УДК 530.1; 535.2
ББК 32.86
П31
Петрушкин СВ., Самарцев В. В. Лазерное охлаждение твер-
твердых тел. - М.: ФИЗМАТЛИТ, 2004. - 224 с. - ISBN 5-9221-0552-3.
Монография посвящена одному из перспективных и интересных направле-
направлений лазерной физики — лазерному охлаждению твёрдых тел. Кратко излага-
излагается история развития этого направления и обсуждаются поставленные к на-
настоящему времени эксперименты по лазерному охлаждению конденсированных
сред. Особое внимание уделено физике процессов охлаждения и математиче-
математическому аппарату их описания. Исследуются проблемы создания самоохлажда-
самоохлаждающихся твердотельных лазеров и эхо-процессоров. Одна из глав посвящена
магнитному охлаждению, спин-локингу и фотонному локингу, а также мето-
методам сужения однородной ширины спектральных линий носителей информации
оптических эхо-процессоров. Обсуждаются также актуальные проблемы опти-
оптического охлаждения твердотельных квантовых процессоров.
Адресуется специалистам в области лазерной физики, а также аспирантам,
магистрантам и студентам физических факультетов университетов.
На обложке: общий вид прототипа радиационно-сбалансированного
твердотельного лазера на кристалле KGd(WO4b:Yb3+ (фотография из работы:
S.R. Bowman // NRL Review, optical sciences. 2003. P. 191).
© ФИЗМАТЛИТ, 2004
ISBN 5-9221-0552-3	© СВ. Петрушкин, В. В. Самарцев, 2004

ОГЛАВЛЕНИЕ
Предисловие	 6
Введение	 8
Глава 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлажде-
охлаждения 	 13
1.1.	Люминесценция	 14
1.1.1.	Компоненты вторичного свечения кристаллов A4).
1.1.2.	Квазитермодинамическое равновесие B0). 1.1.3. Положи-
Положительная и отрицательная люминесценция B1). 1.1.4. Правило
Стокса B3). 1.1.5. Энергетический выход B5). 1.1.6. Возможные
значения энергетического выхода B6).	1.1.7. Оптическое
охлаждение B7). 1.1.8. Квантовый выход люминесценции B8).
1.2.	Энтропия излучения	 29
1.2.1. Бозе-газ C0). 1.2.2. Энтропия излучения C1). 1.2.3. Фото-
Фотолюминесценция C2). 1.2.4. Интенсивность антистоксового излу-
излучения C4).
1.3.	Электролюминесценция	 36
1.4.	Фотолюминесценция	 38
1.5.	Парадигма антистоксового охлаждения	 42
1.5.1. Антистоксовое охлаждение D2). 1.5.2. Доплеровское охла-
охлаждение D5). 1.5.3. Газы D6). 1.5.4. Растворы красителей D8).
1.5.5. Полупроводники E0). 1.5.6. Рубин E5). 1.5.7. Ионы ред-
редких земель E6).
Глава 2. Теория лазерного охлаждения	 60
2.1.	Основные типы кинетических уравнений	 61
2.1.1. Уравнение Паули F1). 2.1.2. Уравнение Цванцига F2).
2.1.3.	Неравновесный статистический оператор F4). 2.1.4. Ско-
Скоростные уравнения F7). 2.1.5. Выводы F8).
2.2.	Метод иерархий кинетических уравнений Боголюбова	 69
2.3.	Элементарная теория антистоксовой флуоресценции	 74
2.3.1. Трёхуровневая модель G5). 2.3.2. Энергетический выход и
эффективность охлаждения G6). 2.3.3. Температура G7).
2.4.	Лазерное охлаждение примесных твёрдых тел	 78
2.4.1.	Лазер в обращенном режиме. Кристалл YAG:Nd3+ G8).
2.4.2.	Охлаждение рубина. Кристалл А12О3:Сг3+ (80). 2.4.3. Об-

Оглавление
щий подход. Кинетические уравнения (88). 2.4.4. Построение
уравнений (91). 2.4.5. Стационарное решение (92).
2.5.	Сверхизлучательный режим охлаждения	 94
2.5.1. Сверхизлучение (94). 2.5.2. Лазерное охлаждение (95).
2.5.3.	Система уравнений (97). 2.5.4. Интенсивность A00).
2.5.5. Общие замечания A01).
2.6.	Явление Пельтье	 102
2.6.1.	Полупроводниковые холодильники Пельтье A04).
2.6.2.	Сравнение с антистоксовым охлаждением I A06). 2.6.3. Ско-
Скоростные уравнения A07). 2.6.4. Стационарное решение A09).
2.6.5. Два частных случая A09). 2.6.6. Потоки охлаждения (ПО).
2.6.7. Эквивалентные величины A12). 2.6.8. Сравнение с анти-
антистоксовым охлаждением II A15).
Глава 3. Экспериментальные исследования и ограничения фунда-
фундаментального характера	 119
3.1.	Методика Лос-Аламосского эксперимента		119
3.1.1. История вопроса A19). 3.1.2. Эксперимент A20).
3.2.	Первые разработки твердотельного лазерного рефрижератора ....	124
3.3.	Обобщённая холодильная машина		128
3.4.	Минимальная температура		130
3.5.	Максимальная мощность охлаждения		133
Глава 4. Самоохлаждение активных элементов твердотельных ла-
лазеров	 138
4.1.	Радиационно сбалансированный лазер	 139
4.1.1. Рабочая среда для радиационно-сбалансированноо лазе-
лазера A39). 4.1.2. Протяжённость среды A44). 4.1.3. Термодинами-
Термодинамика A46).
4.2.	Двухпримесной лазер	 153
4.2.1. Скоростные уравнения лазера A56). 4.2.2. Эффективность
охлаждения A57). 4.2.3. Условия генерации лазера A58).
4.2.4.	Коэффициент потерь на второй примеси A59). 4.2.5. Само-
Самоохлаждение A64).
Глава 5. Лазерное охлаждение твердотельных носителей инфор-
информации оптических эхо-процессоров	 167
5.1.	Магнитное охлаждение	 168
5.1.1. Адиабатическое размагничивание спиновой подсисте-
подсистемы A68).
5.2.	Спин-локинг	 171
5.2.1. Многоимпульсный спин-локинг A72).
5.3.	Фотонный локинг	 173
5.3.1. Акустооптический модулятор A74). 5.3.2. Фотонный ло-
локинг A75).

Оглавление
5.4.	Сужение однородной ширины спектральных линий с помощью мно-
многоимпульсных последовательностей для улучшения функциониро-
функционирования эхо-процессоров	 177
5.4.1. Постановка задачи A77). 5.4.2. Многоимпульсное сужение
однородной ширины спектральных линий в магнитном резонан-
резонансе A77). 5.4.3. Многоимпульсное сужение однородной ширины
спектральных линий оптических переходов A79). 5.4.4. Подавле-
Подавление дипольной ширины спектральной линии оптического перехода
ионов в кристалле путём радиочастотного воздействия на ядра
кристаллической решётки A80).
5.5.	Возможность создания самоохлаждающегося оптического процес-
процессора	 182
5.5.1. Двухпримесный парамагнетик A82). 5.5.2. Холодный
«бит» A82). 5.5.3. Ионы трёхвалентного тулия A85). 5.5.4. Дру-
Другие способы улучшения функционирования оптических эхо-
процессоров A87).
Глава 6. Проблемы охлаждения твердотельных квантовых про-
процессоров 	 189
6.1.0т классических оптических процессоров к квантовым	 190
6.2.	Процессоры, функционирующие на основе использования поляри-
поляризационных состояний бифотонов	 191
6.3.	Твердотельные оптические квантовые эхо-процессоры	 194
6.4.	Многоуровневые твердотельные квантовые процессоры	 197
6.5.	Лазерное охлаждение полупроводникового ЯМР-квантового ком-
компьютера 	 199
Заключение	 204
Приложение	 206
Список литературы	 211

Предисловие
Данная монография посвящена одному из перспективных и инте-
интереснейших направлений лазерной физики — лазерному охлаждению
твёрдых тел и перспективам создания твердотельного оптического ре-
рефрижератора. Её написание вызвано желанием авторов монографии
дать ответы хотя бы на часть многочисленных вопросов специалистов
в области когерентной оптики и спектроскопии о физике лазерного
охлаждения твёрдых тел, о путях достижения более глубокого охла-
охлаждения и о возможности создания твердотельных лазерных рефриже-
рефрижераторов, самоохлаждающихся твердотельных лазеров и эхо-процессо-
эхо-процессоров с оптически охлаждаемыми носителями информации. Эти вопросы
возникли уже в 1995 году сразу же после сообщения о постановке
в США первого твердотельного эксперимента по лазерному охлажде-
охлаждению. Их число росло с появлением новых экспериментальных работ,
которые требовали объяснения с единых позиций в одном издании.
Более того, наметились перспективы по использованию антистоксова
механизма охлаждения для понижения температуры активных элемен-
элементов твердотельных лазеров и носителей информации оптических эхо-
процессоров. Одним из способов решения таких практически важных
задач является дополнительное легирование твердотельной среды иона-
ионами трёхвалентного иттербия или тулия. Другие способы оптимизации
работы, например, оптических эхо-процессоров так или иначе уже об-
обсуждались в радиоспектроскопии. В основе этих способов лежит спин-
локинг и различные режимы многоимпульсного сужения однородной
ширины спектральных линий. Поэтому авторы данной монографии
сочли целесообразным кратко описать эти режимы и провести анализ
возможности их реализации в оптическом диапазоне. Это описание за-
завершается обсуждением конкретной схемы такого фазового процессора
с оптически охлаждаемым носителем информации.
Существенное влияние на нас при написании книги оказали блестя-
блестящие эксперименты по лазерному охлаждению тяжелометаллического
стекла с трёхвалентным иттербием, выполненные в национальной лабо-
лаборатории США в Лос-Аламосе. Большое значение имела личная встреча
и длительная дискуссия одного из авторов книги с исполнителями этих
экспериментов — Ричардом Эпстейном, Карлом Мунганом и Мансуром
Шейк-Бахае в г. Альбукерке в декабре 2000 года. Авторы данной
книги попытались в ней дать ответы на вопросы, возникшие в ходе
вышеупомянутых дискуссий. Мы надеемся, что проблемы, затронутые
в книге, окажутся полезными широкому кругу читателей.

Предисловие
Издание книги поддержано грантом РФФИ № 04-02-30002д.
Монография написана с использованием публикаций её авторов,
поддержанных в своё время грантами МНТЦ #2121, CRDF
(CGP RP1-2560-KA-03 и программа BRHE REC-007), РФФИ
(№02-02- 16722а и 04-02-16932а), РФФИ «Россия-Беларусь»
(№04-02-81009 Бел-2004а), Программой Президиума РАН «Квантовая
макрофизика» и Программами ОФН РАН «Оптическая спектроскопия
и стандарты частоты» и «Когерентные акустические поля и сигналы»,
Договорами между КФТИ КазНЦ РАН и НЦВО ИОФ РАН, между
КФТИ КазНЦ РАН и ИЛФ СО РАН (Новосибирск).
Авторы благодарны чл.-корр. РАН, проф. К.М. Салихову за со-
создание благоприятных условий в КФТИ КазНЦ РАН для проведения
исследований, проф. М.Х. Салахову и д.ф.-м.н. Д. Я. Осокину — за
интерес к этим исследованиям и консультации, зав. лаб. НПО «ГИПО»
С.Н. Андрианову — за многолетнее научное сотрудничество в области
когерентной спектроскопии и лазерного охлаждения, проф. СО. Ми-
румянцу — за постоянную поддержку всех наших разработок, с.н.с.
Р. Н. Шахмуратову — за сотрудничество при решении одной из задач
гл. 4, с.н.с. А. А. Калачеву — за обсуждение материала книги и ценные
советы в области оптического сверхизлучения, к.ф.-м.н. С. Я. Хлеб-
Хлебникову — за консультации в области магнитного охлаждения, н.с.
А. А. Калинкину — за техническую помощь при создании некоторых
рисунков и цветной вклейки, а также В. Л. Аснину (Hebrew University
of Jerusalem), прочитавшему рукопись второй главы и сделавшему ряд
ценных замечаний.

Введение
Воздействие света на вещество состоит в передаче этому веществу
энергии и импульса, привносимых световой волной, в результате чего
могут возникать разнообразные эффекты. Первичным процессом явля-
является поглощение света. Поглощённая световая энергия в самом общем
и наиболее распространённом случае переходит в тепло, несколько
повышая температуру поглощающего тела. Обнаружение в 1928 го-
году антистоксового и стоксового режимов рассеяния света показало
принципиальную возможность оптического охлаждения вещества. Ис-
Использование лазеров (особенно полупроводниковых) для охлаждения
позволяет сделать оптический рефрижератор компактным.
Первые идеи лазерного охлаждения (и пленения) атомов возник-
возникли независимо в нескольких группах исследователей, занимавшихся
проблемами нелинейной лазерной спектроскопии и созданием преци-
прецизионных стандартов частоты [1]. Многие недоумевали, как лазер, об-
обладающий столь высокой яркостной температурой, способен не нагре-
нагревать, а охлаждать вещество. Идею механического действия лазерного
излучения на свободные атомы можно понять следующим образом.
Доля медленных атомов в максвелловском распределении атомов по
скоростям в пучке очень мала. Больше всего атомов со среднетепловой
скоростью. Допустим, мы настроимся лазером в резонанс с этими ато-
атомами и направим фотонный пучок навстречу атомному пучку. Тогда,
если частоту лазерной волны отстроить в красную сторону от центра
атомного резонанса на величину полуширины доплеровской линии, то
группа атомов вблизи резонансной скорости (\kv — (vmn — ^лаз)| < Г,
где 2Г — однородная ширина атомного перехода, г/лаз — частота лазера,
^доп — частота центра доплеровски-уширенного перехода, v — скорость
атомов) будет испытывать трение в потоке встречных фотонов, их
скорость будет уменьшаться. При этом, очевидно, условие резонанса
не будет нарушаться, если частоту поля повышать так, чтобы от-
отстройка частоты отслеживала изменение доплеровского сдвига этой
группы атомов, испытывающей действие силы светового трения [2].
С энергетической точки зрения атомы поглощают низкоэнергетические
фотоны, а затем, в среднем, изотропно излучают фотоны так, что
испущенный свет уже не имеет доплеровского сдвига и, как следствие,
большей частоты. Эта разница в энергиях фотонов представляет собой
то количество теплоты, которое отбирается у атомов.
Физический механизм радиационного охлаждения посредством ан-
антистоксовой флуоресценции был изначально предложен П. Прингсхей-
мом в 1929 году [3]. В отличие от трансляционного охлаждения сво-

Введение
бодных атомов, лазерное охлаждение твёрдого тела происходит в том
случае, когда при облучении образца лазером средняя энергия излу-
излучённых телом фотонов превосходит энергию поглощённых фотонов.
Иными словами это происходит тогда, когда антистоксовая эмиссия,
которая протекает на частотах, больших, нежели частота лазера на-
накачки, доминирует над стоксовой эмиссией, частоты которой имеют
меньшие значения, при условии, что скорости безызлучательных пере-
переходов из возбуждённых состояний пренебрежимо малы по отношению
к скоростям оптических переходов. В этом случае происходит охлажде-
охлаждение внутренних степеней свободы, по меньшей мере две из которых
связаны теплообменом с окружением.
Охлаждение атомов за счет резонансного светового давления про-
продолжается до тех пор, пока не вступают в процесс флуктуации им-
импульса атома, неизбежные в процессе стохастического переизлучения
большого числа атомов. При облучении вещества лазерным излучени-
излучением возникает конкуренция двух процессов — лазерного охлаждения
и диффузионного разогрева атомов. Установление баланса между эти-
этими процессами приводит к установлению стационарной температуры.
Для двухуровневого атома последняя имеет минимальное значение
порядка 10~3 -!- 10~4 К и определяется однородной шириной резонанс-
резонансного перехода [4]. Антистоксовое лазерное охлаждение является более
эффективным процессом: при наблюдении антистоксового охлаждения
газов было установлено, что доплеровское охлаждение менее эффек-
эффективно примерно на шесть порядков величины [5].
Проблема лазерного охлаждения твердотельных образцов является
одной из наиболее актуальных и практически значимых в лазерной
физике. Достижение в лазерном охлаждении твёрдых тел успехов,
подобных успехам доплеровского охлаждения газов, позволило бы со-
создать миниатюрные лазерные рефрижераторы, функционирующие без
использования криогенных жидкостей. Такие устройства, функциони-
функционирующие на принципе антистоксового лазерного охлаждения, обладали
бы свойствами компактности, нечувствительности к электромагнитно-
электромагнитному излучению, отсутствием вибраций при работе. Их срок эксплу-
эксплуатации может исчисляться годами. К настоящему времени уже по-
поставлена серия экспериментов [6-16], приближающих время создания
таких устройств. Отметим, что ещё в 1995 году Ричардом Эпстей-
ном, Бредли Эдвардсом, Мелвином Бухвальдом и Тимоти Госнеллом
был получен патент США под названием «Флуоресцентное охлажде-
охлаждение» [17], с помощью которого закреплялись авторские права этой
группы исследователей на определённую конструкцию твердотельно-
твердотельного лазерного рефрижератора. В качестве рабочего материала такого
рефрижератора предлагается использовать тяжелометаллическое стек-
стекло ZBLANP (ZrF4-BaF2-LaF3"AlF3-NaF3-PbF2), легированное ионами
трёхвалентного иттербия (Yb3+) с концентрацией 1 вес.%. В 1999 году
Тимоти Госнелл сумел охладить этот материал от 301 К до 236 К[15].
На момент публикации данной книги рекордное лазерное охлаждение

10	Введение
твердотельного образца (ZBLANP, легированный Yb3+ в концентрации
2 вес.%) достигнуто Ричардом Эпстейном с коллегами и составляет
88°, начиная от комнатной температуры [18]. В 1999 году Карлом Мун-
ганом и Тимоти Госнеллом был опубликован полный обзор результа-
результатов экспериментальных исследований в области лазерного охлаждения
твёрдых тел[19]. Отметим, что наряду с ионами Yb3+для реализации
лазерного охлаждения в том же стекле используются ионы трёхва-
трёхвалентного тулия (Тт3+) [16]. О результатах эксперимента [16] проф.
Мансур Шейк-Бахае (Университет Нью-Мексико, США) детально до-
докладывал на международной конференции Lasers'2000 в г. Альбукерке.
Затем последовали ещё два патента, посвященные различным аспек-
аспектам создания твердотельного оптического рефрижератора, в том числе
на основе полупроводников [20, 21]. В апреле 2004 года на тре-
третьей ежегодной конференции по лазерному охлаждению твёрдых тел
(США, г. Альбукерке, 16 апреля 2004 г.) Р. Эпстейн сообщил также
о поставленных его группой экспериментах по лазерному охлаждению
примесных кристаллов: YAG:Yb3+ на 6° при накачке этого кристалла
на длине волны 1030 нм, а также BaY2F6:Tm3+ B вес.%) на 2° при
накачке на длине волны 1902 нм. На той же конференции прозвучал
весьма интересный доклад М. Шейк-Бахае по лазерному охлаждению
полупроводников и возможной конструкции лазерного рефрижератора
на их основе. Особенно поражают предлагаемые им нанорефрижерато-
ры на гетероструктурах из матриц подобных нанорефрижераторов. У
разработчиков твердотельных лазерных рефрижераторов безусловный
интерес вызвал доклад Г. Миллса с коллегами из Белловской аэро-
аэрокосмической и технологической корпорации США, посвященный об-
обсуждению конкретных конструкций твердотельных оптических рефри-
рефрижераторов. Наиболее важные фрагменты этих докладов Р. Эпстейна,
М. Шейк-Бахае и Г. Миллса с коллегами приведены на специальной
вклейке в данной книге.
В целом, результаты работ [6-16] и только что упомянутых иссле-
исследований создали предпосылки для появления первого твердотельного
лазерного рефрижератора. Как уже отмечалось, его функционирование
возможно в режиме антистоксовой флуоресценции, когда энергия кван-
кванта спонтанного излучения больше энергии кванта излучения накачки.
Идея использования этого режима для охлаждения различных сред
принадлежит П. Прингсхейму. В 1945-1946 гг. развернулась теорети-
теоретическая дискуссия между П. Прингсхеймом и СИ. Вавиловым, отри-
отрицавшем в модели Прингсхейма возможность охлаждения среды в этом
режиме по термодинамическим соображениям. Сторону П. Прингсхей-
Прингсхейма в этой дискуссии принял Л. Д. Ландау [22], построивший тер-
термодинамическую теорию, доказывающую возможность антистоксового
оптического охлаждения сплошных сред. Позднее группа физиков во
главе с Б. И. Степановым (М.Н. Аленцев, В. В. Антонов-Романовский,
Б. И. Степанов, М. В. Фок и А. П. Хапалюк) учла неизбежное влияние

Введение	11
теплового фона и, по существу, первой показала возможность суще-
существования сред с энергетическим выходом, превышающим единицу.
К настоящему времени хорошо известны серьёзные достижения
в области оптического охлаждения газов. Заметим, что ещё в 1619 году
И. Кеплер в сочинении «DeCometis» высказал гипотезу о том, что при-
причиной отклонения хвостов комет является давление световых лучей.
В 1873 году Дж. Максвелл на основе своей электромагнитной теории
предсказал величину светового давления, которое было обнаружено
в 1899 году П.Н. Лебедевым. В 1909 году А. Эйнштейн уже обсуж-
обсуждал вопрос о существовании флуктуации светового давления. Затем,
в 1933 году, О.Р. Фришем был поставлен эксперимент по отклонению
пучка атомов натрия под действием давления резонансного излуче-
излучения натриевой лампы. В начале семидесятых годов встал вопрос об
использовании в таких экспериментах лазерного излучения, и первые
подобные эксперименты были поставлены в 1971 году А. Эшкиным
с коллегами. Они показали, что давление лазерного излучения спо-
способно управлять движением небольших частиц. Затем, в 1975 году,
две независимые группы исследователей — О. Вайнленд и X. Димельт,
а также Т. Хэнч и А. Шавлов, предсказали возможность использования
резонансного лазерного излучения для охлаждения атомов. Для реали-
реализации этого предсказания было важно решить проблему локализации
атомов в световом поле. Впервые проблема локализации нейтрального
атома в световом поле стоячей волны была поставлена в 1968 году
B.C. Летоховым и позднее развита А.П. Казанцевым. Эксперименты
в области лазерного охлаждения газов проходили в двух направле-
направлениях: а) получение «охлаждённых» атомов газа путём их замедления
встречным лазерным пучком; первый такой эксперимент был поставлен
в 1980 году B.C. Летоховым с коллегами; б) получение охлаждённых
атомов в электромагнитных ловушках; первый подобный эксперимент
Вайнленда с коллегами относится к 1978 году. Прекрасное изложение
истории этих исследований и физики лазерного охлаждения можно
найти в книге В.Г. Миногина и B.C. Летохова [23]. Последующие
успехи в лазерном охлаждении газов до температуры 10~4 К оценены
присуждением в 1997 году С. Чу, К. Коен-Танноуджи и У. Филлипсу
нобелевской премии по физике за цикл работ по лазерному охлажде-
охлаждению газов.
Столь высокие достижения в лазерном охлаждении газов не могли
не стимулировать разработки в области лазерного охлаждения твёрдых
тел. После первого твердотельного эксперимента [6], в котором удалось
получить понижение температуры образца всего лишь на 0,3°, на-
начался интенсивный поиск путей повышения эффективности лазерного
охлаждения. Так, начиная с 1996 года С.Н. Андриановым и одним
из авторов данной книги было дано адекватное теоретическое описа-
описание эксперимента [6] и ряда последующих экспериментов в рамках
метода неравновесного статистического оператора и сделан прогноз
возможности лазерного охлаждения молекулярных и примесных кри-

12	Введение
сталлов [24-27]. В 1996 году А.Н. Ораевский [28], а также Л.А. Рив-
лин и А.А. Задерновский [29] теоретически исследовали возможность
и оптимальные условия лазерного охлаждения полупроводников. Тем
не менее, многие аспекты теории лазерного охлаждения твёрдых тел
ещё остались нераскрытыми и они будут обсуждаться в данной книге.
Один из таких аспектов связан с лазерным охлаждением активных эле-
элементов твердотельных лазеров. Другой аспект посвящен охлаждению
носителей информации оптических эхо-процессоров. Из содержания
данной книги следует, что один из путей организации самоохлажде-
самоохлаждения твердотельного объекта связан с его легированием «охлаждаю-
«охлаждающими» примесными центрами типа трёхвалентного иттербия. Особое
внимание уделено поиску оптимальных условий функционирования
твердотельных оптических эхо-процессоров. Многие вопросы такой
оптимизации были решены ранее в радиодиапазоне путём применения
спин-локинга и многоимпульсных последовательностей, сужающих ди-
польную ширину спектральных линий. Особую роль в развитии этих
методов в радиодиапазоне сыграли Дж. Уо и У. Хеберлен, а в оптике —
А. Зевейл.
Отметим, что функционирование оптических эхо-процессоров воз-
возможно в фемтосекундном диапазоне длительностей. К настоящему
времени уже поставлены эксперименты по фемтосекундному фотон-
фотонному эхо на твердотельных образцах, находящихся при комнатной
температуре. Известно [30], что оптические фазовые процессоры могут
функционировать не только на основе фотонного эха, но и на основе
оптического сверхизлучения, которое было предсказано в 1954 году
Робертом Дике. Особыми перспективами характеризуется триггерное
оптическое сверхизлучение; первый твердотельный эксперимент по его
наблюдению и изучению был поставлен в 2001 году [31].
В целом в данной книге раскрыт комплекс проблем, стоящих на
пути создания миниатюрных твердотельных лазерных рефрижераторов,
самоохлаждающихся твердотельных лазеров и носителей информации
оптических эхо-процессоров, а также обсуждаются пути и результаты
их оптимального решения.

Глава 1
ТЕРМОДИНАМИЧЕСКИЕ ОСНОВЫ
ФЛУОРЕСЦЕНТНОГО ОХЛАЖДЕНИЯ
Термодинамические законы накладывают ограничения на процесс
фотолюминесценции и поэтому, прежде всего, необходимо рассмотреть
некоторые общие теоретические положения, лежащие в основе работы
любой оптической холодильной машины.
Как такового, понятия «холод» в термодинамике нет. Холод —
это просто теплота, температурный уровень которой ниже темпера-
температуры окружающей среды [32]. Исторически термодинамика возникла
из потребностей создания эффективных тепловых машин, т. е. таких
устройств, которые служат для превращения теплоты в механическую
работу. Первое теоретическое исследование работы тепловых машин
было проведено Сади Карно A796-1832 гг.), доказавшим теоремы,
определяющие наибольший коэффициент полезного действия тепловых
машин. Эти теоремы позволили впоследствии сформулировать один из
основных законов термодинамики — второе начало.
Охлаждением будем называть процесс отвода теплоты или отдачи
работы, который сопровождается понижением температуры и протекает
с участием не менее двух тел: охлаждаемого и охлаждающего. Этот
процесс происходит с помощью так называемой холодильной машины,
когда за счёт внешней работы (например, оптической накачки) тепло
отнимается от более холодного тела и передаётся телу с более высо-
высокой температурой. Вообще, холодильная машина может представлять
собой целый комплекс элементов, при помощи которых рабочее веще-
вещество совершает обратный по отношению к работе тепловой машины
термодинамический цикл за счёт затраты работы или теплоты. При
описании процессов в элементах холодильной машины нужно помнить,
что эти процессы взаимосвязаны, и на них оказывают влияние как
окружающая среда, так и сами охлаждаемые объекты.

14 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
1.1. Люминесценция О
1.1.1. Компоненты вторичного свечения кристаллов. Взаимо-
Взаимодействие света с кристаллическим веществом сопровождается разно-
разнообразными явлениями: энергия фотонов может частично или целиком
переходить в энергию теплового движения; в веществе могут вызы-
вызываться химические реакции или фотоэффект; кристалл может излучать
фотоны той же или изменённой частоты.
Все виды излучения, возникающего в молекулах и кристаллах при
оптическом возбуждении, принято называть вторичным свечением,
которое подразделяется на релеевское рассеяние (без изменения ча-
частоты), комбинационное рассеяние (с изменением частоты), люминес-
люминесценцию, горячую люминесценцию и резонансное свечение. Сюда же
следует относить и отражение света от поверхности, так как оно со-
сопровождается частичным проникновением света в кристалл и отражает
характер возбуждённых состояний кристалла.
Как известно, тепловое движение атомов твёрдого тела рассматри-
рассматривают как совокупность нормальных малых колебаний кристаллической
решётки. В квантовой теории вместо этих колебаний вводится понятие
о фононах как о некоторых распространяющихся по решетке квазича-
квазичастицах, обладающих определенными энергиями и направлениями дви-
движения. Если частота возбуждающего света попадает в область прозрач-
прозрачности кристалла, то в результате взаимодействия света с веществом
происходит рассеяние с той же частотой или с изменённой частотой.
Процессы рассеяния света в теории рассматриваются как процессы
второго порядка, проходящие через промежуточные виртуальные со-
состояния. При релеевском рассеянии процессы поглощения и излучения
когерентно связаны: такое рассеяние является упругим соударением
фотона с атомами кристалла. При комбинационном рассеянии происхо-
происходит неупругое столкновение фотона с фононами. Из-за изменения ча-
частоты когерентность нарушается, однако сохраняются кинематические
соотношения, обусловленные выполнением законов сохранения энергии
и импульса.
Различия между некоторыми типами вторичного свечения достаточ-
достаточно условны и определить их оказывается возможным при рассмотрении
классификации вторичного свечения в зависимости от тех или иных
параметров, выбор которых зависит от предпочтений исследователя
или от физики исследуемого явления. Проиллюстрируем это на сле-
следующем примере. Если в качестве такого параметра взять время t
между актами поглощения и испускания фотонов, то условно можно
прийти к следующему разбиению по типам вторичного свечения на
такой временной шкале (рис. 1.1). Спустя время, равное периоду волны
1) Материал этого параграфа написан под влиянием книг А. С. Давыдова
[33] и Б. И. Степанова и В.П. Грибковского [34].

/./. Люминесценция	15
ОТР ркр ГЛ	Л	Ф
ЬЧ	1	1	1
О 2ж/ш 7"ф	7-рел	гзахв
Ъ
Рис. 1.1. Возможная классификация типов вторичного свечения в зависимости
от времени возникновения вторичного свечения: ОТР — отражение света,
РКР — резонансное комбинационное рассеяние, ГЛ — горячая люминесценция,
Л — люминесценция, Ф — фосфоресценция [35]
2тг/а;, может возникнуть только отражённая световая волна с той же
частотой. На больших, чем период волны, временах, но меньших вре-
времени рождения кванта колебания решётки Тф ~ 10~12 с, формируется
излучение резонансного комбинационного рассеяния. В этом случае
в системе фазовая память ещё сохраняется. Но если в результате
релаксации электронного возбуждения успевают родиться несколько
фононов, то информация о фазе первоначального возбуждения теряет-
теряется. В этом случае наблюдаемое свечение называют горячей люминес-
люминесценцией. За время трел ~ 10~9 -!- 10~10 с первоначально возбуждённое
электронное состояние может релаксировать в низшее возбуждённое
состояние, в результате чего устанавливается новое квазиравновесное
распределение населённостей, характеризуемое температурой решётки.
Высвечивание из этих состояний является обычной люминесценцией
и происходит с интенсивностью, превышающей на несколько порядков
интенсивность горячей люминесценции. Если электронное возбужде-
возбуждение при спонтанных переходах попадает на так называемые метаста-
бильные уровни, время жизни которых тзаХв может составлять несколь-
несколько часов и даже суток, то в результате дальнейшей релаксации из этих
долгоживущих состояний мы наблюдаем излучение фосфоресценции.
Таким образом видно, что в зависимости от того или иного типа
промежуточных состояний, которые проходит квантовая система меж-
между актами поглощения фотона и его испускания, процесс вторичного
свечения можно классифицировать по-разному.
В нашем изложении мы будем придерживаться следующей клас-
классификации вторичного свечения. Пусть свет возбуждает в кристал-
кристалле реальные электронные или электронно-колебательные состояния.
Тогда после поглощения света система находится некоторое время г
в этом состоянии. Этот промежуток времени называется среднее время
жизни, а процессы поглощения и испускания выступают как независи-
независимые процессы. Среднее время жизни г определяет экспоненциальное
уменьшение интенсивности излучения с течением времени
Щ = 1@) e~t/r.	A.1)
Уменьшение интенсивности обусловлено взаимодействием электронных
и электронно-колебательных степеней свободы с другими степенями
свободы кристалла и вакуумом поля излучения.
Взаимодействие атомов кристалла с вакуумом поля излучения ха-
характеризует радиационное время жизни трад. Его обратная величина

16 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
связана с вероятностью спонтанного излучения фотона в единицу
времени. При испускании фотона квантовая система переходит в бо-
более низкое энергетическое состояние, например в основное состояние.
Прежде чем назвать такое испускание фотонов люминесценцией, об-
обратим внимание на следующие два обстоятельства.
Наряду с люминесценцией каждое тело, нагретое до определён-
определённой температуры, излучает фотоны за счёт энергии беспорядочного
теплового движения зарядов. Интенсивность этого температурного
бесструктурного излучения пропорциональна четвёртой степени тем-
температуры. Спектральный состав излучения также определяется темпе-
температурой. Поэтому, во-первых, необходимо отделить люминесценцию от
теплового излучения.
Во-вторых, за счёт изменения внешних условий длительность све-
свечения может быть уменьшена. Такое изменение называется тушени-
тушением люминесценции. Характерным признаком люминесценции является
возможность её тушения. Поэтому для полного определения люми-
люминесценции необходимо учесть, что поглощение и испускание фотонов
могут быть разделены между собой некоторыми промежуточными про-
процессами, например оптическими или неоптическими переходами между
подуровнями возбужденных состояний.
Итак, мы будем понимать под люминесценцией избыток вторичного
излучения над температурным, сопровождающий переход квантовой
системы из заданного реального квантового состояния (время жизни
которого превышает период световых колебаний вторичного излуче-
излучения), в состояния с меньшей энергией. Длительность этого излучения
должна превышать время фазовой релаксации поляризации среды.
Процессы поглощения и люминесценции не зависимы и не когерентны
между собой. Они также не связаны кинематически одновременным
выполнением законов сохранения энергии и импульса. Спектральное
распределение люминесценции обусловлено индивидуальными особен-
особенностями излучающего тела (ширинами и т.д.) и энергетическим рас-
распределением уровней, между которыми происходят переходы Ч.
В люминесцирующих телах значительная часть поглощённой энер-
энергии не поступает в тепловое распределение, а излучается в виде света.
Такие вещества превращают излучение одной частоты в излучение
другой частоты. В частности, с помощью люминесцирующих веществ
О Вследствие большого показателя преломления при частотах, близких
к резонансу, вторичное излучение испытывает многократное отражение, преж-
прежде чем покинуть кристалл. Из-за эффектов реабсорбции и комбинационного
рассеяния на фононах (вероятность которого возрастает при приближении к ре-
резонансу) спектральное распределение вторичного излучения может зависеть от
размеров кристалла. При низких температурах рассеяние в основном сопровож-
сопровождается рождением фононов, поэтому уменьшается интенсивность излучения,
соответствующего бесфононным переходам, и увеличивается интенсивность
стоксовых компонент (см. ниже Правило Стокса).

/./. Люминесценция	17
можно превратить невидимые ультрафиолетовые лучи в видимые. Это
явление широко используется для практических целей.
Исходя из данного определения люминесценцию можно разделить
на флуоресценцию и фосфоресценцию. Флуоресценция происходит на
электродипольных квантовых переходах между состояниями одинако-
одинаковой мультипольности (одинакового спина). Радиационное время жизни
по отношению к флуоресценции равно 10~7 -!- 10~9 с. Фосфоресценци-
Фосфоресценцией называется излучение, сопровождающее переходы между состояни-
состояниями разной мультипольности. В силу спинового запрета радиационное
время жизни фосфоресценции в миллионы раз превышает радиацион-
радиационное время жизни флуоресценции, если соответствующие им квантовые
переходы отличаются только спиновыми состояниями.
Наряду с оптическими переходами между уровнями энергии на
практике возможны различные безызлучательные или неоптические
переходы. Они отсутствуют только для очень простых и изолирован-
изолированных систем. Реальные же системы подвержены действию внешней
среды. Вероятности неоптических переходов могут иметь различное
значение в зависимости от характера взаимодействия. В сложных
системах переходы между состояниями г —> j {Ei > Ej) происходят
также в результате внутренних взаимодействий, причём высвобожда-
высвобождающаяся энергия преобразуется в другие её формы. Безызлучательные
переходы в состояния с меньшей энергией, в частности в основное со-
состояние, определяются временами релаксации Тбезызл- Такие процессы
релаксации уменьшают общее время жизни г состояния
'	A.2)
На излучение тратится r/rpaA часть энергии возбуждения, остальная
часть энергии т/т^езшл обращается в тепло. Если выполняется неравен-
неравенство Град ^> Тбезызл» то кристалл не люминесцирует — световая энергия
переходит в тепловую энергию.
При поглощении фотона в кристалле полупроводника образуется
пара квазичастиц — электрон в зоне проводимости и дырка в ва-
валентной зоне. Обратный переход электронов из зоны проводимости
в валентную зону осуществляется за счёт электронно-дырочной ре-
рекомбинации свободных носителей одного типа со связанными носи-
носителями противоположного типа. Взаимодействие электронов и дырок
с диссипативной подсистемой фононов колебаний решетки кристалла
изменяет состояния электронов и дырок, так что они не могут сразу
же после образования аннигилировать с испусканием поглощенного
фотона. В этом случае энергия взаимодействия между электронами и
дырками обусловлена электростатическим взаимодействием заряжен-
заряженных частиц и отбор излишней энергии происходит согласно одному
из следующих двух механизмов: 1) осуществляется одним или более
решёточным фононом; 2) осуществляется посредством трёхчастичного

18 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
столкновения, при котором энергия передаётся свободному носителю
(оже-рекомбинация). Приводящая к люминесценции релаксация носи-
носителей в этих случаях описывается экспоненциальным законом. При
достаточно высоких концентрациях свободных носителей может также
происходить и прямая рекомбинация свободных электронов и дырок.
Тогда следует ожидать, что вероятность перехода будет пропорциональ-
пропорциональна концентрации свободных носителей, что приведёт к неэкспоненци-
неэкспоненциальному характеру релаксации.
Особенностью люминесцирующих кристаллов является то, что для
них выполняются условия
Трад(/г -> /о) > гбезызл(/г -> /о), Ef. > Efo, I = 1,2, ... ,
Трад(/о -> g") < Тбе3ызл(/о ~> g"),	A-3)
где /о — один из нижайших электронных уровней кристалла, отде-
отделённый от основного состояния (g) щелью, значительно превышающей
энергию теплового движения.
При выполнении условий A.3) между состояниями /о,/ь/2, •••
с энергиями E(fo) < E(f\) < ^(/2) < ... устанавливается квазиравно-
квазиравновесное распределение, определяемое температурой кристалла Т. Веро-
Вероятность этого распределения выражается законом Больцмана
W(fi) _ ЕЩ-ЕЩ	( .
W(f0)
где к — постоянная Больцмана.
В условиях очень низких температур излучение происходит только
из состояния /о. Соответствующее излучение называется пгермализо-
ванной люминесценцией. Эта термализация носит условный характер,
так как она осуществляется не по отношению к основному состоянию
кристалла, а по отношению к электронному возбуждению /о, отделён-
отделённому от основного состояния на несколько электрон-вольт.
Следует отметить, что в течение длительного времени электрон-
электронное возбуждение может хранить в себе энергию, в десятки и сотни
раз превосходящую тепловую энергию. Способность к такой изоляции
обусловлена электронной структурой элементов, ответственных за из-
излучение (атомы редких земель, ароматические молекулы и т.д.). Дли-
Длительность свечения меняется для разных веществ и разных условий
в крайне широких пределах: от миллиардных долей секунды в случае
свечения атомов и молекул до часов и даже многих суток для кристал-
лофосфоров.
Если радиационное время жизни делается сравнимым со временем
релаксации, то в системе квазиравновесное распределение полностью
не устанавливается. В этом случае излучение частично происходит
из нескольких возбуждённых состояний. Такое излучение называют
горячей люминесценцией.

/./. Люминесценция	19
Релеевское и комбинационное рассеяние света обычно исследует-
исследуется при использовании интенсивного монохроматического излучения
с частотой, расположенной в области прозрачности кристалла. В этих
условиях спектр рассеяния находится в области, далёкой от спектра
люминесценции, и легко выделяется. Интенсивность рассеяния очень
мала. Однако по мере приближения возбуждающей частоты к резонан-
резонансу интенсивность рассеяния сильно возрастает. В резонансе релеевское
и комбинационное рассеяния практически неотличимы (если не учи-
учитывать, что поглощение и испускание фотонов разделены между со-
собой промежуточными процессами). Природа релеевского резонансного
излучения с возбуждённого уровня, имеющего ширину j, зависит от
спектрального состава облучающего света. Если система облучается
светом с непрерывным спектром в области 7> то имеет место резо-
резонансная люминесценция, т. е. происходит два независимых процесса:
поглощение и последующее испускание света со спектральным распре-
распределением, обусловленным шириной уровня квантовой системы 7- Если
же система облучается монохроматическим светом шириной 7о <^ 7'
то испускаемая линия имеет ту же ширину 7о и форму, что и пер-
первичная. При этом поглощение и излучение представляют собой одно-
фотонный когерентный процесс. Квантовая система «помнит», какой
фотон она поглотила. В этих условиях энергия квантовой системы
в момент взаимодействия со светом не имеет определённого значе-
значения. Таким образом, при резонансной флуоресценции нельзя сказать,
в каком состоянии, основном или возбуждённом, находится молекула.
Как только квантовое состояние молекулы сделается определённым,
например, при измерении в течение времени, малого по сравнению со
временем жизни I/7, излучаемая энергия, из-за короткого времени
измерения (меньше I/7), будет обладать шириной, не меньшей, чем
естественная ширина 7- Итак, когда молекула в процессе поглощения
и излучения находится в возбуждённом состоянии, оба процесса де-
делаются независимыми и испускаемое излучение имеет естественную
ширину.
К процессам рассеяния (релеевского и комбинационного) следу-
следует также добавить процессы, при которых возбуждённые состояния
кристалла выступают только как виртуальные (даже в условиях резо-
резонанса). При релеевском рассеянии процессы поглощения и излучения
когерентно связаны между собой и оно является процессом упругого
рассеяния фотонов в кристалле. Следующее из теории возмущений
участие в рассеянии промежуточных (виртуальных) возбуждённых со-
состояний кристалла не отражает реальный процесс перехода в воз-
возбуждённое состояние. Действительно, согласно теории возмущений
волновая функция кристалла, взаимодействующего с фотоном, пред-
представляется в виде суперпозиции волновых функций возбуждённых
состояний невозмущённого гамильтониана. Однако эту же функцию
можно разложить и по любой другой полной ортонормированной си-
системе функций, определённых в том же пространстве независимых

20 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
переменных. Отдельные слагаемые в таких суперпозициях не имеют
самостоятельного значения.
Спектральное распределение упруго рассеянного излучения соот-
соответствует спектральному распределению фотонов в пучке возбуждаю-
возбуждающего света. При комбинационном (рамановском) рассеянии изменяет-
изменяется частота фотона, т. е. происходит неупругое рассеяние фотона при
рождении или поглощении одного или нескольких элементарных воз-
возбуждений кристалла: фононов, поляритонов, магнонов и т.д. При этом
спектральное распределение излучения отличается от спектрального
распределения возбуждающего света, так как оно отражает особен-
особенности реально возбуждаемых в кристалле состояний. При облучении
монохроматическим светом спектральное распределение комбинацион-
комбинационного рассеяния определяется спектральным распределением и ширина-
ширинами рождаемых (поглощаемых) в кристалле элементарных возбуждений.
При теоретическом описании упругого рассеяния ширины промежуточ-
промежуточных состояний не должны учитываться.
1.1.2. Квазитермодинамическое равновесие. Относительная
роль переходных процессов в кристалле зависит от типа кристалла
и температуры. Так, в кристаллах с примесями люминесценция
происходит из состояний примесей.
Большой экспериментальный материал указывает на то, что, как
правило, спектральное распределение люминесценции кристаллов при
возбуждении в области собственного поглощения не зависит от длины
волны возбуждающего света. При низких температурах в идеальном
кристалле спектр люминесценции начинается с полосы, соответству-
соответствующей чисто электронному переходу из нижнего синглетного возбуж-
возбуждённого уровня. Эти экспериментальные факты свидетельствуют об
установлении квазитермодинамического равновесия между возбуждён-
возбуждёнными состояниями. Излучение из этих «термализованных» состояний
следует относить к процессам люминесценции, так как оно происходит
из реальных состояний и отражает их природу.
Оценки времён релаксационных процессов, приводящих к установ-
установлению квазитермодинамического равновесия внутри зоны возбужден-
возбужденных состояний, дают значения 10~п -!- 10~13 с. Радиационное время
жизни синглетных состояний 10~7 -!- 10~9 с. Таким образом при не
очень низких температурах квазиравновесное распределение обычно
успевает установиться. В некоторых случаях, однако, оно не успевает
установиться полностью. Степень отклонения от равновесного рас-
распределения существенно отличается для возбуждений разного типа.
Например, квазиравновесное распределение меду синглетными воз-
возбуждениями устанавливается значительно быстрее, чем равновесное
распределение между синглетными и триплетными состояниями.
Энергия нижайших триплетных возбуждений в кристаллах мень-
меньше энергии синглетных возбуждённых состояний. Из-за слабой связи
между синглетными и триплетными состояниями и малого радиацион-

/./. Люминесценция	21
ного времени синглетных состояний энергия возбуждения синглетных
возбуждений часто излучается прежде, чем перейдёт в энергию воз-
возбуждения триплетных состояний.
При изучении спектров поглощения и люминесценции чистых мо-
молекулярных кристаллов было обнаружено, что коротковолновая часть
спектра люминесценции при низких температурах непосредственно
примыкает к длинноволновому краю полосы поглощения. Такая бли-
близость указывала на одинаковую природу излучающего и поглощающего
состояний. Однако точное резонансное совпадение краёв полос люми-
люминесценции и поглощения наблюдается сравнительно редко.
1.1.3. Положительная и отрицательная люминесценция. Под
влиянием внешнего воздействия, например потока внешнего излучения
от источника света, термодинамическое равновесие, имеющееся в об-
облучаемой системе, может быть нарушено. В результате этого система
в целом перейдёт в возбуждённое состояние, и в ней возникнут процес-
процессы, стремящиеся вернуть её в исходное состояние, одним из которых
и является люминесценция.
Одновременно с процессом поглощения падающего излучения в
системе идет поглощение тепловой радиации, падающей на систему со
стороны её окружения. Пусть система имеет энергетические уровни Ei
и Ej, удовлетворяющим условиям Ei > Ej и Ei — Ej = Ы>ц, и нахо-
находится в состоянии термодинамического равновесия при температуре Т.
Поскольку при термодинамическом равновесии поглощение тепловой
радиации внутри системы компенсируется её спонтанным испусканием,
то последнее мы будем полностью относить к тепловому испусканию.
Тогда, обозначая населённости уровней энергии щ и rij, имеем
ГЧ = ft е-Нщ3/>сТ	/j 5ч
к — постоянная Больцмана, git gj — статистические веса энергетиче-
энергетических состояний. При термодинамическом равновесии мощность люми-
люминесценции, очевидно, должна быть равна нулю.
При отклонении от термодинамического равновесия уже только
часть спонтанного испускания является тепловой, другая его часть
относится к люминесценции. Поэтому мощность поглощения равно-
равновесной радиации, падающей на систему со стороны среды, а также
мощность спонтанного испускания теперь принимают другие значения,
чем при равновесии. Отсюда видно, что было бы неправильно опре-
определять мощность люминесценции как разность мощности спонтанно-
спонтанного испускания системы и её теплового испускания, существовавшего
до нарушения термодинамического равновесия. Поскольку нарушение
равновесия внутри системы не должно вызывать изменения в состо-
состоянии окружающей среды (т. е. плотность равновесного излучения в
окружающем пространстве должна оставаться постоянной), то для
определения мощности теплового испускания достаточно учесть, что
оно должно компенсировать поглощение равновесной радиации, пада-

22 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
ющей на систему со стороны окружения. Таким образом, мощностью
люминесценции является превышение полной мощности спонтанного
испускания системы рсп-исп над мощностью поглощения тепловой ра-
радиации Ртпогл.
Так как поток тепловой радиации является изотропным, то для
мощности люминесценции можно записать:
рлюм _ рсп.исп рт.погл _ -l,,../» ..Г). Ьи--\R--ifi г) - R--ifir)-] —
\	и%
= hv%3 \а13щ - Взги% (п3 - jnX\ , A.6)
где u®j обозначает плотность равновесной радиации, Ац и B3i —
интегральные коэффициенты Эйнштейна для спонтанного испускания
и вынужденного поглощения, соответственно. Используя связь коэф-
коэффициентов Эйнштейна и плотности равновесной радиации
В-и° = Aij gi
выражение A.6) можно преобразовать к более удобному для анализа
виду:
р™ = Афщ
13 1- e-hv^/i(
Из определения мощности люминесценции видно, что она может при-
принимать как положительные, так и отрицательные значения. Интенсив-
Интенсивность же люминесценции задается степенью отклонения населенностей
от их равновесного распределения по уровням энергии.
Если при нарушении термодинамического равновесия
г±>Щ e-h^/»T	A 8)
СТ.	СГ.
то мощность люминесценции больше нуля. Иначе говоря, имеет место
превышение полной мощности спонтанного испускания над мощностью
поглощения тепловой радиации. В этом случае спонтанное испускание
превышает поглощение планковской радиации и система становится
источником положительного светового потока частоты уц.
Если же нарушение равновесного распределения носит противопо-
противоположный характер и
ninlhu/xT	A9)
то мощность люминесценции отрицательна и, следовательно, полное
испускание системы меньше её теплового испускания. В данном случае
говорят, что система становится источником отрицательного свето-
светового потока. Источником отрицательных потоков может быть любое
тело, температура которого ниже температуры исследуемой системы.
Возникновение положительной люминесценции может быть связано
не только с увеличением населённости верхнего уровня, но и с умень-

/./. Люминесценция
23
шением населённости нижнего уровня. С другой стороны, возникнове-
возникновение отрицательной люминесценции связано с уменьшением населённо-
населённости верхнего или увеличением населённости нижнего уровней энергии.
По своим свойствам отрицательные световые потоки в принципе
не отличаются от положительных потоков — они также способны
поглощаться, рассеиваться, отражаться, могут служить источником
возбуждения, способны охлаждать облучаемое тело (см. подробнее
[37]), подвержены двойному лучепреломлению в анизотропных средах,
характеризуются поляризацией и т.д. Величина отрицательного потока
радиации, получаемого экспериментально, сильно зависит от темпера-
температуры исследуемого объекта и рабочей области спектра. В видимом и
ультрафиолетовом диапазонах при комнатной температуре отрицатель-
отрицательные потоки малы. В этой области они могут быть велики только при
сверхбольших температурах. Однако в инфракрасной области спектра
отрицательные потоки хорошо чувствуются обычными приемниками
радиации. Интересное применение отрицательная люминесценция на-
нашла в физике полупроводников (см., например, обзор [38]), в спектро-
спектроскопии высокотемпературных сверхпроводников [39], в микроволновой
резонансной терапии [40].
1.1.4. Правило Стокса. Как мы видели, в процессе поглощения
и последующего испускания света обычно происходит изменение его
спектрального состава: частоты флуоресценции отличаются от частот
поглощения (возбуждения). Их полное совпадение наблюдается лишь
как исключение при резонансной флуоресценции.
Со второй половины XIX века основным законом, определяющим
это изменение спектрального состава излучения, считалось правило
Стокса: частоты возбуждающего
света всегда больше или равны ча-	т i г4 и i jt3
стотам спектра люминесценции [41]
^возб
A.10)
Это правило передаёт лишь са-
самые грубые черты явления и невер-
неверно в деталях. Смысл правила Сток-
Стокса можно наглядно продемонстриро-
продемонстрировать на примере атомных спектров.
Пусть возбуждение спектра проис-
происходит при поглощении света часто-
частоты 1Увозб (рис. 1.2, а), сопровождаю-
сопровождающемся переходом с нижнего уровня
на один из высоких уровней энергии. В спектре испускания появится
множество линий разных частот. Все они возникают при переходах
между более близкими уровнями энергии. Одна из них совпадает
с частотой падающего света, остальные меньше её. Так же можно
проиллюстрировать и случаи нарушения правила Стокса.
Рис. 1.2. а) — стоксова люминес-
люминесценция; б) — возникновение анти-
антистоксовой люминесценции

24 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
Пусть частота возбуждающего света равна z/B036 = ^23 (рис. 1.2,6).
Если все атомы находятся в основном электронном состоянии, то
поглощение будет отсутствовать. При температурах, отличных от нуля,
небольшая часть атомов находится на уровне 2 и, поглощая свет
частоты z/23> переходит на уровень 3. В дальнейшем они могут перейти
в состояние 2 с испусканием квантов, частоты которых равняются
частоте поглощённого света. Вместе с тем они могут перейти в со-
состояние 1 с испусканием частоты z/3i > ^возб- Чем больше температура
и меньше расстояние E% — Е\, тем легче наблюдать отклонение от
правила Стокса.
Рис. 1.3. а) Стоксова и антистоксова люминесценция при переходах между
электронно-колебательными подуровнями молекул, б) Контур полос поглоще-
поглощения (I) и испускания (II) сложных молекул
В сложных системах со сплошным спектром уровней энергии нару-
нарушение правила Стокса намного вероятнее и часто наблюдается в дей-
действительности. На рис. 1.3, а приведены переходы между колебатель-
колебательными подуровнями двух электронных уровней энергии. Стрелками 1
и 2 изображены переходы с поглощением и испусканием, соответству-
соответствующие правилу Стокса, стрелками 3 и 4 — нарушающие его. Так как
высота исходного уровня для перехода 3 невелика, то число частиц
на этом уровне значительно и мощность поглощения достаточна для
возникновения заметной антистоксовой люминесценции.
Легко видеть, что в процессе поглощения и последующей стоксовой
флуоресценции всегда происходит выделение некоторого количества
колебательной, т.е. тепловой энергии. При нарушении правила Стокса
положение обратное: запас колебательной энергии молекулы уменьша-
уменьшается, часть её превращается в излучение. Это важное обстоятельство
и используется при лазерном охлаждении примесных твёрдых тел.
На рис. 1.3,6 приведены типичные спектры поглощения и люминес-
люминесценции сложных молекул. Линия приближённой симметрии спектров
соответствует частоте иэл чисто электронного перехода. Опыт показы-

/./. Люминесценция	25
вает, что форма полосы люминесценции сложных молекул не зависит
от частоты возбуждающего света при z/B036 > ^Эл и лишь иногда слабо
трансформируется при z/B036 < иэл. Таким образом, при z/B036 < уш значи-
значительная часть наблюдаемой полосы относится именно к антистоксовой
люминесценции.
1.1.5. Энергетический выход. Одной из важнейших характе-
характеристик люминесцентных свойств системы является энергетический
выход, т. е. отношение мощности люминесценции к мощности поглоще-
поглощения. Ранее считалось, что энергия, поглощаемая люминесцирующими
объектами, в основном превращается в тепло и лишь небольшая её
часть возвращается в виде люминесценции. Однако для целого ряда
систем потери световой энергии сравнительно незначительны и энерге-
энергетический выход может быть достаточно высок. Первое эксперименталь-
экспериментальное доказательство этого было дано в 1924 г. СИ. Вавиловым, иссле-
исследовавшим свечение флуоресцеина в ряде растворителей. Он показал,
что при возбуждении светом со сплошным спектром энергетический
выход флуоресценции равен 0,71. Последующие более точные изме-
измерения привели к тем же результатам. В ряде случаев энергетический
выход близок к единице.
Величина энергетического выхода той или иной конкретной систе-
системы имеет решающее значение в технических проблемах, связанных
с практическими применениями люминесценции и, в частности, при
лазерном охлаждении твёрдых тел.
Детальное вычисление энергетического выхода люминесценции мо-
может быть проведено только для конкретных систем при заданных усло-
условиях возбуждения. Ограничимся общими замечаниями. Для точного
определения энергетического выхода надо измерить общее количество
энергии, поглощаемое системой за всё время действия возбуждающего
источника, затем измерить полную энергию люминесценции за время
от начала действия возбуждения до её полного исчезновения и разде-
разделить вторую величину на первую. Чаще всего достаточно разделить
мощность люминесценции на мощность поглощения в условиях стаци-
стационарного режима.
В общем случае системы с дискретным спектром уровней энергии
для энергетического выхода можно записать
Е' 71)ЛЮМ	\ л
F	i>i ^	it
7эн =
A.11)
где суммирование проводится по всем возможным частотам погло-
поглощения и испускания света, gi — статистический вес г-го уровня.
В формуле A.11) Uij обозначает плотность внешнего излучения ча-
частоты Vij и представляет собой превышение полного излучения над

26 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
тепловой радиацией и^. В знаменателе учитывается поглощение только
внешнего потока, вызывающего появление люминесценции, — именно
оно реально измеряется на опыте. Поглощение теплового излучения
внутри системы компенсируется её тепловым испусканием и уже учте-
учтено при определении понятия мощности люминесценции. Для расчёта
энергетического выхода по формуле A.11) нужно знать значения всех
коэффициентов Эйнштейна Aij и Bji, и, кроме того, населённости всех
уровней энергии щ и rij, которые можно определить из стационарных
решений уравнений баланса данной системы. Населённость г-го уровня
зависит от всех вероятностей оптических и неоптических переходов
между различными парами уровней энергии, плотности внешней ради-
радиации и температуры системы.
Выражение для энергетического выхода люминесценции систем со
сплошным спектром уровней энергии имеет аналогичный вид и может
быть получено из A.11) заменой суммирования по индексам г и j
интегрированием по частоте v и по колебательным уровням верхнего
электронного состояния.
Если возбуждение проводится монохроматическим светом частоты
Vij, то для определения 7эн достаточно рассматривать переходы между
ограниченным числом уровней энергии, так как большинство вышесто-
вышестоящих уровней не будет затронуто возбуждением и сохранит первона-
первоначальную населённость. Например, в случае возбуждения излучением с
частотой v\2 достаточно рассматривать поглощение и испускание при
переходах только между двумя уровнями, а формула A.11) принимает
простой вид:
°	~П2)	/1 i9n
1.1.6. Возможные значения энергетического выхода. Если в
системе все переходы оптические, то, как следует из закона сохранения
энергии, энергетический выход тождественно равен единице.
Возникновение неоптических переходов обычно приводит к туше-
тушению люминесценции и, таким образом, к падению энергетического вы-
выхода. Это справедливо только для внутримолекулярных неоптических
переходов или тех неоптических переходов, связанных взаимодействи-
взаимодействием со средой, которые носят статистический характер и приближают
систему к термодинамическому равновесию. У таких неоптических
переходов вероятности перехода вниз всегда превосходят вероятности
перехода вверх.
Если вероятности неоптических переходов значительно превосходят
вероятности оптических переходов, то энергетический выход прибли-
приближается к нулю, а система по-прежнему остаётся в состоянии равно-
равновесия. Большинство конкретных систем не люминесцирует именно по
этой причине. Чаще всего люминесцируют более простые системы,
у которых внутримолекулярные неоптические переходы маловероятны.

/./. Люминесценция	27
Из приведённых соображений следует, что в	большинстве случа-
случаев люминесцирующих объектов энергетический	выход больше нуля
и меньше единицы:
0<7эн<1-	A.13)
Вместе с тем принципиально возможны два аномальных случая:
7эн <0 и 7эн > 1.	A.14)
Энергетический выход может быть меньше нуля тогда, когда чис-
числитель и знаменатель A.11) имеют разные знаки. А именно, для воз-
возникновения отрицательного энергетического выхода необходимо, чтобы
числитель A.11) был отрицательным.
При некоторых условиях энергетический выход может стать боль-
больше единицы. Например, как мы знаем, при возбуждении обычными
положительными потоками в ряде частот возникает положительная,
в других — отрицательная люминесценция. Если бы все вероятности
неоптических переходов были равны нулю, то выход был бы равен
единице, т.е. числитель A.11) полностью равнялся бы знаменателю.
Таким образом, при 7эн > 1 сумма всех положительных слагаемых
в числителе A.11) должна быть больше знаменателя. Если теперь
каким-либо способом избирательно потушить отрицательную люми-
люминесценцию, то числитель A.11) станет больше его знаменателя и выход
будет больше единицы.
1.1.7. Оптическое охлаждение. Если для данной системы
7эн > 1, то это значит, что под влиянием внешнего воздействия,
выводящего её из равновесия, система может превращать в излучение
часть собственной тепловой энергии. Как будет строго показано
в 1.2, это не противоречит второму началу термодинамики, так как
охлаждение люминесцирующего тела не сопровождается передачей
энергии возбуждающему источнику света, имеющем более высокую
температуру. Вместе с энергией возбуждающего излучения тепловая
энергия люминесцирующего тела передаётся окружающим телам,
температура которых ниже температуры источника света. Подобное
явление вполне аналогично действию обычных холодильников,
работающих при включении внешних источников энергии.
Остановимся на температурной зависимости энергетического выхо-
выхода люминесценции. При очень малых температурах и^ = 0, и поэтому
второе слагаемое в числителе A.11) исчезает:
7эн =	^у	^	•	A.15)
Отрицательная люминесценция осуществляться не может, вместе с тем
запас тепловой энергии отсутствует, поэтому 7эн ^ 1- Аномальные

28 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
значения выхода Gэн > 1 и 7эн < 0) связаны с наличием теплового
фона.
При очень высоких температурах распределение частиц по уровням
энергии почти одинаково (если gi = g- = 1), а внешнее излучение
недостаточно для заметного нарушения равновесия. В этих условиях
мало как поглощение внешних потоков, так и люминесценция. При
Т —> оо вероятности неоптических переходов вниз равны вероятностям
обратных переходов, превращение световой энергии в тепло полностью
компенсируется обратным процессом. Как следствие, тушение люми-
люминесценции отсутствует, и при сильном повышении температуры энерге-
энергетический выход увеличивается, а в пределе при Т —> оо приближается
к единице.
При умеренно малых температурах температурная зависимость
энергетического выхода может быть обусловлена зависимостью ве-
вероятностей неоптических переходов от температуры, что, например,
в сложных молекулах приводит к уменьшению энергетического выхода.
Такого рода явления называются температурным тушением люминес-
люминесценции.
1.1.8. Квантовый выход люминесценции. Квантовым выходом
фотолюминесценции называется отношение числа испущенных к числу
поглощённых квантов (в стационарном режиме). В простых системах
значение квантового выхода часто значительно превышает единицу
и определяется в значительной мере числом уровней энергии. Так,
например, в схеме возбуждения на рис. 1.2, а, при поглощении одного
KBaHTa Щ\ МОГуТ ВОЗНИКНУТЬ КВаНТЫ ^4Ь ^42, ^43> ^32, ^ЗЬ ^21- В ЭТИХ
условиях введение понятия квантового выхода не имеет особого смысла
и им не пользуются.
Понятие квантового выхода фотолюминесценции приобретает эв-
эвристический смысл только в тех случаях, когда спектр испускания
не зависит от частоты возбуждающего света. С подобной ситуацией
мы сталкиваемся в сложных системах, в которых спектр испускания
возникает при переходах только с самого нижнего из возбуждённых
электронных состояний и не зависит от запаса колебательной энергии,
полученной при возбуждении. В таких системах вероятности внутримо-
внутримолекулярных неоптических переходов значительно превосходят вероят-
вероятности соответствующих оптических переходов, быстро происходит про-
процесс внутримолекулярного перераспределения энергии и перед актом
испускания света молекула оказывается в состоянии 2 (см. рис. 1.2, а),
практически независимо от способа возбуждения.
В этих условиях величина квантового выхода определяется в значи-
значительной мере соотношением между вероятностью оптического перехода
А21 и вероятностью неоптического перехода между состояниями 2 и 1.

