Принципы нелинейной оптики - Шен И.Р.

Автор: Шен И.Р.

Теги: распространение световых лучей отражение преломление поглощение излучение физика электроника оптика нелинейная оптика квантовая электроника

ISBN: 5-02-014043-0

Год: 1989

Похожие

Принципы нелинейной оптики

Основы нелинейной оптики атомарных газов

Когерентность в оптике

Нелинейная лазерная спектроскопия сверхвысокого разрешения

Текст

Принципы
нелинейной
оптики
И. Р. Шен
ПРИНЦИПЫ
НЕЛИНЕЙНОЙ
ОПТИКИ
Перевод с английского И. Л. ШУМАН
под редакцией С. А. АХМАНОВА
МОСКВА «НАУКА»
ГЛАВНАЯ РЕДАКЦИЯ
ФИЗИКО-МАТЕМАТИЧЕСКОЙ ЛИТЕРАТУРЫ
1989
ББК 22.343
Ш47
УДК 535.3
THE PRINCIPLES
OF NONLINEAR OPTICS
Y. R. Shen
University of California, Berkeley
A Wlley-Interscience Publication
John Wiley & Sons
New York • Chicester • Brisbane •
Toronto • Singapore
ШЕН И. P. Принципы нелинейной оптики: Пер. с англ./Под ред. С. А. Ах-
манова.— М.: Наука. Гл. ред. физ.-мат. лит., 1989.— 560 с.— ISBN 5-02-014043-0.
Дано систематическое изложение основ современной нелинейной оптики,
начиная с теории нелинейных восприимчивостей и кончая нелинейной опти-
кой волоконных световодов, поверхности и плазмы. Большое внимание уделено
методам нелинейной лазерной спектроскопии, многофотонному возбуждению
и диссоциации молекул. Строгий теоретический анализ различных нелинейных
эффектов подкрепляется обширным экспериментальным материалом, количест-
венными оценками.
Для научных работников, инженеров, а также аспирантов и студентов
старших курсов, специализирующихся в области квантовой электроники, нели-
нейной оптики и спектроскопии.
Табл. 10. Ил. 223. Библиогр.: 818 назв.
ш 1604060000-014
053 (02)-89
86-89
ISBN 5-02-014043-0
© John Wiley & Sons, Inc., 1984
©Издательство «Наука».
Главная редакция ____
физико-математической литературы.
Перевод на русский язык,
предисловие, примечания, 198»
ОГЛАВЛЕНИЕ
От редактора перевода............................................ 7
От автора к русскому изданию......................................14
Предисловие.......................................................16
Глава 1. ВВЕДЕНИЕ................................................19
1.1. Историческая справка.............................19
1.2. Уравнения Максвелла в нелинейной среде .... 21
1.3. Модель ангармонического осциллятора..............23
1.4. Газ свободных электронов.........................26
Глава 2. НЕЛИНЕЙНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ВОСПРИИМЧИВОСТИ ... 30
2.1. Формализм матрицы плотности......................30
2.2. Микроскопические выражения для нелинейных воспри-
имчивостей............................................33
2.3. Диаграммная техника..............................35
2.4. Коррекция %(п> за счет локального поля...........39
2.5. Перестановочная симметрия нелинейных восприимчиво*
стей..................................................41
2.6. Пространственная симметрия нелинейных воспримчиво-
стей.................................................42
2.7. Практический расчет нелинейных восприимчивостей 45
2.8. Коэффициент Миллера.............................53
2.9. Обозначения нелинейных восприимчивостей .... 53
Глава 5. ОБЩЕЕ ОПИСАНИЕ РАСПРОСТРАНЕНИЯ ВОЛН В НЕЛИ-
НЕЙНЫХ СРЕДАХ..........................................56
3.1. Связанные волны в нелинейной среде..............56
3.2. Энергия поля в нелинейной среде.................58
3.3. Приближение медленно меняющихся амплитуд ... 61
3.4. Граничные условия...............................63
3.5. Распространение волн с зависящей от времени ампли-
тудой ...............................................64
Глава 4. ЭЛЕКТРООПТИЧЕСКИЕ И МАГНИТООПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ 66
4.1. Электрооптические эффекты..................... 66
4.2. Магнитооптические эффекты..................... 67
Глава 5, ОПТИЧЕСКОЕ ВЫПРЯМЛЕНИЕ И ОБРАТНЫЙ ЭФФЕКТ
ФАРАДЕЯ...........................................69
5.1. Оптическое выпрямление.....................69
5.2. Эффективная плотность свободной энергии .... 70
5.3. Обратные эффекты Фарадея и Коттона — Мутона ... 72
5.4. Индуцированное намагничение при резонансном возбуж-
дении ...............................................76
Глава б. ГЕНЕРАЦИЯ СУММАРНОЙ ЧАСТОТЫ..78
6.1. Физика явления.............................78
6.2. Теоретическая постановка задачи............79
6.3. Простое решение для случая генерации суммарной ча-
стоты в объеме среды.................................82
6.4 Учет отражения на границе раздела...............84
6.5. Условие . фазового синхронизма..................86
6.6. Влияние поглощения..............................87
6.7. Генерация суммарной частоты при высокой эффективно-
сти преобразования...................................87
6.8. Практический пример.............................91
6.9. Факторы, ограничивающие эффективность преобразо-
вания ............................................. 93
Р 3
Глава 7. ГЕНЕРАЦИЯ ГАРМОНИК........................................95
7.1. Генерация второй гармоники.........................95
7.2. Вторая гармоника в сфокусированных гауссовских
пучках...............................................98
7.3. Генерация третьей гармоники в кристаллах .... 101
7.4. Оптические гармоники в газах......................102
7.5. Измерение нелинейных оптических восприимчивостей 106
7.6. Генерация второй гармоники сверхкоротким импульсом 112
Глава 8. ГЕНЕРАЦИЯ РАЗНОСТНОЙ ЧАСТОТЫ.............................116
8.1. Решение для плоских волн..........................116
8.2. Получение излучения в далеком ИК диапазоне с по-
мощью процесса генерации разностной частоты . . . 117
8.3. Генерация излучения в далеком ИК диапазоне при оп-
тическом детектировании сверхкоротких импульсов 121
Глава 9.ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ УСИЛЕНИЕ И ГЕНЕРАЦИЯ. ... 125
9.1. Параметрическое усиление .........................125
9.2. Двухрезонаторный параметрический генератор . . 128
9.3. Однорезонаторный параметрический генератор . . . 132
9.4. Частотная перестройка параметрических генераторов 135
9.5. Параметрическая флуоресценция...................141
9.6. Параметрический генератор с обратной волной . . . 144
Глава 10. ВЫНУЖДЕННОЕ КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЕ ... 146
10.1. Историческая справка.............................146
10.2. Квантовая теория вынужденного комбинационного рас-
сеяния .............................................148
10.3. Описание процесса вынужденного комбинационного
рассеяния на языке связанных волн...................151
10.4. Связь стоксовой и антистоксовой компонент . . . 156
10.5. Комбинационное рассеяние высших порядков . . . 159
10.6. Результаты экспериментов и применения вынужденно-
го комбинационного рассеяния......................101
10.7. Вынужденное поляритонное рассеяние.............171
10.8. Вынужденное комбинационное рассеяние с переворо-
том спина...........................................174
10.9. Нестационарное вынужденное комбинационное рас-
сеяние .............................................177
10.10. Измерение времен релаксации.....................132
Глава 11. ВЫНУЖДЕННОЕ РАССЕЯНИЕ СВЕТА..........186
11.1. Вынужденное рассеяние Мандельштама — Бриллюэна 186
11.2. Вынужденные температурные рассеяния Бриллюэна и
Рэлея...............................................190
11.3. Вынужденное рассеяние крыла линии Рэлея . . . ЮЗ
11.4. Другие типы вынужденного рассеяния света . . . . 197
Глава 12. ДВУХФОТОННОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ.................................199
12.1. Теория............................................Ю9
12.2. Экспериментальная техника........................201
12.3. Спектроскопия двухфотонного поглощения .... 203
Глава 13. НЕЛИНЕЙНАЯ ОПТИЧЕСКАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ ВЫСОКОГО
РАЗРЕШЕНИЯ....................................................206
13.1. Общее описание...............................206
13.2. Квантовые биения ............................298
13.3. Спектроскопия насыщения . 210
13.4. Спектроскопия двухфотонного поглощения, свободная
от доплеровского уширения...........................222
4
13.5. Поляризационная спектроскопия высокого разрешения 225
13.6. Оптические биения Рамсея........................227
13.7. Другие методы спектроскопии высокого разрешения 232
Глава 14. ЧЕТЫРЕХВОЛНОВОЕ СМЕШЕНИЕ..............................233
14.1. Нелинейные восприимчивости третьего порядка . . . 233
14.2. Общая теория четырехволнового смешения .... 237
14.3. Вырожденное четырехволновое смешение .... 239
14.4. Обращение волнового фронта при четырехволновом
смешении..............................................242
14.5. Генерация перестраиваемого ИК и УФ излучения 245
14.6. Нестационарное четырехволновое смешение .... 249
Глава 15. СПЕКТРОСКОПИЯ ЧЕТЫРЕХВОЛНОВОГО СМЕШЕНИЯ 255
15.1. Общее описание..................................255
15.2. Когерентная спектроскопия комбинационного рассея-
ния света.......................................... 256
15.3. Спектроскопия, основанная на эффекте Керра, индуци-
рованном комбинационным резонансом...................264
15.4. Четырехволновое смешение при наличии множествен-
ных резонансов.......................................266
15.5. Когерентная спектроскопия низкочастотных резонансов;
активная спектроскопия рассеяния.....................271
15.6. Нестационарная спектроскопия четырехволнового сме-
шения ...............................................273
Глава 16. ДВУЛУЧЕПРЕЛОМЛЕНИЕ, НАВЕДЕННОЕ СИЛЬНЫМ ПОЛЕМ 274
16.1. Общие выражения для показателей преломления, наве-
денных сильным оптическим полем..................... 274
16.2. Физические механизмы............................275
16.3. Оптический эффект Керра и вращение эллипса поля-
ризации .............................................282
16.4. Нестационарные эффекты..........................285
16.5. Применения......................................286
Глава 17. САМОФОКУСИРОВКА.........................................290
17.1. Физическое описание ..............................290
17.2. Теория............................................294
17.3. Квазистационарная самофокусировка . . . . . . 299
17.4. Нестационарная самофокусировка....................305
17.5. Самофокусировка в твердом теле....................307
17.6. Другие случаи самофокусировки.....................309
17.7. Фазовая самомодуляция.............................310
17.8. Самообострение импульса и самодефокусировка . . . 316
Глава 18. МНОГОФОТОННАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ.............................318
18.1. Общее рассмотрение................................318
18.2. Техника эксперимента..............................320
18.3. Спектроскопические применения.....................323
Глава 19. ДЕТЕКТИРОВАНИЕ ОТДЕЛЬНЫХ АТОМОВ И МОЛЕКУЛ 333
19.1. Основы теории................................333
19.2. Экспериментальные методы.....................337
19.3. Примеры детектирования одиночных атомов и молекул 343
19.4. Применения...................................347
Глава 20. ЛАЗЕРНОЕ УПРАВЛЕНИЕ ДВИЖЕНИЕМ ЧАСТИЦ ... 349
20.1. Пон деромоторные силы..........................349
20.2. Оптическая левитация макроскопических частиц . . . 354
20.3. Управление атомными пучками с помощью лазера 356
20.4. Оптическое охлаждение и захват атомов и ионов . . . 358
5
Глава 21. НЕСТАЦИОНАРНЫЕ КОГЕРЕНТНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ЭФ-
ФЕКТЫ ...............................................361
21.1. Уравнение Блоха для двухуровневой системы . . . 361
21.2. Нестационарная нутация и затухание свободной поля-
ризации .............................................364
21.3. Фотонное эхо....................................369
21.4. Нестационарное четырехволновое смешение .... 373
21.5. Адиабатическое слежение.........................379
21.6. Самоиндуцированная прозрачность.................381
21.7. Сверхизлучение..................................386
Глава 22. СИЛЬНЫЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ СВЕТА С АТОМАМИ ... 391
22.1. Общие положения.................................391
22.2. Модель «голого» атома...........................393
22.3. Модель «одетого» атома..........................398
22.4. Результаты экспериментов ... 402
22.5. Многофотонное возбуждение и ионизация .... 408
Глава 22. МНОГОФОТОННОЕ ВОЗБУЖДЕНИЕ И ДИССОЦИАЦИЯ МО-
ЛЕКУЛ В ИНФРАКРАСНОМ ЛАЗЕРНОМ ПОЛЕ .... 412
23.1. Первые эксперименты.............................412
23.2. Физическое описание.............................415
23.3. Простая модель многофотонного возбуждения и диссо-
циации молекул в инфракрасном лазерном поле . . . 421
23.4. Экспериментальные результаты....................427
23.5. Стохастизация энергии в молекуле................432
23.6. Аналоговая модель многофотонной диссоциации . . 433
23.7. Выводы и направления будущих исследований . . 435
Глава 24. ЛАЗЕРНОЕ РАЗДЕЛЕНИЕ ИЗОТОПОВ.......................438
24.1. Общее описание...............................438
24.2. Фотофизические методы........................442
24.3. Фотохимические методы........................446
24.4. Заключение...................................449
Глава 25. НЕЛИНЕЙНАЯ ОПТИКА ПОВЕРХНОСТИ......................450
25.1. Общие замечания. Нелинейный отклик поверхности 450
25.2. Нелинейная оптика с участием поверхностных электро-
магнитных волн.....................................452
25.3. Использование нелинейных оптических эффектов для
зондирования поверхности...........................464
Глава 26. НЕЛИНЕЙНЫЕ ВОЛНЫ В ОПТИЧЕСКИХ ВОЛНОВОДАХ 474
26.1. Общая теория.................................474
26.2. Экспериментальные результаты...............478
26.3. Распространение короткого импульса в оптическом во-
локне .............................................486
Глава 27. ОПТИЧЕСКИЙ ПРОБОИ..................................494
27.1. Общее описание...............................494
27.2. Оптический пробой в газах................497
27.3. Оптический пробой в твердых телах............503
Глава 28. НЕЛИНЕЙНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ В ПЛАЗМЕ ... 507
28.1. Основы теории...................................507
28.2. Экспериментальные исследования..................514
Список литературы...............................................520
Предметный указатель..............................* • • • > 551
6
ОТ РЕДАКТОРА ПЕРЕВОДА
I. Предлагаемая книга подводит определенный итог почти 25-лет-
нему развитию лазерной нелинейной оптики. В ней дано моногра-
фическое изложение идей и методов этого весьма разветвленного
и динамичного раздела современной физики. Старт нелинейной
оптики был бурным. Первые опыты по удвоению частоты света были
сделаны в 1961 г., а уже в 1963 г. удалось создать эффективные
генераторы оптических гармоник; этим было положено начало при-
кладной нелинейной оптики. Быстро развивались физические ис-
следования. В 1961 г. зарегистрировано двухфотонное поглощение.
В 1962—1963 гг. обнаружено и объяснено явление вынужденного
комбинационного рассеяния — открытие, кардинально изменившее
облик физики рассеяния света. В 1960—1963 гг. были сформули-
рованы и теоретические основы нелинейной оптики.
Поэтому уже в 1964—1965 гг. появились две монографии, в ко-
торых были подведены первые итоги и дан набросок перспектив.
Последующее 20-летие в огромной мере расширило сферу нели-
нейной оптики, область ее приложений.
Можно указать по крайней мере четыре крупных раздела нели-
нейной оптики, четыре направления, в которых получены важные
фундаментальные и прикладные результаты,—направления, где и
по сей день сохраняется высокий тонус исследований и разработок.
Физика оптической нелинейности и нелинейная спектроскопия.
Динамика атомов, молекул, конденсированной среды, возбуж-
даемых световым полем, принципиально нелинейна. Современная
нелинейная оптика сталкивается с захватывающе разнообразными
проявлениями нелинейного отклика различных сред; в повестке
дня и прямые эксперименты по регистрации поляризации вакуума
в сверхсильных световых полях. Спектроскопические методы, осно-
ванные на изучении нелинейных свойств вещества, оказались по-
истине универсальными, позволили решать задачи, ранее вообще
недоступные оптической технике.
Волновая нелинейная оптика. Нелинейность отклика приводит к
взаимовлиянию, в том числе к сильному энергообмену, волн с су-
щественно различными частотами и волновыми векторами (волно-
вым взаимодействиям), нелинейным изменениям частотного и уг-
лового спектров квазимонохроматичёских, квазиплоских волн (само-
воздействиям). В процессе взаимодействий и самовоздействий
нелинейным образом изменяется, вообще говоря, и поляризация
волн — возникают поляризационные нелинейные эффекты.
7
Многообразные волновые взаимодействия и самовоздействия
фактически определяют главные черты поведения мощных лазер-
ных пучков в материальной среде, приводят к генерации световых
полей, не имеющих даже отдаленных аналогов в линейной оптике
(движущиеся структуры, оптическая турбулентность и т. п.).
Физика воздействия сильного светового поля на вещество.
Нелинейный отклик среды, нелинейные оптические явления иг-
рают важную, а зачастую и решающую роль в механизмах ла-
зерного возбуждения и релаксации сильно неравновесных состояний
в атомах, молекулах и конденсированных средах. На использова-
нии оптической нелинейности базируются и уникальные по быстро-
действию (временное разрешение достигает 10“18 с) и спектраль-
ному разрешению методы лазерной диагностики неравновесных со-
стояний, быстрых превращений в веществе.
Прикладная нелинейная оптика. Преобразование частотного и
углового спектров, быстрое управление амплитудой и фазой свето-
вых волн, являющиеся следствием нелинейных взаимодействий и
самовоздействий, лежат в основе действия широкого класса нели-
нейно-оптических устройств. В арсенале современной прикладной
нелинейной оптики, помимо уже традиционных преобразователей
частоты и параметрических генераторов (теперь они перекрывают
диапазон от субмиллиметров до далекого вакуумного ультрафиоле-
та), системы нелинейной адаптивной оптики, эффективные компрес-
соры сверхкоротких световых импульсов, бистабильные и мультиста-
бильные элементы быстродействующих оптических процессоров.
Речь идет, таким образом, о весьма широком спектре проблем,
многие из которых далеко выходят за рамки физической и при-
кладной оптики в их традиционном понимании, тесно перепле-
таются с задачами атомной и молекулярной физики, физики твер-
дого тела, электроники и микротехнологии.
Поэтому современная литература по нелинейной оптике трудно
обозрима; это можно с полным основанием сказать не только об
оригинальных статьях, но и об обобщающих трудах. Среди послед-
них доминируют коллективные монографии, посвященные доста-
точно узким проблемам и в первую очередь удовлетворяющие по-
требности профессионалов. Причина такого положения, однако, не
только в быстром экстенсивном росте нелинейной оптики. На пер-
вом этапе ряд ее разделов (такие, например, как физика неста-
ционарных когерентных явлений, динамическая голография) раз-
вивались в значительной мере независимо от основного потока
работ по нелинейной оптике. Немаловажное значение имело и то
обстоятельство, что различные направления разрабатывались ис-
следователями, пришедшими в нелинейную оптику из разных об-
ластей физики (радиофизиками, оптиками, специалистами по атом-
ной физике и т. п.); в результате поначалу различной была даже
терминология, относящаяся, по существу, к одним и тем же яв-
лениям.
8
В связи с этим все более остро ощущалась необходимость в
руководстве, в котором современная нелинейная оптика излагалась
бы на основе единого подхода, акцентировались бы общие для
всех ее разделов принципы.
Такое руководство необходимо физикам, приступающим к са-
мостоятельной работе в этой увлекательной области, инженерам и
специалистам в смежных разделах естествознания, активно при-
меняющим методы нелинейной оптики. Несомненную потребность
в нем ощущают и специалисты. Можно с полным основанием ска-
зать, что в предлагаемой книге мы имеем дело с успешной попыт-
кой решения этой трудной задачи.
Ее автор, профессор Калифорнийского университета в Беркли,
И. Р. Шен дал превосходное изложение принципов нелинейной
оптики, ясные физические представления о наиболее важных ре-
зультатах и перспективных направлениях современных исследо-
ваний.
Двадцать восемь глав книги охватывают обширный материал,
включающий теоретические основы: теперь уже «традиционную»
нерезонансную нелинейную оптику, вынужденное рассеяние, не-
линейную спектроскопию, многофотонное возбуждение атомов и мо-
лекул, нелинейную оптику поверхности, нелинейную оптику плаз-
мы и прикладную нелинейную оптику.
Уровень изложения соответствует уровню лекционных курсов,
читаемых на старших курсах физических факультетов й для ас-
пирантов. Сильное впечатление производит высокий научный и
методический уровень изложения. Автор выдерживает практически
на протяжении всей книги единый монографический стиль, в кни-
ге почти нет компилятивных глав. Несомненно, большую роль
здесь играет то обстоятельство, что И. Р. Шен — один из наибо-
лее активных ученых, работающих в области нелинейной оптики
и квантовой электроники. Ему принадлежат важные, а в ряде
случаев — пионерские результаты во многих разделах нелинейной
оптики, начиная от физики оптической нелинейности и нелиней-
ной спектроскопии и кончая разработкой преобразователей частоты.
Поэтому практически во всех разделах книги читатель получает
из первых рук профессионально отобранную из огромного моря
публикаций информацию. Намеренно краткими сделаны поэтому
списки литературы, которыми снабжены главы книги.
Разумеется, такой подход таит в себе и опасности субъектив-
ных оценок, неполного цитирования. Некоторые претензии подоб-
ного рода можно предъявить и к предлагаемой книге. Можно
констатировать вместе с тем, что в большинстве случаев автора
не покидает чувство меры. Отметим, в частности, что в весьма
краткие списки литературы включены многие обзоры по нелиней-
ной оптике, опубликованные отечественными авторами на стра-
ницах журнала «Успехи физических наук». Тем не менее опре-
деленная неполнота библиографии ощущается; в списки книг и
обзоров, рекомендуемых автором, включены, естественно, лишь
источники, доступные англоязычному читателю. Чтобы по возмож-
9
пости исправить ситуацию, сбалансировать библиографию, пере-
водчик и редактор составили дополнительные (но тоже краткие)
списки литературы к главам, основное место в них занимают мо-
нографии и обзоры, в том числе обзоры, посвященные истории
нелинейной оптики и квантовой электроники*).
Таким образом, списки литературы к русскому изданию состоят
из трех разделов: «Цитированная литература», «Монографии и об-
зоры», «Литература, добавленная при переводе».
II. Русский перевод «Принципов нелинейной оптики» выходит
через пять лет после публикации английского издания. За это
время в нелинейной оптике произошло много событий.
В ряде разделов нелинейной оптики, обсуждаемых в предла-
гаемой книге, появились существенные новые результаты. Ссылки
на соответствующие оригинальные работы даны в подстрочных
примечаниях переводчика и редактора. Необходимую информацию
читатель сможет получить также из дополнительных списков ли-
тературы к главам, куда мы включили и ссылки на труды наибо-
лее авторитетных международных конференций, тематические но-
мера специализированных журналов, опубликованные после 1984 г.
Картина современного состояния нелинейной оптики будет, однако,
неполной, если хотя бы кратко не упомянуть о некоторых новых
направлениях исследований, направлениях, где достижения самого
последнего времени оказались особенно значительными. Мы огра-
ничимся здесь очень кратким комментарием результатов, полу-
ченных в четырех таких областях.
Сверхсильные световые поля: от нелинейной оптики атомов и
молекул — к нелинейной электронной физике. В более чем 25-лет-
ней истории развития лазеров стремление к получению все более
сильных световых полей всегда было одной из доминирующих тен-
денций.
Успехи последних лет в разработке генераторов фемтосекунд-
ных импульсов, широкополосных лазерных усилителей с высокими
энергиями насыщения (здесь особенно эффективными оказались
усилители на эксимерах) позволили совершить прорыв в область
интенсивностей 101в—1018 Вт/см2 (см., например, [1—3]). Имеются
реальные проекты увеличения этих цифр на два-три порядка. До-
стигнутые напряженности светового поля Есв ~ 109—1010 В/см срав-
ниваются или даже превышают характерное атомное поле Еа~
~ 109 В/см [4].
При этом, естественно, радикально изменяется характер нели-
нейного отклика. При напряженности светового поля порядка на-
пряженности кулоновского поля протона на дистанции, равной во-
ровскому радиусу, структура связанных состояний атома факти-
♦) Мы отсылаем интересующегося читателя также к специальным номе-
рам журнала «Успехи физических наук», посвященным 25-летию создания
лазера [УФН.—1986. Т. 148. Вып. 1] и 60-летию со дня рождения Р. В. Хохлова
[УФН.— 1986. Т. 149. Вып. 3].
10
чески распадается и главную роль начинают играть свободно-сво-
бодные переходы.
На первый план выходят, таким образом, проблемы нелиней-
ной электронной физики: «надпороговая» ионизация атомов [5], не-
линейное томсоновское и комптоновское рассеяние и т. п. Пере-
ход к световым полям 2?св~ 1010—1011 В/см ставит в повестку дня
и прямую экспериментальную проверку положений нелинейной
квантовой электродинамики [6].
Сильные нелинейные эффекты в пассивных системах с оптиче-
ской обратной связью. Как и в нелинейных системах с сосредото-
ченными постоянными (например, в нелинейном осцилляторе, соб-
ственная частота которого зависит от интенсивности), в распреде-
ленной оптической нелинейной среде обратная связь приводит к
сильным нелинейным эффектам, далеко выходящим за рамки срав-
нительно простой картины, описываемой методами теории возму-
щений.
Изучение оптической бистабильности, мультистабильности, не-
устойчивостей и хаоса, кратко обсуждаемых в гл. 16 предлагаемой
книги, стало сейчас одним из наиболее бурно развивающихся на-
правлений нелинейной оптики [7]. Важнейший прикладной аспект
этих работ связан с уникальными возможностями управления све-
та светом [8].
Поразительно многообразной оказывается динамика нелинейно-
оптических систем с обратной связью. Полное использование трех-
мерного характера светового поля в системах с так называемой
двумерной обратной связью позволяет наблюдать широкий класс
новых нелинейных оптических явлений — пространственную опти-
ческую бистабильность и мультистабильность, генерацию периоди-
ческих пространственных структур (в том числе вращающихся
периодически модулированных световых полей), развивающуюся
одновременно в пространстве и времени оптическую турбулент-
ность [9].
Тесно примыкают к этим явлениям и интенсивно исследуемые
в последнее время поляризационные неустойчивости, мультиста-
бильности и хаос [10].
Возбуждение и нелинейно-оптическая диагностика сильно нерав-
новесных состояний в полупроводниках и металлах. Яркой демон-
страцией новых возможностей, возникающих в физике и технологии
при быстром (за времена, меньшие характерных релаксационных
времен) локальном вложении световой энергии в материальную
среду, стало открытие и практическое использование селективного
многофотонного возбуждения и многофотонной диссоциации моле-
кул в сильном инфракрасном лазерном поле. Детальному описанию
этого явления и обзору приложений посвящены гл. 23, 24 предла-
гаемой книги. Не меньший интерес представляют, разумеется, воз-
бужденные светом сильно неравновесные состояния в конденсиро-
ванной среде.
11
Поглощение лазерного излучения приводит к возникновению
целого каскада процессов преобразования энергии, включающих
последовательное возбуждение и релаксацию электронной подси-
стемы, электрон-фононную релаксацию и, наконец, разнообразные
тепловые процессы (нагрев, плавление, испарение).
Современные фемтосекундные лазеры позволяют «заморозить»
любой из этапов этой сложной цепочки; в результате появляется,
в частности, возможность нелинейно-оптического инициирования
фазовых переходов новых типов («холодное» плавление и т. п.).
Обзор состояния исследований в этой области на конец 1985 г.
дан в [11].
В самое последнее время удалось надежно наблюдать неравно-
весный нагрев электронов в металле, эффекты неравновесного
(в том числе нелинейного) электронного транспорта [14, 15].
Сделаны первые попытки наблюдения «холодного плавления»
полупроводника фемтосекундными лазерными импульсами [12]. Сле-
дует подчеркнуть при этом, что, пожалуй, единственным эффек-
тивным методом диагностики быстрой модификации кристалличе-
ской решетки под действием мощных лазерных импульсов оказы-
вается нелинейно-оптическая диагностика [11, 13].
Нелинейно-оптическая генерация новых квантовых состояний
светового поля. Вопросы нелинейной статистической оптики вообще
остались за пределами книги И. Р. Шена.
Надо сказать, что этот раздел в значительной мере сформиро-
вался еще в 70-х годах. Изложение основных положений класси-
ческой статистической нелинейной оптики можно найти в [16].
Квантовой нелинейной оптике посвящена монография [17]. К числу
наиболее интересных результатов статистической нелинейной опти-
ки самого последнего времени, безусловно, относится эксперимен-
тальная реализация в трех- и четырехфотонных параметрических
взаимодействиях так называемых сжатых состояний светового поля
(см. [18, 19] и обзор [20]). Сжатые состояния позволяют снизить
уровень шумов при фоторегистрации по сравнению с дробовым
шумом — обстоятельство, представляющее особый интерес для тех-
ники регистрации слабых сигналов.
Январь 1988 г. С. А. Ахманов
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Luk Т. S., McPherson A., Jara Н., Johann U., McIntyre I. A., Schwarzen-
bach A. P., Boyer K., Rhodes С. K. Experimental Study of Harmonic Genera-
tion with Picosecond 248 nm Radiation Ц Ultrafast Phenomena, V/Eds
G. R. Fleming, A. E. Siegman.—Berlin; Springer-Verlag, 1986. P. 366..
2. Giownia J. H., Arjavalingam G., Sorokin P. P., Rothenberg J. Amplification
of 350-fs Pulses in XeCl Excimer Gain Modules // Opt. Lett.—1986. V. 11.
P.79.
3. Ахманов С, А., Гордиенко В. M., Джиджоев М. С.. Краюшкин С. В., Куди-
нов И. А., Платоненко В. Т., Попов В. К. Генерация и усиление субпико-
секундных импульсов УФ излучения с помощью эксимерных лазеров //
Квантовая электроника.—1986. Т. 13. С. 1957.
12
4 Strikland D., Maine P., Bouvier M., Williamson S., Mourou G. Picosecond
Pulse Amplification Using Pulse Compression Techniques Ц Ultrafast Phe-
nomena, V/Eds G. R. Fleming, A. E. Siegman.— Berlin: Springer-Verlag, 1986.
P. 38.
5. Multielectron Excitations in Atoms Ц J. Opt. Soc. Amer.—1987. V. B4 N 5
(Special Issue).
6. Гриб А. А., Мамае ев С. Г., Мостепаненко В. M. Вакуумные квантовые эф-
фекты в сильных полях.— М.: Эиергоатомиздат, 1988.
7. Gibbs Н. Optical Bistability: Controlling Light with Light.— N. Y.: Academic
Press, 1985.
8. Hulin D., Mysyrowicz A., Antonetti A., Migus A., Masselink W. T., Mor-
кос H., Gibbs H. M., Peyghambarian N. Ultrafast All Optical Gate with subpi-
cosecond on and off Response Time Ц AppL Phys. Lett.—1986. V. 49. P. 749.
9. Ахманов С. А., Воронцов M. А., Иванов В. Ю. Крупномасштабные попереч-
ные нелинейные взаимодействия в лазерных пучках; новые типы нелиней-
ных волн, возникновение хаоса Ц Письма в ЖЭТФ.—1988. Т. 47. С. 121.
10. Желудев Н. И. Поляризационные неустойчивость, мультистабильность,
хаос, спонтанное нарушение поляризационной симметрии Ц УФН.—1988.
Т. 154. С. 628.
11. Ахманов С. А., Емельянов В. И., Коротеев Н. И., Семиногов В. Н. Воздей-
ствие мощного лазерного излучения на поверхность полупроводников и
металлов: Нелинейно-оптические эффекты и нелинейно-оптическая диагно-
стика Ц УФН.— 1985. Т. 147. С. 675.
12. Tom Н., Aumiller G., Brito-Cruz С. Time-Resolved Second Harmonic Study
of Laser Induced Disorder of Solid Surfaces Ц XV Int. Conf, on Quant Elect-
ron. Tech. Digest. Baltimore, USA, May 1987.
13. Akhmanov S. A., Govorkov S. V., Koroteev N. I., Shumay I. L. Picosecond
Nonlinear Optical Spectroscopy of Semiconductors. Surface Structure Trans-
formation // Laser Optics of Condensed Matter: Proceedings of the 3rd
USSR — USA Symposium.— N. Y.: Plenum Press, 1988.
14 Ippen E. Femtosecond Studies of Hot Electrons in Semiconductors and Me-
tals U Laser Optics of Condensed Matter: Proceedings of the 3rd USSR — USA
Symposium.— N. Y.: Plenum Press, 1988.
15. Schoenlein R., Lin W., Fujimoto J., Eesley G. Femtosecond Studies of None-
quilibrium Electronic Processes in Metals ff Phys. Rev. Lett.—1987. V. 58.
P. 1680.
16. Ахманов С. А., Дьяков Ю. E., Чиркин А. С. Введение в статистическую ра-
диофизику и оптику.— М.: Наука, 1981.
17. Клышко Д. Н. Фотоны и нелинейная оптика.— М.: Наука, 1980.
18. Slusher R. Е., Hollbey L., Yurke В., Mertz У., Valley J. Observation of Squee-
zed States Generated by Four-Wave Mixing in an Optical Cavity Ц Phys.
Rev. Lett.— 1985. V. 55. P. 2409.
19. Squeezed States of the Electromagnetic Field Ц J. Opt. Soc. Amer.—1987.
V. 4. N 10 (Special Issue).
20. Смирнов Д. Ф., Трошин А. С. Новые явления в квантовой оптике: анти-
группировка и субпуассоновская статистика фотонов, сжатые состояния //,
УФН.- 1987. Т. 153. С. 233.
ОТ АВТОРА К РУССКОМУ ИЗДАНИЮ
Я с большой радостью узнал, что в скором времени вы-
ходит русский перевод моей книги, выполненный канди-
датом физико-математических наук И. Л. Шумаем и про-
фессором С. А. Ахмановым. Я глубоко признателен им
за проделанную работу и одновременно горжусь тем, что
перевод был выполнен столь известными учеными, ра-
ботающими в области квантовой электроники. Профес-
сор С. А. Ахманов—признанный авторитет в нелиней-
ной оптике, внесший своими многочисленными работами
существенный вклад в развитие этой области физики.
Он известен также тем, что вместе с покойным профес-
сором Р. В. Хохловым написал в 1964 г. первую в мире
монографию по нелинёйной оптике.
Нелинейная оптика — это чрезвычайно увлекательная
область физики. Она продолжает развиваться и по сей
день, спустя более четверти века с момента ее зарож-
дения. И сегодня открываются новые нелинейно-опти-
ческие эффекты, а достижения нелинейной оптики нахо-
дят все новые и новые применения.
В книге представлены материалы, полученные на ко-
нец 1983 г. Чтобы книга быстро не утратила своей цен-
ности, я старался при ее написании обращать внимание
на основополагающие принципы. Вероятно, я мог бы
больше внимания уделить обсуждению перспектив раз-
вития нелинейной оптики, однако такая попытка вряд
ли была бы успешной применительно к столь стреми-
тельно развивающейся области.
Таким образом, в данной книге в том виде, в каком
она выходит в свет, не отражены многие новые резуль-
таты, полученные в последние годы. Среди них лазер-
ное охлаждение и захват нейтральных атомов, мазеры
на одиночных атомах и их свойства, сжатые состояния
света, оптические бифуркации и хаос, многофотонная
ионизация атомов, нелинейно-оптическая диагностика
модификаций поверхности, новые нелинейно-оптические
материалы, системы обращения волнового фронта с са-
монакачкой (self pumped), а также когерентная неста-
ционарная спектроскопия с помощью некогерентного све-
та. Детальное обсуждение этих направлений, несомнен-
но, потребует нового издания этой книги.
14
Нелинейная оптика очень дорога моему сердцу. В те-
чение многих лет она поддерживала у меня интерес и
воодушевление, и я получил огромное удовольствие, ра-
ботая в этой области физики.
Эта книга, задуманная как введение в нелинейную
оптику, позволяет мне поделиться своим пониманием
этой области с читателями. Я искренне надеюсь, что
ее русский перевод позволит читателям получить от этой
области науки такую же радость и удовлетворение, ка-
кие довелось испытать мне.
Сентябрь 1987 г. Я. Р. Шен
ПРЕДИСЛОВИЕ
Лазер, несомненно, является одним из величайших изобретений
в истории науки* Его появление около четверти века назад откры-
ло много увлекательных областей, среди которых нелинейная оп-
тика, безусловно, получила наибольшее развитие и привлекла вни-
мание многих ведущих исследовательских групп.
Развитие этой области берет начало с экспериментальной ра-
боты П. А. Франкена с сотрудниками по генерации второй гар-
моники, выполненной в 1961 г., и теоретической работы Н. Блом-
бергена с сотрудниками по оптическому смешению, выполненной
в 1962 г. С этого времени нелинейная оптика развивалась столь
быстро, что уже сегодня ее достижения находят применение почти
во всех областях науки.
Необычайно широкое распространение нелинейной оптики,
с одной стороны, конечно, захватывает, а с другой — делает эту
область трудно обозримой. Огромный объем знаний, накопленный
за прошлые годы, рассеян по многим литературным источникам.
Новичкам в нелинейной оптике часто бывает трудно познакомить-
ся со многими аспектами этой области. Даже те, кто давно ра-
ботает в области нелинейной оптики, могут иногда испытывать
трудности в поисках элементарной информации о разделе, с ко-
торым они не знакомы. Поэтому книга, которая являлась бы до-
статочно глубоким введением во все разделы нелинейной оптики,
совершенно необходима.
К настоящему времени уже написано несколько книг по нели-
нейной оптике. Наиболее авторитетная книга Н. Бломбергена, од-
ного из основоположников нелинейной оптики, была опубликована
в 1965 г. Сейчас, однако, она явно устарела, как, впрочем, и книга
С. А. Ахманова и Р. В. Хохлова, опубликованная в 1964 г. и
переведенная на английский язык в 1972 г. Среди других книг,
которые можно найти в академических библиотеках, некоторые
являются слишком элементарными, другие имеют тенденцию к
освещению специальных разделов нелинейной оптики. Труды кон-
ференций дают более широкую перспективу, однако они обычно
рассчитаны на специалистов и страдают отсутствием последова-
тельности. Очевидно, нужна книга, которая не только логически
излагала бы основные принципы нелинейной оптики, ио и систе-
матически описывала бы ее основные разделы. В данной книге
сделана попытка удовлетворить эту потребность.
Написать книгу, которая охватывала бы всю нелинейную оп-
тику,— невыполнимая задача для одного автора. Поэтому в пред-
16
латаемой книге зачастую опущены детали излагаемых вопросов.
Более того, в связи с необходимостью ограничить объем книги в
нее вообще не включено обсуждение некоторых проблем. Среди
них — нелинейные оптические возбуждения, индуцированные столк-
новениями, оптические мультистабильности, бифуркации и хаос,
квантовая статистика в нелинейной оптике, а также многие нели-
нейно-оптические эффекты высших порядков.
При написании книги я предпочел выделить основы нелиней-
ной оптики и проследить связь между теорией и экспериментом.
При теоретическом рассмотрении я обращал внимание на физику
явлений, хотя при их детальном описании, конечно, нельзя
обойтись без уравнений. При обсуждении того или иного нели-
нейного явления дается краткое описание соответствующего экспе-
римента, чтобы дать читателю ясную физическую картину. Ссылки
на литературу к каждой главе восполняют опущенные в тек-
сте детали, однако эти списки литературы намеренно сделаны
краткими.
Книга построена на основе курса современной оптики, который
я несколько раз прочел для аспирантов в Беркли. Нелегкий опыт
отбора материалов для этого курса и привел меня к ее написанию.
Таким образом, книга написана на уровне, рассчитанном на ас-
пирантов-физиков. Приложив определенные усилия, аспиранты,
специализирующиеся в области химии, и инженеры, серьезно на-
меренные изучить нелинейную оптику, также смогут освоить
материал. В качестве справочника книга будет полезна и специа-
листам, работающим в этой области.
Книга начинается с общего введения, вслед за которым в гл. 2
и 3 дается описание основных понятий. Электрооптический и маг-
нитооптический эффекты рассмотрены в гл. 4 как специальные
случаи нелинейно-оптических взаимодействий. Обратные им эф-
фекты обсуждаются в гл. 5. Нелинейно-оптические эффекты вто-
рого порядка по полю, в которых все взаимодействующие поля —
оптические, рассмотрены в гл. 6—9, а эффекты третьего порядка —
в гл. 10—17. При этом параметрическое преобразование частоты
рассматривается в гл. 9 как процесс, обратный сложению частот.
Как показано в гл. 10 и 11, вынужденное рассеяние с точки зре-
ния общей теории связанных волн ведет себя аналогично пара-
метрическому процессу; вместе с тем микроскопически его рас-
сматривают как двухфотонный процесс.
Структура книги такова, что первая ее часть посвящена тра-
диционным разделам нелинейной оптики. Вторая же часть свя-
зана с новыми и специальными разделами. Гл. 13, 15 и 18—28
посвящены нелинейно-оптическим эффектам и применениям,
которые привлекали внимание исследователей в последние годы.
О новых результатах и открытиях во многих из этих областей
до сих пор сообщается на конференциях и в журналах. Разу-
меется, некоторые части книги рано или поздно неизбежно уста-
реют. Однако есть надежда, что принципы будут оставаться не-
изменными.
2 И. Р. Шен
17
Эта книга написана накануне 25-й годовщины создания лазе-
ра с целью показать хотя бы часть того интеллектуального богат-
ства, которое получено с помощью лазера. Я глубоко признателен
профессору Н. Бломбергену, познакомившему меня с нелинейной
оптикой на раннем этапе ее развития. Его руководство и его шко-
ла привели к тому огромному удовлетворению, которое я получил
от исследовательской работы за последние 20 лет. Мне хотелось
бы также выразить благодарность всем моим друзьям и коллегам,
которые поддерживали мои усилия по написанию этой книги. Осо-
бые слова благодарности я обращаю С. Дж. Гу, чье критическое
прочтение рукописи привело ко многим изменениям и исправле-
ниям в тексте. Я благодарен также Т. Ф. Хайнцу, К. Д. Цжу,
М. Мейт, И. Тву и многим другим за их вклад в исправление
и улучшение рукописи.
В связи с подготовкой рукописи я особенно благодарен Рите
Джонс, которая не только перепечатала всю рукопись, но также
помогала мне и поддерживала мою работу всеми возможными спо-
собами. Без ее самоотверженных усилий завершение этой книги
было бы невозможно. Наконец, моей самой теплой признательно-
сти заслуживает моя жена Сяо-Линь: именно ее терпение, пони-
мание, поддержка и помощь давали мне силу и решимость в про-
цессе написания этой книги.
Беркли, Калифорния И. Р. Шен
Апрель 1984 г.
Посвящается Сяо-Линь, Кай и Хао
Глава 1
ВВЕДЕНИЕ
Физика была бы скучна, а жизнь совершенно невозможна, если
бы все физические явления вокруг нас были линейными. К сча-
стью, мы живем в нелинейном мире, и если линеаризация украшает
физику, то нелинейность делает ее захватывающей.
Эта книга посвящена изучению нелинейных электромагнитных
явлений в оптическом диапазоне, происходящих обычно в поле
лазерных пучков большой интенсивности. Нелинейные эффекты
в электричестве и магнетизме были известны со времен Максвел-
ла. Насыщение намагничения ферромагнетика, электрический раз-
ряд в газе, выпрямление радиоколебаний, электрические свойства
р — п-переходов — вот только некоторые из известных примеров. В
оптике широкое изучение нелинейных явлений*) стало возможным
лишь после создания лазера. С тех пор нелинейная оптика внесла
большой вклад в процесс омоложения древней науки — оптики.
1.1 Историческая справка
Рождение нелинейной оптики было ознаменовано экспериментом
по генерации второй гармоники, выполненным Франкеном [1]. В этом
эксперименте луч рубинового лазера с длиной волны 694,2 нм
пропускался через кристалл кварца; при этом на выходе из кри-
сталла наблюдалось УФ излучение на длине волны 347,1 нм. Идея
Франкена была простой. Генерация гармоник электромагнитных
волн на низких частотах была известна давно. Генерация гармо-
ник волн оптического диапазона подчиняется тем же законам и,
значит, также должна наблюдаться. Однако обычный источник
света слишком слаб для осуществления подобного эксперимента.
В общем случае для наблюдения нелинейного отклика среды тре-
буются поля напряженностью порядка 1 кВ/см. Эта величина со-
ответствует интенсивности света около 2,5 кВт/см2. Отсюда сле-
дует, что для наблюдения генерации оптических гармоник необхо-
димо лазерное излучение.
*) О долазерных исследованиях по нелинейной оптике см. [1*, 4*]. (При-
меч. ред.)
2» 19
Генерация второй гармоники была первым наблюденным нели-
нейным оптическим эффектом, при котором падающее на среду
когерентное излучение вызывает генерацию когерентного излучения
на выходе. Между тем нелинейная оптика охватывает гораздо бо-
лее широкий круг явлений. В общем случае ее предметом являет-
ся нелинейное взаимодействие света с веществом, включая такие
процессы, как индуцированные светом изменения оптических
свойств среды. Но тогда генерацию второй гармоники уже нельзя
считать первым из наблюденных нелинейных оптических эффек-
тов. Процесс оптической накачки, несомненно, также относится к
нелинейным оптическим явлениям; следует подчеркнуть, что он был
хорошо известен задолго до появления лазеров. Резонансное возбуж-
дение при оптической накачке вызывает перераспределение на-
селенностей энергетических уровней среды и изменяет при этом ее
свойства. Благодаря резонансному характеру возбуждения доста-
точно даже слабого света, чтобы вызвать сильное возмущение ма-
териальной системы; это обстоятельство делает эффект легко об-
наружимым. В первых экспериментах по оптической накачке
в атомарных системах использовались маломощные непрерывные
лампы на парах атомов. Оптическая накачка является также од-
ним из наиболее эффективных способов создания инверсной на-
селенности в лазерах.
Однако для всестороннего исследования нелинейных оптических
эффектов необходимы лазеры. После 1961 г. было открыто мно-
жество нелинейных оптических явлений. Они не только сильно
обогатили наши знания о взаимодействии света с веществом, но и
вызвали революционные изменения в оптической технологии. Каж-
дый нелинейный оптический процесс можно представить себе со-
стоящим из двух этапов; сначала свет большой интенсивности
вызывает нелинейный отклик среды, а затем эта реакция среды,
в свою очередь, нелинейным образом изменяет оптические поля.
Первый этап описывается материальными уравнениями, второй —
уравнениями Максвелла.
Может возникнуть вопрос, все ли среды нелинейны? Ответ на
этот вопрос положителен. Даже в вакууме фотоны могут взаимо-
действовать через посредство поляризации вакуума. Эта нелиней-
ность, однако, настолько мала, что с имеющимися на сегодняшний
день источниками света рассеяние фотонов на фотонах и другие
нелинейные эффекты в вакууме все еще трудно наблюдать [2]*).
Поэтому практически вакуум можно считать линейной средой.
В газообразных и конденсированных средах нелинейность сильно
возрастает благодаря взаимодействию света с веществом. Фотоны
могут теперь взаимодействовать гораздо эффективнее благодаря
поляризации среды.
*) В самое последнее время в связи с созданием фемтосекундных лазеров,
генерирующих сверхсильные световые поля напряженностью до 1010 В/см,
ситуация изменяется (см. предисловие ред. перевода).
20
1.2 Уравнения Максвелла в нелинейной среде
Электромагнитные явления описываются уравнениями Максвелла
для электрического и магнитного полей E(r, t) и В (г, t):
VXE=-Т™ VXB = 4g + £j, (1.1)
V - Е = 4лр, V. в = О,
где J (г, t) и р (г, t) — плотности тока и заряда соответственно. Они
связаны между собой законом сохранения заряда
V-J + ff-O. (1.2)
Часто Тир можно разложить в ряд по мультиполям [3]:
J = Jo + |r + cVxM + ^(V.Q)+ ...,
(1.3)
p=Po-V-P-V(V-Q)+...
Здесь P, M, Q, ...— электрическая поляризация, намагничение,
электрический квадрупольный момент и т. д. Однако, как отмечают
Ландау и Лифшиц [4], в оптическом диапазоне разложение J и р
в ряд по мультиполям некорректно, так как в этом случае обычные
определения мультиполей теряют смысл. Во многих случаях, на-
пример в металлах и полупроводниках, более удобно непосредст-
венно использовать J и р в качестве источников в уравнениях
Максвелла либо использовать обобщенную электрическую поляри-
зацию Р, определяемую уравнением
J = Jdc + f, (1.4)
где Jdc — плотность постоянного тока. В других случаях можно
пренебречь магнитодипольным членом и мультиполями ^более вы-
сокого порядка. В этом случае обобщенная поляризация Р сводится
к обычной электрической^ дипольной поляризации Р. Различие Р
и Р состоит в том, что Р является нелокальной функцией поля,
а Р — локальной. В данной книге мы будем считать справедливым
электрическое дипольное приближение: Р = Р, если специально не
оговорено обратное.
С учетом (1.2) и (1.4) уравнения Максвелла принимают вид
VXE = -4|5 V X В = 4 (Е + 4лР) + Jdo,
(1.5)
V.(E + 4nP) = 0, v.B = 0,
где поляризация Р является теперь единственным зависящим от
времени источником. В общем случае Р является функцией поля
Е, которая полностью описывает отклик среды на действие поля;
21
выражение для этой функции часто называют материальным урав-
нением. Таким образом, если бы мы могли записать мате-
риальное уравнение и найти решение получающихся при этом
уравнений Максвелла с соответствующими граничными условия-
ми, то все оптические явления можно было бы легко понять и
предсказать. К сожалению, на практике это редко удается сделать.
Чтобы получить решение уравнений, приходится прибегать к раз-
личным разумным с точки зрения физики приближениям. Именно
здесь и вступает в игру физика явлений.
Поляризация Р обычно является сложной нелинейной функцией
Е. В линейном случае Р принимает простой вид
Р (г, t) = J х(1) (г — г', t — Г) • Е (г', t') dr'dt', (1.6)
—00
где х<о — линейная восприимчивость. Если поле Е является пло-
ской монохроматической волной
Е(т, t) = E(k, ©) = #(k, ©)exp(ik • г — i©t),
то с помощью преобразования Фурье уравнение (1.6)' можно при-
вести к известному виду
Р(г, t) = P(k, ©) = x(0(k, ©)*E(k, ©), (1.7)
Х(1)(k, ©) = J x(1) (г» 0 exP (— ik-r + i®f) dr dt. (1.8)
—00
Линейная диэлектрическая проницаемость s(k, co) связана с
X(1)(k, о) соотношением
e(k, со) = 1 + 4лх(1) (к, о). (1.9)
В электрическом дипольном приближении %(1) (г, t) не зависит
от г и, следовательно, х(1)(к, со), е(к, со) также не зависят от к.
В нелинейном случае, когда поле Е является достаточно сла-
бым, поляризацию Р как функцию Е можно разложить в ряд по
степеням поля Е:
Р (г, t) = J х(1) (г — — Г) • Е (г\ *') dr'dt' +
—со
со
+ J Х(2) (г — гп t — tt; г —r2, t —t2):
i Е (rlt «JE (r2, t2) dr1dt1dr2dt2 +
+ J X(3)(r — rt, t — tx; r — r2, t —12; r — r3, t —13) j
1 E (rx, tx)E (r2, t2) E (r3, tg) dridt^dtzdrgd^ + ...x (1.10)
22
где %(n’ — нелинейная восприимчивость тг-го порядка. Если поле Е
может быть представлено набором плоских монохроматических волн
E(r,«) = 2E(k1,ai), (1.11)
то, как и в линейном случае, применяя преобразование Фурье
к уравнению (1.10), получаем
Р(к, ©) = Р“>(к, а) + Р(4>(к, а) + Р‘”(к, ©)+..., (1.12)
где
Р<‘>(к, а) = х<‘>(к, ©)-Е(к, а),
Р<2> (к, о) = х<2)(к = к<+къ © - ©<+©,): Е(к<, ©<)Е(к/, ©,), (1.13)
Р(3) (к, а) = х(3> (к = к< + kj + k/r а = а< + ©j + а»):
:Е(к<, а«)Е(к,, ©J)E(kl, ©();
Х(п) (к = + к2 + ... + kn, а = ®i + ©2 + ... + ®п) =
со
— J Х(п)(г — rlt f — tx; ...; г—rn, i—«п)-ехр{—i[ki(r —rx) —
—co
— — ^i) *4" • • • 4" kn (г ГЛ) — (t — ^n)]} dTjdti... dtndtn*
(1.14)
В электрическом дипольном приближении x(n)(r, t) не зависит от
г, а значит, %(Л)(к, <о) не зависит от к.
Линейная и нелинейные восприимчивости характеризуют опти-
ческие свойства среды. Если для данной среды известна воспри-
имчивость х(п), то, по крайней мере в принципе, из уравнений
Максвелла (1.5) можно предсказать нелинейно-оптические эффек-
ты n-го порядка. С точки зрения физики х(п) связана с микроско-
пической структурой среды и может быть адекватно оценена толь-
ко с помощью строгого квантовомеханического расчета. Тем не
менее часто используют простые модели, которые иллюстрируют
природу оптической нелинейности и некоторые характерные осо-
бенности х(п)- Мы рассмотрим ниже модель ангармонического ос-
циллятора и модель газа свободных электронов.
1.3 Модель ангармонического осциллятора
В этой модели среда считается состоящей из классических осцил-
ляторов, плотность которых в единице объема равна N. Модель
осциллятора с точки зрения физики может описывать электрон,
связанный с остовом, или активное в ИК поглощении молекуляр-
ное колебание. Уравнение движения при наличии возбуждающей
23
силы имеет вид
^ + Г^ + <»:® + аж’-Л (1.15)
Рассмотрим отклик осциллятора на приложенное поле, имеющее
фурье-компоненты на частотах ±ш4 и ±со2:
F = (g/m) [Ех + №) + Ег (е~^ + е**»1)]. (1.16)
Ангармоническое слагаемое в (1.15) считается малым, поэтому
его можно рассматривать как возмущение при нахождении ре-
шения методом последовательных приближений:
л: = л<1) + х(2> + х(3> + .... (1.17)
Наведенная электрическая поляризация есть просто
P — Nqx. (1.18)
В приближении первого порядка из линеаризованного уравнения
(1.15) получаем
ж(1) _ ж(о (<|)г)-|- к. c>j
^>(<0,)________
(1.19)
где «к. с.» обозначает комплексно сопряженное выражение.
Приближение второго порядка получается при подстановке в
(1.15) вместо ах2 выражения a[«(1)p:
Х(2) = Хт (©! + 02) + (©! — ©г) +
+ хт (2©,) + хт (2©г) + хт (0) + к. с.,
. — 2а (g/m)2^^
©i ®2 _ m2 _ f^r) (<о2 - <о* + i(02r)
1
-а(д/т)2Е1
•Нг) С2тЛ ______________________________ — i2<o{t
V г> (Ш2-®?-«Ш,Г)8(Ш2-4®?-«2ф,Г)
х<2) (0) = — -tt W™)- (--------4---------------1
“о —ie>xr mg —(О2 —im2r/
(1.20)
С помощью последовательных итераций можно найти поправки
высших порядков. Как видно из приближения второго порядка, бла-
годаря квадратичному закону взаимодействия осциллятора с полем,
связанному с наличием ангармонического слагаемого, возникают
новые компоненты поляризации на частотах <Di±g)2, 2g>i, 2ю2 и 0.
Эти осциллирующие компоненты поляризации будут генерировать
новые электромагнитные волны на частотах (В1=Ь<о2, 2oft и 2<в2. Та-
ким образом, получают простое объяснение процессы генерации
24
суммарной и разностной частот и второй гармоники. Возникновение
поляризации на нулевой частоте получило название оптического
выпрямления. В общем случае в приближениях более высокого по-
рядка можно ожидать появления частотных компонент <в = ±
=Ь где П1 и пг — целые числа. В рассмотренной модели вели-
чина ангармонизма определяет силу нелинейного взаимодействия.
Предположение о малости члена ах2 в проведенных расчетах
равносильно предположению о том, что поле Е мало, так что поля-
ризацию Р можно разложить в ряд по степеням поля Е. Можно
дать грубую оценку того, как должна уменьшаться по величине
нелинейная поляризация с увеличением порядка нелинейности.
В нерезонансном случае, когда coo^toi и согласно (1.19)
и (1.20) получаем
| рЫ/рЫ | ~ | qaE/rru^ |. (1.21)
В случае электрона, связанного с ионным остовом, когда сме-
щение х настолько велико, что члены, соответствующие гармони-
о 2 о
ческому взаимодействию и ангармоническому взаимодеист-
вию max2, оказываются одного порядка величины, оба эти члена
будут порядка полной силы |дЕат|, удерживающей электрон:
1I тсо2х ~ max2,
или
|9Е„| ~(m/a)®J. (1.22)
Соотношение (1.21) в этом случае переходит в соотношение
|Р(2)/Р(,)| ~ \Е/Е„\. (1.23)
В общем случае можно показать, что
|р(»+‘)/Р<»>| ~ \Е/Е„\. (1.24)
Таким образом, отношение выступает в роли параметра
разложения в методе последовательных приближений. Типичное
значение Е„ ~ 3 • 10* В/см. Амплитуда Е лазерного поля с интен-
сивностью 2,5 Вт/см2 составляет всего 30 В/см, при этом параметр
\Е/Е„I ~ 10-7. Нелинейная поляризация в этом случае по вели-
чине значительно меньше линейной поляризации. Отсюда напраши-
вается вывод о том, что для наблюдения нелинейных оптических
эффектов необходимы лазерные пучки большой интенсивности.
Соотношение (1.24) справедливо, однако, лишь на оптических
частотах, лежащих вдали от резонанса. Вблизи резонанса наличие
резонансных знаменателей может привести к резкому увеличению
отношения |р<»+‘>/р<">|. Следовательно, нелинейные эффекты мож-
но наблюдать и при гораздо более слабых световых интенсивно-
стях. Примером этого является оптическая накачка. При резонансе
может оказаться, что |р(п+1,/р<п) | > 1. Когда это неравенство имеет
место, разложение по теории возмущений уже не справедливо и в
25
расчетах необходимо использовать полное нелинейное выражение
для Р как функции Е. В этом случае задача относится к области
сильных взаимодействий света с веществом.
1.4 Газ свободных электронов
Простой, но близкой к реальности моделью, иллюстрирующей
возникновение оптической нелинейности, является модель газа сво-
бодных электронов. Простейший вариант этой модели исходит из
уравнения движения для электрона
+ — vXb). (1.25)
dt2 т X е / '
Здесь мы пренебрегли для простоты затуханием. Очевидно, единст-
венным нелинейным членом в этом уравнении является член, от-
вечающий силе Лоренца. Поскольку в плазме v < с, сила Лоренца
оказывается гораздо слабее кулоновской, и произведение (e/mc)vX
ХВ в (1.25) можно рассматривать как малое возмущение в методе
последовательных приближений. Выбирая поле в виде
Е = + к.с.,
получаем
rd) (©<) = + к.См
(1-26)
r<2) (Wj. + ©2) = —--“ X [arxX (k2X #2)+#2 X (kx X X
m ®1®2 (“i + ®a)
X + K.C.
и т. д. В случае однородной плазмы с электронной плотностью за-
ряда р плотность тока определяется из уравнения
J = J(1) + J<«) + ... = р^- (rd) + r(« +...). (1.27)
Так, например,
J(2) (©j + ®2) = р^ rd) (®i + ©2),
и т. д. Проделанные расчеты ясно показывают, каким образом
электронный газ может иметь нелинейный отклик на действие па-
дающей извне световой волны благодаря наличию лоренцевского
члена.
При более строгом описании электронного газа мы должны при-
нять во внимание пространственное изменение электронной плот-
ности р и скорости v. Для описания плазмы в этом случае нужны
два уравнения — уравнение движения и уравнение непрерывно-
26
сти [5]
^I + (v.V)v = -^-£(e + yvXB,
Ot ' ' 771 p 771 \ C /
f£ + v.(pv)_o,
где p — давление, a m — масса электрона. Член, пропорциональный
градиенту давления в уравнении движения, описывает дисперсию
плазменного резонанса. В дальнейших расчетах мы будем для про-
стоты считать Vp = 0. Далее мы должны решать совместно с (1.28)
систему уравнений Максвелла
г. . . « 1 дВ гг .. -n 1 дЕ 4 л » 4 л
vxe = -7-, V X В — — — = — J = — pv, (129)
V . Е = 4л (р —р(0»), V B = 0.
Здесь мы предполагаем, что в плазме есть положительные заряды,
делающие ее нейтральной в отсутствие внешних возмущений. Для
нахождения тока J как функции от Е из уравнений (1.28) и (1.29)
может быть использован метод последовательных приближений.
Пусть [6]
р=р<’>+р“> + р<2’ + ..., (130)
V = v<‘) + v<2> +..., j = i<‘> + j<2> + ...,
где
j<‘) = pf»v(1>, j<2> = p<0)v(2) + p<‘>v(1>. (1.31)
В качестве примера найдем выражение для j<2)(2®), предполагая,
что электрическое поле имеет вид Е = & exp(ik • г — i&t). Под-
ставляя (1.30) в (1.28) и (1.29), получаем
51^ = _,«>,<>--iE,
dt т ’
— top(.> — v.(P«>v), (132)
V •Е = 4лр(1)(ю),
ау(^<2м) = _ i2®v<2) = — (vd).V) v<D — — vd> X В.
dt x ' me
Поправка второго порядка к плотности тока имеет вид
<2°» = '-ё [эт- <E-V) в + Е X в] + Е.
(1.33)
Последнее слагаемое можно переписать в виде
2
(V Е>Е=- i1V- Е=sb[V-'о'1®’1 E -
(1-34)
L pi J
27
где соР = (4л«р(о)е/7п)1/2 — плазменная резонансная частота. С уче-
том (1.34) и принимая во внимание, что
B==i^VxE’ EX(VXE) + (E.V)E = 4V(E.E),
для плотности тока (1.33) можно получить выражение
J(« (2о>) = ^4 V (Е-Е) + [V-(P<O)E)J Е =
4/П (О 771 (О
4т712(03
V(E-E) +
fe2 Г Ур(0).Е
TH2©3 1 — ©р/<02
(1.35)
Уравнение (1.33) строго показывает, что помимо лоренцевского
члена есть также члены, связанные с пространственным измене-
нием поля Е. Они обусловлены неоднородностью плазмы. В одно-
родной плазме Vp(o) = O и согласно (1.34) V-E = 0. Это означает,
что вектор к перпендикулярен Е, и, следовательно, член (E-V)E
также пропадает. В этом случае в выражении для 1(2>(2<о) остается
только лоренцевский член.
Наведенная плотность тока J(2)(2<d) будет теперь играть роль
источника в процессе генерации в плазме второй гармоники. В од-
нородной плазме при наличии только одного пучка накачки вектор
плотности тока J(2)(2co)~ EX В и направлен строго вдоль оси рас-
пространения пучка. Поскольку осциллирующий ток не может из-
лучать в продольном направлении, вдоль оси распространения луча
в объеме однородной плазмы не должно быть когерентной генера-
ции волны второй гармоники. В неоднородной же плазме можно
получить генерацию второй гармоники благодаря неисчезающему
вкладу, связанному с Vp(0).
Как следует из уравнения (1.35), при Ур(0)^0 нелинейный от-
клик среды J(2)(2<o) резко возрастает, когда частота со близка к
плазменному резонансу. Из общих принципов вытекает, что не-
линейный отклик среды возрастает резонансным образом, когда
падающее поле попадает в резонанс с переходами среды. Следует
также ожидать резонансного возрастания генерации второй гармо-
ники, когда частота 2ш попадает в резонанс. Это происходит бла-
годаря тому, что амплитуда поля второй гармоники зависит от ве-
личины J(2)(2<o). При 2шэта плотность тока резонансным об-
разом возбуждает продольное поле на частоте 2<о.
Как видно из (1.33) и (1.35), плотность тока J(2)(2<o) зависит
исключительно от пространственного изменения поля Е. Фактиче-
ски, используя векторные тождества, выражению для J(2)(2gj) в
(1.33) или (1.35) можно придать вид [7]
j(2)(2(d)=cVX( )-i2g)V.( ).
Сравнивая это выражение с (1.3), мы приходим к выводу, что два
члена в выражении для плотности тока J(2)(2q) соответствуют маг-
нитодипольному и электрическому квадрупольному вкладам. В плаз-
ме не существует наведенной электрической дипольной поляриза-
28
ции. Электрическая же квадрупольная поляризация зависит от гра-
диента электрического поля и потому не может проявляться в объ-
еме однородной среды.
Развитая выше модель газа свободных электронов применима
для ряда реальных задач. Во-первых, ее м.ожно использовать для
описания оптических нелинейностей, связанных с нелинейным от-
кликом плазмы в металлах и полупроводниках. Генерация второй
гармоники от поверхности металлов легко наблюдается эксперимен-
тально [6]. Кроме того, в некоторой модификации, учитывающей
распределение зарядов, неисчезающее слагаемое с Vp и т. д., эта
модель может также быть использована для описания оптических
нелинейностей газовой плазмы. В газовой плазме наблюдались раз-
личные нелинейные оптические эффекты. Они будут детально рас-
смотрены в гл. 28. Рассмотренная модель использовалась также
при теоретическом описании нелинейного отклика кристалла в рент-
геновском диапазоне электромагнитного спектра [8]. Энергия свя-
зи электрона намного меньше энергии кванта рентгеновского излу-
чения, поэтому электроны в кристалле будут взаимодействовать с
рентгеновским излучением так, как если бы они были свободными.
Глава 2
НЕЛИНЕЙНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ
ВОСПРИИМЧИВОСТИ
Для нелинейных оптических эффектов низшего порядка стацио-
нарный нелинейный отклик среды и распространение нелиней-
ной волны в среде описываются нелинейными поляризациями и
нелинейными восприимчивостями. В гл. 1 было показано, как мож-
но рассчитать оптический отклик для двух модельных систем.
В гл. 2 проводится более общее обсуждение нелинейных восприим-
чивостей на основе микроскопической теории.
2.1 Формализм матрицы плотности
Нелинейные оптические восприимчивости являются характерными
свойствами среды и зависят от ее электронного и молекулярного
строения. Для нахождения микроскопических выражений для не-
линейных восприимчивостей необходим квантовомеханический рас-
чет. Наиболее удобным для этой цели является, по-видимому,
формализм матрицы плотности [1]. Этот подход, несомненно, явля-
ется более правильным, когда приходится иметь дело с релакса-
цией возбуждения [2].
Пусть *ф есть волновая функция материальной системы, кото-
рая взаимодействует с электромагнитным полем. Тогда оператор
матрицы плотности определяется как среднее по ансамблю от про-
изведения кет- и бра-векторов
р = Тф>ТфТ, (2.1)
а среднее по ансамблю от физической величины Р дается формулой
<Р> = <Ч>1Р1-ф> e Sp (рР). (2.2)
В наших расчетах Р соответствует электрической поляризации.
Исходя из определения р (2.1) и уравнения Шредингера для |хр,
мы легко можем получить уравнение движения для р
<2-3)
которое известно как уравнение Лиувилля. Гамильтониан 3/ё состоит
из трех частей:
<^ = Ж + Жз + Жлуч- (2.4)
В полуклассическом приближении Ж есть гамильтониан невозму-
щенной системы, которому соответствуют собственные состояния
1п> и собственные значения энергии 2?п, так что Ж1п> =2?п1п>,
30
Жэ есть гамильтониан взаимодействия, описывающий взаимодей-
ствие света со средой, а Ж«л— гамильтониан, описывающий слу-
чайное возмущение среды со стороны теплового резервуара, окру-
жающего систему. В электрическом дипольном приближении га-
мильтониан взаимодействия можно записать в виде
Жз = ег-Е. (2.5)
Мы рассматриваем здесь только электронный вклад в восприимчи-
вость. Для учета ионного вклада нам нужно было бы заменить
er-Е на —SgiRj-E, где и R< — соответственно заряд и поло-
жение i-го иона. Гамильтониан Жлуч описывает релаксацию воз-
бужденной среды, иными словами, релаксацию возмущенной матри-
цы плотности р к равновесному значению. Мы можем переписать
уравнение (2.3) в виде [3, 4]
+<2-6>
(2’7)
Если теперь использовать в качестве базисных векторов в вычис-
лениях состояния |п>, а |ф> записать в виде линейной комбинации
1п>, т. е. |ф> =2лп|я>, то,становится понятным физический смысл
п
матричных элементов р. Диагональный матричный элемент ряпа»
«= <nlp!n> = |ап12 дает населенность системы в состоянии |и>, тогда
как недиагональный матричный элемент Pnn«<^|р|по-
казывает, что состояние системы является когерентной суперпо-
зицией состояний I п> и I п'>. В последнем случае, если относи-
тельная фаза ап и аП' является случайной (или некогерентной), то
при усреднении по ансамблю рпп' = 0. Таким образом, при тепло-
вом равновесии рпп определяется равновесным тепловым распре-
делением, например распределением Больцмана в случае атомов
или молекул, а Рпп' = 0 при п п'.
С помощью простых физических рассуждений можно найти бо-
лее ясное выражение для (dp/Sf) релакс- Релаксация населенности
есть результат переходов между состояниями, вызванных взаимо-
действием с тепловым резервуаром. Пусть Wn^n>— скорость индуци-
рованных резервуаром переходов из состояния |п> в |п'>. Тогда
скорость релаксации избыточной населенности в состоянии \пУ
можно записать в виде
( ") релаке = 2 f^n'“*nPn'n' — ^n-»n'Pnn]- (2*8)
При тепловом равновесии мы имеем
= 2 - ^п-п'рпп] = о. (2.9)
п'
31
Тогда (2.8) можно переписать в виде
gy [фпп)релакс — Рпп] =
= 2 (pn'nf Рп'п') ^п-^п' (рпп Рпп)]» (2.10)
п'
Релаксация недиагональных элементов происходит более сложным
образом [2]. Однако в простых случаях можно ожидать экспонен-
циального характера затухания фазовой когерентности к нулю.
В этом случае при п п' имеем
(—•') =-Г„„Ф„пч (2.11)
\ от /релакс х '
где ГпЛ = Гд'п = (Т2)пп, — характерное время релаксации между
состояниями |п> и |п'>. В случае магнитного резонанса релаксация
населенности получила название продольной релаксации, а релак-
сация недиагональных матричных элементов — поперечной релак-
сации. В некоторых случаях продольная релаксация состояния мо-
жет быть аппроксимирована уравнением
(Рпп — Рпп)релакс = — (Тi)n 1 (рпп — Рпп)* (2.12)
В этом случае время Tt называется временем продольной релакса-
ции. Соответственно время Т2 называется временем поперечной ре-
лаксации.
Таким образом, по крайней мере в принципе, если известны
Ж, Жз и (dp/dt) релакс, уравнения Лиувилля (2.6) совместно с (2.2)
полностью описывают отклик среды на приложенное поле. Однако
в общем случае нельзя объединить уравнения (2.6) и (2.2) в еди-
ное уравнение движения для <Р>. Это удается сделать только в
специальных случаях. В данной главе мы рассмотрим только слу-
чай стационарного отклика, когда <Р> можно разложить в ряд по
степеням поля Е. Нестационарный отклик будет рассмотрен в гл. 21.
Для нахождения нелинейных поляризаций и нелинейных вос-
приимчивостей разного порядка мы воспользуемся разложением по
теории возмущений. Пусть
р = р<°> + р<4> + р<2> +..., <Р> = <Р^>> + <Р<2>> +..., (2.13)
где
<P(n>> = Sp(p(n)P), (2.14)
а р(0) — оператор матрицы плотности системы при тепловом равно-
весии и в предположении отсутствия постоянной поляризации в
среде, так что <Р(0)> = 0. Подставляя разложение р в виде ряда в
(2.6) и собирая члены одного порядка по величине Жз, рассматри-
ваемой как возмущение, мы получаем уравнения
= ^ [(*. Р<П) + <»- о"’)] + (2Л5)
32
и т. д. Нас интересует сейчас отклик на поле, которое можно пред-
ставить в виде набора фурье-компонент: Е = 2^’»ех₽(^<*г — icojt).
Тогда, поскольку Ж,8 = 2 (®i) и <Ж>3 (©<) ~ Si exp (—£©<£), one-
i
ратор р(п) также можно разложить в ряд Фурье:
₽«>=2 ₽<">(»,).
j
Принимая во внимание, что 3p(n)((Oj)/3£ = — ио,р(я) (<Dj), из (2.15)
можно теперь строго найти приближения р(п) (ш5) последовательных
порядков. Решения для приближений первого и второго порядков
имеют вид
Pnn' (®j) = [<?^вз (®;)]nn' (рп'п' — Pnn) — ®Пп' + ^Гпп')-"1, (2.16)
pnn' (<0j + <*>ft) = {[<^вз (ojj), Р(1) (юЛ)]пп' +
+ [5^вз(®л), (G>j)]nn'l ((Oj + (Ofc — G>nn' -|- iTnn'Y"1 “
= S {[<?^вз (fl> j)]nn" Pn"n' (®ft) —
n"
— Pnn" (®ft) [<3^вз (®;)]n"n' 4“ [3^B8 (^ft)]nn" Pn"n' (®j) —
-- Pnn" [<5^B3 (®fe)]n"n' 1 (fl>j *4“ - ®nn' *4“ ^Гпп')
Мы использовали здесь обозначение АПп' = <и| Л|п'>. Решения бо-
лее высоких порядков также можно легко получить, хотя вывод
оказывается достаточно долгим и утомительным. Если при выводе
встречаются диагональные элементы pmm(O), то для получения реше-
ния в замкнутой форме требуется искать следующее приближение
для (dpmmldt) релакс согласно (2.8). Заметим, что выражение для
Pnn' (<ty + («л), полученное в (2.16), справедливо даже при п = п',
пока ©j + ©л ¥= 0, поскольку в этом случае в расчетах можно опус-
тить член (5рпп/^)релакс-
2.2 Макроскопические выражения
для нелинейных восприимчивостей
Полные микроскопические выражения для нелинейных поляриза-
ций <Р(п)> и нелинейных восприимчивостей <%(п)> сразу получа-
ются из выражений для р(п). При <5#вз = ет • Е и Р = — Net в (2.14)
и (2.16) легко получаются электронные вклады в восприимчивости
первого и второго порядка. Они выписаны ниже в явном виде в
декартовых тензорных обозначениях:
(1), х Р^СО) Jfe* V (ri)ng (rj)gn____] (о)
«• J-» + + ®-®ng+irngJ ₽в ’
3 и. Р. Шен
33
(2)/ .4 Pi2)(0) =
Xijk (G) - ©1 + <02) j (c^)
J= __g3 V* _________________(ri)gn (rj)nn' (rfe)n'g_______।
e 8 A L (° ~ ®n* + ir^ (°2 ~ ^g + *n'g)
I_________(rj)gn (rk)nnf (rj)n'g_________I
(CO — (0ng + iTng) (C01 — (Hn,g + iVnrg)
•_________(rh)gnf (rj)n'n (ri)ng__________,
(° + &ng + iFng) (co2 + (an,g + irnrg)
I___________(rj)gn' (rk)n'n (^i)ng__________
(co + (&ng + i^ng) + ®n'g 4" i^n'g)
__ (rj)ng (ri)n'n (rk)gn' f_________1 1_\ _
((О ®nnf 4“ ^Гпп') + ®n'g H" i^n'g______________________________________®ng 4" irng J
__(rk)ng (ri)n'n (rj)gn' f_____1_______________________1________\j (0)
(co ®nn/ + iTnn,) \ W2 ®ng 4“ irng 4- ®n'g 4- *Tn, J]
(2.17)
Выражение для Ху содержит два члена, а выражение для xW —
восемь. Расчет можно продолжить до приближения третьего по-
рядка и найти вид тензора xw (ш = ©i + ш2 4- ®з)» который будет
иметь 48 членов. Полное выражение для хшг можно найти в ли-
тературе [5], и поэтому здесь оно не приводится. Однако в гл. 14
будет рассмотрена резонансная структура х^ль В нерезонансных
случаях постоянные затухания в знаменателях, (2.17) можно опус-
тить. При этом восприимчивость второго порядка можно переписать
в форме, содержащей всего шесть членов, причем последние два
члена в (2.17) для хш принимают вид
(rj)gn (ri)nn' (rfe)n'g . (rfe)gn (ri)nn' (rj)n'g
(°)i-°)^)e24-%zg) ф (co. + co^)^-^) ’
Если под N понимать число атомов или молекул в единице
объема, то выражения (2.17) фактически соответствуют случаю
газов, молекулярных жидкостей или твердых тел, причем Pg0) за-
дается распределением Больцмана. В случае твердых тел, для
которых электронные свойства определяются зонной структурой,
собственными состояниями являются состояния Блоха, а Р$о) соот-
ветствует распределению Ферми. Выражения для х*Р и в этом
случае необходимо соответствующим образом видоизменить. По-
скольку уровни в зонах образуют с большой степенью точности
континуум, постоянными затухания в резонансных знаменателях
можно пренебречь. В электрическом дипольном приближении, когда
можно не учитывать зависимость от волнового вектора фотона, вы-
34
ражение для восприимчивости хъа таких твердых тел имеет вид [3]
(со = ©1 + ©2) = — р J dq X
у [<^qpip.q><c.q|9lc,’<c,’<ilrfelt,’<»> .
Х , | 1“ - “со (Ф] (“2 - “с'«- (Ф]
<0, g 1 П | с, q> <с, q | rft | с', q> (с', q | г, | v, д>
<р- q| rk [со — (q)] [<о1 — ac,v (q)J |с. q> <с.q|^|с'. q> <<q|ц 1q>
<р»<Н [® + “е'1> (q)j [“г + ^соСФ] Iе. q> <c.q|rhlc'> q> <с'. q|q h q>
<р»<1гЛ [<о + ac,v (q)J [(Ox + (q)] C, q> <?, q| q I c, q> <c', q|rft| », q>
<»< д|гй [^-“«(q)] [®2 + <»<,'. (Ф] |c, q> <?, q h | c', q> (c'.qp,- | v, q>
[®i+“c'i> (q)j к - “с* («]
:p„(q), (2.18)
где q — волновой вектор электрона, р, с и с' — индексы, обозначаю-
щие зону, a ft,(q)—распределение Ферми для состояния |i>, q>.
В конденсированной среде появляется локальное поле, связан-
ное с диполь-дипольным взаимодействием, поэтому перед х(п>
в виде множителя будет стоять фактор поправки на локальное
поле L(n). Эта поправка будет детально рассмотрена в разделе 2.4.
Для блоховских (имеющих энергетические зоны) электронов в
твердых телах, у которых волновые функции распространяются на
несколько элементарных ячеек, локальное поле имеет тенденцию к
ослаблению вследствие усреднения, а фактор L(n) может прибли-
жаться к единице.
2.3 Диаграммная техника
Вычисления по теории возмущений можно упростить с помощью
диаграмм. Для расчета по теории возмущений волновых функций
используются диаграммы Фейнмана. Следовательно, поскольку мат-
рица плотности является произведением двух волновых функций,
ее расчет по теории возмущений требует написания некоего подобия
двойной фейнмановской диаграммы. В этом разделе мы познакомим-
ся с методом, разработанным Йи и Густафсоном [6], причем рас-
смотрим его на примере стационарного отклика.
Важной чертой диаграммной техники является то обстоятель-
ство, что диаграммы дают наглядную картину соответствующих
физических процессов, одновременно позволяя мгновенно записать
соответствующее математическое выражение. Важно найти полную
систему диаграмм для данного порядка теории возмущений. Схема,
которой мы будем придерживаться при расчете р(п), объединяет в
3* 35
каждой такой диаграмме пару фейнмановских диаграмм с двумя
линиями эволюции, одной для lip-стороны р, другой — для <1р|-сто-
роны. На рис. 2.1 показана одна из множества диаграмм, описываю-
щих различные члены в р(п)(о = o)i + о)2 +.+ шя). Система перво-
начально находится в состоянии IgXgl с населенностью pgg. Кет-
состояние вследствие взаимодействия с полем излучения на частотах
0)1, ...» меняется от |g> до |тг'>, а бра-состояние меняется от
состояния <gl до состояния <п| при взаимодействии с полем на
Рис. 2.1. Типичная двойная диаграмма Фейнмана, описывающая одно из сла-
гаемых в выражении для р(п) (со = coj + со2 + ... +
частотах ш3, ..., G)n_t. Наконец, взаимодействие с результирующим
полем на частоте со переводит систему в состояние InXnl. Путем
перестановки полюсов взаимодействия на линиях эволюции можно
нарисовать и другие диаграммы, описывающие р(п>.
Микроскопическое выражение, соответствующее данной диаграм-
ме, можно получить с помощью следующих общих правил нахож-
дения отдельных сомножителей.
1. Система первоначально находится в состоянии | g) Рде<#|»
2. Эволюция кет-состояния входит сомножителем матричного
элемента слева, а бра-состояния — справа.
3. Полюс, переводящий состояние \а> в |Ь> при поглощении со<
на левой (кет-) стороне диаграммы, описывается матричным эле-
ментом вида (1/1Й)<ЫЖз(ю«) 1а>, где <Жш(Юг) ~ (на рис. 2.1
этому соответствует полюс вида Л). Если происходит излучение
кванта (что изображается полюсом вида Б), а не его поглощение,
то данный полюс должен описываться матричным элементом вида
Благодаря тому что бра- и кет-состояния являются сопряженными,
36
процесс поглощения на кет-стороне диаграммы становится процес-
сом испускания кванта на бра-стороне и наоборот*), поэтому по-
люсы испускания (полюс типа В) и поглощения (полюс типа Г)
описываются соответственно элементами
- (l/ifc) <а I ^В8 (<0i) I Ь>, - (1/ifc) (а 1(®{) | 0.
4. Переход от /-го полюса к (/+1)-му вдоль двойной линии
|ZXA:| описывается пропагатором
П, = ±
i
з
2 ©i — ©/л + iTik
i=l
Частота считается положительной, если в i-м полюсе происходит
поглощение <о< слева или испускание справа, и отрицательной, если
происходит поглощение <в< справа или испускание слева. Знак
перед квадратными скобками должен быть положительным, если
/-й полюс появляется слева, и отрицательным, если полюс появ-
ляется справа.
5. Конечное состояние системы описывается произведением ко-
нечных кет- и бра-состояний, например, Ira'Xnl после n-го полюса
для р(п) на рис. 2.1.
6. Произведение всех факторов описывает эволюцию от состоя-
ния IgXgl к состоянию |п'Хтг| через определенный набор промежу-
точных состояний на диаграмме. Суммирование этих произведений
для всех возможных наборов состояний дает конечный результат,
учитывающий вклады всех состояний.
Используя эти правила, из диаграммы, приведенной на рис. 2.1,
получаем выражение
1 п'> <п' | 3g (cow) | zn> ... <Ь | 3g ((02) | а> <а | 3g (со,) | g>

