посредством возмущения p/TcosO. Отметим, что два взаимодействующих состояния всегда «отталкиваются», т. е. если Wn больше Wn', то формула (10.6) показывает, что присутствие состояния п' при наложении поля увеличивает энергию состояния п. При этом энергия состояния п' уменьшается на ту же величину и уровни оказываются раздвинутыми еще сильнее. Для нахождения полного изменения энергии состояния необходимо провести суммирование по всем таким «отталкиваниям», как это и показано в (10.6). Соответствующие матричные элементы можно найти в табл. 20. Матричный элемент дипольного момента симметричного волчка равен нулю для всех комбинаций состояний, за исключением состоя- ния с J = Jr или / = /'4-1, когда М = М' и К = К' (так как р для симметричного волчка всегда направлен вдоль оси симметрии). Таким образом, поправка второго порядка ДТТ2 возникает под влиянием только двух соседних состояний /'=/4-! и /' = /—1; она опреде- ляется выражением ДЖ = & 2Bh J3(2J —1) (2J + 1) [(J+1)2 — К2] [(J + 1)2—M2] (J + 1)»(2J + 3)(2J + 1) (Ю.7) рЛЕ* x) Эффекты Штарка, которые учтены в выражении (10.6), обусловлены только молекулярными дипольными моментами. Существуют и другие, значительно меньшие но величине члены, вызванные поляризацией электронных волновых функций внутри молекулы. Этими эффектами обычно пренебрегают; они, однако, будут рассмотрены ниже.
232 ГЛ. 10. ЭФФЕКТ ШТАРКА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ Эта поправка обычно значительно меньше поправки первого порядка, определяемой равенством (10.5), так что она мало существенна, кроме случая, когда К = 0 и поправка первого порядка к энергии равна нулю. Для линейной молекулы или какой-либо симметричной молекулы с выражение для ДИ/2 принимает более простой вид ди/ _ И2#2 7(7 + 1)-ЗЛ72 И (2J — l)(2J+3) ’ Однако, в случае когда 7 = 0, равенство (10.7) имеет вид (10.8) (10.9) Частоты переходов, конечно, зависят от различия эффектов Штарка для верхнего и нижнего уровней перехода. Окончательное выражение для частоты поглощения линейной молекулы дается ниже равенством (10.25). Как видно из (10.7) и (10.8), энергия штарковского взаимодействия второго порядка не зависит от знака М. В отсутствие штарковского рас- щепления для каждого значения J существуют 27-г 1 различных вырож- денных уровней, соответствующих разным значениям М. Эффект Штарка первого порядка, когда он существует, полностью снимает это вырождение. Эффект Штарка второго порядка зависит от 7И2, так что все эти уровни разбиваются на пары вырожденных уровней ( + М), исключая уровень М=0, который является невырожденным. Выражение (10.8) показывает, что для больших 7 у молекулы с момен- том количества движения, направленным перпендикулярно £(7И = 0), изменение энергии имеет положительный знак и пропорционально ^E^/hBJ1, как это следует из выражения (10.2). Подобным образом для больших 7 и М = 7 энергия имеет отрицательный знак и пропорциональна ~\^E2/hBJ2. Из (10.8) вытекает, что для любого значения 7, кроме 7 = 0, среднее зна- чение МУ2 равно нулю, ибо iM-J 3 7И2 = 7(7+1)(274 1), (10.10) ~~~~-J так что среднее значение величины ЗМ2 точно равно 7(7+1). В выражение для энергии штарковского взаимодействия могут быть вклю- чены члены, полученные с помощью теории возмущений высокого порядка. нулю) были оценены Поправки четвертого порядка для энергии штарковского взаимодействия в линейной молекуле (поправка третьего порядка равна Браузером [26] и Юзом [229,401]; в большинстве случаев они оказались очень малыми. Эти поправки меньше, чем поправка второго порядка, и несколько меньше, чем отношение поправки второго порядка к вращательной энергии; обычно они составляют величину, не превышающую 1%. Точное выраже- ние для энергии W линейной молекулы в сильном электрическом поле удалось записать в виде следующей непрерывной дроби (Лэмб, см. [229]; а также Барьоль [461]): {V-E/hB)2 А2ММ (М + 1) (М + 2) W №/hB)* hB (М + 2)(М + 3) — W/hB (10.11) где В, М, fi и Е имеют тот же смысл, что и выше, а 2 (х + I)2 — У2 xv = (2а:+ 1) (2а:+ 3) ’ Каждому из многочисленных решений уравнения (10.11) для данного М соответствует определенное значение величины J. Эта непрерывная дробь
§ 2. КВАНТОВОМЕХАНИЧ. РАСЧЕТ ЭНЕРГИИ ШТАРКОВСКОГО ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ 233 очень неудобна для практических расчетов, однако при некоторых усло- виях (для малых /) были сделаны ее оценки (Юз [229]). Эффект Штарка для двух близких уровней. Особый интерес представ- ляет собой специальный случай эффекта Штарка, наблюдаемого у двух «взаимодействующих» уровней, расположенных довольно близко друг от друга — значительно ближе, чем расстояние между каждым из них и любым другим третьим уровнем. Обычно это наблюдается у слегка асимметричных волчков, а также при Z-удвоении уровней линейных моле- кул в возбужденных состояниях. (Напомним, что формально линейные молекулы, имеющие возбужденные вырожденные уровни, очень похожи таких двух близких уровней энер- гию взаимодействия с электрическим полем нельзя считать малым возму- на слегка асимметричные волчки.) Для щением: в этом случае необходимо точное решение задачи. Предположим, что и невозмущенные волновые функции двух уровней. После наложения поля Е волновые функции могут быть записаны в виде Фх = а (£) ф; + Ъ (£) ф», ф2 = - Ъ (£) ф? + а (Е) ф«, (10.12) а матричный элемент возмущающего взаимодействия — Ер cos 0, соответ- ствующий этим двум состояниям, равен — Д112 = — Ер С cos 6 sin О dO dy. (10.13) Эта величина представляет собой умноженный на — Е матричный элемент дипольного момента, который в свою очередь пропорционален матричному элементу направляющего косинуса. Рассматриваемый случай полностью подобен взаимодействию между двумя соседними состояниями типа «резонанса Ферми» (см. гл. 2). Матричный элемент РУ12, полученный в гл. 2, соответствует — Ер12, а вели- чина о равна разности энергий между невозмущенными состояниями 6 = ^°-^. (10.14) Как и в равенстве (2.22), энергия сывается выражением РУ9 + Ж . Г в присутствии возмущающего поля опи- (10.15) Здесь величины а и Ь, как и в (2.24), равны (10.16) Наибольший интерес представляют собой энергии, описываемые выра- жением (10.15). Предположим, что W° > W°. Тогда если энергия меньше (W°— W°)/2, т0 (Ю.15) можно разложить в рядг или^-^+... (10.17) 12 12 Из этого выражения следует, что энергия штарковского взаимодействия зависит от А'2, что типично для второго приближения теории возму- щений, однако этот эффект второго порядка довольно большой, так как TFJ—-W° может быть довольно малым. Если |Лу.12| становится больше W[—W^/2, то выражение (10.14) можно разложить в ряд (10.18)
ГЛ. 10. ЭФФЕКТ ШТАРКА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ Оказывается, что в этом приближении энергия штарковского взаимодей- ствия линейно зависит от Е, что типично для первого приближения теории возмущений. Именно это приближение справедливо для симметричного волчка с дважды вырожденными уровнями, ибо в этом случае W° — = 0. Таким образом, равенство (10.15) соответствует переходному случаю от эффекта Штарка «первого» ко «второму» порядку. Обычно этот промежуточный тип эффекта Штарка для пары почти вырожденных уровней наблюдается у слегка асимметричных волчков. В этом случае пара уровней энергии симметричного волчка (уровни, вырожденные по К) расщепляется вследствие асимметрии на величину, определяемую выражением (4.9). Даже при наличии сравнительно большой асимметрии определенные пары уровней могут быть почти вырожденными. Дипольные матричные элементы слегка асимметричного волчка довольно точно описываются соответствующим выражением для симметричного волчка (см. табл. 20), поэтому для этих слегка расщепленных уровней имеем ’^ = 777~1Т’ (10.19)' и \ j ~г jj где А? —обычное квантовое число соответствующего симметричного волчка, а М — проекция J на направления поля Е. Линейные молекулы в возбуж- денных изгибных колебательных состояниях очень похожи на слегка асимметричные молекулы, поэтому эффект Штарка Z-дублетов у этих моле- кул также описывается выражением (10.15) с матричными элементами, определяемыми равенством (10.19). Эффект Штарка у асимметричных волчков. У асимметричных волчков эффект Штарка обычно бывает второго порядка, т. е. пропорционален £2, так как уровни энергии не вырождены. Однако довольно часто наличие пары близких уровней приводит к эффекту Штарка описанного выше типа; кроме того, возможны и другие особые случаи. Достаточно полное иссле- дование этого вопроса было проведено Холденом и Вильсоном [298]. Обычно, когда нет вырождения, выражение для энергии штарковского взаимодействия имеет вид (10.6) и включает сумму по некоторому числу членов, содержа- щих матричные элементы для переходов между различными вращатель- ными уровнями. Эти матричные элементы приобретают простую форму лишь в том случае, когда волчок становится приблизительно симметрич- ным. Однако Кросс, Хайнер и Кинг [136] с помощью оценок для интен- сивность переходов вычислили эти матричные элементы и табулировали определенные значения соответствующих сумм матричных элементов xSj^ Из выражения (4.22) видно, что для дипольного момента рх, направ- ленного вдоль главной оси инерции молекулы, имеем |мтм, J'^M (10.20) где j' (*) или при других обозначениях xSjnj' М приведены в При- т и m mn ложении V в виде функций параметра асимметрии х. Для суммирования по М и М' квадраты матричных элементов запишем с помощью табл. 20 в следующем виде: Р-J ; м, м т X, М; J + UsM
§ 3. ОТНОСИТЕЛЬНАЯ ИНТЕНСИВНОСТЬ ШТАРКОВСКИХ КОМПОНЕНТ 235 этих выражениях М' считалось равным М, так как в противном слу- чае все матричные элементы равны нулю; другими словами, момент коли- чества движения М в направлении поля Е не может меняться. Как и при исследовании интенсивностей линий, каждая компонента дипольного момента может быть рассмотрена по отдельности, так что полная энергия штарковского взаимодействия в случае отсутствия всякого вырождения записывается в виде где а, Wj.-Wd+t^ (10.22) b и с—три главные оси инерции, a Wj — невозмущенная энергия вращательного состояния с определенным Д. Штрих у знака суммы озна- чает суммирование по всем состояниям, за исключением В общем виде рассматриваемая энергия равна Wj^ = (A^ + BJzM^E\ (10.23) Холден и Вильсон [298] табулировали величины типа Aj_ и чающиеся, однако, на определенный множитель) для всего значений вращательных постоянных и для всех Если только не нужна высокая точность, то, приведенные в Приложении V, в выражение (10.22) эффект Штарка для уровней с J вплоть до 12. Кроме того, Холден и Вильсон [298] рассмотрели ряд особых случаев диапазона уровней с J = и, 1 или Z. подставляя величины S, можно вычислить вырождения, характерного тем, что матричные элементы перехода между вырожденными уровнями обращаются в нуль. Это приводит к тому, что эффект Штарка пропорционален Е2 или несколько более высокой степени Е. § 3. ОТНОСИТЕЛЬНАЯ ИНТЕНСИВНОСТЬ ШТАРКОВСКИХ КОМПОНЕНТ И ИДЕНТИФИКАЦИЯ ПЕРЕХОДОВ ПО КАРТИНЕ ИХ ШТАРКОВСКОГО РАСЩЕПЛЕНИЯ Если М —проекция J на ось z или на направление статического электрического поля, то переходы, вызываемые сверхвысокочастотным электрическим полем, могут происходить лишь при выполнении условия С классической точки зрения это можно понять из того, что электриче- ское поле, направленное параллельно оси z, не может создать момента «относительно самой оси z. Если сверхвысокочастотное электрическое поле направлено перпендикулярно направлению статического поля, то ДМ = ± 1. Матричные элементы дипольного момента симметричного волчка для каж- дого из этих случаев можно найти в табл. 20. Зависимость этих матрич- ных элементов от М совершенно одинакова при любых значениях К. Так как волновые функции асимметричного волчка представляют собой ком- бинации волновых функций симметричного волчка для тех же значений J и М, но для различных К, то зависимость матричных элементов от М для асим- метричных волчков будет та же самая, что и для симметричных. Вслед- ствие этого интенсивности переходов со всевозможными значениями М пропорциональны величинам, приведенным в табл. 42. Однако при этом предполагается, что штарковское поле достаточно мало и его можно счи- тать малым возмущением. В особых случаях (ср. стр. 247) это предположе- ние не оправдывается.
ГЛ. 10. ЭФФЕКТ ШТАРКА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ Таблица 42 Относительные интенсивности штарковских или зеемановских компонент1) &J— о —— 1 Статическое и сверх- высо ко частотное поля параллельны: Статическое и сверх- высокочастотное поля перепендику- лярны: ДМ=-4-1 Д М ==—1 М2 (J'-M') (J'-Jf'+l) (J+M') (J-Jf' + l) (J'-M’) (J'-M' + l) (J'+M') (J'+M'-i) 1) Из двух значений J, соответствующих уровням, участвующим в переходе, наибольшее обозначено через J', М'—наибольшее (более положительное) из М. Экспериментальное устройство, наиболее часто применяемое для наложе- ния «штарковского» поля, будет описано ниже. В этом устройстве, как и во всех остальных, наиболее удобных для применения в радиоспектро- скопии, статическое и сверхвысокочастотное поля имеют одно и то же направление. Вследствие этого наиболее интенсивными оказываются пере- ходы ДМ = 0, так что обычно только они и наблюдаются. Изменение частоты штарковских компонент, как это следует из выражения (10.23),. в этом случае описывается формулой V = Д [Aj,_, - + (Bj^, - Bjj №] Е (10.24) или Ду = (Л + ВМ2)£2. В частном случае линейной молекулы коэффициенты равенства (10.24) можно оценить с помощью (10.8), что приводит к выражению у = 2В (/4-1) + ъм2 (8J2 4-16J 4- 5) — 47 (J +1 )2 (J + 2) (J 4- 1) В№ J (J 4- 2) (2J — 1) (2J 4-1) (2J 4- 3) (2J 4- 5) * (10.25) Для частного случая 7 = 0 4р2£’2 15ВЛ2 * Если ДМ = 0, то М не должно превышать наименьшее значение J в рас- сматриваемом переходе. Вследствие этого подсчет числа компонент (раз- личающихся значением М2) непосредственно дает величину наименьшего J в данном переходе. Однако в случае, когда Д7 = 0, интенсивность перехода быстро уменьшается с М2. Компонента М = 0 совершенно исчезает, а осталь- ные компоненты с малым значением М могут оказаться довольно слабыми. В том случае, когда наблюдаются не все штарковские компоненты, наибольшее значение М2, а следовательно, и наименьшее значение J в дан- ном переходе можно определить из относительных расстоянии между ком- понентами. Расстояния между последовательными штарковскими компонен- тами возрастают с увеличением М в соответствии с равенством (10.24),
§ 4. ЭФФЕКТ ШТАРКА ПРИ НАЛИЧИИ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ . ' 11 ' 1,1 ' И-И—II .1 ....- I. I I — — - так что компоненты с большим значением М обычно легко отличить от компонент с меньшим М. Кроме того, точные измерения относи- тельного расстояния для определенного значения Е позволяют найти значения М2 для каждой компоненты. Обычно изменения в J легко вычислить из относительных интенсивно- стей штарковских компонент. Если А/ = 0, то из данных табл. 42 видно, что наибольшей интенсивностью обладает переход с самым большим значе- нием М. Если А/—± 1, то интенсивность пропорциональна J'2—Л/2 и, следовательно, наибольшей интенсивностью обладает переход с наимень- шим значением М. Фик 56. Картина штарковского расщепления для неко- торых типов переходов, включающих уровень Относительные расстояния для компонент, соответствуют их пе- реходу ДМ = 0, зависят только от J и М Для переходов ДМ==±1 эти расстояния в некоторой степени зависят такя?е и от энергии уровня, участвующего в переходе а—j = ДМ=0, стрелкой отмечена отсутствующая компо- нента, б—J = b+-b, ДМ —±1, в—J = 5 - 6 гиги 7 = 6*-5, ДМ = 0, г— / = 5<-6 или 7 = 6 <-У ДП = ±1 Jb последнем случае нет также ни одной компоненты, интенсивность кото- рой равнялась бы нулю, так как J' по крайней мере па единицу больше М. Исследование картины штарковского расщепления линии дает воз- можность непосредственно определить наименьшее значение J в наблюдаемом переходе, а также позволяет решить вопрос об изменении значения J при переходе. Схематическое изображение относи ie л ьных расстояний и интен- сивностей для нескольких типичных случаев штарковского расщеплен .я приведено на фиг. 56. Цдогда знание абсолютной величины эффекта Штарка, т. е. значений констант Л и В в (10.24), облегчает идентификацию переходов асимметрич- ного волчка. Если, например, А или В велико, то можно ожидать, что к одному из энергетических уровней рассматриваемого перехода довольно близко примыкает другой уровень, так что разность энергий Wj — Wj'„, в знаменателе выражения (10.22) будет малой. Часто оказывается возмож- ным оценить Wj — Wj'_, по величине А или В. В других случаях по величине А и В или их отношению можно сделать выбор между двумя или более возможными интерпретациями перехода. § 4. ЭФФЕКТ ШТАРКА ПРИ НАЛИЧИИ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ Если имеется сверхтонкая структура, обусловленная ядерным спином Z, то полный момент количества движения молекулы определяется квантовыми
238 ГЛ. 10. ЭФФЕКТ ШТАРКА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ число штарковских компонент зависит от F, а не от J, и можно ожидать^ что энергии штарковских компонент будут довольно сильно отличаться от рассмотренного выше случая, когда сверхтонкая структура отсутствовала. Рассмотрим три случая: слабые, сильные и промежуточные поля. В случае слабых полей электрическое поле так мало, что энергия штарковского расщепления значительно меньше энергии взаимодействия между ядром и молекулой, т. е. энергии сверхтонкого расщепления. При этом волновые функции молекулы и сверхтонкая структура лишь незначительно» возмущаются электрическим полем. Выражаясь классическим языком, пре- цессия молекулы под воздействием штарковского поля настолько мед- ленна, что взаимодействие между ядром и молекулой возмущается только» в очень малой степени. Состояние молекулы удовлетворительно описывается квантовыми числами /, J, F и MF. Величина Mj — проекция J на направление* электрического поля; она не является хорошим квантовым числом, т. е. не является интегралом движения молекулы. Каждая линия сверхтонкой струк- туры расщепляется вследствие эффекта Штарка на несколько компонент в соот- ветствии с величиной MF, однако это расщепление мало по сравнению со сверхтонким расщеплением. В случае сильных полей энергия штарковского взаимодействия значительно- больше энергии сверхтонкого расщепления. Молекула под воздействием электрического поля прецессирует настолько быстро, что ориентация ядра не может следовать за вращением молекулы. В этом случае говорят, что- связь между I и J разорвана и сверхтонкая структура претерпевает радикаль- ные изменения. F перестает быть хорошим квантовым числом, так как вектор,, являющийся суммой I и J, больше не фиксирован по направлению. Для описания состояния молекулы оказываются пригодными квантовые числа /, 7, Mi и Л/j, где Мт — проекция I на направление поля. Энергии штар- ковского расщепления те же, что и в отсутствие сверхтонкой структуры, а последняя приводит к расщеплению каждого штарковского уровня; вели- чина сверхтонкого расщепления значительно меньше расстояния между штарковскими уровнями. Электрическое поле может быть настолько большимг что энергия штарковского взаимодействия будет значительно превышать расстояние между вращательными уровнями, вследствие чего J больше не будет хорошим квантовым числом. В дальнейшем мы будем рассматривать только такие случаи, когда энергия штарковского взаимодействия велика по сравнению с энергией сверхтонкого взаимодействия и мала по сравнению с вращательной энергией, ибо эти случаи наиболее часто встречаются. В случае промежуточных полей, т. е. при промежуточном взаимодей- ствии ^энергия сверхтонкого взаимодействия и энергия штарковского взаи- модействия сравнимы по величине. При этом как Mj, так и MF и F не являются хорошими квантовыми числами. Волновые функции представляют собой комбинации функций, соответствующих случаям сильного и слабого полей. Вычисление волновых функций и уровней энергий в этом случае обычно- оказывается довольно сложным. Штарковское расщепление по величине сравнимо со сверхтонким расщеплением; относительные интенсивности различ- ных компонент иногда сильно зависят от напряженности поля. Для оценки волновых функций, интенсивностей и энергий необходимо решать секулярные уравнения, которые могут быть высокого порядка, если J или I велико. Примером (хотя и довольно специальным) может служить детальное иссле- дование эффекта Штарка в инверсионном спектре аммиака, произведенное Яухом [232]. Слабые электрические поля. Сверхтонкая структура в слабых полях не под- вергается возмущению, поэтому штарковское расщепление можно вычислять так же, как и при отсутствии сверхтонкой структуры. Наблюдается эффект Штарка как первого, так и второго порядка (линейный и квадратичный). Для
§ 4 ЭФФЕКТ ШТАРКА ПРИ НАЛИЧИИ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ 239 симметричного волчка линейный эффект Штарка можно рассчитать, пользуясь векторной моделью. Энергия штарковского взаимодействия АЖ равна — р cos О Е, где р cos 9 — проекция дипольного момента на направление поля Е. Пусть теперь р направлено вдоль оси молекулы, или вдоль момента количества движения К, который прецессирует вокруг полного вращательного углового момента J. В свою очередь J прецессирует вокруг F, a F прецессирует вокруг направления поля Е. Усредненный по времени cos 9 равен cos9 = cos(KJ) cos(JF) cos(FE), (10.26) где. например, (KJ) —угол между двумя векторами К и J. Но cos(KJ) = cos(JF) - J2_p/?2_J2 2J7 co&(FE) = ^ , следовательно, \lKMf (J* + F2 — E) 2J*F* Известно, что при вычислениях на основе векторной модели квадрат любого» вектора J следует заменять на J(J-pl), отсюда получаем АЖ = y.K[J (У + !) + /’(/’+!) — /(/+1)] MFE 2J (У 4-1) А (/? 4-1) (10.27) Отметим, что АЖ пропорционально К и поэтому при К = 0 линейный эффект Штарка отсутствует. Кроме того, если F = 1 + J = Мр, то (10.27) переходит в ДЖ — — \*EK/(J f- 1), что совпадает с выражением, которой получалось бы для J =_ Mj в отсутствие сверхтонкой структуры. Однакск во всех остальных случаях эффект Штарка вследствие сверхтонкой струк- туры видоизменяется. Более строгий вывод равенства (10.27) дали Лоу и Таунс [417]. Если волновую функцию состояния, обладающего сверхтонкой струк- турой, разложить по вращательным волновым функциям, которые харак- теризовали бы состояние в отсутствие сверхтонкой структуры, то эффект Штарка второго порядка можно вычислить в общем виде: ф (F,M,JZI) = У С (F,М ,J,1 ,Мj) Mj (10.28) здесь U (J^Mj) — волновая функция асимметричного волчка в состоянии с указанными квантовыми числами, а о (/,Mj) — волновая функция ядра со спином I, точная природа которой нас не интересует. В разложении имеются лишь те функции, для которых Mj Mj =М. Коэффициенты С (F,M,J,1,Mj) не зависят от квантового числа х. Значения этих коэффициен- тов приведены в таблицах Кондона и Шортли (см. [64], стр. 76). В общем случае для асимметричного волчка без вырождения и без сверхтонкой структуры энергия эффекта Штарка второго порядка определяется выра- жением АЖ7 (10.23) С помощью равенства (10.28) можно показать, что энергия эффекта Штарка второго порядка при наличии сверхтонкой структуры равна ДЖ^т - 2 \C(F,M,JJ,Mj) + Е2. (10.29) Mj С U Это выражение характеризует полный эффект Штарка, который представ- ляет собой сумму эффектов Штарка для каждого значения Mj, умножен- ных на вероятность С2 состояния молекулы с определенным значением Mj.
240 ГЛ. 10. ЭФФЕКТ ШТАРКА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ Выражение (10.29) справедливо, пока энергия сверхтонкого расщепления как это бывает в обычных случаях, мала по сравнению между вращательными уровнями. Сумма всех вероятностей У ( м, с расстоянием (F,M,J,I,Mj)2 равна единице, а значение другой суммы ^\C(F,M,J,I,Mj) 2M2j можно получить из выражения, которое приведено в работе Фано [290]. Если все это учесть, то выражение (10.29) переходит в следующее: AW„r =Ат.ЕЧ I/ ' ’ 'J 6/,(F + l)(2/’—1)(2#4-3) ' 3 J ’ / где D = F (F + 1) 4 J (J -ь 1) —1(14 1). Следовательно, эффект Штарка в слабых полях для асимметричного волчка при наличии сверхтонкой структуры можно выразить через коэффициенты А и В, характеризующие эффект Штарка в отсутствие сверхтонкой структуры. Выражение (10.30) применимо к линейной молекуле (или к симметричному волчку в случае К = 0), для которой это выражение сводится к следующему (приведенному у Фано [290]): [ЗМ2~F(F^l)] [3D(D — 1) (10.31) При наличии сверхтонкой структуры эффект Штарка в слабых полях можно выразить через квантовые числа, вращательные энергии и интенсивности линий, приведенные в Приложении V (ср. Мицушима [939]), а коэф- фициенты Aj и Bj^ в (10.30) можно оцепить с помощью (10.22). Сильные электрические поля. Энергия штарковского расщепления в сильных полях значительно превышает энергию сверхтонкого взаимодействия. Пока \Mj\^ 1, штарковское расщепление совпадает с тем, которое наблю- дается при отсутствии сверхтонкой структуры, а сверхтонкую структуру можно рассматривать как малое возмущение. Энергия сверхтонкого расще- пления, обусловленного магнитным дипольным моментом ядра, равна TTz = aI-J. В рассматриваемом случае энергия описывается выражением W (|i) = aMjMj, где Mj пробегает значения /, /—1, ..., —- I для каждого возможного значения Mj. Обычно магнитная сверхтонкая структура очень мала,"так что почти всегда имеет место случай сильного поля. Энергия сверхтонкого взаимодействия, обусловленного квадрупольным моментом ядра в сильных полях (и когда \Mj\^= 1), равна eqQ Г ЗК2 . 1 _ 4Z(2Z-1)(2Z— 1)(2J43) L /(/40‘ . W(<?) У [3Afl-/(/+l)][3M}-~ J(J +-1)]. (10.32) В случае сильных полей, когда |Afj| = 1 и К = 0, величина Mj не всегда является «хорошим» квантовым числом, так как вне зависимости от того, насколько мала константа квадрупольной связи eqQ, квадрупольные эффекты могут вызвать переходы между вырожденными уровнями Л/j = 1 и Mj = — 1. Между другими парами вырожденных уровней (за исключением тех, для которых AMj= ±2) квадрупольное взаимодействие не вызывает переходов. Полный момент количества движения вдоль направления ноля должен оставаться постоянным, так что М = Mj 4 Мт оказывается хорошим кван- товым числом, хотя величины Mj и Mj порознь ими не являются. Когда М ~ I + 1 пли М = /, Mj может иметь значение только 1, вследствие
§ 4. ЭФФЕКТ ШТАРКА ПРИ НАЛИЧИИ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ 241 чего состояние Мj = — 1 не наблюдается и энергии характеризуются просто выражением (10.32). Во всех остальных случаях следует решать секулярное уравнение второй степени Фано [290]. 240 200 160 120 40 40 120 160 Фиг. 57. Изменение энергии линеинои молекулы под влиянием эффекта Штарка; 80 100 20 40 60 Промежуточные электрические поля. В случае промежуточных полей штарковская энергия и энергия сверхтонкого взаимодействия сравнимы по величине. Уровни энергии должны быть определены из решения урав- нения второго или более высокого порядка. Если J или I мало, то такие решения не сопряжены с большими трудностями, так как самое сложное уравнение имеет порядок 27+1 или 21 + 1 (смотря по тому, какая из этих величин меньше). Эти уравнения исследовал Фано [290], а также Лоу и Таунс [417]. Сверхтонкие энерге- тические уровни при любой напря- женности электрического поля в ча- стном случае симметричной молекулы при /Г = 0, 7 = 1 и 7 = 7/2 изображены на фиг. 57. Видно, что каждая отдель- ная компонента в зависимости от того, осуществляются ли условия сильного или слабого поля, может меняться самым различным способом. Поведе- ние компоненты с М = 7 +1 всегда имеет простой характер, так как эта компонента описывается линейным секулярным уравнением, так что штар- ковская и «сверхтонкая» энергии про- сто складываются, не влияя друг на друга. Изменение энергии этого уровня (М = 9/2) на фигуре изображено пря- мой линией. Для сравнения на фиг. 58 показана экспериментально измерен- ная сверхтонкая структура. Там же приведены и теоретические кривые для промежуточных полей. Эффект Штарка при сверхтонкой структуры, ленной двумя ядрами. Сверхтонкая квадрупольная структура обуслов лена ядром со спином 1=7/2’ 21 П2 ____ где W—сумма сверхтонкой и штарковской энер- гий (Фано [290]). наличии обуслов- Эффект Штарка еще более усложняется, если сверхтонкая структура обусловлена двумя ядрами. Случай сильного поля довольно прост, так как энергия сверхтонкого расщепления равна сум- ме энергий сверхтонкого расщепле- ния, которое обусловливалось бы каж- дым ядром в отдельности. Если, на- пример, два ядра имеют соответственно квадрупольные моменты и Q2, то сверхтонкая энергия в случае сильного поля равна W(^1) + РИ((?2), где W (Q) определяется равенством (10.32). В слабых или промежуточных полях положение сложнее. Случай двух ядер, одно из которых имеет квадрупольный и магнитный дипольный моменты, а другое — только лишь магнитный дипольный момент, рассмотрен Ниренбергом, Раби и Слотником [329]. 16 Ч. Таунс и А. Шавлов
242 ГЛ. 10. ЭФФЕКТ ШТАРКА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ 4 Относительные интенсивности штарковских компонент линий сверх- тонкой структуры. Относительные интенсивности штарковских компонент в слабом и сильном полях при наличии сверхтонкого расщепления близки к интенсивностям, полученным в отсутствие сверхтонкого расщепления. При очень слабых полях относительные интенсивности штарковских компонент одной образом: если &F линии сверхтонкой структуры определяются следующим (10.33) еслиШ’ (10.34) где F' — наибольшее из двух переходу. значении г, соответствующих данному сильных полях относительные интенсивности каждой из штар- Ег (CGSE/cm)2 Фиг. 58. Зависимость частоты всех компонент перехода 7=1 «- 0 молекулы СН3С185 от напряженности электри- ческого поля. Кривые рассчитаны для (а= 1,869 дебая (Шульман, Дейли и Таунс [557]). ковских компонент такие же, как и при отсутствии сверхтонкого расщеп ления, т. е. при Д/ = 0 и AMj = 0 (10.35) при AJ (10.36) Каждая из этих штарковских компонент расщепляется на сверхтонкие компоненты одинаковой интенсивности, соответствующие различным Mj. При сверхтонком расщеплении, обусловленном квадрупольным взаимодей- ствием, компоненты ± Mj имеют одну и ту же энергию, поэтому все сверх- тонкие линии имеют одинаковую интенсивность, за исключением линии сМ/ = 0, интенсивность которой вдвое меньше всех остальных. Интенсив- ности компонент при средних полях можно оценить интерполяцией резуль- татов для двух крайних случаев слабого и сильного полей. Эти интенсив-
§ 5. ОПРЕДЕЛЕНИЕ ДИПОЛЬНЫХ МОМЕНТОВ МОЛЕКУЛ 243 ности можно определить точно, если решить уравнения, которые встре- чаются при вычислении точных значений энергии для средних полей (Лоу и Таунс [417]). § 5. ОПРЕДЕЛЕНИЕ ДИПОЛЬНЫХ МОМЕНТОВ МОЛЕКУЛ Кроме того, что исследование эффекта Штарка помогает идентифицировать переходы и дает хороший метод модуляции линий поглощения с целью улучшения условий обнаружения сигнала, его измерение представляет собой точный и удобный способ определения молекулярных дипольных моментов, ибо величина эффекта Штарка зависит от произведения дипольного момента на напряженность электрического поля. Для таких измерений необхо- димо достаточно однородное электрическое поле, напряженность которого известна. Для наблюдений эффекта Штарка наиболее часто употребляется волно- водная ячейка, конструкция которой приведена на фиг. 59. Электрическое поле создается плоским электрическим электродом (пластиной), помещенным внутри волновода. Сверхвысокочастотное поле пересекается этим электродом в плоско- сти, перпендикулярной напряженности этого поля, поэтому электрод может лишь незначительно его исказить и не препятствует распространению сверх- высокочастотной волны. В волноводе электрод обычно укрепляется при помощи узких изолирующих полосок с продольным пазом, изготовленных из поли- стирена, тефлона или какого-либо другого диэлектрика, который на сверх- высоких частотах обладает не слишком большими потерями. Электрический контакт обычно осуществляется с помощью проводника, пропущенного через небольшое отверстие в середине узкой стороны волновода, так что между электродом и волноводом может быть приложено постоянное или низкочастот- ное переменное напряжение. Из фиг. 60 видно, что электрическое поле в «штарковском волноводе» имеет значительные неоднородности только около краев электрода и что- в центре волновода оно параллельно направлению сверхвысокочастот- ного электрического поля. Наличие диэлектрических вкладышей небольшого размера изменяет поле в незначительной степени. Характер эквипотенциаль- ных поверхностей в волноводе с диэлектриком исследован в работе Шар- бо [548]. К счастью, наиболее существенна центральная часть волновода, г до нет искажений. Напряженность высокочастотного электрического поля Е про- порциональна sin ny/L, причем L — ширина волновода, а у — расстояние от од- ного из его концов. Вероятность перехода, пропорциональная Е* или sin2 KyjLT достигает максимального значения в центре волновода и равна нулю по краям. Если давление газа в волноводе достаточно велико и молекулы за время пе- рехода не успевают пройти значительное расстояние (т. е. если длина свобод- ного пробега много меньше L), то большая часть переходов будет происхо- дить вблизи центра волновода. А так как в центре волновода штарковское и сверхвысокочастотное электрические поля параллельны, то преобладать будут переходы ДМ = 0. Действительно, при нормальном типе волны в волно- воде (71£’О1) переходы ДМ=±1 оказываются слишком слабыми для того, чтобы их можно было наблюдать, хотя в некоторой области вблизи от края электрода такие переходы происходят. отношение ширины волновода L к X — расстоянию, между широкой стенкой волновода достаточно велико, то можно что происходят лишь переходы ДМ = 0, и при вычислении предполагать поле однородным Если электродом считать молекулярных дипольных моментов и равным по деличине полю в центре волновода. Шульман и Таунс [559] получили приближенное аналитическое выражение для компонент штарков- ского поля и, пользуясь этим выражением, оценили влияние неоднород- ности поля для различных волноводов. Для волновода с отношением L/Х 6 16*
% 4:4: ГЛ. 10. ЭФФЕКТ ШТАРКА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ измеренный дипольный момент необходимо ввиду неоднородности поля уменьшить на 0,2%, а для L/X —5 эта поправка почти вдвое больше. Для таких волноводов интенсивности переходов АЛ/ = ± 1 составляют всего несколько десятых процента от интенсивностей переходов ДМ = 0. Штар- ковские компоненты заметно уширены, хотя положение центра каждой ком- поненты под влиянием неоднородностей поля искажается лишь в малой сте- пени. Для волновода с L/X=6 ширина штарковской компоненты, обуслов- ленная неоднородностями поля, составляет приблизительно 0,04 расстояния между компонентами. Следовательно, рост сдвига частоты, обусловленного Фиг. 59. Схема волноводной ячейки для исследования эффекта Штарка. Изолированная центральная металлическая пластина параллельна широкой стороне волновода. Электрическая связь с этой пластиной осуществлена с помощью проводника, пропущенного через не- большое отверстие в центре узкой стороны волновода. Фиг. 60. Распределение электрических полей в «штарков- ском волноводе». Предполагается, что диэлектрические вкладыши бесконечно тонкие. Направление постоянного или низкочастотного поля показано сплош- ными линиями. Число линий на единицу длины пропорционально интенсивности. Сверхвысокочастотное поле всюду совпадает с на- правлением пунктирных линий, длина которых пропорциональна интенсивности поля. В нижней части волновода картина полей та же самая. На фигуре это не показано (Шульман, Дейли и Таунс (557]). эффектом Штарка, делает линию шире и слабее. По этой причине обычно нельзя допускать, чтобы отдельные штарковские компоненты были разнесе- ны более чем на несколько сотен мегагерц. Если электрическое поле Е известно, а переход с достоверностью иден- тифицирован, то из измерений сдвига частоты, обусловленного эффектом Штарка, можно определить р- — дипольный момент молекулы. Соответствую- щее выражение для энергии штарковского взаимодействия (из приведенных выше) следует, конечно, выбирать, основываясь на измеренной величине произведения рЕ. Особенно просто это сделать в случае линейных молекул,
§ 5. ОПРЕДЕЛЕНИЕ ДИПОЛЬНЫХ МОМЕНТОВ МОЛЕКУЛ 245 спектр которых не имеет сверхтонкой структуры. Если К =£ 0, то можно пользоваться выражением (10.5а); эффект Штарка линейно зависит от Е до тех пор, пока штарковское расщепление не слишком велико и члены второго порядка по £*2 не становятся существенными. Обычно весьма удоб- но исследовать наиболее сильно разнесенные штарковские компоненты, так как они достаточно изолированы и легко могут быть промерены. Однако для расчета часто можно использовать и другие, не удовлетворяющие таким требованиям компоненты. Кроме того, измерения можно проводить при нескольких различных значениях напряженности поля. Если построить гра- фик зависимости величины расщепления от поля Е, то оказывается, что все точки лежат на прямой линии, наклон которой определяет коэффициент перед Е в равенстве (10.5а), т. е. 2pKM/J(J-\- 1)(7 + 2)Л. Значение Е, конечно, следует выражать в абсолютных электростатических единицах, т. е. в вольтах на сантиметр, деленных на 299,8. Если K = Q, то расстояние меж- ду штарковскими компонентами пропорционально Е2. Ив этом случае обычно удобно исследо- вать компоненты с наибольшей величиной штарковского рас- щепления и затем строить гра- фик зависимости измеренных значений расщепления от Е2, причем снова получается прямая линия, как это и показано на фиг. 61. Наклон этой прямой равен коэффициенту перед Е2 в (10.25); и, следовательно, из- мерив этот наклон, можно опре- делить величину [1. Такие же измерения можно проделать и при наличии сверхтонкой струк- туры, но интерпретация штар- ковского расщепления при помо- щи выражений (10.30) и (10.32) или вычисления энергий для про- межуточных полей обычно слож- нее. Кроме того, в случае проме- жуточных полей относительные интенсивности и расстояния меж- Ez(CGSE/cm) Фиг. 61. Сравнение теории с эксперименталь- ными измерениями эффекта Штарка у линейной молекулы OCS. Переход 7=2ч~1 (Стрендбер, Вентинк и Кил [445 J). 33 ду штарковскими компонентами часто изменяются в зависимости от напря- женности поля, вследствие чего следует обращать особое внимание на выбор и идентификацию какой-либо определенной компоненты. Для калибровки любого штарковского спектроскопа, предназначенного для измерений дипольных моментов, удобно пользоваться молекулой OCS, дипольный момент которой в основном колебательном состоянии измерен с большой точностью. Если расстояние X между электродами неизвестно и по напряжению, подаваемому на штарковский электрод, нельзя точно опре- делить напряженность поля Е, то измерения эффекта Штарка у молекулы .OCS, для которой известен дипольный момент, позволяют определить коэф- фициент пропорциональности между напряжением и напряженностью поля. Среднее из опубликованных значений дипольного момента молекулы O16C12S32 в основном состоянии равно 0,709±0,003-10"18 CGSE, или 0,709 дебая. Исследование эффекта Штарка позволяет также определять дипольные
ГЛ. 10. ЭФФЕКТ ШТАРКА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ А моменты молекул типа асимметричных волчков, ь том случае, когда молеку- ла обладает симметрией, достаточной для того, чтобы дипольный момент был направлен вдоль одной из главных осей, с помощью (10.22) можно вычислить коэффициент при р2Е2 и, следовательно, довольно просто опре- делить р. . При неизвестном направлении дипольного момента эффект Штарка должен быть измерен для нескольких линий. Полученные таким путем зна- чения коэффициентов при Е2 позволяют вычислить значения проекций диполь- ного момента р на главные оси. Подобные случаи редки, однако даже в таких молекулах на основе измерений штарковского расщепления можно ус- тановить направление дипольного момента. Все остальные методы измерений дают возможность определять лишь величину дипольного момента молекулы Определение дипольного момента путем измерения эффекта Штарка не только позволяет определять направление дипольного момента, но и обладает некоторыми другими преимуществами. Благодаря этому методу можно измерять небольшие (порядка 0,1 дебая) значения дипольного момента почти с такой же точностью, как и большие значения дипольного момента (т. е. около 0,2% для волноводов типа, изображенного на фиг. 59). Если сконструировать радиоспектроскоп с однородным полем, то дипольные моменты, безусловно, можно будет измерять с точностью до 0,01% или даже большей. Другое преимущество радиоспектроскопического метода по сравнению с классиче- ким методом измерения диэлектрической постоянной заключается в том, что дипольный момент может быть определен для газов, значительно загрязнен- ных посторонними примесями. Для измерений необходимо лишь выбрать те линии поглощения, которые принадлежат интересующей нас молекуле. Рассматриваемым методом можно измерять не только среднее по раз- личным колебательным состояниям молекулы значение дипольного момента, но и значения его для каждого отдельного колебательного состояния. Таким образом было обнаружено, что дипольный момент молекулы OCS в первом возбужденном состоянии, соответствующем изгибным колебаниям, равен 0,700 дебая, что на 1,2% меньше значения 0,709 для нижнего состояния Это изменение в дипольном моменте определяется не только изгибными колебаниями, т. е. изменением относительного расположения связей О—С и С—S, но также и изменениями волновых функций электронов, участву- ющих в образовании связи. Колебательные энергии различных изотопиче- ских комбинаций молекулы несколько отличаются, вследствие чего с большой вероятностью можно ожидать, что такие комбинации будут иметь различные дипольные моменты. Однако обычно различие масс изотопов изменяет колебательную энергию в меньшей степени, чем колебательное возбуждение. Поэтому можно ожидать, что изменение дипольного момента очень мало и не превышает нескольких десятых процента (за исключением, вероятно, случая замещения водорода дейтерием). Так, например, для OCS32 и OCS34 дипольные моменты различаются менее чем на 0,2%. изменению § 6. ЗАПРЕЩЕННЫЕ ПЕРЕХОДЫ. ИЗМЕНЕНИЕ ИНТЕНСИВНОСТЬ, ОБУСЛОВЛЕННОЕ ЭФФЕКТОМ ШТАРКА Электрическое поле изменяет не только вращательные энергии молекул но и ее волновые функции, что в свою очередь приводит к матричных элементов дипольных моментов и интенсивностей переходов. Пусть —волновая функция, соответствующая одному из уровней энергии молекулы в отсутствие поля, и ф2 —волновая функция, соответствующая дру- гому уровню при том же условии. Если фх (Е) и ф2(£') ~ функции, измененные приложенным электрическим полем, и если Ф1 (Е) = ф1 + 2 п не слишком велико, то InYn ’ (10.37)
§ 6. ЗАПРЕЩЕННЫЕ ПЕРЕХОДЫ 247 где /~1 _ VinE . ^~~WX—Wn ’ p.ln — матричный элемент дипольного момента для^перехода между невозму- щенными состояниями, обозначенными одно через 1 и другое через n; W\ и Wn— энергии этих двух состояний. Штрих при знаке суммы означает сум- мирование по всем состояниям, за исключением уровня с индексом 1. Если имеются вырожденные уровни, такие, что W1 = Wn (как это и наблюдается при /(-вырождении у молекулы типа симметричного волчка), то расходимость некоторых членов в выражении (10.37) можно уничтожить, выбрав волновые функции таким образом, чтобы р.1п = 0. Аналогично ф2(£)=ф2+2,^«- <10-38> п Вероятность перехода между состояниями 1 и 2 характеризуется матрич- ным элементом дипольного момента [как и в (1.59)] Н2(Я)= 5 (Ю-39) Подстановка (10.37) и (10.38)в(10.39) приводит к следующему выражению: P'in Р"П2 । Нгп Hni W^W^W^-Wn п (10.40) Н12 (£’)— Н12 4“ Е где Н12 —матричный элемент дипольного момента при отсутствии поля. Выражение (10.40) справедливо до тех пор, пока волновые функции не слишком возмущаются электрическим полем, т. е. пока рЕЦуУ\ — ТУП) < 1. Величину Е следует считать положительной, а относительные фазы мат- ричных элементов такими, что Р12 (^) | Р12 P'ln ие п 1 w2-wn п Последнее выражение позволяет оценить величину изменения интенсивности перехода, ибо, в соответствии с (1.49), интенсивность пропорциональна | р- |2. Отметим, что относительное изменение интенсивности различных штарков- ских компонент обычно неодинаково, например матричные элементы р.1п и т. д. зависят от магнитного квантового числа М. Если не слишком мало, то из (10.41) вытекает лишь малое отно- сительное изменение матричного элемента дипольного момента, а значит, и интенсивности. Подобными изменениями интенсивности обычно можно пренебречь, так как точность измерения интенсивности вообще не превы- шает 5%. Влияние эффекта Штарка на расположение энергетических уров- ней можно определить с большей определенностью, так как частоты пере- ходов наблюдаются и измеряются с очень высокой точностью. Если ока- зывается, что | р.121 равно нулю, то в этом случае говорят, что такой пере- ход «запрещен» (по крайней мере при отсутствии поля). Электрическое поле может настолько исказить волновую функцию, что IfhaC#)! из (10.41) станет отличным от нуля и в присутствии электрического поля эти пере- ходы будут наблюдаться. Если вероятность перехода в отсутствие поля равна нулю, то такое изменение в интенсивности и появление новых линий легко могут быть замечены, даже если эти линии сравнительно слабы. Интенсивность таких «запрещенных» линий, как это следует из (10.41), пропорциональна А2. Если два энергетических уровня расположены достаточно близко друг к ДРУгу, то вследствие возможного значительного искажения расположения уровней разложения (10.37), а значит, и (10.41) перестают быть справедли- выми. Этот случай был уже рассмотрен выше (см. стр. 233); примером могут служить расщепленные на малую величину уровни слегка асиммет- ричного волчка или Z-удвоение уровней линейной молекулы в возбужден-
248 ГЛ. 10. ЭФФЕКТ ШТАРКА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ Направление увеличения электрического поля— Фиг. 62. Запрещен- ные переходы между парами слегка рас- щепленных уровней слегкаа симметричного волчка с малой асимметрией. Сплошными линиями ном вырожденном колебательном состоянии. Фиг. 62 иллюстрирует этот пример. Как и в выражении (10.12), возмущенные волновые функции являются комбинаци- ями двух невозмущенных волновых функций ф'=-&'(2?)ф'° + а' (10.42) Здесь штрихом отмечены величины, относящиеся к са- мому верхнему уровню на фиг. 62, а не отмеченные штрихом—к самому нижнему. Коэффициенты п, b или а', Ъ’ определяются формулами (10.16). Матричный элемент дипольного момента \ пропорциональ- ный a'b~ ab', равен нулю при отсутствии электриче- ского поля; матричный элемент имеет максимальное значение при полях, для которых TV10 —VV20. При сильных электрических полях матричный элемент вновь обращается в нуль. Интенсивность этих запре- указаны разрешенные переходы; пунктирные линии соответствуют за- щенных переходов заметно зависит от магнитного прещенным переходам, которые наблюдаются ли: ь после наложения электрического поля. квантового числа М. Если, например, 7И = 0, то для слегка асимметричного волчка матричный элемент для перехода между состояниями 1 и 2 равен нулю, т. е. запрещенные переходы типа &М = 0 не наблю- даются. 7. ПОЛЯРИЗАЦИЯ МОЛЕКУЛ ПОД ВОЗДЕЙСТВИЕМ ЭЛЕКТРИЧЕСКИХ ПОЛЕЙ До сих пор мы рассматривали лишь взаимодействие постоянного диполь- ного момента молекулы с электрическим полем. Но в молекуле, находящейся в электрическом поле, кроме того, может измениться относительное расположе- ние электронов и атомов, что приведет к поляризации и изменению энергии молекулы. Хотя эффект Штарка этого типа значительно меньше, чем рас- смотренный выше, однако им не всегда можно пренебрегать. Энергия штар- ковского взаимодействия, обусловленная поляризацией молекулы, быть найдена с помощью второго приближения теории возмущений, расчета в принципе совпадает с тем, который уже применялся для ления более сильных взаимодействий. Окончательное выражение следующий вид (Холден и Вильсон [298]): может Метод вычис- имеет (10.43) (10.22); здесь также jPxx —компо- осей инер- ау х=Ь или х = с в молекуле, т. е. поляризуемость по одному из же как и в (10.22), поляризуемость Рхх равна Это равенство нента тензора ции х этих направлений. Так следующей сумме: аналогично выражению поляризуемости относительно одной из главных S1 И°п п (10.44) где Гоп ~ матричный элемент ным состоянием молекулы и каким-либо возбужденным электронным или колебательным состоянием, a WQ — Wn — разность энергий этих уровней. Матричный элемент Гоп по величине не слишком превышает 1 дебай, или дипольного момента для перехода между основ- /у» /V»
§ 7. ПОЛЯРИЗАЦИЯ МОЛЕКУЛ ПОД ВОЗДЕЙСТВИЕМ ЭЛЕКТРИЧЕСКИХ ПОЛЕЙ 249 10~18 CGSE, разность W0 — Wn для колебательных состояний составляет несколько сотен обратных сантиметров, а для возбужденных электронных со- стояний—несколько тысяч. Следовательно, в большинстве случаев &W меньше 10~4, т. е. по величине совпадает с эффектом Штарка второго порядка, описываемого равенством типа (10.22), ибо вращательные уровни энергии рас- положены приблизительно в 1000 раз ближе друг к другу, чем колеба- тельные уровни, вследствие чего и разность энергий в знаменателе во столько же раз меньше. Кроме того, матричный элемент fiOn для перехода между колебательными уровнями обычно меньше матричного элемента, соот- ветствующего переходам между вращательными уровнями. Переходы между вращательными уровнями в неполярных молекулах. Вращательные переходы в неполярных молекулах могут быть возбуждены сверхвысокочастотным излучением, однако такое возбуждение сопряжено со значительными трудностями. Если молекула неполярна, то в невозмущен- ном состоянии ее электрический дипольный момент равен нулю. Вслед- ствие поляризации под влиянием большого электрического поля у молекулы может возникнуть индуцированный дипольный момент, взаимодействие которого со сверхвысокочастотным полем приведет к появлению вращатель- ных переходов (Кондон [38]). В качестве простого и типичного примера рассмотрим линейную моле- кулу СО2, не имеющую вследствие симметрии дипольного момента. Можно считать, что вдоль оси молекулы поляризуемость равна Дав перпенди- кулярном направлении поляризуемость равна нулю. Изменение энергии, обусловленное электрическим полем Е, равно AW = -4-E2Pcos26 (10.43) где 0— угол между осью молекулы и направлением Е. Выражение (10.45) может быть включено в гамильтониан молекулы в качестве возмущения, которое в соответствии с величиной интеграла Е2 cos2 !Tl ^2e~iw^^n d/zdt (10.46) может служить причиной переходов между состояниями с волновыми функ- циями и §2e~iW*Un. Предположим, что поле Е состоит из двух частей: статического поля Es и сверхвысокочастотного поля Emeitiyt. Для простоты будем считать эти поля параллельными, тогда Е2 = Е2 + 2EsEme^ + Е2те^. (10.47) Если ИД и W2 различны, то в (10.46) при выполнении интегрирования по времени постоянная компонента поля выпадает. Вклад второго члена в равенстве (10.47) не равен нулю при условии, что о) = (ИД — W2)!h и матричный элемент Р*12 == P^s \ Ф1 Ф2 COs2 (10.48) отличен от нуля. В гл. 1 было показано, что и ф2 включают в себя полиномы Лежандра вида Pj (cos 9). Используя свойства этих полиномов, можно убедиться, что р.12 равно нулю, если только значения J для Двух состояний не различаются на 2. В последнем случае HJ, J-f-2 = 1 2J + 3 [(J + 2)2—М2] [(J+1)2 —М2] (2J + 5)(2J+1) (10.49) Из вышеизложенного следует, что поглощение происходит на частоте V = Wj =2B(2J + 3). (10.50).
250 ГЛ. 10. ЭФФЕКТ ШТАРКА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ Интенсивность перехода может быть найдена заменой обычного матрич- ного элемента дипольного момента на j-v, j+2 из (10.49). Однако матричный элемент (10.49) значительно меньше, чем обычный матричный элемент дипольного момента, который по порядку величины равен 10‘18 CGSE. Если электронные волновые функции были бы известны с достаточной точно- стью, то поляризуемость линейной молекулы Р можно было бы определить пз выражения типа (10.44). При более грубом рассмотрении обычно пред- полагают, что Р приблизительно равно кубу длины молекулы. Если счи- тать, что длина молекулы равна За, то Es должно равняться 300 CGSE, или ~ 105 в/см, ибо PES по порядку величины должно быть равно 10“2 дебая, или 10~20 CGSE. Наблюдения вращательных переходов в неполярных молекулах сопряжено с трудностью, заключающейся в необходимости соз- дания высоких напряженностей электрических полей в газах при низких или умеренных давлениях. Третий член (10.47) также приводит к появлению переходов на часто- тах, даваемых выражением Wт п__Wr J = 2В (2/ + 3). (10.51) Матричные элементы имеют ту же форму, что и (10.48), только Es следует заменить на Ет. Следовательно, в неполярных молекулах переходы могут возбуждаться и одним сверхвысокочастотным полем достаточно высокой напряженности. Однако в этом случае необходимая напряженность поля слишком высока, что делает это явление мало пригодным для практиче- ского использования. § 8. ЭФФЕКТ ШТАРКА В БЫСТРО МЕНЯЮЩИХСЯ ПОЛЯХ. НЕРЕЗОНАНСНЫЙ СЛУЧАЙ Обычно эффект Штарка рассматривается для статических или квази- статических полей. Подобное рассмотрение было проделано и в предыдущих параграфах. Однако, используя радиоспектроскопию, можно наблюдать целый ряд интересных явлений в быстро меняющихся полях. Если частота измене- ния поля становится сравнимой или даже большей, чем ширина линии поглощения, то возникают новые эффекты. Если же частота поля дости- гает величины или становится больше частоты дипольных электрических переходов между двумя уровнями, то картина явления вновь изменяется. Рассмотрим молекулу в электрическом поле, меняющемся синусоидально с частотой v0, которая значительно меньше частоты любого перехода моле- кулы/но которая может быть больше Av — полуширины линии поглощения. Полуширина линии Av равна 1/(2тст), где х —время между столкновениями. Величина 1/Av, следовательно, является мерой «времени релаксации» молекул в газе; другими словами, это время, необходимое для того, чтобы прекра- тился какой-либо из переходных процессов, возникающих в газе. Следо- вательно, если частота изменяющегося электрического поля v0 значи- тельно меньше полуширины линии Av, то в любой момент такое поле, по существу, можно считать статическим и для вычисления эффекта Штарка применять описанные выше методы. Если v0 <^Av, то частота линии поглоще- ния синхронно следует за изменением поля. Однако если v0 > Av, то состоя- ние молекулы не может достаточно быстро измениться в соответствии с изме- нением ноля. Характер эффекта Штарка в этом случае совсем иной. Этот вопрос в общем виде был теоретически рассмотрен Блохинцевым [44], кото- рый отметил, что эффект Штарка такого типа слишком мал для того, чтобы его можно было обнаружить обычными методами. Однако с помощью радиоспектроскопических методов Таунсу и Мерриту [263] удалось зареги- стрировать несколько подобных эффектов.
$ 8 ЭФФЕКТ ШТАРКА В БЫСТРО МЕНЯЮЩ. ПОЛЯХ. НЕРЕЗОНАНСНЫЙ СЛУЧАЙ 251 Фиг. оо и Ь4 иллюстрируют упомянутое выше поведение линии. На этих фигурах изображено поглощение при переходе J = 2«— 1 у моле- кулы OCS. Поглощающая ячейка состояла из двух наполненных газом секций: в более короткой секции электрическое поле было равно нулю, а в длинной существовало отличное от нуля статическое поле. I пик на фиг. 63,а соответствует поглощению той части газа которая не подвергается воздействию электрического поля; пик слева соот- ветствует поглощению молекулы в состоянии ЛГ = О, а пик справа —в состоя- ниях М = ±1- Эти пики оказались слегка смещенными под действием ста- ентральныи в ячейке. тического поля 640 е/см. У молекулы OGS сдвиг частоты вследствие эффекта Штарка пропорционален Z?2, следовательно, если электричес- кое поле изменяется (Е = Eq cos , то частота ли- нии поглощения будет 2v0 раз в Фиг. 63. Эффект Штар- ка для перехода J—2 1 в молекуле OCS в по- лях различной частоты (Таунс и Меррит [263]). а—постоянное поле напря- женностью 640 в/см; б—по- ле с частотой 1 кгц и напря- женностью 640 в/см; в—по- ле с частотой 1200 кгц и напряженностью 910 в/см. медленно Фиг. 64. Эффект Штарка для пере- хода J=2 «- 1 в молекуле OCS в по- лях различной частоты (Таунс и Меррит [263]). а—частота поля НО кгц; приведена тео- ретическая картина; б—частота поля 240 кгц; приведена теоретическая картина. Видны дополнительные линии, появляю- щиеся в полях средней частоты. Амплиту- да напряженности поля в обоих случаях равна 640 в/см. 1 сек изменяться от значения, соответствующего нерасщепленной линии, до значения, соответствующего статическому полю Eq. На фиг. 63/ изображено поглощение OCS в той же самой поглощающей ячейке, только электрическое поле изменялось с частотой 1 кгц, а его амплитуда была в точности равна Eq — статическому полю, существовавшему в ячейке в предыдущем экспери- менте. На фиг. 63,6 линии размазаны, так как при плавном изменении поля существуют промежуточные значения величины поглощения. Фиг. 63,в соответствует полю, изменяющемуся по тому же самому закону с частотой 1200 кгц, т. е. с частотой, значительно превышающей полуширину линии (100 кгц) и большей, чем сдвиг частоты, обусловленный эффектом Штарка в статическом поле (его величина равна амплитуде переменного поля). Оказывается, что картина штарковского расщепления в таком высокочастотном поле внешне совпадает с расщеплением в стати- ческом поле (см. фиг. 63,а). На фиг. 64 приведена более сложная, соот- ветствующая промежуточным значениям частоты модуляции картина штарковского расщепления. Для объяснения поведения молекул в переменных электрических полях а осмотрим волновое уравнение, зависящее от времени (10.52)
ГЛ. 10. ЭФФЕКТ ШТАРКА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ Здесь Яо — оператор Гамильтона в отсутствие переменного электрического поля, а Н' (t) — малое, зависящее от времени возмущение, обусловленное полем. При Ео, изменяющемся с частотой v0, это возмущение определяется выражением Н (Z) = {a-E0cos 2tcv0Z. (10.53) Для упрощения математических выкладок предположим, что существуют лишь два близких «взаимодействующих» между собой состояния (матрич- ный элемент дипольного момента для перехода между этими состояниями не равен нулю). Среди остальных состояний нет ни одного, которое нахо- дилось бы достаточно близко и существенно влияло на штарковское рас- щепление этих двух уровней. Невозмущенную волновую функцию нижнего состояния обозначим через фх, а верхнегочерез ф2. Возмущенная волно- вая функция нижнего состояния может быть записана в виде ф' = (офх (10.54) Здесь а 1, —/(Z) приблизительно равно энергии нижнего состояния Wlf а Ъ мало», пока мало возмущение. Подставляя (10.54) в волновое уравнение (10.52) полагая Яофх = И\фх, где W1 — энергия невозмущен- ного состояния, а Я0ф2 = рГ2ф2, получаем следующее уравнение: а (Жх + / (0 + Н’ (01 фх + 4 афх + b{W2 + f (/) + Я' (/)] ф2 +4 &ф2 = 0, V V (10.55) где Аналогично жить на ф* и проинтегрировать, то, поскольку фх производные по времени от а и Ь. Если это уравнение умно- и ф2 ортогональны, получим (10.56) (10.57) Решение уравнений (10.56) и (10.57) может быть найдено путем по- следовательных приближений, если предположить, что членами (Я/г) а и (Я/i) Ъ можно пренебречь. Если 6 = 0, то из (10.56) следует, что = -W.-Hi, (10.58) где /(1) (Z)—первое приближение, как и в случае статического поля. Под- ставляя /(1)(Z) из (10.58) в (10.57), найдем W (10.59) Комбинируя (10.59) и (10.56), получаем второе приближение для /(Z) + («.во» Чтобы выяснить, насколько существенно выражение (10.60) для объ- яснения наблюдаемой структуры спектра, предположим, что 11^ = = т. е. что существует эффект Штарка только второго порядка. В этом слу- чае выражение (10.60) можно записать в виде /(2) (Z) = _ wi - MVX cos2 2™0Z, (10.61)
§ 8. ЭФФЕКТ ШТАРКА В БЫСТРО МЕНЯЮЩ. ПОЛЯХ. НЕРЕЗОНАНСНЫЙ СЛУЧАЙ 253 ибо — ji12£t0cos 2tuv0Z, где (112 — матричный элемент дипольного момента. Здесь ДИ^ — изменение энергии, которое произошло бы при эффекте Штарка в статическом поле Ео. После подстановки (10.61) в (10.54) волновая функ- ция приобретает следующий вид: <!>; = (а<|>, + Ь6Л ехр Г - 4- (™11 • / .4 1 о—- sin О7С Vq (10.62) Рассмотрим теперь индуцированный сверхвысокочастотным полем час- тоты v переход между уровнем, описываемым волновой функцией ф', и уров- нем, описываемым волновой функцией ф3. Интенсивность перехода будет характеризоваться абсолютным значением интеграла где Н.з~ обычный матричный элемент дипольного момента для перехода между двумя состояниями. Если сверхвысокая частота у постоянна, то интенсивность поглощения зависит от квадрата амплитуды различных компонент Фурье выражения Н1з ехР АЖ3—ДЖ з (ДИ/3 - ДИ\) Будем считать, что (И7! — W3)/h —частота v13 перехода до наложения возмущающего поля, a (Д1У3 — ДИ^у/г — изменение Ду13 под влиянием эффекта Штарка в статическом поле £0. Тогда правая часть уравнения (10.64) может быть записана в виде Р-13 ехр 2ш Д\ 13 I s (10.65а) (10.656) ! А"13 4^о о Ту часть выражения (10.65а), которая включает sin4itv0Z, можно разложить в ряд по функциям Бесселя: * . ( Avis') °° фз*р. COS dx = р.13е X 18+ 2 Р 2 Jn f g4«invoi. (10.66) п—~оо Интенсивность поглощения на какой-либо частотной компоненте ряда (10.65) определяется квадратом ее амплитуды. Отсюда вытекает, что переход на частоте v13-|-(Av13/2) + 2nv0 будет иметь интенсивность (10.67) /—интенсивность компоненты штарковского расщепления в стати- ческом поле. Рассмотрим теперь более подробно эффект Штарка в переменных полях и сравним ожидаемое расщепление с наблюдаемым на опыте (см. фиг. 63,в и 64). В соответствии с (10.67) наблюдаемый спектр должен пред- ставлять собой серию линий, которые отличаются друг от друга по частоте на 2nv0 и которые группируются около центральной линии v13 4- (Ду13/2).
254 ГЛ. 10. ЭФФЕКТ ШТАРКА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ за исключением «/0(у13/4у0)г этом случае вся интенсивность Эти равноотстоящие линии могут быть названы «боковыми полосами», воз- никающими вследствие модуляции волновой функции молекулы. Эти «боковые полосы» показаны на фиг. 64, а и б. Из фигур видно, что отно- сительные интенсивности находятся в хорошем согласии со значениямиу определяемыми выражением (10.67). Если частота модуляции v0 значительно больше v13—штарковского расщепления в статическом поле, то все функции Бесселя в (10.66) или (10.67) довольно малы, которая равна приблизительно единице. штарковской компоненты сосредоточена на частоте v13 + Ду13/2, смещенной относительно v13 на величину Av13/2, которая соответствует среднему значе- нию штарковского сдвига в медленно меняющемся поле с той же величиной амплитуды Eq. Можно сказать, что эффект Штарка усредняется в молекуле^ так как последняя не успевает следовать за быстрыми изменениями поля. Наблюдающийся при этих условиях спектр изображен на фиг. 63, в. Отметим, что картина штарковского расщепления линии совпадает с той, которая получается при взаимодействии молекулы со статическим полем, но ампли- туда переменного поля должна быть равна 910 в/см] это значение в У 2 раа больше напряженности статического поля (640 е/см.). При существовании у молекулы эффекта Штарка первого порядка высокочастотная модуляция приводит к явлениям, очень похожим на только что описанные. Но в этом случае среднее значение частоты штар- ковской компоненты равно v13. Частота линии поглощения модулирована 4 с частотой v0, а не 2v0, как в случае эффекта Штарка второго порядка (сдвиг частоты под влиянием электрического поля был пропорционален квадрату напряженности электрического поля). Наблюдаемые частоты расположены в соответствии с выражением v13+ wv0, а интенсивности этих линий равны т тъ ( А Jt ОЭ I 1 I в Ч >0 / Отметим, что интенсивность поглощения, как это видно из равен- ства (10.63), зависит только от разности между частотой поглощенного сверхвысокочастотного излучения и частотой »13-}-Av13 cos2 2irv0Z, которая соответствовала бы поглощению в статическом поле. Таким образом, и когда электрическое поле остается постоянным и когда частота поглощения у мо- дулирована, можно ожидать аналогичное расщепление спектра на «боковые полосы». Чтобы в соответствии с (10.67) или (10.68) появлялись кратные компо- ненты, ширина линий, конечно, должна быть меньше, чем частотные промежутки (2v0 или v0) между компонентами. В противном случае про- исходит модуляция интенсивности линии, иначе говоря, частота линии поглощения оказывается переменной. Если ширина линии меньше, чем эта частота модуляции, то оказывается, что линия не двигается, а лишь расщепляется на свои отдельные компоненты. Для появления этого эффекта необходимо, чтобы ширина линии, наблюдаемой в спектроскопе с молеку- лярной электрической модуляцией, была несколько больше, чем модуляции. Этот вопрос рассмотрен в гл. 15. Более детальный анализ модуляционных явлений указанного выше типа, включая модуляцию прямо- угольными импульсами, а не плусом [314]. Рассмотрим условия, при которых возможно исключение а и b из урав- нений (10.56) и (10.57), как это было проделано выше при нахождении решения, а также обсудим последствия, к которым приводит учет этих членов. Используя для Ъ выражение (10.59), получаем A j __ i sin 2пvot Tb== (10.68) частота синусоидально меняющимся полем, дан Кар- (10.69)
§ 9. ЭФФЕКТ ШТАРКА В БЫСТРО МЕНЯЮЩ. ПОЛЯХ. РЕЗОНАНСНАЯ МОДУЛЯЦИЯ 255 Отсюда следует, что (h/i) b сравнимо по величине с членом в (10.57), если Av0 — W 2 т. е. если частота модуляции v0 сравнима с резонансной частотой перехода между уровнями 1 и 2. Можно считать, что а равно нулю, так как всякая временная вариация а может быть выбрана как часть множителя в выражении (10.54). Для нахождения решения, кото- ехр рое удовлетворяет уравнению (10.57) с точностью до членов порядка Н' с учетом члена (h/i) b, можно пренебречь 7722, полагая при А (0 = — Wi и b имеет вид 22» о sin 2^0г. Если принять во внимание Н12 — Р*12^о C0S и подставить (10.70) в (10.57), то мы найдем постоянные А и j нейшем будет показано, что величина В не существенна, так подстановки значения А в равенство (10.70) мы получим й = cos (W1-~W2)2—0 Из равенств (10.71) и (10.56) можно получить приближенное (с до членов порядка Я'2) значение /(Z): | |х12 |2Е§ (Жг — РГ2) cos2 2tcV (Ж1_ТУ2)2_^2 — ^12^0^ sin 2xv0Z cos 2tcv0£. этом, что (10.70) что после (10.71) точностью о W (10.72) Как уже было показано, в слабых полях, когда изменение частоты вслед- ствие эффекта Штарка много меньше v0, наблюдаемые частоты зависят только от среднего значения /(Z). Поэтому в равенстве (10.72) существенны лишь первый и третий члены, а эффективное, обусловленное переменным полем изменение энергии уровня равно AW — । **12 I vrr 1 гг 2/ - 2[(Ж1-Ж2)2-/^§] • (10.73) § 9. ЭФФЕКТ ШТАРКА В БЫСТРО МЕНЯЮЩИХСЯ ПОЛЯХ. РЕЗОНАНСНАЯ МОДУЛЯЦИЯ Если /zv0 < |VEi~- W2 , то (10.73) преобразуется к виду 2(и\-РР2) ’ который был ранее получен для быстро осциллирующих полей. Но если h\ близко по величине к — ТУ2|, то эффект Штарка в соответствии с ра- венством (10.73) возрастает, становясь неограниченно большим при резо- нансной частоте v0 = (l//z)|W1— W2], а затем при hv0 > | Wr — W21 меняет знак на обратный. Аутлер и Таунс [997] наблюдали как общую картину этого явления, так и изменение знака эффекта Штарка. В действи- тельности при резонансной частоте эффект Штарка никогда не становится неограниченно большим, так как сделанное выше предположение о том, что-
256 ГЛ. 10. ЭФФЕКТ ШТАРКА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ взаимодействие молекулы с полем является малым возмущением, оказы- вается неверным, и выражение (10.73) несправедливо для резонансного эффекта Штарка. Волновое уравнение вблизи резонансной частоты W1-W2 следует решать совсем иным методом, который и описан ниже. Изменения в энергиях систем, подверженных воздействию рующего электрического поля EQ cos 2tcv0Z, можно разбить на осцилли- несколько типичных случаев. Случай 1. v0 < Av (Av — полуширина энергетического уровня или линии). В любом случае эффект Штарка следует вычислять так, как если бы поле было статическим. Следовательно, == Hii^o cos 2tcv0^ + 2 w COs2 ~ п = АИ7’ cos 2wQt + АИ^2) cos2 2uv0Z. (10.74) Случай 2. (частота перехода на любой энергетический уровень зависит от величины матричного элемента диполь- ного момента). Существует целая серия различных компонент. Если эффект Штарка отличен от нуля уже в первом порядке (ДИ^П #= 0), то изменение в «энергии» этих компонент равно АИЛ = -£ ?nv0, (10.75) где т — целое число. Интенсивность каждой компоненты пропорциональна [Jm W’/Vo)]2- Если ДИ7)1’ = 0, то существует лишь эффект Штарка второго порядка, а различные компоненты характеризуются выражением ДИ7! = ± 2mv0. (10.76) Интенсивность компонент пропорциональна [Jm (ДИ7)2’/^)]2. Случай 3. v0 > Av, у0 > (| ДИ7)1’ | +1 ДИ7)2’ \)[h и v0 =# (И7! — И'п)//г. В этом случае имеем ДИ7 - V l^in ^(И7!-^) Z1 2 [(И7!—Ж2)2—A2v§J • п (10.77) Случай 4. v0 (1^ — Wn)/h. Это случай резонанса, который ривается ниже. Уровень расщепляется на два подуровня от друга на величину | р.1п7?0 кула находилась в состоянш рассмат- отстоящих друг //г, если v0 = (И7! — Wn)/h. Если вначале моле- 1, то под воздействием излучения на резо- нансной частоте она перейдет в состояние 2, затем вновь в состояние 1 ит. д., т. е. возникнут регулярные осцилляции между состояниями 1 и 2. Результатом этого будет модуляция волновой функции с частотой этих регулярных осцилляций, а наблюдаемая спектральная линия будет рас- щеплена на две компоненты. Предположим, что состояние 2 соответствует верхнему уровню. Частота штарковского поля равна __Ж2-Жг^ s 0"" h (10.78) где е/(Иг2 — И7!) < 1, т. е. может наблюдаться указанный выше тип «резонансной модуляции». Легко показать, что приближенная волновая
§ 9. ЭФФЕКТ ШТАРКА В БЫСТРО МЕНЯЮЩ. ПОЛЯХ. РЕЗОНАНСНАЯ МОДУЛЯЦИЯ 257 функция системы с хорошей точностью может быть представлена в виде (Аутлер и Таунс [997]) е—i/n(W2 + e/2)f fp (р — р^?) р (Р pe^<P) е~ —_ Ф1 /2(р*+^) e-ijn{W (10.79) где Р равно матричному элементу дипольного момента р.12 для перехода между двумя состояниями, умноженному на амплитуду электрического поля, или ? = ^о> 7 = 4/|№ + е2> P = /W+^-e. (10.80) Здесь ф — произвольный фазовый угол, величина которого зависит от на- чальных условий при t — 0. Если ввести в рассмотрение третье состояние с энергией W3, связанное дипольным переходом только с состоянием 1, то, как следует из выраже- ния (10.79), частота перехода, по-видимому, будет равна Ч = + (Ю-81) / 4 хи у Отношение интенсивностей этих двух переходов равно отношению квад- ратов амплитуд двух членов выражения (10.79), из коэффициента при фг После усреднения по произвольному фазовому углу ср это отношение ока- зывается равным (10.82) (Hz2 - WJ/h] Следовательно, если s мало и имеет положительный знак [v0 то переход, частота которого определяется выражением (10.81) с плюсом перед у, будет слабым; если s мало и имеет отрицательный знак [v0 < (W2 — Wij/h], то этот переход будет наиболее сильным. При точном совпадении частот компонентами одинаковой интенсивности разность частот между = 1, а из (10.82) видно, что равна (10.83) При резонансе можно считать [см. (10.79)], что волновая функция осциллирует между ^значениями фг и ф2, так как соответствующий выбор фазы ср в (10.79) приводит к выражению * ф == cos ( + -т-^ + ф2е_£ИЛ2^^ sin f -г- + -7-^) • (10.84) Частота осцилляции между состояниями равна 7 __ 1 ^12 I ^0 h 2h Рассмотренный выше тип расщепления при резонансной модуляции может быть использован при измерении расстояния между двумя близко расположенными уровнями (Аутлер и Таунс [457]). Поскольку относитель- ные интенсивности двух компонент чувствительны к изменению г — рас- стройки резонансной частоты (1У2 — W-^/h, то можно довольно точно измерить резонансную частоту, меняя v0 до тех пор, пока интенсивности обеих линий не сравняются. Этот метод особенно удобен в случае, когда пере- ходы в состояние 1 не наблюдаются в сверхвысокочастотном диапазоне, но в него попадает какой-либо из переходов с частотой (W2 — W3)/h. Если W2 не слишком сильно отличается от Wlf то в этом случае разность энергий FPjl — W2 может быть определена методом резонансной модуляции. 17 Ч. Таунс и А. А. Шавлов
258 ГЛ. 10- ЭФФЕКТ ШТАРКА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ При большом и положительном в отношение R стремится к нулю, а при большом и отрицательном е отношение R стремится к бесконечно- сти. Таким образом, в каждом отдельном случае лишь одна компонента имеет заметную интенсивность. Это явление не противоречит рассмотрен- ному выше нерезонансному эффекту Штарка. Отсюда также видно, почему происходит изменение знака эффекта Штарка при переходе через резонанс. В действительности существуют всегда обе компоненты, но с каждой сто- Ду Фиг. 65. Эффект Штарка в полях, изменяющихся с частотой v0, которая сравнима с резонансной частотой Ширина линий приблизительно соответ- ствует интенсивности штарковских ком- понент. При низких частотах существует только одна компонента. При резонансе частотный сдвиг этой компоненты Av воз- растает; вторая компонента, смещенная в другую сторону, имеет такую же интен- сивность. Для vo > (V7i—по интен- сивности преобладает вторая компонента. роны от резонанса максимальную интен- сивность имеет одна из них. Вышеизло- женное иллюстрируется фиг. 65. Часто при использовании резонансной модуляции возникают осложнения. В дан- ном выше анализе предполагалось, что уровни энергии не вырождены, так что р121 имеет только одно значение. Но в большинстве случаев каждая сверхвысо- кочастотная линия по сути дела пред- ставляет собой суперпозицию переходов, соответствующих различным значениям магнитного квантового числа М. Для от- дельных значений М матричные элементы Р12 могут не совпадать, поэтому резонанс- ная модуляция приведет к появлению це- лого ряда пар расщепленных линий. Отметим также, что выражение (10.79) для волновой функции является прибли- женным, так как отброшены члены, рав- ные величине W2) в различных степенях, которые могут стать существен- ными при рассмотрении сильных элек- трических полей. Аутлер и Таунс [997] получили более полное решение и показали, что при достаточно сильных полях появляются дополнитель- ные линии или «боковые полосы», которые регулярно повторяются через про- межутки, равные частоте модуляции v0. Кроме того, расщепление линии, подобное резонансному, наблюдается на частотах (WzW^/Sh, (W2 — W1)/5h,
Глава 11 ЭФФЕКТ ЗЕЕМАНА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ § 1. ВВЕДЕНИЕ В молекулярных спектрах соотношение между эффектом Зеемана и эффектом Штарка примерно такое же, как и соотношение между магнит- ной сверхтонкой структурой и электрической квадрупольной сверхтонкой структурой. Действительно, у молекул обычного типа, находящихся в ^-состоянии, эффект Штарка проявляется гораздо сильнее, чем эффект Зеемана, который связан с малыми эффектами второго порядка или же с малыми моментами ядер. Однако в молекулах, не относящихся к обычному типу, а имеющих отличный от нуля электронный момент количества дшь жения и поэтому не находящихся в ^-состоянии, эффект Зеемана доста- точно велик и сравним с эффектом Зеемана в атомных спектрах. По-видимому, наиболее простым для обсуждения эффекта Зеемана случаем является молекула, обладающая электронным моментом количе- ства движения. Молекулы подобного типа могут быть названы парамаг- нитными, что связано с большим эффектом Зеемана, вызванным электронным моментом количества движения. Орбитальный момент количества движения электрона, равный единице, дает один магнетон Бора, так что магнит- ный момент электрона равен —p0L, где — магнетон Бора (опреде- ленный как положительная величина), a L — орбитальный момент количества движения в единицах /г. Спиновый момент, равный единице, дает не- сколько больше, чем два магнетона Бора, так что |is — — 2,OO229poS. Энергия взаимодействия между этими магнитными диполями и внешним полем определяется выражением SW = — ({Il H + jIs H) . (11.1) § 2. ЭФФЕКТ ЗЕЕМАНА В СЛАБЫХ ПОЛЯХ ДЛЯ МОЛЕКУЛ, ИМЕЮЩИХ ОТЛИЧНЫЙ ОТ НУЛЯ ЭЛЕКТРОННЫЙ МОМЕНТ КОЛИЧЕСТВА ДВИЖЕНИЯ Когда и ps Н заметно меньше, чем другие виды энергии молекулы (случай слабого поля), и когда можно использовать какую-либо схему чистой связи, энергия (11.1) может быть легко вычислена на основе вектор- ной модели. Разберем, например, случай связи (а), по Гунду, для двух- атомной (или линейной) молекулы. Векторы S и L прецессируют относи- тельно оси молекулы, которая в свою очередь прецессирует относительно вектора J (ср. гл. 7). Когда накладывается магнитное поле Н, J начинает прецессировать относительно Н с проекцией М на направление Н, где М имеет одно из значений 7, 7—1, ..., —7. Используя векторную модель, сразу же получаем выражение для среднего значения [isH М? [cos (5Я)]0р. = fis# [cos (5Л)]ор. [cos (А7)]ср. [cos(Zff)]cp„ где вектор А направлен по оси молекулы, a cos {SA) — косинус угла между S и А. 17*
260 ЭФФЕКТ ЗЕЕМАНА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ Итак, (Щ.к) (k.J) (J Н) 7(7+1) (11.2) правилу. Учитывая, что [isk^ — 2,002р.о; Sk = — 2,ОО2ро£; Здесь к —единичный вектор, направленный вдоль оси молекулы, а вели- чина J2 в знаменателе заменена на согласно обычному для век- торной модели к • J = 2 и имеем — 2,002[х052717Н (11.3) Аналогичный расчет может быть проделан для и, следовательно, энергия (11.1) для случая связи (я), по Гунду, равна ДРГ = |л0 - 2,002S) &МН _ (2 + 1,0025)271/+# /(7 + 1) ~ 7(7 + 1) (11.4) Таким образом, из (11.4) вытекает наличие 27+1 равноотстоящих зеема- новских уровней, соответствующих различным возможным значениям М. Величину pJH/h, которая будет часто встречаться в этой главе, удобно выражать в мегагерцах, так что p0/h = 1,39967 + 0,00005 мггц/эрстед. Та- ким образом, если численное значение в (11.4) равно примерно еди- нице, то поле, равное только 1 эрстед (несколько больше, чем магнитное поле Земли), дает зеемановское расщепление 1 мггц. Напомним, что в вы- ражении (11.4) величины А и 2 могут быть как положительными, так и отрицательными. Рассмотрим, например, 2П-состояние. Для 2Пз/2-уровня 71 + 2,0022 2 (или А + 2,002 2 — 2) и из равенства (11.4) следует наличие большого эффекта Зеемана, однако для 2П1;2-уровня А+ 2,0022 = 0,001, так что (11.4) свидетельствует об очень малом эффекте. Другими важными случаями, дающими малый эффект Зеемана, согласно (11.4), являются толь- ко ^-уровень, для которого А + 2,002 2 = 0,002, и 3П0-уровень, где 2 = 0. Расчет на основе векторной модели может быть сделан также для слу- чая связи (6) по Гунду. При этом энергия магнитного взаимодействия в сла- бом поле будет равна ДИ7 = __ 1 (АЧ/У(ТУ + 1) + ^(^ + 1)-7(7+1)] 27(7+1)1 7V(AT+1) U2,002 [7(7+1)+ 5 (5+1)- А(А + 1)]| М^Н. (11.5) Для линейной молекулы с электронным спином в Е'-состоянии (А = 0) или для нелинейной парамагнитной молекулы, где электронное орбиталь- ное движение подавлено (А не определено), равенство (11.5) принимает вид W = +°+ [77 + !) + *?(?+1)-N (7V + 1)1 Н. (11.6) J \ J 1) Для общего случая, когда S = 1/2, (11.6) равно просто Wj^n+щ = 1,001 1,001 (И.7) В случаях промежуточных между (а) и (6) расйет эффекта Зеемана в слабом поле более сложен. В дальнейшем этот вопрос будет рассмотрен подробнее.
§ 3. ОСОБЕННОСТИ ЗЕЕМАНОВСКОГО РАСЩЕПЛЕНИЯ 3. ОСОБЕННОСТИ ЗЕЕМАНОВСКОГО РАСЩЕПЛЕНИЯ СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИИ Хотя вышеприведенные выражения для магнитной энергии не охваты- вают всех случаев, однако они все же дают общую картину зеемановского расщепления спектральных линии в не слишком сильных магнитных полях. Обычно магнитная энергия выражается через молекулярный g-фактор, который определяется таким образом, чтобы магнитная энергия записывалась в виде W = —(11.8) где р-0 — магнетон Бора (определенный как положительная величина). В моле- кулах, обладающих электронным моментом количества движения, gj обычно имеет порядок единицы. Однако для молекул, находящихся в ^-состоянии, и для ядер, обладающих магнитным моментом, величина gj примерно в 1000 раз меньше. В этих случаях вместо (11.8) обычно пишут -gjM^nH. (11.9) Здесь р.п— ядерный магнетон, который меньше магнетона Бора во столько же раз, во сколько масса протона больше массы электрона, т. е. в 1836 раз. Тогда gj снова имеет порядок единицы. В дальнейшем будет ясно, опре- деляется ли g согласно (11.8) или (11.9). Из некоторых полученных выше выражений, например (11.4), (11.5), (11.7), вытекает, что gj может зависеть также от вращательного момента J и других квантовых чисел молекулы. Однако имеются случаи, когда g не зависит от J (например, для молекул, находящихся в ^-состоянии), так что в некоторых случаях g может рассматриваться как постоянная для данной молекулы величина. Энергия, выраженная равенством (11.8), пропорциональна первой сте- пени Н, что соответствует эффекту Штарка первого порядка, который наб- людается у молекул с вырожденными уровнями, как, например, у молекул типа симметричного волчка [ср. (10.5)]. Однако линейный относительно магнитного поля эффект Зеемана не связан с вырождением, как эффект Штарка. Существует также эффект Зеемана второго порядка, пропорцио- нальный Н2, но он обычно много меньше эффекта первого порядка и по- этому в вышеприведенных формулах не учитывался. Каждый уровень энер- гии расщеплен, согласно (11.8), на 2.7 4-1 равноотстоящих подуровней, рас- положенных симметрично относительно уровней энергии, соответствующих нулевому полю. Правила отбора для переходов, учитывающие эффект Зеемана, совпа- дают с правилами, установленными для эффекта Штарка. Так, когда воз- буждающее сверхвысокочастотное поле параллельно 7/, то ДМ = 0, а когда оно перпендикулярно Н, то ДМ = ± 1. Компоненты линий, соответствующие ДМ = 0, обычно называются ^-компонентами, а компоненты, соответствую- щие ДМ= ± 1, —^-компонентами. Относительные интенсивности этих ком- понент для различных значений J и М аналогичны случаю эффекта Штарка и приведены в табл. 42 (см. стр. 236). Переход между верхним и нижним уровнями (обозначенными через J\ и J2 соответственно) имеющий при Н = 0 частоту v0, за счет эффекта Зеемана будет расщепляться на ряд компонент, частоты которых равны для ДМ = 0 (^-компоненты) v = v0 + (gj2-gjl)^?-, (11.10) для ДМ = М2 — Мг = ± 1 (а-компоненты) > = vo + t(gj2 - gJi) М2 ± gjJ . Здесь — величина М для нижнего состояния. (11.11)
ГЛ. 11. ЭФФЕКТ ЗЕЕМАНА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ Отметим, что, согласно (11.10) и (11.11), среднее положение всех зеемановских компонент равно как раз v0, т. е. положению несмещенной линии. Если также учесть интенсивности отдельных линий, то «центр тяжести» всех зеемановских компонент будет совпадать с поскольку картина зеемановского расщепления этого типа всегда симметрична отно- сительно v0 (ср. с фиг. 66). Однако если имеет место нелинейный эффект Зеемана, зависящий от Я2, то центр тяжести зеемановских линий не будет точно совпадать с v0. 9jj= J=5~-5 дм-о Sj, - ffj = 0,3 gJt (я-компоненты) ДМ=+ / ((^-компоненты) (^-компоненты) ДМ-±1 I (сг-компоненты) Фиг. 66. Обычная картина зеемановского расщепления. Если g-фактор gj является постоянной величиной, то, согласно (11.10), тс-компоненты эффекта Зеемана не наблюдаются, в то время как, согласно (11.11), все a-компоненты дают только две частоты th. В боль- шинстве случаев при переходе от нижнего к верхнему состоянию gj меняет- ся не слишком сильно, так что a-компоненты имеют больший g-фактор, чем тг-компоненты. Таким образом, для того чтобы было легче наблю- дать эффект Зеемана в прямоугольном волноводе, поле Н должно быть направлено или вдоль волновода или параллельно его широкой сто- роне с тем, чтобы быть перпендикулярным к электрической компоненте возбуждающего сверхвысокочастотного поля. Если g-фактор неодинаков для верхнего и нижнего молекулярных состояний, то наблюдается более сложная картина, состоящая из 2/-|-1 ^-компонент или 2(2J 4-1) а-компо- нент, где J равно меньшему значению из J\ и /2- На фиг. 66 приведен об- щий вид таких спектров. Изображен типичный случай, когда g^ — gj2 = ® и когда gjt — gj2 не равно нулю но меньше, чем gjx. Если поле II не па- раллельно и не перпендикулярно возбуждающему сверхвысокочастотному полю, то наблюдается как тс-, так и а-компоненты. Используя круговую поляризацию сверхвысокочастотного поля, можно возбудить переходы вида &М = М2 — Мг = +1 без ДМ = —1, и наоборот.
§ 4. ПРОМЕЖУТОЧНАЯ СВЯЗЬ И СРЕДНИЕ ПОЛЯ 263 Если магнитное поле параллельно направлению распространения сверх- высокочастотного поля, поляризованного по кругу, то будет возбуждаться только одна зеемановская a-компонента, обладающая интенсивностью нерас- щепленной линии. Вращающаяся электрическая компонента сверхвысоко- частотного поля воздействует на молекулярный диполь, сообщая ему неко- торую добавочную скорость вращения по направлению вращения самого поля. Это соответствует ДМ = + 1, когда электрический вектор «вращается» по часо- вой стрелке, если на него смотреть в направлении магнитного поля, и АД/ == —1, когда вращение происходит против часовой стрелки. Используя круговую поляризацию при изучении эффекта Зеемана, можно определить знак молекулярного магнитного момента или gj. В этом легко убедиться из (11.11), где частота со знаком плюс соответствует &М = +1» а со знаком минус AM == —1. Сверхвысокочастотное колебание с круговой поляризацией может быть получено в цилиндрическом волноводе, а волна, поляризованная по кругу, частично может проходить и через прямоугольный волновод. Даже если только незначительная часть сверхвысокочастотной волны поляризована по кругу, это может дать заметную разницу в интен- сивности двух зеемановских a-компонент (см. также Джен [762]). § 4. ПРОМЕЖУТОЧНАЯ СВЯЗЬ И СРЕДНИЕ ПОЛЯ Использованное выше приближение для слабого поля и чистой связи может оказаться непригодным, если молекула не соответствует схеме чистой связи или если энергия взаимодействия между ее магнитными моментами и внешним полем становится сравнимой с одним из видов молекулярной энергии. Так, например, магнитное взаимодействие |isH может оказаться настолько большим, что приведет к некоторому возмущению вращения молекулы как целого или несколько уменьшит связь спина S с осью моле- кулы или N. Хилл [19,54] получил полные выражения в явной форме для энергии дублетных состояний, в случаях связи, промежуточных между слу- чаями (а) и (6), по Гунду, когда наложено внешнее магнитное поле. Однако эти выражения настолько сложны и громоздки, что здесь они не приводятся. Эффект Зеемана в случае связи (а), по Гунду, совершенно аналогичен эффекту Штарка в молекулах типа симметричного волчка, если магнитное поле не настолько сильно, чтобы нарушить связь между вектором $ и осью молекулы. Поэтому выражения (10.5) и (10.7) можно использовать в случае (а) с заменой Е на Н, К на Л + 2 и на |л0 (А + 2,0022), если поля достаточно велики, чтобы воздействовать на вращение молекулы, но еще недостаточны, чтобы нарушить связь вектора 5. В случае Л-удвоения или удвоения, связанного с инверсией, между эффек- тами Зеемана и Штарка обнаруживается существенная разница. Взаимо- действие молекулы с электрическим полем соответствует матричным эле- ментам переходов только между различными уровнями Z-удвоения, Л-удвоения, или инверсионного удвоения, и картина эффекта Штарка за- висит от величины удвоения (ср. стр. 232). Матричные элементы в случае магнитного поля отличаются тем, что они не относятся к переходам между дублетными состояниями, хотя, когда дублетные состояния вырождены, они имеют тот же вид и форму (ср. Хилл [19], стр. 1510). Поэтому энергия дублетов Л-удвоения или А-удвоения просто добавляется к энергии эффекта Зеемана, в то время как ее учет в случае эффекта Штарка более сложен. Влияние сильного магнитного поля в случае связи (i), по Гунду, на дублетные состояния было исследовано в работе Хилла [19], а для ^-состо- яния в работе Тинкхама [1125]. Для средних полей из полученных этими авторами матричных элементов можно непосредственно определить возмуще- ние второго порядка, обусловленное магнитным полем. Эти эффекты второго
264 ГЛ. И. ЭФФЕКТ ЗЕЕМАНА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ порядка включают возмущение как вращательных уровней, так и прецессии вектора S относительно вектора К, так что результаты оказываются до- вольно сложными. § 5. ЭФФЕКТ ЗЕЕМАНА ПРИ НАЛИЧИИ СВЕРХТОНКОЙ СТРУКТУРЫ При наличии сверхтонкой структуры картина эффекта Зеемана изме- няется; это обусловлено как появлением нового момента Z, т. е. спина ядра, создающего сверхтонкую структуру, так и взаимодействием между внешним полем и магнитным моментом ядра. Поскольку связь между I и молекулой слаба по сравнению со связью между электронными моментами и молеку- лой, то почти всегда ядерный спин I связан с моментом количества дви- жения молекулы 7, образуя полный момент количества движения F. Это соответствует случаям связи (а^) и (й^) (см. гл. 8). Если магнитное поле слишком слабо, чтобы нарушить связь между какими-либо векторами в молекуле, кроме, может быть, связи между I и J, то можно считать, что молекула имеет магнитный момент p^gjJ, направ- ленный вдоль J и момент png/Z, направленный вдоль I. Магнитная энер- гия определяется выражением Когда поле Н настолько мало, что оно не разрушает связи даже между I и J, т. е. когда (11.12) много меньше энергии сверхтонкого взаимодействия, то величина энергии (11.12) может быть оценена с помощью векторной модели аналогично эффекту Штарка первого порядка при наличии сверх- тонкой структуры (10.26) и (10.27). Энергия, найденная для слабого поля из векторной модели, равна дЖ=={_^н/(/+1)+^(/г+1)_7(7+ 1)] — -Mj + 1) -/(/+ • (Н-13) t jT —j— 1) Здесь MF — проекция полного момента количества движения F на Н. Если молекула парамагнитна, то первый член в (11.13), дающий величину вза- имодействия между Н и ядерным моментом, обычно меньше второго члена по крайней мере в 1000 раз, и им можно пренебречь. Однако для моле- кул, находящихся в ^-состоянии, величина p-ogj чаще всего имеет тот же порядок, что и р. , так что в (11.13) существенны оба члена. Когда энергия, связанная с эффектом Зеемана, несколько меньше энер- гии сверхтонкого взаимодействия, необходимо использовать второе прибли- жение* теории возмущений; в случае сильных полей требуется решать полное секулярное уравнение. Этот случай аналогичен эффекту Штарка в молекуле типа симметричного был рассмотрен Кёстером [473]. В шения связи между I и J, эффект волчка при К Ф 0 (см. стр. 239). Он полях, достаточно сильных для разру- Зеемана совершенно такой же, как и при отсутствии сверхтонкой структуры. Энергия сверхтонкого взаимодей- ствия, как и в случае сильных штарковских полей, может рассматриваться как малое возмущение. Единственная разница будет заключаться в отсут- ствии вырождения уровней с Mj~ 1 и Мj = — 1, т. е. в отсутствии услож- нений для переходов между этими двумя уровнями, вызванных квадруполь- ними эффектами. § 6. ЭФФЕКТ ЗЕЕМАНА В ОБЫЧНЫХ МОЛЕКУЛАХ (^-СОСТОЯНИЕ) Большинство молекул находится в ^-состоянии и поэтому их элект- ронный момент количества движения равен нулю. Магнитные моменты таких молекул пропорциональны вращательному моменту количества дви-
265 § 6. ЭФФЕКТ ЗЕЕМАНА В ОБЫЧНЫХ МОЛЕКУЛАХ Й !! ! .Ill I » IWN 14 I | -И, LI,» .11 III - жен и я и примерно равны магнитному моменту ядер, т. е. Viooo магнитного момента электрона. Поэтому эффект Зеемана чрезвычайно мал. Магнитными моментами для подобного рода молекул обычно пренебрегают по сравнению с электронным моментом в парамагнитных молекулах, однако если элект- ронный момент равен нулю, то этот небольшой магнитный момент дает заметный эффект. Рассмотрим эффект Зеемана для молекул, находящихся в ^-состоянии и не обладающих сверхтонкой структурой. В этом случае магнитный мо- мент частично связан с вращением положительно заряженных ядер отно- сительно центра масс. Однако этот магнитный момент обычно подавляется электронами, создающими отрицательный заряд, вращающийся вместе с ядрами, что приводит к появлению магнитного момента с обратным зна- ком. Заполненные электронные оболочки можно считать просто движущи- мися вместе с ядрами, причем ориентация этих оболочек в пространстве остается постоянной («эффект скольжения», см. стр. 27). Поведение валентных электронов более сложно, так как величина их момента коли- чества движения, возникающего при вращении молекулы, характеризуется видом их волновых функций в основном и возбужденном состояниях. Мож- но ожидать, что валентные электроны будут иметь настолько большой момент количества движения, что соответствующий магнитный момент будет больше суммы моментов, обусловленных ядрами и связанными элек- тронами. Поэтому знак наблюдаемого магнитного момента для большинства молекул будет определяться отрицательным зарядом, вращающимся вместе с молекулой. Величина взаимодействия между внешним магнитным полем и элект- ронами во вращающейся молекуле выражается членом, подобным послед- нему члену в равенстве (8.27), а именно ДЖ= -2 J<?°' (01 10) • (11.14) п д' д Для линейной молекулы (11.14) может быть приведено [как это было сделано в равенстве (8.36)] к виду = (11.15) При наличии N электронов, находящихся на сферических орбитах около ядра, расположенного на расстоянии z от центра масс молекулы, (11.15) может быть еще более упрощено [аналогично (8.33)] = (11.16) где т — масса электрона. Если вспомнить, что (см. гл. 8) электронные оболочки движутся вместе с ядром, но благодаря скольжению сохраняют свою ориентацию в пространстве, то равенство (11.16) можно получить из следующего простого классического расчета. Пусть молекулярный момент количества движения равен ftj, а доля этого момента, создаваемая за счет N электронов, равна Nm^/A. Магнитная энергия, связанная с движением электронов, определяется равенством AW = — = p-0L-H, где L = = (Nmz2/A)Jf и отсюда легко получить (11.16). До сих пор мы пренебрегали магнитным моментом, связанным с дви- жением зарядов ядер. В принципе, эти заряды должны давать такую же Магнитную энергию, как и тесно связанные с ядром электроны, образующие сферические оболочки, но знак этой энергии будет, естественно, обратным. Если заряд ядра равен + Ze, а в замкнутой оболочке вокруг ядра имеются N электронов, то полный заряд равен (Z — TV) е = Nse. Полная магнитная
266 ГЛ. И. ЭФФЕКТ ЗЕЕМАНА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ энергия, создаваемая ядрами и окружающими их электронными сферичес- кими оболочками, определяется выражением, подобным (11.16). W = 8 J H, (11.17) где A s—полный заряд (ядра и связанных электронов), относящийся к ядру s в единицах заряда протона, a — расстояние от центра масс до этого ядра. Магнитная энергия, связанная с валентными электронами, которые не расположены сферически вокруг ядра, может быть получена из выражения, подобного (11.15), и оказывается равной 8 П (11.18) Здесь В — вращательная постоянная /г/8тс2А, a Lx — компонента момента количества движения валентных электронов, перпендикулярная оси моле- кулы. Отметим, что (11.18) имеет вид W = -Pngj3-H = — pngMjH, (11.19) где gj может быть заменено на g, так как оно не зависит от J. Величиа рп является ядерным магнетоном, который меньше р-0 в число раз, равное от- ношению массы электрона к массе протона т/М. Поэтому зеемановское расщепление для подобной молекулы дает простой спектр, соответствую- щий случаю gj1 = gj2 на фиг. 66. Если существенно только одно возбужденное состояние валентных электронов и предполагается чистая прецессия, то выражение (11.18) мо- жет быть приведено аналогично (8.35) к виду Г «-Л / ( / _1_ 4 \ 1 ды/ _ _ 2ц Bh У — - — —-±——1 МгН Ы 4^0^ [_£j h2 2(ШП—ИА) J S (11.20) как, I NH3, в равенствах (11.18) и (11.20) обычно так что молекулярный g-фактор оказывается магнитного где ИА— ИА — энергия возбуждения наинизшего возбужденного электрон- ного состояния, a L — прецессирующий момент количества движения валент- ных электронов. За исключением тех случаев, когда вращаются атомы водорода например, в молекулах Н преобладает второй член отрицательным. Таким образом, следует ожидать, что знак момента вращающейся молекулы определяется вращающимися отрицатель- ными зарядами. Это оказалось правильным для OCS и OCSe; они являются единственными молекулами, для которых был измерен знак g-фактора. Эффект Зеемана для обычной молекулы типа асимметричного волчка, находящейся в ^-состоянии, подобен в принципе эффекту Зеемана для линейных молекул, но, конечно, более сложен. Магнитный момент, связан- ный с электронами, выражается равенством (11.14), а момент, связанный с движением ядер, может быть рассчитан довольно простыми полукласси- ческими методами. Однако полученные выражения для молекулярного маг- нитного момента достаточно сложны. Компонента магнитного момента моле- кулы вдоль одной из главных осей инерции может быть записана в виде (Эшбах и Стрендберг [735]) I1 ху У 1 XZ XX J (11.21) где ЭЛ — компоненты симметричного тензора, зависящие только от свойств молекулы, I , I , Iz — главные моменты инерции, а У — компоненты угловой
§ 6. ЭФФЕКТ ЗЕЕМАНА В ОБЫЧНЫХ МОЛЕКУЛАХ 267 скорости вдоль главных осей инерции. Для и и, можно написать вы- ражения, аналогичные (11.21). Главные оси тензора ЭЛ не обязательно совпадают с главными осями инерции. Однако в симметричных моле- кулах выражение (11.21) часто можно упростить. Например, для молеку- лы Н2О из соображений симметрии вытекает, что главные оси инерции должны совпадать с главными осями тензора ЭЛ, так что Энергия зеемановского взаимодействия равна — ji-H = — [р cos (рН)]ср Н, где cos (рЯ) — косинус угла между результирующим магнитным моментом pt и полем Н. Эшбах и Стрендберг [735] получили матричные элементы pcos(p//) для волновых функций симметричного волчка, из которых может быть найдено значение [р.СО8([1Я)]ср. для молекул типа асимметричного волчка, если использовать разложение вида (4.17). В случае молекул типа симметричного волчка среднее значе- ние величины pcos(pZZ) определяется выражением (Джен [632], Эшбах и Стрендберг [735]) [р cos (рЯ)]Ср.—— (11.22) где - ядерный магнетон, gxx = gyy = hfflxx/Ixpn, gzz = h^zz/Iz^n (z является осью симметрии), M~ проекция J на Н. Отметим, что, как было указано выше, энергия зеемановского взаимо- действия может быть также записана в виде АГГ = — pngjJ-H, где gj — ^cp./pnJ для состояния с М = J. Для линейной молекулы, когда К = 0, выражение (11.22) переходит в (11.19). Молекулы типа симметричного волчка, для которых был измерен мо- лекулярный g-фактор, являются второй группой (после линейных молекул) среди молекул, приведенных в табл. 43. Формула (11.22) была эксперимен- тально проверена на молекуле NH3 для большого числа значений J и К [632, 735], причем были получены значения gxx = 4-0,560 и gzz = 4-0,484. Так как наличие сверхтонкой структуры вызывает усложнение спектра, то эффект Зеемана для молекулы NH3 должен определяться с помощью равенства (11.13). Молекулы типа асимметричных волчков, для которых был изучен эффект Зеемана, составляютпо следнюю группу в табл. 43. Особенно интересны молекулы Н2О и HDO, так как для этих подобных в электромагнитном отношении молекул эффект Зеемана был изучен для многих линий. При- веденные в табл. 43 величины g-фактора для этих молекул были получены Шварцем [807]. Величина gaa соответствует g-фактору в направлении наименьшего момента инерции 1а. На молекулу Н2О очень похожа молекула SO2, но величина gj для этой молекулы до сих пор известна только для перехода 817<-Л26, для которого в таблице и приведено значение g-фактора. Моле- кулы KClFeCl2 и KBrFeBr2 имеют особенно большое для таких тяжелых молекул значение gj. Эти молекулы представляют собой случай, когда возбужденный электронный уровень лежит достаточно близко к основному уровню и дает большой вклад в значении gj, величина которого опреде- ляется вторым членом в выражении (11.18). Как было отмечено выше, для Н2О тензор ЭЛ имеет главные оси, сов- падающие с главными осями инерции. Молекула HDO электрически подоб- на молекуле Н2О; следовательно, если бы центр масс HDO находился
268 ГЛ. И. ЭФФЕКТ ЗЕЕМАНА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ Таблица 43 Молекулярный gr-фактор для молекул, находящихся в ^-состоянии1) Молекула g-фактор Литература N2O OGS OGSe NH3 CH3F СН3ССН н2о 0,88291+;0,00007 ±0,086±0,004 - 0,025±0,002 -0,019±0,002 g22=0,484±0,007 Sxx=£уц=560 ±0, 007 gaa=u,Mto £bb=0,742 [751] [632] [735] [896] [632,735] [735] [870] ' [870] [632,807] H2S Оз so2 =±0,24 для вращатель- ных состояний 101 и 110 =±1,54±0,09 для вра- щательного состояния 1Х1 gj =0,15±0,03 для со- стояния 202 gj =±0,084±0,010 для состояний 72в и 817 GHqOH о KClFeCl2 KBrFeBr2 [867а] [974] [632] [632] [1079] [1079] 1 ) gj =iilJ\Ln где р.—магнитный дипольный момент молекулы, р-n—ядерный магнетон, a hJ— момент количества движения в том же месте, что и у Н2О, то главные оси и элементы тензора ЭД для обеих молекул были бы одинаковы. Однако у молекулы HDO главные оси инерции не совпадают с главными осями ЭД. Действительно, центр масс HDO смещен относительно центра масс Н2О, что сказывается на тензоре ЭД, ибо эти молекулы содержат вращающиеся электрические п качестве примера рассмотрим случаи, когда положительный и отри- цательный заряд Ne отстоят друг от друга на расстоянии xQ. g-Фактор определяется, согласно (11.17), равенством где х&— расстояние каждого заряда от центра масс, М — масса про- тона, а Л —момент инерции. Если теперь масса одного из зарядов изме-
§ 7. КОМБИНИРОВАННЫЙ .ЭФФЕКТ ШТАРКА-ЗЕЕМАНА 269 нится, центр масс сдвинется на величину то g-фактор будет равен 2МДх &х и А перейдет в А', S S ь Учитывая, что У Nsexs — электрический дипольный момент Dx, а У Nse S 1 S полный заряд, который равен нулю, мы получаем 2MAxD Чтобы не перепутать электрический дипольный момент с магнитным моментом, здесь первый обозначен буквой общем случае можно показать, что если центр масс молекулы сдвинут по отношению к главным осям 311 на величину х, у, z, то компоненты нового тензора Эй' можно получить из компонент ЭЛ с помощью следующих соотношений (Шварц [807]): eh Жхх (xDx (11.23) где Dx, D и /^—составляющие электрического дипольного момента вдоль главных осей ЭЛ. Таким образом, тензор ЭЛ и, следовательно, молекуляр- ный g-фактор для молекул HDO и D2O отличаются от соответствующего значения для Н2О, если считать, что дипольный момент и геометрия этой молекулы известны. Отметим, что при помощи равенств (11.23) можно определить знак дипольного момента молекулы, а при помощи эффекта Штарка — величину дипольного момента. Поэтому, если изотопическое замещение сдвигает центр масс молекулы настолько, что становится заметным изменение в ЭЛ, обусловленное молекулярным дипольным моментом, то знак этих изменений дает возможность определить знак членов, включающих компо- ненты дипольного момента. л § 7. КОМБИНИРОВАННЫЙ ЭФФЕКТ ШТАРКА - ЗЕЕМАНА Исследователи, работающие в области радиоспектроскопии, много раз производили одновременное наложение на исследуемый газ как электри- ческого, так и магнитного поля. Однако в этих случаях электрическое поле использовалось только для повышения чувствительности установок; экспериментов же по изучению комбинированного зееман-штарковского рас- щепления не производилось. Достаточно полное теоретическое рассмо- трение комбинированного эффекта Штарка — Зеемана было проделано Кёстером [473]. Он рассмотрел молекулы со сверхтонкой структурой, обусловленной одним ядром с квадрупольным моментом для различных условий в случае среднего и сильного полей. Если магнитное и электрическое поля параллельны, то эффекты Штарка и Зеемана просто складываются, ибо молекулярные волновые функции оди- наковы для обоих полей (проекция М вектора J на направление каждого поля является хорошим квантовым числом). Если эффект Штарка линеен относительно поля (эффектШ тарка первого порядка), то каждое отдельное значение М соответствует отдельной штарков-
270 ГЛ. 11. ЭФФЕКТ ЗЕЕМАНА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ ской компоненте и наложение параллельного магнитного поля не может рас- щепить эту компоненту (но изменяет ее частоту). Если эффект Штарка про- порционален квадрату электрического поля (эффект Штарка второго поряд- ка), то компоненты, соответствующие положительному и отрицательному значениям М, совпадают и могут быть разделены магнитным полем. Если магнитные и электрические поля не параллельны, то М не является больше хорошим квантовым числом, и частоты компонент линий зависят от напряженности обоих полей более сложным образом. Кроме того, отно- сительные интенсивности компонент также зависят от напряженности обоих полей. Подробности в случае перекрещивающихся электрического и маг- нитного полей, а также некоторые случаи полей средней силы рассмотрены в работе Кёстера [473]. § 8. ПЕРЕХОДЫ МЕЖДУ ЗЕЕМАНОВСКИМИ КОМПОНЕНТАМИ Между зеемановскими компонентами отдельного уровня наблюдаются переходы, соответствующие правилам отбора Д/ = 0, &М—±Л, и дающие частоты, которые растут приблизительно линейно с величиной магнитного поля. Если величина магнитного момента молекулы — порядка одного магне- тона Бора, то зеемановское расщепление уровней может оказаться настолько Фиг. 67. Переходы между зеемановскими компонентами в спектре N14O16 при давлении 1,0 мм рт. ст. (Берингер и Кастл [463]). 8500 8600 8700 Напряженность магнитного поля, эрстеды большим, что соответствующие переходы попадут в сверхвысокочастотный диапазон. Так как р0/Л — ^1,4 мггц/эрстед, то магнитное поле 15 000 эрстед даст зеемановское расщепление, равное 21 000 мггц, если молекулярный g-фактор равен единице. Берингер и др. использовали переходы между зеемановскими компо- нентами для получения сверхвысокочастотного спектра поглощения различ- ных парамагнитных газов [463, 472, 592]. Газ заключался в объемном резо- наторе, помещенном между полюсами электромагнита. Этот резонатор был настроен на подходящую сверхвысокую частоту (например, 24 000 мггц), а для обнаружения поглощения сверхвысокочастотной энергии использо- валась чувствительная схема. Магнитное поле изменялось до тех пор, пока какая-либо компонента не совпадала с частотой объемного резонатора и обнаруживалось поглощение, обусловленное соответствующим переходом. С помощью такого метода исследовалась зависимость поглощения на фикси- рованной частоте зеемановского перехода от магнитного поля, а не от частоты, как это обычно бывает для вращательного перехода. На фиг. 67 приведен спектр этого типа для молекулы NO; с помощью спектрометра, использован- ного для получения этого спектра, получалась производная от линии
§ 8. ПЕРЕХОДЫ МЕЖДУ ЗЕЕМАНОВСКИМИ КОМПОНЕНТАМИ 27 поглощения, что и является причиной необычной формы линий, изобра- женных на этой фигуре. Молекула NO находится в 211-состоянии, причем имеет место случай связи (а), по Гунду. На фиг. 67 изображены переходы между зееманов- скими компонентами 2П3/2-состояния с —3/2, имеющего наибольший g-фак- тор. Все другие состояния имеют g-фактор значительно меньший, и, сле- довательно, при данном магнитном поле переходы между зеемановскими компонентами этих уровней будут соответствовать значительно более низ- кой частоте. Напряженность использовавшегося магнитного поля была достаточна для нарушения связи между молекулой и ядерным спином №4 (О16 имеет нулевой спин), но недостаточна для нарушения связи между S и L. На фиг. 68 изображена схема получающихся уровней энергии. Сверхтонкая структура, показанная на фиг. 68, на самом деле много меньше расстояния между основными уровнями (фиг. 68,6). Расстояние между основными уровнями может быть определено из (11.4) и равно ~ 9400 мггц. Энергия сверхтонкого взаимодействия, согласно (8.7), равна ДГГИ = [яД (6 с) Е] 1 -к. Из вектор- ной модели следует, что I-k = *мм У(У + 1) 5 1 J так что ДЖ1Л = AMjMj. Величина И, найденная экспериментально, равна 29,8 + 0,3 мггц. Энергия, обусло- вленная наличием квадрупольной связи, для этого случая сильной связи выражается с помощью равен- ства (10.32), где постоянная квадру- польной связи равна— 1,7 н-0,5 мггц. Каждая из приведенных на фиг. 67 трех групп состоит из трех линий и соответствует переходу с определенным Mj, расщепленному за счет магнитного взаимодействия, Согласно развитой выше теории, Фиг 68 Схема подуровней уровня J=3/ 2Пз/-состояния молекулы N14O16 а—область, соответствующая отсутствию магнит- ного поля, б—уровни энергии, расщепленные вследствие наличия магнитного поля, но без сверхтонкой структуры, в—сверхтонкая струк- тура, связанная с ядерным магнитным момен- том N14, г—область, соответствующая энергии с учетом электрического квадрупольного момен- та ядра N14 (Берингер и Кастл [463]). Д1Г7/^= (Л+2,0021) и центры трех групп должны совпа- дать. Расхождение в частотах цент- ров этих трех групп объясняется небольшими эффектами второго по- рядка, пропорциональными II2. Во многих работах (Генри [496] Марге- нау иГенри [524], Фрош и Фоли [740]) были приведены более подробное рас- смотрение и более полный расче! спектра. Переходы между зеемановскими уровнями в NO обусловлены взаимо- действием между сверхвысокочастотным полем и либо магнитным, либо электрическим моментом молекулы. Проведенное обсуждение справедливо в обоих случаях, за исключением случая, когда переходы, связанные с электрическим моментом, включают в себя Z-yдвоение. Разрешенные электрические дипольные переходы подобны переходам, разрешенным для линейных молекул с Л-удвоением, которые, как можно видеть из выраже-
272 ГЛ. И. ЭФФЕКТ ЗЕЕМАНА В МОЛЕКУЛЯРНЫХ СПЕКТРАХ ния (2.16), всегда включают переходы между двумя различными уровнями дублета. Поэтому можно ожидать, что зеемановские уровни будут пред- ставлять собой дублеты, разделенные (если происходит электрический дипольный переход) двойной величиной Л-удвоения. Как магнитный, так и электрический дипольные переходы могут быть выделены при ориентирова- нии сверхвысокочастотного поля перпендикулярно или параллельно направ- лению магнитного поля. Этим методом Берингер и Роусон обнаружили и измерили Л-удвоение в молекуле NO, равное 1,7 мггц. В работах Берингера, Кастла, Тинкхама и Стрендберга [592, 1125] исследовались переходы между зеемановскими уровнями в молекуле О2. Хотя эффект Зеемана для р-триплетов в спектре молекулы О2 значительно сложнее, чем для рассмотренного случая молекулы NO, и, хотя, кроме того, в этом случае имеют место условия среднего поля, однако для наблюдае- мых переходов между зеемановскими уровнями была развита достаточно полная теория (Шмидт, Будо и Земплен [82], Генри [495], Тинкхам и Стрендберг [1125]).
Глава 12 СПЕКТР АММИАКА И ЗАТОРМОЖЕННЫЕ ДВИЖЕНИЯ § 1. ВВЕДЕНИЕ Благодаря интенсивности и богатству своего спектра аммиаку (NH3) принадлежит главная роль в развитии радиоспектроскопии. Аммиак имеет большое число легко наблюдаемых линий, с помощью которых проверялись как теория, так и работа аппа- ратуры. Аммиак является также самой простой молекулой, имеющей спектр, который при- надлежит к классу спектров, обусловленных внутренним за- торможенным движением. Этот класс спектров еще на протя- жении ряда лет будет находить- ся в центре внимания исследо- вателей. Все наиболее важные виды заторможенных движений свя- заны с квантовомеханическим туннельным эффектом. Таким образом, они представляют со- бой такие движения, которые с энергетической точки зрения в классической механике про- исходить не могут. Например, молекула NH3 в основном коле- бательном состоянии не обла- дает энергией, достаточной для того, чтобы атом азота смог ока- заться в плоскости расположе- ния атомов водорода, ибо в этом месте имеется большой «бугор» потенциальной энергии, как по- казано на фиг. 69. В действи- тельности атом азота быстро ко- леблется, проходя при этом че- рез плоскость водородов. Это явление называется туннельным эффектом, так как атом азота не может «взобраться» на «бу- 20 000 о-40000 -10000 § -30000 -50000------1----1-----1----1____।_____ 3 2 1 g 1 2 3 -50000----------------1-------------- 1,0 0 1,0 S—* Фиг. 69. а—потенциальная кривая стояние между азотом и плоскостью обозначается через переменную 5; б- \ТН3. Рас- водородов более под- робное изображение нижней части потенциальной кривой и энергетических уровней. гор» потенциальной энергии, и, чтобы проникнуть на ту сторону «бугра», он должен как бы «проделать туннель» в потенциальном барьере. Инверсия NH3 по существу является колебательным движением. Хотя колебания обычно имеют частоты, лежащие в инфракрасной области, однако инверсия 18 ч. Таунс и А. Шавлов
274 ГЛ. 12. СПЕКТР АММИАКА И ЗАТОРМОЖЕННЫЕ ДВИЖЕНИЯ NH3 настолько замедляется тормозящим потенциалом, что ее частота лежит в сверхвысокочастотном диапазоне. Качественные изменения при переходе от случая обычных колебательных уровней в отсутствие потенциального барь- ера к случаю колебательных уровней, которые удваиваются вследствие нали- чия замедляющего барьера, были рассмотрены в гл. 3. Когда колебательная Н энергия настолько велика, что инверсия молекулы NH3 может происходить согласно законам классиче- ской механики, колебательные уровни уже не обра- зуют тесных пар, а скорее соответствуют обычным эквидистантным колебательным уровням. Но и в этом случае наличие потенциального барьера оказывает заметное влияние, и, хотя при этом туннельный эффект не имеет места, можно говорить о некотором торможении движения. Другим примером заторможенного движения является вращение одной части молекулы относи- тельно другой части. Так, атом водорода, связанный с атомом кислорода в молекуле СН3ОН (фиг. 70), Фиг. 70. Структура ме- тилового спирта. Группа ОН может вра- щаться вокруг оси и зани- мать различные положения по отношению к группе СНз, но такое вращение затормо- жено благодаря взаимодей- ствию между этими группа- ми атомов имеет три возможных положения с равными энер- гиями. Однако для перехода из одного положения в другое он должен пройти сквозь потенциальный барьер, изображенный на фиг. 71. Следовательно, вращение атома водорода вокруг связи С—О затор- можено. Подобным же образом метиловая группа в молекуле CH3CF3 (фиг. 72) имеет три положения равновесия с равными энергиями, придем эти поло- жения разделены потенциальными барьерами. Обычно при заторможенных движениях существуют два или больше положений равновесия с равными энергиями. Если же эти положения являются лишь минимумами энергии с неодинаковыми ее значениями, то многие характер- ные свойства и интересные особенности затор- моженных движений, о которых идет речь, не проявляются. Если заторможенные движения имеют час- тоты, лежащие в пределах или вблизи сверх- высокочастотного диапазона, то наблюдаемые Фиг. 71. Зависимость потенциальной энергии молекулы СН3ОН от угла поворота группы ОН вокруг оси по отношению к группе СН3. Минимум потенциала, вероятно, соответствует та- кому положению атома водорода, входящему в со- став радикала О—Н, когда он находится на макси- мальном расстоянии от ближайшего атома водоро- да группы СНз Фиг. 72. Структура моле- кулы CH3CF3. Вращение группы СНз по от- ношению к группе СЕз затор- можено вследствие взаимодей- ствия между этими группами атомов. спектры часто бывает очень трудно интерпретировать, так как в указанный диапазон попадает слишком большое число линий, а также потому, что в этих случаях нельзя точно вычислить положения энергетических уров- ней. Кроме того, частоты этих движений настолько сильно зависят от потенциальных барьеров, что сделать сколько-нибудь полезную оценку частоты для какой-либо молекулы обычно бывает невозможно. Наряду с этим исследования заторможенных движений представляют значительный инте-
275 § 2 ИНВЕРСИОННЫЙ СПЕКТР NH3 rr-- 4" т 11 ' --V-- - —и. —г -- -Ч1- - - - - -- . I- - _ рес для изучения молекулярной структуры, а также для химии. Мы будем часто встречаться с трудностями, связанными с этой проблемой, ибо затормо- женные движения возникают у значительной части более сложных газо- образных молекул. § 2. ИНВЕРСИОННЫЙ СПЕКТР NH3 Рассмотрим колебание NH3, при котором атом азота движется перпенди- кулярно плоскости водородов и которое будет приводить к инверсии, если N пересекает эту плоскость. Потенциальная энергия как функция расстоя- ния s атома азота от плоскости водородов изображена на фиг. 69. Молекула может совершать довольно быстрые колебания в потенциальной яме с азо- том по одну сторону плоскости водородов, а после большого числа таких колебаний атом азота может проникнуть сквозь потенциальный барьер и начать колебаться по другую сторону плоскости. Частота быстрых коле- баний лежит в инфракрасной области (950 см*1), в то время как частота про- никновения через плоскость расположения атомов водорода является инвер- сионной частотой, которая для основного состояния оказывается в сверх- высокочастотном диапазоне (0,8 см"1). Приближенное значение энергии основ- ного колебательного состоянйя приведено на фиг. 69 и равно потенциаль- ной энергии V(s) при s=±s0, так что, согласно классической теории, атом азота не может находиться от плоскости водородов на расстоянии меньшем $0. Приближенное значение инверсионной частоты, вычисленной Денни- соном и Уленбеком [39], равно v = -^-2, (12.1) nA2 ’ v ' so exp 0—частота колебаний в одном о минимумов, р—приведенная масса для колебательного из потенциальных движения, W — полная колебательная энергия. Это выражение было полу- чено в квазиклассическом приближении (методом Вентцеля—Крамерса-— Бриллюэна, или ВКБ), при котором в различных областях движения исполь- зуются приближенные волновые функции, которые сшиваются на границах этих областей. Для выяснения смысла соотношения (12.1) рассмотрим простое гармо- ническое колебание^ которому в низшем состоянии соответствует волновая функция плев., котща азот находится слева от плоскости водородов, и функция пправ., когда азот находится справа от нее. Истинные молеку- лярные "волновые функции, соответствующие определенным значениям энер- гии, должны быть либо симметричными, либо антисимметричными по отно- шению к инверсии, так что волновые функции двух инверсионных уровней низшего колебательного состояния будут выражаться в виде следующих комбинаций (как показано на фиг. 16) - yvvJICB. V 2 лев. ^прав. )• » Если в момент I = 0 атом азота находится с левой стороны, то соответ- ствующей волновой функцией, описывающей систему в этот момент (кото- рая не имеет определенного значения энергии), будет функция ф = 1глев. = = (1/]/2) (ф0 + фг). Если теперь, как и в гл. 3, учесть временную зависи-
ГЛ. 12. СПЕКТР АММИАКА И ЗАТОРМОЖЕННЫЕ ДВИЖЕНИЯ к мость этой функции, то получим (12.2) (К J ^TtiWQifh У 2 где Лу—разность энергий двух инверсионных состоянии, а Ц/о—энергия нижнего состояния, которому соответствует ф0. Спустя йремя Z = l/2v вол- новая функция (12.2) станет равной (12.3) Ф = й [Фо - Ф11 = ua^e^-^h и, следовательно, азот перейдет на правую сторону. Если ограничиться коротким промежутком времени начиная с того момента, когда азот нахо- дился с левой стороны, то часть функции (12.2), заключенную в скобки, можно записать в виде ряда , Г I/. , , к , у'2 L/2 e2niWQt/h (12.4) функции, соответствующей нахождению азота до tcvZ. Эта величина характеризует скорость — ^лев лев. так что амплитуда волновой с правой стороны, возрастает проникновения сквозь потенциальный барьер и связывает ее с частотой инверсии. Скорость проникновения можно также вычислить, рассматривая явление туннельного эффекта. Рассмотрим теперь атом азота, который, двигаясь слева, достигает потенциального барьера при $=—$0. Его волновая функция будет частично «проникать» сквозь барьер и распространяться на область правой части потенциальной ямы. Величину проникновения можно грубо оценить, рассматривая уравнение Шредингера в «классически» запрещенной области d*\) ds2 Если V — достаточно медленно меняющаяся функция аргумента <9, то при- ближенное решение уравнения (12.5) можно записать в виде (12.5) ф = ехр(-4- [2р (V(s)- VKJpads}. I ГЪ Д I -so Так $ак в «классически» запрещенной области движения разность положительна, то (12.6) соответствует экспоненциально волновой где азот является большую частицы, (12.6) затухающей функции, амплитуда которой равна единице на границе области, достигает барьера (возрастающая экспонента, которая также решением, опущена, ибо ее наличие означало бы, что N имеет вероятность находиться справа). Амплитуда волновой функции которая проникла через So >{-4 -S0 эту границу, равна SO (12.7) О За время Z, которое достаточно велико для того, чтобы азот успел довольно много колебаний с левой стороны, но которое мало по нию с временем, за которое происходит инверсия, азот сделать сравне- столкнется
§ 2. ИНВЕРСИОННЫЙ СПЕКТР NH3 277 с потенциальным барьером слева vot раз (v0—колебательная частота). Можно представить, что при каждом столкновении с барьером азот частично прони- кает сквозь него и передает некоторую амплитуду 1/Л2 на правую сторону. Амплитуды, которые передаются, складываются в общую амплитуду, и спустя время t она достигает величины \/М2, т. е. вероятность про- никновения за время t будет равна (v0Z/A2)2. Это выражение очень близко к обычному выражению для радиоактивного распада или для другого типа проникновения через потенциальный барьер с помощью туннельного эффекта ([327], стр. 22). Приравнивая амплитуду v0Z/A2, амплитуде, соот- ветствующей &Прав. в выражении (12.4), найдем или (12.8) т. е. результат, полученный Деннисоном и Уленбеком. В основном состоянии NH3 отношение Vvo 1200, так что А2 400 или А2 е6.Вследствие того, что А2 велико и зависит экспоненциально от [или (V — W)t/2]f изменение какой-либо из этих величин может сильно по- влиять на инверсионную частоту v. Например, если приведенная масса увели- чится в 2 раза, что грубо соответствует переходу от NH3 к ND3, то v умень- шится в раз, т. е. в 11 раз. Инверсионная частота особенно сильно зависит от величины потенциального барьера; большинство молекул имеет такие высокие потенциальные барьеры и большие массы, что их инверсионные частоты не превосходят 1 гц. Инверсия многих молекул происходит настолько медленно, что она не успевает произойти в течение нескольких миллиардов лет. В первом возбужденном колебательном состоянии NH3 имеет большую инверсионную частоту, так как величина W увеличивается. Деннисон и Уленбек [39], предположив простую форму потенциального барьера, получили значения инверсионных частот для основного и первого возбуж- денных колебательных состояний, которые находятся в грубом согласии с экспериментальными данными. Точность выбранной формы кривой потенциального барьера не суще- ственна, так как А зависит только от площади, ограниченной этой кривой, а не от деталей формы барьера. Меннинг [69] нашел потенциальную кривую, имеющую форму, которую можно ожидать для NH3 и при кото- рой можно легко найти решение волнового уравнения и точные значения энергий. Потенциал Меннинга имеет вид (12.9) А- = 66 551 sech4 Al - 109 619 sech2 А-, he 2р 2р где V/he — потенциал в обратных сантиметрах, я —координата, опреде- ляющая расстояние между азотом и плоскостью водородов, р = 6,98- lO-8/^2, где р — приведенная масса в атомных единицах массы (а.е.м.). Этот потен- циал обращается в нуль при больших 5 (или х) и симметричен относительно 5 = 0. Он имеет максимум при 5 = 0, где равен — 43 068 см~\ и два мини- мума со значением —45 140 см~\ В формуле (12.9) постоянные выбраны так, чтобы получалось возможно более полное согласие с равновесной конфи- гурацией молекулы, колебательной частотой и точным значением инверси- онной частоты для одного уровня. Если предположить, что расстояние между атомами водорода остается постоянным во время движения, т. е. что атомы водорода движутся сов- местно как жесткий треугольник, то в качестве х следует выбрать рас- стояние 5 между атомом азота и плоскостью этого треугольника. Если т — масса водорода и М — масса азота, то приведенная масса в этом слу- чае равна просто = ЗтМ/(Зт А-М). Однако лучшим приближением в опи- сании движения является предположение, что при колебаниях расстоя-
275 ГЛ. 12. СПЕКТР АММИАКА И ЗАТОРМОЖЕННЫЕ ДВИЖЕНИЯ ние N —Н остается неизменным, а изменяются углы Н —N-—Н (Шенг, Баркер и Деннисон [121]). В этом случае за х принимается расстояние вдоль дуги от атомов водорода до средней плоскости, т. е. до плоскости, в которой находится азот и которая перпендикулярна оси молекулы. Если угол между этой плоскостью и связью N — Н равен а, то можно показать, что соответствующая приведенная масса будет равна я = Зт X x(M + 3msin2a)/(3m + M). Эта приведенная масса изменяется лишь незна- чительно при изменении а, и можно считать, что ее величина соответ- ствует равновесному значению угла а0 = 21°49'. Различные величины при- веденной массы при подстановке в потенциальную функцию Меннинга дают разные равновесные высоты пирамиды NH3. Однако эти высоты близки к наблюдаемым значениям. Таблица 44 Инверсионные частоты аммиака, Основное состояние Первое возбужденное ко- лебательное состояние Состояния и изотопиче- ские комбинации N14D3 n15h3 NUH3 NUD3 Наблюдаемая величина Вычисленная из потен- циала Меннинга . . Вычисленная из потен- циала Ньютона—То- маса ............... 23 786 25 000 23 800 1600 1250 22 705 22 700 1 095 000 780 000 690 000 117 000 83 000 1) Первое возбужденное колебательное состояние (и2=1) соответствует энергии возбуждения колебаний атома азота относительно плоскости расположения атомов водорода, равной прибли- зительно 950 см-1. Численные значения взяты у Меннинга Г69], Ньютона и Томаса [328]. Чис- ленные значения для NHD3 были получены Джаваном и Лотшпейхом на основе потенциала Меннинга. Инверсионные частоты для различных изотопических комбинаций аммиа- ка, рассчитанные на основе потенциала Меннинга, приведены в табл. 44 на- ряду с экспериментальными результатами. Константы, входящие в выра- жение для потенциала, выбраны таким образом, чтобы получить наилучшее согласие с экспериментальными данными, включая и энергию первого коле- бательного уровня. С помощью этого потенциала можно получить удовлетворительное согла- сие с экспериментом и в описании возбужденных колебательных уровней [69]. Хотя для инверсионных частот получаются приближенно правильные значения, однако достижение удовлетворительного согласия со всеми экспе- риментальными данными при помощи потенциала Меннинга не предста- вляется возможным. С этим обстоятельством мы также столкнемся при рассмотрении тонкой структуры инверсионного спектра. Ньютон и Томас [328] использовали потенциал вида (12.10) где измеряется в ангстремах. В этом случае предполагается, что атомы водорода движутся как жесткий треугольник. Значения некоторых инвер- сионных частот, вычисленные приближенным методом, исходя из этого потенциала [328], приведены в табл. 44. Оказывается, что потенциал (12.10) дает результаты, которые сравнимы по точности с результатами, полученными на основе потенциала (12.9).
§ 4. ТОНКАЯ СТРУКТУРА ИНВЕРСИОННОГО СПЕКТРА АММИАКА 279 § 3. ИНВЕРСИЯ ДРУГИХ СИММЕТРИЧНЫХ ГИДРИДОВ Очень простая форма потенциала, которая дает достаточно точные значения инверсионных частот NH3, была предложена Костейном и Сезер- лендом [729]. Этот потенциал, использованный для оценки инверсионных частот РН3 и AsH3, имеет вид v=4-/сг(Дг)2+4а5(д^)2, (i2.li) где Аг —изменение длины связи N —Н, Ad —изменение угла Н —N—Н. Силовые постоянные кт и а также отношение Аг к Ао можно вычислить, рассматривая наблюдаемые колебательные частоты NH3 в нормальных ко- ординатах. Такое вычисление приводит к результату 7 = 3,89 • 1С4 (АВ)2 см"1, (12.12) где о измеряется в радианах. Отсюда высота потенциального барьера между двумя минимумами получается равной 2077 см~\ что хорошо согла- суется с соответствующей величиной 2072 см'1 для потенциала Меннинга. На самом деле, потенциальная кривая (12.12) очень близка к кривой (12.9). Аналогичные вычисления потенциального барьера на основе колеба- тельных постоянных и геометрии молекул РН3 и AsH3 приводят к сле- дующим результатам [729]. Для РН3: 7 = 5,3-104 (Ао)2 см1. (12.13) Высота потенциального барьера над минимумами равна 6085 см"1. Инверсионные^частоты равны в основном состоянии 0,14 мггц, в первом возбужденном состоянии 7,2 мггц. Для AsH3: 7 = 4,56-104(АВ)2 см'1, о0 = 0,585 радиан. (12.14) Высота потенциального барьера над минимумами равна 11220 см1. Инверсионные частоты равны в основном состоянии 4/2 колебания в год, в первом возбужденном состоянии 1 колебанию в день. Таким образом, инверсионное расщепление РН3, по-видимому, достаточ- но велико для того, чтобы дать заметное удвоение вращательных линий при радиоспектроскопических измерениях. Полная инверсия AsH3 проис- ходит раз в два года, и, следовательно, соответствующее расщепление будет так мало, что его наблюдать невозможно. Эти примеры иллюстри- руют f насколько быстро изменяется частота с ростом потенциального барьера. §4. ТОНКАЯ СТРУКТУРА ИНВЕРСИОННОГО СПЕКТРА АММИАКА, ОБУСЛОВЛЕННАЯ ВРАЩАТЕЛЬНО-КОЛЕБАТЕЛЬНЫМИ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯМИ До сих пор рассмотрение инверсионного спектра проводилось без учета вращательного движения молекулы. Однако между вращением и ко- лебанием, конечно, имеет место взаимодействие, которое у большинства молекул приводит к появлению во вращательном спектре ряда близко расположенных линий, каждая из которых соответствует определенному колебательному состоянию. В инверсионном спектре, который по своему типу является колебательным, также имеются серии линий, обладающих различными инверсионными частотами, причем каждая из таких линий соответствует определенному вращательному состоянию.
280 ГЛ. 12. СПЕКТР АММИАКА И ЗАТОРМОЖЕННЫЕ ДВИЖЕНИЯ неко- Качественные особенности влияния вращения на инверсионный спектр МН3 (а также любой другой молекулы) можно достаточно хорошо объяснить на основе классического рассмотрения. Вращательные частоты NH3 значи- тельно выше, чем инверсионные частоты основного состояния, так что никаких особых взаимодействий резонансного типа не возникает. Влия- ние вращения сказывается в том, что центробежные силы изменяют эф- фективный потенциал, в котором молекула совершает колебания. Сначала рассмотрим вращение молекулы вокруг оси симметрии. Результирующая центробежная сила стремится сплющить молекулу, т. е. увеличить угол Н—N—Н. Следовательно, центробежные силы «облегчают» прохождение атомов водорода мимо азота, и инверсионная частота увеличивается. Цен- тробежная сила пропорциональна квадрату момента количества движения относительно оси, т. е. К2, вследствие чего можно ожидать, что инверси- онная частота увеличится, грубо говоря, на величину ЬК2, где b торая положительная постоянная. Теперь рассмотрим' вращение относи- тельно оси, перпендикулярной оси молекулы. В этом случае центробежные силы стремятся удлинить пирамиду NH3, т. е. уменьшить угол Н — N—Н. Вследствие этого атомам водорода становится труднее попадать в одну плоскость с азотом и инверсионнная частота уменьшается. Так как ква- драт момента количества движения, перпендикулярного оси симметрии моле- кулы, пропорционален 7(7+1) — К2, где 7—квантовое число полного момента количества движения, то можно ожидать, что в результате та- кого движения инверсионная частота уменьшится, грубо говоря, на вели- чину а [7(7+ 1) — К2], где а—положительная постоянная. Таким образом^ выражение для частоты должно иметь следующий вид: у = у0 — а [7 (7 +1) — К2] + ЬК2 + более высокие степени J и К. (12.15) Количественное вычисление эффектов, обусловленных вращением, может быть проведено на основе детального рассмотрения воздействия центробеж- ных сил на колебательное и инверсионное движения. Воздействие этих сил на инверсионную частоту характеризуется величиной А, входящей в выраже- ние (12.1). Для учета вращения величина А может быть переписана в виде (Шенг, Баркер и Деннисон[121]) sq 4-5s Л = ехр|-^- С [2[1(74-8У-ТУ О где 67 и 6 V7 — изменения потенциальной и колебательной энергий, обу- словленные вращением; s0 + 6s—новое значение параметра s, при котором кинетическая энергия обращается в нуль. Изменение эффективного потенци- ала 7 вследствие воздействия центробежных сил равно просто изменению кинетической энергии вращения при наличии колебаний в молекуле, т. е. (12.16} 67 Я2 [7(7+ 1) - К2] ( (12.17) от колебательной молекуле, находя- можно пренебречь. где 1а и /с—моменты инерции молекулы, зависящие координаты, а + и /с—величины, соответствующие щейся в условиях равновесия. Вкладами в Л от 6V7 и 65 Если, предполагая 67 малым, разложить (12.16) в ряд и подставить новую величину А в (12.1), то изменение инверсионной частоты у будет равно So р67 [2(Х (7 —Р7)]_1/2 ds. 6 Выражение (12.18) следует численно проинтегрировать, подставляя в пего 67 из формулы (12.17) и учитывая зависимость 1а и 1с от пара- 6у (12.18)
§ 4. ТОНКАЯ СТРУКТУРА ИНВЕРСИОННОГО СПЕКТРА АММИАКА метра 5. Кроме того, можно предполагать различные пути движения атомов водорода по отношению к азоту. Шенг, Баркер и Деннисон [121] выбрали путь, промежуточный между тем, который получается, если атомы водо- рода образуют жесткий треугольник, и тем, который получается при фикси- рованной в течение процесса инверсии длине связи N —Н. Результат, полученный в соответствии с формулой (12.18), имеет вид (12.15), который установлен исходя из качественных соображений. В табл. 45 приведены расчетные значения коэффициентов а и Ь, входящих в (12.15), и экспери- ментально определенные постоянные. / Ньютон и Томас [328] вычислили тонкую структуру инверсионных спектров N14H3 и N15H3, вводя центробежные члены на более ранних эта- пах вычисления. Эти члены удобно комбинировать с использовавшейся ими формой потенциала (12.10), вследствие чего вращательные эффекты с самого начала учитываются в вычислениях инверсионных частот. Значения полу- ченных постоянных тонкой структуры также приведены в табл. 45. Таблица 45 Постоянные тонкой структуры для аммиака, мггц N14H3 n15h3 N14D3 Изотопические ком- бинации и состояния основное состоя- ние возбуж- денное состоя- ние основное состоя- ние основное состоя- ние возбуж- денное состоя- ние Эксперименталь- (а ные величины I b Вычисленные из потенциала Меннинга Вычисленные из потенциа- ла Ньютона— Томаса Несмотря на то, 151,5 59,9 102 55,5 180 27 4860 1800 4680 1980 что данные в табл. 141,9 55,8 186 6 7,16 2,88 3,61 2,60 267 187 44 и 45 свидетельствуют о доста- точно хорошем согласии между теорией и экспериментом, ясно, что ни один из предполагаемых потенциалов не может объяснить поведения инверсион- ного спектра для всех изотопических комбинаций и колебательных состояний с точностью, большей 10%. Хадли и Деннисон [174] сделали попытку не- сколько усовершенствовать использовавшиеся выше формы потенциала, но не добились заметного улучшения результатов. Это показывает, что существенное улучшение согласия теории с экспериментом связано, по-видимому, с необходи- мостью рассмотрения не только одномерного случая (как во всех использо- вавшихся выше моделях). Относительный успех одномерной модели объ- ясняется тем обстоятельством, что учитывается одно нормальное колебание, которое прежде всего входит в инверсию. Однако при изучении влияния на инверсию бывают существенны также и другие нормальные колебания. В табл. 46 приведены около 65 линий инверсионного спектра NH3, измерен- ных до настоящего времени; кроме того, в таблице указаны приблизитель-
282 ГЛ. 12. СПЕКТР АММИ4КА И ЗАТОРМОЖЕННЫЕ ДВИЖЕНИЯ ные интенсивности этих линий при комнатной температуре. При вычисле- нии относительных интенсивностей предполагалось, что для полуширины линии справедлива формула (13.62). Таблица 46 Наблюдаемые инверсионные линии N14 Н3 Вращательное состояние Вращательное состояние Частота, мггц Интенсив- ность, см-1 Частота, мггц Интенсив- ность, см~1 9 7 7 8 7 12 И 13 10 14 6 9 15 8 16 6 7 6 5 8 9 гу 10 6 и 5 13 3 14 5 2 4 3 10 11 4 О 1 2 6 7 5 8 4 9 1 3 10 2 11 12 16 798,3 16 841,3 17 291,6 17 378,1 18017,6 18127,2 18162,6 18178,0 18 285,6 18313,9 18 391,6 18 499,5 18 535,1 18 808,7 18 842,9 18 884,9 19 218,52 19 757,56 19 838,4 20 371,48 20 719,20 20 735 46 20 804,80 20 852,51 20 994,62 21 070,73 21 134,37 21 285,30 21 391,55 21 703,34 21 818,1 22 234,51 22 355 8,7-10~6 3,5-10-6 1,0-10“3 1,5-10“6 4,3-10-6 4,7-10-6 4,8-10-6 1,110-8 9,4-10-8 4,5-10-’ 4,2-10-8 3,4-10-5 3,6-10-’ 2,8-10-5 6,6-10-8 2,6-10-8 4,0-10-8 1,1 -ю-4 1,8-10-8 5,6-10-8 1,0- ю-4 3,3-10-8 7,4-10-8 1,9-10-8 9,9-10-8 2,0-10-8 4,0-10-8 2,3-Ю-4 5,2-10-8 1,1-IO-4 6,0-10-’ 6,9-10-8 2,2-10-8 5 4 6 3 7 15 2 8 9 1 2 16 10 5 17 И 6 12 7 8 13 9 14 10 15 И 12 13 14 15 16 3 5 2 6 2 14 3 4 9 15 10 6 И 7 8 12 9 13 10 14 11 12 13 14 15 16 22 653,00 22 688,24 22 732,45 22 834,10 22 924,91 23 004 23 098,78 23 232,20 23 657,46 23 694,48 23 722,61 23 777,4 23 870,11 24 139,39 24 205,25 24 532,94 24 680,1 24 881,90 25 056,04 25 695,23 25 715,14 26 518,91 26 655,00 27 478,00 27 772,52 28 604,73 29 061,14 29 914,66 31 424,97 33156,95 35 134,44 37 385,18 39 941,54 4,8-10-’ 1,1-io-4 9,9-10-8 6,5-10-8 1,9-10-4 3,2-10“* 1,9-10-’ 7,9-10~4 4,3-Ю-4 7,8-10-5 4,0-10~* 1,1-10-’ 2,2-10-8 6,9-10~4 1,3-10-8 2,0-10-* 1,3-10-8 2,8-10-4 3,0-10-в 9,0-10-8 1,4-10-6 5,5-10-8 6,2-10-8 1,7-10-8 8,7-10-6 8,3 ИО-6 1,9-10- Богатый спектр аммиака часто используется для калибровки волно- меров, проверки работы радиоспектроскопов, а также в качестве стандарт- ных меток частоты при точных измерениях других спектров. Применение спектра NH3 для подобных вспомогательных измерений имеет, однако, тот
§ 4 ТОНКАЯ СТРУКТУРА ИНВЕРСИОННОГО СПЕКТРА АММИАКА ‘ rj~ПГ-11Д- 1—I—TU. п—и~ГТ1_ МИ _ FJ_T_J_ Г-. -1._ 1.. _ -Т_- Л1_. . . --Г-- _ _ -тг-. --' I П~' Т~ I -1—г. 1-1 --ш -I недостаток, что NH3 сильно адсорбируется стенками поглощающей ячейки, так что ее бывает затем очень трудно полностью откачать. Выражение (12.15) слишком упрощено для того, чтобы точно удовле- творять всем данным, приведеннным в табл. 46. Чтобы в разумных пре- делах достичь хорошего согласия с экспериментальными частотами, нужно произвести дальнейшее разложение типа (12.15) и учесть члены более высокого порядка 7(7+1) и К2. Было рассмотрено несколько таких раз- ложений общего вида (Блини и Пенроуз [158], Гуд [172], Таунс [191], Стрендберг, Кил, Вентинк и Хиллгер [256], Симонс и Горди [339], Шарбо, Мэдиссон и Брэгг [436]). Одно из них [339] содержит пять членов с 7 и К м = 23 787 - 151,37 (7 + 1) + 211,О#2 + + 0,550372 (7+ I)2- 1,5317 (7+1) К2 + 1,0557+ (12.19) Это разложение пригодно для малых 7 и К, в противном случае оно может давать расхождение на 25—50 мггц. Исходя из экспоненциальной зависи- мости (12.1) от потенциала, Костейн [600] предположил, что частоты могут описываться экспонентой от ряда различных степеней 7(7+1) и К2, Его разложение v = 23 785,88 ехр [ - 6,36996 • 10+7 (7 + 1) + 8,88986 • 102 + + 8,6922• 10‘772 (7 + I)2 - 1,7845 • 10+7 (7 + 1) К2 + 5,3075 • Ю+ff4] мггц (12.20) удовлетворяет данным, приведенным в табл. 46, со средним отклонением 1,3 мггц, и должно, следовательно, предсказывать с этой же точностью и другие ненаблюдавшиеся линии. Существует определенная группа линий, а именно с К = 3, которые обладают особенностью и систематически не согласуются с формулами (12.19) или (12.20) (Гуд и Колс [218], Стрендберг, Кил, Вентинк и Хил- лгер [256]). Величина этих отклонений быстро увеличивается с ростом 7 и, как можно видеть из табл. 47, попеременно меняет знак в зависимости от того, четно или нечетно 7. При больших 7 отклонения значительно превосходят среднюю ошибку в (12.20), равную 1,3 мггц, и при нахожде- нии последней они не учитывались. Таблица 47 Отклонение линий аммиака, соответствующих К = 3, от нормальных инверсионных частот, описываемых формулой (12.20)1) NH3 ND3 вычисленный сдвиг, мггц измеренный сдвиг [600], мггц вычисленные сдвиги [243] мггц -0,25 1,76 -7,06 21,18 -52,9 -0,21 1,76 -7,03 21,18 -52,39 0,03 0,24 0,95 2,85 7,14 1) Для NH3 сдвиг вычислялся в соответствии с фор- мулой (12.21). Нильсен и Деннисон [243] показали, что: помимо всего прочего, откло- нения линий, для которых К = 3, обусловлены вращательно-колебательным взаимодействием высокого порядка (и, следовательно, малым по величине).
284 ГЛ. 12. СПЕКТР АММИАКА И ЗАТОРМОЖЕННЫЕ ДВИЖЕНИЯ Можно считать, что это взаимодействие снимает К-вырождение, т. е. разделяет два уровня, соответствующие К = ± 3. Как было выяс- нено в гл. 3, статистика спинов ядер водорода допускает существование- только одного из всех возможных уровней NH3, вследствие чего наблю- дается лишь одна смещенная, а не две разделенные линии. Из рассмотре- ния, проведенного в гл. 3, можно видеть, что тип волновой функции, кото- рый определяется ядерными свойствами, зависит от четности J и от инвер- сионного уровня. В низшем инверсионном уровне при нечетном J возни- кает высокочастотный /f-дублет, а при четном J — низкочастотный дублет. В верхнем инверсионном состоянии имеет место обратная картина. Отсюда следует, что переход дает одну линию, сдвинутую при четном J в сторону высоких частот на величину /f-удвоения, а при нечетном J—сдвинутую в сторону низких частот. В общем случае из соображений симметрии вытекает, что для уров- ней с К, не кратным 3, колебательно-вращательное взаимодействие не может вызвать ни К-удвоения, ни дальнейшего расщепления (см. Вильсон [74]). Кроме того, хотя уровни с К = 6 или К = 9 могут быть в принципе рас- щеплены, однако эффект колебательно-вращательного взаимодействия, сказы- вающийся в расщеплении этих уровней, намного меньше, чем тот же эффект для уровней с К == 3. Даже для уровней с К = 3 сдвиг вследствие колебательно-вращательного взаимодействия является очень малым возмуще- нием. Нильсен и Деннисон [243] показали, что этот сдвиг пропорционален четвертой степени отношения вращательной энергии к колебательной. Они получили величину расщепления двух вырожденных уровней и, следова- тельно, величину сдвига частоты наблюдаемых линий, равную Av = 3,50.10-V(/+l)[J(J+l)-2][J(J+l)-6] мггц. (12.21} Численный коэффициент в (12.21) может быть вычислен из известных для молекулы NH3 вращательных и колебательных постоянных с точностью до 10%, но для согласия с данными в табл. 47 полученное значение должно быть несколько увеличено (Костейн [600]). Из табл. 47 следует, что выражение (12.21) очень хорошо согласуется с отклонениями, наблю- давшимися для линий с К = 3. В случае IXD3 ядерный спин равен единице и оба /f-дублета разрешены. Хотя они еще не наблюдались, однако отклонение каждой компоненты от нормальной частоты было вычислено и приведено в табл. 47. 5. АСИММЕТРИЧНЫЕ ФОРМЫ МОЛЕКУЛЫ АММИАКА Кроме симметричных форм молекул аммиака NH3 и ND3, существуют и имеют инверсионный спектр асимметричные формы молекулы аммиака NH2D и NHD2. Однако в этих случаях инверсионный спектр обнаружи- вает тенденцию «смешиваться» с вращательным. Рассмотрение переходов, разрешенных для NH3, показывает, как видно из фиг. 17, что вращатель- ные переходы могут происходить только одновременно с инверсионными (колебательными) переходами. Кроме того, поскольку верхнему и нижнему инверсионным уровням соответствуют различные вращательные волновые функции, инверсионный переход может происходить только совместно с вращательным. В случае NH3 вследствие молекулярной симметрии две различные вращательные волновые функции будут соответствовать одина- ковой вращательной энергии. Однако можно показать, что переходы также происходят лишь при одновременном изменении как вращательного, так и инверсионного состояний. Вследствие асимметрии молекул NH2D и NHD2 вращательный переход дает вклад в частоту наблюдаемых инверсионных линий (Вейс и Стрендберг [705]).
§ 5. АСИММЕТРИЧНЫЕ ФОРМЫ МОЛЕКУЛЫ АММИАКА Если разность энергий, относящихся к вращательному переходу мала, то наблюдаются две линии с частотами v ±ът', где ** t/ г-* f V v \ — инверсионная и у — вращательная частоты. Если же инверсионная W V частота много меньше вращательной, то наблюдаемый спектр состоит из двух линий с частотами уг. В крайнем и вместе с тем весьма распростра- ненном случае, когда инверсионная частота настолько мала, что практически не наблюдается, указанные дублеты сливаются в единую вращательную линию с частотой vT т/ . J rJ грГ В частично дейтерированном аммиаке наблюдались линии обоих вышеописанных типов; по этим линиям были найдены вращатель- ные постоянные и инверсионные частоты молекулы [705]. Полученные враща- тельные постоянные находятся в согласии с общепринятыми структурными параметрами NH3, если учесть центробежные возмущения (Герцберг [145]). Инверсионные частоты асимметричных форм аммиака нельзя вычислить столь же просто, как в случае NH3 или ND3. При колебании, которое инвертирует молекулу аммиака асимметричной формы, атом N будет двигаться уже не строго перпендикулярно плоскости водородов. Однако приближенные вычисления инверсионных частот этих молекул, проделанные в предположении такого же инверсионного движения и потенциального барьера, как и в случае симметричной молекулы, дают хорошее согласие с наблюдаемыми частотами, что можно видеть из табл. 48. Для основных состояний инверсионные частоты согласуются хорошо, в то время как для возбужденных состояний наблюдается заметное расхождение. Таблица 48 Постоянные инверсионного спектра NH2D и NHD2, мггц [705] nhd2 Изотопические комбинации эксперимент теория эксперимент теория Инверсионная частота основного со- стояния . ................ Постоянная тонкой структуры ос- новного состояния а............ То же b . . . . ............. Инверсионная частота первого воз- бужденного состояния .......... 12 182 23,6 76,7 592 000 12 100 465 000 5 111 8,1 26 295 000 5 160 204 000 Расчет тонкой структуры, т. е. колебательно-вращательного взаимо- действия, сопряжен с неменьшими трудностями, ибо в асимметричных волчках как колебательное, так и вращательное движения довольно сложны. Однако Вейсу и Стрендбергу приближение для тонкой структуры на основе выражения вида [705] удалось получить хорошее эмпирическое V = v0 - a [J (J + 1) - (Р2с)ср ] + b (Р2с)ср., (12.22) где (/>2)ср — средний квадрат момента количества движения, измеряемый в единицах h/2^ относительно главной оси, соответствующей наибольшему Величина моменту инерции. Угол между этой осью и осью «симметрии», перпенди- кулярной к плоскости водородов, составляет всего лишь 10°. (^с)ср является аналогом величины К2, входящей в выражение (12.15) для симметричной молекулы аммиака. Наиболее интенсивные высокочастот- ные переходы у NH2D и NHD2 сопровождаются очень малым измене- нием (.Р?)ср. и не изменяют J, что аналогично случаю симметричного
ГЛ. 12. СПЕКТР АММИАКА И ЗАТОРМОЖЕННЫЕ ДВИЖЕНИЯ волчка, когда АК = 0 и Д/ = 0. Следовательно, можно предполагать, что (-Рс)ср. и J имеют одни и те же значения для верхнего и нижнего состояний перехода. Эмпирические значения постоянных а и Ь, входящих в выраже- ние (12.22), для случаев NH2D и NHD2 приведены в табл. 48. Величина (-Р?)Ср равна как раз (а2с)ср J(/-f-l), где azc —косинус угла между полным моментом J и осью молекулы с, соответствующей наиболь- шему моменту инерции. Значение (с4с)ср. можно вычислить способом, описанным в гл. 6 [см., например, формулу (6.16)]. § 6. ВНУТРЕННЕЕ ЗАТОРМОЖЕННОЕ ВРАЩЕНИЕ В МОЛЕКУЛАХ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА Распространенным типом заторможенного движения является вращение одной части молекулы относительно другой, которое в случае сильного торможения переходит в крутильные колебания. Примером такого движения является вращение групп СН3 и CF3 вокруг оси симметрии в молекуле Н3С — CF3. Заторможенное внутреннее вращение может иметь место также и в молекулах типа асимметричного волчка, например в молекуле СН3ОН, где группа ОН может вращаться относительно группы СН3. Рассмотрим в первую очередь молекулы типа симметричного волчка, например, молекулу H3CCF3, у которой имеется «внутреннее» заторможенное движение одной половины относительно другой. Спектр этой молекулы будет сравнительно прост в двух предельных случаях: когда группа СН3 вращается вокруг оси молекулы совершенно свободно и когда группа СН3 настолько сильно связана с группой CF3, что вообще не может вращаться относительно нее. Остановимся на этих двух предельных случаях, после чего рассмотрим более сложный промежуточный случай, при котором преоб- ладает туннельный эффект. Если обе части молекулы прочно связаны между собой определяется суммой вращательной энергии симметричного волчка и энергий различных возможных колебаний молекулы. Мы будем учитывать только крутильные колебания. Приведенный момент инерции при вращении группы СН3 относительно GF3 равен то энергия J1TJ2 * Здесь Д — момент инерции группы СН3 относительно оси молекулы, /2 — такой же момент инерции группы CF3, а I = Д + /2. Потенциальная энергия имеет три минимума, соответствующие трем эквивалентным, различающимся друг ат друга на 120° положениям, которые может занимать группа СН3 относительно CF3, причем между каждыми двумя минимумами имеется потенциальный барьер настолько высокий, что проникновение за счет тун- нельного эффекта из одного минимума в другой пренебрежимо мало. Для одного минимума энергия может быть записана в виде V = где Х2 является разностью между Xi~ угловой координатой группы СН3 и Х2~-угловой координатой CF3. Величина к является силовой или скорее крутильной постоянной. Частота крутильных колебаний равна — 1 1/ kI Ш ~ 2ге У 1.1. а энергия крутильного и вращательного движения определяется выражением W = hB[J(J + 1)- к2] + НСК2 + ( у + 4-^) , (12.23) где В и С — обычные вращательные постоянные (С = Л/8тс27), a v — колеба- тельное квантовое число для крутильного движения. Каждый крутильный
§ 6. ВНУТРЕННЕЕ ЗАТОРМОЖЕННОЕ ВРАЩЕНИЕ В СИММЕТРИЧНЫХ МОЛЕКУЛАХ 287 колебательный уровень вследствие существования трех взаимно эквивалент- ных положений, около которых могут происходить колебания, будет трижды 3 могут свободно оси молекулы. Пусть момент количества движения группы СН3 и m^h для CF3, так вырожден. Во втором предельном случае СН3 вращаться вокруг относительно этой оси равен К Случай свободного вращения Случай зато орможе иного колебания Фиг. 73. Связь между уровнями энергии для свободного внутреннего вращения и крутильных колебаний На кривой потенциальной энергии предполагаются три миниму- ма, как и в молекуле CH3CF3 Как видно, наличие барьера про- межуточной высоты, соответствующего не слишком сильному, но и не пренебрежимо малому взаимодействию между группами СНз и СЕз приводит к расщеплению некоторых уровней Цифры 1 и 2 показывают число уровней с одинаковой энергией (Колер и Деннисон [110]). что полный момент относительно оси симметрии равен (тг + m2) h = Kh. Из обычных квантовомеханических соображений следует, что m19 m2 и К являются целыми числами. Энергия вращения равна W = hB[J(J 1)-KZ] + j zj/ 2 или W = hB[J(J^l)~K2] + hCK2-T-^-Cmi-^-1 У . (12.24) Рассмотрим теперь промежуточный случай, т. е. случай, когда барьер имеет промежуточную величину. На фиг. 73 показана связь между уровнями энергии для двух предельных случаев. Видно, что уровни, которые вырождены в предельных случаях, при промежуточной высоте барьера расщепляются. Величина этого расщепления может быть найдена из реше- ния волнового уравнения, причем это решение в предельных случаях, естественно, приведет к равенствам (12.23) и (12.24). Кинетическая энергия вращения определяется выражением (12.25) где /х и — главные моменты инерции относительно осей, перпендикуляр- ных оси молекулы, a <i)x и со —угловые скорости. Величины 1г и 12~
ГЛ. 12. СПЕКТР АММИАКА И ЗАТОРМОЖЕННЫЕ ДВИЖЕНИЯ . 1 1 ". ' 1 — .. .... . ......... -— , ! !.» „ НИ-- — моменты инерции двух частей молекулы, которые могут вращаться относи- тельно друг друга, причем направление оси вращения принимается за ось z. Углы Xi и /2 соответствуют вращению этих двух частей молекулы относи- тельно этой оси. Если ввести новые переменные (12.26) то из (12.25) получим /2у2 Z1-X2, (12.27а) обозначения, принятые в этих выражениях, были определены выше. Можно заметить, что угол х соответствует повороту внутри молекулы а /а = Z1Z1 + Z2X2 является полным моментом количества движения отно- сительно оси симметрии. Потенциальная энергия крутильных колебаний предполагается равной V = 1/2У0 (1 — cos За), что соответствует наличию трех потенциальных минимумов, отделенных друг от друга барьерами высотой Уо. Форма потенциального барьера, конечно, не точно определяется выраже- нием cos За, и потенциал должен быть записан в более общем виде — в виде ряда Фурье: V = 2 (ар cos Зра 4- b sin 3/;а). р Однако уровни энергии молекулы мало зависят от подробностей формы потенциальной кривой. Кроме того, потенциальные кривые, рас- считанные на основании простых предположений о природе сил, вызыва- ющих торможение внутреннего вращения, очень хорошо соответствуют кривой вида cos За. Экспериментальные данные, полученные для величины барьера в молекуле GH3NO2 и обсуждаемые ниже, показывают, что член разложения Фурье, пропорциональный cos 6а, составляет не более несколь- ких процентов величины, пропорциональной cos За. Свойства квантовых состояний с внутренним заторможенным враще- нием. Нетрудно убедиться, что первые три члена в формулах (12.27а) имеют тот же вид, что и выражение (3.2) для энергии вращения жесткого волчка. В рассматриваемом случае ZX=Z следовательно, волчок симмет- ричен, и поэтому волновая функция, описывающая вращение молекулы в целом и крутильные колебания внутри нее, имеет вид eiK/eiM*0jKM(W(a). (12.28) Здесь 6 и <р —обычные углы Эйлера eiK*elM^@ (9) идентично выраже- нию (3.12а) для волновой функции жесткого симметричного волчка, a 9J? удовлетворяет уравнению /Я2 dtyjl 2J1I2 da2 - (1 — COS За) да = 0. (12.29) Полная энергия равна W = WR + Wa = hB [J (7+ 1) - К2] 4- hCK2 + Wa, (12.30) где WR — энергия вращения молекулы, рассматриваемой как жесткий симметричный волчок, a Wa — энергия крутильных колебаний. Величины
§ 6. ВНУТРЕННЕЕ ЗАТОРМОЖЕННОЕ ВРАЩЕНИЕ В СИММЕТРИЧНЫХ МОЛЕКУЛАХ 289 В и С — обычные вращательные постоянные Таким образом, единственной новой задачей, возникающей при определе- нии Wa, является решение уравнения (12.29), которое по своему виду аналогично уравнению Матье. Свойства функций Ж (а) были рассмот- рены Колером и Деннисоном [110], работой которых мы и воспользуемся. < Решения уравнений (12.29), согласно теоремы Флоке (см. Уиттекер и Ватсон [73], а также «Таблицы функций Матье» [694а]) имеют вид Ж (а) = FzaF (а), (12.31) где F (а) — периодическая функция с периодом 2тс/3; она может быть пред- ставлена в виде F (а) = 2 ape3iPa, (12.32) причем р~ целое число. Чтобы волновая функция была повсюду конечной, постоянная о должна быть действительной. Остальные условия, которые налагаются на волновую функцию, состоят в том, что функция не должна изменяться при повороте любой из вращающихся частей молекулы на целое число оборотов, т. е. когда Xi -> Xi 4- и ХаХа + 2тсп2. (12.33) С помощью этой подстановки из равенств (12.28) и (12.31) получаем eiK/eiM^Q (Q\ezaaF а) = eiK/eiM<fQ ei^«F (a)e27ci +c (n1-n2)] так что (12.34) где p~ целое число. Уравнение (12.34) может удовлетворяться только если К — целое число (что и следовало ожидать, так как К1ъ является полным моментом количества движения относительно оси симметрии) и если (12.35а) где 5 — также целое число. Существуют только три при условии, что 5 равно 0, типа решений, которые могут быть получены 1 или 2, т. е. что (12.356) Если а = Зр+ s — Ki-Ji, где р — целое число, то экспонента Зр может быть представлена как часть функции F (а) в выражении (12.31), и поэтому решение, получающееся при этом, будет эквивалентно реше- нию для случая, когда о = 5 — KI-JI. (Эти три типа решений в более ран- них работах часто обозначались с помощью квантового числа т, причем х = 1, 2, 3 относилось к 5 = 0, 1, 2 соответственно.) Решения (12.31) также периодичны по К с периодом 31/1^ ибо если К = 31/1^ то а = = 5 — 3, и решение будет то же самое, что и для а = 5. Решение для Ж (а) в явном виде может быть получено, если подста- вить выражение (12.32) для_^(а) в (12.29) и оценить коэффициенты ар (или найти их из можные значения «внутренней» энергии Wa в зависимости от угла а. 19 ч. Таунс и А. Шавлов таблиц). При этом получаются также различные воз-
290 ГЛ. 12. СПЕКТР АММИАКА И ЗАТОРМОЖЕННЫЕ ДВИЖЕНИЯ •и»-*- л -ч **“«* W ** ’“* Хотя, вообще говоря, имеется бесконечное число возможных значений энергии Wa, но для потенциальных барьеров, имеющих разумную вели- чину, более низкие значения энергий группируются в тройки, лежащие вблизи значений, соответ- К Свободное вращение О 1 2 2,5 Af - I\ A j V-0 i ММ / (увеличенный \ I j’ \ I масштаб) г* * А / • V /\ L.J...t,_i I. 15 Фиг. 74. Сравнение уровней энергии крутильных колебаний молекулы типа H3CCF3 со свободным вращением и с тормозящим потенциалом. Предполагалось, что величина тормозящего потенциала равна Vo=77O Ih/S irtlilzc =24,8 см-i, a I]/7=0,21 (Колер и Деннисон [110]). ствующих случаю сильного торможения и колебатель- ным квантовым числам v = 0, казаны Уровни энергий, вы- численные для конкретного случая, когда Vo = 77O см'1, см Ih ^- = 0,21. Низшие уровни энергии в сущности являются колеба- тельными уровнями, которые слегка расщеплены на три подуровня. Более высокие уровни (с колебательным квантовым числом v = 2 или и=3) хотя еще и различают- ся по колебательному кван- товому числу, однако их энергия уже достаточно вели- ка по сравнению с величиной потенциального барьера, так что они почти совпадают с уровнями, которые соот- ветствуют свободному враще- нию и которые для сравне- ния приведены на той же фигуре. Внутренняя энергия свободного вращения равна [из (12.24)] Для фиксированного значе- ния т1 и переменного К это выражение определяет пара- болу, причем минимум энер- гии получается при К = = Разные параболы на фиг. 74 соответствуют различным значениям тх. Из фиг. 74 следует также, что частота проникновения через потен- циальный барьер быстро уменьшается при уменьшении энергии до значе- ний, меньших высоты потенциального барьера. Группы уровней, соответ- ствующие v=i и и = 0, лежат ниже вершины потенциального барьера, и разность энергий уровней внутри каждой из групп соответствует частоте прохождения через потенциальный барьер. Для t> = 0 эта частота очень низка, и она, разумеется, будет еще меньшей в случае более высо- кого потенциального барьера. Три различных типа уровней с 5 = 0, 1, 2 на фиг. 74 отмечены соответственно’ сплошной, точечной и штриховой линиями точно так же,
§ 7. ВЫСОТА ПОТЕНЦИАЛЬНЫХ БАРЬЕРОВ 291 как и соответствующие уровни для свободного вращения. Влияние потен- циального барьера сказывается в том, что уровни, соответствующие свободному вращению, разделяются на группы как раз в тех точках, где пересекаются уровни одного типа (см. фиг. 74). Каждый тип уров- ней периодичен по К с периодом, равным, как это было показано выше, 31//^, или примерно 14. Известно много молекул с внутренним заторможенным вращением, от трех. Молекула положении равновесия, отличное имеет только два положе- в то время как молекула имеющих число этилена Н2ССН2 ния равновесия F3CSF5 имеет двенадцать положений равнове- сия группы GF3 относительно четырех атомов фтора, находящихся. в группе’ SF5 и не ле- жащих на оси молекулы (фиг. 75). Хотя число уровней, естественно, изменится, однако общая структура уровней энергии для таких молекул будет такая же репном случае. Если имеется п равновесия, то быть записана в виде как и в рассмот- . положений потенциальная энергия может о на величину своего периода типа истинно симметричного дипольный момент только в оси симметрии. вызывать изменения Фиг. 75. Структура молеку- лы этилена, имеющей два по- тенциальных минимума, и мо- лекулы CSF8 с 12 миним}мами. Поэтому момента сверхвысокочастотное поле количества движения отно- При этом в каждой колебательной группе су- ществует п уровней, которые повторяются при увеличении К равную п1Щ. Молекула волчка имеет направлении не может сительно оси симметрии ни для какой части симметричной молекулы с заторможенным вращением. Возможны лишь переходы с изменением пол- ного момента количества движения J, и, следовательно, правила отбора имеют вид: Д/=0, ±1; == Ау = 0. Наблюдаемые частоты, таким образом, будут равны v = 2BJ, и на первый взгляд кажется, что приведен- ное выше рассмотрение внутренней энергии бесплодно, так как она не обладает спектром. Однако этот вывод неверен, так как полученные зна- чения для уровней энергии являются хорошим приближением для уровней энергий слегка асимметричного волчка с заторможенным внутренним вра- щением, для которого между этими уровнями могут наблюдаться диполь- ные переходы. Кроме того, часто внутреннее вращение влияет на враща- тельную постоянную В. § 7. ВЫСОТА ПОТЕНЦИАЛЬНЫХ БАРЬЕРОВ В простейшем случае, когда внутреннее вращение сильно затормо- жено и когда уровни энергии совпадают с уровнями гармонического осциллятора, влияние внутреннего вращения на величину В можно выра^ зить через вращательно-колебательную постоянную а и колебательное квантовое число v Влияние крутильных колебаний заключается в «отталкивании» двух взаимодействующих частей молекулы от положения равновесия, что 9*
ГЛ 12. СПЕКТР АММИАКА И ЗАТОРМОЖЕННЫЕ ДВИЖЕНИЯ почти всегда дает положительный знак для а. Очень часто крутильные колебания являются наиболее низкочастотными колебаниями в молекуле, так что линии с v=l, 2 ... можно идентифицировать как наиболее сильные группы среди линий, соответствующих возбуждению колебаний во вращательном спектре с положительным значением а. Измерение при одной и той же температуре относительных интенсивностей вращатель- ных линий, соответствующих основному и одному или нескольким воз- бужденным состояниям, позволяет определить частоту крутильных коле- баний со, так как интенсивности пропорциональны множителю Больц- мана e~hl0'kT. Знание частоты крутильных колебаний и приблизительных значений моментов инерции дает возможность определить высоту барьера из приближенного соотношения (12.37) где к - крутильная постоянная для положения минимума потенциальной энергии. Если потенциал имеет вид (12.36) и обладает п минимумами, то и из (12.37) следует (12.38) Таблица 49 Высота потенциального барьера и вращательно-колебательная постоянная а для заторможенного внутреннего вращения1) Молекула Высота барьера, слг1 Враща- тельпо- колеба- тельная постоян- ная а, мггц Литература Молекула Высота барьера, см~1 Враща- тельно- колеба- тельная постоян- ная а, мггц Литература ch3no2 CF3SF6 СН3СС13 CH3SiF3 СН3ОН CH3S0 CH3SiH3 4,20 220 950 410 375 400 558 0,05 4,2 30 [1121] [772] [145] [660, 684] [595, 907] [1171, 1202] [645] CH3SnH3 CH3CF3 CH3CH3 (CH3)2O CH3CHF3 ch3nh2 H2O2 1200 960 1000 1200 685 113 10,8 [644] [660] [145] [145] [1111] [1109] [ 1088] 1) Приведенные здесь значения высоты барьеров определены за исключением значений, полученных в работе [145]. методами радиоспектроскопии, В табл. 49 приведены для ряда молекул высоты потенциальных барье- ров, определенные с помощью измерения интенсивностей и соотношения (12.38), а также величина а. Для некоторых молекул в таблице приведены также высоты потен- циальных барьеров, определенные большей частью из радиоспектроскопичес- ких измерений, и некоторые значения величин барьеров, полученные термо- динамическими методами. Обычно отношение интенсивностей находится с точностью не более чем ± 10%, и эта величина определяет порядок ошибки в Ьо. Этот метод является одним из лучших методов, используе- мых для определения высоты потенциального барьера, ибо частоты кру- тильных колебаний обычно не проявляются заметным образом ни в коле- бательных ни в комбинационных спектрах (см. Герцберг [145], стр. 496),
§ 8. ВНУТРЕННЕЕ ЗАТОРМОЖЕННОЕ ВРАЩЕНИЕ В АСИММЕТРИЧНЫХ МОЛЕКУЛАХ 293 Г* а определение высоты потенциального барьера из термодинамических дан- ных обычно затруднительно и сопряжено с большими ошибками (см. [145], стр. 520). Разумеется, в равенстве (12.38) для потенциала предполагается конкретное выражение (12.36). Однако, как было отме- чено выше, расчет формы потенциальной кривой при разумных допуще- ниях относительно взаимодействий между частями молекулы дает кривую, очень близкую по форме к (12.36), так что действительная форма кривой, вероятно, мало отличается от (12.36). Кроме того, выражение (12.38) предполагает, что возбужденные колебательные состояния, для которых- измеряются относительные интенсивности, находятся достаточно близко от состояния равновесия и что можно использовать приближение гармо- нического осциллятора. Если это не так, то отношение интенсивностей для последовательных колебательных состояний не будет постоянным, так же как не будет постоянной и величина а. По-видимому, к настоящему времени такие отклонения были обнаружены в одном или двух случаях. Расщепление каждого отдельного колебательного уровня на три под- уровня может оказаться достаточным для того, чтобы вращательно-коле- бательная постоянная а имела слегка различающиеся значения. Так, например, Лайд и Колс [645] отмечают, что в возбужденных крутиль- ных колебательных состояниях линии, соответствующие переходу J = 1 0, в спектре молекулы CH3SiH3 расщеплены на две компоненты, отвечающие слегка отличным значениям вращательно-колебательной постоянной а, и что линии, соответствующие переходу/= 1 0, К — 1, расщеплены на три ком- поненты, как это и следует из фиг. 74 (см. также работу Кивельсона [1071]). § 8. ВНУТРЕННЕЕ ЗАТОРМОЖЕННОЕ ВРАЩЕНИЕ В МОЛЕКУЛАХ ТИПА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА Рассмотрим случай, когда одна из двух частей молекулы с затормо- женным внутренним вращением не является симметричным волчком. Пусть заторможенное движение сводится к вращению одной части молекулы, которая является жестким симметричным волчком, относительно своей оси и другой части молекулы, которая представляет собой жесткий асиммет- ричный волчок. Пусть также асимметричный волчок имеет плоскость симметрии, в которой лежит ось симметричного волчка. Такая схемати- ческая модель включает в себя большое число интересных случаев, как, например, молекулы СН3ОН, CH3NO2, CH3NH2 и CF3CH2C1. Наши рассуж- дения будут близки рассуждениям Хекта и Деннисонат), которые в свою очередь основываются на работе Буркхарда и Деннисона [595]. Кинетическая энергия выражением вращения такой молекулы определяется (12.39) момент где, как и в равенстве (12.25), 1Х—главный момент инерции всей моле- кулы относительно оси, перпендикулярной плоскости симметрии молекулы, и оси внутреннего вращения, которая является осью z инерции относительно оси, перпендикулярной х и z. Соответствующие угловые скорости обозначены через wx и w . Величины и /2 инерции двух частей молекулы относительно оси вращения ления z; кулы вокруг ее оси части молекулы. Так как I моменты т. е. направ- определяющии поворот асимметричной части моле- а %2 — соответствующий угол для симметричной не обязательно главный момент инерции Hecht, Dannison, частное сообщение.
294 ГЛ. 12. СПЕКТР АММИАКА И ЗАТОРМОЖЕННЫЕ ДВИЖЕНИЯ асимметричного волчка, то в выражении (12.39) необходимо учесть член — Do) Xi» где D —смешанный момент инерции, равный = (12.40) г здесь mi — масса атома, входящего в состав асимметричного волчка, а —координаты этого атома относительно центра тяжести всей моле- кулы. Смешанные моменты инерции, включающие координату ж, не вхо- дят в выражение (12.39), так как плоскость yz является плоскостью сим- как это было сделано в (12.26) метрии молекулы, и поэтому эти моменты инерции равны нулю. Введение переменной а = и соответствующий поворот осей преобразуют гамильтониан, соответствую- щий выражению (12.39), к виду •l_y__ 4(I2y + DZ) L4Z 2Z2 (Vi~Z)2) (I) J и 2 . а (12.41) 2 (И) COS где PX't Ру* и Р2' — компоненты оператора полного момента количества движения, ра — момент, канонически сопряженный с а или/х — /2, I ~ 1%, a (Z2/Z)* = Z2 }(Iy + В*) I (Iyl — D2). Кроме того, предполагается, что потенциал V (а) имеет вид V (а) = (V0/2) (1 — cos па), где п — целое число. Часть гамильтониана (1) одинакова по своей форме с выражением (12.276) для полностью симметричного заторможенного волчка и поэтому имеет собственные функции и значения энергий того же самого типа. Только в решении уравнения (12.41) вместо величин, относящихся к случаю симметричного волчка, должны быть подставлены следующие: (12.42а) (12.426) (12.42в) Собственные функции гамильтониана (I) равны tyjKMcs = -о— elK^erM^'QjKM (® ) е1за^к^(^), (12.43) где ср' и О'—углы Эйлера для системы координат, соответствующей осям х', у' и z'. Функция Fkvs(^) имеет вид (12.32) и соответствует определенному значению К, определенному крутильно-колебательному квантовому числу v и определенной величине 5. По аналогии с (12.35а) квантовое число s определяется как а + К (Zx/Z)*. В общем случае, когда потенциал имеет три минимума, 5 = 0, 1, 2 [ср. с выражением
§ 8. ВНУТРЕННЕЕ ЗАТОРМОЖЕННОЕ ВРАЩЕНИЕ В АСИММЕТРИЧНЫХ МОЛЕКУЛАХ 295 -— _ . —. . - _ ' ————а»^^^»****— (12.356)], значение энергии дается выражением /Ж = hB [7 (7 + 1) - й2] hCK* + wf15, (12.44) где a 14Z^VS—крутильная, или внутренняя, энергия для данного состояния, определенного с помощью квантовых чисел К, v и 5. Часть гамильтониана (12.41), обозначенная цифрой II, может рас- сматриваться как возмущение собственных функций (12.43) для случая сим- метричного волчка. Часть (II) не имеет матричных элементов, диагональ- ных по J, Kt v и s, а не диагональные элементы равны (12.45) V(J + Й)(7Т K — ±К~, 1)(7±Й-Ь2) О (12.46) Если потенциал имеет три минимума, то Fkvs(o) в (12.32) является суммой членов вида ape3l^af где р — целое число. Поэтому интеграл в (12.45) отличен от нуля, только когда s' — s^ 1 = 3/?, а интеграл в (12.46) не равен нулю, когда s' — s 2 = 3/?. Вследствие этого для К— s' — s = +1 или s' — s = -F 2, а для К —>К ±2 s' — s == ±2 или s' — s = T1 (ср. Буркхард и Деннисон [595]). Эти правила можно также записать в виде As = АЛТ 3/7, где р — целое число. В принципе, значения энергии W для всех уровней могут быть вычислены из секулярного уравнения в детерминантной форме: Н™'»'*' _ w№”'s' JKvs Kvs (12.47) где матричные элементы даются формулами (12.44) —(12.46). Величина равна единице при К' = К, и s'=s; во всех дру- гих случаях она равна нулю. Однако для такого расчета должны быть определены функции Fk^s и вычислены интегралы в выражениях (12.45) и (12.46). Эти вычисления практически невыполнимы, за исключением отдельных случаев, а также тех случаев, когда возможны упрощающие приближения. Однако, прежде чем делать подобного рода приближения, мы обсудим общие свойства решений секулярного уравнения. Когда тормозящий потенциал имеет три минимума V (а) = ~ Fo (1 — cos За), уровни, для которых К = s i Зр -h 1, где р — целое число, всегда дважды вырождены. Это вырождение, которое в случае симметричного волчка соответствует вырождению состояний с ± К, не снимается асимметрией
296 ГЛ. 12. СПЕКТР АММИАКА И ЗАТОРМОЖЕННЫЕ ДВИЖЕНИЯ Однако для состояний имеющих К = асимметрия снимает ^-вырож- дение и расщепляет два уровня на величину, t которая увеличивается с ростом асимметрии и быстро падает с увеличением К. На фиг. 76 изображена общая картина расположения этих уровней для различных значений высоты барьера и асимметрии. Фиг. 76. Поведение уровней энергии заторможенного волчка с тремя потенциальными минимумами и с различной асимметрией и высотой барьера (Иваш и Деннисон [907]). Числа в скобках под уровнями энергии указывают на кратность вырож- дения уровней, а—жесткий симметричный волчок, очень высокий барьер, б—симметричный волчок, барьер промежуточной высоты; в—асимметричный волчок, барьер промежуточной высоты, случай небольшой асимметрии; г—асимметричный волчок, высокий барьер; д—асимметричный волчок, очень высокий барьер. В предельном случае очень высокого барьера молекула становится жестким асимметричным волчком. Энергия W%vs переходит в обычную энергию крутильных колебаний, соответствующих одиночному потенциаль- ному минимуму, и оба интеграла в матричных элементах (12.45) и (12.46) становятся равными единице. Барьер является «высоким» или «низким» в зависимости от отношения его высоты Vo к кинетической энергии, связанной с крутильным моментом, т. е. от отношения (12.48) где Если для данного барьера И'>200, то в низших крутильно-колебательных состояниях молекула может рассматриваться как жесткий волчок. Если V' < 100, то низшие крутильно-колебательные состояния будут заметно расщеплены, и приближение жесткого волчка уже будет не точным. Когда V' ^50, низшее колебательное состояние расщеплено с интервалом между компонентами в несколько мегагерц, а третье колебательное состоя- ние лежит вблизи вершины барьера. Если 7'<1,то барьер настолько низок, что низшее крутильное состояние напоминает свободное вра- щение.
§ 8. ВНУТРЕННЕЕ ЗАТОРМОЖЕННОЕ ВРАЩЕНИЕ В АСИММЕТРИЧНЫХ МОЛЕКУЛАХ 297 Случай высокого барьера. Хорошее приближение для значений энергии, когда У'>50, было дано Хектом и Деннисоном1). Они получили следующие выражения для крутильной, или внутренней, энергии нескольких процентов До = 7,05 (Г)3/4ехр ( - 1,379У?'). (12.51) Эти же авторы получили общее выражение для с помощью приближе- ния Вентцеля — Крамерса —Бриллюэна. В случае высокого барьера матрич- ные элементы (12.45) и (12.46) могут быть численно оценены для основного колебательного состояния, исходя из следующих значений входящих в них интегралов: 2к FKOs (a) ei <s' -sr2> aFK±2, о, s' (a) da = 1-- 2 [ 1 — ( J z з у V' L \ 7 J (12.52a) 2k (12.526) Эти интегралы почти не зависят от величины s. В случае высокого барьера Хект и Деннисон дали точные выражения энергии для состояний с J=1 Случай барьера промежуточной высоты. Если барьер является промежу- точным или низким, т. е. если Vo немного больше Л2/172/2/, то приведенные выше формулы и выражения для матричных элементов остаются справедли- выми. Однако при практических расчетах уровней энергии может оказаться более выгодным приближение Буркхарда и Деннисона [595]. Они не преобразовывали равенства (12.39) с тем, чтобы избавиться от перекрест- * ных членов Dw а разделили гамильтониан па две части Яо и Я', где (12.53) ь этом выражении стью симметричного Яо индентично по форме с (12.276) для полно- заторможенного волчка с двумя равными момен- Э Hecht, Dennison, частное сообщение.
298 ГЛ. 12. СПЕКТР АММИАКА И ЗАТОРМОЖЕННЫЕ ДВИЖЕНИЯ тами инерции, обозначенными 1В, где 2ГХ(1У11-Р^ в (/ж+/ )Z1_p2 • (12.54) Таким образом, в этом случае можно использовать волновые функции, идентичные с функциями (12.28), и, следовательно, вычислить матричные элементы Н = Н0 + Н' для этих функций. Эти элементы равны (12.55) (12.56) FkvsF к± 1 da, (12.57) //ik*±2’ s' = /(/ К) (J Т К - 1) х °-671 1х 77 ) 2 те X /(J±£ + l)(J±£ + 2) $ е4<*'-f 2) “ F*JKmFj, K±2> rS s. da. О (12.58) Как в выражениях (12.45) и (12.46), эти матричные элементы не равны нулю только при Аб* = AZ£ 3/>, где р — целое число. Исходя из этих формул для матричных элементов, с помощью решения секулярного урав- нения вида (12.47) могут быть определены уровни энергии. Предыдущее рассмотрение, которое исключало перекрестный член Du ул и привело к равенству (12.41), помогает исключить матричные элементы для перехода между состояниями с различным колебательным квантовым числом v. Эти матричные элементы особенно неудобны при наличии высокого барьера, в этом случае их исключение приводит к зна- чительному упрощению. Случай низкого барьера. Когда барьер очень низок, т. е. когда F0<H2/2(W2)*], наиболее подходящим приближением является свобод- ное внутреннее вращение. Если положить Vo равным нулю, то ту часть волновой функции, которая зависит от внутреннего вращения, можно найти, решая уравнение (12.29), которое в этом случае принимает вид Таким образом, г [mi —К(/1/1)* ]а /27Т (12.59) (12.60) и Как и в (12.35а) для удовлетворения граничных условий т1 должно быть це- лым числом. Функция /’кш(а) равна (l/j/^irc)e3ipa, где s-\-3p — mv Из (12.24) вытекает, что т1 является как раз моментом количества движения асим-
9 ПРАВИЛА ОТБОРА 299 метричной части молекулы относительно оси z , выраженным в едини- цах Я. Так как обе части молекулы подобны друг другу, то величина (Zx/Z)* в (12.59) и (12.60) может быть заменена на m2 — K(J2II)\ причем т2Я—момент количества движения симметричной части и Квантовые числа v и s' могут быть заменены числами и т2. При этом матричные элементы (12.45) и (12.46) становятся равными Hjk?4 JKmi — -------------------- jjJ,K+2 m2_ —h2 / 1 ly JKmi ~ 32л2 < Ix f i ! У I X K)(J 16td2 (/2 4-JD2) с/ 1)(/± (12.61) (12.62) Если барьер мал, но не равен нулю, то необходимо учесть небольшое возмущение. Наибольший эффект, который дает это возмущение, приводит к добавлению постоянной 70/2 к W™, а также вызывает расщепление тех пар уровней, которые расположены близко друг к другу и для которых т отличается от п, где п равно числу минимумов на потенциальной кривой. Это расщепление объясняется наличием недиагональных матричных элемен- тов в величине V (а) = (1 — cos ла), которые равны о Т tj ТА v JKm (12.63) вида (12.63) наиболее существенны в том случае, Матричные элементы когда два уровня, переходу между которыми они соответствуют, близки к вырождению Другие случаи. Для различных специальных случаев был получен ряд других возможных приближений. Вильсон, Лин и Лайд [1214] рас- смотрели заторможенный асимметричный волчок со смешанным моментом инерции Z), равным нулю. Они использовали приближение, несколько отличное от рассмотренного выше, и дали решение, применимое в случае малой асимметрии при наличии высокого и низкого барьеров. Буркхард [866] рассмотрел наиболее общий случай молекулы, состоя- щей из двух асимметричных частей и обладающей потенциалом, препятст- вующим их относительному движению, с тем единственным ограничением, что центр масс одной из этих частей должен лежать на оси заторможен- ного вращения. Он нашел для этого случая волновое уравнение и соответ- сгвующие матричные элементы. Буркхард получил также волновое уравне- ние и матричные элементы для еще более общего случая заторможенного вращения двух асимметричных частей, причем центры масс этих частей не лежат на оси вращения [1015]. Однако без упрощающих предположений полученные результаты слишком сложны для использования. § 9. ПРАВИЛА ОТБОРА В случае заторможенного волчка для полного момента количества движения справедливо обычное правило отбора AJ = O, 4- 1, точно так же, как для проекции J на ось, фиксированную в пространстве, справедливо ДМ = 0, ±1. Для переходов в молекуле типа заторможенного волчка, у которой одна из частей является симметричным волчком, может быть установлено еще одно общее правило отбора. При рассмотрении матричных элементов (12.45) и (12.46) было выяснено, что если потенциальная кривая
300 ГЛ. 12 СПЕКТР АММИАКА И ЗАТОРМОЖЕННЫЕ ДВИЖЕНИЯ имеет три минимума, то переходы, которым соответствуют эти матричные элементы, могут происходить только между уровнями, для которых А7Г == ± Зр, где р — целое число. Согласно этому правилу, состояния можно разбить на три типа, которые могут быть определены следующим образом: К == 5 ± 3/2, К = 5 ±3/2 ± 1, K — s^_3p—\. (12.64) Если потенциальная кривая имеет п минимумов, то все состояния могут быть подобным же образом разбиты на п групп. Электрические дипольные переходы между состояниями различного типа, определенными согласно (12.64), запрещены, так что правило отбора можно записать в виде кК = As ±3/2 или в более общей форме \К = ± пр, (12.65) где р —целое число, а п — число потенциальных минимумов. Отметим, что если волчок асимметричен, то каждое состояние предс1авляет собой сумму состояний симметричного волчка с различными К, так что К не является полностью определенной величиной. Однако, как это видно из (12.64), данное состояние соответствует величинам К—s, отличающимся только на ±3/2, и, следовательно, правило отбора (12.65) сохраняет свой смысл. Для обычного асимметричного волчка разрешены все переходы, которые удовлетворяют (12.65) и для которых AJ = O, tin AM = 0, ±1. Однако если волчок не сильно асимметричен, то наиболее интенсивные переходы следуют несколько более ограниченным правилам отбора симметричного волчка, которые мы сейчас и рассмотрим. Таблица 50 Правила отбора для симметричного или почти симметричного волчка с заторможенным вращением1) Высота барзвра Очень высокий барьер Свободное вращение (нулевой барьер) Промежуточный барьер ипольный момент парал- лелен оси молекулы Дипольный момент перпенди- кулярен оси молекулы ATT—0 Д$=0 ±1 ах=о д$=о Ду=0 д#=±1 A/l=As±/zj> \v—неопределенно 1) Правила 0, ±1 и ДМ—0, -Ы, применимы ко всем переходам. Величина равна моменту количества движения относительно оси молекулы той части ее, которая может иметь дипольный момент, перпендикулярный оси. Электрический дипольный момент полностью симметричного волчка всегда параллелен оси молекулы. Однако так как мы рассматриваем и слегка асимметричные волчки то будем считать, что дипольный момент имеет как составляющую по оси молекулы, так и составляющую перпен- дикулярную к ней. Правила отбора различны для этих двух случаев а направления дипольных моментов и интенсивности переходов в каж- дом случае пропорциональны квадрату соответствующей компоненты ди- польного момента. Правила отбора приведены в табл. 50. Случай очень высокого потенциального барьера с дипольным моментом, направленным параллельно оси, соответствует обычному жесткому симметричному волчку. В случае свободного вращения с дипольным моментом, перпендикулярным оси, изменяется только момент количества движения тгИ относительно оси одной лишь асимметричной части молекулы, так как только эта часть [меет перпендикулярную составляющую дипольного момента.