1.2. Энтропия излучения	29
При независимости спектра испускания от z/B036 величина квантово-
квантового выхода 7кв однозначно связана с величиной энергетического выхода
	 -I,люм 	 -/>люм ГИ^иси 		^исп	/1 ] о\
7эн — -5 — тт тт~ — 7кв - ,	U • а о;
-l погл	JVnora '«^возб	^возб
где ТУлюм и А^погл — числа испущенных и поглощённых квантов (в ста-
стационарном режиме).
Если иИси < 1УВОЗб, квантовый выход всегда больше энергетического.
Случай антистоксовой флуоресценции подлежит особому рассмотре-
рассмотрению (см. 2.3).
1.2. Энтропия излучения
В этом параграфе мы рассмотрим подробно частный случай, когда
спектры поглощения и испускания состоят из узких линий. Термо-
Термодинамика накладывает существенные ограничения на процесс фото-
фотолюминесценции: из законов термодинамики вытекают определённые
неравенства, которые должны удовлетворяться в любом случае.
Согласно второму закону термодинамики энтропия в изолированной
системе, которая в изучаемом случае представляет собой люминесци-
рующее тело+излучение, должна возрастать. Поэтому следует учесть
энтропию излучения как такового 0. Известно, что перенос тепла
может происходить в виде лучистой энергии (излучением). Таким об-
образом, излучение может быть рабочим телом в тепловой машине, и,
как следствие, для света должно иметь смысл тепловое равновесие,
свет должен иметь энергию, теплоемкость, энтропию и температуру.
Представление о температуре излучения (и о функции распределения
для спектра излучения нагретого тела) было одним из первых успехов
квантовой физики.
Температура — это характеристика системы, находящейся в тепло-
тепловом равновесии. Течением же тепловых процессов в природе управляет
энтропия: при установлении равновесия передача энергии происходит
всегда так, чтобы энтропия увеличивалась. В этом смысле энтропия
является более общим понятием и через нее строго определяется по-
понятие температуры.
Интуитивно к понятию о температуре излучения можно прийти сле-
следующим образом. Пусть электромагнитное поле находится в некотором
замкнутом объёме, например, в резонаторе, температура стенок кото-
которого поддерживается постоянной и равной Т. Этот резонатор можно
«расстроить» так, что в нем окажутся волны с самыми разными часто-
частотами. В состоянии равновесия энергия, которая излучается стенками
резонатора внутрь, должна в точности компенсироваться энергией, ко-
которая этими стенками поглощается. Компенсация должна выполняться
0 Эту задачу впервые решил Л. Д. Ландау [22], и мы будем следовать этой
работе.

30 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
для каждого интервала частоты излучения. Тогда естественно считать,
что в равновесии излучение имеет ту же температуру Т, что и стенки.
1.2.1. Бозе-газ. Рассмотрим частицы газа, которые описываются
симметричными волновыми функциями, и взаимодействие между ко-
которыми настолько слабо, что им можно пренебречь. Числа заполнения
квантовых состояний при этих функциях могут принимать произволь-
произвольные значения. В этом случае говорят, что идеальный газ подчиняется
статистике Бозе или статистике Бозе-Эйнштейна 0. В частности,
это означает, что в каждом квантовом состоянии может находиться
любое количество частиц.
Если распределить все квантовые состояния отдельной частицы по
группам, каждая из которых содержит близкие состояния (например,
обладающие близкими энергиями), причём так, что и число состояний
в каждой группе, и число находящихся в них частиц велики, то набор
чисел Nj — количество частиц в этих состояниях, где j нумерует
группы состояний, будет полностью характеризовать макроскопическое
состояние газа. Число микроскопических способов, которыми может
быть осуществлено данное макроскопическое состояние, называется
статистическим весом этого состояния. Рассматривая каждую груп-
группу из Nj частиц как независимую систему со статистическим весом Zj,
для статистического веса всего газа получаем
Z = Y[Zj.	A.17)
з
Энтропия вычисляется как логарифм статистического веса
S = к1пZ = к1п Ц Zj = х]Г1п^-,	A.18)
3	3
где к — постоянная Больцмана. Пусть Wj есть число состояний
в группе j. Поскольку в каждом квантовом состоянии может нахо-
находиться любое число частиц, статистический вес Zj представляет собой
число всех способов, которыми можно распределить Nj частиц по Wj
состояниям. Оно равно [42]
Так как числа Wj велики, то можно пренебречь единицей и после
логарифмирования выражения A.19) получаем
S = х]Г {(Wj + Nj) In (Wj + Nj) - Nj inNj - Wj inWj} . A.20)
О Для квантов света впервые её ввёл Ш. Бозе, а позднее, в 1924 г. А. Эйн-
Эйнштейн обобщил этот результат.

1.2. Энтропия излучения	31
Обозначим средние числа заполнения квантовых состояний как rij =
= Nj/Wj. Тогда из A.20) для энтропии неравновесного Бозе-газа
имеем
5 = xJ2Wj{(\ +nJ-)ln(l +nj) -rtjlnrij}.	A.21)
1.2.2. Энтропия излучения. Распределение излучения по часто-
частотам и направлениям можно описать посредством плотности р{у, п)
его энергии. Величина p(y,Vi)dvdo представляет собой отнесённую
к единице объёма энергию излучения в интервале частот dv, имеющего
направление п в элементе телесного угла do. Вместо функции р(у, п)
удобно ввести функцию /(z/, п), определённую следующим образом:
/0(i/, n) dvdo = f(v, n)hiy2u d"d°;	A.22)
с
здесь hv — энергия фотонов, a 2v2 dvdo/c3 = 2к2 dk do/BtyK — «эле-
«элемент объёма» в «пространстве» волнового вектора к. (Множитель 2
учитывает два возможных направления поляризации; для краткости мы
не будем рассматривать распределение по поляризациям, поскольку оно
не оказывает существенного влияния на дальнейшие рассуждения.)
Теперь числа заполнения квантовых состояний выражаются функцией
f(v, п), которая представляет собой число фотонов в единице объёма
пространства, отнесённое к единичному объёму в «/^-пространстве».
Интенсивность излучения dl, испускаемого единицей поверхности рас-
рассматриваемого тела, определяется выражением
dl = cp cos # dv do = /(и, n)hu dr,	A-23)
где мы ввели обозначение
,	Лу dv do	/i o/i\
dr = cosv	g		A.24)
с
(# — угол между п и нормалью к поверхности).
Энтропия излучения определяется формулой статистики Бо-
зе A.21), применённой к «фотонному» газу. Энтропия излучения S,
проходящего через площадку в 1 см2 за 1 сек, равна
S = *J[(/+l)ln(/+l)-/In/] dr.	A-25)
Интегрирование здесь распространено на весь спектр частот на все
направления п; н — постоянная Больцмана.
Если весь спектр излучения сконцентрирован в узком интервале
частот Аи, а все направления — в малом интервале углов До, то,
очевидно, полная интенсивность излучения равна
/= \dI~fhvAT,	A.26)

32 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
где / — некоторое среднее значение / и
д _ 2i/
Для энтропии получаем
A.27)
Для монохроматического или строго направленного излучения (т. е.
когда при заданной полной интенсивности устремляем Аг к нулю)
видно, что / будет стремиться к бесконечности. Но в случае больших
значений / разность
приближённо равна 1п/+ 1, а Aп/+ 1)// стремится к нулю. Тем
самым из A.27) следует, что и S стремится к нулю. Условие, что Аг
стремится к нулю, не требует, чтобы Аи и Ао стремились к нулю
одновременно. Достаточно, чтобы стремилось к нулю одно из них.
Иными словами, и энтропия строго монохроматического излучения
(Аи = 0), и энтропия строго направленного излучения равна нулю.
1.2.3. Фотолюминесценция. Обратимся теперь к процессу фото-
фотолюминесценции. Допустим для краткости, что люминесценция сопро-
сопровождается полным рассеянием излучения по всем направлениям и что
люминесценция не зависит от направления падающего света. Тогда
процесс люминесценции будет характеризоваться некоторой функцией
w(v',v), которая определяет интенсивность излучения света с часто-
частотой v в результате облучения светом с частотой z/.
Рассмотрим ограничения, накладываемые законами термодинамики
на свойства этой функции при определённой частоте z/. He ограни-
ограничивая общности, мы можем формально считать, что тело облучается
строго монохроматическим светом (частота z/ и интенсивность 1а). Ин-
Интенсивность испущенного света определяется функцией w(uf,u). Если
испущенный свет является в достаточной мере монохроматическим или
состоит из достаточно узких спектральных линий, то его энтропия
будет равна нулю, и поэтому можно рассмотреть лишь изменение эн-
энтропии тела. Это изменение в единицу времени (отнесённое к единице
поверхности тела), очевидно, равно
la -h
Т '
где Т — температура тела, а // — интенсивность люминесценции.
Следовательно, в этом случае второй закон термодинамики приводит
к неравенству
k^h,	A.28)

1.2. Энтропия излучения	33
т. е. относительный выход люминесценции не может превосходить еди-
единицу.
Если, однако, люминесценция, происходящая в результате облуче-
облучения монохроматическим светом, не состоит из отдельных достаточно
узких спектральных линий, то необходимо ввести поправку, учитыва-
учитывающую энтропию излучения. Следует заметить, что отражённый свет
также является монохроматическим и его можно не учитывать.
Пусть Аи представляет собой интервал частот спектра люминесцен-
люминесценции. Энтропия падающего света равна нулю, в то время как энтропия
излучённого света приближённо равна
*[G+1IпG+1)-71п7]Дт,
где f{u) определяет спектр люминесценции; вместо интеграла A.25)
мы подставили значение функции, находящейся под знаком интеграла,
соответствующее некоторому среднему /, умноженное на область инте-
интегрирования Дт. Полное изменение энтропии тела вместе с излучением
должно быть положительным:
^^	o. (L29)
Интенсивность излучения люминесценции 7/ можно выразить через /
следующим образом:
7/ = [ fhudr ~ hufAr.	A.30)
Поэтому неравенство A.29) может быть переписано в виде
Выражение в правой части зависит от /, т. е. от абсолютной ин-
интенсивности света (см. формулу A.26)). С другой стороны, до тех пор,
пока фотолюминесценция линейно возрастает с интенсивностью пада-
падающего света, отношение 7//7а не зависит от интенсивности. Это поз-
позволяет нам подставить в качестве / любое значение, соответствующее
интенсивности фотолюминесценции в линейной области. Поскольку
выражение [(/ + 1) In (/ + 1) — /In/] // является монотонно возраста-
возрастающей функцией, то ясно, что максимальное ограничение будет в том
случае, когда мы возьмём значение /, соответствующее наибольшей
интенсивности фотолюминесценции, для которой всё ещё сохраняется
линейность.
Введём в качестве «эффективной температуры» ТЭфф излучения
люминесценции температуру равновесного излучения (так называемо-
называемого чёрного излучения), в спектре которого выбранный интервал Аи
обладает интенсивностью, равной наибольшей интенсивности люми-
2 С. В. Петрушкин, В. В. Самарцев

34 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
несценции в линейной области. Эта температура связана с / формулой
Планка	_	1
/ =	^—	A.32)
ехр —	1
К1эфф
После подстановки A.32) в A.31) получается довольно длинное
выражение. Выпишем его для двух предельных случаев — большой и
малой величин в показателе экспоненты hv / яТэ§§. Когда hv ^> хТЭфф,
имеем /« ехр ———, и неравенство A.31) приобретает вид
К-1-эфф
A-33)
Отношение Т/ТЭфф, вообще говоря, мало, поэтому A.33) можно запи-
записать также следующим образом:
k <Ia(i + т^-) (hv» хТэфф).	A.34)
В обратном предельном случае малых hv / кТэ^ имеем /
и неравенство A.31) приводит к
A.35)
лишь незначительно отличающемуся от A.34).
Полученные здесь неравенства выражают термодинамические огра-
ограничения на энергетический выход люминесценции. Температура Тэфф
обычно порядка нескольких десятков тысяч градусов, в то время
как Т — комнатная температура. Поскольку отношение Т/ТЭфф очень
мало, то можно сделать вывод, что учёт энтропии излучения приводит
лишь к незначительным (порядка нескольких процентов) поправкам
в простом неравенстве A.28). Неравенства A.34) и A.35) показывают
принципиальную допустимость того, что отношение I\jla может быть
больше единицы, не вступая в противоречие со вторым законом тер-
термодинамики. Недостатком полученного результата является то обстоя-
обстоятельство, что полученная верхняя граница для энергетического выхода
не накладывает почти никаких ограничений на его значение, поскольку
при достаточно малой плотности излучения сама граница стремится
к бесконечности. Другой подход к разрешению этого вопроса изложен
в 2.3.
1.2.4. Интенсивность антистоксового излучения. Рассмотрим
систему, состоящую из люминесцирующего тела и чёрного излучения,
имеющих одну и ту же температуру Т. Тогда можно утверждать, что
тело и излучение находятся в тепловом равновесии друг с другом.
Это означает, что в каждом интервале частот dv интенсивность света,
испускаемого телом, равна интенсивности спектра чёрного излучения

1.2. Энтропия излучения	35
в том же интервале. Но свет, испущенный телом, состоит из двух
частей: индуцированного излучения, возникающего под влиянием па-
падающего на тело чёрного излучения (в эту часть мы включаем и
фотолюминесценцию), и спонтанного излучения. Поэтому при этих
условиях для каждого интервала частот должно иметь место следую-
следующее неравенство:
интенсивность люминесценции < интенсивность чёрного излучения.
A.36)
Выразим это неравенство в математической форме. Допустим, что
для всех рассматриваемых частот энергии фотонов много больше сред-
средней тепловой энергии частиц вещества, т. е. справедливо неравенство
hv' ^> кТ. Согласно формуле Вина, интенсивность чёрного излучения
для таких частот выражается в виде
const W^T
Чтобы получить интенсивность люминесценции, умножим это выра-
выражение на интенсивность w(uf,u) (напомним, что это интенсивность
света с частотой и, испущенного после облучения светом с частотой
z/), и проинтегрируем по dv'. Проделав это, получим выражение для
интенсивности в левой части неравенства A.36) в следующем виде:
const
• \
В правой части неравенства A.36) должно стоять выражение
const .j/3e-W^T. Таким образом,
const- \ы{у',ууъе-Ку11жТ dv1 < const • u3e~hu/>cT.	A.37)
Чтобы избавиться от интеграла в левой части неравенства A.37),
мы рассмотрим малый интервал частот, в котором функция
yi?>we-hv' 1>сТ меняется незначительно. Это допустимо, поскольку
неравенство может только усилиться, если мы ограничимся лишь
частью значений z/. Тогда A.37) можно переписать в следующем виде:
Av'w(i>', iyy3e-hu'/>cT < const • и3е~Н1//>еТ
или	з _h{v_v,)l>iT
°—^^.	A.38)
Это неравенство показывает, что интенсивность излучения в антисток-
антистоксовой области {у > vr) при больших значениях разности v — v1 должна
стать малой величиной по сравнению с интенсивностью падающего
света.
В стоксовой же области {у < vf) неравенство A.38) при больших
v' — v даёт нам мало полезной информации, поскольку оно задаёт
только верхний предел для w, который во всех случаях слишком высок.
2*

36 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
1.3. Электролюминесценция
Явление электролюминесценции — люминесценции, возбуждаемой
электрическим полем, — в полупроводниковых диодах было откры-
открыто в начале 50-х годов прошлого столетия [53-55]. Было сразу же
обнаружено, что энергия самых коротковолновых фотонов превышает
прилагаемую электрическую энергию в расчёте на один привносимый
электрон. В работе [56] был сделан вывод, что эта разница в энерги-
энергиях возникает благодаря высвобождению внутренней энергии решётки
полупроводника. Возможность использования этого эффекта для охла-
охлаждения была отмечена в работе [57]. В этой работе в пренебрежении
джоулевым нагревом и явлениями переноса было получено выражение
для мощности охлаждения в виде {Eg/eV — \)IV, где / — величина
силы электрического тока, V — напряжение смещения диода, Eg —
энергия запрещённой зоны (квантовый выход люминесценции прини-
принимался равным единице).
Эту концепцию охлаждения приняли на вооружение в 1956 го-
году, а три года спустя, в 1959 году был получен патент США на
устройство, функционирующее на основе этого принципа [58]. Запа-
Запатентованное устройство состоит из набора электрически возбуждён-
возбуждённых полупроводниковых ячеек (Si, Ge, CdSe, InSb, AlSb, CdTe, CdS,
GaSb и GaP, где тщательно контролировалась концентрация и место-
местоположение примесей), расположенных на плоской сетке, через кото-
которую циркулирует тонкий слой прозрачной, теплообменной жидкости,
например ССЦ. Сопротивление и геометрия этих ячеек подбирают-
подбираются специальным образом, чтобы уменьшить омические потери и об-
общее внутреннее отражение, соответственно. К преимуществам такого
охлаждающего устройства следует отнести высокую эффективность
и отсутствие движущихся механических частей. Его возможные при-
приложения — это сжижение газов и охлаждение инфракрасных детек-
детекторов.
С позиций теории процессы фотолюминесцентного и электролюми-
электролюминесцентного охлаждения вполне аналогичны друг другу, различаясь
лишь способом возбуждения. Первым, кто отметил это соответствие,
был М.А. Вайнштейн [59]. В своей работе он вычислял техниче-
техническую эффективность процесса — отношение мощности излучения
люминесценции к скорости подвода работы. Очевидно, она равнялась
единица плюс величина эффективности охлаждения. Температура Tph
флуоресценции определялась им через отношение излучённой мощно-
мощности к общей скорости, с которой процессы люминесценции уменьшали
энтропию образца. Вообще говоря, этот поток энтропии (и, как след-
следствие, Трн) зависит от теплового излучения, которое падает на образец
со стороны окружения — величины, зависящей, в свою очередь, от
температуры окружения Т, которую имеет и сам образец. В случае,
когда скорость подвода работы падает до нуля, Tph уменьшается до Т.

1.3. Электролюминесценция	37
Это является следствием второго начала термодинамики: техническая
эффективность должна быть меньше Трн/(Трн — Т).
Для узкополосного излучения величина мощности люминесценции
значительно превосходит мощность внешнего теплового излучения,
если рассчитать последнюю в том же спектральном интервале. Пред-
Предполагая флуоресценцию изотропной, получаем, что Tph оказывается
примерно равной яркоспгной температуре излучения Твн. Заметим, что
величина TFh стремится к бесконечности в случае строго монохрома-
монохроматического или строго направленного излучения. Так как самая низ-
низкая температура чёрного излучения для видимого спектра составляет
800 К, то теоретически можно получить максимальное значение для
эффективности охлаждения образца, излучающего при комнатной тем-
температуре в видимом спектре: оно равно 300/(800 — 300) = 0,6. Однако,
данный расчёт является идеализированным, так как мы предполагаем
квантовый выход излучения равным единице при любой структуре
энергетических уровней.
В 1965 году физическая модель электролюминесцентного диода бы-
была применена для целей вычисления технической эффективности [60].
Было показано, что если квантовый выход равен единице, то
TFh-T eV
Этот результат находится в согласии с выводом работы [57]. В соответ-
соответствии с этим авторы статьи [60] рассматривали диод как обращенную
тепловую машину, в которой происходит перенос энергии от резервуара
с меньшей температурой (решётка) к резервуару с большей температу-
температурой (поле излучения).
Не так давно появилась работа [61], в которой проблема электро-
электролюминесцентного охлаждения рассматривалась с позиций применения
полупроводниковых диодов. Автор определил коэффициент полезного
действия (КПД) как отношение мощности охлаждения к внешней
работе электрического поля, которую нужно совершить. В режиме
излучения КПД идеальной холодильной машины равен
Т
7р _ гр >
где Т — температура диода, Тц — температура окружения диода. Так,
при комнатной температуре окружения и температуре диода 0°С, КПД
достигает значения порядка 10. Пусть выход излучения, коэффициент
преломления и излучательная способность диода равны единице. Тогда,
для энергетического расщепления порядка C -!- 5) хТ, можно показать,
что скорость охлаждения на сечении перехода равна 650 Вт/м2, а КПД
равен 1,25. Теоретически, если совсем не принимать во внимание
джоулев нагрев и другие возможные причины нагрева, то охлаждения
можно достичь так же и при значениях квантового выхода меньших
единицы, хотя и с меньшим КПД.

38 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
1.4. Фотолюминесценция
Техника охлаждения, основанная на антистоксовой фотолюминес-
фотолюминесценции, не вызывала серьёзного практического интереса до появления
лазера, который смог послужить в качестве источника высокоинтен-
высокоинтенсивного и узкополосного излучения. История этого вопроса начинается
с конца 1950-х годов, когда X. Сковил и Е. Шульц-Дюбуи [62] из
Bell Laboratories обнаружили, что мазер, работающий в обращенном
режиме, будет функционировать как холодильная установка (см. так-
также 2.4). Они рассмотрели систему с тремя уровнями, обозначенными
на рис. 1.4 от 0 до 2, где состоя-
состояния 1 и 2 связаны с холодным ре-
резервуаром температуры Тс и энер-
энергетически отделены переходом ча-
частоты v\2. В свою очередь, состоя-
состояния 0 и 2 связаны с «горячим» ре-
резервуаром температуры Th и раз-
разделены между собой переходом
с частотой Z/Q2-
X. Сковил и Е. Шульц-Дюбуи
определили эффективность дей-
действия мазера как г]м = Щ\/щ2>
т. е. это выходная энергия мазе-
мазера, делённая на энергию накачки,
в предположении, что квантовый
выход люминесценции равен еди-
холодный
резервуар
Т
А с
2
Ч v\
п '
L2.
Щ2
\
/
горячий
резервуар
Рис. 1.4. Трёхуровневый мазер, рас-
рассматриваемый как тепловая машина.
Обращенный режим работы приводит
к рефрижератору
нице. Величина Тс рассматривается в качестве температуры образца.
Например, Тс может быть температурой кристаллической решётки,
с которой связаны спиновые уровни мазерно-активных редкоземель-
редкоземельных ионов, a Th тогда будет температурой микроволнового газового
разряда, который используется для накачки системы. Зная величины
населённостей уровней из формулы распределения Больцмана, можно
получить инверсию населённостей на переходе 0-1
— =	=ехр
по п2 по
(
exp
\
откуда
2L = exp
№i (^ %^ - 1I = exp fe (ПЯ. _
мТс \щ{ Th	)\	\мТс уг]М
A.39)
A.40)
Таким образом, получаем следующее условие для действия мазера
Vm^Vc,	A.41)
где КПД «теплового двигателя»
„ _П-ТС
Th
A.42)

1.4. Фотолюминесценция	39
Тот факт, что мазер может рассматриваться и как тепловая маши-
машина, показывает нам, что полученный результат является ничем иным,
как простым выражением второго начала термодинамики. Заставляя
машину работать в обратном направлении, мы получаем охлаждение
кристалла и анализ, подобный предыдущему, приводит к выражению
?ККПДХ0Л0Д.	A.43)
Здесь эффективность охлаждения г] = ^12/цл, т-е- это энергия охла-
охлаждения, делённая на энергию мазера, а коэффициент полезного дей-
действия холодильной установки равен
КПДХОЛОД = ^^г-	A-44)
Таким образом, из последних двух выражений следует, что
V = -^7F^hr.	A-45)
1/01	J-h-J-c
В 1965 году Ю.Т. Мазуренко [63, 64] приложил принципы термоди-
термодинамики к рассмотрению необратимой генерации индуцированного из-
излучения в лазере. При рассмотрении скорости изменения энтропии си-
системы осцилляторов, взаимодействующих как с неравновесным полем
излучения, так и с термическим резервуаром (в качестве последнего
принимается сама среда), он использовал «локальную» формулировку
второго начала термодинамики в формулировке И. Пригожина [65].
Ю. Т. Мазуренко впоследствии получил неравенство для лазерной
эффективности tjl, которая определяется отношением выходной мощ-
мощности лазера к мощности поглощённой оптической накачки. В 1968
году П. Т. Ландсберг и Д. А. Эванс [66] обобщили этот результат
и получили, что
где Т — это температура терморезервуара, ТрР и TpL — температуры
потоков излучения накачки и лазерного излучения соответственно,
определяемых как отношение соответствующих потоков энергии и эн-
энтропии. В роли предельного значения оказывается отношение двух ко-
коэффициентов полезного действия, так как мы можем интерпретировать
лазер в терминах объединённой пары тепловых двигателей, запущен-
запущенных в прямом и обращенном режимах, как показано на рис. 1.5. Работа
выхода машины, работающей в прямом режиме, подводится к тепловой
машине, работающей в обращенном режиме, и обеспечивает их функ-
функционирование. Оба этих тепловых двигателя делят общий холодный
резервуар температуры Т, но горячий резервуар для первого теплового
двигателя имеет температуру ТрР, а для второго — температуру TpL.
Ввиду того, что идеальный лазер переносит энергию, а не энтропию

40
Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
горячий
резервуар
вход
вход
тепловой Лработа/ тепло
двигатель /	Чнакачки
термализация
возбужденных
и лазерных
уровней
1 /////////////
Рис. 1.5. Работа лазера как функционирование объединённой пары тепловых
двигателей, запущенных в прямом и обращенном режимах. Эта схема тепловой
машины удобна для анализа эффективности лазерной операции. В качестве
оптической накачки используется лампа-вспышка
(мы видели, что энтропия строго направленного или строго монохро-
монохроматического излучения равна нулю), TFl = оо и, таким образом,
„ ^TFp-T
TFp
A.47)
Запуская лазер в обратном направлении и, следовательно, переводя
его в режим работы оптического охладителя, при котором излучение
накачки является уже выходом флуоресценции с температурой TFh, мы
получим, что техническая эффективность окажется равной обратной
величине лазерной эффективности tjl- Таким образом, техническая
эффективность должна быть меньше, чем TFh/(TFh — Т), что согласу-
согласуется с неравенством, полученным М. А. Вайнштейном [67] для случая
электролюминесцентного охлаждения.
О. Кэфри и Р. Д. Левайн [68] в 1974 году также обратили внима-
внимание на необходимость рассмотрения изменения энтропии для циклов
лазерной генерации и процесса охлаждения, выражая изменения эн-
энтропии среды во время релаксации к термодинамически равновесному
распределению как
ASс ^ ASp + ASh,	A.48)
где ASp и ASh — изменения энтропии среды во время поглощения
накачки и во время последующей оптической эмиссии, соответственно.
Для процесса лазерного охлаждения ASP имеет значение порядка ну-
нуля, a ASC оказывается меньше нуля, так что когерентная эмиссия, для
которой ASh является положительной величиной, невозможна. Если
охлаждающая система состоит из трёх энергетически уровней от 0 до
2, где оптическая накачка соответствует переходу 1-2 и флуоресценция

1.4. Фотолюминесценция	41
происходит на переходе 2-0, то отношение населённостей уровней 0
и 1 будет равно
п\ ASC	,л Л(Лх
— = ехр 	,	A.49)
по	ж
при условии, что оба эти состояния находятся в термодинамическом
равновесии друг с другом. Таким образом, процесс охлаждения исто-
истощает («охлаждает») населённость уровня 1. О. Кэфри и Р.Д. Левайн
предположили, что возможным практическим применением этой схемы
может быть её использование для увеличения выхода лазера, у которо-
которого нижним уровнем является состояние 1, а верхний рабочий уровень,
предположительно, существенно выше состояния 2.
В работе, выполненной в 1980 году, П. Т. Ландсбергом и Ж. Тон-
Тонге [69] был представлен единый обзор термодинамики систем, которые
преобразуют свет в тепло или в работу и обратно. С достаточной
общностью они рассмотрели преобразователь энергии в виде ящика,
в который энергия и энтропия поступают с определёнными скоростями
от накачивающей системы и уходят уже с другими значениями скоро-
скоростей в сток. Применяя уже развитый подход к лазерному охладителю,
они снова получают неравенство
1Fh - 1
где г] — эффективность охлаждения в смысле первого начала тер-
термодинамики: отношение скорости нагрева от термического резервуара
температуры Т к мощности входящего оптического излучения накач-
накачки; флуоресцентная температура Tph, как и ранее, определена через
отношение скоростей энергии и энтропии вышедшего излучения.
Важная деталь, которую прояснили П. Т. Ландсберг и Ж. Тонге
в своём обзоре и которая не была достаточно оценена предыдущи-
предыдущими исследователями, — это разница между температурами потоков
и яркостными температурами, первые из которых не являются «аб-
«абсолютными термодинамическими температурами» (т. е. частной про-
производной энергии по энтропии при постоянном объёме). В любом
случае, правая часть полученного ими неравенства A.50) представляет
собой «коэффициент полезного действия цикла Карно», вычисление
которого требует определения энтропии, унесённой неравновесным
излучением поля. П. Т. Ландсберг и Ж. Тонге утверждают, что эта
энтропия описывается обычным равновесным выражением, а имен-
именно, интегралом от числа занятых фотонов по всем модам, входящим
в спектральную ширину излучения, по области телесных углов и по
направлениям поляризации излучения. Заметим, что плотность потока
флуоресцентной энергии может быть записана как интеграл по тем
же числам заполнения фотонов. Тогда, исходя из данных спектра
флуоресценции, величина энтропии может быть соотнесена к величине
энергии, так, что Tph в конечном счёте выражается только в терминах
эмиссионной интенсивности. Этот анализ неявно предполагает, что Tph

42 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
много больше, чем температура внешней среды — вывод, полученный
ещё в работе М.А. Вайнштейна 1960 года [67], результаты которой
П. Т. Ландсберг и Ж. Тонге по существу переполучают. В качестве
простого примера П. Т. Ландсберг и Ж. Тонге рассматривают случай,
когда спектр флуоресценции постоянен в узкой полосе частот и равен
нулю во всей остальной области. Для разных значений плотности энер-
энергетического потока на единицу спектральной ширины, они построили
графики зависимости флуоресцентной температуры от частоты излу-
излучающего центра. Ими также были приведены выражения, применимые
для случая гауссовского спектра, которые уже могут быть использова-
использованы для объяснения некоторых экспериментальных результатов.
1.5. Парадигма антистоксового охлаждения
1.5.1. Антистоксовое охлаждение. Представим себе систему
невзаимодействующих примесей в твёрдом теле. Предположим, что эти
примеси имеют очень простую энергетическую структуру: основное
состояние, которое условно назовём «1», и возбуждённое состояние,
представляющее из себя пару уровней «2» и «3» (рис. 1.6,а). Для
иллюстративных целей, предположим также, что расщепление между
уровнями «2» и «3» составляет самое большее несколько хТ, где к —
постоянная Больцмана, Т — температура, которую имеет образец.
Такое предположение обеспечит нам, что эти два уровня будут быстро,
за время порядка нескольких наносекунд (нередко и пикосекунд [70]),
возвращаться в состояние термодинамического квазиравновесия друг
с другом, если это равновесие будет нарушено. В то же время мы
потребуем, чтобы расстояние между уровнями основного и возбуждён-
возбуждённого состояний по меньшей мере на порядок превышало это расщепле-
расщепление. Согласно известному правилу о соотношении между вероятностью
безызлучательного перехода и энергией перехода [43], это обеспечит
нам то, что процессами безызлучательной релаксации между этими
состояниями можно пренебречь. Таким образом, возбуждение атомов
из верхнего состояния может распадаться в основное состояние только
с излучением фотона. Математически это означает, что квантовый
выход люминесценции этой системы близок единице: на каждый по-
поглощённый на данном переходе фотон излучается также один фотон.
Рассмотренная схема представляет собой простейший пример си-
системы, на которой можно проиллюстрировать флуоресцентное охла-
охлаждение. Пусть некий узкополосный источник света (скажем, кольцевой
лазер) настроен на частоту перехода 1-2 и его излучение падает на
нашу атомную систему. Тогда, вследствие вынужденных переходов,
уровень «2» будет перенаселён по отношению к термически равновесно-
равновесному значению населённости уровня «3». Чтобы восстановить равновесие,
часть населённости сразу же перейдёт на более высокий уровень «3».
Возбуждённое состояние атомов, далее, сменяется основным, сопро-

1.5. Парадигма антистоксового охлаждения
43
вождаясь излучением фотонов: происходит флуоресценция на перехо-
переходах 2-1 и 3-1. Такой флуоресцентный распад обычно происходит на
временах от нано- до миллисекунд [70], т.е. много медленнее, чем
время установления термического квазиравновесия в возбуждённом
состоянии. Очевидно, что в этом случае средняя энергия излучён-
излучённых фотонов больше, чем энергия поглощённых фотонов. Избыток
энергии обязан наличию теплового поглощения, которое обязательно
происходит в процессе установлении равновесного состояния между
подуровнями полосы возбуждённого состояния. Этот избыток уносится
из твёрдого тела с флуоресценцией, приводя к охлаждению.
Возможна также иная ситуация, когда основное состояние расщеп-
расщеплено на два подуровня «1» и «2», а возбуждённое состоит из уров-
уровня, соответствующего состоянию «3», как изображено на рис. 1.6, б.
Охлаждения в этом случае можно достичь, если настроить лазер на
частоту перехода 2-3. Флуоресценция тогда будет иметь место на
частотах, соответствующих переходам 2-1 и 3-1. И снова, в среднем,
энергия излучённых фотонов будет превосходить энергию фотонов,
поглощённых системой.
Лазерная
накачка
Лазерная
накачка
Рис. 1.6. Схемы флуоресцентного охлаждения — частота излучения превос-
превосходит частоту поглощённого света: а) мультиплет возбуждённого состояния
б) мультиплет основного состояния
Объединяя рассмотренные модели, можно представить ситуацию,
изображённую на рис. 1.7: оба, как верхнее, так и нижнее состояния
имеют близко расположенные подуровни, тогда как расстояние меж-
между нижней и верхней группой подуровней достаточно велико. Лазер
накачки должен быть отстроен в длинноволновую область линии по-
поглощения настолько далеко, насколько это возможно. Тогда возбуж-
возбуждение системы происходит с верхних подуровней основного состояния
на нижние подуровни возбуждённого. Последующая флуоресценция
происходит на более коротких волнах, или, что то же самое, на
больших частотах (энергиях), приводя к охлаждению. Типичными при-
примерами веществ, которые имеют подходящую энергетическую структу-
структуру, подобную приведённой на рис. 1.7, являются следующие: полупро-

44 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
возбужденное
тепло
фотон
поглощение
эмиссия
водники, в которых возбуждение осуществляется через запрещённые
зоны; легированные редкоземельными или переходными элементами
кристаллы и стекла, где возбуждение осу-
осуществляется между 4/ и bd мультипле-
тами; многоатомные молекулы (вещество
может находиться в произвольном агре-
агрегатном состоянии), в которых возбужде-
возбуждение осуществляется между колебатель-
колебательными подуровнями.
В условиях, когда квантовый выход
люминесценции 7кв близок к единице,
энергия охлаждения на один фотон рав-
равна разнице между средней энергии флу-
флуоресценции и поглощённой энергией. Вы-
Выразим это количественно в математиче-
математической форме. Обозначим среднюю энер-
энергию излучённого фотона Ефл, с соответ-
соответствующей ей длиной волны Афл = Нс/Ефл.
Аналогично, пусть Еиогл будет энергией
фотона накачки с длиной волны А. Эм-
Эмпирическое правило, известное как закон
СИ. Вавилова [71], гласит, что Афл не
зависит, или зависит слабо, от А. В этом случае, средняя охлаждающая
энергия на один фотон за цикл равна
теп.
поглощет
Рис. 1.7. Парадигма ан-
антистоксового охлаждения:
средняя энергия излучения
превышает энергию погло-
поглощённого излучения
Умножая энергии на частоту цикла и, таким образом, имея дело
с мощностями, а не с энергиями, можно получить выражение для
эффективности охлаждения г], которую определим как отношение
мощности охлаждения к мощности излучения, поглощённого при дан-
данной лазерной накачке. Строго говоря, эта величина должна называться
относительной эффективностью охлаждения; абсолютная же эф-
эффективность задаётся отношением мощности охлаждения к мощности
падающего лазерного излучения. Из A.51) получаем
= hcl^-\)=hc
А — АфЛ/7кЕ
А • АфЛ/7кв
А
лфл
A.52)
и для эффективности охлаждения, с учётом A.16) результат состоит
в следующем:
А — Афл	А
V = л* = Тквт
1	1
1 = 7эн - 1,
A.53)
где Афл = Афл/7кв- Отсюда видно, что при наиболее благоприятном
случае, когда 7кв = 1, для определения значения г] оказывается доста-
достаточным информации о спектре флуоресценции. Два последних выра-

1.5. Парадигма антистоксового охлаждения	45
жения неявно содержат причину того, что антистоксовое резонансное
охлаждение так трудно наблюдать в эксперименте. Ввиду г] > О мы
получаем
7кв>^«1-^,	A.54)
и, так как для того, чтобы минимизировать многофононную релак-
релаксацию, Еиогл должно составлять по меньшей мере 2СЫТ, а отсюда
следует, что 7кв должно быть близким к единице.
Высокий квантовый выход излучения большинства материалов
твердотельных лазеров, таким образом, делает их естественным кан-
кандидатом для антистоксовых флуоресцентных охладителей. В этом кон-
контексте можно рассматривать эти устройства как лазеры с оптической
накачкой, работающие в обратном режиме.
Присутствующая в формуле A.52) Афл может измеряться экспери-
экспериментально из спектра флуоресценции и, таким образом, может быть
вычислена средняя энергия излучения. Это, в свою очередь, позволит
легко вычислить эффективность охлаждения для любого данного ма-
материала. На практике, однако, нужно помнить, что, с одной стороны,
значение мощности охлаждения ограничено немонохроматичностью па-
падающего луча накачки, который поглощается в образце, и, с другой
стороны, безызлучательными (нагревающими) энергетическими релак-
релаксационными процессами (в частности, переносом энергии через припо-
приповерхностные примеси).
1.5.2. Доплеровское охлаждение. Антистоксов механизм лазер-
лазерного охлаждения будь то твёрдых тел, жидкостей или газов близко
соотносится с техникой доплеровского охлаждения свободных атомов.
Последняя в настоящее время является решающей при охлаждении
разреженных газов до температуры конденсата Бозе-Эйнштейна [72].
Идея этого метода, как уже указывалось, была впервые предложена
для нейтральных атомов Т. В. Хинчем и А. Л. Шавловым и может
быть понята на основе такого явления, как давление света нескольких
пар противоположно распространяющихся лазерных лучей, направлен-
направленных вдоль трёх взаимноперпендикулярных осей. Такое трансляционное
охлаждение наблюдается при небольшой отстройке оптической частоты
в сторону частот, меньших соответствующей частоты атомной линии
поглощения, и тогда доплеровски сдвинутый свет излучения накачки
оказывается в резонансе только с теми атомами, которые движутся
в направлении данного лазерного источника, замедляя их.
Если посмотреть на этот процесс с энергетической, а не с импульс-
импульсной точки зрения, то очевидно, что атомы поглощают низкоэнергети-
низкоэнергетические фотоны, а затем, в среднем, изотропно переизлучают фотоны
так, что излучённый свет уже не является доплеровски сдвинутым и,
как следствие, имеет большую частоту. Т. е. излучённый свет сдвинут
по частоте относительно поглощённого в область больших энергий,
а энергетическая разница и составляет величину уносимого тепла от

46 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
атомов. Таким образом, и доплеровское и антистоксовое охлаждение
подразумевают эмиссию фотонов большей энергии, нежели энергия
поглощённых. С другой стороны, можно указать на границы этой ана-
аналогии: доплеровская техника охлаждения состоит в трансляционном
охлаждении невзаимодействующих двухуровневых атомов, тогда как
метод охлаждения за счёт антистоксовой люминесценции работает на
охлаждение внутренних степеней свободы, по крайней мере две из
которых связаны с окружающей средой неким тепловым контактом.
Отметим также, что области применения этих разных техник охлажде-
охлаждения существенно различны.
1.5.3. Газы. В своей основополагающей работе [3] П. Принг-
схейм обсуждал возможность оптического охлаждения паров натрия.
Он предлагал осуществить накачку на переходе 12?i/2 —> 22Р\/2, со-
соответствующему длине волны 5896 A (D\ — линия). Например, свет,
полученный от натриевого источника, можно пропустить через фильтр
и облучать дьюар с парами охлаждаемого натрия. Для получения боль-
большего значения энергетического выхода, эксперимент нужно проводить
при низком давлении, в результате чего столкновительные девозбуж-
дения будут происходить редко, а релаксация будет преимущественно
с испусканием квантов света. С другой стороны, давление должно быть
достаточным для того, чтобы происходило тепловое перераспределение
населённости между верхней парой уровней 22Р\^ и 22Рз/2- Чтобы
уменьшить нагрев, пары натрия нужно поместить в прозрачный, теп-
теплоизолированный дьюар. Тогда, последующее излучение на переходе
22^з/2 —> 12^1/2> с длиной волны 5890 A(L>2 — линия), будет приводить
к охлаждению.
Двадцать один год спустя, А. Кастлер [73] развил эту идею, ко-
которую он назвал фото-холодильный эффект («effet lumino-frigorique»).
В случае охлаждения паров натрия для удовлетворения двух необхо-
необходимых вышеуказанных условий, он предложил использовать буфер-
буферный газ, типа гелия или аргона. Соответственно для щелочных па-
паров давление должно составлять 1-10 мТорр и порядка 1 Торр для
буферного газа. При умеренных интенсивностях оптической накачки
каждый атом натрия будет возбуждаться около 10000 раз в секунду.
Энергетическое расщепление между D\ и D^ линиями соответствует
разнице температур в 24 градуса A7 см). Отсюда предсказывалась
максимальная скорость охлаждения порядка 10 градусов в секунду.
А. Кастлер сам не делал попыток провести такой эксперимент, а его
работа завершается следующим предложением: «Даже если кому-то
и удастся удовлетворить необходимым условиям для эксперименталь-
экспериментального наблюдения оптического охлаждения, этот эффект, по-видимому,
останется в истории как научный курьёз, нежели практический метод
достижения низких температур».
В полемике с С. И. Вавиловым, П. Прингсхейм предложил идею
оптического охлаждения в условиях, когда давление газа может быть

1.5. Парадигма антистоксового охлаждения	47
сколь угодно малым [74], а охлаждение достигается лишь за счёт
колебательных состояний электронных переходов в двухатомных мо-
молекулах, типа /2. Длину волны возбуждающего оптического источника
можно отстроить так, чтобы в возбуждённом состоянии оказывались
только те молекулы, основное состояние которых соответствовало пя-
пятому колебательному уровню {v" = 4), населённому за счёт теплового
контакта с окружением. Эти молекулы затем спонтанно переходят
в основное состояние на уровни с v" = 3,2,1 или 0, излучая свет
в антистоксовой области. Относительные интенсивности линий этих
переходов определяются только факторами Франка-Кондона и могут
превышать интенсивности стоксовых переходов.
Аналогичная идея заключена в следующем способе охлаждения,
пригодном для гетероциклических двухатомных азов, например моно-
монооксида углерода [75]. Накачивая вращательную полосу спектра коле-
колебательных уровней, например, v = О, J = 2" —> v = 1, J = Iх, можно
наблюдать релаксацию v = I, J = V —> v = О, J = 0", которая, при
условии установления теплового равновесия в основном состоянии,
приведёт к охлаждению.
Другая теоретическая возможность — возбуждать далёкий колеба-
колебательный обертон, например, с v = 3, молекул газообразного СО. Это
приведёт к последующему ступенчатой обмену возбуждением с Av = 1
с окружающими невозбуждёнными молекулами СО [76, 77]. Вслед-
Вследствие энгармонизма, энергии переходов 3 —> 2 и 2 —> 1 меньше, чем
энергия перехода 0 —> 1. Таким образом, обмен возбуждением происхо-
происходит с поглощением тепла, приводя в целом к охлаждению среды.
Подобным же образом можно ожидать охлаждения и твёрдых об-
образцов, например, легированных ионами CN~ щёлочегалоидов, нака-
накачивая переходы с большим значением Av [17]. Для достижения этого,
образец можно активировать двумя типами почти резонансных при-
примесей и производить накачку той, энергия перехода которой окажется
меньше. Если концентрация второй примеси значительно превышает
концентрацию первой, то вероятность переноса возбуждения от первой
примеси ко второй с участием фононов резко повышается. По существу,
комбинация этих двух примесей представляет собой объект, у кото-
которого возбуждённое состояние образовано двумя уровнями, верхний их
которых сильно вырожден, из-за чего система стремится покинуть это
состояние, переходя в основное с излучением фотонов и охлаждая саму
решётку кристалла.
Описанные случаи подразумевают высокий энергетический выход
конечного перехода 1 —>0 и отсутствие центров паразитного поглоще-
поглощения, таких как тяжёлые изотопы СО и CN~, или других неконтроли-
неконтролируемых примесей. Эффективность этих схем охлаждения определяется
такими параметрами, как отношение вероятностей безызлучательных
переходов между рабочими уровнями к вероятностям прочих возмож-
возможных механизмов распада возбуждения, и такими как способность по-
поглощения оптических переходов при накачке. Что касается рассмотрен-

48 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
ных веществ СО и CN~, то, возможно, многие из описанных здесь идей
неосуществимы на практике. Однако последняя из рассмотренных схем
нашла своё подтверждение в первом, по существу, эксперименте по
наблюдению оптического охлаждения, основанного на антистоксовом
механизме.
В начале 1980-х годов Дью и Уинтни из военно-морской исследо-
исследовательской лаборатории наблюдали охлаждение углекислого газа СО^
на один градус в области луча накачки диаметром 1 см, проходившего
сквозь цилиндр с газом, температура стенок которого поддерживалась
равной 600 К [5]. Колебательный переход A00) —> @01) накачивался
при помощи СО2 лазера мощности 300 Вт на длине волны 10,6 мкм.
Охлаждение достигалось благодаря антистоксовой эмиссии на длине
волны 4,3 мкм при переходах из антисимметричного состояния @01)
в основное колебательное состояние @00). При установлении теплово-
теплового равновесия происходит заселение симметричного состояния A00),
которое затем опустошается при лазерной накачке. Процессу тепло-
теплового перераспределения населённостей содействуют три фактора: бли-
близость к резонансу первого обертона @10), постоянная температура
окружения 600 К, добавление к СО2, парциальное давление которого
64 мТорр, инертного газа Хе, парциальное давление которого равно
0,2 Торр. В качестве буферного газа ксенон выгоден своей малой
теплопроводностью, а также тем, что он слабо влияет на девозбуж-
дение молекул СО2, находящихся в состоянии @01). Парциальное
давление буферного газа подбиралось опытным путём из условия наи-
наиболее оптимального режима охлаждения. В отсутствие буферного газа
давление двуокиси углерода устанавливалось на такой уровень, когда
только начиналась девозбуждение состояния @01) в результате частых
столкновений молекул. Это определяло плотность СО2, что, в свою
очередь, задавало диаметр кюветы с газом, который составлял 127 мм,
с той целью, чтобы сделать минимальным перепоглощение излучения
на длине волны 4,3 мкм. Внутренние стенки цилиндра были выкра-
выкрашены в чёрный цвет, чтобы избежать отражения излучения обратно
в среду. Изменение температуры фиксировалось по изменению осевого
давления при помощи ёмкостного манометра. В целом, форма снятой
кривой зависимости изменения температуры от парциального давления
буферного газа подтверждала наличие охлаждения.
1.5.4. Растворы красителей. Вопрос о возможности охлажде-
охлаждения посредством антистоксовой эмиссии в красителях, растворённых
в жидкой среде, был впервые поднят СИ. Вавиловым в 1945 го-
году [71]. Этот вопрос вытекал непосредственно из интереса спектро-
спектроскопистов того времени, ведущих исследования антистоксовой флуо-
флуоресценции растворов красителей на протяжении предшествующих два-
двадцати лет [78, 79]. Вплоть до 1970 года ответ на этот вопрос был
отрицательным. Обоснованием этому служил теоретический анализ
экспериментов, поставленных для широкого спектра молекулярных ве-

1.5. Парадигма антистоксового охлаждения	49
ществ, включая родамин-Б и флуоресцеин в этаноле [80]. Однако два
года спустя [81] были проведены аккуратные измерения антистоксовой
эмиссии родамина 6G как в этаноле так и в глицерине, которые пока-
показали, что квантовый выход люминесценции не зависит от длины волны
возбуждения, вплоть до отстройки на 2500 см в область меньших
частот по отношению к частоте 0-0 перехода.
Одновременно появилась работа [82], в которой проводились по-
подобные измерения родамина 6G в метаноле и в тонких плёнках поли-
полиуретана. Предполагая, что коэффициентом поглощения самого образца
можно пренебречь, авторы этой работы получили выражение для от-
отношения мощности охлаждения к мощности поглощённого лазерного
излучения, т. е. эффективности охлаждения, равное
?7 = т—7кв - 1,	A-55)
где Л — длина волны излучения накачки, 7кв — квантовый выход
флуоресценции, Лфл — средняя длина волны флуоресценции. Было
получено, что при накачке на длине волны 632,8 нм (родамин 6G в ме-
метиловом спирте), для эффекта охлаждения необходимо, как минимум,
иметь значение квантового выхода 7кв = 0,94.
Лишь в начале 90-х годов, спустя 20 лет, группе исследователей
из Германии удалось экспериментально достигнуть охлаждения ор-
органического красителя [83, 84]. Было обнаружено, что необходимо
внести коррективы в выражение A.55), добавив к нему отрицательный
член Абезызл/^-погл, где ^-безызл характеризует паразитное поглощение,
возникающее вследствие безизилучательных переходов как примесей,
так и самого растворителя, а Аи0ГЛ — поглощение молекул красите-
красителя. В итоге был сделан вывод, что охлаждение раствора родамина
6G A0~5-М) при температуре 293 К должно иметь место при на-
накачке на длине волны 579 нм, средней длине волны флуоресценции
Афл = 563 нм, необходимый квантовый выход должен превосходить
значение 0,984. Для измерения значения 7кв была применена техника
фототермических линз. Лазерный луч, полученный при накачке ион-
ионным криптоновым лазером, собирался в фокус перед образцом. Внутри
же самого образца, радиальное распределение интенсивности приво-
приводит к образованию температурного градиента в растворе, что, в свою
очередь, приводит к градиенту коэффициента преломления. Поскольку
коэффициент преломления уменьшается с ростом температуры, то при
накачке на длинах волн, приводящих к нагреву, в среде эффективно
формируется рассеивающая линза. Затем на этой линзе наблюдалась
расфокусировка слабенького пробного луча гелий-неонового лазера,
который накрывал луч накачки. Чтобы избавиться от оставшегося
излучения накачки, на выходе устанавливался фильтр.
Дополнительное преимущество этого метода в том, что возможно
получить аналитическое выражение для временной зависимости сигна-
сигнала. Оно является функцией двух параметров tc и #, где tc — харак-

50 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
теристическое время тепловой диффузии, зависящее от диаметра луча
и плотности излучения накачки, удельной теплоёмкости и теплопро-
теплопроводности раствора Л. Параметр # определяет скорость выделения тепла
и зависит от разности между поглощённой и излучённой мощностями,
длины волны лазера, градиента показателя преломления и значения Л.
В результате, для находящегося в равновесии с окружением раствора
родамина eG-перхлората в C2H5OD было получено 7кв = 0,980. Это
значение возрастало до 0,990 при деаэрации образца потоком газо-
газообразного азота. Таким образом, охлаждение образца ожидалось при
накачке в диапазоне длин волн 570-585 нм — при попадании длины
волны накачки в эту область линза из рассеивающей превращалась
в собирающую. Измеренное пиковое значение абсолютной эффектив-
эффективности охлаждения был равен РОхл/^лазер — 3,2 • 10~5 на длине волны
накачки 575 нм, что соответствует мощности охлаждения 1 мкВт и
относительной эффективности охлаждения РОХл/Риогл — 1,1 %•
В 1996 году в работе [45] сообщалось об охлаждении 10~4-М
раствора родамина-101 объёмом 0,3 мл, находящемся в подкислённом
этиловом спирте. Образец подвергался оптической накачке излучением
непрерывного лазера на красителе (накачка самого лазера достигалась
с помощью аргонового лазера) при длинах волн от 580 нм до 680 нм,
мощность накачки доходила до 350 мВт. Каждые 15 минут излуче-
излучение накачки блокировалось и при помощи монохроматора измерялась
флуоресценция на длине волны 620 нм. Последняя возникала после
облучения вспомогательного гелий-неонового лазера мощности 1 мВт,
луч которого фокусировался в объёме рабочей части раствора. По полу-
полученным спектроскопическим данным можно было сделать вывод о тем-
температуре, сравнивая снятый спектр с откалиброванными спектрами
для разных значений температур в диапазоне 150-300 К. Выяснилось,
что раствор родамина-101 нагревался при возбуждении на длинах
волн 583 нм и 605 нм, и охлаждался при возбуждении на длинах
волн 620 нм и 634 нм. Этот результат согласуется с ожидаемым, т.к.
в первом случае поглощаются фотоны, энергия которых превосходит
среднюю энергию фотонов люминесценции, а во втором случае энергия
поглощаемых фотонов оказывается меньше. В частности, максимальное
уменьшение температуры равное 3 К начиная от температуры окруже-
окружения B90 К) было зафиксировано в условиях, когда накачка с мощно-
мощностью 350 мВт производилась в течение 4 часов на длине волны 634 нм.
1.5.5. Полупроводники. Мы уже отмечали, что в 1996 году
А. Н. Ораевский [28], а также Л. А. Ривлин и А. А. Задерновский [29],
теоретически исследовали возможность и оптимальные условия лазер-
лазерного охлаждения полупроводников. В 2002 году году американские
исследователи Р. Эпстейн, Б. Эдварде и М. Шейк-Бахае получили па-
патент [21] на создание оптического рефрижератора, функционирующего
на основе оптического охлаждения полупроводниковой среды, в непо-
непосредственной близости к которой приделаны тонкие слои материала,

1.5. Парадигма антистоксового охлаждения	51
отводящего тепло и предотвращающего пленение излучения. Такое
устройство может также использоваться в комбинации с компактным
стеклянным иттербиевым оптическим рефрижератором. Однако, по-
полупроводниковая среда обладает рядом преимуществ по сравнению
с легированными редкоземельными ионами средами. Во-первых, по-
полупроводник намного эффективнее взаимодействует с лазерным излу-
излучением, чем активированные иттербием стекла или кристаллы. Как
следствие, полупроводниковый рефрижератор может быть более ком-
компактным. Во-вторых, технология изготовления полупроводниковых ма-
материалов очень хорошо развита, что позволяет производить высоко
чистые устройства, в которых практически отсутствует неконтроли-
неконтролируемое паразитное выделение тепла. Это обстоятельство позволяет
применять такое устройство в условиях более низких температур,
чем это оказывается возможным для рефрижераторов, основанных на
применении ионов трёхвалентного иттербия. Так, полупроводниковый
рефрижератор может функционировать при температурах до 10 К. Тре-
Третьим преимуществом является то, что оптические охладители на по-
полупроводниках значительно дешевле при их массовом производстве.
В перспективе, одним из преимуществ может оказаться возможность
совместить в одной активной среде рефрижератора и накачивающий
полупроводниковый лазер, и полупроводниковый охлаждающий при-
прибор, что сделает такое устройство ещё более компактным и выгодным
по стоимости.
Физический механизм лазерного охлаждение полупроводников сле-
следующий. Если носитель заряда, электрон, путём поглощения лазерного
излучения попадает в зону проводимости, имея кинетическую энергию
ниже среднетепловой, затем приобретает её и покидает зону проводи-
проводимости путём спонтанной рекомбинации, являясь уже более «горячим»,
то температура ансамбля носителей в зоне проводимости будет пони-
понижаться. Ансамбль, в свою очередь, за счёт взаимодействия с фононами
будет охлаждать кристаллическую решётку. Таким образом, стационар-
стационарное охлаждение полупроводника, поглощающего лазерное излучение
может происходить при осуществлении следующего теплового цикла.
Пусть полупроводником поглощается излучение лазера, частота
которого v лежит в интервале E30HSi/h ^ v ^ E30HSi/h + Av. Это по-
поглощение сопровождается прямыми электронными переходами через
запрещённую зону с шириной Егош. Такой процесс в стационарном
режиме уравновешивается обратным процессом, состоящим в спон-
спонтанной излучательной рекомбинации. Если скорость этой рекомби-
рекомбинации много меньше скорости установления квазиравновесия меж-
между носителями и решёткой и скорости внутризонной термализации
самих носителей, то как в зоне проводимости, так и в валентной
зоне успевают возникнуть квазиравновесные распределения электронов
и дырок с соответствующими квазиуровнями Ферми и температурой,
равной температуре решётки Т. Охлаждение наступает в условиях,
когда носители, появляющиеся в результате поглощения фотонов на-

52 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
качки, будут «холоднее» образующихся квазиравновесных носителей,
которые участвуют в спонтанной рекомбинации. Стационарный баланс
устанавливается в результате поглощения света свободными носите-
носителями, безызлучательной релаксации и теплового энергообмена, про-
происходящего с излучением, между кристаллом в вакууме и стенками
термостата, имеющего более высокую температуру %. Итогом этого
теплового цикла является охлаждение тела, с одной стороны, и преоб-
преобразование монохроматического лазерного излучения в широкополосное
спонтанное излучение, вследствие чего, как было показано в 1.2, его
энтропия возрастает. Из вышесказанного видно, что степень охла-
охлаждения полупроводника должна определяться эффективностью меха-
механизма решёточной релаксации носителей заряда при низких темпера-
температурах.
Российские исследователи А. Н. Ораевский [28], а также Л. А. Рив-
лин и А. А. Задерновский [29, 85] внесли существенный вклад в ре-
решение проблемы охлаждения полупроводников лазерным излучени-
излучением. В их работах теоретически рассмотрены процессы, ограничива-
ограничивающие нижний предел охлаждения, и проведены оценки охлаждения
в полупроводниках, возбуждаемых лазерным излучением. Используя
полуэмпирические уравнения, описывающие возникновение электрона
и дырки, экситонные эффекты и межзонное поглощение свободными
носителями, в этих работах был рассчитан и коэффициент поглощения.
А.Н. Ораевский показал, что при комнатной температуре, используя
накачку лазером вблизи уровня насыщения, можно охладить GaAs
от 300 до 10 К при мощностях около 2000 Вт/см , а при более
низких температурах — при мощностях порядка 300 Вт/см . В этих
расчётах пренебрегалось явлением полного внутреннего отражения.
Ради простоты и получения ясной и физичной картины, А. Н. Ораев-
Ораевский рассматривал модель оптически тонкого, плоского и изотропно
переизлучающего образца. А. А. Задерновский и Л. А. Ривлин, с дру-
другой стороны, акцентировали внимание на балансе между величиной
охлаждения, происходящего посредством рекомбинации с излучением,
и величиной нагрева от окружающей среды. В качестве последнего
используется энергия излучения абсолютно чёрного тела, находяще-
находящегося при комнатной температуре. Для лазерного излучения мощности
12 Вт/см они получили предельное значение температуры охлаждения
равное 3 К. В работе [85] приведён график зависимости температуры
образца от плотности потока фотонов излучения накачки для разных
значений спектральной ширины луча и разных значений температуры
окружающей среды. Авторы отметили, что во всём интересующем нас
интервале температур время фононной релаксации носителей остаёт-
остаётся по меньшей мере на два порядка меньше времени радиационной
релаксации. Таким образом, фононная релаксация носителей заряда
устанавливает квазиравновесное тепловое распределение электронов
и дырок намного раньше, чем они рекомбинируют друг с другом.

1.5. Парадигма антистоксового охлаждения	53
Рассмотрим подробнее конструкцию оптического полупроводнико-
полупроводникового холодильного устройства. На рис. 1.8 и 1.9 схематично представ-
представлен подобный полупроводниковый рефрижератор 10. Как показано на
рисунке внизу, излучение лазера накачки 11 попадает в охлаждающий
слой 12, и, взаимодействуя с электронами в этом слое, преобразуется
в излучение флуоресценции 13. Пассивные слои 14 и 15 представляют
Всенаправленное зеркало
предмет для охлаждения \
14	'	v
Диэлектрическое ]
зеркало^*- |
Рис. 1.8. На схематическом изображении оптического полупроводникового ре-
рефрижератора показано, где должно располагаться тело, которое необходимо
охладить в практических применениях рефрижератора («предмет для охлажде-
охлаждения») [21]
собой плоский волновод, который удерживает излучение лазера 11
в слое 12, таким образом, оптимизируя процесс накачки. Сам слой 12
может состоять из любого полупроводникового материала с подходя-
подходящей запрещённой зоной. Например, это может быть арсенид галия
GaAs и GalnAs. Пассивный слой 15 также может быть полупроводни-
полупроводниковым материалом, например GalnP и Ga P.
Пространственно отделённый от слоя 15 поглощающий слой 16
состоит из специально подобранного полупроводникового материала,
такого как германий, и располагается на некотором расстоянии, ко-
которое регулируется разделителями 17. Это расстояние должно быть
много меньшим, чем длина волны фотонов флуоресценции 13. Толщина
барьера 18 имеет порядок 100 нм или даже меньше, чтобы удовлетво-
удовлетворить указанному условию в большинстве практических случаях.
Когда излучение лазера накачки 11 входит в охлаждающий слой 12
и возбуждает в нём свободные носители, последние быстро прихо-
приходят в равновесие путём поглощения фононов, понижая температуру
слоя 12. После этого через время порядка 10~9 с возбуждённые но-
носители рекомбинируют, порождая фотоны флуоресценции 13, энергия
которых больше, чем энергия фотонов излучения лазерной накачки 11.
Спонтанное образование таких высокоэнергетичных по отношению
к излучению накачки фотонов носит название «антистоксовой флуорес-
флуоресценции». Результатом этого процесса является отток тепла из слоя 12.
Важно, чтобы слой 12 был достаточно тонким, тогда лишь неболь-
небольшая часть фотонов флуоресценции 13 сможет поглотиться при верти-
вертикальном прохождении через слой 12. Распространяющиеся вниз фото-

54 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
юх
фотон
флоуресценции
-14
-15
17
2(Ь
21-
Рис. 1.9. Схематическое изображение оптического полупроводникового рефри-
рефрижератора, иллюстрирующее роль переноса излучения и теплового барьера
в режиме его работы [21]
ны 13 встречают на своём пути барьер 18. Физические свойства его
таковы, что, с одной стороны, он должен быть оптически проводя-
проводящим, а с другой стороны — слабо или совсем не проводящим тепло.
Он может быть реализован или как некая пространственная область
(например, вакуумная щель), или как некая среда, обладающая ука-
указанными свойствами. В последнем случае она должна иметь такие
параметры, которые близки и к пассивному слою 15 и к поглощающему
слою 16, являясь, одновременно, очень слабо теплопроводящей средой.
Примерами таких веществ могут служить сильно деформированные
супер-решётки и аморфная двуокись алюминия. При использовании
таких материалов в качестве барьера 18, его толщина становится уже
не таким критическим параметром, как в случае вакуумной щели, и мо-
может быть использована в целях оптимизации процесса охлаждения.
Поскольку пленение излучения в полупроводнике происходит в ос-
основном из-за полного внутреннего отражения, барьер 18, сконструиро-
сконструированный в виде вакуумной щели как показано на рисунке, обеспечивает
эффективное туннелирование фотонов 13, разрушая эффект полного
внутреннего отражения и не способствуя теплопередаче. Толщина его
подбирается таким образом, чтобы фотоны проходили весь путь от
охлаждающего слоя 12 через пассивный слой 15 до поглощающего
слоя 16 практически без потерь на отражение. Как уже отмечалось

1.5. Парадигма антистоксового охлаждения	55
выше, толщина в 100 нм оказывается достаточной для большинства
практических применений.
Поглощающий слой 16 на длине порядка нескольких микрон преоб-
преобразует поступившее излучение 13 в тепло, т.е. энергия фотонов теперь
оказывается в виде энергии тепловых фононов 19. Сам слой 16 нанесён
на золотую подложку 20, которая в свою очередь, нанесена на тепло-
отводящую подложку 21. Все тепловые фононы, распространяющиеся
обратно в сторону охлаждающего слоя 12, будут сталкиваться с ба-
барьером 18, являющимся для них непреодолимым препятствием ввиду
специальных свойств барьера, описанных выше. Теплопроводностью
разделителей 17 можно пренебречь из-за малой площади соприкосно-
соприкосновения со слоями.
В заключение заметим, что золотая подложка 20 также играет поло-
положительную роль в том, чтобы ограничить попадание тепловых фононов
обратно в охлаждающий слой 12. Это оказывается возможным потому,
что золото имеет излучательную способность для теплового излучения
порядка 2%, а поглощающий слой 16 почти прозрачен для теплового
излучения. В целом существование такой конструкции приводит к то-
тому, что около 98% тепловых фононов остаются в теплоотводящем слое
21, так и не достигнув слоя 12.
1.5.6. Рубин. Холодильный прибор, использующий в качестве
механизма охлаждения антистоксовую флуоресценцию, во многом ана-
аналогичен лазеру, запущенном в обратном режиме: мощное когерентное
строго направленное излучение вносится в активную среду, которая
переизлучает почти изотропно и на более высокой частоте широкопо-
широкополосный свет. Многие исследователи именно с этих позиций подходили
к выбору перспективной среды для охлаждения. В частности, всего
спустя год после наблюдения непрерывной лазерной генерации в ру-
рубине [86] уже была высказана возможность оптического охлаждения
в районе температур ниже 100 К [48]. Процесс охлаждения предлага-
предлагалось осуществить по следующей схеме: оптическая накачка возбуждает
ионы трёхвалентного хрома, находящиеся в основном электронном
состоянии и переводит их на нижний уровень 2Е — расщепления;
отсюда при установлении теплового равновесия происходит переход на
уровень вверх, с поглощением фонона энергии 29 см; последующие
спонтанные оптические переходы из этих состояний в основное, из-
известные как R\ и i?2 линии, приведёт к отводу тепла из кристалла.
Подробный расчёт этой схемы приведён в посвященном рубину раз-
разделе параграфа 2.4. Но на 1963 год не было подробной информации
о процессах, которые препятствовали оптическому охлаждению в ру-
рубине. В результате этого невозможно было оценить величину вклада
в нагрев процессов многофононной релаксации, процессов релаксации
пар (троек, четвёрок) ионов Сг+3, зависимости от времени установле-
установления ион-решёточного равновесия, от перепоглощения флуоресцентного
излучения.