(п \ /п—1 \
2 wn'n+ I I 2 °)mn“b ^тп I
i=l / \i=l /
Pgg <g I (мз) I c> • • • <ra I
ш8 - “be + irbc) (“x + - <0b# + irbg) ~
которое является всего лишь одним членом полного выражения для
Р(П)(Ш = G)t + ш2 +...+ <0п).
В качестве более конкретного примера на рис. 2.2 приведена
полная система диаграмм для р(2)(ш = (ot + ш2), которая приводит
к выражению (2.17) для восприимчивости Х$£(ю = ©i + ю2)’ Во-
*) Если поле также квантовано, то оператор 3gB3(G><), действуя на кет-со-
стояние, вызывает уничтожение фотона со<, тогда как действуя на бра-состоя-
ние он будет рождать фотон.
37
семь диаграмм а—з соответствуют последовательно восьми членам
в выражении (2.17). Заметим, что выражение для = сог + соа)
получается из вычисления Sp(p(2)P<)/^,-(<ol)£)k((o2). Фактически на
рис. 2.2 есть только четыре основные диаграммы а, в, д, ж. Осталь-
ные можно получить путем перестановки полюсов cot и ша.
В качестве второго примера на рис. 2.3 изображены восемь
основных диаграмм для р(’)(® = ш14-©24-©з), которые приводят к
выражению для восприимчивости (® ~ + ®я)* Всего
должно быть 48 диаграмм, соответствующих 48 членам в выраже-
нии для Xifki- Остальные 40 диаграмм получаются при перестановке
Рис. 2.2. Полный набор из восьми диаграмм, соответствующих восьми слагае-
мым в выражении для р(2> (со = coi + со2)

трех полюсов (2, 2, 3) на восьми основных диаграммах на рис. 2.3.
На основании этих диаграмм затем можно записать полное выра-
(3)
жение для fajki, следуя правилам.
Что будет, если в нескольких полюсах появятся одинаковые
фотоны? Диаграммы, полученные при перестановке этих полюсов,
дадут одинаковые члены в выражении для р(п). Их не следует от-
брасывать, а нужно учесть с помощью фактора вырождения перед
соответствующим членом в р(п). Например, компоненте восприимчи-
38
вости хнн (Зш = о + о + со) соответствуют 48 диаграмм, из которых
40 дают одинаковые члены в выражении для восприимчивости,
поэтому Хин (3g) = g) + g) + g)) имеет только восемь членов, причем
каждый из них имеет фактор вырождения, равный 6. Если можно
1У><0|
Рис. 2.3. Восемь основных диаграмм для р<3> (со = coi + со2 + ©з)

пренебречь постоянными затухания в знаменателях, то число раз-
личных членов в выражении для восприимчивости уменьшается до
четырех.
2.4 Коррекция х(п> за счет локального поля
Выражения для х(п)> приведенные в предыдущих разделах, спра-
ведливы только в разреженных средах. В этом случае х(п)=Мх(п),
где N — число атомов или молекул в единице объема, а а(п) — не-
линейная поляризуемость n-го порядка. Однако в конденсирован-
ной среде важным становится диполь-дипольное взаимодействие,
которое приводит к так называемой поправке на локальное поле.
В этом случае восприимчивости х(п) уже не просто пропорциональ-
ны а(п>. Обычный вывод поправки на локальное поле применим к
изотропным или кубическим средам с локализованными связанными
39
электронами. Общей теории, применимой для сред с произвольной
симметрией или сред со слабо связанными электронами, пока не
существует.
Локальное поле в локальной точке пространства есть сумма
приложенного поля Е и поля ближайших диполей ЕДИп:
ЕЛОК = Е + ЕДИП. (2.20)
В модели Лоренца поле Едип пропорционально поляризации. Для
изотропных или кубических сред его напряженность дается фор-
мулой [7]
ЕДип =(4л/3)Р. (2.21)
Поляризацию можно записать либо через микроскопические поля-
ризуемости и локальные поля, либо через макроскопические воспри-
имчивости и внешние приложенные поля:
Рi (ш) = N {а^> [£лок (®)]< И" аЬД-®лок (®i)b 1^лок (®а)1л “Ь • • •} =
= x(1)£i (®) + ^кЕ} К) Ek (<о2) 4-... (2.22)
С учетом (2.20) и (2.21) первое из выражений (2.22) можно пере-
писать в виде
Л (со) = N [1 — (4n/3)WD (со)]-1 X
X {а(1) Е{ (<о) + tZifk [ЕЛОк (®i)]j [^лок (®г)]л "Ь • • • I- (2.23)
Если пренебречь вкладами Р(я) в Елок при га > 1 (что обычно явля-
ется хорошим приближением, так как IP(n,ln>i< |Р(1)1), то локаль-
ное поле можно записать следующим образом:
Елок(<о() = [1 -(4n/3)W1)(<o()]-‘E(®i). (2.24)
Тогда из (2.23) и (2.24) находим
Х(1) (о) =----------—ттт-----Naw (©),
А v ’ 1 - (4л/3) (<о) v '
Хул (® = со, + (о.) =----------—т-т---X
л ’ ' 1 2/ 1 - (4л/3) (<»)
(a>)
у ,________'____________________ /о 95)
— (4л/3) (ы2) ] ’ V ’
и в общем случае
х<”> (» = ». + «.+ -+ .«>»)- X
ATa(n> (со = cot + <о2 + ... + <оп)
[1 - (4л/3) ЛГа(1> (wj] ... [1 - (4я/3) tfa(1)(<on) ]’ ' ' ’
Поскольку линейная диэлектрическая проницаемость е(1> связана
40
с х(1> соотношением
л . / m 1 + (8л/3)
е<.> = ! + 4лХ > =
мы можем записать, что
h_^^aa)l-1 = ^+2,
L о j о
и тогда (2.26) можно представить в виде [3]
Х<п> (© = + со2 +... + (On) = NLMaln) (<о = (Oi + (0г + ... + (0п),
(2.27)
где
,(П) Ге(1) (©) + 2] 'е(1)((0„) + 2' (2 28Ъ
L “L 3 J 3 ... 3
— поправка на локальное поле для нелинейной восприимчивости
n-го порядка. В средах с другой симметрией выражение (2.27)
остается справедливым, но фактор £(в> будет сложной тензорной
функцией е(1)((о), е(1)(©1), ..., е(1)((ов) [8].
2.5 Перестановочная симметрия
нелинейных восприимчивостей
Микроскопические выражения для восприимчивостей имеют внут-
реннюю симметрию. Как нетрудно видеть из (2.17), линейная вос-
приимчивость имеет симметрию
Х(4)И = Х(Г(/-«>). (2.29)
Это равенство является на самом деле частным случаем соотноше-
ния Онзагера. Аналогично этому нелинейная восприимчивость
хШ(® = ®i + ®2) в (2.17) или восприимчивость хШ (2® = © + ®)
в случае, когда можно пренебречь постоянными затухания в ча-
стотных знаменателях (т. е. в нерезонансных случаях), обладает
следующей перестановочной симметрией [1, 9]:
ХуГ (© = ®i + ©2) = Xjm (“1 = — ©2 + ®) = Хм* (®2 = © —©х). (2.30)
Х&** (2<о = со + ©) = ‘/1Х$ (® = 2(о — со) = (® = — © + 2(о).
При операции перестановки меняются местами декартовы индексы
одновременно с частотами, причем у частоты выбирается соответ-
ствующий знак. В общем случае можно показать, чт<^ нелинейная
восприимчивость n-го порядка обладает перестановочной симмет-
рией [9]
= ©1 + + • • • + <°n) =X(^i2...ini(<>>i=— ю2 • • • — (оЛ+ш)=
= ... = Х^Ч—’п—! (®п = © — ©1... — ®п-1). (2.31)
41
Если можно пренебречь также дисперсией %(п>, то перестановочная
симметрия становится не зависящей от частот. Следовательно, су-
ществует соотношение симметрии между различными элементами
одного и того же тензора %(п), т. е. ХИр.^п не меняется при пере-
становке декартовых индексов. Это свойство известно как соотно-
шения Клейнмана [10]. При их учете число независимых элементов
Х(п) резко сокращается. Например, число независимых элементов
Х(2) уменьшается с 27 до 10. Следует, однако, заметить, что, по-
скольку все среды обладают дисперсией, соотношения Клейнмана
являются хорошим приближением только тогда, когда все частоты,
участвующие во взаимодействии, находятся далеко от резонансов,
так что дисперсия х(п) не важна.
2.6 Пространственная симметрия
нелинейных восприимчивостей
Будучи оптическими характеристиками среды, тензоры нелиней-
ных восприимчивостей должны обладать определенной симметрией,
отражающей структурную симметрию среды. В соответствии с этим
некоторые тензорные элементы оказываются равными нулю, а дру-
гие связаны друг с другом, что уменьшает полное число незави-
симых элементов. В качестве иллюстрации рассмотрим тензор не-
линейной восприимчивости второго порядка.
Любая среда обладает определенной симметрией, описываемой
группой операций симметрии {£}, при которых среда остается ин-
вариантной, и, значит, х(п> не меняется. Каждая операция симмет-
рии S характеризуется трехмерным тензором Stm второго ранга,
поэтому инвариантность х<2) при операции симметрии математи-
чески записывается в виде равенства
(f-S+).X(2): (S-7) (S-k) = хШ- (2.32)
Для среды с группой симметрии, состоящей из п операций сим-
метрии, должны выполняться п таких равенств. Они устанавливают
соотношения между различными элементами х(2), хотя зачастую
только некоторые из этих равенств независимы. Эти соотношения
можно затем использовать для сокращения числа компонент х(2) с
27 до небольшого числа независимых компонент.
Из (2.32) следует, что х(2) = 0 в электрическом дипольном при-
ближении для сред, обладающих симметрией по отношению к ин-
версии. Действительно, если S — операция инверсии координат, то
S • е = —е, и из (2.32) получаем, что хШ == — хШ = 0- Отсюда ста-
новится ясно, почему восприимчивость х(2) газа свободных электро-
нов не имеет электрического дипольного вклада, как это было по-
казано в гл. 1. Среди кристаллов, не имеющих центральной сим-
метрии, самый простой вид тензора х(2) имеют кристаллы со
структурой цинковой обманки, такие, как, например, полупровод-
ники группы III—V. _Они принадлежат к кубическому классу то-
чечной симметрии Td(437n).
4?
Таблица 2.1
Независимые ненулевые компоненты тензора (<о = ©х + ©2)
для кристаллов некоторых классов симметрии
Класс симметрии Независимые ненулевые компоненты
Триклинная сингония 1 Моноклинная сингония 2 т Орторомбическая синго- ния 222 mm2 Тетрагональная сингония 4 4 422 4тт 42т Кубическая сингония 432 43m 23 Тригональная сингония 3 32 Зт Гексагональная сингония 6 6 622 6mm 6m2 Все компоненты независимы и отличны от нуля xyz, xzy, xxy, xyx, ухх, yyy, yzz, yzx, yxz, zyz, zxy, zxy, zyx (ось второго порядка, параллельная оси у) ххх, xyy, xzz, xzx, xxz, yyz, yzy, уху, yyx, zxx, zyy, zzz, zzx, zxz (зеркальная плоскость, перпендикулярная оси у) xyz, xzy, yzx, yxz, zxy, zyx xzx, xxz, yyz, yzy, zxx, zyy, zzz xyz — —yxz, xzy = —yzx, xzx = yzy, xxz = yyz, zxx = zyy, zzz, zxy = —zyx xyz = yxz, xzy = yzx, XZX = —yzy, xxz = —yyz, zxx = —zyy, zxy = zyx xyz = —yxz, xzy = —yzx, zxy = —zyx xzx = yzy, xxz = yyz, zxx = zyy, zzz xyz = yxz, xzy = yzx, zxy = zyx xyz = —xzy = yzx = —yxz = zxy = —zyx xyz = xzy = yzx = yxz = zxy = zyx XXX = — xyy = — yyz = —yxy, xyz = — yxz, xzy = —yzx, xzx = yzy, xxz = yyz, yyy = —- yxx — =— xxy = — xyx, zxx = zyy, zzz, zxy = —zyx XXX = —xyy = — yyx = — yxy, xyz — — yxz, xzy = — yzx, zxy = — zyx xzx = yzy, xxz = yyz, zxx = zyy, zzz, yyy = — yxx — = — xxy = —~xyx (зеркальная плоскость, перпенди- кулярная оси х) xyz = — yxz, xzy — —yzx, xzx = yxy, xxz = yyz, zxx = zyy, zzz, zxy = — zyx XXX = — xyy = — yxy = — yyx, yyy — — yxx — — — xyx = — xxy xyz = — yxz, xzy = — yxz, zxy = — zyx xzx = yzy, xxz = yyz, zxx = zyy, zzz УУУ = — У&В = — xxy — —xyx
43
Таблица 2.2
Независимые ненулевые компоненты тензора %(3\со = coj -|- со2 со3)
для кристаллов некоторых классов симметрии
Класс симметрии Независимые ненулевые компоненты
Триклинная сингония Тетрагональная сингония 422, 4mm_ Ыттт, 42m Кубическая сингония Все (81) компоненты независимы и отличны от нуля хххх = yyyy, zzzz yyzz = zzyy, zzxx = xxzz, xxyy = yyxx, yzyz = zyzy, zxzx = xzxz, xyxy = yxyx, yzzy = zyyz, zxxz == xzzx, xyyx = yxxy xxxx = yyyy = zzzz, yyzz = zzxx = xxyy, zzyy = yyxx = xxzz, zyzy = xzxz = yxyx, yzyz = zxzx = xyxy, zyyz = xzzx = yxxy, yzzy = zxxz = xyyx xxxx = yyyy = zzzz yyzz = zzyy = zzxx = xxzz == xxyy = yyxx yzyz = zyzy = zxzx = xzxz = yxyx = xyxy yzzy == zyyz = zxxz = xzzx = xyyx = yxxy zzzz, xxxx = yyyy = xxyy + xyyx + xyxy
23, m3 432, 43m, m3m

Гексагональная сингония
622, бтт, xxyy = yyxx, xyyx = yxxy, xyxy = yxyx,
6/ттт, 6т2 Изотропные среды yyzz = xxzz, zzyy = zzxx, zyyz = zxxz, yzzy = xzzx, yzyz = xzxz, zyzy = zxzx xxxx = yyyy = zzzz yyzz = zzyy = zzxx = xxzz = xxyy = yyxx, yzyz = zyzy = zxzx = xzxz = xyxy — yxyx, yzzy — zyyz = zxxz = xzzx = xyyx = yxxy, xxxx = xxyy + xyxy + xyyx
Хотя класс 7а(43тп) имеет много операций симметрии, для
сокращения числа компонент х(2) достаточно рассмотреть только
повороты на 180° относительно трех осей четвертого порядка и зер-
кальные отражения относительно диагональных плоскостей. Цово-
роты на 180° приводят к соотношениям
„(2) _ а,(2) _ Л J2) _ „(2) _ л (2) _ (2) __ л
XiH-----Xiii — U, Xiij — Xiij — и, Xw-------Xw — и,
где индексы f, j и к относятся к трем главным осям кристалла.
Зеркальные отражения приводят к инвариантности Xijh
по отношению к перестановке декартовых индексов. Как следст-
вие, у кристаллов со структурой цинковой обманки отличными от
нуля элементами тензора х(2) являются только элементы вида
Для кристаллов других классов симметрии вид
тензора х(2) можно получить аналогично с помощью соответствую-
щих операций симметрии. Анализ с точки зрения симметрии при
этом является таким же, как при определении вида электроопти-
ческого тензора (который фактически является частным случаем
Х(2) (ш = Ш1 + ш2) при (о2 » 0) и пьезоэлектрического тензора [11].
Вид тензора х(2) Для процесса генерации второй гармоники факти-
чески идентичен последнему [121. В табл. 2.1 приводится вид тен-
зора х(2) (<о = <01 + ш2) для различных кристаллографических классов,
44
Описанная выше методика анализа %(2) с точки зрения симмет-
рии может, конечно, быть распространена на нелинейные воспри-
имчивости высших порядков. В частности, очень важно установить
вид тензора х(3) с учетом симметрии ввиду большого числа инте-
ресных нелинейно-оптических эффектов третьего порядка, которые
можно легко наблюдать почти во всех средах. В табл. 2.2 приведе-
ны ненулевые компоненты тензора %(3) для сред, принадлежащих
к наиболее часто встречающимся классам симметрии [12].
2.7 Практический расчет нелинейных восприимчивостей
Операции симметрии резко сокращают число независимых компо-
нент тензора нелинейной восприимчивости, однако нам хотелось бы
знать величины этих независимых элементов для данной среды. Хотя
часто их можно измерить (см., например, раздел 7.5), важно и то,
что их можно рассчитать теоретически. Успешно проведенный тео-
ретический расчет может помочь в предсказании х(Л) для сред,
в которых трудно выполнить прямые измерения, или при создании
новых нелинейных кристаллов. В принципе, для таких расчетов
можно использовать микроскопические выражения, подобные (2.17)
для с соответствующей коррекцией на локальное поле. Однако
в большинстве практических случаев эти выражения бесполезны,
поскольку и частоты переходов, и волновые функции обычно не-
достаточно хорошо известны. Это утверждение тем более справед-
ливо для сложных молекул или твердых тел. Поэтому часто при-
ходится использовать различные упрощающие модели и прибли-
жения. Если все частоты, участвующие во взаимодействий, лежат
далеко от резонансов, то одним из наиболее часто используемых
упрощений является замена каждого частотного знаменателя в
микроскопическом выражении для х(п) на некоторый усредненный
знаменатель и вынесение, таким образом, всех частотных знамена-
телей из-под суммы (см., например, вид тензора %(2) в (2.17)).
В этом случае суммирование по матричным элементам можно зна-
чительно упростить благодаря свойству полноты собственных со-
стояний и выразить результат через моменты распределения заряда
в основном состоянии. Задача сводится, таким образом, к нахожде-
нию волновых функций основного состояния системы [13].
Однако вышеуказанное приближение является слишком грубым,
чтобы оно могло привести к хорошим результатам. Более строгий
расчет х(п) можно выполнить с помощью модели связей. Эта модель
использовалась еще в начале 30-х годов для расчета линейной поля-
ризуемости молекулы или линейной диэлектрической постоянной
кристалла [14]. При этом предполагалось, что выполняется правило
аддитивности связей: наведенная поляризация молекулы (или
кристалла) является векторной суммой поляризаций, наведенных
на всех связях между атомами. Другими словами, взаимодействием
между связями пренебрегали. Это правило можно использовать и
45
при расчете %(п). Мы можем записать
Х(п) = 2акп), (2.33)
К
где а^)—нелинейная поляризуемость n-го порядка К-й связи в
кристалле (или среде), а суммирование производится по всем свя-
зям в единице объема. Таким образом, при известной структуре
кристалла расчет %(п) сводится к расчету ак> для разных типов
связи.
Мы рассмотрим здесь только расчет восприимчивости второго
порядка х(2), используя в качестве примера кристалл цинковой об-
манки. Общий ход вычислений сводится к следующим этапам.
Сначала находятся линейные поляризуемости связей а$Р как функ-
ции приложенного поля с помощью детально разработанной недав-
но теории связей [15]. Нелинейные поляризуемости связей второго
порядка а!к находятся затем вычислением первой производной
по приложенному полю. Наконец, для нахождения %(2) произ-
водится суммирование (2.33) по всем связям. Предположим, что
можно построить простой кристалл целиком из связей одного вида
и что связи эти обладают цилиндрической симметрией. Тогда ли-
« (1)
неиную восприимчивость кристалла Хн можно записать в виде
xi? -(МЧ - <W + СМ” - <<ЛГ> + А". (2.34)
\К /<*
где а(ц1) и — поляризуемости вдоль и перпендикулярно связи,
р = а^/а^, a G\^ и G±* — соответствующие геометрические
факторы, возникающие при векторном суммировании по связям.
Как G^\ так и G^ пропорциональны числу элементарных ячеек
в единице объема. Для структуры цинковой обманки G^ —
= G^/2 = 4АГ/3, и из (2.34) получаем для этого случая
X(il) = (W)(l + 2p)a(l1). (2.35)
Следующим этапом будет нахождение приближенного выражения
для a(|j° через х<Р- Микроскопическое выражение для XiV соглас-
но (2.17) вдали от резонанса имеет вид
д-d)_ А>2 X1 I ri |ng 9 (о) /9
gtn wng ш
В низкотемпературном пределе р#°> — 0 для всех состояний, кроме
основного. Затем, с использованием приближения, при котором ча-
стоты ©ng в знаменателе заменяются средними значениями <G)ng\
и правила сумм [16]
2 2 ®ng IП |ng == (2.37)
п
46
выражение (2.36) приводится к виду
°;
7(1) _____________
Щ<ап8>2-^)
(2.38)
где Qp = faiNe2!m — электронная плазменная частота. Это упро-
щенное выражение для было получено более строго Пенном
для твердых тел в пределе стремящейся к нулю частоты [17]. Из
(2.34) получаем теперь
Q2
<W + - (G(J> + «’P - <2-39)
Нас, однако, интересует выражение для в зависимости от при-
ложенного внешнего поля. Поляризуемость должна зависеть от
поля вследствие возмущения полем частот переходов и матричных
элементов. Однако в приближенной форме (2.39) может за-
висеть от поля только через <G)ng>2. Именно для нахождения выра-
жения для <G)ng>2 мы и воспользуемся теорией связей. С физиче-
ской точки зрения величину ft<G)ng> = <£g> можно рассматривать
как среднее значение ширины запрещенной зоны между заполнен-
ными и незаполненными состояниями. Эту величину можно запи-
сать в виде [15]
<£g> = {El + (2-40)
где Eh и С известны как гомополярная и гетерополярная ширины
запрещенной зоны соответственно. В теории связей они определя-
ются выражениями
(7 7 \
-А--*\е~к>*12. (2.41)
ГА ГВ)
В этих выражениях а, b и а — постоянные коэффициенты, ZA и
ZB — валентности, гА и гв — ковалентные радиусы атомов А и В,
образующих связь, d = rA + rB— длина связи, а ехр(—k,d/2)—
фактор экранировки Томаса — Ферми. Если атомы А и В идентич-
ны, то С = 0. Равенство (2.40) легко можно получить из теории
молекулярных орбиталей [18]. Связанные электроны имеют два
собственных состояния — связывающее и антисвязывающее. Раз-
ность энергий между этими двумя состояниями равна <Ев>. В слу-
чае гомополярной связи (Л = В) связанные электроны находятся
в поле с симметричным распределением потенциала относительно
середины связи и <£g> = Eh. В случае гетерополярной связи (Л ¥
^В) связанные электроны находятся в поле с антисимметричным
распределением потенциала и (fig)2 = El + С2, причем величина
С пропорциональна асимметричной части потенциала. Вид волно-
вых функций связывающего и антисвязывающего состояний в на-
47
правлении вдоль связи показан на рис. 2.4. Как видно из рисунка,
в гетерополярном случае имеет место перенос заряда от менее
электроотрицательного атома к более электроотрицательному. Сог-
ласно теории молекулярных орбиталей перенесенный заряд Q свя-
зан с шириной запрещенной зоны гетерополярной связи соот-
ношением
Q = -еСКЕг>.
Из рис. 2.4 видно также, что
(2.42)
между двумя атомами находится
Рис. 2.4. Вид электронных волновых
функций для связывающего (а) и анти-
связывающего (б) состояний вдоль свя-
зи, соединяющей атомы А нВ. Сплош-
ные линии соответствуют гомополярно-
му случаю, штриховые — гетерополяр-
ному
облако связанных электронов. Величина заряда связи, полученная
по теории связей, составляет
2е <lg>2
3 <Л>2+*Ч’
(2.43)
+ (2.44)
Левин [19] считает, что заряд связи можно рассматривать как то-
чечный заряд, расположенный на расстояниях гА и гв от атомов
А и В соответственно.
Проанализируем, как меняется поляризуемость связи, когда на
связь действует внешнее поле. Это изменение обусловлено возму-
щением распределения зарядов со стороны поля. В нашем случае
off зависит от приложенного поля вследствие зависимости
<JEg> от Е:
dEi Eg
где Eh и С зависят от Е из-за индуцированных полем изменений
в переносе заряда и величине связанного заряда. Однако поскольку
считается, что приложенное поле не меняет длину связи, то
dEhfdEi — Q согласно (2.41). Нелинейная поляризуемость связи
второго порядка afy получается из да$/дЕь. Если обозначить
через £ и 1) два направления, соответственно параллельное и пер-
пендикулярное связи, то из соображений симметрии отличными от
нуля будут лишь компоненты и Мы можем пренебречь
предполагая, что поле, приложенное к связи в поперечном
48
направлении, не нарушает существенно распределение заряда.
Тогда будет единственным ненулевым элементом а(2). Из (2.39)
и (2.44)
находим
„№ _ М2_____________~2t4c ас ...
!ti“ ses _'ta(c<»+ нс”») (<Ee>"-»W) aet- VM>
можно воспользоваться (2.41) или (2.42) для расчета
Однако эти два выражения относятся к двум различным
Теперь
дС/дЕь
физическим картинам. В (2.41) приложенное поле изменяет гА и
гв, но сохраняет rA + rB = d. С точки зрения простой модели, в ко-
торой связанный заряд можно рассматривать как точечный заряд,
расположенный на расстояниях гА и гв от атомов А нВ, поле про-
сто смещает местоположение связанного заряда вдоль связи. Это
приближение известно как модель связанного заряда [19]. С дру-
гой стороны, в (2.42) именно влияние поля на процесс переноса
заряда Q делает величину С зависящей от поля. Эта модель полу-
чила название модели переноса заряда [20].
В модели связанного заряда, полагая Дг = ДгА = —Дгв, получаем
ОС [ дС дС дг zc\
дЁГ — I аяГ’ (2-*6)
ъ \ <
а так как q&r = (©') (©')
(2.46), (2.34) и (2.38) получаем
/ (а) \(m') £
_____
дгв) ’
при ш'->0, из (2.41), (2.45),
'с.з —
т\
£в.1ьр-М/2_
2 ие —
гв J
ZR 1
1-4
rsJ
Ье"м/2. (2.47)
(2.48)
8лС [х$р (а»)]* (<»') (za
+ [г»Л '
В модели переноса заряда из (2.42) получаем
дС __ 1 <£g>3 dQ
дЕ^ е д* дЕ% ’
В этой модели предполагается, что индуцированный полем перенос
заряда происходит от атома В к атому А, причем атомы считаются
точечными. Поскольку ay1* (со') Д2?$ (ш') = Д(?й, из (2.45) и (2.48)
получаем
И,2д$С<Ев>3аф (o')
\aU67n.3 2п +
_ 8яС<Д,>Ч4Г<ю)],хЙ)<*') /9
(G^ + pG^^edE^X 1 '
Мы должны помнить, однако, что описание того, как приложенное
поле меняет распределение заряда, в обеих моделях является до-
вольно грубым. В действительности электронные заряды распреде-
4 И. Р. Шен 49
лены в пространстве между двумя атомами, причем максимум рас-
пределения находится вблизи середины связи. Для примера на
рис. 2.5 показана карта распределения валентных электронов вдоль
связи Ga—As, полученная на основании эмпирических расчетов
псевдопотенциала [21]. В присутствии постоянного внешнего поля,
Рис. 2.5. Контурная карта распределения плотности валентных электронов (в
единицах заряда электрона е на элементарную ячейку) для кристалла GaAs
в плоскости (1, —1, 0) [21]. Показан суммарный вклад валентных зон
приложенного вдоль связи, распределение заряда становится не-
много более асимметричным, но пики распределения практически
не смещаются. Это изменение показано на рис. 2.6 на примере рас-
пределения заряда вдоль связей Si—Si и Ga—As [22]. Индуциро-
ванное полем смещение заряда в модели связанного заряда фак-
тически означает сдвиг центра тяжести распределения валентных
индуцированный полем перенос заряда в
электронов, тогда как
Рис. 2.6. Схемы распределения заряда вдоль связи
в Si (а) и GaAs (б). Сплошные кривые соответст-
вуют случаю, когда вдоль связи приложено внеш-
нее поле, штриховые — случаю, когда внешнее по-
ле отсутствует (по С. Луйе)
модели переноса заряда означает перераспределение валентных
зарядов с одной стороны связи относительно ее середины на дру-
гую сторону.
Наконец, мы можем получить выражение для восприимчивости
Xijfc данной среды, зная коэффициенты рассчитанные для раз-
личных связей, где индексы г, / и к относятся к трем ортогональ-
ным осям симметрии в кристалле:
Z® - 2 («₽)«. = S (<«’)«» «)л. (2.50)
К л
где (бд))ijk — геометрический фактор для связи типа Л, отра-
жающий структуру среды. Заметим, что если в приведенном вы-
50
воде (o4Vs)a выразить через а не через а^\ как в (2.47) и
(2.49), то косвенно будет учтена и поправка на полное поле.
Рассмотрим теперь в качестве примера кристалл InSb и рас-
считаем для него восприимчивость хШ* Этот кристалл имеет
структуру цинковой обманки, поэтому отличными от нуля будут
только компоненты х$л с i ¥= / =£ к. В кристалле есть единственный
тип связи: это связь In с Sb. Геометрический фактор G^yZ равен
42V/3V3, а плотность элементарных ячеек N связана с длиной свя-
зи d соотношением N = ЗУЗ/16сГ. Кроме того, G^ = G(±/2 = 42V/3.
Из (2.47), (2.49) и (2.50) в модели связанного заряда получаем
/„(2) ) _ 32nd3C [х(1> (to)]2 (х(1) «0')] [ZA , ZB 1 v—ksd/2
3 (1 + 2p)2 Id 4 J ’ '
а в модели переноса заряда
, (2). 32nd2C <Eg>3 fx(1) (to)]2 (X(1) (to')l -
(XxtfZ?n-8------за + ад^Л2 • { ’
Мы нашли B пределе низких частот, когда © «со'«0. Для
кристалла InSb d = 2,5 A, </?g> = 3,7 эВ, Ек = 3,1 эВ, С = 2,1 эВ,
Х(,) = 1,17 СГС, ЙЙ₽ = 13 эВ, ZA = 3, ZB = 5, rA«rB = d/2,
b exp (—k,d/2)» 0,12e2, p,« 1/2, q « 0,6e [23]. Отсюда получаем
(^Л.з«1,6.10"вСГС и (х^)п.з«2,3.10"вСГС. Результаты рас-
чета для обеих моделей находятся в неплохом согласии с экспе-
риментально найденной величиной = (3,3 ± 0,7) • 10”6СГС.
Ввиду грубых приближений, используемых в этих моделях, резуль-
тат следует считать удовлетворительным.
Расчет можно распространить и на нелинейные восприимчиво-
сти высших порядков. Однако, поскольку при этом делаются до-
вольно грубые приближения, такие расчеты становятся гораздо ме-
нее достоверными. Кроме того, так как мы используем в моделях
картину ковалентной связи, расчеты в меньшей степени приме-
нимы для ионных кристаллов. В нелинейной оптике мы часто ин-
тересуемся материалами, обладающими большой нелинейностью.
Приведенные выше рассуждения позволяют предположить, что та-
кие материалы должны иметь большую нелинейность поляризуе-
мостей связей. Для получения большой величины х(2) кристалли-
ческая структура также должна быть как можно более асиммет-
ричной, чтобы свести к минимуму векторную компенсацию при
суммировании а<к по всем связям.
Приведенные выше расчеты применимы только в приближении
низких частот. Приближения, сделанные в моделях, нарушаются,
когда оптические частоты близки к полосам поглощения. Вслед-
ствие резонансного усиления переходы с частотами, близкими
к резонансным, дают больший вклад в восприимчивость. Чтобы
рассчитать восприимчивости %(п) и их дисперсию в этом случае,
4* 51
мы должны использовать полное микроскопическое выражение для
Х(п), подобное полученному в разделе 2.2. Вслед за тем необходимо
располагать детальной информацией о матричных элементах и
частотах переходов. Такие расчеты были проделаны с разной сте-
пенью точности рядом авторов с целью определения х(2)(2(о) для
полупроводников со структурой цинковой обманки. В большинстве
случаев предполагается, что матричные элементы постоянны. Од-
нако более точными являются расчеты, в которых волновые функ-
ции и энергии связанных состояний находятся с помощью эмпи-
рического метода псевдопотенциала [24], оказавшегося на редкость
Рис. 2.7. Дисперсия восприимчивости Х^(2ю) кристалла InSb, рассчитанная
с использованием эмпирического метода псевдопотенциала. Пики возникают
вследствие межзонных переходов, положение которых показано стрелками
[24]. На правой оси значения восприимчивости даны по отношению к воспри-
имчивости |х (2со)| кварца
плодотворным при расчете х(1)(ю) Для полупроводников со струк-
турой цинковой обманки. Можно ожидать, что этот метод даст
правильные результаты и для х<2> (2<о). Пример такого расчета при-
веден на рис. 2.7 для кристалла InSb. Пики в спектре обычно
соответствуют резонансам со или 2со с переходами в критической
точке. Результаты показывают также, что при расчетах важно учи-
тывать эффекты дисперсии как матричных элементов, так и плот-
ности состояний переходов.
Полный квантовомеханический расчет по формуле (2.17) для
молекулярных кристаллов также был выполнен многими исследо-
вателями [25] с использованием полуэмпирического метода Харт-
ри — Фока или метода линейной комбинации атомных орбиталей.
В результате удалось вполне удовлетворительно предсказать изме-
ренные значения х(2)- Как оказалось, сильно асимметричные мо-
лекулы, имеющие сильные связи с переносом заряда, приводят
к большим значениям lx(2) I, если при этом кристаллическая струкг
тура также сильно асимметрична.
52
2.8 Коэффициент Миллера
Миллер ввел коэффициент [26]
Л.. = хЩ(ю8 = ю1 + ц>2)
и эмпирически установил, что он обладает очень слабой дисперсией
и почти постоянен для широкого набора кристаллов. Это свойство
получило название правила Миллера. Из него следует, что мате-
риалы с большой величиной показателя преломления должны об-
ладать и большими нелинейными восприимчивостями. Слабая дис-
персия Дзд получается и в модели связанного заряда, и в модели
переноса заряда. Из (2.51) и (2.52) следует, что при ш'->0
ДУЛ « постоянная, не зависящая от частот.
Эта постоянная, однако, пропорциональна ширине гетерополярной
запрещенной зоны С и не меняется или меняется весьма слабо от
кристалла к кристаллу. Левин [19] показал, что измеренное значе-
ние Дзд действительно пропорционально величине С для большого
числа полупроводников. Для кристалла с несколькими различны-
ми типами связи необходимо использовать взвешенное среднее зна-
чение С. Числовые значения Д^ для большинства молекулярных
кристаллов имеют порядок 10“в СГС.
2.9 Обозначения нелинейных восприимчивостей
Определение нелинейных восприимчивостей в литературе не одно-
значно, что вызывает немало путаницы. В этом разделе мы введем
обозначения, которых будем придерживаться в ходе дальнейшего
изложения. Определение нелинейных восприимчивостей вытекает
из следующего соотношения между нелинейной поляризацией Р(п)
и электрическим полем Е<:
Р(я)(ш) = Х(п)((о = <Di + (о2+.. .+ шп):Е1(Ш1)Е2((02)...Еп((0„), (2.54)
где Е{ и Р(я) записаны через комплексные амплитуды:
Е< = ^T<exp(fk< • г — icorf), Р(я)((о) = ^(я) ехр(гк • г — йо£), (2.55)
причем (0< и о предполагаются отличными от нуля. Многие авто-
ры записывают амплитуды Е< и Р(я) в несколько ином виде:
Е| = exp (ik j • г — мо^), P(n) (о) = -A- exp (ik • r — fto£),
(2.56)
и вводят нелинейный коэффициент d(n), связывающий амплитуды:
^'(") = (2.57)
или
р(»> _ (2) n-id(n). Е1е2 еп (2.58)
53
Сравнивая (2.54) и (2.58), получаем соотношение
d<")=(2)-»+‘x<">. (2.59)
В частности, dyl = %ул/2.
Равенство (2.59) требует уточнения, когда речь идет о посто-
янных полях. При ®< = 0 соответствующее постоянное поле Е<
> f
должно выражаться через амплитуды и Si соотношением Е< =
==2^ = ^{. Если среди п полей имеется s постоянных полей,
а именно поля Еь ..., Еа, то, используя для определения %(п) и d(n)
соотношения (2.54) и (2.57), получаем
Р(п) = х("). Е1... Е, (4-)”"’ *»+i • • • & ех₽ (k«+i + • • • + Ьп) • Г -
— i (tt>e+i + ... + <Bn) fl = ~n~ Ej ... Et£T... <Sn X
x exp [i (k,+1 4- ... + kn) -r — i (®.+1 + ... + <on) fl, (2.60)
и, следовательно,
й<*)=(2)-л+1+вх(я). (2.61)
Более строго равенство (2.54) должно быть записано в виде
Р$П) (© = ©! + ©2 +...+ (ОП) = 2 И^и^.Лп (© = ®1 +
+ ш2 + ... + <оп) Е^ ((oj Ei2 (ш2) ... Ein (<on)» (2.62)
Условимся, что член
XHjjj.-.in =(Di +ю2+ • • • +<°n) Eix ((ox) Ei2 (<о2) ... Ein (con)
можно записать с произвольным порядком полей, если индексы %(п>
записаны в том же порядке, но в (2.62) не должно появляться
новых вкладов в поляризацию Р/п) при перестановке порядка по-
лей. Согласно нашим условным обозначениям порядок полей всегда
должен следовать порядку частот в аргументе %(п). Возникает воп-
рос, что будет, если два или более полей, участвующих во взаимо-
действии, имеют одинаковые частоты? В наших обозначениях пе-
рестановка полей с одинаковыми частотами не должна давать
дополнительных вкладов в Р<п). Так, в случае генерации второй
гармоники имеем
Р12> (2®) = (2® = © + ®) Еу (©) Ег (©) Ф
* &EV (©) Ег (©) + &Ег (©) Еу (©). (2.63)
Однако в обозначениях, использующих коэффициент d, все члены,
полученные при перестановке полей с одинаковыми частотами,
должны быть включены в выражение для нелинейной поляриза-
ции. Например,
(2©) = (2®) Еу (®) Ег (©) +
+ №у (2©) Ег (а) Еу (©) = 2<Й^ (2®) Еу (®) Ег (а). (2.64)
54
Сравнивая эту запись с выражением
г/2^«2^ (шз = <&i + ®г) = (®а e <®i + ©2) Еу (®i) (^я)» (2.65)
замечаем, что, поскольку нелинейный отклик среды не должен рез-
ко меняться при приближении значения частоты ©t к ш2, коэф-
фициент dxyz (<о3 = ©i + ш2) должен плавно перейти в 2dx2Jz (со3 =
= 2©!). То обстоятельство, что
[ (®з == + ®2)]ш1=ш2 = 2dfjfe (2tt>i) при /=/=&,
вызвало немало путаницы. Похожая ситуация имеет место, когда
частоты одного или нескольких полей приближаются к нулю, как
уже говорилось выше. Наши обозначения обходят такие трудности:
(<°з = <»i + непрерывно переходит в х$л (юз = 2<0i), когда ей
приближается к ш2, или в хШ(ю1 = 0 + ©J, когда ш2 приближается
К нулю. Непрерывный характер изменения Xijfc при изменении ча-
стот можно непосредственно заметить из микроскопического выра-
жения для хШ(2-17).
Мейкер и Терхьюн [27] предложили прямо указывать число
членов, которое можно получить перестановкой различных компо-
нент поля в выражении для нелинейной поляризации. Это правило
часто используется для нелинейностей третьего порядка. Например,
записываем
Р<3) (со = ©i + со2 + со3) =
= S (ю = ©i + <о2 + юз) (ю1) (ю2) (юз), (2.66)
зМ
где Djkl — фактор вырождения для отдельных членов. Если
^(®1)^^(<е2)^^((Оз), то Djia — 6 и указывает, что при переста-
новке трех полей можно получить шесть членов в выражении для
Pi3)((0). При ^(<01) = ^л((02)!?£:Е/((0з) мы получаем Djki= 3,
а при 2?j(cOi) = 2?л(ш2) = ^ч(ю3) фактор 2)^ = 1. Это условное обо-
значение также имеет то неудобство, что нелинейный коэффициент
С$и(<о = ш1 + со2 + ш3) меняется не непрерывно, когда частоты ста-
новятся вырожденными.
Дальнейшее обсуждение нелинейных оптических восприимчиво-
стей проводится в последующих главах в связи с анализом конк-
ретных нелинейно-оптических процессов.
Глава 3
ОБЩЕЕ ОПИСАНИЕ РАСПРОСТРАНЕНИЯ ВОЛН
В НЕЛИНЕЙНЫХ СРЕДАХ
Волны могут взаимодействовать через посредство нелинейной по-
ляризации среды. Распространение волн при наличии взаимодей-
ствия приводит к различным нелинейным оптическим явлениям.
Количественное описание нелинейных эффектов низшего порядка
обычно начинается с системы связанных волновых уравнений,
в которых нелинейные восприимчивости выступают в роли коэф-
фициентов связи. Это описание может быть обобщено на волны,
отличные от электромагнитных.
Данная глава посвящена общему анализу связанных электро-
магнитных волн в среде и решению связанных волновых уравнений
в некоторых приближениях. Результаты этого анализа будут при-
менены к анализу конкретных нелинейных оптических явлений
в последующих главах.
3.1 Связанные волны в нелинейной среде
Волновое уравнение, которое описывает распространение световой
волны в среде:
V X (V X) + 4 51 Е <г’ 5 Р (г’ (ЗЛ>
с at J с at
вытекает непосредственно из уравнений Максвелла (1.5). Взаимо-
действие волн вызывает появление нелинейных компонент поля-
ризации Р. Предположим, что E(r, t) и Р(т, t) можно представить
в виде системы бесконечных плоских волн
Е (г, t) = 2Е, (k{, ®{) =
Р(г, 0 = Р(1)(г. О + Рнл (г. 0.
Р(1) (Г, 0 = 2 (к|, = 2 Х(1) (®0 ♦ Е{ (кг, еО, (3,2)
Рнл (г, 0=2 Р<П) (г, 0 = 2 РНЛ (bm, ®т) = 2
п>2 т
—>
где амплитуды &i считаются не зависящими от времени. С учетом
соотношения e((Oi)= 1 + 4л%(1)((0/) уравнение (3.1) можно перепи-
сать в виде
VX(VX)-48- Е(к,(0) = ^Рнл(кГО1®т= (О). (3.3)
С с
56
Предположим, что Рнл(кт, co) = P(n)(km, о) —нелинейная поляриза-
ция, наведенная произведением полей EJki, (Di) . . .En(kn, шп).
Тогда для п полей Е<(к<, должны существовать п соответству-
ющих волновых уравнений, аналогичных (3.3). Вместе с (3.3) они
образуют систему из (п+1) связанных волновых уравнений. За-
метим, что, в то время Пак шт должно быть равно ш в Рнл(кт, ©т)
вследствие сохранения энергии фотона в стационарном случае, кт
не обязательно должно быть равно к, поскольку в конечной среде
не требуется точного сохранения импульса. Уравнение (3.3) ясно
показывает, что различные волны Е{(к{, ш<) нелинейно связаны
через посредство нелинейной поляризации Рнл, и их распростране-
ние в среде вследствие этого будет весьма отличным от линейного
случая, когда Рнл = 0. Посредством нелинейной связи энергия мо-
жет теперь передаваться от одной волны к другой и обратно,
и чем больше Рнл, тем сильнее будет проявляться этот эффект.
Метод связанных волн впервые использовался для описания па-
раметрического усиления в СВЧ диапазоне [1] и был позднее мо-
дифицирован Армстронгом с сотрудниками [2] для описания взаи-
модействия волн в нелинейной оптике.
Простейший случай взаимодействия световых волн реализуется
при нелинейно-оптических эффектах второго порядка. Рассмотрим
его для иллюстрации уравнений связанных волн.
Пусть три волны
E(ki, Ш1), E(k2, (Оз), E(k, ш =*(Oi + (о2)
взаимодействуют в среде, обладающей нелинейной поляризацией
второго порядка. Тогда связанные волновые уравнения (3.3) при-
нимают вид
[v х (V X) — Т-8Г Ei (kx, P(2) (®t) =
L c J c
= —r1 XU) (®i = — ®2 + ®) : E* (k2, co2) E (k, co),
c
coj
VX(Vx)--|-e8-
c
E2(k2, <o2) = ^P(2>(cd2) =
= X(2) (®2 = <o - ®i) : E (k, о) E? (klt W1), (3.4)
c
[vx(vx)-4eJE(k.«)) = ^p(2)(<0) =
I c c
= X(2) (*> = + ®2) 4 E (klt (Ox) E (k2, ®2).
c
Нетрудно заметить, что нелинейные восприимчивости выступа-
ют в роли коэффициентов связи. Они определяют скорость обме-
на энергией между тремя волнами. В случае среды без потерь
57
выполняются перестановочные соотношения
Х$Г (со = ®1 + СО2) = (СО1 = — ©2 + со) = (<о2 = <л — wj
(см. раздел 2.5). Фактически, как мы увидим ниже в разделе 3.2,
это соотношение является необходимым условием того, чтобы сум-
марная энергия трех волн оставалась постоянной. Условия сохра-
нения энергии и импульса в данном случае имеют вид о = еъ +
и k = ki + k2 соответственно. Для наиболее эффективного энерго-
обмена между волнами совершенно естественно потребовать сохра-
нения в процессе взаимодействия волн энергии и импульса. Следо-
вательно, хотя, как мы упоминали выше, выполнение условия к =
= к4 + к2 не является обязательным, удовлетворение этого равен-
ства желательно для достижения максимальной связи между вол-
нами. Условие сохранения импульса фотона в нелинейной оптике
получило название условия фазового синхронизма и является од-
ним из наиболее важных во многих нелинейных оптических про-
цессах. Детальное решение уравнений (3.4) будет дано в следу-
ющих главах.
3.2 Энергия поля в нелинейной среде
Из уравнений Максвелла (1.5) вытекает следующее известное
уравнение для энергии:
^V.(EXB) = -51-^(B? + B")-E^. (3.5)
Поскольку произведение ЕХВ есть вектор Пойнтинга, сиотноше-
ние (3.5) показывает, что скорость истечения энергии из единицы
объема равна скорости убыли плотности запасенной в нем элект-
ромагнитной энергии. Если дисперсией среды можно пренебречь,
то поляризацию Р можно записать следующим образом:
Р(г, 0 = Х(1)*Е(г, £) + х<2) :ЕЕ+... (3.6)
В этом случае уравнение (3.5) приводится к виду
^-V.(ExB) = -^-t7(r,Z), (3.7)
где
Щг,9 = ^(£2 + В2) + 4е-%(1)-е + 4Е-Х<2) : ЕЕ + •*’ (3'8)
есть мгновенная плотность энергии электромагнитной волны. Яс-
но, что это соотношение не будет выполняться в случае среды,
обладающей дисперсией, поскольку в этом соотношении восприим-
чивости определены только через фурье-компоненты полей и поля-
ризаций. Фактически более правильно рассматривать усреднен-
ное по времени соотношение для энергии. Проиллюстрируем ска-
занное на примере линейной среды.
58
Начнем со случая квазимонохроматического поля
Е (г, 0 = S (0 *-««> + S* (0 «-«*•*-•»>, (3.9)
—> —►
где <S (t) — медленно меняющаяся амплитуда. Представляя ST (t)
в виде интеграла Фурье, имеем
Е (г, *) = J Л) 4Г (<в + n) е«к- + к. с. (3.10)
Тогда линейная поляризация принимает вид
Р(1) (г, t) = J dt] х(1) (ю + л) (® + n) e*<k• w + к. с. (3.11)
Отсюда получаем
Р(1) (г, t) = f di] (— i) (co + n) [x(1) (®) + П + ... 1 & (© + П) X
L с/ш j
X ei(kT-«rt)-W + К. C. « - i<OX<D (to)-# (*) + g(rc*(1)).X
X + к. c. (3.12)
Поскольку х<Г (®) = XjP (— ©)*, усредняя по времени уравнение
(3.5), получаем [3]
<£-V.(E X В)) = - Q, (3.13)
где
= jL [>• ((). +1 в «)!],
L J (a-14)
Q = £-8* (t), 8 = e' + ie' = 1 + 4nX(1)-
A JI
Как следует из этих уравнений, <С7(1)> есть средняя плотность
энергии поля, запасенной в среде, a Q — средняя плотность мощ-
ности, диссипирующей в тепло при наличии поглощения, когда
в" =#0. Равенство (3.13) выражает, таким образом, закон сохра-
нения энергии, как и следовало ожидать с физической точки
зрения.
Приведенный пример можно обобщить на нелинейный случай
[4]. Вследствие связи волн в уравнении для энергии должны по-
явиться дополнительные члены. Рассмотрим случай трех волн,
взаимодействующих в нелинейной среде через посредство квадра-
тичной нелинейности %(2), причем Шз = Ю1 + юг и k3 = ki + k2. С по-
мощью перестановочных соотношений симметрии для %(2) получа-
ем, что средняя плотность энергии поля имеет дополнительное сла-
гаемое вида
<С7(2)> = (0. х<2) (®1 = - + ©з) : (0 ^3 (0 +
+ g: W. L + <о, + », : Я«) gM + «. О.,
’ (З.Й)
59
которое получается из
д <#(2)> /у р С*Р<2)\
= \2, Е'--аг/
V==l /
Заметим, что только при условии | шт5х(2)/5(0т| < |%(2>1 мы можем
записать
<С7(г)> = 2^-%(2)(©! = -®2 + ®3) : ЙГ, + к.с. (3.16)
Тем не менее последнее равенство часто используется в литера-
туре [5] для определения плотности свободной энергии взаимодей-
ствия в случае связанных волн. При этом плотность свободной
энергии записывают с использованием соотношения (3.16) как
F(2) — — <J7(2)>, а нелинейную поляризацию получают из уравнения
Р(2) (®rn) s — (1/2) 5Г(2)/3(?Гт. Из соотношений
д2Р(2) (с^) _ д2Р(2) (со2) _ д2Р(2)* (со3)
д&1д&2
сразу получаются соотношения перестановочной симметрии для
Х(2). Хотя такой подход можно использовать на практике, нужно
отдавать себе отчет, что на самом деле именно перестановочная
симметрия х(2) ведет к выражению (3.15) для <СЛ(2)>, и наоборот,
существование <J7(2)> подтверждает наличие перестановочной сим-
метрии у х(2)- Вблизи резонансов, когда начинает играть заметную
роль поглощение излучения в среде, перестановочная симметрия
Х(2) нарушается и соотношение (3.15) перестает быть справед-
ливым.
В более общем случае в непоглощающей среде усредненная по
времени плотность энергии поля находится из формулы [4]
<tf> = 2 <tf(n)>, (3.17)
П=1
где <J7(n)> обусловлено нелинейной связью (п+1) волн через по-
средство нелинейности среды n-го порядка и дается формулой
= ^n+ГХ^ (юп+1 = С01 + Ш2 + • • • + ®п): ^1^2 • • • &п +
[п+1 (п)1
2 : + К. с. (3.18)
i=l * J
Усредненное по времени уравнение, выражающее закон сохранения
энергии, принимает вид
<K-V-EXB> — (319>
60
3.3
Приближение медленно меняющихся амплитуд
При практическом решении системы связанных волновых урав-
нений часто делают ряд упрощающих предположений [2, 6]. Среди
них можно выделить приближение медленно меняющихся ампли-
туд, приближение бесконечных плоских води и приближения за-
данного поля и заданной интенсивности накачки. Мы рассмотрим
здесь только приближение медленно меняющихся амплитуд, отло-
жив другие приближения до следующих глав.
Как упоминалось выше, связь между волнами в нелинейной
среде приводит к энергообмену между ними. Следовательно, можно
ожидать, что амплитуды волн будут меняться по мере их распро-
странения. Рассмотрим для примера плоскую волну, распространя-
ющуюся вдоль оси z:
Е(ш, =
Поскольку обмен энергией между волнами обычно становится за-
метным, когда волны проходят расстояние много большее их дли-
ны волны, то можно считать, что
\d2#(z)/dz2\ < \к d&/dz\. (3.20}
Поле Е в общем случае можно разложить на продольную у компо-
ненту Ев, параллельную к, и поперечную компоненту Е±, перпен-
дикулярную к. Волновое уравнение для Е (3.3) также можно раз-
ложить на два уравнения:
V2E± + (е-Е)± = - (©, z), (3.21а)
С с
V • [(е. Е) || + 4яРТ*] = 0. (3.216}
Кроме того, имеем
V2E± = —2 Е± = ei(hz-at) Г ; + i2k -%- - Л2 (z), (3.22)
dz L dz °* J
2
- A2E± + 4(8.E)x = 0. (3.23)
c
В приближении (3.20) дифференциальное уравнение второго по-
рядка (3.21а) сводится к простому дифференциальному уравнению
первого порядка
= (W рнл . (3.24)
Это и есть приближение медленно меняющихся амплитуд.
Приведенная выше формулировка приближения медленно ме-
няющихся амплитуд обычно приводится в литературе. Однако
истинное физическое предположение, сделанное в этом приближе-
нии, заключается в пренебрежении распространяющейся в проти-
61'
воположном направлении компонентой поля, которая генерируется
Ржл. Рассмотрим, например, случай распространения волны в изот-
ропной среде
(2 \ 2
А + е Е (<э, z) = - ^-Рнл (®, z) (3.25)
и % с ] с
с плоскими границами при z — 0 и z = I. Это уравнение можно
решить с помощью метода функции Грина. Пусть G(z, z') есть
функция Грина, удовлетворяющая уравнению
,2 ,,2 \
л+ 4» G(z,z') = -6(z,z'). (3.26)
dz с /
В этом случае
G(z, z') =
i2k e
— 1 -ife(i-z')
. i2k e
(3.27)
где к = (й~1ъ/с. Решение уравнения (3.25) имеет вид
Е (<0, 2> - j Р” W е (2, 2') + [в » - Е -
о
= _ [j рнл (г') dz’ + J Р“л (z') dz
|x'=0*
(3.28)
Если записать поле в виде
Е(®, z) = i,(z)e,(fe-“,,+iB(z)ei(-»i-“‘) (3.29)
—► —>
и наложить граничные условия д&г/дъ' = 0 и tfSjJdz' = 0 при z =
= 0” и z = Z+, означающие, что вне среды не происходит измене-
ния амплитуды поля, то мы получаем
[g- Е ££ = I&f (0) + is (0 e~ikz] е-<«. (3.30)
Сравнивая (3.28) и (3.29), имеем
Sf (z) = (0) + i f Рнл (z') е~Ккг'~^ dz',
ксл J
2 °l (3,31)
(2) = ^B G) + f Р“л (Zz) ei{kz'+e,t) dz'.
kc* J
62
Соответствующие дифференциальные уравнения для S* и Sb име-
ют вид
р
dz
кс
(3.32)