§ 10. ПРИМЕРЫ ВНУТРЕННЕГО ЗАТОРМОЖЕННОГО ВРАЩЕНИЯ 301 § 10. ПРИМЕРЫ ВНУТРЕННЕГО ЗАТОРМОЖЕННОГО ВРАЩЕНИЯ В АСИММЕТРИЧНЫХ ВОЛЧКАХ ПримерОхМ молекулы с заторможенным вращением, которая подверглась наиболее полному и детальному изучению, является молекула метилового спирта СН3ОН. Для этой молекулы Колер и Деннисон [110] применили приближение симметричного волчка. Однако до появления радиоспектроско- пии, позволившей измерить спектр СН3ОН с высокой степенью разрешения, в подобных исследованиях нельзя было достичь больших успехов. Буркхард и Деннисон [595] впервые детально исследовали заторможенное вращение молекулы СН3ОН и дали количественную интерпретацию весьма богатого спектра, ранее измеренного Юзом, Гудом и Колсом [629] и др. Этими авторами были определены структура молекулы СН3ОН, величины ком- понент дипольного момента, перпендикулярного и параллельного оси СН3, а также высота потенциального барьера, приведенная в табл. 49. Аналогич- ное, но еще более полное изучение молекулы СН3ОН было предпринято Ивашем и Деннисоном [907]. Наиболее интересными линиями в спектре молекулы СН3ОН является серия интенсивных линий, начинающаяся с 25 000 мггц и продолжающаяся до 31000 мггц, а затем возвращающаяся опять к более низким частотам. Было найдено 30 линий этой серии. Исследование штарковского расщепле- ния этих линий показало, что они относятся к переходам с А/ = 0и что для первой линии 7 = 2, а другие линии соответствуют последовательно увеличивающимся 7. Частоты первых 12 линий этой серии (для обычной изотопической комбинации СН3ОН) довольно точно описываются следующим выражением [595]: v - 24948,13 - 2,9656 7(7+1)+ 0,11258 72(7+ 1)2-0,4094. IO'4 73 (7+ I)3 — -0,3168-10“674(74-1)4 мггц. (12.66) Буркхард и Деннисон [595] показали, что единственным удовлетворитель- ным толкованием этой серии, находящимся в согласии с разумными пара- метрами для молекулы СН3ОН, является предположение, что эти соответствуют переходам вида о = 0, Д7 = 0, К = 2<—1, s = 0«—2. линии Увели- чение вращательной энергии, обусловленное переходом К = 2<— 1, равно ~ 10 см'1, и почти компенсируется уменьшением внутренней энергии порядка 9 см'1, обусловленным переходом s = 0 «—2. Разность между этими двумя величинами зависит до некоторой степени от 7, что и дает серию линий для различных значений 7. Наинизшая величина для 7 в этой серии р’Цвна, естественно, максимальному значению К, которое равно 2. Это находится в согласии с результатами измерений штарковского расщеп- ления. Величина V' = [70/(^2Z/27112)] для СН3ОН равна ~ 13,так что барьер имеет промежуточную высоту; приближения для высокого и низкого барье- ров, рассмотренные выше, неприменимы. Тем не менее Буркхард и Ден- нисон [595] нашли приближенные выражения для крутильной энергии. Молекула CH3NO2 представляет собой интересный пример низкого барьера, изученный Танненбаумом, Джонсоном, Майерсом и Гуинном [1121]. Эта молекула имеет потенциал с 6 минимумами и высотой 4,2 см'1. Вели- чина li2Z/2Z1Z2 равна ^5,8 см'1, так что Г'=0,72, и поэтому пригоднй приближение для низкого барьера. В табл. 51 приведены экспериментальня наблюдавшиеся компоненты линии, соответствующей переходу 7 = 2 <— 1 этоо молекулы, а также частоты, рассчитанные как для нулевого барьера, так и дло барьера высотой Vo = 4,20 см \ Поскольку NO2 не имеет дипольного момента, перпендикулярного оси молекулы, то крутильная энергия не сказывается непосредственно на частотах перехода и приближение свободного враще-
102 ГЛ 12 СПЕКТР АММИАКА И ЗАГОРМОЖИННЫЪ ДВИЖЕНИЯ L Л11МИ _ J-ГЦ - UT.L Л1_ ТГТ И 1 ХТ-.--.. .. J | Ц -.Л .. . __д_1_J. —_l_J_U _|1 ИДШ1И . _ L I J--—им, ,, Ц W»4H.l4 I. — Таблица 51 Характеристики перехода J=2<—1 молекулы CH3NO2 с внутренним вращением и с низким потенциальным барьером1) Рассчитанные частоты мггц Vo—О Vq=4 20 cjM-i Измеренные частоты, мггц 30010,7 32 033,4 33 642,5 32 959,8 33174,4 33 174,4 32 491,6 32 491,6 32 856,6 30 011,5 32 034,1 33 643,5 32 959,8 33 474,6 31 676,2 32 191,4 33 489,8 32 856,6 30 035,6 32 034,1 33 643,5 32 959,2 33 476, 5 31 677,3 32 189,7 3 3988,5 32 859,5 1) Частоты рассчшаны исходя из данных В+С=16419,3— —0,32 m2 мггц. В—С=4666,0 мггц, h/8^2Ii—13277,5 мггц и Л Ь/8тс2/2—160000 мггц (Танненбаум, Джонсой Майерс и Гуинн [И21]) ния будет достаточно точным. Однако наличие потенциального барьера сильно изменяет уровни энергии с т2 = ± 3 = ± п/2, эти уровни рас- щепляются благодаря взаимодействию типа (12.63). В молекуле GH3NO2 нулевой спин и статистика Бозе — Эйнштейна для ядра О16 требуют, чтобы были разрешены только уровни с четными Так, если два ядра кислорода в группе NO2 переменить местами, то это будет эквивалентно повороту вокруг оси на 180° и, следовательно, вол- новая функция изменится на множитель егт1п. Поскольку спин ядра О16 равен нулю и могут быть образованы симметрично-спиновые волновые функции, то пространственная часть волновой функции также должна быть симметрична. Это требует, чтобы егт1тс = 1, т. е. чтобы т1 было четным целым числом. Величина Vo дает некоторые интересные качественные данные отно- сительно природы барьера в молекулах с тремя потенциальными миниму- мами.-Рассмотрим воображаемую молекулу GH3NO, которая имела бы три потенциальных минимума и потенциал общего вида V = 2 К» cos Зра. (12.67) р Вероятно, что высота барьера была бы примерно такая же, как и найден- ная для большинства молекул с этой геометрией, т е. V\ равнялось бы нескольким сотням обратных сантиметров. Если к молекуле CH3NO доба- вить второй атом кислорода, повернутый па 180° относительно первого (и дающий молекулу CH3NO2), то потенциал будет иметь вид V = У Vp [cos Зр а + cos Зр(а + тс)] = У 2^2р cos бра. р р (12.68) Так как экспериментально установлено, что 272 = 4,2 см \ то можно с уверенностью считать, что Поэтому высшие члены в (12.67), с этой точки зрения непонятно, равно только нескольким процентам, по-видимому, несущественны. Однако почему потенциал в молекуле GF3SF5, имеющий 12 минимумов, весьма велик (см. табл. 49).
Глава 13 ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ Изолированная от внешних воздействий стационарная молекулярная система могла бы иметь строго определенные и фиксированные энергети- ческие уровни. Но в действительности неизбежны различного типа взаимо- действия, которые изменяют энергетические уровни, обусловливая тем самым ширину спектральных линий и изменения в средних или централь- ных частотах. Необходимо рассмотреть следующие источники уширения спектральной линии: 1. Естественная ширина линии. 2. Эффект Допплера. 3. Уширение вследствие давления, т. е. уширение вследствие возму- щений, обусловленных взаимодействием между молекулами. 4. Уширение вследствие насыщения. 5. Уширение, обусловленное столкновениями молекул со стенками сосуда, в котором содержится газ. § 1. ЕСТЕСТВЕННАЯ ШИРИНА ЛИНИИ Естественная ширина линии с классической точки зрения может быть объяснена как затухание излучения, а квантовомеханически — как возму- щение молекулы нулевыми колебаниями электромагнитного поля, всегда существующего в свободном пространстве. Нулевое электромагнитное поле приводит к следующей величине полуширины линии поглощения, изме- ренной на полуспаде интенсивности, для перехода с частотой v из возбу- жденного состояния в основное: (13.1) где р. — квантовомеханическии матричный элемент дипольного момента, обычно по порядку величины равный 1 дебаю, т. е. 10~18 CGSE. Из равен- ства (13.1) следует, что для излучения с длиной волны 1 см Av равно ~ 10 7 гц. При работе на радиочастотах при обычных температурах тепло- вые колебания соответствуют полям более сильным, чем нулевые, поэтому более вероятно, что на каждый тип колебания приходится энергия, рав- ная кТ, а не г/2 /zv. Это увеличивает значение Av в 2кТ/hv раз. Для комнат- ной температуры это отношение равно ~ 400, и «естественная» ширина линии достигает величины 4-10"5 гц. Однако этим уширением по сравне- нию с уширением от других источников можно пренебречь. Естественная ширина лини часто рассматривается как постоянный эффект возмущения системы электромагнитными полями, которые равно- мерно распределены в пространстве. Но в радиодиапазоне нулевые электро- магнитные поля не могут иметь равномерного распределения, ибо размеры
304 ГЛ. 13. ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ резонаторов и других элементов цепей часто сравнимы с длиной волны. Например, в объемном резонаторе с идеально отражающими стенками могут возбуждаться колебания лишь с определенными резонансными частотами, которым соответствуют определенные же длины волн, так что некоторые сверхвысокочастотные переходы не будут возбуждаться. В этом случае на этих частотах не будет «спонтанного» излучения и естественная ширина линии будет равна нулю. По той же причине с помощью резонансных цепей естественная ширина линии может быть увеличена за счет роста локальной напряженности нулевых электромагнитных колебаний. < В радиоспектроскопии радиационное уширение приобретает существен- ное значение в том случае, когда переходы происходят между возбужден- ными электронными уровнями. Ширина линии в этом случае большая, так как она пропорциональна v®, здесь ^ — частота перехода в основное элек- тронное состояние. Например, естественная ширина линии, соответствующей переходу из 2р2Рз/2-состояния водорода, рассмотренного в связи с экспери- ментом Лэмба и Резерфорда в гл. 5, равна 50 мггц. § 2. ЭФФЕКТ ДОППЛЕРА Эффект Допплера наблюдается в том случае, если молекула движется параллельно направлению распространения излучения, поглощая энергию этого излучения; этот эффект приводит к сдвигу частоты поглощения, рав- ному + v(v/vp), где v — резонансная частота без учета допплеровского сдвига, V — скорость движения молекулы, a v — фазовая скорость распространения излучения. При некоторых условиях v может быть больше с (например, при распространении в волноводе с размерами, близкими к критическим), но обычно vp^c и сдвиг частоты пропорционален просто v/c. Вероятность того, что молекула в газе при температуре Т имеет в данном напра- влении скорость v, пропорциональна e~mv2l2kT, где т —масса молекулы. Поэтому интенсивность линии как функция расстройки е от резонансной частоты равна e~(mc2/2ftTHs/'7)2. Следовательно, линия симметрична и ее полуширина равна Av = - |/ — In 2 = -/WV0 In 2 1/^- = 3,581-10“’ l/(13.2) erm c r u rM r M ' 1 где M — молекулярный вес, А’о —число Авогадро. Для молекулы аммиака при комнатной температуре Ду/\ = 1,5-10'6. В некоторой степени эффект Допплера можно уменьшить, если использовать более тяжелые молекулы и более низкие температуры, но едва ли можно ожидать уменьшения ширины линии более чем в 2 раза, так как при низких температурах давление паров (~10~2 мм pm. ст.) бывает недостаточно для того, чтобы обнаруживалось поглощение. Сильное уменьшение допплеровского ушире- ния достигнуто в некоторых оптических спектроскопических экспериментах путем наблюдения атомного пучка под прямым углом к направлению его распространения (Толанский [258]). Нельзя сказать, что этот метод широко используется в радиоспектроскопии, однако он был применен в некоторых типах радиоспектроскопов(ДжонсониСтрендберг[766], Гордон, Цайгер и Таунс [1040], Стрендберг и Дрей сер [1115]). Ньюэлл и Дик [664] разработали метод селективного поглощения молекулами, скорости которых не выходят за пределы определенного узкого интервала, добиваясь таким образом уменьшения допплеровского уширения линии в 10 и более раз. Хотя при этом уменьшается чувствительность, однако этот метод может оказаться плодотворным для разрешения очень близко расположенных линий сверх- высокочастотных спектров.
§ 3. УШИРЕНИЕ ВСЛЕДСТВИЕ ДАВЛЕНИЯ 305 § 3. УШИРЕНИЕ ВСЛЕДСТВИЕ ДАВЛЕНИЯ Наиболее важным источником уширения спектральной линии во многих экспериментах на сверхвысоких частотах является уширение вследствие дав- ления. Это наиболее интересный случай, так как его исследование может дать сведения о характере межмолекулярных столкновений, а следовательно, и о молекулярных силовых полях. Уширение вследствие давления обуслов- лено столкновениями молекул между собой. Спектральное распределение молекулярных колебаний с конечным временем жизни впервые было рассмо- трено Лорентцом [2]. Для осциллятора, амплитуда которого затухает экспоненциально со временем (а = лое-//т), распределение излучения описы- вается хорошо известной кривой резонансного типа с полушириной по ча- стоте, равной 1/2тст. Точно такой же результат получен для группы осцил- ляторов, каждый из которых колеблется с постоянной амплитудой, но потом внезапно по истечении времени t прекращает излучать; число коле- блющихся осцилляторов характеризуется выражением щ = noe~t,,z. Теория предполагает, что после столкновения, при котором осциллятор остана- вливается, он начинает колебаться с фазой, никак не связанной со значе- нием фазы до столкновения. Это означает, что столкновения предпола- гаются «сильными». В применении к случаю вращающихся молекул это эквивалентно предположению о том, что ориентации молекул после стол- кновения совершенно случайны. Достаточно полное качественное описание уширения вследствие дав- ления в сверхвысокочастотной и радиочастотной областях спектра можно получить, исходя из простого предположения о том, что столкновения очень кратковременны, но так сильны, что поведение молекулы после столкновения никак не связано с ее поведением до столкновения. Сначала воспользуемся следствиями, вытекающими из предположения о таком типе столкновений, для того чтобы получить общее описание уширения вследствие давления, а затем вернемся назад, чтобы более подробно рас- смотреть явления, происходящие во время столкновения, и установить связь между уширением вследствие давления и молекулярными си- лами. Дебай (см. [17], гл. 5) рассмотрел случай фиксированного диполя, не обладающего ни вращательной, ни поступательной энергиями. Он пред- полагал, что после каждого столкновения диполь ориентирован по отно- шению к электрическому полю, существующему в данный момент, не про- извольно, а в соответствии с больцмановским распределением ехр ( — Е • ^/кТ), где Е— напряженность упомянутого электрического поля, ji —дипольный момент/ а к и Т — соответственно постоянная Больцмана и абсолютная температура. Если частота изменения поля значительно больше частоты столкновений, то к моменту следующего столкновения диполь не имеет определенной ориентации. В течение следующего столкновения, однако, диполь вновь ориентируется по отношению к существующему полю и вновь поглотит некоторое небольшое количество энергии из поля в тече- ние процесса ориентации. Такой процесс повторяется много раз и тем самым осуществляется поглощение энергии, хотя не существует характер- ного резонансного пика. Дебай получил теоретическое выражение для этого типа поглощения на единицу длины (ср. Ван-Флек и Вайскопф [154]) <о' 4тс/У|Л2 (ОТ = Т ЗкТ 14-Ф^ ’ (13.3) где со — круговая частота (2tcv) поля, т—-время между столкновениями, 2V —число молекул в 1 см3, р. — дипольный момент молекулы, с—скорость света, к — постоянная Больцмана и Т — абсолютная температура. 20 ч. Таунс и А. Шавлов
306 ГЛ. 13. ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ А Форма линии по Ван-Флеку и Вайскопфу. Ван-Флек и Вайскопф [154J объединили теории Дебая и Лорентца (см. также Фрёлих [171], где дан другой вывод). Предположим, что молекула испытывает сильное столкно- вение; фаза колебаний молекулы после такого столкновения будет слабо зависеть от ее фазы до столкновения. В этом случае термодинамическое равновесие между молекулой и существующим электрическим полем должно наступать тотчас после каждого столкновения, подобно предпола- гаемому равновесному распределению в ориентации фиксированного ди- поля, о котором упоминалось выше. Используя это предположение, а не предположение Лорентца о том, что фаза после столкновения случай- на, можно получить выражение, подобное формуле Лорентца, которое согласуется со случаем Дебая. Так как вращение молекулы всегда можно разложить на два взаимно перпендикулярных колебания, то достаточно рассмотреть лишь линейный осциллятор. Чтобы определить с классической точки зрения поглощение и диэлектрическую постоянную, связанную с колебаниями заряда, необ- ходимо решить уравнение движения осциллятора в поле при определен- ных краевых условиях. Это уравнение имеет вид ’ X +^0# = ~~ COS cdZ, (13.4) где о)0 — собственная круговая частота молекулы (а)0 == 2tcv0), со — круговая частота колебаний поля Е. Прежде чем решить уравнение (13.4), покажем, как можно получить величины поглощения и диэлектрической постоян- ной из решения этого уравнения. Диэлектрическая постоянная определяется, как обычно, т* е. J-=l + 4iu-J. (13.5) Здесь Р — поляризация на единицу объема. После усреднения по всем молекулам х будет иметь следующий вид: х = аЕ cos at 4- ЪЕ sin wt. (13.6) Действительная часть выражения для поляризации равна Р = па Ее cos <dZ, так что К = 1 + 4тсипе, (13.6а) где /г —число осцилляторов в единице объема. Чтобы определить поглощение энергии на единицу длины, рассмотрим кубик (единицу объема), перпендикулярно одной из граней которого падает излучение. Излучение, поглощаемое за время Т, будет равно • п \ exE cos o)t dt. G Полная энергия излучения, втекающая в куб, равна с (Е2/8п) Т, где с —скорость света, так что удельное поглощение на единицу длины, или коэффициент поглощения, равно пеЕ \ х cos dt б с (Е2/8к)Т Принимая во внимание вид функции х и выполняя интегрирование по зна- чительному периоду времени, получаем для коэффициента поглощения сле- дующее выражение: с (13.7)
§ 3. УШИРЕНИЕ ВСЛЕДСТВИЕ ДАВЛЕНИЯ .Вернемся к решению уравнения движения осциллятора. Для облегчения решения будем пользоваться в уравнении движения комплексной величи- ной егЫ вместо coswZ, так что х будет действительной частью решений^ которое имеет вид слсх^1 + c9e-itnof х । & (13,8) где с± и с2 зависят от начальных значений х и х. Средние начальные значения х и х можно определить из выражения так что и аналогично ex Е cos wt, f хе dx dx _ *) J e~^l^ dx dx пио^ Xq = Xq = 0. (13.9) (13.10) (13.11) В течение рассматриваемого интервала времени t постоянные ct и с2 будут функциями ^ — момента, когда произошло последнее столкновение моле- кулы. Необходимо выполнить усреднение по всем значениям tv Распреде- ление столкновений по времени можно написать в соответствии с кине- тической теорией: re(Zx) = (13.12} Здесь ч: —время между столкновениями, а п (ZJ — вероятность трго, что молекула, претерпевшая столкновение в момент вновь столкнется в мо-> мент t. Наше выражение для х следует усреднить в соответствии с этим распределением. После усреднения получим следующие выражения для а и Ъ: ’ (13.13) (13.14) Соответственно из формулы (13.6а) вытекает, что диэлектрическая по- стоянная равна ft л । Пе<2> J 4 __ У Г + ______________—^0 1 1 тгт(>2—v2) ( 2>2(2тст)2 [_ (1/2лт)2 +(v0 — v)2 (1/2пт)2-г (v0 + >)2 J J ' (13.15) а из (13.7) следует, что коэффициент поглощения определяется выра- жением ne2v2 1/2тсъ ч'о)24~(1/2'^")2 С 1/2тет м0)2+(1/2^)2 (13,16) см Е Это полные выражения для классического осциллятора. При квантовом©’ ханическом анализе они несколько модифицируются. Известно, что f.е2/т в классическом выражении эквивалентно (8х2/ЗА) | pu-12 v0 в соответствующем квантовомеханическом выражении. В этом можно убедиться, если сравнить равенство (5.19) на стр. 52 с равенством (17.19) на стр. 211 книги Гайтлера 20*
308 ГЛ. 13. ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ «Квантовая теория излучения» [1055]. В приведенном выше выражении — матричный Элемент дипольного момента, или дипольный момент для перехода из состояния i в состояние /. Эта подстановка дает возможность перейти к соответствующему квантовомеханическому выражению., Следует иметь в виду, что | 12 — средний квадрат матричного элемента для пере- хода из нижнего состояния i в верхнее состояние /. Он определяется, как и в формуле (1.76), выражением I .. 12_ V / I .. ( Т П/Г Т' 71#'\ 2 1 I .. ( Т Л/Г Г' 71#'\ 2 I .. / Т Л/Г Г' 71#'\ 2\ До сих пор предполагалось, что осцилляторы могут лишь погло- щать энергию, а излучение отсутствует. Квантовомеханическое рассмот- рение показывает, что осцилляторы должны находиться как в верхнем состоянии, участвующем в переходе, так и в нижнем. Можно показать, что электромагнитное поле приводит к излучению, когда молекула нахо- дится в верхнем состоянии, с такой же вероятностью, что и к поглощению, когда она находится в нижнем состоянии.Чистое поглощение пропорцио- нально, таким образом, разности числа осцилляторов в верхнем и нижнем состояниях, которая равна (13.18) Дп = (1-е-^о^т)тг, (13.17) где л —число молекул, находящихся в нижнем состоянии, на единицу объе- ма. В радиочастотном диапазоне < кТ, так что соотношение (13.17) хорошо апроксимируется выражением Дп = -^2. л. кт Следует иметь в виду, что, кроме этих двух состояний, может существо- вать множество других молекулярных состояний. Если считать, что © нижнем из двух интересующих нас состояний находится /-я часть всех молекул, то л в обоих приводившихся выше равенствах можно заменить на Nf9 где N— полное число молекул в единице объема. Приняв это во внимание, получим окончательное выражение Y = | 2,2 Г _____________________ ‘ Зс/сТ L (> — •*о)2+(1/2лг)2 1/2гет ('' + 'Л>)2+(1/2я-)2 см'1. (13.19) Можно показать, что при у0, Баевскому и у имеет вид Y = равным 0, это выражение эквивалентно де- 8ic2V/[j.2 а>гт: ЗскТ 14- фЧ2 СМ"1. (13.20) В этом случае / = 1/2 и * ЗскТ 1 —о)2<с2 (13.21) что совпадает с выражением (13.3), выведенным непосредственно из теории При низких давлениях (т. е. когда 1/2тст < v0) первый член в равен- стве (13.19) превалирует над остальными. При этом интенсивность в центре линии пропорциональна 7V4, где N — число молекул в единице объема, и т; —время между столкновениями молекул. Однако время между столкно- вениями обратно пропорционально давлению, поэтому Nz не зависит от давления. Это означает, что величина максимума линии поглощения не за- висит от давления в широкой области давлений. Ширина же линии про- порциональна 1/2тсх, а следовательно, пропорциональна давлению. В гл. 1 было дано без доказательства выражение для у [см. (1.49)], совпадающее с (13.19), если в последнем пренебречь вторым членом. Это яаиболее широко применяемое выражение, так как оно хорошо описывает величину интенсивности и ширину линий как при низких, так и при
§ 4. АБСОЛЮТНАЯ, ИЛИ ИНТЕГРАЛЬНАЯ, ИНТЕНСИВНОСТЬ ЛИНИИ промежуточных давлениях. Карнлус и Швингер [318] дали квантовомеха- нический вывод формулы Ван-Флека и Вайскопфа для формы и интенсив- ности спектральной линии в сверхвысокочастотном диапазоне. Они исхо- дили из тех же предположении, считая, например, что столкновения так сильны, что больцмановское распределение по энергиям восстанавливается после каждого столкновения и что длительность столкновения так мала,, что поле не успевает заметно измениться за время столкновения. Не обя- зательно, чтобы Av было меньше v, и, как выяснилось, теория применима даже для довольно высоких давлений. Ван-Флек и Маргенау [451] также пересмотрели теорию Ван-Флека— Вайскопфа и оценили отдельно работу, производимую в период между столкновениями, и скачкообразное изменение ее при внезапных изменениях положения молекулы в электрическом поле при ее столкновениях. Для отдельной линии диэлектрическая постоянная К и коэффициент поглощения у даются равенствами (13.15) и (13.16). Существуют также общие соотношения для диэлектрической постоянной и коэффициента погло- щения любых систем (Крамере [13], Ван-Флек [153]), частным случаем которых являются приведенные уравнения. Эти общие выражения, извест- ные как уравнения Крамерса — Кронига, можно записать в виде оо 2с С o'y (<jo') cZto' ТС J to [to'2 to2] * b § 4. АБСОЛЮТНАЯ, ИЛИ ИНТЕГРАЛЬНАЯ, ИНТЕНСИВНОСТЬ ЛИНИИ Уравнение Ван-Флека — Вайскопфа (13.19) вблизи v0 можно апроксими ровать выражением 8tC22V/ 12 2 Av Y “ ЗскТ ‘ V (v — v0)2-|-(Av)2 (13.22) при условии, что Avk<g v0. Это выражение соответствует обычному резо- нансному поглощению с полушириной Av = l/2icx. Если произвести интегри- рование по всей линии поглощения, предполагая, что Av < v0, то интеграл \ у dv будет равен Эн* (13-23> Эту величину часто называют абсолютной, или интегральной, интенсив- ностью линии. Приближение Av < v0 хорошо выполняется для инфракрасной и опти- ческой областей, но не всегда справедливо в сверхвысокочастотном диапа- зоне. Действительно, при больших давлениях иногда Av > v0. Удобнее было бы определить абсолютную, или интегральную, интенсивность как ) v2 0 Заметим, что в равенстве (13.19) первый член выражения в скобках соот- ветствует резонансному поглощению на частоте v0, а второй член — резо- нансному поглощению на частоте — v0. Интегрирование суммы двух членов в пределах от 0 до оо эквивалентно интегрированию одного из них в пре-
310 ГЛ. 13. ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ делах от — оо до +оо. Поэтому 8л2Д7 ЗскТ СО 2 Г 1/2тет , _ J »2+(1/2пг)2Йа: 'ЗскТ —оо (13.24) Здесь нет зависимости от т, а следовательно, и от ширины линии Av. Инвариантность абсолютной интенсивности по отношению к возмущениям, таким, как столкновения, связана с принципом «спектроскопической стабильности». Этот принцип обычно относится к спектроскопическим ли- ниям с тонкой структурой, обусловленной эффектами Зеемана, Штарка и т, д. Согласно этому принципу, сумма интенсивностей всех компонент тонкой структуры равна интенсивности нерасщепленной линии, наблюдае- мой при отсутствии тонкой структуры, или при условиях, когда тонкая структура не разрешается. § 5. СРАВНЕНИЕ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ ФОРМЫ ЛИНИИ ВАН-ФЛЕКА—ВАЙСКОПФА С ЭКСПЕРИМЕНТОМ При помощи радиоспектроскопических измерений были эксперимен- тально подтверждены следующие особенности уширения вследствие давле- ния и столкновений, вытекающие из теоретического соотношения (13.19): 1) полуширина линии Av пропорциональна давлению в широкой области низких давлений; 2) максимальное значение поглощения не зависит от давления в ши- рокой области низких давлений; 3) наблюдаемая резонансная частота v0 постоянна в широкой области низких давлений; 4) при низких давлениях форма линии достаточно точно описывается простым резонансным выражением; 5) при средних давлениях (1 атм) форма линии поглощения обладает значительной асимметрией и качественно описывается равенством (13.19); 6) поглощение на высоких частотах (v > v0) постоянно и равно 7°°= Зс/сТт । I2, (13.25) Теоретические формы линий, рассчитанные для нескольких значений Av, изображены на фиг. 77. Отметим, что особенности 1—4 характерны для Теорий столкновений вообще и только 5 и 6 отличают теорию Ван- Флека —*Вайскопфа. На фиг. 78 изображены экспериментально полученная форма линии инверсионного спектра аммиака при давлении около 1 мм рт. ст, и форма линии, теоретически рассчитанная по формуле Лорентца. При таких низких давлениях форма линии Ван-Флека — Вайскопфа сводится к лорентцевой форме, так как Av < v0. При давлении 0,27 мм рт. ст. совпадение хорошее. При повышении давления до 0,83 мм рт. ст. частота и максимальная величина поглощения, как это и заранее предсказывалось, остаются неизменными. Форма линии совпадает с теоретической за исключением низкочастотной стороны, где рассматриваемая линия перекрывается с соседней линией (Таунс [191]). что Av//? постоянно для давлений от 0,5 мм до 10 см рт. ст. Это постоянство, как показали другие авторы, сохраняется вплоть до 10 3 мм рт. ст. При более низком давлении становятся уже суще- ственными другие источники уширения линии. Следует провести болёе тщательную проверку теоретической формы линии и изучение расхождений между лорентцевой формой и ее модификацией, пред- ложенной Ван-Флеком и Вайскопфом, в случае более высоких давлений. Блини и Пенроуз [199] показали,
§ 5. СРАВНЕНИЕ ТЕОРЕТИЧЕСКОЙ ФОРМЫ ЛИНИИ С ЭКСПЕРИМЕНТОМ 311 Влияние множителя v2 и «отрицательного частотного резонансного члена» в (13.19) становится очевидным лишь для достаточно широких линий, у кото- рых Av сравнимо с v0. На фиг. 79 для области 15 000—35 000 мггц приведены экспериментально полученная форма линии поглощения водяного пара и форма линии, рассчитанная теоретически. Для этого случая Avs^v0 и оче- видно, что форма линии Ван-Флека — Вайскопфа согласуется с действи- тёльной значительно лучше, чем форма линии Лорентца. Однако на высоко- частотной стороне линии наблюдается сильное тальной формы линии от формы линии Ван-Флека отклонение эксперимен- — Вайскопфа. Частота, мггц Фиг. 78. Влияние давления на ширину линии поглощения 3,3 NH3 (Таунс [19Ц). О—Р=0,83 мм рт. ст.; ф—р = 0,27 мм рт. ст. Кривые соответствуют выражению C*72p2/[(v—vo)2+(29,4 р)2]. На фиг. 80 изображен сверхвысокочастотный спектр аммиака при давле- нии 1 атм (Блини и Лоубсер [467], Нетеркот, Клейн, Лоубсер и Таунс [797]). Так как при этом давлении ширина любой одиночной линии значительно больше, чем промежутки между линиями, то спектр должен хорошо апрокси- мироваться кривой Ван-Флека — Вайскопфа для соответствующих значе- ний v0 и Av= 1/21Г13. Качественно спектр имеет предсказанную форму. В част- ности, наблюдается плоский «хвост», или область постоянного поглощения, на высоких частотах. Однако более тщательное сравнение обнаруживает
312 ГЛ. 13. ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ многочисленные отклонения от формы линии Ван-Флека — Вайскопфа. Если в области пика форма совпадает, то в плоской области теоретиче- ски ожидаемое поглощение будет значительно больше обнаруживаемого ।।__________।___।_______।_____। 15000 20000 25000 30000 35000 40 000 45000 1/, мггц Фиг. 79. Поглощение водяных паров в воздухе (10 г Н2О на 1 ж3) (Беккер и Аутлер [155J). на опыте. Бернбаум и Мэриот [861] показали, что при давлениях от 5 до 30 см рт. ст. низкочастотный «хвост» поглощения аммиака прибли- зительно на 40% больше значения, которое следует из формулы Ван- Флека — Вайскопфа. Слишком большая интенсивность, наблюдаемая 0 30 60 90 120 150 180 210 240 270 Частота, 7О3 мггц Фиг. 80. Поглощение NH3 при давлении 1 атм (Блини и Лоубсер [467], Нетеркот, Клейн, Лоубсер и Таунс [797]). -------теоретическая кривая; ------экспериментальная кривая. на низкочастотной стороне линии, должна компенсировать слишком малую интенсивность на высокочастотной стороне, ибо интегральная интенсивность (13.24) должна оставаться постоянной. Более того, величина Av, использо- ванная для вычисления формы линии на фиг. 80, равна всего 14 000 мггц, в то время как из измерений ширин линий при низких давлениях и предпо- ложения, что Av//? постоянно, следует ожидать значения 22 000 мггц. Вели- чина Av//? при атмосферном давлении меньше, чем при низком давлении.
§ 6. УШИРЕНИЕ ВСЛЕДСТВИЕ ДАВЛЕНИЯ И МЕЖМОЛЕКУЛЯРНЫЕ СИЛЫ Этот факт свидетельствует о том, что становятся существенными столкно- вения более чем двух молекул одновременно. Это обстоятельство Ван-Фле- ком и Вайскопфом не учитывалось. Другое осложнение заключается в том, что для лучшего совпадения экспериментальных кривых поглощения с формой Ван-Флека — Вайскопфа значение v0 должно уменьшаться для давлений, превышающих 1 атм. При давлении 2 атм и выше v0 нужно брать равным нулю (Блини и Лоубсер [276], Смит [343], Вейнгартен [361]). Для молекулы ND3, у которой частота инвер- сии ниже чем у NH3, было обнаружено (Бернбаум и Мэриот [860]), что сдвиг v0 происходит на пропорционально более низких давлениях. Это согла- суется с теорией Маргенау [421] и Андерсона [366]. Они показали, что если средняя энергия взаимодействия между молекулами сравнима с инвер- сионной энергией, то волновые функции достаточно возмущены для того, чтобы привести к сдвигу сверхвысокочастотного поглощения к более низким частотам. Такой эффект будет наблюдаться для всех газов при достаточной их плотности, ибо сверхвысокочастотное поглощение должно достигать зна- чения, которое определяется формулой Дебая (13.20) для жидкого состояния. Как и следовало ожидать, плотность, при которой происходят подобные сдвиги, зависит от силы межмолекулярных взаимодействий и приблизи- тельно пропорциональна частоте сверхвысокочастотного перехода. § 6. УШИРЕНИЕ ВСЛЕДСТВИЕ ДАВЛЕНИЯ И МЕЖМОЛЕКУЛЯРНЫЕ СИЛЫ Если даже улучшить теорию лорентцевского типа с тем, чтобы она давала точное совпадение с экспериментальной формой линии, все же у нее оста- нется существенный недостаток, заключающийся в том, что величина Av или Av//? входит в нее как эмпирический параметр. В более совершенной теории Av должно определяться из рассмотрения межмолекулярных сил или неко- торых известных молекулярных свойств. Можно было бы ожидать, что время между столкновениями х, а следовательно, и Av можно получить из классиче- ской кинетической теории газов и значения диаметров столкновений молекул, полученных из измерений коэффициента вязкости или из уравнения состоя- ния Ван-дер-Ваальса. Однако в большинстве случаев наблюдаемые ширины линий больше тех, которые получаются при подобном расчете, так что диа- метры столкновений, определяющие уширение сверхвысокочастотных линий, в несколько раз больше диаметров соударений, вычисленных по кинетиче- ской теории газов (Говард и Смит [502]). Подобного несоответствия можно было ожидать, ибо диаметры в кинетической теории определяются из усло- вия, что молекулы находятся достаточно близко друг к другу, так что пере- носимая межмолекулярным взаимодействием энергия составляет значитель- ную часть кинетической энергии кТ. Сверхвысокочастотные же линии воз- мущены более дальнодействующими столкновениями, при которых пере- дается значительно меньшее энергии, так как hv<^kT. Полное рассмотрение уширения вследствие давления и оценка Av ока- зываются чрезвычайно сложными. Чтобы учесть большое число перечислен- ных факторов, было предложено множество различных типов моделей и при- ближений. Некоторые оценки удовлетворительны в оптической и инфракрас- ных областях, другие — в сверхвысокочастотной области. Все это застав- ляет делать упрощающие предположения и приближения. Однако ни одна приближенная теория не справедлива для широкого круга перечисленных явлений. Во многих из ранних теорий делались предположения, которые законны для оптических и инфракрасных частот, но не подходят для сверх- высокочастотного диапазона. Кроме того, некоторые теории точно приме- нимы лишь к некоторым типам межмолекулярных сил, но совсем не годятся для оценки других типов сил.
314 ГЛ. 13. ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ Все межмолекулярные силы обычно называют силами Ван-дер-Ваальса. В термин ван-дер-ваальсовы силы включают ряд близкодействующих сил (Маргенау [103]), которые самыми различными способами могут зависеть от относительных ориентаций двух взаимодействующих молекул и рас- стояния г между ними. Наиболее важные типы взаимодействий указаны в табл. 52. Заметим, что каждый вид сил по-разному зависит от расстояния, исключая силы типов 4, 5 и 6, которые представляют собой просто видо- изменения одного и того же основного вида взаимодействия между диполем и индуцированным диполем. При столкновении в наибольшей степени про- является действие дальнодействующих сил, т. е. таких сил, которые про- порциональны г в более низкой степени, так как по сравнению с близко- действующими силами они обладают большим радиусом действия. По этой причине уширение линии вследствие давления скорее можно приписывать одному или двум, а не всем типам взаимодействия, о которых известно, что они существуют. Исследовав уширение вследствие давления, можно получить некоторые сведения об относительной значимости отдельных видов сил Ван-дер-Ваальса. Таблица 62 Типы сил Ван-дер-Ваальса, существенные для объяснения уширения вследствие давления Тип взаимодействия Изменение потенциала в зависи- мости от г Примечания 1. Диполь—диполь 2. Квадруполь—диполь 3. Квадруполь—квад- РУПОЛЬ 4. Кеезома, ориентиру- ющее 5. Диполь—индуциро- ванный диполь Взаимодействие между двумя диполями, фикси- рованными по направлению, или «резонансное» взаимодействие; оба диполя изменяются син- хронно. Диполь и квадруполь фиксированы по направ- лению. Взаимодействие между двумя квадруполями. не фиксированы, ориентацию дру- 6. Дисперсия Лондона 7. Квадруполь—инду- цированный диполь 8. Обменные силы Экспонента или очень высокая степень Два диполя по направлению Один из диполей вызывает того, вследствие чего появляется диполь-ди- польное взаимодействие второго порядка. Дипольный момент молекулы возмущает волно- вую функцию второй молекулы, что приводит к появлению индуцированного диполя, кото- рый оказывает обратное воздействие на первый диполь. Электроны в молекуле или атоме смещаются, образуя индуцированный дипольный момент. Подобно взаимодействию типа 4, оба диполя обусловлены движением электронов и постоян- ные дипольные моменты отсутствуют. Дипольный момент первой молекулы индуци- рует дипольный момент у второй молекулы, который оказывает обратное воздействие на квадрупольный момент первой молекулы. Сильные, обычно отталкивающие силы, обуслов- ленные непосредственным взаимодействием электронов обеих молекул.
§ 7. СРАВНЕНИЕ МЕТОДОВ ИЗУЧЕНИЯ УШИРЕНИЯ ВСЛЕДСТВИЕ ДАВЛЕНИЯ $1$ § 7. СРАВНЕНИЕ МЕТОДОВ ИЗУЧЕНИЯ УШИРЕНИЯ ВСЛЕДСТВИЕ ДАВЛЕНИЯ Задача об уширении линии вследствие давления может быть точно сфор- мулирована в общем виде. Однако для получения численных результатов всегда приходится вводить некоторые упрощения. Яблонский [146, 1781 отметил, что внутренний объем газа можно рассматривать как систему с поло- сами энергетических уровней, между которыми наблюдаются переходы. Взаимодействие между молекулами является просто частью гамильтониана полной системы, энергетические уровни которой и нужно определить. Такое вычисление энергетических уровней и интенсивностей переходов ансамбля молекул, рассматриваемого как единая система, сопряжено со значитель- ными математическими трудностями, так что предположение Яблонского было использовано только для оценок, которые по существу приводят к результатам, подобным тем, которые получены из статистической теории Куна — Лондона, рассмотренной ниже. Все другие теории уширения линии вследствие давления можно клас- сифицировать как теории столкновений или как статистические теории. В теориях столкновений предполагают, что молекулы почти все время довольно далеки друг от друга, так что их можно считать свободными. Время от времени молекула приближается близко к одной или нескольким другим молекулам, так что межмолекулярные поля значительно возмущают ее энер- гетические уровни. После столкновения молекула может либо оказаться в том же состоянии, которое было до столкновения, лишь с измененной фазой волновой функции, либо перейти в другое состояние. Оба типа столкновений имеют значение для уширения вследствие давления. В тео- риях столкновений обычно предполагают, что излучение происходит лишь тогда, когда молекула не возмущается молекулярными взаимодей- ствиями, что столкновения настолько кратковременны и редки, что они лишь прекращают или изменяют фазу обычного процесса излучения. В то же время в статистических теориях считают, что молекулы всегда находятся под влиянием межмолекулярных взаимодействий, хотя они могу! быть и малыми, и что излучаемая частота зависит от величины взаимодействия, имеющего место во время излучения. Интенсивность излучения на данной частоте v определяется вероятно- стью того, что молекула будет возмущена другими молекулами так, чтобы ее частота стала равной v. Вследствие этого статистические теории всегда включают определение вероятностей нахождения молекул в областях R и R ^R с различными возможными углами ориентации, т. е. определе- ние вероятности возмущения их уровней на определенные величины. Вме- сте с тем теории столкновений требуют вычисления вероятности различ- ных типов столкновений, изменений в молекулярных состояниях, проис- ходящих во время этих столкновений, а также проведения анализа Фурье молекулярного излучения, которое подвергается прерывистому возмущению вследствие столкновений. Как теория столкновений, так и статистическая теория могут быть достаточно полными и точными. Однако в теориях столкновений обычно пренебрегают излучением во время столкновения, и вследствие этого они становятся очень грубым приближением при давлениях в несколько атмо- сфер, когда молекулы всегда находятся близко друг от Друга и столкнове- ния происходят часто. В статистических же теориях нельзя достаточно хорошо учесть изменение взаимодействий со временем вследствие молекул 'лярного движения, и по этой причине они хороши лишь в том случае, когда скорости молекул так малы, что можно пренебрегать скоростью изменения межмолекулярных взаимодействий. Ниже будет показано, что это ограниче- ние не позволяет статистической теории быть достаточно точной в сверхвысо-
316 ГЛ. 13. ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ кочастотной области, хотя она и может быть применена при качественном рассмотрении как грубое приближение. Рассмотрим действие столкновений на сверхвысокочастотное излучение, предполагая, что давления достаючно низкие и имеют значение столкнове- ния только между двумя молекулами. Пользуясь языком классической физики, предположим, что первая молекула колеблется или вращается, излучая как раз ту частоту, которая нас интересует, и что она сталкивается со второй молекулой. Во время столкновения частота ее колебаний как-то меняется, и если потерь энергии не происходит, то после столкновения моле- кула колеблется с той же частотой, но с измененной фазой (вследствие изме- нений частоты колебаний во время столкновения). Такое столкновение назы- вается адиабатическим, так как энергия интересующего нас колебания во время столкновения не теряется. Излучаемая волна имеет ту же интен- сивность, что и до столкновения, но чтобы представить изменение в фазе, обусловленное столкновением, в виде разложения Фурье по частотам, необ- ходимо ввести новые частоты. С квантовомеханической точки зрения это изменение частоты во время столкновения соответствует изменению в раз- ности энергий между основным и возбужденным состояниями вследствие межмолекулярных взаимодействий и изменение в фазе соответствует изме- нению относительных фаз волновых функций основного и возбужденного состояний. Во время столкновения молекула может также значительно изменить свою энергию колебаний, т. е. совершить переход из возбужденного состояния в основное или наоборот. Такое столкновение диабатично1). В этом случае энергия, излучаемая после столкновения, не будет иметь никакой связи с энергией, которая излучалась до возмущения. Для изменения фазы во время адиабатического столкновения на ве- личину порядка 1 радиан должно выполняться условие 2тге/ > 1 или (13.26) где s — среднее изменение частоты во время столкновения и / — длительность столкновения. Грубая оценка величины е по энергии взаимодействия W дает W (13.27) Время столкновения приближенно определяется выражением * = (13.28) где R — расстояние между молекулами, на котором взаимодействие стано- вится ^заметным, и V— тепловая скорость молекулы. Так как R равна нескольким ангстремам, a v—около iO5 см/сек, то t равное 10“13 сек. Поэтому 1/2тс/ больше, чем любая частота v сверхвысокочастотного диа- пазона, и из (13.26)—(13.28) следует, что W> hv, (13.29> Таким образом, энергия взаимодействия, необходимая для заметного изме- нения фазы, больше чем это нужно для того, чтобы вызвать переход между основным и возбужденным состояниями. Более того, эта энергия флуктуирует в течение времени, малого по сравнению с периодом колеба- ний 1/v, и поэтому эти флуктуации легко могут вызвать переходы. Второе условие существования переходов состоит в том, что кинетическая энергия молекул должна быть достаточно большой; другими словами, должно г) Термин «адиабатичный» означает — без переноса энергии. Чтобы описать случай, при котором совершается перенос энергии, мы будем использовать термин «диаба- тичный» вместо более часто встречающегося, но менее удобного выражения «неадиа- батичный».
§ 7. СРАВНЕНИЕ МЕТОДОВ ИЗУЧЕНИЯ УШИРЕНИЯ ВСЛЕДСТВИЕ ДАВЛЕНИЯ &77 выполняться неравенство кТ > Av. (13.30) Для сверхвысоких частот это условие, естественно, выполняется. По этим причинам адиабатические столкновения, которые оказывают значительное влияние на уширение спектральных линий, чрезвычайно редки в сверхвы- •сокочастотном диапазоне, ибо почти во всех столкновениях происходят переходы. Правильность этого вывода подтверждают экспериментальные измерения насыщения (см. ниже), а также сравнение наблюдаемых форм линии с вытекающими из различных теорий. Когда интервал между энергетическими уровнями такой, что пере- ходы происходят в инфракрасной или оптической области, положение со- всем иное. В этом случае 1Д меньше, чем излучаемая частота v' и поэтому при изменении фазы приблизительно на 1 радиан имеем W <№. (13.31) Вдобавок взаимодействия меняются слишком медленно для того, чтобы возбуждать интересующие нас высокие частоты, а кинетическая энергия обычно недостаточна для того, чтобы вызывать эти высокочастотные пере- ходы (кТ <hv'). Таким образом, в противоположность сверхвысокочастот- ной области в оптической или инфракрасной области адиабатические столк- новения имеют основное значение для уширения линий вследствие давле- ния. Этим и объясняется то, что большинство ранних теорий уширения, обусловленного давлением, которые были развиты для оптической и инфра- красной областей, оказались малопригодными для сверхвысокочастотного диапазона. Как и следовало ожидать, такие теории оказывались также непригодными в случае, когда разрешалась тонкая структура, которая так мала, что обычно происходили диабатические столкновения, вызываю- щие переходы между уровнями тонкой структуры. Статистические теории уширения вследствие давления не развиты в та- кой степени, чтобы учитывать изменение межмолекулярных взаимодействий со временем, поэтому при их использовании мы сталкиваемся с такими же трудностями, что и при применении теории столкновений, которая допу- скает лишь адиабатические столкновения. Можно показать, что для мед- ленных столкновений или для частот, далеко отстоящих от центра линии, оба этих типа теорий фактически эквивалентны (Спитцер [115], Холь- штейн [501], Маргенау и Блум [523J). Отметим, что эти типы теорий в некото- рых случаях проще, чем теория диабатических столкновений, которая более точна для сверхвысокочастотных линий, и поэтому они сохраняют свою ценность. Статистический метод был сформулирован Куном и Лондоном [58, 59] в очень простой форме. Пусть v0 — частота перехода; ее изменение вслед- ствие межмолекулярных взаимодействий определяется выражением v-v0 (13.32) где В и п— константы, а г —расстояние между двумя молекулами. Если рассматриваются только две молекулы, то вероятность того, что межмоле- кулярное расстояние заключено в пределах от г до r-j-rfr, равна dP = Ar4r, (13.33) где Л— константа. Тогда из равенств (13.32) и (13.33) вытекает, что интенсивность излучения для частот в интервале от v до v + dv равна n-bd )/п (13.34)
318 ГЛ. 13. ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ Из выражения (13.34) следует бесконечная интенсивность при v = v0, т. е. когда две молекулы находятся на бесконечном расстоянии друг от друга. Чтобы устранить эту расходимость, следует учесть конечные моле- кулярные плотности. Кроме того, выражение (13.34) описывает сильно асимметричную линию, так как сдвиг частоты происходит только в одну сторону от резонансной частоты v0. Хотя в некоторых оптических спектрах такие асимметричные линии наблюдались, но в сверхвысокочастотной об- ласти вследствие преобладания диабатических столкновений этот тип асим- метрии никогда не наблюдался; тем не менее поглощение на частотах, соответствующих хвосту сверхвысокочастотной линии, может быть прибли- зительно описано выражением (13.34). Хвост иногда совпадает с хвостом линии резонансного типа, вследствие чего можно определить полуши- рину резонанса линии. Маргенау развил более сложную статистическую теорию обусловленного давлением уширения инверсионного спектра аммиака [420] для случая, когда столкновениями между более чем двумя молекулами можно пренебречь. Энергия взаимодействия дипольных моментов двух симметричных волчков равна (Маргенау и Уоррен [90]) (13.35) где J, К и У', К' —квантовые числа двух молекул, каждая из которых имеет дипольный момент р; X заменяет /И, так как во время столкнове- ния М не является* «хорошим» квантовым числом, потому что отдельные угловые моменты относительно внутренних молекулярных осей не сохра- няются; — численный множитель для каждого Х-состояния. В этом случае частота линии поглощения одной из молекул (J, К} равна (13.36) где v0 — значение невозмущенной резонансной частоты и (13.37) При переходе из одного инверсионного состояния в другое диполь изменяет свою ориентацию, так что система двух молекул переходит из Х-состояния в X'-состояние. Усредняя по всем возможным типам столкновений, а сле- довательно, и по всем X, X', К' и J' и используя статистический подход, подобной тому, что обсуждался выше, Маргенау получил (13.38) где Av — полуширина линии на полу спаде интенсивности в мегагерцах и р — давление в миллиметрах ртутного столба при 20°С. Эта теория дает пра- вильный порядок величины ширин линий и качественно описывает зависи- мость от К и J, что видно из сравнения с экспериментальными значениями ширины линий (см. табл. 54). Однако между теоретическими и экспери- ментальными результатами существует систематическое расхождение. Теории столкновений для оптической и инфракрасной областей спектра были предложены Линдхольмом [147] и Фоли [170]. Они рассматривали фазо- вые сдвиги, возникающие во время столкновений, и предполагали, что диа- батические столкновения не имеют существенного значения, поэтому их оценки уширения вследствие давления, вполне применимые для высокоча- стотной, инфракрасной и оптической областей, непригодны в сверхвысоко- частотном диапазоне. В этой теории предполагается, что возмущающая
§ 7. СРАВНЕНИЕ МЕТОДОВ ИЗУЧЕНИЯ УШИРЕНИЯ ВСЛЕДСТВИЕ ДАВЛЕНИЯ молекула во время столкновения меняет одновременно энергии основного и возбужденного состояний излучающей молекулы, так что разность энергий между этими состояниями изменится на величину W (£). Это изменяет частоту излучающей молекулы на величину W (t)/h, и если изменение в частоте существует в течение времени dt, то появляется фазовый сдвиг [2kW (t)/h] dt по отношению к колебанию, которое наблюдалось бы при отсутствии столкновения. Полный фазовый сдвиг вследствие столкновения можно получить интегрированием по длительности столкновения W(t)dt h (13.39) Предполагается, что на движение молекул по прямолинейным участкам пути столкновения не влияют. Величина Р1 — функция параметра столкновения b (расстояния наиболь- шего сближения). Она становится большой, когда b мало. Если b настолько мало, что фазовый сдвиг велик, то фаза после столкновения не связана с фазой до столкновения, и столкновение можно считать сильным, т. е. пол- ностью и случайным образом обрывающим излучаемый волновой цуг. Вайскопф [50], первым проделавший этот расчет, считал, что фазовый сдвиг, превышающий 1 радиан, эквивалентен полному прекращению излуче- ния. Он получил приблизительный диаметр столкновений (т. е. значение величины 6) для этого частного фазового сдвига и предположил, что столк- новения происходят лишь при значениях Ь, меньших, чем эта величина. При сильных столкновениях, дающих большие фазовые сдвиги, про- исходит симметричное, лорентцевого типа уширение линии без сдвига цент- ральной частоты. Фоли и Линдхольм показали, что если учесть фазовые сдвиги, происходящие при всех типах столкновений, включая и слабые, и если произвести анализ Фурье результирующих волновых пакетов, то окажется, что часто существует значительный сдвиг центральной частоты, обусловленный фазовыми сдвигами во время столкновений. Таким образом, если W (t)/h -^уменьшение частоты во время слабого столкновения, т. е. «столкновения на расстоянии», то под действием этого столкновения линия будет расширена и слегка сдвинута в сторону низких частот. В случае когда потенциал спадает очень быстро с ростом г, что имеет место, когда V = В/гп при больших п, эти дистанционные столкновения имеют значитель- столкновениями. Поэтому следующее выражение для но меньшее значение по сравнению с сильными апроксимация, учитывающая сдвиги фаз, дает формы линии поглощения: <zA\)2 (13.40) силы (табл. 53). При п = 3 никакого Таблица 53 Отношение (а) сдвига частоты к ширине линии в теории фазовых сдвигов 2) изменение положения центра линии a&v пропорционально ширине линии и зависит от закона изменения сдвига не наблюдается, так как только «резонансный» тип взаимодействия дает п = 3 (ср. табл. 52); в этом слу- чае взаимодействие приводит лишь к симметричному рас- щеплению энергетических уровней. Хотя такой тип частотного сдвига часто на- блюдается в инфракрасных или оптических спектрах, в сверхвысокочастотной облас- п 0,500 1) Предполагается, что энергия взаимодействия двух молекул имеет вид V~Blrn-
320 ГЛ. 13. ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ ти подобного частотного сдвига обнаружено не было. В большинстве случаев рассматриваемый сдвиг, вероятно, меньше 0,05Av. Это объясняется тем, что адиабатические столкновения не дают вклада в уширение сверх- высокочастотных линий. Однако столкновения этого типа происходят, и они, несомненно, производят некоторые малые сдвиги, которые могут быть обнаружены с помощью более тонкого эксперимента. г 8. ТЕОРИЯ СТОЛКНОВЕНИЙ. РАБОТЫ АНДЕРСОНА Андерсон провел более полное исследование уширения линий вслед- ствие давления с точки зрения столкновений, в котором он учел диаба- тические столкновения, т. е. столкновения, возбуждающие переходы [367, 368]. Там, где необходимые вычисления не слишком сложны, теория Андерсона может быть с успехом применена для объяснения уширения вследствие давления в сверхвысокочастотном диапазоне. В отдельных слу- чаях его теория совместно с экспериментальными измерениями дает воз- можность определить величину некоторых межмолекулярных взаимодей- ствий. Однако всегда существуют другие менее значительные эффекты столкновений, теоретический расчет которых сопряжен с непреодолимыми трудностями; во многих случаях это относится даже к главным источни- кам уширения линий. Андерсон делает следующие, обычные для теорий столкновений, пред- положения: 1. Сталкивающиеся молекулы движутся по определенным классическим траекториям. Для сильных столкновений это предположение неверно, но вносимые ошибки не имеют существенного значения, так как сильное столк- новение при любой траектории приводит к полному прекращению излуче- ния, и более детальное описание траектории не имеет значения. Особое внимание следует обратить на исследование столкновений вблизи предела эффективного радиуса столкновений; почти во всех случаях квантовомеха- нический волновой пакет, описывающий каждую молекулу, можно считать с достаточной точностью малым по сравнению с этим расстоянием. Прш всех этих оговорках классическая траектория оказывается очень хорошим приближением. 2. Длительность столкновения мала по сравнению с временем между соударениями. Для довольно низких давлений это всегда верно, а если давление ниже 1 атм, то это верно для большинства молекул. Форма линии подобна той, которая была получена Ван-Флеком и Ваископфом, но формула позволяет объяснить сдвиг центральной частоты: __ 8n*Nf . 2 2 Г__________Av_________ Ч ЗскТ ' V „ (v —v0— aAv)2 4- (Av)2 (13.41) Однако изменение частоты aAv не столь существенно, как в теории фазо- вых сдвигов или в (13.40). Обычно для линий сверхвысокочастотного диа- пазона им можно пренебречь. Так как Аг’а2~число столкновений в 1 сек\ о2 — эффективное сечение столкновений; v — скорость молекулы и N — число молекул в единице объе- ма, то (13.42) Аналогично частотный сдвиг равен аДу (13.43)
§ 8. ТЕОРИЯ СТОЛКНОВЕНИЙ 321 где ах — эффективное сечение столкновений, приводящих к частотным сдви- гам. Эти сечения можно записать в виде а = 2vbS (£) db. О (13.44) Здесь b — параметр столкновения, или расстояние при наибольшем сближе- нии молекул, a 2izbdb пропорционально вероятности столкновения с пара- метром столкновения i; S (b) — весовой фактор, показывающий степень воз- мущения столкновениями этого типа молекулярного излучения. Величина S (Ь) равна 1, когда b мало, так как каждое такое столкновение существенно для уширения спектра^; для больших b наиболее важную часть S можно представить в виде (13.45) где i, М — квантовые числа первоначального состояния, /, М — квантовые числа конечного состояния перехода с излучением; J х и J, — соответственно угловые моменты начального и конечного состояний; I — квантовые числа некоторого состояния, переходы* в которое возбуждаются возмущающим межмолекулярным взаимодействием. Матричные элементы (i, М | Р | Z) равны 5] ехр (2icivabZ) dt. (13.46) Здесь Гх(/)— возмущающее взаимодействие и vab—частота перехода между состояниями а и Ь. Имеющееся в выражении (13.45) суммирование по всем М, является просто усреднением по всем 2J + 1 различным возмож- ным значениям магнитных квантовых чисел М. Из равенства (13.45) видно, что S2(b) можно рассматривать как веро- ятность того, что при столкновении на расстоянии b возбуждаеюя пере- ход, которая усреднена по основному и возбужденному состояниям, а также по различным возможным ориентациям углового момента. Это следует из того, что | (iM | Р | Z) |2 является как раз той величиной, которая определя- ет вероятность перехода (ср. Фоли [170]). Смит и Говард [565] отметили, что в теории Андерсона можно сделать упрощающее предположение о том, что эффективное столкновение имеет место для любого Ь, малого настоль- ко, чтобы сделать эту вероятность (52) большей чем Vv Это приводит приблизительно к тому же результату, что и интегрирование в (13.44) по всем параметрам столкновений. Однако для силового закона вида i/rn такое приближение мало упрощает задачу. Выражение для частотного сдвига подобно равенству (13.45) и имеет вид Г (iM | Р | iM) ___ (JM | Р | jM) п 2Л±1 2J/ + 1 _ (13.47) Сдвиг равен нулю для большинства обычных взаимодействий, поскольку матричные элементы под знаком суммы равны нулю. Относительное положение двух сталкивающихся молекул и путь, по которому берется интеграл по времени в (13.46), показаны на фиг. 81. Предполагается, что траектория второй молекулы по отношению к первой будет прямой линией, так как только сильные столкновения, которые всегда4 прерывают излучение, будут приводить к значительной кривизне траектории. Тогда r(Z)2 = 62±^/2< (13.48) 21 ч Таунс и А. Шавлов
322 ГЛ. 13. ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИИ Для энергии взаимодействия, которая меняется по закону 1/гп, где г стояние между молекулами, \а | (Z) j Z>] имеет форму К/[г (/)]п. Пусть ~ и к = (2nb/v) vab, тогда (13.46) можно записать в виде — рас- х = vt/b Г elkxdx hbn~lv \ (13.49) При к 0 столкновение можно назвать «быстрым», и элемент Р имеет тенденцию увеличиваться, если энергия взаимодействия К/Ьп воз- растает. Эта величина не уменьшается значительно для значений к вплоть, до 1, но затем быстро падает очень малой для к, Вторая молекула равного 4 или 5. Параметр к является, грубо говоря, отношением времени 6/и, необходимого для завершения столкновения, ко времени 1/со, Первая молекула необходимого для того, чтобы излучение изменило фазу. Для Фиг. 81. Схема столкновения двух молекул. параметра столкновений Ь, рав- ного 10 А, и v = 105 см/сек — обычной тепловой скорости, отношение b/v равно 10~12 сек. Для излу- чения с длиной волны 1 см это значительно меньше чем 1/<о, так как в этом случае 1/со = 3 • 10"11 сек. Как следует из равенства (13.49), для того чтобы во время столкно- вения происходил переход, необходимо, во-первых, чтобы энергия взаимодей- ствия была большой и, во-вторых, столкновение—«быстрым»; другими сло- вами, временная вариация взаимодействия должна включать такие частоты, как частота перехода vab. Параметр к для сверхвысокочастотных переходов почти всегда меньше единицы, так что происходят только диабатические столкновения и экспонентой в (13.49) можно пренебречь. Для оптических частот экспонентой пренебрегать нельзя, и интеграл в (13.49) принимает иной вид. Если положить к = 0, то будем иметь становясь матричный (13.50) где b — параметр столкновения, А — величина, зависящая от различных свойств молекул и рассматриваемых квантовых состояний. После некоторых упрощающих предположений, которые вносят ошибку, не превышающую 10%, из (13.42), (13.44) и (13.50) можно получить поперечное сечение а и полуширину Av (13.51) Задача в этом случае сводится к нахождению А или к оценке суммы в ра- венстве (13.45). Так как любая отдельная молекула, которую мы рассмат- риваем, при столкновении с другими молекулами может находиться в раз- личных состояниях, каждому из которых соответствует различное эффектив- ное поперечное сечение, то следует найти Ava для каждого возможного состояния молекулы, и просуммировать все эти значения со статистическим весом, определяющим вероятность f каждого состояния. Тогда а (13.52)
§ 8 ТЕОРИЯ СТОЛКНОВЕНИЙ 323 В некоторых случах, особенно когда обе сталкивающиеся молекулы могут совершать несколько переходов, сумму в (13.45) вычислить очень трудно. Для наиболее важных случаев взаимодействий—диполя с диполем, диполем (см. табл. 52)—такие вычисления проделаны. Энергия взаимодействия двух дипольных моментов и отстоящих друг от друга на расстоянии г, равна 3(|А1*Г)(|12.г) 1 (13.53) Для двух взаимодействующих молекул типа симметричного волчка эта энергия отлична от нуля в первом порядке и пропорциональна 1/г3. Объясняется это тем, что молекула типа симметричного волчка имеет отличную от нуля компоненту дипольного момента вдоль направления угло- вого момента /, который фиксирован по направлению. В случае линейной молекулы, для которой не существует фиксированной по направлению компоненты дипольного момента, энергия (13.53) в первом порядке в сред- нем равна нулю (если только не окажется, что обе взаимодействующие молекулы вращаются с одной и той же скоростью). Две молекулы типа аммиака, которые обладают инверсией на сантиметровых волнах, вследствие чего направления их дипольных моментов изменяются, обладают в первом порядке диполь-дипольным взаимодействием. На результат усреднения по большому периоду времени, взаимодействие в первом порядке может и не сказаться, так как инверсия происходит на различных частотах (если только две молекулы не находятся в одном и том же вращательном состоянии) и относительная ориентация молекул меняется во времени. Однако можно считать, что за короткое время столкновения инверсия происходит синхронно и молекулы сохраняют одну и ту же относительную ориентацию. Матричные элементы, необходимые для оценки этих взаимодействий первого порядка, получающихся из диполь-дипольного взаимодействия, в точности совпадают с матричными элементами, приведенными в табл. 20 для дипольного излучения. После того как интегрирование по времени, указанное в (13.46), выполнено, подстановка матричных элементов и сумми- рование в (13.45) дает (Андерсон [367, 368]) 8 Kl К1 Л(71 + 1) А(Л + 1) ’ (13.54) где K2J J2~ обычные квантовые числа моментов количества движения, соответствующие молекулам 1 и 2, участвующим в столкновении, а v — от- носительная скорость двух молекул. Предположим, что интересующее нас сверхвысокочастотное излучение обусловлено молекулой 1. Выполняя суммирование по всем остальным молекулам, подвергающимся столкновениям, получаем из равенств (13.51), (13.52) и (13.54), что (13.55) где /j2k2u2 — относительное число молекул с дипольным моментом и квантовыми числами К2, J2, a N — число молекул в единице объема. Если предположить некоторую среднюю скорость V, то из Av с помощью равенства (13.42) легко можно получить поперечное сечение с. Иногда для столкновений вычисляют эффективный диаметр 5е, который определяется выражением О = тебе- (13.56)' 9 1 *
324 ГЛ. 13. ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ — ----- - - -- ...- -- - —... . Сильное взаимодействие дипольных моментов двух молекул (не равное нулю уже в первом приближении теории возмущений) наблюдается также и в случае «вращательного резонанса». С классической точки зрения можно считать, что две молекулы, находящиеся в состоянии вращатель- ного резонанса, имеют одну и ту же скорость вращения, так что усред- нение по времени взаимодействия между их дипольными моментами не дает нуля. Если исходить из квантовомеханических представлений, то для суще- ствования вращательного резонанса необходимо, чтобы две идентичные молекулы находились в состояниях с моментами количества движения, отличающимися на одну единицу = J2 ± 1). Если иметь в виду взаимо- действие (13.53), то для столкновений при /2 = ^-—1 имеем (Л-^21)(Л-лг22) (13.57) (13.58) При J2 = + 1 число в (13.58) следует заменить на ^4-1. Обозначе- ния—те же, что и в равенствах (13.54) и (13.55). Вращательно-резонансное взаимодействие может наблюдаться или у линейных молекул (^ = 0), или у молекул типа симметричного волчка, причем оно увеличивается, если возрастают и р.2, при условии, что относи- тельное число / молекул в соответствующем состоянии не слишком мало. Од- нако для большинства вращательных линий молекул, которые лежат в сверх- высокочастотной области, или / 1/200 [ср. с равенством (1.56)1, и вращательно-резонансные эффекты очень малы. Исключение составляет аммиак; его сверхвысокочастотные линии свидетельствуют о существо- вании значительного вращательного резонанса. Это происходит потому, что линии аммиака в сверхвысокочастотной области обусловлены инвер- сионными, а не вращательными переходами и, кроме того, молекула аммиака настолько легка, что для некоторых вращательных состояний / составляет Vie- У Других молекул наблюдается квазирезонанс, так как длительность столкновения настолько мала, что точно определить частоту невозможно. Для столкновений, происходящих в течение 10"12 сек, все уровни в пределах ~ 1011 гц будут вести себя как резонансные. Методом Андерсона было рассмотрено также взаимодействие индуци- рованного дипольного момента, возникающего вследствие искажения рас- пределения электронов в одной из молекул, которую обозначим индексом 1, с молекулярным дипольным моментом второй молекулы, обозначенной индексом 2. Индуцированный дипольный момент молекулы 1 в свою очередь может оказывать обратное влияние на дипольный момент молекулы 2; энергия этого взаимодействия пропорциональна 1/г6 (см. табл. 52). Однако благодаря свойствам симметрии взаимодействие такого типа оказывает пренебрежимо малое влияние на уширение вследствие давления (Андер- сон [367, 368, 456]). Упомянутый индуцированный дипольный момент молекулы 1 может также взаимодействовать с электрическим квадрупольным моментом моле- кулы 2 (см. табл. 52). Если молекула 2 симметрична, то энергия такого взаимодействия равна У1== cos3 6, (13.59) где 04 — поляризуемость молекулы 1, р2, "2 ~ соответственно дипольный и квадрупольный моменты молекулы 2, г—расстояние между двумя моле- кулами. 6 —угол между г и осью молекулы 2. Андерсоном было полу-
§ 9. СРАВНЕНИЕ ТЕОРИИ С ЭКСПЕРИМЕНТОМ 325 чено [456] выражение 15л2а1(12<22 64сЛ К2 3J2(J+ I)2 которое имеет форму равенства (13.50) так что из (13.51) следует а = 1,2 тсА1/б. Исследование уширения вследствие давления, подобное проделанному Андерсоном, было проведено также Лесли [643]; однако он не высказывал предположения о существовании классической траектории и вместо пред- положения о средней молекулярной скорости учел больцмановское распре- деление по скоростям. Хотя отказ от этих двух упрощающих предполо- жений сильно усложняет исследование, однако Лесли провел его и получил результаты, подобные тем, которые приводились выше. § 9. СРАВНЕНИЕ ТЕОРИИ С ЭКСПЕРИМЕНТОМ После достаточно подробного рассмотрения теоретических оценок ши- рин линий читатель, видимо, ожидает обширного и основательного сравне- ния теории с экспериментом. К сожалению, сравнение оказывается успеш- ным лишь в довольно ограниченном числе случаев, а все многочисленные попытки добиться совпадения теоретических результатов с эксперименталь- ными были не убедительны. Это вызвано, в частности, тем, что только в ред- ких случаях преобладает какое-либо одно из множества возможных взаимо- действий; кроме того, часто даже приближенные значения некоторых моле- кулярных констант, необходимых в теории, неизвестны. Вместе с тем, мно- гие экспериментальные данные противоречивы. Исключением является диполь-дипольное уширение аммиака, которое до сих пор остается единствен- ным случаем в сверхвысокочастотном диапазоне когда оказалось воз- можным достигнуть количественного совпадения теории с экспериментом. Для инверсионной линии 7=3, К = 3 чистого аммиака NH3 при давле- нии 1 мм рт. ст. и при температуре 0°С измерения полуширины на полу- спаде интенсивности дают значение 30 £ 1 мггц1). При тех же условиях вы- числение-полуширины по формуле (13.54) приводит к значению 31 мггц. Так как J = K, то вращательно-резонансное взаимодействие (13.57) для этой линии равно нулю. В пределах теоретической и экспериментальной точности согласие теории с экспериментом—хорошее. В табл. 54 приведены значения параметра ширины линии Av для различ- ных J и К. Для сравнения даны также значения, вытекающие из неко- торых типов теории. Видно, что приближение Андерсона, использующее уширение типа (13.54) и допускающее существование вращательного резонан- са (13.57), дает довольно хорошее совпадение с экспериментальными резуль- татами. При пренебрежении взаимодействием вращательно-резонансного типа для К < J наблюдается плохое согласие. Все результатах, полученные из х) Приведено среднее значение из результатов Блини и Пенроуза [198] и Таунса [191]. Усреднение было проведено как для ширин линий, измеренных непосредственно, так и для полученных путем расчета из измерения интенсивностей. Для дипольного момента было принято значение 1,468 дебая [597]. Указанные в этих работах ширины были пере- считаны к 0° С, причем предполагалось, что ширина обратно пропорциональна темпе- ратуре.
ГЛ 13 ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИИ Таблица 64 Экспериментальное и теоретическое значения ширины линии поглощения аммиака, обусловленной столкновениями молекул друг с другом1) Линия Ширина линии, мггц/мм рт ст теории Андерсона, были умножены на постоянный коэффициент для точного совпадения результатов этой теории с экспериментальным значением для линии 3,3. Наилучшее совпадение с экспериментальными данны- ми дает следующая формула Блини и Пенроуза: ^ = 30[jTO)]1/3’ (13-61) 2 3 3 3 5 5 5 5 6 6 6 7 7 8 10 И 2 3 4 1 2 3 5 3 4 6 5 6 7 9 9 16 14 19 27 27 И 16 20 19 23 25 25 17 16 14 20 27 11 15 20 29 17 21 22 27 25 13 9 18 27 6 И 17 14 19 21 25 26 27 25 16 13 20 27 28 10 15 14 10 20 30 6 12 19 31 15 21 31 12 9 16 23 24 6 И 16 24 13 17 24 18 22 23 21 1) Экспериментальные значения соответствуют темпе- ратуре 20° С. где Av—полуширина в ме- гагерцах для давления 1 мм рт, ст. Эта формула получена при предположении о том, что столкновение про- исходит лишь при таком сбли- жении молекул, когда энер- гия взаимодействия их ди- польных моментов достигает критического значения W. Но так как влияние возму- щения зависит от его дли- тельности, то в качестве кри- терия столкновения следует взять некоторое критическое значение произведения энер- гии W на длительность столк- новения. При этом видоизме- нении приближение Блини и Пенроуза становится подоб- ным статистической теории и приводит к пропорциональ- ности Av выражению J (J + 1). Именно этот тип зависимости получил Маргенау из теории статистического типа (седьмой столбец табл. 54). Эта зависимость не дает такого хорошего совпадения, как формула Блини и Пбнроуза (13.61). Однако последнюю следует считать чисто эмпирической, так как предположения, сделанные при ее выводе, весьма искусственны. Более того, как будет видно из дальнейшего изложения, она дает неверную температурную зависимость для ширины линии. Вычисления ширин линии, которые проделал Мицушима (см. табл. 54), основываются на адиабатическом типе теории столкновений. Из сравнения результатов, полученных Блини и Пенроузом, Мицушима, Маргенау и Андерсоном, следует, что при самых различных предположениях наблюдается приблизительное совпадение с экспе- риментальными результатами. Однако, в случаях когда приобретает значение вращательный резонанс, ширины линий, вычисленные Андерсоном, более точны, чем полученные Маргенау или Мицушима. Анализ вопроса об уширении линий аммиака в присутствии других газов проводится совершенно аналогично при условии, что возмущающая молекула является симметричным волчком и обладает не слишком большим дипольным моментом (например, СН3С1 или СНС13). Результаты подобного рассмотрения хорошо согласуются с экспериментом (Смит и Говард [565], табл. 1). Для NH3 в табл. 55 приведены ширины линий и эффективные
§ 9. СРАВНЕНИЕ ТЕОРИИ С ЭКСПЕРИМЕНТОМ Таблица 55 Диаметры столкновений и параметры ширины линии 3,3 NH3 для смесей NH3 с различными газами1) Сталкиваю- щиеся мо- лекулы Диполь- ный мо- мент, дебаи мггц I мм р т ст Эффектив- ным диаметр столкнове- ния Ъе, А Диаметр столкнове- ния Ъ из кинетиче- ской теории, NH3 13,8 Не Н2 N2 О2 со2 GOS CS2 HGN C1GN GH3G1 GH2G12 GHG13 GG14 SOo 1,3 1,7 3,0 3,8 2,3 6,8 6,5 6,5 13 16 15 12 20 5,5 12 2,4 3,7 3,1 5,5 4,3 7,6 7,6 7,7 10,0 11,9 11,3 10,3 13,7 7,2 10,4 5,14 i) Данные получены Смитом и Говардом [5G5J; там, где были известны другие измеренные значения (Вебер [701], Поттер, Башкович и Роуз [670]), приведены средние величины по известным двум значениям. Все значения, по-видимому, соответствуют^комнатной температуре. диаметры столкновений для уширения вследствие давления в присутствии ряда других газов. Во многих случаях эти диаметры столкновений больше, чем те, которые следуют из кинетической теории газов. (Для сравнения последние также указаны в табл. 55.) Это объясняется тем, что для ушире- ния вследствие давления существенны дальнодействующие и слабые взаимо- действия, а в кинетической теории учитываются лишь короткодействующие сильные взаимодействия. В тех случаях, когда диаметр столкновений, вызы- вающих уширение, велик, удается построить сравнительно простую теорию, ибо многими короткодействующими силами можно пренебречь. В случае взаимодействия между одинаковыми молекулами, например NH3, диаметр столкновений более чем в 3 раза превышает значение, вытекающее из кинети- ческой теории газов, а поперечное сечение больше почти в 10 раз. Преобла- дание дальнодействующих сил диполь-дипольного взаимодействия в случае взаимодействия между одинаковыми молекулами NH3 и объясняет успехи теории, в которой пренебрегается другими типами взаимодействий. Смит и Говард (565) показали, что большой эффективный диаметр столк- новений между NH3 и N2, СО2, COS, CS2 вероятнее всего обусловлен взаи- модействием между дипольным моментом NH3 и квадрупольным моментом этих молекул. Этот тип взаимодействия еще тщательно не исследован, но =если считать, что уширение линии 3,3 NH3 обусловливается квадрупольным моментом Q молекулы примесного газа, то (ср. [565]) ICI =5,3.1(W (13.62а) \ 1V1 1 211 О / Ju Ad **
328 ГЛ. 13. ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ Здесь М± и М2 — молекулярные веса сталкивающихся молекул. Квадру- польныи момент симметричной молекулы определяется по формуле (13.626) где р—плотность заряда в точке z, г в молекуле. Начало координат выбра- но в центре масс, a z -направление оси симметрии молекулы. Это опреде- ление обычно используется в молекулярной теории, но оно отличается от выражения для ядерных квадрупольных моментов множителем, равным величине заряда электрона. Для некоторых молекул в табл. 56 приведены значения молекуляр- ных квадрупольных моментов, определенные по влиянию, которое они Таблица 56 Квадрупольные моменты некоторых молекул1) Молекула Ь, 10 8 см (кинетиче- ская теория) Ь, 10_8 см (по ушире- нию линии 3,3 N113) Q', 10-26 CGSE N2 О2 NO СО СО2 COS cs2 n2o HCN C1CN C2H2 g2h4 4,09 4,02 3,90 3,96 4,46 4,35 6,0 4,18 5,64 5,97 7,59 7,56 7,72 9,1 10,0 11,9 8,79 6,67 5,64 l-,5 <0,55 1,4 1,6 3,1 2,9 3,1 4,4 7,7 11,5 оказывают на уширение ли- нии 3,3 аммиака (Смит и Го- вард [565], Хилл и Смит [625]). Приведенные в таблице значения непосредственно из- мерены для вращающейся молекулы. В то же время теоретический расчет [на ос- нове равенства (13.62)] мо- лекулярных квадрупольных моментов для известной или постулированной молекуляр- ной структуры ведется в пред- положении, что молекула не- подвижна. Усредненный по вращению эффективный квад- 'рупольный момент при клас- сическом рассмотрении вра- щения линейной молекулы l) Q'—эффективный квадрупольный момент вращаю- щейся молекулы. Для линейной молекулы Q'=Q/2, где Q определяется выражением (13.626). составляет половину того значения, которое соответст- вует неподвижной молекуле. При изучении уширения вследствие давления такое классическое усреднение обычно вполне удовлетвори- тельно, так как обычно преобладают состояния возмущающей молекулы с высоким 7, для которых классическое приближение вполне пригодно. Иногда, главным образом в молекулярной теории, молекулярный квадру- польный момент определяется как половина той величины, которая приве- дена здесь. Оценки молекулярных квадрупольных моментов, полученные на основе данных о молекулярных структурах и связях, согласуются с измерен- ными значениями (Гринхоу и Смит [622]). При столкновениях между NH3 и Н2, Не или Аг может приобретать зна- чение взаимодействие типа квадруполь— индуцированный диполь [ср. (13.60)]. Довольно значительный дипольный момент у NH3 может индуцировать диполь- ный момент у атомов Не или Аг, который в свою очередь будет оказывать обратное действие на квадрупольный момент молекулы NH3. Отметим, что такое взаимодействие важнее, чем обратная реакция индуцированного диполя на диполь NH3. Объясняется это свойствами симметрии взаимодей- ствия диполь — индуцированный диполь, которые таковы, что это взаимо- действие не вызывает инверсионных переходов и оказывает малое воздей- ствие на инверсионный спектр (Андерсон [456]). Взаимодействие квадру-
§ 10. УШИРЕНИЕ ВСЛЕДСТВИЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ МЕЖДУ МОЛЕКУЛАМИ 329 поль—индуцированный диполь более существенно, так как симметрия его такова, что это взаимодействие вызывает инверсионные переходы. К сожа- лению, квадрупольный момент NH3 точно не известен. Оценки этого ква- друпольного момента и применение выражений (13.59) и (13.60) показали, что диаметры столкновений и для уширения линия 3,3 NH3 в смеси с газами Н2, Не, Аг и О имеют приблизительно величину, которую и следовало ожи- дать для этого типа взаимодействия [456]. Отметим, что эти диаметры столкновений не превышают диаметров, вытекающих из газокинетической теории (ср. табл. 55), так что могут приобретать значение другие типы короткодействующих взаимодействий, как, например, тип 8 табл. 52. § 10. УШИРЕНИЕ ВСЛЕДСТВИЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ МЕЖДУ ОДИНАКОВЫМИ ЛИНЕЙНЫМИ МОЛЕКУЛАМИ Исследованию уширения вследствие взаимодействия между одинаковыми линейными молекулами в инфракрасной области спектра было уделено много внимания. В частности, достаточно полно изучено диполь-дипольное взаимо- действие типа ориентирующего взаимодействия Кеезома при адиабатических столкновениях, которые преобладают в инфракрасной области. Почти с той же полнотой был исследован и вращательно-резонансный тип взаимодействий, также имеющий существенное значение в инфракрасных спектрах рассма- триваемых молекул (Маргенау [103], Фоли [170]). Адиабатическое приближение для столкновений в сверхвысокочастотном диапазоне не совсем удовлетворительно. Вероятно, можно считать, что в этом диапазоне вращательный резонанс не имеет существенного значения, так как при комнатной температуре наиболее сильно заселены состояния с высокими значениями 7(7^30), а в сверхвысокочастотный диапазон попадают переходы лишь с низким значением J. Вследствие этого вероятность столкновения молекулы, совершающей переход с поглощением высокочастотной энергии, с другой молекулой, у которой J отличается на единицу, очень мала, и, следо- вательно, такие столкновения мало влияют на ширину линии. Однако малая длительность столкновений между молекулами (1012 сек} несколько облег- чает возникновение вращательного резонанса. В самом деле, если длитель- ность столкновения равна х сек, то неопределенность в значении энергети- ческого уровня лежит в пределах см'1 и все уровни в этом ин- тервале оказываются в резонансе с уровнем, который мы исследуем. Для молекулы OGS, для которой В = 0,2 см'1, первые пять уровней по J подвер- гают вращательно-резонансному уширению нижний вращательный уровень. Число молекул, энергии которых достигают значения, вызывающего резо- нансное уширение, возрастает с увеличением J. Эти качественные выводы были подтверждены измерениями ширин линий OCS, выполненными Джонсоном и Слэгером [763]; они обнаружили, что ширины линий возрастают с увеличением J. Этого и следовало ожидать, так как число молекул внутри резонансного интервала тем больше, чем выше значение J. Относительное возрастание с увеличением J происходит быстрее при низких температурах, так как максимум заселенности сдви- гается к более низким J. Для молекул OCS и BrCN Смит, Лэкнер и Волков [1201] вычислили диаметры столкновений, оказавшиеся в хорошем соответствии с экспериментальными наблюдениями. При вычислениях рассматривались взаимодействия между данным вращательным состоянием и всеми другими, которые можно считать резонансными вращательными состояниями. Для перехода J = 3 <— 2 в BrCN теоретический диаметр столкновения равен 19,3 А, а экспериментальное значение равно 19,0 А. Такое же хорошее совпадение получено в недавно выполненных Андерсоном [1137] измерениях на OCS.
330 ГЛ. 13. ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ В настоящее время не имеется полной теории уширения сверхвысоко- частотных линий вследствие диполь-квадрупольного взаимодействия и ориен- тирующих сил Кеезома. Однако влияние ориентирующих сил Кеезома было рассмотрено приближенно на основе адиабатических теорий (Фоли [170], Мицушима [325, 425, 528, 661]). Ориентирующие силы Кеезома на основе теории Андерсона трудно под- даются оценке вследствие сложности вычисления матричных элементов. Если все же желательно определить средние значения диагональных элементов квадрата матрицы взаимодействия, то некоторые представления о них могут быть получены из рассмотрения обычного среднего линейного значения энергии, вычисление которого значительно проще, и которое равно (^dd)cp. 2н4 ЗВг* (13.63) где [л —постоянный дипольный момент, В — вращательная постоянная, и J2 — вращательные квантовые числа двух сталкивающихся молекул и г —расстояние между ними. Наибольшее значение имеют столкновения молекул с большими квантовыми числами J2, т. е. столкновения при J2 > J1- Для этого случая (^й)ср. = Згв£' ’ J2 где Ej2 —вращательная энергия сталкивающейся молекулы, которую при- ближенно можно заменить на кТ\ (Wdd)cp. = ^. (13.64) Среднее значение диполь-квадрупольного взаимодействия равно (Смит и Говард [565]) (^dq)c₽.=4 • (13-65) При многих типичных столкновениях энергии взаимодействия Wdd и WdQ сравнимы по величине. Однако для малых дипольных моментов и больших диаметров столкновений могут преобладать дальнодействующие диполь- квадрупольные взаимодействия. Для молекулы OCS при диаметре столкнове- ний 6е = 7,бА и (7 = 0,6-10“16 см2 дипольный момент р должен достигать величины 2 дебая, чтобы Wdd стало равным W~dq. Но так как дипольный момент OCS равен только 0,7 дебая, то, по-видимому, будет преобладать диполь-квадрупольное взаимодействие. Для молекул, дипольный момент кото- рых*достигает величины 2 или 3 дебая, обычно наиболее существенное значе- ние имеют диполь-дипольное ориентирующее взаимодействие Кеезома. В то время как дипольные моменты могут быть легко измерены, квадрупольные моменты до сих пор могут быть лишь грубо оценены из рассмотрения структуры молекулы (Ласетре и Дин [408]) или из изучения влияния этих молекул на расширение линий аммиака вследствие давления. Смит и Го- вард [565], исследуя влияние на уширение линии 3,3 NH3, оценили квадру- польные моменты некоторых молекул, чтобы в дальнейшем применить полученные результаты для вычисления уширения линии за счет диполь- квадрупольного взаимодействия одинаковых молекул в этих газах. Было достигнуто довольно хорошее совпадение с экспериментом. §11. ШИРИНА ЛИНИЙ КИСЛОРОДА Спектр кислорода необычен, так как дипольный момент этой молекулы равен нулю. Вследствие этого спектр состоит из чрезвычайно узких линий. В связи с важностью выяснения условий распространения радиоволн в атмо-
$ 12. ЗАВИСИМОСТЬ ШИРИНЫ ЛИНИИ ОТ ТЕМПЕРАТУРЫ сфере еще на первых этапах развития радиоспектроскопии были проделаны измерения ширин линий чистого кислорода и кислорода в воздухе (Берин- гер [156], Ван-Флек [264], Ламонт [323], Стрендберг, Менг и Ингерсол [442], Гокхоул и Стрендберг [615]). Полуширина сверхвысокочастотных линий кисло- рода равна ^2 мггц на каждый миллиметр ртутного столба и в первом приближении не зависит от вращательных квантовых чисел (Андерсон, Смит и Горди [713], Артман и Гордон [715, 846]). Все это вместе с теорети- ческими оценками величин различных взаимодействий свидетельствует о том, что ширина этих линий обусловлена главным образом короткодействующими силами отталкивания, которые обеспечивают перенос кинетической энер- гии [846]. Хотя эти силы очень быстро уменьшаются с расстоянием, все же для расстояний, превышающих газокинетический диаметр в 1,5 раза, они остаются еще достаточно большими, чтобы вызывать вращательные пере- ходы (обладающие малыми энергиями) и быть причиной наблюдаемого уширения линий. § 12. ЗАВИСИМОСТЬ ШИРИНЫ ЛИНИИ ОТ ТЕМПЕРАТУРЫ Простейшую модель процесса столкновения можно представить в виде соударения двух «жестких» молекул с определенными связями; при атом по- перечное сечение соударений оказывается независимым от скорости молекул. Число молекул при данном давлении обратно пропорционально температуре, а их скорость пропорциональна корню квадра/гному из температуры, так что Av ~ nva ~ —— . Экспериментально показано, что ширина линии аммиака при постоянном давлении приблизительно пропорциональна 1/Т [565] и что поперечное сече- ние соударения зависит от скорости; это противоречит результатам, выте- кающим из предложенной выше модели. Таким образом, необходима более совершенная модель столкновений. Медленная молекула дольше находится вблизи возмущающей молекулы и испытывает более сильное возмущение, чем быстрая молекула. Для внутримолекулярного потенциала, пропорционального 1/гп, можно легко получить зависимость поперечного сечения соударения от скорости молекул. Мерой возмущения для такого потенциала будет матричный элемент (а | Р | Ь), квадрат которого равен вероятности вызванного столкновением перехода. Из равенства (13.49) вытекает / т. const (13.66) Параметр столкновения b будет эффективным диаметром столкновения Ье, когда столкновение настолько сильное, что оказывает влияние на ширину линии, или, другими словами, приводит к критическому значению вели- чины (а|Р Ь). Из равенства (13.66) V Отсюда параметр ширины линии равен Av nvbl nvi~2^n~iK Напомним, что средняя скорость пропорциональна Т1^ и п пропорцио нально Г'1, так что (13.67) Для п = 3 (в случае аммиака) Av^71-1; для п = 6 А'/ = Т-0,7. Если Т возрастает в 2 раза, Av изменяется в 0,5 или соответственно в 0,62 раза.
332 ГЛ 13. ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ Проделав точные измерения температурной зависимости ширины линии, можно судить о характере сил взаимодействия молекул. При этом изме- рения ширин линий следует проводить с очень высокой точностью. Когда становятся существенными резонансные столкновения между молекулами, то от температуры зависит также и измеряемый диаметр столкновений. Это обусловлено тем, что с температурой меняется распре- деление молекул по вращательным или другим квантовым состояниям. Для перехода / = 2<—1 молекулы OCS параметр ширины линии Av про- порционален Г-0,9 (Фини, Лэкнер, Мозер и Смит [1035]), а поэтому диаметр столкновения, как следует из равенства (13.67), пропорцио- нален 71"0’2. Выше было показано, что эта температурная зависимость диа- метра столкновений наполовину обусловлена изменениями в дипольном взаимодействии первого порядка (в резонансном дипольном взаимодей- ствии) [1035]. § 13. ВЛИЯНИЕ ТЕМПЕРАТУРЫ НА ИНТЕНСИВНОСТЬ ЛИНИЙ В выражение для максимальной интенсивности сверхвысокочастотной линии [равенство (13.19)] температура входит через параметры Av, кТ, N и /, где /—относительное число молекул в нижнем состоянии перехода, a N— число молекул в 1 см3. Выше было показано, что при фиксиро- ванном давлении Av изменяется с температурой как Т~1^ для коротко- действующих сил и как T~i для да льнодействующих сил. Если предпо- ложить, что Av 71 , то из равенства (1.77) вытекает, что для двухатом- ной, или линейной, молекулы интенсивность в зависимости от Т меняется как Умакс. (13.68) Для симметричного волчка из равенства (3.52) следует, что Умакс. В этих выражениях температурная зависимость в основном объясняется изменениями в распределении Больцмана, согласно которому нижние враща- тельные состояния наиболее полно заселены при низких температурах. Изме- нение населенности колебательных состояний не учитывалось, хотя населен- ность колебательных состояний изменяется с температурой, однако в боль- шинстве случаев этим изменением можно пренебречь, так как колебательные частоты настолько высоки, что все молекулы находятся в основном колеба- тельном состоянии. Интенсивность линий поглощения линейной молекулы или молекулы типа симметричного волчка в основном колебательном состоянии всегда уве- личивается при понижении температуры, пока значительно не уменьшается давление паров. В случае молекул типа асимметричного волчка при сверх- высокочастотных переходах между вращательными уровнями с высокой энер- гией или при переходах, включающих возбужденные колебательные состоя- ния, понижение температуры либо приводит к уменьшению интенсивности, либо вообще не влияет на ее величину. § 14. ВЫСОКИЕ ДАВЛЕНИЯ С точки зрения влияния на ширину линий давление называется высоким, если столкновения между более чем двумя молекулами становятся доста- точно частыми. В таких случаях ширина линии уже не пропорциональна давлению, ибо число эффективных столкновений, которым подвергается одна
§ 15 ЭФФЕКТ НАСЫЩЕНИЯ 333 молекула, не пропорционально концентрации молекул. Для молекул с боль- шим диаметром столкновений давление оказывается «высоким» уже при 0,5атм. Например, при давлении 1 атм среднее расстояние между молекула- ми составляет около 30 А. Для молекул NH3 эта величина только в 2 раза пре- вышает эффективный диаметр столкновений. Для других газов, таких, как О2, которые имеют очень маленький диаметр столкновений, давление 1 атм мож- но считать «низким». При высоком давлении нельзя непосредственно приме- нять теории столкновений, так как в них учитываются лишь двойные столк- новения, которые к тому же должны происходить через значительные про- межутки времени. В этом случае более точны статистические теории, ибо поглощающая молекула подвержена почти непрерывному внешнему воздей- ствию. Однако до сих пор не удалось построить количественной теории уши- рения линии при высоких давлениях. Спектр аммиака был исследован для давлений вплоть до нескольких атмосфер (Блини и Пенроуз [278], Смит [343], Блини и Лоубсер [467], Нетеркот, Клейн, Лоубсер и Таунс [797], Бернбаум и Меррит [860]). При этом было обнаружено, что вблизи максимума поглощения форма линии со- впадает с формой Ван-Флека — Вайскопфа, но v0, вероятно, уменьшается при увеличении давления. Для давлений, равных или превышающих 2 атм, Av при возрастании давления увеличивается медленнее, чем по линейному закону, и наилучшее совпадение происходит при vo = O. Сдвиг v0 пропор- ционален скорее квадрату, а не первой степени давления, как можно было бы ожидать из теорий, учитывающих фазовые сдеиги. Естественно, что из теории диабатических столкновений вытекает вообще отсутствие подобного сдвига. Качественное объяснение наблюдаемого сдвига было предложено Андерсоном [366] и Маргенау [420]. Они показали, что при малых межмолекулярных рас- •стояниях (что обычно имеет место при высоких давлениях) возмущения достаточно велики, чтобы вызвать изменения в молекулярных волновых функ- циях, а следовательно, и в правилах отбора. В сильном поле молекула описы- вается одной из волновых функций или ф-к, а не комбинациями этих функ- ций ф = ф+к4-ф_к, как в слабом поле. Иначе говоря, инверсия подавляется, а атом азота удерживается полем на одной из сторон от плоскости располо- жения атомов водорода. Разрешенными остаются только переходы с измене- ниями ориентации, т. е. переходы с изменением на единицу магнитного квантового числа. Частоты этих переходов значительно меньше инверсионной частоты. При давлении 1 атм, когда этот эффект можно уже наблюдать экс- периментально, взаимодействие между дипольными моментами превышает инверсионное расщепление, поэтому приближение «сильного поля» остается справедливым в течение почти 50% всего времени наблюдения. Однако зна- чение этого явления и интерпретация формы линии при высоких давлениях были выяснены Нетеркотом и Петерсом [534] на основании измерений в ин- фракрасной области. § 15. ЭФФЕКТ НАСЫЩЕНИЯ Хорошо известный закон Ламберта утверждает, что слои вещества равной толщины поглощают одинаковое количество энергии излучения, проходящего через это вещество. Из закона Ламберта следует, что интен- сивность излучения, прошедшего через поглощающую среду, уменьшается по экспоненциальному закону: (13.69) где у — константа. В оптических спектрах отклонения от закона Ламберта обычно свя- заны с немонохроматичностыо излучения, отдельные частотные компо- ненты которого поглощаются в различной степени. В сверхвысокочастот- ном диапазоне вследствие эффекта насыщения закон Ламберта не оправды-
334 ГЛ. 13. ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ вается даже для монохроматического излучения. Объясняется это тем, что интенсивность излучения можно сделать настолько большой, что молекулы, поглотившие энергию, не будут успевать достаточно быстро отдавать поглощенную энергию; у будет зависеть от 7. Пусть п0 молекул в единице объема находятся в основном состоянии и тгх — в возбужденном состоянии. Между этими двумя состояниями могут происходить сверхвысокочастотные переходы. Пользуясь рассужде- ниями, проведенными при выводе равенства (13.19), можно написать, что 8^2 / \ 2 v(l/27tT) 7 == О 7 (^Л — ) Рл1 7----------------<9 , /, ,й Ъ * 3ch '° 1/ (*7— v0)2 + (1/2тст:)2 (13.70) где один из членов равенства (13.19), описывающий «резонанс на отрица- тельной частоте», исключен, так как он становится совершенно несуще- ственным при низких давлениях, при которых наблюдается эффект насыщения. Если отсутствует сверхвысокочастотное излучение, то между п0 и посредством механизма столкновений устанавливается равновесное рас- пределение п0 = n1e~hv^T. (13.71) Если 1/ZO1 и 1/Z1O представляют собой соответственно вероятности того, что какая-либо молекула в течение 1 сек под действием столкновения перейдет из состояния 0 в состояние 1 или из состояния 1 в состояние 0, то при равновесии в отсутствие излучения имеем "о _ пг ^01 ^10 (13.72) Если излучение с интенсивностью I (в квантах в секунду на единицу площади поперечного сечения) поглощается веществом с коэффициентом поглощения у, то новое условие равновесия должно быть записано в виде (13.73) Из формул (13.71) и (13.72) следует равенство 1/ZO1 = (1 — hvIkTyt^ и если предположить, что hv/kT мало, то уравнение (13.73) переходит в следующее: или м0 I > (13.74) где для простоты записи Zlo заменено на t. Если объединить (13.74) и (13.70), то или (13.75) (13.76) Здесь у0 — коэффициент поглощения при очень малой интенсивности I. Если I очень велико, то у < у0 и величина, заключенная в скобки в выра- жении (13.76), стремится к нулю; вследствие этого для большого потока излучения n(]hy IkTt ’ (13:77)
.§ 15. ЭФФЕКТ НАСЫЩЕНИЯ 335 Это равенство, записанное в форме просто эквивалентно утверждению, что полное число квантов, поглощен- ных в единицу времени, должно быть равно скорости, с которой энергия этих квантов с помощью механизма столкновений может преобразовываться в кинетическую энергию. Из (13.75) вытекает следующая зависимость для у: 1/2тст Зс/сГ Ip-oi I2'*2 V0)2 + (1 /2тгт )2 + 8n:2i 3ch (13.78) H-oi |2 ^1 (1/2^) Итак, вследствие насыщения у на всех частотах уменьшается. Наиболее заметен этот эффект, конечно, вблизи максимума поглощения при v==v0. Изменение формы линии заключается лишь в том, что максимальная интен- сивность уменьшается в Hoi \^It раз, а полуширина увеличивается в Hoi |2^2тст; “ЗсА (13.79) раз. Отметим, что подобный же результат получен и при более строгом квантовомеханическом рассмотрении гер [318], Снайдер и Ричардс [344]). этого вопроса (Карплус и Швин- При высоких давлениях насыщение обычно не наблюдается. Оно ста- новится заметным лишь при условии, что 8те2 | [х01 |2 6с h Так как t и т обратно пропорциональны числу столкновений в 1 сек, то интенсивность излучения Z, при которой наблюдается насыщение, оказывается пропорциональной квадрату давления. Экспериментально насыщение часто становится заметным при достаточно низких давлениях, при которых ширины линий меньше 1 мггц (Таунс [191]), а поток мощно- сти достигает величин порядка 1 мвт/см2. Естественно, что эффект насы- щения определяет нижнии предел ширин сверхвысокочастотных линии. Чтобы получить очень узкие линии, интенсивность излучения должна быть малой. При изучении насыщения каждая зеемановская (или штарковская} компонента должна исследоваться отдельно. Хотя все компоненты имеют близкие значения частоты, однако их матричные элементы различаются, вследствие чего некоторые компоненты достигают насыщения значитель- но легче, чем другие (Карплус [316]). Однако эффекты насыщения при- ближенно можно описать с помощью некоторого среднего матричного элемента | р10 |2 для всего перехода. Исследования эффекта насыщения позволяют определить значение 1/Z, т. е. скорость, с которой молекулы совершают переходы под влиянием столкновений. Как уже было показано, в случае аммиака каждое столк- нбвение (в пределах точности измерения), влияющее на ширину линии, будет вызывать переходы (Таунс [191], Блини и Пенроуз [277], Карп- лус [315, 316]). Этот результат согласуется с уже проделанным анализом преобладания диабатических столкновений.
336 ГЛ. 13. ФОРМА И ШИРИНА СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ Эффект насыщения часто можно использовать также для оценок ма- тричного элемента | р-0112. Интенсивность линии зависит не только от (дипольного матричного элемента), но и от числа молекул в основ- Hoi ном состоянии, из которого происходят переходы. Как можно видеть из (13.78) или (13.79), насыщение зависит не от числа молекул в ос- новном состоянии, а от матричного элемента перехода. Таким образом, относительная легкость дос1ижения насыщения двух различных линии позволяет судить об относительных величинах матричных элементов их дипольных моментов. § 16. УШИРЕНИЕ ЛИНИИ ВСЛЕДСТВИЕ СТОЛКНОВЕНИЙ СО СТЕНКАМИ Если молекула ударяется о стенку резонатора или волновода, в кото- рый заключен исследуемый газ, то процесс поглощения прерывается. Уширение вследствие столкновений со стенками можно довольно точно описать, если предположить, что форма линии, обусловленная столкнове- ниями со стенками, в точности совпадает с формой, обусловленной столк- новениями между молекулами, т. е. что (13.80) Параметр ширины линии здесь определяется равенством Av=l/2iux, где z — время между столкновениями, которое можно оценить на основе кине- тической теории газов (см., например, Кнудсен [583]). Число молекул, ударяющихся каждую секунду о поверхность площадью Л, равно NvA. (13.81) Здесь Л' —число молекул в 1 см3 газа; ц —средняя скорость молекулы, равная 4 (ДТ/ЗтсМ)1^; R — газовая постоянная; Т — абсолютная темпера- тура и М — молекулярный вес. Отсюда число столкновений в 1 сек опре- деляется выражением (13.82) Полное число молекул в поглощающей ячейке равно NV, где V — объем ячейки. Таким образом, среднее время между столкновениями молекулы равно NV_______= V /2тсМ\1/2 NA (ЯТ/2пМУ12 A\RT) (13.83) так что Пои 300° К имеем Дм= l.OO.lOyM-’b, (13.84) (13.85) 2 Например, для аммиака, находящегося в волноводной ячейке, у которой расстояние между штарковским электродом и противолежащей стенкой равно 4 мм, а все остальные размеры волновода значительно больше, имеем Av = 12 кгц, Данош и Гешвинд [874] проделали более строгое исследование ушире- ния вследствие столкновений со стенками. Ими было показано, что в этом случае форма линии очень близка к лорентцевой, а ширина линии при-
§ 17. СВЕРХВЫСОКОЧАСТОТНОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ В НЕПОЛЯРНЫХ ГАЗАХ 357 близительно на 10% больше ширины, полученной ранее при менее строгом рассмотрении. Если становятся значительными уширения линии, обусловленные эффек- том Допплера и столкновениями, то полная ширина линии дается выраже- нием (см. таблицы в книге Борна [51а]) Av [(Av„onjI.)2 4- (AvCTOJiKB.)2]1/2. (13.86) Уширение, обусловленное столкновениями со стенками, обычно значи- тельно меньше, чем уширение вследствие давления. В случае необходи- мости уширение вследствие столкновений со стенками всегда можно уменьшить, применяя достаточно большую поглощающую ячейку. § 17. СВЕРХВЫСОКОЧАСТОТНОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ В НЕПОЛЯРНЫХ ГАЗАХ Неполярные газы обычно не поглощают сверхвысокочастотную энер- гию. Однако если молекулы такого газа способны в достаточной степени поляризоваться, то во время столкновений может появиться некоторый дипольный момент. При высоких давлениях молекулы испытывают боль- шое число столкновений, поэтому наблюдается заметное поглощение. Такое зависящее от давления поглощение обнаружили у СО2 Бернбаум, Мэриотт и Уейкер [1011]. Наблюдаемое поглощение приблизительно про- порционально квадрату давления и достигает 2,3-10'5 на длине волны 3,3 см при давлении 45 атм и температуре 25° С. 22 ч. Таунс и А. Павлов
Глава 14 ТЕХНИКА СВЕРХВЫСОКИХ ЧАСТОТ И ЭЛЕМЕНТЫ СВЕРХВЫСОКОЧАСТОТНЫХ ЦЕПЕЙ § 1. ВВЕДЕНИЕ. ЭЛЕКТРОМАГНИТНЫЕ ПОЛЯ И ВОЛНЫ Несмотря на то, что сантиметровые волны были получены еще Герцем, они долгое время не находили широкого применения. Были установлены ин- тересные особенности волн, имеющих длину, сравнимую с размерами лабо- раторных приборов (от 1 до 1000 мм), однако ввиду отсутствия подходя- щих генераторов их изучение было сопряжено с большими трудностями. В начале второй мировой войны благодаря разработке клистронов, магнетронов и волноводной техники стало возможным широкое примене- ние радиолокации для военных целей. Выполнение обширной программы соответствующих исследований привело к введению и разработке почти всей техники сверхвысоких частот, применяемой в настоящее время в радиоспектроскопии. Состояние техники сверхвысоких частот к концу войны наиболее полно описано в серии книг (28 томов), выпущенной Мас- сачусетским технологическим институтом1). После войны появилось большое число теоретических и экспериментальных работ в области сверхвысоких частот. Многие из них нашли отражение в книгах, перечисленных в списке, приведенном в конце главы. Основы техники сверхвысоких частот много раз были подробно описаны, поэтому здесь основное внимание уделено случаям, типичным для радио- спектроскопии. В дальнейшем мы будем часто обращаться к монографиям, в которых достаточно полно рассматривается тот или иной вопрос, а не к оригинальным работам. Устройства, размеры которых сравнимы с длиной волны, обычно нельзя рассматривать с точки зрения теории цепей с сосредоточенными постоян- ными. В то же время сверхвысокочастотные устройства редко бывают столь велики по сравнению с длиной волны, что можно было бы пользо- ваться приближением геометрической оптики. Большинство сверхвысокоча- ст(£гных приборов приходится рассматривать с точки зрения общей электро- динамики. Поведение волн любого участка электромагнитного спектра можно объяснить на основе уравнений Максвелла и уравнений квантовой меха- ники, которые необходимы для понимания взаимодействия между полем излучения и веществом, цами MKS см дующий вид: гауссовых единицах (для сравнения с едини- Смайт [566]) уравнения Максвелла имеют сле- например, 4rui (14.1) х) Все книги кое радио». этой серии Прим. ред. VXE=--^, (14.2) с dt v 7 VB = 0, (14.3) V.D = 4irp, (14.4) выпущены в русском переводе издательством «Совет-
§ 1 ВВЕДЕНИЕ ЭЛЕКТРОМАГНИТНЫЕ ПОЛЯ И ВОЛНЫ 339 где Н —магнитное поле, В—магнитная индукция, Е — электрическое поле, D—электрическая индукция, i — электрический ток, р — плотность заряда, 57 —оператор вида а(д/дх) + Ъ(д/ду)-\- c(d/dz), а, Ь и с —единичные векто- ры, направленные по осям х, у и z соответственно. К этим уравнениям должны быть добавлены соотношения, характеризующие свойства вещества: (14.5) (14.6) (14.7) хде х — сопротивление, р.—магнитная проницаемость, с —диэлектрическая постоянная. Из этих семи уравнений могут быть получены следующие важные соотношения: плотность энергии электрического поля равна sE2/8tc; плотность энергии магнитного поля равна рН2/8тс; поток энергии из некоторого объема, ограниченного поверхностью S, равен (c/4u) [(Е х В)/р] ds. s Величина (сЕ X В)/4тср называется вектором Пойнтинга и обычно рассмат- ривается как вектор потока энергии через единицу поверхности, хотя, строго говоря, он может использоваться только при интегрировании по замкнутой поверхности. Для анизотропных, ферромагнитных и сегнето- электрических материалов соотношения (14.5) — (14.7) заменяются более сложными выражениями. Кроме того, при детальном изучении взаимодей- ствия поля излучения и вещества выявляется много случаев, когда т, р. и е уже нельзя рассматривать как постоянные величины. Однако при исследовании общих свойств распространения сантиметровых волн мы будем считать т, р и s постоянными для данного вещества. Если среда не содержит свободных зарядов, то, взяв ротор от урав- нений (14.1) и (14.2) и учтя (14.3)—(14.7), получим следующие волновые уравнения: V2B с2 dt2 ’ ЭВ (14.8) (14.9) Решение уравнения (14.8) для электрического поля Е будет удовлетворять уравнениям Максвелла, если оно сопряжено с соответствующим решением уравнения (14.9) для магнитного поля и если оно удовлетворяет уравнению (14.4) и граничным условиям. Соответствующее решение для В может быть получено из решения для г. Рассмотрим те решения ляют волну с определенной оси z. Подставим выражение в уравнение (14.8) (здесь с помощью уравнения (14.2). уравнений (14.8) и (14.9), которые представ- частотой V —а)/2тс, распространяющуюся вдоль для электрического поля в виде Е = у = ]/—!). Волновое уравнение (14.8) будет удовлетворено, если (14.10) Это равенство записано в комплексной рии электричества. Физический смысл форме, обычно используемой в тео- имеют действительные части этих выражений. Если постоянная распространения у является действительным положи- тельным числом, то волна распространяется в положительном направле- нии оси z без затухания. Если у—величина отрицательная, то нием распространения будет отрицательное направление оси направле- z. Если 22*
31 о ГЛ 14 ТЕХНИКА СВЕРХВЫСОКИХ ЧАСТОТ И ЭЛЕМЕНТЫ ЦЕПЕЙ - . -- • — -- ------— ---- --- - - - — - _ - - - -- _ . . у = уа 4-р — величина комплексная, то Л представляет собой волну, экспоненциально возрастающую или убывающую. Из закона сохра- нения энергии следует, что волна должна затухать при распространении и, следовательно, аир должны иметь противоположные знаки. Исклю- чительный случай имеет место в лампе бегущей волны или в генераторной лампе, где к распространяющейся волне извне подводится энергия. Когда волна распространяется в диэлектрике (сопротивление х очень велико), постоянная распространения — величина действи- тельная, при этом волна не затухает, а показатель преломления среды рдвен |/ ро. Если волна распространяется в проводнике (сопротивление т мало), то обычно 4ти/х > ею и первым членом под корнем в равенстве (14.10) можно пренебречь, так что у = ± ]Л2л;ра)/с2/с (1 — /). Такая по- стоянная распространения соответствует очень сильно затухающей волне, ибо Е уменьшается в е раз на расстоянии (14.11) Благодаря большому затуханию эта волна заметна лишь вблизи поверх- ности проводника; величина о называется толщиной скин-слоя, так как определяет глубину проникновения волны в металл. В случае хорошего проводника для сверхвысокочастотного диапазона о = 10~3 см или меньше. § 2. ВОЛНОВОДЫ Покажем теперь с помощью полученных соотношений, что электро- магнитные волны определенной длины распространяются в полых прямо- угольных металлических трубах—волноводах. Фиг. 82 иллюстрирует Фиг 82 Прямоугольный волновод выбор системы координат. В этих координатах граничные условия для абсолютно проводящих стенок имеют следующий вид: = 0 при у = 0 и при у~Ь, (14.12) Е. = 0 при х = 0 и при х = а. (14.13) Для совершенного диэлектрика (бесконечное сопротивление) внутри волновода х = со и волновое уравнение принимает вид v2E = '4?f- (14.14) Будем искать решение этого уравнения в виде бегущей волны без про- дольной составляющей электрического поля, удовлетворяющее граничным условиям: 0 X (14.15)
§ 2. ВОЛНОВОДЫ Волновое уравнение удовлетворяется, если (14.16) где Хо — длина волны в неограниченном диэлектрике. Из граничных усло- вий при х = а и у = Ь вытекает, что тк пп ^~Ъ (14.17) здесь т и п — целые числа, тогда (14.1 ) Для волн, у которых Хо достаточно мало, у — действительная величина и волна распространяется. Волны более длинные по волноводу не распро- страняются, так как при Хо, большей чем критическая длина волны, обозначаемая через ХОс, у будет мнимой величиной. Критическая длина волны определяется следующим равенством: 1 _ т2 ( п2 xi;=(^)2+(2dj2 • (14.19) Длина волны в волноводе \ связана с постоянной распространения соот- ношением (14.20) Когда Хо приближается к критической длине волны, X стремится к бес- конечности. Для более коротких волн X уменьшается и постепенно при- ближается к Хо, если обе эти величины много меньше ХОс. Сравним поведение в полой трубе низкочастотных радиоволн, а также оптических и сантиметровых волн. Для распространения низкочастотных радиоволн необходимо два изолированных проводника. Эти волны не могут распространяться по одиночному проводнику (волноводу), так как длина волны больше критической. Сантиметровые волны могут распространяться в волноводе, причем их распространение в значительной степени опреде- ляется граничными условиями на стенках, т. е. сантиметровые волны «при- спосабливаются» к волноводу. В случае оптических волн стенки играют сравнительно меньшую роль, так как поля быстро меняются с расстоянием и граничные условия в трубе обычных размеров удовлетворяются без труда. Труба диаметром 1 см для световых волн почти эквивалентна свободному пространству. Как уже было отмечено, из равенства (14.20) вытекает, что для Хо, немного меньшего ХОс, у очень мала и, следовательно, длина волны, изме- ренная вдоль оси z, очень велика. Так как фазовая скорость равна «)/[, то она может быть очень велика и всегда больше фазовой скорости в свободном пространстве c/j/p2-Из принципа относительности вытекает, что групповая скорость не может превосходить c/j/p.s. Можно показать, что групповая скорость определяется равенством vq = (с/]/p-з) (Хо/Х ) и всегда меньше c/j/pie; она приближается к^ этому значению, когда Хо < а, т. е. для очень 'коротких волн. Для рассмотренных типов волн £'2; = 0, т. е. электрическое поле чисто поперечное. Эти волны обозначаются как ТЛ^-волны (поперечные элек- трические). Равенства (14.15) дают составляющие Е; составляющие Н
ГЛ 14 ТЕХНИКА СВЕРХВЫСОКИХ ЧАСТОТ И ЭЛЕМЕНТЫ ЦЕПЕЙ могут быть получены из (14.15) и (14.12) и имеют вид _____ су . х____|Л(О 0 = с^кУ j У |ло>А:х J __ С1 (кх + к2у) 2 {1О)/гх 0cosA:x^ sin к уед (14.21) где /ьх — ттг/а, к —пъ/Ь, к^Л-к%-^-у2 == ргы2/с2, а т Для любого прямоугольного волновода с размерами и и—целые числа, а > Z> типом волны, Вид сбоку Вид с торца который может распространять- ся при наименьшей частоте или наибольшей длине волны, будет тип при т = 1 [ f t 9 V Л Он известен как TE1Q, и п = 0. или глав- ный тип. Это основной (и почти _____ единственный) тип волн, исполь- зуемый в сантиметровых линиях * ,, и * передачи и радиоспектроскопии. _____*______ Полная система уравнений поля для главного типа волн -____________________________ может быть записана в виде (14 22) Линии тока Фиг 83 Электрические и магнитные поля, а также токи в стенках прямоугольного волно- вода; волна типа ТЕг[) (Поллард и Стартевант [330]) Во всех случаях, кроме волны, близкой к критической, Н2 зна- чительно меньше Нх и можно считать, что электрический и магнитный векторы перпенди- кулярны направлению распро- странения и распространяются по волноводу в фазе. В действительности же Hz ни в коем случае нельзя пренебрегать, представим волну главного типа в виде двух плоских волн, последовательно отражающихся от стенок волновода и движущихся зигзаго- образно вдоль оси z. Скорость, с которой мощность распространяется в волноводе, уменьшается соответственно зигзагообразному движению плоских волн. На фиг. 83 показаны мгновенные значения электрического поля и токов в стенках прямоугольного волновода для Т2?10-волн. Магнитные поля, которые также можно получить из волновых уравнений, изображены пунктиром. Токи в стенках в каждой точке перпендикулярны магнитному полю Существуют и другие типы волн, удовлетворяющие волновому урав- нению и граничным условиям, причем некоторые из них имеют только поперечную составляющую магнитного поля, последние обозначаются как ГМ-волны. Каждый тип указывается значками аналогично Г/l-волнам. Критическая длина волны для них также дается равенством (14.20), но т и п при этом должны быть больше нуля, так что ни одна волна
§ 2. ВОЛНОВОДЫ 343 типа ТМ не имеет такой длинной критической волны, как главный тип ТЕ. Сантиметровые волны могут распространяться также по круглым цилиндрическим волноводам. Характер распространения определяется сле- дующим граничным условием: электрическое поле у стенок должно быть перпендикулярно стенкам волновода. В этом случае существуют также как ТЕ-, так и ГЛ/-волны, причем для характеристики поля употребляют еще два дополнительных индекса. Первый индекс характеризует число макси- мумов поля, приходящихся на угол 180°, измеренный в плоскости, пер- пендикулярной оси цилиндра. Второй индекс указывает число максимумов ТЕи- волна а ТМ01 - волна ос ~ а ТЕ21 - волна Хос-2,06а Ф иг. 84. Электрические и магнитные поля в круглых вол- новодах. ------электрическое поле,--------магнитное поле. между центром и стенкой волновода. Поля для некоторых типов волн в круглом волноводе изображены на фиг. 84, где также приведены зна- чения критических длин волн. Как и в прямоугольном волноводе, связано с Хо и„ХОс равенством (14.20), т. е. у __Хос 9 “V 1-СоАос)а Используются все эти типы волн, однако в большинстве радиоспектро- скопов применяются 77?01-волны в прямоугольном волноводе. Этот тип волн имеет то преимущество, что при соответствующем размере волновода никакой другой тип волн распространяться не может. Кроме того, в центре широкой стороны волновода токи равны нулю, и, следовательно, не нарушая
344 ГЛ. 14. ТЕХНИКА СВЕРХВЫСОКИХ ЧАСТОТ И ЭЛЕМЕНТЫ ЦЕПЕЙ конфигурации поля, можно сделать продольный разрез волновода. Наконец, электрическое поле всегда перпендикулярно широкой стороне, поэтому, не искажая поля, внутрь волновода можно поместить металлическую пла- стину параллельно широкой стороне. § 3. ЗАТУХАНИЕ Если стенки волноводов изготовлены из латуни, меди или серебра, то они являются достаточно хорошим приближением к идеальному про- воднику для того, чтобы можно было использовать рассмотренные выше распределения полей в волноводе. Однако очевидно, что распространение волны будет сопровождаться некоторой потерей мощности, так как в стен- ках текут токи. Эти потери дают небольшую мнимую добавку к постоян- ной распространения у; эту добавку можно достаточно точно определить, если предположить, что поля в волноводе соответствуют идеально прово- дящим стенкам, и вычислить омические потери, обусловленные токами в стенках. Граничные условия на поверхности идеального проводника требуют, чтобы Н было параллельно поверхности. Рассмотрим некоторую малую площадку стенки волновода, на которой амплитуду магнитного поля можно считать постоянной. Тогда решение уравнения (14.9) внутри про- водящей стенки (аналогично решению для Е в проводящей среде) будет следующее: Я = Я01/№-*/8) (14.23) л ix где и = Ус2'u/2'7qi(D — толщина скин-слоя. Для меди о = 3,8 • 10 5]/X, при- чем о и X даны в сантиметрах. Система координат выбрана так, что ее начало находится на поверхности, ось у направлена по полю Н для данного малого элемента поверхности, где Н постоянно, а ось z направ- лена перпендикулярно и внутрь стенки. Так как в проводнике dX)/dt 0, то из уравнения (14.1) следует или (14.24) Потери мощности вследствие омического сопротивления на единицу объема будут равны G/?)cp.T или 1/2 й*ъ, где iR — действительная часть выражения (14.24). Интегрируя по z от 0 до оо, получаем потери на единицу пло- щади: ОО Потери мощности С и* 7 с2т Г72 m /чл э^\ Площадь 3 Т Z dZ " Qy~ (14.2b) о где V—частота. Последнее выражение имеет простой смысл. Среднее зна- чение энергии магнитного поля, отнесенное к единице площади поверх- ности проводника, за каждые полпериода будет (pj?o /8тс) о, так как р.Яоу/8х — плотность энергии у ности, а о —глубина проникновения поля. Если бы приблизительно равно металлической поверх- вся энергия, связанная с магнитным полем, рассеивалась в металле каждые полпериода, то ве- личина потери мощности на единицу площади была бы равна что примерно совпадает с (14.25). Таким образом, энергию электромагнит- ного поля, проникающего в металл, можно рассматривать как потери за каждые полпериода.
$ 3 ЗАТЪ ХАНИЕ 345 Если поведение какой-либо составляющей высокочастотного поля опи- сывается формулой Е = EQed (ш^-3-)-(а/2) Где а и р — действительные вели- чины, то постоянная а/2 иногда называется постоянной затухания. Сна измеряется в неперах на единицу длины. В большинстве случаев постоян- ной затухания называется величина а, так как мощность или энергия, связанная с волной, пропорциональна квадрату напряженности поля, т. е. Р — Р^е~'аг. Постоянная затухания а дается в единицах, обратных длине, например в обратных сантиметрах. Она может быть определена путем вычисления текущей по волноводу мощности и потерь на единицу длины (14.26) Здесь HsL — составляющая Н у поверхности волновода, — площадь поверхности стенок волновода единичной длины, S2 — поперечное сечение волновода (перпендикулярное направлению потока мощности). Вычисление а для 2г’£’10-волн в серебряном волноводе при условии, что длина волны достаточно далека от критической, дает см1, (14.27) < — 3>384-Ю~4 f (а/2Ь) (2д/Х0)3/2 + (2д/Х0)~1/2 «3/2 I [(2яДо)2 —1]1/2 где а— больший, Ь — меньший поперечные размеры волновода в сантиметрах, Хо — длина волны в свободном пространстве (в сантиметрах). Чтобы полу- чить потери в децибеллах на сантиметр, а из (14.27) нужно умножить на 4,343. Для других металлов затухание пропорционально корню квадратному из сопротивления и описывается формулой, аналогичной (14.27). Для мед- ного волновода затухание, вычисленное по формуле (14.27), нужно умножить на 1,05; для золота множитель равен 1,26, а для латуни 2,08. При критической частоте затухание, даваемое этим выражением, бес- конечно велико; для несколько больших частот оно сильно уменьшается. Большого затухания вблизи критической длины волны следует ожидазь, учитывая эквивалентность волны в волноводе двум плоским волнам, рас- пространяющимся зигзагообразно. В случае длины волны, близкой к крити- ческой при распространении на одну длину волны, волны много раз отра- зятся от стенок и, следовательно, произойдут значительные потери мощности. Затухание, имеет минимум на более высокой частоте и затем растет пропор- ционально частоте. Для обычного медного волновода «/^-диапазона» с вну- тренними размерами 10,6x4,3 мм формула (14.25) дает Хо = 1,25 см\ а = = 1,1 • 10’3 см'1 или а = 0,48 дб/м. Измеренное затухание благодаря несовер- шенству поверхности примерно на 20 — 100% больше (Рэджан [334], стр. 117, 191). Аналогичные выражения могут быть получены для других типов волн и других видов волноводов, причем затухание будет того же порядка величины и со сходной зависимостью от частоты. Исключение составляют 77?01-волны в круглом волноводе, для которых затухание не- ограниченно уменьшается с ростом частоты. Если с ростом частоты размеры волновода уменьшаются пропорционально длине волны, то затухание увели- чивается как а~3/2 или Х~3/2. Если же размеры волновода не меняются, то затухание возрастает с уменьшением длины волны как Х"1^. Поэтому в миллиметровом диапазоне волн часто употребляются волноводы, размеры которых значительно больше критических, ибо они обладают меньшим затуханием. Для длин волн, больших критических (Хо > ХОс), затухание характеризуется формулой а = 54,6 [1/Х2с — l/X^]1^ (а измеряется в децибел-
346 ГЛ. 14. ТЕХНИКА СВЕРХВЫСОКИХ ЧАСТОТ И ЭЛЕМЕНТЫ ЦЕПЕЙ лах на единицу длины); сопротивление волновода реактивное. Для длин волн, больших критической (Хо > кОс), отрезки волновода иногда приме- няются как калиброванные аттенюаторы. § 4. ОТРАЖЕННЫЕ ВОЛНЫ В ВОЛНОВОДАХ Отраженные волны возникают, когда волна в волноводе встречает какую-либо неоднородность. Такой неоднородностью может быть изменение размера волновода, изгиб или скрученность или же какое-нибудь препят- ствие. Исследование отражения в общем случае очень сложно, так как неоднородности могут возбудить высшие типы волн как отраженных, так и проходящих. Однако задача значительно упрощается, если при рас- сматриваемой длине волны в волноводе могут распространяться волны лишь только одного типа. Тогда, как и в случае низкочастотной линии передачи, отраженная волна может быть только такого же типа, что и падающая. Использование аналогии между длинной линией и волноводом с одним типом волны очень удобно благодаря простоте теории длинных линий. Линия передачи обычно состоит из двух параллельных проводников, по каждому из которых течет ток. Кроме того, ток течет и между про- водниками благодаря или искусственно введенной проводимости или неиз- бежной емкости между проводниками и утечки. Пусть последовательное сопротивление линии на единицу длины будет а параллельное сопро- тивление на единицу длины — 5, тогда (см. Слетер [130], гл. I) мгновенное значение тока в любой точке линии на расстоянии z дается выражением (14.28) где — ток в точке z = 0. Разность потенциалов V между проводниками в любой точке равна произведению сопротивления утечки, отнесенного к еди- нице длины, на ток, текущий по этому сопротивлению. Последний равен — di/dz, ибо параллельный ток—это ток потерь; следовательно, F = zp yTSi. (14.29) Волновое сопротивление длинной линии определяется как Z — V/i. Если волна распространяется в положительном направлении оси z (i==iQeM~vTiS то Z = y TS, однако при распространении в отрицательном направлении оси z сопротивление Z не равно — ]/°Г5. Волновое сопротивление обычно считается положительным для обоих направлений, а V = 7Л предполагается положительным для волны, идущей в положительном направлении оси 2, и V = —• Zi отрицательным для обратного направления распространения волны. Если длинная линия не имеет потерь, то Т — чисто индуктивное сопро- тивление и может быть записано в виде Т = a S — чисто емкостное сопротивление, равное S = 1/]<пС. Следовательно, Z = ’\fL/C и (14.30) где у = ]/LC — постоянная распространения. Это выражение показывает, что распространение электромагнитных волн в длинной линии имеет много общего с распространением в волноводе или в свободном пространстве. Теперь рассмотрим распространение волны тока в неоднородной линии, состоящей из двух длинных линий с волновыми сопротивлениями Zo и Zp сое- диненными, как это показано на фиг. 85. В месте соединения длинных линий ток и напряжение могут быть определены как со стороны одной линии, так и со стороны другой, причем мы должны получить одинаковые результаты. Таким образом, ток или равен алгебраической сумме токов падающей г и отражен-
6. ОТРАЖЕННЫЕ ВОЛНЫ В ВОЛНОВОДАХ _ - . _ »!! I I | I — — 347 ной ir волн или же равен прошедшей волне it. Следовательно, при z^Q ii-ir-it (14.31) и г\^0 + = (14.32) где индексы i, г и t обозначают соответственно токи падающей, отражен- ной и прошедшей волн. Напомним, что в уравнении (14.32) для волны, Ф и г. 85. Схема, иллюстрирующая токи при соеди- нении линии с волновыми сопротивлениями идущей на фиг. 85 вправо, V = iZ, а для идущей влево V — — iZ. Решая уравнения (14.31) и (14.32) относительно it и i при 2 = 0, получаем (14.33) (14.34) В любой точке z слева от соединения сопротивление может быть определено как отношение напряжения к току о о * ^0 Zo о sh/у о о Отметим, что для точек, находящихся слева от 2 = 0, 2— величина отрица- тельная. Если Zx = Zo, то из выражения (14.34) видно, что отраженная волна отсутствует. Обычно указанное условие стремятся выполнить, так как при этом происходит максимальная передача мощности и в линии отсутствуют стоячие волны. Если длинная линия справа от 2 = 0 представляет собой просто корот- кое замыкание (Zx = 0) и у — действительная величина, то из (14.35) выте- кает, что Z= — Z0/tgy2 и, следовательно, импеданс меняется от 0 до оо при изменении 2 от 0 до — тс/2у. Таким образом, короткое замыкание при 2 = 0 эквивалентно разомкнутой линии в точке z = — u/2y (или — Х/4) и сопротивление с изменением z периодически меняется между значениями нуль и бесконечность. Если же в линии слева от 2 = 0 имеются потери, то у имеет мнимую часть (у = /а/2 -f- Р), амплитуда периодического изменения сопротивления уменьшается и на некотором расстоянии от z = 0 Z при- ближается к постоянному значению Zo. Использование понятия длинной линии очень удобно, так как выраже- ние (14.35) позволяет вычислить эффект от разрыва линии в любой точке, если известна постоянная распространения у. Таким образом, любой разрыв может быть представлен как эквивалентное сопротивление в данной точке или же в любой другой точке линии.
348 ГЛ. 14. ТЕХНИКА СВЕРХВЫСОКИХ ЧАСТОТ И ЭЛЕМЕНТЫ ЦЕПЕЙ качестве Zo может рассматриваться любая а другие сопротивления, например возникающие вследствие так как выражение Нарушение однородности, ВОЛНЫ При исследовании распространения сантиметровых волн по волноводам понятие сопротивления и соответствующие формулы также очень полезны. Но так как в этом случае имеется только один проводник и на разных поверхностях волновода плотность тока различна, то однозначно опреде- лить понятие тока и напряжение трудно. Хотя понятие сопротивления может быть введено не единственным образом, тем не менее обычно оно определяется как отношение напряженностей электрического и магнитного полей в не- которой точке волновода. Во введении понятия волнового сопротивления нет большой необходимости, постоянная препятствий в волноводе, могут быть отнесены к Z (14.35) содержит только отношения Z/ZQ и Z-JZq. обусловленное быстрым изменением диэлектрических свойств волновода, удобно рассматривать как быстрое изменение сопротивления; при этом характеристики отраженных волн даются формулой (14.34). При быстром изменении размеров волновода отраженную волну описать довольно трудно, так как она зависит от формы неоднородности. Поля вблизи неоднородности сложны, они могут быть представлены как сумма волны главного типа и волн высших типов. Если же волны высших типов распространяться в данном волноводе не могут, то на расстоянии одной- двух длин волн от неоднородности падающая и отраженная волны будут волнами только главного типа. Как и в случае длинной линии, эти волны в месте неоднородности могут быть выражены через эффективные сопротивле- ния, что позволяет затем вычислить поля во всем волноводе. Вблизи самой неоднородности присутствуют волны высших типов п этот метод неприме- ним. Трудности возникают также в случае, когда имеются две неоднород- ности на расстоянии друг от друга порядка полуволны, так высших типов, возникающие на одной неоднородности, могут достигнуть другой, не успев полностью затухнуть. Если в рассматриваемом волноводе могут распространяться волны нескольких высших типов, то каждому типу соответствует своя постоянная распространения и свое сопротивление, обусловленные неоднородностью. Таким образом, понятие сопротивления делается почти бесполезным. Более того, при отражении могут возникнуть типы волн, которых не было в первоначальной волне. Во многих случаях необходимо уменьшить отражения от мест соедине- ния линий, для чего сопротивление в месте соединения должно быть равно волновому сопротивлению линии. На низких частотах это может быть сделано с помощью простого трансформатора. Линия длиной в четверть волны с волновым сопротивлением Z', включенная между линиями с сопро- тивлениями ZQ и Zp также может являться согласующим трансформатором. Если соединение Z' с Zr расположено в точке z ~0 и Z' имеет длину четверть волны в отрицательном направлении оси и, то сопротивление такой системы будет Z = (Z')2/Z1 [см. (14.35)]. Если мы стремимся сделать Z равным Zo (чтобы избежать отражений), то необходимо, чтобы Z'~yZ1ZQ. Отражения могут быть устранены с помощью других типов «трансформато- ров». В общем случае для согласования линий передач необходимы два не- зависимых элемента настройки (например, длина и волновое сопротивление вспомогательной линии). Во многих случаях для исследования поведения сантиметровых волн на неоднородностях может быть использован другой метод, основанный на простых идеях интерференции и дифракции. Так, например, работу четвертьволнового трансформатора, описанного выше, можно рассматривать как наложение двух отраженных волн. Эти волны имеют одинаковые ампли- туды, так как отношения волновых сопротивлений, соответствующие двум отражающим неоднородностям, равны. Они имеют противоположные фазы
§ 5 ОБЪЕМНЫЕ РЕЗОНАТОРЫ и, следовательно, взаимно компенсируются, так как длина пути для одной на полволны больше (2 раза по четверти волны), чем для другой. Здесь использован тот же принцип, что и в «просветленной» оптике, где слой материала с коэффициентом преломления, средним между коэффициентами преломления воздуха и стекла толщиной в четверть волны, дает две компен- сирующиеся волны или «согласует сопротивления». Часто удобно иметь трансформатор, дающий малые отражения в широ- ком диапазоне частот. Работа четвертьволнового трансформатора, как и многих других согласующих устройств, довольно критична к величине отношения длины волны к некоторым линейным размерам, и, следовательно, он не может применяться в очень широком диапазоне частот. Однако если осуществлено любое изменение размеров волновода или сопротивления на- столько плавное, что на расстоянии длины волны происходит малое отно- сительное изменение параметров, то такой отрезок волновода представляет собой трансформатор сопротивлений и имеет примерно одинаковые харак- теристики в широком диапазоне частот. Легко видеть, что постепенное из- менение сопротивления, как, например, в длинном плавном переходе от одного размера волновода к другому, дает очень малое отражение мощности, потому что для любой отражающей точки плавного перехода может быть найдена другая точка на расстоянии в четверть волны и отраженные от этих двух точек волны взаимно компенсируются. Еще одним важным методом уменьшения отражений является при- менение аттенюаторов. Из равенства (14.35) следует, что если в линии имеется поглощение, то ее сопротивление при увеличении z приближается к волновому. Это обусловлено тем, что любая отраженная волна вследствие поглощения затухает. Короткий участок волновода с большим затуханием дает тот же эффект. Такая секция обычно помещается между клистроном и волноводом с целью уменьшить обратное воздействие на клистрон отра- женных в волноводе волн. § 5. ОБЪЕМНЫЕ РЕЗОНАТОРЫ п пространстве, ограниченном металлическими стенками, могут воз- никать электромагнитные колебания некоторой длины волны, характер которых определяется граничными усло- виями. Рассмотрим, например, отрезок прямоугольного волновода, закрытого на концах плоскими проводящими пластина- ми (фиг. 86). Граничные условия на боко- вых стенках будут удовлетворены для любых волн типа ТЕтп при условии, что длина волны достаточно мала и воз- можно распространение. Если длина вол- новода Z, а длина данного типа волны Фиг. 86. Прямоугольный объемный резонатор. в волноводе \ , то граничные условия при z — Q nz=l заключаются в том, чтобы Ех = 0 и Еу = 0. Из (14.15) вытекает, что эти условия будут удовлетворены, если ем или yZ == пр, где р — целое число. Так как у = 2тс/Х , то (14.36) Это как раз то соотношение, которого следовало бы ожидать для волны, отраженной от конца волновода с изменением фазы на 180° и образовавшей стоячую волну. Чтобы при z — 0 и z = I были узлы, в волноводе должно укладываться целое число полуволн.
Г 50 ГЛ 14 ТЕХНИКА СВЕРХВЫСОКИХ ЧАСТОТ И ЭЛЕМЕНТЫ ЦЕНЕН Из равенств (14.36) и (14.20) можно получить значение Хо, при кото- ром в данном резонаторе имеет место резонанс так что (14.37) (14.38) Из этого соотношения может быть определена резонансная длина волны объемного резонатора, если размеры его известны. Прямоугольные резонаторы используются довольно редко, хотя секция волновода при частичном отражении от каждого конца ведет себя подобно резонатору. Чаще используются цилиндрические объемные резонаторы; их легче и с большей точностью можно изготовить и, кроме того, они удобны для измерения длины волны. Как и в прямоугольном резонаторе, условие резонанса состоит в том, чтобы длина резонатора была кратна X /2. Как для 71£’-волн, так и для /ТИ-волн, в цилиндрическом волноводе резонанс- ная длина волны, соответствующая свободному пространству, дается фор- мулой 2 Хо = —=====, /(2^mnMZ))2+(p/L)2 где D — диаметр, А —длина резонатора, т — число полупериодов при измене- нии Ег по углу 9 (или Нг для волн типа ТМ), п—число полупериодов при изменении Ец по радиусу г (или для волн типа ТМ), полупериодов при изменении Ег по оси z (или Нг для волн типа ТМ\ хтп~ п~й корень уравнения J'm (х) — 0 для волн типа ТЕ или уравнения Jm[x) = 0 для волн типа ГМ: здесь /(я) — функция Бесселя. Таблица 57 Корни функции tTm (а?) п Jm (ас) ТЕ-волна лтп ТМ-волна xmn lip 21р 01 р 31/? 41 р 12 р 1,841 3,054 4,832 4,201 5,318 5,332 01/? Ир 21р 02р 31р 12р 2,405 3,832 5,136 5,520 6,380 7,016 В табл. 57 приведены значения некоторых из этих корней. Для типов волн с р = 0 поле по направлению z не меняется, так что резонансная длина волны зависит не от длины резонатора, а только от его диаметра. Это имеет место только для ТМ-волн. Для волномеров обычно исполь- зуется волна типа ТЕ01 . Удобным параметром резонатора является доброт- ность Q, определяемая как отношение: Запасенная энергия Энергия, потерянная за период ч dt dW ' 2itW (14.39) Из такого определения добротности следует, что энергия в изолированном резонаторе уменьшается со временем по закону W == Wo exp (14.40)
S b СВЯЗЬ РЕЗОНАТОРОВ с волноводом 351 где W — энергия в момент времени t, а П о —начальная энергия при t~Q. Добротность Q характеризует также остроту резонансного пика, так как ширина резонансной кривой Av между точками, где сигнал равен половине максимального, равна (14.41) причем v0 — резонансная частота (Терман [135], стр. 137). Добротность Q можно вычислить по формуле (14.39) способом, напо- минающим тот, который был использован при вычислении затухания в волноводе (Ламонт [515], стр. 73). Так, например, для прямоугольного резонатора с 1 = а и для волны типа ТЕ1()1 (Е параллельно стороне Ь) имеем <2 = 0,71^-^-, (14.42) х о «4- где о—толщина скин-слоя, а Хо —длина волны. Так как для меди g = 3,8-10~5 )A0 сж, то кубический резонатор для этого типа волны при л0 = 1 см имел бы значение Q, равное 6200. Такое Q гораздо больше Q, получаемого на соответствующих частотах в контуре с катушками и кон- денсаторами, однако еще большее Q можно получить в резонаторах другой формы и больших размеров (Монтгомери [241], гл. 5 и 6). Вообще говоря, так как запасенная энергия зависит от объема, а потери происходят только в стенках, то Q примерно пропорционально объему резонатора, деленному на площадь его поверхности. Исключение составляет волна типа TEQ1 в круглом цилиндре при высоких частотах. Для этого типа волны потери в боковых стенках непрерывно уменьшаются с ростом частоты; это может быть использовано для получения очень высоких Q. § 6. СВЯЗЬ РЕЗОНАТОРОВ с волноводом На практике резонатор всегда связан с некоторой сверхвысокочастот- ной системой. При этом, кроме потерь в стенках, будет иметь место неко- торый поток энергии из резонатора в систему и Q будет меньше, чем для полностью изолированного резонатора. Определение добротности остается прежним о запасенная энергия СЕ = 2 тс -------------------------, Энергия, потерянная за период где в знаменателе стоит полная потеря энергии, а индекс Е обозначает, что учтены потери вследствие связи. Значение QE можно выразить через «внутреннее» ненагруженное Qv, учитывающее только потери в стенках, и Qr «излучения», соответствующее только потерям энергии из резонатора во внешнюю цепь (14.43) она не вызывает заметных изменений Q Qh Qu Если сверхвысокочастотная цепь имеет реактивный характер, то она может влиять, на резонансную частоту резонатора. Обычно такая связь не слишком велика, так что или резонансной частоты ([241], гл. 5), однако в некоторых случаях ука- занное действие связи нужно учитывать. Связь с резонатором обычно осуществляется через одно или два от- верстия в его стенке. На более низких частотах (3000 мггц и меньше) петли связи, проходящие через соответствующие отверстия, дают непосред- ственную связь с коаксиальной линией. Обычно с помощью связи возбуж- дается какой-либо определенный тип колебаний, для чего магнитные или электрические силовые линии в элементе связи должны совпадать с соот-
352 ГЛ 14 ТЕХНИКА СВЕРХВЫСОКИХ ЧАСТОТ И ЭЛЕМЕНТЫ ЦЕПЕЙ ветствующими линиями выбранного типа колебаний. Так, например, волна типа TEQXp в цилиндрическом резонаторе может быть возбуждена двумя диаметрально противоположными отверстиями в донышке (Блини, Лоубсер и Пенроуз [197]) Эти отверстия должны совпадать с отверстиями в узкой стенке волновода и быть расположены на расстоянии X /2 друг от друга. Единственной составляющей поля на узкой стенке волновода в случае волны главного типа будет продольное магнитное поле. Через отверстия связи это поле передается в резонатор в противоположных фазах, что соответствует ТТ^р-волне и никакой другой, кроме ТТ?02Р-волны. Для предотвращения возбуждения в проходном резонаторе 77?02р-волны выходные отверстия связи на цилиндрической стенке должны быть расположены под углом 45° к вход- ным. Преимущество волны типа TEQ1P заключается в том, что она дает ост- рые резонансы и большое Q. Кроме того, при возбуждении 7\Е01Р-волн на донышках цилиндра нет радиальных токов и поэтому нет необходимости в хорошем контакте донышка со стенками. Это особенно важно для волно- меров, у которых одно донышко передвигается при настройке. Другим типом колебаний, часто используемым в волномерах, будет ТЕ11Р. При этом типе колебаний может быть реализована наинизшая частота для дтнного резонатора и диаметр резонатора можно выбрать так, чтобы в значи- тельном диапазоне длин волн возбуждался только этот тип колебаний (около 25%). Однако этот тип колебаний имеет плоскость симметрии [проходящую через ось цилиндра (см. фиг. 84)], в которой он поляризован и может быть раз- ложен на два колебания в любых двух взаимно перпендикулярных направле- ниях. Если цилиндр имеет небольшую эллиптичность, то этим двум колебаниям соответствуют различные постоянные распространения, что приводит к раз- ным резонансным частотам. Подковообразная полоса, укрепленная в отвер- стии связи и расположенная перпендикулярно электрическому вектору в волноводе, дает большое эффективное искажение поля, так что резонансные частоты удаляются друг от друга и связь между ними отсутствует. Возбу- ждается только колебание с поляризацией, параллельной электрическому вектору в волноводе. Хороший эффективный контакт между стенками и подвижным доныш- ком получается с помощью четвертьволнового «дросселя», который представ- ляет собой поршень длиной в полволны, с прорезанной на задней стенке канавкой глубиной в четверть волны. Упомянутая длина волны является длиной волны в свободном пространстве, так как в канавке и в пространстве между поршнем и стенками распространяется коаксиальная волна типа TE1V) для которой \д очень близко к Хо. Действие канавки заключается в созда- нии на краях поршня большого сопротивления для волн, идущих за пор- шень; при этом высокочастотная мощность сосредоточивается перед поршнем. Некоторая мощность, которая все-таки «просачивается» между стенками и поршнем, поглощается каким-либо поглощающим материалом (Монтго- мери [241], стр. 723). Волномеры могут быть проходными или работающими на поглощении. Если резонатор употребляется в качестве проходного волномера, то он снаб- жается двумя отверстиями связи, расположенными одно против другого в боковой стенке на расстоянии Хд/4 от основания (фиг. 87). В этом случае передаваемая мощность, обычно почти равная нулю, вблизи резо- нанса достигает значительной величины. Типовой волномер при резонансе может передавать 25% падающей мощности. В другом случае волномер может быть присоединен к волноводу через отверстие в боковой стенке. В конце волновода помещается кристаллический детектор, который достаточно хорошо согласован с волноводом и поглощает почти всю падающую на него мощность. В волноводе против волномера уста- новлен стержень или диафрагма, предназначенные для компенсации (насколь- ко это возможно) отраженных от волномера волн при отсутствии резонанса.
§ 7. НАПРАВЛЕННЫЕ ОТВЕТВИТЕЛИ 353 Так как при резонансе волномер некоторую часть мощности поглощает, то мощность, достигающая детектора, уменьшается. Иногда детектор при- соединяется сбоку к волноводу перед волномером и фиксирует изменение отраженной мощности. Ток кристалла может увеличиваться или умень- шаться в зависимости от соотношения фаз волны, отраженной от волномера, и других отраженных волн в системе. В любом случае детектор, соединен- ный с волномером, работающим на поглощение, может быть применен для контроля мощности генератора, так как сигнал имеется и при отсутствии резонанса. Фиг. 87. Типовой волномер для волн длиной 1,25 см. Внутренний диаметр 9,5 мм. Диаметр отверстия связи 2,8 мм. Как следует из фиг. 87, в случае волномера сантиметрового диапазона можно ожидать «нагруженное» Q порядка 3500. С помощью микрометриче- ского винта поршень перемещается, проходя при этом через два-три резо- нанса, разделенных расстоянием Хд/2, после чего длина волны к легко вычис- ляется. Для практических целей следует использовать таблицу для опреде- ления частоты или длины волны в свободном пространстве по \д. § 7. НАПРАВЛЕННЫЕ ОТВЕТВИТЕЛИ Часто бывает желательно контролировать мощность, передавае- мую от генератора в волноводную систему. Для этой цели удобно применять направленный ответвитель, так как он позволяет отвести к детектору часть мощности генератора, причем мощность отраженных волн в детектор не попадает. Рассмотрим действие такого направленного ответвителя, который ана- логичен по устройству направленной антенне. В узкой стенке волновода, по которому распространяется волна главного типа, прорезаны два отвер- стия на расстоянии kg/4 друг от друга. Эти отверстия соответствуют таким же отверстиям в узкой стороне другого волновода (фиг. 88). Волна, идущая слева направо в волноводе 7, достигнет отверстия В на четверть периода позже, чем отверстия А. Волна, вышедшая в том же направлении и в то же время прошедшая в отверстие А, достигнет отверстия В в то же самое время, и обе волны, сложившись в фазе, создадут в волноводе 2 волну, идущую в том же направлении. С другой стороны, волна, прошедшая по волноводу 1 к отвер- стию В и затем вернувшаяся обратно к А, достигнет А на полпериода позже той волны, которая пройдет прямо через А и будет ею скомпенсирована. Таким образом, волна, идущая слева направо в волноводе 7, образует в вол- новоде 2 только одну волну, идущую в том же направлении. Отраженная волна, идущая справа налево в 7, дает в 2 только одну волну (идущую справа налево), которая будет поглощена специальной насадкой на левом конце волновода 2. Для поглощения этой волны без заметных отражений можно поместить в волновод клиновидную полоску диэлектрика с потерями. Детектор на правом конце волновода 2 будет при этом принимать только волны, идущие от генератора, а отраженная мощность в него попадать не будет. Объемный волномер, присоединенный в этой точке, надежно пред- охранен от отраженных волн и в свою очередь вызывает минимальные воз- мущения в остальной сверхвысокочастотной цепи. Для присоединения волно- 23 ч. Таунс и А. Шавлов
354 ГЛ. 14. ТЕХНИКА СВЕРХВЫСОКИХ ЧАСТОТ И ЭЛЕМЕНТЫ ЦЕПЕЙ мера удобен направленный ответвитель, передающий в волновод 2 от 1% до 10% падающей мощности («ответвитель 20—10 дб»). Применяются и другие типы направленных ответвителей, являющиеся видоизменениями ранее описанного типа. Например, отверстия связи (щели) могут быть на широкой стороне волновода, причем их длина зависит от рас- стояния до центра, а ширина определяется величиной излучения. Отметим, что обычно отверстия слишком велики, чтобы их рассматривать как точки, и поэтому расстояние между ними может и не быть рав- но точно Ха/4. В любом случае это расстояние не очень критично, так что ответвитель может быть использован в значительном диапазоне длин волн. В широком диапазоне длин волн лучшая направленность (отноше- ние амплитуд прямой и обратной волн) может быть получена при использовании более чем двух отверстий связи с расстоя- нием между соседними Xff/4 (Мамфорд [242]). Фиг. 89. Двойной тройник. Ф и г. 88. Направленный ответвитель с двумя от верстиями. амплитуда волны, возни- Диаметры отверстий выбираются так, чтобы кающей на r-м отверстии, была равна аг = ао r| ’ (14.44) здесь п — номер отверстия. Таким образом, амплитуды пропорциональны биномиальным коэффициентам. Амплитуда отраженной волны пропорцио- нальна cosn (2iud/kg), где d — расстояние между соседними отверстиями. Отраженная волна равна нулю при = kd, независимо от числа отверстий, но чем больше п, тем медленнее возрастает амплитуда отраженной волны при отклонении от 4d. Существует много других разновидностей направ- ленных ответвителей; некоторые из них описаны Монтгомери ([241], гл. 14). Другим волноводным устройством, родственным направленному ответ- вителю, является двойной тройник, изображенный на фиг. 89. Его действие может быть понято, если учесть, что плоскость, делящая пополам плечи С и D, является плоскостью симметрии. Таким образом, волна главного типа, входя в плечо D, имеет электрический вектор, симметричный относи- тельно этой плоскости. Однако волна, которая может распространяться в С, должна иметь электрический вектор, антисимметричный по отношению к плоскости симметрии. Таким образом, волна, входящая в С или 2), воз- будит в А и В волны с симметричным или антисимметричным электриче- ским вектором, однако непосредственно из С в D волны пройти не могут. Аналогично волны из А и В могут возбудить волны в С или D, но амплитуда в С будет пропорциональна разности, а в D пропорциональна сумме амплитуд
§ 8. АТТЕНЮАТОРЫ 355 В типичном случае применения тройника в качестве направленного ответвителя волна от генератора входит через А, а волноводная систе- ма присоединяется к С. В D имеется детектор для контроля мощности, или волномер, а в В — согласованная нагрузка в виде заостренной по- лоски из пластмассы с потерями, предназначенная для устранения отражений. Другим важным применением двойного тройника является применение его в качестве балансной системы, аналогичной мостовым схемам в обычных электрических измерениях. При этом используется то обстоятельство, что сигнал в плече С зависит от разности сигналов в А и В. Это обстоятельство позволяет обнаруживать отклонения от баланса в плечах Л и В. Отражения от самого тройника обычно устраняются путем согласова- ния его с волноводами с помощью диафрагм, расположенных так, чтобы они давали отраженные волны, фазы которых противоположны фазам волн, отраженных от тройника, а амплитуды равны. § 8. АТТЕНЮАТОРЫ Пластинка из поглощающего материала ' Большинство волноводных систем содержит по крайней мере один аттенюатор. Иногда аттенюатор используется для уменьшения мощности, поступающей в систему, например для устранения насыщения в погло- щающей ячейке спектроскопа. Столь же часто аттенюатор применяется для того, чтобы волны, отраженные в волновод- ной системе, не попадали в генератор и не мешали его работе. Во избежание изменений мощности на детекторе с частотой всегда желательно, а иногда и чрезвычайно важно, чтобы коэффициент стоячей волны (к. с. в.) был мал. Включение в систему аттенюатора способствует уменьшению к.с.в., так как отраженная волна должна дважды пройти через аттенюатор при каждом прохожде- нии по волноводу туда и обратно. Фиг. 90. Аттенюатор в волноводе. Типичный аттенюатор состоит из введенной в волновод через продоль- ную щель в центре широкой стороны полоски из поглощающего мате- риала, например бакелита, покрытого слоем угля (с поверхностным сопро- тивлением в несколько сот омна 1 см2}. Такая полоска имеет длину в несколько длин волн и заострена для устранения отражений от концов. Часто один конец поглощающей полоски закреплен на оси, и поглощение регулируется вращением вокруг этой оси (величина поглощающей поверхности в волно- воде зависит от угла поворота вокруг оси, фиг. 90). Аттенюатор с постоянным поглощением может быть самых различных типов. Один из простейших аттенюаторов состоит из укрепленной полоски поглощающего материала на узкой стенке волновода. Для предотвращения отражений концы полоски должны быть заострены. С помощью аттенюатора такого типа можно уменьшить изменение передаваемой мощности вследствие отражений до 1%. Если необходимо определить абсолютное поглощение, то в качестве аттенюатора можно использовать короткий отрезок волновода такого сече- ния, что данная волна распространяться в нем не будет. В этом случае погло- щение мощности вычисляется на основе размеров волновода и длины волны в свободном пространстве. 23*
356 ГЛ 14 ТЕХНИКА СВЕРХВЫСОКИХ ЧАСТОТ И ЭЛЕМЕНТЫ ЦЕПЕЙ § 9. СОЕДИНЕНИЯ В ВОЛНОВОДНЫХ СИСТЕМАХ Секции волноводов и другие элементы волноводных цепей обычно соединяются друг с другом посредством прикрепленных к ним фланцев, скреп- ляемых между собой болтами. Фланцы должны быть достаточно большими, чтобы их было удобно соединять болтами, и тщательно припаяны заподлицо с концами волновода. Если волновод предназначен для передачи коротких волн и в нем могут распространяться высшие типы волн, то хорошая при- гонка элементов цепи особенно важна, и для этой цели применяются спе- циальные штифты Ф и 1 91 Волноводное соединение с дроссель- ным фланцем При соединении гладких фланцев продольные составляющие тока про- ходят через соединение даже при плохом контакте за счет емкости между фланцами. Однако при этом на соединении происходит небольшое падение напряжения, и если волновод предназначен для передачи большой мощности, например от магнетрона, то в месте соединения возможно появление дуги или заметной утечки мощности. В этих случаях применяются фланцы с дросселем Дроссельное соединение, изображенное на фиг. 91, отличается от соединения с гладкими фланцами наличием канавки глубиной Х/4 в одном из фланцев. Внутренние и внешние стенки этой канавки действуют как про- водники четвертьволновой коаксиальной линии, короткозамкнутой на одном конце и имеющей очень большое сопротивление на oi крытом конце. Это большое сопротивление затрудняет прохождение потока мощности в радиальном направлении между фланцами. Более того, если расстояние канавки от волновода составляет около четверти длины волны, то сопротив- ление у стенки волновода очень мало. Это позволяет токам в стенках течь без большого падения напряжения. Размеры дроссельного фланца определяются длиной рабочей волны и efo эффективность зависит от частоты, поэтому такие фланцы мало удобны для устройств, работающих в большом диапазоне часто!. Если утечку через фланцы необходимо свести к минимуму, то все соеди- нение следует обернуть стальной ватой. Если этого не сделать, то волны, излученные из места соединения, могут отразиться от окружающих пред- метов (например, людей в комнате) и снова попасть в волновод, вызвав небольшие изменения сигнала. Обычно эта предосторожность необходима для спектроскопов, в которых не используется модуляция, так как они чувстви- тельны к любым сколь угодно медленным изменениям мощности на детекторе. § 10. ВАКУУМНЫЕ ОКНА Часто бывает необходимо заполнить газом некоторую часть волновод- ной системы. Применяемые окна должны быть вакуумноплотными и в то же время отражать и поглощать очень малую мощность. Такое окно может быть сделано из листовой слюды толщиной 0,02 мм, уплотненной плоской резиновой или полиэтиленовой прокладкой толщиной около 1 мм, зажатой
§ 12 ДРУГИЕ ТИПЫ ВОЛНОВОДНЫХ УСТРОЙСТВ 357 между плоскими фланцами. Прокладка покрывается тонким слоем крано- вой смазки. Для работы при высоких температурах или с химически активными веществами резиновые прокладки могут быть заменены припоем, свинцом или золотом, кроме того, могут быть использованы тонкие кварцевые окошки. Конструкция слюдяных окошек со свинцовым уплотнением описана Рюге- ром, Лайонсом и Наккольсом [680]. Если ными и если поверхность контакта со слюдой довольно мала, так что в месте контакта можно создать значительное давление на слюдяное окно, то хоро- шее вакуумное уплотнение получается и без прокладки. Слюдяные окна могут быть приклеены непосредственно к металлу. Такие окна были приме- нены в клистронах и могут быть использованы в спектроскопии. фланцы сделаны достаточно проч- § 11. ПОРШНИ Часто волновод оканчивается подвижным короткозамыкающим поршнем, (например, объемный волномер, или согласующее устройство). Если тип волны таков, что через зазор между поршнем и стенками должны течь токи, то необ- ходимо принять меры с целью уменьшить сопротивление для этих токов. Л --4/4---- В Фиг 92. Поршень с дросселем. Иногда, особенно на низких частотах, оказываются эффективными пружин- ные контакты. Хороший контакт может быть получен при использовании принципа дроссельного фланца, как это показано на фиг. 92, где изображен один из типов поршня, часто применяемый в волномерах. Внутренняя и внешняя стенки щели CD действуют как проводники четвертьволновой коаксиальной линии, замкнутой накоротко в С, Таким образом, в D имеется большое сопротивление, которое преобразуется четвертьволновой секцией В А и дает* в А очень малое эффективное сопротивление. Длины Х'1О и Х"10 не являются длинами волн в свободном пространстве и не равны друг другу, ибо в рассматриваемых коаксиальных линиях возбуждается не основной тип колебаний, а волна типа TE1Q (Рэджан [334], гл. 8). Такой тип поршня предназначен, конечно, для определенной длины волны, но он вполне удовлетворительно работает и при изменении длины волны на 5—10%. § 12. ДРУГИЕ ТИПЫ ВОЛНОВОДНЫХ УСТРОЙСТВ Оказывается, что сантиметровые волны можно заставить распростра- няться в ограниченном пространстве и не требуя того, чтобы это простран- ство являлось полостью волновода. Так, например, излучатель в виде рупора может направлять излучение в аналогичный приемный рупор. Стеклянная или кварцевая поглощающая ячейка, помещенная между такими рупорами, обладает тем преимуществом, что в ней металл не соприкасается с образцом и, таким образом, устраняется коррозия материалов.
358 ГЛ. 14. ТЕХНИКА СВЕРХВЫСОКИХ ЧАСТОТ И ЭЛЕМЕНТЫ ЦЕПЕЙ Если излучение из рупора поляризовано, то на пути луча можно уста- новить металлические пластинки, перпендикулярные электрическому век- тору, не возмущая при этом поля. Между этими пластинками создается низкочастотное электрическое поле для молекулярной модуляции. Если рупоры направляют излучение в пространство между пластин- ками, то образуется волновод из параллельных пластинок. С другой стороны, можно представить себе обычный прямоугольный волновод, по которому распространяется главный тип волны и ширина которого стремится к беско- нечности. Электрическое поле остается перпендикулярным широкой стороне, имеет максимум в центре и уменьшается при удалении к стенкам. Если теперь срезать края пластин, где поле достаточно мало, то оставшаяся часть будет представлять собой волновод из двух бесконечных параллельных пластинок. Рупоры связи служат для направления волн из обычных волноводов в цен- тральную часть волновода из пластинок. Проводник с диэлектри- ческим покрытием Рупор Рупор Коаксиальный < кабель Фиг. 93. Передающая линия с поверхностной волной. Применение волноводов из параллельных пластинок в радиоспектро- скопии было предложено Горди [2991. Этот вопрос исследовали также Бэрд, Фристром и Сирветц [458]. Волновод из параллельных пластинок имеет то преимущество, что зазор между пластинками может быть сделан малым и можно приложить большое постоянное электрическое поле. Кроме того, изоляторы можно расположить полностью вне пространства, занятого высоко- частотным полем, так что потери в них становятся несущественными. По этой причине волновод из пластин удобен при работе с высокими температурами, когда изоляторы, поддерживающие в обычном волноводе внутренние элек- троды, неудобны. Однако если не применяются очень большие рупоры, то излучение идет в стороны и дает зависящие от частоты отражения от пре- пятствий вне поглощающей ячейки. Некоторые преимущества волноводной ячейки, близкой по условиям распространения волны к свободному пространству и не требующей очень больших рупоров для обеспечения хорошей направленности, могли бы быть использованы при применении однопроводной линии с поверхностной вол- ной (Гобау [614]). Эта линия состоит из одиночного проводника с тонким диэлектрическим покрытием. Волна подается и принимается коаксиаль- ными кабелями, внешние проводники которых, расширяясь, образуют ру- поры (фиг. 93). § 13. ПРИМЕНЕНИЕ ФЕРРИТОВ В ТЕХНИКЕ СВЕРХВЫСОКИХ ЧАСТОТ Термином «ферриты» обозначают группу материалов, имеющих высокую магнитную проницаемость и малую электропроводность. Благодаря малой электропроводности сантиметровые волны могут распространяться в них феррит магнитного поля спины сво- бодных электронов, дающие высокую проницаемость, начинают прецес- сировать. Благодаря этой прецессии получается широкая резонансная 'кривая на частотах порядка 104 мггц при полях в несколько тысяч эрстед. При полях, меньших чем необходимо для резонанса, наблюдается силь- ный эффект Фарадея — вращение плоскости поляризации. Фиг. 94 иллю- потерь. При наложении на
§ 14. ГЕНЕРАТОРЫ САНТИМЕТРОВЫХ ВОЛН 359 стрирует один из способов использования этого вращения для получения переменного поглощения. Падающая волна плоско поляризована, и феррит в круглом волноводе вращает плоскость поляризации. Если плоскость поляризации поворачи- вается на 45° в одном направлении, то волна проходит. Если же она повора- чивается на 45° в другом направлении, то выходной волновод не пропускает волну. Таким образом, амплитуда прошедшей волны регулируется измене- нием тока в соленоиде, т. е. угла поворота плоскости поляризации. Если магнитное поле отрегулировано так, что дает поворот в 45° и наи- большее пропускание, то плоскость поляризации отраженной волны, иду- щей в обратном направлении, поворачивается еще на 45°. Таким образом. Феррит Поглотители. Электри ческий вектор падающей волны Фиг. 94. Переменный аттенюатор и ус- тройство с односторонней передачей (изо- лятор), использующее феррит (Роуен [961]). отраженная волна имеет плоскость поляризации, перпендикулярную корот- кой стороне входного волновода, и поэтому дальше не проходит. Такое устройство может быть использовано, например, для изоляции клистрона от длинного отрезка волновода, в котором возможны отражения. Возможны и другие полезные устройства, использующие ферриты; некоторые из них, несомненно, найдут применение в радиоспектроскопии Хоган [753], Роуен [961]). § 14. ГЕНЕРАТОРЫ САНТИМЕТРОВЫХ ВОЛН Одной из наиболее характерных особенностей сверхвысокочастотной техники является применение в ней в качестве источников энергии элек- тронных-генераторов. Тепловые источники, используемые для генерации в инфракрасной области, едва ли способны быть достаточно мощными при длинах волн свыше 0,5 мм. Обычные генераторы сантиметровых волн дают мощность в несколько милливатт в полосе частот меньше мега- герца, а иногда и меньше 0,01 мггц. Температура, необходимая для того, чтобы нагретое тело дало такое же излучение, равна ~1014 °C. Электронные генераторы имеют то преимущество, что их излучение пол- ностью заключено в малом участке спектра, и, следовательно, даже малая величина мощности электронного генератора может представлять высокую эффективную температуру и может быть легко обнаружена. Кроме того, приблизительно монохроматическое излучение делает возможным изучение спектра поглощения путем регулировки самого источника, а не путем выде- ления с помощью призмы или решетки узкого участка из широкого спектра. Однако сантиметровые волны лежат в области верхней границы частот, при которых удовлетворительно работают обычные электронные лампы. Это вызвано тем, что электронам для пролета пространства между электро- дами необходимо время, составляющее заметную часть периода колебаний.
360 ГЛ. 14. ТЕХНИКА СВЕРХВЫСОКИХ ЧАСТОТ И ЭЛЕМЕНТЫ ЦЕПЕЙ В случае сверхвысоких частот за время пролета электрона поле может несколько раз изменить знак, если расстояние между электродами не сде- лать достаточно малым. При этом среднее по времени воздействие поля на электрон будет равно нулю независимо от величины поля. Поэтому на сверхвысоких частотах сетка обычного триода не может управлять пото- ком электронов в лампе . Удалось создать триодные генераторы для частоты 104 мггц, достигнув чрезвычайно малого расстояния между сеткой и катодом (меньшего, чем толщина оксидного слоя большинства катодов). Однако в этом случае серьезные затруднения представляет межэлектродная емкость. § 15. КЛИСТРОНЫ В большинстве генераторов сантиметровых волн существенно время пролета электронов, и его необходимо принимать во внимание. Один из таких генераторов, клистрон (Гамильтон, Книп, Кьюппер [302]), имеет две резонанс- Вход Выход Группироеа- Выходной, тель резонатор Двухрезонаторный клистрон Отражательный клистрон Ф и 1 95. Схема клистронов ные полости, через которые проходит элект- ронный пучок. В первом резонаторе высо- кочастотное поле группирует электроны в «сгустки», которые, проходя через второй резонатор, возбуждают в нем высокоча- стотные колебания. Рассмотрим работу клистрона более подробно; первый резо- натор одни электроны слегка ускоряет, другие замедляет, в зависимости от того, в какой части периода колебаний они про- ходят через резонатор. Через несколько миллиметров быстрые электроны перего- няют медленные; таким образом осуществ- ляется группировка в сгустки. Как раз в этом месте должен быть помещен второй резонатор, ибо при дальнейшем движении ускоренные электроны уйдут от медленных и группировка снова нарушится. Двух- резонаторный и отражательный клистро- ны изображены на фиг. 95. Если часть энергии из второго резо- натора направить в первый в соответству- ющей фазе, например с помощью коак- сиальной передающей линии определенной длины, то клистрон станет генератором. Частота колебаний определяется в первую очередь размерами резонаторов, т. е. их резонансными частотами. Частоту можно слегка менять изменением ско- рости электронов в небольших пределах, так как при значительном уда- лении от резонансной частоты резонатора колебания прекращаются. («отражателя»), то второй резонатор будет Если электронный пучок повернуть обратно с помощью отрица- тельно заряженного электрода не нужен и устройство клистрона значительно упрощается. После отраже- ния пучок снова проходит через резонатор и при соответствующем выборе скорости пучка и расстояния до отражателя отдает больше энергии, чем получил. В радиоспектроскопии в качестве генераторов чаще всего исполь- зуются «отражательные» клистроны описанного типа. Различные типы отра- жательных клистронов требуют ускоряющего напряжения от 300 до 3000 в. Отражатель работает при отрицательном напряжении, которое колеблется от 0 до 300 в. Источники питания необходимо стабилизировать, особенно это касается напряжения на отражателе. Для большинства радиоспектроско-
§ 15. КЛИСТРОНЫ 361 * ! II —" И । 1 — * «I I. R I. Д II — —— । Г пических работ необходима такая стабильность, при которой быстрые изме- нения напряжения (например, фон вследствие плохой фильтрации) будут вызывать изменение частоты не более чем на 0,02 мггц. Это значит, что, например, для клистрона типа 2КЗЗ ускоряющее напряжение должно под- держиваться постоянным с точностью до 0,1 в, а напряжение на отража- теле — с точностью до 0,01 в. Кроме того, в целях высокой стабильности для накала клистрона следует использовать постоянный ток от батареи или выпрямителя. В обычном стабилизированном выпрямителе для питания клистрона применяется последовательно включенная регулирующая лампа и один управляющий каскад (Монтгомери [241], Шарбо [548]). Иногда включаются два управляющих каскада. Лампы типа 2КЗЗ (фирма Райтеон) используются очень широко, так как они перекрывают болыпои диапазон от 18 000 до 60 000 мггц и все имеют оди- наковые схемы питания и цоколевки. Каждая лампа этого типа перекрывает указанный частотный диапазон примерно на 10%. Лампы представляют собой отражательные клистроны, резонатор которых частично находится внутри лампы под вакуумом, а частично — снаружи; с помощью специаль- ного механизма объем резонатора может быть изменен. Хотя обычно лампы 2КЗЗ генерируют в диапазоне от 22 000 до 25 000 мггц, однако отдельные экземпляры иногда работают в области 18 000—28 000 мггц. При необходи- мости можно изменить диапазон лампы с помощью настроечного винта, кото- рый изменяет пределы настройки объема (Шарбо [548]). Однако значи- тельная настройка такого рода невозможна. Другим часто применяемым типом клистрона для вышеуказанного диапазона является лампа 2К50. Эта лампа имеет меньший размер, и поэтому ее изготовление сопряжено с большими трудностями. Однако она очень удобна в употреблении и требует для питания анода только 300 в, а для питания отражателя—150 в. Настройка осуществляется путем термического изменения размеров резонатора. Одна из опор, поддерживающих резонатор, является анодом вспомогательного триода. При увеличении анодного тока этого триода опора резонатора разо- гревается и удлиняется настолько, что перестраивает клистрон. Путем изменения напряжения настраивающей сетки за 2—3 сек частота клистрона может быть перестроена на 2000 мггц. Настраивающая сетка имеет чув- ствительность около 120 мггц!в (Пирс и Шеперд [245]), так что напряжение на ней должно поддерживаться достаточно постоянным. На практике это не так трудно, так как напряжение на сетке низкое, а потребляемый ток мал. При отсутствии подходящего выпрямителя можно использовать бата- реи. Так как настройка осуществляется достаточно медленно, то из-за теп- ловой инерции влияние фона выпрямителя сильно уменьшается. Настрой- ка по отражателю у клистрона 2К50 происходит аналогично клистронам типа 2КЗЗ. Эта лампа выпускается в Итонтауне, Нью-Джерси, компа- нией Бендиж ред Бэнк. Клистроны «Вэриан» (типы Х-12 и Х-13) пригодны только для частот ниже 20 000 мггц. Однако они дают значительно большую мощность, чем рассмотренные выше, и поэтому особенно удобны для работы с кристалли- ческим генератором гармоник. Если необходимо менять частоту клистрона в пределах, больших чем позволяет электронная настройка, то следует вращать винты, регулирую- щие размеры резонатора, для чего можно использовать мотор с редуктором. Такой привод должен содержать фрикционное сцепление, позволяющее избе- жать повреждение клистрона при подходе к концу диапазона механической настройки. В термически настраиваемых клистронах широкий диапазон частот осуществляется в результате подачи напряжения на термическую сетку с потенциометра, приводимого в движение мотором. Существуют разнообразные источники шумов и паразитной модуляции выходного сигнала клистронов; Ьпектральный состав этих шумов вблизи
362 ГЛ. 14. ТЕХНИКА СВЕРХВЫСОКИХ ЧАСТОТ И ЭЛЕМЕНТЫ ЦЕПЕЙ. частоты генерации мало изучен. Однако шумы клистрона обычно малы по сравнению с шумами приемного кристаллического детектора. Иногда некоторые экземпляры клистронов дают чрезвычайно большие шумы, осо- бенно в конце области генерации. Кроме того, шумы клистрона больше, чем шумы болометра, и это обстоятельство ограничивает предельную чувстви- тельность спектроскопов с тепловыми детекторами. Когда шумы клистрона мешают измерениям, они могут быть уменьшены. На частоте, отличающейся от центральной частоты клистрона на 50 или 100 мггц, эти шумы обычно весьма малы; следовательно, шумы гетеродина можно устранить, если использовать достаточно высокую промежуточную частоту или если применить балансный смеситель. Чтобы избежать шумов на низких частотах, излучаемая волна разделяется на две части, причем одна часть детектируется после прохождения через поглощающую ячейку, а вторая детектируется непосредственно. Если использовать разность сигна- лов с двух детекторов, то флуктуации, обусловленные шумами генератора, можно устранить и отличить от поглощения в ячейке (Таунс [191]). Мосто- вая схема также приводит к исключению шумов. § 16. МАГНЕТРОНЫ Многорезонаторные магнетроны генерируют колебания с длиной волны до 2,6 мм. Однако они не получили широкого применения в спектроскопии вследствие трудностей изменения частоты (Коллинс [283]). Кроме того, маг- нетроны часто имеют довольно высокий уровень шумов, а их большая выход- ная мощность редко бывает необходима в радиоспектроскопии. Магнетроны использовались для спектроскопии в миллиметровом диапазоне и в даль- нейшем, по-видимому, могут найти применение в этой области (см. гл. 15). § 17. ЛАМПА БЕГУЩЕЙ ВОЛНЫ И ЛАМПА С ОБРАТНОЙ ВОЛНОЙ Новым типом ламп, который пока еще не выпускается промышленно- стью для диапазонов, представляющих интерес в радиоспектроскопии, является лампа бегущей волны, сокращенно обозначаемая ЛБВ. Было создано несколько опытных образцов ЛБВ, которые работали на волнах до 6 мм (Пирс [540], Мильман [659]). В этих лампах электронный пучок окружен устройством, в котором волна движется с меньшей скоростью, чем электроны. На низких частотах (сотни мегагерц) таким устройством может быть спиральная линия. На более высоких частотах используется гофрированный волновод. При подходящих скоростях волны и электронов и соответствующей связи между ними электронный пучок отдает энергию волне, увеличивая ее амплитуду. При длине волны около 6 мм получено усиление 18 дб в полосе свыше 3%. Такая лампа использовалась и в каче- стве генератора. Лампа с обратной волной родственна ЛБВ (Компфнер [922]). Такая лампа на миллиметровых волнах может дать хорошее усиление и работать как генератор в широком диапазоне частот. В этом устройстве пучок электро- нов проходит вдоль гофрированного волновода на собирающий анод. Элек- тромагнитная волна вводится вблизи анода и выходит около катода, таким образом, волна идет в обратном направлении по сравнению с ЛБВ. На своем пути волна взаимодействует с электронным пучком через правиль- ные интервалы, определяемые гофром волновода. Таким образом, пучок электронов собирается в сгустки и на пути к аноду продолжает взаимодей- ствовать с электромагнитной волной. Это обеспечивает обратную связь, которая положительна при соответствующих скоростях, а следовательно,
§17. ЛАМПА БЕГУЩЕЙ ВОЛНЫ И ЛАМПА С ОБРАТНОЙ ВОЛНОЙ 363 Таблица 58 Характеристики источников сверхвысокой частоты Источник Диапазон волн Средняя выходная мощность Примечания агретое тело Искровой раз- ряд* Триоды Клистроны Клистроны и множители на кристал- лах (гармо- ники)* Магнетроны (основная ч а- стота) Гармоники магнетрона* Лампа бегущей волны и-юам- па с обрат- ной волной Все длины кТкч (в пере даго- волн щей линии), если кТ > 7гл Для полосы частот = 106 * гц, kTAv^ оо—0,2лм€ 10”5—10“8 вт для полосы частот Д^ 108 гц оо—3 см 10—0,5 вт 50 см—5 мм 100—10“3 * вт 50 см—0,6 мм 10“2—10“9 вт технике сверхвысоких частот применяется только в исклю- чительных случаях вследствие малой мощности Немонохроматичен и маломощен, однако на коротких волнах является одним из немногих существующих источников Удобны на более длинных волнах Очень удобны и допускают пере- стройку частоты на 10% Один из наиболее удобных типов генератора для длин ' волн, меньших 1 см, и самый лучший генератор для спектроскопии в области длин волн короче 4 мм 50 см—3 мм 100—1 вт 3 см—1 мм 1 м—6 мм 10-1—1(Г9 вт 100—10"3 вт в очень малом с очень мощно- регули- диапа- монохроматический ге- волн короче 2,5 мм, Весьма мощные. Часто работают в импульсном режиме большой импульсной стью. Обычно частота руется зоне Хороший нератор но регулировка частоты воз- можна только в очень малом диапазоне По-видимому, характеристики близки к клистрону. Регули- ровка частоты возможна в ши- роком диапазоне * См. гл. 15. и фазах. Частота регулируется изменением напряжения на электродах, так как фаза обратной связи, а следовательно, и частота, которая максимально усиливается, определяются скоростью пучка электронов. Один из образцов такой лампы генерировал колебания с длиной волны от 6 до 7,5 мм и исполь- зовался как усилитель с усилением 20 дб. Выходная мощность такого гене- ратора порядка 10 мет. В табл. 58 приведены характеристики источников сверхвысокой час- тоты, которые были использованы или предложены для радиоспектроскопии. Большие мощности для каждого типа соответствуют работе на низкочастот- ном краю диапазона. Лампы для более высоких частот имеют меньшие раз- меры и соответственно мощность и к.п.д.
364 ГЛ. 14. ТЕХНИКА СВЕРХВЫСОКИХ ЧАСТОТ И ЭЛЕМЕНТЫ ЦЕПЕЙ ______J _ . . _ . ..... .. _ _ --- -- - - _ - _ _ - - § 18. ДЕТЕКТОРЫ В радиоспектроскопии почти всегда используются кристаллические детекторы, хотя в некоторых особых случаях применялись и тепловые. Кри- сталлический детектор (Торрейи Уитмер [347]) состоит из тонкой проволочки, соединенной с кусочком полупроводника (чаще всего это кремний, и иногда германий). Сопротивление в месте контакта для одного направления тока больше, чем для другого, и вольтамперная характеристика сильно нелинейна вблизи нуля; таким образом, при наложении переменного напряжения имеет место выпрямляющее действие. Благодаря тому, что контакт осуществляется в небольшой области, емкость контакта мала и такой выпрямитель может быть использован вплоть до очень высоких частот. Однако в миллиметро- вом диапазоне паразитная емкость, шунтирующая контакт, становится уже существенной. Чувствительность кристалла определяется его сопротивлением прямому и обратному малому току. Она ограничена шумами кристалла. Чувстви- тельности различных кристаллов сильно отличаются друг от друга; типич- ный кремниевый кристалл 1N26, согласованный с волноводом, дает выход- ной ток ~1 ма/мвт. Входное сопротивление такого детектора ~200 ом при падающей мощности 1 мвтгг, при меньших мощностях оно значительно выше. Сопротивления, определяющие качества кристалла на сверхвысоких частотах, отличаются от сопротивлений на низких частотах вследствие шунтирующей емкости и последовательной индуктивности. Таким образом, измерения на низкой частоте могут дать лишь грубую оценку характери- стик кристалла на сверхвысоких частотах. Шумы кристалла можно разделить на два вида. Первый — это тепловой, или джонсоновский, шум, TcTAv, где к — постоянная Больцмана, равная 1,380 • 10“23 джоуль/град, Т — абсолют- ная температура и Av—ширина полосы. Второй вид шума, не так сильно за- висящий от температуры, приблизительно пропорционален квадрату тока, текущего через кристалл, и обратно пропорционален выходной частоте. Таким образом, мощность шумов кристалла дается выражением Р = ( кТ + ) Av, (14.45) где С — постоянная, I — постоянная составляющая тока в амперах, v— выходная частота. При комнатной температуре (20° С) кТ = 4,04 • 10“21 впг/гц. В случае до- статочно хорошего для ./^-диапазона волн кристалла С порядка 10~7 ом. Таким образом, для выходной частоты 30 мггц, которая типична для супергетеро- динного приема, второй член в (14.45) меньше первого при нормальном токе, равном 1 ма или меньше. Однако для простого детекторного приема исполь- зуется более низкая выходная частота и второй член обычно преобладает. Для v = 6000 гц ток I должен быть уменьшен до нескольких микроампер, чтобы дополнительный шум, характеризуемый вторым членом, был меньше тепловых шумов. Такой малый ток кристалла приводит к определенным трудностям. Так как вольтамперная характеристика кристалла достаточно хорошо представляется квадратичной зависимостью I — KV2, где К — некоторая постоянная, а выходная мощность примерно пропорциональна квадрату входной мощности, то ^вых. ~/2~Б4~7)2вх.. Таким образом, для малых изменений АРВХ входной мощности, например вследствие поглощения в газе, изменение выходного сигнала определяется выражением Д/>вых ~ ^вх ДЛх . (14.46 Коэффициент преобразования можно определить как отношение АРВЬ1Х /АРВХ., которое является мерой эффективности выппямляющего действия кристалла.
§18. ДЕТЕКТОРЫ 365 Обычно оно значительно меньше единицы и, как можно видеть из (14.46), уменьшается с понижением уровня мощности. Следовательно, в обычных условиях ток кристалла должен быть достаточно большим, чтобы обеспе- чить хорошее преобразование и чтобы шумы кристалла были больше шумов усилителя. Так как мощность шумов кристалла пропорциональна квадрату тока или входной мощности [см. (14.45)], а выходной сигнал при заданном поглощении в ячейке также пропорционален квадрату мощности [см. (14.46)], то точное значение тока кристалла не существенно для чувствительности и для отношения сигнала к шуму при условии, что ток кристалла велик и шумы кристалла превосходят все другие шумы. Следовательно, небольшой ток кристалла (несколько микроампер) может давать хорошую чувствительность, если используется усилитель с малыми шумами. Для очень больших токов кристалла (более 0,5 ма) коэффициент ваться с ростом тока, это является верхним пределом тока кристалла. преобразования перестает увеличи- Выход Фиг. 96. Детекторные головки. а—настраиваемая головка, б—ненастраиваемая (широкодиапазонная) головка. Шумы, пропорциональные току кристалла, можно рассматривать как возникающие на переменном сопротивлении детектора. Если сверхвысоко- частотные колебания полностью модулированы с частотой v0 и вместо постоян- ного тока через детектор течет переменный ток частоты v0, то шумы, про- порциональные току, будут равны [C72/(v—v0)] Av, а не (C72/v) Av, как сле- дует из формулы (14.45). По этой причине амплитудная модуляция сверх- высокочастотных колебаний не устраняет шумов кристалла в узкой полосе вблизи частоты модуляции v0. На фиг. 96 изображены две типовые детекторные головки для кристал- лов 1N26 (Паунд [331], стр. 171). Головка, изображенная на фиг. 96, а, настраивается на оптимальное согласование на заданной частоте, тогда как другая (фиг. 96, б) широкодиапазонна. Некоторая настройка на краях диапазона может быть осуществлена путем небольшого перемещения кри- сталла в держателе. Так как на высоких частотах нелинейность кристаллов сохраняется, то они используются также для получения гармоник и в качестве смесителей в супергетеродинах. В супергетеродинных приемниках гетеродин должен давать достаточную мощность (приблизительно 1 мет), чтобы обеспечить хороший коэффициент преобразования [см. (14.46)]. Частота гетеродина
366 ГЛ. 14. ТЕХНИКА СВЕРХВЫСОКИХ ЧАСТОТ И ЭЛЕМЕНТЫ ЦЕПЕЙ должна достаточно сильно отличаться от частоты принимаемого сигнала, чтобы исключить влияние шумов, описываемых вторым членом в формуле (14.15) (см. также гл. 15, § 7). Применяются также сварные германиевые кристаллы; они очень чув- ствительны и стабильны, но дают больше шумов, чем кремниевые ([347], гл. 13). При использовании в качестве смесителей они могут дать коэффи- циент преобразования, больший единицы, а выходную мощность (на про- межуточной частоте) больше входной (за счет гетеродина). В более длинно- волновом диапазоне эти кристаллы хорошо работают как генераторы гар- моник . Если мощности регистрируемых сигналов не слишком низки, то хоро- шими детекторами могут служить болометры. Болометр состоит из короткой и тонкой проволочки, которая нагревается сверхвысокочастотным сигна- лом и изменяет свое сопротивление. Если через болометр пропускать не- большой постоянный ток, то изменение сопротивления обнаруживается ш> изменению напряжения. Обычные параметры болометров следующие: сопро- тивление 200 ом, изменение сопротивления 8 ом!мет, максимальная мощ- ность 15 мет, постоянная времени 300 мксек. При токе через болометр 5 ма упомянутое изменение сопротивления дает изменение напряжения 0,04 в на 1 мет мощности сверхвысокочастотного сигнала. Одно из наиболее важных преимуществ болометра перед кристалличе- ским детектором состоит в том, что он дает очень малые шумы на низких (звуковых) частотах. Шумы болометра немного превосходят тепловые шумы, которые для описанного выше болометра составляют ~2 • 10~9 в в полосе 1 гц. Если используется усилитель с шум-фактором 100, то может быть зарегист- рировано изменение мощности сверхвысокочастотного сигнала на 5 • 10-10 вт. Обычно болометры не успевают следовать за изменениями мощ- ности, происходящими с частотой, большей 103 гц (постоянная времени ~10‘4 сек). Однако для более низких частот модуляции они очень чувстви- тельны и удобны. Более подробное рассмотрение конструкций и приме- нений болометров можно найти в работе Монтгомери [241]. СПИСОК КНИГ ПО СВЕРХВЫСОКОЧАСТОТНОЙ ТЕХНИКЕ1) 1. Barlow Н. М., С u 1 1 е n A. L., Microwave Measurements, London, 1950. 2. В г*о n w е 11 А. В., Beam В. Е., Theory and Application of Microwaves, New York, 1947. 3. La mo nt H. R. L, Wave Guides, 3d ed., New York, 1950. 4. MIT Radiation Laboratory Series, Vols. I to 28, members of the staff of the Massa- chusetts Institute of Technology Radiation Laboratory, New York, 1947. 5. Principles of Radar, 3d ed., members of the staff of the Radar School, Massachusetts Institute of Technology, New York, 1952. 6. Moreno T., Microwave Transmission Design Data, New York, 1948. 7. Pollard Ernest C., Julian M. Sturtevant, Microwaves and Radar Electronics, New York — London, 1948. 8. Reich H. J., О r d u n g P. F., К r a u s H. L., S k a 1 n i c k J. G., Microwave- Theory and Techiques, New York, 1953. 9. SarbacherR. I.,EdsonW. A., Hyper and Ultra-high Frequency Engineerings New York — London, 1943 (см. перевод: Сарбахер P. и Эдсон В., Тех- ника сверхвысоких частот, Связьиздат, 1947). 1) Звездочками отмечены работы, добавленные редакторами перевода.—Прим. Ред-
СПИСОК КНИГ ПО СВЕРХВЫСОКОЧАСТОТНОЙ ТЕХНИКЕ 367 10. Skilling Н. Н., Fundamentals of Electric Waves, 2d ed., New York — London, 1948. 11. Slater J. G., Microwave Electronics, New York, 1950. 12. SlaterJ.C., Microwave Transmission, New York, 1942 (см. перевод: G л e т e p Дж., Передача ультракоротких радиоволн, Гостехиздат, М.—Л., 1947). 13. Wind М., Rapaport Н., Handbook of Micro wave Measurements, Polytechnic Institute of Brooklyn Microwave Research Institute, Brooklyn, 1954. 14*. Рамо G. и Уиннери Д., Поля и волны в современной радиотехнике, М. Л., 1950. 15*. Линии передачи сверхвысоких частот, Советское радио, 1951. 16*. Техника измерений на сантиметровых волнах, Советское радио, 1949. 17*. Антенны сантиметровых волн, Советское радио, 1950. 18*. Распространение ультракоротких радиоволн, Советское радио, 1954. 19*. Введенский Б. А., Аренберг А. Г., Радиоволноводы, М.—Л., 1946. 20*. Вайнштейн Л. А., Электромагнитные волны, Советское радио, 1957. 21* Доброхотов Б. А., Радиотехнические измерения на сантиметровых волнах, Советское радио, 1948.
Глава 15 РАД ИОСПЕКТРОСКОПЫ § 1. ОБЩИЕ ПРИНЦИПЫ И ПРЕДЕЛЬНАЯ ЧУВСТВИТЕЛЬНОСТЬ Сверхвысокочастотное поглощение в газах обычно обнаруживается при пропускании сигнала от генератора через длинную волноводную ячейку, содержащую газ, и при измерении величины принимаемого сигнала как функции частоты. Если давление газа достаточно низкое, так что ширина 1Волно- сигнала Отверстие для впуска К мано - газа метру К насосу Детектор Поглощающая я чейка I Г (волновод) *4 Слюдяное Слюдяное окно окно Напряжение, развертки Усилитель Фиг. 97. Схема простого радиоспектроскопа. линий поглощения порядка 1 мггц, то упомянутые измерения удобно производить при периодическом качании частоты генератора с подачей напряжения качания на горизонтально отклоняющие пластины осцилло- графа, а напряжения, соответствующего уровню принимаемого сигнала, — на вертикально отклоняющие пластины. Таким образом, система, изобра- женная на фиг. 97, воспроизводит спектр на экране осциллографа. Частота генератора качается в диапазоне шириной всего от 10 до 50 мггц\ для отыскания линии поглощения или перехода от одной линии к другой частота изменяется вручную. Если, как это обычно и бывает, в качестве генератора применяется отражательный клистрон, то качание частоты по- рядка 30 мггц может быть получено электрическим способом изменением напряжения на отражателе. Тип спектроскопа, показанный на фиг. 97, прост и удобен при усло- вии, что линии поглощения обеспечивают изменения мощности более чем на 0,1%. Однако многим линиям соответствует очень слабое поглощение, так что даже с ячейкой длиной в несколько метров на экране осциллографа приходится наблюдать изменение мощности, обусловленное поглоще- нием в газе, всего в одну миллионную часть или меньше этого. Зависимость выходной мощности генератора от частоты, а также из-
§ 1. ОБЩИЕ ПРИНЦИПЫ И ПРЕДЕЛЬНАЯ ЧУВСТВИТЕЛЬНОСТЬ менение передачи мощности вследствие отражений и образования стоячих волн в волноводе легко могут привести к искажениям. Эти трудности являются главной причиной того, что спектроскопом данного типа воз- можно обнаружение лишь линий с коэффициентом поглощения, большим 10’6 см'1, который обеспечивает 0,1-процентное изменение мощности в по- глощающей ячейке длиной 10 м. Другим типом искажающих флуктуаций является «тепловой шум». Электромагнитное излучение в волноводе и де- текторе, вызванное тепловым возбуждением их электронов, является един- ственным принципиально не устранимым искажающим фактором. Другие причины искажений в принципе могут быть устранены, так что именно тепловые шумы ограничивают ту предельную чувствительность, которой можно достигнуть. Ниже как раз рассматривается этот предел для наимень- шего обнаруживаемого коэффициента поглощения в случае «идеального» спектроскопа, т. е. спектроскопа, чувствительность которого ограничена лишь тепловым шумом. При прохождении мощности PQ через волновод оца уменьшается благо- даря потерям в стенках волновода, а также вследствие возможного погло- щения в газе. Оба эти источника затухания характеризуются коэффициен- тами затухания а0 и агаз>. Таким образом, мощность, прошедшая через волновод длины L, характеризуется выражением Р = Рое-1ао+агаз9\ (15.1) Если газ отсутствует, то P = PQe~a^L, так что изменение мощности, обусловленное газом, равно АР = Poc~aoL (1 — е агазР) агаз LPQe~aQL. (15.2) Здесь экспонента заменена ее разложением в ряд, поскольку нас интересуют очень слабые поглощения, такие, что ага8Л < 1. Чтобы найти минимальное обнаруживаемое поглощение, необходимо также вычислить флуктуации мощности, вызванные тепловым возбуждением. Рассмотрим волновод достаточно большой длины L, в котором при частотах, близких к v, может распространяться только один тип волн. Будем считать, что потери в волноводе отсутствуют и что волновод замкнут накоротко с обоих концов. По существу этот волновод представляет собой объемный резонатор, резонансные частоты которого определяются равенством п = 2Ll\, где X—длина волны, распространяющейся в волноводе, а и—целое число. Поскольку Х^ мало отличается от длины волны в свободном про- странстве (в большинстве практических случаев XQ 1,2Х0), будем считать и пренебрегать изменениями длины волны и скорости распростра- нения J3 волноводе. При этом п будет определяться равенством п = 2Lv/c. Пока кТ > Av, справедлив классический закон равномерного распределения энергии по степеням свободы и средняя энергия каждого типа колебаний равна кТ. Так как число типов волн в частотном интервале dv равно dn/dv = 2L/e, то плотность энергии в этом частотном интервале равна dW __ 2LkT dv с ATJ7 2LkT или ДЖ =------------- (15.3) Каждую стоячую волну можно разложить на две бегущие волны равной амплитуды, распространяющиеся в противоположных направлениях. Энергия каждой волны равна половине энергии стоячей волны, так что полная энергия, перемещающаяся за секунду по волноводу в одном направлении, равна половине плотности энергии на единицу длины, умноженной на ско' рость с, т. е. 2L = кТ Av. (15.4) в Это и есть тепловая мощность в частотном интервале Av, распространи- 24 Ч. Таунс и А. Шавло
370 ГЛ. 15. РАДИОСПЕКТРОСКОПЫ ющаяся в любом направлении по волноводу. Она не зависит волновода и будет такой же и для бесконечного волновода или тического эквивалента—конечного волновода с потерями, или нагруженного на согласованную нагрузку. Например, тепловая поступающая из волновода на согласованный кристаллический от длины его прак- во л ново да, мощность, детектор, описывается выражением (15.4). Если вся система находится в тепловом равновесии, то в свою очередь кристалл должен излучать в волновод такую же мощность. Тепловая энергия кТ^ вызывает флуктуационный сигнал на кристал- лическом детекторе. На первый взгляд может показаться, что сигнал, вызванный поглощением в газе, будет различимым, если изменение мощ- ности, регистрируемое кристаллом, будет больше, чем тепловая мощность кТ^к Однако тепловая мощность связана с напряженностью поля в волноводе, которая складывается с напряженностью поля сверхвысокочастотного сиг- нала, вызывая изменения мощности, регистрируемые кристаллом, значитель- но большие чем кТ^, Для удобства будем считать, что сверхвысокочастотный сигнал, пере- даваемый от генератора сигнала, характеризуется напряжением V2 = 2Z/), где Р — мощность, Z—полное сопротивление волновода, а V — амплитуда напряжения волны, излучаемой генератором сигнала. Такое же напряжение, вызванное тепловым излучением, будет равно (ДЕ)2 = ^ZkTAv, где добавочный множитель 2 необходим вследствие того, что волна теплового излучения существует в каждом направлении распространения вдоль волновода и каж- дая вносит свой вклад в флуктуации напряжения на детекторе. Суммарный поток мощности в волноводе (при отсутствии поглощения в газе) равен 2кТ^. (15.5) Это равенство показывает, что тепловое излучение вызывает изменение мощности на величину, приблизительно равную У РкТ^, что значительно больше, чем сама тепловая мощность, так как обычно Р ъ 1012&rAv. Чтобы сигнал был различимым, изменение мощности должно быть прибли- зительно равным можно получить волновода длины или большим чем РкТ^. Используя наименьший различимый коэффициент L, равный равенство (15.2), поглощения для агаз.*" о У2Р0е~а^кТ^ (15.6) агаз. 2/cTAv Рое ~ “° (15.7) Это выражение минимально при некоторой оптимальной длине волновода ОПТ. — а0 (15.8) при которой агаз. (мин.) ч/ 2kTfo 0 Г р (15.9) о Тот же результат получается при более строгом выводе (Таунс и Гешвинд [350], а также Горди [299], Колс [474]). Для определения резонанса в газе вместо поглощения можно исполь- зовать также и явление дисперсии или изменения диэлектрической по- стоянной. Можно показать (Таунс [696]), что предельная чувствительность в этом случае будет той же, что и в случае поглощения.