56 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
Однако, два года спустя появилась работа [87], в которой подробно
описывались спектроскопические свойства рубина. Спектр излучения,
поглощение
375 см"
13600
14000
14400
Частота,
12800
15200
Рис. 1.10. Спектры излучения и поглощения (возбуждения) рубина в районе
R\2 — линий при температуре 77 К (электрический вектор Е поля накачки
перпендикулярен тригональной оси С). Спектр излучения приведён в относи-
относительных единицах, чтобы правильно отразить площадь под R — линиями и был
преобразован в эффективное сечение по формуле а{ш) = \2А(оо) = /хгА4А(А);
спектр возбуждения также приведён к относительным единицам, чтобы кор-
корректно отобразить пик поглощения 2Т\ — линий. Концентрация хрома равна
2,4- 1019см-3 [87]
полученный авторами этой работы (см. рис. 1.10), показывает наличие
боковых фононных полос в стоксовой области. Хотя они и слабы,
но их ширина такова, что суммарная площадь под ними сравнима
с площадью R — линий. Эти полосы имеют максимум, расположенный
примерно на 400 см левее частоты перехода 2Е^4А2 A4 400 см)
и спадает к нулю в области частот порядка 13 400 см. Таким образом,
флуоресценция в этой области (в среднем) происходит с излучением
фотона и фонона и полностью подавит охлаждающий эффект, который
обязан расщеплению в 29 см даже в условиях безфононного перехода
по пути i?2 — линии. Это обстоятельство и поставило рубин в разряд
непригодных для реализации оптического охлаждения сред.
1.5.7. Ионы редких земель. Преимуществом редкоземельных
ионов является то обстоятельство, что их оптически активные 4/-элек-
тронные уровни хорошо экранированы от электрического поля решётки
заполненными 5s и 5р оболочками. Это существенно сокращает влия-
влияние вибронных полос, заостряет однородные линии переходов, приводя
к большим значениям коэффициентов поглощения и, таким образом,
более эффективной накачке, и подавляет многофононную безызлуча-
тельную релаксацию.
А. Кастлер [73] был первым, кто предложил использовать редко-
редкоземельные ионы для реализации флуоресцентного охлаждения. Для

1.5. Парадигма антистоксового охлаждения	57
кристалла, активированного редкоземельными ионами, он предложил
осуществлять накачку в слабой антистоксовой части спектральной
полосы вибронных состояний электронных переходов этих редкозе-
редкоземельных ионов. Данным электронным переходам всегда сопутствуют
процессы поглощения энергии решётки. При условии близости едини-
единице квантового выхода флуоресценции для нуль-нуль переходов, такой
способ накачки должен привести к охлаждению. А. Кастлер рассуж-
рассуждал, что этот малый эффект охлаждения может быть усилен за счёт
использования термоэкранов, которые пропускают исходящую флуо-
флуоресценцию, но блокируют тепловое излучение внешнего окружения.
Однако, коэффициент поглощения вибронных состояний электронных
переходов редкоземельных ионов оказался очень мал и недостаточен
для проведения подобных экспериментов.
В 1961 году на второй международной конференции по квантовой
электронике С. Ятсив [88] впервые представил рассмотрение цикла
охлаждения, изображённый на рис. 1.7. Он рассмотрел две группы
энергетических уровней, среди которых одна или сразу обе имеют
подуровни. Расстояние между подуровнями составляло энергетическую
щель порядка хТ, а сами группы отделены друг от друга значительной
энергетической щелью. Заметим, что при низких температурах величи-
величина расщепления между подуровнями может подстраиваться внешним
магнитным полем. В сообщении указывалось, что необходима щель
между возбуждённым и основным состояниями размером не менее
10000 см, поскольку это весьма удобно как с точки зрения накач-
накачки, так и для уменьшения вероятности безызлучательной релаксации
между группами подуровней. Чтобы возбуждать отдельные переходы
с верхнего подуровня группы основного состояния на нижний под-
подуровень группы возбуждённого состояния, необходим узкополосный
источник излучения; таким образом, стоксовая эмиссия будет исклю-
исключена. С. Ятсив предложил три типа оптической накачки для реали-
реализации такого эксперимента: A) мощная дуговая лампа, свет которой
пропускается через монохроматор; B) предварительно возбуждённый
лампой-вспышкой идентичный охлаждаемому образцу кристалл, флуо-
флуоресценция которого, проходя через фильтр, будет иметь в спектре лишь
длинноволновую часть; C) подходящий оптический мазер.
Предполагая, что время установления термического равновесия
в возбуждённом состоянии много короче времён оптической релак-
релаксации между группами, С. Ятсив провёл анализ скоростных уравне-
уравнений и получил стационарное значение для скорости охлаждения. При
расчёте он использовал значения параметров ионов трёхвалентного
гадолиния. Энергетическая щель между основным состоянием 6S7/2
и подуровнями возбуждённого состояния {6Р7/2> 6Рб/2> 6Рз/2} составля-
составляет ^33000 см. Это значение расщепления гарантирует пренебрежимо
малую безызлучательную релаксацию. А для того, чтобы обеспечить
эффективное поглощение излучения накачки и, одновременно, снизить

58 Гл. 1. Термодинамические основы флуоресцентного охлаждения
до минимума перепоглощение собственного излучения флуоресценции,
рекомендуемая концентрация ионов Gd?+ должна составлять 1 весовой
процент. Радиационное время жизни мультиплета 6Р7/2 в стехиомет-
рическом гидритированном гадолиниевом хлориде равно 7,8 мс, откуда
С. Ятсив сделал выводы об интегральном сечении поглощения и сече-
о
нии излучения. Для излучения накачки мощности 1 мВт/см он, таким
образом, получил оценку для плотности мощности охлаждения при
о
рабочей температуре образца 10-40 К, которая составила 3 мкВт/см .
Вообще, первая попытка по лазерному охлаждению твердотельно-
твердотельного образца, активированного редкоземельными ионами была сделана
в 1968 году исследователями из Белл-лаборатории [46]. Их выбор
пал на кристалл иттрий-алюминиевого граната YAG, легированный
трёхвалентным неодимом с концентрацией в один весовой процент.
Причиной такого выбора явилось то обстоятельство, что этот материал
может быть использован как в качестве образца для охлаждения, так
и как кристалл, который служит для получения излучения накачки.
В этом эксперименте как лазерный, так и охлаждаемый кристалл были
помещены вместе в оптическую кювету. Размеры образца составляли
0,254 см в диаметре и 5,08 см в длину; кристалл поддерживался тремя
иглами в специально сконструированной для этого ячейке. На внут-
внутренние стенки этой ячейки был нанесён тонкий золотой слой, по-
видимому, для того, чтобы перераспределять рассеянное излучение
накачки обратно в образец, несмотря на то, что такая техника обладает
серьёзным недостатком, так как приводит к перепоглощению излуче-
излучения собственной флуоресценции. Образец облучался светом с длиной
волны 1,064 мкм, изменения температуры определялись посредством
присоединённой термопары и сравнивались в температурой такого же,
но не легированного никакими примесями стержня YAG.
В этом эксперименте исследователи ожидали получить для вели-
величины скорости объёмного охлаждения значение щЕ0ХЛ/т, где щ —
плотность населённости возбуждённого состояния, г — время флуорес-
флуоресцентного распада и Еохл — средняя энергия фононов. Предполагая тер-
термическое равновесие между излучающими состояниями и пренебрегая
скоростями внутренних безызлучательных переходов, можно оценить
величину E0XJl/hc. Для этого нужно найти соответствующую сумму
всевозможных разностей энергий между подуровнями верхнего и ниж-
нижнего состояний. Полученное значение составило 90 см. При накачке
мощностью 100 Вт ожидаемое уменьшение температуры образца для
вакуума равнялось 8,4 градуса, считая от комнатной, а для образца
в окружении воздушной среды составило 2,1 градуса. Описанный выше
эксперимент показал ожидаемую временную зависимость температуры
образца, но охлаждение так и не было достигнуто. Вместо этого,
наблюдалось лишь уменьшение нагрева: результирующая стационар-
стационарная температура оказалась на 0,6 К меньше, чем температура чистого
кристалла в полости с мощностью излучения 100 Вт.

1.5. Парадигма антистоксового охлаждения	59
В поисках объяснения этого результата авторы [46] интерпретиро-
интерпретировали наблюдаемое двухградусное повышение температуры сопутству-
сопутствующего образца причиной прямого поглощения лазерного излучения
неконтролируемыми примесями. Изначально предполагалось, что ле-
легированный образец будет нагреваться так же, как и чистый сопут-
сопутствующий кристалл. Однако, наблюдение того факта, что разность
температур составила 0,6 градуса вместо ожидаемых 2,1 градуса, го-
говорит о том, что в легированном кристалле имели место и другие
паразитные механизмы, приводящие к нагреванию. В частности, для
объяснения указанного расхождения достаточно констатировать умень-
уменьшение квантового выхода флуоресценции до значения 0,995. В свою
очередь, такое значение квантового выхода могло быть результатом
многофононной релаксации со скоростью 30 с через энергетическую
щель 4700 см между состояниями 4F3/2 —> 4Ii5/2 иона Nd3+, что,
в принципе, находится в хорошем согласии с известными значениями
безызлучательных скоростей для других редкоземельных ионов.
Иная интерпретация этого эксперимента дана в работе Ю.П. Чу-
ковой [89]. Отсутствие результирующего охлаждения она объясняла
чрезвычайно высокой интенсивностью излучения и большой спектраль-
спектральной шириной линии перехода источника излучения. Основой для её
заключений служили сугубо термодинамические закономерности для
потоков энтропии лазерного и флуоресцентного излучений. В преде-
пределе нулевой интенсивности накачки для ширины линии 10 МГц она
получила значение эффективности охлаждения порядка 30%. Это зна-
значение возрастает до 60%, когда линия лазера становится бесконечно
узкой, и спадает до нуля, когда интенсивность становится порядка
10 Вт/мм . Ю.П. Чукова утверждала, что при интенсивности 1 Вт/см
уменьшение температуры должно было составить 37 К. Однако, чтобы
сделать более или менее реальные оценки понижения температуры,
этот анализ требует дополнения, исходя из практических соображений.
Так, например, ясно, что не имеет смысла делать спектральную ши-
ширину возбуждающего излучения уже, чем однородная ширина линии
поглощения, которая при комнатной температуре превышает 10 МГц.
После этих неудач, вплоть до 1995 года не предпринималось экс-
экспериментальных попыток по антисктоксовому лазерному охлаждению
твёрдых тел. Краткое описание этого эксперимента мы проведём в гл. 3.

Глава 2
ТЕОРИЯ ЛАЗЕРНОГО ОХЛАЖДЕНИЯ
В этой главе мы изложим теорию лазерного охлаждения, базирую-
базирующуюся на конкретных моделях рассматриваемых систем. Эти модели,
конечно, не являются исчерпывающими, так как отражают лишь те
или иные черты этих систем. Кроме того, ситуация становится более
сложной из-за неравновесности исследуемых процессов, поэтому при-
приходится использовать приближённые методы исследования, а характер
возможных упрощений существенно зависит от свойств рассматривае-
рассматриваемой системы. Наше изложение мы начнём с краткого обзора методов
описания взаимодействующих систем.
В случае замкнутой квантовой системы эволюция её состояния во
времени описывается уравнением для матрицы плотности
ih^ = Hp-PH,	B.1)
где Н — оператор Гамильтона, определяющий полную энергию си-
системы. Однако, чаще реализуется ситуация, в которой интересующее
нас система не является замкнутой, а находится в контакте со своим
окружением. Следовательно, возможен обмен энергией с окружающими
телами, а состояние такой системы зависит от теплового движения
в окружающих телах. Если энергия взаимодействия рассматриваемой
системы с окружением много меньше энергии самой системы (и, тем
более, энергии окружающих тел), то тепловое движение окружающих
тел можно охарактеризовать некоторой средней интенсивностью этого
движения, или, как говорят, температурой окружающих тел Т. Она
является статистической характеристикой, что проявляется в независи-
независимости функции Гамильтона от температуры. Введённая таким образом
температура совпадает с термодинамической температурой, фигуриру-
фигурирующей во втором начале термодинамики.
В частности, система может находиться в контакте с термостатом.
Если роль термостата играет электромагнитное поле, то малость энер-
энергии взаимодействия рассматриваемой системы с полем по отношению
к самой энергии системы определяется слабой связью между системой

2.1. Основные типы кинетических уравнений	61
и полем — малостью атомов, а также малостью электрического заряда
ионов и электронов.
В том случае, когда мы интересуемся установившимся движением
системы (при отсутствии внешних сил), решение вопроса об описании
такой «открытой» системы хорошо известно. Система, находящаяся
в контакте с термостатом, с которым она слабо взаимодействует, в со-
состоянии термодинамического равновесия описывается матрицей плот-
плотности вида:
(^)/(^)' B-2)
где Т — температура термостата, Н — гамильтониан интересующей
нас «открытой» системы.
Если интересующая нас система находится в неравновесном состоя-
состоянии, то с течением времени она будет переходить в равновесное состоя-
состояние. Любые процессы установления равновесия, в частности, и процесс
приближения к стационарному состоянию системы во внешнем поле,
мы будем называть процессами релаксации. Релаксация происходит
в результате взаимодействия рассматриваемой системы с диссипатив-
ными системами (или подсистемами), которые обладают бесконечным
(в пределе) числом степеней свободы и непрерывным спектром.
2.1. Основные типы кинетических уравнений
2.1.1. Уравнение Паули. При изучении временной эволюции вза-
взаимодействующих квантовых систем в картине Шрёдингера основная
задача состоит в определении временного развития вектора состояния
или оператора плотности интересующей нас системы. Уравнение дви-
движения, как для полного, так и для приведённого оператора плотности,
должно иметь решение в виде функции от времени. Такое уравнение
называется основным кинетическим уравнением, хотя такое же назва-
название иногда применяют для уравнений движения различных вероят-
вероятностных распределений. Был получен целый ряд мощных и достаточно
общих основных кинетических уравнений [90-96].
Одна из первых форм основного кинетического уравнения была
получена Паули [90]. Рассмотрим состояние классической системы,
характеризуемое некоторым целым числом п @, 1,2,...), так что значе-
значение п появляется с вероятностью p(n,t). Если скорость перехода **/шп
из состояния п в состояние m зависит только от п и тп, так что процесс
является марковским, то скорость изменения p(n,t) должна равняться
разности между скоростью возрастания населённости состояния п,
вследствие переходов с других состояний, и скоростью уменьшения
его населённости, вследствие переходов в другие состояния. Таким

62	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
образом,
/ / \ X "^ / / / \	X "^ /	/ /\	/О О \
	 71 ( 71 /I — \ of/ 711 7Т7 / I 	 \ Ы/ 711 71 Т I I / л I
тфп	тфп
Это уравнение есть основное кинетическое уравнение Паули для ве-
вероятности p(n,t) и имеет форму скоростного уравнения. Оно может
быть решено относительно p(n,t), если известны все скорости пере-
переходов **/пш. В частном случае, когда система подчиняется принципу
детального равновесия, получаем стационарное решение
Лпшр{т) = Лшпр{п),	B.4)
которое можно рассматривать как рекуррентное соотношение, позво-
позволяющее вычислить все р(п) через р@).
Для квантовой системы уравнение движения типа B.3) выполняет-
выполняется только при определённых обстоятельствах. Квантовая система удо-
удовлетворяет основному кинетическому уравнению Паули только тогда,
когда её оператор плотности р(?) диагоналей в некотором выбранном
базисе \фп). Причиной этого является то, что система не обязательно
находится в одном из состояний \фп) с вероятностью p(n,t), если
р(?) не является диагональным. В этом случае она может находиться
в суперпозиционном состоянии. Даже если оператор плотности р(?)
диагоналей в момент времени t (что всегда можно обеспечить, выбрав
подходящим образом базис), он не может оставаться строго диаго-
диагональным в последующие моменты времени tf > t при наличии взаи-
взаимодействия. Таким образом, основное кинетическое уравнение Паули
справедливо только в некотором ограниченном смысле, который нужно
уточнять.
2.1.2. Уравнение Цванцига. Помимо основного кинетического
уравнения Паули, справедливого в ограниченных случаях и описыва-
описывающего только поведение диагональных элементов оператора плотно-
плотности р(?), были получены более общие уравнения движения для р(?),
в частности метод, развитый Цванцигом [92], в котором используются
проекционные операторы, проецирующие оператор плотности на ту его
часть, которая представляет интерес для исследователя.
Суть метода заключается в следующем. Запишем уравнение Ней-
Неймана B.1) через оператор Лиувилля:
B.5)
= [
где 9} = (\/Ti)[H,...] — оператор Лиувилля системы. Если в картине
взаимодействия оператор Н в B.5) заменить гамильтонианом взаи-
взаимодействия Hi(t), то тогда оператор Лиувилля 9?(t) становится за-
зависящим от времени. Введём независящий от времени проекционный
оператор Р:
Р2 = Р,	B.6)

2.1. Основные типы кинетических уравнений	63
который выбирается так, чтобы проектировать на наиболее подходя-
подходящую или интересующую нас часть оператора р(?). Тогда A — P)fi(t)
представляет собой не интересующую для нас часть оператора плотно-
плотности и, очевидно,	_	_
() P() (lP)()	B.7)
Если мы рассматриваем квантовую систему S, взаимодействующую
с резервуаром R, и нас интересует только система S, то можно со-
сосредоточиться на приведённом операторе плотности fis(t) = Тгд р(?),
выбирая
Р	@)Т...	B.8)
Умножая обе части уравнения B.5) на Р слева и подставляя вместо
p(t) в правой части выражение B.7), получаем
Pff = -iP(?{t)Pp{t) - iP?(W ~ Р)Ш-	B.9)
После умножения B.5) на A — Р) слева получим
f	P	?	B.10)
Формально интегрируя дифференциальное уравнение первого порядка
B.10) и записывая решение относительно A — P)p(t), после замены
t — г = т' получим следующий результат:
A - P)p(t) = ехр -гA - Р) J Щ') dtfU\-
^	о	*
-г ехр-гA-Р) Щ1) dt'U\ - Р)Щ - r)Pp(t - т) dr'.
О	^	t-r'	1
Подставляя A — P)^p(t) в уравнение B.9) и полагая
1	1
ад<Й7 =U(t,r),
ехр
получим
t
-РЩ) lu(t,r)(l -РЩт)Рр(т) dr. B.11)
о
Это и есть обобщённое основное кинетическое уравнение Цванцига.
Оно является точным, но малопригодным для практического исполь-
использования. Его полезность основана частично на том, что оно является

64	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
уравнением движения для Pfi(t), в котором не интересующая иссле-
исследователя часть A — Р)р(?) присутствует только в начальный момент
времени t = 0. Иногда начальные условия таковы, что A — Р)р@) = 0,
и второе слагаемое в правой части уравнения исчезает.
Кинетическое уравнение Паули B.3) можно вывести из более об-
общего уравнения B.11), вводя некоторые ограничения и приближения.
Поскольку нам необходимы диагональные элементы оператора плотно-
плотности р(?), то Р выберем в виде
Р... = ^2\Фп)(Фп\Тт[\фп)(фп\...}.	B.12)
п
Тогда в базисе состояний \фп) уравнение B.11) сводится к следую-
следующему:
^^ = Е \[knm(r)pnn(t - г) - knm(r)pmm(t - т)] dr, B.13)
тпфп q
В случае, когда взаимодействие достаточно слабое, а время г и число
степеней свободы системы достаточно большие, величину pnn(t — т)
под знаком интеграла можно заменить на pnn(t), а верхний предел
интегрирования устремить к бесконечности. Условия этого сформули-
сформулированы в работах [91-95]. Уравнение B.13) сводится тогда к уравне-
уравнению B.3). Данное приближение означает, что эффекты памяти имеют
место лишь для коротких интервалов времени, так что систему можно
считать марковской.
Можно сделать вывод, что основное кинетическое уравнение Паули
имеет силу лишь в довольно специфических случаях, несмотря на то,
что оно кажется всеобщим, когда формулируется через классические
величины. С другой стороны, кинетическое уравнение Цванцига B.11)
имеет очень общий характер, но оно настолько сложное, что необхо-
необходимо вводить некоторые приближения для его практического исполь-
использования.
2.1.3. Неравновесный статистический оператор. Для разработ-
разработки статистической термодинамики неравновесных процессов, которая
включала бы возмущения, вызванные внутренними неоднородностями
в системе, необходимо построение статистических ансамблей, пред-
представляющих макроскопические условия, в которых находится систе-
система [97]. Это оказалось возможным с использованием идеи Н.Н. Бого-
Боголюбова о сокращении в описании системы [98], которая сопровожда-
сопровождалась введением понятия иерархии времён релаксации в неравновесную
статистическую механику и состоит в следующем.
Если начальное распределение произвольно, то в начальной стадии
состояние системы может очень сильно отличаться от равновесного.
Для его описания нужно задать большое число функций распределе-
распределения: не только одночастичную и двухчастиную, но и функции более

2.1. Основные типы кинетических уравнений	65
высокого порядка. Эти функции быстро меняются со временем в со-
соответствии с уравнением Лиувилля B.5). Однако очень быстро для
многих систем из большого числа частиц наступает синхронизация
функций распределения, или кинетическая стадия, когда все функ-
функции распределения полностью определяются заданием одночастичной
функции распределения. Для этой стадии удаётся, исходя из уравнения
Лиувилля B.5), построить кинетическое уравнение для одночастичной
функции распределения.
Для больших масштабов времени ещё более сокращается число
параметров, необходимых для описания состояния системы, и насту-
наступает гидродинамическая стадия, которую можно описывать гидродина-
гидродинамическими уравнениями, т. е. лишь несколькими моментами функции
распределения (некими средними динамических величин). Функция
распределения тогда начинает зависеть от времени только через эти
параметры.
Для общего случая конденсированной среды и без приближения
систем со слабым взаимодействием в книге Д. Н. Зубарева [97] по-
показана возможность описания гидродинамической стадии с помощью
некоторой неравновесной функции распределения (т.н. неравновесным
статистическим оператором), зависящей от времени через свои па-
параметры. Метод неравновесного статистического оператора Зубарева
затем развивался в работах СВ. Пелетминского (см. книгу [99]).
Если соответствующим образом выбрать параметры, описывающие со-
состояние системы, то можно построить уравнения для динамических
переменных, которые будут справедливыми и на кинетическом этапе
эволюции [100, 101].
Суть данного подхода заключается в следующем. Рассмотрим кван-
товомеханическую систему с гамильтонианом
Н = Н0 + Ни	B.14)
где Но — гамильтониан свободных частиц или квазичастиц, Н\ —
гамильтониан взаимодействия, которое будем считать малым.
Предположим, что для описания неравновесного состояния для не
слишком малых масштабов времени достаточно набора величин (Рк),
где скобки означают неравновесное усреднение. Пусть операторы Р^
удовлетворяют простым перестановочным соотношениям с гамильтони-
гамильтонианом свободных частиц
52	B.15)
i
где otki — некоторые численные коэффициенты, определяющие свобод-
свободную эволюцию операторов Р^. Во многих задачах оказывается доста-
достаточным рассматривать операторы, удовлетворяющие условию B.15).
3 С. В. Петрушкин, В. В. Самарцев

66	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
Операторы Рк подчиняются уравнениям движения
Уравнениям движения B.16) соответствует неравновесный стати-
статистический оператор, построенный по обычным правилам [97], в пределе
г —> О удовлетворяющий уравнению Лиувилля
Р =
B.17)
или
^,-~v- ¦ -w-~v-., ¦ ^ Pk(U)) }, B.18)
_	fc
где Q — обобщённая статистическая сумма, г — положительный
параметр, который устремляется к нулю после термодинамического
предельного перехода, Fk(t) — некоторые параметры, связанные с (Рк)-
Эта зависимость определяется из дополнительных условий
(Рк) = {Pk)q,	B.19)
где
— усреднение с неравновесным статистическим оператором B.18), а
усреднение с квазиравновесным статистическим оператором вида
B.20)
B.21)

2.1. Основные типы кинетических уравнений	67
Заметим, что квазиравновесный статистический оператор B.20)
может описывать сильно неравновесные состояния. Среднее значение
от B.16), вычисленное с оператором B.18)
-^-У^аы(Рк) + ~k;([Pk,H\]),	B.22)
at -iE^W + ^-Я,]),
к
и есть обобщённое кинетическое уравнение для (Рк), так как средний
коммутатор Pk с оператором взаимодействия выражается через (Рк)
с помощью B.18) и B.19). Первый член в правой части B.22) пред-
представляет свободную эволюцию функции распределения (Рк), а второй
член — интеграл столкновений.
Дальнейшая процедура заключается в разложении интеграла столк-
столкновений в ряд по степеням взаимодействия.
2.1.4. Скоростные уравнения. Способность молекул или атомов
поглощать или испускать излучение разных частот можно характе-
характеризовать вероятностями переходов между уровнями энергии этих
молекул или атомов. Эйнштейн в 1917 году ввёл понятие вероятностей
переходов чисто феноменологически и это впоследствии позволило опи-
описать основные оптические свойства вещества. Так, зная вероятности
перехода между уровнями молекулы, нетрудно вычислить большинство
экспериментально наблюдаемых величин.
При расчёте вероятностным методом поглощения и испускания све-
света предполагается, что уровни энергии и вероятности переходов для
исследуемой квантовомеханической системы уже известны и требуется
определить населённости отдельных энергетических уровней.
Пусть число переходов в единицу времени с уровня г на уровень j
пропорционально населённости г-го уровня умноженной на полную
вероятность перехода pij. Тогда изменение населённости г-го уровня
в единицу времени равно уходу частиц с него плюс приход частиц
с других уровней за это же время:
^	B-23)
Полная вероятность переходов, когда г > j, выражается через коэффи-
коэффициенты Эйнштейна Ац и Вц следующим образом
Pij — Aij -\- JJijUij -\- 1 ij
Pji = BjiUij +dji,	B.24)
где Aij и BijUij — вероятности спонтанных и вынужденных перехо-
переходов, Tij — вероятности неоптических переходов. Явно коэффициенты
Эйнштейна можно вычислить в рамках квантовой электродинамики.
3*

68	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
Из термодинамических соображений (см. напр. [36]) между коэффи-
коэффициентами устанавливаются соотношения
^'
(9
(Z.
в которых gif gj — статистические веса уровней г и j.
Из-за своей простоты и наглядности метод скоростных уравнений
нашёл широкое применение. Например, этим методом можно рассчи-
рассчитать законы затухания, квантовый выход люминесценции, кинетику
квантовых усилителей и генераторов когерентного света.
Однако вопросы, связанные с контуром уровней энергии и спек-
спектральных линий простых систем, со смещением и уширением уров-
уровней под действием излучения накачки, с нерезонансным рассеянием
и аналогичные им полностью выходят за рамки этого метода. Уравне-
Уравнения B.23) в общем случае не следуют из уравнений квантовой электро-
электродинамики. Их можно получить используя специальные предположения,
которыми ограничивается область их применимости. Скоростные урав-
уравнения B.23) справедливы при условии, что падающее излучение или
вовсе отсутствует, или достаточно широкополосно, а средние частоты
полос совпадают с собственными частотами исследуемого вещества.
Ими также можно пользоваться, если облучение вещества происходит
узкополосным излучением в условиях, когда уровни энергии обладают
большой шириной, например, когда это колебательные уровни сложных
молекул.
2.1.5. Выводы. Мы видели, что основное кинетическое уравнение
Паули B.3) имеет силу лишь в довольно специфических случаях.
С другой стороны, кинетическое уравнение Цванцига B.11) имеет
очень общий характер, но оно настолько сложное, что необходимо
вводить некоторые приближения для его практического использова-
использования. Метод неравновесного статистического оператора также обладает
общим характером и ограничен лишь операторами, для которых спра-
справедливы соотношения B.15), а для получения кинетических уравне-
уравнений типа B.22) на неравновесные средние динамических переменных,
с точностью до высших порядков теории возмущений (по меньшей
мере, начиная с третьего), этот метод требует проведения весьма слож-
сложных математических выкладок. Для балансных уравнений типа B.23)
в частном случае (отсутствие внешнего излучения накачки и неопти-
неоптических переходов) показано [170, 171], что они вытекают из основ-
основных уравнений квантовой оптики, однако в общем случае не следуют
из уравнений квантовой электродинамики. Их можно получить лишь
используя специальные предположения, которыми и ограничивается
область их применимости.
Имея в виду указанные причины, а также то обстоятельство, что за-
задача лазерного охлаждения твёрдых тел имеет в своей основе модель-
модельный гамильтониан специального вида, несомненными преимуществами

2.2. Метод иерархий кинетических уравнений Боголюбова	69
для исследования кинетики переходных процессов этого явления обла-
обладает метод частичного исключения бозонных операторов, который мы
рассматриваем ниже.
2.2. Метод иерархий кинетических уравнений
Боголюбова
Если в неравновесной системе протекают как быстрые, так и мед-
медленные процессы, которым соответствуют сильно отличающиеся друг
от друга времена релаксации, то возникает возможность сокращённого
описания неравновесных состояний. Именно, в этом случае возможно
ввести для описания неравновесного состояния совокупность некото-
некоторых параметров, которые медленно изменяются со временем. Скорость
изменения этих параметров определяется либо слабым взаимодействи-
взаимодействием, либо малыми градиентами, либо обоими этими факторами. При
этом структура операторов, соответствующих этим параметрам, опре-
определяется только основным (невозмущённым) гамильтонианом.
Метод иерархий кинетических уравнений, развитый Н.Н. Бого-
Боголюбовым и Н.Н. Боголюбовым (мл.) [112-114], является весьма об-
общим при описании динамических процессов в «малой» подсистеме,
приводимой в контакт с термостатом, и нашёл широкое применение
в теории сверхизлучения [120-123]. Он может быть также использован
для описания широкого круга явлений в конденсированных средах.
Подчеркнём, что понятие «малой» системы следует понимать в том
смысле, что число степеней свободы этой системы много меньше, чем
у термостата.
Как известно, динамическая проблема в квантовой механике не
может быть сформулирована без некоторого произвольного выбора той
части системы, которая подлежит рассмотрению. Полный гамильтони-
гамильтониан системы должен быть разбит на две составляющие; одна из них
описывает те части физической системы, переходы в которых являются
предметом рассмотрения, тогда как другая описывает их взаимодей-
взаимодействие. Часто используемое так называемое приближение заданных
внешних сил [111], когда электромагнитное поле можно считать задан-
заданной функцией и вместо совокупности описывающих его величин под-
подставлять их средние значения, обретает в методе исключения бозонных
операторов точный характер и позволяет самосогласованным образом
учесть влияние поля, явно исключив полевые операторы из уравнений
для величин атомной подсистемы. Таким образом, в данном подходе
вывод уравнений необходимо делать для меньшего числа динамических
переменных и вся процедура сводится, главным образом, к вычислению
коммутаторов.
Рассмотрим ансамбль из N излучателей с частотами перехода
Clj (индекс j нумерует излучатели), находящихся в рабочем объёме
Vc = Д Li, г = x,y,z (например, для системы излучателей, располо-

70	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
женных в узлах простой кубической решётки, Vc = TVa3, где а — посто-
постоянная решётки) в условиях, когда электромагнитное поле квантуется
в объёме V > Vc.
Пусть задан гамильтониан полной системы в виде
B.26)
и HMF = J2(Mkak + МкЯк),
к	к
где величины М?, Мк зависят только от переменных атомной подси-
подсистемы.
Состояние общей системы «вещество + поле», задаётся матрицей
плотности pMF(t)- Начальное состояние поля полагаем равновесным,
а моментом времени, с которого начинаем учитывать взаимодействия,
будем считать to. Тогда
= pM(to) ® pF(to) и pF =	-~ — .	B.27)
T@HF)
При рассмотрении динамических процессов в квантовостатистиче-
ских системах отправным пунктом является уравнение Неймана B.1)
где Н — оператор гамильтона, определяющий полную энергию систе-
системы. В интересующем нас случае система представляет собой совокуп-
совокупность некоторого числа излучателей, взаимодействующих с электро-
электромагнитным полем, играющим роль термостата.
Для описания процесса с участием произвольного числа типов
квантов s необходимо (см. [116-119]) в слагаемом Hmf гамильтониа-
гамильтониана B.26) произвести замену
ТТ а*,
Ns/2 11^ г	№ ^
внося соответствующие поправки в константу взаимодействия.
Рассмотрим случай, когда 5 = 2:
Я = HM + HF + ]T(M+a+6+ + Mkakb).	B.28)
к
Здесь операторы b+,b описывают моду электромагнитного поля, выде-
выделенную в силу каких-либо физических причин. Здесь полезно заме-
заметить, что мода b+,b может быть не только электромагнитной природы
и в задаче лазерного охлаждения описывает фонон [124]. В этой связи
будем теперь считать, что по-прежнему взаимодействие описывается
гамильтонианом Hmf из B.26), но с новыми «эффективными» опера-
операторами атомной подсистемы
МкЬ ^Мк= Мк, М+6+ -+ М+ = М+

2.2. Метод иерархий кинетических уравнений Боголюбова	71
Пусть ом{1>) — оператор, который действует на собственные функ-
функции гамильтониана B.26) только как на функции переменных, от-
относящихся к М-системе. Вводя представление Гейзенберга для про-
произвольной динамической величины Omf, заданной в представлении
Шрёдингера
OMF(t) = U-l(t,toHMFU(t,to),	B.29)
где унитарный оператор U(t,to) удовлетворяет уравнению
^o) = HU(t,to),
B.30)
запишем уравнение движения для
гЪо$)
Дополнительный вклад в эволюцию операторов поля в данной моде
(оператора a^(t) или оператора а&(?)) при включении взаимодействия
аддитивно обусловлен лишь функциями динамических величин, отно-
относящихся к атомной подсистеме. Действительно,
in^ ak(t) = [ak(t), HF + HMF] = fiwkak{t) + ? M+{tMklk, B.31)
kt
ih^ a+(t) = [a+(t), HF + HMF] = -buka+(t) - ? Mk,(tMktk. B.32)
k/
Решая B.31) и B.32), получаем
t
ak(t) = ailt) + ^ J drM+(r) е-^~Т\	B.33)
to
4W = 4W - ^ J drMk(r) et»rt-T\	B.34)
to
где а&(?) и a^(t) — решения, отвечающие случаю свободного электро-
электромагнитного поля:
Щ1) = а^оК^-Ч <(*) = 4^УШк(г~Ц)-	B-35)
Вторые слагаемые в B.33)-B.34) связаны с источниками поля. Введём
для них следующие обозначения:
t
ask(t) = ^ J drM+(r) е-г^~Т\	B.36)
to
t
a+s(t) = ~ | dTMk{T) e^*(*-O.	B.37)
a(t) = ~
to

72	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
Данное обстоятельство оказывается весьма полезным при составле-
составлении уравнений для средних значений операторов типа B.30), вычисля-
вычисляемых по матрице плотности, заданной выражениями B.27)
in§-t(oM(t)) = ([oM(t),H}).	B.38)
Выпишем явно это уравнение, подставив гамильтониан B.26)
и имея в виду зависимости B.33) и B.34):
= ([oM(t),HMF]).	B.39)
Тождественными преобразованиями приведём коммутатор в правой ча-
части к виду:
[oM(t),HMF] = E ([0M(t),Mk]ak(t) + [oM(t),M+]4(t)) . B.40)
к
Удобство представления коммутатора в таком виде видно из нижесле-
нижеследующего.
Рассмотрим некоммутирующие операторы х и у, причём [ж,ж+] = 1.
Тогда для обобщённого параметра Л [99]
рЛХ 3?„р АХ X __ р А~,
и, для всякого распределения, допускающего разложение р =
= Р(...) е~Хх+х,
} = еЛТг {рух} .
Таким образом, среднее от произведения операторов х и у связано с их
коммутатором, что и позволяет нам исключить полевые операторы из
правой части B.40). Справедливы следующие леммы [113, 115]:
Лемма 1. Пусть a^(to) = а&, а^'(to) = а^ — операторы бозонного
поля, оператор O(t) зависит от переменных полной системы. Тогда
имеет место для средних
@ {
(и) (a())	([()})
где величины N^ таковы, что —лт k = е@Пи;к, в — обратная
iVfc
температура, среднее берётся по состоянию B.27).
Доказательство,
(а). Соотношение (г) равносильно (akO(t)) = ^
^
(b). а соотношение (и) равносильно (a^O(t)) = -—
(с). По свойству начального состояния
CH)
_	ехр(—/3Hf)	^r / \ 1
Pfm = Pm®Pf = Рм TrF{exp(^F)r где Тгм(рм) = 1.

2.2. Метод иерархий кинетических уравнений Боголюбова	73
Тогда, представляя рр = Д pFk, где ррк = Q^1 e-Pfruknk ^ нахОдим
(ak0(t)) =
здесь О/с = TrMF(O(t)pM Д
к'фк
(d). Аналогично (с) находим
(e). Для сопряжённых операторов поля:
(a+O(t)} = V^Tl
(f). (O(t)at) =
(g). Таким образом, из (с, d, а) следует справедливость (i), а из (е, f,
b) следует справедливость (и).
Лемма 2.
Пусть ak(t) или a^(t) — операторы бозонного поля, O\(t\)
и 02(^2) — операторы атомной подсистемы, принадлежа-
принадлежащие другим моментам времени. Тогда справедливо следу-
следующее выражение для коррелятора: @2^2) ak(t) O\(t\)} =
где среднее берётся по вакуумному состоянию поля \vac).
Доказательство.
Согласно B.33) и B.36) ak{t) =?ik(t) + a|(t). С учётом этого распишем
коррелятор:
(O2(t2)ak(t)Oi(ti)} = (O2(t2){a№+Mt)}Oi(ti)}.	B.41)
Представим оператор B.35) через зависимость от момента времени t\\
Ы*) =Ыи)е-{Шк(*-и) = {ak(U) - аии)}е-^-г'К B.42)
Подставим B.42) в B.41)
i(ti)). B.43)
Ввиду того, что атомные и полевые операторы, заданные в один и тот
же момент времени, коммутируют, получаем:
)|() |vac).
Отсюда, второе слагаемое в B.43) принимает вид

74	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
х{и)а1{и)-а%{и)О{{и))е-1ш^-^), B.44)
и, таким образом, лемма доказана.
Выбирая в качестве O(t) = [oM(t),Mk(t)] и O(t) = [oM(t),M?(t)]
и следуя приведённым выводам, получаем окончательное искомое ки-
кинетическое уравнение B.39) для системы из N многоуровневых излу-
излучателей с учётом двухквантового характера процесса взаимодействия:
Tiubb+b,oM(t)}) =
, B.45)
где, как отмечалось, ом{^) — оператор, действующий на переменные
М-системы, описываемой гамильтонианом
Нм =НМ + ЪиьЪ+Ъ.
Полученная структура уравнения движения B.45) описывает вре-
временную зависимость средних значений динамических переменных
М-системы (излучателей). Однако, на её основе могут быть получены
и характеристики излучения, если воспользоваться выражениями для
интегралов движения гамильтониана B.26).
2.3. Элементарная теория антистоксовой
флуоресценции
Как было показано ранее, оптическое охлаждение сопровождается
значением энергетического выхода 7эн превышающим единицу A.1).
Чем лучше выполняется это условие, тем выше, как это следует
из A.53), оказывается эффективность охлаждения. Прингсхейм пред-
предположил, что при 7эн > 1 в модели, показанной на рис. 1.6,6, про-
происходит охлаждение частиц и весь процесс эквивалентен действию
холодильной машины. Однако, как будет показано ниже, это предпо-
предположение требует некоторых уточнений. Впервые на это было указано
в работах В. В. Антонова-Романовского, Б. И. Степанова, М. В. Фока

2.3. Элементарная теория антистоксовой флуоресценции
75
и А. П. Хапалюка [125]. В этой работе детально рассмотрен вопрос
об энергетическом выходе люминесценции системы частиц с тремя
уровнями энергии и на основе развитой ими теории разрешён спор
о возможности антистоксового механизма охлаждения сред.
2.3.1. Трёхуровневая модель. Трёхуровневая модель, предложен-
предложенная Прингсхеймом [74], преследовала цель доказать возможность осу-
осуществления системы с энергетическим выходом 7эн большим единицы.
Однако, влияние безызлучательных переходов и наличие естественного
фона тепловой радиации учтено не было, что и привело к сомнению
относительно выводов автора. Последнее учитывать необходимо, так
как распределение населённости в соответствии с законом Больцмана
связано с наличием теплового равновесия
среды с окружением при температуре Т ф О
[126].
Пусть на систему трёхуровневых частиц,
которую мы будем также называть cucme-
мой рабочих частиц, достаточно долго па-
падает излучение с плотностью иис частотой
z/32> отвечающей переходу между состояния-
ми с энергиям Е^ и Е% (см. рис. 2.1). В ре-
результате этого воздействия система выйдет из
термодинамического равновесия и населённо-
населённости уровней щ,П2,щ примут некоторое ста-
стаЛазерная
накачка
к
от равновесного. Вводя вероятности перехо-
переходов между состояниями (см. 2.1), найдём это
новое распределение. Обозначим через Д/ —
скорости оптических переходов между состо-
состояниями г и j, в которые вносят вклад как
спонтанные, так и вынужденные процессы.
Последние возникают в результате взаимо-
взаимодействия с тепловым фоном:
+ Вциц,	B.46)
Рис. 2.1. Трёхуровневая
модель: fij — полная ве-
вероятность перехода г —>>
-^ 3\ fji — полная ве-
вероятность обратного пе-
перехода j —*> i, i,j =
= 1,3; Га(з — веро-
вероятности безызлучатель-
ного перехода^	а —*> C,
а,C= 1,2
где #(#) — функция Хевисайда, иц — плотность равновесного излу-
излучения теплового фона. В общем случае, между оптическими уровнями
возможны и неоптические переходы, вероятность которых Г^- зависит,
в частности, от величины расщепления. Тогда соотношения B.46) при-
примут вид B.24), а величины Д/ будут иметь смысл полных скоростей
перехода:
fij = #(г - j)Aij + BijUij + Г,,-.	B.47)
Теперь вероятность оптического перехода в единицу времени равна раз-
разности (fij — Tij). При равновесии между состояниями г т^- j за время

76	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
dt число актов испускания равно числу актов поглощения равновесного
излучения: rtifijdt = rijfjidt, откуда получаем
<*>* B-48)
При включении возбуждения с частотой z/32 вероятности Г^- останут-
останутся неизменными, поскольку являются свойством конкретной системы,
а вероятности переходов 1^2 и 1^3 — поскольку их частоты
находятся вне резонанса по отношению к падающему излучению. Ве-
Вероятности переходов 2^3 примут вид
/23 = /23 + B2iU, fi2 = /32 + B32U.	B.49)
С учётом B.49), уравнения B.23) принимают вид системы
п'2 = fnn\ - (Лз + hx)n'2 + &2п'3,	B.50)
nf3 = fi3n[ + /23^ - (/31 + /32K,
которую нужно дополнить условием сохранения полного числа возбуж-
возбуждений:
п = п[ +П2 + П3.	B.51)
Подставляя B.47)-B.49) в уравнения B.50), в стационарном случае
получаем
п[=п\+Ап, п'2 = п2 - A +fi)An, Пз = п3 + ^Ап, B.52)
где
An =
fa A + exp I - ^ J + exp | - ^ J ) + B23«(/2i + 2/12 + /31 + 2/13)
!, B.53)
Здесь п\,П2,щ — населённость уровней 1, 2 и 3 при термодинамиче-
термодинамическом равновесии с тепловым фоном до включения внешней накачки.
2.3.2. Энергетический выход и эффективность охлаждения.
Как видно из формулы A.11), мощность люминесценции равна раз-
разности полной мощности испускания и мощности, необходимой для
сохранения существующего теплового излучения. Подставляя в A.11)

2.3. Элементарная теория антистоксовой флуоресценции	11
значения населённостей из B.52), получаем, что энергетический выход
люминесценции равен
Гз,/2,^ + Г32 (fn + /з, ехр (-^)
Ън = 1	**	V	\ «г/^	^ B55)
/21/32 + /21/31 + /32/31 ехр < -
Сравнивая B.55) с A.53) получаем, что эффективность охлаждения
имеет вид
B.56)
/21/32 + /21/31 + /32/31 ехр \ -
Напомним, что формула B.56) справедлива тогда, когда спектр испус-
испускания не зависит от частоты возбуждения (см. последний раздел 1.1).
Полученные выражения B.55) и B.56) позволяет сделать несколько
важных заключений. Видно, что энергетический выход люминесценции
не зависит от плотности падающего излучения и. В случае, когда все
Tij = 0, энергетический выход принимает значение 7эн = 1- Очевидно,
что при полном отсутствии неоптических переходов энергия оптиче-
оптической накачки не может превращаться в тепловую.
Знаменатель второго слагаемого выражения B.55) всегда положи-
положителен. Однако, в числителе есть отрицательный член. Следовательно,
в условиях, когда
Г21 f	Г31 г ^ (г , г „ ^ Г hlSwW ^32	/0г7х
т^ /31 — тт- /21 > ( /21 + /31 ехр <	— \ —,	{2.Ь7)
1 32	1 32	V	I К1 ) J Ь>2\
энергетический выход 7эн > 1, а эффективность охлаждения стано-
становится больше нуля: г] > 0. Это означает, что часть тепловой энергии
системы атомов превращается в излучение, сама система охлаждается,
а отобранное тепло передаётся окружающим телам, температура кото-
которых ниже температуры источника накачки.
2.3.3. Температура. То, что отобранное тепло передаётся окру-
окружающим телам, температура которых ниже температуры источника
накачки, непосредственно следует из принципа возрастания энтропии.
Действительно, окружающие тела и наша рабочая среда составляют
вместе замкнутую систему двух тел с энергиями Е\ и Е^, не нахо-
находящихся в равновесии друг с другом и, как следствие, с различной
температурой Т\ ^Т^. С течением времени между ними будет устанав-
устанавливаться равновесие, а их температуры должны выравниваться. Общая
энтропия S = S\ + S2 при этом будет возрастать — её производная
по времени будет положительна. С другой стороны, полная энергия

78	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
сохраняется. Отсюда имеем
dS _ dSx dSx _ dSx dEx dS2 dE2 _ f dS _ dS2\ dEx	( - .
~dt ~ ~dt ~dt ~ ~dE[ ~df ~Щ ~dt ~ \Ш\ ~ ~Щ) ~dt > ' ^ ' )
В скобках как раз стоят величины, обратные температурам: когда
отдельная система находится в состоянии термодинамического рав-
равновесия, то производная энтропии по энергии для всех её частей
одинакова, а обратная величина этой постоянной называется темпера-
температурой. Поэтому, если температура рабочей среды Т\ выше температуры
окружающих тел Т%
dS dS2 _ 1 _ 1
dEx dE2 Tx T2
Т°	dEx = dE2
dt	dt '
т.е. энергия окружающих тел Е^ увеличивается.
Однако видно, что распределение B.52), которое получается при
наличии внешнего возбуждения, значительно отличается от равновес-
равновесного распределения A.4) и поэтому понятие температуры получает
ограниченный смысл. Средний запас энергии всех рабочих частиц не
уменьшается, но тем не менее температура среды, непосредственно
окружающей систему рабочих частиц, действительно уменьшается.
Вокруг неё образуется постоянный градиент температуры, обеспечива-
обеспечивающий непрерывный приток тепла и компенсирующий потерю энергии
за счёт антистоксовой люминесценции, которая происходит с энергети-
энергетическим выходом 7эн > 1- Это обстоятельство приводит к выводу о том,
что рабочая система частиц играет роль не самого холодильника, а
холодильного агента.
2.4. Лазерное охлаждение примесных твёрдых тел
2.4.1. Лазер в обращенном режиме. Кристалл YAG:Nd3+. Как
уже отмечалось (см. 1.4), лазер, работающий в обращенном режиме,
будет функционировать как холодильная установка. Один из вариантов
реализации такого обращенного режима — использовать в качестве
образца кристалл YAG:Nd3+, а накачивать его с помощью лазера, ра-
работающего на этом же кристалле [46]. Ситуация пояснена на рис. 2.2.
В стационарном режиме работы количество тепла dQ, которое уносится
из образца за время dt, можно выразить через произведение скоро-
скорости изменения плотности населённости излучающих состояний N^q^/t
(где г — время, в течение которого длится флуоресценция), и средней
энергии фононов q, которая отнимается у кристалла в расчёте на один
поглощённый фотон:
-dQ = ^qdt.	B.59)

2.4. Лазерное охлаждение примесных твёрдых тел
79
Энергия, см 1
14000г
12000
10000
8000
8000
4000
2000
0
и9/2
Р5/2-=—
¦з/2 "-:
i15/2
i13/2
H9/2
о5/2"
^3/2
i15/2
^13/2"
J9/2
4Ic
¦9/2
Рис. 2.2. Схематическое изображение процессов лазерной генерации (слева)
и лазерного охлаждения (справа) — охлаждаемый образец тот же, что и ак-
активная среда лазера: кристалл YAG:Nd3+
Последняя по смыслу аналогична величине A.51) и может быть понята
как разность между энергией «фотона флуоресценции» и энергией
фотона накачки hvHSiK. Вклад в энергию «фотона флуоресценции» равен
энергетической доле спонтанных оптических переходов (их вероятно-
вероятности Aij) в общем числе всех переходов, включая безызлучательные (их
вероятности Г^). Поэтому можно записать
- ERx
кТ
Q =
— Erx
B.60)
где ERl — энергия самого нижнего из флуоресцирующих уровня
неодима (мультиплет 4F3/2). Вероятности Г^- для рассматриваемых
переходов 4F3/2 -^ 41ц/2 пренебрежимо малы. Используя результаты
измерений скоростей спонтанного перехода при комнатной температу-
температуре [47], для величины q получаем значение ^90 см.
Скорость изменения температуры охлаждаемого кристалла опреде-
определяется балансом между отводом тепла B.59) из образца и обменом
самого образца теплом с окружением. Тепловой обмен с окружением
будем характеризовать постоянной величиной 7> а ввиду небольшой
разницы между температурами кристалла и окружения, это количество
тепла будет пропорционально разности температур AT. Для кристалла
объёмом V и теплоёмкостью С имеем
cv~k =
dt
dV - 7AT.
B.61)

80	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
Для небольших отклонений температуры можно пренебречь зависи-
зависимостью температуры от процесса отвода тепла. В этом приближении
получаем решение
AT(t) = ДТравн A - ехр { - Л*.}) , дТравн = IJ ^ dV. B.62)
Пусть соблюдены следующие условия:
1)	времена установления равновесия между штарковскими подуров-
подуровнями излучающего состояния 4F3/2 и состояний мультиплета 41 короче
других времён релаксации;
2)	скорость распада возбуждения с нижнего лазерного уровня на
основное состояние превышает величины А^ и Г^-;
3)	распределение интенсивности в лазерном пучке описывается
формулой Гаусса.
Тогда для изменения температуры на больших временах можно за-
записать
ATpgm = ^exp\-^\qyjAij + rij)exp\-^^\SCx
, B.63)
где 7V0CH — плотность населённости основного состояния, отделённого
от нижнего лазерного уровня энергетической щелью АЕ, С — длина
кристалла YAG, Р — интегральная мощность накачки, а — сечение
поглощения на частоте излучения лазера, S — сечение лазерного луча.
Параметр 7, характеризующий обмен теплом с окружением, можно
измерить независимо, проведя предварительный эксперимент. В рабо-
работах [46, 47] параметры эксперимента были следующие:
S = 0,78 мм2, Т = 300 К, С = 50,8 мм, Р = 100 Вт, ЛГ0СН = 6 • 1019 см,
V = 2,5 • 10~2 мм3, а = 8,8 • 10~19 см2. Это позволяет оценить изменение
температуры: в вакуумной камере оно равно 8,4°, а при атмосферном
давлении оно равно 2,1°.
2.4.2. Охлаждение рубина. Кристалл А12Оз:Сг3+. Из-за все-
всесторонней спектроскопичекой изученности и достигнутой высокой тех-
технологии роста кристалл рубина мог бы стать идеальным твердотельным
объектом для реализации на нём оптического охлаждения. Поэтому
уже в начале шестидесятых годов XX века именно к этому кристал-
кристаллу было приковано внимание исследователей [48, 49]. Однако, как
было указано разделе параграфа 1.5, посвященному рубину, вслед-
вследствие фононных полос в спектре излучения кристалл рубина является
малоперспективным кандидатом для оптического охлаждения. В ра-
работе [87] была снята зависимость энергетического выхода излучения
R — линий от температуры, поляризации по отношению к тригональ-
ной оси-с и концентрации ионов трёхвалентного хрома. В качестве

2.4. Лазерное охлаждение примесных твёрдых тел
81
энергетического выхода измерялось отношение интегральной интенсив-
интенсивности излучения R — линий к общей интегральной интенсивности
флуоресценции. Для оптически тонких образцов энергетический выход
плавно возрастал с понижением температуры до значения 0,49, когда
поляризация была вдоль оси с, и до значения 0,83, когда поляризация
была перпендикулярна оси с.
В этом разделе мы не будем принимать во внимание указанное
обстоятельство и подробно рассмотрим применение метода скоростных
уравнений на примере рубина.
Энергетическая структура уровней ионов трёхвалентного хрома в
корунде приведена на рис. 2.3.
При комнатной температуре и в отсутствие внешнего возмущения
ионы хрома находятся в термодинамическом равновесии с решёткой
и заселяют состояния 1 и 2. Ес-
Если произвести оптическую накач-
накачку с частотой z/23> то ионы с уров-
уровня 2 возбудятся и перейдут на
уровень 3. В условиях не слиш-
слишком низких температур (не менее
10 К), часть ионов будет отбирать
у решётки энергию тепловых ко-
колебаний, в результате чего будут
происходить переходы на уровень
в
^42 ^
42 ^31
В
^	X—Z.	!
+1/2 4
29 см^
-1/2	3
14400 см™1
+3/2
+1/2
-1/2
0,38 см
™1
-3/2
Рис. 2.3. Энергетическая диаграмма
ионов Сг3+ в корунде
4. Этот процесс сопровождается
дальнейшим спонтанным перехо-
переходом в основное состояние на уров-
уровни 1 или 2, которых происходит
с излучением фотона. Таким обра-
образом, энергия тепловых колебаний решётки будет преобразовываться
в энергию электромагнитного излучения и выводиться из кристалла,
а сам кристалл будет охлаждаться. При низких температурах (менее
20 К), аналогичный процесс будет иметь место при интенсивном опу-
опустошении уровня 2: ионы с уровня 1 будут переходить на уровень 2
с поглощением из решётки фонона. В связи с тем, что каждый из
этих процессов будет доминировать в своём интервале температур,
оптическое охлаждение с использованием расщепления 3^4 может
быть эффективнее реализовано, если накачивать образец на частоте
z/13, соответствующей оптическому переходу 1 => 3, а излучение на-
накачки направить вдоль тригональной оси кристалла (соответственно
электрический вектор будет перпендикулярен этой оси). При низких
температурах, когда в механизме охлаждения эффективно работает
зеемановский переход 1 т^- 2, частоту накачки у\ъ следует заменить на
z/23- Эти два режима охлаждения проиллюстрированы на рис. 1.6.
Обозначим скорости вынужденных переходов между состояниями
2 и 3 величиной В, скорости переходов, связанных с тепловыми ко-
колебаниями решётки, как Г12, Г21, Г34, Г43 (Га/з)> а скорости спонтан-

82	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
ных оптических переходов как А32, ^-зь А^, Аи (^Ц/)- Пусть O21
и Г^4з — расщепления основного DА2) и возбуждённого ( Е) состояний,
соответственно. Эти расщепления обязаны как кристаллическому по-
полю, так и спин-орбитальному взаимодействию, и принимают значения
П2\ = 0,38 см и п43 = 29 см.
Пусть температура спиновой подсистемы Зб^-электронов ионов Сг3+
изменяется квазиизотермически по отношению к температуре решётки,
так, что при медленном изменении температуры решётки спиновая
подсистема будет находиться в некотором стационарном состоянии. Это
означает, что изменение температуры AT за время спин-решёточной
релаксации 1/Г не должно приводить к значительному изменению
значений самих величин Г, сохраняя условие изотермического прибли-
приближения. Так как такое изменение температуры равно
AT=i(f),	B.64)
то в этом приближении должно удовлетворяться неравенство
Заметим, что это в свою очередь приводит к условию на порог ин-
интенсивности оптической накачки. Если интенсивность столь высока,
что В ^> Г, то температура спиновой подсистемы будет значительно
отличаться от температуры решётки и необходимо отказаться от изо-
изотермического приближения.
Запишем уравнения B.23) для четырёхуровневой системы ионов
хрома в корунде. Пренебрегая безызлучательными переходами на оп-
оптических частотах и оптическими переходами между уровнями 1 <-> 2
и 3 <-> 4, для производных по времени от населённостей энергетических
уровней п\,П2,п3,щ можно записать
Щ = — П1Г12 + П2Г21 + П3А3\ + П4А41,
П2 = ЩГ12 — П2(Г21 + В) + Пз(Аз2 + В) + П4А42,
щ = п2В - п3(Г34 + А31 + А32 + В) + щААЗ,	B.66)
щ = п3Г34 - п4(Г4з + Ац + А42),
Ni = П\ + П2 + Пз + П4,
где Л^ — общее число ионов Сг3+.
В стационарном режиме количество тепла dQ, которое уносится из
образца за время dt, можно выразить через решения уравнений B.66)
и величины расщеплений основного и возбуждённого состояний:
dQ = O2i(nir12 - n2r2i) + О4з(п3Гз4 - п4Г43).	B.67)

2.4. Лазерное охлаждение примесных твёрдых тел	83
Подставляя сюда стационарные решения
ЪХ + Г21(?? + А32 + АзО] (Г43 + А42
\
О
, Г12Г34(А42
I	TZ
B70)
^	B.71)
B.72)
где
Г12)} (Г43 + АА2 + А4{) +
+ Г34 {(Г21 + Г12)(А42 + Ati) + БГ12 + БА41} , B.73)
получаем, вместо B.67),
dQ_ = N вг O2i {A3i(r43 + АА2 + ААХ) + Г34А41} + О43Г34(А42 + Аа\)
Изменение температуры кристалла связано с изменением количества
теплоты посредством теплоёмкости образца С(Т)\
-dQ = C(T)dT =ф ^ = -С(Т)^.	B.75)
При температурах ниже дебаевской (а, именно, такие температуры
представляют сейчас для нас интерес), теплоёмкость зависит от тем-
температуры по закону Т3-Дебая
С(Т) = тТ3 = Щ 7r4Nx^,	B.76)
где к — постоянная Больцмана, N — число формульных единиц А12Оз
в единице объёма кристалла, tip — характеристическая дебаевская
температура (для А12Оз ^800°К). Из уравнений B.74)-B.76) получаем
dt = ~j^\dT ОТ3 Г12О21 {A3i(r43 + А42 + А41) 3441}
. B.77)

84	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
Интеграл в правой части B.77) может быть вычислен, если известны
относительные величины скоростей B,Aij и Тар. Радиационное время
жизни состояния 3 (переходы R\ — линии: 3^2 и 3 —> 1) при
температуре 11 К равно 4,3 • 10~3 с [50], откуда
Аъ\ +-4з2 -232 с.	B.78)
Интенсивности переходов 3 —> 1 и 3 —> 2 относятся как 3 : 2, поэтому
находим: А32 « 93 с и А%\ « 139 с.
Скорость индуцированных переходов В, согласно теории Эйнштей-
Эйнштейна, равна произведению коэффициента Эйнштейна В2% и плотности
падающего излучения и:
В = В23и.	B.79)
В соответствии с B.25) имеем
j
А32,	B.80)
откуда, подставляя и23 = 4,32 • 1014 Гц, с = 3 • 108 м/с, /г = 6,62 х
х 10~34 Дж • с, для величины В23 получаем значение 2 • 1015.
Оценим величину средней плотности излучения на единичный
спектральный интервал в единице объёма и, присутствующей в фор-
формуле B.79). Ширина спектра света, поступающего от непрерывного
источника накачки, намного меньше, чем ширина линии поглощения.
Пусть коэффициент поглощения для диапазона частот, лежащего внут-
внутри ширины линии поглощения Аи = 3 • 1010 Гц (=1 см), имеет посто-
постоянное значение. Плотность излучения внутри кристалла в этом случае,
очевидно, уменьшается с глубиной проникновения внутрь образца ли-
линейно и, поэтому, зададим её среднее значение равным половине от
плотности падающего излучения. Таким образом
где с — скорость света в вакууме, п — коэффициент преломления
среды (п = 1,76), Р — мощность излучения накачки. Подставляя B.81)
в B.79) и используя найденное значение B.80), получаем количествен-
количественное соотношение, связывающее скорость накачки с мощностью накачки
В [с] - 2 • 10-4Р[Вт/м2] = 2 • Р[Вт/см2].	B.82)
Средние мощности излучения непрерывных лазеров подходящего диа-
диапазона изменяются в пределах 10~3 -i- 102 Вт/см2. Поэтому будем
в дальнейшем считать, что удовлетворяется условие А^ ^> В.
Обсудим применение выражения B.77) для различных интервалов
температур.
1) 80 К > Т > 20 К.

