/
Текст
н.вделоне, в.п.крайнов
атом
в сильном
световом
поле
Издание второе,
переработанное
IS
МОСКВА ЭПЕРГ0АТ0МПЗДАТ 1984
ОГЛАВЛЕНИЕ
Предисловие ко второму изданию . 3
Из предисловия к первому изданию 4
Введение 5
1
Основные характеристики атома и сильного светового поля 8
1.1. Сильное световое поле 8
1.2. Атом .... ... .... . Ю
1.3. Общие закономерности взаимодействия атома со световым полем 14
2 Нестационарная теория возмущений 23
2.1. Первый порядок теории возмущений 24
2.2. Второй порядок теории возмущений 28
2.3. Диаграммная техника для одночастотного возмущения 32
2.4. Произвольный порядок теории возмущений 35
2.5. Действие одночастотного возмущения на вырожденные состояния 38
2.6. Функция Грина в нестационарной теории возмущений 44
3
Резонансное приближение 48
3.1. Двухуровневая система в резонансном поле 49
3.2. Многофотонный резонанс 56
3.3. Эффекты вырождения в резонансном поле 59
3.4. Двухуровневая система в резонансном поле с параметрами, за-
висящими от времени 62
4
Адиабатическое приближение 65
4.1. Общая теория ... . . 66
4.2. Связанно-связанные резонансные переходы 68
4.3. Переходы между вырожденными состояниями 74
4.4. Связанно-свободные переходы 76
5
Постановка эксперимента 79
5.1. Пространственно-временное распределение интенсивности лазер-
ного излучения . 81
5.2. Одночастотность излучения 85
5.3. Конкурирующие процессы 87
5.4. Самовоздействие интенсивного света в мишени . 91
5.5 Измерение основных величин, количественно характеризующих
взаимодействие интенсивного света с атомом 93
6
Нерезонансные и квазирезонансные явления 97
6.1. Нелинейные атомные восприимчивости ... 100
6.2. Возмущение изолированных атомных состояний 106
6.3. Возмущение при наличии вырождения ПО
223
6.4. Нелинейное рассеяние света атомами . 6.5. Нерезонансная нелинейная ионизация атомов . 6.6. Ионизация из короткодействующего потенциала 6.7. Ионизация атомов 7 Резонансные явления 124 134 137 142 151
7.1. Спонтанное испускание света атомом в условиях резонанса 152
7.2. Резонансная флуоресценция . . 157
7.3. Многофотонное возбуждение и испускание 171
7.4. Спонтанное комбинационное рассеяние 178
7.5. Резонансная ионизация атомов 183
8
Выход за рамки одночастотного поля и низковозбужденных состоя-
ний 194
8.1. Роль многочастотности лазерного излучения 194
8.2. Неодноэлектронное приближение 202
8.3. Сверхсильные поля...................................... 204
8.4. Высоковозбужденные состояния атомов в сильном электромаг-
нитном поле 205
Список литературы ... - 213
Алфавитно-предметный указатель - 221
Предисловие ко второму изданию
С момента выхода первого издания этой книги прошло шесть
лет, и появилась необходимость дополнить ее обсуждением ряда
вопросов, а также улучшить изложение отдельных проблем.
Чем же отличается данная книга от первого издания? Основ-
ная тема, рамки рассмотрения физических явлений и распределе-
ние материала по главам остались без изменений, однако значи-
тельная часть материала написана заново полностью или частично.
Некоторая часть материала, содержащегося в первом издании,
опущена по разным причинам. Отметим лишь отсутствие главы
«Точные решения», часть материала из которой перенесена в дру-
гие главы, в частности в гл. 6. Это изменение* связано., с тем, что, по
нашему мнению, основной упор в рассматриваемом .вопросе сле-
дует сделать на приближенных методах теоретического описания
взаимодействия.
Главы «Лазерное излучение» и «Постановка эксперимента»
объединены в одну и значительно сокращены. Книга дополнена об-
суждением ряда вопросов, среди которых следует отметить проб-
лемы нелинейных атомных восприимчивостей (см. § 6.1), роль не-
одночастотности лазерного излучения (см. § 8.1), поведение высо-
ковозбужденных атомов в сильном световом поле и др.
Во многих случаях мы заменили ссылки более доступными для
читателей, а также поместили ссылки на работы, опубликованные
после выхода в свет первого издания книги.
Н. Б. Делоне
В. П. Крайнов
Из предисловия к первому изданию
Данная книга — результат сотрудничества теоретика и экспери-
ментатора. Мы пытались дать такую теоретическую интерпрета-
цию явлений, чтобы экспериментатор понимал все формулы, а экс-
перимент изложить так, чтобы теоретику было ясно, какие явления
надо описывать. Надеемся, что такое изложение сделает книгу ин-
тересной как для физиков-теоретиков, так и для физиков-экспери-
ментаторов, а также для студентов старших курсов.
Границы темы, которой посвящена книга, обсуждаются во вве-
дении и в заключении. Однако следует заметить, что у нас не было
намерения описать все явления внутри установленных границ.
Отобраны лишь типичные явления.
При обсуждении физических явлений мы, как правило, начина-
ли с теоретического описания, а в дальнейшем выводы теорий ил-
люстрировали экспериментальным материалом.
При написании книги авторы исходили из предположения, что
читатель знаком с основами квантовой механики, например, в объ-
еме третьего тома классического курса теоретической физики
Л. Д. Ландау и Е. М. Лифшица.
Подбор ссылок на научную литературу определялся тем, что на-
стоящая книга посвящена физике, а не истории физики; кроме того,
мы придавали большое значение общедоступности источников,
к которым отсылали читателя, и соответственно отдавали предпоч-
тение монографиям ио сравнению с обзорами и обзорам по сравне-
нию с оригинальными работами.
Авторы
Введение
Заглавие книги «Атом в сильном световом поле» недостаточно чет-
ко определяет те физические явления, которые будут рассмотрены ни-
же. Поэтому в первую очередь уточним границы изложения.
Будем рассматривать изолированный атом. Это означает, что не
будут рассматриваться соударения атомов, макроскопические свойства
атомарной среды, а также эффекты, возникающие при воздействии на
атом вторичного излучения, образующегося в среде под действием ис-
ходного возмущающего светового поля. Изолированный атом не яв-
ляется абстрактной моделью; такая модель реализуется в большом
числе экспериментов, и основное ее достоинство состоит в возможности
наблюдать элементарные акты без искажений.
Под словом «свет» будем понимать излучение как в видимом диа-
пазоне частот, так и в примыкающих к нему близких ультрафиоле-
товом и инфракрасном диапазонах, т. е. излучение в интервале длин
волн примерно от 1 до 0,1 мкм, традиционно рассматриваемом при опи-
сании оптических явлений на атомном уровне. Во всех случаях излу-
чение будем считать идеально одночастотным, волну — плоской, а
распределение амплитуды поля по фронту волны — равномерным.
Все три эти предположения, очевидно, являются абстракцией. На са-
мом деле даже в оптимальном случае, при использовании излучения
лазера, работающего в режиме генерации одной моды, излучение лишь
слабо квазиодночастотно, расходимость его весьма мала, но конечна,
а распределение амплитуды по фронту волны носит гауссов характер.
Следует отметить, что учет расходимости и распределения амплитуды
по фронту волны необходим лишь при интерпретации эксперименталь-
ных данных, полученных для совокупности атомов в определенном
Объеме пространства. Для изолированного атома ввиду малости его
размеров по сравнению с длиной волны света, а также ввиду незна-
чительности смещения атома в пространстве за время наблюдения оба
эти фактора никакой роли не играют. В противоположность этому
миогочастотность реального излучения играет существенную роль при
взаимодействии с изолированным атомом. Действительно, с одной сто-
роны, Даже точно одночастотное лазерное излучение имеет ширину
спектра того же порядка, что и естественная ширина атомных уровней.
Ширина спектра в других случаях может быть значительно большей.
Кроме того, многомодовое лазерное излучение и излучение некоге-
'рентных источников характеризуются весьма быстрыми флуктуация-
ми амплитуды, на которые, в зависимости от конкретной ситуации,
5
атом успевает или нё успевает дать отклик. Соответственно необхо-
дим ответ на вопрос, какое поле воздействует на атом — мгновенное
или усредненное за какой-то интервал времени. Иными словами, нуж-
но ли усреднять по времени определяемую физическую величину (чис-
ло ионов, сдвиг уровня и т. п.), подставляя в выражение для нее мгно-
венное значение поля, или же нужно в выражение для этой физиче-
ской величины подставлять усредненное значение поля. Ввиду нели-
нейной зависимости физических величин от поля это не одно и то же.
Предположение об одночастотности света удовлетворительно реа-
лизуется в экспериментах. В тех случаях, когда имеют место эффекты,
обусловленные многочастотностью излучения, они будут приниматься
во внимание. Физическая сущность подобных эффектов обсуждается
в §8.1.
Необходимо также отметить, что как с теоретической, так и с прак-
тической точки зрения важное значение имеют длительность воздей-
ствия светового поля на атом и время включения возмущения. Следу-
ет иметь в виду, что так как речь идет, в частности, и об излучении
импульсных лазеров, эти времена могут быть одного порядка с време-
нем жизни атома в возбужденном состоянии. В дальнейшем мы не
ограничимся каким-либо определенным режимом включения и одной
длительностью воздействия поля, однако при теоретическом рассмот-
рении, как правило, будем делать упор на более реалистичные условия.
Наименее однозначным является вопрос о том, какое поле надо
считать сильным. Сила поля, естественно, не абстрактное понятие;
оно связано с конкретными явлениями, возникающими при взаимо-
действии поля с атомом.
В дальнейшем будем называть поле сильным, если за время его
действия становятся существенными процессы с участием нескольких
фотонов. Например, при резонансном воздействии одночастотного
поля на двухуровневую систему происходит многократное последо-
вательное поглощение и излучение фотонов внешнего поля, причем
поглощение сменяется излучением, излучение снова поглощением и
т. д. Другой пример: нерезонансная многофотонная ионизация, при
которой происходит последовательное поглощение определенного числа
фотонов внешнего поля, пока электрон не попадает в непрерывный
спектр. Из данного выше определения сильного поля следует, что сла-
бым мы будем называть поле в том случае, когда его действие сводится
к однофотонному переходу атомного электрона из начального состоя-
ния в связанное или свободное конечное состояние или к таким процес-
сам рассеяния, когда вместо одного падающего образуется один рас-
сеивающийся фотон. Таким образом, под действием сильного поля,
в отличие от слабого, не только происходит переход атомного элек-
трона из одного состояния в другое, но могут изменяться характери-
стики самих электронных состояний.
Чтобы подчеркнуть специфику явлений, возникающих в сильном
поле, мы иногда будем рассматривать процессы в слабом поле (в упо-
мянутом выше смысле). Однако все вопросы, относящиеся к свойствам
атомных спектров в отсутствие внешнего поля, а также к детальному
исследованию однофотонных процессов в атомах — к возбуждению,
6
спонтанным распадам возбужденных состояний и ионизации, — рас-
сматриваться не будут (читатель может найти их в соответствующей
литературе, см., например, [1]).
Вполне естественно, что теоретическое описание различных явле-
ний, возникающих при взаимодействии света с атомом, будет прово-
диться на языке квантовой механики. Классическая механика при-
годна лишь для описания весьма высоковозбужденных атомных сос-
тояний (см. гл. 8). Не столь очевиден вопрос, на каком уровне надо
описывать свет: на классическом (как электромагнитное поле) или на
квантовом (как совокупность фотонов). В дальнейшем всюду будем
использовать язык классической физики. Обоснование такого подхо-
да дано в § 1.1. Несмотря на это, будут фигурировать иногда слова
«квант» и «фотон». Причина использования такой терминологии свя-
зана с традицией и соображениями удобства, но не с необходимостью.
Можно сказать также,, что книга посвящена элементарным нели-
нейно-оптическим явлениям. При этом надо иметь в виду, что в нели-
нейной оптике, призванной описывать те случаи взаимодействия света
с веществом, когда характер взаимодействия зависит от интенсивности
света, можно выделить три последовательные стадии рассмотрения
взаимодействия. Первая стадия — описание элементарных нелиней-
но-оптических явлений, т. е. микроскопических нелинейных характе-
ристик отдельного атома, например его поляризуемости. Вторая ста-
дия — вычисление с помощью микроскопических характеристик от-
дельного атома макроскопических нелинейных характеристик веще-
ства, зависящих от внешнего поля, например показателя преломления
вещества. Третья стадия — исследование распространения световых
волн в среде, макроскопические характеристики которой (например,
показатель преломления) зависят от интенсивности света. Из этой схе-
мы ясно, что содержание книги имеет отношение лишь к первой ста-
дии—описанию нелинейно-оптических явлений. Следует иметь в ви-
ду, что даже первая стадия изложена в книге неполно. Дело в том, что
из самых различных микроскопических объектов — изолированных
атомов, молекул и электронов, атомных частиц, связанных в кристал-
лической решетке, свободных электронов в твердых телах и др. —
мы рассматриваем лишь изолированные атомы. Такой подход, конеч-
но, сужает тему исследований и отдаляет ее от практики, однако по-
зволяет наиболее строго и просто рассмотреть основные явления.
1
ОСНОВНЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ АТОМА И СИЛЬНОГО
СВЕТОВОГО ПОЛЯ
Эта глава посвящена общему описанию основных характеристик
светового^излучения, атома и взаимодействия между ними. Обсужда-
ются классический и квантовый характеры электромагнитного поля,
параметры, характеризующие световое поле. Рассмотрены одно- и
неодноэлёктронное приближения для атома, структура атомных спект-
ров, правила отбора для электромагнитных переходов атома. Приве-
дены общие закономерности взаимодействия атома со световым полем,
связанные с использованием дипольного приближения, теоремой Фло-
ке для периодического возмущения. Задача о поведении атома в силь-
ном световом поле сводится к стационарной путем введения квазиэнер-
гетическихсостояний.
1.1. Сильное световое поле
1.1.1. Классический характер поля. В этой книге взаимодействие
света с атомом рассмотрено на основе подхода, когда свет описывается
классическим языком, а атом — языком квантовой механики.
Такой подход не всегда можно использовать. Так, в классической
постановке вопрос о том, как описать спонтанные переходы или лэм-:
бовский сдвиг, не имеет смысла. В последнем случае электрон колеб-
лется около своего положения на боровской орбите из-за флуктуаций
поля вакуума. Это является прямым следствием квантования поля.
Другой пример: по классической теории периодическое движение элек-
трона по орбите создает электромагнитную волну той же частоты (ис-
пускание фотона). В квантовой теории испускание фотона связано не
с периодическим движением электрона, а с его переходами с одной
орбиты на другую.
При полностью квантовом подходе к описанию света напряженность
электромагнитного поля является квантовым оператором, а не задан-
ной функцией координат и времени. Хорошо известно [2], что этот
оператор при описании поглощения фотона атомной системой дает
множитель (/гка)1/2 в амплитуде перехода, а при описании испускания
фотона множитель в амплитуде перехода равен (/гка + 1)1/2. Здесь
/?ка — число фотонов с данным волновым вектором к и данной поляри-
зацией а. В приближении заданного внешнего поля мы считаем такие
матричные элементы — прямого и обратного процессов — одинако-
выми. Следовательно, электромагнитное поле можно рассматривать
как классическое при условии пка > 1. Определим напряженность
электрического поля волны, соответствующую этому условию.
8
При суммировании по очень большим значениям энергий полная
энергия поля обращается в бесконечность. В действительности в ре-
альной системе — резонаторе лазера — доминируют фотоны с конеч-
ной энергией Й® и разбросом этой энергии ЙД®.
Оценим число осцилляторов поля: Дк/ (2л)3 ~ ®2Д®/с3. Считая,
что на каждый из этих осцилляторов приходится одинаковое число фо-
тонов пка и что энергия одного фотона равна Й®, получаем полную энер-
гию, запасенную в единице объема резонатора: /гкаЙ®3Д®/с3. С другой
стороны, эту величину можно оценить классически как Е2. Таким об-
разом, условие пка > 1 эквивалентно следующему условию на напря-
женность электрического поля волны: Е > (<о3Дсой/с3)1 /2--'(/гсАЛ,/Л.Б)1 /2.
Здесь К — длина волны света; ДА. — ширина спектра излучения. При
А = 0,5 мкм и ДА ~ 10~8 мкм (типичный пример) получаем Е » 1 В/см.
Можно утверждать, чт.о квантовые характеристики лазера как ис-
точника света не проявляются, если не рассматривать работу лазера
на пороге возбуждения или его шумовые параметры.
1.1.2. Параметры, характеризующие световое поле. Теперь, когда
уже ясно, что при рассмотрении интересующих нас задач можно ис-
пользовать для описания света классический подход, остановимся
кратко на тех параметрах, которые характеризуют световое поле.
Первый параметр — частота со, которая в интересующей области
спектра имеет порядок 1018 с-1. Указанной частоте соответствует энер-
гия фотона порядка 1 эВ.
Второй параметр — степень поляризации. Будем в дальнейшем
всюду полагать, что свет полностью поляризован, а степень эллиптич-
ности поляризации света может изменяться от линейной до циркуляр-
ной. Такие исходные предположения соответствуют конструкции со-
временных источников света (см. гл. 5).
Третий параметр — напряженность поля световой волны. Исклю-
чительно ради наглядности мы всегда будем пользоваться термином
«напряженность поля». Дело в том, что существует атомная напряжен-
ность поля Дат = « 5 • 109 В/см, при которой атом ионизи-
руется за характерное атомное время тат = Ю/те* = 2,42 • 10-17 с;
простое сопоставление с ней каких-либо конкретных значений напря-
женности сразу позволяет сделать вывод о характере возникающих
явлений. Условие Е « Дат показывает, что напряженность поля пред-
ставляет собой малый параметр, использование которого может сос-
тавить основу решения многих задач. Наконец, отметим принципиаль-
ное различие между линейно- и циркулярно-поляризованным поля-
ми — во втором случае амплитуда поля не изменяется во времени, и
в соответствующей вращающейся системе координат, связанной с век-
тором поля, можно разделить временные и пространственные перемен-
ные. Такая возможность значительно упрощает решение ряда задач
(подробнее см. § 1.3).
Указанные выше качественные критерии оценки поля нельзя свес-
ти к единому количественному критерию. Очевидно, что он зависит
от конкретной задачи. Количественные характеристики поля колеб-
лются в очень широких пределах. Приведем два примера. При возник-
новении резонанса между частотой внешнего поля и частотой перехо-
9
да между Двумя атомными уровнями резонансное перемешивание св я-
занных электронных состояний возникает при напряженности поля
порядка 10 В/см (см. гл. 7). Следовательно, поле столь малой напря-
женности надо считать в данной задаче сильным. В то же время ве-
роятность двухфотонной ионизации атома становится порядка веро-
ятности однофотонной ионизации полем удвоенной частоты и напря-
женности Е ~ 106 В/см ~ 10_3 £ат (см. гл. 6). Таким образом, кри-
тическая напряженность поля в этом случае в 10® раз больше, чем
в первом примере!
Если теперь обратиться к практической реализации сильного све-
тового поля, то надо в первую очередь отметить, что лишь лазеры как
источники когерентного света позволили открыть новую главу физи-
ки, которой посвящена эта книга. Широко известны принципиальные
преимущества лазера перед источниками некогерентного света: чрез-
вычайно высокая одночастотность и резкая направленность лазерного
излучения, обусловливающие экстремально высокую спектральную
яркость лазера как источника света (соответствующие количественные
характеристики приведены в гл. 5). Эквивалентный лазеру мнимый
источник весьма близок к точечному, поэтому лазерный свет можно
эффективно фокусировать в пределе до размера порядка длины волны!
Наконец, четвертым важным параметром является 6Т — время
увеличения амплитуды поля до максимального значения (время вклю-
чения возмущения) и Т — время, в течение которого поддерживается
заданное значение амплитуды (время действия возмущения). Резуль-
тат действия светового поля на атомную систему существенно зависит
от обоих этих времен. Современные лазеры не позволяют широко
варьировать абсолютные значения времен 6Т и Т, так что по чисто
практическим причинам (см. § 5.1) мы будем ориентироваться на
импульсное излучение, для которого 6Т ~ 71 ~ 10-8 с, или на
излучение лазера непрерывного действия, когда 6Т < Т.
1.2. Атом
Изолированный атом является достаточно хорошо известной кван-
товомеханической системой. Напомним основные характеристики этой
системы, которые в дальнейшем будут часто использоваться здесь при
рассмотрении различных эффектов, возникающих в сильном световом
поле.
1.2.1. Одно-и неодноэлектронное приближения. Хорошо извест-
но, что при взаимодействии- атома со светом происходит изменение
состояния так называемых оптических электронов, заполняющих внеш-
нюю оболочку. Будем в дальнейшем, как правило, говорить не об элек-
тронах, а об одном электроне, т. е. использовать одноэлектронное при-
ближение. Строго говоря, оно справедливо только для атома водоро-
да. Законность такого приближения в более сложных атомах априори
не очевидна, так как в некоторых атомах (например, в атомах благо-
родных газов) внешняя оболочка состоит из нескольких электронов
(эквивалентные электроны) и во всех атомах, кроме атома водорода,
имеется то или иное число электронов на внутренних оболочках (так
Ю
называемой остов). Возмущение остова внешним полем может оказы-
вать со своей стороны возмущающее действие на внешний электрон.
Рассмотрим этот эффект на примере атома щелочной группы. Под
влиянием внешнего периодического поля электронный остов такого
атома колеблется. Эти колебания, разумеется, не являются резонанс-
ными, так как собственные частоты колебаний остова весьма велики
(в атомных единицах они имеют оценку Z). Это обычные вынужденные
дипольные колебания с частотой приложенного возмущения. В при-
ближении Томаса—Ферми возникает переменный дипольный момент
d (/) (здесь и далее, как правило, используется атомная система еди-
ниц е = h = Ме = 1):
d(t) - (E/Z) cos (со/), (1.1)
где Z — число атомных электронов. Этот дипольный момент, взаи-
модействуя с валентным э’лектроном, может также вызвать переходы
последнего. Соответствующий потенциал взаимодействия точечного
заряда е с диполем имеет также вид (1.1), поскольку расстояние ва-
лентного электрона до диполя в атомных единицах порядка единицы.
Итак, мы видим, что возмущение электрона из-за динамической поля-
ризации остова в Z раз меньше, чем прямое возмущение Е cos (о/),
т. е. эффект мал.
Рассмотрим атом, валентная оболочка которого содержит не-
сколько электронов. Воздействие на один из электронов поля, созда-
ваемого возмущенным движением прочих электронов валентной обо-
лочки, нельзя описать в приближении Томаса—Ферми. В случае,
когда таких электронов много, наиболее разумно было бы применить
приближение хаотических фаз [3]. Собственные частоты колебаний
этих электронов, несомненно, превышают частоту возмущения, осо-
бенно при многофотонном возбуждении. Поэтому дипольные колеба-
ния в поле света и, следовательно, поляризационное возмущение ва-
лентного электрона носят нерезонансный характер. К сожалению,
отсутствие исследований в этой области не позволяет сделать заключе
ние о применимости одноэлектронного приближения для атомов
с несколькими электронами в валентной оболочке.
Следует отметить, что учет эквивалентных электронов во внешней
сболочке с помощью статистического множителя, определяемого сте-
пенью вырождения уровня, в общем случае некорректен. Межэлектрон-
ное взаимодействие в этой оболочке обусловливает отклонения от одно-
электронного приближения. Например, известно, что межэлектронное
взаимодействие существенно влияет на сечение фотоионизации [4].
Учет межэлектронного взаимодействия в атомах благородных газов
методом хаотических фаз позволяет получить правильные значения
сечения фотоионизации. Межэлектронное взаимодействие должно про-
являться также и при многофотонной ионизации сложных атомов.
Следует ожидать возникновений поправок того же масштаба, что и при
фотоионизации (около 100% для сечения), так как в обоих случаях
поправка к сечению обусловлена изменением волновой функции ос-
новного состояния. Специфическим для многофотонной ионизации
является изменение правил отбора из-за межэлектронных корреля-
11
ций, что должно привести к изменению многофотонного матричного
элемента.
1.2.2. Структура атомных спектров. Возбужденные связанные
состояния оптического электрона представляют собой (из-за сущест-
вования поля электромагнитного вакуума) квазистационарные со-
стояния. Каждое состояние п характеризуется энергией соответст-
вующей максимуму в распределении вероятности найти электрон с
ваданной энергией, и полушириной Гп этого распределения, описы-
ваемого формулой Лоренца. Напомним, что ^0) составляет приблизи-
тельно 1—10 эВ, или 104—10Б см-1, а Гп имеет порядок 10_3 см-1; со-
ответственно время жизни по отношению к спонтанному дипольному
распаду возбужденных состояний по порядку равно 10~8 с.
Граница между спектром связанных состояний и непрерывным
спектром (потенциал ионизации) для различных атомов лежит в ин-
тервале от 4 до 24 эВ. Хорошо известно, что по мере увеличения энер-
гии возбужденных состояний, т. е. по мере уменьшения их энергий
связи в атоме, они отличаются друг от друга все меньше — уровни
сгущаются. Только в атоме водорода энергия связанных состояний
описывается простой зависимостью (формулой Ридберга), причем по
мере приближения к границе непрерывного спектра плотность уровней
возрастает как п3, где п — главное квантовое число.
В "сложных атомах нет закономерности в распределении уровней
по энергиям, однако разные группы атомов имеют качественно раз-
личные спектры возбужденных состояний. Так, в атомах щелочной
группы энергия первых возбужденных состояний составляет примерно
1 эВ, а в атомах благородных газов — более 10 эВ. Соответственно
первые могут быть возбуждены из основного состояния в результате
однофотонных процессов, а вторые — лишь в результате многофотон-
ных процессов.
Из приведенных выше значений ясно следует невозможность иони-
зации атомов из основного состояния вследствие однофотонных про-
цессов. Именно это обстоятельство служит основанием для утверж-
дения о прозрачности атомарной среды по отношению к падающему
на нее свету (прозрачность понимается как отсутствие поглощения
фотонов). Очевидно, что это утверждение справедливо в рамках обыч-
ной, линейной оптики, т. е. при учете лишь однофотонного поглощения.
Описание многофотонного поглощения — одна из основных задач
данной книги, а факт значительной вероятности многофотонных про-
цессов (по сравнению с вероятностью однофотонных процессов)’сви-
детельствует о большой напряженности поля. Напомним, кстати,
что многофотонные процессы не являются пороговыми ни по одному
из параметров, которые характеризуют взаимодействие, если учесть,
конечно, необходимость выполнения закона сохранения энергии для
перехода между начальными и конечным состояниями (но не для пере-
ходов между промежуточными состояниями, см. гл. 2 и 6). При любой
напряженности внешнего поля вероятность^многофотонных перехо-
дов конечна, только в слабом поле она бесконечно мала по сравнению
с вероятностью однофотонных переходов, что позволяет пренебречь
многофотонными переходами.
•12
Невозмущенный атомный спектр — это тот базис, на котором стро"
йтся гамильтониан при решении задач в слабом поле. В сильном” поле
такая возможность тоже имеется, но не всегда. Надо иметь в виду, что
сильное поле не только приводит к многофотонным переходам между
связанными состояниями, hq также возмущает эти состояния, изменяя
их энергию, ширину и распределение вероятности нахождения элект-
рона с заданной энергией. Возмущению атомного спектра в сильном
Световом поле посвящена значительная часть этой книги. В частности,
поле является сильным, если матричный элемент взаимодействия свя-
данных состояний с полем превышает их спонтанную (естественную)
ширину (см. гл. 7). При решении некоторых задач, возникающих в
сильном поле, когда возмущение спектра велико, можно в качестве
* исходного базиса использовать спектр системы атом—поле. Такой
подход к решению задачи взаимодействия атома с сильным световым
полем обсуждается ниже.
1.2.3. Правила отбора. Хорошо известно, что переходы атомного
электрона из одного возбужденного состояния в другое определяются
Так называемыми правилами отбора, отражающими, по сути дела, за-
коны сохранения различных величин при переходах между начальным
и конечным состояниями в квантовомеханическом подходе. Так как
сильное поле возмущает атомный спектр, оно изменяет правила отбо-
ра. Напомним правила отбора в слабом поле, а потом постулируем пра-
вила отбора в сильном поле, не вдаваясь в природу тех явлений, ко-
торые возмущает спектр. Описание этих явлений составляет значи-
тельную часть содержания настоящей книги.
Сначала кратко рассмотрим общеизвестные правила отбора в сла-
бом поле. Предполагая возмущение V электрическим дипольным
(см. § 1.3), запишем оператор возмущения прежде всего для линейно-
поляризованного поля в форме.V = zE cos (со/). Здесь z — координа-
та атомного электрона в направлении поляризации электромагнитного
поля. Вычисляя матричный элемент перехода под действием этого
-возмущения, непосредственно убеждаемся в том, что разрешенные
переходы подчиняются следующим правилам отбора: AJ = J — J' =
~ 0, ±1; АЛ4 = М — М' = 0. Здесь J и J' — полные угловые мо-
менты начального и конечного состояний; М и М' — магнитные кван-
товые числа этих состояний. Кроме того, запрещен переход J = 0 ->
-> J' = 0. Из правил отбора также следует, что при переходе изме-
няется четность состояния я.
Указанные правила можно легко обобщить на случай многофотон-
ных переходов под действием линейно-поляризованного поля. Для
Л-фотонного перехода, используя указанные выше правила отбора
для каждого акта поглощения фотона, получаем следующие правила:
А7 = Л, К — 1, —Л; А7И = 0. Изменение чётности состояния рав-
но (—1)к. Не будем рассматривать правила отбора для магнитных ди-
польных переходов; В случае многофотонных процессов они получа-
ются так же, как для дипольного электрического излучения.
Обратимся теперь к циркулярно-поляризованному полю. При
; однофотонном переходе оператор перехода имеет вид: V =
= Е [х cos (со/) ± у sin (со/)]. Он обладает отличными от нуля мат-
13
ричными элементами, удовлетворяющими правилам отбора: AJ =
= 0, ±1; Д/И=±1. Знак в последней формуле зависит от направ-
ления циркулярной поляризации.
Для /(-фотонных переходов получаем соответственно Д/ = Д’,
Д — 1, ..., —Д, ДЛ1 = +Д- Знак в последнем равенстве также оп-
ределяется направлением циркулярной ^поляризации.
Изменение четности также равно (—1)к. При эллиптической по-
ляризации света снимаются правила отбора по М.
Обратимся теперь к сильным полям и рассмотрим общий случай,
когда на орбите находится несколько валентных электронов. Предпо-
ложим LS-тип связи и не будем использовать одноэлектронное при-
ближение.
В сильных полях, характерных для многофотонных процессов,
взаимодействие атома с полем может оказаться сильнее той части V^s-
взаимодействия атомных электронов, которая производит мультиплет-
ное расщепление термов невозмущенного атома. Очень сильное поле
разрывает LS-связь, и правила отбора для квантовых чисел всего ато-
ма определяются правилами отбора лишь одной пространственной
части волновой функции. Иными словами, электромагнитное поле не
затрагивает спиновой подсистемы. Таким образом, для однофотонных
переходов в линейно-поляризованном поле правила отбора в схеме
LS-связи имеют вид [5]:
Л/ -0, ± 1
ДЛ = О, НН 1
Д5-0
ДМ = 0
L + L'^l
Ал = 1
ДЛ = 0, ± 1
Д£ = 0
Дт§ — О
ДЛ1 = Дть = О
L+L'>1
Дл = 1
vLS.
Здесь L — орбитальный угловой момент системы валентных электро-
нов; S — спиновый угловой момент; Дть и Дт§ — проекции на ось
z орбитального и спинового угловых моментов. Подобным образом
можно рассмотреть другие типы связи: // и /7. Соответствующие табли-
цы приведены в работе [5].
В случае циркулярно-поляризованного поля результаты не из-
меняются (кроме правил отбора по магнитным квантовым числам).
При эллиптической, а также частичной поляризации все правила от-
бора по магнитным квантовым числам, очевидно, снимаются.
1.3. Общие закономерности взаимодействия атома со световым
полем
1.3.1. Дипольное приближение. Векторный потенциал А, в кото-
ром находится электрон, в общем случае изменяется в пространстве:
А ~ cos (kr— со/). Однако из-за малых размеров атома пространст-
венное изменение потенциала в пределах атома незначительно' для
ч
внешних электромагнитных полей оптической области частот. Иными
словами, характерные значения kr малы: kr « 1.
Если разложить А по kr, то первое слагаемое, не зависящее от kr,
будет описывать дипольное электрическое взаимодействие света с
атомным электроном. В дипольном приближении векторный потен-
циал А, а следовательно, и напряженность электрического поля Е =
= (—1/с) (dAJdt) не зависят от координаты электрона г, а зависят
лишь от времени.
В следующем приближении по kr появляются члены, соответствую-
щие электрическому квадрупольному и магнитному дипольному взаи-
модействиям. Параметр kr имеет порядок величины 1/с л; 1/137, и по
нему ведется мультипольное разложение. Эта оценка была бы спра-
ведлива, если бы энергия фотона была порядка атомной единицы
энергии, т. е. порядка 1 Ry (10_ 18 Дж). В действительности в световой
области она значительно меньше ридберга: г имеет порядок размеров
атома (10-10 м), в то время как 1/k — это длина световой волны, име-
ющая порядок 10-7 м. Таким образом, параметр разложения состав-
ляет примерно 10-3.
Видно, что дипольное приближение приемлемо даже в далекой уль-
трафиолетовой области. Исключение составляют случаи, когда рас-
сматриваемые переходы запрещены правилами отбора (см. § 1.2). Рас-
смотрим, например, переход через резонансный промежуточный уро-
вень, имеющий ту же четность, что и исходное состояние. Тогда диполь-
ный переход через резонансное промежуточное состояние запрещен.
Малая вероятность квадрупольного перехода при достаточно точной
настройке на резонанс с частотой поля компенсируется резонансным
характером квадрупольного взаимодействия, так что такой переход
можно наблюдать (см. подробнее § 7.4).
1.3.2. Форма гамильтониана дипольного взаимодействия. В одно-
электронном приближении гамильтониан электрона, находящегося
в потенциальном поле U (г) атома и взаимодействующего с электромаг-
нитным полем, характеризуемым векторным потенциалом А (г, /),
имеет вид:
Я = (1/2)['р + (1/с) А]2+ U, (1.2)
где р = —id/dr. Как отмечалось выше, в дипольном приближении
потенциал А = А (/).
Выражение (1.2) не является единственной формой записи гамиль-
тониана. Произведем преобразование волновой функции:
¥ (г, 0 = exp [—(i/c)A (/)г]<р (г, t), (1.3)
которое не изменяет физически наблюдаемой величины — вероятности.
Матричные элементы при переходе между различными состояниями
¥ также не изменяются, поскольку фазовый множитель в (1.3) оди-
наков для всех состояний и, следовательно, сокращается.
Подставляя выражение (1.3) в уравнение Шредингера vW/dt —
с гамильтонианом (1.2), легко получить уравнение для функции <р:
i<3<p/<5/ ( (1/2)р* — (1/с) гА (0 + U (r)]g>.
15
Так как —(1/с)А (/) = Е (/), окончательно переписываем это уравне-
ние:
idcp/d/ = [ (1/2)р2 + гЕ (/) + U (r)]q>.
(1.4)
Конечно, если бы мы учли зависимость векторного потенциала А от
координаты г, то такое преобразование было бы некорректным.
Итак, в дипольном приближении записи потенциала взаимодейст-
вия в форме
V (О = (1/фА (/) + (1/2<?2)А2 (/) (1.5)
и
/(/)= гЕ (/) (1.6)
эквивалентны [6].
Кроме того, формы (1.5) и (1.6) эквивалентны, если волновые функ-
ции ¥ и <р — точные решения уравнения Шредингера. Если же допус-
каются какие-либо приближения, например обрезание базиса, то та-
кая эквивалентность нарушается. Поясним это нарушение на примере
двухуровневой системы.
Рассмотрим расчет трехфотонного матричного элемента перехода для двуху-
ровневой системы (см. § 3.2). Пусть потенциал возмущающего поля V (t) =
= VC1) cos (со/); дипольно различающиеся уровни системы — п и tn, а их невозму-
щенные энергии 40) и ®тп = #£> — 40) > 0. Тогда для поглощения
трех фотонов имеем:
^ = (1/16®) (1.7)
Используя V в форме (1.5) и подставляя в (1.7) выражение для векторного потен-
циала А (/) = A cos (со/) = (сЕ/со) cos (со/), получаем числитель выражения
(1.7) в виде
| 0/с) Рпт A|3=|pnm Е/®|з = |(®пго/®) глт Е|з. (1.8)
Здесь использована известная формула квантовой механики: рП7П= i®nm
Член с А2 (/) в (1.5) не имеет матричных элементов, связывающих состояния п
и т, из соображений четности.
Если же выбрать гамильтониан в форме (1.6), то для того же числителя полу-
чим выражение
(1.9)
Как видно, (1.8) и (1.9) различаются в (oDnm/oD)3 раз. Это различие весьма сущест-
венно, так как для рассматриваемого трехфотонного перехода й)П7П ~ Зю.
Причина расхождения результатов состоит в том, что собственные функции
а также принадлежащие им собственные значения пред-
стаавлют собой собственные функции и энергии атомного гамильтониана, а не
расэмотренной здесь модельной двухуровневой системы. Устранение противоре-
чия должно идти по следующей схеме [7]: если к рассматриваемой двухуров-
невой системе добавить третий уровень так что сотП; то он должен
внести малый вклад в трехфотонный матричный элемент, определяющий наблю-
даемую вероятность перехода.
16
При выборе V в форме (1.6) вклад ot уровня k в имеет ВВД
1 У(1) кФ УФ г г > гз
§у(3) _ * v тп v nk krL Гтп rnk rkn £
тп 16(0 (COfen—со) 16cocofcn
Видно, что при -> оо величина 6У^ -> 0, т. е. выбор гамильтониана взаи-
модействия в форме (1.6) корректен. Если же выбрать гамильтониан в форме
<(1.5), то получим
оу(3) ®тп гтп Фп-k ^nk BJfen l"kn (Е/со)3 <&тп ^kn Гтп fnk
тП 16(0 (C0fcn—со) 16со4
Это выражение при -> оо не обращается в нуль при учете дипольного пра-
вила сумм и, следовательно, не является корректным.
Таким образом, можно сделать вывод, что при рассмотрении мо-
дельных атомов с конечным числом уровней (например, двухуровне-
вого атома, в котором, осуществляется трехфотонный переход, или
атома с двухфотонным переходом через промежуточный резонанс в
пренебрежении в двухфотонном матричном элементе всеми состояния-
ми, кроме этого промежуточного, и т. п.) следует выбирать гамильто-
ниан дипольного взаимодействия в виде (1.6), но не в виде (1.5).
При больших частотах со >comn, наоборот, лучше воспользоваться
гамильтонианом взаимодействия в форме (1.5), так как векторный по-
тенциал А ~ сЕ/со при больших частотах со становится малым; это
удобно в разложениях по степеням comn/co и будет использовано
в гл. 6 при определении динамической поляризуемости атомных уров-
ней. Тот же вид гамильтониана удобен для нахождения волновых функ-
ций состояний непрерывного спектра в переменном поле, так как они
при этом получаются из невозмущенных волновых функций посред-
ством сдвига импульса.
Взаимодействие, описываемое гамильтонианом (1.5) или (1.6), при-
водит к квантовым переходам между рассматриваемыми атомными
состояниями под действием внешнего поля. Вероятность таких пере-
ходов в поле одночастотного излучения (одночастотное поле) описы-
вается1 с помощью хорошо известного золотого правила Ферми [8]
[см. также (2.7)], если это поле достаточно слабое, а время его дейст-
вия не слишком велико.
Квантовые переходы могут носить и спонтанный характер, возни-
кая под действием поля электромагнитного вакуума. В отличие от вы-
нужденных переходов, в которых амплитуда возмущения предпола-
гается заданной, т. е. возмущение описывается на классическом уровне,
^спонтанные переходы носят существенно квантовый характер, так
как при этом число фотонов заданного типа увеличивается от нуля до
единицы. Иными словами, векторный потенциал А в выражении (1.5)
квантуется и представляет собой суперпозицию операторов рождения
и уничтожения фотонов. Разумеется, вынужденные переходы можно
также трактовать как происходящие под действием большого числа
фотонов и вводить вместо напряженности поля число фотонов; так
иногда поступают при описании взаимодействия света с атомом. Та-
ким образом, принципиально с квантовомеханической точки зрения
вынужденные переходы ничем не отличаются от спонтанных. Однакд
17
удобнее Пользоваться понятием напряженности поля, чем термином
«число фотонов».
Не только для спонтанных переходов, но и при рассмотрении дру-
гих вопросов бывает все же необходимо использовать термин «число
фотонов», а не «напряженность поля», например: при описании флук-
туаций лазерного излучения [9], при решении задачи о переходах в
двухуровневой системе под действием резонансного поля [10] (для
обобщения результатов на случай произвольного числа фотонов в за-
данном состоянии).
1.3.3. Атом в циркулярно-поляризованном электромагнитном поле.
В общем случае проблема взаимодействия атома с электромагнитной
волной представляет собой нестационарную задачу квантовой механи-
ки. Если в этой задаче нет малых параметров, то решить ее чрезвы-
чайно трудно, так как в уравнении Шредингера временная и прост-
ранственные переменные не разделяются.
Однако, когда на атом действует циркулярно-поляризованное элек-
тромагнитное поле, вектор напряженности электрического поля волны
Е не изменяется по абсолютной величине, а лишь поворачивается
в плоскости, перпендикулярной к направлению распространения вол-
ны. Это наводит на мысль, что задачу взаимодействия циркулярно-
поляризованного поля с атомом можно существенно упростить, сведя
ее к стационарной проблеме, если перейти в систему координат, вра-
щающуюся вместе с вектором Е. Во вращающейся системе на атом
.будет действовать постоянное поле Е. Разумеется, при этом в гамиль-
тониане из-за неинерционности вращающейся системы появится до-
полнительный центробежный член.
Запишем в общем виде [11] изложенную выше процедуру сведения
рассматриваемой задачи к стационарной. Уравнение Шредингера,
описывающее состояние Т (г, f) атомного электрона, на который дей-
ствует циркулярно-поляризованное одночастотное поле, имеет вид:
idV/dt = {Но —Е [х cos (©/) — у sin (©/)]}Т, (1.10)
где Нй — —(1/2)А + U (г). Здесь U (г) — атомный потенциал, кото-
рый будем считать сферически-симметричным. Как видно из уравнения
(1.10), электромагнитное поле циркулярно поляризовано в плоско-
сти ху.
Перейдем к новой волновой функции:
¥rot (г, 0 = exp (ш/£> (г. 0. (1-Н)
где Lt = {xdldy — ydldx) — оператор проекции момента импульса на
ось z, вдоль которой распространяется световая волна. Подставляя
выражение (1.11) в уравнение (1.10), получаем
iwrot/a/ = (1.12)
где
Htoi ~ Но — <»Lt — Ех. (1.13)
Таким образом, рассматриваемая задача о квантовых переходах
сводится к стационарной задаче для статического потенциала Vrot *=#
18
= —coLz — Ex. Такой тип возмущения, очевидно, соответствует на-
личию взаимно перпендикулярных постоянных электрического поля Е
(направленного вдоль оси х) и постоянного магнитного поля Н = со/р,о
(р0 — магнетон Бора), направленного вдоль оси z.
Следует подчеркнуть, что такой результат получается только для
атомов со сферически-симметричным атомным потенциалом U (г). Ес-
ли же U зависит от ориентации вектора г, то при переходе от (1.10) к
(1.12) в эффективном гамильтониане (1.13) добавляются новые, зави-
сящие от времени слагаемые вследствие отличного от нуля коммута-
тора [Lz, U (г)].
В § 6.6 полученные здесь результаты используются в задаче о ио-
низации циркулярно-поляризованным полем электрона в потенциале
короткодействующей ямы. Суть метода, использованного выше, заклю-
чалась в переходе в систему координат, вращающуюся с такой угло-
вой скоростью, что гамильтониан системы перестает зависеть от вре-
мени. Это и позволяло ввести стационарные состояния во вращающей-
ся системе, что существенно упрощало решение задачи. В данном слу-
чае такой переход был точным, в других — проводился приближенно.
Иными словами, во вращающейся системе гамильтониан содержит за-
висящие от времени быстроосциллирующие слагаемые. Пренебрегая
ими вследствие быстрых осцилляций, мы снова получаем стационар-
ный гамильтониан. Такой подход называют приближением вращаю-
щейся волны [12] и широко используют в различных задачах (см.
также § 3.1).
1.3.4. Теорема Флоке. Рассмотрим общее решение уравнения Шре-
дингера для частицы в периодическом электромагнитном поле. Пусть
в некоторый фиксированный момент времени t система функций
(г, t) образует полный ортонормированный базис. Тогда любую
функцию W (г, t) можно разложить по этому базису:
(1.14)
S
В силу периодичности гамильтониана базисные функции
4\s (г, t + 2л/со), взятые через период, также будут решениями урав-
нения Шредингера, образующими новый базис. Следовательно, и их
можно разложить по базису в момент времени t:
Vs(r, Z + 2n/tt>) = 2«ss' (г, /). (1.15)
S'
Разложим функцию Y (г, t + 2л/со) по новому базису ¥s (г, t + 2л/и);
это эквивалентно новой записи разложения (1.14) для момента времени
t + 2л/(о. Подставляя в него функции (1.15), получаем
Т(г, / + 2л/со)^ 2 4soss- Vs- (г, t). (1-16)
S3'
Далее рассмотрим не произвольную функцию Т (г, t), а функцию
с определенными ниже коэффициентами As. Выберем коэффициенты
в разложении (1.14) так, чтобы выполнялось соотношение
(1.17)
S
19
Тогда, подставляя (1.17) в систему уравнений (1.16) и используя (1.14)
находим
Т (г, t + 2л/а) = W (г, t). (1.18)
Система однородных линейных уравнений (1.17) обладает нену-
левыми решениями только тогда, когда ее детерминант равен нулю,
т. е.
О1Л
°2h
= 0.
(1.19)
ahh — k
Взяв в качестве k какой-либо из
Gj1 — k
^21 @22 k
ahl ah2
Здесь h — размерность базиса
корней уравнения (1.19) (обозначим этот корень ka), построим функцию
Т (г, f) (обозначим ееТ(а) г, f), которая является решением уравнения
Шредингера и удовлетворяет соотношению (1.18). Из очевидного тре-
бования сохранения условия, нормировки волновой функции в любой
момент времени вытекает, что можно обозначить
ka = exp (—i2n<£’a/®),
где вещественно. Это следует и из эрмитовости матрицы aSS'.
Функцию удовлетворяющую условию (1.18), можно записать
также в виде
Т<“> (г, 0 = exp (—t) ср<“) (г, 0, (1.20)
где <р(«> (г, t) — периодическая функция времени, т. е.
<р(“) (г, t 4- 2л/ю) = <р(“) (г, /). (1.21)
Соотношения (1.20) и (1.21) составляют содержание теоремы Флоке
[13]: уравнение Шредингера с периодическим возмущением имеет h
частных решений, удовлетворяющих условиям (1.20), (1.21) (конечно,
есть и множество решений, которые не удовлетворяют этим условиям);
они взаимно ортогональны.
Состояние (г, f) называют квазиэнергетическим состоянием,
а величину $а— квазиэнергией этого состояния [14]. Поскольку пе-
риодическую функцию ф(“> (г, f) можно разложить в ряд Фурье по i,
то
W(r, /) = ехр(— i£at) 2 Cna>(r)exp(—in®/). (1.22)
п= —00
Таким образом, квазиэнёргетическое состояние можно представить
в виде суперпозиции стационарных состояний с энергиями <Fa + шо.
В этой книге мы будем часто рассчитывать квазиэнергию. Так,
в § 3.1 определяется квазиэнергия двухуровневой системы в резонанс-
ном приближении.
20
Физически величина 4- пи представляет собой энергию си-
стемы атом—поле, состоящую из суммы квазиэнергии атома и
энергии п квантов электромагнитного поля пи. При этом взаимодей-
ствие между ними отсутствует: исходное взаимодействие поля с атомом
включено в определение квазиэнергии Таким образом, возникает
концепция атома, «одетого» полем (dressed-atom [15]), аналогичная
концепции квазичастиц в проблеме многих тел. Пересечения уровней
одетого атома рассматриваются на основе обычной стационарной тео-
рии возмущений с вырождением посредством диагонализации гамиль-
тониана одетого атома, не зависящего от времени, в окрестности точки
пересечения [15]. Это соответствует ,реальным переходам между атом-
ными состояниями.
Выше мы говорили о том, что переход к стационарному гамильто-
ниану часто достигается с помощью приближения вращающейся вол-
ны. Иными словами, это приближение позволяет определить квази-
энергию одетого атома. Итак, случай одночастотного возмущения мож-
но рассматривать как стационарную задачу (см. следующий пункт).
Помимо обычной теории возмущений понятие квазиэнергии удоб-
но в резонансном приближении, где в волновой функции существенно
лишь небольшое число гармоник при разложении (1.22) в ряд Фурье.
Тогда амплитуды этих гармоник несложно вычислить (см. гл. 3).
В стационарном подходе резонансное приближение выглядит как зада-
ча двукратно вырожденного уровня в постоянном поле. Кроме того, из
сказанного выше ясно, что резонансное приближение эквивалентно
приближению вращающейся волны.
В произвольной записи уравнения Шредингера с периодическим
возмущением произвольной амплитуды введение квазиэнергетических
состояний не приводит’к’упрощениям. Это ясно априори вследствие от-
сутствия каких-либо малых параметров, для которых можно было бы
развить метод приближенного расчета.
1.3.5. Атом в поле одночастотного возмущения как стационарная задача.
Квазиэнергетические функции (1.22) можно выбрать в качестве ортонормирован-
ного базиса уравнения Шредингера и привести уравнение Шредингера к форме,
аналогичной стационарной [16].
Для этого разложим функции (г), входящие в выражение (1.22), по
невозмущенному базису ф),0) (г) уравнения Шредингера в отсутствие электро-
магнитного поля: (г) = 26^4’1°' (г)- Подставляя волновую функцию (1.22)
k
в уравнение Шредингера \d^^ldt= Н (г, t) получаем систему уравнений
2 2 { <k \н^-п> I k'} +тш) 6mn 6“fe' = 0, (1 -23)
п= — °o k'
где k меняется от 1 до Л и введено обозначение
2Л/(й
#(<7)(г) = f Н (г, t) exp (i qmt) dt. (1-24)
2л J
0
00
Заметим, что в (1.23), хотя формально и содержится бесконечная сумма 5 »
П=— оо
в действительности для одночастотного возмущения она состоит только из трех
21
слагаемых. Это видно из (1.24): так как HQ не зависит от времени, в (1.23) отлич-
ны от нуля матричные элементы с q = 0, т. е. с п = т, а поскольку гамильтони-
ан V ~ cos (со/), отличны от нуля матричные элементы с q = ± 1, т. е. в (1.23)
с п = т ± 1. Однако из-за зацепления различных п в уравнениях (1.23) нужно
решать систему с бесконечным набором п.
Система (1.23) выглядит так же, как аналогичная система уравнений для по-
стоянного возмущения [8]. Разница состоит лишь в том, что матричные элементы
гамильтониана усредняются по периоду возмущения и что в качестве энергии
фигурирует квазиэнергия + псо, а в качестве волновых функций базиса —
функции вида
unk (г> 0 = ,Ф*0) (г) exp (— i шоО-
Термин «матричный элемент», который ранее обозначал интегрирование по
г, нужно обобщить в соответствии с (1.23), учитывая интегрирование по време-
ни в (1.24). Из (1.24) видно, что такое обобщение есть не что иное, как усредне-
ние по периоду действия возмущения Т = 2л/со:
<Н =«<°2(г, о1я(г, о».
Здесь двойные угловые скобки обозначают интегрирование по г и усреднение по
t в соответствии с (1.24).
Это позволяет достаточно быстро определить, например, поправки к энергии
по теории возмущений (см. § 2.4). Нужно только записать известное выражение
для поправки в случае постоянного возмущения, учесть в этой формуле перемен-
ное возмущение, затем усреднить матричные элементы от переменного возмуще-
ния по периоду [согласно (1.24)], наконец, в качестве энергетических знаменате-
лей (всюду в дальнейшем разность энергий в знаменателях рядов теории воз-
мущений для краткости будем называть энергетическим знаменателем) нужно под-
ставить в формулы стационарной теории возмущений разность квазиэнергий. В
отсутствие возмущения квазиэнергия переходит в собственное значение стацио-
нарного гамильтоциана Яо, соответствующее волновой функции для квазиэнер-
гетического состояния. Таким образом, в формулы стационарной теории возму-
щений подставляют + исо.
Аналогично развивается теория возмущений с точными (т. е. возмущенными)
энергиями в энергетических знаменателях. Для этого нужно в формулы стацио-
нарной теории возмущений для энергии подставлять не Ц- /гео, а точные
квазиэнергии + п(0. Легко видеть, что энергии и £а Ц-псо фи-
зически эквивалентны, так что можно всегда ограничиться значениями <?а
в интервале <?0 — <*>/2 < < &0 Ц- ю/2, где <?0 — произвольно выбранное
значение (начало отсчета энергии).
Точно так же используется техника стационарной теории возмущений для
определения поправок к волновым функциям. Она оказывается весьма удобной,
так как формулы стационарной теории возмущений до четвертого порядка вклю-
чительно широко известны [8].
1.3.6. Точные решения. Если в задаче нет малых параметров, то результат
воздействия одночастотного возмущения на квантовомеханическую систему не-
обходимо определять точно. Однако точное решение можно получить лишь в еди-
ничных случаях. Под точным мы понимаем такое решение, которое может быть
представлено либо в явной аналитической форме, либо в виде квадратур. Наибо-
лее известны следующие случаи точных решений, имеющих отношение к теме дан-
ной книги: свободный электрон в поле одночастотной волны [17], двухуровневая
система в циркулярно-поляризованном внешнем поле, гармонический осциллятор
в одночастотном поле [18]. Иногда удается получить дифференциальное или ин-
тегральное уравнение, решение которого для конкретных значений параметров
находят с помощью ЭВМ. Примеры такого подхода к решению задач обсуждают-
ся в гл. 6. Однако подобные решения нельзя отнести к точным, так как обычно
они зависят от большого числа параметров и графически невозможно предста-
вить результат для произвольных наперед заданных значений этих параметров.
22
Ёольшййстёо Задач решается приближенно, с использованием тех или иных
малых физических параметров, по которым производится разложение. Иногда
после использования какого-либо малого параметра в задаче остаются другие
физические величины, для определенного вида которых можно получить анали-
тическое решение. В таких случаях часто говорят, что задача решается точно.
Например, задача взаимодействия двухуровневой системы с одночастотным воз-
мущением, имеющим огибающую фронта импульса в форме ch-1 (t/T), решается
точно, но лишь в резонансном приближении (см. гл. 3).
2
НЕСТАЦИОНАРНАЯ ТЕОРИЯ ВОЗМУЩЕНИЙ
В рамках квантовой механики уравнения движения точно можно
решать только для весьма небольшого числа систем, поэтому прибли-
женные методы играют важную роль в приложениях квантовой тео-
рии. Среди приближенных методов наиболее известен метод теории
возмущений. Назначение теории возмущений — определять, как из-
меняются квантовомеханические состояния рассматриваемой системы
под действием малого возмущения. Основная идея теории возмущений
заключается в том, что при наложении слабого возмущения состояния
изменяются незначительно. Несмотря на кажущуюся очевидность
этого утверждения, оно не всегда справедливо. Рассмотрим, например,
ионизацию атома в постоянном электрическом поле. Поле может быть
сколь угодно мало, однако через достаточно большое время мы обна-
ружим с вероятностью, равной почти единице, что атом ионизован.
Иными словами, его исходное состояние под действием слабого воз-
мущения изменилось очень сильно. Другой пример — возбуждение
двухуровневой системы одночастотным полем, энергия фотона кото-
рого равна разности энергий уровней [8]. При исчезающе малой ин-
тенсивности поля, но достаточно большом времени его действия исход-
ное состояние изменяется сильно. Итак, в обоих рассмотренных слу-
чаях состояние изменяется мало лишь при не слишком большом вре-
мени действия возмущения. Разумеется, можно привести много контр-
примеров, когда состояния изменяются мало при любом времени дей-
ствия возмущения.
Теория возмущений предполагает также возможность разложения
Волновой функции исходного состояния в ряд Тейлора по амплитуде
возмущения. Это также не всегда возможно; простейший пример —
упомянутая выше ионизация атома в слабом постоянном электрическом
поле.
Предположим, что читатель знаком со стационарной теорией воз-
мущений. Данная глава посвящена нестационарной теории возмущений
и пределам ее применимости. При использовании этой теории для опи-
сания поведения атома в сильном световом поле основное внимание
уделено одночастотному возмущению. Затем разбирается нестационар-
ная теория возмущений, основанная на разложении по возмущенному
базису.
23
Существование спонтанных;атомных переходов, вызванных полем
электромагнитного вакуума, делает рассматриваемую систему во внеш-
нем световом поле незамкнутой, так что требуется .описание в терми-
нах матрицы плотности, а не волновой функции. Такое описание дано
в гл. 7.
2.1. Первый порядок теории возмущений
Если возмущение явно зависит от времени, то понятие энергетических уров-
ней в том смысле, в котором оно использовалось для стационарного возмуще-
ния, исчезает. Задача заключается в том, чтобы приближенно вычислить волно-
вые функции, зная волновые функции стационарных состояний невозмущенной
системы.
2.1.1. Система уравнений. Выделим в волновой функции зависимость от
времени: exp (—i /). Произвольное решение возмущенного урав-
нения Шредингера id^/dt = [/70+ У (Z)]1?, где У (0 — возмущающий потенциал,
будем искать в виде Y = 2 ak Легко видеть, что для коэффициентов аь (Z)
k
получается система обыкновенных дифференциальных уравнений:
i vmk exp t) ah, (2.1)
k
где
<0)* ^i0) dcT> u>mh = (2.2)
q — совокупность переменных (кроме времени), от которых зависит волновая
функция.
2.1.2. Вероятность однофотонного перехода. Пусть невозмущенной волновой
функцией будет волновая функция n-го стационарного состояния. Тогда в нуле-
вом приближении по V имеем cffl = 1, а^п = 0. Нас интересует в первую
очередь вероятность переходов из состояния п в состояние k. Для определения
первого приближения ищем ап в виде ап = В соответствии с об-
щими принципами теории возмущений возмущение должно быть малым, так что
4° «1.
При выводе приведенных выше формул подразумевалось, что имеется толь-
ко дискретный спектр невозмущенных уровней энергиц. Эти формулы можно обоб-
щить и на случай непрерывного спектра, что достигается введением в дополне-
ние к суммам по уровням дискретного спектра соответствующих интегралов по не-
прерывному спектру.
Предположим, что исходное n-е состояние системы принадлежит дискретно-
му спектру. Обычно возмущение действует в течение конечного промежутка вре-
мени, т. е. V .(/) обращается в нуль при t ±оо. Таким образом, вероятность пе-
рехода из первоначального л-гр состояния в конечное k-t стационарное состояние
дискретного спектра есть
^Лп=|4,) (°°)|2 =
f Vkn. exp (i <ohn o dt
(2-3)
Из формулы (2.3) видно, что вероятности переходов из состояния п в состояние k
и обратно одинаковы. Симметрия процесса по отношению к замене начального
.состояния конечным, а конечного — начальным .является общим свойством, спра-
ведливым для дискретных состояний п и k в любом порядке теории возмущений
(см. также § 2.2).
Выражение (2.3) легко обобщить на случай, когда состояние k принадлежит
непрерывному спектру. Для этого ;(2.3) нужно умножить на число состояний dk в
интервале '[&, k-^dk].
24
2.1.3. Одночастотное возмущение. Рассмотрим более подробно важный слу-
чай одночастотного возмущения V = VW cos (со/). Здесь VW — функция коор-
динат q. Например, при дипольном взаимодействии линейно-поляризованного
света с атомным электроном VW = zE, где Е — амплитуда напряженности элект-
рического доля волны. Для выполнения интегрирования нужно поставить началь-
ные условия. Предположим, что одночастотное возмущение включается при t
— оо и нарастает по экспоненциальному закону exp (X/), где X — малая поло-
жительная величина (адиабатическое включение). Находим.
exp[i (<»ftn-©) Н-М V^exp [i (®ftn+©)/+%<]
al чЛ = —-------------------------:----------------------------------
2 —5 X) 2 (cdfcn-J-co — i X)
(2.4)
Это выражение применимо, когда ни один из знаменателей не становйтся настоль-
ко мал или ни один из числителей не становится настолько велик, что величина
может стать порядка единицы. Таким образом, необходима малость возму-
щения т. е. малость напряженности возмущающего ноля, и отсутствие про-
межуточных резонансов, когда выполняется соотношение = ±®. Если со-
стояние k принадлежит дискретному спектру, то выполнение условия [а^К 1
не требует разъяснений.
Обсудим теперь возмущение состояний непрерывного спектра. Пусть, как
обычно, непрерывный спектр начинается с нулевой энергии. Если —6п0) > со,
то (Oftn ± (о в (2.4) не обращается в нуль, так что согласно (2.4) критерий примени-
мости теории возмущений [аФ| <С 1 сводится к малости возмущения VC1). Этот
пример соответствует ситуации, когда вероятность однофотонной ионизации в
единицу времени равна нулю.
Более сложен случай — < со, когда однофотонная ионизация разреше-.
на. Как видно из (2.4) основную роль при этом будут играть состояния непре-
рывного спектра с энергиями , близкими к резонансной энергии <?^°) 4- %
поэтому в правой части (2.4) оставим лишь первый член. Следовательно,
I «Р |2 = (| W? I2/4) ехР (2%0/[(©hn-®)2+И. (2.5)
Поскольку здесь знаменатель мал, формально величину [a^l2 нельзя назвать
небольшой. Как согласовать это с изложенными выше общими принципами
теории возмущений? Уже упоминалось, что если конечное состояние k принад-
лежит непрерывному спектру, то физический смысл имеет вероятность перехода
не в фиксированное состояние k, а вероятность 3 обнаружения
k<k ^<k-\-dk 1
системы в состоянии с квантовыми числами между k и k + dk. Эта вероятность
мала, так как слагаемое, для которого выполняется точное равенство ©ь-п —
представлено в указанной сумме с нулевым статистическим весом, а при уда-
лении от точки (Oftp = со знаменатель выражения (2.5) быстро возрастает.
Вероятность перехода в единицу времени w^n определяется производной
whn — (dldt)\a^'> |2 = 2%||2 (2.6)
Это выражение следует умножить на число состояний dk (см. выше) и проинтег-
рвровать по конечным состояниям. Получаем (при X 0)
и’Лп=2л| (1/2) |2 рк |Whn=(0= (л/2) |?ftnp Е2 Pfe, (2.7)
где Ph=dk/dS^°\ Выражение (2.7) называют золотым правилом Ферми. Здесь
рй имеет смысл энергетической плотности невозмущенных состояний. Если уро-
вень вырожден (что обычно имеет место для состояний непрерывного спектра),
то выражение (2.7) нужно еще просуммировать по различным квантовым чис-
25-
лам, соответствующим заданной энергии. Если характеризовать вылетающий
электрон импульсом р, то
Pfc=[mp/(2n)3] dQp (2.8)
Условие <?£°> — <?£>>;= <о, учтенное в (2.7), естественно назвать законом со-
хранения энергии при поглощении фотона частоты <о. Если состояние k не удов-
летворяет этому закону, то имеется абсолютная вероятность перехода из состоя-
ния п в состояние k. Если это состояние удовлетворяет закону, то отлична от ну-
ля вероятность перехода в единицу времени, поэтому естественно назвать (2.7)
вероятностью однофотонной ионизации. Оценим эту величину, полагая, что ди-
польный матричный элемент z&n = 1 в атомных единицах. Очевидно, что
Wkn ~ (Е/^ат)2/Тат>
где Еат = 5-Ю9 В/см; тат— характерное атомное время, равное 2,4-10~17 с.
Например, вероятность однофотонной ионизации возбужденного состояния
становится сравнимой с вероятностью его спонтанной релаксации, т. е.
w^n ~ 1/тп ~ Ю7 с-1 при напряженности поля Е ~ 10^ В/см.
2.1.4. Мгновенное включение возмущения. Результат (2.7) получен при ус-
ловии адиабатически-медленного включения возмущения. Легко убедиться в том,
что тот же результат получается и в противоположном случае мгновенного вклю-
чения, который определяется заданием = 1, скажем, в момент времени
t = 0. Тогда амплитуда имеет вид:
я(1)
ak
_ ^kn exp [ i (0fen — co) /] — 1
“ 2 ©fen —©
Совпадение вероятностей для адиабатического и мгновенного включений заранее
не очевидно. Мы далее увидим (см. § 2.2), что во втором порядке теории возмуще-
ний результаты различаются, и обсудим причины таких различий.
Какой режим включения используют в экспериментах на атомах, помещен-
ных в сильное световое поле лазера? Время включения даже пикосекундного ла-
зера в тысячи раз превышает период электромагнитной волны. Таким образом,
реальный режим включения заведомо адиабатический. Это утверждение справед-
ливо лишь для нерезонансных переходов. При возникновении резонанса режим
включения становится мгновенным (см. гл. 7).
2.1.5. Большие времена действия возмущения. Из (2.7) следует, что вероят-
ность ионизации пропорциональна времени: Wkn (0 = Wknt- Если увеличивать
время, то эта формула остается справедливой, очевидно, до тех пор, пока выпол-
няется неравенство | < 1, т. е. Wknt < 1» Физически это условие означает,
что время Т действия поля не должно быть слишком большим, для того чтобы за
это время ионизовалась лишь малая часть атомов:
pfe|zftn|2E2T « 1. (2.9)
Например, для Е = 106 В/см отсюда получаем Т Ю~9 с, что удовлетворяется
лишь для пикосекундного лазера. Для наносекундного лазера уже нельзя в рас-
сматриваемом случае говорить об ионизации в единицу времени. Тогда имеет
смысл лишь абсолютная вероятность Wkn (0 ~ 1. Приведем точное выражение
для Wkn W [17]:
W'ftn (0=1—exp ( — wkn t).
При t -> oo из выражения для W^n (t) легко получаем очевидное соотно-
шение Wkn (°°) = 1. Вывод указанного выражения будет приведен в гл. 7 на
примере, когда возмущающим является поле электромагнитного вакуума.
Величина 1/wkn характеризует время однофотонной ионизации атома. При
выполнении условий теории возмущений оно велико по сравнению с атомным
временем 10~17 с.
Отметим, что при ионизации помимо перехода в состояние k, происходящего
с выполнением закона сохранения энергии, т. е. при (&kn — <»>, имеются переходы
в состояние /, для которых (о. Эти переходы также приводят к ионизации,
26
Поскольку состояние / принадлежит Непрерывному спектру. Ё отличие от веро-
ятности перехода в состояние k вероятность перехода в состояние I не пропорцио-
нальна времени и в первом порядке теории возмущений оценивается как (VjjV
Если выполняется режим, когда Wkn (0 ~ 1, то, очевидно, переходами
в состояния I можно пренебречь при Е Еат. Однако если время действия воз-
мущения невелико, так что вероятность перехода в состояние k пропорциональна
времени: W^n (0 = wkn t, то для того чтобы она и была искомой вероятно-
стью ионизации, необходимо выполнение условия на время действия возмуще-
ния Т:
Wkn т > (^/п’/согп)2,
ИЛИ р (co/n)2 Т » 1; (2.10)
Фактически это условие означает, что время действия возмущения Т должно быть
велико по сравнению с типичными значениями атомного времени. Это условие
всегда выполняется в реальных экспериментах на атомах в сильном световом по-
ле. Однако, как мы увидим ниже, ситуация будет гораздо сложнее при аналогич-
ном рассмотрении многофотонных процессов ионизации.
2.1.6. Роль формы огибающей электромагнитного поля. Как мы видели из
п. 2.1.4, выражение (2.7) для вероятности перехода можно представить себе как
полученное в результате воздействия прямоугольного импульса одночастотного
электромагнитного поля, включенного в момент Т = 0 и выключенного в момент
Т. Тогда золотое правило Ферми (2.7) будет определять вероятность перехода в
единицу времени. В реальном случае форма импульса не является прямоуголь-
ной, а имеет определенную огибающую Е (/), которая обращается в нуль при t
-> ± оо и характерное время изменения которой велико по сравнению с перио-
дом возмущения 1/со. Тогда из (2.7) можно получить полную вероятность иони-
зации за лазерный импульс
оо
Пп (“) = -^-|zftn|2pft|Bftn=B Jb2(0^.
--------------------------------- 00
Это выражение применимо, когда W^n (<») <1. В противном случае в соответ-
ствии с результатами п. 2.1.5 для абсолютной вероятности ионизации электрона
за лазерный импульс, очевидно, получаем следующее выражение:
wkn (00) = 1— exp 1— ^-|zftn|2 Phi =fi) Г Е2 (t) dt .
I " ftn л
ч — oo
Две последние формулы сшиваются друг с другом, когда показатель экспоненты
мал по сравнению с единицей.
2.1.7. Критерии применимости. Обсудим критерии применимости формул
первого порядка теории возмущений. Потребуем, чтобы для всех состояний вы-
полнялось условие < 1. Тогда из (2.5) получаем критерий
%kn /(wfen zb со) 1,
который в применении к дискретным уровням k и п соответствует прежде всего
иереэоиансному характеру возмущения. Выполнение этого условия для нерезо-
ианеного возмущения, очевидно, означает, что справедливы соотношения
zhn Е/ |cofen | < 1; zhn Е/(д < 1, (2.11)
т. е. матричные элементы внешнего возмущения должны быть малы по сравнению
с характерной разностью энергий в невозмущенной системе или частотой внеш-
него поля.
Заметим, что если для первых возбужденных состояний и излучения видимо-
го диапазона частот (когда coftn ~ со) эти условия идентичны, то для ионизации
из основного состояния (когда со^п со) или переходов между высоковозбужден-
ными состояниями (когда со£П С со) определяющую роль играет лишь одно из
указанных условий; второе существенно для уровней атомного мультиплета,
2
когда энергетические разности малы и первое из условий не выполняется (см.
п.2.5.1).
При адиабатическом возмущении, когда со <с критерии (2.11) замени,
ются другими (см. § 4Л).
Наконец, отметим, что соотношение < 1 представляет собой лишь не-
обходимое условие справедливости формул первого порядка теории возмуще-
ний. Кроме того, очевидно, необходимо также выполнение неравенства
> о котором идет речь в п. 2.2.5.
2.2. Второй порядок теории возмущений
В этом параграфе обсуждается второй член ряда теории нестационарных
возмущений. Это обсуждение целесообразно для развития диаграммной техники,
необходимой для описания произвольных порядков теории возмущений (см.
§ 2.3). Поведение второго члена ряда особенно важно знать в тех задачах, где
матричный элемент первого порядка теории возмущений Vkn по каким-либо при-
чинам равен нулю или мал (например, вследствие точного или приближенного
запрета по правилам отбора или отсутствия однофотонного канала выхода в
конечное состояние, см. § 2.1).
Для наглядности не будем рассматривать случай произвольного возмуще-
ния V (/), а ограничимся одночастотным возмущением VI1) cos (со/), имея в виду
дальнейшие приложения к теории взаимодействия атома со световым полем.
Как было показано в § 2.1, в первом порядке теории возмущений взаимодей-
ствие света с атомом можно описать в терминах поглощения или испускания фо-
тона частоты со. Естественно, во втором порядке теории возмущений возможны
поглощение или испускание двух фотонов, а также взаимодействие, не
сопровождающееся испусканием или поглощением фотонов (упругое рассеяние).
2.2.1. Вероятность двухфотонного перехода. Следуя указанному в §2.1 спо-
собу, будем считать сначала, что возмущение включается адиабатически по зако-
ну ехр (% /) с + 0. Подставляя в правую часть (2.1) выражение для пер-
вого порядка теории возмущений (2.4) и интегрируя, получаем
exp (i cofen t+M)
coftn — i k
4!|-«’(»>{
+
exp [i (cpfon—2co) *+X/]
cofcn—2co—i%
+
, V(2) z . Ji exP П (сойп+2ш) /+У) exp (1 cofen 1
+ /гл( Ч шАл+2ш—1% + coftn-U J’ (2Л2)
Здесь введено обозначение
т ' т
Величину У^ называют двухфотонным матричным элементом. Он содержит
сумму по промежуточным состояниям т. В отличие от энергий начального и ко-
нечного состояний, связанных законом сохранения энергии, энергии состояний
т могут быть произвольными. Переходы п т и т -* k называют виртуаль-
ными. Что касается правил отбора, то для виртуальных переходов, они, очевидно,
такие же, как и для однофотонных переходов, рассмотренных в §2.1. Они опреде-
ляют соответствующие правила отбора между начальным и конечным состоя-
ниями. Эти правила таковы, что четности состояний/! и k совпадают, а орбиталь-
ные моменты совпадают или различаются на ±2. Правила отбора по магнитному
квантовому числу зависят от эллиптичности возбуждающего поля: при линей-
ной поляризации Д7И = 0, для циркулярной поляризации Д/И = +2 или —2,
а в общем случае эллиптической поляризации допустимы значения ДЛ1 => 0, ±1
и ±2. Правила отбора записаны в одноэлектронном приближении.
Согласно соотношению неопределенностей время нахождения электрона в
виртуальном состоянии т по порядку составляет Д/ ~ (wmn —со)-1 и вследствие
28
СОотйошеййй tomn to ймеет порядок со“* — 10~1? с, т. е. мало по сравнению с
временем перехода из начального состояния в конечное, которое оценивается
ниже. По этой причине состояния т и называют виртуальными.
В выражении (2.12) первое слагаемое описывает процесс с поглощением и
последующим испусканием фотона частоты со, второе слагаемое — с поглоще-
нием двух фотонов, третье — с испусканием двух фотонов и, наконец, четвертое
слагаемое — с испусканием и последующим поглощением фотона.
Мы видим, что даже в столь простом случае одночастотного возмущения яв-
ное выражение для волновой функции во втором порядке теории возмущений
становится весьма-громоздким. Поэтому для того чтобы стандартным способом
быстро написать многочисленные слагаемые /(-го порядка теории возмущений,
целесообразно развить диаграммную технику.
Выражение (2.12) можно упростить. Рассмотрим, например, случай, когда
открыт канал двухфотонного перехода в непрерывный спектр. Математически
это’условие можно записать так: 2со > — ^°) > со. Тогда разность (Ofen — 2со
обращается в нуль для определенных состояний k непрерывного спектра. Следо-
вательно, второе слагаемое в (2.12) гораздо больше остальных. Оставляя только
его, можно получить вероятность поглощения двух фотонов в единицу времени.
Повторяя без изменения выкладки, изложенные в § 2.1, получаем следующее
выражение для вероятности перехода в единицу времени:
=2я | (°) |2 £<* Рь |иЛп=2ш- (2-14>
Аналогичный вид имеет вероятность двухфотонного возбуждения из дискретного
состояния п в дискретное состояние /?, которое реализуется, когда разность энер-
гий (Ofcn близка к 2 о. Другой вид имеет лишь плотность конечных состояний k,
поскольку она зависит от конкретного механизма распада состояния k (см.
гл. 6).