Сравнивая (3.24) и (3.32), замечаем, что уравнение (3.24) полу-
чается, если опустить слагаемое <$в в выражении для S (или ела-
—► —>
гаемое S?, если волна S± распространяется с волновым векто-
ром —к).
3.4 Граничные условия
Обычные граничные условия для электромагнитных волн должны
оставаться справедливыми, например, должны быть непрерывными
тангенциальные компоненты Е и В на границе раздела для каж-
дой фурье-компоненты. В общем случае решение волнового урав-
нения (3.3) для поля E(kz, goi), возбуждаемого нелинейной поля-
ризацией
Рвл (кт, Шгп = ©о ~ ехр (гкт • г - inf),
имеет вид
Е(кь кт, ®г) = jZ*'r) (3.33)
где SH и Sp—члены, соответствующие общему решению однород-
ного уравнения и частному решению неоднородного уравнения со-
ответственно. На границе падающая волна Ei(kn, kwi, ©0 дает на-
чало отраженной волне Ел(кш, ктЛ, ©/) и преломленной волне
Ег(к/т, ктт, ©г). Пусть плоскость z = 0 является границей раздела,
а плоскость x — z — плоскостью падения. Тогда условие непрерыв-
ности тангенциальных компонент Е и В приводит к соотноше-
ниям [7]
S^ + Sw + SHRjx "Ь SPRjx — Sнт,к "Ь Spr,x,
(k„ X SHI)X + (kmI X SPI)X + (kw X SHr)« +
+ (ктд X SPR)X = (kfT X SHT)X + (kwr X Spt)x. (3.34)
Аналогичный вид имеют два уравнения для у-компонент. Кроме
того,
kiljx = kmljx e klR,x = kmR,x == ^IT^x ^ ^тпТ,х» (3.35)
Последнее равенство, связывающее между собой различные танген-
циальные компоненты волновых векторов, представляет особый
интерес. Оно определяет направления распространения всех волн
(отвечающих решению однородного и неоднородного уравнений) в
среде, когда задано направление одной из них. Таким образом, это
равенство аналогично закону Снеллиуса в линейной оптике.
63
3.5
Распространение волн с зависящей
от времени амплитудой
Распространяющиеся в среде волны с изменяющимися во времени
амплитудами должны, конечно, подчиняться волновому уравнению
(3.1). В этом случае обычно остается справедливым приближение
медленно меняющихся амплитуд, поэтому в волновом уравнении
можно одновременно пренебречь второй производной амплитуды
поля по времени и ее второй производной по координате. Эта про-
цедура проиллюстрирована ниже на примере квазимонохроматиче-
ской плоской волны, распространяющейся вдоль оси симметрии
среды z. Волновое уравнение принимает вид
Е (г, () _ * о (,. () - 4 Д I), (3.36)
uZ с at С ut
где
D(z, ^) = E(z, 0+4лР(1)(2, О,
E(z, t) = &(z, t)exp(ikz —iat).
Далее, как показано в разделе 3.3, в приближении медленно ме-
няющихся амплитуд получаем уравнение
р Е (z, t) ж (i2kк*&] е^-^. (3.37)
Если поле E(z, t) записать в виде интеграла Фурье:
Е («, t) = J S (а + П) dr),
то имеем
D (z, 0 = J е (® + n) I + П) eite-i(<a+n)t di],
4 4 D (М) = f e (® + n) S (co + n) eife~i(“+T,)t di] «
c dt J c
« - 4 J [®2e (®) + 2®ne (co) + <o2t) g] S (co + t)) di] =
= [_^8(o))>(z, f)- i2k-±- (z,t) (3.38)
где vg =(dfc/d(B)~‘ — групповая скорость. Подстановка (3.37) и
(3.38) в (3.36) в приближении <Э2Рвл/5£2 « — ш2Рнл приводит к урав-
нению [8]
(£ + (’• “If P"fe 4(3-39)
Как было показано в разделе 3.3 для стационарного случая, амп-
литуда поля S в (3.39) фактически является амплитудой вол-
64
ны, распространяющейся в прямом направлении. Соответствующее
уравнение для волны, распространяющейся назад, имеет вид
(i-it)= Sr*>el(te+e“)- (ЗЛ0)
Уравнения (3.39) и (3.40) следует использовать для описания
распространения в нелинейной среде короткого импульса. При этом
членом с производной по времени в уравнениях можно пренебречь
только в том случае, когда изменение амплитуды поля мало за
время Т = 1Иг/с, требуемое свету, чтобы пройти через среду.
В дальнейшем уравнения (3.39) и (3.40) будут использованы для
анализа нелинейных оптических эффектов в поле сверхкоротких
импульсов.
5 И. Р. Шен
Глава 4
ЭЛЕКТРООПТИЧЕСКИЕ
И МАГНИТООПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ
Оптические свойства вещества могут меняться при приложении
внешнего электрического или магнитного поля. Изменение пока-
зателя преломления в функции приложенных электрических или
магнитных полей приводит ко многим электрооптическим или маг-
нитооптическим эффектам. Хотя эти эффекты были хорошо изве-
стны задолго до появления лазеров, их можно считать нелинейны-
ми эффектами оптического смешения в пределе, когда одна из
компонент поля имеет нулевую или близкую к нулевой частоту.
В данной главе проводится краткое обсуждение этих эффектов.
4.1 Электрооптические эффекты
В присутствии внешнего постоянного или низкочастотного поля
Eo(Q«O) оптическая диэлектрическая проницаемость е(со, Ео)
среды является функцией Ео. Для достаточно малых Ео диэлек-
трическую проницаемость е(ш, Ео) можно разложить в ряд по сте-
пеням Ео:
в (со, Ео) = е(1) (©) + е(2) (© + Q) • Ео +
+ 8(3)((d + 2Q):E0E0 + ... . (4.1)
Поскольку Е + 4лР = 8 Е и Р = х(1) • Е + х(2): ЕЕ +..., то
е(2) (<D + Q) = 4лХ(2) (<о + Q), е(3) (cd + 2Q) = 4лХ(3) (<d + 2Q). (4.2)
В нецентросимметричной среде в электрооптическом эффекте до-
минирует вклад, связанный с членом е(2), линейным по полю. Этот
вклад приводит к так называемому эффекту Поккельса. Симмет-
ризованный вид ненулевых компонент е(2) или Х(2) для 20 классов
кристаллов мы уже приводили в табл. 2.1, правда теперь еще
нужно учесть, что Xiil (со = (D + 0) = ХЯ&(ш = ш + 0). В центро-
симметричных и нецентросимметричных средах всегда присутству-
ет квадратичный по полю вклад в (4.1), который известен как
эффект Керра в постоянном поле. Симметризованный вид е(3) или
Х(3) для некоторых классов кристаллов приведен в табл. 2.2, од-
нако нужно учесть еще соотношения
ХШ1 ((D = (D + 0 + 0) = Xjifc| (со = G) + 0 + 0), Xi#j = Xi$ft.
Индуцированные полем добавки к показателю преломления
приводят к линейному двулучепреломлению или двойной рефракции.
66
Традиционно электрооптический эффект описывается с помощью
эллипсоида показателя преломления [1]
4+4+4+¥+??+2-?-1. <«)
пхх пуу nzz nyz nzx пху
где nTj1 = (е"1)!/2 — тензор показателя преломления. Разложение в
ряд по степеням поля проводится для всех коэффициентов п<>2 (Ео)
эллипсоида
= (4) + 2 гЪ’л^ол + 2 + ... (4.4)
nv (Ео) \пИ /о h htl
Коэффициент r{jk часто называют линейным электрооптическим
тензором, a p&i — квадратичным электрооптическим тензором. Зна-
чения для многих кристаллов табулированы в литературе [2].
С физической точки зрения электрооптические эффекты обус-
ловлены как движением ионов или молекул, так и вызванными
приложенным электрическим полем искажениями электронного об-
лака. Даже если индуцированное изменение показателя преломле-
ния составляет около 10“5 (типичные значения лежат в диа-
пазоне 10~10-—10“8 см/В), то среда толщиной 1 см уже может
внести для видимого света фазовый сдвиг, превышающий л/2. Вот
почему электрооптические эффекты получили широкое распростра-
нение при создании модуляторов света.
4.2 Магнитооптические эффекты
Тензор оптической диэлектрической проницаемости е среды яв-
ляется также функцией приложенного постоянного магнитного по-
ля Но. Для него выполняется условие симметрии вида [3]
е0(Но) = 8Я(-Но). (4.5)
В этом случае даже в отсутствие диссипации тензор гц является
комплексным и обладает свойством эрмитовости:
еу(Н0) = zi} (Но) + iej; (Но) = (Но). (4.6)
Поэтому в недиссипативной среде имеем
8Ь* (Но) = (Но) = ( Но),
Ч (Но) = - ея (Но) = - еу (- Но). ’ }
Таким образом, реальная часть тензора симметрична и является
четной функцией Но, а мнимая часть — антисимметрична и не-
четна по Но. Зависимость от Но приводит к циркулярному дву-
лучепреломлению или эффекту Фарадея, в то время как зависи-
мость еу от Но приводит к линейному двулучепреломлению или
эффекту Коттона — Мутона [3]. Это можно проиллюстрировать на
примере среды с одноосной симметрией, в которой поле Но прило-
жено вдоль оси. В этом случае отличными от нуля компонентами
ь* 67
8 будут ехх = Ъуу и е„, четные по Но, и 8XV = — е^, нечетные по
Но. Приведение е к диагональному виду в системе координат,
образованной ортогональными единичными векторами е± =
!=(ж±/у)/У2 и z, дает три диагональных элемента е± п 8Хг где
8± = ехх ± exv обозначают восприимчивости для волн с правой и
левой круговой поляризацией соответственно. Поскольку 8xv<Cexx,
волновые векторы двух циркулярно поляризованных волн можно
записать в виде _
*± _ 1 ± ‘-/2. (4.8)
ехх
Тогда циркулярное двулучепреломление в среде длиной I будет
равно
08^
(к+-к_)1-------^=1. (4.9)
е У 8ЯХ
Линейно поляризованный пучок света, распространяющийся вдоль
оси z, испытает поворот плоскости поляризации на угол
q> = (к+— к-)1/2. (4.10)
Этот эффект известен как вращение Фарадея. С другой стороны,
так как 8ХХ(НО) — 8хх(0) в общем случае неравно 8zX(H0) — eZ2(0),
линейное двулучепреломление . в плоскости х — z также меняется
в присутствии поля Но. Это явление получило название эффекта
Коттона — Мутона.
В случае достаточно слабого поля Но разложение в ряд по сте-
пеням поля е(Н0) дает
8' (®, Но) = 8'(1> (®) + 8'(3> (® + 2Q)Н0Н0 + ...,
е'((0,Н0) = 8''(2)(® + Й)-НО+ ...
Здесь снова величины е(2)/4л, е(3)/4л и т. д. можно считать не-
линейными восприимчивостями, хотя они и обусловлены магнит-
ным вкладом.
По аналогии с электрооптическими эффектами магнитооптиче-
ские эффекты могут также быть использованы для модуляции
света. Эффект Фарадея, или циркулярное двулучепреломление, вы-
зывает поворот плоскости поляризации излучения, проходящего
через среду. Для слабых полей величина этого поворота пропор-
циональна приложенному магнитному полю. И вновь, хотя инду-
цированные полем изменения диэлектрической постоянной или
показателя преломления очень малы (порядка 10“9/Гс для стекла,
содержащего несколько процентов редкоземельных ионов), пово-
рот плоскости поляризации, возникающий вследствие относитель-
ного сдвига фаз между двумя циркулярно поляризованными ком-
понентами, может достигать нескольких десятков градусов в среде
длиной 1 см и при индукции магнитного поля в несколько тысяч
гаусс. Однако эффект Коттона — Мутона оказывается гораздо сла-
бее и поэтому имеет ограниченное применение.
68
Глава 5
ОПТИЧЕСКОЕ ВЫПРЯМЛЕНИЕ
И ОБРАТНЫЙ ЭФФЕКТ ФАРАДЕЯ
Модуляция и демодуляция — известные процессы в радиочастот-
ном и СВЧ диапазонах. Они образуют основу телекоммуникаций.
Естественно предположить, что эти процессы должны существо-
вать и в оптическом диапазоне. В гл. 4 уже обсуждались методы
модуляции света с помощью электрооптического и магнитооптиче-
ского эффектов. В данной главе мы рассмотрим процесс оптиче-
ского выпрямления, который приводит к появлению постоянной
электрической поляризации или намагничения.
5,1 Оптическое выпрямление
В литературе под оптическим выпрямлением, которое, кстати, было
одним из первых обнаруженных нелинейных оптических эффектов,
понимают обычно генерацию постоянной электрической поляриза-
ции интенсивным световым пучком, распространяющимся в нели-
нейной среде. Этот эффект описывается нелинейной поляризацией
вида
Р(2) (0) = х(2> (0 = ю : е (©) Е* (©), (5.1)
где Е (ш) = S exp (ik • г — tot), а нелинейная восприимчивость
х(2)(0 = ш — ш) определяет величину эффекта. В непоглощающей
среде перестановочные соотношения для х(2) связывают х(2)(0 =
= со — ш) с электрооптическими коэффициентами
х($ (0 = со — ©) = (<в = (В + 0) =
= № (со = 0 + со) = - ^rijk (5.2)
в системе главных осей. Таким образом, зная электрооптический
коэффициент г<л, можно предсказать величину поляризации, гене-
рируемой при оптическом выпрямлении. В реальных эксперимен-
тах измеряется не Р(2>, а наведенное постоянное электрическое поле
или напряжение, которые связаны между собой линейно. Басс
с сотрудниками [1] и Уорд [2] выполнили эксперименты по опти-
ческому выпрямлению и измерили хъ*1(0 ==ю — ю)для ряда кристал-
лов. Схема эксперимента может быть простой. Кристалл, вырезан-
ный в виде плоскопараллельной пластины, ориентирован так, что-
бы ось i кристалла была перпендикулярна двум параллельным
граням пластины. Эти грани покрываются серебром и образуют
69
пластины конденсатора. Мощный световой луч направляют в кри-
сталл в направлении, перпендикулярном оси i. В соответствии
с (5.1) в кристалле возникает поляризация Р<2)(0). Измеряется
постоянное напряжение на пластинах конденсатора. Пусть диэлект-
рическая постоянная кристалла в статическом поле в направлении
I равна 80. Предположим, что интенсивность светового пучка мож-
прямленая
но считать однородной в прямоуголь-
ном сечении кристалла sXt, как
показано на рис. 5.1. Тогда, исполь-
зуя формулы для бесконечного пло-
ского конденсатора, получаем для
постоянных полей соотношения
= (d — 0 + Ebt,
г0Еа = г0Еь + ЬпР?\
а так как суммарный заряд на пла-
стинах равен нулю, то
= {5.41
Решение этих уравнений дает величину напряжения
V = - 4л = - 4л 2 xfe (®) Е* м- (5-5)
В эксперименте, чтобы определить х<д (0 = © — ©), необходимо ак-
куратно измерить V (в милливольтах на мегаватт) и интенсив-
ность лазера. Результаты по оптическому выпрямлению, получен-
ные Бассом с сотрудниками [1] и Уордом [2], показывают, что
соотношение (5.2) действительно выполняется в пределах погреш-
ности измерений.
5.2 Эффективная плотность свободной энергии
Усредненное по времени значение плотности энергии <С7> в нели-
нейной среде было выведено в разделе. 3.2, где мы нашли, что по-
ляризацию среды Р(ш) можно определить, дифференцируя эффек-
тивную плотность свободной энергии F — Г(0) = — (< U) — < t7(0) >):
Р (Ш) = -5 (F - F<°>) /ЗЕ* (®), (5.6)
если дисперсией восприимчивости можно пренебречь. Таким обра-
зом, эффективная плотность свободной энергии для случая не
слишком мощной квазимонохроматической волны, распространяю-
щейся в непоглощающей среде в присутствии постоянного элект-
рического поля, равна *)
F[Е (<о), Е01« Р<°>(Ео) -2 (Е.)£• (®) Ек (®) + ...]. (5.7а)
♦) Заметим, что Ео = lim 1[EO (Й) +Ео* (Й)]
70
Если %д(Е0) также можно разложить в ряд по Ео, то получаем
F = F<o>(Eo) + F<‘>+F<2> + ...,
F(1) = - 2 Xjk (0) Е* (®) Ек (<о), F(2) = - 2 х$ВД* (<в) Еь (<е).
jtk ijtk
(5.76)
Плотность свободной энергии определяет величину электрооптиче-
ского эффекта и эффекта оптического выпрямления. Так, из (5.6)
получаем, что наведенная при оптическом выпрямлении поля-
ризация
(0) = - dF™/dEoi = 2 xW (®) Ек (®), (5.8)
м
как и следовало ожидать. Очевидно, в (5.7) и (5.8) та же вое*
приимчивость Xijl описывает линейный электрооптический эффект.
Проведенный выше анализ можно обобщить на случай магнит-
ного поля [3, 4]. Для не слишком мощного светового пучка, рас-
пространяющегося в непоглощающей среде в присутствии магнит-
ного поля, эффективную плотность свободной энергии можно запи-
сать в виде ряда по степеням светового поля:
F = F. (Но) - 2 Ху (Но) Е*< (со) Е} («) + ... (5.9)
ij
По аналогии со случаем электрического поля [х#(Н0) — х«(0)] здесь
определяет величину магнитооптического эффекта. Поскольку
М(0) = —5F/5H0, можно ожидать, что в среде будет существовать
постоянное намагничение, наведенное падающим светом. И дей-
ствительно, это явление наблюдалось и получило название обрат-
ного магнитооптического эффекта [5].
Для иллюстрации рассмотрим среду, имеющую аксиальную сим-
метрию. Пусть свет распространяется вдоль, например, оси z.
Хорошо известно, что если постоянное магнитное поле также при-
ложено вдоль оси z, то две волны с различной круговой поляри-
зацией будут собственными модами при таком распространении.
Эффективную плотность свободной энергии поэтому можно запи-
сать в виде
F == Го (Но) - х+ (Но) 1Я+ (<о) 12 - X- (Но) \Е_ (<в) I2 +..., (5.10)’
где Х+ = Ххх + vfay и X- = Ххх — vfay — соответственно линейные вос-
приимчивости для правой и левой циркулярно поляризованных
волн. Уравнение (5.10) можно переписать в виде
^-^(Яо)-‘/2[х+(Яв)-х-(Яо)](1Е+12-|Е_|2)-
- 7, ь (Яо) + X- (Яо) 1 (IЕ+12 + |Я_|2)+..., (5.11)’
где 1х+(Я») — х-(Я0)] и (х+(Яо) + х-(Я0)] — нечетная и четная функ-
71
ции Но соответственно. Эффект Фарадея будет пропорционален
9F -у (Я) у (Я)-е+(Яо)~8-(Я(>) <5 12>
д|£+|а + д|Е_|2 Х+(Ло) Х-("о) 4я » (&.12)
как это уже обсуждалось в разделе 4.2. Кроме того, можно пока-
зать, что
Ххх (Н9) — xvv(Hq),
(5.13)
%~(Я0) - Ххх(О) = V2 bc+ (Яо) + X- (Яо) - х+ (0) - х- (0)].
Индуцированное магнитным полем изменение восприимчивости
связано с эффектом Коттона — Мутона. С другой стороны, инду-
цированное полем световой волны намагничение можно также вы-
вести из (5.11). В присутствии оптического поля индуцированное
изменение намагничения вдоль оси z описывается формулами
&М = —(F - Fo) = ДМ ф + ДМ км,
Шо = ?д1Г0 <Х+ “ Х-) (I Е+12 -1Е-12)» (5.14)
ДМкм = 4 (Х+ + Х-) (I Е+ I2 + IЕ-12)-
о
Член Д2Иф, четный по Яо, получается из слагаемого в выражении
для F, отвечающего эффекту Фарадея, а член ДЛ/км, нечетный по
Яо,— из слагаемого, отвечающего эффекту Коттона — Мутона. Как
видно из (5.14), даже при Яо = О обратный эффект Фарадея не ис-
чезает, пока |2?+| ¥= |2?_1, и достигает максимума для круговой
поляризации. Световой пучок, в котором |2?+|2¥= играет здесь
роль постоянного магнитного поля и нарушает симметрию среды
по отношению к изменению знака времени. В то же время обрат-
ный эффект Коттона — Мутона имеет место даже в случае линей-
но поляризованного света, но исчезает при Яо = О, так как произ-
водная 3(х+ + х-)/^о нечетна по Яо.
Эффективная плотность свободной энергии позволяет предска-
зать величины обратных эффектов Фарадея и Коттона — Мутона
исходя пз результатов измерений вращения Фарадея и эффекта
Коттона — Мутона в данной среде. С физической точки зрения эф-
фекты Фарадея и Коттона — Мутона обусловлены циркулярным и
линейным дихроизмом, индуцированным постоянным магнитным
полем, но как объяснить обратные эффекты? Эта проблема будет
предметом следующего раздела.
5.3 Обратные эффекты Фарадея и Коттона — Мутона
С микроскопической точки зрения светоиндуцированное постоян-
ное намагничение возникает вследствие того, что оптическое поле
по-разному сдвигает различные магнитные подуровни основного
состояния (оптический эффект Штарка) и перемешивает с этими
72
подуровнями основного состояния разное число возбужденных
состояний.
Пусть гамильтониан взаимодействия есть
Ж>8 = Ж + ^. = - е [г+Е_ (со) + г_Е+ (со)]. (5.15)
С помощью нестационарной теории возмущений мы можем найти
возмущенные состояния системы
\п> == |тг>0 +Д|и>,
Д|п> = 2 !»'>•
П'^П
Л(в>-и„,п)
4® + ®n'n)j
(5.16)
Сдвиг уровня 1п> за счет оптического эффекта Штарка равен
Д£п= 2
п'т^п
<д,|^11Л>оГ
Чй-%'п)
(5.17)
где 1ийпГп = ЕП'—Еп.Цря иллюстрации механизма появления об-
ратного магнитооптического эффекта рассмотрим модель простого
парамагнитного иона, имеющего только две пары уровней, как по-
казано на рис. 5.2. Основное состояние
|+тп> связано с возбужденным состояни-
ем I—тп'> матричным элементом
<—тп'|г_|тп>, а состояние I—тУ связано
с состоянием |+тп'> матричным элемен-
том <+тп'|г+| — тп>, где r±^(x±iy)/l/2.
В магнитном поле, приложенном вдоль
оси z, зеемановское раищсилсиив для
двух пар уровней составляет соответ-
ственно 2g$mHa и 2g'$m,'Hlh где £ —
магнетон Бора. Разность энергий двух
пар уровней при Яо = О равна ‘ha9'>kT.
Постоянное намагничение вдоль оси z си-
стемы, состоящей из N ионов в единице
объема, равно
М = — NgfytJJ = — +
+ <-mlh\ - m>p_m]. (5.18)
Здесь Jt — оператор углового момента,
а р±т — равновесные тепловые населенно-
сти состояний |±т>, описываемые распределением Больцмана:
Р±т ~ -Em/fcT (5-19)
е п- е
где Е±т = ±g№JL + ДЯы». Возмущая уровни Е±т и состояния |т>,
73
2д'т'рн0
Ъш0
«•w'l
<-w'l
<+/771
-Г<-777|
2дтрНо
Рис. 5.2. Диаграмма
энергетических уровней
идеальной парамагнит-
ной системы, имеющей
только две пары состоя-
ний, между которыми
действуют циркулярно
поляризованные оптиче-
ские поля
световое поле вызывает появление постоянного намагничения
ДМ = М — №(3^ = 0) = Шр + ДМ®
ДМР = — Ngfim [(pm — p_m) — (pm — P-m)L
MfD = —Ngfi [(Д</п I) л (Д17П» P®, + (A <- m |) Jz (Д | — m>) p°-m],
где p±m = (Р±т)дЕ±т-01 a 11 обусловлены соответственно
индуцированными полем изменениями населенностей и матричных
элементов. Из (5.15) —(5.20), учитывая, что I Д2?±т| < кТ и
|<т'|г+| — тп>|’«= |<—m'|r_|m>|2,
нетрудно получить следующий результат:
АМР —(Д£т _ Д£_т) =
2Я«ртр®,р®_т
кТ
\(jn’ | ег+1 — ту |21 ——------т-2„„-
14 1+1 71 [[ ft2 (®-®0)2-(gm + g'm')8 р2Я2

(gm + gW)pg0 -| |
«2 / .2 /ят J_ <r'm'\2 R8ffa (l"+l "bl"“l)}l
Я (© + <%) — (Я^-гЯ™) р Яо J J
(5.21)
AMD = _ | Ng^m’ | <т' | ег+1 - ту |2 X
(I Рт I Рт I
\l I* (• — ®о) + (*"» + Г'»') Р V [Л (® + <%) — (gm + g'm') ₽Я0]2
•______________~Р-т___________________._______________Р-т_________________1 х
[t (<о — <о0) — (gm + g'm') рЯ0]8 [R (ш + ©0) + (gm + g'n»') p#0]2 J
X(|£+|’-|£-l2) +
-------------------L22---------------+
[ft (и — <o0) + (gm + g'm') РЯО]2
— p® p®
r in ।__________________r—ffl
[ft (® + ®0) — (gm + g'm') рЯ0]2 [ft (w — wQ) — (gm + g'm') РЯ^2
-------------—-----------------r d E+ P + I E-12) . (5.22)
[ft(e>+®0) + (gm + g'm')pff0]2 jM +l 'J
Поскольку вклад ДЛР* возникает из-за индуцированных полем эа
счет оптического эффекта Штарка изменений населенностей ниж-
74
них уровней, он пропадает в диамагнитной системе, которая имеет
только синглетное основное состояние, заселенное при обычной
температуре. Этот вклад называют поэтому парамагнитным вкла-
дом в ДМ. Вследствие конечного времени релаксации распределе-
ния населенностей к новому состоянию равновесия ДМР не может
мгновенно реагировать на воздействие коротких световых импуль-
сов. Из результатов измерения временного поведения ДМР можно
определить время релаксации Ti нижних уровней. Вклад ДМ°,
связанный с перемешиванием волновых функций полем световой
волны, существует и в диамагнитной системе и называется поэто-
му диамагнитным вкладом в ДМ. Эта часть практически мгновенно
реагирует на световое воздействие. Кроме того, парамагнитная
часть пропорциональна 1/кТ при I ДЕ*т1 < кТ, а диамагнитная
часть не зависит от температуры. Это напоминает поведение обыч-
ных пара- и диамагнетизма при изменении температуры [6]. В вы-
ражениях для ДМР (5.21) и ДМ° (5.22) мы явно выделили часть,
пропорциональную (|2?+|2 —|2?_|2), и часть, пропорциональную
(|Е+|2 4-12?_|2). Первая из них соответствует обратному эффекту
Фарадея, а вторая — обратному эффекту Коттона — Мутона. Для
частот, лежащих вдали от резонанса, обратный эффект Коттона —
Мутона гораздо слабее обратного эффекта Фарадея. Как видно из
сравнения (5.21) и (5.22), отношение ДЛ/Км к ДМф приблизитель-
но равно I (g'm' + gm) (© — ®0) I для парамагнитного вклада и
приблизительно равно I (g'm' + gm) (© — и>0) I или (pm—P-m) X
x(pm+p%n) »B зависимости от того, что больше, для диамагнит-
ного вклада. Это отношение может стать порядка единицы, когда
Л (со— (По) приближается к величине зеемановского расщепления.
Однако вблизи резонанса часто начинает доминировать постоянное
намагничение, вызванное оптической накачкой [7]. В реальных
экспериментах обратный эффект Коттона — Мутона отделяют от об-
ратного эффекта Фарадея, используя то обстоятельство, что с изме-
нением направления магнитного поля Но на обратное ДЛ/км ме-
няет знак, а ДЛ/Ф не меняет. Наконец, мы замечаем, что соотно-
шения (5.21) и (5.22) можно получить из (5.14), если записать
микроскопические выражения для х+ и %, по аналогии с выраже-
нием (2.17) для Хи, но применительно к системе, схема которой
изображена на рис. 5.2. Предоставляем читателям проделать этот
вывод самостоятельно в качестве упражнения.
Проделанный выше расчет ДЛ/ можно, конечно, обобщить на
случай парамагнитной системы, имеющей N основных состояний.
В плотных средах необходимо также учесть поправку на локаль-
ное поле.
Схема эксперимента для наблюдения светоиндуцированной по-
стоянной намагниченности показана на рис. 5.3. Световой импульс
индуцирует в образце импульсное изменение намагничения ДЛ/(£).
Производная по времени d(AM)/dt вызывает появление напряже-
ния на концах приемной катушки, намотанной вокруг образца.
В качестве примера рассмотрим кристалл CaF2:3 % Eu2+. Вращение
75
Фарадея на длине волны 700 нм при 4,2 К составляет для этого
материала 2 • 10"‘ рад/(см-Э). Из (4.9) и (440) получаем
[3 (х+ - Х~)/дЯ0]но=0 = 1,8.1(Г10 СГС/Э.
В этом случае, согласно (5.14), для циркулярно поляризованного
луча рубинового лазера с плотностью мощности на образце
10 МВт/см2 наведенное постоянное намагничение составит ДЛГ
== ДЛ£ф = 7 • 10“® эрг/(см3-Э). Это значение соответствует посто-
янному намагничению, вызванному постоянным магнитным по-
_Д_ Светоделительная
Лазерный Поляризатор Ч пластинка
импульс
Образец
Детектор |j Усилитель
Осциллограф
Рис. 5.3. Схема эксперимента по наблюдению обратных магнитооптических
эффектов
лем с индукцией, равной 0,01 Э. Если использовать импульс
лазера с модулированной добротностью с пиковой мощностью
10 МВт и длительностью фронта 2 • 10“8 с и предположить, что
Д2И (£) мгновенно следует за изменением интенсивности им-
пульса лазера, то напряжение на концах приемной катуш-
ки, имеющей 30 витков, составит 1,3 мВ. Эта величина на-
ходится в согласии с экспериментальными измерениями ван дер
Зила с сотрудниками [5], которые показали, что обратная взаимо-
связь между эффектом Фарадея и обратным эффектом Фарадея
действительно имеет место для многих парамагнитных и диамаг-
нитных веществ.
5.4 Индуцированное намагничение
при резонансном возбуждении
Постоянное намагничение можно вызвать с помощью света посред-
ством прямой оптической накачки. Это намагничение обычно го-
раздо сильнее, чем обратный магнитооптический эффект, который
рассматривался в разделе 5.3. Оптическая накачка с помощью цир-
кулярно поляризованного света изменяет распределение населенно-
стей по магнитным подуровням одновременно основного и возбуж-
денного состояний. В результате этого возникает нескомпенсиро-
76
ванный магнитный момент и, значит, намагничение. Теоретически
для расчета распределения населенностей и намагничения, вызван-
ного резонансным оптическим возбуждением, можно воспользо-
ваться кинетическими уравнениями, если при этом известны веро-
ятности переходов и скорости релаксации между уровнями. Опти-
ческая накачка в газах и твердых телах была предметом интен-
сивных исследований в течение длительного времени. Часто для
детектирования наведенной ориентации углового момента в среде
используется регистрация поляризованной флуоресценции. В схе-
ме, показанной на рис. 5.3, эту наведенную ориентацию можно так-
же изучать, измеряя постоянное намагничение, генерируемое
в среде лазерным импульсом [7]. В некоторых случаях это может
оказаться удобным методом изучения релаксации между магнитны-
ми подуровнями в конденсированной среде.
Глава 6
ГЕНЕРАЦИЯ СУММАРНОЙ ЧАСТОТЫ
Взаимодействие волн в нелинейной среде приводит к их смеше-
нию. В результате этого генерируются волны на суммарных и раз-
ностных частотах. Генерация суммарной частоты является одним
из трех нелинейных оптических эффектов, открытых на заре не-
линейной оптики [1]. С развитием перестраиваемых лазеров этот
процесс стал одним из наиболее полезных нелинейных оптических
эффектов, поскольку он позволяет получить перестраиваемое по
длине волны излучение в коротковолновом диапазоне. В данной
главе мы рассмотрим физику процесса генерации суммарной
частоты.
6.1 Физика явления
Басс с сотрудниками [1] впервые наблюдали генерацию суммарной
частоты в оптическом диапазоне в 1962 г. в кристалле триглицин-
сульфата. В их эксперименте в качестве источников исходных
волн использовались два рубиновых лазера, длины волн генерации
о
которых отстояли друг от друга на 10 А. На выходе, как показал
спектрограф, наблюдались три линии вблизи 347 нм, причем боко-
вые линии были связаны с генерацией волн второй гармоники
излучений накачки, а средняя линия была связана с генерацией
суммарной частоты двумя лазерными пучками.
Физическая интерпретация явления генерации суммарной ча-
стоты заключается в следующем. Лазерные пучки с частотами <ot
и <в2, взаимодействуя в нелинейном кристалле, генерируют нели-
нейную поляризацию Р(2) (со3 = (04 + <в2). Последняя, являясь ре-
зультатом сложения вкладов осциллирующих диполей, служит ис-
точником излучения на частоте ш3 = со i + coz. В общем случае из-
лучение суммарной частоты может происходить во всех направле-
ниях. Поле излучения зависит от коррелированного по фазе про-
странственного распределения Р(2)(ш3). Выбором геометрии экспе-
римента можно сформировать острый пик излучения в определен-
ном направлении. Это направление определяется условием фазового
синхронизма. Как уже говорилось выше в разделе 3.1, для эффек-
тивной перекачки энергии из волн накачки на частотах Oi и
в генерируемую в процессе сложения частот волну ш3 (рис. 6.1)
должны одновременно быть выполнены условия сохранения энер-
гии и импульса. Закон сохранения энергии требует, чтобы ш3 =
= (ot + (02, а из закона сохранения импульса следует, что k3 = kf +
78

+ к2. Последнее равенство означает, что излучение на суммарной
частоте наиболее эффективно генерируется в так называемом на-
правлении синхронизма, определяемом из условия k3 = ki + k2 [2].
Если длина взаимодействия волн I конечна, то достаточно потре-
бовать выполнения условия сохранения импульса с неопределен-
ностью порядка 1/Z. Поле излучения, таким образом, будет иметь
ограниченный по амплитуде пик в на-
правлении синхронизма с угловой ши-
риной, соответствующей <ДЛ ~ 1/Z. На-
личие поглощения в среде может огра-
ничить длину взаимодействия и уши-
рить пик фазового синхронизма. В об-
щем случае генерация суммарной ча-
стоты в. объеме среды (в условиях,
когда этот процесс разрешен и выполнено условие фазового синхро-
низма) доминирует над вкладом поверхности. В отраженной же
волне, вследствие отсутствия фазового синхронизма, заметным мо-
жет оказаться вклад поверхностного слоя толщиной порядка Х/2л.
Описанный выше подход позволяет представить качественную кар-
тину генерации суммарной частоты. Эту картину нужно теперь
подкрепить строгим расчетом на языке формул.
Рис. 6.1. Схема процесса гене-
рации суммарной частоты

6.2 Теоретическая постановка задачи
Метод связанных волн, подробно рассмотренный в разделе 3.1,
можно непосредственно применить для решения данной задачи [3].
В роли трех связанных волн, здесь выступают волны E((o4), Е(ш2)
и волна суммарной частоты Е(ю8). Каждое из полей можно раз-
ложить на продольную и поперечную компоненты: Е(<в<) = Е||((о<) +
+ Ех(ш<). Эти компоненты удовлетворяют волновым уравнениям
2 z 2
V2EX (ец) + -^ [8 (<в'{) Е («Н)Ц ---Р<ха) (<в<),
С ' с
V.[E| (<в<) + 4лР^ (®i) + 4ЛР7’ (Oi)] = О, (6Л)
где
Р (со,) = Р|| (со*) + Рх (®<),
Р(2) (®0 = Х(2) (ю< = + <в>): Е* (®2)Е(®,),
Р(2) (®г) = х<2> (®2 = (В3 — (Oi): Е (св3)Е* (©,),
Р<2) (®s) = Х(2) (®* = (в, + (в2): Е (ю,)Е (<в2).
Общее решение (6.1) с граничными условиями крайне сложно.
К счастью, в реальных ситуациях для упрощения решения всегда
можно найти разумные приближения. Для иллюстрации рассмот-
рим простой случай, когда сделаны следующие предположения:
1) все волны являются бесконечными плоскими волнами; 2) можно
пренебречь истощением волн накачки; 3) нелинейная среда явля-
ется полубесконечной с плоской границей раздела; 4) нелинейная
79
среда обладает кубичной симметрией, либо пучки распространяют-
ся вдоль оси симметрии. Эти требования, конечно, не существенны
и в определенных обстоятельствах могут быть ослаблены, как бу-
дет видно из дальнейшего изложения.
Сделанные предположения сильно упрощают решение. Пренебре-
жение истощением волн накачки означает, что в уравнениях для
полей E((Oi) и Е(ш2) можно опустить члены с нелинейной поля-
ризацией, описывающей взаимодействие и энергообмен между вол-
нами. Таким образом, волны накачки распространяются в нелиней-
ной среде линейно, а изменение полей E((oft) и Е(со2) описывается
линейными волновыми уравнениями. В приближении бесконечных
плоских волн в нелинейной среде имеем
ЕГ(Ш1)=* ^Texpf^kiT-г —<Oi0],
Ег (со2) = ^2т exp {i(k2T ♦ t — ant)].
Нам остается решить уравнение для E(<os) в (64) с нелинейной
поляризацией
р<2) (®з) = &згУ exp [i (k3,-r — ®3Z)],
где k3, = kir + k2r. Решение для поля Е(со3) в среде получается
непосредственно. Оно состоит из общего решения однородного
уравнения (свободная волна с волновым вектором кзт)’ и частного
решения неоднородного уравнения (вынужденная волна с волно-
вым вектором к3>):
р , Г 4я<вз ^(2) 4л^1 1 л3.-г| -i<o3t
(6.2)
где амплитуда А однородного решения должна быть определена
из граничных условий и, кроме того, мы учли, что Ет| (со3) +
+ 4яР^ (<о3) = е и (ш3) Етц (<о3).
Перейдем теперь к более полному описанию задачи, включив в
рассмотрение граничные условия [4]. Пусть z = 0 есть плоскость,
отделяющая полубесконечную нелинейную среду, расположенную
справа, от линейной среды, находящейся слева от нее. Все волны
считаются распространяющимися в плоскости x — z и имеют вол-
новые векторы, показанные на рис. 6.2. Для каждой частоты а>«
внутри линейной среды есть поле Ej(g)<), описывающее волну, па-
дающую на границу раздела слева, и поле отраженной волны
Ел((о<), распространяющейся влево, а внутри нелинейной среды
есть поле прошедшей волны ЕГ((В{), распространяющейся вправо.
Эти поля связаны между собой граничными условиями. Следствием
согласования компонент поля на границе раздела является равен-
ство компонент волновых векторов, параллельных границе раздела,
для каждой частоты ©<. Это условие приводит к снеллиусовскому
80
закону отражения и преломления для волн накачки. Для волны
же суммарной частоты мы получаем
^81, X = &ЗЯ, X = &зт, X = Л». X* (6*3}
В записи через углы распространения, показанные на рис. 6.2, это
условие принимает вид
к31 sin 031 = k3R sin 0ЗЛ = кзт sin 0ЗГ = k3t sin 03.«
= kiT sin 01т + k2T sin 02Г = klt sin 0ц + k2J sin 02f. (6.4)
Соотношения (6.4) можно рассматривать как нелинейный закон
Снеллиуса. Если волновые векторы падающих волн накачки изве-
стны, то он позволяет определить направления распространения
Рис. 6.2. Волновые векторы различных волн при генерации суммарной часто-
ты в полубесконечной нелинейной среде, граница которой лежит при z = О
генерируемых при нелинейном смешении волн [4]. Для завершения
решения мы должны найти амплитуды получающихся волн.
В (6.2) нелинейная поляризация ^з2> (<°з) = Х(2): &1Т&2Т- Для
каждой нелинейной среды величина х(2) является заданной вели-
чиной, а амплитуды ъ S2t связаны с амплитудами падающих
волн коэффициентами Френеля. В выражении (6.2) для Ет(од)
неизвестен только коэффициент А. Для его нахождения рассмот-
рим падающую и отраженную волны с частотой ш3, обозначаемые
соответственно Et(g)3) и Ел(<о3). В линейной среде
Е7 (<о3) = iSIe<(ksr r~“s<), Ед (со3) = Эзяе (к8й’г"<в’<). (6.5)
Амплитуда падающей волны <S3i известна, а амплитуда отражен-
ной волны <S3R должна быть определена. Таким образом, есть два1
неизвестных коэффициента, А и ^Гзл, которые должны быть опре-
делены из граничных условий. Ясно, что из условия непрерывности
компонент электрического и магнитного полей, параллельных гра-
нице раздела, вытекает достаточное число уравнений для нахож-
дения А и #зл. Мы отложим решение до последующих разделов,
а сначала рассмотрим случай генерации суммарной частоты в объ-
еме среды.
6 И. Р. Шен 81
(6.6)
Х6.7Х
(6.8)
6.3 Простое решение для случая генерации
суммарной частоты в объеме среды
Мы будем здесь интересоваться только генерацией суммарной ча-
стоты в объеме нелинейной среды. Этот процесс сопровождается
ростом амплитуды Ег(шз) по мере распространения вдоль оси z
на рис. 6.2. Поскольку рост амплитуды поля суммарной частоты
обычно незначителен на расстояниях порядка длины волны, можно
воспользоваться приближением медленно меняющихся амплитуд,
описанным в разделе 3.3. Тогда, принимая во внимание, что
Ег (<о3) = й’эг (2) exp U (кзТ-г — <o3Q] t
получаем из (6.1)
K3Ttzc
~ [ео (®3) Жт» + = 0t
где
Дк = гДй = к1Г + к2Г — к2Г
— волновая расстройка. Решение (6.6) имеет вид
Э8ТЛ (Z) = isra. (0) + (е‘ди “
аг8Т| (Z) = г?8тП (0) - (е^ - 1).
В качестве дальнейшего приближения мы можем пренебречь влия-
нием нелинейной поляризации на отражение и преломление на
границе раздела. Тогда амплитуда ^2Г(0) будет прямо связана с
амплитудой падающей волны <?*м(0) коэффициентами Френеля.
Интенсивность генерируемой волны суммарной частоты дается
формулой _____
Ш = l^»r(z)|a. (6.9)
Соответствующая мощность излучения получится при интегриро-
вании Zs по поперечному сечению пучка. На первый взгляд конеч-
ность поперечного сечения пучка находится в противоречии с при-
ближением бесконечных плоских волн, однако, как хорошо извест-
но, если сечение пучка достаточно велико, то справедливо лучевое
приближение, а каждый луч можно считать бесконечной плоской
волной. Таким образом, если Z3 зависит от поперечной координаты
р, то полная мощность волны на частоте равна
Р(а>3, z) = JI3(z, р)dp - J|>8т(а, р) |аdp. (6.10)
82
С практической точки зрения важным является случай, когда на
входе в среду волна ш3 отсутствует, т. е. #31 = 0. В рассматривае-
мом приближении тогда и &Зт (0) = 0. При |Л3/ДЛ|>1 имеем
|<§РЗГ|1| < I^jtxI и выражение для интенсивности 73, согласно (6.8}
и (6.9), принимает вид
2ло>?
Ia (z) = . 8
C/e(<0s)C08 0ЗТ
I <Р<2> I2 Г sin (AAz/2) Г -2
1^3±| I ДЛз/2 J г’
(6.11>
Как видно из рис. 6.3, зависимость Z3 от ДА:хг имеет резкий мак-
симум при выполнении условия фазового синхронизма Kkz = 0. Пи-
ковое значение равно
1/з (z)lmax = —-г - - гТ— X
CV 8(°з) cos °зт
(6.12)
а полуширина между первыми
нулями равна
Лзт
(6.13)
Лк
Рис. 6.3. Интенсивность волны сум-
марной частоты в функции фазовой
расстройки ДА: вблизи « 0
Для типичных значений z ==
= 1 см, кзт ~ 105 см"1 получаем
(ДА:) ятг/кзт ~ 10“4, откуда сле-
дует, что пик синхронизма обыч-
но довольно узок в единицах ДА:.
Расчет генерации суммарной частоты для случая анизотропных
сред требует небольшой модификации. Во-первых, поскольку поля-
ризация во втором из уравнений (6.1) обычно пренебрежимо
мала, Етц(ш<)/^т±((о<) = tga< есть постоянная, определяемая из
условия линейного распространения волн, где — угол между
Ег(ш<) и Ет±(ш{). В приближении плоских волн и медленно ме-
няющихся амплитуд (6.1) принимает вид