§ 1 ОБЩИЕ ПРИНЦИПЫ И ПРЕДЕЛЬНАЯ ЧУВСТВИТЕЛЬНОСТЬ 371 __ . — I— А-l дй- Д. f"! _________________________ _______- ____• - ______________________________• — —. »____ - -т--- •• ——— - — ——---------—— — Оптимальная длина волновода L = 2/aQ обычно равна от 5 до 30 м, так как а0 10~3 см'1. Если мощность сигнала в волноводе равна 1 мет, а полоса пропускания детектора 30 гц, то наименьший различимый коэф-* фициент поглощения будет следующим: агаз. (мин.) 10~10 см'1. Чувстви- тельность обычных спектроскопов не достигает этой величины; наибольшая чувствительность для полосы пропускания 30 гц примерно в 30 раз меньше. Практическая чувствительность радиоспектроскопов, кроме принци- пиального ограничения — тепловых флуктуаций, обычно ограничена еще одним из следующих факторов: 1) случайными флуктуациями мощности, возникающими благодаря: а) шумам, кроме обычных тепловых шумов, вызванным током, теку- щий через кристалл; б) шумам генератора, или изменениям выходной мощности генератора; в) шумам в усилительных цепях; 2) изменениями мощности при изменении частоты в результате: а) зависимости мощности генератора от частоты; б) изменения с частотой коэффициента передачи волновода, погло- щающей ячейки и детектора; 3) потерями при преобразовании в кристаллическом детекторе, т. е. поте- рями мощности при преобразовании детектором сверхвысокочастотного сигнала в сигнал более низкой частоты. Первый и третий факторы обычно принимаются в расчет введением коэффициента шума А, или шум-фактора, на величину которого изменяется отношение мощности шумов к мощности сигнала, проходящего через усили- тельные цепи. Так, для N = 1 мощность сигнала, равная kT&v, будет равна мощности шумов, но для N --=20 мощность сигнала должна быть в 20 раз больше, чтобы быть равной мощности шумов. Поэтому для реальной системы выражение (15.9) принимает вид __ 9 / 2kT^N агаз (мин ) — I/ р (15.10) Шум-фактор А’ в некоторых пределах зависит от мощности и частоты. В обыч- ном радиоспектроскопе N равно 103; это значение получено на основе того факта, что наблюдаемая величина осгаз. (МИН.) в 30 раз больше идеальной величины. То, что шум кристалла, а следовательно, и шум-фактор умень- шаются с уменьшением тока, означает, что для оптимальной чувствитель- ности волновод должен быть несколько более длинным, чем вытекает из (15.8). Однако из (15.7) следует, что при небольших отличиях длины от оптимальной чувствительность меняется мало, так что точное значение оптимальней длины не является существенным. Обычно самым неприятным источником случайных шумов является детектор, у которого шум на низких частотах много больше тепловых шумов (см. гл. 14); очень важно выбрать кристаллы с низким уровнем шумов. Шумы генераторной лампы обычно меньше шумов кристалла, однако некото- рые клистроны имеют области частот, некоторых шум велик (чаще всего на краю зоны генерации). Шумы генератора в случае необходимости всегда могут быть уменьшены с помощью мостовой схемы или систем компенсации. Наиболее трудноустранимым источником систематических изменений мощности с частотой являются отражения, или стоячие волны в погло- щающей ячейке, которые изменяют коэффициент передачи мощности от гене- ратора к кристаллу. Изменение частоты генератора приводит к изменению отраженного сигнала, что вносит искажения в полезный сигнал. Если длина волноводной ячейки равна L, а отражения появляются вблизи концов ячейки, то максимумы и минимумы будут повторяться каждый разт когда частота генератора изменится на c/2Z. Если ячейка длинная, эти отра- жения вызовут узкие выбросы, которые очень похожи на линии поглощения. 24*
ГЛ. 15. РАДИОСПЕКТРОСКОПЫ Эти выбросы могут быть уменьшены введением аттенюатора между двумя источниками отражений. Хорошо согласованный аттенюатор может умень- шить такого типа изменения мощности до величины 0,1%, но даже такие выбросы затрудняют определения поглощения в газе, если оно много меньше этой величины. Таким образом, простой радиоспектроскоп, схема которого изображена на фиг. 97, пригоден^ лишь для изучения сильных линий по- глощения. Отличить линии поглощения от шумов или отражений можно с помощью электрических фильтров. В волноводе, который имеет не очень большую длину, отражения вызывают более медленные изменения мощности с изменением частоты, чем линия поглощения, так что изменения мощности, обусловленные отражениями, могут быть устранены с помощью фильтра, пропускающего лишь высокие частоты. Так как шумы проявляются на всех частотах, то большая часть шумов может быть устранена отфильтро- выванием всех частот, больших, чем необходимо для прохождения линии поглощения. Часто шумы с успехом могут быть устранены при медленном качании частоты генератора в небольшом диапазоне около линии поглоще- ния и срезании всех частот, примерно в 10 раз больших частоты качания; оставшаяся полоса частот достаточна для воспроизведения линии. Если частота качания равна v0, то полоса воспроизводимых частот будет 10 v0, и если спектральная плотность шумов PI Av постоянна, как в случае тепловых шумов, то v0 должна быть выбрана как можно более низкой, чтобы полоса воспроизводимых частот была наименьшей. С другой стороны, если пре- обладают шумы кристалла, то мощность шумов зависит от v. Из равенства (14.45) вытекает, что спектральная плотность шумов равна P/^=Ch, где С — постоянная величина. Полная мощность шумов в полосе пропускания дается интегралом V2 — <1ч = СР log—. J 6 'Ч Vl Нижний предел vx для пропускаемой частоты должен быть не более чем в 2—3 раза больше частоты качания v05 а высшая частота ненамного меньше 10 v0. Следовательно, P = CI* log^~C72 log 5 и не зависит от частоты качания. Эта независимость мощности шумов от частоты качания (с соответствующей фильтрацией) имеет место лишь в тех случаях, когда преобладающее значение лмеют шумы кристалла. Однако когда существенны какйе-либо другие источники шумов, качание с низк-ой частотой сохраняет свои преимущества. На первый взгляд может показаться, что модуляция мощности кли- строна высокой частотой (т. е. порядка 100 кгц) и усиление сигнала частотой 100 кгц позволит разделить сигнал и шумы кристалла, так как шумы кристалла имеют максимум на низкой частоте, что следует из (14.45). Однако, к сожалению, такая система не дает особых преимуществ, потому что шумы кристалла ведут себя так, как если бы они возникали в переменном сопротивлении, и максимум шумов всегда будет на частоте тока, протекаю- щего через кристалл. Модуляция амплитуды сверхвысокочастотного сигнала частотой 100 кгц приводит к тому, что максимум шума будет на частоте 100 кгц: никакого увеличения о ошения сигнала к шуму это не дает (см. гл. 14, § 18). § 2. ЧАСТОТНАЯ МОДУЛЯЦИЯ ГЕНЕРАТОРА Отношение сигнала к шуму может быть значительно увеличено, если в добавление к низкой частоте качания осуществить небольшую модуляцию частоты клистронного генератора с частотой порядка 100 кгц (Горди [299],
2 ЧАСТОТНАЯ МОДУЛЯЦИЯ ГЕНЕРАТОРА Хершбергер [307]). Для этой цели на клистрон подается дополнительное синусоидальное или прямоугольное напряжение качания. Если в какой- нибудь момент частота клистрона совпадет с максимумом линии поглощения, а на отражатель подан импульс напряжений, то частота клистрона сдвинется, поглощение исчезнет и на кристалл попадет большая мощность. При моду- ляции частотой 100 кгц линия появится и исчезнет 100 000 раз в 1 сек. При наличии линии поглощения модуляция с частотой 100 кгц проявится в виде пульсаций тока кристалла, которые могут быть усилены резонансным уси- лителем. Если усилитель настроен на частоту 100 кгц, то усиливаться будут лишь те компоненты шума, которые на- ‘ ходятся около этой частоты, а они значи- тельно меньше низкочастотных компонент. Отметим, что такая частотная модуляция не вызывает большой модуляции тока кристалла, как это было бы в случае амплитудной модуляции сигнала гене- ратора. Сильные изменения выходной мощно- сти при изменении частоты, как, напри- мер, вызванные отражениями обычного типа, также могут иметь составляющие с частотой 100 кгц, которые часто оши- бочно принимаются за линии поглощения. Изменения коэффициента передачи мощно- сти, вызванные отражениями, обычно бо- лее медленны, чем те, которые вызваны линиями поглощения, и поэтому их можно отличить. Однако изменения мощности вследствие отражений являются существен- ным ограничением предельной чувстви- тельности спектроскопа этого типа. На фиг. 98 показаны формы тока кри- сталла для спектроскопа простого типа и для спектроскопа с частотной или двой- ной модуляцией. Если отклонение частоты клистрона больше ширины линии погло- щения, то линия появляется дважды (фиг. 98, в), причем фаза выходного сигнала от- личается на 180°. Если смещение частоты клистрона при модуляции мало по сравнению с ши- риной линии, то частотномодулирован- Чи ст от а (или время) юн Бремя Время Фиг 98 Линия поглощения (а) П форма соответствующих сигналов. б—простой спектроскоп, в—спектроскоц с частотной модуляцией (большая ампли- туда) источника сверхвысокой частоты и медленным качанием частоты, г—то же, что и в, но модуляция с малой ампли- тудой ные составляющие тока кристалла про- порциональны наклону кривой поглощения. Можно сказать, что кривая «дифференцируется'), и в точках наибольшего наклона касательной появ- ляются два максимума сигнала на частоте модуляции; в максимуме погло- ;ения выходной сигнал равен нулю. Для линии, имеющей форму Лорентца и представленной первым членом выражения Ван-Флека и Вайскопфа [см. (13.19)], эти пики окажутся на расстоянии Av/|/3ot центра линии погло- щения, где Av ширина линии. Частотная модуляция прямоугольными импульсами, как было принято выше, дает наиболее точное воспроизведение формы линии или ее производ- ных (Хартц и Ван-дер-Циль [494]). Однако для простоты можно использовать и синусоидальную модуляцию (Горди и Кесслер [222], Уотс и Вильямс [268]), при этом уменьшение чувствительности будет небольшим, но форма? линии исказится.
3U ГЛ 15. РАДИОСПЕКТРОСКОПЫ § 3. МОЛЕКУЛЯРНАЯ МОДУЛЯЦИЯ ЭЛЕКТРИЧЕСКИМ ПОЛЕМ При наложении электрического поля частоты поглощения полярной молекулы сдвигаются благодаря эффекту Штарка (см. гл. 10). Если в неко- торый момент частота клистрона совпадает с максимумом линии поглоще- ния, то при наложении электрического поля поглощение уменьшится. Таким образом, помещая газ в периодически прерываемое электрическое поле, можно получить высокочастотную модуляцию (Юз и Вильсон [230], Мак-Афи, Юз, Вильсон [423]). Кроме ослабления шумов кристалла и дамп, Генератор сигнала Генератор развертки zz| Детектор Напряжение электрической модуляции (100 кгц) Фиг. 99. Поперечное сечение волновода, предназна- ченного для молекулярной модуляции электрическим полем (а), и блок-схема спектроскопа с молекулярной модуляцией электрическим полем (б). этот метод имеет очень большое преимущество, заключающееся в том, что спектроскоп будет почти нечувствительным к систе- матическим изменениям мощности, вызванным лю- бой из причин, за исклю- чением поглощения в газе. Отражения и изменения мощности клистрона, свя- занные с низкочастотным качанием частоты при вы- сокочастотной модуляции, обычно вызывают очень слабые мешающие сигна- лы. Этот тип спектроскопа был предложен Юзом и Вильсоном [230]. В спектроскопе с мо- лекулярной модуляцией электрическим полем поч- ти всегда используется мо- дуляция прямоугольными импульсами, причем в промежутках между сосед- ними импульсами поле равно нулю. В течение этого полупериода кривая поглощения имеет такую форму, какая будет для несмещенной линии, тогда как в течение следующего полупериода появляется спектр Штарка. С по- мощью фазового детектора на экране осциллографа видна как линия погло- щения,. так и перевернутая кривая, обусловленная эффектом Штарка. Эта кривая может быть также использована для идентификации переходов, или измерения дипольного момента молекул. На фиг. 99 изображены поперечное сечение волноводной ячейки, при- меняемой для молекулярной модуляции электрическим полем, и блок-схема установки. Такой спектроскоп был описан несколькими авторами (Стренд- берг, Вентинк и Кил [445], Мак-Афи, Юз и Вильсон [423], Шарбо [548]). Ячейка обычно представляет собой отрезок волновода длиной ~3 м, ибо оптимальная длина уменьшается благодаря сильному затуханию в штарков- ской пластине и изоляторах, которые ее поддерживают. Ячейкой может слу- жить обычный волновод, в центре которого параллельно широким стенкам волновода, т. е. перпендикулярно сверхвысокочастотному электрическому полю, помещается плоская пластина. Пластина поддерживается полосками хорошо изолирующего материала, например полистирола или тефлона, в которых прорезаны направляющие пазы. Вывод от электрода осуще- ствляется при помощи проводника, соединенного с герметическим контак- том в боковой стенке волновода и с винтом, ввернутым в пластину. .Для
§ 3 МОЛЕКУЛЯРНАЯ МОДУЛЯЦИЯ ЭЛЕКТРИЧЕСКИМ ПОЛЕМ 375 высоких температур вместо пластмасс лучше использовать другой материал для изолятора, а именно полоски слюды (Рюгер, Лайонс и Наккольс [680]). В большинстве случаев поперечные размеры волновода определяются передаваемой длиной волны,^но иногда, чтобы уменьшить плотность сверх- высокочастотной энергии и таким образом избежать насыщения, удобно иметь большие размеры. Однако большие размеры требуют большей величины напряжения для достижения данной напряженности поля. Достаточно большая величина напряженности модулирующего поля необходима для того, чтобы все составляющие штарковского спектра были смещены, если это возможно, более чем на ширину линии. С другой стороны, некоторые из со- ставляющих (обращенные фазовым детектором) будут совпадать с основной линией и вычитаться из нее. Обычно для линии с малой величиной J для получения эффекта Штарка первого порядка достаточно напряженности по- рядка нескольких вольт на сантиметр. В случае эффекта Штарка второго порядка, могут потребоваться поля от нескольких сотен до нескольких тысяч вольт на сантиметр. Жесткие требования к генератору прямоугольных импульсов обуслов- лены емкостью между центральной пластиной и волноводом, которая может достигать величины 1000 пкф. Генератор должен иметь низкое выходное сопротивление и быть способным давать большой ток на выходе. В одном из таких генераторов, изготовленном Гешвиндом для лаборатории излуче- ния Колумбийского университета, синусоидальное напряжение от генера- тора на 100 кгц, преобразуется в прямоугольные импульсы путем отсечки в нескольких каскадах усилителя на пентодах, работающих в режиме насы- щения. Необходимую низкую величину сопротивления на выходе обеспечи- вает конечный каскад, состоящий из катодного повторителя на двух лам- пах 829В или ЗЕ29, включенных параллельно. Дополнительное устройство, состоящее из регулируемого источника постоянного напряжения, обеспечи- вает совпадение начала прямоугольного импульса с моментом, когда напря- жение между штарковским электродом и волноводом равно нулю. Для линий, обладающих лишь слабым эффектом Штарка второго порядка, иногда удобно устанавливать постоянное напряжение таким образом, чтобы в от- сутствие прямоугольного импульса напряжение было на несколько сотен вольт выше нуля. Так как эффект Штарка второго порядка пропорционален квадрату поля, то указанная разность напряжений вызывает большую моду- ляцию при большей напряженности постоянного поля. В другом типе генератора прямоугольных импульсов (Хедрик [399, 624], Шарбо [548]) используются две группы выходных ламп, вклю- ченные параллельно. Одна группа, соединенная с высоковольтным источни- ком напряжения, заряжает емкость штарковского электрода, а вторая группа разряжает эту емкость в течение второго полупериода. Обе группы выходных ламп запускаются в нужные моменты блокинг-генератором, син- хронизируемым синусоидальным напряжением той же самой частоты, что и прямоугольное напряжение. Если напряжение прямоугольной формы должно быть очень близко к нулю в течение одного полупериода, то необходимо использовать доба- вочный фиксирующий диод. Так, например, аноды одной группы запускае- мых выходных ламп могут находиться под высоким положительным напря- жением, а катоды другой группы — под напряжением около —40 в. Фиксирующие диоды присоединяются к земле так, чтобы напряжение не могло уменьшиться до отрицательной величины, а сразу устанавливалось около нуля. Этот тип схемы может обеспечить лучшую форму и более высокое напряжение импульсов прямоугольной формы на высоких частотах, чем усилитель с отсечкой, но при изменении частоты необходимо пере- страивать блокинг-генератор.
376 ГЛ. 15. РАДИОСПЕКТРОСКОПЫ § 4. РЕЗОНАНСНЫЕ УСИЛИТЕЛИ Усилители, настроенные на частоту модуляции, должны обладать значительным коэффициентом усиления и достаточно низким уровнем шумов. Так как сигнал наиболее слабый в первом каскаде усиления, то именно этот каскад наиболее критичен с точки зрения шумов. Действительно, напряже- ние сигнала на входе может быть равно уровню шумов, который для полосы частот 30 гц при нескольких сотнях микроампер тока кристалла равен при- мерно 10"9в. Значительное увеличение напряжения сигнала может быть достигнуто использованием последовательных резонансных входных цепей типа изображенных на фиг. 100, настроенных на частоту модуляции. Это устройство можно рассматривать как четырехполюсник, согласующий малое сопротивление кристалла (от 300 до 5000 ом) с большим входным сопротивле- нием усилителя. Так как выходное сопротивление согласующего четырех- полюсника велико, то кабель, соединяющий его с усилителем, должен иметь Вход от кристалла 0,1 пкф (конденсатор проходного типа) Ток кристалла Выход к усилителю Фиг. 100. Резонансная входная цепь усилителя. небольшую длину и малую емкость. Очень важно обеспечить надежную экра- нировку четырехполюсника. Схема на фиг< 100 включает в себя также отдель- ный фильтр, пропускающий низкие частоты, который позволяет измерять постоянный ток кристалла. Если во избежание насыщения необходимо работать при низких уровнях мощности, таких, что шумы кристалла и сигнал будут малыми, то за резонансной входной цепью может стоять каскад усилителя, использующий лампу с низким уровнем шумов, например 12AY7 (Гуд [489]). При такой комбинации шумы усилителя лишь немногим больше тепловых шумов сопротивления, равного по величине сопротивлению кри- сталла, т. е. шум-фактор усилителя будет немногим больше единицы. Обычно легко проверить, является ли усилитель достаточно «бесшум- ным». Если усилитель «бесшумный», то уменьшение тока кристалла долж- но вызвать уменьшение шумового напряжения в усилителе или на осцил- лографе, которое приблизительно пропорционально изменению тока. Такое уменьшение свидетельствует, что источником шумов является или клистрон- ный генератор, или кристалл; обычно это шум кристалла. Существуют различные типы усилителей, настроенных на частоту модуляции. Можно использовать обычный широкополосный предварительный усилитель, за которым следует резонансный низкочастотный радиоприем- ник. Специально изготовленные усилители могут быть несколько проще, поскольку нет необходимости в настройке приемника и в широкой полосе пропускания предварительного усилителя. Возможны многие другие ком- бинации усилителей; некоторые из них были описаны (Стрендберг, Вен- *гинк и Кил [445], Мак-Афи, Юз и Вильсон [423], Шарбо [548], Гуд [4891). Чтобы снизить шумы в усилителе, его полоса пропускания должна быть как можно более узкой. Однако при этом линия не будет в достаточной сте- пени воспроизведена, если амплитуда качания частоты клистрона не будет
§ 4. РЕЗОНАНСНЫЕ УСИЛИТЕЛИ 577 Модулирующее напряжение от фазо- вращателя Сигнал Выход иг. 101. Схема фазового детектора в классе А. В течение следующего полу- уменьшена. Более того, слишком узкая полоса пропускания усилителя может привести к ошибкам при измерении частоты [489]. Необходимое отношение ширины полосы пропускания частот к частоте качания для хорошего вос- произведения линии неоднозначно, но обычно оно равно 20. На экране осциллографа с длительным послесвечением нетрудно осуществить качание с частотой, меньшей 1 гц. Если на выходе приемника используется самописец, то медленное изме- нение частоты клистрона может осуществляться при помощи мотора, так что запись линии может происходить еще более медленно. В этом случае можно использовать полосу пропускания частот в 1 гц. Так как шумовая мощность пропорциональна полосе частот, то для хорошей чувствитель- ности необходимы узкая полоса и медленное качание. Такая узкая эффек- тивная полоса пропускания частот наиболее просто достигается с помощью фазового детектора (или, как его иногда называют, синхрон- ного усилителя). На фиг. 101 изображена схема простого фазового детек- тора. Сигнал поступает на управляющую сетку пентода усилителя. На антидинатрон- ную сетку через фазовраща- тель подается высокое напря- жение (от 10 до 100 в в за- висимости от типа лампы) от модулирующего генератора. В течение одного полупериода модулирующего напряжения лампа работает как усилитель периода синхронизирующее напряжение запирает лампу. При отсутствии сигнала анодный ток состоит из последовательности импульсов, по одному на каждый период модуляции. Когда приходит сиг- нал той же самой частоты и фазы, импульсы анодного тока увеличиваются, а когда сигнал придет в противофазе — импульсы уменьшаются. Сопротивле- ние нагрузки R и блокировочный конденсатор С дают на выходе напряжение, определяемое средней величиной этих импульсов; время усреднения опре- деляется постоянной RC. Таким образом, модулированный по частоте сиг- нал в зависимости от фазы будет или увеличивать, или уменьшать это усред- ненное выходное напряжение. Сигнал любой другой частоты не будет иметь определенной фазы по отношению к напряжению синхронизации и, таким образом, не будет влиять на средний анодный ток или выходное напряжение. Если постоянная времени RC недостаточно велика, то мешающие сиг- налы или шумы на частотах, близких к частоте модуляции, могут вызвать флуктуации выходного напряжения. Флуктуации проявляются как неустой- чивые сигналы с частотой модуляции, появляющиеся во время качания. Легко показать, что чем больше постоянная времени 7?С, тем ближе частота мешающих сигналов должна быть к частоте модуляции, чтобы дать сигнал, и тем уже эффективная полоса пропускания. На фиг. 102 изображены формы сигналов в различных точках спектро- скопа с молекулярной модуляцией электрическим полем, в котором исполь- зованы резонансный усилитель и фазовый детектор. Фазы указаны сло- вамц «выключено» и «включено», относящимися к тем полупериодам моду- ляции, при которых высокое напряжение соответственно равно или не равно нулю. Напряжение на выходе соответствует как линии поглощения, так и штар- ковским компонентам. Штарковская компонента имеет обратный знак по
ГЛ. 15. РАДИОСПЕКТРОСКОПЫ отношению к основной линии. Предполагается, что линия, изображенная на фиг. 102, имеет лишь одну штарковскую компоненту, но в общем случае их может быть несколько. Чтобы вместе с фазовым детектором указанного типа использовать самописец, средний анодный ток в отсутствие сигнала должен быть сбалансирован при помощи вспомогательного источника на- пряжения, которым может служить потенциометр, присоединенный к источ- нику анодного напряжения. Для большей стабильности балансирующее напряжение может сни- маться со второго фазового детектора, фаза Время—>- Модулирующее напряжение выключено (несмещенная линия) которого выбирается такой, чтобы при приеме сигнала анодные токи первого и вто- рого детекторов протекали в противоположных направле- ниях (Мак-Афи, Юз, Вильсон [423]). Для линейности и ста- бильности можно использо- вать отрицательную обрат- ную связь (Наккольс и Рюгер [800]). Основное преимущество синхронного усилителя за- ключается в том, что он обес- печивает очень узкую полосу пропускания на любой из частот. Если фазовый детек- тор используется как часть усилительной системы, то эф- фективная полоса пропуска- ния, т. е. полоса, в которой принимается шумовой сигнал, обратно пропорциональна по- стоянной времени: ли Модулирующее напряжение включено (штарковская компонента) Время Время Время Врем Фиг 102. Формы сигналов в спектроскопе с моле- кулярной модуляцией электрическим полем и фа- зовым детектором. а—на кристалле; б—на выходе резонансного усилителя, в—на выходе детектора (очень малая постоянная времени); а—на заходе детектора (ббльшая постоянная времени); д—на выходе детектора (очень большая постоянная вре- мени). 2~~ RC ’ (Подразумевается, что Дуа— самая узкая полоса системы, что почти всегда имеет ме- сто.) При отсутствии синхро- низации сигнал просто прой- дет через усилитель с полосой затем будет выпрямлен обычным детектором, за которым следует фильтр с постоянной времени RC или полосой Av2. При этом эффективная полоса частот будет значительно больше Д\>2. Это вызвано тем, что пары шумовых компонент во всей полосе пропускания усилителя Ду19 смешиваясь в детекторе, дают в сумме частоты, лежащие в пределах полосы Д^2. Эффективная полоса этой системы равна }/*ДухДу2, так что шумовая мощность может быть значительно больше той, которая получается при применении синхронного усилителя. Если постоянная времени детектора очень велика по сравнению с пе- риодом качания, то выходное напряжение не сможет достаточно быстро изме- няться и точно воспроизводить форму линии. В этом случае линия будет уширенной и уменьшенной по высоте. Кроме того, максимум ее при качании будет сдвигаться и попадать в точку, соответствующую совсем другой частоте. Если для уменьшения шумов используется большая постоянная време- ни (т. е. узкая полоса пропускания), то скорость прохождения линии должна
§ 6 ВЫБОР ЧАСТОТЫ МОДУЛЯЦИИ ДЛЯ СПЕКТРОСКОПОВ 379 быть соответственно уменьшена. Максимальное увеличение отношения сиг- нала к шуму определяется флуктуациями частоты клистрона. Для даль- нейшего увеличения этого отношения необходимо увеличение стабильности генератора путем стабилизации частоты с помощью внешнего эталон- ного резонатора или гармоник кварцевого генератора. § 5. СПЕКТРОСКОПЫ С МОЛЕКУЛЯРНОЙ МОДУЛЯЦИЕЙ МАГНИТНЫМ ПОЛЕМ В случае парамагнитных молекул, например NO, О2, NO2, С1О2 и свобод- ных радикалов, по аналогии с модуляцией электрическим полем можно осуществить модуляцию магнитным полем. Для наложения переменного магнитного поля волновод помещается в соленоид. Катушка Стекло Соленоид Разрезной Стеклянная волновод трубка I) и г. 103 Ячейки для молекулярной модуляции магнит- ным полем Если частота модуляции не очень низкая, то волновод необходимо раз- резать вдоль, чтобы устранить вихревые токи; эта щель может быть сделана в центре широкой стенки волновода без искажения сверхвысокочастотного поля. Стеклянная трубка, окружающая волновод, служит в качестве кар- каса для намотки катушки и удерживает исследуемый газ в области волно- вода (фиг. 103). При частотах модуляции, меньших 1000 гц, продольная щель в волноводе, а следовательно, и стеклянная оболочка не нужны. Так как при высоких частотах на индуктивности трудно получить прямоугольную форму тока, то можно использовать синусоидальную моду- ляцию с таким добавлением постоянного тока, чтобы одно крайнее значение амплитуды синусоиды оказывалось примерно при поле, равном нулю. Если мы хотим получить большие токи, то катушка должна быть частью последо- вательной резонансной цепи. § 6. ВЫБОР ЧАСТОТЫ МОДУЛЯЦИИ ДЛЯ СПЕКТРОСКОПОВ Хотя при возрастании частоты модуляции шумы кристалла уменьшаются (см. (14.45)1, кажущаяся ширина линии увеличивается (см. гл. 10). Бла- годаря прямоугольной модуляции ширина линии несколько больше, чем частота модуляции, так что для узких линий, с которыми обычно стал- киваются в радиоспектроскопии, частота модуляции, много большая 100 кгц, ^пользуется редко. Для особенно малого расстояния между линиями могут потребоваться даже более низкие частоты модуляции, хотя шумы кристалла при этом возрастут. Какая бы ни была частота модуляции, усилитель должен иметь по воз- можности наименьший шум-фактор; его шум должен быть меньше шумов кристалла. В этом случае уменьшение уровня сверхвысокочастотной мощ- ности вызовет уменьшение сигнала, а следовательно, и шумов. Таким обра- зом, отношение сигнала к шуму, грубо говоря, не зависит от уровня мощ- ности. Иногда для спектроскопов с высокой разрешающей способностью требуются очень низкие уровни мощности, чтобы избежать уширения линии благодаря насыщению, и тогда могут понадобиться специальные меры пред- осторожности для входных цепей усилителя. Если используется такой
380 ГЛ 15 РАДИОСПЕКТРОСКОПЫ низкий уровень мощности, что ббльшая часть шумов обусловлена усилителем, то шум не будет зависеть от сигнала. В этом случае для любого исследуемого сверхвысокочастотного поглощения сигнал будет пропорционален уровню мощности и, таким образом, чувствительность также пропорциональна мощ- ности. § 7. СУПЕРГЕТЕРОДИННЫЙ ПРИЕМ При низких уровнях мощности коэффициент полезного действия кри- сталлов является низким, так как их выходное напряжение приблизительно пропорционально квадрату амплитуды высокочастотного сигнала. В этих случаях для получения наибольшего отношения сигнала к шуму исполь- зуется метод супергетеродинного приема. Кроме того, если промежуточная частота достаточно велика (например, от 30 до 60 мггц). то шумы кристалла в пределах полосы усилителя промежуточной частоты практически умень- шаются до уровня тепловых шумов. При супергетеродинном приеме необходим вспомогательный сверхвысоко- частотный генератор, частота которого выбирается такой, что разность между частотой сигнала и частотой гетеродина сохраняется постоянной. Частота гетеродина может изменяться синхронно с частотой генератора сигнала при помощи дискриминатора и системы автоматической подстройки частоты (Пол- лард и Стартевант [330], гл. 8, § 3, Гешвинд [611]), и при изменении частоты генератора сигнала разность между его частотой и частотой гетеродина всегда такова, что на выходе смесителя мы получаем желательную проме- жуточную частоту. Для супергетеродинного спектроскопа необходимы отдельный генератор и система автоматической подстройки частоты, это делает его более слож- ным по сравнению с простым спектроскопом. Обычно гетеродин может авто- матически следовать за частотой сигнал-генератора только в пределах до- вольно ограниченного диапазона. Кроме того, гетеродин является источником добавочных шумов, хотя этот шум всегда может быть уменьшен примене- нием балансного смесителя (Паунд [331]) § 8. МОСТОВЫЕ СПЕКТРОСКОПЫ Для уменьшения шумов кристалла может быть использован или супер- гетеродинный прием, или модуляционный метод. Однако сигнал, поступаю- щий от генератора, значительно больше полезного сигнала, вызванного поглощением в газе. Он всегда присутствует на выходе смесителя и усили- вается вместе с полезным сигналом. Таким образом, насыщение усилителя благодаря несущему сигналу может наступить раньше, чем полезный сигнал достигнет желательного уровня. Кроме того, слабые флуктуации в источнике питания или в усилителе добавляют шумы к несущему сигналу, которые легко могут быть приняты за изменения уровня сигнала, вызванные погло- щением в газе. Чтобы уменьшить несущий сигнал по сравнению с полезным сигналом, можно использовать схему балансного моста. Соответствующая схема изобра- жена на фиг. 104. Сигнал от генератора разделяется при помощи первого двойного тройника на две части, которые идут по двум волноводным плечам. Одним плечом является поглощающая ячейка, а другое плечо делается как можно более похожим на первое, хотя для окончательного баланса фазы и затухания необходимо принимать специальные меры. Второй двойной тройник соединяет выходы волноводов таким образом, чтобы на смеситель попадал сигнал, являющийся разностью сигналов, передаваемых обоими плечами. Разностный сигнал смешивается с сигналом гетеродина, давая сигнал промежуточной частоты, который затем усиливается в резонансном усилителе промежуточной частоты с фиксированной настройкой
§ 9. СПЕКТРОСКОПЫ С ВЫСОКОЙ РАЗРЕШАЮЩЕЙ СПОСОБНОСТЬЮ 381 Во втором смесителе суммарный сигнал от обоих плечей второго двойного тройника смешивается с сигналом от гетеродина, давая напряжение второй промежуточной частоты. Этот сигнал используется в качестве синхрони- зирующего разностного, напряжения и также подается на дискриминатор для подстройки частоты гетеродина. Окончательно напряжение с выхода фазового детектора подается на осциллограф или самописец. Было отмечено, что применение моста позволяет использовать супер- гетеродинный приемник без перегрузки усилителей промежуточной частоты. Еще одно преимущество применения мостовой схемы заключается в том, что любой шум генератора сигнала появляется в равной степени в обоих плечах Поглощающая ячейка Генератор сигнала 2\\4 Согласованная нагрузка Генератор развертки Смеси- тель Усилитель промежу- точной частоты ТЕГ/1"1".1 „ 1 ::;:'zzzy и Балансирующее 11 смеситель автомати плечо Осцилло граф ческой подстройки' частоты I Гетеродин ^Щение_ с^нхро^^\ Фазовый - -.-..—....детектор Автоматическая подстройка частоты Фиг. 104. Блок-схема балансного радиоспектроскопа. Многие детали (например, аттенюаторы и фазовращатели) для простоты не указаны моста и таким образом взаимно компенсируется. Кроме того, можно добиться, что отражения в плечах моста также будут компенсироваться, хотя отраже- ния вне моста не уничтожаются. Спектроскоп с мостовой схемой гораздо сложнее в изготовлении и настройке, чем модуляционный спектроскоп. Его баланс может быть надежным лишь в небольшом диапазоне частот, так как оба его плеча не могут быть абсолютно идентичными. Таким образом, с помощью мостового спек- троскопа очень трудно обнаружить неизвестные линии. Однако, обладая высокой разрешающей способностью, он очень эффективен^ при исследова- нии уже известных линий; при таких исследованиях очень важными свой- ствами являются отсутствие погрешностей, вызванных модуляцией, и способ- ность работать на очень малых уровнях мощности для предотвращения насыщения. § 9. СПЕКТРОСКОПЫ С ВЫСОКОЙ РАЗРЕШАЮЩЕЙ СПОСОБНОСТЬЮ При некоторых исследованиях важно иметь как можно большую раз- решающую способность, даже за счет дополнительных усложнений схемы. В то же самое время желательно, чтобы потери в чувствительности были не очень велики. Основными причинами, определяющими ширину линии, являются следующие (ср. гл. 13): 1) столкновения с другими молекулами (уширение вследствие давления), 2) столкновения со стенками волновода, 3) уширение за счет модуляции, 4) эффект насыщения,
ГЛ. 15. РАДИОСПЕКТРОСКОПЫ 5) допплеровское уширение, 6) флуктуации частоты генератора. Из этих причин 1-, 2-, 4- и 5-я были рассмотрены в гл. 13, а 3-я описана в гл. 10. Уширение вследствие давления может быть снижено до желательной величины достаточным уменьшением давления газа. Давление газа влияет в основном на ширину линии, поэтому уменьшение давления не приводит к уменьшению высоты пика [ср. (13.19)]. Однако если ширина линии зна- чительно превышает ту величину, которая может быть обусловлена дав- лением газа, то высота наблюдаемого пика пропорциональна интегралу интенсивности и, таким образом, уменьшается при дальнейшем уменьше- нии давления. Поэтому в спектроскопах с высокой разрешающей способ- ностью давление газа выбирается таким малым, чтобы оно больше не являлось ограничивающим фактором. Обычно наиболее трудно умень- шить уширение линии, вызванное эффектом Допплера, так что давление газа подбирается таким, чтобы ширина линии была меньше, чем предполагаемая допплеровская ширина линии. При таких низких давлениях столкновения со стенками волновода более вероятны,! чем столкновения с молекулами, поэтому необходимы возможно большие размеры волновода или полого резонатора. Столкновения со стен- ками становятся также менее вероятными, если скорости молекул умень- шены охлаждением. Как показано в гл. 10, применение модуляции расширяет линию. Уши- рение линии, вызванное прямоугольной модуляцией, несколько больше, чем частота модуляции, благодаря присутствию в любом прямоугольном импульсе высших гармонических составляющих. Однако действие высших гармоник значительно слабее, и поэтому практически ширина линии полу- чается всего в два или три раза больше основной частоты модуляции. Таким образом, для спектроскопов с высокой разрешающей способностью частоту модуляции необходимо выбирать в два или три раза меньшей ширины линии, обусловленной давлением, которая в свою очередь несколько меньше пред- полагаемой допплеровской ширины линии. Для большинства газов доста- точно низкой является частота в несколько килогерц, если не приняты специальные меры для уменьшения допплеровского расширения. Исполь- зование низкой частоты модуляции приводит к сравнительно большим шумам кристалла, если соответственно не уменьшить и мощность сверхвысокочастот- ного сигнала, так как мощность шумов приблизительно пропорциональна квадрату тока кристалла, деленному на частоту модуляции [см. (14.45)]. Чтобы избежать насыщения, необходима малая плотность энергии в вол- новоде.-Как следует из гл. 13, плотность потока энергии в несколько микро- ватт на квадратный сантиметр может привести к ширине линии, сравнимой для некоторых газов с допплеровской шириной. Для данной величины полной мощности плотность энергии уменьшается, если волновод значительно больше, чем необходимо для условий распространения. Однако волновод с попереч- ным сечением, более чем в 10 раз превышающим размеры обычного волно- вода для Tf-диапазона, должен, по всей вероятности, быть громоздким и тяже- лым. Таким образом, даже при увеличенных размерах волновода необ- ходимо снижать уровень полной мощности для предотвращения уширения линии за счет насыщения. При малых уровнях мощности для получения высокого отношения сигнала к шуму полезным является применение супер- гетеродинного приемника, особенно с балансным волноводным мостом. Для исследования узких спектральных линий частота генератора должна быть очень стабильной. Радиоспектроскопия с высокой разрешающей спо- собностью обычно требует измерения частоты с точностью не менее 10 6 при таких же высоких требованиях для стабильности генератора. Для этого необ- ходимо не только хорошо стабилизировать источник питания генератора,
10. НЕКОТОРЫЕ СПЕКТРОСКОПЫ С ВЫСОКОЙ РАЗРЕШАЮЩЕЙ СПОСОБНОСТЬЮ 383- но и предохранить сам клистрон от температурных воздействий и вибраций. Наиболее часто встречающимся источником быстрых температурных флук- туаций являются воздушные потоки. Их влияние может быть значительно- уменьшено, если погрузить клистрон в масляную ванну или обеспечить надежный тепловой контакт с металлическим кожухом, лучше всего медным. При такой тепловой защите и предохранении от вибраций клистрон можно сделать стабильным, с точностью до 1 мггц, за промежуток времени в несколько минут. Еще большая стабильность может быть получена при использовании для контроля частоты внешнего эталонного резонатора (см. гл. 17). Хорошо сконструированный резонатор с температурной компенсацией поддерживает частоту постоянной с точностью ± 1 кгц. Стабилизацию клистрона можно также осуществить сравнением его частоты с гармониками кварцевого гене- ратора (ср. гл. 17). С помощью специальных умножительных клистронов квар- цевый генератор можно использовать даже непосредственно (Лайонс [785]). § 10. НЕКОТОРЫЕ СПЕКТРОСКОПЫ С ВЫСОКОЙ РАЗРЕШАЮЩЕЙ СПОСОБНОСТЬЮ В Массачусетском технологическом институте в радиоспектроскопе с высокой разрешающей способностью использовался метод молекулярной модуляции электрическим полем с частотой 6 кгц (Стрендберг, Вентинк и Кил [445], Вейс, Стрендберг, Лоране и Лумис [576]). Применение волно- водов для Х-диапазона (около 25,4x38 мм) уменьшило столкновения со стен- ками и плотность энергии в волноводе (Джонсон и Стрендберг [767], а также Данош и Гешвинд [874]). В этом спектроскопе использовался как метод супергетеродинного детектирования, так и мотод прямого детектирования кристаллическим детектором с усилителем низкой частоты, обладающим низ- ким уровнем шумов. Хотя спектроскоп по схеме моста более сложен и менее удобен для обна- ружения линий, чем модуляционные спектроскопы, преимущества первого для спектроскопии с высокой разрешающей способностью при хорошей чув- ствительности были подтверждены работами в Колумбийском университете (Гешвинд [611], Гешвинд, Гюнтер-Мор и Силви [742]). С помощью такого прибора для большинства молекул можно получить ширину линии не намного больше допплеровской ширины линии (т. е. не шире 50 кгц). Первоначально мостовая схема применялась при отсутствии модуляции. При этом чувствительность ограничивалась зависящими от частоты отра- жениями и вибрациями, которые затрудняли точную балансировку моста. Были обнаружены спектральные линии, обладающие коэффициентом погло- щения, равным 2 • 10“8 см"1, В дальнейшем мостовой спектроскоп был усо- вершенствован добавлением очень низкочастотной (~1000 г$) молекуляр- ной модуляции электрическим полем (Гюнтер-Мор, Уайт, Шавлов, Гуд и Колс [1047]). Это устранило влияние отражений и увеличило чувстви- тельность примерно в 10 раз. Любая молекула в ячейке имеет определенную скорость в направ- лении распространения сверхвысокочастотного сигнала. Ее поглощение сверхвысокочастотного сигнала будет смещено по частоте благодаря эффекту Допплера, но ширина линии останется неизменной. Однако газ содержит молекулы с любым направлением скоростей, так что в среднем линия погло- щения расширяется. Так как допплеровская ширина пропорциональна Ут [см. (13.2)], то она может быть несколько уменьшена охлаждением газа. Однако следует учесть, что большинство молекулярных газов конденсируется при сравнительно высокой абсолютной температуре. В принципе любое уменьшение допплеровской ширины линии может быть достигнуто выбором группы молекул с малым разбросом скоростей.
ГЛ. 15. РАДИОСПЕКТРОСКОПЫ Но при этом неизбежно соответствующее уменьшение интенсивности поглощения благодаря уменьшению числа эффективных молекул в пучке и меньшей мощности. Молекулярные пучки в радиоспектроскопии. Одним из методов осуще- ствления вышеуказанной селекции молекул, применяемым в оптической спектроскопии, является метод исследования поглощения в молекулярном пучке (Толанский [258]). При помощи коллимирующей щели молекулы соби- раются в узкий пучок, поперек которого проходит электромагнитный сиг- нал. В этом случае молекулы будут обладать очень малой составляющей Ф и 1. 105. Прибор для наблюдения резонанса в молекулярном пучке (Ли, Фабриканд, Карлсон и Раби [929]). 1 -камера печи; 2—печь; <3—передняя щель; 4—коллимирующая щель; 5—насосы; 6—воль- фрамовая проволочка; 7—собирающая пластина; 8—тормозящая проволочка; 9—волновод; 10—разделяющая щель; 11—разделяющая камера. скорости в направлении распространения сигнала и ширина линии умень- шается пропорционально степени фокусировки. Таким способом довольно легко уменьшить допплеровскую ширину линии более чем в 10 раз (Басов и Прохоров [1002]/ Гордон, Цайгер и Таунс [1040], Стрендберг и Дрей- сер [1115]). Джонсон и Стрендберг построили радиоспектроскоп с молекулярным пучком [766]. Через пучок в поперечном направлении проходит плоская волна от линейной антенной решетки. После прохождения через молекуляр- ный пучок, волна отражается обратно к антенне. При помощи двойного тройника отраженная волна отделяется от падающей. Молекулярная моду- ляция электрическим полем осуществлялась при помощи электродов, рас- положенных с противоположных сторон пучка. Ширина (полная ширина на уровне половинной мощности) для линии аммиака 3,3 была равна 40 кгц, в то время как допплеровская ширина составляет 70 кгц. Значительно более узкие линии были получены при помощи усовершенствованной кон- струкции спектроскопа с молекулярным пучком, описанной в [1115]. Однако
10. НЕКОТОРЫЕ СПЕКТРОСКОПЫ С ВЫСОКОЙ РАЗРЕШАЮЩЕЙ СПОСОБНОСТЬЮ 385 — ! । । । !— им— » пиши .... । и, j W—W*‘4 Х—ЧЧ— Л1 I X к" 1 1, 1 1 ""X J "" 1 ' 1 —1 “*"' - уровень мощности, необходимый для предотвращения насыщения, и плот- ность молекул в пучке так малы, что можно было наблюдать лишь очень сильные сверхвысокочастотные линии поглощения. В радиоспектроскопии молекулярные пучки используются и в таких устройствах, в которых детектирование осуществляется не по мощности поглощаемого сигнала, а по числу молекул, на которые этот сигнал оказал воздействие. Устройства такого типа были успешно разработаны, особенно на частотах, несколько более низких, чем соответствующие сантиметровому диапазону, и подробно описаны Келлогом и Мильманом [180], Рамзеем [1102]. Мы только кратко остановимся на основных принципах работы таких устройств и сравним их с более обычными типами радиоспектроскопов. На фиг. 105 изображена конструкция типичного устройства для наблю- дения резонанса в молекулярном пучке. Исследуемые молекулы испаряются в печи и через узкую щель попадают в высокий вакуум. Ширина пучка регули- руется при помощи одной или нескольких щелей, и затем он проходит через два отклоняющих поля, обозначенных на рисунке буквами А и В. Градиент этих неоднородных электрических (или магнитных) полей действует на электриче- ский (или магнитный) дипольный момент молекул, вызывая их отклонение. Молекула в электрическом или магнитном поле обладает потенциаль- ной энергией, определяемой эффектами Штарка или Зеемана (ср. гл. 10 и 11) и зависящей от напряженности поля и квантового состояния. Поскольку потенциальная энергия зависит от напряженности поля, постольку меняю- щееся или неоднородное статическое поле воздействует на молекулу и может отклонить ее. Если поля А и В равны по величине и противоположны по направлению, то вызванные ими отклонения могут взаимно уничтожиться и молекула попадет на детектор, расположенный на пути первоначального направления пучка. Сетка перед детектором устраняет те молекулы, которые не были подвержены заметному воздействию полей. Между этими двумя полями находится область С однородного высоко- частотного и постоянного полей. Если частота поля выбрана такой, что она соответствует разности энергий двух молекулярных состояний, то в области поля С некоторые молекулы совершат переход. Эти молекулы будут иметь различные квантовые числа, а следовательно, разные энергию и ускоряю- щую силу в области поля . Таким образом, молекулы, совершившие пере- ход, не получат равного по величине и противоположного по направлению отклонения в полях А и В и поэтому не попадут на детектор. С другой сто- роны, поля могут быть подобраны таким образом, чтобы на детектор попали только те молекулы, которые совершили переход. В любо^ случае резонанс сопровождается изменением числа молекул, попадающих на детектор. Для щелочных металлов и некоторых других веществ с низким потенциалом ионизации детектором может служить нагре- тая вольфрамовая проволока, от которой падающие атомы отражаются в виде ионов (Келлог и Мильман [180]). Более сложный, но применимый в большем числе случаев детектор был предложен Бесселем и Лью [987]; для ионизации молекул используется поперечный электронный пучок. Для каждого поглощенного кванта путь, пройденный молекулой в пучке, меняется, так что на детектор одних молекул попадет больше (или меньше в зависимости от экспериментальной установки). Преимущества такого метода индика- ции возрастают при понижении частоты, ибо энергия кванта пропорцио- нальна частоте. На более высоких частотах преимущества в чувствитель- ности для этого типа прибора не так заметны, а обнаружение излучаемых или поглощенных квантов становится более удобным, чем обнаружение отклоненных молекул. Пучки, используемые в этих резонансных установках, являются столь узкими и направленными, что эффект Допплера может быть значительно 25 ч. Таунс и А. Шавлов
386 ГЛ. 15. РАДИОСПЕКТРОСКОПЫ уменьшен. Главным ограничением разрешающей способности такого прибора является время пролета через поле С. Это время обычно составляет около 10“4 сек, что дает ширину линии в несколько килогерц. На сверхвысоких частотах ширина линии будет много меньше величины, определяемой обыч- ным эффектом Допплера, лишь в том случае, если сверхвысокочастотное поле в области С приблизительно постоянно по амплитуде и фазе на расстоя- нии вдоль пучка, большем длины волны в свободном пространстве. Это может быть достигнуто, если пучок пропускать параллельно широкой стенке очень широкого прямоугольного волновода для волны TEQ1 или параллельно оси волновода вблизи критической частоты. Ширина линии может быть также Выходной Входной волновод волновод Фокусирующее устройство Резонатор Поперечное сечение конца источника Поперечное сеченйе фокусирующего устройства Фиг. 106. Схема молекулярного генератора (Гордон, Цайгер и Таунс [1040]). уменьшена, если использовать два высокочастотных поля, разнесенных на некоторое расстояние (Рамзей [956]), или если отобрать самые медленные молекулы, которые, очевидно, затрачивают наибольшее время для пролета области С. Разрешающая способность спектроскопов с молекулярным пучком может быть значительно выше, чем для большинства обычных радиоспек- троскопов. Однако детектируемые сигналы часто очень слабы, так что для обнаружения линий и измерения спектра обычно требуется много времени. Поэтому данный метод чаще всего применяется для детальных исследова- ний линий, уже обнаруженных при помощи обычного спектроскопа. В до- бавление к сказанному отметим, что методы, в которых используются моле- кулярные пучки, не требуют, чтобы изучаемая молекула была химически особенно устойчивой или чтобы имелось заметное давление паров при обыч- ных температурах. Прибор, в котором совмещены метод отклонения молекулярного пучка и метод сверхвысокочастотного поглощения, был описан Гордоном, Цайге- ром и Таунсом [1040]. Этот прибор может быть использован как спектроскоп с высокой разрешающей способностью или как очень стабильный сверхвысо- кочастотный генератор и стандарт частоты. Этот тип устройства получил название «мейзер» (maser)1). Схема, иллюстрирующая принцип работы молекулярного генератора, дана на фиг. 106. Э Слово образовано начальными буквами: «Microwave amplification by stimulated emission of radiation»—сверхвысокочастотное усиление, обусловленное индуцирован- ным излучением. В советской литературе обычно используется термин «молекуляр- ный генератор». —Прим. ред.
§ 10. НЕКОТОРЫЕ СПЕКТРОСКОП!?! С ВЫСОКОЙ РАЗРЕШАЮЩЕЙ СПОСОБНОСТЬЮ 387 Газ (на фиг. это NH3) поступает через ряд небольших отверстий в камере при давлении около 1 мм рт. ст. в область, где вакуум значительно выше, образуя при этом пучок. Этот пучок фокусируется в области, где неодно- родные поля отклоняют возбужденные молекулы по направлению к оси, а молекулы в основном состоянии — от оси. При этом формируется моле- кулярный пучок, состоящий в основном из возбужденных молекул, который попадает в резонатор, настроенный на резонансную частоту W/h, где W —- разность энергий рассматриваемых нижнего и верхнего уровней. Если в резо- натор поступает небольшое количество сверхвысокочастотной мощности с частотой И/ //г, то под ее влиянием молекулы достаточно сильно излучают свою энергию, которая увеличивает поток энергии из резонатора в волновод. Возрастание потока энергии происходит лишь при условии, что вводимая сверхвысокая частота близка к резонансной частоте; таким образом, возрас- тание потока энергии свидетельствует о наличии молекулярного резонанса. Поэтому при изменении частоты вводимого сверхвысокочастотного колеба- ния можно пройти через один или более резонансов и исследовать спектр молекул. Поле в фокусирующей области обладает потенциалом, имеющим при- близительно форму (ср. Фридбург и Пауль [610]) У = Уй + аху, где Fo и а—константы. Эквипотенциальные поверхности представляют собой гиперболический цилиндр, который для случая электростатического потенциала апроксимируется внутренними поверхностями четырех фокуси- рующих электродов. Составляющая электрического поля вдоль оси х равна dV а составляющая вдоль оси у равна —ах. Следовательно, амплитуда электри- ческого поля определяется выражением где г — расстояние от оси. Поэтому если благодаря эффекту Штарка энергия рассматриваемого состояния возрастает с увеличением амплитуды Е (как, например, для слу- чая возбужденного уровня NH3), то на молекулу действует сила по направ- лению к оси, зависящая лишь от г. Если молекула не обладает доста- точно большой составляющей скорости, перпендикулярной к оси, то ее можно считать находящейся в потенциальной яме, имеющей минимум на оси. Расстояние, при прохождении которого молекула или возвращается об- ратно в исходное положение, или опять фокусируется, зависит от аксиальной скорости молекулы, напряженности поля Е, дипольного момента и кван- тового состояния. Молекулы со штарковской энергией, убывающей с увели- чением напряженности поля (как для случая нижнего уровня NH3), будут отклоняться от оси и, следовательно, в большинстве случаев не попадут в резонатор. Можно использовать ряд других форм полей, подобным же образом направляющих в резонатор молекулы, отобранные по состояниям. Этот тип прибора позволяет получить высокую разрешающую способ- ность благодаря тому, что исследуемые молекулы двигаются более или менее в одном направлении вдоль оси прибора и эффект Допплера может быть уменьшен. Если диаметр резонатора выбран таким, что его резонансная частота очень близка к критической, то длина волны в резонаторе значительно больше длины волны в свободном пространстве и эффект Допплера умень- шается. При помощи этого метода была получена линия аммиака шириной всего в 7 кгц, т. е. допплеровская ширина линии была уменьшена в 10 раз. 25*
388 ГЛ. 15. РАДИОСПЕКТРОСКОПЫ Такой спектроскоп может быть использован для исследования как излу- чения, так и поглощения сантиметровых волн в зависимости от того, в верх- нем илй нижнем состоянии фокусируются молекулы в резонатор. Если в резо- натор попадают молекулы, находящиеся в верхнем состоянии, то происхо- дит выделение энергии сверхвысокочастотных колебаний и прибор работает как усилитель сверхвысокой частоты, так как в этом случае из резонатора выводится несколько большая энергия, чем в него вводится. Интенсивность излучения, а следовательно, и коэффициент усиления увеличиваются с увеличением числа молекул в пучке. Если пучок представ- Рамка для сетки Переменное модулирующее напряжение от 5 до 100 кгц Падающая волна X* 1,25 см Постоянный ток 33 сетки Вольфрамовые проволочки диаметром 0,025мм; расстояние между ними 0,1 мм ^8Л Фиг 107. Схема ячейки Для спектроскопа со штарков- ской волной (Ньюэлл и Дик [664]) ляет собой достаточно большой поток молекул, а добротность Q резонатора достаточно велика, то усиление может стать бесконечным и излучение бу- дет выделяться- без всякой подачи сверхвысокочастотной энергии. При нтих условиях прибор является очень стабильным сверхвысокочастотным генератором, мощность которого выделяется за счет энергии возбужден- ных молекул, а частота в основном определяется резонансной частотой молекул. Сигнал, получаемый при помощи этого прибора от самых сильных линий аммиака, составляет примерно 10~9 вт, что в несколько тысяч раз больше мощности шумов в хорошо сконструированной спектроскопической системе. Если прибор используется в качестве генератора, то его выходная мощность, составляющая 10 9 вт, мала, но она достаточно велика, чтобы служить эта- лоном частоты (см. гл. 17, § 7). Спектроскоп со штарковской волной. Ньюэлл и Дик [664] предложили метод отбора лишь тех молекул в газе, которые находятся в малой области скоростей в направлении распространения сверхвысокочастотных колеба- ний. Для этого используется особое электрическое поле, имеющее периоди- ческую структуру в направлении распространения сверхвысокочастотного сигнала с пространственным периодом Х/2, где К— длина волны сверхвысоко- частотного сигнала. Такое поле эквивалентно прямой и обратной бегущим волнам штарковского поля, каждая из которых имеет скорость 2 Х/2, где 2— частота, соответствующая штарковской волне. Штарковская моду- ляция вызывает регулярные изменения фазы волны, отраженной от тех моле-
§ И. СПЕКТРОСКОПЫ С ОБЪЕМНЫМИ РЕЗОНАТОРАМИ 389 кул, которые двигаются с прямой или с ооратнои волной, так что только эти молекулы когерентно отражают энергию. Другие же молекулы вызывают отражения со случайными фазами, что даег гораздо меньший эффект. Этим способом для линии аммиака 3,3 были получены ширины от 7 до 10 кгц. Чувствительность этого прибора меньше, чем для других спектроскопов, при- близительно на множитель, равный квадрату отношения ширины линии к допплеровской ширине, так что исследовать можно лишь довольно сильные линии ( поглощения, однако в некоторых случаях чрезвычайно важна большая разрешающая способность. На фиг. 107 показана схема устройства. §11. СПЕКТРОСКОПЫ С ОБЪЕМНЫМИ РЕЗОНАТОРАМИ Поглощение сверхвысокочастотных колебаний может быть обнаружено по его воздействию на резонанс в объемном резонаторе. При наличии поглощающего газа потери в резонаторе возрастут, так что его добротность уменьшится. Это изменение проявляется как уменьшение относительной амплитуды волны, передаваемой через резонатор, или как изменение волны, отраженной от резонатора в связанный с ним волновод. Если линия поглощения уже, чем резонансная кривая резонатора, то она может быть обнаружена при качании частоты сверхвысокочастотного генератора в пределах этой резонансной кривой. На фиг. 108 показана кривая, полученная при помощи детектора и осциллогра- фа, установленных для регистрации прошедшей или отраженной мощности. Величина поглощения определяется разностью кривых в присутствии и в отсутствие поглотителя. Очень широкие ли- нии, например в газах при больших давлениях, могут быть исследованы настройкой резонатора иа ряд частот по ширине линии. Для каждой ча- стоты определяется изменение Q, т. е. изменение относительной высоты или ширины резонансной кривой при внесении газа, а отсюда делается вывод о поглощении (Блини и Пенроуз [198]). Отметим, что если поглощение на какой-нибудь определенной частоте может быть устранено при помощи наложения электрического или Фиг 108 Осциллограмма резонансной кривой резона- тора и узкой линии погло- магнитного поля, как в штарковском спектро- щения скопе, то отпадает необходимость действитель- ного * удаления поглотителя из резонатора. Независимо от того, исследуется ли узкая или широкая линия, резо- натор можно рассматривать как короткий отрезок волновода, в котором сверхвысокочастотное излучение, перед тем как выйти наружу, претерпевает многократные отражения. Число эффективных отражений, или эффективный путь, измеренный в длинах волн, составляет величину порядка Q Излуче- ние, наконец, появляется или из входного отверстия, если резонатор исполь- зуется как отражательный, или из выходного отверстия, если резонатор используется как проходной. Хотя в этих случаях сверхвысокочастогные схемы значительно отличаются друг от друга, в работе резонатора по суще- ству разницы нет. В дальнейшем мы Оудем рассматривать отражательный резонатор с одним отверстием связи. Как упоминалось в гл. 14, добротность Q резонатора может быть определена из выражения Запасенная энергия ___ 1 Энергия, потерянная за период ~~ Ъ
390 ГЛ. 15. РАДИОСПЕКТРОСКОПЫ где 6 — коэффициент затухания. Когда резонатор связан с волноводом, о воз- растает на величину благодаря потерям энергии в отверстии связи. Коэф- фициент отражения Го в волноводе для незаполненного резонатора опреде- ляется как отношение комплексных амплитуд падающей и отраженной волн и для частоты у, близкой к резонансной частоте у0, равен (Джен [312]) (15.11) где характеризует потери в стенках резонатора, а /=]/—!; если резонатор заполнить газом с комплексной диэлектрической постоянной s = е' — /е" > (обычно з" < з' 1), то его резонансная частота будет сдвинута на величину /Г ’ а оо увеличится на J', так что коэффициент отражения станет равным (15.12) Относительное изменение амплитуды отраженной волны при резонансе, т. е. когда v = v0 или v= (]/з') у, будет определяться выражением (15.13) Для данного отношение Д7/70 максимально при = 60. Если то (АК)макс = <?г"У0. (15.14) Это изменение напряжения может быть выражено через коэффициент а затухания для газа в свободном пространстве с помощью выражения (15.15) где X—длина волны в свободном пространстве. Тогда (АРДыакс. — Vоа* (15.16) Минимально различимое поглощение получается, если (Д7)макс. положить равным*корню квадратному из напряжения тепловых шумов ’]/4&T7VA/Z0, т. е. если (15.17) здесь к — постоянная Больцмана; Т — абсолютная температура; N — шум- фактор или число, показывающее, во сколько раз шумы превышают тепло- вой шум; Д/ — полоса пропускания усилителя; PQ— мощность, отраженная от резонатора. Для резонатора, изготовленного из волновода с коэффициентом затуха- ния на единицу длины а0, множитель 2idQk становится приблизительно равным а0, так что (15.17) очень близко к (15.10) и предел чувствительности для спектроскопа с резонатором совпадает с пределом чувствительности для ' спектроскопа, в котором использован волновод (обычно от 10~9 до 10-8 см''1). Множитель Qk/2n в равенстве (15.16) соответствует длине пути поглоще- ния в свободном пространстве. Так как Q бывает очень большим, то в малом объеме можно получить большую эквивалентную длину пути. Это свойство
§11. СПЕКТРОСКОПЫ С ОБЪЕМНЫМИ РЕЗОН АТОРАЛ1И 391 резонаторов дает особое преимущество для исследований, в которых необ- ходимое сильное магнитное поле может быть приложено лишь в малом объеме. Однако с точки зрения явления насыщения спектроскопы, исполь- зующие небольшие резонаторы, имеют большие недостатки, чем спектро- скопы с волноводной поглощающей ячейкой. В случае резонаторов благодаря меньшему объему, в котором происходит поглощение, плотность энергии больше и каждая молекула должна поглотить больше энергии. Для высокой чувствительности добротность Q должна быть как можно большей. Если линия поглощения должна быть воспроизведена в пределах ширины резонансной кривой объемного резонатора, то ширина этой кривой должна быть достаточно большой для того, чтобы полностью вместить линию и, возможно, ее тонкую структуру. Таким образом, Q должно быть в несколько раз меньше чем v/Av, где'/ — частота линии, a Av — ее полуширина на уровне половины максимума. Удобно пользоваться такими резонаторами, резонанс- Ге и ера тор сигнала Аттенюатор Объемный резонатор Детектор Л развертки Усилитель низкой частоты Осциллограф Фиг. 109. Блок-схема простого спектроскопа с проходным резонатором. ная частота которых может изменяться в широком диапазоне, при этом можно получать резонансы на нескольких типах волн с различными Q, под- ходящими для различных линии. Как и в случае спектроскопа с молекулярной модуляцией электрическим полем, полоса пропускания частот усилителен, следующих за кристалличе- ским детектором, должна быть достаточно большой для воспроизведения линий, но достаточно малой для того, чтобы уровень шумов был низким. Если линия при временной развертке имеет ширину 1/Z, то для точного вос- произведения формы линии полоса пропускания в герцах должна быть около 20/1. \ Сверхвысокочастотные схемы, используемые в спектроскопах с резона- торами, похожи на те, которые разработаны для резонансных волномеров (Монтгомери [241], стр. 308—318). Когда резонатор используется как про- ходной, то применяется блок-схема, подобная изображенной на фиг. 109, и тогда устройство похоже на простой спектроскоп с волноводной ячейкой, схема которого дана на фиг. 97. Этот тип прибора (без качания частоты и осциллографа) может быть использован для исследования уширения линии в зависимости от давления (Блини и Пенроуз [198]). Чувствительность простого спектроскопа с резонатором также огра- ничена шумами кристалла. Для уменьшения шумов применяются уже рас- смотренные средства: модуляция источника, модуляция полем и супергете- родинный прием, п случае спектроскопа с резонатором модуляцию электри- ческим полем использовать значительно труднее, чем в спектроскопе с вол- новодом, так как структура полей типов волн, обычно применяемых в резо- наторах, более сложна, чем в передающем волноводе. Для парамагнитных ' газов вполне удовлетворительна модуляция слабым магнитным полем, созда- ваемым внешним соленоидом или короткими катушками (Берингер и Кастл [463, 592], Шимода и Нишикава [685, 686]), хотя вихревые токи в стенках обычно ограничивают такую модуляцию сравнительно низкими частотами.
392 ГЛ. 15. РАДИОСПЕКТРОСКОПЫ В отражательных спектроскопах резонатор может быть расположен как сбоку, так и на конце волновода. Если он расположен сбоку (фиг. 110), то при резонансе эффективное полное сопротивление цепи изменяется*(резо- натор включен параллельно волноводу) и таким образом он влияет на ве- Ф и г. 110. Блок-схема простого спектроскопа с отражательным резонатором. Детектор и резонатор можно поменять местами. личину мощности, поступающей на детектор, расположенный на конце вол- новода. При резонансе в зависимости от фазы волны, отраженной от резо- натора по отношению к стоячей волне в волноводе, мощность, поступаю- щая на детектор, может возрасти или уменьшиться, т. е. изменение входно- Ф и г. 111. Блок-схема спектроскопа с отражательным резона- тором и супергетеродинным приемником. го сопротивления резонатора при резонансе может или частично уменьшить отражения, уже имеющиеся в волноводе, или внести добавочные. В некото- рых местах волновода резонанс может иметь очень слабый эффект, но эта трудность может быть устранена введением между резонатором и детектором фазосдвигающего устройства. При низких частотах модуляции и ограниченной мощности (во избежа- ние насыщения) удобным с точки зрения отношения сигнала к шуму является метод супергетеродинного приема. При этом большая часть основного сиг- нала должна быть сбалансирована для того, чтобы усилитель промежуточной частоты не был перегружен. Баланс может быть осуществлен при помощи волноводного моста. Частичный баланс можно получить с двойным трой- ником, имеющим в одном из плечей подвижный поршень, а в другом резо- натор (фиг. 111) (Джен [312]).
§ 12. БОЛЬШИЕ НЕНАСТРАЦВАЕМЫЕ РЕЗОНАТОРЫ 393 § 12. БОЛЬШИЕ НЕНАСТРАИВАЕМЫЕ РЕЗОНАТОРЫ Так как добротность Q резонатора является отношением запасенной энергии к энергии, рассеянной в стенках, то она очень велика для больших резонаторов, обладающих большим отношением объема к площади. Однако такой резонатор обычно не дает острого резонанса вследствие существования многих типов колебаний, возбуждаемых одновременно. Поэтому его доброт- ность не может быть определена по форме резонансной кривой. Добротность Q может быть получена или из постоянной времени затухания при возбужде- нии резонатора импульсом или измерением плотности энергии в резонаторе при данной возбуждающей мощности. Оба метода требуют измерения энергии в резонаторе в целом ряде точек для того, чтобы получить достаточно хорошее представление о средней плот- ности энергии. Эти измерения проводятся при помощи большого числа детек- торов (Беккер и Аутлер [155]), например болометров, изготовленных из очень гонких проводников (Вейнгартен [361]) произвольно расположенных Аттенюатор, вращаемый мотором Латунная крышка Тефлоновое окно самописец батарея Усилитель, детектор Генератор сигнала Медный резонатор Вертушка, смешиваю- щая типы волн Ф> г. 112. Схема спектроскопа с ненастраиваемым резонатором. в резонаторе (фиг. 112). Тепловые детекторы должны обладать достаточно малой постоянной времени, чтобы они смогли зарегистрировать изменения плотности энергии при изменении частоты генератора или при модуляции мощности генератора, если она используется. Чтобы обеспечить возбуждение большого числа типов колебаний и доста- точно точное измерение средней плотности энергии, перед входным рупором помещаются тонкие вращающиеся металлические лопасти «смесителя». При вращении лопастей поступающие в резонатор волны отражаются в различ- ных направлениях. Лишь в том случае, когда одновременно возбуждается большое число различных типов колебаний, показания детекторов будут пропорциональны (Лэмб [183]). Это Q можно рассматривать как величину, зависящую от трех источников потерь, каждому из которых можно приписать отдельное значение Q: 1) потери в стенках и прочих деталях резонатора, а также в отверстиях связи (<?с); 2) потери в поглощающем газе (Qg)\ 3) потери в отверстии, которое может быть сделано в резонаторе для специальных целей (Qa).
394 ГЛ. 15. РАДИОСПЕКТРОСКОПЫ Полное Q определяется равенством (15.18) Значение Qq может быть найдено из сравнения выражения для затуха- ния сверхвысокочастотного импульса в резонаторе с газом, который рассмат- ривается как резонатор с потерями, с выражением для затухания сверхвысоко- частотного сигнала, проходящего через поглощающую среду, w = lVoe~“z/QG = Woeax = Woe~act. (15.19) Здесь с — скорость света, Z — время, а—коффициент затухания, имеющий размерность, обратную длине, х — длина пути в резонаторе. Тогда (15.20) это равенство показывает, что поглощение в резонаторе эквивалентно по- терям, получающимся по прохождении в свободном пространстве пути, равного Q'k/2'к. Потери в отверстии связи характеризуются величиной Qa, которая, если площадь отверстия достаточно велика для предотвращения дифракцион- ных эффектов и достаточно мала по сравнению с плошадью стенки, дается выражением [183]: _ 8пУ (15.21) где V — объем резонатора, а Л —площадь отверстия. Таким образом, i i и м. Q ~~ Qc + 8пУ ‘ (15.22) Показания детектора пропорциональны Q с коэффициентом пропорциональ- ности, зависящим от входной мощности и чувствительности детекторов. Пусть —выходное напряжение детектора для случая, когда резонатор не заполнен газом и отверстие закрыто; ^—выходное напряжение при открытом отверстии; а Е[ и Е'2 — соответствующие величины после запол- нения резонатора поглощающей средой (газом). Тогда из приведенных выше выражений следуют (15.24) * Если линии поглощения не очень широки, то Ех и Е% могут быть изме- рены без удаления поглотителя на близлежащих частотах, где поглоще- ние мало. Большие резонаторы широко не используются, так как они неудобны и громоздки. Однако они очень полезны для измерений абсолютной интен- сивности и ширины линий. § 13. СПЕКТРОСКОПЫ ДЛЯ ИЗУЧЕНИЯ ЭФФЕКТА ЗЕЕМАНА Выбор типа спектроскопа, необходимого для исследования эффекта Зеема- на, в большой степени зависит от чувствительности резонансных частот моле- кулы к магнитному полю, т. е. от величины зеемановского расщепления. Пара- магнитные молекулы, подобные О2, NO2hC1O2, для которых характерно боль- шое зеемановское расщепление, легко могут быть исследованы в магнитном поле величиной всего в несколько эрстед. Для большинства парамагнитных
§ 13. СПЕКТРОСКОПЫ ДЛЯ ИЗМЕРЕНИЯ ЭФФЕКТА ЗЕЕМАНА 395 молекул может быть использована молекулярная модуляция электрическим полем при слабом дополнительном магнитном поле, образуемом длинным однослойным соленоидом, окружающим волновод (Мак-Афи [657]). Для этих же молекул модуляция магнитным полем является другим чувствительным методом обнаружения спектральных линий, а для таких молекул, как О2, она является единственным методом модуляции, поскольку эта молекула не обладает электрическим дипольным моментом (Баркхалтер, Андерсон, Смит и Горди [469]). Для исследований парамагнитных молекул в сильных полях и для исследований непарамагнитных молекул, требующих сильных магнит- ных полей, более удобным (благодаря малому объему) является использо- вание резонаторов (Берингер и Кастл [463], Джен [312]). Для парамагнитных молекул резонатор не обязательно должен быть пере- страиваемым. Благодаря тому, что в этом случае эффект Зеемана проявляется сильно, отдельные зеемановские компоненты могут быть смещены на желатель- ную частоту изменением магнитного поля (Берингер и Кастл [463, 592]). Одна- ко при этом спектр по виду довольно значительно отличается от спектра, получаемого изменением частоты до появления линии поглощения с последую- щим приложением слабого магнитного поля, которое вызывает небольшое зее- мановское расщепление. Не очень сильное магнитное поле по всей длине обычного волновода может быть получено простой намоткой провода на ячейку (Горди, Гильям и Ливингстон [397]) или использованием специальных длинных и узких полюс- ных наконечников (Эшбах и Стрендберг [736]). Магнитное поле, перпендику- лярное к направлению распространения, может быть или параллельно, или перпендикулярно электрическому вектору сверхвысокочастотного поля. В первом случае наблюдаются тс-компоненты (Д7И = 0), а во втором-—а-компо- ненты (Д7И= ±1). Продольное поле (поле соленоида) всегда перпендикуляр- но электрическому вектору сверхвысокочастотного поля, если в волноводе распространяется основной тип волны, и, таким образом, дает а-компоненты. Знаки магнитных моментов ядра и молекулы не могут быть определены, в случае если используются волны с линейной поляризацией, так как карти- на эффекта Зеемана симметрична, т. е. состоит из пар линий, разнесенных по частоте на равные расстояния от положения, в котором поле равно нулю, и имеющих равную интенсивность. Для определения знака можно использовать круговую поляризацию сверхвысокочастотного поля в прямоугольном или круглом волноводе, ибо излучение с круговой поляризацией обладает момен- том количества движения (Эшбах, Стрендберг, Хилгер [734, 736]). Если элек- трический вектор сверхвысокочастотного поля вращается по часовой стрел- ке (при наблюдении в направлении продольного магнитного поля), то проис- ходят переходы с -±М = +1. Если направление вращения или магнитного поля обратны, то наблюдается переход с —1. Круговую поляризацию можно получить при помощи волновода подхо- дящей длины, имеющего ромбическое (или эллиптическое) поперечное сече- ние и связанного с прямоугольным волноводом плавным переходом. В таком ромбическом волноводе могут распространяться лишь такие типы волн, у которых электрический вектор поля вблизи центра волновода параллелен большой или малой диагонали. Эти типы волн имеют различные фазовые ско- рости, а следовательно, и различные длины волн в волноводе 'кд. Если длина ромбического волновода выбрана такой, что одна волна отстает по фазе на 90° от другой, то выходящая волна будет иметь круговую поляризацию. Регулировка производится сжатием поляризующей секции и изменением, тем самым, разности фаз между двумя компонентами волны. Если для получения большой чувствительности в поглощающей ячейке, в которой распространяется волна с круговой поляризацией, используется молекулярная модуляция электрическим полем, то обычный плоский элект- род непригоден, так как он будет нарушать сверхвысокочастотное поле.
396 ГЛ. 15. РАДИОСПЕКТРОСКОПЫ п качестве штарковского электрода можно использовать провод, или стер- жень, круглого поперечного сечения, расположенный вдоль оси волновода. Хотя это устройство образует неоднородное штарковское поле, однако эта неоднородность может быть полезной, ибо она смажет штарковские компо- ненты и, таким образом, они не будут мешать наблюдению зеемановских компонент. Дополнительное размывание штарковских компонент может быть получено путем использования для модуляции вместо прямоугольного импульса трапецеидального. Сильный эффект Зеемана в парамагнитных молекулах напоминает пере- ходы между уровнями сверхтонкой структуры в атомных спектрах щелочных металлов. В последнем случае взаимодействие между валентными s-электро- нами и ядром так велико, что переходы емежду отдельными компонента- ми сверхтонкой структуры лежат в сверхвысокочастотном диапазоне. Пере- ходы для цезия (Робертс, Бирс и Хилл [431]) и натрия (Шимода и Нишикава [685, 686]) наблюдались методом сверхвысокочастотного поглощения в резона- торах. Пары щелочных металлов в стеклянной или кварцевой трубке помеща- лись внутри резонатора. Магнитное поле в несколько эрстед для зеемановской модуляции создавалось внешней катушкой. Робертс, Бирс и Хилл [431] исследовали дисперсию на краях линии вме- сто поглощения в ее центре. Мнимая часть магнитной проницаемости, кото- рая имеет максимум в точке наибольшего изменения поглощения, слегка изменяла резонансную частоту резонатора. Резонатором контролировалась частота генератора, и, следовательно, изменение магнитного поля вызывало* частотную модуляцию, которая затем детектировалась. § 14. СПЕКТРОСКОПЫ ДЛЯ ВЫСОКИХ И НИЗКИХ ТЕМПЕРАТУР Низкие температуры часто используются для увеличения населенности нижних колебательных и вращательных уровней. При этом увеличиваются интенсивности большей части сверхвысокочастотных линий. Линии, обуслов- ленные возбужденными колебательными уровнями, могут быть легко опре- делены, так как при охлаждении их интенсивности не так сильно возрастают или даже уменьшаются. Парй только немногих полярных молекул могут иметь при низких тем- пературах заметное давление, и, следовательно, наблюдать спектры при тем- пературах, меньших, чем те, которые можно получить при помощи сухого льда, удается редко. Сухой лед или раствор сухого льда в ацетоне можно дер- жать в прямоугольной коробке из листовой меди, теплоизолированной и укрепленной в деревянной коробке. Такая коробка может служить и для хранения жидкого воздуха (самые низкие используемые температуры), но последний довольно быстро испаряется. Спектроскопические исследования при высоких температурах сопряжены с большими трудностями главным образом потому, что материалы, исполь- зуемые для крепления штарковского электрода, при высоких температурах становятся плохими изоляторами, а приклейка их к волноводу затруднитель- на (Майе [790]). Для средних температур (от 150 до 250° С) используются приборы, мало отличающиеся от обычных штарковских спектроскопов. Полистирол или тефлон для изоляции штарковского электрода заменен пластинками слюды (Рюгер, Лайонс и Наккольс [680]) или кварца (Майе [790]), вставленными в щели по краям электрода. В слюдяных окнах вместо резиновых прокладок используются свинцовые или медные [790]. Высокие температуры применяются для обезгаживания поглощающей ячейки. Если прибор используется для спектроскопии при высоких темпе- ратурах, а не просто для обезгаживания, то исследуемый газ может конден- сироваться на более холодных частях системы; поэтому газ должен поступать
§ 14. СПЕКТРОСКОПЫ ДЛЯ ВЫСОКИХ И НИЗКИХ ТЕМПЕРАТУР 397 из нагретого сосуда через нагретые клапаны и соединители. При высоких тем- пературах (от 250 до 1000° С), необходимых для получения значительного дав- ления паров многих двухатомных молекул, могут возникнуть серьезные за- труднения с изоляцией или вследствие быстрого окисления металлических поверхностей. Было предложено несколько методов решения этой проблемы. Одним из методов является уменьшение числа изоляторов, необходимых для установки в волноводе штарковского электрода, при вертикальном располо- жении самого волновода. Волновод заключается в эвакуированный цилиндр, в котором установлены экраны для защиты от излучения (фиг. 113). На конце нагретого волновода устанавливаются кварцевые или керамиче- ские окна. Поскольку цилиндр откачан, то кварцевые окна должны предот- вращать утечку, вызванную разностью давлений лишь порядка 0,1 мм рт. ст. (а не полного атмосферного давления). Внешние слюдяные окна в местах входа и выхода волновода из вакуумного цилиндра находятся при комнатной температуре, и поэтому ни- каких трудностей не возникает. Волноводная ячейка изготовляется из никеля с позо- лоченными внутренними поверхностями во избежание коррозии под влиянием исследуемых газов и для умень- шения затухания сверхвысокочастотного сигнала. Штар- ковский электрод крепится на небольших керамических стойках. Напряжение модуляции подается через тантало- вый провод, изолированный керамической втулкой от стенки волновода. Танталовый провод используется также для нагревания волновода, а особые нагреватели на концах поддерживают окна при большей температуре, чем вся система в целом, и тем самым предотвращают конденса- цию газа. Для исследования веществ, испарение которых тре- бует высоких температур, был сконструирован спектро- скоп с молекулярным пучком. Высокая температура должна поддерживаться лишь в печи, электроды же для штарковской модуляции расположены вне молекулярного пучка. С другой стороны, можно использовать механиче- скую модуляцию пучка при помощи охлаждаемой заслон- ки [790]. Низкая частота модуляции, получаемая в этом случае, требует применения болометров или супергете- родинного приемника, чтобы обеспечить высокое отноше- ние сигнала к шуму. Этот метод устраняет • трудности, связанные с установкой окон и изоляцией электрода. Кро- ме того, можно уменьшить допплеровское уширение, так как сверхвысокочастотный сигнал распространяется в направлении, перпендикулярном пучку. Однако величина поглощения, получающаяся при использовании моле- кулярного пучка, так мала, что соответствующие сиг- налы могут быть обнаружены лишь для самых сильных линий. В третьем типе спектроскопов, работающих при высо- ких температурах, в качестве волновода используется тон- кий кварцевый стержень (Майе [790]). Волновод разрезан пополам вдоль оси, и напряжение модуляции приклады- вается между двумя его половинами. Хотя при этом по- Ф и г. ИЗ. Схема спектроскопа для высоких темпера- тур. 1—слюдяное окно; 2—сильфон; 3—ох- лаждаемая область; 4—вода; 5—переход- ная область; 6— квар- цевое окно, 7—обра- зец; 8—область вы- соких температур; 9—экранировка. ручается неоднородное поле и штарковские компоненты будут размазаны, однако этого достаточно для обнаружения линий. Волноводная система помещается в нагреваемую железную трубу и при помощи рупора питается ст внешнего волновода.
398 ГЛ. 15. РАДИОСПЕКТРОСКОПЫ § 15. СПЕКТРОСКОПЫ ДЛЯ ИЗМЕРЕНИЯ ИНТЕНСИВНОСТИ И ФОРМЫ ЛИНИЙ Ширина и относительные интенсивности близко лежащих линий могут быть измерены при помощи спектроскопа с молекулярной модуляцией электрическим полем при условии, что отражения в волноводной систем- будут максимально снижены. При изменении частоты сверхвысокочастоте ного сигнала любые отражения, существующие в системе, приводят к изме- нению величины сигнала, достигающего кристалла. Хотя при модуляции электрическим полем эти изменения обычно не приводят к появлению лож- ных линий, однако кажущиеся интенсивности линий изменяются вместе с уровнем сигнала, поступающего на кристалл (см. также Прохоров и Бар- чуков [1100]). Если в секции волновода существуют стоячие волны благодаря отра- жениям от ее концов, то эта секция работает как резонатор. На резонанс- ных частотах этой секции плотность энергии велика и, следовательно, затухание, вызванное поглощением в газе, будет большим. С другой сто- роны, можно сказать, что многократные отражения приводят к большой эффек- тивной длине пути. Когда частота на входе слегка изменится, секция волновода выйдет из резонанса и плотность энергии, а вместе с тем и затухание, вызванное поглощением в газе, станут малыми. Рассмотрим в качестве примера волноводную поглощающую ячейку длиной L, в которой имеются небольшие одинаковые отражения от концов, причем доля отраженной мощности после любого одного отражения равна г. Мощность, передаваемая через ячейку, описывается следующим выражением: (15.25) где Pq— постоянная, пропорциональная входной мощности; а—коэффици- ент затухания на единицу длины волновода; X—длина волны в волно- воде. Выражение (15.25) показывает, как изменяется мощность, передава- емая через волновод, при изменении частоты (а следовательно, и X ). Из (15.25) следует, что отношение максимума мощности к минимуму (или отношение максимального и минимального детектируемых токов кристалла 1, ибо мощность приблизительно пропорциональна I) равно Рмане. ___ *макс. ° мин. ^мин. (15.26) Видно, что затухание стремится уменьшить относительные изменения тока кристалла, ибо Рмакс. л Р мин. когда aL становится большим. Чтобы определить влияние на передаваемую мощность малых изменений коэффициента затухания а, которые могут быть вызваны поглощением в газе, продифференцируем выражение (15.25) по а. После выполнения этой опе- рации получим (15.27) где агаз. — коэффициент поглощения в газе. Для данного значения агаз. из выражения (15.27) вытекает, что поглощаемая мощность &Р быстро изме-
§ 16. НАПОЛНЕНИЕ ГАЗАМИ ЯЧЕЕК РАДИОСПЕКТРОСКОПОВ 399’ няется с частотой (или с ХД Отношение максимальной величины к минимальной для данного а из (15.27) и (15.26) равно: Алманс мин I мане I мин (15.28) Следовательно, изменения коэффициента затухания, вызванные отражени- ями, значительно больше, чем изменения тока кристалла. В некоторых случаях, используя (15.27), можно сделать приближенные поправки на отражения. Для уменьшения отражений необходимо, чтобы штарковский электрод был заострен с обоих концов, отдельные секции волновода имели одинако- вое поперечное сечение и тщательно подгонялись в местах соединения, а вакуумные окна были тонкими и из хорошего диэлектрическою мате- риала. Кроме того, при точных измерениях интенсивностей ток кристалла не должен быть очень большим, ибо в противном случае ток кристалла может нелинейно зависеть от уровня сверхвысокочастотного сигнала. Если сопротивление нагрузки кристалла не очень велико, то ток кри- сталла обычно равен нескольким сотням микроампер. В заключение отметим, что цепи, усиливающие сигнал, должны быть линейными во всем диапа- зоне изменения сигнала (см. также Берд [1007]). § 16. НАПОЛНЕНИЕ ГАЗАМИ ЯЧЕЕК РАДИОСПЕКТРОСКОПОВ В большинстве радиоспектроскопов используются газы при давлениях от 10~3 до Хмм, рт. ст. Обычно исследуемый газ заключается в стеклян- ную колбу, соединенную с волноводом и вакуумным насосом. Стеклянный кран, смазанный вакуумной смазкой, регулирует поток газа в волновод. Если между колбой, содержащей газ, и волноводной ячейкой располага- ются последовательно два крана, то газ может быть сначала впущен в пространство между кранами, после чего колба отсоединяется и газ. из малого объема между кранами впускается в волновод. Это устройство очень удобно, так как оно позволяет заполнять поглощающую ячейку малыми количествами газа, которые очень трудно контролировать при помощи одного крана между колбой и ячейкой. Давление может быть измерено любым из обычных вакуумных манометров (Душман [584], Сан- дерсон [365]). Некоторые газы реагируют со стеклом, крановой смазкой, металличе- ским волноводом, слюдяными окнами или изоляторами, поэтому необходим тщательный выбор материалов, находящихся в контакте с газом. Для изоля- ции штарковского электрода и выводов от него может быть использован тефлон (полимер четырехфтористого этилена), который инертен к большинству хи- мических веществ. Когда исследуемый газ содержит производные фтора, часто используют трубки из политрифторхлорэтилена. Медь не реагирует с фтористыми соединениями и может быть использована для изготовления всей системы, соприкасающейся с газом. Для кранов применяются смазки, содержащие фтор и хлор. Хотя они обладают худшими смазочными свойствами, чем обычные крановые смазки, однако они менее подвергаются химическому воздействию. Длят защиты окон также можно использовать тонкий слой такой смазки. Когда в поглощающей ячейке помещаются очень активные или нестабильные вещества (газы), эф- фект разложения вещества сводится к минимуму, если оно будет находиться в системе в течение нескольких часов или даже дней, для того чтобы поверх- ностные реакции могли закончиться. Время от времени газ может добавляться или в случае необходимости использоваться метод непрерывного потока при малом давлении. Для веществ с довольно высоким давлением паров химиче-
ГЛ 15. РАДИОС1ГЕКТРОСКОПЫ - ‘ —-— — j .— __- — ские взаимодействия могут быть уменьшены при помощи охлаждения всей системы (Корнуэлл [476], Шарбо, Притчард, Томас, Майе и Дейли [550]). Некоторые вещества, как, например, аммиак или вода, абсорбируются стенками волновода и очень медленно выделяются оттуда. Только через несколько дней (при комнатной температуре) линии аммиака или воды исчез- нут в показаниях чувствительного спектроскопа. Нагреванием поглощающей ячейки примерно до 100° С обычно производится достаточное обезгаживание в течение нескольких часов. Дифференциальное ^поглощение стенками также может изменить состав газовой смеси, что приведет к существенным ошибкам в экспериментах по измерению расширения линии вследствие присутствия посторонних газов или при количественном анализе § 17. СПЕКТРОСКОПЫ ДЛЯ СВОБОДНЫХ РАДИКА ЛОВ Обычно свободные радикалы чрезвычайно нестабильны или химически активны; часто они существуют в виде отдельных молекул лишь в течение ты- сячных долей секунды или еще меньше (Райс Ф. и Райс К. [74а], Стикей Стеклянная .Соленоид для модуляции трубка / магнитным полем Генератор сигнала Волновод Газоразрядная трубка Радио - о частота о К насосу । Водяной пар Ф и г 114 Схема спектроскопа, используемого для наблюдения спектра сво- бодного радикала ОН [194а], Уотерс [1946]). Однако молекулы, имеющие нечетное число элек- тронов, являются стабильными (например* NO, NO2, СЮ2) и, следовательно, должны существовать радикалы, обладающие достаточными стабильностью и временем жизни, которые дадут сверхвысокочастотные спектры. Время жизни этих химически активных веществ часто ограничено присутствием материалов, которые реагируют с радикалами или являются катализаторами. Попытки исследования сверхвысокочастотных спектров свободных ради калов хопряжены с большими трудностями благодаря недостаточным знаниям их свойств и отсутствию удобного метода обнаружения наличия радикалов или уменьшения вредных примесей в системе (см. обзор Майса [790]). Сверх- высокочастотный спектр радикала ОН, вызванный переходами между состав- ляющими Л-дублета, был исследован Сандерсом, Шавловым, Дусманисом и Таунсом [962, 1104], использовавшими установку, в которой радикалы не находятся в контакте с металлическими поверхностями (фиг. 114). Радикалы образуются диссоциацией водяных паров в высокочастотной газоразрядной трубке, имеющей наружные электроды, а затем пропускаются через прямую трубку, изготовленную из стекла, обладающего малыми потерями. Эта труб- ка вставляется в волновод круглого сечения, который плавным переходом соединяется с обычным прямоугольным волноводом. Молекулярная модуля- ция магнитным полем осуществляется при помощи соленоида, окружающего волновод; через соленоид пропускается постоянный ток и ток частотой 100 кгц. Волновод имеет продольную щель для устранения вихревых токов и для про- никновения магнитного поля в волновод. Этот метод модуляции особенно удо- бен для исследования радикалов, обладающих большими магнитными момента-
§18. РАДИОМЕТРЫ 401 ми, обусловленными непарным электроном. Поглощения, вызванные другими веществами, не модулируются и, таким образом, регистрироваться не будут. § 18. РАДИОМЕТРЫ Этот тип спектроскопа, предложенный Диком [164], особенно удобен для исследования астрономических источников. В радиоастрономических иссле- дованиях ни источник, ни поглощающее вещество не контролируются наблю- дателем и, следовательно, не могут быть модулированы. Кроме того, излучение от астрономических источников обычно распределено в некотором диапазоне частот, а не является монохроматическим, как в случае сверхвысокочастотно- го генератора. Прибор, сконструированный Диком, может быть назван радио- метром, так как он регистрирует шумовую мощность, излучаемую очень про- тяженными источниками, и измеряет кажущуюся температуру источника на сверхвысокой частоте. Диск модулятора 30~ Генератор Антенна Гетеродин 60 Синхронный мотор 1800 об/мин Широко - полосный усилитель Фиг. 115. Блок-схема радиометра (Дик [164]). нзлуча- тель балансный смеситель Второй детектор Узко- , полосный усилитель Регулировка усиления Усилитель постоян- ного тока Фильтр, пропускаю- щий низкие частоты Синхронный детектор Выгодной Усилитель постоянного прибор тока 30 ~ радиометре, схема которого. изображена на фиг. 115, между антенной и детектором расположена подвижная поглощающая пластина. Она вводится и выводится из волновода с частотой 30 гц. Когда она введена в волновод, входной сигнал заменяется тепловым излучением от поглотителя, находяще- гося при комнатной температуре. Таким образом, небольшие изменения раз- ности между эффективной температурой астрономического источника и тем- пературой спектроскопа проявятся в виде изменении шумовой мощности, регистрируемой детектором в течение двух полупериодов. Сравнительно большая полоса пропускания усилителя промежуточной частоты (8 мггц) предназначена для того, чтобы регистрировались все тепловые шумы, излу- чаемые источником в пределах этой полосы, с каждой стороны от частоты генератора. Уровни шумовой мощности в двух положениях (с введенным и выведен- ным поглотителями) сравниваются очень чувствительным синхронным детек- тором, имеющим для усреднения достаточно большую постоянную времени. Таким путем флуктуации тепловой шумовой мощности будут сведены к ми- нимуму. Как и в других спектроскопах, приспособленных для низких уровней сигнала, в радиометрах используется метод супергетеродинного приема. Что- бы мощность гетеродина не излучалась в волновод, где она может отразиться от поглотителя и от открытого волновода, используется балансный смеситель. При помощи этого прибора можно определять изменения температуры ис- точника с ошибкой менее 1° С, соответствующей шумовой мощности IO-'16 вт. Отметим, что благодаря избирательности поглощения или излучения эффек- 26 Ч. Таунс и А. ТПавлов
402 ГЛ. 15. РАДИОСПЕКТРОСКОПЫ тивная температура, измеряемая радиометром, часто отличается от темпера- туры, измеряемой оптическим способом. Изменение температуры, которое может быть обнаружено таким прибором, приближенно представлено следующим равенством (Дик [164]): bT = NT(, где Т—температура приемника (комнатная температура), N—шум-фактор приемника (т. е. NT—кажущаяся температура во входной цепи приемника, определяемая шумами при отсутствии сигнала), Avx—полоса пропускания приемника до второго детектора, a Av2—полоса пропускания фильтра низких частот, следующего за синхронным детектором (см. фиг. 115). Сверхвысокочастотное излучение межзвездного водорода распределено в диапазоне частот всего в несколько десятков килогерц. Поэтому для его исследования используется полоса пропускания приемника в несколько десятков килогерц, а частота гетеродина периодически смещается относительно средней величины с частотой синхронизации. Это смещение частоты заменяет переменный аттенюатор на схеме фиг. 115 и позволяет точно сравнивать вели- чины шумовой мощности, излучаемой на резонансной частоте водорода и на соседних частотах.
Глава 16 МИЛЛИМЕТРОВЫЕ ВОЛНЫ § 1. ВВЕДЕНИЕ Обычные электронные лампы в цепях с сосредоточенными постоянными на сверхвысоких частотах работают неудовлетворительно, так как для их нормальной работы необходимо, чтобы длина волны значительно превышала размеры лампы и элементов цепи. Для нормальной работы клистронов, магне- тронов и других сверхвысокочастотных приборов необходимо лишь, чтобы длина волны была сравнима с размерами прибора. Поэтому упомянутые приборы могут работать на длинах волн порядка 1 см. Однако при работе на длинах волн ниже 4 мм даже эти приборы нельзя использовать, ибо их размеры нельзя уменьшить в нужной степени. Естественно, что источником электромагнитных колебаний с короткими длинами волн может служить нагретое тело; этот источник излучения обычно применяется в инфракрасной спектроскопии. Однако интенсивность излу- чения в длинноволновой инфракрасной области падает как 1/Х2 и для длин волн начиная с нескольких десятых миллиметра она становится настолько малой, что использование подобного источника в спектроскопии затрудни- тельно. Например, интенсивность Излучения 1 см2 поверхности черного тела при температуре 2500° К в полосе частот, составляющей 1% всего спектра с центральной частотой, соответствующей длине волны мм, равна 5 • 10~8 вт* Если мы сузим эту полосу или достигнем разрешающей силы 1 мггц, то мощность упадет до величины 10-11 вт, которая слишком мала для того, чтобы такой источник в настоящее время можно было использовать; последнее объясняется тем, что невозможно осуществить супергетеродинный прием, так как для него необходим более мощный гетеродинный генератор такой же частоты. Таким образом, ни электронные генераторы, ни инфракрасные источники в области длин волн от нескольких десятых до нескольких миллиметров не могут обеспечить достаточной мощности излучения. В этом диапазоне длин волн спектроскопия сталкивается со все возрастающими трудностями. Суще- ствующие в настоящее время установки и приборы не могут обеспечить успешных спектроскопических исседований в области длин волн мм (см. ниже). Для более длинноволновой области миллиметровых волн спектроскопи- ческие исследования уже возможны, однако техника эксперимента отличает- ся от техники, обычно используемой в диапазоне сантиметровых волн. § 2. ИСКРОВЫЕ ГЕНЕРАТОРЫ МИЛЛИМЕТРОВЫХ ВОЛН Мы уже упоминали, что тепловые источники миллиметровых или более коротких волн обладают очень малой мощностью; поэтому поиски более мотц- ных генераторов, излучающих широкую полосу частот, начались еще до того, как были созданы генераторы сантиметрового диапазона. В 1895 г. Лебедев [1] использовал искровые генераторы для получения электромагнитного коле- бания с длиной волны 0,6 мм, а в 1922 г. Никольс и Тир достигли длин волн 0,22 мм [5, 6]. 26*
404 ГЛ 16 МИЛЛИМЕТРОВЫЕ ВОЛНЫ Одним из вариантов искрового генератора является массовый излучатель, который впервые применила Глаголева-Аркадьева [7]. В этом излучателе искровые разряды происходят между многочисленными мелкими металличе- скими частицами. Пара близко расположенных частиц с искровым про- межутком между ними ведет себя как дипольный излучатель с корот- кой длиной волны излучения. Расстояния между частицами не постоянны, поэтому колебания генерируются в широкой полосе частот. Металлические частицы обычно взвешены в масле, которое течет мимо электродов, находящих- ся под высоким напряжением (Глаголева-Аркадьева [7, 18, 57], Левицкая [10], Калугина [102], Кули и Рорбо [143]). Этим способом удалось полу- чить излучение на длинах волн от 0,1 до 50 мм и с помощью дифракционных решеток применить его в спектроскопических исследованиях низкой разре- шающей силы. Рассматриваемый источник, кроме сплошного спектра излу- чения и низкой интенсивности, имеет еще один серьезный недостаток: для пробоя главного искрового промежутка необходимы импульсы высокого на- пряжения. Эти импульсы, несмотря на тщательное экранирование, уменьшают практическую чувствительность усилителя. Массовый излучатель может иметь и другую конструкцию: заряженные капли ртути падают в сосуд с ртутью, который имеет заряд противоположного знака (Нетеркот [533]). Этим способом удалось получить излучение малой мощности в области длин волн от 2 до 10 мм. § 3. ЛАМПОВЫЕ ГЕНЕРАТОРЫ Для миллиметрового диапазона более удобны ламповые генераторы, хотя по сравнению с некогерентными источниками их конструирование сопряжено с большими трудностями. Л, мм 0,01 0,1 1 10 100 1000 юооо 100000 Ф иг. 116. Предельные мощности тепловых источ- I—поток сквозь куб со стороной х, разность темпе- ратур 1000° К, 2—излучение с поверхности квадрата со стороной X, 1000° К, 3—(заштрихованная область) мощность ламповых генераторов, 4—излучение с поверх- ности 1 см2 при температуре 5000° К, полоса 1%, 5—излу- чение с поверхности 1 см2 при температуре 5000° К, по- лоса 1 мггц. Так как в этом случае вся излучаемая мощность со- средоточена в узкой полосе частот, то конструкция спек- трометра может быть более простой, ибо не нужна, на- пример, дифракционная ре- шетка с высокой разрешаю- щей силой. В наиболее бла- гоприятных случаях почти вся излучаемая энергия заключена в узкой полосе частот. Для создания ламп мил- лиметрового диапазона можно уменьшить соответствующие размеры ламп, работающих в сантиметровом диапазоне длин волн. Были изготовлены клистроны, лампы бегущей волны и лампы с обрат- ников и тепловые ограничения для ламповых ге- нераторов (Пирс [539J). ной волной, при помощи ко- торых удалось достигнуть длин волн ~4 мм, а при по- мощи импульсных магнетро- нов и 2,5 мм (ср. обзор Пирса [539]). Недавно скон- струированный генератор с
§ 3 ЛАМПОВЫЕ ГЕНЕРАТОРЫ 405 обратной волной, видимо, является наиболее удобным источником сверхвысокочастотных колебаний для спектроскопии. Все же первые три типа ламп оказались малоэффективными, так как размеры их на- столько малы, что не удается обеспечить удовлетворительного отвода тепла, вследствие чего нормальная работа оказалась возможной лишь при очень небольшом уровне мощности. Кроме того, потери в них увеличиваются приблизительно как квадрат частоты. Магнетроны вследствие импульсного режима работы в состоянии обеспечить несколько большую эф- фективность и более мощный выходной сигнал в миллиметровом диапазоне. На фиг. 116 приведена зависимость допустимой мощности на выходе от тепло- отвода. Размеры ламп того же порядка, что и длина волны X; естественным пределом количества тепла, которое может быть рассеяно при помощи механи- ческого контакта, служит верхняя линия на графике фиг. 116. Реальные лам- пы (на графике заштрихованная область) в сантиметровом диапазоне довольно близко подходят к этому пределу. Нагретые тела в диапазоне сверхвысоких частот излучают значительно меньшую мощность с весьма малой сцектраль- ной плотностью. Если эффективность ламповых генераторов не слишком мала, то мощность их излучения в миллиметровом диапазоне волн несравнимо больше, чем излу- чение нагретых тел. Обычно эффективность импульсных ламп несколько больше, чем у ламп непрерывного действия. Этим и объясняется некоторая неопределенность выходной мощности ламповых генераторов, которая пока- зана на фиг. 116. Выходная мощность лампы, сконструированной для работы в более корот- кой области длин волн, чем сантиме хровый диапазон, путем пропорциональ- ного уменьшения размеров, останется неизменной, если сохраняются неизмен- ными ток и потери. Однако уменьшение размеров лампы приводит к умень- шению площади катода, пропорциональному квадрату линейных раз- меров. Поэтому необходимо найти способ увеличения плотности эмиссионного тока. Увеличение плотности эмиссионного тока сопровождается увеличением действия пространственного заряда, что приводит к изменению режима лампы. В короткие промежутки времени можно достигнуть очень высокой плотности эмиссионного тока при условии, что лампа перед следующим импульсом не работает. Именно так работает магнетрон; анодное напряжение подается лишь в течение одной из каждой тысячи микросекунд, к тому же происходит ин- тенсивная обратная бомбардировка катода некоторой частью электронов Достигаемая плотность эмиссии значительно выше, чем у обычных ламп. Во время импульса высокое анодное напряжение преодолевает влияние простран- ственного заряда вблизи катода. Наконец, допуски при изготовлении клистронов миллиметрового диапазо- на (путем пропорционального уменьшения размеров сантиметрового кли- строна) становятся чрезвычайно малыми. По этим причинам желательно иметь такую лампу, размеры которой были бы велики по сравнению с длиной волны. Клистроны, лампы бегущей или обратной волн и магнетроны оказываются в лучшем положении по сравнению с обычными триодами для сверхвысокочас- тотного диапазона, ибо их размеры не обязательно должны быть малы по сравнению с генерируемой длиной волны. Характеристические размеры этих или каких-либо других сконструированных к настоящему времени ламп не превышают генерируемую длину волны. Все указанные типы ламп подверглись успешной переделке для работы в миллиметровом диапазоне, и, несмотря на трудности, можно ожидать дальнейших успехов в этом направлении. ' Для генерирования длин волн вплоть до 5 мм обычно используются кли- строны с мощностью выходного сигнала порядка нескольких милливатт. Для более длинноволнового диапазона миллиметровых волн в Англии были созданы отражательные клистроны (см. обзор Лайнса [414]). К сожале-
406 ГЛ. 16. МИЛЛИМЕТРОВЫЕ ВОЛНЫ нию, миллиметровые клистроны обладают более высоким уровнем шумов и оказываются менее стабильными, чем их прототипы в сантиметровом диапа- зоне. Иногда излучаемая мощность очень сильно меняется с частотой. Для миллиметрового диапазона было сконструировано несколько типов генераторов бегущей волны. Мильман [659] описал работу лампы бегущей вол- ны в качестве усилителя и генератора в диапазоне от 6 до 8 мм. Для диапазона длин волн около 5 мм удалось изготовить генератор обратной волны с выход- ной мощностью около 10 мет и с электронной настройкой частоты в пределах ^30%. Однако как лампы бегущей волны, так и лампы с обратной волной, приспособленные для работы в миллиметровом диапазоне, все еще сложны и дороги в производстве. Для работы на длинах волн ~ 2,5 мм разработаны импульсные магнетро- ны. Однако в этих приборах частота не может быть изменена. Для 6-миллимет- рового диапазона сконструировано несколько импульсных магнетронов, ча- стота которых может быть изменена в пределах 1 или 2%. По конструкции эти магнетроны проще, чем, например, клистроны; при их использовании удалось достигуть к.п.д. порядка 5%. При таком к.п.д. можно получать до- вольно значительные выходные мощности в импульсе; у «миллиметровых» магнетронов выходная мощность равна ~25 кет. § 4. ГАРМОНИКИ ЛАМПОВЫХ ГЕНЕРАТОРОВ Некоторые типы ламп излучают значительную мощность на длине волны примерно 1 см. Проводились исследования по использованию обертонов основ- ного колебания этих генераторов в качестве источника миллиметровых волн. Поглощающая ячейка Фиг. 117 Блок-схема установки для выделения гармоник магнетрона (Клейн, Лоубсер, Нетеркот и Таунс [775]). Детектор Усилитель Индикатор Магнетроны, например, излучают настолько большую мощность, что удается обнаружить даже сравнительно слабые обертоны. Клейн, Лоубсер, Нетеркот и Таунс [775] наблюдали у генераторов /^-диапазона гармоники вплоть до десятой (длина волны 1,25 мм), а у генератора на длину волны 3,3 мм—третью (1,1 мм). Для наиболее коротких длин волн удалось получить пиковущ мощность в несколько сот микроватт. В применявшейся аппаратуре регули- ровка выходного сигнала гармоники на максимум осуществлялась с помощью бокового волноводного плеча и фазовращателя, которые в совокупности представляли собой регулируемую нагрузку (фиг. 117). В качестве фильтра, который выделяет высшие гармоники, использовался отрезок волновода, раз- меры которого слишком малы для того, чтобы пропускать более длинноволно- вое излучение. Магнетронный генератор применялся также в соединении с ре- шеткой в виде эшелетта, аналогичной, в принципе, решеткам, которые ис- пользуются в инфракрасной спектроскопии. Эта отражательная решетка рас- полагалась в свободном пространстве против передающего волновода. Про- дифрагировавшее излучение направлялось решеткой в волноводную секцию, в которой помещался детекторный кристалл. С помощью такой аппаратуры было обнаружено, что не все излучаемые магнетронами высокие частоты яв- ляются гармониками, т. е. целым кратным основной частоты. Однако эти частоты слабее истинных гармоник, поэтому обычно их существование не при- водит к ошибкам. Количество гармоник и обертонов сильно изменяется от
S 5 ДЕТЕКТИРОВАНИЕ МИЛЛИМЕТРОВЫХ ВОЛН 407 лампы к лампе даже для ламп одного и того же типа. Применение гармоник магнетрона для целей спектроскопии ограничено трудностью создания магне- тронов, частота которых могла бы меняться в широком диапазоне. Клистроны для генерации длин волн около 1 см обладают значительной мощностью и удовлетворительной стабильностью. В их выходном сигнале отдельные гармоники имеют заметную мощность, однако мощность гармоники не остается достаточно постоянной и слабо поддается регулировке. Гармоники от сверхвысокочастотных генераторов могут быть получены также с помощью нелинейных элементов цепи. В большинстве случаев в ка- честве нелинейного элемента используется кремниевый кристалл. Но преж- де чем перейти к обсуждению генератора гармоник на кремниевом кристалле, рассмотрим вопрос о детектировании миллиметровых волн. § 5. ДЕТЕКТИРОВАНИЕ МИЛЛИМЕТРОВЫХ ВОЛН Для детектирования миллиметровых волн может быть использована ап- паратура инфракрасного и сантиметрового диапазонов волн. В инфракрасном диапазоне наиболее употребительны тепловые детекторы; на сантиметровых волнах обычно используют кристаллические детекторы, хотя иногда приме- няют и тепловые детекторы. ZZZZZZZZ Вход Поршень Кабельное соединение Радио частотный шунтирующий конденсатор W////////Z, Кристалл одержат ель Фланец Радиочастотный фильтр ^множительный кристалл Настроечный винт Плавный переход Выход Фиг. 118. Схема устройства для генерирования и детектирования мил- лиметровых волн с помощью кристаллов патронного типа. а—детектор; б—простой генератор гармоник (Джонсон, см работу Горди [748]).
408 ГЛ. 16. МИЛЛИМЕТРОВЫЕ ВОЛНЫ В ранних работах с массовыми излучателями применялись различные типы тепловых детекторов. Кули и Рорбо [143] использовали термопару висмут—сурьма, все спаи которой были покрыты оболочкой толщиной 2 мм, изготовленной из равных частей сажи и пробковой крошки, на которую галь- ваническим путем был нанесен теллур. Это покрытие эквивалентно большому числу поглотителей, размеры и расстояния между которыми сравнимы с де- тектируемой длиной волны. Упомянутая термопара использовалась в области длин волн от 0,2 до 2,2 мм\ чувствительность ее была такой, что после усиле- ния поток мощности на 1 см2 подвергшейся облучению поверхности термопары был равен ^3 10~8 вт. Более чувствительным тепловым детектором являет- ся ячейка Голе (Голе [215, 216]). Этот детектор состоит из двух пленок с воздушной прослойкой между ними. Одна из пленок является поглотителем излучения, другая представляет собой очень легкое гибкое зеркало. Излучение, падающее на поглотитель, нагревает пленку, а следовательно, и воздух в ячей- ке, который, расширяясь, слегка отклоняет зеркало. Отклонение зеркала изменяет величину светового потока, падающего на фотоэлемент, результи- рующий ток которого пропорционален интенсивности излучения. При использовании ячейки в качестве детектора миллиметровых волн конец волновода направляется на ячейку [775]. При этом вследствие конечных размеров апертуры ячейки могут наблюдаться некоторые резонансные явле- ния, поэтому для оптимальной работы ячейки необходимо подобрать соответствующее расстояние между ячейкой и волноводом. Вращением полу- круглого поглотителя, который может вводиться в волновод через щель, излучение прерывается 10 раз в 1 сек. Одна из ячеек подобного типа с исполь- зованием схемы с постоянной времени 5 сек имела чувствительность прибли- зительно 5-10 11 вт. Подобная чувствительность возможна и на более коротких длинах волн; следовательно, ячейку Голе можно использовать на длинах волн, составляющих доли миллиметра. В более длинноволновом миллиметровом диапазоне в качестве детекторов или генераторов гармоник (умножителей частоты) удобно применять закры- тые кристаллы патронного типа, разработанные для диапазонов 1,25 см (1N26) или 8 мм (1N53). В одной из конструкций детектора с кристаллом патронного типа (Берингер [156]) сигнал подается на кристалл из волновода через короткую коаксиальную линию. Горди и его сотрудники [439, 486, 748] в своих спектроскопических работах в миллиметровом диапазоне широко и успешно применяли конструкции, подобные тем, которые несколько упро- щенно изображены на фиг. 118. Такие детекторы с применением стандартных кристаллов лучше всего работают на длинах волн, превышающих 4 мм, но они детектировали излучение на длинах волн вплоть до 2 мм. Применение подобных детекторов на таких коротких длинах волн сопряжено со значитель- ными трудностями; необходимо очень тщательно отбирать кристаллы, каж- дый из которых работает в очень узкой области частот. В большинстве случаев для спектроскопических целей лучше всего пользоваться «широкополосными» элементами, т. е. такими, которые удовлет- ворительно работают в широком диапазоне частот без сложных элементов настройки. Простые широкополосные детекторы и другие элементы цепей особенно необходимы на высоких частотах. Это объясняется, в частности, тем, что на наиболее коротких длинах волн любые критические размеры очень трудно проконтролировать и их лучше всего избегать вообще. Кроме того, спектроскопия на длинах волн, меньших нескольких миллиметров, находится еще в зачаточном состоянии и ее развитие испытывает много других трудно- стей, так что дополнительная трудность, связанная с сужением частотного диапазона детекторов, весьма нежелательца. Хотя конструирование детекторов, в которых используются кусочки кремния, укрепленные в волноводе непосредственно без защитного патрона, несколько более сложно и такое устройство менее прочно, чем стандартные*
§ 5. ДЕТЕКТИРОВАНИЕ МИЛЛИМЕТРОВЫХ ВОЛН 409> кристаллы 1N26 и 1N53, однако на самых коротких длинах волн такие детек- торы обладают гораздо лучшей характеристикой. Задача подвода мощности к кристаллу сильно упрощается и детектор становится применимым в значи- тельно более широкой области частот. Клейн, Лоубсер, Нетеркот и Таунс Волновод Кошачий” ус Кремниевый кристалл Спай ковара со стеклом К кабелю Поршень К измерителю постоянного тока Фиг. 119. Схема устройства для генерирования и детектирования миллиметровых волн с помощью кристалла, вмонтированного в вол- новод открытым способом. Лоубсер, Нетеркот и Таунс [775]), б—генератор предназначенный для отвода мощности на высших гар- волновод, подводящий мощность на основной частоте, Кремниевый / кристалл —/ Вход^ сантиметровых волн Регулируемые держатель пружинного контакта Милли- метровый волновод а—детектор (Клейн, гармоник. Волновод, мониках, пересекает в точке, где помещается кристалл, перпендикулярно плоскости фигуры (кон- струкция Рихтера, см в работе Нетеркота, Клейна и Таунса [796]). [7751 показали, что детекторы этого типа, изображенные на фиг. 119у весьма чувствительны в широком диапазоне частот и работают на длинах волн по крайней мере до 1 мм. Вблизи 1 мм эти детекторы оказались лишь примерно в 100 раз менее чувствительными, чем наилучшие кристаллы на дли- не волны 1 см. Систематическое изучение нескольких детекторов и генераторов гармоник в диапазоне длин волн от 6 до 2 мм проделали Джонсон, Слэгер
410 ГЛ. 16. МИЛЛИМЕТРОВЫЕ ВОЛНЫ и Кинг [1065]. Они исследовали кристаллы патронного типа (1N26, 1N31 и 1N53), кристаллы патронного типа с частично удаленной стенкой патрона и «открытое крепление в волноводе», изображенное на фиг. 119. Оказалось, что последний тип как детектор явно превосходит остальные, в особенности на самых высоких частотах. § 6. ПОЛУПРОВОДНИКОВЫЕ КРИСТАЛЛИЧЕСКИЕ ГЕНЕРАТОРЫ ГАРМОНИК Основная мощность сигнала от электронного генератора (обычно кли- строна) подается на полупроводниковый кристаллический генератор гармо- ник, на выходе которого вследствие нелинейной характеристики полупровод- ника происходит образование гармоник основной частоты. Хорошие генера- торы гармоник должны с наименьшими потерями обеспечивать питание кри- сталлов мощностью на основной частоте и обладать соответствующими нели- нейными характеристиками. Кроме того, излучение в волновод на генерируе- мых гармониках должно быть достаточно эффективным. Необходимо хоро- шее согласование кристалла одновременно на основной частоте и частоте гармоник. Поэтому эти устройства несколько более сложны, чем детекторы. Однако принципы работы и детекторов и генераторов очень просты, поэтому в конструкциях, предназначенных для выполнения обеих функций, обычно используется один и тот же тип кристаллодержателя, как это и следует из фиг. 118—120. Вариант генератора, изображенный на фиг. 118, вполне пригоден для больших длин волн, но на самых коротких волнах происходит сужение частотной полосы и уменьшается мощность выходного сигнала. Открытое крепление кристалла в волноводе (см. фиг. 119) обладает существенными преимуществами, по сравнению с конструкцией, изображенной на фиг. 118, так как это устройство широкополосно (Нетеркот, Клейн и Таунс [796]) на более высоких частотах оно обладает значительно более мощным выход- ным сигналом (Джонсон, Слэгер и Кинг [1065]). Совсем недавно Кингу и Горди [914, 1068] удалось продвинуть нижний рабочий предел кристаллических генераторов гармоник вплоть до 1 мм или немного ниже. Детекторы и генераторы, которые были ими применены (фиг. 120), относятся к типу конструкций с открытым креплением кристалла в вол- новоде. Наиболее короткая длина волны, полученная до сих пор с помощью генератора гармоник этого типа, равна 0,77 мм (Беррус [1017]). Однако, по- видимому, удастся получить заметную мощность на длинах волн в несколько десятых долей миллиметра. В настоящее время получено слишком мало количественных характери- стик наилучших конструкций кристаллических генераторов гармоник на длинах волн около 1 мм. Тем не менее мы все-таки попытаемся суммиро- вать известные данные. Для самых коротких длин волн исключительно важно, чтобы кристалл укреплялся в волноводе открытым способом, изображенном на фиг. 119— —120, и имел простые настроечные элементы. Некоторые успехи достигнуты ив разработке несколько иного типа крепления (Нетеркот, Клейн и Таунс [796], Джонсон, Слэгер и Кинг [1065], Кинг и Горди [1068]), однако детали конструкции не совсем ясны. Отметим, что высокие гармоники каж- дого из этих типов генераторов получаются в виде набора различных типов волн в волноводе и поэтому задачи распространения и согласования не могут быть так же просто и успешно решены, как это можно сделать для волно- вода с одним только типом волны. . Вопрос о наилучшем материале для кристаллов до сих пор не исследо- вался. Кинг и Горди [914, 1068] использовали кусочки кремния диаметром
§ 6. ПОЛУПРОВОДНИКОВЫЕ КРИСТАЛЛИЧЕСКИЕ ГЕНЕРАТОРЫ ГАРМОНИК 4Ц мм, отломанные от кремниевой пластинки кристаллов 1N26. Они отмеча- ют, Что маленькие кристаллы работают значительно лучше, чем большие, но удовлетворительного объяснения этого экспериментального факта они не дали. Кристаллы 1N23 содержат цилиндрики кремния диаметром около 1 мм\ такие кристаллы применялись успешно. Наилучшие типы травленой или поли- рованной поверхности неизвестны. Существенно, чтобы кристаллы сохраня- лись сухими. Высокая влажность, по крайней мере у некоторых кристаллов, приводит к быстрому ухудшению кон- такта. Особое внимание следует уделять получению очень маленькой точки кон- такта на кристалле. Большая контакт- ная поверхность создает емкость, кото- рая вследствие шунтирования будет ухудшать нелинейные характеристики проводимости. Сопротивление наи- меньших площадей контакта, которые удалось получить, остается довольно малым на длинах волн мм. «Кошачий ус», т. е. тонкая воль- фрамовая проволока, посредством ко- торой осуществляется контакт, обычно имеет диаметр 0,005 см. Путем элек- тролитического травления ее можно заострить (Торрей и Уитмер [347]), однако острие тупится о поверхность кремния, поэтому необходима тщатель- ная регулировка давления контакта; следует помнить, что многократное на- давливание также приводит к затуп- лению острия контакта. Для тщатель- ной регулировки давления полезно применять дифференциальный винт (см. фиг. 120). Обычно наилучшая характеристика получается тогда, когда острие впервые касается поверхности кристалла. Небольшое увеличение дав- ления может ухудшить характеристи- ку, но часто существует несколько более высокое давление, при достиже- нии которого свойства контакта прохо- дят через второй оптимум, мало отли- чающийся от первого. Для получения высших гармоник очень важно, чтобы генератор гармоник обеспечивался значительной мощностью на основной частоте. Выходной сигнал гармоники обычно быстро возрастает с увеличением мощности на основной частоте, пока не достигнет точки «насы- щения», после чего он остается прибли- Ф и г. 120. Конструкция прибора, предназначенного для генерирования и детектирования миллиметровых волн с применением открытого крепления кристалла в волноводе. а—детектор; б-—генератор гармоник. В обоих случаях волновод, предназначенный для отвода мощности на миллиметровых вол- нах, направлен перпендикулярно плоскости фигуры (Кинг и Горди [1068]). зительно постоянным. По крайней мере для первых четырех гармоник К -диапазона для достижения точки насы- щения на каждой последующей гармонике необходимо увеличивать мощ- ность на основной частоте.
412 ГЛ. 16. МИЛЛИМЕТРОВЫЕ ВОЛНЫ Вполне вероятно, что величина излучаемой мощности на очень высоких гармониках зависит от высокочастотного напряжения в точке контакта с кристаллом. Это напряжение так велико, что основная часть нелиней- Г нием на основной частоте за время, срашгтше с периодом гармоники. Для генерации самых высоких гармоник мощность на основной частоте по крайней мере 100 мт. Обычно контакты с кристал- лом могут выдержать без всякого ущерба мощность в несколько сотен мил- ливатт. На первый взгляд кажется, что более короткие длины волн можно полу- чить, используя в качестве основной мощность на длине волны короче 1 см. Однако высокочастотные клистроны излучают значительно меньшую мощ- ность, чем клистроны 7Г-диапазона. Поэтому мощность гармоник, полученная 8-я, 10-я, 12-я, 16-я, 18-я и 20-я (справа налево) вращательные линии OCS, полученные с помощью 4-й и т. д. вплоть до 10-й гармоник клистрона, работавшего ^'на длине волны 1,23 см. Основная частота возрастает слева направо Гар- моники охватывают диапазон частот от 97 000 до 243 000 мггц (длины волн от 3,08 мм до 1,23 мм) (Кинг и Горди [1068]) с помощью высокочастотных кли- стронов, не превышает мощности гармоник обычного клистрона Хорошая конструкция гене- ратора гармоник и детектора должна обеспечивать на второй гармонике ^-диапазона мощность мет или ~ 1 ма выпрямлен- ного тока. Продетектированные сигналы гармоник вплоть да пятой или шестой будут умень- шаться приблизительно в 10 раз при повышении номера гармоники на единицу. Однако для гармоник, превышающих седьмую или вось- мую, при переходе от одной гармо- ники к следующей сигнал будет уменьшаться лишь в 3 или 4 раза, если мощность на основной частоте поддерживается на достаточно высоком уровне. Задача генерирования гармоник и детектирования на длинах волн короче 1,5 мм в настоящее время решается вслепую, путем подбора условий и на- стройки. Идентифицирование полученных гармоник можно осуществлять с помощью короткого отрезка волновода, размеры которого оказываются меньше ^критических для низких гармоник и которые, следовательно, рабо- тают в качестве фильтров, пропускающих высокую частоту. Кинг и Горди [1068] предлагают использовать такую настройку, чтобы основная частота или какая-либо из низших гармоник совпадали с вращательной линией по- глощения линейной или симметричной молекулы. Это приведет к тому, что более высокие гармоники будут совпадать (но не очень точно вследствие цен- тробежного растяжения) с вращательными линиями той же самой молекулы. При изменении частоты клистрона появляются линии поглощения обычно с постепенно уменьшающейся амплитудой (как это изображено на фиг. 121), которые соответствуют следующим друг за другом гармоникам. Число при- сутствующих гармоник можно оценить по числу наблюдающихся линий поглощения. Настройку для отдельной гармоники можно произвести, наблюдая соответствующую величину линии поглощения. Для использова- * ния этого метода необходимо найти молекулу, вращательные линии кото- рой наиболее близко расположены к желательной частоте, ибо при изме- нении частоты клистрона мощность гармоники не будет оставаться посто- янной.
§ 8. ИЗМЕРЕНИЕ ЧАСТОТЫ § 7. РАСПРОСТРАНЕНИЕ МИЛЛИМЕТРОВЫХ ВОЛН Обычные прямоугольные волноводы, в которых распространяется только основной (TE1q) тип волны, применяются и на миллиметровых волнах, хотя затухание возрастает с частотой [см. (14.27)], и на самых коротких длинах волн затухание может стать слишком большим. Для использования волново- дов с размерами, значительно превышающими критические (например, вол- новоды A-диапазона), они должны быть согласованы с генератором или с ма- леньким волноводом, отфильтровывающим низкие частоты посредством соот- ветствующих плавных переходов. Однако в таких волноводах будут распро- страняться и более высокие типы волн, которые возбуждаются на неодно- родностях линии передачи, поэтому особое внимание следует уделить устра- нению неоднородностей. Например, при соединении с помощью фланцев необходимо тщательно выравнивать волноводные секции. Многие из генера- торов миллиметровых волн сами возбуждают в волноводе целый ряд различ- ных типов волн. Тогда в волноводе уже присутствует целый комплекс типов волн, но устранение неоднородностей существенно и в этом случае, так как этим можно уменьшить отраже- ния и потери. Аттенюаторы, применяемые на миллиметровых волнах, аналогичны аттенюаторам для более длинных волн, хотя и имеют меньшие размеры. Удовлетворительно работают заост- ренные, покрытые графитом слюдяные пластинки, которые вводятся в щель, прорезанную в середине широкой стенки волновода. Иногда удобно использовать экспериментальную технику, подоб- ную применяемой в оптической спек- троскопии. Например, не слишком маленькие рупоры в свободном про- странстве или в поглощающем газе €удут давать довольно узкий луч. Этот луч может быть отражен дифрак- ционной решеткой, с помощью которой делают грубые оценки длин волн. Чтобы достигнуть высокой эффективности, в качестве решетки используют эшелетт с отражателем специальной формы, дающим максимальную интен- сивность? Одна из часто применяемых решеток типа эшелетта для длины волны около 1,6 мм состоит из восьмидесяти канавок шириной ~3 мм, прорезанных в плоской металлической поверхности. Фокусировка сверхвы- •сокочастотного излучения обеспечивается двумя сферическими зеркалами, как это изображено на фиг. 122. Решетка в виде эшелетта эффективна толь- ко для определенной длины волны, хотя интерференционный максимум достаточно широк. Более сложная конструкция, которая применялась для несколько более длинных волн, состояла из полукруглых стержней, при вращении которых производилась настройка на нужную частоту [281]. Волновод огп магнетрона Решетка К детектору Фиг. 122. Применение дифракционной решетки для измерения миллиметровых длин волн (Клейн, Лоубсер, Нетеркот и Таунс [7751). I § 8. ИЗМЕРЕНИЕ ЧАСТОТЫ Методы измерения частоты в миллиметровом диапазоне мало чем отлича" ются от методов, применяемых на более длинных волнах сверхвысокочастот” ного диапазона (см. гл. 17). Однако удобство различных методов измерений частоты в зависимости от длины волны изменяется.
ГЛ. 16 МИЛЛИМЕТРОВЫЕ ВОДНЫ На более длинных миллиметровых волнах можно использовать объем- ные резонаторы. Однако требования к конструктивным допускам значительно возрастают. Кроме того, для большинства типов колебаний добротность Q понижается с уменьшением длины волны. Добротность можно несколько увеличить, если использовать большой объемный резонатор, в котором воз- буждается более высокий тип волны, например один из круговых элект- рических типов, при котором не существует токов через зазор между краем поршня и стенкой. Однако в этом случае необходимы специальные меры для однозначного определения типа возбуждаемого колебания и для того, чтобы резонанс действительно существовал при том типе волны, который пред- полагалось получить. Один из хороших методов проверки заключается в сравнении частоты с известной спектральной линией. Другой метод грубой оценки частоты генератора, а следовательно, и идентификации типа коле- баний в резонаторе заключается в использовании волномеров с малым Q. В миллиметровом диапазоне для измерения частоты могут служить широ- кополосные интерферометры, аналогичные оптическим. Это интерферометры Фабри и Перо (Калшоу [872]) и Майкельсона (Кахан [234], Калшоу [286], Лендвел [411], Пиппард [430]). Упомянутые интерферометры в общих чертах сходны со своими оптическими прототипами, хотя в некоторых из них для расщепления луча вместо полупрозрачного зеркала применяется двойной тройник. Эти интерферометры можно усовершенствовать и добиться довольна хорошей точности измерений, однако уже в самом простом варианте с помо- щью этих интерферометров различают гармоники генератора или разные типы колебаний волномера. Для грубых измерений частоты можно использо- вать дифракционную решетку (отражающую или пропускающую). В случае генератора гармоник часто наиболее удобно измерять основную длину волны с помощью волномера, присоединенного к клистрону. Номер гармоники можно найти посредством описанных выше грубых частотных изме- рений. Для определения частоты можно воспользоваться, как уже упомина- лось, последовательными вращательными линиями простой молекулы. Для идентификации гармоник также применяется метод гетеродинирования (Гильям, Джонсон и Горди [486]). Используются два генератора гармоник, каждый из которых питается отдельным клистроном; частота одного из этих клистронов меняется синхронно с разверткой осциллографа. Разностные частоты, получающиеся между неодинаковыми гармониками клистрона, про- ходят через резонансный усилитель промежуточной частоты и подаются на осциллограф. Различные гармоники появляются в разных точках экрана ос- циллографа, ибо разностная частота между парами гармоник пропорцио- нальна- номеру гармоники. Для точных измерений неизвестную частоту можно сравнивать с гармо- никами кварцевого генератора (см. гл. 17). Сравнение производится на основ- ной частоте клистрона, на которой для получения биений со стандартной частотой мощности более чем достаточно. § 9. АБСОРБЦИОННЫЕ СПЕКТРОСКОПЫ ДЛЯ МИЛЛИМЕТРОВОГО ДИАПАЗОНА Ввиду трудности создания удовлетворительных генераторов и детек- торов очень удобно, что линии поглощения в миллиметровом диапазоне имеют тенденцию становиться более интенсивными по сравнению с линиями на более низких частотах. Это происходит отчасти вследствие того, чти числитель в равенстве (13.19) возрастает пропорционально квадрату часто- ты, а отчасти потому, что более высокочастотные переходы обычно соответ- ствуют состояниям с более высокими вращательными квантовыми числами У, разность населенностей которых при обычных температурах больше. Для: линейной молекулы интенсивность пропорциональна J3 или v3.
§ 9 АБСОРБЦИОННЫЕ СПЕКТРОСКОПЫ ДЛЯ МИЛЛИМЕТРОВОГО ДИАПАЗОНА Иногда интенсивности линий настолько велики, что поглощение можно наблюдать непосредственно, без модуляции. Поглощающая ячейка в несколько дециметров может быть уже достаточно длинной. Однако в этом диапазоне длин волн осуществить молекулярную электрическую моду- ляцию труднее, чем на более низких частотах, так как штарковское рас- щепление пропорционально I//3. Кроме того, ячейки, приспособленные для молекулярной электрической модуляции, часто обладают значитель- ным затуханием на миллиметровых волнах. Обычно в тех случаях, когда нельзя осуществить молекулярную электрическую модуляцию, применяется частотная модуляция источника («двойная модуляция», гл. 15, § 2). Во всех других отношениях спектроскоп на миллиметровых волнах аналогичен спектроскопу для более длинных волн, так что анализ, проведенный в гл. 15, справедлив и в этом случае.
Глава 17 КОНТРОЛЬ И ИЗМЕРЕНИЕ ЧАСТОТЫ Многие линии, наблюдаемые в радиоспектроскопии, настолько узки, что при измерении их частоты достигается чрезвычайно высокая точность. Так, если ширина линии равна 100 кгц, то ее центр без особого труда может быть определен с точностью до 1/10 ширины, т. е. с точностью до 10 кгц, а во многих случаях и еще точнее. Если линия лежит вблизи 25 000 мггц, то точность измерения в 10 кгц соответствует относительной точности, рав- ной 1/2 5оо ооо-Точность такого порядка чрезвычайно редко встречается в физи- ческих измерениях и требует применения очень точных стандартов частоты. Действительно, наиболее усовершенствованная аппаратура позволяет опре- делить положение центра линии поглощения по крайней мере с такой же точностью, что и в самих имевшихся до сих пор стандартах частоты и вре- мени. Поэтому сверхвысокочастотные спектральные линии поглощения могут служить стандартом частоты и позволят осуществить «атомные часы». В настоящей главе обсуждаются методы измерения частот спектраль- ных линий сверхвысокочастотного диапазона, а также обратная задача — применение линий поглощения для контроля электронных генераторов и часов. § 1. ВОЛНОМЕРЫ Объемные волномеры очень удобны для грубых измерений частоты, например при нахождении новых линий (см. гл. 14). Волномер для длин волн порядка 1,25 см, изображенный на фиг. 87, имеет в ненагруженном состоя- нии добротность Q от 8000 до 10 000, которая уменьшается до 5000 при соеди- нении волномера с внешней нагрузкой. С помощью этого прибора частота генератора может быть измерена с точностью до 1 мггц, или ^зооо- Однако даже такая точность, которая требует для своего осуществления очень хоро- шей конструкции волномера, значительно хуже точности, определяемой чрезвычайно малой шириной спектральной линии. Поэтому для точных измерений частоты требуются более совершенные измерительные устройства, например стандарт частоты, контролируемый кварцевым генератором. Обычно кварцевый стандарт частоты предназначается для получения ряда гармоник, разделенных интервалом порядка ЗО.мгг?7. Чтобы отдельные гармоники можно было отличить друг от друга, используется объемный волномер, точность которого должна быть около 10 мггц. Такая точность (около 1/3000) получается при обычной механической обработке деталей вол- номера и не требует специальной компенсации температурных или атмосфер- ных флуктуаций. Вышеизложенное дает представление о применении вол- номеров в радиоспектроскопии. Для включения волномера в радиоспектроскоп удобна схема, подобная изображенной на фиг. 123. Вершина резонансной кривой волномера распо- лагается в центре экрана осциллографа, на котором наблюдается изменение сигнала клистрона при качании его частоты. Для измерения частоты линии поглощения, изменяя частоту клистрона, помещают изображение линии в центре экрана второго осциллографа, развертка которого также синхро- низована напряжением, качающим частоту клистрона. Хотя использование
§ 1. ВОЛНОМЕРЫ 417 второго осциллографа очень удобно, так как позволяет одновременно наблю- дать изображение сигнала от волномера и линию поглощения, можно обой- тись и без него. В последнем случае сигналы от линии поглощения и волно- мера подаются на один и тот же осциллограф. Наблюдаемый сигнал пред- ставляет собой сумму двух сигналов — узкой резонансной линии и широко- го сигнала от волномера, которые могут быть совмещены. Возможно, что наиболее удобным в данном случае оказался бы двухлучевой осциллограф. Чтобы получить с помощью только волномера точность, заметно лучшую Генератор сигнала Направленный ответвитель Приемный кристаллический. детектор /Кристаллический 1 детектор Д волномера Усилитель _ и детектор Генератор развертки Осциллограф для наблюде- ния спектра Фиг. 123. Блок-схема сверхвысокочастотного спектроскопа с вол- номером. I__I [Усилитель Волномер L Осциллограф для наблюде- ния сигнала волномера ^зооо, необходима такая конструкция волномера, в которой смещение порш- ня могло бы измеряться с точностью до одной тысячной миллиметра или даже большей. Необходима также компенсация или коррекция температур- ных флуктуаций (Монтгомери [241], т. 1,стр. 384—392; Хастен, Лайонс [309]). Для волномера, изготовленного целиком из одного материала, температур- ный коэффициент частоты примерно равен коэффициенту линейного расши- рения металла, для латуни, например, 2 • 10"5 на 1°С. Волномер непосредственно измеряет длину волны, и для определения частоты необходимо знание диэлектрической постоянной или коэффициента преломления воздуха. Эти величины изменяются с температурой и влаж- ностью. Коэффициент преломления воздуха в лабораторных условиях дается эмпирическим выражением (Эссен и Фрум [482], Бернбаум и Четтерджи [722]) * /п- лпв 103,49 , 177,4 , 96,0/ Л , 5208\ п (А(,р-1)-106 = —+ —+ —1+ Ьз> (17.1) где р±1 Ря, р3 — парциальные давления сухого воздуха, двуокиси угле- рода и водяных паров в миллиметрах ртутного столба, а Т = 273-Н— абсо- лютная температура, причем t выражается в градусах Цельсия. Из соотно- шения (17.1) следует, что изменения температуры и влажности могут дать сдвиг частоты на 0,02%. Если в волноводной системе, к которой присоединен волномер, имеется стоячая волна, то последняя может привести к появлению дополнительной ошибки при измерении частоты. Стоячая волна соответствует наличию реак- тивного сопротивления, так что минимум полного реактивного сопротивле- ния всей системы будет наблюдаться на частоте, слегка отличающейся от резонансной частоты самого волномера. Это приводит к ошибке порядка 0,02%. Хотя все эти ошибки могут быть уменьшены, однако даже лучшие образцы волномеров сами по себе не могут обеспечить точное измерение частот линий поглощения сверхвысокочастотного диапазона. 27 Ч. Таунс и А. Шавлов
418 ГЛ 17 КОНТРОЛЬ И ИЗМЕРЕНИЕ ЧАСТОТЫ § 2. КВАРЦЕВЫЕ СТАНДАРТЫ ЧАСТОТЫ Как было уже отмечено, при точном измерении частот спектральной линии частота линии сравнивается с гармониками высококачественного генератора, контролируемого кварцем. Частота самого кварца в свою очередь сравнивается со стандартной частотой, передаваемой по радио, например с частотой станции WWV в Вашингтоне1). И, наконец, эта передаваемая стандартная частота контролируется при помощи астрономических наблю- дений. Умножитель частоты, работающий на лампах и кремниевых кристаллах Гармоники, следующие через каждые 30 и 300 мггц Сверхвысоко- частотный смеситель Приемник с генератором биении О ~30 мггц 30 мггц ЗООмггц Стандарт частоты 0-30мггц Ламповый умножитель Гтератор сигнала Генератор развертка 100 кгц г Приемник 10 мггц Кварцевый генератор 100 кгц Сверхвысоко - частотный спектроскоп Метки стандартной частоты Осциллограф Фи1 124 Блок-схема кварцевого стандарта частоты На фиг. 124 приведена блок-схема обычного стандарта частоты. Ряд последовательных умножителей создает в сверхвысокочастотном диапазоне гармоники, частоты которых кратны 30 мггц. Эти гармоники при помощи кремниевого или германиевого кристалла смешиваются с выходным сигна- лом клистрона; частота получающихся при этом биений лежит между 0 и 30 /ьггц. Эти биения наблюдаются на выходе радиоприемника только в том случае, если их частота совпадает с частотой, на которую настроен приемник. Если частота клистрона изменяется в пределах нескольких мегагерц, то в тот момент, когда частота биений равняется частоте настройки приемника, на выходе последнего будет появляться короткий импульс. Этот импульс подается на тот же осциллограф или самописец, что и найденная линия поглощения, и, перестраивая приемник, можно добиться совпадения импуль- са с центром линии. Затем частота настройки приемника определяется по градуированной шкале или измеряется с помощью низкочастотного (от 0 до 30 мггц) генератора стандартных сигналов. Последний может обла- дать не слишком высокой точностью, так как с его помощью измеряют только разность между гармоникой 30 мггц и частотой линии, что состав- ляет лишь малую часть от значения всей измеряемой частоты. Биения будут наблюдаться при настройке клистрона на частоту, лежа- щую как выше, так и ниже частоты гармоники кварца. Для устранения х) В СССР соответствующая эталонная станция работает на частоте 200 кгц — Прим ред
§ 2. КВАРЦЕВЫЕ СТАНДАРТЫ ЧАСТОТЫ 419 этой неопределенности необходимо слегка изменить частоту приемника в определенном направлении и определить направление, в котором сдвину- лась метка частоты. Случайно может оказаться, что частота линии настолько близка к частоте одной из гармоник 30 мггц, что частота биений ниже наимень- шей частоты приемника. В этом случае необходимо использовать биения с соседней гармоникой, причем частота этих биений уже будет больше 30 мггц. При настройке на линию поглощения необходимо помнить, что сигнал поглощения и импульсы от метки частоты имеют совершенно различную форму и проходят через разные усилители, имеющие неодинаковые пара' метры. Оба сигнала испытывают при усилении задержки во времени, причем эти задержки неодинаковы по величине для каждого сигнала. Поэтому, есди проводится точное измерение частоты линии поглощения, то необходимо провести измерение при изменении частоты клистрона в одном направлении, а затем еще раз при изменении его частоты в обратном направлении (Колс [474]). Среднее из этих двух измерений и даст истинную частоту линии поглощения. Ошибка может быть также уменьшена, если время полного изменения частоты клистрона велико по сравнению с постоянной времени усилителей и схем, образующих импульс от метки частоты. Кристаллический пьезокварц, контролирующий точный стандарт, должен иметь срез СТ, обладающий малым температурным коэффициентом частоты; для очень большой точности необходимо поддерживать температуру постоянной. Так как частота, генерируемая кварцевым генератором, в какой- то степени зависит от параметров лампы и других элементов схемы, то необ- ходимо использовать такую схему, при которой влияние этих параметров будет минимальным. В обычных схемах стандартов частоты пьезокварц помещается в одно из плеч моста, включенного в цепь обратной связи гене- ратора (Михэм [95], Пост и Пит [669]). В это же плечо моста включается небольшое регулируемое реактивное сопротивление, с помощью которого частота может точно настраиваться на частоту первичного стандарта, как, например, на частоту станции WWV. Так как условия приема станции WWV не всегда хорошие и принимаемый сигнал временами испытывает фединги и дрожания частоты (Шолл [552]), то необходимо, чтобы генератор был достаточно стабилен, с тем чтобы проверка его частоты производилась не очень часто. Поэтому генератор предохраняется от изменений нагрузки с помощью одного, а иногда и нескольких последовательных катодных повторителей. Эта предосторожность особенно необходима, если кварцевый генератор используется как обычный лабораторный стандарт и к его выходу присоединяются различные экспериментальные схемы. Недавно были изготовлены круглые полированные кварцевые пластины очень большой стабильности. Они могут непосредственно использоваться в генераторах диапазона 5—10 мггц, что позволяет избавиться от нескольких каскадов умножения. Добротность Q этих кварцевых пластин настолько высока (несколько миллионов), что возможно их применение в очень про- стых генераторных схемах, подобных схеме, изображенной на фиг. 125 (Уорнер [830, 982]). Умножители частоты в первых каскадах сверхвысокочастотного стан- дарта не отличаются существенно от умножителей, употребляемых в радио- передатчиках (см. Терман [135], стр. 458—462, Монтгомери [241], т. 1, стр. 365). Гармоники образуются в нелинейном усилителе, выход которого настроен на желательную гармонику. Обычно генератор гармоник пред- ставляет собой усилитель класса С со смещением, равным или несколько большим напряжения запирания, так что анодный ток протекает только при пиках сеточного напряжения и поэтому богат гармониками. Для луч- шей стабильности сеточный ток не должен протекать в течение всего цикла. Однотактный усилитель дает только четные гармоники, а двухтактный только нечетные. Одна из типичных схема приведена на фиг. 126. 27*
Метки 5 мггц Метки 10мггц Фиг. 125. Схема первых каскадов умножения стандарта частоты (Хедрик [899]). Использованы следующие обозначения: c^i—балансный конденсатор 5 мггц; dti—конденсатор настройки 5 мггц; Cf2—конденсатор настройки цепи анода 10мггц; с. с/з—конденсаторы настройки в цепи сетки 10 мггц; сц—конденсатор настройки цепи анода 30 мггц; сх—подстрдечный конденсатор кварца; Ki—вы- ключатель накала; К%—выключатель высокого напряжения; Li—белая индикаторная лампочка; L%—красная индикаторная лампочка. Питание всех накалов и термостата кварца берется от общего трансформатора (показано стрелками с крестиками). Высокочастотные дроссели имеют индуктивность 2,5 мгн.
Фиг. 126. Схема последних каскадов умножения стандарта частоты (Хедрик [899]). Использованы следующие обозначения* cfi—конденсатор настройки в цепи сетки 30 мггц, ct%—конденсатор настройки цепи анода 90 мгггц; с[з—конденсатор настройки в цепи сетки 90 мггц; с/4—конденсатор настройки в цепи сетки 270 мггц, балансный конденсатор 30 мггц, —балансный конденсатор 90 мггц, сля—балансный конденсатор 270 мггц. В переходной фишке от цепи генератора, /-’-общее напряжение; 2—напряжение накала; 3—высоковольт- ное напряжение.
ГЛ. 17. КОНТРОЛЬ И ИЗМЕРЕНИЕ ЧАСТОТЫ Для получения частоты в сверхвысокочастотном диапазоне необходим большой коэффициент умножения, особенно если начинать умножение с ге- нератора диапазона 100 кгц. Поэтому следует избегать попадания нежела- тельных частот в первые каскады умножения, ибо это может привести к бога- тому спектру в сверхвысокочастотном диапазоне, вследствие чего будет трудно найти желательную гармонику. Генераторы гармоник, являясь нелинейными усилителями, будут смешивать также и нежелательные частоты, такие, как, например, частоту 60 гц от выпрямителей. Это приведет к появ- лению боковых частот, каждая из которых будет иметь свои собственные обертоны. В выпрямителях необходима очень хорошая фильтрация, которая может быть лучше всего обеспечена применением схем стабилизаторов с последовательными лампами. Если следующие друг за другом каскады умножения связаны слишком сильно, то их полоса пропускания расширяется, что приводит к пропусканию нежелательных гармоник. Для предотвращения этого используются слабо связанные контуры с последовательной настрой- кой, помещенные между каскадами умножения. Во многих сверхвысокочастотных стандартах частоты вплоть до час- тот в несколько сот мегагерц применяются обычные лампы и кремниевый кристаллический генератор гармоник. Например, в одной из таких схем последним ламповым каскадом являлся двухтактный утроитель частот от 270 до 810 мггц на лампах 2G40. В других схемах перед последним кристаллическим генератором гармоник стоят специальные умножительные клистроны, работающие в диапазоне до 3000 мггц и выше. Такие клист- роны производят умножение частоты вплоть до двенадцатикратного и дают значительно большую мощность, чем можно получить на соответствующей гармонике от кристаллического генератора гармоник. Чтобы получить метки, расположенные более часто, чем гармоники последнего умножителя, следует в оконечный каскад или ранее ввести дополнительные частоты 270, 30 или 10 мггц. Кристаллический генератор гармоник в принципе подобен генератору, применяемому для получения миллиметровых волн (см. гл. 16, § 6). Однако в рассматриваемом случае вход со стороны низкой частоты осуществляется обычно с помощью коаксиального перехода, а не волновода. Некоторые генераторы стандартной частоты генерируют не ряд фикси- рованных частот, а переменную частоту, которую можно настроить на час- тоту линии значительно точнее, чем подобрать одну из фиксированных час- тот. Для получения с необходимой точностью известной переменной частоты выход кварцевого генератора с фиксированной частотой или одна из его гармоник смешивается с частотой низкочастотного генератора, перекрываю- щего -небольшой диапазон частот. При этом суммарная частота, выделенная фильтром, будет известна с той же самой абсолютной точностью, что и точ- ность генератора переменной частоты, но со значительно большей относи- тельной точностью (Монтгомери [241]). Существует много различных вариантов схем, применяемых для изме- рения частоты. Однако схемы, описанные выше, представляются в настоя- щее время наиболее удобными и широко используются. § 3. ИЗМЕРЕНИЕ РАЗНОСТЕЙ ЧАСТОТ Иногда необходимо произвести измерение не самой частоты, а только разности частот, как, например, при исследовании сверхтонкой структуры сверхвысокочастотных линий поглощения. Разность частот может быть определена, если с помощью стандарта частоты измерить частоты обеих компонент. Однако использование стандарта перестает быть необходимым при прямом измерении разности частот. Непосредственное измерение раз-
§ 4. СТАБИЛИЗАЦИЯ ЧАСТОТЫ СВЕРХВЫСОКОЧАСТОТНЫХ ГЕНЕРАТОРОВ 423 ности частот может быть осуществлено с помощью частотной модуляции клистрона переменным напряжением на отражателе, причем частота этого напряжения должна лежать в диапазоне измеряемой разности частот. В этом случае клистрон будет генерировать как основную частоту, так и боковые частоты, отнесенные от основной на частоту модуляции. При измерениях клистрон настраивается на частоту одной из компонент сверх- тонкой структуры, а боковая частота регулируется до совпадения с другой компонентой. При этом частота переменного напряжения, подаваемого на отражатель, будет равна разности частот между компонентами сверх- тонкой структуры, а так как эта разность обычно имеет величину порядка нескольких мегагерц, то она легко может быть измерена с точностью, сравнимой с шириной линии (Дейли, Кил, Стренберг, Ван-Флек и Вильсон 1162], Симонс и Горди [339]). Этот метод применим только в том случае, если сверхтонкая структура очень проста и многих компонент. Заметим, что расстояние в мегагерцах между ложными линиями равно частоте модуляции даже при работе на высших гармониках частоты клистрона. Другой значительно более сложной системой, которая, однако, более упо- требительна, является система со сверхвысокочастотным генератором, ста- билизованным на какой-то фиксированной частоте вблизи линий, которые необходимо исследовать. Выход этого генератора смешивается с выходом низкочастотного генератора с цельд) получения меток частоты с точно изве- стными интервалами, хотя абсолютная частота самих меток и не известна. Методы стабилизации сверхвысокочастотных генераторов рассмотрены в сле- дующем параграфе. нет наложения § 4. СТАБИЛИЗАЦИЯ ЧАСТОТЫ СВЕРХВЫСОКОЧАСТОТНЫХ ГЕНЕРАТОРОВ Частота сверхвысокочастотного генератора может быть стабилизована частотой внешнего стандарта. Так как этот стандарт может быть сравнитель- но независим от термических, электрических и механических воздействий, к которым так чувствителен клистрон, то можно достичь заметного улуч- шения стабильности последнего. Стандартами частоты для стабилизации могут быть объемные резонаторы, сверхвысокочастотные спектральные линии и гармоники кварцевых генераторов. Стабилизация с помощью внешнего генератора может быть осуществлена при помощи смешения выходных сигналов обоих генераторов и подачи раз- ностной частоты на вход обычного приемника с частотной модуляцией. На выходе дискриминатора приемника получается напряжение, которое равно нулю, если разность частот обоих сверхвысокочастотных генераторов сов- падает с частотой настройки приемника, и которое имеет разные знаки по обе стороны этой нулевой точки. Напряжение с выхода дискриминатора через усилитель постоянного тока подается на отражатель клистрона или на его настраивающий электрод с таким знаком, чтобы противодействовать изменению частоты, вызвавшему это напряжение (фиг. 127). При этом сверх- высокочастотный генератор будет следовать в диапазоне нескольких мегагерц за настройкой приемника с частотной модуляцией. Величина этого диапазона зависит от величины интервала электронной настройки клистрона и от паразитных случайных сигналов, принятых приемником. В радиоспектро- скопии обычно используется именно такой тип стабилизации. Часто сверхвысокочастотным генератором является отражательный клистрон, в котором электрод, регулирующий частоту (отражатель), имеет большой отрицательный потенциал относительно земли. В этом случае уси- ленный сигнал от дискриминатора удобно подавать через регулирующую
424 ГЛ. 17. КОНТРОЛЬ И ИЗМЕРЕНИЕ ЧАСТОТЫ магнитную лампу, как, например, 2В23 (Дейхоф [603]). Сигнал от усили- теля постоянного тока регулирует ток через катушку магнита, что изменяет Генератор сигнала Кристалли- ческий смеситель Приемник частотно- модулирован- ного сигнала Корректи- рующее напряжение Блок питания генератора сигнала Стандарт- генератор гармоник Усилитель постоянного тока Фиг. 127 Блок-схема стабилизации сверхвысокочастотного генератора с помощью внешнего стандарта4 частоты в свою очередь ток через сопротивление, включенное последовательно с отра- жателем клистрона. Таким образом, напряжение на отражателе регулирует- ся без непосредственного соединения между высоковольтным электродом и усилителем постоянного тока. § 5. КОНТРОЛЬ ЧАСТОТЫ С ПОМОЩЬЮ ОБЪЕМНОГО РЕЗОНАТОРА Объемные резонаторы имеют большую добротность Q и хорошую ста- бильность, поэтому они могут быть использованы для контроля частоты сверхвысокочастотных генераторов. Некоторое улучшение стабильности клистрона может быть иногда получено даже таким простым способом, как применение стабилизующего напряжения, полученного с помощью объем ного волномера. Если частота генератора лежит на одной из сторон узкой резонансной кривой волномера, то сдвиг частоты генерации в сторону мак- симума резонансной кривой увеличивает напряжение на кристаллическом детекторе, в то время как сдвиг частоты в противоположном направлении уменьшает это напряжение. Через усилитель постоянного тока полученный сигнал подается на регулирующий электрод генератора. Недостатком этого метода является его чувствительность к изменениям амплитуды генерации, что может произойти при изменении нагрузки. Иногда также может возник- нуть неудобство, связанное с тем, что частота, на которой должен быть стаби- лизован генератор, не является резонансной частотой объемного резонатора. Упомянутые недостатки могут быть устранены применением сврхвысо- кочастотного дискриминатора, аналогичного дискриминатору с сосредото- ченными постоянными, который используется на низких частотах. Такой дискриминатор имеет два детектора, включенных в схему так, что при резонансе их выходные напряжения компенсируют друг друга. Изменение амплитуды генерации действует одинаково на оба выхода и поэтому не сме- щает частоту, детектор дает одной стороны от резонанса первый кристаллический большее напряжение, чем второй, а по другую сторону от резонанса положение оказывается обратным. Такая работа схемы может быть достигнута при суперпозиции волны, отраженной от резонатора, и волн, которые при резонансе соответственно опережают или отстают от первой волны по фазе на 90° (фиг. 128). Если частота клистрона сдвигается от резонансной в одну из сторон, то фаза отра- женной волны тоже быстро изменяется в направлении, зависящем от знака
§ 5. КОНТРОЛЬ ЧАСТОТЫ С ПОМОЩЬЮ ОБЪЕМНОГО РЕЗОНАТОРА 425 изменения этой частоты. Одновременно с этим изменяется результирующая амплитуда напряжения на кристаллических детекторах, и разность между этими выпрямленными напряжениями определяет знак и величину отклоне- ния от резонанса. Первый детектор Опорнь1й сигнал Второй Л . детектор Опорный к । Результи- рующий сигнал на детекторе Сигнал от резонатора Резулыпи: рующий Сигнал от CU2HQ/1 НО. пръпм птппп детекторе резонатора Фиг. 128. Фазовые и амплитудные соотношения в сверхвысокочастотном дискриминаторе. а—на резонансной частоте; б—выше резонансной частоты, в—ниже резонансной частоты. Сверхвысокочастотный дискриминатор этого типа как часть схемы ста- билизации частоты показан на фиг, 129 (Паунд [247], Монтгомери [241], стр. 58). Объемный резонатор и короткозамыкающий поршень присоеди- няются к лежащим в одной плоскости противоположным плечам 1 и 2 двой- ного тройника на фигуре). При этом расположение резонатора и замыка- ющего поршня таково, что их эффективные расстояния от средней плоскости тройника различаются вблизи резонансной частоты резонатора на К /8. Таким образом, волны, отраженные от замыкающего поршня и резонатора, достша- ют средней плоскости тройника с разностью фаз 90°. Суммарная комбинация отраженных волн распространяется по плечу 3, а разностная — по плечу 4, так что на кристаллических детекторах А и В напряжение от волны, отра- женной от волномера при резонансе, соответственно отстает или опережает другую волну по фазе на 90°. С обеих сторон от резонанса волна, отраженная от волномера, претерпевает быстрое изменение фазы, что вызывает описан- ный вцше эффект дискриминации. Второй двойной тройник (Т2) направляет к кристаллу В только отраженный сигнал, пропуская сигнал, проходящий от клистрона к тройнику Т\. На кристалл В падает мощность, в 2 раза мень- шая, чем на кристалл А, однако при помощи аттенюатора на входе усили- тельной схемы это различие может быть скомпенсировано. В описанной схеме скорость изменения напряжения дискриминатора с частотой вблизи резонанса определяется равенством (17.2) где D —чувствительность детектора в вольтах на единицу падающей мощ- ности; Ро—мощность сверхвысокочастотных колебаний, поступающих на дискриминатор; Qq — добротность ненагруженного объемного резонатора; v0 — резонансная частота объемного резонатора; а = причем ^ — декре- мент затухания ненагруженного резонатора, а — изменение декремента при присоединении к резонатору согласованного волновода. Для получе- ния оптимальной чувствительности значение а должно равняться 1.
ГЛ 17 КОНТРОЛЬ И ИЗМЕРЕНИЕ ЧАСТОТЫ Стабилизатор постоянного тока относительно прост и достаточно эффек- тивен, но его применение ограничено шумами кристаллического детектора, которые на низких частотах всегда увеличиваются. Кроме того, усилители постоянного тока редко бывают полностью свободны от дрейфа рабочей точки. Тем не менее стабилизаторы подобного типа могут удерживать два кли- строна трехсантиметрового диапазона на частотах, отличающихся друг от друга на несколько килогерц в течение нескольких часов. Сверхвьicoко частотный дискриминатор __________ Кристалл Объемный резонатор Выход полезной мощности Кристалл Генератор сигнала Усилитель постоянного тока и низкой частоты Аттенюатор Согласованная нагрузка 1 _______ К отражателю или другому настраивающему элементу Ф и ] 129 Блок-схема стабилизатора Паунда. Недостатки стабилизатора постоянного тока могут быть в значитель- ной степени преодолены с помощью таких схем, у которых усиление сигнала происходит на высокой частоте (Паунд [247], Монтгомери [241], стр.58 —78; Таллер, Галловей, Цаффарано [355]). В этом случае дискриминатор создает переменное напряжение, величина которого пропорциональна отклонению частоты генератора от частоты объемного резонатора, а фаза зависит от направления этого отклонения. Фазочувствительный детектор, подобный описанному в гл. 15, преобразует переменное напряжение в постоянное, величина и знак которого определяются отклонением частоты генератора от резонансной частоты объемного резонатора. Напряжение ошибки, полученное от сверхвысокочастотного дискрими- натора независимо от его типа, может быть подано на сервомеханизм, который подстраивает стабилизируемый генератор. При наличии быстрых флуктуаций частоты сервомеханизм не успевает срабатывать, но для нейтра- лизации медленных уходов частоты он очень эффективен (Райдаут [248]). Для стабилизации как быстрых изменений, так и медленного дрейфа час- тоты может быть использована комбинация сервомеханизма и электронно] системы (Габриель [741]). § 6. СТАБИЛИЗАЦИЯ СВЕРХВЫСОКОЧАСТОТНЫХ ГЕНЕРАТОРОВ С ПОМОЩЬЮ СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ Вместо объемного резонатора для стабилизации частоты клистрона можно использовать волноводную поглощающую ячейку, наполненную газом, обладающим на резонансной частоте острым пиком поглоще- ния. Более того, так как положение центра линии поглощения почти не
§ 6. СТАБИЛИЗАЦИЯ ГЕНЕРАТОРОВ С ПОМОЩЬЮ СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ 427 зависит от температуры и давления (см. гл. 13), то она может служить абсолютным стандартом частоты. Генератор, стабилизированный спектраль- ной линией, может затем при помощи цепочки делителей частоты исполь- зоваться для привода часов (Лайонс [520, 785]). Если линия поглощения является первичным стандартом частоты или «атомными часами» (стандарт времени, зависящий от частоты какой-либо достаточно изолированной ядерной, атомной или молекулярной системы), то соответствующие схемы должны как можно точнее удерживать частоту генератора у центра линии поглощения. Так как отклонение частоты генератора от центра линии проявляется как изменение амплитуды волны, возникающее в результате ее прохождения через ячейку, наполненную газом, то мини- мально обнаруживаемое изменение частоты по порядку величины равно минимально обнаруживаемому поглощению. Например, в гл. 15 было пока- зано, что минимально обнаруживаемое поглощение, определяемое нали- чием тепловых шумов, равно примерно 10~10 см'1 (для полосы шума 30 гц). Так как линия аммиака 3,3 имеет максимальное поглощение примерно в 107 раз больше этой величины, то представляется возможным определить центр линии поглощения с точностью до 1/107 от ее ширины. Так как эта ширина, ограниченная при низких давлениях эффектом Допплера, равна примерно 100 кгц, т. е. около 1/2-105 от частоты линии, то представляется очевидным, что линия аммиака может применяться для стабилизации частоты с точностью до 1/5 1013 или даже лучшей, если полоса частот шума будет уже. Хотя вышеприведенные рассуждения очень приближенны, все же оценка окончательной возможной стабильности хорошо совпадает с более точным рассмотрением, проведенным ниже (см. также работу Таунса (696J). Однако существующие атомные часы вследствие наличия гораздо менее принципиальных трудностей дают значительно меньшую точность. Выше было показано, что минимально обнаруживаемое изменение коэф- фициента поглощения определяется выражением [см. (15.9)] (17.3) где у — коэффициент поглощения газа в обратных сантиметрах, а0 —коэф- фициент затухания в волноводе также в обратных сантиметрах, е — основание натуральных логарифмов, к — постоянная Больцмана, Т — абсолютная тем- пература, Pq~~мощность сверхвысокочастотных колебаний, падающих на детектор, А/ —полоса пропускания частот детектирующей системы. Пред- полагается, что длина волновода оптимальна, т. е. равна I = 2/(а0 -р у), и что существуют только тепловые шумы. Коэффициент поглощения для узкой линии может быть приближенно выражен в виде [см. (13.22)] (17.4) где уманС. — коэффициент поглощения в максимуме линии, v — сверхвысокая частота, Av — полуширина линии на уровне половинной интенсивности, »0 — резонансная частота линии. В некоторых из применяемых в настоящее время устройств для стаби- лизации частоты используется максимум пика поглощения. В этом случае у изменяется на величину Ау, если частота v отличается от v0 на вели- чину з, равную (17.5)
428 ГЛ. 17. КОНТРОЛЬ И ИЗМЕРЕНИЕ ЧАСТОТЫ Заметно лучший результат может быть получен при работе на спаде линии поглощения, так как в этом случае малые изменения частоты соответствуют большим изменениям Ду. Для расстояния от резонанса у —- v0 = аДу имеем е ___ Ау (а2 + I)2 Av V ~ 2яТмако. 4 (17.6) Из равенства (17.3) вытекает, что наименьшее обнаруживаемое относитель- ное изменение частоты равно s __ е (а04- т) (а2+ I)2 Av / 2ЛТА/\1/2 аТмакс. v к Р. ) (17.7) При уМакс. < ао наименьшее значение s/v, или наиболее крутая часть резонансной кривой получается при я=±(1/3)1/2, что соответствует у = v0 (1/3)1/»Дv. Наилучшие условия для работы с большими значениями yMaKc. имеют место при частоте, несколько отличающейся от частоты резонанса. Для крайнего случая у > а0 оптимальное значение а равно ±1и (а + у) (а2 + 1)2/аумакс. = 2. Этот случай может быть взят за основу, так как при работе с таким сильным поглотителем, как NH3, условие уМакс. > <*0 выполняется. Таким образом, минимальное обнаруживаемое изменение частоты, согласно (17.7), становит- ся равным Av Z2feTA/y/g (17.8) Из этого выражения следует, быть уменьшена, если брать Однако Т нельзя уменьшать упадет до слишком малой величины. Верхний предел для мощности Р обычно определяется эффектом насыщения. Ширина линии Ду не может быть сделана уже, чем это позволяет эффект Допплера, без уменьшения числа молекул, принимающих участие в поглощении, т. е. без уменьшения у. Таким образом, единственным методом получения сколь угодно малой ошибки является уменьшение полосы частот Д/. Если рассматривается определенная линия поглощения, то для нее можно определить величину оптимального потока мощности. Как было показано в гл. получающейся что ошибка при стабилизации частоты может Ду или Т малыми, или у или Ро — большими, беспредельно, ибо при этом давление газа о 13, подстановка в равенство (17.8) вместо Ду величины при наличии эффекта насыщения, дает S __9 А у 8td2 j |i|2v/iy/2/2/cTAf^V2 v у U + 3c/zAv (17.9) где р — матричный элемент дипольного момента перехода, с Л — постоянная Планка, t скорость света, 1/2тсДу. Так как I — количество квантов энер- гии, проходящих в единицу времени через единицу площади поперечного сечения, пропорционально Ро, то это выражение близко к минимальному значению для больших PQ и отличается от минимального значения только множителем ]/2, когда насыщение становится впервые заметным, т. е. когда ЗсЛ (Av)2 (17.10) | р |2 у о Если поперечное сечение волновода равно А, то P0 = Akv/ и для мощ- ности PQ1 достаточно большой, чтобы вызвать насыщение, мы получим е _Se р | Z nkT&f \х/2 у h \ ЗсЛу2 ) (17.11) Отметим, что это выражение не содержит ширины линии Ду. Преимуще- ство, которое получается при уменьшении Ду, заключающееся в обострении формы линии, как раз компенсируется потерей чувствительности вследствие эффекта насыщения. Поэтому нет смысла стремиться получить линии настолько узкими, что их ширина определялась бы лишь эффектом Доп-
§ 6. СТАБИЛИЗАЦИЯ ГЕНЕРАТОРОВ С ПОМОЩЬЮ СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ 429 плера. С другой стороны, очень широкие линии также неудобны, так как максимальная допустимая мощность PQ и мощность, требуемая для наи- лучшей работы детектора, близки к 1 мет. Кроме того, применение узких линий желательно, поскольку при этом уменьшаются нежелательные эф- фекты, связанные с зависимостью коэффи- циента передачи всего канала от частоты. Однако, как вытекает из (17.11), до тех пор, пока мы учитываем только тепловые шумы, ширина линии несущественна. Так как насыщение большинства спек- тральных линий начинается при ширине порядка 1 мггц и при потоке мощно- сти в несколько милливатт на 1 сл<2, то необходимо выбирать такое давление, при котором ширина линии несколько меньше 1 мггц. Естественно, что плот- ность излучения или напряженность поля неодинакова в разных точках поперечного сечения волновода, а также и вдоль всего волновода вследствие поглощения. Однако, если принять «средние» условия насыщения на входном конце волновода, то для s/v полу- чается достаточно хорошее приближение. Чтобы можно было пренебречь выс- шими типами волн, предположим, что сто- рона поперечного сечения волновода имеет порядок X; при этом А ъ (c/v)2 I Фиг. 130. Поглощение и дисперсия вблизи спектральной линии. s __ое | v he (17.12) Для численных расчетов представляет особый интерес наиболее сильная линия аммиака — линия 3,3 на частоте 23 870 мггц. Принимая Т -200° К, Д/=1 гц и CGSE, получаем следующее значение наибольшей точности, достижимой при нали- чии тепловых шумов: (17.13) Если стабилизация осуществляется по максимуму линии, а не по точке максимальной крутизны, то окончательная точность будет меньше более чем в 1000 раз (Лайонс [785]). В этом случае так же, как и при приме- нении менее эффективного детектора или при наличии шумов, превыша- ющих нормальные тепловые шумы, достижимая точность будет зависеть то ширины линии. Применение явления дисперсии. До сих пор обсуждалась возможность применения для стабилизации атомных часов лишь резонансного погло- Однако (изменения амплитуды) сверхвысокочастотных колебаний в газе, возможно аналогичное применение и дисперсии. Фиг. 130 иллюстрирует аномальную дисперсию, т. е. изменение диэлектрической постоянной вблизи пика поглощения. Вблизи линии поглощения диэлек- трическая постоянная может быть представлена в виде [см. (13.15)] (17.14)
430 ГЛ. 17. КОНТРОЛЬ И ИЗМЕРЕНИЕ ЧАСТОТЫ где KQ - диэлектрическая постоянная вдали от частоты линии поглощения, X —длина волны, а другие обозначения те же, что и в равенстве (17.4). Для газа при низком давлении К{} можно считать равной 1, а К близкой к 1, так что коэффициент преломления п равняется (17.15) Методом, описанным Таунсом [696], можно показать, что мощность сиг- нала, обусловленного дисперсией, максимальна при волноводе длиной 2/(а 4~ Умане ) и равна др =/>0 f -^аке е-1. А-Т (17.16} ч Тмакс а / Здесь PQ — мощность, поступающая в волновод. Если эта мощность равна мощности тепловых шумов 2/сТА/, то относительная ошибка в частоте опре- деляется выражением (а + Тмакс ) е Av / 2А.ТД/ V/2 7макс ч Pq у (17.17) Таким образом, при использовании дисперсии получается не только та же оптимальная длина волноводной ячейки, что и при использовании линии поглощения, но и почти та же относительная ошибка в определении частоты, что видно из сравнения равенств (17.7) и (17.17). § 7. МОЛЕКУЛЯРНЫЙ ГЕНЕРАТОР Наиболее многообещающим атомным стандартом частоты является гене- ратор на молекулярном пучке, изображенный на фиг. 106. Это устройство может действовать как сверхвысокочастотный усилитель или же генериро- вать частоту, которая определяется прежде всего молекулярным резонан- сом. Прибор имеет большие преимущества, так как позволяет получать сверхвысокочастотное излучение непосредственно от молекул, а не стабили- зировать частоту электронного генератора по линиям молекулярного резо- нанса. Рассмотрим усиление шумов с помощью молекулярного усилителя — объемного резонатора, содержащего диэлектрик с диэлектрической постоян- ной s = s' — is" = 1 4тг/' + i (4тс/") и с потерями в стенках резонатора и на внешней нагрузке, определяемыми величиной i/Q. Здесь /' — синфаз- ная составляющая поляризации на единицу объема, а /" — компонента, сдвинутая на 90° по отношению к электрическому полю, вызывающему поляризацию. Величины /' и /" зависят от свойств пучка молекул, и если происходит усиление, а не ослабление мощности, то /" должно быть поло- жительно. Мощность генерации в объемном резонаторе в зависимости от частоты дается выражением (Гордон, Цайгер и Таунс [1040]) [(1/2Q) —2ти/"]2 + [(>- (17.18) где Vq — резонансная частота резонатора, слегка измененная благодаря наличию газа и равная v' = vc (1 + 4rcZ')-1/* vc(l — 2wZ'), (17.19) так как /' < 1. Здесь vc — резонансная частота резонатора при отсут- ствии в нем газа. Как и в (15.12), мнимая час1ь выражения для диэлек- трической постоянной или нефазная составляющая поляризации изменяет кажущийся фактор потерь резонатора 1/Q.
§ 8. АТОМНЫЕ СТАНДАРТЫ ЧАСТОТЫ И ВРЕМЕНИ 431 Генерируемая мощность будет максимальна, как это следует из (17.18), при vc = Vc и достигнет заметной величины только при условии, что 1/(7. Вблизи центра линии резонансного поглощения приблю женно равно (17 20) где /о — значение на частоте резонансного поглощения v0, a Av —полу- ширина линии на уровне половины интенсивности. Следовательно, генерация будет происходить на частоте V = V' = v0 + (vc - v0) (1 + ~ V-h (vc- VO). (17.21) Предполагалось, что vc/2Av равно QB, т. е. эффективной добротности линии поглощения, и было использовано условие генерации 4^/" 1/(2, из которого вытекает, что 2tc/"vc/Av > 1. Выражение (17.21) показывает, что частота генерации прежде всего определяется частотой v0, но что если резонансная частота резонатора vc не равна v0, то частота генерации будет сдвинута на величину QIQl{^c — v0). В типичном случае Q/Ql 1/1000, так что изменение частоты резонатора на величину о изменяет частоту генерации на й/1000. Таким образом, если частота объемного резонатора постоянна с точностью до 1-10 8, то гене- ратор будет стабилен с точностью до 1-10-11. Полная мощность, которая получается интегрированием по всем генери- руемым частотам, будет равна мощности Рв молекулярного пучка. Исходя из этого, можно оценить величину 1/2(2 — 2^", которая хотя и очень мала, но все же не равна нулю. При подстановке величины 1/2(2 — 2тс/" в равенство (17.18) последнее принимает вид [^кТ + [V - v0- (Q/Ql) (vc - v0)]2 • (17.22) Это выражение не совсем точно, ибо наличие нелинейности изменяет частот- ное распределение мощности, как и во всяком генераторе. Однако оно дает довольно точное значение полуширины линии излучения генератора (17.23) Л 4пкТ (Av)2 -^генср. — рТ • В типичном случае Рв 10~10 emf Av 2000 гц, так что AvreHep ч-ти ° гц. Экспериментальное наблюдение показывает, что AvreHep. <1 гц и, по-види- мому, А^генер> близко к теоретической величине, которая составляет 2 • 10 13 от частоты v0. Это излучение является самым монохроматическим из всех полученных до настоящего времени. § 8. ОСУЩЕСТВЛЕНИЕ АТОМНЫХ СТАНДАРТОВ ЧАСТОТЫ И ВРЕМЕНИ До сих пор не существует сверхвысокочастотного стандарта частоты, точность которого достигала бы предела, обусловленного тепловыми шумами. Трудности, возникающие при совмещении сигнала с центром линии, очень велики, хотя в принципе они могут быть преодолены. Почти во всех атомных стандартах частоты с применением линии поглощения газа используется линия аммиака 3, 3, которая очень удобна благодаря своей большой интенсивности (умакс. = 8-10 4 см"1). Кроме нее, употребляется только одна линия в спектре кислорода на волне около 5 мм. Молекула кислорода характеризуется меньшим, чем у аммиака, матрич- ным элементом дипольного момента, так как дипольный момент кислорода
432 ГЛ. 17. КОНТРОЛЬ И ИЗМЕРЕНИЕ ЧАСТОТЫ равен нулю и переходы обусловлены только магнитным дипольным момен- том. Поэтому линии кислорода с трудом расширяются или насыщаются. До сих пор эти линии не использовались для стандартов частоты, так как отсутствовали эффективные генераторы, способные дать необходимую мощность на волне 5 мм. Кроме того, линии кислорода испытывают сильное расщепление благодаря эффекту Зеемана, так что для защиты от переменных магнитных полей необходима экранировка. К счастью, эффект Зеемана первого порядка симметричен и не ведет к смещению центра линии. Даже если в качестве стандарта частоты использована только одна определенная спектральная линия, возможна стабилизация генераторов, работающих на различных частотах. Необходимые частоты могут быть полу- чены с помощью умножителей и делителей частоты, а также при смешении исходной частоты с колебаниями низкочастотных генераторов, что дает «суммарные и разностные частоты. Отметим, что низкочастотный генератор может и не иметь такой же высокой относительной стаоильности, как первич- ный стандарт частоты. Согласованная нагрузка Ввод мощности ® Кристалл В Ад Настроечный коротко- / замыкающий, поршень 2 Поглощающая ячейка, наполненная аммиаком Кристалл А Фиг 131 Схема сверхвысокочастотного дискриминатора, исполь- зующего вместо объемного резонатора линию поглощения в газе Для стабилизации генератора с помощью спектральной линии приме- няются различные методы. При этом достигается стабилизация на частотах, отличающихся от резонансной на величину, значительно меньшую, чем ширина самой спектральной линии. Однако даже лучшие из полученных стабилизаций далеки от теоретического предела [см. (17.13)]. -Сверхвысокочастотный дискриминатор Паунда (Монтгомери [241]) был изменен таким образом, чтобы можно было осуществить стабилизацию ча- стоты при помощи линий поглощения. Для этого в дискриминаторе вместо объемного резонатора использовалась короткозамкнутая волноводная сек- ция, наполненная поглощающим газом (Смит, Гарсия де-Кеведо, Картер и Бенетт [255], Гарсиа де-Кеведо и Смит [332]). На фиг. 131 изображена схема такого рода дискриминатора. Напряжение с выхода дискриминатора через усилитель постоянного тока с коэффициентом усиления 2000 подается на управляющий электрод клистрона 2К50. При этом уход частоты уменьшается примерно в 1000 раз по сравнению с тем уходом, который имел нестабилизированный клистрон. Другим методом определения центра спектральной линии является качание частоты клистрона в области спектральной линии и последующее выделение пика получающегося сигнала или же точки с максимальной кру- тизной (Хершбергер и Нортон [308, 498], Таунс, Холден и Меррит [351], Флетчер и Кук [483], Ламонт [641], Ламонт и Хиккин [779], Лайонс [785]). Так, например, меняя частоту генератора в пределах небольшого диапазона
§ 8. АТОМНЫЕ СТАНДАРТЫ ЧАСТОТЫ И ВРЕМЕНИ 433 (меньше ширины линии), можно регистрировать ток с выхода кристалличе- ского детектора при помощи фазового детектора. Выходное напряжение фазового детектора проходит через нуль и меняет свой знак в точке, совпа- дающей с вершиной линии. Это напряжение используется для стабилизации средней частоты данного генератора или другого генератора, частота кото- рого сравнивается с первым. Если генератор вполне стабилен и при отсут- ствии стабилизации, то необходима сравнительно редкая и небольшая под- стройка. При использовании более чувствительной системы стабилизации с большим усилением и более узкой полосой можно получить большую окон- чательную стабильность по сравнению с нестабилизованным генератором. Так как кварцевые генераторы с умножителями имеют очень большую ста- бильность за короткое время, то они очень удобны в подобного рода схемах (Лайонс [785]). Все вышеизложенные методы чувствительны к изменению падающей на детектор мощности с частотой. Как было показано в гл. 15, отражения в волноводе и изменение мощности клистрона могут привести к изменению амплитуды выходного сигнала с частотой даже при отсутствии линии погло- щения. Это будет ограничивать точность атомных часов, поэтому на прак- тике стремятся получить возможно более узкие линии, даже если это ведет к некоторому уменьшению интенсивности. Как и в обычном спектроскопе влияние отражений и других неоднородностей может быть уменьшено с по- мощью молекулярной модуляции электрическим полем (Таунс, Холден и Меррит [351], Шимода [1108]) и таким способом может быть достигнуто некоторое увеличение стабильности. Шимода [1108] достиг стабильности генератора в 1 • 10'9 с помощью одновременного применения молекулярной модуляции электрическим и магнитным полями и модуляции источника из- лучения. Другие* естественные стандарты частоты, которые могут дать точность, сравнимую с точностью микроволновых линий поглощения в газах, получаются с помощью молекулярных пучков и ядерного квадрупольного резонанса в твер- дых телах. Линии поглощения, наблюдаемые в молекулярных пучках, очень узки. С помощью цезиевого атомного пучка уже была получена добротность Q порядка 30 миллионов (Лайонс [785]), и это может дать даже лучшие атомные часы, чем линии поглощения в газах. Ядерный квадрупольный резонанс дает добротности, сравнимые с добротностью линий в газах. При обычных температурах резонансные линии не очень интенсивны и их частоты сильно зависят от температуры, однако при температуре жидкого гелия эти линии гораздо менее чувствительны к температурным изменениям и могут служить точным стандартом частоты. Молекулярный генератор, описанный в § 7, по-видимому, является одним из наиболее простых и точных стандартов частоты. При сравнении двух одина- ковых генераторов с нетермостатированными объемными резонаторами их частоты оказались совпадающими с точностью до 1 • 10”10 за время порядка получаса. Можно предположить, что термостатирование резонаторов и хоро- шая конструкция всего устройства смогут обеспечить подобную же стабиль- ность на неопределенно долгое время. Колебания каждого такого генератора, как это указано в § 7, весьма монохроматичны, так что при сравнении за короткое время они легко могут дать точность порядка 1 • 10-12. 28 ч. Таунс и А. Шалов
лава 18 ПРИМЕНЕНИЕ РАДИОСПЕКТРОСКОПИИ ДЛЯ Хорошо известные спектроскопические методы химического анализа применяются широко и с неизменным успехом, поэтому возникает вопрос о том, будет ли в этой области столь же успешным применение радиоспектро- скопических методов. Для некоторых аналитических исследований радио- спектроскопия оказывается весьма полезной, однако до сих пор область ее применения была очень ограниченной. Применению сверхвысоких частот для аналитических исследований посвящено несколько работ (Дейли [387], Соутерн, Морган, Кейльхольц и Смит [567], Юз [628, 757]). Целью настоя- щей главы является рассмотрение возможностей и пределов применения радиоспектроскопии для химического анализа газов. Здесь, кроме того, приведены основные сведения, необходимые для указанного применения радиоспектроскопии. § 1. РАДИОСПЕКТРОСКОПИЯ ДЛЯ ХИМИЧЕСКОГО АНАЛИЗА Природа наблюдаемых спектров, а значит и аппаратура для их наблю- дения меняется при переходе от одного диапазона частот к другому. Спектро- скопическим исследованиям в каждом из этих диапазонов присущи свои достоинства и недостатки. Преимущества газовой радиоспектроскопии обу- словлены в первую очередь ее высокой разрешающей силой, а также тем, что исследуемый газ находится при очень низком давлении и используется соответствующая электронная аппаратура. Высокая разрешающая сила и соответствующая ей точность измерения означают, что линии двух различных веществ обычно хорошо разделены и поэтому, как бы ни была мала разница их частот, они легко разрешаются^ Например, легко разрешить и идентифицировать спектры одинаковых моле- кул с различным изотопическим составом. При хорошем разрешении сверх- высокочастотные спектры обычно настолько характерны, что измерения одной линии бывает достаточно для того, чтобы определить молекулу, кото- рой она принадлежит. При высокой разрешающей силе спектроскопа оказывается возможным выделить линии, принадлежащие каждому из газов, находящихся в диапазоне от 20 000 до 30 ООО мггц могут разместиться 40000 линий щения (при условии, что ширина каждой линии не превышает 1/lk Если каждый из 100 газов, находящихся в смеси, имеет по 20 линий смеси, погло- мггц). в этом диапазоне, то вероятность того, что более чем одна треть линий одного из них совпадет с линиями другого, не превышает 10-6. А это означает, что при до- статочной интенсивности линий, можно обнаружить присутствие каждого из большого числа газов, находящихся в смеси. Совсем иное положение в инфракрасной спектроскопии, где вращательно-колебательные полосы даже одного вещества часто дают линии, расстояние между которыми меньше, чем разрешающая сила спектроскопа. Спектр каждого из веществ представляет собой набор непрерывных полос, а наложение спектров двух
§ 1. РАДИОСПЕКТРОСКОПИЯ ДЛЯ ХИМИЧЕСКОГО АНАЛИЗА или более веществ часто приводит к чрезвычайно сложной и запутанной картине. В радиоспектроскопии же даже при очень малом содержании приме- сей в газовой смеси линии основного вещества обычно не могут замаски- ровать спектр примесей. А линии таких веществ, как Н2О или NH3, могут быть обнаружены с помощью радиоспектроскопа даже при концентрации 10”5 или 10'6. Это сравнимо с той минимальной концентрацией вещества, которую (при самых благоприятных условиях) можно обнаружить посредст- вом других методов спектроскопического анализа. Кроме высокой разрешающей силы, радиоспектроскопия обладает еще одним преимуществом: чтобы наблюдать поглощение, требуется совсем незначительное количество вещества. Объем поглощающей ячейки обычно составляет несколько сотен кубических сантиметров, а давление наполняю- щего ее газа равно приблизительно 10~2 мм рт. ст. Это составляет 10"7 моля газа, или несколько микрограмм вещества. А если у газа имеются очень сильные линии, то для обнаружения поглощения бывает достаточно около 10~12 моля, т. е. в 105 меньшее количество вещества. Это обстоятельство позволяет применять радиоспектроскопию для химического микроанализа. Отметим, что при радиоспектроскопическом анализе образец не подвергается разрушению, что могло бы произойти при исследовании оптическим или масс-спектрографическим методом. Если стремиться к простоте эксперимента, то электронная аппаратура, используемая в радиоспектроскопии, может показаться неудобной, однако и в этом обстоятельстве кроются определенные преимущества радиоспектро- скопии. Присутствие поглощения отмечается по изменению электрического сигнала, который может оыть использован для приведения в действие систе- мы автоматической регулировки или записывающего устройства. Электрон- ная система индикации может быть сделана достаточно быстродей- ствующей, что обеспечит быструю саморегулировку и запись результатов. Так, поглощение вблизи сильной линии можно обнаружить и отметить посредством электрического сигнала за время порядка 1 мсек. Отметим, что для обнаружения (в условиях наибольшей чувствительности) незна- чительных количеств вещества или очень слабых линий требуется время порядка нескольких секунд. По сравнению с многими другими методами анализа и такую скорость следует признать высокой. Естественные ограничения для радиоспектроскопического химического анализа можно разделить на два типа. Во-первых, молекулы исследуемого газа должны обладать дипольным моментом. Хотя определенный тип погло- щения (парамагнитное поглощение) на сверхвысоких частотах наблюдается также s жидкостях и твердых веществах, однако для химического анализа это поглощение пригодно только в довольно ограниченных и специальных случаях; поэтому практически химический радиоспектроскопический анализ применим только для газообразных веществ. Давление паров подлежащего исследованию вещества должно быть порядка 10"3 мм рт. ст. при легко достижимых температурах, т. е. при нескольких сотнях градусов. Это озна- чает, что указанным способом может быть исследовано довольно значитель- ное количество веществ, находящихся при обычных условиях в твердом или жидком состоянии. Тем не менее необходимость ограничиваться только газообразными веществами исключает возможность непосредственного изучения большого количества интересных веществ. Требование, чтобы молекула обладала дипольным моментом, еще больше сокращает круг веществ, у которых, на- блюдается поглощение на сверхвысоких частотах. Невозможно исследовать такие вещества, как СО2, N2, бензол и др. Второй тип ограничений, присущих радиоспектроскопическому анализу, связан с очень высокой разрешающей силой и спецификой применяемой аппа- 28*
436 ГЛ. 18. ПРИМЕНЕНИЕ РАДИОСПЕКТРОСКОПИИ ДЛЯ ХИМИЧЕСКОГО АНАЛИЗА ^^И^^^»^иив^^^и^Ля^в**|***"**»1*1****“^*»в^<*****^*^**^****“^*«*»*«*»**«**^Н11в»»*в"**<1**1«в*И|*****^Ив»И*в*^в»»» ._ .__ ___ _ _ _._ . ___ ..— - - -.- -__ ... _ _ ратуры. В то же время это и самое большое преимущество радиоспектро- скопического анализа. Сверхвысокочастотные спектры молекул зависят от всех мельчайших особенностей молекулярной структуры; и незначительное изменение струк- туры может радикальным образом изменить спектр. Такая чувствитель- ность сверхвысокочастотного спектра к очень малым изменениям параметров молекулы препятствует успешному исследованию молекул с большим числом атомов. В молекуле, содержащей 25 атомов, может существовать около 70 типов внутренних колебаний. Многие из них оказываются возбужден- ными при обычных температурах, а это приводит к расщеплению каждой вращательной линии. Компоненты расщепленной линии так слабы, что обнаружение их становится затруднительным. Поэтому маловероятно, что применение радиоспектроскопии для исследования молекул с числом ато- мов, превышающим 25, приведет к успеху. Высокая чувствительность сверхвысокочастотных спектров к деталям молекулярной структуры не допускает существования в сверхвысокочастот- ном диапазоне каких-либо эффектов, сравнимых с характеристическими колебаниями определенных групп атомов и связей, какие преобладают в инфракрасных спектрах. В некоторых случаях сверхтонкая структура сверхвысокочастотного спектра может служить для идентифика- ции атомов, вызывающих образование этой структуры, подобно тому, как используются характеристические колебательные частоты в инфра- красном диапазоне. Однако необходимость в подобного рода исследовани сверхтонкой структуры возникает редко. Отсутствие спектра, который характеризует определенную группу внутри молекулы, неудобно лишь при исследовании новых сверхвысокочастотных спектров и не имеет значе- ния при анализе газов, спектры которых уже известны. Для радиоспектроскопии характерно очень низкое давление исследуемого вещества. Однако в некоторых случаях можно использовать давление в несколько сантиметров ртутного столба или даже больше. Примером является упомянутый выше случай существования слишком большого числа колебательно-вращательных линий. При высоком давлении эти линии соль- ются и появится сильная линия поглощения. Но при таком давлении раз- решающая сила будет довольно слабой и наблюдение сверхвысокочастот- ного спектра газовой смеси позволит выяснить лишь одну или две компо- ненты. § 2. КАЧЕСТВЕННЫЙ АНАЛИЗ Качественный радиоспектроскопический анализ выполнить обычно зна- чительно проще, чем сделать количественные измерения. Если имеется чувствительный радиоспектроскоп, то выяснение качественного состава смеси газов, спектры которых известны, не вызывает затруднений. Сверхвысокочастетные спектры лучше всего регистрировать в виде таблиц частот, а не в виде набора кривых, как это делается для инфракрас- ных спектров. Обычно отдельные линии хорошо разрешаются и могут быть легко измерены. Кислюк и Таунс [773] при поддержке Национального бюро стандартов составили таблицу известных сверхвысокочастотных линий газов. Последнее издание этой таблицы вышло в свет в 1952 г. и содержит эколо 1800 линий 92 различных веществ. В нее включены сверхвысокочастот- ные спектры, исследованные до 1950 г. Национальное бюро стандартов время от времени, вероятно, будет пересматривать и дополнять эту таблицу. Выше уже указывалось, что при той высокой разрешающей силе и точ- ности, которая достижима в радиоспектроскопии, линии лишь в очень ред- ких случаях перекрываются, так что ошибочность идентификации малове- роятна. Это иллюстрируется тем, что среди 1800 линий, табулированных
§ 2. КАЧЕСТВЕННЫЙ АНАЛИЗ 437 ________________________________,_м_ц__,____ • - - - - —- -- - - — . . - • - - - — 11 Кислюком и Таунсом [773], имеются лишь около 10 случаев, когда две линии различных веществ расположены ближе чем 0,25 мггц (это обычная разре- шающая способность стандартного спектроскопа). Для каждого вещества, включенного в таблицу, можно найти такую линию, которая отстоит более чем на 0,5 мггц от известных линий любого иного вещества. Измерений от- дельной линии, произведенных с точностью около 0,1 мггц, вполне до- статочно для того, чтобы идентифицировать любое из 92 веществ в этой таблице. Как показано в гл. 17, точности измерений 0,1 мггц достигнуть доста- точно легко, если в качестве стандарта частоты использовать стабилизиро- ванный кварцем генератор. Более простой тип измерителя частоты, а имен- но перестраивающийся объемный резонатор, позволяет измерять частоту с Интервал частот df со средней частотой 25000 мггц Фиг. 132. Количество молекул с известными сверх- высокочастотными спектрами, линии которых попадают в интервал частот Д/ со средней частотой 25 000 мггц. Видно, что в диапазон 23 000 до 27 000J мггц, (Д/—2000) попадают линии 57% всего числа молекул, для которых известны сверхвысокочастотные спектры и которые поддаются радиоспектроскопическому анализу. точностью до нескольких мегагерц. В большинстве случаев этого достаточно для определения вещества по отдельной линии. Если идентификация вызы- вает сомнение, то можно либо измерить еще несколько линий, либо исследо- вать аффект Штарка первой линии. Как уже упоминалось в гл. 10, каж- дая сверхвысокочастотная линия имеет свой характерный эффект Штарка. Различие может заключаться в числе компонент, расстоянии между ними и в их интенсивности. Так как большинство веществ имеют линии во всем сверхвысокочастот- ном диапазоне, то нет необходимости иметь спектроскоп, перекрывающий весь этот диапазон. Поэтому для анализа значительной части газов, поддаю- щихся радиоспектроскопическому исследованию, достаточно спектроскопа, работающего в довольно узком диапазоне частот. Большинство радиоспек- троскопов предназначается для работы на частоте около 25 000 мггц, так как это максимальная частота, при которой изготовление деталей радио- спектроскопа не вызывает затруднений. Предположим, что спектроскоп, пред- назначенный для качественного анализа, работает вблизи этой частоты. Диапазон частот, в котором с его помощью можно обнаружить линии неко- торых веществ, приведенных в Приложении VI, примерно можно оценить с помощью графика на фиг. 132. Кривая указывает долю от всего множества молекул с известными в настоящее время сверхвысокочастотными спектрами,
438 ГЛ. 18. ПРИМЕНЕНИЕ РАДИОСПЕКТРОСКОПИИ ДЛЯ ХИМИЧЕСКОГО АНАЛИЗА у которых в интервале ±Д/ вблизи частоты 25 000жззг{ имеется хотя бы одна линия. Спектроскоп, работающий в диапазоне от 20000 до 30 000 мггц, способен, как это видно из фиг. 132, обнаруживать линии 90% от всего количества разнообразных молекул с известными сверхвысокочастотными спектрами. Молекулы, линии которых нельзя обнаружить в этом диапазоне, это довольно легкие линейные молекулы и молекулы типа симметричного волчка, спектры которых наблюдаются только на более высоких частотах. Можно ожидать, что почти в любой спектральной области сверхвысокоча- стотного диапазона шириной 10 000 мггц будут наблюдаться спектры по- добного же количества различных молекул. Если спектроскоп предназначается для контроля содержания заранее известных составляющих газовой смеси, то его можно настроить на извест- ные частоты с тем, чтобы обнаруживать требуемые линии. Вероятно, такой режим работы спектроскопа в аналитических исследованиях используется наиболее часто. Однако в некоторых случаях для изучения газа совершенно неизвестного состава или для того, чтобы обнаружить линии известного таза, сверхвысокочастотный спектр которого не изучен, представляет инте- рес широкий диапазон частот. В таких случаях следует оценить время, необ- ходимое для подобного опыта. Спектроскоп, чувствительность которого позволяет обнаруживать ли- нии с коэффициентом поглощения порядка 10~9 см"1, должен обладать такой узкой полосой, что на прохождение отдельной линии (т. е. расстояния 0,5 мггц) потребуется около 2 сек. Следовательно, поиск линии в диапазоне около 1000 мггц при такой чувствительности займет около часа. Такое про- должительное время может оказаться неудобным. Если требуется меньшая чувствительность, то поиск можно производить значительно быстрее. Так, для нахождения линий с величиной коэффицента поглощения не менее 4 • 10'9сл«_1в диапазоне 1000 мггц потребовалось быв принципе всего около 5 мин, так как при уменьшении чувствительности полоса пропускания растет по квадратичному закону [ср. (15.9)]. Концентрация данного газа в смеси, при которой наблюдаются его сверхвысокочастотные линии, может быть приблизительно определена по интенсивности линий и чувствительности используемого спектроскопа. Интенсивность линии газа в смеси с другими газами при относительной кон- центрации х приблизительно в х раз меньше, чем интенсивность линии чисто- го газа (эта зависимость точно не выполняется по причинам, рассмотрен- ным ниже при обсуждении методов количественного анализа). Таким обра- зом, с помощью спектроскопа, достаточно чувствительного для обнаруже- ния линий с коэффициентом поглощения 10"9 см \ можно наблюдать самую сильную линию NH3 (коэффициент поглощения 8 • 10'4 см'1) в газовой смеси при относительной концентрации 10"6. Коэффициент поглощения наиболее сильных линий других молекул обычно порядка 10“5 или 10 6 см'1. Такой спектроскоп способен был бы обнаруживать эти линии при концентрации 10~4 или 10"3. Допустим, что спектроскоп работает в диапазоне от 20 000 до 30000 мггц. Из фиг. 133 видно, какой чувствительностью должен он обладать, чтобы с его помощью можно было обнаруживать определенную часть от всех мо- лекул с известными сверхвысокочастотными спектрами (т. е. из графика видно, какая необходима чувствительность для обнаружения поглощения при данной относительной концентрации этих молекул в смеси). Из этого графика можно определить относительное количество молекул (из тех, что включены в таблицы Кислюка и Таунса [773]), интенсивность линий кото- рых больше, чем некоторая определенная величина, а частота попадает в диапазон от 20 000 до 30 000 мггц. Так как интенсивность сверхвысокочастот- ных линий растет с частотой приблизительно как у2или [см. (1.49) и (1.78)], то значение интенсивностей в любой другой области частот можно грубо
§ 3 КОЛИЧЕСТВЕННЫЙ АНАЛИЗ II - — 1—1 ,1 — „|Ц I III 1 >!! <! II 1 а Ill HI. й й 439 оценить, умножив величины интенсивностей, указанные на фиг. 133, на ко- рень квадратный из отношения частот. Отметим, что до настоящего времени с помощью радиоспектроскопии исследовались простые молекулы. У таких молекул по сравнению с более Коэффициент поглощения Фиг. 133. Количество молекул, спектры которых расположены в диапазоне от 20 000 до 30 000 мггц и для которых коэффициент поглощения хотя бы одной линии превышает значение, указанное на оси абсцисс. сложными линий меньше и они более сильные. Отсюда можно предположить, что с ростом числа исследованных молекул количество молекул, попадаю- щих в данную область на фиг. 132, увеличится, а интенсивность линий в среднем будет меньше, чем это показано на фиг. 133. § 3. КОЛИЧЕСТВЕННЫЙ АНАЛИЗ Наиболее очевидный метод радиоспектроскопического количественного анализа заключается в сравнении линий поглощения смеси газов с неизвест- ным содержанием компонент с линиями, принадлежащими известной смеси. Но прежде чем описывать технику сравнения, мы рассмотрим некоторые другие методы, а также основы теории, на которой базируется количествен- ный радиоспектроскопический анализ. С помощью радиоспектроскопии можно выполнить непосредственное измерение концентрации газа, без сравнения с известными образцами. Для этого необходимо измерить интегральную интенсивность линии. Как видно из равенства (13.23), интегральная интенсивность узкой (в разумных пре- делах) дднии равна ОО 5 Y = Sir । М2 "2’ (18.1) о где N — число молекул в 1 см3, Т — абсолютная температура, v — частота, / и определяются свойствами исследуемой молекулы, с и к — известные константы. Следовательно, если можно было бы точно измерить коэффициент по- глощения и определить тем самым интегральную интенсивность, то при этом ^5ыло бы найдено N — число молекул данного типа. Форма линии поглощения при низких давлениях, обычных для радио- спектроскопии, близка к лорентцевой [см. (13.22)], а интегральная ицтенсив- чаость в этом случае равна ОО у cZv = j |2^2. (18.2) о
440 гл- 18- ПРИМЕНЕНИЕ РАДИОСПЕКТРОСКОПИИ ДЛЯ ХИМИЧЕСКОГО АНАЛИЗА Здесь умакс. — коэффициент поглощения в максимуме линии, a Av — полу- ширина, измеренная на полуспаде интенсивности. Следовательно, для опре- деления плотности молекул N с помощью равенства (18.2) достаточно изме- рить максимальный коэффициент поглощения и полуширину линии. Абсолютное значение коэффициента поглощения умакс. измерить довольно трудно, однако оно может быть измерено с точностью до 5%. Обычно такая точность достаточна, но гораздо легче измерить умакс. по другой линии с известным значением умакс., сравнив максимальный сигнал на выходе спектроскопа для двух линий. Полуширина Av может быть измерена с точ- ностью до 5% с помощью меток частоты, которые помещаются в точки на кривой линии поглощения, соответствующие полуспаду интенсивности. Такой метод определения числа молекул довольно затруднителен, и до- стижимая точность обычно ограничена 5%. А кроме того, чаще необходима определить не число молекул N в 1 сж3, а процентное содержание, которое можно получить из N, лишь измерив давление. Наиболее просто и точно можно измерить максимальный сигнал, обус- ловленный линией поглощения, который для большинства спектроскопов почти пропорционален умакс.- Когда спектроскоп настроен на определенную линию и все условия сохраняются постоянными, сигнал на выходе спектро- скопа, соответствующий линии, можно мерить с точностью до 1% или боль- шей, если он достаточно велик по сравнению с шумами. Сигнал на выходе спектроскопа, пропорциональный умакс., наиболее легко поддается измерению; он непосредственно связан с концентрацией газа, линия поглощения которого исследуется. Из (18.2) вытекает, что относительное содержание пропорционально (уМакс. ^)/Р, где р — дав- ление. Однако умакс. не зависит от давления в той области давлений, которые обычны для спектроскопии (см. гл. 13). Отношение Ь>/р также не зависит от давления, так как ширина линии пропорциональна р. Таким образом, оказывается, что умакс_, а значит, и сигнал на выводе спектроскопа прямо пропорциональны относительной концентрации газа, который обусловливает сверхвысокочастотное поглощение. Однако для точных измерений относительной концентрации необходима учитывать, что параметр ширины линии Av зависит от состава газа и отно- сительное содержание прямо пропорционально не умакс., а (умакс.Av)//>. Число столкновений в 1 сек молекул типа 1 с молекулами типа 2 в смеси этих газов равно, как это следует из равенства (13.42), - = А 2^12а12’ (18.3) ”12 Здесь Л’2 — концентрация молекул типа 2, t’12 — средняя относительная ско- рость для молекул обоих типов, а а12— поперечное сечение столкновений меж- ду ними. Число столкновений в 1 сек для молекул типа 1 в смеси из двух компонент определяется только двумя следующими слагаемыми: (18.4) а полуширина линии поглощения [ср. (13.19)] равна (18.5) Здесь и ^—относительное содержание молекул каждого из двух газов, a N — полное число молекул в единице объема. Выражение (18.5)
3 КОЛИЧЕСТВЕННЫЙ АНАЛИЗ 441 можно также записать в виде = *^1^11 4" (18.6) где Av12 было бы равно полуширине линии поглощения молекулами типа 1, если бы очень малое число этих молекул находилось в газе молекул типа 2. Относительное содержание первой конпоненты газа дается вы- ражением 7ман>с Умакс (18.7) где —универсальная константа при данной температуре. Остальная часть (выражения (18.7) зависит только от и х2 и не зависит от дав- fl Q2 Q4 0,6 0,8 1,0 Относительное содержание молекул типа а Фиг 134 Максимальная интенсивность линии молекул типа а в смеси из молекул типа а и Ъ Максимальная интенсивность изменяется линейно с изменением относительного содержания при условии, что уширение линии, обусловленное молекулами каждого типа, одинаково Две другие кривые показывают, насколько могут быть велики в действитель- ности отклонения от линейной зависимости (Юз [757]) ления. Это выражение можно также преобразовать к виду (18.8) в котором отношения Avxl/p и AvX2/p не зависят от давления. Выражение (18.8) можно легко обобщить на случай смеси более чем двух компонент. Относительное содержание z-й компоненты смеси п различных газов равно (18.9) Если бы компонента типа 2 в такой же степени влияла на ширину линии, как и компонента 1, то Avxx/p равнялось бы &v12/p и выражение (18.8) сводилось бы к виду Умакс (18.10) а относительное содержание хг было бы прямо пропорционально умакс вне зависимости от степени разбавления. Если Ьу^рф&^/р, то закон
442 ГЛ. 18. ПРИМЕНЕНИЕ РАДИОСПЕКТРОСКОПИИ ДЛЯ ХИМИЧЕСКОГО АНАЛИЗА . !! — прямой пропорциональности не выполняется. Для иллюстрации на фиг. 134 приведены два крайних случая. Параметры ширины &\}/р для смеси более чем двух газов обычно не известны, поэтому следует проделать одно из следующих измерений: 1) измерить умакс.» и /?; 2) измерить только умакс. и использовать приближенные результаты, полученные в предположении, что умакс. пропорционально относительному содержанию; 3) разбавить неизвестную смесь большим количеством известного газа, для которого имеются необходимые сведения о параметрах ширины линии &чг)/р; 4) сравнить умакс. неизвестного образца со значением умакс< для известной смеси, которая не отличается по качественному составу. Измерения 3 следует проделать, когда исследуемые лииии так интенсив- ны, что даже при значительном разбавлении (до концентрации, не превышаю- щей нескольких процентов) образца известным газом (например, N2) линии все еще можно измерить. Если образец в основном состоит из молекул од- ного рода (например, N2), то уширение линии может быть вызвано действием только этих молекул и для измерения содержания каждой компоненты смеси необходимо знать лишь одно из значений Ду Этот вывод следует из выражения (18.8) [или для более общего случая из (18.9)], в котором предполагается, что х2 много больше хг. Оказывается, что сравнительный метод 4, основанный на применении стандартных смесей, наиболее прост и наиболее надежен в том случае, когда со смесью, чей состав приблизительно известен, проделано значитель- ное число измерений. Такое измерение заключается лишь в сравнении мак- симальных сигналов на выходе спектроскопа, соответствующих линиям поглощения двух различных образцов. Хорошая точность измерения зави- сит только от возможности стабильно воспроизводить условия работы спек- троскопа и от величины отношения сигнал — шум для наблюдаемой линии. При таких измерениях довольно легко достигнуть точности порядка нескольких процентов, а при известных предосторожностях и еще более высокой точности. Штарковские компоненты и нерасщепленная линия поглощения в спек- троскопе с электрической молекулярной модуляцией дают на выходе троскопа сигналы разного знака (см. гл. 15). Алгебраическая сумма сигна- лов, соответствующих самой сильной штарковской компоненте и нерасщеп- ленной линии, может служить мерой интенсивности. Этим путем устраняют- ся неопределенности, которые иногда возникают при определении точ- ного положения нулевой линии, т. е. линии, соответствующей отсутствию поглощения. Соутерн, Морган, Кейльхольц и Смит [693] использовали сравнитель- ный метод для исследования смесей молекул NH3 и C1CN с различным изо- топическим составом. Отношение концентраций изотопов N15/N14 в NH3 было определено с точностью до 3% при обогащении смеси изотопом N15 от 0,38 до 4,5%, а отношение С13/С12 в C1CN с точностью 2% при обогащении изотопом С13 от 1,1 до 10%. Эта работа иллюстрирует возможности радио- спектроскопии при анализе изотопических смесей. Если не ставить перед собой задачи конструирования специального спектроскопа, который позволил бы делать абсолютные измерения интен- сивности, то для точных количественных измерений всегда необходим какой- либо сравнительный метод, позволяющий исследовать линии поглощения в максимально идентичных условиях в смысле частоты, ширины линии и других характеристик. Неизбежное существование отражений в волно- водной поглощающей ячейке приводит к изменениям напряженности элек- трического поля вдоль длины ячейки, а следовательно к изменению сигнала спек-
§ 4. АППАРАТУРА И МЕТОДИКА СПЕКТРОСКОПИЧЕСКОГО АНАЛИЗА 443 отно- спектроскопа при изменении частоты. Если отражения при изменении часто- ты приводят к 10-процентным изменениям мощности, передаваемой через ячейку, то, как показано в гл. 15, это приводит к 20-процентным изменениям величины сигнала спектроскопа, который соответствует данному коэффи- циенту поглощения умакс. [см. (15.28)]. Однако при учете отражений сительная интенсивность линий на различных частотах может быть изме- рена с точностью около 5%. Для линий на одной и той же частоте отраже- ния постоянны и не вносят ошибок в измерение относительных интенсив- ностей. Спектроскопы с молекулярной электрической модуляцией наиболее удобны в том случае, когда необходима высокая чувствительность. Однако при использовании такого спектроскопа при измерениях умакс. появляются (если только не делается сравнение двух очень похожих линий) дополни- тельные неопределенности. Частота исследуемых линий в спектроскопе с молекулярной электри- ческой модуляцией под действием периодического электрического поля вследствие эффекта Штарка сдвигается (см. гл. 15, § 3). Обычно линия в электрическом поле расщепляется на некоторое число штарковских ком- понент, расстояние между которыми при данной напряженности поля может меняться от линии к линии в широких пределах. Если электрическое поле, которое воздействует на газ, имеет вид прямоугольных импульсов, а напря- женность этого поля настолько велика, что все штарковские компоненты отстоят от линии поглощения, наблюдающейся в отсутствие поля, более чем на ширину линии, то в этом случае полная интенсивность нерасщеплен- ной линии не искажается влиянием недостаточно расщепленных штарков- ских компонент. Однако в более слабых полях расщепление для некоторых компонент может оказаться малым, вследствие чего кажущаяся интенсив- ность линии и соответствующий сигнал на выходе спектроскопа уменьшатся. Частичное расщепление линии поглощения вследствие эффекта Штарка приводит также к искажению формы линии, а это влечет за собой ошибки в измерении ширин линий. Если к тому же в интервале между прямоуголь- ными импульсами напряжение не равно точно нулю, то линия постоянно частично расщеплена; она уширяется, и вследствие этого умакс уменьшает- ся. Если вместо прямоугольных импульсов использовать синусоидальное напряжение, то упомянутые выше эффекты еще более возрастают, так как синусоидальное напряжение в максимуме не может иметь достаточной для полного расщепления линии величины без того, чтобы не уширять церасще- пленной линии. Объясняется это тем, что в течение второй половины периода напряжение такой фармы слишком малое время равно нулю. Если штарковское расщеп- ление линии неполное, то изменения в давлении, которые приводят к изме- нению ширины линии, также будут влиять на величину умаКс.« Когда ши- рина возрастает, расщепление (по сравнению с шириной линии) умень- измерениях на спектроскопе с молекулярной электрической модуляцией в большинстве случаев очень важно сравнивать только аналогичные линии и в одинаковых условиях. шается и умакс. становится меньше. Поэтому при § 4. СПЕЦИАЛЬНАЯ АППАРАТУРА И МЕТОДИКА СПЕКТРОСКОПИЧЕСКОГО АНАЛИЗА Для некоторых видов радиоспектроскопического анализа не требуется специального оборудования. Почти любой чувствительный спектроскоп и сравнительно точный измеритель частоты пригодны для качественного и приближенного количественного анализа. Разработке оборудования, спе- циально предназначенного для аналитических работ, до настоящего времени
444 ГЛ- 18. ПРИМЕНЕНИЕ РЕДИОСПЕКТРОСКОПИИ ДЛЯ ХИМИЧЕСКОГО АНАЛИЗА уделялось мало внимания. Однако отдельные вопросы конструирования такой аппаратуры достаточно хорошо изучены и их можно здесь рассмотреть. По-видимому, хорошей чувствительности наиболее просто достигнуть на спектроскопе с электрической молекулярной модуляцией. Однако при- менение такого спектроскопа для количественного анализа сопряжено с известными трудностями. Если предполагается выполнять количествен- ные измерения, то необходимо обеспечить линейность характеристики уси- лителя сигналов. В таком усилителе сигнал на выходе должен быть прямо пропорционален сигналу на входе. Отражения следует свести до минимума. Модулирующее электрическое напряжение должно иметь правильную прямоугольную форму и быть достаточно большим. Чтобы не искажать формы и, следовательно, высоты линии, скорость развертки должна быть малой, а уровень сигнала низким, ибо в противном случае появятся иска- жения вследствие насыщения. Два последних требования остаются в силе и для любого другого типа спектроскопа. Отражения в спектроскопе могут быть уменьшены хорошо согласованными аттенюаторами на обоих концах поглощающей ячейки. В спектроскопе с молекулярной электрической мо- дуляцией особенно важно, чтобы штарковский электрод и изоляторы, удерживающие его внутри поглощающей ячейки, имели на обоих концах достаточно плавные заострения. В ячейке без штарковского электрода отражения всегда значительно меньше. Кроме того, использование спектроскопа без электрической моду- ляции устраняет все те затруднения, которые возникают вследствие несовер- шенства модуляции линии, о чем упоминалось выше. Однако такой спектро- скоп пригоден обычно лишь для наблюдения самых интенсивных линий, так как на нем значительно труднее добиться высокой чувствительности. Часто требуется наблюдать отдельную линию в течение значи- тельного промежутка времени. В этом случае удобнее всего использо- вать спектроскоп с поглощающей ячейкой в виде объемного резонатора. Но так как плотность энергии в резонаторе может быть больше, чем в волно- водной ячейке, то следует обратить особое внимание на то, чтобы исследуе- мые линии не испытывали насыщения. Существут множество различных способов измерения величины сигнала спектроскопа, соответствующего линии поглощения. Некоторые из них описаны Юзом [757] и Бердом [1007], но ни один из них не обладает каким- либо значительным преимуществом. Метод, который следует использовать в каждом отдельном случае, зависит от требований, предъявляемых к аппа- ратуре, и от имеющегося в наличии оборудования. Серьезным препятствием для применения радиоспектроскопического анализа является поглощение газа на поверхности. Так как для исследова- ния берется весьма малое количество газа, то относительно малое количество вещества, поглощенное или выделенное поверхностью волновода, может значительно изменить давление или состав исследуемого образца. Известно, например, что если ячейку однажды наполнить аммиаком, то его линии могут наблюдаться на радиоспектроскопе даже в том случае, когда ячейка находилась под откачкой в течение нескольких дней. Штарковская ячейка в отношении абсорбции хуже других, так как в ней имеются дополнитель- ные поверхности, создаваемые электродами и изоляторами. Объемный резона- тор имеет наименьшее отношение поверхности к объему, что уменьшает трудности, связанные с поверхностным поглощением. Уменьшение погло- щения в обычной штарковской ячейке — серьезная проблема, так как опре- деленная компонента образца может поглощаться особенно сильно или из стенок может выделяться посторонний газ из ранее исследовавшегося образца. Существует несколько способов уменьшения поглощения. 1. Материалы, из которых изготовлена ячейка, должны обладать мини- мальным поглощением. Известно, например, что нержавеющая сталь погло-
§ 4. АППАРАТУРА И МЕТОДИКА СПЕКТРОСКОПИЧЕСКОГО АНАЛИЗА 445 щает газ значительно меньше, чем серебро или медь, поэтому ячейка может быть изготовлена из нержавеющей стали. Тефлон по сравнению с полисти- ролом также обладает меньшей поглощающей способностью, и поэтому он более удобен в качестве материала для изоляторов, поддерживающих штар- ковский электрод. 2. Можно несколько раз наполнять ячейку (либо продуть ее) исследуе- мым газом до тех пор, пока не прекратится обмен со стенками. 3. Чтобы устранить посторонний газ, выделяемый стенками, можно использовать химические геттеры. Так, введенный в ячейку C1F3 будет по- глощать воду, абсорбированную на поверхности, a BrCN будет поглощать NH3. 4. Чтобы обезгазить ячейку, можно ее нагреть. Кроме того, можно рабо- тать при повышенной температуре, при которой достигается необходимый минимум поглощения. Оказывается, что при температуре около 100° С по- верхности эффективно очищаются от поглощенного газа, а 200°С, вероятно, вполне достаточно для большинства исследований. По-видимому, наиболее подходящее применение радиоспектроскопии заключается в непрерывном контроле состава смеси газов. Смесь можно продувать при низком давлении через поглощающую ячейку спектро- скопа и по выходному сигналу определять и контролировать относительное содержание данной компоненты. Малейшие изменения в содержании можно легко обнаружить, так как спектроскоп работает при постоянных условиях и неизменной настройке. Чтобы устранить влияние возможной нестабильно- сти мощности клистрона на выходной сигнал спектроскопа, можно исполь- зовать мостовую схему, в одно из плеч которой включена поглощающая ячейка, через которую пропускается исследуемый газ, а во второе плечо — отрезок волновода, содержащий известную смесь газов.