Формула (2.12) позволяет описать не только поглощение или излучение
двух фотонов, но и процесс двухфотонного перехода при рассеянии моноэнерге-
тической волны на атоме, при котором один фотон поглощается, а другой испус-
кается (рэлеевское рассеяние, см. § 7.1). Так как оно, по определению, происходит
без изменения состояния системы, то 0, и в (2.12) следует оставить первое
и четвертое слагаемые. При этом, в отличие от двухфотонного поглощения (или
испускания), частота падающего света со не связана какими-либо законами со-
хранения с атомными частотами, а может быть произвольна. В результате для
вероятности рассеяния получаем выражение
ffi’m) = 2jl| гпп + (—<») |2 £4р. (2-15)
где р — плотность конечных состояний волны. Разумеется, этот результат спра-
ведлив, когда диагональный матричный элемент первого порядка равен
.нулю (что обычно и выполняется из-за правил отбора) и когда знаменатели
в формуле (2.13) не малы. Для малых знаменателей (так называемая резонанс-
ная флуоресценция) рассмотрение ведется в § 7.2.
Зависимость вероятности двухфотонной ионизации от угла вылета электрона,
разумеется, получается, как и в § 2.1, путем замены (2.3).
Так как Е С-Еат» вероятность двухфотонной ионизации примерно в (Е/Еат)2
раз меньше вероятности однофотонной ионизации, если последняя не запрещена
.законом сохранения энергии. Поэтому при наличии однофотонной ионизации
двухфотонная обычно не наблюдается. Если же однофотонная ионизация запре-
щена, то для наблюдения двухфотонной ионизации требуются значительно боль-
.шйе.поля, чем в обычной линейной оптике. Например, чтобы зарегистрировать
ту же вероятность Whn ~ Ю7 с-1, о которой шла речь в §2.1, нужна напря-
женность поля не 10^ В/см, как при однофотонной ионизации, а 107 В/см, Разуме-
ется, такие поля достижимы лишь с помощью лазеров.
Рассмотрим теперь вопрос о том, как соотносится матричный элемент (2,13)
перехода из начального состояния п в некоторое конечное состояние k, сопровож-
даемого поглощением двух фотонов, с матричным элементом обратного процесса,
сопровождаемого вынужденным испусканием двух фотонов. Двухфотонпый мат-
ричный элемент, описывающий последний процесс, имеет вид:
yd)
у(2) _ у ntn mk
Пк "in
Вследствие условия = 2 со [см, (2.14)] этот матричный элемент, как легко
видеть, совпадает с (2,13) (точнее говоря, комплексно сопряжен ему).
2,2,2. Переходы пэд действием двух возмущений. Выражение (2,13) следует
обобщить на случай, когда двухфотонный переход осуществляется в результате
не одного возмущения, а двух: VX1) cos (со/) и И1)' cos (а//). Тогда, помимо мат-
ричного элемента (2.13), связанного с поглощением фотонов первого возмущения,
могут быть матричные элементы двухфотонных переходов, связанных с поглоще-
нием двух фотонов второго возмущения, а также двухфотонных переходов, свя-
занных с поглощением фотонов из разных пучков — по одному из каждого. Та-
ких матричных элементов два: один соответствует поглощению фотона из перво-
го светового пучка, а затем — из второго, другой — обратному порядку погло-
щения фотонов. Обобщая на этот случай выражение (2.12), вместо (2.13) имеем:
ур/ v(D . у(!) у(1)/
.,(2^ / х V ktn тп т/(2Ъ /х V ktn тп
Вероятность двухфотонного поглощения равна
wkn=\ Vkn (“) + УЛ«2) (©') I2 Ph.-
(2.16)
Эти формулы могут также описывать процессы, связанные с поглощением
фотонов из одного пучка и излучением фотонов другого поля — тогда о) и (У
имеют противоположные знаки. Выражение (2.15) для двух возмущений, когда
первый порядок теории возмущений достигается одним полем, а второй — дру-
гим, необходимо, например, для описания комбинационного рассеяния (см, § 7,4).
Здесь роль второго возмущения играет поле электромагнитного вакуума.
2.2.3, Большие времена действия возмущения, Выр жение (2,14) приводит к
абсолютной вероятности двухфотонной ионизации атома, пропорциональной вре-
мени: Wkn (t) = ^kn t. Такая зависимость справедлива, очевидно, пока эта вели-
чина мала по сравнению с единицей. В соответствии с общими утверждениями во
введении к гл, 2 при больших временах данную формулу следует заменить на:
whn (0=1—exp (—^2) t).
Она аналогична той, что имела место для однофотонного поглощения (см. § 2,1),
Эта формула описывает вероятность ионизации прямоугольным импульсом с
длитёльностью t. Если импульс имеет некоторую огибающую Е (/) произвольной
формы, то по аналогии с тем, что имело место при однофотонной ионизации, по-
лучаем
Л
2
whn (00)=1—exp
J Е* (/) dt
— со
zkm гтп
^тп"^
(2.17)
Отметим, что при увеличении напряженности эта вероятность значительно быст-
рее достигает единицы, нежели при однофотонной ионизации. Иными словами,
диапазон полей, в котором происходит изменение W от нуля до единицы, значи-
тельно уже, чем при однофотонной ионизации, однако этому диапазону соответст-
вуют большие поля.
Время двухфотонной ионизации по порядку равно (о^)""1 и значительно
больше, чем время однофотонной ионизации. Разница имеет порядок (Еат/Е)2,
Если мы рассматриваем процесс двухфотонной ионизации при условии, что
однофотонная ионизация запрещена законом сохранения энергии, то для при-
менимости соотношения (2.14), представляющего собой аналог золотого правила
30
Ферми (2.7) в случае двухфотонной ионизации, необходимо, чтобы абсолютная ве-
роятность ионизации с переходом в состояние ky удовлетворяющая закону сохра-
нения энергии, была велика по сравнению с абсолютными вероятностями перехо-
дов в состояния, не удовлетворяющие этому закону. При однофотонной иониза-
ции аналогичное требование приводило к условию (2.10). В данном же случае
среди нерезонансных переходов наиболее вероятны однофотонные нерезонансные
переходы между состояниями п и k без выполнения закона сохранения энергии.
Потребовав » |V^Vcofcn|2, получим для времени действия возмущения:
Г»тат(£ат/£)2. (2.18)
Этот критерий, как и (2.10), имеет смысл, лишь когда применимо понятие вероят-
ности в единицу времени. Для больших времен он удовлетворяется автомати-
чески.
Что означает критерий (2.18)? Пусть, например, Е = 10б В /см. Тогда
согласно (2.18) имеем Т > 10~8 с. Следовательно, даже для наносекундных лазе-
ров это условие не выполняется. Это значит, что в указанном поле происходит не
двухфотонная ионизация, а нерезонансная однофотонная ионизация. Таким об-
разом, критерий (2.18) являемся довольно жестким.
2.2.4. Мгновенное включение возмущения. Рассмотрим, как модифицируют-
ся результаты второго порядка теории возмущений при мгновенном включении
возмущения. Хотя при нерезонансной ионизации обычно реализуется адиабати-
ческий режим включения возмущения, тем не менее целесообразно осветить этот
вопрос, так как режим мгновенного включения используется очень во многих
теоретических работах.
Предположим, что периодическое возмущение начало действовать в момент
/ = 0, когда система находилась в состоянии с энергией В этом случае
имеем, итерируя (2.1), четыре слагаемых в такого же типа, как и (2.12), но
также и новые слагаемые:
у vmn г exp [i (<оftm+<о) /]—1 [ exp [i (<Qftm—<о) /]—1 у 2<отоп
"41 <0ft7n+<i) ш /<о2—(О®
m
(2,19)
Слагаемые типа (2.12) приводят к эффектам, которые были рассмотрены при
адиабатическом включении. Напротив, слагаемые (2.19) обязаны мгновенности
включения. Всегда можно выбрать такие состояния ш и k в непрерывном спект-
ре, чтобы ± со 0, поэтому слагаемые (2.19) также вносят вклад в вероят-
ность перехода в единицу времени независимо от того, выполняется закон сохра-
нения энергии — <?{г0) = 2со или нет. Таким образом, слагаемые вида
(2.19) описывают переходы в системе не под действием собственно одночастотного
возмущения, а под действием высших компонент Фурье, возникающих из-за
мгновенного характера включения, с ненулевой вероятностью перехода в едини-
цу времени. Качественно слагаемые (2.19) можно рассматривать как результат
нерезонансного заселения уровня m в первом порядке теории возмущений и
последующего резонансного перехода в состояние k. Нерезонансное заселение
в этом случае связано с мгновенностью включения возмущения.
Итак, при мгновенном включении возмущения во втором порядке теории
возмущений, в отличие от первого, накладываются друг на друга эффекты собст-
венно одночастотного поля и эффекты включения.
2.2.5. Критерии применимости. Обсудим теперь критерии применимости фор-
мул второго порядка теории возмущений. Потребуем, чтобы для всех состояний
выполнялось условие |а^2>| <С (a^l. Тогда из (2.12) получим критерии
гкпЕ/(а>кп ± 2<о) < 1; zknE/a>hn 1. (2.20)
В применении к дискретным уровням k и п это означает, как и для первого поряд-
ка теории возмущений, нерезонансность возмущения. При выполнении нерезо-
нансности малость возмущения означает, очевидно, что критерии (2.20) сводятся
к (2.11).
31
Выражение (2.14) неприменимо также и тогда, когда матричный элемент
(2.13) становится аномально большим вследствие малой разности а)тп— со. Это
может произойти, когда при поглощении одного фотона система из состояния п
попадает в состояние т (так называемый промежуточный резонанс, подробнее
см, гл. 7).
2.3. Диаграммная техника для одночастотного возмущения
Как мы видели в § 2.2, уже во втором порядке теории возмущений
амплитуда а£2) состоит из четырех слагаемых. С ростом порядка тео-
рии возмущений число таких слагаемых резко возрастает, поэтому
желательно иметь стандартную процедуру написания амплитуды для
любого порядка теории возмущений с указанием, во-первых, как на-
рисовать все диаграммы Фейнмана [17] для данного порядка, и, во-
вторых, как записать математические выражения, соответствующие
различным частям диаграмм.
Для произвольного временного возмущения диаграммная техника
выглядит громоздко из-за использования оператора возмущения
в представлении взаимодействия, а также из-за так называемых хро-
нологически упорядоченных произведений [3]. Кроме того, для произ-
вольного возмущения трудно понять, все ли диаграммы нарисованы,
не пропущена ли какая-либо диаграмма. Это происходит потому, что
диаграммы имеют разнообразную топологическую структуру. В слу-
чае гармонического возмущения задача упрощается, так как все ин-
тегралы по времени берутся явно. Анализ первого и второго порядков
теории возмущений (см. §2.1 и 2.2) показал удобство терминологии
испускаемых и поглощаемых фотонов возмущения. Естественно ввес-
ти такую терминологию в диаграммную технику, классифицируя ди-
аграммы по общему числу фотонов и вводя различие между испускае-
мыми и поглощаемыми фотонами. Кроме того, естественно также раз-
вивать диаграммную технику с поглощением и испусканием фотонов
гармонического возмущения при адиабатическом режиме включения,
чтобы не смешивать эффекты собственно гармонического возмущения
и эффекты, связанные со способом включения, которые возникают;
например, при мгновенном режиме включения. Учет последних эффек-
тов следует производить так же, как и в общем случае одночастотного
возмущения.
Удобнее всего использовать диаграммную технику для вычисления
матричных элементов процессов с участием нескольких фотонов.
2.3.1. Первый порядок теории возмущений. Для нахождения соо^
ветствующей процедуры построения диаграмм начнем с первого по-
рядка теории возмущений. Вероятность перехода (2.7) с поглощением
фотона частоты со определяется квадратом модуля матричного элемен-
та, представляемого следующей диаграммой:
32^
Здесь пик — соответственно начальное и конечное состояния; точка
соответствует матричному элементу V^/2; пунктирная линия слева
обозначает поглощение одного фотона возмущения частоты со. Анало-
гично вероятность однофотонного перехода с испусканием фотона час-
тоты со определяется квадратом матричного элемента, представляемого
диаграммой
Пунктирная линия справа обозначает излучение одного фотона. Вре-
мя на диаграммах будем считать направленным вправо.
Закон сохранения энергии, учитываемый в (2.7), при переносе
в диаграммную технику означает, что в первой из нарисованных диа-
грамм начальное и конечное состояния имеют энергии, удовлетворяю-
щие соотношению ^0) = + со, в то время как во второй диа-
грамме ^0) = <^0) — со.
2t3.2. Второй порядок теории возмущений. Матричный элемент
(2.13), соответствующий поглощению двух фотонов, можно изобразить
следующей диаграммой:
Сплошная длинная вертикальная линия с индексом tn обозначает так
называемую функцию Грина невозмущенной частицы в энергетическом
представлении, имеющую вид (Am — iX)-1, где Ат — энергия т-го
состояния, отсчитанная от энергии исходного состояния п, из которой
вычитается энергия поглощенного фотона частоты со при переходе из
состояния п в т. Таким образом, имеем Am = <omn — со.
Амплитуда второго порядка (2.12) соответствует четырем двухфо-
тонным матричным элементам:
к (х>
4 >— —
' п
---о
Второй из них только что рассматривался. Первая и четвертая диаг-
раммы соответствуют (при k = п) двухфотонному упругому рассея-
нию, описываемому соотношением (2.15), а третья — двухфотонному
испусканию.
Зак. 29
33
В соответствии с (2.14) закон сохранения энергии при поглощении
двух фотонов требует, чтобы энергия конечного состояния от-
личалась от энергии начального состояния на энергию двух по-
глощенных фотонов. Аналогично для процесса упругого рассеяния
получаем, что конечное состояние совпадает с начальным (см. п. 2.2.1).
В дополнение к правилам, изложенным при описании диаграмм
первого порядка, следует добавить обычное в диаграммах Фейнмана
суммирование по промежуточным состояниям (в данном случае по т).
Легко обобщить диаграммы для матричных двухфотонных элемен-
тов на случай переходов под действием фотонов из разных световых
пучков. Например, матричный элемент, описывающий вероятность
перехода (2.16), представляется в виде суммы двух диаграмм:
Закон сохранения энергии при этом имеет вид: <^0) = <^0) + со +
Отметим, что промежуточные состояния т в рассматриваемой ди-
аграммной технике являются виртуальными, и для них не требуется
выполнение законов сохранения энергии.
2.3.3. Правила построения диаграмм. Теперь можно сформули-
ровать правила построения диаграмм любого порядка теории одночас-
тотных возмущений. Любая диаграмма для многофотонного матрич-
ного элемента представляет собой вертикальную линию с нанизанны-
ми на нее слева и справа в произвольном порядке пунктирными ли-
ниями. Такая диаграмма напоминает дерево. Матричные элементы
/С-го порядка теории возмущений представляются различными диаг-
раммами с К пунктирными линиями (ветвями) каждый. Время направ-
лено слева направо. Ветвь, входящая в ствол дерева слева, обозна-
чает поглощение фотона одночастотного возмущения, ветвь, выходя-
щая из ствола справа, обозначает излучение фотона.
Отрезкам вертикальной линии (ствола) между соседними ветвями
соответствует множитель в виде функции Грина невозмущенной сис-
темы (Ат — i^)-1, где Дт — энергия m-го состояния системы, отсчи-
танная от энергии исходного состояния и, из которой вычитается энер-
гия поглощенных фотонов при переходах из состояния п в т и добав-
ляется энергия испущенных фотонов. Величина %-> +0. Разумеется,
можно отсчитывать энергию m-го состояния не от энергии начального,
а от энергии конечного состояния k и считать поглощенные фотоны ис-
пущенными, а испущенные — поглощенными. Эквивалентность этих
подходов обсуждалась в п. 2.2.1.
Точками отмечают соприкосновения ветвей со стволом, и им соот-
ветствует множитель VmV/2, характеризующий взаимодействие си-
стемы с внешним полем, причем т и s — это состояния, примыкающие
к данной точке сверху и снизу соответственно.
34
Энергий начального и конечного состояний отличаются друг от
друга на величину, равную разности энергий всех поглощенных и ис-
пущенных фотонов. Для промежуточных состояний нет ограничейий
на энергии. Очевидна возможность обобщения диаграмм на случай,
когда поглощаются или испускаются фотоны из разных световых пуч-
ков. Такие фотоны обозначаются по-разному (например, волнистая и
пунктирная ветви). Каждая диаграмма начинается снизу, с исходного
состояния п, и заканчивается вверху конечным состоянием k.
Легко убедиться, что в К-м порядке имеется всего 2К различных
диаграмм.
2.3.4. Парциальное суммирование диаграмм. Если на атомный
электрон действует два электромагнитных поля, то часто одно поле
бывает сильным, а другое — слабым. При этом, как уже отмечалось
в гл. 1, одно поле может оказаться сильным не обязательно из-за боль-
шой амплитуды; может быть малой расстройка резонанса с этим полем
и т. п. В таких случаях нельзя ограничиваться диаграммами низшего
порядка по сильному полю, а необходимо суммировать диаграммы всех
порядков теории возмущений по этому полю.
Метод парциального суммирования диаграмм заключается в заме-
не невозмущенной функции Грина функцией Грина, учитывающей
диаграммы всех порядков по сильному полю (разумеется, когда этот
учет практически осуществим):
В результате получается возмущенная функция Грина (жирная линия),
отличающаяся от невозмущенной новым энергетическим спектром.
Далее учет слабого поля производится аналогично тому, как это было
описано выше, в рамках теории возмущений, причем вместо свободных
функций Грина используются возмущенные.
Отметим, что суммирование по сильному полю является выбороч-
ным, т. е. учитывает лишь те диаграммы, вклад которых велик. Такое
выборочное суммирование диктуется условиями конкретных задач.
При осуществлении данного подхода возникают, как видно из при-
веденного выше диаграммного уравнения, диаграммы с длинными кон-
цами, которым соответствуют свободные функции Грина. Их аналити-
ческий вид определяется в полном соответствии с правилами, изло-
женными в п. 2.3.3.
2.4. Произвольный порядок теории возмущений
2.4.1. Амплитуды различных процессов. В формализме диаграмм
амплитуды различных /(-фотонных процессов имеют наглядный вид.
Например, матричный элемент многофотонного возбуждения атома,
происходящего при поглощении К фотонов, изображается диаграммой
2* 35
Ykn A
которая расшифровывается аналитически следующим образом:
где
g(K) —. _1_ 'V' _Zkm zms • • • грп_ (2 21)
кП 2Km“ pl^mn —(^—1)®] —®) ’
Отсюда получаем вероятность /(-фотонного перехода в единицу
времени:
™№=^\z^E™ph. (2.22)
2.4.2. Большие времена действия возмущения. Этот вопрос уже
обсуждался при рассмотрении как одно-, так и двухфотонной иони-
зации. Обобщим указанные результаты на случай многофотонных пе-
реходов произвольного порядка К.
Вероятность многофотонной ионизации описывается формулой
(2.22) только до тех пор, пока абсолютная вероятность Whn = t«.
< 1. При больших временах вероятность ионизации к моменту вре-
мени t имеет вид:
Гйп (0 =1-ехр (-<>/),
причем формулой (2.22) определяется вероятность многофотонной ио-
низации в единицу времени.
Последняя формула описывает вероятность ионизации для пря-
моугольного импульса длительностью /. В реалистическом прибли-
жении, задаваясь некоторой достаточно гладкой формой импульса
Е (Z), и предполагая, что ее изменение со временем мало по сравнению
с со-1, получаем, что вероятность ионизации за импульс имеет вид
W\n(°o) = l—ехр
-2ф<К)|2рд J E^{t)dt
------------ 00
(2.23)
Разумеется, эта формула применима в предположении, что стохасти-
ческие свойства многомодового лазерного излучения не влияют на
рассматриваемый процесс (подробнее см. гл. 8).
Из последней формулы следует, что вследствие сужения кривой
Е2К (I) с ростом К (см. гл. 5) эффективное время полной ионизации
уменьшается. Практически оказывается, что для процессов с /С 20
36
полная ионизация реализуется при типичном для импульсных лазе-
ров значении Т ~ 10~8 с в полях с напряженностью Е < Еат.
Как и при рассмотрении одно- и двухфотонной ионизации, в много-
фотонном случае, когда вероятность многофотонной ионизации про-
порциональна времени и вероятность в единицу времени описывается
формулой (2.22), нужно положить время действия возмущения доста-
точно большим, для того чтобы можно было пренебречь однофотонной
ионизацией. При однофотонной ионизации в рассматриваемых усло-
виях (со < [ Sn} | ), разумеется, нарушается закон сохранения энер-
гии, что приводит к абсолютной вероятности перехода, пропорцио-
нальной квадрату напряженности поля. Итак, нужно потребовать:
WknT> (V/nVcoZn)2, т.е. (Е/£ат)2 ^“^Тат. При больших К и малых
временах действия лазера Т указанное условие становится довольно
жестким. Например, при К = 5 и Е = 5 107 В/см отсюда получаем
Т 10"1 с. Естественно,- в указанных условиях многофотонная ио-
низация в единицу времени, описываемая формулой (2.22), невозмож-
на, так как реальное время действия лазеров мало по сравнению с
указанной оценкой. В этом случае процесс ионизации по мере увели-
чения напряженности поля Е выглядит следующим образом: при малых
полях происходит нерезонансная однофотонная ионизация, вероятность
которой мала, так как она не увеличивается со временем. Далее, при
некотором поле, определяемом приравниванием единице показателя
экспоненты в формуле (2.23), происходит очень быстрое, почти скач-
кообразное изменение вероятности от нуля до единицы в соответствии
с формулой (2.23). Таким образом, (2.23) следует рассматривать, осо-
бенно при больших Л, не как формулу для вероятности ионизации, а
как формулу для критического значения напряженности электриче-
ского поля, при котором вероятность ионизации резко возрастает.
2.4.3. Критерии применимости произвольного порядка теории
возмущений. В соответствии, со сказанным выше относительно крите-
риев применимости первого (см. п. 2.1.7) и второго (см. п. 2.2.5) по-
рядков можно сделать заключение о критериях применимости Л-го
порядка теории возмущений. В соответствии с общими принципами
теории возмущений необходимо выполнение условия ,
означающего малость поправки в последующем приближении по срав-
нению с поправкой в предыдущем приближении. Для реализации это-
го условия, во-первых, необходимо отсутствие резонансов, в том числе
и многофотонных с кратностью К и меньше, как между начальным и
конечным состояниями, так и в промежуточных состояниях. Во-вто-
рых, нужно, чтобы матричные элементы внешнего возмущения были
малы по сравнению с разностью энергий в невозмущенной системе или
с энергией фотона излучения, т. е. необходимо выполнение критерия
(2.11).
Этот критерий справедлив всегда, за исключением случая адиа-
батического возмущения (со < <^0)), для которого критерии приведе-
ны в гл. 4, и случаев когда ионизация происходит путем туннелирова-
ния через потенциальный барьер (см. гл. 4) и наличия вырождения
связанных электронных состояний (см. § 2.5).
37
2.4.4. О сходимости рядов теории возмущений. Как известно, прй деиствйй
постоянного электрического поля на атомную систему ряд теории возмущений
является асимптотическим. Это означает, что при сколь угодно малой амплитуде
возмущения из-за роста числовых коэффициентов все члены, начиная с некоторо-
го, становятся весьма большими. Такое поведение ряда теории возмущений свя-
зано с непрерывным спектром системы.
Наличие в системе непрерывного спектра приводит к возможности туннели-
рования через потенциальный барьер под действием постоянного электрического
поля. При этом зависимость вероятности ионизации от напряженности поля Е
имеет существенно особую точку при Е = 0, т. е. ее нельзя разложить в ряд по сте-
пеням малого возмущения. Для систем с дискретным спектром ряды теории воз-
мущений являются сходящимися в определенном круге сходимости, т. е. при не
слишком больших значениях амплитуды поля.
Для переменного одночастотного поля ситуация изменяется. Как мы увидим
далее (см. § 4.4), и в этом случае возможно туннелирование через потенциальный
барьер, однако если фиксировать определенное значение напряженности поля Е,
то при увеличении со наступает такой момент (при со » Е), когда туннелирова-
ние перестает играть роль, и вероятность ионизации определяется многофотон-
ным процессом, т. е. формулой (2.22). Это означает, что при со =# О ряды теории
возмущений являются сходящимися, а не асимптотическими [19]. Правда, при
малых частотах со радиус сходимости весьма мал, во всяком случае по сравнению
с со.
2.5. Действие одночастотного возмущения на вырожденные
состояния
До сих пор нестационарная теория возмущений применялась к не-
вырожденным состояниям. Однако реальные атомные состояния, как
правило, вырождены (например, по магнитному квантовому числу)
или почти вырождены (например, уровни с одинаковым главным кван-
товым числом, но с различными орбитальными квантовыми числами
расщепляются вследствие малого спин-орбитального взаимодействия).
Если возмущение не зависит от времени, то решение задачи хорошо
известно [8]. Такое возмущение приводит, вообще говоря, к снятию вы-
рождения (полному или частичному). Возмущение сильно смешивает
исходные состояния, в результате чего волновые функции нулевого
приближения значительно отличаются от невозмущенных функций.
2.5.1. Один вырожденный уровень. Исследуем действие нестацио-
нарного возмущения на вырожденные и почти вырожденные состояния.
Как и выше, будем рассматривать только одночастотные возмущения.
Сначала обсудим наиболее простой случай, когда система состоит из
одного вырожденного уровня. В первом порядке теории возмущений
амплитуда определяемая выражением (2.4), при <Dkn -> 0 остается
конечной. В этом первое отличие рассматриваемого случая от стацио-
нарной теории возмущений, где обращается в бесконечность. Это
легко увидеть и из (2.4), если при a>kn -> 0 устремить со к нулю.
Во втором порядке теории возмущений (2.12) имеются два сла-
гаемых, которые при (Dkn -> 0 становятся большими: первое и четвер-
тое. Однако вследствие того, что comn = 0, они взаимно уничтожают-
ся. Нетрудно убедиться, что в высших порядках теории возмущений
также происходит взаимное уничтожение больших слагаемых.
Рассмотрим частный случай двукратного вырождения одного уров-
ня. Тогда система (2.1) легко решается точно:
38
(2.24)
an (t) cos [(znk Е/е>) sin (©/) + ф0];
nft(0= — i sin [(znft E/co) sin (W) + <p0],
где фаза <p0 — константа, определяемая начальными условиями.
Аналогичное точное решение можно получить и для вырожденного
уровня произвольной кратности. При этом предполагается, что ма-
тричные дипольные элементы между состояниями вырожденного уров-
ня отличны от нуля. О таких уровнях говорят, как об уровнях с по-
стоянным дипольным моментом. Например, для двукратно вырож-
денного уровня роль такого постоянного дипольного момента выпол-
няет величина znk.
Для решения системы дифференциальных уравнений, описываю-
щих амплитуду вероятности нахождения электрона ап в состоянии п:
\ап = Е cos (со/) 2 гпп- ап-,
п'
произведем замену переменных:
ап (/) = Ап ехр [—is (£7со) sin (со^)1.
Тогда для величин Ап и s получается система алгебраических уравне-
ний с постоянными коэффициентами:
$Ап = 2 %ппг Ап'.
п'
Величины s и Ап не зависят от напряженности и частоты поля; s оп-
ределяется приравниванием к нулю детерминанта
det|sdnn * Znn' I0.
В результате получаем р значений для величины s, где р — кратность
вырождения данного уровня. Находя соответствующие коэффициенты
Ап, получаем систему из р решений. Общее решение является их су-
перпозицией. Коэффициенты суперпозиции находят из начальных ус-
ловий. Наиболее естественно постулировать до включения поля усло-
вие равнозаселенности всех состояний рассматриваемого вырожден-
ного уровня, либо усреднять по всем возможным начальным условиям.
На примере (2.24) можно легко убедиться в том, что в среднем рав-
нозаселенность сохраняется со временем. Этот результат относится
к любой кратности вырождения.
Собственные состояния, получаемые в результате диагонализации
возмущения на базисе состояний вырожденного уровня, представляют
собой суперпозицию последних. Таким образом, старые квантовые
числа, характеризующие невозмущенные состояния, исчезают, а
в качестве новых, сохраняющихся квантовых чисел можно взять
индексы указанных величин s.
Найденные решения периодичны во времени. Это означает, что
в данном случае квазиэнергия равна нулю. Далее, как явно видно
из решений, теория возмущений применима для определения ампли-
туд при (о>гЛП'Е [см. второе условие в (2.11)].
Найденные решения сводятся к осцилляциям заселенностей со-
стояний вырожденного уровня. Эти решения годятся для сколь угодно
39
большого времени действия поля. Отметим также, что наличие вырож-
дения делает некорректной постановку данной задачи с адиабатическим
включением возмущения.
2.5.2. Смешивание состояний вырожденного уровня полем из-за наличия
других уровней. Рассмотрим теперь более общий случай, когда наряду с дан-
ным вырожденным уровнем имеются другие уровни. В первом порядке теории
возмущений (2.4) по-прежнему никаких сингулярностей не возникает.. Однако во
втором порядке (2.12) не происходит взаимного уничтожения первого и четверто-
го слагаемых, так как имеются промежуточные состояния т других уровней, для
которых <о7ПП 0. Поскольку при со/ш -+ 0 теперь -> оо, в данной простой
форме теорию возмущений применять нельзя. Иными словами, состояния вырож-
денного уровня сильно смешиваются Друг с другом (это означает, что в волновую
функцию вырожденные состояния входят со сравнимыми весами) из-за наличия
других уровней в системе.
Определим степень смешивания состояний вырожденного уровня. Предполо-
жим, что смешивание типа рассмотренного в п. 2.5.1 отсутствует. В исходной си-
стеме уравнений (2.1) отделим слагаемые, относящиеся к рассматриваемому вы-
рожденному уровню, от слагаемых, связанных с другими уровнями. Тогда систе-
ма (2.1) записывается в виде:
' = S V’>m exp (i Шпт t) ат;
т (2.25)
' am = S V™n exp (i co,nn 0 an +2 Vmm’ exP (' “>тп4 ) am’•
n m'
Здесь an характеризуют амплитуды состояний данного вырожденного уровня,
а ат, ат, — других уровней. Из сказанного выше ясно, что если до включения
возмущения система находилась на данном вырожденном уровне £^°), то после
включения возмущения амплитуды ап будут, вообще говоря, сравнимы друг с дру-
гом и порядка единицы, а амплитуды ат малы. Разумеется, при этом предполага-
ется справедливость критерия (2.11), т. е. считается, что возмущение мало по
сравнению с типичными разностями энергии уровней пит.
С учетом сказанного делаем вывод, что в (2.25) второе слагаемое в правой
части мало по сравнению с остальными членами. Пренебрегая им, производя
интегрирование и подставляя результат в первое из уравнение (2.25), получаем
t
f Vmn (t’) an (t’) exp [i coron (/'-/)] df (2.26)
tltn — CO
Как будет видно далее из решения, функции ап медленно меняются со вре-
менем. Именно, их изменение со временем определяется не частотами невозмущен-
ной системы, а самим возмущением. По этой причине во втором члене правой час-
ти (2.26) можно вынести ап (/') за знак интеграла в точке t как величину, медлен-
но изменяющуюся по сравнению с оставшимся экспоненциальным множителем.
Такая процедура корректна при условии (2.11).
После этого проинтегрируем второе слагаемое правой части (2.26) (предпола-
гая включение возмущения адиабатическим). Осциллирующие слагаемые вида
ехр (+2 ico/), согласно сказанному выше, приводят к малым отличиям амплитуд
ап от невозмущенных значений. Окончательно из (2.26) получаем [20]:
(2.27)
п
Легко видеть, что эти же уравнения получаются и при мгновенном режиме вклю-
чения поля. Двухфотонный матричный элемент определен в (2.13). Ввиду
малости Е решения уравнений (2.27) являются медленно меняющимися функция-
ми времени. Из (2.27) видно, что сильное перемешивание состояний вырожденного
уровня происходит при временах
Т^>1/ V™ ~ 1/£"2. (2.28)
4Q
Это условие для наносекундных лазеров йыполнйется при полях, ббльших чеМ
Е ~ 105 В/см.
Рассмотрим в общем виде решение уравнений (2.27). Столбец амплитуд- ап
обозначим для краткости символом а. Мы имеем систему дифференциальных урав-
нений первого порядка с постоянными коэффициентами. Произвольное решение
этой системы можно представить в виде разложения по собственным функциям
(векторам) системы:
а(()=£^а<А'>((). (2.29)
Коэффициенты разложения CN находят из начальных условий включения возму-
щения. Величина N обозначает собственные значения системы (2.27), т. е. новые
квантовые числа.
Как известно, собственные функции (?) дифференциальных уравнений
с постоянными коэффициентами следует искать в виде
a(W) (0 = gW exp (—isN t). (2.30)
Подставляя (2.30) в (2.27), получаем уравнение
~с' 2 [ « <»>+«', <-»» --««<’ <2 з»
п
определяющее собственные значения и собственные векторы Собственные
функции (/) являются окончательными решениями при адиабатическом ре-
жиме включения возмущения, поскольку это состояния с определенной энер-
гией &N. В других случаях надо брать их комбинации.
Систему (2.31) можно было бы получить и из рассмотрения стационарной за-
дачи для системы атом — поле (см. § 1,3). В таком подходе она возникает из се-
кулярного уравнения стационарной теории возмущений с вырождением при учете
членов до второго порядка включительно.
Отмстим, что &N малы в силу малости Е, а именно &N ~ Е2. Это под-
тверждает высказанную выше гипотезу о медленном изменении ап (0- Кроме того,
зависимость от времени (2.30) оправдывает вынесение ап (?) за знак инте-
грала в (2.26). Если этого по делать, то энергетические знаменатели в z^, рав-
ные сйтп ± со, надо заменять величинами comn ± co-|-8jV. В этой главе мы ис-
ключили возможность резонансной малости знаменателей, поэтому можно не
учитывать [при выполнении критерия (2.11)].
Итак, в нулевом приближении волновая функция частицы с фиксирован-
ными начальными условиями имеет вид:
T(0) (Z) = 2 CN g™ exp [-i (<?‘°> + &N) /]. (2.32)
Nn
Если начальные условия соответствовали равномерному распределению час-
тиц ио состояниям вырожденного уровня, то оно сохраняется и после включения
возмущения. Это легко проверить на примере явного решения системы (2.31) для
двукратно вырожденного уровня. В таких случаях, очевидно, перемешивание вы-
рожденных состояний'можно не учитывать, хотя оно в действительности и имеет
место. То же заключение справедливо для случая, рассмотренного в п. 2.5.1.
Предположим, что используемое здесь разложение оператора уравнения
(2.31) до второго порядка недостаточно. Ясно, что, проведя процедуру, аналогич-
ную проделанной при получении (2.27), в следующем порядке теории возмущений
получим аналогичные уравнения для ап (/), где к оператору уравнения (2.31) до-
бавляются члены вида Vfy ~ Е^.
Возмущение Vtfn будет сильно смешивать вырожденные состояния при усло-
вии Т > Е~\ аналогичном (2.28). Если обратимся к п. 2.4.2, то‘ получим, что
41
смешивание с помощью V$n существенно при анализе трех- й более фоТОНной
ионизации.
Аналогичные требования можно сформулировать и для высших порядков тео-
рии нестационарных возмущений.
2.5.3. Почти вырожденный уровень. Рассмотрим теперь приближенно вы-
рожденный уровень. Очевидно, что полученные результаты переносятся без из-
менений на случай почти вырожденного уровня, если выполняется условие
44 £2 » (2.33)
где квантовые числа п', п характеризуют близкие по энергии состояния. Тогда
постановка начальных условий становится более физической. Например, до вклю-
чения возмущения мы фиксируем частицу в одном из состояний (неравновесное
заселение). Отметим, при равновесном заселении (все состояния почти вырожден-
ного уровня заполнены с одинаковой вероятностью) вероятность перехода, ус-
редненная по состояниям вырожденного уровня, не зависит от того, проводится
ли диагонализация (2.31) или используется традиционная теория нестационарных
возмущений без вырождения.
Если выполняется условие 2^ Е2 обратное критерию (2.33), то пере-
мешивание отсутствует, и мы переходим к задаче для невырожденного уровня,
разобранной выше. При этом возмущение гптпЕ может превосходить расстояние
между близкими уровнями con,n, т. е. znmE > соп,л, и, несмотря на это, переме-
шивание отсутствует.
Рассмотрим теперь кратко промежуточный случай z^fy Е2~ Запишем
(2.27) в модифицированном виде:
i ап-=—Е* S [ 44 (®)+44(~®)] ехР ('“«'« 0 ап- (2.34)
п
Так как cort,rt ~ zW,E2, все соображения о плавности ап (/) сохраняются.
Введем новые амплитуды Ап = ап ехр (— i Тогда для Ап из (2.34) полу-
чим систему дифференциальных уравнений с постоянными коэффициентами, обоб-
щающую (2.27):
4'=-£22 [ 44 (®) + 44(-£”)] Ап- (2.35)
п
Конечно, в (2.35) целесообразно отсчитывать относительно какой-либо энер-
гии в окрестности почти вырожденного уровня, например относительно центра
тяжести мультиплета. Будем искать решение уравнений (2,35) в форме, аналогич-
ной (2.30).
В результате получим уравнение, аналогичное (2.31), но с заменой в правой
части Отсюда можно найти критерий корректности изложен-
ной выше теории с точным вырождением. Для этого необходимо, чтобы выполня-
лось условие &N > с^Л из которого вытекает критерий (2.33).
2.5.4. Диаграммы, зависящие от времени. Поясним теперь основ-
ное уравнение (2.27) графически. Видно, что перемешивание вырож-
денных состояний определяется суммой двух двухфотонных матричных
элементов
(2.36)
42
Ясно, что эти матричные элементы не зависят от времени. Аналогич-
но однофотонное перемешивание, рассмотренное в п. 2.5.1, можно пред-
ставить как генерируемое суммой двух однофотонных матричных эле-
ментов типа
____4- р--------------~ (2.37)
Для того чтобы эти диаграммы были адекватны аналитическому выра-
жению, нужно сопоставить пунктирным линиям поглощаемого фото-
на множитель exp (ioK), а пунктирным линиям излученного фотона—
множитель ехр (—i®(). Тогда с учетом того, что вершине сопостав-
ляется множитель VAn’/2, получаем аналитическое представление сум-
мы диаграмм (2.37) в виде cos (at).
Введение зависимости от времени в диаграммы не меняет резуль-
татов, сформулированных в § 2.3, так как в выражении для вероятно-
сти переходов все фазовые множители при возведении по модулю в
квадрат обращаются в единицу. Зато теперь диаграммная техника
позволяет рассматривать переходы, в которых нарушается закон
сохранения энергии, такие, например, как процесс (2.37).
Как видно из п. 2.5.1, процессы, в которых не сохраняется энер-
гия, существенны при малых частотах (в случае, описанном в п. 2.5.1,
требовалось условие а» < Км')- Это ясно и из общих соображений:
обычно зависящими от времени диаграммами пренебрегают, так как
эта зависимость определяется быстроосциллирующими множителями
типа exp (±i®Z). Однако при малых частотах <х>, когда они становятся
сравнимы с другими величинами, характеризующими изменение во
времени амплитуды состояний, множители уже не являются быстро-
осциллирующими, поэтому зависящими от времени диаграммами
нельзя пренебрегать.
2.5.5. Критерии применимости. Для одного вырожденного уровня
(см. п. 2.5.1) критерий применимости нестационарной теории возму-
щений состоит в выполнении условия
<1. (2.38)
В световом диапазоне этот критерий фактически совпадает с критерием
применимости нестационарной теории возмущений без вырождения
(2,11). Критерий (2.38) не имеет аналога для возмущения, не завися-
щего от времени. При выполнении критерия (2.38) примешивание к дан-
ному исходному состоянию других вырожденных состояний мало;
к этому случаю можно применять все результаты §2.1—2.3.
Критерий (2.38) легко проверить на частном примере двукратного
вырождения [см. (2.24)]. Выражение (2.24) можно разложить в ряд
по параметру возмущения при выполнении критерия (2.38).
Обратимся теперь к критерию применимости уравнения (2.27),
описывающего смешивание состояний из-за наличия других уровней
(см. п. 2.5.2). При выводе этого уравнения предполагалось, что сме-
43
шивание типа рассмотренного в п. 2.5.1, которое связано с непосред-
ственным перемешиванием состояний вырожденного уровня, отсутст-
вует, т. е. что выполняется критерий (2.38). Кроме того, при переходе
от (2.26) к (2.27) мы пренебрегли быстроосциллирующими членами типа
exp (dzico/). Это справедливо при выполнении условия
(2.39)
Соотношение (2.39) заведомо выполняется, если выполняется соотно-
шение (2.38), так как всюду при рассмотрении нестационарной теории
возмущений мы предполагаем, что возмущающие поля малы по срав-
нению с атомными полями.
Теория, изложенная в п. 2.5.2, применима, когда отсутствует ка-
нал однофотонного перехода в непрерывный спектр (со < | <^0)|).
В противном случае двухфотонный матричный элемент Vkn' имеет
мнимую часть, и оператор в уравнении (2.31) не является самосопря-
женным. Следствие этого — неортогональность базиса g(2V> и, следова-
тельно, некорректность данного решения.
При двухфотонной ионизации для достаточно больших времен Т,
удовлетворяющих условию (2.28), происходит сильное перемешивание
состояний вырожденного уровня из-за наличия других уровней в сис-
теме, так как абсолютная вероятность двухфотонной ионизации мала
(~W).
Наконец, применимость теории, изложенной в п. 2.5.2, требует
отсутствия малых знаменателей в двухфотонных матричных элемен-
тах Vrfn, которые могли бы возникать из-за промежуточных резонан-
сов данного вырожденного уровня п и какого-то другого уровня tn.
Дополнительное условие в п. 2.5.3, связанное с приближенным вы-
рождением, возникает из требования отсутствия резонансов частоты
со поля и расстояния сопп, между компонентами мультиплета. Таким
образом, нужно предположить, что со > ow.
2.6. Функция Грина в нестационарной теории возмущений
Как мы видели, выражения для многофотонных матричных эле-
ментов содержат суммы по промежуточным виртуальным состояниям.
Эти суммы включают в себя также интегрирование по состояниям не-
прерывного спектра. Практическое осуществление такого суммирова-
ния затруднительно ввиду бесконечного числа слагаемых в сумме.
В то же время ограничение каким-то конечным числом слагаемых, как
правило, не обоснованно. Для разрешения этой проблемы используют
следующий прием. Атомный потенциал, действующий на валентный
электрон, моделируют выражением такого вида, для которого можно
точно решить уравнение Шредингера и определить собственные функ-
ции <рп (г) и собственные значения энергии Sn} атомного электрона.
Тогда оказывается, что суммирование, о котором выше шла речь, так-
же можно произвести точно.
Как это делается практически, мы поясним сначала на примере
двухфотонного матричного элемента.
41
2.6.1. Определение функции Грина. Запишем двухфотонный ма-
тричный элемент (2.13) в виде
W (®) = -L JJ (pl (г') 1 > (г') G^r', г) У<‘> (г) Фп (г) drdr', (2.40)
где
<ЛЛг-. r)=2 л
т а>тп—со—1к
(2-41)
Функцию GM (г', г) называют функцией Грина (функцией распростра-
нения). Графически ей соответствует тонкая линия
(2.42)
г
в диаграмме для двухфотонного матричного элемента
(2-43)
описывающего процесс двухфотонного перехода с поглощением двух
фотонов. Таким образом, мы имеем дело просто с координатным пред-
ставлением в диаграммах Фейнмана вместо рассмотренного ранее
энергетического представления. Точкам соответствует возмущение
(1/2) V (г) = (l/2)d (г) Е и (1/2)У (г'), тонкой вертикальной линии
(2.42) — функция Грина (2.41), а концам графика (2.43) — функции
(|)п (г) и <р/г (г'). По внутренним переменным гиг' производится ин-
тегрирование, заменяющее суммирование по квантовым числам т,
которое предполагалось в диаграммах для энергетического представ-
ления. Координатная функция Грина (2.41) соответствует диаграмме
(2.42) подобно тому, как в энергетическом представлении (см. п. 2.3.3)
диаграмме
т
соответствовала функция Грина в энергетическом представлении
G«> (т) = (<omn — со — й)-1. (2.44)
Функции Грина в координатном и энергетическом представлениях свя-
заны друг с другом легко проверяемым соотношением
(«) = J G0(r'> r)cp^(r) cpm(r,)drdr\
45
2.6.2. Применение функций Грина. В применении к рассматривае-
мым в этой книге вопросам уравнение Шредингера решается точно а)
для свободного электрона, б) для электрона в потенциале с нулевым
радиусом действия, в) для электрона в кулоновском потенциале.
В первом случае (свободная частица с энергией р2/2) функция Гри-
на имеет простой вид
(г, г') = (1/2л) ехр (ip|r — г'|)/ [г — г'|.
Для кулоновского потенциала функция Грина имеет гораздо более
сложный вид (не будем его приводить): выражается через произведе-
ние двух вырожденных гипергеометрических функций [16].
Если от (2.40) перейти к трехфотонному матричному элементу, то
из (2.21) и (2.41) легко получим:
V® (®) = - J- JJJ (г') V (г') Go (r't г") V (г") Ga (г", г) V (г; х
X<pn(r)drdr' dr" (2.45)
Эта величина соответствует диаграмме, описывающей процесс трех-
фотонной ионизации:
п
Основываясь на (2.45), легко понять, как находится /(-фотонный
матричный элемент. Он содержит произведение /( — 1 функции Грина.
Разумеется, даже когда функции Грина имеют аналитический вид,
многократные интегралы типа (2.40) или (2.45) вычисляются с помо-
щью ЭВМ. Поэтому с практической точки зрения преимущества и не-
достатки выражения (2.40) по сравнению с формулой (2.13) определя-
ются скоростью сходимости интегралов по г в (2.40) или сумм по т
в (2.13). Априори поэтому поводу нельзя сделать каких-либо опреде-
ленных заключений, однако практика показывает очевидные преиму-
щества метода функций Грина [16], особенно при использовании для
них разложений Штурма.
2.6.3. Приближенные реалистические атомные потенциалы. В со-
ответствии со сказанным в п. 2.6..2 обычно расчеты многофотонных
переходов проводят для тех случаев, когда известно аналитическое
выражение функции Грина. Практически это означает возможность
ее сведения к кулоновской функции Грина. Прежде всего следует го-
ворить об атомах щелочной группы, в которых валентный электрон
находится в поле кулоновского остова. Потенциал электрона откло-
няется от кулоновского потенциала на малых расстояниях из-за нали-
чия атомного электронного остова. Если в нулевом приближении мы
говорим о взаимодействии электрона с оптовом как целым, потенциал
которого имеет вид —1/г, то в первом приближении следует учитывать
46
поляризацию остова валентным электроном. Это приводит к взаимен
действию валентного электрона с дипольным моментом, и потенциал
взаимодействия пропорционален 1/г2. Коэффициент пропорциональ-
ности зависит от орбитального момента электрона /, так как / опреде-
ляет степень сплюснутости электронного облака, т. е. силу взаимо-
действия электрона с диполем. Обозначая этот коэффициент полу-
чаем модельный потенциал, для которого функцию Грина можно свес-
ти к кулоновской, так как эффективный потенциал для кулоновского
взаимодействия имеет вид —1/г + / (/ + 1)/2г2, причем второе сла-
гаемое представляет собой центробежный потенциал. Рассматривае-
мый метод называют методом] модельного потенциала (ММП) [16].
В действительности ММП некорректно описывает потенциал вблизи
атомного остова, так как когда валентный электрон находится вблизи
атомного остова, следующий член разложения электромагнитного
взаимодействия содержит диполь-дипольное взаимодействие, которое
имеет потенциал порядка 1/г3, т. е. не мало по сравнению с указан-
ными выше типами взаимодействия. Поэтому если рассматривать вели-
чину &i как феноменологическую константу, то ММП следует считать
феноменологическим методом. Он применим для высоковозбужденных
состояний, для которых роль атомного остова мала, так как электрон
находится в его окрестности малое время. По этой причине мало зна-
чение ссг, и следующий член разложения, описывающий диполь-ди-
польное взаимодействие, очевидно, будет еще существенно меньше.
В другом подходе потенциал предполагается кулоновским, однако
считается, что во всех формулах энергии <^0) определяются не из
уравнения Шредингера, а феноменологически, на основе эксперимен-
тальных положений уровней. Это эквивалентно тому, чтобы считать
в кулоновской формуле для энергий главные квантовые числа п не
целыми, а сдвинутыми относительно целых значений на величину, на-
зываемую квантовым дефектом. Поэтому данный метод называют
методом квантового дефекта (МКД) [16]. Квантовый дефект, как и ве-
личина аг, зависит от орбитального момента состояния /, причем с рос-
том I он быстро уменьшается. Это объясняется тем, что при больших
орбитальных моментах электрон из-за центробежного барьера не мо-
жет попасть во внутренние области атома и оказаться под действием
потенциала атомного остова.
Таким образом, можно сделать вывод, что как ММП, так и МКД
применимы тем успешнее, чем больше квантовые числа рассматривае-
мого атомного состояния. Нельзя отдать предпочтение какому-либо
из этих методов с точки зрения точности приближения. Оба они нашли
широкое применение для многочисленных расчетов в высших поряд-
ках нестационарной теории возмущений с использованием функции
Грина [16].
Более реалистично описание потенциала атомного остова самосо-
гласованным хартри-фоковским потенциалом, но подобные расчеты
не являются аналитическими.
3
РЕЗОНАНСНОЕ ПРИБЛИЖЕНИЕ
Как уже отмечалось в гл. 2, теорию нестационарных возмущений
невозможно использовать, когда энергетические знаменатели в выра-
жениях для составных матричных элементов становятся малыми. Ма-
лости знаменателей соответствует выполнение очевидного приближен-
ного соотношения cofen « Кео. Именно в этом случае применимо так
называемое резонансное приближение, для чего необходимо выполне-
ние условия = coftn — 7<со <с со, означающего, что расстройка ре-
зонанса значительно меньше частоты возмущающего поля. При вы-
полнении этого условия описание процесса взаимодействия света с
атомом значительно упрощается по сравнению с описанием при ис-
пользовании теории возмущений. Действительно, выполнение ука-
занного условия позволяет выделить из бесконечных сумм типа (2.13),
определяющих многофотонный матричный элемент, лишь одно сла-
гаемое с т = k, а остальными пренебречь ввиду их малости.
Существенно, что написанное выше условие применимости резо-
нансного приближения значительно мягче, чем условие реализации
резонанса: Ад = со&п — 7<со < Tkn, где rkn — ширина резонансного
перехода, определяемая ширинами (естественными или индуцирован-
ными внешним полем) резонансных состояний k, п. По этой причине
в рамках резонансного приближения может фигурировать также и
расстройка резонанса А^, являющаяся, наряду с его шириной 1\п,
одной из основных характеристик процесса резонансного взаимодей-
ствия света с атомом.
В соответствии с общими принципами резонансного приближения
в расчетах имеет место существенное упрощение, заключающееся
в том, что в возмущении VW cos (со/) учитывают только слагаемое
(1/2)ехр (—ico/), которое приводит в теории возмущений к ма-
лому энергетическому знаменателю, и пренебрегают слагаемым
(1 /2) exp (ico/), для которого энергетический знаменатель не яв-
ляется малой величиной. Например, в выражении первого порядка
теории возмущений (2.4) при coftn со следует оставить большое пер-
вое слагаемое и пренебречь вторым; тем самым мы выделим с лабо-
осциллирующие слагаемые амплитуды и пренебрежем сильноосцил-
лирующими слагаемыми.
Однако ограничиться в выражениях для амплитуд лишь первым
порядком теории возмущений нельзя, так как последующие порядки
теории возмущений также содержат слагаемые с аномально малыми
знаменателями. Тем не менее суммирование диаграмм всех порядков
теории возмущений значительно упрощается по сравнению с общим
случаем ввиду того, что нужно учитывать лишь часть диаграмм. Фак-
тическое решение квантовомеханической задачи о резонансе проще
осуществлять не суммированием бесконечного числа диаграмм, соот-
ветствующих большим слагаемым, а точным решением системы урав-
нений для амплитуд, в которой в соответствии со сказанным выше из
48
синусоидального возмущения выбрасывается экспонента, приводящая
к быстроосциллирующим выражениям. Такое решение достигается
разными методами .в зависимости от характера рассматриваемой си-
стемы.
В настоящей главе последовательно обсуждаются различные сис-
темы. Сначала (см. §3.1) рассмотрена двухуровневая система в резо-
нансном поле, затем исследован многофотонный резонанс (см. § 3.2),
далее проанализирован случай, когда уровни такой системы вырож-
дены (см. § 3.3). В § 3.4 приняты во внимание зависимости амплитуды
и частоты поля, а также расстояния между уровнями от времени. Та-
ким образом, исчерпываются все основные типичные случаи, которые
могут быть реализованы в эксперименте. В каждом параграфе разби-
раются пределы применимости приближения для рассматриваемых
задач.
Возможность применения резонансного приближения для описания
различных конкретных экспериментальных ситуаций существенно оп-
ределяется возможностями выделения в атомном спектре двух (или
трех) уровней и пренебрежения остальными уровнями. При взаимо-
действии атома с излучением светового диапазона частот выделение
нескольких уровней в спектре, как правило, нельзя осуществить од-
нозначно. Суть возникающих трудностей заключается в следующем.
Атомные уровни обычно многократно вырождены. При наложении внеш-
него поля, резонансного с какой-то парой уровней в невозмущенном
спектре, вырождение снимается, уровни расщепляются, и энергии их
изменяются так, что различные расщепленные состояния имеют раз-
ные расстройки по отношению к частоте возмущающего поля. Поэтому
в дальнейшем в каждом конкретном случае использования резонанс-
ного приближения (см. гл. 7) будет обсуждаться процедура выделения
резонансных уровней в спектре.
3.L Двухуровневая система в резонансном поле
Рассмотрим случай, когда возмущение частоты со действует на сис-
тему из двух невырожденных уровней, причем частота перехода между
уровнями близка к частоте со, т. е. расстройка А = wkn — со <
< 0).
Двухуровневая система является существенно квантовым объектом,
поскольку в классической физике энергия имеет непрерывные значе-
ния. Однако часто можно прибегать к классической аналогии, аппрок-
симируя двухуровневую систему классическим электрическим дипо-
лем, момент которого, согласно принципу соответствия, равен матрич-
ному элементу dkn данной двухуровневой системы, а частота собствен-
ных колебаний диполя равна cofen. Внешнее монохроматическое поле
возбуждает вынужденные колебания зарядов диполя на частоте со.
В результате дипольный момент становится зависящим от времени и,
согласно классической теории поля, начинает излучать на вынуждаю-
щей частоте. Если же вынуждающая частота приближается к собст-
венной, то мы имеем дело с классическим резонансом. В класссической
-49
физике fe окрестности рёзбйакса амйлиФуда колебаний бесконечно fee-
лика (затухание диполя здесь не обсуждается). Квантовая физика, опе-
рирующая с вероятностными величинами, позволяет корректно решить
эту задачу, т. е. избежать бесконечных амплитуд. Физически это свя-
зано с квантовомеханической неопределенностью фиксирования зна-
чения расстройки резонанса в момент наблюдения. Таким образом,
в отличие от нерезонансного случая, в окрестности резонанса задача
становится существенно квантовой.
3.1.1. Волновые функции. Сначала исследуем наиболее простой
случай однофотонного резонанса, когда Д’ = 1, (dkn (о [8]. При на-
личии двух уровней система уравнений (2.1) принимает следующий
вид:
ifln=^ Vnh^exp(kW); 1
iaft = Vftnanexp(i®ftnO- j
Здесь, как и в гл. 2, V (г, f) = (г) cos (со/), = rE = zE, Для
определенности будем полагать, что (о > 0.
Система (3.1) приводится к так называемому уравнению Уиттеке-
ра [21]. Оно представляет собой частный случай уравнения Хилла
[22], когда уравнение содержит нулевую, первую и вторую гармони-
ки. Напомним, что в уравнении Матье [22] имеются нулевая и первая
гармоники, так что уравнение Уиттекера значительно сложнее урав-
нения Матье и по этой причине исследовано гораздо меньше послед-
него.
Решение системы (3.1) значительно упрощается, когда справедли-
во резонансное приближение. Согласно процедуре, изложенной в на-
чале этой главы, в резонансном приближении в первом из уравнений
(3.1) вместо cos (со/) следует оставить его часть (1/2) exp (i(o/), а во
втором—(1/2) ехр (—icoZ). Тогда коэффициенты системы (3.1) бу-
дут содержать только слабоосциллирующие экспоненты, приводящие
к малым энергетическим знаменателям в рядах теории возмущений.
Вводя расстройку резонанса А = — (о, из системы уравнений
(3.1) получаем;
ian = (l/2)VAV«feexp(—iA/);)
kzft=(l/2)VU’ anexp(iAZ). J
Графическое (см. § 2.3) решение уравнений (3.2) связано с бесконеч-
ным суммированием диаграмм различных порядков теории возмуще-
ний, составленных из чередующихся частей вида
Типичная диаграмма в такой сумме имеет следующий вид:
Как говорилось выше, проще получать точные решения системы
уравнений (3.2) для амплитуд непосредственно аналитически. Об-
щее решение уравнения Шредингера запишем в виде Чг = СПТ<Я> +
+ где Сп, Ck — произвольные константы, определяемые из
начальных условий, a 4f<re)> <*) — базисные ортонормированные со-
стояния системы в поле, которые определяются решением (3.2):
(3.3)
Здесь Q = (1/2) /А2 +1ПГ |2 = (1/2) /А2 + z*k Е2
(3-4)
— так называемая частота Раби [12]: S = (О—
невозмущенные волновые функции уровней п и k. Из (3.4) видно, что
в точном резонансе, когда А = О, так называемая резонансная частота
Раби определяется возмущением состояний и, k в поле. Эта величина
характеризует ширину резонанса. Из (3.3) следует, что каждое из
состояний ТМ* двухуровневой системы в поле определяется обоими
начальными (в отсутствие поля) состояниями ^nVk (0 с различным ве-
сом. Для определения констант Cn, Ck необходимо задать начальные
условия, постановка которых связана с соотношением между временем
включения поля и расстройкой резонанса. Это будет сделано ниже.
3.1.2. Условия применимости. Каковы условия применимости ре-
зонансного приближения? Очевидно, они эквивалентны условиям,
при выполнении которых амплитуды медленно осциллируют во вре-
мени. Как видно из (3.3), осцилляции решений со временем определя-
ются частотами Д и Q. Медленность осцилляций означает малость
этих частот по сравнению с атомными частотами <оАп, т. е. с расстоя-
нием между уровнями. Используя выражение (3.4), находим, что ам-
плитуды ап> к (/) -г- медленно изменяющиеся функции времени в слу-
чае выполнения следующих условий:
Д<С(Одп, | Vnk I ~ %пк Е о)^п, (3.5)
51
т. е. как расстройка резонанса, так и возмущение должны быть малы
по сравнению с расстоянием между резонирующими уровнями. При
этом отношение расстройки резонанса к ширине Д/|Ип I может при-
нимать произвольные значения.
Если выразить второе условие через атомные величины, то получим
Е (tt>^n/<oaT) Ea<j,
где а>ат = те4/Й3; Еат = 5 • 109 В/см. В реальной ситуации для све-
тового диапазона со-ат, причем отношение юат /<ofen может сос-
тавлять порядок величины и более. Таким образом, второе из условий
"(3.5) означает, что напряженность поля световой волны должна быть
мала по сравнению с атомной напряженностью. Это условие имело
место и для применимости теории возмущений (см. гл. 2). Отметим,
что если мы имеем дело с высоковозбужденными атомными состояния-
ми, то дипольные матричные элементы zkn становятся весьма больши-
ми, а именно zftn ~ и2, где п — главное квантовое число рассматри-
ваемого уровня. Тогда второе из соотношений (3.5) приводит к более
жесткому условию (с учетом того, что a>kn ~ <оат/п2):
Е < Еат/п4.
Условия применимости резонансного приближения включают так-
же и требование, чтобы примесь других уровней к состояниям (3.3),
возникающая под действием внешнего поля, была мала. Если, скажем,
вблизи уровня k имеется уровень р, то в первом порядке теории воз-
мущений его примешивание к состояниям (3.3) пропорционально от-
ношению Vpn’/(«>pn — ®)- Следовательно, реализация двухуровневой
системы требует выполнения условия
Vjm — ZpnE | ®рп ® I = Арп.
Анализ проводился в предположении, что отсутствуют диагональ-
ные матричные элементы возмущения: Vim = VU’ = 0. Если они
отличны от нуля, то в правую часть первого из равенств (3.1) до-
бавляется член Vhhyan cos (wt), а в правую часть второго — член
V&>ak cos (a>f). При переходе к резонансному приближению (3.2)
эти дополнительные члены исчезают, так как они не содержат медлен-
ноосциллирующих частей. Поэтому при однофотонном резонансе от-
сутствуют поправки первого порядка по V к расстройке резонанса А.
Иными словами, диагональные матричные элементы не изменяют функ-
ций (3.3). Заметим, что при многофотонном резонансе ситуация совер-
шенно иная (см. § 3.2).
3.1.3. Адиабатическое включение возмущения. Зададим для на-
хождения Сп и Ск начальные условия. Они определяются режимом
включения возмущения. Рассмотрим сначала адиабатическое включе-
ние возмущения V, когда V -> 0 при t-*—оо. Из (3.3) получаем:
если А > 0;
_S4T’ W -> S* ФГ, если А < 0.
52,
Пусть расстройка А > 0. Тогда если до включения взаимодей-
ствия система находилась в состоянии п, то Сп = 1, Ck = 0 и волновая
функция системы в произвольный момент определяется первой из
функций (3.3): ¥ = Если же при оо система находилась
в состоянии k, то Сп = 0, Ck = 1 и Т = Такое же рассмотрение
можно провести для А < 0. Объединяя случаи А > 0 и А < 0, окон-
чательно получаем вероятности нахождения системы в состояниях
п и k:
Видно, что при адиабатическом включении возмущения вероятности
нахождения системы в определенном состоянии являются постоянными
величинами и не зависят от времени. Подчеркнем, что при данном
начальном условии всегда Wn Wk.
Рассмотрим предельные случаи полученных выражений. Если
|Vnk} I < А, то амплитуда перехода в состояние k согласно (3.3) равна
ah (t) = — [V^’/2 (®hn—®)J exp [i <o) t],
что, разумеется, совпадает с предсказанием теории нестационарных
возмущений первого порядка (2,4). В обратном предельном случае,
когда | EnV I > А, получаем, что вероятности нахождения системы
в состояниях n, k одинаковы и равны 1/2, т. е. возникает сильное пе-
ремешивание резонирующих состояний (называемое иногда эффектом,
насыщения). Это также физически естественный результат.
3.1,4. Мгновенное включение возмущения. Предположим, что в мо-
мент времени t = 0 система находилась в состоянии п, т. е. Т (0) =
Ш(0)
Подставляя функции (3.3) при t = 0 в уравнение Т^о) = +
+ получаем
Волновая функция системы в произвольный момент времени име-
ет вид [8]:
cos(QZ) -J—— sin (Ш)1 exp ( —/W„0)(/)—
2Q I \ 2 /
V'(V / .-Л \
-i -g- sin (Q0 exp / ТГ’ (0-
(3.6)
Вероятности нахождения системы в состояниях п и k равны
IFn = cos2(Q0 + ^sinW);
I V(V I2
Wk- ' nk 1 sin2(Q/).
(3.7)
53
Обратим внимание на осцилляции во времени вероятностей нахождения
системы в состояниях п и k, которые отсутствовали в режиме адиаба-
тического включения возмущения. Можно сделать вывод, что осцил-
ляция вероятностей — эффект не собственно периодического возмуще-
ния, а режима включения. Осцилляции возникают от совокупности
фурье-гармоник при разложении возмущения, равного нулю до мо-
мента времени”/ = 0 и имеющего синусоидальный вид при t > 0.
Из (3.7) следует, что при | | » А, как и следовало ожидать,
средние вероятности нахождения электрона на обоих уровнях стре-
мятся к 1/2. Легко проверить, что при |VnVI < А из (3.6) можно полу-
чить результат первого порядка теории возмущений (см. п. 2.1.4).
Предел теории возмущений получается также при любом соотношении
между Vnk и А, но лишь при достаточно малом времени действия воз-
мущения Т, а именно при Q7 <с 1. В этом легко убедиться с помощью
(3.6).
Таким образом, формулы резонансного приближения корректно
описывают двухуровневую систему при любом времени действия воз-
мущения, Q7 1. Однако собственно о резонансе можно говорить
только при выполнении условия Q7> 1, так как при QT <с 1, как
видно из (3.6), резонансный знаменатель Q исчезает. Можно сказать,
что при малом времени Т <с Q-1 резонанс не возникает. В эксперимен-
тах для однофотонного резонанса и пикосекундных лазеров это усло-
вие реализуется в очень слабых полях Е < 103 В/см.
3.1.5. Критерии адиабатичности и мгновенности включения поля.
Теперь найдем аналитический критерий, определяющий тип режима
включения. Для этого заметим, что система атом—поле квазивырож-
дена и расстояние между уровнями равно А. При адиабатическом
включении исходное невозмущенное состояние динамически разви-
вается в одно из состояний системы атом—поле, т. е. в одно из состоя-
ний (3.3). В противоположность этому, при мгновенном включении
возмущения возникает суперпозиция обоих состояний (3.3). Согласно
соотношению неопределенностей, характерное время, за которое про-
исходят переходы между этими уровнями, имеет порядок 1/А. Обозна-
чим 67* время включения возмущения (время нарастания амплитуды
от нуля до максимального значения). Если 1/А велико по сравнению с
67, то за время включения переходы между уровнями системы атом—
поле не успевают произойти и, следовательно, двухуровневая система
воспринимает внешнее поле как включенное в определенный момент
времени, скажем t = 0. Таким образом, при
А67 <с 1 (3.8)
режим включения является мгновенным, а при обратном знаке нера-
венства — адиабатическим. При А67 ~ 1 получаем промежуточный
режим включения. Для строгого вывода указанных выше критериев
необходимо задаться конкретным видом зависимости Е (/). Аналити-
ческое решение получено для
Е (0 ~ 1 + th (//67)
54
(см. (231). Переход от 6Г->0к
6Т -> оо соответствует переходу от
мгновенного режима включения к
адиабатическому. Аналитическое ре-
шение подтверждает критерий (3.8).
Из сказанного можно сделать вы-
вод, что в нерезонансном случае
всегда реализуется адиабатический
режим включения возмущения при
любом реально осуществимом им-
пульсном режиме работы лазера.
Иная ситуация имеет место в резона-
нсе, когда Л< . При’ характер-
ных расстройках ; А ~ Vn^ ~
~108 с-1 | реализуется, мгновенный
Рис. 3.1. Квазиэнергии четырех со-
стояний, суперпозицией которых
является волновая функция двух-
уровневой системы в резонансном
поле
режим включения возмущения, по-
скольку типичное время включения для импульсных лазеров дТ <
<.Т < 10-8 с (см. гл. 5).
3.1.6. Квазиэнергии в резонансном случае. Заметим, что волно-
вые функции (3.3) представляют собой суперпозицию двух новых ста-
ционарных состояний. Если обратимся кТ^, то увидим, что энергии
этих состояний сдвинуты на малые величины по сравнению с невозму-
щенными энергиями;
= Q4-А/2;
Здесь — квазиэнергии [14] (см. гл. 1). Расстояние между ними
отличается от расстояния <^0) — Si} и равно coftn — А =
= со. Этот результат — следствие теоремы Флоке для квазиэнергий
в периодическом поле [22] (подробнее см. гл. 1).
Обратимся снова к общему решению Т = CJSfW + С^(к\ Из
(3.3) видно, что функция Т состоит из суперпозиции четырех стацио-
нарных состояний. Их квазиэнергии равны соответственно:
^- = ^<°> + A/2-Q; Si = S^ +A/2 + Q;
^=?^о)_Д/2_£2; +
(рис. 3.1). Двукратное расщепление уровней можно качественно пояс-
нить, полагая А — 0. Оно связано с двукратным вырождением двух-
уровневой системы, взаимодействующей с внешним полем; в нулевом
приближении энергия верхнего уровня равна сумме энергии нижнего
уровня и энергии одного кванта возмущения. Взаимодействие между
системой и полем снимает это вырождение, расщепляя уровни. При
А = 0 частоты переходов между состояниями двухуровневой системы
в поле Si, Si равны:
= ®ftn; со3 = 0)ftn +
Отметим, что при мгновенном включении согласно (3.6) вероят-
ности нахождения системы на уровнях Si и Sk, изображенных на
рис. 3.1, одинаковы. При адиабатическом включении возмущения та-
кого расщепления нет, так как функция ¥ равна или т. е.
55
описывает одно из двух стационарных состояний. Расщепление воз-
никает лишь тогда, когда включение возмущения является мгновенным
или промежуточным между мгновенным и адиабатическим. Как видно
из рис. 3.1, удвоенная частота Раби есть не что иное, как расщепление
каждого из уровней k и п, В слабом поле (zknE < Л) она квадратич-
но зависит от напряженности поля £. Напротив, в сильном поле
(zknE » А) расщепление линейно зависит от £, так как Q = Qpe3 =
= zhnE/2, Подобный эффект расщепления уровней, впервые наблю-
давшийся экспериментально при возмущении молекулярных спектров
электромагнитным излучением СВЧ-диапазона, в последнее время
наблюдался и при возмущении атомных спектров в световом поле.
Различные проявления резонансного расщепления рассмотрены в гл. 7.
3.2. Многофотонный резонанс
Изложенные в § 3.1 результаты, описывающие динамику двухуровневой сис-
темы в резонансном внешнем поле, обобщаются здесь на случай, когда резонанс
является многофотонным, т. е. расстояние между уровнями близко к некоторому
целому числу частот внешнего поля. Естественно, такие резонансы реализуются
в полях большей интенсивности, чем те, что требуются для осуществления одно-
фотонного резонанса. Таким образом, актуальность исследования многофотонных
резонансов диктуется появлением источников сильных световых полей.
3.2.1. Двухфотонный резонанс. Разумеется, для реализации двухфотонного
резонанса необходимо, чтобы рассматриваемые уровни имели одинаковые чет-
ности. Поэтому, в отличие от случая однофотонного резонанса, при дипольном
взаимодействии света с электроном недостаточно рассматриваемых двух уровней
для того, чтобы образовать двухфотонный матричный элемент, осуществляющий
переход. Будем предполагать, что есть еще другие уровни р атомной системы,
переходы на которые из основного состояния, а также переходы с которых в ко-
нечное состояние являются разрешенными для дипольного взаимодействия. В со-
ответствии с постановкой задачи эти переходы мы полагаем виртуальными. Из
результатов § 2.2 вытекает, что при 2 со систему (3.2) можно модифициро-
вать следующим образом;
ian=V^)aftexp (-i Д20 + У<2)дп; 1
14= ап ехр;0’Д2 0+Ц^
Здесь Д2 == ®кп — 2(0 — расстройка двухфотонного резонанса, а двухфотонный
матричный элемент Vfy = zfy Е2 определен в (2.13).
В (3.9) добавлены диагональные слагаемые, так как они (в отличие от одно-
фотонного случая) также являются слабоосциллирующими величинами. Дейст-
вительно, однофотонный диагональный матричный элемент возмущения
cos (со/) быстроосциллирующий. Двухфотонный диагональный матричный
элемент, грубо говоря, пропорционален cos2 (со/) и, следовательно, содержит
неосциллирующую компоненту. Точнее, неосциллирующие диагональные ма-
тричные элементы V$ и у£|) получаются из первого и четвертого слагаемых
в (2.12) при k=n, например:
v™=Y1 гпр р + ^+7 У -Е" • (3 •10)
\ (Орп — со сорп“г<э /
Р
Графически (см. § 2.3) уравнения (3.9) при их точном решении описывают
бесконечное суммирование диаграмм, составленных из блоков (матричных двух-
фотонных элементов) вида
6
а> ?
iiwtwml f
in
ni &
? <*
kl------
описывающих резонансную часть перехода между состояниями п и k, и блоков
вида
<ь------)
к
представляющих собой собственно энергетические части.
Решение системы (3,9) найдем так же, как и решение системы (3,2), если
предварительно заменой переменных at -> at exp (—t) устраним члены
pT2) (i = я, k) в (3.9), переведя их в добавки к собственным значениям энергии^
В результате получим функции Т(п), Т^), имеющие формально такой же вид, как
и в (3.3), но с заменой:
Д -> a; =(1)fen_2(04-V|2>- V&>
и
Q Q2=(l/2) V (Д;)2+4 | 42) |2
где Q2 — двухфотонная частота Раба [24],
Сравнивая эти величины с аналогичными величинами в однофотонном резо-
нансе, видим, что энергетические уровни сдвинулись: (?£°> <?^°) + К^2);
<?^°) -> Следовательно, и Vfy есть не что иное, как динамичес-
кие поляризуемости (см. гл. 6) состояний пи k.
В случае однофотонного резонанса имеет место подобный сдвиг, это так
называемый сдвиг Блоха—Зигерта (см. гл. 7), Однако он возникает во втором, бо-
лее высоком порядке разложения по напряженности поля по сравнению с первым
порядком, в котором проявляется основной эффект. Поэтому сдвига в рамках
резонансного приближения вообще нет, хотя он присутствует в точном реше-
нии в виде малой поправки к основному эффекту.
Не следует путать сдвиг невозмущенных уровней во внешнем поле, т. е. ди-
намическую поляризуемость, с различием энергетических и квазиэнергетичес-
ких уровней, о котором говорилось выше. Сдвиг уровней может иметь место в лю-
бом постоянном (эффект Штарка) или переменном (динамическая поляризуемость)
поле, в то время как понятие квазиэнергетических уровней имеет смысл лишь для
периодического возмущения, оно просто удобно для описания возмущенной сис-
темы в резонансном поле в привычных терминах квазистационарных состояний«
Ширина двухфотонного резонанса равна \z$ Е2|, что значительно меньше
ширины однофотонного резонанса \гпь Е\.
Так же как для однофотонного резонанса, определим разность квазиэнер-
гий:
=(40) 4-Q2-A2/2)- (<?<10) + Q2+A3/2) = 2c(>.
Видим, что она равна удвоенной частоте внешнего поля, Каки для однофотон-
ного резонанса, такой результат — прямое следствие теоремы Флоке (см. гл. 1),
Вероятности нахождения системы в состояниях n, k при адиабатическом или
мгновенном включении определяются формулами § 3.1 с заменой А -> А2 и & ->
Q2. В рассматриваемом случае справедливы условия на режим включения для
57
однофотонного резонанса с заменой А -> А^ (см. п. 3.1.5). Поскольку в резонан-
се Аз ~ Е2, а в однофотонном резонансе А ~ Е, то в общем случае характерные
значения двухфотонной расстройки А^ малы по сравнению со значениями одно-
фотонной расстройки А. Иными словами, область двухфотонного резонанса зна-
чительно уже области однофотонного резонанса, значит, шире область измене-
ния параметров, характеризующих внешнее возмущение, в которой действие воз-
мущения носит мгновенный характер. При IV$\ <С 1 Аг| применима теория воз-
мущений, и для вероятности перехода с одного уровня на другой находим выра-
жение, совпадающее с (2.14). В противоположном предельном случае
|Л21 получаем одинаковые вероятности нахождения системы в обоих состояни-
ях, как для однофотонного резонанса (независимо от режима включения),
которые равны 1/2.
3,2,2, Критерии применимости резонансного приближения, Для двухфотон-
ного резонанса второе из условий (3.5) очевидным образом модифицируется;
г$ I(З'11)
Грубо говоря, оно означает, что если возмущение порядка расстояния между ис-
следуемыми уровнями, то резонансное приближение нарушается. Видно, что
условие (3.11) мягче, чем соответствующее условие (3.5) для однофотонного ре-
зонанса.