. 2 2
k3T,zc созаз
езт-^е^,
(6.14}
где езт есть единичный вектор вдоль &зт. Решение (6.14) будет
таким:
2лсо? —>/п\
(я) = гг8т (0) + -—----------е3т-^2) - 1). (6.15>
COS as
В рамках сделанных нами предположений (6.15) находится в со-
гласии с решением (6.8), полученным для изотропной среды.
6е 8$
6.4
Учет отражения на границе раздела
В более общей форме решение (6.2) и (6.5) для поля Ег(ш,)
можно записать в виде
Ег(®3) = ^зт(2)е1(к8Г'Г_“Л
—> —►
#зт<ь = 8зтх (0) + а / 2 8 ч (eUftz — 1), (6.16)
с \*3»~к8Т)
^зтц = й’зто (°) — — JA (eiAftz — 1),
8II (юз)
где
0 ЗТ± (О) = А + -J—----—-, 0 зт II (0) = — — z . .
с \кзз'-кзт) 8II (шз)
Мы сразу замечаем, что если использовать приближение
/tgj кзТ = (&33tz + 2Лзт>2:ДЛ, (6.17)
то (6.16) сводится к (6.8). Записанное выше приближение очень
хорошо работает, когда ДЛ мало или, что то же, когда можно пре-
небречь излучением в обратном направлении с Д/с ~ кзт. Как ука-
Рис. 6.4. Схема, показыва-
ющая падающую и отра-
женную волны суммарной
частоты в линейной среде
и прошедшие волны сум-
марной частоты в нелиней-
ной среде. Граница раздела
между двумя средами ле-
жит при z = О
зывалось в разделе 3.3, последнее условие является также условием
применимости приближения медленно меняющихся амплитуд.
Однако при нахождении ^Гзт(О) более строгое решение должно
учитывать влияние нелинейной поляризации на отражение волны
суммарной частоты от границы раздела. Потребовав равенства тан-
генциальных компонент электрического и магнитного полей на гра-
84
вице раздела z = О (рис. 6.4), находим [4]
4лсо2^2>
&зТ.у (0) = Av + 2, 3 32-г = $31,v + <$3R.V,
с \Кз»~ Кзт)
4Я(02£> (2)
Л8т COS 08уАу + Л8з COS 08s ^2 /^2 ^2 \ = ^OS ®8Н (^81,У &8й,1/)>
\ зз ЗТ/
„ ,Л. . п in<s>3^a±hcos 0зз
%3T.X (0) = Ab cos63Т 4------2 А, к, \
c \Лз« — кзт)
4л^Р.) sin 0,.
__ ____Oil_____Jo
(6.18)
= 81,h “ <S3R,h) COS 08Д,
I А 1 ^“з^зхл
*’л+
k3R 81,A + &3Rth)i
где индекс h обозначает компоненты в плоскости падения. Эту си-
стему из четырех уравнений затем можно использовать для нахож-
дения неизвестных коэффициентов Аи, Аз, и &зл,ъ. В резуль-
тате получим
А 1______________________*
Asy cos 08j> + Л8Д cos 08Л
X 2&зд cos бзя^Г 3i,y
(k3s C0S вз« + k3R C0S Q3fi)
- *,ве«в,г + ‘,г«'>»8.й +
4nA8Rg’^|) sin 08t (fr8fi cos е8з + fc8) cos 08Я) 4лю^<гх>л
c0(“s) <2(*з.-*|т) J’ (6.19)
1
С% (Л8з ~ кзт)
^aR’V *зТС<»®зт + АЗЯСО801
&зг cos 08r) <S 3ity
j— (^ЗЯ COS 03R —
(fc8, cos 68, - Азг cos езг) 4лю^
(k33 кзт)
*8ЙЛ “ *3Bcos68r + A3rcos68R [ V-зт w» v8fl.
(*3T C0S 933 - k3»cos езт) 4"т^йл , 4л*зт^з2|| sin ®3»
с2(^-*зат) ч(“з)
кзп cos 08т) 3ith —
Если А и <F3r известны, то решение (6.2) и (6.5) полностью опре-
делено. Оно показывает, что даже в отсутствие поля с частотой 0)з
85
1
на входе, ^T3i = 0, поля ^Гзл и «^(О) не равны нулю вследствие
влияния нелинейной поляризации на условия отражения и пре-
ломления.
На практике отраженную волну суммарной частоты легко мож-
но обнаружить [5]. Можно показать, что при фазовом согласовании
•
#зт(0) = 0, а <5 ж примерно в kz раз слабее поля ^зт(^). Отсюда
следует, что отраженная волна суммарной частоты генерируется
волной нелинейной поляризации в поверхностном слое толщиной
порядка Л/2л. С некоторой модификацией полученное здесь реше-
ние для кубичной нелинейной среды может быть распространено
на анизотропные среды.
6.5 Условие фазового синхронизма
Как показано на рис. 6.3, генерация суммарной частоты в объеме
среды происходит эффективно только при условии |ДАя|^1. Вол-
новая расстройка ДА? определяет кдгерентную длину Z«or = 1/ДА?.
Если длина среды I меньше то сигнал суммарной частоты воз-
растает приблизительно квадратично с ростом I. Если l>lKQr, то
сигнал достигает насыщения и может даже начать уменьшаться
при дальнейшем увеличении длины I. Для эффективной генерации
суммарной частоты необходимо, таким образом, чтобы длина ZKor
на практике была достаточно большой, по крайней мере порядка
нескольких миллиметров.
Фактически в эксперименте для предотвращения сокращения
эффективной длины взаимодействия пучков вследствие их конеч-
ных поперечных размеров желательно обеспечить синхронизм при
коллинеарной геометрии взаимодействия:
ДА? A?ir "Ь А?2Т А?зт 0. (6.20)
Это условие можно записать через показатели преломления п(ш<):
[га((Вз)“" ra(o)i)] + ©г [и((Вз)— и(ш2)] = 0. (6.21)
Ясно, что это условие никогда не выполняется для изотропных
веществ или кристаллов с кубической симметрией, обладающих
нормальной дисперсией, когда п(а>9)> п(ш2)}. Поэтому син-
хронизм в коллинеарной геометрии можно получить только: 1) при
использовании аномальной дисперсии или 2) в дву луче преломляю-
щих кристаллах [2]. В последнем случае среда должна быть отри-
цательным одноосным кристаллом, в котором 7гв(со<)< n0((di). Для
необыкновенной волны ш3 можно подобрать условия, когда [п«(©з) —
— тг(<01)] и [гав((Оз)—л(со2)] имеют противоположные знаки и удов-
летворяют при этом условию (6.21). Обычно используются два типа
коллинеарного синхронизма. При первом типе 7i(©i) и п(о2) одно-
временно являются обыкновенными или необыкновенными, тогда
как при втором типе синхронизма либо тг(<д>1), либо тг((02) является
обыкновенным.
86
6.6
Влияние поглощения
Поглощение играет отрицательную роль при генерации излучения
суммарной частоты, так как оно ограничивает эффективную длину
взаимодействия приблизительно до длины поглощения. Одновре-
менно поглощение вызывает уширение пика фазового синхронизма
и уменьшение его амплитуды. Это можно показать, учитывая по-
глощение в расчетах, приведенных в разделе 6.4. При наличии
поглощения волновые векторы становятся комплексными: к = кг +
+ /0, где р — коэффициент затухания. Уравнение (6.14) пере-
ходит в
• в*зТ^в“«з
Ег(®3)=18т(г)Лк»т1_“8<\
В результате мы приходим к такому решению:
#ат(2) = <§Гзт(О)е“₽8гг +
____________г2лмзезг'^’?)_________Ге<Д^'г-(31Т+32т)г _ е-₽зТг
c2^st,z cos2a3 — (Pit + Ргг — Рзт)]
(6.23)
Если поглощение на каждой из частот накачки и или на
частоте сигнала ш3 является заметным, так что
| ^ДЛ'г-^лт+ЗгТ)2_е”₽ЗТг |2 ~
то интенсивность сигнала на выходе можно приближенно выразить
в виде соотношения
j (z} _ М^з-^а)Г_____________ (6 24)
3 с]/в (<о8) cos20sT cos4a8 [(ДЛ')2+ Р2] ’
где = 01г + Рзт при pST « 0 или р Рзт при Ри + р4т & 0. Кривая
зависимости 13 от &к принимает лоренцевскую форму с полушири-
ной р. По сравнению со случаем отсутствия поглощения пиковое
значение теперь не зависит от z и меньше по величине в p2z2 раз.
Это означает, что при наличии поглощения эффективная длина
взаимодействия сокращается до 1/р, т. е. как раз до длины погло-
щения. Когда велики одновременно рЭт и (Pir + p2T), интенсивность
сигнала даже падает экспоненциально с ростом z.
6.7 Генерация суммарной частоты
при высокой эффективности преобразования
В предыдущих разделах мы видели, что при точном фазовом син-
хронизме выходная мощность в процессе генерации суммарной ча-
стоты в непоглощающей среде пропорциональна Р — квадрату дли-
ны среды. Тогда при I -> °° выходная мощность должна неограни-
87
ченно возрастать, что нарушает закон сохранения энергии. Это
противоречие является следствием предположения о пренебрежимо
малом истощении накачки, которое перестает выполняться, когда
мощность сигнала становится сравнимой с мощностью накачки.
В этом случае для нахождения полного решения необходимо ре-
шать совместно систему трех уравнений (3.4) или (6.1).
При генерации суммарной частоты с высокой эффективностью
преобразования обычно выполняются следующие условия: 1) взаи-
модействующие волны находятся в синхронизме при коллинеарном
распространении; 2) среда почти не имеет потерь; 3) выполняется
приближение медленно меняющихся амплитуд. Следовательно, свя-
занные уравнения можно переписать по аналогии с (6.14) в виде
, гр /со? * 1 кг ер» ер —" 2 —" Л 2Т0 8Т, 02 ^lT,z cos ai -дГ- = -к -т— (6.25) 02 K2T,z cos а2 «т {(Оф * * 31 8 ср» ср» , 2 2Г» дг ЛзТ.гСО3 аз
где = — в1Г-Х(г) (С01 = — + ®з): е2Ге8т, С к2 = е2т • Х(2> (®а = ©з — ©1): ea^e1Tt С 2л кз=-т езт-х(2) (<°з = + (02)*: е1Ге2г. С
Из перестановочных соотношений симметрии для восприимчивости
Х(2) в среде без потерь, выведенных в разделе 2.5, следует, что
К1=К2 = К3^К. Уравнения (6.25) можно решить точно [3]. Во-
первых, нетрудно показать из (6.25), что полный поток мощности
в среде
_ са Г fejT.z 0038 а11 ^1Т I
2л I со,
Лгг,гсозг<хг1^2т|
“з
&зТгсов2а3
“з
(6.26)
есть константа, не зависящая от z. Это так называемое соотноше-
ние Мэнли — Роу [6]. Далее, число фотонов, родившихся на частоте
(Оз, должно быть равно числу фотонов, аннигилировавших на ча-
88
стотах coi и co2*
1Z-|^1T(0)|2-|^ir(z)|2 _
= y~ |*2T(0)|a-|g2T(*)|2 y~ |^8Т<г)Г-кзт(0)Г
Я<о2
Введем обозначения
„ л, ( Л,,.™1 а, у'1
“е ‘"I. 2-оу ) f‘T
(2, 2 \ 1/2
с*2Ггсо84аа \
----J ^ar(z)’
1ф. ( сХт,гсоз2сбз У/2 » (,х
“»е Н ) *sr(z)’
е (z) = ф3 (z) — фх (z) — ф2 (z),
2лИг(о?со|(о?
1 А О
to.
О
1/2
С I 2. , , 2 2 2 I
I с k1T гк2Т JctT t cos ах cos а2 cos ag J
mx = u2 (0) + ul (0) = uf + w|,
m2 = ul (0) + uf (0) = ul + ul,
m3 = ui (0) — w2 (0) = ul — ul.
Система (6.25) принимает вид
du. du0
= — usu4 sin 6, -тЛ — — им, sin 0,
i = U1u2 sin 0, = К ctg 0 In (uiU2u8).
Последнее из уравнений можно проинтегрировать:
и,иги3 cos 0 = Г,
. (6.27)
(6.28)
(6.29)
где Г — постоянная, не зависящая от z. Избавляясь в (6.29) от
sinO, получаем
^-^--^-±2[иМ»:-П1,Л. (6.30)
Выбор знака «+» или «—» в (6.30) зависит от начального значе-
ния 0. Общее решение (6.30) получено в [3]. Мы ограничимся
лпшь рассмотрением наиболее часто встречающегося случая, когда
граничное условие имеет вид <8%т(0) = 0 или п»(0) = 0, что дает
89
Г = 0 и 0 = л/2. В этом случае уравнение (6.30) принимает вид
dus/dg = 2 [из — u$) (ma —i4)]1/2. (6.31)
Его решение имеет вид эллиптического интеграла Якоби
« 1 Г , ( “з . ( “з (°) V
5“ »х(0) [8П~ \вз(0) ’ 7 sn \«2(0)’vJ-
Uj/UjCO)
= f [(i-^dL^jVt * <6,32)
1 u8(o)/u2(o) lv y M r u ”
где принято, что тъ — и2 (0) > = и2 (0) и у = иг (0)/«t (0). Из
(6.32) и (6.28) находим интенсивности всех трех волн
«I(9 = ^(0)sn2[«,(())£, у],
uf (9 - ul (0) - ul (0) sn2 [К1 (0) Б, у], (6.33)
U? (9 = (0) - «1 (0) sn2 [ux (0) Б, у].
Эллиптическая функция sn2[u,(0)£, у] является периодической по
£ с периодом
L = J [(i-y2)dLyV)p/a • (6‘34)
С физической точки зрения это означает, что с увеличением длины
взаимодействия энергия перекачивается вперед и назад между вол-
ной Юз и волнами (Of и (о2 с периодом L: сначала за счет нелиней-
но-оптического взаимодействия энергия перекачивается в поле сум-
марной частоты, а затем, когда накачка на одной из частот исто-
щается, этот поток энергии меняется на обратный.
Простым случаем, представляющим физический интерес, явля-
ется процесс преобразования частоты вверх, используемый, напри-
мер, для преобразования инфракрасного изображения в видимое.
Часто этот процесс осуществляется в условиях, когда Ui(0) > п2(0)
и u3(0)=0. Поскольку 7 < 1, эллиптический интеграл (6.32) сво-
дится к простому виду, и мы находим
«2 (9 = ul (0) - ul (0) sin2 [W1 (0) С], (6.35)
«1 (» = »! (0) - u\ (0) sin2 [W1 (0) Й « u} (0).
Эти зависимости приведены на рис. 6.5, из которого ясно видно
периодическое изменение потока энергии между волнами ш2 и со3.
В этом случае истощение волны накачки пренебрежимо мало.
Следовательно, решение (6.35) можно получить из (6.25), полагая
поле £Т1Г постоянным.
90
Рассмотрим другой интересный случай, когда щ(0) = и2(0), так
что 7 = 1. Решение принимает вид
uho-»!(O)th‘[Ui(O)a,
И?(О = «2 (0 =>? (0) sech2 [и, (ОК]. ( }
Как видим, период взаимодействия L бесконечен. Кроме того,
и3(£)-*Ю1(0) и Wi(S) = »2(S)’* 0 при &-*00- Этот случай соответ-
ствует процессу генерации второй гармоники, который будет под-
робно рассмотрен в гл. 7.
Наш анализ проблемы основан на представлении бесконечных
плоских волн. В действительности сечение пучков конечно и имеет
Рис. 6.5. Относительные числа
фотонов п в функции z в трех
связанных волнах для процес-
са преобразования частоты
вверх (или ап-конверсии) в
условиях точного синхронизма
(соз = о>1 + (02» к3 = Ki + кг).
Первоначальное распределе-
ние фотонов в трех волнах со-
ответствует п\ = 100 п2 и пз =
= 0 [3]
место изменение интенсивности по поперечному профилю пучка.
В соответствии с этим полученные выше результаты должны быть
модифицированы с использованием, например, приближения гео-
метрической оптики. В результате становится невозможным полное
истощение любого из пучков. В реальных экспериментах для уве-
личения интенсивности часто используются сфокусированные пуч-
ки, и теоретическое рассмотрение проблемы становится еще более
сложным. Бойд и Клейнман (7] проанализировали случай, когда
истощением волн можно пренебречь. Здесь мы лишь сошлемся на
их работу и отложим обсуждение случая сфокусированных пучков
до следующей главы.
6.8 Практический пример
Для многих применений желательно получить эффективную гене-
рацию волны суммарной частоты. Для этого необходимо следовать
следующим правилам.
1. Сначала выбирается нелинейный кристалл с малым погло-
щением на частотах ©t, ш2 и о3. Он должен иметь достаточно
большую нелинейную восприимчивость %(2> и обеспечивать выпол-
нение условия фазового синхронизма.
91
2. Из известного тензора показателя преломления кристалла
определяются направления синхронизма, обычно образующие
конус.
3. Выбирается направление синхронизма для подходящей ком-
бинации поляризаций трех взаимодействующих волн, соответствую-
щей оптимальной эффективной нелинейной восприимчивости Хэфф в
= е8-х<2>:е1е2.
4. Наконец, выбирается длина нелинейного кристалла для обе-
спечения необходимой эффективности преобразования.
Рассмотрим теперь практический пример генерации суммарной
частоты в кристалле KDP с использованием волн накачки на дли-
нах волн = 532 нм и Z2 = 620 нм. Суммарная частота генерируется
на длине волны %8= 286,3 нм. Значения показателя преломления
KDP при комнатной температуре для обыкновенной волны на со-
ответствующих частотах равны тго((о1)= 1,5283, п0(со2) = 1,5231 и
Ло(ш3) = 1,5757. Для пучка, распространяющегося в направлении,
составляющем угол с оптической осью, показатель преломления
для необыкновенной волны определяется формулой
Пе (О1’ ~ W sin21 + п*т («О cos21]1/8 ’
где Пет(©0= 1,4822, Пет(©г)= 1,4783 и п«т(®з)= 1,5231. Для син-
хронизма первого типа согласно (6.21) имеем
пе (®8. ’t) = т- (®1) + V" п° W = !>5258,
откуда можно определить угол
ip = arcsin
Л«п(Юз)
М“з)
»?(<»»)-»?(<»») Y/21=7fi fi<
ло(“з)-ге«т(“з)/ J
Пусть волны распространяются в плоскости, составляющей угол Ф
с осью X кристалла. В координатах X, У, Z три вектора поляриза-
ции записываются следующим образом:
е, = ег = (sin Ф, —cos Ф, 0),
е3 «(—cos cos Ф, —cos ф sin Ф, sin ф).
Кристалл KDP имеет точечную группу симметрии 42m. Ненулевые
компоненты его тензора %(2> равны
T^XYZ = Xyxz = y$XZY — Xyzx = 2,6 • 10 9 СГС,
Xzk = xl?x = 2,82 - IO"9 СГС.
Эффективная нелинейная восприимчивость *) при синхронизме пер-
♦) Выражения для х^ф при синхронизме первого и второго типов для
13 одноосных кристаллических классов можно найти в [8].
92
вого типа равна
Хафф = ?3-х(2): ei«2 = — Xzly sin ip sin 2Ф = — 2,74 • 10”® sin 2Ф СГС.
Для оптимизации |х£$ф | нужно взять Ф = 45е. Наконец, в приближе-
нии заданного поля накачки выходная мощность, согласно (6.12),
дается выражением
р-----------8я ________। (2) |а„а 10~*д2 [МВт]
3 с3/е(^8(^)8^) 1^ФФН A -41U z А ‘МЬтЬ
где А — сечение пучка в квадратных сантиметрах, z берётся в сан-
тиметрах и, кроме того, мы использовали выражение для мощно-
сти Pi « 1{А в мегаваттах.
6.9 Факторы, ограничивающие эффективность
преобразования
Как при любом нелинейном эффекте, выходная мощность генера-
ции суммарной частоты должна возрастать с увеличением интенсив-
ности накачки, если мощность накачки остается неизменной♦).Поэ-
тому можно предположить, что для достижения более высокой эф-
фективности преобразования следует использовать более жесткую
фокусировку пучков накачки до тех пор, пока продольный фокаль-
ный размер (конфокальный параметр) остается больше эффектив-
ной длины взаимодействия. Существует, .однако, предел степени
фокусировки, которую можно использовать. Во-первых, слишком
большая интенсивность лазерного излучения приводит к оптиче-
скому повреждению кристалла. Во-вторых, уменьшение сечения пуч-
ка вследствие фокусировки может привести к сокращению эффек-
тивной длины взаимодействия даже в случае коллинеарного распро-
странения пучков. Это происходит в анизотропных кристаллах.
Для необыкновенной волны направления распространения фазы*
волны и луча (энергии) обычно различны. Следовательно, хотя вол-
ны распространяются коллинеарно, их лучевые векторы оказывают-
ся неколлинеарными. «Снос» лучей фактически приводит к сокра-
щению длины взаимодействия.
Этот «снос» можно, конечно, свести к минимуму, если пучки
распространяются в направлении, вдоль которого волновой вектор
и лучевой вектор параллельны. При генерации суммарной частоты
в одноосном кристалле этого можно добиться в плоскости, перпенди-
кулярной оптической оси, при так называемом 90°-ном синхронизме.
Как оказалось, такой тип синхронизма можно получить во многих
кристаллах в определенном частотном диапазоне путем изменения
температуры.
♦) Точнее — если амплитуда и фаза накачки остаются неизменными. Об-
ратная реакция на накачку сказывается прежде всего в изменении ее фазы,
а интенсивность сохраняется. (Примеч. ред.)
93
Плохое качество пучка также снижает эффективность преобра-
зования. Многомодовый лазерный пучок можно грубо представить
себе как пучок с горячими пятнами. Малый размер этих пятен уве-
личивает влияние эффекта сноса пучка и сокращает длину взаи-
модействия. Следовательно, для получения высокой эффективности
преобразования нужно использовать пучки с модой ТЕМ00.
Хорошее качество кристалла также важно для эффективной ге-
нерации излучения суммарной частоты. Неоднородность не позво-
ляет получить фазового синхронизма вдоль всего кристалла. По-
скольку для эффективного преобразования энергии необходимо вы-
полнение условия |ДЛг| < л/2, то допустимые флуктуации показа-
теля преломления вследствие неоднородностей должны удовлетво-
рять условию Дтг < V4z = 2,5 • 10“5 при X = 1 мкм и z = 1 см. Это
означает, что требование к качеству кристалла является довольно
жестким. По той же причине важна температурная однородность
вдоль кристалла. Для типичного случая, когда dn/dT ~ 5 -10“5, не-
обходимо иметь стабильность температуры вдоль всего кристалла
в пределах ДТ 0,5 К, чтобы изменение показателя преломления
было Дп < 2,5 • 10-5. Приведенные рассуждения в общем случае
относятся ко всем процессам смешения частот.
Глава 7
ГЕНЕРАЦИЯ ГАРМОНИК
В истории нелинейной оптики открытие явления генерации опти-
ческих гармоник занимает особое место: с него, собственно, и на-
чалось развитие этой области науки [1]. С тех пор эффект генерации
гармоник нашел широкое применение как способ получения коге-
рентного оптического излучения в более коротковолновом диа-
пазоне.
В этой главе рассматриваются важные аспекты процесса гене-
рации гармоник. Поскольку он является частным случаем оптиче-
ского смешения частот, большая часть рассуждений гл. 6 без осо-
бых изменений остается справедливой и здесь. Мы остановимся так-
же на применении эффекта генерации гармоник для измерения
оптических восприимчивостей и параметров коротких импульсов.
7.1 Генерация второй гармоники
Теория генерации второй гармоники в точности повторяет теорию
генерации суммарной частоты, рассмотренную в гл. 6. При (Oi«
= о)2 = (о и (Оз = 2(0 расчеты и результаты, приведенные в разделах
6.2 — 6.6, можно прямо перенести сюда. В частности, в приближе-
нии плоских волн при заданном поле накачки для мощности второй
гармоники получаем
р _____ 32л8 со2 I ** (2) £ |2 2 (АА»/2) (0) /7
Лйуда-)1 е2“’х -ewe4z HAW—— (7Л>
Для получения коллинеарного фазового синхронизма в кристалле с
нормальной дисперсией мы в соответствии с (6.20) должны обес-
печить выполнение условия
тгв(2(о)= 710(ш) (7.2)
для синхронизма первого типа или условия
тге (2<о) = [тг0(о)+ Пе(ю)]/2 (7.3)
для синхронизма второго типа.
Расчет в пределе высокой эффективности преобразования тре-
бует некоторых изменений. В частности, для коллинеарного синхро-
низма первого типа из соотношения симметрии тензора х(г), согласно
95
(2.30), получаем
К = -т«2в’ХЙ> (2<о = © + ®): еХ=
С
= ПГ • Х(2> (© = — ©+ 2©): еое2<а. (7.4)
С
Связанные волновые уравнения (6.25) сводятся к виду [1]
^(0
dz
9
--------S-----^0 2Ш,
k^z cos а®
^^2<о — i (2со) IS
‘ "--------2-----(О
^2O,ZC0S а2(0
(7.5)
Условия сохранения потока мощности и сохранения числа
нов (6.26) и (6.27) соответственно принимают вид
&(D,Z COs2 а(0 I &(О | . &2(D,Z C0S а2<0 I ^2(0 |
(О + 2(0 J ’
I *«, (0) I2- I W Г о | W Г- I g2<o (°) Г
На 2ft <о
с2
W = £-
6» л
фото-
(7.6)
Используя обозначения иш и и2ю (Ut и и3 в (6.28) с ап = ш2 = © и
©j = 2®), получаем
diia/d^ ='— 2иаи2(Л sin 0, du2a/d^ = и%, sin 0. (7.7)
Если положить и2и (0) =0, то 0 = л/2 и решение принимает вид
»<>(£) = н»(0) sech [Y2 ию(0)£],
(7-8)
w2B(S) = (1/V2) ии(0) th [Г2иД0)£].
Мощность второй гармоники в этом случае дается формулой
Р2ш (г) = Р. (0)th2 [С(Рю (0)/4) ,/24 (7.9)
где С = К(2ю/Уе) (2лс/Уе)‘/2 и для простоты принято, что AB,X =
= ки= кгш/2 = кга^2 и аи= а2ш. Нарастание мощности второй гар-
моники P2u(z) с увеличением длины z, происходящее за счет убыли
мощности волны накачки Pu(z) в соответствии с формулой (7.9),
показано на рис. 7.1.
В качестве практического примера рассмотрим использование
кристалла KDP в качестве генератора второй гармоники от пучка
лазера на Nd: YAG с длиной волны 1,06 мкм. Повторяя расчеты,
проделанные в разделе 6.8, при подстановке значений п0(а>) =
= 1,4939 и пет (2®) = 1,4706, соответствующих комнатной темпера-
туре, для коллинеарного синхронизма первого типа мы получаем,
что пучки должны распространяться в кристалле под углом ф =
= 40,5° к оси Z кристалла. Для получения оптимального значения
96
Хэфф= Xzxy(2<o) sin *ф = 1,5 • 10 9 СГС волна накачки должна быть ли-
нейно поляризована в плоскости, делящей пополам плоский, угол, об-
разованный плоскостями X — Z и У — Z. В приближении плоских
Рис. 7.1. Убывание нормиро-
ванной амплитуды волны ос-
новной частоты (сплошная
кривая) и рост нормированной
амплитуды волны второй гар-
моники (штрихпунктирная
кривая) в случае точного син-
хронизма [1]
волн коэффициент преобразования во вторую гармонику соглас-
но (7.9) равен
П = Р2о (z)/P. (0) = th2 {С[Ра (0) M]1/2z) = th2 {4,7 • 10"2[Pe (0) M]1/2z),
(7.Ю)
где измеряется в мегаваттах. Как видим из (7.10), коэффициент
преобразования ц достигает 58%, когда [P®(0)M}1/2z = 21 У МВт или
Р<в(0)Л4 = 18 МВт/см2 при z = 5 см. В реальном эксперименте ц
часто оказывается меньше вследствие конечного размера пучка на-
качки и изменения интенсивности в его поперечном сечении. Тем не
менее были достигнуты коэффициенты преобразования во вторую
гармонику до 40% при использовании гигантских импульсов и до
85% со сверхкороткими импульсами [2]. Расчеты показывают, что
для получения приемлемой эффективности преобразования (т) >
> 10 %) в кристалле типа KDP нужны интенсивности накачки по-
рядка 10 МВт/см2 при длине кристалла в несколько сантиметров
(применение гораздо более длинных кристаллов редко бывает оп-
равданно). В общем случае более высокая интенсивность накачки
приводит и к большим т), за исключением предела очень больших
коэффициентов преобразования [2]. Поэтому в случае маломощных
пучков накачки для увеличения ц и, следовательно, выхода второй
гармоники применяют фокусировку.
Однако фокусировка увеличивает влияние эффекта сноса лучей
и, как указывалось в разделе 6.9, вызывает увеличение расходи-
мости пучка. Расходимость снижает эффективность преобразования,
так как часть пучка теперь отклоняется от направления точного
фазового синхронизма. Например, в случае коллинеарного синхро-
низма первого типа, реализуемого под углом ф, нетрудно показать,
что малое отклонение Д0 направления распространения пучка от
угла ф приводит к фазовому рассогласованию [3]
Afc (со)
1____________1_
п2е (2со) п% (2со)
sin 2фД0.
(7.11)
7 И. Р. Шен
97
Поскольку условие Akl » л определяет полуширину кривой синхро-
низма, допустимый угол расхождения пучка относительно направ-
ления ф, как следует из (7.11), составляет
до 2л п°(2<0)________________1_
А К1 п2 (2ш) — n| (2<o) Sin2f
Для кристалла KDP при длине I = 1 см и ф = 45° для ta>= 1,06 мкм
допустимый угол Д0А равен всего лишь 2,5 мрад. Уравнение (7.12)
показывает, что угол Д0 имеет особенность, когда угол ф прибли-
жается к 90°. Это происходит потому, что в (7.11) были опущены
слагаемые более высокого порядка по ДО. Правильный результат
при i|) = 90o в предположении тг0 (2со) — тге (2со) дается выражением
ЛА - { п* (2ю)
А W 1по “ Ле (2ш)]
В этом случае для кристалла KDP длиной 1 см для излучения с
длиной волны 1,06 мкм допустимый угол составляет 36 мрад, что
на порядок больше, чем в предыдущем случае. Большой допустимый
угол расхождения при 90°-ном синхронизме, очевидно, является
преимуществом в том случае, когда для генерации второй гармо-
ники используется сфокусированный пучок накачки.
1/2
(7.13)
7.2 Вторая гармоника в сфокусированных
гауссовских пучках
Для эффективной генерации второй гармоники необходимы одно-
модовые лазерные пучки. Коэффициент преобразования во вторую
гармонику можно резко увеличить путем фокусировки пучка накач-
ки в нелинейный кристалл. В перетяжке одномодовый пучок имеет
гауссовский профиль интенсивности, описываемый функцией
ехр(—р2/1Го),где Wo есть радиус перетяжки. Продольный размер
фокальной области определяется конфокальным параметром
который равен расстоянию между двумя точками на оси пуч-
ка, в которых радиус пучка в V 2 раза больше, чем в перетяжке. Непо-
средственно в фокусе пучок имеет плоский волновой фронт, и можно
использовать приближение плоских волн.
Рассмотрим сначала случай, когда можно пренебречь влиянием
двойного лучепреломления или эффекта сноса лучей, т. е. случай
90°-ного синхронизма. Очевидно, если длина кристалла I меньше
конфокального параметра Ь, то коэффициент преобразования во вто-
рую гармонику можно найти, используя результат (7.10), получен-
ный в приближении плоских волн, с учетом того, что А = jiWq:
Т] = th2 (с (7.14)
I L яЖо J J
В этом случае до тех пор пока b > Z, более жесткая фокусировка
должна увеличить отношение -Р<о(О)/лГИо и повысить эффективность
98
преобразования. Однако если Ъ < Z, то используемое приближение
перестает быть справедливым, и более жесткая фокусировка приво-
дит к снижению эффективности преобразования. Таким образом,
оптимальная степень фокусировки достигается, когда конфокаль-
ный параметр приблизительно равен длине кристалла, т. е. b ~ I.
Бойд и Клейнман [4] исследовали проблему фокусировки детально
с использованием численного расчета. Они ввели фактор снижения
эффективности преобразования Ло(£), где £ = 1/Ъ, который учиты-
вает влияние фокусировки на коэффициент преобразования в гар-
монику [4, 5]. Ими получена следующая формула:
^.(0)*Д(В 11/2
(7.15)
Вид функции Ло(|) показан на рис. 7.2. При £ = 1/Ь < 0,4 величина
« £ и формула для ц (7.15)
следовало ожидать. В пределе
жесткой фокусировки, £ > 80,
функция Ло(£) имеет асимптотику
М£)~ 1,187 л2/£, и эффектив-
ность преобразования резко пада-
ет с ростом £. Максимальное зна-
чение Ао(^)= 1,068 достигается
при £ = 2,84, причем /i0(£)«l в
диапазоне 1 С £ С 6. Это означа-
ет, что, хотя оптимальная фокуси-
ровка при заданном I достигается
при Ъ = Z/2,84, коэффициент преоб-
разования в гармонику пе умень-
шится заметно даже при b « I.
При наличии двойного луче-
преломления ситуация усложня-
приводится к виду (7.14), как и
10
1
10
10~2
10~3
10 ~2 10~г 1 10 102 103
Рис. 7.2. Зависимость фактора сни-
жения эффективности преобразова-
ния h(B, g) от £ = Z/6 при различ-
ных значениях параметра двойного
лучепреломления В [4]
ется. Бойд и Клейнман показали,
что в пределе малых коэффициентов преобразования формула (7.15)
остается справедливой, если вместо Ао(£) в нее подставить функцию
h(B, £)[А(0, £) = А0(£)], т. е.
xi = C2Pa(Q)kJh(B, £)/л,
(7.16)
где В = (1/2) р(М)1/2 — параметр, учитывающий двойное луче-
преломление, а
. ]по<ю>
р = arctg<—£—
1
п2 (2со)
1
«о (2<о)
sin 2ф
есть угол сноса между векторами Пойнтинга основной волны и вол-
ны второй гармоники, коллинеарно распространяющихся вдоль на-
правления, образующего угол ф с оптической осью кристалла. Вид
функции h(B, £) для нескольких значений В приведен на рис. 7.2.
Заметим, что h (В, £) слабо зависит от £ вблизи максимума Ам(В).
В этой области с погрешностью 10% функцию Лм(5) можно
7* 99
аппроксимировать выражением [3]
где Лм(0)= 1,068. Из этого соотношения и соотношения (7.16) сле-
дует, что снижение эффективности преобразования вследствие двой-
ного лучепреломления становится заметным при (4В2/л) Лм(0)~ 1.
Можно ввести понятие эффективной длины
<7Л8>
Тогда равенство (7.17) можно переписать в виде
feM(0)
1 + ^вфф*
hjn (В) =
(7.19)
Эта формула показывает, что при /8Фф = I при наличии двойного лу-
чепреломления эффективность генерации второй гармоники при оп-
тимальной фокусировке падает вдвое
по сравнению со случаем отсутствия
двойного лучепреломления. .При
{8фф< I коэффициент преобразования
равен
Т)опт= С2Р.(0) кш^эфф МО)/Л. (7.20)
Рис. 7.3. Температурная зависи-
мость длины волны основного из-*
лучения, для которой достигает-
ся 90°-ный синхронизм при гене-
рации второй гармоники в неко-
торых кристаллах, изоморфных
KDP [6]
Влияние двойного лучепреломления
на т)0ПТ незначительно лишь при
< 4фф. Эти выводы не зависят ре-
шающим образом от степени фоку-
сировки, если только h (В, g)~ hM (В).
Можно воспользоваться и чисто
физическими рассуждениями, чтобы
понять полученные результаты.
Вследствие двойного лучепреломле-
ния при наличии фазового синхро-
низма пучки основной волны и вол-
ны второй гармоники могут пере-
крываться только на расстоянии по-
рядка la= ТГоУл/р, которое носит
название апертурной длины. Для оп-
тимальной фокусировки желательно
иметь I = b = AjqVTo, но, для того
чтобы устранить падение эффектив-
ности преобразования из-за двойного лучепреломления, мы должны
потребовать, чтобы 1<1а = Ул1/кар29 что приводит к соотношению
Z < 1вфф= л/&«р2, т. е. к полученному ранее результату.
В наших рассуждениях мы предполагали, что интенсивность
лазерного излучения в кристалле не лимитируется оптическим по-
вреждением последнего. Это, конечно, не всегда справедливо. В ка-
честве примера рассмотрим кристалл с п « 1,5, длиной I = 1 см и
100
р == 30 мрад. Пусть излучение накачки имеет длину волны Х.=*
= 1,06 мкм. Тогда В = 3,65, и из рис. 7.2 находим h(B = 3,65,
» hit {В) при 0,2 < £ < 10. Поскольку 0,04 см много меньше
I, то Лм(В)«/8фф//, и в соответствии с (7.20) т] ~ 1^. Сравнивая
этот результат со случаем отсутствия сноса пучков и оптимальной
фокусировки b ~ I, мы имеем т)₽-о~ К и, значит, Лр-о/Лр " Ш8фф =
—2пр 1/К — 25. Таким образом, использование 90°-ного синхронизма
для генерации второй гармоники дает огромные преимущества. 90е-
ный синхронизм можно получить во многих кристаллах с помощью
температурной перестройки. На рис. 7.3 приведены зависимости
длины волны основного излучения, попадающего в 90°-ный синхро-
низм для процесса генерации второй гармоники, в функции темпе-
ратуры для нескольких кристаллов, изоморфных KDP [6J.
7.3 Генерация третьей гармоники в кристаллах
В кристаллах, обладающих центром инверсии, генерация второй
гармоники запрещена в электродипольном приближении, хотя ее
можно индуцировать при приложении постоянного внешнего элек-
трического поля [7]. G другой стороны, процесс генерации третьей
гармоники разрешен всегда. Теория генерации третьей гармоники в
приближении заданного поля накачки не отличается от теории ге-
нерации второй гармоники, только вместо квадратичной поляриза-
ции Р(2)(2<в) в формулы войдет кубическая поляризация
Р(3) (Зш) = %(3) (3® = о + cd + cd) : Е (ш) Е (со) Е (•©)’.
Так как величина |%(3)| обычно мала (типичные ее значения соста-
вляют 10“12—10“15 СГС по сравнению со значениями |%<2>| ~ 10“7—
— 10“9 СГС), а интенсивность лазерного излучения в кристаллах
часто ограничивается началом оптического повреждения, эффек-
тивность преобразования при этом нелинейно-оптическом процессе
третьего порядка мала. Кроме того, при этом труднее выполнить
условие фазового синхронизма. Поэтому процесс генерации третьей
гармоники мало используется на практике.
Тем не менее можно построить эффективный генератор третьей
гармоники с помощью двух нелинейных кристаллов, стоящих друг
за другом [8]. Первый генерирует вторую гармонику. Прошедшее ос-
новное излучение и излучение второй гармоники затем взаимодей-
ствуют во втором кристалле и дают на выходе излучение третьей
гармоники, получающееся посредством генерации суммарной часто-
ты. Для обоих процессов можно выполнить условие фазового син-
хронизма при использовании синхронизма первого или второго типа.
При достаточно большой интенсивности основного излучения общий
выход третьей гармоники может быть довольно высоким. Промыш-
ленные образцы таких устройств имеют коэффициенты преобразо-
вания в третью гармонику, достигающие 20 % *).
*) В мощных лазерных системах, предназначенных для управляемого тер-
моядерного синтеза, в системах с тщательно сформированными пучками КПД
такого процесса достигает 70%. (Примеч. ред.)
101
В принципе, этот процесс двухступенчатой генерации третьей
гармоники можно осуществить в одном кристалле. Однако, за ис-
ключением специальных случаев, невозможно одновременно полу-
чить .синхронизм для процессов генерации второй гармоники и
генерации суммарной частоты. Поэтому общая эффективность пре-
образования при этом не может быть большой.
7.4 Оптические гармоники в газах
Генерация третьей гармоники возможна и в газах. Может пока-
заться, что вследствие гораздо меньшей плотности атомов или мо-
лекул в газе по сравнению с жидкостями и твердыми телами куби-
ческая нелинейная восприимчивость газовых сред должна быть
гораздо меньше, чем кубические восприимчивости жидкостей и
твердых тел, и что эффективность процесса генерации третьей
гармоники в газах будет столь низкой, что этот процесс не будет
иметь никакого практического значения. Как было показано Майл-
сом и Харрисом [9], это предположение на деле оказывается не-
верным. Дело в том, что величина 1х(3)| возрастает при резонансе.
Гораздо более узкие линии переходов в газах позволяют получить
гораздо большую нелинейность вблизи резонансов, особенно вбли-
зи тех, которым соответствуют большие матричные элементы пере-
хода. Кроме того, предельная допустимая интенсивность лазерного
излучения в газах на несколько порядков выше, чем в конденси-
рованных средах (в газах она превышает несколько гигаватт на
квадратный сантиметр, а в твердых телах составляет несколько
сотен мегаватт на квадратный сантиметр). В результате, хотя ве-
личина 1%(3)| мала, наведенная лазерным полем большой интен-
сивности нелинейная поляризация |Р(3)| может стать сравнимой с
поляризацией |Р(2)|, которую наводит в твердом теле лазер уме-
ренной интенсивности.
Рассмотрим для примера пары натрия. Кубическая нелинейная
восприимчивость натрия может быть довольно точно оценена с по-
мощью общего выражения для %(3)(3ш), полученного в разделах
2.2 и 2.3:
(3<о = ® + СО + w) = 2 (п)«а (o)ab (rk)bc (r;)cgPgMabc, (7.21)
* gtatb,c
где
Ааъе — [(©eg — ©) (©W - 2©) (©«« — 3<») J-1 +
+ ©) (<Obg— 2co) (®eg + ©)]“* +
+ [(©ci— ®) (©6g+ 2©)(©в*+ ©)]“* +
+ [(©.< + 3©) (©w + 2©) (®a,+ ©)]-*. (7.21)
Здесь N — число атомов в единице объема, а все частоты предав»
лагаются лежащими далеко от резонансов, так что постоянные
затухания в знаменателях можно опустить. Для атомов щелочных
102
металлов частоты переходов и основные матричные элементы
обычно известны. Поэтому 1х(3)(3ю)| можно рассчитать по форму-
ле (7.21). Это было сделано Майлсом и Харрисом [9]. Результат
расчета для натрия приведен на рис. 7.4, где показана также ди-
аграмма уровней атома натрия. Из рисунка видно, что даже когда
частота Зю отстоит на несколько обратных сантиметров от резо-
нанса с переходом $ -> р, за счет околорезонансного усиления ве-
личина l%(3)l/2V может превысить 10-33 СГС. При концентрации
атомов 2V = 1017 см-3 и |2?(ю) I ~ 2 • 103 СГС, что соответствует
интенсивности пучка 1 ГВт/см2, наведенная нелинейная поляриза-
ция |Р(3)I = 1х(3)ЕЕЕ| может стать больше 10“в СГС. Эта величи-
на сравнима с поляризацией |Р(2)(2ю)| = 1х(2)^1 ~ 10“5 СГС,
вызываемой в кристалле KDP квадратичной восприимчивостью
|х(2)| ~ Ю“9 СГС при напряженности поля |2?| ~ 102 СГС (что
соответствует интенсивности 2,5 МВт/см2). Таким образом, про-
цесс генерации третьей гармоники в парах натрия должен легко
наблюдаться, когда частота Зю лежит вблизи резонанса, т. е. с
использованием лазера на неодиме с длиной волны 1,06 мкм.
Для получения высокой эффективности преобразования помимо
резонансного увеличения восприимчивости • и достаточно высокой
интенсивности волны накачки необходимо обеспечить выполнение
условия коллинеарного фазового синхронизма и(ю) = тг(Зсо) для
процесса генерации третьей гармоники. Поскольку газовая среда
изотропна, обычный метод получения синхронизма, использующий
двулучепреломление среды, здесь неприменим. Получается, что в
газовой среде не всегда удается выполнить условие фазового син-
хронизма для процесса генерации третьей гармоники и оптическо-
го смешения частот вообще. Однако, когда между частотами со и
Зю есть область аномальной дисперсии, можно добиться синхро-
низма, используя для компенсации разницы показателей прелом-
ления на частотах ю и Зю буферный газ. Эта возможность иллю-
стрируется на рис. 7.5. Когда частота ю лежит ниже, а частота
Зю — выше сильного перехода $ -> р в спектре атоь^а щелочного
металла, в чистых парах металла за счет аномальной дисперсии
Пл(ю)> Па (Зю). Если к среде примешивается инертный газ (на-
пример, ксенон) с нормальной дисперсией ив(ю)< ив(3ю), то, под-
бирая его плотность, можно выполнить условие фазового синхро-
низма, если
Иа(ю)+ ив(ю)= пА (Зю) + Пв(Зю).
Использование газовых сред для нелинейного оптического сме-
шения имеет ряд важных преимуществ.
1. Можно легко получить однородную среду длиной бо-
лее 10 см.
2. Поскольку среда изотропна, не существует проблемы сноса
лучей. Следовательно, для увеличения эффективности преобразова-
ния можно использовать оптимальную фокусировку.
3. Помимо высокого порога наведения оптических неоднородно-
стей, газовая среда обладает способностью самовосстановления. За
103
Рис. 7.4. а —Диаграмма энергетических уровней атома натрия, б — Кубиче-
ская нелинейная поляризуемость (3cd)/2V в функции длины волны основно-
го излучения для натрия [9]. Заштрихована область, в которой использован-
ное при расчете приближение не справедливо
исключением особых случаев в среде не образуется постоянного
заряда за счет лазерно-индуцированной ионизации и диссоциации.
4. Атомарные пары прозрачны для излучения почти на всех
частотных, лежащих ниже уровня ионизации, за исключением ряда
дискретных линий поглощения. Кроме того, эти пары являются
единственной нелинейной средой, которую можно использовать в
далеком ультрафиолетовом и мягком рентгеновском диапазонах.
Рис. 7.5. а — Дисперсия по-
казателя преломления Rb
и Хе. б — Относительная
концентрация атомов Хе в
парах атомов щелочных ме-
таллов, при которой дости-
гается синхронная генера-
ция третьей гармоники при
различных длинах волн ос-
новного, излучения [9]
Газовая среда моцсет показаться идеальной для генерации
третьей гармоники, особенно в ультрафиолетовом диапазоне. Высо-
кую эффективность преобразования, предположительно, можно бы-
ло бы получить, используя лазер большой интенсивности и доста-
точно длинную газовую ячейку. К сожалению, есть множество
факторов, которые зачастую ограничивают эффективность, по-
скольку они ограничивают допустимую интенсивность лазерного
излучения. Укажем, к примеру, следующие.
1. Наличие линейного поглощения на частотах ш и Зш вызыва-
ет уменьшение эффективности (см. раздел 6,6). Резонансное воз-
растание |%(3)1 сопровождается одновременно ростом линейного
поглощения, хотя и не в той же пропорции.
105
2. Двух- и многофотонное поглощение может играть важную
роль в ограничении эффективности преобразования, когда исполь-
зуются лазерные пучки большой интенсивности.
3. Перераспределение населенностей вследствие поглощения из-
лучения может приводить к фазовому рассогласованию процесса
оптического смешения частот.
4. Фазовое рассогласование может также вызываться другими
лазерно-индуцированными механизмами изменения показателя
преломления.
5. Процесс оптического смешения может быть прерван наступ-
лением лазерно-индуцированного пробоя среды.
Влияние всех этих факторов быстро возрастает по мере того, как
<о или 3<о приближаются к резонансу. Обычно ограничение на-
кладывается третьим из перечисленных факторов, а пятый — лег-
ко реализуется при использовании длинных лазерных импульсов.
Генерация третьей гармоники в газах экспериментально наблю-
далась во многих работах (10]. При использовании 30-пикосекунд-
яых импульсов лазера на Nd: YAG мощностью 300 МВт, кото-
рые оптимальным образом фокусировались в пятно сечением
10“3 см2 в ячейку длиной 50 см со смесью Rb (3 Торр): Хе
(2000 Торр), Блюм с сотрудниками [11] наблюдали синхронную
генерацию третьей гармоники на длине волны 354,7 нм с коэффи-
циентом преобразования 10%. Эта же группа получила синхрон-
ную генерацию третьей гармоники на длине волны 354,7 нм в
смеси Na: Mg с коэффициентом преобразования 3,8%. Наконец,
генерация третьей гармоники в УФ диапазоне на длине волны
177,3 нм от основного излучения с длиной волны 532 нм и на
длине волны 118,2 нм от излучения с длиной волны 354,7 нм на-
блюдалась в газовых смесях Cd: Аг и Хе : Аг Кунгом с сотрудни-
ками [12], причем максимальная эффективность преобразования
достигала 0,3%.
Наш анализ можно распространить на генерацию гармоник
высших порядков в газах, хотя эффективность преобразования
ожидается в этом случае крайне низкой вследствие относительной
малости нелинейных оптических восприимчивостей. Харрис [13]
высказал идею, что когерентное излучение в вакуумном УФ и
мягком рентгеновском диапазонах можно получить при генерации
пятой и седьмой гармоник в парах атомов. Эта идея была реали-
зована Рейнтьесом с сотрудниками [14].
7.5 Измерение нелинейных оптических восприимчивостей
Хорошо развитая теория генерации суммарных частот и гармоник
позволяет измерять при этих процессах нелинейные оптические
восприимчивости х(2) (ш = ©I + ш2) и х(п>(л<о). Мы остановимся
здесь на измерении х(2)(2<о)* ___
Как видно из (7.1), модуль I е,2(а • х(2) •’ I может быть най-
ден из измерения выходной мощности второй гармоники, если из-
вестны входящие в (7.1) величины Р(<о), A, Aft, z и др. Тогда,
106
выбирая подходящие поляризации еа и исходя из ориентации
кристалла, мы можем определить отдельную компоненту тензора
Х(2)(2ш). Для более точного измерения х(2)(2ш) снимают зависи-
мость мощности второй гармоники Р(2ш) в функции Afcz, а при
расчете учитывают поперечный профиль пучка. Абсолютные изме-
рения, однако, всегда трудны, так как для этого должны быть с
большой точностью известны параметры лазерного пучка. Попытки
проведения таких измерений предпринимались лишь считанное
число раз, в основном с кристаллом дигидрофосфата аммония
(ADP) [15]. Нелинейные восприимчивости других кристаллов мож-
но определить по отношению к кристаллу ADP. В частности, было
проведено тщательное сравнение восприимчивостей кристаллов
Образец р
Кристалл
с известной.
Рис. 7.6. Схема эксперимента по измерению относительной величины квадра-
тичной нелинейной восприимчивости образца, ответственной за процесс гене-
рации второй гармоники
KDP, кварца и ADP [16], и теперь эти три кристалла часто ис-
пользуются для калибровки при измерении величины восприимчи-
вости %(2) новых материалов.
При проведении подобных относительных измерений лазерный
луч разделяется на два: один луч затем используется для генера-
ции второй гармоники Р(2ш) в исследуемом образце, а второй —
для генерации второй гармоники мощностью Рл(2ш) в опорном
канале с известным кристаллом (рис. 7.6). Отношение мощностей
второй гармоники в этих двух каналах равно
Р(2ш) | W Х(2)-‘ ЧЛ, |2 (ш) Vев sin2 (АЛг//2) (ДЛсд/2)а
PR (2“) “ | ^-Х(д2): |2 8 «о) (ДЛ/2)2 sin2 (Д*д*д/2) ’
(7.22)
где предполагается, что интенсивности лазерного излучения в обо-
их каналах одинаковы. Индекс R здесь относится к опорному ка-
налу. Если известны все прочие величины, то из измерения зави-
симости Р(2бз)/Ря(2бз) от £М можно определить отношение
|₽2«>-Х<а): ешео|/| е<ое0|.
Как видно из (7.22), результат теперь не зависит от параметров
излучения лазера. Это обстоятельство сильно упрощает измерение,
107
так как очень сложные абсолютные измерения характеристик ла-
зера больше не нужны.
Зависимость Р(2(в)ЛРл(2со) ~ sin2(AA7/2) в функции АЛ/ вы-
глядит как последовательность максимумов, известных как биения
Мейкера [17]. Обычно их получают вращением плоскопараллельно-
го образца относительно оси. Эффективная толщина кристалла в
этом случае равна d cos 0, где d — толщина образца, а 0 — угол
^^теор~ 13)9 мкм
Рис. 7.7. Относительная интенсивность сигнала второй грамоники в функ-
ции оптической толщины кристалла, демонстрирующая возникновение мейке-
ровских биений. Изменение оптической толщины кристалла достигается его
угловым поворотом (угол поворота 0) [17]
между нормалью к поверхности образца и направлением распро-
странения луча. Поскольку Р(2в))~ sin2 [ (АЛ) d cos 0/2], мейкеров-
ские биения возникают при изменении угла 0. Практически, если
это возможно, ориентацию кристалла выбирают такой, чтобы рас-
стройка Д& не зависела от 0. На рис. 7.7 показан пример, когда
использовался плоскопараллельный образец кварца, у которого ось
с, параллельная передней грани, служила осью вращения при изме-
нении угла 0.
Нелинейная восприимчивость в общем случае является комп-
лексной величиной. Фазовый множитель у можно определить
йз измерения интерференции волн второй гармоники, генерируе-
мых в двух стоящих последовательно плоскопараллельных образ-
цах кристалла [18]. Пусть эти два образца с толщинами dt и dt
соответственно отстоят друг от друга на расстоянии s. Предполо-
жим, что в первом кристалле выполнено условие фазового синхро-
низма. Тогда поле второй гармоники, генерируемой в первом кри-
сталле в направлении нормали к поверхности, описывается
формулой
*«.(<« = (7.23)
V/frj y&wj
108
Поля на входе во второй кристалл имеют вид
Еа + s) =
Eza (dx + s) = E2a (dj)
где По — показатель преломления среды между двумя кристалла-
ми. Мощность второй гармоники на выходе из второго кристалла
равна
Р (2ш) ~ | £*2© (^i + s) +
+ № + ’> <“'“' - 01! =
|4л<»<₽а|2 idi .Х2)__ J(2<a/c)fn„(2w)-n„(e>)]» ,
^(>)Х18ффе +
+ ;^(«,44-*иад- <7-25)
Выражение (7.25) показывает, что Р(2ш) зависит от относитель-
ной фазы эффективных нелинейных восприимчивостей двух кри-
сталлов Хпфф и х(22эфф- Если кристаллы установлены в закрытой
камере, заполненной известным, газом, и меняется давление этого
газа, то вследствие дисперсии газа n0(2co)=^= n0(<o), относительная
фаза двух слагаемых в (7.25) будет меняться, что приведет £ по-
явлению последовательности интерференционных максимумов. На-
блюдаемая таким образом интерференция в Р(2ш) при изменении
[и0(2(о)-— Ио((о)]$ позволяет определить относительную фазу хйфф
и Хз2»ФФ- Обычно отсчет ведется по отношению к величине Xzxy
кристалла KDP. В непоглощающих кристаллах вёличина х<Н
вещественна, причем она может быть положительной или отрица-
тельной. В табл. 7.1 приведены величины Х*Н для ряда часто
встречающихся нелинейно-оптических кристаллов.
В поглощающих кристаллах величина хШ комплексна, и для
ее нахождения используется измерение генерации второй гармони-
ки при отражении от поверхности [19], теория которой развита в
разделе 6.4. Можно также воспользоваться здесь интерференцион-
ной методикой для определения фазы XijA.
Рассматриваемые здесь методы позволяют выполнить аккурат-
ные измерения относительной величины хШ» однако при этом изу-
чаемый кристалл должен быть достаточно большим и хорошего
качества. На практике требуются специальные усилия, чтобы вы-
растить кристалл больших размеров. Поэтому важно, чтобы ка-
ким-то образом можно было заранее оценить нелинейно-оптические
константы кристалла. В этом случае может, оказаться полезной
порошковая методика, разработанная Куртцем [20].
Схема эксперимента приведена на рис. 7.8. Порошкообразный
образец помещается в кювету известной толщины. Регистрируется
сигнал второй гармоники, излучаемый образцом в телесный угол
109
Таблица 7.1
Величины компонент квадратичной нелинейной восприимчивости ряда
кристаллов для процесса генерации второй гармоники
Материал Класс симметрии %(«>, (3/4n)-10-8 СГС a> Длина волны основ- ного излучения, мкм
a-SiO2 32 -Ds = 0,8±0,04 1,0582
(кварц) № = 0,018
Те 32 -D3 10,6
Ba2NaNb6Oi6 mm2 x£’x=-29,l±l,5 = —29,1±2,9 ^2) = —40±2,9 1,0642
LiNbO, 3m ~C3» tfyy = 6,14±0,56 № = 81,4±21 1,0582
BaTiOs 4mm ~ ^4» X<«=-34,4±2,8 Х& - —36±2,8 X<22 = -13,2±1 1,0582
®po- 42m ~ D2d X^=0,96±0,05 X^v = 0,97±0,06 0,6943
КН»РО4 (KDP) 42m ~ ®2d X« = 0,98±0,04 X(4 « 0,94 1,0582
ZnO 6mm X<2)x = 4,2±0,4 ^>x = 4,6±0,4 X<^ = -14,0±0,4 1,0582
LilO, 6 — c. X^ = -il,2±0,6 ХЙ = -8Л±2,8 1,0642
CdSe 6mm X<2)x = .62±15 ^>x = 57±13 ХШ = Ю9±25 10,6
GaAs 43m -Td X(x^ = 377±38 10,6
GaP "43m -Td v<2) = 70 i»xyz 3,39
110
Продолжение табл. 7.1
Материал Класс симметрии Х<2>, (3/4л)-10“8 СГС а> Длина волны основ- ного излучения, мкм
ктюро4 6> (КТР) mm2 — С2Р счц о о с! 1Л со о чН Сч 11 II II II II й S « § й 1,0642
а) Величины х^2) взяты из книги Pressley R. // Handbook of Lagers, — Cleveland,
Ohio: Chemical Rubber Co., 1971* P, 479. В принятых нами обозначениях величины х^\ при-
веденные в таблице, в два раза больше, чем коэффициенты d, которые можно найти в литера-
туре. Заметим, что величина (СГС) связана с величиной (м/B) соотношением
Х<2>(СГС) « (3/4л)-104х(2) (м/В).
б> Zumsfeg F. С., Bierlin J9 В., Gier Г. К. // J* Appl. Phys. — 1976* V. 47, Р, 4980,
(Примеч. ред.)
4л. Этот сигнал сравнивается с сигналом генерации второй гармо-
ники в опорном кристалле, Желаемая информация может затем
быть получена из измерения интенсивности второй гармоники в
12л\о6разец
П2а\ кварц
Запуск осциллографа.
Рис. 7.8. Схема устройства, используемого для измерения квадратичной нели-
нейности в порошках [S. К. Kurtz Ц IEEE J. Quant Electron.—1968. V. QE-4.
функции размера частиц порошка. Если средний размер частиц т
много меньше средней длины когерентности, определяемой со-
отношением ______ ________
Гког = л/ДЕ = лс/ю [п (2ш) — п (ш) ],
111
то мощность сигнала второй гармоники Р(2ш) возрастает почти
линейно с ростом г, поскольку все частицы в пучке эффективно
синхронизованы по фазе, а число частиц на пути луча уменьшает-
ся обратно пропорционально г. Когда г становится больше /ййГ,
мощность Р(2ш) может и дальше нарастать, если исследуемый
материал обладает способностью фазового синхронизма. Это про-
исходит потому, что хотя бы некоторые частицы на пути луча
должны иметь ориентацию, необходимую для фазового синхрониз-
ма. На деле, однако, мощность второй гармоники испытывает на-
уменыпение числа частиц на
Рис. 7.9. Типичный вид зависимости -
сигнала второй гармоники от сред-
него размера частиц, нормированно-
го на когерентную длину, для по-
рошков кристаллов, имеющих фазо-
вый синхронизм (кривая I, при-
мер — ADP) и не имеющих фазово-
го синхронизма (кривая 2, пример —
кварц) [S. К. Kurtz // IEEE J: Quant
Electron.-1968. V. QE-4. P. 578]
сыщение, так как соответствующее
пути луча компенсирует увеличение Р(2ш) (рис. 7.9). Если мате-
риал не имеет фазового синхронизма, то сигнал от каждой части-
цы насыщается при r>ZKOr, и мощность Р(2о) должна умень-
шаться обратно пропорционально г в результате уменьшения чис-
ла частиц на пути луча, как видно из рис. 7.9. С помощью этой
методики было проанализировано большое число веществ. Все их
можно разделить на пять групп [20]: центросимметричные, имею-
щие синхронизм, не имеющие синхронизма, вещества с большими
и малыми нелинейными коэффициентами.
7.6 Генерация второй гармоники сверхкоротким
импульсом
Процесс генерации второй гармоники сверхкороткими лазерными
импульсами требует специального рассмотрения. Когда длина им-
пульса становится меньше длины среды, нелинейная поляризация
в каждый момент времени сильно меняется вдоль среды. Наибо-
лее простой случай реализуется, когда групповые скорости
распространяющихся вперед волн основного излучения и второй
гармоники одинаковы. Тогда оба импульса распространяются вме-
сте и взаимодействуют друг с другом так, как если бы задача бы-
ла стационарной. Это так называемый квазистационарный случай.
Решение при этом идентично со стационарным случаем, если заме-
нить в нем z на z - где vg — групповая скорость. Если диспер-
сией групповых скоростей пренебречь нельзя, решение становится
гораздо более сложным. С физической точки зрения рассогласова-
ние скоростей вызывает рассовмещение в пространстве импульса
основного излучения и импульса второй гармоники по мере их
распространения в среде. Это сокращает эффективную длину взаи-
112
модействия и уменьшает эффективность преобразования в гармо-
нику [21, 22].
Строгое решение задачи было получено Ахмановым с сотрудни-
ками [21]. При этом рассматриваются плоские безграничные волны
с медленно меняющимися амплитудами, распространяющиеся
вдоль z. Как показано в разделе 3.5, распространение в нелиней-
ной среде импульса S (z, t) exp [ikz — гш^] можно описать
уравнением
d^ 1 d& 1’2лш рНЛ / —i(fez—<о/) /7 пд\
В нашем случае групповые скорости основной волны и волны вто-
рой гармоники равны соответственно и p2g. Если вместо z л t
ввести независимые переменные z и т) s t — z/vig, то волновые
уравнения, описывающие изменение амплитуд волн основной час-
тоты и второй гармоники ц) и ^^(z, ц) в условиях фазово-
го синхронизма, принимают вид
m/dz = 2<о, 2<о/^£ *4" v 2<о/^П = — (7.27)
ГД©
V = v^g — Vig, о = (глш2/^2) • е2(0 • х(2):
и считается, что = 0)= 0. Решение (7.27) не тривиально.
Как показали Ахманов с сотрудниками [21], связанные волновые
уравнения можно свести к одному дифференциальному уравнению
второго порядка
ЛШ<7-28>
dz ^<0
где
F (т) — VZ) = О2 + ^2<а) + av д^2<а/дг\
есть функция, зависящая только от (ц — vz), что можно доказать
равенством нулю якобиана
dF дР
dn dz
d d = °-
^(П-vz)
Уравнение (7.28) является линейным дифференциальным уравне-
нием с переменным коэффициентом F. Его можно решить анали-
тически для случая сравнительно большой эффективности
преобразования.
Пусть импульс основной частоты при z = 0 имеет форму
^ю(0 = А(1 + ^7т2)-1. (7.29)
Здесь т — ширина импульса. Дополнительно определим несколько
характерных длин, относящихся к данной задаче: L — длина сре-
8 и. Р. Шен ИЗ
ды, £ял = 1/а4 — длина взаимодействия, на которой 58% мощно-
сти основного излучения преобразуется во вторую гармонику в
стационарном случае, Lv = t/v — длина распространения, на кото-
рой первоначально перекрывающиеся импульсы основного излуче-
ния и второй гармоники длительностью т явно рассовмещаются.
В новых переменных
Г| = Т]/Т, z = z/Lv, TKp = v£„fl, / = (т2/Ткр—l)l/2,
£ = [т2/т£р — 1]1/а [arctg г] — arctg (rj — z)]
решение (7.27) имеет вид
= (1 + п2)1/2 [1 + (п - г)211/2 W + sh ’
ж _ JTKP f^ch|+[/-n(n — z)//]shgl г, /~ 7X21-1
ehE + W/Jsh? |1‘+ (’!-*-’ J •
При Lv > Ьнл (т >< ткр) дисперсией групповых скоростей можно
пренебречь, по крайней мере для процесса генерации второй гар-
моники. В этом квазистационарном случае решение (7.30) можно
переписать в виде
А Г £ 1
^“(Z’ = 7T~-2SeCh ’
* + n L« + -U..J (731)
.-Л^Ь ,, ,4, •
Это решение в точности такое же, как и решение в случае стацио-
нарной генерации второй гармоники, полученное в (7.8), если
заменить #tt(z = 0) на Л/(1 + ц2). В пределе заданной интенсив-
ности волны накачки z < (1 + т)2)Ьнл амплитуда поля второй гар-
моники, согласно (7.31), пропорциональна квадрату амплитуды
поля основной частоты:
2<о (z, ц) = && (ц) z/AL^.
В этом случае ширина импульса второй гармоники приблизительно
вдвое меньше ширины импульса основного излучения.
Когда Lv Ьнл, становится важным рассогласование групповых
скоростей и нужно использовать общее решение (7.30). Появляет-
ся относительное рассовмещение импульсов основной частоты и
второй гармоники. Как следствие, падает эффективность преобра-
зования и происходит уширение импульса второй гармоники. Эти
выводы были подтверждены экспериментально [23]. С другой сто-
роны, рассогласованием групповых скоростей можно воспользо-
ваться для сокращения исходного импульса второй гармоники в
процессе усиления. Если импульс основной частоты гораздо длин-
нее импульса второй гармоники и если vg2 > то оба импульса
114
можно расположить таким образом, чтобы передняя часть импуль-
са второй гармоники всегда находилась на неистощенной части
импульса основной частоты и усиливалась сильнее, чем задняя
часть. Это приводит к обострению импульса на выходе.
Рассогласование групповых скоростей обычно сильнее проявля-
ется на больших частотах вследствие аномальной дисперсии, воз-
никающей благодаря наличию полос поглощения в УФ диапазоне.
Например, для импульса длительностью 1 пс, распространяющего-
ся в кристалле KDP, Lv« 3 см при X = 1,06 мкм и = 0,3 см
при X = 0,53 мкм. Таким образом, влияние рассогласования груп-
повых скоростей гораздо заметнее при удвоении частоты пикосе-
кундных импульсов в УФ диапазоне.
Глава 8
ГЕНЕРАЦИЯ РАЗНОСТНОЙ ЧАСТОТЫ
Процесс генерации разностной частоты с теоретической точки зре-
ния не сильно отличается от генерации суммарной частоты. Инте-
рес к генерации разностной частоты с прикладной точки зрения
связан с открывающимися здесь возможностями генерации мощно-
го когерентного излучения в ИК диапазоне спектра.
Традиционно в качестве источника ИК излучения использова-
лось излучение черного тела. Однако в соответствии с распределе-
нием Планка такой источник имеет невысокую излучательную спо-
собность в среднем и далеком ИК диапазонах. Так, 1 см2 черного
тела с температурой 5000 К дает излучение мощностью 3500 Вт в
телесном угле 4л, однако в далеком ИК диапазоне в полосе
50±1 см-1 это тело излучает лишь 3 • 10“в Вт/(см2 - ср). На пер-
вый взгляд лазеры ИК диапазона обладают всеми необходимыми
свойствами как источники ИК излучения; серьезный недостаток
связан с тем, что частоты генерации обычно дискретны, и их
нельзя перестраивать. Перестраиваемое ИК излучение можно по-
лучить с помощью процесса генерации разностной частоты. Буду-
чи когерентным и обладая высокой средней и пиковой мощностью,
такое излучение может найти много применений в области физики
ИК диапазона.
Эта глава посвящена получению ИК излучения с помощью
процесса генерации разностной частоты. В пределе больших длин
волн учтено влияние дифракции. Обсуждается также генерация
излучения в далеком ИК диапазоне с помощью коротких
импульсов.
8.1 Решение для плоских волн
В приближении бесконечных плоских волн теория генерации раз-
ностной частоты почти совпадает с теорией генерации суммарной
частоты, если мощности волн накачки можно считать заданными.
В этом случае выходная мощность излучения с частотой ш2 =
= Шз — <01, генерируемого в объеме среды, описывается вы-
ражением
8л3ш? . I®
Р Z) = г» Г. /nu/nb/л uV2 I е2 • Х<2) = “з “ ®1) | X
sin2(Afcz/2)
(ДЛг/2)» s А
(8.1)
116
При условии фазового синхронизма и при заметном истощении на-
качки следует использовать решение из раздела 6.7. Однако обыч-
ное начальное условие на границе в данном случае имеет вид
u2(z = 0)=0 (т. е. ЙГ2(0) = 0; обозначения здесь такие же, как в
разделе 6.7). Уравнение, которое нам нужно решить, в данном
случае (0 = —л/2) есть
dul/d^ = + 2 [wj (те1 — “г) ("Ч + (8-2)
где 7пх = Из (0), т3 = ul (0). Решение имеет вид
U2(£) = -u?(0)sn2[iu3(0)£,T],
<4 © = uf (0) - ul (0) sn2 [i«3 (0) g, T], (8.3)
«3 (9 = «3 (0) + «1 (0) sn2 [iu3 (0) £, y],
где
«“j/u/O)
tu2 f dy
sn J [(l-/)(l-VV)]l/2 ’
у = iut (0)/u3 (0). В простом частном случае, когда ul (£) ul (0) или
IfVI 1» имеем sn[iu3(0)£] ~ ish(iis(O)£], и, следовательно,
U2 (9 = ul (0) sh2 [u3 (0) a, ul (0 = ul (0) ch2 [u3 (0) a,
ul (0 = ul (0) - ul (0) sh2 [u3 (0) « ul (0). (8.4)
При I u3(0)t; I < 1 это решение переходит в (8.1) при Д& = 0. При-
веденные выше результаты можно получить и непосредственно из
связанных волновых уравнений (6.25), полагая в них <?Г3 постоян-
ным. Можно также получить более общее решение при ~ const,
#i(0)=#0, ^Г2(0)=74= 0 и ЛА:’#0, но мы отложим его до следующей
главы, где будет рассмотрено параметрическое усиление.
Использованное выше приближение плоских волн остается
справедливым, пока длина волны выходного излучения много
меньше поперечного сечения пучка. Полученные результаты долж-
ны хорошо описывать генерацию излучения разностной частоты в
ближнем и среднем ИК диапазонах. Экспериментальные работы
по этой проблеме многочисленны, и их результаты были сумми-
рованы в обзорных статьях [1, 2]. Важным обстоятельством, кото-
рое нужно ясно себе представлять, является то, что эффективность
генерации ИК излучения ожидается низкой, так как она зависит
от квадрата частоты выходного излучения, как это видно из (8.1).
8.2 Получение излучения в далеком ИК диапазоне
с помощью процесса генерации разностной частоты
Приближение плоских волн перестает быть справедливым в слу-
чае генерации излучения в далеком ИК диапазоне в пределе боль-
ших длин волн, поскольку, когда диаметр пучка накачки становит-
ся сравнимым с длиной волны ИК излучения, начинает сильно
117
сказываться дифракция. Нам следует найти более точное решение
волнового уравнения
<0л 4лсо«
VX(VX)—^8(G)2) Е(ш2) = —H-P<2>(cd2),
(8.5)
Р(2) (®») = х(2> (®г = <о3 - ©,) : Е(©з)Е* (©,).
Так как эффективность преобразования ожидается невысокой из-за
малости <в2, то истощением волн накачки можно пренебречь и
считать амплитуду поляризации Р(2) не зависящей от пройденного
расстояния.
Если пренебречь отражениями на границе раздела, предполагая,
что кристалл погружен в безграничную линейную иммерсионную
среду, то решение в дальнем поле имеет известный из классиче-
ской теории излучения вид [3]:
Е (г, <в2) = J d8r' (1-7 7) Р< )(Г -------
(8.6)
где V — объем взаимодействия полей накачки в нелинейной среде.
Зная Р(2)(г', со2), можно найти Е(г, со2). Рассмотрим, например,
случай, когда поля накачки
Е (ли) = St(r) exp (iktZ — i® ,f),
E (<d3) = St (r) exp (iAsz — i®3i)
можно считать постоянными и равными соответственно Si (г) и
Линейная среда
<------->
п | п \ п
Нелинейный
кристалл
I
Рис. 8.1. Схема для расчета
*Т выходной мощности. Ла-
зерные пучки создают в
кристалле нелинейную по-
__ ляризацию на разностной
частоте; эта поляризация
Приемник
затем выступает в роли ис-
точника при генерации раз-
ностной частоты
^Га(г) внутри цилиндра (х2 + у2)^ а2 и равными нулю вне его.
Предположим, что нелинейная поляризация имеет вид
(1 —гг).р(2)(г', ®2)«
.0
при («* + »*)< а1,
при (а? + у2) > а2,
(8.7)
где кг, к3 — kt. Используя это выражение для Р<2>, мы можем
118
легко оценить интеграл (8.6). Пусть (рис. 8.1)
г ='zr cos <р + xr sin <р, г' = ®р' cos 0 + ур' sin 0 + zz',
exp (ik2 | г — r' |) ~ exp [ifc/ —(r-r'/r)]
| r - r' | r
в дальнем поле. Тогда (8.6) перепишется в виде [4, 5]
1/2
е (г, т,) _ ^£££212. f х
сл r J
-1/2
„ f J /f -ла -iftjP'cosesinv 2л(0®
X J dp ' | p'd0 e r « —^-0 ------------X
0 0
a
(8.8)
0
где a = (k2l/2) (1 + kk/k2 — cos <p), P = k2a sin <p, АЛ = k2a — k2, a Jn —
функция Бесселя. Имеем
IE (r, I- - $)’ | I- [Vf- M
Интегрирование величины cVe(o2) IE (г, ш2)12/2л по площади при-
емника (рис. 8.1) дает полную мощность Р(ш2) излучения в дале-
ком ИК диапазоне, регистрируемую приемником:
Фтах
Р (о2) = J IЕ (г, со2) |2 2ЯГ2 sin <р dtp. (8.10)
о
Этот результат легко понять с физической точки зрения. Множи-
тель [2Л(0)/р]2 возникает, как обычно, из-за дифракции на круг-
лой апертуре, а множитель (sina/a)2 учитывает влияние согласо-
вания фаз. В пределе к2а>1, когда эффект дифракции должен
быть пренебрежимо малым, множитель 2Д(Р)/р велик лишь при
<р<1/Л2а, а фактор (sina/a)2 сводится к обычному фактору фа-
зового согласования [sin(AA7/2)/(AW/2)]2. Кроме того, при Л2а>1,
если детектор имеет большой размер, так что <ртах •> 1/к2аг имеем
Фтах
j [2Jr (Р)/Р]2 sin <р dq)« 2/kla2.
о
Можно показать, что в этом случае выражение для выходной мощ-
ности Р(ш2), полученное из (8.10), совпадает с выражением (8.1),
полученным в приближении бесконечных плоских волн.
Развиваемая здесь теория учитывает дифракцию. Уравнения
(8.9) и (8.10) фактически можно использовать для оценки по по-
рядку величины мощности ИК излучения. В длинноволновом пре-
деле зависимость мощности выходного излучения от частоты имеет
119
асимптотику of, как и должно быть согласно теории излучения
в дипольном приближении. Это означает, что эффективность гене-
рации излучения разностной частоты должна резко падать при
переходе к более длинным волнам в далеком ИК диапазоне. Но
даже в этом случае при использовании обычных лазеров излучение
в далеком ИК диапазоне, полученное за счет процесса генерации
разностной частоты, будет гораздо более интенсивным, чем излу-
чение черного тела.
При выводе (8.9) мы использовали ряд упрощающих предполо-
жений. Так, в (8.6) можно взять более точное выражение для
Р(2)(г', ш2) и провести численное интегрирование с тем, чтобы
получить лучшее приближение. Однако предположение о том, что
нелинейная среда находится в иммерсионной, т. е. имеющей тот
же показатель преломления, линейной среде, является идеализа-
цией и обычно дает плохое приближение. Практически нелинейный
кристалл, окруженный воздухом, имеет в далеком ИК диапазоне
показатель преломления, сильно отличающийся от показателя пре-
ломления воздуха, поэтому отражения волн от границ раздела в
далеком ИК диапазоне играют важную роль. При анализе волн
вблизи границ нелинейной среды нельзя использовать приближе-
ние дальнего поля. Это обстоятельство делает наше теоретическое
рассмотрение непригодным для учета граничных эффектов. Чтобы
правильно их учесть, необходимо разложить зависящее от коорди-
нат поле ИК излучения на пространственные фурье-компоненты
и на каждую такую компоненту отдельно наложить граничные ус-
ловия. Расчеты при этом, конечно, сильно усложняются, и, чтобы
в них разобраться, часто приходится прибегать к численному ре-
шению. Здесь мы рассмотрим лишь некоторые физические резуль-
таты, поэтому отсылаем читателя к литературе, где можно найти
детали такого расчета [5, 6].
Поскольку показатель преломления твердого тела в далеком ИК
диапазоне обычно велик (около 5), то отражение на границе твер-
дое тело — воздух может быть большим. Даже многократные от-
ражения могут быть значительными, а в кристалле с плоскопа-
раллельными гранями они приводят к модуляции каждой из
фурье-компонент выходного излучения фактором пропускания эта-
лона Фабри — Перо. Большая длина волны в далеком ИК диапа-
зоне делает угол синхронизма менее критичным, так что условие
фазового синхронизма может быть выполнено для ИК излучения,
распространяющегося в довольно широком конусе. Этот конус
сильно расширяется вне кристалла вследствие преломления на
границе раздела. Часть ИК излучения может даже оказаться не-
способной выйти из кристалла из-за полного внутреннего отражения.
Фокусировка излучения накачки обычно дает положительный эф-
фект, а поглощение уменьшает выход ИК излучения в соответствии
с выводами теории. Амплитуда поля выходного излучения, даваемая
формулой (8.6), при учете среднего коэффициента пропускания
может оказаться на деле очень хорошим приближением, если в
расчете учесть реалистический вид Р(2)(г', ш2). В то же время ре-
120
шение (8.1), полученное в приближении бесконечных плоских волн,
плохо описывает генерацию излучения в далеком ИК диа-
пазоне.
Экспериментально генерация излучения в далеком ИК диапазо-
не с помощью процесса генерации разностной частоты наблюдалась
в большом числе экспериментов [2, 5], причем частоты выходного
излучения менялись от одного до нескольких сотен обратных сан-
тиметров. Например, в LiNbO3 Хууу (ш = еь — со2) = • Ю“8 СГС^
если частоты оь ~ ш2 лежат вблизи частоты рубинового лазера.
Если лучи накачки имеют каждый мощность 1 МВт и площадь
сечения 0,2 см2, то при выполнении условия фазового синхронизма
в кристалле LiNbO3 толщиной 0,05 см должно генерироваться излу-
чение в далеком ИК диапазоне на частоте 10 см-1 мощностью
около 3 мВт. В реальном эксперименте регистрировалась мощ-
ность излучения 1 мВт на частоте 8,1 см"1, генерировавшаяся в
кристалле длиной 0,047 см [4]. При смешении излучения двух ла-
зеров на СО2 мощностью 25 Вт в кристалле GaAs было получено
дискретно перестраиваемое по частоте непрерывное излучение мощ-
ностью 10"7 Вт в далеком ИК диапазоне. Перестраиваемое излуче-
ние в далеком ИК диапазоне может также генерироваться при
вынужденном рассеянии на поляритонах и на переходах, связан-
ных с переворотом спина. Обсуждение этих эффектов мы отклады-
ваем до гл. 10.
8.3 Генерация излучения в далеком ИК диапазоне
при оптическом детектировании сверхкоротких
импульсов
В предыдущих разделах наш анализ генерации ИК излучения
в процессе оптического смешения относился к случаям, когда лучи
накачки являются квазимонохроматическими. Предполагалось, что
оба импульса накачки являются достаточно длинными, а ширина
спектральной линии выходного ИК излучения, обычно коррелиру-
ющая с ширинами спектров лазеров, ограничивается длительностью
импульса. Теперь мы рассмотрим случай генерации излучения в
далеком ИК диапазоне одиночным коротким лазерным импульсом
[8, 9]. Если длительность лазерного импульса составляет 1 пс, то
его спектральная ширина будет не менее 15 см"1. В нелинейном
кристалле различные спектральные компоненты этого импульса
вследствие биений друг с другом будут генерировать излучение
в далеком ИК диапазоне вплоть до субмиллиметрового диапазона.
Можно считать этот эффект процессом оптического выпрямления,
при котором генерируется пикосекундный импульс постоянного
электрического поля. Однако, в отличие от случая, рассмотренного
в разделе 5.1, здесь нас интересует только излучаемая компонента
выпрямленного поля. Генерация этой компоненты подвержена
влиянию фазового синхронизма, дифракции, отражения на границе
раздела, других факторов [10].
121
Генерация излучения в далеком ИК диапазоне сверхкороткими
импульсами, как всегда, описывается волновым уравнением
V X (V X Е) + 4 4 8е] = - Р<2) (г, 0. (8.11)
с at J с at
Если поляризация P(2)(r, t) задана, то уравнение (8.11) с соответ-
ствующими граничными условиями можно, по крайней мере в
принципе, решить и найти мощность ИК излучения и его спектр.
Решение для случая генерации излучения в далеком ИК диапазоне
Рис. 8.2. а — Рассчитанный спектр сигнала в далеком ИК диапазоне, генери-
руемого импульсом неодимового лазера длительностью 2 пс, нормально падаю-
щим на плоскопараллельный образец LiNbO3 толщиной 1 мм. Кристалл ориен-
тирован так, что его ось с параллельна плоскопараллельным граням образца,
а лазерный импульс поляризован вдоль оси с кристалла. Сплошная кривая под
штриховой огибающей обусловлена интерференцией в плоскопараллельном
образце, б —Кривые, иллюстрирующие три основных вклада, приводящих к
спектру, показанному на рис. а. Кривая а соответствует спектру мощности
выпрямленного входного импульса. Кривая б описывает эффект фазового син-
хронизма при со = О, кривая в — зависимость эффективности излучения дипо-
ля от частоты [5]
одиночным коротким импульсом в тонкой пластинке из нелиней-
ного кристалла было получено путем преобразования Фурье Е (г, t)
и P(2)(r, t) без учета дисперсии е и %(2) в соотношении P(2)(r, i) =
= Х(2):Е(г, £)Е*(г, t) [10]. Мы остановимся здесь лишь на физи-
ческой картине, базирующейся на этом решении.
На рис. 8.2а показан рассчитанный спектр излучения далекого
ИК диапазона, генерируемого импульсом неодимового лазера дли-
тельностью 2 пс в пластине из кристалла LiNbO3 толщиной 1 мм.
Прежде всего, плоскопараллельная пластина кристалла образует
эталон Фабри — Перо, что приводит к появлению интерференцион-
ной картины под штриховой огибающей. Далее, сама эта огибаю-
щая определяется произведением трех составляющих, приведенных
на рис. 8.26: кривая а дает спектр мощности выпрямленного вход-
ного импульса, кривая б есть кривая фазового синхронизма, имею-
щая максимум при о = 0 для такой ориентации кристалла, когда
его ось с лежит в плоскости входной грани пластинки, а кривая в
122
соответствует прямой пропорциональной зависимости эффективно-
сти излучения от ш2 с более резким спадом при со -> О вследствие
дифракции. Таким образом, рассчитанный спектр (рис. 8.2а) ста-
новится понятным с физической точки зрения.
Этот теоретический расчет дает очень хорошее согласие с экспе-
риментом. На рис. 8.3а приведен результат сравнения теории
с экспериментом для случая генерации далекого ИК излучения
Рис. 8.3. а — Спектр сигнала далекого ИК диапазона, генерируемого в кристал-
ле LiNbO3 импульсами лазера с синхронизованными модами в условиях, когда
синхронизм достигается на нулевой частоте. Экспериментальные точки полу-
чены с помощью интерферометра Майкельсона, а кривые соответствуют тео-
ретическому расчету в предположении, что импульсы имеют гауссовскую
форму с шириной 1,8 пс. б — Спектр сигнала далекого ИК диапазона, гене-
рируемого импульсами лазера с синхронизованными модами в кристалле
LiNbO3, ориентированном таким образом, что фазовый синхронизм для про-
цессов генерации далекого ИК излучения в направлениях вперед и назад
достигается на частотах 13,5 и 6,7 см-1 соответственно. Экспериментальные
точки получены с помощью интерферометра Майкельсона. Сплошная и штри-
ховая кривые соответствуют расчету для гауссовских лазерных импульсов с
шириной 2,3 и 1,8 пс соответственно [8]
в кристалле LiNbO3 толщиной 0,775 мм с осью, лежащей в пло-
скости входной грани, при использовании цуга импульсов лазера
на неодимовом стекле с синхронизованными модами, излучение
которого падало на кристалл по нормали [8]. Интерференция, ти-
пичная для эталона Фабри — Перо, здесь не видна, поскольку
спектр был усреднен с фактическим разрешением прибора. Меняя,
ориентацию кристалла, чтобы получить синхронизм при конечной
величине ш, можно ожидать, что, согласно приведенным выше рас-
суждениям, в спектре выходного излучения будет доминировать
один пик, соответствующий выполнению условия синхронизма при
о ¥* 0. Этот случай иллюстрирует рис. 8.36. И вновь мы видим пре-
красное согласие теории с экспериментом. Два пика в теоретиче-
ских кривых отвечают синхронной генерации далекого ИК излу-
чения в направлении вперед и назад соответственно. Как видно из
этого рисунка, мы можем получить перестраиваемое излучение в
далеком ИК диапазоне с помощью простого поворота нелинейного
123
кристалла. При этом импульс имеет довольно большую ширину
спектра, свидетельствующую о том, что это импульс пикосекундной
длительности. Тем не менее, поскольку ширина спектра выходного
импульса значительно меньше, чем ширина спектра лазера, вы-
ходной импульс должен быть гораздо длиннее входного*). То об-
стоятельство, что сигнал на выходе все еще присутствует, когда
входной импульс практически окончился, является интересным фак-
том, принимая во внимание, что отклик среды на входной импульс
в данном случае является мгновенным.
При использовании импульсных лазеров с пиковой мощностью
0,2 ГВт и с поперечным сечением пучка 1 см2 в кристалле LiNbOs
толщиной 0,78 мм было получено излучение в далеком ИК диапа-
зоне с пиковой мощностью 200 Вт [8].
♦) В более поздних экспериментах подобного рода, выполненных Остовом
с сотрудниками [Auston D. Н., Cheung К. Р., Valdmanis J. Л., Kleinman D. Ц
Phys. Rev. Lett— 1984. V. 53. Р. 1555] с сильно фокусированными субпикоч
секундными импульсами, использовалось черепковское условие синхронизма.
Благодаря этому были получены ИК импульсы на частоте около 1,5 ГГц дли-
тельностью в один период колебании, см. также [Ахманов С. Л., Выслоух В. Л.,
Чиркин А. С. Оптика фемтосекундных лазерных импульсов.— М.: Наука, 1988.
Гл. 3]. (Примеч. ред.)
Глава 9
ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ УСИЛЕНИЕ
И ГЕНЕРАЦИЯ
Трехволновое взаимодействие, рассмотренное в предыдущих главах,
сопровождается передачей энергии от двух полей с меньшими ча-
стотами к полю суммарной частоты, и наоборот. Последнее проис-
ходит при генерации разностной частоты, которая может происхо-
дить и при наличии лишь одного поля накачки на суммарной
частоте. Процесс генерации разностной частоты можно в этом случае
рассматривать как процесс, обратный генерации суммарной частоты.
Он получил название параметрического преобразования. Парамет-
рическое усиление и генерация в радио- и микроволновом диапа-
зонах были исследованы еще до появления лазеров [1]. Ожидалось,
что этот процесс должен иметь место и в оптическом диапазоне,
и он был действительно экспериментально реализован в 1965 г. [2].
С тех пор параметрическое усиление и генерация приобрели боль-
шое значение, поскольку позволяют создать перестраиваемые
в широком диапазоне источники когерентного ИК излучения, прин-
цип действия которых основан на управляемом расщеплении ча-
стоты накачки.
В данной главе мы подробно рассмотрим теорию параметриче-
ской флуоресценции, усиления и генерации, а также сформулируем
практические рекомендации.
9.1 Параметрическое усиление
Поскольку процесс параметрического усиления является обратным
процессу генерации суммарной частоты, то описывающие его ос-
новные уравнения фактически те же самые, что и в теории гене-
рации разностной частоты. Различие двух этих процессов состоит
лишь в разных начальных условиях. Мы обычно считаем, что па-
раметрическое усиление есть процесс, инициируемый одной волной
накачки, в то время как процесс генерации разностной частоты
возбуждается двумя волнами накачки со сравнимыми интенсивно-
стями. Различие между двумя этими процессами теряется, когда
заметная часть энергии накачки передается двум низкочастотным
полям. Таким образом, теоретическое описание параметрического
усиления в случае бесконечных плоских волн снова начинается
с системы трех связанных волновых уравнений (3.4). В прибли-
жении медленно меняющихся амплитуд, при использовании пред-
ставления для полей
E((Oi) = ^,<(z)exp [f(k< г — сМ + ф«)]
125
и при наличии плоской границы при z==0 они принимают вид
(см. разделы 3.3 и 6.7)
-L K*^*^3eiShz+i\
К1г
^Xe~1Aftx~ie», (9.1)
d др *Ш3 гг^ор ср —гДЛз—i0n
где К = (2л/с2) е3 • %(2) (ш3 = оъ + ш2): е4е2, АЛ = кзх — kix — Л2х, а 0О 2=3
*= Фз — Ф1 — фг — начальная разность фаз полей при z = 0 [3]. Мы
будем считать, что 0о = --л/2. Решение (9.1) при АЛ = О обсужда-
лось в предыдущих главах в связи с анализом процессов генера-
ции суммарной и разностной частот. В случае параметрического
усиления волна Е(со3) носит название волны накачки, волна E(oi)
(или Е(ш2))—сигнальной волны, а волна Е(ш2) (или Е^)) — хо-
лостой волны. Рассмотрим сначала случай АЛ 4^=0 и приближение,
когда истощение накачки является пренебрежимо слабым.
Пренебрежение истощением накачки означает, что поле <S3
можно считать постоянным. Система (9.1) в этом случае сводится
к системе двух линейно связанных уравнений относительно <S^ и
Полагая и = C2eiV2Z, мы сразу получаем, что
Ti = — V* + и