Приложения

I. ИНТЕНСИВНОСТИ КОМПОНЕНТ сверхтонкой структуры И ПОПРАВКИ К ЭНЕРГИИ, ОБУСЛОВЛЕННЫЕ ЯДЕРНЫМ КВАДРУПОЛЬНЫМ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕМ Интенсивности отдельных линий сверхтонкой структуры вычислены но формулам (6.6) и выражены в процентах от полной интенсивности всего перехода (суммы интенсивностей всех сверхтонких компонент). Таблица составлена для значений момента J в пределах от 0 до 10 и ядерного спина Z, равного 1, 3/2, 2, 5/2, 3, 7/2, 4, 9/з и 11 А- Величина F равна I + J. Приведенные данные можно использовать также и для нахождения относительных интенсивностей переходов между компонентами атомной тонкой структуры, если заменить I, J и F на S, L и J соот- ветственно. В этом случае данные соответствуют выражениям (5.17) и (5.18). Для значений J > 10 почти вся интенсивность перехода сосредоточена в ком- понентах, для которых ДР=Д/, т. е. J+l<-J, F +1«— F или же J, F +-F. Приближенные выражения для интенсивностей переходов с боль- шими J имеют следующий вид: для переходов J + 1<-J, F + 1 <—F интенсивность пропорциональна F Р <~F интенсивность равная 1/2 J2 от пол- ной интенсивности F — 1 <— F интенсивность равная 1/10 J4 от пол- ной интенсивности для переходов A—J, F F интенсивность пропорциональна F F i <—F интенсивность равная 1/2 J2 от пол- ной интенсивности В таблице приведено также значение функции Казимира / (Л Л F) 3/4С (С + 1) — 7(7+1) .7 (J+1) 27 (27-l)(2J- 1) (2J + 3) для значений вращательного момента J от 0 до 10, ядерного спина 7 = 1, 3/2, 2, 5/2, 3, 7/2, 4, 9/2 и 11 /2 и для всех возможных значений F > При этом C = F(F + 1)-Z(Z+1)-J(J+1). Энергия взаимодействия, обусловленного ядерным квадрупольным мо- ментом^ в случае линейной молекулы равна соответствующей величине, взятой из данной таблицы и умноженной на — eqQ. Для молеку- лы типа симметричного волчка соответствующий множитель равен eg(2{[3/£2/7 (J + 1)] — 1} [ср. с выражением (6.4)]. Если J > 10, то наиболее сильные компоненты сверхтонкой структуры рассматриваемого перехода (отвечающие &F = Д7) соответствуют такому изменению квадрупольной энер- гии, которое составляет очень малую часть от постоянной квадрупольной связи, причем последняя обычно меньше eqQ/kJ*. Для остальных значительно более слабых компонент изменение энергии больше и приближенно равно (Луг _ л/± 1) _ +31 [ -1 ] „м + + члены порядка eqQ/2J. 29 Ч. Таунс и А. ПЗавлов
ПРИЛОЖЕНИЕ I
ПРИЛОЖЕНИЕ I 451 10 ли 10 050000 250000 500000 071429 250000 250000 083333 250000 200000 090909 250000 178571 096154 250000 166667 0. 100000 О 250000 0. 159091 102941 250000 153846 О 105263 О 250000 0.150000 О 107143 250000 147059 108696 250000 144/37 11 41 27 37 36 70 70 412 О 106 О 013 0.006 0.002 001 001 001 41 19 00 09 09 О 590 0.590 40 30
ПРИЛОЖЕНИЕ I r 3/2 5/2 3/2 7/2 3/2 1/2 9/2 7/2 5/2 3/2 11/2 9/2 7/2 5/2 13/2 11/2 9/2 7/2 15/2 13/2 11/2 9/2 7 17/2 15/2 13/2 11/2 19/2 17/2 15/2 13/2 21/2 19/2 17/2 15/2 0 0 050000 200000 250000 071429 178571 250000 083333 166667 050000 0.200000 0 0 50 40 16 10 0 0 19 1 14.3 4.00 or 13.9 0 204 0 067 17 8 00 5.00 090909 159091 071429 178571 096154 083333 166667 100000 150000 090909 0.159091 0 0.102941 0 147059 0.096154 0.153846 0 105263 0.144737 0 100000 0.150000 107143 142857 102941 147059 20 7 30 19 20.0 20.6 1 96 0.034 04 03 0 762 1 01 0.761 0 775 0.462 0 613 0 461 31.5 18.1 0.013 0.016 0.007 0.008 0 004 0.005 0.003 0 003 22 61 0.879 1 16 0 877 0 516 0.515 0.414 0.549 0.413 17.0 20 4*»
ПРИЛОЖЕНИЕ I 453 3 or 10 23/2 21/2 19/2 17/2 О 108696 О 141304 О 105263 О 144737 О 309 О 411 О 001 450 О 050000 О 175000 и 00 00 00 00 21 13 125000 250000 083333 125000 091667 050000 200000 090909 113636 105519 017857 178571 096154 105769 112179 11 27 14 11 166567 15 12 00 00 57 00 71 00 47 31 1,10 О 571 0.571 095 179 159 040 073 061 0.020 14 75 18 11 19 14 11 00 00 100000 100000 115909 011364 159091 21 16 0 810 О 011 О 019 0.015 17 102941 095588 118212 019231 153816 19 О 011 1/ гаш БЗ ► 14
ПРИЛОЖЕНИЕ I 10 0 105263 9 -0 092105 8 -0 119737 7 I -0 025000 6 О 150000 Ml 10 км fU,J,F) 11 0 107143 10 -0 089286 -О 120798 -О 029412 О 147059 О 108696 -О 086957 -О 121568 -О 032895 О 144737 5/2 7/2 0 050000 5/2 -0 160000 3/2 0 140000 2 9/2 7/2 5/2 3/2 1/2 И/2 , 9/2 7/2 5/2 3/2 1/2 13/2 11/2 9/2 7/2 5/2 3/2 О -О —О о О О —о —о о о о о —-О —о ч-О О О 071429 121428 071429 071429 200000 083333 100000 100000 006667 110000 200000 090909 086364 107792 037662 071429 178571 44 4 33 3 17 1 6 22 28 6 19 4 12 2 6 86 2 96 25 9 19 7 14 6 10 4 7 14 4 76 24 2 19 6 15 6 12 3 9 52 7 41 33 3 9 52 12 2 9 33 4 41 6 45 6 61 5 42 3 70 2 53 3 85 4 16 3 63 2 38 22 2 1 59 4 00 6 67 О 353 О 816 1 14 1 06 О 120 О 265 О 340 О 265 6 17 8 57 8 00 5 19 3 25 4 85 5 10 4 29 2 65 1 63 2 53 2 79 2 46 1 59 О 052 О ПО О 135 О 096 1 99 3 06 3 33 2 91 1 85 28 6 1 90 6 67 27 2 11 9 3 43 О 148 1 48 25 3 15 7 9 10 4 90 2 59 2 12 23.9 17 2 12 1 8 57 6 35 5 56
ПРИЛОЖЕНИЕ I О 096154 -О 076923 -О 110256 -О 053816 О 050000 О 166667 | 15/2 13/2 11/2 9/2 7/2 7 19/2 ; 17/2 15/2 13/2 11/2 9/2 8 21/2 19/2 I 17/2 | 15/2 13/2 11/2 23/2 21/2 19/2 17/2 15/2 13/2 10 25/2 23/2 21/2 19/2 17/2 15/2 О 100000 -О 070000 -О 110909 -О 063616 О 036164 О 159091 О 102941 -О 064705 -О 110859 -О 070136 О 026923 О 153846 О 105263 -О 062526 -О 110526 -О 074737 О 020000 О 150000 О 107143 -О 057143 -О 110084 -О 078151 О 014706 О 147059 О 108696 -О 054348 -О 109610 -О 080778 О 010526 О 144737
456 ПРИЛОЖЕНИЕ I О.050000 -0.150000 0.120000 0.071429 -0.107142 -0.078571 0.042857 0.171429 О.083333 -0.083333 -0.100000 -0.033333 О 063333 0.150000 О.200000 О 090909 -0.068182 -О 103246 -0.061039 О 019481 0.107143 0.178571 22.1 17 8 14.1 11.0 8.44 4 76 1.67 2.68 3 11 3.04 2 52 1.59 0.062 О 114 0.208 0.216 0.144 15 4 10 5 2 04 3 24 3 71 3 57 2 91 1.79 7 00 6 5 3 2 6 3 0.096154 -0.057692 -О 102564 -0.074571 -0.003846 0.083333 0.166667 О.100000 -0.050000 -0.100909 -0.081818 -0.018182 0.068182 0.159091 мммммвммжммшшм 20 9 17.5 14.6 12 0 9.80 7.95 6.49 20.0 17 2 14.8 12.6 10.7 9.04 7 69 1 17 1.90 2 23 2 20 1.14 0.862 1 41 1 67 1.65 1.38 0.848 0.031 0.071 0.100 0 100 0.062 0.017 0 039 0.054 0.052 0.031 1 38 2.23 2 60 2 55 2 11 1.30 0 991 1 62 1.91 1 57 0 962 20 7 15 9 12 1 9 14 7 03 5.68 5.19 19.9 16.1 13 0 10 5 7 36 6 73
ПРИЛОЖЕНИЕ I 457 fl 10 10 12 10 13 12 10 0.102941 — 0-044118 -0.099095 -0 086425 -0.027828 0.057692 0 153846 0.105263 0 039474 0 089474 0 034737 0.050000 0 150000 0- 107143 0 035714 095798 091597 039916 0.044118 0 147059 0 0 108696 - 0.032609 -0 094394 -0.093135 -0.043936 0 039474 0 144737 16 8 14 9 18 0 16.4 662 09 520 0-425 0- 702 697 423 0 694 0 693 0.579 0 350 Oil 0 032 0 030 0.018 0-007 0 015 0 020 0.018 0-011 004 010 013 012 007 003 007 009 008 004 0, 750 1 23 1 45 1 44 0.735 14 950 0 470 0-775 919 465 0.757 19 3 16 1 16 I 9.40 16 14 10 18 0 10 5 MU
45^ ПРИЛОЖЕНИЕ О 7/2 5/2 О ^5 * 050000 I12857 107143 < >Of939 081G33 0255’0 153061 7/2 5/2 3/2 О 071429 О 0'176’9 О 047619 О 035714 0.119048 О 178571 15/2 13/2 11/2 9/2 7/2 5/2 3/2 1/2 О 090909 О 055195 О 097403 0.071892 О 009276 0.065399 0.132653 0.178571 10.1 17/2 15/2 13/2 11/2 9/2 7/2 5/2 3/2 0.096154 -0.043956 -0.094322 -0.082418 -0.032051 0.036630 0.107143 0.166667 i 16.1 19/2 17/2 15/2 13/2 11/2 9/2 7/2 5/2 0.100000 0.035174 0.090909 0.087662 0 045455 0 018831 О.090909 0.159091 5 61 S
ПРИЛОЖЕНИЕ I 21 /2 19/2 17/2 15/2 ' i 13/2 । 11/2 9/2 7/2 I 23/2 21/° ! г 13/2 11/2 9'2 25/2 23/2 21/2 19/2 17/2 15/2 13/2 11/2 0 102941 -0 029112 -0 087750 -0 090498 -0 051137 0 006787 0 079670 0 1538 i6 i 0 10'-63 —0 14d6 ~~0 0d4%2 -0 09 ,105 -0 060150 I -0 001880 0 071429 0 150000 0 107143 -0 020108 -0 082533 -0 093037 -0 061526 -0 008403 0 065126 0 147059 0 27/2 25/2 23/2 21/2 19/2 17/2 15/2 13/2 0 018696 -0 017081 -0 080418 -0 093576 -0 067833 -0 013485 0 060150 0 144737 16 3 14 9 13 5 12 3 11 1 10 1 0 359 0 609 0 756 0 802 0 752 0 604 0 357 0 004 0 008 0 012 0 013 0 011 0 006 0 392 0 666 0 826 0 876 0 820 0 659 0 389 16 3 14 4 12 8 11 4 10 2 9 24 8 48
460 ПРИЛОЖЕНИЕ I О 050000 -О 137500 О 098214 О 071429 -О 089286 -О 082908 О 014031 О 14030G О 083333 -О 062500 -О 094643 -О 055952 О 017857 О 098214 О 163690 О 090909 -О 045455 -О 091721 -О 077110 -О 026670 О 028729 О 102389 О 151786 О 178571 О 096154 -О 033654 —О 086/67 -О 085165 -О C1S077 О W0B 1 ! 1 >68 О 125000 | О 166667 10 7 28 9 14 7 5 09 23 8 16 О 9 90 5 24 1 94 21 О 15 9 11 6 8 02 5 16 2 91 1 21 19 2 15 5 12 2 9 43 7 07 5 11 3 50 2 22 1 23 17 9 15 О 12 5 10 2 Р 22 С 53 L 10 ^3» Г < О s' > 3 03 16 3 16 2 1 20 2 03 2 53 2 73 2 66 2 ЗС 1 8а 1 12 О 040 О 102 О 167 О 216 О 233 О 204 О 121 а ’HJMSiWr -sue
ПРИЛОЖЕНИЕ I 461 10 10 3 12 11 10 9 8 7 0 100000 -О 025000 -О 081981 -О 088474 -О 060065 -О 010389 О 048864 О 107955 О 159091 17 О 14 7 12 5 10 6 8 95 7 47 6 20 5 13 4 27 О 889 1 52 1 90 2 07 2 04 1 83 1 44 О 855 • 0 023 О 057 О 092 О 116 О 122 О 013 О 057 О 102941 -О 018382 -О 077771 -О 090417 -О 067469 -О 022503 О 031947 О 096154 О 153846 0.105263 -О 013158 -О 074154 -О 090132 -О 072368 -О 031015 О 024906 О 087500 0.150000 16 3 14 3 12 5 10 9 9 44 8 13 6 99 6 00 5 19 15 8 14 1 12 5 11 1 9 78 8 61 7 57 6 66 5 88 О 683 1 17 1 62 1 60 1 44 1 13 О 667 О 541 О 932 1 18 1 30 1.29 1 16 О 911 О 533 О 014 О 034 О 054 О 068 О 070 О 057 О 031 О 009 О 022 О 034 О 042 О 043 О 034 О 018 О 107143 -О 008929 -О 071053 -О 090036 -О 075780 -О 037290 О 017332 О 080882 О 147059 15 3 13 8 12 5 11 2 10 О 8 97 8 01 7.17 6.43 О 440 9 759 О 965 1 06 1 06 О 953 О 747 0.434 О 006 О 015 О 023 О 028 О 028 О 022 0.011
ПРИЛОЖЕНИЕ I 14t> 1^1 10 13 12 11 10 I 0 108696 -0 005435 I -0 068384 -0 089715 -0 078253 -0 042089 0 001142 0 075658 0.144737 9 /2 0 2 11 /2 9/2 7/2 13/2 11 /2 9/2 7/2 5/2 0 050000 -0 133333 0 091667 0 071429 -0 083333 -0 0833 53 0 005952 0 130952 3 15/2 13/2 11/2 9/2 j 7/2 5/2 3/2 0 083333 —0 055555 -0 091667 j -0 061111 0 005556 0 083313 0 152777 0 090909 -0 037879 -0 086580 -0 079545 -0 037879 0 020503 0 081169 0-132376 0 166667 20 0 15 1 11 0 7.58 4 81 2 65 1 05 18 2 14 6 11 5 8 88 6 61 4 71 3 15 1 89 0 889 0 190 0 513 0 909 1 32 1 70 2 00 16 4 16 3
ПРИП0ЖЫ1И1 J6 9/2 7/2 1/2 0 O'<6151 -0 025641 — 0 080128 — О Ob5170 -0 057692 -0 010684 0 013803 0 096154 0 138«39 0 166667 16 9 14 2 11 7 9 57 7 68 6 05 4 66 3 50 2 55 1 82 1.21 2 08 2 63 2 89 I 2 91 I 2 71 2 33 1 79 1 09 6 21/2 19/2 17/2 15/2 13/2 11/2 9/2 7/2 5/2 3/2 О 100000 —0 016667 -0 074212 -0 087121 -0 168182 -0 028788 0 021212 0 073485 0 121212 0 159091 23/2 21/2 19 '2 17 '2 1 1 '2 ! 1 /2 9 2 5/2 8 25/2 ° 21/2 1 <1 /9 B/2 i!/2 9/2 7/2 0 102941 -0 009804 -0 069193 -0 087104 0 071284 -0 010347 । 0 006222 0 058069 0 108974 0 153846 0 105263 -0 004386 -0 064912 —~ 0 08u 104: j ~0 0/8070 -О 0182*46 -0 004386 0 046930 0 100000 0 150000 15 3 13 4 11 7 10 2 8 79 7 55 6 45 5 49 4 67 4 00 0 691 1 20 1 54 1 73 1 78 1 69 1 48 1 14 f 0 667 f 14 13 11 10 9 6 5 4 0 547 0 956 1 23 1 39 1 43 1 37 1 20 0 924 0 535 m1 и» ш । кда ’живлмияч»ъ ii'ii wi-ii
4b4 ПРИЛОЖЕНИЕ I <— J III 14 9 27/2 25/2 23/2 21/2 19/2 17/2 15/2 13/2 11/2 9/2 10 29/2 27/2 25/2 23/2 21/2 19/2 17/2 15/2 1 3/2 11/2 0 107113 0 -0 061275 -0 085134 -0 080532 -0 053922 -0 012255 0 038515 0 093137 0.147059 0 108696 -0 003623 -0 058162 -0 084382 -0 082189 -0 058162 -0 018307 0 031941 0 087719 0 144737 11 3 12 9 11 6 10 4 9 31 8 31 7 41 6 59 5 88 5 26 13 9 12 7 11 5 10 5 9 47 8 56 7 73 6 98 6 30 5 71 0 444 0 778 1 01 1 14 1 18 1 13 0 987 0 760 0 437 0 368 0 646 0 839 0 950 0 984 0 912 0 826 0 635 0 364 0 007 0 017 0 027 0 026 0 040 0 037 0 028 0 014 0 005 0 012 0 019 0 025 0 027 0 025 0 019 0 009 0 491 0 859 1 11 1 25 1 29 1 23 1 08 0 831 0 178 0 403 0 707 0 916 1 04 1 07 1 03 0 898 0 690 0 396 12 10 9 6 6 22 98 95 11 5 46 5 01 78 10 9 8 37 43 6 65 6 03 5 58 5 32 0 11/2 1 13/2 11/2 9/2 2 15/2 13/2 11/2 9/2 7/2 3 17/2 15/2 13/2 11/2 9/2 7/2 5/2 0 0 05000 -0 12727 -0 08273 0 07143 -0 07468 -0 83117 -0 00455 0 11818 0 08333 -0 01545 -0 08636 -0 06667 -0 01000 0 06364 0 13788 27 8 21 14 79 60 18 5 14 0 10 1 6 92 4 33 2 31 0 860 9 87 13 1 9 85 4 66 7 29 8 09 7 18 4 59 2 70 4 48 5 45 5 68 5 26 4 23 2 58 16 5 16 4 0 214 0 595 1 10 1 68 2 31 2 98 3 70 6 52 9 62 9 55 6 42 3 47 5 62 6 59 6 49 5 40 3 32 22 4 0 466 11 4 7 2C 0 839 0 701 I 6 91 18 0 I 9 96 1 15 1 20 0 0Ю 0 «06 3 8J un >
ПРИЛОЖЕНИЕ I 465 19/2 17/2 15/2 13/2 11/2 9/2 7/2 5/2 3/2 0 09091 -0 02686 -0 07804 -0 08070 -0 05077 -0 00207 0 05372 0 10702 0 15041 23/2 21/2 19/2 1 *** / о I i / 15/2 13/2 11/2 9/2 7/2 5/2 3/2 0 09615 -0 01399 -0 06935 -0 08322 -0 06748 -0 03263 0 01224 0 05944 0 10268 0 13706 0 15909 0 10000 -0 00455 -0 06182 -0 08223 -0 07521 -0 01917 -0 01157 0 03116 0 07355 0 11116 0 14050 0 15909 0 10294 0 00267 -0 05551 -0 08013 -0 07896 -0 05903 -0 02664 0 01267 0 05407 0 09350 0 12762 0 15385 Ч Тауне и А. Шавлов
46b ПРИЛОЖЕНИЕ I «а» 27/2 25/2 | 23/2 21/2 19 /2 15/2 13/2 11/2 9/2 7/2 5/2 29/2 27/2 25/2 23/2 21/2 19/2 13/2 11/2 9/2 7/2 10 31/2 29/2 27/2 25/2 ; 23/2 21/2 19/2 17/2 15/2 13/2 11/2 9/2 10526 00837 05024 08077 06531 03684 01297 04019 08072 11818 15000 0 10714 0 01299 —0 01580 -0 075 40 -0 08155 -0 06952 -0 01412 -0 00970 0 02983 о 07Ю5 ; 0 11096 0 14706 0 10870 0 01680 -0 04202 -0 07320 -0 08178 -0 07245 -0 04951 -0 01G90 0 02182 0.06348 0.10526 0.14474
И. ПОПРАВКИ ВТОРОГО ПОРЯДКА К ЭНЕРГИИ ЯДЕРНОГО КВАДРУПОЛЬНОГО ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ ДЛЯ ЛИНЕЙНЫХ МОЛЕКУЛ И МОЛЕКУЛ ТИПА СИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА • Величины, взятые из таблицы, следует умножить на (eqQ)2, • 10"3/B0 и прибавить к значению энергии ядерного квадрупольного взаимодей- < твия в первом порядке, полученному из данных Приложения I [ср. выра- /кение (6.9)]. Величина Во является вращательной постоянной. Данные получены только для спина I, равного 3/2, 5/2 и 7/2, так как обычно имен- но эти значения спина соответствуют большой величине постоянной квадрупольной связи, когда существенна поправка второго порядка. (Данные этой таблицы вычислены Н. М. Макдермоттом.) О 3/2 -10 5/2 ООО 469 250 1/2 10 719 7/2 100 187 649 3/2 10 10 417 1/2 719 9/2 8 5’2 7/2 5/2 000 217 447 472 604 1 712 7. 324 3/2 11/2 9/2 250 465 690 5.667 10.417 909 0 729 0 594 155 1 7/2 4.100 5/2 492 13/2 11/2 9/2 7/2 15/2 13/2 ! 9/2 308 716 444 278 738 378 042 790 1 750 1.690 920 945 378 097 818 080 2. 970 30*
ПРИЛОЖЕНИЕ II 10 17/2 15/2 13/2 11/2 19/2 17/2 15/2 13/2 21/2 19/2 17/2 I 15/2 , 23/2 21/2 19/2 17/2 -1 527 — 1 202 2 048 1 494 -1 353 -1 093 1 750 1 333 -1 215 -1 002 1 527 1 202 1 — 1 102 -0 925 1 353 1 093 -1 644 -О 945 1 764 1 731 -1 437 -О 915 1 554 । 1 490 -1 262 -О 873 1 386 1 311 149 828 1 25? | 1 172 -1 967 -О 253 О 958 2 376 -1 673 -О 410 О 993 1 925 — 1 440 -О 503 О 981 1 617 -1 285 — О 550 О 948 1 396 — 2 417 О 756 -О 223 3 227 — 2 016 О 327 О 117 2 538 -1 706 О 054 О 357 2 067 -1 192 -О 122 О 476 1 733 Г 5/2 7/2 5/2 083 540 417 639 9/2 3/2 1/2 9/2 7/2 5/2 1/2 13/2 11/2 9/2 5/2 3/2 О О О 804 804 197 477 ООО 807 540 975 976 508 197 140 686 066 699 813 911 ?01 750 744 833 319 404 613 201 200 792 -3 242 3 140 -1 667 О 764 2 681 2 083 — 2 160 1 453 -О 280 О 330 1 735 2 091 -3 557 — О 442 -1 797 -3 593 — 2 637 О -2 923 2 495 -1 114 -О 960 1 266 2 637
ПРИЛОЖЕНИЕ II 10 15/2 13/2 11/2 9/2 7/2 5/2 17/2 15/2 13/2 11/2 9/2 7/2 19/2 17/2 15/2 13/2 11/2 9/2 21/2 19/2 17/2 15/2 13/2 11/2 23/2 21/2 19/2 17/2 15/2 13/2 25/2 23/2 21/2 19/2 17/2 15/2 -0.783 -1.045 0.523 1 184 0.893 0.276 -0.652 -0.905 0.290 0.947 0 828 О 296 -О 557 -0.797 О 158 0.777 0.754 0.293 -0.485 -О 711 О 079 0.652 0.685 0.282 -0.429 -0.642 О 029 0.558 0.625 0.268 -0.384 -0.584 —О.004 0.486 0.573 0.253 -0.989 -О 607 О 399 О 964 О 966 О 623 -0.784 -О 648 0.247 О 802 О 832 О 508 — О 647 -О 634 О 145 0.680 0.738 0.431 -О 549 -О 603 0.077 0.585 0.665 0.376 — 0.476 -О 566 О 031 0.511 0.606 0.334 -О 420 -О 529 0.000 0.451 0.556 0.302 -1.529 0.503 0.071 О 356 1.093 1 486 О 041 О 126 О 396 О 820 1.069 -О 898 -0.185 О 106 О 405 О 685 0.807 -0.730 -0.296 0.071 0.393 0.604 0.637 -О 612 -О 348 О 039 О 373 О 548 0.523 -О 523 -О 369 0.013 О 349 0.505 0.442 -2.169 1.671 -0.341 -0.482 1.004 2.327 -1.626 0.915 -0.045 -0.184 О 723 1.753 -1.255 0.438 0.046 -0.002 0.575 1 315 -0.998 О 151 0.061 0.102 0.497 1.012 -0.815 -0.021 0.050 0.160 0.452 0.802 -0.681 -0.125 0.033 0.190 0.421 0.654
по ПРИЛОЖЕНИЕ II 7/2 9/2 5/2 464 020 801 656 И/2 9/2 7/2 5/2 3/2 13/2 9/2 5/2 3/2 1/2 13/2 9/2 5/2 17/2 15/2 13/2 9/2 7/2 5/2 3/2 17/2 15/2 13/2 11/2 9/2 7/2 5/2 184 483 409 802 090 -0.039 0.000 359 0.000 О 745 0.664 О 450 О 202 -О 377 — О 630 -0.051 0.420 0.561 0.454 0.252 0.067 -5 030 — 2 159 — 6 416 -2 369 2 462 -О 530 2.095 — 1 209 -1 349 О 301 О 429 О 937 3 167 О 642 -0.149 -О 884 — О 281 О 269 О 633 О 737 О 613 О 370 О 149 -О 635 -О 432 О 095 0.454 0.589 О 520 0.361 0.196 —О.486 -0.455 —0.014 0.346 0.494 О 462 0.333 0.181 -3 890 -О 637 — 2 079 -9 028 ! —2 882 ( L — 2 514 2 532 — О 852 -О 122 6.709 2 346 —О.478 — 1 601 1.101 -О 016 -0.070 0.624 1.101 2.320 -1 088 О 354 О 141 О 087 0.363 0.658 О 735 О 587 -0.786 0.013 0.085 0.142 0.302 О 468 0.538 0.483 -1.632 1.157 0.171 —О.391 -0.018 О 644 1.018 -1.187 0.596 0.207 -0.137 0.001 0.418 0.754 0.854
ПРИЛОЖЕНИЕ II 471 № К = 2 10 21/2 19/2 17/2 15/2 13/2 11/2 9/2 7/2 23/2 21/2 19/2 17/2 15/2 13/2 11/2 9/2 | 25/2 I 23/2 21 z2 19/2 17/2 15/2 13/2 11/2 27/2 25/2 23/2 21/2 19/2 17/2 15/2 13/2 -0 317 — 0.544 -0 111 0. 297 0 471 0 427 0 2GG 0 081 - 0. 272 -0 478 — 0, 1 40 0- 215 0. 397 0. 393 0. 265 0-088 -0. 238 — 0- 426 -0 153 0. 159 0-340 0 360 0. 256 0 090 -0 211 -0 383 -0 158 0. 119 0 294 I 0 330 0 216 0 090 -0-391 —0 438 I -0-076 0.257 0.421 0.417 0.309 0-162 — 0- 324 -0 409 -0. 112 0.193 0.361 0 379 0 288 0 145 -0 276 -0 379 -0 130 0. 146 0.313 0 346 0. 269 0. 132 -0 239 -0 350 — 0 140 0 111 0. 275 0 317 0. 254 0 121 — 0.597 -0-144 0.020 0 145 0.278 0-382 0 422 0.382 -0 472 -0 216 -0.030 0 129 0 256 0 335 0.351 0 306 - 0- 385 -0 246 -0 065 0 108 0 236 0 303 0 305 0 252 -0 891 0 258 0 152 -0 018 0 061 0. 310 0 558 . 0 680 -0.690 0.065 0 089 0.033 0.096 0 260 0 433 0.537 -0 550 — 0 046 0 036 0 050 0 117 0- 234 0 354 0.430 -0 322 -0 255 -0 086 0. 088 0 217 0 280 0 274 0 212 —0,449 -0 110 -0 004 0 053 0.127 0 219 0.303 0 351 -----.. —
III. КОЭФФИЦИЕНТЫ ДЛЯ ВЫЧИСЛЕНИЯ УРОВНЕЙ ЭНЕРГИИ СЛЕГКА АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА Вращательная энергия описывается выражением вида w=K2 + C.b + C# + с3ь* + C# + С5Ь5 + • • • Для вытянутого волчка W = —~— J (J +1)4“ Для сплющенного волчка В тех случаях, когда первые пять постоянных К, Cv одинако- вы для пары вырожденных уровней, они обычно приводятся только для первого из двух уровней. (Величины Cv С2 и С3 были вычислены И. Ф. Лот- шпейхом, а С4 и С^ —Дж. Крейчменом и Н. Солименом.) Уровни энергии сплю- щенный волчок вытяну- тый волчок К2 о 1 1 о 4 4 1 1 о 9 9 4 4 1 О О — 1 1 О О о —3 3 о о о о о -6 6 о о о о о о о о о о -1,40625 1,40625 0 0 1,40625 -1,40625 0 0 0 О О —2,25 О О О 2,25 0,615234 0,615234 -56,25 О —0,615234 —0,615234 56,25 О О о о о о о о о 0,197754 -О 197754 О О -0,197754 0,197754 О
ПРИЛОЖЕНИЕ III -473 Уровни энергии сплю- щенный волчок вытяну- тый волчок К2 3 3 16 9 9 4 1 1 о 25 16 9 9 4 1 1 О 36 25 16 9 9 1 1 О 49 36 25 16 9 9 1 1 О 64 О О О О О -10 10 о о о о о о о о о о о о о о о —21 21 0 О О О О о о о о 28 О О 2,33333 7,875 7,875 42,6667 —2,33333 -7,875 -7,875 —45 2,8125 9 18,1875 18 1875 96 — 9 -21 -21 -105 3,3 10,3125 19,2 34,6875 34,6875 187,5 -22,5 -45 ~~ 4з -210 3,79166 11,7 20,95834 34,13334 59,625 59,625 332,16667 - 45,83333 -84,375 —84 375 -378 4,28572 О -9,84375 9,84375 О О 9,84375 -9,84375 О О О —39,375 39,375 О О 39,375 —39,375 О О О О -118,125 118,125 О О 118,125 -118,125 О О О О о -295,313 295,313 О О 295,313 -295,313 О О 1,73380 -0,453704 4,55273 4,55273 -488,296 О,453704 -4,55273 —4,55273 486,563 О,736084 О,736084 12,9375 -6,75 22,8890 22 8890 —2592 6,75 -23,625 — 23,625 2579,06 0,847688 О,847688 3,02124 3,02124 59 2695 -39,168 92,6038 92,6038 -10199,2 38,3203 -95,625 -95,625 10139,06 О,965032 3,21019 7,77481 7,77481 210,599 —150,338 308,985 308,985 -32686,4 147,128 -317,725 -317,725 32472,6 1,08509 О О 13,6890 -13,6890 О О -13,6890 13,6890 О -0,769043 0,769043 О О 150,886 -150,886 О О -150,117 150,117 О О О - 8,45947 8,45947 О О 950,999 -950,999 О О - 942,539 942,539 О О О - 50,7568 50,7о68 О О 4355,86 -4355,86 О О -4305,10 4305,10 О О
ПРИЛОЖЕНИЕ III Уровни энергии сплю- щенный волчок вытяну- тый волчок С5 8-1 6-2 2-6 3.6 36 0.8 8.0 6-3 9з е в 4 23,01428 -144,375 14,5714 25,2187 -1299,38 18,6035 18,6035 882,510 -90112,6 16079,8 -16079,8 -904,600 —904,600 -15859,8 1,20665 3,80084 7,36478 1617 -1198,31 -221323 1179,45 0 769,812 - 50660,4 -49890,6 и0>9 lOio-o Mio-i 10tJ,l ^9-2 10g.2 ^0g,3 Ю7,з Ю7, j We 4 Юб>5 Юй,5 ^5,6 1^4-6 10л. 7 ,79 0 1Оо, ю Ю3,ю 10,.о 0 219687 100 5,27778 16,0313 4,13529 v2-9 Ю2,8 Юз,8 Юз,7 Ю4,7 104,б Юз.б 105,5 Юб,5 Юб,4 10,.л 27,5079 7,66709
ПРИЛОЖЕНИЕ III 475 * Уровни энергии сплю- щенный волчок вытяну- тый волчок К 2 Юз,7 Ю3,8 ^02,9 Ю1,ю IOq.io 1 ll1-П И 1 110-1 И10.2 11 11 и 11 И 11 11 6 6 10 хи8»3 10а.о 10 10 1010.1 Ю10.0 Ио.11 И 111.10 112,10 1 lo И и И И И и 64 1485 29,85 43,5714 2413,13 2413,13 5107,54 5107,54 495992 492185 141215 141215 138906 138906 и И 11 Из.8 1 13,9 И Иг 10 И1.10 11 И о.ц 12-0 11>2 *^10-2 121о,з 9-3 9>4 Я>4 8.5 11 и 11 11 И Н9.З I f!. И10.2 И10.1 И Иц,о 012 1.12 2-10 3-9 4>9 16 100 171,750 1830 -511,875 6,27272 О
476 ПРИЛОЖЕНИЕ III Уровни энергии сплю- щенный волчок вытяну тый волчок К2 Cl С2 С3 7.5 12з,ю ^2,10 ^^2>11 12i,n 121,12 12ф,12 12$,7 12йе DO 12? R 7 о 12]о,з 1210,2 12ц,2 12ц, i 1212,1 1212,0 49 25 16 9 9 4 4 1 1 0 0 0 О О о о о о 112,414 156,375 235,8 415,875 415,875 2553 -450 -721,875 -721,875 —3003 О О о о -7038,28 7038,28 О О 7038,28 -7038,28 О
IV. УРОВНИ ЭНЕРГИИ ЖЕСТКОГО ВОЛЧКА Энергия (в герцах) описывается выражением W/h = х/2 (Л 4- С) х < J (/ + 1) -{-1/2 (Л — С) Ez. Величина Ez дана как функция вращательного уровня Jk^Kx (или Д) и параметра асимметрии % — (2В ~ А — С)/(Л — С). В таблице приведены значения Е^, соответствующие положительным х; для отрицательных значений х следует пользоваться соотношением Ет (х) = — Е_х( — х). Более подробное рассмотрение см. в гл. 4. Эта^таблица воспроизводится по отчету Тернера Т. Е., Хикса Б. Л. и Рейтвизнера Г. «Ballistics Research Laboratories Report» № 878 (сен- тябрь 1953), опубликованному Баллистической исследовательской лабо- раторией в Абердине. Таблица подготовлена к печати С. Поли с помощью печатной машины IBM в научной расчетной лаборатории Ватсона.
20 .22 26 27 Оо.о Oq Ь.о ь 2 2,0 2г Зо о о о о о о о о п о о о о о о о о о о о О о о о о О О О О 1.0000000 1.0100000 1.0200000 1.0300000 1.0400000 1.0500000 1.0600000 1.0700000 1.0800000 1.0900000 1.1000000 1.1100000 1.1200000 1.1300000 1.1400000 1.1500000 1.1600000 1.1700000 1.1800000 1.1900000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 О 0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 -1.0000000 -0.9900000 -0.9800000 -0.9700000 -0.9600000 -0.9500000 -0.9400000 -0.9300000 -0.9200000 -0.9100000 -0.9000000 -0.8900000 -0.8800000 -П.8700000 -0.8600000 -0.8500000 -0.8400000 -0.8300000 -0.8200000 -0.8100000 3.4641016 3.4841593 3.5043325 3.5246211 3.5450252 3.5655446 3.58617^4 3.6069294 З.б27791о 3.6487749 3.6698703 3.6910805 3.7124055 3.7338451 3.7553992 3.7770677 3.7988503 3.8207470 3.8427575 3.8643816 3.0000000 3.0100000 0.0200000 3.0300000 3.0400000 3.0500000 3.0600000 3.0700000 3.0800000 3.0900000 3 10G0000 3.1100000 3.1200000 3.1300000 3.1400000 3.1500000 3.1600000 3.1700000 3.1800000 3.1900000 0.0000000 0.0400000 0.0800000 0.1200000 0.1600000 0.2000000 0.24С0000 0.2800000 0.3200000 С.ЗоООООО 0.4000000 0.4400000 0.4800000 0.6260000 0.5600000 0.6000000 0.6400000 О 6800000 0.7200000 0.760С000 -3.0000000 -2.9900000 - 2.9800000 -2.9700000 ’2.9600000 -2.9500000 -2.9400000 -2.9300000 -2.9200000 -2.9100000 -2.9000000 -2.8900000 -2.8800000 -2,8700000 -2.86000Q0 -3.4641016 -3.4441593 -3.4243325 -3,4046211 -3.3850252 -3.3655446 -3.3461794 -3.3269294 -3,3077946 -3.2887749 -3.2698703 -3.2510805 -3.2324055 -3.2138451 -3.1Q53992 7.8989794 7.9245871 7.9504020 7.9764272 8.0026659 8.0291212 8.0557964 8.0826947 8.1098195 8.1371739 8.1647615 8.1925854 8.22Сь493 8.2489564 8.2775102 7.7459666 7.7659925 7.7860699 7.8061990 7.8263797 7.8466121 7.8668961 7.8872317 7.937613° 7.92S0578 7.9485482 7.9690902 7.9896838 8.0103290 8.ГС10257 1.8989794 1.9735759 2.0483734 2.1233690 2.1985597 2.2739426 2.3495148 2.4252733 2.5012155 2.5773384 2.6536394 2.7301158 2.8067648 2.8835838 2.9605703 0.0000000 О 0400000 0.0800000 0.1200000 0.1600000 0.2000000 0.2400000 0.2800000 О 3200000 О.ЗьООООО 0.4000000 0.4400000 О 4800000 0.5200000 0.5600000 1.2000000 1.2100000 1.2200000 1.2300000 1 2400С00 1.2500000 1.2600000 1.2700000 1.2800000 1.2900000 29 34 О О 40 41 42 43 44 38 39 О О О О О О О О О О 1.4000000 1.4100000 1.4200000 1.4300000 1.4400000 35 36 30 31 32 1.3000000 1.3100000 1.3200000 1.3300000 1.34QQ000 1.3500000 1.3600000 1.3700000 1.3800000 1.3900000 45 46 47 48 49 50 О о о о о о 1.45С0000 1.4600000 1.4700000 1.4600000 1.4900000 1.5000(100 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0090000 С.0000000 0.0000000 о.осоосоо 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 С.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 -0.8000000 -0.7900000 -0.7800000 -0.7700000 -0.7600000 -0.7500000 -0.7400000 -0.7300000 -0.7200000 -0.7100000 -0.7000000 -0.6900000 -0.6800С00 -0.6700000 -0.6600000 -0.6500000 —0.6400000 -0.6300000 -0.6200000 -0.6100000 -0.6000000 -0.5900000 -0.5800000 -0.5700000 -0.5600000 -9.5500000 -0.5400000 -0,5300000 -0.5200000 -0.51000CQ -0.5000000 3.8871191 3,9094693 3.9319335 3.9545099 3.9771988 4.0000000 4.0229130 4.0459378 4.0690739 4.0923211 4.1156791 4.1391476 4.1627262 4.1864146 4.2102124 4.2341194 4.2581351 4.2822591 4.3064912 | 4.3308308 4.3552777 4 3798314 4.4044915 4.4292576 4.4541292 4.47910t0 4.5041874 4.5293732 4.5546627 4.5800555 4.6055512 3.2000000 3.2100000 3.2200000 \23000C0 3.2400000 3.2500000 3.2600000 : 3.2700000 3.28000С0 3.2900000 3.3000000 3.3100000 3.3200000 3.3300000 3.3400000 3.3500000 3.3600000 3.3700000 3.3800000 3.3900000 3.4000000 3.4100000 3.4200000 3.43000QO 3.4400000 3 4500000 3.4600000 3.4700000 3.4800000 3.4900000 3.5000000 0.8000000 0.8400000 0.8890000 0,9209000 0.9600000 l.OOOOCOO 1.041 0000 1.0800000 1.1200000 1.1600000 1.2000000 1.2400000 1.2300000 1.3200000 1.3600000 1.4000000 1.4400000 1.4800000 1.5200000 1.5600000 1.6000000 1.6400000 1.6800000 1.7200000 1.7ь00000 1.8000000 1.3400000 1.88С0000 1.9200000 1 9600000 2.0000000 I II I -2.8500000 -2.8400000 -2.8300000 -2.8200000 -2.8100000 -2.8000000 -2.7900000 -2.7800000 -2.7700000 -2.7600000 -2.7500000 -2.7400000 -2.7300000 -2.7200000 -2.7100000 -3.1770677 -3.1588503 -3.1407470 -3.1227575 -3.1048816 -3.0871191 -3.0694698 -3.0519335 -3.0345099 -3.0171988 -3.0000000 -2.9829130 -2.9659378 -2.9490739 -2.9323211 -2.7000000 -2.6900000 । -2.6800000 -2.6700000 -2.6600000 -2.6500000 -2.6400000 -2.6300000 -2.6200000 -2.6100000 -2.6000000 -2.5900000 -2.5800000 -2.5700000 -2.5600000 -2.5500000 -2.5400000 -2.5300000 -2.5200000 -2.5100000 -2.5000000 -2.9156791 -2.8991476 -2.8827262 -2.8664146 -2.8502124 -2.8341194 -2.8181351 -2.8022591 -2.7864912 -2.7708303 -2.7552777 -2.739831л -2,7244915 -2.7092576 -2.6941292 -2.6791060 4.6641874 2.6493732 -2.6346627 -2.6200555 -2.6055512 8.3063142 8.3353720 8.3646871 8.3942630 8.4241032 8.4542114 8.4845913 8.5152463 8.5461801 8.5773964 8.6088989 8.6406911 8.67277ь8 8.70-Л596 8.7378432 8.7708313 8.8041274 8.8377352 8.97.16584 8.9059006 8Л404653 8.9753562 9.0105768 9.0461307 9.0820212 9.1182520 9.1548264 9.1917477 °.2290194 9.2666448 9.3046269 9.3429692 9.3816745 9.4207461 9.4601870 9.5000000 8 0517739 8.0725737 8,0934250 8.1143278 8.1352820 8.1562877 8.1773449 8.1984534 8.2196133 8.2408246 8 2620873 8.283^013 8.3С47665 8.3261831 8.3476508 8.3691698 8.3907399 8.4123612 8.4340337 8.4557571 8.4775317 8.4993572 8.5212338 8.5431613 8.5651396 8.5871689 8 6092490 8.6313798 8.6535614 8.6757937 8.6980766 8.7204102 8.7427943 8.7652290 8.7877141 8.8102496 3.0377216 3 1150352 3.1925087 3.2701396 3.3479255 0.6000000 О 6400000 0.6800000 0.7200000 0.7600000 3.4258639 3.5039526 3.5821893 3.6605716 3.7390973 3.3177643 3.8965703 3.9755133 4.0545910 4.1338015 4.2131427 4.2926126 4.3722092 4.4519307 4.5317750 4.6117403 4.6918248 4.7720266 4.8523440 4.9327752 5.0133185 5.0939722 5.1747345 5.2556039 5.3365788 5.4176575 5.4989386 5.5881203 5.6615014 5.7429802 5.8245553 0.8000000 0.8400000 0.8800000 0.9200000 0.9600000 1.0000000 1.0400000 1.0800000 1.1200000 1.1600000 1.2000000 1.2400000 1.2800000 1.3200000 1.3600000 1.4000000 1.4400000 1.4800000 1.5200000 1.5600000 1.6000000 1.6400000 1.68000'00 1.7200000 1.7600000 1.8000000 1.8400000 1,8800000 1.9200000 1.9600000 2.0000000 ПРИЛОЖЕНИЕ 1
Оо.о о 2г,о 21.2 Зз,о 52 .54 .55 .56 .58 59 о о о о 1.5000000 1.5100000 1.5200000 1.5300000 1.5400000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0,0000000 1.5500000 1.5600000 1.5700000 1.5800000 1.5900000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 ни гтш и » ' I -0.5000000 -0.4900000 тО.4800000 -0.4700000 -0.4600000 -0.4500000 -0.4400000 -0.4300000 -0.4200000 -0.4100000 4.6055512 4.6311494 4.6568494 4.68265С9 4.7085534 4.7345563 4.7606592 4.7868616 4.8131630 4.8395628 3.5000000 3.5100000 3.5200000 3.5300000 3.5400000 3.5500000 3.5600000 3.5700000 3.5800000 3.5900000 2.0000000 2.0400000 2.0800000 2 1200000 2.1600000 2.2000000 2.2400000 2.2800000 2.3200000 2.3600000 -2.5000000 -2.4900000 -2.4800000 -2.4700000 -2.4ь00000 -2.6055512 -2.5911494 -2.5768494 -2.5626509 -2.5485534 9.5000000 9.5401879 9.5807536 9.6216998 9.6630291 -2.4500000 -2.4400000 -2.4300000 -2.4200000 -2.4100000 -2.5345563 -2.5206592 -2.5068616 -2.4931с>30 -2.47С’5628 9.7047439 9.7468468 9.7893400 9.8322258 9.8755063 8.8102496 8.8328355 8.8554718 8.8781583 8.9008950 8.9236819 8.9465190 8.9694061 8.9923431 9.0153302 5.8245553 5.9062252 5.9879887 6.0698442 6.1517904 6.2338260 6.3159496 6.3981600 6.4804559 6.5628360 2.0000000 2.0400000 2.0800000 2.1200000 2,1600000 2,2000000 2,2400000 2.2800000 2.3200000 2.3600000 О .62 63 .64 О О 1.6000000 1.6100000 1.6200000 1.6300000 1.6400000 . 66 .о8 .69 о о о о 1.6500000 1.6600000 1.6700000 1.6800000 1.6900000 .70 О .72 .73 .74 О 1.7000000 1.7100000 1.7200000 1.7300000 1,7400000 .76 л Лв .79 о о 1.7500000 1.7600000 1.7700000 1.7800000 1.7900000 .80 .81 .82 .83 о о 1.8000000 1.8100000 1.8200000 1.8300000 1.8400000 .85 .86 .87 О О 89 1.8500000 1.8600000 1.8700000 1.8800000 1.8900000 4 ' .93 .94 О О О о 1.9000000 1.9100000 1.9200000 1.9300000 1.9400000 О Г .96 .97 о .99 1.9500000 1.9600000 1.9700000 1.9800000 1.9900000 2.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0.000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000000 0.0000300 0.3000000 0.0000000 0.0000000 о о о £ 0300000 0000000 0000000 0000000 0,0000000 0.0000000 -0.4000000 -0.3900000 -0.3800000 -0.3700000 -0.3600000 -0.3500000 -0.3400000 -0.3300000 -0.3200000 -0.3100000 -0.3000000 -0.2900000 -0.2800000 -0.2700000 -0.2600000 -0.2500000 -0,2400000 -0.2300000 -0.2200000 -0.2100000 -0.20000С0 -0.1900000 -0.1800000 -0.1700000 -0.1600000 -0.1500000 -0.1400000 -0.1300000 -0.1200000 -0.1100000 -0.1000000 -0.0900000 -0.0800000 -0.0700000 -0.0600000 -0.0500000 -0.0400000 -0.03000С0 -0.0200000 -0.0100000 0.0000000 4.8660605 4.8926557 4.9193477 4.9461361 4.9730204 5.0000000 5.0270743 5.0542428 5.0815050 5.1088604 5.1363083 5.1638482 5.1914797 5.2192020 5.2470147 5.2749172 5.3029089 5.3309893 5.3591578 5.3874138 5.4157568 5.4441861 5.4727013 5.5013018 5.5299870 5.5587562 5.5876090 5.6165448 5.6455630 5.6746630 5.7038442 5.7331061 5.7624482 5.7918697 5.8213703 5.8509492 5.8806060 5.9103400 5.9401507 5.9700375 6.0000000 3.6000000 3.6100000 3.6200000 3.6300000 3.6400000 3,6500000 3.6600000 3.6700000 3,6800000 3.6900000 3.7000000 3.7100000 3.7200000 3.7300000 3.7400000 3.7500000 3.7600000 3.7700000 3.7800000 3,7900000 3.8000000 3.8100000 3.8200000 3,8300000 3.8400000 3.8500000 3.8600000 3.8700000 3.8800000 3.8900000 3.9000000 3.9100000 3.9200000 3.9300000 3.9400000 3.9500000 3.960С000 3.9700000 3.9800000 3.9900000 4.0000000 2.4000000 2.4400000 2.4800000 2.5200000 2.5600000 2.6000000 2.6400000 2.6800000 2.7200000 2.7600000 2.8000000 2.8400000 2.8800000 2.9200000 2.9600000 3.0000000 3.0400000 3.0800000 3.1200000 3.1600000 3.2000000 3.2400000 3,2800000 3.3200000 3.36000С0 3.4000000 3.4400000 3.4800000 3.5200000 3.5600000 3.6000000 3.6400000 3.6800000 3.7200000 3.7600000 3.80С0000 3.8400000 3.8800000 3.9200000 3.9600000 4.0000000 -2.4000000 -2.3900000 -2.3800000 -2.3700000 -2.3599999 -2.3500000 -2.3400000 -2.3300000 -2.3200000 -2.3100000 -2.3000000 -2.2900000 -2.2800000 -2.2700000 -2.2600000 -2.2500000 -2.2400000 -2.2300000 -2.2200000 -2.2100000 -2.2000000 -2.1900000 -2.1800000 -2.1700000 -2.1600000 -2.1500000 -2.1400000 -2.1300000 -2.1200000 -2.1100000 -2.1000000 -2.0900000 2.0800000 -2.0700000 -2.0600300 -2.0500000 -2.0400000 -2.0300^00 -2.0200000 -2.0100000 -2.0000000 -2.4660605 -2.4526557 -2.4393477 -2.4261361 -2.4130204 -2.4000000 -2.3870743 -2.3742428 -2.3615050 -2.3488604 -2.3363083 -2.3238482 -2.3114797 -2.2992020 -2.2870147 -2.2749172 -2.2629089 -2.2509893 -2.2391578 -2.2274138 -2.2157568 -2.2041861 -2.1927013 -2.1813018 -2.1699870 -2.1587562 -2.1476090 -2.1365443 -2.1255630 -2 1146630 -2.1038442 -2.0931061 -2.0824482 -2.0718697 -2.0613703 -2.0509492 -2.0406060 -2.0303400 -2.0201507 -2.0100375 -2.0000000 9.9191835 9.9632595 10.0077359 10.0526145 10.0978968 10.1435844 10.1896786 10.2361806 10.2830915 10.3304123 10.3781438 10.4262868 10.4748419 10.5238094 10.5731898 10.6229833 10.6731898 10.7238094 10.7748419 10.8262868 10.8781438 10.9304123 10.9830915 11.0361806 11.0896786 11.1435844 11,1978968 11.2526145 11.30773^9 11.36325^5 11.4191835 11.47550&3 11.5322258 11.5693400 11.6468468 11.7047439 11.7630291 11.821о9^8 11.8807536 11.94018/9 12,0000000 9.0383671 9.0614539 9.0845904 9.1077767 9.1310126 9.1542981 9.1776332 9.2010177 9.2244516 9.2479349 9.2714674 9.2950492 9.3186800 9.3423600 9.3660890 9.3898669 9.4136936 9.4375692 9.4614935 9.4854664 9.5094879 9.5335579 9.5576764 9.5818432 9.60о0582 9.6303215 9.6546329 t 9 6789923 9.7033997 9.7278550 9.7523581 9.7769089 9.8015073 9.8261534 9.8508468 9.8755877 9.9003759 9.9252113 9.9500938 9.9750234 10,0000000 мммямачммаямтмям 6.6452990 6.7278439 6.8104694 6.8931743 6.9759574 7.0588178 7.14Р541 7.2247654 7.3078506 7.3910085 7.4742383 7.5575387 7.6409090 7.7243480 7.8078548 7.8914284 7.9750679 8.0587724 8.1425409 8.2263727 8.3102667 8.3942222 8.478238? 8.5623140 8.6464488 8.7306416 8.8148918 8.899198о 8.9835611 9.0679787 9.1524505 9.2369759 9.3215542 9.4051846 9.4908664 9.5755990 9.6603816 9.7452137 9.8300945 9,9150235 10.0000000 2.4000000 2.4400000 2.4800000 2.5200000 2.5600000 2.6000000 2.6400000 2.6800000 2.7200000 2.7600000 2.8000000 2.8400000 2.8800000 2.9200000 2.9600000 3.0000000 3.0400000 3.0800000 3.1200000 3.1600630 3.2000000 3.2400000 3.2800000 3.320С000 3.3600000 3.4000000 3.4400000 3.4800000 3.5200000 3.5660600 3.600С000 3.6400000 3.680000Э 3.7200000 3.7600000 3.8000000 3.8400000 3.8800000 3.9200000 3.9600000 4.0000000
к .к 8775102 14 6773384 14 4639075 -0 14 9487554 9799777 20 22 24 15 3517925 28 15 15 8 34 15 36 15 15 15 15 38 39 1G 11 18 19 -О — О -О -О о о о о о о 4258639 4039526 .>821893 3605716 3390973 16 16 7412895 7745501 8080780 8418788 8759587 14 14 14 14 15 15 5953374 6670798 3808315 4522125 0518382 1258047 00 01 02 03 04 31 32 -О О о о о о о о 2620873 2434013 2247665 2061831 1876508 0775317 0593572 0412338 0231613 0051396 5377216 5150352 4925087 4701396 4479255 1117403 0918248 0720266 0523440 0327752 3177643 2965703 2755133 2545910 2338015 14 14 15 15 15 15 1228720 1594216 1963125 2335526 5047226 5450685 5858452 6270631 15 15 6738759 7038844 7340243 7642964 7947017 82524Ю 8559151 8867250 1381944 1702649 2024798 2348401 2673465 9 8103356 9 9353748 10 0609214 10 1869686 10 3135099 8 8 8 8 8674947 9778806 0889145 2005925 3129104 8000000 9037345 0081446 1132287 2189848 7389409 8109200 8830163 9552289 0275570 1000000 1725568 2452267 3180091 3°09029 1998743 2740463 3483198 4226942 4971687 05 06 07 08 09 13 14 1088989 0406911 02^2231 0948403 1621^67 8817479 9451735 0082522 0709805 1333551 3562877 3373449 3184534 2996133 2808246 4134250 3943278 3752820 1691698 1507399 1323612 1140337 095757] 6536394 6301158 6067648 5835838 5605703 8989794 8735759 8483734 8233690 7985597 7739426 7495148 7252733 2131427 1926126 Г22092 1519307 1317750 5788012 6108079 6430549 6755473 7082904 4222051 4530813 4841746 5154893 5470299 8842464 9288638 9740145 0197114 0659675 6687328 7108650 7534710 7965621 8401499 15 15 5257749 5551391 5846304 6142498 6439980 3808315 4095726 4384366 4674245 4965369 4655034 4990574 5327645 5666256 6006415 6348132 66914)4 7036271 7382710 773074] 3000000 3328013 3657515 3988513 4321016 2915026 3918427 4928631 5945632 6969425 3254107 4325041 5402621 6486820 7577607 0000000 1166656 3227903 3984105 4741216 5499230 625814] 15 16 25 26 9103238 9449805 9/99352 01*4947 0507660 0428407 074483) 1062674 4258639 539448^ 6536593 7684915 8839401 6102458 6835780 75’0178 8305645 904/ 173 9460776 021/328 0964823 17)8255 3845913 3152463 2461801 1773964 15 2711500 15 3091131 15 3474505 15 3861709 15 4252835 5595346 6246437 6894231 7538692 О 8179787 8 5892754 7088858 8290674 9498141 07Ш98 2291686 2958725 3622647 О 4283415 О 4940993 9 1929781 9 3153827 9 4383272 9 5618052 9 6858102 6 5717426 6 6464152 6 7211857 6 7960534 6 8710176 15 4647976 15 15 1S 0866559 15 15 15 9871689 9692490 9513798 9335614 -6 9157937 0133185 -6 9939722 -6 9747345 -6 9556039 -6 9365788 8989794 8245871 7504020 6764272 6026659 5291212 4557964 3826947 3098195 2371739 1647615 0925854 0206493 -О 9489564 -О 8063142 7353720 6646871 5942630 5241032 7459666 7259925 7060699 6861990 6663797 6466121 6268961 6072317 5876189 5680578 5485482 5290902 5096838 4903290 47Ю257 40 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 1953730 2570307 3133254 3792538 4398129 5000000 -6 8980766 -6 8804102 -6 8627943 -6 8452290 -6 8277141 -6 8102496 9176575 8988386 8801203 8615014 8429802 8245553 16 16 16 16 16 1127960 1602106 2082251 2568536 3061104 3560102 15 15 15 15 8080371 8431610 8784465 9138945 9495058 9852813 10 4405386 10 5680482 10 10 10 11 6960320 8244833 9533957 0827625 8 8 7017941 7778623 8540182 «30261 0065903 083005/ 0 0000000 0 1384601 О 2769117 0 4153464 0 5537557 0 6921310 0 8304638 О 9687455 1 1069676 1 /451212 1 3831978 1 5211886 1 6с90846 1 7968769 1 9345566 2 0721145 / ’0?5414 2 34о8/80 2 48’9650 2 6209426 2 7577514 2 8943815 3 0308229 3 1670656 3 3030993 3 4389136 3 5744981 3 70984 9 3 8449340 3 9797636 4 1143191 4 2485892 4 3825621 4 5162260 4 6495687 4 7825778 4 915’409 5 0475452 5 1794775 5 3110247 5 442173’ 5 5729096 5 70’2195 5 8’30889 5 «625033 6 0914ла0 6 2199Сь1 6 3478635 6 4754V 6 6 22282 6 7 85960 -4 3808315 -4 3095726 -4 2384366 -4 1674245 —4 0965369 -4 0257749 -3 9551391 -3 8846304 -3 8142498 -3 7439980 -3 6738759 -3 6038844 -3 5340243 -3 4642964 -3 3947017 -3 3252410 -3 2959151 -3 186725П -3 1176715 -3 0487554 -2 9799777 9113391 -2 8428407 -2 7744831 -2 7062674 -2 6381944 -2 5702649 -2 5024798 -2 4348401 -2 3673465 -2 3000000 -2 2328013 -2 1657515 0988913 -2 0321016 -1 9655034 -1 8990574 -1 8327645 —1 7666256 -1 7006415 -1 6348132 -1 569)414 -1 5036271 1 4382710 -1 3730741 1 3080371 -1 2431610 1 1784465 1 1138945 1 0495^58 0 985 813 -5 2915026 -5 1918427 -5 0928631 -4 9945632 -4 8969425 -4 8000000 -4 7037345 -4 608144/ —4 5132287 -4 4189848 3254Ш7 2 ’25t 41 140’621 04868 0 957 60" 867^947 7778806 6889145 6005925 5129104 4258639 3394485 2536593 1684915 0839401 -3 0000000 -2 9166656 -2 8339316 -2 75179’5 -2 6702423 -2 5892754 -2 5088858 -2 4290674 -2 3498141 -2 2711198 -2 1929781 -2 1153827 -2 0383272 -1 9618052 -1 8858102 -1 8103356 - "353748 1 6609214 -1 5869686 -1 5135099 -1 4405386 -1 3680482 -1 2960320 -1 224483’ 1 1533997 1 0827625 -14 ’808315 -14 3522125 -14 3237147 -14 2953374 -14 2670798 -14 2389409 -14 2109200 -14 1830163 -14 1552289 -И 1275570 -14 1000000 14 0729568 - 4 0452267 -14 80091 -13 9 -13 963907е -13 93702’1 -13 9'024ь8 -13 8835780 -13 8570178 -13 8305645 -13 8042173 -13 7779755 -13 7518382 -13 7258047 -13 6998743 -13 6740463 -13 6483198 -13 6226942 -13 5971687 -13 5717426 -13 5464152 -13 5211857 -13 49605’4 -13 4710176 -13 4460776 -13 4212328 -13 3964823 -13 3718255 -13 3472617 -13 3227903 -13 2984105 -13 274)216 -13 2499230 -13 2258141 -13 2017941 -13 1776623 -13 1540182 -13 13026 1 -13 106с903 13 08 0092 -14 4222051 -14 3915415 -14 3610864 -14 3308358 -14 3007857 -14 27093’2 -14 2412717 14 2'18005 14 1825149 14 1534117 -14 1^44874 - 4 09ь7387 -'4 067 6’6 14 0387558 14 0105 53 -13 9824383 -13 9549219 -13 9267633 -13 8991598 -13 87)7086 -13 8444074 -13 8172535 -13 790244ь -13 7633781 -13 7366519 -13 7100637 -13 6836112 -13 6572924 -13 6311050 -13 6050471 -13 5791167 -13 5533119 -13 5276307 -13 5020713 -13 4766318 -13 4513107 -13 4261060 -13 4010162 -13 3760396 -13 3511747 -13 3264197 -13 3017734 -13 2772341 -13 2528003 -13 2284708 -13 204244) -13 1801188 -13 1560937 -13 1321674 13 108V87 13 0846063 ПРИЛОЖЕНИЕ IV
Зо,з З-з 44,0 4 4 ^2 Таунс и А. Шавлов 1.5000000 1.5598120 1.6192463 1.6783001 1.7369708 1.7952560 1.8531531 1.9106599 1.9677741 2.0244936 2.0808164 2.1367404 2.1922640 2.2473854 2.3021031 2.3564155 2.4103213 2.4638193 2.5169084 2.5695876 2.6218561 2.6737131 2.7251580 2.7761905 2.8268101 2.8770166 2.9268101 2.9761905 3.0251580 3.0737131 -6.8102496 -6.7928355 -6.7754718 -6.7581583 -6.7408950 -6.7236819 -6.7065190 -6.6894061 -6.6723431 -6.6553302 -6.6383671 -6.6214539 -6.6045904 -6.5877767 -6.5710126 -6.5542981 -6.5376332 -6.5210177 -6.5044516 -6.4879349 -6.4714674 -6.4550492 -6.4386800 -6.4223600 -6.4060890 -6.3898669 -6.3736936 -6.3575692 -6.3414935 -6.3254664 3.1218561 3.1695876 3.2169084 3.2638193 3.3103213 -6.3094879 -6.2935579 -6.2776764 -6.2618432 -6.2460582 .95 .96 .97 .98 .99 1.00 3.3564155 3.4021031 3.4473854 3.4922640 3.5367404 3.5808164 3.6244936 3.6677741 3.7106599 3.7531531 3.7952560 3.8369708 3.8783001 3.9192463 3.9598120 4.0000000 -6.2303215 -6.2146329 -6.1989923 -6.1833997 -6.1678550 -6.1523581 -6.1369089 -6.1215073 -6.1061534 -6.0908468 -6.0755877 -6.0603759 -6.0452113 -6.0300938 -6.0150234 -6.0000000 -6.8245553 -6.8062252 -6.7879887 -6.7698442 -6.7517904 -6.7338260 -6.7159496 -6.6981600 -6.6804559 -6.6628360 -6.6452990 -6.6278439 -6,6104694 -6.5931743 -6.5759574 -6.5588178 -6.5417541 -6.5247654 -6.5078506 -6.4910085 -6.4742383 -6.4575387 -6.4409090 -6.4243480 -6.4078548 -6.3914284 -6.3750679 -6.3587724 -6.3425409 -6.3263727 -6.3102667 -6.2942222 -6.2782382 -6.2623140 -6.2464488 -6.2306416 -6.2148918 -6.1991986 -6.1835611 -6.1679787 -6.1524505 -6.1369759 -6.1215542 -6.1061846 -6.0908664 -6,0755990 -6.0603816 -6.0452137 -6.0300945 -6.0150235 -6.0000000 16.3560102 16.4065678 16.4577983 16.5097170 16.5623394 16.6156811 16.6697581 16.7245864 16.7801821 16.8365616 16.8937412 16.9517374 17.0105666 17.0702455 17.1307904 17.1922180 17.2545444 17.3177860 17.3819590 17.4470791 17.5131622 17.5802235 17.6482782 17.7173411 17.7874264 17.8585480 17.9307193 18.0039531 18.0782618 18.1536569 18.2301493 18.3077494 18.3864667 18.4663098 18.5472866 18.6294043 18.7126689 18.7970858 18.8826591 18.9693924 1^.0572879 19.1463472 19.2365707 19.3279578 19.4205070 19.5142159 19.6090809 19.7050976 19.8022606 19.9005638 20.0000000 15.9852813 16.0212218 16.0573281 16.0936011 16.1300415 16.1666501 16.2034278 16.2403754 16.2774936 16.3147833 16.3522452 16.3898800 16.4276887 16.4656719 16.5038304 16.5421649 16.5806763 16.6193651 16.6582322 16.6972783 16.7365041 16.7759102 16.8154975 16.8552666 16.8952181 16.9353527 16.9756712 17.0161741 17.0568621 17.0977358 17.1387959 17.1800430 17.2214776 17.2631005 17.3049120 17.3469129 17.3891037 17.4314850 17.4740572 17.5168209 17.5597766 17.6029249 17.6462662 17.6898009 П.7335297 17.7774528 17.8215709 17.8658842 17.9103932 17.9550983 18.0000000 11.0827625 11.2125771 11.3428332 11.4735241 11.6046434 11.7361847 11.8681416 12.0005079 12.1332771 12.2664432 12.4000000 12.5339412 12.6682609 12.8029531 12,9380119 13.0734313 13.2092057 13.3453291 13.4817961 13.6186010 13.7557383 13.8932024 14.0309882 14.1690901 14.3075031 14.4462219 14.5852415 14,7245569 14.8641630 15.0040551 15.1442284 15.2846781 15.4253996 15.5663883 15.7076398 15.8491496 15.9909133 16.1329267 16.2751856 16.4176858 16.5604232 16.7033939 16.8465940 16.9900195 17 1336666 17.2775317 17.4216110 17.5659010 17.7103982 17.8550989 18.0000000 8.0830052 8.1595051 8.2360895 8.3127576 8.3895088 8.4663426 8.5432583 8.6202553 8.6973330 8.7744907 8.8517279 8.9290440 9.0064384 9.0839105 9.1614597 9.2390854 9.31о7871 9.3945642 9.4724161 9.5503423 9.6283421 9.7064151 9.7845607 9.8627784 9.9410675 10.0194276 10.0978582 10.1763586 10.2549284 10.3335671 10.4122740 10.4910489 10.5698910 10.6487999 10.7277751 10.8068161 10.8859224 10.9650936 11.0443290 11.1236283 11.2029910 11.2824166 11.3619046 11.4414545 11.5210659 11.6007383 11.6804713 11.7602644 11.8401172 11.9200292 12.0000000 6.7285960 6.8544012 6.9796274 7.1042583 7.2282772 7.3516672 7.4744116 7.5964931 7.7178946 7.8385988 7.9585883 8.0778457 8.1963536 8.3140944 8.4310509 8.5472056 8.6625413 8.7770410 8.8906876 9.0034644 9.1153551 9.2263433 9.3364132 9.4455494 9.5537367 9.6609607 9.7672071 9.8724626 9.9767140 10.0799492 10.1821566 10.2833252 10.3834449 10.4825063 10.5805011 10.6774215 10.7732608 10.8680132 10.9616738 11.0542386 11.1457049 11.2360705 11.3253345 11.4134970 11.5005590 11.5865225 11.6713905 11.7551668 11.8378565 11.9194653 12.Q000000 -0.9852813 -0.9212218 -0.8573281 -0.7936011 -0.7300415 -0.6666501 -0.6034278 -0.5403754 -0.4774936 -0.4147833 -0.3522452 -0.2898800 -0.2276887 -0.1656719 -0.1038304 -0.0421649 0.0193236 0.0806348 0.1417677 0.2027216 0.2634958 0.3240897 0.3845024 0.4447333 0.5047818 0.5646472 0.6243287 0.6838258 0.7431378 0.8022641 0.8612040 0.9199569 0.9785223 1.0368994 1.0950879 1.1530870 1.2108962 1.2685149 1.3259427 1.3831790 1.4402233 1.4970750 1.5537337 1.6101990 1.6664702 1.7225471 1.7784290 1.8341157 1.8896067 1.9449016 2.0000000 -1.0827625 -1.0125771 -0.9428332 -0.8735241 -0.8046434 -0.7361847 -0.6681416 -0.6005079 -0.5332771 -0.4664432 -0.4000000 -0.3339412 -0.2682609 -0.2029531 -0.1380119 -0.0734313 -0.0092057 0.0546708 0.1182038 0.1813989 0.2442616 0.3067975 0.3690117 0.4309098 0.4924968 0.5537780 0.6147584 0.6754430 0.7358369 0.7959448 0.8557715 0.9153218 0.9746003 1.0336116 1.0923601 1.1508503 1.2090866 1.2670732 1.3248143 1.3823141 1.4395767 1.4966060 1.5534059 1.6099804 1.6663333 1.7224682 1.7783889 1.8340989 1.8896017 1.9449010 2.0000000 -13.0830052 -13.0595051 -13.0360895 -13.0127576 -12.9895088 -12.9663426 -12.9432583 -12.9202553 -12.8973330 -12.8744907 -12.8517279 -12.8290440 -12.8064384 -12.7839105 -12.7614597 -12.7390854 -12.7167871 -12.6945642 -12.6724161 -12.6503423 -12.6283421 -12.6064151 -12.5845607 -12.5627784 -12.5410675 -12.5194276 -12.4978582 -12.4763586 -12.4549284 -12.4335671 -12.4122740 -12.3910489 -12.3698910 -12.3487999 -12.3277751 -12.3068161 -12.2859224 -12.2650936 -12.2443290 -12.2236283 -12.2029910 -12.1824166 -12.1619046 -12.1414545 -12.1210659 -12.1007383 -12.0804713 -12.0602644 -12.0401172 -12.0200292 -12.0000000 -13,0846063 -13.0609691 -13.0374258 -13.0139754 -12.9906166 -12.9673484 -12.9441698 -12.9210796 -12.8980768 -12.8751605 -12.8523296 -12.8295832 -12.8069203 -12.7843400 -12.7618414 -12.7394236 -12.7170858 -12.6948271 -12.6726466 -12.6505436 -12.6285173 -12.6065668 -12.5846915 -12.5628905 -12.5411632 -12.5195087 -12.4979265 -12.4764158 -12.4549759 -12.4336062 -12.4123060 -12.3910746 -12.3699116 -12.3488162 -12.3277878 т12.3068258 -12.2859298 -12.2650990 -12.2443329 -12.2236311 -12.2029929 -12.1824178 -12.1619053 -12.1414549 -12.1210661 -12.1007384 -12.0804714 -12.0602644 -12.0401172 -12.0200292 -12.0000000 ПРИЛОЖЕНИЕ IV
55,1 5д 53 54,2 52 53,3 5o 5 2.3 5-i 5-2 ^1,4 51,5 5-4 5(3.5 5-5 .00 .01 .02 .03 .04 .05 .06 .07 .08 .09 22.9882932 23.0254185 23.0627677 23.1003451 23.1381552 23.1762024 23.2144915 23.2530274 23.2918151 23.3308598 .10 .11 .12 .13 .14 .15 .16 .17 .18 .19 23.3701669 23.4097420 23.4495908 23.4897193 23.5301337 23.5708404 23.6118459 23.6531573 23.6947816 23.7367261 .20 .21 .22 .23 .24 23.7789987 23.8216071 23.8645597 23.9078651 23.9515321 22.9782505 23.0147054 23.0513443 23.0881691 23.1251822 23.1623856 23.1997815 23.2373722 23.2751599 23.313146° 23.3513355 23.3897282 23.4283271 23.4671349 23.5061538 23.5453864 23.5848353 23.6245028 23.6643917 ?3.7045Q45 23.7448439 23.7854125 23.8262131 23.8672483 23.9085210 10.7258610 10.8420307 10.9591495 11.0772326 11.1962954 11.3163532 11.4374212 11.5595148 11.6826490 11 8068389 11.9320994 12.0584454 12.1858913 12.3144515 12.4441401 12.5749710 12.7069576 12.8401132 12.9744506 13.1099823 13.2467200 13.3846755 13.5238597 13.6642831 13.8059556 .26 .27 .28 .29 .30 .31 .32 .33 .34 23.9955699 24.0399882 24.0847969 24.1300063 24.1756274 24.2216712 24.2681494 24.3150741 24.3624580 24.4103142 23.9500340 23.99П902 24.0337923 24.0760434 24.1185463 13.9488866 14.0930848 14.2385583 14.3853146 14.5333604 24.4586563 24.5074985 24.5568557 24.6067433 24.6571773 24.7081746 24.7597524 24.8119291 24.8647234 24.9181552 24.9722450 25.0270141 25.0824850 25.1386808 25.1956258 25.2533452 w***ww*"**** 24.1613042 24.2043199 24.2475965 24.2911372 24.3349451 24.3790233 24.4233751 24.4680036 24.5129121 24.5581040 24.6035826 24.6493513 24.6954134 24.7417724 24.7884318 24.8353951 24.8826659 24.9302477 24.9781442 25.0263589 25.0748956 14.6827017 14.8333439 14.9852915 15.1385482 15.2931172 15.4490005 15.6061998 15.7647155 15.9245475 16.0856949 16.2481557 16.4119275 16.5770068 16.7433894 16.9110703 17.0800439 17.2503037 17.4218425 17.5946523 17.7687245 17.9440500 10.3923048 10.4924780 10.5929976 10.6938635 10.7950757 10.8966340 10.9985383 11.1007884 11.2033840 11.3063249 11.4096109 11.5132415 11.6172165 11.7215353 11.8261977 11.9312031 12.0365511 12.1422411 12.2482725 12.3546449 12.4613574 12.5684096 12.6758006 12.7835299 12.8915966 13.0000000 13.1087392 13.2178134 13.3272218 13.4 369635 13.5470374 13.6574428 13.7681786 13.8792438 13.9906373 14.1023582 14.2144053 14.3267774 14.4394736 14.5524926 14.6658333 14.7794943 14.8934746 15.0077728 15.1223877 15.2373181 15.3525624 15.4681196 15.5839881 15.7001666 15.8166538 2.7375677 2.9352064 3.1335397 3.3325482 3.5322123 3.7325125 3.9334293 4.1349430 4.3370342 4.5396830 4.7428699 4.9465752 5.1507793 5.3554624 5.5606049 5.7661870 5.9721890 6.1785912 6.3853736 6.5925165 6.8000000 7.0078040 7.2159085 7.4242934 7.6329385 7.8418233 8.0509274 8.2602302 8.4697108 8.6793483 8.8891213 9.0990085 9.3089883 9.5190385 9.7291369 9.9392610 10.1493877 10.3594937 10.5695552 10.7795481 10.9894477 11.1992287 11.4088654 11.6183316 11.8276002 12.0366436 12.2454337 12.4539413 12.6621368 12.8699895 13.0774679 0.0000000 0.1272720 0.2545399 0.3817995 0.5090468 0.6362775 0.7634876 0.8906728 1.0178291 1.1449523 1.2720382 1.3990827 1.5260817 1.6530308 1.7799261 1.9067632 2.0335380 2.1602463 2.2868838 2.4134464 2.5399298 2.6663297 2.7926419 2.9188621 3.0449860 3.1710094 3.2969279 3.4227371 3.5484328 3.6740106 3.79946bl 3.9247950 4.0499927 4.1750550 4.2999773 4.4247520 4.5493842 4.6738599 4.7981777 4.9223331 5.0463216 5.1701386 5.2937795 5.4172398 5.5405147 5.6635997 5.7864901 5.9091813 6.0316685 6.1539471 6.2760123 -2.7375677 -2.5406430 -2.3444515 -2.1490124 -1.9543449 -1.7604680 -1.5674004 -1.3751609 -1.1837679 -0.9932397 -0.8035945 -0.6148500 -0.4270237 -0.2401330 -0 054194Я 0.1307744 0.3147584 0.4977415 0.6797083 0.8606439 j 1.0405340 1.2193647 1.3971228 1.5737955 1.7493708 1.9238372 2.0971840 2.2694010 2.4404789 2.6104090 2.7791835 2.9467952 3.1132378 3.2785058 3.4425945 • 3.6055000 3.7672193 3.9277502 4.0870914 4.2452422 4.4022031 4.5579752 4.7125605 4.8659618 5.0181827 5.1692276 5.3191018 5.4678110 5.6153621 5.7617623 5.9070198 -10.3923048 -10.2924780 -10.1929976 -10.0938635 -9.9950757 -9.8966340 -9.7985383 -9.7007884 -9.6033840 -9.5063249 -9.4096109 -9.3132415 -9.2172165 -9.1215353 -9.0261977 -8.9312031 -8.8365511 -8.7422411 -8.6482725 -8.5546449 -8.4613574 -8.368409g -8.2758006 -8.1835299 -8.0915966 -8.0000000 -7.9087392 -7.8178134 -7.7272218 -7.6369635 -7.5470374 -7.4574428 -7.3681786 -7.2792438 -7.1906373 -7.1023582 -7.0144053 -6.9267774 -6.8394736 -6.7524926 -6.6658333 -6,5794943 -6.4934746 -6.4077728 -6.3223877 -6 2373181 -6.1525624 -6.0681196 -5.9839881 -5.9001666 -5.8166538 -10.7258610 -10.6106250 -10.4963075 -10.3828933 -10.2703675 -10.1587149 -10.0479209 -9.9379705 -9.8288493 -9 7205429 -9.6130369 -9.5063173 -9.4003702 -9.2951818 -9 1907387 -9.0870274 -8.9840350 -8.8817485 -8.7801552 -8.6792427 -8.5789987 -8.4794111 -8.3804683 -8.2821585 -8.1844706 -8.0873932 -7.9909156 -7.8950271 -7.7997172 -7.7049757 -7.6107925 -7.5171580 -7.4240624 -7.3314965 -7.2394511 -7.1479173 -7.0568862 -6.9663494 -b. 8762986 -6.7867255 —6.697ь223 -6.6C89812 -6.5207945 -6.4330550 -6.3457554 -6.25^8886 -6.1724479 -6.0864264 -6.0008177 -5.9156154 -5.8308132 -22.9782505 -22.9419775 -22.9058842 -22.8699687 -22.8342290 -22.7986631 -22.7632691 -22.7280450 -22.6929890 -22.6580992 -22.6233738 -22.5888109 -22.5544088 -22.5201658 -22.4860800 -22.4521497 -22.4183733 -22.3847492 -22.3512756 -22.3179510 -22.2847737 -22.2517422 -22.2188550 -22.1861105 -22.1535071 -22.1210435 -22.0887181 -22.0565295 -22.0244763 -21.9925570 -21.9607703 -21.9291149 -21.8975893 -21.8661922 -21.8349224 -21.8037785 -21.7727593 -21.7418635 -21.7110899 -21.6804372 -21.6499043 -21.6194899 -21.5891929 -21.5590122 -21.5289466 -21.4989949 -21.4691561 -21.4394291 -21.4098128 -21.3803061 -21.3509080 -22.9882932 -22.9513877 -22.9146980 -22.8782202 -22.8419505 -22.8058852 -22.7700208 -22.7343539 -22.6988811 -22.6635991 -22.6285049 -22.5935954 -22.5588675 -22.5243184 -22.4899452 -22.4557454 -22.4217161 -22.3878548 -22.3541590 -22.3206262 -22.2872541 -22.2540403 -22.2209825 -22.1880786 -22.1553264 -22.1227238 -22.0902688 -22.0579594 -22.0257936 -21.9937695 -21.9618853 -21.9301391 -21.8985293 -21.8670541 -21.8357117 -21.8045006 -21.7734192 -21.7424658 -21.7116390 -21.6809371 -21.6503589 -21.6199027 -21.5895673 -21.5593512 -21.5292531 -21*4992716 -21.4694055 -21.4396535 -21.4100144 -21.3804869 -21.3510698 ^6.0 33.567821 33.611729 33.655881 33.700283 33.744939 33.789853 33.835030 33.880475 33.926193 33.972188 34.018465 34.065031 34.111891 34.159051 34.206516 34.254294 34.302389 34.350810 34.399562 34.448654 34.498092 34.547884 34.598039 34.648565 34.699470 34.750764 34.802456 34.854555 34.907073 34.960019 35.013406 35.067244 35.121545 35.176323 35.231591 35.287363 35.343653 35.400476 35.457849 35.515788 35.574312 35.633437 35.693185 35.753575 35.814628 35.876368 35.938817 36.002002 36.065948 36.130684 36.196238 ПРИЛОЖЕНИЕ IV
К, Jr $4,1 к .50 .51 .52 .53 .54 .55 .56 .57 .58 .59 .60 .61 .62 .63 .64 25.2533452 25.3118653 25.3712134 25.4314179 25.4925086 25.5545163 25.6174729 25.6814119 25.7463678 25.8123765 25.8794753 25.9477029 26.0170992 26.0877057 26.1595652 25.0748956 25.1237580 25.1729498 25.2224748 25.2723368 25.3225395 25.3730870 25.4239830 25.4752314 25.5268363 25.5788015 25.6311311 25.6838291 25.7368994 25.7903462 17.9440500 18.1206188 18.2984204 18.4774437 18.6576772 18.8391086 19.0217252 19.2055141 19.3904616 19.5765538 19.7637763 19.9521147 20.1415539 20.3320787 20.5236736 .65 .66 .67 .68 .69 .70 .71 .72 .73 .74 .75 .76 .77 .78 .79 .80 .81 .82 .83 .84 .85 .86 .87 .88 .89 .90 .91 .92 .93 .94 .95 .96 .97 .98 .99 1.00 26.2327217 26.3072209 26.3831097 26.4604363 26.5392502 26.6196019 26.7015435 26.7851276 26.8704080 26.9574393 27.0462767 27.1369758 27.2295926 27.3241830 27.4208028 27.5195076 27.6203519 27.7233894 27.8286726 27.9362523 28.0461772 28.1584940 28.2732464 28.3904755 28.5102189 28.6325106 28.7573807 28.8848553 29.0149559 29.1476994 29.2830981 29.4211592 29.5ь18851 29.7052731 29.8513155 30.0000000 25.8441735 25.8983854 25.9529860 26.0079795 26.0633699 26.1191614 26.1753582 26.2319645 26.2889843 26.3464220 20.7163231 20.9100113 21.1047221 21.3004396 21.4971474 21.6948293 21.8934690 22.0930501 22.2935563 22.4949712 15.8166538 15.9334482 16.0505483 16.1679528 16.2856602 16.4036691 16.5219778 16.6405849 16.7594890 16.8786884 16.9981816 17.1179671 17.2380433 17.3584085 17.4790613 17.6000000 17.7212229 17.8427285 17.9645152 26.4042817 26.4625675 26.5212837 26.5804345 26.6400240 22.6972787 22.9004623 23.1045061 23.3093939 23.5151098 26.7000564 26.7605359 26.8214667 26.8828528 26.9446985 27.0070078 27.0697848 27.1330337 27.1967584 27.2609630 27.3256515 27.3908278 27.4564958 27.5226595 27.5893227 23.7216380 23.9289629 24.1370689 24.3459407 24.5555631 24.7659211 24.9769998 25.1887848 25.4012615 25.6144158 25.8282337 26.0427015 26.2578057 26.4735329 26.6898700 27.6564891 27.7241625 27.7923467 27.8610453 27.9302619 28.0000000 26.9068043 27.1243232 27.3424142 27.5610652 27.7802643 28.0000000 18.2089250 18.3315448 18.4544391 18.5776001 18.7010441 18.8247516 18.9487268 19.0729679 19.1974734 19.3222414 19.4472704 19.5725585 19.6981041 19.8239055 19.9499610 20.0762688 20.2028272 20.3296345 20.4566890 20.5839890 20.7115327 20.8393185 20.9673446 21.0956093 21.2241109 21.3528477 21.4818180 21.6110201 21.7404522 21.8701127 22.0000000 13.0774679 13.2845399 13.4911720 13.6973300 13.9029787 14.1080819 14.3126021 14.5165007 14.7197382 14.9222736 15.1240649 15.3250687 15.5252404 15.7245342 15,9229029 16.1202982 16.3166703 16.5119683 16.7061460 16.8991323 17.0908906 17.2813594 17.4704826 17.6582027 17.8444620 18.0292020 18.2123637 18.3938882 18.5737164 18.7517895 18.9280493 19.1024382 19.2748998 19.4453790 19.6138224 19.7801787 19.9443989 20.1064365 20.2662484 20.4237945 20.5790387 20.7319485 20.8824959 21.0306573 21.1764135 21.3197506 21.4606592 21.5991351 21.7351791 21.8687971 22.0000000 6.2760123 6.3978594 6.5194837 6.6408803 6.7620444 6.8829713 7.0036562 7.1240941 7.2442803 7.3642099 7.4838781 7.6032798 7.7224103 7.8412647 7.9598379 5.9070198 6.0511432 6.1941419 6.3360259 6.4768057 6.6164924 6.7550975 6.8926331 7.0291118 7.1645465 7.2989505 7.4323374 7.5647212 7.6961163 7.82653’1 -5.8166538 -5.7334482 -5.6505483 -5.5679528 -5.4856602 -5.4036691 5.3219778 -5.2405849 -5.1594890 -5.0786884 -4.9981816 -4.9179671 -4.8380433 -4.7584085 -4.6790613 8.0781252 8.1961215 8.3138219 8.4312216 8.5483155 7.9559984 8.0845152 8.2121025 8.3387756 8.4645498 -5.8308132 -5.7464052 -5.6623854 -5.5787480 -5.4954874 -5.4125982 -5.3300750 -5.2479126 -5.1661060 -5.0846501 -5.0035402 -4.9227716 -4.8423397 -4.7622400 -4.6824681 -21.3509080 -21.3216175 -21.2924335 -21.2633551 -21.2343812 -21.2055109 -21.1767432 -21.1480771 -21.1195118 -21.0910463 -21.0626797 -21.0344110 -21.0062395 -20.9781641 -20.9501842 -21Л510698 -21.3217620 -21.2925624 -21.2634697 -21.2344829 -21.2056010 -21.1768228 -21.1481473 -21.11957ЧД -21.0911003 -21.0627268 -21.0344521 -21.0062752 -20.9781950 -20.9502108 36.196238 36.262641 36.329927 36.398130 36.467286 36.537434 36.608614 36.680870 36.754248 36.828795 8.6650986 8.7815662 8.8977132 9.0135346 9.1290256 9.2441812 9.3589964 9.4734665 9.5875864 9.7013513 9.8147563 9.9277965 10.0404672 10.1527634 10.2646805 10.3762136 10.4873580 10.5981089 10.7084618 10 8184120 10.9279548 11.0370857 11.1458002 11.2540939 11.3619622 8.5894407 8.7134637 8.8366344 8.9589683 9.0804810 9.2011880 9.3211047 9.4402466 9.5586289 9.6762670 9.7931758 9.9093704 10.0248656 10.1396760 10.2538162 10.3673006 10.4801432 10.5923580 10.7039588 10.8149592 10.9253726 11.0352120 11.1444904 11.2532205 11.3614148 -4.6000000 -4.5212229 -4.4427285 -4.3645152 -4.2865812 -4.2089250 -4.1315448 -4.0544391 -3.9776061 -3.9010441 -4.6030200 -4.5238913 -4.4450781 -4.3665764 -4.2883825 -4.2104925 -4.1329030 -4.0556102 -3.9786108 -3.9019014 11.4694009 11.5764056 11.6829720 11.7890959 11.8947733 12.0000000 11.4690856 11.5762449 11.6829045 11.7890760 11.8947708 12.0000000 -3.8247516 -3.7487268 -3.6729679 -3.5974734 -3.5222414 -3.4472704 -3.3725585 -3.2981041 -3.2239055 -3.1499610 -3.0762688 -3.0028272 -2.9296345 -2.8566890 -2.7839890 -3.8254787 -3.7493396 -3.6734808 -3.5978994 -3.5225924 -3.4475569 -3.3727901 -3.2982893 -3.2240517 -3.1500748 -3.0763560 -3.0028929 -2.9296830 -2.8567239 -2.7840135 -2.7115327 -2.6393185 -2.5673446 -2.4956093 -2.4241109 -2.3528477 -2.2818180 -2.2110201 -2.1404522 -2.0701127 -2 0000000 -2.7115493 -2.6393293 -2.5673513 -2.4956132 -2.4241130 -2.3528487 -2.2818184 -2.2110202 -2.1404э22 ->.0701127 -2.0000000 -20.9222987 -20.8945069 -20.8668080 -20.8392011 -20.8116854 -20.7842601 -20.7569244 -20.7296777 -20.7025190 -20.6754476 -20.6484629 -20.6215640 -20.5947502 -20.5680209 -20.5413753 -20.5148127 -20.4883325 -20.4619339 -20.4356163 -20.4093790 -20.3832214 -20.3571429 -20.3311427 -20.3052203 -20.2793750 -20.2536063 -20.2279135 -20.2022961 -20.1767534 -20.1512849 -20.9223216 -20.8945265 -20.8668247 -20.8392152 -20.8116973 -20.7842701 -20.7569328 -20.7296846 -20.7025247 -20.6754523 -20,6484667 -20.6215671 -20.5947527 -20.5680229 -20.5413768 -20.5148139 -20.4883334 -20.4619346 -20.4356168 -20.4093794 -20.3832217 -20.3571430 -20.3311428 -20.3052204 -20.2793751 -20.2536064 -20.2279136 -20.2022961 -20.1767534 -20.1512849 -20.1258900 -20.1005681 -20.0753188 -20.0501413 -20.0250552 -20.0000000 -20.1258900 -20.1005681 -20.0753188 -20.0501413 -20.0250352 -20.0000000 36.904563 36.981607 37.059982 37.139751 37.220978 37.303729 37.388078 37.474101 37.561878 37.651494 37.743039 37.836608 37.932300 38.030221 38.130481 38.233196 38.338486 38.446478 38.557304 38.671100 38.788007 38.908170 39.031738 39.158863 39.289698 39.424399 39.563119 39.706012 39.853228 40.004911 40.16120? 40.322230 40.488117 40.658971 40.834889 41.015949 41.202217 41.393738 41.590539 41 792630 42.000000 ПРИЛОЖЕНИЕ IV
65,1 64 63.З 6q 62,5 .00 .01 .02 .03 .04 иммажммя 33.565539 33.609259 33.653211 33.697396 33.741820 05 06 07 08 09 33.786485 33.831394 33.876551 33.921959 33.967623 .10 .11 .12 .13 .14 34.013546 34.059731 34.106183 34.152905 34.199901 15 16 17 18 19 34.247176 34.294734 34.342579 34.390715 34.439146 34.487879 34.536916 34.586262 34.635924 34.685904 34.736210 34.786844 34.837814 34.889124 34.940780 34.992787 35.045151 35.097878 35.150974 35.204445 35.258296 35.312536 35.367169 35.422202 35.477643 35.533498 35.589775 35.646479 35.703619 35.761203 35.819237 35.877729 35.936688 35.996122 36.056038 36.116446 18.330302 18.462197 18.595039 18.728847 18.863644 18.999452 19.136292 19.274188 19.413163 19.553243 19.694451 19.836815 19.980360 20.125113 20.271Ю2 20.418355 20.566902 20.716772 20.867994 21.020601 21.174624 21.330094 21.487044 21.645508 21.805519 21.967110 22.130317 22.295175 22.461717 22.629980 22.800000 22.971810 23.145448 23.320949 23.498348 23.677680 23.858979 24.042281 24.227618 24.415025 24.604532 24.796171 24.989973 25.185966 25.384РВ 25.584636 25.787364 25.992386 26.199723 26.409394 26.621416 18.228650 18.354039 18.480014 18.606580 18.733738 18.861495 18.989852 19.118814 19.248385 19.378567 19.509364 19.640780 19.772819 19.905482 20.038774 20.172698 20.307258 20.442455 20.578293 20.714776 20.851905 20.989684 21.128116 21.267202 21.406947 21.547351 21.688419 21.830151 21.972550 22.115619 22.259359 22.403773 22.548862 22.694628 22.841073 22.988198 23.136005 23.284495 23.433669 23.583530 23.734077 23.885311 24.037235 24.189847 24.343150 24.497143 24.651827 24.807202 24.963269 25.120027 25.277476 7.014366 5.663111 7.251477 7.490377 7.731060 7.973520 8.217745 8.463726 8.711449 8.960902 9.212068 9.464931 9.719474 9.975676 10.233517 10.492974 10.754026 Д 1,016647 11.280812 11.546494 11.813666 12.082300 12.352365 12.623832 12.896669 13.170846 13.446327 13.723082 14.001075 14.280272 14.560637 14.842135 15.124729 15.408382 15.693058 15.978717 16.265321 16.552831 16.841208 17.130411 17.420400 17.711134 18.002571 18.294668 18.587382 18.880669 19.174485 19.468785 19.763522 20.058648 20.354116 20.649876 5.844584 6.026405 6.208566 6.391061 6.573881 6.757020 6.940470 7.124224 7.308274 7.492612 7.677231 7.862123 8.047279 8.232693 8.418355 8.604257 8.790392 8.976750 9.163324 9.350104 9.537083 9.724251 9.911599 10.099119 10.286802 10.474638 10.662618 10.850733 11.038973 11.227330 11.415793 11 604352 11.792999 11.981722 12 170512 12.359359 12 548252 12.737181 12.926136 13.115106 13 304081 13.493048 13 681999 13.870920 14 059802 14.248633 14.437401 14.626096 14.814704 15.003214 o.ooouoo 0.297136 0.594232 0.891250 1.188148 1.484888 1.781430 2.077733 2.373758 2.669464 2.964811 3.259758 3.554264 3.848288 4.141790 4.434727 4.72 7057 5.018739 5.309730 5.599987 5.889468 6.178130 6.46592? 6.752821 7.038764 7.323712 7.607623 7.890452 8.172155 8.452688 8.732007 9.010068 9.286828 9.562244 9.836272 10.108870 10.379996 10.649609 10.917668 11.184134 11.448969 11.712134 11.973593 12.233312 12.491257 12.74 7395 13.001697 Ь. 254134 13.504680 13.753309 14.000000 -5.663111 -5.481991 -5.301233 -5.120844 -4.940828 -4.761195 -4.581949 -4.403097 -4.224646 -4.046601 -3.868970 -3.691757 -3.514969 -3.338612 -3.162691 -2.987212 -2.812180 -2.637602 -2.463481 -2.289824 -2.116635 -1.943919 -1.771682 -1.599927 -1.428660 -1.257885 -1.087606 -0.917828 -0.748555 -0.579790 -0.411538 -0.243802 -0.076587 0.090104 0.256270 0.421905 0.587006 0.751572 0.915598 1.079082 1.242022 1.404415 1.566259 1.727551 1.888290 2.048473 2.208098 2.367165 2.525671 2.683616 2.840997 -7.014366 -6.779050 -6.545531 -6.313812 -6.083893 -5.855772 -5.629446 -5.404912 -5.182164 -4.961194 -4.741995 -4.524557 -4.308869 -4.094919 -3.882694 -3.672180 -3.463361 -3.256221 -3.050744 -2.846912 -2.644706 -2.444106 -2.245092 -2.047646 -1.851744 -1.657366 -1.464490 -1.273095 -1.083156 -0.894653 -0.707562 -0.521860 -0.337524 -0.154532 0.027138 0.207512 0.386610 0.564457 0.741074 0.916483 1.090706 1.263766 1.435683 1.606479 1.776175 1.944791 2.112348 2.278866 2.444363 2.608860 2.772374 -18.228650 -18.103844 -17.979616 -17.855963 -17.732881 -17.610366 -17.488414 -17.367021 -17.246184 -17.125897 -17.006158 -16.886962 -16.768306 -16.650184 -16.532594 -16.415531 -16.298991 -16.182971 -16.067465 -15.952471 -15.837983 -15.723999 -15.610514 -15.497523 -15.385024 -15.273012 -15.161483 -15.050433 -14.939858 -14.829754 -14.720)17 -14.610944 -14.502231 -14.393973 -14.286167 -14.178809 -14.071895 -13.965421 -13.859384 -13.753780 -13.648605 -13.543856 -13.439528 -13.335618 -13.232123 -13.129040 -13.026363 -12.924090 -12.822218 -12.720743 -12.619661 -18.330302 -18.199334 -18.069272 -17.940098 -17.811793 -17.684341 *-17.557722 -17.431921 -17.306922 -17.182707 -17.059263 -16.936573 -16.814624 -16.693402 -16.572892 -16.453083 -16.333960 -16.215511 -16.097725 -15.980589 -15.864092 -15.748224 -15.632973 -15.518329 -15.404283 -15.290823 -15.177941 -15.065627 -14.953872 -14.842669 -14.732007 -14.621879 -14.512277 -14.403193 -14.294620 -14.186550 -14.078975 -13.971890 -13.865287 -13.759159 -13.653501 -13.548305 -13.443566 -13.339278 -13.235435 -13.132032 -13.029062 -12.926521 -12.824403 -12.722703 -12.621416 -33.565539 -33.522047 -33.478780 -33.435735 -33.392909 -33.350300 -33.307903 -33.265717 -33.223739 -33.181965 -33.140394 -33.099023 -33.057849 -33.016870 -32.976083 -32.935486 -32.895077 -32.854853 -32.814812 -32.774951 -32.735269 -32.695764 -32.656433 -32.617274 -32.578286 -32.539466 -32.500812 -32.462322 -32.423995 -32.385828 -32.347821 -32.309970 -32.272275 -32.234733 -32.197343 -32.160103 -32.123011 -32.086067 -32.049268 -32.012613 -31.976099 -31.939727 -31.903494 -31.867399 -31.831440 -31.795616 -31.759926 -31.724368 -31.688940 -31.653643 -31.618473 мммвммммкш» -33.567821 -33.524155 -33.480727 -33.437531 -33.394566 -33.351827 -33.309310 -33.267012 -33.224930 -33.183061 -33.141401 -33.099948 -33.058693 -33.017649 -32.976797 -32.936140 -32.895675 -32.855400 -32.815312 -32.775408 -32.735686 -32.696144 -32.656779 -32.617589 -32.578572 -32.539725 -32.501047 -32.462536 -32.424188 -32.386003 -32.347979 -32.310113 -32.272403 -32.234848 -32.197447 -32.160196 -32.123095 -32.086142 -32.049335 -32.012672 -31.976153 -31.939775 -31.903536 -31.867436 -31.831473 -31.795645 -31.759952 -31.724390 -31.688960 -31.653660 -31.616489 ПРИЛОЖЕНИЕ IV
•мВ 50 51 .53 .54 55 56 .58 .59 .60 .61 .62 64 К» 6-6 36.116446 36.177353 36.238769 36.300703 36.363163 26.621416 26.835806 27.052577 27.271740 27.493302 25.277476 25.435617 25.594449 25.753972 25.914185 20.649876 20.945878 21.242069 21.538396 21.834805 36.426159 36.489700 36.553796 36.618457 36.683693 36.749514 36,*815930 36.882952 36.950590 37.018856 27,717272 27.943652 28.172445 28.403649 28.637262 26.075088 26.236680 26.398960 26.561927 26.725580 22.131238 22.427638 22.723943 23.020093 23.316021 28.873277 29.111686 29.352479 29.595643 29.841162 26.889918 27.054940 27.220645 27.387031 27.554096 23.611662 23.906945 24.201798 24.496145 24.789909 70 94 33.810281 34.000000 38.618599 38.703783 38.789891 38.876938 38.964939 39.053907 39.143857 39.234805 39.326763 3'9.419748 37.814496 37.891209 37.968707 38.047004 38.126113 37.087760 37.157315 37.227530 37.298419 37.369992 34.070020 34.351513 34.634813 34.919881 35.206678 32.690977 32.962871 33.236760 33.512605 33.790371 31.362628 31.624037 31.887608 32.153311 32.421112 27.721838 27.890257 28.059350 28.229115 28.399550 28.570653 28.742421 28.914853 29.087945 29.261696 31.867694 32.101108 32.330270 32.555066 32.775396 .83 .84 38.206048 38.286823 38.368452 38.450948 38,534326 37.442262 37.515241 37.588941 37.663376 37.738556 35.495167 35.785307 36.077062 36.370393 36.665262 30.089019 30.339196 30.591669 30.846416 31.103411 33.057118 33.244544 33.432550 29.436102 29.611161 29.786870 29.963226 30.140226 30.317867 30.496146 30.675060 30.854606 31.034779 31.215577 31.396996 31.579033 31.761684 31.944946 32.128813 32.313284 32.498354 32.684019 32.870275 30.641613 30.894205 31.143263 31.388631 31.630156 25.083006 25.375353 25.666858 25.957430 26.246970 26.535377 26.822544 27.108360 27.392709 27.675471 27.956518 28.235720 28.512942 28.788041 29.060873 29.331287 29.599130 29.864244 30.126471 30.385648 96 97 98 99 .72 .73 .74 36.961632 37.259466 37.558727 37.859380 38.161388 .90 .91 .80 .81 .76 .77 ,78 .79 .65 .66 .67 .68 .69 .86 .87 .88 .89 39.513772 39.608852 39.705000 39.802231 39.900560 40.000000 38.464717 38.7b9333 39.075202 39.382291 39.690567 40.000000 32.991173 33.202329 33.408812 33.610590 33.807651 34.000000 15.003214 15.191615 15.379894 15.568038 15.756036 15.943875 16.131542 16.319024 16.506309 16.693382 16.880231 17.066842 17.253202 17.439297 17.625113 14.000000 14.244731 14.487486 14.728247 14.967003 15.203742 15.438456 15.671139 15.901788 16.130402 16.356982 16.581534 16.804064 17.024582 17.243098 2.840997 2.997813 3.154065 3.309750 3.464868 3.619419 3.773401 3.926816 4.079661 4.231938 4.383646 4.534786 4.685358 4.835362 4.984798 ммшмммдамвй 2.772374 2.934924 3.096529 3.257206 3.416971 3.575842 3.733835 3.890967 4.047251 4.202705 4.357342 4.511177 4.664225 4.816497 4.968009 -12.619661 -12.518969 -12.418664 -12.318742 -12.219200 -12.120035 -12.021243 -11.922821 -11.824766 -11.727075 -11.629745 -11.532773 -11.436154 -11.339887 -11.243969 -12.621416 -12.520538 -12.420063 -12.319988 -12.220306 -12.121015 -12.022109 -11.923585 -11.825438 -11.727664 -11.630260 -11.533221 -11.436544 -11.340225 -11.244260 -31.618473 -31.583431 -31.548515 -31.513723 -31.479054 -31.444507 -31.410082 -31.375776 -31.341588 -31.307519 -31.273565 -31.239727 -31.206003 -31.172393 -31.138894 17.810635 17.995850 18.180744 18.365301 18.549507 18.733347 18.916806 19.099870 19.282522 19.464748 19.646532 19.827857 20.008710 20.189072 20.368929 20.548265 20.727062 20.905306 21.082978 21.260064 21.436546 21.612407 21.787631 21.962202 22.136102 22.309316 22.481825 22.653614 22.824665 22.994963 23.164490 23.333231 23.501168 23.668286 23.834569 24.000000 17.459626 17.674183 17.886787 18.097458 18.306218 18.513091 18.718102 18.921279 19.122650 19.322244 19.520093 19.716229 19.910684 20.103492 20.294688 20.484306 20.672382 20.858952 21.044051 21.227715 21.409981 21.590885 21.770462 21.948748 22.125780 22.301591 22.476216 22.649691 22.822049 22.993322 23.163545 23.332749 23.500966 23.668226 23.834561 24.000000 5.133668 5.281972 5.429711 5.576886 5.723498 5.869549 6.015039 6.159971 6.304345 6.448164 6.591428 6.734141 6.876304 7.017919 7.158987 7.299513 7.439496 7.578941 7.717850 7.856225 7.994068 8.131384 8.268173 8.404440 8.540187 8.675417 8.810133 8.944339 9.078038 9.211232 9.343926 9.476122 9.607823 9.739035 9.869759 10.000000 I Iffi 5.118772 5.268799 5.418102 5.566694 5.714585 5.861786 6.008309 6.154164 6.299360 6.443908 6.587816 6.731095 6.873753 7.015799 7.157240 7.298086 7.438343 7.578019 7.717121 7.855657 7.993633 8.131056 8.267931 8.404266 8.540065 8.675334 8.810080 8.944306 9.078018 9.211222 9.343921 9.476119 9.607823 9.739035 9.869759 10.000000 -11.148396 -11.053166 -10.958274 -10.863720 -10.769499 -10.675610 -10.582048 -10.488812 -10.395898 -10.303305 -10.211028 -10.119067 -10.027417 -9.936076 -9.В4504Э -9.754313 -9.663886 -9.573758 -9.483927 -9.394390 -11.148646 -11.053379 -10.958457 -10.863875 -10.769630 -10.675719 -10.582140 -10.488888 -10.395961 -10.303356 -10.211070 -10.119100 -10.027444 -9.936098 -9.845059 -9.754326 -9.663896 -9.573765 -9.483932 -9.394394 -9.305145 -9.216191 -9.127523 -9.039141 -8.951042 -8.863223 -8.775683 -8.688419 -8.6(71429 -8.514711 -8.428263 -8.342083 -8.256168 -8,170518 -8.085129 -8.000000 -9.305148 -9.216193 -9.127525 ’-9.039142 -8.951042 -8.863223 -8.775683 -8.688419 -8.601429 -6.514711 -8.428263 -8.342083 -8.256168 -8.170518 -8.085129 -8.000000 -31.105507 -31.072230 -31.039062 -31.006002 -30.973049 -30.940202 -30.907461 -30.874824 -30.842291 -30.809860 -30.777531 -30.745303 -30.713174 -30.681145 -30.649214 -30.617380 -30.585643 -30.554002 -30.522456 -30.491004 -30.459646 -30.428381 -30.397207 -30.366125 -30.335133 -30.304231 -30.273418 -30.242694 -30.212057 -30.181507 -30.151044 -30.120666 -30.090374 -30.060165 -30.030041 -30.000000 -31.618489 -31.583445 -31.548526 -31.513733 -31.479063 -31.444515 -31.410088 -31.375781 -31.341593 -31.307523 -31.273569 -31.239730 -31.206006 -31.172395 -31.1388% -31.105508 -31.072231 -31.039063 -31.006002 -30.973050 -30.940203 -30.907462 -30.874825 -30.842291 -30.809860 I -30.777531 -30.745303 -30.713174 -30.681145 -30.649214 -30.617380 -30.585643 -30.554002 -30.522456 -30.491004 -30.459646 -30.428381 -30.397207 -30.366125 -30.335133 -30.304231 -30.273418 -30.242694 -30.212057 -30.181507 -30.151044 -30.120666 -30.090374 -30.06C165 -30.030041 “ЗО.ГООООО I ПРИЛОЖЕНИЕ IV
46.151161 46.202045 46.253206 46.304646 46.356370 7М ?-1 05 .06 .07 .08 .09 .10 .11 .12 .13 .14 .15 .16 .17 .18 .19 46.408383 46.460691 46.51329/ 46.566207 46.619426 46.150665 4-6.201501 46.252699 46.303991 46.355о53 46.407598 46.45°831 46.512356 46.56'П8 46.618301 28.027676 28.178025 28.329312 28.481557 28.634779 28.788999 28.944237 29 100515 29.257857 29.416285 46.672959 4ь.726813 46.780993 I 46.835504 46.890354 46.945548 47.001092 47.056995 47.113262 47.169901 46.671731 46.725471 46.779528 46.833906 46.888610 46.943646 46.999019 47.054736 47.110801 47.167221 29.575824 29 736500 29.898338 30.061367 30.225614 30.391108 30.557881 30.725963 • 30.895388 31.066190 28.000000 28.148142 28.297063 28.446774 28.597281 28.748594 28.900723 29.053675 29.207460 29.362088 29.517566 29.673905 29.831114 29.989201 30.148177 30.308051 30.468833 30.630531 30.793155 30.956715 13.416079 13.676825 13.939860 14.205225 14.472956 14.743092 15.015671 15.290728 15.568298 15.848414 16.131110 16.416415 16.704358 16.994965 17.288263 17.584272 17.883014 18.184506 18.488763 18.795791 12.888603 13.118324 13.348888 13.580292 13.812531 14.045600 14.279493 14.514205 14.749730 14.986063 15.223196 15.461123 15.699837 15.939330 16.179595 16.420624 16.662408 16.904940 17.148209 17.392207 3.539564 3.920105 4.302184 4.685739 5.070705 5.457018 5.844613 6.233424 6.623386 7.014432 7.406495 7.799509 8.193406 8.588118 8.983577 9.379714 9.776461 10.173748 10.571507 10.969665 0.000000 0.264486 0.528956 0.793392 1.057776 1.322091 1.586321 1.850448 2.114456 2.378326 2.642043 2.905588 3.168946 3.432100 3.695031 3.957724 4.220162 4.482329 4.744206 5.005779 -3.539564 -3.160624 -2.783346 -2.407792 -2.034021 -1.662091 -1.292060 -0.923983 -0.557916 -0.193911 0.167980 0.527710 0.885230 1.240495 1.5934ь2 1.944091 2.292345 2.638186 2.981584 3.322507 -12.888603 -12.659730 -12.431708 -12.204541 -11.978233 -11.752785 -11.528201 -11.304484 -11.081634 -10.859654 -10.638546 -10.418311 -10.198949 -9.980463 -9.762851 -9.546115 -9.330254 -9.115269 -8.901159 -8.687923 в -13.157583 -27.852629 -12.901296 -12.647180 -12.395193 -27.706020 -27.560166 -27.415057 -12.145295 -11.897446 -11.651607 -11.407738 -11.165798 -10.925750 -10.687555 -10.451175 -10.216572 -9.983710 -9.752553 -9.523066 -9.295213 -9.068960 -8.844275 —2 7.4 70686 -27.127045 -26.984124 -26.841917 -26.700414 ’ -26.559609 -26.419494 -26.280061 -26.141301 -26.003209 -25.865776 -25.728996 -25.592860 -25.4^7362 -25.322494 .20 .21 .22 .23 .24 .25 .26 .27 .28 .29 .30 .31 *33 .34 .35 .36 .37 .38 .39 .40 .41 .42 .43 .44 .45 .46 .47 .48 .49 .50 47.226920 47.234326 47.342128 47.400333 47.458951 47.517991 47.577462 47.637374 47.697736 47.758561 47.819858 47.881640 47.943918 48.006705 48.070014 48.133859 48.198254 48,2е>3215 48.328757 48.394897 48.461652 48.529041 48.597083 48.665798 48.735207 47.224003 47.281151 47.338673 47.396576 47.454865 47.513549 47.572634 47.632127 47.6^2037 47.752371 47.813136 47.874342 47.935996 47.998108 48.060685 48.123738 48.187276 48.251308 48.3158ч4 48.380894 48.446470 48.512582 48.579240 48.646458 48.714245 48.8053’Л 48.876"Л1 48 9478_>5 49.020261 4^093508 49.167606 48.782615 48.851580 48.921152 48.991346 4П.062174 49.133651 31.238404 31.412066 31.587216 31.763893 31.942137 32.121991 32.303500 32.486709 32.671665 32.858417 33.047017 33.237517 33.429971 33.624436 33.820968 34.019628 34.220477 34.423579 34.628998 34.836801 35.047057 35.255834 35.475205 35.693242 35.914018 36.137609 36.364090 36.593537 36.82А028 37.061640 37.300448 31.121220 31.286681 31.453105 31.620504 31.788887 31.958263 32.128641 32.300032 32.472444 32.645888 32.820372 32.995906 33.172500 33.350161 33.528901 33.708726 33.889648 34.071674 34.254813 34.439073 34.624465 34.810994 34.998671 35.187502 35.377497 35.568661 35.761004 35.954532 36.149253 36.345173 36.542300 19.105618 19.418231 19.733640 20.051846 20.372845 20.696630 21.023193 21.352520 21.684594 22.019397 22.356906 22.697094 23.039932 23.385388 23.733427 24.084008 24.437093 24.792635 25.150589 25.510904 25.873529 26.238409 26.605486 26.974703 27.345998 27.719307 28.094564 28.471703 28,850654 29.231345 29.613703 17.636924 17.882350 18.128475 18.375288 18.622779 18.870937 19.119749 19.369204 19.619289 19.869993 20.121302 20.373204 20.625683 20.878728 21.132323 21.386453 21.641105 21.896262 22.151908 22.408029 22.664607 22.921626 23.179068 23.436916 23.695152 23.953757 24.212714 24.472002 24.731602 24.991494 25.251658 11.368154 11.766902 12.165837 12.564887 12.963979 13.363039 13.761994 14.160767 14.559283 14.957465 15.355235 15.752515 16.149223 16.545280 16.940603 17.335110 17.728716 18.121336 18.512883 18.903271 19.292410 19.680212 20.066587 20.451442 20.834687 21.216230 21.595977 ’21.973837 22.349717 22.723524 23.095167 5.267030 5.527943 5.788502 6.048690 6.308492 6.567890 6.826870 7.085416 7.343511 7.601140 7.858288 8.114939 8.371078 8.626691 8.881762 9.136276 9.390219 9.643578 9.896336 10.148481 10.400000 10.650877 10.901100 11.150657 11.399533 11.647717 11.895196 12.141958 12.387992 12.633285 12.877827 3.660930 3.996828 4.330181 4.660971 4.989182 5.314805 5.637829 5.958251 6.276069 6.591283 6.903897 7.213919 7.521358 7.826228 8.128544 8.428323 8.725586 9.020356 9.312658 9.602518 9.889964 10.175028 10.457741 10.738137 11.016249 11.292113 11.565766 11.837244 12.106585 12.373830 12.639013 -8.475561 -8.264071 -8.053452 -7.843703 -7.634822 -7.426807 -7.219656 -7.013367 -6.807938 -6.603365 -6.399647 -6.196780 -5.994761 -5.793587 -5.593254 -5.393760 -5.195100 -4.997271 -4.800269 -4.604089 -4.408729 -4.214182 -4.020446 -3.827516 -3.635388 -3.444056 -3.253516 -3.063764 -2.874794 -2.686602 -2.499183 -8.621125 -8.399478 -8.179303 -7.960571 -7.743250 -7.527314 -7.312733 -7.099482 -6.887532 -6.676860 -6.467440 -6.259247 -6.05225'9 -5.846452 -5.641805 -5.438295 -5.235903 -5.034608 -4.834390 -4.635231 -4.437113 -4.240016 -4.043925 -3.848823 -3.654692 -3,461519 -3.269287 -3 077982 -2.887589 -2.698096 -2.509487 -25.188251 -25.054624 -24.921608 -24.789195 -24.657379 -24.526153 -24.395512 -24.265448 -24.135955 -24.007028 -23.878660 -23.750846 -23.623578 -23.496853 -23.370663 -23.245003 -23.119868 -22.995252 -22.871149 -22.747555 -22.624465 -22 501872 -22.379772 -22.258160 -22.137030 -22.016379 -21.896201 -21.776491 -21.657246 -21.538459 -21.420127 ПРИЛОЖЕНИЕ
* 54 49.426340 56 59 49 49 49 49 49 50.294550 50 378688 50.463737 50.549371 50.636962 49.205791 49.278609 40.746163 40.969696 41.194512 41.420610 41.647991 68 69 65 66 50 51 49.963439 50.049502 50.136967 50.225902 50.316383 50.725087 50.814271 50.904539 50.995918 51.088437 49.887492 49.967156 50.047о74 50.129064 50.211349 49.501285 49.576973 49.653419 49.730642 49.808660 41.313965 41.612863 41.915884 42.223038 42.534328 42.849751 43.169297 43.492950 43.820686 44.152476 37.300448 37.542530 37.787962 38.036817 38.289168 39.647728 39.864854 40.083260 40.302946 40.523913 36.542300 36.740639 36.940196 37.140979 37.342993 50.896639 51.000549 51.106844 51.215670 51.327182 50.408488 50.502305 50.597925 50.695448 50.794980 39.880507 40.159168 40.441806 40.728463 41.019172 37.546242 37.750733 37.95&470 38.163458 38.371701 38.581204 38.791970 39.'004002 39.217304 39.431878 38.545088 38.804644 39.067903 39.334927 39.605777 и 1б7ь0о '’42586 318483 395330 4 73168 49.552035 49.631976 49.713036 49.795264 49.878713 .60 .61 .63 .64 12 .74 .75 .76 .77 .78 .79 .80 .81 .82 .83 .84 .85 .86 .87 »88 .89 51.441551 51.558958 51.679599 51.803684 51.931441 52.063111 52.198953 52.339244 52.484277 52.634361 52.789822 52.951000 53.118247 53.291с25 53.4/24Л .90 .91 .92 .93 .94 53.6о^044 53.ЬЪ219 5 1.С 5о280 54.26Q565 54.4о9385 .95 •96 .97 •98 .99 1.00 55.724734 56.000000 54.718019 54.955706 55.202638 53.350536 53.476450 53.734165 53.866048 54.000000 51.182123 51.277005 51.373112 51.470476 51.569127 51.669096 51.770417 51.873123 51.977247 52.082824 52.189889 52.298478 52.403627 52.520373 52.633755 52.748809 52.865575 52.984091 53.104397 53.226532 44.488283 44.828065 45.171776 45.519362 45.870766 I 46.225926 45.584774 46.947242 47.313256 47.682741 48.055617 48.431806 48.811225 49.193793 49.579424 49.968037 50.359547 50.753870 Ы.150924 51.550627 51.952896 52.357653 52.764818 53.174314 53.586066 54.000000 41.876652 42.106594 42.337814 42.570310 42.804080 43.039122 43.275432 43.513006 43.751842 43.991936 44.233282 44.475877 44.719715 44.964792 45.211101 45.458637 45.707393 45.957365 46.208543 46.460923 46.714496 46.969256 47.225194 47.482302 47.740574 48.000000 29.613703 29.997654 30.383118 30.770019 31.158273 31.547798 31.938507 32.330313 32.723125 33.116849 33.511388 33.906643 34.302510 34.698880 35.095644 35.492683 35.889877 36.287098 36.684213 37.081081 37.477554 37.873476 38.268683 38.663000 39.056241 39.448211 39.833700 40.227488 40.614338 40.999000 41.381210 41.760685 42.137128 42.510225 42.879647 43.245050 43.606075 43.962352 44.313504 44.659147 44.998896 45.332372 45.659206 45.979049 46.291576 46.596495 46.893557 47.182558 47.463349 47.735840 48,000000 25.251658 25.512073 25.772717 26.033569 26.294607 26.555807 26.817146 27.078602 27.340149 27.601762 27.863418 28.125089 28.386749 28.648373 28.909931 29.171396 29.432739 29.693932 29.954944 30.215745 30.476303 30.736588 30.996565 31.256204 31.515469 31.774327 32.032742 32.290679 32.548102 32.804973 33.061255 33.316909 33.571897 33.826178 34.079714 34.332462 34.584381 34.835430 35.085566 35.334 '46 35.582927 35.830065 36.076115 36.321033 36.564775 36.807296 37.048549 37.288492 37.527077 37,764262 38.000000 23.0951о7 23 464554 23.831597 24.196207 24.558298 24.917786 25.274590 25.628631 25.979835 26.328130 26.673451 27.015736 27.354928 27.690976 28.023835 28.353466 28.679836 29.002920 29.322697 29.639157 29.952293 30.262107 30.568607 30.871810 31.171737 31.468417 31.761883 32.052177 32.339343 32.623434 32.904503 33.182612 33.457823 33.730203 33.999821 34.266751 34.531065 34.792840 35.052153 35.309080 35.563701 35.816094 36.066336 36.314506 36.560680 36.804935 37.047346 37.287986 37.526928 37.764243 38.000000 IW^JWie******®*-^* 12.877627 13.121606 13.364612 13.606835 13.848265 14.088891 14.328705 14.567697 14.805859 15.043183 15.279660 15.515283 15.750045 15.983939 16.216958 16.449096 16.680347 16.910707 17 140170 17.368731 17.596387 17.823134 18.048968 18.273886 18.497885 18.720965 18.943122 19.U4355 19.384663 19.604046 19.822503 20.040074 20.256641 20.472323 20.687082 20.900919 21.113838 21.325838 21.536924 21.747099 21.956365 22.164726 22.372187 22.578750 22.784421 22.989205 23.193107 23.396131 23.598284 23.799572 24.000000 -2.499183 12.63^013 12.902176 13.163357 13.422595 13.679929 -2.509487 -2.321751 -2.134675 -1.948847 -1.763654 -21.420127 -2Е302245 -21.184809 -21.067815 -20.951258 13.935397 14.189038 14.440889 14.690989 14.939374 I 15.186081 15.431145 15.674602 15.916486 16.156831 16.395670 16.633034 16.868956 17.103465 17.336591 17.568364 17.798810 18.027956 18.255830 18.482455 18.707857 18.932059 19.155083 19.376952 19.597685 19.817304 20.035828 20.253275 20.469663 20.685009 20.899329 21.112639 21.324953 21.536286 21.746652 21.956062 22.164529 22.372064 22.578679 22.784383 22.989187 23.193100 23.396129 23.598284 23.799572 24.000000 -1.757135 -1.573504 -1.390616 -1.2084fe6 -1.027047 -0.846355 —0.666384 -0.487133 -0.308587 -0.130749 0.046387 0.222830 0.398382 0.573650 0.748039 0.921754 1.094800 1.267)83 1.438907 1.609978 1.780401 1.950182 2.119324 2.287834 2.455716 2.622976 2.789ol8 2.955647 3.121068 3.285886 3.450106 3.613732 3.77 67 6ъ 3.939223 4.101097 4.262396 4.423124 4.583287 4.742888 4.901933 5.060424 5.218367 5.375765 5.532624 5.688946 5.844737 6.000000 _i- -- -1.579286 -1.395731 -1.212978 -1.031018 -0.849839 -0 669432 -0.489788 -0.310897 -0.13275) 0.044660 0.221345 0.397 311 0.572566 0.747119 0.920977 1.094147 1.26663 7 1.43845л 1.609604 1.780095 1 949932 2.119123 2.287673 2.455589 2.622876 2.789540 2.955587 3.121023 3.235852 3.450081 3.0)3714 3 77ь757 3.939214 4.101091 4.262392 4.423122 4.583286 4 742888 4.901932 5.060424 5.218367 5.375765 5.532624 5.688946 5 844737 6.000000 -20.835133 -20.719438 -20.604168 -20.489318 I -20.374885 -20.260864 -20.147253 -20.034047 -19.921243 -19.808836 -19.696824 I -19.585202 -19.473967 -19.363116 -19.252645 -19.142551 -19.032830 -18 923480 -13.814496 -18.705877 -18.597618 -18.489716 -18.382169 -18.274974 -18.168127 ПРИЛОЖЕНИЕ IV -18.061625 -17.955466 -17.849647 -17.7441b6 -17.639018 -17 534202 -17.429715 -17.325554 -17.221717 -17.118200 -17.015002 -16.9)2120 -16.809552 -16.707294 -16.о05345 I -16.503702 -J6.402363 -16.301326 -16.200587 -16.100146 -16.000000
JK (/ г о 8 8 ^6 3 В, 3 84 4 co 01 02 J 03 04 05 06 07 08 09 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 -28 027676 27 878246 -27 729720 27 582078 -27 435305 -27 289385 -27 144302 -27 000041 -26 8эб588 -26 713929 -26 5720^0 -26 430938 -26 290581 -26 150965 -26 012080 -4ь 150665 -46 100095 -46 049789 -45 999742 -45 949952 -45 900413 -45 851123 -45 802078 -45 753274 -45 704710 -45 656380 -45 608/83 -45 560415 -45 51/773 -45 465354 30 31 32 33 34 35 36 37 ’8 39 -25 873912 -25 736452 -25 599688 -25 463610 -25 328/07 -25 193469 -25 059387 -24 925950 -24 793151 -21 660979 -24 529427 -24 39848е' -24 268146 -/4 138400 -24 009242 -45 418155 -45 371173 -45 324406 -45 277851 -45 231509 -45 185366 -45 139430 -45 09369ь -45 048161 -4* 002823 44 957678 -44 912726 -44 867964 -44 823j>88 -44 778999 -46 151161 -46 100547 46 050200 -46 000116 -45 950291 -45 900721 -45 851403 -45 802332 -45 753505 -45 704919 -45 656570 -45 608454 -45 560570 -45 512913 -45 465480 -45 418269 -45 37127o -45 324499 -45 2779-4 -4*» 231580 -45 ’85433 -45 139490 -45 093750 -45 048/09 -4 9 002866 -44 957717 -44 912761 -44 867994 -44 823416 -44 779023 60 735655 60 793981 60 851816 60 910365 60 969233 61 028426 61 087947 61 147803 61 207998 61 268540 61 329433 61 390684 61 452299 61 514284 61 576646 61 639392 61 702528 61 766062 61 830001 61 894354 61 95°x27 62 024330 62 089970 6’ 156058 62 222601 62 289609 62 357093 62 4’5062 62 493527 62 562499 60 735550 oO 793465 60 851687 60 910222 60 969074 61 028248 61 087750 61 147584 61 207757 61 2o8272 61 329136 61 390356 61 451935 61 513882 61 576201 61 638900 61 701984 61 765462 61 8293’9 61 893623 61 958321 62 023440 62 088990 62 154977 62 221410 62 288298 62 3C5648 62 4/3472 62 491776 62 560572 -23 880662 -23 752654 -23 625210 -23 498322 -23 371985 23 246192 -23 120934 -22 996208 -22 87200е -22 748320 -44 734792 -44 690766 -44 646°19 -44 603249- -44 559754 -44 516431 -44 473280 -44 43C298 -44 387484 -44 344834 -44 734813 -44 69G 85 -44 646936 -44 603264 -44 559767 -44 516443 -44 473290 -44 430j>07 -44 387491 -44 344841 62 631989 62 02010 62 772573 62 843692 62 915380 62 987651 63 060 20 63 134003 63 208114 o3 282872 62 629870 62 699678 62 770009 62 840873 62 912280 62 984244 63 056775 63 129887 63 203592 63 277903 39 759911 39 930332 40 101738 40 274146 40 447575 40 622043 40 797570 40 974175 41 151880 41 330706 41 510675 41 691811 41 874138 42 057680 42 242464 42 428516 42 615866 42 804^41 42 994573 43 185992 43 3788*3 43 5731/9 43 768916 43 966232 44 165116 44 365609 44 567752 44 771592 44 977173 45 184546 45 393761 45 604871 45 817932 46 033002 46 250143 39 752915 39 922668 40 093348 40 264966 40 437536 40 611071 40 785584 40 961090 41 137601 41 315133 41 493699 41 673314 41 8b3993 42 035751 42 218604 42 402567 42 587656 42 773887 42 961276 43 149841 43 339597 43 5305o2 43 722754 43 916 89 44 110886 44 3068o3 44 504138 44 702729 44 902b56 45 1^3937 45 306591 45 510638 45 716097 45 922988 46 131330 22 072159 22 357003 22 644039 22 933321 2-> 224904 23 518844 23 815148 24 114027 24 415392 24 719354 25 025978 25 335330 25 647475 25 962482 26 280419 26 601356 26 925363 27 252511 27 582872 27 916517 28 253518 28 593946 28 937872 29 285364 29 636493 21 898573 22 170240 22 443229 22 717547 22 993197 23 270185 23 548bl5 23 828190 24 109215 24 391592 24 675324 24 960413 25 246861 25 534669 25 823838 26 114368 26 406259 26 699510 26 994120 27 290087 27 587407 27 886079 28 186099 28 487461 28 790162 44 44 44 63 7^7306 —44 —44 -43 -21 538684 42C324 30/355 260030 217866 175861 134012 016755 896533 776783 63 895971 63 9"*b418 64 057o32 64 139632 40 41 42 43 44 302349 260025 217862 175857 134009 625147 50?479 380’12 258639 137455 63 358293 63 434397 63 511202 63 588728 63 666999 63 3528*4 63 428400 63 504614 63 581493 63 659051 -21 -21 097316 050777 009390 -43 968154 -43 927066 -43 836126 092319 050780 00939’ 968j,56 -43 927068 ЙЯА17Я 9 I 45 4b 47 48 49 50 63 746035 63 825860 63 906501 63 987983 64 0/0335 64 153586 46 469418 46 690895 46 914644 47 140737 47 369253 47 600271 47 833875 48 070154 48 309200 48 551109 < 46 795980 49 043919 49 295035 49 549440 49 807254 50 068598 46 341145 46 552451 46 765270 46 979622 47 195527 47 413007 47 632081 47 852770 48 075097 48 299080 48 524742 48 752103 48 981184 49 212005 49 444588 49 678953 29 991324 30 349923 30 712352 31 078672 31 448939 31 823207 32 201526 32 583940 32 970492 33 361216 33 756142 34 155296 34 558697 34 966355 35 378278 29 094195 29 399554 29 706232 30 014’22 30 323515 30 634102 30 945974 31 259x19 3 573526 31 889184 32 206079 32 524197 32 843525 33 164047 33 485747 35 794464 36 214905 36 639586 37 068484 37 501571 V 938809 38 380154 38 825555 39 274954 39 728286 40 185479 33 808607 34 132611 34 457739 34 783971 35 111288 35 439668 35 769088 36 099526 36 430956 3fe 763355 37 096694 8 668876 9 100720 9 536107 9 97b013 10 417407 10 863256 11 312519 11 765152 12 221104 12 680322 13 142746 13 608314 14 076957 14 548604 15 023180 15 500605 15 980799 16 463674 16 949142 17 437112 6 881208 7 223494 7 566464 7 910094 8 254360 8 599239 8 944706 9 290736 Я 637304 9 984384 10 331949 10 679975 11 028433 11 377298 11 726541 12 076135 12 426052 12 776265 13 126743 13 477460 0 000000 0 51b904 1 033698 1 550269 2 066507 2 582300 3 097538 3 612108 4 125899 4 638798 5 150695 5 661477 6 17x031 6 67924b 7 186010 7 691209 8 194733 8 696470 9 196308 9 694138 17 927491 18 420181 18 915084 19 412098 19 911122 13 8283P5 14 179489 14 530744 14 882118 15 233583 10 189850 10 683334 11 174485 11 663196 12 149362 20 412050 20 914775 21 419190 21 925183 22 432643 22 941456 23 451508 23 962682 24 474860 24 987920 25 501742 26 016201 26 531173 27 046528 27 562137 28 077868 28 593587 29 109155 29 624434 30 139280 30 653549 31 167091 31 679756 32 191388 32 701830 33 210921 15 585107 15 936662 16 288215 16 639736 16 991195 17 342560 17 693800 18 044884 18 395780 18 746457 19 096883 19 447026 19 796855 20 146337 20 495442 20 844136 21 192389 21 540169 21 887443 22 234181 22 580350 22 925919 270858 23 615134 23 9587*8 24 301577 12 632883 13 113659 13 591593 14 066591 14 5’8562 15 007420 15 473083 15 935471 16 394513 16 850138 17 302285 17 750895 18 195917 18 637305 19 075021 19 509032 19 939311 20 365840 20 788604 21 207598 21 622821 22 034281 22 441989 22 8459b5 23 246232 23 642820 455 ПРИЛОЖЕНИЕ IV
54 56 -21.420324 -21.302417 -21.184959 -21.067945 -20.951371 .50 .51 .52 58 59 20.835231 20.719522 20.604240 20.489379 20.374937 .60 .61 .62 .63 .64 -20.260909 -20.147291 -20.034079 -19.921270 -19.808859 .65 .66 *69 .70 .71 .72 .73 .74 .75 .76 .77 .78 .79 .80 .81 .82 .83 .84 -19.696843 -19.585218 -19.473980 -19.363127 -19.252654 -19.142558 -19.032836 -18.923484 -18.814500 -18.705879 -18.597620 -18.489718 -18.382170 -18.274975 -18.168127 -18.061626 -17.955467 -17.849648 -17.744166 -17.639018 .85 .86 .87 .88 .89 .90 .51 .92. .93 .94 .95 .96 .97 .98 .99 1.00 -17.534202 -17.429715 -17.325554 -17.221717 -17.118200 -17.015002 -16.912120 -16.809552 -16.707294 -16.605345 -16.50370? -16.402363 -16.301326 -18*200587 -16.100146 -16.000000 -43.886126 -43.845332 -43.804683 -43.764177 -43.723812 -43.683588 -43.643503 -43.603555 -43.563744 -43.524068 -43.484525 -43.445115 -43.405837 -43.366688 -43.327668 -43.886128 -43.845333 -43.804684 -43.764177 -43.723813 -43.683588 -43.643503 -43.603555 -43.563744 -43.524068 -43.484525 -43.445115 -43.405837 -43.366о88 -43.327668 64.153586 64.237767 64.322913 64.409059 64.496243 64.584505 64.673889 64.764440 64.856208 64.949247 65.043612 65.139366 65.236574 65.335307 65.435643 ®8,l 87 64.139632 64.222440 64.306075 64.390560 64.475917 64.562170 64.649341 64.737458 64.826546 64.916631 65.007743 65.0°9910 65.193163 65.287533 65.383054 8б 50.068598 50.333599 50.602389 50.875102 51.151877 51.432859 51.718192 52.008026 52.302512 52.601805 52.906057 53.215424 53.530059 53.850116 54.175742 49.678953 49.915120 50.153109 50.3°2942 50.634637 50.878214 51.123692 51.371091 51.620429 51.871724 52.124995 52.380258 52.637531 52.896831 53.158172 86,3 8з -43.288776 -43.250011 -43.211371 -43.172855 -43.134462 -43.096192 -43.058042 -43.020012 -42.982102 -42.944309 -42.906633 -42.869072 -42.831627 -42.794295 -42.757076 -42.719970 -42.682974 -42.646088 -42.609312 -42.572644 -42.536083 -42.499629 -42.463281 -42.427037 -42.390898 -42.354861 -42.318927 -42.283095 -42.247363 -42.211732 -42.176199 -42.140766 -42.105429 -42.070190 -42.035047 -42.000000 -43.2887 76 -43.250011 -43.211371 -43.172855 -43.134462 -43.096192 -43.058042 -43.020012 -42.982102 -42.944309 -42.906633 -42.869072 -42.831627 -42.794295 -42.757076 -42.719970 -42.682974 -42.646088 -42.609312 -42.572644 -42.536083 Г -42.499629 -42.463281 -42.427037 -42.390898 -42.354861 -42.318927 -42.283095 -42.247363 -42.211732 -42.176199 -42.140766 -42.105429 -42.070190 -42,035047 -42.000000 65.537664 65.641461 65.747133 65.854784 65.964533 66.076506 66.190841 66.307691 66.427221 66.549614 66.675071 66.803813 66.936083 67.072148 67.212303 67.356875 67.506220 67.660735 67.820850 67.987043 68.159832 68.339782 68.527506 68.723660 68.928946 69.144102 69.369895 69.607112 69.856536 70.118935 70.395032 70.685481 70 990840 71.311545 71.647887 72.000000 65.479759 65.577684 65.676865 65.777341 65.879152 65.982339 66.086945 66.193014 66.300593 66.409730 66.520475 66.632880 66.746993 66.862886 66.980601 54.507084 54.844282 55.187469 55.536771 55.892305 56.254177 56.622480 56.997297 57.378692 57.766720 58.161414 58.562795 58.970865 59.385610 59.806999 53.421571 53.687043 53 954601 54.224259 54.496030 54.769925 55.045957 55.324136 55.604472 55.886973 56.171649 56.458505 56.747549 57.038785 57.332219 40.185479 40.646455 41.111127 41.579406 42.051193 42.526386 43.004875 43.486546 43.971280 44.458949 44.949424 45.442569 45.938240 46.436292 46.936570 47.438914 47.943159 48.449131 48.956649 49.465523 67.100203 67.221754 67.34531° 67.470964 67.598757 60.234983 60.669498 61.110466 61.557793 62.011372 57.627855 57.925694 58.225739 58.527990 58.832447 67.728770 67.861076 67.995750 68.132869 68.272514 68.414766 68.559710 68.707430 68.858016 69.011556 69.168140 69.3278С2 69.490815 69.657092 69.826788 70.000000 62.471084 62.936798 63.408376 63.885671 64.363527 64.856787 65.350285 65.848856 66.352332 66 860544 67.373325 67.890507 68.411926 68.937420 69.466829 70.000000 59.139110 59.447976 59.759041 60.072303 60.387755 60.705392 61.025208 61.347194 61.671342 61.997642 62.326084 62.656657 62.989348 63.324145 63.661033 64.000000 49.975554 50.486533 50.998238 51.510435 52.022877 52.535298 53.047415 53.558926 54.069504 54.578798 55.086428 55.591985 56.095025 56.595065 57.091586 57.584024 58.071772 58.554179 59.030550 59.500147 59.962198 60.415904 60.860449 61.295019 61.718821 62.131106 62.531197 62.918514 63.292600 63.653146 64.000000 37.096694 37.430948 37.766088 38.102085 38.438908 38.776525 39.114904 39.454012 39.793812 40.134269 40.475346 40.817003 41.159200 41.501897 41.845049 42.188613 42.532544 42.876793 43.221312 43.566051 43.910958 44.255978 44.601057 44.946137 45.291160 45.636063 45.980786 46.325261 46.669424 47.013204 47.356532 47.699333 48.041533 48.383054 48.723817 49.063741 49.402740 49.740730 50.077621 50.413324 50.747747 51.080794 51.412370 51.742378 52.070717 52.397287 52.721986 53.044710 53.365357 53.683822 54.000000 33.210921 33.718496 34.224388 34.728427 35.230439 35.730250 36.227679 36.722549 37.214678 37.703883 38.189983 38.672796 39.152143 39.627846 40.099732 40.567632 41.031382 41.490828 41.945823 42.396229 42.841920 43.282784 43.718721 44.149645 44.575488 44.996198 45.411737 45.822088 46.227250 46.627238 47.022087 47.411845 47.796579 48.176369 48.551308 48.921503 49.287071 49.648139 50.004843 50.357326 50.705736 51.050225 51.390948 51.728064 52.061729 52.392103 52.719341 53.043599 53.365029 53.683781 54.000000 I 24.301577 24.643683 24.985004 25 325511 25.665175 26.003965 26.341855 26.678814 27.014816 27.349832 27.683837 28.016803 28.348706 28.679519 29.009219 29.337781 29,665183 29.991402 30.316416 30.640206 30.962750 31.284030 31.604027 31.922724 32.240105 32.556154 32.870857 33.184200 33.496170 33.806757 34.115949 34.423737 34.730113 35.035069 35.338600 35.640699 35.941362 36.240587 36.538371 36.834713 37.129614 37.423073 37.715093 38.005678 38.294830 38.582554 38.868857 39.153746 39.437226 39.719308 I 40.000000 I 23.642820 24.035765 24.425105 24.810885 25.193153 25.571961 25.947363 26.319417 26.688183 27.053725 27.416105 27.775390 28.131645 28.484937 28.835334 29.182904 29.527713 29.869328 30.209314 30.546238 30.880663 31.212652 31.542266 31.869565 32.194607 32.517449 32.838145 33.156749 33.473311 33.787880 34.100504 34.411228 34.720094 35.027144 35.332418 35.635952 35.937783 36.237943 36.536463 36.833375 37.128706 37.422481 37.714726 38.005464 38.294715 38.582500 38.868835 39.153739 39.437225 39.719308 АП.ООООПО
тамг -6.198779 -5.858681 —8.668876 -8.240594 -7.615889 -7.394769 -6.977239 -21.898573 -21.628224 -21.359185 -21.091451 -20.825016 .00 »01 .02 .03 .04 -22.072159 -21.789455 -21.508843 -21.230272 -20.953697 -39.752915 -39.584076 -39.416137 -39.249088 -39.082916 8t,T 8-6 9го 9? 9б .05 .06 .07 .08 .09 .10 .11 .12 .13 .14 .15 .16 .17 .18 .19 -5.180823 -4.8431G7 -4.506225 -4.170199 -3.835047 -3.500789 -3.167442 -2.835025 -2.503555 -2.173049 -J.843522 -1.514992 -1.187474 -0.860981 -0.535529 -6.563296 -6.152936 -5.746148 -5.342916 -4.943221 -4.547038 -4.154342 -3.765099 -3.379276 -2.9968J5 -2.617735 -2.241932 -1.869382 -1.500035 -1.133844 -20.559872 -20.296012 -20.033429 -П.772116 -19.512065 -19.253268 -18.995716 -18.739403 -18.484318 -18.230454 -17.977802 -17.726354 -17.476099 -17.227030 -16.979136 -20.679071 -20Л06350 -20.135493 -19.866457 -19.599203 -19.333693 -19.069889 -18.807756 -18.547258 -18.288363 -38.917610 -38.753158 -38.589549 -38.42677? -38.264816 -38.103671 -37.943326 -37.783771 -37.624996 -37.466991 -18.031038 -17.775253 -17.520976 -17.268179 -17.016833 -37.309745 -37.153251 -36.997498 -36.842477 -36.688180 -39.759911 -39.590458 -39.421956 -39.254390 -39.087744 -38.922003 -3-8.757153 -38.593179 -38.430068 -38.267807 -38.106383 -37.945783 -37.785995 -37.627007 -37.468808 -37.311387 -37.154732 -36.998833 -36.843679 -36.689261 -60.735550 -60.677939 -60.620627 -60.563609 -60.506881 -60.735655 -60.678033 -60.620711 -60.563684 -60.506948 /7.320583 7/.385572 77.450905 77.516588 77.582625 77.320562 77.385548 77.450878 77.516557 77.582591 МИЯ 53.504332 53.695492 53.887718 54.081026 54.275436 53.502655 53.693628 53.885648 54.078729 54.272889 -60.450439 -60.394279 -60.338397 -60.282789 -60.227451 -60.172380 -60.117572 -60.063023 -60.008731 -59.954691 -59.900900 -59.847355 -59.794052 -59.7409^/0 -59.688164 -60.450499 -60.394333 -60.338445 -60.282832 -60.227490 77.649023 77.715787 77.782923 77.850437 77.918336 -60.172415 -60.117603 -60.063051 -60.008755 -59.954712 -59.900919 -59.847372 -59.794067 -59.741003 -59.688176 77.986626 78.055313 78.124404 78.193906 78,263827 78.334174 78.404954 78.476176 78.547847 78.619976 .20 .21 .22 .23 .24 .25 .26 .27 .28 .29 .30 .31 .32 .33 .3^ .35 .Зь Л8 .39 -0.211131 0.112199 0.434449 0.755608 1.075664 1.394605 1.712421 2.029103 2.344640 2.659025 2.972249 3.284304 3.595183 3.904880 4.213389 -0.770755 -0.410718 -0.053678 0.300417 0.651625 1.000000 1.345597 1.688472 2.028681 2.366278 2.701318 3.033856 3.363944 3.691636 4.016983 -16.732410 -16.486841 -16.242420 -15.999138 -15.756986 -15.515954 -15.276032 -15.037211 -14.799482 -14.562835 -14.327261 -14.092750 -13.859292 -13.626878 -13.395500 4.520704 4.826820 5.131733 5.435439 5.737934 4.340037 4.660847 4.979461 5.295928 5.610295 -13.165146 -12.935809 -12.707479 -12.480146 -12.253801 .40 .41 .42 .43 .44 .45 .46 .47 .48 .49 .50 6.039215 6.339281 6.638128 6.935756 7.232164 7.527351 7.821316 8.114061 8.405586 8.695893 8.984982 5.922606 6.232907 6.541239 6.847645 7.152166 -12.028435 -11.8040*0 -11.580605 -11.358123 -11.136584 7.454840 7.755706 8.054801 8.352160 8.647819 8.941810 -10.915980 -10.696301 -10.477539 -10.259685 -10.042732 -9.826670 -16.766913 -16.518391 -16.271242 -16.025442 -15.780968 -15.537795 -15.295903 -15.055271 -14.815876 -14.577701 -14.340724 -14.104928 -13.870294 -13.636806 -13.404445 -13.173196 -12.943042 -12.713969 -12.485961 -12.259003 -12.033081 -11.80818<" -11.584293 -11.361400 -11.139490 -10.918552 -10.698574 -10.Л79543 -1С.261449 -10.044280 -9.828026 -36.534597 -36.381719 -36.229539 -36.078048 -35.927237 -35.777098 -35.627624 -35.478807 -35.330640 -35.183113 -35.036222 -34.889957 -34.744312 -34.599280 -34.454854 -34.311028 -34.167794 -34.025146 -33.883079 -33.741585 -33.600658 -33.460292 -33.320482 -33.181221 -33.042504 -32.904325 -32.766679 -32.629559 -32.492962 -32.356880 -32.221309 -36.535568 -36.382592 -36.230322 -36.078749 -35.927864 -35.777659 -35.628125 -35.479254 -35.331037 -35.183467 -35.036536 -34.890236 -34.744559 -34.599499 -34.455047 -34.311198 -34.167944 -34.025278 -33.883194 -33.741686 -33.600746 -33.460370 -33.320549 -33.181280 -33.042555 -32.904369 -32.766717 -32.629592 -32.492990 -32.356904 -32.221330 -59.635572 -59.583211 -59.531077 -59.479169 -59.427483 -59.376017 -59.324768 -59.273733 -59.222910 -59.172297 -59.121890 -59.071688 -59.021689 -58.971889 -58.922288 -58.872881 -58.823668 -58.774647 -58.725814 -58.677168 -58.628708 -58.580430 -58.532334 -58.484417 -58.436677 -58.389112 -58.341722 -58.294503 -58.247454 -58.200574 -58.153860 -59.635582 -59.583220 -59.531085 -59.479176 -59.427489 -59.376022 -59.324772 -59.273737 -59.222914 -59.172300 -59.121893 -59.071691 -59.021691 -58.971891 -58.922289 -58.872883 I -58.823670 -58.774648 -58.725815 -58.677169 -58.628708 -58.580431 -58.532334 -58.484417 -58.436677 -58.389113 -58.341722 -58.294503 -58.247454 -58.200574 -58.153860 78.692571 78.765642 78.839198 78.913247 78.987801 79.062869 79.138463 79.214592 79.291268 79.368503 79.446309 79.524699 79.603686 79.683284 79.763507 79.844369 79.925887 80.008076 80.090954 80.174537 80.258844 80.343894 80.429708 80.516307 80.603712 80.691948 80.781037 80.871007 80.961885 81.053698 81.146477 77.648984 77.715743 77.782374 77.850382 77.918274 77.986556 78.055234 78.124316 78.193807 78.263716 78.334050 78.404815 78.476020 78.547673 78.619781 78.692354 78.765399 78.838926 78.912944 78.987463 79.062492 79.138041 79.214121 79.290743 79.367918 79.445657 79.523973 79.602877 79.682382 79.762502 79.843251 77.924641 80.006689 60.089409 60.172818 80.256930 80.341765 80.427338 80.513669 80.600776 80.688679 80.777399 80.866958 80.957377 81.048680 81.140891 54.470966 54.667634 5*.865461 55.064466 55.264672 55.466100 55.668772 55.872712 56.07^943 56.284491 56.492381 56.701641 56.912298 57.124381 57.337921 57.552947 57.769494 57.987594 58,207282 58.428596 58.651574 58.876256 59.102683 59.330899 59.560949 59.792883 60.026748 60.262599 60.50049П 60.74047Ь 60.982626 61.226995 61.473655 61.722674 61.974129 62.228097 62.484661 62.743909 63.005932 63.270829 63.538703 63.809661 64.083819 64.361300 64.642230 64.926747 54.468142 54.664505 54.861997 55.060634 55.260434 55.461415 55.663596 55.866997 56.071636 56.277533 56.484710 56.693187 56.902985 57.114127 57.326635 57.540531 57.755839 57.972583 58.190788 58.410478 58.631680 58.854418 59.078721 59.304615 59.532129 59.761290 59.992128 60.224673 60.458954 60.695004 60.932852 61.172533 61.414077 61.657519 61.902893 62.150233 62.399575 62.650953 62.904406 63.159969 63.417679 63.677576 63.939698 64.204083 64.470771 64.739302 490 ПРИЛОЖЕНИЕ IV
№ к .58 -7.920885 11.532454 -57.695537 74 -4.888300 55 56 -5.680513 -5.481376 -5.282969 -5.085285 -4.888319 -32.221309 -32.086245 -31.951681 -31.817614 -31.684037 -30.245788 -30.117751 -29.990148 -29.862976 -29.736230 -30.892627 -30.762358 -30.632544 -30.503180 -30.374263 -31.550947 -31.418338 -31.286206 -31.154547 -31.023356 -32.221330 -32.086263 -31.951696 -31.817626 -31.684048 -30.892631 -30.762361 -30.632547 -30.503182 -30.374265 -30.245789 -30.117752 -29.990149 -29.862977 -29.736231 -57.252210 -57.208650 -57.165226 -57.121936 -57.078779 -58.153860 -58.107311 -58.060926 -58.014702 -57.968639 -57.695537 -57.650553 -57.605717 -57.561028 -57.516485 -57.605717 -57.561028 -57.516485 -57.922734 -57.876987 -57.831395 -57.785957 -57.740671 83.274510 83.399866 83.527825 83.658561 83.792266 81.626059 81.725381 81.825941 81.927787 82.030972 83.224269 83.343553 83.464667 83.587680 83.712666 82.653110 82.764169 82.876758 82.990933 83.106750 82.119063 82.223193 82.328619 82.435384 82.543532 81.140891 81.234035 81.328138 81.423228 81.519334 69.744104 70.111801 70.486787 70.869351 71.259785 66.408454 66.717808 67.031940 67.351057 67.675373 70.675898 71.003622 71.334571 71.668781 72.006284 13.447523 13.711>490 13.984322 14.251026 10.412251 10.694092 10.974736 13.171072 13.442087 13.711851 13.980382 14,247696 11.796590 12.07414U 12.350343 12.625219 12.898789 11.237361 11.517671 -9.826670 -9.611491 -9.397188 -9.183751 -8.971172 -8.759445 -8.548560 -8.338510 -8.760118 -8.549140 -8,339009 -8.129715 -7.921250 -9.828026 -9.612676 -9.398220 -9,184649 -8,971951 -29.609907 -29.484003 -29.609908 -29.484004 -29.358515 -29.233438 -29.108769 -31.550956 -31.418346 -31.286213 -31.154552 -31.023360 -57.922734 -57.876987 -57.831395 -57.785957 -57.740671 —57.472086 -57.427830 -57.383715 -57.339741 -57,295907 -57.472086 -57.427830 -57.383715 -57.339741 -57.295907 -58.153860 -58.107311 -58.060926 -58.014702 -57.968639 82.681738 82.796173 82.912554 83.030990 83.151599 82.135554 82.241594 82.349158 82.458318 82.569150 81.146477 81.240255 81.335065 81.430943 81.527927 81.616495 81.714713 81.814050 81.914530 82.016189 71.658378 72.065414 72.481172 72.905919 73.339906 68.005133 68.3405о0 68.681909 69.029436 69.383410 64.926747 65.214995 65.507124 65.803296 6b.103680 67.567995 67.865518 68.165881 68.469126 68.775294 69,084424 69.396558 69.711734 70.029991 70.351367 64.739802 65.011217 65.285055 65.561359 65.840169 66.121526 66.405473 66.692052 66.981304 67.273271 -5.431337 -5 282938 .70 .71 .72 14.516610 14.781079 -6.687267 -6.484396 -6.282287 -6.080934 -5.880329 -6.687397 -6.484504 -6.282377 -6.081007 -5.880388 .60 .61 .62 .63 .64 -7,713605 -7.506772 -7.300743 -7.095509 -6.891063 11.809538 12.085445 12.360180 12.633749 12.906159 .66 .67 .68 .69 .50 .51 14.513810 14.778738 15.042497 15.305099 15.566559 8.941810 9.234166 9.524918 9.814096 10.101730 10.387847 10.672474 15.567877 8.984982 9.272856 9.559517 9.844968 10.129211 -57.252210 -57.208650 -57.165226 -57.121936 -57.078779 -7.7132^5 -7.506509 -7.300520 -7.095322 -6.890907 .76 .77 .78 .79 15.827964 16.08.9 74 16.601792 16.857616 15.826891 16.086107 16.344220 16.601242 16.857185 .83 .84 17.112394 17.366133 17.618840 17.870525 18.121194 17.112059 3.721232 17.618647 17.870381 18.121089 86 87 13.370855 18.619517 19 11387С 18.370780 18.619464 18.867150 19.113846 19.3595o2 4 * 19.604306 1°.848086 20.090910 99 20.332788 20.573723 .90 .91 .92 .93 .94 21.290961 21,528209 21.764553 22.000000 20.813725 21.052802 21.290961 21.528209 21.764553 22.000000 -4.692049 -4.49ь502 -4.301652 -4.107495 -3.914023 -3.337667 -3.146882 -2.956756 -2.767281 -2.578454 -2.390268 -2.202719 -2.015802 -1.8'*9511 -1.643842 -1.458789 -1,274348 -1.0^0514 -0.907283 -0.724649 -0.542608 -О,361Ь6 -4.692064 -4.496513 -4.301661 -4.107502 -3.914028 -3.721236 -3.5291)8 -3.337669 -3.146884 -2.956757 -2.767282 -2.578454 -2.390268 -2.202719 -2.015802 -1.829511 -1.643842 -1.453789 1.090514 -0.907283 -0.724649 -0,542608 0.000000 0.000000 -29.233437 -29.108768 -28.984504 -28.860640 -28.614103 * -28.491422 -28.369129 -28.247221 -28.125693 -28.004544 -27.883770 -27.763367 -27?43334 -27.523666 -27.404361 -27.285417 -27.166829 -27.048596 -26.930715 -26.813182 -26.695996 -26.579153 -26.462651 -26.346487 -26.230659 -26.115164 -26.000000 -28.984504 -28.860640 -28.737175 -28.614103 -28.491422 -28.369129 -28.Z47221 -28.125693 -28.001544 -27,883770 -27.643334 -27.523666 -27.404361 -27.285417 -27.166829 -27.048596 -26.930715 -26,813182 -26.695996 -26.462651 -26.346487 -26,230659 -26.115164 -26.000000 -57.035754 -56.992860 -56.950096 -56.907461 -56.864953 -56.822572 -56.780316 -56.738185 -56.69о177 -56.654291 -56.612523 -56.570384 -56.529360 -50.487954 -56.446666 -56.405495 -56.364439 -56.323498 -56.282671 -56.241958 ’ 56.201356 -56.160865 -56.120485 -56.080215 -56.040053 -56.000000 -57.035754 -56.992860 -56.950096 -56.907461 -56.864953 -56.822572 -56.78С316 -56.738185 -56.696177 -56.612528 -56.570884 -56.529360 -56.487954 —56.446666 -56.405495 -56.364439 -56.323498 -56.282671 -56.241958 -56.201356 -56.160865 -56.120485 -56.080215 -56.040053 -5-6.000000 83.929155 84.069467 84.213467 84.361454 84.513762 64.670766 84.832890 85.000611 85.174466 85.355063 85.543088 85.739313 85.9*4608 86.159947 06.386414 86.625206 86.877636 87.145111 87.429125 87.731213 88.052907 88.395673 88.760831 89.149473 89.562383 90.000000 ► 83.839699 83.968860 84.100233 84 233907 84.369973 84.508530 84.649679 84.793528 84,940188 85.089778 85.242420 85.398244 85.557385 85.719982 85.886183 86.056141 86.230014 86.407967 86.590171 86.776801 86.968039 87.164071 87.365087 87.571283 87.782854 88.000000 73.783368 74.236516 74.699535 75,172583 75.655783 76.149223 76.652955 77.166993 77.691310 78.225840 78.770482 79.325095 79.889508 80.463516 81.046889 81.639373 82.240693 82.850560 83.468672 84.094718 84.728384 85.369353 86.017308 86.671938 87.332935 88.000000 72,347109 72.691288 73.038847 73.389814 73.744211 74.102063 74.463388 71.828207 75.196535 75.568387 75.943775 76.322709 76.705196 77.091242 77.480849 77.874017 78.270746 78.671030 79.074863 79.482235 79.893136 80.307551 80.725464 81.146857 81.571710 82.000000 ПРИЛОКЕНИЕ IV 4()!