2.4. Лазерное охлаждение примесных твёрдых тел	85
Все скорости спонтанных переходов А^ имеют один и тот же поря-
порядок величины. Рамановские процессы происходят с участием уровней
3 и 4, для которых можно записать
^}>Ау,	B.83)
а для обмена возбуждениями внутри нижнего мультиплета
Г12 и Г21 > AtJ.	B.84)
Величиной O21, которая меньше чем O43 примерно в 75 раз, в B.77)
можно пренебречь. В итоге получаем
т
где t\ и t2 — начальный и конечный моменты времени наблюдения,
соответствующие начальной Тнач и конечной Ткон температурам.
2) 20 К > Т > 10 К.
В этой области температур уже нельзя пренебречь расщеплением
^21- Однако, остальные допущения, сделанные в случае 1, по-прежне-
по-прежнему будут иметь место. Тогда, вместо B.77), получаем
А	Г	ехр№1
3) 10 К > Т > 0,55 К.
Нижний предел @,55 К) соответствует расщеплению основного со-
состояния 0,38 см. При гелиевой температуре величины Г21 и Г12
имеют порядок 10 с и с дальнейшим понижением температуры они
становятся сравнимыми со значениями скоростей оптических перехо-
переходов А^, но всё ещё превышают скорость накачки В:
Г,2 = Г21 ехр {-^} | Aij > В.	B.87)
В отношении неоптических переходов между уровнями мультиплета
возбуждённого состояния можно предположить, что процессы с погло-
поглощением фононов становятся настолько маловероятными, что с дальней-
дальнейшим понижением температуры величина Г34 быстро стремится к нулю.
Поэтому в этой области температур приближённо положим
Г34 = 0 и Г43 = const.	B.88)

86
Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
В этих условиях получаем
dt = --
¦L кон
B.89)
J- нач
4) 0,55 К > Т > 0,02 К.
Как и в предыдущем варианте, имеем
О2
Г12=Г21ехр{-^}, но
Тогда
1/^
J
dt = --
^} + l) dT.
B.90)
B.91)
Для расчёта полученных интегралов возьмём отношение N/Ni = 3000,
что соответствует 0,05% Сг^+Оз в AI2O3. Значения скорости охлажде-
охлаждения от мощности накачки для различных областей температур приве-
приведены в табл. 2.1. Результаты вычислений для значений температур от
300 К до 10 К приведены на рис. 2.4.
lgt(c)
5-
ПО
150
190 Т„,
0
1
2 18Р(Вт/см2)
Рис. 2.4. Справа: зависимость времени охлаждения до Т = 40 К от начальной
температуры для различных значений мощности накачки: а) 10 Вт/см2; б)
1 Вт/см2; в) 102 Вт/см2; г) 104 Вт/см2. Слева: зависимость времени охлаждения
от 125 К до 40 К от мощности подводимого излучения. [49]
Расчёт интеграла B.77) для режима охлаждения за счёт опусто-
опустошения уровня 2 производился в интервале температур от 10 К до
0,01 К [49]. Результаты приведены на рис. 2.5, где видно, что нижний
предел охлаждения, который может быть достигнут за счёт участия
двух нижних зеемановских подуровня основного состояния, имеет по-
порядок 0,02 К.
Наряду с теоретическим анализом, в работе [49] проводились экс-
эксперименты, доказывающие возможность оптического охлаждения ру-
рубина. Эти эксперименты выполнялись на двух идентичных образцах
рубина с концентрацией ионов Сг3+ порядка 0,05%. Один из этих

2.4. Лазерное охлаждение примесных твёрдых тел
87
Таблица 2.1. Скорость охлаждения, рассчитанная по формуле B.77) для
разных интервалов температур
Тягч, К
80
40
20
10
4,2
0,55
0,1
0,05
0,03
0,02
40
20
10
4,2
0,55
0,1
0,05
0,03
0,02
0,015
Время, с
Р= КГ1 Вт/см2
5- 103
5-102
150
100
5
30
5-Ю-4
0,05
150
5- 103
Р = 0,5 Вт/см2
103
102
30
20
1
6
ю-4
ю-2
30
3-103
Р = 102 Вт/см2
5
0,5
0,15
0,1
5- Ю-3
0,03
5- Ю-7
5-10~5
0,15
15
103
образцов помещался в замкнутую полость и освещался индуцирован-
индуцированным излучением другого. Флуоресценция последнего измерялась с по-
помощью спектрографа ДФС-13. Накачка осуществлялась импульсным
излучением рубинового лазера, кото-
которое пропускалось через красный све-
светофильтр. Отношение интенсивностей
флуоресценции на переходах R2 и R\
равнялось 0,3. Поскольку Й2-линия со-
соответствует энергетическому переходу
4 —> 1, a R\ -линия — переходу 3 —> 1, то
столь высокая эффективность антисток-
антистоксовой флуоресценции указывает на воз-
возможность оптического охлаждения ру-
рубина.
Весьма интересные результаты были
получены недавно в работе по акустиче-
акустическому детектированию линий оптическо-
оптического резонанса в концентрированном ру- Рис 2.5. Зависимость вре-
бине @,6% Сг3+) [51]. Снятая автора- меНи охлаждения от ко-
коми этой работы зависимость относитель- нечной
ной интенсивности потока тепловых фо-
нонов, вызываемых в рубине сканируе-
сканируемым по длине волны лазерным лучом,
приведена на рис. 2.6. Из этого рисунка
видно, что при достижении оптического резонанса на всех переходах,
102
,02 0,03 0,04 0,05 4,2
температуры, когда
начальная температура рав-
равна 10 К. Мощность накачки
0,1 Вт/см2 [49]

Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
за исключением перехода, соответствующего R\ -линии, наблюдается
увеличение числа тепловых фононов. Относительная интенсивность
потока тепловых фононов, соответствующего R\ -линии, как следует
из приведённого экспериментального результата, резко падает (на-
(наблюдается уменьшение потока неравновесных фононов на болометре).
Авторы работы [51] объясняют результаты эксперимента поглощением
лазерного импульса в объёме образца, приводящим к уменьшению
нерезонансной генерации фононов.
6920	6940	6960
Длина волны, А
6980
7000
Рис. 2.6. Оптический спектр поглощения рубина, снятый на болометре пу-
путём детектирования потока неравновесных фононов. Эксперимент выполнен
A.M. Шегедой [51]
Однако, учитывая вышеприведённый прогноз, подобное поведение
зависимости интенсивности теплового импульса, соответствующего
R\ -линии, может свидетельствовать о том, что столь резкое падение
числа тепловых фононов при достижении оптического резонанса на
R\ -линии также связано и с процессом оптического охлаждения.
2.4.3. Общий подход. Кинетические уравнения. Рассмотрим
лазерное охлаждение примесных частиц в кристалле, подсистема ко-
которых сама может служить охладителем для образца. Примесные
молекулы испытывают колебательные либрации относительно своих
равновесных положений в кристалле. В силу того, что направления их
дипольного момента перехода жёстко связаны с осями симметрии моле-
молекулы, эти либрации модулируют постоянную взаимодействия молекулы
с электромагнитным полем, что приводит к так называемым непрямым
переходам, когда вместе с фотонами поглощается или испускается
фонон.

2.4. Лазерное охлаждение примесных твёрдых тел	89
Гамильтониан анизотропных молекул в кристалле может быть за-
записан как
Н = Н0 + Ни	B.92)
где
Но = На + Hf + Hv	B.93)
—	гамильтониан свободных частиц (ионы, фотоны и фононы),
Hx=Haf + Hvaf	B.94)
—	гамильтониан взаимодействия. А именно:
На = J2 Гш)^	B.95)
з
—	гамильтониан системы примесных ионов с энергией Tiljo, S? —
оператор проекции энергетического спина в базисе состояний иона;
Я/ = ? Пи;ка+ак	B.96)
к
—	гамильтониан свободного электромагнитного поля в представлении
вторичного квантования, ак,а^ — операторы уничтожения и рождения
фотона моды к;
#„ = ? nnmBJmBjm	B.97)
jm
—	гамильтониан свободного фононного поля в представлении вто-
вторичного квантования, Klm — энергия фонона моды m, Bjm,B^m —
операторы уничтожения и рождения фонона моды т;
Haf = Efe J^S+ak + gt e-^Sjat)	B.98)
jk
—	гамильтониан взаимодействия между молекулами и электромагнит-
электромагнитным полем в приближении вращающейся волны, где gk — константа
взаимодействия, к — волновой вектор фотона моды /с, fj — радиус-век-
радиус-вектор j-той молекулы, 5^ — оператор повышения и понижения проекции
эффективного спина;
(	+(Bjm + B+Jak + h*mk
jmk
B.99)
—	гамильтониан взаимодействия между молекулами и электромагнит-
электромагнитным полем с участием фононов, hmk — постоянная взаимодействия.
Используя принятые нами обозначения, кратко остановимся на фи-
физических механизмах, приводящих к охлаждению конденсированных

90	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
систем лазерным излучением. Закон сохранения энергии для процесса,
описываемого гамильтонианом B.92) может быть записан как
o d(nm) i ъ, , d(s*)
= У Псок "fc - {пк) + У Ьпт "т ~{Пт\ B.100)
к	m
где пь — заданное внешним источником среднее число фотонов моды к;
пт — определяемое взаимодействием с термостатом среднее число
фононов моды m; (Sz) — средняя разность населённостей; т& и тт —
характерные релаксационные времена по отношению переходов с уча-
участием фотонов моды /сие участием фононов моды т, соответственно.
В стационарном режиме, когда все производные равны нулю, из
B.100) получаем
W^^^W^. B.101)
к	к	т
Пусть возбуждение имеет место лишь на определённой частоте оое,
а излучение происходит на этой же частоте и на более высокой частоте
Тогда уравнение B.101) сводится к
п n^zJjiel _ Ьи Ш + ш ^izW = 0.	B.102)
Те	J Tf	Tm
С другой стороны, имеет место закон сохранения для числа возбуж-
возбуждений	z
v^ d(nk) , d(S ) = v^ nk -
Z	2
Z^ dt	dt 2-^ Tk
Легко видеть, что в стационарном режиме и при вышеуказанных усло-
условиях получаем
Te	Tf
благодаря чему B.102) даёт
Г) — (п \	Г) — (п \
h(uf-ue)——^ = ШШ——^^.	B.105)
Те	Тт
Рассматривая величину
А = -Ъ^пе	B.106)
Те
как отрицательную работу, производимую внешним	источником над
подсистемой резонансных фононов для получения	положительного
тепла ~ _ i \
Qx = Шш——^-	B.107)

2.4. Лазерное охлаждение примесных твёрдых тел	91
от образца и возвращения отрицательного тепла
2 = -
B.108)
Те	Tf
со спонтанным излучением окружающей среде, мы имеем обычное
термодинамическое уравнение холодильной машины
A = Q!+Q2,	B.109)
где работа (возбуждение молекул на длинноволновом краю линии
поглощения) затрачивается на передачу тепла от холодного тела (обра-
(образец) к горячему (термостат), а холодильным агентом является система
резонансных фононов. Таким образом, внешнее лазерное излучение
может охлаждать твердотельный образец через систему резонансных
фононов. В неупорядоченных конденсированных системах подсистема
примесей сама может служить охладителем для остального образца.
2.4.4. Построение уравнений. Построим уравнения для средних
значений оператора числа вибронов в m-той моде и оператора нерав-
неравновесной разности населённостей между электронными уровнями и,
найдя стационарные решения уравнений, покажем возможность по-
понижения температуры образца. Указанные операторы определим как
rtjm = B~jmBjm и pj = 2Sj соответственно, индекс j нумерует ато-
атомы. В приложении представлены математические выкладки, которые
приводят к следующей системе уравнений (значок (...) обозначает
макроскопическое усреднение):
d{nm) _
dt
N
2r\s
N
2rfra [лР'
\\P) ~r Л
IV/ \
n ) N \(
T~as
\ N
' ' С
)\(n \
/ \/ \
_
1 // v i\
2 UP)
1I 1 «r
У 1 m V \
B.110)
^-}-^4r(W-l), B.111)
где р — неравновесная разность населённостей между электронными
уровнями, ns — некое равновесное распределение фононов в образце,
находящемся в термодинамическом равновесии с окружающей средой,
^ р	B-112)

92	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
—	обратное время спонтанного излучения на прямом переходе,
1	^71 ^ > /\|	2 Г/	\	/О 1 1 О \
— = ~2 Z^ \nk)\gk 0(^0 ~ ^k)	(Z.llo)
Тр П к
—	обратное время стимулированного излучения на прямом переходе,
-г- = -у У^ \hkm\2Huo -Шк- От)	B.114)
Tim % ъ
—	обратное время спонтанного излучения на стоксовом прямом пере-
переходе при участии фонона моды га,
—	обратное время спонтанного излучения на антистоксовом прямом
переходе при участии фонона моды га,
-^ = 4^2(nk)\hkm\25(u;o - ик - пт)	B.116)
Тш п к
—	обратное время вынужденного излучения на стоксовом прямом пе-
переходе при участии фонона моды га,
|EWW^o^ + m)	B.117)
П к
— обратное время вынужденного излучения на антистоксовом прямом
переходе при участии фонона моды ш, 1/т^ — обратное время релак-
релаксации фононов моды т к термодинамически равновесному состоянию.
2.4.5. Стационарное решение. Практические результаты могут
быть получены в модели локальных или так называемых псевдолокали-
зованных фононов, когда задача сводится фактически к четырёхуров-
четырёхуровневой схеме. Псевдолокализованные фононы — это кванты комбини-
комбинированного колебательного движения, образованные низкочастотными
оптическими либрациями анизотропных примесных молекул, которые
модулируют постоянную электрон-фотонного взаимодействия, и резо-
резонансными по отношению к ним акустическими фононами основного
кристалла. Мы будем говорить о них как о резонансных фононах.
Они характеризуются повышенной спектральной плотностью в узком
спектральном диапазоне и проявляют себя как узкие пики в длинно-
длинноволновом крыле линии поглощения.
Рассмотрим возбуждения на стоксовом переходе. В этом случае все
числа фотонов, за исключением фотонов с частотой щ — ?Iq, должны
быть положены равными нулю. В приближении низких температур,
(ns) <C 1, можно показать, что антистоксовы процессы проявляют
себя лишь во втором порядке малости по среднему числу фононов
всевозможных мод, определяемым взаимодействием с термостатом.
В этих приближениях и когда поле источника не слишком мало,

2.4. Лазерное охлаждение примесных твёрдых тел	93
(пк) ^ 1 и rs <^ rf (r~l — обратное время вынужденного излучения
на стоксовом прямом переходе при участии фононов всевозможных
мод, (rf)~l — обратное время спонтанного излучения на стоксовом
прямом переходе при участии фононов всевозможных мод), мы можем
переписать систему уравнений B.110)—B.111) как
^	[(Р)(п) + \ «Р> + !)]	«"> Ы)	BЛ18)
= _i(/p\ + i)_2—( (р)(п) + ^О+1У	B.119)
rft	n	rs у	2 у
где (ns) — число резонансных фононов, rv — время их термализации,
М — количество фононных состояний, участвующих в охлаждении.
Стационарное решение системы B.118)—B.119)
(п) = Ц^< -\	1	1	) Н	(ns) +
Ml ynrv tst\ rsrv J rsrv"
B.120)
в приближении низких температур имеет вид
Отсюда, при достаточно длинных временах Nrv <C Мт\ имеем
(п)=пА%,	B.122)
Ту J V
и для эффективной температуры
S (??))"' Bл23)
где Ts — температура образца.
В высокотемпературном приближении, (ns) > 1, стационарное ре-
решение уравнений B.110)—B.111) для (п) имеет вид:
(п) = (ns) -
'AT
B(rs)-1 + К)) - 2М(тГГ1 (ЫГ1 + (г,) + К)
B.124)

94	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
при rs <C rf,T\s; т\ <С T\s/M сводится к
(п) = по-^^,	B.125)
^м]' лт = —^м'	BЛ26)
где AT — изменение температуры образца в результате охлаждения.
Полученные формулы B.123) и B.126) для стационарной темпе-
температуры образца позволяют оценить величину охлаждения. Так, для
флюридного стекла, легированного ионами иттербия с концентрацией
в один весовой процент [13], предположим N = 1019, rv « 10~5ti,
М = 2,5 х 1016 [110], Oq = 400 см. Получаем, что возможно охлажде-
охлаждение указанного образца до 295 К от комнатной температуры B98 К),
т. е. на 3 градуса. Понижение температуры в первом эксперименте [6]
составило 0,3 градуса. Авторы это объяснили наличием неконтроли-
неконтролируемых примесей в образце, которые преобразовывали поглощённое
излучение в тепло.
2.5. Сверхизлучательный режим охлаждения
Несмотря на то, что проблема лазерного охлаждения твердотель-
твердотельных образцов является одной из наиболее актуальных и практически
значимых в лазерной физике [102], экспериментально к настоящему
времени ещё не удалось охладить твердотельные образцы до темпе-
температур, близких хотя бы к температуре жидкого азота. Поэтому перед
исследователями этой проблемы возникла необходимость поиска путей
интенсификации процесса охлаждения. В этом параграфе исследуется
один из таких путей, состоящий во внесении когерентности в про-
процесс лазерного охлаждения. Среди когерентных процессов наиболее
интенсивным является процесс оптического сверхизлучения (см. рабо-
работы [127-130]).
Отметим, что те процессы в оптике, в которых поведение много-
многочастичных систем излучателей существенно обусловлено их коллек-
коллективным взаимодействием друг с другом, могут приводить к разнооб-
разнообразным новым эффектам. Например, кооперативный характер системы
излучателей, взаимодействующих через поле излучения, обуславливает
возможность таких режимов высвечивания, которые принципиально
отличаются от спонтанного или вынужденного излучения, и может
приводить к изменениям спектроскопических характеристик вещества.
Такие явления оказывают существенное влияние на работу приборов
квантовой электроники.
2.5.1. Сверхизлучение. Любая многоатомная система, приведён-
приведённая в сфазированное состояние, находится в нём в течение времени
фазовой памяти Т^. В сфазированном состоянии дипольный момент си-
системы пропорционален числу атомов, а, следовательно, интенсивность

2.5. Сверхизлучательный режим охлаждения	95
излучения пропорциональна квадрату числа атомов. Ввиду малости
времени Т% для оптических переходов атомов это явление удалось
наблюдать лишь при использовании мощных лазерных импульсов.
В случае обычного спонтанного излучения, когда атомы распада-
распадаются независимо друг от друга со временем спонтанного распада Т\,
не зависящим от числа излучателей N, интенсивность излучения про-
пропорциональна числу излучателей: / ~ NTiljo/T\ ос N, где ujq — частота
перехода.
В своей основополагающей работе [127] Дике показал, что си-
система N инвертированных двухуровневых атомов может спонтанно
перейти в основное состояние за время, обратно пропорциональное
числу атомов: тс ~ N~\ Этот эффект обусловлен наведением корре-
корреляций между моментами перехода пространственно разделённых излу-
излучателей, взаимодействующих друг с другом через общее поле излу-
излучения. В результате атомы, находящиеся в макроскопически большом
объёме, излучают когерентно. Поскольку полная энергия, излучаемая
коллективом N атомов, равна NTiujq, to интенсивность излучения
/ ~ Nfiujo/тс ос N2. Такое излучение и получило название сверхизлуче-
сверхизлучения Дике.
В твёрдых телах сверхизлучение впервые наблюдалось в 1982 го-
году [131]. В кристалле, легированном редкоземельными ионами, оно
экспериментально наблюдалось в 1999 году [132]. В отличие от обыч-
обычной флуоресценции, когда каждый примесной центр излучает погло-
поглощённую энергию независимо от других частиц, в режиме сверхизлу-
сверхизлучения спонтанное излучение одной частицы связано со спонтанным
излучением другой частицы общим полем излучения, а также шумовым
полем. Эта связь характеризуется важным параметром тс, получившим
название времени самонаведения корреляций. Оно должно быть мень-
меньше времён продольной Т\ и поперечной необратимой релаксаций Т^.
Сигнал сверхизлучения, как правило, испускается резонансной средой
с некоторой задержкой то ~ 2тс (временем задержки). Вообще, необхо-
необходимыми условиями для развития сверхизлучения являются следующие
неравенства:
т<тс<Т$,ТиТ2,	B.127)
где г — время пролёта фотона через среду, Т2* — неоднородное время
жизни, при условии, когда спектр импульса накачки целиком накры-
накрывает соответствующую неоднородно уширенную линию, или же это
обратная ширина импульса, при условии селективного возбуждения.
2.5.2. Лазерное охлаждение. Рассмотрим совокупность частиц,
совершающих фононные переходы 1-2 с энергией перехода Ы1 вслед-
вследствие наличия конечной температуры образца; оптические переходы
2-3 с энергией Tilj^ и 1-3 с энергией Ьш^х вследствие спонтанных
и вынужденных процессов при непрерывной накачке лазером на пере-
переходе 2-3 и импульсной накачке на переходе 1-3 (рис. 2.7). Образец
должен находиться в оптическом криостате при температуре жидкого

96
Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
гелия. Зеемановский подуровень 2 (или набор таких подуровней) ока-
оказывается заселённым под действием фононов даже при столь низкой
температуре. Непрерывная лазерная накачка осуществляет на энерге-
энергетическом переходе 2-3 возбуждение примесных центров. На рис. 2.7
для создания необходимой инверсии населённостей на примесные цен-
центры воздействует короткий лазерный импульс, несущая частота ко-
которого резонансна частоте перехода 1-3, а длительность короче ха-
характеристических времён необратимых релаксаций. При выполнении
упоминавшихся в предыдущем разделе неравенств B.127) для вре-
времени самонаведения корреляций тс примесные центры высвечивают
сигнал оптического сверхизлучения, квант энергии которого больше
кванта накачки на величину энергии фонона. Затем на переходе 1-3
на примесные центры воздействует очередной короткий лазерный им-
импульс, вызывающий высвечивание следующего сигнала сверхизлуче-
сверхизлучения. Подобное короткоимпульсное воздействие должно продолжаться
до тех пор, пока из-за понизившейся температуры в образце будут
отсутствовать фононы, способные возбудить электроны на уровень 2.
Достичь необходимой для развития сверхизлучения разности насе-
населённостей можно и другим способом, чем как в предложенной нами
схеме на рис. 2.7. Вместо подачи периодического короткого импульса,
мы предлагаем промодулировать амплитуду лазерного импульса накач-
накачки, происходящей на переходе 2-3, с частотой фононного перехода
(см. рис. 2.8). Таким образом, в электромагнитной волне появится ре-
резонансная компонента, отвечающая частоте между нижним и верхним
нлн
ф
Фн
1
кли
кли
оси
мнлн
ф
оси
Фн
оси
оси
Рис. 2.7. Сверхизлучательный ре-
режим лазерного охлаждения при-
примесных кристаллов и стёкол с
использованием вспомогательных
коротких лазерных импульсов.
Обозначения: НЛН — непрерыв-
непрерывная лазерная накачка, КЛИ — ко-
короткий лазерный импульс, ОСИ —
оптическое сверхизлучение, Ф —
фотон, Фн — фонон; 1, 2, 3 —
энергетические уровни
Рис. 2.8. Сверхизлучательный ре-
режим лазерного охлаждения при-
примесных кристаллов и стёкол при
условии накачки лазерным излу-
излучением, промодулированным с ча-
частотой фононного перехода. Обо-
Обозначения: МНЛН — модулирован-
модулированная непрерывная лазерная накач-
накачка, ОСИ — оптическое сверхизлу-
сверхизлучение, Ф — фотон, Фн — фонон;
1, 2, 3 — энергетические уровни

2.5. Сверхизлучательный режим охлаждения	97
уровнями. Её вклад можно использовать для обеспечения необходимой
инверсии населённостей на переходе 1-3.
2.5.3. Система уравнений. Гамильтониан такой системы трёх-
трёхуровневых частиц имеет вид
ЯТТ\ТТ\ТТ\ТТ\ТТ\ТТ\ТТ	/О 1 QQ\
= г±а -f- rlj -f- i±v -\- -tip ~r -^31 ~r -LJ-32 ~r -Ti 12»	{ZAZo)
где	f
fj
— гамильтониан системы примесей с энергией Sj, R^ — операторы
чисел заполнения группы SUC),
#/ = ?	^
ка	к/з
— гамильтониан свободного электромагнитного поля,
— гамильтониан системы фононов с волновым вектором qa и энерги-
энергией ЬпЧа,
нр = huj2
f
— гамильтониан накачки на переходах 2-3 и 1-3, U2R(t) и
обобщённые частоты Раби, fj — радиус-вектор /-го примесного иона,
f ka
— описывает спонтанные оптические переходы с уровня 3 на уровень
1 и обратно, g^|* — константа связи перехода 1-3,
f kp
—	описывает спонтанные оптические переходы с уровня 3 на уровень
2 и обратно, g3% — константа связи перехода 2-3,
#12 = Е ?№4^"^' + h\fR{xble^f)
f Чс
—	описывает фононные переходы, Щ% — константа связи электрон-фо-
нонного взаимодействия.
Мы будем рассматривать более простой случай, предполагая опре-
определённую заселённость второго уровня и исключая из рассмотрения
4 С. В. Петрушкин, В. В. Самарцев

98	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
динамику фононных переходов, сосредоточив основное внимание на
излучательных процессах в системе. Удобным оказывается перейти
в представление коллективных операторов. Пусть вектор v соответ-
соответствует модам в объёме квантования поля Vc и щ = 2ттщ/Li (i = х, у, z),
щ — целое число. Тогда коллективные операторы определим как
Kf>= Е Д?/^', К?= ? Rip *-'"*'> Raa
/(а>/3)	Z(«</3)	/
B.129)
и члены гамильтониана принимают вид
3
B.130)
— атомная часть (гамильтониан рабочих частиц) и лазерная накачка;
= Е Е
I/ к
B.131)
— гамильтониан, описывающий переходы рабочих частиц с излучением
фотонов;
здесь	N
—	геометрический фактор;
gk =
—	константа электрон-фотонного взаимодействия на переходе а — C.
Система уравнений B.45) с гамильтонианом B.130)—B.131) в марков-
марковском приближении принимает вид
V V1

2.5. С в ер хизлу нательный режим охлаждения	99
где
723
723 =
v~^ Ф
к
\ГФ(
к
ft27f
к — и)ф*(к — ь
пЧ3
"') „32
\ёк
2
13
с '
713
713 =
к
к
31|2.
- гР
Из B.132) мы можем получить бесконечную цепочку марковских
кинетических уравнений для средних значений коллективных атомных
операторов вида (Raa), (Rap)> {RafiRa'p1) и т.д. Для замыкания це-
цепочки уравнений можно использовать стандартные расцепления трёх-
частичных корреляторов
(^22) (^32^
21)
(R33R32R23) ~ (R33) (R32R23),
и пренебречь корреляторами, описывающими двухфотонные процессы.
Рассмотрим возможность сверхизлучения из возбуждённого состо-
состояния в нижнее основное. Предположим, что мы имеем в системе
достаточно много частиц, заселяющих уровень 2. Действуя накачиваю-
накачивающим лазером только на переходе 2-3, создавая разность населённостей
между уровнями 3 и 1, рассмотрим кинетику возникающих спонтанных
переходов. Аналогичное рассмотрение проводилось в работе [133] для
случая накачки системы ядер с метастабильного уровня импульсом
рентгеновского излучения. Система уравнений B.132) для динамиче-
динамических переменных, описывающих коллективные переходы между рас-
рассматриваемыми состояниями принимает вид:
d(Rn) _ 1
dt T31
МЗ. <i$3
B.133)
х(Д*|)((Дзз>-(Дц»,
^	- (Дзз>) - (^ - tfsi) (Rk3\)((Rk2\-kl)),
d{Rk2rh) _
dt

100
Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
где константы определены следующим образом:
Г 121езГ
5 = 1
П2
/г2
ф(кп - кт) =
символ Р обозначает главное значение интеграла.
2.5.4. Интенсивность. Пусть площадь импульса накачки на пе-
переходе 2-3 такова, что длительность импульса Ч много короче времени
самонаведения корреляций. Тогда на первоначальной стадии существу-
существует интервал времён, на котором можно пренебречь излучательными
процессами и по прошествии импульса мы можем найти решение систе-
системы уравнений B.133) для разности населённостей верхнего и нижнего
состояний
(Дзз) - (Дп) = — ( 2 -
th
R
B-134)
здесь to — время задержки импульса сверхизлучения
to =
In
i? — площадь импульса накачки,
импульса сверхизлучения
— характерное время длительности
о
l) В работе [134] экспериментально исследовались режимы сверхизлучения,
когда длительность импульса накачки значительно превосходит время обра-
образования импульса сверхизлучения, что соответствует условиям непрерывной
накачки на временах энергетической релаксации Т\ ~ тзь Приведённый здесь
расчёт, однако, сделан для коротких импульсов; случаю импульса площади
# = тг/2 соответствует действие длительного непрерывного излучения накачки,
выравнивающего населённости состояний, на частоте перехода между которы-
которыми действует накачка.

2.5. Сверхизлучательный режим охлаждения	101
Из закона сохранения энергии нетрудно получить выражение для
интенсивности излучения на переходе 3-1
n4
I =По "n)	3i( M3isin4
l dt	4/Z3iT3i	2tr
Отсюда видно, что интенсивность такого излучения пропорциональ-
пропорциональна квадрату числа излучателей и происходит через некоторое время
задержки. Поэтому эффективность лазерного охлаждения в режиме
сверхизлучения больше, чем в режиме обычной флуоресценции. Эта
эффективность может быть увеличена, если вместо одиночного им-
импульса накачки одновременно использовать два и более импульсов на-
накачки с разными направлениями волновых векторов [135, 136]. В этом
случае формируется многоканальное сверхизлучение, а эффективность
лазерного охлаждения должна быть умножена на число каналов. Кроме
того, в этой формуле должна фигурировать частота следования им-
импульсов накачки (или число актов сверхизлучения в единицу време-
времени) и эффективность охлаждения будет пропорциональна множителю
N2\2Kns, где N — число активных примесных центров, Л — длина
волны сверхизлучения; К — число каналов сверхизлучения; ns —
число актов сверхизлучения в секунду.
2.5.5. Общие замечания. На основе метода исключения бозон-
ных операторов Боголюбова в предыдущих двух параграфах нами
был развит математический подход, который позволяет из первых
принципов получить точную иерархию кинетических уравнений для
описания антистоксового лазерного охлаждения кристаллических твёр-
твёрдых тел, активированных некрамерсовыми редкоземельными ионами.
Результатом теоретического рассмотрения явилось получение выраже-
выражений для установившейся температуры охлаждаемого образца как для
случая высоких температур B.126), так и для случая низких темпера-
температур B.123). Найденные выражения позволяют провести удовлетвори-
удовлетворительное сравнение с имеющимися экспериментальными результатами.
Однако те приближения, которые приходится делать для получения та-
таких простых выражений, требуют к себе более пристального внимания
и при оценке результатов в каждом конкретном эксперименте нужно
исходить из системы уравнений B.110), B.111).
В качестве способа увеличения эффективности охлаждения рас-
рассмотрено сверхизлучение подсистемы трёхуровневых примесей и на
основе развитого математического формализма второй главы проведено
теоретическое исследование сверхизлучательного режима лазерного
охлаждения с использованием вспомогательных коротких лазерных
импульсов, а также режим лазерного охлаждения при условии накачки
лазерным излучением, промодулированным с частотой фононного пе-
перехода. Однако, указанные ниже причины не позволили нам пока про-
провести оценку эффективности охлаждения. В результате было показано,
что при определённых условиях интенсивность антистоксового излуче-

102	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
ния будет пропорциональна квадрату числа рабочих частиц в среде.
Это позволяет сделать вывод о том, что сверхизлучательный режим
лазерного охлаждения подсистемы примесей приводит к увеличению
эффективности лазерного охлаждения. С физической точки зрения ос-
основное преимущество заключается в том, что время цикла охлаждения
уменьшается, увеличивая, таким образом, мощность охлаждения.
Этот вывод не следует считать строгим, поскольку явление сверхиз-
сверхизлучения является тонким эффектом, требующим для своего протека-
протекания соблюдения довольно жёстких условий B.127). Кроме того, подача
коротких лазерных импульсов для формирования импульса сверхиз-
сверхизлучения с последующим охлаждением может снизить эффективность
охлаждения, так как спектральная ширина такого импульса может
быть значительной. С другой стороны, стоит здесь отметить, что суще-
существуют способы получения спектрально узких коротких импульсов от
непрерывного узкополосного источника излучения.
При последовательном исследовании режима модулированной на-
накачки в расчёте должна фигурировать глубина модуляции. Ясно, что
поскольку относительно процесса сверхизлучения такой модулирован-
модулированный импульс будет вести себя как последовательность коротких им-
импульсов, то необходимо оговорить и соотношение между частотой
этой последовательности, частотой фононного расщепления и време-
временем самонаведения корреляций тс. В общем случае, результат должен
отражать зависимость спектральных распределений лазерных импуль-
импульсов и переходов в среде, однако, при построении гамильтониана эта
зависимость нами не учитывалась.
2.6. Явление Пельтье
В металлах и полупроводниках существует определённая связь
между электрическими и тепловыми процессами, которую можно ис-
использовать для осуществления охлаждения. Было обнаружено 0, что
при при протекании тока через цепь, составленную из спаянных по-
полупроводников или разнородных металлов, в одних местах контак-
контакта происходит выделение тепла, а в других — поглощение тепла.
Например, если пропустить постоянный ток через полоску висмута,
подключённую с помощью двух медных проводников, то можно заме-
заметить, что соединение, где ток идёт от меди к висмуту нагревается,
а другое соединение — висмут-медь, через которое ток направлен
в обратном направлении, охлаждается. Позже было понято, что этот
эффект в значительной степени усиливается, если вместо металлов
О Впервые эта закономерность была открыта французским часовщиком
и метеорологом по имени Жан Шарль Атаназ Пельтье в 1834 г. Однако
Ж. Пельтье так и не смог понять и объяснить наблюдаемое им явление и лишь
в 1838 г. это сделал знаменитый Э.Х. Ленд.

2.6. Явление Пельтье	103
использовать соединения из разнородных полупроводников. На этом
основаны конструкции современных элементов Пельтье.
Явление Пельтье имеет следующее объяснение. Электроны, перено-
переносимые током из одного металла в другой, ускоряются или замедляются
под действием внутренней контактной разности потенциалов между
металлами. В случае ускорения кинетическая энергия электронов уве-
увеличивается, а затем выделяется в виде тепла. В случае замедления
кинетическая энергия электронов уменьшается, и эта убыль энергии
пополняется за счёт тепловых колебаний атомов второго проводника.
В результате происходит охлаждение. Более точно, носители тока,
будь то электроны или дырки, по разные стороны от спая (контакта)
обладают различной полной энергией (полная энергия представляет
собой сумму кинетической и потенциальной энергий) и, пройдя через
спай, если они попадают в область с меньшей энергией, то отдают
свой избыток энергии кристаллической решётке, в результате чего спай
нагревается. Соответственно, на другом спае носители тока переходят
в область с большей энергией и недостающую энергию они заимствуют
у решётки, что приводит к охлаждению спая.
Наиболее сильно эффект Пельтье проявляется в случае использо-
использования полупроводников с различными типами проводимости (р-и п-ти-
пами). Здесь, на одном спае электроны и дырки движутся навстречу
друг другу, а на другом спае протекающий ток отсасывает электроны
и дырки от границы между полупроводниками. При движении навстре-
навстречу электроны и дырки рекомбинируют: электрон из зоны проводимости
n-полупроводника попадает в р-полупроводник и занимает там ва-
валентное место дырки. При этом высвобождается как энергия, которая
требуется для образования свободного электрона в п-полупроводнике
и дырки в р-полупроводнике, так и кинетическая энергия электрона
и дырки. Эта энергия поглощается кристаллической решёткой, что
приводит к нагреванию данного спая. На другом спае убыль носителей
тока в пограничной области пополняется за счёт попарного рождения
электронов и дырок — здесь происходит обратный процесс: электрон
из валентной зоны р-полупроводника переходит в зону проводимости
n-полупроводника. На образование такой пары затрачивается энергия,
которая отбирается у кристаллической решётки, что приводит к охла-
охлаждению спая.
Количество выделяемого тепла в течение времени t, когда ток /
течёт в направлении от звена А к звену В, определяется выражением
Яав = ПавН = яПав,	B.135)
где q — заряд, прошедший через спай, Пав = алвТ — коэффициент
Пельтье (алв — удельная термо-э.д.с. данной пары металлов или
полупроводников при температуре спая Т). Как видно, количество
выделившегося тепла пропорционально первой степени тока, а не квад-
квадрату, как это имеет место в случае эффекта Джоуля-Ленца. Так как

104	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
при изменении направления тока вместо выделения тепла на данном
спае наблюдается поглощение такого же количества тепла, то
UAB = -UBA.	B.136)
Интересно сравнить эффективность охлаждения за счёт эффекта
Пельтье и за счёт антистоксовой флуоресценции. На этот вопрос впер-
впервые обратили внимание французские учёные в работе [145]. Ниже мы
дадим сравнительный теоретический анализ оптического антистоксово-
антистоксового охлаждения и охлаждения за счёт эффекта Пельтье, предложенный
в этой работе, но прежде кратко рассмотрим некоторые практические
особенности в конструкции уже имеющихся холодильников Пельтье.
2.6.1. Полупроводниковые холодильники Пельтье. А.Ф. Иоф-
Иоффе выдвинул идею использования явления Пельтье для создания холо-
холодильных установок. В шестидесятых и семидесятых годах нашей отече-
отечественной промышленностью предпринимались неоднократные попытки
выпуска бытовых малогабаритных холодильников, работа которых бы-
была основана на эффекте Пельтье. Однако, несовершенство технологий
того времени и низкие значения КПД (а также и дороговизна) не
позволили подобным устройствам покинуть испытательные стенды.
Много позднее на компьютерном рынке появились и вскоре стали
популярными такие специфические средства охлаждения электронных
элементов как полупроводниковые холодильники Пельтье (часто при-
применяется слово «кулер», но правильным термином, на наш взгляд, для
элементов Пельтье является холодильник). В последние годы данные
модули стали активно использовать для охлаждения разнообразных
электронных компонентов компьюте-
Холод	ров. Их, в частности, стали применять
для охлаждения современных мощных
процессоров, работа которых сопровож-
сопровождается высоким уровнем тепловыде-
тепловыделения.
Тепло	Конструктивно охладитель на осно-
основе эффекта Пельтье состоит из последо-
Рис. 2.9. Пример расположе- вателЬного соединения множества чере-
ния контактов полупроводни-	г
ков р-и n-типа в термоэлектри- ДУ^ихся полупроводниковых элемен-
ческих холодильниках	тов п"и ^типов (Рис- 29)- Объединение
большого количества пар полупровод-
полупроводников р-и n-типа позволяет создавать охлаждающие элементы — мо-
модули Пельтье сравнительно большой мощности (рис. 2.10). При про-
прохождении постоянного тока через такое соединение одна половина р-п
контактов будет нагреваться, другая, наоборот, — охлаждаться. По-
Полупроводниковые элементы ориентированы так, чтобы нагревающиеся
контакты выходили на одну сторону, а охлаждающиеся — на другую.
Получается пластинка, покрытая с обеих сторон материалом из ке-
керамики. Если подать на пластинку из элементов Пельтье достаточно

2.6. Явление Пельтье	105
сильный ток, то одна ее сторона нагреется, а другая охладится, а раз-
разность температур между ними может достигать нескольких десятков
градусов.
холодная
сторона
полупроводник,	'"¦¦•. . . • .,,-¦-¦¦"	+
р-типа	"	¦" :-	проводник
полупроводник	-	,....,.	.	"(медь)
n-пша изолятор	M	.
(керамика) сторона	¦ j^^
Рис. 2.10. Структура модуля Пельтье — объединение большого количества пар
полупроводников р-и п-типа
Практика использования модулей Пельтье, применяемых в составе
средств охлаждения электронных элементов, показала, что они отли-
отличаются сравнительно высокой надёжностью, и в отличие от холодиль-
холодильников, созданных по традиционной технологии, не имеют движущихся
частей. Для увеличения эффективности своей работы они допускают
каскадное использование, что позволяют довести температуру корпусов
защищаемых электронных элементов до отрицательных значений даже
при значительной мощности рассеяния. Однако, следует обратить на
следующие особенности использования таких холодильников.
Модули Пельтье, выделяющие в процессе своей работы большое ко-
количество тепла, требуют наличия в составе охлаждающего устройства
соответствующих радиаторов и вентиляторов, способных эффективно
отводить избыточное тепло непосредственно от охлаждающих модулей.
А так как термоэлектрические модули отличаются относительно низ-
низким коэффициентом полезного действия, то, выполняя функции тепло-
теплового насоса, они сами являются мощными источниками тепла. Исполь-
Использование данных модулей в составе средств охлаждения электронных
комплектующих компьютера вызывает значительный рост температуры
внутри системного блока, что нередко требует дополнительных мер
и средств для снижения температуры внутри корпуса компьютера.
В противном случае повышенная температура внутри корпуса может
создать трудности для работы не только для защищаемых элементов
и их систем охлаждения, но и остальным компонентам компьютера.
Необходимо также подчеркнуть, что модули Пельтье являются сравни-
сравнительно мощной дополнительной нагрузкой для блока питания. С учё-

106	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
том значения тока потребления модулей Пельтье величина мощности
блока питания компьютера должна быть не менее 250 Вт. Следует от-
отметить, что существуют холодильники Пельтье с собственным блоком
питания. Модуль Пельтье, в случае выхода его из строя, изолирует
охлаждаемый элемент от радиатора (так как расположен между самим
элементом и радиатором), что приводит к очень быстрому нарушению
теплового режима защищаемого элемента и скорому выходу его из
строя от последующего перегрева.
Низкие температуры, возникающие в процессе работы холодильни-
холодильников Пельтье избыточной мощности, способствуют конденсации влаги
из воздуха. Это представляет опасность для электронных компонентов,
так как конденсат может вызвать короткие замыкания между элемен-
элементами. Для исключения данной опасности целесообразно использовать
холодильники Пельтье оптимальной мощности. Возникнет конденса-
конденсация или нет, зависит от нескольких параметров. Важнейшими из них
являются: температура окружающей среды (в данном случае темпе-
температура воздуха внутри корпуса), температура охлаждаемого объекта
и влажность воздуха. Чем теплее воздух внутри корпуса и чем больше
влажность, тем вероятнее произойдёт конденсация влаги и последую-
последующий выход из строя электронных элементов компьютера.
Появились сообщения об экспериментах по встраиванию миниа-
миниатюрных модулей Пельтье непосредственно в микросхемы процессоров
для охлаждения их наиболее критичных структур. Такое решение
способствует лучшему охлаждению за счёт снижения теплового сопро-
сопротивления и позволяет значительно повысить рабочую частоту и произ-
производительность процессоров. Работы в направлении совершенствования
систем обеспечения оптимальных температурных режимов электрон-
электронных элементов ведутся многими исследовательскими лабораториями.
И системы охлаждения, предусматривающие использование термоэлек-
термоэлектрических модулей Пельтье, считаются чрезвычайно перспективными.
2.6.2. Сравнение с антистоксовым охлаждением I. Рассмотрим
холодильник Пельтье, состоящий из холодного (с температурой Тхол)
и горячего (с температурой Тгор) спаев, к которым приложена разность
потенциалов г. Последняя обеспечивает непрерывную циркуляцию но-
носителей заряда в замкнутой цепи. Количество тепла (здесь и далее
точка над буквой обозначает «в единицу времени») QX0Jl, которое будет
отнято от холодного спая при протекании через него тока /, равно
Qx<w. = STX0J ~\ш2- К(ТГор - Тход),	B.137)
где S, R и К — коэффициент Зеебека, сопротивление и теплопровод-
теплопроводность спая, соответственно. Количество тепла Qrop, которое выделяется
на горячем спае, равно
Qrop = 5Тгор/ + i RI2 - К(Тгор - Тхол).	B.138)

2.6. Явление Пельтье	107
Разность последних двух выражений нам даёт значение мощности, ко-
которую необходимо подвести для осуществления процесса охлаждения
Р = QroP - Охол = 5(Ггор - ТхолI + RI2.	B.139)
Теперь обратимся к оптическому твердотельному рефрижератору.
Он состоит, в свою очередь, из холодного оптического материала тем-
температуры Тхол, помещённого в горячую вакуумную камеру, имеющую
температуру Тгор. Однако, теперь у нас нет аналогичной электрическо-
электрическому току «циркуляции фотонов» по замкнутой цепи, что для эквива-
эквивалентной схемы соответствует бесконечным потерям на горячем спае.
Количество тепла QX0Jl экв, которое отнимается от образца в камере при
облучении его лазерным излучением мощности Ршз, равно
Охол экв = Пэкв/экв - Я - aeS3KB(Tr4op - ТХ4ОЛ),	B.140)
где Пэкв — коэффициент, эквивалентный коэффициенту Пельтье, Н —
величина нагрева, связанного с паразитным поглощением излучения,
а — постоянная Стефана-Больцмана, г — излучательная способность
материала, S3KB — площадь поверхности образца, которая предпола-
предполагается много меньшей, чем площадь поверхности вакуумной камеры.
Поскольку образец может быть помещён в вакуумную камеру так,
что практически будет отсутствовать непосредственный или опосредо-
опосредованные тепловой контакт между ним и камерой, то можно считать,
что единственный способ обмена энергией между ними происходит
посредством излучения. Таким образом, количество теплоты, которое
выделяется на эквивалентном горячем спае — вакуумной камере —
даётся выражением:
Qrop экв = ПэКВ + Я' - aeS3KB(T^op - Т^ол),	B.141)
где ПдКВ — коэффициент, эквивалентный коэффициенту Пельтье, соот-
соответствующий вакуумной камере как «горячему спаю», Н' — величина,
отвечающая потерям на поглощение в нашем эквивалентном горячем
спае, приводящим к паразитному нагреву.
2.6.3. Скоростные уравнения. Чтобы теперь провести сравни-
сравнительный анализ качества охлаждения в режиме эффекта Пельтье с
антистоксовым лазерным охлаждением, необходимо конкретизировать
параметры, входящие в выражения B.137)—B.141). Обратимся снова
к модели системы однородноуширенных трёхуровневых частиц, анало-
аналогичную рассмотренной нами в 2.3, но имеющих основное состояние 0,
а возбуждённое состояние представляет собой пару уровней 1 и 2 (пе-
(переходы при охлаждении такой системы показаны на рис. 1.6, а). Пусть
теперь система таких частиц находится в поле фотонов с частотами,
соответствующим переходам 0 —> 1 и 0 —> 2, а тепловое равновесие
между состояниями 1 и 2 наступает практически мгновенно, как изоб-
изображено на рис. 2.11

108
Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
Скоростные уравнения, описывающие временную эволюцию плот-
плотностей населённостей в такой схеме переходов могут быть записаны
в пренебрежении индуцированными процессами следующим образом:
дп\
дщ
- А1Ощ - R2X (щ | ехр {-
=a2n0N2 -
П2 + Щ + По = П,
B.142)
B.143)
B.144)
0
-Щ91
где п — общая плотность населённостей, о~\ и а2 — сечения поглощения
переходов 0 —> 1 и 0 —> 2, соответственно; N\ и N2 — световые потоки
фотонов частоты v\ и v2, соответственно, которые
распространяются строго вдоль образца (примем это
за направление оси z) длиной L. Первые слагае-
слагаемые в уравнениях B.142) и B.143) описывают оп-
оптическое поглощение на переходах 0 —> 1 и 0 —> 2,
вторые — спонтанное излучение со скоростями A\q
и А2о на тех же переходах, а последние слагаемые
отвечают за установление квазитермодинамическо-
квазитермодинамического равновесия при температуре Т, которое устанав-
устанавливается со скоростью R2\ между состояниями 2
и 1, энергетическое расщепление между которыми
составляет Е2 — Е\ = Ш.
Для простоты будем считать, что спонтанное из-
излучение происходит не изотропно во всё окружаю-
окружающее пространство, а так же, как и падающее из-
излучение, имеет строгую направленность. Тогда по-
потоки N\ и N2 можно удобно представить в виде
сумм N[ + N" и Щ + Щ', соответственно, где N[ —
это падающий поток фотонов лазерного излучения,
a N" — поток фотонов спонтанного излучения с ча-
частотой Vi (i = 1,2). Заметим, что в экспериментах на
образец падает излучение лазера лишь с частотой щ (т.е. Щ = 0), но
для дальнейших целей мы оставим слагаемое с Щ.
При непрерывном лазерном облучении потоки N\ и N2 не зависят
от времени, поэтому остаётся выписать уравнения, описывающие их
пространственные изменения:
Рис. 2.11. Анти-
Антистоксовое охла-
охлаждение в модели
трёхуровневых
частиц, по, п\,
712 — ПЛОТНОСТИ
населённости со-
состояний 0,1 и 2;
?о> ?р & - це-
цепень вырожде-
вырождения этих состоя-
состояний
dz
dN['
dz
B.145)
B.146)
B.147)

2.6. Явление Пельтье	109
B.148)
Первое слагаемое в уравнениях B.145)—B.148) отвечает потерям
в падающем излучении на возбуждение системы в состояния 1 и 2,
которая затем спонтанно будет возвращаться в основное состояние
О, а второе слагаемое учитывает все остальные потери в излуче-
излучении, которое поглощается системой частиц, но энергия возбуждения
которых впоследствии не появляется в виде спонтанного излучения,
а переходит в тепло, нагревая образец. Третье слагаемое в уравне-
уравнениях B.147) и B.148) описывает убыль поля спонтанного излучения,
которое покидает систему, не участвуя в нагреве, а четвёртый член
описывает процессы спонтанного рождения фотонов с частотой щ и v2,
соответственно.
2.6.4. Стационарное решение. В стационарном режиме дщ/dt =
= 0 и dn2/dt = 0, откуда
= А(М + К) + ^2Чу)?	BЛ50)
ZK) z	1+оехр{+(Ш/хТ)}	v	;
где введены обозначения: /3\ = а\по, C2 = ст2щ и а = (А\о/A2o(gx/g^)).
В этих обозначениях систему уравнений B.147)-B.148) можно пере-
переписать в виде:
^ = -а\Щ + b[N[ + Ъ2(Щ' + Щ),	B.151)
+ Щ),	B.152)
где ai = OLi + 5i + bi и b\ = fa — bi (i = 1,2); а также
1
A
1 + aexp (Пп/иТ)'	1 + a exp {-
2.6.5. Два частных случая. Пусть на нашу систему падает из-
излучение только одной частоты и\, соответствующее переходу из основ-
основного состояния 0 на низший подуровень 1 возбуждённого состояния
(см. рис. 2.11). Это соответствует накачке образца, которую осуществ-
осуществляют в экспериментах по лазерному охлаждению и который нами уже
обсуждался ранее. Тогда Щ = 0 и, проделав соответствующие вы-
вычисления, можно получить аналитическое решение уравнений B.145),
B.146) и B.151), B.152):
N[ = N[@)e-(ai+/3l)z,	B.153)

ПО	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
Nn = ^ja A llZ + u*_r_^ A l2Z _
01	01
^,. _l* \r>	, . _ B.154)
B.155)
где
7i,2 = -a y( l 2 2)j ± - у (ai - a2J + 4bi&2 ,
(ai + A) - (ai +
Константы Ai и А2 должны определяться из начальных условий, за-
задаваемых для фотонных потоков спонтанного излучения N" и Щ'.
Например, если образец облучается только лазерным излучением, то
щ'(о) = лад = 0' и
^ —N[@),	B.156)
А2 = -m±ri±JU±^hN[@).	B.157)
72-71
Если процессы перепоглощения в среде отсутствуют, т. е. каждый
спонтанно испущенный фотон с частотой v\ и z/2 сразу же покидает
образец и не возвращается обратно, то нужно устремить 5\ и 52 к бес-
бесконечности (см. уравнения B.147) и B.148)), тогда N['(z) = N^z) = 0.
В противоположность этому, в условиях, когда все фотоны спонтанного
излучения перепоглощаются и снова попадают в охлаждаемую среду,
мы имеем 5\ = 52 = 0.
В частном случае, когда нет процессов, приводящих к паразитному
нагреву в среде (а\ = а2 = 0), решения принимают вид
N1' = N[@) (l - e-ftz - ^- [l - е-^+Ь)^ ,	B.158)
AT" = N[@I-^-r [l - e-<bl+bH .	B.159)
01 + 02 L	J
Так, для сильно протяжённых сред с длиной L, когда выполняются
условия /3\L ^> 1 и (Ь\ + 62)!/ ^> 1, получаем
что и должно быть при термодинамическом равновесии.
2.6.6. Потоки охлаждения. Разница между потоком излучённых
фотонов с частотами v^ и щ и потоком поглощённого излучения

2.6. Явление Пельтье	111
фотонов с частотами щ и щ, соответственно, позволит нам грубо
определить поток охлаждения F, который можно записать как
L
F = Ш J [bi(N[ + N[') - Ь2(Щ + Щ')] dz.	B.161)
о
Здесь Kl = h(i>2 — v\) представляет собой энергию охлаждения, в рас-
расчёте на каждый акт поглощения фотона накачки и последующего
спонтанного излучения фотона. С использованием решений уравне-
уравнений B.145), B.146) и B.151), B.152) и задав начальные условия,
можно вместо B.161) получать явные выражения для конкретных
моделей.
В качестве примера получим результат, впервые опубликованный
в работе С. Ятсива [88]. Пусть накачивающий лазер облучает образец
только светом с частотой щ. Тогда N['@) = Щ'@) = О, Щ@) = О
и N[@) = const. Если обратиться к ситуации, когда нет паразитного
поглощения, приводящего к нагреву (а\ = а2 =0), когда в среде нет
перепоглощения спонтанно излучённых фотонов E\,§2 —> оо) и когда
среда предполагается бесконечно длинной (/3\L,/32L —> оо), то легко
получить
F = ^т^ш^щфщ-	BЛ62)
В случае, когда все фотоны спонтанного излучения перепоглоща-
перепоглощаются в среде E\ = 52 = 0), мы получаем
^-	BЛ63)
Как следствие, из полученных выражений можно заключить, что если
А < /?2 (сечение поглощения на переходе с большей частотой щ превы-
превышает сечение поглощения на переходе с меньшей частотой щ), то более
эффективное охлаждение будет в условиях, когда в среде нет перепо-
перепоглощения фотонов спонтанного излучения. Но если /3\ > fy (сечение
поглощения на переходе с большей частотой щ меньше сечения погло-
поглощения на переходе с меньшей частотой щ), то перепоглощение фотонов
спонтанного излучения приводит к более глубокому охлаждению.
Действительное же охлаждение описывается потоком Q, который
равен потоку F за вычетом нагрева ТП0Тери, происходящего за счёт
безызлучательных переходов, и нагрева, связанного с паразитным по-
поглощением Н:
Q = F — ТпотерИ — Н.
Последний член, очевидно, можно представить в виде:
L	L
Я = /и/1 [ a\(N[ + N") dz + hu2 I а2(Щ + Щ') dz.	B.164)
о	о

112	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
Заметим, что при грубой оценке эффективности охлаждения с помо-
помощью величины F/(N[@)hu\), из B.161) видно, что она зависит от
отношения частот ?1/2тпу\. Отсюда следует, что эффективность охла-
охлаждения должна расти с увеличением отстройки от резонанса в об-
область длинноволнового крыла линии поглощения, т. е. с уменьшением
частоты накачки v\. Однако, с другой стороны, рост многофононной
релаксации и уменьшение времени спонтанного распада существен-
существенно ограничивают указанную возможность повышения эффективности
охлаждения.
2.6.7. Эквивалентные величины. Рассмотрим толстый изотер-
изотермичный спай в холодильнике Пельтье и запишем выражение для пото-
потока тепловой энергии «7Полн> который проходит через слой dz:
лт	/о д(Е) ,	1о дЕ , , т dV ,	,о 1СП
йЛолн = —-^-±dz = —- —dz + IOirdz,	B.165)
е dz	е dz	dz
где (Е) и Е — средняя энергия электронов (каждый электрон несёт
заряд, равный по модулю е) с учётом и без учёта тепла Джоуля-Ленца,
соответственно; /о — плотность тока, V(z) — электрический потен-
циал:	&У = _1Л
dz	a'
где а — электрическая проводимость. Предполагая а постоянной на
протяжении всего спая, получим, что полный поток, который перено-
переносится всем спаем длиной L равен
I2L
АЛолн = Лолн(?) — Лолн(О) = HbaIo ——•	B.166)
G
Здесь первый член описывает эффект Пельтье, а второй — эффект
джоулева нагрева. Коэффициент Пельтье для толстого спая АВ, через
который течёт ток в направлении от В к А, даётся выражением
B.167)
Какая величина при оптическом охлаждении эквивалентна плотно-
плотности тока? Обратим внимание, что в электрических явлениях мы имеем
дело с потоками электронов, а в оптических — с потоками фотонов.
Зададим эквивалентную величину для плотности тока в явлении опти-
оптического охлаждения
/экв = еЛГ,	B.168)
где N — общая плотность фотонов должна быть постоянной на протя-
протяжении всей охлаждаемой системы, как это имеет место для плотности
электронного тока. Действительно, у электронов может изменяться
только энергия, а у фотонов — только частота. В этом смысле, погло-
поглощение фотона с частотой v должно пониматься как изменение частоты

2.6. Явление Пельтье	113
данного фотона с значения v на значение va = 0, что означает умень-
уменьшение числа фотонов с частотой v на единицу, и увеличение числа
фотонов с частотой va на единицу. Таким же образом нужно учитывать
вклад в общую плотность фотонов тех фотонов, которые образовались
при спонтанных переходах и покинули образец. В результате, полный
поток фотонов с частотой V{ (i = 1,2) на расстоянии z в образце равно
Щг) = N[(z) + N<'(z) + N<"(z),	B.169)
где N"f(z) описывает фотоны, появившиеся в результате спонтанных
переходов и покинувших образец. К этому теперь остаётся добавить
фотоны, которые исчезают в результате паразитного поглощения (на-
(например, на неконтролируемых примесях в образце) Nf(z). В итоге
получаем
N = ? [N[(z) + Nl'(z) + Nl"(z) + iVf (z)].	B.170)
Используя формулы B.161), B.164), B.166) и B.167) можно полу-
получить эквиваленты для электрической проводимости аэкв и коэффици-
коэффициента Пельтье Пэкв. Итак, для проводимости находим
<7экв = %^.	B.171)
Интересно отметить тот факт, что величина джоулева нагрева квадра-
квадратично зависит от приложенной на входе энергии (электрического тока),
а при поглощении излучения накачки зависимость нагрева является
линейной (если пренебречь многофононной релаксацией). Это видно
из выражения B.171), поскольку в грубом приближении Н пропорцио-
пропорционально 7ЭКВ, и, таким образом, аэкв ~ 7ЭКВ. Это обстоятельство является
значительным преимуществом оптического антистоксового охлаждения
в сравнении с охлаждением Пельтье.
Искомый нами эквивалент коэффициента Пельтье, который задан
выражением B.167), можно вычислить, если в качестве Е взять сред-
среднюю энергию фотонов
B.172)
Помня, что va = 0, из уравнений B.145), B.146), B.151) и B.152)
следует, что
[Ьх
a2{N2 + N2 )
B.173)
N[@) v l w N[@)
Первый член можно соотнести с охлаждением Пельтье, тогда как
второй описывает паразитный нагрев за счёт поглощения излучения

114	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
на неконтролируемых примесях и может быть соотнесён с джоулевым
нагревом. Таким образом, для эквивалентного коэффициента Пельтье
находим
ТТ	l F	M
\
Как видим, Пэкв не зависит от интенсивности лазерной накачки подоб-
подобно тому, как коэффициент Пельтье не зависит от силы («интенсивно-
(«интенсивности») электрического тока.
При лазерном охлаждении, происходящем без перепоглощения фо-
фотонов в образце и без тепловых потерь, можно использовать выраже-
выражение B.162), которое при подстановке в формулу B.174) приводит к
Пэкв = 1+/^&ехр{Ш/*Т}'	BЛ75)
Чтобы завершить проведение аналогии между лазерным охлажде-
охлаждением и охлаждением Пельтье, необходимо рассмотреть ситуацию, ко-
когда направление тока (в оптическом случае это поток фотонов, а в элек-
электрическом — поток электронов) меняется с прямого на обратное.
Джоулев нагрев не зависит от направления тока, а вот коэффициент
Пельтье при изменении направления тока на обратный меняет свой
знак [см. формулу B.136)]. Чтобы удовлетворить этому обстоятель-
обстоятельству, нужно наложить следующие условия:
^прям = ^обр,	B.176)
+ Крям - Кбр - Кбр) +
Щпщш + ЛГ-рям - ^обр - <бр)] dz = О, B.177)
h «рям + Кпрям + КбР + <6Р) -
ям + <Рям + КбР + КбР)} dz = 0. B.178)
Величина потока в точке с координатой z линейно зависит от началь-
начального значения — от значения потока на входе с координатой 0. Поэтому
в условиях постоянного тока (т.е. когда заданы -/V[ м@) и Щпрям@))
эта система не может быть решена, так как она имеет всего два
независимых параметра (N[o6 @) и ^2Обр@)). Поскольку оптическое
поглощение в нашем рассмотрении не может быть полностью анало-
аналогично джоулеву нагреву, то уравнения B.176) и B.178) следует решать
независимо от уравнения B.177), которое эквивалентно описывает для
оптического процесса независимость джоулева нагрева от направления

2.6. Явление Пельтье	115
электрического тока. Это становится совершенно оправданным, когда
охлаждаемый материал не имеет паразитного нагрева за счёт потерь
на неконтролируемых примесях, т. е. чист.
В этом случае, лазерное охлаждения представляется таким же
обратимым процессом, как и охлаждение Пельтье, учитывая смену
знака эквивалентного коэффициента Пельтье при изменении падаю-
падающего на образец излучения с частотой v\ и щ ПРИ удовлетворении
условий B.176) и B.178).
2.6.8. Сравнение с антистоксовым охлаждением П. Теперь мы
можем вернуться к анализу выражений B.137)—B.141). В эксперимен-
экспериментах по лазерному охлаждению вакуумная камера представляет собой
элемент, в котором происходят только потери излучения на поглоще-
поглощение. Поэтому можно положить
/3i=/32=O, ПэКВ = 0 и
В этом случае в формуле B.141) Н' можно представить выражением
Я' = hui[N[(L)+N[f(L)] + hu2N^(L),	B.179)
где N[(L) — поток лазерного излучения, прошедший через образец,
a N['(L), Щ'(Ь) — потоки, описывающие фотоны спонтанного излуче-
излучения, которое покинуло образец. Отметим, что в отличие от лазерного
охлаждения, в холодильнике Пельтье коэффициент Пельтье на горячем
спае напрямую связан с коэффициентом Пельтье на холодном спае.
Если же внешнюю камер снабдить отражающим покрытием, то фотоны
с частотой v\ и щ могут быть снова отправлены в образец и тогда уже
Типичные параметры для производимых коммерческих холодильни-
холодильников Пельтье имеют следующие значения: S = 4,5~2 В/К, R = 5,3 Ом,
К = 0, 16 Вт/К. На рис. 2.12 представлена зависимость мощности
охлаждения одноэлементного холодильника Пельтье QX0Jl [уравнение
B.137)] от поступающей мощности Р [уравнение B.139)]. Кривые по-
построены для различных разностей температур AT = Тгор — Тхол = 0, 30
и 50 К. Эти результаты можно использовать для сравнения с каче-
качеством лазерного охлаждения различных систем. Следует заметить, что
с ростом входной мощности при некотором значении Р мощность охла-
охлаждения холодильника Пельтье достигает своего максимума вследствие
конкурирующих процессов: охлаждающего эффекта Пельтье (который
пропорционален величине тока г) и нагревающего эффекта Джоуля-
Ленца (который пропорционален квадрату величины тока г2). Как
видно из рисунка, с ростом AT мощность охлаждения падает, так
как потери на тепло, связанные с прохождением тока, становятся всё
больше и больше и при AT > 66 К дальнейшего охлаждения уже
достигнуть невозможно. Этот результат указывает на то, что значи-
значительного преимущества лазерных рефрижераторов следует ожидать
при области больших разностей температур AT.