^К$*3
k2z 3
kiz 3
(iT1 - f Л*)
(9.2)
Отсюда мы получаем следующее решение (при условии, что К&з
считается вещественным):
т1± = 4[ДЛ:±^’ s = ko-W]1/2, gi = ^K^l,
g = [С1+е-«*/2 + Ci-e^2] eiAk^2,
I (9.3)
<F* = [С2+е-М2 + C2_eez/2] е~*&Ы2'
C1± = ±-1- [(SA* ± g) (Q) - gX (0)]t
G± = =F^ (iMTg^OH^^y^HO) .
Полученное решение обладает следующими физическими свойства-
ми. Если О*3 мало, так что g3<(AA)2, то g является чисто мни-
мым; если 0’s настолько велико, что go > (Д^)2, то величина g
126
вещественна и положительна, и при больших gz как так и
экспоненциально нарастают с увеличением расстояния z. Таким об-
разом, равенство go = (A&) является пороговым условием для па-
раметрического усиления. Параметрическое усиление достигает
максимума g = g0 при выполнении условия синхронизма, когда
ДА: = О. Учет затухания на частотах и в развитой выше тео-
рии проводится непосредственно. Как и следовало ожидать, учет
затухания приводит к увеличению порога и уменьшению усиления.
В качестве примера рассмотрим параметрическое усиление в
кристалле LiNbO3, для которого при Zi ~ 1,06 мкм /11 = ^2 =
=<2,23 и %эфф = 2,7-10”8 СГС. Нетрудно рассчитать, что макси-
мальный коэффициент усиления равен g0 = 0,9 • 10“2 ^Г3 см”1. При
напряженности поля накачки &3 = 100 СГС, что соответствует ин-
тенсивности лазера 2,5 МВт/см2, коэффициент усиления равен
0,9 см”1. Следовательно, полное усиление gl даже в кристалле дли-
ной 1 = 5 см не слишком велико. Чтобы получить общее усиление
g9l«40, нужно либо использовать накачку значительно большей
интенсивности (которая достижима лишь с пикосекундными лазер-
ными импульсами, если мы хотим избежать оптического повреж-
дения кристалла), либо использовать оптический резонатор для
увеличения эффективной длины. В последнем случае, как мы по-
кажем ниже, система может стать генератором.
Как можно заметить из (9.3), волновая расстройка ДА: весьма
эффективно снижает усиление, поэтому в пределе высокого коэф-
фициента преобразования излучения достаточно рассмотреть слу-
чай фазового синхронизма, хотя Армстронг с сотрудниками [4]
получили общее решение системы (9.1) при ДА:=^О. Следуя обо-
значениям и выводам раздела 6.7 и полагая в (9.1) 0О ==—л/2, мы
получаем уравнение
-3F «2 = 2 [u| («h — и2) (т3 — (9.4)
Это уравнение имеет решение (в предположении, что Ui(0) <
<«!(0))
u!(S) = («2(0)-«2i(0))x
X sn2 i U3 (0) + ul (0) I + sn-1
(°) \ '
1' / — Y b Y
У u2 (0) - u2 (0) )
(9.5)
u|(Q = u2(O) + «hO)-«U).
WlO = «l(0)-«82(0) + «82(9,
Y2 = M (0) - U? (0)]/[u2 (0) + ul (0)].
В случае u2(0) = 0 это решение переходит в решение (8.3), полу-
ченное для случая генерации разностной частоты.
127
9.2 Двухрезонаторный параметрический генератор
Как уже упоминалось выше, для увеличения коэффициента уси-
ления при параметрическом усилении можно использовать оптиче-
ский резонатор. При этом может возникнуть параметрическая
генерация. Тот факт, что можно получить перестраиваемое излуче-
ние на выходе при неизменном излучении на входе, делает пара-
метрический генератор с практической точки зрения более полез-
ным устройством, чем параметрический усилитель.
Как показано на рис. 9.1, параметрический генератор состоит
из нелинейного оптического кристалла, находящегося в оптическом
Нелинейный,
кристалл
Рис. 9.1. Схема параметрического генератора света
резонаторе. Для простоты мы будем считать, что резонатор образо-
ван двумя плоскими параллельными зеркалами. Обычно использу-
ются два типа резонаторов. В двухрезонаторном параметрическом
генераторе зеркала имеют высокий коэффициент отражения одно-
временно на частотах ©i и ш2, а в однорезонаторном — только на
одной из частот cot или со2. Обычно оба зеркала прозрачны для
волны накачки. Если параметрическое усиление за один проход
мало, то интенсивность волны накачки можно считать не завися-
щей от расстояния в резонаторе.
Сначала рассмотрим случай двухрезонаторного параметрическо-
го генератора [3—5]. Поля в резонаторе можно записать, в виде
Е (©х) = 2^ (О sin Л1ге“1<в10<,
Е (со2) = 2?2 (t) sin й2ге“{°20‘, (9.6)
Е(й)3) = <Г3е 3 3,
где G)i « ©ю, ©2 » ©го, <0з = со 1 + ш2 = о)ю + о)20 + До. Из условия на
собственные частоты резонатора получаем
к _(ст1я + ф1) к ,Уа (”»2Я + ф2) /97)
где mi и тп2 — положительные целые числа, I — длина резонатора
(здесь мы для простоты считаем, что длина кристалла равна длине
резонатора), 2Ф4 и 2Ф2 —фазовые набеги на частотах ©i и ш2 при
обходе резонатора вследствие отражений на границах и прелом-
лений. Связанные волновые уравнения в этом случае принимают
128
ВИД
р! + / (Г, А + 2. J j Е ((01) = + __1 Х(2>. Е* (ffl2) Е ((0з))
[*» + -7 (Г2 £ + ^)] Е* W = + ^ Х(2>*: Е* (®3) Е (со,).
Здесь Г и Г2- постоянные затухания на частотах со4 и со2. Эти
постоянные учитывают поглощение и рассеяние в резонаторе и
потери на излучение через зеркала. Если оба зеркала имеют рав-
ные коэффициенты отражения а коэффициент поглощения
на единице длины равен а{(со»), то постоянная Г< находится по
определению из соотношения
exp (— 2Tinil/c) = Rf exp (— 2a|Z)
Г< = [a, - 4- In я<] « 4- [a< + 4- (1 - *«)], (9.9)
если Я<«1. Мы полагаем Г1 = Г2. В приближении медленно ме-
няющихся амплитуд \d2Si/dt2\ < система уравнений (9.8)'
сводится к системе
[4+4г] ®sin kiz=(4)2 sin k*z eih^' (9Л0а)
\li + 4 Г] sin k'iZ = — 1“20 (4)2 к*^1 (0 *3sin k±z eik9z,
(9.106)
где К = (2л/с2)• х<2) (соi = —со2 + <о3): е2е3, а амплитуда поля &3
считается постоянной. Домножая (9.10а) и (9.106) соответственно
на sin &4z и sin и интегрируя уравнения от z = 0 до z = I, по-
лучаем
[ 4+4 rki =* 4 “ю (4)2 w -$Г22} е“м,г'
I (/•» J I **1 / £ЛЛ'<7
(9.11)
[4 + 4 Г1 (f) = - ’ 4 “20 (т-)2 **>8*1 (0 8in^-g
l/fr | £л у *2/
Решение этой системы линейно связанных уравнений можно за-
писать в виде
(0 = (Р1+е*+« + D^) е-^'\
ёг (t) = (Р2+е*+‘ + D.-?-1) е<Дш‘/2, ( }
s± = -L[-r±G], G = [G2 - (Дсо)2]1/2,
Gg^^o^l^p^2^)
п*п* 81 (ДИ/2)2
9 И. Р. Шен
129
где Dl± и Д>± — коэффициенты, которые, как и начальные значе-
ния <8^ (0) и (0), нужно найти из (9.11). В рамках обсужде-
ния параметрической генерации, однако, не представляется воз-
можным вывести коэффициенты Р4± и Z>2±. Нас больше интересует
пороговое условие возникновения генерации. Из (9.12) видно, что
генерация начинается при G = б?пор = Г, т. е. пороговая интенсив-
ность накачки для возникновения параметрической генерации
Лгор == 2jF (I ^3 |2)пор ~
= [(дт). + Г.|Г2^|К|!2~
Очевидно, порог будет минимальным при До = 0 и ДА: = 0. По-
этому, если мы будем использовать тот же кристалл LiNbO3, ко-
торый был описан в качестве примера при анализе параметриче-
ского усиления, и поместим его между двумя плоскими зеркалами
с коэффициентами отражения = R2 = 0,98, отстоящими друг от
друга на 1 = 5 см, то минимальная пороговая интенсивность накач-
ки для него будет равна
(•^nop)min == 2,5 кВт/CM •
При этом потери на поглощение считаются пренебрежимо малы-
ми. Полученная величина пороговой интенсивности весьма невели-
ка и может быть легко достигнута даже с непрерывным лазером
накачки. Впервые двухрезонаторный параметрический генератор
с непрерывной накачкой был создан Смитом с сотрудниками [6]
в 1968 г. Из решения (9.12) видно также, что частоты сигнальной
и холостой волн можно записать в виде
со 1 = ©io + Дсо/2, = oho + До)/2, (9.14)
где <о10 и (о2о — собственные частоты резонатора, задаваемые урав-
нением (9.7), а Д<о = (о3 — о)10 — о)2о автоматически стремится к ми-
нимуму и приводит к установлению наиболее низкого из возмож-
ных порога по накачке. Перестройка выходных частот обсуждает-
ся ниже в разделе 9.4.
Одним из серьезных недостатков двухрезонаторного параметри-
ческого генератора является его низкая стабильность [7, 8]. Пусть
вначале генератор с длиной резонатора I работает на частотах
eh = ©io = (о2 = ©го = mtfielnJL и g)4 + <в2 = о)3. Небольшое
изменение длины резонатора Д1 вследствие внешнего воздействия
изменяет выходные частоты так, что
= °)io = (^i + Д^) яс/пх (Z + A Z),
0)2 = о>2о = (^2 — Д^) лс/тг2 (Z + AZ),
130
причем o)i + (1)2 = со3. Тогда
Сдвиг выходных частот вследствие изменения длины резонатора
определяется выражением
= ©! — (ох = <о2 — <°2 =
п2
----— (Оо — (Oi
П2-П1 3 1
-¥«—(9.15)
1 П2-П1 3 1 '
Следовательно, изменение AZ/Z = 10“7, сдвигающее частоту моды
резонатора всего лишь на 10"7, вызовет изменение частот на вы-
ходе двухрезонаторного параметрического генератора более чем на
10-5 (Оз, если принять, что 1тг2 — тц\/п2 10-2. Это обстоятельство
показывает, что излучение на выходе параметрического генератора
будет очень нестабильным, подверженным влиянию внешних виб-
раций и тепловых флуктуаций.
В стационарном режиме генерации усиление в генераторе долж-
но быть на уровне порогового значения, иначе выходная мощность
будет непрерывно нарастать или, наоборот, упадет до нуля. По-
этому расчет эффективности преобразования энергии довольно
прост [5]: поле накачки в резонаторе вследствие истощения волны
накачки при параметрическом преобразовании автоматически 'ста-
билизируется на уровне, когда коэффициент усиления равен поро-
говому значению. Поля холостой и сигнальной волн нарастают по
амплитуде при увеличении энергии накачки, однако, поскольку они
являются стоячими волнами, их амплитуды постоянны вдоль ре-
зонатора. Часть мощности накачки, перекачиваемая в сигнальную
и холостую волны, проявляется как дополнительные потери в ре-
зонаторе и выходит через зеркала в виде излучения холостой и
сигнальной волн. Рассмотрим случай фазового синхронизма ^.к —
= 0. В приближении медленно меняющихся амплитуд уравнение
для <Г3 сводится к виду (9.1). При 0о = — л/2 амплитуда волны,
распространяющейся в прямом направлении, при z = I имеет вид
аг8+ (/) = st (0) - (®3с/п3) Kststi. (9.16)
Поля с частотами g)4 и ш2, генерируемые в резонаторе, могут,
в свою очередь, генерировать волну с частотой о)3, распространяю-
щуюся назад. Ее амплитуда определяется формулой
&з (0) = Мп3) Kg^l. (9.17)
Из условия сохранения энергии получаем
«з И st (0) I2 -1 st (О I2 -1 st (0) Н =
= И1 I #112 (1 - е-2ГЛ,/С) + п2 | I2 (1 - е-2Г2П21/С) «
« Ч I sr I2+ п31S212 Г2) 2Z/c. (9.18)
9* 131
(9.19)
где N =
Поскольку числа фотонов, генерируемых на частотах «н и о)2,
должны быть одинаковыми, то
»211«’1|2Г1/<о1 = п1|^2|гГг/®2.
Из (9.16) и (9.19) следует, что
га&|*2|2 сГ 1_____j_.
“>2пз1^(°)|2 шл1^(°)Г 4 '
*2 22- ^8|^s+(0)|2J(r1r2)-1, причем К считается ве-
щественным.
Полагая (0i = сою, о)2 = со2О и Г\ = Г2 и используя выражение
(9.12) для коэффициента усиления Go при АЛ = 0, получаем
N = Go/Г2 = Go/Gnop. Поскольку G2 пропорционально интенсив-
ности накачки, величина N показывает, во сколько раз интенсив-
ность накачки превышает пороговое значение, причем условие
N = 1 соответствует порогу. Полная выходная мощность (в холо-
стой и сигнальной волнах с учетом потерь на поглощение в ре-
зонаторе) равна
р , р с Н|^|22Г1 + п’И2Р2Г2]/
Полный коэффициент преобразования при этом дается формулой
n=(P1 + P2)/Ps = 2(yjV-l)/2V (9.21)
и достигает величины 50% при N = i.
9.3 Однорезонаторный параметрический генератор
Двухрезонаторные параметрические генераторы из-за присущей
им нестабильности редко используются на практике, хотя они и
имеют более низкий порог генерации. Нестабильность удается уст-
ранить, используя резонатор лишь для одной волны [9, 10].
Пусть зеркала прозрачны на частотах <о4 и со3 и имеют высо-
кий коэффициент отражения на частоте <о2. Эти три волны можно
записать в виде
EfaJ = t)e 1 1,
E (®2) = 2#2 (t) sin k2z e_1“20<, (9.22)
_ . . x ifeQz—ifibt
E (co3) = (z) e 3
где <о20 = zn2nc/n2Z и еъ + co20 = co3. Ясно, что в этом случае неболь-
шое относительное изменение длины резонатора AZ/Z вызывает
лишь сдвиг выходных частот бсо = cd20(AZ/Z).
Чтобы найти порог генерации, мы снова можем решить связан-
ные волновые уравнения для полей E(coi) и Е(ш2). Мы, однако,
132
изберем несколько иной путь. Начнем с решения, описывающего
параметрическое усиление (9.3), и наложим условие, что для по-
лучения параметрической генерации усиление на одном проходе
должно быть равно потерям за полный обход резонатора. Предпо-
ложим, что выполнено условие фазового синхронизма ДЛ = 0. Ос-
лабление для каждой из волн за полный обход резонатора состав-
ляет соответственно ехр(—Г^1/с) и ехр(—Г2п21/с). Тогда из (9.3)
получаем
<8\(0) = fjJlY/8^8*(0)sh^lt
L i \ rei / i J
#2*(0) = e-r2n2,/c [^2*(0)chW + (9’23)
\ n2 /
и, следовательно,
, , r,nj/c
ch («пор*/2) - e 1 1
(ni/n2)1/2sh(gnop*/2)
(n2/ni)1/2sh(?nopZ/2)
сЬ(?порг/2)-в"ГЛ,/С
(9.24)
Это уравнение приводит к пороговому условию генерации
. ?nopZ 1 + ^*+W/e _ 1 . (вГЛ1/С - 1) (^i/C - 1)
СП— - еГЛ1/е + er2n2i/c - + еГ1П1!/с + еГ2п2!/е
(9.25)
Полученный результат носит общий характер и применим также
к случаю двухрезонаторного генератора, когда gnop^/2, 7^1/с
и Г2п21/с одновременно много меньше единицы. Уравнение (9.25)
сводится к соотношению gnop = 4п1п2Г1Г2/с2, которое, как можно
показать, совпадает с пороговым условием (б?ПОр = Г), выведен-
ным в предыдущем разделе. В однорезонатором случае только
gnopi/2 и Г2п21/с много меньше единицы, а ехр(Г17М/с)> 1 вслед-
ствие больших потерь на зеркалах на пропускание. В этом случае
можно получить пороговое условие в виде
(9.26)
Если сравнить это условие с двухрезонаторным случаем, то для от-
ношения квадратов пороговых коэффициентов усиления, которое
равно отношению пороговых интенсивностей накачки, получаем сле-
дующее соотношение:
(gnop)o/(gnop)n = (Дюр)о/(Люр)д 2/(1 — 7?x). (9.27)
При = 0,98 из него следует, что пороговая интенсивность накач-
ки в однорезонаторном генераторе в 100 раз выше, чем в двухрезо-
наторном. Поэтому однорезонаторные параметрические генераторы
обычно требуют использования в качестве источников накачки им-
пульсных лазеров.
133
Коэффициент преобразования вновь можно найти из рассмотре-
ния энергии или чисел фотонов, зная, что коэффициент усиления
генератора в режиме стационарной генерации должен оставаться
на уровне порога. В этом случае амплитуда постоянна, a $\(/у
и #3(0 находятся из решения связанных волновых уравнений (9.1)
co,с А п со_с
= <9-28)
где К считается вещественным. Волнами на частотах аь и со2, рас-
пространяющимися в обратном направлении, можно пренебречь.
Полагая #i (0) = 0, получаем
12 =(®1пэ/©эи1) |#3(0) I2 sin2 0Z,
(9.29)
|#3(Z)|2= |#s(O)|2cos20Z,
где p2 =(©1(ВзС2/п1Пз).К2|#,2|2. Число фотонов, генерируемых на час-
тоте (Bi на одном проходе, должно быть равно числу фотонов на
частоте <о2, которые сначала генерируются, а затем теряются при
круговом обходе резонатора, так что
(9.30)
С°>2 “3
Последнее равенство приводит к соотношению
(sin2 ₽/)/₽Т = 1/N', (9.31)
где параметр
(<w7^rejK2H3<u)12 _ «о
8М1С) *пор
вновь показывает, во сколько раз интенсивность накачки превышает
пороговое значение. Коэффициент преобразования дается формулой
_ Р, + Г, _ »1|Р,(0Г + (2Г,.,№).гИ,|- _
' Л,
где величина sin2 pz находится из (9.31). При N' = 4 получаем
т) = 90%. Это, конечно, идеализация, поскольку мы использовали
стационарное решение в приближении плоских волн. Более акку-
ратный расчет с учетом гауссовского профиля пучков был проделан
Бьёркхольмом [11]. Коэффициенты преобразования в излучение на
частотах g)i и со2, определяемые как отношение мощности на выхо-
де к мощности на входе, равны соответственно
Лвых (®1) = (J-) т1> Пвых (®2) = (J) П- (9.33)
\ 3 / 2 2 \ 3 /
Экспериментально была получена величина коэффициента преобра-
зования т)вых(©1)+ Цвых(<02), достигавшая 70% [12].
134
9.4 Частотная перестройка параметрических генераторов
Выходные частоты параметрического генератора определяются за-
конами сохранения энергии и импульса
®з = «! + сэ2, k3 = ki + к2.
Совместно эти законы приводят к соотношению
(0з1л3(с0з) — П2(со3 — (01)] = <01(71! ((01) Н-тг2((0з — (01)]. (9.34)
Это соотношение определяет частоту сигнальной волны ©t, если из-
вестны значения показателей преломления 7if((o<). Как уже обсуж-
далось выше при анализе процесса генерации суммарной частоты,
соотношение (9.34) может быть выполнено лишь в анизотропных
кристаллах. При использовании одноосных отрицательных кристал-
лов в области нормальной дисперсии значение п3(®3) должно соот-
ветствовать необыкновенной волне, тогда как ъ ((ot) и тг2((о2) могут
быть либо оба обыкновенными (синхронизм первого типа), либо
один обыкновенным, а другой — необыкновенным (синхронизм вто-
рого типа).
Уравнение (9.34) показывает, что выходные частоты генератора
(или частоты, на которых максимально параметрическое усиление)
можно перестраивать, если тг((о) меняется при изменении внешних
условий. Мы рассмотрим здесь случай перестройки частоты
путем вращения кристалла по углу и путем изменения температу-
ры. При этом мы будем предполагать, что выполнено условие синх-
ронизма первого типа.
Пусть при угловой перестройке частоты на выходе равны G)t
и ф2, когда кристалл ориентирован так, что его ось с составляет
угол 0 с осью резонатора. В этом случае
®з”з (®з, 0) = (®i) + ®2и2 (®2). (9.35)
Если теперь повернуть кристалл на угол 0 + Д0, то выходные час-
тоты должны стать равными соответственно <di + До и ©2 — До.
Уравнение (9.35) примет вид
0
пз (<°з, G) + те AG
.0
= (®х + Дю) п° (®х) + Д® + О (Д®2) +
- — 1
дп°
^Д® + О(Д®2)
+ (®2 — Дю) п2 (®2)
(9.36)
или
* 5па Л Л IГ дп1 дпй
Д®«®310 Де([®1^;-®2^
+ и?(®1) —»з(®2)
где О (Д®2) обозначает члены второго и более высоких порядков ма-
лости по (Д®)2. Для одноосного кристалла
М)’
2
sin 20
(9.38)
о __
135
Если дисперсия тг<(со<) известна, угловая перестроечная кривая (Oi
(или ш2) в зависимости от 0 может быть рассчитана из (9.37) и
(9.38). Однако, когда частота <Di приближается к значению со3/2,
квадратичными по Дсо членами в (9.36) пренебрегать нельзя. Удер-
живая члены порядка (Дш)2 в (9.36) вблизи точки вырожденного
режима 0 = 0о и g)i = <в3/2, вместо соотношения (9.37) получаем со-
отношение
{/Л„е \ Г zx 2 1—1 I1/2
“•U).,[2£+^y]J <Д0>1/г- <9-39>
В качестве примера на рис. 9.2, 9.3 показаны угловые перестро-
ечные кривые для кристалла LiNbO3 при накачке излучением лазе-
ра с длиной волны 1,06 мкм и для кристалла ADP при накачке из-
лучением с длиной волны 0,347 мкм. Величина перестройки оказы-
Рис. 9.3. Перестроечная кривая ПГС
на кристалле ADP. Длина волны на-
качки равна 0,347 мкм. Угол поворота
кристалла АО измеряется от направле-
ния, в котором частоты холостой и сиг-
нальной волн совпадают. Штрихом по-
казана теоретическая кривая [Mad-
ge D.f Mahr Н. Ц Phys. Rev. Lett.—
1967. V. 18. P. 905]
Рис. 9.2. Перестроечная кривая и
зависимость ширины полосы уси-
ления бсо от угла поворота кри-
сталла 6 для однорезонаторного
параметрического генератора све-
та на кристалле LiNbO3. Длина
волны накачки равна 1,06 мкм,
длина кристалла — 5 см, темпе-
ратура Т = 25 °C
вается порядка 1000 см"1 при повороте кристалла на один градус
от точки вырожденного режима.
Анализ температурной перестройки проводится аналогично.
Пусть при температуре Т выполнено соотношение
<а3тг3 (со3, Т) = (OjZii (cOjl, Т) + со2м2 (®2» (9.40)
При температуре Т + ДТ выходные частоты становятся равными
136
cdi + Дю и ш2 — Дш, и вдали от точки вырожденного режима имеем
дпе
®3 (®3» Г) + = (®1 +
До)
р1К,Л+ ^ДТ + ^Дш] +
.0
о_.0
+ (®2 - Дю) [м°2 (®2, Т) + ЬТ - -± д©
, (9.41)
дш мз (дп№т) - «Ч (К/^) - % (^°JdT\
nJ — nJ + <ох (дп°/д<й) — ш2 (дп°/да)
Вблизи точки вырождения, когда Т = То и ®i = ®з/2, получаем
Д© — {©з
дп^__drajl
Of ^]т0
_ дп
2 — 4-
№ т
мз д2п 1 I
2 a©2 „ (Oj/aj
1/2
(ДТ)1/2.
(9-42)
Температурные перестроечные кривые для кристалла LiNbO3 для
нескольких частот лазера накачки в качестве примера приведены
на рис. 9.4. Если излучение
накачки имеет длину волны
0,53 мкм, то точка вырожде-
ния достигается при темпе-
ратуре То ~ 49,3°С, и вели-
чина частотной перестройки
составляет 300 см“4 • °C-1.
Если условие Ак = к3 —
— ki — к2 = 0 определяет вы-
ходные частоты, то условие
AfcZ ~ 2л определяет ширину
полосы усиления параметри-
ческого генератора. По-
скольку
I дпл
Ш = | пх — П2 + ©i —
_®2^|/6®r1, (9.43)
ширина этой полосы опреде-
ляется выражением
200 250 300 350 400 450
Рис. 9.4. Перестроечные кривые ПГС на
кристалле LiNbO3 с температурной пере-
стройкой при различных длинах волн на-
качки [Byer R. L. Ц Quantum Electronics/
Eds Н. Rabin and C. L. Tang — N. Y.: Aca-
demic Press, 1975. V. I. P. 631]
я 2лс I , ^ni
дпп 1-1
-“2^| • (9-44)
Вблизи точки вырожденного режима более точное приближение при-
водит к соотношению
„ап ®3 а2п
za© +
1/2
2 до2 <0^2
(9.45)
я J 2лс.
137
Полученные результаты показывают, что вблизи точки вырожден-
ного режима ширина полосы может быть довольно большой: 100 см^1
при I = 1 см. Вдали от точки вырождения типичное значение бш
составляет 5 — 10 см-1. В кристаллах с большой дисперсией шири-
на будет меньше.
Ширину линии генерируемого излучения можно эффективно су-
зить с помощью селективных элементов, устанавливаемых в резона-
торе. На рис. 9.5 изображена схема однорезонаторного параметри-
ческого генератора на кристалле LiNbO3, разработанного Байром
(13, 14]. Светоделительная пластинка пропускает 90% мощности лу-
ча накачки и отражает 99% мощности сигнальной волны. Угловая
Рис. 9.5. Схема резонатора однорезонаторного ПГС» перестраиваемого по углу
[14]
перестроечная кривая и соответствующая ей зависимость ширины
линии на выходе для этого параметрического генератора приведены
на рис. 9.2. Если вместо заднего зеркала в резонаторе установить
дифракционную решетку, имеющую 600 штрихов/мм с максималь-
ным блеском на длине волны 1,8 мкм, то выходное излучение будет
иметь ширину линии около 1 см-1 при диаметре пучка 1,6 мм. При
использовании в резонаторе призменного расширителя пучка для
увеличения размера пятна на решетке ширина линии может быть
уменьшена еще на порядок. Альтернативным подходом является ис-
пользование в резонаторе тонкого эталона, устанавливаемого с на-
клоном; в этом случае ширина линии может быть уменьшена до ве-
личины, меньшей 0,1 см-1. Для сужения линии в резонаторе могут
устанавливаться и другие селективные элементы, такие как много-
элементные двулучепреломляющие фильтры или наборы эталонов.
В табл. 9.1 мы воспроизвели подготовленный Байром и Херб-
стом [14] перечень рабочих параметров нескольких типичных пара-
метрических генераторов света.
138
Таблица 9.1
Параметры типичных параметрических генераторов света
Лазер накачки Нелинейный кристалл Выходная мощ- ность и длитель- ность импульса КПД преобра- зования Диапазон перестрой- ки Литература
Лазер на стекле с неодимом и его вторая и третья гармоники с длинами волн 0,532 и 0,35 мкм KDP 100 кВт (20 нс) 3% 0,957—1,17 мкм (при накачке 0,532 мкм) 0,48—0,58 мкм; 0,96—1,16 мкм (при накачке 0,35 мкм) Ахманов С. АКовригин А. И,, Ко- лосов В. А., Пискарскас А. С,, Фа- деев В, В., Хохлов Р. В. И Письма в ЖЭТФ.— 1966. Т. 3. С. 241 Ахманов С. А., Чунаев О. Н., Фаде- ев В, В,, Хохлов Р. В,, Клышко Д. Н., Ковригин А, И., Пискарскас А. С. Доклад на симпозиуме по современ- ной оптике.— Бруклин, 1967
Четвертая гармоника лазера на Nd: YAG (длина волны 0,266 мкм) ADP 100 кВт (2 нс) 25% 0,42—0,73 мкм Yarborough J, М., Massey G. А. И Appl. Phys. Lett.-1971. V. 18. Р. 438
Вторые гармоники лазера на Nd : YAG (длины волн 0,472; 0,532; 0,579 и 0,635 мкм) LiNbO3 0,1—10 кВт (200 нс) 45 % 0,55—3,65 мкм Wallace R. W. П Appl. Phys. Lett.— 1970. V. 17. P. 497
Лазер на Nd : YAG (длина вол- ны 1,06 мкм) LiNbO3 0,1—1 МВт (15 нс) 40% 1,4—4,4 мкм Herbst R, L,, Fleming R. N,, By- er R. L. // Appl. Phys. Lett.— 1974. V. 25. P. 520
Лазер на рубине (длина волны 0,6943 мкм) LiNbOs 3 Вт 10-® 66—200 мкм Johnson B. Puthoff H. E,, Soo Hoo J,, Sussman S. S. П Appl. Phys. Lett.— 1971. V. 18. P. 181
Вторая гармоника лазера на стекле с неодимом (длина вол- ны 0,53 мкм) а-НЮз LiIO3 10 МВт (20 нс) 10% 0,68—2,4 мкм Йзраиленко А. И., Ковригин А. #., Никлес П. В. И Письма в ЖЭТФ.— 1970. Т. 12. С. 475 Ковригин А. И., Никлес П. В. И Письма в ЖЭТФ.— 1971. Т. 13. С. 440
Продолжение табл. 9.1
Лазер накачки Нелинейный кристалл Выходная мощ- ность и дли- тельность им- пульса КПД пре- образова- ния Диапазон пере- * стройки Литература
Рубиновый лазер (длина волны 0,6943 мкм) LiIO3 2 кВт (20 нс) • 1% 0,77—4 мкм Goldberg L. S. И Appl. Phys. Lett.— 1970. V. 17. Р. 489
Рубиновый лазер (длина волны 0,6943 мкм) LiIO3 100 кВт (15 нс) 10% 1,1—1,9 мкм Campillo A. J., Tang С. L. И Appl. Phys. Lett.— 1971. V. 19. Р. 36; Cam- pillo A. J. И IEEE J. Quant. Ele- ctron.— 1972. V. 8. P. 809
Вторая гармоника рубинового лазера (длина волны 0,347 мкм) LiIO3 10 кВт (5 нс) 8% 0,415—2,1 мкм Nath G., Pauli G. // Appl. Phys. Lett.— 1973. V. 22. P. 75
Лазер на Nd : YAG (длина волны 1,833 мкм) CdSe 1 кВт (100 нс) 40% 2,2—2,3 мкм 10,5—9,7 мкм Herbst R. L., Byer R. L. // Appl. Phys. Lett.- 1972. V. 21. P. 189
Лазер на CaF2 : Dy (длина вол- ны 2,36 мкм) CdSe 5 кВт (30 нс) 0,5 % 3,3 мкм 7,86 мкм Давыдов А. А., Кулевский Л. А., Про- хоров A. M., Савельев А. Д., Смир- нов В. В. И Письма в ЖЭТФ.— 1971. Т. 15. С. 725
Лазер на HF (длина волны 2,87 мкм) CdSe 800 Вт (300 нс) 10% 4,3—4,5 мкм 8,1—8,3 мкм Weiss J. A., Goldberg L. S. И Appl. Phys. Lett.— 1974. V. 24. Р. 389
Лазер на Nd : CaWO4 (длина волны 1,065 мкм) AgsAsSs 100 Вт (25 нс) 0,1 % 1,22—8,5 мкм Hanna D. C., Luther Davies B., Rutt H. N., Smith R. C. // Appl. Phys. Lett.— 1972. V. 20. P. ^Han- na D. C., Luther Davies B., Smith В. С. H Appl. Phys. Lett.— 1973. V. 22. P. 440
9.5 Параметрическая флуоресценция
Параметрическая генерация возникает вследствие усиления шумо-
вых фотонов, испущенных при параметрическом рассеянии или флу-
оресценции. В общем случае в параметрическом процессе фотон
с частотой Шз рассеивается в фотон на частоте <Oi и фотон на час-
тоте ш2, причем (01 + со2 = со3 и kt + k2 = k3. Параметрическим рас-
сеянием или параметрической флуоресценцией называют процесс
параметрического рассеяния, когда изначально числа фотонов на
частотах и ш2 равны нулю. Этот нелинейный оптический про-
цесс может быть адекватно описан только с помощью квантования
полей (15].
При описании параметрического процесса в отсутствие истоще-
ния накачки мощное поле накачки можно считать постоянным клас-
сическим полем. Гамильтониан для интересующей нас задачи мож-
но записать в виде
50 = 2 (atai + * } + %G0 а2е”‘“8‘ + а^е*®8*], (9.46)
1=1,2 \ 2 /
где af и а< — операторы рождения и уничтожения фотонов на час-
тоте соответственно, а величина Go определена в (9.12). Уравне-
ние Гейзенберга для оператора X есть
(9.47)
откуда получаем уравнения
dai/dt= i^at + (i/2)
. —г© t (У.4о)
da2/dt = — ico2a2 — (i/2) Goai e 3.
Эта система уравнений имеет следующее решение:
(i) = [a+ (0) ch (G0t/2) + ia.2 (0) sh (Got/2)]
—i© t (9.49)
«2 (0 = (a2 (0) ch (Got/2) - ia. (0) sh (G0*/2)] e 2.
Отсюда, полагая <af (0) > = <a2 (0) > = 0, для средних чисел фотонов
на частотах со4 и ш2 получаем соответственно выражения
<711 (0> = (0 ai (0^ ~
= <nx (0)> ch2 (G0f/2) + (1 + <n2 (0)» sh2 (Go*/2),
(9.50)
<Tl2 (0> = (flt (0 a2 (0> =
= <n2 (0)> ch2 (GQt/2) + (1 + <nx (0)» sh2 (G0t/2).
Этот результат ясно показывает, что числа фотонов на частотах со4
и ш2 при параметрическом процессе могут нарастать от нуля.
141
В случае <п4(0) > = 0 и <тг2 (0) > = О получаем
<МО> = <тг2 (О > = sh2(G0*/2).
(9.51)
Параметрическая флуоресценция, приводящая к параметрической
генерации, обеспечивает такще появление начальных фотонов на
входе параметрического усилителя. Если усиление за один проход
усилителя велико, то сигнал на выходе может быть значительным.
Этот процесс параметрического усиления шумовых фотонов за один
проход через нелинейный кристалл часто называют параметрической
суперфлуоресценцией (15, 16]. Чтобы найти мощность на выходе, за-
метим, что согласно (9.50) выходной сигнал на частоте ей (или ш2)
фактически нарастает от начального шумового фотона с частотой
(о2 (или Ю1). Мы можем считать, что при параметрическом рассея-
нии на входе z = 0 возникает по одному фотону в каждой моде на
Рис. 9.6. Схема регистрации сигнала параметрической флуоресценции
частоте ш2 (или (о4), и воспользоваться для расчета величины выход-
ного сигнала параметрического усилителя на частоте (Di (или <в2)
уравнением (9.3). Когда в каждой моде имеется по одному фотону,,
соответствующая интенсивность на входе на частоте со2 равна
A(o2c/ti2V, а выходная интенсивность на частоте ©i при z = l равна
I» (®i) = (g^c/g^V) sh2 (gZ/2). (9.52)
Число мод в интервале частот от ш2 до + й в телесном угле, опи-
сываемом вектором к2, лежащем в интервале от <ф2 до ф2 + йфг
(рис. 9.6), для малых ф2 равно
JJy= (9.53)
Полная выходная мощность пучка с поперечным сечением А в ин-
тервале частот от g)i до (Di — d(0, регистрируемая удаленным детек-
тором в малом телесном угле 0, дается формулой
P(<o1)d®= j 7, (©J A dN=
nin2KaUTA f Sh2 (gf/2) znK/A
16n2c2....................(9>54)
Здесь g2 = go — (ДА:)2 зависит от через ДА:. В прямом направ-
лении, -ф* = 0, условие синхронизма ДА: = О выполняется при
142
©i = ш®, <o2 = cd® таких, что + a°tn2 = со3п3. Из рис. 9.6 для ма-
лых ф1 и фг можно записать
Л:2 — (А2 + ДА — А3)2 = 2А2А3 (1 — cos ifi),
ДА « (А3 — Ах — А2) + 4>i = — аД“ +
(9.55)
где
а = pdAi/dcOi)^ — (dk2/d&2)ao
Дсо = (ох — coj = со® — со2, b = А1А3/2А2.
Уравнение (9.54) принимает вид
0
_ п^к^А Csh2|[gg- (- аДсо + di|>g)2]1/2 1/2}
( 1)_ 16Л» J }[gg- (- аД<о + Н?)2]1/2*/2}2 Ф1‘ ( '
Этот результат показывает, что мощность Р(ш4) достигает максиму-
ма при g)1=g)i, т. е. когда волны coi, со2 и со3 находятся в синхрониз-
ме при распространении в прямом направлении. Выходная мощ-
ность падает вдвое при = со? + | Дсо+1 и =©i— | Дш_ |, где ве-
личины Дш+ и А(о_ находятся из приближенного равенства
sh2 {[gg - (de2 + a I Aco± |2]1/2} f sh2(g0Z/2)\~X ~
{R - « | A®± |)2]1/2 i/2}2 I (?0^/2)2 J
~ [во-(м2¥а|Д<»±|2)]1/21 S.l _ 1
~e e —~2»
откуда при go > ЬО2 находим
|д<°+|=4[(^1п2)1/2 + ье2]‘
| Дсо_ | = - [& In 2?/2 - &021.
1 « L\ i / J
(9.57)
Следовательно, ширина полосы параметрической суперфлуоресцен-
ции, регистрируемая детектором, дается формулой
9 (2е \1/а
Д(ОВИЛ = I Дш+1 + I Дсо_ I = 1п 2) . (9.58)
Делая грубую оценку с помощью уравнения (9.56), получаем
при gol = 50 и частоте еь, лежащей в ближнем ИК диапазоне, вели-
чину P((0i)/A порядка 107 Вт/(см2 • см-1) в конусе с углом при вер-
шине 10 мрад в прямом направлении. Даже в кристалле LiNbO3 дли-
ной 5 см для получения gol = 50 нужно иметь интенсивность накач-
143
ки порядка 150 МВт/см2. Такую интенсивность, однако, нетрудно
получить без повреждения кристалла с использованием лазеров с
синхронизованными модами. Более того, параметрическая супер-
флуоресценция стала наиболее практичным способом получения пе-
рестраиваемых пикосекундных импульсов в ближнем ИК диапазоне
(17]. Общее описание развития во времени параметрического усиле-
ния или суперфлуоресценции при сверхкоротких импульсах накач-
ки было получено Ахмановым с сотрудниками (18], однако качест-
венная картина процесса такая же, как описанная в разделе 7.6.
В частности, если можно пренебречь рассогласованием групповых
скоростей, то остается применимым квазистационарное решение в
системе координат, связанной с распространяющимися импульсами.
С помощью параметрической флуоресценции или суперфлуорес-
ценции можно экспериментально определить кривые частотной пере-
стройки параметрических генераторов [15, 16]. Это бывает особенно
полезно, когда под рукой нет данных о показателе преломления кри-
сталла.
9.6 Параметрический генератор с обратной волной
Случай параметрического усиления, когда сигнальная и холостая
волны распространяются навстречу друг другу, имеет ряд интерес-
ных особенностей и требует специального рассмотрения. Обе волны
нарастают в противоположных направлениях и через параметриче-
ское взаимодействие создают положительную обратную связь друг
для друга. При достаточном усилении система может самовозбудить-
ся и в отсутствие зеркал [19]. Принцип действия, такого параметри-
ческого генератора обратной волны аналогичен принципу микровол-
новой лампы обратной волны [20].
Уравнения, описывающие параметрический генератор с обратной
волной, являются простой модификацией уравнений (9.1). В случае
пренебрежимо малого истощения накачки и линейного ослабления
они имеют вид
д ж ‘Aftz+i0O
. . (9-59)
где считается, что
Et = <81 exp [iktZ — гсМ + йрЛ,
Е2 = &2 ехр [— ik2z — U&2t + ир2],
<S2 = const, АЛ = kz — kt + k2.
Граничные условия на входе имеют вид
(0) ПРИ 2 = 0, = ^2 (9 при 2 = I.
144
Решение уравнений (9.59) при ДА: = 0 получается таким (для про-
стоты принято, что 0о = л/2):
(2) = (0) [cos g° (* °/cos + i (У #г* (0 [sin cos ,
(9.60)
^2 (z) = * ТГ (ir) (0) [sin ^5——/cos + Si (I) [cos /cos
(Dj **2 j L & l £л J L / "J
где go определено в (9.3). Следовательно, амплитуды полей на вы-
ходе имеют вид
а I (И / к \ * СТ I
(D = гГ1 (0) cos-1^- + i Ы Si (I) tg^
, м/, (9.61)
(О (к \ а I о I
(°) = - (rj (°) tgT + ** ® cos“'1^'-
Если goZ/2-> л/2, то ^i(Z) и <§Г*(0) одновременно нарастают до
бесконечности, если только ^\(0) и (0 не равны нулю. Таким
образом, это условие определяет порог генерации. Реальная ампли-
туда сигнала на выходе будет резко возрастать при g0Z -> л и будет
определяться только фактором истощения накачки вследствие нели-
нейного взаимодействия волн.
Экспериментально параметрическая генерация с обратной волной
еще не наблюдалась. Причина этого заключается в том, что обычно
не удается выполнить условие синхронизма ДА: = 0. Можно было бы
добиться выполнения условия ДА: = 0, когда (Di (или <в2) лежит в
далеком ИК диапазоне £21], однако в этом случае коэффициент уси-
ления gol будет слишком малым, чтобы можно было достичь поро-
га генерации.
10 и. Р. Шен
Глава 10
ВЫНУЖДЕННОЕ КОМБИНАЦИОННОЕ
РАССЕЯНИЕ
Проблемы, связанные с взаимодействием волн, обсуждавшиеся в
предыдущих главах, конечно, не ограничиваются электромагнитны-
ми волнами. Проведенный анализ можно обобщить, включив в рас-
смотрение наряду с электромагнитными волнами волны другой при-
роды, что позволяет нам представить себе множество новых нели-
нейно-оптических эффектов. В этой главе мы покажем, что вынуж-
денное комбинационное рассеяние (ВКР) можно представить на
классическом языке как процесс параметрической генерации, когда
одна из электромагнитных волн заменена волной возбуждения сре-
ды. Более строгим, конечно, будет квантовомеханическое описание
возбуждения среды. В этом случае процесс ВКР является вынуж-
денным двухфотонным процессом, развивающимся от уровня спон-
танного КР.
ВКР света было открыто еще на первом этапе развития нели-
нейной оптики в начале 60-х годов. За прошедшие годы этот про-
цесс нашел ряд полезных применений. Некоторые из них обсуж-
даются в данной главе.
ЮЛ Историческая справка
В 1962 г. Вудбери и Hr {1] при изучении режима модуляции доброт-
ности рубинового лазера с помощью керровской ячейки с нитробензо-
лом обнаружили появление в излучении лазера инфракрасной ком-
поненты. Частота ее была на 1345 см-1 меньше частоты основного
излучения лазера. Этот частотный сдвиг совпал с колебательной
частотой самой сильной КР-активной моды нитробензола. Позднее
Вудбери и Экхард ,[2] высказали предположение, что появление ИК
компоненты связано с ВКР в нитробензоле. Это предположение ско-
ро было подтверждено рядом исследователей на большом числе жид-
костей. Сходные эффекты вскоре были обнаружены в газах и твер-
дых телах. В табл. 10.1 указаны комбинационно-активные моды не-
скольких веществ, в которых наблюдалось ВКР.
Первое теоретическое описание ВКР было дано Хеллуортом [3],
который рассматривал его как двухфотонный процесс и проделал
его полный квантовомеханический расчет. Однако простая теория
не может объяснить происхождение наблюдаемой в эксперименте
антистоксовой компоненты излучения, интенсивность которой часто
столь же высока, как и интенсивность стоксовой компоненты. Гэр-
майр с сотрудниками (4] и Бломберген и Шен [5] позднее использо-
146
Таблица 10.1
Частотный сдвиг, ширина линии и сечение, характеризующие спонтанное
комбинационное рассеяние в ряде веществ, и соответствующий коэффициент
комбинационного усиления а)
Вещество Частотный сдвиг, см”1 * * * * Ширина ли- нии 2Г, см”1 Сечение рассея- ния do/dft, 10“8см”1«ср”1 Коэффициент комби- национного усиле- ния (гд, 10 ”3 см/МВт
Газообразный Н2б *) 4155 0,2 1,5 (300 К, 10 атм)
Жидкий О2 1522 0,177 0,48±0,14 14,5±4
Жидкий N2 2326,5 0,067 0,29±0,09 17±5
Бензол 992 2,15 3,06 2,8
cs2 655,6 0,50 7,55 24
Нитробензол 1345 6,6 6,4 2,1
LiNbO3 258 7 262 28,7
InSbB) 0-300 0,3 10 1,7-10*
а) Shen Y. R. Ц Light Scattering in Solids/Ed. Mt Cardona. — Berlin: Springer-Verlag,
1975. P. 275.
6) HagenZocfter E. E., Minck R. W., Rado W. G. I I Phys. Rev. — 1967. V, 154. P. 226,
в) При концентрации носителей ne « 10le см““3-
вали для описания ВКР метод связанных волн и смогли объяснить
не только генерацию антистоксовой компоненты, но и высших сток-
совых и антистоксовых компонент.
Эти теории не смогли, однако, объяснить многих наблюдавшихся
на опыте фактов. Среди них должны быть упомянуты наблюдаемый
в эксперименте коэффициент вынужденного комбинационного уси-
ления, намного превосходящий по величине предсказанное теорети-
ческое значение, очень резкий порог ВКР, асимметрия в интенсив-
ности ВКР вперед и назад, а также заметное спектральное ушире-
ние комбинационных компонент. Позднее было установлено, что
аномалии на самом деле связаны не с механизмом ВКР, а с само-
фокусировкой лазерного пучка, которая будет рассмотрена в гл. 17.
В отсутствие самофокусировки теория вполне удовлетворительно
описывает экспериментальные результаты.
Вначале интерес к ВКР был связан с возможностью генерации
интенсивного когерентного излучения на новых частотах, а также
с тем, что ВКР является возможным механизмом потерь энергии
при распространении в среде мощного лазерного излучения, напри-
мер, при распространении в атмосфере или в термоядерной плазме.
Позднее ВКР использовалось для генерации перестраиваемого коге-
рентного ИК излучения либо путем перестройки частоты возбуж-
дения среды, как в вынужденном поляритонном рассеянии [6] и ВКР
с переворотом спина [7], либо путем перестройки частоты возбуж-
дающего лазера, например на красителе. Получили развитие
и спектроскопические применения ВКР с упором на спектроскопию
10* 147
высокого разрешения [8]. Нестационарное ВКР применялось для
изучения релаксации возбуждения среды в пикосекундном масшта-
бе времени при использовании для возбуждения импульсов лазера
с синхронизированными модами [9].
10.2 Квантовая теория вынужденного комбинационного
рассеяния
Комбинационное рассеяние — это двухфотонный процесс, в котором
один фотон — G)i (к4)— поглощается и один фотон — 02(^2)— излу-
чается; при этом среда переходит из начального состояния |г> в со-
стояние |/>, как показано на рис. 10.1. Из закона сохранения энер-
гии следует что й(<01 — ш2) = Ef — э т. е. разности энергий
hu2(k2)
hu>2(kz)

Рис. 10.1. Схема, иллюстрирующая процессы
|Г> стоксова КР (co2<coi), сопровождающегося пе-
реходом среды из состояния |г> в состояние |/>,
и антистоксова КР (со2 > ©1), сопровождающе-
ч гося переходом среды из состояния |/> в со-
J—И> стояние |i>
конечного и начального состояний. Стоксов и антистоксов процессы
рассеяния имеют место соответственно при ©/< > 0 и ©/< < 0.
Для нахождения вероятности перехода воспользуемся стандарт-
ной методикой расчета по теории возмущений во втором порядке. Га-
мильтониан взаимодействия в электродипольном приближении есть
Жз = — ег • Е + сопряж, (10.1)
где
Е = (kl'r-O1/) 4- ^2Лк2’г-“г<).
Вероятность комбинационного перехода в единицу времени в едини-
це объема в единичном интервале энергии равна
d (fccoj d (Ясо2)
= |</ IM I f>|2 |<а/1 at | at>|2 g (ЙДш),
Гег-e2|s><s|er-<4 ег- 1 s> <s 1 ег- е2
(10.2)
Здесь N есть плотность молекул или элементарных ячеек в среде,
е — диэлектрическая проницаемость, е обозначает поляризацию по-
ля, |$>—промежуточное состояние среды, |а> обозначает состояние
поля, а+ и а — операторы рождения и уничтожения фотонов,
а £(ЙДсо) есть взаимная плотность состояний комбинационного пе-
148
рехода, описывающая форму линии. Для лоренцевской линии имеем
*<*М = ..,ДТ ..? <10-3)
л (Дсо) + а 1
где ЙГ — полуширина линии в энергетических единицах.
Вероятность перехода (10.2) пропорциональна | <а> | а$)|2.
Если <atl =<7ii, тг21 и <а,1 = <7i4 — 1, п2 + 11, где пх и п2 — целые
числа, то dW~ ni(n2 + 1). Процессы спонтанного и вынуж-
денного КР имеют место при п2 = 0 и п2 ¥= 0 соответственно. В об-
щем случае состояния поля излучения являются более сложными и
простого выражения для (а/ | аг | оц) получить не удается. Однако
если средние числа фотонов и ть на частотах си и ш2 много боль-
ше единицы, то прекрасные ^результаты дает использование прибли-
жения |<а/1 |а<> |2 [И]. В известном смысле это равно-
сильно утверждению, что поле можно описывать классически.
Рассмотрим теперь распространение волн он и ш2 в КР-актив-
ной среде. Комбинационный переход приводит к поглощению вол-
ны <01 и усилению волны ю2. Из простых физических рассуждений
можно найти изменение среднего числа комбинационных фотонов
в одной моде волны ю2 на единицу длины [6]:
S = (5 Р* - § Р>) Т" - - “г) »»♦ <10-4)
где р< и р/ — населенности состояний U> и |/>, а а2 — коэффициент
поглощения на частоте <о2. Поскольку из условия детального равно-
весия следует, что Wfi= Wif, то выражение для GR при nh тъ > 1
можно записать в виде
(Р‘ - Р/) — « 8—Х1& ।М» I2 <ЙДй>) <Р* - Р/)* <10-5>
«<*>2 сп2 В1В2 с
Следовательно, 6?R равно константе, если можно считать постоян-
ным. Это соответствует случаю заданного поля накачки (о4. Решени-
ем (10.4) в этом случае будет экспоненциально нарастающая
функция
n2(z) = n2(0)e(GR-a)z, (10.6)
где играет роль коэффициента вынужденного усиления, пропор-
ционального падающей лазерной интенсивности на частоте <ot.
Так как усиление пропорционально вероятности комбинационного
перехода, можно ожидать, что оно будет также пропорционально
сечению КР. По определению дифференциальное сечение КР
(РиМ(йсо2)(К2 есть вероятность рассеяния падающего фотона с час-
тотой G)i в комбинационный фотон с определенной поляризацией
и частотой (о2 на единицу площади в единичном телесном угле вбли-
149
зи й и на единичный интервал по энергии в окрестности й<о2:
,2 dVF
~ ™ Tfisj (*' I <«/ КK> M~‘ -
(гл *(i)3gl/2\
-±-P- |адг(йд<о)рь (io.7)
C8i /
где gE = k2 (dk2/da>2) (2л)-3 есть плотность мод поля излучения в
единичном телесном угле на частоте ю2. Из (10.5) и (10.7) мы сра-
зу получаем соотношение
г лг 4лгс’е1 ( \
К N 2 (Р* I d (1i(a dQ / I I
/23 ( ч
= jV21L!a_(p._p)(^ |гг1|2<(яд(0). (Ю.8)
Таким образом, если известны сечение спонтанного КР do/dQ и по-
луширина линии Г, коэффициент вынужденного комбинационного
усиления можно легко рассчитать. В табл. 10.1 приведены
сечения КР, полуширины линий и рассчитанные значения коэффи-
циента усиления для комбинационных переходов ряда веществ, в ко-
торых наблюдалось ВКР.
В качестве примера рассмотрим ВКР в бензоле. Из табл. 10.1
находим, что коэффициент комбинационного усиления для линии
992 см-1 бензола равен 2,8 • 10-3 см/МВт. Следовательно, чтобы по-
лучить е30 комбинационных фотонов из одного шумового (это соот-
ветствует интенсивности на выходе порядка 100 кВт/см2) в кювете
с бензолом длиной 10 см, требуется лазерное излучение с интенсив-
ностью 1 ГВт/см2. Этот пример показывает, что для изучения ВКР
нужен мощный импульсный лазер. В реальных экспериментах на-
блюдалось ВКР с усилением порядка е30 в бензоле и многих других
жидкостях при возбуждении лазерным лучом с интенсивностью око-'
ло 100 МВт/см2 и менее. Расхождение теории с экспериментом на
порядок величины является следствием самофокусировки лазерного
луча в среде (см. раздел 17.3).
Заметим, что при описании вынужденного комбинационного
усиления мы использовали приближение | (а/| |2« п^.
Это приближение заведомо не справедливо, когда или rh мало.
Короче говоря, развитая теория является довольно грубым прибли-
жением при описании вынужденного комбинационного усиления,
начинающегося от уровня шума или спонтанного рассеяния. Созда-
ние полностью квантовомеханической теории ВКР, начинающегося
от уровня спонтанного рассеяния, является трудной, хотя и инте-
ресной проблемой квантовой оптики, которая пока не решена до-
конца. В некоторых отношениях эта проблема является двухфотон-
ным аналогом явления суперфлуоресценции (гл. 21).
150
10.3 Описание процесса вынужденного комбинационного
рассеяния на языке связанных волн
а. Взаимодействие волны накачки со стоксовой волной
С точки зрения взаимодействия волн двухфотонный переход есть
процесс третьего порядка по полю. Это видно из соотношения, пока-
зывающего, что полная скорость перехода равна скорости генерации
или потери фотонов на частоте (Oi или ш2:
(Pi - Р/) = 21 Re [£ Р<8)* (И1) • Ех] | (Йо,)-1 =
= 21 Re Р<8)* (<оа) • Е2] | (ftco,)-1. (10.9)
Поскольку dWfild(& - lEjMEj2, то P<3)(©i)~ |E2I2Ei и P(3)(cd2)~
~ I Ei |2Е2, t. e. обе эти поляризации являются кубичными по полю.
Процесс ВКР, следовательно, можно рассматривать как кубич-
ный по полю процесс взаимодействия между волной накачки и сток-
совой волной. Соответствующие волновые уравнения имеют вид
<о? 4лсо? /ЛЧ
VX(VXEX) —/еА = -^Р(3) (©х),
С г / 2 (10Л°)
VX(VXE2) - еА = -^Р(8) (<о2).
Для простоты рассмотрим частный случай изотропной среды с оди-
наково поляризованными волнами Et и Е2. В этом случае нелиней-
ные поляризации принимают вид
Р™ (®х) = [%(13) I El I2 + | Е2 |*] Е1г
p(3)(<02) = [x^I^I2 + x(23)I^I21^2. ( ’
Как видно из (10.11)^ члены с Xi3) и %(23)в Р(3) приводят лишь к из-
менению диэлектрических проницаемостей е4 и е2 в (10.10). Они
описывают светоиндуцированное двулучепреломление, самофокуси-
ровку и т. д., но не оказывают прямого влияния на процесс ВКР,
поэтому в наших дальнейших рассуждениях мы будем ими прене-
брегать. С другой стороны, члены с Хк> в Р<3> приводят к эффек-
тивному взаимодействию волн и Ё2 в (10.10) и энергообмену
между ними. Эти члены, следовательно, ответственны за процесс
ВКР, а коэффициенты Xr) носят название комбинационных (или
рамановских) восприимчивостей.
Пользуясь описанной в гл. 2 процедурой, можно, конечно, полу-
чить микроскопические выражения для Хи^ Каждая восприимчи-
ва)
вость Хи должна иметь резонансный и нерезонансныи вклады.
С процессом комбинационного рассеяния связан лишь резонансный
вклад. Фактически микроскопическое выражение для резонансной
151
части [xr^r можно получить непосредственно из соотношения (10.9)
р) 2ImX&lVlV 2 1тхк32)|Д1|2|^Г (1012)
Из (10.5), (10.8) и соотношения |£|2е/2л = Й<оп находим
Ск = -^-21тх^|^|2,
с Ла
(10.13)
ImX(R2 = — ImxRi =
(10.14)
= — N С 81 зР\у2 Р/^ ng (tlba)---NI Mfi I2 (pi — Pf) ng (ЙД®).
®lffl2e2 Pi
Отсюда для лоренцевского контура линии g(^A<o) из соотношений
Крамерса — Кронита может быть строго определена вещественная
часть [xr^r- В результате мы получим микроскопическое выраже-
ние для'восприимчивости
XR2 — [xr2]nr+ [xrUr»
Г (3)1 ^|^i|2(Pi-P/)
1XR2JR-
„(3) _ „(3)*
Xri — Xrz •
Зная xr\ мы можем решить уравнение (10.10) с учетом
Для плоских волн, распространяющихся в направлении
в приближении медленно, меняющихся амплитуд волновые
ния приводятся к виду
( д
\ dz
(10.11).
оси z,
уравне-
.• 2я(°1 (3) I р |29Р
1 2. XR1 | ^2 | ® 1»
С
( д -• 2jtt°2 ..(») I с 12 ЯР
+ Т/ ® 2 — *R2 El I ® *’
Их можно далее преобразовать следующим образом:
(i + «i) IЕ. |2 = Im X(r8> IE. |21E212,
+ a2) | Et |2 = - Im x& I Er |21E212.
\ / c K2
Эти уравнения совпадают с уравнением для rh (10.4)
ным уравнением для йь если заменить IEJ2 и |Е2|2 соответственна
на 2л^(01П1/В1 и 2л^оо2^2/е2, причем величина GR определена в
(10.13). Таким образом, когда волну накачки IEJ2 можно считать
заданной, мы снова получаем решение в виде экспоненты
l£2(z)l2 = |Z?2(O) I2 exp(GRz —az).
(10.15)
(10.16)
аналогия-
и
152
Если постоянные затухания а4 и а2 пренебрежимо малы, то лег-
ко получить даже точное решение (10.16), пользуясь условием со-
хранения полного числа фотонов
[е1/21 I2/®! + е*/2 И2|2/®2] = К.
Решение имеет вид
| (») I2 = I (0) I2 - (o^GrZ
|*1(*)|2-‘М7е}/2 “ |гг1(0)Г-о,1л:/8р ехр|^(0)|М/2’ 0
И2(*)|2 _ |^2(0)|2 +
I й?2 (2) I2 - <1>2/С/е1/2 | (0) |2 - ш^/ef 2 еХ₽ | sx (0) ре1/2’
б. Параметрическое взаимодействие оптической волны
и волны возбуждения среды
Процесс ВКР можно также рассматривать как процесс парамет-
рической генерации, при котором оптическая волна накачки гене-
рирует стоксову волну и волну возбуждения среды [4, 5]. Это мож-
но показать следующим образом.
Вспомним, что выражения для нелинейных поляризаций
в (10.10) можно получить, используя формализм матрицы плотно-
сти, развитый в гл. 2. Рассмотрим только часть Р(3), связанную
с комбинационным резонансом. В обозначениях рис. 10.1 мы имеем
Л’ез (<02) = N 2 [ <« I ет • е21 г> р(Л> (<о2) + </1 ег • е21 s> р($ (<о2)] =
_ дг V Г</|er-eilsXslCT*e2H>
Ч“2 + “я)
Е (coi) PiP (<о2 — ®х) —
</1,г",,1,><'1"е,1‘>г«»,)Р<,;>(ш,-т,)1. (10.18)
к (®2 ~ “«/)
С учетом соотношения w2 — со,/ = <0i — и уравнения (10.2) вы-
ражение (10.18) приводится к виду
P(PU (со2) = - NMfiE (©J р({р (®2 - ®х). (10.19)
С другой стороны, резонансный матричный элемент второго порядка
PiF — ю1) МОЖНО получить из уравнения
+ rv)Pip(“2 — ®1) = P(1)(<02)] +
+ [- er-егЕ2, p(1) (- ©О]Ia = (Pi - P/). (10.20)
В стационарном случае имеем
о(2) (,Л —/л -^/i (pi ~ Р/)
Р,/ 2 1 Чш2-ш1-ю</ + гг{/) Е1 2’ (10.21)
= Ши 1^11^2.
453
где [xrUr имеет в точности такой же вид, как в (10.14). Анало-
гично можно получить выражение для ^(Рез(®1).
Развитый здесь формализм прямо показывает что появление
PiF (ю2 — ®i) есть результат резонансного возбуждения среды за
счет биения волн ЕгЕг. Следовательно, ВКР можно рассматривать
как результат взаимодействия трех волн, ^(©i), ^(©г) и
ря(<О1 — ©г), описываемого уравнениями
Е
VX(VX) + ^ Е,_
с с