Аналогично первое из соотношений (3.5) модифицируется для двухфотонного
резонанса:
Д;« cofen. (3.12)
Наконец, если поблизости от рассматриваемых двух уровней имеется тре-
тий уровень р, то условия применимости резонансного приближения содержат
также требование, чтобы вклад уровня р в найденную волновую функцию был
мал. Наиболее опасная ситуация возникает, когда уровень р находится посере-
дине между уровнями k и п. Тогда двухфотонный матричный элемент Vfy сам
резонансно возрастает. При выполнении условия
Zpn Е | (0 |
рассматриваемый здесь подход корректен. Другие опасные точки соответствуют
резонансному росту диагональных двухфотонных матричных элементов
входящих в систему уравнений (3.9). Это может происходить в тех случаях,
когда уровень р находится, как и выше, посередине между п и k , а также когда
уровень р находится выше уровня k на величину, близкую к со, или ниже уровня
/г, на величину, также близкую к со. При этом задача значительно усложняется,
так как двухуровневое приближение становится неприменимым. Учет третьего
уровня р в рассмотренных резонансных ситуациях производится в [25, 32].
Подчеркнем в заключение, что в рамках указанных условий (3.11) и (3.12)
отношение расстройки двухфотонного резонанса Аа к его ширине zffl Е2 может
быть как большим, так и малым по сравнению с единицей.
3,2,3, Многофотонный резонанс, Перейдем к описанию резонанса в двухуров-
невой системе при произвольном числе /< фотонов одночастотного возмущения.
Из § 2.4 следует, что при » Кео все изложенные выше результаты для двух-
фотонного резонанса остаются справедливыми, если сделать замену Vffl
[см. (2.21)] и Д2 -> А^ — со + Здесь — разность сдвигов
уровней k и п во внешнем поле. Так как ширина резонанса в этом случае имеет
/<-й порядок по возмущению, то и расстройку резонанса нужно знать с точно-
стью до членов такого же порядка. Методы расчета сдвигов уровней в различных
порядках теории возмущений обсуждаются в § 6.2.
Один из критериев применимости формул для многофотонного резонанса
обобщает второй критерий (3.5) и критерий (3.11):
С1ЕК « “и-
53
Для резонансов на четнкх гармониках (X четно), как и для двухфотонного резо-
нанса, требуется наличие других нерезонансных уровней, обеспечивающих не-
нулевой многофотонный матричный элемент. В этом случае уровни k и п должны
иметь одинаковую четность. Однако для резонансов на нечетных гармониках
(Д' нечетно) других уровней требовать не обязательно, так как состояния k и п
должны иметь противоположные четности, поэтому можно сконструировать
многофотонный матричный элемент, исходя лишь из указанных двух уровней
k и п.
Для того чтобы сформулировать критерий, аналогичный первым из критери-
ев (3.5) и (3.12), обратимся для определенности к трехфотонному резонансу. Ус-
ловие применимости А^ <С безусловно необходимо, но недостаточно. Иссле-
дуемые состояния k и п могут перемешиваться резонансно в рамках третьего по-
рядка теории возмущений, а, кроме того, между ними могут происходить нерезо-
нансные переходы в рамках первого порядка теории возмущений. Для того чтобы
трехфотонное резонансное перемешивание доминировало над нерезонансными
переходами первого порядка, нужно потребовать выполнения условия:
£3/дз > гпк Е1®ъп,
которое переписывается в виде
Д' « (£2/£2T) ©fen •
Это условие гораздо жестче, чем соответствующее условие (3.5) или (3.12). Одна-
ко практически оно, как правило, реализуется, в особенности для сильных свето-
вых поле, так как условие А^ <С выполняется с огромным запасом. Аналогич-
ные условия имеют место для всех нечетных степеней Д' нелинейности резонанса.
Аналогичное условие для резонансов с четными степенями нелинейности Д' от-
сутствует, поскольку ввиду одинаковой четности состояний k и п имеем = 0.
Отметим в заключение, что критерий (3.8), определяющий характер режима
включения, модифицируется просто заменой А-> Ад-. Численно из-за узости об-
ласти многофотонных резонансов по сравнению с однофотонным режим включе-
ния для них являетсячзсегда мгновенным.
3.3. Эффекты вырождения в резонансном поле
В этом параграфе исследовано изменение резонансного перемеши-
вания состояний (см. § 3.1) вследствие вырождения одного или обоих
уровней. При этом не будет рассматриваться тривиальный случай,
когда вследствие правил отбора образуется две двухуровневые систе-
мы, взаимодействующие с внешним резонансным полем независимо
друг от друга.
3.3.1. Уравнения. В § 2.5 в рамках теории нестационарных воз-
мущений рассматривалось действие одночастотного возмущения на
вырожденные состояния. Система уравнений (2.27), определяющая
амплитуды ап вырожденных состояний во внешнем поле, содержит
двухфотонные матричные элементы (2.13) между вырожденными сос-
тояниями. Легко видеть, что эти уравнения нельзя использовать для
анализа резонансных переходов между двумя вырожденными состоя-
ниями, когда частота внешнего поля близка к расстоянию между уров-
нями. Действительно, в рассматриваемом случае двухфотонный мат-
ричный элемент (2.13) обращается в бесконечность. Физически это
означает, что в резонансе перемешивание состояний вырожденного
уровня происходит гораздо интенсивнее, чем в отсутствие резонанса.
Мы увидим, что перемешивание в резонансе определяется первым по-
рядком теории возмущений, а не вторым, как в отсутствие резонанса.
Математическое описание резонанса с вырождением аналогично
описанию резонанса без вырождения (см. § 3.1). Обобщение системы
59
уравнений (3.2) на случай с вырождением проводится следующим
образом [26]:
\ani = (1 /2) E exp (— iAt) S Ш1 z I ahj;
i
iaftj- = (l/2)Eexp(iAZ)S<^/|2|4,ni> «,.<•
(3.13)
(3.14)
Здесь 2 и 2 — суммы по вырожденным состояниям уровней п и k
I i
соответственно. В системе (3.13) сохранены лишь слабо осциллирую-
щие выражения. Отметим, что в правой части уравнений (3.13) отсут-
ствуют члены вида <фпНг|фпг> или <ф£, | z |фл/'>, связывающие не-
посредственно состояния одного вырожденного уровня между собой.
Это присходит по той причине, что такие члены являются быстроос-
циллирующими.
3.3.2. Базисные решения. Аналогично случаю с отсутствием вы-
рождения общее решение системы (3.13) следует искать в виде супер-
позиции базисных ортонормированных решений данной системы. Для
нахождения последних запишем амплитуды ani и akj в виде
апг (t) Ani exp [i (Q — A/2) Z];
ahj (/) = Akj exp [i (Й + Д/2) t].
Величина й есть частота Раби для двухуровневой системы с вырож-
дением. Она находится подстановкой (3.14) в (3.13) и приравниванием
нулю детерминанта алгебраической системы уравнений. Число таких
частот равно сумме кратностей вырождения верхнего и нижнего уров-
ней. Из этой же алгебраической системы определяются коэффициенты
Апг И A^j.
До рассмотрения общего случая произвольной кратности целесо-
образно исследовать частный случай, когда, скажем, верхний уровень
k двукратно вырожден, а нижний п не вырожден. Подставляя (3.14)
в (3.13), получаем систему алгебраических уравнений для Их
решение приводит к системе трех базисных ортонормированных со-
стояний, заменяющих пару базисных состояний (3.3):
¥<") = 1 / — (н- —'l exp [i (Q---- Я YA0’ (/)—
|Q| ]/
znk
1-
znk'
X/ J--------- Ijr(0) (+\ I_____ xjr(0)
'VlW+p^l2 k'
W)(Q) = T(”)( — Qj;
(3.15)
T<*'> = Znk' ----------------(f) —
------Znk (t).
60
Здесь индексы k и k относятся к двум вырожденным состояниям верх-
него уровня, а частота Раби Й = (1/2)]/А2 + (|zfen|2 + |z^n\2)E2.
3.3.3. Адиабатическое и мгновенное включение. Как и в § 3.1, за-
дадимся режимом адиабатического включения поля, полагая Ф Ч^о)
при —оо (частица на нижнем уровне до включения возмущения).
Тогда из (3.15) определяем вероятности нахождения системы в данном
состоянии; так как Т = имеем:
Гп-(1/2)(1 + | A |/2Q);
Wk =(1/2) (1 -1A |/2Q) | V& |2/(| V& |2 +1 V^n |2);
Wk, = (1 /2}(1 -1 A |/2Q) V^n |2/(| |2 +1 V^n |2).
(3.16)
Как и в отсутствии вырождения, вероятности являются постоянными
величинами, т. е. не зависят от времени.
Сравнивая (3.16) с соответствующими выражениями в отсутствие
вырождения (см. § 3.1), видим, что так как верхний уровень вырожден,
частицы распределяются по состояниям в соответствии с матричными
элементами переходов в эти состояния. Суммарная вероятность на-
хождения в вырожденном состоянии остается такой же, как и без вы-
рождения. Кроме того, из (3.15) следует, что вырождение не изменяет
числа квазиэнергетических уровней в переменном поле по сравнению
со случаем отсутствия вырождения.
Все высказанные соображения переносятся с помощью простых
модификаций на случай произвольной кратности вырождения верх-
него уровня. При мгновенном включении поля ^-функция является
суперпозицией трех состояний (3.15), и заселенности уровней зависят
от времени. Их выражения не приводятся из-за громоздкости.
Если вырожден также и нижний уровень, то требуются дополни-
тельные начальные условия: нужно конкретизировать, в каком имен-
но состоянии нижнего вырожденного уровня находилась частица до
включения взаимодействия или же она могла с равной вероятностью
находиться во всех этих состояниях. В зависимости от выбора типа на-
чальных условий результирующие вероятности будут, конечно, раз-
личны; однако суммарные вероятности нахождения в верхнем и ниж-
нем состояниях всегда определяются формулами §3.1.
Отметим, что номер s базисных состояний получаемых изло-
женным здесь способом [см. (3.15)], можно рассматривать как новое
квантовое число, потому что оно сохраняется при включенном возму-
щении. Это квантовое число заменяет старое квантовое число т исход-
ных состояний не сохраняющееся при включении возмущения.
Разумеется, полное число новых и старых квантовых чисел одинаково.
3.34. Приближенное вырождение. Всюду в этом параграфе рас-
сматривалось точное вырождение уровней. Перейдем теперь к случаю,
когда вырождение является приближенным. Это имеет место, напри-
мер, при сверхтонком расщеплении уровней. Ограничимся случаем,
когда один из уровней, например верхний, дублетный, а нижний уро-
вень не вырожден; на этом примере проявляются все черты общей
ситуации. Обозначив состояния дублетного уровня соответственно k
61
И kfy получим систему трех уравнений*
iah = (1 /2) Ezhn ехр (iД/) яп;
— (1/2) Ezk' и ехр (iД' t) ап\
\ап = (1 /2) Ezn k ехр (— i Д/) ak + (1 /2) Eznk' ехр (— iД' t) ak
(3.17)
Здесь обозначены расстройки
Д ~ akn — со; Д' = — со.
Поскольку состояния k и kf имеют одинаковые четности, то они не
связаны друг с другом непосредственно, так как Zkk' = 0.
Ищем решение системы (3.17) в виде
Яд (0 = Ап ехр (iQZ); ak (t) = Ak exp [i (Q + Д)/]; ah> (/) =
= Akf exp [i (Q + Д')/].
(3.18)
Тогда для частоты Раби Q получаем следующее кубическое уравнение:
Q (Q + Д) (Q + Д') - (l/4)E2|znfe|2 (Q + Д') - (l/4)E2|znfe,|2 (Q +
+ Д) = 0.
(3.19)
Это уравнение имеет три вещественных корня Q1} 2, з> соответствующие
трем квазиэнергетическим уровням в окрестности состояния п и трем
квазиэнергетическим уровням в окрестности каждого из термов k, k'.
Если Д = Д', то мы имеем дело с точным вырождением и собствен-
ные состояния определяются формулами (3.15). При этом два из трех
корней Q1i2, з совпадают. В противоположном предельном случае, ког-
да, скажем, расстройка Д' столь велика, что состояние k' выходит из
резонанса, получается та же ситуация, что и в § 3.1, причем два корня
находятся в окрестности состояния k, а третий соответствует невозму-
щенному состоянию kf
3.3.5. Учет вырождения при воздействии света на атом. Укажем,
когда проявляется вырождение при воздействии света на атом. В слу-
чае линейно- или циркулярно-поляризованного света правила отбора
по магнитному квантовому числу (Дт = 0 или +1) приводят к тому,
что остается лишь один из матричных элементов гпк.. Поэтому в мно-
гоэлектронных атомах эффекты перемешивания из-за вырождения про-
являются лишь для эллиптически-поляризованного света. Исключение
составляет атом водорода. Из-за вырождения по opf стальному момен-
ту I возможны переходы с фиксированным значением Дт в состояния
с различными значениями /. Для водорода эффекты вырождения имеют
место при любых типах поляризации электромагнитного поля. Еще
раз подчеркнем, что эти эффекты не сказываются на суммарных ве-
роятностях заселения каждого из резонирующих уровней.
3.4. Двухуровневая система в резонансном поле с параметрами,
зависящими от времени
В приведенном выше рассмотрении предполагалось, что частота, амплитуда
внешнего поля и расстояния между атомными уровнями являются независящи-
ми от времени величинами. В действительности указанные выше характеристики
62
часто зависят от времени, причем характерные времена их изменения велики по
сравнению с периодом возмущения л/со. В этих условиях при времени изменения
порядка л/со факт зависимости характеристик от времени не нарушает получен-
ных выше решений для одночастотного возмущения. Однако за большое время
существенно изменяется заселенность уровней по сравнению с результатами ре-
шений Раби. На практике часто используется излучение импульсного лазера, так
что возникает задача учета изменения формы импульса Е (t). В задачах атомных
столкновений энергии уровней являются медленными функциями времени, т. е.
^kn = ®hn (/)•
3.4.1. Система уравнений. Используя резонансное приближение, запишем
систему уравнений, описывающую поведение двухуровневой системы в электро-
магнитном поле, которая обобщала бы систему (3.2) на случай зависящей от вре-
мени расстройки резонанса А (/) = со/т (/) — со и амплитуды возмущения Е (/):
i ап = (1/2) 2къ,Е (/) ak exp I — ij At//
I * \
i afe = (l/2) Zkn E (/) an exp (i J At//).
(3.20)
(3.21)
При этом использовался тот факт, что характерные времена изменения А/ и Е (/)
велики по сравнению с л/со.
Если даже найдено какое-либо решение системы (3.20), то нужно потребо-
вать, чтобы поправки к нему, вызванные так называемыми антирезонансными
слагаемыми, которые связаны с отклонениями от резонансного приближения, бы-
ли малы по сравнению с найденным решением.
3.4.2. Пример точно решаемой задачи. Ввиду сложности системы уравнений
(3.2) целесообразно рассмотреть сначала пример, когда эта система решается точ-
но (разумеется, в рамках резонансного приближения). Предполагается, что рас-
стройка резонанса А постоянна, а амплитуда возмущения Е (/) имеет вид:
Е (/) = Е /ch (//Т).
Эта зависимость соответствует тому, что возмущение включается на / =
достигает максимального значения при /=0 и обращается в нуль при / =
Величина Т характеризует длительность импульса. Предполагается, что Т >
>1/со, при этом условии справедлива система уравнений (3.20).
Решение системы (3.20) с амплитудой возмущения в форме (3.21) находится
аналитически. Приведем вероятность перехода с нижнего уровня на верхний за
все время действия возмущения в предположении, что при /-> — оо электрон
находился на нижнем уровне п:
Wk (oo) = sin2 (nznk ET/2)/ch2 (лАТ/2). (3.22)
При AT > 1 эта величина становится экспоненциально малой, и в конце концов
поправки из-за нерезонапсности возмущения начинают играть доминирующую
роль. Резонансное приближение нарушается при
ехр ( — лАТ) < \znk E/ank\.
Из этого примера видно, что неравенство АТ > 1 является критерием адиабатич-
ности включения возмущения, что подтверждает результаты § 3.1. Если АТ 1,
то из (3.22) получаем, что
Wk (oo) = sm2 (nznh ЕТ/2).
Этот результат есть частный случай общего
(3.20) для нулевой расстройки резонанса А =
аналитического решения системы
0:
(oo) = sin2
1
2 Znk
(3.23)
при подстановке в формулу (3.23) выражения (3,21).
63
Из (3.22) видно также, что вероятность заселения уровня k имеет осцилли-
рующий характер и периодически обращается в нуль при гпъ ЕТ = 2N, где N—
— целое число. Это чисто квантовомеханический эффект.
Далее, из (3.22) следует, что вероятность зависит только от двух комбина-
ций трех параметров: A, Е и Т Это является общим (не только для данного
примера) свойством системы (3.20), которое вытекает из возможности введения в
системе (3.20) безразмерного времени т = t IT
Если znkET = 22V -|- 1, где N — целое число, то вероятность перехода ока-
зывается максимальной. В частности, при АТ < 1 она достигает 100% . Этим дан-
ное решение существенно отличается от решения Раби (см. § 3.1), для которого
максимальная вероятность перехода равна 50%. Указанный эффект называют
адиабатическим инвертированием уровней. Адиабатическое инвертирование ис-
чезает, если время действия светового импульса Т подвержено флуктуациям и
необходимо усреднять (3.22) по Т То же имеет место и при флуктуациях интен-
сивности светового поля, так что
6Е> l/znfeT.
3.4.3. Общее полуколичественное решение. Следуя работе [27], рассмотрим
общее решение системы (3.20) тем же методом, что был использован в § 3.1 при
нахождении решения в резонансном приближении. Полагая
где й (t) — теперь зависящая от времени частота Раби, и подставляя эти выра-
жения в (3.20), для частоты Раби получаем
а± (0= ± у V Д2 (0+1 гпИ2^2 (0 (3.24)
Выражение (3.24) является обобщением выражения (3.4). Оно дает два квазиэнер-
гетических уровня (см. § 1.3). Если бы взаимодействие включалось и выключалось
адиабатически бесконечно медленно, то никаких переходов между этими квази-
энергетическими уровнями не происходило бы. Вследствие конечности времени
изменения параметров системы такие переходы имеют место, и наша задача со-
стоит в вычислении их вероятности. Это можно сделать на основе адиабатической
теории Борна — Фока (см. гл. 4): адиабатическое приближение применимо при
выполнении условия d (l/Q)/dt «С 1. Имеем:
t / /' \
«а (0 = f -5ло'ехрГ f AQ(/") | £ dt'
— co \ — oo /
Подставляя в эту формулу разность искомых квазиэнергетических уровней
АЙ (0 = й+ (/) —Й_ (0=2Й (0,
полагая t = оо и интегрируя по частям, находим для вероятности перехода за
все время действия возмущения следующее окончательное выражение [27]:
Wh (co) = )aft (оо)| 2 =
со
J 4“ гпА Е (0 ехР
— оо
(3.25)
При выводе (3.25) мы пренебрегли малым слагаемым, содержащим
(dldt) (1/Q) « 1.
64
Так как адиабатическая теория Борна — Фока не дает правильного пред-
экспоненциального множителя в вероятности перехода, точность выражения
(3.25) значительно меньше точности предэкспоненциального множителя. В тех
же случаях, когда эта вероятность не мала по сравнению с единицей, она может
дать количественное согласие с точным решением только по случайным
причинам.
Легко проверить, что выражение (3.25) переходит при А = 0 в точное реше-
ние (3.23). При малой напряженности поля оно совпадает с правильным резуль-
татом теории возмущений:
(оо) =
оо /
J -у гкп Е (0 exp I i
-- ОО '
Наконец, для прямоугольной огибающей фронта импульса [Е (/) = Е при
О < t < Т, Е = 0 вне этого интервала; А = const] из (3.25) получаем решение
Раби (3.7).
В тех случаях, когда вероятность (3.25) экспоненциально мала, ее следует
сравнивать с вкладом в вероятность перехода от антирезонансных членов, кото-
рыми пренебрегали при получении (3.20).
Разумеется, для применимости (3,25) необходимо также выполнение крите-
риев (3.5).
4
АДИАБАТИЧЕСКОЕ ПРИБЛИЖЕНИЕ
Адиабатическое приближение используется в квантовой механике
для решения тех задач, в которых возмущение носит адиабатический
характер, т. е. медленно изменяется за характерные для данной задачи
времена. Не вызывает сомнений возможность использования адиабати*
ческого приближения для описания многофотонных переходов, когда
частота внешнего поля со гораздо меньше частоты соответствующих
переходов (omn:
<о/<огоп«:1, (4.1)
т.е. когда возмущение является медленно изменяющейся величиной.
Хорошо известна глубокая внутренняя аналогия между адиабати-
ческим и квазиклассическим приближениями. Известно также, что
решение задачи о переходах в квантовой системе из одного состояния
в другое под действием адиабатического возмущения математически
эквивалентно решению задачи о надбарьерном отражении в квази-
классическом приближении [8]. Для получения решения в адиабати-
ческом приближении необходимо заменить импульс и координату
энергией и временем.
Основное преимущество адиабатического приближения (как и ква-
зиклассического) перед теорией возмущений состоит в возможности
продвижения в область больших возмущений, а тем самым в область
более сильных полей. Разумеется, что в предельном случае слабых
полей результаты, полученные в адиабатическом приближении, пере-
ходят в результаты теории возмущений с точностью до членов, малых
3 Зак. 29 65
по параметру co/comn. При описании резонансных процессов в этом
пределе данные, полученные в адиабатическом приближении, перехо-
дят в результаты резонансного приближения.
В этой главе адиабатическое приближение применяется лишь для
одночастотного возмущения V ~ zE cos (со/). Здесь рассмотрены свя-
занно-связанные переходы, эффекты вырождения, связанно-свобод-
ные переходы, разобраны критерии применимости адиабатического
приближения при решении различных конкретных задач, а также
выяснены условия применимости теории возмущений для малых
частот со.
Адиабатическое приближение позволяет существенно расширить
рамки простого аналитического исследования взаимодействия атома
со световым полем по сравнению с теорией возмущений и резонансным
приближением (см. гл. 2 и 3). Единственное условие применимости
адиабатического приближения заключается в малости частоты поля
по сравнению с характерными атомными частотами переходов. При
этом слово «малость» в действительности не означает, что разница
в искомых величинах должна составлять порядок или несколько по-
рядков. Как мы увидим, даже множитель 3 дает хорошую степень точ-
ности адиабатического приближения. Это позволяет широко исполь-
зовать его для анализа взаимодействия сильного светового поля с ато-
мами, причем напряженность поля может достигать даже атомных
напряженностей,
4.1. Общая теория
Исследуем переходы между атомными состояниями под действием
адиабатического возмущения. Основное внимание уделим переходам
в двухуровневой системе, так как большинство расчетов здесь можно
довести до конца, а остальные уровни можно учесть, основываясь
на данной модели.
4.1.1. Адиабатическое приближение Ландау—Дыхне. Сначала кон-
спективно изложим общую теорию переходов между дискретными свя-
занными состояниями, возникающих под действием адиабатически
изменяющегося возмущения [28] (см. также [8]).
В адиабатическом приближении вводятся собственные значения
энергии полного гамильтониана системы атом—поле, в кото-
рых время рассматривается как параметр. Зависимость собственных
функций Ту (0 от времени определяется выражением
¥,(0~ехр
t
— i dt'
где 4 — любая точка на вещественной оси времени t. Естественно,
что амплитуда Атп перехода из состояния п в состояние т под дейст-
вием адиабатического^возмущения определяется перекрытием (ТДЧ’н)
волновых функций. В общем случае адиабатическое приближение при-
ЁодйТ к известному выражению Для амплитуДы перехода [81:
= ^4щп = i е^р j i f <omn (/) dt. f
(4.2)
где т — точка в верхней полуплоскости комплексного времени t,
в которой выполняется условие
^»(т)=4(т), т. е. ютп (т)=0. (4.3)
Если таких точек несколько, то нужно выбрать те из них, которые
лежат ближе всего к вещественной оси времени t, так как остальные
корни уравнения (4.3) вносят вклад в R, экспоненциально малый по
сравнению с вкладом от этой точки.
Вероятность перехода 1Гтп между состояниями п и tn согласно
(4.2) в адиабатическом приближении имеет вид:
т
= |^mn I2=exp — 2 Im J <omn (/) d/..
(4-4)
Формулы (4.2)—(4.4) относятся к случаю, когда уровни п и tn — со-
седние. Если же между ними имеется, скажем, уровень k, то с прямым
переходом из состояния п в состояние т будет конкурировать каскад-
ный переход через промежуточное состояние k (см. [8]) и ниже).
4.1.2. Адиабатическое приближение Борна—Фока. Найдем вероят-
ность перехода из состояния
адиабатическим приближением Борна—Фока [2]. Предполагая, что
при t = 0 электрон находился в состоянии п, для вероятности пере-
хода в состояние т получаем:
n в состояние tn, воспользовашись
2
(4.5)
dt
mn
—1-----exp f i C
. ®mn(0 ( J
0 x 0
Хорошо известно, что следующие порядки этого приближения не пред-
ставляют собой сходящегося ряда по степеням отношения (о/(отоп, где
<в — частота возмущения; атп — расстояние между невозмущенными
уровнями. Это объясняется тем, что экспонента в (4.5) является быст-
роосциллирующей (если, конечно, энергия <Fm0) не близка к
Поэтому интеграл определяется в соответствии с методом перевала
точками т, где <лтп (т) = 0. Как видно из (4.5), при этом предэкспо-
ненциальный множитель обращается в бесконечность. В следующих
порядках адиабатического приближения в знаменателях выражений,
аналогичных (4.5), стоят разности энергий в более высоких степенях,
чем первая. Таким образом, предэкспоненциальная сингулярность
усиливается, и это компенсирует лишний малый множитель (dVldt)mn,
возникающий в следующем порядке адиабатического приближения.
Все это приводит к тому, что, как правило, все члены адиабатичес-
кого ряда Борна—Фока имеют одинаковый порядок малости. Следо-
вательно, ограничение лишь одним членом (4.5) позволяет надеяться
на то, что экспоненциальные члены будут описаны корректно, но
предэкспоненциальные члены рассчитать нельзя, в отличие от адиа-
3* 67
батического приближения Ландау—Дыхне. В этом заключается не-
достаток приближения Борна—Фока. Однако у него есть и преиму-
щество перед приближением Ландау—Дыхне. Оно состоит в том, что
если возмущение мало, то формула (4.5) переходит в формулу теории
возмущений (см. гл. 2) точно, в то время как результаты адиабати-
ческого приближения Ландау—Дыхне переходят в результаты теории
возмущений приближенно, а именно с точностью до членов порядка
1. Поэтому в некоторых ситуациях, особенно при построе-
нии приближенных решений, целесообразно использовать тот или иной
вариант адиабатического приближения. В частности, для слабых по-
лей, амплитуды которых слабо зависят от времени, удобно адиабати-
ческое приближение Борна—Фока (см. гл. 3).
4.2. Связанно-связанные резонансные переходы
Рассмотрим применение адиабатического приближения Ландау—
Дыхне к двухуровневой системе, на которую действует поле частоты
со, находящейся в однофотонном или многофотонном резонансе по от-
ношению к частоте перехода между какими-либо двумя уровнями п
и т. Обозначим, как и раньше, невозмущенные энергии уровней <^0)
и Таким образом, мы предполагаем, что разность — <^0)
близка к нечетному кратному от со.
4.2.1. Вероятность перехода в единицу времени. Рассматриваемая
двухуровневая система подвергается воздействию одночастотного
возмущения V = zE sin (со/).
Уравнение Шредингера, записанное в энергетическом представле-
нии, для данного случая принимает вид:
4“ % пт Е (^0 “ $ (0 | g^
<^m0) ат + zmn Е sin (со/) ап (t) ат.J
Пусть для простоты = — <?п0) = > 0, так что расстоя-
ние между уровнями равно comn, тогда из (4.6) получаем выражения
для собственных значений S (/):
(0 = Sn (/) = + (4.7)
Точки т в верхней полуплоскости /, удовлетворяющие условию (4.3),
определяются нулевыми значениями (4.7), т. е. имеют вид
TN = лЛ^/со + (i/co) arsh (comn/21 zmn\ Е). (4.8)
Здесь N — любое целое число. Все эти точки лежат на одинаковом
расстоянии от вещественной оси / и, следовательно, вносят одинаковый
вклад в вероятность перехода (4.4). Кроме того, из (4.7) видно, что
в соответствии с общей теорией точки tn являются корневыми особыми
точками функции S (/) [8].
Рассмотрим сначала вклад от какой-либо одной точки tn, напри-
мер при N = 0. Подставляя (4.8) и (4.7) в (4.4), находим
rmn= ехр Г—2-^z¥ZW)], (4.9)
68
где
М =ojmn/r(BL + 4|zmJ2£2; (4.10)
/) (,7£) — полный эллиптический интеграл третьего рода.
Учтем теперь другие точки т^. Амплитуду перехода, связанную
с точкой тдг, представим в виде
№)>
где
ЛЛГ/СО
SN= J [Sm(t)—<gn(t)]dt
О
имеет физический смысл изменения классического действия за N пе-
риодов возмущения. Произведя вычисления, найдем Sn = NSlf где
S1 = (2/co) ]/ (Втге +4|zmn|2 Е2 Е (/ 1-^2) (4.11)
— изменение классического действия за один период л/со (Е — пол-
ный эллиптический интеграл второго рода). По принципу Фейнмана
[29] полная амплитуда перехода за время Т определяется суперпози-
цией всех возможных амплитуд по различным траекториям перехода
из начальной точки в конечную. Согласно [28], из бесконечного числа
таких амплитуд максимальный вклад вносят амплитуды перехода
через точки т^. Суммируя их, получаем
Amn = АЖ [ exp (iSi/V) - П/ [ exp (iSJ - 1]. (4.12)
Выражение (4.12) приводит к вероятности перехода в единицу вре-
мени, если Si близко к целому кратному от 2л, т. е. расстройка
Si — Лл является малым числом (К — любое четное число). Обозна-
чим Si — Дл = (л/со)Ах- Возводя модуль (4.12) в квадрат и исполь-
зуя известное представление б-функции, находим вероятность пере-
хода из состояния п в m в единицу времени [30, 31]:
wmn = (2со2/Я)Гтге6 (Дк), (4.13)
где lFTOn определяется выражением (4.9). Аргумент 6-функции в вы-
ражении (4.13) связан с законом сохранения энергии при многофотон-
ном переходе с учетом сдвига уровней в сильном переменном поле.
Появление 6-функции в (4.13) отражает идеализацию двухуровне-
вой модели, в которой не учитываются ширины уровней.
Чтобы выражение (4.13), определяющее вероятность перехода
в единицу времени, было корректно, необходимо условие на время
действия возмущения Т: оно не должно быть слишком велико, т. е.
Wmn со? < 1 (см. § 2.1). При больших временах наступает режим на-
сыщения, который рассмотрен ниже.
4.2.2. Критерий применимости. Выражение (4.9) справедливо,
когда велик показатель экспоненты: в этом случае под действием адиа-
батически изменяющегося возмущения вероятность перехода оказы-
вается экспоненциально малой. Из (4.9) видно, что переход между
состояниями пит должен быть многофотонным, т. е. должен выпол-
69
Мяться критерий (4.1). При этом возмущение может быть ДоёоЛьйО
сильным: даже при lzmnIE ~ comn, когда амплитуда взаимодействия
возмущения с атомом превышает расстояние между рассматриваемы-
ми уровнями, имеем WD (Ж) ~ 1, и выражение (4.9) остается справед-
ливым. Лишь для возмущения
I Z/nnl £ (Dmn (4.14)
Wmn имеет порядок единицы, т. е. адиабатическое приближение ста-
новится некорректным.
4.2.3. Предельный переход к теории возмущений. Рассмотрим по-
лученные выше выражения для вероятности перехода и сдвигов уров-
ней под действием адиабатического периодического возмущения в пре-
дельном случае слабых полей, когда справедлива теория возмущений.
Разложив (4.13) в ряд по малой величине W — 1 — ^2, получим
wmn = (2<о2/л) {ezmnE/2a>mn)2«8 (<атп — Ко). (4.15)
Выражение (4.15) соответствует /(-фотонному переходу в обычной не-
стационарной теории возмущений (см. гл. 2). Сравним результат (4.15)
с предсказаниями теории возмущений. Согласно § 2.4 многофотон-
ный матричный элемент для двухуровневой системы представим
в виде
у (К) = -----W------
тп \ ® ) 2к[(К—I)!!]2
Следовательно, вероятность перехода, вычисленная с помощью тео-
рии возмущений, имеет вид:
№ = 2лхо2 ----- 6 (<отя-^). (4.16)
Если в (4.16) использовать формулу Стирлинга для факториалов, то
легко увидеть, что (4.16) совпадает с (4.15), как и следовало ожидать.
Поскольку формула Стирлинга дает малые погрешности и при не-
больших значениях К, можно сделать вывод, что адиабатическое при-
ближение не требует слишком большого значения /(; например, уже
при Д’ = 3 погрешность от замены (4.16) на (4.15) не превышает не-
скольких процентов [30].
Разложив выражение (4.13) для вероятности перехода в ряд
по возмущению V (при этом нужно учитывать и сдвиг уровней в пе-
ременном поле), получим поправочный множитель к (4.15), харак-
теризующий отклонение от теории возмущений. Он имеет вид [30]:
ехр [—К. (гтпЕ1<йтп)2]. Для расчета вероятности связанно-связан-
ного перехода теория возмущений применима при условии
К(гтпЕ!^тпУ<\. (4.17)
Отсюда следует, что имеется диапазон амплитуд возмущения, в кото-
ром амплитуда мала по сравнению с расстоянием между уровнями,
но тем не менее теория возмущений несправедлива.
70
В то же время из (4.11) находим, что теория возмущений для расче-
та сдвига'уровней в адиабатическом приближении применима при
выполнении условия
ZmnEl ® ТПП 1, (4.18)
значительно более мягкого, чем (4.17).
Следовательно, критерии применимости теории возмущений для
определения вероятности многофотонного перехода и сдвигов уровней
в нем оказываются разными: по мере увеличения интенсивности поля
сначала нарушается применимость теории возмущений для вычисле-
ния вероятности перехода, а затем и для вычисления сдвигов уровней.
В слабом поле сдвиги уровней квадратичны по возмущению и в
адиабатическом приближении составляют половину соответствующих
сдвигов для постоянного поля с напряженностью Е [вследствие спра-
ведливости соотношения sin2 (®Z) = 1/2].
В заключение отметим, что выше решения уравнения Шредин-
гера записывались в нулевом приближении по величине К, представ-
ляющей собой адиабатический параметр. ч
Если учитывать следующий порядок приближения аналогично то-
му, что в квазиклассическом приближении переходят от функций
ехр (zbiffok) к (1/]/£) ехр (±\\kdx) (см. [8]), то оказывается, что все
полученные выше результаты сохраняются, но число поглощенных
фотонов К. становится нечетным [30]. С физической точки зрения это
очевидно ввиду дипольности взаимодействия (отсутствие диагональ-
ных матричных элементов у V, которое предполагалось выше). Не-
четность числа поглощенных фотонов видна и из рассмотрения много-
фотонного матричного элемента в теории возмущений.
4.2.4. Резонансное перемешивание в двухуровневой системе. До сих пор
рассматривались лишь малые времена, при которых вероятность адиабатического
перехода была пропорциональна времени (линейный режим). При больших вре-
менах электрон начинает осциллировать между резонирующими состояниями п и
т. Для описания таких осцилляций нужно учесть убывание частиц из состояния
п; за период л/<в вероятность попадания частицы из состояния п в состояние т
есть Wmn — ИICM- (4.9)1- Следовательно, вероятность того, что частица
останется в состоянии и, равна 1 — Й7т7г. Таким образом, изменение вектора
состояния двухуровневой системы
/
\ йп)
за время л/<в определяется унитарной матрицей 2x2 [32]:
(S) ехр (-i Sj/2) - Л<£* ехр (-1 Sx/2)\
Л = (4.19)
\ Л W ехр (i Sx/2) Я» ехр (i Зг/2) )
Здесь S) = "[/1 — Wmn', Sx определено в (4.11); — Зх/2 и5х/2 имеют физический
смысл изменения классического действия состояний пит соответственно за
время я/со.
Изменение вектора состояния за N периодов, т. е. за время7 = л У/co,"равно
An. Для вычисления AN следует предварительно привести матрицу А к диаго-
нальному виду. Прежде чем это сделать, целесообразно упростить выражение
71
(4.19); с точностью до членов низшего порядка по А(^ это выражение можно за-
писать в виде
/ 1
-4 « ехр (—i Sx/2)(
\ ^тп
__ л(0)*
тп
1 + i тгДд-/(о
(4.20)
Такое упрощение не обязательно; оно приводит к тому, что в ширине резонанса
остается лишь главный неисчезающий член. Расстройка многофотонного резонан-
са А^ = comn — К со + 6comn — изменение энергий уровней п и т в
переменном поле).
Проведя указанную процедуру диагонализации, определим вероятность на-
хождения частицы на верхнем уровне т в предположении, что режим включения
возмущения — мгновенный. Итак, имеем [32, 33]:
тп
(4.21)
Видно, что в точном резонансе, когда Ад- = 0, оба уровня заселяются в среднем
одинаково. Аналогичный результат имел место в резонансном приближении для
одно- и многофотонных переходов (см. гл. 3), когда выполнялось условие (4.17).
При Дк=?^0 структура выражения (4.21) совпадает со структурой соответствую-
щих ему выражений гл. 3.
Следовательно, в многофотонном резонансе могут происходить резонанс-
ные переходы и возникать резонансное перемешивание даже для амплитуды воз-
мущения порядка энергетического расстояния между резонирующими уровня-
ми. Действительно, в этом случае Wmn <С 1 и выражение (4.21) сохраняет резо-
нансную структуру.
В применении к атомам, взаимодействующим со светом, это означает, что
световые поля порядка атомных полей могут вызывать резонансные переходы
между уровнями, если частота света достаточно мала по сравнению с частотой
резонансного перехода. Тогда переходы происходят за времена, большие по
сравнению с характерными атомными временами. Все это свойственно многофо-
тонным переходам и полностью отсутствует в однофотонных переходах, когда
при Е ~ Еат переходы происходят за атомные времена. Именно это
обстоятельство всегда было причиной рассмотрения полей Е Е&Т. Видно, что
в случае многофотонных переходов нет оснований для подобного ограничения.
Из (4,21) следует, что величину
QK = (со/л)]/ тп + [(л/2со) Ад-]2
можно назвать частотой Раби для сильного поля (см. гл. 3).
В линейном по времени режиме, когда выполняется условие Wmn (Ад/со)2,
выражение (4.21), как и должно быть, переходит в (4.13).
Произвольная расстройка резонанса, в том числе и нерезонансные переходы,
рассмотрена в работе [34].
4.2.5. Переходы в многоуровневой системе. Если кроме рассматриваемых
уровней пит, между которыми происходит переход под действием адиабатиче-
ского возмущения, в системе имеются и другие дискретные уровни, то задача
усложняется.
Рассмотрим сначала более простой случай, когда п и т — соседние уровни.
Тогда собственные значения энергии & (/) определяются более сложными, чем
(4.7), формулами, поскольку система (4.6) состоит из большего числа уравнений.
Однако если эти значения энергии в принципе известны, то дальше задача ре-
шается уже описанным выше способом.
Значительно сложнее случай, когда между уровнями п и т имеются другие
дискретные уровни. Это видно хотя бы из теории нестационарных возмущений
(см. § 2.2): если расстояние между промежуточным уровнем и одним из уровней
п или т близко к целому числу квантов внешнего возмущения, то вероятность.
72
Рис. 4.1. Фейнмановские траектории для
двухступенчатого перехода
связанно-связанных переходов носит резонансный характер. Разумеется, квази-
классические выражения для амплитуд типа (4.2) не воспроизводят таких резо-
нансов. Однако адиабатическое приближение позволяет в принципе описать су-
ществование и промежуточных резонансных уровней. В окрестности таких ре-
зонансов переход носит ступенчатый характер и определяется амплитудой [8]:
Апг, k, п =ехР
i f М (0 dt + i f akn (i) dt\,
(4.22)
где %r и %" находят соответственно из уравнений, аналогичных (4.3):
= (т'); = (4.23)
предполагалось, что между состояниями пит нет каких-либо промежуточных
уровней, кроме /е; в противном случае они внесли бы вклад в амплитуду, срав-
нимый с (4.22), даже если эти уровни нерезонансные].
Хотя точки т', тЛ не имеют в (4.23) такого простого вида, как (4.8), можно
сделать вывод, что вследствие периодичности возмущения они образуют две
системы точек в комплексной плоскости /, причем каждая система представляет
собой совокупность точек, одинаково удаленных от вещественной оси времени
и отстоящих друг от друга на расстояние л/со. В этом случае из-за двух систем
точек суммирование по фейнмановским траекториям является двойным (рис. 4.1):
при фиксированном выборе одной из точек т" нужно суммировать по всем точ-
кам т', находящимся в пределах выбранного интервала времени справа от
Физически такое требование является условием причинности для двухступенча-
того перехода: переход из состояния k в т происходит после перехода из состоя-
ния п в k. Затем нужно просуммировать повеем точкам т". Отметим, что все точ-
ки т', %" — корневые точки ветвления для функций £(/) (как и для двухуровне-
вой системы). Проводя указанное двойное суммирование, получаем вероятность
двухступенчатого перехода между состояниями т, £, п в единицу времени [33]:
U7 = I д |2 6 (Итп —K<i>+&Omn)
m.k,n 2я,| m,k,n\ (Wftn_K,w + 6(0;[n)2 •
(4.24)
Здесь амплитуда Лт,ь>п определяется из (4.22) с какими-либо произвольно вы-
бранными точками ъ' и %№ из изображенных на рис. 4.1; вероятность |Лт, ь, п|2
не зависит от выбора точек; 6соmn и 6со^п — сдвиги соответствующих разностей
уровней энергии; Кг — число квантов возмущения, необходимое для резонанса
на переходе п -> £. Видно, что выражение (4.24), как и должно быть (см. § 2.2),
имеет резонансную структуру. Отметим, что в нем нет ширины. Отсутствие ши-
рины брейт-вигнеровского типа объясняется отсутствием уровней, на которые
происходит спонтанный распад состояния т. Отсутствие полевого уширения,
аналогичного уширения резонанса в (4.21), связано с тем, что здесь рассматри-
вается только линейный режим по времени и нет резонансного перемешивания
ни при переходе n -> т, ни при переходе п
Исследование больших времен, при которых может возникать перемеши-
вание, проводится обобщением подхода, развитого выше с матрицей (4.19).
Вектор состояния в указанном случае будет определяться тремя элементами, а
его изменение за время л/со — произведением двух матриц 3 X 3, в первой из
которых рассматривается переход k -> m, а состояние п меняет лишь фазу (клас-
сическое действие); в переходе п -> k остается с точностью до фазы неизменным,
состояние т. Конечно, линейный режим получают отсюда как частный случай,
соответствующий малым временам. Промежуточный резонанс для трехуровне-
вой системы детально исследуется в [32].
73
Таким же способом сЛедует учитывать каждый уровень k, kf, ... многоуров*
Иевой системы между пит. Результирующая амплитуда имеет вид [33]:
^пгп+2 Ап» л 4“ 2 Ап, л4" • • • (4.25)
k k, k'
Нетрудно видеть, что структура этой амплитуды аналогична структуре много-
фотонного матричного элемента, полученной в теории возмущений. Таким обра-
зом, адиабатическое приближение позволяет в принципе описать все промежу-
точные резонансы и их интерференцию, как это обеспечивается многофотонным
матричным элементом теории возмущений для слабого поля.
Первое слагаемое выражения (4.25) отвечает прямому многофотонному пере-
ходу из состояния п в состояние т. Все слагаемые (4.25) эффективно учитывают
также состояния k”, не лежащие между пит, так как от них зависят энергии
d’n, т (О* Такая зависимость вытекает из системы уравнений, определяющих
собственные значения энергии при адиабатическом включении возмущения. Со-
стояния /г", не лежащие между пит, вносят малый вклад в амплитуды много-
ступенчатых переходов, содержащиеся в (4.25). Это видно при переходе к теории
возмущений.
4.3. Переходы между вырожденными состояниями
До сих пор исследовались адиабатические переходы в двухуровневой си-
стеме, состоящей из невырожденных уровней. Как уже отмечалось выше, реаль-
но атомные состояния всегда вырождены. Мы рассматривали эффекты вырож-
дения как в рамках теории возмущений (см. гл. 2), так и в рамках резонансного
приближения (см.гл. 3). Этот параграф посвящен роли вырождения состояний
при многофотонных переходах между атомными уровнями. Речь идет, разуме-
ется, не о тех случаях, когда система распадается на ряд двухуровневых систем
во внешнем поле, которые по тем или иным причинам (например, правилам от-
бора) не связаны друг с другом, а о тех, когда отличны от нуля матричные эле-
менты возмущения между вырожденными состояниями. Такие матричные эле-
менты приводят к перемешиванию всех вырожденных состояний. Задачей теории
является вычисление вероятности перехода из одного состояния в другое с уче-
том вырождения этих состояний.
4.3.1. Сведение проблемы вырожденных состояний к проблеме системы с
постоянным дипольным моментом. Как было показано в гл. 3, вырождение со-
стояний в общем случае существенно усложняет проблему резонансного переме-
шивания во внешнем монохроматическом поле. Однако (см. также гл. 2), как
правило, резонансное перемешивание происходит таким образом, что вырожден-
ные подуровни заселяются равномерно. Это обстоятельство существенно упро-
щает рассматриваемую проблему.
Рассмотрим переходы между вырожденными уровнями пит, вызываемые
одночастотным полем VO) sin (со/) с <omn. Подуровни состояния m обоз-
начим т', а подуровни состояния п—п'. Тогда уравнение для изменения ампли-
туды заселенности состояния m имеет вид:
i «т=5 V™m, sin (®i) ат- + 2 ^n-sin (®f) an, +-L Wmn йт. (4.26)
tn' n' 2
Аналогично выглядят уравнения для изменения со временем амплитуд ат,> а
также ап и ап, .
Согласно сказанному выше, можно считать заселенности всех подуровней
т одинаковыми, т. е. ат = ат,. Аналогично полагаем ап = пд,. Тогда уравне-
ние (4.26) приобретает вид
i ат=V^sin (со/) ат + V™ s in (co/) an + (1 /2) <omn am, (4.27)
где
y(D y(D,. yd) =V v(D,
v mm i * * * v mtn y v mil v mn
m’ n'
74
Аналогично записываем второе уравнение:
ian=V^ sin (coZ) an + V^ sin (a>Z) am—(amn/2) an.
(4.28)
Здесь
V(l) = y y(l)
v nn nn'
n'
Видно, что система уравнений (4.27)—(4.28) выглядит как система для не-
вырожденных уровней т и п, но обладающих постоянными дипольными момен-
тами, равными уИ^ в состоянии т и в состоянии п. Таким образом, мы свели
систему многих уравнений для двух вырожденных уровней к задаче о двух не-
вырожденных уровнях с постоянными дипольными моментами. Эти дипольные
моменты указанным выше способом связаны с матричными элементами между
вырожденными подуровнями. Резюмируя, отмечаем, что приближение равноза-
селенности подуровней вырожденных состояний ат= ат, и ап = ап, (но, конеч-
но, ат #= ап), на котором основан сделанный выше вывод, реализуется либо в
предположении, что в начальный момент времени подуровни одного из уровней
равнозаселены, либо при условии, что мы интересуемся лишь величинами, ус-
редненными по масштабу 1/со (но не по масштабу частот Раби). Из характера выво-
да ясно также, что проведенное упрощение задачи справедливо, когда диполь-
ный момент в состоянии т не зависит от квантовых чисел, характеризующих
подуровни этого вырожденного уровня. То же относится и к состоянию п.
4.3.2. Влияние вырождения на вероятность перехода. Если сравнить си-
стему (4.27)—(4.28) с (4.6), то увидим, что появились диагональные матричные
элементы Vffl и Это приводит к изменению вида & (t) по сравнению с (4.7)»
Из (4.27), (4.28) находим
8т, П w =(1/2) (у^ + V<1>) Sin (oZ) ±
у(1) __ у(1) ]2
mtn rt7.sin (tot) +| |2 sin2 (tot).
(4.29)
2
ITmn = exp
Из (4.4) получаем вероятность перехода, обобщающую выражение (4.9) [35]:
х
^тп С
------Im |
со----J
ti
f2 sin2 ф dxp . (4.30)
Здесь
yd) _yU) 2 I V(1) I
p — tntn nn • q = I nm I
®mn
В (4.30) т — комплексная точка в верхней полуплоскости времени, положение
которой находится из уравнения
“>mn=(V$)— Vm^sin (шт) —2i | | sin (сот);
в ней подынтегральное выражение в (4.30) обращается в нуль; — любая точ-
ка на вещественной оси времени. В отсутствие диагональных элементов т опре-
деляется выражением (4.8). В [35] табулирован интеграл, входящий в (4.30)
как функция параметров р и q.
Аналогично обобщается условие (4.13) для штарковского сдвига энергий
мпогофотонных резонансов:
л/ 2
-^П" J 1/(1+Р sin ф)2 + д2 sin2 ф б/ф= —*
о
л.
(4.31)
75
Если ввести указанные модификации для вероятности перехода и для штарков-^
ского сдвига, то все остальные формулы § 4.1 и 4.2 переносятся без изменений на!
случай системы с постоянными дипольными моментами. |
Из расчетов интегралов (4.30) и (4.31) следует, что с ростом дипольных мо-
ментов, т. е. значения р,происходит увеличение вероятности Wmn. Таким обра-
зом, можно сделать вывод, что вырождение уровней в целом повышает вероят-
ности переходов. Однако при этом дипольные моменты и рассматривае-
мых уровней должны быть существенно различными: при Vfy вырожде-
ние уровней не влияет на вероятности переходов и штарковские сдвиги.
4.4. Связанно-свободные переходы
Рассмотрим задачу об ионизации атомной системы адиабатически
меняющимся одночастотным возмущением. Эта проблема не представ-
ляет особых сложностей, когда возмущающее поле для любых времен
обращается в нуль на больших расстояниях. Однако в реальных слу-
чаях выполняется условие
V (г, t) = zE sin (со/) —> оо.
2—>ОО
Поэтому при включении поля граница непрерывного спектра сдви-
гается, а все решения адиабатического уравнения Шредингера
Н (t)Wn (г, 0 = £п (t)Wn (г, t), (4.32)
где время рассматривается как медленно меняющийся параметр, ста-
новятся квазистационарными. Нашей целью является определение
вероятности ионизации в зависимости от амплитуды напряженности
внешнего поля Е и его частоты со.
4.4.1. Сравнение возмущения дискретных и непрерывных состоя-
ний. Рассмотрим движение электрона вдоль оси г, по которой направ-
лен вектор напряженности внешнего поля. Типичная зависимость эф-
фективного потенциала U (г, t) от времени t изображена на рис. 4.2.
Предположим, что ширина квазистационарных уровней, с кото-
рых происходит ионизация, мала по сравнению с их энергией. Это
имеет место, когда амплитуда возмущения Е значительно меньше ха-
рактерного атомного поля: Е<Еат.
Проанализируем, как возмущаются начальное и конечное состоя-
ния атома под влиянием внешнего поля. Как правило, возмущение
конечного состояния значительно сильнее, чем возмущение начального
состояния. Физически этот факт объясняется более слабой связью
электрона с атомом в конечном состоянии. Поэтому можно в формуле
(4.4) оставить начальное состояние невозмущенным, т. е. положить
Рис. 4.2. Типичный вид возму-
щения в задаче взаимодейст-
вия низкочастотного света с
атомом
76
{t) = и рассмотреть лишь возмущение конечного состояния,
^принадлежащего к непрерывному спектру.
| Пренебрежем в конечном состоянии потенциальной энергией элек-
трона в поле атома. Это, безусловно, справедливо при ионизации от-
рицательного иона, когда остов представляет собой нейтральный атом
и потенциал носит короткодействующий характер. Если же мы имеем
дело с ионизацией нейтрального атома, когда атомный остов представ-
ляет собой положительный ион, то наличие кулоновского поля атом-
ного остова не позволяет априори пренебречь потенциальной энер-
гией электрона. Однако в дальнейшем мы увидим, что если претендо-
вать лишь на экспоненциальную точность, то полем атомного остова
всегда можно пренебречь.
4.4.2 Вероятность ионизации низкочастотным полем. Для вы-
числения вероятности ионизации атома воспользуемся формулой (4.4)
адиабатического приближения Ландау—Дыхне. В качестве конечно-
го состояния рассмотрим’ состояние свободного электрона в поле ли-
нейно-поляризованной электромагнитной волны. В этом поле электрон
совершает вынужденные колебания с частотой внешнего поля со и
энергией
<$ (f) = (Е2/2(д2) sin2 (со/).
(4.33)
Формула (4.33) следует из элементарного классического рассмотрения.
Итак, вероятность ионизации имеет вид:
WnS = exp —2 Irnf dt
(4-34)
где т — точка в верхней части комплексной плоскости t, положение
которой определяется условием <^п0> = & (f). В данном случае
T = (i/®)arshco У2|<^0) |/£..
(4.35)
Следует заметить, что вследствие периодичности возмущения т не
является единственной точкой поворота. Аналогичные точки нахо-
дятся на том же расстоянии от вещественной оси времени, но отстоят
друг от друга на величину АЛгс/со, где N — любое целое число. Как бы-
ло показано в § 4.2, это приводит к переходу от абсолютной вероятно-
сти к вероятности в единицу времени. Не будем пока интересоваться
этим различием, для чего ограничимся экспоненциальной точностью
результатов.
Вычисляя интеграл в (4.34) на основе формул (4.33) и (4.35), по-
лучаем [36] вероятность ионизации в поле линейно-поляризованной
волны:
^ = ехр [-(2^(0)/о))/(у)],
где
f (у) =(1 + 1/2у3) arsh у-(1/2у) V1 +у2;
y = l/’W4^-
(4.36)
(4.37)
(4.38)
77
Величину у называют адиабатическим параметром. Этот параметр;
как мы видим, определяет характер ионизации атома низкочастотны^
полем. Условие |<^п0)| обеспечивает экспоненциальную малости
вероятности (4.36). I
4.4.3 Предельные случаи выражения (4.36). При у2<с 1 имеем
WnS = exp (-4 УТ | l3/2/3£). (4.39)
Это не что иное, как вычисленная с экспоненциальной точностью ве-
роятность вырывания электрона из потенциальной ямы постоянным
электрическим полем напряженностью Е. Из сравнения решений
для ионизации в моделях короткодействующей ямы и кулоновского
потенциала [8] видно, что показатель экспоненты одинаков, а разли-
чие типов атомных потенциалов влияет лишь на предэкспоненциаль-
ный множитель. Это оправдывает пренебрежение атомным потенциа-
лом при у2 < 1. Отметим, что условие у2 <с 1 не противоречит условию
E<EaT вследствие неравенства |Л0)|>®. Физически результат
(4.39) соответствует туннелированию электрона через потенциальный
барьер, изображенный на рис. 4.2.
В противоположном предельном случае у2 > 1 имеем
Это не что иное, как вероятность вырывания электрона, рассчитанная
в рамках теории возмущений |<^о)|/<о -го порядка. Величина /Со =
= ЮТ /<о представляет собой число фотонов, необходимое для пере-
вода электрона из исходного состояния п в состояния непрерывного
спектра.
Таким образом, и при у2» 1 роль атомного спектра оказывается
с экспоненциальной точностью несущественной. Исключение составля-
ют лишь случаи, когда какая-либо разность |<?п0)| — К® (1
совпадает с энергией возбужденного дискретного состояния атома.
При этом мы имеем дело с промежуточным резонансом, и задача весьма
усложняется, причем адиабатическая теория становится непримени-
мой. Впрочем, в сильном поле вследствие уширения промежуточных
состояний такие резонансы могут быть ослаблены по сравнению с ре-
зонансами в слабом поле, что дает дополнительные аргументы в пользу
применимости (4.40). Таким образом, формула (4.40) описывает много-
фотонный предел, когда электрон поглощает фотоны внешнего поля
внутри потенциальной ямы, пока его энергия не станет положитель-
ной.
На основании сказанного можно сделать вывод, что и в промежу-
точном случае у ~ 1 роль атомного потенциала существенна лишь при
определении предэкспоненциального множителя в вероятности иони-
зации. Таким образом, можно сделать вывод, что формула (4.36) с
экспоненциальной точностью корректно описывает ионизацию элект-
рона при любом значении у для любых атомных потенциалов.
78
Полученные результаты позволяют оцейить характерную напря-
женность атомного поля Еат, при которой ионизация атома происхо-
дит за характерные атомные времена, т. е. за времена порядка периода
обращения электрона по атомной орбите. Если значение Е столь мало,
что при фиксированной частоте поля со имеем у2 > 1, то происходит
многофотонная ионизация, вероятность которой качественно описы-
вается соотношением (4.40). При увеличении Е мы приходим к ситуа-
ции, когда у2 ~ 1 и формула (4.40) несправедлива. Тот факт, что аргу-
мент в (4.40), возводимый в степень 27С0, становится порядка единицы,
не означает, что рассматриваемое поле Е является атомным. При даль-
нейшем увеличении Е вероятность ионизации остается малой, но опи-
сывается уже соотношением (4.39), соответствующим туннелированию
в постоянном электрическом поле. Таким образом, характерное атом-
ное поле Еат есть постоянное электрическое поле, при котором иони-
зация происходит за характерные атомные времена. Таким образом,
можно сделать вывод, чтб Еат не зависит от со. Что касается величи-
ны Еат> то в случае короткодействующего атомного потенциала в со-
ответствии с (4.39) имеем Еат ~ |<^п”|3/2- Для кулоновского потен-
циала атомного остова Еат ~ Ип°’|2 (см. §8.3), что объясняется су-
щественной ролью предэкспоненциального множителя в вероятности
ионизации при полях, близких к атомному. Числовые множители в
тих оценках приводятся в § 8.3 для больших квантовых чисел.
5
ПОСТАНОВКА ЭКСПЕРИМЕНТА
Интересуясь лазерами как источниками интенсивного света, мож-
но выделить четыре основных параметра, характеризующих лазерное
излучение: интенсивность, частоту, поляризацию и степень монохро-
матичности.
Удовлетворяет ли излучение современных лазеров тем требованиям,
которые предъявляет теория к световому полю? Можно ли получать
напряженность возмущающего поля вплоть до атомной напряженно-
сти в диапазоне частот от ультрафиолетового до инфракрасного уча-
стка спектра при ширине линии, меньшей ширины атомных уровней,
при полной поляризации и заданной степени эллиптичности излуче-
ния? В данное время еще нельзя, хотя нет сомнений, что в недалеком
будущем это станет возможным. Сейчас можно получить оптимальные
значения лишь одного или нескольких параметров, поэтому выбор ла-
ivpa необходимо проводить, исходя из специфики конкретного экспе-
римента. Хотя не существует нижней границы на числовые значения
основных параметров, характеризующих сильное световое поле, од-
иико, ориентируясь на теоретические оценки, можно сказать, что это
будут поля напряженностью более 10 В/см, волны длиной от десятых
долей микрометра до нескольких микрометров, полностью поляризо-
79
Ванное излучение с заданной степенью Эллиптичности. Указанная
нижняя граница на напряженность поля соответствует перемешива-
нию уровней при однофотонном резонансе в двухуровневой системен
Когда речь идет о многофотонных или нерезонансных переходах, ниж-
няя граница напряженности повышается до 104 В/см, а иногда и боль-
ше. Поэтому если для однофотонных переходов используются лазеры,}
работающие в режиме непрерывной генерации, то для многофотон-
ных переходов — лазеры с модуляцией добротности резонатора,
работающие в импульсном режиме. Малая длительность импуль-
сов излучения таких лазеров (порядка 10-8 с) при большой энер-
гии в импульсе обусловливает необходимую мощность излучения.
Так как выход нелинейно-оптических эффектов резко зависит от
напряженности возбуждающего поля, их использование для транс-
формации частоты возможно лишь при большой мощности исход-
ного излучения, т. е. практически для излучения лазеров с модуля-
цией добротности.
Необходимо отметить, что хотя лазеры известны как источники
направленного одночастотного излучения, даже в оптимальном
случае это излучение лишь квазиодночастотно (Дсо/со^ 10-7),
фронт волны имеет очень большой, но не бесконечный радиус кри-
визны, а амплитуда поля резко изменяется по фронту волны. Это
надо учитывать всегда, когда сопоставляются экспериментальные
и теоретические данные. В теории обычно имеют в виду плоскую
одночастотную (Д(о/со = 0) волну, амплитуда поля по фронту кото-
рой постоянна.
В гл. 8 рассматриваются физические эффекты, возникающие
при учете неодночастотности электромагнитного поля, а также эф-
фекты, связанные с флуктуациями интенсивности поля, которое
воздействует на атомы. В ряде случаев учет этих эффектов сущест-
венно изменяет результаты расчетов по сравнению с предсказа-
ниями в модели плоской одночастотной волны.
Многообразие физических явлений, возникающих при взаимодей-
ствии интенсивного света с атомами, обусловливает исключительное
разнообразие методик экспериментального исследования. В настоящей
главе рассмотрены лишь вопросы, общие для всех экспериментов.
Специфические особенности наблюдения нелинейных эффектов —
малый объем пространства, в котором создается сильное поле, малый
интервал времени, в течение которого поле действует на атомы, боль-
шая напряженность поля, под действием которого электрон переходит
из одного состояния в другое, — приводят к качественному отличию
постановки эксперимента от хорошо известных методов классической
линейной оптики, используемых для исследования оптических спек-
тров атомов.
Требования к мишени и световому полю обусловлены основной
задачей эксперимента, которая состоит в наблюдении явлений, воз-
никающих при взаимодействии света заданной частоты с изолирован-
ным атомом. Нелинейный характер исследуемых взаимодействий при-
водит к необходимости предъявлять взаимосвязанные требования к
мишени и полю в отличие от линейной оптики, где важно сохранить не-
80
изменным лишь произведение числа фотонов на число атомов в миШё-
ни. При нелинейном характере взаимодействия такие классические за-
дачи эксперимента, как уменьшение роли фона и конкурирующих
процессов, приобретают новое содержание. Кроме того, возникают и
отсутствующие в линейной оптике явления, например самовоздейст-
вие интенсивного света, проходящего через атомарную среду, и коге-
рентное его рассеяние. Эффекты самовоздействия сводятся к изме*
нению пространственно-временного распределения интенсивного све-
та при взаимодействии со средой. Когерентное рассеяние приводит
к появлению в рассеивающей среде второй световой волны с другой
частотой, т. е. к нарушению приближения заданного поля. Конечно,
при когерентном рассеянии происходит и простое ослабление падаю-
щей волны, однако это ослабление— количественная характеристика
падающей волны, а появление новой волны другой частоты — каче-
ственная характеристика действующего поля. Требования к полю
и мишени связаны также с методами регистрации продуктов реакции,
так как часто ограничения на параметры определяются малым выхо-
дом процесса, например, из-за малости объема, в котором создается
сильное поле.
5.1. Пространственно-временное распределение интенсивности
лазерного излучения
При использовании лазерного излучения необходимо иметь в
виду, что пространственно-временное распределение излучения су-
щественно неоднородно. Для лазеров непрерывного действия
важное значение имеет лишь пространственная неоднородность из-
лучения; для лазеров импульсного действия — и временная неод-
нородность. Дальнейшие рассуждения будут относиться к им-
пульсным лазерам. Методика учета пространственной неоднород-
ности излучения лазеров непрерывного действия — это часть той
задачи, которая решается ниже для импульсных лазеров. Неодно-
родность распределения имеет принципиальный характер. Прост-
ранственная неоднородность обусловлена тем, что лазер как ис-
точник света весьма близок к точечному источнику, а потому про-
странственное распределение поля излучения определяется диф-
ракцией. Временная неоднородность обусловлена тем, что дли-
тельность фронта и длительность импульса излучения являются
величинами одного порядка. Заметим, что в хорошем лазере оги-
бающие этих распределений близки к гауссову распределению.
Очевидно, что неоднородность сохраняется при любых преобра-
зованиях лазерного излучения методами линейной или нелиней-
ной оптики.
Неоднородность пространственно-временного распределения
лазерного излучения ставит перед экспериментаторами задачу
измерения этого распределения и введения усредненных характе-
ристик. При линейном характере взаимодействия естественно за
усредненные характеристики принять средние арифметические
величины. Так, в линейной оптике возникают известные понятия
81
ЙЪЛуШйрйнЫ ййй ИОЛувысоты, йринймйеМые усреднённые ха-
рактеристики. В нелинейной оптике очевидна необоснованность
таких характеристик, так как результат воздействия света нели-
нейно зависит от интенсивности. При нелинейном характере вза-
имодействия за эффективное значение интенсивности света целе-
сообразно принять FMaKC. Такой выбор эффективной интенсивно-
сти тем лучше отражает реальную ситуацию, чем выше степень
нелинейности процесса и чем больше неоднородность распределе-
ния.
Сказанное позволяет сделать вывод, что интенсивность лазерного
излучения F (х, у, z, t) имеет смысл представить в виде F = FMait0 х
х/(х, у, z, t). Предположим, что в f можно разделить пространствен-
ные и временные переменные: f = ф (х, у, г)ф (f). Возможность раз-
деления переменных очень существенна для практики измерения ин-
тенсивности лазерного излучения; она реализуется далеко не всегда,
так как связана с режимом работы лазера (см. ниже). Предположим
также, что изменением интенсивности вдоль оси светового пучка (ось
z) можно пренебречь по сравнению с изменением в плоскости, нормаль-
ной к оси пучка. Тогда, производя замену <р (х, у, z) -> т| (х, у), за-
пишем соотношение для интенсивности излучения F и энергии в им-
пульсе Q:
F = Q/Sxft®. (5.1)
Здесь S — эффективное сечение пучка, полученное в результате нор-
мировки распределения т; (х, у) на максимальное значение этой функ-
ции:
S = / т] (х, у) <25/т)макс;
х — эффективная длительность импульса:
= J Ф (0 ^/Фмакс-
Измерение интенсивности излучения можно свести к измерению энер-
гии в импульсе Q, освещенности т| в плоскости ху и распределения энер-
гии по длительности импульса ф (/).
Модовый состав излучения играет исключительно важную роль
во всех случаях, когда необходимо точно измерить интенсивность
лазерного света и поддержать постоянство интенсивности в большом
числе последовательных импульсов. Во-первых, во многих наиболее
интересных для эксперимента лазерах (в твердотельных лазерах и в
лазерах на красителях) начальная неоднородность активной среды,
искажения конфигурации активной среды светом подкачки, а также
неоднородность света подкачки являются причинами разброса длин
оптического пути для различных лучей в резонаторе. Поэтому в та-
ких лазерах распределение интенсивности по фронту волны не только
существенно неоднородно, но и не носит правильного характера и не
повторяется в ряде последовательных импульсов.
Во-вторых, еще более сложное пространственно-временное распре-
деление излучения возникает при модуляции добротности резонатора.
Конечное время, за которое повышается добротность, большое число
мод, для которых выполняются пороговые условия возникновения ге-
82
нерации, а также неоднородности, о которых говорилось выше, —
все это приводит к различиям в процессе развития мод во времени.
Изменение расходимости и пространственного распределения излуче-
ния в течение импульса показывает, что в многомодовом режиме при
модуляции добротности интенсивность точно не описывается соотно-
шением (5.1), так как пространственные и временные переменные не
разделяются. Эти соотношения можно применять лишь как прибли-
женные.
Значительные преимущества по сравнению с многомодовым режи-
мом генерации имеет режим генерации одной простейшей поперечной
аксиальной моды (и многих продольных мод) — так называемый
одномодовый режим генерации, В этом случае распределение интенсив-
ности по фронту волны близко к гауссову, оно повторяется в большом
числе последовательных импульсов и, кроме того, можно применять со-
отношение (5.1) для точного расчета интенсивности излучения.
Исключительные свойства лазерного излучения позволяют в прин-
ципе сфокусировать его до размера порядка длины волны. Действи-
тельно, если лазер работает в одномодовом режиме генерации, а фоку-
сирующая линза расположена достаточно далеко от лазера, то в месте
падения световой волны на линзу фронт волны может быть очень
близок к плоскому, распределение интенсивности по входному зрачку
может быть почти равномерным. В таком случае, как известно [37],
распределение освещенности в фокальной плоскости описывается фор-
мулой Эйри для дифракции Фраунгофера на круговом отверстии. Пер-
вый минимум функции Бесселя («радиус кружка фокусировки»)
ж i^lkfld, где f — фокусное расстояние — диаметр входного зрач-
ка линзы. При светосиле объектива fid ~ 1 лазерный свет может фо-
кусироваться в кружок радиусом X & 1 мкм. В действительности все
обстоит несколько хуже из-за большой сферической аберрации при
большой светосиле, а также вследствие неравномерного заполнения
входного зрачка. Однако общий вид распределения в виде функции
Бесселя с чередованием максимумов и минимумов сохраняется. Ти-
пичный вид имеет и распределение света вдоль оси фокусирующей си-
стемы, вдоль которой периодически расположены минимумы, возни-
кающие из-за набега фазы М2 между осевым и апертурным лучами.
Когда пучок не заполняет входной зрачок, хорошая оценка диаметра
кружка фокусировки получается, если вместо диаметра зрачка
используется диаметр пучка на входном зрачке.
Однако практически, даже при фокусировке света от лазера, ра-
ботающего в режиме излучения одной моды, любые расчетные данные
могут служить лишь для оценки порядка интенсивности сфокусирован-
ного света. Дело в том, что всегда представляет интерес распределение
света не только в плоскости фокусировки, но и в некоторой области
пространства около фокуса линзы, где возникает наблюдаемый эф-
фект. Даже в идеальном случае (плоская волна, равномерное распре-
деление интенсивности по фронту, круглый входной зрачок, идеаль-
ная линза) пространственное распределение имеет исключительно слож-
ную конфигурацию [37]. Так как реальные случаи далеки от идеаль-
ных, практически всегда, когда возникает задача точного измерения
83
интенсивности излучения, необходимо определять пространственно-
временное распределение излучения.
При использовании короткофокусных линз надо учитывать, что
волна на самом деле не плоская —• плоскость фокусировки может от-
стоять от фокальной плоскости на расстояние, сравнимое с тем рас-
стоянием вдоль оси фокусирующей системы, на котором интенсивность
существенно изменяется.
Из соотношения (5.1) видно, что для определения интенсивности
излучения необходимо измерить энергию в импульсе излучения Q,
пространственное распределение освещенности т] (х, у) в плоскости,
перпендикулярной к оси пучка, и распределение энергии излучения
во времени ф (/). Очевидно, что измерение этих характеристик позво-
ляет найти интенсивность как в пучке, так и в фокусе линзы,
Для определения энергии в импульсе излучения используют ка-
лориметры различных конструкций, позволяющие измерять энергию
от 10~3 до 10-2 Дж при погрешности несколько процентов [38],
Пространственное распределение освещенности (интенсивности,
проинтегрированной по длительности импульса лазера) измеряют фо-
тографическим методом [38]. Излучение ослабляется так, чтобы осве-
щенность фотопленки, установленной в плоскости, соответствовала
линейной части зависимости почернения от освещенности (характери-
стической кривой). Необходимо иметь в виду, что при наносекундных
(а тем более пикосекундных) длительностях освещения закон взаимо-
заместимости интенсивности и длительности освещения не выполняет-
ся, поэтому коэффициент контрастности фотографической эмульсии
(связывающий почернение с освещенностью) необходимо измерять,
и не пользоваться паспортными данными фотоматериалов, полученны-
ми при стандартных экспозициях около 1 с. Для определения т] (%, у)
и S полученную фотографию необходимо фотометрировать. Перемеще-
ние фотопленки по оси пучка лазера позволяет получить данные о
пространственном распределении излучения.
Если излучение фокусируется на мишени так, что нельзя непо-
средственно измерить распределение освещенности в области фокуси-
ровки, то измерения проводят в области фокусировки вспомогательной
(идентичной основной) линзы, устанавливаемой на том же расстоянии
от лазера, т. е. от мнимого источника света, что и основная фокусирую-
щая линза во вспомогательный малоинтенсивный пучок света, отщеп-
ленный светоделительным клином.
Если по условиям фокусировки размер S очень мал, то для увеличе-
ния точности измерений на оси фокусирующей системы устанавливают
безаберрационную систему (линзу или микроскоп), отображающую
плоскость ху на фотопленку с определенным коэффициентом увеличе-
ния. Существенно, что глубина резкости этой оптической системы
должна быть меньше, чем характерное расстояние, на котором сущест-
венно изменяется интенсивность вдоль оси фокусирующей системы.
Длительность лазерного импульса обычно измеряют при помощи
фотодиода и осциллографа [38]. При этом на фотодиод может направ-
ляться весь световой пучок или часть его в зависимости от задачи экс-
перимента. Стандартное разрешение такой системы до 10”10 с.
,84
Если лазер излучает поперечные моды с различными индексами,
то измерение интенсивности излучения сильно осложняется. Во вся-
ком случае, в значении интенсивности легко можно ошибиться в не-
сколько раз.
При использовании лазеров непрерывного действия основным ис-
точником погрешности является также неоднородность пространствен-
ного распределения.
5.2. Одночастотность излучения
Как уже говорилось во введении к данной главе, лазерное излуче-
ние всегда квазиодночастотно. Степень его одночастотности опреде-
ляется характером режима работы лазера и стабильностью реализа-
ции заданного режима. Степень одночастотности максимальна при так
называемом одночастотном режиме генерации, т. е. при излучении од-
ной моды с фиксированными продольными и поперечным индексами,
когда ширина спектра лазерного излучения порядка 10"3—10~4 см'"1,
т. е. порядка естественной ширины возбужденных атомных состояний;
степень одночастотности минимальна при многомодовом режиме гене-
рации, когда ширина спектра может достигать сотни обратных санти-
метров.
Кроме ширины, являющейся интегральной характеристикой спек-
тра, излучение в указанных режимах генерации существенно разли-
чается структурой распределений F (со) и F (£),При одночастотном ре-
жиме генерации распределения F (со) и F (f) представляют собой глад-
кие колоколообразные кривые, ширины которых связаны очевидным
соотношением ДсоТ ~ 1. При генерации многих мод распределения
Дсо и F (/) в общем случае не являются гладкими. Их конкретный вид
определяется взаимосвязью между модами. Наибольший интерес для
практики представляет тот случай, когда моды не взаимосвязаны, а
фазы мод случайны. Он реализуется, если не принимать специальных
мер по селекции мод и не вносить в резонатор лазера нелинейных эле-
ментов. Такой характер носит излучение при многочастотном одномо-
довом режиме генерации (много продольных мод фиксированной попе-
речной конфигурации) и при многомодовом режиме генерации (много
мод различных поперечной и продольной конфигураций).
При отсутствии взаимосвязи между модами напряженность поля
излучения случайным образом зависит от времени, распределение
F (t) характеризуется резкими флуктуациями, так что интенсивность
спадает до нуля и ограничена сверху энергией, приходящейся на ак-
сиальный период (период прохождения светом резонатора). Ширина
спектра излучения определяется временном масштабом флуктуаций,
т. е. так называемым временем корреляции ткор ~ 1/Дсо. При t <ткор
величина F (t) изменяется слабо, так что можно полагать F (t) & F (0).
При t > тк6р величина F (t) принимает все возможные значения, реа-
лизуя распределение Р (Z7), являющееся одной из интегральных ха-
рактеристик излучения. При типичной ширине спектра многомодово-
го излучения порядка десятков обратных сантиметров время корреля-
ции ткор « 10"12 с, так что интенсивность излучения флуктуирует
85
очень быстро. Заметим, что невозможно зарегистрировать флуктуации
интенсивности многомодового излучения, используя стандартную ме-
тодику (фотодиод и скоростной осциллограф), разрешение которой
(~ Ю-10 с) недостаточно. Поэтому, как правило, для многомодового
излучения регистрируют лишь интегральные характеристики, исходя
из которых получить сведения о мгновенных значениях различных па-
раметров, характеризующих излучение, можно лишь используя кор-
реляционную теорию [39].