116
Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
20 г
100	20	40
Входная мощность, Вт
Рис. 2.12. Зависимость мощности охлаждения одноэлементного холодильного
устройства Пельтье QXon от входной мощности Р, рассчитанная из уравне-
уравнений B.137) и B.139). С увеличением входной мощности мощность охлаждения
проходит через максимум. В режиме работы обращенной тепловой машины
(AT = 0) мощность охлаждения в максимуме достигает 17 Вт при значении
входной мощности электрического тока около 30 Вт, и эффективность охла-
охлаждения, соответственно, равна 50%. При малых значениях входной мощности
эффективность оказывается больше единицы, например при Р = 3 Вт она
составляет 300%. С ростом AT мощность охлаждения падает, так как потери
на тепло, связанные с прохождением тока, становятся всё больше и больше
и при AT > 66 К дальнейшего охлаждения уже достигнуть невозможно [145]
В случае функционирования лазерных рефрижераторов можно рас-
рассчитать мощность охлаждения QX0Jl экв [см. формулу B.140)] для раз-
различных параметров, используя выражения B.161) и B.164). Результа-
Результаты расчёта приведены на рис. 2.13. Значения параметров при расчёте
были выбраны следующие: sS3KB = 1 см2, Ml = 20 мЭв, а = 0,1, /3\L = 4
и 5\, $2 —> оо.
На рис. 2.13, а мощность охлаждения показана как функция мощ-
мощности накачки с энергией фотонов hv\ = 1 эВ для интервалов тем-
температур AT =0, 100 и 150 К. Потери на поглощение предполагались
не более 1 %. Благодаря малому внутреннему нагреву и небольшим
потерям на поглощение, которые линейно пропорциональны мощности
лазерной накачки, оптическое охлаждение оказывается возможным для
больших значений AT. Это подтверждается уже поставленными экс-
экспериментами (см., например, [146, 147]), где продемонстрирована воз-
возможность лазерного охлаждения при температурах ниже 190 К, тогда
как холодильники Пельтье уже не могут качественно функционировать
при таких температурах, а обычные механико-электрические рефри-
рефрижераторы становятся неудобными из-за вибраций, сопровождающих
их работу. Хотя эффективность лазерного охлаждения остаётся пока
невысокой, такие лазерные рефрижераторы могут использоваться для
отвода небольшого количества тепла.

2.6. Явление Пельтье
О	20	40
Входная мощность, Вт
0	20	40
Входная мощность, Вт
Рис. 2.13. Зависимость мощности охлаждения лазерного рефрижератора
<2хол экв [см. формулу B.140)] от мощности накачки с энергией фотонов
hv\ = 1 эВ (рис. (а)) и hv\ = 0,3 эВ (рис. (б)), рассчитанная из уравне-
уравнений B.161) и B.164). Кривые представлены для интервалов температур
AT =0, 100 и 150 К. Потери излучения на поглощение не более 1 %. В режиме
работы обращенной тепловой машины (AT = 0) эффективность охлаждения
лазерного рефрижератора при небольших мощностях накачки никогда не смо-
сможет превысить эффективности охлаждения холодильника Пельтье. Преиму-
Преимущество лазерных рефрижераторов обнаруживаются с ростом AT, начиная от
значения AT = 60 К, при котором одноэлементный холодильник Пельтье уже
практически не функционирует [145]
Низкая эффективность лазерного охлаждения может быть обуслов-
обусловлена малой отстройкой в длинноволновую области линии поглощения,
так, для hv\ = 1 эВ отношение 0/2ttz/i = 2 • 10~2. Если уменьшить
частоту накачки, то при высокой эффективности спонтанной эмиссии
можно ожидать увеличения степени охлаждения. На рис. 2.13, б вид-
видно, к каким изменением привела замена частоты накачки — расчёты
сделаны при тех же значениях параметров, что и на рис. 2.13, а, но
частота падающего излучения hv\ = 0,3 эВ (это соответствует длине
волны около 4 мкм). Кривые 1, 2 и 3 относятся к AT = 0, 150 и 225 К,
соответственно. Преимущество лазерных рефрижераторов обнаружи-
обнаруживаются с ростом AT, начиная от значения AT = 60 К, при котором
одноэлементный холодильник Пельтье уже практически не функцио-
функционирует.
Итак, сравнение качества охлаждения холодильника Пельтье и ла-
лазерного твердотельного рефрижератора позволило авторам работы
[145] провести интересную аналогию между охлаждением Пельтье
и оптическим антистоксовым охлаждением и найти эквивалентные
выражения для коэффициента Пельтье в обоих процессах. Оказалось,
что при лазерном охлаждении эквивалентный коэффициент Пэкв из
формулы B.174) тоже зависит от температуры, но по своей величине
меньше, чем коэффициент Пельтье Пав, который прямо пропорциона-

118	Гл. 2. Теория лазерного охлаждения
лен температуре (см. формулу B.135). Но несмотря на это, лазерное
охлаждение остаётся в выигрыше благодаря тому, что при поглощении
излучения накачки величина нагрева пропорциональна интенсивности
накачки, тогда как джоулев нагрев в холодильнике Пельтье пропорцио-
пропорционален квадрату силы тока. При работе в обращенном режиме тепловой
машины (AT = 0) и при небольшом охлаждении (когда AT < 60 К) хо-
холодильники Пельтье могут оказаться более выгодными, чем лазерные
рефрижераторы, но для более глубокого охлаждения последние оказы-
оказываются в выигрыше, так как разогрев холодильника Пельтье начинает
доминировать над его охлаждающим действием и его эффективность
резко падает. Эффективность охлаждения лазерных рефрижераторов
с понижением температуры остаётся достаточной для качественного
охлаждения: необходимо лишь подобрать соответствующий материал,
чтобы при низких температурах можно было использовать другие
(меньшие) энергетические расщепления (например, зеемановские под-
подуровни, см. 2.4), связанные с фононным резервуаром при температуре
окружения кТ.

Глава 3
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ
И ОГРАНИЧЕНИЯ ФУНДАМЕНТАЛЬНОГО
ХАРАКТЕРА
3.1. Методика Лос-Аламосского эксперимента
3.1.1. История вопроса. Впервые об экспериментальном наблю-
наблюдении флуоресцентного охлаждения твердотельного образца было со-
сообщено в работе [6] в 1995 году. Ионы трёхвалентного иттербия,
которые были внедрены в тяжелометаллическое флюридное стекло,
облучались светом близкого инфракрасного диапазона с длиной вол-
волны порядка ~1 мкм. В первоначальных экспериментах температура
опускалась на 0,3 градуса от комнатной, а измерения проводились
для образца объёмом 43 мм3, представляющего из себя прямоуголь-
прямоугольный параллелепипед. В последующих экспериментах [7], которое про-
проводились для легированного оптоволокна диаметром 250 мкм, было
обнаружено уменьшение температуры на 16 градусов от комнатной.
Спектроскопические измерения этих исследователей показали, что от-
относительные эффективности охлаждения, которые наблюдались в этих
экспериментах при комнатной температуре, должны быть получены
и при температурах жидкого азота [8, 9].
Исторически до этих экспериментов имели место ещё две других
попытки охлаждения лазерным излучением твердотельных образцов.
Однако, в обоих экспериментах паразитные процессы, приводящие
к нагреванию, преобладали над охлаждающим эффектом и, в ито-
итоге, охлаждение не было наблюдено. Например, в 1968 году большой
кристалл YAG:Nd3+ был помещён в 1,064 мкм лазерный резонатор,
содержащий такой же, предварительно независимо возбуждённый ис-
искровой лампой, кристалл YAG:Nd3+ [46]. Предположительно, наличие
в кристалле остаточного числа примесей, таких как Dy3+, которые
очень трудно химически отделить от Nd3+, и явилось ответственным
за нагревание образца в целом.
Не так давно наметился обнадёживающий прогресс в решении
задачи оптического охлаждения тонкого слоя GaAs [52]. К сожале-

120	Гл. 3. Экспериментальные исследования и ограничения
нию, большой коэффициент отражения этого материала способство-
способствовал задержке фотонов люминесценции внутри образца, увеличивая,
таким образом, вероятность процессов перепоглощения и последующе-
последующего безызлучательного распада с нагреванием. Между тем, постоянно
неослабевающий интерес в применении полупроводниковых приборов
в оптоэлектронной промышленности должен привести к дальнейшему
прогрессу в этой области лазерного охлаждения.
Наблюдение антистоксова охлаждения молекул газа и жидкостей
также оказалось небезуспешным. В 1981 году диоксид углерода, на-
находящийся под низким давлением, был лазерно охлаждён с 600 К до
599 К [5]. Эксперимент проводился при оптической накачке 10,6 мкм
СС>2 лазером. В процессе охлаждения принимали участие переходы
между симметричным и антисимметричным вибрационными состояни-
состояниями. Ввиду переходов с излучательной релаксацией антисимметричной
моды в основное колебательное состояние, которые были весьма веро-
вероятны, термическая населённость опустошённой основной симметричной
моды, поддерживаемой некоторым запасом газа Хе, охлаждала смесь
СО2-Хе.
Две европейские группы исследователей оптическим способом при
комнатной температуре охлаждали лазерные красители, растворённые
в этаноле. В 1995 году К. Зандер и К. Дрексхадж [44] для на-
наблюдения перехода от нагрева к охлаждению раствора родамина 6G
применили технологию фототермических линз. Они, однако, не пред-
предприняли попытки измерить, насколько в целом охладился образец. Это
было сделано годом позже в эксперименте по охлаждению раствора
родамина-101, поставленном исследователями Дж. Кларк и Дж. Рум-
блесом [45]. Изменение температуры раствора родамина-101 в целом
составило 3 градуса.
Таким образом, антистоксовое охлаждение материалов является об-
областью активного экспериментального исследования и изучения. Более
того, эта тема разработок представляет собой изобильную почву для
физиков-теоретиков, интересующихся взаимодействием между светом
и веществом.
3.1.2. Эксперимент. Воспользуемся описанием этого эксперимен-
эксперимента, изложенным в обзоре [19]. В качестве рабочего иона служил
редкоземельный трёхвалентный ион иттербия Yb3+. Впервые на эффек-
эффективность использования редкоземельных ионов в процессе лазерного
охлаждения обратил внимание А. Кастлер [73].
Авторы обзора [19] считают, что ион трёхвалентного иттербия яв-
является идеальным примесным центром для реализации антистоксового
режима лазерного охлаждения. Схема энергетических уровней этого
иона в стекле ZBLANP приведена на рис. 3.1. Основное энергетическое
состояние 2^7/2 является квартетом дважды вырожденных состояний,
так называемых крамерсовых дублетов, а возбуждённое состояние
2i^5/2, расположенное выше примерно на 1,3 эВ, — триплетом таких же

3.1. Методика Лос-Аламосского эксперимента
121
F 10674™
5/2 10408-
10261™
466-
3io:
975 нм
900 950 100010501100
Длина волны, нм
Рис. 3.1. Слева: схема рабочих энергетических уровней иона трёхвалентного
иттербия в стекле ZBLANP:Yb3+; справа: коэффициент поглощения, выражен-
выраженный в обратных сантиметрах, (вверху) и спектр флуоресценции в относитель-
относительных единицах (внизу) для легированного стекла ZBLANP:Yb3+ с концентра-
концентрацией ионов иттербия, равной 1 вес.% [19]
состояний. Время радиационной релаксации из возбуждённого состоя-
состояния 7^i не короче 10~2 ^- 10~3 с.
Оптические спектры поглощения и антистоксовой флуоресценции
образца ZBLANP:Yb3+ A вес.%), снятые практически одновремен-
одновременно при комнатной температуре авторами работы [6], приведены на
рис. 3.1, а, б. На рис. 3.2 обозначена
длина волны Л^ (равная 995 нм),
соответствующая средней энергии
флуоресцентных фотонов.
В работе [6] был поставлен экс-
эксперимент по обнаружению лазер-
лазерного охлаждения в этом твердо-
твердотельном образце. На рис. 3.3 при-
приведена блок-схема эксперименталь-
экспериментальной установки 0, заимствованная
из обзора [19].
Роль накачки выполняло излу-
излучение непрерывного титан-сапфи-
титан-сапфирового лазера, длина волны кото-
Сечение процесса, 10 20 см2
1,0.	1	1	1
0,8
0,6
0,4
0,2
0,01
850
-	поглощение
-	эмиссия
995 нм
900 950 1000 1050 1100
Длина волны, нм
рого могла быть перестроена в ин-
интервале 950 — 1050 нм. Это из-
излучение фокусировалось линзой на
хорошо отполированный образец
ZBLANP:Yb3+ A вес.%) с линей-
Рис. 3.2. Сечения поглощения
(сплошная линия) и флуоресценции
(пунктирная линия) ионов трёхва-
трёхвалентного иттербия в тяжелометал-
тяжелометаллическом стекле ZBLANP [6]
О Такая установка впервые была создана В. Б. Джексоном с коллегами и
была названа спектрометром на основе фототермического отклонения [138].

122
Гл. 3. Экспериментальные исследования и ограничения
ными размерами 2,5 х 2,5 х 6,9 мм и полным объёмом 43 мм3. Подача
излучения накачки на образец при необходимости могла отсекаться
с помощью затвора. Излучение накачки вызывало появления в образце
процесса антистоксовой флуоресценции, уносившей из образца энер-
энергию фононов, в результате чего он охлаждался. Важно было зафикси-
зафиксировать экспериментально даже малое изменение температуры образца.
Для этого использовался высокочувствительный метод фототермиче-
фототермических отклонений, наиболее надёжно реализованный в работе [139].
Суть метода состоит в том, что даже малое изменение температуры
(например, оптически тонких образцов с небольшим коэффициентом
поглощения) приводит к появлению градиента показателя преломления
(ассоциируемого авторами работы [139] с тепловой «линзой»). Поэтому
поданный на образец луч, например, гелий-неонового лазера будет
отклоняться от своего прежнего направления, а величина этого от-
отклонения напрямую связана с изменением температуры. В установке,
представленной на рис. 3.3, луч гелий-неонового лазера был направ-
направлен противоположно лучу накачки. Отклонённый луч фиксировался
позиционно-чувствительным детектором, запущенным от излучения
накачки. Затем сигнал с этого детектора через усилитель направлялся
делитель
пучка
детектор \.
950-1050 нм
образец
=в=
титан-сапфировый
У^ИК блокирующие лазер
фильтры
L/
633 нм
фильтр
линза
| делител:
пучка
линза
?
оптич.
затвор
лазер
осциллограф
усилитель
Рис. 3.3. Блок-схема экспериментальной установки по обнаружению лазерного
охлаждения образца ZBLANP:Yb3+ [19]
на осциллограф. На экране этого осциллографа наблюдается быстрый
рост отклонения зондирующего луча и удержание этого отклонения
в течение интервала срабатывания затвора (примерно около секунды),
после чего оно становилось нулевым. Эта картина наблюдалась при
различных длинах волн и было установлено, что уже на длинах волн
995 нм и выше происходит смена фазы на 180° наблюдаемых сигналов,
которая указывает на переход от режима нагрева к режиму охлажде-
охлаждения образца. Ситуация пояснена на рис. 3.4.

3.1. Методика Лос-Аламосского эксперимента
123
Каждый флуоресцентный фотон несёт в себе и тепловую энергию,
равную разности энергии фотона накачки и средней энергии флуо-
флуоресцентного фотона. Как было показано в A.52), мощность РОхл(^)>
потраченная на охлаждение, пропор-
пропорциональна поглощённой мощности
накачки РпОгл{Х) и усреднённой раз-
разности вышеупомянутых энергий:
Пхл (А) =
C.1)
где Л — длина волны накачки;
Хр — длина волны, отвечающая
средней энергии флуоресцентного
фотона hc/Xp.
Относительная эффективность
охлаждения г] определяется следую-
следующим образом:
^охл	X — Xf	/о о\
1,0 1,5
Время, с
Рис. 3.4. Усреднённые сигналы
отклонения зондирующего луча,
наблюдаемые на осциллографе для
двух значений длины волн (980 нм
и 1010 нм) накачки образца
ZBLANP:Yb3+ [19]
Поскольку Рохл пропорциональна
амплитуде отклонения луча на ос-
осциллографе, то выражение для относительной эффективности охла-
охлаждения г]охл приобретает вид
А	C.3)
РнакA-е-^)'
где А — амплитуда отклонения на осциллографе в милливольтах;
Рнак — мощность накачки; а — ко-
Эффективность охлаждения, %
Зг
0-
-з-
^920
940 960 980 1000 1020
Длина волны, нм
Рис. 3.5. Экспериментальная зави-
зависимость Рохл/Рпотл ОТ ДЛИНЫ ВОЛ-
ВОЛНЫ Л при температуре 300 К [19]
эффициент поглощения; L — длина
образца.
Экспериментально снятая зави-
зависимость г]охл от длины волны накач-
накачки Л приведена на рис. 3.5. На этом
рисунке сплошная линия соответ-
соответствует формуле C.3) и, по-суще-
ству, является теоретической зави-
зависимостью г]0ХЛ(Х). Кружочки отра-
отражают результаты эксперимента. На
рис. 3.5 можно видеть, что до длины
волны 995 нм параметр г]охл отрица-
отрицателен, и, по-существу, левый уча-
участок кривой соответствует режиму
нагрева образца. И только верхняя
правая часть этой зависимости по-
после Л = 995 нм соответствует режи-

124
Гл. 3. Экспериментальные исследования и ограничения
му охлаждения. Эта часть кривой отвечает экспериментально изме-
измеренной эффективности охлаждения, равной 2%. Дополнительный кон-
контроль температуры проводился с помощью инфракрасной камеры.
Теперь остановимся на экспериментальной установке Тимоти Го-
снелла по лазерному охлаждению образца ZBLANP:Yb3+ A вес.%)
на 65°, начиная от комнатной темпера-
*:Обр
¦гвэо
Рис. 3.6. Блок-схема установ-
установки Т. Госнелла по лазерно-
лазерному охлаждению ZBLANP:Yb3+
[15]: ТСЛ — титан-сапфиро-
титан-сапфировый лазер; МСВ — многомодо-
вое световолокно; ВК — ваку-
умизированная камера; МО —
микроскопические объективы;
ФСЛ — флуоресцентное свето-
световолокно; CCD-cn — CCD-спек-
трофграф; ВЭО — высокоэф-
высокоэффективный отражатель; справа
сверху пояснён способ фикса-
фиксации и удержания образца Обр
в камере
туры [15]. Она приведена на рис. 3.6.
Образец ZBLANP:Yb3+ представлял
собой полый цилиндр из стекловолок-
стекловолокна диаметром 250 микрон (при диа-
диаметре его сердцевины 170 мкм) и дли-
длиной 7 мм. Он удерживался и фиксиро-
фиксировался на специальной подставке. Излу-
Излучение накачки создавалось с помощью
непрерывного титан-сапфирового лазе-
лазера мощностью 2,2 Вт на длине волны
1015 нм. Оно распространялось по мно-
гомодовому кремниевому световолокну
к вакуумизированной камере, а затем
с помощью миниатюрной линзы направ-
направлялось через окно камеры к микро-
микроскопическому объективу, фокус кото-
которого точно соответствует местоположе-
местоположению переднего торца образца. Прой-
Пройдя образец, излучение накачки прохо-
проходит через второй микрообъектив и от-
отражается от высокоэффективного зер-
зеркала, а затем вновь направляется в об-
образец, охлаждая его. Излучение анти-
антистоксовой флуоресценции контролиро-
контролировалось с помощью CCD-спектрографа.
Достигнутая в эксперименте температура охлаждения (по отношению
к комнатной) определялась методом бесконтактной термометрии. Она
составила 65 °С.
3.2. Первые разработки твердотельного лазерного
рефрижератора
Остановимся вкратце на первых разработках твердотельного ла-
лазерного рефрижератора [17], известного как LASSOR (Los Alamos
Solis-State Optical Refrigerator). Общий вид его приведён на общей
художественной вклейке этой монографии, где видно, что лазерный
рефрижератор LASSOR включает в себя охлаждающую камеру с хлад-
хладагентом (например, тяжелометаллическим стеклом ZBLANP:Yb3+ с
концентрацией иттербия 2 вес.%) и систему возбуждения, состоящую

3.2. Первые разработки твердотельного лазерного рефрижератора 125
из иттербиевого волоконного лазера, накачиваемого высокоэффектив-
высокоэффективным непрерывным диодным лазером. Возбуждающее излучение достав-
доставляется к охлаждающей камере с помощью световолокна. По оценкам
разработчиков LASSORa, для получения 0,5 Вт мощности охлаждения
хладагента до 77 °К необходима мощность возбуждения (накачки) на
длине волны 1020 нм около 20 Вт. В принципе, это будет соответство-
соответствовать эффективности охлаждения, равной 1 %.
Большое значение придаётся конструкции охлаждающей камеры,
которая в идеале должна гарантировать флуоресценцию хладагента
в антистоксовом режиме как абсолютно чёрного тела, для которого
мощность охлаждения может быть рассчитана по формуле
Рохл =
— Т4 ^
C.4)
где а — постоянная Стефана-Больцмана, А — площадь поверхно-
поверхности хладагента, Тк — температура вакуумизированной камеры, Тоб —
температура хладагента. Теперь обратимся к конструкции этой каме-
камеры. Она изображена на рис. 3.7. Разумеется, основным её элементом
металлическое
¦-"" зеркало
прозрачный
термоконтакт
диэлектрические
зеркала
лазерная
накачка
Рис. 3.7. Схематическое изображение вакуумизированной охлаждающей камеры
[17] (см. также http://nis-www.lanl.gov/~edwards/cooling.html)
является хладагент (ZBLANP:Yb3+) в форме цилиндра (диаметром
3 см и весом 80 грамм), на торцах которого расположены высокока-
высококачественные прозрачные диэлектрические зеркала, способные отражать
99,97% падающего света в пределах угла к нормали, равного 30°.
Другим важным элементом камеры является «холодный палец», кото-
который непосредственно контактирует с устройством (например, с носи-

126
Гл. 3. Экспериментальные исследования и ограничения
телем информации процессора), которое пользователь намерен охла-
охладить. Нижняя часть этого «пальца» покрыта металлическим зеркалом,
предохраняющим его от любого радиационного нагрева в камере. Кон-
Контакт «холодного пальца» и хладагента осуществляется через прозрач-
прозрачный тепловой связывающий элемент. Очень важной частью камеры
является её термо- и светозащита. Она наглядно видна на рис. 3.8,
Рис. 3.8. «Разрез» верхней части охлаждающей камеры в районе «холодного
пальца» [17]
изображающем «разрез» конструкции в районе «холодного пальца».
Разработчики рефрижератора LASSOR говорят о тройной (и более вы-
высокой) защите хладагента и «холодного пальца» кремниевым стеклом,
покрытым плёнкой титаниевого диоксида (толщиной 8-13 мкм). Очень
Мощность охлаждения
Мощность накачки
0,06
0,04-
0,02 -
0,00i
/
1
1
I
- 1
1
1
1
1
1
1
25 метров^^"^
/ у^ 5 метров
/
i i
'о
100
200
т, к
Рис. 3.9. Эффективность охлажде-
охлаждения как функция температуры при
5-метровом и 25-метровом прохо-
проходе через хладагент ZBLANP:Yb3+
B вес.%). На этом рисунке особо
выделен случай азотной температу-
температуры G7 °К) [17]. Пунктирная кривая
соответствует термодинамическому
пределу для эффективности охла-
охлаждения тех рефрижераторов, кото-
которые используют в качестве холо-
холодильной подсистемы ионы иттербия
важной является защита входа ла-
лазерного накачивающего излучения.
Экспериментально установлено, что
диаметр этого входного отверстия
(равный 0,1 мм) должен быть не
менее чем в 30 раз меньше диамет-
диаметра диэлектрического зеркала. Нака-
Накачивающее лазерное излучение на-
направляется перпендикулярно этому
зеркалу, а затем многократно (в
различных направлениях) проходит
через хладагент, возбуждая ионы
Yb3+. В результате многоходового
прохождения через хладагент «на-
«накачивающий свет» покрывает мно-
многометровые расстояния. Как след-
следствие, растёт эффективность охла-
охлаждения, о чём свидетельствует её
зависимость от температуры, при-
приведённая на рис. 3.9. Отметим, что
повышение эффективности охла-
охлаждения за счёт многоходового про-
прохождения света практикуется так-
также и в более поздних разработках

3.2. Первые разработки твердотельного лазерного рефрижератора 127
твердотельных лазерных рефрижераторов с хладагентом на основе
примесных кристаллов типа YAG:Tm3+. Но при этом используется
эффект полного внутреннего отражения, о чём свидетельствует одна
из фотографий на художественной вклейке монографии.
16
14
112
о
5/2_
тьз+ Ноз+
Вуз+ Егз
Yb3+
Рис. 3.10. Диаграмма энергетических уровней ряда редкоземель-
редкоземельных ионов, пригодных для легирования хладагента [17] (см. также
http://nis-www.lanl.gov/~edwards/cooling.html)
Очень большое значение придаётся подбору рабочего иона хлад-
хладагента. При этом принципиально важно, чтобы на «охлаждающем» пе-
переходе не было промежуточных энергетических уровней, через которые
может осуществляться неконтролируемая термализация поглощённой
энергии с выделением большого числа фононов, т. е. с нагревом хлад-
хладагента. Ситуация пояснена на рис. 3.2 (а также на художественной
вклейке книги).
И, наконец, очень важна чистота приготовления самого хладагента.
Он должен быть свободен от наличия таких «вредных» примесей как
Eu3+, Dy3+, Sm3+, Fe3+ (и других), присутствие которых приводит к на-
нагреву хладагента. Разумеется, огромную роль играет материал самого
хладагента, что следует учитывать при дополнительном легировании
носителя информации процессоров или активных элементов лазеров
ионами Yb3+. Это вопрос ещё будет обсуждаться в 5.5. В заключение
параграфа отметим, что разработчики рефрижератора LASSOR плани-
планируют достичь с помощью него температуры жидкого азота G7 °К) при
мощности охлаждения 0,5 Вт и при эффективности охлаждения 1 %,
а общий вес LASSORa не будет превышать 1,5 кг.
К настоящему времени достигнут существенный прогресс в разра-
разработках твердотельных лазерных рефрижераторов, о чём свидетельству-

128
Гл. 3. Экспериментальные исследования и ограничения
ют материалы докладов, сделанных на 3-й ежегодной конференции по
лазерному охлаждению твёрдых тел A6.04.2004, г. Альбукерке, США).
Наиболее интересные фрагменты из этих разработок приведены на
художественной вклейке данной книги.
3.3. Обобщённая холодильная машина
На рис. 3.11 обобщённо показан процесс охлаждения. Со «входа»
поток входящей энергии со скоростью Ёр и соответствующий ей поток
энтропии со скоростью Sp поступают в преобразователь, находящийся
при температуре Т. Пусть некий процесс приводит к оттоку тепла
со скоростью Qc от резервуара, имеющего меньшую температуру Тс.
В результате холодильник должен отдавать часть энергии и энтро-
энтропии со скоростью Eh и Sh, соответственно, во внешний резервуар,
который назовём «выходом». По аналогии с работой [69], мы рассмат-
рассматриваем источник накачки как нечто более общее, чем производитель
работы, а внешний резервуар — как нечто более общее, чем просто
поглотитель тепла. Таким образом, всегда, как только рассмотрение
затрагивает «вход» или «выход», главной величиной будем считать
поток энтропии, а не термодинамическую температуру. Именно это
обобщение делает возможным про-
проводить термодинамический анализ,
в который включается возможность
накачки и оттока тепла в форме
электромагнитного излучения. Воз-
Возвращаясь к рис. 3.11 заметим, что
в конвертере происходит накопление
энергии и энтропии со скоростями
Ё и S, соответственно, а за счёт
внутренних необратимых процессов
конвертер производит энтропию со
скоростью Sg.
Согласно данным определениям
должны удовлетворяться следующие
соотношения:
накачка
EpSp
внешний
резервуар
EhSh
конвертер
ESSg
т
Qc
холодный
резервуар
Тс
Рис. 3.11. Блок-схема холодиль-
холодильной машины. Холодильник рабо-
работает при температуре Т. Необра-
Необратимое производство энтропии со-
составляет Sff
C.5)
C.6)
В последнем уравнении величина Sg выражает скорость необратимо-
необратимого производства энтропии на произвольном этапе. В нашем случае,
относящемся к оптике, таким процессом, например, может быть безыз-
лучательная релаксация внутри конвертера (другими словами, необ-

3.3. Обобщённая холодильная машина	129
ратимое поглощение излучения накачки лазера), а также излучение
в окружающую среду, сопровождающееся спектральным уширением
и распространением в развёрнутый телесный угол. Таким образом,
в случае полностью обратимого рефрижератора, мы имеем Sg = 0.
Предполагая, что конвертер функционирует в стационарном режиме
(Е = S = 0), уравнения C.5) и C.6) могут быть использованы для
получения коэффициента полезного действия такого рефрижератора:
Ер	Ер Ер Ер
откуда
-Qc _ T{\/TFh-\/TFp)-TSg/E
p
Ер	1 - T/TFh
где Трр = Ёр/Sp и Tph = Eh/Sh математические выражения для темпе-
температур потоков энергии и энтропии. Их введение обусловлено желанием
получить в нашем обобщённом анализе выражения для коэффициента
полезного действия в виде, подобном известным формулам Карно. Так,
из C.8) можно получить максимальный КПД обратимой холодильной
машины (Sg = 0) и он имеет следующий вид:
Пусть оптическая накачка представляет собой «тепловую баню» О,
которая обменивается энергией Ер = Кщ\ с рефрижератором только
посредством 0 —> 1 перехода (см. рис. 1.4). Так как в этом процессе
участвуют только уровни 0 и 1, то населённости этих уровней щ
и по определяются температурой Тоь и, если она равна температуре
тепловой бани Тр, то обмен энергией между этими двумя системами
будет обратимым. Таким образом, получаем
ГР = ГО1 = - fp/*	C.10)
Аналогично, представим себе внешний резервуар обменивающимся
энергией с нашим рефрижератором только посредством перехода 2^0.
Тогда, соответственно,
Наше представление о накачке и внешнем резервуаре в виде «тепловых
бань» приводит к тому, что «потоковая» и термодинамическая тем-
0 Например, это может быть смоделировано как ансамбль гармонических
осцилляторов, резонансная частота которых близка к частоте энергетического
перехода 0 —>> 1.
5 С. В. Петрушкин, В. В. Самарцев

130	Гл. 3. Экспериментальные исследования и ограничения
пературы перестают различаться, и, поэтому, уравнение C.9) можно
переписать в виде
vfP= c(~ h'Тр).	C-12)
J-h ~
Подставляя сюда выражения для Тр и Т^ из выражений C.10) и C.11),
получаем
б
обР=/и^ = ^	C.13)
Ьр i/oi
Действительно, в обратимом процессе количество теплоты, равное по
величине hv^x, можно отнять от холодного резервуара только при
поступлении извне необходимой энергии Ер = кщх (СР- C.13) с фор-
формулой A.45)). Заметим, что результат C.13) получен в приближении,
когда мы пренебрегли возможным вкладом в охлаждение за счёт уши-
рения линии перехода. Простым примером для демонстрации меха-
механизма охлаждения за счёт уширения линии перехода может служить
подсистема двухуровневых примесей, возбуждённое состояние которых
имеет однородное уширение. В этом случае, оптическая накачка уз-
узкополосным излучением с частотой, немногим меньшей центральной
частоты перехода, приведёт к охлаждению кристаллической решётки за
счёт имеющегося неупругого столкновения электронного возбуждения
с фононами.
3.4. Минимальная температура
Первоначальная оценка минимальной температуры, до которой мо-
может быть охлаждено твёрдое тело посредством антистоксовой флу-
флуоресценции, можно сделать исходя из баланса скорости получения
теплоты, которое образуется посредством безызлучательных механиз-
механизмов, и температурозависимой мощностью охлаждения, предсказывае-
предсказываемой анализом выбранной модели. Поставив перед собой такую цель,
будем считать, что рассматриваемая нами выше трёхуровневая модель
может использоваться для охлаждения при любых температурах и,
кроме того, что переходы, не сопровождающиеся излучением фотона,
не вносят вклада в нагрев матрицы образца. Вместо этого будем
считать, что за тепло, которое присутствует в холодильной машине при
низких температурах, целиком ответственны те неустранимые неупру-
неупругие оптические процессы, которые присущи чистому (нелегированному)
твердотельному образцу.
Основные механизмы [140], на которые мы укажем здесь, следу-
следующие:
1)	многофононное поглощение, которое ответственно за оптические
потери в матрице в длинноволновой части окна поглощения;
2)	непрямое электронное межзонное поглощение (известное как
край Урбаха), которое ответственно за потери в коротковолновой об-
области;

3.4. Минимальная температура
131
Нагрев, нВт/смВт
3) рамановское рассеяние на решётке, которое ответственно за все
остальные неупругие явления рассеяния света (такие как рассеяние
Мандел ыитама-Бриллюэна).
Экситонные переходы, эффекты внутреннего электронного или
многофононного поглощения на примесях, поглощение на свободных
носителях — эти механизмы рассмат-
рассматриваются нами как малозначительные
или весьма ограниченные в интере-
интересующем нас диапазоне частот, чтобы
вносить заметный вклад в выделение
тепла.
На рис. 3.12 графически представ-
представлен нагрев, обусловленный тремя ме-
механизмами, указанными выше, для
трёх примеров твёрдых тел: кварце-
кварцевое стекло, тяжёлое металофлюорид-
ное стекло и кристаллический КС1.
Размерность нВт/смВт имеет следую-
следующий смысл: для мощности источни-
источника в 1 Вт поглощение или неупругое
рассеяние дадут вклад в нагрев, со-
согласно значению на графике, по от-
отношению к 1 см длины, пройденно-
пройденному падающим излучением в образце.
Для многофононного поглощения ве-
величина нагрева определяется РНагрев
[нВт/смВт]~109аМр(>,Т), где
ю-10,
5 10 15
Частота, 103 см™1
C.14)
это TV-фононный коэффициент по-
поглощения (в обратных сантиметрах),
N = v/vo, vq — частота фононов,
п{у) = 1/[ехр (hv/xT) — 1] — числа
заполнения бозонов для фононов ча-
частоты v и температуры Т [141]. Край
Урбаха в кристаллах также описыва-
описывается экспоненциальной функцией ча-
частоты:
\)(у-г
aUr(v,T) = А'оехр
C.15)
Рис. 3.12. Внутренние оптиче-
оптические потери, выраженные через
произведённое тепло на едини-
единицу длины и на единицу мощ-
мощности излучения накачки, пока-
показаны как функция частоты ла-
лазерного излучения для трёх ха-
характерных оптических материа-
материалов. Сплошные V-образные кри-
кривые представляют собой суммар-
суммарный вклад многофононного оп-
оптического поглощения и погло-
поглощение на краю Урбаха (кроме
кривой для КС1, где оно слиш-
слишком мало). Пунктиром показан
нагрев, происходящий из-за ра-
мановского рассеяния. Все кри-
кривые приведены для температу-
температуры 300 К. Источники: см. [140],
[141], [142], [143], [144]
где Vg является пороговым значением
при поглощении на прямом переходе.
В этой формуле температурная зависимость является весьма прибли-
приближённой [140]. Для стёкол частотная зависимость внутриполосного по-

132	Гл. 3. Экспериментальные исследования и ограничения
глощения непрямого более сложная, но, в целом, имеет приблизительно
экспоненциальный характер. В противоположность многофононному
поглощению, на электронном краю Урбаха в стёклах наблюдается лишь
слабая температурная зависимость [140].
Возвращаясь к рис. 3.12, видно, что V-образные кривые показывают
суммарный спектр поглощения (многофононное поглощение и поглоще-
поглощение на краю Урбаха) при комнатной температуре как для кремниевого,
так и для тяжёлого металфлюридного стёкол. У кристаллического
хлорида калия электронное поглощение настолько мало в районе до
20000 см, что показана только кривая, соответствующая многофо-
многофононному поглощению.
Кривые, представляющие вклад рамановского рассеяния в нагрев,
приближённо описываются формулой
\4
Рнагрев [нВт/смВт] « 10
,9
da
-)
C.16)
где (da/dQ)\VR — сечение стокс-рамановского перехода, измеряемое
по отношению к частоте накачки vR, проинтегрированное по поляри-
поляризациям и стоксовым частотам в пренебрежении более слабым анит-
стоксовым рассеянием на фононах. Среднее значение раман-стоксо-
вого сдвига обозначено как z/CT0KC. Направление рассеяния выбрано
перпендикулярным к направлению лазерного луча накачки частоты v.
Множитель 4тг введён для удобства при переходе к рассмотрению
изотропного рассеяния.
Из рис. 3.12 видно, что больший нагрев должен ожидаться от
материалов с неупорядоченной структурой. При комнатной температу-
температуре нагрев ограничен многофононным поглощением и поглощением на
краю Урбаха; оба этих процесса зависят от частоты излучения накачки.
В пределе нулевой температуры, простая экстраполяция показывает,
что этот механизм является доминирующим для нагрева в большей
части интересующего нас диапазона частот. В кристаллах рамановское
рассеяние отвечает за нагрев практически во всём диапазоне частот,
за исключением области низких частот.
Приближённое значение минимально достижимой температуры
определяется выражением:
-L min ~ -^нагрев	>	W-1'/
>Шион
где v — частота излучения лазерной накачки и атн — коэф-
коэффициент поглощения активных примесных трёхуровневых центров
с энергетическим расщеплением >сТт[п, оптимизированным для ре-
режима достижения минимальной температуры. Так, для частоты v =
= 10 000 см, коэффициента поглощения атн = 1 см и нагрева
^нагрев = 0,02 [нВт/смВт] (рамановский предел для КС1), минималь-
минимальная достижимая температура составит Тт[п « 1 мК. В сильно погло-
поглощающих веществах Тт[п может снижаться до микрокельвин. Таким

3.5. Максимальная мощность охлаждения	133
образом, по крайней мере для техники охлаждения, использующей
механизм отнятия тепла ~>сТт[п за цикл, это является предельной тем-
температурой охлаждения. Между тем, для трёхуровневой модели следует
отметить, что энергетической расщепление г, отвечающее 1 мК, состав-
составляет всего несколько десятков мегагерц. Поэтому эффекты уширения
при поглощении и испускании излучения, а также скорость процессов
установления больцмановского равновесия между уровнями должны
быть совместимы с охлаждением посредством такой маленькой энерге-
энергетической щели, для того, чтобы на практике можно было достигнуть
таких низких значений температуры.
3.5. Максимальная мощность охлаждения
Одними из важных характеристик твердотельных оптических ре-
рефрижераторов являются абсолютная эффективность процесса охла-
охлаждения — отношение мощности охлаждения к общей подведённой
мощности излучения — и объёмная плотность мощности охлажде-
охлаждения, которая может быть достигнута в рабочем веществе. Рассмот-
Рассмотрим эти характеристики подробнее на примере легированного стекла
ZBLANP:Yb3+, энергетическая диаграмма состояний которого показа-
показана на рис. 3.1.
Ввиду того, что энергия оптического перехода много больше внут-
римультиплетных расщеплений, скорость многофононной релаксации
между возбуждённым F5/2 и основным F7/2 мультиплетами на порядок
величины меньше скорости радиационной релаксации 7рад- Вторым
важным свойством этого материала является то, что спектр люми-
люминесценции при комнатной температуре не зависит от длины волны
возбуждения. Указанные обстоятельства позволяют семиуровневую си-
систему эффективно рассматривать как двухуровневую систему, уровни
в которой имеют большое однородное уширение, а квантовый выход
оказывается близким к единице.
Если не принимать во внимание теплопроводность образца, то ско-
скорость накопления энергии в единице объёма при накачке с интенсив-
интенсивностью / на длине волны Л можно представить в виде
—
C.18)
где сгПОгл и ^изл — сечения поглощения и стимулированного излучения
на длине волны Л, соответственно (их можно рассчитать с помощью
зависимостей приведённых на рис. 3.1); аъ — широкополосный коэффи-
коэффициент поглощения (который характеризует в том числе и поглощение
на неконтролируемых примесях, к которым относятся ионы типа пере-
переходных металлов); \ — скорость выделения тепла при релаксации из
возбуждённого состояния, сопровождающейся переходами с рождени-
рождением фононов. Длина волны света Лфл, через которую можно выразить

134	Гл. 3. Экспериментальные исследования и ограничения
среднюю энергию люминесценции, записывается в виде следующего
интегрального соотношения
оо	оо
/ ?\d\	j Sujfiuj duj
*	J л?\ал	J ?и аои
о	о
= (средняя энергия поля люминесценции), C.19)
где ?\ (еш) — спектральная функция плотности излучения на единич-
единичный интервал длин волн (на единичный интервал частот). Стационар-
Стационарные значения плотности населённостей основного П7/2 и возбуждён-
возбуждённого П5/2 состояний определяются накачкой и при общей плотности
рабочих ионов N удовлетворяют следующим соотношениям:
~П Щ/2 = Т- [^7/2Сгпогл(А) - П5/2СГизл(А)] - 7рад^5/2 = О,
ах	пс	C.20)
Отсюда для скорости лазерно-индуцированного выделения тепла в еди-
единице объёма и в расчёте на единичную интенсивность накачки имеем
1 dp _ а^погл(/5//)A-а/а;л)
1'Ш~ 1+аизл/аП0ГЛ+/5// + ab>	{6П)
где введены обозначения
1
и Is — характерная интенсивность насыщения на длине волны А
т _ he 7рад
Когда интенсивность накачки невелика, так что / <С Is, то выражение
C.21) упрощается
-•^ =Na (l-A\+ab	C 22)
1 dt /</s П ГЛ V лФл /
Экспериментальные значения фототермического отклонения проб-
пробного лазерного луча, нормированные как на интенсивность накачки,
так и на линейный коэффициент поглощения, приведены на рис. 3.5.
Эти данные получены при интенсивности накачки ниже насыщающей,
поэтому, согласно выражению C.22), можно записать, что ожидаемое
отклонение должно быть пропорционально величине
1 dp
Ncrnorjll dt
C.23)

3.5. Максимальная мощность охлаждения	135
Это соотношение предсказывает линейную зависимость нормирован-
нормированного отклонения от длины волны накачки в условиях, когда неже-
нежелательное поглощение (например, поглощение на неконтролируемых
примесях) мало; прямая линия (ср. с формулой(ЗЛ)) соответствует
пределу аь —> 0, АфЛ = 995,3 нм, температура окружения равна 300 К.
Отрицательное значение скорости лазерно-индуцированного выде-
выделения тепла C.21) соответствует оптическому охлаждению с поло-
положительной скоростью оттока тепла рохл = — р (соответственно, нужно
положить х — 0 и аь = 0) при накачке на частоте v\
dtpOJUt(l,v,l)- i
где /iz/фл — средняя энергия излучённого фотона. Функциональные
зависимости от температуры и частоты входящих в формулу C.24)
величин показаны явно указанием их аргументов. Так, присутствую-
присутствующие сечения переходов становятся зависящими от температуры через
населённости индивидуальных подуровней возбуждённого и основного
штарковских мультиплетов трёхвалентного иттербия.
Вводя функции распределения Zi(T) внутри мультиплетов 2F^, для
систем с уширением можно записать[137]:
^изл^Г) _ Z7/2JT)	h(iyOO> ~ У)	/о О^
начало отсчёта для энергии находится н нижайшем уровне мультипле-
та, ЦH' — Ю261 см — частота 0-0' перехода между этими нижайши-
нижайшими подуровнями (см. рис. 3.1). С учётом C.25) из C.24) получаем
d	N-fpaAhv [v^/v - 1]	(~ 9R4
77 Рохл —	^ 777^	Т(	\	7-	\O.A\J)
dt	Z7/2{T) h(iy00, - v) Is
Z5/2(T)	нТ	I
Полученное выражение позволяет вычислять плотность мощности
охлаждения как функцию частоты возбуждения для заданных интен-
интенсивности накачки и температуре. Если выбрать частоту накачки при
которой эффективность охлаждения максимальна, то в пределе / —> оо
мы получим максимальную плотность мощности охлаждения только
как функцию температуры. На рис. 3.13 показана такая зависимость
при концентрации трёхвалентного иттербия в 1 вес.%, что эквива-
эквивалентно N = 2,42 • 1020 ионов в см3, максимальная плотность мощности
охлаждения падает от значения ^50 Вт/см3 при температуре 300 К до
-1 Вт/см3 при 100 К, и до -0,1 Вт/см3 при 77 К [19].
Приведённые значения являются несколько преувеличенными по
отношению к реальным, поскольку рассчитаны в пределе бесконечной
интенсивности накачки. Уравнение C.26) также может быть исполь-
использовано для получения зависимости плотности мощности охлаждения
от интенсивности накачки при заданной температуре охлаждающего
элемента. Снова, выбирая частоту накачки, при которой мощность

136
Гл. 3. Экспериментальные исследования и ограничения
Плотность мощности
охлаждения, Вт/см3
50 100 150 200 250 300
Температура, К
Рис. 3.13. Теоретически рассчитан-
рассчитанная с помощью уравнения C.26) мак-
максимальная плотность мощности охла-
охлаждения для легированного трёхва-
трёхвалентным иттербием стекла ZBLANP,
концентрация примеси составляет 1
вес.%. Кривая получена в пределе
бесконечно большой интенсивности
излучения накачки [19]
10~icF
10° 102 104 106 108
Мощность накачки, Вт/см2
Рис. 3.14. Теоретически рас-
рассчитанная с помощью уравне-
уравнения C.26) максимальная плот-
плотность мощности охлаждения как
функция от интенсивности на-
накачки при заданных значени-
значениях температуры. Легированное
трёхвалентным иттербием стекло
ZBLANP, концентрация примеси
составляет 1 вес.% [19]
охлаждения оказывается максимальной, на рис. 3.14 построены соот-
соответствующие кривые.
Пусть охлаждающий элемент представляет собой кубик с ребром
1 см и пусть он облучается лазерным излучением мощностью 100 Вт,
поперечное сечение луча которого является квадратом со стороной
1 см. Тогда ожидаемое значение плотности мощности охлаждения для
образца, легированного трёхвалентным иттербием с концентрацией 1
вес. %, составит:
•	порядка 200 мВт при температуре 300 К,
•	порядка 10 мВт при 100 К,
•	и порядка 2 мВт при 77 К.
С учётом того, что стекло ZBLANP можно легировать иттербием с кон-
концентрацией до 3 вес.%, то, поместив образец в оптический резонатор
с добротностью Q равной 10, мы, тем самым, увеличим мощность цир-
циркулирующего в охлаждающем элементе излучения от значения 100 Вт
до ^1000 Вт, что, в свою очередь, приведёт к увеличению мощности
охлаждения
•	до -6 Вт при 300 К,
•	до ~240 мВт при 100 К,
•	и до ^60 мВт при 77 К.
Эти значения соответствуют эффективности охлаждения 6,0%, 0,24%
и 0,06%, соответственно.
Вследствие явлений насыщения, эффективность охлаждения, оче-
очевидно, должна уменьшаться. На рис. 3.15 можно определить те зна-

3.5. Максимальная мощность охлаждения
137
Эффективность охлаждения, см
1
1(Г4
1(Г6
кг8
г Г=50К
Г=150К
Эффективность охлаждения, см 1
1(Г3[
МГ4р
г Т=300К^
J. —itJUJx \
ю-4 ю-3 ю-2 ю-1 ю° ю1 ю2
Плотность мощности
охлаждения, Вт/см3
Рис. 3.16. Теоретически рассчи-
рассчитанная с помощью уравнения
C.26) эффективность охлажде-
охлаждения как функция плотности мощ-
мощности охлаждения при заданных
значениях температуры. Из дан-
данных графиков можно определить
те значения плотности мощности
охлаждения, которые имеют ме-
место до того, как процессы насы-
насыщения сводят на нет эффектив-
эффективность охлаждения. Легированное
трёхвалентным иттербием стекло
ZBLANP, концентрация примеси
составляет 1 вес.% [19]
чения интенсивности накачки, которые демонстрируют эту закономер-
закономерность. Кривые представляют собой зависимость величины р0Хл/1 от
интенсивности накачки /. На рис. 3.16 представлена эффективность
охлаждения рохл/1 как функция плотности мощности охлаждения при
заданной интенсивности накачки /. Эта информация позволяет вы-
выявить те значения плотности мощности охлаждения, которые она при-
принимает до того, как процессы насыщения сводят на нет эффективность
охлаждения.
1(Г2 10° 102 104 106 108
Мощность накачки, Вт/см2
Рис. 3.15. Теоретически рассчи-
рассчитанная с помощью уравнения
C.26) эффективность охлажде-
охлаждения как функция интенсивно-
интенсивности накачки при заданных зна-
значениях температуры. На графи-
графиках видно падение эффективности
при достижении порога интенсив-
интенсивности насыщения. Легированное
трёхвалентным иттербием стекло
ZBLANP, концентрация примеси
составляет 1 вес.% [19]

Глава 4
САМООХЛАЖДЕНИЕ АКТИВНЫХ ЭЛЕМЕНТОВ
ТВЕРДОТЕЛЬНЫХ ЛАЗЕРОВ
В настоящее время продолжается интенсивная разработка твердо-
твердотельных лазеров, активными элементами которых являются кристаллы,
легированные редкоземельными ионами (см. например [148]). Их до-
достоинство состоит в том, что эти лазеры допускают перестройку длины
волны генерации в широком диапазоне, в том числе в ультрафиолето-
ультрафиолетовом и инфракрасном областях длин волн, где проблема перестройки
длины волны является всё ещё острой. Из-за небольших интенсивно-
стей генерируемого излучения проблема охлаждения активных элемен-
элементов до сих пор ещё не становилась актуальной, но с ростом интенсивно-
стей накачки и генерации оптимальное решение проблемы охлаждения,
безусловно, окажется важным. На наш взгляд, одним из направлений
поиска такого решения является лазерное охлаждение. Напомним,
что к настоящему времени уже поставлены эксперименты по лазерно-
лазерному охлаждению тяжелометаллического стекла, легированного ионами
трёхвалентного иттербия (Yb3+) [15] и тулия (Тт3+) [16], причём
рекордное понижение температуры достигало значения 88°, начиная
от комнатной температуры. Разумеется, хотя бы частичная реализация
сценария лазерного охлаждения в активных элементах твердотельных
лазеров, сделала бы их функционирование крайне благоприятным. На-
Например, это исключило бы необходимость использовать в конструкции
лазера неудобные внешние элементы охлаждения, которые заменяются
внутренними — охлаждающими примесями. Наше внимание к этой
задаче было стимулировано обнаруженным В. В. Семашко, А. К. На-
Наумовым, Р. Ю. Абдулсабировым и С. Л. Кораблевой обстоятельством,
заключающемся в том, что для предотвращения центров окраски в ак-
активных элементах твердотельных лазеров, появляющихся под действи-
действием интенсивной накачки, эти активные элементы необходимо дополни-
дополнительно легировать ионами трёхвалентного иттербия.
Идея лазера, работающего без выделения тепла, впервые была вы-
высказана в 1999 году С. Боуманом [149], где процессы лазерной генера-
генерации и антистоксового охлаждения протекают в одной и той же системе

4.1. Радиационно сбалансированный лазер	139
ионов. Такие лазеры были названы им радиационно-сбалансирован-
радиационно-сбалансированными. В 2001 году С. Н. Андрианов и В. В. Самарцев в работе [150]
предложили схему, в которой процесс лазерной генерации происхо-
происходит в одной системе ионов, а процесс антистоксового охлаждения —
в другой.
4.1. Радиационно сбалансированный лазер О
Обычный твердотельный лазер работает с выделением теплоты.
Процессы накачки и стимулированное излучение приводят к производ-
производству тепла в активной среде лазера. Это, в свою очередь, приводит
к повышению температуры и усилению внутренних напряжений в сре-
среде, из-за чего ухудшаются характеристики излучения и уменьшается
средняя мощность генерации. Начиная с 60-х годов предпринимаются
усилия по увеличению мощности генерируемого излучения. Для дости-
достижения этого были изобретены остроумные схемы охлаждения и схемы
ограничения теплового искажения лазерного излучения. В настоящее
время существуют качественные твердотельные лазеры со средней
мощностью излучения порядка нескольких сотен ватт [151-153]. Даль-
Дальнейшее увеличение средней мощности может быть достигнуто только
за счёт значительного усложнения конструкции лазера или же потери
качества когерентного излучения. Ограничение сверху на генерируе-
генерируемую мощность также возникает из-за теплового разрушения активной
среды лазера и имеет значение около 1 кВт. В табл. 4.1 приведены
некоторые из параметров для разных типов лазеров.
Однако, можно попытаться использовать антистоксовый механизм
охлаждения внутри самой лазерной среды для того, чтобы управлять
балансом производимого тепла. Это можно сделать подбирая специаль-
специальным образом параметры накачки и лазерной генерации. В результате
получится радиационно сбалансированный лазер без избытка тепла,
поскольку в среднем оно будет компенсироваться сдвигом частоты
генерации.
4.1.1. Рабочая среда для радиационно-сбалансированноо лазе-
лазера. Чтобы сделать возможным функционирование радиационно-сба-
лансированного лазерного устройства, необходимо решить задачу вы-
выбора среды, рабочих частот и подходящих интенсивностей. Рассмотрим
лазерную среду, которая хорошо описывается идеальной квазидвух-
квазидвухуровневой моделью как показано на рис. 4.1. Обычно такие лазерные
схемы называют квазитрехуровневыми, но мы своим названием хотим
подчеркнуть то обстоятельство, что изменение энергии в рассмат-
рассматриваемых процессах имеет порядок кТ. Переходы между верхними
и нижними электронными уровнями будем считать чисто оптическими.
1) В этом параграфе мы будем основываться на работе С. Боумана [149]

140 Гл. 4. Самоохлаждение активных элементов твердотельных лазеров
Таблица 4.1. Выборочные параметры некоторых лазеров (имп. —
импульсный или импульсно-периодический; непр. — непрерывный) [154]
Тип
лазера
Рубин
Nd:YAG
Nd:YAG
Nd:YAG
He-Ne
Си
Ar+
He-Cd
co2
CO2(TEA)
N2
KrF
Родамин
6G
Родамин
6G
HF
HF
GaAs
ЛСЭ
Режим
работы
имп.
непр.
имп.
имп.
непр.
имп.
непр.
непр.
непр.
имп.
имп.
имп.
имп.
непр.
непр.
имп.
непр.
непр.
Длина
волны
694,3 нм
1064 нм
1064 нм
1064 нм
632,8 нм
510,5 нм
514,5 нм
325 нм
441,6 нм
10,6 мкм
10,6 мкм
337,1 нм
248 нм
590 нм
590 нм
2,6-3,3 мкм
2,6-3,3 мкм
850 нм
мм — синяя
область
Средняя
мощность,
Вт
1
200
1000
10
кгЧкг2
40
10-150
0,1
A^50)-103
103
од
500
100
5
юЧю6
1
до 100
Пиковая
мощ-
мощность,
кВт
10-Ю4
10
2- 104
100
104
103
5-103
100
103
Длитель-
Длительность
импульса
1 MC-i- 10 НС
1-5 мс
10-20 не
20-40 не
0,1-0,5 мкс
10 нс
10 нс
10 мкс
Дифф.
кпд,
%
<0,1
1-3
1-3
1-3
< 0,1
1-2
< 0,1
10-20
10
<0,1
1
0,5
40
1-10
Это необходимое требование для обеспечения радиационного баланса.
О реальности такого допущения будет сказано ниже.
Пусть число атомов на первом и втором уровнях энергии равны N\
и N2., соответственно. Тогда полное число атомов
D.1)

4.1. Радиационно сбалансированный лазер
141
2 уровень
\}кТ
1 уровень
частота
Рис. 4.1. Квазидвухуровневая энергетическая диаграмма с указанием пере-
переходов, принимающих участие при накачке и лазерной генерации. Спектры
поглощения и излучения показывают положения соответствующих частот для
реализации радиационно-сбалансированного лазера
Второе наше допущение состоит в том, что оба этих уровня расщеп-
расщеплены на несколько подуровней, переходы между которыми являются
неоптическими, а энергетический порядок суммарного расщепления
соответствует кТ. Таким образом, атом, находясь в любом из этих
состояний, может обмениваться энергией с кристаллической матрицей
посредством оптических фононов. Поскольку расстояния между под-
подуровнями гораздо менее кТ, время обмена составляет пикосекунды.
Если в лазерном материале радиационное время жизни возбуждён-
возбуждённого состояния имеет порядок миллисекунд, то атомы, находящиеся
в основном и возбуждённом состояниях, будут успевать приходить
в термодинамически равновесие и заселять подуровни в соответствии
со статистикой Больцмана. Именно это обстоятельство, которое мы
будем называть пгермализация верхнего и нижнего уровней, приводит
к изменению частоты флуоресценции и делает возможным обеспечить
радиационный баланс.
В активной среде лазера, обладающей описанными выше свойства-
свойствами, спонтанное излучение из верхнего состояния будет иметь широкий
спектр, который частично перекроет широкий спектр поглощения ниж-
нижнего состояния, как показано на рис. 4.1 справа. Определим среднюю
частоту флуоресценции как
VF =
D.2)
, dv
где Fp — спектральная функция излучения, а суммирование происхо-
происходит по всем возможным поляризациям. Положение up по отношению

142 Гл. 4. Самоохлаждение активных элементов твердотельных лазеров
к спектру поглощения является той особенной характеристикой среды,
которую необходимо учитывать при конструировании радиационно-
сбалансированного лазера.
Рассмотрим взаимодействие нашей квазидвухуровневой системы
с излучением накачки частоты up и лазерным полем частоты ul
(см. рис. 4.1). Это взаимодействие выведет систему из равновесия
и приведёт к изменению населённостей энергетических уровней N\
и Л/2- Пусть отдельные подуровни являются невырожденными. Тогда
тепловое распределение атомов по состояниям, вызванное процессами
поглощения энергии hup = ?р2 — ?р\, удобно описывать величинами
—?р\	?2 — ?р2
ехр ——	ехр	—-
V	^V	^	,	D.3)
и V2
уровень 1	уровень 2
22
а тепловое распределение по энергиям, связанное с процессами вынуж-
вынужденного излучения энергии huj, = Sl2 — ?ы будем описывать величи-
величинами	^	^
— ?Ы	?2 — ?L2
ехр	ехр
р
и С2 =	^	,	D.4)
уровень 2
уровень 1
J	г
которые будем называть термораспределением. Здесь е^ отвечает зна-
значению энергии нижнего состояния уровня 2. Такое термораспределение
может быть вычислено для любого лазерного материала путём отбора
ряда интересующих оптических переходов и используя рассчитанные
для них энергетические состояния. Временное поведение нашей систе-
системы можно описать с помощью вероятностных уравнений B.1), вводя
скорость накачки Wp, скорость вынужденного перехода Wl и радиа-
радиационное время жизни г
—A = WP-WL-^.	D.5)
Предположим для простоты, что в целом среда является слабо уси-
усиливающей. Уравнение D.5) необходимо дополнить уравнениями для
полей излучения накачки и излучения генерации. В случае нашей
квазидвухуровневой модели уравнение D.5) принимает вид
^?. + ?,)'М2-?,-ЛУ-^, D.6)
где 1р,1ь и о~р,аь — интенсивность и сечение перехода для излучения
накачки (индекс Р) и лазерного излучения (индекс L) соответственно.