95,4 ^2,7 9-5 92s8 9-6 .00 .01 .02 .03 .04 32.876883 33.191018 33.507237 33 82^587 34.140117 .05 .06 .07 08 .09 .10 .11 .12 .13 .14 .15 .16 .17 .13 .19 34.468876 34.793917 35.121295 35.451067 35.783293 36.118033 36.455353 36.795318 37.137999 37.483468 37.831801 38.183074 38.537370 38.894774 39.255371 32.825762 33.135175 33.446278 33 759087 34.073620 34.389892 34.707922 35.027725 35.349318 35.672717 35.997438 36.324998 36.653910 36.984692 37.317358 16.0J9233 16.470100 16.935304 17.404922 17.879031 18.357701 18.841002 19.328798 19.821749 20.319309 20.821727 21.329045 21.841299 22.358517 22.880720 15.279589 15.689918 16.101805 16.515233 16.930185 17.346642 17.764584 18.183991 18.604842 19.027112 19.450779 19.875817 20.302200 20.729903 21.158896 4.316093 4.940251 5.567182 6.196740 6.828770 7.463118 8.099625 8.738131 9.378475 10.020495 10.664026 11.308903 11.954960 12.602029 13.249941 0.000000 0.453211 0.906378 1.359457 1.812404 2.265174 2.717723 3.170008 3.621985 4.073611 4.524843 4.975636 5.425950 5.875741 6.324967 -4.316098 -3.694871 -3.076717 -2.461775 -1.850186 -1,242082 -0.637593 -0.036843 0.560049 1.152971 1.741817 2.326487 2.906889 3.482937 4.054554 -15.279589 -14.870834 -14.463667 -14.058102 -13.654151 -13.251825 -12.851137 -12.452095 -12.054703 -11.658984 -11.264929 -10.872551 -10.481854 -10.092842 -9.705520 -16 009233 -15.552621 -15.100184 -14.651838 -14.207498 -13.767080 -13.330499 -12.897671 -12.468510 -12.042934 -11.620860 -11.202207 -10.786894 -10.374842 -9.965974 -32.825762 -32.518021 -32.211935 -31.907438 -31.604662 -31.303441 -31.003806 -30.705743 -30.409233 -30.114260 -29.820807 -29.528858 -29.238396 -28.949405 -28.661869 -32.876883 -32.564788 -32.254688 -31.946544 -31.640315 -31.335962 -31.033450 -30.732742 -30.433804 -30.136604 -29.841109 -29.547289 -29.255114 -28.964556 -28.675587 -53.502655 I -^3.312712 -53.123786 -52.935861 -52.748923 -52.562958 -52 377953 -52.193894 | -52.010768 | -51.828562 -51.647264 -51.466862 -51.287343 -51.108696 •50.930909 .20 .21 .22 .23 .24 .25 .26 .27 .28 .29 39.619253 39.986514 40.357251 40.731564 41.109556 41.491334 41.877006 42.266686 42 660489 43.058530 .30 .31 .32 .33 .34 .36 .37 .38 .39 .40 .41 .42 .43 .44 .45 .46 .47 .48 .49 .50 43 460931 43.867812 44.279296 44.695507 45.116570 45.542609 45.973747 46.410108 46.851812 47.296977 47.751716 48.210140 48.674352 44.144450 49.620524 50.102656 50.590918 51.085372 51.586070 52.093043 52.606335 wjr****WW*^«b* 37.651923 37.988400 38.326804 38.667148 39.009445 39.353707 39.699947 40.048175 40.398402 40.750638 41.104893 41,461174 41.819491 42.179848 42.542253 42.906710 43.273223 43.641797 44.012431 44.385129 44.759888 45.136709 45.515588 45.896521 46.279503 46.664528 47.051587 47.440671 47.831768 48.224868 48.619954 49.017012 49.416023 49.816970 50.219829 50.624580 23.407920 23.940122 24.477322 25.019507 25.566654 26.118732 26.675700 27.237508 27.804098 28.375400 28.951339 29.531829 30.116774 30.706074 31.299617 31.897287 32,498958 33.104499 33.713771 34.326631 34.942929 35.562509 36.185209 36.810866 37.439306 38.070357 38.703837 39.339563 39.977345 40.616992 41,258304 41.901081 42.545114 43.190193 43.836100 44.482612 21.589150 22.020636 22.453323 22.887178 23.322168 13.898527 14.547616 15.197035 15.846612 16.496172 6.773587 7.221560 7,668843 8.115398 8.561184 4.621672 5.184230 5.742177 6.295468 6.844069 -9.319889 -8.935951 -8.553708 -8.173161 -7.794308 -9.560216 -9.157493 -8.757734 -8.360869 -7.966830 -28.375771 -28.091096 -27.807828 -27.525951 -27.245449 -28.388181 -28.102312 -27.817955 -27.535086 -27.253682 •50.753972 -50.577872 -50.402600 -50.228144 -50.054495 23.758260 24.195418 24.633605 25.072786 25.512922 25.953974 26.395902 26.838665 27.282221 27.726529 28.171543 28.617220 29.063515 29.510381 29.957771 30.405638 30.853932 31.302604 31.751605 32.200882 32.650386 33.100062 33.549859 33.999722 34.449598 34.899431 35.349165 35.798746 36.248117 36.697221 37.146000 17.145540 17.794538 18.442989 19.090714 19.737531 20.383259 21.027714 21.670712 22.312068 22.951596 23.589108 24.224417 24.857336 25.487677 26.115254 26.739881 27.361372 27.979548 28.594227 29.205235 29.812400 30.415555 31.014540 31.609201 32.199390 32.784971 33.365815 33.941802 34.512824 35.078786 35.639603 9.006161 9.450291 9,893536 10.335857 10.777217 11.217580 11.656910 12.095172 12.532332 12.968356 13.403211 13.836865 14.269287 14.700446 15.130314 * 15.558861 15.986061 16.411885 16.836310 17.259309 7.387955 7.927109 8.461522 8.991195 9.516136 10.036361 10.551895 11.062769 11.569020 12.070694 12.567840 13,060515 13.548778 14.032696 14.512336 14.987771 15.459075 15.926326 16.389603 16.848986 -7.417149 -7.041682 -6.667904 -6.295813 -5.925405 —5.55667 6 -5.189621 -4.824234 -4.460511 -4.098444 -3.738027 -3.379252 -3.022113 -2.666600 -2,312706 -1.960422 -1.609739 -1.260647 -0.913137 -0.567199 -7.575551 —7,186968 -6.801020 -6.4‘T7647 -6.036790 -5.658394 -5.282404 -4.908769 -4.537438 -4.168362 -3.801495 -3.436791 -3.074208 -2.713703 -2.355236 -1.998768 -1.644262 -1.291681 -0.940992 -0.592160 -26.966309 -26.688513 -26.412048 -26.136899 -25.863050 -25.590488 -25.319198 -25.049166 -24.780379 -24.512822 -24.246482 -23.981346 -23.717400 -23.454632 -23.193028 -22.932576 -22.673265 -22.415080 -22.158011 -21.902046 -26.973719 -26.695177 -26.418034 -26.142270 -25.867864 -25.594797 -25.323051 -25.052607 -24.783448 -24.515555 -24.248913 -23.983505 -23.719316 -23.456328 -23.194528 -22.933901 -22.674433 -22.416108 -22.158914 -21.902838 -49.881642 -49.709575 -49.538284 -49.367761 -49.197995 -49.028977 -48.860699 -48.693151 -48.526326 -48.360214 -48.194807 -48.030096 -47.866075 -47.702735 -47.540069 -47.378068 -47.216725 -47.056034 -46.895987 -46.736576 492 ПРИЛОЖЕНИЕ IV 17.680860 18.100939 18.519525 18.936598 19.352137 19.766124 20.178542 20.589374 20.998605 21.406221 21.812208 17.304557 17.756398 18.204590 18.649216 19.090358 19.528096 19.962510 20.393680 20.821681 21.246591 21.668482 -0.222823 0.120001 0.461285 0.801038 1.139273 1.475999 1.811229 2.144973 2.477242 2.808049 3.137404 -0.245154 0.100057 0.443503 0.785214 1.125217 1.463539 1.800204 2.135239 2.468666 2.800510 3.130793 -21.647172 -21.393379 -21.140654 -20.888988 -20.638368 -20.388783 -20,140224 -19.892680 -19.646140 -19.400594 -19,156032 -21.647866 -21.393985 -21.141183 -20.889447 -20.638767 -20 389129 -20.140523 -19.892938 -19.646362 -19.400784 -19.156195 -46.577796 -46.419638 -46.262098 -46.105167 -45.948840 -45.793110 -45.637972 -45.483418 -45.329443 -45,176042 -45.023208
9?, 2 Jt .50 .51 .52 .53 .54 52.606335 53.125941 53.651865 54.184092 54.722589 97. 3 94 50.624580 51.031196 51.439652 51.849918 <52.261963 44.482612 45.129501 45.776534 46.423469 47.070060 96,4 9Z 95.4 9i .55 .56 .57 .58 .59 55.267310 55.818193 56.375162 56.938123 57.506969 52.675756 53.091260 53.508439 53.927253 54.347660 .60 .61 .62 .63 .64 58.081579 58.661813 59.247522 59.838540 60.434688 54.769615 55.193073 55.617983 56.044295 56.471952 .65 .66 .67 .68 .69 .70 .71 .72 .73 .74 61.035774 61.641592 62.251925 62.866540 63.485193 64.107624 64.733562 65.362719 65.994789 66.629451 56.900897 57.331070 57.762408 58.194843 58.628306 59.062725 59.498021 59.934115 60.370923 60.808357 .75 .76 .77 .78 .79 .80 .81 .82 .83 .84 .85 .86 .87 .88 .89 67.266361 67.905155 68.545443 69.186806 69.828792 70.470911 71.112630 71.753366 72.392478 73.029261 73.662937 74.292643 74.917426 75*536232 76.147901 61.246326 61.684732 62.123476 62.562453 63.001552 63.440661 63.879658 64.318420 64.756817 65.194713 65.631967 66.068432 66.503955 66.938379 67.371537 .90 .91 .92 .93 .94 76.751164 77.344645 77.926870 78.496292 79.051320 67.803260 68.233371 68.661687 69.088020 69.512178 .95 .96 .97 .98 .99 79.590371 80.111935 80.614651 81.097388 81.559321 82.000000 69.933960 70.353164 70.769582 71.183004 71.593214 72.000000 47.716051 48.361181 49.005182 49.647776 50.288679 50.927597 51.564230 52.198270 52.829402 53.457303 54.081645 54.702096 55.318321 55.929982 56.536744 57.138273 57.734243 58.324334 58.908243 59.485680 60.056375 60.620081 61.176582 61.725687 62.267244 62.801133 63.327276 63.845631 64.356199 64.859019 65.354170 65.841767 66.321959 66.794929 67.260885 67.720061 68.172711 68.619104 69.059524 69.494262 69.923615 70.347882 70.767361 71.182348 71.593133 72.000000 37.146000 37.594397 38.042354 38.489813 38.936715 39.3S3003 39.828616 40.273498 40.717588 41.160829 41.603162 42.044529 42.484873 42.924135 43.362260 43.799190 44.234871 44.669247 45.102265 45.533872 45.964015 46.392644 46.819710 47.245165 47.668961 48.091054 48.511401 48.929960 49.346690 49.761555 50.174519 50.585547 50.994609 51.401675 51.806719 52.209715 52.610642 53.009481 53.406213 53.800825 54.193305 54.583643 54.971832 55.357869 55.741750 56.123478 56.503054 56.880486 57.255780 57.628947 58.000000 35.639603 36.195203 36.745528 37.290531 37.830182 38.364461 38.893364 39.416898 39.935083 40.447954 40.955553 41.457936 41.955169 42.447325 42.934488 43.416746 43.894197 44.366943 44.835088 45.298742 45.758019 46.213030 46.663892 47.110719 47.553624 95.5 9o 21.812208 22.216555 22.619249 23.020282 23.419643 23.817326 24.213322 24.607627 25.000234 25.391141 25.780343 26.167838 26.553626 26.937705 27.320077 27.700741 28.079701 28.456958 28.832517 29.206382 29,578556 29.949046 30.317858 30.684998 31.050474 94,5 9-1 94,6 9-2 92,? 9.5 47.992723 48.428125 48.859941 49.288277 49.713237 50.134922 50.553428 50.968848 51.381273 51.790786 52.197468 52.601397 53.002643 53.401277 53.797360 54.190952 54.582108 54.970880 55.357314 55.741453 56.123335 56.502997 56.880468 57.255776 57.628947 58.000000 31.414292 31.776462 32.136991 32.495889 32.853164 33.208828 33.562888 33.915356 34.266242 34.615557 34.963312 35.309517 35.654183 35.997323 36.338947 36.679066 37.017693 37.354837 37.690511 38.024727 38.357494 38.688825 39.018730 39.347220 39.674306 40.000000 21.668482 22.087428 22.503499 22.916763 23.327286 23.735133 24.140366 24.543044 24.943226 25.340967 25.736320 26.129338 26.520069 26.908562 27.294861 27.679010 28.061051 28.441023 28.818965 29.194913 29.568902 29.940966 30.311135 30.679441 31.045911 31.410575 31.773457 32.134584 32.493978 32.851664 33.207662 33.561995 33.914681 34.265739 34.615189 34.963048 35.309331 35.654057 35.997239 36.338893 36.679033 37.017673 37.354826 37.690506 38.024724 38.357493 38.688824 39.018730 39.347220 39.674306 40.000000 3.137404 3.465320 3.791808 4.116879 4.440546 4.762820 5.083712 5.403235 5.721399 6.038217 6.353701 6.667861 6.980709 7.292256 7.602514 7.911494 8.219207 8.525665 8.830877 9.134855 9.437610 9.739153 10.039493 10.338641 10.636608 10.933404 11.229039 11.523523 11.816865 12.109076 12.400164 12.690140 12.979013 13.266792 13.553486 13.839104 14.123655 14.407147 14.689590 14.970992 15.251361 15.530705 15.809032 16.086351 16.362670 16.637996 16.912337 17.185700 17.458094 17.729524 la.opoooo 3.130793 3.459536 3.786760 4.112486 4.436733 4.759519 5.080864 5.400784 5.719298 6.036422 6.352172 6.666564 6.979613 7.291334 7.601741 7.910850 8.218673 8.525223 8.830515 9.134560 9.437370 9.738959 10.039338 10.338519 10.636512 10.933329 11.228981 11.523478 11.816831 12.109050 12.400146 12.690127 12.979003 13.266785 13.553481 13.839101 14.123653 14.407146 14.689589 14.970991 15.251360 15.530705 15.809032 16.086351 16.362670 16.637996 16.912337 17.185700 17.458094 17.729524 18.000000 -19.156032 -18.912444 -18.669821 -18.428153 -18.187430 -17.947644 -17.708784 -17.470843 -17.233811 -16.997679 -16.762439 -16.528083 -16.294602 -16.061988 -15.830233 -15.599329 -15.369268 -15.140043 -14.911645 -14.684068 -14.457304 -14.231346 -14.006186 -13.781818 -13.558234 -13.335429 -13.113395 -12.892125 -12.671613 -12.451852 -12.232837 -12.014561 -11.797018 -11.580201 -11.364105 -11.148723 -10.934051 -10.720082 -10.506810 -10.294231 -10.082337 -9.871125 -9.660589 -9.450723 -9.241522 -9.032930 -8.825094 -8.617858 -8.411267 -8,205316 -8.000000 -19.156195 -18.912583 -18.669940 -18.428253 -18.187515 -17.947715 -17.708844 -17.470893 -17.233853 -16.997714 -16.762468 -16.528107 -16.294622 -16.062004 -15.830246 -15.599340 -15.369277 -15.140050 -14.911651 -14.684072 -14.457307 -14.231348 -14.006188 -13.781819 -13.558236 -13.335430 -13.113395 -12.892125 -12.671613 -12.451853 -12.232837 -12.014561 -11.797018 -11.580201 -11.364105 -11.148723 -10.934051 -10.720082 -10.506810 -10.294231 -10.082337 -9.871125 -9.660589 -9.450723 -9.241522 -9.032980 -8.825094 -8.617858 -8.411267 -8.205316 -8.000000 -45.023208 -44.870935 -44*719218 -44.568052 -44.417431 -44.267350 -44.117803 -43.968785 -43.820292 -43.672318 -43.524859 -43.377909 -43.231463 -43.085518 -42.940068 -42.795109 -42.650637 -42.506647 -42.363134 -42.220095 -42.077525 -41.935420 -41.793775 -41.652588 -41.511854 -41.371569 -41.231729 -41.092331 -40.953370 -40.814843 -40.676747 -40.539077 -40.401830 -40.265004 -40.128593 -39.992591 -39.857007 -39.721825 -39.587046 -39.452667 -39.318684 -39.185095 -39.051896 -38.919084 -38.786657 -38.654611 -38.522943 -38.391651 -38.260732 -38.130182 -38.000000
^1,9 9-8 ^ю.О Ю10. । ’0 9 ^9,1 io8 Ю7 10 8,2 to6 10 7, 5 ’0?, 4 104 10 3 ^6, 4 1O2 .00 .01 .02 .03 .04 .05 .06 .07 .08 .09 -53.504332 -53.314221 -53.125141 -52.937078 -52.750015 -52.563937 -52.378830 -52.194679 -52.011470 -51.829190 -77.320562 -77.255914 -77.191600 -77.127614 -77.063953 -77.000610 -76.937582 -76.874865 -76.812453 -76.750343 -51.647825 -51.467362 -51.287789 -51.109094 -50.931263 -76.688530 -76.627011 -76.565781 -76.504836 -76.444174 -77.320583 -77.255933 -77.191617 -77.127629 -77.063966 -77.000622 -76.937592 -76.874874 -76.812461 -76.750350 -76.688536 -76.627016 -76.565785 -76.504840 -76.444177 95.905729 95.977790 96.050230 96.123055 96.196271 96.269885 96.343903 96.418331 96.493176 96.568445 96.644145 96.720282 96.796866 96.873902 96.951400 .15 .16 .17 .18 19 .20 .21 .22 .23 .24 -50.754286 -50.578151 -50.402848 -50.228364 -50.054689 -49.881814 -49.709727 -49.538418 -49.367879 -49.198099 -76.383789 -76.323679 -76.263840 -76.204268 -76.144961 -76.085914 -76.027124 -75.968589 -75.910304 -75.852268 -76.383792 -76.323682 -76.263843 -76.204271 -76.144963 -76.085915 -76.027125 -75.968590 -75.910306 -75.852269 .25 .26 .27 .28 .29 -49.029069 -48.860779 -48 693222 -48.526387 -48.360267 -75.794477 -75.736928 -75.679618 -75.622545 -75.565705 -75.794478 -75.736929 -75.679619 -75.622545 -75.565706 .30 .31 .32 .33 .34 .35 .36 .37 .38 .39 -48.194853 -48.030137 -47.866111 -47.702766 -47.540095 -47.378091 -47.216745 -47.056051 -46.896001 -46.736589 -75.509096 -75.452716 -75.396561 -75.340629 -75.284917 • -75.229424 -75.174147 -75.119082 -75.064229 -75.009584 -75.509097 -75.452716 -75.396561 -75.340629 -75.284918 -75.229424 -75.174147 -75.119082 -75.064229 -75.009584 -45.023210 -46.577807 -46.419648 -46.262106 -46.105174 -45.948846 -74.955146 -74.900912 -74.846880 -74.793047 -74.739413 -74.955146 -74.900912 -74.846880 -74.793047 -74.739413 40 41 42 43 44 45.483422 45.329446 .45 .46 .47 .48 .49 .50 -74.685974 -74.632729 -74.579676 -74.526813 -74.474137 -74.421647 -74.685974 -74.632729 -74.579676 -74.526813 -74.474137 -74.421647 97.029366 97.107811 97.186741 97.266167 97.346096 97.426540 97.507507 97.589007 97.671051 97.753650 97.836814 97.920556 98.004886 98.089818 98.175364 98.261537 98.348352 98.435821 98.523961 98.612786 98.702312 98.792556 98.883535 98.975267 99.067771 99.161067 99.255174 99.350115 99.445911 99.542586 99.640165 99.738673 99.838137 99.938587 100.040051 100.142561 95.905725 95.977785 96.050224 96.123048 96.196264 96.269877 96.343893 96.418320 96.493164 96.568431 96.644128 96.720264 96.796845 96.873878 96.951373 97.029336 97.107776 97.186702 97.266122 97.346046 97.426482 97.507441 97.588933 97.670968 97.753555 97.836707 97.920435 98.004750 98.089664 98.175190 98.261341 98.348130 98.435571 98.523678 98.612467 98.701952 98.792150 98.883077 98.974750 99.067188 99.160409 99.254432 99.349278 99.444968 99.541522 99.638965 99.737320 99.836611 99.936865 100.038108 100.140369 WW**WW**RW^*l 69.253465 69.465616 69.678928 69.893420 70.109111 70.326021 70.544168 70.763574 70.984260 71.206248 71.429560 71.654219 71.880250 72.107676 72.336524 72.566820 72.798590 73.031864 73.266669 73 503037 73.740999 73.980586 74.221832 74.464773 74.709444 74.955883 75.204130 75.454224 75.706209 75.960129 76.216030 76.473960 76.733970 76.996112 77.260443 77.527020 77.795904 78.067159 78.340853 78.617055 78.895842 79.177291 79.461485 79.748513 80.038468 80.331447 80.627556 80.926904 81.229609 81.535798 81.845601 69.253079 69.465181 69.678438 69.892868 70.108490 70.325322 70.543384 70.762693 70.983272 71.205140 71.428318 71.652829 71.878693 72.105935 72.334577 72.564644 72.796159 73.029149 73.263640 73.499658 73.737230 73.976385 74.217153 74.459561 74.703642 74.949426 75.196947 75.446236 75.697329 75.950260 76.205066 76.461784 76.720451 76.981107 77.243792 77.508548 77.775417 78.044443 78.315671 78.589147 78.864919 79.143035 79.423545 79.706500 79.991954 80.279960 80.570574 80.863852 81.159853 81.458636 81.760262 ptVWBWWWRlMMl 45.744324 46.091014 46.439808 4o.799748 47.143873 47.499229 47.856860 48.216813 48.579137 48.943883 49.311103 49.680854 50.053194 50.428182 50.805881 51.186358 51.569682 51.955923 52.345159 52.737467 53.132931 53.531636 53.933674 54.339139 54.748132 э5.160755 55.577119 55.997338 56.421530 56.849823 57.282346 57.719236 58.160636 58.60б69о 59.057571 59.513422 59.974416 60.440730 60.912541 61.390036 61.873407 62.362850 62.858565 63.360757 63.869633 64.385403 64.908276 65.438461 65.976166 66.521593 67.074940 45.730373 46.075548 46.422676 46.771782 47.122893 47 476036 47.831238 48.188526 48.547928 48.909472 49.273186 49.639099 50.007240 50.377637 50.750319 51.125317 51.502658 51.882374 52.264493 52.649045 53.036059 53.425565 53.817593 54.212172 54.609331 55.009098 55.411503 55.816573 56.224336 56.634820 57.048051 57.464055 57.882857 58.304482 58.728953 59.156293 59.586524 60.019666 60.455738 60.894758 61.336743 61.781706 62.229661 62.680620 63.134592 63.591584 64.051602 64.514649 64.980725 65.449829 65.921956 25 689636 26.180856 26.676121 27.175539 27.679224 28.187291 28.699858 29.217048 29.738984 30.265791 30.797600 31.334538 31.876738 32.424329 32.977444 33.536213 34.100764 34.671225 35.247719 35.830366 36.419280 37.014571 37.616338 38.224677 38.839671 39.461395 40.089911 40.725271 41.367511 42.016656 42.672715 43.335681 44.005532 44.682230 45.365719 46.055928 46.752769 47.456137 48.165911 48.881952 49.604109 50.332214 51.066084 51.805523 52.550322 53.300257 54.055095 54.814590 55.578484 56.346510 57.118390 25.435926 25.904954 26.376336 26.850074 27.326172 27.804630 28.285447 28.768622 29.254151 29.742030 30.232251 30.724809 31.219693 31.716892 32.216394 32.718185 33.222249 33.728568 34.237123 34.747891 35.260851 35.775976 36.293240 36.812614 37.334066 37.857564 38.383072 38.910555 39.439971 39.971281 40.504442 41.039407 41.576129 42.114560 42.654647 43.196336 43.739573 44.284299 44.830454 45.377976 45.926801 46.476863 47.028094 47.580424 48.133779 48.688087 49.243271 49.799253 50.355953 50.913288 51.471176 10.273643 10.959151 11.650686 12.348184 13.051569 13.760750 14.475625 15.196079 15.921984 16.653203 17,389586 18.130973 18.877194 19.628070 20.383414 21.143031 21.906719 22.674267 23.445462 24.220081 24.997899 25.778684 26.562201 27.348210 28.136468 28.926727 29.718737 30.512242 31.306985 32.102704 32.899135 33.696010 34.493056 35.289998 36.086557 36.882451 37.677393 38.471093 39.263259 40.053593 40.841795 41.627564 42.410594 43.190578 43.967209 44.740180 45.509183 46.273913 47.034069 47.789354 48.539478 ПРИЛОЖЕНИЕ IV
59 -42.795109 70 42.^377525 74 76 -41.231729 .84 65 66 67 68 69 60 61 62 63 64 -39.992595 -39.857007 -39.721825 -39.587046 -39.452667 -43.524859 -43.377909 -42.506647 -42.363134 -42.220095 -72.688976 -72.642142 -72.595442 -72.548874 -72.502437 -73.655420 -73.605672 -73.556082 -73.506649 -73.457371 .50 .51 .52 .53 .54 55 56 -40.953370 -40.814843 -40.676747 -40.539077 -40.401830 -40.265004 -40.12859? -44.267350 -44.117803 -72.925182 -72.877665 -72.830287 -72.783047 -72.735944 -73.408247 -73.359275 -73.310455 -73.261784 -73.213263 -73.164888 -73.116660 -73.068576 -73.020636 -72.972838 -74.161924 -74.110512 -74.059273 -74.008207 -73.957310 -74.421647 -74.369341 -74.317218 -74.265275 -74.213511 -73.906583 -73.856022 -73.805627 -73.755396 -73.705327 -45.023210 -44.870937 -44.719220 -44.568053 -44.417432 -43.085518 -42.940068 -43.820293 -43.672319 .78 .79 .85 .86 .87 .88 .89 .80 .81 .82 -74.421647 -74.369341 -74.317218 -74.265275 -74.213511 -74.161924 -74.110512 г-74.059273 -74.008207 -73.957310 -73.906583 -73.856022 -73.805627 -73.755396 -73.705327 Юд,2 ежммчмШМШМ 10?.з Ю6 1О5 104 10 7,4 Юз Юб,4 ю2 .90 .91 .92 .93 .94 -39.318684 -39.185095 -39.051896 -38.919084 -38.786657 95 96 97 .99 1.00 -38.654611 -38.522943 -38.391651 -38.260732 -38.130182 -38.003000 9 -72.456130 -72.409953 -72.363903 -72.317980 -72.272184 -72.226513 -72.180965 -72.135541 -72.0^0240 -72.045059 -72.000000 -73.655420 -73.605672 -73.556082 -73.506649 -73.457371 -73.408247 -73.359275 -73.310455 -73.261784 -73.213263 -73.164888 -73.116660 -73.068576 -73.020636 -72.972838 -72.925182 -72.877665 -72.830287 -72.783047 -72.735944 -72.688976 -72.642142 -72.595442 -72.548874 -72.502437 -72.456130 -72.409953 -72.363903 -72.317980 -72.272184 -72.226513 -72.180965 -72.135541 -72.090240 -72.045059 -72.000000 100.142561 100.246151 100.350856 100.456712 100.563761 100.672042 100.781602 100.892487 101.004749 101.118440 101.233620 101.350350 101.468697 101.588733 101.710536 100.140369 100.243677 100.3480ьЗ 100.453560 100.560201 100.668022 100.777060 100,887354 100.998945 101.111876 81.845601 82.159162 82.476632 82.798170 83.123951 83.454156 83.788984 84.128643 84.473358 84.823368 81.760262 82.064794 82.372295 82.682831 82.996468 83.313273 83.633317 83.956669 84.283401 84.613586 101.834189 101.959786 102.087424 102.217212 102.349270 102.483727 102.620728 102.760430 102.903010 103.048662 103.197606 103.350084 103.506373 103.666782 103.831662 104.001413 104.176490 104.357415 104 544789 104.739303 104.941757 105.153077 105.374336 105.606781 105.851850 106.111206 106.386750 106.680637 106.995269 107.333269 107.697413 108.090513 108.515259 108.974009 109.468570 110.000000 101.226194 101.341945 101.459180 101.577952 101.698317 101.820333 101.944063 102.069574 102.196933 102.326216 102.457499 102.590866 102.726403 102.864204 103.004366 103.146994 103.292198 103.440096 103.590814 103.744483 103.901244 104.061249 104.224655 104.391633 104.562362 104.737034 104.915852 105.099031 105.286799 105.479397 105.677082 105.880124 106.088805 106.303425 106.524297 106.751747 106.986117 107.227758 107.477036 107.734323 108.000000 85.178932 85.540321 85.907830 86.281770 86.662473 87.050294 87.445606 87.84&809 88.260319 88.680579 84.947298 85.284610 85.625599 85.970342 86.318915 86.671397 87.0278о4 87.3883Q7 87.753073 88.121970 89.110046 89.549201 89.998537 90.458562 90.929790 88.495167 88.872741 89.254770 89.641329 90.032493 67.074940 67.636397 68.206142 68.784344 69.371155 69.966713 70.571134 71.184516 71.806930 72.438426 73.079023 73.728716 74.387466 75.055208 75.731842 76.417240 77.111241 77.813655 78.524259 79.242802 79.969002 80.702551 81.443108 82.190306 82.943751 65.921956 66.397099 66.875249 67.356392 67.840512 68.327590 68.817603 69.310525 69.806326 70.304972 70.806425 71.310644 71.817582 72.327188 72.839409 73.354182 73.871444 74.391123 74.913145 75.437428 75.963884 76.492420 77.022937 77.555328 78.089480 57.118390 57.893834 58.672545 59.454214 60.238522 61.025140 61.813729 62.603936 63.395401 64.187746 64.980584 65.773513 66.566115 67.357958 68.148593 68.937554 69.724358 70.508503 71.289471 72.066726 72.839716 73.607875 74.370625 75.127377 75.877542 51.471176 52.029530 52.588263 53.147287 53.706511 54.265841 54.825186 55.384449 55.943534 56.502343 57.060777 57.618736 58.176120 58.732825 59.288751 59.843793 60.397850 60.950816 61.502589 62.053065 62.602141 63.149715 63.695687 64.239954 64.782419 48.539478 49.284159 50.023126 50.756117 51.482889 52.203211 52.916872 53.623682 54.323470 55.016091 55.701423 56.379369 57.049860 57.712853 58.368329 59.016299 59.656795 60.289876 60.915621 61.534131 62.145527 62.749943 63.347531 63.938453 64.522882 91.412739 91.907920 92,415837 92.936969 93.471770 94.020650 94.583973 95.162044 96.755101 96.363307 96.986746 97.625418 98.279241 98.948049 99.631600 100.329578 101.041605 101.767246 102.506023 103.257421 104.020900 104.795907 105.581879 106.378253 107.184474 108.000000 90.428336 90.828929 91.234342 91.644644 Q2.059898 92.480168 92.905513 93.335989 93.771648 94.212538 94.658706 95.110190 95.567027 96.029247 96.496877 96.969936 97.448442 97.932405 98.421829 98.916714 99.417054 99.922838 100.434050 100.95066О 101.472660 102.000000 83.703015 84.467642 85.237143 86 010991 86.738619 87.569415 88.352714 89.137789 89.923840 90.709985 91.495239 92.278500 93.058526 93.833913 94.603071 95.364197 96.115260 96.853983 97.577851 98.284137 98.969973 99.632460 '00.268833 100.876665 101.454090 102.000000 78.625271 79.162574 79.701251 80.241158 80.782141 81.324036 81.866671 82.409863 82,953416 83.497127 84.040778 84.584139 85.126969 85.669012 86.209999 86.749646 87.287656 87,823717 88.357502 88.888671 89.416868 89.941725 5*0.462862 90.979889 91.492403 92.000000 76.620529 77,355755 78.082652 78.800676 79.509314 65.322985 65.861555 66.398036 бь.932338 67.464373 65.100999 '65.672988 66.239039 66.799342 67.354089 ПРИЛОЖЕНИЕ IV 80.208097 80.896607 81.574487 82.241448 82.897280 83.541855 84.175127 84.797138 85.408013 86.007957 67.994055 68.521303 69.046039 69.568188 70.087680 70.604449 71.118434 71.629578 72.137831 72.643145 67.403469 68.447665 68.986861 69.521232 70.050948 70.576170 71.097055 71.613747 72.126387 72.635102 86.597249 87.176233 87.745308 88.304921 88.855554 89.397717 89.931936 90.458742 90.978672 91.492252 92.000000 73.145480 73.644801 74.141077 74.634285 75.124406 75.611428 76.095343 76.576151 77.053856 77.528467 78.000000 73.140013 73.641232 74.138861 74.632994 75.123713 75.611096 76.095208 76.576109 77.053847 77.52Я466 78.000000
Юб,5 10 Юд.б 1°3,7 Ю « 5 102,8 lO1f 9 1Oijo Юо, io Ю-2 10-4 Ю-е 10-7 10-8 .02 .03 .04 .05 .06 .07 .08 .09 .10 .11 .12 .13 .14 .15 .16 .17 .18 .19 .20 .21 .22 .23 .24 .25 .26 .27 .28 .29 .30 .31 .32 .33 .34 .35 .36 .37 .38 .39 .40 .41 42 .43 .44 8.052907 8.608031 9.164289 9.721626 10.279986 10.839312 11.399546 11.960630 12.522503 13.085104 13.648373 14.212246 14.776660 15.341552 15.906858 16.472511 17.038448 17.604600 18.170904 18.737290 19.303692 19.870044 20.436276 21.002322 21.568113 22.133581 22.698660 23.263280 23.827375 24.390876 24.953718 25.515833 26.077155 26.637619 27.197159 27.755710 28.313209 28.869594 29.424801 29.978770 0.000000 0.798341 1.596439 2.394050 3.190930 3.986836 4.781524 5.574752 6.366277 7.155857 7.943250 8.728218 9.510522 10.289924 11.066190 11.839089 12.608392 13.373875 14.135317 14.892с06 15.645232 16.393296 17.136503 17.874670 18.607623 19.335198 20.057242 20.773616 21.484192 22 188858 22.887515 23.580077 24.266477 24.946659 25.020584 26.288230 26.949587 27.604661 28.253471 28.896052 .45 .46 .47 .48 .49 .50 30.531441 31.082754 31.632652 32.181078 32.727977 33.273295 33.816979 34.358978 34.899243 35.437726 35.974381 29.532448 30.162718 30.786930 31.405163 32.017504 32.624050 33.224903 33.820171 34.409968 34.994411 35.573619 -8.052907 -7.498971 -6.946274 -6.394870 -5.844806 -5.296133 -4.748898 -4.203147 -3.658925 -3.116275 -2.575238 -2.035857 -1.498169 -0.962212 -0.428022 0.104365 0.634918 1.163606 1.690397 2.215265 2.738181 3.259121 3.778062 4.294981 4.809857 6.322672 5.833408 6.342049 6.848581 7.352990 7.855265 8.355396 8.853374 9.349191 9.842842 10.334321 10.823625 11.310751 11.795699 12.278468 -10.273643 -9.594212 -8.920896 -8.253717 -7.592688 -6.937806 -6.289058 -5.646418 -5.009851 -4.379309 -3.754737 -3.136069 -2.523232 -1.916144 -1.314721 -0.718867 -0.128487 0.456521 1.036262 1.610845 2.180377 2.744969 3.304732 3.859777 4.410216 4.956158 5.497712 6.034985 6.568083 7.097109 7.622164 8.143346 8.660751 9.174473 9.684602 10.191224 10.694426 11.194287 11.690887 12.184303 -25.435926 -24.969248 -24.504915 -24.042919 -23.583253 -23.125910 -22.670879 -22.218151 -21.767715 -21.319559 -20.873671 -20.430037 -19.988645 -19.549480 -19.112528 -18.677773 -18.245199 -17.814791 -17.386532 -16.960406 -16.536396 -16.114483 -15.694652 -15.276884 -14.861161 -14.447466 -14.035780 -13.626086 -13.218364 -12.812596 -12.408765 -12.006853 -11.606839 -11.208708 -10.812439 -10.418016 -10.025420 -9.634633 -9.245637 -8.858416 -25.689636 -25.202356 -24.718911 -24.239204 -23.763139 -23.290623 -22.821567 -22.355886 -21.893497 -21.434321 -20.978282 -20.525306 -20.075324 -19.628267 -19.184070 -18.742672 -18.304013 -17.868034 -17.434682 -17.003902 -16.575644 -16.149860 -15.726501 -15.305524 -14.886885 -14.470541 -14.056453 -13.644583 -13.234892 -12.827345 -12.421908 -12.018547 -11.617230 -11.217926 -10.820604 -10.425236 -10.031795 —9.640251 -9.250580 -8.862757 -45.730373 -45.387125 -45.045777 -44.706307 -44.368688 -44.032896 -43.698907 -4X366699 -43.036247 -42.707529 -42.380522 -421055205 -41.731555 -41.409552 -41.089173 -40.770400 -40.453211 -40.137586 -39.823507 -39.510953 -59.199906 -38.890347 -38.582259 -38.275622 -37.970421 -37.666637 -37.364253 -37.063253 -36.763621 -36.465340 -36.168395 -35.87277Q -35.578451 -35.285421 -34.993667 -34.703174 -34.413929 -34.125916 -33.839123 -33.553535 -45.744324 -45.399700 -45.057104 -44.716501 -44.377855 -44.041134 -43.706304 -43.373334 -43.042194 -42.712855 -42.385287 -42.059464 -41.735359 -41.412946 -41.092199 -40.773094 -40.455607 -40.139715 -39.825396 -39.512628 -39.201389 -58.891659 -38.583418 -38.276645 -37.971322 -37.667430 -37.364950 -37.063865 -36.764157 -36.465809 -36.168805 -35.873128 -35.578762 -35.285692 -34.993902 -69.253079 -69.042116 -68.832274 -68.623538 -68.415890 -68.209315 -68.003799 -67.799325 -67.595880 -67.393448 -67.192017 -66.991572 -66.792100 -66.593587 -66.396022 -66.199392 -66.003683 -65.808886 -65.614986 -65.421975 -65.229839 -65.038568 -64.848151 -64.658578 -64.469838 -64.281921 -64.094818 -63.908518 -63.723012 -63.538291 -63.354345 -63.171166 -62.988744 -62 807072 -62.626140 -34.703378 *34.414105 -34.126068 -33.839254 -33.553648 -62.445940 -62.266464 -62.087704 -61.909653 -61.732302 -69.253465 -69.042458 -68.832578 -68.623806 -68.416127 -68.209525 -68.003984 -67.799489 -67.596024 -67.393575 -67.192128 -66.991670 -66.792186 -66.593663 -66.396088 -66.199450 -66.003734 -65.808930 -65.615025 -65.422008 -65.229868 -65.038593 -64.848173 -64.658597 -64.469854 -64.281935 -64.094830 -63.908528 -63.723021 -63.538298 -63.354352 -63.171171 -62.988749 -62.807076 -62.626143 -62.445943 -62.266467 -62.087707 —61.909655 -61.732303 -95.905725 -95.834039 -95.762721 -95.691766 -95.621168 -95.550923 -95.481025 -95.411469 -95.342251 -95.273366 -95.204809 -95.136575 -95.068662 -95.001063 -94.933775 -94.866795 -94.800117 -94.733738 -94.667654 -94.601862 -94.536357 -94.471136 -94.406196 -94.341534 -94.277144 -94.213026 -94.149174 -94.085587 -94.022261 -93.959192 -93.896578 -93.833816 -93.771504 -93.709437 -93.647614 -93.586031 -93.524687 -93.463578 -93.402702 -93.342056 12.759059 13.237474 13.713716 14.187790 14.659700 15.129452 15.597054 1,6*062511 16.525833 16.987029 17.446108 12.674605 13.161866 13.646152 14.127528 14.606056 15.081795 15.554803 16.025135 16.492842 16.957976 17.420584 -8.472950 -8.089223 -7.707217 -7.326915 -6.948300 -6.571356 -6.196066 -5.822413 -5.450381 -5.079953 -4.711115 -8.476755 -8.092551 -7.710123 -7.329447 -6.950502 -6.573266 -6.197719 -5.823840 -5.451610 -5.081009 -4.712020 -33.269141 -32.985927 -32.703880 -32.422988 -32.143239 -31.864620 -31.587120 -31.310726 -31.035429 -30.761216 -30.488076 -33.269238 -32.986010 -32.703951 -32.423048 -32.143290 -31.864663 -31.587156 —31.310757 -31.035455 -30.761238 -30.488094 -61.555643 -61.379671 -61.204376 -61.029752 -60.855792 —60.682488 -60.509835 -60.337825 -60.166452 -59.995710 -59.825591 -61.555645 -61.379672 -61.204377 -61.029753 -60.855792 -60.682489 -60.509836 -60.337826 -60.166453 -59.995710 -59.825591 -93.281638 -93.221445 -93.161475 -93.101726 -93.042195 -92.982881 -92.923780 -92.864893 -92.806210 -92;747738 -92.689470 -95.905729 -95.834043 -95.762724 -95.691769 -95.621171 -95.550925 -95.481027 -95.411471 -95.342252 -95.273367 -95.204810 -95.136576 -95.068662 -95.001064 -94.933776 -94.866795 -94.800117 -94.733738 -94.667654 -94.601862 -94.536357 -94.471137 -94.406197 -94.341534 -94.277145 -94.213026 -94.149175 -94.085587 -94.022261 -93.959192 -93.896378 -93.833816 -93.771504 -93.709437 -93.647614 -93.586031 -93.524687 -93.463578 -93.402702 -93.342056 -93.281638 -93.221445 -93.161475 -93.101726 -93.042195 -92.982881 -92.923780 -92.864890 -92.806210 -92.747738 -92.689470 ПРИЛОЖЕНИЕ IV
106,5 t05,5 10s,6 ю4|6 104>? lO-i Ю-g IO-3 *°3,7 103,8 IO.4 IO-5 1O2ia 10.7 10 -9 Ю-10 2L— .50 .51 .52 .53 .54 .55 .56 .57 .58 .59 .60 I .61 .62 I .63 I .64 I .65 .66 .67 .68 .69 .70 .71 .72 .73 .74 •75 .76 .77 .78 .79 .80 .81 .82 .83 .84 .85 .86 .87 .88 .89 .90 .91 .92 93 .94 .95 .96 .97 .98 .99 1.00 35.974381 36.509163 37.042031 37.572943 38.101860 38.628746 39.153565 39.676285 40.196874 40.715304 41.231547 41.745579 42.257376 42.766919 43.274188 43.779165 44.281838 44.782192 45.280216 45.775902 46.269242 46.760230 47.248864 47.735140 48.219059 48.700622 49.179831 49.656689 50.131204 50.603380 51.073226 51.540751 52.005964 52.468878 52.929502 53.387850 53.843936 54.297773 54.749375 55.198757 55.645935 56.090925 56.533741 56.974402 57.412921 57.849317 58.283605 58.715801 59.145922 59.573983 60.000000 35.573619 36.147716 36.716825 37.281070 37.840574 38.395460 38.945851 39.491866 40.033621 40.571233 41.104812 41.634467 42.160302 42.682421 43.200919 43.715891 44.227428 44.735614 45.240534 45.742264 46.240881 46.736455 47.229054 47.718742 48.205579 48.689624 49.170931 49.649551 50.125532 50.598921 51.069760 51.538091 52.003952 52.467378 52.928404 53.387062 53.843382 54.297394 54.749123 55.198596 55.645836 56.090866 56.533709 56.974385 57.412914 57.849314 58.283604 58.715801 59.145922 59.573983 60.000000 17.446108 17.903080 18.357957 18.810749 19.261469 19.710128 20.156740 20.601318 21.043875 21.484424 21.922981 22.359558 22.794172 23.226836 23.657565 24.086375 24.513280 24.938296 25.361437 25.782719 26.202158 26.619768 27.035565 27.449563 27.861779 28.272227 28.680921 29.087877 29.493110 29.896634 30.298463 30.698612 31.097095 31.493925 31.889118 32.282686 32.674643 33.065002 33.453776 33.840979 34.226623 34.610720 34.993284 35.374326 35.753858 36.131892 36.508440 36.883514 37.257124 37.6292*83 38.000000 17.420584 17.880712 18.338405 18.793704 19.246651 19.697284 20.145640 20.591755 21.035664 21.477399 21.916991 22.354471 22.789868 23.223211 23.654525 24.083837 24.511172 24.936554 25.360006 25.781550 26.201209 26.619003 27.034952 27.449077 27.861396 28.271927 28.680690 2°.087700 29.492976 29.896533 30.298389 30.698558 31.097056 31.493899 31.889099 32.282673 32.674635 33.064997 33.453773 33.840977 34.226622 34.610720 34.993283 35.374325 35.753858 36.131892 36.508440 36.883514 37.257124 37.629283 38.000000 -4.711115 -4.343350 -3.978144 -3.613979 -3.251342 -2.890218 -2.530591 -2.172447 -1.815773 -1.460553 -1.106775 -0.754423 -0.403486 -0.053948 0.294201 0.640976 0.986390 1.330456 1.673184 2.014588 2.354679 2.693470 3.030972 3.367197 3.702155 4.035858 4.368317 4.699543 5.029546 5.358337 5.685927 6.012325 6.337541 6.661585 6.984468 7.306198 7.626786 7.946239 8.264569 8.581783 8.897891 9.212902 9.526823 9.839664 10,151434 10.462139 10.771790 11.080393 11.387958 11.694490 12.000000 -4.712020 -4.344623 -3.978802 -3.614538 -3.251816 -2.890617 -2.530927 -2.172729 -1.816008 -1.460749 -1.106937 -0.754557 -0.403595 -0.054038 0.294128 0.640918 0.986343 1*330418 1.673154 2.014564 2.354661 2.693456 3.030961 3.367188 3.702149 4.035853 4.368314 4.699541 5.029544 5.358336 5.685926 6.012324 6.337540 6.661585 6.984468 7.306198 7.626785 7.946239 8.264569 8.581783 8.897891 9.212901 9.526823 9.839664 IO.I5I434 10.462139 10.771790 11.080393 11.387958 11.694490 12.000000 -30.488076 -30.215998 -29.944973 -29.674988 -29.406035 -29.138102 -28.871180 -28.605259 -28.340329 -28.076381 -27.813405 -27.551393 -27.290334 -27.030221 -26.771044 -26.512795 -26.255465 -25.999045 -25.743529 -25.488907 -25.235171 -24.982314 -24.730327 -24.479204 -24.Z28936 -23.979517 -23.730938 -23.483194 -23.236275 -22.990176 -22.744890 -22.500410 -22.256728 -22.013840 -21.771737 -21.530414 -21.289864 -21.050081 -20.811059 -20.572791 -20.335273 -20.098497 -19.862458 -19.627150 -19.392567 -19.158705 -18.925557 -18.693118 -18.461382 -18.230344 -18.000000 -30.488094 -30.216014 -29.944985 -29.674999 -29.406043 -29.138109 -28.871186 -28.605264 -28.340333 -28.076384 -27.813408 -27.551395 -27.290336 -27.030222 -26.771045 -26.512795 -26.255465 -25.999046 -25.743529 -25.488907 -25.235171 -24.982314 -24.730327 -24.479204 -24.228937 -23.979517 -23.730938 -23.483194 -23.236275 -22.990176 -22.744890 -22.500410 -22.256728 -22.013840 -21.771737 -21.530414 -21.289864 -21.050081 -20.811059 -20.572791 -20.335273 -20.098497 -19.862458 -19.627150 -19.392567 -19.158705 -18.925557 -18.693118 -18.461382 -18.230344 -18.000000 -59.825591 -59.656090 -59.487200 -59.318916 -59.151231 -58.984140 -58.817637 -58.651716 -58.486372 -58.321599 -58.157391 -57.993745 -57.830653 -57.668111 -57.506115 -57.344658 -57.183737 -57.023346 -56.863480 -56.704135 -56.545306 -56.386989 -56.229179 -56.071871 -55.915062 -55.758747 -55.602921 -55.447582 -55.292723 -55.138342 -54.984435 -54.830997 -54.678024 -54.525514 -54.373461 -54.221862 -54.070714 -53.920013 -53.769756 -53.619938 -53.470556 -53.321607 -53.173088 -53.024994 -52.877324 -52.730073 -52.583238 -52.436817 -52.290805 -52.145200 -52.000000 -59.825591 -59.656090 -59.487200 -59.318916 -59.151231 -58.984140 -58.817637 -58.651716 -58.486372 -58.321599 -58.157391 -57.993745 -57.830653 -57.668111 -57.506115 -57.344658 -57.183737 -57.023346 -56.863480 -56.704135 -56.545306 -56.386989 -56.229179 -56.071871 -55.915062 -55.758747 -55.602921 -55.447582 -55.292723 -55.138342 -54.984435 -54.830997 -54.678024 -54.525514 -54.373461 -54.221862 -54.070714 -53.920013 -53.769756 -53.619938 -53.470556 -53.321607 -53.173088 -53.024994 -52.877324 -52.730073 -52.583238 -52.436817 -52.290805 -52.145200 -52.000000 -92.689470 -92.631406 -92.573543 -92.515880 -92.458413 -92.401142 -92.344064 -92.287178 -92.230481 -92.173973 -92.117650 -92.061512 -92.005557 -91.949783 -91.894188 -91.838771 -91.783530 -91.728463 -91.673570 -91.618848 -91.564295 -91.509911 -91.455694 -91.401643 -91.347755 -91.294030 -91.240467 -91.187063 -91.133817 -91.080729 -91.027797 -90.975019 -90.922394 -90.869922 -90.817600 -90.765427 -90.713403 -90.661527 -90.609796 -90.558210 -90.506767 -90.455467 -90.404308 -90.353290 -90.302411 -90.251670 -90.201066 -90.150598 -90.100265 -90.050066 -90.000000 -92.689470 -92.631406 -92.573543 -92.515880 -92.458413 -92.401142 -92.344064 -92.287178 -92.230481 -92.173973 -92.117650 -92.061512 -92.005557 -91.949783 -91.894188 -91.838771 -91.783530 -91.728463 -91.673570 -91.618848 -91.564295 -91.509911 -91.455694 -91.401643 -91.347755 -91.294030 -91.240467 -91.187063 -91.133817 -91.080729 -91.027797 -90.975019 -90.922394 -90.869922 -90.817600 -90.765427 -90.713403 -90.661527 -90.609796 -90.558210 -90.506767 -90.455467 -90.404308 -90.353290 -90.302411 -90.251670 -90.201066 -90.150598 -90.100265 -90.050066 -90.000000
iho 1 11g 2 "в 00 01 .02 03 04 05 06 07 08 09 116 491011 116 570147 116 649ь98 116 729670 116 810070 116 890905 116 972182 117 053908 117 136089 117 218734 10 11 12 13 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 117 301850 117 385445 117 469528 117 554105 117 639187 117 724782 117 810899 117 897548 117 984738 118 072479 118 160781 118 249656 118 339113 118 429165 118 519822 118 611098 118 703005 118 795554 118 888761 118 982638 119 077200 119 172462 119 268439 119 365148 119 462604 119 560825 119 659829 119 759635 119 860261 119 961729 120 064059 120 167273 120 271394 120 376446 120 482455 120 589445 120 697446 120 806485 120 916594 121 027803 121 140146 116 491010 116 570146 116 649696 116 729669 116 810069 116 890904 116 972180 117 053905 117 136086 117 218731 117 301846 117 385441 117 469523 117 554100 117 639181 117 724775 117 810891 117 897538 117 984727 118 072466 118 160766 118 249638 118 339093 118 429142 118 519797 118 611069 118 702971 118 795515 118 888716 118 982587 119 077142 119 172395 119 268363 119 365060 119 462504 119 560711 119 659699 119 759486 119 860091 119 961534 120 063836 120 167019 120 271104 120 376114 120 48’075 120 589012 120 696951 120 805919 120 915946 121 027063 121 139299 87 004844 87 238086 87 472591 87 708380 87 945471 88 183887 88 423649 88 664777 88 907296 89 151228 89 396597 89 643428 89 891746 90 141576 90 392947 90 645885 90 900419 91 156579 91 414395 91 673898 91 93512'’ 92 198099 92 462865 92 729455 92 997907 93 268259 93 540552 93 814827 94 091128 94 369500 94 649989 94 932643 95 217515 95 504657 95 794124 96 085974 96 380267 96 677067 96 976440 97 278455 97 583186 97 890709 98 201106 98 514461 98 830864 99 150411 99 473201 99 799342 100 12894 100 462134 100 799033 87 004758 87 237987 87 472479 87 708251 87 945325 88 183720 88 423458 88 664561 88 907049 89 150948 89 39627° 89 643066 89 891335 90 141111 90 392419 90 645287 90 899742 91 155813 91 413528 91 672919 91 934015 92 196848 92 461452 92 727861 92 996108 93 266231 93 538266 93 812251 94 088226 94 366231 94 646309 94 928502 95 212855 95 499415 95 788230 96 079347 96 372819 96 668697 96 967037 97 267893 97 571325 97 877391 98 186155 98 497679 98 812030 99 129276 99 449489 99 772740 100 099106 /00 428664 100 761495 60 636950 61 017653 61 400564 61 785724 62 173169 62 562941 62 955082 63 349635 63 746645 64 146159 64 5482n4 64 952891 65 360213 65 77024 66 183037 66 5986 э 67 017)58 67 438610 67 863077 68 290630 68 721341 69 155287 69 592547 70 033206 70 477352 70 ^25076 71 376476 71 831653 72 290716 72 753777 73 220954 73 692374 74 168168 74 648476 75 133445 75 623229 76 117992 76 617907 77 123156 77 633930 78 150433 78 672877 79 201487 79 736497 80 278157 80 826724 81 38 470 81 94 677 82 516641 83 0 5665 83 683066 60 633351 61 013604 61 396015 61 780614 62 167435 62 556511 62 947876 63 341565 63 737614 64 136059 64 536936 64 940284 65 346141 65 754546 66 165538 66 579159 66 995449 67 414450 67 836206 68 260759 68 688154 69 18435 69 551648 69 987838 70 427052 70 869338 71 314742 71 763312 72 215098 72 670148 73 128511 73 590236 74 055373 74 523972 74 996081 75 471752 75 9t)103? 76 433971 76 92C617 77 411019 77 90 223 78 40^2 6 78 90^223 79 11109 79 9 0976 80 434866 80 952818 81 4 4870 82 001058 82 э 1414 83 065969 37 578159 38 108034 38 641635 39 179057 39 720394 40 265749 40 815229 41 368942 41 927007 42 489543 43 056677 43 628540 44 205272 44 787014 45 373915 45 966132 46 563824 47 167158 47 776307 48 391448 49 012763 49 640440 50 274672 50 915652 51 563581 52 218658 52 881085 53 551064 54 228794 54 914472 55 608293 56 310442 57 021098 57 740430 58 468594 59 205733 59 951973 60 707422 6 4721o8 62 246275 63 029785 63 822712 64 62S046 65 436747 66 257745 67 087943 67 S27212 68 775394 69 63^302 70 497719 71 371402 37 498959 38 020543 38 545066 39 072555 39 603034 40 136530 40 673064 41 212661 41 755343 42 301130 42 850043 43 402100 43 957320 44 515718 45 077309 45 642106 46 210121 46 781364 47 355842 47 933561 48 514525 49 098736 49 686194 50 276894 50 870831 51 467997 52 068382 52 671971 53 278748 53 888693 54 501783 55 117993 55 737292 56 359649 56 985027 57 613387 58 244685 58 878875 59 515905 60 155721 60 798265 61 443474 62 091283 62 741621 63 .>94414 64 049583 64 707045 65 366715 66 028501 66 692 n9 67 358039 18 528459 19 246058 19 970846 20 702957 21 442519 22 189651 22 944459 23 707040 24 477475 25 255832 26 042164 26 836503 27 638868 28 449255 29 267642 30 093987 30 928224 31 770271 32 620020 33 477347 34 342103 35 214122 36 093216 36 979182 37 871795 38 770817 39 675990 40 587046 41 503698 42 425649 43 352590 44 284200 45 220147 46 160089 47 103677 48 050551 49 000343 49 952678 50 907172 51 863434 52 821064 53 779655 54 738792 55 698053 56 657005 57 615210 58 572221 59 527581 60 480829 61 431492 62 379095 17 590939 18 234087 18 879736 19 527845 20 178371 20 831268 21 486486 22 143976 22 803682 23 465549 24 129518 24 795529 25 463517 26 133416 26 805159 27 478674 28 153888 28 830727 29 509113 30 188966 30 870204 31 552745 32 236502 32 921387 33 607313 34 294187 34 981916 35 670408 36 359565 37 049292 37 739488 38 430056 39 120894 39 811900 40 502972 41 194007 41 884900 42 575547 43 265844 43 955o85 44 644965 45 333578 46 021420 46 708386 47 394371 48 079272 48 76298o 49 445411 50 126447 50 805992 51 483950 5 073416 6 002491 6 936016 7 873687 8 815195 9 760223 10 708453 11 659557 12 613209 13 569075 14 526822 15 486109 16 446598 17 407946 18 569808 19 331836 20 293682 21 254996 22 215424 23 174614 24 132211 25 087857 26 041198 26 991875 27 939533 28 883816 29 824370 30 760845 31 692895 32 620176 33 542354 34 459102 35 370100 36 275043 37 173636 38 065599 38 950671 39 828607 40 699182 41 562194 42 417463 43 264832 44 104172 44 935378 45 758372 46 573101 47 379541 48 177689 48 967570 49 749233 50 522746 0 OOOOOO I 0 694530 I 1 388969 2 083227 I 2 777213 I 3 470836 I 4 164007 I 4 856636 I 5 548635 I 6 239915 j 6 930390 | 7 619972 8 308576 8 996118 9 682515 10 367684 11 051545 11 734020 12 415029 13 094497 13 772351 14 448516 15 122924 15 795503 16 466189 17 134917 17 801622 18 466247 19 128731 19 789020 20 447060 21 102800 21 756190 22 407186 23 055743 23 701820 24 345378 24 986381 25 624795 26 260589 26 893734 27 524204 28 151975 28 777025 29 399335 30 018889 30 635672 31 249671 31 860876 32 469280 ПРИЛОЖЕНИЕ TV 33 074876
50 51 52 54 59 60 61 62 63 64 65 66 67 68 69 70 71 72 73 74 76 77 78 79 80 83 84 86 87 88 89 90 91 92 93 94 95 96 97 98 99 1 00 ^10 1 111O 2 119 118 121 140146 121 253658 121 368378 121 484343 121 601595 121 720179 121 840140 121 961529 122 084399 122 208804 122 334806 122 462468 122 59 859 122 723054 122 856131 122 991177 123 128285 123 2675 6 123 409099 123 553036 123 699497 123 848627 124 000586 124 lc5550 124 313715 124 475302 1Z4 6405 5 1с4 809752 1’4 98320^ 125 1612 3 125 344363 125 532942 125 727553 125 9 8826 126 137496 126 3544^7 126 580639 126 817340 127 065970 127 328247 127 606’22 127 90 333 128 219494 128 561096 128 931069 129 333829 129 774Ч2 130 256863 130 786521 131 366799 132 00000U 119 2 11? 11 9 3 "6 Pl 139299 121 252690 121 367270 121 48 075 121 600144 Pl /18517 121 838237 121 Q59349 122 081899 122 205937 122 331516 122 458692 122 537522 IP 718069 122 850399 122 9o4582 123 120690 123 258804 123 399006 123 541385 P3 686037 123 833062 123 98^569 124 1346/1 124 489494 124 447169 124 607837 I 124 771650 1 4 938770 125 109374 125 ’836 7 125 461794 125 64ч030 125 830 90 126 021726 126 217710 126 418834 126 625413 126 857785 127 056315 100 799033 101 139778 101 484516 101 833401 102 186599 102 544287 102 906656 103 273912 103 646273 104 023979 104 407283 104 7Q6464 ^05 191818 105 593669 106 002365 106 418286 106 841838 107 273466 107 713646 108 162897 108 621774 109 090877 109 570850 ПО ^62378 110 566191 111 083062 111 613793 112 159’42 I 12 720255 113 297714 113 892 93 114 505Р4 115 137381 115 78°057 116 461136 117 154177 117 868608 118 604709 119 36’600 120 142232 127 281395 127 513445 127 752914 128 000284 128 256067 128 520807 128 795079 129 079490 129 3746'2 IP 681282 * 0 cooooo 120 9433Q0 121 76c699 122 608635 123 471547 124 353677 I 125 254184 126 172167 127 106690 128 05b800 129 0’1547 130 000000 100 761495 101 097682 101 437311 101 780470 102 127251 102 477748 102 8320 8 103 190z81 103 552520 103 918882 104 28947} 104 664410 105 043803 105 427772 105 816436 106 209°19 106 608346 107 011847 107 20->50 107 834589 108 254097 108 679zP 109 110067 109 546834 109 989560 110 438473 110 893681 111 355322 111 823530 112 2Q8441 112 780184 113 268887 113 764675 114 267665 114 77 972 115 295704 115 820q60 116 153836 116 894415 117 442775 117 998982 118 563p96 119 1’51P 119 715217 P0 303286 120 899185 321 ^03514 122 115667 122 735821 IP 363946 124 000000 83 683066 84 279166 8ч 88ч299 8е 498801 86 123013 86 757278 87 401935 88 057j>20 88 723756 89 401555 90 091010 90 792388 91 505932 q2 231847 92 970301 93 721П8 94 485276 95 261893 96 0П254 96 853256 97 667757 98 494549 99 333365 100 183876 101 045695 101 918375 102 801411 103 694240 104 596243 105 506737 106 424979 107 350P6 108 281381 109 217677 ПО 157969 111 101059 112 045605 112 990084 ПЗ 932763 П4 871643 115 804408 116 7P369 117 640397 118 q36880 119 413693 1 0 266266 Pl 089661 121 8 8894 IP 629317 l/i 337лч8 124 000000 83 065969 83 60 751 84 147784 84 69c090 85 246686 85 8025S7 86 362800 86 9 7332 87 49ol82 88 069346 88 646813 89 228568 89 814568 90 404844 90 9°9303 91 597920 92 200646 92 807423 93 418185 94 032856 94 651354 9q 273 64 95 J99441 96 5288П 97 161568 97 797574 93 436679 99 07°718 99 723 13 100 370872 lQi 020 86 101 672429 102 3261 9 10 9 1513 103 63oP9 104 29}° 4 104 954390 105 613199 G06 271994 106 930372 71 371'02 7 2 073 73 m8 74 03q q0 74 942956 75 8 1 73 76 7 ZOObO 77 6q2P0 78 620'99 79 5j3377 80 490729 81 432056 82 376837 83 324532 84 2/4575 85 226’76 86 179319 87 132763 88 086032 89 0384P 89 989197 90 9375^1 91 88276b 92 823904 93 760115 9ч 6°0183 95 61 061 96 c2 378 Q7 '36917 98 33ч27б 99 22n880 100 09 801 ICO 958128 101 80’015 102 641708 103 461567 104 266085 105 054908 105 827847 106 584884 67 3580’° 68 02 587 68 691817 69 36 706 70 °38049 70 7Г796 71 386703 72 062761 72 7 9793 73 417678 74 096261 74 775404 75 4549 9 76 134775 76 814698 77 494570 78 174230 78 85 515 79 53225 80 210293 80 8874 7 81 563qc0 82 2384’6 8 911903 83 b83805 84 253957 84 922185 8j ^8 316 8/ 252177 86 913600 87 5724P 88 228'69 88 881592 89 P16 5 90 17он^0 90 82189b 91 461836 92 098147 92 730708 93 359411 107 587903 1O8 244126 108 898^51 109 5c0656 110 199886 1 0 845656 111 487347 112 124314 112 755880 113 ’61343 114 000000 сжмЯГМММЖЯПМММОММ* 107 326172 100 052027 108 762916 109 459436 110 142296 110 812286 111 470262 112 117115 112 /53752 ПЗ 331083 nl GA0000 93 984158 94 60485o 95 221435 q5 833820 96 441960 97 045808 97 645335 99 240519 98 8313b4 99 417842 100 000000 62 ’ 9095 b4 3231 4 64 2/3180 65 1986е 1 66 129173 67 054156 67 973145 68 8856 0 69 791231 70 689401 71 579733 72 461812 73 335’50 74 199692 75 054818 75 900349 76 7360 8 77 561726 78 377241 79 182504 79 977171 80 762151 81 f36600 82 300917 83 055244 83 799761 84 534681 85 260243 85 976712 86 684369 87 3d 511 8Q 074 9 1’ 757ч62 89 43 887 90 101019 90 762 54 91 416580 92 06457е' 92 706399 93 342 01 93 972513 94 597249 95 2 67пь 95 831061 96 440478 97 045098 97 64^046 98 2404z8 98 831336 99 417841 100 000000 nil UQIII 51 4839 0 52 160224 c2 83 720 53 507343 54 178 05 54 846616 55 513091 56 177’46 56 839301 57 498878 58 156003 58 810605 59 462614 60 111967 60 758602 61 402463 62 043494 62 681645 6i 316871 63 949128 64 *78377 65 204584 65 827717 66 447749 67 064655 67 678415 68 289 13 68 896435 69 500671 70 1G1714 70 6995 2 71 29 212 71 8856 7 7 473932 73 059014 73 64u923 74 219669 74 795266 75 3677^0 75 937077 76 503326 77 06649} 77 626606 78 183679 78 737735 79 288799 7q 836891 80 3820’4 80 924Z}2 81 463566 82 000000 r0 22746 51 2J8 99 52 045700 52 795376 53 537365 54 2718 0 54 998904 55 71u 87 56 431649 57 137670 57 837037 58 529936 59 216554 I 59 89707Z 60 571687 61 240564 61 903882 62 561811 63 214516 63 862155 64 504880 65 14’836 65 776161 66 40ч983 67 029440 67 649635 68 265685 68 877694 69 485760 70 089976 70 690426 71 28719 71 880349 72 46996j 73 056106 73 638833 74 218200 74 94^60 75 367062 75 936648 76 c03062 77 066341 77 626521 78 18’035 78 737716 79 2P8791 79 8 688B 80 382033 80 92'2ь2 81 '6 ^6 eno 01 33 074876 13 677661 34 277631 34 874787 35 469130 I 36 060663 36 649391 37 235319 37 8184}6 38 3°8810 38 976392 39 551 U 40 12’282 40 6926 7 41 ’59231 41 823139 42 3843*6 42 9 290 43 498787 44 052035 44 6 2 63 45 150690 4} 69/ 34 46 239016 46 77Q353 47 317167 47 852478 48 385305 48 915669 49 443590 49 969088 50 492183 51 012896 51 531245 52 047252 52 560935 53 072314 53 581408 54 0882 6 54 592818 55 095170 55 5953P 56 093’62 56 *89037 57 0826b5 57 574133 58 063457 58 550735 59 03}892 59 518975 60 000000 ----- . -R ПРИ lO/hhHHB IV 499
j ‘’3416 -л 1 9 d 1 297е- -> ^15819 1 407^08 О 50^84’ О 39x63 1 2°.бп9 2 1654 1 3 042366 3 912370 4 775z.97 5 631003 6 4793<8 7 320257 8 153610 8 979352 9 797433 10 607828 11 410>’9 12 205545 12 992’сб 13 772657 14 541861 15 309593 16 066944 16 817016 17 599922 18 295783 19 024731 19 74690’ 20 462437 21 171485 21 874193 22 570713 23 261198 23 945799 24 624667 25 297953 25 965804 2о 628364 27 28<7 5 27 938176 23 585701 29 228479 29 866638 30 500^97 31 1’9574 31 7М582 32 ’75 с9 32 992217 17 ^90”9 I I 16 9с03 1 -16 312298 -15 676874 -15 044091 14 413977 ’3 786557 - 3 16’656 »2 539896 -11 920695 -И 304270 -10 690637 -10 079808 9 471793 8 8о6600 8 264238 7 А64709 7 068018 6 4" 1164 -5 883149 5 294968 4 /09619 -4 127096 -3 5ч/393 -2 9705Q2 -2 396412 -1 8’5И5 -1 256598 -О 690849 -О 127854 О 432400 О 989931 1 544754 2 096886 2 646344 3 193147 3 737313 4 278862 4 81781г 5 354185 5 888000 6 419279 6 9ч6041 7 474309 7 998103 8 <19445 9 038357 9 554860 Ю О689”5 И 580725 Р 090131 18 ”8459 4 73 17 1 4 55 4 1352 15 /.7с46 -15 043180 11 36559 е» 13 694144 13 028663 -12 369001 -11 715006 -11 066528 -10 423423 -9 785547 -9 152760 -8 524929 -7 901921 -7 283611 -6 669875 6 060595 -5 4556s7 -4 8s49s2 -4 258374 -3 665823 -3 077200 -2 492414 -1 911374 -1 333996 -О 760’97 -О 189900 -37 498950 -36 98028 36 4645’5 -35 /5158’ 35 441487 -34 934197 -34 429682 -33 927914 33 4’8865 -32 932506 -32 438808 —31 947742 -31 459281 -30 973395 -30 490057 -30 009237 -29 530908 29 055042 -28 581610 -28 110586 -27 641942 -27 175650 -26 711685 -26 250020 -25 790627 -25 333482 -24 878559 -24 42s832 -23 975277 -23 526868 -37 578’59 -37 051923 -36 <”240 ’6 01С030 J5 494215 -34 98172» -34 472477 -33 966415 -33 463470 -32 96s579 32 466682 31 972723 3» 481645 -30 993’97 -30 507926 -30 025184 -29 545124 -29 067700 -28 592869 28 120588 27 650816 -27 183515 -26 718646 -26 256173 -25 796059 -2< 338270 -24 882774 -24 429537 -23 978529 23 529718 -60 633351 -60 255223 59 879190 -59 505222 -59 133288 58 763361 -58 395412 -58 029413 -57 665336 -57 303157 -56 94’848 -56 584383 5б 227739 -55 872891 55 519814 -55 168486 -54 818883 54 470983 54 124764 -53 780205 -53 437284 53 095980 -52 756’74 -52 418145 -52 081575 -51 746543 -51 4130’2 -51 081022 -50 7504’7 -50 421438 -60 636950 -60 258421 -59.882023 -г9 5077>9 -5’ 135519 -58.765336 -58 397158 -58 030956 -57 666699 -57 304359 -56 943907 -56 585316 -56 228559 -55 873611 -55 520446 -55 169040 -54 819368 -54 471407 -54 125135 -53.780528 -53 43’565 -53 096225 -52 756487 -52 418330 -52 081735 -51 746682 -51 413’51 -51 081126 50 750586 -50 421515 -37 С0475о -86 7’2772 -86 542009 -86 3124 3 —86 СВ4ОЬ6 -85 8568’0 -85 630848 -85 405944 -85 1821оЗ -84 959488 -84 73/904 -84 517396 -84 297950 -84 079552 -83 862186 -83 645841 -8’ 430501 -83 216155 -83 002789 82 790392 -82 578950 -82 368451 -82 158885 -81 950239 -81 742502 -81 535663 -81 329712 -81 1246Я -80 920ч 9 -80 717077 О 376971 О 940488 1 500719 2 057730 2 611583 3 162340 3 710057 4 254791 4 796593 5 335514 5 87’604 6 404909 6 «35473 7 463340 7 988551 8 511146 9 0’1163 9 г48639 10 063610 10 576 09 11 086171 -23 080582 -22 636394 22 194281 -21 754219 -21 316186 -20 880159 -20 446116 -20 014034 -19 583892 -19 155670 -18 729345 -16 304897 -17 882306 -17 461553 -17 042617 16 625479 -16 210121 -15 /96523 -15 384667 -14 974535 -14 56410 -23 083076 -22 638573 -22 196182 -21 7s5874 -И 317625 -20 881407 -20 447197 -20 014968 -19 584698 -19 156363 -18 729941 18 305408 17 882743 -17 4619 6 17 042934 -16 625748 -16 210349 -15 796715 -15 384829 -14 9746/1 -14 566224 -50 093828 -49 767651 -49 44’889 -49 119526 -48 797546 -50 093894 -49 767707 -49 442937 -49 119567 48 797581 -80 514571 -80 312901 -80 1120 8 -79 9120 2 -79 712814 48 476934 -4d 157674 -47 839751 47 5’3151 -47 207858 -46 893858 -46 5811’8 -46 269683 -45 959481 -45 65ОЧ7 -45 342779 -45 0362s3 -44 730928 -44 426791 -44 123830 -43 822032 —4 8 476’64 -48 157699 -47 839773 -47 523169 -47 207873 -46 893871 -46 е8И49 -46 269692 -45 959488 -45 650523 342784 О 6’58 730932 4’6794 123832 822034 -79 44’95 -7° 316 7 о 7 -79 119919 -78 923845 -78 728534 -78 533980 -78 340173 -78 147107 -77 954773 -77 763163 -77 572269 -77 382086 -77 192604 -77 003817 -’6 81s719 -76 628301 8’ 004844 -86 77284’ -86 <4207 86 ’12511 86 084136 -85 856933 -85 630886 -85 405977 -85 182192 84,959513 84 737926 -84 517415 -84 2979о7 -84 0795о6 -83 8621’8 -83 64584 83 430510 -83 216163 -83 002796 -82 790397 -82 578954 -82 36845s -82 158888 -81 950242 -81 ”42505 -81 53“>obo -81 32’714 81 124639 -80 920430 -80 ’х 078 -80 514572 -80 312902 -80 112058 -79 912033 -’9 712815 -79 514396 -79 316767 79 »19919 /8 923845 78 728534 -78 533980 78 340174 -78 147107 -77 954/73 -77 7о3163 -77 572270 -77 382086 -77 192604 77 003817 -76 815719 -76 628301 116 49 И -46 4»’v83 -116 >”959 -46 256032 -116 17849е -116 101344 -116 024573 -115 948177 -115 87’150 -1x5 796467 -115 721133 -115 646233 -115 57163’ -115 497378 -Ils 423463 -115 349884 -115 276636 Р5 203715 -115 131117 - 1< 058837 -11! ''86373 14 91-2 9 -114 8438’3 -114 772829 1.4 70208s -1 4 63163” -114 56И82 -114 491615 -114 422033 -114 352734 -114 283711 -114 2149о9 114 146497 -1x4 078’94 -114 010357 -113 942684 -ИЗ 875271 -ИЗ 808116 -113 741215 -113 674567 -ИЗ 608167 -ИЗ 542015 -113 476106 -113 410438 -ИЗ 345010 -ИЗ 279818 -113 214860 -ИЗ 1504’ -ИЗ 08s63o -ИЗ 02136s -112 957319 -116.33s9t0 139 ’49’65 -Иб 2^60’2 3’6387 -1161/8496 1’9 423’75 11/ 1С445 46 0 5 4 IXе 91 177 11s 872150 .15 79*487 139 512034 1’9 600573 139 689599 1’9 7791’0 139 869x44 -115 721183 115 61644 -115 5716’4 115 4973 8 -1J5 4234оЗ -115 349881 -115 2766’6 -115 203’15 -115 131117 -115 058б37 -114 98с87s -114 015219 114 8438 ’ -114 772829 .14 70’08.) -114 63163’ -114 561482 -114 4° 6x5 -114 422СЗЗ -114 352734 -114 283714 -114 214969 114 146497 078294 -114 010357 -113 942684 -113 875271 -113 808116 -ИЗ 741215 -ИЗ 6’4567 -113 60S167 -ИЗ 542015 -ИЗ 476106 -ИЗ 410438 -ИЗ 345010 -113 279818 -ИЗ 214860 -ИЗ 150133 -ИЗ 085636 -ИЗ 021365 -112 °57319 139 959680 140 050736 140 142322 140 234445 140 ’27115 140 420343 140 514137 140 608509 U’ 703468 140 799025 РО 895192 О 9919р0 141 0 9401 141 187 ч еб 141 28оа90 141 385585 141 435663 141 586440 141 6879’0 141 790148 141 6931 9 141 ’96829 142 101326 .42 2066 5 142 312716 142 419646 142 527426 142 6’6074 14’ 745613 142 8^6064 142 967450 143 079794 143 193120 143 ’0/45b 143 4228’7 М3 <39262 14’ t t>/90 143 77544 143 895252 144 016 52 144 138478
щ»? Ид.в 11-4 11 3.R 11-5 11 3, 9 И-6 11г 9 11-7 112.10 11-8 Hl,1O 11-9 11\1I 11-10 11о,11 11-и ♦Зг зЖ» I 12i2.о i2i2 .50 .51 .52 .53 .54 .55 .56 .57 .58 .59 .60 .61 .62 .63 .64 .65 .66 .67 .68 .69 .70 .71 .72 .73 .74 32.992217 33.605046 34.214011 34.819201 35.420703 36.018599 36.612966 37.203881 37.791413 38.375629 38.956595 39.534370 40.109013 40.680579 41.249121 41.814687 42.377327 42.937084 43.494002 44.048122 44.599484 45.148123 45.694077 46.237380 46.778063 47.316159 47.851698 48.384708 48.915217 49.443252 49.968838 50.492002 51.012766 51.531154 52.047189 52.560893 53.072287 53.581391 54.088226 54.592811 55.095167 55.595311 56.093261 56.589037 57.082655 57.574133 58.063487 58.550735 59.035892 59.518975 60.000000 11.090131 11.597215 12.101997 12.604500 13.104745 13.602753 14.098544 14.592141 15.083563 15.572831 16.059966 16.544987 17.027914 17.508768 17.987567 18.464330 18.939077 19.411826 19.882597 20.351406 20.818272 21.283213 21.746246 22.207388 22.666657 23.124069 23.579640 24.033387 24.485326 24.935473 25.383842 25.830450 26.275312 26.718441 27.159853 27.599563 28.037584 28.473930 28.908614 29.341652 29.773055 30.202837 30.631011 31.057590 31.482586 31.906011 32.327878 32.748198 33.166984 33.584248 34.000000 11.086171 11.593827 12.099108 12.602043 13.102662 13.600993 14.097063 14.590899 15.082525 15.571967 16.059250 16.544396 17.027429 17.508371 17.987Z44 18.464069 18.938867 19.411659 19.882463 20.351301 20.818190 21.283149 21.746196 22.207350 22.666628 23.124047 23.579624 24.033376 24.485318 24.935467 25.383838 25.830447 26.275310 26.718440 27.159853 27.599562 28.037533 28.473929 28.908614 29.341652 29.773055 30.202837 30.631011 31.057590 31.482580 31.906011 32.327878 32.748198 33.166984 33.584248 34.000000 -14,566110 -14,159373 -13.754309 -13.350899 -12.949127 -12.548977 -12.150433 -11.753479 -11.358100 -10.964279 -10.572002 -10.181255 -9.792022 -9.404290 -9.018043 -8.633269 -8.249954 -7.868083 -7.487645 -7.108625 -6.731012 -6.354791 -5.979952 -5.606482 -5.234368 -4.863599 -4.494163 -4.126048 -3.759244 -3.393738 -3.029521 -2.666581 -2.304907 -1.944489 -1.585316 -1.227379 -0.870667 -0^515170 -0.160878 0.192217 0.544127 0.894861 1.244426 1.592834 1.940092 2.286210 2.631197 2.975061 3.317810 3.659453 4.000000 -14.566224 -14.159469 -13.754 88 -13.3509о4 -12.949161 -12.549022 -12.150470 -11.753509 -11.358124 -10.964299 -43.822032 -43.521386 -43.221881 -42.923504 -42.626246 -42.330094 -42.035038 -41.741068 -41.448173 -41.156342 -43.822 034 -43.521388 -43.221882 -42.923505 -42.626246 -42.330’095 -42.035039 -41.741069 -41.448173 -41.156343 -76.628301 -76.441557 -76.255481 -76.070065 -75.885304 -75.701190 -75.517718 -75.334882 -75.152675 -74.971092 -76.628301 -76.441557 -76.255481 -76.070065 -75.885304 -75.701190 -75.517718 -75.334882 -75.152675 -74.971092 -112.957319 -112.893495 -112.829892 -112.766506 -112.703336 -112.640380 -112.577635 -112.515101 -112.452773 -112.390652 -112.957319 -112.893495 -112.829892 — 112.7 66506 -112.703336 -112.640380 -112.577635 -112.515101 -112.452773 -112.390652 144.138478 144.261968 144.386762 144.512901 144.640429 144.769394 144.899844 145.031831 145,165412 145.300645 -10.572018 -10.181267 -9.792032 -9.404297 -9.018049 -8.633274 -8.249957 * -7.868086 -7.487647 -7.108627 -6.731013 -6.354792 -5.979953 -5.606482 -5.234368 -4.863599 -4.494163 -4.126043 -3.759244 -3.393738 -3.029521 -2.666581 -2.304907 -1.944489 -1.585316 -1.227379 -0.870667 -0.515170 -0.160878 0.192217 0.544127 0.894861 1.244426 1.592834 1.940092 2.286210 2.631197 2.9750С1 3.317810 3.659453 4.000000 -40.865566 -40.575835 -40.287133 -39.999467 -39.712811 -39.427161 -39.142508 -38.858844 -38.576158 -38.294443 -38.013689 -37.733888 -37.455032 -37.177112 -36.900121 -36.624050 -36.348891 -36.074636 -35.801278 -35.528810 -35.257223 -34.986510 -34.716665 -34.447679 -34.179546 -33.912259 -33.645811 -33.380196 -33.115406 -32.851434 -32.588276 -32.325923 -32.064370 -Я. 803610 -31.543637 -31.284446 -31.0260.50 -30.768383 -30 511500 -30.255374 -30.000000 -40.865566 -40.575835 -40.287138 -39.999467 -39.712811 -39.427161 -39.142508 -38.858844 -38.576158 -38.294443 -38.013689 -37.733888 -37.455032 -37.177112 -36.900121 -36.624050 -36.348891 -36.074636 -35.801278 -35.528810 -35.257223 -34.986510 -34,716665 -34.447679 -34.179546 -33.912259 -33.645811 -33.380196 -33.115406 -32.851434 -32.588276 -32.325923 -32.064370 -31.803610 -31.543637 -31.284446 -31.026030 -30.768383 -30.511500 -30.255374 -30.0C000J -74.790126 -74.609771 -74.430023 -74.250875 -74.072322 -73.894359 -73.716979 -73.540178 -73.363951 -73.1882Q2 -73.013197 -72.838660 -72.664676 -72.491242 -72.318351 -72.145999 -71.974182 -71.802895 -71.632134 -71.461894 -71.2^2170 -71.122959 -70.954256 -70.7860-8 -70.618359 -70.4Я156 -70.284445 -70.118221 -69.952482 -69.787222 -69.622439 -69.458129 -69.294287 -69.130910 -68.967995 -68.805538 -68.643535 -68.481983 -68.320879 -68.160219 -68.000000 -74.790126 -74.609771 -74.430023 -74.250875 -74.072322 -73.894359 -73.716979 -73.540178 -73.363951 -73.188292 -73.013197 -72.838660 —72 664676 -/2.491242 -/2.318351 -72.145999 -71.974182 -71 802895 -71.632134 -71.*61894 -71.292170 “71.122959 -70.954256 -70.786058 -70.618359 -70.451156 - 70.284445 -70.118221 -69.952482 -69.787222 —69.622439 -69.458129 -69.294287 -69.130910 -68.967995 -68.643535 -68.481983 -68.320879 -68.160219 -68.000C П -112.328734 -112.267018 -112.205501 -112.144183 -112.083061 -112.328734 -112.267018 -112.205501 -112.144183 -112.083061 -112.022134 -111.961399 -111.900855 -111.840501 -111.780334 -111.720352 -111.660556 . -111.600941 -111.541508 -111.482254 -112.022134 -111.961399 -111.900855 -111.840501 -111.780334 -111.720352 -111.660556 -111.600941 “111.541508 -111.482254 -111.423178 -111.364279 -111.305554 -111.247003 -111.188624 -111.130415 -Ш.072376 -111.014504 -110.956798 -110.899258 -110.841881 —110.784666 -110.727613 -110.670719* -110.613983 -110.557405 -110.500982 -110.444714 -110.388600 -110.332638 -110.276827 -110.221166 -110.165654 -110.110290 “110.055072 -111.423178 -111.364279 -111.305554 -111.247003 -111.188624 -111.130415 -111.072376 -111.014504 -110.956798 -110.899258 -110.841881 -110.784666 -110.727613 -110.670719 -110.613983 -110.557405 -110.500982 -110.444714, -110.388600 -110.332638 -110.276827 -110.221166 -110.165654 -110.110290 - ио ГOOf 145.437594 145.576325 145.716910 145.859428 146.003959 146.150594 146.299429 146.450568 146.604124 146.760220 146.918991 147.080584 147.245160 147.412900 147.584002 147.758687 147.937202 148.119826 148.306875 148.498707 148.695733 148.898425 149.107333 149.323096 149.546470 149.778347 150.019796 150.272102 150.536824 150.815862 151.111552 151.426769 151.765056 152.13076В 152.529198 i 152.966658 153.450411 153.988376 164.5884~>b 1.5 25/475 1 ^6 СООЗОО m —МИ
On 01 O> 03 04 05 06 07 08 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30 32 33 34 35 36 37 .38 39 40 41 42 43 .44 .45 46 47 .48 49 50 Blfll n 40834 139 ^09203 839818 29 107 78 372669 139 72CO12 107 79 8 0 31 79 107 214885 u80z05 /<,5445 2676 0 524807 78 78 79 076386 lo2690 249265 3’6387 423974 r62056 1’6039 713673 29 29 30 846763 864079 890416 539141 110337 /'84876 2 62 796 844141 106 107 m ж аимам>ммам1В111 ’ 539946 869165 )8 693 12, 1)9 512033 139 6005 2 139 689*c3 139 /79119 139 869144 139 959679 140 050735 140 142320 140 234444 140 327114 140 420341 140 514135 140 6085u6 140 703465 140 799022 140 89488 140 991975 141 089395 141 187460 141 286*83 141 >85576 141 446r4 141 586429 141 687918 141 79013) 141 893092 141 9968C9 142 101303 142 206588 142 312685 108 0433’5 108 304772 103 567o88 108 832107 109 0980 b 109 365558 109 634641 109 905332 110 17 6*8 110 451649 110 727333 111 004741 111 2839 5 ’ll 56 4857 111 o4 631 1П 132260 П2 418782 П2 7072 112 997647 113 290069 1 3 58453я 113 831095 114 179786 114 480tc4 114 783/46 115 0891*3 115 396804 115 /0o873 116 019373 I 116 334363 108 04329c 108 3C4 26 103 567o 5 K8 832047 109 097986 109 365479 109 6>4*50 109 )05227 110 1775’7 110 451509 110 72 173 111 Cu155o Hl 28’c9) П 1 >646x6 ! Ill 847354 112 1’^944 112 418419 IP 70*8x6 1 2 9971’2 1x3 289 26 D3 880387 114 1 47b 114 4 / 30 114 ’8x 92 П* 087910 115 39*43 11> 705309 1 16 0175*31 116 33^332 79 64 3 2 80 068833 f0 49«8/0 80 9 08 81 3o6793 Pl 804’77 82 ’4549 82 689010 83 135373 83 8cfc>) 84 0368*5 84 49z0o^ 84 950ч00 8* 4118>0 8 6 o504 86 44430 8o 815 Li 87 2903o9 « 76857’ 88 250332 88 7>57)2 69 224921 69 /17931 ° ° 214889 90 71 869 91 2210n7 9] 730^05 92 24н 83 9 bt 66 93 285 85 79 639647 80 0*6894 80 496668 80 929009 81 363959 81 801560 82 241857 82 684893 83 133715 63 579371 84 030908 81 4c 375 84 9 2824 85 4ji307 85 8668/5 86 33 *35 86 ^0 91 o7 276651 87 753122 88 232985 88 716240 8^ 203011 89 693339 90 18/291 90 684934 91 186333 9] 691 cO 92 203683 «2 713775 91 0°09 5* 469264 | 5* Ofc?’99 Л /59401 56 ’60o64 56 866189 57 4760’8 *8 0 044 | *8 709396 I >9 ’33059 *9 9615>9 60 59>0?9 ol >’3608 61 8 7 45 v2 526693 6’ 18 c15 6’ 842083 64 508575 | 65 181180 65 %nc% 66 4*53 67 23’o99 67 936829 68 6431*8 69 3)6932 70 0 J40 /0 07849 71 545532 72 2917ч0 73 046763 13 8106^6 5* 428°56 5 017^84 *5 609169 6 0 6 *& &J3 o9 *7 06*10 ' 58 01>166 *8 (23497 *9 237649 >9 о **63 ( 0 477)82 61 1034*7 ol 733’9° 62 36/1 7 63 00 120 63 64’164 6 » ’93147 64 °4 /’2 6> 59t2cl 6 2*735b 66 Q201 * 67 58/465 68 25/129 68 935 28 69 6 54 1 70 30П203 70 989306 71 682798 72 380684 73 08_9o5 3’ 0376)0 >3 824 0 >4 6193^5 35 *’x9 1 36 232)30 17 c514 4 V F 88 4 33 149^0 39 * 99 J 40 4KP6 41 277746 4> 1 GJ5O 43 033 7 43 63^2 44 o29141 15 7420 4 46 /65234 47 598/64 48 >426)9 49 49’064 )0 461857 51 437043 5 4225*’ 53 4x8’87 54 424ПЛ 55 4398)4 56 465318 57 500266 58 5ч4433 59 597521 32 498725 ” 23*664 33 9’6244 34 7 0ч*4 5 4c8239 36 П96П 36 974 98 37 73^893 38 49474c 39 2600 4 40 028649 40 4П0600 4i 575809 ^2 > 4217 43 i>5/60 43 9Z049 44 70 971 m5 4 8489 46 91842 47 08/9ч4 47 886706 й8 c84 49 491829 50 297993 51 106410 □1 9 6979 52 П9584 53 544105 54 3/0423 55 1784 1 16 17 19 29 21 22 г! 24 26 27 28 L i ч 34 35 36 37 38 40 41 42 4) 44 45 46 48 49 925584 9693*5 0’15’5 П81/65 1498>4 22j377 %o090 397609 4П>>b4 5Ьл° 7032^2 ^16 10 933808 P*5c81 18 834 >113* 4438)8 578899 /vnu 854>15 994522 1’1910 2/5470 41*610 554853 692b84 828590 962048 092539 219536 9 188833 10 009771 10 832409 11 65o640 12 482356 13 109443 14 137’90 14 96’2Q0 Is 7977^5 16 629217 17 461*25 18 294297 1° 127710 19 96 >>9 20 79*661 21 629948 22 464275 23 298515 24 1)254} 24 96^2^6 >5 799443 26 63^067 27 4o3970 28 295028 29 12*117 29 954113 30 781894 31 608340 32 413331 33 256750 34 078482 34 893415 35 716436 36 532439 37 346317 142 419610 142 527384 142 636027 14? 7ч5558 142 856000 142 9o7375 143 079703 143 1930П 143 307341 143 422694 143 5)9107 143 656611 143 77>236 I 143 895012 I 144 0159/4 I 144 138156 life 651901 I 116 9720r0 117 2Q4374 117 6204^2 П7 946824 П8 2’0093 118 *143 8 I 1*8 °*16 1 1 9 ?9z0’6 119 6)5653 lln 9o2al8 120 ’32991 l?n 08S 85 I2x 0^4414 116 116 118 119 120 120 649*87 969414 291873 W291 >23397 c 5)75 Cs2cO7 94 94 97 97 81 08 45702 883403 974 088430 *813 I 101 102 1 MJh. 93 94 95 9* 96 100 584442 807302 422791 978)40 522548 9570 52)168 117)14 75 76 77 79 61 82 83 87 74 ’8°637 500o92 l*09C> 7/8824 60 9/2 440319 4766 79S6°0 707079 бх.8020 76 660c10 77 78 /9 84 ’88425 b 8028 5’911’ г П/°2 b 4308 130390 8990x7 60 659703 61 729126 62 806907 63 8)2153 64 984 03 66 08373’ 4 68174 68 z9o7 4 6° 414>79 70 5)4613 71 65b«’6 72 78b6 8 73 91 797 75 050473 7o 18m9o2 ’7 320742 ни ». и —i j f mi 4M9M0 55 °9/941 56 8 8880 57 641091 58 4 44П 59 28878o 60 П3983 63 °39881 61 766314 62 593189 63 420293 64 247490 65 07ч6 5 65 901537 66 7 8068 67 5540е7 68 379344 *0 342516 51 460956 52 574313 ЬЗ 682132 54 7L3o43 55 878965 56 967011 58 047509 59 120006 60 184069 61 239296 62 285309 63 ’21766 64 348361 65 364827 6о 370936 38 1579o7 38 967290 39 774189 40 5/8571 41 380345 42 179426 42 975729 43 769177 44 559693 45 347206 46 1>1649 46 912958 47 691074 48 465940 49 237507 50 005726 О 000000 1 141872 2 283284 3 423775 4 562884 5 700’53 6 83512'* 7 96734 9 09ь355 10 221714 11 34297) 12 4э9с94 13 571 143 14 677798 15 778342 16 872673 1’ 960400 19 041149 20 114560 21 180296 22 238038 23 2874°1 24 32а387 25 360481 26 3835)° 27 397*36 ” 401*26 2) 396996 30 382463 31 358295 32 324462 33 280961 34 227822 35 165097 36 092868 37 011236 37 920328 38 8t0284 3* 711266 4С 593446 I 41 467010 42 332153 43 189076 44 037987 44 879095 45 712612 46 538751 47 357719 48 169726 48 974974 49 773662
2 ^10,3 * ^8, 5 12 з .50 .51 .52 .53 .54 144.138156 144.261594 144.386328 144.512398 144.639846 121.770854 122.140023 122.513343 122.890966 123.273052 121.754812 122.121781 122.492601 122.867379 123.246231 102.427229 103.059110 103.699987 104.350266 105.010372 103.318376 103.927035 104.541270 87.507743 88.466501 89.437759 90.421383 91.417184 84.899017 85.671238 86.456949 87.226036 88.008378 77.320742 78.456978 79.593016 80.728188 81.861809 .55 .56 .57 .58 .59 144.768716 144.899057 145.030917 145.164350 145.299410 123.659773 124.051314 124.447871 124.849660 125.256907 123.629272 124.016626 124.408421 124.804788 125.205864 .60 .61 .62 .63 .64 145.436156 145.574651 145.714960 145.857154 146.001307 .65 .66 .67 .68 .69 .70 .71 .72 .73 .74 .75 .76 .77 .78 .79 146.147497 146.295810 146.446335 146.599169 146.754413 146.912179 147.072583 147.235753 147.401825 147.570944 147.743270 147.918973 148.098236 148.281260 148.468261 125.669861 126.088790 126.513984 126.945758 127.384454 127.830447 128.284144 128.745991 129.216476 129.696134 130.185551 130.685371 131.196298 131.719105 132.254638 125.611794 126.022725 126.438810 126.860209 127.287087 127.719616 128.157972 128.602338 129.052902 129.509859 129.973408 130.443755 130.921111 131.405691 131.897715 .80 .81 .82 .83 .84 .85 .86 .87 .88 .89 .90 .91 .92 .93 .94 .95 .96 .97 .98 .99 1.00 148.659473 148.855152 149.055575 149.261043 149.471887 149.688466 149.911171 150.140133 150.376718 150.620538 150.872452 151.133070 151.403056 151.683132 151.974082 152.276754 152.592058 152.920971 153.264530 153.623826 154.000000 132.803821 133.367658 133.947237 134.543730 135.158385 135.792525 136.447530 137.124814 137.825803 133.551893 132.397406 132,904991 133.420701 133.944766 134.477420 135.018894 135.569420 136.129227 136.698539 137.277577 105.680754 106.361880 107.054239 107.758335 103.474689 109.203833 109,946306 110.702648 111.473394 112.259067 113.060168 113.877167 114.710492 115.560521 116.427565 117.311866 118,213577 119.132764 120.069388 121.023308 121.994270 122,981911 123.985755 125.005212 126.039582 127.088055 128.149710 129.223511 130.308304 131.402802 105.161146 105.786723 106.418058 107.055202 107.698203 108.347101 109.001931 109.662720 110.329490 111.002251 111.681006 112.365750 113.056464 113.753121 114.455680 115.164089 115.878281 116.598175 117.323673 118.054663 118.791014 119.532575 120.279177 121.030629 121.786717 92,424922 93.444304 94.474988 95.516582 96.568646 97.630691 98.702188 99.782561 100.871195 101.967434 103.070582 10^.179904 105.294624 106.413925 107.536945 108.662779 109.790468 110.919004 112.047320 113.174286 114.298709 115.419325 116.534800 117.643731 118.744647 122.547202 123.311818 124.080275 124.852243 125.627382 119.836018 120.916270 121.983804 123.037025 124.0/4375 88.793847 89.582306 90.373611 91.167609 91.964141 92.763037 93.564123 94.367213 95.172114 95.978628 96.786544 97.595647 98.405714 99.216513 100.027805 100,839345 101.650881 102.462156 103.272903 104.082856 104.891738 105.699274 106.505182 107.309178 108.110Q80 108.910304 109.706865 110.500385 111.290586 112.077199 82,993176 84.121575 85.246273 86.366527 87.481582 88.590676 89.693043 90.787918 91.874543 92.952174 94.020089 95.077595 96.124039 97.158817 98.181383 99.191260 100.188044 101.171416 102.141141 103.097078 104.039174 104.967466 105.882075 106.783202 107.671117 108.546152 109.408690 110.259154 111.097996 111.925690 j 68.379344 69.203767 70.027165 70.849377 71.670244 72.489605 73.307304 74.123184 74.937092 75.748875 76.558386 77.365478 78.170010 78.971844 79.770846 80.566887 81.359843 82.149595 82.936029 83.719039 84.498522 85.274383 86.046535 86.814894 87.579385 88.339941 89.096498 89.849003 90.597407 91.341669 92.081754 92.817634 93.549286 9Л.276695 94.999850 66.370936 67.366506 68.351397 69.325515 70.288810 71.241276 72.182949 73.113904 74.034255 74.944146 75.843755 76.733284 77.612957 78.483017 79.343722 80.195338 81.038141 81.872408 82.698418 83.516447 84.326769 85.129649 85.925346 86.714109 87.496176 88.271775 89.041122 89.804423 90.561868 91.313638 92.059902 92.800816 93.536524 94.267162 94.992854 50.005726 50.770555 51.531953 52.289886 53.044323 53.795236 54.542601 55.286398 56.026610 56.763225 57.496233 58.225627 58.951403 59.673561 60.392103 61.107033 61.818360 62.526091 63.230240 63.930819 64.627843 65.321331 66.011300 66.697770 67.380763 68.060301 68.736407 69.409104 70.078419 70.744375 71.407000 72.066318 72.722356 73.375142 74.024701 49.773662 50.565983 51.352125 52.132269 52.906588 53.675249 54.438413 55.196232 55.948852 56.696411 57.439039 58.176863 58.910000 59.638559 60.362648 61.082366 61.797807 62.509058 63.216203 63.919322 64,618486 65.313767 66.005230 66.692938 67.376947 68.057315 68.734093 69.407330 70.077074 70.743369 71.406256 72.065777 72.721970 73.374870 74.024514 139.304411 140.084562 ПО.893380 141.731673 142.599987 143.498562 144.427323 145.385877 146.373530 147.389323 148.432076 149.500439 150.592948 151.708074 152.844268 154.000000 137.866553 138.465673 139.075130 139.695109 140.325779 140.967297 141.619800 142.283411 142.958232 143 644344 144.341809 145.050666 145.770^31 146.502598 147.245638 148.000000 132.505574 133.615013 134.729304 135.846375 136.963823 138.078862 139.188161 140.287771 141.372963 142.538101 143.476570 144.480832 145.442736 146.354182 147.208164 148.000000 126.405287 127.185536 127.967660 128.751148 129.535442 125.094377 126.095688 127.077142 128.037808 128,977031 112.859958 113.638610 114.412910 115.182625 115.947535 112.742715 113.549555 114,3^6685 115.134566 115.913642 130.319932 131.103956 131.886795 132.667671 133.445739 134.220095 134.989766 135.753715 136.510847 137.260007 138.000000 129.894462 130.790078 131.664181 132.517377 133.350546 116.707438 117.462148 118.211494 118.955331 119.693528 116.684331 117.447024 118.202081 118.949833 119.690573 134.164792 134.961391 135.741740 136.507303 137.259565 138.000000 120.425982 121.152609 121.873349 122.588165 123.297046 124.000000 120.424564 121.152031 121.873167 122.588130 123.297043 124.000000 95.718745 96.433382 97.143764 97.849901 98.551806 99.249495 99,942990 100.632312 101.317486 101.998540 102.675503 103.348403 1C4.017272 104.682141 105.343040 106.000000 95.713712 96.429841 97.141336 97.8482Й6 98.550768 99.248856 99.942615 100.632106 101.317381 101.998492 102.675484 103.348397 104.017271 104.632141 105.343040 106.000000 74.671060 75.314246 75.954286 76.591205 77.225029 74.670935 75.314164 75.954234 76.591173 77.225011 77.855786 78.483499 79.108195 79.729897 80.348631 80.964420 81.577287 82.187257 82.794350 83.398591 84.000000 77.855775 78.483494 79.108192 79.729896 80.348630 80.964419 81.577287 82.187257 82.794350 83.398591 84.000000 ПРИЛО КЕНИЕ I\ 503
JK-\ К' Jr .00 .01 .02 .03 .04 .05 .06 .07 .08 .09 .10 .11 .12 .13 .14 .15 .16 .17 .18 .19 .20 .21 .22 .23 .24 .25 .26 .27 .28 .29 .30 .31 .32 .33 .34 .35 .36 .37 .38 .39 .40 .41 .42 .43 .44 .45 .46 .47 .49 .49 .50 9.188833 8.369700 7.552474 6.737254 5.924137 5.113216 4.304582 3.498322 2.694521 1.893259 -1.094615 -0.298663 0.494526 1.284885 2.072349 2.856858 3.638355 4.416787 5.192103 5.964256 6.733204 7.498907 8.261329 9.020437 9.776201 10.528596 11.277598 12.023187 12.765347 13.504062 14.239322 14.971119 15.699447 16.424302 17.145684 17.863593 18.578035 19.289014 19.996538 20.700618 21Л01263 22.098488 22.792308 23.482737 24.169793 24.853496 25.533864 26.210919 26.88Д632 27.555175 28.222421 -11.839818 -10.850429 -9.870542 -8.900205 | -7.93^440 -6.988241 -6.046579 -5.114397 -4.191619 -3.278148 -2.373866 —1.478t>40 -0.592323 0.285244 1.154236 2.014831 2.867214 3.711579 4.548119 5.377032 6.198515 7.012765 7.819977 8.620343 9.414053 10.201291 10.982237 11.757066 12.525949 13.2u«049 14.046521 14.798526 15.545203 16.286692 17.023130 17.754645 18.481359 19.203389 19.920847 20.633840 21.342469 22.046831 22./47019 23.443119 24.135215 24.823387 25.507711 26*188259 26.865099 27.53Е29/ 28.207915 -28.869165 -28.154340 -27.44J216 -26.7357°2 r26.032061 -25.332017 -24.635650 -23.942947 -23.253896 -22.568481 -21.886685 -21.208488 -20.533870 -19.862811 -19.195286 -18.531271 -17.870743 -17.213673 -16.560037 -15.909805 -15.262950 -14.619442 -13.979252 -13.342351 -12.708708 -12.078292 -11.451072 -10.827018 -10.206099 -9.588283 -8.973540 -8.361837 -7.753144 -7.147431 -6.544665 -5.944817 -5.347856 -4.753751 -4.162473 -3.573991 -2.988277 -2.405301 -1.825035 -1.247449 -0.672515 -0.100206 0.469504 1.036646 1.601245 2.163326 2.722917 -29.209203 -28.463490 -27/23992 -26.990530 -26.262933 -25.541037 -24.824685 -24.113726 -23.408014 -22.707411 -22.011785 -21.321010 -20.634964 -19.953532 -19.276605 -18.604076 -17.935846 -17.271819 -16.611904 -15.956012 -15.304062 -14.655973 -14.011668 -13.371076 -12.734127 -12.100753 -11.470890 -10.844478 -10.221457 -9.601772 -8.985367 -8.372190 -7.762191 -7.155323 -6.551537 -5.950790 -5,353037 -4.758236 -4.166348 -3.577333 -2.99115? -2.407769 -1.827148 -1.249254 -0.674054 -0,101515 0.468395 1.035708 1.600454 2.1626'2 2.722360 -51.53441 -50.971238 -50/06589 -49.845152 -49.286884 -48.731744 -48.179692 -47.630687 -47.084690 -46.541662 -46.001563 -45.464356 -44.930003 -44.398467 -43.869712 *43.343702 -42.820403 -42.299779 -41.781796 -41.266421 -40.753621 -40.243365 -39.73=619 -39.230354 -33.727538 -51.562056 -=0.991654 -50.424761 -49.861312 -49 301241 -77.539946 -77.127054 -76.716430 -76 ’08041 -75.901852 -77.540834 -’7.12783" -76.717’11 -76.308^0 -75/023/1 -106.75/524 -106.5014°: -40o.252790 -10t.C32393 -1Cb.753284 -48.744488 -48.190993 -47.640699 -47.093550 -46.549495 -46.008481 -45.470459 -44.935381 -44.403201 -43.873875 -43.347358 -42.823610 -42.302588 -41.784254 -41.268569 -40.755496 -40.244999 -39.737041 -39.2315«0 -38.728611 -75 497832 -75.095950 -74.o96176 -74.298179 -73.902830 -73.509201 -73.117564 -72.727891 -72.340157 -71.954334 -71.570393 -71.188323 -70.808086 -70.429661 -70.053027 -69.678159 -69.305037 -68.933636 -68.563938 -68.195919 -'5.498285 -Ъ.09ь345 -74.6Sb5?3 -74.298778 -73.9Г3090 -73.509426 -73.117759 -72.728061 -72.340303 -71.954461 -71.570*07 -71.188417 -70.808167 -70.429731 -70.053087 -69.678211 -69.305080 -68.933674 -68.563970 -68.195946 -1«5.505445 -105 258856 "05.013501 -lr4.769-»o2 -10’.526421 I ?з^ьбз i‘ -101.0440 H I -113.804630 -10j>.5b6323 -103.3^9137 -103.09305* -102.8580c4 -102.62414^ -1°2.391297 -102.159493 -101.928726 -W1.69B931 -101.47024* -101.242509 -101.015757 -106.75754’ -10L.504510 -106.252804 -XC6.G024C5 -105.7^3294 -If 7.55j453 ! -’03.253864 -105.013507 -in\76^367 -P4 .2642o -Ю1 2r46o7 -22 V44075 I -1G3 804633 —103 56o326 -ГЗ 324139 | -1C\O93O57 i -50 Я5ЯЛ5 j 24150 1*... 191293 -102.1594°4 -101.928726 101.698481 -101.473246 101.242509 -101 'ГЛ757 -1’9.076386 -Г8.990616 -13^.905283 -/38.820382 -138.735905 -138.651846 -138.568200 -138.484961 *133.40zl23 -138.319681 -138.237628 -138.155960 -138.074o72 -137.993758 -137.913214 -137.633034 - 137.753214 -137.673750 -137.5a4636 -137.515868 -137.437442 -13/.359354 -137.281599 -137.204173 -137.127073 - 139.076386 -138.940616 -138.905284 -138.820382 -138.735905 -138.651846 -138.568201 -138.484961 -138.402123 -138.319681 -138.237628 -138.155960 -138.074672 -137.993753 -137.913214 -137.833034 -137.753214 -137.673750 -137.594636 -137.515868 -137.437442 -137.359354 -137,281599 -137.204173 -137.127073 -38.227142 -37.729136 -37.233492 -36.740180 -36.249173 -35.760444 -35.273966 -34.789712 -34.307656 -33.827774 -33.350040 -32.874430 -32.400920 -31.929486 -31.460105 -30.992754 -30.527412 -30.064055 -29.602663 -29.143214 -28.685688 -28.2300o4 -27/76323 -27.324444 -26.87440Я -26.426196 I -38.228072 -37.729940 -37.234186 -36.7^0779 -36.249689 -35.760887 -35.274346 -34.790037 -34.307935 -33.828012 -33.350243 -32.874602 -32.401066 -31.929609 -31.460209 -30.992042 -30.527485 -30.064116 -29.602714 -2®. 143257 -28.685724 -28,230094 -27.//6347 -27.324464 -26 874424 -26.426210 -67.829560 -67.464841 “-67Д01741 -66.740241 -66.380323 -66.021968 -65.665157 -65.309873 -64.956097 -64.603814 -64.253005 -63.903655 -63.555746 -63.209264 -67.82*583 -67.464860 -67.101750 -€6.740256 -бб.ЗЬОЗЗЬ -66.021978 -65.665165 -65.3C9880 -64.956103 -64.603819 -100 7°9®78 -100.565’61 -luO.341 9' -100Л1835' | -99 3«63fe* 9 1 -®9.6*528^ -9Л.4551ОЗ -9®.2358z8 -97.01/4”3 I -98.709915 190.789*’'/ -100.565161 ~-l"0.34l2c5 -130/18367 ‘ -®®.8®c367 -99 675’84 -99.4^109 ' -</.233828 ’90.017433 -98.797015 -137.050294 -1’6.973833 I -1'6.897685 . -14 t/1848 I -136ич6316 -136.671088 -1 6.59t>159 -136.521526 -136,447185 -136,373134 -64.253009 -98.58326’ -9J.58326? -63/03653 -63.555749 -63.209267 -62.864194 -98.3/ 746„ ~°ЗЛ52517 -97 938406 -97.725123 -90.367466 -98.152517 -97.938406 -97.725123 -62.520516 -62.178219 -61.837288 -61.497707 -61.159462 -60.822540 -6* 486926 I -60.152607 | -59.819569 -59.487800 -5°. 157287 -62.520518 -62.178221 -61.83728) I -61 497708 -61,159463 | -60.822640 ! -60.4 8 Л2 6 « -60.1=2607 ‘ -=9.81°= 3 ; -59.46/800 -59.15723/’ -«7/126*9 -97.301006 -Q7.0®0156 -96.880092 -96.670827 j -96.462333 I 96.25^67 ! —96, C 4 764 3 -°j.84)432 ' -°* 6’_A6G -97.512659 -97.301006 -97.090156 -96.830099 -%.67082 7 -96.4523*3 -96.2=460/ -96 0’7*43 - 95 84113.. -95.635УЬ -«5.431239 -136,299369 -136 225887 -136.152684 -136.079758 -136.00/106 -135.934724 -135,862611 -135.790762 -135.719175 -135.647343 -135.576778 ’5.505962 -1И.Ъ5397 -135.36*981 -Р5.29э011 -135.225186 -137.050294 -136.973833 -136.897685 -136.821848 -136.746316 -136.671088 -136.596159 -136 521526 -136,447185 -136.Э73134 -136.299369 -136.225887 -136.152684 -136.079758 -136.007106 -135.934724 -135.862611 -135.790762 -135.719175 -135.647848 -135.576778 -135.505962 -135.4’5397 -135,355081 135 295011 -135.225186 ПРИЛОЖЕНИЕ IV
ПРИЛОЖЕНИЕ IV 505 сч СО О CM gb» г*Я СО CU О* rM ело* г* о г* <МСГ Г** <Л сП ITI'MCDIH СМ * * ^0 ^0 mm mm m <1111 со Г* СМ я» <л оосмсоо сот г* со о* СМ <^С* СО Я? О г-1 О СМ Г* г-1 СМ О ЯГ г1ННСЧ<С *О СО СЯ <Л СО *-« СП m *О см о о* fro, см m От r-я со г* то г* ^(ЛМОО 0* СО СО Г** Г* >Оч0ъО>ОМО «лог* яг гн а* гм со т см о* т ел о • ••«• ••••• ••••• яг ЯГ СП СП СП СМСМСМ|-<«-Ч НОО о о т т т т т т т т т т т мч т т т I I I 1 1 I I < I I I I a I I см со •--« см т с*» т О* см г-* г*> %ог* г* со 00 г* г-н со т • • • • • 0*0*0^ СО 00 ТТТТ1 coots ео см 11117 яг т о см<у NCOHOM СП ГН сП or** гЧ(Л*ООЯ <г т со о* со т см с* %о • • • • • *<о %© %© т т 77777 00 01*4 0*с*> о ег г-* т о о g т >о *о go «—• см >о со о яг i-icomcM о in tX я я я я iTim
Па. УРОВНИ ЭНЕРГИИ ДЛЯ ЖЕСТКОГО АСИММЕТРИЧНОГО ВОЛЧКА (ДЛЯ J > 12) *) Исследования в области радиоспектроскопии от раничивались до сих пор главным образом вращательными спектрами молекул типа асиммет- ричного волчка Анализ подобного рода спектров требует вычислительной работы, которая занимает очень много времени. Однако мноите из необхо- димых вычислений могут быть проведены на элеыроппои счетной маши- не BESK. Эта машина была испытана при решении целою ряда задач и ее приюдность для этих целей полностью подтвердилась. Особенно большую экономию времени счетная машина дает при нахождении вра- щай тьных уровней энсртии, исходя из известных или предполагаемых ве личин вращательных посюянных Чтобы облегчить нахождение уровней энергии при исследовании на- блюдаемых спектров, счетная машина была использована для вычисления продолжения таблиц Кинга, Хайнера и Кросса (Journ. Chem. Ehys., 11, 27 (1943), 17, 826 (1949) вплоть до уровнен со значениями /=-40. Ниже фотографическим способом воспроизводится результат этих вычислении Сзруыура таблиц точно такая же, как и в цитированных работах, т е. каждая колонка соответствует параметру асимметрии х =—1,0, —0,9 и т д до 0 0 Для каждого значения J 2J i 1-уровнеи обозначены ин- дексами к 1А1 11], которые соответствуют уровням симметричного волчка / = — 1 И / ~1) Программа для вычисления уровней энергии па машине была состав- лена Г. Эрлинтом в Вычислительном машинном бюро При этом был ис- пользован метод непрерывных дробей, введенный Книгой. Всюду оыло примети но представление типа 1. Процесс вычисления дтя корпя обычно начинался с постоянной к ; однако иногда это приво цзяо к рас- ходимостям, и в этом случае машина изменяла программу вычислений и начинала с постоянной 4, г Точность, досгигкимая с помощью данных таблиц при использовании линеинои или квадратичной интерполяции, о Зыч- но недостаточна для целей радиоспектроскопии Однако полученные в^ гичипы вполне пригодны в качестве псхо цзых для тальпеиших вычислении вруч- ную или на машине BESK. Последний м^чод безусловно очень удобен, если необходимо, как это обычно и бывает, вычистить ряд уровней. Я очень признателен Вычислительному машинному бюро за нредо- сгавтениую возможность выполнить вычисления для настоящих таблиц, а также д pv Стигу Комету за его интерес к работе и полезные советы. Я хочу также выразить свою благодарность Г. Эрлингу за его умелую работу по программированию. Отделение физики Стокгольмского университета, Стокгольм, ян- варь 1955. 9 G Erlandsson, Extended energy level tables for the rigid asymmetric rotor, Arkiv. for Fysik, 10, 65 (1956).
ПРИЛОЖЕНИЕ iVa « 13 0.13 -182.00000 -176.62675 -174.05264 -172.14059 -170.54123 -169.13722 -167.87108 -166.70918 -165.62972 -164.61760 -163.66183 1.13 -180.000СО -176.45315 -174.03124 -172.13718 -170.54061 -169.13710 -167.87105 -166.70917 -165.62972 -164.61760 -163.66183 1.12 -180.00000 -168.01370 -159.73225 -153.78725 -148.95244 -144.75236 -140.98191 -137.53101 -134.33116 -131.33574 -128.51113 2.12 -174.00000 -165.88121 -159.21118 -153.66822 -148.92452 .144.74566 -140.98030 -137.53062 -134.33107 -131.33572 -128.51113 2.11 -174.00000 -162.19770 -149.61538 -138.98786 -130.43517 -123.26733 -116.96351 -111.25160 -105.98416 -101.07095 -96.45076 3.11 -164.00000 -154.94857 -145.92298 -137.54037 -129.95461 -123.11921 -116.91967 -111.23910 -105.98074 -101.070G7 -96.45054 з.ю -164.00000 -154.28945 -142.07023 -128.95839 -116.59016 -105.73889 -96.40933 -88.21348 -80.80521 -73.97192 -67.58808 4.Ю -150.00000 -141.31362 -132.01189 -122.48585 -113.12367 -104.18710 -95.80364 -87.99803 -80.73395 -73.94996 -67.58182 4.9 -150.00000 -141.27042 -131.35706 -119.75043 -106.81982 -93.60593 -81.01402 -69.60670 -59.49031 -50.43434 -42.15984 5.9 -132.00000 -123.88257 -115.21409 -106.02715 -96.45870 -86.72523 -77 .05949 -67.65782 -58.65379 -50.11378 -42.04875 5.8 -132.00000 -123.88113 -115.16588 -105.66009 -95.01995 -83.03646 -70.04085 -56.73316 -43.81238 -31.81930 -20.98868 6.8 -110.00000 -102.50714 -94.60672 -86.26611 -77.46776 -68.23437 -58.64784 -48.84666 -39.00167 •29.28432 -19.83904 6.7 -110.00000 -102.50711 -94.60472 -85.24134 -77.32005 -67.65892 -56.99471 -45.15424 -32.31884 -19.00188 -5.8154 6 7.7 —84 .00000 -77.20457 -70.10207 -62.66487 -54.86144 -46.65997 -38.03764 -28.99565 -19.57521 -9.86592 0.00000 7.6 -84.00000 -77.20457 -70.10202 -62.66386 -54.85280 -46.61387 -37.85622 -28.42643 -18.10039 -6.67519 5.81546 8.6 -54.00000 -47 .98814 -41.74037 -35.23609 -28 .45111 -21.35702 -13.92120 -6.10845 2.11386 10.76557 19.83904 8.5 -54.00000 -47.98814 -41.74037 -35.23606 -28.45078 -21.35475 -13.90967 -6.06211 2.26982 11.21873 20.98868 а.5 -20.00000 -14.36424 -9.54767 -4.03480 1.69238 7.65498 13.87801 20.39119 27.22974 34.43429 42.04875 -20.00000 -14.86424 -9.54767 -4 .03480 1.69238 7.65506 13.87848 20.39352 27.23940 34.46903 42.15984 10* $ <8.00000 22.16389 26.4 6243 30.90709 35.51108 40.28980 45.25139 50.44741 55.87384 61.57235 67.58182 1C.J ТЗ.ОО-'ЮО 22.16389 26.46243 30.90709 35.51108 40.28981 45.26140 50.44748 55.87422 61.57397 67.58808 11.3 60.00000 63.09440 66.28239 69.57189 72.97205 76.49345 80.14854 83.952 05 87.92168 92.07896 96.45054 lie 63.00000 63 09440 66.28239 69.57189 72.97205 76.49345 80.14854 83.95206 87.92169 92.а’900 96.45076 12.3 106,00000 107.92623 109.90773 111.94919 114.05598 116.23434 118.49159 120.83635 123.27899 125 83207 128.51113 12.1 Кб.00000 107.92623 109.90773 111.94919 114.05598 116.23434 118.49159 120.83635 123.27899 125,83207 128.51113 13.1 156.00000 156.65868 157.33566 158.03243 158.75093 159.49307 160.26130 161.05349 161.88805 162.7*413 163.66*83 П.о 156.00000 156.65868 157.33566 153.03248 158.75093 159.49307 160.26130 161.05849 161.88805 162.75413 163.66183 J- f4 о,ч 1,14 М3 2 ИЗ 2,12 3» 2 3,11 4,11 4, “О 5,10 5,9 6, J 6,8 7,8 7,7 3,7 3,6 Э 5 iO,> 10, д 11,4 11 , j> 12,3 12,2 13,2 МИ 14,1 \ Г) -208.00000 -2G8.00000 -202.00000 -202.00000 -192.00000 -192.00000 -178.00000 -173.00000 -160.00000 -150.000СЗ -158.00000 -13?. С 0000 -112,000^0 -112.00000 -82.00000 -82.00000 -4 .00000 -48.00000 -К. 00000 -10Z0000 32.000Ю 32.00000 78.00000 '3.00000 1?0.00000 КЗ.00090 132.00000 582.000UO -204.150’0 -204.02591 -194.50638 -{92.74710 -188.17345 -181.47756 -180.49959 -167.80136 -167.72457 -150.40055 -ЪО. 39754 -129.047’8 -129.04'»71 103.75890 -103.7>339 -74.55123 -74.55123 -А 1.43325 -41М326 4.4и93> -4.4С9’б 36.51804 36.51801 81.34751 81.34”51 Г"0.07813 130.07815 102.п09*° , 2.709’2 -201.4s309 -20i.,0059 -185.71'35 -185.36961 -174 06657 -17 i.16035 -165.95700 -116.88522 -<55.78011 -140,09177 -*39 f9^r2 -1l9.56x.38 -119.557^5 -%. 11’54 -95.1 Л 8 -6с .78853 -56.78353 -34 Л 033 3*»о О Р 1.3 7 ,3 *,~7 41.17р49 41,1’79/' э 84.79514 M.TW 132.^15 4 1г2.2155л 183.438.9 133.4’829 -199.36339 -<99.3о170 -179.41414 -179.34883 -162Л43ОГ -'M .31532 -150.98956 - *5,86205 -14 1.66364 -1’9.10370 -128.4'501 -109.50с 'О -«09.44641 -86.02302 -Об.С2‘-ОЗ •58.65*04 -г 8.6-33° 4 -27.>4001 - К 5 “,00* "JfT 3 7.36 f0 4ММЗ 45.О96.> 83 Л5137 88.351^7 ч34.«, s725 ' 3,. (S3"' 5 184.13856 -197.64535 -197.64509 —174.2*643 -1’4.2Я2’ -153 76358 -153Л05Ы -137.5 т: -13424*0’ -126 **543 -1 Г.8^359 11М'7’5 -98.9 3277 -98.53ь96 -76.4СО7О -’6.43^70 -''0.20471 -50.2G355 -20.137Зп -2 .К732 1 .576(7 13.5”677 50.^8”! ГЭ.98521 ь2. Г 597 52.02597 , С r0i 136.1 1! -.9о 04 К4.9< 20* -13<,13621 196.13616 -1&9.73913 -1Ь9.’М8 -'46.16*84 -146.09757 -*26.16040 -125,30570 -'11.51943 -1O6.bO726 -.00.57176 -37.77757 -86.50620 -66.37936 -56.24959 -11.312*3 -4*.’0411 -12.47289 -12.4"257 t0.04''55 20.0*056 го.15587 *6.15’87 95.83’27 45.33027 1’9.01757 КМ 37 57 V* ,760’6 185.16096 -194.77487 -194.77486 -165.68650 -165.58592 -139.42Я46 -139.41091 -116.40566 -116.12344 -97.87450 -95.61436 -85.20100 -76.37034 -73.04178 -55.’8257 -55.29160 -31.96466 -31.92483 -4.42175 -4.41969 26.77891 26.77898 61.535’4 61.53374 99.77756 99.77756 141.47070 141.47070 1Сб.5В?90 186.5оГ90 -193.52536 -193.52536 -151.974ь0 -161.97448 -133.29790 -133.29353 -107.74142 -107.65507 -86.034*4 -85.12103 -70.17667 —з4.0981О -58.27542 -44.72455 -43,28190 -22.12455 -21.96979 4.02713 4.03724 33.82312 33.82355 67.13965 67.13966 1 )3.?8356 103.88356 143.99769 143.°9^69 187.44592 187.4*592 -192.36434 -192.36434 -158.53122 -158.53120 -127.63277 -127.63173 -99.83587 -99.81112 -75.57164 -75.22412 -56.27538 -53.59894 42.87343 -33.33072 -29.94939 -11.77548 -11.27668 12.92019 12.96107 *1.21089 41.21302 73.00111 73.00118 10Р.16715 108.16715 146.62961 146.62961 188.^3869 188.3^869 -191.27659 -191.27559 -155.30678 -155.30677 -122.34271 -122.34248 -92.50425 -92.49769 -66.04701 -65.93355 -43.81843 •42.66510 -27.66402 -21.78478 -15.34913 -О.94033 0.41049 22.30472 22.44659 48.98786 48.99636 79.15171 79.15203 112.65130 112.65131 149.37996 149.37996 139.27 0 67 189,270$" -190.24’33 -190.2^7’3 -152.2CV’ -152.26*37 -117.36*50 -117.16445 85 64? 5 -85.6:>31<? -57.24138 -57.20330 32.6“* 884 -32.2 Г» 55 -13.37474 -10.2.. с9о 0.ОС ООО 10.295% Ъ.’г474 '2.21795 32.G Г34 57.20 4) СЛ 2’198 6? <3312 “35.63 75 117.36-'“ 5 117.36450 152.26557 <52.26537 190.247^3 590.24733
508 ПРИЛОЖЕНИЕ IVa — 4? — i 0.15 1,15 ’,14 2,14 5,10 6,10 Q,9 7,8 8,8 9.7 9,? 9.6 10 » < О, j 1*,5 11,4 12,1 ’2,3 и г 13,2 и,2 U.1 15.1 15,0 -540.00000 -238.00000 -238.00000 -232.00000 -*72.00000 -*.22.00000 -22?.00000 -208.00000 -509.00000 -1 SO. 00000 -190.00000 -<6t.ooooo -168.00000 "142. ХЮи -142.00000 -112.00003 -112.50000 -78.СО ХЮ -78. 000 00 ДО .ООО X -чО 0*3000 2.00CCU 2.00000 .00000 48.00000 98.00000 90.00000 152.00000 152.00000 21Э.000С0 210.00000 -233.68124 -253.59268 -222.994<2 -221.57126 -216.02069 -205.91152 -208.51605 -196.1697С -l9b.O39z5 -<78.80157 -178.79540 -157.47615 -157.47599 -152.20412 -’32.20412 -1 Л.00724 -103.00724 -6f.89559 -69.896^9 -32.«7789 -32.27789 8.04569 S.C-i-pcO 52.8^426 52.87226 101.60063 101.600о5 151.23OC3 154.23003 210.75996 210.7599b -230.77579 -230.7685b -213.72356 -213.50426 -200.49761 -198.30413 -1*1.54181 -183.54222 -181.78441 -166.71161 -156.5193* -140.26788 -146.05656 -121.88806 -121.88764 -43,6074’ -91.607»о -61 46959 Д1.46959 -2-э 4%32 -2*».49832 Н.295С9 14.29309 *7.89680 57.83680 105.30795 105.30735 156.52337 156.52337 211.54091 211.54091 -228.58688 -228.58605 -207.05701 -207.02182 -<88.59073 -188.01903 -174.37861 -171.00778 -15V 98672 -153.93608 -1К<..61360 -134.33942 -134.20500 IV. ^го -11О.*9Ь<4 -В3,’’65'’3 -83, 7b3*z -₽2,6c0t>5 -52.6*065 -17.83916 -Г .8^916 20.75937 2 . 593" 63.0t>656 б'•.08656 10 ’.13101 109.13101 158.88535 158.88^’5 212.34453 212,34463 -226.74977 -226.74966 -201.54699 -201.54OS9 -179.15900 -179.02503 -160.61754 -159.18*736 -147.5636b -<40.91435 -<56.59088 -121.*? >372 -121.00323 - 99.*019s -^Э.43б" -> .43199 -75.42830 ДЗ.52631 -*”.52617 -9.87461 -9.9*461 27.46444 27.46441 68.456V 68.45642 113.03019 113.08019 161.32215 161.32215 213.1731» 213.17316 -225.13537 -225.13535 -196.72895 -196.7278b -171.09791 -171.0675u -148.76465 -148.32160 )29 -128.1227' -119.16293 -193.67811 -<06.16917 -«7.3ь576 S'.03591 tP.56272 -62. ’58 -53.93676 -33.93549 -1.57433 -1 57429 34.43150 34.43150 74,023'к '’402572 117.16758 117.16?r8 163.84090 165.84090 214.0288b 2U. 02886 -223.67377 -223.67877 -192.39283 -192.39262 -163.90979 -<63.90295 -130.52461 -138 3995b -117.10369 -115.90518 -<01.75220 -95.45466 -89.595*0 -*4,6"”5 -< 5 < *0П -'V 9ьЭ * \ 98842 -*.3.874*9 -2’ .86713 « f < «у— G О I *•/98» 4 *» I »68/Q 41.t 7b4 79.8CS73 79.808'’’8 12 «Л 731 121.40731 16u.449% 1t0.44936 0V-.9'4r 0 <. <4.91450 -222.34164 -222.3*164 -188.41935 -<88.41931 -157.35302 -157.351*” -129.’3513 -129.30205 -104.86390 -io* 432г -85.54790 -€2.40766 -72.0199b -61/0263 f8.563V - » 'МД'- -58.593 >< -V ,,ci753 -< К ,18г09 ta.15.71> 49,°6b< 4 49.26651 85.S3V5 85.83 76 125 f* ot? U5.81612 169.15922 169.15*22 215.83536 ” <5.833"'6 -221.09903 -221.09%3 -<84/3213 -154.732’3 -151.28681 -151.28550 -V-j.9007» -1г0.89270 -95.86345 -93.72914 -71.<111* -L9.QC78i -5*+.ц5244 -48.17207 Д< .68902 -26 '2102 -2o.C5<b5 -7.ГС26 -W;1 23 ’”'345 - .74f3o 'к/ o? 5, W 9°.13’ .,9 °2.1337 0 0.41408 1Ь.41408 171.980*2 V*.980r2 21b.78°3? 216.78*/ -2*9.93365 -2l9.9’3->3 -131.^^846 -18’.2704b -145.блЭ’8 145.6 О'л -113.O558Z -113.05393 -05./б*"? -оз "3* e />. ?V?> I S’ ~/.П> I*- .ЭЗ’о1 -23.093,5 -13.35697 -10.02641 9 65444 1O.<392< / .82Ik • •• e }<?> f -j >5.5476 65.53397 ''8.7 Э^Ъ .'’3815 <3422r6i V9 22561 174 .929-3 174.928 ’ РГ/.'Т < 217 p-’M -218.93287 -213.83287 -178.0/00° <'»в.3.0С -* 40,2*092 -14 .21 91 -1J5.j933v -<05.6928" -71.38634 -7 < . 31 G G4„J3 6.4936 - > 4l j C2.O35 «•b,r ** 431 OQvX ’ j49 ir> </., <9 45/ ”521 46.64203 7 .57670 4 <f м S'- <05 6933 -tO 28uj^ V8.0200е <78 l.CJ' ь < 1 p— <3 ‘ a* • 2 P.332 a l6 0.16 ’.16 ’ .15 2.15 2.14 3.14 3. 3 4.13 4.12 5.12 5.11 6.11 6.10 7.10 7.9 8.9 8.8 0.8 9.7 ’0.7 10.6 11.6 11.5 12.5 12.4 13.4 13.3 ’4.3 14.2 15.2 15.1 1э.1 lb.0 ^72 OGCOO -2/0.00000 -270.0000 -264.00000 264.00000 -2«4.00000 -254.00000 -240.00000 -240,00000 -222.00000 -222.00000 -200.00000 -200.00000 -1/4.00000 -174.00000 -144.00000 -144.00000 -110.00000 110.00000 -72 OOuOO -”2.00000 00.00000 -30.00000 16.0000J 16.00000 66.00000 6b. 00000 120.00000 120.00000 178.00000 178.00000 240.00000 240.00000 -265.21746 -265.15502 -253.48798 -252.35974 -245.75583 -2 4 0.25584 -238.33419 226.41858 -226.20539 209.06291 -209.07161 -187.79058 -187.79022 -16^.53903 -162.53902 -133.35525 -133.35525 -100.25348 -100.25348 -63.24109 -63.24109 -22.32216 -22.32216 22.50088 22.50088 71.22652 71.22652 123.85376 123.85376 180.38194 180.38194 240.81060 240.81060 -262.13992 -262.13577 -243.75110 -243.6228*7 -228.95^88 -22/.35058 -218.8783л -211.99844 -209.35296 -195.07276 -194.72024 -174.71704 -174.69262 -150.41928 -150.41821 -122.19330 -122.19327 -90.09229 -90.09229 -54.14709 -54.14”09 -14.37483 -14.37483 29.21439 29.21439 7b.61430 76.61450 127.82002 V*’.82 082 182.83120 182.83120 241.64354 241.64354 -25« .81081 -259.81041 -236.70*81 -236.69114 -216.51600 16.17556 -2OO.7V23 -197.96487 -189.81108 -180.35126 -178.10520 -1oO.75932 -160.47838 -13/.57888 -137.55889 -110.46586 -110.46493 -79.47947 -79.47944 Д4.68890 Д 4.68890 -6.13492 -b.13492 36.158o2 36.15852 82.17702 82.17702 131.91077 131.91C77 185.35347 185.35347 242.50071 242.50071 -57.85438 -257.8503 -230.85145 -230.848ь7 -206.59692 -206.52923 -135.84894 -18е'. 00923 -170 J”127 -165.58555 -1^9.02800 -146.ОУ745 -144.613*8 -123.97010 -123.81131 -98.11564 -98.10496 -68.3 / 091 -68.3704? -34.83242 -34.83240 2.42437 2.42437 43.35448 43.35448 87.93045 87.93045 136.13465 135.13465 187.95531 187.95531 243.38428 243.38423 -256.13465 -256 <3*»b4 -22b. /2073 -225.72029 -198.04923 -Ъ8.03588 -ГЗ. 59180 -17^.28256 -153.52251 -<51.36955 -139.(8094 -131.00486 -126.57261 -<09.61>b< -108.85862 -Ъ. 06350 -85.0<240 -''б.71393 -56.70958 -2* .53715 24.5’596 11.33448 11.33449 50.82632 50.82632 93.89289 93.89289 140.50527 140.50527 190.64430 190.64430 244.29676 244 . 29 676 -254.58277 -2R4.58277 -221.10036 -221.10028 -190.40763 -190.39803 -162.7V51 -16t.6612 2 -138.678’2 -133.037*^6 -120.11616 -116.03264 -106.85392 -94.68168 -92.19540 -/1.33285 -7 1.0027 9 -44.4479В -44.42149 -13.75460 -13.75317 20.63272 20.63277 58.60284 58.60284 100.08582 100.08582 145.03763 145.03763 193.42933 193.42933 245.24112 245.24112 -253.<5798 -253.15',*8 -215.85496 -216.8c>95 -V< .41367 -163.413 8 -152.9 b*'39 -152.9jZ<2 -1Ъ 8b Г2 -125.67544 -103.216*» < -101.5^0 -86.90111 -79.460*6 -”3.58'56 -56.89399 -55 "3612 -31.51196 -31.38959 -2.4 2 678 -2.4 <843 30.36388 30.36427 66. 1823 66.71824 106.53473 106.53473 149.74949 149.74949 196.32092 196.32092 246.2*5082 246.22082 -251.8337*? -251.833"1 -212.9’3l9 -212.933^9 -170.94456 -’70.94 47 -14’.98518 143.98251 -114.2be?3 -114 22006 -80.57712 -87.8058 J -68.06026 -64.31987 -53.68052 -41.90744 -38.76096 -17.86612 -17.41X2 9.51349 9.55273 40.58238 40.584 64 75.21379 75.21388 113.27025 113.27026 154.b62 12 154.65212 199.33164 1*9.33164 247.24004 247.24004 -250.5917? -25O.C91/? -209.25064 -209.°b0o4 -170.39634 -170.89632 -135.51904 -135.61850 -103.56609 -103.55415 -/5.05584 -74.883*5 -51.12302 Д9.58929 -33.71556 -26.62856 -19.96012 -3.r2954 -2.1308° 22.136’/ 22.29133 51.35449 51.36543 84.14020 84.14072 V2Q,.}2<r’j 120.32976 159.80141 159.80141 202.47 678 202.47678 248.30383 248.-03b3 49.41844 -24Я. 41844 -205.77е 20 -2Ob.77520 -165.19 36 165.19935 127.75*69 -127Л5959 -93.r 6318 93.56054 -62.80j>3l ->2.7 5 925 -36.02146 -35.49486 -14.88358 -11.37915 0.00000 11.3791е 14.883->8 35.4948( 56.0214 62.7592е 62.8053 93.r505* 93 .e 63 IL •27.7595е 127.75°6° 165.19935 165.19936 205.77520 2 5.77520 249.4184a 249,41844
ПРИЛОЖЕНИЕ Па J t* 0 17 17 зоб ооооо -298 75784 -2 95 5 0497 -293 035G2 -290 95q13 -289 13403 -2 87 4 8 684 85 974 3 284 56855 -283 24*184 -28 7 504 ООО О) -298 71415 -295 50259 293 03482 -290 95911 -289 13402 -287 48684 -285 97438 284 *6855 -283 24984 -/82 1 1Г >04 ос ооо -285 99690 -275 81694 «й. 66 36880 -262 15838 -256 71383 -251 80878 247 31124 -243 3 76 -2’9 22322 -/35 2 16 -293 0X00 11825 -275 73110 -2^8 3590} 262 15712 256 71366 -251 80876 -247 311’3 243 1’576 -2’9 2 3 2 -235 2 15 -<.98 га оо -27” 39’08 -259 95 «246 0’5 -236 06095 -227 01198 -218 89751 211 47817 04 60504 188 17654 192 3 15 283 'Х/000 -272 51656 -2 8 32657 «246 30288 -236 02 49 -227 00626 -218 89653 2 1 7801 ’04 60501 98 1 653 192 3 14 ооооо -269 «434 -248 С2893 «228 67057 -213 2254 -200 32369 188 91471 178 61399 169 08131 160 19018 151 4 14 СООиО —*8 54832 2 27240 7744 1 -12 7 43г -200 21906 88 92270 178 6 95 169 08047 160 19005 15 4 1 j ^74 ооооо -ч.с8 1 ’9 -2 8 4889’ -216 25123 195 34000 177 55547 16/ 39074 148 97426 136 73572 1 5 38772 114 5 3 -2^6 ооооо -241 24310 -225 17741 208 444’8 19 97450 176 45603 162 08806 148 89899 136 7 847 125 38409 1 4 -256 0X00 -24 1 2’ 59 -2’4 56322 «204 8895? 182 73378 160 63911 140 64393 123 28131 107 94603 93 99458 -31 0 2 -234 ооооо -219 98Q26 -204 90394 188 76565 171 88723 154 84767 138 24 72 122 47753 107 71408 93 93496 о 11 «234 OOOOv -219 98852 -204 8Г4ЭС| 188 21514 169 26715 147 78308 125 21255 103 49508 -83 92581 66 62910 -51 7 11 «2С8 ооооо 194 76231 180 70205 165 4363 144 85582 133 15595 115 9 192 98 77037 -82 00358 65 98609 50 7 10 -2ОВ 00 00 194 76229 180 69953 165 697°" 149 50087 131 56915 111 32588 89 170^5 66 57443 -45 11978 8 0 173 ооооо 165 59427 15’ 54185 138 ”8035 124 23764 108 85265 92 62980 75 70963 58 39459 -41 08908 —г 4 8 9 178 ооооо 165 594 7 152 54175 138 77781 124 20918 108 66919 91 82162 73 11597 52 22553 -29 80393 7 9 9 144 0000 132 503 18 1’0 48523 107 89874 94 6863’ -80 77989 66 10676 50 61330 34 31386 17 34 87 0 9 8 44 ооооо 132 50318 120 48523 107 89864 94 68477 -80 7Г641 66 02705 50 25970 33 08172 13 96/50 7 10 3 106 ооооо 95 49836 -84 57139 73 18172 61 28508 48 82845 35 74808 -21 96946 7 4 1449 7 974 3 24 10 7 106 ооооо 95 49336 -84 57139 73 18171 61 28502 48 82776 35 74283 -21 93963 7 27924 8 48158 25 11 7 64 ооооо 54 58501 -44 82214 34 68139 -24 12773 13 11979 1 60816 10 46695 23 17792 36 61024 50 11 6 64 X юо 54 58501 -44 82214 34 68139 -24 12773 13 11977 1 60791 10 46868 23 18767 36 65597 51 12 6 13 ооооо 9 76619 1 25032 7 57171 16 72782 26 25067 36 17889 4 6 55878 57 44660 68 91163 8 12 5 18 ооооо 9 766 19 1 25032 7 57171 16 72782 26 25067 36 17890 46 55885 57 4 4709 68 91442 81 U 5 ооооо 38 95617 46 13610 53 55882 61 24628 69 22402 77 5 212 86 1763 95 229* 9 104 73535 114 1 4 *2 ооооо 38 95617 46 13610 53 55882 61 24628 69 2 2402 77 52212 86 17633 95 2’981 104 73547 114 14 4 86 ооооо 91 58081 97 33194 юз 26783 109 40510 115 76307 122 36439 129 23590 136 40986 143 92555 151 14 86 ооооо 91 58081 97 33194 юз 26783 109 40510 115 7 6307 122 3 64 39 129 23590 136 40986 143 92556 151 15 144 ооооо 148 10690 1 2 33373 156 69063 161 18929 165 84326 170 66840 175 68349 180 91103 186 37838 192 15 2 144 ооооо 148 10690 152 3 3 373 156 69063 1о1 18929 165 84326 17 0 66840 175 68349 180 91 05 186 37838 192 16 2 206 ооооо 208 53385 211 13904 213 82161 216 58850 219 44776 22? 40879 225 48274 228 68294 232 02557 235 16 1 206 ооооо 208 53385 211 13904 213 82161 216 58850 2 9 44776 22 40879 225 402 4 228 68 294 232 02557 235 17 1 272 ооох 272 S6 24 273 74617 274 65679 275 59540 276 564 68 277 56774 278 60829 279 69074 280 8 045 282 17 0 27 ооооо 272 86124 273 74617 274 65679 275.59540 276 56468 277 56774 278 60829 279 69074 280 82045 232 00404 00*04 062 53062 1193* 1 934 83174 83172 5959 75889 05337 3966 03356 85544 77050 18739 26370 ООООО 26370 18739 77 050 85544 03956 03966 05337 75889 75959 8317 83174 11934 11934 53062 53 62 00404 00404 J 8 О 18 1 18 1 17 2 17 15 6 3 15 4 15 4 14 5 14 5 13 6 13 •о 12 7 12 7 11 8 11 3 10 9 Ю 9 9 10 9 10 8 1 8 11 7 12 7 12 5 13 б 13 5 14 5 14 4 15 4 15 3 15 3 16 2 17 2 17.1 18.1 18.0 342 ООООО 340 00000 540 00000 334 00000 334 00000 324 ОиООО 324 00000 310 00000 310 00900 -292 00000 -2 9 2 000 00 .27 0 00000 70 00000 -244 00000 -244 00000 -214 0000 0 -214 00000 18 0 0 0000 180 О Ю О 142 00000 142 00000 100 00000 100 00000 54 00000 54 00000 4 00000 4 00000 50 OjOOO 50 00000 108 00000 108 00000 170 00000 170 00000 236 00000 236 00000 306 00000 306 ооооо 334 30136 334 27096 32 0 525 27 319 85201 3 1 0 9 64 15 306 70025 303 38182 -292 56034 -292 04831 -275 2 993 -275 24409 -2*4 07032 -254 06885 -228 87257 -228 87253 199 72326 199 72326 166 64485 1ьб 64485 129 64903 129 64903 88 74230 8В 74230 43 92850 43 92850 4 78997 4 78997 57 41153 57 41153 113 93514 113 93514 174 36006 174 36006 238 68576 238 68576 306 91188 306 91188 330 87060 330 S6925 309 88557 309 83294 -292 027 6 -291 24892 -279 05755 274 38487 269 21672 -257 03132 -256 01201 236 8233 3 -23 6 7 2 649 -212 73055 -212 72491 184 64 8 5 6 184 64834 152 64496 152 64*95 116 76845 116 76845 77 04657 77 04657 33 49543 33 495*3 13 87496 13 87496 65 05812 65 05812 120 04970 120 04970 178 84668 178 84 668 241 44690 241 44690 307 84880 307 84880 328 25942 328 25932 302 03174 302 02668 -278 52552 -278 41357 -258 71185 -257 47417 -244 43630 -238 25418 232 98482 218 36516 -217 35123 195 48699 195 ’8594 168 69642 168 68997 137 94006 137 93977 103 31101 103 31100 64 87469 64 8”4 69 -22 66 9 7 5 22 66975 23 28013 23 28013 7 2 9 5 974 72 95974 126 35890 126 35890 183 47058 183 47058 244 28977 244 28977 308 81287 308 81287 326 06399 326 06398 -295 4 6697 -295 4 6641 267 54104 -267 52482 42 7Ю58 -242 45Г61 222 32*22 -220 150V -207 90316 199 25234 194 914 65 177 15936 176 42209 151 78031 151 70997 122 4564 122 45197 -89 2 2 003 -89 21983 >2 18181 52 18181 11 41532 11 41532 33 03459 33 03459 81 13941 81 13941 132 88024 132 88024 188 24408 188 24408 247 22173 247 22173 309 80652 309 80652 324 13348 324 13348 -2 8 9 7 07 92 -289 7 785 57 98197 -57 97956 -229 19695 -229 14846 -203 97780 -203 39359 184 14300 180 30806 17 0 0 0832 158 02731 155 01939 133 85702 133 42215 106 10913 106 07092 74 42695 74 42463 38 91455 38 91445 О 31034 О 31035 43 17231 43 17231 89 62391 89 62391 139 634 05 139 63405 193 18148 193 18148 250 25126 250 25126 ЗЮ 83259 ЗЮ 83259 322 39096 322 39096 284 51791 -284 51790 -249 39855 -249 39820 -217 19864 -217 18979 188 24 53 188 10590 163 50635 162 212 2 145 08550 138 63994 130 93087 115 02667 113 24 625 -88 82235 -88 60455 58 84994 58 83265 -25 00851 -25 00754 12 55781 12 55784 5’ 73339 53 73339 98 44472 98 44472 14 6 644 15 14 6 64415 198 29952 198 29952 253 38832 253 38832 311 «9437 311 89437 320 79083 320 79083 -279 75804 279 75804 241 54552 241 54547 206 276 4 206 27489 174 15505 174 12г” 145 65973 145 29855 122 29535 119 61583 105 6020 6 95 60979 90 54990 70 58577 69 67407 -42 39982 -4 2 3 0477 10 38562 10 37890 25 38810 25 38844 64 76578 64 76579 107 63922 107 63922 153 93878 153 °3878 203 61800 203 61800 256 64467 25 644 67 312 99577 312 99577 319 ^0337 31 30337 275 ’3824 2 5 33824 234 2 6764 234 26763 196 18 68 196 18542 161 23673 161 2308J 129 69002 129 60111 102 30785 101 42242 -81 12708 7 6 09 980 -65 72197 51 53606 48 65617 -25 00582 -24 59512 5 04 660 5 08330 38 87 83 38 87811 76 32758 76 32768 117 25248 117 25248 161 55183 161 55183 209 16064 209 16064 260 03438 260 03438 314 14145 314 14145 3 17 907 9 9 317 90799 -271 1961 -71 9611 -227 4^835 -227 45835 186 76716 186 76712 149 22953 149 2284 6 115 02072 115 00105 -84 52821 -84 281 7 58 98475 57 00800 40 38742 32 00053 -25 17373 6 67329 5 24 674 2 1 387 09 21 55228 53 112 62 53 12527 SB 4904 1 88 49109 12? 33958 127 33960 169 52456 169 52456 214 95628 ’14 95628 2 63 574 5 263 57455 315 337 08 315 33708 316 316 -267 2b7 221 22 1 177 177 37 137 101 01 68 68 39 8 16 12 О 12 16 38 39 63 68 101 101 137 137 1’7 177 2 1 22 267 267 316 316 58966 58966 28 628 286 8 04055 O4Q55 9 P1i 9 в10 96933 9ь 15 34780 34’90 26317 20826 33666 71134 37013 44200 ООООО 44200 37013 71134 33666 20826 26817 34390 34780 96915 96933 90810 90811 04055 04 055 286’8 28628 58966 58966 *
510 ПРИЛОЖЕНИЕ I\a 0.19 -380.00000 -371.84718 -368.2 3 662 -365.48395 -363.16893 -361.13300 -359.29514 -357.60731 -356.03823 -354.56616 -353.17530 1.19 -378.00000 -371.82616 -368.23586 -365.48391 -363.16893 -361.13*09 -359.29514 -357.60731 -356.03823 -354.566’6 -353.17530 1.18 -378.00000 -357.07426 -345.96299 -337.69726 -330.77674 -324.70277 -319.22759 -314.20528 -309.54 1 06 -305.16926 -301.04214 2.18 -372.OJOOO -35 6.5657 0 -345.93106 -3 37.694 67 -330.77650 -324.70274 -519.22759 -314.20528 -309.54 106 -305.16926 -301.04214 2.17 -372.00000 -346.47779 -326.65428 -312.57822 -301.03132 -290.95689 -281.90270 -273.61510 -265.93192 -258.74 145 -251.96275 3.17 -3 62.00000 -342.81385 -326.13192 -312.51586 -301.02358 -290.95589 -281.90257 -273.61508 -265.93192 -258.74 145 -251.96275 3.16 -362.00000 -338.62638 -312.03041 -290.87435 -274.26927 -260.10140 -247.46755 -235.94779 -225.29617 -215.34865 -205.98786 4.16 -348.00000 -328.45691 -308.35790 -290.09667 -274.13518 -260.07946 -247.46407 -235.94726 -225.29610 -215.34864 -205.98786 4.15 -348.00)00 -327.7004 6 -301.57840 -274.50101 -251.50283 -232.59083 •216.17753 -201.37533 -187.75947 -175.08530 -163.18888 5.15 -330.00000 -311.19162 -290.644 15 -269.82169 -25С. 17499 -232.29401 -216.11803 -201.36425 -187.75755 -175.08499 -163.18883 5.14 -ззо.ооооо -311.13107 -289.03051 -262.45869 -234 .757 70 -209.84384 -188.69454 -170.23674 -153.53080 -138.09626 -123.67112 6.14 -308.00000 -290.03176 -270.47122 -249.57321 -228.22505 -207.48818 -188.04360 -170.08292 -153.49822 -138.09003 -123.67006 6.13 -306.00000 -290.02895 -270.29142 -247.81677 -221.59661 -193.54617 -166.92401 -143.54231 -123.09721 -104.65007 -87.60605 7.13 -282.00000 -264.86832 -246.49866 -226.80074 -205.89435 -184.30452 -162.82643 -142.16852 -122.72130 -104.56119 -87.58761 7.12 -282.00000 -264.86823 -2 4 6.4 8 669 -226.59270 -204.47023 -179.13962 -151.29856 -123.48088 -97.97794 -75.49296 -55.36381 8.12 -252.00000 -235.74 109 -218.50867 -200.20275 -180.72818 -160.09876 -138.58801 -116.75480 -95.26141 -74.63459 -55.13935 8.11 -252.000и0 -235.741J9 -218.50813 -200.18738 -180.56586 -159.14941 -135.07576 -108.12426 -79.88167 -52.67139 -28.10524 9.11 -218.00000 -202.67762 -186.56774 -169.59439 -151.66410 -132.67691 -112.57837 -91.4 6541 -69.67816 -47.76291 -26.5O189J 9.Ю -218.00000 2 02.67762 -186.56772 -169.59360 -151.65202 -132 .57707 -112.03576 -89.37325 -63.904 18 -36.13428 -7.9^329 10.10 -180.00000 -165.69239 -150.73533 -135.06970 -118.62362 -101.30946 -83.02612 -63.68151 -43.25632 -21.90212 0 00000 10.9 -180.00000 -165.69239 -150.73533 -135.06967 -118.62298 -101.30232 -82.9744 3 -63.40888 -42.15395 -18.48021 7.97329 11.9 -138.00000 -124.79345 -111.04571 -96.70911 -81.72708 -66.03149 -49.53953 -32.15171 -13.75848 5.72834 25.30189 11.8 -138.00000 -124.79345 -111.04571 -96.70911 -81.72705 -66.03112 -49.53608 -32.12842 -13.63599 6.24972 28.10524 12.8 -92.00000 -79.98556 -67.51894 -54.56104 -41.06610 -26.97996 -12.23758 3.24013 19.55008 36.80828 55.13935 12.7 -92.00000 -79.98556 -67.51894 -54.56104 -41.06о10 -26.97994 -12.23741 3.24155 1ч.55938 36.85806 55.36381 13.7 -42.00000 -31.27167 -20.16742 -8.65505 3.30279 15.74990 28.73824 42.33028 56.60230 71.64882 87.58761 13.6 -42.00300 -31.27167 -20.167 4 2 -8.65505 3.30279 15.74990 28.73825 42.33034 56.60281 71.65214 87.60605 14.6 12.00000 21.34 626 31.00082 40.98992 51.34388 62.09808 73.29420 84.98193 97 .22141 110.08657 «З-б^ООб 14.5 12.00000 21.3 4 62 6 31.00082 40.98992 51.34388 62.09808 73.29420 84.98194 97.22143 110.08673 123.67112 15.5 70.00000 77 . 86695 85.98039 94.36123 103.03360 Р2.02552 121.36990 131.10584 141.28035 151.95087 163.18883 15.4 70.00000 77.86695 85.98039 94.36123 103.03360 112.U2552 121.36990 131.10584 14 1.28035 151.95088 163.18888 16.4 132.00000 138.28948 144.7 6755 151.45018 *58.355'7f 165.50566 172.92486 180.64302 188.69568 197. 12610 205.98786 16.3 132.00000 138.28948 144.76755 151.45018 158.35977 165.50566 172.92466 180.64 302 188.69568 197. 12610 205.98786 17.3 198.00000 202.61321 207.35965 С 12.25058 217.29899 222.51990 227.93093 233.55291 239.41081 245.53494 251.96275 17.2 198.00000 202.61321 207.359 6? 212.25058 217.29899 222.51990 227.93093 233.55291 239.41081 24553 4 94 251.96275 18.2 268.00000 270.83768 273.75475 276.75795 279.85498 283.05481 286.36791 289.80668 293.38593 297.12368 301.04214 8.1 268.00000 270.83768 273.75475 276.75795 279.85498 283.05481 286.36791 289.80668 293.38593 297.12368 301.04214 19.1 342.00000 342.96252 343.95142 344.96895 346.01765 547.10051 348.22101 349.58325 350.59217 351.85373 353.17530 19-0 342.00000 342.96252 343.95142 344.96895 346.01765 347.10051 348.22101 349.38325 350.5921? 351.85373 353.17530 «= го 0.20 1.20 1.19 2.19 2.18 3.18 3.17 4.17 4.16 5.16 5.15 6.15 6.14 7.14 7.13 8.13 8.12 9.12 9.11 10.11 10.10 11.1С -дго.ооооо •А 18.00000 -418.00000 -412.00000 -412.00000 -402.00000 лог .ооооо -388400000 -388.00000 -370.00000 -370.00000 -348.00000 -348.00000 -322.00000 -322.00000 -292.00000 -292.00000 -258.00000 -258.00000 -220.00000 -220.00000 -178.00000 -411.39470 -4 11.38022 -395.64279 -395.26342 -383.95883 -380.86451 -375.70128 -366.24 127 -365.15635 -348.97665 -348.87749 -327.87152 -327.86633 -302.74799 -302.74781 -273.64 658 -273.64658 -240.60056 -240.60056 -203.62771 -203.62771 -162.737 86 -407.60291 -407.60248 -384 . 04 642 -384.02723 -363.33066 -362.987 2 5 -347.00672 -344.21384 -335.62870 -326.0294 1 -323.59035 -305.84547 -305.52551 -282.00021 -281.97593 -254.11700 -254.11575 -222.249ьЗ -222.24958 -186.46889 -186.46888 -146.81701 -404.70859 -404.70857 -375.36457 -375.36325 -3 4 8.649 03 -348.61483 -325.14182 -324.66823 -306.56981 -303.19147 -293.41652 -282.41418 -279.55289 -259.68059 -259.27459 -233.28781 -233.25323 -202.85197 -202.84 9 94 -168.45020 -168.45011 -130.17857 -402.27395 -4 02.27394 -368.08742 -368.08731 -336.52836 -336.52471 -307.87562 -307.80676 -282.87475 -282.10151 -263.52185 -258.87567 -249.44576 -23 6.09038 -233.53613 -211.07075 -210.71953 -182.29136 -182.26097 -149.48103 -149.47917 -112.75185 -400.13256 -400.13256 -361.69823 -361.69822 -325.93540 -325.93499 -293.02548 •293.01576 -263.31650 -263.17092 -237.82992 23 6.48043 -218.73635 -212.08127 -204.00932 -187.60202 -185.69594 -160.46272 -160.22074 -129.45120 -129.43094 -94.45064 -398.19936 -398.19936 -355.93774 -355.93774 -316.40926 -316.40922 -279.74669 -279.74534 -246.16230 -24 6.13715 -216.12058 -215.81006 -191.050 66 -188.67326 -172.85847 -163.41722 -157.23111 -137.38190 -136.14860 -108.24436 -108.10268 -75.16975 -396.42383 ’-396.42383 -350.65287 -350.65287 -307.68647 -307.68647 -267.62576 -267.62558 -230.62044 -230.61637 -196.93005 -196.86725 -167.21561 -166.56483 -143.39550 -139.33227 -126.24403 -113.34270 -109.10322 -85.79727 -85.09016 -54.78783 -394.77310 -394.77310 -545.74415 -345.744 15 -299.59757 -299.59757 -256.4 1144 -256.41142 -2 16.29727 -216.29665 -179.42753 -179.41602 -146.13816 -145.98795 -117.40887 -116.09778 -95.49675 -88.95059 -78.98145 -62.22070 -59.62100 -33.19497 -593.22435 -393.22435 -341.14264 -341.14264 -292.02561 -292.02561 24 5.93371 -245.93371 -202.95146 -202.95137 -163.20299 -163.20108 -126.89305 -126.86264 -94.48538 -94.14442 -67.42015 -64 .93 378 -47.68496 -37.90682 -30.98730 -10.37199 -391.76096 -391.76096> -336.79817 -336.79817 -284.88577 -284.88577 -236.07032 -236.07032 -190.41600 -190.41599 -148.01456 -148.01428 -109.00585 -109.00043 -73.64315 -73.55806 -42.60189 -41.8-7492 -17.83730 -1X48723 0.03000 13.48723
ПРЙЖЖЕШ1Е И 1 511 11.9 -178.0OOOO -162.73786 -146.81701 -130.17857 -112.75176 -94.44942 -75.15859 -54.71491 -32.829 62 -8.93422 И.ЭЭТЗО 12.9 -132.00000 -117.93685 -103.31871 -88.09714 -72.21507 -55.60432 -38.18223 -19.84753 -0.47779 20.06172 41.87492 «2.8 -132.00000 -117.93685 -103.31871 -88.09714 -72.21507 -55.60426 -38.18159 -19.84222 -0.44412 20.23413 42.60189 «3.8 -82 .00000 -69.22831 -55 .98923 -42.24252 -27.94125 -13.03014 2.55684 18.89973 36.09702 54.27075 73.56806 •3.7 -82 .00000 -69.22831 -55.98923 -42.24252 -27.94125 -13.03014 2.55687 18.90002 36.09925 54.28487 73.64315 14.7 -28.00000 -16.61461 -4.83842 7.36196 20.02521 33.19658 46.92960 61.28844 76.35121 92.21461 109.00043 • 4.6 -28.00000 -16.61461 -4.83842 7.36196 20.02521 33.19658 46.92960 61.28846 76.35131 92.21544 109.00585 • 5.6 50.00000 59.90267 50.12714 60.70076 71.65514 83.02708 94.85990 107.20518 120.12520 133.69637 148.01428 • 5.5 50.00000 59.90267 50.12714 60.70076 71.65514 83.02708 94.85990 107.20518 120.12520 133.69641 148.01456 16.5 92.00000 IOC.32242 108.90285 • 17.76318 126.92862 136.42848 146.29714 156.57541 167.31233 178.56775 190.41599 16.4 92.00000 100.32242 108.90285 И7.7 63 18 126.92862 136.42848 146.29714 156.57541 167.31233 178.56775 190.41600 17.4 158.00000 •64.64385 •71.48547 178.54164 185.83161 193.37778 201.20634 209.34835 217.84104 226.72968 236.07032 17.3 158.00000 •64.64385 171.48547 178.54164 185.83161 193.37778 201.20634 209.34835 217.84104 226.72968 236.07032 • 8.3 228.00000 232.86658 237.872 65 243.03064 248.35399 253.85847 259.56257 265.48816 271.66144 278.11421 284.88577 18.2 228.00000 232.86638 237.87265 243.03064 248.35399 253.85847 259.56257 265.48816 271.66144 278.11421 284.88577 19.2 502.00000 304.98959 308.06261 311.22613 314.48825 517.85839 321.34756 324.96876 328.73759 332.67295 336.79817 19.1 502.00000 304 .98959 308.06261 311.22613 314.48825 317.85839 321.34756 324.96876 328.73759 332.67295 336.79817 20.1 580.00000 381.01316 582.05405 383.12503 384.22878 385.36843 386.54765 387.77074 389.04290 390.37039 *91.76096 20.0 580.00000 381.01316 582.05405 383.12503 584.22878 385.36843 386.54765 387.77074 389.04290 390.37039 591.76096 з - ?i 0.21 -4 62.00000 -452.94545 -448.96939 -4 45.95552 -4 43.37902 -441.13218 -439.10361 -4 37.2405'' -435.50800 -4 33.832 56 -452.34663 1 .?• -4 60.00000 -452.93353 -448.96915 -445.95531 -443.37902 -4 41.13218 -439.10361 -437.24037 -435.50800 -433.88256 -432.34663 1.20 -4 60.00000 -436.22861 -424.13597 -4 15.03515 -4 07.39881 -400.69420 -394.64828 -389.10076 -383,94748 -379.11619 -374 .55435 2.20 -454.00000 -435.94866 -424.12254 -4 15.0524 9 -4 07.39877 -4 00 . 694 2 0 -394.64828 -589.10076 -383.94748 -579.11619 -574.55455 2.19 -454.00000 -423.42690 -402.04594 -586.75188 -374 .03013 -562.91667 -552.91778 -З43.75931 -335.26435 -327.51064 -319.8094 5 3-19 -444.00000 •420.85945 401.82597 -586.71337 -374.02844 -362.91650 -352.91776 -345.75931 -335.26435 -327.31064 -319.80945 J. 18 -444.00000 -4 14.62256 -384.03151 -361.48988 -543.512 67 -327.96265 -314 . 05332 -301.50890 -289.53054 -278.52 169 -268.15499 4 .18 -430.00000 -405.91759 -381.9744-J -361.20874 -543.47800 -527.95842 -314 . 03281 -501.50884 -289.5305* -278.52169 -268.15499 -43О.ООООО -404.40514 -371.43124 -34 0.73597 -316.40374 -296.11316 -278.17826 -261.88261 -24 6.84 630 -232.82572 -219.64914 5.17 -4 12.00000 -388.63396 -363.204 19 -358.40674 -515.97016 -296.04379 -278.16789 -261.88115 -24 6.84 611 -232.82569 -219.64914 5.16 -412.00000 -388.47612 -559.67922 -525.98762 -294 .384 90 -268.09161 -245.69884 -225.69205 -207.35957 -190.33151 -174.37305 Ch * • # -390.00000 -367.58745 -542.94 652 -316.92095 -291.27651 -267.5 6014 -245.55669 -225.66727 -207.355 63 -19O.33O9< - 17*. .37298 6.15 -390.00000 -367.57822 -542.59962 -312.53513 -278.65950 -245.90980 -217.58145 -193.18847 -171.32311 -151.20595 -132.44526 7.15 -364.00000 -342.50990 -319.22915 -294.12799 -267.79353 -241.46290 -216.30643 -192.89800 -171.26586 -151.19597 -132.44373 7.14 -364.00000 -342.50955 -319.18188 -293.37571 -263.54689 -229.85532 -196.09488 -165.74038 -139.35770 -115.76448 -94.05777 8.14 -334.00000 -313.43847 -291.4 6806 -2 67.94 047 -242.80610 -2 16.41713 -189.64770 -163.52898 -138.77734 -115.63767 -94.03400 8.13 -334.00000 -313.4384 6 -291.46535 -267.86659 -24 2.09204 -212.91173 -179.86433 -145.50804 -113.30428 -84.89287 -59.62370 9.U -300.00000 -280.41270 -259.68638 -257.70238 -214.32049 -189.45550 -163.27392 -136.36217 -109.59656 -83.77809 -59.35674 9.12 -500.00000 -280.4 1270 -259.68627 -237.69743 -214 .24864 -188.90982 -160.72757 -128.80601 -94.47006 -60.83829 -30.40883 10.1? -262.00000 -243.45419 -225.96578 -203.<44 3 3 -181.77627 -158.82672 -134.48002 -108.76521 -82.02861 -54.96283 -28.38338 10.11 -262.00000 -243.45419 -223.96578 -203.44409 -181.77122 -158.77327 -134.12234 -107.11025 -76.70354 -43.08437 -8.67481 11.11 -220.00000 -202.57488 -184.35776 -165.27657 -145.24352 -124.15020 -101.86567 -78.25431 -53.24995 -27.0025? 0.00000 11.10 -220.00000 -202.57468 -184.35776 -165.27656 -145.24 325 -124.14 646 -101.63251 -78.04 637 -52 .27418 -23.57651 8.67481 12.10 -174.00000 -157.78185 -140.89250 -123.27273 -104.85208 -85.54548 -65.24864 -43.83379 -21.15422 2.91762 28.38338 12.9 -174.00000 -157.78185 -140.89250 -123.27273 -104.85207 -85.54528 -£>5.24640 -43.81585 -21.04474 3.44659 30.40883 U-9 -124.00000 -109.07950 -93.5885? -77.47778 -60.68912 -43.15377 -24.78885 -5.49289 14 .85962 36.42114 59.35674 1J.8 -124.0OOQO -109.07950 -93.58857 -77.47778 -60.68912 -43.15377 -24.78873 -5.49175 14.86829 36.47410 59.62370 14.8 -70.00000 -56.47069 -42.45795 -27.92 029 -12 .80949 2.93113 19.36897 3 6.58535 54.68005 73.77755 94.03400 14.7 -70.00000 •56.47069 -42.45795 -27.92029 -12.80949 2.93113 19.36898 56.58541 54.68056 73.78136 94.05777 15.7 -12.00000 0.04265 12.49136 25.38079 38.75099 52.64877 67.12939 82.25892 98.11753 114.80423 132.44373 15.6 -12.00000 0.04265 12.49136 25.38079 38.75099 52.64877 67.12939 82.25892 98.11755 114.80443 132.44526 16.6 50.00000 60.45917 71.25582 82.41245 93.96796 105.95863 118.42947 131.43401 145.03681 159.31691 174.37298 16.5 50.00000 60.45917 71.25382 82.41245 93.96796 105.95863 118.42947 131.43401 145.03681 159.31692 174.37305 •7.5 116.00000 124.77793 133.82547 143.16549 152.82431 162.83253 173.22603 184.04735 195.34760 207.18909 219.64914 •7.4 116.00000 124.77793 133.82547 143.16549 152.82431 162.83253 173.22603 184.04735 195.54760 207.18909 219.64914 18.4 186.00000 192.99822 200.2034 6 207.63323 215.30772 223.25032 231.48846 240.054 59 248.98764 258.33493 268.15499 •8.J 186.00000 192.99822 200.20346 207.63323 215.30772 223.25032 231.4884 6 240.05459 248.98764 258.33493 268.15*99 19.J 260.00000 265.11955 270.58566 275.81075 281.40907 287.19717 293.19441 299.42369 305.91245 312.69399 319.80945 •9.2 260.00000 265.11955 270.58566 275.81075 281.40907 287.19717 293.19441 299.42369 305.91245 312.69399 319.80945 20.2 338.00000 341.14150 544.57048 347.69452 351.12154 554.66200 358.32724 562.13090 566.08932 370.22231 574.55435 20.1 338.00000 341.14150 544.57048 547.69432 351.12154 354.66200 358.52724 362.13090 566.06932 570.22231 374.55435 21.1 420.00000 421.06380 422.15668 423.28111 424.45991 425.63636 426.87429 428.15824 429.49364 430.88706 432.34663 21.0 420.00000 421.06380 422.15668 423.28111 424.43991 425.63636 426.87429 428.15624 429.49364 430.88706 432.34663
о 12 ПРИЛОЖЕНИЕ iVa j « «*• 0.22 -506.00000 -496.49310 -492.33601 -489.15812 «486.48414 -484.13183 -482.00789 <480.05694 -478.24292 •47 6.54078 -474.93231 1.22 -5'4.03000 -496.48632 -492.33588 -489.15811 -486.48414 -484.13183 -482.00789 -480.05694 -478.24292 -476.54078 -474.93231 1.21 -5У.ООСОО -478.82898 -466.22439 -456.70271 -448.71079 -441.69060 -435.35913 -429.54890 -424.15101 19.08990 -414.31064 2.21 -498.''^WO -478.62434 -466.21763 «4 56.70237 -448.71077 -441.69060 -435.35913 -429.54890 -424.15101 -419.08990 -414 .31064 2.20 -^98.00000 -464.89902 -442.79030 -426,82291 -413.53541 -401.90014 -391.42789 -381.83338 -372.93208 -364.5964 0 -’56.73370 3.20 -488.00000 -4 62,60579 -442.64888 -426.81301 -413.534 63 -401.90007 -391.42789 -381.83338 -372.93208 -364.59640 -356.73370 3.19 -488.00030 -4553 0846 -423.13099 -399.89573 -381.16988 -364.90911 -350.32576 -336.99620 -324.65278 -313.11205 -302.24148 4.19 -474.00000 -447.49092 -421.65977 -399.73233 -381.15272 -364.90730 -350.32557 -336.99618 -324.65278 -313.11205 -302.24148 4.18 -471. ОС ООО -445Л3912 -409.0557? -377.04751 -352.04541 -330.95473 -312.21511 -295.15736 -279.40413 -264.70647 -250.88714 5.18 -456.00000 -430.16302 -402.18849 -375.50727 -351.80955 ->30.92246 -312.21093 -295.15685 -279.40407 -264.70646 -250.88714 5.17 -456.0000 -429,91838 -397.30665 -360.31507 -327.46048 -300.56215 -277.37064 -256.49705 -237.31606 -219.47 638 -°72.74327 6.17 -454.00000 -409.177*3 -381.77801 -353.13331 -325.49598 -300.18248 -277.30770 -256.48755 -237.31475 -219.47621 -202.74326 6.16 -454.00000 -409.16147 -380.67912 -346.79057 -30937102 -275.31472 -246.46742 -221.34618 -1%.53240 -177.56349 -157.91274 7.16 -408.00000 -ЗЭ4.13230 -358.17990 -330.15183 -301.06430 -272.55534 -245 .82* 65 *** -221.22236 -198.57141 -177.56053 -157.91232 7.15 408.00000 -384,45162 -358.09140 -328.82816 -294.51261 -257.00344 -221.45095 -190.60907 -163.64981 -139.20395 -116.55126 8.15 -378.00000 -355.11544 -330.55609 -304.15094 -275.94463 -246.62049 -217.42704 -189.50546 -163.40890 -139.15915 -116.54406 8.14 -378.00000 -355.11542 -330.55036 -304.00048 -274.58102 -240.73190 -203.34116 -166.56698 -133.72195 -104.94546 -78.94033 9.U -J44.00C00 -322.11301 -298.87351 -274.13459 -247.73560 -219.66015 -190.33511 -160.70716 -131.85068 -104.48893 -78.84883 9.13 -344.00000 -322.11301 -298.87324 -274.12317 -247.57524 -218.51519 -185.59150 -143.77144 -111.18161 -76.44330 -45.82503 10.13 -306.00000 -285.17100 -263.22250 -240.04333 -215.49226 -189.41186 -161.72515 -132.65386 -102.88044 -73.37680 -44.99183 10.12 -306.00000 -285.17100 -263.22249 -240.04270 -215.47938 -189.28005 -160.89228 -129.18676 -93.43833 -55.61202 -19.28739 11.12 -264.00000 -244.30382 -223.66510 -201.99617 -179.18845 -155.10661 -129.59361 -102.52519 -73.96379 -44.35235 -14.51698 11.11 -264.00000 -244.30382 -223.66510 -201.99614 -179.18759 -155.09598 -129.50249 -101.98334 -71.64421 -37.39782 0.00000 12.11 -218.00000 -199.51997 -180.23793 -160.06212 -138.96624 -116.78466 -93,40669 -68.67532 -42.43374 -14.62 609 14.51698 12.10 -218.00 000 -199.51997 -180.23793 -160.08212 -138.96620 -116.78402 -93.39955 -68.61992 -42.11193 -13.19096 19.28739 13.10 -168.00000 -150.82474 -132.95344 -114.35610 -94.93186 -74.60587 -53.27485 -30.81113 -7.057 65 18.16336 44.99183 13.9 -168.00000 -150.82474 -132.96344 -114.35610 -94.93186 -74.60584 -53.27443 -30.80700 -7.02724 18.34052 45.82303 14.9 -114.00000 -98.22157 -81.85606 -64.85282 -47.15267 -28.68569 -9.36818 10.90178 32.25058 54.83546 78.84883 14.8 -114.00000 -98.22157 -81.85606 -64.85282 -47.15267 -28; 685 69 -9.36816 10.90201 32.25250 54 .85080 78.94033 15.8 -56.00000 -41.71277 -26.92544 -11.59520 4.32762 20.90125 38.19471 56.29100 75.29152 95.32253 116.54406 15.7 -56.00000 -41.71277 -26.92544 -11.59520 4.32762 20.90125 38.19471 56.29101 75.29163 95.32352 116.55126 16.7 6.00000 18.70005 31.82176 45.40105 59.47943 74.10532 89.33583 105.23906 121.89751 139.41272 157.91232 16.6 6.00000 18.70005 31.82176 45.40105 59.47943 74.10532 89.33583 105.23906 121.89751 139.41277 157.91274 17.6 72.00000 83.01574 94.38079 106.12482 118.28204 130.89223 144 .00214 157.56733 171.95469 186.94602 202.74326 17.5 72.00000 83.01574 94.38079 106.12482 118.28204 130.89223 144.002V 157.66733 171.95469 186.94603 202.74327 18.5 142.00000 151.23347 160.74822 170.56810 180.72056 191.23749 202.15628 213.52123 225.38556 237.81407 250.88714 18.4 142.00000 151.23347 160.74822 170.56810 180.72056 191.23749 202.15628 213 .52123 225.38556 237.81407 250.88714 19.4 216.00000 223.35262 230.92149 238.72494 246.78403 255.12321 263.77109 272.76158 282.13527 291.94155 302.24148 19.3 216.00000 223.35262 230.92149 238.72494 246.78403 255.12321 263.77109 272.76156 282.13527 291.94155 302.24148 20.3 294.00000 299.37272 304.89869 >10.59089 316.46422 322.53598 328.82642 335.35946 342.16378 349.27420 356.73370 20.2 294.00000 299.37272 304.89869 310.59089 316.46422 322.53598 328.82642 335.35946 342.16378 349.27420 356.73J7O 21.2 376.00000 379.29342 382.67835 386.16252 389.75485 393.46564 397.30696 401.29309 405.44112 409.77178 414.31064 21.1 376.00000 379.29342 382.67835 386.16252 389.75485 393.4 6564 397.30696 401.29309 405.44112 409.77178 414.31064 22.1 462.00000 463.11444 464.25931 465.43720 466.65104 467.90429 469.20094 470.54575 471.94438 473.40374 474.93231 22 «0 462.00000 463.11444 464.25931 465.43720 466.65104 467.90429 469.20094 470.54575 471.94438 473.4(374 474.93231 J ₽ 22 0.23 1 -552.00000 -542.04341 -537.70274 •534.38297 -531.58930 -529.13151 -526.91219 -524.87353 -522.97785 -521.19902 -519.51800 1.23 -550.00000 -542.03879 -537.70267 -534.38297 -531.58930' -529.13151 -526.91219 -524.87353 -522.97785 -521.19902 -519.51800 1.22 -550.00000 -523.44119 -510.31686 -500.37302 -492.02325 -484.68735 -478.07027 -471.99726 -466.35470 -461.06374 -456.06704 2.22 -544.00000 -523.29284 -510.31288 -500.37285 -492.02324 -484.68735 -478.07027 -471.99726 -466.35470 -4 61.06374 -456.06704 2.21 -544.00000 -508.38837 -485.55581 -468.91969 -455.04342 -442.88542 -431.93935 -421.90847 -412.60060 -403.88278 -395.65843 3.21 -534.00000 -506.71039 -485.46682 -468.91445 -455.04306 -442.88539 -431.93935 -421.90847 -412.60060 -403.88278 -395.65843 3.20 -534.00000 -498.07903 -464.31320 -440.34171 -420.84085 -403.86257 -388.62286 -374.68693 -361.77762 -349.70441 -338.32950 4.20 -520.00000 -490.96712 -4 63.28798 -440.24841 -420.83249 -403.86131 -388.62279 -374.68693 -361.77762 -349.70441 -338.32950 4.19 -520.00000 -488.25506 -448.57493 -415.51024 -389.76337 -367.82569 -348.26700 -330.44191 -313.96904 -298.59252 -284.*Т2914 5.19 -502.00000 -473.56395 -443.00449 -414.52747 -389.63822 -367.81099 -348.26534 -330.44173 -313.96902 -298.59252 -284.12914 • 5.18 -502.00000 -473.19419 -436.50432 -396.54473 -362.77619 -335.17415 -311.10092 -289.33119 -269.29077 -250.63408 -233.12291 6.18 -480.00000 -452.63934 -422.34720 -391.09559 -361.59364 -334.98377 -311.07382 -289.32764 -269.29034 -250.63403 -233.12291 6.17 -480.00000 -452.61248 -420.92618 -382.39823 -342.12452 -307.05840 -277.60491 -251.61503 -227.91493 -205.95244 -185.40146 7.17 -454.00000 -427.67333 -398.84779 -367.76973 -335.97329 -305.45467 -277.29593 -251.56418 -227.90748 -205.95147 -185.40135 7.16 -454.00000 -427.67206 -398,68799 -365.56039 -326.54437 -285.81515 -249.20522 -217.89618 -190.14562 -154.73747 -141.09626 8.16 -424.0000) -396.67608 -377,375® -341.91208 -310.51208 -278.30935 -246.89862 -217.38071 -190.05045 -164.72230 -141.09416 $.15 -424 .00000 -398.67604 -371.36348 -341.61955 -308.07201 -269.24793 -228.14690 -189.95587 -156.76598 -127.3557 6 -100.41944 9.15 -390.00800 -365.70040 -339.80620 -312.13718 -282.52506 -251.10398 -218.68329 -186.57385 -155.90410 -127.18089 -100.38974 9.14 -390.00000 -365.70040 -339.80561 -312.11204 -282.18635 -248.87567 -210.73074 -169.55241 -129.93472 -94.84451 -63.82640 10.14 -352.00000 -328.77729 -304.23527 -278.23779 -250.61119 -221.18734 -189.99928 -157.58808 -125.02035 -93.4 2833 -63.51500 10.13 -352,00000 -328.77729 -304.23525 -278.23624 -250.58013 -220.88260 -188.21560 -151.14392 -110.32907 -69.62880 -32.68479 11.13 -310,00000 -287.92398 -264.73600 -240.32994 -214.57191 -187.29488 -158.32376 -127.60301 -95.44951 -62.69561 -30.43567 11.12 -310.00000 -287.92398 -264.73600 -240.32987 -214.56982 -187.26663 -158.09130 -126.31451 -90.60245 -50.65320 -9.36915 12.12 -264.00000 -243.15063 -221.35251 -198.51932 -174.54585 -149.30143 -122.62386 -94.33027 -64.29558 -32.65156 0.00000 12.11 -264,00000 -243.15063 -221.35251 -198.51932 -174.54574 -149.29949 -122.60276 -94.17306 -63.43954 -29.24860 9.36915
ПРИЛОЖЕНИЕ IVa 513 1J.11 >214.00000 -194.46354 -174.11173 -152.87248 -130.65993 -107.37011 -82.87490 -57.01499 -29.60093 •0,45635 30.43861 и.10 -214.00000 -194.46354 -174.11173 -152.87248 -130.65992 -107.37000 -82.87347 -57.00131 -29.50411 0.07453 32.68479 14.10 -160.00000 -U1.86680 -123.03094 -103.43136 -82.99651 -61.64047 -39.26072 -15.73024 9.10933 35.45322 63.51500 14.9 -160.00000 -141.86680 -123.03094 -103.43136 -82.99631 -61.64046 -39.26065 -15.72934 9.11729 35.50852 63.82640 15.9 -102.00000 •85.36319 -68.12170 -50.22353 -31.60611 -12.20415 8.07338 29.32742 51.68487 75.30513 100.38974 15.8 -102.00000 -85.36319 -68.12170 -50.22553 -31.60011 -12.20415 8.07339 29.32747 51.68536 75.30936 100.41944 16.8 •40.00000 -24.95461 -9.39195 6.73217 23.46896 40.87831 59.03112 78.01231 97.92531 118 Л 9840 141.09416 16.7 -40.00000 •24.95461 -9.39195 6.73217 23.46896 40.87832 59.03112 78.01231 97.92533 118.89865 141.09626 17.7 26.00000 39.35757 53.15265 67.42246 82.21000 97.56538 113.54759 130,22693 147.68837 166.03625 185.40135 17.6 26.00000 39.35757 53.15265 67.42246 82.21000 97.56538 113.54759 130.22693 147.68837 166.03626 185.40146 18.6 96.00000 107.57236 119.50800 131.83775 144.59715 157.82751 171.57736 185.90431 200.87766 216.58209 233.12291 18.5 96.00000 107.57236 119.50800 131.83775 144.59715 157.82751 171.57736 185.90431 200.87766 216.58209 233.12291 19.5 170.00000 179.68903 189.6710? 199.97096 210.61727 221.64320 233.08765 244.99672 257.42574 270.44206 284.12914 19.4 170.00000 179.68903 189.67107 199.97096 210.61727 221.64320 233.08765 244.99672 257.42574 270.44206 284.12914 20.4 248.00000 255.70702 263.63957 271.81675 280.26053 288.99639 298.05417 307.46919 317.28376 327.54934 338.32950 20.J 248.00000 255.70702 263.63957 271.81675 280.26053 288.99639 298.05417 307.46919 317.28376 327.54934 338.32950 21.3 330.00000 335.62590 341.41174 347.37106 353.51943 359.87489 366.45856 373.2S543 380.41539 387.85478 395.65843 21.2 ЗЗО.ООООО 335.62590 341.41174 347.37106 353.51943 359.87489 366.45856 373.29543 380.41539 587.85478 395.65845 22.2 416.00000 419.44534 422.98622 426.63073 430.38816 434.26929 438.28671 442.45533 446.79298 451.32132 456.06704 22.1 416.00000 419.44534 422.98622 426.63073 430.38816 434.26929 438.28671 442.45533 446.79298 451.32132 456.06704 23.1 506.00000 507.16508 508.36194 509.59328 510.86218 512.17222 513.52759 514.93325 516.39513 517.92042 519.51800 23.0 506.00000 507.16508 508.36194 509.59328 510.86218 512.17222 513.52759 514.93325 516.39513 517.92042 519.51800 J » 24 0.24 -600.00000 1.24 -598.00000 1.23 -598.00000 2.23 «592.00000 2.22 -592.00000 3.22 -582.00000 3.21 -582.OOOoO 4.21 -568.00000 4.20 -568.00000 5.20 -550.00000 5.19 -550.00000 4.19 -528.00000 6.l8 -528.00000 7.18 -502.00000 7.17 -502.00000 8.17 -472.00000 8.16 -472.00000 9.16 -458.00000 9.15 -438.00000 10.15 <400.00000 10.14 -400.00000 11.14 -358.00000 11.13 -358.00000 12.13 -312.00000 12.12 -312.00000 13.12 -262.00000 13.11 -262.00000 14.11 Л 08. 000 00 14.10 -208.00000 15.10 -150.00000 15.9 -150.00000 16.9 -88.00000 16.8 -88.00000 17.8 -22.00000 17.7 -22.00000 18.7 48.00000 18.6 48.00000 19.6 122.00000 19.5 122.00000 20.5 200.00000 20.4 200.00000 21.4 282.00000 21.3 282.00000 22. 358.00000 22.2 368.00000 23.2 458.00000 23.1 458.00000 24.1 552. СОСЮ 24.0 552.00000 -5S9 .59419 -589.59106 -570.06282 -569.95605 -553.90368 -552.57972 -542.65585 -536.35273 -532.85505 -518.83769 -518.29209 -497.97114 •497.92709 -473.07105 •473.06876 -444.11893 -444.11885 -411.17374 -411.17373 -374.27214 -374.27214 -333.4346^ -333 33462 -288.67320 -288.67320 -239.99536 •239.99536 -18730594 -18730594 -130.90822 -130.90822 -70.50446 -70.50446 -6.19626 • 6.19б26 62.01519 62.01519 134.12904 134.12904 210.14462 210.14462 290.06143 290.06143 3’3.87907 З73.87907 461.59725 461.59725 553.21572 553.21572 -585.06956 -585.06952 -556.41082 -556.40849 -530.33653 -530.28114 -507.57312 -506.87444 -490.05971 -485.67554 -477.32235 -464.66528 -462.50502 -441.22964 -440.95065 -413.91880 -413.89624 -382.47938 -382.478£Ь -347.О00И -347.00GO8 -307.56729 -307.56729 -264.23360 -264.23360 -217.03121 -217.03121 -165.98071 -165.98071 -111.09578 -111.09578 -52.38588 -52.38588 10.14232 10.14232 76.48395 76.48395 145.63541 146.63541 220.59402 220.59402 298.35768 298.35768 379.92479 379.92479 465.29409 4о5.29409 554.46458 554.46458 -581.60788 -581.60788 -546.04395 -546.04387 -513.02068 -513.01793 -482.81527 -482.76281 -456.10407 -455.49530 -434.80799 -430.85392 -419.47 645 «407.00833 -405.51535 -331.22103 '380.67624 351.69e~? 351.64579 -318.01766 -318.01398 -280.26997 -280.26978 -238.57794 -238.57793 -193.02162 -193.0216? -143.65143 -U3.651*3 -90.50054 -90.50034 -33.59002 -33.59082 27.06137 27.06137 91.4448? 91.44482 159.55114 231.37403 231.37403 306.90664 306.90864 ’86.15126 386.15126 * 69.09894 469.09894 555.749’6 555.74936 -578.69450 -578.69450 -537.33612 -537.33612 -498.55361 -498.55345 4 62.52169 -462^1766 -429.53213 429.46711 -4 СН. 30154 -399.61737 -376.84074 -372.59551 -359.83428 -34 6.55083 -342.47234 -318.68480 -318.00713 -287.11528 -287.04424 -251.37802 -251.37264 -211.57832 -211.57801 -167.86312 -167.86310 -120.33193 -120.53193 -69.04898 -69.04898 -14.05718 -14.05718 44.61369 44.61369 106.94235 106.94233 172.91311 17^.91311 242.51446 242.51436 315.75718 315.73718 392.57469 392.57469 473.02149 473.02149 557.07331 557.07331 -576.13122 -576.13122 -529.68441 -529.68441 -485.87222 -485.87221 -444.8^154 -444.82122 -4 06.7 1696 -406.71038 -371.87804 -371.78523 -341.12333 -340.23963 -316.64185 -311.59261 -298 70653 -283.84071 -279.83926 -254.14597 -253.48272 -220.68966 -220..,19О? -183.07358 -183.О6806 -141.42880 -141.42847 -95.91879 -95.91877 -46.655’4 -46.65534 6.28796 6.28796 62.86098 62 Л 6098 123.02829 123.02829 186.76419 186.76419 254.04953 «.54,04953 324.8598? 324.8&982 397.21388 399.21388 477.07296 477.07296 558.44015 558.44015 -573.81652 -573.81652 -522.78164 -522.78164 •474.45195 474.45195 4 28.92380 428.92377 -386.33054 -386.32969 -346.86969 -346.85829 -310.90431 -310.76129 -279.41701 -278.18567 -254.79406 -248.46225 -236.38576 -219.35869 -215.86922 18Р. 03717 -187.48552 -152.86626 -152.80819 -U3.56025 -113.55572 -70.28567 -70.28540 -23.21573 -23.21572 27.53126 27.53126 81.87606 81.87606 139.76368 139.76368 201.15468 201.15468 266.01996 266.01996 334.33762 334.33762 406.09083 406.09083 481.26649 431.26649 559.85424 559.85424 -571.69013 -571.69013 -516.44581 -516.44581 -463.93443 -463.98443 -414.38053 -414.38053 -367.73434 -367.73428 -324.18658 -324.18528 -283.95322 -283.93297 -247.45936 -247.23046 -215.92195 -214.14335 -191.83165 -183.74061 -173.11295 -153.53507 -150.75823 -120.76613 -120.35498 -84.06163 -84.01988 -43.27536 -43.27219 1.39655 1.39674 49.77721 49.77722 101.74608 101.74608 157.22108 157.22108 216.14430 216.14430 278.47356 278.47356 344.17733 344.17733 413.23156 413.23156 485.61760 485.61760 561.32076 561.32076 -569.71280 -569.71280 -5Ю.55854 -510.55854 U54.26981 -454.26981 -400.90465 •400.90465 -’50.53978 -350.53977 -303.27975 -303.27962 -259.27416 -259.27159 -218.76226 -218.72614 -182.25878 -181.88797 -151.28562 -148.69593 -128.18610 -117.89479 -109.06905 -86.76658 -84.71729 -52.72213 -52.44097 -14.69144 -14.66430 27.33936 27.34134 73.15398 73.15409 122.57679 122.57680 175.49803 175.48803 231.80482 231.80482 291.46778 291.46778 354.43298 354.43298 420.66723 420.66723 490.14490 490.14490 562.84589 562.84589 -667.85727 -567.85727 -505.03770 -505.03770 -445.16969 -4 45.15969 -388.29845 -388.29845 -334.48297 -334.48297 -283.80213 -«'ВЗ .80212 -236.36507 -236.36478 -192.33154 -192.32658 -151.97120 -151.90761 115.92425 -115.32783 -86.06539 -82.34546 -64.17113 -51.34115 -44.40211 -19.43605 18.01500 15.69454 15.87429 54.81199 54.82831 97.82205 97.82318 144.49894 144.49900 194.67189 194.67190 248.2238 6 248.22386 305.07255 305.07255 365.15810 365 15810 428.43557 4^8.43567 494.87092 494.87092 564.43712 564.43712 -566.10370 -566.10370 499.82352 -499.82352 436.58356 436.58356 -376.41881 -376.41881 -319.37448 -319.37448 -265.51323 -265.51023 -214.90692 •214.90689 -167.67826 -167.67767 -123.99551 -123.98629 -84.16790 -84.05887 49.00481 48.06714 -20.72222 -15.53295 О.ООООО 15.53295 20.72222 48.06714 49.00481 84.05887 84.16790 125.98629 123.99551 167.67767 167.6’825 214.90689 214.90692 265.51023 265.51023 319.37448 3’9.37448 376.4188’ 376.41881 436.58356 436.58356 499.82352 499.82352 566.10370 566.10370 Талне и А. Шавлов