+ NMfiEt (<о2) P/i — ®2)),
Е2 =
{[XR2]nb| Е1|2^2 +
[vx(Vx) + >^
+ х(28) | Е21« Е2 + NMiiE1 (ш,) pji (©! - ш2)), (10.22)
(~dt ~ + Г/<) Р*< (“1 ~ юг) --Mfi (pi — Р/) £*Е2’
где Ei — волна накачки, Е2 и ря — генерируемые волны. За исклю-
чением членов с x(s), которые не существенны для процесса ВКР,
уравнения (10.22) очень похожи на уравнения (3.4), которые ис-
пользовались в гл. 9 для описания параметрической генерации, од-
нако здесь вместо волнового уравнения для холостой волны стоит
уравнение движения для элементов матрицы плотности P/V(<»i — ^г)-
Выше мы подразумевали в своем рассмотрении уединенный ком-
бинационный резонанс между двумя уровнями. Это хорошее при-
ближение для большинства комбинационных возбуждений, включая
колебания молекул, оптические фононы, электронное возбуждение,
переходы с переворотом спина, оптические, магноны и плазмоны,
хотя уравнения движения для различных возбуждений среды в об-
щем случае различны. Поскольку руГ не обладает дисперсией, ус-
ловие синхронизма для взаимодействующих волн здесь удовлетво-
ряется автоматически. Из-за этого обстоятельства решение выгля-
дит иначе, чем в случае оптического параметрического процесса.
Однако общий подход остается справедливым для любого матери-
ального возбуждения, если уравнение для pyF заменить на соответ-
ствующее уравнение движения для элементарного возбуждения
среды, с дисперсией или без нее.
Заметим, что пока отклик pyF можно считать стационарным,
так что его величина определяется уравнением (10.21), подстанов-
154
ка р/Гв (10.22) и замена 32Е((о)/3£2 = —<d22?(cd) немедленно при-
водят к уравнению (10.10), которое использовалось выше для опи-
сания ВКР. Ясно, однако, что система уравнений (10.22) является
более общей, так как она описывает также переходный режим, ког-
да Р/i* не мгновенно следует за изменением во времени возбуж-
дающей силы ЕгЕ2- Разность населенностей р< — р, в (10.22) в слу-
чае слабого возбуждения можно аппроксимировать ее значением при
тепловом равновесии, однако в общем случае из физических сообра-
жений она должна подчиняться уравнению релаксации
| (й- + 57) [<р< - ₽<’ - - ж; <₽* - *>• <10-23)
где в правой части стоит скорость переходов, которая согласно
(10.9) и (10.19) равна
S;(pi - Р/) = Т [MfiEM - M^E*E29fi]. (10.24)
При общем описании ВКР (10.23) следует решать совместно
с (10.22). При сильном возбуждении движение населенности при-
водит к насыщению комбинационного усиления. Наш анализ, од-
нако, применим лишь к случаю уединенной двухуровневой систе-
мы. В случае возбуждений бозонного типа (10.23) следует заменить
уравнением
Сд 1 \ / — \ dW
dt + г7ГПь-Пь)=-^(Р*--Р/)’ (10.25)
где пъ и пъ — средние числа бозонов при наличии и отсутствии воз-
буждающего поля соответственно.
в. ВКР на молекулярных колебаниях или оптических фононах
Наиболее распространенным является случай ВКР на молеку-
лярных колебаниях или оптических фононах, которые часто пред-
ставляют как колебание с нормальной координатой Q. В соответ-
ствии с общепринятым определением Q можно заменить в (10.22)'
P/F (°)) на (й/2ш)1/2() и вместо уравнения движения для матрицы
плотности получить уравнение гармонического осциллятора для Q
Q (coj - со2) = [ 2 (<?\—M^E.El (Р1 - Р/),
(10.26)
которое при условии <Bt — <в2 » сводится к уравнению
+ ivfi + Г) <2 = i [2Й (и, - ®2)]-1/2Mz^X (Pi - Р/)- (Ю.26а)
155
Уравнения для и Е2 в (10.22) совместно с уравнением (10.26)
теперь адекватно описывают ВКР на фононах. В частности, в ста-
ционарном случае мы снова получаем выражение для резонансной
комбинационной восприимчивости [xr2]r (Ю.14).
10.4 Связь стоксовой и антистоксовой компонент
До сих пор мы обсуждали только вынужденное излучение в стоксо-
вой области спектра. В эксперименте, однако, одновременно гене-
рируются стоксовы и антистоксовы волны, причем интенсивности
их в вынужденном рассеянии сравнимы даже при очень низкой
температуре. Это поведение сильно отличается от случая спонтанно-
го КР и не может быть понято, исходя из представления о вынуж-
денном двухфотонном процессе, развитом в разделе 10.2, поскольку
антистоксова волна должна в этой картине поглощаться, а не гене-
рироваться. С другой стороны, указанный факт можно легко .объяс-
нить с привлечением теории связанных волн (4, 5]. Кубическая не-
линейная поляризация Р(3) (<ов) на антистоксовой частоте <ов = 2сог —
— (Оз может быть наведена в среде в процессе смешения волны на-
качки с частотой eh и стоксовой волны с частотой сов при наличии
комбинационного резонанса на частоте coz — <вв = <ва — (Oz, как мы
увидим ниже.
При одновременном присутствии полей Ez(coz), Е8(а8) и Еа(соа)
материальное возбуждение вызывается действием вынуждающих
сил EiE* и EaEi и описывается уравнением
+ Г/<) р*< = - + (Pi - Р/)> (10-27>
где Mfit 8 и Mfit а — комбинационные матричные элементы переходов
под действием полей Eh Ea и 2?e, Et соответственно. Смешение вол-
ны материального возбуждения с электромагнитными волнами при-
водит к появлению резонансной части у нелинейных поляризаций
Р& (®i) = N (АЕ,рн + MfiiaEapl),
(®з) = NM^Etp^, (10.28)
P^3^a) = NM*i,aElpfi.
Если отклик pfi на действие полей является стационарным, то pfi
можно найти из (10.27) и подставить в (10.28). Результирующая
поляризация Рр&, будучи дополненной нерезонансной частью, мо-
жет быть записана в виде
р(3> (со = Ша + СОр + (0т)= Х(3)£а(с0а)Ер(с0р)Ет((0т),
где х(3) содержит теперь резонансную и нерезонансную части. Систе-
ма волновых уравнений, описывающих стационарную генерацию
156
антистоксовой компоненты ВКР, принимает вид
[V X (V X) - 4 е<1Е, = е, [/,?* | Et \*Et +
L с J с
+ (X?a} + Х»а*) E>EaE' + Xaa I Ea |* £,],
V X (V X) lx« I El \*E, +
c J c
V X (V X) - 4 J E: = eo [x2M% + Xaa | Et |’£a*],
c J c
где
„(з) _ / (s)\ _ NI Mfi,» I2 (Pi ~ P/)
Xss \Xss /NR ft _ cos _ (0^ — ’
a,(3) __ A/3)\ __ ^Л//г>8Л//1,а(Рг ~ P/)
Xsa \X«a /NR — cos — (0^ — ’
Xaa = (Xaa^NR —
(Pi-P/)
(10.29)
(10.30)
и мы опустили в (10.29) члены вида %(S) l2?<l2Z?t.
Система уравнений (10.29) фактически описывает процесс че-
тырехволновой параметрической генерации, в котором Et является
волной накачки, Е8 и Еа-— сигнальной и холостой волнами, а %за вы-
ступает как константа связи между сигнальной и холостой волнами.
Решение (10.29) в пределе заданного поля накачки близко повто-
ряет решение задачи о параметрической генерации, полученное в
гл. 9. Мы опустим здесь вывод и приведем лишь результат. Пред-
полагая, что среда изотропна и имеет плоскую границу при z = 0,
и используя приближение медленно меняющихся амплитуд для Е8
и Еа, находим [5]
Е8 = [S8+ exp(iAK+z)+ <S8_ exp(iAK-z)] exp(ike • г — a2z), (10.31)
E*a = [<^*+ exp (iAtf+z) +
+ exp (iA#_z)] exp [— ika-r — (jAk + a2) z],
где
к2 = co2ezIс2, 2klxy — k8XV — = 0,
Д& == 2ktzk8Z •“ kaz, kz k • z,
a iz ДА: , Г/ДА:\2 /а7\ aI^2
Д^±=т± (т) “(ДЙ:)Л ’
Л = ^Х««)И1|2. a« = TT“aF’ GR = -2ImA.
с *sz с z
Для простоты мы пренебрегаем дисперсией коэффициентов погло-
щения ах и коэффициентов связи (2лш2/с2А:х)х(3). Соотношение меж-
157
ду различными волновыми векторами показано на рис. 10.2. При ус-
ловиях на границе ^>в=й>воий>а = ^>ао для z = 0 имеем
(^М" + Л)^ + Л^. (Ю.32)
#s± Л вх Дл± — Д/Ср v '
Из приведенного решения следует ряд важных физических ре-
зультатов. Во-первых, вследствие связи стоксовой и антистоксовой
компонент формируются две составных волны» (^Гв+, &а+) и
&л-) с собственными векторами &К± и отношением амплитуд
стоксовой и антистоксовой составляющих Одна из них
может испытывать экспоненциальный рост, а другая — затухание,
Рис. 10.2. Соотношение между вол-
новыми векторами стоксовой и анти-
стоксовой волн и волны накачки
если 1т(ДЯ_)<0. Связь, очевидно, зависит от фазового согласова-
ния. Если фазовое рассогласование достаточно велико, так что
IAAI > 1Л1, то стоксова и антистоксова волны эффективно переста-
ют быть связанными. Это ясно видно из того факта, что &К± и
& а±/#з± СВОДЯТСЯ При ЭТОМ К
ДЯ_ = Л - 2Л2/ДЛ, Д#+ = ДА: - л,
I 1 = 12Л/ДЛ । < 1, | #£+/#,+1 = | дл/л | > 1.
Первое соотношение относится к почти чисто стоксовой волне, име-
ющей экспоненциальный коэффициент усиления по мощности, рав-
ный 21т(Д/С-)= Gr, тогда как второе обозначает почти чисто анти-
стоксову волну с коэффициентом затухания —GR. Эти результаты
можно было ожидать в случае, когда стоксова и антистоксова со-
ставляющие выходят из состояния взаимного влияния. Связь сток-
совой и антистоксовой составляющих максимальна при ДА: = 0. Ре-
шение дает в этом случае ДХ± = 0 и |^*±/^s±| = 1. При этом
ни стоксова, ни антистоксова волны не должны испытывать экспо-
ненциального роста. Это происходит потому, что вследствие взаимо-
действия усиление стоксовой волны полностью компенсируется за-
туханием антистоксовой. Этот результат хорошо известен из теории
параметрического усиления, когда нельзя получить усиления на час-
тоте ©« = ©f — ©<, если не подавлена другая боковая частота
©з = (di + ©t. Если величина |ДА:| постепенно отклоняется от нуля,
усиление 121m (ДК_) I быстро нарастает от нуля до GR, как видно из
рис. 10.3, в то время как отношение амплитуд антистоксовой и сток-
совой волн | -/$8-1 уменьшается от единицы до нуля. Заметной
интенсивности антистоксова излучения на выходе, следовательно,
можно ожидать в области IДАт| ~ |Л|, где одновременно |1ш(Д2£_)|
158
и l^a-Z^Ts-l существенно отличны от нуля. Антистоксово излу-
чение должно иметь вид двойного конуса вокруг направления фа-
зового синхронизма, как показано на рис. 10.4. Следует, однако,
помнить, что в нашей теории волны предполагались плоскими и бес-
конечными. В действительности пучок накачки конечного сечения
Рис. 10.4. Зависимость интенсивно-
сти антистоксовой компоненты от
линейной волновой расстройки ДА,
нормированной на коэффициент уси-
ления по мощности стоксовой волны
Gr. Асимметрия кривой связана с
Xnr = °»111“ |тах (Я
Рис. 10.3. Зависимость коэффициен-
та усиления по мощности стоксовой
волны G от нормированной волновой
расстройки bklGn в направлении
оси z. Асимметрия кривой связана
с нерезонансной частью восприим-
чивости = 0,11 Im |max (5]
обладает расходимостью волновых векторов. Как следствие этого,
резкий провал в кривой усиления на рис. 10.3 может «замазаться»
и вместо двойного конуса на рис. 10.4 может появиться только один
конус антистоксова излучения [12].
10.5 Комбинационное рассеяние высших порядков
Стоксова и антистоксова компоненты ВКР первого порядка в экс-
перименте часто сопровождаются излучением стоксовых и антисток-
совых компонент высших порядков [12]. В отличие от обертонов в
спонтанном рассеянии их частоты равны со ± n<o/f, где п целое. Эта
особенность указывает на то, что они генерируются более или менее
последовательно. Например, когда первая стоксова компонента
Es (со,) становится достаточно интенсивной, она может выступать в
роли накачки для процесса генерации второй стоксовой компоненты
Е82((йл2 = со, — (&ц). В общем случае, однако, мы должны найти от-
вет из рассмотрения взаимодействия волн, так как стоксова или ан-
тистоксова волна n-го порядка может взаимодействовать с несколь-
159
кими стоксовыми или антистоксовыми волнами различных поряд-
ков через посредство кубической нелинейной поляризации. Эта связь
будет максимальной, если выполняется условие фазового синхрониз-
ма. К сожалению, когда много комплексных волн оказываются нели-
нейно связанными друг с другом, задача становится слишком
сложной.
В качестве примера мы рассмотрим здесь специальный случай,
когда необходимо учитывать только генерацию стоксовых компонент
в направлении +z [5]. Эта ситуация реализуется на практике при
возбуждении ВКР короткими лазерными импульсами, так что ге-
нерация стоксовых компонент в направлении назад подавлена (см.
раздел 10.9), а генерацией антистоксовых компонент можно прене-
бречь. Соответствующая этому случаю система волновых уравнений
имеет вид
/а2 4я<в* up
W + ------г-*11 |£‘|£h
(4 + Е- - - IЕ- \'Е- + Л’‘ I 1*®<Ь <10-33)
\(JZ С j с
[хй’ IЕ, \2Еа2 + /Г1 Е„ |2£,г],
\ V» Q / С
И т. д.
Решение системы (10.33) можно получить численно, и оно при-
ведено на рис. 10.5. По мере увеличения длины среды или мощности
накачки мощность первой
। । । | » । । "».............................| । । । । | » 1 гт
стоксовой компоненты сна-
чала постепенно возрас-
тает, затем резко достига-
ет максимального значе-
ния, в то время как мощ-
ность волны накачки па-
дает почти до нуля из-за
истощения. После этого
мощность первой стоксо-
вой компоненты сначала
Рис. 10.5. Генерация высших стоксовых ком- остаетсяи практически по-
попент в функции нормированной длины кю- стояннои, а затем в свою
веты [5]: Z = (16л3ш? Im №/ktc3) р. (0) z очередь.истощается вслед-
v и / i / ствие генерации второй
стоксовой компоненты и т. д. Этого можно было ожидать из про-
стых физических соображений. Расчет был проделан для плоских
бесконечных волн. В случае использования пучка накачки конеч-
ного сечения нарастание и спад стоксовой волны тг-го порядка бу-
дет более плавным, как показали теоретически и экспериментально
фон дер Линде с сотрудниками [13].
160
10.6
Результаты экспериментов и применения
вынужденного комбинационного рассеяния
а. ВКР в самофокусирующей среде
Типичная схема экспериментальной установки для изучения ВКР
показана на рис. 10.6. Как уже упоминалось в разделе 10.1, первые
результаты по измерению интенсивности стоксовых компонент силь-
но отличались от предсказаний теории. Большинство этих экспери-
ментов было выполнено с жидкостями, имеющими большое значе-
ние константы Керра. В результате было установлено наличие резко-
Рис. 10.6. Схема установки для
изучения ВКР: РМ1, РМ2 и
РМЗ — фотоприемники, измеря-
ющие мощность лазера и рассе-
янных волн, генерируемых в пря-
мом и обратном направлениях
соответственно
Спектроераф
го порога ВКР, а коэффициент вынужденного комбинационного уси-
ления на порядок превышал теоретически предсказанную величину.
Пример приведен на рис. 10.7, где также заметна асимметрия в
амплитудах стоксовых волн, генерируемых в направлениях вперед
Рис. 10.7. Зависимость мощности
стоксовых компонент первого
порядка, генерируемых в прямом
(сплошные кривые) к обратном
(штриховые кривые) направле-
ниях, от длины кюветы с толуо-
лом при трех уровнях плотности
мощности излучения накачки:
Л = 80, Р2 = 67 и Р3 =
= 53 МВт/см2 [Shen Y. R., Sha-
ham У. 7. Ц Phys. Rev.— 1967.
V. 163. P. 224]
и назад, что также не следовало из теории. Наблюдались и другие
аномалии, такие как уширение спектра КР и аномальная структура
колец антистоксовых компонент. Позднее было установлено, что эти
аномалии обусловлены самофокусировкой, которая легко происхо-
дит в керровских жидкостях (гл. 17). Самофокусировка имеет порог.
Она приводит к резкому возрастанию интенсивности лазерного из-
лучения в фокальной области и нарушению симметрии комбинаци-
11 И. Р. Шен 161
онного усиления в направлениях вперед и назад. Это качественно
объясняет результаты, приведенные на рис. 10.7. Аномалии процес-
са ВКР в прошлом вызвали большое замешательство. Мы не будем
здесь вдаваться в подробности. Интересующихся же читателей от-
сылаем к разделу 17.3 и приведенной там библиографии.
б. Вынужденное комбинационное рассеяние
в среде без самофокусировки
Даже в отсутствие самофокусировки ВКР часто обнаруживает
некоторые аномалии в усилении. Пример приведен на рис. 10.8, где
показана зависимость интенсивности стоксовой компоненты от вход-
ной интенсивности лазерного излучения в жидком азоте. В этом слу-
чае не наблюдалось самофокусировки. При увеличении мощности
1
1О'г
10'*
10~s
1(Га
ю-10
О 0,4 0,8 1,2 1,6 It
Рис. 10.8. Экспериментальная за-
висимость интенсивности стоксо-
вой компоненты ВКР первого по-
накачки интенсивность стоксовой
волны сначала растет линейно, по-
скольку последняя генерируется от
уровня спонтанных шумов, а затем,
когда начинается процесс ВКР, рас-
тет квазиэкспоненциально. При не-
которой мощности на входе ампли-
туда на выходе вдруг начинает рас-
ти с коэффициентом усиления, на-
много превышающим по величине
теоретически предсказанный. В даль-
нейшем амплитуда выходит на пла-
то в результате истощения волны
накачки.
Резкий рост амплитуды стоксовой
компоненты, по-видимому, связан
с влиянием, оказываемым на усиле-
ние стоксовой волны рэлеевским рас-
сеянием или диффузным отражени-
ем от стенок и окон кюветы. Экспе-
рименты, подобные показанному на
рис. 10.8, фактически проливают
свет на процесс установления ком-
бинационной генерации, т. е. усиле-
ния от уровня шумов. Как хорошо
известно, сигнал на выходе генера-
тора в отсутствие насыщения кри-
тически зависит от малых возмуще-
ний или наличия обратной связи.
Это делает количественную интерпретацию величины выходного сиг-
рядка в жидком азоте от интен-
сивности лазера накачки
\Grun J. В., McQuillan А. К., Stoi-
cheff В. Р. Ц Phys. Rev.-1969.
V. 180. Р. 61]
нала генератора крайне затруднительной, особенно если возмуще-
ние или обратная связь не могут быть хорошо определены. Хайдахер
и Майер показали, что резкий рост стоксовой волны может быть
сильно подавлен при тщательном устранении обратной связи [14].
162
в. Измерение комбинационного усиления
Разработанная выше теория является в большей степени теори-
ей комбинационного усиления, нежели генерации. Чтобы ее прове-
рить, необходимо поставить эксперименты с комбинационными уси-
лителями [15]. Это можно сделать на установке, имеющей генератор
Рис. 10.9. Схема экспериментальной установки для измерения коэффициента
усиления стоксовой волны при рассеянии назад: 1 — ячейки, поглощающие
стоксово излучение, 2 — ВКР-усилитель, 3 — ВКР-генератор, РМ1 и РМ2 —
фотоприемники [15]
и усилитель, схема которой приведена на рис. 10.9. Стоксово рассея-
ние назад из генератора служит входным сигналом на стоксовой
частоте для усилителя. Измеряется коэффициент усиления для ком-
бинационного рассеяния в направлении назад. На рис. 10.10 пока-
Рис. 10.10. Зависимость коэф-
фициента усиления стоксовой
волны G в водороде от плот-
ности газа р [15]. Экспери-
ментальные точки (X) для
усиления при рассеянии впе-
ред следует сравнивать со
штриховой теоретической кри-
вой (длина кюветы 80 см, пи-
ковая интенсивность на входе
20 МВт/см2). Эксперименталь-
ные точки (+) для усиления
при рассеянии назад следует
сравнивать со сплошной тео-
ретической кривой (длина
кюветы 30 см, пиковая
интенсивность на входе
60 МВт/см2, длина волны на-
качки 0,6943 мкм)
зап результат для водорода, свидетельствующий о хорошем согла-
сии теории с экспериментом. Подобный эксперимент, однако, был не
слишком успешным в самофокусирующих средах, где самофокуси-
ровка в генераторе и усилителе приводит к большим осложнениям.
г. Антистоксовы и высшие компоненты рассеяния
При ВКР часто можно наблюдать антистоксово излучение не-
скольких порядков [16,17]. В конденсированной среде эти компонен-
ты появляются в виде ярких многоцветных колец в плоскости, пер-
пендикулярной лазерному лучу. Кольца разного цвета соответству-
11* 163
ют разным порядкам антистоксова излучения. Чиао и Стойчев [12]
показали на примере кальцита, что антистоксово излучение n-го по-
рядка генерируется в направлении, определяемом условием фазово-
го синхронизма К.п = ka,n-i + к/ — кв. Этого можно было ожидать,
если предположить, что антистоксовы компоненты высших порядков
генерируются последовательно из стоксовой и антистоксовой ком-
понент более низкого порядка. Кольцо, соответствующее антисток-
совой компоненте первого порядка, должно, согласно теории, опре-
деляться условием ka = 2ki — ks.
В жидкостях, в которых возможна самофокусировка света, си-
туация более сложная. Направления антистоксовых колец в этом
случае отклоняются от направлений, даваемых условием ка, п =
*= ка, п-1 + кг — кв, так как на них влияет самофокусировка. Гэрмайр
Рис. 10.11. Нормированная
мощность прошедшего излуче-
ния накачки (At), первой (Ati)
и второй (Ав2) стоксовых ком-
понент в функции интенсив-
ности излучения на входе
h (0, 0). Экспериментальные
значения Ri, R8\ и Ав2 пока-
заны кружками, квадратами и
ромбами соответственно. Кри-
вые рассчитаны на основании
развитой в разделе 10.5 тео-
рии с учетом конечного сече-
ния пучка [13]
[16] не без успеха интерпретировала эти кольца, предположив нали-
чие тонких нитей излучения накачки, получающихся вследствие
самофокусировки. Проблема тем не менее остается, так как предпо-
ложение о нитях не совсем справедливо.
Стоксово излучение высших порядков появляется главным обра-
зом вдоль оси в прямом и обратном направлениях. Количественный
анализ обычно затруднен. Используя лазерные импульсы субнано-
секундной длительности, фон дер ЛиПде с сотрудниками [13] смог-
ли провести количественные исследования в частном случае. Корот-
кий входной импульс возбуждал только стоксово излучение вперед,
как уже говорилось в разделе 10.5. Полученные ими результаты при-
ведены на рис. 10.11. Теоретические расчеты, аналогичные (10.33),
но с учетом гауссовского профиля пучка, дали хорошее согласие с
экспериментом.
д. Вынужденное комбинационное рассеяние
с широкополосным источником накачки
Комбинационное усиление, как показывают измерения, имеет
асимметрию между рассеянием вперед и назад даже в отсутствие са-
мофокусировки. Причина этого кроется в конечной ширине линии
накачки. Если ширина линии накачки равна 2ГР, а ширина линии
164
КР равна 2Г, то, как предсказывает теория, максимальное комби-
национное усиление в направлении назад пропорционально
(Г + Гр)”1, тогда как усиление в направлении вперед пропорцио-
нально Г-1 при условии, что отсутствует относительная дисперсия
между частотами стоксовой волны и накачки [17]. Этот удивитель-
ный результат можно качественно понять следующим образом.
Рассмотрим короткий отрезок цуга стоксовой волны длитель-
ностью At При рассеянии вперед в среде без дисперсии он всегда
когерентно взаимодействует с одной и той же частью волнового цуга
накачки длительностью At При рассеянии назад, напротив, отрезки
цугов взаимодействующих волн непрерывно сдвигаются друг отно-
сительно друга, стоксова волна все время сталкивается с новым вол-
новым фронтом волны накачки. Следовательно, комбинационное
усиление в прямом направлении квазистатически следует за изме-
нением интенсивности волны накачки и пропорционально Г”1, как
предсказывает изложенная выше стационарная теория. Комбинаци-
онное усиление в направлении назад оказывается меньшим, посколь-
ку процесс взаимодействия усредняется по изменениям амплитуды
и фазы поля накачки. Точные результаты можно получить, напри-?
мер, рассматривая частный случай ВКР короткого импульса на-
качки (см. раздел 10.9), когда ширина спектральной линии накачки
определяется обратной величиной длительности импульса. В общем
случае для решения задачи нужно использовать статистические тео-
рии [17].
е. Конкуренция комбинационных мод
В стационарном ВКР проявляется лишь мода, обладающая мак-
симальным усилением. Обычно это мода, имеющая одновременно
большое сечение КР и малую ширину линии. Эффективное насыще-
ние лазерной накачки при взаимодействии с этой модой исклю-
чает проявление в ВКР других мод. Лишь в нестационарном случае
(см. раздел 10.10) проявляются одновременно несколько конкури-
рующих мод.
ж. Обращенное комбинационное рассеяние
Усиление стоксовой волны при ВКР всегда сопровождается по-
терей интенсивности волны накачки. В таком случае, если в среду
направить волну накачки и стоксову волну, можно наблюдать
одновременно усиление стоксовой волны и ослабление волны на-
качки. Поглощение волны накачки в процессе вынужденного рас-
сеяния впервые было продемонстрировано Джонсом и Стойчевым
и получило название эффекта обращенного комбинационного рас-
сеяния [18].
165
з. Перестраиваемые источники ИК излучения,
основанные на вынужденном комбинационном рассеянии
Вынужденное комбинационное рассеяние света, дающее излу-
чение на смещенной частоте, с давних пор рассматривалось как
реальный метод генерации когерентного излучения на новых ча-
стотах. Особый интерес вызывают перестраиваемые источники.
Поскольку комбинационные частоты среды обычно фиксированы,
перестройка часто осуществляется с помощью использования пере-
страиваемого лазера накачки.
Наибольшее внимание было уделено двум системам. Одна из
них — это пары металлов, в основном щелочных или щелочнозе-
мельных. Используются комбинационные переходы типа S Р-+ S
или S-+ Р D [19, 20]. Перестраиваемый источник накачки на-
страивается вблизи резонанса с переходом S Р, что приводит к
сильному возрастанию сечения КР. В результате даже при малой
плотности паров (не превышающей 1017 см-3 при давлении около
10 Торр) комбинационное усиление оказывается значительным и
можно легко наблюдать появление излучения ВКР в ближнем ИК
диапазоне. При мощности лазера на красителе на входе порядка
нескольких десятков киловатт ИК излучение на выходе из кюветы
с парами щелочных металлов может иметь область непрерывной
перестройки порядка нескольких сотен обратных сантиметров при
пиковом значении квантовой эффективности преобразования, при-
близительно равном 50 % [20]. Область перестройки можно еще
больше расширить, используя другие комбинационные переходы.
Например, в цезии при использовании в качестве накачки лазера
на красителе, генерирующего излучение в синей и УФ области
спектра, наблюдается стоксово излучение в диапазонах 2,5—
4,75 мкм, 5,67—8,65 мкм и 11,65—15 мкм, которое связано с ком-
бинационными переходами 6S 75, 6S 85 и 65 -> 95 соответ-
ственно. При использовании перехода 65 -*• 105 можно получить
на выходе излучение в области 20 мкм. Если в качестве входного
используется излучение широкополосного лазера, то и ИК излу-
чение на выходе будет иметь такую же большую ширину линии.
С помощью импульсного лазера на красителе Бетьюн с сотрудни-
ками [21] наблюдали генерацию широкополосного ИК излучения и
использовали его для получения молекулярных спектров поглоще-
ния за один импульс лазера. Для увеличения чувствительности
системы регистрации они осуществляли преобразование ИК сиг-
нала, прошедшего через образец, в излучение видимого диапазона
путем нелинейного оптического смешения в другой кювете с пара-
ми щелочного металла. Эта методика позволяет регистрировать ИК
спектры неустойчивых химических соединений с наносекундным
временным разрешением при использовании наносекундных лазер-
ных импульсов.
При большой мощности накачки выходная мощность ВКР-гене-
ратора на атомарных парах часто ограничивается процессами мно-
гофотонного поглощения и ионизации, насыщения населенности,
166
индуцированного полем спектрального уширения и другими не-
линейно-оптическими процессами [20]. Тем не менее в парах бария
было получено излучение с энергией 30 мДж в области 2,9 мкм
при квантовой эффективности преобразования 40%. С увеличением
интенсивности накачки стоксово излучение на выходе имеет тен-
денцию к увеличению ширины линии. Это уширение может быть
связано с эффектом Штарка, вызванным фотоионизованными ато-
мами, или насыщением комбинационного перехода, или другими
причинами; доминирующий механизм здесь пока не выяснен.
Другая система, вызывающая большой практический интерес,—
это молекулярные газы, например водород и азот. Эти молекулы
обладают очень сильными комбинационными резонансами. При ис-
пользовании лазера видимого диапазона с интенсивностью в не-
сколько мегаватт на квадратный сантиметр можно ожидать полу-
чения мощного сигнала КР из газовой кюветы длиной в несколько
Рис. 10.12. Семейства кривых, показывающие возможные длины волн, которые
можно получить с помощью ВКР: а — в Н2, стоксов сдвиг 4155 см-1; б — в D2,
стоксов сдвиг 2987 см-1; Л: — длина волны накачки (из рекламного проспекта
на ВКР-генератор RS-1 фирмы Quanta-Ray, Inc.)
десятков сантиметров [22]. Пожалуй, наибольший интерес вызывает
молекулярный водород, имеющий большой комбинационный сдвиг
(4155 см”1). Если лазер накачки имеет длину волны %>750 нм, то
стоксова компонента третьего порядка будет иметь длину волны,
превышающую 10 мкм. На рис. 10.12 показаны диапазоны пере-
стройки, перекрываемые стоксовыми и антистоксовыми компонен-
тами разных порядков в Н2 и D2 при использовании источника
накачки, перестраиваемого в диапазоне от 200 до 800 нм. Выход-
ное излучение может быть достаточно мощным, как видно из дан-
ных табл. 10.2, полученных на промышленном образце преобразо-
167
вателя. Эффективность преобразования можно еще улучшить, ис-
пользуя схему генератор — усилитель, как в случае лазера на
красителе, накачиваемого излучением другого лазера. Была достиг-
нута эффективность преобразования в стоксово излучение до 80%*
[23].
Для получения ВКР в молекулярных газах могут использовать-
ся мощные лазеры на СО2. При этом в СН4 можно получить сток-
сово излучение в области 16 мкм с эффективностью преобразования
Таблица 10.2
Выходные характеристики ВКР-генератора RS-1 а)
Длина волны, нм
Энергия, мДж
Давление в), 10Па
При накачке на длине волны 560 нм г)
195 (ASe) 0,0031 1,81
213 (AS,) 0,0091 1,81
234 (AS3) 0,024 1,60
259 (AS5) 0,054 1,67
290 (AS4) 0,10 2,10
330 (AS3) 0,26 2,32
382 (AS,) 0,78 2,76
454 (AS,) 2,1 2,9
730 (Si) 17 1,31
1048 (S2) 6,2 4,35
1855 (S3) 0,60 3,99
При накачке на длине волны 280 нм д)
207 (AS3) 0,038 1,45
227 (AS,) 0,19 1,81
251 (AS,) 0,54 1,81
317 (S,) 2,2 0,58
365 (S,) 3,1 4,35
430 (S3) 1,2 2,32
524 (S4) 0,24 1,60
669 (S8) 0,060 1,45
а) Из рекламного проспекта фирмы Quanta-Ray по RS-1.
®) Sf — длина волны i-й стоксовой компоненты, ASJ — длина волны i-й антистоксовой
компоненты.
в) Газообразный водород при температуре 300 К.
г) Импульс с энергией 85 мДж лазера на красителе PDL-1 фирмы Quanta-Ray, на-
качиваемого лазером на Nd : YAG типа DCR-1A.
д) Импульс с энергией 17 мДж второй гармоники излучения лазера на красителе
PDL-1, накачиваемого лазером на Nd : YAG типа DCR-1A.
около 10% [24]. Излучение с длиной волны 16 мкм особенно важно
для лазерного разделения изотопов урана путем колебательного
возбуждения UFe. Такое излучение можно также получить с по-
мощью ВКР на вращательных переходах молекул параводорода с
168
использованием излучения лазера на СО2 В работе [25] было по-
лучено выходное излучение с энергией 1 Дж и пиковой мощностью
около 20 МВт при квантовой эффективности преобразования 85%.
Удалось также получить перестраиваемое излучение в далеком ИК
диапазоне вплоть до 257 мкм с помощью ВКР на вращательных
переходах Q(J) в HF при использовании в качестве источника
накачки перестраиваемого по частоте ИК излучения ВКР в Н2,
в свою очередь возбуждавшегося лазером на красителе с ламповой
накачкой [26].
и. Перестраиваемый источник УФ диапазона,
основанный на антистоксовом ВКР
Вынужденное антистоксово КР возможно, если на комбинаци-
онном переходе создана инверсная населенность (р< < Р/ в (10.5),
что приводит к положительному коэффициенту усиления в экспо-
ненте для поля Ei). Было высказано предположение о создании
таким способом мощных, перестраиваемых в широком диапазоне
источников УФ излучения. Для получения инверсной населенности
в общем случае необходимо выбрать в качестве верхнего уровня
в процессе комбинационного рассеяния метастабильное состояние.
Существует множество способов заселения этого метастабильного
состояния. В недавнем эксперименте [27] процесс фотодиссоциации
использовался для получения инверсной населенности между ме-
тастабильным уровнем и основным состоянием продукта диссоциа-
ции, а затем наблюдалось антистоксово ВКР из метастабильного
состояния. Например, при накачке лазером на ArF соединение
Т1С1 диссоциирует на Т1 и С1. Получающийся при диссоциации
таллий оказывается в метастабильном состоянии 6p2Pj}/2, причем
при начальной концентрации молекул Т1С1 6,9 • 1016 см“8 можно
достичь концентрации атомов таллия 4 • 1016 см“3. Если затем на-
править в эту фотодиссоциированную систему излучение второй
или третьей гармоники лазера на неодиме с модулированной доб-
ротностью, то легко наблюдается антистоксово ВКР на переходе
из состояния 6р2Р$/2 в основное состояние 6р2Р®/2 таллия. Ко-
эффициент преобразования в ячейке длиной 25 см достигал 10%.
В качестве источника излучения можно использовать и спон-
танное антистоксово КР [28]. При использовании высоколежащего
метастабильного состояния излучение может перестраиваться в уз-
ком интервале в коротковолновой части УФ диапазона. Такой
источник может обладать уникальными свойствами: узкой линией,
сверхкоротким импульсом излучения, сравнительно высокой пико-
вой спектральной яркостью.
к. ВКР как метод спектроскопии высокого разрешения
Теория ВКР, развитая в разделах 10.2 и 10.3, показывает, что
коэффициент усиления для стоксовой компоненты (со/— <ож) и
соответствующий коэффициент затухания волны накачки пропор-
169
циональны множителю, описывающему контур линии КР. Следо-
вательно, измеряя коэффициент усиления стоксовой компоненты
или коэффициент затухания волны накачки в функции разности
Рис. 10.13. Спектр обращенного КР в окрестности моды Vi молекулы CF4 щэи
давлении 4 Торр. Переходы, относящиеся к основной и горячей полосам, обо-
значены J и J' соответственно. Использовались излучение накачки мощностью
2 МВт и пробное излучение мощностью 100 мВт. Импульсы сигнала, следо-
вавшие с частотой 10 Гц, усреднялись с постоянной времени 3 с [Owyoung А. Ц
Lasers and Applications/Eds W. О. N. Guimaraes, С. T. Lin and A. Mooradian.—
Berlin: Springer-Verlag, 1981. P. 67]
A cm"7
Рис. 10.14. Спектр сигнала ком-
бинационного* усиления А от мо-
нослоя р-нитробензойной кисло-
ты, адсорбированного на тонкой
пленке окиси алюминия, нане-
сенной на фторид натрия. Отме-
чены три главных максимума
[Heritage J. Р., Allara D. L. Ц
Chem. Phys. Lett.—1980. V. 74.
Р. 507]
частот (Di мы должны получить контур линии, идентичный
спектру спонтанного КР. Первый метод носит название спектро-
скопии комбинационного усиления, второй — спектроскопии обра-
М70
щепного комбинационного рассеяния. При этом когерентные мето-
дики имеют два важных преимущества. Во-первых, нет необходи-
мости иметь спектрометр, так как спектральное разрешение опре-
деляется только ширинами линий лазеров, которые могут быть на
много порядков уже, чем аппаратная функция спектрометра. Эту
методику можно использовать для получения с высоким разреше-
нием спектров КР газов, что недостижимо в спектроскопии спон-
танного КР [8]. Пример такого спектра приведен на рис. 10.13.
Во-вторых, при использовании импульсов непрерывного лазера,
работающего в режиме синхронизации мод, и техники синхронного
детектирования когерентная методика спектроскопии КР может
иметь очень высокую чувствительность и может быть использована
для изучения спектров КР тонких пленок и адсорбированных мо-
лекул [29]. При этом, как показал Херитэдж, возможно детектиро-
вание монослоев молекул. Результат его эксперимента приведен
на рис. 10.14.
10.7 Вынужденное поляритонное рассеяние
Возбуждение среды р/<, обсуждавшееся в разделе 10.3, в общем
случае может быть одновременно активным в ИК поглощении и в
комбинационном рассеянии — другими словами, оно может возбуж-
даться как двухфотонным способом в процессе комбинационного
Рис. 10.15. Связанные моды фотонов и поперечных оптических фононов в ион-
ном кристалле. Тонкая горизонтальная прямая соответствует осцилляторам с
частотой Ют в отсутствие связи с электромагнитным полем, а тонкая наклон-
ная прямая со = сА?Уе(оо) соответствует электромагнитным волнам в кри-
сталле, не взаимодействующим с колебаниями решетки на частоте со?. Жир-
ными линиями проведены кривые, отвечающие дисперсионным соотношениям
при наличии взаимодействия колебаний решетки и электромагнитной волны.
Одним из результатов взаимодействия является образование зазора между coL
и сог, в котором волновой вектор является чисто мнимым, а его амплитуда
задается штриховой кривой. = Ю14 рад/с, о» = 1014 рад/с [Kittel С. Intro-
duction to Solid State Physics.—- 5th ed.—- N. Y.: Wiley, 1976. P. 304]
рассеяния, так и однофотонным способом в процессе ИК поглоще-
ния. Такая ситуация имеет место, например, для фононов в поляр-
ных кристаллах. Прямая связь между электромагнитной волной
171
ИК диапазона и фононами приводит к возникновению волны воз-
буждения смешанной природы, которая известна как поляритон
[30]. Типичная дисперсионная кривая полярного кристалла пока-
зана на рис. 10.15. Вследствие сильной дисперсии в области к ~
~ <ве1/2/с при комбинационном рассеянии на поляритонах частота
комбинационного резонанса зависит от угла рассеяния, что связано
с условиями сохранения энергии и импульса (ог = + со3 и kz =
= k, + k3, где (й3 и k3 — частота и волновой вектор поляритона.
ВКР на поляритонах (или вынужденное поляритонное рассея-
ние) происходит при достаточно мощной накачке. Это явление мож-
но описать, вновь прибегнув к теории связанных волн. На этот раз
во взаимодействии участвуют четыре волны: волна накачки Еь
стоксова волна Ев, ИК волна Е3 и волна материального возбужде-
ния ря. Этот процесс можно считать комбинацией процесса пара-
метрической генерации, обсуждавшегося в гл. 9, и процесса ВКР,
рассмотренного в предыдущих разделах. Соответствующие волновые
уравнения, описывающие эти четыре волны, имеют вид [31]
v X (V X) - 4 8,1 Е, = е, [%(2)*£,Е8 + NM^Е^},
С с
[21 /2
v X (V X) - 4" Е« —[х(,)ВД* + мадрЯ
V X (V х) - 4 8з1 Ез = ез [х(2)ад* +
с с
(10.34)
(Д' + + Г/,) P/i = (-4/i^s + MjiEiE*,) (р, — р>),
где X<2) — обычная квадратичная нелинейная восприимчивость,
a Aff = </|—ег -ези> — матричный элемент перехода, соответствую-
щий ИК возбуждению материальной системы из состояния В> в
состояние |/>. Слагаемые Xnr I El отвечающие нерезонансному
вкладу в восприимчивость, в (10.34) для простоты опущены.
Если отклик рн является стационарным, то, избавляясь в (10.34)'
от ря, получаем
V X (V х) -4 8<] Е, = ^е, [Х&*ед + I Et |2^],
С J с
[2 1 /2
VX(Vx)-^8. Е, = Ы2ф^з + хн3>1 W.L (Ю.35)
С J с
со? 4лсо? *
V х (V X)-2е еЗЭфф Ез =-2—®зХэфф^1^в »
с с
472
где
„(2) „(2) _ (Pi ~ P/)
Хэфф * Ци8-Ш/.+ 1Гл)’
v(s) ^|^/i|2(Pi-P/)
XR 4“»-“/i + tr/<)’
(10.36)
83 эфф — 83 --
*p/il2(pj-p/)
X. (<08 — ®/i + <r/i)’
а уравнение k3 = (co3/c) е^|фф фактически описывает поляритон-
ную дисперсионную кривую. Решение (10.35) снова напоминает
решение для случая параметрической генерации. В предположении
плоской границы z = 0 и отсутствия истощения накачки оно име-
ет вид
Е* = [^*+ exp (iAK+z) 4- &*_ exp (iAJ£_z)] exp (— ik,-r),
(10.37)
Z?s = [3*3+ exp (iAK+z)4- #s_ exp(iAA_z)] exp (iks • г + zAfcz),
где
Ag — c &зэфф, AA> — kiz ktz kz — k -z,
AK± - -Г (V. - *) ± 4 [(T. + №)* - №<
V. = ^-<ia- + 24»)’
ya = -^-i^-a3, A = 4^(x&mp,
^K3Z C K8ZK3Z
-(^=Г|л‘Л(ал:±+^-
&Z \®8k3zJ
(10.38)
Как и следовало ожидать, это решение сводится к решению для
случая простой генерации стоксовой комбинационной компоненты
или параметрического усиления, когда, соответственно, исчезает
связь ИК поля волны Е3 с другими волнами (А/< = 0, %(2)=0) и
когда исчезает нелинейная зависимость pfi от Et и Е8 =
Конкретные примеры, относящиеся к кристаллам GaP и LiNbO3,
можно найти у Генри и Гарретта и у Суссмана [32].
При соответствующем выборе угла между волновыми векторами
к/ и к8, обеспечивающем перестройку вдоль поляритонной диспер-
сионной кривой, выходное излучение при вынужденном поляритон-
ном рассеянии оказывается перестраиваемым по частоте. Это было
продемонстрировано на примере кристалла LiNbO3 [33]. В этом
случае выходное ИК излучение перестраивается от 50 до 238 см~*.
Его пиковая мощность достигала 5 Вт, когда излучение рубинового
173
лазера, работавшего в режиме модуляции добротности, мощностью
1 МВт и диаметром пучка 2 мм фокусировалось линзой с фокус-
ным расстоянием / = 50 см в кристалл LiNbO3 длиной 3,3 см. Мощ-
ность выходного, излучения ограничивается низким порогом по-
вреждения кристалла LiNbO3. На практике следует использовать
одномодовые лазеры, чтобы избежать появления в лазерном пучке
горячих точек, которые увеличивают вероятность повреждения кри-
сталла. Вынужденное поляритонное рассеяние наблюдалось также
в кварце.
10.8 Вынужденное комбинационное рассеяние
с переворотом спина
Существует другой способ получения перестраиваемого по частоте
излучения с помощью ВКР. Для этого нужно использовать излу-
чение накачки с фиксированной частотой и менять резонансную
частоту возбуждения среды. Примером является ВКР на зееманов-
ских подуровнях. В этом случае резонансная частота перестраива-
ется при приложении внешнего магнитного поля. К сожалению,
диапазон перестройки при этом обычно бывает небольшим. Зеема-
новское расщепление, равное 2pBg#=
= gB/21,4 см-1, где В — в килоэрстедах,
составляет всего 1 см”1 при g = 2 и В = 10 кЭ.
Однако в некоторых твердых телах эффектив-
ный g-фактор может быть гораздо большим,
например, в InSb он равен g«50. Следова-
тельно, если В меняется от 0 до 100 кЭ, то
величина зеемановского расщепления будет
меняться в диапазоне ~240 см-1. Это уже
довольно широкая область перестройки.
Оказалось, что InSb имеет большое сечение
КР в ИК диапазоне. Зеемановские уровни
электронов в зоне проводимости полупровод-
ников обычно называют уровнями Ландау,
а комбинационное рассеяние между состояния-
ми со спином, направленным вверх, и состоя-
ниями со спином, направленным вниз, получило
название комбинационного рассеяния с переворотом спина и пока-
зано схематически на рис. 10.16. Вольф и Яфет (34] показали, что
сечение КР с переворотом спина дается формулой
ha>2(k2)
Рис. 10.16. Схема КР
с переворотом спина
в n-InSb
/ da \ / е2 \2 ю3 ЕдК(&1 2
\dQ/nc I m с2 ) Е2—Й,2(0/
\ в / L в 1J
(10.39)
в случае, когда поляризации волны накачки и стоксовой взаимно
перпендикулярны, причем me = 2Tn/|gl есть спиновая масса элект-
рона, т — обычная масса электрона, Eg — ширина запрещенной зо-
ны. В InSb g « 50, Eg = 1900 см”1, так что при ft2o?) ~
~ 1 сечение КР с переворотом спина оказывается примерно в
174
Рис. 10.17. Резонансное возрас-
тание сечения спонтанного КР
с переворотом спина в функ-
ций энергии фотона накачки;
п = 1016 см-3, Н = 40 кЭ,
Т «30 К [Brueck S. R. G.,
Mooradian А. Ц Phys. Rev.
Lett.— 1972. V. 28. Р. 161]
600 раз больше, чем томсоновское сечение для свободных электро-
нов, которое составляет (е2/тс2)2 ~ 10'2в см2/ср. Эти оценки соот-
ветствуют результатам экспериментальных наблюдений в InSb,
выполненных с использованием СО2 лазера (о)/ = 940 см-1). Для
сравнения укажем, что сечение КР для самой сильной колебатель-
ной моды бензола на частоте 992 см-1 в видимом диапазоне равно
3.10~30 см2/ср. При tt($i~Eg сечение (do/dQ)nc может стать еще
больше в результате резонансного воз-
растания, как это видно на рис. 10.17.
При использовании лазера на СО с
частотой ©I = 1800 см-1 сечение
(do/dQ)nc оказалось в 105 раз больше,
чем томсоновское сечение рассеяния.
Согласно (10.8) коэффициент уси-
ления при ВКР GR пропорционален
N(d<j/dQ)r-1, где N в случае рассеяния
с переворотом спина соответствует
плотности носителей. Для полупровод-
ников n-типа (рис. 10.16) N — это
плотность электронов в зоне проводи-
мости. Отсюда следует, что на величи-
ну Gr сильно влияет фактор N, кото-
рый оказывается всегда много мень-
шим, чем плотность атомов или моле-
кул в конденсированной среде. Но да-
же с учетом этого при N > 101в см"3
величина Gr все же будет больше, чем
для других конденсированных сред, ес-
ли предположить, что ширина линии Г
у них одинакова. Фактически величи-
на Г в тг-InSb очень мала при низ-
кой температуре и зависит от плотно-
сти носителей и произведения ke * Н.
При N = 1 • 101в см"3 величина Г может
быть равна 0,15 см"1 [35].
Полагая в (10.8) Г = 2 см"1, N =
= 3 • 1016 см-3, р< — р/ = 1, для n-InSb
находим, что для КР с переворотом
спина Gr = 1,7 - IO-5 /см"1, где / — интенсивность излучения лазера
на СО2 в ваттах на квадратный сантиметр. Это самая большая из
известных величина комбинационного усиления. Ее можно еще уве-
личить, подбирая величину N для достижения оптимальной величи-
ны произведения АТ-1 и подстраивая йсо/ ближе к резонансу с Eg.
На частоте лазера на СО усиление становится равным 6-10^/см"1.
На основании этих оценок можно ожидать увидеть ВКР с пере-
воротом спина в образце InSb толщиной в несколько миллиметров
при использовании пучка накачки с интенсивностью около
10е Вт/см2 с длиной волны 10,6 мкм или порядка 104 Вт/см2 при
накачке с длиной волны 5,3 мкм. На практике наличие оптической
175
обратной связи на границах раздела воздух — среда может приве-
сти к комбинационной генерации. Пател и Шау [7], используя ла-
зер на СО2 с модулированной добротностью с мощностью 1 кВт
на длине волны 10,6 мкм, излучение которого фокусировалось в
пятно размером 10”3 см2 в образец n-InSb с N « 1016 см-3 толщи-
ной 5 мм при Т = 18 К, получили стоксово излучение мощностью
10 Вт. Выходное излучение перестраивалось от 10,9 до 13,0 мкм
при изменении магнитного поля В от 15 до 100 кЭ. Ширина линии
выходного излучения была меньше 0,03 см“\ Используя одномодо-
вый непрерывный лазер на СО на длине волны 5,3 мкм, излучение
которого фокусировалось в пятно с площадью 5 • 10”5 см2 в образец
n-InSb толщиной 4,8 мм с N~ 101в см“3 при Т« 30 К, Брюик и
Мурадян [36] получили порог комбинационной генерации меньший
50 мВт; при этом коэффициент преобразования по мощности со-
ставил 50%, а максимальная мощность стоксовой компоненты пре-
высила 1 Вт. Ширина линии выходного излучения может быть
около 1 кГц. На образцах, помещенных в слабое магнитное поле,
была получена эффективность преобразования около 80% [37]. На-
блюдались также стоксовы и антистоксовы компоненты вплоть до
четвертого порядка. Подробно рабочие параметры комбинацион-
ных лазеров на переходах с переворотом спина в InSb приведены
в [38].
Вынужденное КР с переворотом спина может наблюдаться и в
других полупроводниках. В литературе сообщалось о наблюдении
ВКР в CdS при накачке лазером на красителе, в InAs — при на-
качке лазером на HF, а также в PbxSn4-xTe, HgxCdi-xTe и
HgxMn!-xTe — при накачке лазером на СО2 с поперечным разрядом.
Переход с переворотом спина можно возбудить как с помощью
процесса комбинационного рассеяния, так и путем процесса прямо-
го однофотонного поглощения, хотя последний будет слабым, так
как это магнитодипольный переход. Следовательно, строго говоря,
ВКР с переворотом спина является частным случаем вынужден-
ного поляритонного рассеяния [39], и для его описания можно ис-
пользовать теорию, развитую в предыдущем разделе. В дополнение
к стоксовой компоненте можно ожидать появления излучения в
далекой ИК области на частоте перехода с переворотом спина.
В данном случае, однако, расчет будет сравнительно простым, так
как поглощение свободных носителей на частоте ш3 очень велико,
и в (10.38) мы всегда имеем (7» +7з)2 ^Л. В результате усиление
почти в точности равно вынужденному комбинационному усилению
для случая Л = 0. На рис. 10.18 мы приводим результаты расчета
усиления и отношения мощности излучения в далеком ИК диапа-
зоне к мощности стоксовой компоненты. В этом примере невозмо-
жен коллинеарный синхронизм, поэтому мощность сигнала в дале-
ком ИК диапазоне в прямом направлении сравнительно мала.
В направлении неколлинеарного синхронизма она увеличивается.
Фактически, поскольку прямое возбуждение перехода с переворо-
том спина слабо, мощность сигнала в далекой ИК области можно
найти посредством итераций, находя сначала величину мощности
176
стоксовой компоненты для процесса ВКР, а затем рассчитав вели-
чину мощности на разностной частоте для процесса смешения волн
накачки и стоксовой.
До сих пор не было сообщений о наблюдении излучения в дале-
ком ИК диапазоне для комбинационных лазеров с переворотом
спина. Попытка делалась только для коллинеарного случая в от-
сутствие фазового синхронизма. Однако генерация излучения в да-
леком ИК диапазоне при оптическом смешении волны накачки и
(ш3-ш0)/Г
Рис. 10.18. Теоретические кривые, описывающие комбинационное усиление g
(штрихпуиктирная кривая) и отношение мощности сигнала в далеком ИК
диапазоне Р(со3) к мощности сигнала КР Р(со2) для случаев коллинеарного
распространения в отсутствие фазового синхронизма (а) и неколлииеарного
распространения в условиях фазового синхронизма (б) [39]
стоксовой волны в InSb наблюдалась, и максимум ее совпадал с
частотой перехода с переворотом спина [40]. Результаты хорошо
согласуются с теорией. ИК сигнал при этом перестраивается в том
же диапазоне, что и стоксово излучение, и может рассматриваться
как потенциальный источник когерентного излучения в далеком
ИК диапазоне, который может одновременно быть достаточно ин-
тенсивным и иметь узкую линию.
10.9 Нестационарное вынужденное комбинационное
рассеяние
В экспериментах по ВКР часто используются импульсные лазеры,
поэтому нам нужно рассмотреть зависимость выходного сигнала от
времени. Если длительность импульса накалки много больше вре-
мени релаксации комбинационного возбуждения и времени прохода
света через среду, то из качественных соображений следует ожи-
дать, что выходной импульс будет повторять временную форму
входного импульса. Это квазистационарный режим ВКР. В проти-
воположном случае поведение сигнала на выходе будет нестацио-
нарным.
12 и. р. шеи 177
Чтобы учесть эффект нестационарности, следует использовать
метод связанных волн, развитый в разделе 10.3. При этом уравне-
ние движения для возбуждения среды явно учитывает нестацио-
нарный отклик среды. Даже в случае большого комбинационного
усиления приближение медленно меняющихся амплитуд для полей
остается справедливым. Для генерации стоксовой компоненты в
направлении вперед вдоль оси z система связанных уравнений
(10.22), в соответствии с выводом, проделанным в разделе 3.5, пос-
ле подстановки в (10.22) представлений
^(<Ot) = ^<(z, f)exp(ift<z —icorf),
рл (eh — <в2) = A (z, t) exp [г (Ач — k2) z — t (cot — <d2) fl
может быть записана в виде
(•£+< £)s' * !>=! Sj
а+-и- 4) <*• '>=* тг («.«о»
\ 2 / с К2
(4 + Гл) A* (z, t)----M'ti (Р1 - Р/)
Здесь Pi и р2 — групповые скорости для волн <Di и ш2 соответствен-
но, а нерезонансные слагаемые в правых частях уравнений для
Si и S2 были для простоты опущены.
Рассмотрим сначала более простой случай, когда изменения
амплитуд волн Si и S2 являются достаточно медленными, так что
IdA/dtl мало по сравнению с |ГЛ|. В этом случае A(z, fl =
= iMfi (р* — pz) и если для простоты мы предположим,
что Vi i>2, и воспользуемся заменой переменных zr = z, t' = t —
— zlv, то система (10.40) сведется к системе уравнений
> = ^^хк3)|^^а, (Ю.41)
1 2
где %r) = N | Мц |2 (р{ — pz)/iftr. Эти уравнения идентичны урав-
нениям (10.15) при а = 0, за исключением того, что и ^Г2
теперь являются функциями от z и t — zjv. Другими словами, ре-
шение для Si и S2 относительно временной координаты, учиты-
вающей запаздывание, аналогично стационарному случаю. Физиче-
ски этот результат вытекает из того факта, что каждая часть ла-
зерного импульса по мере распространения в среде всегда взаимо-
действует с одной и той же частью стоксова импульса. Это и есть
квазистационарное решение.
Для рассеяния назад мы должны заменить в (10.40) v2 на — v2,
и уравнения (10.41) уже не справедливы. Квазистационарное ре-
шение справедливо только в случае, когда изменение амплитуд
входных импульсов мало за время, требуемое свету для прохож-
178
дения через всю среду. Однако общее решение в этом случае все
же может быть найдено для |pj = |v2l, и оно имеет вид [41]
}g t И |g.Г «-I-V. о>
„ j-,i((+2M + exp (_F[ (, _,Wj.
t—z/® t+lfo
= J £1#1(°.0)12^ ^a(* + v)= f
о 0
(10.42)
4л®’ (8)
^=--2^101%^.
c *2
Это решение сводится к решению в квазистационарном приближе-
нии, когда и лазерный и стоксов входные импульсы настолько
длинны, что интегралы и F2 можно аппроксимировать постоян-
ными величинами. G другой стороны, если оба входных импульса
много короче, чем время прохождения света через среду, то ком-
бинационное усиление в направлении назад оказывается сильно
Рис. 10.19. Теоретические за- 2
висимости отношения пятен- ™
сивности импульса КР к ин-
тенсивности лазера накачки
от времени при начальном ус-
ловии |Ев| = |Ев01 (t — io),
(t > io). Кривые показывают
развитие импульса через ин-
тервалы длиной Д1 = 2,77/G.
Коэффициент комбинационно-
го усиления G в CS2 равен
0,7 см-1. Нижняя шкала —в
безразмерных единицах, верх- Ю7
няя шкала соответствует ус-
ловиям эксперимента [39]
подавленным по сравнению с усилением в направлении вперед из-
за ограниченной области взаимодействия лазерного и стоксова
импульсов. Как видно из (10.42), g^^t — z/v)|2Z, где
I — длина среды.
Другим интересным случаем является случай усиления распро-
страняющегося назад стоксова импульса в протяженной среде при
сравнительно длинном импульсе лазера. Если передний фронт ла-
зерного импульса является достаточно крутым, то может произойти
обострение стоксова импульса, поскольку передний фронт бегу-
щего назад стоксова импульса непрерывно встречает новые не-
истощенные участки входного импульса лазера и испытывает мак-
симальное усиление, чего нельзя сказать о задней части стоксова
импульса [41]. Пример такого процесса показан на рис. 10.19. Этот
эффект обострения импульса можно наблюдать в некоторых жид-
12* 179
костях, когда начальный импульс стоксова излучения генерирует-
ся вследствие самофокусировки вблизи конца кюветы.
Рассмотрим теперь более общий случай, когда производной
IdA/dtl уже нельзя пренебречь по сравнению с |ГЛ|. Этот случай
реализуется, когда произведение SXS г меняется настолько быстро,
что возбуждение среды не успевает мгновенно следовать за этим
изменением, или, на количественном языке, когда длительность
импульса лазера меньше или сравнима с временем дефазировки
Т2 = 1/Г/< комбинационного возбуждения (или, более точно, как
мы увидим ниже [42], когда Тр < GRnJT2, где G^m — стационарный
коэффициент комбинационного усиления из формулы (10.8) при
условии, что в качестве интенсивности лазера взята пиковая интен-
сивность входного импульса, а I — длина среды). Хотя импульсы
лазера с модулированной добротностью могут быть достаточно ко-
роткими для изучения нестационарного режима ВКР в газах,
в случае жидкостей нужно использовать пикосекундные импульсы,
поскольку время Т2 в них имеет порядок пикосекунд. При пико-
секундном импульсе накачки сигнал ВКР в направлении назад
почти невозможно обнаружить из-за очень малой длины взаимо-
действия импульса ВКР и импульса накачки, поэтому мы ограни-
чимся здесь только случаем рассеяния вперед.
Пусть можно пренебречь истощением волны накачки и инду-
цированным изменением населенности. Тогда (в предположении,
что Vi = и2) (10.40) приводится к виду
/s \ f \\ <10-43>
(А + г] л* = - (< - v)
где
= ЧГ2 NMfb П2 = —
с к2 *
a &t(t — z/v) определяется начальным условием. Решение (10.43)
описывает нестационарное ВКР. Вывод его несколько длинен и
утомителен, поэтому мы лишь кратко опишем результат, отсылая
читателя к работе [42] за деталями расчета.
При замене t' = t — zlv и z' =z (10.43) можно свести к урав-
нению в частных производных второго порядка
[at “ । ** I2]и = °’ <1(К44)
где U = Fехр(Г£г), а под F подразумевается &г или А*. Уравне-
ние можно еще больше упростить и привести к виду
а^-^Г^0 <10-45)
t'
при замене т = J | (t*) |2 dt".
180
Уравнение (10.45) имеет стандартный вид гиперболического
уравнения, которое можно решить при подходящих начальных ус-
ловиях. В данном случае решение имеет вид
(*', п = <Г2 (0, Г) + (t^z')1^ (И X
t'
х J & (Г) S2 (0, Г) [т (Г) - т (Г)]-1/а X
—оо
х h (2 [тип* (т (П - т (О) Л", (10.46)
V
A* (/, Г) = ini j {g>* (f) (0, f) х
—оо
х zo (2 (т (О - т (Г)) z']1/2)) dt",
где приняты начальные условия Л*(г')=0 при t' -> — оо и
&z(z'9 t') = <8’2(0, $') при z = z' = 0, a It — функция Бесселя i-ro
порядка мнимого аргумента. Решение (10.46) обладает следующи-
ми особенностями.
1. Так как Z0(x)«l, a Zt(x)«x при х<1 и Z<(x)«
«(2лх)^1/2ехрх при 1, то амплитуда стоксова импульса
сначала линейно растет с увеличением z, а затем в пределе боль-
шого усиления растет экспоненциально в соответствии с формулой
v
(Л Г) ~ (f) J (Г) &2 (0, Г) [т (Г) - т (Г)]"1 X
— Об
X ехр {- Г (Г - Г) + 2 [П1П2 (т (О - Т (Г)) z']1/2}dt’. (10.47)
2. Если импульс накачки является достаточно длинным, то
амплитуда #2 выходит на уровень квазистационарного экспонен-
циального усиления. Это видно из формулы (10.47), когда (1 —1»)>
>GBzT2 для прямоугольного импульса накачки, начинающегося в
момент t0. По этой причине условие Tf < GRmlTz можно считать
условием наблюдения нестационарного процесса ВКР, как это уже
упоминалось выше.
3. Если Тр<Тг, то фактор ехр[—Г (!' — £")] в интегралах
(10.46) и (10.47) можно аппроксимировать единицей. Амплитуда
стоксова импульса быстро нарастает только до середины импульса
накачки, а затем резко уменьшается в соответствии со спадом
импульса накачки. Таким образом, стоксов импульс всегда оказы-
вается короче импульса накачки. Возбуждение среды А ведет себя
сходным образом, но испытывает экспоненциальное затухание
ехр (—14) при выключении или резком падении интенсивности им-
пульса накачки.
4. В пределе большого усиления из (10.47) получаем
(^Jaux ~ exp (GTz/2), (10.48)
181
где GT — нестационарный коэффициент усиления, равный
[Т 11/2
ЧЛ<| ^l2>-fI . <|^112>Л>= J И1(012^. (10.49)
Нестационарный коэффициент усиления не зависит от формы им-
пульса лазера. Для импульса, имеющего форму Й\(£')==
= ^Г1техр(—If/Tl71), максимум стоксова импульса отстает от мак-
симума импульса накачки на время iD = T(1/2logGRmz)1/n.
Численные расчеты нестационарного ВКР были выполнены Кар-
маном с сотрудниками [42] для различной формы импульсов на-
качки. Результаты подтверждают характерные черты явления, опи-
санные выше.
Нестационарное поведение сигнала ВКР впервые было замечено
в газах Хагенлокером с сотрудниками [43]. В дальнейшем с исполь-
зованием пикосекундных импульсов оно было также обнаружено
в жидкостях. Количественные измерения показали хорошее согла-
сие с предсказаниями теории [44]. Хорошим экспериментом, кото-
рый еще предстоит выполнить, было бы измерение поведения во
времени стоксова усиления в усилительной ячейке (см. раздел
10.6). Нестационарный коэффициент усиления GT отличается от
стационарного 6?R тем, что первый зависит только от сечения КР
(пропорционального Т)1Т]2), тогда как последний еще обратно про-
порционален полуширине линии Г. Поэтому при нестационарном
ВКР можно наблюдать некоторые комбинационные моды, которые
подавлены в стационарном случае. При нестационарном ВКР фак-
тически могут одновременно проявляться несколько комбинацион-
ных мод [45].
10.10 Измерение времен релаксации
Релаксацию возбуждения среды можно измерить непосредственно,
регистрируя его затухание. По аналогии со случаем магнитного
резонанса для описания процесса релаксации оптического возбуж-
дения обычно вводят характерные времена: время продольной ре-
лаксации Т4, которое характеризует затухание наведенного изме-
нения населенности возбужденного состояния, и время поперечной
релаксации Т2, которое является временем дефазировки волны воз-
буждения (см. раздел 2.1). В конденсированной среде времена 7\
и Т2 обычно имеют величину порядка пикосекунд, поэтому для
возбуждения и зондирования среды при измерении времен 7\ и Т2
необходимо использовать пикосекундные импульсы. Мы рассмотрим
здесь случай КР-активных переходов, когда как возбуждение, так
и зондирование осуществляются посредством комбинационных взаи-
модействий. Заметим, однако, что общие принципы применимы и
к другим типам переходов. Отметим также, что только в пределе
однородного уширения время Т2 равно обратной величине полуши-
рины линии, но и в этом случае время Т2 может сильно отличать-
ся от
182
В предыдущем разделе мы показали, что нестационарный про-
цесс ВКР приводит к возникновению волны материального возбуж-
дения А, которая затухает экспоненциально по закону ехр(—tJT2)
даже после того, как импульс накачки оканчивается. Эту волну с
частотой (coi — co2) о)«с можно зондировать путем смешения А с
волной пробного импульса Ез, имеющей волновой вектор кз и ча-
стоту (о3, в результате чего генерируется антистоксова волна Еа =
= $\exp(ika -г — u&af) с частотой <ов = <ot — <в2 + <в2 и волновым век-
тором ke = k1 — k2 + k8. Уравнение, описывающее амплитуду анти-
стоксова импульса, распространяющегося вперед, имеет вид
(-fe + (2. О A (z, 0, (10.50)
откуда путем замены переменных z' = z и t' = t — z/va можно полу-
чить решение
i
8 a (I, t)~$&9.i',t’)A (z', f) dz'.
0
Интеграл по времени от когерентного антистоксова сигнала равен
со со I
SK~ J I 8а (I, t) |2<Й ~ У J #8 (z', О A (z', t') dz' I2 dt. (10.51)
—oo —oo о
Сигнал, конечно, является функцией времени tD задержки между
возбуждающим и зондирующим импульсами. Если tD > Т2 > Тр,
где ТР — длительность импульса, то, как ясно видно из (10.51),
SK ~ ехр(—2tD/T2). Следовательно, время Т2 можно легко получить
из измерения зависимости 5К от времени задержки tD. При более
строгом рассмотрении для нахождения Т2 необходимо принять во
внимание конечную длительность импульса Тр при вычислении ин-
теграла по времени.
Время продольной релаксации описывает затухание индуци-
рованного изменения населенности Др согласно уравнению (10.23),
или в явном виде
(£ + т;) Др = Й [ М,&£*А* - (р? - р5), (10.52)
где Др = г/2 (р< — р/ — Рi + Ру) < Pi — Ру- Из этого уравнения
следует, что после окончания импульса накачки величина Др
должна затухать экспоненциально по закону ехр(—Интен-
сивность некогерентного (спонтанного) антистоксова рассеяния
прямо пропорциональна Др, поэтому оно может быть использовано
для регистрации затухания Др. Если пробный импульс Е2 имеет
частоту ш2, то проинтегрированный по времени сигнал на частоте
<в3 = св2 + ©ex пропорционален
Shk ~ J | (^2 (з, 0 |а Др (*> 0 & dt
183
и является функцией времени задержки tD между возбуждающим
и зондирующим импульсами. При условии to^T^Tp величина
этого сигнала пропорциональна ехр(—£d/Ti), так что время Т\
можно определить из вида зависимости SBK от tn»
Этот метод впервые был использован де Мартини и Дюкуэнгом
[46] для измерения времени 7\ колебательного перехода 4155 см"1
в газообразном водороде. При давлении, равном. 0,03 атм, время
Ti«30 мкс и, значит, импульсы лазера, работающего в режиме
модуляции добротности, оказываются достаточно короткими для
корректного проведения эксперимента. Однако в конденсированной
среде времена 7\ и Т2 лежат в пикосекундном масштабе времени,
и надо использовать пикосекундные лазеры с синхронизован-
ными модами. Впервые такие эксперименты провели Альфано и
Шапиро, а также Кайзер с сотрудниками [9]. Типичная схема
эксперимента показана на рис. 10.20. Импульс неодимового лазера
Рис. 10.20. Схема экспериментальной установки для измерения времени жизни
фотонов. Пучок накачки В1 с длиной волны % « 1,06 мкм и пробный пучок В2
с длиной волны % « 0,53 мкм взаимодействуют в образце 5 в процессе ВКР.
В одно из плеч внесена стеклянная подложка, выполняющая роль фиксирован-
ной линии задержки (Л31). В другом плече установлена система из двух призм,
позволяющая формировать переменную задержку (Л32), F — фильтры,
Р — фотоприемники, 1 — лазер, работающий в режиме синхронизации мод,
2 — затвор, 3 — усилитель, 4 — схема регистрации двухфотонной флуоресцен-
ции [Laubereau Л., von der Linde D., Kaiser W. Ц Phys. Rev. Lett.—1972. V. 28.
P. 1162]
с синхронизованными модами используется для возбуждения среды
посредством ВКР, а вторая гармоника этого импульса, посылаемая
с изменяемой задержкой, зондирует возбужденную среду. Резуль-
таты, относящиеся к этиловому спирту, приведены в качестве при-
мера на рис. 10.21. Экспоненциальные участки кривых SK(JD) и
Shk^d) на этом рисунке позволяют легко определить времена Т2
и Ti. Эту технику можно распространить и на изучение каналов
релаксации возбуждения и динамики дефазировки возбуждения в
больших молекулах или конденсированной среде (47].
Заметим, что наше рассмотрение измерений времени дефазиров-
ки применимо лишь для однородно уширенных комбинационных
184
переходов [48]. В случае неоднородного уширения возбуждение сре-
ды характеризуется некоторым распределением резонансных ча-
стот G)ex и амплитуду A(z, t) в (10.50) и (10.51) нужно заменить
интегралом от волны возбуждения по распределению частот соех.
Затухание SK во времени уже не будет иметь вид ехр(—2£о/Л).
Если величина неоднородного уширения много больше 1/ТР, то
Рис. 10.21. Сигналы некоге-
рентного антистоксова рассея-
ния Shk(^d) /Shk, max (л) И КОГв-
рентного антистоксова рассея-
ния SK(tD)/SK, max (б) В ФУНК-
ЦИИ времени задержки tn для
этилового спирта. Сплошная
и штриховая кривые получены
теоретически [ См. ссылку в
подписи к рис. 10.20]
затухание SK будет определяться длительностью лазерного импуль-
са Тр, и никакой информации о времени Т2 получить не удастся.
Может, однако, случиться, что при большой интенсивности импуль-
са накачки, достаточной для того, чтобы вызвать когерентное на-
сыщение комбинационного перехода, значение времени Т2 можно
все же определить из затухания SK [49]. Подробности теории и экс-
периментов по изучению колебательной релаксации с помощью
сверхкоротких импульсов можно найти в [47, 48].
Глава 11
ВЫНУЖДЕННОЕ РАССЕЯНИЕ СВЕТА
В гл. 10 вынужденное комбинационное рассеяние света рассматри-
валось как результат параметрического взаимодействия света и воз-
буждения среды. Были приведены примеры, когда возбуждение
среды было либо электронным, либо колебательным. Возникающий
при этом комбинационный сдвиг частоты может, в принципе, из-
меняться от нуля до частот, соизмеримых с частотой возбуждаю-
щего среду лазера. Некоторые возбуждения в веществе имеют
очень низкие частоты порядка или меньше 1 см-1. Обычно они
связаны с движением атомов или молекул. Рассеяние света на
таких возбуждениях обычно уже не называют комбинационным
(рамановским) рассеянием.
Рассеяние Мандельштама — Бриллюэна связано с возбуждением
акустических волн, рассеяние Рэлея — с возбуждением волн энтро-
пии, рассеяние крыла линии Рэлея — с изменением ориентации мо-
лекул [1]. При достаточно высокой интенсивности лазерной накач-
ки все эти процессы рассеяния света могут стать вынужденными.
Некоторые из них кратко рассмотрены в этой главе.
11.1 Вынужденное рассеяние Мандельштама — Бриллюэна
Вынужденное рассеяние Мандельштама — Бриллюэна (ВРМБ)
обусловлено параметрическим взаимодействием световых и акусти-
ческих волн. Теория этого явления аналогична развитой в разделе
10.3 теории ВКР с той лишь разницей, что под волной возбужде-
ния среды в данном случае подразумевается акустическая волна.
Рассмотрим рассеяние Мандельштама — Бриллюэна в жидкости.
Уравнения связанных волн по аналогии с (10.22) имеют вид
vx(Vx)
(11.1)
V X (v х) +
Кроме того, нужно записать уравнение, описывающее оптическое
возбуждение акустической волны:
[£ - 2Гв-£ - v’V’l Др = - v-f. (И.2)
186
Акустическая волна характеризуется изменением плотности Др,
v — скорость волны, Гв — постоянная затухания или полуширина
линии Мандельштама — Бриллюэна в спонтанном рассеянии.
Вынуждающая сила f и нелинейная поляризация Рнл возника-
ют вследствие нелинейного взаимодействия всех трех волн и могут
быть получены из следующих соотношений:
рнл (м ) = А Др = 1 Е3Др,
17 др \4л / г 4л др 2
p"W“s>EA>’- <“-3>
|=^=у(^.теге:),
где р — электрострикционное давление, = ро3е/3р есть коэффици-
ент электрострикции, р0 — массовая плотность жидкости.
Рассматриваемая задача является еще одним примером пара-
метрического взаимодействия волн, и решение уравнений (11.1),
(11.2) повторяет аналогичные решения, уже описанные в гл. 9
и 10. Мы остановимся здесь лишь на стационарном случае ВРМБ
в направлении назад. Вынужденное рассеяние вперед не возника-
ет, так как для него сдвиг частоты равен нулю. Пусть
Et = i exp (tk^z — г®^), E2 = e^2 exp (—ik2z — ico2O ,
Др == A exp (ikaz — ,
где G)i = co2 + coa, ka = В приближении медленно меняющихся
амплитуд уравнения (11.1) и (11.2) приводятся к виду
(4 -1) <“•*>
где ДА = ki + к2 — ка. Этот случай аналогичен параметрическому
усилению с обратной волной (раздел 9.6). Если постоянные зату-
хания а и Гв достаточно малы, то возможно самовозбуждение:
параметрическая генерация с обратной волной. Однако для акусти-
ческих волн, участвующих в процессе рассеяния Мандельшта-
ма — Бриллюэна в жидкостях, ситуация иная. При рассеянии назад
частота ша/2л «5 ГГц, соответствующая величина Гв/2л ~
~ 0,1 ГГц (см. табл. 11.1), а коэффициент затухания Гв/г? ~
~ 104 см-1 при v ~ 105 см/с. Такое затухание обычно существенно
превышает коэффициент усиления за счет связи со световыми
волнами (оценка дана ниже).
187
Если возбуждение акустической волны происходит в условиях
сильного затухания, уравнения (11.4) можно решать, избавляясь
от Л с помощью приближения dA/dz ~ iAkA. Получаем
г2лсО1
к±с2
v(3) _ Г WgP) («*• *8)
4л»
(11.5)
Г kaf>0
J ДА: — *Гв/р ’