4.1. Радиационно сбалансированный лазер	143
В стационарном случае значение производной в уравнении D.6) нужно
положить равным нулю.
Инверсия населённости и усиление в среде имеют место при
Wl > 0. Поглощение излучения накачки приводит, в свою очередь,
к условию Wp > 0. Оба этих условия удовлетворяются всякий раз, как
только выполняется следующее соотношение для термораспределений
Ъ > »* > ?l	D 7)
V2 + Vx Nt С2 + ?i	V ' ;
Из определений D.3), D.4) следует, что соотношение D.7) требует,
чтобы up > vl, что является естественным.
В случае радиационно-сбалансированного лазера мы должны на-
наложить дополнительное условие: средняя величина плотности погло-
поглощённой мощности должна быть равна средней плотности мощности
излучения
huP(WP) = huL(WL) + huF + SMt	D.8)
где усреднение производится за некоторый временной период. Это
ограничение, в совокупности с уравнением D.5), после усреднения
приводит к фундаментальному соотношению для радиационно-сбалан-
радиационно-сбалансированного лазера
(Wl) = \_ (N2) = (WP) ^
vF — up т (up — ul) vf — vl'
В радиационно-сбалансированном лазере значения скоростей накач-
накачки и вынужденного излучения определяются исключительно величи-
величиной скорости спонтанного излучения. Вкупе с требованием эффектив-
эффективного поглощения и усиления, фундаментальное соотношение D.9) при-
приводит к следующему расположению на частотной шкале, как показано
на рис. 4.1:
uF > up > uL.	D.10)
Используя D.9), для непрерывного радиационно-сбалансированного
лазера можно получить стационарное решение уравнения D.6)
N2=
Р\ + Р2 IP + iPsat
а также интенсивность лазерного излучения, которая имеет вид
D 11)
т _ 	У\ • (A + ?l) • Ip • /bsat		,д in\
L (VCVC) I C(V+V) I'	У ' }
Здесь IpSat и ^Lsat — интенсивности насыщения поглощения и уси-
усиления, соответственно; они определены как
т _	hup	fvF - uL\	T _	huL	fvF - uP\
1Psat~ aPr(Vx+V2) \up-ul) И iLsat" aLr(Cx+C2) [uP-uL)'
D.13)
Уравнения D.11)-D.13) описывают режим работы непрерывно дей-
действующего радиационно-сбалансированного лазера. Выражение D.11)

144 Гл. 4. Самоохлаждение активных элементов твердотельных лазеров
имеет вид стандартного решения для насыщения поглощения, разни-
разница в том, что интенсивность насыщения теперь определена иначе —
в формулах D.13) присутствует дополнительный множитель, равный
отношению разности частот. Вследствие требования фундаментального
соотношения D.9) мы имеем D.10), а значит значения интенсивности
насыщения поглощения Ipsat из D.13) всегда будут превосходить соот-
соответствующие величины интенсивностей насыщения в обычном режиме.
Однако, очевидно, это не относится к интенсивности насыщения уси-
усиления лазерного поля II sat ~ её величина определяется выбором vp
и vl, и поэтому она может быть как выше типичного значения, так
ниже его.
Из требования наличия усиления на частоте vl можно получить
выражение для минимума интенсивности накачки. Аналогично, мини-
минимальное значение интенсивности лазерного поля получается из усло-
условий интенсивности насыщения поглощения и радиационного баланса.
Уравнения D.11)—D.12) дают
I
D.14)
Величины /pmin и II mm являются тем удобным критерием, который
необходим для отбора перспективных активных сред радиационно-
сбалансированного лазера.
Уравнение D.12), которое связывает интенсивность лазерного из-
излучения с интенсивностью накачки, является новым условием функци-
функционирования радиационно-сбалансированного лазера. Оно должно удо-
удовлетворятся в каждой точке пространства, поэтому КПД лазера при-
принимает вид:
мощность генерации vf — vpvl	,. 1П
77о =	 =	.	D.15)
поглощённая мощность vp — vl vp
4.1.2. Протяжённость среды. Для простоты сначала рассмот-
рассмотрим пример плоской волны, распространяющейся через стационарный
однопроходный усилитель. Стандартное соотношение для изменения
интенсивности вдоль направления распространения имеет вид:
^ = hvLWL = aL[(?2 + C{)N2 - CxNt]IL.	D.16)
Пусть эта волна распространяется в стационарном радиационно-сба-
лансированном режиме. Найдём в этом случае выражение для интен-
интенсивности накачки. С помощью D.9) и D.11) исключим населённость N2
из уравнения D.16):
dl
OZ	lL — J-L sat
Здесь коэффициент поглощения аь определён как обычно: аь =
= o~LC\Nt. Условие радиационной сбалансированности приводит к
изменению знака знаменателе. Радиационно-сбалансированный ла-
лазер приводит к режиму, когда усиление достигается в условиях

4.1. Радиационно сбалансированный лазер
145
> hmin > IIsat- Интегрирование D.17) даёт
dz
откуда
-I
.sat j / ч, —^—«^ — ^Lsat^L^
z) dz
- /L@) - /Lsat
- ln/L@)) = ILsataLz, D.18)
D.19)
Интенсивность Il(z) выражается, таким образом, через W-функцию
Ламберта 0:
Из D.20) видно, что плоская вол-
волна, распространяясь через актив-
активную среду при радиационно-сба-
лансированном режиме работы ла-
лазера, будет нарастать. Параметры
усиления и накачки должны варьи-
варьироваться соответственно условиям
баланса выделяемого тепла и до-
достигаемого охлаждения. Вид за-
зависимости интенсивности накачки,
который будет обеспечивать нуж-
нужное усиление, теперь может быть
получен непосредственно с помо-
помощью выражений D.11) и D.20). На
рис. 4.2 изображены зависимости
интенсивностей накачки и лазера
при распространении вдоль z-оси
для случая, когда IL@) = ILmin.
Вблизи поверхности, через ко-
которую проникает в активную сре-
среду излучение накачки, усиление g
слабого сигнала ограничено усло-
условием насыщения накачки и имеет
- aTz
D.20)
Рис. 4.2. Интенсивность накачки
(пунктир) и генерации (сплошная)
при распространении вдоль направ-
направления z-оси. Величина интенсив-
интенсивности нормирована на /ышп из
выражения D.14). Представленные
на рисунке зависимости показыва-
показывают интенсивность излучения ради-
ационно-сбалансированного непре-
непрерывного лазера в условиях, когда
A) /bmin = 1,1/bsat, B) Ib min =
= 1,4JL sat, C) /Lmin = 2,0/Lsat.
v W-функция Ламберта (иногда называемая Омега-функцией) является
решением уравнения вида: а = хех. Решение по определению записывается
как х = yV(a). Главное значение W-функции можно представить в виде ряда:
ОО ,	чп—1
= Е —^t—Г. где С ее.

146 Гл. 4. Самоохлаждение активных элементов твердотельных лазеров
максимальное значение
aL(V^2-V2Cl)
V) '	V ' ^
Отсюда непосредственно следует, что эффективнее будет такой режим,
когда частоты излучения накачки и лазера выбираются так, чтобы они
не были слишком близкими.
Полученный для плоской волны результат остаётся справедливым
и для каждого луча, распространяющегося внутри ограниченного кол-
лимированного пучка. До тех пор, пока Il(z,t) > II mm, каждый луч,
находящийся в данном поданном пучке, может быть соотнесён с кон-
контуром накачки, который приведёт в итоге к усилению в радиационно-
сбалансированном режиме генерации.
Примеры возможных перспективных сред для радиационно-сбалан-
сированных лазерных систем можно найти в работах К. Мунгана
и С. Боумана [158].
4.1.3. Термодинамика. В этом разделе мы для конкретной мо-
модели рассчитаем КПД при процессах превращения энергии в тепло
и обратно в радиационно-сбалансированном лазере.
Твердотельные лазеры с оптической накачкой можно представить
как устройство, совершающее работу по превращению многомодового
и, часто, широкополосного излучения накачки в единый луч узкополос-
узкополосного излучения высокой яркости. Энтропия излучения непрерывного
лазера мала и пропорциональна числу мод резонатора [155]. Таким
образом, изменение энтропии лазерной среды под воздействием накач-
накачки и в результате генерации оказывается отрицательным. В обычных
лазерных устройствах выделение тепла приводит к достаточной ком-
компенсации этого уменьшения энтропии, поэтому никакого конфликта
со вторым началом термодинамики не происходит [156]. Однако, как
быть в случае радиационно-сбалансированного лазера, когда выделе-
выделения тепла нет? Ответ заключается в том, что спонтанное излучение
как раз является той самой «неупорядоченной» подсистемой, которая
ответственна за рост энтропии. Спонтанное излучение некогерентно,
широкополосно и всенаправленно; оно включает в себя все возможные
моды излучения. Это обстоятельство и обеспечивает большое прира-
приращение энтропии лазерной среды, которое компенсирует уменьшение
энтропии при преобразовании одного типа излучения в другое. Вооб-
Вообще, можно сказать, что именно благодаря этому механизм антистоксо-
антистоксового охлаждения не входит в противоречие с законами термодинамики
(см. 1.2).
В предыдущем разделе мы выяснили, что для функционирова-
функционирования радиационно-сбалансированного лазера необходимо удовлетворить
двум условиям: уравнению D.6) с нулевой левой частью и соотно-
соотношению D.8). Для удобства перепишем эти условия для случая, ко-
когда спектральная ширина как излучения накачки, так и лазерного

4.1. Радиационно сбалансированный лазер	147
излучения на выходе, гораздо меньше, чем ширина линий рабочих
энергетических переходов.
Первое условие удовлетворяется, когда плотность интенсивности
поглощения (см~3с-1) уравновешена плотностью интенсивности инду-
индуцированного и спонтанного излучения:
^	л - ^изл) = А- {ЩаИЗЛ лаз - Щаиогл лаз) + ^, D.22)
где сгпогллаз, сгизл лаз, сгпогл и сгизл являются сечениями поглощения и
испускания для света с частотой излучения лазера (vL) и излучения
накачки (up), соответственно.
Второе условие требует, чтобы плотности мощности поглощения и
излучения (Вт/см3) также были уравновешены:
Ip(Niamrjl - А^изл) = Il(N2(Thm лаз ~ Ni(Tmrjl лаз) + 2 ^ ¦ D.23)
Так как накачка среды является первоочерёдным этапом для по-
получения лазерной генерации, то уравнения D.22) и D.23) могут быть
решены [с учётом D.1)] для IL и 7V2 относительно 1р. С другой
стороны, мы видели, что интенсивность генерируемого лазерного из-
излучения увеличивается по мере распространения в активной среде
(вдоль направления оси z) согласно уравнению D.16), которое в нашем
приближении принимает вид
^ = 1ь(ЩаИЗЛ лаз - Щапогл лаз).	D.24)
Как следствие, интенсивность накачки Ip(z) уже не может являться
произвольной величиной для z > 0.
Вводя в рассмотрение интенсивности Ipm-m и IImm, соответствую-
соответствующие D.14), находим
-*Pmin -
L min
Спогл
Спогл + С
P
/3
/Зр
р-р
PpL
-PL
И
l am
hh
Спогл
в
PL -
глТ 1/р -
'L Vp -
лазТ Vp ~
- Vp
~ b>L '
_ Спогл лаз
Спогл лаз
~г Сизл лаз
D
D
.25)
.26)
где
С учётом этих полученных выражений, уравнения D.22) и D.23) при-
принимают вид:
-I-P min 	 1	-tLmin	/л суу\
Ip	II
N± - J_ + ( -	-\ /Lmin	U 28)

148 Гл. 4. Самоохлаждение активных элементов твердотельных лазеров
Поступая аналогично, как мы делали при выводе уравнения D.19),
получаем
IL(z) = IL@)
Up
In
+ Ntaпоп.
D.29)
Полученное решение можно использовать для описания модельной
системы, изображённой на рис. 4.3. В качестве модельного образца
IF(z)
Флуоресценция
4@)
I Генерация
5
Лазерная накачка
Рис. 4.3. Используемая в расчёте
однопроходная усиливающая среда,
имеющая форму параллелепипеда с
размерами 1 х 1 х 110 мм, сделан-
сделанная из оптоволокна KGW, легиро-
легированного Yb3+ с концентрацией 3,5
вес.%. Накачка производится че-
через длинную нижнюю грань парал-
параллелепипеда с помощью специально
подведённых ПО лазерных лучей.
Усиленный луч и каждый из лучей
накачки в сечении имеют 1 мм х
1 мм. Излучение спонтанной флу-
флуоресценции распространяется изо-
изотропно во все стороны [157]
выбран материал KGW, легиро-
легированный трёхвалентным иттербием,
а именно KGd(WC>4J, в котором
ионы гадолиния заменены иона-
ионами иттербия с концентрацией 3,5
вес.%. Если накачка производит-
производится а-поляризованным светом с дли-
длиной ВОЛНЫ АНак = 1001 НМ, ТО бу-
дет происходить усиление Ь-по-
ляризованного излучения с дли-
длиной волны Al = 1042 нм. Соот-
Соответствующие этим длинам волн
сечения поглощения и испуска-
испускания имеют следующие значения:
1 го 9	г 1 1	9
^погл = 1,00 ПМ, <7ИЗЛ = 0,11 ПМ ,
^"погл лаз = U,(Joo ПМ И 0~тл лаз =
= 1,88 пм2 Длина образца выбра-
выбрана равной величине 2/(Ntamrjl лаз),
где Nt = 2,2 х 102~ см~3. Так как
максимальные потери при поглоще-
поглощении излучения накачки на длине I =
= 1 мм составляют NtamrJ = 34 %,
то мы будет считать, что интен-
интенсивность накачки по всей толщине
остаётся постоянной. Кристаллик
KGW можно умозрительно разде-
разделить на ПО маленьких кубиков, расположенных вплотную друг к дру-
другу, каждый из которых имеет объём 5V = I3, где /= 1 мм — шаг,
с которым уравнение D.29) будет численно интегрироваться при на-
нахождении зависимости Il(z). Каждый элемент — умозрительный ма-
маленький кубик — накачивается отдельным лазерным лучом, подве-
подведённым к образцу вдоль его длины. Самый яркий луч должен рас-
располагаться в начале параллелепипеда (z = 0) и иметь интенсивность
/р@) = 10 кВт/см2, что соответствует мощности 100 Вт. Посколь-
Поскольку г для Yb3+ в матрице KGd(WO4J равно 600 мкс, минималь-
минимальные интенсивности из формул D.25) и D.26) принимают значения
^Pmin = 1,37 кВт/см2 и II mm = 4,36 кВт/см2 Таким образом, /р@)
на порядок превышает 1рт[п, как это и требуется для успешного

4.1. Радиационно сбалансированный лазер
149
10
осуществления радиационно-сбалансированного режима лазерной ге-
генерации.
Из уравнения D.27) находим, что /l@) = 5,05 кВт/см2. Это зна-
значение мало отличается от II mm, о чём можно только мечтать при
проведении реального эксперимента.
Усиление и рост интенсивности лазер-
лазерного излучения, по мере его распро-
распространения внутри образца, можно чис-
численно рассчитать из уравнения D.29),
продвигаясь по параллелепипеду вдоль
оси z с шагом 5z = 1 мм. Результаты
этого расчёта приведены на рис. 4.4.
Рассчитанная из уравнения D.27) ин-
интенсивность излучения накачки 1р, ко-
которая необходима, чтобы поддерживать
радиационно-сбалансированный режим
усиления, приведена на том же рисун-
рисунке сплошной тонкой линией. Если бы
волокно было полубесконечной длины,
то 1р асимптотически бы стремилось
к значению 1рт[п при z —> оо.
Для расчёта КПД необходимо так-
также знать величину интенсивности из-
излучения флуоресценции у границы по-
поверхности образца. Поскольку плот-
плотность мощности спонтанного излуче-
излучения даётся нам последним членом в
уравнении D.23), для интенсивности находим
2 4 6
Расстояние, см
Рис. 4.4. Пространственные за-
зависимости интенсивностей 1ь,
1р и 1р при стационарном ре-
режиме работы радиационно-сба-
радиационно-сбалансированного однопроходно-
однопроходного усилителя, изображённого
на рис. 4.3. Интенсивность из-
излучения флуоресценции (пре-
(прерывистая линия) получено из
расчёта полусферически изо-
изотропного распространения фо-
фотонов [157]
huFN2 5V huFN2l
D.30)
где 5V = /3 — объём элемента, на который мы умозрительно разбили
образец, площадь поверхности которого равна 5AS = 4/2. На рис. 4.4
пунктирной линией изображена функция, описываемая уравнени-
уравнением D.30), в котором Л/2 вычислялось с помощью D.28). Ввиду малой
величины If(z), показанные на графике значения увеличены в 10 раз.
Посмотрим теперь, какие изменения происходят с энергией (Е)
и энтропией (S) при работе радиационно-сбалансированного лазе-
лазера [157]. На рис. 4.5 обозначены скорости изменения энергии и энтро-
энтропии: Ёр и Sp — скорость поглощения энергии и энтропии излучения
накачки, El и Sl — скорость, с которой энергия и энтропия посту-
поступают в излучение радиационно-сбалансированного лазера, Ер и Sp —
скорость, с которой энергия и энтропия уносятся из системы вместе со
спонтанным излучением. В стационарном режиме работы из первого

150 Гл. 4. Самоохлаждение активных элементов твердотельных лазеров
начала термодинамики получаем
ТР	ТР | ТР	(A Q 1 \
Л/р = Л/р -\- ±L/p,	y±.oY)
а второе начало термодинамики требует
SL + SF - SP > 0.	D.32)
Если процесс является необратимым, то левая часть неравенства D.32)
должна быть строго больше нуля. Вводя в рассмотрение «пото-
«потоковую» температуру Тр = Ep/Sp, Тр = Ep/Sp и Тр = Ep/Sp,
выражения D.31) и D.32) позволяют за-
записать верхний предел для КПД оптиче-
оптического усиления:
1 - Tf/Tp
„ - ь
1 Ё
D.33)
Е
лазерное
излучение
флуоресценция
Рис. 4.5. Изменение энер-
энергии и энтропии при оп-
оптической накачке, флуорес-
флуоресценции и лазерной генера-
генерации в радиационно-сбаланси-
рованном лазере. Точки над
буквами обозначают произ-
производную по времени. Таким
образом, Ё представляет со-
собой мощность, измеряемую в
ваттах, a S имеет размер-
размерность ватт на градус
I-Tf/Tl'
В сравнении с накачивающим и лазер-
лазерным излучением излучение спонтанной
флуоресценции несёт с собой меньшую
энергию и большую энтропию, поэтому
последнее выражение можно переписать
в приближённом виде
1 ~ Tf/Tp 1	/1	1 \ /л ол\
	 , ^ [ - 1р [-	TfT) • D-^4)
Это выражение также можно преобразо-
преобразовать к форме A.42), если выразить тем-
температуру горячего и холодного резервуа-
резервуаров следующим образом:
пп	1
1/Tp-1/TL'
TC = TF
J-h
Если лазерный луч строго направленный и строго монохроматический,
тогда Тр —> оо и мы получаем выражение для КПД идеального тепло-
теплового процесса
r]c= l~Y~-	D-36)
Таким образом, зная изменение энергии и энтропии, для конкрет-
конкретных модельных систем можно рассчитать «потоковые» температуры
и тем самым найти КПД таких радиационно-сбалансированных лазе-
лазеров. Выпишем выражения для потоков энергии и энтропии (в единицу
времени и проходящих через единичную площадь) излучения накачки,
флуоресценции лазерного излучения.
В случае флуоресценции с интенсивностью 1р можно записать
EF =
\lFdAs,
D.37)

4.1. Радиационно сбалансированный лазер	151
где интеграл берётся по всей поверхности As образца. Вкладом в эн-
энтропию от фотонов окружения можно пренебречь, так как температу-
температура Тр намного превышает температуру окружающей среды. Поэтому
для потока энтропии, который уносится вместе с излучением флуорес-
флуоресценции, мы находим
SF = кс\ [A + np) In A + пр) - пр In npYi cos ME dudAs =
= 27ГХС [ [[A + nF) In A + nF) - nF lnnF]A~4 d\dAs, D.38)
где 7 = 2E2{hc)~^ — плотность фотонных состояний (множитель 2
учитывает два возможных направления поляризации), $ — угол между
направлением распространения излучения и нормалью к поверхности.
Так как спонтанное излучение распространяется изотропно, то угловой
интеграл даёт нам тг. Величина пр представляет собой безразмерное
число заполнения для фотонов. Оно связано со спектром излучения
флуоресценции следующим образом:
/Г	\
IXFdX = ( с EnF<y cos I? dU I dE = 27rhc2nFX~5dX,	D.39)
откуда получаем
D.40)
где индекс п указывает на то, что спектральная интенсивность норми-
нормирована на единицу в максимуме Лмакс. Иногда I\Fri называют нормиро-
нормированной спектральной плотностью эмиссии.
При поглощении излучения накачки, поступающая мощность Ер
равна
ЁР = ^|/р(^1апогл - N2amjl)ldAs,	D.41)
где сгпогл и ^изл — сечения поглощения и испускания на частоте излуче-
излучения лазера накачки, /3 — объём облучаемой части образца, имеющего
поверхность As. Поток энтропии, поступающей при накачке активного
элемента лазера, равен
SP = ъкс [A +npBX)ln(l +пРвх) - npBX In npBX]A~4 d\dAs -
+ПрВНуТрIпA +ПрВНуТр) -ПрВнутр1пПрВНутр]А~4^Л^5.
D.42)
Для дальнейшего расчёта необходимо конкретизировать модель ак-
активной среды и способ её возбуждения. Пусть активная усиливающая
среда представляет собой параллелепипед, изображённый на рис. 4.3.
Как видно из рисунка, излучение накачки, в отличие от излучения фо-
фотолюминесценции, не распространяется изотропно, а падает нормально

152 Гл. 4. Самоохлаждение активных элементов твердотельных лазеров
на поверхность образца, поэтому угловой интеграл из D.42) теперь при
интегрировании даст значение 2тг, а не тг, как было получено в форму-
формуле D.38). Аналогично выражениям D.39) и D.40), число заполнения
првх для фотонов, которые падают на поверхность образца, равно
если Л е АЛнак	D.43)
прВх = 0,	если Л ^ ААнак,
где при интегрировании импульсы накачки интенсивности 1р предпо-
предполагались прямоугольными и со спектральной шириной ААнак- Посколь-
Поскольку не все фотоны, попадающие на поверхность, поглощаются в образце,
то число заполнения для фотонов, проникших внутрь образца, можно
представить в виде
првнутр = пРвхA - N\amml + N2amJ).	D.44)
Для образца, изображённого на рис. 4.3, можно приближённо считать,
что излучение флуоресценции распространяется симметрично в че-
четырёх перпендикулярных направлениях от граней параллелепипеда,
каждая из которых имеет площадь А = 110 мм2. Тогда вместо D.37)
получаем
\	D.45)
Таким образом, в дальнейшем будем считать, что в формулах D.37)-
D.42) интегрирование по поверхности As заменяется интегрированием
по поверхности А, а результат нужно умножить на 4.
Вследствие выбранной геометрии накачки, когда ПО лазерных лу-
лучей подводятся к образцу снизу и располагаются вдоль нижней грани
параллелепипеда через каждый миллиметр, среду можно рассматри-
рассматривать как состоящую из ПО соединённых друг с другом элементов.
Тогда интегрирование по поверхности можно заменить на /2, а затем
провести суммирование по всем ПО элементам, составляющим опто-
оптоволоконный образец. Для коммерческих непрерывных твердотельных
лазеров мощности 100 Вт, спектральная ширина излучения на длине
волны ~1 мкм составляет примерно АЛнак = 4 нм. Поэтому при ин-
интегрировании уравнения D.42) длину волны Л можно приближённо
считать равной Лнак, а ^Л = АЛнак = 4 нм. В принятых приближениях,
находим
по
Тр =	'=' 110 ,	D.46)
г=1
где в целях сокращения записи нами приняты следующие обозначения:

4.2. Двухпримесной лазер	153
nPiBX) In A + nPiBX) - npiBX
In
nPiBX = P ^ лнак , пр^нутр = nPiBX(l - ail).
4тШС АЛнак
Аналогично, для «потоковой» температуры флуоресценции можно по-
получить
J	по
Какс^2 If(zi)
TF =	«=' ио ,	D.47)
где
SFi = A + nFi) In A + nFi) - UFi In nFi,
lF(Zi)\MaKC	д л
П^	с 1 2л л '	Ai?
2irhc A\F
Для образца KGW:Yb3+ в спектре флуоресценции имеется максимум
на длине волны Лмакс = 982 нм, спектральная ширина которого со-
составляет АЛр = 28 нм. Используя данные, соответствующие рис. 4.4,
можно увидеть, что значение првх падает от 34, при z = 0, до 6,
при z= 11см. Физически, в значительно степени это обусловлено
распределением яркости каждого из лазерных лучей накачки, которые
подаются на образец. Значение nF изменяется от 0,23, при z = 0, до
0,088, при z= 11 см.
Теперь мы готовы вычислить значения «потоковых» температур,
которые даются выражениями D.46) и D.47):
ТР = 11000К, TF = 4500K,
и для КПД нашего модельного радиационно-сбалансированного уси-
усилителя получаем г]с = 60%. Для сравнения приведём его внутренний
оптический КПД:
в предположении, что квантовый радиационный выход равен единице.
4.2. Двухпримесной лазер
Уже в начале 60-х годов были выполнены первые исследования
нестационарных процессов в лазерах [159-161]. Обратимся к одной из
основных моделей одномодового двухуровневого лазера бегущей вол-
волны, активная среда которого имеет однородное уширение, — системе

154 Гл. 4. Самоохлаждение активных элементов твердотельных лазеров
уравнений Лоренца-Хакена [162, 163], подробно описанной в книгах
Я. И. Ханина[164, 165]:
dE
~dt
= Q{p-E), a-l =
dn
~dt
= -уп(П-п-рЕ). D.49)
Здесь, для простоты, все входящие в эту систему уравнений пере-
переменные нормированы и имеют следующий смысл: Е — амплитуда
электрического поля, р — амплитуда поляризации активной среды,
п — инверсия, П — параметр накачки. Скорость релаксации разности
населённостей обозначена 7п> скорость релаксации поляризации — jp.
Параметр g характеризует добротность резонатора и связан с временем
жизни фотона в резонаторе Тс соотношением g = 1/BТс).
Обсудим, в качестве примера, твердотельный лазер, относящийся
к классу В. Анализ показывает, что для реализации самоохлаждения
таких лазеров предпочтительно, чтобы их активный элемент был ле-
легирован редкоземельными ионами. В этом случае соотношения между
релаксационными коэффициентами оказывается таково, что
Ъ > Q >
D.50)
РЗИ
Yb+
т. е. за полем успевает следить только поляризация, которая един-
единственно исключается из числа переменных. Соответственно, фазовое
пространство двумерно и допускает существование особых траекторий
наряду с особыми точками. Переходные
процессы имеют преимущественно коле-
колебательный характер.
Оптические спектры ионов редкозе-
редкоземельных элементов обусловлены элек-
электронными переходами в пределах неза-
незаполненных внутренних оболочек (напри-
(например, d или /), которые экранированы от
внешних воздействий электронами на-
наружных (обычно р и s) оболочек. По-
Поэтому окружение редкоземельного иона
относительно слабо сказывается на этих
спектрах и спектральные линии, соот-
соответствующие рассматриваемым перехо-
переходам, относительно узки.
Упрощённая модельная схема, де-
демонстрирующая процесс самоохлажде-
самоохлаждения активного элемента твердотельно-
твердотельного лазера, легированного двумя редкозе-
редкоземельными примесями [150], приведена на
рис. 4.6. Будем предполагать, что роль «охлаждающих» ионов будут
играть ионы Yb3+, схема рабочих переходов которых пояснена на
рис.3.1 Ион трёхвалентного иттербия является весьма удобным для
процесса антистоксового охлаждения твердотельного образца. Струк-
1
Рис. 4.6. Совмещение сцена-
сценариев лазерной генерации и ла-
лазерного охлаждения в кри-
кристалле, легированном актив-
активными редкоземельными иона-
ионами (РЗИ) для получения ла-
лазерной генерации и дополни-
дополнительно — ионами Yb3+ для
внутреннего лазерного охла-
охлаждения

4.2. Двухпримесной лазер
155
П
W
Yb3+
фотон
¦21
¦I1
лазерный ион
Рис. 4.7. Пример переходов при совмещении сценариев лазерной генерации
и лазерного охлаждения в твердотельной лазере, легированном редкоземель-
редкоземельными ионами с добавлением ионов Yb3+. Здесь W — скорости безызлуча-
тельных переходов возбуждённого и основного состояний, А и В — скорости
спонтанных и индуцированных переходов лазерных ионов, Ni (г = g, 1,2,3) —
населённости состояний лазерных ионов, щ {j = l'^'^') — населённости
состояний ионов Yb3+, П — скорость когерентной накачки, а,а' иЬ — скорости
спонтанных и индуцированных переходов ионов Yb3+, Гар (а, C = 1',2') —
скорости перераспределения населённостей в результате установления термо-
термодинамического равновесия между соответствующими состояниями ионов Yb3+.
Энергетический переход 1 —> g предполагается бесфононным
тура энергетических уровней состоит лишь из двух штарковских муль-
типлетов, а именно,2F7/2 основного состояния и 2F5/2 возбуждённого
состояния, расположенного выше примерно на 1,3 эВ. Практически во
всех кристаллических матрицах мультиплет основного состояния рас-
расщеплён на квартет дважды вырожденных состояний, так называемые
крамерсовы дублеты, а мультиплет возбуждённого состояния имеет
триплетную структуру. Вследствие значительного расстояния между
основным и возбуждённым состоянием, вероятность безызлучательной
релаксации на порядок величины меньше, чем вероятности оптических
переходов. А благодаря простоте в структуре энергетических линий
пары соседних ионов не участвуют в реакциях переноса возбужде-
возбуждения, которые приводят к безызлучательной релаксации, что, вообще,
является типичным для кристаллов, легированных редкоземельными
ионами. По совокупности этих причин, квантовых выход иона иттербия
близок к единице, даже при довольно высоких концентрациях.
Очевидно, что схема, изображённая на рис. 4.6, является настолько
простой, что при её использовании в расчёте могут быть пропуще-
пропущены важные детали. Поэтому воспользуемся более сложной схемой
уровней, изображённой на рис. 4.7, которая характерна для многих
твердотельных лазеров, активный элемент которых легирован редкозе-
редкоземельными ионами. Важно отметить, что необходимо подобрать такую
кристаллическую или стеклянную матрицу, чтобы энергетический пе-
переход 1 —> g имел как можно меньшую вероятность многофононной
релаксации (см. рис. 5.7, на котором показана зависимость, снятая

156 Гл. 4. Самоохлаждение активных элементов твердотельных лазеров
экспериментально, скорости испускания фононов от величины энерге-
энергетического расщепления уровней для различных стёкол и кристаллов
при комнатной температуре).
4.2.1. Скоростные уравнения лазера. Как будет показано ниже
(см. формулу D.65)), существует некая частота лазерного излучения,
которая делает процесс охлаждения наиболее эффективным [6, 147].
Эффективное охлаждение активного элемента двупримесного лазера
может происходить в том случае, когда подсистема ионов иттербия по-
поглощает часть фотонов, появившихся в результате генерации лазерных
ионов, а затем спонтанным образом люминесцирует в антистоксовой
области с «эффективной» длиной волны излучения А^ = 2тгсо/с<;^,
(со — скорость света в вакууме), как это наблюдалось в серии экс-
экспериментальных работ [6, 19], охлаждая кристалл в целом (см. 1.5).
На рис. 4.7 приведена упрощённая схема энергетических переходов
в рабочем веществе такого лазера.
Качественно эффект самоохлаждения можно понять следующим об-
образом. При непрерывной накачке из состояния g в полосу поглощения
(состояние 3) со скоростью П, мощность которой выше пороговой,
в резонаторе лазера накапливается когерентное электрическое поле
большой амплитуды. Оно вызывает быстрые индуцированные переходы
между состояниями 1 и 2 со скоростью В. Инверсия населённостей
этих состояний принимает такое значение, чтобы скомпенсировать все
потери, которые связаны как с выходом излучения из резонатора, так
и с оттоком части энергии поля на примесь иттербия. Поскольку длина
волны генерации попадает в длинноволновое крыло линии поглощения
иттербия, то величина Ъ составляет небольшую долю от скорости В
и потери на иттербии обусловлены главным образом скоростями спон-
спонтанной люминесценции иттербия а и о!. Пусть 0 нагрев лазера преиму-
преимущественно обусловлен безызлучательными переходами лазерных ионов
из состояния 3 в состояние 2, сопровождающимися рождением фонона
с энергией М^з2> и скоростью накачки П. Величина расщепления 7г^з2
в два-три раза меньше, чем величина расщепления основного состоя-
состояния ионов иттербия bSlyv •> на нижний подуровень которого происходит
спонтанное излучение в анистоксовой области, приводящее к охлажде-
охлаждению. Понятно, что существует некое соотношение между значениями
скоростей U, А, В и Ь,а,а', при котором процесс охлаждения будет
компенсировать или даже превосходить процесс нагрева.
Рассмотрим подробнее кинетику эффекта оптической квантовой
генерации. Система, для которой плотность ионов N в основном состо-
состоянии известна, описывается следующими уравнениями:
N = NX+N2 + N3 + Ng	D.51)
О Мы предполагаем здесь, что формула B.60) для средней энергии фоно-
фононов, которая отнимается у кристалла в расчёте на один поглощённый фотон,
даёт нам то же значение и в обратном направлении процесса.

4.2. Двухпримесной лазер	157
Ni = BqN2 + AN2 - WNX	D.52)
N2 = WN3 - BqN2 - AN2	D.53)
N3 = UNg - WN3	D.54)
Ng = WNX - UNg	D.55)
q = B(q + \)N2Va - g q - Wcq	D.56)
где скорости безызлучательных переходов возбуждённого и основного
состояний обозначены как W, А и В = Bq — скорости спонтанного
и вынужденного переходов (они связаны с коэффициентами Эйнштей-
Эйнштейна), Ni (i = g, 1,2, 3) — населённости состояний рабочих лазерных
ионов, N — общее число рабочих ионов, П — скорость когерентной
накачки, q — число когерентно возбуждённых фотонов в кристалле,
Q — добротность резонатора, Wc — скорость потерь когерентного
излучения на примеси ионов Yb3+, Va — эффективный объём моды
в резонаторе. Скоростные уравнения для системы охлаждающих ионов
можно записать следующим образом:
п = n\i + n2i + пз>,	D.57)
h\i = а'пу — Т\12>п\ + Г2>\>п2',	D.58)
h2i = Ъпу + ащ> — Ьп21 — Y2i\in2i + T\i2>n\>,	D.59)
fly = 6п2' — any — Ьщ* — а'пу,	D.60)
где п — полное число частиц второй примеси, rij (j = Iх, 2х, 3х) —
населённости состояний ионов Yb3+, а,а' и b — скорости спонтанных
стоксового и антистоксового переходов и вынужденного перехода для
ионов Yb3+, Гар(а, /3 = Iх, 2х) — скорости установления равновесного
термораспределения в основном состоянии ионов Yb3+. В стационарном
режиме получаем следующее решение:
га
газ'
..
га
4.2.2. Эффективность охлаждения. Пусть в полости резонатора
оптической длины L и объёма V равномерно распределена мощность
лазерного излучения Р/ частоты щ. Мощность охлаждения Рс опре-
определим как разницу между излучённой энергией в результате люми-
люминесценции ионов иттербия и энергией, поглощённой подсистемой этих
ионов:

158 Гл. 4. Самоохлаждение активных элементов твердотельных лазеров
Г	Г
= V s(uo)Tiuoduo — TiuoiV e(uo)duo, D.64)
о	о
где спектральная функция излучения такова, что e{uo)duo задаёт число
фотонов, излучаемых в единицу времени в единицу объёма в интервале
частот между ио и ио + duo, a(u{) — коэффициент поглощения. Тогда
эффективность лазерного охлаждения, определённая как отношение
между мощностью охлаждения и лазерной мощностью, наведённой
в полости, можно записать как
rjc = ^- = (l- e-a{uJl)L\ UF~ Ul,	D.65)
где
oo
/ e(uj)%uj duj
/ s(uj
о
= (средняя энергия поля люминесценции).
Наряду с эффективностью охлаждения г]с введём в рассмотрение
эффективность самоохлаждения rjsc лазера как отношение мощности
самоохлаждения (Рс — Рн) к мощности нагрева Рн- Тогда, представляя
эффективность охлаждения через поглощённую мощность Рь, запишем
Здесь Рс — мощность охлаждения, равная разности мощности анти-
антистоксовой люминесценции Ра> и поглощённой ионами иттербия мощ-
мощности Рь; Рн — мощность нагрева, выделяемая в кристалле при погло-
поглощении излучения накачки. Совместные условия наличия охлаждения
за счёт иттербия г]с > 0 и наличия самоохлаждения rjsc > 0 налагают
требования на скорость индуцированного поглощения Ь, а тем самым
на величину отстройки в длинноволновую область линии поглощения:
Ь>—-—?, где ^=-^-.	D.67)
rid П2>	П32
4.2.3. Условия генерации лазера. Принимая во внимание ма-
малость времён безызлучательных переходов по отношению ко временам
жизни верхнего лазерного уровня и даже ко времени лазерного пе-
перехода (W ^> А, В), получим из системы D.51)—D.56) уравнение для
разности населённостей лазерных состояний AN = 7V2 — N\ и уравне-
уравнение для среднего числа фотонов q:
AN(t) = U(N - AN(t)) - AN(t)(Bq(t) + A)
q(t) = BVaq(t)AN(t) - % q(t) - Wcq(t).

4.2. Двухпримесной лазер	159
Если накачка включается в момент времени to, когда в резонаторе
вследствие спонтанного испускания присутствует некоторое небольшое
число фотонов qo, при начальной инверсии населённостей АЩ для
частного решения системы D.68) получаем:
yc + i>	D69)
Vao	(t - to)
q(t) = qo + qo- VaB(t - t0) Un0 - Ul/y^Wc] ,	D-70)
Ц	ANVB	У }
Эти решения дают нам временное поведение q(t) на этапе, когда число
фотонов изменяется линейно со временем (см. рис. 4.8). В пределе
t —> оо формула D.69) даёт нам
Mb\ <472>
что совпадает с относительной инверсной населённостью на пороге
генерации псг, начиная с которой скорость роста фотонов q становится
положительной:
{	Wc\	(A 7Q4
D73)
Из последней формулы видно, что пороговое условие на генерацию для
разности населённостей в случае наличия примеси иттербия (слагае-
(слагаемое с Wc в формуле D.73)) требует достижения большего значения
инверсии, чем без наличия дополнительной примеси иттербия.
4.2.4. Коэффициент потерь на второй примеси. Чтобы полу-
получить выражение для коэффициента Wc, характеризующего внутрен-
внутренние потери лазерного поля на ионах иттербия, рассмотрим множество
резонаторов, находящихся первоначально в нижнем состоянии |1Х).
Вследствие несовпадения частоты безфононного резонансного перехода
|1Х) —> |3Х) с частотой лазерной генерации, вынужденные переходы
будут происходить между состояниями |2Х) и |3Х), а заселённость со-
состояния |2Х) определяется температурой образца и подчиняется распре-
распределению Больцмана. Введение в рассмотрение состояния |2Х) делает
удобным исследование возбуждения светом, частота которого смещена
относительно резонанса в длинноволновый край линии поглощения.
Будем предполагать квантовый выход люминесценции безфононного
перехода близким единице и, таким образом, система таких ионов бу-
будет поглощать фотоны лазерного поля со скоростью, пропорциональной
интенсивности света, но без переизлучения в лазерную моду.
Вычислим влияние одного такого иона, допуская, что взаимодей-
взаимодействие с лазерным полем продолжается в течении времени Т1 — времени

160 Гл. 4. Самоохлаждение активных элементов твердотельных лазеров
т
о о
5§
начальное q
значение
Время
Инверсия
населенноетсей
Рис. 4.8. Временная зависимость среднего числа фотонов лазерной моды в ре-
резонаторе, описываемая формулой D.70), в зависимости от значения инверсии
населённостей в момент времени to. Ниже порога генерации число фотонов
уменьшается со временем, выше порога — увеличивается
жизни иона в состоянии |1'). Для этого получим среднюю скорость
изменения матрицы плотности поля j5>, при условии, что состояние
поля меняется медленнее, чем состояния ионов. Затем усредним по
радиус-вектору г, полагая, что п ионов распределены с некоторой
плотностью т/(г).
Гамильтониан полной системы, состоящей из одномодового электро-
электромагнитного поля частоты uj\ и иона, с частотой резонансного перехода
ujq = О34/, находящегося в точке с радиусом-вектором г, можно запи-
записать в виде:
Н =
D-74)
где /х12 — матричный элемент оператора дипольного момента перехода
иона, который будет считаться действительным, как в случае перехода
с Am = 0; q — оператор числа фотонов, b(t) и b^(t) — ионные пони-
понижающие и повышающие операторы. В картине взаимодействия пони-
понижающие и повышающие операторы изменяются со временем согласно
формулам
b(t) = S(to)e-^o(t-4 V(t) = b\t0) eiuj^-to\
где to — начальный момент времени, с которого начинается эволюция.
Одномодовое электрическое поле E(r, t) в картине взаимодействия вы-
выражается тогда в виде
+ Э.С.1 ,
D.75)

4.2. Двухпримесной лазер	161
где и(г) — нормированная модовая функция резонатора; V — объём
резонатора ив — действительный единичный вектор поляризации,
представляющий линейно-поляризованную волну. Слагаемое, описыва-
описывающее взаимодействие в D.74), принимает вид
Hi(t) = Tig \аSt^(r)e^o-^)(t-to) + эс + aS^(r)ei(u;o+^)(tto) + эх.
D.76)
Здесь g есть константа, характеризующая эффективность взаимодей-
взаимодействия:	.
Временные аргументы в операторах а, а\ Ь, Ъ^ по умолчанию всегда
равны to-
В момент to, начиная с которого мы будем учитывать взаимо-
взаимодействие, состояние полной системы факторизуется, так что оператор
плотности записывается в виде
p(to) = |l/)(l/|^PF(to),	D.78)
где ll'^l'l, Pf(^o) — приведённые операторы плотности примесного
иона и поля, соответственно. Результатом взаимодействия является
изменение во времени оператора р в картине взаимодействия, и его вид
в момент t задаётся разложением [168]
t	U	1т-\
p(t) = p(t0) + ? щ, J dh J dt2... J dtr x
r1	t0
), [#/(t2),..., [%r),p(t0)]] ...] . D.79)
щ
r=1	t0 t0	t0
Вычисляя след по переменным ионов второй примеси, мы можем вы-
выразить влияние взаимодействия на состояние лазерного поля в момент
времени t в виде
^	1	Ct	fti	rtr-i
r=j \Ь1Ь) J to	J to	J Ц
, \Hi(t2), L. [^i(tr),p(to)jj ...11 . D.80)
Влияние ансамбля примесных ионов на поле можно рассчитать
приближённо, выбирая в разложении D.80) t — to = At равным вре-
времени Тг — времени жизни иона в состоянии |1Х) и затем усредняя
по At с экспоненциальным распределением вероятности для среднего
значения Т'	1
P(At) = i, e-A*/T'.	D.81)
б С. В. Петрушкин, В. В. Самарцев

162 Гл. 4. Самоохлаждение активных элементов твердотельных лазеров
Если время жизни At = t — to очень большое по сравнению с опти-
оптическим периодом 2tt/cjJo, то члены, содержащие е^н^+^о)* в выраже-
выражении D.76), дают при интегрировании нуль и ими можно пренебречь.
Чтобы гарантировать, что потери будут пропорциональны интенсивно-
интенсивности лазерного поля и что переизлучение ионов второй примеси будет
отсутствовать в лазерную моду, мы оборвём разложение D.80) на
первом неисчезающем члене. Тогда для изменения состояния поля, вы-
вызванного ионом второй примеси в точке с радиус-вектором г, получим
следующее выражение
1 +	)
D.82)
где Аи; = uj\ — uq — отстройка от резонанса. Так как количество при-
примесных ионов п достаточно велико, вклад любого из них в изменение
Pf, следовательно, мал, и если лазерное поле эволюционирует медлен-
медленно, то изменение App(to) из выражения D.82) можно рассматривать
как бесконечно малое. Умножая App(to) на R[ — скорость, с которой
ионы приводятся в состояние |1Х), и усредняя по радиус-вектору г,
получаем среднюю скорость изменения оператора плотности лазерного
поля, вызванного потерями на ионах второй примеси, при условии, что
состояние поля меняется намного медленнее, чем состояние каждого
иона, и при отстройке от частоты резонансного перехода Аи. Результат
имеет вид
-^г~	=	——-—5- V (Т)\и(Т)\ х
V 0t У потери	пA + (Г'Да;J) J ^ Л V Л
x pap?(l +iTrAu) -ар?д) +э.с] d3r, D.83)
где скорость изменения представляет собой крупнозернистую произ-
производную [169]. Если переписать D.83), вводя коэффициент С, харак-
характеризующий потери на второй примеси, то получим выражение
1
= --С'\а/арр(\ +iTfAu) -арра* +э.с.1, D.84)
потери	2
где
С = 2-
п(\ + (ГAcuf
Здесь п — количество ионов второй примеси, распределённых в объёме
активной среды лазера с плотностью т/(г); и(г) — нормированная
модовая функция резонатора; Аи; — величина отстройки частоты ла-
лазерного поля от резонанса безфононного перехода ионов второй приме-
примеси; константа g характеризует величину взаимодействия каждого иона
с полем, которое длится в течение времени жизни Тх, R[ — скорость,
с которой ионы оказываются в основном состоянии.

4.2. Двухпримесной лазер	163
Объединим D.85) с эффектами усиления и потерь, которые получа-
получаются в квантовой теории одномодового лазера [168, 169]. Это приводит
к следующему основному кинетическому уравнению для оператора
плотности pF лазерного поля:
-^- = —- А [а а1 рр — а рра + э.с.] — - С [атарр — аррат + э.с.] —
- i С"[а!а^A + гТ'Аа;) - ар?о) + э.с] +
+ - Б [аа^аа^рр + Заа^рр^а^ — 4а^аа^рра + э.с] , D.86)
где введены сокращения (в квантовой теории лазера эти символы
являются стандартными и не нужно их путать с символами А и В,
которые используются нами для коэффициентов Эйнштейна)
D.87)
для коэффициентов, характеризующих усиление, потери и нелиней-
нелинейность лазера, соответственно. N — количество ионов лазерной приме-
примеси, распределённых в объёме активной среды лазера с плотностью 7/(г);
u(r) — нормированная модовая функция резонатора; Аи; — величина
отстройки частоты лазерного поля от резонанса безфононного перехода
ионов второй примеси; константа g характеризует величину взаимо-
взаимодействия каждого лазерного иона с полем, которое длится в течение
времени жизни Т% для верхнего лазерного уровня, соответствующего
состоянию 2, и Т\ — для нижнего лазерного уровня, соответствую-
соответствующего состоянию 1 (см. рис. 4.7); константа gf характеризует величину
взаимодействия каждого иона второй примеси с полем; N\ — число
атомов теплового резервуара, который формально описывает потери на
зеркалах.
Полную скорость потерь теперь можно отождествить с реальной
скоростью потери фотонов в резонаторе лазера, которая определяется
коэффициентами отражения зеркал и поглощением поля на второй
примеси. На практике скорости усиления А и потерь С соизмеримы,
даже значительно выше или значительно ниже порога. С другой сто-
стороны, отношение В к А, как правило, чрезвычайно мало и составля-
составляет ю-6^ ю-7.
Операторное уравнение движения D.86) позволяет вывести урав-
уравнения для средних значений динамических переменных поля. Уравне-
б*

164 Гл. 4. Самоохлаждение активных элементов твердотельных лазеров
ние движения для вероятности р(п, t) того, что в момент времени t
в резонаторе имеется п фотонов, которая задаётся средним значением
оператора /5р(?) в фоковском состоянии \п)
p(n,t) = (n\pF(t)\n),
нетрудно получить из D.86) и оно имеет вид:
^	- | (n+lj\p(n,t) + An [l - |n]p(n- l,t) +
?). D.88)
Данная формула имеет точно такой же вид, как и формула, по-
получаемая методом Вайскопфа — Вигнера [169], при условии, что
рассматриваются только такие числа фотонов п, для которых члены
(В/А)п оказываются намного меньше единицы, а полный коэффициент
потерь выражается суммой (С-\-С). Это указывает на тот факт, что
уравнение D.88) описывает работу лазера при наличии второй примеси
в рабочем кристалле и при не сильном превышении порога.
Стационарное решение уравнения D.88) даёт распределение веро-
вероятностей в установившемся режиме работы лазера. Из него можно
получить среднее значение числа фотонов (n)st. С другой стороны,
это же стационарное значение числа фотонов, которое обозначим qst,
получается из системы уравнений D.68), если в них положить произ-
производные равными нулю. В [168] показано, что даже если лазер работает
при значительном превышении порога, он всё ещё хорошо описывается
уравнениями движения D.86), для которых разложение по теории воз-
возмущений обрывается на втором неисчезающем члене. Таким образом,
мы имеем [169]
<">* = (с^)в - Ъ	D-89)
с одной стороны, где константы определены в D.87), и
с другой стороны, где константы определены в D.51)—D.56), а т
представляет собой скорость спонтанной релаксации верхнего лазерно-
лазерного уровня А из системы D.51)—D.56).
4.2.5. Самоохлаждение. Аддитивность потерь на ионах второй
примеси в D.88) оправдывает в уравнении D.56) последнее слагаемое.
Вычислим в стационарном режиме из системы D.68) относительную
инверсную населённость
ANst _ П
nst~ N ~U + A + B'

4.2. Двухпримесной лазер	165
и с помощью D.91) из D.68) получим критическую скорость накачки,
необходимую для достижения порога генерации:
Псг = —?—.	D.92)
псг - 1
Предположим, что генерация начинается при достижении инверсии
порядка 1%. Тогда характерное значение пороговой скорости накачки
Псг примерно в сто раз меньше А. Договоримся все скорости выражать
в скоростях спонтанного распада верхнего лазерного уровня А. Оце-
Оценим скорости индуцированных переходов. Пусть в режиме генерации
скорость накачки П на порядок превышает пороговое значение, т. е.
П = 10Псг = 0,1 А. В свою очередь, для В из формул D.91) и D.92)
получаем:
(?)	D-93)
Поскольку частота когерентного излучения находится в длинноволно-
длинноволновом крыле линии поглощения иттербия, то при отстройке от центра
линии на три ширины, скорость индуцированных переходов в примеси
иттербия Ъ составит Б/9, т. е. будет величиной одного порядка с А. При
эффективности охлаждения на иттербии порядка одного процента для
рассматриваемых переходов величина ? имеет значение порядка 100.
Отсюда видно, что значение Ъ удовлетворяет неравенству D.67).
При Т = 300 К отношение T^v/^\'2' ~ 0.1 Тогда из решений D.62)
и D.63)
Ппа+Ь 	,	D.94)
D.95)
1 1'2' V	М'2'
Можно показать, что при выбранных значениях параметров П, А, В
и Ь, а, а' реализуется следующая цепочка событий. Со скоростью
П = 0,1А лазерный ион возбуждается в состояние 3. Поскольку безыз-
лучательный процесс является самым быстрым среди рассматривае-
рассматриваемых, то можно считать, что со скоростью П рождается фонон с энер-
энергией М2з2- Далее, часть энергии когерентного лазерного поля уходит
на возбуждение иттербия и он со скоростью Ь ~ А переходит в воз-
возбуждённое состояние 3х. Затем со скоростью а' ^ А происходит распад
иттербия с излучением кванта, частота которого лежит в антистоксо-
антистоксовой области. Этот квант забирает энергию Ш24/ > Ш32 из фононной
подсистемы.
В принятых нами условиях, когда генерация начинается при дости-
достижении инверсии порядка 1 % имеем: Псг ~ 10~2Д П = 0,1 А, В ~ ЮД
Ь ^ — А, ? rsj 100, щ ~ 0,6п. щ rsj 0,3n. Таким образом мы получаем,
что при больших на порядок концентрациях активной лазерной приме-

166 Гл. 4. Самоохлаждение активных элементов твердотельных лазеров
си, чем примеси Yb3+, в нашем примере выполняется условие лазерного
охлаждения, т. е.
(мощность нагрева) ;$ (мощность охлаждения),
или
NgU • Ш32 ^ (nxTV2' - п2Г2чО • Ш2/1/.	D.96)
Например, если для иттербия и лазерного иона расщепления составят
Q,2f v ~ 400 см и O32 ~ ЮО см, соответственно, то для D.96) полу-
получаем:
1 -0,1 • 100 < 0,3 • 10 -1-400	D.97)
Таким образом, самоохлаждение возможно тогда, когда в процессе
накачки рождается фонон с энергией, меньшей чем энергия, уносимая
в процессе антистоксовой люминесценции. По сделанным выше оцен-
оценкам последняя примерно в два-три раза больше первой. Необходимо
также подобрать такой лазерный ион, чтобы его резонансная частота
попадала в длинноволновое крыло линии поглощения холодильного
иона второй примеси так, чтобы скорость накачки, достаточная для
генерации, была на порядок меньше скорости антистоксовой люми-
люминесценции. Тогда мощность охлаждения может превышать мощность
нагрева кристалла.

Глава 5
ЛАЗЕРНОЕ ОХЛАЖДЕНИЕ ТВЕРДОТЕЛЬНЫХ
НОСИТЕЛЕЙ ИНФОРМАЦИИ ОПТИЧЕСКИХ
ЭХО-ПРОЦЕССОРОВ
В настоящее время ведутся активные разработки оптических фа-
фазовых процессоров, функционирующих на основе долгоживущего фо-
фотонного эха (см., напр., [172]). У этих оптических эхо-процессоров
с точки зрения пользователя имеется существенный недостаток, свя-
связанный с необходимостью обеспечения низких температур для на-
надёжного функционирования носителей информации. При этом в ка-
качестве последних используются кристаллы, легированные некрамерсо-
выми редкоземельными ионами (Pr3+, Eu3+, Tm3+, Но3+, Tb3+, Pm3+)
и известные как ван-флековские парамагнетики. Ещё в 1995 году
в работе [173] Т. Моссбергом с коллегами было продемонстрирова-
продемонстрировано, что оптические эхо-процессоры могут иметь небольшие размеры,
благодаря использованию компактных коммерческих диодных лазеров
и лавинных фотодиодных детекторов. Оптическая плотность таких эхо-
процессоров с носителем информации YAG:Tm3+ достигала нескольких
гигабит/см2, а скорость перезаписи информации достигает нескольких
терагерц. Компактные оптические эхо-процессоры нуждаются в ком-
компактной системе охлаждения. Один из путей решения этой пробле-
проблемы состоит в использовании антистоксового режима лазерного охла-
охлаждения с применением компактного диодного лазера. Заменить гро-
громоздкую внешнюю систему охлаждения физическим «охлаждающим»
процессом внутри носителя информации — такова цель разработок
на этом пути. Идеальным решением проблемы была бы реализация
режима, при котором чем дольше выполняет расчёт эхо-процессор,
тем больше он самоохлаждается. Для достижения такого решения
понадобится использование фотонного локинга или многоимпульсных
оптических последовательностей (приводящих к сужению однородной
ширины спектральной линии). Поскольку ряд проблем такого рода был
уже решён в ЯМР при достижении магнитного охлаждения, то целе-
целесообразным будет в этой главе сначала обсудить физику магнитного
охлаждения в условиях адиабатического изменения магнитного поля
и спин-локинга [174].

168 Гл. 5. Лазерное охлаждение твердотельных носителей информации
5.1. Магнитное охлаждение
5.1.1. Адиабатическое размагничивание спиновой подсистемы.
В ЯМР понятие спиновой температуры было введено X. Казимиром
и Ф. дю-Пре при термодинамическом описании экспериментов К. Гор-
тера по парамагнитной релаксации. В твёрдых телах ядерные спины
связаны друг с другом дипольными магнитными взаимодействиями
гораздо сильнее, чем с решёткой. Понятие спиновой температуры пред-
предполагает, что спины находятся в состоянии внутреннего равновесия,
достигнутого за время поперечной релаксации Т^ существенно более
короткого, чем время спин-решёточной релаксации Т\, и что это со-
состояние равновесия может быть описано внутренней температурой Т^с\
отличной от температуры решётки Т. Существенный вклад в развитие
представления о спиновой температуре внёс Дж. Ван-Флек, обратив-
обративший внимание на то важное обстоятельство, что разложение стати-
статистической суммы Z по степеням обратной температуры \/Т позволяет
найти Z без вычислений собственных значений энергии и собственных
функций гамильтониана. Первым, кто активно использовал это об-
обстоятельство, был, безусловно, И. Валлер. Итак, зная статистическую
сумму состояний j с энергией каждого из них Ej при температуре
резервуара Т
~ '	E.1)
можно найти такие характеристики системы, как теплоёмкость, энтро-
энтропия, намагниченность и энергия.
Если спиновая система с температурой Т(с) находится в тепловом
равновесии с термостатом температуры Т, то различные состояния j
всей системы заполняются с вероятностями Pj, определяемыми факто-
фактором Больцмана
Тогда в высокотемпературном приближении можно показать, что сред-
средняя энергия Е = ^2 PjEj равна [174]
з
р + Ялок)	.-9.
где
— постоянная Кюри; Ялок — локальное магнитное поле, равное
чб!
кГ1п

5.1. Магнитное охлаждение	169
7 — гиромагнитное отношение; / — значение ядерного спина; r/m —
радиус-вектор расстояния между спинами I и т; N — число ядер в
единице объёма.
Энтропия а, являющаяся мерой порядка в системе, оказывается
равной значению [174]
а = Nx\nB1 + 1) - % Н° + fлок.	E.4)
При этом намагниченность М подчиняется закону Кюри
М = ^	E.5)
Теперь обсудим режим медленного или адиабатического изменения
магнитного поля. В адиабатическом процессе энтропия постоянна.
Из выражения E.4) следует, что величина (Н% + Н^ок)/Т^ также
остаётся постоянной. Из этого вытекает, что при адиабатическом из-
изменении поля ifo(H) Д° конечного значения Яо(к) конечная температура
Тк может быть определена с помощью следующей формулы
т(с) _ ^ + ^
где индексы «н» и «к» соответствуют начальному и конечному значе-
значениям магнитного поля и спиновой температуры. В процедуре адиабати-
адиабатического размагничивания предполагается, что #о(н) ^ Джж- Затем маг-
магнитное поле Яо адиабатически уменьшают до значения Щ^ <С Я^ок.
Тогда из выражения E.6) следует, что
Итак, конечная температура спинов становится много меньше перво-
первоначальной Тн . Первоначально спины находились в тепловом равно-
равновесии с термостатом (под которым понимается, например, решётка,
имеющая температуру жидкого гелия). Конечная температура спинов
Тк будет существенно меньше температуры термостата. При этом,
чем больше Яо(н) и чем меньше Нлш, тем более эффективной будет
процедура охлаждения. Заметим, что для уменьшения Нлок магнитные
атомы разбавляют [174]. Идея магнитного охлаждения была предло-
предложена П. Дебаем в 1926 году. Позднее, в 1934 году, К. Гортер тео-
теоретически исследовал возможность ядерного магнитного охлаждения,
а в следующем году последовал первый эксперимент, выполненный
Н. Курти и Ф. Симоном. Наинизшая температура Тк тш, которую
можно достигнуть с помощью ядерного магнитного охлаждения (в от-
отсутствие квадрупольного или обменного взаимодействия) определяется
спонтанным упорядочением ядерных спинов, обусловленным диполь-

170 Гл. 5. Лазерное охлаждение твердотельных носителей информации
дипольным взаимодействием. Оценки 7"к тш приводят к значениям
0,1 мкК, а в эксперименте с церий-магниевым нитратом достигнуто
значение TK(c)min = 1,9 мК. В монографии О.В. Лоунасмаа [175] со-
содержится прекрасное описание аппаратуры по реализации магнитного
охлаждения.
С.А. Альтшулер в работе [176] предсказал возможность исполь-
использования сверхтонкого взаимодействия для реализации ядерного маг-
магнитного охлаждения ван-флековских парамагнетиков. Дело в том, что
некрамерсовы редкоземельные ионы (Pr3+, Eu3+, Tm3+, Ho3+, Tb3+,
Рт3+), обладающие высокой ван-флековской восприимчивостью и на-
находящиеся в основном синглетном состоянии, при наложении даже
слабого магнитного поля приобретают индуцированный магнитный
момент, который, в свою очередь, создаёт в области расположения
ядра более сильное магнитное поле (чем Щ). При этом коэффициент
усиления поля а равен а = 1 + к (где к — сдвиг Найта, который может
быть порядка 20 и даже 100). Индуцированный магнитный момент
на один-два порядка больше, чем ядерный магнетон. В этих услови-
условиях, при отсутствии магнитного взаимодействия между ионами, спон-
спонтанное упорядочение ядер может ожидаться лишь при температурах
10 -!- 100 мкК, а при наличии обменного взаимодействия — примерно
1 мкК. Наибольшими перспективами обладают ван-флековские пара-
парамагнетики с ионами Тт3+ и Рг3+, у которых спиновый угловой момент
S = 1 и поэтому обменное взаимодействие между ионами слабее, что,
в свою очередь, приводит к более низкой температуре спонтанного
упорядочения ядер.
Предсказание С.А. Альтшулера было экспериментально проверено
К. Андресом и Е. Бучером [177, 178]. Многообещающие результаты
получены на PrPt5,PrCu6 и РгТ1з, где Т^ достигала значений 3,5; 2,7
и 1,5 мК соответственно.
Итак, мы убедились, что процедура адиабатического размагничива-
размагничивания приводит к установлению порядка в зеемановской системе ядерных
спинов. Как обеспечить перенос этого порядка в дипольную систему
в условиях, когда зеемановская энергия квантована в квантах около
ста мегагерц каждый, а спектр дипольной системы не превышает ста
килогерц? Разумеется, в сильном магнитном поле эти системы не
взаимодействуют. Однако, мы можем «включить» это взаимодействие
с помощью радиочастотного поля, частота которого и близка к зее-
зеемановской частоте uoq при конкретном значении поля Щ. Речь идёт
о процедуре адиабатического размагничивания во вращающейся систе-
системе координат, впервые экспериментально реализованной Ч. Сликтером
и Д. Холтоном в 1961 году. Во время этой процедуры медленно из-
изменяют зеемановскую частоту (путём адиабатического изменения Щ)
от отдалённого по отношению к ио значения до резонансного значения.
В области резонанса большая часть зеемановского порядка переходит
в дипольную систему, а большая часть энтропии — в зеемановскую

5.2. Спин-локинг	171
систему. Теоретическое описание физической картины всего процесса
удобно выполнять во вращающейся системе координат. При достиже-
достижении резонанса радиочастотное поле выключают и обе системы вновь
становятся изолированными друг от друга. Эта процедура может быть
проведена неоднократно.
5.2. Спин-локинг
При теоретическом описании адиабатического размагничивания во
вращающейся системе координат было получено [177], что
м = M(W +я2 т/"	E-8)
где Яэфф — эффективное статическое поле;
E.9)
Н\ — амплитуда переменного магнитного поля; 7 — гиромагнитное от-
отношение; х, у, z — орты вращающейся системы координат; Mq = хЩ —
равновесное значение намагниченности; \ ~ магнитная восприимчи-
восприимчивость. Обратим внимание на то, что М||НЭфф в согласии с законом
Кюри. При уменьшении Щ по мере приближения к резонансу, намаг-
намагниченность М меняет своё направление и при точном резонансе имеем
M||Hi. Намагниченность можно измерить, если быстро выключить ра-
радиочастотное поле с амплитудой Н\ и наблюдать свободную прецессию
намагниченности М вокруг поля Но. Известно, что свободная прецес-
прецессия магнитных спинов индуцирует в катушке вокруг образца напряже-
напряжение, которое после выключения поля Hi пропорционально Мх. Ком-
Компонента намагниченности Мх затухает за время, обратное величине
л0К. Однако, М^-составляющая осталась неизменной и её можно
измерить. Для этого исследователь должен повернуть Mz в плоскость
ху с помощью —-импульса (т. е. импульса с «площадью» # = и\ At = —,
где ио\ = jH\ — частота Раби; At — длительность импульса). Можно
показать, то после этого поворота компоненты намагниченности Мх
и Mz могут быть рассчитаны по формулам
Я	НЬ	E.10)
где Н*фф — составляющая ЯЭфф в направлении оси z;
Щфф = Н0-^.	E.11)
Теперь следует вновь включить переменное поле H\(t) и вернуться во
вращающуюся систему координат. В случае точного резонанса полу-

172 Гл. 5. Лазерное охлаждение твердотельных носителей информации
чаем
м-м°штгкг-	<5Л2)
а направление Мж-компоненты совпадает с направлением Hi во вра-
вращающейся системе координат. В этих условиях поле Hi выполняет
роль «продольного» постоянного поля, а это, в свою очередь, приводит
к тому, что Мж-составляющая будет сохраняться на временах, меньших
времени продольной релаксации Т\ (а не времени поперечной релакса-
релаксации Т2, как обычно).
В результате, ядерные спиновые моменты осуществляют в тече-
течение Т\ прецессию в фазе с полем Hi и поле этой прецессии фик-
фиксируется приёмной катушкой. Согласно [177], эффект постоянства
намагниченности М в условиях, пока сохраняются неизменными поле
Яэфф и синфазность прецессии М и Н\, получил название спин-локинг
(т.е. захват спинов полем Н\). При П\ порядка Н\ш компонента на-
намагниченности Мх становится меньше Мо- Но намагниченность можно
восстановить, если отойти от резонанса. В этом случае она возрастает
до значения Мо при ^фф ^ Джж- Из формул E.10) следует, что если
поле Но точно соответствует резонансу и если выполняется условие
Н\ > Ялок, то имеем: Мх = Мо, а сигнал индукции получается столь
же большим, как после тг/2-импульса.
При Н\ <С Длок поперечная компонента намагниченности оказыва-
оказывается меньше Мо, а постепенное плавное уменьшение амплитуды Н\ до
нуля после достижения резонанса приводит к исчезновению намагни-
намагниченности. В итоге, весь порядок в зеемановской подсистеме оказыва-
оказывается перенесённым в дипольную систему, в которой спины выстраива-
выстраиваются вдоль их локальных полей. Через некоторое время можно снова
восстановить намагниченность в зеемановской системе, если медленно
включить радиочастотное поле Hi.
5.2.1. Многоимпульсный спин-локинг. В настоящее время ис-
используются различные режимы реализации спин-локинга, в том числе
многоимпульсные. В заключение параграфа остановимся на одном из
них. Сначала на спин-систему воздействует тг/2-импульс, вызывающий
появление поперечной намагниченности, скажем, Мх. Затем на эту
систему подаётся протяжённый «запирающий» импульс, поле которо-
которого Hi должно быть направлено вдоль поперечной компоненты Мх.
Этот импульс осуществляет захват спинов на временах, меньших Т\.
После окончания действия «запирающего» импульса, поперечная на-
намагниченность затухает со временем релаксации Т^ и это затухание
фиксируется приёмной катушкой. В принципе, до момента полного
затухания на спин-систему можно было бы подать тг-импульс и на-
наблюдать ядерное спиновое эхо. Этот третий импульс выполняет роль
считывающего импульса. Разумеется, возможны и другие варианты
реализации считывания.