u ПРИЛОЖЕНИЕ iVa I . 25 0.25 1.25 1.24 2.24 2.23 3.23 3.22 4.22 4.21 5.12 5.20 6.20 6.19 7.19 7.18 8.18 8.1? 9.1? 9.16 10.16 10.15 11.15 11.14 12.14 12.’3 13.13 13.12 14.12 U.11 15.П 1S.10 16.10 16.9 17.9 17.8 18.8 18.7 19.7 19.6 20.6 20.5 21.5 21.4 22.4 22.3 23.3 23.2 24.2 24.1 25.1 25.0 -650.00000 -639.1*53* -634.436*5 -630.83283 -627.7997* -625.13096 -622.72087 -620.50675 -618.4*775 -61b.51552 -614.689*1 -6*8.00000 -639.14322 -634.436*2 -630.83283 -627.79974 -625,13096 -622.72087 -620.50675 -618Л4775 -616.51552 -61*.689*( -648.00000 -618.69182 -6G4.50589 493.71539 484.64935 476.® 17* -569.49321 462.89451 456.76251 451.01175 -5*5.580» -6*2.00000 -618.61547 -604.5045* 493.71535 484.64935 476.Й17* -569.49321 462.89451 456.76251 451.01175 4*5.580» -6*2.00000 -601.44936 477.12818 459.12*86 -5*4.06561 430.86031 418.96552 -508.06115 -497.93959 -4ЮЛ5705 479.5090 -632.00000 -600.41975 477.09*02 459.123*3 -5*4.06554 430.86030 418.96552 -5®.06115 -♦97.93959 -483.45705 479.5090 -632.00000 489.16169 452 .89903 427.50799 406.20993 -487.78*99 -471.2279* -456.07655 -4*2.0335* -428.89392 416.5092 -618.00000 483.65485 452.43180 427 .27® 8 406.20801 487.78*86 -471.22793 •*56.07655 4*2.0335* •428.89392 416.5092 -618.GOD00 479.24636 433.57179 -*98.80010 -471.33513 4*7.«305 -426.40279 -407.03327 -389.11538 -372.37711 -356.6226 -600.00000 465.98601 430.22520 -498.45210 471.30195 4*7,62015 -426.40254 -*07.03325 -3®.11538 -372.37711 -356.6226 -600.00000 44.19950 419.82392 -475.20084 439.98590 410.6*18* -384.665*8 -361.05837 -339.28027 -318.97870 -299.9039! 478.00000 4*5.17097 408.7*727 -472 .*5337 -439.60251 410.59766 -3B4.66C79 -361.05791 -339.28023 -318.97870 -299.9039! 478.00000 4*5.10010 -505.58982 -♦58.16817 -413.77330 -377Л3529 -3*6.30597 -318.33770 •292.66063 -2® .79638 -246.4259! 452.00000 420.3*3*4 -485.32436 -4*7.90269 -411.00420 -376.96839 -3*6.24178 -318.32985 -292.65976 -2Ю.7963О -2Д 6.4259 452.00000 420.33942 -48*.85387 -**2.67*21 -394.62283 -349.74348 -312.00360 -279.19300 -2*9.455® -221.96836 -196.28851 422.00000 491.4*243 •458.18120 422.® 102 -384.11875 -346.579® -311.38182 -279.09536 -2*9.4*183 -221,96678 -196.2884 422.00000 491.44227 -*58.13871 421.11097 -377.76027 425.45403 -283.70965 -2*4.42954 -210.02861 -178.70855 -149.6359! 483.00000 458.53182 -426.88765 -392.808*5 -356.22207 -317.95011 -279.82458 -243.56048 -209.87717 -178.68639 -149,6332’ 4® .00000 -458.53181 -426.88495 -392.70155 -354.95871 -311.34546 -262.99*50 -216.25396 -175.35915 -159 .*39*9 -106.7000* 450.00000 -421.65460 491.51288 A -359.37225 -324.9® 18 2® .28920 -249.89970 -211.31027 -174.11961 -139.20*81 -106.66381 450.00000 421.654 60 -391.51275 -359.36396 -324.85361 -286.94*3* -243.70898 -195 56693 -1*7.3919* -105.3618* -67.9777’ 408.00000 -380.83494 -352.15560 -321.80778 -289.58984 -255.26735 -218.73552 -180Л2419 -1*1.5*096 -103.59517 -67.62021 -408.00000 -380.83494 -352.15560 -321.80730 -289.57666 -255.10076 -217.51945 -Г5.О579* -127.4*269 -79.0*965 -34.93591 -362. OOC® •336.0®03 -308.87844 -280.25118 -250.05009 -218.07721 -184.10123 -147.97245 -109.9*276 -70.96680 -32.4618( -362.00000 436.08703 -308.878*4 -280.25116 -250.0492* -? 18.062*3 -183.9518* -146.98208 -105.58190 -58.83903 -10.0570* -512.00000 287.41965 -261.71958 -23* .7979* -206.53053 -176.76277 -1*5.29958 -11l.9®02 -76.39355 -39.85104 0.0000! -312.00000 -287 Л 1965 -261.71958 -23* .79794 -2 06.53049 -176.76177 -1*5.28626 -111.79005 -75.6*815 -35Л9391 10.0570 258.00000 -234.83852 -210.70337 -185.5®32 -159.15051 -131.50517 -102.4179* -71.69471 -39.09795 4.392® 32.461« -253.00000 -234.83852 -210.70337 -185.50832 -159.15050 -131.50512 -102 Л1703 -71.68437 -59.01309 -3.86457 34.93591 -200.00000 -178.34746 -155.84597 -132.42160 -107.98734 -8л.4394 6 45.65227 -27.47048 2.301*2 33.90797 67.6202! -200.00000 -178.54746 -155.8*597 -132.42160 -107.98733 -82.43945 45.65222 -27.46979 2.’0861 33.964® 67.9777* -138.00000 -117.9*914 -97.15851 -75.56*39 43.09239 -29.65479 4.1*673 20.55918 4? .62072 76.2374? *06.66381 -138.00000 -117.9*914 47.15851 -75.56*39 43.09239 -29.65479 -5.1*673 20.55922 47.62119 76.24206 106.7000* -72.00000 43.645*5 -34.64® 8 -14.95536 5.498® 26.7®52 *9.00213 72.24613 96.65053 122.37736 149.6332 -72.00000 43.6*5*5 -34.64® В -14.95536 5 .498® 26.78852 *9.00213 72.24613 96.65056 122.37765 149.63591 -2.00000 14.56224 31.67723 *9.39206 67.76120 86.84817 106.72792 127.48992 149.2*253 172.11932 196.2684 -2.00000 14.56224 31.67723 ♦9.39206 67.76120 86.8*817 106.72792 127.48992 1*9.24253 172.11954 196.2885’ 72.00000 86.67289 101.81558 117 Л6797 133.67610 150.49357 157.98336 186.22038 205.29*91 225.317*5 246.4259 72,00000 86.67289 101.81558 117.*6797 133.67610 150.49357 167.98336 186.22038 205.29*91 225.317*6 246.4259! 150.00000 162.68575 175.76299 189Z6493 203.22979 217.70203 232.73376 248.38682 26*.735*9 281.87037 299.9039! 150.00000 162.68575 175.76299 189.26*93 203.22979 217.70203 232.73376 248.38682 264.735*9 281.87037 299.9059, 232.00000 2*2.60022 253.5170* 264.77727 276.41178 2® .45640 300.953® 313.95154 327.51139 3*1.70516 35 6.6226 232.00000 2*2.60022 253.5170* 264.77727 276.41178 288.45640 300.953® 313.9515* 327.51139 3*1.70516 556.6226 318.00000 326.4158* 335.07582 3*4.00061 353.21397 362.743*7 372.62139 382 .®592 393.58283 *0*.76770 416.5092 318.00000 326.* 158* 335.07582 3*4.00061 353.21397 362.7*3*7 572.62139 382,® 592 593.58283 404.76770 416.5092 ♦06.00000 * 1*. 13226 420Л3786 *26.931*8 *33.62999 *40.5529* 4*7.72320 455.16785 *62.91927 471.01®2 479.5090 408.00000 414.13226 *20.43786 *26.931*8 *33.62999 4*0.55294 4*7.72320 455.16785 *62.9192? *71.01682 479.5090 502.00000 505.74917 509.6019? 513.56716 517.65483 521.87665 526.2*629 530.77991 535.*9®5 5*0.42059 545.5800 502.00000 505.74917 509.60197 513.56716 517.65483 521.87 ®5 52^.2*629 530.77991 535 Л9685 540Л2059 545.5800 600.00000 601.26636 602.56721 603.90545 605.28*45 606.7®® 608.1® 90 609.70828 611.29665 612.95381 614.6894I 600.00000 601.26636 602.56721 603.905*5 605.28*45 606’.7®» 608.18090 609.70828 611.29665 612.95381 614.6894! ) - ts 0.26 1.26 t.25 2.25 2.24 3.24 3.23 ♦ •23 4.22 5.22 5.21 6.21 4.20 7.20 7.19 8.19 8.18 9.18 9.1? 10.1? lO.lfi -702.00000 -700.00000 -700.00000 -694.00000 -694 .00000 -634.00000 -684.00000 -670.00000 <470.00000 -652.00000 -652.00000 -630.00000 430.00000 -604.00000 -6C4.00000 -574.00000 474.00000 -540.00000 -5*0.000® 402.00000 4Q2,O0Q00 •690.6967* -690.69531 -669.32652 -669.27225 451.02623 -650.23589 -637.61982 432.8809* -627.4*109 -415.0116* -613.903*1 49* .23722 49*. 12666 -569.488*2 469.48153 -540.6**96 4*0,6**66 407.77339 40? .77338 470.9236? -470.92366 <485.80339 -685.80338 -654.6018* -65*.60106 -625.92773 -625.9068* -600.277*6 499.96999 479.156*7 476.6762? 464.06109 454.61167 450.17297 431.13361 430.36516 404.156** 40* .07890 -473.02532 -473.01989 -437 .7 690* -437.76876 482.05782 482.05782 4*3.3872? 4*3.38725 -607.23156 407.23062 473.81*31 -573.7983? -5*3.5711* 4*3.3531? 417.77082 415.93537 498.6292* 490.494® 483.07271 46* .5029* 4Й.6521* 435.45725 435.2*97? 402.29037 402.272*4 478,90500 -678.90500 433.96289 433.96289 491.5791* 491.57911 451.90397 451.9030? 415.16191 -515.1*52* 481.7823* 481.57305 452.98372 451.265** 431 17063 423.28571 41* .01761 -395.1586? -392.86*51 -36* .21716 -363.89673 -676.13072 476.13072 425.67930 425.67930 -577.8*950 477.8*950 432.75218 432.75213 490.5*055 490.53929 451.**602 451.425*2 415.9181* 415.67961 -385.23136 -383.37000 -361.87836 -353.53283 -3*3.*970* -323.6532? 421.10059 .673.62523 -673.62523 418.20*97 418.20*97 465.47992 465.47992 415.53482 415.53481 468.48272 468.48262 424.48145 424.47955 -383.77405 483.74599 -346.8504* -346.5497? -315.11638 -312.913*1 -291.08968 -281.753*0 -271.80700 -671.32338 -671.52358 -611.3*336 -611.3*336 45*.13852 454.13852 499.77*64 499.77464 4*8.35766 4*8.33765 -399.9433* -399.94318 -354.75543 -354,7524 b -313.03304 -312.99275 -275.32680 -27* .9252? -2*3.2350* •2*0.49376 -219.182*9 -669.18272 -669.18272 -604.96658 -604.96658 -5*3.609® 443.60988 485.16401 485.16401 429.69509 429.69509 -377.29031 477.29030 -328.06840 -328.06811 -282.20005 -282.19533 -239.96512 -239.90581 -201.997*8 -201. **569 -170.13*86 -667.17379 -667.17379 498.98589 498.98589 433.7**81 -533.7**81 471.*9062 47149062 4 12,27439 412.27439 -356.16238 -35 6.16238 -303.24286 -303.24283 -253.63753 -253.63705 -207 .52478 -207.51733 -165.21028 -165.12268 -12? .*3583 -665.2751 -665.2751 -593.5567 493.3367 -524.4348 -524,4348 458.5005 458.6005 -395.6731 -395,8731 336.3029 -336/029 -279.9560 -279.9560' 226.9213 226.9213 -177.3232 -177.522*1 -131.5481 -131.3366 49.5326
ПРИЛОЖЕНИЕ IVa 515 11.16 -460.00000 -430.12414 -398.49738 -364.93431 -329.18966 -291.00979 -250.45172 -208.42716 -166.64501 -126.67218 -89.20505 11.15 -460.00000 -430.124 14 -398.49737 -364 .93 3 1 6 -329.15889 -290.63868 -247.97445 -199.18689 -146.50760 -96.30005 -52.15115 12.15 -414.00000 -385.39143 -355.28412 -323.53185 -289.94652 -254.28718 -216.30243 -173,97696 -133.99692 -91.84678 -51.10498 12. U -414.00000 -385.39143 -355.284 12 -323.53180 -289.94429 -254.24979 -215.94248 -173.79175 -125.84851 -73.36372 -22.14330 Й. U -364.00000 -336.73584 -308.17439 -278.19551 -24 6.65050 -213.35116 -178.05955 -140.51689 -100.62948 -58.87654 -16.53656 V-13 -3 64.00000 -336.73584 -308.17439 -278.19551 -24 6.65037 -213.34831 -178.02282 -140.20743 -•98.834 19 -51.99585 o.ooxo U.1J ,310.00000 -284.16402 -257.19684 -228.99706 -199.44245 -168.38292 -135.63007 -100.94621 -64.06000 -24.80227 16.53656 15.13 -3*06.00000 -278.90678 -250.66740 -221.18019 -190.52373 -157.95051 -123.87747 -87 Л724 9 -49.64477 -8.89062 34.4 64 33 15.12 -306.00000 -278.90678 -250.66740 -221.18019 -190.52373 -157.95048 -123.87689 -87 Л6473 -49.5709? -8.36918 37.16473 16.12 -244.00000 -218.52145 -192.03359 -164.44835 -135.66192 -105.55028 -73.96277 -40.71249 -5.562 3 9 31.7X17 71.67736 16.11 -244.00000 -218.52145 -192.03359 -164.44835 -135.66192 -105.55028 -73.96274 -40.71195 -5.555 97 31.84603 72.06274 17.11 -'78.00000 -154.228 50 -129.56827 -103.94259 -77.2 6178 -49.41989 -20.28995 10.28277 42.49082 76.57939 112.86391 17.10 «17 8.00000 -154.22850 -129.56827 -103.94259 -77.26178 -49.4 1989 -20.28995 10.28280 42.49126 76.58428 112,90713 13.Ю -108.ОСООО -86.02981 -63.27922 -39.68133 -15.15840 10.38079 37.044 62 64 . 963 66 94.29796 125.24796 158.07^94 18.9 -108.00000 -86.02981 -63.27922 -39.68133 -15.15840 10.38079 37.044 62 64.96366 94.297 99 125.24828 158.07446 19.9 -34.00000 -13.9 2 676 6.82782 28.32189 50.62273 73.8X97 97.97348 123.22736 149.70554 177.57490 207.04646 19.8 -34. OCX 0 -13.92 67 6 6.82782 28.32189 50.62275 73.8X97 97.97348 123.22736 149.70554 177.57492 207.04 669 20.8 44,00000 62.07961 80.74855 100,05695 120.062 6 9 140.83318 162.44779 185.00101 2X.60696 233.40563 259.57249 20.7 44.0000O 6^.07961 80.74855 100.05695 120.06269 140.83318 162.44779 185.00101 208.60696 233.40569 259.57250 21.7 126.00000 141.98850 158.47965 175.51612 193,14709 211 .42975 230.43122 250.23124 270.92573 292.631X 315.49546 21.6 126.00000 14 1.98850 158.47965 175.51612 193.14709 211.42975 230.43122 250.23124 270.92573 292.63 IX 515.49546 22.6 212.00000 225.79928 240.01856 254.69343 269.86489 285.58053 301.89616 318.87792 336.60522 355.17479 37« ЛОбМ 22.5 212.00000 225.79928 240.01856 254.69343 269.86489 285.58055 301.89616 318.87792 336.60522 555.17479 374 . 7X50 2J.5 302.uOOOO 313.51148 325.36327 337.58420 350.20743 363.2^142 376.82125 390.91027 405.60244 420,97552 437.12571 23.4 302.00000 313.51148 325.36327 537.58420 350.20743 363.27142 576.82125 390.91027 405.60244 420.97552 «37.12571 24.4 596.00000 <05.12470 4 14.51219 424. 18471 «34.16786 444.49128 455.18972 466.30424 477 .X406 489.9X95 502.69273 24.3 396.00000 405.12470 4 14 .51219 424.18471 454.16786 444 .49128 455.18972 466.30424 477.88406 489.9X95 502.69273 25.3 4«4.00000 500.63862 507 .46402 514.49199 521.74070 529.23122 536.98820 545.04078 553.42386 562.17980 571.56X9 25.2 494.00000 5X.6386? 507.4 64 02 514.49199 521.74070 529.23122 536.98820 545.04078 553.42386 562.17980 571.36X9 26.2 596.00000 600.05301 604 . 21773 608.50362 612.92153 617.4 8406 622.20594 627.10460 632.2XX 637.52 X7 643.09340 26.1 596.00000 600.05301 604.217 7 3 6X.50362 612.92153 617.48406 622.20594 627.10460 632.20X8 637.52007* 643.09340 27.1 T02.00000 703.367 64 704 .77247 706.21762 707 .’’0672 709.24595 710.83422 712.48331 714.19818 715.98722 717.86083 27.0 702.00000 703.35764 704.77247 706.21762 707.70672 709.24395 710.83422 712.48331 714.19818 715.98722 7 П .86X3 J . 27 0.27 -756.00000 -744 .24835 -739.17039 -735.28284 -732.01028 -729.13049 -726.52961 -724.14X2 -721.91770 -719.83206 -717 .86X3 1.27 -754.00000 -744 .24739 -739.17038 -735.28284 -732.01028 -729.13049 -726.52961 -724.14X2 -721.91770 -719.83206 -717.86X3 ’ .26 .754 .00000 -721.96561 -706.69848 -695.05953 -685.27669 -676.677 06 -668.91688 -661.79232 -655.17075 -648.96011 -64 3. X340 2.26 -74 8.00000 -721.92723 -706.69803 -695.05952 -685.27669 -676.67706 -668.91688 -661.79232 -655.17075 -648.96011 -643.09340 2.25 -748.00000 -702.63261 -676.73309 -657.54032 -641.09397 -626.83965 -613.99506 -602.21645 -591.28062 -581.03290 -571.36X9 3.2S -738.00000 -702.03291 -67 6.7 2 042 -657 . 33 994 -641.09396 -626.83965 -613.99506 -602.21645 -591.28062 -581.03290 -571.36X9 3.24 -738.00000 -688.05307 -649.69606 -622.33058 -599.60273 -579.72253 -561.84403 -546.47451 -530.29586 -516.0X39 -502.69273 4.24 -724 .00000 -684.03872 -649.49652 -622.32192 -599.60231 -579.72251 -561.84405 -545.47451 -530.29586 -516.0X39 -502. 69273 4.23 -724.00000 -677.45516 -626.83869 -590.39566 -561.X590 -535.4 67 18 -512.56X9 -491.04 665 -472.27831 A 54.174 34 A37.12571 5.23 -706.00000 -665.91822 -625.04993 -590.26877 -560.99764 -535.4 6664 -512.56X6 -491.64666 -472.27831 A 54.17434 A 37.12571 5.22 -706.00000 -664.39142 -610.17141 -562.52125 -525.65558 -4 94.27X0 -4 66.31324 -440.83916 A17.3X33 -395.35205 -374 .7X50 6.22 -684.00000 -645.16865 -602.27987 -561.33583 -525.54380 -4 94.26936 -466.31249 -44 0.83911 -417.3X33 -395.35205 -374.70650 6.2l -684.00000 -644.99902 -596.27-016 -541.01565 -4 94.45716 -456.51462 -423.28767 -393.19855 -365.49341 -339.70187 -315.49546 7.21 -658.00000 -620.50386 -578.66256 -534.83052 -4 93.43427 -456.39609 -«23.27568 -393.19745 -365.49332 -339.70186 -315.49546 7.20 -658.00000 -620.49230 -577.44773 -524.80076 -4 69.72643 -423.X549 -383.86641 -348.94317 -316.98349 -287.33234 -259.57250 8.20 -628.00000 -591.72479 -551.83932 -508.5064 9 -464.12827 -422.04541 -383.72598 -348.92700 -316.98185 -287.33219 -259.57249 6.19 -628.00000 -591.72425 -551.70202 -505.82678* -451.42250 -396.34864 -349.O19X -3X.47426 -272.X659 -238.39 684 -207.04669 9.19 -594.00000 -558.89714 -520.88647 -479.63901 -435.53290 -390.701X -347.847X -508.29667 -271.98416 -238.39441 -207.04646 9.18 -594.00000 -558.89712 -520.87589 -479.25162 -431.67 655 -376.55864 -321.19763 -272.86211 -231.0X57 -193.13461 -158.07446 10.18 -556.00000 -522.07830 -485.76389 -446.76058 -404.79617 -360.29301 -315.07221 -271.4 6004 -230.768X -193.10328 -158.07094 10.17 -556.00000 -522.07830 -485.7 632 9 -446.72325 -404.16295 -355.796X -300.49166 -244.67718 -195.17324 -152.02947 -112.90713 11.17 -514.00000 -481.30136 -446.58889 -409.63988 -370.15963 -327.90957 -283.25754 -237.73865 -193.43869 -151.72147 -112.86391 11.16 -514.00000 -481.30136 44 6.58887 -409.63721 -370.09106 -327.12869 -278.63215 -223.48568 -167.19123 -116.45741 -72.08274 12.16 A68.00000 -436.58571 -403.44760 -368.41226 -331.25186 -291.67822 -249.45780 -204.85961 -159.16397 -114.28697 -71.67736 12.15 -4 68.00000 -436.58571 -403.44760 -368.41212 -331.24635 -291.58863 -248.64589 -200.48798 -145.79035 -89.10628 -37.16473 13.15 -418.00000 -387.94332 -356.39310 -323.2X09 -288.21047 -251.17140 -211.8X32 -169.86736 -125.50900 -79.78105 -34.46433 13.14 A 18.00000 • -387.94332 -356.39310 -323.2XX -2X.21013 -251.16373 -211.71118 -169.11408 -121.62585 -67.63954 -10.73911 14.14 -364.00X0 -335.38194 -305.45897 -274.11241 -241.19755 -206.53400 -169.89208 -130.98635 -89.54385 -45.60265 0.00X0 14.13 -364 .00X0 -335.38194 -305.45897 -274.11241 -241.19753 -206.53349 -169.88372 -130.89837 -88.89891 -42.31X6 10.73911 14.12 -310.00000 -284.16402 -257.19684 -228.99706 -199.44244 -168.38275 -135.62722 -100.91496 -63.81604 -23.404 64 22.14330 15.12 -252.00000 -227.68046 -202.57047 -175.98303 -148.41510 -119.54275 -89.21419 -57.23941 -23.37795 12.65721 51.10498 15.11 -252.XX0 -227.68046 -202.57047 -175.98303 -148.41510 -119.54274 -89.21401 -57.237X -23.35396 12.83771 52.15115 16.11 -190.00000 -167.28826 -143.7X30 -119.18485 -93.62974 -66.93832 -38.98462 -9.61414 21.36670 54.20455 89.20505 16.10 -190.000X -167.28826 -143.7X30 -119.18485 -93.62974 -66.93832 -38.98461 -9.61399 21.36851 54.22162 89.33257 17.10 -124.00X0 -102.98964 -81.21956 -58.62447 -35.12840 -10.64197 14.94128 41.75009 69.94298 99.71960 131.33668 17.9 -124. CO OX -102.98964 -81.21956 -58.6244? -35.12840 -10.64197 14.94128 41.75009 69.94309 99.72084 131.34818 18.9 -54.OOCOO -34 .78620 -14.91093 5.68234 27.05909 49.29593 72.48350 96.73045 122.16909 148.96359 177.32248 18.8 -54.00000 -34.78620 -14.91093 5.68234 27.05909 49.29593 72.48550 96.73045 122.16910 148.96366 177 .32327 19.8. 20.0XX 37.32087 55.21266 73.72399 92.91099 112.83911 133.58548 155.24203 177.91992 201.75585 226.92133 19.7 20.00X0 37.32087 55.21266 73.72399 92.91099 112.83911 133.58548 155.24203 177.91992 201.75585 226.92138 20.7 98.0XX 113.33067 129.14749 145.49177 162.41109 179.96082 198.20603 217.224X 237.10780 257.97123 279.95505
516 ПРИЛОЖЕНИЕ iVa гол 38.00000 115.35087 129.14749 145.49177 162.41109 179.96082 198.20603 217.22400 237.10780 257.97123 279.95605 пл 180.00000 195.24250 206.89072 220.97904 235.54708 250.64086 266.31435 282.63146 299.66910 317.52068 356.50295 21.5 180.00000 195.24250 206.89072 220.97904 235.54706 250.64086 266.31433 282.63146 299.66910 317.52088 336.50295 22.5 <66.00000 277.05584 288.44015 500.18067 312.30949 324.86371 537.88687 351.43049 365.55634 380.53957 395.87514 22.4 266.00000 277.05584 288.44015 500.18067 512.30949 324.86571 337.88687 351.43049 365.55654 380.33957 395.87514 23.4 356.00000 564.77027 575.79599 585.09265 392.69086 402.61750 412.90545 423.59491 454.73321 446.37801 458.60056 23.3 356.00000 564.77027 573.79599 585.09265 392.69086 402.61730 412.90543 423.59491 434.73321 446.37801 458.60056 24.3 450.00000 456.58544 462.95094 469.71175 476.68533 483.89205 491.35566 499.10426 507.17149 515.59821 524.45483 24.2 450.00000 456.58544 462.95094 469.71175 476.68535 483.89205 491.35566 499.10426 507.17149 515.59821 524.43483 25.2 548.00000 551.90109 555.90985 560.05559 564.28817 568.68035 573.22611 577.94224 582.84885 587.97031 593.33671 25.1 548.00000 551.90109 555.90985 560.05559 564.28817 568.68035 573.22611 577.94224 582.84885 587.97051 593.33СТ1 26.1 650.00000 651.51700 652.66984 654.06154 655.49558 656.97601 658.50756 660.09579 661.74741 663.47052 665.27512 26.0 650.00000 651.51700 652.66984 654 .06154 655.49558 656.97601 658.50756 660.09579 661.74741 665.47052 665.27512 j « 28 0.23 -fi 12.00000 -799.80011 -794.53745 -790.50789 -787.11559 -784.13029 -781.43400 -778.95668 -776.65269 -774.49034 -772.44656 1.23 •а10.00000 -799.79947 -794.53743 -790.50789 -787.11559 -784.13029 -781.43400 -778.95668 -77 6.65 2 69 -774.49034 -772.44656 1.27 -810. ООООО -776.60808 -760.79569 -748.73212 -738.59072 -729.67500 -721.62893 -714.24140 -707.37501 -700.93439 -694.85014 2.27 -804.00000 -776.58106 -760.79544 -748.73211 -738.59072 -729.67500 -721.62893 -714.24140 -707.37501 -700.93439 -694.85014 2.26 -804. ООООО -756.26535 -729.542811 -708.45079 -692.60994 -677.83063 -664.51083 -652.29487 -640.95173 -630.32130 -620.2$718 3.26 -794.00000 -755.81494 -729.53519 -709.45059 -692.60994 -677.83063 -664.51083 -652.29487 -640.95173 -630.32130 -620.28718 3.25 -794 .00000 -740.48253 -701.14477 -672.85441 -649.30540 -628.69560 -610.15527 -593.17593 -577.42891 -562.68707 -548.78561 4.25 -780.00000 -737.13593 -701.01679 -672.84975 -649.30521 -628.69559 -610.15527 -593.17593 -577.42891 -562.68707 -548.78561 4.24 -780.00000 -729.30755 -676.62444 -639.25808 -608.86291 -582.40133 -558.66038 -536.95963 -516.86454 -498.07660 -480.38004 5.24 -762.00000 -718.71037 -675.36507 -639.18531 -608.85888 -582.40110 -558.66036 -536.95963 -516.86454 -498.07660 -480.38004 5.23 -762.OOOOO -716.65318 -658.17407 -609. *-2836 -571.58157 -539.13289 -510.15790 -483.74409 -459.33312 -436.54682 -415.11390 6.23 -740.00000 -697.9644 6 -651.77528 -608.68407 -571.52298 -539.12863 -510.15760 -483.74407 -459.33312 -436.54682 -415.11390 6.22 -746. 00000 -697.70942 -643.92024 -585.46508 -538.14180 -499.18699 -464.83445 -433.66192 -404.93269 -378.17138 -353.04271 7.22 -714.00000 -673.38760 -627.91932 -580.95817 -537.55302 -4 99.12944 -464.82943 -433.66151 -404.93267 -378.17138 -353.04271 7.21 714.00000 -673.36862 -626.06254 -567.98899 -510.48360 -4 63.22469 -422.99202 -386.90276 -353.79692 -323.04802 -294.23879 8.21 -684.00000 -644.68016 -601.22579 -554.12045 -506.72357 -462.66681 -472.92830 -386.89643 -353.79637 -323.04798 -294.23879 8.20 -684.00000 -644.67918 -600.98962 -549.97981 -490.21695 433.13624 -385.30789 -343.77910 -306.11933 -271.31123 -238.79902 9.20 <650.00000 -611.90169 -570.464 9 9 -525.35223 -477.39934 -4 2 9.5675 6 -384.71585 -343.70330 -306.11110 -271.31046 -238.79896 9.19 -65О.ОООСО -611.90165 -570.44497 -524.65624 -471.32261 -4 10.89889 -353.71164 -305.00891 -262.22694 -223.15865 -186.85810 10.19 -612.00000 -575.11741 -535.49242 -492.77159 44 6.72936 -396.29144 -350.01187 -304.33507 -262.13315 -223.14785 -186.85706 10.18 -612.00000 -575.11741 -535.49117 -492.696® -445.53779 -390.97732 -330.26631 -272.62257 -222.89765 -178.93481 -138.61737 11.18 -570.00000 -534.36572 -496.42619 -455.91417 -412.48300 -365.97544 -317.26435 -2®.56489 -222.09960 -178.81704 -138.60336 11.1? -570.00000 -534.36572 -496.42613 -455.90827 •412.33676 -364.42806 -509.40297 -248.58591 -190.30035 -139.49291 -94.44034 12.17 -524.00000 -489.66911 -453.36568 -414.88423 -373.94934 -330.2272b -283.57985 -234.75716 -185.70660 -138.53152 -94.29316 12.16 -524.00000 -489.66911 -453.3t>568 -414.88387 -373.93625 -330.02342 -281.87113 -226.90845 -166.13710 -107.15361 -55.26532 13.16 -W .00000 -441.04146 -406.37305 -369.82907 -331.19697 -290.19927 -24о.50902 -199.96991 -151.18836 -101.88&8 -54.10883 13.15 -474.00000 -441.04146 -406.37305 -369.82905 -331.19607 -290.17970 -246.27693 -198.27517 -143.75153 -83.19029 -23.55191 14.15 -420.00000 -388.49174 -355.48749 -320.84889 -284.40493 -245.93883 -205.17160 -161.77464 -115.55232 -66.96127 -17.52895 14.14 -420.00000 -388.49174 -355.48749 -320.84889 -284.40487 -245.93737 -205.14852 -161.54331 -113.«9085 -60.178® 0.00000 15. «4 -362.00000 -332.02595 -300.73482 -268.00840 -233.70418 -197.64694 -159.61590 -119.32857 -76.44716 -30.72515 17.52895 15.13 -362.00000 -332.02595 -300.73482 -268.00840 -233.70418 -197.64685 -159.61412 -119.30533 -76.23 672 -29.35847 23.55191 16.13 -300.ооооо -271.64827 -242.13268 -211.35083 -179.18122 -145.47751 -110.05998 -72.70263 -33.11619 9.05295 54.10883 16.12 -300.00000 -271.64827 -242.13268 -211.35083 -179.1812? -145.47751 -110.05987 -72.70081 -33.09518 9.23266 55.26532 17.12 -234.00000 -207.36167 -179.69353 -150.90616 -120.89460 -89.53405 -56.67391 -22.12885 14.33460 53.01658 94.29316 17.11 -234.00000 -207.36167 -179.69353 -150.90616 -120.89460 -89.53405 -56.67390 -22.12873 14.33624 53.03419 94.44034 1$.1в -164.0U000 -139.16828 -113.42634 -86.69583 -58.88543 -29.83751 0.42639 32.21206 65.66213 101.02049 138.60336 18.10 -164.00000 -139.16828 -113.42634 -86.69583 -58.88543 -29.88751 0.42639 32.21207 65.66223 101.02184 138.61737 19.Ю -90.00000 «^.06971 -43.33775 -18.73553 6.81654 33.41171 61.16049 90.19567 120.67943 152.81384 186.85706 19.9 -90.00000 -67.06971 -43.33775 -18.73553 6.81654 33.41171 61.16049 90.19567 120.67943 152.81392 186.85810 20.9 -12.00000 8.93284 30.56723 52.96299 76.18924 100.32672 «25.47063 151.73469 179.25675 208.20678 238.79896 20.8 -12.00000 8.93284 30.56723 52.96299 76.18924 100.32672 125.47063 151.73469 179.25675 208.20678 238.79902 21.8 70.00000 88.83844 108.28481 128.39078 149.21600 170.82989 193.31409 216.76576 241.30208 267.06663 294.23879 21.7 ’0.00000 88.85844 108.28481 128.39078 149.21500 170.82989 193.31409 216.76576 241.30206 267.06663 294.23879 22.7 156.00000 172.64637 189.81200 207.54095 225.88398 244.90009 264.65855 285.24156 306.74794 329.29835 353.04271 22.6 156.00000 172.64637 189.81200 207.54095 225.88398 244.90009 264.65855 285.24156 306.74794 329.29835 353.04271 23.6 246.00000 260.35609 275.14651 290.40807 306.18314 322.52093 359.47908 357.12594 375.54349 394.83159 415.11391 23.5 246.00000 260.35609 275.14651 290.40807 306.18314 322.52093 339.47908 357.12594 375.54349 394.83159 415.11391 24.5 540.00000 351.96713 364.28647 376.98785 390.10558 403.67947 417.75614 432.39078 447.64953 463.61281 480.38004 24.4 >40.00000 351.96713 364.28647 376.98765 390.10558 403.67947 417.75614 432.39078 447.64953 463.61281 480.38004 25.4 453.00000 447 .47913 457.23040 467.27684 477.64494 488.36541 499.47421 511.01386 523.03532 535.60043 548.78561 25.3 438.00000 447.47913 457.23040 467.27684 477.64494 488.36541 499.47421 511.0138b 523.03532 535.60043 548.78561 26.3 540.00000 546.89181 553.97711 561.27227 568.79610 576.57044 584.620^1 592.97740 601.67636 610,76157 620.28718 26.2 540.00000 546.89181 553.97711 561.27227 5® .79610 576.57044 584.62081 592.97740 601.67636 610.76157 620.28718 27.2 646.00000 650.20493 654.52561 658.97185 663.55489 668.28778 673.18580 678.26696 683.55294 689.06988 694.85014 27.1 646.00000 650.20493 654.52561 658.97185 663.55489 668.28778 673.18580 678.26696 683.55294 ®9.06988 694.85014 28.1 756,00000 757.41828 758.87510 760.37371 761.91786 763.51189 765.16088 766.87084 64895 770.50394 772.44656 28.0 756,00008 797.41828 758.875 Ю 760.37371 761.91786 763.51189 765.16088 766.87084 7®.64895 770.50394 772.44656
ПРИЛОЖЕНИЕ IVa 517 0.29 -870.00000 -857.35199 -351.90451 -847.73296 -844.22091 -841.13009 -838.33841 -835.77334 -833.38768 -831.14862 -829.03228 1U9 -868.00000 -857.35156 -851.90451 -847.73296 -844.22091 -841.13009 -838.33841 -835.77334 -833.38768 -831.14862 -82 9.03228 1.28 -868.0000 С -833.25314 -816.89338 -804.40499 -793.90497 -784.67309 -776.34110 -768.69057 -761.57935 -754.90873 -748.60692 2 28 -8 62.000 ОС -833.23420 -816.89324 -804.40499 -793.90497 -784.67309 -776.34110 -768.69057 -761.57935 -754.90873 -7*8.60692 2 27 -862.00000 -811.92071 -784.35590 -763.56271 -74 6.12 690 -730.82234 -717.02716 -704.37373 -692.62319 -681.60997 -67 1.2 13 67 3.27 -852.00000 -811.58545 -784.35132 -763.562 62 -746.12690 -730.82234 -717.02716 -704 . 37373 -692,62319 -681.60997 -671.21367 3.26 -852.00000 -794.92 619 -754.61577 -725.38416 -701.01141 -679.67101 -660.46826 -642.87 869 -626.56300 -611.28657 -596.87912 4.26 -858.00000 -792.18025 -784.53456 -725.38168 -701.01132 -679.67101 -6 60.4682 6 -642.87869 -626.56300 -611.28657 -5%.87912 4.25 -838.00000 -783.01954 -728.50628 -690.14763 -658.73019 -631.34183 -6 06.75 641 -584.27601 -563.45339 -543.98067 -525.63590 5.25 -820.00000 -•'73.39358 -727.63790 -690.10644 -658.72823 -631.34173 -606.75641 -584.27601 -563.45339 -543.98087 -525.63590 5.24 -820.00000 -770.68186 -708.164 25 -658.45906 -619.544 64 -586.00363 -556.01326 -528.65676 -503.36370 -479.7*599 -457.5246* 6.24 -798.00000 -752.62448 -703.12238 -658.00256 -619.51444 -586.Ov174 -55ь.01315 -528.65675 -503.36370 -479 Л4599 -457 .524 6* 6.23 -793 00000 -<52.24838 -693.18094 -632.07582 -583.98133 -543.91165 -508.40674 -476.14192 -446.38397 -418.64981 -?92.*9о62 7.’3 -772.00000 -'’28.13752 -678.91710 -628.92430 -583.6Н161 -543.88427 -508.40467 -476.14178 -446.38396 -4 18.64981 392 59662 7.22 -772.00000 -728.1^69- -676.17440 -612.79314 -553.54381 -505.56454 -4 64.19130 -426.89956 -392.63462 -ЗоО.78105 -ЗЗЭ.9Г81 8.22 -742.00000 -699.50917 -6*2.31348 -601.38192 -551.14344 -505.27496 -4 64.16310 -426.89713 -392.63443 -360.78’04 -з^о.дпе! 8.21 -742.00000 -699.5^747 -651.91855 -595.29796 -530.67417 -472.35663 -423.86199 -381.18651 -342.28422 -306.25924 -272.57506 9.21 -700.00000 -666.78561 -621.75'75 -572.6018С -520.82617 -470.23481 -423.57430 -381.15512 -342.28127 -306.259CXJ -272.5750* 9.20 -708.00000 -666.78554 -621.71790 -571.39 942 -511.84 9 97 -44 6.92814 -388.79133 -339.50841 -295.59383 -255.25330 -217.68535 10.20 -6" 0.00000 -630.03986 -586.94035 -540.31302 -4 90.03458 -437.75238 -386.71365 -339.19971 -295.55735 -255 .24^69 -217.68606 io. »g -670.00000 -630.03986 -586.94684 -54 0.16792 -487.90516 -426.75525 -361.70115 -303.27061 -253.08894 -208.02924 -166.42021 11.19 -628.00000 -589.3 1 629 -548.00510 -503.74632 456.14601 -405.24338 -352.61514 -301.09560 -252.7*252 -207.98611 -166,4 1*84 41.18 -628.00000 -589.31629 -548.004 97 -503.73371 -4 55.84731 -402.36405 -340.44942 -275.24038 -216.24318 -165.13811 -119.04 12.18 -582.00000 -544.64088 -505.03499 -462.93903 -418.02132 -369.91725 -318.71563 -265.85376 -213.87333 -164.74132 -118.99530 42.17 -582.00000 -544.64088 -505.03499 -462.93818 -417.99155 -369.47660 -315.38352 -253.22332 -187 .84049 -123.14265 -76.14537 13.17 -532.00000 -496.02963 -458.11144 -418.05143 -375.59549 -330.40950 -282.14583 -230.88206 -177.89285 -125.51088 -75.69073 13 16 -552.00000 -4 9 6.02 9 63 -458.11143 -418.05139 -375. “>9321 -333.36193 -281.61248 -227.38893 -165.34787 -99.80293 -39.37308 14.16 -478.00000 -443.49286 -4 07 .28 003 -369.20070 -329.05295 -286.57619 -241.43474 -193.28213 -142.14795 -89.14224 -36.44 538 ’4 15 -478.00000 -443.49286 -407.28003 -369.20069 -329.05281 -286.57224 -241.37460 -192.7 1411 -138.72151 -77.05193 -11.4’584 15 15 -420.00000 -387.03749 -352.57069 -316.46275 -278.54686 -238.61500 -196.40085 -151.56425 -103.74627 -52.90772 0,00000 15.14 -420.00000 -387.03749 -352.57069 -316.46275 -278.54686 -238.61474 -196.39563 -151.49899 -103.19129 -49.69489 11.41584 -6.14 -558.00000 -326.66833 -294.00381 -259.88807 -224.17954 -186.70601 -147.25326 -105.54794 -61.24090 -13.949 64 36.4453° 16.13 -558.00000 -326.668^3 -294.00381 -259.8В807 -224.17954 -186.70600 -147.25290 -105.54216 -61.17704 -13.43804 39.37308 17.13 -292.00000 -262.3 3876 -231.59376 -199.51151 -166.01985 -130.97258 -94.19164 -55.45536 -14.48069 29.09608 75.69073 17.12 -292.00000 -2 62 . 3 8876 -231.59376 -199.51151 -166.01985 -130.97258 -94.19162 -55.45495 -14.47501 29.15433 76.14537 18.12 -222.00000 -194.20126 -165.35088 -135.35789 -104.11586 -71.49873 -37 .35514 —1.50005 36.29777 76.33488 118.99630 18.11 -222.00000 -194.20126 -165.35088 -135.35789 -104.11586 -71.49873 -37.35514 -1.50005 36.29817 76.34001 119.0470* 19.11 -148.00000 -122.10767 -95.28282 -67.44538 -38.50218 -8.34370 23.16040 56.16758 90.87152 127.51593 166.41584 19.Ю -U8 ,00000 -122.10767 -95.28282 -67.44538 -38.50218 -в .34370 23.16040 56.16758 90.87154 127.51629 166.42021 20.10 -70.00000 -46.10936 -21.39533 4.21248 30.79560 58.44 940 87.28674 117.44291 149.08263 182.41038 217.68606 20.9 -70.00000 -46.10938 -21.39533 4.21248 30.79560 58.44940 87.28674 117.44291 149.08263 182.41041 217.6863 6 21.9 12.00000 33.79257 56.30720 79.60538 103.75817 128.84842 154.97379 182.25076 210.82027 240.85574 272.5750* 21.8 12.00000 33.79257 56.30720 79.60538 103.75817 128.84842 154.97379 182.25076 210.82027 240.85574 272.57506 22.8 98.00000 117.59734 137.82138 158.72536 180.37069 202.82883 226.18378 250.53540 276.00403 302.7 3 693 330.91781 22.7 98.00000 117.59734 137.82138 158.72536 180.37069 202.82883 226.18378 250.53540 276.00403 302.73693 330.91781 23.7 188.00000 205.30429 223.14454 241.56619 260.62161 280.37166 300.88773 322.25452 344.57382 367 . 9698 0 392.5°662 23.6 188.00000 205.30429 223.14454 241.56619 260.62161 280.37166 300.88773 322.25452 344.57382 367.96980 392.59662 24.6 282.00000 296.91291 312.27454 328.12291 344.50178 361.46195 379.06295 397.37530 416.48363 436.49090 457.52464 24.5 282.00000 296.91291 312.27454 328.12291 344.50178 361.46195 379.06295 397.37530 416.48363 136.49090 457.52464 25.5 380.00000 392.42278 405.20970 418.39159 432.00391 446.08781 460.69147 475.87192 491.69750 508.25127 525.63590 25.4 380.00000 392.42278 405.20970 418.39159 432.00391 446.08781 460.69147 475.87192 491.69750 508.25127 525.63590 26.4 482.00000 491.83357 501.94863 512.36901 523.12210 534.23966 545.75888 557.72375 570.18693 583.21239 596.87912 26.3 482.00000 491.83357 501.94863 512.36901 523.12210 534.23966 545.75888 557.72375 570.18693 583.21239 596.87912 27.3 588.00000 595. 14 5 00 602.49020 610.05256 617.85153 625.90969 634.25347 642 . 91411 651.92899 661.34350 671.21367 27.2 588.00000 595.14500 602.49020 610.05256 617.85153 625.90969 634.25347 642.91411 651.92899 661.34350 671.2 1367 28.2 698.00000 702.35685 706.83350 711.44008 716.18825 721.09151 726.16566 731.42938 736.90502 742.61972 748.60692 28.1 698.00000 702.3568* 706.83350 711.44008 716.18825 721.09151 726.16566 731.42938 736.90502 742.61972 748.60692 29.1 812.0000Q 813.46892 8 Н. 97773 816.52980 813.1290С 819.77982 821.48754 823.25836 825.09972 827.02065 829.03226 29.0 812.00000 843.46892 814.97773 816.52980 818.12900 819.77982 821.48754 923.25830 025.09972 827.02065 829.032®
518 ПРИЛОЖЕНИЕ IV< J * 30 O.JO 1.30 1.29 -930.00000 -928.00000 -928.00300 -916.90397 -916.90368 -891.90020 -911.27162 -911.27162 -874.99148 -906.95806 -906.95806 -862.07811 -903.32626 -903.32626 -851.21940 -900.12992 -900.12992 -841.67133 -897.24 2 82 -897.24282 833.05338 -894.59002 -894.59002 -825.13983 -892.12268 -892.12268 -817.78375 -889.80691 -889.80691 -810.88313 -887.61802 -887.61802 804.36375 2.29 -922.00000 -891.88698 -874.99140 -862.07811 -851.21940 -841.67133 -833.05338 -825.13983 -817.78375 -810.88313 -804.36375 2.28 -922.00000 -869.59492 -841.17163 -819.67590 -80i.b4472 -785.81470 -771.54399 -758.45297 -746.29495 -734.89887 -’’24.14035 3.28 -912.00003 -869.34736 -841.16891 -819.67585 -801.64472 -785.81470 -771.54399 -758.45297 -746.29495 -734.89887 -724.14035 3.27 -912.00003 -651.39781 -810.10334 -779.91871 -754.72029 -7 3 2.64 84 8 -712.78280 -694.58264 -677.69801 -661.88678 -646.97317 ♦ •27 -398.00000 -849.17905 -810.05228 -779.91739 -754.72025 -73 2.64 8 4 8 -712.78280 •694.58264 -677.69801 -651.88678 -64 6.97317 4.26 -898.00000 -838.61427 -782.46996 -743.05702 -710.60581 -682.2877* -656.85639 -633.59537 -612.04451 -591.88688 -572.89311 5.26 -880.00000 -829.97413 -781.88175 -743.03398 -710.60488 -682.28”’70 -656.85639 -633.59537 -612.04451 -591.88688 -572.89311 5.25 -880.00000 -826.47548 -760.20561 -709.58205 -669.53474 -634.88788 -o03.87770 575.57607 -549.39927 -524.94895 -501.93827 6.25 -858.00000 -809.14921 -756.34577 -709.30752 -669.51939 -634.88705 -603.87766 -575.57 606 -549.39927 -524.94895 -501.93827 6.24 -858.00000 -838.&O499 -744.12335 -680.89471 -631.92968 -590.67405 -553.99948 -520.63588 -489.84545 -461.13585 -434.15626 7.24 -832.00000 -784.75157 -731.67213 -678.77178 -631.74941 -590.66125 -553.99865 -520.63583 -489.84544 -461.13585 -434.15626 7.23 -832.00003 -784.70337 -727.76023 -659.38091 -598.91732 -550.04037 -507.44286 -468.92575 -433.49242 -400.52868 -369.60761 8.23 -802.0000 3 -756.20990 -'’05.10229 -650.33470 -597.44 983 -549.89408 -507.43065 -4 68.92484 -433.49236 -400.52867 -3 69.60761 8.22 -802.00000 -756.20b99 -704.46009 -641.82552 -573.06691 -513.98758 -4 64.59051 -4 20.66501 -380.48955 -343.23474 -308.37084 9.22 -768.00000 -723.54737 -674.7 4 972 -621.40048 -565.89047 -512.7875 9 -464.45515 -420.65234 -380.48852 -343.23467 -308.37083 9.21 -763.00000 -723.54724 -674.68374 -619.40650 -553.41394 -485.03353 -426.39196 -376.23377 -331.05534 -289.40153 -250.5505b 10.21 -730.00000 -686.84447 -o4C. 12910 -589.37643 -534.74585 -478.79124 -425.29157 -376.09768 -331.04158 -289.40036 -250.55048 10.20 -’3n. 3000 -686.8444’ -640.12420 -589.10485 -531.14648 4 63.41240 -395.32009 -336.57069 -285.57216 -239.24675 -196.29165 11.20 -688.00000 -646.15212 -601.32123 -553.12502 -501.14072 -445.77020 -389.46920 -335.48274 -285.42849 -239.23152 -196.29031 11.19 -688.00030 -64 6.15212 -601.32095 -553.09901 -500.55 627 -440.78066 -372.18418 -304.14441 -244.99088 -193.15697 -145.80999 12.19 -642.00000 -601.50022 -558.45201 -512.56733 -463.44901 -410.74235 -354.95243 -298.35853 -243.86462 -193.00182 -145.79323 12.18 -642.000 00 -bOl.50022 -558.45200 -512.56543 -463.38492 -409.83835 -348.98453 -279.98 5 64 -211.80756 -152.10717 -99.49576 13.18 -592.00000 -552.90714 -511.60535 -467.86775 -421.39043 -371.77693 -318.71280 -262 .71797 -205.88597 -150.91411 -99.32811 13.17 -592.00000 -552.90714 -511.60535 -467.86764 -421.3849’ -371.66677 -317.56062 -256.19807 -187.05994 -118.63520 -58.35009 14.17 -538.00000 -500.38472 -460.83412 -419.16172 -375.12916 -328.42315 -278.64825 -225.504 68 -169.46936 -112.47020 -57.08161 14.16 -538.00000 -500.38472 -4 60.83412 -419.16171 -37’'. 12879 -328.41298 -278.50002 -224,20599 -162.75418 -93.65054 -24.94909 15.16 -480.00000 -443.94090 -406.17289 -366.53809 -324.84159 -280.83632 -234.20115 -184.53700 -131.53453 -75.59764 -18.51113 15.15 -480.00000 -443.94090 -4Jb. 17289 -366.53809 -324.84157 -280.83558 -234.18673 -184.36506 -130.18486 -68.94427 0.00000 16.15 -418.00000 -383.5811b -347.64 513 -310.05565 -270.64831 -229.22078 -185.51757 -139.20834 -89.88338 -37.20503 18.51113 16.14 -418.00000 -383.5811b -347 .64513 -310.05565 -27 0.64 831 <?29.220',3 -135.51646 -139.19113 -89.70276 -35.87527 24.94909 17.14 -352.00000 '-319.30939 -285.26734 -249.75477 -212.o3J19 -173.72288 -132.82274 -89.66450 -43.90538 4.88303 57.08161 17.13 n3 52.00000 -319.30939 -285.26734 -249.75477 -212.63019 -173.72288 -132.82267 -89.66314 -43.88710 5.06064 58.35009 18.13 -282.00000 -251.12842 -219.05141 -185.66413 -150.84328 -114.44205 -76.28285 -36.14640 6.24485 51.25092 99.32811 18.12 -282.00000 -251.12842 -219.05141 -185.66413 -150.84328 -114.44205 -76.28284 -36.14632 6.24632 51.2 6887 99.49576 19-12 «208.00000 -179.04034 -149.00610 -117 .80462 -85.32775 -51.44781 16.01209 21.1651* 60.31439 101.72920 145.79323 19.11 -208.00000 -179.04034 -149.00610 -117.80462 -85.32775 -51.44781 -16.01209 21.16515 60.31449 101.73064 145.80999 20.11 -130.00000 -103.04675 -75.13800 -46.19185 -16.11319 15.20958 47.90900 82.144 64 118.11201 156.05575 196.29031 20.10 -130.00000 -103.04 675 -75.13800 -46.19185 -16.11319 15.20958 47.90900 82.144 64 118.11201 156.05585 196.29163 21.10 -48.00000 -23.14885 2.54789 29.16237 56.77813 85.49280 115.42170 146.70285 179.50390 214.03227 250.55048 21.9 -48.00000 -23.14885 2.54789 29.16237 56.77813 85.4928ч/ 115.42170 146.70285 179.50390 214.03227 250.55056 22.9 38.00000 60.65242 84.04765 108.24889 133.32915 159.37348 186.48205 214.77421 244.39417 275.51905 308.37083 22.8 38.00000 60.65242 84.047 65 108.24889 133.32915 159.37348 186.48205 214.77421 244.39417 275.51905 308.37084 23.8 128.0p000 148.35632 169.35824 191.06058 213.52656 236.82971 261.05639 286.30924 312.71182 340.41522 369.60761 23.7 128.00000 148.35632 169.35824 191.06058 213.52656 236.82971 261.05639 286.30924 312.71182 340.41522 369.60761 24.7 222.00000 239.96225 258.47722 277.59177 297.35989 317.84428 339.11850 361.2 6976 384.40286 408.64553 434.15626 24.6 222.00000 239.9b225 258.47722 277 . 59177 297.35989 317.84428 339.11850 361.26976 384.40286 408.64553 434.15626 25.6 320.00000 335.46976 351.40266 367.83794 384.82076 402.40352 420.64764 439.62584 459.42538 480.15239 501.93827 ’5.5 320.00000 335.4 6976 351.40266 367.83794 384.82076 402.40352 420.64764 439.62584 459.42538 480.15239 501.93827 26.5 422.00000 434.87845 448.13298 461.79542 475.90241 490.49642 505.62720 521.35362 537.74 623 554.89074 572.89311 26.4 422.00000 434.87845 448.13298 461.79542 475.90241 490.49642 505.62720 521.35362 537.74623 554.89074 572.89311 27.4 528.00000 538.18801 548.66688 559.46121 570.59932 582.11402 594.04372 606.43386 619.33885 632.82477 646.97317 27.3 528.00000 538.18801 548.66688 559.46121 570.59932 582.11402 594.04372 606.43386 619.33885 632.82477 646.97317 28.3 638.00000 645.39819 653.00331 660.83286 668.90697 677.24899 685.83620 694.85089 704.18171 713.92557 724.14035 28 .2 b38.00000 645.39819 653.003 31 660.83286 668.90697 677.24899 685.88620 694.85089 704.18171 713.92557 724.14035 29.2 7?2.00000 756.50877 761.14138 7 65.90832 770.82162 775.89525 781.14554 786.59180 792.25714 798.16959 804.36375 29.1 <52.00000 756.50877 761.14138 765.90832 770.82162 775.89525 781.14554 786.59180 792.25714 798.16959 804.36375 ''.I 870.00000 871.51957 873.08036 874.68588 876.34013 878.04776 879.81420 881.64588 883.55050 885.53737 887.61802 3 - 873.00000 871.51957 873.08036 874.68588 876.34013 878.04776 879.81420 881.64588 883.55050 885.53737 887.61802
ПРИЛОЖЕНИЕ IVa 519 - 31 0.31 -992.00000 -978.45603 -972.63876 -968.18318 -964.43162 -961.12975 -958.14724 -955.40670 -952.85769 -950.46520 -948.20375 1.31 -990.00000 -978.45583 -972.63876 -968.18318 -964.43162 -961.12975 -958.14724 -955.40670 -952.85769 -950.46520 -948.20375 1.30 -990.00000 -952.54883 -935.08994 -921.75147 -910.53399 -900.66969 -891.76576 -883.58917 -875.98821 -868.85757 •862.12061 2.30 -984.00000 -952.53963 -935.08989 -921.75146 -910.53399 -900.66969 -891.76576 -883.58917 -875.98821 -868.85757 -862.12061 2.29 -984.00000 -929.28451 -899.98951 -877.79019 -859.16331 -842.80763 -828.06126 814.53256 •801.96698 -790.18798 -779.06719 3.29 -974.00000 -929.10301 -899.98790 -877.79016 -859.16331 -842 . 807 63 -828.06126 -814.53256 •801.96698 -790.'’8798 -779.06719 3.28 -974.00000 -909.90636 -867.50334 -836.45724 -810.43165 -787.62775 -767.09870 -748.28764 -730.83383 -714.48762 -699.06771 4.28 -960.00000 -908.13933 •867.57151 -836.45655 -810.43164 -787.62775 -767.09870 -748.28764 -730.83383 -714.48762 -699.06771 4.27 -960.00000 -896.11624 -838.49956 -797.98136 -764.48842 -735.23834 -708.95981 -684.91734 -662.637 63 -641.79444 -622.15150 5.27 -942.00000 -888.45901 -838.10716 -797.96861 -764.48798 -735.23833 -708.95981 -684.91734 -662.63763 -641.79444 -622.15150 5.26 -942.00000 -884.03759 814.34333 -762.77224 -721.54533 -685.78337 -653.74993 -624.50113 -597.43920 -572.15522 -543.35442 6.26 -920.00000 -867.53996 -811.46914 -762.60989 -721.53763 -685.78301 -653.74991 -624.50112 -597.43920 -572.15522 -548.35442 6.25 -920.00000 -866.76703 -796.82733 -731.92255 -681.95458 -639.46504 -601.60913 -567.14170 -535.31568 -505.62847 Л77.72085 7.25 -894.00000 -843.22781 -78 6.20426 •730.53784 -681.85771 -639.45915 -601.60679 -567.14168 -535.31568 -505.62847 Л77.72085 7.24 -894.00000 -843.15310 -780,81720 -707.91764 -646.55804 -596.60677 -552.73367 -512.97598 Л76.367 15 Л42.28873 Л 10.30664 8.24 -864.00000 -814.78032 -759.59504 -701.02688 -645.69210 -596.53655 -552.72848 -512.97565 Л76.36713 -442.28873 Л 10.30664 8.23 -864.00000 •814.77545 -758.57974 -689.66296 -617.62604 -557.94140 -507.43499 Л62.19606 Л20.72754 -382.23315 -346.18326 9.23 -830.00000 -782.18542 -729.44435 -671.76997 -612.672 23 -557.28927 -507.37300 Л62.19106 Л20.72719 -382.23313 -346.18325 9.22 -830.00000 -782.18519 -729.32921 -668.60336 -596.25089 -525.49769 Л66.38387 Л15.10553 -368.58542 -325.59241 -285.44439 10.22 -792.00000 -745.53000 -695.02586 -639.95668 -580.91388 -521.52380 465.82712 415.04741 -368.58037 -325.59203 -285.44437 10.21 -792.00000 -745.52999 -695.01656 -639.4 6539 -575.18256 -501.33874 431.46707 372.34798 320.23945 -272.55138 -228.21674 11.21 -750.00000 -704.87220 -656.36994 -604.03881 -547.46836 487.64294 427.98364 -371.83189 •320.18205 -272.54618 -228.21635 11.20 -750.00000 -704.87220 -656.36936 -603.98690 -546.37407 479.62520 405.16816 -335.73167 •276.32068 -223.40454 174.68061 12.20 -7 04.00000 -660.24629 -613.61301 -563.75922 -510.21797 4 52.71451 -392.41584 -332.47704 -275.81752 -223.34648 174.67528 12.19 -704.00000 -660.24629 •613.61299 -563.75507 -510.08161 450.95953 -382.65545 -307.92943 -238.60238 •178.77673 • 125.12526 13.19 -654.00000 •611.67329 -566.85173 -519.27010 Л68.56514 Л14.27900 -356.23440 -295.64578 •235.43307 •178.27354 •125.06651 13.18 -654.00000 -611.67329 -566.85173 -519.26984 Л 68.55243 414.03562 -353.90606 -284.70547 -’09.84048 140.42806 80.16919 U.18 -600.00000 -559.16673 -516.14721 Л70.72552 Л22.62017 -371.45522 -316.78388 -258.47885 -197.72929 •137.27310 -79.66394 14.17 -600.00000 -559.16673 -516.14721 Л7О.7255О Л22.61924 -371.43023 -316.43799 -255.73361 •186.08851 111.14284 Л1.56270 J5.17 -542.00000 -502.73566 -461.53922 Л 18.22903 -372.57751 -324.29096 -272.98355 -218.21188 -159.85870 -99.05363 -38.40676 16.16 -542.00000 -502.73566 461.53922 Л 18.22903 -372.57745 -324.28894 -272.94579 -217.78661 -156.85931 -87.07299 -12.08768 16.16 •480.00000 -442.38632 лоз. 05472 -361.84894 -318.57848 -273.00572 -224.82555 -173.64088 -119.00042 -60.76741 0.00000 15.15 -480.00000 -442.38632 Л03.05472 -361.84894 -318.57848 -273.00558 -224.82231 -173.59270 -118.52512 -57.64 648 12.08768 17.15 -414.00000 -378.12315 -340.71259 -301.63193 -260.71788 -217.77158 -172.54516 -124.72077 -73.88597 -19.56932 58.40676 17.14 -414.00000 -378.12315 -340.71259 -301.63193 -260.71788 -217.77158 -172.54493 •124.7 1 648 -73.83104 -19.07007 41.56270 18.14 -344 .00000 -309.94938 -274.52644 -237.61099 -199.06097 -158.70607 -116.33842 -71.69837 -24.45235 25.83357 79.66394 18.13 -344.00000 -309.94938 -274.52644 -237.61099 -199.06097 -158.70607 -116.33841 -71.69806 -24.44737 25.89170 80.16919 19.13 •270.00000 -237.86740 -204.50625 -169.81013 -133.65426 -95.89071 -56.34136 •14.78789 29.04374 75.50730 ,25.06651 19.12 -270.00000 -237 .86740 -204.50625 -169.81013 -133.65426 -95.89071 -56.34136 -14.78787 29.04411 75.51260 125.12526 20.12 -192.00000 -161.87899 -130.65955 -98.24719 -64.53187 -29.38400 7.35095 ♦5.86012 86.3744 9 «29.18612 ,74.67528 20.11 -192.00000 -161.87899 -130.65955 -98.24719 -64.53187 -29.38400 7.35095 45.86012 86.37451 ,29.18651 174.68061 21.11 -110.00000 -81.98556 -52.99206 -22.93573 8.28061 40.77081 74.66979 «10.13963 147.37822 18б.ь3211 228.21635 21.10 -110.00000 -81.98556 -52.99206 22.93573 8.28061 40.77081 74.66979 110.13963 ,47.37822 ,86.63214 228.21674 22.10 -24.00000 1.81184 28.49179 56.11384 84.76361 114.54102 «45.564 02 177.97351 211.94034 247.67534 285.4 4437 22.9 -24.00000 1.81184 28.49179 56.11384 84.76361 114.54102 145.56402 177.97351 211.94034 247.67534 285.44439 23.9 56.00000 89.51237 И3.7885О 138.89335 164.90188 191.90141 2 1 9.994 67 249.30397 279.97 691 512.19453 346.18325 23.8 66.00000 89.51237 «13.78850 138.89335 164.90188 191.90141 219.99467 249.30397 279.97691 512.19453 346.18326 24.8 160.00000 181.1153* 202.8953? 225.39635 248.68345 272.83224 297.93150 324.08668 551.42463 580.,0034 «10.30664 24.7 160.00000 181.11535 202.89533 225.39635 248.68345 272.83224 297.93150 324.08668 551.42463 380. Ш034 *10.30664 25.7 258.00000 276.62024 295.81004 515.61767 536.09874 357.31783 579.35065 402.28699 426.23465 451.32498 «77.72085 25.6 258.00000 276.62024 295.81004 315.61767 336.09874 357.31783 379.35065 402.28699 ♦26.23465 ♦51.32498 477.72085 25.6 360.00000 376.02662 592.53085 409.55313 427.14003 445.34557 «64.23305 ♦83.87741 504.36855 525.81579 548.35442 25.5 360.00000 376.02662 592.53085 409.55313 427.14003 445.34557 ♦64.23305 483.87741 504.36855 525.81579 548.35442 27.5 466.00000 479.33412 493.05628 507.19933 521.80104 536.90525 552.56326 568.83581 585.79563 э03.53112 622.15150 27.4 466.00000 479.33412 493.05628 507.199 3 3 521.80104 536.90525 552.56326 568.83581 585.79563 603.53,12 622.15150 28.4 576.00000 586.54246 597 . 38514 608.55345 620.07660 631.98847 644.32870 557.14418 670.49106 684.43751 699.06771 28.3 576.00000 586.54246 597.38514 608.55345 620.07660 631.98847 644.32870 657.14418 670.49106 684.43751 699.06771 29.3 690.00000 697.65138 705.51641 713.61317 721.96244 730.58831 739.51897 748.78775 758.43454 768.50777 779.06719 29.2 690.00000 697.65138 705.51641 713.61317 721.96244 730.58831 739.51897 748.78775 758.43454 768.50777 779.06719 30.2 808.00000 812.66069 817 .4 4 927 822.37656 827.45500 832.69900 838.12543 843.75424 849.60927 855.71949 862.,2 0 61 30.1 808.00000 812.66069 817.44 927 822.37656 827.45500 832.69900 838.12543 843.75424 849.60927 855.71949 862. ,2061 31.1 930.00000 931.57021 933.18300 934.84197 936.55127 938.31570 940.14087 942.03341 944.00127 946.05409 948.20375 J1.0 930.00000 931.57021 933.18300 934.84197 936.55127 938.31570 940.14087 942.03341 944.00127 946.05409 948.20375
МО ПРИЛОЖЕНИЕ iva J=32 o.ja .1056.00000 -1042.008 M -1096.00599 •«031.40832 -1087.53691 -1024.12959 •1021.05168 -10» .22338 -1015.59270 -1013.12350 •WW.IW 1.32 .1054.00000 -1042.00802 -1036.00595 -Ю31.40832 -1087.53699 -1024.12959 •1021.05168 -100.22338 -1015.59270 -Ю13.12350 -10Ю.7** 1.31 .1054.00000 -1015.19868 -997.18870 -983.42502 -971.84873 -961.66616 -952.47822 -944.03857 -936.19272 -928.83206 -921.87?»* 2.31 .1048.00000 -1015.19251 -997.18667 -983.42502 -971.84873 -961.66816 -952.47822 -944 .03857 936.19272 -928.83206 •921.87751 2.30 .1048.00000 -990.98648 -960.80917 -837.90544 -918.68258 -90130107 -886.57892 -872.61246 -859.63925 •867.47728 •835.994* з.зо .1038.00000 490.85426 460.80822 -937.90543 -918.68258 -90130107 «886.57892 •872.61246 -859.63925 •847.47728 •«55.996 V 3.29 -1038.00000 -970.45620 -927.11280 •894.99917 -868.14521 -844.60861 -823.41580 -803.99357 -785.97038 -769.06902 -753.10* 4.29 .1024.00000 -969.06760 427 .09311 <894.99681 «868*14520 -844.60861 823.41580 -803.99357 -785 .97(88 -769.08902 -753.162* 4.28 .1024.00000 -955.55086 496.58045 -854.91732 -820.37697 -790.19303 -763.06625 -738.24160 -715.23251 -693.70536 -673.4 K* 5.28 .1006.00000 -948.85573 496.32211 454.91033 •820.37676 -790.19303 -763.06625 -738.24160 -715.23251 •693.70336 -673.4 » 5.27 .1006.00000 -943.37733 470.60085 418.01111 -775.57208 -738.68840 -705.62890 -675.43120 -647.48292 «621.36440 -596.772* 6.27 •984.00000 427.79891 468.51445 417.91650 -775.56826 -738.68825 -705.62890 -675.43120 -647.48292 -621.36440 -596.772* 6.26 -984.00000 -926.72134 451.37750 -785.13201 -734.03332 -690.27865 -651.23303 -615.65772 -582.79349 -552.12681 -523.289» 7.26 -958.00000 403.56452 442.53ЫЗ -784.25289 -733.98220 -690.27596 -651.23289 -615.65772 -582.79349 -552.12681 •523.289» 7.25 .958.00000 -903.45072 455.36718 -758.54666 -696.40303 -645.24211 -600.05536 -559.04633 -521.25631 486.05946 •453.0130 8.25 .928.00000 475.21834 415.79797 -753.50800 -695.90660 •645.20716 -600.05320 >559.04621 -521.25630 486.05946 -453.013* 8.24 -928.00000 475 .21035 414.23844 -738.95271 -664.49702 -604.12579 -552.35978 -505.76812 -462.99259 -423.25092 -386.009* 9.24 -894.00000 442.69610 -785.83389 -723 .74104 •661.24829 -603.78258 •552.33296 •505.76619 462.9924? -423.25092 -386.009* 9.23 494.00000 442.69769 -785.65792 -718.93705 -640.64192 -568.44025 -508.64310 -456.07704 -408.16834 -363.81823 -322.363* 10.23 456.00000 406.09516 -751.63360 -692.05358 •628.60432 -566.05597 -508.37147 •456.05290 406.16653 -363.81811 -322.363M 10.22 456.00000 406.09515 -751.61637 491.19490 -620.02369 -540.96612 •470.23588 •410.44054 -357.02962 -307.92212 -262.1853* 11.22 414.00000 -765.47549 -713.14631 -656.47660 -595.14291 -530.96851 •468.29645 -410.20571 -357.00741 -307.92039 -262.185» 11.21 414.00000 -765.47549 -713.14516 -656.37620 •593.18721 -519.0214? -439.99711 -370.08216 -310.02437 -255.80122 -205 • 63197 12.21 -768.00000 -720.87823 -670.51411 -616.50419 -558.31082 -495.86928 -431.25926 -368.38567 -309.81008 -255.78027 •405.6290 12.20 -768.00000 -720.87823 ^70.51*05 -616.49543 558.03565 •492.66192 -416.65360 -337.83823 -268.30679 -207.88778 -152.932* 13.20 -718.00000 472.32736 423.84740 -572.25009 •517.10811 457.89958 -394 .77237 -329.87070 •266.75334 -207.68691 -152.912* U.19 -718.00000 472.32736 423 .84740 -572.24949 -517.07381 -457.38658 -390.40673 -313.30703 234.67592 -165.28948 -104.505» 14.19 464.00000 419.83826 473.21660 •523.86528 471.51161 -415.6469? -355.82542 -292.29513 •227.19082 -165.82721 -104 .3448 14.18 464.00000 419.83826 473.21660 «523.88525 -471.50933 -415 .58822 -355.06215 •286.98938 -209.2503 -130.75192 •61.40*1 15.18 406.00000 463,42122 -518.66738 -471.52989 -421.74306 -368.95735 -312.71395 -252.57280 -188.83911 -123.60167 -60.025* 15.17 406.00000 463.42122 -518.66738 471.52989 -421.74291 -368.95211 -312.62005 -251.58739 -182.83497 -104.74340 -26.335» 16.17 444.00000 403.08333 -460.23059 -415.26312 -367.96048 -318.04350 -265.14738 -208.80197 -148.57528 •84,78757 -19.48398 16.16 -544.00000 403.08333 -460.23059 -415.26312 -567.96047 -318.04312 -265.13841 -208.67481 147.41494 -78.29037 0.000* 17.16 478.00000 -438.82964 -397.92777 -355.13879 -310.27480 •263.10441 -213.33494 -160.58519 -104.36839 •44.24218 19.48391 17.15 478.00000 438.82964 -397 .92777 -355.13879 -310.27480 -263.10439 -213.33425 -160.57250 • 104.21405 •42.95399 26.335» 18.15 408.00000 470.66379 431.77441 -291.19480 •248.76191 •204.2787» -157.50222 -108.12462 -55.74488 0.14848 60.025* 18.14 •408.00000 470.66379 431.77441 •291.19480 -248.76191 -204.27870 -157.5021? -108.12360 -55.72907 0.32294 61.40*» 19.14 434.00000 -298.58850 -261.78190 •223.45862 -183.47554 -141.66195 -97.81082 -51.66586 2.90106 48.90996 104.314» 19.13 -534.00000 498.58850 461.78190 -223.45862 -183.47554 -141.66195 -97.81062 -51.66579 -2.89976 48.92806 104.503* 20.13 456.00000 422.60561 -187.95876 -151.95063 -114.45495 -75.32218 -34.37306 8.61098 53.90226 101.84950 152.912* 20.12 456.00000 422.60581 -187.95876 -151.95063 -114.45495 -75.32218 -34.37306 8.61099 53.90234 101.85101 152.9320* 21.12 -174.00000 -142.71729 -110.31150 -76.68626 -41.72947 -5.30939 52.73065 72.57977 114.4705? 158.59451 205.62999 21.11 -174.00000 -142.71729 -110.31150 -76.68626 -41.72947 •5.30939 32.73065 72.57977 114.47058 158.69462 205.65157 22.11 48.00000 48.92414 -28.84518 2.32260 34.67851 68.33877 ЮЗ.44068 140.14970 178.66597 219.23886 262.05» 22.10 48.00000 46.92414 -28.84518 2.322 60 34.67851 68.33877 (03.44088 MO, 16970 178.66597 219.23887 262.1853* 23.10 2.00000 28.77268 56.43627 85.06668 114.75160 145.59338 177.71263 211.25330 246.38967 283.33629 522.36301 23.9 2.00000 28.77268 56.43627 85.06668 114.75160 145.59338 177.7120 211.25330 246.38967 283.33630 522.363* 24.9 96.00000 120.37240 145.52971 171.53864 198.47654 226.43183 255.51106 285.83916 117 . 56724 550.88043 586.009* 24.8 96.00000 120.37240 145.52971 171.53864 198.47614 226.43183 255.51106 285.63916 517.56724 350.88043 58b.00985 25.8 194.00000 215.87443 238.43262 261.73260 285.84123 310.83622 536.80680 363.86726 592.14180 421.79139 453.01363 25.7 194.00000 215.87443 258.43262 261.73260 285.84123 310.83622 336 80880 363.86726 592.14180 421.79139 453.0130 26.7 296.00000 315.27826 335.14297 355.64384 576.83809 598.79218 421.58402 445.30596 470.06884 496.00767 523.28976 26.6 296.00000 315.27826 355.14297 355.64384 576.83609 598.79218 421.58402 445.30596 470.06884 496.00767 523.28976 27.6 402.00000 418.58350 435.65909 453.26846 471.45957 490.28805 509.81910 530.12989 551.31296 573.48086 596.772* 27.5 408.00000 418.56350 455.65909 453.26846 471.45957 490.28805 509.81910 530.12989 551.31296 573.48086 596.772* 28.5 512.00000 525.78980 539.97962- 554.60330 569.69980 585.31429 601.49964 618.31843 635.84562 654.17229 673.4109» 28.4 512.00000 525.78980 539.97962 554.60330 569.69980 585.31429 601.49964 618.31843 635 .M562 654.17229 *3.4109* 29.4 626.00000 656.89691 648.10341 659.64571 671.55394 683.86301 696.61381 709.85468 (23.64352 738.05060 753.16269 29.3 626.00000 636.89691 648.10341 659.64571 671.55394 683.86301 696.61381 709.85468 723.64352 738.05060 753.1626$ 30.3 744.00000 751.9045? 760.02952 768.39350 777.01793 785.92767 795.15178 804.72466 814.68744 825.09007 835.994»“ 30.2 744.00000 751.9O45T 760.02952 768.39350 777.01793 785.927 67 795.15178 804.72466 814.68744 825.09007 835.99417 31.2 866.00000 870.81261 875.75715 880.84480 886.08838 891.50276 897.10533 902.91668 908.96142 915.26941 921.87751 31.4 866.00000 870.81261 875.75715 880.84480 886.08838 891.50276 897.10533 902.91668 908.96142 915.26941 921.87751 32.4 992.00000 993.62085 995.28563 996.99806 998.76241 1000.58364 1002.46753 1004.42094 1006.45205 1008.57081 1010.7B949 32.0 992.00000 993.62085 995.28563 996.99806 998.76241 1000.58364 1002.46753 Ю04 .42094 1006.45205 1008.57081 1019*79949
ПРИЛОЖЕНИЕ IVa 521 я - зз о.зз -1122.00000 -1107.56032 •1101.37313 -1096.6334b •1092.64238 -109.12949 -100.0612 -1083.04007 -100.32771 -1077.78180 -085.0969 1.33 *1120.00000 -1107.56023. *1101.37313 -1096.63348 -1092.64238 -109.12945 -100.0612 -1083.04007 -100.32771 •1077.7810 1.32 *1120.00000 . -1079.84951 -1061.28774 -1047.09875 -105.16360 -1024.66674 -1015.19077 -1006.4880 -998.39729 -990.80658 -03.63444 2.32 *1114.00600 •1079.84510 -1061.28772 -1047.09875 -1055.16360 -1024.66674 -1015.19077 -1006.4280 -998.39729 -990.80658 -03.63444 2.31 *1114.00000 •1054.69833 -1025.63053 -1000.02*56 -980.20246 -962.79497 -07.060 -932.6920 -919.31173 -906.76675 •894.92129 3.31 «1104.00000 -1054.60257 •1023.62977 -1000.02155 -980.20246 -962.7940 -947.0960 «02.6920 -919.31173 -906.76675 -894.92129 з.зо .-1104.00000 -1033.04782 -988.62961 •855.54401 -927.86070 -903.5900 •881.73398 «861.70053 -843.10757 -825.0093 -80.25806 4.30 *1090.00000 -1031.96972 -968.61751 -955.54383 -927.86070 -903.59089 •881.73398 •861.70033 «845.10757 -825.6903 •80.25806 4.29 *1090.00000 -1016.94369 -956.70052 -913.86259 •878.27066 -847.15151 -819.17536 -793.56789 -70.82896 -747.61349 -726.67131 5.29 •1072.00000 -1011.17221 -956.53259 -813.85879 -878.2707 •847.15131 819.17536 -793.5670 -769.8206 •747.61349 -726.67131 5r28 -1072.00000 -1004.50887 -928.98196 •875.28566 •01.61200 -793.60165 -759.51377 -728.3067 -09.53000 -672.97614 -647.193Ю 6.28 -1050. ООООО -989.92919 -927.50129 •875 .25123 •01.61013 -793.60159 -759.51376 -728.3067 -09.53000 -672.97614 -647.19310 в.27 *1050.ооооо -988.45461 -907.85673 -840.48606 -788.15156 -743.11072 -702.86913 -666.18259 -02.27792 -600. 65014 *970.86246 7.27 -1024.00000 -965.76051 -900.69230 -839.94038 -788.12499 -743.10953 -702 .86908 -666.18259 -652.27792 -600.63014 -870.86246 7.2б -1024.00000 -965 .58982 -891.45599 -611.36819 -748.59572 -695.9230 -649.40828 -607.13377 -568.15790 -551Л3942 -497 .72753 8.26 -994.00000 -937.52186 -875.72115 •807.82619 -748.11786 -695.90641 -649.40139 -607.13372 -50.15790 -531.0942 *497 .72753 & *25 •994.00000 -937.50896 -871.39622 -789.86262 -713 .72412 -02.46895 -599.34328 -551.37344 -507.28046 «466.200 *427.84863 9.25 -960.00000 •905.08369 -843.91489 -777.35274 -711.6870 -652.2930 -599.33113 -551.37271 -507.28042 •466.28523 «427.84863 9.24 -060.00000 -905.08298 -843.56943 -770.39995 -686.87953 -613.83698 -553.08061 •499.1202 -449.79375 404.07327 -361.30265 10.24 *922.00000 -868.53862 -809.94619 -745.67 360 -677.89375 -612.47401 «552.0200 *499.11112 -449.79311 •404.07323 -361.30265 10.23 •922.00000 -868.53859 -809.91505 -744.22530 -665.79430 •582.69918 -511.53938 *450.73788 -395.90792 -345.54551 •20.18997 11.23 <460. ООООО -827.96092 -771.64517 -710.42838 -644.19392 •575.86535 -510.515 60 *450.0461 -395.89956 «345.34494 •20.18995 11.22 «880.00000 -827.96092 -771.64293 -710.24012 •640.87090 -559.26763 *477.17523 *407.0490 -545.96487 -290.3029 -20.64579 12.22 -834,00000 -785 .59517 -729.15119 -670.79119 -607.71879 •540.26926 -471.647Ю -406.21629 -345.8770 «290.29597 -20.64530 12.21 -834.00000 -783.39517 -729.15106 -670.77325 -607.18471 -554 .78753 -451.47015 -370.31593 -300.72278 «239.27144 -182 Л6204 13.21 -784,00000 -734 .86860 -682.58901 -626.79875 -566.9039 -502.63445 -434.42933 -30 .60817 -300.00806 •239.19472 -182.85565 13.20 -784.00000 -734 .86860 -682.58900 -626.79741 -566.92267 -501.60428 *426.90094 -342.7029 •262.28201 -192.95576 -131.14651 14.20 -730.00000 -682.39868 -632 .03951 -578.63581 -521.78805 *460.97336 -30.77831 -327.10140 -258.12524 -192.32627 -131.0929 14.19 -730.00000 -682.39868 -652.05951 -578.63373 -521.78268 -460.0118 -394.19070 -3 П .82578 -233.18551 -153.32329 -84.15721 19.19 -672.00000 •625.99703 -577.5550 •526.43470 *472.32587 -414.81220 -353.36050 •287.63762 •618.67356 -149.57900 -83.6010 15.18 -672.00000 -625.99703 -577.5550 •526.43470 -472.32549 *414.79918 -355.13829 «20.51002 -207 .98429 -123.12829 -43 .73506 16.18 -610.00000 -565.67171 -519.17068 •470.29511 •418.78416 -364.31540 -306.45082 «244.69244 -П8.090 -10.51801 *40.3502 16.17 «610.00000 *565.67171 -519.17068 -470.29511 •418.78414 -364.31437 -306.4270 -244.33999 -176.03261 -87.0924 -12.75499 17.17 -544.00000 -501.42841 *456.91107 -410.27099 -361.29239 -309.70610 -05.100 -197.21956 -135.30587 -0.1820 0.0000 17.16 -544.00000 «501.42841 *456.91107 -410.27099 -361.29239 -30.70604 «20.16396 -197.18013 -134.90049 -66.16507 12.75499 18.16 «474.00000 *433 Л7125 -390.79374 -346.41174 «299.95871 -251.14715 -199.7530 -145.39073 -87.5790 -25.74929 40.35002 18.15 «474 .00000 *433 .27125 -390.79374 -346.41174 •899.95871 -251.14715 -199.7520 -145.38797 -87.53260 -25.26441 43.73506 19.15 -400.00000 -361.20531 -320.83160 «278.74672 •234.7014 -188.75055 -140,40279 -89.4400 -35.47644 22.0218 83.6010 19.14 *400.00000 -361.20531 -320.85160 «278.74672 «234.7014 -188.75053 -140.40874 -0.4400 -35.47210 22.0979 84.15721 20.14 -322.00000 -285.22689 -247.03435 «207.29913 -10 .87672 -122.59535 -77.2470 20.73054 74.09946 131.07929 20.13 -322.00000 -285.22689 •247.05433 •207.29913 -165 Л7672 -122.59535 -77.2470 «29.57953 20.73086 74.1040 131.14661 21.13 -240.00000 -205.34375 -169.40929 -132.08652 •83.24701 -52.75931 -Ю.38248 34.04315 80.8064 130.26269 182.85565 21.12 «240.00000 -205.34375 -169.40929 -132.0802 -65.24701 -52.7301 -Ю. 38248 34.04315 80.800 130.2630 «2.86204 22.12 -154 .00000 -121.55527 -87.96219 -53.12237 -16.92154 20.77435 <0.12437 01.32012 144.5960 190.24553 20.64530 22.11 -154,00000 •121.55527 -87.96219 •53.12237 -16.92154 20.77433 60.12437 Ю1.32012 144.5960 190.24556 20.64979 23.11 -64.00000 -33.86252 -2.69749 29.58280 0.07990 97.91247 134.22075 172.П259 211.97192 253 Л71П 23.10 -64.00000 -33.86252 -2.69749 29.58280 0.07990 97.91247 134.22075 172.17259 211.97192 253.87117 20.18997 24.10 30.00000 57.73365 86.38126 116.02069 146.74178 178.64930 211.86665 246.54094 282.85002! 321.0101 361.3065 24.9 30.00000 57.73363 86.38126 116.02069 146.74178 П8.6493О 211.8660 246.54094 282.85002 321.0101 361.3065 25.4 128.00000 153.23251 179.27123 206.18464 234.0175 262.96441 20.03071 324.3790 397.16414 391.97531 40 .84865 25.8 128.00000 153.23251 179.27123 206.18464 234.0173 262.96441 20.0071 324.3790 357.16414 391.97531 427.84863 26.8 230.00000 252.65355 275.97010 300.06928 324.99979 350.84148 377.68802 40.65058 434.86277 40.48760 497.72753 26.7 230.00000 252.63355 275.97010 500.06928 326.99979 350. 84148 377.68802 40.008 434.86277 465.48760 497.7270 27.7 336.00000 355.93650 376.47601 397.67024 419.9770 442.2670 40.81847 490.32646 515.9014 542.0320 570.86246 27.6 336.00000 355.93650 376.47601 397.67024 419.9770 442.2670 40.81847 490.32646 515.9014 942.69320 570.86246 28.6 446.00000 465.14059 480.78739 498.98593 517.77933 537.0090 557.4071 578.30П 60.29848 623.М741 64Т.1930 28.5 446.00000 463.14059 480.78739 498.9092 5 П.77933 537.0090 557.4071 578.383П 60.25848 60.14741 647.193Ю 29.5 560.00000 974.24549 588.90298 604.00734 619.59868 635 .7050 02.43628 669.80144 687.0615 706.814 П 726.67131 29.4 560.00000 574.24549 588.90098 604.00734 619.59868 635.7050 652.43628 669.80144 687 .0615 706.81417 726.67131 30.4 678.00000 689.25156 700.82170 712.73800 70.0132 737.7370 750,8990 764 .56535 778.79619 793.66398 80.25806 50.3 678.00000 689.25136 700.82170 712.73800 70.002 737.73763 750.8990 764.5035 778.79619 793.66398 80.2580 31.3 800.00000 606.15776 816.54264 825.17383 834.0343 843 Л 670 02.78464 862.6610 872.94042 03.67248 894.92129 31.2 800.00000 808.15776 816.54264 825.1730 834.0343 843 .2670 02.7846* 862.66163 872.94042 03.67248 894.92129 32.2 926.00000 950.96453 956.06504 941.31304 946.72176 952.30652 958.0024 964.07914 970.31399 976.81936 03.63464 32.1 926.00000 950.96453 936.06504 941.31304 946.72176 02.30652 08.0024 964.07914 970.31359 976.81936 03.63464 33.1 1056.00000 1057.67149 1059.38826 1061.15415 1062.97355 1064.0158 1066.79420 1068.80847 100.900 1073.08754 075.37565 33.0 1056.00000 1057.67149 1059.38826 Ю61.15415 1062.97355 1064.0158 1066 .79420 1068.80847 1070.900 1073.08754 075.37986-
522 ПРИЛОЖЕНИЕ IVa 0.34 -1190.00000 -1175.11254 -1168.74035 -1163.85865 -1159.74777 -1156.12951 -1152.86056 -1149.85677 -1147.06274 -1144.44011 -1141.96098 U34 .1188.00000 -1175.11248 -1168.74035 -1163.85865 -1159.74777 -1156.12951 -1152.86056 -1149.85677 -1147.06274 -1144.44011 -1141.96098 1.33 -1188.00000 -1146.50112 -1127.58702 -1112.77265 -1100.47859 -1089.66540 -1079.90338 •1070.93756 -1062.60190 -1054.78114 -1047.39139. 2.33 -1182.00000 -1146.49809 -1127.58702 -1112.77265 -1100.47859 -1089.66540 -1079.90338 •1070.93756 -1062.60190 -1054.78114 -1047.39139 2.32 .1182.00000 -1120.41805 -1068.45279 -1064.13844 -1043.72289 -1025.78927 -1009.61526 <94.77304 -980.98441 <68.05637 <55.84853 3.32 -1172.00000 -1120.54905 -1088.45246 -1064.13844 -1043.72289 -1025.78927 -1009.61526 -994.77304 -980.98441 <68.05637 -955.84853 з.з» -1172.00000 -1097.67895 -1052.15227 -1018.09141 -989.57791 <64.57445 -942.05511 -921.40783 <02.24534 <84 .29329 <67.35377 4.3» -1158,00000 -1096.85094 -1052.14488 -1018.09131 -989.57791 <64.57442 -942.05311 <21.40783 <02.24534 <84.29329 <67.35377 4.30 -1158.00000 -1080.31938 -1018.85032 -974.81553 -938.16885 <06.11277 <77.28683 <50.89599 <26.42681 <03.52470 -781.93252 5.30 -1140.00000 -1075.41660 -1013.74202 -974.81348 <36,16880 <06.11276 <77.28683 <50.89599 <26.42681 <05.52470 -781.93252 5.29 -1140.00000 -1067.45055 -989.47684 <34 .58688 <89.66293 <50.52206 <15 .40380 783.50405 -753.58005 -725.79016 <99.61516 6.29 -1118.00000 -1055.93487 988.44646 -934 .55 593 <89.66202 <50.52204 <15.40380 -783.30403 -753.58003 -725.79016 <99.61516 6.28 1118.00000 -1051.95447 -966.34988 <97.94960 <44.29980 -797.95834 -756.51581 -718.71518 -683.76814 <51.13787 <20.43849 7.28 -1092.00000 -1029.81416 -960.69828 <97.61727 <44.28617 -797.95781 -756.51579 -718.71518 <85.76814 <51.13787 <20.43849 7.27 -1092.00000 -1029.56287 -949.14875 <66.42816 <02.49329 -748.64045 -700.77055 -657.23592 -617.07027 <79.62745 .544.447 4 9 8.27 -1062.00000 -1001.68872 -933.37854 <64.02566 <02 .34089 -748.63265 -700.76997 <57.23590 <17.07027 <79.62745 -54 4.4474 9 3.26 -1062.00000 -1001.66824 -930.01877 <42.57152 -765.27549 -702.92190 <48.57196 -599.00650 -553.58782 -511.33380 -471.69796 9.26 1028.00000 -969.34040 -903.68574 <32.65073 -764.04492 -702.83377 <48.56673 •599.00622 <53.58781 -511.33380 -471.69796 -1028.00000 969.33919 -903.15826 <23.04475 -735.22837 <61.59410 599.63952 <44.22038 493.45433 -446.35308 <02.26026 10<5 -990.00000 •932.85897 869.95751 <00.83127 -728.86405 <60.84484 -599.58017 <44.21649 495.45411 -446.35307 -402.26026 10.24 -990.00000 •932.85891 869.90255 -798.47891 •712.71679 -626.83152 <55.23423 4 93.17285 456.85354 -384 .81212 -336.22490 11.24 248.00000 892.32737 831.86108 -765.88637 <94.66784 <22.45221 <54.71592 493.12873 43 6.85047 -584.81195 -336.22489 11.23 -948.00000 -892.32736 831.85681 -765.54398 -689.32390 <00.77415 -516.98457 4 46.44535 •584.06231 -526.88525 <73.71153 12.23 <02.00000 -847.79617 -789.51994 -726.60682 <58.44036 -586.00343 <15.73610 446.05400 -384.02751 -526.88276 <73.71139 12.22 -902.00000 847.79617 -789.51967 -726.57316 <57.44441 <77 .28727 487.71446 405.61722 -535.60663 <72.83296 <14.884 65 13.22 -652.00000 -799.29623 -743.07306 -682.90654 <18.19151 -548.49758 475.54410 •403.05566 -535.29438 <72.80475 <14 .88265 13.21 -852.00000 -799.29623 -743.07305 <82.90366 <18.06584 -546.53352 463.45467 373.71392 <92.88312 <23.13734 -159.98864 14.2» -798.00000 -746.84730 -692.61302 <34.96346 -573.43295 <07.41250 456.67990 •563.09248 -290.77622 <22.88110 -159.96571 14.20 <98.00000 <46.84730 -692.61301 <34.96327 -573.42081 -507.12740 435.58686 •548.46171 <58.91823 -179.04999 -109.46593 15.20 <40.00000 •690.46252 -658.19960 -582.93720 -524.51267 461.83076 -594.89789 -525.47337 <49.61905 -177.27721 109.25484 15.19 <40.00000 690.46252 -658.19960 <82 .93719 -524.31173 461.79977 -594.59928 -519.25438 <32.703 06 -143.50987 <4.44055 16.19 -678.00000 630.15096 -579.87285 <26.93364 -471.03873 411.80115 -548.70192 281.16680 <09.29604 •135.28478 <2.94371 16.18 -678.00000 •650.15096 -579.87285 <26.93364 . 471.03867 411.79646 -548.64281 •280.42519 <03.97563 -116.46719 <7 .71271 17.18 -612.00000 •565.91902 517.66060 -467.02397 413.76161 -557.56029 -298.00974 •254.5679 6 -166.67360 <4.53267 <0.44804 17.17 -612.00000 565.91902 <17.66060 467.02397 413.76161 •357.56010 -298.00419 •234.47432 -165.68071 <8.21386 0.00000 18.17 -542.00000 497.77138 <51.58275 403.25782 -352.58364 -299.29780 -243.06792 • 183.45887 -119.90193 -51.83687 20.44804 18.16 -542.00000 497.77138 451.58275 403.25782 -352.58364 <99.29779 •245.06750 -183.44955 -119.77056 -50.59375 27.71271 19.1*6 -468.00000 425.71148 -581.65389 -335.67089 -287.57651 237.14486 -184.09820 128.08264 <8.63415 <.14982 62.94371 19.15 Л68.00000 425.71148 -581.65389 -535.67089 -287.57651 -237.14486 -184 .09817 •128.08188 <8.62055 4.97939 64 .44055 20.15 -590.00000 -549.74191 -307.88494 264.28955 •218.79122 -171.19341 -121.25752 <8.68643 -13.10191 ♦5.99569 109.25484 20.14 <90.00000 -549.74191 <07.88494 -264.28955 -218.79122 -171.19341 -121.25732 <8.68638 -13.10076 ♦6.01384 •09.46593 21.’4 <08.00000 -269.86466 -230.28423 -189.13367 -146.26669 -101.51004 -54.65562 <.44904 ♦6.42782 •01.38461 •59.96571 21.13 <08.00000 -269.86466 <30.28423 -189.13367 •146.26669 -101.51004 <4 . 65562 -5.44905 ♦6.42790 101.38617 •59.98864 22.13 -222.00000 -186.08129 -148.85816 -110.21850 -70.03177 -28.14435 «5.62681 61.50513 '09.75755 160.73458 214.88265 22.12 <22.00000 -186.08129 -148.85816 -110.21850 -70.05177 •28.14435 15.62681 51.50515 109.75755 160.73469 214.88465 23.12 -152.00000 -98.39299 -63.61179 -27.55594 9.89110 18.86583 89.55005 «32.07799 176.74691 223.83222 273.71139 2J.11 -152.00000 -98.39299 -63.61179 -27.55594 9.89110 48.86583 89.53005 •32.077 9 9 176.74691 223.83223 273.71153 24.1» <8.00000 -6.80074 25.45090 58.84464 95.48430 129.49111 167.00816 г06.20645 247.29342 290.52517 536.22489 24. Ю <8.00000 -6.80074 25.45090 58.84464 93.48430 129.49111 167.00816 206.20645 247.29342 290.52517 336.22490 25.Ю «0.00000 98.69470 118.32669 148.97572 «80.73384 213.70831 248.02556 283.85537 521.51990 560.70186 402.26026 25.9 60.00000 88.69470 118.32669 148.97572 180.73384 213.70831 248.02536 283.85537 321.51990 560.70186 402.26026 26.9 162.00000 188.09269 215.01302 242.83126 271.62847 501.49888 532.55322 364.92305 598.76676 ♦34.27800 471.69796 26.6 162.00000 188.09269 215.01302 242.83126 271.62847 501.49888 532.55322 364 .925 05 598.76676 ♦34.27800 ♦71.69796 27.8 268.00000 291.39272 515.50774 540.40633 566.15904 592.84784 ♦20.56891 449.45631 <79.58708 5П .18834 544.44749 27.7 26В.ООООО 291.39272 515.50774 540.40633 366.15904 592.84784 420.56891 449.45631 ♦79.58708 511.18834 544.44749 28.7 178.00000 598.59437 419 Л 0913 441.69686 464.51805 487.74294 512.05386 537.54831 563.74330 591.58125 620.43849 28.6 578.00000 598.59437 419.80913 441.69686 464.51805 487.74294 512.05386 537.54831 563.74330 591.38125 620.43849 29.6 492.00000 509.69729 527.91574 546.69949 566.09951 586.17409 606.99282 628.63716 651.20499 674.81529 699.61516 29.5 492.00000 509.69729 527.91574 546.69949 566.09931 586.17409 606.99282 628.63716 651.2 0499 674.81529 699.61516 30.5 610.00000 624.70119 659.82637 655.41143 671.49765 688.13289 705.57317 723.28479 741.94714 761.45668 781.93252 30.4 610.00000 624.70119 639.82657 655.41143 671.49765 683.13289 705.37317 723.28479 741.94714 761.45668 781.93252 31.4 Т52.00000 743.60581 755.53999 767.83032 780.50875 795.61231 807.18436 821.27616 835.94907 851.27762 867.35377 31.3 752.00000 745.60581 755.53999 767.83032 780.50875 793.61231 807.18436 821.27616 835.94907 851.27762 867.35377 32.Д 858.00000 866.41096 675.05575 883.95417 893.12895 902.60645 912.41753 922.59865 935.19547 944.25497 955.84853 32.2 858.00000 866.41096 875.05575 883.95417 895.12895 902.60645 912 .41753 922.59865 933.19347 944.25497 955.84853 зз.з 988.00000 993.11645 998.37293 1005 .78129 1009.55514 1015.11023 1021.06576 1027.24162 1053.66577 1040.36933 1047.39139 33.4 988.00000 993.11645 996.37293 1003 .78129 1009.55514 1015.11028 1021.06516 1027.24162 1053.66577 1040.36933 1047.39139 34*1 1122.00000 1123.72213 1125.49089 1127.31024 1129.18469 1131.11952 1133.12087 1135.19600 1137.35361 1139.60427 1141.96098 34.0 1122.00000 1125.72213 1125.49089 П27 .31024 1129.18469 1131.11952 1133.12087 1135.19600 1137.35361 1139.60427 1141.96098
ПРИЛОЖЕНИЕ IVa 523 3 - 45 0.35 '.35 '.34 -1260.00000 -1258.00000 1258.00000 -1244.66479 *1244.66476 -1215 -15538 -1238.10758 -1238.10758 -1195.48653 -1233.08384 -1233.08384 1180.44669 -1228.85318 1228.85318 1167 .79369 -1225.12918 1225.12918 -1156.66*15 1221.76502 -’221.7®02 -1146.61606 -1218.673*8 •1218.67348 -1137.38713 -1215-79776 -1215.79776 •1128.80655 -1213.09842 -1213.09842 -1120.75573 -1210.5*67? -1210.54672 -1113.14837 2.34 -1252.00000 1215-15129 1195.48653 1180.44669 -1167.79369 1156.66*15 •1146.61606 -1137.58713 -1128.80655 -1120.75573 -1113.14837 2.JI 1252.00000 -1188.14401 -1155.27638 -1130.25601 -1109.24380 -1090.78395 -1074.13388 -1058.85368 -1044.6572? -1051.54613 -1018.77587 3-3’ 1242.00000 88.09453 1155.27619 -1130.25601 •1109.24380 -1090.78395 -1074-13388 -1058.85368 •1044.6572? -1051.54613 1018.77587 3.3? -12*12.00000 -1164 . 345 64 -1117.67967 -1082.64105 -1053.29^66 1027.55909 -100*.3731’ .983.<1600 -963.3836? -944.89605 -927 .44980 4.32 -1228.00000 -1163.71583 -1117.67S19 -1082.64100 -1053.29665 -1027.55909 100*.3731’ •983.11600 -963.383© -944.89605 -927.44980 4 - >1 -1228.00000 -1145.70039 -1083.02277 -1037.77495 -IOOO.O7099 -967.0770* -93? .400*1 -910-22570 «85.0259’ «61.43688 «39.19446 5.31 -1210.00000 И141.59708 1082.0536’ -1037.7738S 1000.07097 -967.07704 •937.4004’ -910.22570 «85.0259’ «61.43688 «39.19446 5.30 5.3C -1210.00000 -1188.00000 -1132.22393 -1119.82095 1052.06884 •1051.36380 -995.90862 •995.89120 9*9.72326 -9*9.72282 -909.4 487* 909.4487* «73.2984? «73.29842 «40.24583 «40.24583 «09.63270 «09.63270 •781.00620 -781.00620 -75*.05877 •754.0587? 5-29 -1188.00000 •1117 .21098 -1026.9160’ -957 .«9* 17 •902.471© «5* .8192* «12.17171 -773 .25*56 -737.2©*? -703.64949 •672.01748 ?-2§ 1162.00000 1095.72556 -1022.57956 •957.2950* -902.464?’ «5* .81901 812.17170 -773.25*56 •737.2 ©4? •705.64949 -672.01748 7.28 -1162.00000 1095.36100 1008.52407 •823.72480 «58.66589 «03.3869? •75* -15639 -709.35083 «67.99207 «29.4225* «93.1727? 8.28 1152.00000 -1067 7 1 679 994 .7879* -922-1*473 -858.58377 803.38358 •754.15625 -709.35082 «67.99207 «29.4225* «93.17277 5.27 1132.00000 -Ю67 .68480 -990.08603 897 .25339 •819.08606 -755.45299 -699.43690 «48.66306 «01.91199 «58.3947* «17.55650 9.29 -1098.00000 -1035.46637 -965 -14734 •889.68478 «18.36498 -755.40970 «99.43*69 «48.66298 «01.91199 «58.39474 «17.55650 40 * cn -1098.00000 -1035.46435 -964.31317 876.98233 785.87865 -711.61176 «48.28487 -591.36449 «59.14460 -490.65* 12 •445 .23337 ao.26 1060.00000 -999.0547* -931 66173 •857.55017 781.59617 -711.21261 -6*8.25808 «91.3629? «39.14 453 -490.65412 «45 .23337 <0.25 -1060.00000 •999.0546S -931.56689 853.88073 -761.07*4* «73.48699 «01.196*3 «3? .70572 •479.85305 426.31*98 -376.28561 n .25 1018.00000 -958.57366 •893.78834 -822.84639 •746.62707 -670.83739 -600.94270 «37.6873* -479.85195 •426.31493 -376.28560 11.24 -1018.00000 -958.57366 -893.78038 «22.2*248 758.51989 -643.9936* «59.45*6? •488.12210 •424.27103 •3©.53083 -310.82014 >2.24 -972 .00000 -914.08027 •851.6157S 783.94565 -710.48574 -633.18 16* «57.65971 -487 .94500 •424.257© -3©.53000 «10.82010 12-23 -972.00000 -914.08027 -851.61526 783.87680 708.70540 «20.29*82 -525.99391 -*43.67667 -372 .79067 -308.52001 «48.98055 13.23 -922.00000 -865.60945 805.29588 -740.56333 -670.71099 -595.52693 -517 .67890 И -4*2.3714’ -372. ©9© -308.50995 «48.97994 13.22 -922.00000 -865.6094^ -805.29586 -740.55730 -670.45992 «91.99021 -500.42042 -407.07996 -326.32257 -255.©987 -190.97010 14.22 -868.00000 -813.18346 -75* .93409 -692.8661) •626.42889 •55* .9*862 -478.60707 «00.48706 -325.32716 -255.5*012 -190.96255 14.21 -868.00000 •813.18346 -75* .93409 -692.86570 -626.40239 -55*.3607? -*73.0129? -379.49796 «87 .30992 -207.68498 -137.11490 15.^1 «10.00000 -756.81710 -700.59859 •6*1.03078 -5T .68921 «09.98746 -437.31731 -360.20486 «81.95515 «06.90676 -m.03877 15.20 -810.00000 -756.81710 -700.59859 -641.03075 -577.68699 «09.91662 -43 6.25548 -352.50429 «57.86293 -166.83724 «8.11207 16.20 -748.00000 -696.52055 -6*2.33488 -585.1791* -524 .71270 -460.47881 -391.86679 -318.5*683 «40.72475 -162.43329 •87.5019? 16.19 -748.00000 -696.52055 -642.33488 -585.17914 «24.71255 •460.47208 -391.72550 -316 J1692 «31-00724 -135.76071 45 .89141 17.19 -682.00000 -632.30103 -580.17443 -525.39296 -467.67293 -406.6*935 -341.83528 «72.6004? -198.48975 -120.5377? <42 «7©? 17.18 -682.00000 -632.30103 -580.17443 -525.39296 •467.67292 •406.6*883 -341.8206’ «72 .36614 -196.23722 -108.9269* -13.41811 18.18 -612.00000 -564.16377 -514.13973 461.72889 406.68858 •3*8.71614 «87.42195 «22 .2877? -152.66213 -78.1542* 0*00000 18.17 «12.00000 -564.16377 -514.13973 -461.72889 406.68858 •3*8.71611 «87.4207’ «22.26181 -152.31766 -75.24312 «5.41811 19.17 -538.00000 -492.11263 -444.24723 -394 .22749 -341.8* 199 «86.83266 «28.87677 -167.5576? -102.32158 -32.48928 42.27Й1 19.16 -558.00000 •492.11263 -444.24723 -594.22749 -341.8* 199 •286.83266 «28.87668 -167.55530 -102.28148 •32.02030 *3.89141 20.16 -460.00000 •416.15054 -370.50922 -322.91863 «73.19225 -221.10577 -166.38432 -108.68253 -47.55216 <7.6052* 87.50192 20.15 -460.00000 -416.15054 -370.50922 -322.91863 «73.19225 «21.10577 -166.58431 •108.68236 -47.54840 <7.©997 88.11207 21 15 -378.00000 -336.27973 «92.93506 -247.82478 «00.78299 -151.61226 -100.07399 «5.87406 <1.35966 72.11378 137.03877 21.14 -378 .-OOOOO -336.2797’ «92.93506 •247.82478 «00.78299 -151.61226 -100.07399 -45.87405 <1.35995 72.11927 137.1M90 22.14 -292.00000 -252.50192 •211.5319? -168.96315 -124.64720 -78.40898 -30.03887 20.71824 74.17933 130.74919 190.96255 22.13 -292.00000 -252.50192 -211.53197 168.96315 -124.6*720 -78.4 0898 -30.03887 20.71824 74.17935 <30.749© 190.97010 23- 13 •202.00000 -164 .81848 -126.5G56O •86.347 14 -44.81030 -1.53908 43.65197 90.98659 140.73944 <93.25536 248.97994 23- <2 •202.00000 -164.81848 •126.50560 «6.34714 44 .81030 •1.53908 43.65197 90.98659 140.73944 <95.25©9 248.98055 24.12 -108.00000 -73.23049 -57.26045 0.01268 38.70781 78.96*02 120.94592 164.8508* 210.91912 259.44907 310.82010 24.11 -108.00000 -73.23049 -37.2604* 0.01268 58.7078’ 78.96402 120.94592 <64.8508* 210.91912 259.44907 310.82014 25.11 -10.00000 22.26119 55.59989 90.10788 <25 .89132 <63.07 4 05 201.80209 242.24980 284.6283’ 529.19778 576.28560 25.Ю -10.00000 22.26119 55.59989 90.10788 «25.89132 163.07405 201.80209 242.24980 28*.6283’ 529.19778 376.28561 26.10 92.00000 121.65585 152.2725’ <83.93165 216.72756 250.77002 286.18817 523.13570 361.79806 *02.40257 *45.23337 26.9 92.OOOOO 121.65585 152.27251 <83.93165 216.72756 250.77002 286.18817 523.13570 561.79806 402.40257 <45.23337 27.9 198.00000 224.95292 252.75504 281.47845 311.20623 342.03501 17*.07824 ♦ 07.47066 442.37440 *78.96753 517.55©O 27.8 198.00000 224.95292 252.75504 281.47845 З11.20623 342.03501 574.07824 ♦07.47066 *42.37440 ♦78.96753 517.55® 0 28.8 308.00000 332.15192 557.04552 382.74371 <09 31889 ♦ 36.85 520 «65.45129 495.22416 526.31*33 558.89306 593.1727? 28.7 308.00000 532.15192 357.04552 382.7* 371 «09.31889 <36.85520 465.45129 495.22416 526.51*33 558.89306 593.17277 29.7 422.00000 443.25246 4 65.1423* «87.72366 511.0585? 535.21920 560.29009 586.37136 613.58313 642.07153 672.01748 29.6 422.00000 443.25246 465.1423* 487.72366 511.0535? 635.21920 560.29009 586.57136 613.58313 642.07153 672.01748 30.6 540.00000 558.25420 577.04414 596.41516 616.41946 637. <175? 658.58038 680.89179 704.15237 728.48*33 75* .03877 30.5 540.00000 558.25420 577.0441* 59o.41516 •>16.41946 637.11757 658.58038 680.89179 704.1523? 728.48433 754.03877 31.5 662.00000 677.15689 692.74977 708.81557 725 . 3 9 67 1 142.5*241 <60.51028 778.76845 797.99857 818.09976 839.19446 31.4 662 .00000 677.15689 692.74977 708.81557 725.3967’ 742.54241 160.31028 778.76845 797.99857 818.09976 639.19446 32.4 788.00000 799.96027 812.25829 82*.92265 837.9862’ 651.48706 865.46978 879.98710 895.10213 910.89151 927.44980 32.3 788.00000 799.96027 812.25829 624 .9226’ 83?.98o2l 651.48706 865.46978 879.98710 895.10213 910.8915’ 927.44980 33.3 918.00000 926.664 15 935.5688? 944.73452 954.184 48 963.9*588 974.05045 984.53572 995.44©8 1006.83755 <0® .77587 33.2 918.00000 926.664 15 935.56887 944.73452 954.184 48 963.9*588 974.05045 984.53572 995.44©8 <006.83755 10®.77587 34.2 1052.00000 1057.26837 1062.68082 1068.2495* <073.98853 «079.91*05 «086.04509 <092.40*10 <099.01797 1105.9193’ 1113.1*837 34.1 1052.00000 1057.26837 1062.68082 1068.2*95* «073.98853 <079,91405 109 6.04509 1092.40410 <099.01797 <105.91931 1113.14837 35.1 1190.00000 1191.77277 1193.59352 1195.46632 ‘19? .39583 «199.387*6 1201.4*753 1203.58353 <205.80440 <208.12100 1210.5*672 35.0 1190.00000 1191.77277 1193.59352 1195.46632 ’197.39583 1199.387*6 1201.44753 <203.58353 <205.80440 <208.12100 12 40.5*672
ПРИЛОЖЕНИЕ IVa О«Э6 -1352.00000 -1316.21709 -1309.*7*8* -1304.30905 -1299.958е>и -1296.1Z906 -1292.669*8 -1289.*9018 -1286.53279 -1283.75 673 -1281.132*? 1»3б -1330.00000 -1316.21706 -1309.47*8* -1304.30903 -1299.95860 -1296.12906 -1292.669*8 -1289 .*9018 -1286.53279 -1283.75673 -1281.1324? ?.35 -1330.00000 -1285.80617 -1265.58624 -1250.12087 -1237.10889 -1225 .66297 -1215.32880 -1205.83675 -1197.01123 -1186.73035 -1180.90537 2.J5 -132* .00000 -1285.8047* -1265.58623 -1250.1208? -1237.10889 -1225.66297 -1215.32880 -1205.83675 -1197.01123 -1188.73035 -1180.90537 2.3* -1324 .00000 -1257 37*9* -1224.10096 -1198.37*20 -1176.76516 -1157.77897 -11*0.65275 -1124.93*53 -1110.33028 -1096.63601 -1083.70331 э»з* -1314.00000 -1257 33962 -1224.10085 -1198.37*20 -1176.76516 -1157.77897 -11*0.65275 -112*.93*53 -1110.33028 -1096.63601 -1083.7033? з.зз -1314.00000 -1233.04322 -1185.21103 -11*9.19270 -1119.01677 -1092.54478 -1068.69389 -10*6.82*77 -1026.52239 -1007.49918 -989.5*612 *•33 -1300.00000 -1232.56828 -1185.20832 -1149.19267 -1119.01677 -1092.54*78 -1068.69389 -1046.82477 -1026.52239 -1007.*9918 -989.5*612 *•32 -1300.00000 -1213.10563 -11*9.21261 -1102.73993 -1063.97663 -1030.0*383 -999.51589 -971.55687 -9*5.62612 -921.3*993 -898.45708 5.32 -1282.00000 -1209.72173 -11*9.16885 -1102.7393* -1063.97662 -1030.0*383 -999.51589 -971.55687 -9*5.62612 -921.3*99? -898.45708 5.31 -1282.00000 -1198.85304 -1116.73975 -1059.2*659 -1011.7917* -970.38099 -933.19709 -899.19070 -867.68772 -838.22404 -810.4637? 6.31 -1260.00000 -1187.59332 -1116.26*29 -1059.23688 -1011.79153 -970.38098 -933.13709 -899.19070 -667.68772 -838.22404 -810.*63’т7 6.30 -1260.00000 -1184.21806 -1069.6018* -1019.098*9 -962.66268 -913.69163 -869.83573 -829.79995 -792.7 63 35 -758.16*57 -725.5991' 7.30 -123* .00000 -1163.49465 -1086.36060 -1018.98089 -962.65922 -913.69153 -869.83572 -829.79995 -792.76335 -758.16*57 -725.599 П 7.29 -123*.00000 -1162.97395 -1069.66906 -983.22735 -916.89351 -860.15753 -809.55802 -763.47690 -720.92215 -681.2238? -643.9027е 8.29 -1204.00000 -1135.60399 -1057.9? 038 -982.21482 -916.84993 -860.15589 -809.55796 -763.47690 -720.92215 -681.2238? -643.9027е 8.28 -1204.00000 -1135.55*78 -1051.60007 -954.05669 -875.08956 -810.04206 -752.53191 -700.33990 -652.2507° -607 .46651 -565.4231 9.28 -1170.00000 -1103.45965 -1028.30361 -9*8.50596 -874.67751 -810.02115 -752.53098 -700.33986 -652.25070 -607.46651 -565.4231 9.27 -1170.00000 -1103.45634 -1027.01721 -932.366*8 -838.91593 -763.81127 -698.9950* -640.54557 -586.86026 -536.97350 -490.21995 10.27 -1132.00000 -1067.124 45 -995.05355 -915.86299 -836.16441 -763.60*10 -698.98319 -6*0.54*99 -586,8602* -536.97350 -490.2l99t 10.26 -1132.00000 -1067.12428 -99*.893*8 -910.38013 -811.17483 -722.63960 -6*9.33970 -584.312*7 -524.89700 -469.84865 -418.3684 £ 11.26 -1090.00000 -1026.69860 -957.42100 -881.30952 -800.14673 -721.11095 -649.21893 -584.30*99 -524.89669 -469.84863 -418.3ь84е 11.25 -1090.00000 -1026.69860 -957.*0652 -880.27728 -788.54617 -689.34768 -604.46391 -531.98627 -466.56395 -406.22873 -3*9.9о*9- 12.25 -10*4.00000 -982.24649 -915.4339* -842.79078 -763.88000 -681.92524 -603.51918 -531.90855 -4 66.55891 <406.22846 -34 9.9649е 12.2* -10*4.00000 -982.2*649 -915.43292 -8*2.661*7 -760.8*051 -664.12417 -566.77561 -48*.29805 -412.172*’’ -346.30196 -285.136* 13.2* -994.00000 -933.807*3 -869.2536* -799.758*0 -724.53056 -6*3.78780 -561.601*4 -483.66573 -412.11933 -3*6.298*8 -285.13622 13.23 -994.00000 -933.807*3 -869.25358 -799.74613 -724.04653 -637 .81502 -538.36032 -443.25013 -362.3*200 -290.35197 -224.0566 14.23 -940.00000 -881.406*4 -818.99956 -752.33319 -680.75797 -603.57951 -521,67733 -439«49888 -361.89619 -290.31*56 -224.0543й 14.2? -9*0.00000 -881.406*4 -818.99955 -752.33226 -680.70191 -602.420*6 -512.36191 -411.75186 -318.7*538 -238.91*99 -166.98444 15.22 -882.00000 -825.06014 -764.7*931 -700.708** -632.44021 -559.25738 -*80.63*53 -398.01091 -315 .9* 178 -238.59230 -166.958С- 15.21 «882.00000 •825 .0601* -764.7*931 -700 .70638 -632.43509 -559.10181 -♦78 .*9991 -385.35310 -284.5*030 -193.39832 -114.38746 16.21 -820.00000 -764.77995 -706.55**5 -645.02381 -579.79379 -510.32479 -435.91531 -356.237*2 -273.17*00 -191.26977 -114.15347 16.20 -820.00000 -764.77995 -706.55*45 -645.02380 -579.793*1 -510.30659 -435.59322 -352.904*0 -257.372*0 -156.91*25 -67 ,4500? 17.20 -75*.00000 -700.5739* -6*4.45055 -585.37302 -523.01625 •456,95423 -386.60957 -311.28029 -230.83800 -1*7.52271 -65.8570? 17.19 -754.00000 -700.5739* -6*4. *5055 -585.37302 -523.01622 -456.95286 -386.57237 -310.72598 -226.16156 -129.81965 -29.08062 18.19 -684.00000 -652.44798 -578.46292 -521.82065 -462.2*499 -399.38668 -332.7879С -261.83370 -185.8284* -104.83*20 -21.40412 18. »8 -684.00000 -632.44798 -578.46292 -521.82065 •462.24*98 -399.38659 -332.78447 -261.76500 -18*.9823* -98.71176 0.000ОС 19.18 -610.00000 -560.406*0 -508.61005 -454.41272 -397.57*82 -337.80092 -27*.7164 6 -207.82917 -136.4837* -59.98931 21.40412 19.17 -610.00000 ^560.406*0 •408.61005 •454.41272 -397.57*82 -337.80091 -274.71620 -207.8223 6 -136.37230 -58.79373 29.08062 20.17 -532.00000 •484.452*5 -43* .90575 -383.18301 -329.07333 -272.32125 -212.61052 -1*9.53828 -82.57273 -11.01116 65.8370? 2б.1б -532 .00000 -48*.452*5 -43*.90575 -383.18301 -329.07333 -272.3212* -212.61050 -149.53772 -82.56108 -10.8454* 67.4500? 21.16 -450.00000 -404 .5886* -357 .36052 -308.15684 -256.79016 -203.03620 -146.6219е -87.207*6 -24.35665 42.50982 114.153*- 21.15 -450.00000 •404.5886* -357.36052 -308.15 68* -256.79016 -203.03620 -146.62195 -87.207*2 -2* .35565 42.5278' *14.387*6 22.15 -36* .ООООО -320.81689 -275 .98244 -229.35359 -180.76266 -130.01091 -76.85901 -21.01375 37.8928о 100.3172° 1 «6.95805 22.1* -364.00000 -320.81689 -275.98244 -229.35359 -180.76268 -130.01091 -76.85901 -21.01375 37.8929* 100.33889 166.9844* 23.1* -274.00000 -233.13873 -190.77787 -146.78832 -101.0196* -53.29453 -3.40137 48.916*4 103.97612 162.17980 224.05*39 23.13 -274.00000 -233.13873 -190.77787 -146.78832 -101.0196» -53.29453 -3.40137 *8.91644 103.97612 162.17992 224.05680 2*. 13 -180.00000 -1* 1.55537 -101.7518* -60.47290 -17.583*7 27.07502 73.69073 122.49007 173.75015 227 .81729 285.13622 2*. 12 -180.00000 -U 1.55537 -101.75181 -60,4729й -17.583*7 27.07502 73.69073 122.49007 173.75015 227.81730 285.136*0 25.12 -82.00000 •46.06778 -8.90830 29.58320 69.5280* 111.06800 154.37066 199.63661 2*7.1096? 297.09166 3*9.96*95 25.1* -82.00000 •46.06778 •8.90830 29.58320 69.52804 111.06800 154.37066 199.63661 2*7.10967 297.09166 3*9.96*96 26.11 20.00000 53.32325 87.74941 123.37237 160.30063 198.66072 238.60172 280.30139 323.97480 369.886*5 *18.368*6 26.10 20.00000 53.32325 87.74941 123.37237 160.30063 198.66072 238.60172 280.30139 323.97480 369.88645 *18.368*6 27.10 126.000СЭ 156.61709 188.21866 220.88837 25*.7227* 289.83*11 326.35457 364.4*122 404.283*6 4*6.11321 *90.21996 27.9 126.00000 156.61709 188.21866 220.8883? 25*.7227* 289.83*11 326.35457 Зб*.**122 *04.233*6 4*6.13821 190.21996 28.9 236.00000 263Л1320 292.49727 322.12612 352.78*89 384.57261 ♦17.60547 *52.02145 *87.98645 325.70306 565.42310 28.8 236.00000 263.81320 292.49727 322.12612 352.78*89 38*.57261 417.60547 *52.021*5 487.986*5 525.70306 565.42310 29.8 350.00000 374.91115 *00.583*3 427.08138 ♦54.47928 *82.863*3 512.33499 5*3.01391 575.04420 608.60131 6*3.90275 29.7 350.00000 374.91115 400.58343 427-.08138 *54.47928 *82 .863*3 512.33499 5*3.01391 575.04*20 608.60131 6*3.90275 30.7 468.00000 489.91056 512.47562 535.75063 559.79939 58*.69596 610.52707 657.395*9 665.424*3 694.7 6380 725.59910 30.6 468.00000 *89.91056 512.47562 535.75063 559.79939 58*.69596 610.52707 637.395*9 665.42**3 694.76380 725.59910 31.6 990.00000 608.81113 628.17257 6*8.13092 668.73979 690.06133 712.1683* 735.1*700 759.1005* 784.15**4 8 1 0.-4637? 31.5 590.00000 608.81113 628.17257 6*8.13092 668.73979 690.06133 712.1683* 735.1*700 759.1005* 784.15444 810.*6377 32.5 716.00000 731.61259 747.67320 764.21976 781.29586 798.95207 В17.2*758 836.252*0 856.05038 876.74335 898.45708 32.* 716.00000 731.61259 747.67320 764.21976 781.29586 798.95207 817.2*758 836.252*0 856.05038 876.74335 898.45708 33.* 846.00000 858.31*73 870.97660 884.01501 897.4637* 911.36187 925.75529 9*0.69816 956.25535 972.50561 989.5*612 33.3 8*6.00000 858.31*73 870.97660 884.01501 897.* 637 * 911.36187 925.75529 9*0.69816 956.25535 972.50561 969.5*612 34.3 980.00000 988.91735 998.08200 1007.51*87 1017.2*002 1027.28532 1037.683*0 10*8.47282 1059.69975 1071.42021 1063.70331 34.2 980.00000 988.91735 998.08200 1007.51*87 1017.2*002 1027.28532 1037.683*0 10*8.47282 1059.69975 1071.42021 1083.70331 35.2 1118.00000 1123.42029 1128.98871 113*.71778 11*0.62193 11*6.71783 1153.02502 1159.56659 1166.37018 1173.46932 1180.9053? 35.1 1118.00000 1123.42029 1128.98877 1134.71778 1140.62193 11*6.71783 1153.02502 1159.56659 1166.37018 1173.46932 1180.9053? 36.1 1260.00000 1261.823*1 1263.69616 1265.622*1 1267.60697 1269.655*0 1271.77*20 1273.97106 1276.25518 1278.63773 1281.132*7 «260.00000 1261.823*1 1263.69616 1265.622*1 1267.60697 1269.655*0 1271.77*20 1273.97106 1276.25518 1278.63773 1281.02*7
о. И ►1406.00000 -1Э89.7Ю41 -1382.84211 -1577 Л 3414 ИЯ9.0ЖВ -7369.13895 •1363.57394 -1362.30690 1И9.?Я« -1356.4150* .7 wet 1.П .1404 .00000 -1389.76940 -1382.84211 -1377.53424 -1373.06402 -1369.12895 -1369.57394 -1362 .30690 -1359.26782 -1356.4150* -1353.1«21 1.3$ .1404.00000 -1358.45941 -1337.68612 -1321.79517 -13®.42418 -1296.66 W7 -4286.04160 -1276.286*1 -1267.21995 ^•1258.70500 -1250.66139 2.36 -1390.00000 -1358.45843 -1337.68612 -1321.79517 -13® .42418 -1296.66187 -1286.0*160 -1276.286*1 -1267.21595 -1298.70900 -1250.66239 2.35 >1598.00000 -1329.60986 -1294.92643 -1268.49295 -7246.28692 -1226.77*28 -1209.17186 -1193.01556 -1178.005*4 >1163 .92"6O1 -1150.6308* 3.35 .1588.00000 -1329.58475 -1294.92636 -1268.49295 -1246.28692 •1226.77428 -1209.17186 -1195.01556 -1178.003** >1163.92601 -1150.0® 3.34 .1588.00000 -1303.76697 -1254.74572 -1217.74613 -1186.73813 •1159.53138 -1135.01536 -1112.55*89 -1® 1.66158 -1072.102» «1053.6*269 4.34 .1574 .00000 -1303.41156 -1254.74409 -1217 .74612 -1186.73813 -1159.53138 -M35.O1536 -1112.53409 -1091.66158 -1071.102» -1063.6*269 4.33 .1574.00000 -1282.54943 -1217.41605 -1169.70974 -1129.88541 -1095.01288 -1063.63506 -1014 .M93* -tOC8.#3756 -эе^.гсэтт -959.72051 -1556.ooooo -1279.79837 -1217.58855 -1169.70943 -1129.88 541 -1095.01288 -W63.63306 -103*.8893* W0!.2?73S •885.26377 -959.72031 5.32 .1556,00000 -1267.36373 -1183.47286 -1124.59778 -1075 Л6735 -1033.31815 -995.09940 -960.15833 -927.7* *86 -897.44352 •888.«900? 6.32 .1554 .00000 -1257.2586? -1183.15625 -1124.59241 -1075 .86725 -1035.31815 •995.09940 -960.13833 -927.74486 •W .44352 •868.89002 6.31 .1554.00000 -1252.97483 -1154.42903 -1082.74739 -1024.86978 -974.57410 -929.5®91 «888.55067 •850.26727 -81*.68274 -781. «308 7.31 .1508.00000 -1233.12226 -1152.06402 -1082.67880 -1024.86807 -974.57406 -929.5®91 -888.35067 -850.26727 •814.68274' -781.18308 7.30 -1508.00000 -1232.39003 -1132.67483 -1044.89506 -977.16281 -918.94839 -866.97321 -819.61281 -775 .85956 -735 .03073 -696.63692 6.30 -1278.00000 •1205.34832 -1122.94977 -1044.26019 -977.14001 -918.94765 -866.97319 -819.61281 -775 .85956 -735 ЛЛ 073 -696.Я692 6.29 -1278.00000 -1205.27374 -1114.56897 -1013.08318 -953.23243 -866.67602 -807.65237 -754.05*30 -70* .60258 -658.5*779 -615.29684 9.29 -1244.00000 -1173.31825 -1093.16201 -1009.16376 -933.00189 -866.666® -807.65199 -75*.03*28 -7® .60258 -$58.5*779 -615.2960* 9.28 .1244.00000 -1173.51289 -1091.22946 -989.37661 -894.33213 -818.13620 -751.75616 -691.7979* -636.59785 -585.30686 -537 .21835 10.23 -1206.00000 -1137.06649 -1060.12868 -975.81066 -892.63210 -818.03304 -751.75101 -691.75772 -636.5978* -585.30886 -537.21835 10.27 -1206.00000 -1137.06620 -1059.86427 -967 .975 20 -863.31181 -774.18978 -699.60916 -632.97778 -571.97866 -515.40878 -4 67.470*9 11.27 -IIH.OOQOQ -1096.70093 -1022.75298 -94 1.28370 -855.30956 -713. 34® 1 -699.55305 -632.97*79 -571.97852 -515.40877 «*62 .47® 9 11.26 .1164.00000 -1096.70092 -1022.72718 -939.57657 -839.60233 -737.14070 -651.86100 -577.9813* -510.92382 -4*8.97058 -391.1*070 12.26 .1118.00000 -1052.29381 -980.9 6935 -903.13459 -818.66499 -732.35583 -651.38247 -577.9*813 -510.92197 -1*8.970*9 -391.1*069 12.25 -1118.00000 -1052.29381 -980.96740 -902.89841 -813.73192 -709.20560 -610.27129 -527.29872 -453.69291 -386.159*8 -323.3*236 13.25 -1068.00000 -1003.88931 -934.94228 -860.48058 -779.64616 -693.37195 -607.26652 -527.00438 -453.67198 -386.15830 -323.3*230 1^ * С» -1068.00000 -1003.88931 -934.94216 -860.45628 -778.74655 -683.96205 -577.92169 -*82.29629 -400.73693 -32’’. 211*1 -259.22721 14.24 -1014.00000 -951.51552 -884.80611 -813.35549 -736.40242 -653.32®9 -566.04151 -480.31096 -4®.‘>4552 -327.19793 -259.226*6 U.23 -1014.00000 -951.51552 -884.80610 -813.35350 -736.28769 -651.14502 -551.79450 -446.05816 -353.1*802 -272.51896 -199.00971 15.23 -956.00000 -895.19102 -830.64896 -761.96281 -668.54932 -609.61887 -524.90069 -437.10659 -351.70611 -272.39107 -199.00091 15.2 ’ -956.00000 -895.19102 -830.64896 -761.96268 -688.53794 -609.29060 -520.87965 -418.231® -313.7® 60 -222.97359 143.03407 16.22 -894.00000 -834.92860 -772.52919 -706.4 6153 -636.26885 -561.31406 -480.82728 -394.93898 -306.92637 -222.02150 -142.9*861 16.21 -894.00000 -834.92860 -772.52919 -706.4 6152 -636.26794 -561.27651 -480.12786 -3®. 67 037 -283.85® 2 -180.97811 -92.03606 17.21 *828.00000 -770.73728 -710.40663 -646.95894 -579.78083 -508.45433 -43 2.29763 -350.596® -263.88101 -175.8*007 -91.37178 17.20 -828.00000 -770.73728 -710.48688 -64 6.95894 -579.78077 -5® .45088 -432.2®34 -349.35941 -255.13075 -149.0*07* -48.03286 10.20 -758.00000 -702.62360 -644.55047 -583.52860 -519.24385 -451.29277 -379.13611 -302.05304 -219.4065* -132.11*73 -*«.18739 18.19 -758.00000 -702.62360 -644.55047 -583.52860 -519.24385 -451.29251 -379.12703 -301.88038 -217.47087 -120.75223 -1*.07731 19.19 -684.0U000 -630.59239 -574.74071 -516.22264 -454.767® -390.03583 -321.5934 1 -248.857® -171.06871 -87.6828* 0.Ooooo 19.18 -684.00000 -630.59239 -574 .74071 -516.22264 -454 .767® -390.03581 -321.59265 -248.83813 -170.7769* -8*.88526 1*.07731 20.18 -606.00000 -554.64 7 28 -501.07307 -445.07917 -386.42771 -324.82806 -259.91629 -191.22128 -118.11156 -39.78906 **.18739 2417 -606.00000 -554.64728 -501.07307 -445.07917 -386.42771 -324.82806 -259.91624 -191.21958 -118.077*9 -39.33711 «8.03286 21.17 -524.00000 474.79107 -423.55928 -370.12670 -314.28221 -255.77163 -194.28287 -129.42280 -60.67887 12.63785 91.37178 21.16 -524.00000 474.79107 -4 23.55928 -370.12670 -314 .28221 -25 5.77163 -194.28287 -129.42267 -60.67563 12.693*2 92.036Cb 22.16 -438.00000 -391.02591 -342.2®40 -291.38698 -238.37288 -182.94 110 -124.01924 -63.67059 0.932*1 69.55232 1*2.9*861 22.15 -438.00000 -391.02591 -342.20840 -291.38698 -238.372® -182.94110 -124.81924 -63.67 059 0.93266 69.5578* 1*3.03*07 23.15 -348.00000 -303.35349 -257.02749 -208.87691 -158.73211 -106.39244 -51.61732 5.®673 66 .«8559 130.64871 199.00® 1 ’3.14 -348.00000 -303.35349 -257.02749 -206.87691 -158.73211 -106.39244 -51.61732 5.88673 66.48561 130.64916 199.00971 24.14 -254.00000 -211.77515 -168.02218 -122.60978 -75.385 16 -26.16861 25.25386 79.14®4 135.81110 195.66572 259.226*6 24.13 -254.00000 -211.77516 -168.02216 -122.60978 -75.38516 -26.16861 25.25386 79.1*®* 135.81110 195.66575 259.22721 25.13 -156.00000 -116.29201 -75.19695 -32.59617 11.64799 57.69677 105.74120 156.0107 6 2® .785* 9 264 .4 14 18 323.3*230 25.12 -156.00000 -116.29201 -75.19695 -32.59617 11.64799 57.69677 105.74120 156.01076 2®.785*9 264.41*18 323.3*231 25.12 -54.00000 -16.90491 21.4 4456 61.15538 102.35135 145.17702 189.803® 236.43358 285.316® 336.756*1 391.1*065 4?6 » 1 1 -54.00000 -16.90491 21.4 4 456 61.15538 102.35135 145.17702 189.803® 236.43358 285.316® 336.756*1 391.1*070 27*11 52.00000 86.38543 121.89940 158.63794 196.71195 236.25069 277.40633 320.36020 365.331*2 *12.58910 *62.*70*9 27.10 "’k _ 52.00000 86.38543 121.899-0 158.63794 196.71195 236.25069 277.80633 320.36020 365.331*2 *12.58910 4 62 .*704 9 28> 10 162.00000 193.57840 226.16511 259.84579 294 .7 1920 330.90030 360.52415 407.75131 448.77523 *91.83256 537.21835 28.9 162.00000 193.57840 2 2 6.16511 259.84579 294 .71920 330.90030 368.52415 407.75131 448.77523 ♦91.83256 537.21835 29.9 276.00000 304.67 353 334.23970 364 . 77 4 2 2 3 96.364 3 6 429.1115 1 4 63.134 67 498.57506 535.60242 574.42391 615.29684 29.8 276.00000 304.67353 334.23970 364 .77422 396.36436 429.11151 4 63.134 67 498.57506 535.602*2 574.42391 615.29684 F.8 394.00000 4 19.67 04 0 446.12145 473.41931 501.64016 530.87244 561.21907 592.80535 625.776*0 660.31271 696.63692 30.7 394.00000 419.67040 446.12145 473.41931 501.64016 530.87244 561.21987 592.80535 625.77640 660.31271 696.63692 Ji.7 516.00000 538.56868 561.8089? 585.77775 610.54050 636.17316 662.764 7 3 690.42058 719.26706 7*9.45786 781.183® 31.5 516.00000 538.56868 561.80897 585.77775 Ы0.54050 636.17316 662.76473 690.42058 719.267 06 749.45786 781.183® J2.6 642.00000 661.36806 681.30104 701.84677 723.06026 745.00532 7 67.75667 791.4 0273 816.04942 04 ‘.82549 068.89002 32.5 642.00000 661.36806 681.30104 701.84 677 723.06026 745.00532 767.75667 791.40273 816.04942 641.82549 068.89002 J3.5 772.00000 788.06830 804 . 59665 821.62398 839.195® 857.36185 876.18506 895.73660 916.10253 937.38741 959.72031 33-4 772.00000 788.06830 804.59665 821.62398 839.19506 857.36165 676.18506 895.73660 916.10253 937.38741 959.72031 34.4 906.00000 918.66919 931.69492 945.10738 958.94124 973.23672 9® .04® 7 1003.40933 1019.4®73 1036.11991 1053.64269 34.3 906.00000 918.66919 931.69492 945.10738 958.94124 973.23b72 988.04 ®7 1003 .4®33 1019.4®73 1036.11991 1053.64269 35.3 1044.00000 1053.17054 1062.59512 1072.29523 1082.29557 1092.62479 1103.31638 1114 .4®97 1125.95297 1138.00293 1150.63®* 35»2 1044.00000 1053.17054 1062.59512 1072.29523 1082.29557 1092.62479 1103.31638 1114.4®97 1125.95297 1138.00293 1150.63®* 3$*2 1186.00000 1191.57221 1197.29660 1203.18603 1209.25532 1215.52161 1222.00496 1228.729® 1235.72241 1243.0193* 1250.66239 35.1 1186.00000 1191.57221 1997.29660 1203.18603 1209.25532 1215.52161 12 22 . 004 9 6 1228.72909 1235.722*1 1243.01934 1250.66239 37.1 1332.00000 1333.87405 1335.79879 1337.77850 1359.81812 1341.92335 134 4.10®7 1346.35859 13*8.7®97 1351.15446 1353.71822 3? *0 1532.00000 1333.87405 1335.79879 1337.77850 1339.81812 1341.92335 1344,10087 1346.35859 134 8.7® 97 1351.15446 1353.71822
626 ПРИЛОЖЕНИЕ j за о.з» -1482.00000 -1465.32177 -1458.20940 -1452.75946 -1448.16946 -1444.12884 -1440.47841 •1437.12361 -1434.00286 -1431.07336 -1428.30398 1.38 .1480.00000 -1465.32176 -1458.20940 -1452.75946 -1448.16946 -1444.12884 -1440.47841 -1437.12361 -1434.00286 -1431.07336 -1428.30398 1.37 -1480.ООООО -1433.11304 -1411.78617 •1395.46958 -1381.73955 -1369.66082 -1358.75444 -1348.73611 -1339.42070 -1330.67967 -1322.41943 2.3? -1474.00000 -1433.11237 -1411.78617 -1395.46958 -1381.73955 •1369.66082 -1358.75444 -1348.73611 -1339.42070 -1330.67967 -1322.41943 2.38 .1474.00000 -1403.34799 -136^.75269 -1340.61220 -1317.80905 -1297.76988 -1279.69119 -1263.09675 -1247.67673 -1233.21611 -1219.55845 з.зв -1464.00000 -1403.33021 -1367.75265 -1340.61220 -1317.80905 -1297.76988 -1279.69119 -1263.09675 -1247.67673 -1233.21611 -1219.55845 3.35 -1464.ООООО -1376.51246 -1326.28328 -1288.30116 -1256.46061 -1228.51882 -1203.33748 -1180.24390 -1158.80116 -1138.70642 -1119.73950 ♦.35 -1450.00000 -1376.24833 -1326.28231 -1288.30116 -1256.46061 -1228.51882 -1205.33748 -1180.24390 -1158.80116 -1138.70642 -1119.73950 4.34 -1450.00000 -1354.04097 -1287.63030 -1238.68382 -1197.79699 -1161.98397 -1129.75177 -1100.22299 -1072.82951 -1047.17831 -1022.98409 5.34 -1452.00000 -1351.83440 -1287.61315 -1238.68366 -1197.79699 -1161.98397 -1129.75177 -1100.22299 -1072.82951 -104?.17831 -1022.98409 5.33 -1432.00000 -1337.78315 -1252.25424 -1191.95999 -1141.94926 -10% .25972 -1059.00496 -1023.08842 -989.80390 -958.66446 -929.31740 б.33 -1410.00000 -1328.82437 -1252.04574 -1191.95705 -1141.94921 -1098.25972 -1059.00496 -1023.08842 -989.80390 -958.66446 -929.31740 6.32 -1410.00000 -1323.48625 -1221.39914 -1148.43022 -1089.09060 -1037.4b544 -991.18448 -948.90616 -909.77481 -873.20368 -838.76918 7.32 -1384.00000 -1304.61006 -1219.70999 -1148.39066 -1089.08975 -1037.46542 -991.18448 -948.90616 -909.77481 -873.20368 -838.76918 7.31 -1384.00000 -1303.59634 -1197.63132 -1108.68923 -1039.46485 -979.75 СТО -926.40035 -877.75741 -832.80349 -790.84252 -751.37483 8.31 -1554.00000 -1276.947% -1189.75169 -1108.29842 -1039.45307 -979.75638 -926.40034 -877.75741 -832 .803*9 -790.84252 -751.37483 8.30 -1554.00000 -1276.83657 -1179.10545 -1074.37771 -993.47585 -925.34611 -864.79474 -809.74407 -758.96526 -711.63750 -667.17 690 9.30 -1320.00000 -1245.04010 -1159.73389 -1071.70357 -993.34920 -925.34146 -864.79459 -809.74407 -758.96526 -711.63750 -667.17690 9.29 -1320.00000 -1245.03155 -1156.90933 -1048.20206 -952.06639 •874.55694 -806.55887 -744.99718 -688.35455 -©5.65823 -586.22712 10.29 -1282.00000 -1208.87922 -1126.88427 -Ю37Д4057 -951.04926 -8’4.50458 -806.55666 -744.99710 -688.35454 -©5.65823 -586.22712 10.23 -1282.00000 -1208.87873 -1126.45685 -1026.72714 -9 П .71878 -828.03045 -751.97073 -683.69119 -621.09237 -562.99185 -506.58924 11.28 -1240.00000 -1168.57935 -1089.77814 -1002.78518 -912.19973 -827.57326 -751.94521 -683.69002 -621.09233 -562.99185 -508.58924 11.27 -1240.00000 -1168.57933 -1089.73311 -1000.05989 -891.96682 -787.50074 -701.52400 -626.07329 -557.33884 -493.74987 -434.34309 12.27 -1194.00000 -1124.22115 -1048.21668 -964.96996 -874.89926 -784.58*43 -701.289ОТ -626.05943 -557.33817 -493.74984 -434.34309 12.26 -1194.00000 -1124.22115 -1048.21304 -964.55033 -867.31964 -756.01176 -656.45111 -572.55182 -497,31710 -428.07920 -363.59078 13.26 -1144.00000 -1075.85420 -1002.35758 -922 .71838 -836.06*41 -744.39208 -654.80196 -572.41923 -497.30906 -428.07881 -3©.59076 13.25 -1144.00000 -1075.85420 -1002.35734 -922.67150 -834.45580 -730.57458 -619.70769 -524.05360 -441.37838 -366.18231 -296.46638 14.25 -1090.00000 -1023.50993 -952.35029 •875.92325 -793.34602 -704.21304 -611.86901 -523.06037 -441.29903 -366.17752 •296.46616 14.24 -1090.00000 -1023.50993 -952.35028 •875.91913 -793.11876 -700.54583 -591.75533 -493.04937 -390.25381 -306.36724 -233.15327 *5.24 -1032.ооооо -967.20909 -898.29466 -824.78607 -745.99924 -661.05764 -570.20792 •477.71597 -389.62878 -306.31843 -233.15043 15.23 -1032.00000 -967.20909 -898.29466 -824.78578 -745.97471 -660.39268 -563.17599 •451.90485 -345.92636 -255.22946 -173.92341 16.23 -970.00000 -90b.96595 -840.25662 -769.48587 -694.12378 -613.42092 -526.60130 -434.60991 -342.25666 -254 .827 68 -173.89345 16.22 -970.00000 -906.96595 -840.25662 -769.43585 -694.12164 -613.33713 -525.15869 •423 .88360 -311.54097 -208.34361 -119.27043 17.22 -904.00000 -842.79055 -778.28126 -710.14531 -637.95528 •361.12737 -478.86689 -390.57268 -297.85468 -205.80991 -119.01285 17.21 -904.00000 -842.79055 -778.28126 -710.14531 -637.95512 -561.11897 -478.66075 -387 .98736 •283.23506 -170.96937 -70.43795 18.21 -634.00000 -774.69018 -712.40049 -646.84807 -577.67507 -504.41649 -426.43447 -342 .90797 -253.46248 -160.3182? -68.70760 18.20 -834.00000 -774.69018 -712.40049 -646.848ОТ -577.67566 -504.41579 -426.41145 -342.49605 -249.38183 -141.79799 -30.44009 19.20 -760.00000 -702.67021 -642.63754 -579.65316 -513.41061 -443.52265 -369.48164 -290.59821 -206.03875 -115.69354 -22.35272 19.19 -760.00000 -702.67021 -642.63754 -579.65316 -513 .41060 -4 43’. 522 60 -369.47953 -290.54798 -205.32034 -109.78130 0.00000 20.19 -682.00б00 -626.73468 -569.00968 -508.60350 -445.24834 -378.61376 -308.28050 -233.69594 -154.11359 -68.69966 22.35272 20.18 -682.00000 -626.73468 -569.00968 -508.60550 -445.24834 -378.61376 -308.28034 -233.69097 -154.01934 -67.55333 30.44009 21.18 -600.00000 -546,88671 -491.53000 •433.73112 -373.25294 -309.80778 -243.03904 -172.49132 -97.56023 -17.43492 68.70760 21.17 -600.ооооо -546.88671 •491.53000 •433.73112 -373.25294 -309.80778 -243.03903 -172.49091 -97.55030 -17.27445 70.43795 22.17 -514.00000 -463.12867 -410.20859 -355.06041 -297.47222 -237.19010 -173.90434 -107.22840 -36.66440 38.45383 119.01285 22.16 -514.00000 -463.12867 -410.20859 -355.06041 -297.47222 -237.19010 -173.90434 -107.22837 -36.66354 38.47165 119.27043 23.16 -424.00000 -375.46247 -325.05336 -272.61026 -217.94269 -160.82439 -100.98259 -38.08217 28.29890 98.70995 173.89345 23.15 -424.ООООО -375.46247 -325.05336 -272.61026 -217.94269 -160.82439 -100.98259 -38.08217 28.29897 98.71158 173.92341 24.15 -330.00000 -283.88960 -236.07053 -186.39552 -134.69271 -80.75932 •24.35288 34.82122 97.12832 163.03356 233.15043 24.14 -ЗЗО.ООООО -283.88960 -236.07053 -186.39552 -134.69271 •80.75932 -24.35288 34.82122 97.12832 1©.03369 233.15327 25.14 -232.00000 -188.41126 -143.26512 -96.42802 47.74468 2.96721 55.92434 111.38796 169.67864 231.19841 296.46616 25.13 -232.00000 -188.41126 -143.26512 -96.42802 -47.74468 2.96721 55.92434 111.38796 169.67864 231.19842 296.46638 26.13 -130.00000 •89.02842 46.64116 -2.71725 42.88351 90.32517 139.80187 191.54635 245.84210 303.04104 363.59076 26.12 -130.00000 -89.02842 -46.64116 -2.71725 42.88351 90.32517 139.80187 191.54655 245.84210 303.04104 5 ©.59078 27.12 -24.ООООО 14.25812 53.79805 94.72902 137.17136 181.2904? 227.24225 275.24034 325.53633 378.44038 434.34309 27.11 -24.00000 14.25812 53.79805 94.72902 137.17736 181.29047 227.24225 275.24034 325.53633 378.44038 434.54309 28.11 86.00000 121.44770 158.04980 195.90446 235.12504 275.84555 318.21533 362.42537 408.69695 457.30400 508.58924 28.10 86.00000 121.44770 158.04980 195.90446 235.12504 275.84355 318.21533 362.42537 408.69695 457.30400 508.58924 29.10 200.000001 232.53978 266.11183 300.80382 336.71681 373.96835 412.69653 453.06545 495.272© 539.55960 586.227U 29.9 200.00000 232.53978 266.11183 300.80382 336.71681 373.96835 412.69653 453.06545 495.272© 539.55960 586.22712 30.9 318.00000 347.53390 377.98229 409.42272 441.94454 475.65158 510.66563 547.13119 585 .22188 625.14949 667.17690 30.8 318.00000 347.53390 577.98229 ♦09.42272 441.94454 475.65158 510.66563 547.13119 585.22188 625.14949 667.17 690 31.8 440.00000 466.42969 493.65958 521.75748 550.8014? 580.88216 612.10581 644.59830 678.51069 714.02692 751.37483 31.7 440.00000 466.42969 493.65958 521.75748 550.8014? 580.88216 612.10581 644.59830 678.51069 714.02692 751.37483 30.7 566.00000 589.22681 613.14237 637.80501 663.28186 689.65078 717.00300 745.44654 775.11089 806.15351 838.76918 32.6 566.00000 589.22681 613.14237 637.80501 663.28186 689.65ОТ8 717.00300 745.44654 775.11089 806.15351 838.76918 33.6 696.00000 715.92499 736.42953 757.56268 779.38087 801.94954 825.34533 849.65892 874.99894 901.49740 929.31740 33.5 696.00000 715.92499 736.42953 757.56268 779.38087 801.94954 825.34533 849.65892 874.99894 901.49740 929.31740 34.5 830.00000 846.52401 863.52Q11 881.02824 899.09436 917.77173 937.12270 957.22102 978.15 500 1000.03189 1022.98409 34.4 830.00000 846.52401 863.52011 881.02824 899.09436 917.77173 937.12270 957.22102 978.15500 1000.03189 1022.98409 35.4 968.00000 981.02365 994.41325 1008.1997? 1022.41880 1037.11162 1052.32652 1068.12060 1084.56223 1101.73440 1119.73950 35.3 968.00000 981.02365 994.41325 1008.19977 1022.41880 1037.11162 1052.32652 1068.12060 1084.56223 1101.73440 1119.73950 зв.з 1110.00000 1119.42374 1129.10825 1139.ОТ559 1149.35113 1159.96426 1170.94938 1182.34715 1194.20624 1206.58571 1219.55845 36.2 1110.00000 1119.42374 1129.10825 1139.07559 1149.35113 1159.96426 1170.94938 1182.34715 1194.20624 1206.58571 1219.55845 37.2 1255.00000 1261.72413 1267.60449 1273.65429 1279.88872 1286.32539 1292.98490 1299.89160 1307.07464 1314.56938 1322.41943 37.1 1256.00000 1261.72413 1267.60449 1273.65429 1279.88872 1286.32539 1292.98490 1299.89160 1307.07464 1314.56938 1322.41943 38.1 1406.00000 1407.92469 1409.90142 1411.93459 1414.02926 1416.19129 1418.42754 1420.74613 1423.15676 1425,67120 1428.30398 38.0 1406.00000 1407.92469 1409.90142 1411.93459 1414.02926 1416.19129 1418 .42754 1420.74613 1423.15676 Ж5.67120 1428.30398
ПРИЛОЖЕНИЕ IVa 527 l • 39 0.39 Ь39 1.30 2.38 2 37 3.37 3.36 «.36 «.35 5 35 5.34 6.34 6.33 7 33 7 32 3.32 8.31 9.31 9.30 ю.зо 10.29 И 29 И 28 12.28 12 27 13 27 13 26 14.26 14.25 15.25 15.24 16.24 16.23 7.23 17.22 18.22 18.21 19.21 19.20 20.20 20.19 21 19 21.18 22.18 22.17 23 17 23.16 24 16 24 15 25.15 25 14 26.14 26.13 27.13 27.12 28.12 28.11 29.11 29.10 30.10 30.9 31 9 31 8 12 8 32 7 33.7 33 6 34 6 34 5 35 5 35.4 36.4 36.3 37.3 >7.2 38.2 38.1 39.1 39 О 1560 00000 .1558 00000 *155 8 00000 .1552 00000 .1552 OOOOO .1542 00000 .1542 OOOOO .152 8 00000 .1528 00000 .1510 00000 15Ю OOOOO .1488 OOOOO .1488 OOOOO .1462 OOOOO .1462 OOOOO .1452 OOOOO .1432 OOOOO 1398 OOOOO .1398 OOOOO .1360 OOOOO 1360 COOOO 1318 OOOOO -1318 OOOOO 1272 OOOOO -1272 OOOOO 1222 OOOOO 1222 OOOOO 1168 OOOOO 1168 OOOOO 1110 OOOOO 1110 OOOOO 1048 OOOOO 1048 OOOOO 982 OOOOO 982 OOOOO 912 OOOOO -912 OOOOO -838 OOOOO -838 OOOOO 760 OOOOO 760 OOOOO 678 OOOOO -678 OOOOO -592 OOOOO -592 OOOOO -502 OOOOO 502 OOOOO -408 OOOOO 408 OOOOO ЗЮ OOOOO 310 OOOOO •208 OOOOO -208 OOOOO 102 OOOOO 102 OOOOO 8 OOOOO 8 OOOOO 122 OOOOO 122 OOOOO 240 OOOOO 240 OOOOO 362 OOOOO 362 OOOOO 488 OOOOO 488 OOOOO 618 OOOOO 618 OOOOO 752 OOOOO 752 OOOOO 890 OOOOO 890 OOOOO 1032 OOOOO 1032 OOOOO •178 OOOOO • 178 OOOOO 1328 OOOOO 1328 OOOOO 14 82 OOOOO 14 82 OOOOO .1542 87419 1542 87414 -1509 76699 -1509.76654 1479 08875 -1479 07620 145 1 27581 .145 1 08073 .1427 58457 -1425 Ю670 -1410 13912 1402 29834 -1395 76313 1377 96060 -1376 57918 -1350 40141 1350 23726 -1318 62309 1318 60967 -1282 56093 -1282 5 6010 -1242 33250 1242 33246 1198 02742 -1198 02742 -1149 70119 -1149 70119 1097 38890 1097 38890 1041 113 68 1041 11368 980 89140 -980 89140 916 73323 916 73323 -84 8 64 725 -848 64 725 776 63944 776 63944 700 71428 700 71428 -62 0 87521 -620 87521 -537 12489 -537 12489 449 4 6541 -449 46541 357 89843 357 89843 •262 42529 -262 4 2529 163 04706 163 04706 -59 764 63 -59 76463 47 42128 47 42128 158 51006 15 8 51006 273 50121 273 50121 592 59431 592 39431 515 18899 515 18899 64 1 88495 641 88495 772 4 8194 772 4 8194 906 97972 90t> 97972 •045 37811 1045 57811 1187 67694 • 187 67694 1333 87605 1333 87605 i«83 97533 14 83 97533 -1535 57670 -1535 57670 1487 88637 -1487 8863" -1442 57967 -1442 57965 1399 82336 1399 82278 -1359 85334 -1359 84270 -1323 07290 •1322 93695 1290 49996 1289 3 i76 1264 62045 -1258 40261 1245 22182 1228 03452 • 224 02371 1195 31950 -1194 64341 1158 49043 1158 41342 1117 17035 1117 16369 1071 49507 1071 49461 1021 62848 102 1 62846 967 68338 967 68338 909 73*16 909 73416 -847 83146 84 7 83146 782 01104 782 01104 712 29880 712 29880 638 71401 -63 8 71401 -561 27126 -561 27126 479 98177 479 98177 394 854 30 394 85430 305 89581 305 89581 -213 11183 -213 11183 116 50686 116 50686 16 08455 16 08455 88 15209 88 15209 196 20056 196 20056 508 05879 308 05879 423 72503 423 72503 543 19779 543 19779 666 4 7583 666 4 75 83 793 55806 793 55806 924 44358 924 44358 1059 13158 Ю59 13158 1197 62138 197 62 138 «339 91238 1339 91238 i4 86 00405 i486 00405 -1529 90469 -1529 90469 -1471 14409 -1471 14409 1414 731°2 -1414 73192 1360 85765 -1360 ©765 -1309 66168 -1309 66160 -1261 33160 - 261 33000 -1216 13953 -1216 11695 1174 57824 1174 34146 1137 93587 1136 16474 1109 02486 1100 80412 1086 75689 1065 83936 -1061 65160 1028 29363 1027 56874 986 46043 986 37229 940 02616 94 0 01782 -839 16993 889 16929 -834 09008 -834 09004 774 92645 774 92645 711 77420 711 77420 -644 70002 -64 4 70002 -573 75224 •673 75224 -49 8 96676 •498 96676 420 37086 420 37086 337 9©64 337 9Ф64 -25 1 82765 -251 82765 161 91006 161 91006 -68 24345 -68 24345 29 16357 29 16357 130 30395 130 30395 235 17185 235 17185 343 76241 543 7624 ) 456 07156 456 07156 572 09586 572 09586 691 83239 69) 83239 815 27866 815 27866 942 432M 942 43254 Ю73 292i? 1073 29217 1207 65597 1207 ©597 134 6 12254 134 6 1225* 14 88 09068 i4 86 09068 -1525 27490 -1525 27490 -1457 05499 -1457 05«99 1391 33151 -1391 33151 -1328 18410 1328 18410 1267 71110 1267 71110 1210 03678 1210 03676 1155 32329 •1155 52288 -1ЮЗ 79344 -1103 78742 1055 79314 1055 72467 1012 0*508 1011 45239 -974 52776 -970 89678 945 95714 932 65563 921 65008 893 80593 -891 04789 -851 57609 -851 14045 -804 77203 -804 72076 753 34344 753 35861 -697 52740 697 5 2 ”02 -63 7 5304 1 -637 53039 •573 49693 -573 4 9693 -505 52783 •505 52783 -43 3 69584 -43 3 69584 35 8 05495 358 05495 -278 64622 •2?8 64622 195 50145 195 50145 108 64570 108 64570 18 09898 13 09898 76 12257 76 12c57 174 00575 174 00575 275 53971 275 53971 380 71543 580 71543 489 52537 489 52537 601 96316 601 96316 718 02344 18 02344 Й" 70160 83? 70160 960 99371 960 993?1 1087 89639 1087 89639 1218 40671 1218 4067] 1352 52212 •352 52212 1490 24040 •4 90 24 040 1521.12874 -1521 12874 -1444 ©985 1444 ©9© 1370 76572 1570 76572 1299 50701 1299 50701 -1230 95689 1230 95689 1165 20523 -1165 20523 1102 36467 1102 36466 104 2 5 8022 104 2 5 8008 986 04621 986 04406 933 04447 93 3 018© -884 07625 -883 ©627 -840 40025 -©8 70352 -834 98077 -796 97237 777 98190 75 6 32382 749 86107 713 5722 8 712 28192 •666 62056 666 44035 -614 94943 -614 92971 •55 8 73848 658 73671 -498 24564 498 24551 433 66515 433 66514 3© 13332 365 13332 -292 74799 •292 74799 216 5816) -216 58161 136 68922 136 68922 53 11357 -53 1135? 54 11164 54 11164 124 95940 124 95940 219 40782 219 40782 517 4 3 898 517 43898 419 03806 419 03806 524 19269 524 19269 632 89252 632 89252 745 12876 745 12876 860 89395 860 89395 980 18172 980 18172 1102 9865? 1102 98657 1229 30376 1229 30376 1359 12918 1359 12918 1492 45923 1492 45923 -1517 38280 1517 3 8288 143 3 4 6733 -U3 3 4 6733 -1352 21071 .1352 21071 1273 66018 -1273 66018 1197 87187 1197 87187 1124 91346 1124 9134 6 -1054 86775 1054 86775 987 ©803 987 ©803 923 95619 923 95613 -863 3964 6 863 39553 -806 40С94 -806 39154 753 37011 753 25778 705 16757 704 30178 -664 13228 -659 32904 -632 86864 -616 68799 -605 35353 -573 26500 -570 45433 526 28573 •525 ©464 -474 64 898 474 59290 418 35280 418 34720 35? 68029 557 67982 -292 87153 292 87150 -224 09820 -224 09820 151 4©16 15 1 4©16 75 11710 75 11710 4 93112 4 93112 88 60805 88 60805 175 87143 175 87143 266 68735 266 68755 561 02823 561 02823 458 87143 458 87143 560 19816 560 19816 664 99270 664 99270 773 24 182 773 24 182 884 93428 884 93428 1000 06050 1000 06050 1118 61224 • 118 61224 1240 58240 124 0 5 824 0 1365 9 64© 13 65 964© 1494 754 21 1494 75421 -©13 94033 -1513 94033 -1423 1Ф© -1423 10© 1335 17811 •1335 17811 -1249 95417 -1249 95417 1167 55771 1167 55771 1088 04075 ♦088 04075 1011 46592 1011 4 ©92 937 90975 937 909"5 -867 46740 867 46740 -800 25976 -800 25973 736 4 4513 -736 4 4468 -676 240© -676 23516 -619 97©2 -619 92044 -568 ЗИ51 -567 ©588 522 98109 -520 04359 -487 25674 475 45511 458 80690 431 28611 426 27293 -384 37636 3© 44555 333 00812 332 88137 276 92321 -276 90940 •216 3815? •216 3 8033 151 66138 151 66129 -82 9684 6 -82 96845 10 45024 10 «5024 65 784 80 65 7 84 80 145 654 4 7 45 6544? 229 09494 229 09494 516 05571 516 055?1 406 49615 406 49615 500 3©19 500 3©19 597 68957 Й76895? 698 39W 698 39261 602 47329 802 47329 909 91553 909 91553 Ю20 70566 1020 70566 1134 ©196 1134 ©196 «252 2 84 3 6 1252 28436 1373 05412 13 73 054 12 •497 13366 149? 13366 -1510 73789 -1510 73709 -1413 6254 8 -1413 62548 -1319 35015 -1319 35015 1227 94109 1227 94109 1139 43249 1139 43249 1053 86465 1053 864© 971 2Ф61 971 2©$1 -891 75322 -891 75522 -815 33813 •815 33813 742 12800 742 12800 -672 233® -672 23387 -605 80031 -605 80008 .543 02318 -543 02017 -484 19075 484 158© 429 82357 429 54917 581 22779 579 39448 341 49911 333 04081 511 1*165 -288 13974 -280 3 3076 -2*1 58832 •239 73273 190 52513 190 27872 134 94 ©4 13* 92049 74 ©600 74 ©322 10 55013 10 54991 57 73015 57 73016 •29 81349 129 81349 205 574 18 205 57418 284 91717 284 91717 567 76869 567 76869 454 07033 454 07033 543 77505 >45 77505 ©6 84446 636 84446 733 246© 733 2 4 6© ©2 95579 ©2 95579 935 94904 935 94904 1042 20776 10*2 20776 •151 71586 И51 71586 1264 45954 1264 45954 1380 42688 1380 42688 1499 60754 1499 60754 .1507 75168 •1507 73168 -1404 65436 -1404 ©436 •1304 50© 1 -1304 50©? 1207 31046 -1207 31046 -1113 09351 1113 09351 1021 86674 1021 88674 933 72711 933 72711 -848 ©872 848 ©87? 766 734’1 66 734 7? 438 01996 438 01996 -612 59494 -612 59404 •54 0 5 6141 -540 56140 •472 05123 •472 05110 -407 24159 -407 23994 34 6 3 8690 3*6 36887 -2® 91716 •2® 75521 -238 ©©8 -237 67Я5 195 75340 1® 80295 162 96©2 14 4 25073 133 1711? 97 76900 95 08828 -4 7 64 841 -47 21429 ? 10697 7 16113 66 4 1688 © 42238 129 96394 129 96441 19 7 4 8022 197 4 8026 268 77101 268 77101 543 69381 34 5 69381 422 14 114 422 14114 504 02969 504 02969 5® 2934 6 589 2934 6 677 87928 677 87928 769 743© 769 74 30 864 ©061 8o4 ©061 963 17009 963 17009 •064 676/5 •064 67675 •169 3*904 • 169 34904 •277 16©5 1277 16©5 1388 11942 1388 11942 1502 18793 •502 18793 -1504,8® 73 -«04 8073 -1396.1764S -1396 17649 -1290 48613 -1290 48613 -V87 ©02 -1187 ©02 1088 24 ©6 1088 24©6 ^91 74580 -991 74580 •08 55718 •893 35718 -608 11609 -803 11609 721 06259 721 06259 -07 24508 637 24508 -55G 72266 •556 72266 •479 56864 479 56864 405 67561 405 87560 335 7023 335 7016 269 39130 269 59041 -206 9026 206 97512 14 8 90721 148 81201 95 93121 95 21178 50 16038 46 O©72 14 7328» 0 OOOOO 14 75284 46 0©72 50 16038 95 21178 0 93121 148 81201 148 90”21 206 97512 206 9©26 269 5904 1 269 59130 555 76316 535 76323 405 87560 «0 87561 479 56864 «79 56864 556 72266 556 72266 637 24508 637 2*508 12 1 06259 12 1 06259 008 11609 808 116® ®8 35718 08 35718 99l 745® 991 745® 1088 24 06 1088 24 ©6 «187 ©02 «187 ©02 1290 4 8613 1290 4 8613 1596 17649 1395 176*9 1504^38973 t50« 88973
528 ПРИЛОЖЕНИЕ IVa J » <0 0.40 1 40 П39 2.39 2.38 3.38 3.37 < 37 4 35 5 36 5 35 6 35 6 34 7 34 7 33 а зз 9 32 c 12 'i 31 10 31 io 30 1 30 11 29 12 29 1’ ’8 1 28 27 U 7 ->6 15 26 5 25 6 25 16 24 17 24 17 23 e 23 4 г2 22 ) 21 o io 21 20 19 г 19 2 18 3 18 о 17 4 17 24 16 15 16 25 15 б 15 6.14 27.14 27.13 8.13 2Я.12 29.12 29.11 11 30.10 1 10 1.9 3> 9 j2 8 33 8 1 7 4.7 34-5 2 6 35 5 3^.5 35.4 37.4 17.7 зз.з 38.2 39.2 39*1 40.1 -40.0 1640 00000 1638 00000 -1638 00000 -1632 00000 -1632 00000 -1622 00000 1622 00000 1608 00000 1608 OOOOO 1590 00000 1590 00000 1568 00000 1568 00000 1542 00000 1542 00000 1512 00000 1512 00000 14 78 00000 14 78 00000 14 40 00000 14 40 00000 1398 00000 1398 00000 1352 00000 1352 00000 1’02 OOOOO 1302 OOOOO 124 8 OOOOO 124 8 00000 1190 OOOOO 1190 00000 1128 00000 1128 OOOOO 1062 OOOOO 1062 OOOOO 992 OOOOO 992 OOOOO 9 8 0CCO0 918 OOOOO -£Д0 OOOOO 840 OOOOO 7*8 000uv 758 OOOOO 672 OOOOO 672 OOOOO -532 OOOOO -582 OOOOO -488 OOOOO 4 88 OOOOO 390 OOOOO 390 OOOOO -2 88 OOOOO -288 OOOOO -182 OOOOO -182 OOOOO -/2 OOOOO 72 OOOOO 42 OOOOO 42 OOOOO 160 OOOOO 160 OOOOO 282 OOOOO 282 OOOOO 408 OOOOO 408 OOOOO 538 OOOOO 538 OOOOO 672 OOOOO 672 OOOOO 8 0 OOOOO 810 OOOOO 952 OOOOO 952 OOOOO 1098 OOOOO 1098 OOOOO 1248 OOOOO 1248 OOOOO 1402 OOOOO 1402 OOOOO 1560 OOOOO 1560.00000 -1622 1622 1588 -1588 -1556 1556 1528 1527 1503 1501 14 84 14 77 14 69 1453 1451 14 25 1425 1394 1394 1358 1358 1317 1317 1273 1273 1225 1’25 1173 1173 1116 1116 1056 1056 992 992 924 924 8*2 052 776 776 696 613 613 -525 -525 -433 433 338 338 -238 -238 135 135 —2 8 -28 197 197 316 316 439 439 565 565 696 696 831 969 969 1111 1111 1257 1257 1408 1408 1562 1562 4 2 655 4 2 654 42124 42093 83168 82284 05371 91045 18037 81155 45927 68887 82160 17738 32496 70739 46880 06508 04428 10983 10847 95 898 95892 71149 71149 42934 42934 15162 15162 904 1 0 904 10 70435 70435 564 79 5 64 79 49435 49435 49967 49967 5 85 69 5 856е 75624 756<4 01424 01424 36202 36202 80140 80140 33387 33387 96061 96061 68261 60261 50066 50066 58456 58456 57250 57250 4 62 0 46270 25475 25475 94 831 94 8)1 54311 54311 03889 03889 43544 43544 73258 7325 8 93013 93013 02797 0279? 02597 02597 1614 94401 -1614 94401 1565 98670 -1565 98670 -1519 40730 1519 407 8 1475 3 65t>5 -14 75 3 653’ 1434 083 66 1434 07710 1395 9204 8 1395 832 6г 13Ы 71256 1360 89558 13 3 3 70 82Я 1328 9289 1313 0238 1298 08294 1292 55*82 1265 43619 1264 3 9 24 12c 8 8842C 12 2 8 755 0 1187 824 5 5 1187 81259 1142 35005 1142 3*917 -109г 63691 1092 63685 1038 81200 1038 81200 Q80 95915 980 9591* 919 13519 9 ° 13519 853 380 853 ’ЭЭО 783 72269 783 2’ 9 7 1 0 1 84 4 8 710 18448 632 78163 6’2 78163 -551 *2661 r5l 5266 466 4291 -4 66 42915 377 49692 377 49692 -284 73 609 -284 ”3609 188 15 61 188 1516 87 74 755 87 74755 16 41278 16 47273 124 50662 124 50o62 236 35166 236 35166 352 00i9o 352 00596 471 46790 471 46790 594 73 608 594 73 60 8 721 80933 721 80933 852 68662 85’ 68662 987 36707 98 35707 11г5 Э4Э92 1125 84992 1268 13451 1268 13451 1414 22027 1414 22027 1564 10669 1564 10669 1609 20993 1609 20993 154 8 81869 -154 8 8186° 1490 85205 14 9 0 85 20* 1435 4 154* 1435 4 154* 1382 64 294 1382 64 2 89 1332 71136 1332 71049 1265 8701 1285 85734 1242 53822 1242 39674 1203 72’58 1202 57954 1 71 9981C 1165 95 3 82 1148 22936 1130 48075 1124 30362 093 10789 1091 89167 105 1 695 99 1051 53443 1005 6533г 1005 63686 955 10555 955 104cj 900 2С100 900 26691 -84 1 29 641 84 1 2964 0 7"8 30189 778 30189 71 35882 7 1 35 882 64 0 5 2150 о4 52 *u 555 83015 5 55 83015 -4 87 31521 48” ’Ъг2 -4 05 00023 -405 00023 318 90359 318 90359 -229 05994 -229 03994 135 42103 35 42103 38 01642 58 05642 6’ 04 609 63 Г4609 167 88002 167 88002 276 43999 276 43999 388 72149 388 ”2149 504 72072 504 720 2 624 43443 624 434 43 74 7 05989 74 7 05 9 89 874 99471 874 99471 1005 83686 1005 83686 114 0 3 845 8 1140 38458 1278 b3634 1278 63634 1420 59079 1420 590"9 1566 24677 1566 24677 1604 1604 1534 1534 1466 14 66 1401 1401 1339 1339 1280 1280 1223 1223 1170 1170 1120 1120 1074 1073 1033 10} 1 1001 992 976 952 948 911 910 864 -864 813 813 758 758 698 698 6 5 6’5 567 567 -4 95 -4 95 4 с О -420 340 340 -257 -257 171 171 80 83 13 13 111 111 212 21? 31 317 42b 426 539 539 655 655 774 774 898 898 1024 1024 1155 1155 1289 1289 14 27 1427 1568 1568 38035 38035 3705 s 37051 85 4 2 8 85428 90852 90052 62749 6274 8 12932 1293’ 56642 5 6622 14418 14 114 16631 12982 203 2 86590 75373 4 7063 89128 01666 8915 90779 39386 08625 27L85 84 1 745 81 91164 90107 48118 48329 7914 79735 01707 01737 25 84 8 25 84 8 604 1 604 1 11*08 11508 83 732 83732 80652 80652 05066 05066 59206 59206 55130 55130 ’64 76 364 76 83626 83626 95578 95 5 7 8 71497 71497 10677 10677 12522 12522 76522 76522 02244 0224 4 89111 89311 37400 37400 462 29 46229 15552 15552 45154 45154 1600 12864 1600 12864 152 1 65890 1521 65890 14 45 76 1 80 1445 76180 1372 4 95 89 1372 49589 1301 9314 8 1301 9314 8 1234 15430 1234 15430 1169 27093 1169 27092 1107 4171 1107 41704 1048 77179 104 8 77081 993 58574 993 57539 942 26743 942 14418 -895 734 16 894 783 1 8 85 6 4 2 766 £51 23716 826 63 >4 809 74769 79 9 64 835 167 18053 764 790J6 720 89175 720 *1843 669 8952 669 85 05 8 14 25780 6 14 2 3 34 6 5 4 18789 554 18754 -489 9 6 820 -489 96818 421 3630 -42 736’0 349 60459 349 60439 -273 C5492 -273 65492 193 95014 193 95014 110 53817 110 538 7 -23 45685 -23 45685 67 2636’ 67 26361 161 5°>877 161 59877 259 52863 259 52863 361 03671 361 O3b71 466 10926 466 10926 574 734 75 574 734 75 686 9034 4 686 9034 4 802 60707 802 60707 92 1 83055 92 1 83855 1044 59179 1044 59179 1170 8b155 1170 86 55 1300 64327 1300 64327 1433 93296 1433 93296 1570 72717 1570 72717 1596 28736 1596 2873b 15Ю 18025 1510 18025 142 6 73041 14 2 6 7304’ 134 5 9 8340 1345 98340 1267 99323 1267 99323 -1192 824 60 1192 824 60 1120 55614 1120 55614 1051 2851 105 1 28510 985 13438 985 13436 922 2639’ 922 26352 862 89168 -8b2 88668 -807 34 668 807 29418 756 26570 75 5 82 69 8 7П 33295 708 5”301 675 80 4 8 664 5024 647 67389 62 0 88396 -615 75385 574 551е 8 573 592”5 523 74514 523 61422 468 17610 -468 16181 408 09083 408 08953 343 7600 ’43 7" 39 -275 3 83 66 -<75 3 8365 -203 10422 -203 10422 127 02582 127 02582 47 2268° -47 22689 36 23204 36 23204 123 30331 123 30331 213 94 883 213 94 883 308 1j770 308 13770 405 84460 405 84 460 507 04857 5 07 04057 611 73210 611 73210 719 88046 719 88046 83 1 48114 831 48114 946 52351 946 52351 1064 99842 1064 99842 1186 89801 1186 89801 1312 21545 1312 21545 1440 94480 1440 94480 1573 08088 1573 08088 1592 75706 1592 75706 1499 63561» 1499 63561 1409 25960 1409 259 60 1321 66485 1321 664 05 -1236 8934’ 1236 8934 1 1154 995Ю 1154 995 10 1076 02952 1076 02952 1000 06902 1000 06902 927 20273 927 20 73 -657 54276 057 542 7* 791 23’78 791 23361 72 8 4 b981 728 467*3 669 53 16 669 50633 -614 90560 614 68574 -56* 77299 5o4 25334 -525 0 6945 -51’ 7Q228 -494 10218 477 87129 -46’ 9629 -426 4t572 424 4 83 08 376 04550 375 74C9 320 86072 3 2 0 82411 -гб1 05907 -261 05545 196 94155 1% 94125 12 8 74 878 12 8 74 876 56 65344 56 65344 19 21875 19 2 1 875 98 77345 98 77345 181 93792 181 93792 268 65494 268 b5494 358 87868 358 87868 452 57194 452 57194 549 70416 549 70416 650 24997 650 24997 754 18814 754 18814 861 50074 861 50074 972 17253 972 17253 1086 19049 1086 19049 1203 54341 1203 54341 1324 22160 1324 22160 14 4 8 21664 1448 21664 1575 52120 1575 52120 1589 4 7293 1589 4 7293 1489 83028 -1489 83028 1393 02367 1393 02367 1299 08135 1299 08135 1208 03623 12 0 8 03623 1119 92697 1119 92697 1034 79934 1034 79934 952 70818 952 70818 873 7199 873 7199 797 91625 797 91625 125 39964 725 399 64 656 30155 656 30147 590 79640 590 79529 529 12Q54 529 11703 -471 69781 47 58165 4 19 36601 •4 18 50399 374 4 *5 25 369 72583 339 91242 323 65949 ЗЮ 26034 -277 166 1 -273 62890 -2«.7 30349 126 69547 172 79123 172 71174 113 59634 113 5 8790 50 02443 50 02358 17 64725 17 64 730 89 21610 89 21610 164 5 3 5 00 164 5 3 5 00 243 49397 243 49397 326 00839 326 00839 412 0 173 412 01173 501 45069 501 45069 594 28194 594 2 8194 690 4 6983 690 4 6983 789 9 84 70 789 9 84 70 892 80167 892 80167 998 89967 998 89967 1108 26078 1108 26078 1220 86961 1220 86961 1336 71289 1336 71289 1455 77914 145 5 77914 1578 05833 1578 05833 1586 39000 1586 39000 1480 62907 1480 62907 1377 79659 -1377 79659 1277 91476 1277 91476 1 81 00929 1181 00929 1087 11021 1087 11021 996 25280 996 25280 908 47889 908 47889 823 83 860 -82 3 83860 742 39264 74 2 3 92 64 664 21564 -664 21564 -589 4 0096 -589 4 00 9 6 518 06792 518 06788 -450 37370 450 37315 386 53549 386 52901 326 88717 326 82433 -272 0 8898 -271 59373 -223 89454 220 90212 185 67873 1-” 67367 155 3q9O3 127 111’7 12 4 1 92 77 96337 76 87197 24 42057 -2 4 2 65 75 33 82 89 3 3 84 64 8 9 6 5 04 66 96 50630 163 29o80 163 29893 233 q7q39 233 97940 308 37798 308 37798 386 36913 386 36913 4ь7 85665 4 67 65665 552 76492 552 76492 64 1 0134 1 64 1 0334 1 73 2 612 86 731 61286 82 4 6266 827 46266 925 54902 925 54902 102 6 8434 9 102 6 84 3 4 9 1131 32195 1131 32195 123 8 9 6384 1238 96384 134 9 75 145 134 9 75 145 1463 66949 1463 66949 1580 704 67 1580 704 67 1505 47549 1583 4 7549 1471 93356 1471 93 356 1363 4 1389 1363 4 13 89 1257 93374 125 7 93374 1155 51310 1155 51310 1056 17512 1056 175 12 959 94 69 95 9 94 69 806 86036 866 86036 776 95333 776 9533’ 690 27122 690 27121 606 86QO5 606 86975 -526 81446 52o 81446 -450 1°192 -450 19192 37” 0914 377 1C9 2 307 70 23 307 70696 -242 17875 -24 2 1 75 4 2 180 80916 80 77*36 24 11 33 123 83545 73 055 7 **6 7 31 79165 -23 943 1 0 OOOOO 23 2943 3 7916* 7 56 73 4 055 12’ 8354* 124 1 ”13 180 7536 80 80916 24 1 7542 24 2 7875 507 70696 307 0723 377 10912 377 1091. 450 919’ 4 0 19192 26 31446 526 81446 606 86905 606 86905 690 2 122 690 c71’2 776 9533 776 95’33 866 80ОЗ6 866 86036 959 94 691 959 94 691 1056 17512 105 6 175 12 I 55 51310 1155 51310 1257 93374 1257 93374 1363 41339 1363 4 389 147 1 93356 1471 93356 1583 47549 15 83 4 754 9
СИЛЫ ВРАЩАТЕЛЬНЫХ ПЕРЕХОДОВ Интенсивность перехода между враща 1ельными уровнями пропорциональна W24''J’) = (2M тп Здесь — дипольный момент вдоль одной из главных осей инерции молекулы (х = а, b или с), a S — табулированная ниже величина, зависящая от уровней энертип и параметра асимметрии х. Индекс слева наверху оз обозначения подвезви соответствует юи составляющей дипольного момента, которая об>словливает данный переход. 1 ак, например, обоз- начение с<2ю соответствует переходу Q ветви (AJ — 0) с изменением К t на 1, Кг на 0 и дипольным моментом направленным вдоль оси с. Ьолсе подробное рассмотрение приводится в тл. 4. (Данные таблицы вшгы из работы Кросса, Хайнера и Киша [J36] ) 34 Ч I аунс it а. Шипов
•* «I w ****• MF й 11 i it * Подветви _»-. -Hr-.-“IT- ---.._ I - ._ J+K J+K^+Ki odd Переходы a, c Подвехви J+X-i odd 1 xo.l A) ,2 3n О U »o ^0.4 ^0»5 6O6 V >o * 0»7 ^0.8 ^О.Э Юода ^o.n 12q,12 91,8 1^1,» 111,10 l^l.li x^ld0 2 > 7 11 x 12.10 13000 25000 35000 45000 55000 65000 75000 85000 95000 105000 115000 125000 8333 14583 20250 25667 30952 36161 41319 46444 51545 56629 61699 15000 28223 43104 64494 84696 104928 125065 145135 165170 185187 205194 225195 8333 16278 26168 39338 56179 73597 95950 116333 136551 156642 176660 13000 31100 50431 70244 90073 109923 129799 149698 169614 189544 209484 229434 8333 18811 34242 52949 72319 91744 111231 130792 150418 170100 189825 15000 32845 52155 71708 91399 111174 131004 150871 170764 190677 210603 230542 8333 21875 39363 57742 76548 95646 114943 134381 153921 173540 193216 15000 33333 52500 72000 91667 111429 131250 151111 171000 190909 210834 230769 8333 23333 40500 58667 77381 96429 115694 135111 154636 174242 193910 J 1.0 9 ^i.o 3.0 lOio.o 1 Oio, i 2j 2 530 ПРИЛОЖЕНИЕ V
8750 15750 22000 27857 33482 38958 44333 49636 54886 60096 7403 13221 19105 26374 36237 49682 66864 86630 107332 128002 6406 13196 23397 38620 57062 76155 95251 114393 133621 152940 5944 15598 30662 47709 65399 83565 102089 120880 J 39873 159022 5833 18000 33000 49524 66964 85000 103444 122183 141136 160256 9000 16500 23214 29464 35417 41167 46773 522”3 57692 9167 17024 24107 30694 36944 42955 48788 54487 7587 13464 18339 22914 28185 35293 45350 59213 76888 7777 14084 19340 23768 27638 31542 36457 43527 6026 11058 17488 27745 43063 61523 80547 99473 118383 4847 11750 23981 39794 56506 73754 91464 109542 127913 4500 14667 27857 42857 59028 76000 93546 I 111515 I 129808 6127 10758 15156 21441 31860 47402 66028 85120 4374 9464 18769 33034 49002 65474 82425 99805 3667 12381 52778 68727 85379 102564
Переходы а, с Подветви Подветви 10. 3 О’О И. с b ’ о 12. . О ’ i а •’a.i 9286 17411 24792 31667 38182 44432 50481 9375 17708 25333 32455 39205 45673 9444 17944 25773 33106 40064 9500 18136 26136 33654 7913 14552 20246 25157 29364 32945 3 6135 8011 14899 20931 26254 30943 35027 8087 15167 21462 2 7105 32174 8146 15380 21887 27788 6271 11116 14956 18940 25162 35783 51610 6383 11514 15562 18837 22510 28709 6468 11832 16215 19675 22501 6535 12081 16748 20570 4244 8220 14996 27035 42308 58220 74526 4273 7682 12549 21925 36052 51607 4346 7594 11172 18011 30163 4418 7731 10598 15383 3095 10714 21250 33778 47727 62727 78526 2679 9444 19000 30545 43561 57692 2361 8444 17182 27879 40064 2111 7636 15682 25641 3,7 10 11 12
10 11 9.545 18295 26442 8194 15554 22237 6588 12280 17176 10.1 10.2 *Ло .1 ^10.2 12 11 1 11 .i 12.1 9583 18429 9615 8234 15 699 8268 6631 12443 6667 10000 15000 25000 35000 45000 55000 65000 75000 85000 95000 105000 115000 10000 16934 25893 35773 45745 ) ГА о о / 30 65721 75714 85708 95704 105701 115698 10000 18660 27201 36728 46619 56582 66562 76549 86539 96531 106525 116519
4479 7933 10,563 4530 8126 4571 1-0 5 10000 19707 29029 38312 47897 57727 67660 77628 87610 97597 107588 117580 1909 6970 14423 1742 6410 1603 10 1, 9 1.10 2,10 И 12 12 i ,ц 11*1 10 11 1 12>1U 12., 10 J » 1 V even 10000 20000 30000 40000 50000 60000 70000 80000 90000 100000 110000 120000 0,0 0'3 0,6 0 >3 О yu ,9 10 J 0,li| 0,6 0>8 11*0,10 0.12 ПРИЛОЖЕНИЕ Cs
Подветви c^t,o even Переходы а, с even Подветви 15000 16667 26250 36000 45833 55714 65625 75556 85500 95455 105416 20000 18750 28000 37500 47143 56875 66667 76500 86364 96250 25000 21000 15000 22500 29261 38400 48106 57930 67805 77710 87636 97576 107526 18636 29055 34387 41961 51182 60756 70451 80218 90031 99880 20331 34848 15000 25581 33801 41758 50867 60533 70356 80235 90142 100068 110008 17345 30992 41441 49227 56697 65450 74899 84567 94328 104134 18001 33475 15000 26509 36902 46530 55604 64605 73938 83593 93412 103301 113219 16724 30230 42462 53738 64087 73564 82413 91174 100297 109796 17567 32109 15000 26667 37500 48000 58333 68571 78750 88889 99000 109091 119166 16667 30000 42000 53333 64286 75000 85556 96000 106364 116666 17500 32000 ПРИЛОЖЕНИЕ
101 в > о 11, в О ’О 10б,5 ( ’О 104,в 5,в ^в,6 30000 39286 48750 58333 68000 77727 87500 30000 23333 32143 41250 50556 60000 69546 79167 35000 25714 34375 43333 52500 61818 71250 40000 28125 36667 45500 54546 63750 41218 46575 54876 64092 73557 83147 92819 20650 38686 48639 52676 59229 67888 77064 86444 20660 40254 54914 60334 64543 72156 80944 20793 40367 58807 68406 71334 77023 47032 57381 64788 71834 80274 89526 90948 18478 34370 49439 63082 73357 80428 87093 95254 18847 35224 50352 65354 79136 89354 96120 19108 35988 51410 66193 81252 95192 45219 57683 69691 80981 91312 100665 109320 18082 33475 47326 60238 72645 84877 96881 108226 18422 34447 48971 62490 75309 87664 99820 18664 35171 50241 64301 77627 90399 45000 5 7143 68750 80000 91000 101818 112500 18000 33333 47143 60000 72222 84000 95455 106666 18333 34286 48750 62222 75000 87273 99167 18571 35000 50000 64000 77273 90000 10в ! ПРИЛОЖЕНИЕ
Подветви c^io J+^Г-1 4 К± even 10, 8 1 ^3.8 10 ±v0,10 И 1 11,10 Переходы а, с Подветви CD eve n а p * О, L J К-х т Кл even » I ^3.7 11 1 Ч.1<) 12 х^2.10 12 43000 30556 39000 47727 56667 50000 33080 41364 50000 55000 35454 43750 60000 37917 63000 20990 40235 60147 75043 79651 21170 40430 59963 78946 21315 40779 59640 21432 41138 21527 19300 36587 52457 67350 81971 19449 37059 53330 68596 19566 37443 34051 19662 37761 19742 18844 18750 35733 31252 65773 79349 18985 36182 о2078 66999 19097 52766 19189 36834 19263 о--~ * О О О О О 31000 Ь._)4оа 79167 18889 36000 >1818 66667 19000 36364 52500 19091 36667 1916 7 - —— -faf-L- ——-------------- 15000 15000 13000 23000 25710 26243 15000 26564 13000 26667 1 Ор, 1 и -1 J 9 »2 1,0 1^-10 л а о -^-К1 odd ^i.i ^1,2 10.1 12 14j10>2 о р * (Ь-1 Jh____1 -у~Кodd ЯИНЯМ'ОГИсШ
35000 45000 55000 65000 7о000 85000 95000 105000 ИоООО 16667 26250 36000 45833 55714 65625 75556 85500 9о455 105416 18750 28000 37500 47143 56875 66667 76500 86364 96250 Зо7о8 45743 55730 6а721 75714 85708 95704 10)701 11)698 16667 282э8 38290 48094 57929 6780о 77710 876 36 97576 107,э26 18207 31148 41486 51127 60749 70450 80217 90031 99880 3 6 о 40 46583 56576 66561 76550 86539 96531 106)25 116о19 16667 29391 40354 о0537 60461 70340 80231 90142 100068 110008 17796 32063 44187 54949 64999 74791 84543 9 4 320 104133 37210 47478 )7)78 67607 77609 87603 9759о 107587 117)80 16667 29882 416о7 о2600 63088 7 3291 8 3 3 38 93,314 103262 113205 17э64 32074 45001 )6948 68208 789э9 89339 99469 109453 37оОО 48000 о8333 68571 787о0 88889 99000 109091 119166 1о667 30000 42000 53333 64286 7.)000 85 )0б 96000 106364 116666 17)00 32000 45000 5 7143 68750 80000 91 000 101818 112500 2 ПРИ 10/1 I ниъ
Подветви /Л odd Переходы а, < z Подветви 21000 30000 39286 48750 58333 68000 77727 87500 23333 32143 41250 50556 60000 69546 79167 25 714 34375 43333 52500 61818 71250 19363 33887 45000 54655 64063 73554 83147 92819 20137 36189 48511 58512 67785 77050 86442 20629 37948 51721 62496 71831 80896 18449 33934 47370 59178 69788 79716 89384 99012 18843 35151 49684 62686 74286 84774 94594 19107 35978 51284 65297 78026 89476 18082 33473 47311 60145 72255 83787 94830 105459 18422 34447 48970 62483 75273 87504 99259 18664 35171 50241 64301 77624 90385 18000 33333 47143 60000 72222 84000 95455 106666 18333 34286 48750 62222 75000 87273 99167 18571 35000 50000 64000 77273 90000 £38 ПРИЛОЖЕНИЕ
2>8 103„ 11. А 4 »о ^2»10 "2.8 10- 8 о >о 111 й 4 >о ^23,10 28125 36667 45500 54546 63750 20944 39200 54420 66365 76087 19300 36585 52436 67167 80851 30556 39000 47727 56667 33000 41364 50000 21157 40063 56523 69870 21311 40664 58070 35454 21431 43750 41102 37917 21526 19449 37061 53327 68563 19566 37443 54050 19662 37761 19742
18844 35733 51252 65775 79549 18985 36182 52078 66999 19097 36548 52766 19189 36854 19265 18750 35556 51000 65455 79167 18889 36000 51818 66667 19000 36364 52500 19091 36667 19167 ( ’О 10, л И, 5 7 >□ 8„ i О ’ 1 9 у8>2 10 3 11, J 1О1о,1 1^ 10,2 Юа о и 1 х10»2 12 lzS10,3 ПРИЛОЖЕНИЕ
Переходы а. Подветви J о odd 8333 14о83 202а0 2а667 309 э 2 36161 41319 46444 al )4а а6629 61699 87)0 1а7 )0 22000 27о87 33482 389а8 4433а 49636 54886 60096 9000 16э00 allO а722 4363 2859 1843 1262 94) 770 664 о 90 а 33 70а а 11.214 12а76 1128 3 8аа9 )9о2 4077 294) 2294 1917 7аа8 13242 2233 1328 6 )0 374 266 218 183 160 141 Па 4)22 4а 68 27а4 1492 92а 68 а )67 490 433 387 а617 7983
488 1Ьд 78 14 43 30 23 21 19 14j8 638 274 171 132 108 92 80 71 64 2^47 1о99 Подвох ВИ Ki odd ПРИЛОЖЕНИЕ
"3’7 Юз.8 Ио о о > У 12 lz-3.19 23214 29464 35417 41167 46773 52273 57692 17320 19464 19178 16526 12665 9080 6485 6820 4223 2433 1579 1205 1014 888 9167 17024 24107 30694 36944 42955 48788 54487 7775 14062 19225 23287 26001 26852 25327 21546 6052 9982 11103 9000 .5708 3433 2306 1796 9286 17411 24792 31667 38182 44432 50481 7912 14550 20233 25098 29140 32202 33921 bZ.)/ 10952 13841 14023 11121 7197 4472 9375 17708 25333 32455 39205 456 73 8011 14899 20930 26247 30913 34922 6381 11480 15306 17406 16805 13192
681 374 273 222 188 163 144 12 J "8’4 3368 3054 1459 720 48 L 382 321 277 3863 4657 2772 1322 785 5 9 5 49 4 4141 5982 4603 2348 1258 878 ПРИЛОЖЕНИЕ V
>lw ii 8.0 Ю$, 2 118,3 12о л 10 и 9,3 Ю1о,О 1110*1 12 И 1 111,0 12.0 Подветви even 10 10 и 10 и и Кл odd even Переходы а, с Подвезви even 9444 17944 25773 33106 40064 9500 18136 26136 33654 9545 18295 26442 9583 18429 9615 8087 21462 2 7105 32170 8146 15380 21887 27788 8194 15554 22237 8234 15699 8268 5000 3066 10000 4167 6468 11825 16158 19325 20771 6535 12079 16736 20487 6588 12279 17173 12443 6667 1340 1086 4302 6888 6602 3955 2027 4403 7464 8319 6108 4474 7835 9567 4528 8090 4571 10 И 10 11 > 8 8 10 iV0.10 1L 1 1 1 ^0,11 10 и 10 10 11 2.11 ПРИЛОЖЕНИЕ
15 000 20 000 25 000 30000 35 000 40 000 45 000 50000 55 000 3 944 3 386 2 976 2 770 2 686 2 652 2 634 2 621 2 610 800 696 667 656 649 644 640 637 634 1 667 3 750 6 000 8 333 10 714 13 125 15 556 18 000 20 455 22 917 2 062 5 114 7 788 8 748 8 172 7 135 6 332 5 885 5 673 5 570 1905 2 884 2 336 1 768 1529 1445 1406 1380 1360 1344 1250 3 000 5 000 7 143 9 375 И 667 14 000 16 364 18 750 1 176 3166 6 089 9 630 12 493 13 383 12 500 11048 9 884 1316 3 516 4 448 3 653 2 828 2 447 2 301 2 226 2 174
123 117 114 112 111 110 109 109 108 776 480 310 268 254 246 240 235 232 229 1061 1 032 613 469 426 389 378 370
Подветви 1,2 / 1 A'-! -f-A't елеп ел cn Переходы а, с even Подветви 1000 2500 4286 6250 8333 10500 12 727 15000 882 2272 4145 6 720 10196 14160 17215 18047 833 2143 3750 5556 7500 9545 11667 730 1898 3384 5182 7437 10443 14380 714 1875 3333 5000 OZJ 1652 2968 4 516 849 2651 5108 6025 5011 3947 3427 3214 638 1863 4016, 6701 7610 6398 5109 533 1470 2958 5406 963 1677 1110 747 636 590 561 540 723 2013 1833 1165 901 809 758 530 184) 2593 1801 ПРИЛОЖЕНИЕ
а\н( и \ Шавлов °6,2 а 'Ч,з Ж,4 Иь>, io, G818 8750 625 1667 3000 4 54 5 62 50 1 о. , м О И- , 12, . 10 1 S, 2 10,2 1500 2727 4167 500 1364 2500 455 1250 417 6288 8348 546 14 6 5 2656 4065 5659 48 о 1316 2407 3705 436 1195 2201 397 1094 363 8298 9203 463 1267 2402 4106 6816 411 1129 2110 3398 369 1021 1910 335 933 307 1256 1069 411 1486 2962 2664 1772 341 1154 2759 3 519 298 932 2276 268 797 244 8П 8 V 5 О 9 ^1,8 10,8 11 1 J 3, 8 Ю0Д0 ^1,10 1^0,11 82 h & 5 О 6,6 ПРИЛОЖЕНИЕ
Подветви Переходы а, с ****• *й- МЬМ Подвстви , C^ll2 J-j-A'-i Кл odd odd 1667 3750 6000 8333 10714 13125 15556 18000 20455 22917 1250 3000 5000 7143 9375 11667 14000 16364 18750 1000 2500 4286 6250 956 1742 2228 2480 2590 2627 2633 2627 2619 2610 1025 2317 3522 4450 5049 5372 5507 5539 Г" ~ о о 869 2168 3662 5157 423 609 657 661 655 649 644 640 637 634 643 1159 1389 1442 1429 1403 1379 1360 1344 664 1455 2018 2266 103 118 116 114 112 111 110 109 109 108 213 269 265 254 246 240 2 35 232 9 9 О 300 440 447 424 ПРИЛОЖЕНИЕ