Зависимость распределения Р (F) от числа генерируемых мод N
описывается соотношением [40]
р (Г) = _L_ f^—Ц fl-------£_^-2 (5.2)
(F) \ N )\ N (F) ) v '
где <F> — усреднение по ансамблю реализаций F. Это соотноше-
ние справедливо для реальной гауссовой формы спектра F(co), если
считать, что число мод определяется удвоенной шириной распределе-
ния Г(со) [40]. При N ->оо (5.2) переходит в хорошо известное экспо-
ненциальное распределение, описывающее тепловое излучение:
Р (F) = (1/<F>) [exp (- F/<F»]. (5.3)
Наиболее простой случай, когда свойства многомодового лазерного
излучения эквивалентны свойствам теплового излучения, позволяет
с хорошей достоверностью интерпретировать экспериментальные дан-
ные. Степень близости распределений (5.2) и (5.3), при которой первое
может быть заменено вторым, зависит от степени нелинейности про-
цесса, происходящего под действием лазерного излучения [40].
Другим предельным случаем является полная синхронизация фаз
мод. При этом излучается ультракороткий импульс пикосекундной
длительности с шириной спектра Асо ~ \/Т ~ 102 см-1.
Промежуточные случаи, соответствующие частичной взаимосвязи
мод, мало подходят для практического использования ввиду очевидных
трудностей измерения параметров, характеризующих излучение, под-
держания стабильности этих параметров и математического описания
излучения.
Таким образом, мы выделяем два режима — одночастотный и мно-
гочастотный: когда возбуждается одна или достаточно много продоль-
ных мод с низшими поперечными индексами аксиальных мод.
Поле излучения импульсного одночастотного лазера представляет
собой поле одной продольной моды с постоянной фазой <р и амплитудой,
изменяющейся во времени в соответствии с формой импульса ф (t):
Е (0 = £о]ЛНО exp [i (aot + <jp)]. (5.4)
Частота соо может плавно изменяться в течение импульса из-за измене-
ния показателя преломления активной среды. Это приводит к ушире-
нию спектра излучения по сравнению с обратной длительностью им-
пульса Т~\
Поле излучения одночастотного лазера непрерывного действия
слабо и медленно изменяется во времени из-за наличия естественных
флуктуаций, обусловленных вкладом спонтанного шума в излучение.
86
Ширина спек+ра Излучения определяется флуктуациями фазы йоЛй.
Это излучение описывается моделью с диффузией фазы:
Е (0 — Ео exp (t [<в0/ + <р (0]}. (5.5)
Здесь амплитуда Ео постоянна, а фаза ф (0 зависит от времени.
Поле излучения импульсного многочастотного лазера с независи-
мыми модами представляет собой сумму полей с фиксированными
(в данном импульсе) фазами фп и амплитудами ]/ф (0 Еп, изменяющи-
мися в соответствии с формой импульса ф (0:
£ (0 = УфТО 2 Еп exp [1 (®„ 14- фл)1, (5.6)
п
где ап = ®0 4- 2 л п!Та\ п — номер моды; Та — аксиальный период.
Амплитуды и фазы мод изменяются от импульса к импульсу независи-
мо друг от друга. Форма спектра наиболее близка к гауссовой, а рас-
пределение Р (F) описывается соотношением (5.2).
В заключение отметим, что различие в воздействии одно и много-
частотного излучения в ряде случаев носит не количественный, а ка-
чественный характер. Это те случаи, когда играют роль не усреднен-
ные, а мгновенные характеристики излучения. Этому вопросу посвящен
§8.1.
5.3. Конкурирующие процессы
По отношению к исследуемому процессу — взаимодействию силь-
ного светового поля с изолированным атомом — конкурирующими
являются все процессы взаимодействия данного атома с другими час-
тицами. Этими частицами могут быть тождественные и другие атомы,
молекулы, ионы, электроны, присутствующие в мишени или образо-
ванные в ней световым полем. Это могут быть также фотоны другой
частоты, возникшие в мишени под действием сильного светового поля.
Так как образование фотонов другой частоты может представлять собой
когерентный процесс, то кроме внешнего возбуждающего поля на
мишень может действовать индуцированное поле другой частоты.
В этом случае часть атомов в мишени (или все атомы) окажется под
действием двух (или нескольких) электромагнитных полей.
Очевидно, что при уменьшении плотности и размера мишени можно
достичь таких условий, при которых конкурирующие эффекты не бу-
дут играть роли. Однако возможность уменьшения этих величин жест-
ко ограничена необходимостью обеспечить достаточно высокую эф-
фективность наблюдения исследуемого эффекта.
5.3.1. Столкновения тождественных атомов. Столкновения атомов,
входящих в состав газа, хорошо изучены. Они приводят к ударному
уширению линии поглощения [41, гл. 10], возникающему из-за возму-
щения внутриатомного поля полем, создаваемым другим пролетаю-
щим атомом. Ширина линии Гуд связана с частотой 1/туд и эффектив-
ным сечением оуд столкновений соотношением Гуд — 2/туд = 2NvorJi—
— 2aNvpyn, где М — плотность, а о — средняя скорость атомов
газа. Вопрос состоит в том, чему равно эффективное сечение <туд таких
87
Столкновений (или эффективный радиус руд). Прежде всего надо отме-
тить, что оУд не определяется газокинетическим сечением. В класси-
ческой теории ударного уширения [41] световое поле предполагалось
слабым. Это позволяло считать, что во время свободного пролета между
соударениями в атоме не возникает переходов под действием поля, что
поле не влияет на акт столкновения и, следовательно, в столкновении
участвуют два атома, а поглощение света — это процесс поглощения
фотонов атомами, уровни которых уширены в результате парных
столкновений. Сечение столкновений сильно зависит от рода сталкиваю-
щих частиц. В интересующем нас случае тождественных атомов сече-
ние может быть экстремально велико из-за резонансного характера
передачи энергии от возбужденного атома другому атому, находяще-
муся в основном состоянии.
Резонансное сечение на несколько порядков больше, чем газо-
кинетическое. При Т ~ 300 К и N ~ 1016 см-3 ударное уширение
Гуд = 10-1 см"1. При ван-дер-ваальсовом взаимодействии между ато-
мами в основном состоянии уширение на два-три порядка меньше.
Если световое поле сильное, то указанные выше предположения'
не всегда выполняются и могут возникать нелинейные эффекты. В наи-
более общем виде нелинейная теория ударного уширения построена
в предположении, что атом Аг сталкивается с системой атом А2 —
поле и переходы в этой системе, возникающие в результате столкно-
вения, определяют процесс поглощения света [42]. Имеется качествен-
ное отличие от случая слабого поля — в сильном поле сечение столк-
новений существенно зависит от частоты внешнего поля и его напря-
женности.
Нелинейные явления, предсказываемые теорией столкновений в
сильном поле, в частности отклонение от соотношения w ~ FK для
вероятности поглощения света, подтверждаются экспериментами [43].
Критическая напряженность поля, выше которой возникают нелиней-
ные эффекты, невелика: Екр ~ 10® 4- 106 В/см. Пока еще не известны
эффекты, существенно увеличивающие уширение в сильном поле по
сравнению со слабым; в сильном поле уширение уменьшается.
Итак, можно утверждать, что при использовании в качестве мише-
ни достаточно чистого газа при комнатной температуре и плотности
атомов N 1018 см“3 ударное уширение Гуд «С 10-1 см-1 не будет
превышать доплеровского уширения при любой напряженности свето-
вого поля.
5.3.2. Столкновения с электронами. На первый взгляд кажется,
что при использовании в качестве мишени газа при комнатной тем-
пературе нет необходимости учитывать свободные электроны, так
как они не могут изменить состояние исследуемых атомов. Однако в
интересующем нас случае, когда на газ действует сильное световое
поле, это заключение несправедливо — электроны могут получить
энергию от электромагнитного поля и передать ее при столкновений
атому, возбудить или ионизовать его. Свободный электрон может при-
обрести энергию электромагнитного поля в результате обратного тор-
мозного эффекта в потенциале атома, с которым он сталкивается, или
в результате вынужденного эффекта Комптона. Можно указать разно-
88
образные причины (связанные в основном с техникой эксперимента)
появления свободных электронов в газе. Типичная для интересующих
нас экспериментов причина — нелинейная ионизация световым по-
лем примесей в виде органических молекул, возбужденных атомов или
молекул, имеющих небольшой потенциал ионизации. Существование
даже небольшого числа свободных электронов в газе может привести
к макроскопическим эффектам, так как если эти начальные электроны
приобретают от светового поля энергию, достаточную для ионизации
атомов, то в результате каждого акта ионизации число электронов уд-
ваивается, развивается электронная лавина. Как только образованная
таким образом плазма перестает быть прозрачной для лазерного из-
лучения, свет эффективно поглощается в мишени, нагревая плазму.
Таким образом, возникает хорошо известная искра в области фокуси-
ровки лазерного излучения в воздухе и других газообразных средах.
Рассмотрим условия, в которых свободные электроны могут полу-
чать энергию от электромагнитного поля. Хорошо известно, что сво-
бодный электрон, находящийся в поле плоской одночастотной свето-
вой волны, не может приобрести энергию за счет этой волны, так как
не могут быть выполнены законы сохранения энергии и импульса.
Однако, как уже говорилось выше, фронт волны лазерного излучения
не плоский (мнимый источник находится на большом, но конечном рас-
стоянии) и излучение лишь квазиодночастотно (Дсо/со ~ 10~3 -Ь 10~7).
В таком поле свободный электрон может приобрести энергию, поглощая
фотон с частотой co^l и волновым вектором кх и испуская фотон с часто-
той со2 и волновым вектором к2. Такой процесс принято называть вы-
нужденным эффектом Комптона.
Исходя из законов сохранения энергии и импульса, можно записать
условие возникновения вынужденного комптоновского рассеяния [44]:
Дсо/со > [(Те/тс2) ДЙР/2,
где Те — температура электронов; ДЙ = 4л sin2 (0/2) — телесный
угол при расходимости светового пучка 0. Скорость увеличения энер-
гии электрона описывается выражением [45]:
dSJdt = (ДЙ/Дсо) Е\
Проведенные оценки показывают, что при оптимальном соотношении
между Дй и Дсо энергию 1 эВ электрон набирает при выполнении ус-
ловия ТЕ^> 1024, где Т —длительность действия поля на электрон, с,
а Е — напряженность поля, В/см. Для типичной длительности
импульса излучения мощного лазера 71 ~ 10~8 с критическая напря-
женность поля £кр ~ 108 В/см. Плотность атомов мишени, естествен-
но, не играет роли в процессе приобретения энергии свободным элек-
троном из-за эффекта Комптона. Однако эффективность возбуждения
(или ионизации) атомов мишени ускоренными электронами зависит от
плотности атомов мишени и эффективного сечения столкновения ато-
мов с электронами [46],
В заключение отметим, что оптимальные значения Дй и Дсо, ис-
пользованные для получения последнего критерия, практически
никогда не реализуются при постановке экспериментов с мощным ла-
§9
верным излучением. Так, если мы полагали Дй ~ 1 ср (что можно
реализовать лишь при светосиле фокусирующего объектива, равной
примерно единице), то на практике Дй ~ 10-а ср. Поэтому в дейст-
вительности при стандартной постановке эксперимента критическая
напряженность поля Evp ~ 10® В/см.
Другим механизмом получения свободным электроном энергии от
светового поля является антитормозное поглощение при столкнове-
нии электрона с атомом газа. Суть процесса ясна из его названия — он
обратен хорошо известному процессу тормозного излучения заряжен-
ной частицы, движущейся в поле атомного ядра 117]. При наличии внеш-
него светового поля электрон, находясь в поле атома, может поглотить
фотон и увеличить тем самым свою энергию. Законы сохранения энер-
гии и импульса при этом могут выполняться ввиду присутствия тре-
тьей частицы — атома, с которым сталкивается электрон. При не
слишком большой плотности газа, когда частота соударений v меньше
частоты внешнего поля ®, скорость увеличения энергии электрона
определяется соотношением (47]:
= n
at mv \ о J mo? v
где частота столкновений v = Ущгтр; о™ = <т (1 — cos 0) — транс-
портное сечение рассеяния (о — сечение; 0 — угол рассеяния). Вид-
но, что в отличие от случая вынужденного комптоновского рассеяния
увеличение энергии при антитормозном поглощении прямо пропорцио-
нально плотности атомов мишени N. Численные оценки приводят к
следующему соотношению, при выполнении которого электрон набирает
энергию 1 эВ: TNE2 > 1022. При типичной длительности лазерного
импульса Т ~ 10-8 с и давлении газа р ~ 102 Па ~ 1 мм рт. ст.
(W ~ 1016 см-8) это условие выполняется при напряженности поля
£кр 107 В/см. Очевидно, что при фиксированной длительности ла-
зерного импульса и требуемой напряженности поля всегда можно ис-
пользовать газ столь малой плотности, чтобы электроны не приобре-
тали энергию, достаточную для возбуждения атомов. В действитель-
ности имеется много факторов, которые здесь не были учтены (размер
области локализации сильного поля, спектр атомов мишени и др.) [48],
но которые могут изменить приближенную оценку в несколько раз,
однако при этом порядок величины не изменится. В работах, посвя-
щенных антитормозному эффекту, как правило, оценки делаются
для условий развития электронной лавины, приводящей к созда-
нию плазмы, плотность которой больше критической для видимого
света, т. е. для условий образования световой искры. Оценки, сде-
ланные выше, касаются условий, в которых электрон получает от
поля занную энергию.
Приведенные выше соотношения позволяют найти те условия, при
которых можно пренебречь конкурирующими эффектами, возникаю-
щими под действием свободных электронов. Из этих соотношений
видна преобладающий роль антитормозного эффекта. При длитель-
ности лазерного импульса Т~ 10^8 с и при фокусировке оптически-
ми системами со светосилой больше 0,1 можно ставить эксперимен-
Ты при напряженности поля до 107 В/см й плотности газа до 160 Па.
Проведение экспериментов при большей напряженности поля тре-
бует уменьшения длительности импульса излучения, что может
быть осуществлено при использовании пикосекундных импульсов
излучения в режиме синхронизации мод.
5.4. Самовоздействие интенсивного света в мишени
При распространении интенсивной световой волны через мишень
могут развиться эффекты самовоздействия, приводящие к изменению
пространственно-временного распределения света. Макроскопической
причиной таких эффектов является нелинейная зависимость коэффи-
циента преломления среды от интенсивности излучения, возникающая
в среде под действием поля световой волны. Неоднородность коэффи-
циента преломления, создаваемая в первоначально однородной среде,
приводит к нелинейной рефракции световых лучей [49]. Нелинейная
рефракция — это явление, нежелательное не столько из-за необхо-
димости контролировать изменение характеристик пучка, сколько
из-за возможного качественного характера таких изменений. Так,
если рефракция приводит к самофокусировке пучка, то в отдельных
малых областях мишени напряженность поля резко увеличивается,и,
таким образом, резко изменяется характер исследуемых нелинейных
явлений»
Для количественной характеристики эффекта самовоздействия ис-
пользуют критическую напряженность поля £кр и длину самовоздей-
ствия L. Обе величины соответствуют условиям,когда дифракционная
расходимость пучка света от лазера компенсирует сходимость пучка
из-за нелинейной рефракции, т. е. 0Д = 0р.
Для наиболее простой модели — цилиндрического пучка радиусом
г с плоским фронтом и равномерным распределением амплитуды по
фронту и среды с квадратичной нелинейностью показателя преломле-
ния п — п0 + гцЕЕ 2, гц > 0, значения £кр и L определяют из равенст-
ва угла рефракции 0Р^ УТцЕ и угла дифракционной расходимости
ед« Mr.
Е ~ — * • L ~ ~ г
кр~ г ~ 0р ~ ‘
Хотя реальный пучок и реальная среда не соответствуют этой простой
модели, оценки по этим соотношениям с достаточной точностью описы-
вают эксперимент [49].
Основная задача сводится к вычислению возникающей нелинейно-
сти показателя преломления. Микроскопические явления, приводящие
к нелинейности, существенно зависят от свойств среды.
Классические причины, обусловливающие самофокусировку в плот-
ных средах, — высокочастотный эффект Керра, стрикция и нагрев по-
глощаемым светом — в разреженной газовой среде существенной ро-
ли не играют. Здесь основные эффекты связаны с возникновением ре-
зонанса между частотой внешнего поля и частотой перехода из основ-
91
кого состояния в возбужденное. Ё случае резонанса под действием све-
товой волны могут изменяться заселенность основного и возбужденно-
го состояний, возникать перемешивание этих состояний (см. гл. 7),
а также расстраиваться (или настраиваться) резонанс из-за возмуще-
ния атомного спектра (см. гл. 6 и 7).Поскольку в зависимости от знака
соотношения со > (<) соmn (со — частота внешнего поля, comn — ча-
стота перехода) динамическая поляризуемость атома имеет различный
знак (см. гл. 6), возникающие нелинейные эффекты могут приводить
как к фокусировке, так и к дефокусировке падающего света. Следует
также учесть, что при сильной нелинейности среды значительно уши-
ряется спектр падающего излучения в резонансной области частот из-за
частотной самомодуляции [50]. В работах [51, 52] получены выражения
для нелинейной добавки к показателю преломления, возникающей при
резонансе из-за указанных выше эффектов. Эти выражения удовлетво-
рительно описывают результаты экспериментов, в которых наблюда-
лись фокусировка и дефокусировка в условиях однофотонного резо-
нанса [53] и фокусировка в условиях двухфотонного резонанса [54].
Однако большое разнообразие условий проведения различных экспег
риментов не позволяет сделать каких-либо количественных оценок,
носящих достаточно общий характер. Это видно хотя бы из выражения
для общего вида показателя преломления вблизи резонанса:
л ___II । dnm I2 . _________n (J 12
/2о 1 ч > ^2 1) I ^пт I
1
(со птп—со)2
Известно, что dnm — матричный элемент дипольного взаимодействия
для резонансного перехода т — в зависимости от рода атома и
типа перехода может иметь существенно различные значения. Для
двухфотонного резонанса между частотой внешнего поля со и частотой
перехода в спектре атома соП7П матричный элемент dnm значительно
меньше, чем при однофотонном переходе.Результат резко зависит и от
расстройки резонанса. Например, при плотности атомов среды N ~Ю1^
см-3 (р ~ 1 Па) наблюдались значения критической длины Ъ~ 10 4-
.4- 102 см при критической напряженности поля ~ 104 В/см в
случае однофотонного резонанса и £кр ~ 105 В/см в случае двухфо-
тонного резонанса. Сопоставление этих цифр с ограничениями, на-
кладываемыми на плотность мишени и напряженность поля другими
эффектами, показывает, что при резонансе эффекты самовоздействия
могут играть существенную роль при достаточно плотных и протяжен-
ных мишенях.
Кроме эффектов самовоздействия, приводящих к изменению про-
странственного распределения интенсивности света, могут возник-
нуть эффекты, которые изменяют форму распределения света во вре-
мени и длительность импульса.В нелинейной среде возникает частот-
ная самомодуляция импульса света [50]. Длительность частотно-мо-
дулированного импульса может изменяться при наличии в среде дис-
персии. В зависимости от знака нелинейности на фронте импульса ока-
жутся высокие (п2 < 0) или низкие (п2 > 0) частоты. В зависимости от
знака производной dvlda (и — групповая скорость распространения
светового импульса в нелинейной среде) и распределения частот по
92
длительности импульса ёго длительность йудет увеличиваться йлй
уменьшаться. Для частот падающего света, близких к резонансной ча-
стоте атомного перехода в спектре атома, как нелинейность, так и
дисперсия могут быть велики. Критический размер области нелиней-
ности, на которой существенно изменяется длительность импульса,
-определяется выражением [55]:
г лр / п2 Е2 гео \ —1/2
Lt ~ cl-------------
V d2 njd№ )
где показатели преломления п0 и п2 определяются соотношениями,
приведенными выше; с — скорость света. Численные оценки, сделан-
ные по этим соотношениям, показывают, что при плотности атомов
N ~ 1016 см-3 и квадрате матричного элемента дипольного взаимодей-
ствия |dnm|2 ~ 10-35 е2 см2 (стандартной для резонансных переходов
в спектре атомов щелочной группы) эффективная длина LT ~ сТ
т. е. для импульса наносекундной длительности Lt ~ 10 см.
Следует отметить, что приведенная оценка дает верхнюю границу
эффекта, так как для всех других переходов матричный элемент мень-
ше. Таким образом, в отличие от пространственных эффектов, времен-
ные эффекты могут иметь место лишь для ультракоротких импульсов
в очень плотной мишени из щелочных атомов. Этот вывод подтвержда-
ется экспериментами [56].
5.5. Измерение основных величин, количественно
характеризующих взаимодействие интенсивного света с атомом
Большое число параметров, характеризующих взаимодействие
интенсивного света с атомами, а также различные явления, возникаю?
щие в сильном световом поле, обусловливают существование множест-
ва параметров, количественно определяющих взаимодействие. В этом
параграфе описаны методы измерения двух параметров, носящих до-
статочно общий характер: степени нелинейности и сечения многофд-
тонного процесса.
5.5.1. Степень нелинейности. Если взаимодействие интенсивного
света с атомом заключается в поглощении атомом К фотонов, а ве-
роятность поглощения описывается степенным законом w ~ FK, где
F интенсивность света, то К принято называть степенью нелиней-
ности данного процесса. Результатами поглощения могут быть обра-
зование возбужденного атома (многофотонное возбуждение), иона
(многофотонная ионизация атома), фотона иной частоты (генерация
гармоник, комбинационное рассеяние). При стабильном режиме ра-
боты импульсного лазера, когда в ряде последовательных импульсов
излучения функции пространственного и временного распределения
остаются неизменными, для определения степени нелинейности вме-
сто измерения w и F достаточно измерить зависимость амплитуды вы-
хода процесса N от энергии в импульсе лазера Q, т. е. N ~ QK.
Зависимость w (F), а тем самым и зависимость N (Q), может откло-
няться от истинной из-за эффекта насыщения, если за время действия
сильного поля доля атомов, участвующих во взаимодействии, не пре-
93
йебрежймо Мала. Критерием возникнойеийя на6ь(щёййя Служит йй-
т
рушение неравенства f wdt<^\, где w — вероятность поглощения
о
в единицу времени; Т — эффективная длительность импульса излуче-
ния. Специфическим для экспериментов с импульсными лазерами яв-
ляется замедление эффекта насыщения из-за увеличения эффектив-
ного объема мишени по мере увеличения энергии излучения, падаю-
щего на мишень. Причина этого заключается в неравномерном про-
странственном распределении света по мишени.
Измерение степени нелинейности основывается на линейном (по
сечению пучка) уменьшении энергии излучения, падающего на ми-
шень в ряде последовательных импульсов, и измерении выхода на-
блюдаемого процесса в этих импульсах.
Результаты подобного эксперимента приведены на рис. 5.1, а.
Наблюдалась зависимость выхода ионов натрия (потенциал ионизации
I а 5,2 эВ), образованных в результате пятифотонного процесса иони-
зации нейтральных атомов натрия, от энергии в импульсе излуче-
ния лазера на стекле с неодимом (Йсо а 1,2 эВ) [57]. Флуктуация
ионного сигнала при фиксированной энергии Q обусловлена непостоян-
ством пространственно-временного распределения света по мишени,
приводящим к флуктуациям F при фиксированном Q. Видно замедле-
ние скорости роста dNjJdQ, связанное с возникновением насыщения.
В области, где насыщение отсутствует, зависимость Nt (Q) аппрокси-
мируется степенным законом по методу наименьших квадратов.
Теоретические расчеты [58, 59] подобных нормированных зависи-
мостей для различных значений Д приведены на рис. 5.1, б.
5.5.2. Сечение многофотонного процесса. Если справедлив степен-
ной закон w ~ FK, связывающий вероятность нелинейного процесса
w с интенсивностью излучения F, то существует коэффициент пропор-
циональности, не зависящий от интенсивности излучения, так что мож-
но записать следующее равенство:
w = а(Юрк, (5.7)
Из соотношения (5.7) видно, что коэффициент пропорциональности
а(Ю играет роль сечения многофотонного процесса; единицей
является 1 см2К*ск—*, если вероятность w измеряется в с-1, а
интенсивность F — в см-2-с-1. При /С = 1 согласно (5.7) получаем
единицу коэффициента пропорциональности 1 см2, что соответствует
общепринятой единице эффективного сечения для процессов, связан-
ных с поглощением одного фотона в элементарном акте.
Аналогично однофотонным процессам, сечение многофотонного
процесса зависит от частоты со и поляризации р излучения: aW =
= aW (со, р). Сечения многофотонных процессов, так же как и од-
нофотонных, являются основной количественной характеристикой
степенных процессов.
Измерение сечения многофотонных процессов осложнено неравно-
мерностью пространственно-временного распределения света по мише-
ни. Рассмотрим мишень с плотностью No нейтральных атомов. Для
94
Рис. 5.1. Зависимость числа образованных ионов Ni~w от интенсивности лазер-
ного излучения F~Q в условиях возникновения насыщения:
экспериментальные данные для прямого процесса пятифотонной ионизации атома
натрия (а) и расчетные кривые для процессов с различной степенью многофотон-
ности К (б)
определенности будем считать, что происходит многофотонная иониза-
ция атомов. Скорость уменьшения плотности пропорциональна ве-
роятности ионизации: dNldt = — wN. Уменьшение начальной плот-
ности Nq за импульс излучения лазера определяется соотношением
ДЛГ=М)—М = 1 —ехр
где т — длительность импульса. Число образованных ионов Ni най-
дем, проинтегрировав это соотношение по эффективному объему мише-
ни, При этом необходимо учитывать неравномерность пространствен-
ного распределения света по мишени и нелинейный характер поглоще-
ния, Полагая, что справедлива степенная зависимость вероятности
ионизации от интенсивности света, получаем для Nf.
v
о Lo
fa«> FKdt(l — —+ ——... Vido,
\ 2! 3! /|
В = f о<Ю рк di.
О
(5.8)
Врзможны два метода измерения сечения,
95
1. Абсолютный метод. Пусть f w dt 1 и насыщение отсутст-
О
вует. В (5.8) можно пренебречь всеми членами ряда по сравнению
с единицей. Тогда имеем
.. (V г \-1
а(Ю= "L С f FKdvdi\
Мн )
Разделяем временную и пространственные переменные в F (х, у, z, f):
F = F0<p (x, у, г)ф(^). Здесь Fo определяется из условия:
Fo = Q/haSx,
где Q — энергия излучения; Йсо — энергия одного фотона излучения;
S — площадь сечения светового потока на мишени; т — длительность
лазерного импульса. Нормируя на максимальную интенсивность,
получаем для а(К> выражение, в которое входят измеряемые в экс-
перименте величины:
а(Ю = . (5.9)
ЛГ0 k Q J VK
Здесь S = J 1] (х, у) dS/T]MaKC, причем функция ц (х, у) характеризует
распределение излучения в сечении светового пучка. Далее,
т = J ф (О <Й/фмаьо. Величины VK = J <рк dv/<p^aKC и хк =
= j фк (0 dt /фмакс представляют собой длительность импульса и
объем мишени, эффективные для процесса, связанного с поглощением
в одном акте /С фотонов. Измеряемыми величинами являются Nt,
No, Q, <р (х, у, z) и ф (f). Так как измерение связано с абсолют-
ными измерениями всех указанных величин, точность этого метода
абсолютных измерений сечения относительно невысока, особенно при
большом значении К [60].
т
2. Относительный метод. Пусть f wdt ~ 1 и имеет место насы-
о
щение. Если получены экспериментальные данные как в области, где
насыщения нет, так и в области, где насыщение играет заметную, роль,
то экстраполируя данные первой области на вторую (рис. 5.2), можно
определять отношение истинной величины Nt [см. (5.8)] к экстраполи-
рованной величине N*, получаемой заменой в (5.9) Nt-^~ N*:
Ni
1 + S Pn F«, Pn
tl= 1
(-1)” 'к V*+1
("+!)!
В последнее соотношение не входит плотность нейтральных атомов
ЛГ0, входит лишь отношение ионных сигналов и эффективных объемов,
а не их абсолютные значения, что существенно увеличивает точность
измерений. Этим выражением при соответствующем выборе коэффи-
циента можно аппроксимировать экспериментальные данные.
Точность подобного метода относительного измерения сечения [57,
61] значительно выше точности метода абсолютного измерения.
96
Рис. 5.2. Метод относительного измерения сечений
многофотонного процесса:
кружки — экспериментальные значения, сплошная линия
проведена по ним; пунктирная линия соответствует степен-
ной зависимости N* от F
Выше предполагалось, что излучение является одночастотным и
распределение интенсивности по импульсу излучения лазера пред-
ставляет собой гладкую кривую, которую достаточно точно можно
измерить стандартной аппаратурой, имеющей разрешение порядка
1 нс. Если лазер работает в многомодовом режиме, то возникают
значительно более короткие по времени флуктуации интенсивности
из-за флуктуаций фаз различных мод. Огибающая, измеренная стан-
дартной аппаратурой, не отражает этих флуктуаций. Если в лазере
в резонаторе генератора нет нелинейных элементов, то фазы мод слу-
чайны. При достаточно большом числе случайных мод (это число
должно быть тем больше, чем больше степень нелинейности исследуе-
мого процесса) при фиксированных средних за импульс интенсивно-
стях многомодового и одномодового излучений отношение выходов
для нелинейного процесса /С-го порядка равно (см. §8.1) Nt (много
мод)/Л^ (одна мода) = /<!. Фактор /<! необходимо принимать во вни-
мание при измерении сечений в поле излучения многомодового лазера,
в особенности при больших /С.
6
НЕРЕЗОНАНСНЫЕ И КВАЗИРЕЗОНАНСНЫЕ ЯВЛЕНИЯ
Нерезонансными называют такие явления, в которых частота внеш-
него поля или ее высшие гармоники не близки к частотам разрешен-
ных переходов между связанными состояниями в спектре атома, т. е.
переходы между связанными состояниями не происходят. Таким обра-
зом, нерезонансные явления можно описать лишь как виртуальные
переходы атомного электрона.
Различие между виртуальными и реальными переходами проявля-
ется в разном времени жизни атома в промежуточном состоянии. В
реальных переходах, возникающих, в частности, при наличии резо-
нанса (см. гл. 7),время жизни определяется шириной данного состоя-
ния Г, т. е. вероятностью спонтанного или вынужденного перехода
4 Зак. 29 97
электрона из данного состояния. В виртуальных переходах понятие
времени жизни т возникает из соотношения неопределенности энергия—
время Д ~ Й, в котором роль неопределенности в энергии играет
расстройка резонанса Д<? = Д = confe — со. Соответственно вирту-
альные переходы происходят с нарушением закона сохранения энер-
гии, а промежуточные состояния, через которые осуществляются такие
переходы, нельзя непосредственно обнаружить по их заселенности, как
реальные состояния системы. Виртуальные переходы, становятся ре-
альными, когда Д, уменьшаясь, становится порядка Г.
В реальном атомном спектре, содержащем бесконечно большое
число электронных состояний, все состояния определяют амплитуду
нерезонансных явлений с весом, обратно пропорциональным расстрой-
ке "соответствующего резонанса. Это утверждение, естественно, отно-
сится к тем состояниям, переходы между которыми разрешены прави-
лами отбора. Примеры нерезонансных процессов уже обсуждались в
общем виде в гл. 2 при вычислении матричных элементов, описываю-
щих высшие порядки теории возмущений. Вид этих матричных эле-
ментов [см. (2.13), (2.21)] соответствует качественному характеру вир-
туальных переходов — бесконечная сумма по всем промежуточным со-
стояниям и соответствующие им расстройки резонансов в энергетиче-
ских знаменателях.
Из соотношений для составных матричных элементов (2.13), (2.21),
на первый взгляд, может показаться, что разделение процессов на
резонансные и нерезонансные носит условный характер, а различие
сводится к тому, что при. возникновении резонанса, т. е. при близости
частоты внешнего поля и частоты перехода в атомном спектре,матрич-
ный элемент резко увеличивается. В действительности это не так. При
возникновении резонанса соответствующее промежуточное состояние
становится конечным в квантовомеханическом смысле, из этого состоя-
ния могут происходить различные переходы, конкурирующие друг $
другом; таким образом, переход в это состояние может качественно
измениться.
В данной главе рассмотрены наиболее характерные явления, сущ-
ность которых определяется их нерезонансной природой. В первую
очередь, это общеизвестное линейное нерезонансное рассеяние света
на атоме, при котором атом поглощает один фотон падающего, света,
переходя в виртуальное промежуточное состояние, а затем переходит
в конечное состояние, испуская спонтанный фотон. Если конечное со-
стояние совпадает с начальным, то такой процесс называют рэлеевским
рассеянием, а если не совпадает, то комбинационным рассеянием
света. Остановимся кратко на этих процессах, чтобы далее рассмотреть
нелинейное рассеяние света на атоме. В последнем случае атом погло-
щает и (или) испускает не один, а несколько фотонов.
Разумеется, процессы нелинейного рассеяния в принципе имеют
место при сколь угодно малой интенсивности рассеянного света, но
они существенны лишь при достаточно большой интенсивности падаю-
щего света, когда амплитуда рассматриваемого процесса достаточно
велика. Эти процессы реализуются, как правило, в таких условиях,
когда частота падающего света со или ее высшие гармоники Кео близ-
98
ки к одной из частот атомных переходов. Мы, однако, здесь не будем
предполагать, что рассматриваемые частоты настолько близки, что
возникают качественные отклонения от предсказаний теории возму-
щений, .изложенной в гл.2 (о таких отклонениях речь идет в следую-
щей главе). Подобные процессы часто называют квазирезонансными-.
Их целесообразно рассмотреть в данной главе, посвященной пере-
зонансным явлениям, так как зависимость интенсивности этих про-
цессов от поля носит обычный степенной характер, соответствующий
основным положениям нестационарной теории возмущений. Если же
частота падающего света далека от всех- частот атомных переходов, то
при полях, малых.по сравнению с атомными, интенсивность нелиней-
ного рассеяния пренебрежимо мала по сравнению с интенсивностью
линейного рассеяния света.
Процессы линейного и нелинейного рассеяния можно описать- еди-
ным образом, если интересоваться поляризацией атома, возникающей
‘при воздействии на него одночастотного внешнего поля или песколь-
,ких полей,. Вектор поляризации Р (/) определяется как среднее зна-
чение индуцированного дипольного момента по состоянию ¥ системы
атом—поле:
Р(0 = (г, t, Е, со) [d| Т (г, /, Е, со)>.
-Будем предполагать, что в отсутствие поля атомная система не обла^
дает постоянным дипольным моментом. Это справедливо во всех слу-
чаях, за исключением атома водорода и высоковозбужденных,а потому
водородоподобных, состояний сложных атомов. При выполнении это-
го предположения в слабом поле поляризация линейна по Е:
Это первый член разложения поляризации в ряд теории возмуще-
ний па полю. Коэффициент пропорциональности носит назва-
ние линейной восприимчивости (поляризуемости) атома. В сильном
поле существенны следующие члены разложения Р по степеням Е,
и коэффициенты разложения называют нелинейными восприимчивостя-
ми (гиперполяризуемостями) атома. Линейная восприимчивость опре-
деляет сечение линейного рассеяния света, а нелинейные восприимчи-
вости — сечения нелинейного рассеяния. Очевидно, что нельзя на-
писать общей формулы для нелинейной восприимчивости, так как раз-
личные конкретные'физические процессы, определяются разными чле-
нами ряда Тейлора в разложении вектора поляризации Р (t) и этих
членов весьма много в зависимости от характера поглощения или ис-
пускания фотонов внешнего поля (или нескольких полей).
Как мы видим, поляризация есть функция времени t. Разложение
ее в ряд Фурье по t приводит к поляризации Ро, на частоте со' (ко-
торая в нелинейных процессах вовсе не обязана совпадать с частото й
со падающего света). Именно величина Ро/ связана с эксперименталь-
но наблюдаемыми характеристиками в нерезонансных явлениях вза-
имодействия света с атомами,
4* 99
Наконец, кроме нёрезонансноГо рассеяния света имёёТ место Также
и процесс нерезонансного поглощения света, в частности процесс не-
резонансной ионизации атома. Методы теоретического описания пе-
рехода электрона в непрерывный спектр были изложены в § 2.4. Здесь
будет рассмотрено само явление нерезонансной нелинейной иониза-
ции.
6.1. Нелинейные атомные восприимчивости
Задача этого параграфа состоит в том, чтобы единым образом подой-
ти к описанию рассеяния света на атоме и возмущения атомного спек-
тра в терминах линейных и нелинейных атомных восприимчивостей.
При нерезонансном взаимодействии применимость теории возму-
щений, развитой в гл. 2, основана на малости амплитуды напряжен-
ности светового поля Е по сравнению с атомной напряженностью Еат.
Будем предполагать это условие выполненным.
Сначала покажем связь линейной атомной восприимчивости с
многофотонными матричными элементами, введенными в гл. 2, исполь-
зуя диаграммную технику Фейнмана (см. § 2.3). Тем самым мы выра-
зим сечения различных процессов линейного рассеяния света через
линейные восприимчивости. Далее произведем обобщение на нелиней-
ные процессы, основываясь также на диаграммной технике. Наконец,
выразим возмущение атомных уровней в поле через указанные вос-
приимчивости.
6.1.1. Линейная восприимчивость и рассеяние света. В гл. 2 уже
был рассмотрен процесс линейного рассеяния света на атоме (упругого
или неупругого). Он заключается в том, что атом, находящийся в со-
стоянии п, поглощает фотон внешнего поля Е cos (со/) и переходит в
состояние т,после чего спонтанно испускает фотон и переходит в ко-
нечное состояние k. Если k = п, то это рэлеевское рассеяние, а если
k Ф п, то мы имеем дело с комбинационным рассеянием. Матричный
элемент, описывающий указанный процесс, состоит из двух диаграмм
(см. §2.3):
Здесь пунктирной линией обозначен акт поглощения фотона внешнего
поля Е cos (со0, а волнистой линией — акт спонтанного испускания
фотона частоты v. При достаточно слабом поле указанные диаграммы
доминируют, так как, например, диаграмма с двумя пунктирными
линиями, соответствующая нелинейному рассеянию света, имеет бо-
лее высокий (квадратичный) порядок по внешнему полю Е. Рассматри-
ваемый процесс называют линейным, так как матричный элемент
100
линеен по Е. Из закона сохранениия энергии имеем —
— V. При рэлеевском рассеянии (/10) = <^40>) v = со.
Получим связь между V^n и поляризацией атома. Согласно золо-
тому правилу Ферми (см. §2.1), вероятность рассеяния имеет вид:
dwbn =2л | У<2> |2 р — (v3/2ji с3) | УД) |2 dQ, (6.1)
где р — плотность конечных состояний испущенного фотона; dQ —
телесный угол. В то же время, вероятность спонтанного излучения ди-
полем с d = dv exp (ivt), колеблющимся с частотой v, согласно хо-
рошо известным формулам теории полуклассического дипольного из-
лучения равна
dwkn = (v3/2jic3) | (е dv ) |2 dQ = (v3/2w3) | (e Pv) |2 d Q, (6.2)
где e — поляризация испущенного фотона; черта над dv означает
квантовомеханическое среднее; Pv — поляризация атома на частоте
v, определенная во введении к данной главе. Сравнивая формулы (6.1)
и (6.2), находим связь между двухфотонным матричным элементом
V(kn и поляризацией атома Pv на частоте испущенного фотона v:
^2>=(ePv).
Расшифровывая изображенные выше диаграммы для УД) согласно
правилам § 2.3, находим:
р = Г Г^т (Гтп Е) । rmn (Thm В) ) (g g)
V -“I Wmn—<0 Wmn + v J'
m
Если в выражении (6.3) выделить зависимость от напряженности внеш-
него поля Е, то получим тензор линейной восприимчивости (или поля-
ризуемости) атома х)}’:
i
Величину х(у называют также тензором рассеяния [17]. Здесь индек-
сы f, / = 1, 2, 3 обозначают проекции на оси х, у, z.
Итак, для тензора линейной восприимчивости получаем [17]:
— ( г* г/ 1
^(1) = V1 krr,m | тп Ьт I, (6.4)
° m — W Wmn-|-V J
где г1, ri — проекции вектора г на соответствующие оси координат.
Можно сказать, что восприимчивость описывается теми же диаграмма-
ми, что и многофотонный матричный элемент,только жирным точкам
вместо (гЕ) = 2г‘ Е, нужно сопоставлять величины г1. Выражение
(6.4) определяет восприимчивость атома на частоте v при действии внеш-
него поля частоты ®. Разумеется, при рэлеевском рассеянии v = ®,
при комбинационном рассеянии величина v выражается через ® на
основе закона сохранения энергии, приведенного выше. Таким обра-
разом, можно записать х(<У в виде х‘4* (VJ ®). Первый аргумент в xi/’
обозначает частоту v, на которой рассматривается поляризация Pv.
Из (6.4) видно, что восприимчивость может быть диагональна по кван-
101
Товым чйСлам, т ё: при k = п. В этом случаё Говорят О'ВОёпрйимчй-
вости атома в- состоянии п. Но она может быть и недиагональна
\k п),
6Л .2. Нелинейная восприимчивость и нелинейное рассеяние света.
Кик уже было сказано, при разложении, "вектора поляризации
атома во внешнем поле Е cos (со/) по степёням Е получаем слагае-
мые, нелинейные по Е. Например, квадратичное слагаемое по Е имеет
-вид:
|6-5)
77
Величина представляет собой .одну из так называемых нелиней-
ных восприимчивостей [62J (гиперполяризуемостёиг) атома. В данном
"случае-это восприимчивость второго порядка по внешнему полю. Е.
Типичная диаграмма для имеет вид (она,-разумеемся., не един-
ственная):
к. . v
(ЛАДА/
s
— — -о
4 *77
„Эта диаграмма описывает нелинейное рассеяние света с поглощением
„двух фотонов, внешнего поля и спонтанным испусканием фотона*, В
силу закона сохранения энергии здесь н = + 2со; точкам следует
сопоставить дипольные матричные элементы rlnpi rps и rlSk- Согласно
§ 2.3, эта диаграмма расшифровывается Как
^2 rnp r?ps rsk,____
nQ (Wpn—со) (cosn-’2co)
По аналогии с (6.2), используя (6.5),. находим вероятность соответст-
вующего нелинейного' рассеяния ”
<6-6)
к -2лс? IЩ .[
Разумеется, вероятность (6.6) доминирует над обычным линейным рас-
сеянием лишь тогда; жогда имеет один или несколько малых энер-
сгетическил знаменателей. Согласно' приведенной выше диаграмме это
-будет, например, когда сорп близко к о или (Dsn близко к 2 от. Однако,
.„как уже подчеркивалось выше,.’эта'близость не должна- быть столь
сильной, чтобы формулы теории возмущений становились непримени-
-ммми, т. е. .по-прежнему должно: выполняться соотношение Д
Отметим, что привёденная вьйпе диаграмма представляет' собойюд-
но из слагаемых’нелинейной восприимчивости (v; '(о, 'чо)ша ча-
стотен. Разумеется,в том же порядке теории возмущений’есть и нели-
102
нейная. восприимчивость (гиперполяризуемость) х*7? (y'i
где v7 = (f)nk и т. д.4 Второй и третий аргументы,в х(2) обозначают ча-
стоты поглощаемых, или испускаемых фотонов.-
Так как предполагается, что состояние k противоположно по чет-
ности состоянию п, рэлеевское рассеяние (k = п) в данном порядке
невозможно. Вследствие того,.что k п, рассеяние называют гипер-
комбинационным. Рэлеевское рассеяние осуществляется лишь в сле-
дующем порядке, описываемом диаграммами, одна из которых:
п
•АЛЛА/
y=3(t)
Здесь v =: Зсо, так что данная диаграмма описывает процесс генера-
ции третьей гармоники падающего излучения частоты со. Ей соответст-
вует величина (Зсо; со, со, со). Диаграмма расшифровывается со-
гласно § 2.3 следующим образом:
t-l rl г®
yi ._______7пр 1 ps ‘st ‘tn___
pst^pn— (^sn'^’2(0) ((0/n 3(d)
Приведем еще одну диаграмму для той же нелинейной восприимчи-
вости хШ (З®; ®>. ®> ®) на частоте Зсо, также описывающей процесс
генерации третьей гармоники:
Согласно правилам § 2.3, с учетом равенства v = Зсо она расшифро-
вывается следующим образом:
__ f-i f-J fl
yi _______rnp rps rst rtn____
pst (®sn—2(0) ((Dfn +<o)
Если конечное состояние атома есть не п, а какое-либо другое состоя-
ние k, то рассеяние является гйперкомбинационным,
ЮЗ
Наконец, приведем одну из диаграмм нелинейной восприимчиво-
сти третьего порядка, которая описывает не генерацию третьей гар-
моники, а процесс нелинейного упругого рассеяния света:
Здесь v = со, и диаграмма характеризует одно из слагаемых гиперпо-
ляризуемости %/ДА (со; со, — со, со) и расшифровывается следующим
образом:
Л ГО
________'пр ' ps 1 st rtn
pst_____C°sn ------W)
6.1.3. Связь линейной и нелинейной восприимчивости с возмуще-
нием атомного спектра. Покажем, что те же восприимчивости, через
которые выражается сечение рассеяния света, определяют и сдвиги
атомных уровней в одночастотном поле Е cos (coZ).
Прежде всего следует пояснить, что значит понятие энергии со-
стояния, когда возмущение зависит от времени. В § 1.3 отмечалось, что
волновая функция атомного состояния п, на которое воздействует од-
ночастотное поле частоты со, имеет в соответствии с теоремой Флоке
следующий вид [см. (1.22)]:
Ч'п (Г, 0 = ехр (— i Sn t) 2 Q(r)exp ( —i&o/). (6.7)
k = — OO
Здесь — квазиэнергия возмущенного атомного состояния п.
Видно, что в общем случае возникает суперпозиция бесконечного
числа состояний с энергиями (— оо < k < оо), так что воз-
мущенному состоянию нельзя приписать определенную энергию.
Однако если выполняются условия, при которых существенно
лишь одно слагаемое в (6.7), скажем с k = 0, то возникает стационар-
ное квантовомеханическое состояние с энергией /п. Таким образом,
для одночастотного поля можно говорить о сдвиге энергетического
уровня, равном б &п = ~ Е2.
Посмотрим, во-первых, при каком условии можно пренебречь все-
ми гармониками с k =7^ 0. Для этого вспомним о модельном примере,
рассмотренном в п. 2.5.1: двухкратно вырожденный уровень (п, р),
на который воздействует поле Е cos (со/)- Амплитуда заселенности со-
стояния п имеет вид (2.24). Для определенности считаем ап (0) = 1.
Разлагая ап (0 в ряд Фурье, получаем волновую функцию в форме
(6.7), причем
Ч (г)» „= 4 Ч”' (О, Л - 8™- (6.8)
104
Отсюда видно, что при
гпрЕ1(л < 1 (6.9)
все гармоники, кроме нулевой (k = 0), пренебрежимо малы. Таким
образом, (6.9) является достаточным условием возникновения стацио-
нарного состояния с энергией Sn. Очевидно, что это условие носит
общий характер, а не связано с конкретным рассмотренным примером.
Для частот <й в оптическом спектре имеем соотношение со ~ сорп, и
(6.9) эквивалентно условию Е Еят.
Если, напротив, при малых со выполняется условие
гпрЕ/(>)» 1,
обратное (6.9), то согласно известным свойствам функций Бесселя в
(6.8) все компоненты малы, кроме тех, в которых индекс |£| функции
Бесселя приближенно равен аргументу этой функции гПрЕки. Это
соответствует энергиям + ka = ^0) ± knpfl. В таком слу-
чае, как мы видим, реализуется линейное по Е изменение энергии
[63, 64], а квадратичным сдвигом можно пренебречь ввиду его малости
по сравнению с линейным. Этот линейный сдвиг качественно анало-
гичен линейному штарковскому сдвигу состояний атома водорода в
постоянном электрическом поле.
Перейдем теперь к вопросу о связи сдвигов уровней с линейной и
нелинейными восприймчивостями, предполагая выполненным условие
(6.9). Для этого воспользуемся подходом, основанным на стационар-
ной теории возмущений, который был изложен в п. 1.3.5. Смысл его
состоит в следующем: необходимо в формулу для сдвига энергии в ста-
ционарном поле Е подставить вместо энергий <^п°* квазиэнергии
+ has, вместо постоянного поля Е переменное поле Е cos (ай) и
добавить при вычислении дипольных матричных элементов к интегри-
рованию по координатам усреднение их по времени.
В результате из формулы стационарной теории возмущений в низ-
шем (втором) порядке имеем:
vSKr^E)|2(—1—+—<6Л°)
tn
Сравнивая (6.10) с (6.4), получаем выражение, связывающее изменение
энергии с поляризуемостью атома:
6<ф = —г 2 w El Е}, (6.11)
4 ц
где — тензор линейной восприимчивости (поляризуемости) ато-
ма в состоянии п, определяемый выражением (6.4) при v = со и k = п.
Если использовать теорию возмущений в следующем, четвертом,
порядке по Е, то появляется добавка к энергии, пропорциональная
гиперполяризуемости %/Д), и т. д. Таким образом, мы видим, как
связаны линейная и нелинейная восприимчивости (поляризуемости)
с изменением энергии 6 Sn соответствующих состояний и каковы усло-
вия реализации линейного и квадратичного штарковского сдвига.
105
6.2. Возмущение изолированных атомных состояний
Рассмотрим возмущение невырожденных изолированных связан-
ных электронных состояний под действием1 одночастотного излучения;
Исследуем зависимость изменения энергии состояний от частоты и по-
ляризации излучения, а также от структуры атомного спектра.
Сначала посмотрим, что означает термин «изолированное состоя-
ние»? Хорошо известно, что в отсутствие внешнего возмущения свя-
занные электронные состояния в атомном спектре хорошо локализова-
ны и изолированы друг-от друга. Действительно, вероятность нахож-
дения электрона с энергией в данном состоянии п имеет вид рез-
кого максимума с естественной шириной у, гораздо меньшей разности
энергий состояний Sn и ближайшего к нему состояния Иная
ситуация возникает при наличии внешнего возмущения. Большая на-
пряженность поля излучения может привести к перемешиванию со-
седних состояний (термин «перемешивание» был разъяснен в гл. 3),
которое может быть следствием' поляризации излучения. Так в эл-
липтически-поляризованном поле связанные электронные состояния
оказываются суперпозицией состояний с различными магнитными кван^
товыми числами [65]. В этом параграфе речь идет лишь о таких состоя^
ниях, которые остаются изолированными после включения внешнего
возмущения. Эффекты, связанные с перемешиванием состояний,обсуж-
даются в § 6.3.
6.2.1. Динамическая поляризуемость изолированного невырожден-
ного состояния атома. Как видно из формулы (6.11), изменение энер-
гии дискретного состояния п атома определяется линейной восприми*
чивостью (поляризуемостью) yfy Ее называют динамической полярин
зуемостъю, чтобы отличить от статической поляризуемости, соответст-
вующей пределу со-*- 0.
В предельном случае 0 из' (6.10) получаем
= V У—КГппг Е)|2.
in
Это, как и следовало ожидать, совпадает с результатом обычной те-
ории стационарных возмущений, если в формулах последней произ-
вести замену' Е-> Е cos (W)> и усреднить временную часть возмущен
ния по времени: cos2 (at) = 1/2.-
Если предположить, что со > 1/Х0)|, то одно из двух слагаемых
в выражении (6.4) (cv = со .и k = п) будет, иметь мнимую часть, так
как согласно § 2.2 в окрестности особенности следует заменить атп
Величиной comn — ft ft = + 0)* Тогда находим:'
1га 6<ф = — (л/4) |(гяго Е)|2 S(«>m-n— 1® |)= — wmn!2,
Величина wmn, определённая формулой (2.7), имеет физический смысл
ионизационной ширины состояния п, характеризующей его затухание
ео временем из-за перехода электрона в состояние-непрерывного спек-
тра.
106
4!’ =S{
.Как видно из (6.4), в общем .случае динамическая-поляризуемость
Х)/? является тензором второго, ранга. В частном случае при линейной
поляризации света (скажем,., вдоль оси г) она имеет только одну от-
личную от нуля компоненту xg?.
При очень .высоких, частотах со > сотоп из общего выражения для
динамической поляризуемости
г1 г? - г* г? -
пт тп тп п ml (6 12.)
tom?г — to. tomn“bto '
на основе дипольного1 прдвила/сумм [171 получаем
X# Г - (Ш'2Й,У, (6.13)
где Z — число' электронов в атоме.
Выражение~(6.13) справедливо^ если мы имеем дело с.однбэлектрон-
ным атомом.- В действительности, нужно” учесть принцип Паули, за:ч
ключающийся в том, что заполненные .оболочки' атома недоступньгдля
валентных электронов. Поэтому следует в качестве Z в формуле (ff:13)
подставить число валентных электронов атома, (например,^Z = 1,.для'
атомбв щелочной группы), а при вычислений суммы по. tn в (6.12) ог-
раничиться незаполненными дискретными состояниями .(и .всеми со-,
стояниями непрерывного Спектра), так как принцип Паули7запрещает^
валентным электронам попадать"ё заполненные оболочки. При этом
мы полагаем, что- йЛото (D '>: cown, где соПото и характер-
ные разности энергий свя§и валентных электроновиэлектроноватом-
ного: остова гТогда-вклад электронов остова в изменение энергии, имею-
щее^вследствие'условия- to < &попгй характер -эффекта Штарка в по-
стоянном поле:
_ ~ (1/<о„0„!о) |(r„offlo Е) |2,
будет мал по сравнению со вкладом от валентных электронов, который
на основе (6.13) получается для линейно-поляризованного поля рав-
ным
О = (Z2/4co2) £2 (6.14)
(считается, ЖТО Гпото ~ O?no1mo).-’
Формулу (6.14) можно получить и не обращаясь к общему выраже-
нию (6.12). Это не что иное, ж-ак вклад в энергию от свободных коле-
баний Z валентных электронов в одночастотном поле Е cos (со/).
Вследствие условий comn < со высокочастотный эффект (6.14) мал по
сравнению с эффектом Штарка в постояннохМ поле.
Диагональные элементы динамической поляризуемости (6.12) яв-
ляются четными функциями частоты со. Например, из (6.12) находим,
что
(6.15)
107
Из формулы (6.15) видно, что более точный критерий выхода динами-
ческой поляризуемости (6.15) на асимптотическое значение (6.13) име-
ет вид: со2 соДп. Таким образом, асимптотическое значение х*;
реализуется довольно быстро при увеличении со. Кроме того, оно реа-
лизуется тем скорее, чем выше квантовое число п рассматриваемого
терма. Действительно, при этом происходит быстрое убывание харак-
терных разностей энергий валентных электронов comn. Сделанные ут-
верждения подтверждаются численными расчетами [66].
Переход к статической поляризуемости, как видно из (6.15),
реализуется для условий со2 < <oArt. По этой причине происходит
весьма быстрый переход от резонанса в динамической поляризуемости
к статическому пределу (рис. 6.1).
Далее, из формулы (6.15) видно, что если состояние п — основное,
а свет линейно-поляризован, то во всех межрезонансных промежутках
динамическая поляризуемость ап проходит через нуль; если состоя-
ние п не является основным или поляризация света нелинейна, то
такого однозначного заключения сделать нельзя.
Для частот, при которых 0, необходимо учитывать после-
дующие члены разложения поляризации в ряд Тейлора по Е, т. е.
нелинейные восприимчивости (динамические гиперполяризуёмости).
Это существенно и в тех случаях, когда гиперполяризуемость ре-
зонансно велика: при comn, близких к 2со (см. п. 6.2.2). Обычная ли-
нейная поляризуемость при этом не имеет резонансов.
6.2,2 Динамическая гиперполяризуемость. Третий порядок тео-
рии возмущений по Е не вносит вклада в 6 <£п по той же причине, что
и первый: при усреднении по периоду 2л/со в методе квазиэнергий
(см. п. 1.3.5) он обращается в нуль. Рассмотрим четвертый порядок
теории возмущений.
Рис. 6.1. Рассчитанная зависимость динамической поляризуемости а основного
состояния атома ксенона от частоты внешнего поля со с линейной поляризацией
108
Используя результат стационарной теории возмущений для 6
и метод квазиэнергий, находим [67]:
где
4 ijlo
^t0 = (®; —®> ®> ®) +
(6.16)
Г° Г° И
тп пт 1 тп пт
_ — СО Сй7пп + Сй .
(6.17)
т
Нелинейная восприимчивость (®; — со, со, ®) представляет-
ся суммой следующих диаграмм:
Определенная формулой (6.17) динамическая гиперполяризуемость
является тензором четвертого ранга. Последнее слагаемое в ней, не
сводящееся к нелинейной восприимчивости, возникло из-за секуляр-
ных членов в рядах теории возмущений для энергий термов.
Легко проверить, что при со-> О выражение (6.17), как и должно
быть, переходит в результат стационарной теории возмущений, если
в последнем произвести замену Е->Е cos(co^) и воспользоваться фор-
мулой cos4 (соО = 3/8. При |со| < |^0)| <2 |со| динамическая
гиперполяризуемость имеет мнимую часть
Im 6^(4) | 42) (со) J2 £4 б (соАп—2со), (6.18)
удвоенное значение которой в соответствии с (2.14) определяет полную
вероятность двухфотонной ионизации состояния п. Величина оп-
ределена в формуле (2.13). Мнимая часть динамической гиперполяри-
зуемости при |<£*0)| < со не представляет интереса, так как открыт
канал однофотонной ионизации, и она мала по сравнению с мнимой
частью динамической поляризуемости.
109^
Сравнивая поляризуемость и гиперполяризуемость, видим, что
аналитический критерий малости гиперполяризуемости — это малость
отношения возмущения к характерным разностям атомных энергий.
Однако на основе этого критерия невозможно получить достаточно
общее выражение для предельной напряженности электрического поля.
Дело в том, что как разности энергий связанных электронных состоя-
ний, так и дипольные матричные элементы, связывающие эти состоя-
ния, существенно зависят от главного квантового числа и типа атом-
ного, спектра. Расчеты, проведенные для основных состояний атомов
щелочной группы (69], показывают, что в отсутствие резонанса чле-
ны порядка £4 становятся сравнимыми с членами порядка Е2 уже при
напряженности поля Е ~ 106 В/см ~ 10~3 Еат- Разумеется, что при
таких полях все члены ряда по Е имеют одинаковый порядок, 'т. е.
ряд расходится.
Фактически гиперполяризуемость корректно определяет значение
сдвига энергетического уровня только в областях аномально малых
значений динамической поляризуемости: в межрезонансных промежут-
ках либо при a)kn ± 2(о 0, где гиперполяризуемость в отличие от
обычной поляризуемости возрастает из-за резонансов. В последнем
случае для того, чтобы можно было использовать полученные выше вы-
ражения, частота со не должна соответствовать точному резонансу
(см. выше).
6.2.3. Критерий применимости теории возмущения. Чтобы уста-
новить количественный критерий применимости формул для динамиче-
ской поляризуемости, рассмотрим сначала низковозбужденные состоя-
ния. При достаточно большой интенсивности поля данная задача .сов-
падает с задачей о поведении атомного мультиплета в сильном "поле
(см. § 2.5). В соответствии с полученными в § 2.5 результатами-н-аходим,
что применимость формул для динамической поляризуемости ограниче-
на не слишком большой напряженностью поля, такой, при которой
должно выполняться соотношение
< (Dkn ИЛИ 6^2) < СО (6 J9)
[см. (2.11) и (2.39)]. Когда эти соотношения перестают выполняться,
между состояниями кип возможны переходы; в волновой функции
коэффициент ak становится сравним с коэффициентом ап и возникает
нерезрнансное перемешивание состояний k и п, аналогичное тому, ко-
торое было для атомного мультиплета в поле. coftn (подробнее.
см. § 2.5). ‘ (
Применимость теории возмущений к высоким уровням требуеу-
более мягкого условия. Состояния с большими квантовыми числами
(высоковозбужденные-состояния атома^ водорода.или валентных элек-
тронов тяжелых атомов) можно рассматривать в квазиклассическом
приближении (см. гл. 4). В этом случае нецелесообразно вводить фйкС
сированный уровень и для него проводить оценку типа .(6.19),- так как1’
таких, уровней много и каждый вносит малый вклад в динамическую!
поляризуемость. Вместо этого сумму по т в выражении (6.12) для дй-'
намической-поляризуемости можно заменить интегралом. Сдвиг уроёд
ня п определяется вещественной частью динамической поляризуемо
ОТ
£ти, r.e. главным значением такого интеграла. В этом случае уровня
т, близкие.к п, но находящиеся от него по разные стороны, дают оди-.
наковые по значению и противоположные по знаку вклады в инте-
грал. Следовательно, малость con-m не сказывается на поляризуемости
и вместо критерия (6.19) имеем
6(ф < |(ф | ИЛИ 6^(2) <<: (6.20)
Формулы для динамической поляризуемости, приведенные выше,
неприменимы также в области частот, близких к резонансной, при ре-
зонансе между рассматриваемым уровнем п и любым из уровней т..
Роль резонансов рассмотрена в гл. 7.
6.2.4. Расчеты динамической поляризуемости как функции частоты
возмущающего поля. Рассмотрим методы вычисления динамической
поляризуемости различных состояний разных атомов. Очевидно, для
этого надо знать матричные элементы дипольного взаимодействия дан-
ного состояния со всеми другими связанными состояниями, а также с
состояниями непрерывного спектра. Для вычисления вещественной
части необходимо просуммировать виртуальные переходы по бесконеч-
ному числу состояний дискретного спектра и проинтегрировать их по
непрерывному спектру. Мнимая часть определяется одним матричным
элементом — вероятностью фотоионизации. Наиболее подробно вы-
полнены расчеты статической поляризуемости [66]. Динамическая по-
ляризуемость состояний рассчитывалась полуфеноменологическими
методами — методом квантового дефекта и методом модельного потен-
циалаДсм. §2.6). Эти методы связаны с использованием феноменологи-,
чески-х данных об атомном спектре. Расчеты проведены для атомов ще-
лочной группы и благородных газов [69]. Более корректные расчеты
170], в которых используется приближение Хартри—Фока и учиты-
ваются межэлектронные корреляции в атомах, приводят к резуль-
татам, заметно отличным от результатов полуфеноменологических ме-
тодов (для атомов, содержащих два и более электронов в валентной
оболочке). Типичный вид рассчитанной зависимости динамической
поляризуемости основного состояния от частоты светового поля линей-
ной поляризации приведен на рис. 6.1. Из этого рисунка видно ка-
чественное отличие динамической поляризуемости от сдвига Штарка
в постоянном поле. В зависимости от частоты динамическая поляризуе-
мость изменяется от нуля (в межрезонансных промежутках) до беско-
нечности (при резонансе). Появление бесконечностей есть следствие
некорректности использования метода теории возмущений.
В действительности, при переходе через резонанс сдвиг 6 <^2) до-
стигает лишь конечного значения и изменяет знак не скачком, а плав-
но (см. гл. 7). Вид зависимости 6 <^2) (£, со) при переходе через ре-
зонанс определяется конечной шириной резонансных состояний или
неодночастотностью поля (если она. больше упомянутой ширины).
Ширина резонансных состояний в зависимости от их энергии связи,
-частоты напряженности поля определяется либо спонтанной -редак-
сацией, либо ионизацией, либо резонансным взаимодействием этих со-
стояний. В каждом конкретном случае расчеты динамической поля-
111
ризуемости по соотношению (6.15) несправедливы в окрестности ре-
зонанса в пределах соответствующей ширины (см. гл. 7).
Зависимость а (со) (см. рис. 6.1) имеет качественно одинаковый вид:
статический предел а (0) > 0 при со — 0; области аномальной диспер-
сии da 1 при переходе через резонансы; а — 0 в каждом меж-
резонансном промежутке для основного состояния любого атома. Для
возбужденного состояния зависимость имеет другой характер, по-
скольку по мере увеличения частоты могут возникать резонансы как
с вышележащим (<^0) > <^0)), так и с нижележащим (^т0) < <£«0))
состояниями. В частности, в межрезонансных промежутках поляри-
зуемость может не принимать нулевых значений и могут возникать
области отрицательной дисперсии da (co)/dco < 0 (рис. 6.2). Предель-
ные значения а (со) при (со = 0 и со > |<^0)|) имеют тот же вид, что
и в случае возмущения основных состояний.
6.2.5. Экспериментальные данные. Качественный характер нере-
зонансного возмущения изолированных атомных уровней в поле ли-
нейно- и циркулярно-поляризованного света достаточно очевиден,
так что основной задачей эксперимента является получение количе-
ственных данных о динамической поляризуемости.При эксперименталь-
ном исследовании возмущения возникают некоторые трудности. Пер-
вая трудность заключается в том, что экспериментально можно на-
блюдать лишь изменение энергии определенного перехода, обусловлен-
ное поляризуемостью двух состояний, причем упоминавшаяся выше
сильная зависимость динамической поляризуемости от частоты (см.
рис. 6.1 и 6.2) не дает оснований для пренебрежения априори возму-
щением основного состояния по сравнению с возбужденным — дан-
ной частоте может случайно соответствовать межрезонансная малая
поляризуемость возбужденного состояния. Вторая трудность связа-
на с существованием большого числа различных факторов, уширяю-
Рис. 6.2. Рассчитанная зависимость динамической поляризуемости а возбужден-
ного состояния 4Р1/2 атома калия от частоты внешнего поля со с линейной поля-
ризацией
112
щих реально наблюдаемую линию перехода: эффект Доплера, мно-
гочастотность возмущающего излучения, пространственно-времен-
ная неоднородность распределения излучения по мишени (о точности
учета этих факторов см. гл. 5) [71].
Резюмируя результаты экспериментов, приведенные в обзоре [64],
отметим следующее;
а) во всех случаях, удовлетворяющих критериям нерезонансно-
го возмущения, наблюдалось изменение энергии перехода, пропорцио-
нальное квадрату напряженности поля;
б) экспериментальные значения вещественной части динамической
поляризуемости удовлетворительно описываются расчетными форму-
лами;
в) данные о динамической поляризуемости получены лишь при
отдельных значениях со, а не в достаточно широком диапазоне изме-
нения частоты;
г) отсутствуют данные о мнимой части поляризуемости при
о» < если «о > <^0), т. е. мнимая часть определяется вероятно-
стью однофотонной ионизации, то имеется большое число эксперимен-
тальных данных [46, гл. 9];
д) отсутствуют какие-либо данные о гиперполяризуемости.
Результаты типичных экспериментов по измерению сдвига уров-
ней в световом поле дают возможность определить как масштаб это-
го эффекта, так и точность измерений ап.
Ниже описаны два эксперимента, позволяющие измерить изме-
нение энергии при переходе из основного в первые возбужденные со-
стояния. Для наблюдения сдвига энергии перехода из основного со-
стояния атома калия (4Sy2) в возбужденные состояния 4Pi/2> »/2 в поле
красного света рубинового лазера (рис. 6.3) использовался метод по-
глощения света от вспомогательного источника (см. [64]). При на-
пряженности поля Е »5-10в В/см ~ 10~4 £ат наблюдалось [72] квад-
ратичное по полю изменение энергии перехода при значениях Дау у2 =
= (0,2±0,1).10-п см-1-(В/см)-2 иДа./2>»/2 = (1,0±0,5)-10-11см-1х
X (В/см)-2*.
Измерения, проведенные [73] с атомом натрия (переход из основ-
ного состояния 3Sy2 в возбужденное 4О»/2) методом двухфотонной спек-
троскопии во встречных пучках, позволили получить большую точ-
ность, а также сделать определенные выводы о вкладе отдельных со-
стояний. Двухфотонный резонанс между указанными состояниями осу-
ществлялся в результате поглощения света от двух лазеров с Длинами
волн 589 и 569 нм и наблюдался по возникновению флуоресценции на
переходе 4Р -> 3S (330 нм), следующей за спонтанной релаксацией со-
стояния 40. Интенсивность света с длиной волны 589 нм была пример-
но На порядок больше, чем с длиной волны 569 нм, и Е составляла
10? В/см, а расстройка между энергией перехода 3S -+ ЗР и энергией
фотона с длиной волны 589 нм была относительно мала. Оба эти об-
* Динамическая поляризуемость имеет различные единицы: 1 см_1Х
X (В/см)-3 = 1,15-1014а. е. = 0,14-1014 А3.
113
Рис. 6.3. Схема уровней (а) и экспериментальная зависимость изменения энергии
оё перехода 4 Si/2->4 Р3/2 в атоме калия от напряженности внешнего светового
поля Е (б) для частоты рубинового лазера
Рис. 6.4. Схема уровней (а) и экспериментальная зависимость изменения энергии
6$ основного состояния 3S1/2 атома натрия от напряженности Е внешнего све-
тового поля для длины волны 589 нм
стоятельства обусловили значительно большее возмущение основно-
го состояния 3S по сравнению с состоянием 40. Результат экспери-
мента приведен на рис. 6.4. Поляризуемость основного состояния
a3S = 10“8 см*“1-(В/см)-2 (для фиксированной расстройки резонан-
са). Из результатов этого эксперимента [73] видна также зависимость
поляризуемости от расстройки резонанса. Так как при изменении ча-
стоты одновременно изменялась расстройка резонанса с промежуточ-
ным состоянием ЗРз/2, эксперимент позволил получить данные о за-
висимости сдвига 33-состояния от расстройки промежуточного резо-
нанса (рис. 6.5). Экспериментальные данные соответствуют большим
расстройкам резонанса,, когда сдвиг квадратичен по полю. Собствен-
но резонансные явления возникают при меньших расстройках. Экспе-
рименты, в которых они наблюдаются, обсуждаются в;гл. 7.
Примером измерения энергии перехода между двумя возбужден-
ными состояниями может служить эксперимент, рассмотренный в ра-
боте [74]. Для наблюдения изменения энергии переходов 7Sy-*- 6Р2
и 78х-^ 6Рг в спектре атома ртути использовался метод релаксации
возбужденного состояния (см. [64]). Состояние 7S± возбуждалось вы-
(к
Рис. 6.5. Зависимость /изменений
энергии 6# основного состояния
3*Si/2 атома натрия от расстройки
резонанса Лео* между частотой
внешнего поля со и частотой
атомного перехода 3 5i/2->3 Рз72
Рис. 6.6. Схема уровней, (а) -и-экспериментальные-, результаты по изменению
энергии 88 перехода 65 -> 6 Л .в- атоме цезия в зависимости от напряженности
внешнего светового поля_Е (б) >
сокрчастотным разрядом в парах.ртути. Наблюдалисылиниию длина-'
ми волн 5460 и .4358 нм,. соответствующие указанным переходам.' На:
пары ртути воздействовали-.-излучением.импульсного лазера на стекле,
с неодимом <(V= 1060 -нм):- наблюдалось одинаковое изменение обеих
длин волн; этр позволило предположить, что основное возмущение ис-
пытывает состояние 7SP Такое заключение согласуется с теоретиче-
скими-соображениями о том, что в общем случае динамическая поля-,
ризуемрсть.является резко растущей функцией главного квантового
числа; ^(см.- выше)..
Измерена поляризуемость- a7S1 = 10~12 см-1-(В/см)~2 -в Диапа--
зоне Е ~ (1—5)-105 В/см. Это значение с погрешностью около 40%
следуёт:йз-р-асчета [691, результаты "которого также показывают, что
a7Sl^'&'6Pi;2-
Примером-измерения изменения энергий перехода в высоковозбуж-
денное состояние является эксперимент с переходом 6S -> 6F в'спек-
тре атома цезия. Использовались поле излучения лазера на стекле с
неодимом лъметод резонансной мнр'гофотбнной-ионизации (см; §-6.5).
На рис. 6.6 приведены результаты этого эксперимента [751. Разность
= (2,4 .±.0,8)- КН11 cm^-IB/cm)^2.^Расчётное ' значение.
[691 этой'в,еличЕпы удовлетворительно согласуется с эксперименталь-
ными'результатами. Отметим,"что в,дцнном случае а.вг
Ц5.
6.3. Возмущение при наличии вырождения
Если поле постоянно, то эффекты вырождения существенно влияют на сдви-
ги атомных уровней под действием возмущения. Например, хорошо известно,
что в атоме водорода вырождение состояний по орбитальному моменту приво-
дит к тому, что сдвиги уровней не квадратичны, а линейны по возмущению. Ес-
тественно ожидать, что и в переменном поле вырождение заметно повлияет на
динамическую поляризуемость. Для описания возмущения вырожденных со-
стояний используем соответствующую форму теории возмущений (см. §2.5).
6.3.1. Два близких уровня. Вместо произвольного числа близких уровней
рассмотрим сначала два близких уровня (или любое число неблизких уровней);
в этом случае результаты имеют простой аналитический вид. Обозначим такие
уровни п и k, Систему уравнений (2.35) для двух близких уровней запишем в
виде
ian = 6(^nV ah exp (i<anft /) + 6<^2) an',
iak=^kn an exp (ico^ 0 + ^l2) ak.
(6.21)
Здесь 6 определяются формулой (6.10) и представляют собой сдвиги уров-
ней п и k, когда эти уровни не являются близкими. Далее, в (6.21) обозначено
S^V = -[V( V (0>) + У<|) (-(0)1 = —2 Е},
4 ч
где — недиагональный элемент линейной восприимчивости; аналогично
определяется и 6 8^. Отметим, что в общем случае и 6 > не связаны
друг с другом простыми соотношениями. Лишь при точном вырождении, когда
£4» = ^0)t имеем 6^2) = [6^2)]*
Система дифференциальных уравнений (6.21) сводится к системе двух алге-
браических линейных уравнений простой заменой [см. (2.30)]:
aft(0 = ^exp{i(a+4’))<}. (6.22)
Аналогично заменяется ап (/).
Решив полученную систему алгебраических уравнений, найдем коэффи-
циенты и Ап, а также два значения Q. Фазы Q определяют положения квази-
энергий при включении возмущения. Вычисляя Й, получаем:
а±=-у (<^+Л) ± ]Zt(А~<^)2+W W • <6.23)
Здесь <?n> ь = и Для определенности считается, что<^°) > <^0).
При условии <С xofen, характеризующем слабое возмущение состоя
ний k и и полем, из формулы (6.23) получаем обычные, квадратичные по внешне-
му полю, сдвиги уровней п и k без учета их близости вследствие
слабого перемешивания уровней п и k.
Если выполняется обратное условие, т. е. (сильное возму-
щение), то близость уровней пик проявляется в том, что они сильно перемеши-
ваются полем; будем считать, что 6^1^ (см. выше), тогда из (6.23)
получаем
й±= ~~ (6<^2> + М12)) ± У у + l W I2 (6.24)
В этом случае, как мы видим, расщепление уровней п и k сильно отличается от
сдвигов б<?^2^ без учета близости; взаимодействие между этими состояниями,
возникающее под действием поля, сравнимо с взаимодействием каждого из
этих состояний в отдельности с полем.
116
Таким образом, как при очень малой, так и при очень большой амплитуде
нерезонансного возмущения сдвиг энергетических уровней квадратичен по воз-
мущению, но динамическая поляризуемость, определяемая коэффициентом
пропорциональности при квадрате напряженности внешнего поля, различна в
зависимости от соотношения между возмущением и расстоянием между рас-
сматриваемыми уровнями энергии. В промежуточном случае ~ ®kn
имеет место расщепление каждого уровня на два квазиуровня.
Из формул (6.24) видно, что даже если взаимодействие между уровнями п
и k велико, то квазиэнергетические уровни все равно не могут пересечься друг
с другом (аналог теоремы Вигнера—Неймана [8] для постоянного поля).