5.3. Фотонный локинг	173
5.3. Фотонный локинг
В этом параграфе речь пойдёт о реализации идеи спин-локинга
в оптике. Впервые такой вопрос был поставлен и эксперименталь-
экспериментально реализован в 1986 году А. Зевейлом с коллегами [179]. Опти-
Оптическому диапазону присущи характерные особенности по сравнению
с ЯМР-диапазоном. Первая из них состоит в том, что энергетические
оптические расщепления уровней (скажем, ионов в кристалле) опреде-
определяются внутрикристаллическим и внутриионным полями, а не магнит-
магнитным полем Но, как это имеет место в ЯМР-диапазоне. Как следствие,
при переносе идеи магнитного охлаждения в оптику мы не можем
эффективно использовать изменение магнитного поля Щ, но всё же
мы можем осуществить варьирование амплитуды электрического поля
лазерного излучения и изменение параметра расстройки.
Вторая особенность связана с тем, что оптический резонанс, как
правило, реализуется на электродипольных энергетических переходах,
а электрический диполь является полярным вектором и на переходах
между невырожденными уровнями у него отсутствуют продольные
компоненты (рц и Р22), в отличие от магнитного диполя. Кроме того,
вектор поляризации возбуждающего лазерного поля тоже не имеет
продольной компоненты. Чтобы учесть эту особенность, Р. Фейнман
с коллегами ещё в 1957 году в работе [180] показали, что и в опти-
оптическом диапазоне можно построить уравнения типа уравнений Блоха,
но роль диполей в них будут играть псевдоэлектрические диполи Pj,
а роль поля в местоположении каждого из них будет играть псевдо-
псевдоэлектрическое поле Ej [181]. Приведём общий вид этого уравнения
без релаксационных членов:
^ = 7э(Р,-хЕ,-),	E.13)
где 7э — \/2Ть~хр\2 — гироэлектрическое отношение; р\% — модуль
электрического дипольного момента перехода. Все эти особенности
оптического диапазона детально описаны в книге [182].
И, наконец, третья особенность оптического диапазона является
технической и связана с трудностью получения крутых фронтов им-
импульсов и сложностью контроля импульсной площади # = Ti~lp\2E()At
(где Eq ~~ амплитуда напряжённости электрического поля импульса;
At — длительность импульса).
Эта трудность уже преодолена в оптическом диапазоне несколь-
несколькими методами: а) путём использования техники штарковских им-
импульсов [183]; б) путём применения техники внутрирезонаторной ча-
частотной модуляции [184]; в) за счёт использования акустооптического
модулятора [185]. Важным элементом оптических схем всех этих ме-
методов является узкополосный непрерывный лазер, позволяющий осу-
осуществлять селективное возбуждение широких неоднородно-уширенных
спектральных линий [186]. Поскольку в эксперименте по фотонному-

174 Гл. 5. Лазерное охлаждение твердотельных носителей информации
К
локингу [179] использовался акустооптический метод «в», то здесь
представляется целесообразным кратко остановиться на его особенно-
особенностях.
5.3.1. Акустооптический модулятор. Схема акустооптического
модулятора, управляющего процессом подачи лазерного излучения на
исследуемый образец приведена на
1	рис. 5.1 В качестве непрерывного ис-
источника когерентного оптического из-
излучения использовался кольцевой од-
номодовый перестраиваемый по ча-
частоте лазер (фирмы Spectra-Physics),
накачка которого осуществлялась ар-
аргоновым лазером. Модовая структура
кольцевого лазера управлялась с по-
помощью сканируемого интерферомет-
интерферометра Фабри-Перо. Непрерывное излуче-
излучение этого лазера мощностью около
300 мВт на длине волны 589,7 нм по-
подавалось на акустооптический моду-
модулятор (Harris Model 190), схема кото-
которого пояснена на рис. 5.1. Модулятор
управлялся радиочастотными импуль-
импульсами с частотой 460 мГц. Излучение
радиочастотного источника представ-
представляло собой три импульса разной ам-
амплитуды и фазы, каждый из кото-
которых чётко отсекался один от другого
специальным электронным переключателем, а подбор разности фаз
импульсов осуществлялся с помощью векторного вольтметра фирмы
Hewlett-Packard (Model 8405A). Акустооптический модулятор пред-
представлял обработанный кристалл плавленого кварца, на одну из поверх-
поверхностей которого была напылена плёнка преобразователя, на которую
в заданные интервалы времени подавались радиочастотные импульсы.
В результате воздействия этих импульсов на плёнку преобразователя
в ней генерировались акустические волны, которые распространялись
в плавленом кварце, формируя «решётку» плотности материала этого
кварца. На этой «решётке» в течение времени воздействия последова-
последовательности радиочастотных импульсов дифрагирует непрерывное лазер-
лазерное излучение в соответствиями с условиями Брегга. После оконча-
окончания воздействия импульсов дифракция света прекращалась и лазерное
излучение распространялось в кристалле кварца прямолинейно мимо
резонансной среды. В итоге, из узкополосного непрерывного лазерного
излучения «вырезалась» последовательность когерентных оптических
импульсов с учётом заложенной в радиочастотной импульсной последо-
последовательности разницы в фазах. Эта разница в фазах проявляется в раз-
Рис. 5.1. Схема акустооптиче-
акустооптического модулятора, управляюще-
управляющего подачей лазерного излучения
на исследуемый образец. К —
кристалл модулятора (плавленый
кварц), П — плёнка преобразо-
преобразователя, РЧИ — радиочастотный
импульс, кп и кд — волновые
вектора падающего и дифрагиро-
дифрагированного лазерных лучей, кзв —
волновой вектор звука

5.3. Фотонный локинг
175
ном направлении векторов поляризации последовательности оптиче-
оптических импульсов. Дифрагированные оптические импульсы распростра-
распространялись через резонансную среду и затем детектировались скоростным
фотодиодом, с выхода которого они направлялись на осциллограф. Для
детектирования свечения образца использовалась трубка фотоумножи-
фотоумножителя, установленная перпендикулярно направлению распространения
лазерного пучка, т. е. для повышения чувствительности исследовалось
изменение в некогерентном спонтанном фоне, вызванное когерент-
когерентным откликом резонансной среды. Отклик предварительно усиливался,
а результаты детектирования свечения среды обрабатывались на ком-
компьютере.
5.3.2. Фотонный локинг. Для фотонного локинга использова-
использовалась трёхимпульсная оптическая последовательность, изображённая
на рис. 5.2 [179]. Из содержания параграфа 5.2, посвященного спин-
IS
I
At,
X
At2
эК о
if
х,х
Рис. 5.2. Трёхимпульсная оптическая последовательность, использованная
в работе [179] при реализации фотонного локинга. X,Y — направления векто-
векторов поляризации импульсов во вращающейся вокруг оси z системе координат.
Первый импульс 1 с площадью #i = тг/2 служит для создания узкополос-
узкополосной когерентности на оптическом переходе с длиной волны 589,7 нм. Второй
сдвинутый по фазе на 90° импульс служит для запирания (захвата псевдо-
псевдодиполей). Третий импульс является пробным и служит для детектирования
оптической когерентности
локингу, следует, что для реализации аналогичного режима в оптике
на резонансную среду следует сначала воздействовать с помощью
лазерного тг/2-импульса, который вызывает появление в среде по-
поперечных компонент псевдоэлектрических диполей, например, Pj.
Учитывая селективность (т. е. узкополосность) возбуждения среды
с большим неоднородным уширением линии резонансного энерге-
энергетического перехода, из всего ансамбля примесных центров будет

176 Гл. 5. Лазерное охлаждение твердотельных носителей информации
возбуждена лишь его часть, которая в дальнейшем будет участвовать
в процедуре «запирания». Поэтому первый импульс носит название
подготовительного. Для реализации «запирания» на эту подсистему
псевдоэлектрических диполей необходимо воздействовать «запираю-
«запирающим» лазерным импульсом, вектор поляризации которого должен быть
направлен вдоль псевдоэлетрических диполей Р?. В итоге будет осу-
осуществлён «захват» этих псевдоэлектрических диполей электрическим
полем (точнее, поляризацией) «запирающего» импульса. И, наконец,
после его окончания на эти псевдоэлектрические диполи необхо-
необходимо воздействовать третьим лазерным импульсом, играющим роль
пробного или считывающего. Разумеется, вместо пробного импульса
на резонансную среду может воздействовать импульсная последова-
последовательность, осуществляющая одну из операций обработки оптической
I»
О
1
2 Д?2, мкс
Рис. 5.3. Спад сигнала свободной световой индукции в молекулярном йоде
с ростом длительности «запирающего» импульса Д?г. Длительность подгото-
подготовительного импульса равна 50 не, а пробного импульса — 150 не. Мощность
подготовительного и «запирающего» импульсов составляла 100 мВт, а пробно-
пробного - 20 мВт [179]
информации. В работе [179] использовался режим, когда считывание
сначала выполнялось с помощью пробного импульса, поляризация
которого совпадала с поляризацией «подготовительного» импульса,
а затем с помощью импульса, поляризация которого отличалась на
180°; после чего в интеграторе снимаемые сигналы взаимовычитались.
Характерный спад свободной индукции, снятой в работе [179] после
процедуры «запирание», приведён на рис. 5.3.
С теоретической точки зрения во время действия «запирающего»
импульса происходит усреднение несекулярной (т. е. некоммутирующей
с «зеемановским» гамильтонианом) части диполь-дипольного взаимо-
взаимодействия. Это напоминает ситуацию с формированием долгоживущего
стимулированного фотонного эха (ДСФЭ) [187]. После воздействия
первых двух тг/2-импульсов, ось «веера» псевдоэлектрических диполей
оказалась параллельной z-оси. В протяжённом временном интервале
между вторым и третьим импульсами поперечные компоненты псевдо-

5.4. Сужение однородной ширины спектральных линий	177
электрических диполей усредняются, но остаётся неизменной их «про-
«продольная» компонента, которая после подачи третьего (считывающего)
импульса приводит к формированию ДСФЭ.
5.4. Сужение однородной ширины спектральных
линий с помощью многоимпульсных
последовательностей для улучшения
функционирования эхо-процессоров
5.4.1.	Постановка задачи. Известно (см., напр., [182]), что при
создании эхо-процессоров достаточно жёсткие требования накладыва-
накладываются на временной интервал между первыми двумя импульсами и на
их длительность, которые должны быть короче времени поперечной
необратимой релаксации Т^. Дело доходит до того, что при временном
кодировании информации и использовании «эшелонов» кодированных
сигналов этот временной интервал делается нулевым [173]. Очень
важно удлинить время релаксации Т^, которое напрямую связано с об-
обратной однородной шириной спектральной линии. В результате, перед
исследователем возникает проблема сужения однородной ширины ли-
линии. Сузить однородную ширину спектральной линии означает улуч-
улучшить работу эхо-процессора, что, по существу, равноценно решению
проблемы снижения температуры носителя информации.
Один из путей решения задачи сужения однородной ширины спек-
спектральных линий состоит в воздействии на резонансную среду (на-
(например, ионы в кристалле) многоимпульсными последовательностями.
Описанию этого метода посвящен этот параграф.
5.4.2.	Многоимпульсное сужение однородной ширины спек-
спектральных линий в магнитном резонансе. По существу, Эрвин Хан
при открытии ядерного спинового эха в 1950 году [188] продемон-
продемонстрировал способ «устранения» неоднородной ширины линии магнит-
магнитного резонанса (обязанной неоднородности постоянного магнитного
поля Но). В 1954 году X. Карр и Е. Парселл предложили и реализовали
многоимпульсный способ исключения диффузного затухания сигнала
эха [189]. Отметим, что этот способ уже в 1973 году был применён
в оптике Р. Брюером с коллегами [190]. Идея многоимпульсного суже-
сужения дипольной ширины линии магнитного резонанса была практически
одновременно выдвинута в 1966 году Е. Острофом и Дж. Уо, а также
П. Мансфельдом и Д. Вааром. История экспериментальной реализации
этой идеи прекрасно изложена в книгах [174, 191, 192].
Рассмотрим два спина Ii и I2, расстояние между которыми опреде-
определяется радиус-вектором ri2. Магнитное поле Н, создаваемое спином Ii
в месте расположения спина \^ равно
Н(г12) = 4- [3 (М/, ¦ г12) г12] - ^,	E.14)

178 Гл. 5. Лазерное охлаждение твердотельных носителей информации
где M/j — магнитный момент спина Ii, который направим вдоль оси z.
Обсудим три варианта взаимных местоположений спинов Ii и I2:
(a)	спин I2 также направлен вдоль ось z и назовём такую конфигу-
конфигурацию осевой. Тогда имеем:
Н(г12)=2^;	E.15)
Г12
(b)	спин 12 направим вдоль осей X или Y и эти конфигурации будем
называть боковыми. В этом случае
Н(п2) = -^.	E.16)
Г\2
Если по какой-то причине спин Ii будет быстро менять направление
между этими осями, находясь в среднем одинаковое время в каждом
из них, то спин I2 будет испытывать воздействие среднего во времени
поля	« «
(Н/,) = ^ ¦ 4" BМ/, - М/, - М/,) = 0.	E.17)
Аналогичный результат получается и при непрерывном изменении по-
положения спина Ii.
Теперь усложним картину и будем менять ориентацию обоих спинов
Ii и I2. Конфигурация, когда Ii||l2||Z, является осевой, а остальные две
конфигурации, когда Ii||l2||X или Ii||l2||Y, будут боковыми. Найдём
значения магнитной энергии Е = — М^Н/^ для этих конфигураций.
Для осевой конфигурации имеем
Г12
а для боковых конфигураций получаем:
MflMf2
Сначала остановимся на осевой конфигурации, когда M/j и М/2 парал-
параллельны. Через интервал г быстро повернём M/j и М/2 вокруг оси на
угол тг/2 и получим боковую конфигурацию. Затем, через интервал г
вновь быстро поворачиваем оба спина и получаем другую боковую
конфигурацию. И вновь ждём окончания интервала г. Найдём среднюю
магнитную энергию в течение интервала Зт:
(Я) = -L 4- (-2MIxMhr + M7iM/2t + MIxMhr) = 0.	E.20)
^т Г12
Итак, с помощью только что рассмотренного цикла, когда осу-
осуществляются быстрые одновременные повороты обоих спинов на угол
тг/2 по всем направлениям, можно усреднить магнитную энергию до
нуля. Согласно [174], дипольное взаимодействие усредняется до нуля
благодаря быстрым поворотам спинов от одной конфигурации (осе-

5.4. Сужение однородной ширины спектральных линий
179
вой) к другим (боковым) в условиях, когда боковые конфигурации
существуют во времени в два раза дольше осевой. В книге [191]
детали этого устранения дипольного взаимодействия демонстрируются
методом среднего гамильтониана.
В качестве характерного примера многоимпульсной последователь-
последовательности, используемой для снятия дипольной ширины линии, остановим-
остановимся на четырёхимпульсной последовательности WAHUHA 0. Она изоб-
изображена на рис. 5.4. Эту последовательность удобно записать в виде:
90°
90^90%
90°
2т
Рис. 5.4. Четырёхимпульсная последовательность WAHUHA [191], использу-
используемая для снятия дипольной ширины спектральных линий. На рисунке не
показан подготовительный импульс 90° -у, переводящий намагниченность Mz
в плоскость XY вращающейся системы координат
х, т{т, —х, т, у, 2т, —у, т, х, г).
E.21)
Она характерна тем, что подготовительный импульс х и следующий
за ним интервал г в начале цикла совпадают с последним импульсом
и интервалом г в конце цикла. Регистрации подлежит сигнал Му
в интервалах т, указанных перед скобками. Обратим внимание на
то, что подготовительный импульс, приложенный вдоль оси X, пово-
поворачивает намагниченность вдоль оси —Y. Сигнал, пропорциональный
Му-составляющей, детектируется в интервале между импульсами х
и —х.
В настоящее время известны различные варианты многоимпульс-
многоимпульсных последовательностей [191, 192], снимающих не только дипольное
уширение, но и другие типы уширений. Многоимпульсное сужение
линий реализовано в ядерном квадрупольном резонансе, где суще-
существенный вклад внесли работы Д. Я. Осокина (см., напр., [193, 194]).
5.4.3. Многоимпульсное сужение однородной ширины спек-
спектральных линий оптических переходов. Возможность многоим-
многоимпульсного сужения однородной ширины спектральных линий в опти-
оптике была исследована в 1981 году практически одновременно в рабо-
работах [195, 196] и [197]. Позднее, в 1983 году в работе [198] обсужда-
обсуждались эксперименты по первичному и стимулированному эхо, в которых
(в отличие от традиционных оптических эхо-экспериментов [182]) для
возбуждения эхо-сигналов использовались лазерные импульсы, раз-
разность фаз (и, следовательно, взаимное положение векторов поляриза-
0 Название образовано от первых двух букв фамилий учёных, предложив-
предложивших её в 1968 году — WAugh, HUber, HAberlen.

180 Гл. 5. Лазерное охлаждение твердотельных носителей информации
ции) между которыми управлялась. Отметим также работу В. Варрена
с коллегами [199], в которой исследовался вопрос об особенностях
формирования в оптике точных тг/2 и тг-импульсов.
Заметим, что решение проблемы сужения однородной ширины ли-
линий в оптике важно не только с позиций оптимального функциони-
функционирования оптических эхо-процессоров, но и с позиций фемтосекундной
эхо-спектроскопии примесных кристаллов. Дело в том, что активное
использование в спектроскопии фемтосекундных импульсов с длитель-
длительностью 5-6 фс [200] позволяет в настоящее время проводить экспери-
эксперименты по фотонному эхо на твердотельных образцах, находящихся при
комнатной температуре. В этих условиях спектральные линии опти-
оптических переходов характеризуются однородной шириной, существенно
превосходящей неоднородную ширину, что, в свою очередь, создаёт
трудности для наблюдения на таких образцах фотонного эха.
В 5.3, посвященном фотонному локингу, уже обсуждались способы
получения в оптике последовательностей узкополосных лазерных им-
импульсов с крутыми фронтами. Целесообразно отметить, что оптическим
аналогом поля Н\ в ЯМР является электрическая поляризация возбуж-
возбуждающих импульсов. К настоящему времени не известны прямые экс-
эксперименты по многоимпульсному сужению однородной ширины спек-
спектральных линий оптических переходов. Однако, отметим, что в экспе-
эксперименте [198] обнаружен рост сигналов флуоресценции (а также эхо-
сигналов) при резонансном воздействии на образец многоимпульсной
оптической последовательности. Этот рост связывают с достижением
лучшей инверсии населённости резонансных уровней после действия
импульсной последовательности по сравнению со случаем воздействия
на среду одиночного тг-импульса.
Заметим, что ещё в 1980 году был поставлен косвенный опти-
оптический эксперимент по сужению однородной ширины спектральной
линии [201].
5.4.4. Подавление дипольной ширины спектральной линии оп-
оптического перехода ионов в кристалле путём радиочастотного
воздействия на ядра кристаллической решётки. Этот экспери-
эксперимент [201] поставили Р. Макфарлайн, Ч. Яннони и Р. Шелби на
кристалле LaF3:Pr3+ (энергетический оптический переход 3Н4—ХТ>2\
длина волны Л = 592,5 нм; температура образца — 2°К; концентра-
концентрация ионов празеодима с = 0,05 мае. %). Исследовались кривые спада
сигналов первичного фотонного эха (ПФЭ) в условиях детектирования
ПФЭ с помощью техники оптического гетеродинирования. Из кривых
спада ПФЭ, представляющих собой зависимость интенсивности эхо-
сингалов от значений временных интервалов г между возбуждающи-
возбуждающими лазерными импульсами, находились времена необратимой релакса-
релаксации T<i- Из ряда экспериментов известно (см., напр., [202]), что эта
релаксация при вышеуказанных условиях обязана магнитному диполь-
дипольному взаимодействию ядер празеодима и фтора. Для снятия

5.4. Сужение однородной ширины спектральных линий
181
этого взаимодействия в течение всего времени формирования ПФЭ на
ядра г действовало резонансное радиочастотное поле с напряжен-
напряженностью Н\ = (Но — с^я/т) tg E4,7°) (где 7 ~~ ядерное гиромагнитное
отношение; Щ — постоянное магнитное поле; угол 54,7° известен
как магический угол [191]). Это вызывало прецессию с частотой ия
ядерных спинов фтора вокруг оси, наклонённой к направлению Но под
магическим углом. Напомним, что магнитное поле, наведённое одним
ядром в месте расположения другого равно [191]: /ir~3Ccos2 # — 1),
где г — радиус-вектор, соединяющий ядра; $ — угол между г и Но.
Можно убедиться, что при $ = 54,7° это поле равно нулю. Чтобы
подобная ситуация была справедливой для всех окружающих ядер,
необходимо либо обеспечить быстрое вращение образца вокруг оси под
магическим углом с частотой и = Ь~ Egg (где Egg — энергия межя-
дерного магнитного диполь-дипольного взаимодействия), либо вызвать
прецессию ядерных спинов фтора с той же частотой под магическим
углом к направлению Hq. Безусловно, второй способ является более
простым и именно он был использован в эксперименте. Это привело
к существенному удлинению времён релаксации Т^, о чём свидетель-
свидетельствуют кривые спада, изображённые на рис. 5.5.
Im отн. ед.
30
10
0 40 80 120 2т, мкс
Рис. 5.5. Кривые спада сигналов ПФЭ в кристалле LaF3:Pr3+ при 2 К на длине
волны 592,5 нм [201]. Кривая 1 соответствует нулевому магнитному полю;
кривая 2 снята в поле Щ = 357 Гс, но в отсутствие радиочастотного поля
накачки (Н\ = 0); кривая 3 получена в поле Щ = 357 Гс и в радиочастотном
поле Н\ = 36 Гс, соответствующем резонансу между подуровнями ядер фтора
(развязка дипольного взаимодействия ядер празеодима с ядрами фтора); кривая
4 снята в поле Щ = 375 Гс и в радиочастотном поле Н\ = 45 Гс (развязка
дипольного взаимодействия между ядрами фтора). В режиме релаксации Т^
равно 5,6; 19; 53 и 11 мкс для кривых 1-4 соответственно
Подобным образом можно было бы снять магнитное дипольное
взаимодействие и других ядер. Подавление магнитного дипольного
взаимодействия ядер вызывает удлинение времени релаксации Т^, по-
поскольку случайные флуктуации поля именно этого взаимодействия

182 Гл. 5. Лазерное охлаждение твердотельных носителей информации
приводили к спектральной диффузии. В результате, однородная ши-
ширина линии 3Н4—*D2 оптического перехода становилась более узкой
в поле резонансной радиочастотной накачки ядер
решётки.
кристаллической
5.5. Возможность создания самоохлаждающегося
оптического процессора
5.5.1.	Двухпримесный парамагнетик. Один из путей создания
самоохлаждающегося эхо-процессора состоит в использовании в ка-
качестве носителя информации двухпримесного ван-флековского пара-
парамагнетика. В качестве рабочих примесей можно использовать ионы
трёхвалентного празеодима, тулия или европия, а в качестве «охлажда-
«охлаждающих» примесей — ионы трёхвалентного иттербия, тулия или эрбия.
Ситуация пояснена на рис. 5.6.
Известно, что для реализации самоохлаждения выдвигаются высо-
высокие требования к чистоте материала носителя информации (т. е. необ-
необходима гарантия отсутствия неконтролируемых примесных центров,
через которые может осуществ-
осуществляться паразитный нагрев мате-
материала). Кроме того, крайне важ-
важно подходить к подбору самой
кристаллической матрицы, через
уровни которой могут происхо-
происходить безызлучательные переходы,
вызывающие нагрев носителя ин-
информации. Разумеется такие же
требования предъявляются и к
контролируемым «рабочим» при-
примесным ионам (Рг3+ или Еи3+).
В связи со сказанным, целесооб-
целесообразно воспользоваться снятой авторами работы [203] зависимостью
скорости безызлучательных переходов (и, следовательно, скорости
испускания фононов при таких переходах) от энергетического рас-
расщепления уровней различных кристаллических матриц (см. рис. 5.7).
Разумеется, изображённая на рис. 5.6 схема возбуждения носителя
информации допускает приложения радиочастотной накачки к ядрам
кристаллической решётки, а также операций фотонного локинга и мно-
многоимпульсного сужения однородной ширины спектральных линий.
5.5.2.	Холодный «бит». Весьма заманчивой представляется пер-
перспектива реализации такого режима функционирования оптического
эхо-процессора, когда роль «бита» информации выполняет сужающая
однородную ширину многоимпульсная оптическая последовательность
(типа WAHUHA), а различные операции обработки информации осу-
осуществляются путём кодированного манипулирования такими «битами».
Рис. 5.6. Схематическое изображе-
изображение двухпримесного самоохлаждаю-
самоохлаждающегося носителя информации опти-
оптического эхо-процессора

5.5. Возможность создания самоохлаждающегося процессора
183
1 io4
|ю2
Л
i
i
l
i
i
_
_ LaB]
x
\ \
\
\
\
\
\
\
i \
i
i
i
i
rQ\
1
1
\ Теллуриты
\\ 1 /
\x> \
/\ x\x
\ 3 \
\ \
\ \
\LaCl3 T '
i
i
Германаты
/Силижаты
\K Фосфаты
\\\
\\ \ \
-
4 \\ \ \
х^\\ \V\
\ XV
3\ ZBLA
\
i
О 1000 2000 3000 4000
Энергетическое расщепление, <
5000
Рис. 5.7. Зависимость скорости испускания фононов от величины энергетиче-
энергетического расщепления уровней для различных стёкол (сплошные линии) и кри-
кристаллов (штриховые линии) при комнатной температуре [203]
В этом режиме можно было бы ожидать продолжительного и устой-
устойчивого функционирования оптического эхо-процессора, как в случае
ядерного квадрупольного резонанса. В работах [204-206] экспери-
экспериментально продемонстрировано существование длительного многоим-
многоимпульсного режима сужения однородной ширины линий ЯКР, кото-
который объяснялся формированием квазистационарных состояний кван-
квантовой системы, подвергающейся периодическому внешнему воздей-
воздействию [207]. Можно ожидать, что подобные продолжительные мно-
многоимпульсные режимы сужения линий будут реализованы в оптике.
Основная парадигма подобного рода режимов может быть сформулиро-
сформулирована следующим образом: чем дольше работает оптический эхо-про-
эхо-процессор, тем более благоприятные условия для функционирования он
себе создаёт.
С деталями функционирования оптического эхо-процессора с носи-
носителем информации LaF3:Pr3+ можно ознакомиться, например, в обзо-
обзоре [208].
В качестве иллюстрации приведём на рис. 5.8 блок-схему одно-
позиционного оптического эхо-процессора, созданного в КФТИ КНЦ
РАН. Основным его узлом является оптический квантовый генератор
(ОКГ), состоящий из лазера накачки, системы формирования гармоник
излучения и перестраиваемого лазера на красителе. Лазер накачки за-
запускается от блока питания (БП ОКГ) с помощью системы управления
(СУ) с частотой повторения 12,5 Гц. Излучение ОКГ проходит через
нелинейный элемент (НЭ), призму Глана (Г), фазовую пластинку (ФП),
оптический механических затвор (М31) и затем с помощью полупро-
полупрозрачной пластинки (ПП) делится на два импульсных пучка. Первый

184 Гл. 5. Лазерное охлаждение твердотельных носителей информации
из них, сфокусированный линзой (Л) направляется непосредственно
на носитель информации (О) — кристалл LaF3iPr3+, находящийся при
гелиевой температуре в оптическом криостате. Второй пучок предва-
предварительно распространяется через оптическую линию задержки (ОЛ31)
и лишь затем воздействует на ту же локальную область образца. Для
формирования третьего возбуждающего импульса по команде СУ на
НЭ подаётся высоковольтное напряжение. За счёт этого плоскость
поляризации излучения поворачивается. Это излучение через призму Г
распространяется в направлении второй линии задержки ОЛ32. Затем
оно проходит через механический затвор М32 и затем воздействует
в направлении, обратном второму импульсу. Сигнал долгоживущего
на осциллограф
М3 2
Рис. 5.8. Блок-схема однопозиционного оптического запоминающего устрой-
устройства, функционирующего на основе явления долгоживущего стимулированного
фотонного эха
фотонного эха распространяется в направлении, обратном направле-
направлению первого импульса. Затем он через полупрозрачную пластинку
ПП попадает на регистрирующий фотоприёмник (ФЭУ) и наблюдается
на осциллографе. Переключение с режима на режим осуществляется
системой управления (СУ), которая задаёт напряжение на нелинейном
элементе НЭ и включает механические затворы М31 и М32. Режим
записи реализуется при отсутствии напряжения на НЭ, открытом М31
и закрытом М32. При этом на образец воздействуют два первых
импульса. Режим хранения реализуется при закрытых М31 и М32,
когда на образец (носитель информации) О излучение не воздействует.
Считывание происходит при поданном на НЭ напряжении, закрытом
М31 и открытом М32 после третьего импульса.
Остановимся на многоимпульсном режиме возбуждения — режиме
аккумулированного фотонного эха. Та же установка работала в усло-
условиях последовательного формирования заданного количества циклов
записи, хранения и считывания информации, причём число циклов
записи менялось. Практически время между вторым импульсом послед-
последней идентичной пары и считывающим импульсом равнялось четырём
интервалам Т (т.е. 0,32 с), а количество идентичных импульсных

5.5. Возможность создания самоохлаждающегося процессора 185
пар изменялось от одной до тридцати. Сигнал аккумулированного
фотонного эха наблюдался на экране осциллографа и фиксировался на
фотоплёнке.
5.5.3. Ионы трёхвалентного тулия. В 1997 году Р. Макфарлайн
и М. Жу [209] также использовали компактные полупроводниковые
диодные лазеры и фотоприёмники в созданном ими эхо-процессоре
с носителем информации LaF3:Tm3+. Рабочая длина волны этих ла-
лазеров, равная 793 нм, соответствовала длине волны энергетическо-
энергетического перехода 3НбA)-3Н4A) ионов трёхвалентного тулия. Недостатком
вышеупомянутых эхо-процессоров [173, 209] является низкая темпе-
температура их носителя информации, которую нужно было обеспечить
для того, чтобы выполнить одно из основных условий возбуждения
фотонного эха: длительность возбуждающих импульсов At и времен-
временной интервал г между ними должны быть короче времени фазовой
релаксации Т%. Понижение температуры носителя информации можно
осуществить путём его лазерного охлаждения, т. е. без использования
криогенных жидкостей.
В 2000 году был поставлен эксперимент по лазерному охлаждению
тяжелометаллического стекла ZBLANP, легированного ионами трёх-
трёхвалентного тулия [210]. Таким образом, ионы трёхвалентного тулия
оказались востребованными с позиций лазерного охлаждения. Однако,
обратим внимание на то, что волновое число, соответствующее пере-
переходу 3Нб—3F4, равно 6000 см [211] (и для охлаждения используется
оптический параметрический генератор с длиной волны 1,9 мкм), в то
время как волновое число перехода, на котором осуществляется эхо-
процессинг, равно 12554,6 см. Итак, в случае совмещения на одном
носителе информации, легированного ионами тулия, сценариев эхо-
процессинга и лазерного охлаждения, оказываются задействованными
различные энергетические переходы. Для полного устранения взаимо-
взаимовлияния этих сценариев друг на друга, лазерное возбуждение в каждом
из них следует осуществлять на различных участках носителя инфор-
информации.
При формировании схемы оптически охлаждаемого эхо-процессора
с носителем информации YAG:Tm3+, мы возьмём за основу оптический
эхо-процессор Т. Моссберга с коллегами [173] и внесём в неё элемен-
элементы оптической установки, обеспечивающей лазерное охлаждение (см.,
напр., [210]). Один из возможных вариантов оптической схемы такого
эхо-процессора приведён на рис. 5.9. Следуя [173], для осуществле-
осуществления оптического процессинга в технике фотонного эха предлагается
использовать коммерческий диодный лазер (Sharp LT024MD), длина
волны которого G93 нм) стабилизирована с помощью наружного ре-
резонатора типа Литтмана. Несущая частота диодного лазера может ва-
варьироваться путём приложения напряжения (около 300 В) к кристаллу
танталата лития, находящемуся в резонаторе. Затем непрерывное излу-
излучение диодного лазера проходит через два акустооптических модулято-

186 Гл. 5. Лазерное охлаждение твердотельных носителей информации
АОМ-2
АОМ-3
лфд
пгс
Рис. 5.9. Блок-схема возможного оптически-охлаждаемого твердотельного эхо-
процессора: ДЛ — диодный лазер, 3 — зеркало, Р — дифракционна решётка,
АОМ 1,2,3 — акустооптические модуляторы, НИ — носитель информации,
ЛФД — лавинный фотодетектор, РЛ — референтный луч, ОЛ — объектный
луч, СЛ — считывающий луч, ПГС — параметрический генератор света, Н —
накачка к ПГС
ра, «вырезающих» объектный, референтный и считывающий импульсы
из этого непрерывного излучения. При этом модулятор АОМ-1 фор-
формирует референтный и считывающий импульсы, а модулятор АОМ-2
формирует кодированную последовательность «объектных» сигналов.
После модуляторов АОМ-1 и АОМ-2 референтный импульс и последо-
последовательность «объектных» сигналов практически одновременно воздей-
воздействуют на одну и туже область носителя информации (YAG:Tm3+). Это
воздействие приводит к записи «решётки» неравновесной населённости
(интерферограммы), на которой позднее дифрагирует считывающий
импульс, что вызывает появление долгоживущего стимулированного
фотонного эха в направлении кэ, совпадающем с направлением волно-
волнового вектора объектных сигналов \а% (поскольку кэ = —ki + к2 + кз,
то при ki = к3 имеем кэ = к2, где кьк2 и к3 — волновые векторы
референтного, объектного и считывающих импульсов, соответственно).
Эхо-сигнал через акустооптический модулятор АОМ-3 направляется
на кремниевый лавинный фотодиод (марки Hamamatsu C5460 APD
Module), фиксируется им и затем направляется в систему электронной
обработки информации. В работе [173] типичные мощности сигналов,
участвующих в эхо-процессинге, не превышали 2,5 мВт. Носитель ин-
информации YAG:Tm3+ имел толщину, равную 2 мм, а диаметр области,
на которой осуществлялась запись информации, не превышала 20 мкм.
Концентрация ионов Тт3+ составляла 0,5 ат.% и, в принципе, она
может быть иной, нежели концентрация ионов Тт3+ A ат.%) в области
кристалла, играющей роль хладагента. Следуя [210], непрерывную
накачку этой части образца предполагается проводить с помощью оп-
оптического параметрического генератора (ОПГ) на длине волны 1,9 мкм
при средней мощности около 6 Вт. Носитель информации (YAG:Tm3+)
должен находиться в вакууме (не хуже 10~5 Торр), поскольку только
в этом случае возможно его эффективное оптическое охлаждение.
К сожалению, в настоящее время эффективность такого охлаждения г\

5.5. Возможность создания самоохлаждающегося процессора 187
(где г] = (Л — Л^)/Л^; А и А^ — длины волн накачки и антистоксовой
флуоресценции) ещё невелика. Она может быть существенно повыше-
повышена, если в процессе оптического охлаждения будут задействованы не
только штарковские, но и зеемановские подуровни энергии.
5.5.4. Другие способы улучшения функционирования опти-
оптических эхо-процессоров. Один из них связан с использованием
фемтосекундных титан-сапфировых лазеров. Дело в том, что рабочая
длина волны этих лазеров G80-800 нм) совпадает с длиной волны
энергетического перехода 3НбA)-3Н4A) ионов трёхвалентного тулия.
Рекордная длительность таких импульсов достигает 5 фс и они уже
давно используются в оптической эхо-спектроскопии [212] для иссле-
исследования твердотельных образцов при комнатных температурах. Разу-
Разумеется, в качестве носителей информации таких процессоров должны
использоваться стеклянные матрицы (например, ZBLANP), легирован-
легированные трёхвалентным тулием, поскольку кристаллы YAG:Tm3+ имеют
узкие спектральные линии и большая часть энергии широкополосного
фемтосекундного лазера окажется незадействованной.
Ещё один способ улучшения эффективности работы оптического
эхо-процессора состоит в удлинении времени фазовой релаксации Т^.
Нередко временной интервал между первыми двумя импульсами ока-
оказывается недостаточным для размещения в нём закодированной по-
последовательности «объектных» сигналов. Дело доходит до того, что
эти временные интервалы делаются нулевыми [173]. Зачастую бывает
важно удлинить время фазовой релаксации Т^, которое напрямую
связано с обратной однородной шириной спектральной линии. В таких
критических ситуациях применяют процедуру сужения однородной ши-
ширины линии. Сузить однородную ширину спектральной линии означает
улучшить работу эхо-процессора, что, по существу, равноценно реше-
решению проблемы снижения температуры носителя информации. Один из
режимов сужения дипольно-уширенных линий основан на применении
многоимпульсных оптических последовательностей (типа WAHUHA).
В оптике этот режим был впервые теоретически исследован в рабо-
работах [195, 196] и экспериментально реализован авторами работы [197].
Физические принципы этого и других режимов сужения однородно-
уширенных линий изложены нами в этой главе и, в частности, нами
высказывается идея использования таких многоимпульсных сужающих
последовательностей в качестве битов информации, названных «холод-
«холодными битами». Целесообразно отметить, что ещё в 1980 году Р. Мак-
фарлайном с коллегами [201] был освоен в оптике радиочастотный
режим подавления дипольной ширины спектральной линии на примере
кристалла LaF3:Pr3+. Его реализация вызывала «развязку» дипольного
взаимодействия сначала ядер фтора между собой, а затем — диполь-
дипольного взаимодействия ядер фтора с ядрами празеодима. Флуктуации
поля этих взаимодействия приводили к спектральной диффузии, а их
подавление вызывало удлинение времени фазовой релаксации пример-

188 Гл. 5. Лазерное охлаждение твердотельных носителей информации
Таблица 5.1
Матрица
YAG
LaF3
Ион,
концентрация
0,14% Тт3+
0,1% Тт3+
Возбуждённый
уровень
3Н4A)
3Н4A)
Л, нм
793,2
796,3
Гьмкс
800
2100
Т2, мкс
75
7
но в 10 раз. Такая процедура может быть применена к кристаллам
YAG:Tm3+ и LaF3:Tm3+. Отметим, что в работе [213] Р. Макфарлайн
провёл детальный анализ кристаллов, легированных редкоземельны-
редкоземельными ионами, которые пригодны для использования в оптических эхо-
процессорах в качестве носителей информации. Среди них, данные
о вышеупомянутых кристаллах, приведённые в табл. 5.1 [213].

Глава 6
ПРОБЛЕМЫ ОХЛАЖДЕНИЯ ТВЕРДОТЕЛЬНЫХ
КВАНТОВЫХ ПРОЦЕССОРОВ
Перспективы создания оптических квантовых компьютеров
[214-216] вызвали интерес к квантовой оптике [217, 218], имеющей
дело с очень слабыми световыми пучками, детектирование которых
осуществляется в режиме счёта одиночных фотонов.
По-существу, первый эксперимент в этом направлении выполнили
Р. Браун и Р. Твисс [219], обнаружившие ещё в 1956 году положитель-
положительную корреляцию между числами фотонов в двух когерентных пучках
света. Практически сразу же Э. Парселл дал адекватное теоретиче-
теоретическое описание [220] этого основополагающего эксперимента на основе
модели волновых пакетов, каждый из которых содержит один фотон.
Однако эта модель оказалась недостаточной для объяснения других
проявлений квантовой интерференции и, в частности, эффекта антиг-
антигруппировки фотонов. Как следствие, уже в конце шестидесятых годов
прошлого века возникла насущная необходимость в развитии подхода,
основанного на измерениях различных корреляционных функций поля.
Этот подход изложен в монографиях по квантовой оптике [217, 218],
существенный вклад в развитие которой внёс Д. Н. Клышко [221].
На основе этого подхода анализировались различные ситуации в оп-
оптике, которые нельзя было описать без использования квантовой тео-
теории. К числу таких ситуаций относится режим сжатых состояний
света, впервые рассмотренный Д. Столером [222] и экспериментально
исследованный Р. Слашером с коллегами [223] на пучке атомов на-
натрия. Такие состояния света уже используются в работе оптических
фазовых процессоров. Одна из серьёзных проблем функционирования
твердотельных квантовых процессоров связана с необходимостью их
глубокого охлаждения. Некоторые пути её решения будут обсуждаться
в данной главе.

190 Гл. 6. Проблемы охлаждения твердотельных квантовых процессоров
6.1. От классических оптических процессоров
к квантовым
Физика квантового компьютера базируется на том обстоятельстве,
что в квантовой механике возможны суперпозиции энергетических
состояний. Квантовая система с двумя базисными состояниями (|0)
и |1)), названная кубитом, позволяет закодировать в них числа 0 и 1.
Поэтому цепочка из N кубитов позволяет закодировать TV-значное
число при условии, что каждый из кубитов находится в одном из двух
базисных состояний. Однако ситуация существенно меняется в случае,
когда каждый из кубитов находится в суперпозиционном состоянии,
например [224]	|пХ
В этой ситуации состояние всей цепочки кубитов можно описать как
суперпозицию из 2N двоичных чисел с N знаками. При обработке
информации (записанной в двоичных числах) в такой цепочке кубитов,
с ней будет совершаться последовательность унитарных преобразо-
преобразований, причём параллельно будет обрабатываться все 2N вариантов
исходных данных. Итак, в такой цепочке кубитов реализуется «кван-
«квантовый параллелизм», существенно сокращающий время квантовых вы-
вычислений. Согласно [224], состояние квантового компьютера является
суммой огромного числа слагаемых, каждое из которых представляет
собой произведение состояний вида |0) или |1), т.е. на языке А. Эйн-
Эйнштейна, Б. Подольского и Н. Розена [225] такое состояние квантового
компьютера является сложным перепутанным состоянием. При опера-
операции обработки информации над этим состоянием производится серия
конкретных унитарных преобразований, а затем осуществляется изме-
измерение нового полученного состояния. В итоге мы убедились, что работа
квантового компьютера базируется на операциях с перепутанными со-
состояниями цепочки кубитов. Одна из трудностей создания квантового
компьютера состоит в обеспечении квантовой когерентности большого
числа кубитов (например, атомов или ионов), подразумевающей отсут-
отсутствие любых неконтролируемых взаимодействий кубитов друг с дру-
другом, а также со средой. Эти взаимодействия вызывают быстрый распад
суперпозиционных состояний и превращение их в смесь состояний
(этот процесс получил название «декогеренция»). Способы устранения
декогеренции обсуждаются в обзоре [226]. Существенный вклад в раз-
развитие теории квантовой информации внёс Б. Б. Кадомцев [227]. По-
Полезное обсуждение физических основ современных информационных
процессов содержится в издании [228]. В целом, ситуация с созданием
твердотельных квантовых процессоров сложная и подавляющее число
работ в этом направлении посвящено обсуждению физических прин-
принципов их функционирования. Остановимся на некоторых возможных
вариантах оптических процессоров, с помощью которых предполагается
реализовать операции квантовой логики.

6.2. Процессоры, функционирующие на основе использования	191
6.2. Процессоры, функционирующие на основе
использования поляризационных состояний
бифотонов
Под бифотоном, или бифотонным полем, понимается поле с пар-
парной корреляцией фотонов, т. е. с высокой величиной нормированной
корреляционной функции интенсивности. Это один из немногих видов
неклассических световых полей, получаемых в настоящее время экспе-
экспериментально. Один из эффективных способов получения бифотонов —
спонтанная параметрическая люминесценция света (см., например, ра-
работу [229]). В работах [230, 231] экспериментально были получены
бифотоны как типа I (т. е. пары одинаково поляризованных фото-
фотонов), так и типа II (т.е. пары ортогонально поляризованных фотонов)
и продемонстрировано, что из таких состояний можно составить базис,
который позволяет осуществить троичное кодирование квантовой ин-
информации.
В работе [229] показано, что произвольные поляризационные преоб-
преобразования для состояния двухфотонного света |Ф) = ci|2,0) +C2|1,1) +
+ сз|0,2) (где символ \т,п) обозначает состояние с т фотонами в по-
поляризационной моде X и с п фотонами в поляризационной моде Y;
сьС2,сз — численные коэффициенты) соответствуют группе Ли SUC)
и задаются восемью параметрами. Обычно используемые в эксперимен-
эксперименте линейные поляризационные преобразователи не позволяют в общем
случае осуществить вышеуказанные преобразования двухфотонного
света. Поэтому из всех состояний такого света выбраны три взаимно
ортогональных состояния:
|ф+)=|2,0КЮ,2)> |ф_)= 12,0) 40,2); |ф0> = |1>1>.
Состояние |Ф+) соответствует паре фотонов, один из которых поляри-
поляризован правоциркулярно, а другой — левоциркулярно. Состояние |Ф_)
соответствует паре фотонов, один из которых поляризован под углом
45° к оси X, а другой — под углом -45° к той же оси. И, наконец,
|Фо) соответствует паре фотонов, один из которых поляризован вдоль
Х-оси, а другой — вдоль Y-оси. Экспериментально поляризационные
преобразования вышеуказанных состояний проводились на установке,
блок-схема которой изображена на рис. 6.1, заимствованном из рабо-
работы [230].
Непрерывное излучение гелий-кадмиевого лазера на длине волны
325 нм направлялось на вход интерферометра, в оба плеча которого
помещается нелинейный кристалл йодата лития. В этом кристалле
происходило спонтанное параметрическое рассеяние (СПР) света, бла-
благодаря чему в обоих плечах после кристалла распространялось двух-
фотонное излучение в состоянии |2,0), в то время как излучение ла-
лазера (накачка) отсекалось фильтром. В одном из плеч интерферометра

192 Гл. 6. Проблемы охлаждения твердотельных квантовых процессоров
ыю*
1Л/2П
Рис. 6.1. Экспериментальная установка, на которой были реализованы поля-
поляризационные преобразования бифотонного поля [230, 231]: He-Cd — гелий-
кадмиевый лазер непрерывного излучения на длине волны 325 нм; ШОз —
нелинейный кристалл йодата лития, в котором происходило спонтанное пара-
параметрическое рассеяние (СПР); СД1 и СД2 — поляризационные светоделители;
Фл и 1Фл — фильтры; 3 — зеркало; А/2П — полуволновая пластинка; Ф —
фазовая пластинка; Д1 и Д2 — лавинные фотодиоды; СС — схема совпадений
фотоотсчетов. Блок И служит для измерения величин |ci|2 и |сз|2.
устанавливалась полуволновая пластинка, которая поворачивала на 90°
поляризацию, переводя состояние света в этом плече в |0,2), а затем
оба пучка из обоих плеч совмещались на светоделителе СД1. Одно
из зеркал 3 в интерферометре снабжено пьезоэлектрической подачей,
благодаря которой оно могло перемещаться, из-за чего менялась фа-
фаза г между компонентами |2,0) и |0,2) вектора состояния на выходе
интерферометра. Светоделители СД1 и СД2 были поляризационными,
причём СД1 направлял бифотоны |2,0) и |0,2) в один выходной канал,
а СД2 служил для измерения корреляции между числами фотонов
в модах X и Y. Фазовая пластинка Ф служила для выполнения поляри-
поляризационных преобразований. Интерференционный фильтр 1Фл и апер-
апертура А служили для выделения коллинеарного частотно-вырожденного
рассеяния. Полученное поляризационное состояние регистрировалось
с помощью поляризационного светоделителя СД1 и пары лавинных
фотодиодов Д1 и Д2, импульсы фототока с которых направлялись
в схему совпадений фотоотсчетов. Состояния |Ф±) с учётом фазы г
могут быть записаны в виде
, л_ |2,0)+ег?|0,2)
1 '	V2

6.2. Процессоры, функционирующие на основе использования
193
причём фазе е = О соответствует состояние |Ф+), а фазе е = тг —
состояние |Ф_). С помощью фазовой пластинки Ф эти состояние пе-
переводились в состояние |Фо), причём для преобразования |Ф+) требо-
требовалась четвертьволновая пластинка, а для преобразования |Ф_) — по-
полуволновая пластинка. Эта установка позволяла авторам работы [230]
без потерь получать бифотоны как типа I, так и типа П. Состояния
бифотонов |Ф+), |Ф_) и |Фо) (как и состояния |2,0), |0,2) и |1,1))
образуют ортогональный базис в пространстве поляризационных со-
состояний бифотонного поля. Как мы убедились выше, эти состояния
легко преобразуются друг в друга с помощью фазовых пластинок,
переключение которых может быть автоматизировано. Полуволновая
пластинка (ориентированная под уг-
углом 22,5° к оси X) переводит |Ф_)
в |Ф0), а четвертьволновая пластин-
пластинка (ориентированная под углом 45°
к оси X) преобразует |Ф+) в |Ф0).
Преобразование |Ф+) в |Ф_) выпол-
выполняется четвертьволновой пластинкой
(ориентированной под углом 0° к оси
X). В работе [229] был построен ана-
аналогичный ортогональный базис в про-
пространстве поляризационных состоя-
состояний, элементы которого преобразовы-
преобразовывались друг в друга с помощью един-
единственной фазовой пластинки.
Итак, авторами работ [229-231]
продемонстрирована возможность ис-
использования поляризационных состо-
состояний двухфотонного света и их пре-
преобразования друг в друга в кван-
квантовых устройствах на основе троич-
троичной логики и при передаче квантовой
информации в троичной кодировке.
На их взгляд, состояние |Ф+) мож-
можно считать кодом двойки, состояние
|Ф_) — кодом единицы, а состоя-
состояние |Фо) — кодом нуля. Это мог-
могло бы увеличить плотность запи-
записи квантовой информации по сравне-
сравнению с традиционной записью с по-
помощью кубитов. При кодировании
информации с помощью бифотонов,
состояние которых задаются векто-
вектором |Ф) = ci|2,0) +c2|l,l) +с3|0,2)
в трёхмерном пространстве, то N би-
бифотонов (кутритов) будут охватывать
7 С. В. Петрушкин, В. В. Самарцев
Рис. 6.2. Схема устройства для
выделения одного из ортогональ-
ортогональных поляризационных состояния
бифотона [231]. Входной бифо-
тонный пучок направляется на
неполяризованный светоделитель
СД, который делит его на два
пучка, на пути каждого их ко-
которых устанавливается по одной
четвертьволновой пластине А/4П,
полуволновой пластине А/2П и
одному поляризованному фильтру
ПФ (пропускающему вертикаль-
вертикально поляризованный свет). Затем
детекторы Д1 и Д2 регистриру-
регистрируют излучение в выходных пучках
и направляют сигналы в схему
совпадений СС. Положение фазо-
фазовых пластинок могло изменяться,
что сказывалось на скорости счё-
счёта совпадений и давало возмож-
возможность измерить параметры состо-
состояния бифотонного поля

194 Гл. 6. Проблемы охлаждения твердотельных квантовых процессоров
не 2N состояний (как N кубитов), а 3^ состояний. При этом, в ка-
качестве базисных состояний можно использовать не только |Ф+), |Ф-)
и |Ф"о), но и любые три ортогональных состояния. По мнению автора
работы [231], для выделения одного из них можно использовать схему,
изображённую на рис. 6.2.
Если схема, изображённая на рис. 6.2, настроена на некоторый
кутрит, то совпадение фотоотсчетов будет отсутствовать в том случае,
если на входе схемы находится ортогональный кутрит. Таким образом,
совпадение фотоотсчетов в такой схеме возможно лишь в том случае,
если на её входе находится кутрит, на который она настроена. Отме-
Отметим, что кодировка с помощью кутритов (в режиме невырожденного
двухпучкового спонтанного параметрического рассеяния) была впервые
выполнена А. Зейленгером с коллегами в 1996 году [232]. В этой
работе использовались три из четырёх базисных состояний двухмо-
довых бифотонов (т.е. состояний Белла). Авторы работ [230, 231]
считают, что использованный ими однопучковый режим более удобен
для передачи квантовой информации, поскольку он позволяет про-
пропускать оба коррелированных фотона через одно и то же волокно
и даёт возможность избежать неконтролируемых групповых задержек.
Они отмечают, что в зависимости от количества частотных мод, та-
такой режим позволяет реализовать либо троичную квантовую коди-
кодировку (кутриты), либо четверичную кодировку (куквартиты). В на-
настоящее время, на основе троичной кодировки в работе [233] была
предложена схема квантовой криптографии. Её протоколы имеют ряд
преимуществ по сравнению с соответствующими двоичными прото-
протоколами, поскольку троичная кодировка позволяет увеличить скорость
обмена данными [234] и повысить безопасность против подслушива-
подслушивания [235]. Важным достоинством обсуждаемых квантовых устройств,
реализующих троичную логику на основе бифотонов, является то,
что они не требуют использования низких и сверхнизких темпе-
температур.
6.3. Твердотельные оптические квантовые
эхо-процессоры
Полуклассическим аналогом таких процессоров является оптиче-
оптический эхо-процессор, функционирующий на основе явления стимули-
стимулированного фотонного эха (СФЭ). Его работа уже обсуждалась на-
нами в предыдущей главе. Напомним, что условие пространственного
синхронизма сигнала СФЭ имеет вид: кс = —ki + к2 + кз, где кь
к2, кз — волновые векторы первого, второго и третьего возбужда-
возбуждающих импульсов. При к2 = —кз условие пространственного синхро-
синхронизма перестаёт зависеть от направления волновых векторов второго
и третьего импульсов и приобретает вид кс = —ki. Такой режим
возбуждения известен как обращенный. В случае квантового эхо-

6.3. Твердотельные оптические квантовые эхо-процессоры	195
процессора, впервые теоретически рассмотренного С. А. Моисеевым
и С. Кролем (S. Kroll) [236], роль первого возбуждающего импульса
выполняет однофотонный волновой пакет. Для того, чтобы интенсив-
интенсивные второй и третий лазерные импульсы «не портили» записанную
информацию об этом пакете, они должны действовать на носитель
информации на другом (сопряжённом) энергетическом переходе. Та-
Такой режим возбуждения СФЭ в трёхуровневой системе получил на-
название режима модифицированного стимулированного фотонного эха
[237]. В работе [236] (и в более поздних работах [238, 239]) ин-
информация вносится во временную форму однофотонного волнового
пакета. Напомним, что временная запись информации использует-
используется и в традиционных оптических эхо-процессорах, основанных на
эффекте корреляции формы СФЭ, обнаруженном экспериментально
в работе [240]. В квантовом случае сигнал однофотонного эха будет
представлять собой обращенный во времени однофотонный волновой
пакет, распространяющийся в направлении, обратном «записанному»
волновому пакету. В теоретических работах [236-238] второй и третий
импульсы предполагались тг-импульсами. Интервал между ними, по-
существу, был временем хранения информации. Роль носителя этой
информации выполняла газовая среда с большим неоднородным уши-
рением.
В 2003 году С. А. Моисеев, В.Ф. Тарасов и Б. С. Хем (B.S. Ham)
опубликовали теоретическую статью [241], посвященную твердотель-
твердотельному квантовому эхо-процессору. В качестве носителя информации
предлагается использовать кристалл LaF3:Yb3+. Этот выбор носителя
информации создаёт благоприятные условия для совмещения в одном
и том же кристалле (но на разных его участках) сценариев квантового
процессинга и лазерного охлаждения.
Временной порядок следования возбуждающих импульсов при за-
записи и считывании информации показан на рис. 6.3.
Авторы работы [241] в качестве твердотельного носителя информа-
информации выбрали примесный кристалл, в котором присутствует два сорта
рабочих атомов («а» и «Ь»). Расчёт на оптическом процессоре осу-
осуществляется на энергетических переходах атомов сорта «а». Атомы
сорта «Ь» составляют окружение атомов «а» и их влияние сводится
к частотным сдвигам Ai2 и А23 каждого энергетического перехода
атомов «а». Эти частотные сдвиги приводят к расфазировке псевдо-
псевдоэлектрических диполей сорта «а» во временных интервалах Ot\,t\t2
и ^2^з- Уровень |2) является метастабильным, и на нём происходит хра-
хранение информации об однофотонном волновом пакете. Интересно, что
считывание этой информации происходит не с помощью третьего ла-
лазерного импульса (как это было в работах [236-238] в случае газовой
среды), а с помощью радиочастотного тг-импульса, инвертирующего
ядерные подуровни атомов сорта «Ь» и за счёт этого изменяющего
знак межатомных взаимодействий атомов «Ь» и «а». В результате
частотные сдвиги А21 и А23 также меняют знак и, как следствие,
7*

196 Гл. 6. Проблемы охлаждения твердотельных квантовых процессоров
Лазерные тг-импульсы
"а" - рабочие
электронные I ^
а уровни '	х
OBIK с
ядерные
подуровни
эвп
"'echo к-п
:рч тг^импульр
1+>
h
раоочая
среда
Рис. 6.3. А. Временная диаграмма твердотельного квантового эхо-процессора
и структура рабочих энергетических уровней носителя информации [241]: |1),
|2), |3) — рабочие электронные уровни; |—) и |+) — ядерные подуровни
атомов решётки, на энергетическом переходе между которыми воздействует
радиочастотный тг-импульс; U21 и и23 — частоты энергетических переходов
между соответствующими уровнями; ОВП — однофотонный волновой пакет;
ЭВП — эхо-фотонный волновой пакет. В. Направления волновых векторов ki
и к2 возбуждающих лазерных импульсов по отношению к волновым векторам
ОВП (kph) и ЭВП (kecho)
это приводит к сфазированию псевдоэлектрических диполей сорта «а».
Эхо-фотон высвечивается этими атомами в направлении —ki в момент
времени, примерно удвоенный моменту воздействия радиочастотного
тг-импульса (т.е. в момент t ~ 2?з). Волновой пакет эхо-фотона бу-
будет иметь временную форму, обращенную форме волнового пакета
на входе в кристалл. В случае с кристаллом LaF3:Yb3+ роль частиц
сорта «а» выполняют ионы иттербия, а частиц сорта «Ь» — ионы
фтора A9F). Возбуждение ионов Yb3+ предполагается осуществлять
на частоте v^\ = 728 ГГц, которая лежит в субмиллиметровой полосе
между микроволновой и оптической областями спектра. Рабочая ча-
частота тг-импульса, воздействующего на ядра 19F, должна составлять
400,53 МГц. Процесс лазерного охлаждения ионов иттербия удобно
производить на длине волны 1015 нм с помощью непрерывного титан-
сапфирового лазера в той части носителя информации LaF3:Yb3+, где
не осуществляются операции фотонного эхо-процессинга.

6.4. Многоуровневые твердотельные квантовые процессоры
197
6.4. Многоуровневые твердотельные квантовые
процессоры
Большинство предложенных схем квантовых двухкубитных венти-
вентилей квантовых ЯМР-компьютеров (см., напр., [242],[243]) основано
на использовании двух спинов 1/2, связанных скалярным обменным
взаимодействием, которое необходимо включать и выключать в задан-
заданные моменты времени. Процесс включения и, особенно, выключения
обменного взаимодействия основан на применении сложных многоим-
многоимпульсных последовательностей, которые удлиняют время квантовых
вычислений. В 1999 году А. Р. Кесселем и В. Л. Ермаковым [244]
-450нм
|mi|=5/2
\_
0,72МГц |шх|=3/2
0,45МГц 1^1=1/2
477,7 нм
- 592,5 нм
-240нм
Зн4
16,7МГц |mi|=3/2
0
8,47МГц |mi|=l/2
F
а
i
b
(
i
<
i
ю>
!оо>
Рис. 6.4. Энергетическая структура уровней иона Рг3+ в монокристалле LaF3.
Указаны также квадрупольные расщепления термов 3Р0 и 3Н4, соответствую-
соответствующие различным значениям проекциям пц ядерного спина [246]. Блоки а, Ь, с,
d соответствуют различным операциям, осуществляемым над псевдоспинами

198 Гл. 6. Проблемы охлаждения твердотельных квантовых процессоров
было показано, что использование спинов, равных или больших 3/2,
для создания логических элементов квантовых процессоров открывает
новые возможности. Дело в том, что двухкубитные вентили могут быть
реализованы на одной многоуровневой квантовой частице и, потому,
нет необходимости затрачивать время на включение и выключение
взаимодействия между частицами. Этот подход к созданию кванто-
ji! -
X
!
I
i
i
i
i
i
! \b
i It"
! ' !
! ' !
1 i '
! ' !
1 i '
1 i ¦
d
Рис. 6.5. Схема возбуждения энергетических переходов иона Рг3+ в
для реализации информационных вентилей [245]. Блоки а, Ь, с, d отражают
различные операции, производимые над псевдоспинами. Переходы в блоках а
и с могут быть осуществлены с помощью полупроводниковых инфракрасных
лазеров. Переход 3Н4 — ^2 может быть реализован с помощью импульсного
лазера на красителе «Rodamine-6G», а для возбуждения перехода 3Не — 3Ро
может быть использован импульс оранжевого сверхизлучения
вых процессоров можно охарактеризовать короткой фразой: «много-
уровневость вместо многочастичности». Логические операции в такой
многоуровневой квантовой системе реализуются путём применения
коротких импульсов, длительность которых определяется амплитудой
этих импульсов и контролируется экспериментатором. В работе [245]
многоуровневый подход, развитый в работе [244], переносится на си-
систему дискретных оптических уровней некрамерсова редкоземельного
иона в кристалле. В качестве такового выбран ион трёхвалентного
празеодима в кристалле LaF3. Дело в том, что при низких температурах
этот ион обладает простой и хорошо изученной структурой уровней.
В этих условиях равновесное состояние системы совпадает с её началь-
начальным состоянием и имеется принципиальная возможность реализовать
квантовый вентиль на отдельном ионе, а квантовые вычисления вести
в режиме счёта одиночных фотонов. Техника такого счёта фотонов

6.5. Лазерное охлаждение ЯМР-квантового компьютера	199
хорошо отработана. Структура рабочих уровней Рг3+ в кристалле LaF3
приведена на рис. 6.4. Среди приведённых на рис. 6.4 энергетический
уровней можно подобрать рабочую четвёрку уровней; например, 3Н4@),
3Нб B312 нм), lD2 E92,5 нм) и 3Р0 D77,7 нм). Одна из схем воз-
возбуждения энергетических переходов для реализации информационных
вентилей приведена на рис. 6.5.
В работе [245] рассмотрены и другие схемы возбуждения и про-
проведено обоснование процесса реализации информационных вентилей
квантовых процессоров. Такие процессоры требуют охлаждения при-
примесного кристалла до температур жидкого гелия. Проблема лазерного
охлаждения носителей информации этих квантовых процессоров мо-
может быть решена путём дополнительного легирования нерабочей части
носителя ионами трёхвалентного иттербия.
6.5. Лазерное охлаждение полупроводникового
ЯМР-квантового компьютера О
Наиболее известный вариант такого компьютера, содержащего
практически неограниченное число ядерный спинов-кубитов, был де-
детально рассмотрен в 1998 году Б. Кейном (В. Капе) [247]. В его
основе лежит кремниевая структура (см. рис. 6.6, заимствованный из
статьи [247]), верхним слоем которой служила окись кремния (SiC>2)
толщиной в несколько нанометров; затем следует тонкий слой бес-
бесспинового изотопа кремния 28Si, в который внедрены донорные атомы
стабильного изотопа фосфора 31Р, замещающие атомы 28Si в узлах кри-
кристаллической решётки. Атомы фосфора 31Р обладают ядерным спином
/ = 1/2, взаимодействующим с ядерными спинами ближайших ато-
атомов фосфора благодаря сверхтонкому взаимодействию с электронами
этих соседей из-за «перекрывания» электронных волновых функций
различных доноров. Ядерные спины этих донорных атомов в такой
структуре выполняют роль кубитов. Современная технология позволя-
позволяет расположить донорные атомы 31Р регулярным образом в кристалли-
кристаллической решётке изотопа кремния 28Si, а также разместить над каждым
донором свой управляющий металлический затвор (обозначенный на
рис. 6.6 буквой А). Набор этих затворов образует линейную «решётку»,
причём каждый из затворов служит для индивидуального управления
резонансной ядерной частотой кубитов. Между А-затворами размеща-
размещалась «решётка» J-затворов, контролирующих взаимодействие ядерных
спинов соседних донорных атомов.
Схема квантового компьютера в модели Кейна работает при тем-
температурах Т ^ 0,1 К, которая существенно ниже, чем температура
«вымораживания» орбитальных электронных состояний донорных ато-
*) При написании этого параграфа мы находились под влиянием прекрасной
книги К. А. Валиева и А. А. Кокина [216].