8333 10500 12727 15000 64'1 7475 8130 8481 833 2143 3750 5556 7500 9545 11667 729 1889 3329 4947 6629 8239 9627 714 1875 3333 5000 6818 8750 625 1651 2962 4489 6181 7975 & 88 i 9 "'8,2 1^8,3 1^8,4 и»** .^4. 625 1667 3000 4545 6250 556 1500 2727 4167 546 1465 2656 4062 5646 485 1316 2407 3704
2309 2272 2220 2173 601 1489 2360 2953 3209 3235 3171 1386 2400 3326 3940 4195 462 1251 2267 3368 4336 411 1126 2082 3209 404 3b9 378 370 346 603 656 626 589 561 540 726 873 858 804 758 341 793 1069 1110 1050 317 808 1216 1361 107Л 1 ^8,4
Подветвп Переходы с I Д- • - yL- •_ | Ц- Подветвп а odd 9,1 10„ > V 5 £ 11 J *9,3 10 и 10,1 10,2 II 12 х-9.4 500 1364 2500 455 1250 417 436 1195 2201 397 1094 363 369 1021 1904 335 931 307 Переход Ъ 290 786 1296 265 741 243 Ю1,1о 111,11 10 Подветви Подветвп 15000 25000 35000 45000 55000 15000 21289 23196 22157 20634 15000 16667 14583 13527 13413 15000 12044 10583 10617 10753 15000 8333 8750 9000 9167
1^0,10 1 l),ll 65000 75000 85000 95000 105000 115000 125000 8333 14583 20250 25667 30952 36161 41319 46444 51545 56629 61699 8750 15750 22000 27857 33482 38958 44333 49636 54886 60096 19779 19511 19487 19524 19565 19604 19633 12044 24417 36119 43650 45529 43602 41002 39408 38815 38701 38736 10583 20622 32340 45986 58783 66715 68174 65282 61636 59285 13484 13559 13620 13669 13710 13744 13774 16667 28872 31154 28164 26402 26163 26300 26465 26611 26737 26846 14583 31154 44017 45920 41862 39333 38859 38980 39182 39377 10861 10943 11008 11060 11103 11139 11170 21289 24417 20622 20038 20356 20670 20926 21134 21307 21452 21576 23196 36119 32340 29422 29481 29932 30348 30705 31011 31275 9286 9375 9444 9500 9545 9583 9615 25000 14583 15750 16500 17024 174 11 17708 17944 18136 18295 J 8429 35000 20250 22000 23214 24107 24792 253 33 25773 26136 26442 0,0 7.0 8 10 11 12 8.0 9,0 10,0 11,0 12,0 ПРИЛОЖЕНИЕ
Подветви 1 ex си Переход b Подветвп 1 even ] even 9000 16500 23214 29464 35417 41167 46773 52273 57692 10617 20038 29422 39987 52950 67954 81732 89952 9096 J 13527 28164 45920 59402 60829 55712 52398 51626 51673 22157 43650 45986 39987 38601 38960 39466 39938 40360 45000 25667 27857 29464 30694 31667 32455 33106 33654 550 ПРИЛОЖЕНИЕ 9167 17024 24107 30694 36944 42955 48788 54487 9286 17411 24792 31667 38182 10753 20356 29481 38601 48332 59745 73909 90148 10861 20670 29932 38960 47998 13413 26402 41862 60829 74882 75829 69690 65598 13484 26163 39333 55712 75829 20634 45529 58783 52950 48332 47998 48463 48989 19779 43602 66715 67954 59745 55000 30952 33482 35417 36944 38182 39205 40064 65000 36161 38958 41167 42955
и 12 10g 2 11g, О 1 > 12g 4 9 *v,0 Ю91 4 9,2 129,з Ю10, о 11 1 110,1 1 9 1 ^10,2 ^11,0 12ц,! 12(. 10,1 10,2 11 12 44432 50481 9375 17708 25333 32455 39205 45673 9444 17944 25773 33106 40064 9500 18136 26136 33654 9545 18295 26442 9583 18429 9615 57343 67590 90410 90893 57343 57486 44432 45673 U 5,0 J2c,b и 12 10943 20926 30348 39466 48463 57486 11008 21134 30705 39938 48989 11060 21307 31011 40360 11103 21452 31275 11139 21576 11170 13559 26300 38859 52398 69690 90893 13620 26465 38980 51626 65598 13669 26611 39182 51673 13710 2 6 73 7 39377 13744 26846 13774 19511 41002 68174 81732 73909 67590 19487 39408 65282 89952 90148 19524 38815 61636 90961 19565 38701 59285 19604 38736 19633 75000 41319 44333 46773 48788 50 481 85000 46444 49636 52273 54487 95000 51545 54886 57692 105000 56629 60096 115000 61699 125000 1^0,1 ) 41,10 i, 11 ПРИЛОЖЕНИЕ
Переход Ъ Подветви Подвегви 41, ( J-] odd V-1,1 Т^К^-г-К^ odd 8333 14583 20250 25667 30952 36161 41319 46444 51545 56629 61699 8750 15750 22000 27857 33482 38958 44333 49636 54886 60096 9000 16500 8333 13160 16126 17823 18716 19158 19374 19487 19553 19598 19632 10173 18280 24936 30089 33722 36030 37360 38072 38443 38646 10584 19781 8333 11667 12886 13300 13464 13555 13619 13669 13710 13744 13774 11667 19208 23333 25173 25914 26251 26455 26609 26737 26846 12886 23333 8333 10173 10584 10751 10860 10943 11008 11060 11103 11139 11170 13160 18280 19781 20331 20668 20926 21134 21307 21452 21576 16126 24936 8333 8750 9000 9167 9286 9375 9444 9500 9545 9583 9615 14583 15750 16500 17024 17411 17708 17944 18136 18295 18429 20250 22000 ПРИЛОЖЕНИЕ
86 з 23214 29464 35417 41167 46773 52273 57692 9167 17024 24107 30694 36944 42955 48788 54487 9286 17411 24792 31667 38182 44432 50481 9375 17708 25333 32455 39205 45673 28237 35974 42717 48149 52121 54738 56299 10751 20331 29347 38050 46432 54266 61181 66823 10860 20668 29917 38893 47745 56495 65013 10943 20926 30347 39458 48430 57370 30910 35396 37550 38467 38896 39163 39373 13300 25173 35396 43064 47757 50083 51087 51551 13464 25914 37550 47757 55515 60341 62764 13555 26251 38467 50083 60341 68182 28237 29347 29917 30347 30705 31011 31275 17823 30089 35974 38050 38893 39458 39937 40360 18716 33722 42717 46432 47745 48430 48985 19158 36030 48149 54266 56495 57370 23214 24107 24792 25333 25773 26136 26442 25667 27857 29464 30694 31667 32455 33106 33654 30952 33482 35417 36944 38182 39205 40064 36161 38958 41167 42955 44432 45673 Ч1 ПРИЛОЖЕНИЕ
Переход Ъ «м^йМ*** Подветви Подветвп F К, odd 9444 J 7944 25773 33106 40064 9500 18136 26136 33654 9545 18295 26442 9583 18429 9615 11008 21134 30705 39937 48985 11060 21307 31011 40360 11103 21452 31275 11139 21576 11170 13619 26455 38896 51087 62764 13669 26609 39163 51551 13710 26737 39373 13744 26846 13774 19374 37360 52121 61181 65013 19487 38072 54738 66823 19553 38443 56299 19598 38646 19632 41319 44333 46773 48788 50481 46444 49636 52273 54487 51545 54886 57692 ПРИЛОЖЕНИЕ 56629 60096 61699 bRi.i Л-Л'_1+А,'1 слеп odd О?,,! J t K-i \-Ki e\cn J г-K-i+M od 1 10000 15000 10000 15000 10000 15000 10000 10000 15000 15000
25000 35000 45000 55000 65000 75000 85000 95000 105000 115000 15000 16667 26250 36000 45833 55714 65625 75556 85500 95455 105416 20000 18750 28000 37500 47143 56875 66667 76500 86364 96250 24086 34083 44117 54140 64155 74165 84173 94179 104184 114188 22847 32533 42585 52653 62702 72737 82763 92782 102798 112810 21383 29584 39100 49126 59250 69364 79453 89522 99576 109620 20000 25000 30000 35000 40000 45000 50000 55000 60000 65000 15000 16667 23549 33165 43122 53091 63059 73030 83002 92979 102958 21383 19563 23609 32338 42259 52226 62172 72110 82050 91993 15000 16667 21079 28748 38409 48508 58609 68678 78720 88749 98767 15000 16667 19563 23919 30161 38383 48001 58192 68479 78723 88911 15000 16667 18750 . 21000 23333 25714 28125 30556 33000 35454 37917 22847 21079 22028 26305 34093 43935 54199 64 411 74550 84638 24086 23549 23609 24633 27060 31293 37664 46127 56030 25000 26250 28000 30000 32143 34375 36667 39000 41364 43750 ПРИЛОЖЕНИЕ V 555
Переход b Подветви Подветви ЬД1,! J 4- К-1+К1 ехеп 7 f K-i~r Ki ' en Л'г А4 odd 25000 21000 30000 39286 48750 58333 68000 77727 87500 29584 23919 24633 31500 41277 51336 61325 71271 81200 32533 28748 26305 26801 31054 39046 49147 59638 70013 34083 33165 32338 31500 31018 31553 33704 37919 44472 35000 36000 37500 39286 41250 43333 45500 47727 50000 ПРИЛОЖЕНИЕ 30000 23333 32143 41250 50556 60000 69546 79167 39100 30161 27060 31018 40057 50269 60. >93 70407 42585 38409 34093 31054 31211 35484 43709 54102 44117 43122 42259 41277 40057 38709 37729 37878 45000 45833 47143 18750 50556 52500 54546 56667 35000 25714 34375 43333 52500 49126 38383 31293 31553 38709 52653 48508 43935 39046 35484 54140 53091 52226 51336 50269 55000 55714 56875 58333 60000
0,7 8i , A > ( %,7 1^3,7 111,7 1 ^0>10 ill 1 Л Ю2 >9 1 13»9 124>9 10х n 11 1 J 2,10 12 1 '-.3,10 61818 71250 40000 28125 36667 45500 54546 63750 45000 30556 39000 47727 56667 50000 33000 41364 50000 55000 35454 43750 60000 37917 65000 48913 59273 59250 48001 37664 33704 37729 47228 69364 58192 46127 37919 37878 79453 68479 56030 44472 89522 78723 66512 99576 88911 109620 35365 39679 62702 58609 54199 49147 43709 39679 72737 68678 64411 59638 54102 82763 78720 74550 70013 92782 88749 84638 102798 98767 112810 48913 47228 64155 63059 62172 61325 60393 59273 74165 73030 72110 71271 70407 84173 83002 82050 81200 94179 92979 91993 104184 102958 114188 61818 63750 65000 65625 66667 68000 69546 71250 75000 75556 76500 77727 79167 85000 85500 86364 87500 95000 95455 96250 105000 105416 115000 10- , 11 1 25>6 Wlb) J 113,1 128 5 lOio.i 1 110,2 12... „ 12,,, JLZ > 1 ПРИЛОЖЕНИЕ V 557
Переход Ъ Под ветви Подветви 7+ЛГ_1+К'1 odd bA,-i J Кг even 5000 10000 15000 20000 25000 30000 35000 40000 45000 50000 55000 1667 3750 6000 8333 10714 13125 15556 18000 20455 22917 1250 3000 7226 16667 27406 38266 48829 59146 69327 79440 89517 99574 109619 2792 7602 14796 24389 35443 46736 5~689 68283 78648 88882 1537 4022 10000 21498 32266 42535 52643 62700 72736 82762 92782 102798 112810 5168 15000 26797 37946 48405 58587 68672 78719 88749 98767 2692 8877 12774 23874 34065 44115 54140 64155 74165 84173 94179 104184 114188 10000 22398 33039 43109 53090 63059 73029 83002 92979 102958 6941 19900 15000 25000 35000 45000 55000 65000 75000 85000 95000 105000 115000 16667 26250 36000 45833 55714 65625 75556 85500 95455 105416 18750 28000 558 ПРИЛОЖЕНИЕ
5000 7143 9375 11667 14000 16364 18750 1000 2500 4286 6250 8333 10500 12727 15000 833 2143 3750 5556 7500 9545 11667 714 1875 3333 5000 6818 8750 7698 13138 20912 31041 42620 54434 65840 1162 2920 5148 8062 12161 18094 26418 37104 966 2475 4309 6389 8819 11954 16365 829 2170 3839 5717 7736 9912 19335 31685 43306 54046 64375 74542 84638 1666 5238 12183 23299 36249 48371 59438 69962 1253 3549 7685 15266 27015 40562 53190 1052 2825 5485 10057 18198 30549 31792 42193 52219 62172 72111 82050 91993 16127 29700 41022 51302 61321 71271 81200 2984 11918 26263 39231 50150 60377 70405 2102 8386 21522 36378 48537 59217 37500 47143 56875 66667 76500 86364 96250 21000 30000 39286 48750 58333 68000 77727 87500 23333 32143 41250 50556 60000 69546 79167 25714 34375 43333 52500 61818 71250 Ю7>1 1-Ц.4 ПРИЛОЖЕНИЕ V 559
Переход Ъ Подве тви Подве гви ЬЯ-Л,1 J-\ odd 10 11 Ю10 1 1 110 2 О11 I Но (ветви 2 0 2,1 9, 10; 11? 12- 19 -I — д 12, J -ю 625 1667 3000 4545 6250 556 1500 2727 4167 500 1364 2500 455 1250 417 726 1932 3467 5226 7134 645 1741 3158 4808 581 1583 2898 528 1452 484 918 2461 4517 7432 12369 816 2210 4030 6264 734 2009 3688 667 1841 611 1615 5953 16387 32088 46152 1342 4454 12003 26503 1176 3581 8874 1059 3076 28125 36667 45500 54546 63750 30556 39000 Переход Ь 967 47727 56667 33000 41364 50000 о о 0 41 43750 37917 8г 8 $2 8 1038 4 8 Ю29 101 10 112 10 1 1 11 Подве гви е\ еп Ьр •* —з, 1 J ЛГ-! \ odd 1667 ’>750 1097 14 52 S60 ПРИЛОЖЕНИЕ
36 Ч. Таунс и А. Шавлов Ю1Л0 6000 8333 10714 13125 15556 18000 20455 22917 1250 3000 5000 7143 9375 11667 14000 16364 18750 *3,5 836 9 ^3,7 Юз 8 ^3,9 1000 2500 4286 6250 8333 10500 12Г27 15000 1J 59 758 481 323 238 191 163 144 1323 2753 3538 3362 2573 1754 1174 826 628 1144 2771 4433 5663 6007 5335 4082 2866
I 140 77 42 35 30 27 1091 1252 737 375 219 155 124 104 90 1259 2305 2107 1258 676 411 298 241 14 9 7 6 416 163 35 17 14 12 855 514 189 47 38 11 1Х10,2 12 Х^11,2 10» 2 108 о и 1 J9,3 12 lzL10,3 ПРИЛОЖЕНИЕ
Переход Ъ Почветви А\ слои О 1 / i О 833 2143 3750 5556 7500 9545 11667 714 I 1875 3333 5000 6818 875Э 625 1667 3000 4545 3 6250 ООО 1500 2727 4167 965 2461 4229 6040 7603 8531 8452 1174 2707 3560 3008 1831 1026 644 829 2169 3830 оэ7ь 7575 9349 1039 2640 4213 4833 3937 2441 726 1932 3466 7114 6 4 5 1741 3158 4807 916 2426 4214 5738 6113 816 2204 3967 5836
Подветви bR 1186 1158 488 209 125 92 73 1321 1942 1086 447 234 16 I. 1313 2561 2032 917 427 1238 2870 3126 1752 ПРИЛОЖЕНИЕ
I 9,0 1^9,1 IL , 1 ^10,0 1110,1 11 1 -41,0 Подветви 10 12 10 11 11 500 1364 2500 1250 581 1583 2898 734 2008 3676 667 1841 484 611 1143 2924 4014 1049 2831 964 Запрещенные переходы а, с 104 356 621 U • k? 809 169 250 213 10 10 И 11 ю ii Подветви odd JO 11 Cl/") X—2,3 л К2 exen 69 9 10 11 ii 645 0^4 531 160 115 21 J9 10 11 ll„ „ 10,3 SHWTOriklU
Подветви J К__j Запрещенные переходы а, с Подветви 31 174 527 1057 1557 1855 1940 1888 1770 52 187 515 1123 1924 2650 3098 22 184 445 164 504 708 716 642 559 489 432 387 79 413 919 1216 1236 1128 999 885 33 212 714 1385 1777 153 193 163 131 108 92 80 71 191 342 325 268 222 188 163 144 168 457 524 456 379 10, О 5 531 86,2 11 1 Л9,2 19 1 10»2 85 3 9 У6,3 107 о 4 5 о ПРИЛОЖЕНИЕ
Wlo ^10 1 ^10 ,1 ,2 ,3 ₽r 5,4 10. 5 (bi) 11,« 5,6 12,7 5,7 9 10 11 12 6,3 6,4 6,5 6,6 7,3 7,4 7,5 1^>4
320 277 114 480 714 686 584 493 69 403 830 931 832 41 282 817 1141 25 180 677 17 112 13 Не л bj v 12, f 7 8 9 10 11 12 8 9 10 11 12 9 10 11 1,8 2,8 3,8 4,8 5 8 1,9 2,9 3,9 4,9 1^2,10 111,11 12 14,2,11 1^1,12 $3,5 4,5 ПРИЛОЖЕНИЕ
Подветви I J+K К £ odd Запрещенные переходы а, с а См Подветви even а *aw««< йЩМ4 ПРИЛОЖЕНИЕ
10, о 5 b 27 12 13 51 108 152 144 93 8 9 10 И 12 10 41 102 179 129 10 lv10>0 11 1X10,l 19 1 “I.),2 32 169 24 66 19
о 19 30 17 Me**' Г) 7 20 46 39 15 19 56 67 37 17 59 93 14 57 12 ПРИЛОЖЕНИЕ
Подветвп С^3,-2 J+K-i+Kr even СР- 3,2 JККi even Запрещенные переходы а, с Подветви ПРИЛОЖЕНИЕ
6 8 9 10 И 12 6,0 611 6, > (5,3 6Л 6 > 5 6> 6 8 9 10 И 10, , О 11, с 5>6 8Я „ О» V 8,1 О 5 *± 364 793 1395 1869 1887 7 27 69 157 336 684 1276 5 19 46 176 321 15 36 69 121 13 29
1038 675 365 215 148 39 187 610 1272 1426 963 548 27 110 338 887 1662 1825 21 78 206 514 1183 18 62 149 324 36 27 21 184 624 487 210 108 71 119 574 816 435 205 126 81 424 995 790 381 60 292 910 1182 Ю?,з 1^8,3 Юв,4 И,„ 10, в И- в О 1 о $3,5 9 г4,5 1^5,5 ^6,5 1^7,5 9 10 И 12 9 10 И 1,8 2,8 3,8 4,8 0,9 1,9 2,9 3,9 ПРИЛОЖЕНИЕ V
Запрещенные переходы а, с ПРИЛОЖЕНИЕ
ПРИЛОЖЕНИЕ V 577 390 ОС *+ КЭ О I'
Подветвп СЯ3,-2 odd Запрещенные переходы а9 с % Подветви ± te“2?3 i+Ai odd и6Л Юб,5 IL й 10 11 12 61 140 143 219 10 и 10 и 10 и Ю8, з Ио . 1 19,3 СЯ-Э,4 -1+^1 even з,з Ю10,1 1110,2 1210,3 11 12 0,6 11 78 107 96 119 13 140 249 131 10 10 И И ^,-3 Je\en 101,10 112,10 12g,ю И 2,11 a p —4?3 J+K-i+Ki even 572 ПРИЛОЖЕНИЕ
1^0,11 120,12 65 23 14 9 11 152 252 290 250 175 109 17 173 335 477 517 20 60 155 329 0 31 62 51 25 И 6 21 124 96 50 23 13 9 59 151 198 151 81
о о о о о о о о 15 12 21 28 ®8,0 ^9,0 10 luio,o 1 1 1 111,0 12 1Zj12,0 ПРИЛОЖЕНИЕ
Иодвотви Запрещенные переходы а, с Подветвп 7 8 9 10 11 8. 4 "* -± ^8,0 Q 108 О 11 1 ^8,3 ^9,0 1^9,1 1^9,2 1^10>0 1110,1 1111,0 26 107 230 282 2 12 О 4: 165 20 46 И 15 56 59 27 10 53 87 41 0,9 10Ь9 ^,9 Юа 10 11 1 11,10 12 1Д|4,8 ПРИЛОЖЕНИЕ
ПРИЛОЖ НИЕ V 575 О с\1
Я ЧУ—I » Подветви CR ~3?4 ^9,1 ^9,2 ^9,3 1010,1 11 1 x10,2 1 1 X111,1 Запрещенные переходы a, б x Подветви odd i “4,3 J+K^1+K1 odd Подвстви Ь(?-з,з 7-j-.K_j4-.K4 е\еп 10 11 12 11 Х17,5 12 1^7,6 с\ еп 2 7 10. в 5)0 Пев 0)0 19 1 “Т.в Ю1Л0 11 A ^2,10 ^7в ПРИЛОЖЕНИЕ Запрещенный переход & Подветви 0.5 +1 “3,3 138 297 445 319 674 158 640 67 450 33 273 21 138 41 13 6 3
10.. . он Таунс и А. Шавиов 10й Ь 5 4 И 1 Х6,5 12в о ^0 > 9 Ю(),10 Ho.ll 1^0,12 8Ч 5 0)0 %, 6 Юз, 7 1^3,8 123 9 о» V 162 101 69 15 И 9 7 41 230 684 1287 1640 1513 1105 713 449 13 70 248 681 1444 2306 2749 2519 6 29 91 245 592 1278 2337 319 846 793 422 197 105 67 49 38 158 793 1513 1360 763 380 212 141 67 422 1360 2252 1993 1165 609
2 1 1 1 Юн, о 11,, „ 445 230 70 29 17 11 8 6 674 684 248 91 31 22 16 ПРИЛОЖЕНИЕ V 640 1287 681 245 112 69 48
Подветви “3 ?3 10- . о > а Запрещенный переход Ъ Юц, 1 110,1 11 1 111,0 12 1^и,1 12 1 ~12,0 33 197 763 1993 3040 2675 21 105 380 1165 2675 15 67 212 609 11 49 141 9 38 7 450 1640 1444 592 244 136 273 1513 2306 1278 512 162 1105 2749 2337 101 713 2519 69 449 10, 8 а > о 11 L 13,8 124 8 х о 9 ’70 > 9 10, 9 11 1 Х2,9 J0,bll 1 ^1,10 0, 1 1 >11 "3,6 Ю4,6 1^5,6 ^26t6 103 7 о J i и,, 4 > f ПРИЛОЖЕНИИ V
ПРИЛОЖЕНИЕ V см со 410 Г-* гм СО ю о I> оо
Запрещенный переход Ь 4^— — -- * — q ~ --J- _ V - - Т_ - II- J - - - Подветви Подветви bQ-3,3 J+K^+Ki odd Ь,2з,-з J—К_______j+^i odd ь(?з?-з J odd k(?-3,3 J ]-K-1JrK1 odd 107 л ^7,5 76 144 136 98 68 48 88 1 о»1 9 ^8,2 10o 3 Hg. 1 12g 5 О ) и %,1 109,2 1^9,3 129 4 V ) ‘x 1010.1 H10.2 12io,3 11 12 11,1 11,2 12 12 1 10-., в H®,? 199 228 183 129 77 233 328 299 68 241 410 58 228 48 580 ПРИЛОЖЕНИЕ Юг,в Ч3,# Ю, ,) X} ~L ) 11 1 12.10 12 14j3,10 10- » э, b 11« r О > v 11 J Х1Л1 12-2,11 121 l2
ПРИЛОЖЕНИЕ V j81
Подветви odd 1 even Запрещенный переход Ъ ЬК Нодветви ЬР Ю10.1 1 1 10,2 1 111 ,1 °4,4 87 162 153 119 91 73 218 247 205 158 62 241 346 319 38 219 420 22 165 12 ПРИЛОЖЕНИЕ
Запрещенный переход Ъ ПРИЛОЖЕНИЕ
Подветви !'Н_, 5 J } К^1-\-К1 е^еп ЬЛ!,-5 J-\ A'-^+A'i odd Запрещенный переход Ь е\ ей Подветви ЬП Г z -5,3 J -ALr ЬЛ\ odd ^6,2 IL ., о» о 15 31 52 73 9 10 11 9,0 9,1 9,2 14 Ю10,0 1 110,1 1 111, о О 1 о 1 о о 6 9 1 0 15 11 8 21 22 ПРИ. 10ЖЕНИЕ
VI. МОЛЕКУЛЯРНЫЕ ПОСТОЯННЫЕ, ПОЛУЧЕННЫЕ НА ОСНОВЕ ИССЛЕДОВАНИИ СВЕРХВЫСОКОЧАСТОТНЫХ СПЕКТРОВ В соответствии с общепринятой практикой, молекулы расположены в алфавитном порядке соответственно и\ эмпирическим формулам, причем выполняются следующие правила 1 Символы элементов в эмпирических формулах молекул располо- жены в алфавитном порядке, за исключением следующих случаев а) Символ С для углерода предшествует всем осталкным символам Тем самым все органические соединения собраны в одну группу б) В органических соединениях симво т водорода Н предшествует всем остальным символам, кроме С в) Для дейтерия употребляется символ D, а не Н2 2 Все молекулы с формулой X^Y предшествую! моккулам с форму- лой Xn XYZ и т д В некоторых случаях для об тегчения идентификации молекул в скоб- ках приводится обычная химическая формула или же название данного соединения Более распространенные изотопические комбинации молекул обычно предшествуют менее распространенным Хаблицы содержат те молекулярные постоянные, которые определяются или были уже опреде- лены из сверхвысокочастотных спектров К таким величинам относятся прежде всего вращательные постоянные А, В и С (см стр 86), постоян- ные центробежного возмущения De (стр 20) или Dj и DjK (стр 81), постоянные вращательно-колебательного взаимодействия а (стр 20) и по- стоянные /удвоения (стр 41) Колебательные частоты <о1, а>2 и т д обычно известны из инфракрасных спектров, они приводятся в тех с iy чаях, когда они хорошо известны или же особенно важны благодаря своему влиянию на относительные интенсивности линий, соответствующих воз- бужденному состоянию Постоянные квадрупольной связи eqQ (стр 146) или eQ d2V?da2, eQ d2V/db2 и eQ d2V/dc2 даны для каждого из ядер молекулы Приведены также значения молекулярного дипольного момента и или же ею компонент вдоль главных осей ца, рь и В ко лонке «Примечания» можно найти ряд редко измеряемых постоянных, если они известны К ним относятся магнитные посзоянные сверхтонкой структуры (стр 203), молекулярный g фактор ((ip 266), параметр ширины линии Av (стр 309) и другие Ссылки на литературу обычно даются для каждой из молекулярных постоянных Для дипольных моментов, приведенных в работе Вессона [359] и измеренных не радиоспектрескопическим методом, они не даются Аналогично не приводится литература для колебательных частот, указан- ных Герцбергом [145, 500] и измеренных также не радиоспектроскопи- чсским методолг Большая чаезь таблиц была составлена Дусманпсом
Химическая форме та Вращательные постоянные А, В и С, мггц Колебательные частоты, СЛ1-1. Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодействия, мггц (a,D или q ) Постоянная квадрупольного взаимодействия eqQ, мггц ДпНОЛоНЬШ момент, 10 14CG4E Лптератл - ра по струн- т\ рным данным Примечания <«1 4,2 [509| 509] VsCiTCP7 ЬС.Р’СР,7 =2044,7 [509] [287, 91т] 7 \МЭо /Л)=57476,15 [J062] B1,1Br7"H5(B2IB,Br1 бромо- ,1 ибо рай) Вп 3369,65 [476] Со=3141 ,48 [476] BllB10Br7"II-, (В10 око ю Ви") #0=3398,62 [476] (70=3176,05 [176] B’"BnBr7!’II-, (В10 около Вг") #о=3523,72 [476] С„=3278,42 [476] U)o — 1 9 О to3—370(/ ] 59*7 <о1=7О7 «о,=341 g>Q“644(7 (о. =-2 / As’1 [287, 915| [915] D.ik =0,009 J 64 0,22 [647] [798, 799 i /пи As75=—165,6 [1062] Вг'"=293 [476] [476] Bi7"=293 [476] ВР"=293 [476] Измерены частоты 5 ш- нии [509] ._______________________|ТПТ1|Ч|___I -Г ~ШJ - _ Измерены частоты 2 щ- ний [Г09] Магнитное сверхтонкое взаимодействие^ =I J Г — 0.012 — 0,012К ПРИЛОЖЕНИЕ
BVBr31Ib 4J e Z?o=335O,75 [476] (70=3124,95 [476] Br81=244 [476] В11В10Вг81Н5(В10 около Ba=3379,95 [476] Br31) (7О=3159.85 [476] —I- I ir_LLL —L~~ ц L' . l_—LI ГТГ_-.- Г - - . - - . - — — _—I. I HioBl'Bi-»1 H3 (В11 около Bo i Co=6766,4 Bi’81) [476] Br81=244 [476] Br81=244 [476] B21H9 (пентаборан) B,0B*4J9 (В10 в верши- не) В11!) Вгт9С135 /?о=7002,9 [754, 1058] (7о=48,9-1О2 [1058] В, =7089,8 [754] о=5211,35 [939] „=37-102 [1058] 4570,92 [564] 430 [564] С135=- 2,13 [ 1058] 2,16 [1058] [754, 1058] Выли измерены часто- ты линии для асим- метричных изотопи- ческих комбинации ПРИЛОЖЕНИЕ 4536,14 [564] 22,95 [564] Вг81=732,9 [564] С135^—103,6 [564] =4499,84 [564] В, -*’=876,8
Химическая формула Вращательные постоянные A, ГЗ и С, мггц Колебательные частоты, см 1 Буква d у назы- вает на вырож- дение данною колебал пя Постоянные вращательно- колебааельного взаимодействия, мггц (a, D или q^) Постоянная квадрупольно!о взаимодействия eqQ, мггц Дипольный Литература момент, по структур- 10“18 CGSE ным данным При мечания Вг8,С137 /?е=4365,01 [564] 420 Вг79Сь(СьВг) i?e = 1081,34 [ 1057] Вг81Сч = 1064,59 [1057] В г7 9 F Вс = Ю706,9 [563] Bi81F /?( =10655,7 [563] .7=21,67 [564] Вг81=732,9 |564] С137=—81,1 [564] Br79F3Si28(SiF3Br) 50=1549,9 [684] Br81F3Si28 О 77„ = 1534,1 [684] Br79Ge70H3(GeH3Br) В„=2438,57 [550] Br8IGe70H3 О Во=2410,17 [550] а=3,718 [1057] D=0,00027 [1057] а=3,631 [10_>7] 671 а = 156,3 [563] Вг79=1089,0 1,29 [563] 155,8 [563] jk=0,0008 [684] Dj к=0,0008 [684] [56 J] [563] Вг81=909,2 [563] Вг79=440 [684] Вт81=370 [684] [554, 684] Вг79=380 [550] [550, 789] Вг8‘=321 [550] Постоянная вращатель- но-колебательного взаимодействия 7е=0,0031 мггц [1057] ПРИЛОЖЕНИЕ VI
•к*. Br79Ge72H3 о=2406,42 [550] Вг79 = 380 [550] лмМмяр| Br81Ge72H3 ^=2378,01 [550] Вг81=321 [550] т Br’9Ge74H3 Br81Ge74H Br79Ge7eH3 Br81Ge7eH3 __ _ _ ___, Br79H3Si28(SiH3Br) Br81H3Si28 В г9 Н 3S i24 Br81HoSi29 •W 2375,88 [550] Вг79=380 [550] Br79H3Si30 I II 1*11 Br8IH3Si30 Вг79К39(КВг) 4WHI ** о=2347,46 [550] „=2346,84 [550] о=2318,37 [550] 3О=4321,77 [435] MMMM* о о=4232,96 [435] М*М11|1МЧ1МН<М" о=42ОЗ,7О [435] о—4149,39 [435] 4120,09 [435] =2434,947 [887] ЙШИШЯНФ щм* ==12,136 [887] Вг81=321 [550] Вг79 =380 [550] Вг81=321 [550] Вг79==336 [435] 1,31 [550] [435, 550 789] Вг81=278 [435] Вг79 =336 [435] Вг81=278 [435] Вг79=336 [435] Вг81=278 [435] Вг79-10,244 [8871 Ш *<» 10,41 [887] [887] =0,023 м?гц [887] Изменение величины eqQ в зависимости oi колебательного состо- яния [887] "***W
* Химическая формула Вращательные постоянные А, Ви С, мггц Колебательные частоты, см~1. Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного вз а имо деист, в ия, мггц (a, D или qj; Постоянная квадр\польно!о взаимодействия eqQ, мггц «к BrSlK.39 [887] ас = 11,987 1887] Вг81=8,555 [887] К39=—5,002 [887] Br79Li7 (LiBr) 1 п । — -=16650,57 [1057] 480 [1057] а е — 169.09 [Ю57] Вг79=37,2 [1057] Br8lLi® = 19161,51 [1057] Bi «'Li7 16650,00 [1057] ае = 168,58 [1057] Вг81=30,7 [1057] Br79Na(NaBi) ае=28,25 [1057] £=0,007 [1057] Вг79=58 [1057] BrslNa а е =28,06 [1057J Br79Rb85(RbBr) Ве=1424,83 [1057] 181 [1057] ае=5, 578 [1057] £=0,0004 [1057] Br79Rb87 Ве=1409,06 [1057] . . — • — — - — - Br81Rb85 Ве= 1406,59 [1057] айМшм ае=5 461 [1057] < -------- ......... * - Tl« II Л ИГ И III Г HI I I Дипольный момент, 10“18 CGSE 6,2 11057] ------ -— — Литерат> ра по структур- ным данным Примечания .=0,022 мггц [1057] [1057] [1057] 'е=0,65 мггц [1057] Ге=0,08 мггц [1057] [1057] те=0,008 $90 ПРИЛОЖЕНИЕ VI
Bi ’’P Bo=996,4 [581] Возможно, чro значение «„ неточно [ 1069] C13r81F (,uBi’9N14(BrC;\) С13ВЛМ‘ С12Вг»41\14 /Уо=-974,4 [581] «„=2098,06 [549, 808] «„=2078,50 [549, 808] ««=4120,198 [351, 342, 820] r0=4073,373 [342, 820] «о=4096,788 [351, 342, 820] «„=4049,608 [342, 820] Возможно, что значение «о неточно [1069] Лм =0,0013 [808] I) J ^=0,0012 1808] Br79=6J9 [549, 808] [549, 808] Br81=517 [549, 808] CD । — t) 8() CD2 = 368rZ cd™ 2187 О a1 = 15, 54 [351, 820] <x2= —11,564 [351, 820] D /=0,0009 [560] 7(=3,918 [351, 820] а।=15,48 [351, 820] Dj=0,0008 [560] 71=3,874 [351, 820] Bi79=686,l [351. 342. 820] IV4=-3,83 [351 ] Вг81=572,27 [351, 342, 820] iqQ для Вт79 в колеба юлыюм состоянии (010)=682,8 [351, 809] а2 д IM колебательного состояния (02г0)= = — 11,528 [809] Энергия резонанса (Пер- ми 11,1г=61,5 си-1 [809] Аг =27,1 .мггц/м н рт ст [1036] cc/Q для Bi81 в колеба - 1 е льном с остоянии (010)=570,4 [351, 809] а. для колеба!елъно!о состояния (0220) - = -11,462 [809] Энергия резонанса Фер- ми lFlo=60,5 [809] ПРИЛОЖЕНИЕ VI
«й " ........... '------------------------------------------ ------------------------—\ ЙШЬ I .4 —У К Химическая формула Вращательные постоянные Колебательные частоты, см 1. Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодействия мггц (a, D или Qi) Постоянная квадрупольного взаи содействия eqQ, мггц Дипольный момент, 10~18 COSE C12Br7SN15 о=3944,846 [820] C12Br81V’ о=3921,787 [820] CCI3-F3(CF3C1) 0=3335,56 [384] [384] CCP’F, О „=3251,51 [384] С137=-6 [ 384 ] C135N14(C1C\') о=597О,821 [351, 342] <Oj= <u2=397rf и>„=2201 = - 16,39 [351] 91 = 7,500 [351] С13"= -83,33 [351, 342, 613] 2,80 (557] (’13Q13S-\14 “[351, 342] T< C12C13SN14 0=5907,31 [447] [447] C12C137N14 °[351, 342] С137=-65, [351, 342] C13C]37N14 „=5814,710 [351, 342] Литература по структур- ным данным Примечания [384] -ly=50 мггц mu pm cm ПРИЛОЖЕНИЕ
Tas не и А. Шавлов О = 7918,75 [960] О=3474,99 [960] и = 2412,25 [960] СНВ г7 9 о- Гс I ? CDBr’’ о С D В rF CHCIF СНСП’ CDCH- О — 3/ ,20 [960] 27,07 [960] = 3.379,94 [960] 24,20 [960] В О 0006 -'7= -2143,8 [553, 1003] 1,0 [1003] I960] 39, 45 [836] 836] ПРИЛОЖЕНИЕ VI 0=1209,51 [836] Измерены частоты 18 Тинин [773] “1 LV £-< J V / t J 1Й1=1217. о. ,=760./ .-2614 йо=3250,17 [440, 575, 744]
Химическая формула Колебательные частоты, слг^1. Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодепствия, мггц (a, D или ) Постоянная квадрупольного взаимодействия eqQ, мггц Дипольный момент, 10“18 CGSE Литература по структур- ным данным Примечания СП СП7 Вращательные постоянные А, В и С, мггц C12HF3 Z?o - 10348,74 [393. 744] [393, 744] < in C13HF3 ZL—10422,00 1744] U ’ I J C12DF 9921 С13ЦЛ C12D,\ С13Ы\ СН1\14О(КСЛО) 0— 1 796] «>! = _! 5 I . / <„,=711,74 <.,,=3368,6 Dz=0,l [561] <ц=224,471 831, 10 1131] „=43170,1 [561 796] 7?о=362О7,5 [561 796] Во = 35587,57 [561] Ло=9194 102 [507] Д0=Ю992 [507[ С„=Ю991 [50'[ * Дипольный Момейг в ко юбатс ТЬПОМ I оотоя- нип [01’01=2,96 [,5781 cin </; = 188,37. -0,0022 J(J г +1) [831] 11=0, 15 [1132] М*=_ ( о [689] [507] ПРИЛОЖЕНИЕ 1
( DN14O Z?j=10199 [507] ‘ О=Ю197 [507] CILV’O B,= 1(663 [507] < ,) = 1C662 [507] C12HNS32(1I\CS) о=59ОЗ,О [462] 1,20 [689] 1,72 [462] 0 и Co приводятся для вращате тьного состоя- [462] С43НГ\832 OJ mi. C12D5,S3 0=5529,5 [880] 0=5418,7 [880] [880] ло и Со приводятся для К=\ Для К—0 [880] ПРИЛОЖЕНИЕ VI C13DNS32 [B0O Co] = 5459,8 [462] C12HNS33 5793,5 [880] [880] C12HNS34 Со=5763,6 [880] СО=5691,7 [880, 4JJ. "* I СН,Вг Измерены частот ы 16 линий [356, 429]
Химическая формула Вращательные постоянные А, В и С, мггц 1 > >леб а л t ij и j частоты, см-1 Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодействия, мггц (a, D или qi) Постоянная квадрупольного взаимодействия eqQ, мггц Дипольньш момен г, 10~18 CGSE Jlnrepaixpa по стр\мир- ным данным Примечания СН2СЦ5 а„= 32001,8 [79’,] £„=3320,4 [705] 0’0=3065,2 [795] CDHCH5 £ Л„=27198 [795] £„=3305 [795] £„=3027 [795] 1,62 [795] СО,СН5 & 1„=23676 [795] £„=3^84 [795] £„=2993 [795] СН,С135С13 ,lu=31878,2 [795 £„=3231,5 [ 795] С„=<_988,2 [795] <0 DHCI35С137 1 1„=2~090 [795] £„- 3217 [795] С, | = 2951 [795] CD2C13»C137 Л„=23582 [795| £„=3197 [795] £„=2920 [795] ПРИЛОЖЕНИЕ VI
GH,СР,7 10=317о4 |/9a] [795] [795] 40=49138 4 [782] Uo= 10603 89 [782] <u=9249 20 [782] 1,96 [769] [782j ( 11 О 1„—282,106 [178 6 ^2] /30=d8834 [378 642] < 0 34004 [378 642] w i-2780 о =1743 6 «з=! 503 «4=2874 и,-1280 Ш(,=1167 2 31 [642] 2j—- [() м i м vt pm ( m 1642] В шяни( цен 1 робе «НО О во МЧ1К нид [b42 C1I2O2(HCOOH) Jo^80 103 [677] B0=12055 9 [677, 884, 1126] Co= 10415,3 [677, 884 1126] [1126] Вращательные постояв ные, приведенные в работе [884] непра витьны (Частное со общение 1 Эр тандс i она ) GHDO (HGOOD) GH3B11O(BF1 СО) Во=11762 4 [1126] С ()—9970 3 [1126] Z>0=86 )7 2 [490] В11=1,55 1,80 [443 [490] 576, 490] [490] ( D3b11O /7Ц=7336 6 [490] СН3В10О йо=8980,1 [443 576 490] — 22 j 6 [443, 576] аь=—5,7 [443, 576] Dj к=0,39 [490] т;ю=3 4 [490, ,76] ПРИЛОЖЕНИЕ VI
r.Tf'iB iliTlUlirfWI'rW* inn in itfrrr.rt [Ти< ЦТ» Химическая формула Вращательные постоянные А, В и С, мггц Колебательные частоты, см-1. Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодействия, мггц (a, D ИЛИ Qi) Постоянная квадрупольного взаимодействия eqQ, мггц Дипольный момент, 10-18 CGSE Литература по структур- ным данным Примечания CD,B19O />0=7530,34 [490] —0,29 [490] С12Н3Вг79 ВО=9568,19 437, 560] [301, «4=2972 «2= 1305,1 ш3 -611 «4=3055,9(7 ®0=1445,3d io6=952,0rf а3= 72,77 [1076] Р .7=0,010 '[560, 1124] Z),K=0,128 [560, 1124] Вг79=577, |,> [301, 437, 1076] 1,797 [557] [301, 562, 340, 791] С13НоВг79 О ВО=9Г19,31 [562] G12HD2Br79 О >-'0 [791] ih Г и fi Ii C12D3Br79 Во=7714,57 [811] «4=2151 (1^2 - 9 37 о)3=577 (o4=2293d о>==1053б/ и (Og /17 d Вг79=574,6 [811] C12H3Brsl _•„.•"Г.- ' — - -4- - - * . ВО=9531,84 [301, 437, 560] а3=77,32 [Ю76] Bisl=482,16 [301, 437 1076] C18H3Br81 В„=9082,86 [562] G12HD,Bi81 tea С(| — [791| 157,22 ПРИЛОЖЕНИЕ г I
C12D3Br81 #0=7681,23 [811] D JK=0,031) [811] Br81=479,8 [811] CH3Br’9Hg198(CH3HgBi) #0=1142,86 [1045] P„K=0,008 [1045] Br’9=350 [1045] [1045] CH3Br79Hg199 Bo=1142,10 [1045] ,.=0,008 [1045] CH3Br79Hg200 0O=1141,36 [1045] P/K=0,008 [1045] CH3Br79Hg202 #0=1139,88 [1045] Ллк=0,008 [1045] CHsBr81ng198 #o=1125,28 [1045] £> zft-=0,008 [1045] Bi81=290 [1045] CH3Br81Hg199 #o=1124,51 [1045[ Z) = 0,008 '[1045] CH3Br81Hg200 #o=H23,76 [1045] DJK=0,008 [1045] ПРИЛОЖЕНИЕ VI CIl3Br81Hg203 #0=1122,27 [1045] #л=0,008 [1045] C12H3C133 C13H3CI35 Ло^150-103 [340, 438] #0=13292,840 [301, 560, 1124, 1133] #O=12796,2 [388] «>,=2966,2 «>2=1354,9 <»з=732, I u>4=3041,8d «>5= 1454,6rf «>6=1015, Orf a3=115,21 [1076] a6=49,01 [1076] Z)7=0,0180 [560, 1021] Bjk=0,198 [560, 1124] Cl38=-74,740 [301, 404, 613, 811, 1133] 1,869 [557] [301, 340, 388, 438, 525. 560, 791] Al'=2I мггц ’.и.и pm cm [1008]
Химическая 4орм\да Вращательные постоянные В и ( , мггц Колебательные частоты, cat-1. Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательно! о взаимодристви т, мггц (a, J) или q,) Постоянная квадрупольного взаимо щйствия er/Q, мггц Дипольный момент, 1 ~18 CGSE Ли repai у ра по стрлкту р- ным данным Примечания C13HD2C135 Во = 11681,5 [523, 791] С’о= 11372,6 [525, 791] ( 12D3CI3 -10841,88 [438 И] ®1 =2161 <«,=-1029 ш,=695 ш4=2286</ о>^=2058с/ (.>6 = 77"rf [8Н] С1?Н3С136 О С13113С137 13088,137 И, 560, 1133] [107b] [ Ю76| [560] (']ЗЬ >'=—58,921 [301, 404, 811, 1076, Dj- вероятно <5чиже к 0,018 иггц, чем 1> 0,027 [869] 14 ЛИГГГЧ'ОКИ III С13Н3С137 />’о = 12590,0 [388] Cl2HD2Cl37 0=24674 D3CP7 , 10658,43 [438 811] [811]
('Il.ici3'>llg1'’8 ( I! .CP’Hgi" В„=2077,44 |1O45] ~ l— J-1 - _ _ B„ -=2077,13 11045] DJK=0,022 Ci3’= —42 [1045] [1045] [1045] ('I l3Cl33Jlg-’»" £„=2076,82 [1045] ( lf3( l3)llg-’'>2 C„=2076,20 [1045] ('ll3cnilg=«'1 CILCP’Hq1"» О CH3Cl»7Ilg>4» CH3Cl37Hg2»« CH3Cl37Hg2»2 Bo=2O75.59 [1045] #„=2006,14 [1045] #„=2005,79 [1045] Bo =2005,45 [1045] #„=2004,76 [1045] CIIgCP’Hg2»* #„=2004,09 [1045] CH3Cl35Si(CII3SiCl3) #„=1769,84 [941] CH3Cl37bi #„=1699,79 [941] 4„^15i-103 [340] #„=25536,12 [393, 486, 635, 1068] «>,=2964,5 «>,= 1475,3 «>,=1048,2 «>4=2982,2d «>,= 1471,14 «>ь=1 195,54 [1045] Cl37=- 33 [ 1045] [941] Dj=0,059 [635, 1068, 1124] DJh =0,445 [486, 615. 1068, 1124] 1,79 [393, 890] [301, 340, 393, 486] Ay=20 .»,?,•>>(/.w.v pm tm [393| ПРИЛОЖЕШП VI
Химическая формула Вращательные постоянные А, В и С, мггц Колебательные частоты, см-у Буква d л назы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодействия мггц (a, D пли (Д) Постоянная квадрупольного взаимодействия eqQ, мггц Дипольный момент, 10 lb CGSE Литература по структур- ным данным Примечания C12H2DF 5о=24043 [1218] Со=22939 [1218] C12HD2F ^[В0|С0] = ’ =21844,96 [1218] C13H3F 24862,37 [393] C12D3F Во=2О449,83 [811] D/=0,033 [635] Щк=0,228 [486, 635] CH3F3Si28(CH3SiF3) 0=3715,63 [554 о) (крутиль- ная)=14() [660, 684] [554, 684] Высота потенциального барьера 410 см-1 [660, 684] Вращательно-ко- лебательная структу- ра кротильных коле- баний [684] CH3HgJ ВО=788 [491] C12H3J127 Ло^150 103 [301] Во=7501,31 [301, 560, 1124] ш, -2969,8 ш2=1251,5 о>3=532,8 <04=3060,3d шо= 1440,3</ шь=880,1й Щ=0,0063 [и60, 1124] Щ/С=0,099 [560, 1124] .Г127= -1934 [301] [301, 340, 438, 791]
Bo=7119,04 [301] C121ID2J127 SO-CO=97,67 [791] O12D3.1127 o=6O4O,28 [438 7>jk=O,O47 [811] C12H3J124 [415] Cl2H3r3' ,|1зс=-973 [930] CllgNO, Bo=10542,5 [1121] Co=5876,7 [1121] [1121] Высота потенциального барьера=4,20 с.и-’ [1121] С12Н4О1ь(СП,О11) Могут оыть рас- считаны из структуры [595, 907] Р парал- лельно оси С—0=0,885 [595, 907], р перпен- дикулярно оси С—0= =1,44 [595] [595, 907] Моменты и произведе- ния инерции [595, 907]. Высота потенци- ального барьера= =374,8 см-1 [595, 907] Частоты линий [629] С13Н4О1Ь р парал- лельно оси 0—0=0,886 [907], рпер- пендику- лярно оси 0—0=1,44 [907] Частоты 1ИНИИ [629] C12HjO18 । парал- лельно осп 0—0=0,890 [907], рпер- пендику- лярно оси С—0=1,44 [907] Частоты линий [629] приложение 11 воз
пмическая формула I I I I G12I]4S32(G}13SII) ( 19H3SD ( 12D3SI1 ( 12H4S3i Вращательные постоянные А В и С 1 ггц ^о) =1264j 6 [68 ) 970] 12193 8 [970] 12193 1 [970] ОС Ц>)- =Ш > [6S3 <)70| Колеб ательные частоты, си 1 Бу I ва d указы- вает на вырож- дение данного колебания Пост о 1ННЫС вращательно I олебателт ного взаимодействия мггц (a, D или fy) Постоянная iьадрупольного взаимодействия eqQ, м<^ц ДИПОЛТ НЫИ момент 10 18CCrSI 1 26 [683] Литература по стрсн тд рным данным [683 9/0] Примечания Вращаю тык ко тсб т ге тыюе взаимо ди ствие ця основной) н цв}\ возбужденных СОСТОЯНИЙ крути 1Ь ных ко тебашш [970] Высота потенция тьно го барьера—280 с п-1 [1168 1043] ПРИЛОЖЕНПГ VI ап ^s33' -27 э7 |1009]
CH^(CHs\il ' 10=1O 976 |/И | Bj=22604 [781] ( O=21723 [781] [781] = 1 1 [781] 1 о пц 111 ii н iihh p 11 онный cm 1 jp [781 966 1081 1109] Ho геициальнып баръер= 660 си 1 [1081 1109] CH6Sr-8(CIbSiH3) Bo=10969 0 [645] 0 73 |6, ] 1 lion HOTt НЦИ I 11 Н ОТО Гаргсра=о । 1 [641 1071] 111! И! ВЗИ1М0ДС lit 1ВИЯ вр‘1 ИЦ.НИЯ И BH\ip(l<HCI I вращения П071] CH3Si *1), ( HeSi ’ CIl6bi30 ( II Si30D3 CH6Sn1b(CH.jfenII3) CHeSn11 Cll68n118 CH6bn119 Го —9622 8[64 j] - 1088 > >[645] I» 'IT- Во=Ю806 (б^э] B0=952o [64 ij Bo=6910 5 [644] 0 68 [64а] [6 14] B0=690i 3 [644] Г1Р1П0/ИЬЧИЪ VI 50=6900 2 [b4 ] 0=689.i 1 [644] CHeSn130 В„=6890 2 [644] G12J1\(JCN) СО=3225 527 [342 351] ш1=47О о> =321с? Ш„=2Ь8 [351] Dj=0 0009 [560j с;=2 69 [531] J127= 2420 [3al] V‘i=3 80 [351] 3 71 А =20 мггц/мм рт ст [3 1] Аномалии в сверхтонкой структ} pc Р [760] ( 4J\ ВО^=3177 035 [3
Химичесная формула Вращательные постоянные А Г* и С1, мггц Колебательные частоты, си-1 Блнва d сазы- вает на выро к- дение данного колебания Пос гоянные вращательно- колебательного взаимодействия, мггц (a D ПЛИ q,) Постоянная квадрупольного взаимодействия eqQ, мггц Дипольный Литература момент, по стр}нт}р- 1 о~18 CG-SE ным данным Примечания C12Q16 Ве = 57897 5 [486 2!7() 21 0,10 [486] С13О16 35)44 9 [486] 2074,81 а-=524 1 [486] Ц —0,189 Параметр асимметрии %=0,9796 [692] С12О16832(ОС8) Во=6081,49О [209, 821, 914] —=8 >9 <о,-= 121 d <»'- 2079 а, =20,56 [351, 821] а =-10,56 [351, 821] «З=36,36 [1099] /^=0,001310 [635, 1068) <7, =6,344 [351, 821] 0,709 [163, 559] [351] Динольныи момент в ко шбат ольном состоя- нии (01’0)-=0,700 [55Q] Аг=6,1 мггц! мм рт ст [351, 763] Энергия ферми-резо нанса ТУ19=43,2 си 1 [818] Молекулярный q факгор=—0,025 [735] Измерение ши рины линии с J и Т [763, '035] ПРИЛО/КЕНИЕ I I C13O1(>S32 ВО=6О61,886 [351, 821] «, = 17,94 JL * [773] а2 = -10,10 [351] <П=6,45 [351] 0,709 [559]
C1‘O16S32 o=6O43,25 [336] «м—Ии#»^*^****^**' Q12Q17gS2 C12O18S32 Bo=57O4,83 [351] 04=16,19 [773] a2=—10,16 [773] 71=5,62 [773] _ —ч****^*—I C12O16S33 C12O16S31 C12Q16S35 C12OieS3e C13()16S34 C12O16Se80(OCSe) Bo=6OO4,9O5 [349, 821, 1133] Bo = 5932,816 [209, 821] 0=5865,2 [382] BO=5799,67 [418] BO=5911,730 [349] Bo=4017,68 [444] S33 = —29,130 [349, 734, 1133] «1 = 17,68 [773] «= —10,37 [351] 71=6,07 [351] S35=2t,90 [382, 1012] 0,709 [559] ПРИЛОЖЕНИЕ VI «1=13,27 [444] a2 = —6,92 [444] Dj=0,0008 [444] 7/ =3, i 5 ] 444] 0,754 [444] [444] Дипольный момент в колебательном состоя- нии (0110)=0,730 [444] в состоянии (100) = =0,728 [444]. Моле- кулярный ','-фактор= = -0,019 [896]
Химическая формула Вращател! ныс постоянные А, В и С, мггц Ьолеолелыан частоты, см 1 Ъунва d л назы- вает на вырой - дение данного колебания Пос1ОЯННЫ( вращательно- колебательного взаимодействия мггц (a, D пли Постоянная квадрупольного взаимодействия eq(^, мггц Дипольный момент НГ18 CGSE Литерату ра по структур- ным данным Примечания CnOll>Se80 Во=398О 05 [444] Отношение частот i in изотопов се сена [483| C12OleSe74 Во=4О95,79 [444] Ci2OlbSe75 Ье75 = 94 6 мггц [994] C12O1(1Se"6 C12OlbSe78 C13OlsSe'8 Во--4' 5 о W 14441 а 2 = — 7,00 [444] 40— 3,24 [444] а, = В /8 [444] а2=-6,98[444] f/ =3,21 [444] ПРИЛОЖЕНИЕ VI [896]
39 ч TavHC и А. Шавлов г»- II 1ЙЙЙГ • ПДЬ C12S32 C^ssa C12b34 CSF8(CF8SFJ CSSe(SCSe) CSTe130(SCTe) Во=3994,О1 [444] [444] =24584,35 [858] 23205,26 [858] 24381,01 [858] =24190,20 [858] о=1О97,6 [772] 2020 [460] о=1559,9303 [1051] 128b, I co (крутиль- ная)=94 [772] [4U] „ =0,0008 [414] =3,12 [444] = 177,54 [858] .=0,040 [858] 2,0 [858] [858] [858] [772] 0,172 [1051] [1051] д =0,6599 [1051] Магнитная сверхтонкая стру ктура=0,021 • J [858] Высота потенциального барьера = 220 cat"1 [772]. Вращательно- колебательный эффект для заторможенных колебаний [772] ПРИЛОЖЕНИЕ VI Данные для различных изотопов под вопросом [460]
Химическая формула Вращательные постоянные А, В и С, мггц Колебательные частоты, Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодействия, мггц (a, D ИЛИ Qi) Постоянная квадрупольного взаимодействия eqQ, мггц CSTe122 710=1584,1224 [1051] а2=-3,2870 [1051] q. =0,6786 [1051] CSTe123 Z7o=1580,9261 [1051] а2= — 3,2818 [1051] q, =0,6776 [1051] CSTe124 7?О=1577,7898 [1051] а»= —3,2764 '[1051] ?(=0,6752 [1051] CSTe123 ВО=1574,6925 [1051) а «= — 3,2712 [1051] 9(=0,--728 [1051] CSTe12" Во= 1571,6524 [1051] CSTe12" Во=1565,7022 [1051] а2= —3,2657 [1051] q, =0,6706 £ [1031] а,= -3,2551 “[1051] q, =0,6649 [1051] Дипольный момент, 10-18 CGSE Литература по структур- ным данным Примечания
ПРИЛОЖЕНИЕ VI C2H,F2(CH,CF,) Яо= 11001 [432] 1,37 [432] [432] Во= 10427 [432] С’о=5345,1 [432]
нМЧИЙНМДП А - AiW 11> г ,Г' -Flue‘ПТ- \ fifH _ - - т—-- "‘"“ i тЛ <**!» *ii< I Химическая формула С2Н2О(Н2С2О, кетен) C2HDO (дейтерокетен) С2Н3Вг79 (бромистый ви- С2Н3Вг81 C2H3C135 (хлористый ви- нил) C2H3C13’ Вращательные постоянные А, В и С, мггц Колебательные частоты, сл<“1. Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного вза имодействия, мггц (a, D или qL) Постоянная квадрупольного взаимодействия eqQ, мггц Дипольный момент, 10-18 CG-SE Литература по структур- ным данным Примечания -1о^28О.1()3 [459, 765] #о = 10293,28 [459, 765] СО=9915,87 [459, 765] XV I ’-'ч Во=9647,05 [765] СО=9174,63 [765] 'О=9120,80 [459 765] 0=8552,66 [459 765] llhl>|l>M I I Ml < I — .Т~И11. I ~ IT м^мг.--.— О=4162,2 [476] о=3862,9 [476] Во=4138,О [476] СО=3841,9 [476] Ло=56121 [396] Bo=6O3O,5 [396] #0=5445,2 [396] ЛО=56281 [396] #0=5903,7 [396] Со=5341,3 [396] <1>,=670 [765] <»8=570 [765] о>о=490 [765] Л.м-=0,477 [765] £»J=0,003r] ±0,002 [765] 1,41 [765] 1,42 [765] rite flip. !' IMI M Br’9=479 [476] [476] «0 1,44 [765] * [765, 844] ПМ1* Дипольный момент из- мерен в возбужденном состоянии [765]. Вра- щательно-колебатель- ные постоянные [765] <ir* ПРИЛОЖЕНИЕ VI в да2 Ч;135 = -57 [396] дЬ2 Ус135- =26 [396] 1,44
1 C2H3F3(CF8CH3, метил- фтороформ) Во=5185 [289, 557] ш (крутиль [660] 744] Высота потенциального барьепа=1216 см*1 C«H3J (йодистый винил) 10=52 • 103 1093] п=3258 7 A —uxuWj t 1093] о=ЗО66,7 1093] [1020 [1020 [1020, <^К*ЯМ*М|*^*Ч***ИИ** C122H3N14(CH3CN, метил- В цианид) со7=1124(7 о>8=380с? C13H,C12N14 С12Н3С13А14 508] 1Ь1)А14 А* В0=8759,17 [ 1210а] С0=8608,50 [ 1210а] Ц,^1 № С|2Н1),1М4 #„=8320,05 [1210а] Со=8164,42 [1210а] C12D3C12N14 I #„=7857,93 [508] а4=46,3 [475] а7=5,2 [475] [475] D jk=0, 178 [508] g7=4,5 [475 78=17,7 [475 Ч*ЫЦ 113 [508] d*V п _ ^Чг127~ = —1650 [1020, 1093] d*V ~ 1093] [1020 3,92 [475 [508, 573] .. I "И I И |>Л MW П1МП1 *i fc.iiM Ш I'h tttMfll ПРИЛОЖЕНИЕ VI МП» -L.1--—j—!_ т „ ...aur .ffw-.и. — •—*-------------nrr*r*^ii<i ji •‘.ir.r. h_irifT»y> f ~Tr.-^п fit - - ,.r.ii_ xrntB •'- '._‘ьмпог1 Ju**, ж.ж-ннв
М UlIJ L h 'Ml •г । *j ' Химическая формтла Вращательные постоянные Колебательные частоты, см-1. Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодействия или q.) Постоянная квадрупольного взаимодействия eqQ, мггц C^HgC^N15 C|2H3N(CH3NC, метилизоцианид) C12II<iNC13 йН* G12H2DNC12 7448,51 [508] £«=8921,81 [475] 10052,90 [508] «8=290 [428] Во=9695,91 [508] g12hd2nc12 ВО=9578,27 [1210а] Со=9397,88 [1210а] .а ,, ан» » — _-д _-- -- - __ Во=9096,80 [1210а] Со=891О,61 [1210а] C12D3NC12 о=8582,О6 [508] C12D3NC13 0=8278,79 [508] =0, 110 [5081 1,2 [532] [508] 573] jk— 1 [508] [508] Дипольный момент. 10-18 CG-SE 3,83 [890] 'I jr Литература по структур- ным данным Примечания 121а] ft 614 ПРИЛОЖЕНИЕ VI C2H3NS’2(CH,NCS, метилизотиоцианат) о о [370] [370] о
C2H3NS84(CH3NCS) —=2462,6 [370] C2H3NS(CH3SCN, метил- тиоцианат) tL—°-2837 [370] :2h4f2(gh3chf2) 9491,95 [1111] BO=8962,65 [1111] Co=517O,43 [1111] C*2H4O (окись этилена) ЛО=25484 [338 285, 386, 602] Bo=22121 [338, 285, 386, 602] Co=14098 [338, 285, 386, 602] CI2C18H4O ^1O=25291,2 [602] BO=21597,4 [602] С0=13825,2 [602] о=20399 [386, 602] Во= 15457 [386, 602] Со=11544 [386, 602] C2H4S32 (сернистый эти- лен) Ло=21974 [602] Во=1О824,9 [602] Со=8026,3 [602] ^40=15471 [602] ВО=9197,6 [602] Со=6819,О [602]
[370] [1111] Высота потенциально! о барьера = 1250 с.и-1 [1111] 1,88 [602] 602] ПРИЛОЖЕНИЕ V I 1,84 [602] [602]
Химическая формула Вращательные постоянные Колебательные частоты, см -1. Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодействия мггц (a, D Постоянная квадрупольного взаимодействия egQ, мггц С2Н5С135 (хлористый этил) C.II3N (этиленамин) С2Н6О (этиловый спирт) Дипольный момент, 10-18 CGSE Литература по структур- ным данным Примечания Ло-21974 [602] Во=Ю551,О [602] С0=7874,7 [602] Во=5493,76 [ИЗО] Со=4962,24 [ИЗО] 0=4812,22 [ИЗО] о> (крутиль- ная)=215 [ИЗО] Й<?С1 да~ J [ИЗО] [ИЗО] [ИЗО] d2V [ИЗО] [ИЗО] [ИЗО] Высота потенциального барьера=1050 с-м-1 [ИЗО] ПРИЛОЖЕНИЕ VI А О=22736,1 [976 990, 910] Во=21192,3 [976 990, 910] Со=13383,3 [976 990, 910] На=1, [910] [910] [910] [976] Расхождение в значени- димых в работах [976, 990, 910] Измерены частоты 9 ли- ний [369]
C8HF8(CF8CCH) CF,CCD С|2Н1\14(НССС1\т-циано- ацетилеи) НС13С12С12Г\« 11C12C13C12N14 HC12C12C13i\14 DC12C1’C12.\U DC13C12C12\14 DC12C13Cl2.V4 ucI2c12ci3.\14 НС12С12С12№ DC12C12C12iV’ 0=2877,95 [589] „---2696,07 [589] „=4549,07 |578] 4408,47 [578] о „=4530,23 [578] 4221,60 [578] „=4107,21 [578] o=42O2,54 [578] 0 = 4416,91 [578] o=41OO,41 [578] [589] j =0,0002 [589] [589] 910=3,62 [589] В j =0,0002 [589] Вж=0,0062 [589] \u=- [578] d r A [589] [578] ПРИЛОЖЕНИЕ VI 617
Химическая формула Вращательные постоянные А В и С, мггц Колебательные частоты, см 1. Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодействия, мггц (at D или Qi) Постоянная квадрупольного взаимодействия egQ, мггц Дипольный момент, 10-18 CGSE Литература по структур- ным данным Примечания С3Н20з (углекислый ви- нилен) А0=9346,79 ]1110] #0=4188,46 [1110] Со=2891,54 [1110] 31=4,51 [1110] 3- Ь=Зс=0 [НЮ] С3Н3Вг79(Н3СССВг, бро- мистый метилацети- лен) О=1561,11 [809] Пл<=0,0114 [809] [809] [809] С3Н3Вг81 о [809] Вг81=539 [809] C3H3J (H3CCCJ, йодистыи метилацетилен) о=1259,О2 [809] А 0=49076,2 [1134] В„=4971,33 [1134] С0=4514.05 [1134] [809] !7=—2230 [809] [809] д* Г [1134] [1134] [1134] [1134] [1134] СРН4(СН3ССН, метил- ацетилен) I Ы I I ЧЧ I Ж| м^..к С12Н3С13С12Н о со10=336 [574] о=8542,28 1574] а10=— [574] £>у=0,0031 [574, 635] Д/к=0,16 [574, 635] ?io=16,7 [574] [584] 0,75 [890] [574] Молекулярный g-фактор параллельно оси=0,31 [870]; перпендикуляр- но оси=0 [870] 618 ПРИЛОЖЕНИЕ
<i* <ii и^«и>>л C13H3C12C12H 0=8313,23 [574] jk=0,1 [574] ( '2H3C12CnH o=829O,24 [574] ja=0,1 [5”4[ C12II3C12C12D Bo=7788,14 [574] Л/л-=0,1 [574] C12H,DC12C12H C12IIDaC12C12H «О=8Г<>,67 [121 a] Co=8O25,46 [1210a] BO=7765,73 [1210a] Co=7630,99 [1210a] Dj^0,003 [1210a] l>;k=0,13 [1210a] j^O, 002 [1210a] £>лс0,13 [1210a] C12HaDC12C12D Bo=7440,77 [1210a] CO=7331,96 [1210a] ^0,001 [1210a] jk—u> [1210a] ПРИЛОЖЕНИЕ VI C12HD,C12C12D B„=7095,09 [1210a] CO=6982,56 [1210a] Pj^0,004 [1210a] Ojk—0,11 [1210a] f- _ _ .1 .-— J... C12D3C12C12H В0й=7355,75 [1210a] Dj^ 0,002 [1210a] D ,K=0,102 [1210a] — • - "~1Г.И—JT----—I- Cl2D8C12C12D ii । Mi' i—<" 1 । — BO=6734,31 [574] Pjjr=0,09 [574]
Химическая формула Н5С135 (хлористый циклопрошгл) С3И5С13’ С3Н6О[(СН3)»СО, ацетон] CJ2HeO, (триоксан) CVCRIeO C3H„Cl35Si [(CH3)3SiCl] CsH.CP’Si “ 1 ‘ J up ,, Вращательные постоянные 1, В и С, мггц [„=17695,1 [873] '„=3905,4 [873] о=3622,4 [873] Л„ = 17930 [873] £„=3810,0 [873] С„=3405,5 [873] £„=5273,6 [585] £„=5225,0 [585] £„=2197,44 [941, 942] „=2147,88 [941 Колебательные частоты, cAt-i. Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодействия, чаги, (a, D или Постоянная квадрупольного взаимодействия eqQ, мггц а2Г п _ да2 УС135~ =—55,8 ([873] и част- ное сооб- щение) as3 ^С185“ = -24,4 ([873] и част- ное сообще- ние) Дипольный момент, 10-18 CGSE Литература по структур- ным данным Примечания ПРИЛОЖЕНИЕ XI 2,8 2,08 [5851 [585] [941, 942] Измерены частоты при- мерно 20 линий [369, 832] i~i mum «41 _л*
— - *-- _—г _ t-iyji C3H0FSi[(CH3)3SiF] #0=3411,0 [1049] [1049] С3У.3Р[Р(С1\)3] #0=2326 [770] [770] С4Щ (випиацетилен) Л0=4262хЮ [769] Во=4744,85 [769] С0=4329,73 [769] C4H4O (фуран) Ао=9447,04 [691] В0=9246,76 [691] Со=467О,84 [691] __. - ------------I— и —— « C4HoN (пиррол) С4НчВг7В[(СН3)3СВг, бромистый бутил] #о=2О44 [580] 0,661 [691] 2,21 [691] [834] [580] С4Н9Вг81 #о=2О28 [580] С4НэС135[(СН3)3СС1, хло- ристый бутил] 0=3016 [580] [580] С4П9С137 #0=2954 [580] C4H9J fCH3)3CJ стый бутил] [580] С4Н10О [(С2Но)2О, ди- этилэфир] (СН3С^С—С=СН) 2035,73[1053а] [1053а] 11053а] ,к=0,020 [ 1053а] Измерены частоты и идентифицировано 16 ° Г О О / 1 линии [834] Измерены частоты 28 линий [773] ПРИЛОЖЕНИЕ VI
- -t. —.--I-.... |Т । МНммКМ i*l ’уц ”л - .- — ЙО. -Д Химическая формула -..-,_L. ...-1 _ — - . ---- ~ II liTim C5H5N (пиридин) С5Н3О (СОСН2СН2СН2С1К) С6П5Вг (бромбензол) Св11аС1 (хлорбензол) C61IOF (фторбензол) С-П51\ (бензонитри 1, фенилцианид) C8Hi8Br79 [1-бромбицик- ло (2, 2, 2) октан] Вращательные постоянные А, В и С, мггц Колебательные частоты, см~1 Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодействия, мггц, (a, D или дг) Постоянная квадрупольного взаимодействия eqQ, мггц Дипольный момент, 10 is CGSE Литература по структур- ным данным Примечания А о=6О39,13 [850, 998, 1025] Во=58О4,72 [850. 998, 1025] СО=2959,25 [850 998, Ю25] Л0=6618,9 [1030] В0=3350,8 [1030] С0=2409,9 [1030] Ло=5666,7 [1032] А 0=5686,1 [882] В0=2571,0 [882] Со=1767,6 [882] Ло=5655,35 [1033 1082] <В0=1546,88 [1033 1082] СО=1214,43 [1033 1082] В0=725,9 [945] Dj=—0,0036 [1090] £>к=0,0059 [1090] £>./«=-0,0019 [1090] 2,15 [1025] [850, 998, 1025] [1032] [882] 4,14 [1082] [1082] [945] Измерены частоты 3 ли- ний [369] В0=1576,9 С0=1233,3 [1032]
C8Hi3Br81 _-->“*-- * (-г J _---- -ir --- — Во=718,6 [945] **J-U.'—«ВО —ЙЙГ* ,» „к, , ,,f «ц|^ С8Н13С135 [1-хлорбицик ло (2, 2, 2) октан] *>****МО****1м«аМмчм1^**«авММммм^мия*аапм^П1м*йвамм»*м««йм^ Во=1О9О 90 [943] i м» ^11Ь ч-нДнДаЬ^м Т нн^ийЕДЙЕД тг.Ш I й ^гГ* [945] ( 8Н13С137 Во=1О6> 91 [945] Cl35Cs (CsCI) GP’Cs Ве=2161,195 [648 817, 1057] 240 [851] а=10,085 [648, 817, 1057] С135|<3 [648] Gs133[<4 [648] 10 5 [648] [648, 817 1057] Вращательно-колеба- тельная постоянная 7е=0,0071 мггц [1057] С135В (FC1) CJ37! CJ3SK и ср ь Ве=2068 761 [817 1057] Bt = 15483 69 [392] Ве=15189 22 [392| ЛО=13747,7 [968] Во=4611 7 [968] Со=3448 7 [968] у!0=13653,2 [968] Во=4611,9 [968] G0=3442 8 [968] а =9 46 [817 1057] а = 130 67 [392] ±>е=0 026 [392] а=126 96 Г392| С13>=—145 99 [392] С 137=_114 92 [192] ЭМ п — еда? Чл35— =—81 [968] дгУ п _ едЬ^ Чл35" =—64 [968] d2V еда* Ч?!37" =—65 [968] едЪ^ ^С137~ =—51 [968] 0 88 [392] [392] [968] Магнитная сверхтонкая < труктура=0,03 I J [392] Магнитная сверхтонкая структура=0 02 I J [392] ПРИЛОЖЕНИЕ М
Химическая форм^ ча Вращательные постоянные \ В и С и ги Колебательные частоты, см-1 Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного вз а и модей ств ин мггц (a, D ИЛИ Q/) Постоянная квадрупольного взаимодещ твия eqQ, мггц Дипольный момент, 10-18 CGSE Литература по структур- ным данным Примечания Cl3oF3Ge70(GeF3Cl) Во=2168,52 [ j87] 7)^=0,0006 [587] \DJK\< 0,001 [’87] [587] Cl3?F3Ge'° О 7?о=2108,13 [587] 0=2167 Cl3 F3Ge72 о=2107,04 [о87] о 624 ПРИЛОЖЕНИЕ VI Cl37F3Ge"4 * о=21О5,98 [587] Cl3“F3Si(SiI- 3С1) г,\=0,00.18 [554, 684] С13’= [684] Cl37F3Si о Cl3'=—34 [554, 684] С Р Ge‘°H3(GeH3Cl) o=44OJ,71 [419] Gl3j=- [449] 2,148 ]789] [449, 789] Cl3’Ge74H3 Ge73=—95 [449, 656]
ж 40 ч 1аунс п к III и 1 )в Cl3'Ge74ll (ЧНзС!) С1за(.ТС1) G137J С13’К39(КС1) О=4177,90 [449] С137=- [449] о [337, 848] С137 = 30,8 [337] „=5917 7 [848] 7*0= >850 6 [848] „=6485 8 [449 о—,,, О=3422,300 [360 352] 16,06 [332] [848] [352] I3’ ПРИЛОЖЕНЫ! А I О [352] '=5,5 Mic ц/мм рт ст для J=3->4 [352]= =3,15 мггц/мм рт [816, 929] [816, 929] K3J=—5,656 [929] 10,48 [929 1123] Постоянные квадр^поль- ной связи и диполь ные моменты в раз- личных колебательных состояниях [929] Вращательно колеба- се 'ьиая постоянная 0,050 [929]
J I IIй' Химическая формула Вращательные постоянные 1, В п ( , мггц Колебательные частоты, си-1. Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращаюльно- т ольбазелгного взаимодействия, мггц (а, D пли gj Постоянная квадрупольного взаимодействия eqQ, мггц Дипольный момент, Hi 1S CGSE Литера I у ра по структур- ным данным Примечания С137К39 С135К41 Cl35Na(NaCl) C135I\O(I\OCI) Cl35Rb85(RbCl) 01 [929] У0,[=&/?е1=(Г'56,86 [817, 1057] Ло=8529О [675] ВО=5738,3 [675] СО=5376,4 [675] ,1о=85560 [675] Во=56СО,7 [675] Со=5259,2 [675] ,414 1057) 270 Щ511 7=22,676 [929] а=22,865 [929] 1057] К41= [929] а=48,1 [817] 8,5 [1123] [817, 1057] Вращательно-колеба- тельная постоянная 7е=О,О47 [929] Постоянная квадруполь- ной связи в возбуж- денном колебатель- ном состоянии [929] Вращательно-колеба- тельная постоянная (,=0,048 [929] 1,83 [675] параллель- но О1 и [1057, 1128] у,, = 0.021 мггц [1057]. । Магнитная сверхтон- кая структура для Rbs9=(0.3+0,'3)I Зиггц \ I1057] г , , - _г , г . - . гт,1_--- -т.-,-.—,т — 1 1 и I IW t И . 1 *,I,1L 1 1 ПРИЛОЖЕНИЕ VI
V 1 J 'Jjwuyz-J. Cl35Rb87 4»B^fcM(icw4W*4ajBi^i^w>i»**4w»*mr*^*^eww^*wwwk £„=2609,779 [1128] ac = 13,464 [1128] Rb87=—25,485 [1128] 7e=0,021 мггц [1057] Cl35Re85O3(ReOsCl) £„=2094,23 [710] №=—34 [908, 1068] Re185=270 [908, 1063] [710] Ла=60 мггц/мм pm ст [710] Cl37ReI85O3 £„=2025,02 [710] Cl3’ReI87O„ О £„=2093,59 [710] Re187 = 253 [908, 1063] Cl37ReI87O, О £„=2024,36 [710] C1SST12OS(T1CI) £„=2743,94 [796, 1146] 287,47 а е = J1,96 [1146] №=-15,795 [596] 4,444 [596] [596] Магнитная сверхтонкая структура для Т1= =0,073 I J для С135= =0,0012 I J [596] С133Т1203 £,=2617,5 [1116] С137= —12,446 ]596] СЦ Ge™ll(GeCl„ll) £„=2172,75 [981] \Dj\ <0,002 [981] £./К,<0,004 [981] [981] Спектры для возбужден- ных колебательных состояний [981] Cli5Ge72II £„=2169,26 ]981] Cl35Ge74H £„=2165,84 1981] C]^Ge70H ClfGe72H £„=2063,71 [981] £„=2060 , 1 о [9811 ПРИЛОЖЕНИЕ T I 627
Ml -Tjmi^BTTT’v TTf Химпчепкая формула Вращательные постоянные А, В п С, мггц Колебател ьные частоты, сзи-1. Буква d л назы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взанмодейст вля, мггц (a. D или q L) Постоянная квадрупольного взаимодействия eqQ, мггц Дипольный момент, 10-18 CG-SE Литература по структур- ным данным Примечания ClfGeT4II «„=2057,20 [981] Cl 35SiH(SiClsH) Во=2472,49 [941] «„ — 2346,07 [941] ClfOP(PO 1з) ( If OP «О=2013,20 [837] a ,J‘h * w* _ ... -*-__-- —-1--*--—* />’„ = 1932,38 [847] [793, 941] [837] [837] ClfP(PCl3) «0=2617,l [509] «>4=510 a,= 1,9 [509] u>2=257 a>3=480<7 a4=—1,9 «>4=190/ [569] 0,80 [509] Измерены частоты ли- ний для PClfCl37 и PCl37Clf [509] 628 ПРИЛОЖЕНИЕ VI ci vp «0=2487.3 [309] Cl3’PS32(PbCJ3) «o=14O2,65 [837] [837] ClfPS3 Bo=1355,72 [837] «„=1370,13 [837] I
I ClfSb121(SbCl3) Bo=1753,9 [637] о>[=ЗбО ю >=165 wa=320d >i>4=134rf 3,93 [637, 1069] Отношение постоянных квадрупольной связи [637] CIpSb123 Во=1750,7 [637] CsF Ве=5527,27 [1057] 385 [851] а=33,13 [1057] 7,874 [177, 450, 1057] [1057] 7е=0,009 [1057] CsJ Ве=708,36 [1057] 120 [851] а=2,044 [1057] 12,1 [1057] [1057] ye—0,0015 мггц [1057] FII3Si28(SiII3F) 0=14327,9 [551] 1,268 [551] [551, 989] FD3Si28 Ва= 12253,114 [847, 989] [989] **^"*^^^ wa "I *1. цМ»—» FH3Si29 FD3Si29 Во=14196,7 [551] ай* >1 IIWI— B0=12175,580 [847, 989] *Sf>* ПРИЛОЖЕНИЕ VI FH3Si30 Bo=14O72,6 [551] FD3Si3» Bo= 12101,949 [847, 989] FLi’(LiF) Li7—0,408 [783] Магнитная сверхтонкая структура для =0,037 I ‘J мггц [819] Измерено v2/BQ [819]
f —_~^г -.пит-—.та WT Ti Mwi Химичес! ан форму лi Вращательные постоянные 4, Р и С, мггц Колебательные частоты, сил Буьва d указы- вает на вырож- дение (ЭННОГО колебания Постоянные вращательно- нотеба(ечьного ’взапуюдеиствпя, мггц (a, D ИЛИ Qi) Постоянная квэ тру пильного взаимодействия eqQ, мггц Дипольный момент, 10-18 CGSE Литерату ра по структур- ным данным Примечания FMnO3(MnO3F) I NO(NOF) FfleOg F2OS (фтористый пил) тио- Во=4129,11 [759] ЛО=95191,7 [651] ВО=11843,9 [651] С„=10508,5 [651] Во=3566,75 [1085] Чо=£614,75 [888] В0=8356,98 [888] СО=4923,55 [888] со3 — 400 [1063] w4~60()tZ [1063] юо~-470<7 [1063] со6 ~ 350о? [1063] «>. = 1844 03 [651] «>3=765,85 [651] а3=7,77 [759, 1063] а1=14,38, 7(4=5,90 а0=—12,80; <715=16,20 а6=5,87, 7(6=9,81 [759 1063] а3=12,5 [1085] а6=—10,5, 7о=16,35 [1085] а6=2,64 [1085] <7в=4,82 [1085] Мп”=16,8 [759] Мп55= 16,1 [1063] 53 [1085] 1,5 [1063] 1,81 [651] р парал- лельно оси а=1 70 р парал- лельно оси 5=0,62 [651] |1063] [651] 1,618 [888] [1036] Вращательные постоян- ные для FMn(Ole),O18 [1063] за изотопа Re не были разрешены $30 ПРИЛОЖЕНИЕ VI
Д—ИЙИМlnW»*** KWu* I ион— I |I i»m« F,O18S F2S32O2 (фтористый суль- ’ Ф.Урил) E»S34O E3HSi28(SiF3II) F.JIS12’ FoDSi28 FgDSl2’’ F,DSi3» „w—........ E3M4(I\F3) F3f)i"P(POF3) 1 o=8582,33 [1036] ?O=7843,37 [1036] ;0=4777,90 [1036] о 0,228 [738] „=5057,22 [738] ,-4„=5139,77 [738| Bo=5O73,OO [738] C„=5052,51 [738[ 6841 [1053] 1,26 [1053] [684, 1053] O=7195,66 [684] „=7181,70 [684] „=6890,08 [1053] 6880,15 [1053[ 71„=6870,53 [1053] „=10680 96 [556] 10629,35 [556] 4594,25 [547 (=0,004 [1053] [556] [556[ MMI 0,234 [770 890, 1069] P7^0,001 [837] I'M-o,o 1837] 752| ПРИЛОЖЕНИЕ VI
Химическая формула Вращательные постоянные Колебательные частоты, сл1~1 Б}ква а указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодействия Посюянная квадрупольного взаимодействия eqQ, мггц Дипольный момент, 10-18 CGSE Литера? \ ра по структур- ным данным Примечания или q,) F3O18P о I 3P(PF3) 0=7819,90 [393 770] со2= (О3= (О4 = а1=38 [770] <4=10,8 [770] [770] а4=— 3,5 [770] 74=33,8 [770] F3PS32(PSF3) 1’\1’833 з Br79(DBi) DBr81 H2J(DJ) 1,025 [557 890] [393, 770] Дг?=16 мггц/мм рт ст [393] 0=2657,63 [837 752] 0=2614,73 [837 0=2579,77 [837, 752] 0=127358,2 [1044] 0—127280,0 [1044] Во=97537,2 [919 866] 0,0003 Djk = 0,0018 1257 [912] Вг79=51 2 8 [912] [1044] = L258 [912] Вт81 =455 е = 2,8 [912] [1044] ”=—1823 [919,866] 0,633 [752] [837, 752] ПРИЛОЖЕНИЕ VI Постоянные для НВ1 из- вестны из инфракрас- ных измерений [500] Молекулярные постоян- ные HJ известны из инфракрасных изме- рений [500] Магнит- ная сверхтонкая стру- ктура для/=0,14Ю мггц [866] ^4*
HNP Ло=60985О [455, Ь76] В0-гС0=23815,7 [455, 676] [445] 22316,1 IIN14N14N15 В0Ч Со=23048,2 [455] Д 1^15^14^14 Во+Со=23096,7 [455] 11N14I\15N14 Во [ С0=23814 [455] 1Ю(0Н) Ве=5658 102 [500] 3735,21 а =214 102 [500] Ве=3004 102 [500] 2720,9 а=885 10 [500] HD0 .1 о = 8332 102 [130] В0=4347 102 [130] С’о=2985 102 [130] т, =3693,8 «>2=1614,5 «>3=3801,7 А 0=7039,6 [1101] Во=2736,0 [1101] 102 102 «>,=2719 «>>=1402 Со=1918,6 [1101] 102 Ш)=3363 Dj = 12 [953] BJf=36,8 [953] Z\=287 [95 5]
IV4 (крайний атом) = =-4,67 [805] 0,847 [455] [455] Тонкая cipyKrypa [500] Постоянная Л-удвое- ния и сверхтонкая структура [962] Постоянная V-удвоения и сверхтонкая ст рук- гура [1027] ПРИЛОЖЕН!!! \! 1,94 [297] [145] Ду=14 мггц/мм рт ст [192] ^=0,585, т== =0,742 и gc =0,666 [632, 807] 1,84 [441] [441] Д^=15 мггц/мм рт ст [192, 441] Центро- бежное возмущение [953]
Химическая формула Вращательные постоянные 1, В и С, мггц Колебательные частоты, cw-i Буква d указы- вает на вырож- дение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взанмодепствия, мггц {a, D и пп q.) V Постоянная квадрупольно! о взаимодействия eqQ мггц Дипольный моменз, 10-is CG-SE Литература по структур- ным данным Примечания Л0=46149 10 [855] Во=21774 10 [855] Со = 14546 10 [855] «,=2666 «,= 1178,3 ш3=2787,2 1,87 [345, 717] В0=26180 [1088[ 2,26 [1088] [ 1088] Высота потенциального барьера=113 tut-1 [1088] hdo2 Наблюдалась серия пе- реходов с Д7=0 [1087] II, S32 art Ао=316304 [867] Во=276512 [867] Со=147536 [867] «,=2610,8 «,=1290 «“=2684 1,02 [626] [867] I1DS42 ПРИЛОЖЕНИЕ У1 /10=315735 [867] Вь=276512 [867] Со= 147412 [867] ,1о=315201 [867] Во=276512 [867] Со= 147296 [867] Л0=290257 [626] ВО=145218 [626] СО=94134 [626] «3=1924 «2=1090 «з=2684 [626] D/v=—4,917 [626] да- [867] db2 v [867] 1,02 [626] [626, 1009] Центрооежное возмуще- ние [626] Aw И I Ill *11
HDS33 d'-\: ed^ -= =—31,0 [1009] W n — edb^ - =—10,0 [1009] HDS34 Измерены частоты 4 пи- ний [626] H3V4(Mf3) —189 103 [145] Bo=298 103 [145] 0)^=3335 ш2=950 a>3= 3414c7 0)4=1627 5d Л 14= — 4,084 [339, 705 1047] 1,468 [191, 597] [145] Формулы для инверси онных частот стр 283 Магнитная сверхтон- кая структура для N14={6,l+[0/i^2M(7 I 4 1)]}1 Зкгц[ 1047], для Н < м стр. 206 Изме- нение eqQ при враще- нии [1047] Ду= —28 мггц >м и рт ст [191, 198], Ду при вы соких давлениях стр 332 Изменение Ду с температурой [1012 тор стр 268 1076], g-фак II2DI\14 ^(Ло—Со)=74350 [705] 2B0—Aq—Co___ Aq Cq =—0,315 [705] [705] Инверсионные частоты Вращательно-инверси- онный спектр [705] ПРИЛОЖЕНИЕ VI
Химическая формула Врашлельные лосюянные А, В и с, мггц Еолеба гсл[ ные частоты с ч~1 Ь\нва а указы- вает на вырож- дение данного ноле ба нпя Посто шные вращательно- колебательного взаимодействия мггц, (a D или Q.) Постоянная нвадрд польного взаимо хепст впя eqQ, мггц ДИПОЛ! ныи момент 1 0-18 CGSE Литератл ра по струн тар- ным данным Примечания HDA’4 -.(Ло-Со) =55200 [705] 2В0--^0 Ср Aq Cq =—0,1385 [705] 1705] BpaujaiejibHo инверси онный спектр [705] Ло=946 102 [145] Во=154 103 [145] Пиве pi ионные Н3Р(РН3) Во=133478,3 [101b] [1016] [1016] 1I.DP & Ш1= 1700 [833] ш2=892 (833] ш4=Ю97 [833] 0,579 [647, 967] [647, 799 967] 636 ПРИЛОЖ1 ПНЕ I 1Н)2Р [967] 2,4О—Bp—Ср__ С В =—2,40671 [967] ш3=2320 [833] ш4=906 [833] 0,565 [967] [647, 799, 967] Ве=69470,41 [1016] Z> j=0,71 [1016] H2DSb121 Sb121=455 [647] 0,116 [647] [647]
—--- - -•-гм-I.-- H,DSb123 JK39(KJ) BP=1825.O1 [1057] 200 [851] <z=8,034 ] 1057] />=0,0010 [1057] JK41 Be = 1756,90 [1057] JLi7(LiJ) Уо1(^Ь’е) = = 13286,39 [1057] 450 a = 122,6 [1057] Be=3531,76 [1O57[ | 7 = 152,6 [1057] J\a(\a.T) 286 2 = 19,44 [1057] JRb8i'(Rb.l) fie=984,31 [1057] 117 [1057] a = 1,281 [1057] 0=0,00023 [1057] JRt87 B„=970,76 [1057] 7 = 3,214 [1057] 50 /?p = 51084,5 [866 1038] 1904 ae=534 [8C6, 1038] 50, - . - . ----- . .. — - — - - - — • __ _ „ If, „ |,|MMI|^ I T~ Sb123 = 5 75 [647] J127=_fif) [1057] 11,05 [1057] [1057] 76=0,0122 iM 2 2 [ 10 £) / ] Ji2’=—198,2 [1057] J127v=—259,9 [1057] 1\14= —1,9 [463, 866, 1005, 1091] 6,25 [1057] [1057] 7e=0,455 [1057] 11057] [1057] 0,16 0,29 7e=0,047 [1057] 7, =0 0030 [10571 \.-удвоение [718, 866, 1038]. Магнитная сверхтонкая структу- ра для N14 [463, 1005, 866, 1038] Переход 7=6_6 <—> 5_4 [657, 526]; не совсем ясная сверхтонкая структсра [363, 657]
Химическая форм}» 1\ Враща ге тын ч лостоявш te А, В и С мг<.ц Почебагел! шic частоты с и 1 Бм ва d м азы- ваег на вырож- дение данного I олебания Постоянные вратцааельно- 1 очес 1тельного вп а имо тепе гвття мггц (a D или ц I) Постоянная I вадр^ польного вз тпмодепствия е ] j, мггц Ципольнып момент 10 1ь СПЧЕ 1шерат\ ра по стрингер- ным данным Приме 1анпя I\O2F (фториегыи нит рил) 10= 13203 [813] Ь’о= 11447 [813] Со=6120 [813] дЦ _ еда2 ^N14 =0,7 [813] d2F __ db2 ^N14 = 1,5 [813] [81 Ч М4О16 А 12561 66 [20 u>1==128o 0 Ю •= 88 8с1 о,=222 1 о а, = 52 [1026] а =—13 [1026] а3=104 [Ю26] 1)^=0,0057 [635, 821] 71=26 [1026] \14 (крайний атом=—0,8 [383, 821] V4 (централь ный атом)= =-0,3 [203] О, 166 [383, 557] [203 183 1026] Дц=4,2 мгги/мм рт ст [383] |gj| =0,086 [632] 7?,,—12137 50 [2)’> 383] а]=46 [1026] а,= - It [1026] *3=101 [1026] ПРИЛОЖЕНИЕ VI о=1256О 78 [383] 50=12137,39 [383] NU^UqIs Во= 11859,11 [773] V4NbOl!i Во= 11855,82 [773]
N15N14O18 j\4VJ018 ---- ।-“—^-ЖЕГ —•••- - ov *—Д'— - 1 *--i — iw^Ri'l I I B{,=. I '4^1 C6 [773] J5O=11448 04 [773] Яо=431О2 [713 109z] 1^80 ’6 ............ " < |(’36] Наблюдались частоты 1рптета типа р [15Ь 469 715], Дс=1 9 магц/ми рт ст [713 996, 10о6], темпера турная зависимость A j [1056] Эффект Зеемана [1056, 1125] 016017 Матнитная сверхтонка'! структура для 017= =—101 I S I 140 I S l°3aj OieOi8 O18Q’» Линии сравниваются теорией [935] с Линии и чередование интенсивностей [658] O2S32(SO2) Ап=60778,79 [2*17, 601 690 1070] Во=1О318 10 [207, 601, 690 1070| СО=8799 96 [207, 6< 1, 690, 1070] <о1=1151 2 <о =j!9 OJg = 1 36 1 1,59 [601] [207, 601, 690, 1070] Центробежное возмуще- ние [690, 1070] |gjl = =0,084 [632] О S33 [1009] [1009] 10= 106530 0 |°74] Во= 13 349,1 [974] Со-11834,3 [974] а>!= 104 3 4 (£>2 = 710 (0о=174О [7 6 9741 Эффективны!! мотекл чярныи g фак юр д i I вращате 1ьны\ с ост )я нии 1И и 2(р [974] ПРИЛОЖЕНИЕ VI в39
Химическая 4ормула Вращательные постоянные Ao, Bq, Со, мг^ц As75II3 Во = 112468,46 [1143] ВО = 57477,15 [1143] Bids Во =1497 [1306] Br79F3 Ао = 10841,25 [1321] Во = 4077,57 [1321] Со = 2958,59 [1321] Вг8Ч3 Ао = 10806,99 [1321] Во = 4077,21 [1321] Со = 2956,01 [1321] 10 = 83340,0 [1280] В„ = 3747,24 [1280] Со = 3586,00 [1280] Вг’1\О А„ = 8^340,0 [1280] Данные, полеченные в течение 1955—1957 гг. (Составлено редакторами перевода) Колебательные частоты, см 1 Буьйа d указывает на вырождение данною колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодействия Пос гоянная квадрупольhoi о вз а цмодеиствия 160,1 [1143] 165,9 [1143] Хах = 388,3 [1280] Хьь = —239,5 [1280] 7, = —148,8 [1280] 7,аа — 325,5 [1280] Дипольнып момент, 1СГ18 CG-SE Литератл ра по стрлкт^рным данным [1321] i Примечания (буквой V обозна- чена высота потен- циального барьера) 640 ПРИЛОЖЕНИЕ VI
Шавлсв С В)81\ GHC1’’ СНС13оС1 2 СП2О С13Н2О11> С12Н3О18 Во = 3722,49 [1280] Со = 3563 34 [1280] Во = 3302,41 [1282] /10- 3302,20 [12821 В0 = 3187,19 [1282] Со = 1682 67 [1282] Во + Со = 72838,44 [1231] Во —С„(В-[ 0,5??) = 94,90 [1231] Ш=-200,2 [1280] Ха=-125,3 [1280] 685,6 [В36] 572,8 [1336] £>/ = 4,12 10"3 [1282] Г>.ж = 55 10s [1282] [1282] 7 аа =-80,32 [1282] [1282] Dj =0,0826 [1231] Djk=1,311 [1231] Наблюдался ряд линий [1239, 1258] * Данные, опубликованные в советской литературе, включают также и 19 58 г — Прим ред ПРИЛОЖЕНИЕ VI
Химическая формула Вращательные постоянные -1о> Во, (о, мггц Колебательные частоты, см-1 Буква d указывает на вырождение данного колебания Постоянные вращательно- ьолеоательно! о взаимодействия Постоянная нвадру вольного взаимодействия ДИПОЛ! НЫИ момент, 10-18 CGSE Л итератора по структ^ рным данным Примечания (буквой V обозна- чена высота потен- циального Oapiepa) СН2О2 [НСООН] Ло = 76809 [1315] Во = 12О55,1 [1315] Во = 12054,8 [1281] = 10416,0 [1315] Со = 1О416,1 [1281] Щ = 0,0116 [1232] DJK = —0,089 [1232] [1176] Г = 667 слг' [1315] CHDO2 [HCOOD] Ло = 64560 [1315] В0 = 117и2,5 [1315] Со = 9970,1 [1315] CIIDO. [ DCOOH] Аа = 63000 [1315] Во = 12055,6 [1215] С0 = 9955,8 [1315] ПРИЛОЖЕНИЕ VI CD2O2 [DCOOD] /1,= 18000 [1315] Во = 11759,9 [1315] Со = 9534,2 [1315] С13Н2О2 [НСООН] 12053,7 [1315] 10378,9 [1315] CH3BF3 А,> = 10586,73 [1329] Ва = 8329,01 JJ329] Со = 4650,52 [1329] .1—.-_’тд1т;лг1 1 ~m~i ч—I ~ri£~r*—VflJZ ' j*-;—"**—»*• ' . iri.rlj4*if , 11 1,67 [1329] [1329] Г — 4,82 с.м [1329]
CHsGeCl’0 S„ = 1599,3 [1374] [1373, 1374] CHsGe^Cl^Cl” Ло = 1585±2 [1374] Во = 1567 + 2 [1374] Со = 1192 + 25 [1374] CH3GeCl33Cl2’ Измерен ря i ли ний С12Н3Г „ = 25538 5 [1218] [1218] Г13Н31 В„ = 24864 9 [1218] CI2D31< Во = 20451,89 [1218] 3715,66 [13j6] ПРИЛОЖЕНИЕ VI CD3Sir3 Вй=3314,56 [1356] C13D3Sil3 Во = 3245,84 [1356] CII2DSiF3 Л = 4007±1э [13и6] В = 3574 15 [1356] С = 3556,00 [1356] 41*
Химическая формула Вращательные постоянные До, Во Со мггц Колебательные частоты см 1 Б^ква d указывает на вырождение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодействия Постоянная квадрлпольного вз а имодействия Диполь 1ЫИ момент 10 18 CGSE Литература по структурным данным Примечания (бдквои V обозна- чена высота потен- циального барьера) CIID,SiF3 Ло = 4011±10 [1356] ВО = 3448,23 [1356] Со = 3418,60 [1356] CH,J Измерена сверх- тонкая структу- ра [1335, 1368]’ CH3NO Ло = 72717,0 [1173] Во= 11373,5 [1173] 6'0 = 9834,0 [1173] [1173] chdao Ло = 59404,0 [1332J Z?0 = 1019° [1332] С0 = 87Ю,6 [1332] CH2DNO (цис ) Ло = 61500,0 [1332] —11009,6 [1332] СО = 9334,5 [1332] 3,71 [1332] [1332] [1332] ПРИЛОЖЕНЫ! АП CII,DI\O (транс ) Ло = 71604,0 [1332] Во = 10473,3 [1332] Со = 9132,6 [1332| Во = 10542,7 [1277] 3,46 [1277] I б = 2,1 см~~г
Со = 5876,7 [1277] [1277] У., < 0,017 сл»-1 [1277] cd3no2 В О = 8697,1 [1277] Со = 5254,3 [1277] Г6 = 1,82 с .и ’1 СН4О #0 = 24627,9 [1212] [1259] [1212] Г = 388 СЛ1-1 [1204] [СНзОН] СО = 23759,5 [1212] С13Н3О1ЬН #о = 26016,8 [1212] Со=23190,4 [1212] С12П3О1811 ВО=23588,8 [1212] СО = 22782,6 [1212] C12H3OlbD #0 = 23393,8 [1212] Со=21967.1 [1212] [1212] У’= 371 [1259| ПРИЛОЖЕНИЕ VI C13H3O16D До = 22793,2 [1212] СО = 21436,6 [1212] C12DSO16H #0 = 19821,6 [1212] СО = 19254,7 [1212] C,2D8OleD #0=18866,8 [1212] СО = 17927,7 [1212)
Химическая форм\ла CH4S [CH3SH] C13H3SII CH3S33H CH„S34Il Вращательные постоянные Ао, Во, Со, мггц Ло = 170303 [1168] Во =12907,36 [1168] С0 = 12384,04 [1168] .10= 170296 [1168] Яо = 12433,73 [1168] СО = 11947,34 [1168] Л0 = 9Ю26 [1168] Во = 12659,24 [1168] Со = 11727,55 [1168] Ло = 120849 [1168] Во= 10541,58 [1168] Го= 10189,68 [1168] Ло = 170155 [1168] Во = 12797,80 [1168] Со = 12282,55 [1168] Ло = 170016 [1168] Колебательные частоты, см-1. Буква d \ называет на вырождение данного колебания Постоянные враща1ельно- нолебательного взаимодействия Постоянная квадрупольного взаимодействия Дипольный момент, 10-18 CGSE Литератл ра по структурным данным [1312] Примечания (буквой V обозна- чена высота потен- циального барьера) 7 = 280 + 50 ел*-1 [1171] V = 440 + 10 см-1 [1312] 7 = 247 см-i [1168] В работе [1202J даны неверные значения вра- щательных по- стоянных
CH„N [СП,Ml 1 CD3M CH3Ge73lI3 I „= 12694,62 [1168] C„= 12186,94 [1168] ±„=37085 «„=33662 и „-8136 „ = 8710,33 [1244] [4244] [1244] A „ = 8664,44 x 0,5 [1370] (’ll,Ge’ I! «„ = 8622 2( , 0,5 [1370] a = 11,344 [1244] Ха 2.15 мггц ХйЬ = 2,12 мггц Х'с = —4,47 мггц [1319] eqQ < 0,5 мггц [1244] V = 691,1 cm'1 [1244] Постоянная инвер- сионною удвое- ния 28604 мггц (n=Ci) 29358 мггц (n=l) [1186, 1331] 1,326 ± ±0,015 [1319] Г = 684,7 ± + 2 слх1 [1319, 1311] 0,67 ±2% [1370] [’ = 580 с.и-1 [1370] ПРИ10ЖЕНИЕ VI
Химическая формула Вращательные иостоянш с Ло, Pq, Со, мгги Колебательные частоты, cAt-i. Буква d указывает на вырождение данною колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодействия G13H3Ge70H3 73o = 8337,2O [1370] C13II3Ge72H3 Во = 8305,22 [1370] C13H3Ge74n3 Во = 8275,15 [1370] CHsSiH3 CH3SiII,D Во=1ОЬ71.21 [1331] Со= 10270.68 [1334] CH3S1HD, Во = 10229.72 [13.34] Со = 9822,25 [1334] CIGDSil 13 Во =- 10346,48 {1334] Со= 10148,29 [1334] CILDSiD CD,SiH;D Bu = 9100,18 [1334| Со = 8948,85 [1334] Во = 8874,74 [1334] С'о = 8597.77 [1334] И! iiwwhjt—«*Я^**— .!— — 1ф1 I I ' MW*—в „ II Ml а.11 ***** *** Постоянная квадрупольного вз аимодей стви я Дипольный момент, 10-18 CGSE Литература по структурным данным [1334] Примечания (буквой V обозна- чена высота потен- циального барьера) V3 = 595 см-1 [1334] Г, = 0—52 см-1 [1334] ПРИЛОЖЕНИЕ VI
CDofeiHD, О £„ = 8533,77 [1334] Co = 825O,O6 [1334] CH2DSiIl2D-s £„=10035.66 [1334] Co = 9523.42 [1334] CIbDSilbD-as £0 = 9962,01 [1334] CO = 9645,77 [1334] CH>DSiHD.,-s £„ = 9494,63 [1334] Co = 9315.03 [1334] CH2DSiHD,-as />0 —9615,96 [1334] C„ = 9153,46 [1334] CD3SiH3 £„ = 9119,98 [1334] CD3SiD3 „ = 8079,03 [1334] CD3Si29H3 £„ = 9040,82 [1334] CD3Si29IJ3 £„ = 8028,81 [1334] CD3Si30D3 Bo = 7981,12 [1334] C131I3S11I3 Bo=lC606.52 [1334] C13D3SiD3 £„ = 7889,68 [1334] ПРИЛОЖЕНИЕ VI Q4Q
\имп eci ая Ф рмула Rj а 1,ятртт hi е jo о шны А® Во С?, г v Ко теоатеш ные частоты см 1 тлf pa I дна знвает на вырождение дан того т олебания Постоянные впа щательно- I олеоат единого в имсдепствия Постоянная квадрупольного взапмо^епствия Дипочт нып момент 1С 18 CG^r Пиаератд ра по стрдктдрнттм [Энным Приме танин (од КВОН V O0O3H ) 1ена высота потен цпального бартера; СО” 4 4 3 [1344] [1344] Магнитный мо мент О17 -0 2623 ядернот о Mai нетона [1344] СОт О 7124 + zr 0 0002 [1327] СОЧе7-1 />’(,-= 4081 926 [1136] В — 2i 84 Зт2 [1184] 24381 011 [1'184) Be=2i\W 1 18 [118'] С13Ъ<2 2320т 21 > [1184] 0 1687 8 [128а] CF3C13Ai о 946 0 [1136] 12 8+ [1184] 1 97 [1184] [128т]
—---- *—> C13F3CN Bo = 9944,24 [13561 C2II2C1 .40 = 7466,8 [1347] Bo = 3411,3 [1347] Co = 2339,0 [1347] — 78,7 [1347] CJI2C135C137 ^O = 7423,8 [1347] Во = 3319,2 [1347] Co = 2291.4 [1347] Bo = 2373,5 [1285] BO = 5185,14 [1376] [1356, 1296] Bo = 5060,12 [1356] zl0 = ?466 —5 [J3a6] Bo = 4976,41 [1356] Co = 4947,46 [1356] ПРИЛОЖЕНИЕ VI CI1D.CF Jo = 539O - 10 [1356] Bo = 48O4,78 [1356] Co= 1743,28 [1356] C1)3CF3
Химическая формула Вращательные постоянные Ао, Во, Со, ^ги Колебательные частоты, см 1 Буква d указывает на вырождение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодепствпя Постоянная квадрд польного взаимодействия ДИПОЛТ НЫИ момент, 1 < is CG-SE Литература по структу рным данным Примечания (буквой V обозна- чена высота потен- циального барьера) c2h4cif [CII2F-CH2C1] А, = 13606,45 [1367] #0 = 3289,9 [1367] Со = 2876,75 [1367] Zaa— 23,5 [1367] 7l>b = —8,8 [1367] Zee = +32,3 [1367] [1367, 1375] C2H4O 2,69 [1249] И, = 392 ел*-1 Ve - 19,5 сл»-1 [1249] C»DaO I j = 38 > cm 1 V6 - 31 си'1 [1249] CJIJBr79 #0 = 3804,5 [1360] C, =3522,5 [1360] 537,5 [1360] I =980 с ii-1 [1360] #o = 3781,5 [1360] Co = 3503,0 [1360] 450,9 [1360] #o = 5493,8 [1361] Co = 4962,3 [1361] Ao = 31337,6 [1369] #o = 5493,73 [1369] Co = 4961,6 [1369] -48,85 [1361] 9a = 1,75 [1140] [1361, 1140, 1369] Fo = 1190 cm-1 [1361] В работе [1140] дано неточное значение Ао
СН2ПСН2С1 [транс.] CH2DCH2C1 CI1SCCC1 CHgCCCl37 Mo = 31285,7 [1369] 50 = 5379,ll [1369] Co = 4867,31 [1369] £„ = 5098,8 [1361] Co = 4637,5 [1361] 0 - UUI U ? A [ 1UV1 j „=4867,1 [1361] .1 , = 36070 [1172] £„ = 9364,54 11172] £„ = 8199,74 [1172] '’0 22735,7 [1211] 20704,19 [1211] 0 - , ' I I I IVM , = 4499,75 [1163] wi = 150 [1149] [1149] D.K = 0,0205 H JKK — [1149] 38,56 [1361] -49,45 [1361] -47,14 [1361] -79,6 [1149] -62,6 [1149] [1369] 1,96 [1172] [1172] [1211] [1211] [1163] F„ = 1490 см-i [1172] K3 = 1180— [1237] Молекула плоская [1163] ПРИЛОЖЕНИЕ V
Химическая формула Вращательные постоянные Л0, В0, ( 0, Ко ie6a гел! ние частоты, с w-i ьва d д I аз жасг на вы рож щние данного колеоания Постоянные ьраща^си но- волебательного взаимодействия Постоянная квадру польного взаимодепствп i Диполышч момент, 10-18 CGSE Литература по структурным данным Примечания (буквой V обозна чена высота потен- циал! кого барьера) CD3CCC1 BQ = 1978,965 [1149] Djk = 0,015 [1149] Я>кл.= 13 гц [1149] -79,6 [1149] С1)3ССС137 СН3С13С1 С13Н3ССС137 СН3С13СС137 CI3D3CCC1 CD3C13CC1 С3Н4О [s — транс ] С3Н4О, [ОСН,СН2СО] I - " — I Во= 1934,460 [1149] Во = 2221,765 [1149] #„ = 2115,864 [114°] #0 = 2168,28! [1149] Во = 1929,707 [1149] Во = 1969,603 [1149] 0 = 4659,43 [1359] #0 = 4242,71. [1359] 12408,76 [1174] #о = 5244,39 [1174] -62,7 [1149] 3,11 [1359] 4,18 [1246] [1246] 10 = 800 см 1 [1359] ПРИЛОЖЕНИЕ VI
С3Н0С1 CglLCP’ C3HSF [CH3CII = CHF] транс. С2Н,С13\ CD3CHDCN [СН3СН СН3С13Н = СН, СО = 3869,19 [1174] Во = 3905,4 [1157] Cu = 3622,4 [1157] Во = 381О,О [1157] Со = 3540,5 [1157] Ло = 42680 [1348] В j~ ° = 3757,68 [1348] = 120,66 [1348] Во = 4714,00 [1316] Со = 4235,07 [1316] Во = 4169,43 [1316] Со = 3736,83 [1316] Ао = 46070 11317] Во = 9305,28 [1317] Со = 8134,16 [1317] 310 = 45296 [1317] В„ = 9304,16 [1317] Со = 8107,13 [1 317] 68,7 [1157] [ла = 1 ,г [1348] [1316] [1316] [1316] [1317] [1317] 0 = 770 см [1348] О — Л’ [1316] Го = 242 ел"1 [1317]
Химическая форм\ла Вращательные постоянные Ао, Во, Со, мггц Колебательные частоты, с м-1 Буква d указывает на вырождение данного колебания Постоянные вращательно- колебательного взаимодействия Постоянная квадрупольного взаимодействия Дипольный момент, 10-18 CKSE Литератора по структурным данным Примечания (буквой V обозна- чена высота потен- циального барьера) Ло = 18023,72 [1353] Во = 6682,12 [1353] СО = 5951,48 [1353] 2,00 [1353] [1353, 1155] Г = 947 см-1 [1353] C3H9SiBr79 о = 1461,95 [1262] 0 = 1449,13 [1262] о = 1096,42 [1262] о = 1329,84 [1288] [1288] ПРИЛОЖЕНИЕ V 1 CF3CCC131I3 Во = 1369,70 [1288] CF3CC13CII3 Во = 1356,78 [1288] CF3CCCD3 Во = 1229,15 [1288] C13F3CCCD3 Во = 1226,93 [1288] CF3CCCD,H '"О-г "0 = 1271,85 [1288]
Ч. Таунс и А. Шавлов CF3CC13CD3 C4H2D2S C4HD3b С' 11йО 0 = 1219,8 [1288] ао = 8041,77 [1289] ВО = 5418,12 [1289] Со = 3235,77 [1289] Ло = 8041,77 [1289] Во = 5273,05 [1289] Со = 3184,75 [1289] Ло = 7437,32 [1289] = 5413,61 [1289] Со = 3131,81 [1289] „10 = 7856, 1з [1289] Во = 5138,14 [1289] Со = 3105,23 [1289] ЛО = 6587,67 [1289] Во = 4905,66 [1289] Со = 2810,88 [1289] Л„ = 8426,О5 [1250] ВО = 8225,54 [1250] Со = 4271,54 [1250] Ло = 5708,6 [1153, 1 154] Во = 4540,4 [1153] Со = 3248,6 [1153] 1 0,6 ]1289] 0,416 (1250] в/-11-' МММ «V [12891 ‘II II I I Ulfr,.,. 1- — [1154] В работе [1147] несколько * от- личные враща- тельные по- стоянные приложение 1
в * I» I I ..................................и । । ц---- \пми ческая форму ia Вращательные постоянные Ао, Во С0 w Колебательные частоты, cjn-i. Буква d указывает на вырождение данного I о ’еб ши 1 Постоянные вращательно- ьолебателыюго взаимодействия Посюянная нвадру польного взаимодействия Дипольный момент, 10-18 CGSE Литература по структурным данным Примечания (буквой V обозна- чена высота потен- циального барьера) Измерен ряд ш- ни и [1154] Д, = 1532,0 [1154] ( 0 = 1206,3 [1154] C^rlsF [фторбензол] 4О = 5663,54 [1290] О = 2570,64 [1290] = 1707,94 [1290] [1290] В работе [1154] несколько от- личные враща- тельные по- с гоянные ПРИЛОЖЕНИЕ VI 3D фюрбензол До — 5394,27 [1290] BQ = 2529,99 [1290] ( о - 1722 07 [1290] 4Ь-фторбензо I ДО = 5663,64 [1290] Во = 2459,72 11290] Го-1714 75 [1290] 2,4,6Ь-фтор- бензол ДО = 5134,71 [1290] 7?0 = 2445,03 [1290]
** 0=1656,19 [1290] rwMWW1*. 11 pilin', и I ±>^111 1,1 It I I *е» 10 = 5654 [1154] 'о = 1546 [1154] 0 = 1214,5 [1154] Ло = 24690,70 [1314] Bo = 7801,90 [1314] Со = 6377.09 [1314] 1о = 24403,00 [1314] О = 7801,90 [1314] о = 6357,58 [1314] Л = 18884,68 [1314] В0 =7447,42 [1314] С0 = 6126,38 [1314] ЛО=18739,91 [1314] Во = 7447,42 [1314] Со = 611О,89 [1314] Л, = 18606,18 [1314] Ви = 7447,42 [1314] С0 = 6096,52 [1314] № *
Зависимость коэф фициента погло щения от тем пературы ,54 [1314] *1 нН Н' 53 [1314]
—Г1- _ м Цд__г_ ~ j -- И ,|U W^naiCTl । нН Hi j—toJmw А и i* 14W* «М Химическая формула Вращательные постоянные Ао, -Во, Со, мггц Колебательные частоты, см -1. Буква d указывает на вырождение данного колебания Постоянные вращательно- колеба тельного взаимодействия Постоянная квадрупольного взаимодействия Дипольный момент, 10-18 CGSE Литература по структурным данным f2o2s ЛО = 5132,26 [1318] Во = 5073,04 [1318] Со = 5057,04 [1318] 1,11 [1318] F2O2S34 ЛО = 5133,74 [1318] Во = 5070,00 [1318] Со = 5О55,83 [1318] Н2О2 НПО 0,272 [1213] HDO17 H2Se HDSe” «мани*1 79799 [1371] Примечания (буквой V обозна- чена высота потен- циального барьера) — | L^L __ ----- [1183] только спектр j । । • 11 p* 'гт । 'rjj tmi । । । ^l, -_iy.~i-lM.ri.' - п»и1 mTitui К1ПМ --ГТ1П- • - ! •...- ---• - г • • ~*ir -- jl4_jhlli_i_ii .i_ji_l1_u---ll_- -_ - __i^_ .. By = 3,61 мггц [1230]; в работе [1195] отдель- ные линии 600 ПРИЛОЖЕНИЕ VI 0,24 [1285а] [1285а] гм Квадрупольный момент О17 == — -0,026-Ю"24 см2 [1352] •*
ПРИЛОЖЕНИЕ VI 661 86252 24 [1146] ( 530 [1146] I [1196] дает другое 86947,2 [1146] j значение eqQ
I Химическая формула Вращатечт ные постояннь 4о, Во, Со мггц Колебатслг ныс частоты сз<-1 Блнва d \ называет на вырождение данного колебания Постоянные вращательно колебательного j взаимодействия Постоянная нвадр > вольного взаимодействия Дипольный момент, 10-18 CGSE Литератора по структурным данным Примечания (буквой V обозна чена высота потен- циального барьера) 1Вг81 ВО = 86174 33 [1146] Ле = 86868,8 [114b] 443 [1146] 1С13^ Во = ШО75 76 [1146] Ве = 112032 0 [1146] 6,70 [1146] ТС137 о = 11О6О1,53 [1146] е = 111550,6 [1146] 53,0 [1146] i |Г<Г— 1822,6 [1146] JT1203 Ле = 817,5 [1306] -523 [1306] JTJ20O N140J,° [1221] [1221] [1306] [1306] т
(Ji'O'oO15 Oit.oif.yu, yitOisO18 Л0 = Ю65оО,7 (1243] #0 = 13348,3 [1243] #„-=118o5,4 [1243] I0 = lo4ab9,4 [1243] Bo=1259O,4 [1243] ( o= 11214,6 [1243] l0 = 98642 I) [1243] #o = 13352 0 [1243] Co = H732 8 [1243] l0 = 96o7b,7 [1243] #0 = 12591,4 [1243] CO = 11115,6 [1243] ,40 = 94768 8 [1243] #0 = 11886,5 [1243] C0 = 10536,9 [1243] 0,58 [1243] [1243] ПРИЛОЖЕНИЕ VI 663

VII. СВОЙСТВА СТАБИЛЬНЫХ ЯДЕР (РАСПРОСТРАНЕННОСТЬ. МАССЫ, МОМЕНТЫ) Относительные распространенности изотопов взяты из таблицы Хол- ландера, Перлмана и Сиборга [902]. Массы изотопов приведены согласно Сегре («Экспериментальная ядерная физика», т. I, ИЛ, 1955) и дополпе ны по более поздним работам Для тех изотопов, массы которых не были измерены точно, приводя1ся величины, рассчитанные по полуэмпиричес кой формуле Грина и Энглера [Phys. Rex ,91, 40 (1953)] Эти цифры даны только тремя десятичными знаками. Основными использованными источниками по значениям ядерных моментов являются работы Посса (Отчет Брукхеивенскои национальной лаборатории от 1 октября 1949 г.), Мекке [Rev Mod. Phys., 22, 64 (1952)] и Уолчли (Отчет Окриджскои национальной лаборатории, ORXL-1469 от 1 апреля 1919 г ), кроме того, были добавлены некоторые последние данные. Значения ядерных маниипых моментов приведены без yneia влияния атомного или молекулярного диамагнетизма Этот диамагнитный эффеы увеличивается с ростом Z от 0,01% до величины, большей чем 1% (Уол- чли) Квадрупольные моменты приведены с поправкой на экранирование внешними электронными оболочками [568, 815, 1112]
Атомньш номер Элемент Массовое число Вес, а. е. м. Распространен ность, % Спин Магни тын момент, ядерные магнетоны Ьвадру по.ib- ный момент, 1 024 с.и2 Отношение квадрупольных моментов 1,008142 2,014735 3,016977 4,003873 6,017021 7,018223 9,015043 10,016114 11,012789 12,003804 13,007473 14,007515 15,004863 16,000000 17,004533 18 004874 19,004456 19,998860 2J,000589 21,998270 22,997139 23,992696 24,993815 25,990871 26,990140 27,985837 28,985719 29,983313 30,983622 31,982236 99,9851 0,0149 1,3-10~4 99,9999 7,52 92,48 100 18,98—18,4.' 81,02—81,5.’ 98,892 1,108 99,635 0,365 99,758 0,0373 0,2039 100 90,92 0,257 8,82 100 78,60 10,11 11,29 100 92,27 4,68 3,05 100 95,02 2,792670 0,857392 2,12741 3,25598 1,1772 2,68798 -t 0,7021 1,89295 -t 0,02 0,00 5 ПРИЛОЖЕНИЕ VI]
17 18 19 20 21 22 23 24 25 27 32,98197 .13,97860 34,97993 36,97754 35,97892 37,97479 39,97502 38,97593 39,97658 40,97476 39,97534 41,97202 42,97237 43,96920 4 5,968 47,96763 44,97000 45,96697 46,96668 47,96317 48,96358 49,96077 49,96210 50,96052 49,96210 51,95707 52,95772 53,9563 54,95581 53,95704 55,95272 56,95359 57,9520 58,95182 0,0119 6,91 96,97 0,64 0,145 2,06 О,0033 0,185 100 73,45 100 5,84 91,68 100
н 0,6427 -г 0,82086 +0,68330 -0,067 — 0,08с) — 0,067 <?зз/<?37 = 1,26 88 i 0,39091 -1,2964 0,2150b -1,3160 7/2 5/2 7/2 6 7/2 1 4,7491 -0,78710 -1,1022 т-3,3413 -I 5,138 ПРИЛОЖЕНИЕ VII 3/2 5/2 -0,47354 +3 4611 14,6389
Атомный номер Элемент Массовое число Вес, а е м Распространен- ность, % Спин Магнитный момент, ядерные магнетоны Ввадруполь- ный момент, 1024 см2, Отно II ение нвадр’у польных моментов 28 29 30 31 32 33 34 За 36 N1 Си Zn G и Ge As Se Bi К] 58 60 61 62 64 63 65 66 67 68 70 69 71 70 72 73 74 76 75 74 76 77 78 80 79 81 78 57,95345 59,94901 60,94907 61,94681 63,94755 62 94926 64,94835 63,94955 65,94722 66,94815 76,94686 69,94779 68,94778 70,94752 69,94637 71,94462 72,94669 73,94466 75,94559 74,94570 73,94620 75,94357 76,94459 77,94232 79,94205 81,94285 78,94365 80,94232 77,94513 79,94194 67,76 26,16 1,25 3,66 1,16 4,11 18,56 0,62 60,2 39,8 7,67 36,74 7,67 100 9,19 3/2 3/2 5/2 3/2 3/2 0 о 9/2 О О 3/2 О О 1/2 О О 3/2 3 2 2,2213 2,3790 0,8735 2,0108 2 5549 0,87680 1 43491 О 53248 t-2,0990 u2 2626 0,24 0,1) Qea/Qeo—1,0806 1,5867 Q79/<?8i=U9707 ПРИЛОЖЕНИЕ V II
37 Rb 38 Sr 39 | Л 40 Zr 41 42 45 46 bib '.io Rh Pd 83 84 86 85 87 84 86 87 88 89 90 91 92 94 96 93 92 94 95 96 97 98 100 96 98 99 100 101 102 104 103 102 104 81,939b7 82,04079 83,93836 85,93828 84,93920 86,93709 83,94011 85,93684 86,93677 87,93408 88,93421 89,93311 90,934 91,933 93,934 95,936 92,93540 91,935 93,93522 94,936 95,93558 96,93693 97,937 99,93829 95,941 97,9363 98,938 99,9378 100,937 101,936 103,937 102,937 101,939 103,93690 11,56 11,55 56,90 17,37 72,15 27,85 0,56 9,86 7,02 82,56 100 51,46 11,23 17,11 17,40 2,80 100 15,86 9,12 15,70 16,50 9,45 23,75 9,62 5,68 2,22 12,81 12,70 16,98 31,34 18,27 100 0,8 9,3 0 9/2 0 0 5/2 3/2 0 9/2 0 1/2 5/2 9/2 0 0 5Z2 0 0 5/2 5/2 1/2
-0,966 +1,3482 2,7414 - 1,0892 — 0,136'825 1.3 J 6,1435 9295 0,9485 (-)0,11 0,16 С*87/С?85 = 2,О7 ПРИЛОЖЕНИЕ VII
\ томный номер 47 48 49 50 )лемент Массовое ч пело Вес, а, е. м Распространен- ность, % Спин 51 52 103 106 108 110 107 109 106 108 110 111 112 113 114 116 1В 1 1 ) 112 114 1 115 116 117 118 119 120 122 124 121 123 120 122 104,938 105,936 107,93690 109,94098 106,937 108,937 105,943 107,940 109,93911 110,941 ill,93999 112,94206 113,94013 115,94212 112,942 114,94207 111,944 113,94109 114,94154 115,93806 116,94171 117,938 118,940 119,93904 121,94260 123,945 120,942 122,944 119,940 121,9391 5/2 51,35 48,65 1,215 0,875 95,77 32,97 4,71 5,98 1/2 1/2 1/2 I 2 9/2 9'2 1/2 1/2 l 1/2 5/ 7 /9
Магнитный момент, ядерные магнетоны 0,11303 0,12994 -0,59216 0,61947 5,5074 1 0409 ьЗ,3416 4-2,5334 Квадрупольный момент, 1024 сл12 1.18 Отношение квадрупольных моментов 1,0146 1,27475 670 ПРИЛОЖЕНИЕ VII
53 54 J 55 56 Cs Ba 57 58 59 60 La Ce Pr Nd 123 124 125 126 128 130 127 124 126 129 130 131 132 134 136 133 130 134 135 136 137 138 138 139 136 138 140 142 141 142 143 144 145 122,9422 123,9393 124,9427 125,9417 127,9438 129,9475 126,9 46 124,944 125,943 127,944 128,94a33 129,945 130,947 131.94618 133,94804 135,95046 132,948 129.943 131,942 133,944 134,945 135,946 136,948 137,9498 137,947 138,949 135,946 137,947 139,9488 141,9528 140,9509 141,959 142,956 143 9562 144,959 0,87 4,61 6,99 18,71 31,79 34,49 100 0,096 0,090 1,919 26,44 4,08 21,18 26,89 10,44 8,87 100 0,101 0,097 2,42 6,59 7,81 11,32 71,66 0,089 99,911 0,193 0,250 88,48 11,07 100 27,13 12,20 23,87 8,30
1/2 1/2 5/2 1 2 3'2 7/2 3/2 3 2 7,2 -0,7319 — 0,882,> , 2,7938 -0,77241 0,704 г0,830 г0,927 3.68 1-2,7615 -0,61 - 0,12 —0,03 Qiss/Qiso—3,0 5/2 7/2 7 9 * 0,054 ПРИЛОЖЕНИЕ VII £7/
Атомнып номер Элемент Массовое число 62 63 64 65 66 D\ 64 68 Но I 46 148 1 150 ’ 144 147 148 149 150 152 154 151 153 j 152 154 155 156 157 158 160 । 159 156 158 160 । 161 162 163 164 165 । 162 164 Бес, а е w TV»- я--Г~Л~ТГ- I 45,959 147,9642 149,9676 143,9567 146,961 147,9616 148,963 149,9632 151,9677 153,9712 150,963 152,965 151,970 153,9694 154,970 155,9715 156,973 157,9736 159,9785 158,972 155,972 159,975 159,9752 160,977 161,9779 162,980 163,9814 164,9822 161,980 163,9827 Распростра- ненность, % 17,18 5,60 3,16 7,47 100 100 0,136 1,56 Спин 5/2 5/2 5/2 5/2 3/2 7/2 7/2 7/2
4.М LL ««г Магниа ныц момент, ядерные магнетоны 1»Г«-д.гтгг- г-К и .-. „.--J1. _1Г1—_W^*4»~T-4-l»~r~. '-яг и Я1И11 » HI । - — » Щм I i iimuHWi <f । Ч-» **- 1 Hl Lgiaflgj Ш^1*—М*** । ' Квадрупольный Отношение квадрупольных момент, 1021 ел[2 моментов -0,68 — 0,55 • 3,4 - 1,5 ПРИЛОЖЕНИЕ VII
Та>нс и \ Шавлов 69 70 75 76 I m Yb Lu Ilf Ta W Re Os 166 167 168 170 169 168 170 171 172 173 174 176 175 176 174 17 6 177 178 179 180 181 180 183 184 186 187 184 186 187 189 190 192 165,982 166,983 167,9849 169,9907 168,985 167,983 169,985 170,987 171,988 172,989 173,991 175,995 174,993 175,995 173,992 175,9957 176,998 177,9988 179,002 180,0031 180,999 180,001 182,0041 183,0066 184,0074 186,010 185,009 187,012 184,010 186,012 187,014 188,0157 189,017 190,0174 192,0225 33,41 22,94 27,07 14,88 100 0,140 3,03 14,31 21,82 16,13 31,84 12,73 97,40 2,60 0,18 5,15 18,39 27,08 13,78 35,44 100 0,135 26,4 14,4 30,6 28,4 37,07 62,93 0,018 1,59 1,64 13,3 16,1 26,4 41,0
7/2 1/2 1/2 5/2 7/2 (V2, 3,2) (1 2, 3/2) 1/2 5/2 5/2 3/2 +0,45 -0,66 - 2,9 4 4,2 «ж» 0,087 i-3,1438 г3,1760 0,65066 10 Qiss^Qisi—1,06 ПРИЛОЖЕНИЕ VII
Атомный номер 77 78 79 80 81 82 83 90 92 Элемент Массовое число Вес, а е м. Распространен- ность, % Спин 191 193 190 192 194 195 196 198 197 196 198 199 200 201 202 204 203 205 204 206 207 209 232 234 235 238 191,020 193,024 190,018 192,021 194,0241 195,0265 196,0267 198,0327 197,030 196,029 198,032 199,034 200,036 201,038 202,040 204,045 203,03499 205,03792 204,0363 206,0388 207,0405 208,0416 209,0446 232,11034 234,11379 235,11704 238,12493 38,5 61,5 0,012 0,78 32,8 33,7 25,4 7,23 100 0,146 10,02 16,84 23,13 13,22 29,80 6,85 29,50 70,50 1,48 23,6 22,6 52,3 100 100 0,0058 0,715 99,28 3/2 3/2 1/2 3/2 1/2 3/2 1/2 1/2 1/2 9/2 (5/2)
Магнитный момент, ядерные магнетоны 40,17 +0,17 4- 0,6036 +0,14 4 0,49930 -0,607 4-1,5960 —1,6116 +0,58367 +4,388 Квадруполъный момент, 1021 см2 Отношение квадрупольных моментов 1,5 1,5 4 0,5 —0,4 ПРИЛОЖЕНИЕ VII
VIII. ОСНОВНЫЕ ПОСТОЯННЫЕ И ПЕРЕВОДНЫЕ МНОЖИТЕЛИ (Дю-Монд и Коэн [881]) Скорость света с = (2,997929 ± 0,000008) • 1010 см/сек. Число Авогадро (в физической шкале) N = (6,02472 ± 0,00036) X X 1023 молекул/гмолъ. Число Лошмидта (в физической шкале) Lo = N/V^—(2,68713 ± 0,00016) X X Ю19 молекул/см3. Заряд электрона е = (4,80288 ± 0,00021)-10-10 CGSE. е' = е/с = (1,60207 ± 0,00007) • 10’20 CGSM. Масса покоя электрона т = (9,1085 ± 0,0006)-10“28 г. Масса покоя протона тр = (1,67243 ± 0,0001) • 10“24 г. Постоянная Планка h = (6,6252 ± 0,0005)• 10“27 эрг*сек. Я = Л/2^= (1,05444 ± 0,00009)-10"27 эрг*сек. Постоянная сверхтонкой структуры а = e2/hc = (7,29726 ± 0,00008) •10-3 1/а = 137,0377 ±0,002. Магнетон Бора = Ле/(4тстс) = (0,92732 ± 0,00006) • ре/гаусс = (1,39967 ± 0,00004) мггц/гаусс. Ядерный магнетон = Ле/(4тстрс) = (0,505038 ± 0,000036) • 10~23 эрг/гаусс = (7,6230 ± 0,0006)-10"4 мггц/гаусс. Единица атомной массы 7И(О16)/16 = (1,65983 ± 0,0001) -10~24 а. Вращательная постоянная ВхЛ = /г/8тс2 = (8,39091 ± 0,0005) • 10~35 мггц/г • см2 = (5,05531 ± 0,0003)-105 мггц/а.е.м.А.2. Постоянная Больцмана к = (1,38042 ± 0,0001) -10“16 эрг/град = (2,0836 ± 0,0004)-104 мггц/град = (0,69501 ± 0,0001). 104 см^/град. Постоянная эффекта Штарка рЕ == 0,50348 мггц/(дебай) (в/см). 1 эе/частица ~ (2,306 ± 0,001) • 104 кал/молъ. 43 *
ЛИТЕРАТУРА1) До 1929 г. 1 Лебедев П Н, Wied Ann , 56, 1 (1895) Искровой тенератор миллиметровых волн 2 Lorentz Н A, Proc Amst Akad Sci , 8, 591 (1906) Хширение, обусловленное давлением (Т) 3* Аркадьев В К, ЖРФХО, 45, 103 (1913) Миллиметровые волны 4* ГлаголеваАркадьева А А, Труды 3 го съезда Российской Ассоциа ции физиков в Нижнем Новгороде (1922) Получение коротких электромагнитных волн 5 NichollsE F , Г е а г I D Phys Rev , 21, 587 (1923) Миллиметровые волны 6 NichollsE F , Tea i J D, Proc Natl Acad Sci U S , 9, 221 (1923) Миллиме!ровые волны 7 ГлаголеваАркадьева A A, Nature, 113, 640 (1924) Искровой генератор миллиметровых волн Г г а г о л е в а А р к а д ь е в a A A, Zs f Ph) s Массовый излучатель 24, № 3—4, 153 (1924) 1 л а 1 олеваАркадьева А А, Телыраф и телефон без проводов, № 23, ИЗ Массовый излучатель 10 ЛевицкаяМ A, Phys Zs , 25, 107 (1924), 27, 177 (1926) Искровой генератор миллиметровых волн 11 Thomas L Н, Nature, 117, 514 (1926) Прецессия Томаса 12 В о rn М , О р pen he imer J R, Ann d Phys , 4—84, 457 (1927) Бори оппенгеймеровское приближение 13 Kramers II A, Atti del congr intern dei fisici, Como, 2, 545 (1927) Соотношение Крамерса — Кронига 14 GrotrianW, Graphische Darstellung dei Spektren von Atomen, Beilin, 1928. 15 Hill E I , Van Vleck J II , Phys Rev , 32, 250 (1928) A-y двоение 16 Mulho 1 lan d H P, Proc Cambr Phil Soc , 24, 280 (1928) Функция распределения 1929 17 D e b v e P , Polar Molecules, New York (См перевод Дебаи П , Полярные молекулы М —J , 1931 ) 18 1лаголеваАркадьеваА A,Zs f Phys , 55, 234 Искровой генератор миллиметровых во тн 19 Н 1 1 1 Е L , Phys Rev , 34, 1507 Эффек! Зеемана в молекулах (1) 20 К 1 a m е г s Н А , Zs 1 Phys, 53, 422 р-л троение 21 MorseP М, Phys Rev , 34, 57 Молекулярный потенция г г) Звездочками отмечены работы, добавленные редакторами перевода киши обоз- II 1чение (Т) дается 1ля теоретические работ. —Прим рео
ЛИТЕРАТУРА 677 22 Van V leek J II , Phys Rev , 33, 467 Л-удвоепие 23 WangS С , Phjs Rev , 34, 243 Асимметричный волчок 1930 24 В roi t G , Phys Rev , 35, 1447 Атомная сверхтонкая структура 25 В r e i t G , R a b i I I , Phys Rev , 38, 649, 2082 L Эффект Зеемана в атомах 26 Brouwer F, Disseitation, Amsterdam Эффект Штарка в двухатомных молекулах 27 К г о п 1 g R de L , Band Spectra and Molecular Structure, New York 28 M u 1 1 i k e n R S , Rev Mod Phys , 2, 60 Обзор молекулярных спектров 29 Pauling L,GoudsmitS A , The Structure of I ine Spectra, New York 1931 30 Casimir II В G, Rotation of a Rigid Body in Quantum Mechanics,. J В Wolter’s, lhe Hague 31 D e n n i s о n D M , Rev Mod Phys , 3, 280 Обзор молекулярных спектров 32 MullikenR S , Rev Mod Phys , 3, 89 Обзор молекулярных спектров 33 MullikenR S , Christy A , Phys Rev , 38, 87 Л удвоение 34 R a c a h G , Zs f Phys , 71, 431 Атомная сверхтонкая структура 35 W e i / с 1 W , Bandenspcktien, Akad Veilagsges , Leipzig 1932 36 BacherR,GoudsmitS A , Atomic Energy States, New York. 37 В e t 7 О , Ann d Phys , 15, 321 H; тонкая структура 38 Condon E U , Phys Rev , 41, 759 Индуцированные дипольные переходы 39 Dennison D M , U li 1 e n b e c k G L, Phys Rev , 41, 313 Теория NH3 40 DunhamJ L, Phys Rev , 41, 721 Вращательно-колебательное взаимодействие 41 Nielsen H H, Phys Rev , 40, 445 Заторможенные вращения 42 R а у В S , Zs f Phys , 78, 74 Асимметричный волчок 43 VanVleckJ H, Iheory of Electric and Magnetic Susceptibilities, Oxloid 1933 44 45 46 Д И , Phys Zs Sovietunion, 4, 501 Высокочастотная модуляция Fermi E, Segre E , Zs f Phys , 82, 729, Reale Accad ziche, Mat Г Naturah Memorie, 4, 131 D’Italia-Scienze 11 Атомная сверхтонкая структура GoudsmitS A, Phys Rev , 43, 636 Атомная сверхтонкая структура 47* H , Молеку лрная физика, JI —M , 1933
678 ЛИТЕРАТУРА 48. К г о n i g R. de L., Physica, 1, 617. Определение масс из молекулярных спектров. 49. Р 1 а с z е k G., Teller Е., Zs. f. Phys., 81, 209. Молекулярная симметрия и статистические веса. 50. Weisskopf V. F., Phys. Zs., 34, 1. Уширение, обусловленное давлением (Т). 51. Wright Н., Randall Н. М., Phys. Rev., 44, 391. NH3; инфракрасный спектр. 51а. В о г n М., Optik, Berlin, р. 486. 1934 52. С 1 е е t о n С. Е., Williams N. Н., Phys. Rev., 45, 234 NH3; сверхвысокочастотный спектр. 53. С о s е n s С. R., Proc. Phys. Soc., 46, 818. Синхронный детектор. 54. Crawford F. Н., Rev. Mod. Phys., 6, 90. Эффект Зеемана в молекулах. Обзор. 55. D i е k е G. Н., Kistiako wsky G. В., Phys. Rev., 45, 4 Асимметричный волчок. 56. G о г d о n A. R., Journ. Chem. Phys., 2, 65. Функция распределения. 57. Глаголев а-А ркадьева А. А., ДАН СССР, 3, 415. Массовый излучатель. 58. Kuhn Н., London F., Phil. Mag., 18, 983. Уширение, обусловленное давлением (Т). 59. Kuhn IL, Phil. Mag., 18, 987. Уширение, обусловленное давлением (Т). 60. Р eke г is С. L., Phys. Rev., 45, 98. Связь вращения с колебанием в двухатомной молекуле. 61. White Н. Е., Introduction to Atomic Spectra, New York. 1935 62. В a r t u n e k P. F., В a r k e r E. F., Phys. Rev., 48, 516. OCS; инфракрасный спектр. 63. Budd A., Zs. f. Phys., 96, 219. Тонкая структура молекул в 3П-состояпии. 64. Condon Е. U., Shortley G. Н., The Theory of Atomic Spectra, NewYork. (См. перевод: Кондон E. и Шортли Г., Теория атомных спектров. М., 1949.) 65. Crawford F. Н., J о rgensen Т., Jr., Phys. Rev., 47, 358. 7 CJ 7 7 v z * LiH; вращательно-колебательное взаимодействие. 66. Crawford F. H., J orgensen T., Jr., Phys. Rev., 47, 932. LiH; вращательно-колебательное взаимодействие. 67 С г о s s P. C., Phys. Rpv., 47, 7. / v / / H2S; инфракрасный спектр. 68. Haase T., Ann. d. Phys., 23, 675. II; тонкая структура. 69. Manning M. F., Journ. Chem. Phys., 3, 136. Теория NH3. 70. Pauling L., Wilson E. B., Jr., Introduction to Quantum Mechanics, New York. 71. P a g e L., Introduction to Theoretical Physics, New York. 72. W i 1 s о n E. B., Jr., Journ. Chem. Phys., 3, 276. Статистические веса. 73. Whittaker E. T., Watson G. N., Modern Analysis, New York. (См. пере- вод: У иттекер Е., В а т с о н Г., Курс современного анализа, Л.—М., 1933).
ЛИТЕРАТУРА 679 74. W i 1 s о n Е. В., Jr., Journ. Chem. Phys., 3, 818. Симметрия и статистические веса. 74а. Rice F. О., Rice К. К., The Aliphatic Free Radicals, Baltimore. 1936 75. В e t h e H. А., В a c h e r R. F., Rev. Mod. Phys., 8, 82. Обзор по атомным ядрам, а также атомной сверхтонкой структуре. 76. Brandt W. IL, Phys. Rev., 50, 778. Электронные квартетные состояния. 77. Budd A., Zs. f. Phys., 98, 437. 3П-состояния. 78. Casimir H. В. G., On the Interaction between Atomic Nuclei and Electrons, Haarlem. 79. Crawford F. H., J orgensen T., Jr., Phys. Rev., 49, 745. LiH; вращательно-колебательное взаимодействие. 80. G i 1 b e r t C., Phys. Rev., 49, 619. Триплет тонкой структуры молекул. 81. Н е b b М. II., Phys. Rev., 49, 610. / v ' / р-утроепие. 82. Schmid R., Budd A., Zemplen J., Zs. f. Phys., 103, 250. O2; эффект Зеемана. 83. Van Vleck J. H., Journ. Chem. Phys., 4, 327. Изотопический сдвиг молекулярных спектров. 84. W i 1 s о n Е. В., Jr., Howard J. B., Journ. Chem. Phys., 4, 260. Общее рассмотрение вращательно-колебательного взаимодействия. 1937 85. А 1 m у G. М., Horsfall R. В., Phys. Rev , 51, 491. 2П-со стояния. 86. Budd A., Zs. f. Phys., 105, 73. Квартетные состояния молекул. 87. Candler А. С., Atomic Spectra and the Vector Model, New York. 88. Houston W. V., Phys. Rev., 51, 446. H; тонкая структура. 89. К e m b 1 e Е.й C., The Fundamental Principles of Quantum Mechanics, New York. 90. Margenau II., W a r r e n D. T., Phys. Rev., 51, 748. Теория молекулярных взаимодействий. 91. Nevin T. E., Nature, 140, 1101. Квартетные состояния молекул. 92. Randall Н. М., Dennison D. М., Ginsburg N., Weber L. R., Phys. Rev., 52, 160. H2O; инфракрасный спектр 93. S c h 1 a p p R., Phys. Rev., 51, 342. р-утроение. 1938 94. Kennard E. H., Kinetic Theory of Gases, New York. 95. Meacham L. A., Proc. IRE, 26, 1278. Стабилизированный кварцевый генератор. 96. N e v i n T. E., Phil. Trans. Rov. Soc. London, 237, 471. Молекулярные квартетные состояния. 97 Pasternack S., Phys. Rev., 54, 1113. H; топкая структура.
680 ЛИТЕРАТУРА 98 Williams R C, Phys Rev , 54, 558 H, тонкая структура 99 Wilson E B,Jr, Journ Chem Phys , 6, 740 Симметрия и статистические веса 1939 100 KelloggJ М В , R a b i I I, Ramsey N F Zacharias J R, Phys. Rev , 56, 728 Радиочастотный спектр H2 101 KelloggJ M В, RamseyN Г, Jr, Rabi I I , Zacha ria s*J R , Phys Rev , 57, 677 HD и D2, радиочастотный спектр 102 К а л у ги на А П, ЖЭТФ, 9, 362. Искровой генератор миллиметровых волн 103 Margenau Н , Rev Mod Phys 11, 1 Обзор молекулярных взаимодействии 104 PaulingL, Nature of the Chemical Bond, Ithaca New York 105 SlawskyZ I, DennisonD M , Journ Chem Phys , 7, 509 Теория центробежного возмущения 106 W u T Y , Vibrational Spectra and Structuie of Polyatomic Molecules, National University of Peking, Kun-mmg, China 106a Калинин В II Дециметровые и сантиметровые во шы, Связьиздат 1940 107 DennisonD М, Вел Mod Phys , 12 175 Обзор по молекулярным спектрам 108 Drinkwater J W, Richardson О WilliamsW Е, Proc Ro\ Soc London, A174, 164. H, топкая структура 109 Kellogg J M В , R a b i I I, RamseyN F,ZachariasJ R, Pin Rev , 57, 677 H9, радиочастотный спектр 110 KoehlerJ S, DennisonD M, Phys Rev , 57, 1006 Теория CII3OH 111 MullikenR S , Phys Rev 57,500 Случаи (с) связи по Гунду 112 NoidsieckA, Phys Rev , 60, 310 q для II2 113 RamseyN F, Phys Rev , 58, 226 H2, радиочастотный спектр 114 Sandeman I, Proc Roy Soc Edinburgh, 60, 210 Вращательно колебательное взаимодействие в двухатомных молекулах 115 Spitzer L, Jr, Phys Rev , 58, 348 Уширение, обусловленное давлением (Т) 116 WillsA Р, Vector Analysis, New York 1941 117 HulburtH M,HirschfelderJ O, Journ Chem Phys , 8, 61 Молекулярный потенциал 118 MichaelsW C, Curtis N L, Rev Sci Instr , 12, 444 Синхронный детектор 119 NielsenH H, Phys Rev , 60, 794 Вращательно колебательное взаимодействие в многоатомных молекулах
ЛИТЕРАТУРА 681 120. SchomakerV., Stevenson D. P., J. ACS, 63, 37. Длины связей. 121. Sheng H. Y., Barker E. F., Dennison D. M., Phys. Rev., 60, 786. NH2; теория и эксперимент. 122. Shrader J. H., P о 1 1 a r d E. C., Phys. Rev., 59, 277. Cl; массы изотопов. 123. Torrey H. C., Phys. Rev., 59, 293. Теория интенсивностей линий радиочастотного спектра. 1942 124*. Гинзбург В. Л., ДАН СССР, 35, 302. Теория О2. 125. Pitzer К. S., Gwinn W. D., Journ. Chem. Phys., 10, 428. Внутреннее вращение. 126. R а с a h G., Phys. Rev., 62, 438. Теория сложных спектров. 127. Shaffer W. Н., Journ. Chem. Phys., 10, 1. Вращательно-колебательное взаимодействие в молекулах типа XY3Z. 128. SilverS., Journ. Chem. Phvs., 10, 565. / V * / Вращательно-колебательное взаимодействие в молекулах типа XY2Z 129. SilverS., Е b е г s Е. S., Journ. Chem. Phys., 10, 559. Вращательно-колебательное взаимодействие в молекулах типа XYZ. 130. SlaterJ.C., Microwave Transmission, New York. (См. перевод: Слет ejp Дж Передача ультракоротких радиоволн, М.—Л., 1946). 1943 131*. Г и н з б у р г В. Л., Изв. АП СССР, сер. физич., 7, 96. Теория О2, N2. 132. К i n g G. W., Hainer R. М., CrossP. С., Journ. Chem. Ph}s., 11, 27. Энергетические уровни асимметричного волчка. 133. N i е 1 s е n Н. Н., Journ. Chem. Phys., 11, 160. Вращательно-колебательное взаимодействие в линейных молекулах типа XYZ. 134. N i е 1 s е n II. II., Shaffer W. II., Journ. Chem. Phys., 11, 140, Enata: Phvs. / 7 V 7 7 / Rev., 75, 1961 (1949.) Z-удвоение. 135. Terman F. E., Radio Engineers’ Handbook, New York. 1944 136. CrossP. С., H a i n e r R. M., К i n g G. W., Journ. Chem. Phys., 12, 210. Интенсивности для асимметричного волчка. 137. Е yring Н., Wa IterJ., Kimba 11 G. E., Quantum Chemistry, New York. (См. перевод: Эк p и нг Г., Уолтер Дж., Кимбалл Дж., Квантовая химия, М., 1948.) 138*. Завоиский Е. К., Докторская диссертация, М. Парамагнитный резонанс. 139. Herzberg G., Atomic Spectra and Atomic Structure, 2d ed., New York. (Cm. перевод: Герцберг Г., Атомные спектры и строение атомов, М., 1948.) 140. N i е 1 s е n Н. Н., Journ. Opt. Soc. Amer., 34, 521. Вращательно-колебательное взаимодействие. 141. N i е 1 s е n Н. H., Phvs. Rev., 66, 282. Линейные молекулы (Т). 142. Shaffer W. FL, Schuman R. P., Journ. Chem. Phys., 12, 504. Вращательно-колебательное взаимодействие в молекулах типа XYZ.
682 ЛИТЕРАТУРА 1945 143 GooleyJ Р , R о hrb a ugh J H , Phys Rev , 67, 296 Искровой генератор 144 F e 1 d В T , Lamb W E,Jr, Phys Re\ , 76, 15 Квадрупольная сверхтонкая структура в молекулах 145. Herzberg G, Infrared and Raman Spectra, New York (См перевод Ге p ц- б e p г Г , Колебательные л вращательные спектры многоатомных молекул, М , 1949.) 146 Jablonski A, Phys Rev , 68, 78 Errata Phys Rev , 69, 31 (1946) Уширение, обусловленное давлением (Т) 147 Lindholm Е , Ark Mat. Astron Pysik, 32, 17 Уширение, обусловленное давлением (Т) 148 NielsenH Н, Phys Rev , 68, 181 Вращательно-колебательное взаимодействие в многоатомных молекулах 149 Pauling L, Nature of the Chemical Bond, Ithaca, New York (См перевод ПаулингЛ, Природа химической связи, М —Л , 1947 ) 150 Shaffer W Н , Hei ma n R G, Jouin. Chem Phys , 13, 83 Вращательно-колебательное взаимодействие в молекулах типа X2XZ2 151 Southworth G G, Journ Frankl Inst , 239, 285. Сверхвысокочастотное излучение Солнца 152 VanVleck J H, Report 664 from MIT Radiation Laboratory (Div. 14, N D R G ) Поглощение сверхвысокочастотных волн в атмосфере 153 VanVleck J Н, Report 735 from MIT Radiotion Laboratory. Соотношение Крамерса — Кронига 154 VanVleck J II , Wei ssko pf V F, Rev Mod Phys , 17, 227. Уширение, обусловленное давлением (Г) 1946 155 Becker G E , A ut 1 e r S H Phys Rev , 70, 300. H2O, уширение, обусловленное давлением 156 Beringer R, Phys Rev , 70, 53 О2 при высоком давлении 157 BleaneyB, Physica, 12, 595 Обзор 158 BleaneyB, Penrose R P, Nature, 157, 339 «7 r 7 7 7 NH3 159 Bleaney В , P e ni о se R P, Phys Rev , 70, 775L NH3 160 Coles D К , Good W E, Phys Rev , 70, 979L NH3, квадрупольная сверхтонкая структура 161 С о о n J , Journ Chem Phys , 14, 665 СЮ3, электронный спектр 162 Dailey В P , К у h 1 R L,StrandbergM W P,VanVleckJ H, Wilson E B,Jr, Phys Rev , 70, 984L NH3, квадрупольная сверхтонкая структура 163 Dakinf W , G о о d W E , С о 1 e s D К , Phys Rev , 70, 560L OCS, эффект Штарка 164 D i c k e R H , Rev Sci Instr , 17, 268 Сверхвысокочастотный радиометр 165 DickeR H,BeringerR, Astro phys Journ , 103, 375 Сверхвысокочастотное излучение Солнца 166 DickeR H, Beringer R, Kyhl R. L, Vane A B, Phys Rev , 70, 340. Атмосферное поглощение. 167*. Введенский Б. А, АренбергА Г , Радиоволноводы, М —Л.
ЛИТЕРАТУРА 683 168. Fisk J. В., Hagstrum H. D., Hartman P. L., Bell S^st. Techn. Journ., 25, 167. Обзор по магнетронам. 169. Fiske M. D., Rev. Sci. Instr., 17, 478. Волноводные окна. 170. Foley H. M., Phys. Rev., 69, 616. Уширение, обусловленное давлением (T). 171. Frohlich Н., Nature, 157, 478. Уширение, обусловленное давлением (Т). 172. G о о d W. Е., Phys. Rev., 69, 539L; 70, 109А. NH3. 173. Ter Haar D., Phys. Rev., 70, 222. Колебания ангармонического осциллятора. 174. Hadley L. N., DennisonD. M., Phys. Rev., 70, 780. Инверсия NH3 (T). 175. Hershberger W. D., Journ, Appl. Phys., 17, 495. Поглощение при средних давлениях. 176. Hershberger W. D., В u s h E. T., L e c k G. W., RCA Rev., 7, 422. Тепловые и акустические эффекты при поглощении сверхвысокой частоты. 177. Hughes Н. К., Phys. Rev., 70, 570. Errata: Phys. Rev., 70, 909. Метод электрического поля в молекулярных пучках. 178. J ablonski A., Phys. Rev., 69, 31. Уширение, обусловленное давлением (Т). 179. J ablonski A., Physica’s Grav., 7, 541. Уширение, обусловленное давлением (Т). 180. KelloggJ. М. В., М i 1 1 m a n S., Rev. Mod. Phys., 18, 323. Обзор по молекулярным пучкам. 181* . Кондратьев В. Н., Строение атомов и молекул. Изд-во АН СССР. 182. К у h 1 R. L., Dicke R. Н., Beringer R., Phys. Rev., 69, 694A. H2O; атмосферное поглощение. 183. Lamb W. E., Jr., Phys. Rev., 70, 308. Большой объемный резонатор (T). 184. Lamont Н. R. L., W a t s о n A. G. D., Nature, 158, 943. Атмосферное поглощение на 6 мм. 185. М alter L, J opsen R. L., В 1 о о m L. R., RCA Rev., 7, 622. Слюдяные окна в волноводах. 186. Nielsen Н. Н., Phys. Rev., 70, 184. Вращательно-колебательное взаимодействие в молекулах типа симметричного волчка. 187. Pound R. V., Rev. Sci. Instr., 17, 490. Стабилизированный сверхвысокочастотный генератор. 188. Roberts A., Beers Y., Н i 1 1 A. G., Phys. Rev., 70, 112A. Сверхтонкая структура атомарного С. 189. S р г о u 1 1 R. L., L i n d е г Е. G., Proc. IRE, 34, 305. Объемные резонаторы. 190*. Сыркин Я. К., Дяткина М. Е., Химическая связь и строение молекул, Гостехиздат, 1946. 191. Townes С. Н., Phys. Rev., 70, 109А, 665. NH3 192. Т о w n е s С. Н., М е г г i t t F. R., Phys. Rev., 70, 558L. H2O, HDO. 193. W a 11 e r J. E., H e r s h b e r g e r W. D., Journ. Appl. Phys., 17, 814. Поглощение при средних давлениях. 194 W i 1 s о n I. G., Schramm C. W., К i n z e r J. P., Bell Syst. Techn. Journ., 25, 408. Объемные резонаторы.
ЛИТЕРАТУРА 194а SteaceyE W R, Atomic and Free Radical Reactions, New York 1946 WatersW A, Chemistry of Free Radicals, Oxford 1947 195 BeardC I , Dailey В P, Journ Chem Phys , 15, 762L HNCS, DNCS 196. В e t h e H A , Phys Rev , 72, 339 H, тонкая структура (T) 197 BleaneyB, Loubser J H N, Penrose R P, Proc Phys. Soc , 59, 185 Объемные резонаторы J 98 BleaneyB, Penrose R P, Proc Roy Soc , 189, 358 NH3 199 BleaneyB, Penrose R P, Proc Phys Soc , 59, 418. NH3, уширение, обусловленное давлением 200 Bracewell R N , Proc IRE, 35, 830 Объемные резонаторы 201 CarterR L, Smith W V, Phys Rev , 72, 1265L Метки частоты 202 С о 1 e s D К , Proc Natl Ilecti Conf , 1947, 180 Обзор 203 ColesD K,ElyashE S, Gorman J G, Phys Rev , 72, 973L N2O 204 ColesD K,GoodW E, Phys Rev , 72, 157A Эффекты Штарка и Зеемана 205* ВолькенштейнМ В, Строение молекул Изд-во АП СССР. 206 D а 1 1 е у В Р , Phys Rev , 72, 84L СН3ОН 207 Dailey В P,GoldenS,WilsonE В, Jr, Phys Rev , 72, 871L SO2 208 D a i 1 e у В P , Wi Iso n E В , Ji , Phys Rev , 72, 522L SO2 CH3NO2, CILjOH 209 Dakin 1 M, Good WE, ColesD К , Phj s Rev , 71 640L OCS 210 F e 1 d В 1 , Phys Rev , 72, 1116L Квадрупольные взаимодействия (T) 211 F о 1 e у II M , Phys Re\ , 71, 747 Квадрупольные взаимодействия (Т) 212 F о 1 е у Н М , Phys Rev , 72, 504 Магнитные эффекты в ^-молекулах 213 ГинзбургВ Л , ДАН СССР, сер физич , 11, 165 Обзор по миллиметровым волнам 214* ГпнзблргВ Л Усп физич паук, 31, 320 Обзор 215 G о 1 а у М J Е, Rev Sci Instr , 18, 357 Пневматический детектор 216 G о 1 а у М J Е , Rev Sci Instr , 18, 347 Пневматический детектор (Г) 217 Good W Е, ColesD К, Phys Rev , 71, 383L N14H3, N15H3 218 GoodW E, ColesD К , Phys Rev , 72, 157A N14H3, N15H3 219 Gordy W , Journ Chem Phys , 15, 305 Длины связей 220 G о r d у W , Journ Chem Phys , 15, 81 Длины связей
ЛИТЕРАТУРА 685 221 222 223 224 225 226 227 228 230 231 234 236 237 238 239 240 241 242 243 244 245 246 Gordy W, Kessler M , Phjs Rev , 71, 640L NII3, сверхтонкая структура Gordy W, Спектроскоп c Gordy W, CII3C1, CH3Br Kessler M , Phys Rev , 72, двойной модуляцией Simmons J W , S m 1 t h A GordyW A , S m 1 t h A G , S 1 m m 0 n s J 644L G , Phys Rev , 72, 344L. W , Phys Rev , 71, 917L. CH3J GordyW, Smith A G , S 1 m m о ns J W, Phys Rev , 72, 249L. CH3J Gor dj W , S m 1 t h W V, Smith A G, Ring II, Phys Rev , 72, 259. BrCN, JCN Hershberger W D , Turkevich J , Phys Rev , 71, 554L GII3OII, CH3NH2 Hillger R E , S t r a n d be rg M W P , We n t 1 nk T , К у h 1 R , Phys. Rex , 72, 157A OCS H u g h e s II К , Phys Rev , 72, 614 CsF, молекулярный пучок IIughesR H , Wilson E B,Jr, Phys Rex , 71, 562L Спектроскоп с молекулярном мод} шцией электрическим полем II u n t L Е , Proc IRL 35, 979 Частотные измерения J а и с h J М , Phys Rex , 72, 715, 535А NII3, сверхтонкая структура и эффект Штарка (1) J е n С К , Phys Rev , 72 986L NII3, эффект Зеемана Kalian 1 , Journ Phys Rad ,8, 192 Сверхвысокочастотный интерферометр К i n g G W , Journ Chem Phys , 15, 820 Принцип соответствия для асимметричного волчка King G W, Н ainer R M, Phys Rev , 71, 135 HDO King G W, HainerR M, CrossP C, Phxs Rev ,71, 433, [см также 70, 108A (1946)] Пре ^сказанное поглощение II2О и др KinzerJ Р , Wilson I G, Bell Sy st Techn Journ , 410 Объемные резонаторы LambW E,Jr,RetheriordR C, Phxs Rev , 72, 241 II, тонкая структура M i 1 1 e г P H , Proc IRE, 35, 252 Шумы кристаллического детектора Montgomery С G, Technique ol Microxvaxe Measurements, MI Г Radiation Laboratory Series, Vol 11, New York (См перевод Техника измерений па сантиметровых во шах, Советское радио, М , 1949 ) MumfordW W , Proc IRE, 35, 160 Направ тенные ответвители Nielsen II H,DennisonD М, Phys Rex., 72, 86L, 1101. NII3, анома ши NierenbergW A, Ramsey N F, Phys Rex , 72, 1075. NaCl, NaBr, Na J, молекулярные пучки PierceJ R, Shepherds G, Bell Syst Techn Jouin , 26, 4b0. Отражательные клистроны Pond T A, Cannon W F, Phxs Rev , 72, 1121L. NII3, эффект насыщения
686 ЛИТЕРАТХ РА 247 248 249 250 251 252 253 254 255 257 258 259 260 261 262 263 264 265 266 267 268 269 270 271 272 273 Р о u n d R \ , Proc IRE, 35, 1405 Стабилизация частоты клистронов RideoutV С, Proc IRE, 35, 767 Стабилизация частоты клистронов Ring Н, EdwardsH, Kessler М , G о г d у W , Phys Rev , 72, 1262 CH3CN, CH3NC Roberts A, Nucleonics, 1, 10 Обзор по ядерным эффектам Saxton J A, Rep Phys Soc London, Rep Met Soc , 1947, 215 Поглощение в парах воды SherbinL Е, Electronics, 20, 122 Некоторые данные о волноводах S ш 1 t h W V , Phys Rev , 71, 126L Определение спина по интенсивностям Smiths V , С а г t е г R L, Phys Rev , 72, 638L NH3, эффект насыщения Smith W V, Garcia de Quevedo J L, Carter R L, Ben- net t W S , Journ Appl Phys , 18, 1112. Стабилизация частоты клистрона Strandberg M W P,KyhlR,WentinkT,HillgerR E, Phys Rev, 71, 326L Errata Phys Rev, 71, 639L NH3 TalpeyR G, Goldberg H, Proc IRE, 35, 965 Стандарт частоты Tolansky S, High Resolution Spectroscopy, London (См перевод C To- панский, Спектроскопия высокой разрешающей силы, М , 1955 ) TownesC Н, Phys Rev , 71, 909L Квадрупольные моменты q Townes С Н , Н о 1 d е n A N,BardeenJ,MerrittF R, Phys Rev , 71, 644L Errata 829L Br, Cl, N, моменты TownesC H , H oldenA N , Merritt F R, Phys Rev ,71, 64L, 479A. Линейные молекулы TownesC H , H о 1 d e n A N,MerrittF R, Phys Rev , 72, 513, 740A Линейные молекулы отношения масс, I удвоение TownesC H,MerrittF R, Phys Rev , 72, 1266L, 73, 1249A Высокочастотный эффект Штарка VanVleckJ H, Phys Rev , 71, 413 O2 VanVleckJ H, Phys Rev ,71, 425 H2O VanVleckJ H, Phys Rev , 71, 468A Квадрупольная связь в молекулах типа симметричного волчка Watts R J , Wi lliams D , Phys Rev , 71, 639L, 72, 157A, 263 NH3, квадрупольная связь Watts R J , Wi 1 liams D , Phys Rev , 72, 1122L Спектроскоп с двойной модуляцией Watts R J,WilliamsD, Phys Rev , 72, 980L Спектроскоп с молекулярной модуляцией электрическим полем. Weidner R. T, Phys Rev , 72, 1268L JC1 Williams D , Phys Rev , 72, 974L NH3 1948 ЛандауЛ, ЛифшицЕ , Теория поля, М —Л , 1948 BardeenJ, TownesC Н, Phys. Rev , 73, 97 Сверхтонкая структура молекул (Т).
ЛИТЕРАТУРА 687 274 Bardeen J , T о wnes С Н , Phys Rev , 73, 647 Errata, Phys Rev , 73, 1204 Квадрупольная сверхтонкая структура во втором порядке 275 Bleaney В, Rep Progr Phys , 11, 178 (1946—1947) Обзор 276 BleaneyB, Loubser J H N, Nature, 161, 522L </ / 7 / / NH3, уширение, обусловленное давлением 277 Bleaney В, Penrose R P, Proc Phys Soc , London, 60, 83. Эффект насыщения 278 BleaneyB, PenroseR P, Proc Phys Soc , 60, 540 NH3, уширение, обусловленное давлением 279 В r a g g J К , Phys Rev , 74, 533 Квадрупольная сверхтонкая структура в асимметричных молекулах (Т) 280 CarterR L , S m 11 h W V, Phys Rev , 73, 1053, 74, 123A Эффект насыщения 281 CoatesR J, Rev Sci Instr , 19, 586 Дифракционные решетки для миллиметровых волн 282 Coles, Donald К, Phys Rev , 14, 1194L CH3OH 283 Collins G B, Microwave Magnetrons, MIT Radiation Laboratory Series, Vol 6, New York 284 C r a 1 n С M , Phys Rev , 74, 691 Диэлектрические постоянные газов 285 Cunningham G L , L e VanW I , G v inn W D, Phys Rev , 74, 1537L Этиленоксид 286 Culshaw W, Proc Phys Soc , 61, 562 Сверхвысокочастотный интерферометр Майкельсона 287 Dailey В P,Rusinow К, Shulman R. G, Townes G H, Phys. Rev , 74, 1243A AsF3 288 Dumond J W M , G о h e n E R, Rev Mod Phys , 20, 82 Обзор физических постоянных 289 Edgell W F,RobertsA, Journ Chem Phys , 16, 1002L GF3CH3 290 F a n о U , Journ Res Natl Bur Stand , 40, 215 Эффект Штарка при наличии сверхтонкой структуры 291 F о 1 е у Н М , Phys Rev , 73, 259L Уширение, обусловленное давлением (Т) 292 LeBot, J ean, Journ Phys Rad , 9, ID, Freyma n n M , FreymannR , 29D, FreymannM, FreymannR, Jean, LeBot, 45D Обзор 293 Gilliam О R, Edwards H D, GordyW, Phys Rev , 73, 635L GH3J, JCN, сверхтонкая структура 294 Ginsburg N, Phys Rev , 74, 1052 H2O, D2O, инфракрасный спектр 295 Golden S , Journ Chem Phys , 16, 78 Вращательная энергия асимметричного волчка (Т) 296 Golden S , Journ Chem Phys , 16, 250, Errata, 17, 586L Вращательная энергия асимметричного волчка (Т) 297 Golden S,WentinkT,HillgerR,StrandbergM W. Р, Phys Rev , 73, 92 H2O, эффект Штарка 298 Golden S , Wi IsonE B,Jr, Journ Chem Phys , 16, 669 Эффект Штарка в молекулах типа асимметричного волчка (Т) 299 Gordy W , Rev Mod Phys , 20, 668 Обзор
688 ЛИТЕРАТУРА 300 G о i d \ W,RingH,BurgA B, Phys Rev , 74, 1191L Lirata 75, 208L В10, В11, ядерные моменты 301 Gordy W , S i mmo n s J W , S m it h A G, Phys Rev , 74, 243, 1246A GII3G1, CH3Br, CH3J 302 Hamilton D R , К nipp J К , Kuper J В H, Klystrons and Microxxaxe Triodes, MIT Radiation Laboratory Series, Vol 7, Now 5 ork 303 Henderson R S, Phys Rev , 74, 107L. Errata 74, 626 NH3, сверхтонкая структура 304 Henderson R S , VanVleck J H, Phxs Rex 74, 106L Гонкая структура многоатомных молекул. 305 Herman H,GoatesR J,N R L Rep R-3223 1 ехника миллиметровых волн 306 Herman R C , Staff er W II, Journ Chem Phys , 16, 453 Вращательно колебательные взаимодействия в многоатомных молекулах. 307 Hershberger W D, Journ Appl Phys , 19, 411, Phys Rev., 73, 1249A. Чу ветвите хьность спектроскопа с молекулярной электрической модуляцией. 308 Hershberger W D,NortonL Е, RCA Rev , 9, 38. Стабилизация частоты по линиям поглощения F309 Husten В F , Lyons II, Trans AIEL, Part 1, 67, 321 Частотные измерения в сверхвысокочастотном диапазоне 310 Jablonski 4 , Phys Rev , 73, 258L Уширение, о бус юв ленное давлением (Т) 311 J а и с h J М , Phys Rev , 74, 1262А М13, сверхтонкая структура (Т) 312 Jen СК, Phys Rev , 73, 1248А, 74 1246А, 1396 MI3, CII3CI, SO2, эффект Зеемана 313 Jen С К , Journ Appl Phxs , 19, 649 Диэлектрические проницаемости 1азов 314 Karplus R , Phys Rev 73,1027 Высокочастотная модуляция 315 Kai plus R , PIr\s Rev , 73 1120L NH3, эффект насыщения 316 Karplus R, Phys Rev , 74, 223 Эффект насыщения 317 К a i p 1 u s R , Journ Chem Phys , 16, 1170 Вращато гьная энергия молекул (Т) 318 Kaiplus Н, S ch х\ 1 n g е г J , Phys Rex , 73, 1020 Эффект насыщения (T) 319 Kessler М , Gordy М , Phys Rev , 74, 354/A. Сверхвысокочастогиыи спектрометр 320 Klinger II II , Funk und Гоп, 2, 135 Обзор по миллиметровых! волнам о21 Klinger Н Н, Funk und Ion, 2, 183 Об юр по сверхвысоким частотах! 322* el Л а н ja у Е Лифшиц, Квантовая механика, М — I 323 Lamont Н R L, Phys Rex , 74, 353L Атмосферное поглощение на 6 мм 32^1 lamont II R L, Proc Phys Soc , 61 562 Атмосферное поглощение на 6 мм 325 М 1 z u s h 1 m а М , Phys Rex , 74, 705L АП3, уширение, обус ювтенпое дав гением (1) 326 Montgomery С G , D icke R II,PuicellL М , Principles ol Micro ххахе Circuits, MIT Radiation laboratory Series,, Vol 8, ]\exv York (См перевод 1 ехника измерений на сантиметровых волнах, Советское радио, М , 1949 ) 327 MottN Р, Sneddon I Aj , Wave Mechanics and Its Applications T ondon 328 Nexxton R R, Thomas I II, Jouin Chem Phys , 16, 310 Инверсия NII3 (Г)
ЛИТЕРАТУРА 689 329. N ierenberg W. A., Rabi I. I., Slotnick M., Phys. Rev., 73, 1430; 74, 1246A. Эффект Штарка при наличии сверхтонкой структуры. 330. Pollard Е. С., Sturtevant J. М., Microwaves and Radar Electronics, New York. 331. Pound R. V., Microwave Mixers, MIT Radiation Laboratory Series,Vol. 16, New York. (См. перевод: Смесители сантиметрового диапазона, Советское радио, М., 1950.) 332. Quevedo J. L., Smith W. V., Journ. Appl. Phys., 19, 831. Стабилизация частоты по линиям поглощения. 333. Raev A., Annuaire Univ. Sofia, Fac. Sci., Livre, 1, 45, 303. Обзор. 334. Ragan G. L., Microwave Transmission Circuits, MIT Radiation Laboratory Series, Vol. 9, New York. (См. перевод: Линии передачи сверхвысоких частот, Советское радио, 1952.) 335. Richards Р. I., Snyder Н. S., Phys. Rev., 73, 269L. Эффект насыщения (Т). 336. Roberts A., Phys. Rev., 73, 1405L. С14 в OCS. 337. Sharbaugh А. Н., Phys. Rev., 74, 1870L. SiH3Cl. 338. S h u 1 m a n R. G., Dailey В. P., Townes С. H., Phys. Rev., 74, 846L. Этиленоксид. 339. S i m m о n s J. W., G о r d у W., Phys. Rev., 73, 713; 74, 123A. NH3; сверхтонкая структура. 340. Skinner H. A., Journ. Chem. Phys., 16, 553L. Структура метилгалоидов. 341. Smith A. G., R i n g H., S m i t h W. V., Gordy W., Phys. Rev., 73, 633. JCN, N2O; сверхтонкая структура. 342. Smith A. G., R i n g H., S m i t h W. V., G о r d у W., Phys. Rev., 74, 370, 123A. C1CN, BrCN, JCN. 343. Smith D. F., Phys. Rev., 74, 506L. NH3; уширение, обусловленное давлением. 344. Snyder H. S., R i c h a r d s P. I., Phys. Rev., 73, 1178. Эффект насыщения (T.). 345. Strandberg M. W. P., Phys. Rev., 74, 1245A. d20. 346. Strandberg M. W. P.,WentinkT., HillgerR.E.,WannierG. H., Deutsch M. L., Phys. Rev., 73, 188L. HDO; эффект Штарка. 347. Torrey H. C., Whitmer C. A., Crystal Rectifiers, MIT Radiation Labora- tory Series, Vol. 15, New York. (См. перевод: Кристаллические детекторы, Советское радио, М., 1950.) 348. Townes С. Н., F о 1 е у Н. М., Low W., Phys. Rev., 76, 1415L. Ядерные квадрупольные моменты (Т). 349 Townes С. Н., Geschwind S., Phys. Rev., 74, 626L. S33 в OCS. 350. Townes С. H., Geschwind S., Journ. Appl. Phys., 19, 795L. Чувствительность спектроскопа. 351. Townes С. H, Holden A. N., Merritt F. R., Phys. Rev., 74, 1113. OCS, C1CN, BrCN, JCN. 352 Townes С. H., Merritt F. R., WrightB. D., Phys. Rev., 73, 1334, 1249A. JCl. 353. Trischka J. W., Phys. Rev., 74, 718. CsF; сверхтонкая структура. 44 ч. Таунс и А. Шавлов
690 ЛИТЕРАТУРА 354 Trischka J W, Phys Rev , 76, 1365 CsF, молекулярный пучок 355 TullerW G , G a 1 lo w а у W C,ZaffaranoF P., Proc IRE 36, 794. Стабилизация частоты клистрона 356 Turner T E, Thesis, McGill University СН„С12, CH2Br2 357 UnterbergerR R , S m i th W V, Rev Sci Instr , 19, 580 Стандарт частоты в сверхвысокочасготном диапазоне 358 Watts R J , P i e t e n p о 1 W J, Rogers J D , Wi 1 11 a m s D Rev , 74, 1246A Эффект насыщения 359 Wesson L G, Tables of Electric Dipole Moments, Cambridge, Mass 360 WeidnerR T, Phys Rev , 73, 254L JC1 361 Weingarten I R, Thesis, Columbia University NH3, при высоком давлении 362 W i c k G C , Phys Rev , 73, 51 Phxs Магнитные взаимодействия в молекулах 363 W i t m е г Е Е , Phys Rev , 74, 1247А, 1250А Асимметричный волчок (Т) 364* К а л и и и н В И , Генерирование дециметровых и сантиметровых волн, М , 1948 365 Sanderson R Т, Vacuum Manipulation of Volatile Compounds, New Itork 1949 366 Anderson P W, Phys Rev , 75, 1450L NH3, уширение, обусловленное давлением (T) 367 AndersonP W, Phys Rev , 76, 647, 471A Уширение вследствие давления (T) 368 AndersonP W, Thesis, Harvard Уширение вследствие давления (T) 369 В а кВ, К nu d se п Е S , М a d s е п Е , Phys Rev , 75, 1622L С6Н5Вг, С2Н5ОН, (СН3)2СО, CH3NO2 370 BeardC I , D alley В P, Journ ACS, 71, 929 CH3NCS, CH3SCN 371 Benedict W S, Phys Rex , 75, 1317A Центробежное возмущение 372 В e r i n g e r R , C a s t 1 e J G,Jr, Phys Rev , 75, 1963L O2, эффект Зеемана 373 В eringer R , Castle J G, Jr, Phys Rev , 76, 868L N О эффект Зеемана 374 Bianco D, Matlack G, RobeitsA, Phys Rev , 76, 473A OCS, CH3C1 '75 В i r k s J В , Jouin Brit Inst Rad Eng , 9, 10 Обзор по сверхвысоким частотам 376 В i t t e r F , Phys Rev , 76, 833 Резонансная 377 Bragg J Сверхтонкая 378 Bragg J CIKO модуляция К , G о 1 d e n S , Pins Rev , 75, 735 структура в молекулах асимметричного волчка K,SharbaughA Н, Phys Rev , 75, 1774L 379 Burgess J S , Phys Rev 76, 1267L Инфракрасный спектр дейтерированного аммиака 380*. В о л ькенштейн М В , Е льяшевич М А, Колебания молекул, М —Л , 1949
ЛИТЕРАТУРА 691 381. Carrara N., LombardiniP., C i n e R., Sacconi L., Nuovo Cimento, 6, 552. Инверсия NH3. 382. Cohen V. W., К о s к i W. S., W e n t i n к T., Jr., Phys. Rev., 76, 703L. S35 и OCS. 383. Coles D. К., H u g h e s R. H., Phys. Rev., 76, 178A. N2O. 384. Coles D. K., Hughes R. H., Phys. Rev., 76, 858L. CF3C1. 385. Crawford M. F., SchawlowA. L., Phys. Rev., 76, 1310. Атомная сверхтонкая структура. 386. Cunningham G. L., В о у d A. W., Gwinn W. D., LeVan W. I., Journ. Chem. Phys., 17, 211L. Этиленоксид. 387. Dailey В. P., Anal. Chem., 21, 540. Химический анализ методом радиоспектроскопии. 388. Dailey В. Р., М а у s J. М., Towne s С. Н., Phys. Rev., 76, 136L, 472A. СН3С1, SiH3Cl, GeH3Cl. 389. Dailey В. P., Minden H., Shulman R. G., Phys. Rev., 75, 1319(A). CH3CF3. 390. Davis L., Feld В. T., Zabel C. W., Zacharias J. R., Phvs. Rev., 76. 1076. Сверхтонкая структура атомарного Cl. 391. Edwards H. D., Gilliam 0. R., Gordy W., Phys. Rev., 76, 196A. CH3OH, CH3NH2. 392. Gilbert D. A., Roberts A., Griswold P. A., Phys. Rev., 76, 1723L [см. также 77, 742A (1950)]. FC1. 393. Gilliam O. R., EdwardsH. D., Go dry W., Phys. Rev., 75, 1014; 76, 195A. CH3F, CHF3, PF3. 394. G о 1 а у M. J. E., Rev. Sci. Instr., 20, 816. Инфракрасный детектор. 395. Golden S., Bragg J. K., Journ. Chem. Phys., 17, 439. Асимметричный волчок (T). 396. Goldstein J. И., В r a g g J. K., Phys. Rev., 75, 1453L. Сверхтонкая структура винилхлорида. 397. Gordy W., Gilliam 0. R., Livingston R., Phys. Rev., 75, 443. Магнитные моменты J127, J129. 398. Hainer R. M., Cross P. C., King G. W., Journ. Chem. Phys., 17, 826. Асимметричный волчок (T). 399. Hedrick L. C., Rev. Sci. Instr., 20, 781. Генератор прямоугольных импульсов. 400. Hicks В. L., Ossofsky E., Jones R. N., Ballistics Res. Lab., Tech. Not 130. Свободные радикалы. 401. Hughes H. K., Phys. Rev., 76, 1675. Эффект Штарка в сильных полях. 402. Jen С. К., Phys. Rev., 75, 1319А; 76, 1494. NH3N2O; эффект Пашен а—Бака. 403. Jen С. К., Phys. Rev., 76, 471А. Н2О, HDO; магнитные эффекты. 404. Karplus R., Sharbaugh А. Н., Phys. Rev., 75, 889L. Errata: 14 V. I . СН3С1; эффект Штарка. 405. Knight G., Feld В. Т., MIT Research Lab., Rep. 123; Phys. Rev., 74, 354А (1948). Сверхтонкая структура в молекулах типа асимметричного волчка (Т).
ЛИТЕРАТУРА 406. Kusch Р., Phys. Rev., 75, 887. Li6; молекулярная сверхтонкая структура. 407. Lamb W. Е., Jr., Skinner М, Phys Rev , 75, 1325 He+; тонкая структура. 408. Lassettre E. N., Dean L. B., Jr., Journ Chem Phys., 17, 317. Молекулярные квадрупольные моменты 409. Lawrance R. В., Research Lab. Electronics, MIT, Prog Rep , January 15. Сверхтонкая структура в H. 410. Lenard А , Tables for Calculation of Stark and Zeeman effects, Department of Physics, State University of Iowa. 411. Lengyel B. A., Proc. IRE, 37, 1242. Сверхвысокочастотный интерферометр. 412. Lengyel В. A., Simmons A.J., N. R. L. Rep., 3562 Сверхвысокочастотный интерферометр 413. Lew H., Phys. Rev., 76, 1086. Сверхтонкая структура атомарного Al. 414. Lines A. W., T. R. E. J., July, 1949, p. 1. Обзор по миллиметровым волнам. 415. Livingston R , Gilliam O. R., Gordy W., Phys. Rev., 76, 149L. J129 в CH3J. 416. Loubser J. H. N., Townes С. H., Phys. Rev., 76, 178A. Гармоники магнетрона от 1,5 до 2 мм. 417. Low W , Townes С. Н., Phys. Rev., 75, 1319А; 76, 1295. Эффект Штарка в молекулах типа симметричного волчка (Т). 418. Low W., Townes С. Н., Phys. Rev.,75, 529L, 1318А. О17 и S36 в OCS. 420. Margenau Н., Phys. Rev., 76, 121, 585А. NH3; уширение, обусловленное давлением (Т). 421. Margenau Н., Phys. Rev., 76, 1423. NH3; уширение, обусловленное давлением (Т). 422. М a t о s s i F., Phys. Rev., 76, 1845. Уширение, обусловленное давлением в инфракрасной области. 423. М с A fee К.’ В., Jr., Hughes R. Н., Wilson Е. В., Jr., Rev. Sci. 20, 821. Спектроскоп с электрической молекулярной модуляцией. 424. М i 1 1 m a n G.H. , R а у m о n d R. С., Journ. Appl. Phys., 20, 413L. Поглощение при высоких давлениях. 425. Mi zushima М., Journ. Phys. Soc. Jap Теория NH3. 426. Moore С. E., Atomic Energy Levels, Natl. Bur. Stand. Circ., 467. 427. Mulliken R. S., R i e k e С. А., О г 1 о f f D., Orloff H., Journ. Instr., Chem. Phys., 17, 510L. Обменные интегралы. 428. Nielsen H. H., Phys. Rev., 75, 1961L. Z-удвоение (T). 429. Pietenpol W. J., Rogers J. D., Phys. Rev., 76, 690L. CH2Br2. 430. Pippard A. B., Journ. Sci. Instr., 26, 296. Сверхвысокочастотный интерферометр. 431. Roberts A., Beers Y., H i 1 1 A. G., MIT Research Lab. Electronics, Tech. Rep. 120. Сверхтонкая структура атомарного Cs. 432. Roberts A., E dge 11 W. F., Journ. Chem. Phys., 17, 742L; Phys. Rev., 76, 178A. CF2CH2. 433. Robinson D. Z., Journ. Chem. Phys., 17, 1022. Структура HC1 (T).
ЛИТЕРАТУРА 434. Schiff L. I., Quantum Mechanics, New York. (См. перевод: Шифф Л., Кван- товая механика, М., 1957.) 435. Sharbaugh А. Н., Bragg J. К., Madison Т. С., Thomas V. G., Phys. Rev., 76, 1419L. SiH3Br. 436. Sharbaugh A. H., Madison T. C., Bragg J. K., Phys. Rev., 76, 1529L. Инверсия NH3. 437. Sharbaugh A. H., Mattern J., Phys. Rev., 75, 1102L. CH3Br. 438. Simmons J. W., Phys. Rev., 76, 686L. CD3C1, GD3J. 439. Smith A. G., Gordy W., Simmons J. W., Smith W. V., Phys. Rev., 75, 260. Техника миллиметровых волн от 3 до 5 мм. 440. Smith W. V., Unterberger R. R., Journ. Chem. Phys., 17, 1348L. GHCI3. 441. Strandberg M. W. P., Journ. Chem. Phys., 17, 901. HDO. 442. Strandberg M. W. P., Meng C. Y., Ingersoll J. G., Phys. Rev., 75, 1524. O2. 443. S t r a n d^b erg M. W. P., P e a r s a 1 1 G. S., W e i s s M. T., Journ. Chem. Phys., 17, 429L. H3B10CO. 444. Strandberg M. W. P., W e n t i n k T., J r., Hill A. G., Phys. Rev., 73, 1249A; 75, 827. OCSe. 445. Strandberg M. W. P., W e n t i n k T., Jr., К у h 1 R. L., Phys. Rev., 75, 270. OCS. 446 S t u t t C. A., MIT Research Lab. Electronics, Techn. Rep. 105. Синхронный детектор. 447. TownesC. II., A a m 0 d t L. C., Phys. Rev., 76, 691L. Cl36 в G1CN. 448. Townes С. H., Dailey В. P., Journ. Chem. Phys., 17, 782; Phys. Rev., 74, 1245A. Квадрупольная связь (T). 449. TownesC. H., M а у s J. М., Phys. Rev., 76, 700L, 137А. Ge, Si; ядерные моменты. 450. Trischka J. W., Phys. Rev., 76, 1365. CsF; молекулярный пучок. 451. Van Vleck J. H., Margenau H., Phys. Rev., 76, 1211, 585A. Уширение, обусловленное давлением (T). 452. Westenber g A. A., Go 1 dst ein J. H., W i 1 s о n E. B., Jr., Journ. Chem. Phys., 17, 1319; Phys. Rev., 76, 472A. HGCG1. 1950 453. Антенны сантиметровых волн, Советское радио. 454. Allen Р. W., Sutton L. Е., Acta Gryst., 3, Part 1, 46. Таблицы молекулярных структур из дифракции электронов. 455. Amble Е., Dailey В. Р., Journ. Chem. Phys., 18, 1422L. HN3. 456. Anderson P. W., Phys. Rev., 80, 511. NH3; уширение, обусловленное давлением вследствие диполь-квадрупольного взаимодействия. 457. A u t 1 е г S. Н., Townes С. Н., Phys. Rev., 78, 340А. Резонансная модуляция.
694 ЛИТЕРАТУРА 458. Baird. D. H., Fristrom R. M., Sirvetz M. H., Rev. Sci. Instr., 21, 881L. Ячейки спектроскопа с молекулярной модуляцией. 459. Bak В., Knudsen E.S., Madsen Е., R a s t г u p-A ndersen J., Phys. Rev., 79, 190L. CH2CO. 460. Bak B., Sloan R., Williams D., Phys. Rev., 80, 101L. SCSe. 461. В a r r i о 1 J., Journ. Phys. Rad., 11, 52. Эффект Штарка (T). 462. Beard G. I., Dailey В. P., Journ. Chem. Phys., 18, 1437; Phys. Rev., 75, 1318A, Errata: 19, 975L (1951). HNCS. 463. Beringer R., Castle J. G., Jr., Phys. Rev., 78, 581, 340A. NO. 464. Bernstein H. J., Journ. Chem. Phys., 18, 1514L. NOCI. 465. BersohnR., Journ. Chem. Phys., 18, 1124L. Теория квадрупольной связи трех ядер. 466. Birnbaum G., Phys. Rev., 77, 144L. NII3; дисперсия. 467. В 1 e a n e у В., Loubser J. H.N., Proc. Phys. Soc., 63A, 483. NH3, CH3C1, CH3Br при высоких давлениях. 468. Bragg J. К., Madison T. C., Sharbaugh A. H., Phys. Rev., 77, 148L. Errata: 571L. CH2CFC1. 469. Burkhalter J.H., AndersonR. S., Smit h W. V., Gordy W., Phys. Rev., 77, 152L; 79, 224A, 651. O2; тонкая структура. 470*. Магнетроны сантиметрового диапазона, Советское радио, М. 471. Casimir Н. В. G., Ned. Tijdschr. Natuurk., 16, 198. Теория сверхтонкой структуры. 472. Castle J. G., Jr., Beringer R., Phys. Rev., 80, 114L. NO2. 473. С о e s t e r F., Phys. Rev., 77, 454. Теория эффектов Штарка и Зеемана. 474. Coles D. К., Advances in Electronics, 2, 299. Обзор. 475. С о 1 e s D. К., Good W. E., Hughes R. H., Phys. Rev., 79, 224A. CH3CN. 476. Cornwell C. D., Journ. Chem. Phys., 18, 118L. C2H3Br, B2H5Br. 477. Crain G. M., Rev. Sci. Instr., 21, 456. Показатель преломления атмосферы. 478. G r a w f о r d В. L., Jr., M a n n D. E., Ann. Rev. Phys. Chem., 1, 151. Обзор. 479. G u 1 s h a w W., Proc. Phys. Soc., B63, 939.] Интерферометр Майкельсона. 480. Epprecht G. W., Zs. angew. Math. Phys., 1, 138. Диэлектрические проницаемости газов. 481. EshbachJ.R., HillgerR.E., J enG. K., Phys. Rev., 78, 339A; 80, 1106. Магнитный момент ядра S33. 482. Essen L., Froome K. D., Proc. Phys. Soc., B64, 862. Диэлектрические проницаемости газов. 483. Fletcher E. W., G о о k e S. P., Cruft Laboratory O. N. R. Rep., 64. Стандарт частоты. 484. Freymann M. R., L’Onde electrique, 30, 416. Обзор.
ЛИТЕРАТУРА 695 485. Geschwind S., Minden H., Townes G. H., Phys. Rev., 78, 174L; 79, 226A. OCSe; свойства ядер. 486. Gilliam О. R., J о h n s о n С. M., Gordy W., Phys. Rev., 7^ 140. Спектроскопия в диапазоне от 2 до 3 мм. 487. Girdwood В. М., Canad. Journ. Res., 28, 180. GH3OH. 488. Goldstein J. IL, Bragg J. K., Phys. Rev., 78, 347A. Асимметричные молекулы с квадрупольной связью. 489. G о о d W. Е., Proc. Natl. Elec. Conf., 6, 29. Техника эксперимента. 490. G о i d у W., Ring H., В u r g A. B., Phys. Rev., 75, 1325A; 78, 512. BH3CO. 491. Gordy W., Sheridan J., Phvs. Rev., 79, 224A. Метил галоиды ртути. 492. GrabnerL., Hughes V., Phys. Rev., 79, 819. KF; молекулярный пучок. 493. Griffing V., Journ. Chem. Phys., 18, 744. Эффект насыщения. 494. Hartz T. R., vander ZielA, Phys. Rev., 78, 473L. Двойная прямоугольная модуляция. 495. H e n г у A. F., Phys. Rev., 79, 213A, 80, 396. O2; эффект Зеемана (T). 496. H e n г у A. F., Phys. Rev., 80, 549. O2; эффект Зеемана и сверхтонкая структура (Т). 497. Herman R. С, Shaffer W. Н., Journ. Chem. Phys., 18, 1207. Колебательно-вращательное взаимодействие в молекулах типа X2Y2Z2. 498. Hershberger W. D., Norton L. E., Journ. Frankl. Instr., 249, 359. Стабилизация частоты. 499*. Кристаллические детекторы, Советское радио, М. 500. Herzberg G., Spectra of Diatomic Molecules, New York. (См. перевод: Гер ц- б e p г Г., Спектры и строение двухатомных молекул, М., 1949.) 501. Holstein Т., Phvs. Rev., 79, 744L. Уширение, обусловленное давлением (Т). 502. Howard R. R., Smith W. V., Phvs. Rev., 77, 840L. 7 7 v 7 7 Уширение, обусловленное давлением; температурная зависимость. 503. Howard R. R., S m i t h W. V., Phys. Rev.,V 79, 128, 225A. Диаметры соударений. 504. H u g h e s V., GrabnerL., Phys. Rev., 79, 314. RbF; молекулярные пучки. 505. Hughes V., G r a b n e r L., Phys. Rev., 79, 829. Двухатомные молекулы; теория молекулярных пучков. 506. Jones L. G., Phys. Rev., 77, 741A. Уширение, обусловленное давлением. 507. J ones L. H., Shoo lery J. N., Shulman R. G., Y 0 s t D. M., Journ. Chem. Phys., 18, 990L. HNCO. 508. Kessler W., Ring H., Trambarulo R., Gordy W., Phys. Rev., 79, 54. GH3CN, CH3NG. 509. К i s 1 i u k P., Townes G. H., Phys. Rev., 78, 347A; Journ.J Chem. Phys., 18, 1109. PG13, AsCl3. 510. К i s 1 i u k P., T о w n e s С. H., Journ. Res. Natl. Bur. Stand., 44, 611. Таблицы линий поглощения. 511. Klages G., Experientia, 6, 321. Обзорв
ЛИТЕРАТУРА 512 513 514 515 516 517 518 519 520 521 522 523 524 525 526 527 528 530 i)31 532 533 534 535 536 537 538 KuschP,ProdellA G, Phys Rev , 79, 1009 H и D, сверхтонкая структура La mb W E,Jr,RetherfordR C, Phys Rev , 79 549 Тонкая структура атомарного H La mb W E, Jr, Skinner M, Phys Rev , 78, 539 He+, тонкая структура LamontH R L, Wave Guides, 3d ed , London LideD R , Co les D K, Phys Rev , 80, 91 IL GH3S1H3 LoubserJ H N , К 1 e 1 n J A, Phys Rev , 78, 348A ND3, миллиметровые волны LowW, TownesC H, Phys Rev , 79, 198A, 80, 608 Массы ядер LowW, TownesC H, Phys Rev , 79, 224A OCS OCSe, резонанс Ферми Lyons H , Journ. Appl. Phys , 21, 59L Делители частоты Ламповые усилители, Советское радио, М М а 1 е г W , Zs Elektrochem , 54, 521 Обзор Margenau Н, BloomS, Phys Rev , 79, 213A Теория уширения, обусловленного давлением Margenau Н, HenryA, Phys Rev , 78, 587 Теория NO MatlackG,Glockler G, Bianco D R,RobertsA, Journ Chem Phys , 18, 332 CH3CI McAfeeK В Jr , Phys Rev , 78, 340A NO2 Minden H T , M a у s T M , Dailey В P, Phys CH3S1F3 Mizushima M, Res Chem Phys , 29, 25 Уширение, обусловленное давлением (Т) Morgan Н W KeilholtzG W, Smith W О R N L Rep Y 621 C1CN, изотопический анализ MullikenR S , Journ ACS 72 4493 Теория химической связи Murphy J, Raymond R C,J ourn Appl Phy s Диэлектрические проницаемости газов NielsenH H, Phys Rev , 77, 130 Rev , 78, 347A 21 1064 CH3CN, CH3NC, l удвоение NethercotA H, Ph D Thesis, University of Michigan Искровой генератор миллиметровых волн NethercotA H,PetersC W, Phys Rev 79 225 A NH3, ширина инфракрасных линий NielsenH H , Phys Rev , 78, 296L OCS, HCN, L-удвоение NielsenH H, Phys Rev , 78, 415 Центробежное растяжение NierenbergW A, Phys Rev , 80, 1102L Сверхтонкая структура, молекулярные пучки PietenpolW J, Rogers J D, Williams D., Phys. Rev , 78, 480L. Асимметричные волчки 539 Pierce J Pi, Physics Today, 3, 24 Обзор по миллиметровым волнам.
ЛИТЕРАТУРА 697 540. Р i е г с е J. R., Travelling Wave Tubes, Nev York. (См. перевод: Пирс Дж., Лампа с бегущей волной, Советское радио, М., 1952.) 541. Р г у с е М. Н. L., Phys. Rev., 77, 136. Резонансная модуляция. 542. Rainwater J., Phys. Rev., 79, 432. Ядерные квадрупольные моменты. 543. Ramsey N. F., Phys. Rev., 78, 221. Молекулярные квадрупольные моменты. 544. Ramsey N. F., Phys. Rev., 78, 699. «Химические» эффекты, магнитная сверхтонкая структура. 545. Rogers J. D., Сох Н. L., BraunschweigerP. G., Rev. Sci. Instr., 21 1014. Измерения частоты. 546. R о u s е A. G., Bushkovitch A. V., Jones L. C., Potter C. A., Sul- livan W. F., Phys. Rev., 78, 347A. Уширение и сдвиг, обусловленные давлением. 547. S е n a t о г е S. J., Phys. Rev., 78, 293L. POF3. 548. Sharbaugh A. H., Rev. Sci. Instr., 21/120. Спектроскоп с молекулярной модуляцией. 549. Sharbaugh A. H., Pritchard B. S., Madison T. C., Phys. Rev., 77, 302. CF3Br. 550. Sharbaugh A. H., Pritchard B. S., Thomas V. G., May s J. М.» Dailey В. P., Phys. Rev., 79, 189L. GeH3Br, SiH3Br. 551. Sharbaugh A. H., Thomas V. G., Pritchard B. S., Phys. Rev., 78, 64L. SiH3F. 552. Shaull J. M., Proc. IRE, 38, 6. Стандарты частоты. 553. Sheridan J., Gordy W., Phys. Rev., 77, 292L. CF3Br, CF3J, CF3CH6 554. Sheridan J., Gordy W., Prys. Rev., 77, 719L. SiF3H, SiF3CH3, SiF3Cl, SiF3Br. 555. Sheridan J., Gordy W., Phys. Rev., 79, 224A. CH3CCBr. 556. Sheridan J., Gordy W., Phys. Rev., 79, 513. NF3. 557. Shulman R. G., Dailey В. P., Townes С. H., Phys. Rev., 75, 472A, 78, 145. Дипольные моменты. 558. Shulman R. G., Townes С. H., Phys. Rev., 77, 421L; 78, 347A. OCS, HCN; переходы l-удвоения. 559. Shulma n R. G., T о w n e s С. H., Phys. Rev., 75, 1318A; 77, 500. OCS; эффект Штарка. 560. Simmons J. W., Anderson W. E., Phys. Rev., 80, 338. CH3C1, CH3Br, CH3J, JCN; центробежное возмущение. 561. Simmons J. W., Anderson W. E., Gordy W., Phys. Rev., 77, 77. Er- rata [см. также 86, 1055 (1952)]. HCN. 562. S i m m о n s J. W., S w a n W. O., Phys. Rev., 80, 289L. CH3Br. 563. Smith D. F., T i d w e 1 1 M., Williams D. V. P., Phys. Rev., 77, 420L. BrF.
698 ЛИТЕРАТУРА 564. Smith D. F., Tidwell M., Williams D. V. P., Phys. Rev., 79, 1007L. BrCl. 565. S m i t h W. V., H о w a r d R. R., Phys. Rev., 76, 473A; 79, 132. Молекулярные квадрупольные моменты. 566. Smythe W. R., Static and Dynamic Electricity, 2d ed., New York. (См. пере- вод: С м а й т В., Электростатика?!! электродинамика, M., 1954.) 567. Southern A. L., Morgan H. W., Keilholtz G. W., Smith W. V., Phys. Rev., 78, 629A. Изотопический анализ. 568. Sternheimer R., Phys. Rev., 80, 102. Теория квадрупольной связи. 569. Takahashi I., Okaya A., Ogawa T., H a s h i T., Mem. College Science, Univ. Kyoto, A26, 113. Радиоспектроскоп. 570. Tomassini M., Nuovo Cimento, 7, 1. NH3. 571. Torkington P., Journ. Chem. Phys., 18, 407. Внутреннее вращение. 572. Townes С. H., Dailey В. P., Phys. Rev., 78, 346A. Квадрупольная связь и ионный характер связи. 573. Trambarulo R., Gordy W., Phys. Rev., 79, 224A. CD3NC, CD3CN. 574. Trambarulo R., Gordy W., Journ. Chem. Phys., 18, 1613. CH3CCH. 575. Unterberger R. R., Trambarulo R., Smith W. V., Journ. Chem. Ph^s., 18, 565L. CHC13. 576. WeissM. T.,StrandbergM. W. P.,LawranceR.B., Loomis C.C., Phys. Rev., 78, 202. В10; спин. 577. W e 1 1 s A. F., Structural Inorganic Chemistry, Oxford. 578. W estenberg A. A., W i 1 s о n E. B., Jr., Journ. ACS, 72, 199. CHCCN. 579. Whiffen D. H., Quart. Rev., 4, 131. Обзор вращательных спектров. 580. Williams J. Q., Gordy W., Journ. Chem. Phys., 18, 994. Третичные галоиды бутила. 581. Williams J. Q., Gordy W., Phys. Rev., 79, 225A. CHBr3, PBr3. 582. Wilson E. B., Jr., Farad. Soc. Disc. 9, 108. Обзор. 583. Knudsen M., Theory of Gases, London, New York. 584. D u s h m a n S., Scientific Foundations of High Vacuum Technique, New York. 1951 585. Amble E., Phys. Rev., 83, 210A. а-триоксиметилен. 586. Anderson R. S., Johnson С. M., Gordy W., Phys. Rev., 83, 1061. O2; 2,5 мм. 587. Anderson W. E., Sheridan J., Gordy W., Phys. Rev., 81, 819. GeF3CL 588. Anderson R. S., S m i t h W. V., Gordy W., Phys. Rev., 82, 264L. О/, ширина линий. 589. Anderson W. E., Trambarulo R., Sheridan J., Gordy W., Phys. Rev., 82, 58.u CF3CCH.
ЛИТЕРАТУРА 699 590. Asia kso n С. I., Trans. Am. Geophys. Union, 32, 813. Скорость распространения сверхвысокочастотного излучения. 591. В а г г о w R. F. et al., Donnees spectroscopiques concernant les molecules diato- miques, Paris. 592. Beringer R., Castle J. G., Jr., Phys. Rev., 81, 82. O2. 593. Birnbaum G., Phys. Rev., 82, 110L. Коэффициент преломления атмосферы. 594. Birnbaum G., KryderS. J., Lyons H., Journ. Appl. Phys., 22, 95. Диэлектрическая проницаемость газов. 595. Burkhard D. G., Dennison D. M., Phys. Rev., 84, 408. CH3OH. 596. С a r 1 s о n R. 0., L e e C. A., F a b r i c a n d В. P., Phys. Rev., 85, 784. T1C1. 597. ColesD. K., Good W. E., BraggJ. K., Sharbaugh A. H., Phys. Rev., 82, 877. NH3; эффект Штарка. 598. С о 1 1 i n s T. L., N i e r A. 0., J о h n s о n W. H., Jr., Phys. Rev., 84, 717. Массы для А порядка 40. 599. Cornwell C. D., 0. N. R. Rep., Iowa State, January 1, 1951. С2НзВг. 600. С о s t a i n С. C., Phys. Rev., 82, 108L. NH3. 601. С r a b 1 e G. F., Smith W. V., Journ. Chem. Phys., 19, 502L. SO2. 602. Cunningham G. L., Jr., Boyd A. B., Myers R. J., Gwinn W. D., Le V a n W. I., Journ. Chem. Phys., 19, 676. Окись этилена, этиленеульфид. 603. D а у h о f f Е. S., Rev. Sci. Instr., 12, 1025L. Управление частотой клистрона. 604. D e H e e r J., Phys. Rev., 83, 741. Теория Z-удвоения. 605. Deutsch M., Phys. Rev., 82, 455L. Позитроний . 606. D ickinson W. C., Phys. Rev., 81, 717. «Химические эффекты», магнитный резонанс. 607. Essen L., Froome К. D., Proc. Phys. Soc., B64, 862. Диэлектрические проницаемости воздуха и отдельных его компонент. 608. Е w е n Н. I., Р и г с е 1 1 Е. М., Phys. Rev., 83, 881А; Nature, 168,356. Излучение межзвездного водорода. 609. Freymann R., Physica, 17, 328. СН3СН2С1. 610. FriedburgH., Paul W., Naturwiss., 38, 159. Фокусировка молекулярных пучков. 611. Geschwind S., Thesis, Columbia University. Радиоспектроскопия высокой разрешающей силы. 612. Geschwind S., G u n t h e r-M о h’r R., Phys. Rev., 81, 882L; 82, 346A. Массы Ge, Si, S. 613. Geschwind S., Gunthe r-M 0 h r R., Townes С. H., Phys. Rev., 81, 288L; 82, 343A. Отношение квадрупольных моментов Cl35 и Cl37. 614. G 0 b a u G., Proc. IRE, 39, 319. Распространение поверхностных волн. 615. G о k h a 1 e В. V., S t г a n d b e r g M. W. P., Phys. Rev., 82, 327A; 84, 844L, O2; ширина линий. ' 616. Gokhale В. V., J ohnson H. R., Strandberg M. W. P., Phys. Rev., 83, 881A. Разрыв £-связи.
700 ЛИТЕРАТУРА 617. Good W. E., Coles D. K., G u n t h e г-М о h i G. R., Schawlo w A. L., Townes С. H., Phys. Rev., 83, 880A. NH3; сверхтонкая структура. 618. Gordy W , Journ. Chem. Phys., 19, 792. Интерпретация квадрупольной связи. 619. G о r t e r C. J., Physica, 17, 169. Спектроскопия на радиочастотах. Обзор. 620. Goszini A., Nuovo Cimento, 8, 361. Диэлектрические проницаемости газов. 621. Grabner L., Hughes V., Phys. Rev., 82, 561. Пучки молекул, совершающих два квантовых перехода. 622. Greenhow С., Smith W. V., Journ. Chem. Phys., 19, 1298. N2, O2; квадрупольные моменты молекул. 623. G u n t h e r-M ohr G. R., Geschwind S., Townes С. H., Phys. Rev., 81, 289L. Поляризация ядер. 624. Hedrick L. C., Rev. Sci. Instr., 22, 537L. Генератор прямоугольных импульсов. 625. H i 1 1 R. M., S m i t h W. V., Phys. Rev., 82, 451L. Квадрупольные моменты молекул. 626. H i 1 1 g e r R. E., S t r a n d b e r g M. W. P., Phys. Rev., 82, 327A; 83, 575 HDS; центробежное возмущение. 627. H oner jager R., Naturwiss., 38, 34. Обзор. 628. Hughes R. H., Instruments, 24, 1352. Аналитические применения. 629. Hughes R. H., G о о d W. E., С о 1 e s D. K., Phys. Rev., 84,, 418 [см. также 77, 741A (1950)1. CHgOH. 630. Hurd F. K., Hershberger W. D., Phys. Rev., 82, 95L. CH3SH. 631*. Генерирование колебаний специальной формы, Советское радио, М. 632. J е n С. К., Phys. Rev., 81, 197 Магнитные моменты молекул. 633. J en С. К., Physica, 17, 378. Магнитные моменты. 634. J ohnson С. М., Gordy W., Livingston R., Phys. Rev., 83, 1249L. Cl36; моменты. 635. J ohnson С. M., Trambarulo R., Gordy W., Phys. Rev., 84, 1178. Радиоспектроскопия в диапазоне 2—3 мм 636. J ohnson К. C., Proc. Inst. Elec. Engrs. London, Part III, 98, 77. Стабилизация частоты. 637. Kisliuk P., Townes С. H., Phys. Rev., 83, 210A. AsCl3, SbCl3. 638. Koch B., Ergeb. exakt. Naturw., 24, 222. Аппаратура. Обзор. 639*. Л а н д а у Л., Лифшиц Е., вая), М.—Л., 1951. Статистическая физика (классическая и кванто- 640. Lamb W. Е., Retherford R. С., Phys. Rev., 81, 222. Тонкая структура атомного водорода. Physica, 17, 446. Стабилизация частоты. 642. Lawrance R. В., S t г a n d b е г g М. W. Р., Phys. Rev., 83, 363 [см. также 78, 347А (1950)]. Н2СО; центробежное возмущение. 643. L е s 1 i е D. С. М., Phil. Mag., 42, 37. Теория уширения, обусловленного давлением.