Уравнения (11.5) выглядят точно так же, как и уравнение (10.15)
в случае ВКР, за исключением того, что вместо комбинационной
Таблица 11.1
Частотный сдвиг vB, ширина линии Гв и максимальный стационарный
коэффициент усиления для процесса ВРМБ (#в)щах~0в в Ряде жидкостей®)
Вещество Частотный сдвиг Vr, МГц Ширина линии спонтанного рас- сеяния Гр, МГц Коэффициент усиления
рассчитанный (^в)тах» см/МВт измеренный (#В )тах» см/МВт
CS2 5850 52,3 0,197 0,13
Ацетон 4600 224 0,017 0,020
п-гексан 222 0,027 0,026
Толуол 5910 579 0,013 0,013
СС14 4390 520 0,0084 0,006
Метанол 4250 250 0,013 0,013
Бензол 6470 289 0,024 0,018
Вода 5690 317 0,0066 0,0048
Циклогексан 5550 774 0,007 0,0068
а) Фабелинский И. Л. Молекулярное рассеяние света. — М.: Наука, 1965.
восприимчивости xr* здесь стоит восприимчивость хв\ описываю-
щая рассеяние Мандельштама — Бриллюэна. Поскольку 1шх^)>0у
то, как видно из (11.5), амплитуда будет нарастать в
направлении назад (—z), если фла^/к^2) Im хв) I I2 > а/2, в то
время как амплитуда 8^ будет затухать в направлении вперед.
В приближении заданного поля накачки решение (11.5) имеет вид
H2(2)|2 = l^(0l2e(GB"e)('"^ (11.6)
где коэффициент усиления б?в для ВРМБ равен
Св = |ГГ51шх®8)1^|2-
imc
188
Рассчитанные значения GB для ряда жидкостей приведены в
табл. 11.1 [2]. Как видно из таблицы, при интенсивности накачки
100 МВт/смг в кювете длиной 10 см показатель экспоненты GBl
может достичь величины порядка 10 (в CS^ он еще больше вслед-
ствие меньшей ширины линии рассеяния Мандельштама — Брил-
люэна), и, следовательно, ВРМБ должно легко наблюдаться.
Решение (11.5) с учетом истощения накачки, но при а = 0, так-
же можно легко получить [3]. В результате получаются следующие
алгебраические соотношения между начальными амплитудами
|Е,(0) I2, \Ег(1) I2 и конечными I2, |Е2(0) I2:
IE, (0) I2 - IE. (I) I2 « |E2(0) I2 - |E2(Z) I2, (11.8)
| Ег (l) |2 1 -1 E2 (0)/^ (0) p
| E2(0) p exp [[1 - | E2 (0)/^ (0) |2] GB | Et (0) |2 Z] - | E2 (0)/£x (0) |2 '
В экспериментах по ВРМБ обычно приходится иметь дело со
значительным истощением накачки. Типичный пример приведен на
рис. 11.1, где ясно видна перекачка энер-
гии из импульса накачки в распростра-
няющийся назад импульс ВРМБ [4]. При
этом сообщалось о 90 %-ном преобразо-
вании энергии.
Время жизни для акустических волн
тв = 1/2Гв имеет порядок 1 нс при
<вв/2л ~ 5 ГГц. Поэтому при длительно-
сти импульса накачки меньшей или по-
рядка 1 нс ВРМБ должно быть нестацио-
нарным. Теория нестационарного ВРМБ
имеет много общего с нестационарной
теорией ВКР. Мы не будем останавли-
ваться на ней здесь, а отошлем читателя
к оригинальной работе Кролла [5]. В экс-
периментах была обнаружена сильная за-
Рис. 11.1. Осциллограммы
лазерного импульса на вхо-
де Pi, сигнала ВРМБ назад
Рв и прошедшего лазерного
импульса Рт в случае эти-
лового эфира (Maier М. Ц
Phys. Rev.—1968. V. 166.
Р. ИЗ)
висимость усиления от времени жизни
акустических волн для импульсов накач-
ки короче ~100тв. Это особенно хорошо
видно вблизи порога вынужденного рас-
сеяния. Аккуратные измерения показали
хорошее согласие теории с эксперимен-
том [6].
ВРМБ впервые наблюдалось Чиао с со-
трудниками [7] в кварце и сапфире при использовании рубинового
лазера с модуляцией добротности. Они анализировали спектр света,
отраженного от среды, при помощи интерферометра Фабри — Перо
и обнаружили присутствие компоненты, сдвинутой на величину
манделыптам-бриллюэновской отстройки. Благодаря высокой эф-
фективности преобразования интенсивность рассеянного назад за
счет ВРМБ излучения часто бывает настолько велика, что эффект
можно обнаружить визуально. Если между образцом и лазером нет
189
развязки, рассеянный назад импульс ВРМБ попадает в лазер и
усиливается в нем. В результате сдвинутая по частоте мандель-
штам-бриллюэновская компонента появится и в выходном излуче-
нии лазера. Этот процесс может повториться многократно, и тогда
спектр излучения лазера будет содержать набор манделыптам-
бриллюэновских компонент различных порядков [8]. Это обстоя-
тельство следует принимать во внимание в экспериментах, требую-
щих одномодового лазерного излучения.
Как и в случае ВКР, лучшим способом проверки теории ВРМБ
является измерение усиления
-ЧОО -200 О 200 ЧОО
Рис. 11.2. Экспериментально из-
меренный коэффициент усиления
при ВРМБ, в зависи-
в схеме генератор — усилитель, по-
добной показанной на рис. 10.9. Ре-
зультаты таких измерений приведе-
ны на рис. 11.2 [9]. Теоретическая
подгонка с- помощью формулы(10.7)
позволяет найти затухание акусти-
ческой волны, которое хорошо со-
гласуется с величиной Гв, получен-
ной из экспериментов по спонтан-
ному рассеянию.
Из сравнения коэффициентов
усиления для ВРМБ (табл. 11.1) и
для ВКР (табл. 10.1) видно, что в
большинстве жидкостей в стацио-
нарном случае ВРМБ должно доми-
нировать над ВКР. В мощном пуч-
ке накачки, в особенности в сфоку-
сированном, ВРМБ может обладать
мости от частотного сдвига достаточным усилением для того,
Дсо/2л для непоглощающей жид- чтабы оно могло происходить ВО
кости (66% CS2 и 34% СС14). наплавлениях В экспепименте
Пунктиром проведена лоренцев- все* направлениях. г> эксперименте
ская кривая [15] в фокальном объеме генерируются
акустические волны различных час-
тот. В этих условиях иногда даже удается услышать характерный
звук. Возможно, он связан с генерацией в фокальном объеме удар-
ной волны. Часто происходит разрушение окон кюветы вследствие
генерации сильных волн давления, но детально механизм этого
разрушения пока не выяснен.
11.2 Вынужденные температурные рассеяния
Бриллюэна и Рэлея
Мы предполагали, что акустическая волна описывается изменени-
ем плотности Др. Это приближение впервые было использовано
Эйнштейном [10] и Бриллюэном [И] для описания спонтанного
рассеяния света на низкочастотных термодинамических флуктуа-
циях в однокомпонентной среде. Фактически р является функцией
давления р и энтропии 5, так что можно записать
Др = (др/др) 8кр+ (dp/dS) pbS.
190
Теперь Др (0 описывает акустическую волну, тогда как Д5(£)—
волну энтропии на нулевой частоте, описываемую уравнением дви-
жения типа уравнения диффузии. В спонтанном рассеянии Др
ответственно за появление в спектре манделыптам-бриллюэновско-
го дублета, a AS — центральной рэлеевской компоненты [1]. Сле-
довательно, для процесса ВРМБ, обсуждавшегося в предыдущем
разделе, более правильно будет заменить Др на Др, а де/др на
(де/др) s. Однако в большинстве случаев удобнее использовать в
качестве независимых термодинамических переменных р и Г вме-
сто р и S, особенно когда температура Т меняется в прямой зави-
симости от внешнего нагрева среды. В уравнениях движения Др (t)
и &T(t) оказываются связанными, поскольку, будучи линейными
комбинациями Др (0 и AS(0, они являются смесью акустических
и энтропийных волн. Рассеяние света под влиянием нагрева, вы-
званного поглощением света, известно как температурное рассея-
ние света [12].
Уравнения движения для Др и ДТ суть соответственно уравне-
ние Навье — Стокса и связанное с ним уравнение непрерывно-
сти (12]
2о
р, g + $ v (Др) + v <дг> - i)V*v -
- iv (В.-Е,') - (Е, .Е» V (ДГ),
(11.9)
^-Др + p0V-v= О
и уравнение передачи энергии
(рЛ^-^дг-^А’^др-
- + £в!, (и.Ю)
где v — скорость акустической волны, б = Cp/Cv — отношение теп-
лоемкостей при постоянном давлении и объеме, — изотермиче-
ская сжимаемость, ц характеризует затухание акустической волны,
Y = ро(3е/3р)т, — теплопроводность, а — линейный коэффици-
ент поглощения. Два уравнения (11.9) можно объединить в одно:
5 + т v* + v’)4₽ + v’(4Г)"
= iV(El.E:)-±(g) V.[E,-e:V(AT)]. (11.11)
(/2 J p
Заметим, что если использовать приближения б « 1, а » 0 и
(дг/дТ)р « 0, то из (11.10) следует, что ДТ = 0, и (11.11) сводит"
ся к волновому уравнению для акустической волны (11.2). Вы-
194
нужденные температурные рассеяния Бриллюэна и Рэлея теперь
будут описываться совместно уравнениями (11.10) и (11.11) и
волновыми уравнениями для полей Et и Е2 (11.1), причем
Р“Ы-4-Е,ДР + ^(Й) Е.Л7,
нл ? 1/№\ <11Л2>
Решение связанных волновых уравнений проводится аналогич-
но случаям ВКР и ВРМБ. Рассмотрим только стационарное реше-
ние для рассеяния назад в предположении, что возбуждения как
Др, так и ДТ испытывают сильное затухание. В этом случае мож-
но заменить в (11.10) и (11.11) производную d/dt на —иов =
»—i(coi — ©г) и V = dldz на /(fci + fcg) и найти решения для Др
и ДТ. Подставляя выражения для Др и ДГ в (11.12) и затем Рвл
в (11.1) и используя приближение медленно меняющихся ампли-
туд для полей Ei и Е2, для амплитуд и получаем уравне-
ния вида (11.5):
(^ + а)|#112 = -0И112И212)
) ' (11.13)
\ /
В приближении (3e/dp)T р >(Зе/ЗТ)р Т получаем
а а« 1 । ао 2ДЙ/ГВ ( /о< j аа 2ша/ГНЬ
Р ~ Рв 1 + (Дй/Гв)2 + РВ 1 + (Дй/Гв)2 + 'PRL + PrL' 1 + (йа/ГНь)2*
где
(«»1 — ®2),
AQ= V1 ' 2
61/2
ое <Ф2
PB WPoprB’
fte _
PRL /2 ’
4лс РорГнь
aw2BT
Vе — , V --------7-------,
• Cpa>2 ' 4nuco2 ’
r 4*i + l*2|)2 r MVIM)*
1 В = -----7------. 1 RL----------------
^0
ga ю2ГУ°
РВ 8лс2р01>Гв’
fla _
Рнь . 2_ тл
4лс poi>rRL
(6-1) cTrRL
(11.14)
РоСр
В приближении заданного поля накачки l^r2l2 экспоненциально
растет при распространении назад с коэффициентом усиления
G — а = р |<§Г112 — а.
Первые два слагаемых в (11.14) описывают ВРМБ, последнее
слагаемое — вынужденное рассеяние Рэлея. Член с Рв соответст-
вует нормальному ВРМБ. Он приводит к тому же коэффициенту
192
манделыптам-бриллюэновского усиления, что и полученный в
предыдущем разделе. Кривая усиления имеет максимум при АЙ =
«=0 или ©i — =(&i + |&21)*>/б1/2, что соответствует частоте аку-
стической волны, участвующей в процессе ВРМБ назад. Член с ₽в
соответствует температурному рассеянию Бриллюэна, поскольку
он исчезает, если коэффициент поглощения а = 0. Для него спект-
ральный контур усиления антисимметри-
чен относительно точки Дй = 0. Член с
₽rl также исчезает при а = 0 и отвечает
температурному рассеянию Рэлея с мак-
симумом кривой усиления при =
= G)i — со2 = rRL. Наконец, член с Prl от-
вечает обычному рэлеевскому рассеянию
и имеет тот же спектральный контур,
что и ₽rl.
Экспериментально труднее всего на-
блюдать вынужденное рассеяние Рэлея
вследствие малости Prl, тем не менее оно
наблюдалось [13]. Максимальная величи-
на рэлеевского усиления в жидкостях,
по оценкам, на два порядка меньше,
чем усиление для процесса ВРМБ [2].
При наличии поглощения эффективность
рассеяния Рэлея сильно возрастает из-за
наличия члена Prl- И действительно, вы-
нужденное температурное рассеяние Рэ-
лея легко может наблюдаться в погло-
щающих газах и жидкостях [14]. В по-
глощающих средах легко наблюдается
также вынужденное температурное рас-
сеяние Бриллюэна [15]. Оно проявляется
в небольшом увеличении частоты ман-
делыптам-бриллюэновской отстройки,
поскольку общая спектральная кривая
-МО-200 0 200 МО
Рис. 11.3. Эксперимен-
тально измеренный ко-
эффициент усиления
при ВРМБ, g% ~ pg, в
зависимости от частот-
ного сдвига Дй)/2л в по-
глощающей жидкости
(66% CS2 и 34% СС14 с
небольшой добавкой
12), имеющей коэффи-
циент поглощения а =
= 0,83 см"1. Теоретиче-
ская кривая соответ-
ствует дисперсионной
зависимости, характер-
ной для лоренцевской
линии [15]
коэффициента усиления для членов с 0в и 0g в (11.14) достигает
максимума при ДЙ>0. Как упоминалось в разделе 11.1, лучшим
способом изучения эффекта температурного рассеяния Бриллюэпа
является измерение коэффициента усиления для процесса ВРМБ.
Измеренный спектральный контур усиления можно затем непосред-
ственно сравнить с теоретическим, рассчитанным по формулам
(11.14). Пример такого сравнения приведен на рис. 11.3 и демон-
стрирует хорошее согласие теории с экспериментом.
11.3 Вынужденное рассеяние крыла линии Рэлея
Флуктуации ориентации молекул и их распределения в жидкости
пли сжатом газе приводят к флуктуациям диэлектрической посто-
янной и возникновению спонтанного рассеяния света [1]. Это
13 И. Р. Шен 193
Рис. 11.4.
Схема вытя-
нутой моле-
кулы, ось
которой со-
ставляет
угол 0 с
электричес-
ким полем
Е, направ-
ленным
вдоль оси X
рассеяние получило название рассеяния крыла линии Рэлея. Оно
имеет спектр, подобный спектру рэлеевского рассеяния, но гораздо
более широкий. При высокой интенсивности накачки можно ожи-
дать возникновения вынужденного рассеяния крыла линии Рэлея.
Физическая картина его такова: биение волн Et п Е2 переориенти-
рует и перераспределяет молекулы; переориентация и перераспре-
деление молекул, изменяющиеся во времени и пространстве, в
свою очередь посредством биения с волной Ej усили-
вают волну Е2. Вынужденное рассеяние крыла линии
Рэлея, таким образом, есть просто результат взаимо-
действия волн Et и Е2 и наведенного изменения в
ориентации и распределения молекул.. Для количест-
венного описания этого процесса необходимо записать
уравнение движения для переориентации и перерас-
пределения молекул. Остановимся на механизме пе-
реориентации.
Предположим, что молекулы анизотропны и име-
ют цилиндрическую симметрию. Обозначим оптические
поляризуемости вдоль и перпендикулярно оси молеку-
лы через «и и а± соответственно. Пусть ось молекулы
составляет угол 0 с осью х (рис. 11.4). Тогда поле Е,
линейно поляризованное вдоль оси я, наводит у мо-
лекулы дипольный момент р, причем рх = а^Е и
= <Хц cos2 0 + а± sin2 0 = а0 + Да (cos2 0 — 1/3),
(11.15)
где а0 = (ац + 2а±)/3 и Да = ап — а±.
Приложенное поле Е взаимодействует с наведен-
ным диполем и стремится ориентировать ось молекулы
вдоль оси х, в то время как тепловое движение стремится разупо-
рядочить эту ориентацию. Рассмотрим набор невзаймодействующих
молекул с плотностью N и хаотическим распределением ориента-
ции оси в отсутствие поля Е. При приложении поля Е равновесная
функция распределения по ориентации принимает вид
/(0) = Z-1 ехр(-2а3« |Е|7ЛВТ), (11.16)
где
л
Z = J ехр (— 2ахх | Е ^!къТ) sin 0 d0.
о
Здесь кв — постоянная Больцмана, а появление множителя 2 вме-
сто 1/2 в экспоненте обусловлено представлением поля Е (см. раз-
дел 2.9). Тензорная компонента оптической восприимчивости в
соответствии с (11.15) и (11.16) записывается в форме
X» = Хо + 7з#Да(>,
194
где
- <cos2 0 —1/3> =
Хо = Na,»
а символ < > обозначает усреднение по ориентациям. Аналогично
находим
Х« = Х« = Хо-^Да^/3. (11.18)
С физической точки зрения величина Q определяет степень ориен-
тации молекул, и ее часто называют параметром ориентационного
порядка. Для случайного распределения Q = 0, для полной ориен-
тации Q = 1. Поляризация, наведенная полем Е, запишется те-
перь так:
Р = ^Ххх£ = х (Хо^ + 2УАа(?Е/3). (11.19)
Поскольку Q в свою очередь является функцией Е, второе слагае-
мое в (11.19) отвечает нелинейной поляризации Рнл
Рил = х • 2N\aQE/3. (11.20)
Для сравнительно слабых полей имеем Q ~ |Е|2, и тогда Рня яв-
ляется кубической нелинейной поляризацией.
При вынужденном рассеянии крыла линии Рэлея распределе-
ние молекул по ориентациям изменяется под действием биения
двух оптических полей Е, и Е2. Уравнение движения для переори-
ентации молекул в результате совместного действия полей Е, и Еа
есть уравнение вращательной диффузии Дебая для функции рас-
пределения /(0) [16]:
= ат я [ si“е (я + е соз в /) 1. <и.21>
Уравнение (11.21) можно свести к простому уравнению движения
для Q, умножив обе части на (3/2) (cos2 0 — 1/3), проинтегрировав
затем по 0 и пренебрегая зависящими от поля членами более высо-
кого порядка, чем IEI’/Ab?1:
5Г-----^ + з4Д'>И1‘' (11.22)
где rD = v/5kBT — дебаевское время релаксации, v — коэффициент
вязкости для отдельной молекулы. Теперь, поскольку
Е = Et + Е2 = х<%\ exp (iki • г — иМ) + х&2 exp (ik2 • г —
и мы интересуемся перераспределением молекул по ориентациям,
13* 195
вызванным биением полей Et и Е2 множитель |Е|2 в (11.22) нуж-
но заменить на Е^Е*. Уравнение (11.22) оказывается связанным
с волновыми уравнениями (11.1) для Е, и Ег посредством уравне-
ния (11.20). В стационарном случае получаем
= рНЛ(“2) = %н^1^112^’ (Н-23)
OV 11 tUJljM
Xrw = 8JVtd (Aa)2/9v (1 + йот©).
где со = <0i — ®2. Восприимчивость для рассеяния крыла линии Рэ-
лея Xrw имеет отрицательную мнимую часть. По аналогии с дру-
гими типами вынужденного рассеяния света это означает, что поле
Ег может испытывать экспоненциальное усиление exp(GHW —
причем
(11-24)
СП \ HW/I II СП 45fcBr(i + co2T2j ’ V /
и имеет максимум при о = 1/td. Для жидкости типичными явля-
ются значения rD ~ 10“11 с и 16л2У(Да)2/45йв^ ~ Ю“и см3/эрг,
так что (GRW)max Ю-3 см/МВт, что сравнимо с коэффициентом
комбинационного усиления во многих жидкостях [2]. Поэтому вы-
нужденное рассеяние крыла линии Рэлея должно легко наблюдать-
ся в эксперименте, и это действительно так [17, 18]. Фактически
этот тип рассеяния имеет много общего с ВКР на колебательных
переходах: возбуждение среды |@| не зависит от волнового векто-
ра, поэтому вынужденное усиление оказывается изотропным. Как
следствие этого, взаимодействие стоксовых и антистоксовых компо-
нент (см. раздел 10.4), которое приводит к генерации антистоксова
излучения в близком к прямому направлении при ВКР, происхо-
дит и при вынужденном рассеянии крыла линии Рэлея [19]. Ре-
зультат этого взаимодействия несколько отличен из-за разницы в
резонансных частотах возбуждения среды. В противоположность
случаю ВКР максимальное усиление при наличии взаимодействия
стоксовых и антистоксовых компонент происходит в случае вы-
нужденного рассеяния крыла линии Рэлея при — о>в =
e G)ee — со/ = 0, причем векторы к, и кав образуют угол 0ОПт с к/
[19]. Другими словами, лазерный луч при вынужденном рассеянии
крыла линии Рэлея генерирует конус излучения той же частоты
под углом 0Опт к оси пучка. В действительности лазерный луч ко-
нечного поперечного сечения имеет расходимость волновых векто-
ров кь Эффект вынужденного рассеяния крыла линии Рэлея сво-
дится к увеличению этой расходимости или, что то же самое, к
уменьшению поперечного сечения пучка. Таким образом, лазер-
ный луч испытывает самофокусировку при распространении в сре-
де. Это, однако, нетрадиционный способ описания самофокусиров-
ки света. Традиционный способ будет рассмотрен в гл. 17. Заме-
тим, что именно усиление компонент к<, лежащих не вдоль оси,
приводит к самофокусировке. Если в среде возможно также ВКР,
196
то оно начинается с усиления шума. Поскольку комбинационное
усиление и усиление за счет рассеяния крыла линии Рэлея во мно-
гих жидкостях сравнимы по величине, можно ожидать, что насту-
пление самофокусировки часто будет предшествовать ВКР.
11.4 Другие типы вынужденного рассеяния света
В многокомпонентной системе локальные концентрации отдель-
ных компонент могут флуктуировать, приводя к изменению ди-
электрической постоянной и рассеянию света, известному как кон-
центрационное рассеяние [1]. В термодинамике концентрации
вместе с р, Т или р, S образуют систему термодинамических пере-
менных. Например, изменение диэлектрической проницаемости
двухкомпонентной системы можно записать следующим образом:
4р+(Я/г+(£)„ 4С< (11-25>
где С — относительная концентрация. При вынужденном концен-
трационном рассеянии ДС возбуждается биением полей Et и Е2 и
подчиняется уравнению вынужденной диффузии [20]
/Л _ PV) дс — Д(ХС)йТЛЕ1'Е:)-
) 8лр0 (дЦ>/дС)^т
В (11.26) мы пренебрегли взаимосвязью ДС с Др и ДГ; величина
D — коэффициент диффузии, ц — химический потенциал. При бо-
лее строгом рассмотрении можно учесть взаимосвязь между ДС,
Др и ДТ [20]. По аналогии с другими видами вынужденного рас-
сеяния света вынужденное концентрационное рассеяние описыва-
ется совместным решением уравнений (11.26) и (11.1), где
Рил (©i) = (дг/дС) ^тЕ^С/Ал,
Рия (<о2) = (дг/дС) p.rEiAC*/^.
Спектральный контур вынужденного усиления пропорционален
©Тс(1 + ®2тс)-1, где Tc1=DA:2, a k = kt — k2. Детали теории и экс-
периментов по вынужденному концентрационному рассеянию мож-
но найти в [20].
Существует еще много других видов рассеяния света: рассея-
ние света на либрациях (вращательных колебаниях) молекул, на
сдвиговых волнах, на спиновых волнах, на поверхностных волнах
и т. д. [1]. В принципе, при достаточной интенсивности накачки
все они могут стать вынужденными, и если известно динамическое
уравнение для возбуждения среды, то теоретическое рассмотрение
этого процесса снова сводится к решению связанных волновых
уравнений. Однако для некоторых вынужденных рассеяний порог
может оказаться выше порога оптического повреждения вещества.
Если это так, то этот вид вынужденного рассеяния не будет на-
блюдаться.
197
Совершенно другим типом вынужденного рассеяния является
вынужденное комптоновское рассеяние, впервые предсказанное
Пантеллом с сотрудниками [21]. С помощью обратного рассеяния
волн СВЧ диапазона на релятивистском пучке электронов можно
генерировать перестраиваемое излучение в далеком ИК диапазоне.
Перестройка при этом достигается изменением энергии электронов.
Сукхамте и Вольф [22] показали, что вынужденное рассеяние
Комптона можно во много раз усилить в магнитном поле, если ча-
стота СВЧ поля равна резонансной циклотронной частоте. До сих
пор не было сообщений об экспериментальном наблюдении вынуж-
денного комптоновского рассеяния. Однако в сходных условиях
была получена генерация перестраиваемого излучения СВЧ диа-
пазона с помощью релятивистских электронов, совершающих цик-
лотронное движение в магнитном поле [23]. Наблюдалось также
мощное излучение в СВЧ диапазоне с пиковой мощностью боль-
шей или равной 500 МВт и коэффициентом преобразования около
17% при генерации когерентного черепковского излучения реляти-
вистским электронным пучком, взаимодействующим со структурой
медленной волны [24].
Глава 12
ДВУХФОТОННОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ
Однофотонные и двухфотонные переходы подчиняются разным
правилам отбора, поэтому они дают дополнительную по отноше-
нию друг к другу спектроскопическую информацию. Хорошо из-
вестный пример — данные, получаемые из спектров ИК поглоще-
ния и комбинационного рассеяния. При двухфотонном поглощении
два фотона одновременно поглощаются, что приводит к возбужде-
нию среды. Поскольку это нелинейный процесс, сечение поглоще-
ния для него на много порядков меньше сечения однофотонного
поглощения. Тем не менее двухфотонное поглощение легко наблю-
дается при использовании лазеров. Сейчас двухфотонная спектро-
скопия получила широкое распространение. В этой главе кратко
описаны основы теории, измерительная техника и различные при-
менения двухфотонного поглощения.
12.1 Теория
Вероятность двухфотонного перехода впервые была рассчитана
Гепперт-Майер во втором порядке теории возмущений [1]. Соответ-
ствующий расчет был проведен нами в разделе 10.2 применитель-
но к случаю комбинационного рассеяния. Формула для вероятно-
сти двухфотонного перехода в единицу времени в единице объема
среды на единичный интервал энергии, приводящего к поглоще-
нию, очень напоминает формулу (10.2) и имеет вид
= ^) = 1 <у 1 м н>Г1 <а'1 aiai ,ai> |2 8 (ЙАю)‘ (121)
_ чр Г er-e^ |s> <s| er'e1 er^ | s> <» | er-?2 j
TL + J
(рис. 12.1). Здесь использованы те же обозначения, что и в раз-
деле 10.2, только Д© = ©1 + ©г — ©я. В полуклассическом прибли-
жении |<а/ la2atl at>\2 « П1П2 можно заменить на
MIVIV у2(у2)1/2
(2л)2(ЦШ1) (Я©2) с2(ЯШ1)(й®2)’
где It и h — интенсивности волн с частотами ©» и ®2 соответствен-
но. Два пучка, распространяющихся вдоль оси z в такой нелиней-
ной поглощающей среде, испытывают ослабление, описываемое
199
уравнениями
где
dljdz dl^dz — ““©2*f^2)
(12.2)
dWfi
d(t<o2)(p«~p/)
fig c
Как и в случае комбинационного рассеяния, приведенное выше
уравнение для у можно получить из решения связанных волновых
_____________lf> уравнений. Проделав расчет, аналогичный выпол-
1____________пенному в разделе 10.3, нетрудно показать, что
коэффициент двухфотонного поглощения у пря-
а)2 мо пропорционален мнимой части кубической
нелинейной восприимчивости х(3), описывающей
процесс двухфотонного поглощения:
-------------»*> 2
***7 С ©j Cg
_____________I Imx(s) = Nn IMti12g(ЙAco) (p< — p/).
тонно^’^о^бужда- Этот же РезУльтат можно, конечно, получить,
ние системы из со- рассматривая двухфотонное поглощение как про-
стояния |/> в со- цесс волнового смешения, при котором две све-
стояние |/> че- товые волны с частотами <ot и <о2 совместно ге-
нромежуточное со- нерируют волну возбуждения среды р/2? ((Oj + <о2).
стояние |s> Этот вывод можно проделать аналогично расче-
ту, проделанному в разделе 10.3.
Связанные уравнения (12.2) можно решить аналитически, если
учесть, что
___1
<о, dt <0- dt *
Это соотношение является следствием того, что в двухфотонпом
поглощении участвуют равные числа фотонов с частотами «и и
<в4. Если 71. и 720 — интенсивности на входе в среду, то
(71. — 7i)/®i — (7го — 7г)/<о2.
(12.4)
Решение системы (12.2) можно получить, избавляясь от It или 7».
Считая, что 71. > 1м, находим
т __ J _____ЛоЛ0! Лр/Ю2
1 10710/<а1-(720/ш2)ехр(-^)*
т _т (Ло/^-^о/^^рС-^)
2 20 2
К = ©jCOaY (Im/Ul — 720/®2).
(12.5)
200
Если Ло^ Ло, то ослаблением волны Zt можно пренебречь. В этом
случае решение принимает вид
Л Ло» Д До вхр(—Kz). (12.6)
Интерес представляет частный случай, когда сеч = ш2. При рас-
чете коэффициента двухфотонного поглощения в этом случае не-
обходимо использовать принятые в разделе 2.9 обозначения. Тогда
вместо (12.2) мы получим уравнение
dl^/dz = — еьу/?, (12.7)
а его решение имеет вид
/1=/10/(1+/10(О172). (12.8);
В случае слабого поглощения решение приводится к виду
Д=Ло(1-До<М2). (12.9Х
Коэффициент двухфотонного поглощения т и соответствующая
кубическая восприимчивость %(3) в общем случае являются тензор-
ными величинами. По аналогии с комбинационным рассеянием
правила отбора для них можно вывести по теории групп. Они
были получены Иною и Тойозавой [2] для 32 точечных групп сим-
метрии кристаллов и Мак-Клейном [3] для плотных молекулярных
газов и жидкостей. Бейдер и Голд [4] развили теорию Иною и
Тойозавы с учетом спин-орбитального взаимодействия.
12.2 Экспериментальная техника
Двухфотонное поглощение можно измерить непосредственно по
ослаблению луча света, если последнее достаточно велико. Возь-
мем, например, типичное значение коэффициента двухфотонного
поглощения в конденсированной среде, которому соответствует
Im%(3) = 10“12 СГС. Тогда из (12.3) и (12.5) получаем, что коэф-
фициент индуцированного ослабления луча имеет величину поряд-
ка 10“2 при интенсивности Ц порядка нескольких мегаватт на
квадратный сантиметр. Это соответствует ослаблению волны а>а
приблизительно на 1 % при прохождении в среде расстояния 1 см.
Такое ослабление легко регистрируется. Прямые измерения двух-
фотонного поглощения нетрудно сделать с помощью импульсных
лазеров, когда восприимчивость %(3) имеет порядок 10“12 СГС или
больше.
В схеме спектроскопии двухфотонного поглощения один из
двух ^сходных пучков должен быть перестраиваемым по частоте.
В первых опытах, когда в распоряжении экспериментаторов были
только лазеры с фиксированной частотой генерации, перестраива-
емое излучение получали с помощью лампы накаливания или дуги
и монохроматора. Измерение спектра двухфотонного поглощения
сводится в этом случае к регистрации лазерно-индуцированного ос-
лабления в функции частоты перестраиваемого излучения. Типич-
201
пая схема эксперимента показана на рис. 12.2 [5]. Несколько ис-
следовательских групп существенно усовершенствовали эту техни-
ку и создали изощренные автоматизированные варианты таких
систем [6]. Нелазерный источник теперь может быть, конечно, за-
менен перестраиваемым лазером. Это значительно улучшает отно-
шение сигнала к шуму. К сожалению, область перестройки лазе-
ров все еще ограничена, поэтому замена лампы перестраиваемым
Рис. 12.2. Схема установки для спектроскопии двухфотовного поглощения [5]
лазером предпочтительна только в том случае, когда нас интере-
сует сравнительно узкий спектральный диапазон.
В общем случае малое ослабление измерить трудно, поэтому в
двухфотонной спектроскопии используются и другие методы, обла-
дающие большей чувствительностью. Во многих средах двухфотон-
ное возбуждение вызывает люминесценцию. Так обычно обстоит
дело в газах; люминесценция возникает и в конденсированных
средах, хотя квантовый выход в этом случае может оказаться ма-
лым. Поскольку люминесценцию легко зарегистрировать, она по-
зволяет измерить двухфотонное поглощение с чувствительностью,
на много порядков превышающей чувствительность, достигаемую
при измерении коэффициента ослабления. Первый эксперимент по
двухфотонному поглощению фактически был выполнен именно по
этой методике [7]. Однако в спектроскопии двухфотонного погло-
щения нужно быть уверенным, что квантовый выход люминесцен-
ции не сильно зависит от частоты возбуждения, иначе спектр бу-
дет искажен.
Двухфотонное возбуждение вблизи или выше уровня иониза-
ции атома или молекулы может привести к ионизации, а получаю-
щиеся при этом электроны и ионы легко можно зарегистрировать
[8]. Следовательно, фотоионизация также может использоваться
202
для повышения чувствительности при регистрации двухфотопного
поглощения. Метод фотоионизации, однако, можно использовать
только в случае, когда конечное возбужденное состояние лежит
вблизи или выше уровня ионизации. Наблюдаемый спектр являет-
ся спектром двухфотонного поглощения с весовым множителем,
учитывающим скорость ионизации и зависящим обычно от энергии
конечного возбужденного состояния.
Аналогичным образом для измерения двухфотонного поглоще-
ния в твердом теле можно использовать фотопроводимость. Если
можно измерить тепло, выделившееся при релаксации после двух-
фотонного поглощения, возникающий нагрев также можно исполь-
зовать для регистрации двухфотонного поглощения. Примером ис-
пользования этого обстоятельства является фотоакустическая спек-
троскопия. Выделившееся при двухфотонном поглощении тепло
вызывает появление акустического сигнала, который можно заре-
гистрировать с помощью микрофона или пьезо датчика. Менее
удобными являются методы регистрации двухфотонного поглоще-
ния, использующие фотоэмиосию, фотодиссоциацию, фотохимиче-
ские реакции и оптогальванический эффект.
12.3 Спектроскопия двухфотонного поглощения
а. Твердые тела
Первые спектроскопические измерения двухфотонного поглощения
были выполнены Хопфилдом с сотрудниками [5] в щелочно-гало-
идных кристаллах вблизи краев зон на установке, схема которой
показана на рис. 12.2. Поскольку эти кристаллы имеют центр
симметрии, состояния вблизи краев зон имеют более или менее
определенную четность. Следовательно, спектры однофотонного и
двухфотонного поглощения должны сильно различаться, как это
видно из рис. 12.3. В частности, в спектре двухфотонного поглоще-
ния отсутствует экситонный пик. Этот результат был использован
Хопфилдом с сотрудниками для проверки правильности различных
моделей экситона применительно к щелочно-галоидным кри-
сталлам.
Двухфотонное поглощение в полупроводниках является предме-
том многочисленных экспериментов [9]. Считалось, что эта методи-
ка должна дать новую информацию о структуре зон. Но до сих
пор результаты в основном приносили разочарование, так как, во-
первых, структуры зон этих полупроводников уже хорошо изуче-
ны, во-вторых, данные, полученные методом двухфотонного погло-
щения, не очень точны из-за флуктуаций интенсивности лазера и,
наконец, в-третьих, спектральные диапазоны, в которых получены
спектры двухфотонного поглощения, слишком ограничены. Тем не
менее двухфотонное поглощение является удобным инструментом
для изучения экситонов и экситон-поляритонов в полупроводни-
ках. В спектроскопии однофотонного поглощения можно лишь об-
наружить существование экситон-поляритонов по наблюдению ли-
нии остаточных лучей. С помощью же двухфотонного поглощения
203
можно измерить дисперсионную кривую экситон-поляритонов [10].
Пример показан на рис. 12.4. В этом случае экситоны могут быть
возбуждены одновременно одно- и двухфотонным способом. На-
блюдаемый спектр двухфотонного поглощения связан частично с
Рис. 12.3. Спектры однофотонного
поглощения (сплошные кривые) и
двухфотонного поглощения (штри-
ховые кривые с экспериментальны-
ми точками) кристаллов КВг и RbBr
(при Т s= 80 К) [Frohlich D., Stagin-
nus D. Ц Phys. Rev. Lett.—1967.
V. 19. P. 496]. По оси ординат от->
ложен коэффициент поглощения
К [см"1] в случае однофотонного по-
глощения и оптическая плотность в
относительных единицах в случае
двухфотонного поглощения
Рис. 12.4. а —Положение пиков двухфотонного поглощения вблизи первого
экситонного пика CuCl при разных углах 6 между двумя зондирующими пуч-
ками при Т = 1,5 К. По оси абсцисс отложена энергия двухфотонного возбуж-
дения. б — Дисперсионные кривые поперечного экситон-поляритона (ТР) и
продольного возбуждения (LE) в CuCl. Сплошной линией проведены теорети-
ческие кривые, рассчитанные на основании данных по коэффициенту отраже-
ния. Квадратами и кружками показаны результаты измерений коэффициента
двухфотонного поглощения, а крестиками — данные по генерации второй гар-
моники [FrShlich D. Ц Festkorperprobleme—1981. V. 21. Р. 363]
возбуждением экситонов и частично — с генерацией суммарной
частоты (или второй гармоники) [11]. Строгое теоретическое рас-
смотрение задачи проводится по аналогии с разделом 10.7 [12].
204
Двухфотонное поглощение использовалось также для зондиро-
вания состояний экситонных молекул [13], которые не могут быть
исследованы при однофотонном возбуждении. Среди других при-
менений отметим, что двухфотонное поглощение может быть ис-
пользовано для получения однородного возбуждения носителей в
объеме среды. Это обстоятельство может оказаться полезным при
решении как физических, так и технических проблем.
б. Молекулярные жидкости и газы
Двухфотонное поглощение может использоваться для зондиро-
вания возбужденных состояний, недостижимых при однофотонпом
возбуждении. В молекулах, обладающих центром симметрии, элек-
тронные состояния можно разделить на четные (g) и нечетные
(и). Однофотонные переходы из g в g или из и в и запрещены,
однако двухфотонные переходы между этими состояниями разре-
шены. Таким образом, при использовании спектроскопии двухфо-
тонного поглощения можно изучать набор новых электронных ко-
лебательных и вращательных состояний, которые нельзя наблю-
дать в однофотонном поглощении. Многочисленные примеры этого
приведены в работе [14]. Мак-Клейн [3] указал, что даже несмот-
ря на то, что молекулы газа или жидкости случайным образом
ориентированы в пространстве, двухфотонное поглощение при
<01 ¥= со2 все же обладает зависимостью от поляризации, позволяю-
щей определить симметрию возбужденных состояний молекул. Та-
ким образом, двухфотонное поглощение стало важным инструмен-
том в области молекулярной спектроскопии, как показывает боль-
шое число работ, цитируемых в [14].
в. Атомы
Двухфотонное поглощение может также использоваться для
изучения возбужденных электронных состояний атомов, которые
не удается зондировать с помощью однофотонного поглощения.
Примером являются ns- и Tid-состояния атомов щелочных метал-
лов. Из-за больших матричных элементов переходов между состо-
яниями атомов двухфотонное поглощение в атомарных газах в
общем случае оказывается гораздо сильнее, чем в молекулярных
газах. И все же оно остается слишком слабым, чтобы быть изме-
ренным по ослаблению луча лазера. К счастью, можно использо-
вать другие методы регистрации, такие как фотолюминесценция и
фотоионизация. Они достаточно чувствительны, чтобы зарегистри-
ровать двухфотонное поглощение в паре при давлении меньшем
1 Торр. При использовании встречно распространяющихся пучков
с одинаковой частотой в двухфотонном поглощении можно полу-
чить линии, свободные от доплеровского уширения. Подробно эта
методика описана в гл. 13. Применение двухфотонного поглощения
для изучения высоколежащих ридберговских состояний, в теории
квантовых дефектов и автоионизационных состояний будет рас-
смотрено в гл. 18.
Глава 13
НЕЛИНЕЙНАЯ ОПТИЧЕСКАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ
ВЫСОКОГО РАЗРЕШЕНИЯ
Хорошо известно, что лазеры обладают очень узкой линией гене*
рации. Следовательно, они являются идеальным инструментом для
спектроскопических исследований высокого разрешения. В литера-
туре сообщалось о создании He-Ne лазера с шириной линии
всего 3 Гц [1]. Это означает возможность получения разрешения
2 • 1013, что всего на два порядка хуже, чем в эффекте Мёссбауэра.
В обычной спектроскопии, однако, изучение деталей спектра часто
ограничено неоднородным уширением, а не аппаратурным разре-
шением. Доплеровская ширина D-линий натрия при комнатной
температуре составляет около 1,3 ГГц, тогда как сверхтонкое рас-
щепление линий — всего несколько сотен мегагерц. В твердом
теле неоднородная ширина линии может быть еще больше. Таким
образом, для спектроскопии высокого разрешения первостепенное
значение имеет поиск путей уменьшения влияния неоднородного
уширения. В этой главе описано несколько нелинейно-оптических
спектроскопических методов, которые служат этой цели. Эти ме-
тоды в последние годы революционизировали область атомной и
молекулярной спектроскопии и стимулировали большой интерес в
области спектроскопии высокого разрешения твердых тел.
13.1 Общее описание
Неоднородное уширение спектральных переходов возникает вслед-
ствие того, что атомы, молекулы или ионы в ансамбле находятся
в различном локальном окружении.
Рассмотрим переход между двумя состояниями |тг> и |тг'> с ре-
зонансной частотой Шп'п. В общем случае <оП'п является функцией
ряда параметров а, р, у, ..., описывающих локальное окружение.
Эти локальные параметры являются случайными величинами и
должны описываться некоторой статистической функцией распре-
деления, скажем g(a, 0, т, ...), причем J g da dp dy ... = 1.
В таком случае среднее значение физической величины X, являю-
щейся функцией <оП'П, дается формулой
X = j X [con/n (а, р, -у, ...)]£ (а. 0. Т. (13.1)
Например, неоднородно уширенная лоренцевская линия поглоще-
206
вия определяется выражением
S (®) = [----5(>rg(g’ Р’ ----5 da dp ... (13.2)
J ₽, ...)]2 + Г2
Число локальных параметров, которые необходимо знать для
характеристики локального окружения, может быть большим.
В случае примесных ионов в твердом теле каждый ион находится
в своем локальном окружении и испытывает действие локального
поля кристалла, слагающегося из кулоновского взаимодействия с
окружающими атомами или ионами [2]. Поле в кристалле может
быть описано набором локальных параметров, а распределение
ионов по локальным местоположениям может быть охарактеризо-
вано функцией распределения этих локальных параметров. Полное
число таких локальных параметров зависит от локальной симмет-
рии местоположения иона. Для местоположения низкой симмет-
рии это число может быть очень большим, например, больше 10
для симметрии С2. Неоднородное уширение спектра примесного
иона в принципе определяется статистическими вариациями боль-
шого числа локальных параметров, характеризующих местоположе-
ние иона. Практически, однако, могут доминировать один или не-
сколько параметров, описывающих компоненты поля кристалла,
обладающие высокой симметрией.
В газах ситуация наиболее проста, поскольку скорость атомов
или молекул является единственным локальным параметром, даю-
щим вклад в неоднородное уширение, которое в этом случае есть
просто доплеровское уширение. Скорость теплового движения под-
чиняется распределению Максвелла
g(p) = y^e-’44 (13.3)
у Л U
где и2 = 2къТ/т, а т есть масса отдельного атома или молекулы.
Доплеровская ширина дается хорошо известной формулой
(А<оп)п'п = 2©п,п [(2квТ/тс2) In 2]1/2 = 7,163 • 10~7 (Т/А)1/2ап,п, (13.4)
где Т измеряется в кельвинах, а А есть атомная или молекуляр-
ная масса. Для А = 100 находим A<oD ~ 0,02 см"1 (0,6 ГГц) для
зеленого света и Ao)D 10“3 см"1 (30 МГц) в ИК диапазоне вбли-
зи 10 мкм. Эти величины неоднородного уширения могут пока-
заться малыми по стандартам обычной спектроскопии, но они за-
частую много больше однородной ширины линии. Уширение за
счет конечного времени жизни составляет от 105 до 107 Гц для
атомных переходов и от 10 до 103 Гц для колебательных переходов
в молекулах. Уширение линий с увеличением давления за счет
атомных или молекулярных столкновений составляет приблизитель-
но 104 Гц при давлении 1 мТорр, а уширение вследствие столкно-
вений со стенками сосуда размером в несколько сантиметров ока-
зывается равным от 103 до 10* Гц. Уширение атомного перехода
с ростом мощности (или уширение за счет насыщения) может до-
стигать примерно 10 МГц/(мВт/см2)1/2. Если спектроскопическая
207
методика обладает достаточным разрешением, то устранение допле-
ровского уширения позволяет измерить однородную ширину линии
и ее форму и тем самым получить информацию о различных физи-
ческих механизмах однородного уширения. Более того, можно так-
же исследовать сдвиг линии и ее расщепление на величину, мень-
шую доплеровской ширины, но превышающую или сравнимую с
однородной шириной. Эта задача включает много интересных про-
блем, таких как эффекты Зеемана и Штарка, эффекты столкнове-
ний, сверхтонкие расщепления, измерение вращательных рас-
щеплений и др.
Классический способ устранения доплеровского уширения сво-
дится к использованию моноэнергетического атомарного или моле-
кулярного пучка. При малой расходимости пучка 2<р остаточная
доплеровская ширина, которую «видит» пробный луч, равна
(6шр)п'п я (2и/с) Шп'пф, где и — скорость частиц пучка в прямом
направлении. При <р = 10“2 рад величина (6<oj>)nzn может быть бо-
лее чем на порядок меньше (Дшр)П'п»
Нелинейная оптическая спектроскопия высокого разрешения в
отличие от линейной использует для уменьшения влияния неод-
нородного уширения нелинейный отклик вещества. Существует
ряд эффективных методов нелинейной лазерной спектроскопии.
Они основаны либо на идее резонанса, не зависящего от неодно-
родного уширения, либо на идее селективного исследования только
группы молекул, имеющих одинаковые резонансные частоты. Боль-
шинство рассматриваемых в следующих разделах методик приме-
нимо, в принципе, как к газам, так и к жидкостям, хотя спект-
ральные линии в конденсированной среде зачастую слишком ши-
роки, чтобы была необходимость в спектроскопических измерениях
с высоким разрешением.
13.2 Квантовые биения [3]
Рассмотрим систему с двумя близко расположенными уровнями,
показанную на рис. 13.1. Если для резонансного возбуждения этой
системы используется импульс лазера, имеющий обратную дли-
расстояние между двумя возбужденными
тельность
рю, чем
<21
ш -А < < и) +А
">20
Рис. 13.1. Трехуровневая система, имею-
щая два близко расположенных верхних
уровня, когерентно возбуждаемых лазер-
ным импульсом со спектральной шири-
ной 2Д, превышающей расстояние меж-
ду верхними уровнями ©21
состояниями, то после возбуждения система оказывается в коге-
рентном суперпозиционном состоянии
<Ф I = <Фо I + «1 <ti I + а2 <ф21 e-i0W-r2‘, (13.5)
где <ipol и <Ч>! I, <-ф21 — основное и возбужденные состояния соот-
ветственно, a а, и аг — коэффициенты, зависящие от возбуждения.
208
Система в когерентном суперпозиционном состоянии при переходе
в основное состояние будет излучать. При этом мощность излуче-
ния описывается формулой
(0 ~ I (01er I ^о> I2 = I «1 <Ф11 ег I Ч>0> (Мв1о+Г1)< +
+ а2 <ф21 ет | г|)0> е“(1<в2о+г2)‘ |а = Л1е“аГ1‘ + Л2е“аг«‘ +
+ Ве”(г1+г«)* cos [(ш20 — со10) t+ <р], (13.6>
откуда следует, что в излучении содержатся затухающие колеба-
ния с частотой биений (<о2о — ©ю).
При наличии ансамбля подобных систем каждая из них может
иметь несколько отличные частоты (Ою и со2о вследствие эффект»
F=5
4
3*
2'
Vs4 = 82,9 МГц
•\>43=66,5
о
4Я^нм|
а
Дд= 9193
. Частоты биений
116'4 ,66'5,
49,9 МГц
149,4,82,9'
66,5 МГц
Возбуждение с основного
уровня F=3
1 । I । 1 1 1 1
0 100 t, нс
Рис. 13.2. а — Сверхтонкая структура 62Si/2 и 72Р3/2 уровней атома Cs. Пока-
заны частоты квантовых биений, ожидаемых при возбуждении на переходах
а и Ъ. б — Осциллограммы квантовых биений в сигнале флуоресценции при
возбуждении на переходах а и b соответственно. Под экспериментальными
кривыми приведены соответствующие теоретические кривые, в — Временной
характер изменения и спектр сигнала 1Я — 1<ъ приведенного на рис. 13.2 б [4]
4
3
а
14 и. р. Шен
209*
Доплера или другого механизма неоднородного уширения, но раз-
ностная частота биений (о20 — ©ю) должна быть одной и той же
для всех систем. Следовательно, мощность спонтанного излучения
ансамбля после импульсного возбуждения по-прежнему дается
формулой (13.6). Эти колебания будут наблюдаться, если
1(02о — союI + Г2). Частота биений непосредственно определя-
ет расстояние между уровнями ш21 = ©го — ©ю.
Метод квантовых биений можно обобщить на случай систем с
несколькими близко расположенными подуровнями. При этом вре-
менное поведение сигнала становится более сложным, но если рас-
стояния между уровнями много больше постоянных затухания Г,
то спектр можно легко получить с помощью фурье-преобразованпя
изменяющегося во времени сигнала. Этот метод особенно полезен
для определения малых расщеплений уровней, так как при этом
сигнал можно аккуратно измерить с помощью обычной системы
регистрации переходных процессов. И изменяющийся во времени
сигнал, и его спектр Фурье можно непосредственно вывести на
экран осциллографа. На рис. 13.2 показан пример измерений по
методу квантовых биений [4].
13.3 Спектроскопия насыщения
Основная идея спектроскопии насыщения заключается в следую-
щем. Монохроматический свет резонансно возбуждает только не-
большую группу атомов или молекул внутри неоднородно уширен-
ного контура и вызывает в них изменение населенностей. Эта
группа атомов или молекул, которые выделены из остальных нали-
чием изменения населенностей, могут быть затем селективно ис-
следованы по их спектрам поглощения или люминесценции. Эф-
фект неоднородного уширения оказывается, таким образом, по-
давленным.
а. Насыщение при возбуждении
Рассмотрим прежде всего изменение населенностей вследствие
резонансного возбуждения двухуровневой системы, показанной на
рис. 13.3. Кинетическое уравнение для разности населенностей
имеет вид
(£+~ др°) = ~ 2РГ12дР’ <13-7)
где Др = р» — ри — разность населенностей между двумя уровня-
ми, Др0 — соответствующая равновесная тепловая разность насе-
ленностей, ГИ12 = 2nQ2g(co)— скорость вынужденных переходов,
12 =(1/й) |<1 |ег • Е| 2>—частота Раби, g(<o)—форма линии пере-
хода. Предположим, что g(®) = Г/л [(© — со21)2 + Г2]. Стационар-
ное решение (13.7) можно записать в форме
(13.8)
210
где I/Ia = ^l2TJV. Здесь Z = с|Е|2/2лп —интенсивность, а величи-
на Z, = сГ|Е|2/8лп£22Т1 по определению называется интенсивностью
насыщения. При такой интенсивности из основного в возбужден-
ное состояние резонансно накачивается (Др —Др0)/2 часть моле-
кул. Когда отношение 1/1а стремится к бесконечности, Др прибли-
жается к нулю. Это явление носит название эффекта насыщения.
Поглощение луча накачки пропорционально ________________________<2:
РИ^Др и определяется коэффициентом поглощения 'k
а Г2
а ------------2----------, (13.9)
(со - ш21)2 + Г2 (1+ ///.)’
где а0 — пиковое значение при ш == ш21 и Z/Z. 0. <т
Уравнение (13.9) показывает, что когда отноше- Рис- 13.3. Резо-
нием Z/Z. пренебречь нельзя, линия поглощения
испытывает уширение в (1 + Z/Ze)1,a раз. Это вой системы
хорошо известный эффект полевого уширения.
В пределе слабого насыщения (Z/Ze<l) соотношения (13.8) и
(13.9) приводятся соответственно к виду
V2 L 1
^(“-“21)2 + г21 (“-“г1)2 + Г2]*
(13.11)
Рис. 13.4. Выжигание провала
в максвелловском распределе-
нии при резонансном возбуж-
дении
Изменение коэффициента поглощения а оказывается пропорцио-
нальным Z или |Е|2 и может рассматриваться как нелинейно-опти-
ческий эффект третьего порядка по полю.
При наличии неоднородного уширения монохроматический ла-
зерный луч может резонансно возбу-
дить лишь небольшую долю атомов
или молекул. Рассмотрим, например,
газ, в котором неоднородное уширение
определяется главным образом эффек-
том Доплера. Для части атомов или
молекул, имеющих компоненту скоро-
сти vt вдоль направления распростра-
нения луча, резонансная частота в ла-
бораторной системе координат равна
ш21 — где (о21 — резонансная частота
в неподвижной системе координат.
Согласно (13.8) изменение населенно-
стей для этой части атомов или молекул дается формулой
Др (гх) — Др» (yz) =
Г2 (Z/7t) Др° (i>z)
(со - w21 + kvtf + Г2 (1 + ///,) ’
(13.12)
Здесь Др0(р2) = (Др00/|/ли)е , а Др00 есть тепловая разность
населенностей уровней 11> и |2Х Ясно, что заметное изменение
14*
21Ф
населенностей Ар(рг)^ Ар°(рг) может произойти только для атомов
или молекул, для которых vz«(о — <d2i)/&, что проявляется в виде
провала в распределении населенностей на рис. 13.4. Это явление
носит название эффекта выжигания провала [6]. Под действием
накачки величина Ар°(р2) модифицируется таким образом, что в
максвелловском распределении возникает провал с полушириной
Г(1 + //7.)1/2/Л.
б. Поглощение слабой пробной волны
в присутствии мощной волны накачки
Представляется естественным, что эффект выжигания провала
можно зондировать путем сканирования слабого пучка с частотой
<о' в окрестности провала. Основной вклад в коэффициент погло-
щения пробного пучка будут давать атомы и молекулы, имеющие
проекцию скорости р, »(ш'— ш21)/Л в случае распространяющихся
в одном направлении пучков накачки и пробного, так что при
<о'« ш пробный пучок должен чувствовать наличие провала в рас-
пределении Ap(pz). Это простое рассуждение, однако, не прини-
мает во внимание когерентное взаимодействие между пробным
пучком и пучком накачки. Как мы увидим ниже, когерентное
взаимодействие может заметно изменить спектр поглощения, осо-
бенно в пределе сильного насыщения, когда Z/Z. > 1.
Расчет поглощения пробного пучка можно начать с нахожде-
ния элемента матрицы плотности р21(<о')» учитывая, что коэффи-
циент поглощения определяется выражением
где “(®') = “Im %(“'),
„ . л (13.13)
X (® ) — е > Р12 <11I
В присутствии сильного поля накачки Е{&) мы хотим рассчитать
элемент р21 (©'), который: содержит поправки всех степеней по по-
лю Е(©), но линейные по амплитуде пробного поля [5]. Это
можно сделать для двухуровневой системы. Непосредственно из
уравнения Лиувилля (2.6) для матрицы плотности можно получить
следующую систему уравнений (см. раздел 2.1):
Й (©' — ®21 + гГ) р21 (©') = —рцЕ (©') [ри (0) — Рга (0)1 —
- р21Я((в)[рн (©' - ©)'- р22(©' - ©)],
Й(©' — © + i/Ti)[pn(©' — ©) — р22(©' — ©)] =
= — 2раЕ* (®) p2t (©') + 2риЕ (©') р12 (—©) + 2р21Е (©) р12 (©' — 2©),
й (©' — 2® — ©12 + £Г) р12 (©' — 2©) =
— —р12Е*(ш)[р22(©' - ©) — ри(©' — ©)], (13.14)
212
"I""1
[Рп(0)-р22(0)]^Лр = Др° 1+ * ,
Ш21/ " 1 .
P12 (— “)
— t xp12£(—<о)Др
В (13.14) мы опустили члены ри(2ю) и р22(2со) ввиду их относи-
тельной малости. Решение для p2i((o/), вытекающее из (13.14),
имеет вид
Р2х (®') = (©') Др [(©' — со21 + /Г) —
_________________2Q2______________"I”1
( ,, И 2Q2
<о'— 2и4-ш21 + tr
/ , i \ 2Q2 Г ' ‘ '
V0-“ + Л/ — 2<о + <о21 + «Г
Это решение можно переписать в форме
, — Л-1Р21£ (ш') АР ,
р21 > = е'-е11 + <Г +
, — ^-1Р21® (“') (“' — 2<о + ©21 + /Г) (© + в>' — 2со21) 2й2Др (л q 4 вч
+ (<а-еи-1Г)(е'-еи + <Г)Р 1 Ц '
D = (©' — ®21 + гГ) — со + у-) (со' — 2ф + <о21 + /Г) — 2Q2 —
— 2Q2 (<»' — 2со + (о21 + /Г),
Й2=|р21Е(со)|2Ж
Первый член в выражении (13.16) для рг1((о') обусловлен эффек-
том выжигания провала, а второй связан с когерентной интерфе-
ренцией пучка накачки и пробного пучка. Физическая картина
такова: интерференция пробной волны и волны накачки рождает
осциллирующие компоненты рц(со' — со) и р22(<о' — со) в распреде-
лении населенностей, которые, в свою очередь, вызывают рассея-
ние волны накачки, приводящее к появлению когерентного сигнала
на частоте со'. Знаменатель в выражении для p2i(co') обращается
в нуль в трех точках, соответствующих трем различным резонан-
сам, возникающим, когда поле Е(<а) будет достаточно сильным.
Этот результат сильного взаимодействия света с резонансной двух-
уровневой системой можно также понять из представления о ди-
намическом эффекте Штарка или из картины «одетого» атома, о чем
речь пойдет в гл. 22.
При наличии доплеровского уширения для каждой группы мо-
лекул, обладающей определенной скоростью, получится свое зна-
213
чение p2i(G)'). Для простоты считаем, что доплеровское уширение
много больше однородного. Выражение для p2i(e>\ vz) можно по-
лучить из (13.15) или (13.16), заменяя о и ©' на ш-k’V, и
(д' — к' • vz соответственно. Чтобы найти коэффициент поглощения
для пробной волны в этом случае, мы должны проинтегрировать
р21(ю', vz) по доплеровскому контуру. Другими словами, р21(ш')
00
в (13.16) нужно заменить на J dvzp21(a', vz). Для случая встреч-
—00
ного распространения накачки и пробной волны член в (13.16),
описывающий эффект выжигания провала, дает вклад в коэффи-
циент поглощения, равный
«пр (©') =
| р1212
fix
X
7______________глр°(рг)^_____________
J г . Г
- [(.- - + Г» ] [1 + (._„я+Ч). + 1.
где
f = r[l + (l + Z/Z.)1/2], к'*к.
Полученный результат показывает, что в пределах всего допле-
ровского контура коэффициент апр((о') приблизительно равен
а0 ((д') ~ Др°[рх = (ш' — Ш21)А'], за исключением окрестности (д'«
s 2(021 — <0, где коэффициент поглощения имеет минимум с полу-
шириной Г, причем амплитуда и полуширина этого провала возра-
стают с увеличением отношения Z/Ze. Этот резонансный минимум
в поглощении пробной волны, лежащий на частоте (д' = 2g)2i — о>,
обусловлен провалом на частоте со' — kvt=(d2i, выжигаемым волной
накачки с частотой о = co2i — kvz.
Особый интерес вызывает случай слабого насыщения (Z/Ze<l).
При этом уравнение (13.17) сводится к уравнению
апрг(©')~ а0 ((д') /1-----------2Г ------------«“I, (13.18)
РЛ 7 04 \ [(©' —<о)Ч-2(со —со21)]2 + 4Г2 f v '
которое показывает, что минимум в поглощении имеет полушири-
ну, равную естественной ширине линии 2Г отдельных атомов. Для
случая, когда волна накачки и пробная волна распространяются
в одном направлении, рассуждения и результаты будут похожими,
только провал в поглощении пробного луча будет наблюдаться при
(д' = о, как и следовало ожидать.
214
Член в выражении (13.16) для р21(®'), описывающий коге-
рентный эффект, более сложен. Он может сильно модифицировать
спектр поглощения. Мы ограничимся здесь лишь обсуждением на
качественном уровне; детали математического расчета можно най-
ти в [7]. В случае встречно распространяющихся пробной волны и
волны накачки у когерентной части рг1(©/, иг) будет три полюса,
однако при контурном интегрировании по vt путь интегрирования
нужно замкнуть в верхней полуплоскости, содержащей только
один полюс. Мы получаем до-
бавку к поглощению, накла-
дывающуюся на провал, вы-
званный эффектом насыще-
ния, и приводящую к более
широкому и мелкому мини-
муму в спектре поглощения.
Это видно из рис. 13.5.
Когда IJI, велико, коге-
рентный эффект может силь-
но изменить спектр поглоще-
ния, испытываемого проб-
ной волной. Однако если
Z/Ze< 1, когерентный эффект
не очень значителен, и учет
только эффекта насыщения
дает хорошее приближение
при описании спектра по-
глощения. В случае рас-
пространяющихся в одном
направлении волн накачки
и пробной волны контурный

Рис. 13.5. Спектры поглощения слабого
пробного пучка в присутствии сильной
встречно распространяющейся волны на-
качки при разных отношениях 1/1а. Виден
провал, вызванный насыщением. Сплош-
ные кривые проведены с учетом когерент-
ного эффекта, штриховые — без него [7]
интеграл от когерентной части по vz нужно брать по нижней
полуплоскости, содержащей два полюса. Когерентный эффект
снова приводит к уширению провала, вызванного насыще-
нием. При Z/Z. < 1 провал состоит из двух лоренцевских кривых,
лежащих на одной резонансной частоте со' = со, причем один имеет
полуширину 2Г и глубину Z/2Z., а другой — полуширину 1/7\ и
глубину Z/2Z. (если в общем случае уровни имеют разные времена
жизни у?1 и то минимум поглощения является суперпозицией
трех лоренцевских кривых с полуширинами 2Г, и и ампли-
тудами Z/2Z„ (Z/2Z.) у2/(у± + и- (Z/2Z1)y1/(y1 + \2) соответствен-
но). Анализируя форму провала, можно найти величины Г и Л
(или Г, и у2).
Как упоминалось выше, когерентный эффект связан с когерент-
ным рассеянием волны накачки с частотой со на модуляции насе-
ленностей с частотой (со —о'), вызванной биением волны накачки
и пробной волны с частотами о и со' соответственно. Когерентно
рассеянный сигнал с частотой со' может конструктивно или де-
структивно интерферировать с падающей пробной волной, вызывая
уменьшение или увеличение ее поглощения. Отсюда следует, что
215
при использовании импульсных лазеров от когерентного эффекта
можно избавиться, задерживая пробный импульс относительно им-
пульса накачки.
Проведенный анализ показывает, что из наблюдения провала,
связанного с насыщением, можно получить информацию об одно-
родной ширине линии перехода, однако главной целью спектроско-
пии насыщения является разрешение близко расположенных ли-
ний, обычно скрытых под неоднородно уширенным контуром. Это-
го нельзя сделать в случае распространяющихся в одном направ-
лении пробной волны и волны накачки, поскольку провал возни-
кает всегда при со' = со. Однако при встречном распространении
волны накачки и пробной волны провал возникает на частоте
со'= 2со21 — (о; при этом разные переходы с различными резонанс-
ными частотами <в21 проявляются в виде различных провалов и
могут быть хорошо разрешены, если только их частотные отстрой-
ки превышают ширину провала.
в. Поглощение пробной волны в присутствии встречно
распространяющейся волны накачки с той же частотой
Описанный выше спектроскопический метод требует наличия
двух перестраиваемых лазеров с высокой степенью монохроматич-
ности — роскошь, которую редко можно себе позволить. Спектро-
скопию насыщения можно, однако, осуществить со встречно рас-
пространяющимися пучком накачки и пробным пучком с одина-
ковыми частотами. Это видно из того, что встречно распространя-
ющиеся волна накачки и пробная волна взаимодействуют с одной
и той же группой атомов с определенным значением скорости
внутри доплеровского контура, когда со — kvz = ш + kvz = G)2i или
1?х = 0, т. е. когда частота со настроена на центр доплеровски уши-
ренной линии перехода.
В случае сильной волны накачки и слабой пробной волны рас-
чет сходен с проделанным в предыдущем разделе. В (13.14) для
простоты не выписана в явном виде зависимость элементов мат-
рицы плотности от волнового вектора. На самом деле для проти-
вонаправленных волн мы имеем p«(g>' — <d, k' + k). Поэтому даже
при о = со' все же есть когерентный эффект, так как пробная
волна и волна накачки могут интерферировать, что приведет к про-
странственной модуляции разности населенностей Др (£' + &). Од-
нако, как указывалось ранее, когерентный эффект сравнительно
мал при Z/Ze<l, поэтому мы будем в дальнейшем предполагать,
что Z/Ze < 1, и пренебрегать когерентным эффектом. В этом случае
коэффициент поглощения слабой пробной волны дается формулой
(13.18), где надо положить со = со'.
Типичная схема эксперимента показана на рис. 13.6 [8]. Ошиб-
ка, связанная с тем, что пучки не точно антипараллельны, для
большинства применений не имеет значения. В качестве примера
на рис. 13.7 показаны спектр насыщения a-линии Бальмера в ато-
марном дейтерии и контур линии излучения холодного разряда
216
в газообразном дейтерии [8]. В спектре насыщения разрешается
лэмбовский сдвиг. Заметим, что спектр, показанный на рис. 13.7,
был получен путем вычитания насыщенного спектра из первона-
чального доплеровски уширенного спектра. Каждый резонансный
пик соответствует провалу в поглощении в насыщенном спектре.
В общем случае пробный пучок и пучок накачки могут иметь
сравнимые интенсивности. Рассмотрим частный случай двух пучков
Ряс. 13.6. Схема эксперимента по спектроскопии насыщения с двумя встречно
распространяющимися волнами с одинаковыми частотами [8]
с равными интенсивностями и будем пренебрегать при этом коге-
рентным эффектом. В условиях резонанса разность населенностей
Двух уровней для атома с компонентой скорости vz может быть
получена из обычной формулы, описывающей эффект насыщения:
Г Т2П1 Г1
Др (рг) = Др» н 1 + ---f-/,+ -----------Лгпа .
L (“-“п+Ч) +г (“-“м-Ч) +г J
(13.19)
где I — интенсивность каждого из пучков. Коэффициент поглоще-
ния для каждого пучка равен
а (со) = а0 f dvz\—fГ-------__1 (13.20)
°J Ч л[(<0-®а1+ч)2+г2] г v ’
где a0 = (4nci)7c)2V|p12l2/ftr. В пределе слабого насыщения I/I, <1
получаем
[if г® \ *
где
“о (®) = «0ДР (% = —зг21}-
217
Полученный результат показывает, что при |ш — <о211 > Г коэф-
фициент поглощения равен а((о) = а0{ш) (1 — Z/2Z.), но при
Io —(|)211~Г появляется дополнительное поглощение, имеющее
^5/2
*У^3/2^Р3/2
\ $1/2
Р1/2
“ Р3/2
_$1/2
~ Р1/2
Рис. 13.7. Спектр а-линии Бальмера атомарного дейтерия: а — тонкая струк-
тура уровней п = 2 и и = 3; б — контур линии излучения при холодном
разряде в дейтерии и теоретически рассчитанное положение линий тонкой
структуры (интенсивность линий соответствует относительной вероятности
перехода при Т = 50 К); в — спектр, полученный с помощью спектроскопии
насыщения; виден лэмбовский сдвиг уровней [8]
Рис. 13.8. Провал Лэмба (а) и обращенный провал Лэмба (б) в спектроскопии
насыщения с помощью двух встречных волн одинаковой частоты и интенсив-
ности
форму провала с глубиной (Z/2Ze)a0(©) и полушириной, равной
однородной полуширине линии Г. Это схематически показано на
рис. 13.8а.
218
Рис. 13.9. Зависимость ширины
провала от мощности накачки
Z/Ze. Кривая А соответствует точ-
ному расчету, кривая В рассчи-
тана без учета когерентного эф-
фекта [7]
На практике две встречно распространяющиеся волны равной
интенсивности возникают в резонаторе лазера. При этом в каче-
стве среды может выступать активное вещество самого лазера,
а отрицательная величина Др соответствует инверсии населенно-
стей. Уменьшение I Др| снижает усиление и, следовательно, вы-
ходную мощность лазера. Поэтому эффект выжигания провала
проявляется в этом случае в виде минимума в спектре усиления
или провала в спектре генерации лазера. Впервые это явление
было описано Лэмбом и получило
название провала Лэмба [9]. Имен-
но наблюдение провала Лэмба от-
крыло область лазерной спектроско-
пии высокого разрешения.
Можно, конечно, поместить по-
глощающую среду в резонатор ла-
зера. В этом случае поглощение
обычно снижает усиление лазера и
уменьшает его выходную мощность.
Поэтому уменьшение поглощения,
связанное с выжиганием провала,
должно приводить к инвертированно-
му провалу в спектре усиления ла-
зера, как это показано на рис. 13.86.
Этот эффект известен как инвертированный провал Лэмба. Экспе-
римент по наблюдению провала Лэмба требует совпадения частоты
лазера с частотой перехода, поэтому эта техника имеет более
ограниченные возможности, чем описанная выше общая техника
спектроскопии насыщения.
Выше мы пренебрегали когерентным вкладом. Чтобы показать,
что он действительно пренебрежимо мал при 1/Ц < 1, на рис. 13.9
приведена зависимость ширины провала в функции I/Ц с учетом
когерентного вклада и без него [7]. Видно, что отличие становится
заметным лишь при I/19 > 1.
г. Спектроскопия насыщения в многоуровневой системе
Проведенный выше анализ можно распространить на случай
трехуровневой системы с двумя переходами, имеющими общий уро-
вень (рис. 13.10) [10]. Мощный монохроматический пучок с часто-
той со ~ |(Ою1 вызывает изменение населенностей уровней <01 и <11
для выделенной группы атомов или молекул. Слабый пучок с ча-
стотой со'« |со2о1 служит для зондирования наведенного изменения
населенностей. Поскольку пробный пучок зондирует только выде-
ленную группу атомов или молекул, неоднородное уширение пе-
рехода <01 <21 оказывается сильно подавленным. Расчет для
этого случая выполняется непосредственно. Наведенное изменение
населенностей уже было нами найдено, поэтому спектр поглощения
или усиления для пробного пучка легко можно рассчитать. Влия-
ние когерентного вклада мало, если частоты шиш' сильно раз-
219
личаются. При (о ~ со' оно будет малым для встречно распрост-
раняющихся волн накачки и пробной волны в пределе слабого
насыщения: Z/Ze<l. Эта техника особенно полезна для разреше-
ния переходов между двумя наборами близко расположенных
уровней.
Если различие между двумя резонансными частотами |ш101 и
|ю2о1 меньше или сравнимо с доплеровской шириной в газе, то
спектроскопию насыщения можно осуществить с помощью двух
встречно распространяющихся волн с одинаковыми частотами
(<в = о') [10]. Эти волны взаимодействуют с одной и той же груп-
пой атомов, имеющих определенную проекцию скорости, если со и
Рис. 13.10. Переходы с общим уровнем в трехуровневых системах
vt удовлетворяют соотношениям о — kvt = l(oi0l и со + kvt = lco2ol.
При этом провал, связанный с насыщением, появляется на частоте
св = 72 (I сою I + I со2О I). Эксперимент можно выполнить либо в по-
глощающей ячейке, либо в резонаторе лазера, как при наблюдении
провала Лэмба, рассмотренного выше. Пример такого эксперимен-
та показан на рис. 13.11 [11]. Три сильных резонанса в правой ча-
сти и два слабых в левой части спектра связаны с провалами
насыщения в двухуровневой системе. Они соответствуют трем пе-
реходам с ДГ = —1 и двум переходам с AF = 0 соответственно.
Лишь структура средней части спектра связана с насыщением в
трехуровневой системе и соответствует суперпозиции четырех про-
валов насыщения, отвечающих двойным переходам, обозначенным
на диаграмме уровней на рис. 13.116 как «пересечения».
Эту технику можно распространить и на случай двух переходов,
не имеющих общего уровня, но связанных благодаря атомным или
молекулярным столкновениям [12]. Как видно из рис. 13.12, столк-
новения могут иметь тенденцию к выравниванию населенностей
близко расположенных уровней атомов или молекул с одинаковой
проекцией скорости. Если накачка приводит к изменению населен-
ности состояния |0>, то появляется и соответствующее изменение
населенности состояния |0'>. При сканировании частоты <в' вбли-
зи Ого* должен наблюдаться связанный с насыщением провал при
о' = ш2о' ± k'vz=(d2o'±k' (со1о— (й)/к, где знаки «+» и «—» относятся,
соответственно, к случаю встречного и сонаправленного распрост-
ранения пучка накачки и пробного пучка.
В спектроскопии насыщения трех- и четырехуровневой систем,
когда между уровнями |2> и 10> возможны спонтанные переходы,
220
AF=O Пересечения AF=-1
5
Рис. 13.11. a — Сверхтонкая магнитная структура компоненты линии
Р (7) полосы Уз метана, полученная с помощью спектроскопии насыщения.
Исследуемый газ был помещен в резонатор стабилизированного по частоте
Не—Ne лазера, работавшего на длине волны 3,39 мкм. По оси абсцисс отло-
жена частотная отстройка от частоты опорного лазера, б — Переходы, дающие
вклад в приведенную на рис. 13.11а структуру. Четыре пары уровней, обозна-
ченных как «пересечения», приводят к появлению провала, связанного с
насыщением в трехуровневой системе, обозначенного на рис. 13.11а стрелка-
ми, направленными вниз [12]
<0\
Рис. 13.12. Переходы с участием двух связанных уровней в четырехуровневой
системе
221
излученный при этом свет может использоваться вместо пробного
пучка [13]. Пучок накачки с частотой со вызывает изменение на-
селенности состояния <01 (и <0'|) для группы атомов с определен-
ной проекцией скорости и приводит при этом к изменению интен-
сивности излучения на переходе между состояниями <01 (или <0'1)
и <2| для этой группы атомов. Ясно, что индуцированный спектр
излучения будет свободным от доплеровского уширения (в первом
порядке). Поскольку регистрация светового сигнала часто оказы-
вается гораздо чувствительнее, чем регистрация изменения погло-
щения или усиления, эта техника может использоваться для изу-
чения газов при очень низком давлении. Эту же технику можно
распространить и на конденсированные среды. Лазерно-индуциро-
ванное сужение линии флуоресценции в последнее время стало
очень популярной методикой спектроскопии высокого разрешения
ионов в твердых телах (14].
13.4 Спектроскопия двухфотонного поглощения, свободная
от доплеровского уширения
В газах двухфотонное поглощение в поле встречно распространяю-
щихся волн одинаковой частоты также позволяет получить спектр,
свободный в первом порядке от доплеровского уширения [15]. Ве-
роятность двухфотонного перехода дця атома, движущегося со ско-
ростью v, дается формулой (12.1), в которой нужно заменить
на + к< • v,
dWfi dWfi
d (ftcoj ~ d(ftco2)
I Mft Pg (Ш>) (Pi - P/) 1г12, (13.22)
(с1ег) c
</|gr-g8|gXg|gr-giH> . </|gr-gilgX*lgr4lt>
Й. (ш1 + kx-v - o>sj) К (w2 + k2.v - wsi)
Если нет промежуточных резонансов, то зависимостью |ДГ/<|2 от v
можно пренебречь. Тогда зависит от v только через функцию
формы линии
g(AAG)) = g[ft((o1 + k1 -v+G)2 + k2 •¥ — ©,<)]. (13.23)
Нетрудно заметить, что при (щ = ш2 и к4 = —к2 эффект Доплера
первого порядка в g(^Aw) полностью исчезает, а функция g(ftAo)
сводится к g[A (2ш —©/<)]. В случае лоренцевской формы линии
имеем
= + <13'24>
Когда g(SAco) не зависит в первом порядке от v, спектр двухфо-
тонного поглощения газовой среды оказывается таким же, как
у покоящихся атомов или молекул. В отличие от спектроскопии
насыщения здесь все молекулы в равной мере участвуют в двух-
фотонном поглощении. Коэффициент поглощения поэтому пропор-
222
ционален плотности молекул, но наблюдаемая ширина спектра
соответствует однородной ширине.
Однако при использовании встречных пучков два фотона, уча-
ствующих в двухфотонном поглощении, могут быть либо из раз-
ных пучков, либо из одного и того же. В первом случае получа-
ется линия, свободная от доплеровского уширения, во втором —
линия, уширенная за счет эффекта Доплера. Спектр имеет вид
Рис. 13.13. Спектр двухфотонного
поглощения в газе, полученный
с помощью двух встречно рас-
пространяющихся волн. Резкий
пик соответствует спектру, сво-
бодному от доплеровского ушире-
ния, а широкий пьедестал —
доплеровски уширенному спектру
узкой линии, расположенной на широком пьедестале, как показано
на рис. 13.13. Если интенсивности двух встречных пучков одина-
ковы, то интегральные интенсивности пьедестала и свободной от
доплеровского уширения линии должны быть равны. К счастью,
доплеровская ширина в ки/Г раз больше однородной ширины.
В видимом диапазоне фактор ки/Т может достигать величины от
103 до 105. Следовательно, пьедестал оказывается довольно слабым
и не наносит ущерба качеству спектра, свободного от доплеров-
ского уширения. В некоторых случаях пьедестал можно совсем
устранить выбором поляризаций накачки.
Двухфотонная спектроскопия, свободная от доплеровского уши-
рения, привлекательна своей простотой [16]. Пример ее примене-
ния показан на рис. 13.14, где хорошо разрешены сверхтонкая
структура и зеемановское расщепление перехода 35—4D натрия
[17]. Эта техника позволяет использовать один лазер для зондиро-
вания перехода на удвоенной частоте лазера. Кроме того, она об-
ладает высокой чувствительностью, поскольку в поглощении уча-
ствуют все атомы или молекулы, находящиеся на пути лазерного
пучка. Чувствительность можно еще больше увеличить при ис-
пользовании флуоресцентного или ионизационного методов регист-
рации, о чем говорилось в разделе 12.2. Но в общем случае спект-
роскопия двухфотонного поглощения оказывается менее чувстви-
тельной, чем спектроскопия насыщения, в связи с отсутствием
промежуточного резонанса. Это приводит к необходимости исполь-
зования импульсных лазеров с высокой пиковой мощностью, и раз-
решение часто ограничивается шириной линии лазера. Если есть
близко лежащий промежуточный резонанс, то интенсивность даже
непрерывного лазера может оказаться достаточной для получения
спектра двухфотонного поглощения с высоким разрешением. Хоро-
шим примером является рис. 13.14.
223
а
УФ фильтр [
ФЭУ
На самописец
1 ГАлюминиевая
। трубка
Аг+-
лазер
г *
Оптическая
развязка
Лазер
на
краси-
теле
Зеркало
R- 10 см
Ячейка
с Na
К измерителю
мощности
Рис. 13.14. а — Типичная схема эксперимента по спектроскопии двухфотонного
поглощения, свободной от доплеровского уширения, с использованием лазера
на красителе непрерывного действия, б — Переход 3$ — 4d в Na, наблюдаемый
с помощью двухфотониоп спектроскопии, свободной от доплеровского ушире-
ния, при использовании циркулярно поляризованных пучков, в — Зееманов-
ское расщепление переходов 3s — 4d в магнитном поле с напряженностью
Н == 170 Гс, наблюдающееся с помощью двухфотонной спектроскопии, свобод-
ной от доплеровского уширения [8]
13.5 Поляризационная спектроскопия высокого разрешения
Поляризованный пучок накачки, резонансно возбуждающий какой-
либо переход в среде, должен вызывать появление дихроизма и
соответствующего двулучепреломления вследствие индуцированно-
го изменения населенностей. И дихроизм, и двулучепреломление
должны испытывать резонансное поведение на переходах с уча-
стием уровней с индуцированным изменением населенностей и
могут быть измерены по изменению поляризации пробного пучка
по мере его распространения в среде. Это и есть принцип, лежа-
щий в основе поляризационной спектроскопии [18]. Здесь мы рас-
смотрим эту методику как модификацию рассмотренной в разде-
ле 13.3 спектроскопии насыщения. При этом мы ограничимся лишь
качественными рассуждениями; детали количественного расчета
можно найти в работе [19].
Итак, пусть монохроматический лазерный луч с круговой по-
ляризацией резонансно возбуждает переход в группе атомов или
молекул с определенной проекцией скорости, вызывая его насы-
щение [18]. Эта группа атомов будет обладать большим поглоще-
нием по отношению к компоненте пробного луча, зондирующего
насыщение, имеющей противоположное направление круговой по-
ляризации. Кроме того, появляется индуцированное циркулярное
двулучепреломление, поскольку в результате селективного возбуж-
дения показатели преломления для двух циркулярно поляризован-
ных компонент больше не равны друг другу. Вследствие этого,
проходя через среду, линейно поляризованный пробный луч с ча-
стотой, лежащей вблизи связанного с насыщением провала, ста-
новится эллиптически поляризованным, причем большая полуось
эллипса поляризации поворачивается. Если частота пробного луча
лежит далеко от провала насыщения, то поляризация пробного
луча остается неизменной. Прошедший через среду пробный луч
может быть теперь направлен на скрещенный с ним анализатор.
Лишь при настройке на провал насыщения в доплеровском конту-
ре пробный пучок будет пропущен анализатором. В отличие от
спектроскопии насыщения поглощения поляризационная спектро-
скопия дает спектр, свободный от доплеровского уширения, без
неоднородно уширенного пьедестала. Это, несомненно, является
большим преимуществом, так как при отсутствии высокого пьеде-
стала чувствительность можно сильно увеличить, что, в свою оче-
редь, позволяет использовать лазеры с меньшей мощностью и ра-
ботать при более низком давлении газа. В общем случае при соот-
ветствующем выборе положения анализатора можно использовать
пучок накачки с эллиптической поляризацией [18].
Поляризационная методика применима к двух- и трехуровне-
вым системам. В последнем случае переходы, на которых происхо-
дят накачка и зондирование, должны иметь общий уровень, как
показано на рис. 13.10. В случае системы с большим числом близко
расположенных переходов, как, например, в молекуле, поляриза-
ционная спектроскопия обладает еще тем преимуществом, что она
15 и. Р. Шен 225
способна сильно упростить спектр [20, 21]. Поляризованный луч
накачки изменяет населенность общего уровня для определенной
молекулярной ориентации. Пробный луч, зондирующий переходы
с этого общего уровня на другие уровни, должен испытывать ди-
хроизм и двулучепреломление. При наличии скрещенного анализа-
тора эти переходы могут быть легко выделены из всех прочих.
Результирующий спектр, полученный при пропускании пробного
луча через скрещенный анализатор, обычно оказывается гораздо
проще, и его легче расшифровать, чем обычный спектр поглоще-
ния. В этой методике общий уровень оказывается промаркирован-
ным за счет накачки поляризованным лучом, который вызывает
насыщение, поэтому эту методику называют еще спектроскопией
с поляризационной маркировкой [20, 21].
В качестве примера на рис. 13.15 показаны спектры Na2, полу-
ченные методом поляризационной маркировки [20]. Пучок накачки
был циркулярно поляризован и настроен в резонанс с переходом
X'Sg —>2?'Пи молекулы Na2 вблизи 482,5 нм. Первый ряд в спект-
ре на рис. 13.156 был получен при настройке частоты накачки на
переход (v = 0, J==49)->(4, 50). Переходы из состояния (0, 49)
в различные состояния ]') регистрировались по изменению по-
ляризации пробного пучка, индуцированному изменением населен-
ности уровня (0, 49). Для каждого перехода v -> v' ожидается по-
явление трех спектральных линий в соответствии с правилами
отбора А/ = ±1, 0. Интенсивность сигнала при AJ = ±1 в первом
приближении пропорциональна о$, и при ДJ = 0 пропорциональна
I//2, где а0 — коэффициент поглощения в отсутствие накачки. Сле-
довательно, при больших J переходы, отвечающие ДJ = 0, оказы-
ваются гораздо слабее и могут не проявиться в спектре. Поэтому
можно идентифицировать последовательные дублеты в первом ряду
спектра на рис. 13.156 как переходы (0,49)-> [(0,48), (0,50)],
[(1,48), (1,50)], [(2,48), (2,50)], ..., [(6,48), (6,50)] соответ-
ственно. Подобным образом последовательные ряды спектров на
рис. 13.156 были получены при накачке переходов (1, 25)-> (5, 24),
(0,42)->(4,41), (1,29)->(5,29) и (1,33)->(5, 34) соответственно.
Переход v = 1 -> v' = 3 во втором и четвертом рядах отсутствует
из-за малости фактора Франка — Кондона. Колебательные кванто-
вые числа верхних состояний в наблюдаемых переходах здесь на-
ходятся легко, поскольку каждый ряд спектра должен оканчивать-
ся с низкочастотной стороны дублетом с v' = 0. Спектр, приведен-
ный на рис. 13.156, гораздо проще, чем обычный спектр поглоще-
ния, где переходы из многих вращательных подуровней нижних
колебательных уровней v = 0 и v = 1 создают практически непро-
ходимый «лес» спектральных линий.
Метод поляризационной маркировки может быть распространен
на эффективные четырехуровневые системы, показанные на
рис. 13.12. Поляризованная накачка частично ориентирует молеку-
лы в состоянии 10>. Посредством столкновений молекул эта ори-
ентация передается из состояния J0> в состояние |0'>. Пробный
пучок, зондирующий переход из состояния |0'> в состояние |2>,
226
вновь должен испытывать индуцированный дихроизм и двулуче-
преломление [20].
Поляризационная спектроскопия может быть использована для
изучения двухфотонных переходов. Вместо поглощения измеряется
тор парами Na
а
5 ।__>__ . . I . . . !
20100 20600 см’7 21100
Рис. 13.15. а — Схема эксперимента по спектроскопии с поляризационной мар-
кировкой. б —Спектры полосы В1 Пи молекулы Na2, полученные методом поля-
ризационной маркировки. Пять верхних спектров получены с циркулярно
поляризованным пучком накачки. Нижний спектр получен с линейно поляри-
зованным пучком накачки [21]
изменение поляризации падающих пучков. Детально мы рассмот-
рим этот процесс в гл. 15 под рубрикой эффекта Керра, индуциро-
ванного комбинационным резонансом, учитывая, что комбинацион-
ные переходы являются частным случаем двухфотонных переходов.
13.6 Оптические биения Рамсея
В области радиоспектроскопии атомов в конце 40-х годов Рамсеем
была разработана замечательная техника высокого разрешения,
основанная на использовании атомных пучков [22]. Как показано
на рис. 13.16, атомный пучок взаимодействует с радиочастотными
15* 227
Радиочастотные
поля
Атомный
пучок
Рис. 13.16. Схема, поясняющая
взаимодействие атомного пучка с
двумя радиочастотными полями,
в результате которого наблю-
даются биения Рамсея
полями в двух областях пространства. Атомы, пролетающие через
первую область, оказываются когерентно возбужденными. Если эта
когерентность сохраняется к моменту, когда атомы достигают вто-
рой области взаимодействия с полем, они могут либо поглощать,
либо излучать в зависимости от того, находится дипольный момент
атомов в фазе или противофазе с возбуждающим радиочастотным
полем. Поэтому поглощение во второй области имеет вид интерфе-
ренционных максимумов, когда частота поля сканируется в окрест-
ности атомного резонанса. Эти максимумы носят название биений
Рамсея. Картина максимумов зави-
сит от времени жизни когерентности
(времени дефазировки) атомного
возбуждения, откуда можно с высо-
ким разрешением получить спектр
последнего.
Эту методику можно распростра-
нить на случай оптической спектро-
скопии [23]. Однако, поскольку вре-
мя дефазировки для оптического
перехода обычно крайне мало, мето-
дику надо модифицировать. Вместо электромагнитных полей, воз-
буждающих атомный пучок в двух разнесенных точках простран-
ства, можно использовать два лазерных импульса, разнесенных во
времени, которые возбуждают одну и ту же группу атомов в кювете
с атомным паром [24, 25]. Результат же будет фактически тем же:
спектр поглощения, испытываемого вторым импульсом, или спектр
излучения после действия второго импульса будет иметь вид бие-
ний Рамсея.
Интересно, что спектральное разрешение, получаемое методом
биений Рамсея, не ограничивается шириной линии импульсного
лазера, которая согласно принципу неопределенности определяется
обратной длительностью импульса. Это видно из следующих рас-
суждений. В случае двух идентичных когерентных импульсов,
разделенных временем Г, поле можно записать в виде
Е (0 = J do \& (со) sin (dt + <8 (co) sin (coJ + coT)] =
= J dco ^2й? (co) cos-y sin (coJ + coT)^j, (13.25)
где co = coo + Дсо. Как видно из рис. 13.17, его спектр имеет вид
«пилы» с огибающей, соответствующей спектру одиночного им-
пульса. При перестройке частоты лазера через резонанс факти-
чески перестраивается именно этот изрезанный спектр в виде
«пилы». Следовательно, спектральное разрешение ограничивается
теперь шириной отдельных «зубьев пилы», а не шириной огибаю-
щей. При перестройке со0 через резонанс, имеющий вид 6-функции,
спектр линейного пропускания должен воспроизвести спектр ла-
зерного возбуждения в виде «пилы». Если резонанс имеет конеч-
ную ширину линии, то «зубья пилы» в спектре пропускания будут
228
уширены и будут иметь худший контраст пиков по отношению
к фону.
Биения Рамсея зависят от фазовой корреляции двух импульсов
возбуждения. Если фазы этих импульсов не коррелированы, ника-
ких резонансов не будет. Точно так же, если когерентное возбуж-
дение атомов, осуществляемое первым импульсом, испытывает де-
фазировку до того, как приходит второй импульс, картина биений
исчезает. Влияние дефазировки на наблюдаемый спектр сводится
Рис. 13.17. Одиночный и двойной когерентные лазерные импульсы и соответ-
ствующие им частотные спектры
к уширению всей «пилы» и уменьшению контраста отдельных мак-
симумов.
В реальном эксперименте движение атомов также может приво-
дить к дефазировке. Ее, однако, можно устранить, если использо-
вать двухфотонное возбуждение [24]. Как уже говорилось в разде-
ле 13.4, двухфотонное поглощение, свободное от доплеровского
уширения, не зависит от скорости атомов и заставляет все атомы
принимать участие в поглощении. Ниже мы рассмотрим этот слу-
чай в качестве примера при простом количественном описании
биений Рамсея [26].
Рассмотрим двухуровневую систему, которая возбуждается по-
средством двухфотонных переходов двумя прямоугольными импуль-
сами длительностью т: один из них включается в момент времени
2 = 0, другой — в момент £ = Т. При система находится в со-
стоянии |1>, а при t>0 — в когерентном состоянии
|ф> =а(£) 11> + Ь(£) |2>. (13.26)
Предположим, что справедлива теория возмущений. Тогда а(£)«1,
a b(t) можно найти из уравнения Шрёдингера
I (13.27)
ul
где А — коэффициент связи, пропорциональный квадратному кор-
ню из вероятности двухфотонного перехода. При t > т находим
(13-28)
229
а при t > T + т
b Ю = 2а>А~1е~<(а<а~<Й21)<Г+Т) - е-1(2““Ш21)Г] + Ъ (т) =
= 2^^le"i(2°~a21)t “ *1 [*"1(2О"°«)Г + 1]. (13.29)
Если регистрируется флуоресценция с уровня <2|, то сигнал дол-
жен быть пропорционален |b(t)l*. После действия второго импульса
Ь (Т + т) |« = 4АМ {--nffl^^2/21-}a cos2 К2® “ °>2i) Г/21- (13-3°)
Спектр |Ь(Т + т)|2 относительно (2<d — <O2i) имеет вид биений, по-
казанных на рис. 13.18. Период следования максимумов в нем
0,5ш21 О)
Рис. 13.18. Биения Рамсея, полу-
чающиеся при двухфотонном воз-
буждении перехода двумя пря-
моугольными импульсами дли-
тельностью т, первый из которых
начинается в момент времени
t = 0, а второй — в момент t = Т
равен 1/2Г. При наличии затухания, характеризуемого констан-
той Г, причем Т’СГ”1, равенство (13.29) следует модифицировать,
заменяя Ь (Г) на &(Т)е"гт. При этом получаем
| b (Т + Т) |» = У |[е-1(2“_“21)х _ 1] [е-<(2“-“п)г + е-гт] ]«,
(13.31)
Контраст биений характеризуется величиной
С _ 1Ь<Г + Т) Етх~IHr + T)|U 2е~гг ... о21
1*(Т + т)Йшх + |Ь(Г + т)ЙШ» 1 + «-2ГГ1 1 ’
которая равна единице при Г = 0 и быстро уменьшается с ро-
стом Г.
На рис. 13.19 приведен пример оптических биений Рамсея, по-
лученных при двухимпульсном возбуждении паров натрия, и соот-
ветствующая схема эксперимента [26]. На каждой из спектраль-
ных линий отчетливо видны интерференционные максимумы. На-
блюдаемое расстояние между максимумами действительно соответ-
ствует величине 1/2Т и уменьшается с ростом Т.
Явного улучшения картины биений Рамсея можно добиться
при использовании последовательности из многих расположенных
230
Рис. 13.19. а —Схема установки для наблюдения биений Рамсея в Na. б —
Спектры двухфотонного перехода 32S — 42D в Na. Нижний спектр, на котором
хорошо видны биения Рамсея на каждом пике, получен при задержке между
двумя возбуждающими импульсами, равной 25 нс. По оси абсцисс отложена
частота лазера в гигагерцах [27]
2Я/Т
Рис. 13.20. Последовательность равноотстоящих друг от друга лазерных им-
пульсов и соответствующий ей частотный спектр
231
на одинаковом расстоянии друг от друга импульсов [27]. Эту по-
следовательность можно получить либо от лазера с синхронизован-
ными модами, либо направляя импульс в резонатор с частично
пропускающими зеркалами. Если импульсы коррелированы по фа-
зе, то частотный спектр будет иметь вид последовательности экви-
дистантных пиков, как показано на рис. 13.20. Спектральное раз-
решение в этом случае ограничено шириной каждого из пиков.
При использовании N импульсов для когерентного возбуждения
атомов в течение времени дефазировки ширина пиков обратно про-
порциональна N, а интенсивность сигнала пропорциональна N*.
Применение этой техники было продемонстрировано Титсом с со-
трудниками [27].
13.7 Другие методы спектроскопии высокого разрешения
Существует ряд других методов спектроскопии высокого разреше-
ния. Большинство из них является вариациями методов, которые
мы уже рассмотрели, включая многофотонную спектроскопию по-
глощения, свободную от доплеровского уширения, и многофотонную
спектроскопию насыщения. Однако когерентная спектроскопия оп-
тических нутаций и спектроскопия четырехволнового смешения
являются самостоятельными методами и заслуживают более де-
тального рассмотрения. Первый из них будет обсуждаться в гл. 21,
посвященной когерентным эффектам, второй — в гл. 15.
Глава 14
ЧЕТЫРЕХВОЛНОВОЕ СМЕШЕНИЕ
Под четырехволновым смешением понимают нелинейный процесс
с участием четырех взаимодействующих электромагнитных волн.
В пределе слабого взаимодействия он является процессом третьего
порядка по полю и описывается кубической нелинейной восприим-
чивостью. В отличие от процессов второго порядка процесс третьего
порядка разрешен во всех средах, как обладающих, так и не облада-
ющих центром симметрии. Однако процессы третьего порядка обыч-
но во много раз слабее, чем разрешенные процессы второго порядка,
из-за убывания величины нелинейности с ростом ее порядка (см.
(1.24)): 1х(3)/х<2> I ~ 1/1?ат. При использовании мощных лазеров эти
процессы все же легко наблюдаются, как впервые продемонстриро-
вали это Мейкер и Терхьюн [1]. Это тем более справедливо, когда
lx(3) I возрастает из-за наличия резонанса. Если для накачки исполь-
зуется более одного перестраиваемого лазера, то можно возбудить
множественные резонансы в %(3).
Поскольку процессы четырехволнового смешения обладают боль-
шим разнообразием и их легко наблюдать во всех средах, они на-
ходят много интересных применений. С их помощью удастся расши-
рить частотный диапазон имеющихся когерентных перестраивае-
мых источников в ИК и УФ диапазонах [2]. В вырожденном случае
(т. е. когда все четыре волны имеют одинаковые частоты) четырех-
волновое смешение используется для реконструкции волнового фрон-
та в адаптивной оптике [3]. При наличии резонансов четырехволно-
вое смешение можно использовать как мощный спектроскопический
и аналитический инструмент для изучения вещества.
В данной главе мы рассмотрим основы и некоторые применения
четырехволнового смешения, а обсуждение спектроскопии четырех-
волнового смешения отложим до гл. 15.
14.1 Нелинейные восприимчивости третьего порядка
В средах, обладающих симметрией по отношению к операции ин-
версии, нелинейность третьего порядка является нелинейностью
низшего порядка, разрешенной в электродипольном приближении
[4]. Микроскопическое выражение для кубической нелинейной вос-
приимчивости х(3) можно получить с помощью теории возмущений,
используя, например, диаграммную технику, описанную в разделе
2. 3. В общем случае восприимчивость имеет 48 членов, которые в
явном виде выписаны в работе [5]. В то время как тензор х(3) зави-
233
сит от симметрии среды в целом, каждый член в микроскопическом
выражении для %(3) подчиняется правилам отбора для матричных
элементов.
Вблизи резонансов несколько членов в выражении для %(3> ре-
зонансно возрастают благодаря наличию резонансных знаменателей.
Резонансную часть %(3) можно отделить от нерезонансной, пользуясь
резонансным характером дисперсии. Резонансная
часть %(3) становится комплексной величиной, ког-
да постоянными затухания в резонансных знаме-
нателях уже нельзя пренебречь. Ниже детально
обсуждаются конкретные примеры резонансных
ситуаций.
Рис. 14.1. Схема,
иллюстрирующая
процесс четырех-
волнового смеше-
ния, когда раз-
ность частот (01 —
(о2 попадает в
резонанс
а. Одинарный резонанс
Пусть мы имеем на входе три частоты нака-
чки: eh, со2 и (о3. Одинарный резонанс х(3> возни-
кает, когда одна из трех частот или их алгебраи-
ческих сумм приближается к частоте перехода
среды. Рассмотрим, например, случай, показан-
ный на рис. 14.1, когда в резонанс попадает раз-
ность (01— (о2. Кубическая восприимчивость может быть записана в
виде суммы резонансной (Xr>) и нерезонансной (Xnr) частей:
^.(8)______________________д/З) , (3) /л Z
X = Xnr + Xr •
Выражение для Хк> можно получить либо из общего выражения
для х(3>, либо пользуясь выводом, проделанным в разделах 2.3 или
10.4 Получаем
Г(з) / . — ... N (Mg'g)ii (Mg'g)ki (Pg Pg') /|4 2\
1%R (<0a = <B8-®2 +®1)JW---------’ ( )
" tL '(“i-”™)
* (m2 + ang) J
<g'| | I g> '