200 Гл. 6. Проблемы охлаждения твердотельных квантовых процессоров
4КК
ч
1 ^4-затворы •*
i , 4 Л/
шф^ ¦ к и тШ
_____!
е
31
затворы
ЗТл)
1 Барьер
28Si
• 	~ ¦
Рис. 6.6. Иллюстрация двух ячеек полупроводниковой структуры, предложен-
предложенной Б. Кейном для ЯМР-квантового компьютера [247]. Роль барьера выпол-
выполняет плёнка окиси кремния, а роль носителя информации — кристаллическая
плёнка бесспинового изотопа кремния 28Si, в которую внедрены атомы стабиль-
стабильного изотопа фосфора 31Р, обладающие ядерным спинов / = 1/2. А-затворы
контролируют резонансную частоту атомов фосфора, играющих роль кубитов,
а J-затворы контролируют взаимодействие двух соседних кубитов через сверх-
сверхтонкое взаимодействие с их электронами благодаря частичному перекрыванию
(гибридизации) электронных волновых функций. Интервал между А-затворами
порядка 20 нм. Величина электрического напряжения на затворах не превыша-
превышает 1 В
мов [216]. На самом деле, чтобы исключить влияние неконтроли-
неконтролируемых энергетических переходов между различными электронными
спиновыми состояниями, важно, чтобы электроны атомов-доноров на-
находились в нижнем состоянии в магнитном поле Щ. Но для этого
нужно удовлетворить неравенству:
Т <
2 ц в Но
где IIв — электромагнитный магнетон Бора, к — постоянная Больц-
мана, что в магнитных полях Щ ^ 2 Тл соответствует температурам
Т ^ 0,1 К. Разумеется, столь низкие рабочие температуры (а также
очень высокие магнитные поля) являются серьёзным недостатком моде-
модели Кейна. В работе [248] Кейн теоретически исследовал возможность
повышения рабочей температуры и понижения внешнего магнитно-
магнитного поля. Для этого он предложил использовать специальное устрой-
устройство, названное им «спиновым рефрижератором». Электроны на входе
в такой рефрижератор находятся в частично поляризованном состоя-
состоянии. Ситуация пояснена на рис. 6.7. Затем эти электроны поступают
в «квантовую точку» (под которой понимают искусственно созданный
атомоподобный нульмерный наноструктурный элемент с конечным чис-
числом дискретных энергетических уровней [216]), где электроны соеди-
соединяются в пары, находящихся либо в синглетном, либо в триплетном
состоянии. Электронные пары в синглетном состоянии имеют нулевую

6.5. Лазерное охлаждение ЯМР-квантового компьютера	201
спиновую поляризацию и они направляются из квантовой точки в теп-
тепловой резервуар. Электронные пары в треплетном состоянии имеют
высокую поляризацию и направляются на выход «спинового рефри-
рефрижератора», а из него на вход квантового ЯМР-компьютера. Высокая
поляризация этих пар фактически означает их низкую температуру.
Такие «холодные» пары электронов будут поляризовать ядра доноров
квантового компьютера и существенно улучшать эффективность их
сверхтонкого взаимодействия. Проблему охлаждения вышеописанного
Рис. 6.7. Схема «спинового рефрижератора», повышающего эффективность ра-
работы квантового ЯМР-компьютера. «Вход» и «выход» символизируют начало
и конец операции получения высокополяризованного состояния электронных
пар из электронов с умеренной поляризацией. КТ означает «квантовую точку»
(или каскад таких точек), в которых получаются электронные пары в три-
плетном состояниях и происходит сортировка пар. Синглетные пары с нулевой
поляризацией направляются в тепловой резервуар и не влияют на работу кван-
квантового компьютера. Высокополяризованные триплетные пары направляются на
выход «спинового рефрижератора», а из него на вход квантового компьютера,
охлаждая его
квантового ЯМР-компьютера можно решить с помощью лазерного
облучения нерабочей части полупроводникового носителя информа-
информации [21]. Если валентный электрон после поглощения кванта лазерного
излучения попадает в зону проводимости (имея кинетическую энергию
ниже среднетепловой), а затем из-за спонтанной рекомбинации покида-
покидает эту зону (будучи уже более «горячим»), то температура электронов
в зоне проводимости будет более низкой. Это понижение температуры
электронов за счёт электрон-фононного взаимодействию будет приво-
приводит к охлаждению кристаллической решётки полупроводника [28, 29].
Теперь остановимся на модифицированном варианте полупроводни-
полупроводникового квантового ЯМР-компьютера Кейна, у которого индивидуаль-
индивидуальное обращение к кубитам управляется не электрическими, а лазерными
импульсами [249]. Как справедливо отмечено в монографии [216],
этот вариант позволяет избежать использования наноэлектронных из-
измерительных устройств для трудновыполнимого измерения состояний
отдельных кубитов (ядерных спинов). В качестве носителя информа-
информации предлагается использовать световод (на кремниевой подложке) на
основе того же бесспинового кремния 28Si. В этот световод необходимо
внедрить два сорта донорных атомов А и В регулярно (с одинаковым
шагом), но цепочки атомов А и В сдвинуты друг относительно друга на

202 Гл. 6. Проблемы охлаждения твердотельных квантовых процессоров
полшага. Атом А имеет ядерный спин / = -, но не имеет электрона на
внешней оболочке, в то время как атом В имеет один слабо связанный
электрон на внешней оболочке, но не имеет ядерного спина. Ситуация
пояснена на рис. 6.8.
A:IA=l/2 <h <Ь_<Ь <t> 6
B:IB=OQ ® Ж 0 0 28Si
¦	¦	¦	1	1
Рис. 6.8. Порядок расположения донорных атомов А и В, г также управляю-
управляющих затворов (чёрные квадратики), в кремниевом световоде. То обстоятель-
обстоятельство, что атомы А обладают ядерным спином / = 1/2, пояснено стрелками
на этих атомах. На рисунке изображена ситуация, когда один из бесспиновых
атомов В возбуждён лазерным импульсом, из-за чего распределение его элек-
электронной плотности имеет вид «лепестков», направленных к атомам А
Величину взаимодействия электронного спина атома В и ядерно-
ядерного спина атома А авторы работы [249] предлагают контролировать
за счёт включения и выключения лазерного импульса в световоде.
Волновая функция возбуждённого состояния электрона атома В спо-
способна сильно перекрываться с ядрами атома А. Из рис. 6.8 видно,
что затворы также образуют регулярную решётку и путём изменения
напряжения на затворах можно изменить направление «лепестков»
перекрывания с ближайшими атомами А, расстояние между которы-
которыми должно быть порядка 20 нм. Существенной является возможность
селективного управления отдельным кубитом в условиях воздействия
на световод лазерным импульсом с круговой поляризацией. Настройка
в резонанс конкретного атома В возможна из-за штарковского сдвига
его частоты перехода на затворе, расположенном вне световода над ато-
атомами В. Проблема лазерного охлаждения данного полупроводникового
квантового компьютера может быть решена так, как это предлагается
в патенте [21] и в работах [28, 29]. Имеются некоторые предпосылки
считать (см., напр., работу [250]), что в качестве хладагента могут
быть выбраны атомы кремния, возбуждение которых можно выполнять
на длине волны 620 нм.
В заключение остановимся на двух последних работах по созданию
твердотельных квантовых компьютеров. Одна из них [251], — экс-
экспериментальная, посвящена реализации квантового алгоритма Дойча-
Джозса на квантовых точках в полупроводнике Ino^Gao^As MBE,
находящемся в гелиевом криостате при 5 К. Возбуждение осуществ-
осуществлялось импульсами титан-сапфирового лазера длительностью 5 пс. Ре-
Результат реализации алгоритма Дойча-Джозса детектировался в виде
сигналов интегральной фотолюминесценции от множества квантовых
точек за один и тот же интервал времени с помощью спектрометра на
основе CCD-матрицы, охлаждённой до температуры жидкого азота.

6.5. Лазерное охлаждение ЯМР-квантового компьютера	203
Вторая работа [252] — теоретическая; она посвящена исследованию
возможности квантового процессинга в неорганических кристаллах,
легированных редкоземельными ионами. Индивидуальный кубит ассо-
ассоциируется с ионом, находящимся в определённом спектральном «паке-
«пакете». Существенное значение имеет узкополосность лазерного излуче-
излучения, которая должна обеспечить возбуждение конкретного иона, как
в случае спектроскопии одиночных молекул. Кроме того, аппаратура
должна гарантированно обеспечить формирование тг-импульсов. И, на-
наконец, эта аппаратура должна быть способной фиксировать излучение
одиночных ионов.

Заключение
Таким образом, в данной монографии раскрыто современное состоя-
состояние разработок в области лазерного охлаждения твёрдых тел, описаны
все известные её авторам эксперименты на момент издания книги,
приведены результаты теоретического объяснения этих экспериментов
и изложен использовавшийся для этого математический аппарат, а так-
также дан прогноз будущих разработок этого практически важного науч-
научного направления. Авторы монографии осознают, что из-за большого
числа возможных трудностей при создании высокоэффективного твер-
твердотельного лазерного рефрижератора, часть проблем всё же оказалась
лишь обозначенной без детальной проработки. В поставленных к на-
настоящему времени экспериментах решалась технически важная задача
понижения температуры твердотельного образца, начиная от комнат-
комнатной. В процессе её решения, наряду с оптическими энергетическими
уровнями ионов, использовались штарковские подуровни. Достигнутое
при этом понижение температуры составило 88° ниже комнатной.
Дальнейшему понижению температуры лазерного охлаждения стали
мешать внутренние причины охлаждаемой твердотельной среды, свя-
связанные с использованием штарковских подуровней. По мнению авторов
книги, в дальнейшем необходим переход к использованию зееманов-
ских и сверхтонких энергетических подуровней, с участием которых
будет осуществляться процесс антистоксового лазерного охлаждения.
С другой стороны, в научном плане могут оказаться крайне важны-
важными эксперименты по лазерному охлаждению твердотельных образцов,
уже находящихся при температуре жидкого гелия и ниже. В таких
экспериментах перспективен режим антистоксового оптического свер-
сверхизлучения, позволяющего существенно увеличить эффективность ла-
лазерного охлаждения.
В качестве перспективных материалов для хладагентов лазерных
рефрижераторов предпочтительны полупроводники, использование ко-
которых в сочетании с небольшими полупроводниковыми возбуждающи-
возбуждающими лазерами позволило бы сделать эти рефрижераторы миниатюрными.
Это привело бы со временем к их повсеместному использованию как на
околоземных станциях без использования криогенных жидкостей, так
и для охлаждения персональных компьютеров в различных наземных
условиях.
Наряду с задачей создания высокоэффективного твердотельного ла-
лазерного рефрижератора, имеются и другие практически важные науч-
научные задачи, тесно связанные с проблемой лазерного охлаждения. Среди
них — проблема самоохлаждения активного элемента твердотельного

Заключение	205
лазера и проблема лазерного охлаждения носителя информации оп-
оптических эхо-процессоров, включая квантовые. В связи с многолет-
многолетними разработками оптических эхо-процессоров с участием авторов
данной книги, решение второй из вышеуказанных проблем имеет для
авторов приоритетное значение. Обойтись без криогенных жидкостей
при обеспечении эффективной работы оптических эхо-процессоров —
давняя мечта многих их создателей. Можно ожидать, что она будет
осуществлена путём комбинации методов лазерного охлаждения и пу-
путём использования фемтосекундной лазерной техники, позволяющей
ставить оптические эхо-эксперименты на образцах, находящихся при
комнатной температуре.
В целом, активные разработки нового научного направления —
лазерного охлаждения твёрдых тел — продолжаются и, безусловно, эти
разработки приведут к созданию высокоэффективных твердотельных
оптических рефрижераторов.

Приложение
Вычислим коммутаторы, входящие в иерархию B.45). При сравне-
сравнении модельного ряда гамильтониана B.92) с B.26) видно, что опера-
операторам Mk и М^ отвечают выражения
j
Получим^для определённого формулой B.44) оператора ом(^) =
= Pj(t) = %Sj(t) члены с коммутаторами, входящие в кинетическое
уравнение B.45) (будем опускать аргумент времени t, но там, где
необходимо отличать аргумент, по которому впоследствии происходит
интегрирование, укажем переменную г):
Е
+В+Л =
jjurn
E

Приложение	207
Аналогично записываем
3 Л
3,Л,т
3>31>™
Е Y
т,т\ j,j
х (r)(Bmii + В+1Л.)(ВтЛ(г) + B+jt(r));
[Мь^]М+(г) = -|gfc|
3 3\
- E
- Е erf
- Е
x (^m,i + B+i:i)(Bmjl(r) + B+,- (r));
И, последняя комбинация
Mk(T)\pjtM+] = -|g-fe|2EE e-^-^S+(r)[Sr,Pj] -
3 3\
x(Bmil(T) + B+,(r))(Bmii + .

208	Приложение
Теперь, проинтегрировав по г в первом приближении по возмуще-
возмущению, можем записать правую часть кинетического уравнения B.45) как
(\Pj(t),HMF]) = i? J
k
(Nk + \)(Мк(т)
+ E ёАкеГк^-г
x {Sr\pjtS+](Bmj2K6(uo ~ uk + fiTO) + В+Л.2тг5(^ - wfc - Пго))>
+ ЛЛ hmikh*nk егЕ^-^)(Sr[p^., S+](Bmjl2tt5(lu0 - tok + fim)
mj
'.)([р,-,5+]5г(В„
Е	-l* pik{fj—fjx) v
&k'lmk e	A
)-o;fc -fim)))
+ E
x ([pi; S+]Sr(Bmij + B+d)(Bmjl2n5(u:o - tok + Qm) +
+ 5^ •12тг5(а;о — uJk — ^m))) f + (комплексно сопряжённые члены).
Полезно заметить, что оператор S? коммутирует с На -\- Hv.

Приложение	209
Осталось выписать соответствующие слагаемые с коммутаторами
для оператора o(t) = rijm = B^mBjm = пт в уравнении B.45)
М+{т)[пт, Mfc] = ? ? Slhmk e-ifc>^-f^^-(r)^+[nm, Bjim + B+m] +
j,ji m,mi
x [nm,Bmi
Мк(т)[пт,М+] = -J2 Eg-^™fceifc>"-^.M+(rM-[Biim + B+m,nm] -
-E E Cfc/im1fce^-^)s;(rMr(Bmii(r) + B+1J.(r))x
[M+, nm]Mk(r) = J2 e-^-^n) ? h*mkgkSrS+(T)[Bmj + B+jt nm] +
+ E E ^Лт,^-^-^
J.ii m,mi
[Mfc,nm]M+(r) = -
3,31 m
E
j,jl 771,7711
-Е
m,rri[
Интегрируя по г как и ранее, запишем правую часть B.45) для
эволюции пш
t
{[nm(t),HMF]) = W
П
fe to
+ (Nk + \)([Mk(t),nm(t)}M+(T)))
Jujk(t-r) v

210	Приложение
х (Nk([M+(t),nm(t)]Mk(T)) + (Nk
{ E e>khmke-i^-
к	jj
x 2tt5(lu0 - шк)
J2 E
m,m\ j,j\
x [nro,B
ro,BTOlil
<{S+Sj[nm,Bmih +
\л2ж8{щ — Wfc — fim))) J> + (комплексно сопряжённые члены).
Предполагая, что фотоны быстро (времена распространения фото-
фотонов в образце меньше всех характерных времён релаксаций системы)
уходят из образца, т. е. среднее число фотонов моды к, заданное
внешним источником, совпадает со средним числом фотонов в системе,
и переходя к коллективным операторам излучателей, нетрудно выпи-
выписать искомые уравнения B.110), B.111).

Список литературы
1.	Hansch T.W., Shaw low Л. L. Cooling of gases by laser radiation // Opt.
Comm. 1975. V. 13, № 1. P. 68-71.
2.	Letokhov V.S., Minogin V.G., Pavlik B.D. Cooling and trapping of atoms
and molecules by a resonant laser field // Opt. Comm. 1976. V. 19, № 1.
P. 72-75.
3.	Pringsheim P. Zwei Bemerkungen uber den Unterschied von Lumineszenz-
und Temperaturstrah-lung // Z. Phys. 1929. P. 739.
4.	Jlemoxoe B.C., Миногин В.Г., Павлик Б.Д. Охлаждение и пленение ато-
атомов и молекул резонансным световым полем // ЖЭТФ. 1977. Т. 72, №4.
С.1328-1341.
5.	Djeu N., Whitney W. Т. Laser cooling by spontaneous anti-Stokes scatter-
scattering // Phys. Rev. Lett. 1981. V. 46. P. 236-239.
6.	Epstein R.I., Buchwald M.I., Edwards B.C. et at. Observation of
laser-induced fluorescent cooling of a solid // Nature (London). 1995. V. 377.
P. 500.
7.	Mungan C.E., Buchwald M.I., Edwards B.C. et al. Laser cooling of a solid
by 16 К starting from room temperature // Phys. Rev. Lett. 1997. V. 78.
P. 1030.
8.	Mungan C.E., Buchwald M.I., Edwards B.C. et al. Internal laser cooling
of F63+-doped glass measured between 100 and 300 К // Appl. Phys. Lett.
1997. V. 71. P. 1458.
9.	Mungan C.E., Buchwald M.I., Edwards B.C. et al. Spectroscopic determi-
nantion of the expected optical cooling of ytterbium-doped glass // Mat. Sci.
forum. 1997. 239-241. P. 501.
10.	Epstein R.I., Edwards B.C., Mungan C.E., Buchwald M.I. The los Alamos
Solid-State Optical Refrigerator. Proceedings of the 9-th International Cry-
ocooler Conference / Ed. by R. Ross. — N. Y.: Plenum Pub., 1997.
11.	Fajardo J.C., Sigel (jr.) G.H., Edwards B.C. et al. Electrochemical purifi-
purification of heavy metal fluoride glasses for laser-induced fluorescent cooling
applications // J. Non-Crystalline Solids. 1997. V. 213-214. P. 95-100.
12.	Gosnell T.R., Luo X., Eisaman M.D. Laser cooling of solid by 21К starting
from room temperature // Technical Digest od International Quantum Elec-
Electronics Conference (IQEC'98, San Francisco, USA). 1998. V. 7. P. 222-223.
13.	Luo X., Eisaman M.D., Gosnell T.R. Laser cooling of a solid by 21 К start-
starting from room temperature // Optics Letters. 1998. V. 23, № 8. P. 639-641.
W.Edwards B.C., Anderson J.H., Epstein R. et al. Demonstration of a
solid-state optical cooler: an approach of cryogenic refrigeration // J. Appl.
Phys. 1999. V. 86. P. 6489-6491.
15. Gosnell T.R. Laser cooling of a solid by 65 К starting from room tempera-
temperature // Optics Letters. 1999. V. 24, № 15. P. 1041-1043.

212	Список литературы
16.	Hoyt С. W., Sheik-Bahae М., Epstein R.I. et al. Observation of anti-Stokes
fluorescence cooling in Thulium-doped glass // Phys. Rev. Lett. 2000. V. 85,
№17. P. 3600-3603.
17.	Epstein I.R., Edwards B.C., Buchwald M.I., Gosnell T.R. Fluorescent re-
refrigeration // Patent USA, №5.447.032 (Date: 05.09.1995).
18.	Epstein R.I. Progress on laser cooling of rare-earth doped solids // Proceed-
Proceedings of 3d Annual Workshop on Laser Cooling of Solids (April 16, Univ. of
New Mexico, Albuquerque, NM, USA), 2004.
19.	Mungan C.E., Gosnell T.R. Laser cooling of solids // Advances in Atomic,
Molecular and Optical Physics (review). 1999. V. 40. P. 161-228.
20.	Edwards B.C., Buchwald M.I., Epstein I.R. Optical refrigerator using re-
reflectivity tuned dielectric mirrors // Patent USA, №6.041.610 (Date:
28.03.2000).
21.	Epstein I.R., Edwards B.C., Mansoor Sheikh-Bahae, Semiconductor-based
optical refrigerator // Patent USA, №6.378.321 (Date: 30.04.2002).
22.	Landau L. On the thermodynamics of photoluminescence // J. Phys. USSR.
1946. V. 10. P. 503.
23.	Миногин В.Г., Летохов B.C. Давление лазерного излучения на атомы. —
М.: Наука, 1986. - 300 с.
24.	Andrianov S.N., Samartsev V.V. Exciton mechanism of laser cooling in
solid-state systems // Laser Physics. 1996. V. 6. P 949.
25.	Andrianov S.N., Samartsev V.V. Laser cooling of the phonon mode in a
molecular crystal // Laser Physics. 1996. V. 6. P. 759.
26.	Andrianov S.N., Samartsev V.V. Laser cooling of matter in condensed
phase // Laser Physics. 1997. V. 7. P. 1086.
27.	Andrianov S.N., Samartsev V. V. Optical superradiation and laser cooling //
Laser Physics. 1997. V. 7. P. 314.
28.	Oraevsky A.N. Cooling of semicondactors by laser radiation // J. Russian
Laser Research. 1996. V. 17. P. 471.
29.	Zadernovskii A.A., Rivlin L.A. Laser cooling of semiconductor, (optical heat
engine) // Quantum Electronics. 1996. V. 26. P. 1100.
30.	Kalachev A.A., Samartsev V. V. Optical superradiance in impurity crystals
and its possible applications // Laser Physics. 2002. V. 12. P. 1114-1125.
31.	Zinoviev P. V., Zuikov V.A., Kalachev A. A. et al. Triggered optical super-
radiance in biphenyl crystals with pyrene molecules // Laser Physics. 2001.
V. 11. P. 1307-1313.
32.	Бараненко А.В., Бухарин Н.Н., Пекарев В.И. и др. Холодильные маши-
машины / Под общ. ред. Л. С. Тимофеевского. — С-Пб.: изд-во Политехника,
1997. - 992 с.
33.	Давыдов А. С. Теория твёрдого тела. — М.: Наука, 1976. — 640 с.
34.	Степанов Б.И., Грибковский В.П. Введение в теорию люминесценции. —
Минск: изд-во. АН БССР, 1963. — 444 с.
35.	Васильев А.И., Михайлов В.В. Введение в спектроскопию твёрдого те-
тела. - М.: изд-во МГУ, 1987. - 192 с.
36.	Лоудон Р. Квантовая теория света. — М.: Мир, 1976. — 488 с.
37.	Петрушкин СВ., Самарцев В.В. Люминесцентное охлаждение // Сб.
трудов VIII Международная молодежная научная Школа «Когерентная
оптика и оптическая спектроскопия». — КГУ: Казань, 2004. С. 390-396.

Список литературы	213
38.	Malyutenko V.K. Negative luminescence in semiconductors: a retrospective
view // Physica E. 2004. V. 20. P. 553-557.
39.	Болдырев Н.Ю., Бурлаков В.М., Головашкин A.M., Жижин Г.Н., Митъ-
ко А.Г., Красносвободцев СИ., Печень Е.В., Хаджийский Ю.А. Спек-
Спектроскопия отрицательных световых потоков ориентированных пленок //
Письма в ЖЭТФ. 1988. Т. 48. С. 354-356.
40.	Bunduk L.S., Kuzmenko A.P., Ponezha G.V. Experimental and clinical
approbation of the negative microwave electromagnetic radiation fluxes //
Physics of the Alive. 1999. V. 7. N2. P. 11-18.
41.	Stokes G.G. // Phil. Trans. 1852. V. 143. P. 463.
42.	Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Статистическая физика. Т. 5. — М.: Наука,
1964. - 568 с.
43.	Egorov S.A., Skinner J.L. On the theory of multiphonon relaxation rates in
solids // J. Chem. Phys. 1995. V. 103. P. 1533.
44.	Zander C, Drexhage K.H. Cooling of a dye solution by anti-Stokes fluo-
rescense // Advances in photochemistry / Ed. by D.C. Neckers, D.H. Vol-
man and G. von Biinau. V. 20. - N. Y.: Wiley: 1995. - P. 59.
45.	Clark J.L., Rumbles G. Laser cooling in the condensed phase by frequency-up
conversion // Phys. Rev. Lett. 1996. V. 76. P. 2037-2040.
46.	Kushida Т., Geusic J.E. Optical refrigeration in Nd-doped yttrium aluminium
garnet // Phys. Rev. Lett. 1968. V. 21. P. 1172.
47.	Kushida Т., Marcos H.M., Geusic J.E. Transition Cross Section and Fluo-
Fluorescence Branching Ratio for Nd3+ in Yttrium Aluminum Garnet // Phys.
Rev., 1968, 167. P. 289-291.
48.	Tsujikawa I., Murao T. Possibility of optical cooling of ruby // J. Optical
Society of Japan. 1963. V. 18, №4. P. 503-510.
49.	Арсенъев П. А., Кустов Е. Ф., Сурогин Л.И. К вопросу о озможности оп-
оптического охлаждения // Журн. Прикл. Спектр. Т. 8, вып. 4. С. 610-611.
50.	Varsanyi F., Wood D.L., Shawlow A.L. Self-Absorption and Trapping of
Sharp-Line Resonance Radiation in Ruby // Phys. Rev. Lett. 1959. V. 3.
P. 544-545.
51.	Шегеда A.M., Лисин В.Н. Фононная регистрация оптических спектров
Сг3+ в рубине // Казнский физико-технический институт им. Е. К. Завой-
ского, 2002. Ежегодник. — Казань: ФизтехПресс, 2003. С. 111-115.
52.	Gauck Н., Gfroerrer Т.Н., Renn M.J. et al. External radiative quantum
effeciency of 96% from a GaAs/GalnP heterostructure // Appl. Phys. A.
1997. V. 64. P. 143.
53.	Newman R. Optical studies of injected carriers. II: Recombination radiation
in germanium // Phys. Rev. 1953. V. 91. P. 1313.
54.	Haynes J.R., Briggs H.B. Radiation produced in germanium and silicon by
electron-hole recombination // Phys. Rev. 1952. V. 86. P. 647.
55.	Lehovec K., Accardo С A., Jamgochian E. Injected light emission of silicon
carbid crystals // Phys. Rev. 1951. V. 83. P. 603.
56.	Lehovec K., Accardo C.A., Jamgochian E. Light emission produced by cur-
current injected into a green silicon-carbide crystal // Phys. Rev. 1953. V. 89.
P. 20.

214	Список литературы
57.	Таис J. The share of thermal energy taken from the surroundings in the
electroluminescent energy radiated from a p-n junction // Czech. Journ.
Phys. 1957. V. 7. P. 275.
58.	Bradley W.E. Electronic cooling device and method for the fabrication
thereof. U.S. Patent №2.898.743. — Philco Corporation, 1959.
59.	Weinstein M.A. Thermodynamic limitation on the conversion of heat into
light // Journ. of Opt. Soc. of America. I960. V. 50. P. 597.
60.	Gerthsen P., Kauer E. The luminescence diode acting as a heat pump //
Phys. Lett. 1965. V. 17. P. 255.
61.	Berdahl P. Radiant refrigeration by semiconductor diodes // J. Appl. Phys.
1985. V. 58. P. 1369.
62.	Scovil H.E.D., Schulz-DuBois E.O. Three-level masers as heat engines //
Phys. Rev. Lett. 1959. V. 2. P. 262.
63.	Mazurenko Yu. T. Some properties of lasers from the point of view of
thermodynamics // Opt. Spectrosc. 1965. V. 19. P. 85.
64.	Mazurenko Yu. T. A thermodynamic treatment of the process of photolumi-
nescence // Opt. Spectrosc. 1965. V. 19. P. 24.
65.	Prigogine I. Introduction to thermodynamics of irreversible processes. Crd
ed. P. 17). - N.Y.: Wiley, 1954.
66.	Landsberg P. Т., Evans D.A. Thermodynamic limits for some light- produc-
producing devices // Phys. Rev. 1968. V. 166. P. 242.
67.	Weinstein M.A. Thermodynamic limitation on the conversion of heat into
light // J. Opt. Soc. Am. 1960. V. 50. P. 597.
68.	Kafri O., Levine R.D. Thermodynamics of adiabatic laser processes: Optical
heaters and refrigerators // Opt. Commun. 1974. V. 12. P. 118.
69.	Landsberg P. Т., Tonge G. Thermodynamic energy conversion efficiencies //
J. Appl. Physics. 1980. V. 51. P. Rl.
70.	Miniscalco W.J. Optical and electronic properties of rare-earth ions
is glasses // Rare-earth doped fiber lasers and amplifiers / Ed. by
M.J.F. Digonnet. - N.Y.: Marcel Dekker, 1993. - P. 19.
71.	Vavilov S. Some remarks on the Stokes law // J. Physics (Moscow). 1945.
V. 9. P. 68.
72.	Anderson M.H., Ensher J.R., Matthews M.R. et al. Observation of
Bose-Einstein condensation in a dilute atomic vapour // Science. 1995.
V. 269. P. 198.
73.	Kastler A. Quelques suggestions concernant la production optique et
la detection optique d'une inegalite de population des niveaux de quantifica-
quantification spatiale des atomes: Application а Г experience de Stern et Gerlach et a
la resonance magnetique // J. Phys. Radium. 1950. V. 11. P. 255.
74.	Pringsheim P. Some remarks concerning the difference between lumines-
luminescence and temperature radiation: Anti-Stokes fluorescence // Jour, of Phys.
(Moscow). 1946. V. 10. P. 495.
75.	Djeu N. Laser cooling of gases by reradiation at higher frequency transi-
transitions // Opt. Commun. 1978. V. 26. P. 354.
76.	Treanor C.E., Rich J. W., Rehm R.G. Vabrational relaxation of anharmonic
oscillators with exchange-dominated collisions // J. of Chem. Phys. 1967.
V. 48. P. 1793.

Список литературы	215
77.	Yardley J. Т. Population inversion and energy transfer in CO lasers // Appl.
Opt. 1971. V. 10. P. 1760.
78.	Jablonski A. Efficiency of anti-Stokes fluorescence in dyes // Nature (Lon-
(London). 1933. V. 131. P. 839.
79.	Wood R. W. Anti-Stokes radiation of fluorescent liquids // Phil. Mag. 1928.
V. 6. P. 310.
80.	I. Ketskemety, Ё. Farkas, Neuere Uberlegungen beziiglich der oberen
Schranke der Fluoreszenzausbeute // Acta Phys. Chem. Szeged (Hungary).
1970. V. 16. P. 77.
81.	Erickson L.E. On anti-Stokes luminescence from Rhodamine 6G in ethanol
solutions // J. Luminescence. 1972. V. 5. P. 1.
82.	Chang M.S., Elliott S.S., Gustafson Т.К. et al. Observation of anti-Stokes
fluorescence in organic dye solutions // IEEE Journal Quantum Electronics.
1972. V. 8. P. 527.
83.	Zander С Abkiihlung einer Farbstofflosung durch Anti-Stokes-Fluo-
reszenz // Ph. D. thesis. — Universitat Siegen, 1991.
84.	Zander C, Drexhage K.H. Cooling of a dye solution by anti-Stokes floures-
cence // Advances in photochemistry / Ed. by D.C. Neckers, D. H. Volman
and G. von Biinau. V. 20. N. Y.: Wiley, 1995. - P. 59.
85.	Rivlin L.A., Zadernovsky A. A. Laser cooling of semiconductors // Opt.
Commun. 1997. V. 139. P. 219.
86.	Nelson D.F., Boyle W.S. A continuous operating by ruby optical maser //
Appl. Opt. 1962. V. 1. P. 181.
87.	Nelson D.F., Sturge M.D. Relation between absorption and emission in the
region of the R lines of ruby // Phys. Rev. 1965. V. 137. P. All 17.
88.	Yatsiv S. Anti-Stokes fluorescence sa a cooling process // Advances in
quantum electronics / Ed. by J.R. Singer. 1961. — N. Y.: Columbia University
Press. - P. 200-213.
89.	Chukova Yu.P. Influence of excitation-line characteristics on efficiency
of spectral conversion of energy by ions of trivalent neodymium in
yttrium-aluminum garnet // Bull. Acad. Sci. USSR (Phys. Ser). 1974. V. 38.
P. 57.
90.	Pauli W. in Probleme der Modernen Physik, Arnold Sommerfeld zum 60.
Geburtstage gewidmet van seinen Schiilern ed. P. Debye. — Leipzig: Hirzel
Verlag, 1928. V. 1. Reprinted in Collected Scientific Papers by Wolfgang
Pauli / Ed. by R. Kronig, V. F. Weisskopf. — N.Y.: Interscience, 1964.
P. 549.
91.	Van Hove L. in Fundamental Problems in Statistical Mechanics / Ed. by
E.G.D. Cohen. - North-Holland, Amsterdam, 1962. P. 157.
92.	Zwanzig R. // Lectures in Theoretical Physics. V. 3 // Ed. by W. E. Brittin,
B.W. Downs and J. Downs. — N. Y.: Interscience, 1961. — P. 106.
93.	Montroll E. W. H Lectures in Theoretical Physics. V. 3. eds. W. E. Brittin,
D. W. Downs and J. Downs N. Y.: Interscience, 1961. - P. 221.
94.	Prigogine I. Non-Equilibrium Statistical Mechanics. — N.Y.: Interscience,
1962.
95.	Agarwal G.S. Quantum Statistical Theories of Spontaneous Emission and
their Relation to other Approaches. Springer Tracts in Modern Physics.
V. 70. — Berlin: Springer, 1974.

216	Список литературы
96.	Oppenheim /., Shuler K.E., Weiss G.H. Stochastic Processes in Chemical
Physics: The Master Equation. — Cambridge, MA: MIT Press, 1977.
97.	Зубарев Д.Н. Неравновесная статистическая термодинамика. — М.: Нау-
Наука, 1971.
98.	Боголюбов П. П. Проблемы динамической теории в статистической физи-
физике. — М.-Л.: Гостехиздат, 1946.
99.	Ахиезер А.И., Пелетминский СВ. Методы статистической физики. —
М.: Наука, 1977. - 368 с.
100.	Покровский Л. А. Получение обобщённых кинетических уравнений с по-
помощью неравновесного статистического оператора // ДАН СССР. 1968.
Т. 183, №26. С. 806-809.
101.	Balescu R. Dynamical correlation patterns: a new representation of the
Liouville equation // Physica. 1971. V. 56, № 1. P. 1-24.
102.	Андрианов СИ., Самарцев В.В. Оптическое сверхизлучение и лазерное
охлаждение в твёрдых телах. — Казань: изд. КГУ, 1998.
103.	Казанцев А.П., Сурданович Г.И., Яковлев В.П. Механическое действие
света на атомы. — М.: Наука, 1991.
104.	Павлик Б. П. Холодные и ультрахолодные атомы. — Киев: Наукова Думка,
1993. - 267 с.
105.	Andrianov S.N., Samartsev V. V. Laser cooling of impurity molecular crys-
crystal // Proceedings of SPIE. 1997. V. 3239. P. 442-456.
106.	Andrianov S.N., Samartsev V. V. Superradiance of laser cooled particles //
Proceedings of SPIE. 1997. V. 3239. P. 457-461.
107.	Kalachev A. A., Karamyshev S.B., Samartsev V. V. Laser cooling of the spin
system in Van-Vleck paramagnetics // Laser Physics. 1996. V. 6, № 1. P. 27.
108.	Kalachev A.A., Samartsev V. V. Specific features of local data erasure and
laser cooling in Van-Vleck paramagnetics // Laser Physics. 1997. V. 7, № 2.
P. 476.
109.	Andrianov S.N., Samartsev V. V. Laser cooling of impurity crystals // Laser
Physics. 1998. V. 8, № 1. P. 14.
110.	Andrianov S.N., Samartsev V.V. Anti-Stokes regime of laser cooling of
solids // Laser Physics. 1999. V. 9, № 5. P. 1021.
111.	Фаин В.М., Ханин Я.И. Квантовая радиофизика: фотоны и нелинейные
среды. — М.: Сов. Радио, 1972.
112.	Bogolubov N.N. Kinetic equations for the electron-phonon system. Preprint
E17-11822. - Dubna: JINR, 1978.
113.	Боголюбов П.П., Боголюбов П.П. (мл.), Кинетическое уравнение для
динамической системы, взаимодействующей с фононным полем // ЭЧАЯ.
1980. Т. 11. С. 245.
114.	Боголюбов П.П., Боголюбов П.П. (мл.), Введение в квантовую статисти-
статистическую механику. — М.: Наука, 1984.
115.	Енаки П. А. Сверхизлучение при двухфотонном спонтаном распаде //
ЖЭТФ. 1988. Т. 94, вып. 10. С. 135-144.
116.	Shen Y.R. Quantum statistics of nonlinear optics // Phys. Rev. 1967. V. 155.
P. 921-931.
117.	Walls D.F. Quantum theory of nonlinear optical phenomena // J. Phys. A:
Math Gen. 1971. V. 4. P. 813-826.

Список литературы	217
118.	McNeil K.J., Walls D.F. Quantum theory of multiphoton lasers I. Systems
in detailed balance // J. Phys. A: Math Gen. 1975. V. 8. P. 104-110.
119.	McNeil K.J., Walls D.F. Quantum theory of multiphoton lasers II. Systems
without detailed balance // J. Phys. A: Math Gen. 1975. V. 8. P. 111-119.
120.	Боголюбов Н.Н. (мл.), А. С. Шумовский, Сверхизлучение. — Дубна: ОИ-
ЯИ, 1987.
121.	Bashkirov E.K., Petrushkin S.V. Quantum correlation functions in the
problem of collective spontaneous emission // Proceedings of the Workshop
QFTHEP, 1997. P. 466. (Editor: В. В. Levtchenko, INP MSU Moscow).
122.	Bashkirov E.K., Petrushkin S.V. Quantum theory of superradiance in
two-level and three-level systems // Proc. SPIE, 2001, Saratov Fall Meet-
Meeting 2000: Laser Physics and Photonics; and Spectroscopy and Molecular
Modeling (Vladimir L. Derbov; Leonid A. Melnikov; Lev M. Babkov; Eds.).
V.4243. P. 156-161.
123.	Башкиров Е.К., Петрушкин СВ. Модифицированные кинетические
уравнения в квантовой теории сверхизлучения в двух- и трёхуровневых
системах // Теоретическя Физика. 2002. Т. 2. С. 37-44 (Самара: изд.
СамГУ).
124.	Petrushkin S. V., Samartsev V. V. Boson operator elemination method in the
laser cooling of solids // Theoretical and Mathematical Physics. 2001. V. 126,
№1. P. 136-145.
125.	Антонов-Романовский В.В., Степанов Б.И., Фок М.В., Хапа-
люк А. П. Ц ДАН. 1955. Т. 105. С. 50.
126.	Степанов Б.И. Люминесценция сложных молекул. Ч. 1. — Минск: изд.
АН БССР, 1955. - 328 с.
127.	Dicke R.H. Coherence in Spontaneous Radiation Processes // Phys. Rev.
1954. V.93. P. 99-110.
128.	Андреев А.В., Емельянов В.И., Ильинский Ю.А. Кооперативные явления
в оптике. Сверхизлучение, бистабильность, фазовые переходы. — М.:
Наука, 1988. - 288 с.
129.	Benedict М. С, Ermolaev A.M., Malyshev V.A. et al. Super-radiance: mul-
tiatomic coherent emission. — L.: Institute of Physics Publishing, 1996.
130.	Samartsev V. V., Kalachev A. A. Optical and Gamma Superradiance // Hy-
perfine Interactions. 2001. V. 135. P. 257-273.
131.	Florian R., Schwan L. O., Schmid D. Superradiance and high-gain mirrorless
laser activity of O^-centers in KC1 // Solid State Commun. 1982. V. 42.
P. 55.
132.	Zuikov V.A., Kalachev A.A., Samartsev V. V, Shegeda A.M. Optical Su-
Superradiance in a LaF3 : Pr3+ Crystal // Laser Physics. 1999. V. 9. P. 951.
133.	Андрианов СИ., Самарцев В.В. Гамма-сверхизлучение при накачке с ме-
тастабильного уровня // Известия РАН, сер. физ. 2000. Т. 64, № 10.
С.2097-2100.
134.	Crubellier A., Liberman S., Mayou D. et al. Oscillations in superradiance
with long-duration pumping pulses // Optics Letters. 1982. V. 7, № 1.
P. 16-18.
135.	Kalachev A.A., Samartsev V.V. Long-Lived Optical Superradiance in the
Regime of Multipulse Excitation // Laser Physics. 1999. V. 9. P. 916.

218	Список литературы
136.	Калачев А.А., Самарцев В. В. Оптическое сверхизлучение в режиме че-
тырёхволногово смешения // Известия РАН, сер. физ. 2000. Т. 64, № 10.
С.2063.
137.	McCumber D.E. Einstein relations connecting broadband emission and ab-
absorption spectra // Phys. Rev. 1964. V. 136. P. A954-A957.
138.	Jackson W.B., Amer N.M., Boccara A. C, Fournier D. Photothermal deflec-
deflection spectroscopy and detection // Appl. Opt. 1981. V. 20. P. 1333.
139.	Boccara A.C., Fournier D., Jackson W., Amer N.M. Sensitive photothermal
deflection technique for measuring absorption in opticallt thin media //
Optics Letters. 1980. V. 5. P. 377-379.
140.	Lines M.E. Intraction of light with matter: Theoretical overview // Hand-
Handbook of infrared optical materials (Optical engineering) / Ed. by P. Klocek. —
N.Y.: Marcel Dekker, 1991. - P. 71.
141.	Bendow B. Transparency of Bulk Halide Glasses // Flouride glass fiber
optics / Ed. by I. D. Aggarwal and G. Lu. — San Diego: Academic Press,
1991. - P. 85.
142.	Boyer L.L., Harrington J.A., Haas M., Rosenstock H.B. Optical absorption
by alkali halides: Possible structure in the multiphonon region // Optical
properties of highly transparent solids / Ed. by S.S. Misra and B. Sendow. —
N.Y.: Plenum Press, 1975. - P. 59.
143.	Heyman D., Hellwarth R. W., Hamilton D.S. Raman scattering and nonlinear
refractive index measurements of optical glasses // J. Noncryst. Solids. 1979.
V. 34. P. 63.
144.	Gallo P., Mazzacurai V., Ruocco G., Signorelli G. Absolute two-phonon
Raman cross section in potassium chloride // Phys. Rev. B. 1991. V. 43.
P. 14268.
145.	Frey R., Micheron F., Pocholle J.P. Comparison of Peltier and anti-Stokes
optical coolings // J. Applied Physics. 2000. V. 87, № 9. P. 4489-4498.
146.	Edwards B.C., Buchwald M.I., Epstein R.I. // Rev. Sci. Instrum. 1998.
V. 69. P. 2050.
147.	Lamouche G., Lavallard P., Suris R., Grousson R. Low temperature laser
cooling with a rare-earth doped glass // J. Applied Physics. 1998. V. 84,
№1. P. 509-516.
148.	Semashko V. V., Abdulsabirou P. Yu., Naumou A.K. et al. // Proc. SPIE.
2000. V. 4061. P. 306.
149.	Bowman S.R. Lasers without internal heat generation // IEEE J. Quantum
Electronics. 1999. V. QE-35. P. 115-122.
150.	Andrianov S.N., Samartsev V.V. Solid-state lasers with internal laser re-
refrigeration effect // Proc. SPIE. 2001. V. 4605. P. 208-213.
151.	Payne S.A., Beach R.J., Bibeau С et al. Diode arrays, crystals, and ther-
thermal management for solid-state lasers // IEEE J. Select. Topics Quantum
Electron. 1997. V. 3. P. 71-81.
152.	St R.J., Pierre D.W., Mordaunt H. et al. Diode array pumped kilowatt
laser // IEEE J. Select. Topics Quantum Electron. 1997. V. 3. P. 53-57.
153.	Bruesselbach H.W., Sumida D.S., Reeder R.A., Byren R.W. Low-heat
high-power scaling using InGaAs-diode-pumped Yb:YAG lasers // IEEE
J. Select. Topics Quantum Electron. 1997. V. 3. P. 105-116.
154.	Звелто О. Принципы лазеров. — М.: Мир, 1990. — 560 с.

Список литературы	219
155.	Graf Т., Balmer J.E. Laser beam quality, entropy and the limits of beam
shaping // Opt. Commun. 1996. V. 131. P. 77-83.
156.	Graf Т., Balmer J.E., Weber H.P. Entropy balance of optically pumped cw
lasers // Optics Comm. 1998. V. 148. P. 256-260.
157.	Mungan C.E. Thermodynamics of radiation-balanced lasing // J. Opt. Soc.
Am. B. 2003. V. 20, № 5. P. 1075-1082.
158.	Bowman S.R., Mungan C.E. New materials for optical cooling // Appl.
Phys., 2000, vol. B. 71. P. 807-811.
159.	Ораевский А.Н. К теории молекулярного генератора // Радиотехника и
электроника. 1959. Т. 4. С. 718.
160.	Грасюк Л.З., Ораевский А.Н. Тр. 4-го Международного конгресса по
лампам СВЧ. — Шевинген: Нидерланды, 1962.
161.	Грасюк Л.З., Ораевский А.Н. // Радиотехника и электроника. 1964. Т. 9.
С. 524.
162.	Lorenz Е. // J. Atm. Sci. 1963. V. 20. Р. 130.
163.	Haken H. Analogy between higher instabilities in fluids and lasers // Phys.
Lett. A. 1975. V. 53. P. 11.
164.	Khanin I. Ya. Principles of Laser Dynamics. — Amsterdam, 1995.
165.	Ханин Я.И. Основы динамики лазеров. — M.: Наука, Физматлит, 1999. —
368 с.
166.	Наумов А.К. I Дисс. на соискание степени кандидата физ.-мат. наук —
Казанский Государственный Университет, 1998. — С. 148.
167.	Ярив А. Квантовая электроника. — М.: Советское радио, 1980.
168.	Mandel L., Wolf E. Optical coherence and quantum optics. — Cambridge:
Cambridge Univ. Press 1995.
169.	Scully M.O., Lamb W.E. jr, Quantum theory of an optical maser. I. General
theory // Phys. Rev. 1967. V. 159. P. 208-226.
170.	Landau L. // Zs. f. Phys. 1927. V. 45. P. 430.
171.	Block F. H Phys. Zs. 1928. V. 29. P. 58.
172.	Калачев А.А., Самарцев В.В. Когерентные явления в оптике. — Казань:
изд. КГУ, 2003. - 281 с.
173.	Lin H., Wang Т., Wilson G.A., Mossberg T. W. Experimental demonstration
of swept-carrier time domain optical memory // Optics Letters. 1995. V. 20,
№1. P. 91-93.
174.	Сликтер Ч. Основы терии магнитного резонанса. — Москва: Мир,
1981. -446 с.
175.	Лоунасмаа О. В. Принципы и методы получения температур ниже 1 К. —
М.: Мир, 1977. - 356 с.
176.	Алътшулер С. А. Об использовании веществ, содержащих редкоземель-
редкоземельные ионы с чётным числом электронов, для получения сверхнизких тем-
температур // Письма ЖЭТФ. 1966. Т. 3. С. 177-180.
177.	Andres К., Bucher E. Observation of hyperfine-enhanced nuclear magnetic
cooling // Phys. Rev. Lett. 1968. V. 21. P. 1221-1223.
178.	Andres K., Bucher E. Hyperfine-enhanced nuclear magnetic cooling in
Van Vleck paramagnetic intermetallic compounds // J. Appl. Phys. 1968.
V.42. P. 1522-1527.

220	Список литературы
179.	Sleva Е. Т., Xavier (jr.) I.M., Zewail A.H. Photon locking // J. opt. Soc.
Amer. B. 1986. V. 3. P. 483-486.
180.	Feynman R.P., Vernon F.L., Hellwarth R. W. Geometrical reprezentation of
the Schroedinger equation for solving maser problems // J. Appl. Phys. 1957.
V. 28. P. 49-52.
181.	Abella ID., KurnitN.A., Hartmann S.R. Photon echoes // Phys. Rev. 1966.
V. 141. P. 391-411.
182.	Маныкин Э.А., Самарцев В.В. Оптическая эхо-спектроскопия. — M.:
Наука, 1984. - 270 с.
183.	Brewer R.G., Shoemaker R.L. Photon echo and optical nutation in
molecules // Phys. Rev. Lett. 1977. V. 27. P. 631-634.
184.	Брюер Р. Когерентная оптическая спектроскопия // Нелинейная спектро-
спектроскопия. - М.: Мир, 1979. С. 119-176.
185.	Orlowsky Т.Е., Jones K.E., Zewail A.H. Measurements of molecular de-
phasing and radiationless decay by laser-acoustic diffraction spectroscopy //
Chem. Phys. Lett. 1978. V. 54. P. 197-202.
186.	Набойкин Ю.В., Самарцев В.В., Зиновьев П.В., Силаева Н.Б. Когерент-
Когерентная спектроскопия молекулярных кристаллов. — Киев: Наукова Думка,
1986. - 202 с.
187.	Ахмедиев Н.Н., Самарцев В.В. Долгоживущее оптическое эхо и опти-
оптическая память // Новые физические принципы оптической обработки
информации. - М.: Наука, 1990. С. 326-359.
188.	Hahn E.L. Spin echoes // Phys. Rev. 1950. V. 80. P. 580-594.
189.	Carr N.Y., Purcell T.M. Effects of diffusion on free precession in nuclear
magnetic experiments // Phys. Rev. 1954. V. 94. P. 46-61.
190.	Schmid /., Berman P.R., Brewer R.G. Coherent transient study of
velosity-changing collisions // Phys. Rev. Lett. 1973. V. 31. P. 1103-1105.
191.	Уо Дж. Новые методы ЯМР в твёрдых телах. — М.: Мир, 1978. — 179 с.
192.	Хеберлен У., Меринг М. ЯМР высокого разрешения в твёрдых телах. —
М.: Мир, 1980. - 540 с.
193.	Osokin D. Ya. Coherent multipulse sequences in nitrogen-14 NQR // Journal
Molecular Structure. 1982. V. 83. P. 243-252.
194.	Osokin D. Ya. Pulsed spin-locking in nuclear quadrupole resonance of 14N //
JETP. 1983. V. 84. P. 118-123.
195.	Самарцев В.В., Трайбер А.С. Снятие дипольной ширины с помощью
многоимпульсных оптических последовательностей // ЖПС. 1981. Т. 35.
С. 148-151.
196.	Кавеева З.М., Самарцев В.В. Световое эхо в режиме двойных резонан-
сов // Изв. АН СССР, сер. физ. 1981. Т. 45. С. 1537-1543.
197.	Warren W.S., Zewail A.Z. Optical analog of NMR phase coherent multiple
pulse spectroscopy // J. Chem. Phys. 1981. V. 75. P. 5956-5958.
198.	Warren W.S., Zewail A.Z. Multiple phase-coherent laser pulses in optical
spectroscopy // J. Chem. Phys. 1983. V. 75. P. 2279-2297.
199.	Warren W.S., Bates J.L., McCoy M.A. et al. There were no pi pulses in
iodine vapour: crafted pulses to compensate for Rabi-frequency inhomo-
geneities // J. Opt. Soc. Amer. B. 1986. V. 3. P. 488-492.
200.	Ахманов С.А., Никитин СЮ. Физическая оптика. — М.: МГУ, 1998. —
655 с.

Список литературы	221
201.	Macfarlane R.M., Yannoni C.S., Shelby R.M. Optical line narrowing by
nuclear spin decoupling in Pr3+:LaF3 // Optics Communications. 1980.
V. 32. P. 101-104.
202.	Zuikov V.A., Bikbov I.S., Karamyshev S.B., Samartsev V.V. Long-lived
photon echo in a LaF3:Pr3+ crystal: polarization properties, influence of a
weak magnetic field and a problem of local data erasure // Laser Physics.
1994. V.4. P. 95-108.
203.	Edwards В. C, Buchwald M.I., Epstein R.I. et al. Development of a fluores-
fluorescent cryocooler // Proceedings of the Ninth Annual American Institute of
Astronomies / Ed. by F. Redd. - USA: Utah State University, 1996. P. 1-9.
204.	Osokin D. Ya. Coherent quasi-steady states in nitrogen-14 NQR multipulse
experiments // Phys. Stat. Sol.(B). 1982. V. 109. P. k7-klO.
205.	Osokin D.Ya., Ermakov V.L., Kurbanov R.H., Shagalov V.A. The qua-
sistationary states in multipuse NQR // Z. Naturforsch. 1992. V. 47a.
P. 439-445.
206.	Kim S.S., Jayakody J.R.P., Marino R.A. Experimental investigations of
the strong off-resonance comb (SORC) pulse sequence in 14N NQR //
Z. Naturforsch. 1992. V. 47a. P. 415-420.
207.	Зельдович Я. Б. Квазиэнергия квантовой системы, подвергающейся пери-
периодическому воздействию // ЖЭТФ. 1966. Т. 51. С. 1492-1495.
208.	Самарцев В.В., Зуйков В.А., Нефедъев Л.А. Оптическая память на ос-
основе долгоживущего фотонного эха // ЖПС. 1993. Т. 59. С. 395-424.
209.	Macfarlane R.M., Zhu M. // Optics Letters. 1997. V. 22. P. 248.
210.	Hoyt С. W., Sheik-Bahae M., Epstein R.I. et al. // Phys. Rev. Lett. 2000.
V. 85. P. 3600.
211.	Hoyt С W. Laser cooling in thulium-doped solids // Dissertation Dr. of Phil.
Opt. Sci. — Albuquerque: New Mexico Univ., 2003. — 138 p.
212.	Becker P. С et. al // Phys. Rev. Lett. 1988. V. 61. P. 1647; 1989. V. 63.
P. 505.
213.	Macfarlane R.M. // Laser Physics. 1995. V. 5. P. 567.
214.	Feynman R.P. Quantum mechanical computers // Found. Phys. 1986. V. 16.
P. 507-531; УФН. 1986. T. 149. С 671.
215.	Bennet C.H. Notes on the history of reversible computation // IBM Jour.
Res. Develop. 1988. V. 32. P. 16-23.
216.	Валиев К. А., Кокин А. А. Квантовые компьютеры: надежды и реальность.
2001, (Ижевск: изд. «Регулярная и хаотическая динамика»). — 351 с.
217.	Мандель Л., Вольф Э. Оптическая когерентность и квантовая оптика. —
М.: Физматлит, 2000. — 896 с.
218.	Скалли М.О., Зубайри М.С. Квантовая оптика. — М.: Физматлит,
2003. - 510 с.
219.	Brown R.H., Twiss R. Q. Correlation between photons in two coherent beams
of light // Nature. 1956. V. 177. P. 27-29.
220.	Purcell E.M. The Question of Correlation between Photons in Coherent
Light Rays // Nature. 1956. V. 178. P. 1449-1450.
221.	Клышко Д.Н. Фотоны и нелинейная оптика. — М.: Наука, 1994.
222.	Stoler D. Equivalence classes of minimum uncertainty packets // Phys.
Rev. D. 1970. V. 1. P. 3217; Equivalence Classes of Minimum-Uncertainty
Packets. II // Phys. Rev. D. 1971. V. 4. P. 1925.

222	Список литературы
223.	Slusher R.E., Hollberg L. W., Yurke B. et al. Observation of squeezed states
generated by foure-wave mixing in an optical cavity // Phys. Rev. Lett. 1986.
V. 55. P. 2409-2412.
224.	Менский М.Б. Квантовая механика: новые эксперименты, новые прило-
приложения и новые формулировки старых вопросов // УФН. 2000. Т. 170.
С.631-648.
225.	Einstein A, Podolsky В., Rosen N. Can quantum-mechanical description
of physical reality be considered complete? // Phys. Rev. 1935. V. 47.
P. 777-780; УФН. 1936. T. 16. С 440.
226.	Килин С.Я. Квантовая информация // УФН. 1999. Т. 169. С. 507; в кн.:
Progress in Optics. 2001. V. 42. P. 3-91.
227.	Кадомцев Б. Б. Динамика и информация. — М.: Ред. жур. УФН, 1997.
228.	Горбачёв В.Н., Жилиба А. И. Физические основы современных информа-
информационных процессов. — С.-Пб.: изд-во С-Петербургского филиала Москов-
Московского госуниверситета печати, 2001. — 42 с.
229.	Tsegaure В. Т., Soderholm /., Atature М. et al. Experimantal demonstration
of three mutually orthogonal polarization states of entangled photons //
Phys. Rev. Lett. 2000. V. 85. P. 5013-5017.
230.	Burlakov A. V., Chekhova M.V., Karabutova O.A. et al. Polarization
state of a biphoton: quantum ternary logic // Phys. Rev. 1999. V. 60.
P. R4209-R4212.
231.	Чехова М.В. Поляризационные и спектральные свойства бифотонных
полей // Дисс. на соискание степени доктора физ.-мат. наук — М.: МГУ,
2004. - 239 с.
232.	Mattle К., Weinfurter #., Kwiat P., Zeilinger A. Dense coding in experimen-
experimental quantum communication // Phys. Rev. Lett. 1996. V. 76. P. 4656-4659.
233.	Bechmann-Pasquinucci //., Peres A. Quantum cryptography with 3-state
systems // Phys. Rev. Lett. 2000. V. 85. P. 3313-3316.
234.	Bechmann-Pasquinucci #., Tittel W. Quantum cryptography using larger
alphabets // Phys. Rev. 2000, V. A61. P. 062308.
235.	Bruss D., Machiavello С Quantum eavesdropping in cryptography with
three-dimensional quantum states // Phys. Rev. Lett. 2002. V. 88. P. 127901.
236.	Moiseev S.A., Kroll S. Complete reconstraction of the quantum state of
a single-photon wave packet absorbed by Doppler-broadened transition //
Phys. Rev. Lett. 2001. V. 87. P. 173601-1.
237.	Сиразиев A.M., Самарцев В.В. Стимулированное эхо при комбиниро-
комбинированном возбуждении многоуровневой системы с неэквидистантным спек-
спектром // Оптика и спектроскопия. 1975. Т. 39. С. 730-734.
238.	Rostovtsev Y., Sariyianni Z., Scully M.O. Photon echo pulse shape stor-
storage // Laser Physics. 2002. V. 12. P. 1148-1154.
239.	Моисеев С. А. Квантовая память на основе фотонного эха в трёхуров-
трёхуровневых оптически плотных газовых средах с Н-конфигурацией атомных
переходов // Оптика и спектроскопия. 2003. Т. 94. С. 847.
240.	Зуйков В.А., Самарцев В.В., Усманов Р.Г. Корреляция формы сигналов
светового эха с формой возбуждающих импульсов // Письма ЖЭТФ.
1980. Т. 32. С. 293-297.

Список литературы	223
241.	Moiseev S.A., Tarasov V.F., Ham B.C. Quantum memory photon echo-like
technique in solids. J. Opt. B: Quantum Semiclassical Opt. 2003. V. 5.
P. S497-S502.
242.	Gershenfeld N.A., Chuang I.D. Bulk Spin-Resonance Quantum Computa-
Computation // Science. 1997. V. 275. рз. 350-356.
243.	Cory D.B., Price M.D., Havel T.F. Nuclear magnetic resonance spec-
troscopy: An experimentally accessible paradigm for quantum computing //
Physica D. 1998. V. 120. P. 82-101.
244.	Кессель А.Р., Ермаков В.Л. Многокубитный спин // Письма ЖЭТФ.
1999. Т. 70. С. 59.
245.	Ermakov V.L., Kessel A.R., Samartsev V.V. Four atomic optical energy
level as a two qubit quantum computer register // Proceedings SPIE. 2000.
V. 4061. P. 79-84; (quant-ph / 0001090, 2000).
246.	Weber M.J. Spontaneous emission probabilities and quantum efficiences for
excited states of Pr3+ in LaF3 // J. Chem. Phys. 1968. V. 48. P. 4774-4780.
247.	Kane B.E. A silicon-based nuclear spin quantum computer // Nature. 1998.
V. 393. P. 133-137.
248.	Kane B.E. Silicon-based quantum computation // E-print arXiv:
quant-ph/0003031. - 14 p.
249.	Bowden СМ., Pethel S.D. Novel scheme for universal quantum computa-
computation // E-print arXiv: quant-ph/9912003. - 17 p.
250.	Zuikov V.A., Kalachev A.A., Samartsev V. V. et al. Spatial and spectral
properties of nonequilibrium population grating induced in resonant medium
by femtosecond pulses // Laser physics. 2000. V. 10. P. 368-371.
251.	Bianucci P., Muller A., Shih C.K. et al. Experimental realization of one
qubit Deutsch-Jozsa algorithm in a quantum dot // Phys. Rev. B. 2004.
V.69. P. 161303(R).
252.	Ross I., Molmer K. Quantum computing with an inhomogeneously broadened
ensemble of ions // Phys. Rev. A. 2004. V. 69. P. 022321.

Научное издание
ПЕТРУШКИН Сергей Валериевич
СЛМЛРЦЕВ Виталий Владимирович
ЛАЗЕРНОЕ ОХЛАЖДЕНИЕ ТВЕРДЫХ ТЕЛ
Редактор Е.С. Артоболевская
Оригинал-макет: В.В. Худяков
ЛР №071930 от 06.07.99. Подписано в печать 07.12.04.
Формат 60x90/16. Бумага офсетная. Печать офсетная.
Усл. печ. л. 14. Уч.-изд. л. 15,4. Заказ № 11298
Издательская фирма «Физико-математическая литература»
МАИК «Наука/Интерпериодика»
117997, Москва, ул. Профсоюзная, 90
E-mail: fizmat@maik.ru, fmlsale@maik.ru;
http://www.fml.ru
Отпечатано с готовых диапозитивов
в ППП «Типография «Наука»
121099, Москва, Шубинский пер., 6
ISBN 5-9221-0552-3
9 785922' 105521