6.3.2. Общий случай. Рассмотрим N близких уровней. Очевидно, что для
этого случая вместо системы (6.21) имеем
i«n= 2 ak exp (iwnh 0 + MJi2’ an. (6.25)
k=£n
Здесь суммирование ведется по всем близким уровням. Решается (6.25) тем же
методом, что и (6.21). Расщепление атомных уровней теперь можно найти, решив
алгебраическое уравнение N-ro порядка; решение такого уравнения возможно
лишь численными методами.
Все выводы, сделанные выше, справедливы, когда частота внешнего возму-
щения V сравнима с разностями частот в спектре атома ($ — произвольный
уровень, не близкий к п), т. е. со > cons. Если же со < cons, то величину cos (со/)
в исходных уравнениях движения нельзя считать быстроосциллирующей. В
этом случае задача усложняется, так как нужно учитывать не только двух-, но
и однофотонный матричный элемент перехода между состояниями п и k.
Когда же существенно рассмотренное здесь нерезонансное перемешивание
близких уровней переменным полем? Наиболее очевидный пример — атом водо-
рода, где смешиваются состояния одинаковой четности, принадлежащие одному
и тому же уровню. Другой пример — состояния атома, вырожденные по магнит-
ному квантовому числу М, во внешнем эллиптически-поляризованном поле.
При этом смешиваются состояния с различными М,
Наконец, при сильных полях могут оказаться достаточно близкими уровни
атомного мультиплета в сложном атоме. Если атомный мультиплет n, k достаточ-
но хорошо локализован в спектре атома, т. е. cons > con^ (s — любой уровень
другого мультиплета), то нахождение спектра квазистационарных состояний
системы атом—поле представляет собой разрешимую задачу при использовании
численных методов [26].
6.3.3. Возмущение в эллиптически-поляризованном поле. Уровень с мо-
ментом J в эллиптическом поле расщепляется на компоненту. Для нахож-
дения волновых функций соответствующих состояний необходимо решить урав-
нение типа (6.25). Из этих соотношений видно, что в окончательный результат
входят состояния с различными проекциями момента на ось квантования. Эл-
липтически-поляризованное поле можно представить как суперпозицию право-
и левополяризованного света. Следовательно, перемешиваются различные со-
стояния, для которых А7И = ± 2 (в соответствии с правилами отбора для
см. п. 2.2,1). К сожалению, нельзя записать достаточно общие формулы или
получить общие закономерности, описывающие расщепление.
Численный расчет [76] выполнен для уровня 4F атома калия в поле излуче-
ния неодимового лазера. Под действием поля происходят полный разрыв спин-
орбитальной связи и перемешивание состояний с —3 М 3, где М — про-
екция орбитального момента 4Г-состояния, равного 3. Вследствие правил отбо-
ра А7И = 0, ± 2 система уравнений (6.25) распадается на две независимых под-
системы: с М = + 3, + 1 и М = + 2, 0.
На рис, 6.7 приведены рассчитанные действительные части поляризуемости
подуровней 4Г-состояния атома калия. Для этих случаев приведены значения
проекции орбитального момента на направление волны или поляризации (— 3, ,..
..., +3). Все состояния, кроме М = 0 при 6 = 45°, двукратно вырождены. Это
утверждение представляет собой обобщение известной теоремы Крамерса для
постоянного электрического поля на случай переменного поля [16].
117
Рис. 6.7. Динамическая поляризуемость а
подуровней, на которые расщепляется уро-
вень 4 ~F- атома калия в эллип’гически-поля^
ризованном поле;
0 = 45? — линейно-поляризованнюё -поле;' 0=Щ
90° — циркулярно-поляризованное поле
Как уже говорилось выше, при всех прочих’0 .(эллиптическая поляризация)
состояния нельзя характеризовать проекцией орбитального момента ща направ-
ление поля: происходит перемешивание магнитных подуровней. Из рис.. 6.7
видно, что знак возмущения, его амплитуда и зависимость этих величин,от эл-
липтичности поля совершенно различны для различных-подуровней, характери-
зуемых новым квантовым числом вместо М.
Резюмируя все сказанное выше относительно возмущения” вырожденного
связанного-электронного состояния, можно сделать вывод, что в общем случае
возникают два эффекта. Во-первых, энергетическое расщепление исходного со-
стояния- на компоненты; во-вторых, появление новых квантовых чисел ,: по кото?
рым возможна классификация возникших компонент.
Экспериментальное наблюдение возмущения в эллиптическом поле-проводи-
лось’методом^ резонансной многофотонной ионизации атома цезия из основного
состояния 6S [75]. Частоту лазерного излучения йодбирали таким образом, что-
бы‘возникал промежуточный трехфотонный резонанс с состоянием 6F*. При, варь-
ировании частоты в окрестности резонансного значения для линейной.поляриза-
ции излучения наблюдался один резонансный максимум, а для эллиптической
поляризации — несколько максимумов. Таким образом, результаты этого/ экс-
перимента качественно подтверждают предсказания теории. Количественное со-
поставление данных осложняется, во-первых, тем, что в эллиптически-поляри-
зованном поле расщепляется не только резонансное состояние 6F, но также и
исходное состояние 6S, а во-вторых, необходимостью учета правил отбора-для
трехфотонных переходов из основного расщепленного состояния в расщепленные
резонансные состояния.
6.3.4. Возмущение спектра атома водорода. Спектр атома водорода, возму-
щенный. сильным одночастотным полем, обладает особенностями, связанными с
вырождением уровней относительно орбитального квантового, числа т. е. с на:
л-ичием постоянного дипольного момента d. Именно по этой причине в постоян-
ыом-поле.ус атрма водорода, наблюдается линейный -эффект Штарка,.в отличие .от
квадратичного эффекта у других атомов. Возникает вопрос — имеет ли место та-
кое различие и в переменном поле? Получим ответ на поставленный вопрос, до-
строив теорию-возмущения спектра-атома водорода в переменном поле и..сравнцв
ее с экспериментальными данными,.
Если бы все дипольные матричные-элементы между подуровнями с опре-
деленным главным квднтовым числом п, -но-различными орбитальными кванте-:
вымй числами I были одинаковы, то,- как мы видели в гл. 5, данная задача..была
бы .эквивалентна задаче о постоянном электрическом" диполе, в одночастотном
внешнем иоле. -В действительности это не так: для атома водорода дипольные
матричные/элементы -сильно зависят от квантового числа /.
U?
Согласно результатам^ 2'.5, амплитуды й/ состояния с данным орбиталь-
ным моментом I удовлетворяют системе уравнений
iai == —Е cos (coZ) (nl\ г [ nlr)a^ +
I'
4—£2 cos (со/) 2 <nZl z\NL){NL\z\nl') X
2 I’, NL
X ai’
exp (ico/)
exp (— ico/)
“nw + “
(6.26)
Здесь для простоты внешнее-поле предполагается линейно-поляризованным, так
что при виртуальных переходах сохраняется магнитное квантовое число М. Оно
для упрощения записи в системе (6.26) не приведено: в действительности нужно
написать независимые друг от друга системы уравнений (6.26) для каждого зна7
чения М. Первое слагаемое в (6.26) отвечает виртуальным переходам из состо-
ния (п, /) в состояние (п, /') той же главной оболочки п. Во втором слагаемом (6.26)
N, L обозначают соответственно главное и орбитальное числа других оболочек.
Это слагаемое описывает виртуальный переход (п, /) -> (п, Г) не непосредствен;
но, как первое слагаемое, а через промежуточное состояние NL. Графически ма-
тричные элементы, соответствующие указанным переходам, изображаются со-
ответственно в виде:
П1 пъ
и
I»-----
NL
(t)
о-------г
hi
Расшифровка этих слагаемых согласно правилам диаграммной техники для слу-
чая вырождения (диаграммы с зависимостью от времени, см. § 2.5) приводит к
системе (6.26).
Как видно, мы пренебрегли в (6.26) диаграммами более высокого порядка,
чем второй. Для атома водорода это неравенство означает, что .Е где
.напряженность атомного поля'для n-й оболочки. Необходимость выпол:-
нения последнего неравенства не вызывает, сомнений.
Система (6.26) имеет весьма сложный вид, и мы далее рассмотрим различ-
ные .предельные случаи. Предположим сначала, что частота внешнего поля до-
статочно велика, так что
(6.27)
Тогда в (6.26) можно выделить быстроосциллирующие члены, пренебрегая ко-
торыми получаем:
^=4“£2 (и)-<>)] V- (6.28)
119
В (6.28) двухфотонный дипольный матричный элемент zffl определен форму-
лой (2.13).
Решения уравнений типа (6.28) уже обсуждались в § 2.5 и п. 6.3.2. Из них
следует, что в данном случае происходит расщепление уровня п на новые стацио-
нарные подуровни, характеризуемые вместо квантового числа / новым набором
квантовых чисел (их число равно п, как и количество старых квантовых чисел —
различных значений /). Сдвиги расщепленных подуровней относительно невоз-
мущенного значения имеют квадратичный по Е характер. Таким образом,
происходит расщепление исходного уровня, сопровождаемое квадратичными
сдвигами расщепленных подуровней относительно исходного состояния.
Ввиду того что, согласно правилам отбора по четности, состояния с кванто-
выми числами / и /' имеют одинаковые четности, система (6.28) распадается на две
независимых подсистемы: с четными и нечетными /, которые могут быть решены
по отдельности. Следовательно, при выполнении условия (6.27) состояние атома
водорода во внешнем поле характеризуется определенной четностью.
Проиллюстрируем сделанные выводы конкретными примерами. В частно*
сти, сказанное выЩе приводит к тому, что в оболочке с п = 2 состояния 2S
и 2Р не перемешиваются, и орбитальный момент / остается сохраняющимся
квантовым числом. В этом случае происходит расщепление уровня п = 2 на
5- и P-подуровни с квадратичными сдвигами их энергий. В оболочке с п — 3
состояние ЗР по той же причине не смешивается с другими состояниями
(S и D).
Теперь легко выяснить, что происходит в предельном случае высоких ча-
стот. При со > (&nN перемешивание вырожденных состояний исчезает, т. е.
орбитальный момент / остается сохраняющимся квантовым числом. Подуровни
с определенным /, расщепляясь из исходного вырожденного уровня п, испыты-
вают квадратичное по полю изменение энергии. Квадратичный сдвиг мал, так как
со > anN.
Рассмотрим противоположный случай малых частот: со <с Осцилля-
ции временных множителей в системе (6.26) становятся слабыми и, вообще го*-
воря, нельзя пренебрегать осциллирующими слагаемыми. Для упрощения ре-
шения можно пренебречь со по сравнению с (&nN в энергетических знаменателях
системы (6.26). Таким образом, получаем:
iai= —Е cos (со/) {nl | z | пГ) +
г
+ £2cos2(coi) 2 (nllz\NL}{NL |z|n/')—-—аг. (6.29)
l'tNL ®nN
Эта система уравнений может быть проинтегрирована лишь численным методом
[77].
Для качественного анализа предположим, что все дипольные матричные
элементы одинаковы (о справедливости этого предположения см. выше). Тогда
все амплитуды сц одинаковы в любой момент времени /, если считать отдельные
подуровни в начальный момент времени равнозаселенными (см. § 2.5). Система
(6.29) при этих предположениях упрощается:
ia=[ —dE cos (со/) + (1/2) аЕ2 cos2 (©/)]а* (6.30)
Здесь
{nl | z | nl')t a = aif
I'
a=2 2 ~~“ <nl\z\NL)(NL\z\nl').
l',NL
120
[Уравнение (6.30) справедливо для дипольной молекулы в одночастотном поле
низкой частоты. В этом случае величина d представляет собой постоянный ди-
польный момент молекулы, а а — ее статическую поляризуемость.]
Решение (6.30) имеет простой вид [63]:
Г dE аЕ2 ( sin (2со/) \“|
а(/) = ехр i----sin(co/) + i —— I----------- ♦ (6.31)
|_ со 4 \ 2со /J
Если разложить (6.31) в ряд Фурье, то найдем:
Г аЕ2 "I
а(0 = ехрр——/ Лтехр ( —imco/), (6.32)
L J т = — »
где
^тп= ( 1)Ш Z 'j Jm+2s f У (6.33)
\ о(0 J \ (0 /
S= — СО 4
Видно, что в отличие от случая высоких частот со > при со < (dnN
в атомном спектре возникает большое число квазиэнергетических гармоник. Для
атома водорода возникновение гармоник и расщепление уровня по I приводят
к весьма сложной системе новых стационарных состояний.
Некоторые качественные выводы можно сделать, рассмотрев различные
предельные случаи выражений (6.32), (6.33) при фиксированной частоте со < ®nN,
варьируя напряженность поля Е.
Если Е столь мало, что выполняются условия
аЕ2/со < 1 и dE/а < 1, (6.34)
то в (6.32), (6.33) отлично от нуля только слагаемое с s = т = 0. При этом,
как видно из (6.32), в диполе происходит лишь квадратичный по Е сдвиг уров-
ня на величину (а/4) Е2. Если перейти от диполя к реальному атому водорода,
то при выполнении условий (6.34) справедлива система уравнений (6.28), в ко-
торой нужно положить со = 0, т. е. система
iai=± (6.35)
2 I'
При увеличении Е наступает момент, когда начинают выполняться условия:
аЕ2/со < 1 и dE/со > 1. (6.36)
Тогда в (6.33) можно положить s = 0 и из (6.32) получить
а(/) = V ( —l)w f-^-Kxp (—imco/). (6.37)
\ © /
tn= — CO
Видно, что происходит расщепление уровня на подуровни, имеющие квази-
энергии
= + (6.38)
Отдельные квазиэнергетические /n-е гармоники представлены в а (/) с весом
Jm(dE/(d). Квадратичным сдвигом —ссЕ2/4 можно в данном случае пренебречь,
так как он мал по сравнению с членом шсо.
В случае атома водорода при выполнении условий (6.36) можно пренебречь
квадратичным по Е слагаемым в системе (6.26), в результате чего эта система
приобретает вид [78]:
iai= ~-Е cos (cctf) ^{nl\z\ пГ} аг (6.39)
Г
121
Выбор невозмущенных базисных состояний в сферической системе координат-
для системы (6.39) не является наилучшим, так как состояния с различными
как видно из (6.39), смешиваются друг с другом. Удобнее выбрать базисные со-
стояния в параболической системе координат. Тогда невозмущеннще состояния
характеризуются параболическими квантовыми числами nlt п2 вместо /, т и,
разумеется, главным квантовым числом п. Дипольный матричный элемент для
состояний в одной главной оболочке дйагонален по. nlf п2 и легко вычисляется:
(пп1п2 |z| п п[п2 ) = (3/2) п — п2) 6 ,6 ,. Так как не происходит-пере
Пх п2 П2 ...
мешивания параболических базисных состояний вместо (6.39) получа-
ем набор независимых друг от друга уравнений:
1аП1П2 = ~~Е cos <пптп2 \z\nn^_п2)аП1п2. (6.40)
Тривиальное решение (6.40) приводит к результату [79]
«п^п- (0 = ЛП1п2ехр i
Зп (пг—п2)
2со
Е sin (соО
(6.41)
Разумеется, это выражение можно разложить в ряд Фурье. Тогда оно, очевид-
но, приобретает вид (6.37) с d = (3/2) п (п1— п2).
Если напряженность поля Е увеличивать далее, так что начнут выпол-.
йяться условия
аЕ2/а> <С 1 и dEla> > 1, (6.42)
то из свойств функций Бесселя будет следовать, что в (6.37) существенно отлич-
ны от нуля лишь слагаемые с номерами \т\ = dEla> и близкие к ним (с весьма
узким распределением). Следовательно, согласно (6.33) получаем, что существен-
но заселяются лишь уровни с квазиэнергиями ёп = dE. Таким образом,
мы имеем дело с расщеплением исходного состояния, лйнейным по низкочастот-
ному переменному полю Е. В применении к атому водорода, подставляя й 'по-
следнее выражение указанное выше значение d, получаем
(3/2)п(пг-п2) Е, (6.43)
т. е. общеизвестное выражение для линейного эффекта Штарка в атоме водоро-
да, возникающего под действцем постоянного поля.
При дальнейшем увеличении напряженности поля Е выполняются условия
аЕ2/со > 1 и dEl® > 1.
(6.44
Тогда линейный эффект доминирует над квадратичным, так что сохраняется
справедливость результата (6.43). На этом закончим рассмотрение для низких
частот.
В действительности вырождение состояний атома водорода является не точ-
ным, а приближенным вследствие спин-орбитального расщепления, поэтому из-
ложенные выше результаты относятся к случаю, когда расщепление, обуслов-
ленное взаимодействием-атома с внешним-электромагнитным полем, -велико по
сравнению со спин-орбитальным расщеплением. Для оболочки с п = 2 соответ-
ствующее значение напряженности Е > 105 В/см, а при больших значениях п
напряженность изменяется как 1/п3.
Выше мы предполагали, что излучение линейно-поляризованно. В общем
случае эллиптическичтоляризованного излучения дополнительно возникает сме-
шивание по магнитным квантовым .числам; это увеличивает ранг матрицы, под-
лежащей диагонализации.
Обратимся теперь к численным расчетам сдвига уровней для атома водоро-
да. Наиболее просто он рассчитывается для основного состояния 1S. Очевид-
но, что при этом из-за отсутствия вырождения никакого перемешивания подуров-
ней не возникает, так что мы имеем дело с обычной линейной динамической по-
ляризуемостью уровня 1S, описываемой формулой (6.12). Предполагая для оп-
122
Рис. 6.Й. Зависимость динамической полярй-
ределенности внешнее поле линейно-поляризованным, получаем
дующее выражение для динамической поляризуемости
из (6.15) сле-
(6.45)
“V (<°Н1/2)|(15|г|т)|2
сс — 2 s 1 — —
1 Т (<^0) + 1/2)2-^
Здесь суммирование ведется по всем состояниям дискретного и непрерывного
спектра атома водорода. Эту сумму можно вычислить точно [80], используя из-
-вестное выражение для функции Грина атома водорода (см. §2.6). Результат
изображен на рис. 6.8. При малых частотах (со -> 0) получаем статический пре-
дел = 4-9/2.’ При резонансных значениях частоты со = 1/2— 1/2/УД, где
Nm — главное квантовое число уровня tn, сдвиг 'уровня основного состояния
обращается в бесконечность, меняя при .этом, как видно из (6.45), знак. При
до->* 1/2-резонансы сгущаются. На рис. -6.8 заштрихована область частот со,
соответствующих большому числу, резонансов. Если со > 1/2, то вещественная
часть а1представляет:собой плавно убывающую функцию, которая при'со > 1/2
ведёт себя примерно как —1/со2 [см. (6.13)]. Кроме того, при со >> 1/2 в (6.45)
-нужно.сделать замену — iX (X == -f-О), в' результате Чего ах при-
обретает мнимую часть. Эта мнимая часть соответствует возможности однофо-
тонной ионизации атома в о дар ода. На рис. 6.8 величина 1ш показана пунктир-
ной линией. При со >_1/2 мнимая часть ах убывает гораздо быстрее веществен-
ной части, а. именно 1ш а± ~ 1/.со7/2 [81]).
Детальное экспериментальное" исследование возмущения уровней атома
водорода не осуществлено. Известен лишь один эксперимент [82], проведенный
методом релаксации возбужденных состояний ((см. гл. 5). Водородная газора-
рядная плазма облучалась инфракрасным излучанием СО2-лазера (йсо^О,1 эВ).
Наблюдался переход п — 6 п~ 2 (линия энергия которого в отсутст-
вие поля Лсо^ 3 эВ. Результаты эксперимента приведены на рис. 6.9. Основ-
ная долй наблюдаемого сведа спонтанного перехода 6 ->• 2 соответствует релак-
сации возбужденных атомов в основной части объема плазмы, не освещенной ла-
зерным излучением (главный.пикщ'а рис. 6.9)/Слабый сателлит (штрихпунктир)
.возникает цриюсвещении лазерным излучением, сфокусированным- в малый объем
плазмы. Сдвиг сателлита относительно основного пика представляет собой ре-
зультирующий штарковский сдвиг уровня с п = 6 (он велик по сравнению со
123
штарковскйм сдвигом уровня с п = 2), однако вследствие уширения расщеплен-
ных подуровней отдельные компоненты мультиплета п = 6 не разрешаются.
В условиях данного эксперимента (о ~ так чт0 сдвиг должен носить
квадратичный по Е характер. Сдвиг сателлита относительного основного пика
должен представить собой сдвиг (6.11), усредненный по орбитальным моментам
I уровня с п = 6. Эксперимент проведен при фиксированной интенсивности из-
лучения, так что сам факт квадратичной зависимости сдвига от Е непосредствен-
но не зарегистрирован. Рассчитанная амплитуда сдвига [82] удовлетворительно
согласуется с наблюдаемой.
Резюмируя все сказанное выше, можно дать следующий ответ на вопрос, по-
ставленный в начале этого пункта, — возмущение уровней атома водорода в пе-
ременном поле аналогично возмущению в постоянном поле, т. е. линейно по по-
лю лишь в случае низкочастотного переменного поля (<о <С <on7V), напряжен-
ность которого достаточно велика, так что dElta > 1. В пределах высоких ча-
стот (<о > возмущение уровней носит квадратичный по Е характер.
6.4. Нелинейное рассеяние света атомами
Как уже отмечалось во введении к этой главе, давно и хорошо изу-
чено линейное нерезонансное рассеяние света атомом, т. е. рэлеев-
ское или комбинационное рассеяние 137]. Этот процесс описан в § 6.1,
и мы в дальнейшем к нему не будем возвращаться. Теперь нас интере-
сует нелинейное рассеяние света.В соответствии с темой данной книги
будем обсуждать нелинейное рассеяние фотонов внешнего поля, ко-
торое, как и другие нелинейные процессы, происходит с заметной ве-
роятностью лишь при большой напряженности поля. Однако может
иметь место и нелинейное рассеяние, обусловленное полем электро-
магнитного вакуума (связанное со спонтанным испусканием более чем
одного фотона). Таким образом, возникает вопрос о взаимосвязи про-
цессов нелинейного рассеяния, обусловленных полем вакуума и внеш-
ним полем. Исследуя нелинейное рассеяние, обусловленное наличием
внешнего поля, необходимо сначала выяснить, в каких случаях надо
принимать во внимание нелинейные процессы, связанные с полем ва-
куума, а в каких случаях ими можно пренебречь.
6.4.1. Взаимосвязь процессов нелинейного рассеяния, возникаю-
щих под действием внешнего поля и поля вакуума. Обратимся сначала
к процессам, связанным со спонтанным испусканием более чем одного
фотона. Их вероятность очень мала по сравнению с вероятностью одно-
фотонного испускания. Действительно, пусть мы имеем диаграмму
Фейнмана для амплитуды нелинейного рассеяния света. Если к ней
добавить ветвь, соответствующую спонтанному излучению еще одного
фотона, то в выражении для вероятности рассеяния появится статисти-
ческий вес этого фотона:
б/к/(2л)3 = [ 1/(2л)3] kPdkdo,
где k = v/c — волновое число фотона (v — частота); do — телесный
угол испускания фотона. В атомных единицах это приведет к лишне-
му множителю 1/с3 в вероятности рассеяния.Так как в атомных едини-
цах с = 137, то вероятность процесса с испусканием дополнительного
фотона примерно в 106 раз меньше по сравнению с вероятностью про-
цесса без его испускания. Поэтому такие процессы могут иметь зна-
124
чение лишь тогда, когда процесс более низкого порядка запрещен ка-
кими-либо правилами отбора. Пример подобной ситуации рассмотрен
в п. 6.4.2.
Теперь обратимся к интересующему нас нелинейному рассеянию фо-
тонов внешнего поля. Если, как и выше, к диаграмме Фейнмана доба-
вить ветвь, соответствующую испусканию фотонов внешнего поля, то
в выражении для вероятности рассеяния добавится множитель
\zknE/^ ~ (£/Еат)2,
где £ат — напряженность атомного поля. Очевидно, что этот множи-
тель также всегда мал по сравнению с единицей. Он зависит от рас-
стройки резонанса и здесь записан для больших расстроек А ~ (£>kn.
Нас интересуют условия, когда изменения вероятности рассея-
ния из-за испускания фотона внешнего поля и поля вакуума будут
одинаковыми. Этому соответствует напряженность внешнего поля
Е - E^lc't* - 10-3 £ат. (6.46)
Таким образом, только для весьма больших полей можно при нели-
нейном рассеянии фотонов внешнего поля не принимать во внимание
нелинейные процессы, связанные с полем вакуума, т. е. исходить из
диаграмм Фейнмана, содержащих один спонтанно испущенный фотон.
Именно такие диаграммы были рассмотрены в п. 6.1.2. Так как в це-
лом речь идет о теории возмущений, напряженность поля ограничена
сверху, так что искомое условие на напряженность поля имеет вид:
Еат » Е » 10-3 £ат. (6.47)
Как видно, интервал допустимых полей довольно узок, так что если
бы нас интересовали нерезонансные процессы при очень больших рас-
стройках резонансов, то теоретический анализ рассеяния был бы су-
щественно осложнен необходимостью учета эффектов высших поряд-
ков в спонтанном испускании.
Однако нас всегда интересуют процессы, для которых расстройки
резонанса экстремально малы, т. е. малы энергетические знаменатели
в составном матричном элементе теории возмущений (2.21) и велика ве-
роятность рассеяния. Речь идет о таких случаях, когда coftn А у,
где А — расстройка резонанса; у — его ширина. Такое нерезонансное
рассеяние в дальнейшем будем именовать квазирезонансным. Отметим,
что квазирезонансное рассеяние по своей сути остается нерезонансным
процессом, лишь идущим с гораздо большей вероятностью. Действи-
тельно, только при А < у возникает перемешивание резонансных со-
стояний (см. гл. 3), которое является основным признаком резонанс-
ных процессов, качественно отличающим их от нерезонансных.
Проведем оценку, аналогичную (6.47), для квазирезонансного
рассеяния, положив А ~ у, где у — спонтанная ширина, т. е. у ~
~ 1/Л Вместо (6.46) получаем
|гЛп£/у|2 — 1/с3,
т. е.
Е - (1/с9/2) Еат - 10-9£ат,
125
откуда ’Следует* условие йа напряженность внешнего поля
Еат»£» 10-9 Еат. (6.48)
При выполнении этого условия для квазирезонансных процессов мож-
но принимать во внимание спонтанное испускание лишь одного фото-
на. Как видно, интервал допустимых значений Е весьма широк. Он
охватывает всю интересующую нас область.
В дальнейшем будем интересоваться квазирезонансными процес-
сами * та-к -какщх вероятность велика. При этом всюду будет идти речь
о вероятности в единицу времени, т. е. будем полагать,.что,время дёй-
ствия возмущения, Т достаточно мало. Для описания нерезонанс'ного
нелинейного рассеяния в рамках теории возмущений возможность
ограничения малыми временами действия не вызывает сомнений,, так
как при большой степени нелинейности' К всегда имеет место нера-
венство wT < 1.
6.4.2. Спонтанное двухфотонное рассеяние. Как было показано
.в п. 6.1.2, в низшем порядке теории возмущений после линейной вос-
приимчивости следует нелинейная восприимчивость %(2\ Она состоит
.из ряда слагаемых, которым соответствуют различные диаграммы
Фейнмана с тремя ветвями каждая. Разнообразие диаграмм обуслов-
лено различным протеканием поглощения и-испускания фотонов внеш-
него поля и спонтанного испускания фотонов.
В п. 6.1.2 рассматривались .только диаграммы с одним спонтанно
испущенным фотоном и двумя фотонами внешнего поля частоты со.
Такие слагаемые в поляризации, как видно из (6.5), квадратичны-по
полю Е. Кроме того, в выражении для %<2> есть и слагаемые с двумя
спонтанно излучаемыми,фотонами и одним фотоном внешнего поля, ча-
стоты со. Эта часть поляризации линейна по Е.Как следует иэ данных
приведенных в п. 6.4.1, в условиях отсутствия резонансов при напря-
женности поля Е < 1О3 £ат наибольший вклад в поляризацию .вне-
сут диаграммы первого порядка ио£ и второго порядка пополю элек-
тромагнитного вакуума.
-Приведем одну из таких диаграмм
к v2
<гу\ЛЛ/
$
р У1
«ЛАЛА/
п
которая описывает спонтанное. Qeyхфотонное рассеяние. При этом
атом спонтанно испускает фотон частоты vb далее поглощает фотон
внешнего поля частоты со и затем спонтанно испускает фотон частоты
v2, переходя в итоге из .начального состояния п в конечное состояние
126
k. Частоты двух спонтанно излучаемых фотонов связаны соотноше-
нием, вытекающим из закондсохранения энергии: + v2 = со — cofen.
При этом частота одного из испускаемых фотонов может непрерывно
изменяться в диапазоне [0, со — cofen]. Соответствующая частота вто-
рого фотона обеспечит выполнение закона сохранения энергии.
Отметим, что если <ofen = 0 (это реализуется при наличии вырожде-
ния), то мы имеем дело со спонтанным двухфотонным рассеянием, при
котором Vi + v2 = co (аналог рэлеевского рассеяния). Если cofen #= Q,
то рассеяние является комбинационным. 7
Сечение спонтанного двухфотонного рассеяния в (fe7e2)3 ~ 106 раз
меньше сечения комбинационного рассеяний. Оно может наблюдаться
(в отсутствие вырождения), если конечное состояние k отличается по
четности от начального состояния п. Тогда комбинационное рассеяние
запрещено законом сохранения частоты.
Если для какого-либр из промежуточных состояний р имеет ме-
сто условие квазйрёзонансности (сорп: « со), о котором говорилось'вы-
ше, то среди диаграмм для амплитуды спонтанного двухфотонного
рассеяния одна описывает аномально большую амплитуду:
v2
<<\ЛЛЛ/
s V,
!ЛЛЛЛ/
п
Тогда вероятность Процесса представляется в виде прбизведения засе-
ленности уровня р на вероятность спонтанного двухфотонного рас-
сеяния атомов в исходном состоянии р с переходом, в конечное состоя-
ние^. Таким образом, экспериментально измеряемой величиной явля-
ется вероятность спонтанного двухфотонного рассеяния при переходе
p-^k после вынужденного заселения ^возбужденного состояния р.
Процесс носит двухступенчатый характер. Нелинейная восприимчи-
вость Х//? в этом случае сводится к линейной восприимчивости
7^ (Vl> -^2)-
-Процесс спонтанного двухфотонного рассеяния-определяет, в ча-
стности, затухание 25-состояния атома водорода (р = 25), так как
однофотонный . распад 2S~> 15 запрещен законом сохранения, чет-
ности' k = 15. Он наблюдался экспериментально (см.- [83]), прижем
результаты хорошо согласуются с теоретическими предсказаниями
для х(1)-
6.4.3. Вынужденнее двухфотоннсе рассеяние. Согласно результа-
там и.-6.4.1, для нерезонансного рассеяния при выполнении условия
(6.47) или для резонансного рассеяния при выполнении условия (6.48)
более существенным становится не спонтанное, а вынужденное двух-
фотонное рассеяние. Оно описывается диаграммами такого' же типа,
что и в п. 6.4.2., только один из спонтанно излучаёмых фотонов заме-
няется фотоном внешнего поля;
427
к
• АЛЛА/
При этом поглощается фотон внешнего поля частоты со, затем спонтан-
но испускаются фотон частоты v и фотон внешнего поля частоты со.
Согласно закону сохранения энергии, v == u)nh, т. е. рассеяние носит
комбинационный характер.
Как во всех подобных случаях, существование промежуточного
квазирезонансного связанного состояния р (ырт1 ж со) может увели-
чить вероятность вынужденного двухфотонного рассеяния на много
порядков. При этом, кроме указанной выше, имеется еще одна диаграм-
ма, описывающая процесс с резонансно большой амплитудой:
/с v
«АЛЛА/
s
(У
Видно, что вероятность процесса снова можно представить в виде
произведения заселенности уровня р и вероятности комбинационного
рассеяния из состояния р в состояние k со спонтанным излучением фо-
тона частоты v = copfe — со и вынужденным излучением фотона ча-
стоты со. Эта последняя ступень процесса характеризуется восприим-
чивостью
) (v.-co) +
s \ COsp-|-CO COsfc — (О
Эксперимент по наблюдению вынужденного двухфотонного испус-
кания на дейтроне изложен в работе [84]. Пучок дейтронов в метаста-
бильном состоянии р =2S пересекался пучком света от импульсного
лазера на стекле с неодимом. Конечное состояние k s IS. При частоте
вынуждающего излучения со = 1,17 эВ и разности энергий copft =
= 10,19 эВ спонтанно испущенный фотон имел частоту v = copft —
— со = 9 эВ, т. е. со лежала в ультрафиолетовом интервале спектра.
Число таких фотонов пропорционально произведению F |%(1> (v,— со)|2,
где F ~ Е2 — интенсивность падающего излучения; определяется
формулой (6.49). Экспериментальные данные хорошо описываются ре-
зультатами расчета. Подобный процесс при наличии квазирезонанса
наблюдался в работе [85] для атомов калия.
6.4.4. Гиперкомбинационное рассеяние. Следующий физический
процесс, обусловленный поглощением двух фотонов внешнего поля
125
и связанный с нелинейной поляризуемостью %(2), описывается диаграм-
мами типа:
В этих процессах происходят поглощение двух фотонов внешнего поля
частоты со и спонтанное испускание фотона частоты v = 2со —
При coftn 0 процесс представляет собой гиперкомбинационное рас-
сеяние (см. п. 6.1.2). В системах с вырождением, когда возможно
= 0» получаем v = 2со, т. е. происходит генерация второй гармо-
ники. Такой процесс наиболее изучен для кристаллов. В атомах, от-
личных от водорода, закон сохранения четности запрещает генерацию
второй гармоники.
При выполнении условия квазирезонансности (сорп со) число
спонтанно испущенных фотонов пропорционально квадрату поляризуе-
мости (v, со). Расшифровывая изображенные выше две диаграммы,
получаем (6.49) с заменой со-*-со. Частота обусловленного комби-
национным рассеянием фотона v = cop7l + со.
Указанный процесс наблюдался экспериментально [86]. Как и в
упоминавшейся в п. 6.4.3 работе [85], на пучок дейтронов в воз-
бужденном состоянии р= 2S действовали излучением неодимо-
вого лазера частоты со = 1,17 эВ. Для состояния k = IS имеем v =
= copfe + со = 11,36 эВ, т. е. v лежит в далекой ультрафиолетовой
части спектра. Именно такое ультрафиолетовое излучение и наблюда-
лось экспериментально. Так как v > copfe, то говорят об антистоксо-
вом комбинационном рассеянии.
В экспериментах антистоксово рассеяние является процессом, кон-
курирующим с вынужденным двухфотонным рассеянием. Так как ве-
роятность излучения пропорциональна v3, вследствие того, что часто-
та антистоксова рассеяния v = copfe + со больше частоты =
= сорь — со вынужденного двухфотонного рассеяния, доминирует ан-
тистоксово рассеяние. С учетом различия в восприимчивостях (6.49)
и (6.50) оказывается, что сечение антистоксова рассеяния в 6 раз боль-
ше сечения вынужденного двухфотонного рассеяния. Теоретические
и экспериментальные результаты в этом случае качественно согласу-
ются друг с другом.
6.4.5. Генерация третьей гармоники. Обратимся теперь к процессам,
связанным с поглощением трех фотонов. При этом сталкиваемся с не-
обходимостью расчета члена следующего порядка теории возмущений
в разложении вектора поляризации Р по степеням Е, т. е. нелинейной
восприимчивости yjfy (см. определение в п. 6.1.2). Будем далее пред-
полагать выполненными условия (6.47) при нерезонансном рассея-
нии либо (6.48) при квазирезонансном рассеянии, т. е. не будем рас-
5 Зак, 2$ 129
сматривать маловероятные процессы многофотонного спонтанного рас-
сеяния. Далее мы остановимся на различных физических явлениях,
характеризуемых нелинейной восприимчивостью ^fio- Ввиду чрез-
вычайной громоздкости аналитических выражений в основном огра-
ничимся приведением диаграмм Фейнмана для соответствующих про-
цессов. Сначала рассмотрим случай, когда начальное и конечное со-
стояния атома совпадают, т. е. k = п (рэлеевское рассеяние).
Первый из подобных процессов уже имел аналог в п. 6.1.2. — это
генерация третьей гармоники. При этом поглощаются три фотона внеш-
него поля и спонтанно испускается один фотон частоты v = 3co. Широ-
кая известность эффекта обусловлена его большим практическим зна-
чением для создания интенсивных источников ультрафиолетового из-
лучения. Нет сомнения в том, что этот эффект может быть значитель-
ным лишь при большой напряженности поля Е на основной частоте со.
Полное выражение для нелинейной восцриимчивости (Зсо;
со, со, со), определяющей амплитуду процесса генерации третьей гар-
моники, представляется в виде суммы четырех диаграмм Фейнмана:
а)_____\п
<АЛЛЛ/
s
(t)
п
«ЛЛЛЛ/
t V=J<y
Расчетам величины %<3> посвящено много работ. В [87] она бы-
ла вычислена для атомов щелочной группы. На рис. 6.10 приведена
функция Xzzzz (ty для основного состояния атома натрия. Радиальные
дипольные матричные элементы вычислялись в приближении кванто-
вого дефекта (см. гл. 2). Из рис. 6.10 видно, что величина %(3) имеет мно-
гочисленные резонансы. Они соответствуют условиям сорп = со, 2со
и т. д. (Резонансы типа сорп — Зсо не указаны на рис. 6.10, так как
они соответствуют слишком большим длинам волн.) В межрезонансных
промежутках может обращаться в нуль.
В [88] расчет уточнялся учетом спин-орбитального расщепле-
ния невозмущенных энергетических уровней атомов щелочной группы
и подстановкой более корректных значений дипольных матричных эле-
ментов.
130
Рис. 6.10. Зависимость гиперполяри-
зуемости Xzzzz от Длины волны воз-
буждающего света %= 2лс/со для ос-
новного состояния атома натрия.
Заштрихована область с большим
числом резонансов
Постановка экспериментов по наблюдению генерации третьей гар-
моники отличается относительной простотой—на мишень с атомарным
газом воздействуют излучением мощного лазера. Для измерения ин-
тенсивности излучения частоты 3(о необходимо подобрать подходящий
поглотитель, такой, чтобы он практически полностью поглощал возбуж-
дающее излучение и полностью пропускал излучение утроенной
частоты. Так как интенсивность третьей гармоники пропорциональна
кубу интенсивности возбуждающего излучения, требования к интен-
сивности лазерного излучения и его фокусировке достаточно высоки.
Экспериментальные данные получены в основном для атомов благо-
родных газов [89] и щелочных элементов [87]. Указанные выше расчеты
с удовлетворительной точностью описывают результаты эксперимента.
Не вызывает сомнения, что возникновение промежуточного резо-
нанса для возбуждающего излучения на частотах (орп = со, 2(о или
За) увеличивает вероятность генерации третьей гармоники по сравне-
нию с нерезонансным рассеянием при том же внешнем поле. Эффект
промежуточных резонансов проявляется в эксперименте по генерации
третьей гармоники в цезии излучением рубинового лазера [90]. Ча-
стоту излучения со лазера подбирали таким образом, чтобы можно бы-
ло осуществить двухфотонный резонанс ырп = 2со между основным
состоянием п = 6S1/2 и состоянием р = 9£>з/2 (резонансы сорп = со
или (орп = 3(о не реализуются, так как в их окрестности происходит
сильное поглощение падающего или генерируемого излучения в ато-
марной среде). Резонанс резко увеличивает вероятность генерации тре-
тьей гармоники. В непосредственной близости от пика резонанса из-
ложенная выше теория неприменима; этот случай детально разбирает-
ся в гл. 7.
Эффективность данного метода генерации гармоник ограничена
двумя обстоятельствами. Во-первых, при использовании мишени в
виде объема с газом доплеровское уширение линии поглощения резко
уменьшает заселенность промежуточного резонансного состояния (как
собственная ширина резонансного состояния, так и ширина спектра
возбуждающего поля при обычных температурах значительно меньше
доплеровского уширения). Во-вторых, имеется ограничение сверху
на напряженность возбуждающего поля, связанное с уширением ре-
5* 131
зонансного уровня из-за возможности йонизацйй и с резойанёньШ пе-
ремешиванием, сопровождаемым расщеплением на квазиэнергетиче-
ские подуровни. Последнее явление относится к резонансным процес-
сам и рассматривается в гл. 7.
6.4.6. Другие процессы, определяемые нелинейной восприимчи-
востью %<3>. Из приведенного выше примера видно многообразие фи-
зических процессов, описываемых нелинейной восприимчивостью %(3>.
Перечислим без детального рассмотрения ряд других процессов, поми-
мо изложенного в п. 6.4.5 процесса генерации третьей гармоники. От-
метим, что внешние поля, возбуждающие атом, могут быть различными
по частоте и напряженности.
Вектор поляризации Pt (v) на частоте v имеет вид:
Pi (V) = 2 (v; a>lt ®2, ®3) Е{ Е°3; (6.50)
jlo
при этом выполняется закон сохранения энергии
V = 0)! + Ю2 + ®3 — ®йп,
где п — начальное, a k — конечное состояние атома. Рассмотрим ряд
частных случаев выражения (6.50).
1. Процесс нелинейного упругого рассеяния уже был кратко опи-
сан в п. 6.1.2. Приведем одну из диаграмм, описывающих процесс рэ-
леевского рассеяния:
п v=&>
• ЛЛЛЛл
* й»
(I ——’
В этом процессе поглощаются два фотона внешнего поля частоты со
й испускаются один фотон внешнего поля и один спонтанный фотон
частоты v = со.
2. Процесс, описываемый диаграммой
к v
<ЛЛЛЛ/
__<?1_
Р
и аналогичными ей, в котором поглощается по одному фотону разных
частот о)! и «а,и спонтанно испускается фотон частоты v и один фотон
частоты о)! Гили со2), обобщает рассмотренное выше явление гиперком-
132
бппациойного рассеяния света на случай следующего порядка Теорий
возмущений и двух различных полей. Согласно закону сохранения
энергии, v = со2 + В частном случае k = п получаем v = со2,
'г. е. процесс представляет собой упругое нелинейное рассеяние света
частоты со2. Действительно, частота спонтанно излучаемого фотона
v равна здесь частоте одного из внешних электромагнитных полей.
Если дополнительно еще выполняется условие квазирезонансности
(£>! + со2, то такой процесс называют двухфотонным поело*
щением, так как происходит заселение уровня s после поглощения фо-
тонов частоты со! и со2. Нелинейное упругое рассеяние света, рассмо-
тренное выше для одного поля, представляет собой частный случай
поглощения, когда cosn = 2со.
3. Диаграммы типа
/С V
<ЛЛЛЛу
(6.51)
IH-
?
I F—-
и им подобные также описывают гиперкомбинационное рассеяние.
В таких переходах происходит поглощение одного фотона частоты
coj и испускание двух фотонов частоты со2 и спонтанное испускание
частоты v. Согласно закону сохранения энергии, v = cOi + conft —2со2.
При со! = со2 получаем v = conft — со.
4, Диаграммы типа
(6.52)
описывают так называемую параметрическую, генерацию суммарной
частоты v = 2сох + со2. В таких процессах поглощаются два фотона
частоты coi и один фотон частоты со2. Если сох = со2, то мы возвращаем-
ся к рассмотренной в п. 6.4.5 генерации третьей гармоники. Можно
получить выигрыш в резонансе, если со8П 2соп и дополнительный
выигрыш, если coZs ж со2. Именно по такой схеме в [90] частота со2
была переведена из инфракрасного в ультрафиолетовый диапазон.
В эксперименте двухфотонное поглощение фотонов частоты coi заселяет
состояние атома натрия s = 4Р (из исходного состояния /? = 3S).
Затем под действием фотона частоты со2 из инфракрасной области атом
переходит в состояние / = 5Р. Флуоресценция спонтанно испущен-
133
його фотона частоты v = + со2 наблюдается при возврате атома
в исходное состояние п = 3S. Диаграмма (6.52) наглядно иллюстри-
рует этот процесс. В нем параметрическая генерация суммарной ча-
стоты сопровождается двухфотонным поглощением излучения с ча-
стоты (£>!.
В [91] измеряли величину для процесса генерации второй гар-
моники при поглощении атомом двух фотонов одночастотного поля
Е cos (со/) и одного фотона постоянного поля Ef, после чего атом пе-
реходит в основное состояние. Типичная диаграмма, описывающая та-
кой процесс, имеет вид (6.52) с ю2 ^0. Из закона сохранения энергии
вытекает, что v = 2g)!.
5. Параметрическая генерация на разностной частоте v = 2шх —
— cd2 описывается диаграммой
п
। ------
\n
(6.53)
и ей подобными. Здесь поглощаются два фотона частоты шх, излуча-
ется один фотон частоты cd2 и спонтанно излучается фотон частоты
v = 2(ох—(о2. Такая генерация наблюдалась в экспериментах на
парах рубидия, описанных в работе [92].
Если (оь.Л 2(ох, то в рассматриваемом процессе происходит двух-
фотонное поглощение фотонов частоты осц. Если, кроме того, арп ж сох,
то добавляется еще квазирезонансное комбинационное рассеяние.
В заключение отметим, что при переходе к более высоким поряд-
кам теории возмущений по внешнему полю картина физических про-
цессов становится разнообразнее. Возможность их реализации в на-
стоящее время связана с наличием мощных источников излучения в
надлежащих диапазонах атомных частот и возможностью варьировать
их частоты в широких пределах, так чтобы осуществлять резонансные
переходы через промежуточные состояния атома, резко повышающие
вероятность искомых процессов.
6.5. Нерезонансная нелинейная ионизация атомов
Однофотонная ионизация (фотоионизация) атома, возможность
реализации которой связана с выполнением соотношения оо > Е10),
наблюдалась при разных частотах излучения со для различных связан-
нных состояний п, детально исследована экспериментально и хорошо
количественно описана квантовой механикой [41, 93]. Написанное
выше соотношение показывает, что если п — основное состояние элек-
трона в атоме, то фотоионизация может происходить лишь под дейст-
вием ультрафиолетового излучения. Квантовая механика обосновала
также принципиальную возможность перехода электрона в состояния
134
непрерывного спектра в результате поглощения нескольких фотонов,
т. с. когда /С© > Ек}. Подобные многофотонные переходы могут при-
водить к ионизации атома из основного состояния под действием света.
Известно, что в постоянном электрическом поле может происходить
и принципиально иной процесс ионизации — туннельный эффект,
обусловленный конечной проницаемостью для электрона потенциаль-
ного барьера, возникающего под действием поля [8]. Как было показа-
но в п. 4.4.3, действие переменного поля на электрон качественно ана-
логично действию постоянного поля, если его частота © достаточно
мала. Таким образом, следовало ожидать, что туннельная ионизация
будет иметь место и в поле светового диапазона частот. Возник есте-
ственный вопрос о взаимосвязи туннельной и многофотонной иониза-
ции в переменном поле произвольной частоты: являются ли эти про-
цессы конкурирующими или каждый из них имеет свои условия реа-
лизации?
6.5.1. Механизмы нелинейной ионизации. Ответ на этот вопрос
был дан в § 4.4 — вероятность ионизации w в единицу времени явля-
ется функцией адиабатического параметра у, представляющего собой
комбинацию трех параметров, характеризующих потенциальную яму
(энергия уровня ) и переменное поле (частота © и напряженность
поля Е), и определяется формулой (4.36) для линейно-поляризованно-
го поля.
В зависимости w (у) можно выделить три характерные области.
При у > 1 справедливо соотношение (4.40), имеющее типичный вид
вероятности многофотонного процесса (см. гл. 2). При у <£ 1 справед-
ливо соотношение (4.39), в котором экспонента — та же, что и при
туннельной ионизации в постоянном поле напряженности Е. В про-
межуточной области, когда у ~ 1, процесс ионизации носит сложный
характер, не имеющий простой аналогии. В этой области выражение
для вероятности с экспоненциальной точностью дается формулой (4.36).
Отметим, что из (4.36) при у С 1 получается соотношение (4.39) с
поправочным множителем в экспоненте, равным 1 — у2/10. Следова-
тельно, при у ~ 1 реализуется скорее туннельный эффект, нежели
многофотонная ионизация.
6.5.2. Численные оценки. Рассмотрим теперь реальный атом в по-
ле светового диапазона частот. Так как частоты в световом диапазоне
и потенциалы ионизации различаются лишь в несколько раз (/«’мин &
& 4 эВ для цезия и <^°2акс 24 эВ для гелия), а у ~ (<^п0))1/2,
то согласно (4.38) характер процесса ионизации в основном определя-
ется напряженностью поля.
На рис. 6.11 приведена зависимость w (у), рассчитанная по формуле
(4.36) для двух типичных значений частоты и Мо) = 10 эВ. Из этой
зависимости видно, что в световом диапазоне частот (на рис. 6.11 —
это пример излучения неодимового лазера) условие у < 1 реализуется
лишь при напряженности поля Е Еат, когда не применима общая
теория ионизации [94], изложенная в § 4.4. Очевидно, что имеются два
случая, когда туннельный эффект может реализоваться при Е < £ат.
Это, во-первых, ионизация из основных состояний в инфракрасном
диапазоне частот (см. рис. 6.11, пример лазера на СО8) и, во-вторых,
135
l9
40
JO
20
<10
100 10 1,0 yNd
I--1_____I V *aai
,Л >i,o v7coz^
106 107 10s Г, В/см
Рис. 6.11. Теоретическая зависимость вероятности
ионизации w атома сЗДо) = 1О эВ от напряженности
внешнего поля Е:
эВ — частота излучения лазера на стекле, с неоди-
мом; coqq2 «0,1 эВ — частота излучения лазера на СО2;
К — минимальное число фотонов, необходимое для'иони-
зации
ионизация из высоковозбужденных состояний в радиодиапазоне час-
тот (см» § 8.4).
При теоретическом описании ионизации, когда у » 1, необходимо
применять теорию возмущений в стандартной форме (см. гл. 2). Если
же у # 1 или у < 1, то необходимо использовать адиабатическое
(квазиклассическое) приближение (см. § 4.4).
Заметим, что все приведенные выше рассуждения справедливы в
предположении, что промежуточные резонансы не играют роли. Пре-
небрежение промежуточными связанными электронными состояниями,,
очевидно, возможно лишь при достаточно большой расстройке резонан-
са между частотами /('со и частотой перехода (Е) между связан?
ными состояниями п, т атома с учетом их возмущения полем излуче-
ния по сравнению с шириной связанных состояний Гп>т (Е). В част-,
ном случае слабых полей, когда Гп>т (Е) = уп>т, где уп>т — спон-
танная ширина, в качестве энергий состояний п, т входят табулирован-
ные энергии уровней невозмущенного атома. Процесс ионизации при
наличии промежуточного резонанса обсуждается в гл. 7.
После общих замечаний о возможных механизмах нелинейной ио-,
низации перейдем к более детальному рассмотрению этого явления.
При этом сначала мы рассмотрим ионизацию отрицательного иона,,
короткодействующий потенциал которого аппроксимируется 6-функци-
ей. Такая задача наиболее проста для теоретического описания ввиду
отсутствия промежуточных связанных состояний, а также вследствие
того, что фактически для всех значений координаты г электрона, кро-
ме г 0, можно пренебречь полем атома. Однако эта задача интересна
лишь с методической точки зрения, так как экспериментальные дан-
ные о характере процесса ионизации отрицательных ионов в перемен-:
ном поле отсутствуют.
Далее мы исследуем нелинейную ионизацию реального (нейтраль-
ного) атома, когда вырываемый электрон находится в дальнодейст-
вующем кулоновском поле атомного остова. Теоретически эта пробле?
ма несравненно сложнее, чем задача описания ионизации из коротко-
действующего потенциала, вследствие наличия мнргочисленцых про-
136
межуточных связанных атомных состоянии и из-за того, что для сущест-
венной области координат электрона г нельзя пренебрегать атомным
потенциалом.
6.6. Ионизация из короткодействующего потенциала
Короткодействующий потенциал представляет особый интерес ввиду от-
носительной простоты теоретического описания нелинейной ионизации. Основ-
ное упрощение состоит в том, что можно предполагать электрон в конечном
состоянии свободным и учитывать лишь действие на свободный электрон элек-
тромагнитного поля. В том случае, когда потенциал является дальнодействую-
щим (например, кулоновский потенциал), необходимо учитывать воздействие на
электрон в конечном состоянии не только электромагнитного поля, но и «хвоста»
дальнодействующего потенциала, что существенно затрудняет теоретический
анализ ионизации.
Проведенное ниже рассмотрение нелинейной ионизации из короткодейст-
вующего потенциала, строго говоря, справедливо лишь для чисто модельной за-
дачи, в которой радиус действия потенциала полагается нулевым. Даже для уз-
кой ямы с конечным радиусом действия, содержащей один дискретный уровень,
полученные результаты будут носить лишь приближенный характер, причём
чем шире яма, тем больше степень приближенности. Наконец, при такой ширине
ямы, когда в ней появляется второй связанный уровень, между первым и вторым
уровнями могут возникать резонансы и приведенные ниже результаты становят-
ся неприменимыми. В качестве примера можно указать, что вероятность одно-
фотонной ионизации в кулоновском поле на пороге ионизации конечна, а не рав-
на нулю, как в 6-потенциале.
Отметим также, что процесс нелинейного фотоотрыва электрона от отри-
цательного иона, строго говоря, не может быть описан как ионизация из корот-
кодействующего потенциала (см. п. 6.6.5).
6.6.1. Туннельная ионизация. В общем случае даже эта задача довольно
сложна, поэтому сначала рассмотрим наиболее простой предел у < 1. Экспо-
ненциальная зависимость вероятности туннельной ионизации, которая при этом
имеет место, была определена ранее [см, (4,39)]. Предэкспоненциальный множи-
тель имеет различный вид в зависимости от того, является ли переменное поле
линейно- или циркулярно-поляризованным.
Будем исходить из известной формулы для вероятности туннельной иони-
зации из короткодействующего потенциала в постоянном поле [95]:
Е / 2/(2|^0|)3 \
А (6'5,)
Здесь <?0 — энергия единственного связанного состояния в потенциале с нуле*
вым радиусом действия. Для циркулярно-поляризованного поля остается спра-
ведливой эта же формула, так как напряженность поля не изменяется со време-
нем. Иная ситуация имеет место для поля линейной поляризации. В этом слу-
чае следует произвести в (6,54) замену Е Е sin (со?) и усреднить полученное
выражение по периоду возмущения Т = 2л/со. В результате получим
£3/2 УЗл
W—-------------ехп
2(2|<^0|)5/4 р
2/(2|^о|)3
ЗЕ'
(6.55)
Видно, что изменилась даже функциональная зависимость предэкспоненциаль-
пого множителя от напряженности поля Е. Ясно, что .при учете неравенства
у <С 1 выражение (6,55) мало по сравнению с (6.54). Причину этого легко по-
пять: в переменном поле Е sin (со/) вероятность ионизации, разумеется, меньше,
чем .в постоянном поле Е.
6.6.2. Ионизация циркулярно-поляризованным полем. Обратимся теперь
к случаю произвольных значений у. Задача упрощается, когда возмущающее по-
137
Ле является Циркулярно-поляризованным [96, 97]. При этом считается, Чтб ам-
плитуда возмущения Е может быть порядка атомного поля £ат. Уравнение
Шредингера (1.10) сводится к стационарной задаче в результате замены (1.11).
Стационарное уравнение Шредингера для функции = ф^> (г) имеет вид:
ф^> —^ф^. (6.5б)
В модели потенциала нулевого радиуса граничные условия, определяемые
поведением при г 0, представим в виде
(1/4Я)(1/г---)/'2|/0|). (6.57)
г->0
Здесь £0 — энергия невозмущенного связанного состояния, из которого про-
исходит ионизация. В потенциале с нулевым радиусом действия оно является
единственным связанным состоянием.
Решение уравнения (6.56), удовлетворяющее условию (6.57), позволяет
определить Вещественную и мнимую части энергии возмущения <?, что дает
штарковский сдвиг и ширину квазистационарного состояния в поле электро-
магнитной волны. Видно, что они находятся из одного и того же уравнения, в
отличие от методов теории возмущений, в которой вероятность ионизации и
сдвиги уровней определяются независимо друг от друга. Находим:
S __\f 1 С
со V ~~ со 2 "|/2ш ) з/2
о
/ \ Г
X exp i-------Hl — exp
\ w / I
iKu
~ T2
4
u2
(6.58)
Видно, что отношение <?/co есть функция только двух безразмерных парамет-
ров: у2 и /С.
Уравнение (6.58), неявно определяющее отношение <57со, можно точно ре-
шить только численно. На рис. 6.12 и 6.13 представлены результаты такого рас-
чета [96] соответственно для Re 8 и Г/2 = — Im при двух значениях час-
тоты со (приняли (?0 = 1). Из рис. 6.12 видно, что сдвиг уровня 6 & при малых
полях является квадратичной функцией Е, а в сильном поле растет быстрее,
нежели предсказывается экстраполяцией этой функции (см. рис. 6.12, пун-
ктирная линия).
Ширина уровня Г (см. рис. 6.13) характеризует вероятность ионизации в
единицу времени. В слабых полях она является степенной функцией, что соот-
ветствует теории возмущений. В сильных полях по мере увеличения напряже-
ности поля вероятность плавно уменьшается по сравнению с предсказаниями
теории возмущений.
При у < 1 интеграл в (6.58) можно вычислить методом перевала. Ограничив-
шись £, малыми по сравнению с атомными полями, приведем результаты лишь
для предельных случаев у <С 1 и I (при со <?о)-
1. Пусть у<1 (туннельная ионизация). Тогда из (6.58) находим:
Re^ = ^0-£2/32|^0|2. (6.59)
Е Г 2(К21^|)3/, J
2К(2Ю L ЗЕ k 15 /J
(6.60)
Как и должно быть, выражение (6.60) согласуется с (6.54). Результат (6.60)
подтверждает высказанное в п. 6.5.1 утверждение, что при у ~ 1 характер иони-
зации ближе к туннельному, нежели к многофотонному. Далее, как следует из
сравнения (6.60) и (6.54), учет множителя (1—у2/15), возникающего из-за пере-
менного характера поля, увеличивает вероятность ионизации по сравнению с
вероятностью при постоянном поле Et
138
Рис. 6.12. Сдвиг энергетического уровня
6# электрона в потенциале с нулевым
радиусом действия в зависимости от на-
пряженности одночастотного поля Е\
пунктир — экстраполяция квадратичного за-
кона на большие напряженности поля Е; все
значения приведены в атомных единицах
Рис. 6.13. Ширина энергетического
уровня Г электрона в потенциале с
нулевым радиусом действия в зависи-
мости от адиабатического парамет-
ра у:
Г и со приведены в атомных единицах
Выражение (6.59) совпадает со сдвигом энергии для электрона, связанно-
го в короткодействующем потенциале, возникающем, как и следовало ожидать,
под действием постоянного поля [98, гл. 7, § 1].
2. Пусть у > 1 (многофотонная ионизация). Из результатов § 4.4 и п. 6.5.1
следует, что в этом случае применима теория возмущений. Используя обычную
временную теорию возмущений (см. гл. 2) или разложение решения уравнения
(6.58) в ряд по степеням Е2, получаем следующее выражение для вероятности
/С-фотонной ионизации (при Е <с Еат и К 1):
— 1ш = йУх/2= Г/2=
|2<^о|(|<^о|/Х<й)2К / е5 \2К Г Ко
У2л (2Х+1)» L 1^о|“
К+1/2
(6.61)
применимое для частот в диапазоне
1/(/С- 1) > со/|с?о| > 1//С,
когда открыт канал /С-фотонной ионизации и закрыты все каналы ионизации
с меньшим числом фотонов.
Кроме степенного закона Е2^ отметим также в формуле (6.61), что зави-
симость от <?о и со имеет вид (1/со V | <?0 I )2К, полностью согласующийся с
(4.40), как и следовало ожидать.
Последний множитель в (6.61) представляет собой корневую особенность на
пороге /С-фотонной ионизации. Ее высокий порядок связан с циркулярным ха-
рактером поля: при поглощении К циркулярно-поляризованных фотонов ис-
ходное S-состояние получает орбитальный момент, равный К, так что вероят-
ность малых значений (?кин над порогом сильно подавляется центробежным
барьером. Здесь <?киц — энергия вылетевшего фотоэлектрона, равная
^КИн=Ко>-1^о|-Ио|/т2. (6-62)
139
Согласно известным свойствам сечения, вблизи порога реакции [18] имеем
~ ^кин"1^2» что согласуется с (6.61),
Последнее, что следует объяснить, это появление в выражении (6.61) сла-
гаемого 1/f в пороговом множителе [или слагаемого | d?0 |/у2 в выражении
(6.62)]. Если записать последнее слагаемое в (6.62) в виде Е2/2со2, то станет яс-
но, что оно представляет собой колебательную энергию свободного электрона в
поле циркулярно-поляризованной волны. Как и формула (4.33) для случая
линейно-поляризованного поля, этот результат следует из элементарного клас-
сического рассмотрения. В общем случае в выражение (6.62) следовало бы вклю-
чить разность штарковских сдвигов исходного состояния и конечного со-
стояния непрерывного спектра, т. е. колебательную энергию. Однако вследствие
условия со 4с <?0 штарковский сдвиг исходного связанного состояния с энергией
&о, равный согласно (6.59)—Е2/16 1 <?0| 2 , мал по сравнению с колебательной
энергией Е2/2со2, поэтому им пренебрегли в (6.61) и (6.62).
Здесь мы считали, что штарковский сдвиг при 1 и при у <С 1 одинаков
и определяется формулой (6.59); это вытекает из условия со ПРИ котором
в обоих предельных случаях сдвиг уровня можно считать статическим. Он
не изменяется и при у — 1.
Итак, мы объяснили качественно все члены выражения (6.61).
Оценка порядка члена теории возмущений, следующего за низшим, опреде-
ляемым выражением (6.61), показывает, что теория возмущений применима, ког-
да выполняется условие у2 1. Это условие совпадает с тем, что было найде-
но в § 4.4. Строго говоря, вероятности сильно изменяются даже при малом изме-
нении частоты со для со, находящихся примерно в середине интервала частот
koi W-1, (K-l)-1!.
Если <?кин довольно мала, т. е. рассмотрение ведется недалеко от порога,
то может оказаться, что член ряда теории возмущений, следующий за низшим,
превосходит его или имеет такой же порядок (а все последующие малы). Это
объясняется тем, что отсутствие малого порогового фактора более существенно,
нежели добавляемый для следующего члена малый фактор 1/у2 < 1.
Ценность уравнения (6.58) состоит еще и в том, что, как уже отмечалось
выше, оно позволяет рассматривать также и случай сильных полей (порядка
атомных) и малофотонных, в частности однофотонных, переходов в таких полях,
когда приближенные методы анализа отсутствуют. Однако это можно сделать
только численными методами.
Аналитические формулы для однофотонного перехода получаются лишь в
пределе слабых полей, когда применима теория возмущений. Если со > |
то открыт канал однофотонной ионизации и энергия <? приобретает мнимую
часть, определяющую вероятность однофотонной ионизации. Для сдвига уровня
6# = £ — <?0 имеет место следующая формула:
6# = — (1/4) а (со) Е2,
где динамическая поляризуемость
2 16^0а [/ о) V/2 / о) \3/21
а(Ш)_ 0)2“ Зо>4 + 3®* Ц1 +|^о| / +V |^о|/
Эта формула может быть получена как из (6.58), так и стандартными методами
теории возмущений. Пороговая особенность вида согласуется с общим
законом ^t1/2 (см. выше); в данном случае К= 1. При со > | 1 отсюда
получаем вероятность однофотонной ионизации электрона из короткодействую-
щего потенциала:
41Л|2 (
2 ——— —1
Зсо4 \
6.6.3. Ионизация эллиптически-поляризованным полем. В заключение
кратко остановимся на ионизации электрона в отрицательном ионе полем эл~
волны [99]. В этом случае вместо замкнутого урав-
140
нения (6\58) для комплексной энергии <? получается уравнение, содержащее бес-
конечное число слагаемых, зависящих от амплитуды поля Е. Это отвечает тому,
что в исходном уравнении Шредингера временная переменная не отделяется от
координатных. Решение такого уравнения возможно лишь численными метода-
ми. То же относится и к частному случаю линейно-поляризованного поля.
Случай <С 1 для линейно-поляризованного поля был рассмотрен в,начале
этого параграфа. Обратимся к противоположному пределу у > 1 (многофотон-
ная ионизация). Основное отличие от циркулярно-поляризованного поля зат
ключается в изменении порогового фактора. При ионизации S-состояния чет-
ным числом фотонов конечное состояние по правилам отбора есть опять S-со-
стояние, поэтому пороговое поведение определяется величиной <?^ин- Очевид-
но, что при ионизации из S-состояния нечетным числом фотонов конечное состо-
ние является P-состоянием, так что пороговая особенность вероятности иони-
зации характеризуется величиной ^ин- Зависимость вероятности ионизации от
<?0 и о определяется тем же фактором
(е/<0 /ш-Р
что и в (6.61) или (4.40). Отличие от (6.61) заключается лишь в числовых мно-
жителях при этом факторе. Что касается штарковского сдвига уровня &0, то
с точностью до числового множителя он имеет ту же структуру, что и выражение
(6.59) для циркулярно-поляризованного поля. Для эллиптически-поляризованно-
го поля во все числовые множители, указанные выше, войдет степень эллидтичJ
ности электромагнитного поля при сохранении зависимости вероятности иони-
зации от <?0, Е и со. Наконец, последнее отличие заключается в том, что в выра-
жении (6.62) для &КИц вместо штарковского сдвига — | <?01 /у2 в случае линейно-
поляризованного поля появится вдвое меньший сдвиг (это следует из элементар-
ного классического рассмотрения).
6.6.4. Промежуточный случай у2 ~ 1. Обратимся теперь к вопросу о вы-
числении предэкспоненциального множителя в вероятности ионизации отрица-
тельного иона при у2 ~ 1. Сам экспоненциальный множитель определяется в
адиабатическом приближении выражениями (4.36)—(4.38) (для линейно-поляри-
зованного поля). Предположим, что Е <С Еат и со <?0. Использование этих
приближений в (6.58) справедливо только для циркулярно-поляризованного
поля.
Основная задача заключается в расчете матричного элемента, описывающего
процесс ионизации
оо
sif= f <Yy| v | ¥^>dt, (6.63).
где Ч1} — точная волновая функция, учитывающая как атомный потенциал,
так и поле электромагнитной волны; V — амплитуда возмущения электромаг-
нитного поля; — невозмущенная начальная стационарная волновая функ-
ция состояния в поле отрицательного иона.
Вместо (6.63) удобнее пользоваться иным точным выражением для матрич-
ного элемента ионизации, основанным на общих формулах квантовомеханиче-
ской теории рассеяния:
оо
Sif= J U\4i>dt.
— оо
(6.64)
Здесь — волновая функция электрона в поле электромагнитной волны (без*
атомного потенциала); U (г) — атомный потенциал, т. е. потенциал короткодейст--
вующего поля нейтрального атомного остова; 4е— точная волновая функция,
переходящая в Tl0} при выключении поля Е.
Приближение заключается в том, что вследствие короткодействия потенци-;.
ала U (г) и малости электромагнитного поля по сравнению с U (г) (это и есть ус-
Ц1?
ловие Е < Еат) волновая функция Vj несущественно отличается от Ч/|о) в об-
ласти действия U (г). Итак, заменяем /
и (г) и0 6 (г) ¥<0) /
После указанной замены решение (6.64) сводится к вычислению определен-
ного интеграла. В общем случае вычисление в явном виде можно провести лишь
численными методами. Однако при со С применим метод передала, так что
интеграл вычисляется аналитически.
Перевальные точки в (6.64) определяются условием (для линейно-поляри-
зованного поля)
(1/2) [р — (1/со) Е cos (со/)]2 = <?0. (6.65)
Здесь р — импульс вылетающего фотоэлектрона.
Такие расчеты, проведенные в работах [100—102], позволили определить
значение экспоненты и предэкспоненциального множителя в выражении для ве-
роятности ионизации для линейно-, циркулярно- и эллиптически-поляризован-
ного полей. Ввиду громоздкости этих выражений мы их не приводим.
Поскольку перевальные точки в выражении (6.65) находятся в комплексной
плоскости времени, указанный метод называют еще методом мнимого времени.
Физически ионизация в рассматриваемых условиях представляет собой туннели-
рование электрона через медленно изменяющийся потенциальный барьер.
6.6.5. Нелинейный фотоотрыв электрона от отрицательного иона.
Известен лишь один эксперимент (см. [25]), в котором наблюдался двух-
фотонный отрыв электрона от иона 1~. В нем обнаружено, что зави-
симость выхода электронов от интенсивности лазерного излучения с
хорошей точностью описывается квадратичным законом. Было измере-
но также сечение двухфотонного фотоотрыва, равное а2 = (3,5 ±
± 1,5)-10~49 см4-с. Результаты этого эксперимента четко показали,
что модель короткодействующего потенциала, примененная к расчету
сечения фотоотрыва [115], дает худшее согласие с экспериментом, чем
более сложная модель [116], основанная на предположении, что элек-
трон находится в некотором эффективном потенциале, учитывающем,
в частности, поляризацию атомного остова. Детальные теоретические
исследования поляризуемости отрицательных ионов, проведенные в
работе [117], показали, что учет поляризуемости изменяет не только
абсолютное значение сечения, но и приводит к качественно иной за-
висимости сечения от частоты излучения.
Недостаточная экспериментальная изученность этого интересно-
го процесса не позволяет сделать в настоящее время его закончен-
ное описание.
6.7. Ионизация атомов
В реальных атомах потенциал атомного остова нельзя считать ко-
роткодействующим. Для атома водорода он является кулоновским, для
атомов щелочной группы — близок к кулоновскому; дальнодействую-
щий характер потенциала сохраняется и для других атомов. Вслед-
ствие дальнодействия на электрон, вырванный из атома, кроме электро-
магнитного поля продолжает действовать еще и атомное поле. В общем
случае решение соответствующего уравнения Шредингера очень слож-
но, так как координатные и временная переменные не разделяются.
142
Обратимся к многофотоннои ионизации, когда выполняется усло-
вие со Сначала рассмотрим случай у2 > 1» Такой процесс на-
зывают гЬрямым процессом многофотонной ионизации атома в электро-
магнитном поле. При этом предполагается отсутствие промежуточных
резонансов;
Качественно (если не интересоваться предэкспоненциальными мно-
жителями) Подобный процесс описывается формулой (4.40). Обратим-
ся теперь к количественному описанию и данным эксперимента.
6.7.1. Степенная зависимость вероятности ионизации от напряжен-
ности поля. Экспериментально степенная зависимость (5.7) наблюда-
лась для большого числа различных атомов, света различной частоты
и различной поляризации при степени нелинейности в диапазоне
2 К 22 [94, 118]. Верхняя граница этого диапазона не носит
принципиального характера; она обусловлена эффективностью про-
цесса многофотонной ионизации, накладывающей определенные усло-
вия на напряженность внешнего поля.
На рис. 6.14 приведены, как пример, экспериментальные резуль-
таты по измерению степенной зависимости числа ионов Nt от интенсив-
ности излучения F [103]. Они иллюстрируют зависимость ~ FK
на примере трехфотонной ионизации метастабильного атома гелия
(К = 3). Так как размерность сечения многофотонных процессов, оп-
ределяемых выражением (5.7), зависит от степени нелинейности пере-
хода /С, нет смысла сравнивать сечения переходов, имеющие различ-
ную степень нелинейности; для таких переходов надо сравнивать ве-
Рис. 6.14.
Рис. 6.15.
Рис. 6.14. Зависимость выхода ионов Ni от интенсивности излучения F в относи-
тельных единицах для трехфотонной ионизации атома гелия из метастабильного
состояния 2 S:
наклон прямой линии, проведенной через экспериментальные точки, К=2,9±0,1
Рис. 6.15. Теоретическая зависимость сечения трехфотонной ионизации атома во-
дорода а<3> от частоты излучения со:
сплошная линия соответствует линейной поляризации света, пунктир — циркулярной поля-
ризации: п — главное квантовое число промежуточного резонансного состояния
143
роятности при фиксированной интенсивности света. Сопоставление
сечений многофотонных процессов целесообразно проводить ^лишь для
„процессов с фиксированной нелинейностью Д. /
6.7.2. Зависимость сечения многсфотонного процесса от/частоты и
степени эллиптичности излучения. Сечение многофотонного процесса
„ при фиксированной степени нелинейности Д зависит оу частоты со
^и степени эллиптичности света р, а также от спектра связанных элек-
тронных состояний. Эти параметры и правила отбора для одно- и
многофотонных переходов определяют разрешенные виртуальные пере-
ходы и значения расстройки между энергиями Д'со и разностями энер-
гий связанных электронных состояний.
Для вычисления сечения многофотонного процесса можно исполь-
зовать нестационарную теорию возмущений для взаимодействия атома
с полем в Д-м порядке. В соответствии с § 2.4 составной матричный
элемент перехода электрона из связанного состояния в состояние не-
прерывного спектра имеет вид (2.21).
На рис. 6.15 приведена в качестве примера теоретическая зависи-
мость сечения трехфотонной ионизации атома водорода от частоты ли-
нейно- и циркулярно-поляризованного^света [104]. Показаны двух фо-
тонные промежуточные резонансы с дискретными уровнями. Одно-
фотонные промежуточные резонансы с этими же уровнями лежат при
больших частотах и не показаны. Видно, что резонансные максимумы
при линейной и циркулярной поляризации совпадают, кроме случая
_п =. 2, где двухфотонный резонанс отсутствует вследствие запрета по
правилам отбора при переходе IS -> 2S в циркулярно-поляризованном
поле. Аналогичный характер имеют зависимости сечения от частоты и
степени эллиптичности для более сложных атомов. Очевидно, что в
сложных атомах число максимумов значительно больше. В [105] рас-
считана вероятность нерезонансной двухфотонной ионизации мета-
сТабильного атома гелия линейно- и циркулярно-поляризованным све-
том. Отмечается слабая зависимость от степени эллиптичности поля в
окрестности однофотонных резонансов с промежуточными состояниями.
Зависимость а<К) (со, р) качественно отражает основные законо-
мерности, справедливые для всех атомов и процессов любой степени
нелинейности Д. Максимумы в зависимости (со, р) имеют очевид-
ный характер — они обусловлены возникновением одно- или много-
фотонных промежуточных резонансов. Минимумы в этой зависимости
имеют различный характер в зависимости от поляризации света. При
циркулярной поляризации и начальном S-состоянии в каждом меж-
резонансном промежутке имеется частота, при которой сечение много-
фотонного процесса равно нулю; при линейной поляризации сечение
в минимумах имеет всегда конечное значение. Это связано с различием
тех переходов, которые дают вклад в составной матричный элемент
г(2.21). Поясним это детальнее.
При циркулярной поляризации каждый последующий переход из
S-состояния происходит с увеличением орбитального квантового числа
-на единицу — все фотоны имеют или правую, или левую спиральность.
Конечное состояние имеет фиксированный угловой момент, так что
вероятность ионизации определяется одним составным матричным эле-
144
мейтом\ Так как знак составного матричного элемента изменяется при
прохождении резонанса с промежуточным дискретным уровнем, а зна-
ки однофотонных матричных элементов остаются неизменными при
переходах с увеличением орбитального квантового числа на единицу,
то в каждом межрезонансном промежутке имеется частота, при кото-
рой вероятность ионизации равна нулю.