ЛИТЕРАТУР\ 701 644 645 646 647 648 649 65(* 651 652 653 654 655 656 657 658 659 660 661 662 663 664 565 666 667 668 669 L 1 d е D R , Journ Chem Phys , 19, 1605 CH3SnH3 LideD R, Jr, ColesD K, Phys Rev , 80, 911L GH3SiH3, внутреннее вращение L о g a n R A , С о t e R E, Kusch P, Phys Rev , 85, 280 Молекулярные пучки Квадрупочьное взаимодействие Loomis С С,StrandbergМ W P, Phys Rev , 81, 798 PH3, AsH3, SbH3 Luc e R G , T r i s c h k a J W, Phys Rev , 82 323A, 83, 851L CsCl Lyons H, RuegerL J , N uc ko 1 Is R G KesslerM Phys Rev., 81, 297A, 630 Дейтерированный аммиак Magnuson D W, Journ Chem Phys , 19, 1614L UF6, диэлектрическая проницаемость MagnusonD W, Journ Chem Phys , 19, 1071L, Phys Rev , 83, 485A NOF, дипольный момент Maier W , Ergeb exakt Naturw , 24, 275 Обзор. Maier W , Landolt-Bornstem Tabellen, Aufl 6, Bd 1, T 2 Таблицы молекулярных констант Margenau H, Phys Rev , 82, 156 Уширение, обусловленное давлением (Т). Marshall W. F , Electronics 24, 92. Стандарт частоты. MaysJ M , T о wnes С Н, Phys Rev , 81, 940. Изотопы Ge McAfee К. В, Jr, Phys Rev , 82, 971L. NO2 Miller S. L., J avanA, Town esC H, Phys Rex , 82, 454, 83, 20cA. Спин О18. M i 1 1 m a n S , Proc IRE, 39, 1035 Клистроны миллиметрового диапазона. Minden H. T, Dailey В Р, Phys. Rev , 82, 338А CH3CF3, CH3SiF3, заторможенное вращение M i z u s h i пГа M , Phys Rev , 83, 94, Physica, 17, 453A Errata Phys Re\ , 84, 363.5 Уширение, обусловленное давлением (T) Mizushima J, Ito T, Journ Chem Phys , 19, 739 Теория квадрупольной связи трех ядер MullerC A,OortJ N , Nature, 108, 357 Межзвездный водород Newell G, Jr, DickeR H, Phys. Rev , 81, 297A, 83, 1064L Уменьшение допплеровской^ ширины Nielsen H H, Physica, 17, 432 I удвоение J Nielsen H H, Rev. Mod Phys , 23, 90 Вращательно колебательные термы N lerenberg W. A , Phys Rev , 82, 932 Молекулярные пучки, взаимодействие спин—орбита NuckollsR G, RuegerL J , L у о n s H , Phys Rev , 83, 880. ND3 Post E J , Pit H F, Proc IRE, 39, 169 ( табилизированный кварцевый генератор
702 ЛИТЕРАТУРА 670 Potter С A, Bushkovitch А V, Rouse A G, Phys. Rex , 323А, 83, 987. NH3, уширение, обусловленное давлением. 671 Pierce J R, Electronics, 24, 66 Миллиметровые волны Обзор 672 Poynter R L,0 N R Rep , loxxa State, January 1, 1951. H2CCHJ 673 Ramsey N F, Phys Rev , 87, 1075 Матитные эффекты при колебании и вращении 674 ReesorG Е, Canad Journ Phys , 29, 87 Поглощение в возбужденном II 675 Rogers J D, Pietenpol W J, Williams D, Phys. Rev., 741A, 82, 323A, 83, 431 NOCI 82, 676 Rogers J D, Williams D, Phys Rev , 82, 131A. HN3 677 Rogers! D, Williams D, Phys Rev , 83, 210A HGOOH 678 RogersT F, Phys Rev , 83, 881A Форма линий 679 Roubine E , Rev Techn C F T H , 16, 21 Спектроскоп c электрической молекулярной модуляцией. 680 681 RuegerL J,LyonsH,NuckollsR G, Rev. Sci Instr , 22, 428L. Высокотемпературная «штарковская» ячейка Sawyer К A,KiersteadJ D, MIT Res Lab Electr Techn , Rep., 188. nd2h 682 SchusterN A, Rev Sci Instr , 22, 254. Фазовый детектор 683 S h a w T M , Wi n d 1 e J J, Journ Chem Phys , 19, 1063 CH3SH 684 Sheridan J, GordyW, Journ Chem Phys , 19, 965 Производные трифторсилана 685 Shimoda К , N ishikawa T , Journ Phys Soc Jap , 6, 512. Сверхтонкая структура атомарного Na 686 Shimoda К, N ishikawa T, Journ Phys Soc Jap , 6, 516. Спектроскоп с ма1нигной молекулярной модуляцией. 687 ShooleryJ N,SharbaughA H, Phys Rev , 82, 95L. OCS, HNCO, H2CO, CHF3, дипольные моменты 688 ShooleryJ N, Shulman R 1 G , Sheehan WPF, Jr , S ch о m a- ker V , Y ost D M, Journ Chem Phys , 19, 1364, Phys Rev , 82, 323A CF3CCH 689 ShooleryJ N, Shulman R G , Y ost D M, Journ Chem Phys , 19, 250 UNCO, HNGS 690 SirvetzM H, Journ Chem Phys , 19, 938 SO2 691 SirvetzM II , Jouin Chem Phys , 19, 1609. Фуран 692 Smith D F, Tidwell M, Williams D V P, Senatore S. I., Phys Rev , 83, 485A. CF2O. 693 S о u them A L, Morgan H W , Ke i Ih о 1 t z G W, Smith W.V., Anal Chem , 23, 1000 Определение изотопов N и С 694 Swartz J C, Trischka J W, Phys Rev , 88, 1085 LiF; молекулярный пучок 694a Tables Relating to Mathien Functions, New York.
ЛИТЕРАТУРА 703 695 TalleyR М , N i е Isen А II, Journ Chem Phys , 19, 805 C2D2, колебание и вращение 696 TownesC H, Journ Appl Phys , 22, 1365 Стабилизация частоты 697 TownesC H, Physica, 17, 354 Свойства ядер 698 Trischka J, Journ Chem Phys , 20, 181 IL LiF, молекулярный пучок 699 VanVleckJ H, Phys Rev , 83, 880A NH3, сверхтонкая структура (T) 700 VanVleckJ H , Rev Mod Phys , 23, 213, Phys Rev , 82, 320A Взаимо юиствие моментов количества движения 701 W е b е г J , Phys Rex , 83, 881А, 1058L Уширение, обусловленное давлением 702 WeberJ,LaidlerK J, Journ Chem Phys , 19, 381L Кинетический обмен NH3—D2 703 WeberJ,LaidlerK J, Journ Chem Phys , 19, 1089 Кинетический обмен NH3—D2 704 WeissM T,StrandbergM W P, Phys Rev , 81, 286L, 82, 326A Дейтерированный аммиак 705 Weiss M T,StrandbergM W P, Phys Rex , 83, 567 Дейтерированный аммиак 706 Wentmk T, Jr, KoskiW S , Cohen V W, Phys Rex , 81, 948 [см также 77, 742A (1950)] Масса S85 707 Wi Ison E B,Jr, Ann Rev Phys Chem , 2, 151 Обзор 708* Ламповые схемы измерения времени, Советское радио, М 709* Теория следящих систем, ИЛ 1952 710. Amble Е, Miller S L, S ch awl о w A L, Townes С II, Chem Phys , 20, 192L [см также Phys Rev , 82, 328A (1951)1 ReO3Cl 711 AndersonP W, Phys Rev , 86, 809L Уширение, обусловленное давлением (T) 712 AndersonJ R, Trans Instruments and Meas Conf , Stockholm, 5 Генератор прямоугольных импульсов "13 Anderson R S,SmithW V, Gordy W, Phys Rev , 87, 561 O2, уширение, обусловленное давлением "14 Annual Review of Nuclear Science, Vol 1, Stanford, Calif Моменты ядер Обзор 715 ArtmanJ О , Gordon J P, Phys Rev , 87, 227A O2, уширение, обусловленное давлением 716 В a k В , Trans Instruments and Meas Conf , Stockholm, 8 Обзор 717 BeardC I , Bianco D R, Journ Chem Phys , 20, 1488L D2O "18 BeringerR,RawsonE B, Phys Rev , 86, 607A NO, А-удвоение "19 Beringer R, Rawson E B, Phys Rev , 87, 228A Эффект Зеемана у водорода 720 Beringer R , Ann N Y Acad Sci , 55, 814 Эффект Зеемана у парамагнитных газов 721 BiedenharnL G , В 1 a t t J M , R о s e M E, Rev Mod Phys , 24 ’ 7 7 v 7 Таблицы коэффициентов Рака 296A, Journ. 249
704 ЛИТЕРАТУРА 722. Birnbaum G., Chatterjee S. K., Journ. Appl. Phys., 23, 220. H2O; диэлектрическая проницаемость. 723. Birnbaum G., Bussey H. E., Larson R. R., Trans. IRE Prof. Group on Antennas and Propagation, № 3, 74. Коэффициент преломления атмосферы. 724. Bloom S., Margenau H., Phys. Rev., 85, 717A. Уширение, обусловленное давлением (T). 725. В о 1 е f D. I., Z е i g е г H. J., Phys. Rev., 85, 799. Rb87F, Rb87Gl; молекулярный пучок. 726. Carlson R. 0., L e e G. A., F a brie a nd В. P., Phys. Rev., 85, 784. T1C1; молекулярный пучок. 727. Boyd D. R. J., Thompson H. W., Spectrochim. Acta, 5, 308. HBr; инфракрасные спектры. 728. Cohen V. W., Ann. N. Y. Acad. Sci., 55, 904. Определение моментов радиоактивных ядер. 729. CostainC. С., Sutherland G. В. В. М., Phys. Chem., 56, 321. Инверсия (Т). 730. Deutsch М., Brown S. С., Phys. Rev., 85, 1047. Позитроний. 731. Duchesne J., Journ. Chem. Phys, 20, 1804. Квадрупольная связь (T). 732. Duchesne J., Nuovo Cimento, 9, Suppl. 3, 270. Сравнение инфракрасного излучения и радиоволн. 733 D a i 1 е у В. Р., Ann. N. Y. Acad. Sci., 55, 915. </ z / / Заторможенное вращение. Обзор. 734. Eshbach J. R., Hillger R. E., Strandberg M. W. P., Phys. Rev., 85,532. Магнитный момент S33. 735. E s h b a c h J. R., S t r a n d b e r g M. W. P., Phys. Rev., 82, 327A; 85, 24. Молекулярные g-факторы. 736. Eshbach J. R., S t r a n d b e r g M. W. P., Rev. Sci. Instr., 23, 623. Аппаратура для наблюдения эффекта Зеемана. 737. Е s’sen L., F гооше К. D., Nuovo Cimento, 9, Suppl. 3, 277. Коэффициент преломления воздуха. 738. FristromR. М., Journ. Chem. Phys., 20, 1; Phys. Rev., 85, 717A. SO2F2. 739. Froome K. D., Proc. Roy. Soc., 213, 123. Сверхчастотные измерения с. 740. Frosch R. A., Foley H. M., Phys. Rev., 88, 1337. Молекулярная магнитная сверхтонкая структура. 741. Gabriel W. F., Proc. IRE, 40, 940. Стабилизация частоты. 742. Geschwind S., Gunther-Mohr G. R., Silvey G., Phys. Rev., 83 209A; 85, 474. О17 в OCS. 743. Geschwind S., Ann. N. Y. Acad. Sci., 55, 751. Спектроскопия высокой разрешающей силы. Обзор. 744. G h о s h S. N., Trambarulo R., Gordy W., Journ. Chem. Phys., 20, 605; Phys. Rev., 87, 172A. GHF3, CHC13, CH3CF3. 745. Gilbert D. A., Phys. Rev., 85, 716A. Cl36 в CH3C1. 746. Go lay M. J. E., Proc. IRE, 40, 1161. Миллиметровые волны. 747. Gordy W., Physics Today, 7, 5. Популярный обзор.
ЛИТРРАТХ РА 705 748 G о г d 5 W , Ann N “Y Acad Sci , 55, 774 Миллиметровые волны. 749 ( правочник по волноводам, Советское радио, М 750 HardyW A, SilveyG, TownesC Н, Phxs Rev , 85, 494L, 86, 608L. S(79 в OCSe 751 HarrickN J, RamseyN F, Phys Rev , 88, 228 H2, радиочастотный спектр. 752 H a wkinsN J , Cohen V W , К о s k i W S, Journ Chem Phys , 20, 528L. POF3, PSF3 753 HoganC L , Bell Svst Techn Journ , 31, 1 7 v 7 7 Применение^ ферритов 754 Hrostowski II J , M j ersR J , Pimente 1 G C, Journ Chem Phys. 20, 518L Пентаборан 755 Hughes J V,4imstrongH L, Journ Appl Phys , 23, 501 Диэлектрическая проницаемость воздуха 756. H ughes R H , Phys Rev , 85, 717A O3. 757 H ug he s R II , Ann N Y Acad Sci , 55, 872 Химический анализ 758 I n с e C R S , Journ Appl Phys , 23, 1408L Атомные часы 759. JavanA,GrosseA V, Phys Rev , 87, 227A MnO3F 760 J a van A , TownesC H, Phys Rev , 86, 608 A. JCN, аномальная сверхтонкая структура 761. len G К, Borg hausen J W В , S t anley R W, Phys Rev , 85, 717A. Молекулярный g фактор 762 1 e n С К , Ann. N Y Acad Sci , 55, 822 Эффект Зеемана. Обзор. 763 lohnsonC M , S 1 a g e r D M, Phys Rev , 87, 677L OCS, уширение, обусловленное давлением 764. lohnsonH R, Phys Rev , 85, 764A Теория спектроскопа 765. lohnson H R, Strandberg M W P Phys Rev , 82, 327 CH2CO 766 Johnson H R,StrandbergM W P, ( пектроскон с молекулярным пучком. 767 Johnson H R, Strandberg M W P, Ъ ширение вследствие соударений co стенками , Journ Chem Phys , 20, 687; Phys Rev , 85, 503L Phys Rev , 86, 811L. 768 JonesL C,BushkovitchA V.PotterC A Rev , 87, 227A Ъ ширение, обусловленное давлетлтем R о u s e A G , Phys. 769 770 771 772 773 774 К agarise R E,RixH D , R ank D H, Journ Chem IIQN, инфракрасный спектр. К. а г p 1 u s R , KleinA, Phys. Rev , 86, 257 Г1 еория позитрония Phys , 20, 1437 KisliukP, Thesis, Columbia University I алоидные соединения N, P, As, Sb, CH3HgCN, P(CN)3 KisliukP, Silvey G A, Journ Chem Phys , 20, 517. ( F3SF5 Kisliuk P, Townes С H , Natl Bur Stand Circ 518. 1 аблицы сверхвысокочастотных спектров KivelsonD, WilsonE В, Jr, Journ Chem 87, 214A. Phys , 20, 1575, Phys Rev , T еория центробежного возмущения асимметричного волчка 45 Ч Таунс и А Шавлов
706 ШГЪР УГУ Г V 775 Klein! A Lo u b se i I H \ \ e th e гс о t A H , 1 ow не я С II , Roa Sci Instr , 23, 78 Ann i pa r\ pa диапазона 1—3 им 776 К о ] s к у II G , Р h 1 р р s Т. Е., R a m s с л \ Г S j Isbee И В Pins Rex , 87, 395 Н2 и Da, радиочастотный спектр 777 К о j 1 ma S , Tsuk а (I а К II a g г х\ a i a S М i / u s h i in i М I 1 о I Journ Chem Phys , 20, 804 Cj111)Гд 778 L a m b \\ Ь , К c t h ei f n i d R ( Pins Kin 86,1014 Гонкая структура водорода 779 L a m о n t II R 1 , Il i c k i n 1 M Blit Tonin Appl Phys 3 182 Стаби шзация част0 1ы ( помощью пиши пот гощения 780 Lid el) R Тошп Chem Pins , 20 1761 С тетка асимметричный во шок пшене явное in 781 Lide I) R, Тошп (hem Pins , 20 18121 [см т екже luali 21 171 (1953)1 GH3NH2 782 L i d e D R Ji , Touin ACS, 74, 1548, Phys Ren , 87, 227 \ gh2f2 783 L о g a n R A , ( о t e R L , К н s c h P Pins Rev , 86, 280 eqQ ця щелочных талоидов 784 L о r d R G , Merrifield R I , Тошп Gliem Phys , 20, 1348 Вращательно-ко тебательные спектры симметричных волчков 785 Lyons II , Ann N Y Acad Sci , 55, 831 Стандарты частоты 786* Отражатс тьные клистроны, Советское ралио, \1 787 AlagnusonD W , Jouin Chem Phys , 20, 229 C1F3, диэ тектрическая проницаемость 788 Massey Т Т , В i а п с о 1) R Pins Rex 85, 717 \ Н2О. 789 Maysl \l D a i 1 о у В Р Tonrn Chem Phys 20 1695 Молекулы типа Х1И3 790 М а у s I М , Ann N 5 Acad Sci , 55, 789 Высокие температуры, свободные 791 М 1 1 1 о 1 S L , A a m о d t L С с h ш a n J , Tourn Chem Phys , радикалы Обзор , Dousmanis (i,l о xv 11 е s 20, 1122, Phys Rex , 82, 32Ъ\ К i ( II3C1, СН3В1, CH3J 792 М 1 п d е п II 1 , Journ Chem Phys , 20, 1964 CH3CF3, статистические веса 793 MocklerR, Bailey J II, Gordy AV , Phys Rex 87, J72A HS1CI3, GH3SiCl3 794 Morgan II AA Goldstein T IT , Tourn ( hem Phys , 20/1981L CH2CHGN 795 M у e 1 s R I , Gw inn W 1) Jouin Chem Phys , 20, 1420 CH2CL 796 NetheicotA II KleinJ A , T 0 xv n e s ( И , Phys Rex , 86, 7981 IIC\ 797 NethercotA II, Klein T A , I 0 ubse 1 I IT \ , I о \\ n e s G Auovo Cimento, 9, Suppl 3, 358 Спектроскопия в диапазоне 1—2 мм 798 N i е 1 s е n II II , Touin Chem Phys , 20 1955 Структура zAsH3 Инфракрасный спектр 799 \ 1 e 1 s e 11 11 11 , Jouin Chem Phys , 20, 759L Структура PH3, AsH3 SbII3 Инфракрасный спектр 800 N 11 с k о 1 1 s R G R u e g e r L J , Pin s Rex , 85, 7 31 A И , (нихровный цэтекгор
Ш1 I ГАЛУ Р X 707 801 Р । о d ( I 1 A G, Kusch Р , Phys Нел , 88, 184 Пучок атомарною П, сверхютткая структура 802 R a n k В II , fonrn (hem Phys , 20, I975L Молоку тяриые константы, инфракрасные спек1ры 803 Rank В II , R u t It R Р X a n d о i S 1 uis Г L , Phys Rex , 86, 799L Измерение комбинированным мето 'oxi ра щоспоктрос копии и инфракрасной с пектроскопии 804 R а хх s о n 1 В , В с i i и g е г R , Phys Rex , 88 6771 Хюмарныи кислоро ц эффект Зеемана 805 Ro^eis Т В , XX i 1 1 i a m s В , Phys Roy , 86, 654 X I1N3, сверх гонкая cipyniypa 806 R u о ц e i L I , N uckolls К (л , Rex Sc i Insti , 23, 63a Ячейка спектроскопа с электрической мо секулярной модуляцией 807 S с h w аг 7 R F , Phxs Rex , 86 606А, I hesis ILuvaid Unixcisily Молекулярные а фаморы 808 Sheridan J , (i о i d \ XV , Tonin Chem Phxs 20, 591 GF3Br, GF J, CF3C A 809 Sheridan T , G о i d у XX Joni n (hem Phys , 20, 7 35 CII3CCBr, GH/( I 810 S i I x e у G , ll a i d у XX A I о \\ n e s ( If Phxs Rex , 87 236A. JeCS. 811 Simmons! XX , Goldstein I 11 Tonin Chem Phys , 20, 122 [cm также Phvs Rev , 83, 485 V (1951)] GB3G1, CD3Br, GB3T 812 Sinton W XI , Phys Rev , 86, 424L Излучение ( о ища в миллиметровом диапазоне 813 Smith!) F , Uagnusonl) W Phys Rev , 87, 226A NO2F 814 smith I К It , XX e i n t i a u b S A В S Rep , 1938 Коэффициент пре юм юния воздуха 814а S m ith W X , Ann A Y Acad Sci , 55, 891 Уширение, обусловленное давлением Обзор 815 S tc । nheime г R , Phys Rex , 86, И6, 595 V Теория Mai шиной сверхтонко!! орхктуры 816 Sti t( h XI I , Honig A , Г о \y n e s G II , Phys Rev , 86, 607A KC1, HQ. 817 Stilch JI I , Koni? \ , Г о w n e s ( II , Phxs Rex , 86, 813L NaCl, CsCl 818 S ti a nd berg M XV P , Ann А Y 4cad S( i , 55, 808 Центробежное возмущение 819 S wait / J С , T i i s c h k a T XV , Phxs Rex 86, 606A, 88, 1085 LiF, молекулярные пучки 820 Tetenbaum S J , Phxs Rex , 82 323A, 86, 440 BrCN, 6 мм 821 Г e I e n b a u m S J , Phys Rex , 88, 772 OGS, A2O, 6 мм 822 T h о m p s о n И XX , XV i 1 1 i a m s R I , ( a 1 1 о m a n If J , Spectrochiiti Acta, 5, 311. Ill, инфракрасные спектры 823 T оw no s С II , Xnn A Y Acad Sci , 55, 745 Краткий об юр 824 Г о м n e s С И , В a i 1 е у В Р , Touin ( hem Phys , 20, 15 Теория квалру поплюй связи д 1я твердых веществ 825 Twiss R Q , S F R L lech Touin 2, 10 I оперирование хшллимегровых во гп
708 ЛИТЕРАТУРА 826 Van den Bosch J G , В ruin F , Nuovo Cimento, 9, Suppl 3, 238 Спектроскоп 827 Van den Bosch J G , В r u i n Г Nuoao Cimento, 9, Suppl 3, 245 Интерферометры 828 Van Kranendonk J , Thesis Amsterdam Уширение, обусловленное давлением (Г) 829 Wang Т G , То w nes G II,Scha^lowA L Holden A N, Phys. Rev , 86, 809 С13а и Cl37, квадрупольный момент 830 Warner A W , Proc IRE, 40, 1030 Генераторы о кварцевой стабилизацией 831 Weatherly Г L, VVilliamsD, Phys Rca ,87 517, with Y Ting, 83, 210A (1951), with Г R M a n i i n g, 85, 717A (1951) HGN, DGN, l удвоение 832 Weatherly Г I,VvilliamsD, Journ Chem Phys , 20, 755L Ацеюн 833 Weston R E Jr , S i i a e t z M II, Journ Chem Phys 20, 1820 PH2D, PHD2 ко тбааельные частоты 334 Wilcox W S GoldsteinJ H, Jouin Chem Phys , 20, 1656 Пирол 835 Wilcox E S, GoldsteinJ II, SimmonsJ W , Phys Rev , 87, 172. Винилциапид 836 WilliamsQ,GoxJ T , G о r d у W , Journ Chem Phys , 20 1524 CHBr3 837 WilliamsQ Sheridan J , Gordy W, Journ Chem Phys , 20, 164 POF3 PSF3 POC13 PS(13 838 WilsonE В Jr Ann N Y Acad Sci , 55 943 Структура молекул Обзор 839 ZeigerH J , В о 1 e f D I, Phys Rev , 85, 788 Г1С1, молекулярный пучок 840 ZiemanC M, Journ Appl Phys , 23, 154L Диэлектрические проницаемости 1азов 1953 843 A bi a g a m A VanVleckJ H, Phys Rev , 92, 1448 О, эффект Зеемана (T) 844 Anderson F Andersen J R BakB,BastiensenO, Ris- bergE , SmedvikL, Journ Chem Phys , 21, 373L (CH3)3GF 845 ArendaleW F,FletcherW H, Journ Chem Phys , 21, 1898 CH2CO 846 ArtmanJ O, Gordon! P, Phys Rev , 90, 338A O2, уширение, обусловленное давлением 847 BakB , BruhnJ , RastrupAndersenJ , Journ Chem Phys , 21, 752L. SiD3F 848 BakB , BruhnJ , RastrupAndersenJ , Journ Chem Phys , 21, 753L. SlDgCl 849 Bak B, Hansen I , RastrupAndersen J , Tourn Chem Phys , 21, 1612 GH3CGCF3 850 BakB, RastrupAndersen J , Journ Chem Phys , 21, 1305 Пиридин 851 BarrowR F , C a u n t A D, Proc Roy Soc , A219, 120 Щелочные галоиды (ультрафиолетовые спектры) 852* БасовН Г, ПрохоровА М, ДАН СССР, 90, 1103 Определение спинов ядер
ЛИТЕРА! У Р\ 709 853. В ее rs Y , WeisbaumS , Phvs Rev , 91, 1014L Il DO 854 В e d a i d Г D Gallagher J I , J о hu so n ( M , Phys Вел , 92, 1440 Do для GO 855 Benedicts S, Gailar\ 1 К Ply lei, Jouin Chem Phys , 21, 1301. D2O, инфракрасные спектры 856 BenedictW S, Gail ar N PlyleiL K, Journ Chem Phys , 21, 1302. HDO, инфракрасные спектры 857 Bonese h W, Elder T, Phy** Rev 91, 308 Уширение, обуслов генное давлением 858 BndR, Mocklei R C , Phxs Rev , 91, 222\ CS 859 Birnbaum G Journ Chem Phys , 21, 57 H2O, дисперсия на миллиметровых волнах 860 Birnbaum G,Maiyott A A, Phys Rev , 89, 89592, 270 ND3, высокое давление 861 Birnbaum G, Maiy о tt A A, Jouin Chem Phys , 21, 1774 NH3, уширение обуслов ichhoc давле шехт 862 Bloom S, М a i ge па и II, Phys , 90, 79J Уширение, обуслов тенпое давлением (1) 863 Brossel I , C a g n а с В , KastleiA, Compt Rend , 237, 984 Атомный эффект Зеемана 864 Braunstein R, Prise hka I W, Phys Rev , 90, 348 V LiF, I • J взаимодействие 865 BurkeB F,StrandbeigAl W P , Phys Rev 90, 338A Асимметричный во 1чок, эффекс Зеемана 866 Burkhard D G, Journ Chem Phys , 21 1541 Теория заторможенною вращения 867 В u r i u s С A , G о i d у W , Phys Rev , 92, 1437 NO и DJ 867a. В u i r u s C A , G о i d у W , Phys Rex , 92, 274 II2S 868 C h a n g T S , D e n n i s о n D M , Jouin Chem Phys , 21, 1293 CH3G1, центробежное возмущение 869 Сох II L Ji , Rev Sci Instr , 24, 307 Синхропныи детектор 870 Cox J T, Peyton P В, Jr, Gordy VV, Phys. Rev , 91, 222L CH3F, GII3CCH 871 Gia vv fold II D, Jouin Chem Phys , 21, 2099L D2O 872 C u I s h a w W , Pioc Phys Soc , B66, 597 Интерферометр Фабри—Перо 873 Dailey В P , Phys Rex 90, 337 Y Циклопропилхлорид 874 Danos M, Geschxvind S, Phys Rev , 91, 1159. Уширение, вследствие соударении co стенками 875 Danos M , Geschwind S, Lashinsky H, Van 1 1 1 e r A, Phys Rev , 92, 828L Эффект Черенкова на сверхвысоких частотах 876 Dayhoff 1. S., Triebwasser S., Lamb W. E , Phys Rex , 89, 106 Тонкая структура атомного H 877 DehmeltH G , Phys Rev , 91, 313 Сера, квадрупольное взаимодействие 878 D i c k e R II Phys. Rev , 89, 472 * Ширина линии (T). 879 Ditchfield C R, Pioc Inst Elec Eng London, Part III. 68, 365 Кристал шческпи смеситель миллиметровое о диапазона.
710 ГШТЕРАТУ Гук 880. D о usm a n i s G. С., Sanders Т. М., Tow n е s С. 11., Z е i ge г И. J., Journ. Chem. Phys., 21, J416. UNGS. 881. D u M о n (1 J. AV. M., С о h e n E. R., Rev. Mod. Ph\s., 25, 691. / / t / / Атомные кокетаiггы. 882. Erlandsson G.. Aik. 1. E\s., 6, Paper 45, 477; 7, Paper 17, 189. Фторбепзол. 883. E ria ndsson G., Ark. f. Fys., 6, 69. CH3OII, CH3NO2. 884. E r la ndss 0 n G., Ark. I. Fys.. 6. 491. 11GOOH. 885. Essen L., Proc. Pins. Soc., 66B, 189. / ft f / Коэффициент преломления H2O, воз дул a 0.2, N2, 112, J)2,Hc. 886. E s s e n L., Proc. Inst. Elec. Eng., Part III, 100. 19. Коэффициент преломления воздуха. 887. F a b r i c a n d В. P., G a r 1 s о n R. ()., L e e C. A., R a bi J. .1., Phys. Rev., 91, >403 KBr. 388. F e r g u s о n R. (', , Wil g о n E. B., Jr., Phvs. Rev., 90, 338 S()F2. 889. FerigleS. M., AV e b о r A., Am. Journ. Phvs., 21, 102. C1 J 7 » / / Колебательно-вращательные спектры многоатомны\ молекул. 890. G h о s h S. N., T r a m b a r u 1 о R.. G о r d у AV., Journ. Chem. Ph>s., 21, 308; Phys. Rev., 87, 172A. Дипольные моменты NF3, PF3, POF3, HCN. CH3CN, C1L3NC, CH3F, CH3CCH, SiF3II. 891. Гольдман II. IL, ДАН СССР, 88, 241. Теория квадрупольной связи. 892. Gordv AV., Journ. Chi in. Phys., 50, Cd 14. ll2O. ' 893. G о i d у AV., S m i I h AV. V., T r a m b a r u 1 о R. F., New York. (См. перевод: Г о p д и В., С м и т В., Т р а м б а р у л о Р., Радиоспектроскопия. М., 1955.) 894. Gozzini А., Р о 1 а с с о Е., Conipt. Rend., 237, 1497. Диэлектрические проницаемости газов. 895. G о г t е г С. J., Experinienta. 9, 161. Обзор. 896. 11 а г d \ AV. A., Sil v е л G., Т о \\ п е s С. 11., В u г к е В. к., Sira ndberg М. AV. р\ Р а г к е г G. AV., G о h е n Ar. AV., Ph>s. Rev., 92. 1532. OCSe-. 897. Il а г r i с к N. J., В a r n e s R. G., В г а л P. J., R a m s e у N. F., Phvs. Rev , 7 /*. / * C * 90, 260. 898. II a w kins W. В., 1) i ( к e R. IE, Phvs. Rev., 91, 1008L. / / £ / T Атомы Na. 899. Hedrick L. G., Rev Sci. Instr., 24, 565. Ста 11 да рты частот ы. Ю0. II i с к s В. L., Т и г и е г Т. Е., АА7 idule AV. AV., Journ. Chem. Phys., 21, 564L. Теория асимметричных волчков. 901. Hill R. AL, Gordy AV., Phys. Rev., 91, 222A. O2; зависимость ширины .линии от температуры. 902. Hollander J. Д]., Perl m a n I., SoaborgG. T., Rev. Mod. Phys., 25, 469. "Таблица изотопов. 903. llonig A., St i tc h M. L., Mandel M., Phys. Rev., 92, 901 CsF, CsCl, CsBr. 904. Huggins M. L., Journ. ACS, 75. 4123. Электроотрицательности. 905. Hughes R. П., Journ (diem. Phys., 21, 959. OQ.
1ИТКРА1У PA 711 906 11 ughesA I u ( к e i G , R h о d e r i с к L , V\ einicichG, Pins. Rev., 91 828 Atom He 907 I v a s li I \ DeniHSo n D M , Journ Chem Pins 21, 1804, Pins. Rev., 89, 895 X (ЛзОП 908 Tax a n A., S 1 1 x e у G , 1 o\\ ncs( II , G 1 о s s e к \ , Phxs Rtx , 91, 222A. XIn55, Rel8>, Rcls’, квадрхпо 1ьиые моыешы 909 J e n С K, BidiH oD R , Л1 a s s e у J. rl , Jouin Chem Phys , 21, 520 O2O 910 Johnson R 1) XI x c 1 s R J , G xx 1 n n \\ 1) , Jouin ( hem Phys , 21, 1 425L. Jih гепимин 911 J о n c s L ( , В u s h к о x 1 t c h к \ , P о I t e 1 С A , Rouse! G , Phys. Rev , 89, 895 k. Уширение обуслов генное нв гением 912 К e 1 1 e 1 F L, \ lelsen 1 II , Phxs R x , 91, 2 k) DBr, инфракрасный < пеыр 913 KendiickW XI 1 u 1 n i 1 1 12 , Balled u Rescan h I ab Rep. 660. Спектрос коп 914 К 1 n g k\ ( , (101 d \ U , Phxs Rex , 90, 319 OCS, ми 1 ш метровые дшны волн 915 К i s 1 1 u k P G esc Ii w 1 n d b , Jouin Chem Phxs , 21, 828 AsF3 916 Kivelson D , Jouin Chem Phys , 21 536 1 еория асимметричною во гчка 917 К i x с 1 s о n 1) , XX i 1 s о n L В J1 , Journ C hem Phys , 21, 1229, Phys Rev , 90, 338A. Теория центробежною во шу тения 918 Kivelson D , ТТ ilsc n Е В , Ji , Jouin Chem Phxs , 21, 1236. Z / / / z Вычисление мо (окулярных параметров из вращательных постоянных (Т) 919 Klein J X , А е I h е 1 с о I А II , Phys Rex , 91, 1018L. DJ 920 К 1 ] н ц е I 11 В , Jouin blank! Inst , 256, 35a Радиоасд рономия Об юр 921 Klingeill II Journ Гхапк! Inst , 256, 129 Сверхвысокие чаоты Обзор 922 Komplner R , 1‘ioc IRE, 41, 1602 Лампы jui i штегровою лиана зона 923’ К о с 1 ы 1 е в h В , ЖЭГФ, 25, 509 Чувс твигельносгь радиоспектроскопов (1) 924 К I а 1 I ( liman J km Jouin Phxs , 21, 17 —24 Определение сгруыуры могекры (Г) 925. Krishna Ji, S хх а г u р Р , Jouin Sci Ind Res , 12В, 1—3 NII3, уширение обусловленное дав гением 926 К I 1 s h и a j 1, S хх а 1 u р Р Zs 1 Phys 136, 374 NII3, дисперсия 927 К i i s h n a j i, S xx a i u p P , Jouin Appl Phys , 24, 1525 Поглощение в тазах 928 К u s c h P , Phys Rt x , 29, 268 LiClLi, квадрупольное взаимодештвие 929 Lee С A , F a b r i ( a n d В P , C a i 1 s о n R О , R a b i I. I., Phxs Rev., 86, 607A, 91, 1395 KC1. 930 Livingston R , В e n j a m i n В M , С о x J T , G о r d у W., Phys. Rev., 92, 1271. J131, спин и квадрупольный монет
712 ЛИТЕРАТУ РА 931 loubseiJ Н N , Jouin Chem Phvs , 21 2231L. GH3COOH 932 Luce R G , 1 1 1 s c h к a J IVA , Touin Chem Phys 21 105 GsGl, mo леку шрные пучки 933 M ( С u I 1 о h К Е Р о I 1 и о w G F, Тошп Chem Ph\s ,21, 20821 . Пиридин 934 VI e i e i R , Vnn d Pins , 12, 26 Субхшллиметровые волны 935 MillerS L , 1 0 x\ n e s С II , Phys Rex , 90, 537 О17 и О18 в Оо 936 MilleiS I , TownesC II , К о t a n 1 M , Phys Rex , 90, 542, [см. также 86, 607A (1952)] O2, магнитная сверхтонкая структура 937. Mizushima VI, Phys Rev , 91, 222 A o3(i) 938 Mizushima M , Journ Chem Phys , 21, 1222, Phys Rex., 91, 464A. Молекулы типа аллена (T) 939 Mizushima М, Journ Chem Phys , 21, 539 Эффект Штарка в сверхтонкой структуре асимметричною во 1чка. 940 Mizushima М , A enkatesxxarluP, Journ С hem Phys , 21, 705, Phys. Rev , 89, 896A Определение дипольною момента ко юб цельных спектров 941 М о с к 1 е г R С Л В а 1 1 е 5 J II , G о i d у VV Тошп ( hem HS1CI3, CH3S1C13, (CH3)3S1C1 942 М о с к 1 е г R С G о i d у W , Phys Rex , 91, 222А Phys 21, 1710. (CH3)3 S1G1 943 Motz H , 1 h о n \V , VV liitehui st R N Touin Vppl Phys , 24, 826 Генерирование сверхвысоких частот 944 M u 1 1 e r N , Jouin ACS 75, 860 CH2FC1 945 Ncthercot A II Javan A H, Javan A TownesC A , Journ 7 H , Phys Chem Rex Phys, 21, 363, Nethercol 87, 226A (1952) 13 C4H13Bi 946 947 N 1 e Ise n H H, Jouin Chem Зеория молекул типа XY3 Nishikaxva T, Shimoda Phys , 21, 142 К , Jouin Phys Soc Jap , 8, 426 NH3, инверсионный спектр 948 NuckollsR G,RuegerL J, Lyons H Phys Rex , 89, 1101 ND3, инверсия 949 Obi S Y, Ishidzu T, Y a n a g a xx a^ S , 7 ana be Y, Sato M, Ann Tokyo Astron Observatoiy, 3, 89 Таблицы коэффициентов Рака 950 OchsS A, CoteR E,KuschP, Jouin ( hem Phxs 21, 459 NaCl, молекулярный пучок 951 О ga t а К , Matsuda II , Phys Rex , 89, 27 Массы легких атомов 952* Осипов Б Д, ЖЭТФ, 25, 509 Стабилизация частоты 953 PosenerD В , St га nd be 1 g М VV Р , Тошп Chem Phys , 21 1401L HDO 954 Р о t о k Н N , Journ But Inst Rad Eng , 13, 490 Искровые i операторы миллиметровых волн 955 Ramsey N F, Phys Rex , 89, 527L ] Псевдоквадрупольный эффект 956 Ramsey N F,m Experimental Nuclear Physics, New Yoik (См перевод* P а м з e й II , Экспериментальная ядерная физика, ИЛ, 1955 ) Ядерные моменты Обзор
ЛИТЕРА!У РА 9э^ R a m s е у N F , Phys Re\ , 91, 303 Взаимодействия ядер 9э8 Reich Н J, OidungP F , К i a u s s 11 I S к а 1 n i 1 к J G Mu io махе Theory and Techniques, New A oik. 9af RobinsonG 4С,Согпме11С D Journ Chem Phys 21 1436 J сория сверхюнкои структуры для два х квадрупольных ядер 960 RobinsonG \\ , Journ Chem Phys 21, 1741 СС12О 9b 1 R о w е n J H , Bell Syst fechn Journ 32, 1333 Применение ферритов на сверхвысоких часютах 962 Sanders Г М,Schawl ом A L,DousmanisG С 1 о м n е s С II, Phys Rex , 89, 1158L Радикал ОН 963 Sato m ura S Mem Inst Sci Ind Res Osika I nnersity 10 34 964 S c h e i b e A , Zs angev Phvs , 5 307 Стандарты времени Обзор 96a ShaibaughA Н Ih a th G А , 1 h о m a s I T Sheri da n J Na- ture, 171 87 SiII3J 966 S h 1 m о d a К N 1 s h i k a \\ a 1 Jouin Phys Soe Tap 8 I3o 42o Mein гамип 967 Sin e tz M E WestonR E Town Chem Phys , 21 898 phd2, ph d 90S Smith D I , Jouin Chem Phys 21 609 Phys Rex , 86 608A CIF3 969 Smith E K,\VeintraubS, Jouin Re^ Natl Bur Stand 50 39 Диэлектрическая проницаемость воздуха 970 Solimene N Dailey В P, Phys Rex , 91, 464 \ CH3SH 971 Strandberg M \V P, Мююмахе Spectroscopy, Nev Aork (См перевод Стрендберг M, Радиоспектроскопия, ИЛ 1956 ) 972 Свердлов Л М , ДАН СССР, 88 249 Теория изотопическою сдвига 973 Tate P,StrandbergM W Р , Phys Re\ 91, 464A Высокотемпературным спектроскоп 974 Trambarulo R,GhoshSN,BuiiusC A GoidyVV Journ Chem Phys, 21, 851, Phys Rev 91, 222A ^3 975 Iriebwasser S DiyhoflT S I a m b \\ E Phys Rev , 89, 98 H, тонкая CTpVKTypa, 976 Turner T I , F 1 о г a V C , Kendi 1 c k H M, Hicks В I, Jouin Chem Phys, 21, 564, Phys Rev 90, 338A Этиленимин 977 Turner T E, Hicks В L ReitMiesnciG Report 878, Ballistics Research Laboratory, Aberdeen, Md Асимметричный волчок Таблицы 978 Van den Bosch J C, Bruin F Physica, 19, 705 Объемный волномер 9^9 Van Kianendonk, J Thesis, Amsterdam Ъ ширение, обусловленное давлением (Т) 980 V a n V 1 е с k J Н m Quantum mechanical Methods in Valence Theory, Nat Acad Sci , 117 ширение, обусловленное давлением (1) 981 Venkateswailul, MocklerR C, Gordy Phys Rev , 91,222 A,. Journ Chem Phys , 21, 1713. 7 7 GeIICJ3
714 UllLP ХШЧ 982 U <ii ncj AW, bell I Ш Recoid, 31 205 Еьарцованные iоператоры 98> Wibci J , Iians Inst Rid Lng Piof Gioup on Election Dcxucs 3, 1 Xchichho in сверхвысоких частотах 984 W c b c i 1) Pennei S , Journ ( hem Pins 21 1 эОЗ. NO, 1IC1 11Вт, ширина шнии 985 W c i n i c j c h G Hughes A Pins Rex , 90, >77 A lie3 mo юку inpiirin пучок 98ь W c i s b a u m S В c e i s X 11 c i i in i n n G Phys Rtx , 90, >j8 X 1IDO 98” Wessel G,]fev 11 Pins Rex 92 641 Детектор xio теку гяриото пучка 988 While R L Pins Rex 91, 10141 DGCC1, D( N kb i ipyno и пое в wumo iciictbhc ядра тситсрия. 989 While R 1 , 1 i xx n c s G II , Pin о Rex 92 L25b SiD3 F сверх гонкая структура 990 Wilcox W S, Bi an nock К C , l) с XI о i c W , G о 1 d ъ t c i n 1 H , Jouin (hem Pin® 21 563] ОГИ ТСПИМИН 991 5 ( i g j n P 1 1 a m b W 1 Ji 1 i p xx о r 1 h L N о x i c k R , Phxs Rex , 90, 377 X He+, топкая структура 992* ShimoduK, Jouin Phys Soc Jap 8 Hl. Монохроматичность к гистрона. 1954 994 Ха modi 1 ( hletchcrPC SilxcxG loxxnesCH, Phys. Rex 94, 789X OGSc" 995 Alt holt K, Kiugti H , Natuixxiss 41, 368 (s сверхтонкая структура P3, состояния 996 A i t in i n J О , G о i d о n J P , Phvs Rex , 9b, 1237 О 997* X u t 1 c i S 11 , 1 о xx n e s ( 11 , Phys Rex , 100, 703 (1955) Эффект Штарка в быстроперемснных по тях 998 В ik В , II 1 n s е n I , RastrupAndersen J Jouin Chem Phys , 22 5651 , 20H Нири щи 999 Bind D H , В i i d G R Rex St i Instr 25 u!9 Измерение! интенсивностей 1000 В a i n e s R G , S m i t h W V , Phxs Rex , 93, 9a 7 7 V 9 * Постоянные кв тдрупо плюй связи атомов 1001 В а г n е s R G , В г а у Р J , R a m s е у N 1 , Phys Rev , 94, 893 Н2, матпитнгш мохтепт 1002 Басов II Г Про хоров А М , ЯхЭ1Ф, 27, 431 Молекулярные пучки 1003 S t е 1 z е 1 F , Jouin Ghem Phys , 22, 20941 nr I 'л з j 1004 BeringeiR, Heald M A, Pins Rex , 95, 1474 Хтомарныи H 1005 Beringei R, Rawson 1. B, Henry A. F., Phys Rex, 94, 343 NO
Ill L J P \1\ I> \ 71 о 1006 BeinsU in R B, ( 1( i eland Г 1 , \ о e 1 z F I , Jouin Chem Phvs , 22 193 ( II3J, инфракрасный с иекгр 1007 В i i d G R , Пел Sci Insti , 25, 324 Измерение ишепс и внос геи 1008 13 ii d G R , Phvs Rex , 95 16861 CJFI3G], эффсм насыщения 1009 13 i i d G R 1 о xx л e s ( 11 , Phvs Rex , 94, 120a S ква ipyno 1ьная связь 1010 Bn nbau m G VI a 1 x о ( t X A Phxs Rex , 95 622 V Поглощение в ежаn>i\ газах 1011 Bu nha uni G , VI a 1 у о t t А A, H at korP F , Jouin ( hem Phxs , 22, 17821 ( О , высокое дав кипе 1012 В 1 т nb a u m 6 , M a 1 ' о 11 X A , Jouin Phxs , 22 11571 Nll3, завис wxiot гь ширины шнии oi гехшератхры 1013 В г uin Г , Pioc К Ned Akad A otensch I> 56, 515 11 нтерфероме! ры 1 014 В u i k e В Г S I i а и d h e i 1^, VI \\ P С о h e n \ U , К о s k 1 \X S , Phys Rex , 93 191 viujimiibiH uoueni 101 > В u 1 k h a 1 d 1) G, In in J ( , lech Rep 2, I mxersilx ol Colorado leopiur .aiopwKoiiiioio вращения 1016 Buiius G X J a c h e A , G о г d x A Phys Rex , 95, 299 \, 706 РЩ 1017 Buiius ( V , G о r d v X\ Phv s Rc x 93, 897 OCS, мил in метровые во шы 1018 ( о 1 1 ] e i R I , Phvs Rex , 95, 1201 11 GN, 7-х своеuiie 1019 ( о 1 1 1 11 s 1 I , Johnson W II Ji N 1 e г A О , Phxs Rex , 94, 398 Mat c-choki рог раф 1020 ( о i n xx c 1 1 ( В , P о x n t e 1 R I , Touin ( hem Phxs 22, 12571 Вини in о щ г 1021 (ox J I ho m a s A J , G о г d x A , Phxs Rex , 95 299A ( H3G1 1022 1) a 1 v it ' J' , 11 о 1 I о xx a x I 11 Phxs Rex 96, 5J91 Grb9> Ga"1, okixho 1ьные моменгы 1021 Dehmelt II G Phys Rex , 99, 527 (1955) Aioxiapiibin P 1024 1) a 1 1 e x В P , 1 0 xx n e s С II , Jouin Chem Phys , 23, 118 (1955) I * ория ква ipy по гыюи t вязи 1025 DeMo i о В В A t I с о •* A S , G о 1 d s t c 1 11 J II , Jouin Chem Phys , 22, 876 Пиридин 1026 Douglas A L, XI oiler С К Journ Chem Phys , 22, 275 N2O, инфракраснын сиекгр 1027 1) о u s m a n i s G C , Phxs Rex , 94 789 \ OD 1028 1) о u s m anis G G , Phys Rex , 98, 1160 NO, сверхтонкая струшу pa 1029* h л ь я nr свич M А , Пзв СССР, сер физич , 18, № 6, 629 Обзор 1030 I rlandssonG, Jouin Chem Phys , 22, 563L. Циклопентанон 1031 Erlandsson G , Aik f Fys , 9, 399 (1955). Фторбензо л
716 1032 1033 1034 1035 1036 1037 1038 1039 1040 1041 1042 1043 1044 1045 1046 1047 1048 1049 1050 1051 1052 1053 'Till! РАТУ РА Erlandsson G , Ark f Fvs , 8, 341 Хлорбепзо i Erlandsson G Jouin Chem Phys 22, 1152L Ьензоширил Faria nds J I , В i о n I V\ ireless Eng ,31 81 Интерферометр на милшметровых волнах F е е п у II I ° ckner II Mosci P Smith U 4 Touin Chem Phys 22 79 Линейные потеку гы уширение, обусловленное дав гением FergusonR С Journ VCS 76 850 I2OS Foley II M , Stein heimei R VI TyckoD, Ph\ s Re\ 93, 734 Теория квадрупольной связи G a 1 1 a g h e i J J Bedard J D JohnsonC M Phy s Rev 93 729 Geschwind S G u n t he г M о h г G R 1 о yv n c s С II Rcy Mod Phys , 26 444 Измерения масс Goidon J P Zeigeill I , Tow nesG II Phys Rey 95 2821 Ihesis Columbia University (1955) Ml3, сверхтонкая структура, мо юку тярный тспепаюр Gordy М , Jouin Chem Phys , 22 1276L 1еория квадрупольного взаимодепствия и химическом связи G о г d у W , Journ Phys Radium, 15, 521 Спектроскопия на миллиметровые волнах Gordy W , Jouin Chem Phys , 22, 14701 1еория квадру польной связи GordvVv,BurrusC A, Phys Rev ,93 419 DBr Gordy W Sheridan J Jouin (hem Phys , 22 92 CH3 HgCl, CH3HgBi Gross E P, Phys Rev, 94, 1424 V Уширение, обусловленное дав тением (Т) Gunthei-MohrG R , W h i t e R L,SchawlowA L , G о о d W F r ColesD К , Phys Rev , 94, 1184 [см также Phys Rev , 83, 880 \ (1951)] NH3, сверхтонкая структура G u n t h e r-M ohr G R, Г о w n e s С H VanVleckJ H, Phys , Rev 94 1191 NH3, сверхтонкая структура GuntonR C, Olio mJ F , R e x i о a d II A, Journ Chem Phys 22 19421 (CH3)3SiF Hardy W A. , F 1 e tc h e r P , S u a i e z V, Rev Sci Instr , 25, 11351 Ячейка спектроскопа с молекулярной модуляцией HaidyW A,SilveyG, Phys Rev , 95, 385 TeGS Heald M A Beringer R, Phys Rev , 96 645 N HeathG A.,ThomasI J ,SheiidanJ, Trans Farad Soc , 50, 779 (в печати) 350 Heineken F W , В i uin F , Physica, 20 Сверхвысокочастотный коэффициент пре юмления газов Н е 11 1 е I W , lhe Quantum Theory of Radiation, 3d ed , London (См перевод. Гайт ле p В , Квантовая теория излучения, ИЛ, 1956 )
ЛИТЕРАТЪ РА 7 Г, 1056 Н I 1 1 R М , Gordy М , Phys Rev , 93, 1019 (\, эффект Зеемана и Ду 1057 Н о п 1 g A, Mandel М Stitch М L , TownesC Н, Phys Rex , 93 953А, 96, 629 Цепочные галоиды 1058 Hrostowski Н J, Myers R Т, Journ Chem Phys , 22, 262 Пентаборан 1059 I shi guro F, Koide S, Phys Rex , 94 350 H2, магнитные свойства 1060 Ito T, Tanabe Y, Mizushima M, Phys Rev , 93, 1242 Теория ширины линии 1061 Jaccaiino V , К ing J G , Sa tten R A, Stroke II II , Phys Rev 94, 1798L Г127, ядерный октупольный момент 1062 Jac he A, Blevins G, Gordy M, Phvs Rev , 95, 299A AsH3 1063 Javan A, Engelbrecht A, Phys Rev , 96, 649 MnO3F, ReO3Cl 1064 J e n G К , Am Jouin Phys , 22, 553 Вращательные магнитные моменты 1065 JohnsonC M , Sla zer D M , К in g D D Rex Sci Instr , 25, 213 Миллиметровые волны Генераторы гармоник 1066* Ирисова Н А, Изв АН СССР, сеп физич , 18, 6 Аппаратура 1067 Kambe К, VanVleckJ Н, Bull Am Phys Soc , 29, 10 О, эффект Зеемана 1068 King W С , Gordy W , Phys Rev , 93, 407 OCS, CH3F, H2O, миллиметровые волны 1069 Kisliuk P, Journ Chem Phys , 22, 86 9 рехвалентные галоидные соединения элемент ов группы ванадия 1070 Kn el son D, Journ Chem Phys , 22, 904 bO2 1071 Kivelson D, Journ Chem Phy^ , 22, 1733 Заторможенное вращение 1072 Klinger H H, Introduction to Microwaves and their Scientific Application S Hirzel, Stuttgart 1073 Kcjima T,NishikaxvaT, Journ Chem Soc Jap. (в печати) CH3SH 1074 Kojima S,TsukadaK Journ Chem Phys , 22, 2093L CIIBr3 1075 К rai tchman J A, Dailey В P, Phys Rev , 94, 788A С2Н5Г 1076 KraitchmanJ A , D a iloy В P, Journ Chem Phys , 22, 1477 >qQ для метилгалоидов 1077 Krishna j i, SwarupP, Journ Chem Phys , 22, 568 CH3Br высокое давление 1078 Krishna j i, Swarup P, Journ Chem Phys , 22, 1456L NH3, температурная зависимость поглощения 1079. Kusch P , Journ Chem Phys , 22, 1203 KClFeCl2, KBrFeBr2, g фактор 1080 KuschP,EckT G, Phys Rev , 94, 1799 In115 октупольный момент 1081 1082 Li de D R , Jr , Phys Rev , 94, 788A, Journ Chem Phys ch3nh9 22, 1613T Lide D R,Jr Journ Chem Phys 22 1577 Бензонитрил
718 Uli I P4JVP\ 1083 T i u i m a F iV,BushkovitchA \ , Rouse A G Phys Rev , 96, 434 Уширение обус тов темное явлением 1084 1 о л е 1 1 R Т I ones 1 A Pins Rev , 95 300А СОГ, 1085 lots perch I 1 Inin V Phys Rev 94 789 \ RcO3F 1086 low 44 Phvs Rev 97 1664(1955) Резонанс Ферми 1087 Massev J I Be i rd( I , J e и G К , Phys Rix 95 622 \ HDO 1088 4Г a s s с у T I bi inc о D R Ionin (hem Phvs 22, 442 HoOo 1089 Vatrii on 41 Bonnet Jouin Phys R rdium, 15, 647 Эти гамин 1090 41 с С u ] 1 о h К I Р о 1 1 п о vv G 1 , Town ( hem Phvs 22 681 Пиридин 1091 Mizushima 41 , Phys Rev 94, 169 789 4 40 сверхтонкая структура (1) 1092 Mizushima 41 , П i 1 1 R M , Phys Rev , 93, 74a О 1093 41 о i g a n 11 W, Ooldstci n J II , Тошп Chem Phys 22 1427 C2H3J 1094 Muller A Touin z4Cs 75, 860 CIInClF 1095 Л iclsenll 11 , Jouin Chem Phys 22 I38o РП3, ипфракр сснын спектр 1096* Il e v и vi и н Г I , Ч е р п п ш е в с к а л О П , 11зв 411 СС( Р, сер физич 18, Ло 6 664 Ош и ко акустическим эффект на сверхвысоких частотах 1097 Ogg R 4 Ji Ray I D, Journ (hem. Phys , 22, 147 Sr29, СПИМ 109ь Осипов В Д ЖЭ1Ф, 27, 115 AIIз, дисперсия 1099 P e 1 c i M , S t j 1 ndbei g M 44 P , Phys Rev , 95, 622 4 OCS 1100 Прохоров A 41 , Ь i p ч у к о в A II , ЯуЭТФ, 26, 761 Измерение поглощения 1101 Р о s е n ег D 44 , S 1 undbcrgM 44 Р , Phvs Rev , 95, 374. ПО 1102 Ramsey А 1 , Nuclear Moments, \cvv 4 oik 1103 Rogers 1 F , Phys Rev , 95, 622A. H2O в атмосфере 1104 S а п d e i s L 41 , Ji , S c h a w I о vv A I , D о u s m a n i s G C , 1 о w n e s ( H. Tourn (hem Phys, 22, 245 Oil 1105 S i I о m u i a S , Inst Sci and Ind Res , Memoir^, 10, 34 Обзор но сверхвысоким частотам 1106 Schatz P N , Journ Chem Phys , 22, 7551 Теория ква тру по 1ь нои связи 1107 Sheridan J , Г h о m a s I 1 , Nature, 174 7981 41отилциапоацс ги ген 1108 S h i m о d а К , Тошп Phvs Soc Japan, 9, 378, 558, 567 АП3, стан capi частоты
1И1Р Р ХТЪ Р V 719 1109 Sb ив о da К Nishikavva 1 , Itoh L , Touin. Ghem Phvs, 22 145GL Jouin Ph\s So( Japan, 9 974 c h3nh2 1110 blajton G R, Simmons J A\ Goldstein I H Phvs Rev 95, 299A, Jouin Ghem Phvs , 22, 1678 Вини генкарбонат 1111 Solimenc A Dailev В P Phvs Rev 94, 789 \ Jouin (hem Phvs r22 2042 7 v » 1,1 дифторэтан J112 Sternheimer R M Phvs Ik v , 95, 736 Квадрупо тьныи момент (Г) 111 > Sterzer 1 , Phvs Rev , 94 14LOK ( II3), квадрупольные переходы 1114 Stiandberg \1 W P, Muiowave Spectroscopv w 5 ork (( м перевод ( трендберг M Радиоспектроскопия, ПЛ, 1956 ) 111 » Strandberg У У Р Dicicer 11 Phys Rev , 94, 139 3 Абсорбционный спектроскоп с viohokvлярным пучком 1116 Strandberg у у Р , Т о h n s о n И R , 1 s h b а с h 1 R , Rev Sc i Insti , 25, 776 (См персво! ( трен (берг У , Pa (иоснекгроскопия, ИЛ, 1956 ) Радиоспектро( копы 1117 Strandberg У У Р , 1 i n k h a m У , Phvs Rev 95 6234 Теория О2 1118 S м а г u р Р Jouin Sci lud Res, 13B 111 Hoi лощение в этигхлориде 1119 S vv а г u р Р , Journ Sci Ind Res , 13B, 389 Зависимость поглощения от температуры 1120 Т а к a sh a s h 1 J , О к а у а А , Ogawa 1 , Jouin Instt Нес Commun Eng Jap , 35, 462 Измерения частоты 1121 Tannenb a umE, Johnson R D , Ml cis R J , G w i n n W D , Jouin. Chem Phys , 22, 949T GH3NO2 1122 Tate P X S t 1 a 11 d b e 1 g \l У P , Journ Chem Phys , 22, 1380 KG1, ViCl 1123 TateP A, Strandberg У У P, Rev Sei Instr , 25, 936 Высокотехшературныи спектроскоп 1124 Thomas W JO, Cox J J , G 01 d у У , Journ Chem Phys , 22, 1718 О мети Л1 а лои до в 1125 1 inkham M , Sli a ndbei gM У P , Phys Rev , 95, 622A, thesis Mil O2 1126 T r a m b a 1 u 1 о R , У о s e 1 P У , Journ ( hem Phvs , 22, 1622L I1GOO1I 1127 1 r a m b a 1 u 1 0 R , L a c k n e 1 H , U о so 1 P , F e e n у H , Phys Rev , 95, 622A BrCN уширение, обус ювленное давлением 1128 Trischka J W,BraunsteinR, Phys Rev , 96, 968 RbGl, молекулярный пучок 1129 Van Winter C, Physica, 20, 274 Теория <rсимметрично! о волчка 1130 Wagnei R S , D a 1 1 e у R P , lourn Chem Phvs , 22, 14591j C2HOG1 1131 Westeikamp J F, Phys Rev , 93, 716 1ICN I \ дроепие 1132 У lute R L, Phys Rev , 94, 789A iqQ в DGN, HGN, DGGG1 11 33 White R L , Bui 4m Phys Soc , 20, 11, lhe<-rs Columbia Lniveisitv I J взаимо (емс iBire
JIHTFPATA PA 1134 1135 1136 1137 1138 1139 1140 1141 1142 1143 1144 1145 1146 1147 1148 1149 1150 1151 1152 1153 1154 1155 1156 Wilcox W S, GoldsteinJ H,SimmonsJ W, Journ Chem Phys., 22, 516 Винилцианид Wolfe P N, Williams D, Phys. Rev , 93, 360A O3 19551) A a m o d t L , Phys Rev , 98, 1224 OGSe75 Anderson R S, Phys Rev , 97, 1654 OCS, ширина линий Antler S H, TownesC II, Phys Rex , 100, 703 Эффект Штарка в быстрых полях Барчуков А И, Васильев Г А, Ж а б оти нс к и и М Е., Оси- пов Б Д , Радиотехника, 10, Ко 3, 29 Стабилизация частоты клистрона Барчуков А И, Минаева Т М, ПрохоровА М, ЖЭТФ, 29 892 С2Н5С1 БасовН Г ПрохоровА Н, ЖЭТФ, 28, 249 Получение активных молекул. Bartell L S, Brock v al L О, Journ Chem Phys , 23, 1860 CH3C1, CF3C1, структура, определенная по электронной дифракции Blevins G, Phys Rev , 97, 684 AsH3 и AsD3 В о u th 1 I 1 о n L , P 1 с a u 1 t Г , Onde electr , 35, K° 338, 437 Конференция по радиоспектроскопии, Париж, 1954 Волькенштеин M В, Строение и физические свойства молекул, Изд во АН СССР, М - Л Burrus А , Phys Rev , 97, 1661 TCI, TBr Burkhalter J, Journ Chem Phys , 23, 1172 c,H8o Burehard P G , I r v 1 n J C, Journ Chem Phys , 23, 1405 Внутреннее вращение асимметричною волчка (Т) Cos t a i п С С, Journ Chem Phys , 23, 2037 CHgCGGl D 1 eke R H,RomerR H, Rev Sci Instr , 26, 915 Повышение разрешающей силы DousmanisG C, Phys Rev , 97, 967 NO, электронная структура DousmanisG C, Sanders T M,TovnesG H, Phys Rev , 100, 1735 ОН и OD Erlandsson G, Ark f Fys , 9, 341 СЭН8О Erlandsson G, Ark f Fys , 9, 399 FernandesJ,MyersR J Gwinn W Journ Chem Phys , 23, 758 CH2—CH2—CH2, спектр, структура I----0----[ Freedman J J, Journ Appl Phys , 26, 236 Синхронный детектор (T) т) Библиография за 1955—1957 гг составлена редакторами перевода.—Прим ред.
4II1FP ATX PA 721 Dailev В P , Тошп Chem Phys , 23, 1557 1 I >8 Ghosh Ph К , Ind , Journ Phys 29, 581 Поглощение в жидкостях па длине волны 3 си И )9 Gross L Р Phys Rex 97,395 Форма линии (Т) 1 160 Ж а б оти нс ки и* М I Успехи химии, вып 6, т 24, 730 Радиоспектроскопия и строение молекх i Обзор II61 HairisF L, OKonskiG Т, Rev Sci Instr 26, 483 Измерение s жидкостей в сверхвысокочастотном диапазоне 1162 Ирисова Н А, Жаботип с к и й М Е,Весела1оВ 1, Радиотех ника, 10, 26 Стабилизация клистрона 1163 II owe J A, Goldstein J И , Journ Chem Phys 23, 1223 I1G3HO 1164 Hughes V , G e i g e r J S , Phys Rev , 99, 1842 О, эффект Зеемана 1165 IngramD J E , Spectroscopy at Radio and Microwave Frequencies (См пере- вод И н г р а м Д , Спектроскопия на высоких и сверхвысоких частотах ИЛ, 19 >9). 1166 I t oh I Jouin Phys Soc Jap , 10, 56 SPG1< (J) 1167 J ache Phys Rex , 97, 681 SbH3 и SbD3 1168 Kilb R M , Journ Chem Phys 23, 1736 C1I3SII структура и внутреннее вращение 1169 Kixelson D Journ Chem Phys , 23 2230 Внутреннее вращение, нежесткий симметричный волчок (1) 1170. Kixelson D, Journ Chem Phys , 23 2236 Внутреннее вращение, нежесткий асимметричный волчок (1) 1171 kojnii i 1 , N i s h i k a xx а Д , Journ Phys Soc Jap , 10, 240 Мети гмерк штап 1172 Kraitchman J, Dailey В P, Jouin Chem Phys , 23, 184 GI13CII2F структура, внутреннее вращение 1173 Kurland R J Jouin Chem Phys , 23, 2202 ВоЛСИО, структура 1174 KwakN, Simmon sJ W, Goldstein J H , Journ Chem Phys , 23, 2450 OGHoCH CO 1175 Lemonick 4 , Pipkin F M , Hamilton D. R , Rev Sci Instr , 26, 1113 Остановка для фокусировки атомною пучка 1176 1 cine iKR G , Fi lend J P, Dailey В P, Journ Chem Phys , 23, 210 1ICOOII, структура и внутреннее вращение 1177 Lew is 1 D , 1ioc IRE, 43, 1046 Стан [арты частоты Обзор 1178 LideP R, Kivelson D Jouin Chem Phys , 23, 2191 CII3—С C—GF3 1179 Low W , Phys Rex , 97 1664 Ли 1еиные мо теку ты Резонанс Ферми 1180 Macpherson 4 G , Kerns D \I Rex Sci Instr , 26, 27 Сверхвысокочастогныи микрокалориметр 1181 M а г x о t 1 А А , В i г n b a u m G , Phys Rex , 99, 1^86 O2, hoi ющение при большом u в гении 1182 Mason L A,Kieivoy M M Jouin Amei Chem Sgc , 77 5808 Biiyipemcc вргиеиие расчет барки» 46 ч i \ ic г Ш в си
722 НИ I РV! V Р V И81 Masses J 1 , II i । t P W Journ (hem Pins 23 942 II„O, 1184 M о < к 1 p r, Ph} s Rex , 98, 1837 GS 118. Mot/ H Malloiv К В Ionin \pp] Phys 26, I 84 I операция ехбмиллпметровых во in 1186 A i s h i к a w a 1 I t о n I , S h i m о cl a К Touin ( In m. Pb\s 23 17 > CH3NII2 1187 Nishik и\ i 1 bhimod i lx Touin Pin я k n Jap , 10 89 ML 1188 Okava А Вел Sci Insti , 26 Ao 11 Спектроскоп 1189 Окала X, Rev Sci Insti 26 1024 Mu i тметровып спектроскоп 1190 Осипов В Д , Прохор о в \ М ДАН ( ( ( Р, 102, 9эг 1ииия АП3 как эта юн частоты 1191 Peter М, Stiandbeig М М Р Pioc TRI 43,869 Фазовая стабилизация клистронов 1192 Р о 1 е у Т Р , Tourn Chem Phys , 23, 405 О що вмещенные производные бензо га, b н2 1193 Posen ei D V\ Jouin chem Pins, 23 1729 1) О, HDO «4 * 1194 Report on Aotdion loi the Spectra of Poliatomic Molecules Journ Chem Phys 23, 1997 1195 Romer R II, Dicke R II , Phys Rev , 99, 532 Спектроскоп высокой разрешающей силы 11% Rosenblum, Phvs Rex , 97, 84 1J12" I Bi », IBr81 1197 Schhc i ( h , Zs f Phys 141B, 1 2 111 , 16 Эффект Штарка в симметричном во тчке при бо пяпих по гях (1) 1198 Schwartz С, Phys Rev 97, 380 Сверхтонкая структура (1) 1199 Sheridan I , J our n R с sent uh 8 89 Обзор 1200 Smith \V L , Touin Opt Soc Cm , 45, 227 За (ержка cm на га в фи тьгре нижних частот 1201 Smith W V Lacknci 11 \ \ о 1 к о v А В Jouin Chem Phys 23, 389 Расширение с давлением тинии линейных vio теку i (1) 1202 S о 1 1 m е n е N , D a i 1 е у В Р , Journ Ghem Phvs 2.5 124 CH3sH, структура, внутреннее вращение 1203 S t е г / о г Г Beers Y Phxs Rev , 100, 1174 С НД, квахрупольные перехо гы 1204 S xv а 1 с n Т Р , Touin Ghem Phys , 23, 17 39 сщон 1 205 1 h с 1 s s г n g И Н , М с С u е J Rev Sci J nstr , 23, 1203 Измерение дшпы волны 1206 1 inkhani М , S t j а 11 d b с г ц М \\ Р Phxs Rex , 97, 937 О , юнкая структура (3) 1207 L 1 п k h а ш М , S t г a n d b е 1 g М М Р , Phys Rex , 97 951 В_>аимо’еис1вие хго ickx 1 Ои с магнитным но icvi (1) 1208 1 1 n k h a m М, St г andbei g М М Р , Phvs Rev , 99, 5о7 О2, ширина шиит» 1209 Г о i 1 z и к а 1 , Ко рта 1 , Окании т 1 , Кати j о К , Тонги Phvs Soc Jap , 10, 417 А1Ц эффект Зеемана в сильных по гях
ШИ P MX P \ 1210 121 I 1212 121 3 1214 121 ) 12 lb 1217 1218 1219 1220 1221 1222 1223 1224 1225 1226 1227 1228 1229 12 30 1231 12 32 1233 12 34 1 bukad a К , Journ Phy s Soc Tap , 10, 60 SPCl3 Г и r n e i 1 E , 1 i о i a A С , К e n d i i с к W M Jouin ( hem Ph\ s 23, 1966 C114AD структура V < и к a t e s w a i 1 u P , L d \\ i i d s 11 D 6 о i th W , Joum Chem Phxs , 23, 119) 1200 CII3O11, структура внутреннее вращение W e i s b a u m S , 13 e e 1 s Y , 11 ei i maun G Jouin ( Ju m Phvs 23, 1601 I1DO Wilson L В , I 1 n С С , I 1 d e D R Journ Chem Pins 23 136 CII J3 T_ bum репное вращение мо текулярпо) о типа (1) Z а с h а 1 1 a s J В , Ya les I G И 1 u n R D 1R1 C omen I Rec 3 10 180 Цсзисвыи стан rapi «acioirr Ф а и и 13 M , ЖЭ1Ф 29, 6, 879 Из гучение хю jckx 1 в cn гьном no ic (J) 1936 A \ 1 *. 4 \\ P 1 ail mi in P H, Veil hoi J I , Jouin Appl Phvs 27, 188 Удвоение частоты ферритами Ando i sen Г A , В а к В , В i о d e i s i n S Jouin ( hem Phvs , 24 989 GII3F, ( D4F, структура В a к 1) , Jouin Chem Phxs , 24, 918 1 Потенции гьпни барьер зга неподобных мо inn i (1) Ь а с о в 11 1 О p i о в с к u и А И 1 ( в и j 1 и и с к и и R К Ошина и спектроскопия, 1, У» 3, 9 24-польныи момент ядра (1) Biid G R , Journ (hem Phys , 25, 1040 NO2, (IK nip В о d 1 L J ( uiliss C F , Journ Chem Phxs , 25, 1117 Z t/ ' ' Врашдтетыго ко гебате 11 ное в пимодеиствие (1) Brackett L 13 Kasai P II , у о 1 s R J , Rev Sci Insti 28, b91 Поглощающая ячейка ит щэ тетрическог о волновода В u г I u s ( V Goidj , Phys Rex , 101, 599 Спею рос копия на ми i цпитровых во ша\ Весе 1 ов М Г , Э юментарпая квагновая j еория атомов и молекул М I Весе 1 а I о В 1 , Прохоров А \1 , ФЭ I Ф, 31, (4), 731 IIDSe Сох I I , G о I d 5 VV Pins Rex , 10i, 1298 Эффект Зееман i Das 1 P Jouin Chem Phys , 25, 896 1уннен.ныи эффект (1) L i 1 a n d s s о n G , Aik f tvs , 10, (jo (абдицы x ровней энертии acmrvieipivnioio вошка L г 1 a 11 d s s о n G Cox J , Jouin Chem Phxs , 25, 778 11 DO, D,0 L 1 1 a ii d s s 0 n G , Journ Chem Phys , 25, 579 1I2CO, ми 1 шметровыи снсмр В I 1 a n d s s о n G , Jouin Chem Phys , 25, 379 1IGOO11, центробежное возмущение Lilandsson G , ъ c 1 e и II , Ark 1 Fvs , 11, 391 \Ieio 1 измерения час юты 1 u ) о r d T \ Blackwell J Н Rev Si Inst 1 , 27, 956. Нею i измерения niv хания 46*
ЛПГВРА1 УРк 1235 Genzel L , Zs f Pins , 144, 311 II2S, NH3, вращательный спектр в области 80—1 000 ц 1236. Н е 1 t 1 е 1 W , Elementary ххауе mechanics, Mith applications to quantum chemi- st n, Oxford, p 193 1237. H e r s c h b a c h D R , Journ Chem Phy^ , 25, 358 CH3CH2F, CII3HCF2, потенциальный барьер внутреннею вращения. 1238. Н а г г m a n n J , В о n а п о rn i J., Hely. Phys. 4cta 29, 448. Спектроскоп с объемным резонатором 1239 H i г a k а уу a II, Oka 1 , Shimoda К , Journ Phys Soc Jap., 11 1207. Формальдегид 1240. H i r a k а м a II , M i у a h a r a A , S h i m о d a К Tourn Phys Soc Jap , 11, 335 Z-удвоение 1241 Hoisington R , Nature, 178, 111 1 Зеемановский спекгрос коп 1242. Holford J О, Vid ale G I , Journ. Chem Phys , 25, 1180 Внутреннее вращение (T) 1243 Hughes R II , lourn Chem Phys , 24, 131 O3, миллиметровый спектр, структура, дипольный момент 1244 I to h 1 , Journ Phys Soc Jap , 11, 264 Метиламин 1245 Kisliuk P, Journ Chem Phys , 25, 779. NF3, дипольный момент (T) 1216 Км a k N, Goldstein J II, Simmons I W , Jouin. Chem. Phys., 25, 1203. 5 Propiolactone 1247 Lamb W , Phys Rex 103 313 H, тонкая структура 1248 Lide D R , Mann D L, Jou'H Chem Phys , 25, 595 G1O3F, спектр не обнаружен 1249 1 inO С , К i 1 b R W, Journ (hem Phys , 24, 6al CH3CHO, CD3GDO структура 1250 1 a u г г e V , Journ Chem Phys , 24, 635 GJI6 спектр, дипольный момент 1251 Magnuson D W , Journ Chem Phys , 24, 344 Изугерепие диэлектрической проницаемости на 3 см 1252 Maryott A A, Birnbaum G, Journ (hem Но1лощение в сжатых i азах 1253 Mashima М, Journ Chem Phys , 25, 779 N F3, дипольный момент 1254 Mashima M , Journ Chem Phys , 25, 779 NF3, дипольный момент (1) 1255. Mashima M, Journ Chem Phys , 24, 489 NF3, дипольный момент (1) 1256 Matsuuia К, Siqiura Y, Hatoyama Jap , 12, 1301 NH3, частота линии 3,3 1257 Miller R G, Smyth С P, Journ Chem Phys Структура молекул, поглощение в жидкостях 1258 Miyahara A, Hiiakaxva II , Shimoda И, 334. Форхгальдеги i, и метла мин 1259 Nishikawa I, Journ Phvs Soc Jap , 11, 781 Мети галкого гь Phys , 24, 1022. G M , Jouhi. Phys. Soc. 24, 814 К , Journ. Phys. Soc Jap.,
ЯИ1 ърхгх 1260 1261 1262 1263 1264 1265 1266 1267 1268 1269 1270 1271 1272 J 273 1274 I ) '“7CC I w / J 1276 1277 1278 1279 1280 1281 1282 1284 1285 О k а у a X Jouin Phys Soc Jap 11 258 Форма jьдет и 1 сверхj онкая с т рукту р i О к а у a A Jouin Phys Soc Jap , 11 249 Alai питая (верхгонкая структура (1) О 1 1 о m Т Г S 1 п 1 s £ а 1 1 j R е х i о a d IT VA Ghem Phys 24 487 (1 u n I о 11 R G , Joui n (СП3)3 SlB] mu 1 шморовьш спектр вращаю inn 1 1 носюянпая P i e i с e I Touin ( hem Phys , 24, 139 O3, ципробскное растяжение (T) Ramsey N F , Mo теку (ярвые пучки, Oxfoid (химии p ефия) Rati m a n n G В , ( u r t 1 s P I , Al c G e e 1 P Г ъ m \ t h С P , Journ Chem Phy s , 25, 413 IE01 иицение в жидкостях R e e у e s R J D , Wueless Eng 33, 162 Стабилизация к тетрона Reeyes R T D , V\ ndess Eng , 33, 184 Стаби тизацп i к тетрона R e i n i s c h 1 Compt Rend , 243 1032 Спектр ник ютсыапо la R e x 1 о a d В Л , И о xv g a t e 1) M , G u n I 0 n R ( , О 1 1 0 m J 1 Jouin them Phys 24 625 (G1I3)3 Si J, ми 1 шметровып спектр Riley R В , Rex Su Insti ,27 174 Сверхвьк окочастотным 1еператор japxi ник Smith R A , Pioc Rox Soc 235, 1 Техника хшд шхтетровых во ш S m 1 t h \\ A , Journ Chem Phys 25 Я0 Влияние ква ipy no iwioio хюмента на ширину пиши (I) Stiandberg M W P , Proc IRE 44,696 Фазовая сгаби циация клистронов S xv a i u р Pie m, Zs 1 Phys , 144, 632 CH3B1, пот лощение при бо ьпюч [ав тении S xv a I u р Р , Phys Rex , 104 89 ND3, дисперсия Takahashi I , О g а х\ а 1 1 i ш 1 п о \1 11 i i 11 \ , I a k с у a m a \I , Rev Sci Insti , 27, 739 Атомные часы (N H 3) Tannenbaum E , Al x e 1 s R J G xx 1 n n \A D Jouin Chem Phy 25, 42 GH3NO2, GD3NO2, внутреннее вращение, дипо 1ьнып xioxieiu fiischka J, Journ Ghem Phx s GsF, GsGl, дипольный хюмепт Вычисление структу ры е J А , Jouin Chem Phvs , 24 924 несимметричных вотчков (1). Williams О , Journ Chem Phxs NOBr”9. NOB181 Wertheimer R , Gompt Rend , 242, 24c HCOOII, 1101 тощепие на 3 мм M olio Р N , Jouin Chem. Phys , 25, 976 GHCI3, сверхтонкое взаимодействие, структура A a 1 m u s L , Phxs Rex , 104, 365 IICN, /-удвоение Zeil W , Z Elektiochem , 60, 752 CC13CN, GGI3CH3, спектр, структура Jouin ( hem Pins
1957 1286 1287 1288 1289 1290 1291 1292 1293 1294 ! 2(*5 1296 1297 1298 1299 1300 1301 j302 1303 1304 1305 1 106 1307 1308 1309 к m а 1 G Goldsmith M Л к Isen II II , Tonin ( hem Pins 27 839. Поправка вращаю пню ко гебаю п пог энсрити (J) A m a t G, \ iclscn 11 H , Journ Chem Ph^s 27, 845 Вращательпо-колебато if пая энергия (1) Bak 13 , Ch i isl on son 1) П a n s с с n А у g a a i d I Г a n n e n b a- u in I , Jouin Phy >., 26. 241. ( F3( C —( IT, спектр, ( ipy кi\ p i P> a k В , С 1т r i s t e n s e n 1) B. i s I jl u p A n d c i s c n J , 1 a n n e n- b a u m L , Town Chem Phys 25 892 C4II4S спектр, структура Bak В Chi isUnsen 1) 11 a n s с n А у ц a a i 1 1 I a n n e n b a- u rn I Tonin (hem Ph^s 26, 134 Флуоробейroi cneuip структура Bay er II , Zs 1 Pins , 149 550 MI, вычис теппе ? и n ит инверсионною спектра 13 i i n b a u m G , Journ Chem Phys , 27, 360 Лере онансное пог гощенио симметричных мо геку т 13 гее no R G Ren Mod Phys , 29, 04 Форма линии Biown ] ( Р а 1 k е i Р М , Tourn Chem Phys , 27, I 108. Асимметричный волчок вращаю юная постоянная (Т) В н 1 I u s ( 1,Gordy А\., Jouru them. Phys 26, T91. ( иекгры в диапазоне 1-4 мм 1 d о е 1 1 \\ 1 , \1 1 1 1 ( т (i В., knn Т W Journ kiner. ( he m Mi 79, 2391 CTI2DGF,, GHDJ2F,, CH,GF3, CD3GF, Frlandsson G , G о r d у УУ , Pin s IV у , 106 513 ND. F een j II , M a d 1 g о s k у V\ , 3V intei s В , Journ Chem Phys , 27, 898 Квадрупо п>пыи момепг молеку 1 (К N2, ( O2H онре те генный по ширине линии аммиака Iitzky II С , H о no r jage 1 R , M 1 1 k e \\ , /s I Phy^ , 149, 471 N14U3, 30 новых гипин в ooiacin 7 1 j 10 3 м ц De G г о 0 t 51 * , L a in b I , Pioc Roy Soc , 242, 36 У тът pa тву ковая ре такс ация в изучении вращатетьпыу и гомеров Hadley G 1 Jouin Chem Phys , 26 1482 ND,, сверхтонкая структура (1) Hadley G 1 , Phys Roy , 108, 291 М13, сверхтонкая iэру кира Halford Т О Tourn Che m Pin s , 26 851 Внутреннее вращение (I) Hadlei G S li nold I R , Jouin Chem Phys , 27, 144 Волновые функции молек\ i в ио ihj пых коор шпатах (Т) Hanson Н Nielsen II IT , S h a f t е 1 W II , Ц aggonei J , Journ. 1 hem Pliys , 27, 40 Взаимодействие вращения и ко тебапич (1) Парр II , Zs f Phys , 147, 567 ГН, B1CI3 1 орячии спектроскоп, спектр в области 1,5—3 см Hecht R , D е л п 1 s о и D , Jouin Chem Phys , 26, 31 Внутреннее вращение (Т) Hecht R Г , D ennison D М , Tourn ( hem Phys , 26, 48 * / фг / Ж CH3OII, внутреннее1 вращение (Г) Herzberg G, Stoic hell В Р, Nature, 175, 79 Расстояние между атомами углерода
Ill I НЧ1 \ PI 1310 Hei schhadi D R , Jouin Chem Phys , 27 975 Внутреннее вращение ia5 1ицы интегра юв Матте 1^11 К 1 \ о 1 ъ о 11 I) Jouin. С 1м m. Ph s 27, 153 ( l)sM)o, cipXKiypa внугрсннк вращение (I 1 J >12 К о j i in i Г \ i s h i к a x\ i Г Journ Pins So< Jap 12, 680 Меркаптан 13В К i i s h n a j i, S i i v a s t a л a G P , Phys Rew 106, 1186 C IRC], при бо ibthijv (ав тениях 1314 L a u r i e 5 M Tourn Chem Phys 26, 1359 SilI2F2, спектр, сгруюург 'ИП0 1ЫГЫИ момент 1315 I erne i R G , D a i 1 c j R P Friend! P Joni n ( hem Phys , 26 680. HGOOII, cneKip, егрхюура, внутреннее вращение 1316 Lernei R G D i т 1 e у В P Touin (hem Phys 26 678 С2НД\ 1317 L i d e D R Mann 1) L Journ. Chem Phys , 27, 868 CH3I1G GIL, спектр, структура, внутреннее вращение 1118 L i d е D R , M a n 11 I) h , F 1 is tro in R M , Touin Chem Phys 26, 734. SO2J\, cncKip, ыруктура, дипольный moxichi 1319 L 1 d e 1) R Jouin ( hem Phvs , 27, 343 CD3ND2, eueKjp, структура, внутреннее вращение 1 320 Linker J В , G 1 1 in in II II , Rex7 Sci Instr , 28, 559 Измерения па сверхвысоки4 частотах, применение ферритов 1321 Magnuson 1) , Journ. Chem Phys , 27, 223 BrF3, спектр, структура 1 122 Marshall S A , АЛ e b c 1 I, Rex Sci Insti , 28, 134 Спектроскоп с моаску inpnon а юыричсскои мо тх линией с ячеикои и с па рал гельных пластин 1323 MaikoxyitzU , Док сад LRSI, США Калибровка атомных стандартов частоты. 1324 Ma tsuu I а К ь u <r т и г а Л , II а I о у a m a G М , Journ. Phys Soc Jap., 12, 314 NH3, < unti частоты 1325 M a 1 s и и i a К , S и g i и i a 5 Hatoyama G \1 , Jouin. Phys Soc Jap , 12, 835 NII3; сдвиг частоты 1326 M a t s и и г a h, Suginia A 11 a l о у a m a G \1 , Phys Rex , 106 607. NH3, частота линии 3 3 1327 Mais halls A, W ebei J, Phys Rex , 105, 1502 OCS, дипольный момент 1 328 M e 1 c h о i I L , A x 1 e s \V P , V a 1 t a n 1 a n P 11 , Pioc. IRh 45, 643 Умножение частоты на ферритах 1 328а Мурина I М Ра рто м хника и экктроника, 2, 1271 Радиоспектрос кои 1329 Naylor R Е, Wilson Е В, Jouin Chem Phys , 26, 10а 7 CH3BF2, спектр, структура, цшо гьныи момент 13 30 Nielsen 11 II , A m a t G , Goldsmith М , Journ. Chem Phys , 26, 1060 Центробежное возмущение в шпеипых молеку тах (1) 1331 N i s h т к а ху а I , Journ Phys Soc Jap , 12, 668 7 V J 7 * Метиламин 1332 Kui land R J , \A 1 Ison E В , Jouin. Chem Phys , 27, 585 NH2GF1 — O, cncKip, структура квадрупольная связь 1333 Kivelson D, Journ Chem Phys , 26, 215 Внутреннее вращение (Г). 1 >34 К ilh R W, Pierce L, Journ Chem Phys , 27, 108 CII3SiH3, спектр, струю у pa, внутреннее вращение
725 ПИТ] РАТХ Р У 1333 О с и и о в Б Д , Оптика и сиры рос копия 3, 94 1336 О k а 1 Hit а к a уу а Н , Jouin Phys Soc 1 ip 12 820 Bi( A 1337 Pali к 1 I) Bell E E, Touin (hem Pins 26 Ph MI2D MID , вращательный спектр 13э8 P e i к i n s К L , В ushko \ i I c li \ A К ] ( I I c i Г I , Тошп C he m Phys 26, 779 Ширит линии линейных молекуi при соу трении с । спо ырптш молекулами (I ) 1 139 Р е t е I M,Stiandberg 41 Л Р Jouin. Chem Phys 2G 1657 Сильный эффект Штарка в линейных хголску ia\ (1) 1340 Petei 41 Stiandbcig 41 44 Р, Jouin. Chem Phys 2G, 1657 Сильныи )ффек1 Штарка в линейных молек} iax (1) 1341 Phillips W D Looney С E, Jouin 4Iol Spcdi 1 j5 Магнишыи резонанс и вращаюльная июш рия 1342 Ramsey N F, Rex Sci In4r , 28, о 7 41олеку ырпыи пучок, повышение разрешаются силы 1341 Robinson G W Journ. Chem Phys , 27 1227 Ас иммшричнын волчок шерсетические уровни (1) 1344 Rosenblum В , \ с tlici с о I А II , Jouin. Chem Phys , 27, 828 Со1", постоянная квадрупольной связи и структура 1345 S с h уу е п d 1 m a n R Н , Jouin. Chem Phys 27, 986 Энергетические уровни (таблица) почти с имуцмричпою вошка 1346 Shangy 1 Chen, Makoto J a k e о, Roy Mod Phys , 29 20 Уширение линии 1 147 Sekiu о S,Nishikawa 1 Jouin. Phys Soc Jap ,12 4 j 1348 Siegel S , Jouin. Chem Phys , 27, 989 CH3CI1 = CHF, спектр, барьер 1 349 S i r k u s 41 D , С о 1 e m a n P D , Touin. Vppl Phy s 28, 944 41и (лиуютровыи iоператор, харую ютроут 1350 S p a i s t a d I , A m b 1 e E Journ. C hem Phys 27 \ I 17 (CH3)3 CCN, спектр, структура 13ol S t e у e n s о n M J , 1 о yv n e s С II , Phys Re\ P)7 6? > О1”, квадрупольный момент по измерениях! HDO 1352 S уу а 1 е n J D , Н е г s с h b а с h D R , Journ. Chem Phys 27, 100 (G3I16O), внутреннее вращение в пропиленокси to 1353 T a b о i W J , Journ. Chem Phys , 27, 974 CH3COOH, CD3COOH, структура и внутреннее вращение 1354 Takahashi I , О g а уу а Г , A a m а в о 41 Н i i i i 4 Phys Rev , 101) 606 Ml3, с щи! резонансной uacioiu 1355 I h о mas L F, Hecks J S, Shciidan I, Zeitschult fur Elekt locheime Benchte der Bundsengesellschaft fur Phy sikahschc Chemie, 61, 8, 915 CH3CF3, CH2DCF3, CD3Cb3CH3SiF3, CD3SiF3 1356 Thompson 41 C, Cateoia I 4r, Rey Sci Insti 28 656 Стабилизация часто 1ы клистрона 1357 luinei 1 Е , И о уу е J. A, Jouin. Ghem Phys 24 924 ( 2Н4О, СС13П4О, C2D4O, вычис юние структуры по прежним ли периментальным санным 1 За8 \\ a g п е 1 R , F i n с I Simmons I V\ , G о 1 d ъ t с j n I II , Jouin (hem Phys , 26, 634 lians CH2—СП—СП —О, спектр, етруыура, внутреннее вращение 1 >59 Wagner R S, Dailey В Р, Soli mene \ , Touin (hem Phys , 26, 1593 GiHjBi, cncKip, езрукзура, внутреннее вращение
1360 W a g n c i R S,Dailc \ В P , Jouin Chem Pli)s , 26 1588 C IIaCl, ечектр структура, Biiyipcimee вращение 1361 Весе л ai о В Г , Ilpni ова II \ , Ра шопхиика и э тсктроси та 2 484. Стабилизация час ют клистрон i 1 j62 В е с е л а г о В Г , ЖЭ1Ф 32, > 620 И1ЭБе, шло тьныи моче hi 1 j63 Wilson Б В louin Cbcm Phxs , 27, 986 Центробежное воомхщепис у мо к кх i типа симметрично! о волчка (1) 1 _>б4 Zeil W , Zs f 1 lektiochem 60, 752 CC13CN, спектр, структура 1365 Zeil VV , P 1 i о in m e i J F Zs f Hcktiochem , 61 938 Расстояние C—С в соединениях С—С—X 1366 Земсков Е М, Весела! о В 1 , Оиыка и < нсктросчопия, 3, 18 э Эффект Штарка асимметричною волчка (1) 1367 Мухтаров И 1, ДХН СССР 115, 486 С112С1СИ2Г, спектр 1958 (Советские работы по структурам молекул) 1368 Барчуков \ II Басов II Г, Оптика и спектроскопия, 4 о32 СН з J 1 369 Барчуков X II , М у р и н a I М , Л р о х о о о в \ \1 Оптика и iнс ктро скопил, 4, 521 С2Н5С1 1370 Ба рч у ков k II Прохоров к М , Оптика и спектроскопия, 5, 530 CH3GeH3 1371 Весе iaioB 1, Пзв ХН СССР, сер физия 22 ПоО HDSe 1372 Вес е ia t о В 1 Оптика и спектроскопия 6, 4Д) HDSe 1j7 3 Ирисова И \ Оптика и (пек трос копия, 4 )43 CH3GeCl3 1374 Ирисова II V Пзв \Н СССР, сер физич , 22, 1307 CH3GeCl3 1375 Мухтаров И \, Пзв XII ((СР, сер физич 22, 1154 CHnb-CIIo( 1 БИБЛИОГРАФИЯ РАБОТ ПО КВАНТОВОМЕХАНИЧЕСКИМ ГЕНЕРАТОРАМ И УСИЛИТЕЛЯМ1) 1950—1954 1 Kabtler Quelques suggestions conceinant la pioduction optique et la dete- ction optique d’une inegatite de population des niveau\ de quantification speliah des atom, Jouin. Phys Rad , 11, 255 (1950) 2 P u i c e 1 1 L. 4 , Pound R V , A nucleai spin system at negatnc tempeiatuic Phxs Rev , 81, 279 (1951) ) Biosse] J , К a s 1 1 e i k,\\ intei J, Citation optique d’une пи gable de population cutie les sous nixeaux zacman ch Petal fundamental des atom4, Jouin. Phys Rad 13, 668 (1952) 1 W c b e i J., liansaction ol JRL, PGED о (1953) г) Ьиб nioi}афня (OddBidid редакторами перво щ. Прим, рсд
/эд 1ИТ1 г \ i p \ о Ь асов Л 1 Прохоров А М , Прилюненне мо юкулярных пучков ия нос н гования спектров хю гекх 1, ЖЭ1Ф, 27, 431 (1954) 6 Go । d on J P,Zeiger IT J , Г о xx n e s G П , Molecular Microxxaxe Oscil labor rnd New Tlxperfino Stiuclure p Uro \Iicroxxaxe Spectrum ol NI13 Phys Rex , 95 282 (1954) 1955 7 ]> а с о в II I , В с с e л a г о В 1 , Ж а б о l и н с к и и M E , Ъ вс in к нис добро]пости объемною резопаюра при помоп и pel операции, ЖЭГФ 28, вып 2 8 Ь а с о в Н 1 , 11 р о \ о р о в V М , По цку шрные ] операторы и усилию ш, к сп физпч наук, 57 485 9 Басов II 1, Прохор о в V М , Теория хюлеку гярною генератора и моле- ку гярною ус и ште in моагности, ДАН (ССР, 101, 47 10 Пасов П 1, Прохоров А М , The J heoty ol a Molecular oscillator and a Molecular Power Amplifier Disc 1 aiad Soc 19, 99 11 Пасов II 1 , II p о x о p о в A M , О возможных методах ио гхчения акгявных могску г ия молоку гярною генератора, ЖЭ1Ф, 28, 249 12 L s s ( н 1 , Р а г г у J А 1 , Ап Atomic Standard of Frequency and Lime Infer xal, Nature, 176, 280* 13 Gordon J P , Hyperfine stiuctuie in tie inxeision spectrum ol N14H3 bx a new high lesolution microxxaxe spectrometer, Phys Rex , 99, 1253, 63 14 Gordon I P , Z e i g e г II J I о xx n e s С II , The maser new type ol mu row axe amplifier, frequency standard and spectrometer, Phys Rex , 99, 1264 1) Gordon J P, Maser Oscillator, IR1 , Tians Instr PGI 4, October, 155 16 ] a w 11 В , Standaid Irecjuencx Iransmrssron I equipment of Rugby Ratio Station, Proc Inst Elect Eng , Part III, 102B, 166 17 Маненков А А, Про хоров AM J ойкая с г рукгу pa спектра парами! нитною резонанса иона Сгв хромовом корунде, ЖЭГФ, 28, 762 18 Shimoda К Wang Г С, Nexv Method for the Obserxation of Hyperfine Structure of NH3 in a <Maser» Oscillator, Rex Sci Instr , jM 12, 1148 19 Steele J M G N , I he Standard Frequency Monitor of the National Physical Laboratory, Proc. Inst Elect Eng , Pari III, 102B, 155 20 Shi m о d a, Maser Oscillator (обюр), Proc Phys Soc , 10, № 10, 364 21 Mrcroxxave Amplification by Stimulated Emission ol Radiation, N iture, 174, 628 22 Молоку гярнып юнератор, Radio Electronics, 26, 16 1956 2) . Басов 11 1 , П p о \ о p о в V М , Теория мо секу гярных генераторов и у си гиге геи, ЖЭ1 Ф, 30, 560 24 В ас о в И Г , По хеку гярнып г онера гор (гокюрс хШ цпеертация), 01 чет Физн i ин га \Н СССР (рукопись) 2) . В 1 с о в 11. 1 , Потеку гярнып г нсраюр. Ра щогс хнгг m и г гс к тропика, 1, ol. 26 Пасов Н 1 , О с и п о в В Д,Прохоров 2k М , О молепх гярном гене раюро без испо и зованил молеку гярною пучка, Ncrr физич наук, 59, 375 27 В 1 о с m b е г g е n N Proposal for а иеху type solid state maser Phys Rex 104 324 28 В о n a n о in i J , 11 c r i m a n n J , Determination de la frequence cl ’inversion de 1’ammoniaque, Ilelx Phys Acta, 29, 451 29 С о m b r i s s о n J , 11 о n i g A , Г о xx n e s ( П , Ltilisalion de la lesonance de spins electromqucs pour realiser un osculateur, on un amplificateur on hy perfiequen- ces, Compl Rend , 242, 2451 30 Essen 1, Parry I V L., Atomic and Astronomical time, Nature, 177, 744 * r 7 7 / И Г ssen I Atomrc lime and the Definition of the second, Nature, 178, 34.
I1ITFP MV Р к 731 ЧР 32 S h 1 m о d а К , \\ a n g 1 С , 1 о х\ n с s С II , Further aspects of the Maser, Phy Rev , 102 33. Singoi S F Application of an Xiljliciaf Satellite to the Meisurcment of the Central Relitixistic <Red Shift» Phvs Rev 104 11 1957 34 A 1 s о p I L , G i о r d m a i n e I A , 1 o\\ n ts ( II Measurement of Noise in a Maser Amplifier, Phvs Rev , 107, 1450 3) Anderson P W , The Reaction Field and its Lse in Some Solid Stale Ampli- fiers Journ Appl Phys , 28, 1049 36 luender II Atom-Uhren, Molekul Linen, Radio Mentor, 23, N° 10 675, 11, 734 37 Басов II 1 , I А1олеку гяршли icnepaiop ла пучке хюлекул аммиака, Прибор и техника эксперимент.а, 1, 71 38 Басов II Г , II Псс гс сов пгие работы молекулярною 1 оператора, Прибор и техника эксперимент, 1, 77 -39 В I а д и м и р ( к и и К В , О ра тиационпои нс устойчивости в экспериментах но я верному Mai ни г ному резонансу, ЖЭ1Ф, 33, 532 41 В о п а п о m 1 J , De Р ] 1 п s J , II е г г m а п J , К а г t a s с h о f f Р , Maser, Hclv Phys Acta, XXX, № 6, 492 42 В о п а п о m 1 J II е i г m а п п J Do Р i i п s J , К а г t a s с h о f 1 Р , twin Cavity for Nll3 Masers, Rev Sri Insti 28, 879 43 В о n a n о m i J , De P r i n s I , 11 e i i m a n n J , К a r t a s r h о i I P , Amelioration cl’un maser a NH3, Ilelv Phvs Acta, 30, 492 44 В о n a n о in i I , De P r i n s J , 11 e r r m a n n I , К a r t a s r h о 1 1 P , Stabihte d’etalons de frequence r NH3, Ilelv Phys Acta, 30, 288 45 В о n a n о m i I , De P r i n s, 11 e r i m a n n J , К a i t a s c h о 1 1 P Mikiovel lenspektrogiaph liohei Aullosung, Helv Phys Acta, 30, 290 46 В о n a n о m i J , De P i i n s J , II e i i m a n J , К a i t a s c h о f 1, R о s, sell, Maser a NH3, experiences, resultats, applications, Arch Sciences, 10, 187. 17 В о xv e i 4 К. D. Mims W B., Ihree Lexel Maser Without a Magnetic Field. Paper presented at Confeience on 1 lectionic Tube Research, Berkeley, California, lune. 48. В т о v\ n s t c in Proposal ior a Nuclear Quadrupole Maser. Phys. Rev., 15, 1195 49. ( hestei P. 1., Bole! D I., Super regenerative masers Proc. IRL 45, 1287 50. (over Photograph, Journ Appl. Phys , 28, 511. il Culver M. 11., the Maser, Science, 126, 810 )2 . Daly R. 1 , Hollow a у J. II., The atomichron, an atomic frequency Maiidart, 1 ”1 , lans. Communs Systems, 5, 25, 128 )3 . I s s e n L , P a г г у J. V, L. P i e i c e J A , Comparison ol cesium resonators by transatlantic ladio transmission, Nature,180, \ 4585, 526. )4 . Felier G , Scox il H 1 D., 1 lectron spin iclaxation times ju gadolinium ethyl sulphate, Ph^s. Rev. 105, 760 55. 1 e у n m a n R. P , V e г n о n I. L , Hellwart R V\ Geoinc tnc al Representation of the Schrodinger 1 quation for Solving Maser Problems, Jouin. Appl. Phys., 28, 49. 56. Hanzen \\ . 1 mslie X. Xtomic orientation by optical pumping, Phvs Rev., 108, 1453. л7 Hadley G. 1 , J he J=3, K=2. line in inversion spectrum of N14H3 Phys Rev , 108, 2910. -)8. lief fuck IT. Maximum Lfficicncy of the Solid State Maser, Proc IR1 45 1289. )9. П elmer I .( ., Maser Oscillators, Journ. Appl. Phys., 28, 212. 60 H c 1 m e i I. G , Maser Noise Measurement, Phys. Rev., 107, 902. 61. Herold I . W. future Circuit Aspects of Solid-State Phenomena Proc. 1RF, 45 1463.
иг HHI I A LX P \ 62. Javan A theory of a tin ее level maser, Phys Rev , 107 1579 (il Johnson s, Regulated Molecular Beam, Rev Sci fasti 28 575 64 К л и M а н i о в и ч 10 1 , \ о v i о в P В , К теории мо текх тярно! о 1 енератора- ЖЭ1Ф, 32 1151 66 КонгоровичВ М Прохоров А М , О нс тинеиных эффектах взаимо ichcibhh резонансных потен в моим тарном icmpaiope и усилите тс ЖЭ1Ф 33, 1428 67. М а г к о 'V т t z , Док ia с 1 RSI, Gill A 68. M о t z, AegaUve Temperature Reservoir Amplifieis Jouin Electr 11, 571 b°. Muller iM. W , hoise in a molecular amplifier, Phys. Rev , 106, 8 7( Po u nd R A Spontaneous emisson and the noise figure ol maser amplifiers, Ann d. Phvs , 1, 24 71. Salzberg В , Masers and Reactance Amplifiers Basic Power Relations, Proc IR1 45, 1544 72. ScowillI 1 D FeherG, Seidel II, Operation of a solid state шач i Phys Rev., 105, 762. 7 3. Shimoda К , Characteristics of the Beam type Maser Oscillator I, Jouin Ph\^ Soc. Jap 12, 1006 7^ Shimoda К , Journ Phvs Soc lap , 12, 558 Piec sc 1 requeue у ol the 3,3 Inversion line ol Ammonia 75 Shimoda К 1 aka has i H ,1 о w nes С II, P luctuations m amplificat ion ol quanta with application to maser amplifieis, Journ Phys Soc J ip 12, 686 76 Sic gman A I , Gun Band width and Aoise in Maser Amplilier, Pioc IR1 De c ember 17 37 77 SirkusM D, Golem an P 1), the Harmodotron a Megavolt 1 lectronics Mil limcter Wave Generator, Journ Appl Phys , 28, 944 78 Stitch M L Док гад на собрании Американс koi о общества физиков, США ho юра со, сентябрт, 1957 79 . Strandberg М. АА Р Inherent noise of Quantum—mechanical amplifieis Phys. Rev , 108, 1698. 80 . Stiandberg M. AA . P , Quantum Mechanical Amplifieis, Pioc IR1 , 45, 92 81 . St ran cl be r g M. W. P Inherent noise of quantum mechanical amplifiers, Phys Rex., 106 617. 82 Townes C. If Comments on Trequeue у Pulling of Maser Oscillators Jouin Appl. Phys., 28 920. 83 W e b e r J. Maser noise considerations Phys. Rev J08, 537 84 Weiss M 1 , V Solid State Microwave Amplifier and Oscillator Lsing Ferrite® Phvs Rev , 107, 317 85 Weiss M 1 , Quantum Derivation of Fneigy Relations Analogous to Those ioi Aonl neai Reactances, Pioc IRF, 45, 1012 86 Me W ho i ter A L , Moy ei J AA Strum P D \oisc Tempt raturo Me i surement on Solid State Maser, Phys Rev , 108, 1642 87 Wittke I P Molecular amplification of nuciowaves Pioc IRE, 45, 291 88 Фаин В M , Об уравнениях колебании мо юкулярчого генератора, ЖЭ1Ф 33 945 1958 89 А I m s F R К г а у е i G Design Considciations ioi (.rtculaloi Maser Systems Pioc IRE 4b, 912 90 Artman J О , В 1 о e mb cigen \ , S b a p i i о s Opciation of a Инес I evcl Solid State Maser at 21 cm, Phys Rev 109, 1392 91 AutleiS H , Me Av о \ 4,21 centimeter Solid Stale Masei Phy® Rex 110, 280 92 Ь а с о в II 1 Ус ювие самовозбу ждения молекулярною ннерагора без об ьехп ною резонатора Радиотехника и э гектропика, № 2 297
N о о / Зе) Till ГР XI х 1 \ 95 Басов II 1 , О р а е в с кии А II, О возможности создания отпаянною мо ieicy лярпого генератора с использованием мо юкул ND3, NH2D и NHD, Изве- стия высших учебных заведении, Радиофизика 1, 4 63 96 Ь а с о в II Г , Ораевскпи А Н , Квантовая радиотехника (обзор), Известия высших учебных заведений, Радиотехника, 2, 1, 3 97 Басов И Г , И е т р о в А И , Об относи i ель нои стабильности частоты моле ку шрных генераторов, Радиотехника и электроника, К° 2 98 Басов II Г, Свидзи некий К К, Расчет молеку тярного i оператора на пучке молекул ND3, Известия высших учебных заведении, Радиофизика, 1, 2 89 99 Lax В , The Status of Micioxxaxe Applications of Ferrites and Semiconductors, IRE, Iransactions on Microxvaxe Theoiy and Techniques, Vol Ml Г 6, № 1, 5 100 Blocmbergen N , Electron Spin and Phonon Equilibrium in Masers, Phys Rev , 109, 2209 101 Bole! D I, Chester P F, Some Techniques of Mniovave Generation and Amplification using Electron Spin States in Solids, IRE, Iransactions on Microwave Theory and Techniques, Vol MIT 6, № 1 47. 102 Бункин Ф В, Об инверсии уровней зеемановского растепления, ЖЭТФ (в пел гти) 103 Chester Р F, Wagner Р Е, Castle J G, 1мо I exel Solid State Maser, Phys Rex , 110, 281 104 ( logston A Al, Susceptibility of the three lex el Maser, Phys Chem Solids, 4, 271 105 Cul\ ahouse J W, Pipkin F II Experimental Study of Spin Lattice Relaxation limes in Arsemc-Doped Silicon, Phys Rev , 199, 319 106 D e h m e 1 t II G , Spin Resonance of Free Electrons Polarized by Exchange Col lisions, Phys Rev , 109, 381 107 Фа и ь II II , rioiлощение инфракрасного излучения в полупроводнике, Усп физич паук, 64, 315 108 Ф а и н В М , Квантовые явления в радиодиапазоне, >сп физич нахк, 64, 273 109 F р h с 1 G, Gordon J Р, Buehler Е , G е г е kE A, Thurmond С D , Spontaneous Emission of Radiation fiom an I lectron Spin Sxstem, Phys Rev , 109, 221 110 . Gooige W D,W W V Standard Frequency J ^ansmissions, Pioc IRE, 46, 910 111 II e 1 m c i, Mule i, Calculations and Measurements of the Noise Figure of a Masei Amplifier, IRE Transactions on M T T , MTT-6, 210 112 Зверев Г M, Корниенко Л С, Маненков А А, Прохоров А М , Парамагнитный усилитель и генератор на хромовом кору нде, ЖЭ1Ф, 34, 1660 ИЗ Каргов II В, Лихачев Б М,0 чувствительности радиотелескопа при малых уровнях входных шумов, Радиотехника и электроника (в печати) 114 Кар I о в И В , Ч и х а ч е в Б М , О чувствительности радиометра с малых! уровнем собственных шумов (в квантовой области), Радиотехника иэлекгроним (в печати) 115 Kikuchy С, Maser Action in Ruby, Phys Rex , 109, 1392 116 M a r k h о v G , К i k u c h у C , L a m b e J , 1 e r h u n e R W , lhe Uni xersity of Michigan Engineering Research Institute Ann Xrbor, Michigan, Maser Action in Ruby, Phys Rev , 109, 1399 117 McWhorter A I , Meyer J v\ , Solid Slate Maser Amplifier, Phys Rex , 109, 312 117a McWhorter A I , A i a m s F R , System N nse Measurement of Solid-State Maser, Proc IRE, 46, 913
HUI P Д1Х P V 118 О p a e в с к и и A II , К теории мопеку лярвою тежраюра, Радиол хника и > icr хроника 4, 718 119 II а ш и п и и II II , II р о х о р о в А М , II nicpeuiie времени слин-репк точной релаксации Ci и в нордние, ЖЭ1Ф 34, 777 120 П р о \ о р о в А М , О молеку гярлои у си пне и и к лера к р< на сдбмн i шмех- ровых во гнах, ЖЭТФ, 34, 1658 121 Richaidson J М , Lxpenmental 1 valuation of the Oxigen Unrowaxe ibsorptioxx as a Possible Atomic Fieguen 5 Standait, Touin Appl Phys , 29, 1 17. 122 Sc о x 1 1 11 I D , 1 he Ihrce-Icxel Solid State Maser, IRI , Transactions on Micioxxave Theoiv and techniques, xol \l IT 6, N 1, 29 123 S t 1 a n d b e r g \I 4 V P , Spin I attice Rclaxation, I hvs Нед , 110, 6 > 124 s t r a 11 d b e 1 g \I 44 1 , D a x 1 s C F , F a u g h n а и В 44 , К у h 1 R I , \\ о I g a G J , Opeiation ol Solid-State Quantum-Mechanical Amplifier Phvs Rex 109, 1988 125 Townes G И , Maseis, Jouin \ppl Phxs 29, 238 126 Von bun F О , Analysis ol Multipole Stale Separ itoi and Jocuser loi Polan zable 4Iolecules Touin Appl Phys , 29, 632 127 Wells 4\ 11 , Maser Oscillatoi x\ith One Beam through tx\o Cavities, Journ, Vppl Ph)s , 29, 714
ИМ1 иной УКАЗАТЕЛЬ Алии (Alniу G VI ) 178 Амодт (Aamodt L С ) 8, 60 кндерсон 11 (Anderson Р W ) 8, 313, 320, 321, 323 -326, 328, 330, 33 3 Хпдерсон Р (Andejson RS) 176, >29 331, 395 краман (Ailman T О ) 175, 331 кутлер (Autlei S П ) 255, 257, 258, 312, 393 Бардин (Bardeen 1 ) 1 )1 1 j8, 160 161, 163 Баркер (Barker L 1 ) 46, 278 280 281 Баркхалтер (Buikhaltei J Н ) 176, 395 Барнес (Baines R G) 211, 212 Ьартунек (Baitunek Р F ) 46 Барчуков 398 Барьоль (Ban io I 1 ) 232 Басов 384 Ьашковпч (BuslikoMtch V V ) 3_7 Бедард (Bedard F D ) 183, 194, 195 228 Беккер (Beckei G 1 ) 312, 393 Бенедикт Т (Benedict J S ) 8 Бенедикт (Benedict W 8) 107 BeneiT (Bennett W S ) 432 Берд (Bird G R ) 220, 399, 444 Берингер (Benngei R ) 8 140, 141, 183, 189, 228, 270—272, 331, 391, 395 408 Бернбаум (Birnbaum G ) 3 1 2 3 1 3 3 3 3 3 37, 417 Беррус (Bunus ( A) 183 19) 228 410 Бете (Bethe H A ) 126, 1 36, 1 >9 Бетц (Betz О ) 125 Вечер (Bachei R 1 ) 136 139 Берсон (Beisohn) 165 Бидепхарн (Biedtnhain L ( ) 162 166 Бирс (Beeis Y ) 141, 396 Блатт (Blatt T VI ) 162 166 Блини (Bleaney В ) 283, 310 31 3, 325 >26 333 3 35, 352, 389, 391 Блохинцев 250 Блум (Bloom S ) 317 Бор H (Bobi \ ) 22 124 Борн (Born VI ) 17 337 Брант (Biandt VV H ) 179 Браувер (Brouwer Г ) 232 Браун (Brown S C ) 127 Бреит (Breit G ) 1 37 1 39 Брэгг (Bragg J К ) 93 109, 1 >3, 154 1 >7 226 283 Будд (Budo A ) 176, 177, 179, 272 Ьуркхард (Burkhaid Г) G) 8, 29 3 295 297, 299, ^01 Бэрд (Baird I) II ) 358 Ваизель (VVei/el VV ) 171 Вайнштейн (Weinstein R ) 127 Ваископф (VVeisskopi V F ) 305 306 309— 313 319, 320, 373 Ванг G (Wang S G ) 89 Ванг Г (Wang 1 C ) 135 Вандер Циль (\an det Ziel V ) 37 3 Ван Ф wk (Van Week J H ) 67, 149, 169, 173, 177, 180, 181, 183 184, 192, 199, 208, 305 306, 309- 313, 320, 331, 373, 423 Ватсон (Watson G A ) 289, 476 Вебер J (Webei L R ) 89, 106 Вебер Дж (Weber J ) 327 Вейнгартен (Weingarten I R ) 313, 393 Вейс (Weiss Al T ) 284, 285, 383 Венкатесварлу (Aenkateswailu P ) 85 Вентинк (W entink Г ) 245, 283, 374 376 38 3 Beccc in (W essel G ) 385 Вессон (Wesson L G ) 58 > Вестеркамп (Wcsterkamp I 1 ) 42 Вик (Wick G ( ) 27 Вильсон (Wilson E 13 ) 8 In, 17, 19, 31,4a 70, 77, 106 108, 109, 114, 149, 234 235, 248, 284, 299, 374, 376, 378, 42 3 Вильямс Д (Williams 1) ) 91, 273 Вильямс H (Williams \ 11 ) 7 Вильямс P (Williams В C ) 124 Ви гьямс V (V\ illiams W 1 ) 124 Волков (Volkov A ) )29 Габриель (Gabucl VV 1 ) 42() I аитлер (Heitlei V\ ) 307 1 алахер (Gallaghei I 1 ) 18 3 194 19), 228 1 атптовси (Galloway W ( ) 426 1амппьтон (Gamillon L R) 360 1 арсня дс Кеведо (Gaicia de Quexedo J 1 ) 432 1аудсмит (Goudsinit S V) 114, 119 12 > I 37, 138 Хендерсон (Hendeison R S) I8> 184, 20b Хенри (Нешу V I ) 189, 228 271 272 I ерц (lleitz) 3 38 I ерцберг (Ilei/berg G) 18 20, 22, 31, at) 37, 55 79, 8 3 87, 114, 169 285 292 >8 > I ерцог (Hei/og B) 8 1(швиид (Geschwind S ) a0 )2 65 I >) 3 36, 370 375, 380, 383 И’гьберт (Gilbert C) 179 I пльям (Gilliam О R ) 395, 414 Гинзбург (Ginsbuig A ) 89, 106 Глаголева Аркадьева 404 1 обау (Gobau G ) 358 Iорард Дж (Ilowaid J 13 ) 106
ИМЕННОЙ УКАЗАТЕЛЬ 1 овард Р (Howard R R ) 313, 321, 326— 328, 130 Гокхоул (Gokhale В V) 176, 331 1 оле (Golay М J Е ) 408 1ольдман (Goldman I I ) 212 Гопдшгеин Дж (Goldstein Т Н ) 226 1 ольд птейн Т (Holstein Т ) 308 1 орди (Gordy W) 149, 176, 183, 195, 219, 228, 283, 331, 358, 370, 372, 395, 407, 408, 410—412 414 423 1 ордоп A (Goidon A R ) 101 1 ордон Дж (Gordon I Р ) 206—208, 304, 331, 384, 386, 430 1 рип (Green X L S ) 665 1 ринхо> (Greenhow С ) 328 1 ротриан (Grotnan v\ ) 124 Гуд (Good W Е ) 149, 209, 283, 301, 376, 38 3 1 упнн (Gwinn W D ) 157, 301, 302 1 унд (Hund * ) 169—173, 176, 177, 179, 180, 182, 186—190, 193, 228, 259, 260, 263, 271 J юнтер Mop (Gunther Mohr G R ) ol, 52, 65, 67, 135, 192, 206, 208, 209, 383 Данош (Danos M ) 336, 383 Данхем (Danham J L ) 20—22, 26 Дебаи (Debye P ) 30o, 306, 308, 313 Дейли (Dailey В P ) 8, 149, 210, 214, 218, 219, 242 244, 400, 423, 434 Дейхоф (Dayhoff t S ) 126, 424 Деме ль (Dehmelt H G ) 140 141 Деннисон (Dennison D M ) 76, 82, 89, 95, 106, 275, 277, 278, 280 281, 283, 284, 287 289, 290, 293 295—297, 301 (e Xaap (De Heer T ) 84 Джаван (Javan A ) 77, lo5 226, 278 Джаккарино (Taccanno V ) 137 Джен (Jen G К ) 8 263 267, 390, 392, 39a Джонсон Г (Johnson H R ) 304 383, Джонсон К (Johnson С M ) 8, 176, 183, 194, 195, 228, 329, 407, 409, 410, 414 Джонсон P (Johnson R D ) u01, 303 Джоргенсен (Jorgensen T Jr ) 2b (ик Г (Dieke G H ) 90, 181 (ик P (Dicke R H ) u04, 388, 401, 402 (иккинсон (Dickinson \V G ) 199 Ijiii (Dean L В , Ji ) 330 Дирак (Dirac P A M ) 124 Дойч (Deutsch M ) 127 Дреисер (Drcicci H ) o04, 384 (ринкуотер (Dnnkwatci J VV ) 124 Дусманис (DousmamsG ) 8, 60, 181, 182, 186, 190, 194, 195, 212, 228, 400, 585 Душман (Dushman 8 ) 399 Дэвис (Daus L ) 139 Дю Монд (DuMond J W M ) 24, 675 Захариас (Zacharias J R ) 139, юмплен (Zemplen J ) 272 192, 203 Нваш Ду ash E X ) Пнгерсол (Ingeisoll Нсидгу (Ishidzu 1 ) Hto (Ito 1 ) 165 296, 301 J G ) 331 162 Казимир (Casimir H. и G ) 66 lo3, 146, JI 212, 449 Калугина 404 Калшоу (Gulshaw W ) 414 Канцлер (Candler A C ) 114 Карлсон (Carlson R О ) 384 Карплус (Karplus R ) 127, 254, 309, 33a Каррара (Carrara N ) 97 IiapTep (Cai ter R L ) 432 Кастл (Castle J G ) 189, 270—272, 391, 39 i Kaxan (Kahan T ) 414 Кеильхольц (Kerlholtz G W ) 434, 442 Келлог (Kellogg J M В ) 192, 203, 385 Кесслер (Kessler M ) 373 Кивельсон (Kiyelson D ) 89, 108, 109, 293 Кил (Kyhl R L ) 149, 245, 283, 374, 376, 383, 423 Кинг Г (Krng G W ) 86, 92, 93, 95, 97, 101, 234, 505, 528 Кинг Д (King D D ) 410 Кинг Дж (King J G ) 137 Кинг У (King W C ) 8, 410—412 Кислюк (Kisliuk P ) 437, 438 Кисгяковскии (KistiakoMsky G В ) 90 Клейн A (Klein A ) 127 Клейн Дж (Klein J A ) 8, 311, 312, 33o 406, 409, 410, 413 Клитон (Cleeton С E ) 7 Книпп (Kmpp J К ) 360 Кнудсен (Knudsen M ) 336 Кодзима (Корта S ) 165 Колер (Koehler T S ) 287, 289, 290, 301 Коллинс (Collins G В ) 362 Колс (Coles D К ) 8, 48, 149, 209, 283, 293 301, 370, 383, 419 Комет (Comet 8 ) 505 Компфнер (Kompfner R ) 362 Кондон (Condon L U ) 32, 67, 98,114, 140 165 169, 176, 239, 249 Корнуэлл ((ornwell C D ) 400 Костейн (Costain С C ) 279, 283, 284 Котани (Kotani M ) 227 Коэн (Cohen L R ) 24, 675 Крамере (Kramers H A ) 174, 309 Креичмен (Kraitchman J ) 8 60, 1 oj, 472 Кристи (Christy 4 ) 180 Кронит (Kromg R de L ) 17, 200 Кросс (Cross P C ) 86, 92, 93, 95, 97, 101 109, 234, 50a, 528 Туроссваит (Crosswhite) 181 Крофорд M (Crawford M 1 ) 138 Крофорд Ф (Crawford F H ) 25 Кук (Cooke S P ) 432 Кули (Cooley J P ) 404, 408 Кун Дж (Coon J ) 184 Кун X (Kuhn H ) 315 117 Куш (Kusch P ) 137, 140 141 Кыоппер (Kupcr J В И ) 360 Кэмбл (Kemble L C ) 66 Лайд (Lrdc D R ) 8, 97, 293, 299 Лайнс (Lines A W ) 40a Лайонс (Lyons 11 ) 8, 3j7 375, 383, 396 417, 427, 429, 432, 433 Ламонт (Lamont H R L ) э31, 351, 432 Ласстре (La>settre L W ) 330 Лебедев 403 Левицкая (Lewitzky M ) 404 Лсндвсч (Lrngycl В A) 414 Лес ш (1 eslrc D С M ) 32a
11МЕ1ШОП Ъ Е \3 \ТЕ. 1Ь 737 Ли (Lee С. А.) 384 Ливингстон (Livingston R.) 395 Лин (Lin С. С.) 299 Лпндхольм (Lindholm Е.) 318, 319 Ломбардной (Lorn bard ini Р.) 97 Лондон (London F.) 314, 315, 317 Лоране (Lawrance R. В.) 109, 383 Лорептц (Lorentz II. A.) 305, 306, 310, 311, 373 Лотпшейх (Lotspeich J.) 8, 278, 472 Лоу (Low \\.) 210. 239, 241, 243 Лоубсер (Loubser J. II. A.) 311—313, 333, 352, 406, 409, 413 Лумис (Loomis С. G.) 383 Лью (Lew IL) 385 Лэкнер (Lackner H.) 329, 332 Лэмб (Lamb \\ . E., Jr.) 125, 126, 232, 304, Манере (Myers R. J.) 157, 301, 302 Майкельсон (Michelson) 414 Маис (Mays J. AL) 396, 397, 400 Мак-Афи (McAfee К. B., Jr.) 184, 191, 374, 376, 378, 395 Макдермотт (McDermott N. M.) 467 Мамфорд (Mumford W. W.) 354 Мандел (Mandel M.) 27 Alaprenay (Alaigenau II.) 271, 309, 313, 314, 317, 318, 326, 329, 333 Мекке (Mecke R.) 91, 665 Меллпкеи (Mulliken R. S.) 171, 173, 180 Менг (Meno- c. Y.) 331 Aleuinnir (Manning M. F.) 277, 278 Меррит ( Merritt F. R.) 48, 164, 250, 251, 432, 433 Миллер (Miller S. L.) 59, 60, 175, 176, 190, 227 Мильмап (Millman S.) 362, 385, 406 Мпнден (Minden EL T.) 50, 77 Михэм (Meacham L. A.) 419 Mu душима (Mizushima M.) 85, 165, 176, 240, 326, 330 Мозер (Moser P.) 332 Монтгомери (Montgomery С. C.) 351, 352, 354, 361, 366, 391, 417, 419, 422, 425, 426, 432 Морган (Morgan II. W.) 434, 442 Морз (Morse P. M.) 18, 19 Mott (Mott N. F.) 15 Мэдпссон (Madison T. G.) 283 Мэри от (Alaryot t A. A.) 312, 313, 333, 337 Мюллер (Muller C. A.) 141 Найт (Knight G.) 96, 155 Паккольс (Nuckolls R. G.) 357, 375, 378, 396 Невин (Nevin T. E.) 179 Нетеркот (Nethercot A. H.) 8, 311,312, 333, 404, 406, 409, 410, 413 Нпкольс (Nicholls E. F.) 403 Нильсен A. (Nielsen A. H.) 38, 42 Нильсен N. (Nielsen H. H.) 36, 38—42, 82, 84, 108, 283, 284 Ниренберг (Nierenberg W. A.) 241 Пишпкава (Nishikawa T.) 141, 391, 396 Новик (Novick R.) 8 Нортон (Norton L. E.) 432 Ньютон (Newton R. R.) 278, 281 Ньюэлл (Newell G., Jr.) 304, 388 Оби (Obi S. Y.) 162] Оппенгеймер (Oppenheimer J. R.) 17 Пастернак (Pasteiпасk S.) 124 Паулинг (Pauling L.) 15, 17, 19, 3J, 45, 70, 114, 119, 123, 213, 219, 220, 222 Пауль (Paul W.) 387 Паунд (Pound R. V.) 365, 380, 425, 426, 432 Пеке рис (Pckeris C. L.) 19 Пенроуз (Penlose R. P.) 283, 310, 325, 326, 333, 335, 352, 389, 391 Перлман (Perlman 1.) 665 Перо (Peiot) 414 Перселл (Purcell E. AL) 141 Нетере (Peleis G. N.) 333 Пиппард (Pippard A. B.) 414 Пирс (Pierce J. R.) 361, 362, 404 Пит (Pit II. F.) 419 Пптенполь (Pietenpol AV. J.) 91 Плачек (Placzek G.) 76, 77 Поли (Poley S.) 476 Поллард (Pollard E. G.) 342, 380 Посс (Poss H. L.) 665 Пост (Post E. J.) 419 Поттер (Potter G. A.) 327 Притчард (Pritchard B. S.) 400 Продель (Piodell A. G.) 140, 141 Прохоров 384, 398 Раби (Rabi I. 1.) 139, 192, 203, 241, 384 Райдаут (Rideout V. G.) 426 Райс К. (Rice К. К.) 400 Райс Ф. (Rice F. О.) 400 Райт (Wright N.) 82 Рака (Racah G.) 137, 162, 165 Рамзей (Ramsey N. F.) 138, 141, 192, 199, 203, 385, 386 Рандалл (Randall 11. AL) 82, 89, 106 Резерфорд (Retherfoid R. C.) 125, 126, 304 Рейнуотер (Rainwater J.) 210 Рейтвизпер (Reitwiesner G.) 8, 91, 476 Рпзор (Reesor G. E.) 125 Рихтер (Richter E.) 409 Ричардс (Richards P. 1.) 333 Ричардсон (Richardson 0.) 124 Робертс (Roberts A.) 141, 396 Роджерс (Rogers J. D.) 91 Рорбо (Rohrbaugli J. H.) 404, 408 Роуз A. (Rouse A. G.) 327 Роуз M. (Rose AL E.) 162, 166 Роусои (Rawson E. B.) 140, 183, 189, 228, 272 Роузи (Rowen .1. H.) 359 Рэджан (Ragan G. L.) 345, 357 Рэй (Ray B. S.) 86, 96 Piorep (Rueger L. J.) 357, 375, 378, 396 Сазерленд (Sutherland G. В. B. AL) 279 Сакконп (Sacconi L.) 97 Сандемеи (Sandeman I.) 22 Сандерс (Sanders T. M.) 181, 182, 190, 191, 194, 195, 400 Сандерсон (Sandeison R. T.) 399 Сато (Sato AL) 162 Саттен (Satten R. A.) 137 47 Ч. Таунс н А. Шавлов
ИМЫШОЙ УКАЗАН и Свердлов 92 Cei ре (segte 1 ) 1а8 ()6) Cnoopi (seab)ib ( 1 ) (6 Силви ^Sihev С ) а8а Симонс (Simmons I VV ) 149 28а 42а Спрветц (Suvetz VI Л ) 10о 10е) э )8 Скиннер (skinnci VI ) 126 С тавскин (Slawsky / 1 ) 82 С icrcp (Slate i J ( ) 117 а46 С ютник (Slotnick VI ) 241 Слэюр (Slagei I) VI ) 329 401 410 Смаит (Smythe VV К ) al la8 Cmiii A (Smith V ( ) J49 Смит Д (Smith D 1 ) 31 3 oo Смит Y (Smith VV Y ) S 80 J 7b 211 1 321 a26 jj2 j9o 4j2 4a4 442 Спаи i,ep (Snyclci 11 ) oo) Снеддон (Sneddon 1 X ) la Сотимеи (Solimene \ ) 472 Соутерн (southern A 1 ) 4o4 442 Спитцер (Spit/ci J ) 317 Стартсваш (Stuitexant J Y1 ) 342 a80 Сгернхеимер (Steinhe imci R VI ) 212 216 Стивенсон (Stexenson D P) 222 Стикеи (Steacey J VV R ) 400 Ститч (Stitch VI ) 27 Стрендберг (Stiandheig VI VV P ) 8 109 149 176 24) 266 267 272 28a 28 304 За I a/4 a76 a83 o84 39 42a Строк (Stioke 11 11 ) 137 1алтер (liillei \V G) 426 1анабс (lanxbe V ) 162 Занненбаум (lannenbaum 1 ) 301 302 J avHC (low nos С H ) 27 42 48 )0—a2 60 6a 67 13a lai 1 a8 160 161 16a 164 17a 176 181 190 192 194 19) 207 208 210 214 218—220 226 227 239 241 — 244 2)0 2)1 2)) 2э7 2)8 283 304 310 312 а2э 33 э a ) )62 a70 a84 a86 400 406 409 410 41a 427 4a0 432 43 э 4a7 438 leiaep (lellei 1 ) 76 77 416 Терман (leiшли 1 L ) aal 419 lepiiep (J iiinoi J I ) 8 91 476 lop Xaap (tci Haai 1) ) 19 Jercn6ay\i (lotenbauin S I ) 226 1 ико (lycko I) ) 212 216 Зинкхахг (I inkham Al ) 263 272 1ир (leai 1 I) ) 403 Толанскии (lolansky S ) 304 a84 1 омас (Thomas I 11)117 120 278 281 400 loppcit (loney H C ) a64 411 1рпбвассср (1 nebwasse i S) 126 Уайт 1 (White IT 1 ) 114 116 121 12a YanrP (White R L ) 203 20) 209 226 83 Аепкер (AY ackci P 1 ) 3 37 Yитмер (VVhitmci ( A ) 164 41 I Y пттекср (Whittakci I 1 ) 289 Утенбск (t hlenbeck ( I ) 27) 27“ Холин (YValchh II 1 ) 66) Vopnep (VVainci V VV ) 419 Y oppen (VVanen 1) I 1 a!8 Y отерс (VYateis AV 4 ) 400 Y otc (VVatts R J ) 373 Y рт (Ooi 1 1 X ) 141 Y элтс (VV e Ils V I- ) 42 Y эстон (YYcston В Г 1 109 Фаорп (labiy) 414 Фаорикан j, (lahiicanel I J ) a84 Фано (lano Y ) 240 241 Фсц (Те Id I J ) 96 Ia9 la J Ферми (lei пн 1)11/ Ja8 Фини (lecilj 1 11 ) aa^ Флсткр (1 Jetcbci 1 V\ ) 4 2 Ф01 (lock V ) 117 Фоли (lole> 11 VI ) 8 186 188 18J 192 198 202 210 212 216 271 18 19 a2l a29 a 30 Фрелих (li )hlich II ) 306 Фридбург (lnedbuib II ) a87 Фрист ром (Iiistiom R VI ) aa8 Фрош (liosch R A ) 8 186 188 189 192 202 271 Фрум (1 joonic К 1) ) 417 X еаз (Haase 1 ) 12 Xainuic (Hug&ins VI I ) 220 Хадли (Hadley 1 X ) 281 Xanuep (Heinei R VI ) 86 92 9a 9a 97 101 2a4 )0a 528 X инвар i (llagixxaii S) 16a \ ipTpn (Hiiticc D A ) J 17 \ар1ц (Hail/ 1 R ) a64 j73 Хастон (Illisten Ь 1 ) 417 Хаустов (Houston YY Y ) 124 Хебб (Hebb Y1 H ) 174 199 Хедрик (Hcdiick J C ) 374 420 421 Xcki (Hecht J ) 2)3 297 Xcpinoepi p (Ileishbe igci YY D ) a7a 4 >. XiiKKiin (Ilickin ] VI ) 4 2 Хикс (Hicks В L ) 91 47( Хилд (Heald VI A) 140 141 Хилт V (Hill V G) 141 a96 Хитт I (Hill J ] ) 177 26 3 Хил i P (Hill R Yl) 176 328 Хиллгср (Hillbei R 1 ) 109 283 a9 Хоган (Hoban C J ) a )9 Xотдел A (Holden A X ) 48 13) 164 432 4>a Хотден ( (Golden S 1 9э 109 I )4 2 a 235 248 Холландер (Hollanlei I VI ) 66 Хотыптеин (Holstein J ) 317 Хониг (Honi^ A ) 27 Хорсфолл (Hoisfall R 1 ) 178 Цабсл! (/abel C YA ) Цангер (/eigei H I ) a86 430 Цаффарано (/ailaiano Цукада (1 suk ida К ) Чанг (( hang J S ) 82 Четтердяш (( hatte i je e Чине (( ine R ) 97 139 207 208 304 384 1 R ) 426 16 ) T\ ) 4Г Шав iob (Schawlov A L ) I ) la8 181 190 191 19) 209 18 400 Шарбо (Sbaibaiivji V II ) 24 283 360 374 376 400 Шварц (Schwn/ R ) 267 269 Швишер (SchwinKe i ) ) 309 a IIkin (Sheng H 1 ) 278 280 281 Шеперд (Shepheid W G ) 361 Шеффер (Shilfei VV II ) 39 82
ИМЕННОЙ ХКАЗА.ТЕЛ1 Шимода (Shimoda К ) 141, 391 396, 43 3 Шифф (Schill L 1 ) 201 Шипп (Schlapp R ) 17а Шмидт (Schmid R ) 272 Шолл (Shaull I \l ) 419 Шортли (Shoitlcy G H ) 32, 67, 98, 114 140, 16b 169 176 239 Шульман (Shulman R G ) 42, 242—244 Шумахер (Schomakei A ) 222 Шутц (Schutz P \ ) 218 Эрландссоп (1 rlandsson G ) 1 э4 Эр шндссон (Lilandsbon G) 147 Эрлинг (Lhiling G ) o0 ) Эссен (Lssen J ) 417 Эшбах tEshbach I R ) 266, 267 39) Ю1 1 (Hughes H К ) 232 23j Юз P (Hughes R H ) 8 48 301 374, 376 178 434 44J 444 Эдсон (rdson \\ 4 ) a )7 Экк (Lek 1 G ) 137 Эккарт (Eckait) 108 Энгельбрехт (Engclbiecht A ) 77 Энглер (Г nsflci A ) 66o Юэн (J мен U I ) 141 Я61ОНСКИН (Jablonski A) 315 Янагава (AunagaMa S) 162 Hxx (Taiich J. Al ) 238 47
ПРЕДМЕТНЫII УКАЗАТЕЛЬ Анализ хими кет ии 434 44) — — аппарахура 443—44о — — качественный 4и6 439 — •— количественный 439—44 j Асимметрии параметр Рэя 86 — партмефы 86 87 Лсиммс фичш in во шок а4 86 — — вегви Р Q и В спек I ров 100 а28 — — во 1ПОВПС функции 94—96 — та юрможсннос внутреннее движение 293—j02 — — Зеемана эффект 266 268 — — инверсия 284 28а — — интенсивность переходов и прави ia оjбора 94—102 э29 — — ква трупо иная связь 22) 226 — — мафишыс э юменты 94 102 а29 — — сверхтонкая структура ква трупо ть пая 1а>—Ю7 — — — чаптингая 189 191 — — (иммсфия 94—10э — — с iciKa ас иммехричныи 86—91 472 — — уровни энергии 86—91 472 — структур! Ю9—113 — — уровни эперхии 86—93 472 477 )06 ----- /101 107 — — цсхыробсжнос возмхтцеиие 1 Оо—109 — — час] охи вращаге п пых переходов 105—109 — — Illi арка эффект 229—231 2о4 23о 237 2 39 240 Домнете чаехх 416 427—433 1юмы Зеемана эффск] 139 140 — ква фу ио xx пая с вя я 130 I За 212—214 — махпитная сверхтонкая структу pa 135— 143 — массы 66а 674 — махришпе э и мен ты 122 123 — not тошснис па сверхвысоких частотах 12э 127 — прави ia о сбора и пхыснсивпос j и перс хо дов 117 122 123 140 141 — сверхюнкая етруклра 12о 127—14? — — — мат нити I хи типо 1Ь 13а—143 Хтомы тотгкая етрукху pa 1 19—122 124—127 — уровни энертии 114 122 124—141 — f 140 141 Бету щей волны тампа 62 ибЗ э9) 397, 404—406 Болометры 366 393 Бора мат истон 1 19 Борна Оннснт симсра приб тижс ние 17 167 Брита mcioj 1 эЗ Ватснтпых связей приб гижспие j6 Ban тер Baa н са сити 314 Ван Ф ина— Ваис конфа форма шипи 306— 313 Векторная моте и 120 Ве тичина расщеп кипя Л юнкоп с фу к су- ры атомных спектров 120 124 Iоб—139 Вейтце । । Брамсрса Бри т полна метод 27а 297 Боторот атом IB 114 124—126 141—143 — во 1Н0Ш1С функции 114—117 Ьо inoBO ты о40 За8 412 413 агтснюаюры 3)5 )8 За9 — вакх умные от на 3)6 57 — у тина во ни i в во игово ц 341 — за 1 уханис о44 4 ) — критическая во ша о41 — ми I химетровно во тны 412 413 — накрав 1CHHI те ответвите тп 3)3 Заа — онтима тьная т тина 370 — отражения 346—349 >71—374 397 399 — по in 341 — 344 — поршни 3 )7 — сот тасование импс тансов 347—349 — с ос тиисния > )6 — ферритовые устроисхва 3)8 оэ9 — характеристическое сопрохив теине 346— 49 Ьо шовыс функции асимметричный ю шок 94—96 атома во торо та 114 117 — вп\ фсипсс хаторможснтгос вращение 288 289
ПРЕДМЕТНЫЙ УКАЗ АГЕ ЛЬ (Волновые функции двухатомная молеку- : ла 16, 18, 19 — — инверсия 73, 74, 275—277 — — линейная молекула 34, 40, 45 — — Z-удвоение 40 — — симметричным во шок 65—75 — — спиновая 74, 75, 102—105 Волномеры 349—353, 357, 416, 417 Волчок жесткий 15, 16, 477, 505 Вращательно-колебательное взаимодей- ствие, двухатомная молекула 16—28, 585 — — — линейная молекула 34—53, 585 — — _ симметричный волчок 82- 85, 585 Вращательные постоянные Л^56, 86, 87, 58а -----В 20—28, 56, 86, 87, 585 ----- С 56, 86, 87, 585 Вращательный резонанс 324 -326, 329, 330 Гармоники сверхвысокочастотных генера- торов 406, 407 Гармонического осциллятора приближе- ние 93 Генераторы гармоник 365, 366, 410—412, 422 — молекулярные (квантовомехапические) 430, 431, 433 —сверхвысокочастотные 359— 362, 403—407 — — стабилизация 382, 383 Геттеры 445 Гибридизация связен 213—223 Главное квантовое число п 116—119 ------- — дефект 118 Главные моменты инерции 54 — оси молекул 54, 55 Голе ячейка 408 Гунда схемы связи 169—172 Данхема коэффициенты 20—25 Двойная модуляция 372—375, 415 Двойные связи 221—225 Двухатомная молекула, волновые функции 16, 18, 19 — — вращательно-колебательное взаимо- действие 16—28 • — — интенсивности линий и прагила от бора 28—33, 69 — — матричные элементы 29—33 — — структура 23—25 — — уровни энергии 16, 17, 20—22 -----f 29, 30 — — центробежное возмущение 20—22 — — частоты вращательных переходов 15, 16, 22 Детекторы сверхвысокочастотные, кристал- лические 364—366, 407—-410 метровые волны 407—410 — — тепловые 364—366, 393, 407, 408 Дипольный момент, вызванный вырожден- ными колебаниями 85 знак 269 — — изменение в зависимости от колеба- тельных состояний 246 — — измерение 246 -----матричные элементы 30—33, 41, 42, 78, 94—102, 528 — — таблица 586 Дирака теория водородного атома 124 Дискриминатор, резонансный объем 424— 426 Дисперсия вблизи сверхвысокочастотной линии поглощения 306—310, 370, 390, 429, 430 Диссоциации энергия 18 Диэлектрическая постоянная поглощаю- щего газа 306—310, 429, 430 Добротность резонаторов Q 350, 351 Допплеровское уширение 303, 304, 382—388 Естественная ширина линии 303, 304 gr-фактор молекулярный 261, 264—269 — — электронный спин 140 — — ядерный 136 Запрещенные переходы, эффект Штарка 246-250 Заторможенное внутреннее движение 286— 291 (см. также Инверсия) — — — асимметричный волчок 293—302 — — — волновые функции 288, 289 — __ — потенциальный барьер 273—275, 288, 290—293, 295—299, 301, 302 — — — правила отбора 299—301 — — — симметричный волчок 273—275, 286—293, 299, 300 Затухание 369—371, 390, 394, 398, 399 — минимальное обнаруживаемое 369—371, 390 — постоянная 345 Зеемана эффект 139, 140, 197—199, 259— 272, 394—396 — — асимметричный волчок 266—268 — — атом 139, 140 — — измерение 394—396 — — круговая поляризация сверхвысоко- частотного поля 262, 263 •— — молекулы в ^-состоянии 197—199, 259, 264-269 — — парамагнитные молекулы 259—264 — — переходы между компонентами 140, 270—272 48 ч. Таунс п А. Шавлов
742 ПРЕДМЕТНЫЙ УКАЗАТЕЛЬ Зеемана эффект поперечный, о компо центы 26J — — правила отбора 261—263, 270 — — при I и хи К удвоении 263, 264 __ — — наличии сверхтонкоп структуры 139, 140, 264 - — продольный, тс компоненты 261 - — радиоспектроскопы 379, 394—396 - — симметричный во шок 267 - — слабые по ш 2о9, 260 — - с эффекюм Штарка 269, 270 Ионный характер связи 217—225 Искровые генераторы ми i шметровых воли 403, 404 Казимира функция 146 449, 451 Квадрупо тьпая сверхтонкая структура 130-135, 144—166 451 — — — асимметричный го шок 153—157 — — — второе о порядка поправка к энер 1пи сверхтонкою расщепления 152, 153 167 Изотопические массы 665 — — отношение 22, 25—28, 49—53, 60—65 Изотопический анализ 442, 443 Изотопов распространенность 665 I J взаимодействие 185, 202—206 — линейная молекула 203—206 — магнитная сверхтонкая структура 185, 202—209 Инверсия 67—75, 77—80, 206—209, 230 238, 273—284 —- асимметричные формы аммиака 284 285 — волновые функции 73, 74 275—277 — магнитная сверхтонкая структура 206— 209 — потенция пятый барьер 70—73, 273—283 — симметрия по отношению к инверсии 70—73 — тонкая структура 279—286 — уровни энергии 68—73, 273 276 — частоты переходов 71- 73, 279—286 — Штарка эффект 230, 238 Инородные молекулы, уширение вещества соударений с ними 326—329 Интенсивности переходов, абсолютная 309, 310 — — асимметричный волчок 94—102, 529 -----атомы 122, 123, 140, 141 — — двухатомная молекула 28—33 — — интегральная 309, 310, 439 — — линейная молекула 34 — — максимальная 33, 80, 102, 308 439— 441 — — сверхтонкая структура 146—148, 163—166, 451 — симметричный волчок 77—80 — температурная зависимость 33, 33- — гонкая структура 122, 123, 451 — Штарка эффект 235—237, 241, 242 Интерферометры 414, 415 сверхвысокочастотпыс — — интенсивности компонент и пра- вее та отбора 146—148 163—166 451 — — интерпретация констант связей 210—226 — липепиыс молеку ты 14о—148 451 — — ма!ричиые э юмепты 150 151 , 157, 163—166 — — — обус ювлепная несколькими яд- рами одной молекулы 159— 166 — — — симметричный во шок 148— 150 Квадрупо еьиая связь 130—135, 144—166, 210—228 585 — асимметричный волчок 225, 226 асиммсфия связей 155—157,225, 226 атомы 130—135, 212—214 молекулы 212 226, 585 Квадрупольный момент, молекулярным 327—330 ядерпып 130—135, 144—166, 665 Кеезома ориентирующие силы 314, 330 Клистроны 360—362, 404—407 Ковалентные связи 212—225 кратные 221—225 радиусы 220—225 угол меж ту связями 220 Колебании типы, синенная молекула 35 — - симметричный волчок 82—85 Колебательные частоты, таблица 585—663 Кориолисовы силы 38, 39 Космические источникисверхвысокочастот- ното излучения 141—143, 401, 402 Коэффициент преломления воздуха 417 Крамерса—Кронша уравнение 309 Кратные связи 221, 222 Кристаллическим теператор гармоник 36 410—412 Кристаллические детекторы 363—366 407— 410 — — импеданс 363, 376 -----крепление в волноводе 365 566, 407—410 — — шумы 363—366 Куна, Лондона теория 315
П РЕД ЧЕТНЫЙ У К АЗАТЕ,. 1Ь 743 L 121, 122, 168—171 Ламберта закон 333 Лармора теорема 197 Линейная молекула, волновые функции 34, 40, 45 — •— вращательно-колебательное взаимо- действие 34—53 — — I-J-взаимоденствие 203—206 — — интенсивности переходов 34, 41 — — квадрупольная сверхтонкая струк- тура 145- 148, 451 — — колебаний типы 35 - — — момешы инерции 47, 54 — — структура 37, 48 — — уровни энергии 34—47 — — центробежное возмущение 34, 38,40, 41 — частоты 40, 41 вращательных переходов ----Штарка эффект 229—234 Линии форма 306—-313, 373 (См. также Линии ширины), Ван-Флека—Вайскопфа — — высокое давление 310—313, 332, 333 -----лоренцова 305, 310, 311, 373 Линии ширина 303—337, 381—388 — — генератора флуктуации 381—383 ----допплеровская 303, 304, 381—388 естественная 303, 304 — зависимость от давления 303, 305 333, 381, 439—441 — — температуры 331, 332 измерение 373 модуляция 379—383 насыщение 333—336, 381—383 — столкновения со стенками 336 I—орбитальное квантовое число (атомы) 116 7-связи разрыв 26, 27, 173, 174 /-удвоение 39—43, 82—84, 154, 585 — волновые функции 40 — матричные элементы 41 — правила отбора 41 — Штарка эффект 234 Лэмба сдвиг 124—127 Л-удвоение 172, 179—183, 263 — Зеемана эффект 263 Магнетон Бора 119 — ядерный 136 Магнетроны 362, 363, 404—407 Магнитная молекулярная модуляция 379, 391, 433 Магнитная сверхтонкая структура, атомы 135—143 -----— I-J-взапмодействие 185, 202—209 — — — инверсия 206—209 Магнитная (верхтопкая структура интер- претация констант связи 227, 228 — - — Л-дублеты 192—195 — — — молекул 185—209 -------М13 207 — 209 — — — нелинейные молекулы 190, 191, 206—209 — — — — — с отличным от пуля элек- тронным угловым моментом 189, 190 — — — схемы связи 187—189 Магнитное квантовое число т (атомы) 116 Магнитный момент, молекулярный 261 — 269 — - — знак 262, 263 — — — измерение 395 — — —- происхождение 264—266 Маикельсопа интерферометр 414 Максвелла уравнения 338—340 Массы атомные 665—674 Массы ядерные 22—28, 49—53, 60, 65, 665 — — измерение 25—28, 49—53 Матричные элементы, асимметричный вол- чок 94-—102 -— — атом 122, 123 — — двухатомные молекулы 29—33 — — дипольный момент 30—33, 41, 42, 78, 94—102, 528 — — квадрупольная сверхтонкая структу- ра 150, 151, 157, 163—166 - — — /-удвоение 41 — -— множители 97 — — симметричный волчок 78 Матье уравнение 289 — — приближение с помощью уравнения Матье для асимметричного волчка 93 Межатомные расстояния 18,22, 23,47—49, 59—65, 109—113 Межмолскулярпые силы 313— 315, 323—330 — — диполь-диполъные 314, 323, 324, 329, 330 — — дин оль-квад руно льные 314, 327, 328, 330 — — диполя с наведенным диполем вза- имодействие 314, 324 ----квадруполя с наведенным диполем взаимодействие 314, 324, 328, 329 --- Кеезома, ориентирующие 314, 329, 330 — — короткодействующие 314, 329 Миллиметровые волны 403—415 — — волноводы 412, 413 -— — генераторы 403—412 — — распространение 413 — — спектроскопы 414 — — — с дифракционной решеткой 413 48
ПРЕДМЕТНЫЙ Мл У ЗАТЕЛБ Модуляция высокочастотная 250—258 — источника (двойная) 372— 374, 414 — линия ширины 379—383 — магнитная молекулярная 379, 380, 39J, 433 — резонансная 255— 258 — у ширение линии 381, 382 — электрическая молеку лярпая 243 250— 258, 374—379, 414, 433 Молоку ярные копстапты 585 Молен) лярпыи (к вантовомеханическии) усилитель и генератор (Maser) 386—388, 430, 431, 433 Молекулярных пучков мето к 203, 384—388 — — радиоспектроскоп 383— 388, 397 Моменты инерции 47, 49 — липеинои мно! оатомной молеку лы 47 — — — трехатомнои молекулы 47, 54 — — произвольной молекулы 54 — — симметрично! о волчка 58, 59 Мост сверхвысокочас тотныи 380, 381, 383 Насыщение спектра шных тинии 333— 336, 381-383 Непо тярные тазы, поглощение 337 — молжулы, переходы, вы г ванные зле к трическим поллм 249, 250 Несбалансированных р электронов коли чество, Up 217, 218, 221—225 Нормальные колебания 35 — коор шнаты 35 Нулевые колебания поля 20 -28, 35—39, 41, 45, 46, 48, 50, 51, 59 Обменная энергия 213, 214 Обратной волны лампы 362, 363, 404—406 Объемные резонаторы 319—353, 389—392, 415—417 -----настроечные поршни 357 — — связь с волноводом 351 -353 389 - 392, 417 — — спектроскопы 389—394 Относительности принцип 341 Парамагнитные молекулы 167—184 — — вращательные уровни энергии 172— 184 — — 1 унда схемы связи 169—172 -----Зеемана эффект 259—264 — — способ описания 167—169 Паули принцип 122 Паунда схема стабилизации 424— 426, 432 /Ч электроны 221, 223, 226, 228 а электроны 216, 218, 221, 223, 224, 226 П состояния 169, 178, 180—183, 192- 195, 228, 260 Планка постоянная, измерение 23 Плоские молекулы 57, 58, 102, 103 / г / Hoiлощающая ячейка, волноводная 243, 244, 268—271, 379 396-399, 412, 413, 443—445 — — •— для химического анализа 443—445 -------окна 396, 397, 399 - — — отражения 371, 372, 397—399, 442- 444 — — — высокие температуры 396, 397 — — магнитной молекулярной модуля- ции 379 - —- для химически активных веществ 400, 444 — — электрической молекулярной мо- дуляции 243, 244, 374, 375, 444 — — ненастроенный объем 392—394 — — обезг аживание 445 — — резонансный объем 389—392, 444 Iloiлощение, вызванное сжатием газа 337 < Подав тенис» орби гального движения элек- тронов 169 Позитроний 126, 127 Пойнтинга вектор 339 Полного момента количества движения проекции Рх, Pv, Р , 55, 56, 86 Поляризация магнитная 199 — молекул электрическим полем 230 Поправка второю порядка к энергии сверх- тонкого расщепления 153- 155, 467 Потенциал, ангармоничность 26, 36—38, 107 — Даяхема z0 — линеинои трехатомнои молекулы для малых смещении атомов 35—37, 44 — межатомный 16—18, 35—38, 69—71, 273—283 — Менинга 277, 278 — Морза 18, 22 — Ньютона—Томаса 277, 278 Потенциальный барьер, внутреннее затор- моженное движение 273—275, 288, 290— 293, 295—299, Л) 1—302 — -— инверсия 70 7 3, 273—283 Прави та отбора, асимметричный волчок 94—102 — — атомы 117, 122, 140, 141 — — двухатомная молекула 30—33, 69 - - заторможенные внутренние движе- ния 299—301 — Зеемана эффект 261—263, 270 — — квадрупольная сверхтонкая струк- тура 146
ПРЕДМЕТНЫЙ УКАЗАТЕЛЬ Правила отбора, Z-y двоение 41 — — симметричный волчок 57 — — Штарка эффект 231, 246—248 Приведенная масса 18, 278 Производная электрическою поля 133, 134, 210, 212—227, 665 — — — расчет для молекул 216—226 — — — экранирование замкнутыми обо- лочками 214—2 16 Прямоутолытая модуляция 374, 375 Псевдоквадрупольное взаимодействие 174, 176, 177, 198, 199 Сверхтонкая структура, атомы 123,127—14 1 Сверхтонкая структура, Зеемана эффект 139, 140, 264 ---интенсивности компонент 146—148, 163—166, 451 — — мат нитный диполь 135—143, 185—209 — — — — атомы 135—143 — — _ — А-дублеты 192—195 — — — — I J-взаимодеиствие 185, 202— 206 — — — интерпретация констант свя- зи 227, 228 Радикалы свободные 167, 171, 179, 181- 183, 195, 222, 400 Радиоспектроскопы, высокие и низкие тем- пературы 396, 397 — Зеемана эффект 379, 394—396 — интенсивности и формы линии измере- ния 392--394, 397—399 — источника модуляция 372, 373 — маг в и шан молеку лирная модуляция 379 — миллиметровые волны 413, 414 — молекулярный пучок 383—388, 397 — мостовые 380, 381, 383 — наполнение исследуемыми тазами 399, 400 — общие принципы 13, 368, 369 — отражения в волноводах 371—374, 381, 397—399 — предельная чувс твительиосгь 369—372, 390 — радиометры 400—402 — свободные радикалы 400 — с высокой разрешающей способностью 381—388 — — объемными резонаторами 389—396 — супергетеродинные приемники 380—384 - усилители модуляционной час юты 375— 379 — частоты модуляции выбор 379, 380 — штарковская волна 388 — электрическая мотекулярпая модуля- ция 243-245, 374—379, 383 Рака коэффициенты 162 Распространение свер хвыс окочастотнот о излучения в веществе 338—340 Расстояния межатомные 18, 22, 23, 47—49, 59-65, 109—113, 225—245, 585 Резонанс на отрицательной частоте 334 — связен 217, 222 Резонансная модуляция, Штарк-эффект 255—258 Резонаторы кварцевые, стандартные часто- ты 418—422 Ридберга постоянная 117 Ридберга—Ритца уравнение 138 молекулы 184—209 — — — — с отличным от нуля элек- тронным утловым моментом 189, 190 --------нелинейные молекулы 190, 191, 206- 209 — — — нелинейные молекулы в 1Е- состоянии 206—209 --------NH3 206—209 — — — схемы связи 187 —189 — магнитный октуголь 137, 138 — электрический квадруполь 130—135, 144- 166, 451 — - — асимметричный волчок 153— 157 — — —интенсивности 146—148, 163 — 166, 451 — _ — — интерпретация констант свя- зи 210—226 — — — — линейная мо теку ла 145—148, 451 — — — — несколько квадрупольных ядер 159—166 — — .— _ симметричный волчок 148 —150 — — 11b арка эффект 237—243 — — электрический шее гнадцатиполь 129, 130 Сверхтонкое удвоение 194, 208, 209 Связи утол, т ибридизацпя 219- 221 — условия, двухатомная молеку та 19 S-состояния 169, 174—177, 180, 195 — 209, 227, 259 Сила перехода S 97— 101, 529 Симметричным волчок 54 шкции 65—75 — — вращательно колебательное1 взаимо- действие 82—85, 279—284 — — вытянутый 57, 86, 472 — — заторможенное внутреннее движе- ние 273—27а, 286—293, 299, 300 — — Зеемана эффект 267 — — инверсия 67-—75,77-—80,273—284 — •— интенсивности переходов и правила отбора 57, 69, 77'—80 — — колебаний типы 82—85 волновые фу
746 ПРЪДМЕТНЫИ УКАЗАТЕЛЬ Симметричным во гчок, матричные злемеп- 1ы 78 моменты инерции 58, 59 Терм, мулыиплетноеть 119 Тонкая структура, атомы 119—122, 124 127 — сверхтонкая структура квадр}воль- ная 148—150, 451 — — — магнитная 206—209 — — инверсия 279—286 — — интенсивноеги переходов 122, 123, 451 — симметрия 67—77 — со случайно совпавшими момстиами инерции 55, 57, 94, 149, 150 — сплюснутый 57, 86, 472 — структура 59—64 — уровни энергии 55, 56, 67, 70—72 - / 78—80 — центробежное возмущение 81, 82 — - частоты вращательных псреходоь Штарка эффект 229, 230, 234, 238, Синхронный усилитель 379 Скин слои 340 Скольжения эффект электронный 27, 200, 201, 205, 209, 265 Слегка асимметричный волчок, уровни энергии 86—91, 472 Соответствия принцип 93 Сопряженные связи 36 Спектроскопическая сj абпльност ь 310 Спин ядерный 127—130, 136—138, 147 — 150, 168, 665 Спиновой связи разрыв 177—179 Спиновые волновые функции 74, 75, 102— 105 Спин-спиновое взаимодействие между яд рами 191, 192 Стабилизация сверхвысокочастотных ic нераторов 422—433 — — — с помощью объемисто резонато ра 423—425 — — — — — опорного генератора 422, — — — — — спектральной линии нот ло щения 425—430 Статистические веса 76 77, 102—105 Столкновения адиабатические 316 — диабатические 316 Структура, асимметричный волчок 109—113 — двухатомные молекулы 23—25 — линейные молекулы 37, 48 — симметричный волчок о9—64 Сферический волчок 57 Температура астрономических источников 142 — интенсивность линии 33, 332, 333 — ширина’ линии 331, 332 I силовые шумы 364,369—371 - обращенная 181 постоянная а 121 — — регулярная 181 Трансформатор четвертьволновый 348 Уровни энергии, асимметричный волчок 86—93, 472, 477, 506 -----атом 114—122 124—141 — — водородного аюма 114—117, 124— 127, 141—143 — — дву хатомпая молеку ла 16, 17,20—22 — — жесткпи волчотх 477, 506 — — инверсия 68—7 3, 273—276 — — квадрупольная сверхгонкая струк- тура 145—163, 451 — — линейная молекула 14—47 — — симметричным волчот< 55, 56,67, 70— 72 Ьсилигсли модуляции частоты 376—379 — молекулярные 386—388, 430, 431, 433 — синхронные 376—379 Уширение, обусловленное давлением 303, 305 333 — — — высокие давления 310—313, 332, 333 - — — межмолску лярные силы 314, 315, 323—330 — — — статистическая теория 314, 315— 320, 325, 326 — — — столкновений теория 305—313, 314—333 — — — форма линии 305—313, 332, 333 — — - часюгы сдвиг 319, о32, 333 / (относительное число молекул, находя- щихся в основном состоянии данного пе- рехода), асиммегричныгг волчок 101— 107 — атом 140, 141 — двухатомная молеку га 29, 30 — симметричным волчок 78—80 Фабртг Перо интерферометр 414 (базовый детектор 376—379 Фактор снектроскогическо! о расщепления, а 136—139 Фединг 419 Ферми резонанс 43—47, 233, 234 Флоке теорема 289
ПРЪДМЪТНЫЙ УКАЗАТЕЛЬ 717 Хартри функции 135 Химические эффекты в явлении ядерного резонанса 199 Центробежное возмещение, асимметричный волчок 105—109 — — двухатомная молекула 20—22 — — лйнеиная мо теку ла 34, 38 40, 41 — — симметричный волчок 81, 82 Частот разность измерение 422, 423 Частоты вращательных переходов, асим- метричный во 1чок 105—109 — — — двухатомная мо чеке ла 15, 16 22 — — — линейная молепеча 40, 41 — — — симметричный волчок 57, 81, 82 — измерения 349—354 357 41 3—423 — стабилизация 423—433 — — с помощью впсшпс] о стандарта 423, 424 — — - —. объемною резонатора 424— 426 — — — — сверхвысокочас i отпои спскт ральной линии 426—430 — стандарты 416, 418—4^3 — — кварцевые резонаторы 418—422 — - сверхвысокочастотчые спектральные линии 426—433 — — ядерный квадрмточитпи резонанс 433 «Чистой прецессии» типотеза 201 Ширины линии параметр 2 ; 303—337, 439 Штарка эффект 167, 168 229—258 — — асимметричный волчок 234 235, 237, 239, 240 — — в быстро меняющихся полях 2э0 — 258 — — второю порядка 2 30 233 238 — 240, 248—251 — — инверсия 230 238 — — интенсивности переходов 235— 237, 241, 242, 246—248 — — линейная молекула 229—234 — — I удвоение 234 — — первою порядка 230 231, 233, 234 239, 254 — — почти вырожденные у ровни 231, 233, 234 Штарка эффект, резонансная модуляция 255—258 — — симметричный волчок 229, 230, 234, 238, 239, 254 — — с эффектом Зеемана 269, 270 — — четвертого порядка 232 Штарковскии волновод, копстрекция 243, 394- 400 — — распределение по тя 243, 244 Шумахера—Стивенсона правило 222 Шум фактор 371, 372 Шум болометров 366 — генераторов 361, 362, 371, 372 — кристаллических детекторов 363—366, 370—378, 380 — тепловые 364, 369—371 Щелочпо] о атома энергетические уровни 117—119 Эккарта условия 108 Электрическая молекулярная модуляция 243, 244, 250—258," 374—379, 414, 433 Электронов влияние па вращательную энер- 1ию 200—202 — _ _ измерения массы25—28,200—202 Электронный угловой момент (см Парамат- нитные молекулы), молекулы в состо- янии 195—209 — — — обозначения 167—169 — — — типы связей 169—172 Электроотрицательность 219—221 Эллипсоид инерции 54 Эффективный заряд 118 Ядерные моменты, дипольный магнитный 135—141, 665 — — квадруполыгыи электрическим 129— 135, 144—166, 210—212, 665 < — — матпитныи октдпольныи 137 — — существование 137, 138 — — шестнадцатиполытый электрический 129, 130 Ядерный спиц 127—130, 136—138, 147— 150, 168, 665 — — влияние па интенсивность 73—77, 102—105 Ядерных свойств таблица 665 Ядер поляризация 134, 135 правила отбора 231, 246—248 при наличии сверхтонкой структуры 237—243
УКАЗАТЕЛЬ ХИМИЧЕСКИХ СОЕДИНЕНИЙ А1 212, 220, 221, 225 А1С13 58, 220 Аг 327—329 As 212, 220, 221 AsCl3 58, 59, 165, 220, 224, 586 AsD3 586, 640 As F3 58, 59, 81, 586 AsH3D 580 AsH3 59, 224, 279, 640 BC13 58 BF3 58, 69, 73, 640 B,BrH5 110, 586, 587 B3D9 587 B5H9 64, 587 B + + 118, 212, 220, 221, 225 Ba 212, 220 Bo + 118, 212, 220, 221 Bi 212, 220 BiCig 640 Br 212, 219—221 BrCl 587, 588 BrCs 588 BrF 588 BrF3 640 BrF3Si 60, 588 BrGeH3 60, 588, 589 BrH3Si 589 BrK 589, 590 BrLi 590 BrNO 640 BrNa 590 BrRb 590 Br3FeK 267, 268 Br3P 59, 591 CBrFg (CF3Br) 60, 591 CBrN (BrCN) 37, 47, 226, 329, 445, 591, 592, 641 CC1FS (CF3C1) 60, 592 CC1N (C1CN)37, 164,204,205,218,327,328, 442, 592 CC12O (COCL, фосген) 593 CC14 327 CDBr3 593 CDClg 593 CDF3 594 CBN (DCN) 204, 594 CDNO 595 CDNS 595 CD>CL 596 CD2F, 104 CD2O 100, 104, 106 CD2O2 (DCOOD) 642 CD3BO 597, 598 CD3Br 598, 599 CD3C1 600 CD3F 643 CD3F3Si (CD3SiF3) 643 CDgJ 603 CD3NO2 645 CD4O 104, 645 CD5IISi (CD3SiHD2) 649 CD3N 647 CD6Si (CD3SiD3) 649 CFN 151 CF3J 60, 593 CF4 85 CHBr3 60, 165, 593 CHC1F, 593 CHC13 60, 326, 327, 593, 591. 6 CIIDCL 596 CHDO2 (DCOOH) 642 CHDO2 (HCOOD) 597, 642 CHD2Br 598 CHD2Cl 600 CHD2F 602 CHD2F3 (CHD.,CF3) 651 CIID2F3Si (CIIJJ2SiF3) 644 CHD2J 603 CHD2NO 644 CHDgO 645 CHD3S (CD3SH) 604, 646 CHF3 60, 594 CHN (HCN) 37, 42, 204, 226, 32 CHNO (HCNO) 110, 594, 595 CHNS (IINCS) 90, 110, 595 CH2Br2 595
ХКХЗГГЕЛЬ ХИМИЧЕСКИХ СОЕДИНЕНИИ СН2С1, 103, 104, 110, 157, 327, 596, 597 CH2DC1 90, 156, 157 CH2DF 602 CH2DF3Si (CILDSiF3) 643 GH2DNO [транс) 644 CH2DNO (цис) 644 CH2D4Si (CD3SiH,D) 648 CH2D4Si (CH,DSiD3) 648 CH,F2 104, 110, 597 CH2O 102, 104, 109, 110, 597, 641 CH2O2 (HCOOII) 597, 642 CH3BF2 642 CH3BO (BH3CO) 63, 81, 597 CH3Br 60, 598 CH3BrIIg (CH3Hg Br) 61, 599 CH3CI 53, 59, 60, 69—72, 81, 156, 205, 218, 219, 224, 326, 327, 599, 600 CH3ClHg 601 CH3Cl3Gc (CII3GeCl3) 643 CH3Cl3Si (CH3S1C13) 62, 601 CH3DO 645 CH3DS (CII3SD) 604, 646 CII3D3Si (CH,DSiHD3-as) 649 CII3D3Si (CII,DSiHD2-s) 649 CH3D3Si (CH3SiD3) 605, 649 CH3F 60, 268, 601, 643 CT£3F3Si (CH3SiF3) 62, 294, 602, 643 CH3HgJ 61, 602 CH3J 60, 81, 150, 219, 602, 603, 644 C1I3NO 644 CII3NO2 292, 293, 301, 302, 603, 644 CII4D2Si (CH,l)SiII,D-as) 649 GH4D2Si (CH2DS1H >D-s) 649 CH4O2Si (CH3SiHD2) 648 CH4O (CH3OH) 90,110,268, 273, 286, 292, 293, 301, 603, 644 CH4S (CH3SH) 111, 604, 646 CH5DSi (CH»DSiII3) 648 CH5DSi (CH3SiH3D) 648 сил (CH3NH>) 292, 293, 605, 647 CH0Ge (CH3GeIl3) 647, 648 CH6Si (CH3SilI3) 62, 605, 648 CH6Sn (CH3SnIl3) 62, 292, 605 CJN (JCN) 37, 152 153, 226, 605 CO 328, 606, 650 COF, 606 COS (OCS) 35, 37, 42, 43, 46, 48, 49, 51 — 53, 148, 204 -206, 224, 245, 246, 251, 266— 268, 327—332, 606, 607, 650 COSe (OCSc) 37, 47, 53, 204, 206, 266, 560, 607—609, 650 CO2 37, 43, 47, 327, 228, 337, 435 CS 204, 609, 650 CSF8 (CF3SF3) 609 CSSe (SCSc) 37, 609 CSTe (SCTe) 37, 609, 610 C2C13N 650 C2DC1 611 C2D2F2 104 C2D2O 104, 612 C2D3F3(CD3CF3) 651 C2D3N 613 C2D3N (метилизоцианид) 614 C,D4O 615, 652 C2D4S 615 C2F3N 62, 650, 651 C,HC1 (HCCC1) 37, 611 C2IIDO 612 C2HD,N 613 C2H2 328 C,H2C1F (CH2CFC1) 611 C,H,C1F3 293 C>H,CL 104, 651 Xa* Z-J / C,H2DF3 (CH, DCF) 651 C,H,DN 613 C2H2DN (метилизоциапид) 614 C2H2F2 (CH2CF2) 611 C2H>O 104, 612 С2Н3Вг (бромистый винил) 612 C2H3C1 (хлористым винил) 156, 157, 226, 612 C2H3C13 292, 651 C3II3F3 (CF3CI13, метилфтороформ) 62, 274, 286, 292, 613 C2H3J (йодистыи винил) 613 C,H3N (CH3CN) 62, 222, 613, 614 C,H3N (CH3NC, метилизоциапид) 614 C>H3NS (CH3NCS, метилизотпоциапат) 111, 614, 615 C3H3NS (CII3SCN, метилтиоциапат) 111,615 C,II4 291, 328 C2H4C1F [CH2F-CH2C1] 652 C2H4DC1 (СН,ОСН2С1 gauche) 653 C»H4DC1 (CH,DCH,C1 транс) 653 C2H4DN 653 C,II,Br 652 G2I1,G1 (хлористый этил) 616, 652, 653 C,H,F 653 C2II5N 112, 616 653 C,H, 292, 328 C,H6O [(CH3)3O] 292 C2Il6O (этиловым спирт) 6 1 6 C2H3Si 293 C3DF3 (CF3CCD) 617 C3DN (DCCCN) 617 C3D3C1 (CD3CCC1) 654 C3D4 (CDgCCD) 619 С.НП3 (CD3CCH) 619 C3HD3 (CHD.CCD) 619
750 ЛК АЗ МЕЛЬ ХИМИЧЕСКИХ СОЕДИНЕНИИ C3HD4N (CD3CHDCN) 655 C,IIF3 (CF3CCH) 62, 81, 6J7 C3HN (HCCCN—цианоацети icii) 37, 617 C3H2D 653 C,H.D2 (CIbDCCD) 619 C3H2D2 (CHD2CCH) 619 C»H2O3 (углекислый винилен) 618 С3Н3Вг (бромистый метплацеипсн) 61,618 С,Н,С1 (СП,ССС1) 653, 654 C3H3D (CHjCCD) 619 C^Hgll (CH.,DCCH) 619 C3H3J (иодистый MeTH.idiiejи тел) 61 81,618 C3H3N (вини тцианид) 112, 618 C3H4 (CH3CCH, мети тацетитен) 61, 85, 268, 618, 619 C3H4O (z транс) 654 C,H4O2 (OCH2CII?CO) 654 C3H,CN 655 С3Н„С1 (хлористым циклопропп |) 620, 655 C,HOF [Cn3CH = CIIF, транс] 655 C3II5N 655 С3Н6 [СН3СП = СН2] 655 С3Н6О [(СН3),СО, ацетол] 620, 656 С3Н6О3 (триоксан) 64, 620 C3H9BrSi (C,F<,SiBi) 656 C3II9ClSi [(СН3)3 SiCl)] 61, 620 G3H9FSi [(CH3)4SiF] 621 C3n»JSi (CJIgSiJ) 656 C3N3P[P(CA)3| 63, 621 C4D3F3 (CF3CCCD3) 656, 657 C4D4S 657 C4HD2F3 (CF3CCCD2H) 656 C4HD,8 657 C4H2D2S 657 C4H3F4 656 C4H4 (вили тацсти тсн) 621 C4IJ4O (фуран) 621 C4II4S 657 C4H5i\ (пирол) 112 621 C4H9Br [ (С113)3СГ>т, бромистым 6aтит] 63, 621 C4H ,C1 I (СIГ3) ( Cl хлористым 6a in 1] 6 3,621 C4H9J ](CH3)3CJ, т'одпстый 6x in 1] 6 3, 621 C4H10O [(С2Нз)эО диэти гтфир] 621 С„Г8 61, 282, 283 C,II4 (CIljC C —( CH; 621 C0H0I\ (пиридил) 112 622 С„Н6 657 C,H6O (COCHoCH СП СП ) 622 6 >7 C51I9F 658 С6Н5Вг (бромбано i) 622 С6Н„С1 (хлорбен о о 622 658 C6H5F (фторбепзол) 112, 622, 6,)8 С7Н01\ (бен тонитри т, фипилипанпд) 632, 659 С8Н13Вг [7 бромбицик ю (2,2,2,) октан] 64 622, 623 СЧН13С1 [I хюрбпциьто (2,2,2,) октан] 64, 623 С + + 118,150,212,220,221 Са 212, 220, 221 С1 212, 218, 219-221 225 CICs (CsCl) 623 ClD3Si 625 C1F (Гб 1) 204, 218- 224, 623 Clf, 112, 445, 621 ClF3Ge (GcF3Cl) 60, 81, 624 ClF3Si (Sir3Cl) 60, 624 CIGeJI, (GeH3( 1) 60, 65 205 624, 625 ClH,Si (SilIj(J) 60, 65, 205, 224, 625 C1J (JC1) 218, 224, 274 Clin (InCi) 216, 217 Cl К (KC1) 625 626 CINO (NOCI) 91, 626 394, 400 CINa (NaCl) 217, 218, 626 ClOo 144, 167, 184, 190, 379 CIRb (RbCl) 626, 627 CIRcO, (ReO,Cl) 627 627 CljGeH 627, 6 8 Cl3IISi (SlClgll) 628 C13PS (PSCI3) 60, 628 CsF 204, 205 6z9 DBr 6 32 DJ 204 I)„O 104, 269 634 313, 636, 661 D3Sb 661 FK (KF) 204 FLi (LiF) 204 205 629 FMnO, (MnO3F) 60, 63 FNO (NOF) 1 I 3, 630 ГКО, (NO_T) 113 ГО3Вс 60 6 30 FRb (RbF) 204, 205 r,DtSi 659 r„H,Si 659 F2OS (фтористым тионп i) 113, 630, 631 F2O2S (F,SO2) (фтористым сульфурил) ИЗ, 631, 660 F_O,8 (F2SO3) 631
ЪК4.34ТЕЛЬ ХИМИЧЕСКИХ СОЕДИНЕНИИ 751 J 212, 215, 219—221 F3HS1 (S1F3II) 60, 631 F3N (NF3) 58, 59, 70, 631 Г.OP (POF3) 60, 631, 632 J К (KJ) 637 JLi (LiJ) 637 J Na 637 F3P (PF3) 612 F3PS (PSF3) 60, 632 3D фторбензо.1 658 40 фторбензол 658 2, 4, 60 фюрбеизоп 658 Ga 212, 220, 221, 225 Ge 212, 220, 221 H 141, 142, 150, 220 HBr (DBr) HD 204 632 HDO 106, 109, 267 269, 633, 660 HDO2 634 HDS 109, 634, 635 HD2N 284—286, 636 HD,P (PIIDJ 109, 636 HI (DJ) 632 HN3 113, 633 HO (OH) 143, 179, 181—183, 190, 195, 228, 400, 633 H, 192, 203, 204, 266, 268, 327 H,DN 104, 284, 286, 635 H,DP(PH,D) 109, 636 H,DSb 636, 637 H,0 54, 102, 104, 106, 107, 109, 267- 269, 311, 312, 435, 633 H2O2 292, 634, 660 H„s 113, 268, 634 H,Se 660, 661 H3N (NH,) 55,58, 59, 70-73, 78,80,81, 195, 204, 206—209, 220, 224, 230, 238, 266, 268, 275 -285, 311-313, 318, 324- 330, 333 , 386 , 38 7 , 428 , 431, 432 , 442 , 445 , 6 35 H3P (PH3) 58, 59, 81, 279, 636 H3Sb (SbH3) 59, 661 He 126, 327—329 JRb (RbJ) 637 In 212, 220 К 212, 220 Li 212, 220 Mg 212, 220, 221 N 212, 220, 221, 225 NO 144, 167, 182, 183, 189, 190, 195, 228, 270—272, 328, 379, 400, 637 NO, 102, 104, 144, 167, 184, 190, 191, 19a, 379, 394, 400, 637, 662 NO2F (фториегыи нитрил) 638 N., 327, 328, 435, 442 N»O 37, 48, 49, 52, 222, 224, z68, 328, 638, 639 Na 141, 212, 215 О 140, 203, 205, 212, 221, 225, 229 О, 144, 167, 174- 176, 189, 190, 227,228, 272, 327, 328, 379, 394, 431, 639 O2S (SO,) 104, 105, 113, 267, 268, 327, 639 O3 113, 268, 639, 662, 663 O3S (SO3) 109 P 212, 220 221 Pb 212, 220 Rb 212, 220 Sb 221 Se 50, 203, 206, 212, 221 Sn 212, 220 Sr 212, 220, 221 TBi 661 1C1 661, 662 1J 662 11 212, 220, 221 Ш 622
ОГЛ АВЛЕНИЕ Предисловие редакторов перевода............ Предисловие авторов .......... ............. Список принятых обозначения................... Введение......................... ............ 7 9 Глава 1. Вращательные спектры двухатомных молекул...................... § 1. Жесткий волчок.............................................. § 2 Энергетические уровни двухатомной молекулы . ........... § 3 Измерения масс.............................................. 4. Интенсивности линии поглощения и правим отбора.............. Глава 2. Линейные многоатомные молекулы................................ § 1. Чисто вращательные спектры; общие соображения............... 2 Z-удвоение .................................................. § 3. Взаимодействия между' колебательными состояниями—«резонанс Ферми» ........................................................... 4. М оменты инерции и междуядерные расстояния.................. § 5 Определение масс ядер........................................ Глава 3 Молекулы типа симметричного волчка............................. § 1. Введение и общая характеристика вращате 1ьного спектра . . . § 2 Волновые функции симметричного волчка........................ § 3. Симмса рия и инверсия........................................ 4 . Влияние ядернохо спина и статистики........................ 5 Интенсивности переходов для moi скул типа симметричною волчка $ 6. Центробежное возмущение для симметричного волчка .... 7 Вращательно ко тебательное взаимодействие и Z-y двоение в молеку тах типа симметричного волчка ................................. § 8 Дипольный момент, вызванный вырожденными ко тебапиями .... Глава 4 Молекулы типа асимметричного волчка............................ § 1 Уровни энергии асимметричного и слегка асимметричного волчков . 2 Свойства симметрии и интенсивности переходов................. § 3 Центробежное возмущение..................................... 4. Структуры молекул типа асимметричною волчка................. I лаьа о Атомные спектры............................. $ 1. Атом водорода........................... $ 2 Атоны с неско тькими э тектролами............................ 3 Тонкая структура, спин э тектрона и векторная моде тъ........ 4 Атом с несколькими валентными электронами.................... § 5 Правила отбора и интенсивность переходов...................... 6. Более полная теория топкой саруктуры........................ § 7. Сверхтонкая структура....................................... $ 8. Взаимное проникновение орбит.................................. § 9. Эффект Зезмана в атома<....................................... 15 15 16 25 28 34 34 39 43 47 49 54 54 65 67 73 77 81 82 85 86 86 94 105 109 114 114 117 119 121 122 124 127 138 139
ОГЛАВЛЕНИЕ 753 § 10. Радиоспектроскопические исследования сверхтонкой структуры ато- мов .......................................................... 140 §11. Сверхвысокочастотные спектры астрономических объектов........... 141 Глава 6. Квадрупольная сверхтонкая структура молекулярных спектров 144 § 1. Введение................................................... 144 § 2. Квадрупольная сверхтонкая структура в линейных молекулах . . . 145 § 3. Квадрувольная сверхтонкая структура в молекулах типа симметрич- ного волчка 148 § 4. Квадрупольные эффекты второго порядка...................... 150 § 5. Молекулы типа асимметричного волчка........................ 153 § 6. Сверхтонкая структура, обусловленная несколькими ядрами одной молекулы........................................................ 157 Гласа 7. Молекулы с не равным нулю электронным моментом количества движения..................................................... 167 § 1. Введение................................................. 167 § 2. Случаи связи но Гунду..................................... 169 § 3. Вращательные энергии...................................... 172 § 4. Разрыв спиновой связи..................................... 177 § 5. Л-удвоение............................................... 179 § 6. Нелинейные молекулы....................................... 183 Гласа 8. Магнитная сверхтонкая структура в молекулярных спектрах . . . § 1. Введение........................................................ § 2. Схемы связи для магнитной сверхтонкой структуры................. § 3. Примеры магнитной сверхтонкой структуры в молекулах, обладаю- щих электронным моментом количества движения......................... § 4. Нелинейные молекулы............................................. § 5. Спин-спиновое взаимодействие между ядрами....................... § 6. Влияние сверхтонкой структуры на Л-удвосние (сверхтонкое удвое- ние) ................................................................ § 7. Электронный момент количества движения молекул в ^-состоянии и его влияние на энергию молекулы.................................... § 8. Влияние движения электронов на вращение молекулы ........ § 9. Магнитное сверхтонкое (I-1)-взаимодействие в молекулах, находя- щихся в ^-состоянии.................................................. § 10. Магнитная сверхтонкая структура для нелинейных молекул, находя- щихся в -состоянии................................................... 185 185 187 189 190 191 192 195 200 202 206 Глава 9. Связь постоянных сверхтонкой структуры со строением молекул и моментами ядер............................................. 210 § 1. Вводные замечания о квадрупольной связи...................... 210 § 2. Квадрупольная связь в атомах................................. 210 § 3. Квадрупольная связь в молекулах. Общие соображения........... 212 § 4. Метод расчета величины q для молекулы ....................... 216 § 5. Квадрупольная связь в асимметричных молекулах ...... 225 § 6. Интерпретация постоянных магнитной сверхтонкой структуры .... 227 Глава 10. Эффект Штарка в молекулярных спектрах........................... 229 § 1. Введение................................................... 229 § 2. Квантовомеханический расчет энергии штарковского,взаимодействия в статических полях.................................................... 230 § 3. Относительная интенсивность штарковских компонент и идентифика- ция переходов по картине их штарковского расщепления................. 235 § 4. Эффект Штарка при наличии сверхтонкой структуры............... 237 § 5. Определение дипольных моментов молекул..................... 243
734 ОГЛ УБИЕНИЕ § 6 Запрещенные переходы Изменение интенсивности, обусловленное эффектом Штарка.................................................. 246 $ 7 Поляризация молекул под воздействием электрических потей. . . . 248 § 8 Эффект Штарка в быстро меняющихся полях (нерезонансныи ( лучай) 250 о меняющихся полях Резонансная модуля- ция ............................................................. 255 I лава 11 Эффект Зеемана в молекулярных спектрах........................ 259 § J Вве щние....................................................... 259 § 2 Эффект Зеемана в слабых полях для молекул, имеющих отличный от нуля электронный момент количества движения......................... 259 § 3 Особенности зеемановского расщепления спектральных линии .... 261 § 4 Промежуточная связь и средние поля............................. 263 5 Эффект Зеемана при наличии сверхтонкой структуры............... 264 6 Эффект Зеемана в обычных молекулах (^-состояние)............... 264 7 Комбинированный эффект Штарка—Зеемана . ....................... 269 § 8 Переходы между зеемановскими компонентами...................... 270 Г/ьава 12 Спектр аммиака и заторможенные движения . . 273 § 1 Введение .... .273 § 2 Инверсионный спектр NH3 . . . . 275 $ 3 Инверсия др и их симметричных гидридов . ... 279 § 4 Тонкая структура инверсионное о спектра аммиака, обус ювленная вращательно колебательными взаимодействиями . . 279 § 5 Асимметричные формы молекулы аммиака . . .... 284 § 6 Внутреннее заторможенное вращение в молеку тах тина симметрич- ного волчка .... . 286 $ 7 Высота потенциальных барьеров ... . . 291 8 Внутреннее заторможенное вращение в молекулах типа асиммет- ричною волчка..................................... . . 293 § 9 Правя та отбора . ... ... ...............................................299 10 Примеры внутреннею заторможенного вращения в асимметричных волчках .......................................... . . . . 301 Глава 13 Форма и ширина спектральных линий . Естественная ширина линии .... .... Эффект Допплера ............................................... Уширение вследствие давления............................ . . . Абсолютная, или интегральная, интенсивность линии.............. Сравнение теоретической формы линии Ван-Флека—Вайскопфа с экспериментом ............................................. Уширение вследствие давления и межмолек\лярные силы. . ... . 6 Сравнение методов изучения уширения вследствие щв тения............ Теория столкновении Работы Андерсона ......................... . . 303 303 304 305 309 310 313 315 320 10 Сравнение теории с экспериментом . ................... . . . . Уширение вследствие взаимодействия между одинаковыми линеиными 11 12 13 14 15 16 17 молекулами...................................................... Ширина линии кислорода.......................................... Зависимость ширины линии от температуры......................... Влияние температуры на интенсивность линии...................... Высокие давления................................................ Эффект насыщения................................................ Уширение линии вследствие столкновении со стенками.............. Сверхвысокочастотное поглощение в неполярных газах ...
оглавление 755 Глава 14. Техника сверхвысоких частот и элементы сверхвысокочастотных цепей................................................................. 338 § 1. Введение. Электромагнитные поля и волны...................... § 2. Волноводы.................................................... § 3. Затухание.................................................... § 4. Отраженные волны в волноводах.......................... . . . § 5. Объемные резонаторы.......................................... § 6. Связь резонаторов с волноводом............................... § 7. Направленные ответвители..................................... § 8. Аттенюаторы.................................................. § 9. Соединения в волноводных системах....................• . . . . § 10. Вакуумные окна .............................................. § 11. Поршни....................................................... § 12. Другие типы волноводных устройств............................ § 13. Применение ферритов в технике сверхвысоких частот............ § 14. Генераторы сантиметровых волн................................ § 15. Клистроны................................................ . § 16. Магнетроны................................................... § 17. Лампа бегущей волны п лампа с обратной волной................ § 18. Детекторы.................................................... Список книг по сверхвысокочастотной технике................... Гллва 15. Радиоспектроскопы.............................................. 368 § 1. Общие принципы и предельная чувствительность................... 368 § 2. Частотная модуляция генератора................................. 372 § 3. Молекулярная модуляция электрическим полем..................... 374 § 4. Резонансные усилители.......................................... 376 § 5. Спектроскопы с молекулярной модуляцией магнитным полем .... 379 § 6. Выбор частоты модуляции для спектроскопов . ................... 379 § 7. Супергетеродинный прием........................................ 380 § 8. Мостовые спектроскопы.......................................... 380 § 9. Спектроскопы с высокой разрешающей способностью................ 381 § 10. Некоторые спектроскопы с высокой разрешающей способностью . . . 383 § 11. Спектроскопы с объемными разонаторами.......................... 389 § 12. Большие ненастраиваемые разонаторы ............................ 393 § 13. Спектроскопы для изучения эффекта Зеемана ..................... 394 § 14. Спектроскопы для высоких и низких температур................... 396 § 15. Спектроскопы для измерения интенсивности и формы линий .... 398 § 16. Наполнение газами ячеек радиоспектроскопов..................... 399 § 17. Спектроскопы для свободных радикалов........................... 400 § 18, Радиометры........................................................ 401 Глава 16. Миллиметровые волны § 1. Введение..................................................... 403 § 2. Искровые генераторы миллиметровых волн....................... 403 § 3. Ламповые генераторы.......................................... 404 § 4. Гармоники ламповых генераторов .............................. 406 § 5. Детектирование миллиметровых волн . >........................ 407 § 6. Полупроводниковые кристаллические генераторы гармоник........ 410 7. Распространение миллиметровых волн.............................. 413 § 8. Измерение частоты.............................................. 413 § 9. Абсорбционные спектроскопы для миллиметрового диапазона.......... 414
756 ОГЛАВЛЕНИЕ Глава 17. Контроль и измерение частоты.................................... 416 § 1. Волномеры...................................................... 416 § 2. Кварцевые стандарты частоты................е................... 418 § 3 Измерение раяюстеп частот............................. ... 422 § 4. Стабилизация частоты сверхвысокочастотных генераторов.......... 423 § 5. Контроль частоты с помощью объемного резонатора................ 424 § 6. Стабилизация сверхвысокочастотных генераторов с помощью спек- тральных линий...................................................... 426 § 7. Молекулярный генератор......................................... 439 § 8. Осуществление атомных стандартов частоты и времени............. 431 I аава 18. Применение радиоспектроскопии для химического анализа .... 434 § 1. Радиоспектроскопия для химического анализа...................... 434 § 2 Качественный анализ............................... . . . . 436 § 3. Количес гвенный анализ ..................................... . 439 § 4 Специальная аппаратура и методика спектроскопическою анализт . . 443 Приложения I Интенсивности компонент сверхтонкой структуры и поправки к энергии, обусловленные ядерным квадрупольным взаимодействием . . 449 II Поправки второго порядка к энергии ядерного квадрупольного взаи- модействия для линейных молеку т и мо теку i типа симметричного волчка ...... .................................................... 467 III. Коэффициенты для вычисления уровнен энергии слегка асимметрич- ного волчка ..................................................... 472 IV. Уровни энергии жесткого волчка............................., • . 477 IVa. Уровни энергии для жесткого асимметричного вотяка (для J>12) . . 506 V. Силы вращательных переходов . ................................. 529 VI. Молекулярные постоянные, полученные на основе исс тедовании сверхвысокочастотных спектров........................................ 585 Данные, полученные в течение 1955—1957 гг.................. 640 VII. Свойства стабильных ядер (распространенность, массы, моменты) . . 665 \Ш. Основные постоянные и переводные множители........................ 675 Литература.......................................... Именной указатель .................................. Предметный указатель ............................... Указатель химических соединении. 676 740 Ч. Таунс и А. Шавлов Р УДИОСПЕКТРОСКОПИЯ Редактор Р Ю. ПОПОВ Технические Переплет художника Б. И. ФОМИНА редакторы Н И СМИРНОВА и Б. И. КОРНИЛОВ Спано в производство’ 19/IX 1958 г Подписано к печати 17/VI 1959 г Бумага 70xl081/ie— 23,6 бум л 64,7 печ л Уч -изд л 61,8 Изд 2/3780 Пепа 45 р 25 к Зак 518 ИЗДАТЕЛЬСТВО ИНОСТРАННОЙ ЛИТЕРАТУРЫ. Москва, Ново-Алексеевская, 52. Московская типография № 5 Мосгорсовпархоза. Москва, Трехпрудный пер., д 9
От Издательства Когда книга была уже отпечатана, в Издательстве был получен список исправлении и опечаток, составленный авторами книги. Важнейшие из них приводятся ниже. Стр. Строка Напечатано Следует читать 22 24 57 97 121 125 126 127 136 137 142 142 165 177 178 239 253 257 257 292 301 301 302 343 594 597 602 669 670 675 Ф-ла (1.37) 4 сн. 13 сн. 5—6 св. ф-ла (5.14) (знаменатели) 21 сн. 19 сн. 16 св. 1 сн. (знаменатель) 19 сн. и ф-ла (5.55) 17 сн. 11 сн. 3 св. 19 сн. Фиг. 45 2 сн. 18 св. ф-ла (10.66) 12 св. 17 св. Табл. 49, первая строка 3 и 8 сн. 7 сн. Табл. 51 6 сн. (числитель) 1 сн. 6-ой столбец 3 св. 1 св. 3 св. 37 ИЬ 8-ой столбец 51 Sb 9-ый столбец 3 сн. +4Z>e (J + 1)з 33,13 (Каррара ... [381]) п* (5.65) (5.66) заменить L на Fly S на /2 и J на F- SK (10.14) 2v0 с состоянием 1 “Фх 4,20 4,2 0,72 Ио = 4,20 ^ос 2,31 [642] Со = 22 939 а=33,13 +2,8 1,4 Q123/Q125 104 сыт1/г рад -4De (J + I)3 35,11 Ic (Кросс, Хайнер и Кинг [136]) (?г*)3 6<2qC2 (5.21) М=0 ,l3( *++ ( i +- Л п з а0 (5.68) (5.69) заменить J на и I на /2 N (10.15) 4v0 состоянием 2,10 2,1 0,36 То = 2,10 Хо 1,59 [687] 2,34 [687] Со = 22 959 а—35,11 +0,27 +0,13 Q123/Q121 смт1 /град Приведенные в Приложении V (см. стр. 529) значения 6* умножены на 104. Верх- ний знак перед х соответствует подветвям из двух левых колонок, нижнии знак- подветвям из двух правых колонок.