Напротив, при линейной поляризации света могут происходить
переходы как с увеличением, так и с уменьшением орбитального кван-
тового числа — свет представляет собой смесь фотонов с противопо-
ложными спиральностями. В этом случае возможны переходы в состоя-
ния непрерывного спектра с различными угловыми моментами, так
что полная вероятность определяется суммой квадратов парциальных
амплитуд. Так как каждая из этих амплитуд проходит через нуль в
межрезонансном промежутке при своем значении частоты внешнего
поля, полная вероятность всегда отлична от нуля. Аналогичная ситу-
ация имеет место при ионизации циркулярно-поляризованным полем
из начального состояния с орбитальным моментом, отличным от нуля.
При этом начальное состояние вырождено по проекции орбитального
момента, и, следовательно переход может происходить в конечные со-
стояния с различными орбитальными моментами.
Представляет интерес вопрос об отношении вероятностей иониза-
ции циркулярно- и линейно-поляризованным полями. Обозначим это
отношение 7?. Как уже отмечалось, при ионизации из S-состояния цир-
кулярно-поляризованным полем в составном матричном элементе про-
исходит последовательное увеличение орбитального момента при по-
глощении фотонов. При ионизации линейно-поляризованным полем
этот член не является единственным, но в квазиклассическом прибли-
жении вносит основной вклад в составной матричный элемент (см. гл. 8).
По этой причине в отношении 7? радиальные матричные элементы и
энергетические-знаменатели сокращаются и остаются лишь отношения
угловых частей матричных элементов, которые можно просто вычис-
лить. В результате находим (подробное рассмотрение этого вопроса
и ссылки на оригинальные работы содержатся в обзоре [106]):
7? = (27< — 1) !! /№ > 1. (6.66)
Эта оценка качественно справедлива лишь при небольших значениях
К. Следует помнить, что соотношение (6.66) дает верхнюю границу
для R и иногда может нарушаться. Прежде всего это относится к слу-
чаям, когда не совпадают резонансные максимумы для ионизации ли*
нейно- и циркулярно-поляризованным полями. При этом 7? < 1.
Анализируя зависимость вероятности ионизации от частоты и сте-
пени эллиптичности света, можно сделать два важных вывода. Во-пер-
вых, отсутствует регулярная зависимость вероятности от степени эл-
липтичности света. Во-вторых, обращение в нуль вероятности иониза-
ции является качественно новым обстоятельством для нелинейных
процессов.
6.7.3. Критерии применимости теории возмущений. Для светового
диапазона частот значение верхней границы напряженности поля мож-
145
Рис. 6.16. Зависимость числа ионов от
частоты излучения со в области двухфотон-
ного промежуточного резонанса при трех-
фотонной ионизации из метастабильного со-
стояния 2 S атома гелия:
сплошная линия — результат эксперимента;
пунктир — результат расчета по теории возму-
щений без учета штарковского сдвига
/7 1W8 1Ы-20 1WZ2
(г), СМ'1
но оценить из условия у2 > 1. Оно перестает выполняться для напря-
женности поля £>10-2£ат.
Возмущение промежуточных резонансных состояний также игра-
ет хотя и косвенную, но существенную роль. Оно может приводить к
нарушению условия нерезонансности, количественно установленно-
го для спектра связанных состояний в отсутствие поля.Нет единого
ограничения на напряженность поля при возмущении промежуточных
связанных состояний, так как в этом случае определяющую роль играет
частота света. Действительно, возмущение связанных электронных со-
стояний приводит к изменению расстройки в энергетических знамена-
телях составного матричного элемента (2.21). Например, возмущение
спектра атома гелия в световом поле напряженностью Е ~ 10-4£ат
приводит к тому, что промежуточный резонанс проявляется [103]
при частоте, существенно отличающейся от резонансной частоты в не-
возмущенном атомном спектре (рис. 6.16). Соответственно при каждой
фиксированной напряженности поля расчеты, выполненные в первом
неисчезающем порядке теории возмущений, в определенной области
частот в окрестности резонансов не описывают процесса ионизации.
Существенно, что из-за сдвига атомных уровней и их уширения под
действием внешнего поля эта область частот может быть гораздо шире,
чем естественная ширина атомного уровня. Однако, даже если принять
во внимание ограничения, связанные с возмущением электронных со-
стояний, остается большая область допустимых изменений напряжен-
ности поля и значительные интервалы в спектре частот, Для которых
применима теория возмущений.
6.7.4. Расчеты сечений многофотонной ионизации. Сопоставление
с экспериментом. Так как при многофотонной ионизации атомов име-
ется свободный параметр — частота Излучения, основной задачей те-
146
Рис. 6.17. Зависимость выхода ионов М, от ча-
стоты излучения (о при трехфотонной иониза-
ции атома калия:
экспериментальные результаты для линейной
(сплошная линия) и циркулярной (пунктирная ли-
ния) поляризаций поля
ории является расчет зависимости сечения многофотонной ионизации
от частоты, сопоставление с экспериментальными данными, получен-
ными для отдельных фиксированных частот или относительно узких
интервалов изменения частоты, и использование в дальнейшем данных
расчета для других частот.
При расчете сечений многофотонной ионизации возникают две труд-
ности. Первая связана с вычислением бесконечной суммы в составном
матричном элементе (2.21). Вторая трудность характерна для расче-
тов любых эффектов в сложных атомах; она заключается в подборе при-
ближенного выражения для волновой функции валентного электрона
и его энергетических уровней. Точное вычисление суммы (2.21) воз-
можно, если известна функция Грина (см. § 2.6), полюсы которой со-
ответствуют энергиям связанных состояний. Среди приближенных ме-
тодов описания спектра электрона в сложном атоме успешно приме-
няются методы квантового дефекта и модельного потенциала (см. § 2.6).
Чувствительность результатов к методу расчета довольно высока; так,
речь может идти об изменении вероятности ионизации на порядок.
Экспериментальные данные о сечениях многофотонных процессов
получены для большого числа атомов с различной конфигурацией внеш-
ней электронной оболочки для линейно- и циркулярно-поляризован-
ного света длиной волны от 1 до 2,5 мкм при степени нелинейности в
диапазоне 2 Д 14 [94, 106]. Большинство данных получено с не-
большой точностью, так как использовались многомодовое лазерное
излучение и абсолютный метод измерения сечений многофотонных про-
цессов (см. гл. 5). В тех случаях, когда использовались одномодовое
лазерное излучение и относительный метод измерения сечений
(см. гл. 5), были получены значительно более точные данные. Так, се-
чения измерялись с точностью около 100%, что позволило четко выде-
лить оптимальный метод расчета данного сечения. Однако эксперимен-
тальные результаты получены, как правило, для некоторых фиксиро-
147
ванных частот, соответствующих частотам генерации мощных /твердо-
тельных лазеров. Они, как правило, лежат в межрезонансны^ проме-
жутках, вдали от характерных частот, которые соответствует макси-
мумам или минимумам в дисперсионной зависимости вероятности иони-
зации от частоты. В достаточно широкой области со данныё получены
лишь для малофотонных процессов. Примером является исследование
трехфотонной ионизации атома калия [107], проведенное с использова-
нием лазера на красителе (рис. 6.17).
6.7.5. Угловое распределение вылетающих фотоэлектронов. Рас-
смотрим сначала многофотонную ионизацию линейно-поляризованным
полем. Пусть 0 — угол между вектором поляризации е = Е/Е поля
и направлением вылетающего фотоэлектрона р. Задача состоит в опре-
делении зависимости дифференциальной вероятности dw^/dQ от 0.
Здесь черта сверху означает усреднение по магнитному квантовому
числу начального состояния.
Из общих соображений можно написать:
dw^ld&==Tiklin ... Е, Ek Ег Ет..., (6,67)
где Tikim —симметричный тензор 2/С-го ранга; напряженности
Ei,... перемножаются 2/< раз. Этот тензор составляется из проекций pt
на фиксированную ось. Усреднение по магнитному квантовому числу
устраняет выделенную ось квантования. Тензор TiMm может со-
держать также единичный тензор 8ik второго ранга. Таким образом,
можно написать:
^iklm = api Pk Pl Pm ••• “Ь b$ik Pl Pm*** “h ^ik ••• (6.68)
Подставляя (6.68) в (6.67), получаем, что первое слагаемое в правой
части (6.68) приводит к зависимости от угла 0 в виде cos2K0, второе
слагаемое — к зависимости вида cos2/<“2 0 и т. д. Окончательно для
углового распределения фотоэлектронов при /(-фотонной ионизации
линейно-поляризованным полем получаем выражение (этот вывод пред-
ложен С. П. Гореславским):
dw^/dQ = E2K [aoK) + a(iX) cos204a2K) cos4 04-... cos2K0].
(6.69)
Коэффициенты aW в этой формуле определяются атомными характе-
ристиками и частотой света со. Разумеется, их расчет для сложного
атома связан с модельными предположениями о невозмущенных атом-
ных волновых функциях. Видно, что форма распределения (6.69)
по 0 существенно зависит от со из-за различной частотной зависимости
коэффициентов .
При однофотонной ионизации (6.69) имеет более простой вид [108]:
dw^/d£l=E2 (оф) + оф) cos2 0). (6.70)
Для двухфотонной ионизации имеем [109]:
-.dw^/dQ = Е^ (оф) 4 оф) cos2 0 4 оф) cos4 0).
Для произвольного числа К выражение (6. 69) описывает частный слу--
148
чай ионизации из S-состояния [110] и без усреднения, так как при этом
М = 0 и усреднять вероятность не нужно.
Численные расчеты угловых распределений проводились лишь для
случая, когда исходным является S-состояние. Достаточно точных
экспериментальных данных пока не получено.
Рассмотрим теперь циркулярную поляризацию света. Здесь про-
стые выражения для углового распределения возникают только тогда,
когда исходным является S-состояние. Вследствие правил отбора (см.
§ 1.3) конечное состояние имеет угловой момент и его проекцию на на-
правление волны, равную /С Разложим волновую функцию конечного
состояния Т^о) (г) по полной системе полиномов Лежандра относитель-
но угла 9' между г и р:
Т<0)(г)=2 Л (cos О'). (6.71)
/=о
Здесь R$i (г) — решение радиального уравнения Шредингера с атом-
ным потенциалом; I — угловой момент; S = (1/2т) р2— энергия.
Использовав теорему сложения для полиномов Лежандра, запишем
(6.71) в виде
^0)=S^- S (6.72)
z = o 2 "t"1 M=-l
где углы ср, ф характеризуют направление г, а углы [3, у — на-
правление вылетающего фотоэлектрона р. Учтя указанные выше пра-
вила отбора, выделим из суммы в (6.72) лишь член, пропорциональный
Укк (Р, ?)• Тогда получим, что угловое распределение вероятности
вылета фотоэлектрона при ионизации из S-состояния циркулярно-по-
ляризованным полем имеет вид:
dw^/d^^CKE^ sin2K(3.
Здесь С\ — константа; угол [3 определяет направление вылетающего
фотоэлектрона р относительно направления электромагнитной волны.
Таким образом, видно, что в отличие от случая линейно-поляризован-
ного поля изменение частоты со циркулярно-поляризованного поля не
изменяет форму распределения по углам вылета фотоэлектронов.
В заключение отметим, что при увеличении интенсивности электро-
магнитного поля, когда начинает сказываться следующий за низшим
порядок теории возмущений, угловое распределение начинает изме-
меняться по сравнению с его формой при слабых полях. Это объясня-
ется тем, что более высокий порядок теории возмущений соответствует
поглощению большего числа фотонов, т. е. возрастает К в формуле
(6.69). Изменение углового распределения видно на примере расчетов
для атома водорода в линейно-поляризованном поле [111].
6.7.6. Туннельная ионизация атомов. Выражение для вероятности
туннельной ионизации реальных атомов в переменном поле получается
достаточно просто из хорошо известной формулы для вероятности в по-
стоянном поле [8]:
w const =(4/£) ехр.( — 2/3£).
149
В полной аналогии с тем, что относилось к случаю ионизации;отрица-
тельных ионов (см. п. 6.6.1), вероятность ионизации в переменном цир-
кулярно-поляризованном поле равна вероятности ионизации в посто-
янном поле, а при линейно-поляризованном поле находится из вероят-
ности в постоянном поле заменой Е -> Е sin (со/) и усреднением по пе-
риоду поля
w= (4/з7]/Й£) ехр (—2/3£). (6.73)
Полученное выражение относится (как и исходное для постоянного
поля) к случаю ионизации атома водорода из основного состояния.
Сопоставив (6.73) с (6.55), увидим различие (в предэкспоненциаль-
ном множителе) и соответствие (в экспоненте) вероятностей туннель-
ной ионизации из короткодействующего и кулоновского потенциалов.
Совпадение экспонент согласуется с общим утверждением, сделанным
в § 4.4, о независимости экспоненты от характера потенциала.
Как уже говорилось в п. 6.5.2, если рассматривать реальные атомы
и световой диапазон частот, то условие у 1 эквивалентно условию
Е £ат. Поэтому для исследования туннельной ионизации в перемен-
ном поле необходимо реализовать иные условия, например осуществить
ионизацию атомов из основного состояния полем излучения в инфра-
красном диапазоне частот. Подробные экспериментальные исследования
пока не осуществлены. Туннельная ионизация атомов наблюдалась
лишь при у ж 0,7 [113].
6.7.7. Промежуточный случай у2~ 1. Теоретические соотношения
для вероятности ионизации реальных атомов для у2 ~ 1 отсутствуют.
Аналогично случаям у2 (<^) 1 можно лишь утверждать, что с экспо-
ненциальной точностью вероятность ионизации реальных атомов опи-
сывается соотношениями, справедливыми для короткодействующего
потенциала (см. п. 4.4.2). В световом диапазоне частот, где условие
у2 ~ 1 реализуется при весьма высокой напряженности поля, близкой
к атомной, ситуация дополнительно осложняется, так как трудно раз-
делить прямой и резонансный процессы ионизации из-за значительных
возмущений связанных электронных состояний. Хотя сильное ушире-
ние резонансов существенно уменьшает их роль, оно одновременно
сильно сужает диапазон частот, в котором резонансами можно прене-
бречь. Во всяком случае, любая теория, претендующая на описание ио-
низации в промежуточной области у2 ~ 1, должна принимать во вни-
мание наличие резонансов и их зависимость от напряженности поля.
Экспериментально резонансы наблюдались до у 2 [112].
Ионизация при у2 ~ 1 наблюдалась при Е £ат для ряда атомов
благородных газов при у 0,7 [114]. При этом не были обнару-
жены отклонения от степенного закона w ~ FK. Однако оценки, кото-
рые можно сделать по соотношениям для короткодействующего потен-
циала, показывают, что ожидаемые отклонения сравнимы с погрешно-
стью измерения К.
В заключение отметим, что промежуточная область у соответствует
достаточно узкой области напряженностей поля. Определяя промежу-
точную область, не надо забывать, что строгим критерием является
150
условие v2 1, котбрбё Сводится к привычному виду у 1 или у 1,
лишь в предельных случаях. Таким образом, лишь диапазон 2 у >
3s 0,7 можно строго отнести к промежуточному случаю у2 1.
7
РЕЗОНАНСНЫЕ ЯВЛЕНИЯ
Резонансными называют явления, возникающие при равенстве энер-
гии фотона внешнего поля (или нескольких фотонов) и энергии пере-
хода между связанными состояниями электрона в атоме. При этом речь
может идти как о невозмущенном атомном спектре, так и о спектре си-
стемы атом — поле. Необходимым условием возникновения резонанса
является разрешенный характер перехода при данном числе поглощен-
ных фотонов. При резонансе время жизни электрона в верхнем состоя-
нии определяется вероятностью спонтанного или вынужденного пере-
хода из этого состояния, т. е. величинами,гораздо большими, чем вре-
мя жизни при виртуальных переходах, определяемое соотношением
неопределенностей. Соответственно вероятность резонансных процес-
сов существенно превышает вероятность нерезонансных процессов при
фиксированной напряженности поля. В подавляющем большинстве ре-
альных задач конечное состояние является возбужденным, а потому не-
обходимо одновременно учесть уход электрона из этого состояния в со-
стояния с меньшей или большей энергией. В первом случае кроме
внешнего поля, осуществляющего резонансный переход, необходимо
рассмотреть и действие поля вакуума, обусловливающее спонтанную
релаксацию возбужденных состояний. Переход в состояния с более
высокой энергией может происходить, естественно,только под действи-
ем внешнего поля. В частности, переход может происходить и в состоя-
ния непрерывного спектра, т. е. приводить к ионизации атома.
Для того чтобы резонансный переход имел место, необходима бли-
зость частоты внешнего поля и частоты перехода между связанными
электронными состояниями.. Будем, как всегда, считать внешнее поле
одночастотным. Тогда указанное соответствие должно выполняться в
пределах ширины резонансного перехода, определяемой шириной резо-
нансных состояний. Речь может идти как о спонтанной, так и о полевой
или ионизационной ширине. Роль резонанса хорошо видна в диспер-
сионных зависимостях динамической поляризуемости (см. рис. 6.1)
и вероятности прямого процесса многофотонной ионизации (см.
рис. 6.15) — по мере приближения частоты внешнего поля к частоте
перехода в спектре атома влияние резонанса возрастает, приводя к
усилению эффекта. Условие возникновения резонанса имеет вид:
Д Гт, п, где Гт, п — ширина уровней tn и п в атомном спектре. Как
уже говорилось выше, резонанс может иметь место, если переход
разрешен по правилам отбора. Однако количественные запреты,
связанные с малостью соответствующих матричных элементов, могут
компенсироваться резонансным усилением эффекта (см. § 7.3).
151
Теоретическое описание резонансных процессов базируется на ис-
пользовании резонансного приближения (см. гл. 3), критерий примени-
мости которого (3.5) по сути дела означает малость расстройки резонан-
са по сравнению с частотой резонансного поля: А со. На основании
этого критерия будем учитывать только процессы, характеризующиеся
диаграммами, в которых поглощение фотона чередуется с испусканием
(см. § 2.3), и пренебрегать процессами, в которых такого чередования
нет. Отношение вероятности вторых процессов к вероятности первых
пропорционально (А/со)2 1. Очевидно, что этот критерий значительно
слабее, чем приведенный выше критерий возникновения резонанса.
В гл. 3 резонансное приближение использовалось для описания по-
ведения двухуровневой системы в резонансном поле. Рассмотренный
там пример далек от реальной ситуации, так как не учитывает поля ва-
куума, под действием которого электрон из возбужденного состояния
переходит в основное или в какое-нибудь другое состояние. Действие
поля вакуума учтено в п. 7.1.3.
Следующее общее замечание касается описания резонансных про-
дессов в рамках теории возмущений. В гл. 3 указывался критерий
rmn£7A < 1, при выполнении которого теория возмущении, приме-
нима. В реальной ситуации вследствие существования спонтанных
процессов этот критерий изменяется.
Отметим, что формулы резонансного приближения точйо де пере-
ходят в формулы теории возмущений. Так как А со, в результатах,
.полученных в этой главе, не учтены нерезонансные члены,, которые
не содержат А в энергетических знаменателях..
В данной главе рассмотрены наиболее характерные явления, сущ-
ность которых, в отличие от предыдущей главы, определяется их ре-
зонансной природой. Эти явления значительно сложнее нерёзонанс-
ных, поскольку поляризация атома во внешнем поле нелинейно зави-
сит от амплитуды поля.
7.1. Спонтанное испускание света атомом в условиях резонанса
Прежде чем рассматривать спонтанное испускание света атомом, на который
воздействует резонансное внешнее поле, целесообразно сначала напомнить реше-
ние простейшей задачи спонтанного испускания фотонов из возбужденного со-
стояния с переходом в основное состояние, когда никаких возмущающих полей
-нет [1].
7Л.1. Естественная ширина линии. Рассмотрим двухуровневую систему, со-
стоящую из основного состояния п и возбужденного состояния т, причем в мо-
мент времени / = О электрон находится в возбужденном состоянии. Определим
вероятность перехода в основное состояние в единицу времени при малых вре-
менах, когда это понятие имеет смысл, т. е. вероятность не .зависит от
времени.
Обозначим V' оператор электрического дипольного взаимодействия элек-
трона с квантованным полем электронного вакуума [17]:
У' = i 2 ]/2wk [(re^) &ka ехр (-ivkz )+(re;*) 6k+ exp (ivk/)]. (7.1)
ka
Здесь k и a — соответственно частота, волновой вектор k — чк/с и поляриза-
ция фотонов; — вектор их поляризации; Ь£а и Ька — операторы рождения
и уничтожения фотона в состоянии (к, а). Из (7.1) вытекает, что интересующий
152
нас матричный элемент от V', описывающий испускание фотона vk при переходе
из состояния т в состояние п, имеет вид:
^n = i K2rtVk(ea rnm)exP (< Vk i ). (7.2)
Полная вероятность спонтанного перехода ут из возбужденного состояния
т в основное состояние п в единицу времени (вероятность спонтанной релакса-
ции двухуровневой системы), просуммированная по обеим поляризациям фото-
на а и проинтегрированная по углам его вылета, согласно золотому правилу
Ферми равна
wm = f l^nmP (°rnn~Vk) = |гппг|2, (7.3)
а=1,2^ Зс
гдс Ут — спонтанная, радиационная, или естественная, ширина линии.
7.1.2. Лоренцев контур линии. Полученное выражение (7.3) для вероятно-
сти спонтанного испускания в единицу времени справедливо при малых време-
нах t < l/Ym- При больших временах происходит отклонение от линейной зави-
симости абсолютной вероятности перехода от времени. Опишем это отклонение
и рассмотрим вероятность при любом времени.
Итак, остановимся снова на двухуровневой системе, состоящей из основ-
ного состояния п и возбужденного состояния т, причем в момент времени t = О
электрон находится в возбужденном состоянии. Система уравнений для ампли-
туд «то заселенности электроном состояния т в отсутствие фотонов поля вакуу-
ма и амплитуд anka заселенности электроном состояния п и одного фотона поля
вакуума с волновым вектором к и поляризацией а согласно изложенному в § 2.1
имеет вид:
i «mo=S V' (1) |я к a> anko, exp [i (<omn—Vk) *]; (7.4)
ka
i a„ka=^<«ka| V’(,) I mO>amO exp [i (—<omn+vk ) t]. (7.5)
Здесь V'f1) — амплитуда дипольного взаимодействия поля вакуума с электроном
[см. (7.2)]; vk —г частота испускаемых фотонов. Отметим, что это взаимодействие
содержит только одну зависящую от времени экспоненту; вторая экспонента не
вносит вклада, так как матричный элемент обращается в нуль из-за отсутствия
фотонов.
Простой подстановкой легко убедиться, что решение данной системы имеет
рид [при начальном .условии ато (0) = 1]:
Ято = ехР ( Ут (7.6)
. , -ИН ч exp[i (vk—<omn)Z-vmi/2]—1
a«ka=—<^ka V m0> ---------------------—-------, (7.7)
где у1П определяется формулой (7.3). В данном решений не учитывался сдвиг
уровней из-за взаимодействия с полем.вакуума (так называемый лэмбовский
сдвиг).
Из полученного значения anka видно, что при временах < 1 (/ — время
действия возмущения) можно измерить вероятность спонтанного излучения в
единицу времени с частотой vk = o)mn и что полная вероятность спонтанного из-
лучения равна Ут1'
Если t велико, т. е. выполняется условие ymt > 1 (стационарный режим,
атом находится в нижнем состоянии и), в выражении для anka экспонентой можно
цренебречь по сравнении} с единицей и, таким образом, можно измерить диффе-
153
dv
ренциальную вероятность испускания фотона энергии vk в интервале [vk,
vk + dv]:
i-„ta (‘ - ») I’ л., I <» k«l v'11’ I ~0>p (Vk _^n)!+ /4
Просуммируем данное выражение по поляризациям испущенного фотона и
проинтегрируем по углам его вылета; получим спектральное распределение вы-
летевших фотонов по частотам v:
g (v) dv=-~---------------dv.
' Л (v-G)mn)2+v* /4
(7.8)
Как и должно быть, интеграл от g (v) по частотам испускаемых фотонов v равен
единице. Выражение (7.8) представляет собой естественную форму линии, или
так называемый лоренцев контур.
На полученный результат с математической точки зрения можно смотреть
как на лоренцево размывание 6-функции 6 (&т —где —
«(v_„
Л- Z штп) т1
Действительно, обе функции имеют максимум в точке v = comn, а интеграл от
обеих функций по v равен единице. В различных параграфах этой главы широко
используется термин «размывание 6-функции» для определения спектральных
распределений испущенных фотонов. Отметим также, что замена —
— iym/2 в данной задаче соответствует так называемой процедуре Брей-
та—Вигнера [8].
7.1.3. Спонтанное испускание фотонов в слабом резонансном поле. Предполо-
жим, что рассматриваемые уровни тип обладают радиационными ширинами
соответственно ут и уп и, кроме того, на переходе т п действует слабое поле
Е cos (со/) частоты со comn. Термин «слабое поле» в данном случае является
неабсолютной характеристикой его напряженности, а лишь относительной ха-
рактеристикой, связанной с шириной Ут.п и расстройкой резонанса Д. Слабость
поля означает, что выполняется условие zmnE < Д или zmnE <С ут,п- Пред-
положим, что ширина ут не связана с переходом в состояние п.
Согласно результатам § 2.1, в первом порядке теории возмущений для амп-
литуд заселенности возбужденного ат (/) и основного ап (/) состояний без учета
спонтанных переходов имеем:
ап (0=exp(-i^°> t)
и ат (t) = (zmn Е/2&) [1—exp (i А0] exp (—i<?^0) t).
Здесь Д = ытп — со и предполагается, что при t = 0 выполняются начальные
условия ап (0) = 1, ат (0) = 0, т. е. электрон находится в основном состоянии п.
В соответствии с изложенной в п. 7.1.2 процедурой Брейта—Вигнера учет
затухания состояний тип сводится к замене ®
результате получаем (далее выбрано для простоты <?£°) = 0):
ап (/) —ехр 1 — (1/2) у1ь Л; (7.9)
[~(1/2) ?”1 П~еХР (А +(П2) iVn) Z]}><
X exp (— i^0)/). (7.10)
Первый экспоненциальный член в выражении (7.10) для ат (/) соответствует
так называемому реальному промежуточному состоянию, поскольку он умень-
шается со скоростью, определяемой шириной ущ состояния т и не испытывает
154
Осцилляций, т. е. ведет себя так Же, как возбужденное Состояние т. Это слагае-
мое ответственно за каскадный (ступенчатый) переход из начального состояния
п через реальное промежуточное состояние т в конечное состояние (о котором
здесь не идет речь).
Второй экспоненциальный член в выражении (7.10) уменьшается со скоро-
стью, определяемой шириной начального состояния п атома и осциллирует при
достаточно больших значениях Д. Этот член представляет собой виртуальное
промежуточное состояние и описывает двухфотонный переход из начального
состояния п через промежуточное состояние т в конечное состояние.
Полная вероятность перехода в конечное состояние из начального состоя-
ния п через промежуточное состояние т дается очевидной формулой
оо
\am(t)Pdt. (7.11)
о
Подставляя (7.10) в (7.11), находим:
<7Л2)
Первые два члена в (7.12) можно интерпретировать как связанные с нахождени-
ем атома в реальном и виртуальном состояниях. Они возникли соответственно из
квадрата модуля первого и второго слагаемых выражения (7.10).
Третий член в (7.12) возникает из-за интерференции первого и второго сла-
гаемых в (7.10). Он описывает интерференцию ступенчатого и двухфотонного
переходов [119]. Интерференционный член несуществен, когда выполняется ус-
ловие
|Д|» (7.13)
При выполнении этого условия о ступенчатом и двухфотонном переходах можно
говорить как о независимых процессах, ибо полная вероятность перехода равна
сумме вероятностей ступенчатого и двухфотонного переходов. Однако при малых
расстройках Д < Ъп,п> т. е. в интересующих нас резонансных условиях, ступен-
чатый и двухфотонный переходы не имеют самостоятельного значения и сле-
дует говорить о едином неразделимом процессе перехода в конечное состояние из
начального состояния п.
Если выполняется условие (7.13) и ширины ущ, уп отличаются друг от дру-
га в значительной степени, то главный вклад в полную вероятность Wm внесет
тот из членов, который, как видно из (7.12), отвечает меньшей скорости затуха-
ния. Например, если более долгоживущим является промежуточный уровень
т (ут <С Уп)> то процесс можно считать двухступенчатым. В противоположном
случае (ут > уп) процесс носит двухфотонный характер.
7.1.4. Спонтанное испускание фотонов в сильном резонансном поле. В пре-
дыдущем пункте использовалась теория возмущений первого порядка, т. е. ин-
тенсивность поля предполагалась малой. Пусть теперь поле достаточно сильно,
так что теория возмущений неприменима. Методом решения задачи является ре-
зонансное приближение (см. гл. 3). В дальнейшем предположим (каки в п. 7.1.3),
что спонтанное уширение уровня т не приводит к переходам в состояние п, а
все спонтанные переходы идут в какие-то другие каналы, отличные от состояний
п, т рассматриваемой двухуровневой системы и, кроме того, не зависят друг от
друга. Тогда можно воспользоваться решением задачи Раби (3.6) [при тех же
условиях ап (0) = 1, ат (0) = 0, что использовались в предыдущем пункте].
Производя в решении (3.6) замену — (l/2)iyn,m, получаем:
ат (0=— ’ ?m2~£ sin(at) ехр i^0) t+ -£ i Д/~(Vm+Yn) (7-14)
где Q = (l/2) У[Д+(т/2) (Tn-Tm)]2+(zTOn £)2.
Так как под знаком корня стоит комплексное выражение, в такой общей форме
формула (7.14) весьма громоздка. Ясно лишь, что в сильном поле вообще нельзя
155
Говорить О разделении переходов Па стУпеПчатые и мйогофотонные. Для упро-
щения анализа рассмотрим случай равных ширин верхнего и нижнего уровней.
Тогда частота Раби Q становится вещественной И совпадает с частотой Раби, оп-
ределяемой формулой (3.4). В этом случае выражение (7.14) приобретает более
обозримый вид. Обозначая = уп = у, находим:
ат (О —
2щп Е
2Q
sin (Ш) ехр
— '^т г + ~^ > Д<—у У* > (7-15)
где частота Раби Q определяется выражением (3.4). Подставляя (7.15) в (7.11),
для полной вероятности перехода получаем:
<716)
Из вида этого выражения следует, что при увеличении интенсивности внеш-
него поля исчезает интерференция между реальным и виртуальным состояниями,
столь важная при слабых полях. Однако одновременно стираются и типичные
особенности, которые отличали ступенчатый и двухфотонный переходы друг
от друга.
Остановимся в заключение на терминологической стороне вопроса. Естест-
венно сохранить названия «ступенчатый (каскадный) переход» и «двухфотонный
переход» для таких условий, когда можно разделить эти процессы. Если же су-
щественны интерференция реального и виртуального состояний или смешива-
ние промежуточного и начального состояний сильным резонансным полем, то
принято использовать термин «резонансный двухфотонный переход».
7.1.5. Режим включения внешнего поля при резонансном возбуждении.
В гл. 3 при описании резонансного приближения рассматривалась идеализиро-
ванная двухуровневая система, находящаяся под действием внешнего поля —
не принималось во внимание наличие поля вакуума. В реальном атоме из-за су-
ществования поля вакуума возникает еще один параметр в дополнение к расс-
тройке резонанса А и времени нарастания возмущения 67: спонтанная ширина
уровня у. Та роль, которую играет спонтанная ширина, достаточно очевидна —
расстройка резонанса не может быть меньше у. Поэтому при малых расстрой-
ках, в частности при точном резонансе, критерий мгновенности включения воз-
мущения имеет вид: удТ < 1. Обратный знак неравенства соответствует адиа-
батическому режиму включения. Естественно, что при А > у определяющим
фактором является А и критерии имеют тот же вид, что и для идеализированной
системы, рассмотренной в гл. 3.
Как уже говорилось в гл. 5, в типичном режиме работы мощных лазеров ~
режиме модуляции добротности резонатора — длительность фронта импульса
8Т < 10~9—10-8 с.'Типичные значения времени жизни возбужденных состоя-
ний по отношению к спонтанному распаду 1/у больше 10~8 с. Таким образом,
при точном резонансе, как правило, режим включения является мгновенным в
противоположность нерезонансному случаю.
Учет спонтанных ширин в реальной двухуровневой системе не изменяет то-
го обстоятельства, что режим включения не зависит от напряженности внешнего
поля. Действительно, напряженность поля определяет не режим включения, а
частоту Раби, т. е. скорость осцилляции амплитуд резонирующих состояний.
В реальном атоме возможность возникновения перемешивания резонирующих
состояний определяется конкуренцией спонтанной ширины возбужденного со-
стояния и расстройки А. Однако очевидно, что всегда можно достичь столь вы-
сокой напряженности внешнего поля, что спонтанным распадом можно будет
пренебречь. При точном однофотонном резонансе соответствующая напряжен-
ность поля совсем невелика. Действительно, положим, что дипольный момент
атома dmn ~ erQ ~ 1 Д (~10-3° Кл м), время жизни по отношению к спонтан-
ному распаду порядка 10-8с. В таких условиях частота Раби становится срав-
нимой со спонтанной шириной возбужденного, состояния при напряженности
внешнего поля от 10 до 100 В/см, т. е. при относительно слабом-внешнем поле.
Для возможных переходов (в том числе и многофотонных) и допустимых рас-
156
ётроек (эёЗойайса привеДеЙйая оценка является йи$кней Оценкой критического
поля, которое во всех прочих случаях будет больше. Заметим, что в случае вы-
нужденных переходов время жизни может быть на несколько порядков мень-
ше, а следовательно, напряженность критического поля на несколько порядков
больше.
7.2. Резонансная флуоресценция
Флуоресценцию принято называть резонансной, если частота фото-
на флуоресценции совпадает с частотой фотона внешнего поля со, резо-
нансное поглощение которого приводит к возбуждению атома. Извест-
но, что само явление флуоресценции обусловлено взаимодействием воз-
бужденного атома с полем вакуума. Поле вакуума вызывает спонтан-
ные переходы с возбужденного уровня на нижние уровни и, в конеч-
ном счете, в основное состояние. Характер резонансной флуоресценции
существенно зависит от напряженности внешнего возмущающего поля.
Внешнее поле можно считать*слабым, если ширина возбужденного со-
стояния определяется полем вакуума (естественная ширина), и силь-
ным, если внешнее поле определяет ширину возбужденного состояния
в результате конкуренции вынужденных переходов со спонтанными
(полевая ширина). Резонансная флуоресценция в слабом поле хорошо
изучена [1], поэтому основное внимание в настоящем параграфе уделе-
но сильному полю. Однако вначале рассмотрен случай слабого поля
для облегчения изложения основного материала. Сущность резонанс-
ной флуоресценции позволяет для теоретического анализа этого явле-
ния рассмотреть двухуровневую систему в резонансном приближении,
но в отличие от § 3.1 необходимо учесть взаимодействие системы с по-
лем вакуума.
7.2.1. Слабое внешнее поле. Рассмотрим двухуровневую систему,
на которую наложено внешнее световое поле Е, частота которого со
близка к расстоянию comn = ^0) — <^0) между резонирующими
уровнями (считаем, что эти уровни не вырождены): Д = |comn— со|<со.
Предположим, что в начальный момент времени система находится в
основном состоянии п. Процесс резонансной флуоресценции состоит
в том, что слабое возмущение V = rE cos (со/) переводит электрон в воз-
бужденное состояние т (с поглощением фотона частоты со), после чего
электрон из этого состояния т спонтанно переходит обратно в состоя-
ние п.
Резонансная флуоресценция в слабом поле представляет собой двух-
фотонный процесс, при котором поглощается фотон частоты со (возму-
щение V) и испускается фотон частоты (возмущение I/'). Согласно
(2.13) двухфотонный резонансный матричный элемент, определяющий
этот процесс, имеет вид:
п
<ЛЛЛА/
УЩсо)= т = —---------------— (7.17)
4 ((Dmn—со)
1/7
157
где Vnm определяется формулой (7.2). Формула (7.17) справедлива,
когда частота со не близка к (атГ1. В то же время эта частота не должна
слишком сильно отличаться от comn, чтобы можно было пренебречь не-
резонансной частью вероятности флуоресценции, соответствующей по-
глощению фотона частоты Vk и испусканию фотона частоты со [нерезо-
нансной части соответствует двухфотонный матричный элемент
V(nn (— со)]. Если со близка к comn, то формула (7.17) справедлива,
только вместо энергии резонирующего состояния т надо подста-
вить комплексную энергию — iym /2. Это не что иное, как про-
цедура Брейта—Вигнера, рассмотренная в п.7.1.2; она позволяет
корректно определить матричный элемент двухфотонного процесса
в слабом поле в окрестности резонанса.
Из (7.17) получаем хорошо известное выражение для вероятности
резонансной флуоресценции в единицу времени [1]:
dw
пп
со3 | (гтп е) (гпт е^*) |2 ™ л я / \ л
=----------!------------- 7 Е2 doo (у—со) dv.
(сопгп —С0)2 + тД/4
(7.18)
Здесь е — поляризация падающего фотона; е'а — поляризация испу-
щенного фотона; do — телесный угол, в который вылетает спонтанно
испущенный фотон. Из (7.18) видно, что в соответствии с законом со-
хранения энергии частота испущенного фотона v строго равна частоте
поглощенного фотона со (несмещенное рассеяние). Иными словами,
спектральное распределение испущенных фотонов имеет вид 6-функ-
ции 6 (v — со). Формула (7.18) представляет собой формулу Брейта —
Вигнера для упругого резонансного рассеяния на квазидискретном
уровне, т. е. носит весьма общий характер (см. [8, § 134]).
В действительности падающий свет никогда не является строго од-
ночастотным, а обладает некоторой конечной шириной спектра Асо.
Наличие конечной ширины Асо приводит к аналогичному уширению
спектральной линии излученного света. Если Асо < ут, то линия флуо-
ресценции оказывается значительно уже линии излучения, испускае-
мого атомом спонтанно. Следовательно, поглощение и испускание нель-
зя рассматривать в данном случае как каскадный процесс, т. е. как два
последовательных, независимых перехода, потому что тогда не опреде-
лено, какой фотон атом поглотил сначала. Атом испускал бы излуче-
ние, характеризуемое естественной шириной спектра. В терминоло-
гии § 7.1 данный процесс представляет собой двухфотонный переход.
Иная ситуация возникает, когда атом облучается светом с широкой
линией, т. е. Асо Интегрируя (7.18) по со в пределах comn±
± Асо и сдвигая эти пределы на бесконечность, получаем:
dwnn « [(comn — v)2 + у^/4]-1 dv,
т. е. ширина спектра рассеянного света равна естественной ширине ут
линии распада состояния т. Здесь можно сказать, что резонансная
флуоресценция ведет себя по отношению к форме поглощенной и испу-
щенной линии так, как если бы имели место два независимых процесса:
поглощение и последующее испускание. Таким образом, данный про-
цесс в терминологии § 7.1 является двухступенчатым или каскадным.
158
Рис. 7.1. Спектр резонансной флуоресценции,
наблюдающейся при узкой линии слабого воз-
мущающего поля (сплошная кривая) и при
спонтанном распаде этого состояния, возбуж-
денного излучением с широким спектром
(пунктир)
Многочисленные эксперименты, в кото-
рых наблюдалась резонансная флуоресцен-
ция, выполнялись при Дсо^>ут. Это обыч-
ная ситуация, когда спектральная ширина
излучения возбуждающего источника боль-
ше естественной ширины линии. Тогда наб-
людается спектр флуоресценции с шириной
ут. Однако можно выполнить эксперимент в условиях, когда указан-
ное выше неравенство имеет обратный знак. Примером подобного
эксперимента является работа [120]. Атом бария возбуждался из ос-
новного состояния в возбужденное состояние имеющее естест-
венную ширину ут = б-Ю^см-1, лазерным излучением с шириной
спектра Дсо, в несколько раз меньшей ут. При этом наблюдался
спектр флуоресценции примерно в 2 раза более узкий, чем естест-
венная ширина этого перехода (рис. 7.1).
Если резонирующее состояние т вырождено (например, по проек-
ции углового момента), то (7.18) нужно модифицировать заменой:
тп е) (1*пт еа*) ““* 2 (гтп С) (Упт )>
т
(7-19)
где суммирование проводится по всем вырожденным состояниям.
Вычисляя с помощью (7.18) сечение dor, суммируя dor по конечным
поляризациям а и направлениям вылетевшего фотона и усредняя по
поляризациям е поглощенного фотона, получаем, что полное сечение
резонансной флуоресценции (несмещенного рассеяния) имеет вид (на-
пример, для случая, когда исходное состояние п есть S-состояние, т. е.
его угловой момент равен нулю):
, =ЗЛС*_________Упг
’Нр 20)2 («mn-«)2 + V2/4
(7.20)
Для других угловых моментов начального и конечного состояний мно-
житель 3/2 в (7.20) заменяют статистическим фактором g, который лег»
ко вычисляется.
Формулу (7.20) можно получить более простым способом* Для этого
вероятность нахождения частицы на верхнем уровне т нужно умно-
жить на вероятность ут спонтанного перехода из состояния т в состоя-
ние п в единицу времени, поделить на среднюю плотность потока па-
дающих фотонов сЕ^/влсо и воспользоваться соотношением (7.3).
Из (7.20) следует, что ширина резонанса равна ут. Как уже упо-
миналось, взаимодействие с полем вакуума приводит также к сдвигу
Положения резонанса cow — со, т. е. к малому изменению веществен-
159
ной части Sm, Это не что иное, как лэмбовский сдвиг [17]. Ввиду мало-
сти он далее учитываться не будет.
7.2.2. Критерий применимости теории возмущений. Обсудим, до
Каких напряженностей внешнего поля применимы полученные форму-
лы. Как было показано в гл. 3, в резонансном поле в действительности
происходит расщепление атомных уровней на квазиэнергетические
уровни с расстоянием между ними порядка rmn Е. Это расщепление не
проявляется, если оно мало по сравнению с естественной шириной
ГтпЕ«ут. (7.21)
Из (7,21) следует, что напряженность слабого поля Е ограничена свер-
ху критическим значением
^кр ~ (Ym/^mn) ^ат* (7.22)
Например, для перехода IS -> 2Р в атоме водорода получаем доволь-
но низкое критическое значение £кр ~ 10~8 £ат ж 50 В/см, которое
хорошо согласуется с оценкой, приведенной в начале настоящей главы.
Сопоставляя числовые оценки критических напряженностей для
сильного и классического полей (см. гл. 1), легко видеть, что поля на-
пряженностью Е £кР всегда являются классическими.
Многочисленные экспериментальные данные, характеризующие
резонансную флуоресценцию в слабом поле, хорошо описываются со-
отношениями, приведенными выше. Мы не будем обсуждать эти дан-
ные, так как они хорошо известны и подробно обсуждались ранее [1].
7.2.3. Метод матрицы плотности. Обратимся теперь к случаю внешних по-
лей произвольной интенсивности. Процедуру Брейта—Вигнера можно исполь-
зовать лишь для описания ухода электрона из возбужденного состояния, но
нельзя использовать для описания прихода в основное состояние. Следователь-
но, невозможно получить ответ в терминах обычных квантовомеханических амп-
литуд. Это утверждение не противоречит сказанному выше, в гл. 3; еще раз от-
метим, что в гл. 3 рассматривалась абстрактная задача, без учета поля вакуума.
Один из путей решения поставленной проблемы состоит во введении ампли-
туд | /С), где (k = tn, п) описывает состояние двухуровневой системы;
| К) —состояние вакуума с К фотонами. Однако так как уравнения Шредингера
для амплитуд с различным числом фотонов «зацепляются» друг за друга, полу-
чается бесконечная цепочка уравнений.
Более простой путь заключается в том, чтобы вместо истинной волновой
функции 4е (х, q, f) описывать систему атом — поле вакуума — внешнее поле
с помощью атомной матрицы плотности (см. [8, § 14]):
р (х, х’, /) = J ¥ (х, q, O'F* (х', q, t)dq. (7.23)
Здесь х, х' — атомные координаты; q — координаты вакуумных фотонов. Как
известно, р удовлетворяет уравнению
idp/dt= [Н, р], (7.24)
где Н — гамильтониан системы атом—поле. Разложим матрицу плотности р по
стационарным состояниям атома ф^(х), ф^°)(х):
р(х, х', 0= 2 Ро-(М0)* (х'Н0) W- (7.25)
Z, ] = т, п
Отметим, что диагональные матричные элементы рпп и ртт имеют физический
смысл заселенности соответственно в состояниях пит.
Перепишем (7.24) для двухуровневой системы:
i (dpny/dt) = i ут Ущп i Уп Рпп; (7.26^
160
i (дРптп/df) — —G/2) (Tm + Vzi) Pnm + cOnm Pzim + ^nm (Pm — Pnn)’, (7.27)
i (dPmn/dt) =—(i/%) (Тт~гТп) Pm,n4~®mn Pmn4"^mn (рп?г — Pmm) • (7.28)
Уравнение для рш7П можно не писать, так как в силу закона сохранения числа
частиц ртт + pnn = 1.
Согласно § 3.1, в резонансном приближении во временной зависимости внеш-
него поля cos (со/) учитывается лишь одна экспонента:
^mn = (l/2) rmn Е ехр (—Л со/); УП7П = (1/2) rnm Е ехр (i ©О- (7.29)
Подставляя (7.29) и выражение pm7n = 1 — рпп в (7.26)—(7.28), получаем сис-
тему трех линейных дифференциальных неоднородных уравнений. Если в этой
системе проведем следующую замену: pnm -> а ехр (ico/); pmn -> а* ехр (—i®/)>
то получим систему трех линейных неоднородных дифференциальных уравне-
ний с постоянными коэффициентами [12]:
i (^Pnn/^OH- i Tn Рпп4“(1/2) i*mn Е &— (1/2) гпт Е &*— i Рпгпь
i (da/dt) + [^ + (i/2) (ут+Тп)] а+гшп Е Рпп — (1/2) Гптп Е;
i (da*/d/) + [—A+(i/2) (тт+ул)] a*—rwn Ерпп= — (1/2) rmn E.
(7.30)
Здесь Д = (дтп — © — расстройка резонанса.
Таким образом, задача о резонансной флуоресценции с помощью метода
матрицы плотности сводится к системе трех обыкновенных дифференциальных
уравнений (7.30).
Безотносительно к конкретному решению системы (7.30) можно отметить
общий характер решений в различных временных интервалах.
При Т < 1/у радиационное затухание несущественно. В этом случае эле-
менты матрицы плотности распадаются на произведение амплитуд: = ajaj.
Уравнения для этих амплитуд представляют собой обычные уравнения Шредин-
гера с гамильтонианом Но + V и зависят от режима включения поля.
При Т ~ 1/у имеет место переходный режим, характеризуемый решениями
весьма сложного вида.
Наконец, при Т > 1/у возникает стационарный режим, при котором засе-
ленности атомных уровней постоянны. Отличительной особенностью стационар-
ного режима является тот ф!кт, что решения не зависят от начальных условий,
в частности от способа включения внешнего поля.
7.2.4. Несмещенное рэлеевское рассеяние в сильном поле. Решение
(7.30) складывается из общего решения однородной системы и частного
решения неоднородной системы. Займемся сначала более простой зада-
чей нахождения частного решения неоднородной системы. Оно пред-
ставляет собой набор постоянных величин pmm и а:
Pmm («О =-------'
4Д2 + 2)гП1ПЕ|2+7Д’
а (оо) —____ 2 (A — i?7n/2) Гпш Е
W + 2|rmnEp + ^
Это решение можно объяснить следующим образом. Общее решение од-
нородной части уравнения (7.30) с постоянными коэффициентами, как
известно, зависит от времени экспоненциально. Например, для pmm
имеем: pmm = RQ ехр (sQt) + 7?+ ехр (s+t) + ехр (s_/), где s0, $+,
s_ — корни кубического характеристического уравнения для системы
(7.30). Аналогичный вид имеют а и а*. Знаки вещественных частей этих
корней могут быть только отрицательными; в противном случае будет
нарушен закон сохранения числа частиц. Следовательно, при оо
6 Зак. 29 161
Рис. 7.2. Зависимость вероятности не-
смещенной резонансной флуоресценции
dtPynp от частоты со сильного возмущаю-
щего поля:
СОигп — частота перехода в двухуровневой си-г
стеме
общее решение однородного уравнения исчезает, т. е. частное решение
неоднородного уравнения есть одновременно и общее решение задачи
при ОО.
Выражение (7.31) позволяет определить полную вероятность спон-
танного испускания в единицу времени
®==TmPmm(0°)' (7-32)
Эта вероятность складывается из вероятности несмещенного
рассеяния (упругого рассеяния), т. е. излучения с частотой v = co,
и вероятности смещенного рассеяния v^co. Обратимся к расчету
вероятности упругого рассеяния, которое определяется средним
дипольным моментом и носит классический характер. Дипольный
момент, будучи переменным во времени, и вызывает излучение
в соответствии с известными принципами теории излучения. Со-
гласно общим правилам определения средних значений, с помощью
матрицы плотности найдем средний дипольный момент (см. [8,
§ 14)] _
d (/) = f dp (х, х) dx.
Подставляя р (х, х) из (7.25) и учитывая, что дипольный мо-
мент содержит только недиагональные матричные элементы, полу-
чаем:
(0 ~ Ртп ^nm ”1“ Pnm 3j7in =
== а (оо) exp (i<o/) гтп + а* (оо) exp ( —ico/) гпт. (7.33)
Видно, что средний дипольный момент гармонически колеблется с
частотой вынуждающего поля со. Хорошо известно, что на этой ча-
стоте он будет и излучать. Таким образом, частное решение неод-
нородной системы (7.30) в форме (7.31) описывает излучение ча-
стоты, строго равной частоте падающего света со (несмещенное
рассеяние). Вероятность излучения [17] имеет вид:
dw = (со3/2лс3) | dei* |2 do', (7.34)
Подставляя в (7.34) выражение (7.33), находим:
3 (®®/2лс3) | а (оо) |а | гпт е«* |2 dob (v—со) dv. (7,35)
16?
Подставляя (7.31) в (7.35), определяем дифференциальную веро-
ятность несмещенной резонансной флуоресценции (несмещенного
рассеяния) в сильном поле:
dw™? = -7- ( — fl (Гпт Са) (Гщп е) I2 Е2 X
оЛ \ С /
С0)2 + Т,2п/4
dob (v—со) dv.
[(сотп-со)2 + тД/4 + (1/2)|гтпЕ|2]2 ’
(7.36)
Если внешнее поле слабое, т. е. выполняется условие |rmnE| <С
[см. (7.11)], то (7.36), как и следовало ожидать, переходит в
результат теории возмущений (7.18). Как видно из (7.36), вероят-
ность резонансной флуоресценции в очень сильном поле имеет вид
двух максимумов с ширинами порядка резонансной частоты Раби
(рис. 7.2). В этом состоит качественное отличие характера веро-
ятности резонансной флуоресценции в сильном поле от вероятно-
сти в слабом поле, представляющей собой один максимум с шири-
ной ут [см. (7.18)].
Полную вероятность несмещенной резонансной флуоресцен-
ции (несмещенного рассеяния) получают из (7.36) так же, как это
было сделано для слабого поля:
^тп~ С0)2 + ?2п/4
w ±==--------_------:—___________ни
УПР (о>тп-co)2 + y2/4+l rmn Е Р/2 ’
где w определено формулой (7.32).
7.2.5. Смещенное рассеяние. Как мы видели,
в сильном поле упругое рассеяние описывается вы-
ражением (7.36). Все диаграммы Фейнмана, соот-
ветствующие этому соотношению, содержат лишь
один спонтанно испущенный фотон. Типичная диа-
грамма приведена слева. Вследствие закона сохра-
нения энергии частота v испущенного фотона стро-
го равна частоте падающего света со. Из (7.37) вид-
но, что всегда ^упр<^, т. е. остальная часть рас-
сеяния w — Wynp представляет собой смещенное,
рассеяние. Диаграммы Фейнмана, соответствующие
рассеянию, содержат по меньшей мере два спонтанно
фотона (см. ниже).
Как видно из этой диаграммы, в соответствии с за-
коном сохранения энергии vi+v2=2(o и частоты ис-
пущенных фотонов vi и V2 могут отличаться от (0.
Смещенное рассеяние представляет собой спонтан-
ные переходы между квазиэнергетическими уровня-
ми двухуровневой системы.
Обратимся теперь к математическому описанию
смещенного рассеяния. Как следует из сказанного
выше, в сильном поле спектральное распределение
смещенного рассеяния должно иметь максимумы
на частотах, соответствующих разностям квази-
6*
(7.37)
(t)
(1)
/7
0______*>
т
или неупругое,
неупругому
испущенных
п Vg
«ЛДЛ/V
। АЛД/V
т
4)
С
4)
п
п
п
163
ёйергетйческйх уровней. В соответствии с картиной уровней, пред-
ставленной в гл. 3, таких максимумов три, причем центральный со-
ответствует рассеянию на частоте со, а сателлиты отстоят от него
на величину, равную удвоенной частоте Раби. Ширины указанных
максимумов по порядку совпадают с ут. В слабом поле, когда ча-
стота Раби мала по сравнению со спонтанной шириной ут, все три
максимума сливаются в один, и решение сводится к результату
теории возмущений, рассмотренному в п. 7.2.1.
Задача настоящего пункта —количественное описание смещенного
рассеяния. Согласно общим принципам теории электромагнитного из-
лучения, в дипольном приближении вероятность излучения dw (v)~
~ < |dv|2 > , где dv — фурье-компонента оператора дипольного момен-
та d (/), т. е.
dv = J d (/) exp (— iW) dt\
о
угловые скобки означают квантовомеханическое усреднение по исход-
ному состоянию системы с одним электроном; Т — время действия по-
ля.
Вероятность упругого рассеяния определяется квадратом среднего
значения дипольного момента, т. е.
^упр (v)~|<d>P-
Следовательно, вероятность неупругого рассеяния определяется раз-
ностью:
<| Adv|2> =<|d^j2> — | <d>,
т. e. дисперсией дипольного момента. Таким образом, в то время как
упругое рассеяние может быть описано в рамках классической теории
излучения, неупругое рассеяние представляет собой существенно кван-
товый эффект.
По этой причине необходимо ввести квантованные операторы рож-
дения и уничтожения частиц: а}. При этом, поскольку нас в даль-
нейшем будут интересовать различные моменты времени, удобно брать
эти операторы в представлении Гейзенберга, т. е. зависящими от вре-
мени [3].
Для вычисления средних значений, о которых шла речь выше, вве-
дем оператор атомной матрицы плотности
И
Конечно, в общем случае оператор полной матрицы плотности всей
системы должен зависеть еще и от операторов фотонов. Однако если
предположить, что изменения, происходящие в атоме, слабо влияют на
состояния поля вакуума, то оператор полной матрицы плотности можно
представить в виде произведения двух операторов, причем один мно-
житель зависит от операторов атомной частицы, а другой — от опера-
164
торов фотонов («марковское», или факторизациойное, приближение,
которое нарушается, например, для близких уровней, когда ~ ®mn.
При этом время испускания фотона 1/ут сравнимо со временем
перехода системы из одного состояния в другое,
1/сотпга, что вытекает из соотношения неопределен-
ностей. Это приводит к появлению запаздывания).
Усредняя в указанном марковском приближе-
нии оператор полной матрицы плотности по состоя
ниям фотонов, приходим к приведенному выше one
ратору атомной матрицы плотности, который поз-
воляет предсказать изменение атомных состояний
без анализа изменения электромагнитного поля.
Проанализируем сказанное на диаграммах Фейн-.
мана. Точный подход заключается в нахождении ам-
плитуды испускания большого числа фотонов ква-
зиэнергетическими состояниями. Полная ампли-
туда описывается суммой всех диаграмм типа при-
веденной справа. Переход к описанию с помощью атомной матрицы
плотности соответствует усреднению по частотам всех спонтанно ис-
пускаемых фотонов кроме одного — регистрируемого измерительным
прибором.
Среднее значение от любого оператора вычисляется по формуле
/=<7>=тгО
Оператор дипольного момента имеет вид:
d(O = 2dijaib а},
И
где d/j — матричные элементы дипольного момента. В выражении
т т
<| dv|2> = j J <d* (/)d(f)>exp[rv(/'— t)]dtdt'
0 0
(7.38)
перейдем к переменной т =t — f и устремим Т к бесконечности. Тогда
получим [121]:
<|dv|2>=T J |dmn|2<Pnm(0P^n(^ + T)> ехр(—ivr)dT-}-K. с.
(7.39)
Здесь черта обозначает усреднение по времени /; рпт === а^п- Формула
(7.39) справедлива для стационарного режима, когда все времена вели-
ки по сравнению с 1 /ут.
Обратимся теперь к вычислению средних значений. Для операторов,
зависящих от одного времени, это сравнительно несложно. Например,
^Ртпп^ Тг (#п &т di dj) pij = 6nj Pj j = Ртдп»
4 4
165
что поясняет определение pmn. При выводе использовань! коммутаци-
онные соотношения для операторов ат и a+i, а также то обстоятельство,
что состояние, по которому производится усреднение, содержит одну
частицу, так что два соседних оператора ат и aj обращают в нуль со-
ответствующий член суммы.
В формуле (7.39) содержатся средние значения от произведения опе-
раторов pmn в различные моменты времени. Для вычисления необхо-
димо свести их к одному времени, так как только тогда гейзенбергов-
ские операторы будут обладать обычными коммутационными свойства-
ми. С этой целью формально разложим оператор ртп в момент вре-
мени t + т по полной системе операторов р,-7- в момент времени t:
ГтЛЖ)=М(Ж)Ру(/). (7.40)
Ввиду линейной зависимости операторов ртп (t + т) и новых величин
Ртп (t, т) от т уравнения для этих новых величин формально совпада-
ют с уравнениями (7.24) для обычной матрицы плотности. Действитель-
но, квантовомеханически усредняя соотношение (7.40), получаем, что
оно справедливо не только для операторов, но и для их средних значе-
ний, т. е. элементов матрицы плотности р. Единственный отличный от
прежних элемент — новые начальные условия. Они вытекают из (7.40),
если в этом соотношении положить т = 0: рИ (/, 0) = 6^6^.
Подставляя (7.40) в (7.39), вычисляя след произведения шести опе-
раторов я+, а тем же способом, что и выше для произведения четырех
операторов, и переходя от <|dv|2> к вероятности испускания фотона
dw (v) в- единицу времени, находим:
00
dw (у) = ут 2 Re J [pmn (/) рХ (Л т) + рпт (О Ртп (/, Л х
О
X ехр (—ivx) dxdv/2n, (7.41)
Усреднение по t в (7.41) излишне, так как в стационарном режиме за-
висимость от t отсутствует. Это легко проверить, используя для вхо-
дящих в (7.41) величин стационарные решения (7.31).
Если проинтегрировать выражение (7.41) по v и учесть начальные
условия для элементов рД„, то, как и следовало ожидать, получаем
полную вероятность рассеяния (7.32). Такое совпадение не случайно.
Его можно получить в общей форме из оптической теоремы.
Если в (7.41) положить т->оо, то получим: р£ш->0, р^г->
-> ртп (I +т). Подставляя эти значения в (7.41), как и следовало
ожидать, находим вероятность упругого рассеяния (7.37).
Решение уравнений (7.30) в общем случае весьма громоздко из-за
формул Кардано для характеристических значений. Аналогичная ситу-
166
ация имеет место и для элементов pmri, так как уравнения для них —
такие же, как и (7.30). В различных пределах возникают упрощения.
В дальнейшем ограничим рассмотрение нулевой расстройкой резо-
нанса: А = 0. Корни характеристического кубического уравнения сис-
темы (7.30) в этом случае имеют простой вид:
So == — Tm/2; s± = vm + K(Vm/4)a— |rmnE|2,
а любое из решений представляется следующим образом:
р = u + b exp (sof) + с exp (s+f) + d exp (s_/),
где коэффициенты a, ft, с, d определяются начальными условиями.
Для слабого поля, а именно при |г7ППЕ| < Тт/4, все упомянутые
корни вещественны. При этом, кроме когерентного (упругого) рассея-
ния, определяемого константой а, возникает неупруго рассеянная
волна частоты v вблизи со, представляющая собой суперпозицию трех
волн одинаковой частоты, но разной ширины. Все эти ширины, как уже
отмечалось, имеют порядок ут. В этом случае вероятность смещенного
рассеяния мала по сравнению с вероятностью несмещенного рассеяния.
Если, наоборот, поле сильное, т. е. |rmn Е| > ?т/4, то кроме
центрального пика на частоте со с шириной ут возникают два симмет-
рично расположенных сателлита с ширинами (3/2) ут на расстоянии
Г|г,ппЕ|2-(Тт/4)2 от центрального пика. В частности, для очень
сильного поля сателлиты удалены от центрального пика на величину,
равную удвоенной частоте Раби |rmn Е| (см. выше). Расчет по формуле
(7.41) тогда приводит к следующему результату (как уже отмечалось
в предыдущем пункте, в очень сильном поле упругим рассеянием можно
пренебречь):
dw (v) — d^nevno (v) 1-----------—--------------h
V J неупрх 2n \[4((v-co) + |rmnE|)/3V7n]2+l^
_]-------!--------1_------------12------------) dv. (7.42)
(2(v-®)/Tmp+l [4 ((v—co)—| rmn E |)/3ym]2-f-l /
Как и следовало ожидать, после интегрирования этого выражения по
v получаем w = ут/2, что соответствует спонтанному испусканию с
уровня т, вероятность нахождения электрона на котором равна 1/2.
Результат (7.42) можно было бы получить и гораздо более простым
путем, не обращаясь к общему выражению (7.41) и двухвременным
функциям р^. Мы видели, что переходы между квазиэнергетическими
уровнями могут происходить в результате спонтанного испускания че-
тырех фотонов: одного с частотой со — |rmnE|, одного с частотой
со + lrmnE| и двух с частотой со. В очень сильном поле при А = 0 ве-
роятность нахождения электрона на всех квазиэнергетических уровнях
одинакова, так что полные вероятности испускания каждого из ука-
занных фотонов в единицу времени равны (1/8)ут. Учитывая, что спект-
ральная ширина линий испускания каждого из сателлитных пиков рав-
на (3/2) ут, а для пика частоты со она составляет ут (получение этого
результата не требует введения двухвременных функций), непосред-
167
Рис. 7.3. Измеренная зависимость
спектра резонансной флуоресценции
от мощности возбуждающего излу-
чения
Рис. 7.4. Теоретический и экспери-
ментальный спектры резонансной
флуоресценции в сильном поле
ственно получаем формулу (7.42). Разумеется, такой простой подход
не годится для ненулевых расстроек резонанса или более слабых полей.
7.2.6. Сравнение с экспериментом. Эксперименты по наблюдению
спектра резонансной флуоресценции в сильном поле были проведены
[120, 122] путем возбуждения перехода между компонентами сверхтон-
кой структуры в атоме натрия 3Si/2 (F' = 2) -> ЗРзд (F' = 3). Спектр
флуоресценции, наблюдавшийся в работе [120], приведен на рис. 7.3 в
зависимости от мощности возбуждающего излучения. Хорошо видно,
что по мере увеличения напряженности резонансного поля кроме пика
рассеяния на несмещенной частоте появляются сателлиты. Амплитуда
центрального пика в очень сильном поле примерно в 3 раза больше ам-
плитуды сателлита, а ширина последних в 1,5 раза превышает ширину
центрального пика; частоты сателлитов отличаются от несмещенной
частоты на величину, равную удвоенной резонансной частоте Раби.
Таким образом, качественно и количественно соотношение (7.42) хоро-
шо описывает экспериментальные данные. На рис. 7.4 проведено такое
сравнение результатов расчета по формуле (7.42), выполненного в ра-
боте [123] (пунктир) и экспериментальных данных [120] (сплошная
линия).
Зависимость спектра от расстройки резонанса иллюстрирует
рис. 7.5. Отметим, что в полном соответствии с теорией сателлиты пере-
стают наблюдаться при расстройке резонанса порядка ширины цент-
рального максимума. Результаты, полученные в других работах (см.
[122]), носят аналогичный характер.
Резюмируя, можно утверждать, что экспериментальные данные о
спектре резонансной флуоресценции в сильном поле качественно и ко-
личественно хорошо описываются теорией.
16§
Рис. 7.5. Измеренная зависимость спек-
тра резонансной флуоресценции в силь-
ном поле от расстройки резонанса А (па-
раметр на кривых) между частотами пе-
рехода и внешнего поля
7.2.7. Сдвиг Блоха—Зигерта. Изложенная выше теория поведения двух-
уровневой системы в одночастотном поле основана на резонансном приближе-
нии. С помощью этой теории мы сделали вывод, что центральная линия в спект-
ре флуоресценции не смещается, т. е. v = со. Однако в действительности это
утверждение является приближенным. При учете членов, не включенных в ре-
зонансное приближение, линия испытывает сдвиг, называемый сдвигом Бло-
ха—Зигерта [12]. Вычислим его.
Для этого воспользуемся диаграммной техникой (см. §2.3). Как следует
из п. 3.1.1, при выводе уравнений (3.2) из (3.1) учитывались лишь диаграммы
типа
и диаграммы с большим числом пунктирных линий, получаемые из указанной
путем объединения. В то же время мы пренебрегали диаграммами вида
169
Основанием к этому был тот факт, что знаменатель функции Грийа, соответству-
ющий последней диаграмме и равный ®тп + со, не является малым, а в окрест-
ности резонансной области со^п со равен 2comn. По этой причине вклад дан-
ной диаграммы мал. Эта диаграмма определяет диагональный матричный эле-
мент по состоянию п, т. е. сдвиг энергии состояния п, Раскрывая эту диаграм-
му по правилам диаграммной техники, находим:
=—Irmn Е l2/8comn. (7.43)
Аналогичный сдвиг, но противоположный по знаку, испытывает и состояние т,
так что происходит «расталкивание» уровней п и т на величину, вдвое превышаю-
щую (7.43).
Отметим, что не учтенные выше зависящие от времени диаграммы
(7.44)
при усреднении по времени дают нулевой вклад в из-за осцилляций. На-
пример, первая их этих диаграмм зависит от времени как ехр (2ico/).
Поскольку реальная атомная система содержит не только уровни т и п, но
и другие уровни Z, сдвиг энергии 6<?п будет определяться также и уровнями Z.
Ввиду нерезонансного характера энергетических знаменателей в этом случае
можно использовать диаграммы низшего порядка теории возмущений для диа-
гонального матричного элемента от возмущения по состоянию п:
(7.45)
При возмущении световым полем эти диаграммы дают такой же по порядку
вклад в сдвиг уровня я, что и сдвиг Блоха—Зигерта (7.43). В совокупности
с ним они определяют смещение уровня п. Иное положение дел возникает в по-
лях радиочастотного диапазона. Частота перехода между резонирующими уров-
нями п и т имеет масштаб радиочастоты, в то время как частоты перехода на
другие уровни имеют масштабы оптических частот. Поэтому сдвиг Блоха—Зи-
герта (7.43) велик по сравнению с нерезонансным смещением, вызываемым
другими атомными уровнями.
Измерения сдвига Блоха—Зигерта в широком диапазоне Е были выполне-
ны в ряде экспериментов [124]. Полученные значения хорошо согласуются
с указанными выше теоретическими оценками, за исключением области сильных
полей Е.
7.2.8. Пробное поле. Возникновение сателлитов можно наблюдать и дру-
гим способом, а именно действуя на рассматриваемую систему слабым пробным
полем. Слабость пробного поля означает, что это поле не вызывает сдвигов и рас-
щеплений атомных уровней, не приводит к насыщению переходов, а лишь ини-
циирует вынужденные переходы. Такие вынужденные переходы между квази-
энергетическими уровнями системы атом—сильное поле могут идти в отличие
от спонтанных переходов не только сверху вниз, нои снизу вверх (если есть не-
обходимая разность заселенностей соответствующих квазиэнергетических уров-
ней) либо вообще на какой-то посторонний уровень. Теоретический анализ
170
Рис. 7.6. Схема уровней (а) и измеренный спектр поглощения пробного поля при
малой напряженности сильного поля (б) и большой напряженности сильного по-
ля (в) (со — частота сильного поля; со' — частота пробного поля; Дсо — расстоя-
ние между максимумами, соответствующими квазиэнергетическим состояниям
уровня 6 Р [5/2]2)
данной задачи несложен. В системе (7.24) кроме слагаемых, обусловленных воз-
мущением V, появляются аналогичные слагаемые, связанные с пробным полем.
Решение системы в этом случае проводится в рамках традиционной теории воз-
мущений, использующей в качестве нулевого приближения решение, получен-
ное в отсутствие пробного поля. Детали расчетов можно Найти в [125].
Прогресс в экспериментальной технике позволил в последнее время получить
достаточно точные количественные данные, характеризующие резонансное рас-
щепление в оптическом диапазоне частот. В качестве примера приведем резуль-
таты эксперимента [126], в котором использовалось сильное поле излучения ла-
зера, работающего в инфракрасном диапазоне на длине волны 3,51 мкм для воз-
буждения резонансного перехода 6Р [5/2]2 -> 5Z) [7/2]3 в спектре атома ксенона.
Пробное поле на длине волны 4,54 мкм предназначалось для измерения заселен-
ности состояния 5Z) [3/2]2 в зависимости от расстройки резонанса частоты проб-
ного поля и частоты перехода из этого состояния в исходное состояние 6Р [5/2]2
(рис. 7.6, а). На рис. 7.6, в показаны два максимума в спектре поглощения проб-
ного излучения, соответствующие квазиэнергетическим состояниям уровня
6Р [5/2]2. Расстояние между максимумами линейно зависело от напряженности
сильного поля. Максимумы сливаются в слабом поле (рис. 7.6, б). Коэффици-
ент пропорциональности в этой линейной зависимости позволяет определить ди-
польный матричный элемент для указанного выше резонансного перехода.
7.2.9. Многофотонный резонанс. Наконец, резонанс между рассматривае-
мой парой уровней и сильным полем может быть не одно-, а многофотонным. В
таком случае сохраняются все результаты, полученные выше, если заменить од-
нофотонный матричный элемент гтп многофотонным матричным элементом
гГО (см. § 3.2).
Экспериментально многофотонная резонансная флуоресценция не наблю-
далась, поскольку этот процесс весьма экзотичен. При малой напряженности
внешнего поля вероятность каскадного распада возбужденного состояния через
промежуточные связанные состояния всегда преобладает. При большой напря-
женности внешнего поля возникают конкурирующие процессы (речь об этом
пойдет в гл. 8), поэтому многофотонная резонансная флуоресценция может иметь
место лишь при многофотонном переходе в первое возбужденное состояние.
7.3. Многофотонное возбуждение и испускание
Среди различных явлений, возникающих в слабом поле, процесс
фотовозбуждения атома выделяется однозначно как вынужденный
переход из нижнего состояния п в верхнее состояние т, разрешенный
171
правилами отбора для электрических дипольных переходов. В состоя-
нии т атом находится в течение его естественного времени жизни.
В сильном поле ситуация значительно более сложная. Дело в том,
что при этом открывается три новых канала для перехода электрона
из возбужденного состояния: вынужденные связанно-связанные пере-
ходы в более высокие и более низкие состояния, а также вынужденные
связанно-свободные переходы в непрерывный спектр (ионизация). По-
этому неясно, какой именно процесс надо относить к возбуждению ато-
ма. Будем относить к возбуждению только те случаи, когда не надо ин-
тересоваться, что происходит в дальнейшем с электроном в возбужден-
ном, реально заселяемом долгоживущем состоянии т. Специфика та-
кого определения процесса возбуждения в сильном поле заключается
в многофотонном характере перехода из состояния п в состояние т, а
также в резонансном перемешивании этих состояний.
Таким образом, данный параграф является естественным продолже-
нием предыдущего, где рассматривался однофотонный резонанс в двуху-
ровневой системе (n, т).
Изучая многофотонные связанно-связанные переходы в реальном
атоме, необходимо иметь в виду возможность возникновения резонан-
са с промежуточными состояниями. Вероятность многофотонного ди-
польного перехода может оказаться того же порядка, что и вероятность
каскадного перехода через промежуточное резонансное, но квадруполь-
но-связанное состояние. Поэтому в общем случае нельзя ограничиться
дипольным приближением.
Многофотонное возбуждение имеет исключительно большое значе-
ние для многофотонной спектроскопии, оптической накачки и широкого
круга приложений, связанных с селективным воздействием резонанс-
ного поля на атомы.
Многофотонное испускание — многофотонный связанно-связанный
переход из верхнего состояния в нижнее — на первый взгляд, является
процессом, обратным многофотонному поглощению. В действительности
же между ними имеется существенное различие, так как среди вирту-
альных переходов вниз могут быть не только вынужденные, но и спон-
танные переходы.
7.3.1. Правила отбора для многофотонных переходов. В отличие от
переходов в состояния непрерывного спектра, где конечное состояние
с заданной энергией бесконечнократно вырождено по угловому момен-
ту и поэтому проблем с правилами отбора не возникает, в случае свя-
занно-связанных переходов конечное и начальное состояния должны
удовлетворять определенным правилам отбора. Соответствующие пра-
вила отбора были рассмотрены в п. 1.2.3.
Учитывать вырождение по магнитному квантовому числу для ли-
нейно- и циркулярно-поляризованных полей не надо, так как переме-
шивания состояний вырожденного уровня при этом не возникает. Если
поле эллиптически-поляризовано, то каждое из конечных состояний
характеризуется суперпозицией состояний с различными магнитными
квантовыми числами. Эта суперпозиция определяется при решении сис-
темы (2.27). Для промежуточных состояний, по которым проводится
суммирование в составном матричном элементе, не требуется решатьсе-
172_
кулярное уравнение: вследствие полного суммирования по всем состоя-
ниям промежуточного вырожденного уровня выбор базиса не влияет
на результат суммирования.
Другой случай, когда имеет место вырождение, — это атом водорода,
в котором перемешиваются состояния с различными угловыми момента-
ми. Такое перемешивание возможно в поле любой поляризации. Реше-
ние системы (2.31) приводит к новым базисным состояниям, которые
уже не характеризуются угловым моментом, как сохраняющимся кван-
товым числом. По этой причине для атома водорода не имеет смысла
искать вероятности переходов в возбужденные состояния с определен-
ным угловым моментом. Аналогично рассматриваются атомные муль-
типлеты в сложных атомах. Перемешивание состояний мультиплета
возможно лишь в достаточно интенсивном внешнем поле [см. критерий
(2. 33)1.
7.3.2. Вероятность многофотонных связанно-связанных переходов.
Рассмотрим вопрос о вероятностях переходов между дискретными атом-
ными состояниями пик. График для соответствующего матричного
элемента в низшем порядке теории возмущений имеет вид (см. п. 2.4.1).
(t>
t
(t)
(л)
s
V
tt
Вероятность /(-фотонного перехода в единицу времени под действием
поля Е cos (со£) в дипольном приближении описывается соотношением
(2.22), где составной матричный элемент/(-фотонного перехода име-
ет вид (2.21). Из формулы (2.21) видно, что так же, как и в случае мно-
гофотонных связанно-свободных переходов, значение составного мат-
ричного элемента сильно зависит от частоты внешнего поля, возрастая
с приближением частоты к резонансной. Выражение (2.21) содержит
бесконечные суммы по промежуточным состояниям f, s, р, Пробле-
ма суммирования и выбора волновых функций для электрона в слож-
ном атоме ничем не отличается от аналогичной проблемы для связанно-
свободных переходов. Известно значительное число расчетов многофо-
тонных матричных элементов связанно-связанных переходов; некото-
рые результаты этих расчетов приведены в обзоре [94].
Как видно из (2.21), выражение для вероятности перехода (2.22)
применимо, когда ни один из энергетических знаменателей не является
малым. Более точно условие применимости представим в виде |cosn —
— К'со| Э* ys, где — спонтанная ширина уровня s; /(' — число фо-
тонов, необходимое для перехода из состояния п в состояние s.
173
В реальной ситуации, как указывалось в начале данного параграфа,
из состояния т происходит дальнейший переход в некоторое состояние.
При этом функция рь представляет собой спектральную форму соот-
ветствующей линии. Такое рассуждение справедливо при каскадном
характере процесса.
В свою очередь, как было показано в § 7.1, каскадность процесса
обеспечивается достаточно большим временем жизни возбужденного
состояния т. В случае малых энергетических знаменателей | со sn —
— К' cd | <7з в (2.21) необходимо сделать замену —
— (i/2) ys, согласно процедуре Брейта — Вигнера.
В отличие от многофотонных матричных элементов связанно-сво-
бодных переходов, измеренных экспериментально для многих степе-
ней нелинейности /С, многих атомов и частот излучения (см. гл. 6), де-
тальные экспериментальные исследования матричных элементов свя-
Рис. 7.7. Схема уровней (а) и зависимость вероятности возбуждения уровня
4 £>5/2 от частоты со, иллюстрирующая увеличение вероятности двухфотонного
возбуждения при возникновении промежуточного резонанса (б)
Рис. 7.8. Квадрупольный переход 3 Р->4 F в спектре атома натрия:
а — схема уровней; б — зависимость выхода ионов от частоту излучения второго лазера,
отсчитанной от центра резонанса
174
занно-связанных переходов не проводились. Однако в большом числе
экспериментов, в которых имело место многофотонное возбуждение,
этот процесс с удовлетворительной точностью описывался приведен-
ными выше соотношениями при использовании приближенных мето-
дов расчета волновых функций электрона в сложном атоме. Чаще всего
измерения и расчеты относились к переходам из основного состояния в
первые возбужденные состояния в атомах щелочной группы; промежу-
точные состояния либо отсутствовали, либо их было очень мало, так что
учитывать надо было лишь несколько матричных элементов. Это об-
легчало интерпретацию эксперимента и повышало точность расчетов.
Наконец, речь шла, как правило, о двухфотонных переходах. Доста-
точно достоверные данные о многофотонном возбуждении в условиях,
когда в спектре атома имеется большое число промежуточных уровней,
практически отсутствуют.
Отметим эксперимент [127], в котором отмечалась вполне очевидная,
но практически важная роль промежуточного квазирезонансного со-
стояния, т. е. состояния с экстремально малой расстройкой резонанса,
в котором атом живет достаточно длительное время. Измерялась веро-
ятность двухфотонного возбуждения атома натрия из состояния 3S в
состояние 4D как функция расстройки промежуточного однофотонного
резонанса с состоянием ЗР. Как видно из рис. 7.7, иллюстрирующего
эту вероятность, уменьшение знаменателя двухфотонного матричного
элемента может на много порядков увеличить вероятность двухфотон-
ного возбуждения. Отметим, что ввиду ангармоничности атомного
спектра для резонансного возбуждения состояния 4D необходимо ис-
пользовать два лазера, излучающих свет на различных частотах. Тео-
ретическое описание резонансной кривой достигается заменой
- (i/2) у3Р в резонансном'энергетическом знаменателе двухфо-
тонного матричного элемента:
1/(2) <3S|z|3P)<3P|z| 4D) ,
4 Рзр, 3S со 0/2) ?зр]
7.3.3. Квадрупольные переходы. До сих пор взаимодействие свето;
вого поля с атомным электроном предполагалось дипольным. В общем
случае матричные элементы квадрупольных электрических переходов
пренебрежимо малы по сравнению с дипольными. Однако если какой-
либо из энергетических знаменателей, соответствующих квадруполь-
ному переходу в многофотонном матричном элементе (2.21), оказывает-
ся резонансно малым, то квадрупольный переход может обусловить
большую вероятность многофотонного возбуждения, чем дипольный
переход, происходящий с большой расстройкой резонанса. Эффект сво-
дится, таким образом, к компенсации малого числителя (матричного
элемента перехода) малым знаменателем (малой расстройкой при резо-
нансе).
Роль квадрупольных переходов показал эксперимент [128], в ко-
тором возбуждался переход ЗР -> 4Т7 в спектре атома натрия резонанс-
ным излучением лазера на красителе (рис. 7.8, а). Применялся метод
пересекающихся пучков — атомарного пучка и пучка света. Излуче-
ние от одного лазера использовалось для резонансного заселения со-
стояния ЗР. Интенсивность этого излучения была достаточно мала,
чтобы резонансное перемешивание состояний 3S, ЗР не возникало, по-
этому состояние ЗР имело спонтанную ширину. Такие условия были не-
обходимы для проведения простых оценок вероятностей переходов по
амплитудам наблюдаемых сигналов. Частоту излучения второго лазе-
ра можно было изменять так, чтобы возникал резонанс между состоя-
ниями ЗР и 4 О (Д/ = 1, дипольный матричный элемент); 4F и 5Р (Д/=
= 2, квадрупольный матричный элемент). Ширина спектра генерации
этого лазера по порядку составляла 10“2 см-1, поэтому можно было
четко разрешить тонкую структуру дублетов (А ~ 1 см-1). Воз-
никновение резонансов на частоте излучения второго лазера регистри-
ровали методом резонансной многофотонной ионизации (см. гл. 5).
Измеряли выход ионов, образующихся при трехфотонной ионизации
атома натрия.
На рис. 7.8, б приведена зависимость ионного сигнала от частоты
света, излучаемого вторым лазером. Измерение отношения выходов ио-
нов при дипольном (ЗР — 4D) и квадрупольном (ЗР — 4F) резонан-
сах позволило с помощью хорошо известных данных о дипольных мат-
ричных элементах получить количественные результаты о квадруполь-
ных матричных элементах. Было получено экспериментальное значе-
ние матричного элемента <ЗР |r2| 4F) 10“15 см2, которое хорошо
согласуется с результатами расчета [129], как и отношение матричных
элементов дипольных и квадрупольных переходов, пропорциональное
п2, где п — главное квантовое число.
Таким образом, этот эксперимент позволяет измерять значения
квадрупольных матричных элементов, входящих в составной двухфо-
тонный матричный элемент.
В заключение отметим, что в атоме водорода, а также в других ато-
мах, когда имеет место вырождение, при всех переходах, помимо квад-
рупольных, могут при той же частоте внешнего поля возникать и ди-
польные переходы, поэтому вкладом от квадрупольных переходов
можно пренебречь.
7.3.4, Многофотонное перемешивание резонансных состояний. Во введении
к этому параграфу говорилось о различных процессах, конкурирующих с мно-
гофотонным возбуждением. Обсудим многофотонное резонансное перемешива-
ние, возникающее в двухуровневой системе (/г, т) и приводящее к уменьшению
заселенности состояния /п*. Это явление уже рассматривалось в гл. 3, где было
показано, что как увеличение напряженности внешнего поля, так и уменьшение
расстройки резонанса (а тем более одновременное изменение обоих параметров)
приводит к перемешиванию резонансных состояний. Там же было отмечено, что
при многофотонном резонансе скорость перемешивания определяется многофо-
тонной частотой Раби, в точном резонансе равной многофотонному матричному
элементу перехода . Многофотонная частота Раби мала по сравнению с од-
нофотонной. Это значит, что при многофотонном резонансе для достижения пе-
* Иногда используют неудачный термин «насыщение»; основанием к введе-
нию такого термина является наблюдаемое экспериментально уменьшение веро-
ятности перехода в состояние т\ этот термин не однозначен, так как аналогич-
т
ный эффект может быть обусловлен выполнением соотношения f wdt ~ 1, где
о
w — вероятность перехода; Т время наблюдения.
176
Рис. 7.9. Схема уровней (а), экспериментальная зависимость выхода ЛГ флуорес-
ценции от интенсивности возбуждающего излучения, иллюстрирующая отклоне-
ние от степенного закона для двухфотонного возбуждения в сильном поле (б) и
уширение спектра флуоресценции в зависимости от расстройки резонанса Дсо при
различных полях (в)
ремешивания требуется относительно большая напряженность поля. Однако
при рассмотрении реального атома, а не идеализированной двухуровневой сис-
темы, необходимо учитывать возможность возникновения вынужденных пере-
ходов из состояния т в другие (кроме п) связанные и свободные состояния, а
также виртуальные переходы, обусловливающие нерезонансное возмущение
состояний п и т. Нерезонансное возмущение расстраивает резонанс, препятст-
вуя тем самым резонансному перемешиванию. Относительная роль указанных
выше конкурирующих эффектов определяется степенью нелинейности перехо-
дов из состояния п в состояние т и из состояния т в состояния непрерывного
спектра (последний переход соответствует ионизации атома). Когда речь идет
о переходах между связанными состояниями и о переходах в состояния непре-
рывного спектра, аналитический вид зависимости соответствующих матричных
элементов от напряженности поля является определяющим: процессом более вы-
соко rojiopядка_по полю всегда можно пренебречь (напомним, что вероятность
К-фотонного резонансного перемешивания пропорциональна ~ Ек, а ве-
роятность К-фотонной ионизации пропорциональна £2К).
Если при многофотонном возбуждении возникает перемешивание резонанс*
ных состояний, то в принципе могут наблюдаться два эффекта; во-первых, от*
клонение сечения полевой зависимости спонтанного испускания фотонов, воз-
никающих при распаде состояния /и, от степенного закона, который следует из
соотношения (2.21); во-вторых, изменение спектрального распределения испу-
щенных фотонов из-за расщепления состояния т на два квази энергетических
уровня (см. §3.1).
7.3.5. Экспериментальное наблюдение конкурирующих эффектов при мно-
гофотонном возбуждении атомов. Очевидно, что все конкурирующие эффекты,
177
которые обсуждались вь!ше, должны проявляться одинаково — по мере увели-
чения напряженности возбуждающего поля вероятность возбуждения должна
возрастать медленнее, чем соответствующий степенной закон, Примером на-
блюдения конкурирующих эффектов являются опыты по двухфотонному воз-
буждению цезия и таллия [130, 131]. Так, в атоме -цезия осуществлялся двух-
фотонный переход в состояние 9D. Использовалось излучение рубинового ла-
зера с изменяемой частотой генерации. Детектор, предназначенный для регист-
рации флуоресценции при распаде 9D -> 6Р, помещали под углом 90° к направ-
лению оси пучка лазерного излучения.
На рис. 7.9 приведены зависимости выхода флуоресценции и вида спектра
от интенсивности лазерного излучения, пропорциональной Е2. Видно, что по
мере увеличения напряженности поля лазерного излучения вероятность двух-
фотонного возбуждения начинает возрастать медленнее по сравнению с соотноше-
нием W ~ Е4, реализующимся при малой напряженности поля, а спектр резо-
нансной флуоресценции уширяется (два максимума в спектре соответствуют
дублетной структуре, характерной для атомов щелочных металлов). Отклонения
от квадратичного закона наблюдались и при возбуждении таллия. Независимо
от природы конкурирующих эффектов для процесса многофотонного возбужде-
ния представляет интерес сам факт их наблюдения, а также пороговое значение
напряженности поля ЕпОр ~ Ю4 В/см.
7.3.6. Вынужденное многофотонное испускание. Спонтанное многофотон-
ное испускание — процесс довольно маловероятный. Хорошо известен двухфо-
тонный распад 25-состояния в атоме водорода. Его время жизни по отношению
к этому распаду, как известно, имеет значение порядка 0,1 с. При спонтанном
двухфотонном распаде излучаются фотоны различных энергий, сумма которых
равна энергии перехода.
При существовании внешнего сильного поля световой частоты со < (£>тп
(т, п — соответственно верхнее и нижнее состояния в спектре атома) возникает
вынужденное испускание атомом фотона частоты со и последующие спонтанное
испускание фотона частоты vk = ($тп — со (или наоборот). Если вынуждающее
излучение не поляризовано, то угловое распределение спонтанно испущенных
фотонов имеет вид (1 + cos2 0), где 9 — угол между волновыми векторами спон-
танно и индуцированно испущенных фотонов к и (последний соответствует
волновому вектору фотонов внешнего поля).
Однако для того чтобы процесс вынужденного многофотонного испускания
мог реализоваться, он должен успешно конкурировать с процессом однофотон-
ного или каскадного спонтанного испускания. Именно по этой причине вынуж-
денное испускание пока наблюдалось лишь в довольно экзотических услови-
ях — как распад метастабильного 25-состояния дейтерия, находящегося в поле
излучения лазера на стекле с неодимом [84]. При энергии возбуждения этого
состояния около 10 эВ и энергии фотона внешнего поля около 1 эВ наблюдались
фотоны энергией около 9 эВ. Таким образом, имел место двухфотонный распад
метастабильного состояния, при котором процесс испускания одного фотона
энергией около 1 эВ носил вынужденный характер. Измеренное в этом экспери-
менте значение сечения указанного процесса хорошо согласуется с расчетным.
7.4. Спонтанное комбинационное рассеяние
Параграфы 7.2'и 7.3 были посвящены процессам, происходящим в
двухуровневой системе при воздействии на нее резонансного внешнего
поля. Здесь рассмотрены случаи, выходящие за рамки двухуровневой
системы, когда спонтанные переходы происходят не внутр-и рассматри-
ваемой двухуровневой системы, а в некоторые другие атомные состоя-
ния. Таким образом, требуется принять во внимание по меньшей мере
три уровня атомной системы.
Итак, рассмотрим воздействие .резонансного электромагнитного по-
ля па трехуровневую систему. Частота поля со предполагается резонанс-
178
Рис. 7.10. Схема возможных про-
цессов при комбинационном рассе- т =^=,. .__»
янии света; 14
а — антистоксово рассеяние, (0m7«>(0; X
б — стоксово рассеяние, (OmfcCco И X.
а)
ной по отношению к какой-либо паре уровней этой системы. Если
третий уровень лежит ниже указанной пары (рис. 7.10,а), то на него
может идти спонтанный переход с верхнего уровня двухуровневой ре-
зонирующей системы, и в результате рассеяния спонтанно образуется
фотон частоты, большей, чем частота падающего света (антистоксово
рассеяние). Если же третий уровень лежит между двумя резонирующи-
ми, то, очевидно, частота спонтанно испущенного фотона меньше часто-
ты падающего света (стоксово рассеяние, рис. 7.10, б). Разумеется,.рас-
сеяние света на атомах в основном состоянии может быть только сток-
совым.
Рассматриваемый процесс, называемый комбинационным рассея-
нием, иллюстрируется диаграммой Фейнмана
причем согласно закону сохранения энергии v = со — сот.
Для возникновения комбинационного рассеяния не обязательно
существование точного резонанса с частотой внешнего поля. В отсут-
ствие резонанса, когда расстройка сравнима с расстояниями между
атомными уровнями, взаимодействие определяется составным матрич-
ным элементом, учитывающим виртуальные переходы в различные про-
межуточные состояния атома. Из-за больших энергетических знамена-
телей нерезонансный матричный элемент всегда относительно мал. Воз-
никновение резонанса, которому соответствует очень малый энергети-
ческий знаменатель, позволяет пренебречь всеми нерезонансными чле-
нами по сравнению с резонансным, обусловливающим значительно
большую амплитуду рассеяния.
В сущности вероятность спонтанного комбинационного рассеяния
определялась в § 7.1 как в рамках теории возмущений по внешнему ре-
зонансному полю, так и вне рамок этой теории. В рамках теории воз-
мущений процессы резонансной флуоресценции и спонтанного комби-
национного резонансного рассеяния качественно аналогичны друг дру-
гу: в обоих случаях первый переход носит вынужденный характер, а
второй — спонтанный. Но если при резонансной флуоресценции спон-
танный переход происходит в то же состояние, откуда возбуждался
электрон внешним полем, то при спонтанном комбинационном рассея-
нии спонтанный переход происходит в третье состояние. Поэтому не-
179
удивительно, что формулы теории возмущений, приведенные в § 7.1 и
7.2, схожи друг с другом: они определяются соответственно диагональ-
ным и недиагональным составными двухфотонными матричными эле-
ментами.
7.4.1. Слабое возмущение. Предположим, что амплитуда внешнего
возмущения Е cos столь мала, что |rmnE| < ym, a — спонтан-
ная ширина перехода из состояния т в третье состояние I. При выполне-
нии этого условия вероятность спонтанного перехода из состояния т в
I доминирует над вероятностью вынужденного перехода из состояния
т в п, так что не происходит резонансного перемешивания состояний п
и т. Тогда аналогично резонансной флуоресценции в слабом поле
вероятность перехода электрона в единицу времени в состояние I со
спонтанным испусканием фотона частоты v = о — со1п определяется
во втором порядке теории возмущений следующим выражением:
<*>1т | (Fmn е) (rZm е^*) |2 &
8ж3 (©тп—®)2 + тД/4
(7.46)
Сечение процесса rfcr получим, поделив выражение (7.46) на среднюю
плотность потока падающих фотонов сЕЧ% лсо. Видно, что dwnl как фун-
кция расстройки резонанса А = comn — со имеет резонансную зависимость
от частоты поля со с шириной уш, равной спонтанной ширине уровня
т. Спектральное распределение испущенных фотонов, т. е. вероятность
испускания как функция частоты испускаемых фотонов v, так же как
и при резонансной флуоресценции, носит 6-образный характер, но в
отличие от флуоресценции на комбинационной частоте, v = со — согп.
В действительности линия будет уширена из-за конечной ширины уп
или yt.
Полная вероятность в единицу времени получается из (7.46) инте-
грированием по углу и поляризации спонтанно испущенного фотона
(как и в § 7.2). Отметим, что понятие вероятности в единицу времени
справедливо лишь при времени t 1/уш. Для t 1/ут описание и со-
ответствующие результаты приведены в п. 7.1.1.
Сравним вероятность комбинационного рассеяния (7.46) с вероят-
ностью резонансной флуоресценции (7.18). Аналогия между этими вы-
ражениями обусловлена уже упоминавшейся неоднократно аналогией
между самими процессами, в которых различны лишь конечные состоя-
ния, а сами переходы имеют одинаковый характер (вынужденный и
спонтанный переходы). Вполне естественно, что рассматриваемые сече-
ния по порядку одинаковы.
Кроме сечения наблюдаемой величиной является также поляриза-
ция спонтанно испущенного фотона. Пусть падающая волна линейно-
поляризована в направлении оси г, направление ее распространения
совпадает с осью х, а рассеянный фотон наблюдают в направлении оси
у. Этот фотон может быть поляризован либо вдоль оси х, либо вдоль
оси г. Отношение соответствующих сечений рассеяния ozxlezz называ-
ют коэффициентом деполяризации при комбинационном рассеянии.
В случае резонанса коэффициент деполяризации определяется отноше-
нием матричных элементов |гтге^* |2 в (7.46) для а = х, z и является
180
Рис. 7.11. Схема процесса комбинацион-
ного рассеяния для сильного внешнего
поля частоты со
т
чисто геометрическим фактором, зависящим от орбитальных и магнит-
ных квантовых чисел рассматриваемых состояний. При нерезонансном
комбинационном рассеянии вследствие суммирования по промежуточ-
ным состояниям т различной энергии не происходит сокращения зна-
менателей при делении ozx на ozz и в коэффициенте деполяризации по-
является зависимость от частоты со падающего излучения. Это позво-
ляет экспериментально определить относительные фазы различных ди-
польных матричных элементов [132, 133].
Для того чтобы корректно определить границы применимости соот-
ношения (7.46) для вероятности рассеяния, необходимо вычислить ве-
роятность рассеяния во вторОхМ порядке теории возмущений по внешне-
му полю. При этом предполагается, что электрон, перейдя в состояние
т, возвращается в состояние п, откуда вновь переходит в состояние пг
и далее в I со спонтанным испусканием фотона. По сравнению с (7.46)
вероятность такого процесса меньше на величину порядка |r7nnE/ym|2<^
<1, как и для резонансной флуоресценции.
7.4.2. Частоты комбинационного рассеяния при сильном возмуще-
нии. Рассмотрим случай, когда |rmnE| т. е. теория возмуще-
ний неприменима. Взаимодействие поля сильной резонансной волны с
двухуровневой системой и, т приводит к возникновению квазиэнерге-
тических уровней. Интересующие нас квазиэнергетические уровни изо-
бражены на рис. 7.11. С них происходит два спонтанных перехода в со-
стояние /. Рассмотрим сначала задачу определения частот этих пере-
ходов. Для этого нужно модифицировать теорию, изложенную в § 3.1,
введя в формулы резонансного приближения спонтанную ширину ут
уровня т и осуществив замену -> — (i/2) ут. Эта проце-
дура уже выполнялась в § 7.1, поэтому приведем лишь результаты (по-
лагая для простоты уп = yt = 0). Легко найти расщепление
v+ -V- = /у*т А2 + (I rmn Е |2+А2—у^/4)2. (7.47)
Выражение (7.47) носит наиболее общий характер, так как в него вхо-
дят расстройка резонанса Д, спонтанная ширина возбужденного состо-
яния ут и матричный элемент взаимодействия резонирующих состоя-
ний |rmnE|.
Это выражение следует из § 7.1 при уп = = 0.
В предельном случае слабого возмущения |rmnE| < ут получаем:
v+->comz; — со/7г. Как мы видели в §7.1, для слабого возмуще-
181
ния излучение на комбинационной частоте со — со;п оказывается доми-
нирующим.
При сильном возмущении |rmnE| ут из (7.47) имеем, что разность
частот испускаемых фотонов равна удвоенной частоте Раби 2Q =
= ]/Д2 + 1гпгпЕ|2.
7.4.3. Вероятность комбинационного рассеяния при сильном воз-
мущении. В §7.1 кратко приводились результаты для вероятности спон-
танного перехода частицы из состояния т в состояние I. Исследуем
лишь предельный случай очень сильного возмущения |rmnE| ут.
Из (7.47) найдем, что спектральное распределение испущенных фото-
нов представляет собой два пика на частотах v± = а>т1 — Д/2 ± Q,
разделенных частотой Раби 2 Q, что, разумеется, соответствует резуль-
татам, полученным выше. В §7.1 была найдена величина ат (/) — ам-
плитуда заселенности возбужденного уровня иг. Амплитуда заселен-
ности состояния I получается из нее применением первого порядка тео-
рии возмущений по полю вакуума V'
оо
«г (оо)= —i J Vlm ат (0 ехр (1 югт t—ivf) dt, (7.48)
О
где v — частота спонтанно испущенного фотона. Подставляя ат (t)
и интегрируя, находим, что \аг (оо)|2 как функция v представляет со-
бой два лоренциана на частотах v+ и Ширины этих пиков
Г± =(1/2) Vm (1 ± |Д I I /д2Н-|гт„ Е|2 ). (7.49)
Видно, что в очень сильном поле спектральные ширины имеют по-
рядок естественной ширины ут, хотя и не совпадают численно с ней и
друг с другом. Вспомним аналогичную ситуацию в случае резонансной
флуоресценции: в очень сильном поле все спектральные ширины также
имеют порядок ут. При малой расстройке Д < ]rmnE| ширины и высо-
ты пиков одинаковы. При этом
Г+ = Г_ = Vm/2. (7.50)
Если же А > |rmnE|, то из (7.49) получаем Г+ = ymt Г_ = 0.
Этого следовало ожидать: большая расстройка резонанса Д ликвиди-
рует резонансное перемешивание уровней пит, так что ситуация ста-
новится аналогичной слабому полю, когда применима теория возму-
щений.
Выражение (7.46), описывающее рассеяние в слабом поле [134],
отличается от (7.43) — (7.50), относящихся к сильному полю. По мере
увеличения напряженности поля один пик в спектральном распределе-
нии рассеянного света расщепляется на два, расстояние между которы-
ми порядка частоты Раби. Так как ширины максимумов — величины
одного порядка, вероятности рассеяния различаются несущественно.
Таким образом, экспериментально различить оба случая можно лишь
при детальном изучении структуры спектра рассеянного света, изме-
ренного с очень высоким разрешением порядка естественной ширины
атомного уровня. К сожалению, все экспериментальные данные о ком-
182
бинаЦибйнбМ рассёяййй свёта атомами пблучёйы при бтносительйб Ши-
роком спектре возбуждающего излучения, в условиях, когда существен-
ную роль играл эффект Доплера и, как правило, рассеяние носило
вынужденный характер.- В таких условиях единственной наблюдаемой
величиной, которую можно было сопоставить с результатами расчетов,
была интегральная по частотам вероятность рассеяния. Она во всех
случаях хорошо описывалась соотношениями, приведенными выше
[135].
7.4.4. Многофотонное комбинационное рассеяние. До сих пор рассматри-
вались процессы, когда резонанс между исходным уровнем п и промежуточным
уровнем т был однофотонным. Между тем к тому же результату — изменению
частоты при рассеянии света атомом—могут привести и другие процессы, в ко-
торых такой резонанс является не одно-, а многофотонным.
Из результатов, полученных в § 7.3, следует, что при многофотонном резо-
нансе между состояниями п, т все выражения, полученные выше, остаются
справедливыми, если заменить юднофотонный матричный элемент rmnE много-
фотонным матричным элементом V^. Необходимо только включить в уравнения
нерезонансные сдвиги уровней, возникающие под действием сильного поля. При
однофотонном характере резонанса нерезонансный сдвиг (в том числе сдвиг
Блоха—Зигерта) является малой поправкой, в отличие от нерезонансного сдвига
при многофотонном резонансе.
Экспериментально наблюдался процесс двухфотонного возбуждения калия
[136] из состояния 4S в состояние 6S, после чего происходил спонтанный распад
этого состояния. Так как двухфотонный матричный элемент пропорционален
квадрату напряженности Е внешнего поля, выход рассеянного света пропорцио-
нален четвертой степени напряженности поля £4. Процесс описывается диаграм-
мой вида
t v
i/V\A/O
Основной вклад здесь вносит промежуточное состояние т = 5Р, хотя оно не
столь близко по энергии к величине + со, так что переход 4S -> 6S явля-
ется двухфотонным, а не каскадным.
7.5. Резонансная ионизация атомов
В конце гл. 6 рассматривалась нерезонансная ионизация атомов,
при которой энергии любого числа фотонов /(' < /С(7< — минималь-
ное число фотонов, необходимое для ионизации) существенно отлича-
ются от энергий переходов в спектре атома. В этом параграфе мы обра-
щаемся к противоположному случаю, когда энергия какого-то числа фо-
тонов < К оказывается близкой к энергии перехода из исходного
состояния п в определенное возбужденное связанное электронное со-
стояние tn. В таком случае говорят о /('-фотонном резонансе, а иониза-
183
Рис. 7.12. Схема процесса резонансной двухфотонной
ионизации
цию при наличии /('-фотонного промежуточного резонанса называют
резонансной (рис. 7.12).
Относительная роль резонанса определяется его расстройкой А =
— ^тп — К'со. Экспериментальное наблюдение резонансной иониза-
ции ограничено диапазоном расстроек А, не превышающим ширину
ут резонансного уровня т: А ут. Следует иметь в виду, что при
ионизации атома сильным полем как положение уровней (следователь-
но, и расстройка А), так и их ширина могут существенно зависеть от
напряженности внешнего поля Е.
Из общих соображений ясно, как должен проявляться промежуточ-
ный резонанс при ионизации атомов в наиболее простых случаях. Во-
первых, не вызывает сомнений, что при фиксированной степени нели-
нейности /( вероятность ионизации при наличии резонанса должна на
много порядков превышать вероятность прямого процесса ионизации
(в отсутствие резонанса). В вероятности ионизации как функции часто-
ты со внешнего поля возникает резонансный максимум. Таким образом,
резонансная ионизация определяет максимальное нелинейное поглоще-
ние атомарной среды для интенсивного света. Во-вторых, резонанс про-
является в изменении степени нелинейности dlg^/dlgF, где w — веро-
ятность ионизации в единицу времени; F — интенсивность излуче-
ния. В случае прямого процесса ионизации эта величина равна, оче-
видно, /(, т. е. минимальному числу фотонов, поглощение которых необ-
ходимо для ионизации.
7.5.1. Резонансная ионизация в слабом поле. Характер процесса
резонансной ионизации атомов существенно зависит от атомной струк-
туры и напряженности внешнего поля. Можно выделить случаи слабо-
го и сильного поля, которые различаются по амплитуде возмущения
резонансных состояний внешним полем. Слабым будем называть такое
поле, в котором сдвиг и уширение резонансных уровней меньше их
спонтанной ширины.
Вероятность многофотонной резонансной ионизации атома в слабом
одночастотном поле в единицу времени определяется хорошо извест-
ной формулой Брейта — Вигнера
w =rz2 Гг-/(Д2 +Vm/4). (7.51)
Здесь Гг — вероятность ионизации резонансного уровня т:
Г,-2л^«-«->ррг, (7.52)
184
где |/(^"к/) — составной матричный элемент (К—К')-го порядка
(см. § 2.4); р^ — плотность конечных состояний электрона энергией
$. Величина Гу, входящая в (7.51), определяется как
(7.53)
и называется полевой шириной. Формула (7.51) получается очевидным
образом из вероятности многофотонного перехода (см. § 2.4 и гл.6), ес-
ли в многофотонном матричном элементе ограничиться на К? -м
этапе суммирования одним слагаемым, соответствующим уровню т.
Кроме того, в энергетическом знаменателе в соответствии с процеду-
рой Брейта — Вигнера (см. с. 154) следует сделать замену
->
Из соотношения (7.51) видно, что несмотря на возникновение про-
межуточного резонанса, степень нелинейности процесса ионизации по-
прежнему равна К.
Обсудим условия применимости (7.51). Во-первых, это выражение
справедливо при не слишком больших временах Т действия внешнего
поля, а именно когда выполняется условие wT < 1 (отсутствие насыще-
ния). Во-вторых, для применимости (7.51) необходимо, как уже отме-
чалось выше, выполнение условий 6<^n,w < ут, где б^п,т — штар-
ковские сдвиги уровней n, m в переменном поле (см. гл.6). В-третьих,
в соответствии с результатами, полученными выше для применимости
(7.51), нужно потребовать еще выполнения условия Гу < ут, при ко-
тором можно пренебречь расщеплением резонансного уровня m на
квазиэнергетические состояния.
Полное пренебрежение уширением резонанса во внешнем поле пред-
полагает не только малую интенсивность, но и одночастотность поля.
Именно, для применимости (7.51) еще необходимо выполнение усло-
вия Асо где Асо — спектральная ширина излучения. Отсюда вы-
текает ограничение снизу на длительность импульса излучения Т >>
2^ Асо-1.
При выполнении указанных выше условий процесс резонансной
ионизации сам по себе не представляет интереса для исследования, хо-
тя и имеет несколько важных областей применения. В частности, он
лежит в основе метода резонансной ионизационной спектроскопии ато-
мов и молекул.
В заключение отметим, что в формуле (7.51) совсем не обязательно,
чтобы возбуждающее и ионизирующее поля были одинаковы: они мо-
гут иметь различные частоты и напряженности. Величина (7.52) оп-
ределяется напряженностью ионизирующего поля, в то время как вели-
чина (7.53) — напряженностью возбуждающего поля; расстройка ре-
зонанса А в знаменателе формулы (7.51) соответствует частоте возбуж-
дающего поля.
7.5.2. Механизмы, определяющие процессы резонансной иониза-
ции в сильном поле. Применительно к резонансной ионизации можно
выделить три механизма возмущения атомного спектра под действием
внешнего поля,
185
1. Резонансное перемешивание основного и промежуточного резо-
нансного уровней. Оно детально обсуждалось в начале этой главы
(см. также гл. 3). Такое перемешивание приводит к расщеплению резо-
нансного уровня на два квазиэнергетических состояния, расстояние
между которыми определяется величиной Гу. Отметим, что при одно-
фотонном резонансе (К' = 1) полевая ширина Гу = |rmn EJ/2, где
Ех — напряженность поля, возбуждающего резонансное промежуточ-
ное состояние т. Легко оценить, что при К' = 1 внешнее поле стано-
вится сильным (ут) при относительно низкой напряженности поля
Ех~ 10—102 В/см. С ростом К' соответствующее значение поля резко
возрастает. При К' > 2 лшогофотонное резонансное перемешивание
практически не наблюдается на фоне конкурирующих механизмов воз-
мущения энергетического спектра.
2. Сдвиг основного и промежуточного резонансного уровней за счет
нерезонансного взаимодействия с полем через другие атомные состоя-
ния (квадратичный динамический эффект Штарка). Этот эффект приво-
дит к изменению энергии перехода comn на величину 8$тп = (ап —
— ат) £2/4. Здесь аП9т— динамические поляризуемости состояний
и, т. В качестве Е могут фигурировать напряженности возбуждающе-
го Е± и ионизирующего Е2 полей в зависимости от того, какое из них
приводит к большему сдвигу.
В общем случае трудно оценить, какое поле является сильным, т. е.
приводит к соотношению ут. Действительно, как было пока-
зано в гл. 6, динамическая поляризуемость может как обращаться в
нуль, так и достигать очень больших значений вблизи резонанса. Ес-
ли взять значение сс ~ 10 а. е., типичное для межрезонансных проме-
жутков, то указанный выше критерий сильного поля достигается при
Е ~ 104 -4- 105 В/см. Таким образом, критическая напряженность поля
в этом случае резко превышает соответствующее значение для полевого
механизма уширения, найденное выше. Это неудивительно, так как по-
левая ширина состояния т пропорциональна Е, а квадратичный сдвиг
пропорционален Е2.
3. Уширение резонансного уровня, обусловленное его ионизацией.
Количественно этот эффект характеризуется ионизационной шириной
(7.52). Оценим напряженность поля, при которой его можно считать
сильным (1\ ут) в наиболее часто встречающемся случае К — К'=
= 1. Тогда величина пропорциональна сечению фотоионизации о,
порядок которого хорошо известен: о* ~ 10“17 см2, и легко получить
соответствующую критическую напряженность поля, она составляет
104— 105 В/см. Вполне естественно, что критические напряженности
для квадратичного штарковского сдвига и для ионизационного ушире-
ния имеют один порядок, так как обе величины пропорциональны Е2
(при К — К' = 1). Однако мы выделяем ионизационное уширение, так
как его влияние на процесс резонансной ионизации проявляется сов-
сем иначе, чем влияние штарковского сдвига.
Критическая напряженность поля для многофотонного ионизацион-
ного уширения (7< — К' > 1), естественно, значительно больше, чем
для однофотонного,
180
Приведённые оценки позволяют качественно установить Связь меж-
ду параметрами нелинейности процесса резонансной ионизации /< и /С
и соотношение^^ различных механизмов воздействия внешнего поля на
процесс резонансной ионизации. Положим далее Ег ~ Е2.
При /(' < 2(К — /(') полевое уширение преобладает над иониза-
ционным. В частности, такая ситуация всегда возникает при /<'= 1,
т. е. при однофотонном резонансном возбуждении.
При К' > 2 (Д' — /<') доминирует ионизационное уширение. Важ-
ным частным случаем является /С — К' = 1, т. е. однофотонный пере-
ход из резонансного состояния в непрерывный спектр. Очевидно, что
при Д'' 3, т. е. при трех- и более фотонном резонансном возбужде-
нии и однофотонной ионизации из резонансного возбужденного состоя-
ния, доминирует ионизационное уширение, сопровождаемое нерезо-
нансным штарковским сдвигом уровней.
При К = 3, /С' = 2 полевое и ионизационное уширения, а также
нерезонансный сдвиг уровней имеют одинаковый порядок по напряжен-
ности поля и могут отличаться только за счет разницы в многофотон-
ных матричных элементах.
Указанные выше механизмы формирования резонансной зависи-
мости w (со) не являются исчерпывающими для реальных атомов. Вбли-
зи резонансного уровня т могут находиться другие атомные уровни
I. Изложенное представление о резонансной ионизации через изоли-
рованный промежуточный уровень нарушается, как только значения
Гь Гу или bS-mn становятся сравнимыми с характерным расстоянием
между уровнями т и I. В этом случае возможно резонансное или не-
резонансное перемешивание уровней т и Z, усложняющее картину
резонансной ионизации.
7.5.3. Многофотонная резонансная ионизация в сильном поле.
Из общих соображений ясно, что ширину резонансной кривой веро-
ятности многофотонной ионизации как функцию частоты со поля можно
определить как максимальную из величин Г-1, ут, и Гу. Здесь
Т — время действия электромагнитного поля.
Описание процесса резонансной многофотонной ионизации в силь-
ном поле проведем для Д'' > 2 (Д' — /С'), что наиболее типично для
эксперимента. Как было показано в предыдущем пункте, в этом слу-
чае Гг Гу и имеет место ионизационное уширение резонанса, так
как ионизация резонансного состояния т происходит значительно
быстрее, чем переход из этого состояния обратно в основное состояние
п. Сам процесс ионизации можно описать в терминах двух последова-
тельных переходов электрона: п~> т
В указанных условиях вероятность ионизации w в единицу времени
можно получить заменой в (7.51): ут и А-> А = А +
о> = Г7Гг/(Д24-Г?/4). (7.54)
Условие wT 1 накладывает ограничение сверху на время дейст-
вия поля Т Т < Гг Гу-2.
Учет сдвига уровней за счет динамического эффекта Штарка ЬЕтп
в случае ионизационного уширения принципиально необходим, так как
даже при Д' — Д'' = 1 (однофотонный выход в непрерывный спектр из
187
Рис. 7.13. Максимумы в выходе ионов
при 12-фотонной ионизации атома крип-
тона, обусловленные 10-фотонными про-
межуточными резонансами с двумя дис-
кретными уровнями
резонансного состояния) сдвиг уровня пг обычно численно превосходит
его ширину (от поля Е зависимость одинакова: обе величины пропор-
циональны Е2). Если же Д’ — Д' > 1, то штарковский сдвиг велик
по сравнению с ионизационной шириной из-за различной зависимости
от Е.
Обратимся к типичным экспериментальным данным по многофотон-
ной резонансной ионизации сильным полем. На рис. 7.13 показан вы-
ход ионов при 12-фотонной ионизации атомов криптона в зависимости
от частоты поля. Максимумы обусловлены 10-фотонными промежуточ-
ными резонансами с двумя дискретными уровнями. Экспериментальные
данные взяты из работы [137]. Энергии переходов в резонансное состоя-
ние существенно отличаются от энергий переходов в невозмущенном
спектре из-за динамического эффекта Штарка. Условия эксперимента,
очевидно, соответствуют режиму ионизационного уширения резонан-
са. Однако эксперименты проводятся так, что время полной ионизации
атома, пропорциональное w~\ было того же порядка, что и длитель-
ность возбуждающего лазерного импульса Т. Поэтому по второму пере-
ходу т S всегда реализовывался режим резонансного перемешива-
ния, что существенно влияло на ширину резонанса.
7.5.4. Резонансная ионизация в режиме адиабатического инверти-
рования. При достаточно большой расстройке резонанса А с промежу-
точным состоянием т выполняется условие, противоположное (3.8).
Тогда режим включения и выключения внешнею электромагнитного
поля имеет адиабатический характер. При этом существенную роль в
формировании резонансной зависимости вероятности w (се) играет из-
менение во времени положения уровней п, пг в поле переменной ампли-
туды за счет динамического эффекта Штарка.
Качественно новый механизм уширения резонанса по сравнению с
изложенными выше возникает, когда штарковский сдвиг достаточно
велик, а именно 6^тп > Г, где Г — ширина резонанса в модели с
мгновенным включением поля (см. п. 7.5.2).
При адиабатическом включении поля заселенность состояния пг сог-
ласно результатам § 3.1 определяется формулой
|am(0l2 = -j-
ДД (0/1 Д|
У д2(0+г/(0
(7.55)
188
Здесь А (/) — зависящая от времени расстройка резонанса:
А (0 = атп - © + 8<?тп (0, (7.56)
причем
Мтп (0 = (1/4) (ап - ат) Е2 (/), (7.57)
где Е (/) — амплитуда внешнего поля, которая плавно включается и
выключается, т. е.
Е (0 = Ef (0 (7.58)
и /(/)-> О при ± оо. Величины ап и ат представляют собой дина-
мические поляризуемости соответственно состояний п и т. Величину
Гу (/) в формуле (7.55) можно представить с учетом (7.58) и (7.53) в ви-
де
Гу(/) = гу/к'(0- (7.59)
Умножая (7.55) на вероятность ионизации состояния т в единицу
времени, равную Гг, и интегрируя по времени действия импульса из-
лучения, получаем абсолютную вероятность ионизации W (©) за им-
пульс излучения:
00
К Д2 (9+г| /2К' (О
ДА (0/|Л|
dt. (7.60)
Обратимся к условиям применимости выражения (7.60). Во-первых,
необходимо потребовать выполнения соотношения
ГуТ « 1, (7.61)
чтобы полная вероятность ионизации за время действия поля была ма-
ла по сравнению с единицей: W (®) < 1 (отсутствие перемешивания).
Во-вторых, надо потребовать выполнения условия
Гу Г»!, (7.62)
чтобы в (7.55) полевая ширина Гу доминировала над шириной Г-1, свя-
занной с конечностью времени действия импульса излучения. В-треть-
их, должно выполняться условие большого сдвига:
6 Smn » Гу, (7.63)
чтобы рассматриваемый эффект был четко выражен (см. ниже). В-чет-
вертых, следует потребовать выполнения условия
8<?тп » Гу2Т, (7.64)
чтобы в окрестности малых расстроек А (/) оставалось справедливым
адиабатическое приближение, т. е. не происходили переходы между
квазиэнергетическими состояниями.
Отметим сразу, что условия (7.61) — (7.64) могут выполняться толь-
ко при специальном подборе атомов и условий наблюдения: при не
слишком больших напряженностях поля Е и аномально больших зна-
чениях полевой ширины Гу.
189
Резкое Изменение \ат (/)р от нуля до единицы на коротком инТер-
вале времени t в окрестности точки Д (/) = 0, вытекающее из (7.60),
соответствует хорошо известному эффекту адиабатического инвертиро-
вания уровней [138]. В обычной постановке задачи об адиабатическом
инвертировании 100%-ное возбуждение атома осуществляется за счет
изменения частоты со внешнего поля. В рассматриваемой здесь задаче
частота излучения со предполагается постоянной, но положение атом-
ных уровней смещается в поле по мере нарастания (или убывания) его
амплитуды Е (/).
Качественная особенность резонансной вероятности (7.60) заключа-
ется в том, что в отличие от случаев, рассмотренных выше, резонанс
здесь является асимметричным. Это обусловлено асимметрией динами-
ческой поляризуемости: штарковский сдвиг №тп имеет определенный
знак. Ширина резонанса имеет порядок величины №тп. Детальное
описание поведения функции W (со) содержится в обзоре [139].
7.5.5. Поляризация электронов и ядер при резонансной ионизации. Сте-
пень поляризации, т. е. преимущественная ориентация спина, является одной
из основных характеристик электронов и ядер, существенно определяющей ха-
рактер их взаимодействия с другими атомами. Поляризация электронов и ядер
при резонансной ионизации атомов может иметь место в том случае, когда осу-
ществляется селективное возбуждение атома циркулярно-поляризованным светом
в определенное состояние тонкой или сверхтонкой структуры. Суть явления—
поглощение фотона (или нескольких фотонов) циркулярно-поляризованного
света приводит к изменению проекции момента атома и тем самым к неравномер-
ному (по проекции полного момента) заселению возбужденных состояний, т. е.
к определенной степени поляризации. При возбуждении состояния тонкой струк-
туры, возникающей из-за взаимодействия спина электрона с его орбитальным
моментом, поляризованным оказывается атомный электрон. При возбуждении
состояния сверхтонкой структуры, связанной с взаимодействием суммарного
электронного момента и спина ядра, поляризованными оказываются и электрон,
и ядро. При последующей ионизации’возбужденного атома распределения элек-
тронов по состояниям непрерывного спектра, а ядер — по ориентациям спинов
оказываются неравномерными, т. е. возникает поляризация электронов и ядер
в конечном свободном состоянии. Достижение полной поляризации возможно
в том случае, когда выбор начального состояния позволяет при поглощении со-
ответствующего числа фотонов в согласии с правилами отбора возбудить лишь
одно резонансное состояние, т. е. иметь лишь одно конечное состояние с опреде-
ленным значением проекции спина частицы на какое-либо выделенное направ-
ление.
Обратимся к конкретным схемам получения поляризованных электронов.
Так как оптимальным для получения максимальной степени поляризации элек-
тронов является возбуждение состояний тонкой структуры, нет необходимости
стремиться к экстремально высокой степени монохроматичности Дсо излучения
или большой длительности Т лазерных импульсов. Оптимальные значения ле-
жат в интервале
1/Д^ст>Т ~ 1/А(о> 1/А^т,
где Д&ст и Д^т — постоянные сверхтонкой и тонкой структуры соответствен-
но. Численные оценки дают интервал 10~8 с > Т > 10-11 с. При оптимизации
напряженности внешнего поля возникают очевидные противоречия [139]. С
одной стороны, чем выше напряженность поля, тем больше вероятность перехо-
дов и выше выход поляризованных частиц. С другой стороны, по мере увеличе-
ния напряженности поля возмущение связанных электронных состояний может
стать сравнимым с постоянной тонкой структуры, что приведет к нарушению ус-
ловий селективного возбуждения. При однофотонном возбуждении оптимальное
значение напряженности поля Е ~ 10^ В/см по порядку совпадает с оптималь-
но
-\tP3/z-,M=3/Z>
Рис. 7.14. Одна из возможных схем получения
полностью поляризованных электронов при резо-
нансной ионизации атома
(Jt)z
\п'51/г-,М=1/2>
I пР3/г , М =-7/2>
\пР1/г М=-1/2>
|nS?/2; М=-7/2>
ной напряженностью поля для однофотонной ионизации излучением импульсно-
го наносекундного лазера. Поэтому для получения поляризованных электронов
можно использовать одно и то же возбуждающее и ионизирующее поле.
Значительная степень поляризации электронов может быть получена в про-
стейшей схеме резонансной ионизации при переходе типа S -> Р D
[S (Z = 0), Р (I = 1), D ('Z =2) — соответственно начальное, резонансное и ко-
нечное свободное состояния электрона] при резонансном возбуждении перехода
S Р циркулярно-поляризованным полем [140]. Именно эта схема была осу-
ществлена для атома цезия, причем эксперимент [141] дал степень поляризации
электронов, находящуюся в хорошем согласии с указанными выше расчетами.
Для промежуточного состояния PV2 поляризация составляла (1^1/2 —
— UZ_1Z2)/ + ^-1/2) ~ —60%, а для состояния P3/2 она была равна
+ 80%. (Знак плюс соответствует направлению поляризации вдоль волнового
вектора, знак минус — против^ W — полная вероятность образования электро-
нов с определенным значением проекции спина.)
Полная поляризация электронов пока экспериментально не реализована,
однако нет сомнений в том, что это возможно.
Для примера рассмотрим один из возможных способов получения полностью
поляризованных электронов [ 142]. Он основан на трехфотонной резонансной
ионизации атомов щелочных металлов (рис. 7.14). Первый лазер, излучающий
на частоте со1} настраивается в резонанс с переходом |n«$i/2) атома ще-
лочной группы. Интенсивность излучения этого лазера предполагается не слиш-
ком большой, так что последующая ионизация этим же полем с уровня |nP1Z2)
несущественна. Излучение первого лазера предполагается линейно-поляризо-
ванным вдоль оси z. Пусть х — направление, вдоль которого распространяется
излучение. Допустим, что второй лазер излучает световую волну с волновым
вектором, направленным вдоль оси г, а его поляризация является правой круго-
вой в плоскости ху. Частота лазера со2 настраивается в резонанс с переходом
|nP1Z2) С Уровня [n'S1Z2) под действием того же лазера проис-
ходит переход в состояния непрерывного спектра (ионизация). На рис. 7.14 по-
казаны магнитные квантовые числа рассматриваемых состояний, соответствую-
щие правилам отбора для поглощения линейно-поляризованного фотона часто-
ты ©j и двух циркулярно-поляризованных фотонов частоты со2. Состояние
|nSlz2, М = 1/2) вследствие запретов по магнитному квантовому числу резо-
нансно не возбуждается в данной схеме и поэтому не учитывается. Конечное
состояние 1&Р1/2) также не учитывается, так как оно не может иметь М = 3/2.
Видим, что при таком механизме ионизации происходит образование пол-
ностью поляризованных электронов. К аналогичному результату можно прийти,
если настраивать первый лазер в резонанс с близлежащим к \пР112} состоянием
|пР3/2) или же’настраивать е’го в’Окрестности этих состояний.
’Кроме того, можно~излучение Обоих лазеров направлять вдоль оси г, при-
чем излучение первого’ лазера должно быть линейно-поляризованным вдоль оси
д:, а излучение второго — циркулярно-поляризованным в плоскости ху.
191
Тогда при настройке первого лазера в резонанс с состоянием lnPlz'2) про-
<01 ©2
исходит каскадный переход |л51/2, М = 1/2) ~> | nP1/2, М = —1/2) ->
©2 ©2
-> lnSi/2, Al = 1/2) |<?Р3/2, Al = 3/2). Состояние |nSi/2, Al = —1/2) пе-
рейдет в |nP1/2, Al = 1/2), которое далее циркулярно-поляризованным полем
резонансно не возбуждается из-за отсутствия состояния |<?Р3/2) с М = 5/2.
Таким образом, данный процесс также приводит к 100%-ной поляризации элек-
тронов.
Если же первый лазер настроен в резонанс с состоянием |пР3/2), то дости-
жимы конечные состояния |<?Pi/2) и |<?Р3/2):
А|пР3/2, М=-1,2>-^|п' S1/2, Af=l/2>;
-^|<^3/2. *1=3/2);
А|^^з/2. М=1/2).
Анализируя матричные элементы отдельных переходов в этих цепочках, можно
убедиться [142], что результирующая поляризация равна —80%.
При изменении (Ojl в диапазоне частот, резонансных для уровней |пР1/2)
и |пР3/2), поляризация изменяется от 100 до—80%, проходя через нуль (отсут-
ствие поляризации). Аналогичные, но более простые схемы, в которых рассмат-
ривались два последних перехода данного трехфотонного процесса ионизации
исследовались также в работе [143].
Обратимся теперь к поляризации ядер. Первое, на что необходимо обратить
внимание, — далеко не для всех атомов и всех состояний разрешена спиновая
сверхтонкая структура из-за преобладания естественной ширины соответствую-
щих состояний. Можно выделить три различных случая:
1) в обоих состояниях, как в основном, так и в возбужденном, сверхтонкая
структура разрешена; такая ситуация реализуется, например, в атомах щелоч-
ной группы;
2) сверхтонкая структура разрешена лишь в основном состоянии (пример—
атом водорода);
3) сверхтонкая структура разрешена лишь в возбужденном состоянии; та-
кая ситуация реализуется в атомах, в которых спин ядра равен нулю (пример—
атом бериллия).
Во всех указанных случаях возможно получение определенной степени
поляризации ядер при резонансной ионизации. Очевидно, что когда в обоих сос-
тояниях сверхтонкая структура не разрешается из-за радиационной ширины
этих состояний, поляризация ядер не может возникнуть.
Ограничение на ширину спектра излучения для возбуждения состояний
сверхтонкой структуры находится на пределе возможностей современных лазе-
ров, которые для этого должны работать в одночастотном режиме генерации.
Реальность такой возможности продемонстрирована экспериментом [144] с ато-
мом цезия.
Что касается оптимизации напряженности поля излучения, то здесь в от-
личие от поляризации электронов оптимальным является использование двух
полей: возбуждающего и ионизирующего. Это видно из примера двухфотонной
ионизации с одиофотонным резонансом, когда возбуждающее поле ограничено
напряженностью 102 В/см, следующей из неравенства гтпЕ < ут, где ут — ра-
диационная ширина, а ионизирующее — напряженностью 10б В/см.
Расчеты зависимости степени поляризации ядер от различных параметров,
характеризующих атомную систему и световое поле, проведены [145] с исполь-
зованием поляризационной матрицы плотности, вычисление которой в общем
случае можно выполнить лишь численно. Вместо изложения этой нетипичной
192
Рис. 7.15. Схема переходов при двух-
фотонной резонансной ионизации
атома водорода
Рис. 7.16. Расчетная (сплошная ли-
ния) и экспериментальная (пунктир)
зависимости числа электронов Ne от
угла их вылета 0 при резонансной
ионизации атома натрия
процедуры в качестве примера рассмотрим переход S -> Р1/2 -> D в атоме во-
дорода, в котором спин ядра (протона) равен 1/2. Схема переходов, возникающих
под действием правополяризованного циркулярного поля, приведена на
рис. 7.15. Частота возбуждающего поля Oj выбрана равной энергии перехода из
основного состояния lSi/2 в возбужденные состояния 2Р1/2, не разрешенные, так
как их естественные ширины больше, чем сверхтонкое расшепление. Однако пе-
реход 1 Sy2 (F = 0) -> 2Р1/2 (F = 0 ), где F — полный момент атома, запрещен
правилом отбора для проекции полного момента &MF = 1, поэтому может воз-
буждаться единственное состояние 2Рх/2 (F = 1). Если атом водорода, возбуж-
денный в это состояние, в дальнейшем будет ионизован, то протоны будут на
100 % поляризованы.
Высокие, хотя и не 100%-ные, степени поляризации ядер можно получить
и для других переходов в других атомах [146].
7.5.6. Угловое распределение электронов при резонансной ионизации. Бу-
дем, как и ранее, предполагать, что основное состояние не ориентировано, т. е.
все значения магнитного квантового числа равновероятны. В промежуточном
состоянии различные компоненты, характеризуемые разными квантовыми чис-
лами, заселяются неравномерно. В линейно-поляризованном внешнем поле эта
неравномерность обусловлена различными значениями матричных элементов
соответствующих переходов; в циркулярно-поляризованном поле — соответству-
ющими правилами отбора. Конечные состояния в непрерывном спектре получа-
ются из неравномерного распределения, характерного для промежуточного со-
стояния, поэтому не только начальное, но и промежуточное состояние определя-
ет вид углового распределения электронов, которое носит сложный характер.
Исключение составляет часто встречающийся переход Sx/2 -> Ру2, происходя-
щий под действием линейно-поляризованного света. В этом случае очевидно,
что промежуточное состояние заселяется равномерно.
Если предположить, что в промежуточном состоянии действует какой-то
механизм релаксации, то распределение, соответствующее промежуточному со-
стоянию, становится изотропным, а угловое распределение фотоэлектронов оп-
ределяется лишь переходом из резонансного состояния в состояния непрерывно-
го спектра (см. гл. 6). Необходима релаксация, которая перемешивает магнитные
квантовые числа в промежуточном состоянии. В применении к рассматриваемой
проблеме резонансной ионизации такое перемешивание может производиться
сильным ионизационным уширением резонанса [см. (7.54)], когда выполняется
условие |amn — соН < Гг [147].
Физически указанное различие соответствует различию двухфотонных и кас-
кадных переходов (см. §7.1). В случае каскадного перехода задача выглядит
так, как если бы промежуточное состояние т рассматривалось в качестве исход-
7 Зак.|29 193
ного состояния с электронами, равномерно заполняющими состояния с разными
магнитными квантовыми числами.
Сильное перемешивание промежуточных состояний может быть обусловле-
но также малой длительностью импульса возмущения.
Результаты эксперимента по двухфотонной резонансной ионизации атома
натрия [148] свидетельствуют об анизотропном угловом распределении электро-
нов, возникающем при резонансном возбуждении линейно-поляризованным све-
том из основного состояния SSj/2 в состояние 3Pi/2. С учетом сказанного выше
теория предсказывает, что угловое распределение должно определяться одно-
фотонной ионизацией из состояния 3Plz-2. Как видно из рис. 7.16, эксперимен-
тальные данные удовлетворительно описываются соотношением (6.70) сК = 1,
хорошо известным для случая однофотонной ионизации.
8
ВЫХОД ЗА РАМКИ ОДНОЧАСТОТНОГО ПОЛЯ
И НИЗКОВОЗБУЖДЕННЫХ СОСТОЯНИЙ
В гл. 1 были сформулированы и обоснованы те границы, в пределах
которых излагался весь последующий материал — изолированный
атом в одночастотном световом поле, амплитуда которого меньше атом
ной "напряженности поля. В известной мере эти пределы условны, и,
сохраняя те же методы теоретического описания или эксперименталь-
ного исследования, а главное, оставаясь в кругу тех же идей, можно в
отдельных направлениях выйти за указанные границы.
В этой главе обсуждаются некоторые проблемы, выходящие за
указанные выше границы, однако характер изложения существенно
иной, чем в предыдущих главах. Это обсуждение будет кратким и пос-
тулативным, позволяющим получить лишь феноменологическую ин-
формацию о физической сущности явлений.
8.1. Роль многочастотности лазерного излучения
При описании различных нелинейных эффектов в гл. 6 и 7 мы пред-
полагали, что сильное световое поле является одночастотным. Между
тем в подавляющем большинстве экспериментов это предположение не-
справедливо; как уже отмечалось в гл. 5, лазерное излучение всегда
лишь квазиодночастотно. Существенную роль играет основная харак-
теристика многочастотного лазерного излучения — конечная ширина
спектра излучения Асо, которая хоть и мала по сравнению с частотой
поля со, но во многих случаях может превышать не только естественную
ширину атомных уровней, но и возмущения уровней, возникающие под
действием поля. Многочастотное лазерное излучение характеризуется
флуктуациями интенсивности отдельных мод излучения. Длительность
флуктуационных выбросов излучения ткор строго взаимосвязана с
шириной спектра (для многочастотного режима генерации ткор ~
- 1/Асо).
194
Ё зависимости от соотношения между длительностью флуктуаций
излучения и временем отклика атомной системы наблюдаемый эффект
происходит либо под действием средней интенсивности флуктуирую-
щего излучения <F> (при большом времени отклика), либо под дейст-
вием мгновенного значения интенсивности F (f) (при большой длитель-
ности флуктуаций). Под временем отклика атомной системы мы пони-
маем время жизни данного состояния, обусловленное его реальными
(спонтанными или вынужденными) или виртуальными переходами
в другие состояния. Время наблюдения всегда полагают большим по
сравнению со временем отклика и тиор.
В первом случае для характеристики излучения достаточно знать
величину (У7), для измерения которой может быть использована стан-
дартная фотоэлектронная методика. Во втором случае для характерис-
тики излучения используют распределение вероятности реализации
данного значения интенсивности Р (Z7), так как регистрировать мгно-
венные значения интенсивности практически очень трудно (см. §5.1).
Напомним, что длительность типичных флуктуационных выбросов из-
лучения ткор лежит в интервале от 10-12 с (для лазера на стекле
с неодимом Ао ~ 10 см-1) до 10-10 с (для рубинового лазера,
Ao ~ 0,1 см-1). Практически во всех случаях время наблюдения боль-
ше ткор, так что результат наблюдения является усредненным по вре-
мени.
Таким образом, ткор всегда меньше, чем время отклика возбуж-
денного атомного состояния в том случае, когда оно определяется его
естественным временем жизни, и вероятности процессов определяют
значением (F). С другой стороны, характерное время для нерезонанс-
ных виртуальных состояний, определяемое соотношением неопреде-
ленностей, всегда гораздо меньше длительности флуктуаций. Для ха-
рактеристики Д' -фотонного процесса излучения в этом случае достаточ-
но знать Д' -й момент распределения интенсивности. Поэтому видно,
что роль многочастотности излучения в зависимости эффектов от
интенсивности поля должна быть различна в резонансных и нерезо-
нансных процессах.
Различие возникает также и в том случае, если обратиться к учету
влияния конечной ширины спектра излучения на зависимость эффек-
тов от частоты поля со. Действительно, в отсутствие резонанса эффек-
тивное сечение процесса слабо зависит от частоты, так что этой зависи-
мостью можно пренебречь в пределах ширины спектра излучения, ко-
торая тем самым не будет влиять на вероятность процесса. В то же вре-
мя сечение многофотонного процесса существенно зависит от частоты
в области резонанса. В этом случае для характеристики излучения не-
обходимо знать корреляционную функцию 7<-го порядка
G/< (/) = <[£* (f)E (Г + t)]K>
или ее фурье-образ, так называемый эффективный спектр К-го порядка:
(со) = 7 Gx (f) exp (i co t) dt.
7*
195
Разделение на нерезонансные и резонансные процессы в многочас-
тотном поле целесообразно лишь в слабых полях, когда можно пренеб-
речь возмущением атомных состояний. В качестве примера укажем на
процесс нелинейной ионизации атомов и многофотонное возбуждение
в слабом поле, когда ширина возбужденного состояния определяется
его спонтанной релаксацией. В тех случаях, когда играет существен-
ную роль возмущение электронных состояний, необходимо учитывать
еще и напряженность поля излучения, определяющую характер воз-
никающего эффекта. Так, при резонансной ионизации изменение напря-
женности поля может приводить к увеличению вероятности ионизации
из возбужденного состояния, т. е. к изменению его ширины. Таким об-
разом, в зависимости от напряженности поля время жизни в этом со-
стоянии может быть как больше, так и меньше длительности флуктуа-
ций излучения. Соответственно в первом случае эффект будет опреде-
ляться средним значением интенсивности излучения, а во втором —
ее мгновенным значением. Качественно такая же ситуация имеет место
и при сдвиге уровней. Она характеризуется соотношением А© и сдвига
атомного уровня 6<Fn. При 8<Fn > А© сдвиг (медленные флуктуации
поля излучения) определяется мгновенным значением интенсивности
излучения, при 6<Fn < А© (быстрые флуктуации поля излучения)—
усредненным значением интенсивности <F>.
Если сопоставлять различные характеристики нелинейных оптиче-
ских процессов при фиксированных средней^интенсивности излучения
<F> и частоте в максимуме спектрального распределения ©, то немоно-
хроматичность проявляется в среднем значении выхода нелинейного
процесса за фиксированный интервал времени наблюдения, в амплиту-
де флуктуаций выхода относительно среднего значения, а также в зави-
симости выхода от частоты в максимуме распределения и от формы
спектра.
Ниже рассмотрено проявление многочастотности излучения в ряде
описанных в гл. 6 и 7 элементарных нелинейных оптических явлений
без традиционного разделения на резонансные и нерезонансные про-
цессы по указанным выше соображениям (см. [149], 150]).
8.1.1. Прямая многофотонная ионизация атома. Вероятность пря-
мой К-фотонной ионизации в одночастотном поле описывается извест-
ным степенным соотношением (см. гл. 6):
®(F) = aK(©, p)FK. (8.1)
Сечение многофотонного рассеяния а к (©, р) вдали от резонансов явля-
ется слабой функцией частоты излучения, так что в пределах ширины
спектра А© многочастотного излучения этой зависимостью, безуслов-
но, можно пренебречь. Следовательно, различие между одночастотным
и многочастотным излучениями сводится к тому, что в первом случае
интенсивность излучения можно полагать постоянной, а во втором —
случайной величиной, описываемой распределением Р (F). Соответ-
ственно вероятность ионизации в многочастотном поле можно предста-
вить как вероятность ионизации в одночастотном поле с медленно из-
196
меняющейся интенсивностью излучения, т. е. как
w* «Г» = J w(F)P (F) dF. (8.2)
о
В этом соотношении w* — вероятность ионизации в многочастотном
поле; <F>— параметр распределения Р (F). В соответствии с (8.1) и
(8.2) справедливо соотношение
ay*«F» = aK t F«P(F)dF = aK <FK>, (8.3)
О
в котором усреднение интенсивности производится за время измерения
выхода процесса, т. е. практически за бесконечное время; <FK> —
Д-й момент распределения интенсивности Р (F), совпадающий с Gr (0).
Сопоставляя (8.3) и (8.1), видим, что при равенстве интенсивности
одночастотного излучения* F и средней интенсивности многочастот-
ного излучения <F> вероятность в многочастотном поле больше, причем
тем больше, чем больше степень нелинейности процесса /С. Например,
в простейшем случае Д = 2 это следует из утверждения, что среднее
квадратическое значение всегда больше среднего арифметического зна-
чения. Количественно эффект многочастотности излучения при <7?>=F
определяется статистическим фактором
ёк = w* ((F»/w (F) = <FK>/«F»K > 1.
В том случае, когда распределение Р (F) описывается с достаточной
точностью экспоненциальным соотношением (5.3), характерным для
теплового источника, статистический фактор имеет хорошо известное
значение gK = KI.
Как уже упоминалось в гл. 5, строго говоря, для лазерного излуче-
ния распределение Р (F) описывается не экспоненциальным соотноше-
нием (5.3), а биномиальным распределением (5.2). Близость этих рас-
пределений зависит от степени нелинейности процесса К и числа гене-
рируемых мод N. Исходя из (5.2), зависимость статистического факто-
ра от степени нелинейности процесса К и числа генерируемых мод N
определим соотношением [150]:
gK (Д) = Д[ n*(N — 1)!/(Д + К — 1) !, (8.4)
из которого видно, что по мере увеличения числа генерируемых мод
значение статистического фактора возрастает так, что при N -> оо спра-
ведливо соотношение gx = Д!. Так как N пропорционально Асо,
gK зависит от Асо.
Соотношение (8.4) позволяет сделать заключение о целесообразно-
сти использования излучения многочастотных лазеров для исследова-
ния различных нелинейных эффектов. Так, излучение рубинового ла-
зера (Асо ~0,1 см-1, N ~ 102) можно с достаточной точностью полагать
эквивалентным тепловому излучению источника и соответственно по-
лагать gx = Д ! лишь для одно-, двух- или трехфотонных процессов,
между тем как излучение неодимового лазера (Ай) ~ 10 см“\ N ~
~ 5< 103) — для процессов с Д 20.
197
Соотношение (8.4) экспериментально проверено на примере Двух-
фотонного процесса [151] и одиннадцатифотонного процесса [152],
а справедливость предельного значения /С! на примере двухфотон-
ного [151] и пятифотонного [153] процессов.
8.1.2. Туннельная ионизация в переменном поле. Из данных о тун-
нельной ионизации в одночастотном поле (см. гл. 6) ясно, что качест-
венно многочастотность излучения в этом случае приводит к тем же эф-
фектам, что и в прямом процессе ионизации. Соображения, высказан-
ные в п. 8.1.1, позволяют для вероятности туннельной ионизации в
многочастотном поле записать соотношение (8.2). Если теперь предпо-
ложить, что распределение Р (F) описывается экспонентой (5.3), а ве-
роятность ионизации в одночастотном поле — соотношением (4.39),
то из (8.2) получим выражение, описывающее с экспоненциальной точ-
ностью вероятность ионизации в многочастотном поле [154]:
®* = ехр [-2 /3" ^п/«^))1/3], (8.5)
где <Fn — энергия связи состояния, из которого происходит туннель-
ная ионизация.
Из сравнения (8.5) с (4.39) видно, что вероятность туннелирования
в многочастотном поле слабее зависит от интенсивности, чем в одночас-
тотном поле.
Несмотря на различный характер аналитических зависимостей w (F)
и w* (F), можно, как и ранее, при <F> = F ввести статистический фак-
тор g = ^*(<F»/^ (Е). Он зависит от F, в отличие от g для многофотон-
ного предела.
Предсказываемое теорией и наблюдаемое на эксперименте умень-
шение статистического фактора при уменьшении адиабатического пара-
метра у, т. е. при переходе от многофотонной ионизации к туннельной,
качественно представляется достаточно очевидным. Действительно, по
мере уменьшения параметра у от у 1 до у ~ 1, т. е. в многофотон-
ной области, зависимость w (F) остается неизменной: w (F) ~ FK, и
различие между вероятностью ионизации в многочастотном и одночас-
тотном полях определяется статистическим фактором gx, не зависящим
от у (т. е. при фиксированном значении /С). Однако начиная с промежу-
точной области у ~ 1 и далее при уменьшении у до у < 1 зависимость
w (F) становится все более слабой. Соответственно уменьшается и раз-
личие между вероятностями ионизации в многочастотном и одночастот-
ном полях. Однако в пределе, при у -> 0, это различие сохраняется.
Расчет зависимости статистического фактора от параметра у проведен
как для туннельной, так и для промежуточной области [155]. Экспе-
риментальные данные для промежуточной области [156] хорошо согла-
суются с этим расчетом.
8.1.3. Многофотонное возбуждение атомов. Из сказанного выше сле-
дует, что многофотонное возбуждение атомов в многочастотном поле
целесообразно рассмотреть раздельно для частных случаев, когда воз-
мущение резонансного состояния незначительно и когда возмущение
больше естественной ширины уровня, т. е. существенно определяет ха-
рактеристики процесса возбуждения.
198
Пусть возмущение резонансного состояния несущественно (слабое
внешнее поле). В одночастотном поле при этом зависимость вероятно-
сти /(-фотонного возбуждения от интенсивности излучения описывает-
ся степенным соотношением w ~ а зависимость w (со) определяется
лоренцевым контуром резонансной линии поглощения с естественной
шириной. В многочастотном поле характер возбуждения определяется
соотношением между временем затухания корреляционной функции
GK (0 (пропорциональным ткор при не слишком больших /() и естест-
венным временем жизни атома в возбужденном состоянии [или соот-
ношением между эффективным спектром /(-го порядка SK (<*>) и шири-
ной возбужденного состояния]. Так как корреляционный временной
интервал для функции /(-го порядка меньше, чем для функции первого
порядка, т. е. меньше, чем ткор ~ 1 /Дсо, а эта последняя величина как
уже говорилось, всегда меньше, чем естественное время жизни возбуж-
денного атома, то определяющим является корреляционный времен-
ной интервал. Это значит, Qto ширина спектра излучения Дсо больше
естественной ширины атомных уровней. Таким образом, как и водно-
частотном поле, зависимость w (F) носит степенной характер: ш ~
~((Ф.
В то же время, в отличие от одночастотного поля, в котором частот’
ная зависимость спектрального контура вероятности многофотонного
возбуждения w (со) определяется естественной шириной резонансного
состояния, в многочастотном поле ширина контура линии для w (со)
определяется эффективным спектром /(-го порядка. Если флуктуации
излучения представляют собой гауссов случайный процесс, то Sk (со)
есть /(-кратная свертка спектра излучения F (со) [157]. Если при этом
спектр излучения имеет гауссову форму, то Sk (со) тоже имеет гауссову
форму с шириной, в ]/7( раз большей, чем F (со), т. е. ~ ]/7(Дсо.
Другой случай, когда возмущение резонансного состояния сущест-
венно, в принципе всегда может быть реализован увеличением напря-
женности внешнего поля. При этом характер процесса возбуждения в
многочастотном поле определяется соотношением между возмущением
резонансного состояния (его сдвигом или уширением) и шириной спект-
ра излучения. До тех пор, пока возмущение меньше Дсо, остаются спра-
ведливыми все выводы о зависимостях w (F) и w (со), сделанные выше
для случая, когда возмущение резонансного состояния несущественно.
При более высокой напряженности поля, когда возмущение становится
больше, чем Дсо, зависимость w (F) перестает описываться степенным
соотношением w ~ /?к(как и в сильном монохроматическом поле), а за-
висимость w (со) определяется возмущенным резонансным состоянием.
Следует отметить, что этот последний случай может иметь место лишь
при возбуждении некоторых низколежащих состояний. Действитель-
но, в условиях, когда возмущение значительно больше ширины спектра
многочастотного лазерного излучения (10-4-1 см-1), оказывается трудно
выделить двухуровневую систему основное состояние — резонансное
состояние из-за примешивания других, достаточно близких возбужден-
ных состояний.
Из проведенного рассмотрения видно, что ставить вопрос о соот-
ношении абсолютных значений вероятности многофотонного возбуж-
199
дения в многочастотном и одночастотном полях, т. е. о вычислении ста-
тистического фактора, целесообразно лишь тогда, когда определяющим
является спектр падающего излучения (в отсутствие возмущения резо-
нансного состояния и при малом возмущении, значительно меньшем
ширины спектра). В соответствии с реализующимся при этом соотно-
шением w ~ F\ если лазерное излучение содержит достаточно боль-
шое число мод, то gK = как и при ионизации.
Все сказанное выше относительно многофотонного возбуждения ато-
мов в полной мере относится и к резонансной ионизации, так как веро-
ятность резонансной ионизации определяется возбуждением резонанс-
ного состояния (см. § 7.5). Экспериментальные данные относительно
резонансной ионизации, возникающей под действием многочастотного
поля, находятся в хорошем согласии с расчетами [150].
Обратимся теперь к более сильным полям, когда наступают откло-
нения от закона w ~ FK теории возмущений (см. § 4.1). Оказывается,
при переходе от одночастотного поля к многочастотному область при-
менимости теории возмущений уменьшается [158]. Это объясняется
существенным влиянием выбросов на вероятность перехода в много-
частотном поле.
8.1.4. Возмущение атомных уровней. Характер возмущения атом-
ных уровней совершенно различен для случаев, когда ширина спек-
тра лазерного излучения больше и меньше”амплитуды возмущения (ре-
зонансного или нерезонансного).
Обратимся сначала к нерезонансному возмущению, конкретно —
к нерезонансной динамической поляризуемости атомных уровней в
многочастотном поле.
Из соотношения неопределенностей следует, что при ширине спект-
ра Асо, меньшей, чем изменение энергии уровня 8#п (сильное поле),
положение атомного уровня зависит от изменения интенсивности
излучения во времени (медленные выбросы интенсивности); в каж-
дый момент времени сдвиг уровня определяется мгновенным значением
интенсивности.
За интервал времени, существенно превышающий время корреля-
ции ткор ~ 1/Асо, амплитуда поля адиабатически проходит непрерыв-
но почти все возможные значения, а смещение линии также принимает
все соответствующие возможные значения, что проявляется как ее не-
однородное уширение. Смещение в каждый момент времени пропорцио-
нально квадрату напряженности поля. Соответственно уширение про-
порционально (F). В этом случае, очевидно, нецелесообразно исполь-
зовать термин «сдвиг уровня»: он мал по сравнению с уширением и по
сравнению со сдвигом в одночастотном поле той же интенсивности.
При ширине спектра А®, большей, чем изменение энергии уровня
8£п (слабое поле), атом реагирует не на мгновенные значения интенсив-
ности излучения, а лишь на среднюю интенсивность, пропорциональ-
но которой изменяется энергия уровня. Таким образом, в этом случае,
как и в одночастотном поле, можно говорить о сдвиге уровня.
Смещение линии равно смещению линии в одночастотном возмущаю-
щем поле той же самой интенсивности. Ширина линии при этом мала:
она пропорциональна квадрату интенсивности света, как следующему
200
члену разложения возмущения атомного состояний в ряд Тейлора йб
интенсивности. Такое разложение справедливо вследствие слабости по-
ля.
Эти выводы строго получены для различных частных видов случай-
ного распределения поля [159] и четко подтверждены экспериментом
[160].
Известно также и детальное теоретическое описание двухуровневой
системы в сильном резонансном многочастотном поле [159], однако экс-
периментально резонансное возмущение подробно не исследовано (см.,
например, [149]).
Кратко изложим результаты теоретического описания двухуровне-
вой системы в многочастотном поле с шириной спектра Асо. Как было
показано в § 7.1, в одночастотном поле происходит расщепление каж-
дого из уровней двухуровневой системы на два квазиэнергетических
уровня. В сильном поле, т.е. нри rmn Е > ут, расщепление между ква-
зиэнергетическими уровнями равно удвоенной частоте Раби rmn Е. Со-
ответственно при наблюдении поглощения вспомогательного слабого
света на одном из уровней рассматриваемой двухуровневой системы с
переходом в какой-то третий уровень мы имеем двухпиковый спектр
поглощения с расстоянием между пиками гтопЕ и ширинами пиков по-
рядка ут.
Если Асо < rmn Е (но Асо >• уп, см. выше), т. е. спектр узкий, то
линия поглощения, очевидно, сохраняет вид двугорбой кривой с про-
валом в центре. При этом вследствие флуктуаций напряженности поля
Е ширина линии поглощения оказывается порядка rmnE, т. е. не зави-
сит от ширины спектра лазерного излучения Асо.
Иная картина возникает при широком спектре, когда Асо > rmnE.
Очевидно, в этом случае двухпиковая структура будет полностью
замазана, так как частотам со ± Асо соответствуют совершенно разные
штарковские сдвиги. Они определяются величиной
V(®шп—Ю ± Aco)2 + (rmn Е)2
Если положить а>тп — со ~ Асо при настройке в резонанс с внешним
полем, то указанная величина примерно равна
Асо + (гтопЕ)2/Асо.
Вследствие флуктуаций Е второе слагаемое здесь описывает уширение
линии, а не ее сдвиг.
Таким образом, при широком спектре форма линии поглощения яв-
ляется однопиковой. Существенно, что спектр весьма узкий. Это каче-
ственно объясняется тем, что при широком спектре падающего излу-
чения очень многие частоты не попадают в резонанс с частотой перехода
рассматриваемой двухуровневой системы и соответствующие компонен-
ты поля не вносят вклада в линию поглощения.
Резюмируя сказанное выше, следует отметить наиболее важное про-
явление многочастотности внешнего поля — широкая линия возбуж-
дающего излучения (порядка Асо > rmnE) порождает узкую линию
поглощения, а именно (rmnE)2/Aco < Асо, в то время как узкая линия
201
возбуждения (порядка Асо < гтпЁ) порождает широкую линию погло-
щения, а именно гтпЕ Асо.
Узкий спектр наблюдался в эксперименте, описанном в работе
[161] (на атоме натрия). В то время как Асо ~ 0,03 см-1, частота Раби
rmnE достигала значений порядка 1 см-1, т. е. осуществлялось условие
rmnE > Асо узкого спектра. При нулевой расстройке резонанса с не-
сущей частотой наблюдалась симметричная двухпиковая кривая с про-
валом в центре для вероятности поглощения пробного поля на переходе
ЗР1/2 -> 4£>з/2 атома натрия как функции частоты пробного света. Силь-
ное резонансное поле действовало на переходе 3S1/2 -> ЗР^ и рас-
щепляло состояние 3 Р±/2 на два квазиэнергетических уровня. Ширины
пиков были сравнимы с расстоянием между ними в соответствии с из-
ложенной выше теорией для узкого спектра.
Авторы работы [161] наблюдали еще один эффект, связанный с мно-
гочастотностью сильного поля. При небольшой расстройке резонанса
А = со — comn (со — частота сильного поля, comn — расстояние между
уровнями 3 Pi/2 и 3 S1/2) левый пик двугорбой кривой становился вы-
ше правого, затем при дальнейшем увеличении расстройки они вновь
выравнивались, как и при нулевой расстройке резонанса, и, наконец,
при большой расстройке резонанса правый пик становился значитель-
но выше левого, что соответствовало приближению одночастотного
сильного поля. Инверсия пиков была следствием многочастотности
поля, в результате которой крылья полосы возбуждения перезаселяли
квазиэнергетические уровни состояния 3 Рг/2-
Аналогичное рассмотрение можно провести при учете влияния мно-
гочастотности сильного поля на спектр резонансной флуоресцен-
ции [162]. В сильном поле с широким спектром, т. е. Асо > rmn Е, ис-
чезает трехпиковая структура спектра флуоресценции, исследованная
в § 7.2. При этом спектр превращается в однопиковый, как и в анало-
гичном предельном случае поглощения пробного света. Близкие к изло-
женным выше результаты справедливы и для узкого спектра возбужде-
ния резонансной флуоресценции.
8.2. Неодноэлектронное приближение
Всюду выше поведение атома в сильном электромагнитном поле рас-
сматривалось в одноэлектронном приближении. Конечно, такое при.
ближение, строго говоря, справедливо только для атома водорода-
В других атомах внешнее электромагнитное поле может воздействовать
на валентный электрон не только прямо, но и через другие электроны
(или, как говорят, через динамическую поляризацию остова). Кроме
того, в некоторых этомах внешняя оболочка состоит из нескольких эк-
вивалентных электронов. Наконец, в ряде сложных атомов, например
в атомах щелочноземельных элементов и лантаноидов, имеются двух-
электронные связанные и автоионизационные состояния, а в спектрах
их ионов- и трехэлектронные состояния. При резонансном возбужде-
нии многоэлектронных состояний могут иметь место многофотонные
многоэлектронные переходы; Остановимся сначала на эффектах не-
одноэлектронности атомной оболочки.
202
8.2.1. Динамическая поляризуемость атомного остова. Роль дина-
мической поляризуемости атомного остова в возмущении валентных
электронов достаточно детально рассматривалась в п. 1.2.1 (см. также
[163]). Был сделан вывод о незначительности поляризуемости атомного
остова атомов щелочной группы при возбуждении и ионизации валент-
ного электрона.
Что касается атомов с несколькими электронами в валентной обо-
лочке, то, как отмечалось в п. 1.2.1, здесь используется приближе-
ние хаотических фаз [4].
Однако в большинстве случаев результаты приближения хаотичес-
ких фаз весьма близки к результатам обычной теории возмущений
низшего порядка по межэлектронному взаимодействию. Это объясня-
ется тем, что в атомах основная часть межэлектронных кулоновских
сил включена в хартри-фоковское среднее самосогласованное поле.
Одночастичный спектр в таком поле, если оно выбрано достаточно кор-
ректно, является хорошим невозмущенным базисом. Многоэлектрон-
ные состояния строятся на основе этого базиса, а поправки к их энер-
гиям из-за остаточного межэлектронного взаимодействия всегда малы
по сравнению с одночастичными энергиями; то же можно сказать от-
носительно поправок к одночастичным волновым функциям, из кото-
рых комбинируется данное многоэлектронное состояние.
Трудность рассматриваемой проблемы заключается в том, что, на-
пример, для валентной оболочки не ясно, какую часть межэлектронного
кулоновского взаимодействия электронов валентной оболочки отно-
сить к среднему полю и какую часть считать остаточным кулоновским
взаимодействием, не включенным в среднее поле. Межэлектронное
взаимодействие должно проявляться также и при многофотонной ио-
низации сложных атомов. Следует ожидать возникновения эффектов
того же масштаба, что и при фотоионизации (изменение сечения около
100%), так как в обоих случаях поправка обусловлена изменением
волновой функции основного состояния. Специфическим для многофо-
тонной ионизации является изменение правил отбора из-за межэлект-
ронных корреляций, что должно привести к изменению многофотон-
ного матричного элемента. Однако экспериментальные погрешности се-
чений многофотонных процессов достигают одного-двух порядков, и по
этой причине роль остаточных межэлектронных сил нельзя исследо-
вать подобными методами.
8.2.2. Двухэлектронная многсфотонная ионизация. В первых же
экспериментах по многофотониой ионизации ряда атомов с двумя элект-
ронами во внешней оболочке (атомов щелочноземельных элементов и
лантаноидов) наблюдались одновременно с однозарядными также и
двухзарядные ионы [164]. Дальнейшие исследования [165] показали,
что в ряде случаев, например при ионизации атома бария, двухзаряд-
ные ионы возникают в результате двухэлектронной многофотонной ио-
низации атома, а не в результате двухступенчатого процесса А +
+ = А+ + е\ Л+ + = Л2+ + Об этом говорят различные
зависимости вероятности образования этих ионов от частоты. Очевид-
но, происходит четырехфотонное возбуждение связанного двухэлект-
ронного состояния (5Z), 6D) с последующим переходом двух электронов
203
из этого состояния в состояния непрерывного спектра. В других слу-
чаях, например, при ионизации атома стронция, следует предполагать,
что к образованию двухзарядных ионов приводит многофотонное воз-
буждение в автоионизационное состояние. Отметим, что двухзарядные
ионы образуются при многофотонной ионизации с большой вероят-
ностью, которая имеет тот же порядок, что и вероятность образования
однозарядных ионов [165], т. е. этот процесс играет существенную роль
при взаимодействии интенсивного света со сложными атомами. Боль-
шие сечения многофотонного возбуждения двухэлектронных состояний,
обусловливающие большую вероятность двухэлектронной многофотон-
ной ионизации, находятся в полном согласии с хорошо известными дан-
ными о сечениях однофотонного возбуждения двухэлектронных состоя-
ний [166] и их возбуждения электронным ударом [167] — в обоих слу-
чаях сечения по порядку совпадают с сечением возбуждения одноэлек-
тронных состояний.
Детальная теория многоэлектронной многофотонной ионизации ато-
мов пока не разработана.
8.3. Сверхсильные поля
Под сверхсильными мы понимаем поля, напряженность которых пре-
вышает характерную напряженность атомного поля. В случае основ-
ного состояния атома водорода напряженность атомного поля состав-
ляет 5-109 В/см (см. гл. 1). Нас интересует зависимость атомного поля
от главного квантового числа рассматриваемого атомного состояния п.
Как хорошо известно [108], из классических соображений атомное
состояние является стабильным, если напряженность внешнего поля
меньше
£п,ат = 5-10»/16 п4 В/см.
При обычной однофотонной ионизации И £ ~ £п>ат атом в n-м со-
стоянии ионизуется за атомные времена тат = 2,4-10_17-п3 с, и ка-
кие-либо другие явления отсутствуют. Разумеется, ионизация начи-
нается с валентных электронов и по* мере увеличения напряженности
сверхсильного поля распространяется постепенно на электроны внут-
ренних оболочек. С использованием модели Томаса—Ферми для атома
эта задача была решена в работе [168].
При многофотонной ионизации (см. § 4.1) и Е ~ £ат вероятности
перехода все еще остаются малыми, и нужны поля порядка 7<£ат,
где К — кратность многофотонного перехода, чтобы время перехода
стало равным характерному атомному времени. Этот результат не
должен вызывать удивления, так как под действием многофотонного
возмущения атомные переходы идут с меньшей вероятностью, чем под
действием однофотонного возмущения. Вследствие малости перемеши-
вания атомных уровней было бы весьма интересно развивать экспе-
риментальные и теоретические исследования переходов и сдвигов уров-
ней в таких полях.
204
В случае высоких частот поля со » отп электрон совершает клас-
сические осцилляции с амплитудой порядка £2/<о2. Даже при Е ~ Еат
эта амплитуда может быть меньше характерных атомных значений, что
приводит к временам ионизации, большим по сравнению с атомными.
В принципе при изучении поведения атома в сверхсильном поле надо
рассматривать в качестве возмущения атомный потенциал, а не внеш-
нее световое поле, а в качестве невозмущенного решения — волновую
функцию электрона в поле электромагнитной волны (см. п. 6.6.4).
Это позволяет получить аналитические результаты для вероятностей
переходов. В частности, таким образом был учтен кулоновский атом-
ный потенциал в задаче об ионизации в очень сильном электромагнит-
ном поле [18]. Было найдено, что роль кулоновских сил сводится к силь-
ному увеличению вероятности многофотонной ионизации. Именно, по-
являющийся множитель равен (Еат/£)\ где значение зависит
от параметра у и от типа поляризации внешнего поля. В данном слу-
чае для применимости результатов необходимо, чтобы поле Е было ма-
ло по сравнению с атомным.
8.4. Высоковозбужденные состояния атомов в сильном
электромагнитном поле
Высоковозбужденные состояния атомов обладают двумя отличи-
тельными особенностями, позволяющими упростить задачу их взаимо-
действия с сильным электромагнитным полем по сравнению с общим
случаем. Первая заключается в том, что высоковозбужденные состоя-
ния являются водородоподобными (ридберговскими), причем их вол-
новые функции близки к кулоновским. Это позволяет аналитически
вычислять разнообразные матричные элементы высоковозбужденных
состояний; большинство матричных элементов имеет сравнительно про-
стой вид. Вторая особенность заключается в том, что переходы между
близкими ридберговскими состояниями могут быть описаны в рамках
классической, а не квантовой механики. Переход к классическим урав-
нениям Ньютона является существенным упрощением, подходом, вы-
ходящим за рамки обычной теории возмущений. Ниже изложены ре-
зультаты, полученные с использованием этих упрощающих особенно-
стей.
8.4.1. Радиационные переходы между высоковозбужденными атом-
ными состояниями. Рассматриваемая проблема сводится к надежной
оценке радиальных дипольных матричных элементов для больших кван-
товых чисел, поскольку вероятности как вынужденных, так и спонтан-
ных радиационных переходов определяются квадратами этих величин.
Для низковозбужденных состояний указанная проблема решается
численными расчетами на основе приближенных атомных волновых
функций. Однако в области высоковозбужденных состояний имеющих-
ся таблиц недостаточно. Поэтому необходимы надежные аналитические
оценки радиальных дипольных матричных элементов между высоко-
возбужденными атомными состояниями.
Прежде всего отметим, что в таких высоковозбужденных состояни-
ях с главным квантовым числом п > 1 электрон в среднем находится
205
далеко от ионного остова (на расстоянии порядка п2 в атомных едини-
цах). Поэтому его волновую функцию можно считать водоррдоподоб-
ной. Энергии рассматриваемых уровней близки к энергиям водородо-
подобных состояний, поскольку потенциал ионного остова отличается
от кулоновского лишь на малых расстояниях порядка 1 а. е.
При исследовании структуры высоковозбужденных атомов нужно
выделять два типа состояний: с малыми орбитальными моментами / ~ 1
и с большими I» 1. Состояния с I > 1 имеют более простую структу-
ру: можно утверждать, что их энергии практически совпадают с энер-
гиями водородоподобных состояний. Действительно, вследствие боль-
шого значения I центробежный барьер не дает электрону попадать в об-
ласть, где потенциал ионного остова существенно отличается от куло-
новского. Для состояний с / ~ 1 такого запрета нет, поэтому уровни
энергии слегка повышаются по сравнению с положением водородоподоб-
ных уровней. Относительный сдвиг, имеющий порядок д-1, хоть и мал,
но, как мы увидим далее, существенно влияет на значение исследуемых
матричных элементов.
Рассмотрим сначала случай I > 1, когда состояние полностью яв-
ляется водородоподобным. Точные значения радиальных дипольных
матричных элементов вычисляются через комбинации гипергеометри-
ческих функций, но они имеют весьма громоздкий вид [108], не пригод-
ный для практических целей. В случае высоковозбужденных состо-
яний, когда главные квантовые числа начального и конечного состоя-
ний велики по сравнению с единицей, выражение для матричных эле-
ментов существенно упрощается. Если разность главных квантовых
чисел Дп = п' — п ~ 1, то, как известно, искомые матричные эле-
менты равны компонентам Фурье от соответствующей классической
величины как функции времени. В работе [169] таким способом были
получены аналитические выражения для радиальных матричных эле-
ментов
оо
Rnlt±l = J Rnl (r) ЯП'/±1 (r) r8rfr>
0
где Rni (r) — радиальные волновые функции. Они имеют вид:
(8-6)
где х = Ип‘, Jv (z) — функция Бесселя; Ап = п — п' > 0. Эта же оцен-
ка справедлива в области 1 <с Ап <с п, где она получается из точного
выражения для матричных элементов и основана на асимптотических
разложениях гипергеометрических функций.
Другая оценка матричных элементов проводится в области кванто-
вых чисел An ~ n, n' » 1 [170]. При /«я имеем
Rnntl±X - {*2/3 -у) К1/3 (® у)1, (8.7)
л У 3 П2—П I \ 3 / \ 3 I)
206
где Kv (?) — функция МакДональда; о) — частота атомного перехода,
т. е. со = 1/2 п2— 1/2 п'2. В работе [170] сделаны оценки матричных
элементов и для I ~ п, когда они экспоненциально малы. Мы их не
приводим ввиду громоздкости.
На основе имеющихся числовых значений дипольных матричных
элементов получено следующее приближенное правило отбора [108];
при изменении орбитального момента / в процессе дипольного перехо-
да главное квантовое число п изменяется преимущественно в том же
направлении, что и /. Приведенные выше квазиклассические оценки
позволяют теоретически обосновать это правило. В частности, оказыва-
ется, что отношение матричных элементов «запрещенных» и «разрешен-
ных» переходов имеет порядок (An)~1< 1, если /» п2^3. Указанное
правило можно обобщить следующим образом: п меняется в том же на-
правлении, что и /, и на ту же величину. Это правило очень существен-
но при суммировании по промежуточным состояниям в многофотонных
матричных элементах (см. гл. 6).
Для состояний реальных атомов с п » 1 и I ~ 1 существен кванто-
вый дефект для ридберговских атомных энергий. Формулы (8.6) и
(8.7) модифицируются заменой п -> п* = п — 8h где ~ 1 — кван-
товый дефект для данного значения /. При этом Ап заменяется величи-
ной Ап* = Ап — + 6/', которая может существенно отличаться от
Ап ~ 1. Соответствующие числовые значения радиальных матричных
элементов приведены в [171, 172]. Сравнение полученных результатов
с точными значениями, найденными в приближении квантового дефек-
та, показывает, что погрешность квазиклассических результатов не
превышает 2% при п^З. Таким образом, полученные формулы имеют
весьма широкую область применимости.
8.4.2. Динамическая поляризуемость высоковозбужденных состоя-
ний атомов. В случае высоковозбужденных состояний атомов для дина-
мической поляризуемости (6.15) можно получить сравнительно простое
аналитическое выражение. Для матричных элементов znimn и разно
стей энергий сопп> можно использовать известные значения, так как при
п» 1 эффективный потенциал атома, действующий на электрон, явля-
ется кулоновским. Здесь n, I и т — главное, орбитальное и магнит-
ное квантовые числа. Значение для произвольного значения I при-
ведено в [173]. Ограничимся в целях упрощения лишь значением / =0,
для которого хорошо видны все характерные особенности а:
а„оо = -п6 S —7^--(^-)2 («)• (8.8)
3 S=1 (®n3)2]
Здесь Js (s) — производная от функции Бесселя. Отсюда в статическом
пределе со = 0 находим ап00 « 0,58 п6, в то время как в противополож-
ном пределе больших частот имеем ап00 = — со~2. В последнем пределе
зависимость от п пропадает, а полученное выражение соответствует
свободному электрону, колеблющемуся в поле плоской электромагнит-
ной волны. Отметим, что в общем случае динамическая поляризуе-
мость anim имеет порядок п6, т. е. резко растет с увеличением главного
квантового числа п. Эта же оценка сохраняется в статическом пределе.
207
При со = s/n3, где s — целое число, динамическая поляризуемость
обращается в бесконечность. Отметим, что при этом, в отличие от основ-
ных, и низковозбужденных атомных состояний, величина а не меняет
знака. Такой результат объясняется следующим образом. При рассмот-
рении основных или низковозбужденных состояний мы имели дело с
фиксированным резонансом с определенным дискретным атомным уров-
нем, Для высоковозбужденных состояний вследствие эквидистант-
ности энергетического спектра в окрестности рассматриваемого п-го
уровня возникает одновременный резонанс с более высоколежащим и
нижележащим уровнями по отношению к n-му. Соответствующие члены
в значительной мере компенсируют друг друга, в результате чего а~
~ п\ что п раз меньше, чем отдельные слагаемые суммы (6.15). Отме-
тим, что в окрестности резонансов динамическая поляризуемость а
всегда положительна.
Все эти свойства величины а сохраняются и при I 0. Однако при
этом появляется зависимость а от пг, При / > 1 она имеет сравнитель-
но простой вид:
а 1 — т2//2.
В работе [173] получено, что суммирование в (6.15) членов ряда с
и', далекими от п, а также суммирование по состояниям непрерывного
спектра вносят малый вклад в величину а из-за сильной компенсации
слагаемых с пг > п и пг < п. Хотя для п', близких к п, также имеет
место компенсация, последние слагаемые вносят основной вклад в а
из-за квазиклассически больших матричных элементов Zn'imm~n2.
8.4.3. Многофотонная ионизация высоковозбужденных состояний.
Специфика данной задачи заключается в упрощении формул для мно-
гофотонных матричных элементов (2.22) ввиду простоты аналитических
выражений для матричных квазиклассических элементов (8.6) и (8.7), а
также энергетических знаменателей, входящих в многофотонный мат-
ричный элемент.
Однофотонная ионизация высоковозбужденных состояний описана,
например, в [41, § 33]. Все характерные особенности многофотонной
ионизации видны на примере двухфотонной ионизации, к рассмотрению
которой мы сейчас перейдем. Вероятность двухфотонной ионизации
определяется двухфотонным матричным элементом (2.13). Оказывает-
ся [174], что сумма по промежуточным состояниям в (2.13) состоит в
квазиклассическом приближении в основном из слагаемых, в которых
резонансный знаменатель соП'П — со & 0. Здесь пип' — главные
квантовые числа соответственно исходного и промежуточного состоя-
ний (п, п' > 1). Если расстройка резонанса с каким-то промежуточ-
ным состоянием, имеющим главное квантовое число п', очень мала, то
в сумме (2.13) вообще нужно ограничиться только этим слагаемым.
Ввиду сильного различия главных квантовых чисел п, п' и главного
квантового числа, характеризующего конечное состояние (его можно
описывать импульсом р < 1 вылетающего фотоэлектрона), матричные
элементы, входящие в (2.13), определяются выражениями (8.7). При
этом следует полагать / С п, так как ионизация из состояний с I ~ п
имеет экспоненциально малую вероятность (см. п. 8.4.1).
208
В результате для сечения ионизации а^2), просуммированного по ор-
битальным моментам конечных состояний и усредненного по всем под-
состояниям исходного вырожденного уровня с главным квантовым чис-
лом и, получаем выражение
«<2) = O’L/3- ctg2 • М
лп5<а22/3 У I— 2ып2
При со ~ и-2 (8.9) имеет вид:
о#*) ~ и29/з. (8.Ю)
Таким образом, как и при однофотонной ионизации, сечение процес-
са явно не зависит от импульса р вылетающего фотоэлектрона. Из (8.9)
видно, что при попадании в промежуточный резонанс аргумент котан-
генса равен целому числу, л и сечение обращается в бесконечность.
При написании (8.9) предполагалось, что со < 1/2 п2, т. е. проме-
жуточные резонансные состояния лежат в дискретном высоковозбуж-
денном спектре. Если со > 1/2 п2 и эти состояния попадают в непрерыв-
ный спектр, то наряду с двухфотонной ионизацией идет и обычная од-
нофотонная ионизация, сечение которой определяется известными фор-
мулами Крамерса (см. [41, § 33]. Что касается двухфотонного матрич-
ного элемента (2.13), то по сравнению со случаем со < 1/2 п2 при со >
> 1/2 п2 в нем возникает дополнительное слагаемое, а именно мнимая
часть, так как для состояний с импульсом р' в непрерывном спектре
следует произвести замену <оР'П — со -> <оР'П — со — i6. Его вклад в
сечение двухфотонного процесса легко вычислить, используя те же
квазиклассические матричные элементы (8.7). В результате оказывает-
ся, что мнимая часть доминирует над вещественной (т. е. над ин-
тегралом в смысле главного значения), причем с42) определяется со-
отношением (8.9) с заменой ctg2 (...)-> 1 (см. [174]).
Мнимая часть двухфотонного матричного элемента соответствует
каскадному переходу п -> р' -> р через реальное (а не виртуальное)
состояние с импульсом р'. Из сказанного выше ясно, что двухфотонная
ионизация является вероятнее всего каскадным процессом.
8.4.4. Туннельная ионизация из высоко возбужденных состояний.
Как мы уже говорили, формула (6.73) относилась к туннельной иони-
зации из основного состояния атома водорода. Здесь рассмотрена ио-
низация из высоковозбужденных состояний атомов полем низкочастот-
ного излучения. В постоянном электрическом поле вероятность иониза-
ции атомного состояния с главным квантовым числом п и параболиче-
скими квантовыми числами и п2 определяется на основе водородо-
подобного приближения [175, 176], справедливого для высоковозбуж-
денных состояний, т. е. при п 1:
_/ 4 ехр [~-2/3£п34-3 п )]
Е \ и3 Е ) п3 п2\ (п—пу— 1)!
В одночастотном поле низкой частоты со [при у2 < 1, т. е. (со/п£)2<
< 1 ] вероятность туннелирования в единицу времени определяется из-
209
ЁёСтным способом (см. п. 6.7.6, а также работу [101]) и равна
&’E=const. (8.12)
Здесь мы для определенности положили n2 > Яр
В действительности, согласно_ [177], результат (8.12) справедлив
при условии у2п < 1, т. е. (co/}/n£)2 < 1, более жестком, нежели ука-
занное выше. При выполнении условия у2п^ 1 (но у2 < 1) оказывается
существенным расщепление исходного уровня на квазиэнергетические
уровни. В этом случае результат имеет более громоздкий вид и приведен
в [177]. В проведенных расчетах предполагалось, что при включении
поля параболические квантовые числа и п2 остаются приближенно
сохраняющимися, несмотря на то, что внешнее поле является пере-
менным. Незначительность их перемешивания обусловлена тем, что
оно происходит только в результате учета других главных оболочек
[см. (6.40)]. Такой учет несуществен при Е Еп^.„ т. е. при условии
Е С справедливость.которого мы заведомо предполагаем.
Отметим также, что в указанных выше условиях частота со внешнего
поля весьма мала по сравнению с классической частотой 1/п3 обраще-
ния электрона по высоковозбужденной орбите.
Теперь рассмотрим случай, когда атомные состояния характеризу-
ются орбитальным моментом I и его проекцией на ось квантования т.
Для высоковозбужденных состояний атомов такая ситуация реализу-
ется, когда расстояния между уровнями одного мультиплета с различ-
ными значениями I велики по сравнению с возмущением, т. е. по срав-
нению с величиной п2Е. Согласно работе [101], вероятность туннельной
ионизации в одночастотном поле имеет вид:
w гС |2 (2/+1) (Z + f/n|)! /ЗПЗЕХ1/2/ 2 \2//-| m |-1
nl 2п* \ л ) \ n3 E J
хнч,(-зМ <8J3)
Здесь Cn i — коэффициент в асимптотическом разложении невозмущен-
ной атомной волновой функции Т (г) на больших расстояниях г от
атома:
Т (r)^« = Cnl n-W (r/ny-1 exp (-r/n) Ylm (Q). (8.14)
Несмотря на зависимость энергий уровней от I вследствие возмуще-
ния от потенциала остова атома, волновые функции Т высоковозбуж-
денного состояния остаются в хорошем приближении водородоподоб-
ными. Согласно [8],
Сп1= 2Чп(п + /) ! (п — I— I)!!'1/2. (8.15)
Подставляя (8.15) в (8.13), находим вероятность туннельной иониза-
ции в единицу времени из высоковозбужденного состояния (nltri) в од-
ночастотном электромагнитном поле:
ау = (3/л)1/2 24"—21 '"I—2 (21+ 1) п-e”+3 Iт 1+з/2 х
//_Li т ш Р~ 2п+| т 1 + 3/2 / О \
X -----U+|m|)!b-----------------ехр (----— I. (8.16)
210
Отметим, что в (8.11) и (8.16) показатель экспоненты совпадает с
показателем для короткодействующего потенциала, однако появляется
очень большой предэкспоненциальный множитель типа (п3Е)~ п + ni~nz
или (n3£)~2n+ 'ml, приводящий к резкому увеличению вероятности тун-
нелирования. Поэтому значение w ~ 1 достигается при гораздо мень-
ших полях, чем для короткодействующего потенциала. Анализируя
(8.11) или (8.16), легко получить, что соответствующее атомное поле
£ат ~ в то время как согласно (6.55) для короткодействующего
потенциала имеем Еат ~ $п2 где Sn — энергия ионизованного уров-
ня.
8.4.5. Стохастическая неустойчивость классического электрона в
переменном токе и диффузионная ионизация высоковозбужденных ато-
мов. Рассмотрение, которое проводилось выше, основывалось на зако-
нах квантовой механики. Специфика высоковозбужденных состояний
заключается в том, что вследствие условия п > 1 для описания задачи
об ионизации применимы законы классической механики.
Естественно, что для данного значения п наиболее интенсивная ио-
низация происходит в том случае, когда частота внешнего поля со бли-
зка к кеплеровой частоте = 1/п3 обращения электрона по класси-
ческой орбите или кратна ей; на квантовомеханическом языке это со-
ответствует резонансной ионизации.
При небольшой напряженности поля вероятность такой ионизации
исчезающе мала ввиду необходимости поглощения большого числа фо-
тонов для ионизации. При увеличении интенсивности излучения насту-
пает момент, когда наинизший, совместимый с законом сохранения
энергии порядок теории возмущений становится неприменимым. Соот-
ветствующие поля будем называть сильными. Вследствие сказанного
выше задачу можно рассматривать в рамках классической, а не кван-
товой механики.
Оказывается [178], что в достаточно сильном одночастотном элект-
ромагнитном поле нелинейные колебания электрона (частота колебаний
зависит от его энергии) становятся стохастическими. Это приводит к
диффузионной ионизации атома. Механизм такой ионизации заключа-
ется в том, что электрон постепенно набирает энергию, причем время
%D набора энергии от начального значения до значения S = 0, соот-
ветствующего ионизации, существенно превышает период обращения
по невозмущенной орбите.
Как машинные [179], так и аналитические [180] расчеты позволяют
оценить поле, критическое для возникновения стохастической неустой-
чивости. Это выражение имеет тот же вид, что и выражение для крити-
ческого поля £*кр, необходимого для классической ионизации постоян-
ным электрическим полем (надбарьерной ионизации):
£кр= [С (co/QJ]-1 п-4. (8.17)
Константа С зависит от частоты и типа поляризации электромагнит-
ного поля. Аналитические оценки прекрасно согласуются с результата-
ми машинных расчетов. ?
В соответствии со сказанным выше значение С минимально при ©
вблизи Qn и быстро увеличивается при отклонении^© от кеплеровой
211
частоты Qn. Для линейно-поляризованного поля, например, С (1) та
та 25 [179]. В отличие от рассмотренных ранее механизмов ионизации
(многофотонного и туннельного), которые не являются пороговыми, ио-
низация из-за стохастической неустойчивости равна нулю ниже поро-
га £кр. При Е >> ЕкР возникает вопрос об определении вероятности
такой ионизации.
Как и любой стохастический процесс, ионизацию в рассматриваемых
условиях можно описать диффузионным уравнением при достаточно
больших временах действия поля или же при усреднении по большому
числу исходных положений классических орбит атома в пространстве.
Еще раз подчеркнем, что рассматриваемая диффузия является класси-
ческим процессом. В рамках квазиклассического приближения кван-
товой механики она была рассмотрена в работе [181]. В условиях, когда
полная вероятность ионизации W 1, имеет место соотношение W ~
~ Е2 пъ, которое подтверждается численными расчетами [182] и клас-
сическими аналитическими оценками [180]. Подставляя в это соотноше-
ние выражение (8.17), находим, что W та 10_3 п~3 (в атомных едини-
цах).
При ® < Qn стохастическая ионизация, рассмотренная выше, ис-
чезает и начинает преобладать туннельная ионизация, рассмотренная
в гл. 6. В полях порядка (8.17) туннельная ионизация уже не является
экспоненциально малой, и ее вероятность должна определяться по бо-
лее сложным формулам, нежели приведенные выше. Практически для
высоковозбужденных состояний вероятность туннелирования так же,
как и вероятность диффузии, имеет пороговый характер, изменяясь от
нуля до единицы в очень малом интервале изменения напряженности
поля.
В противоположном пределе <в £2П стохастическая ионизация так-
же исчезает. Как и во всех рассмотренных выше случаях, в этом пределе
улучшаются условия применимости теории возмущений, т. е. условия
использования многофотонного предела. В п. 8.4.3 рассмотрена двух-
фотонная ионизация из высоковозбужденных состояний. Вероятность
многофотонной ионизации из высоковозбужденных состояний также
практически имеет пороговый характер по напряженности поля. Во-
прос о соответствующей константе в формуле типа (8.17) рассмотрен в
работе [186]. Так, при <в та п~3 имеем С та 7.
Следует отметить в заключение, что классическая диффузионная
ионизация предполагает также квантовое ограничение снизу на напря-
женность поля. Для того чтобы стохастическое блуждание электрона
захватывало много атомных уровней, т. е. чтобы не проявлялась дис-
кретная структура атомного спектра, необходимо выполнение соотно-
шения [183]. Сопоставив это условие с критерием (8.17), уви-
дим, что все сделанные выше заключения о диффузионной ионизации
справедливы при довольно больших значениях п.
В работах [184, 185] экспериментально наблюдалась ионизация из
состояний с п та 60 в поле частоты <в == 9,9 ГГц = 0,43 Qn. Иониза-
ция наблюдалась в полях напряженностью Е = 10 В/см = 1/25п4,
что с хорошей степенью точности соответствует порогу классической
ионизации (8.17) для указанных значений ю и п [187].
212
Список литературы
1. Гайтлер В. Квантовая теория излучения: Пер. с англ. М.: Изд-во иностр*
лит., 1956. — 492 с.
2. Шифф Л. И. Квантовая механика: Пер. с англ. 2-е изд. М.: Изд-во иностр,
лит., 1959. — 476 с.
3. Марч Н., Янг У., СампантхарС. Проблема многих тел в квантовой меха-
нике: Пер. с англ. М.: Мир, 1969. —496 с»
4. Амусья М. Я., Черепков Н. А., Чернышева Л. В. Сечения фотоионизации
атомов благородных газов с учетом многоэлектронных корреляций. — Журн*
эксперим. и теорет. физ., 1971, т. 60, вып. 1, с. 160—174.
5. Зон Б. А., Кацнельсон Б. Г. О правилах отбора для электромагнитных
переходов атома в сильном световом поле. — Оптика и спектроскопия, 1976,
т. 40, вып. 5, с. 952—954.
6. Пантел Р., Путхоф Г. Основы квантовой электроники: Пер. с англ. М.:
Мир, 1972. — 384 с.
7. Бункин Ф. В. О двухквантовых переходах в оптике. — Журн. эксперим.
и теорет. физ., 1966, т. 50, вып. 6, с. 1685—1688.
8. Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Квантовая механика. 3-е изд., испр. и доп.
М.: Наука, 1974. — 752 с.
9. Лэке М* Флуктуации и когерентные явления: Пер. с англ. М.: Мир,
1974. — 299 с.
10. Stenholm S. Quantum theory of electromagnetic fields interacting with
atoms. —Phys. Repts, 1973, vol. 6C, № 1, p. 1—121.
11. Бункин Ф. В., Прохоров A. M. Возбуждение и ионизация атомов в силь-
ном поле излучения. — Журн* эксперим. и теорет. физ., 1964, т. 46, вып. 3,
с. 1090—1097.
12. Аллен Л., Эберли Дж. Оптический резонанс и двухуровневые атомы:
Пер. с англ. М.: Мир, 1978. — 222 с.
13. Камке Э. Справочник по обыкновенным дифференциальным уравнениям:
Пер. с нем. 5-е изд. М.: Наука, 1976. — 576 с.
14. Зельдович Я. Б. Рассеяние и излучение квантовой системой в сильной
электромагнитной волне. — Успехи физ. наук, 1973, т. ПО, вып. 2, с. 139—152.
15. Sambe Н. Steady states and quasienergies of a quantummechanical system
in an oscilating field. — Phys. Rev.A, 1973, vol. 7, № 6, p. 2203—2223.
16. Рапопорт Л. П., Зон Б. А., Манаков H. Л. Теория многофотонных про-
цессов в атомах. М.: Атомиздат, 1978. — 182 с.
17. Берестецкий В. Б., Лифшиц Е. М., Питаевский Л. П. Квантовая элект-
родинамика. 2-е изд., перераб. М.: Наука, 1980. — 704 с.
18. Базь А. И., Зельдович Я. Б., Переломов А. М. Рассеяние, реакции и рас-
пады в нерелятивистской квантовой механике. 2-е изд., испр. и доп. М.: Наука,
1971.- 544 с.
19. Манаков Н. Л., Рапопорт Л. П., Файнштейн А. Г. Квазистационарные
квазиэнергетические состояния. — Изв. АН СССР. Сер. физ., 1981, т. 45, № 12,
с. 2401—2419.
20. Ритус В. И. Сдвиг и расщепление атомных уровней полем электромаг-
нитной волны. — Журн. эксперим. и теорет. физ., 1966, т. 51, вып. 5,
с. 1544—1549.
21. Sen Gupta N. D. Two-level system in a sinusoidal field. — Phys. Lett.,
1972, vol* 42A, № 1, p. 33—34*
213
22. Уиттекер Э. Т., Ватсон Д. Н. Курс современного анализа: Пер. с англ.
2-е изд. Т. 2. — М.: Физматгиз, 1963. — 515 с.
23. Гореславский С. П., Яковлев В. П. Двухуровневая система в резонанс-
ном поле переменной амплитуды. —Изв. АН СССР. Сер. физ., 1973, т. 37, № 10,
с. 2211—2213.
24. Делоне Н. Б., Крайнов В. П., Ходовой В. А. Двухуровневая система в
сильном световом поле. — Успехи физ. наук, 1975, т. 117, вып. 2, с. 189—197.
25. Hall J., Robinson Е., Branskomb L. Laser double quantum photodetach-
ment of I-.—Phys. Rev. Lett., 1965, vol. 14, p. 1013—1016.
26. Зон Б. А., Кацнельсон Б. Г. Перестройка атомного мультиплета в ин-
тенсивном переменном поле. — Там же. 1973. т. 65. вып. 3, с. 947—959.
27. Вайнштейн Л. А., Собельман И. И., Юков Е. А. Возбуждение атомов и
уширение спектральных линий. М*: Наука, 1979. — 319 с.
28. Дыхне А. М. Адиабатическое возмущение состояний дискретного спек-
тра. — Журн. эксперим. и теорет. физ., 1961, т. 41, вып. 4, с. 1324—1329.
29. Фейнман Р., Хибс А. Квантовая механика и интегралы по траекториям;
Пер. с англ. М.: Мир, 1968. — 382 с.
30. Зарецкий Д. Ф., Крайнов В. П. Резонансное возбуждение атомных уров-
ней в сильном электромагнитном поле. — Журн. эксперим. и теорет. физ., 1974,
т. 66, вып. 2, с. 537—541.
31. Бычков Ю. А., Дыхне А. М. Пробой полупроводников в переменном
электрическом поле. — Там же, 1970, т. 58, вып. 5, с. 1734—1743.
32. Крайнов В. П. Теория резонансных многофотонных переходов в трех-
уровневой системе под действием сильного электромагнитного поля. — Там же,
1967, т. 70, вып. 4, с. 1197—1203.
33. Зарецкий Д. Ф., Крайнов В. П. Резонансное многофотонное возбужде-
ние атомных уровней в сильном электромагнитном поле. — Там же, 1974, т. 67,
вып. 4, с. 1301—1306.
34. Крайнов В. П., Яковлев В. П. Квазиэнергетические состояния двух-
уровневого атома в сильном низкочастотном электромагнитном поле. — Там же,
1980. т. 78, вып. 6. с. 2204—2212.
35. Коварский В. А., Баранов С. А. Неадиабатические переходы в молеку-
лах. активированные низкочастотным резонансным излучением. —Там же.
1976. т. 71, вып. 6, с. 2033—2038.
36. Келдыш Л. В. Ионизация в поле сильной электромагнитной волны. —
Там же, 1964, т. 47, вып. 5, с. 1945—1957.
37. Борн Мм Вольф Э. Основы оптики: Пер. с англ. 2-е изд. М.: Наука,
1973. — 719 с.
38. Зубов В. А. Методы измерения характеристик лазерного излучения. —
М.: Наука, 1973. — 191 с.
39. Рытов С. М. Введение в статистическую радиофизику. Ч. 1. М.: Наука,
1976. — 496 с.
40. Делоне Н. Бе, Коварский В. А., Масалов А. В., Перельман Н* Ф. Атом
в поле излучения многочастотного лазера. — Успехи физ. наук, 1980, т. 131,
вып. 4, с. 617—652.
41. Собельман И. И. Введение в теорию атомных спектров. М.: Физматгиз,
1963. — 319 с.
42. Лисица В. С., Яковленко С. И. Нелинейная теория уширения и обобще-
ние формулы Карплуса-Швингера. — Журн. эксперим. и теорет. физ., 1975,
т. 68, вып. 1, с. 479—492.
43. Яковленко С. И. Радиационные столкновения атомов. — Квантовая
электроника, 1978, т. 5, № 2, с. 259—289.
44. Бункин Ф. В., Казаков А. Е., Федоров М. В. Взаимодействие интенсив-
ного оптического излучения со свободными электронами. — Успехи физ. паук,
1972, т. 107, вып. 4, с. 559—593.
45. Peyrad Р, Theorie cinetique des plasmas interaction matere-rayonnemenf.
III. Interaction entre und rayonnemenf intense et un plasma par effet Compton
induit. —J. Phys. B: Atom. Molec. Phys., 1968, vol. 29, № 10, p. 872—876.
46. Хастед Д. Физика атомных столкновений: Пер. с англ. М.: Мир, 1965,
гл. 4—6. — 710 с.
47. Зельдович Я. Б., Райзер Ю. П. О лавинной ионизации газа под дейст-
214
йием светового ймпульса. — Жури* эксперим. й теорет. физ., 1964, т. 47,
вып. 4 (10), с. 1150—1161.
48. Райзер Ю. П. Лазерная искра и распространение разрядов. М.: Нау-
ка, 1974. — 308 с.
49. Ахманов С. А., Сухоруков А. П., Хохлов Р. В. Самофокусировка и
дифракция света в нелинейной среде. — Успехи физ. наук, 1967, т. 93, вып. 1,
с. 19—70.
50. Островский Л. А. О частотном спектре самофокусирующихся световых
импульсов. — Письма ЖЭТФ, 1967, т. 6, вып. 8, с. 807—810.
51. Javan A., Kelley Р. Possibility of self-focusing due to intensity dependeng
anomalous dispersion. — IEEE J. Quantum Electronics, 1966, vol. QE-2, № 9,
p. 470—473.
52. Бутылкин В. С., Каплан А. Е., Хронопуло Ю. Г. Особенности самовоз-
действия света в поглощающих средах, вызванного резонансным поглощением. —
Жури, эксперим. и теорет. физ., 1971, т. 61, вып. 8, с» 520—533.
53. Grischkowsky D. Self-focusing of light by potassium vapor. — Phys. Rev.
Lett., 1970, vol. 24, № 16, p. 866—869.
54. Самофокусировка в парах калия при двухфотонном возбуждении/
С. А. Бахрамов, У. Г. Гулямов, К. Н. Драбович, Я* 3. Файзуллаев. — Письма
ЖЭТФ» 1975, т. 21, вып. 4, с. 229—232.
55. Зельдович Б. Я., Собельман И. И. О возможности временного сжатия
световых импульсов в парах щелочных металлов. — Там же, 1971, т. 13, вып. 2,
с. 182—185.
56. Самосжатие лазерных импульсов в парах молекулярного рубидия/
В. Р. Нагибаров, А. В. Пирожков, В. В. Самарцев, Р. Г. Усманов. — Там же,
1974, т. 19, вып. 6, с. 391—394.
57. Измерение сечений пятифотонной ионизации атома Na и четырехфотон-
ной ионизации атома К в поле излучения одномодового неодимового лазера
/Т. У. Арсланбеков, В. А. Гринчук, Г. А. Делоне, К* Б. Петросян. — Краткие
сообщения по физике, 1975, № НО, с. 33—37.
58. Chin S., Isenor Я. Multiphoton ionisation in atomic gases with depletion
of neutral atoms. — Canad. J. Phys., 1970, vol. 48, № 12, p. 1445—1447.
59. Boulassier Y. Etude de la production d’ions par ionisation multiphotoni-
que dans la region focale d’une onde gaussienne. — Nouvelle Rev. Opt., 1976, vol.
7, № 5, p. 329—340.
60. Сечения многофотонной ионизации щелочных атомов/Г. А. Делоне,
Н. Б. Делоне, В. К. Золотарев, Н. Л. Манаков, Г. К* Пискова, М. А. Турсунов. —
Журн. эксперим, и теорет. физ., 1973, т. 65, вып. 2 (8), с. 481—486.
61. Cervenan М. R. Isenor N. R. Three-photon ionization cross-section of
potassium for single-mode rubi laser radiation. — Opt. Commun., 1974, vol. 10,
№ 3, p. 280—282.
62. Бломберген H. Нелинейная оптика: Пер. с англ. М.: Мир, 1966. — 494 с.
63. Bayfield J. Е. Excited atomic and molecular states in strong electromag-
netic field. — Phys. Repts, 1979, vol. 51, № 6, p. 318—391.
64. He резонансное возмущение атомного спектра в сильном световом поле/
Н. Б. Делоне, Б. А. Зон, В. П. Крайнов, В. А. Ходовой. — Успехи физ. наук,
1976, т. 120, вып. 1, с. 3—54.
65. Зон Б. А. Квадратичный эффект Штарка в частично поляризованном
поле. — Оптика и спектроскопия, 1974, т. 36, вып. 5, с. 838—844.
66. Зон Б. А., Манаков Н. Л., Рапопорт Л. П. Спектр водородподобного ато-
ма в поле лазерного излучения. — Там же, 1975, т. 38, вып. 1, с. 13—19.
67. Манаков Н. Л., Преображенский М. А., Рапопорт Л. П. Нелинейные
восприимчивости атомарного водорода. — Там же, 1973, т. 35, вып. 1, с. 24—29.
68. Bederson В., Robinson Е. Beam measurement of atomic polarizabilities.—
Advances Chem. Phys., 1966, vol. 10, № 1, p. 1—28.
69. Квадратичный эффект Штарка на атомах/В. А. Давыдкин, Б. А. Зон,
Н. Л. Манаков, Л. П. Рапопорт. — Журн. эксперим. и теорет. физ., 1971, т. 60,
вып. 1, с. 125—131.
70. Амусья М. Я., Черепков Н. А., Шапиро С. Г. Расчет мультипольных
поляризуемостей и констант сил Ван дер Ваальса атомов благородных газов. —
Там же, 1972, т. 63 , вып. 3 (9), с. 889—898.
215
71. Летохов 6. С., Чеботаев В. 11. Принципы Нелинейной лазерной спект-
роскопии. М.: Наука* 1975. — 279 с.
72. Изменение спектра поглощения атома в поле световой волны/А. М. Бонч-
Бруевич* Н. Н. Костин* В. А. Ходовой* В. В. Хромов. — Журн. эксперим.
и теорет. физ.* 1969* т. 56* вып. 1* с. 144—150.
73. Bjorkholm J.* Liao Р. Direct observation of atomic energy level shifts in
two-photon absorbtion. — Phys. Rev. Lett.* 1975* vol. 34* № 1* p. 1—4.
74. Platz P. Etude experimentale du deplacement des niveaux et de 1‘effet
Raman d‘un atome soumis au rayonnement non ressonnant d‘un laser de puissan-
ce. — J. Phys. (France)* 1971* vol. 32* № 10* p. 773—787.
75. Гринчук В. А., Делоне Г. А., Петросян K« Б. Экспериментальное иссле-
дование возмущения спектра атома цезия методом многофотонной ионизации. —
Физика плазмы* 1975* т. 1* вып. 2* с. 320—323.
76. Делоне Г. А., Зон Б. А., Петросян К* Б. Исследование возмущения атом-
ных состояний в поле эллиптической поляризации. — Письма ЖЭТФ* 1975,
т. 22* вып. 10* с. 519—522.
77. Зон Б. А. Теоретическое изучение возмущения спектра атома водо-
рода излучением СО2-лазера. —Оптика и спектроскопия* 1977* т. 42* вып. 1*
с. 13-16.
78. Кова реки й В. А. Много квантовые переходы. Кишинев: Штиинца*
1974. — 228 с.
79. Блохинцев Д. И. К теории эффекта Штарка в переменном поле. — Sov.
Phys.* 1933* т. 4* с. 501—515.
80. Gavrila М. Elastic scattering of photons by hydrogen atom. — Phys. Rev.,
1967* vol. 164* № 1* p. 147—159.
81. Бете Г. Квантовая механика: Пер. с англ. М.: Мир* 1965. — 333 с.
82. Dubreuil В.* Ranson В.* Chapelle J. Effect of a laser beam on the line
emitted by a low pressure hydrogen discharge. — Phys. Lett.* 1972* vol. 42A*
№4* p. 323—324.
83. Kruger H.* Oed A. Measurement of the decay-probability of metastable
hydrogen by two-photon emission. — Ibid.* 1975* vol. 54A* № 3* p. 251—253.
84. Braunlich P.* Lambropoulos P. Detection of singly stimulated two-photon
emission from metastable deuterium atoms. — Phys. Rev. Lett.* 1970* vol. 25*
№3* p. 135—138.
85. Yatsiv S.* Rokni M.* Barak S. Enhanced two-photon emission. — Ibid.*
1968* vol. 20* № 23* p. 1282—1284.
86. Braunlich P.* Lambropoulos P. Anti-stokes Raman scattering from meta-
stable deuterium atoms. — Ibid.* 1970* vol. 25* № 15* p. 986—987.
87. Miles R.* Harris S. Optical third-harmonic generation in alkali metal va-
pors. — IEEE J. Quant. Electronics* 1973* vol. QE-9* №4* p. 470—484.
88. Eicher H. Third-order susceptibility of alkali metal vapors. — Ibid.*
1975* vol. QE-11, №4* p. 121—130.
89. Ward J.* New G. Optical third harmonic generation in gases by a focused
laser beam. — Phys. Rev.* 1969* vol. 185* №1* p. 57—71.
90. Leung K.* Ward J.* Orr B. Two-photon resonant optical-harmonic gene-
ration in cesium vapor. — Ibid.* 1974, vol. 9A* № 6* p. 2440—2447.
91. Bigio I.* Ward J. Measurement of the hyperpolarizability ratio
Xyyyy (—2co; 0* co* coj/Xnwxx (—2to; 0* co* co) for the inert gases. — Ibid.* № 1,
p. 35—39.
92. Бломберген H. Нелинейная спектроскопия. — В кн.: Нелинейная спек-
троскопия/Под ред. Н. Бломбергена: Пер. с англ. М.: Мир* 1979, с. 21—40.
93. Дитчберн Р., Опик У. Процессы фотоионизации. — В кн.: Атомные и
молекулярные процессы/Под ред. Д. М. Бейтса: Пер. с англ. М.: Мир* 1969,
с. 7—94.
94. Делоне Н. Б. Многофотонная ионизация атомов. — Успехи физ. наук,
1975* т. 115* вып. 3* с. 361—401.
95. Демков Ю. Н., Друкарев Г. Ф. Распад и поляризуемость отрицательного
иона в электрическом поле. — Журн. эксперим. и теорет. физ., 1964, т. 47,
вып. 4* с. 918—926.
96. Манаков Н. Л., Рапопорт Л. П. Частица с малой энергией связи в цир-
кулярно-поляризованном поле. — Там же, 1975, т. 69, вып. 3, с. 842—852.
216
97. Berson I. Multiphoton ionization in the case of short-range potentials. —-
J. Phys. B: Atom. Molec. Phys., 1975, vol. 8, № 18, p. 3078—3088.
98. Демков Ю. H., Островский В. H. Метод потенциалов нулевого радиуса
в атомной физике. Л.: ЛГУ, 1975. — 240 с.
99. Манаков Н. Л., Файнштейн А. Г. Ионизация слабосвязанной частицы и
сходимость рядов теории возмущений в переменном поле. — Докл. АН СССР,
1979, т. 244, №3, с. 567—569.
100. Никишов А. И., Ритус В. И. Ионизация систем, связанных коротко-
действующими силами, полем электромагнитной волны. — Журн. эксперим. и
теорет. физ., 1966, т. 50, вып. 2, с. 255—264.
101. Переломов А. М., Попов В. С., Терентьев М. В. Ионизация атомов в
переменном электрическом поле. I. — Там же, вып. 5, с. 1393—1404.
102. Переломов А. М., Попов В. С., Терентьев М. В. Ионизация атомов в
переменном электрическом поле. II. — Там же, т. 51, вып. 2, с. 309—318.
103. Трехфотонная ионизация метастабильных атомов гелия/И. Бакош,
Н. Б. Делоне, А. Киш, Н. Л. Манаков, М. Л. Нагаева. — Там же, 1976, т. 71,
вып. 2 (8), с. 520—536.
104. Зон Б. А., Манаков Н. Л., Рапопорт Л. П. Теория возмущений для мно-
гофотонной ионизации атомов. — Там же, 1971, т. 61, вып. 3 (9), с. 968—975.
105. Sharma R. К., Mathur К. G. A theoretical study of the two-photon io-
nization of metastable He with linearly and circularly polarised laser light. —
IEEE J. Quant. Electron., 1978, vol. QE-14, p. 771—775.
106. Делоне Г. А., Манаков H. Л., Пискова Г. К., Рапопорт Л. П. Нерезо-
нансная многофотонная ионизация атомов. — В кн.: Тр. ФИАН СССР им.
П. Н. Лебедева. Т. 115. Многофотонная ионизация атомов/Под ред. М. С. Ра-
биновича. М.: Наука, 1980, с. 6—41.
107. Поляризационные эффекты при трехфотонной ионизации атомов ка-
лия/Д. Т. Алимов, Н. Б. Делоне, М. А. Преображенский, М. А. Турсунов,
П. К. Хабибуллаев. —Письма ЖТФ, 1980, т. 6, вып. 21, с. 1303—1307.’
108. Бете Г., Солпитер Э. Квантовая механика атомов с одним и двумя элек-
тронами: Пер. с англ. М.: Физматгиз, 1960. — 562 с.
109. Tully J. О., Berry R. S. Dalton B.L. Angular distribution of molecular
photoelectron. — Phys. Rev., 1968, vol. 176, № 1, p. 95—105.
110. Gontier Y., Rahman N. K., Trahin M. Differential cross-section of mul-
tiphoton ionization. — J. Phys. B: Atom. Molec. Phys., 1975, vol. 8, № 10,
p. L179—L182.
111. Gontier Y., Rahman N. K., Trahin M. Effect of intensity on angular di-
stribution of photoelectrons in multiphoton ionization. — Phys. Lett., 1975,
vol. 53A, № 1, p. 83—84.
112. Lompre L., Mainfray G., Manus C. Multiphoton resonance effects in very
high laser field-twelfe-photon ionisation of krypton at 1013Fcm-2. — J. Phys. B:
Atom. Molec. Phys., 1980, vol. 13, p. 88—89.
113. Chin S., Farkas G„ Yergeau F. Observation of Kr and Xe ioris created
by intense nanosecond CO2 laser pulses.—J. Phys. B: Atom. Molec. Phys., 1983,
vol. 16, p. L223—L226.
114. Multiphoton ionization of rare gases by a tunable-wave-length 30-psec
laser pulse at 1,06um/L. Lompre, G. Mainfray, C. Manus, J. Thebault. — Phys. Rev.,
1977, vol. 15A, №4, p. 1604—1612.
115. Gelfman S. Photodetachment of negative ions.— Phys. Lett., 1965, vol.
19, №3, p. 616.
116. Robinson E., Gelfman S. Single- and double-quantum photodetachment
of negative ions. — Phys. Rev., 1967, vol. 153, № I, p. 4—8.
117. Головинский П. А., Зон Б. А. Многоквантовая ионизация отрицатель-
ных ионов. — Изв. АН СССР. Сер. физ., 1981, т. 45, № 12, с. 2305—2319.
118. Multiphoton Processes. N. Y.: Wiley, 1978.— 496 p.
119. Raufian S. Invited paper to II Conf, on interaction of electron with elec-
tromagnetic field. Budapesf:TCRIP,^1975, p. 150—161.
120. Study of the frequency distribution of the fluorescent light induced
by monochromatic radiation/ W. Harfig, W. Rasmussen, R. Schieder, H. Wal-
ter. — Z. Phys., 1976, Bd. 278A, № 3, S. 205—210.
217
121. Lax M. Formal theory of quantum fluctuations from a driven state. —
Phys. Rev., 1963, vol. 129, № 5, p. 2342—2348.
122. Schuda F., Stroud C., Hercher M. Observation of the resonant Stark ef-
fect at optical frequencies, — J. Phys. B: Atom. Molec. Phys., 1974, vol. 7, №1,
p. 198—202.
123. Mollow B. R. Power spectrum of light scattered by two-level systems. —
Phys. Rev., 1969, vol. 188, № 5, p. 1969—1975.
124. Arhnondo E., Morucci G. Bloch-Siegert shift in optically oriented Hg199
vapour. — J. Phys. B: Atom. Molec. Phys., 1973, vol. 6, p. 2382—2389.
125. Mollow B. R. Atomic decay in saturated resonant light scattering. —
Phys. Rev., 1976, vol. 13A, № 2, p. 758—762.
126. Gahuzac Ph., Vetter R. Observation of the Autler-Townes effect on infra-
red laser transitions of xenon. — Ibid., 1976, vol. I4A, № 1, p. 270—272.
127. Bjorkholm J. E., Liao P. F. Line shape and strength of two-photon ab-
sorbtion in atomic vapor with a resonant or nearly resonant intermediate state. —
Ibid., № 2, p. 751—760.
128. Observation of electric quadrupole transitions in multiphoton ionizati-
on/ M. Lambropoulos, S. Moody, S. Smith, W. Lineberger. — Phys. Rev. Lett.,
1975, vol. 35, №3, p. 159—162.
129. Electric quadrupole transitions in Na-I, Mg-II and Al-Ш/ C. Tull,
M. Jackson, R. McFachran, M. Cohen. — Canad. J. Phys., 1972, vol. 50, p. 1169—
1174.
130. Ward J., Smith A. Saturation of two-photon resonant optical proces-
ses in cesium vapor. — Phys. Rev. Lett., 1975, vol. 35, № 10, p. 653—656.
131. Wang C., Davis L. Saturation of resonant two-photon' transitions in
thallium vapor. — Ibid., p. 650—653.
132. Vriens L. Raman scattering cross-sections for In and Ti atoms and mul-
tiphoton processes in Sr. —Opt. Commun., 1974, vol. 11, №4, p. 396—404.
133. Vriens L., Adriaansz M. Electronic Raman scattering from Al, Ga, In
and TI atoms. — J. Appl. Phys., 1975, vol. 46, № 7, p. 3146—3150.
134. Hanna D., Yuratich M., Cotter D. Nonlinear optics of free atoms and
molecules. Berlin: Springer—Verlag, 1979. — 351 p.
135. Дзюмондзи M., Кобаяси T., Инаба X. Нелинейные резонансные эф-
фекты в атомных газах — спонтанное и вынужденное электронное комбинацион-
ное рассеяние на D-линиях атомов натрия с возбуждением, перестраиваемым
лазером на красителе. — Квантовая электроника, 1976, т. 3, № 4, с. 790—797.
136. Hansch Т., Toschek Р. Theory of a three-level gas laser amplifier. —
Z. Phys., 1970, Bd 236, N 3, S. 213—244.
137. Agostini P., Lecompte M. Resonant multiphoton ionization of krypton
with a single-mode laser. — Phys. Rev. Lett., 1976, vol. 36, № 19, p. 1131—1134.
138. Бертен Ф. Основы квантовой электроники: Пер. с фр. М.: Мир,
1971. — 629 с.
139. Делоне Н. Б., Федоров М. В. Резонансный процесс многофотонной
ионизации атомов. — В кн.: Тр. ФИАН СССР им. П. Н.Лебедева. Т. 115. Мно-
гофотонная ионизация атомов/ Под ред. М. С. Рабиновича. М.: Наука, 1980,
с. 42—95.
140. Theory of two-photon ionization of cesium/ M. Teague, P. Lambropoulos,
D. Goodmanson, D. Norcross. — Phys. Rev., 1977, vol. I4A, № 3, p. 1057—
1064.
141. Two-photon ionization of cesium via the 72P1/2, 3/2 intermediate states/
E* Granneman, M. Klewer, G. Nienhuis, M. Van der WieL — J. Phys. B: Atom.
Molec. Phys., 1977, vol. 10, №9, p. 1625—1632.
142. Lambropoulos P. On producing totally polarized electrons through mul-
tiphoton ionization. — Ibid., 1974, vol. 7, № 2, p. L33—L35.
143. FaragoP., Walker D. Two-photon ionization of trivalent atoms as a
sourse of polarized electrons. — Ibid., 1973, vol. 6, № 10, p. L280—L283.
144. Polarization effects in resonant two-photon ionization of cesium/
B, Granneman, M. Klewer, K. Nygaard, M« Van der WieL — Ibid., 1976, vol. 9,
№5, p. L87—L9L
145. Делоне Н. Б., Зон Б. А., Федоров М. В. Поляризация ядер при резо-
нансной ионизации атомов. — Журн. эксперим. и теорет. физ., 1979, т. 76,
вып. 2, с. 505—515.
146. Делоне Н. Б., Зон Б. А., Федоров М. В. Поляризация ядер при резо-
нансной ионизации атомов. — Письма в ЖТФ, 1978, т. 4, вып. 4, с. 229—231.
147. Lambropoulos М., Berry R. Angular distributions from resonant two-
photon ionization. — Phys. Rev., 1975, vol. 8A, № 2, p. 855—865.
148. Angular distributions of electrons from resonant two-photon ionization
of sodium/J. Duncanson, M. Strand, A.Lindgard, R. Berry.—Phys. Rev. Lett.,
1976, vol. 37, № 15, p. 987—990.
149. Делоне H. Б., Кова реки й В. А., Масалов А. В., Перельман Н. Ф.
Атом в поле излучения многочастотного лазера. — Успехи физ. наук, 1980,
т. 131, вып. 4, с. 617—652.
150. Делоне Н. Б., Кова реки й В. А., Масалов А. В., Перельман Н. Ф.
Ионизация атомов в сильном немонохроматическом поле лазерного излучения.
— В кн.: Тр. ФИАН СССР им. П. Н. Лебедева. Т. 115. Многофотонная иониза-
ция атомов/ Под ред. М. С. Рабиновича. М.: Наука, 1980, с. 140—175.
151. Смирнов Т. Н., Тихонов Е. А. Эффективность двухфотонного поглоще-
ния в поле излучения одно- и многочастотных лазеров. — Квантовая электро-
ника, 1977, т. 4, №5, с. 1105—1109.
152. Laser temporal-coherence effects on multiphoton ionization processes/
C. Lecompte, G. Mainfray, C. Manus, F. Sanchez. — Phys. Rev., 1975, vol. 11 A,
№3, p. 1009—1015.
153. Арсланбеков T. У. Пятифотонная ионизация атома Na в поле излуче-
ния одномодового и многомодового лазеров. — Квантовая электроника, 1976,
т. 3, № 1, с. 213—215.
154. Карапетян Р. В. К теории ионизации атома стохастическим электро-
магнитным полем. — Изв. вузов. Сер. радиофизика, 1975, т. 18, № 2, с. 236—
245.
155. Крайнов В. П., Тодирашку С. С. Нерезонансная многофотонная ио-
низация в сильном стохастическом поле. — Журн. эксперим. и теорет. физ.,
1980, т. 79, вып. 1, с. 69—74.
156. Многофотонные процессы в поле излучения многомодового лазера/
Т. У. Арсланбеков, Н. Б. Делоне, А. В. Масалов, С. С. Тодирашку, А. Г. Файн-
штейн. — Там же, 1977, т. 72, вып. 3, с. 907—917.
157. Стрижевский В. Л. О спектральном составе генерации в случае нели-
нейных оптических явлений. — Оптика и спектроскопия, 1966, т. 20, № 3, с,
516—519.
158. Неадиабатические переходы в сильном электромагнитном поле/
В. А. Коварский, Н. Ф. Перельман, И. Ш. Авербух, С. А. Баранов, С. С. То-
дирашку. Кишинев: Штиинца, 1980. — 174 с.
159. Бурштейн А. И., Зусман Л. Д. Штарк-эффект в поле некогерентного
излучения. — Журн. эксперим. и теорет. физ., 1971, т. 61, вып. 3, с. 976—988.
160. Исследование спектра поглощения двухуровневой системы в интен-
сивных немонохроматических полях излучения/ А. М. Бонч-Бруевич, С. Г.
Пржибельский, В. А. Ходовой, Н. А. Чигирь. — Там же, 1976, т. 70, вып. 2,
с. 445—457.
161. AC Stark splitting in resonant multiphoton ionization with broadband
lasers/ A. Georges, P. Hogan, S. Smith, P. Lambropoulos. — Phys. Rev. Lett.,
1978, vol. 41, №4, p. 229—232.
162. Georges A., Lambropoulos P., Zoller P. Saturation and Stark splitting
of resonant transitions in strong chaotic fields of arbitrary bandwidth. — Ibid.r
1979, vol. 42, № 24, p. 1609—1613.
163. Галицкий В. M., Карнаков Б. М., Коган В. И. Задачи по квантовой
механике. М,: Наука, 1981.— 648 с.
164. Суран В. В., Запесочный И. П. Наблюдение Sr2+ при многофотонной
ионизации атомов стронция. — Письма ЖТФ, 1975, т. 1, № 21, с. 973—974.
165. Наблюдение и исследование процесса двухэлектронной многофотонной
ионизации атомов/И. С. Алексахин, Н. Б. Делоне, И. П. Запесочный, В. В.
Суран. — Журн. эксперим. и теорет* физ., 1979, т. 76, вып. 3, с. 887—895.
219
166. Isotope Selective Photoionisatilon of Calcium using two-step laser ex-
citation/ U. Brinkmann, W. Hartig, H. Telle, H. Walter. —Appl. Phys., 1974,
vol. 5, p. 109—115.
167. Возбуждение щелочноземельных атомов электронным ударом. V. Ба-
рий/ И. С. Алексахин, И. П. Запесочный, И. И. Гарга, В. П. Стародуб. — Оп-
тика и спектроскопия, 1975, т. 38, № 1, с. 228—236.
168. Крайнов В. П., МаныкинЭ. А. Многократная ионизация атомов в силь-
ном электромагнитном поле. — Укр. физ. журн., 1980, т. 25, вып. 3, с. 400—
403.
169. Буреева Л. А.^ Бейгман И. Л. Переходы между высоковозбужденны-
ми уровнями. — Изв. АН СССР. Сер. физ., 1981, т. 45, № 12, с. 2277—2288.
170. Гореславский С. П., Делоне Н. Б., Крайнов В. П. Радиационные пере-
ходы между высоковозбужденными атомными состояниями. — Журн. эксперим.
и теорет. физ., 1982, т. 82, вып. 6, с. 1995—2002.
171. Давыдкин В. А., Зон Б. А. Радиационные и поляризационные харак-
теристики ридберговских состояний атомов. I. — Оптика и спектроскопия, 1981,
т. 51, № 1, с. 25—30.
172. Picart J., Edmonds A., Tran Minh N. Extrapolation to high principal
quantum numbers of radial integrals in the Coulomb approximation. — J. Phys.
B: Atom. Molec. Phys. 1978, vol. 11, №21, p. L651—L654.
173. Делоне H. Б., Крайнов В. П. Динамическая поляризуемость высоко-
возбужденных атомов. — Журн. эксперим. и теорет. физ., 1982, т. 83, вып. 6,
с. 2016—2020.
174. Берсон И. Я. Многофотонная ионизация ридберговских состояний. —
Там же, 1982, т. 83, вып. 4, с. 1276—1286.
175. Смирнов Б. М., Чибисов М. И. Разрушение атомных частиц электри-
ческим полем и электронным ударом. — Там же, 1965, т. 49, вып. 3, с. 841 —
853.
176. Славянов С. Ю. Применение метода эталонных задач к возмущению
кулоновского поля. Дискретный спектр. — В кн.: Проблемы математической
физики/ Под ред. М. Ш. Бирмана. Л.: ЛГУ, 1970, с. 125—134.
177. Делоне Н. Б., Крайнов В. П. Туннельная ионизация высоковозбуж-
денных атомов в переменном поле. — Изв. АН СССР. Сер. физ., 1981, т. 45,
№ 12, с. 2331—2335.
178. Chirikov В. V. A universal instability of many-dimentional oscillator
systems.— Phys. Repts, 1979, vol.52, № 5, p, 263—379.
179. Leopold J. G., Percival I. C. Microwave ionization and excitation of
Rydberg atoms. — Phys. Rev. Lett., 1978, vol. 41, № 14, p. 944—947.
180. Меерсон Б. И., ОксЕ. А., Сасоров П. В. Стохастическая неустойчивость
осциллятора и ионизация высоковозбужденных атомов под действием электро-
магнитного излучения. — Письма ЖЭТФ, 1979, т. 29, вып. 1, с. 79—82.
181. Делоне Н. Б., Зон Б. А., Крайнов В. П. Диффузионный механизм иониза-
зации высоковозбужденных атомов в переменном электромагнитном поле. —
Журн. эксперим. и теорет. физ., 1978, т. 75, вып. 2, с. 445—453.
182. Jones D., Leopold J. С., Percival I. C. Microwave ionization and ex-
citation of Rydberg atoms. IV. — J. Phys. B: Atom. Molec. Phys., 1980, vol. 13,
p. 31—40.
183. Шуряк Э. В. Нелинейный резонанс в квантовых системах. — Журн.
эксперим. и теорет. физ., 1976, т. 71, вып. 6, с. 2039—2056.
184. Bayfield J. Е., Koch Р. М. Multiphoton ionization of highly excited
hydrogen atoms.—Phys. Rev. Lett., 1974, vol. 33, №5, p. 258—261.
185. Bayfield J. E., Gardner L. D., Koch P. M. Observation of resonances
in the microwave-stimulated multiphoton excitation and ionization of highly
excited hydrogen atoms. — Ibid., 1977, vol. 39, № 2, p. 76—79.
186. Делоне H. Б., Иванов M. K).t Крайнов В. П. Многофотонная иониза-
ция высоковозбужденных состояний атомов. Препринт ФИ АН СССР № 42, М.,
1983. — 16 с.
187. Делоне Н. Б., Крайнов В. П., Шепелянский Д. Л. Высоковозбужденный
атом в электромагнитном поле. — Успехи физ. наук, 1983, т. 140, вып. 3,
с. 355—392.
220
Алфавитно-предметный указатель
Абсолютный метод измерения сечения 96
Адиабатический параметр 78
Адиабатическое инвертирование уровней 64, 190
Адиабатичности включения критерии 25, 54
Антистоксово комбинационное, рассеяние 129
Антитормозное поглощение 90
Атомных спектров структура 12
Блоха — Зигерта сдвиг 57, 169
Борна — Фока адиабатическое приближение 67
Брейта — Вигнера процедура 154
Брейта— Вигнера формула для упругого резонансного рассеяния света 158
Вероятность комбинационного рассеяния при сильном возмущении 182
— многофотонных связанно-связанных переходов 173
Виртуальные переходы 28
— промежуточные состояния 155
Возмущение спектра атома водорода 118
— уровней в эллиптически поляризованном поле 117
Вынужденное двухфотонное рассеяние 127
Вырожденный уровень 38
Генерация второй гармоники 128
— третьей гармоники 128, 130
Гиперкомбинационное рассеяние 103, 128
Грина функция 33, 45
Двойные угловые скобки 22
Двухфотонная частота Раби 57
Двухфотонное поглощение 123
Двухфотонный матричный элемент 28
— переход 28, 156
— резонанс 56
Двухэлектронная многофотонная ионизация 203
Динамическая гиперполяризуемость атома 108
— поляризуемость атома 106, 111
---высоковозбужденных состояний 206
Дипольного взаимодействия гамильтониан 15
Диффузионная ионизация высоковозбужденного атома 211
Естественная ширина линии 156
Ионизация циркулярно-поляризованным полем 137
— эллиптически-поляризованным полем 140
Каскадный переход 156
Квазирезонансное рассеяние 125
Квазирезонансный процесс 99, 125
Квазиэнергетическое состояние 20
Квазиэнергии 20, 53
Квантового дефекта метод 47
Комбинационное рассеяние 98
Комптона вынужденный эффект 89
Корреляции время 85
Коэффициент деполяризации 180
221
Ландау — Дыхне адиабатическое приближение 66
Линейная восприимчивость атома 99
Линейное нерезонансное рассеяние света 98
Лоренцев контур линии 153
Мгновенное включение возмущения 26, 31, 54
Многомодовый режим генерации 85
Многофотонная ионизация высоковозбужденных состояний 207
Многофотонное комбинационное рассеяние 183
— перемешивание резонансных состояний 176
Многофотонный резонанс 58
Многочастотный одномодовый режим генерации 85
Модель с диффузией фазы 87
Модельного потенциала метод 47
Насыщения эффект 53
Нелинейная восприимчивость атома 99, 102
Нелинейное рассеяние света 98, 102
— упругое рассеяние света 104
Нелинейности степень 93
Несмещенное рэлеевское рассеяние 161
Относительный метод измерения сечения 96
Одномодовый режим генерации 83
Параметрическая генерация разностной частоты 134
----суммарной частоты 133
Парциальное суммирование диаграмм 35
Полевая ширина 185
Поляризация электронов и ядер при резонансной ионизации 190
Постоянный дипольный момент 74
Почти вырожденный уровень 42
Правила отбора для многофотонных переходов 13, 172
— построения диаграмм 34
Приближение вращающейся волны 18, 55
Прямой процесс многофонной ионизации атомов 143
Раби резонансная частота 51
— частота 51
Радиационные переходы между высоковозбужденными состояниями 205
Реальные промежуточные состояния 154
Резонансная ионизация в сильном поле 187
----в слабом поле 184
----в режиме адиабатического инвертирования 188
Резонансное приближение 48
Резонансный двухфотонный переход 156
Рэлеевское рассеяние 98
Самовоздействия эффекты 91
Смещенное рассеяние 153
Спонтанное двухфотонное рассеяние 126
— испускание фотонов 154
Ступенчатый переход 156
Тензор линейной восприимчивости 101
— рассеяния света 101
Теория возмущений для однофотонных переходов 24
Туннельная,ионизация атомов 144
----из высоковозбужденных состояний 209
----из короткодействующего потенциала 137
Угловое распределение электронов при прямом процессе ионизации 148
------при резонансном процессе ионизации 193
Уиттекера уравнение 50
Условия применимости теории возмущений 37
Фейнмановские траектории 73
Ферми золотое правило 25
Флоке теорема 19, 55
Энергетические знаменатели 22
Эффективный спектр Д-го порядка 195
222
УДК 539.186.22
Делоне Н. Б., Крайнов В, П. Атом в сильном световом
поле. 2-е изд., перераб. М.: Энергоатомиздат, 1984. 224 с.
Изложены основные закономерности многофотонных про-
цессов. Описаны новые физические явления — многофотонная
ионизация атомов, многофотонный резонанс, возмущение
спектра связанных состояний в атоме и в световом поле. Из-
ложена методика эксперимента в сильном световом поле.
Представлен фактический материал, характеризующий много-
фотонные процессы. В этом издании, выходящем в свет спустя
шесть лет после первого, значительная часть материала напи-
сана заново. Новые разделы содержат описание нелинейных
атомных восприимчивостей, роли неодночастотности лазерного
излучения, поведения высоковозбужденных атомов в сильном
световом поле.
Для научных работников и инженеров в области физиче-
ской оптики, плазмы, атомной спектроскопии, взаимодействия
лазерного излучения с веществом, а также для аспирантов и
студентов старших курсов соответствующих специальностей.
Ил. 85. Библиогр. 186.
Рецензент В. А. Коварский
НИКОЛАИ БОРИСОВИЧ ДЕЛОНЕ,
ВЛАДИМИР ПАВЛОВИЧ КРАЙНОВ
АТОМ В СИЛЬНОМ СВЕТОВОМ ПОЛЕ
Редактор Е. В. Сатарова
Художественный редактор А. Т. Кирьянов
Технический редактор Л. В. Изгаршева
Корректор И. А. Володяева
ИБ № 542
Сдано в набор 16.01.84. Подписано в печать 27.08.84. T-17Q28
Формат 60X90Vi6. Бумага типографская № 1. Гарнитура литературная
Печать высокая. Усл. печ. л. 14,0. Усл. кр.-отт. 14.0. Уч.-изд. л. 17,15
Тираж 2300 экз. Заказ 29. Цена 2 р. 90 к.
Энергоатомиздат, 113114, Москва, М-114, Шлюзовая наб., 10
Московская типография № 4 Союзполиграфпрома
при Государственном комитете СССР
по делам издательств, полиграфии и книжной торговли,
129041, Москва, Б. Переяславская, 46
© Атомиздат, 1978
© Энергоатомиздат, с изменениями, 1984
„ 1704070000—391
Д ----------------13-84
051(01)—84