п
Аналогичным образом можно записать выражение для восприимчи-
(8)
вости Xr для других случаев однократного резонанса.
б. Двойной резонанс
Предположим, что на входе имеются две волны накачки с час-
тотами Qi и (о2, и рассмотрим различные случаи двойного резонанса,
приведенные на рис. 14.2. Выражения для Xr* можно получить,
пользуясь диаграммной техникой (см. раздел 2.3). Для случаев
14.2а —• г на рисунке приведены диаграммы, причем резонансные
234
<л'|-
<nl-
w,
<0'1-
<0H
<n'l-----
<nl-------
Л"'
V
<0rl---I—J
<0*------
<л'1-
<П|-
<д'\-
<9'~
9
wJtJ
5
9
т
п
ih
9
Рис. 14.2. Схемы, описывающие различные случаи четырехволнового смеше-
hhHj когда две из участвующих частот являются резонансными. Для случаев
а — г приведены двойные диаграммы Фейнмана
3
переходы выделены точками. Для этих случаев получаем соответ-
ственно:
[XR (®3 = Wi — ®2 + =
= _ У Г <glrH"*> <ГО| rj| О . <g|rj|ntXCTlri|g,> ]
I* т[ 2“1 “ “2 “ “mg + J
х___________<ИГ»1П> <wlr;|g>pgg
(“1 - “ng + «Гп#) (©! - <02 - + iFglg)
X
(14.3а)
плюс члены, в которых индексы j и I меняются местами;
[Хи’ (®з = ®i — ®з + ®1)]«Й =
JV? у <g|riK> r<n,|rj|7nXCTlrfeln>
m 2“1 - Ю2 - ffln'g + *Гп, j [ <ох - и2 - ито<
. <n,lrfe|wXwlrj|n>] <nlrdg>pgg
2“1~ “mg J “l-“ng + «rng
+
(14.36)
235
плюс члены, в которых индексы j и I меняются местами;
W (©3 = ©j — ©2 + ©i)] ijkl =
Уе4 у_____________<g|ri|n'> <n'lrj|g'>____________
Т (2<°1 - “2 - “n'g + Wn'g) (“1 - ®2 - Vg'g + гГГ«)
Г <g,|rfc|"tXro|ri |g> , <Лг*1т><ст1гь1*>1 Ао
m — tn . "* — m — m
плюс члены, в которых индексы j и I меняются местами;
[х^ (®з = ©! — ©2 + =
у <rolriln'> <n'lr*|g><g|rfelra> <nlrdw> v
S.8 T (2®1 “ *°2 -“n'm) (®i-“2-“n'n+irn'n)
X [“i-®n'e+гГп'« “ ^-Vng-Kng ] pg# (14’3г)
плюс члены, в которых индексы / и I меняются местами.
Резонансы в этих выражениях выделяются знаменателями, со-
держащими постоянные затухания. Аналогично можно записать
выражения для восприимчивости =ш2—аь + ша) для случаев,
показанных на рис. 14.2d — з и соответствующих частоте сигнала
на выходе 2ш2 — <о4, и для восприимчивости Xr^Oi = ©i — <о2 +
для случаев, показанных на рис. 14.2и — к и соответствующих ча-
стоте сигнала на выходе шь
в. Тройной резонанс
Пусть на входе присутствуют три частоты: ®i, ©i и ш2. Рассмот-
рим члены в х(3)» в которых все три частотных множителя в знаме-
нателе находятся вблизи резонансов [6]. Схематически такие ситуа-
< n'l
<77|
<//
6
Рис. 14.3. Схемы, иллюстрирую-
щие два случая четырехволново-
го смешения, когда три из участ-
вующих волн попадают в резо-
нанс
ции изображены на рис. 14.3. Выражения для Хн)((02=^1~~(й1+ <в2)
для случаев, приведенных на рис. 14.3а и б соответственно, имеют
вид
х r’ (®а=®i—©;+©2)]ш1=
= <s' I hi »'> <»'lhls><slrft|»'> <»' I n| g'> P«?X
Л
236
X {[(©2 — <on'g' + iTn/gz) (ch — <o2 — ®g'g — ifg'g) X
X — (&n'g — &I*n'g)] 1 + (®2 — <&n'g' + ^n'g') 1 X
X G>1 + y~) [(Wl — ®n'g — Kn'g) 1 — (©1 — <&n'g + lVn'g) *]}«
\ * In' J
(14.4a)
[XlT (®2 = ®2 — “1 + =
ДГр4
= -л <sl ri| n> <nl ol g> <g| rkI w'> <«' | ПI g> p9gg x
Л
X {(g>2 — ®ng + &Tng) (g>1—®2—®n'n — t^n'n) *X
x[(tt>2 — (Ong + i^ng) 1 — ((01— (On'g — Xn'g) *] +
+ ((02 — (Ong + iFng) I (01 (01 + -=r~ j X
\ *lg)
X [((01 — (Ong — iTng) 1 — ((01 — (Ong + ilng) 1]}* (14.46)
Эти выражения относятся к изолированным молекулам или ионам.
Как говорилось в разделе 13.1, резонансные частоты молекул или
ионов зависят от локального окружения. Эффективная величина
для ансамбля молекул или ионов будет взвешенным средним
%к\ взятым по распределению резонансных частот.
14.2 Общая теория четырехволнового смешения
Теория четырехволнового смешения — один из вариантов общей
теории оптического смешения. Для простоты предположим, что
среда является изотропной или кубической, и рассмотрим в этом
разделе три случая.
а. Три поля накачки; генерация новых мод на выходе
Пусть на вход среды с кубической нелинейностью падают три
интенсивные волны (волны накачки)
Em ((От) = <?т exp (fkm • г — i(omt), ГДв 7П = 1, 2, 3
(рис. 14.4а). Результирующее поле на выходе
Е, (шв) = #. exp (fk, • г — i(08t), где о. = шt + ш2 — (о3,
описывается волновым уравнением
V* + 4 8 (<о.)1 Е. = - ^ р(8) (®.), (14.5)
С J С
где Р(3)(й)в) = х(3)((Оз = <0!+ ш2 +(Оз): Е(й)1)Е(ш2)Е(ш3). Решение
(14.5) можно получить так же, как в гл. 6. В приближении медлен-
но меняющихся амплитуд при отсутствии истощения накачки и при
237
простейших граничных условиях оно имеет вид
(1 - eiAk*“) e~a*iZ, (14.6)
(Дк • Z)
где ,
Лк = Дк' + /Дк" = (к^ + к2 + к3 — к ) + iz (au + a2ft + a3l — aei)?J
Дк'— расстройка волновых векторов, — коэффициенты затухания
волн вдоль оси z.
Видно, что получение фазового синхронизма (Дк = 0) имеет пер-
востепенное значение, так как это приводит к резкому возрастанию
сигнала на выходе — ситуация, типичная для процесса оптического
^2
Ез
а
Ее а)
Рис. 14.4. Три различных типа процессов четырехволнового смешения, рас-
смотренные в разделе 14.2
смешения. При четырехволновом смешении фазовый синхронизм
можно получить бесчисленным количеством способов, соответствую-
щим образом выбирая направления распространения трех волн на-
качки. Наиболее предпочтительная геометрия зависит от практиче-
ских соображений, таких как получение оптимальной длины взаи-
модействия пучков или лучшая пространственная дискриминация от
фона рассеянного излучения.
б. Поле на выходе имеет ту же моду,
что и одно из полей на входе
В этом случае EBi = E3i (рис. 14.46). Исходное поле E3i должно
поэтому испытывать усиление или ослабление, индуцированное не-
линейным взаимодействием волн. Поскольку в (14.5) (ов= ш3 и ke=
= к3, должны выполняться условия (01= — <о2 и Дк = k^coi) +
+ к2(<02). При отсутствии истощения волн Ef и Е2 решение прини-
мает вид
(z) = Sа (0) exp [gj (z) — atiz], (14.7)
gi (z) = мГль 2X^i^2h(l - «<***).
(Дк- z) V
Вещественная часть g«(z) дает коэффициент усиления. В частном
случае, когда Ец (®х) = и ДА" = 0, получаем
е [gi (Z)J = Im 1 |2Z’ (14*8)
Фактически речь идет о режиме, аналогичном комбинационному
усилению, обсуждавшемуся в разделе 10.3.
238
в. Параметрическое усиление и генерация
с обратной волной
Речь пойдет здесь о варианте четырехволнового смешения, ког-
да две сильные волны выступают в роли полей накачки, а две встреч-
но распространяющиеся слабые волны усиливаются (рис. 14.4в).
Ситуация напоминает трехволновое параметрическое взаимодейст-
вие с обратной волной, рассмотренное в разделе 9.6, за исключением
того, что теперь имеются два поля накачки вместо одного. Две сла-
бые волны являются соответственно сигнальной и холостой волна-
ми. После этого решение получается по аналогии с разделом 9.6.
Предполагая выполнение условия фазового синхронизма, что легко
можно обеспечить в данном случае, и пренебрегая истощением на-
качки, получаем, следуя выводу, проделанному в разделе 9.6, сле-
дующие решения для сигнальной Е, и холостой Е{ волн, распростра-
няющихся в направлениях соответственно:
st (z = 0) = St (I) cos-1 ^- + i g* (0) tg
/ \ 1/2 I (14.9)
ar* (z = /) = - i J- (-£-1 ars (i) tg %- + ar; (0) cos-i
где
Ur)
к = — е, • х(3> (ю4 = — (Oj + «! + ®2): е4ехе2,
С
a Et и Е2 — поля накачки. Когда gol приближается к л, оба
поля ^Гв(0) и &i(l) бесконечно возрастают согласно (14.9). Это
является признаком возникновения генерации, которая обеспечи-
ваёт наличие сигнала на выходе даже в отсутствие каких-либо
волн на входе: ^><(Z) = ^Tt(O) = O.
При достаточно слабых полях накачки, 1 и ^T<(z) = ^Г<(0),
выражение для поля сигнальной волны на выходе сводится к ре-
шению для обычного случая четырехволнового смешения при трех
полях накачки.
14.3 Вырожденное четырехволновое смешение
Рассмотрим теперь частный случай четырехволнового смешения,
когда все четыре волны имеют одинаковые частоты. Кубическая
нелинейная поляризация, описывающая этот процесс, в общем слу-
чае имеет три компоненты с разными волновыми векторами:
р<з) (®) = р<8> (ьх + ь; - кй <о)+р<з> (кх - к; + кь а) +
+ р?Ч- кх + к; + kit tt)t (н.п)
239
где
Р?> (кх + к; - к4, ш) = х<8> (ш) : Ех (кх) е; (kJ) Е* (ко,
Р<3> (кх - к; + к4, е) = х(3) М : Ех (кх) Ef (kJ) Е4 (к<),
Р<3’ (- кх + к; + к,, ш) = х(8) (ф): Е* (кх) Е[ (ki) Е4(к4).
Здесь EJkj), Ех(кх) и Е<(к()— три поля на входе, а все восприим-
чивости х(3>(ю) в записанных выше выражениях являются одними и
теми же в электродипольном приближении. Заметим, что в этом
случае х(3)(ш) имеет по крайней мере один резонансный член,
связанный с двухфотонным резонансом на нулевой частоте, т. е.
член с множителем вида (ш — <в + i/T\) в знаменателе. Восприим-
чивость может иметь также член с двухфотонным резонансом, ког-
да частота со + со оказывается в резонансе с переходом среды. На-
конец, восприимчивость х(3) может испытывать тройной резонанс,
когда сама частота со оказывается резонансной. Вследствие сильно-
го резонансного возрастания величина восприимчивости х(3) в СЛУ“
чае вырожденного четырехволнового смешения может в некоторых
средах быть очень большой. Поэтому такой процесс третьего по-
рядка удается наблюдать даже с непрерывными лазерами.
Интенсивность сигнала при вырожденном четырехволновом сме-
шении можно рассчитать, используя теорию, развитую в разде-
ле 14.2, хотя можно легко понять результат и из следующих фи-
зических рассуждений. Две из трех исходных волн интерферируют
и создают либо статическую решетку, либо бегущую решетку, для
которой изменения во времени происходят с частотой 2со. Третья
из исходных волн рассеивается на этой решетке, что приводит
к формированию результирующей сигнальной волны на выходе.
Во многих случаях, когда частота 2<о далека от резонанса, вклад,
связанный со статической решеткой, будет доминировать. При на-
личии на входе трех волн образуются три статических решетки.
Решетка, образованная волнами с волновыми векторами кх и к{,
рассеивает волну с волновым вектором кх, что приводит к появ-
лению сигнала с волновым вектором ks = kx ± (кх — к<). Решетка,
образованная волнами с волновыми векторами кх и к{, рассеивает
волну с волновым вектором къ что приводит к формированию сиг-
нала с волновым вектором ks = k1Zb(ki—k$). Решетка, образован-
ная волнами с волновыми векторами kt и к19 рассеивает волну
с волновым вектором kb что приводит к появлению сигнала с вол-
новым вектором ke = к< ±(кх — кх). Эти случаи проиллюстрированы
на рис. 14.5 для частного случая, когда ki ==—кх. Всего ожидается
появление трех результирующих волн с различными волновыми
векторами: ks = кх + к^ — к{, кх — к^ + к$, — кх + к^ + к|. Однако,
поскольку lke| в общем случае не равен ше1/2/с, генерация всех
трех волн не может происходить в условиях фазового синхронизма
одновременно. Рассмотрим, например, случай, когда k1= — kx. Ре-
240
зультирующие волны должны иметь волновые векторы к. = — к< и
ke = ki±2k1. В то время как генерация волны с волновым векто-
ром ke = —к< всегда происходит в условиях синхронизма, генера-
ция двух других волн — нет. Таким образом, обычно необходимо
рассматривать только сигнал с волновым вектором ke = — к<. Инте-
ресно проследить связь этого случая с голографией. В обоих слу-
чаях результирующая волна (kJ, возникающая при рассеянии од-
ной из волн накачки (кх или kJ на интерферограмме, образован-
ной объектной волной (к<) и другой волной накачки (кх или kx)f
распространяется в обратном направлении по пути объектной волны

Рис. 14.5. Вырожденное четырехволновое смешение, при котором падающая
волна рассеивается на статической решетке, образованной двумя другими пада-
ющими волнами: а — решетка образована волнами с волновыми векторами
ki и k<; б — решетка образована волнами с волновыми векторами к* и к<; в —
решетка образована волнами с волновыми векторами ki и к'
(кв = —к<). Поскольку объект может быть описан набором волн к<,
мы видим, что изображение объекта можно восстановить с по-
мощью соответствующих результирующих волн.
В изотропной среде, если потребовать, чтобы сигнал вырожден-
ного четырехволнового смешения не совпадал по моде ни с одной
из волн накачки, то для получения фазового синхронизма необхо-
димо иметь кх = — кхи кв = —к<. Нелинейную поляризацию можно
записать с учетом соотношений симметрии в виде
Р?> (к, = - к4, ш) = х(3) (®): El (кх) Е'х (- kJ Е* (к,) =
= + BCeJ.eOEx + CfEx-EDE?, (14.12)
где А, В и С зависят от угла 0 между полями Е, и Е(, 5(0) =
= Л(л — 0). Скобки (Е^Е*) и (Ei’E*) в членах с Л и В
в (14.12) описывают статические решетки, формируемые при ин-
терференции волн, а произведение (E^Ei) в члене с С описьь
вает бегущую решетку с частотой 2со. Выбором поляризаций трех
падающих волн можно добиться того, чтобы ненулевым остался
только какой-либо один член в выражении (14.12). Волна на вы-
ходе поляризована вдоль вектора Р(83). Поскольку она распрост-
раняется в обратном направлении по отношению к падающей вол-
не с волновым вектором к<, она может быть описана решением
16 и. р. Шен 241
(14.9) [7]. Мы приходим к выводу, что при <§Te(Z) = O поле на вы-
ходе ^Гв(0) имеет амплитуду, пропорциональную амплитуде пада-
ющего поля #<(0), и фазу, являющуюся комплексно сопряженной
по отношению к фазе поля j8\-(0).
14.4 Обращение волнового фронта
при четырехволновом смешении
Обращение волнового фронта [8] — это процесс, при котором фаза
результирующей волны является комплексно-сопряженной по от-
ношению к фазе падающей волны. Другими словами, этот процесс
заставляет фазу падающей волны изменяться вспять, так что про-
исходит обращение во времени. Такая ситуация возникает, напри-
мер, при генерации разностной частоты, параметрическом усиле-
нии, четырехволновом смешении. Если обращенная волна распрост-
раняется в обратном направлении по отношению к соответствую-
щей падающей волне, то ее можно использовать для коррекции
аберраций, обусловленных возмущением фазы и возникающих при
Рис. 14.6. Характер искажения волнового фронта при прохождении пучка че-
рез искажающую среду вперед и назад: вверху — при использовании обычного
зеркала; внизу — при использовании для отражения пучка зеркала, обращаю-
щего волновой фронт
распространении падающей волны. Как показано на рис. 14.6, па-
дающий пучок, проходя через среду, испытывает искажения волно-
вого фронта. В отличие от обычного зеркала, зеркало, обращающее
волновой фронт, заставляет эти искажения изменяться вспять, и,
когда обращенная волна возвращается назад через среду, искаже-
ния ее волнового фронта полностью пропадают (если мало влия-
ние дифракции). Пример восстановления волнового фронта показан
на рис. 14.7.
242
В предыдущем разделе мы видели, что результатом вырожден-
ного четырехволнового смешения является отраженная волна с об-
ращенным волновым фронтом по отношению к одной из падающих
волн [йГ (O)^^i(O)]. Таким образом, нелинейная среда для вы-
рожденного четырехволнового смешения может служить обращаю-
щим волновой фронт зеркалом [3]. Согласно (14.9) при <§Г.(£) = 0
интенсивность обращенной волны может быть даже больше, чем
Рис. 14.7. Фотографии, иллюстрирующие эффект коррекции аберраций: а —
неискаженный лазерный пучок; б —тот же пучок после прохождения через
протравленную стеклянную пластинку; в — тот же пучок после отражения
обращающим зеркалом и повторного прохождения через протравленную пла-
стинку [9]
интенсивность падающей волны 1^(0) I2, если gQl/2> л/4, причем
усиление приближается к порогу возникновения генерации при
g0l/2 л/2.
Существует множество интересных и потенциально важных
приложений явления обращения волнового фронта, основанных на
его способности устранять искажения волнового фронта [9]. Одно
из них относится к коррекции искаженных изображений. Для при-
мера рассмотрим усиление лазерного пучка в усилителе. Качество
пучка может сильно ухудшиться после прохождения через усили-
вающую среду. Однако, если воспользоваться обращающим зерка-
лом и заставить пучок пройти через усилитель еще раз, восстанав-
ливается высокое качество (малая расходимость), которым пучок
обладал до усиления. Это позволяет создавать мощные лазерные
системы, в которых качество пучка сравнимо с качеством пучка
одномодового генератора. Можно также построить задающий лазер,
у которого одно из зеркал заменено на обращающее зеркало. Это
зеркало будет помогать в улучшении качества пучка, улучшении
модовой стабильности и будет способно обеспечить получение до-
полнительного усиления. В экспериментах по лазерному термо-
ядерному синтезу качество фокусировки пучка на мишень может
ухудшаться из-за искажения волнового фронта пучка при его рас-
пространении от лазера к мишени. Положение можно исправить,
пользуясь схемой, показанной на рис. 14.8. Сначала мишень
освещается пробным пучком, переизлученная мишенью волна
16* 243
усиливается в усилителе, отражается обращающим волновой фронт
зеркалом, снова усиливается и, наконец, автоматически фокусирует-
ся на мишень без какого-либо искажения волнового фронта. Эта
схема может использоваться при любой мишени, а не только для
работ по лазерному термоядерному синтезу. В принципе, ее можно
применить и к движущейся мишени, находящейся на значительном
расстоянии, так как пучок автоматически отслеживает положение
мишени. Это может иметь большое потенциальное значение для
а ОВФ
Усилитель
Осветитель
Освещение
Рис. 14.8. Использование эффекта восстановления волнового фронта в экспе-
рименте по лазерному термоядерному синтезу. Последовательность событий
такова: а — пробный пучок освещает мишень: б — отражение и усиление отра-
женной волны приводят к искажению волнового фронта; в —происходит
обращение волнового фронта (ОВФ); г — при повторном проходе через иска-
жающую усиливающую среду волновой фронт восстанавливается, что приво-
дит к четкой фокусировке света на мишень [9]
военных приложений. При наличии достаточно большого усиления
в усилителе можно даже получить лазерную генерацию, когда
мишень и обращающее волновой фронт зеркало образуют резона-
тор, так что посторонняя подсветка мишени вообще становится
ненужной.
Обращение волнового фронта можно также получить при вы-
нужденном рассеянии многомодового пучка накачки [10]. В этом
случае стоксова волна будет фазово-сопряженной по отношению
к падающей волне накачки. Это явление наблюдалось эксперимен-
тально. Однако теоретически было показано, что в этом случае
можно получить лишь приближенное обращение волнового фронта,
причем качество обращения тем выше, чем больше число мод на-
качки [11]. Физика этого эффекта еще требует детального анализа.
244
14.5 Генерация перестраиваемого ИК и УФ излучения
Четырехволновое смешение может быть использовано для получе-
ния когерентного излучения в ИК и УФ диапазонах [2]. Этот про-
цесс описывается общей теорией оптического смешения. Куби-
ческая нелинейная восприимчивость х(3) (ш. = ©i + + <о3) опреде-
ляет, насколько эффективным будет процесс преобразования при
заданных интенсивностях волн накачки. Как было показано в раз-
деле 7.4, спектральная компонента восприимчивости х(3), ответ-
ственная за процесс генерации третьей гармоники, может сильно
возрастать при наличии резонансов. В парах щелочных металлов,
Рис. 14.9. Диаграмма энергетических уровней атома калия и схемы некоторых
резонансных процессов волнового смешения третьего порядка: а — генерация
третьей гармоники; б —генерация суммарной частоты в условиях, когда ча-
стоты соь од + од и со1 + од + соз лежат вблизи резонансов; в — генерация ИК
излучения, когда частоты од и од — со2 лежат вблизи резонансов; г — генера-
ция ИК излучения, когда вблизи резонансов лежат частоты од и од + од
U)2
6
например, она возрастает от значений меньЬих 10“33 СГС/атом до
значений порядка 10“31 СГС/атом в условиях одинарного резонан-
са. При четырехволновом смешении частоты ©i, од и од не обяза-
тельно должны быть одинаковыми, поэтому можно реализовать
двойной или тройной резонанс в х(3)- Некоторые примеры таких
процессов схематически показаны на рис. 14.9, где в качестве не-
линейной среды выбраны пары калия. Можно ожидать, что х(3)
в условиях двойного или тройного резонанса будет на много по-
рядков больше по величине, чем в случае одинарного резонанса.
В качестве иллюстрации рассмотрим случай, изображенный на
рис. 14.9в.
Пусть на рис. 14.9е частота од лежит вблизи резонанса с пере-
ходом 4s -> 5р, разность од — од точно попадает в резонанс с пе-
реходом 4s -> 5s, а частота од не слишком далека от частоты пе-
рехода 4s -> 4р. Основным резонансным членом в выражении для
Х(8) в этом случае будет
« 2 А>Р <4s I r31 ^Р> <*РI г* • 5s> <5s •rh 15^> &P Iri 14s>’
(14.13)
Лдр = [(од — ОДр—4» + &Гвр) (од — ОД — ОД в—4а 4" lT$e) (ОД ОДр—4з)] \
245
где 2 обозначает суммирование по компонентам тонкой структу-
ры уровней $ и р. При G)t — ш5Р-4в = 50 см“\ Г5в = 0,1 см“* и
<о3 “ ©4P-U я 5000 см"1 получаем, что х(3) == 6 • 10"27 СГС/атом [12].
При плотности атомов в парах порядка 1017 см“3 значение %(3)«
« 6 • 10“10 СГС оказывается больше типичного значения нерезонанс-
ной восприимчивости %(3> для конденсированной среды. Заметим,
что поскольку частота ш3 все еще далека от резонанса, восприим-
чивость Х(3) слабо зависит от ш3. Это обстоятельство, а также боль-
шая величина %(3> означают, что возможна эффективная генерация
перестраиваемого ИК излучения в широком диапазоне изменения
частоты со, == (01 — со2 — ш3, если выполнено условие коллинеарного
фазового синхронизма. Восприимчивость %(3) возрастет еще больше,
если частоту ш3 подстроить ближе к резонансу 4s -> 4р. При
<о3 — (Щр-и = 50 см“1 получаем %(3) = 6 • 10-25 СГС/атом.
Для получения высокой эффективности преобразования суще-
ственную роль играет выполнение условия коллинеарного фазового
синхронизма. В рассмотренном выше случае генерации ИК излу-
чения условие синхронизма можно выполнить, используя аномаль-
ную дисперсию паров щелочного металла. Условие коллинеарного
фазового синхронизма для процесса, изображенного на рис. 14.9в,
можно записать в виде равенства
GhTll « (й2П2 + <В3713 + (й8П8. (14.14}
Поскольку и со2, и находятся далеко от резонанса с переходами,
начинающимися из основного состояния, имеющие нормальную
дисперсию показатели преломления п2 и п8 слабо меняются при
изменении ш2 и сов. При заданной частоте выходного излучения со.
частота ш3 определяется из соотношения <o9e_u = <в3 + о, = ©г— со2,
так что и па, и п3 оказываются фиксированными. Теперь, посколь-
ку П1 имеет аномальную дисперсию, в то время как п2 почти не
зависит от ю2, можно добиться выполнения соотношения (14.14)
путем соответствующего выбора <Di и ш2. Для меньшей частоты ш.
нужно подстраивать сь ближе к резонансу с со5Р-4в, чтобы выпол-
нить условие синхронизма. При этом, к сожалению, увеличивается
поглощение поля накачки на частоте он и резко падает эффектив-
ность генерации ИК излучения. Проблему можно решить, приме-
шивая к парам посторонний газ, например пары натрия к парам
калия, и используя дополнительную дисперсию показателя прелом-
ления, обусловленную примесью [12].
Генерация перестраиваемого ИК излучения с использованием
процесса, показанного на рис. 14.9в, была практически осуществ-
лена Сорокиным с сотрудниками [12, 13]. В их эксперименте ис-
пользовались только два пучка накачки с частотами ©j и (о3>
а излучение на частоте ш2 автоматически генерировалось в кювете
при ВКР пучка с частотой <ot. При пиковой мощности излучения
на частоте <ot, равной 1 кВт, мощности излучения на частоте со3
10 кВт и активной длине 30 см в парах калия они получили пе-
рестраиваемое ИК излучение в диапазоне от 2 до 25 мкм с пиковой
246
мощностью 100 мВт на длине волны 2 мкм и 0,1 мВт на длине
волны 25 мкм. Можно получить и больший диапазон перестройки.
В настоящее время нет полного теоретического анализа этого
эксперимента. Строго говоря, этот процесс является процессом че-
тырехволнового параметрического усиления, в котором волны ©. и
(о2 выступают в роли сигнальной и холостой волн. Расчет для
этого случая должен быть непосредственным обобщением расчета,
выполненного в гл. 9, с учетом резонансного комбинационного
перехода.
Как вариант описанного процесса можно рассматривать про-
цесс, в котором вместо комбинационного перехода ©i — ©2 = ©5e-u
имеет место двухфотонный переход ©i + ©2 = ©5в-4». Этот процесс
должен быть по меньшей мере таким же эффективным, если ©i
одновременно лежит вблизи резонанса с ©4Р-4в, как показано на
рис. 14.9а. В этом случае при генерации ИК излучения ©3 может
быть либо больше, либо меньше частоты ©5в-4в; это относится и
к рис. 14.9е, и к рис. 14.9г. Возможен и обратный процесс четы-
рехволнового смешения. .Например, при использовании в качестве
накачки в схеме 14.9а поля на частотах ©i, ©2 и ©в можно гене-
рировать волну ©8. Этот процесс можно, следовательно, использо-
вать для создания преобразователя ИК излучения в видимое [14].
При использовании лазеров с мощностью, значительно превы-
шающей 10 кВт,, эффективность генерации ИК излучения при
четырехволновом смешении, в принципе, может быть высокой. Од-
нако она может ограничиваться возникающими одновременно дру-
гими нелинейно-оптическими эффектами, такими как самофокуси-
ровка, насыщение и ионизация. О детальном анализе того, как
можно повысить эффективность преобразования, пока не сооб-
щалось.
Четырехволновое смешение может также использоваться для
генерации перестраиваемого УФ излучения [2, 15]. По сравнению
с процессом генерации третьей гармоники четырехволновое смеше-
ние обладает тем преимуществом, что восприимчивость %(3)(©в =
= G)i + ©2 + ©з) может сильно возрасти за счет множественных ре-
зонансов. Пример тому приведен на рис. 14.96. Пары щелочных
металлов, однако, не очень подходят для генерации излучения
в вакуумном УФ диапазоне, поскольку они имеют слишком низ-
кую энергию ионизации, а в ионизационном континууме нет диск-
ретных уровней энергии, которые могли бы способствовать резо-
нансному увеличению %(3) на частоте выходного излучения.
Поэтому более привлекательными выглядят пары щелочноземель-
ных элементов. В качестве примера рассмотрим процесс, показан-
ный на рис. 14.10, который относится к парам стронция. Частоты
волн накачки ©i и ©2 выбираются таким образом, что ©f лежит
вблизи резонанса с переходом (5s)2-> (5s) (5р), а сумма ©t + ©2
попадает в резонанс с переходом (5s)2->(5р)2. Третья частота на-
качки ©з лежит вблизи резонанса с переходом (5р)2-> (6s) (6р) и
может перестраиваться, чтобы на выходе получалось перестраивае-
мое УФ излучение на частоте ©. = ©i + ©2 + ©3. Заметим, что
247
состояние (6s) (6р) является дискретным автоионизационным состоя-
нием в ионизационном континууме. Благодаря наличию несколь-
ких резонансов х(3)(шв) может сильно возрасти. Чтобы избежать
сильного поглощения волн накачки, их частоты должны лежать
достаточно далеко от полос резонансного поглощения. В этом слу-
чае при условии фазового синхронизма эффективность преобразо-
вания при генерации УФ излучения может быть значительной.
В качестве эффективных сред для генерации перестраиваемого
УФ излучения с помощью четырехволнового смешения могут вы-
Рис. 14.10. Диаграмма энерге-
тических уровней <Sr. Стрел-
ками изображен процесс резо-
ступать молекулярные газы, такие как
СО и NO [16]. Их резонансные нели-
нейные восприимчивости оказываются
меньше, чем у паров металлов, из-за
меньших сил осцилляторов, зато с га-
зами гораздо проще работать. Весьма
привлекательно использование молеку-
лярных пучков; при спектроскопии
в вакуумном УФ диапазоне с этим свя-
заны существенные преимущества, так
как отпадает надобность в окнах меж-
ду источником УФ излучения и об-
разцом, помещенным в вакууме [17].
Условие синхронизма для процесса
генерации УФ излучения можно вы-
полнить, используя аномальную дис-
персию показателя преломления, как и
в случае генерации ИК излучения.
Этой цели можно также достичь, при-
иансного четырехволнового
смешения, приводящего* к ге-
нерации перестраиваемого УФ
излучения на частоте 2coi + со3
мешивая к пару буферный газ.
В реальном эксперименте, выполнен-
ном Ходжсоном с сотрудниками [15],
в парах стронция использовались толь-
ко два луча накачки, так что ©i = Шг,
а частота 2со4 настраивалась в резонанс
с переходом из состояния (5s)2 в чет-
ное возбужденное состояние. Перестраивая частоту ш3, чтобы до-
биться резонансного усиления за счет последовательного вовлече-
ния в процесс различных автоионизационных состояний, удалось
получить УФ излучение, перестраиваемое в диапазоне от 157,8 до
195,7 нм. При использовании Mg, Hg и Zn можно расширить об-
ласть генерации перестраиваемого УФ излучения до 106 нм [18].
При оптимальной фокусировке пучков накачки мощностью порядка
1 МВт в кювету с парами металла при давлении около 10 Торр
можно получить коэффициент преобразования порядка 1 %, однако
практически он ограничивается обычными мешающими процесса-
ми — самофокусировкой, насыщением, ионизацией и др.
В принципе, в качестве нелинейной среды для эффективной ге-
нерации ИК и УФ излучения с помощью четырехволнового смеше-
ния можно использовать конденсированную среду. Практически,
248
однако, конденсированная среда обычно сильно поглощает в УФ
диапазоне на длинах волн, меньших 200 нм, и имеет довольно ши-
рокие полосы поглощения в видимом и ИК диапазонах. Поэтому
частота выходного излучения не может находиться в вакуумном
УФ диапазоне или в области любой из полос поглощения. Если
же все четыре частоты должны оставаться вне полос поглощения,
то резонансное усиление не может быть достаточно большим, что-
бы сделать %(3) больше, чем величина %(3) паров металлов при дав-
лении около 10 Торр и при наличии множественных резонансов.
В заключение этого раздела рассмотрим интересное применение
четырехволнового смешения для ИК спектроскопии с временным
разрешением [19]. Схема эксперимента приведена на рис. 14.11.
Рис. 14.11. Схема эксперимента по использованию четырехволнового смешения
для ИК спектроскопии с временным разрешением
Сначала с помощью широкополосного импульсного лазера на кра-
сителе за счет вынужденного электронного комбинационного рас-
сеяния в кювете с парами металла генерируется широкополосный
импульс ИК излучения (соик)* Это излучение после прохождения
через образец несет информацию о его спектре поглощения. Затем
оно взаимодействует с излучением узкополосного лазера ((о<) во
второй кювете с парами металла. При этом узкополосный лазер
генерирует в кювете узкополосное стоксово излучение (ю8) и за
счет четырехволнового смешения по схеме (©вых = <0i — <о8 + ©йк)
преобразует ©йк в широкополосное излучение ©вых видимого диа-
пазона, которое можно зарегистрировать с помощью спектрографа.
С помощью этой техники спектр ИК поглощения образца перено-
сится в видимый диапазон, за счет чего чувствительность регист-
рации сильно повышается. Более того, поскольку при этом можно
использовать наносекундные или пикосекундные лазерные импуль-
сы, таким способом можно реализовать спектрохронографию с на-
носекундным или пикосекундным временным разрешением. Опи-
санная методика может найти важные применения при изучении
химических реакций и спектров радикалов.
14.6 Нестационарное четырехволновое смешение
До сих пор мы рассматривали четырехволновое смешение в ста-
ционарных условиях. Однако при импульсном резонансном возбуж-
дении могут стать важными нестационарные эффекты. Как и в
стационарном случае, нестационарное четырехволновое смешение
описывается кубической нелинейной поляризацией Р(3>. Единствен-
ным отличием будет то, что теперь Р(3) является зависящей от
249
времени функцией возбуждения и релаксации среды. Здесь мы
остановимся только на расчете поляризации Р(3>, оставив факти-
ческое решение волнового уравнения, в котором Р(,) выступает
в роли внешней силы, до гл. 21.
Используя формализм матрицы плотности, развитый в разде-
ле 2.1, можно записать
P(S) = Sp(—2Verp(3)). (14.15)
Теперь, чтобы определить P(s>, достаточно найти матрицу плот-
ности p(s>. Для расчета р<3) воспользуемся снова диаграммной тех-
никой Ии и Густафсона [20]. Используемые ниже обозначения
д
е
№>/>&„,< т1 \т>Ртт<т^
Рис. 14.12. Восемь диаграмм Фейнмана, соответствующих восьми членам в
выражении для р(3) (t)
аналогичны использовавшимся в разделе 2.3. Рассмотрим общий
случай, когда три поля
#t(©i, t)exp[i(kt -г —<М)],
«?2(©2, £)ехр[i(ka • г — ©at)],
<FS (<»», t) exp [i (ks • r — ©si) ]
250
последовательно взаимодействуют с материальной системой в мо-
менты времени t2 и t3, причем £1<£2<£з. При такой последо-
вательности времен выражение для р(3)(ш = Ш1 + (02 + (0з, 0 содер-
жит восемь членов, получающихся из восьми диаграмм, приведен-
ных на рис. 14.12. Для сравнения, р(3)(<о) в стационарном случае
содержит 48 членов, получающихся из 48 диаграмм, как об этом
упоминалось в разделе 2.3. Правила для получения выражений из
диаграмм здесь такие же, как в разделе 2.3, за исключением того,
что переход от одного полюса при к другому полюсу при tj те-
перь добавляет фазовый фактор
«аЬ | A (ti — tj) | аб» = е-(1маь+?аь)(» ~Ч), (14.16)
где la> есть кет-состояние слева между tt и tj, <&| есть бра-состоя-
ние справа, а — постоянная затухания.
Два члена в выражении для р(”(£), отвечающие диаграммам на
рис. 14.12a и б, выписаны ниже в качестве примера [21]. Из
рис. 14.12a для гамильтониана взаимодействия Зё' (©) =
— — р • (<») имеем
о о о
[р<8) (01(a) = - 2 f <4 f dT2 f йтз (-тг)8х
т,г,р.» Loo -00 -oo
X exp [— (f(0p8 + фр8) T3 — (i(dpr + фрг) ^2 — (itopm Ч* фрт) X
X (р I р-<?1 (t — Tj — т2 — т3) eiki’r_iM^(_Ti_T2-T8) I ту х
X | р-<?2 (/ - т2 - т3) | г> х
X <г| р.Э8 (t -т3) |s> (| р> pU<«|)|. (14.17)
Вводя новые переменные £1 = t — т3 — т2 — т3, £2 = t — т2 — т3 и £3 =
*= £ — т3, это равенство можно переписать в виде
[р<8) (01(a) = 2 (е_(1<в₽4+ч,’,‘)‘ (4-)3 (| Р> P°mm<s I) X
ГП,Г,р,в I ' '
X <р| Р-«11ту <ш| р-е2|г> <r| p-e3|s> X
х J dg3 е1(‘®р«+’₽«)-(Ъг+ф₽г)-ЧКзагз (g3) elks'r X
—00
X J dg2 е1({“р’,+ч’р’’)_(1“р’п+ч’ртп)-1(02^2(^’2 (^2) eik2'r X
—30
X f (14Л8)
251
Аналогично для диаграммы, показанной на рис. 14.126, получаем
[р(8) (0](б) = - 2 [e“(i“₽j+<Ppe)i LyP (I P>Pmm<*|) X
m,r,p,8 '
X <plp-e2lrXrlp.rjmXn1lp.e3ls> x
X j ^зе1(4®р«+фР«)“(1<аР’п+ф1”п)“1®»Кз^8 (g3) e<k8'r X
— 00
*3
X J dg2e[(i<0pm+<Ppm)-(i<0rm+<Prm)-i®2]hg,2 (g2) eik2r X
. (14.19)
Полное выражение для р(3)(0 будет суммой всех восьми членов,
полученных из восьми диаграмм, приведенных на рис. 14.12. На
практике в нестационарном четырехвблновом смешении использу-
ется резонансное или близкое к резонансному возбуждение, поэто-
му члены в выражении для р(3>, которые не являются резонансны-
ми, можно опустить. Эффективное число членов в выражении для
р(3) при этом резко сокращается.
Как и в стационарном случае, нестационарное четырехволновое
смешение приводит к генерации когерентного излучения. Этот про-
цесс относится к категории когерентных нестационарных оптиче-
ских эффектов, которые будут подробно рассмотрены в гл. 21.
Здесь мы остановимся на некоторых общих чертах нестационарного
четырехволнового смешения [21]. Во-первых, как строго следует
из (14.18) и (14.19), нелинейная поляризация Р(3) ~ р(3) имеет
волновой вектор k, = kf + k2 + ks. Чтобы процесс смешения был
эффективным, нужно выполнить условие фазового синхронизма,
т. е. к(ш) = [й)е1/2(ш)/с]А: = кв. Как и следовало ожидать, это усло-
вие оказывается таким же, как в стационарном случае. Во-вторых,
нестационарное поведение р(3)(0 возникает из-за резонансного или
близкого к резонансному возбуждения среды и описывается зави-
сящим от времени фазовым множителем в выражении для р(3).
В качестве иллюстрации сказанного рассмотрим случай молекуляр-
ного газа, возбуждаемого тремя резонансными импульсами.
В газе молекулы, имеющие разные скорости, должны взаимо-
действовать с разными полями в различные моменты времени.
Пусть г (t) — положение молекулы, в момент времени t движущейся
со скоростью v. Поле, которое действовало на молекулу в более
ранний момент времени в точке г(£<), есть
#<(g<)exp[ik< • r(&)~ i<о&].
Так как r(g<) = r(0 —(^ —g<)v, имеем
#<(£<)exp рк< • г(&)] = ^<(В<)ехррк< • г(0- гк< • v(J- £<)]. (14.20)
252
В результате получаем, что р(3)(£) для молекулы оказывается
функцией скорости v. Например, из (14.18) получаем
[р(8) (V, *)](а) = 2 (е-(1<йР«+W (| р>р® m<S |) х
X eiks (r-vt) <Р | Р. еJ тп> <m I р• е2 [ r> <r I р-е31 s> х
Б?
X j (^2е1{(а'тог~а'з)+фРг”фР’п+1кз'у,Ез^’2 (£2) X
^2 ’
X J dg1el1(<eP’»“‘i>>)+'₽PTO+iki,vl6^1(g1)
(14.21)
Общее выражение для матрицы плотности газовой системы получа-
ется при усреднении p(3)(v, t) по распределению скоростей n(v):
р<з) (£) = J п (v) р<«) (v, 0 dv. (14.22)
Уравнение (14.21) показывает в явном .виде, что .р(3) имеет волно-
вой вектор к, ski + кг + кз. Изменение во времени p(3)(v, t), опи-
сываемое зависящим от времени фазовым множителем, является
теперь еще и функцией v. Если предположить, что возбуждающие
импульсы являются резонансными, т. е. <0, = ®рт, «г = wmr, ®s =
= ®„, и имеют малую длительность по сравнению с временем ре-
лаксации 1ф«1—1 и временем дефазировки скорости |k(-v|-1, то
уравнение (14.21) приводится к виду
[р(3) (V, *)](а) = (±)3| Р> <«| e-iMP»,+lk’-r х
X exp {— iv [k3 (t — g30) + k2 (t — g20) + kx (t — g10)]} X
X exp {— <ppe (t — £30) — фрг (£30 — £20) — <ppm (£20 — £io)} X
X<p|p-eJ>n> <тп|р-е2|г> <r|p-?3|s> X
t
X J <^3&) J ^2&) j <£l*l(£l)pU (14.23)
где gi0 —момент времени, в который середина i-ro импульса нахо-
дится в точке r(t). Как видно, единственным фазовым множителем
в р(3) (v, t), зависящим от v, является множитель
e-i0(v) _ e-iv.[k3 (t-£so)+k2(t-S2o) +kiP-6io)J. (14.24)
Если 0(v) = O для всех v, то молекулы с различными скоростями
v будут излучать в фазе и выходной сигнал нестационарного че-
253
тырехволнового смешения достигает максимума. Это происходит при
t = te при условии, что te > £so, где
t. = k. • (kig10 + k2g20 + Мзо]/ UM2- (14.25)
Этот результат показывает, что когерентный сигнал нестационар-
ного четырехволнового смешения должен существовать в течение
короткого промежутка времени, пока 0(v) мало для всех v. Обычно
это условие выполняется для всех когерентных нестационарных
эффектов. Остальные множители в (14.23) определяют интенсив-
ность сигнала четырехволнового смешения, причем множитель
бХр (“<ррв(^ £зо) фрг(Взо £20) фрт(^20 £ю)]
описывает затухание молекулярного возбуждения из-за случайных
возмущений и, следовательно, затухание результирующего коге-
рентного сигнала. Мы не будем останавливаться здесь на деталях
нестационарного четырехволнового смешения, а отложим обсужде-
ние до гл. 21 в связи с анализом других когерентных нестационар-
ных оптических эффектов.
Глава 15
СПЕКТРОСКОПИЯ ЧЕТЫРЕХВОЛНОВОГО
СМЕШЕНИЯ
Четырехволновое смешение в условиях резонансного возбуждения
может быть универсальным методом спектроскопии [1, 2]. Он уже
нашел важные применения во многих областях, таких как анали-
тическая химия, горение, исследование материалов. Его преиму-
щества по сравнению с другими методами спектроскопии связаны
с возможностью получения высокого спектрального разрешения,
устранения сильного флуоресцентного фона, измерения с высоким
временным разрешением быстрых динамических процессов. В этой
главе мы рассмотрим спектроскопию четырехволнового смешения
в различных ее формах. Заметим, что большинство методов нели-
нейной спектроскопии, обсуждавшихся в гл. 13, можно рассмат-
ривать как методы спектроскопии четырехволнового смешения, ког-
да нелинейность имеет порядок не выше третьего.
15.1 Общее описание
Как показано в гл. 14, сигнал в процессе четырехволнового сме-
шения непосредственно определяется кубической линейной воспри-
имчивостью %(3), которая имеет резонансы, характеристические для
данной нелинейной среды. Следовательно, изучая зависимость %(8)
от частоты накачки, можно извлечь спектроскопическую инфор-
мацию о среде.
Выражения для восприимчивости %(,)((о = он + (В2 + ®8), приве-
денные в начале раздела 14.1, показывают, что она может иметь
одинарные, двойные и тройные резонансы. Четырехволновое сме-
шение в условиях одинарного резонанса имеет то достоинство, что
для его осуществления требуется сравнительно несложная экспе-
риментальная установка, так как нужно перестраивать только одну
из частот накачки. Достаточно нагляден и прост и соответствующий
теоретический анализ. Рассматриваемый процесс позволяет полу-
чить информацию, которую обычно дают измерения одно- и двух-
фотонных переходов.
Четырехволновое смешение в условиях двойных и тройных ре-
зонансов может потребовать для своего осуществления перестрой-
ки уже нескольких частот, а значит и более сложную эксперимен-
тальную установку. Зато в этом случае можно получить более де-
тальную спектроскопическую информацию о среде. Например,
спектры, свободные от доплеровского уширения, можно получить
при использовании двойных и тройных резонансов. Хорошими при-
255
мерами являются методы нелинейной спектроскопии высокого раз-
решения, рассмотренные в гл. 13.
Два класса процессов четырехволнового смешения, описанные
в разделе 14.2, приводят к двум различным вариантам спектроско-
пии четырехволнового смешения. Обратимся сначала к случаю, ког-
да происходит генерация новой частоты, или, как говорилось в
разделе 14.2, сигнал на выходе имеет «моду», отличную от мод
излучения накачки на входе. Интенсивность сигнала пропорцио-
нальна 1х(3)12, его легко зарегистрировать путем фильтрации по
частоте от прошедших через среду пучков накачки. Эта методика
чаще всего используется в случаях одинарных резонансов, когда
анализ довольно прост. Вместе с тем в спектроскопии эффективно
используется и вариант, когда сигнал имеет ту же моду, что и
одна из падающих волн накачки. В этом случае взаимодействие
проявляется как усиление или ослабление выделенной падающей
волны и пропорционален Im(x(3)) (см. раздел 14.26). Это обстоя-
тельство дает возможность простой интерпретации наблюдаемых
спектров.
В последующих разделах мы детально рассмотрим несколько
хорошо зарекомендовавших себя методов спектроскопии четырех-
волнового смешения. Хотя в большинстве случаев мы будем счи-
тать, что разность ©i — ш2 лежит вблизи резонанса (случай ком-
бинационного рассеяния), следует иметь в виду, что те же рассуж-
дения относятся к случаю, когда к частоте резонанса близка сум-
ма частот <01 + ®2.
15.2 Когерентная спектроскопия комбинационного
рассеяния света
а. Когерентное антистоксово комбинационное
рассеяние света (КАРС)
Как схематически показано на рис. 15.1, под КАРС понимают про-
цесс комбинационного рассеяния, когда волна материального воз-
буждения на частоте ол — (о2 ~ о® сначала когерентно возбужда-
ется биением двух падаю-
щих волн с частотами и
со2, а затем смешивается с
волной (Di, что приводит к
генерации когерентного сиг-
нала на антистоксовой ча-
стоте ©а *= 2<о 1 — <о2. Таким
образом, речь идет о процес-
се, где, в отличие от спон-
танного комбинационного
рассеяция, происходящего на
флуктуационных (тепловых) возбуждениях, рассеяние возникает на
специально оптически приготовленных когерентных возбуждениях.
Из-за многочисленных важных применений КАРС стал, пожа-
луй, наиболее известным методом спектроскопии четырехволнового
256
смешения. Этому методу посвящено уже большое число обзоров [2J.
Теория КАРС проста, поскольку она вытекает из общей теории
оптического смешения, рассмотренной нами ранее в гл. 6 и 14.
Если падающие пучки накачки имеют частоты ©j и со2, то сигнал
на выходе описывается волновым уравнением (для изотропной
среды)
[<о2 4л<о2 /Л\
V2 + -I 8а (Ша) Еа = - -г? Р(3) (<0а), (15.1)
С J с
где
Р(3) (соа) = х(3) (ио = И1 + И1 — ш2): Е, (со,) Е, (со,) Е* (со2).
Решение уравнения (15.1) при заданных полях накачки и отсут-
ствии затухания позволяет выразить интенсивность сигнала /а для
случая, когда среда имеет вид плоскопараллельной пластины дли-
ной Z, следующим образом:
Т С I F 12 _ I v(8) 12 | Р 14 | р 12 Sin2 (ДЛ1г/2) /15 ох
Ia= 1^11 Н2| (AAj//2)2 >
Х« = еа-Х(3): bkt = Ak • £ Ak = ko — (2k, - k2).
Заметим, что антистоксов сигнал пропорционален | Ха3) |2- Если об-
ласть перестройки частоты ограничена достаточно узким диапа-
зоном, зависимость Za от частот накачки определяется главным об-
разом дисперсией XaV- Как упоминалось в разделе 14.1, Ха? можно
разложить на резонансную Xr} и нерезонансную Xnr части. В дан-
ном случае восприимчивость Хн} имеет одинарный резонанс при
©I — о)2 = (Ov и может быть записана в виде
Xr* = а/[(“х — со2 — со®) + гГ], (15.3)
где, согласно (14.2), параметр
а = - N (MgrgY (Mag,g) (pg - pg/)/n
не зависит от ©i и ю2, когда разность ©j — ю2 перестраивается в
окрестности комбинационного резонанса. Таким образом, антисток-
сов сигнал имеет спектр, определяемый зависимостью
1Й’12-
Г а ((& —0) —"I2 л2Г2
(3) , Г1 2 V) I_________а 1______
XNR + (ш, - <02 - ш„)2 + Г2] + [(СО, - со2 - + Г2]2'
(15.4)
Пример показан на рис. 15.2. Из-за наличия в %as нерезонансного
вклада Xnr спектр является асимметричным относительно точки
резонанса «ь — ю2 = ©„ и имеет максимум и минимум, положение
которых определяется соотношением
(«. - »,)± = <». + 4- (- ± [ Ы' + 4Г- 11Я|. (15.5)
I *nr L\xnr/ J )
17 и. P. Шен
257
Отсюда находим
(®х — ®2)+ + (<ох — со2)_ = 2(0, — я/Xnr, ,15 6)
((®i — <о2)+ — (<ох — <»2)_]2 = (л/xnr)2 + 4Г2.
Измерение (сс>1 — (о2)± одновременно с интенсивностью сигнала в
точках (сен — <о2)±, в принципе, может позволить найти все четыре
величины: он, Г, а и Xnr- На практике, однако, точность измере-
ния интенсивности обычно мала, хотя точность измерения частот
Рис. 15.2. Спектр сигнала КАРС вблизи линии 1088 см"1 кальцита [Leven-
son М. D. // IEEE J. of Quant. Electron.— 1974. V. QE-10. P. 110]
может быть весьма высокой. Поэтому из (15.6) можно заметить,
что если (о, и Г известны из других измерений, то величина я/Xnr
может быть просто определена из измерения частот (<x>i — (о2) + =*=
± (<л>! — <о2)—. Если при этом величина а также известна из экспе-
риментов по спонтанному комбинационному рассеянию, то можно
с большой точностью определить величину Xnr [3], что контрасти-
(3)
рует с неточным определением Xnr из измерении интенсивности.
258
Хотя частоты (coi —со2)± сами по себе не позволяют опреде-
лить резонансную частоту gjv, они дают приближенное значение со»
и могут поэтому использоваться в качестве характеристик резо-
нансной среды. Во многих случаях комбинационный резонанс яв-
ляется сильным, а нерезонансный пьедестал Xnr — слабым, так
что | я/Xnr | Г. Эта ситуация имеет место, например, в газах, где
приближенно выполняются соотношения (ан — gj2)+ «и
(©i — (о2)_ « со* — я/xnr. Резонансную частоту со,, можно непосредст-
венно определить из положения максимума спектра КАРС. В дру-
гих случаях, когда | л/Xnr I Г, максимум и минимум спектра ле-
жат вблизи частоты со» на расстоянии порядка Г. Однако если
I Xnr I много больше а/Г, то максимум и минимум вообще не будут
проявляться в спектре. Очевидно, это является недостатком метода
КАРС как спектроскопической методики, поскольку с его помощью
трудно наблюдать слабые комбинационные резонансы. Чувстви-
тельность КАРС можно резко увеличить, если подавить нерезо-
нансный фон, связанный с Xnr- Как мы увидим в дальнейшем, это
можно сделать путем селективной регистрации определенной поля-
ризационной компоненты сигнала.
Мейкер и Терхьюн [4] впервые осуществили процесс КАРЬ.
Позднее Винн {5], Бломберген с сотрудниками [6], Ахманов с сот-
рудниками [7] использовали этот метод для спектроскопических
измерений в большом числе жидкостей и твердых тел. Типичная
схема эксперимента показана на рис. 15.3. В качестве перестраи-
ваемых источников накачки часто используются лазеры на краси-
телях, накачиваемые либо азотным лазером, либо второй гармони-
кой лазера на иттрий-алюминиевом гранате с неодимом. Ампли-
туду сигнала можно оценить по формуле (15.2). Предположим, что
Xr) |max = I л/Г | > | Xnr I и выполнено условие синхронизма ДА: = 0.
Тогда, если пучки накачки с пиковой мощностью 10 кВт на дли-
не волны приблизительно равной 500 нм фокусируются в пятно
размером 10"5 см2 в среду длиной 1 мм, имеющую восприимчи-
вость | Xr} Imax« Ю"12 СГС, сигнал на выходе может иметь пи-
ковую мощность 5 Вт. Если среда имеет длину 2 см и восприим-
чивость | Xr) Imax Ю-15 СГС, то сигнал может достигать пиковой
мощности 2 мВт и легко регистрируется. Последний пример отно-
сится к случаю КАРС-спектроскопии газовой среды при давлении,
близком к атмосферному. Фактически, хотя первые работы по
КАРС были выполнены с конденсированной средой, недавние при-
менения КАРС для изучения вещества относились к газам. На-
блюдался даже сигнал КАРС от молекул в молекулярном пучке [8].
Поскольку спектральное разрешение КАРС, в принципе, огра-
ничено только ширинами линий лазеров, этот метод можно ис-
пользовать для получения с высоким разрешением спектров КР
газов [9]. Спонтанное КР по сравнению с КАРС имеет не только
плохое спектральное разрешение, ограничиваемое аппаратной функ-
цией спектрометра, но и низкую интенсивность сигнала. Высокая
17е 259
чувствительность позволяет использовать метод КАРС для обна-
ружения следовых концентраций молекул в газах. В частности,
метод КАРС нашел применение при изучении процесса горения как
средство контроля временного и пространственного распределения
различных веществ и для определения внутреннего распределения
энергии в них [10]. Благодаря тому что сигнал является когерент-
ным и имеет хорошую направленность, для устранения сильного
люминесцентного фона от процесса горения можно использовать
временную, пространственную и спектральную фильтрации сигнала.
Рис. 15.3. Схема КАРС-спектрометра. Лазерные пучки 1 (штриховые линии)
и 2 (пунктирные) после образцов блокируются, а сигнал КАРС попадает в
двойной монохроматор. Сигнал из опорного канала и схема нормировки служат
для уменьшения влияния флуктуаций интенсивности лазеров \Le ven-
son №. D. И IEEE J. of Quant. Electron.— 1974. V. QE-10. P. 110]
Фактически эта возможность выделения сигнала на фоне люми-
несценции вообще делает когерентную спектроскопию комбинаци-
онного рассеяния уникальной методикой изучения процесса горе-
ния. Подобным образом метод КАРС может быть использован для
анализа продуктов реакций и внутреннего распределения энергии
в них при химической реакции, для получения спектров КР флуо-
ресцирующих веществ. Способность КАРС зондировать вещества
в изолированном объеме (в окружении агрессивных сред с высо-
ким пространственным и временным разрешением) повлекла за
собой предложения по его использованию для изучения высоко-
температурной плазмы [11] и для контроля взрыва мишени в экс-
периментах по лазерному термоядерному синтезу [12].
260
Хотя до сих пор мы касались только комбинационных резонан-
сов, проделанный анализ в равной мере применим и для двухфо-
тонных резонансов при условии ©i + ю2 « й)0, или 2(о4 « й)0, или
2(о2 ж <о0. Когерентный сигнал возникает на частоте й)0 ± или
©о ю2.
б. Поляризационная спектроскопия КАРС
Из (15.4) нетрудно видеть, что при | Х^ Imax = | ®/Г | < Xnr
резонансная линия, находящаяся на нерезонансном пьедестале в
спектре КАРС, может быть легко потеряна при наличии флук-
туаций нерезонансного фона. При надлежащем выборе поляриза-
ции регистрируемого сигнала можно сильно подавить нерезонанс-
ный фон и тем самым существенно увеличить чувствительность
метода КАРС [13, 14]. Основной принцип поляризационной спект-
роскопии описан ниже.
Решение (15.1) показывает, что поле сигнала Ед пропорцио-
нально нелинейной поляризации Р(3)((оа), которую можно записать
в виде
Р<3) = Р<« + P(r\ (15.7)
Р(3) (3) . т? 1? 17* р(3) „(3) . -р р р*
nr = Xnr • rR — Xr •
Если вектор Pnr имеет направление то, поскольку компоненты
Pr} и Pnr в общем случае имеют различные направления, сиг-
нал имеет вид
Ед = [e>NR fo.X(N8k : ВДЕП + +
+ ?v4R(ev.X(R3):E1E1E2*)], (15.8)
где ANR и AR — коэффициенты, а вектор ev ортогонален e^. Если
поместить перед приемником анализатор таким образом, чтобы он
не пропускал компоненту е», то сигнал после анализатора описы-
вается формулой
1а ~ | • x(r8) : EjEjE? |2, (15.9)
т. е. пропорционален только | ^'Xr': ei^ie212- Нерезонансный
фон, в принципе, можно подавить полностью. Практически, одна-
ко, анализатор не является совершенным и остаточный нерезонанс-
ный фон все же проявляется, хотя он, конечно же, сильно подавлен
по сравнению с его первоначальным уровнем. При спектроскопиче-
ских измерениях интересуются дисперсией Xr\ а не ее абсолют-
ной величиной. Поэтому при слабых резонансах, когда
I «|*-Хк’ = | <С | вц-XNR ‘'e-le1e21,
261
удобнее оказывается регистрировать отношение |Я12 компонент сиг-
нала вдоль и вдоль ev, равное
|Я|2 =
у/Р |2
^R(^.X(NR:?iri^)
(15.10)
Заметим, что величина |Я12 не зависит от интенсивностей накачки
и поэтому мало подвержена флуктуациям интенсивности лазеров,
а так как дисперсия Xnr пренебрежимо мала в окрестностях ре-
зонанса, зависимость |Я|2 от coj — <о2 воспроизводит спектр Ixrj2-
Возможная схема эксперимента для наблюдения поляризацион-
ного варианта КАРС схематически показана на рис. 15.4. Компо-
ненты и ev, отвечающие пропущенной анализатором и отражен-
ной компонентам сигнала, одновременно регистрируются двумя фо-
тодетекторами, а их отношение получается с помощью схемы де-
ления. Поляризационный спектр КАРС бензола в СС14 показан в
Рис. 15.4. Схема поляризационной спектроскопии КАРС [15]
качестве примера на рис. 15.5 [14]. В обычном КАРС эта спект-
ральная линия была бы почти не видна из-за огромного нерезо-
нансного фона.
Иногда бывает желательно получить отдельно спектры Re(xR})
и Im (xif). Это можно сделать при помощи несложной модифи-
кации схемы эксперимента, показанной на рис. 15.4. Если мы по-
вернем анализатор на небольшой угол 0 от скрещенного положе-
ния, то вместо R получим величину jRj ~ tg 0 + Я, а отношение
двух компонент сигнала будет равно
|Я112= Itg0 + 7?l2. (15.11)
Если выбрать tg2 0 > |Я|2, то отношение приближенно можно за-
писать как
1Я112 = tg20 + 2/?'tg0, (15.12)
где R = R' + iR". Поскольку восприимчивость Xnr в общем улу-
чав вещественна, R' прямо пропорционально Re (ev’XR*: *1*1*2)’
Спектр |/?il2 в этом случае соответствует спектру Re(ev*XR):
: который находится на постоянном пьедестале от фона.
262
Относительная величина резонанса по отношению к фону в этом
случае равна 2/?7tg0, что, конечно, много больше, чем в обычном
методе КАРС. В реальных экспериментах более удобным оказы-
вается использовать вращатель поляризации, помещенный перед
анализатором, чем поворачивать сам анализатор. Это снимает проб-
лему, которая может возникнуть из-за разной чувствительности
системы регистрации к различным поляризациям сигнала (14].
Если, кроме того, перед вращателем поляризации поместить
четвертьволновую пластинку для изменения относительной фазы
компоненты ev на ±90°, то отношение
двух компонент сигнала становится рав-
ным
|Я2|2 = Itg 0 ± /Я!2 «tg2 0 =F 2R" tg 0.
(15.13)
Это^ отношение дает спектр Im (ev • Xr) :
: который находится на постоян-
ном пьедестале. Пример зависимостей
IjRJ2 и |Я2|2 от <л>! — <о2 приведен на
рис. 15.5 для случая раствора 0,01 моль
бензола в СС14 [14]. Малая величина от-
ношения IxrVxnrI из-за малого количе-
ства бензола в этом случае сделала бы
регистрацию комбинационного резонанса
бензола с помощью обычного метода
КАРС весьма затруднительной. Метод из-
мерения Я' и 7?", описанный выше, по
сути, является известной техникой гете-
родинирования. Неподавленная часть
сигнала когерентного фона играет здесь
роль опорного сигнала.
Мы видим, что даже при регистрации
|7?|2 резонансный спектр не полностью
свободен от фона из-за конечного коэф-
фициента пропускания анализатора.
Флуктуации фона по-прежнему ограни-
чивают чувствительность поляризацион-
ного метода КАРС. При измерении 7?' и
Л", хотя фон и больше, чем при изме-
рении |Я|2, как показывает анализ с точ-
ки зрения величины отношения сигнала
0,6 - а
е0=о
985 990 995 1000
Ли), см"7
Рис. 15.5. Спектры поляри-
зационной спектроскопии
КАРС 0,011-молярного ра-
створа бензола в четырех-
хлористом углероде, а —
спектр с подавлением не-
резонансного пьедестала;
б — спектр Im Xr) на фоне
слабого нерезонансного
пьедестала; в — спектр
Re на фоне слабого не-
резонансного пьедестала
[14]
к шуму, чувствительность оказывается
на несколько порядков выше [15]. Это связано с тем, что гетеро-
динирование эффективно увеличивает отношение сигнала к фону.
Высокая чувствительность поляризационного метода КАРС делает
его особенно полезным для зондирования следовых концентраций
молекул, например, при изучении процесса горения [16].
263
в. Другие методы когерентной спектроскопии
комбинационного рассеяния
Другим вариантом КАРС является схема, в которой при тех
же волнах накачки регистрируется когерентный сигнал на частоте
2(о2 — ©р Этот процесс носит название когерентного стоксова рас-
сеяния света (КСРС). Теория КСРС такая же, как теория КАРС,
за исключением того, что величины Xnr и а будут несколько дру-
гими из-за дисперсии. Для повышения чувствительности КСРС
также можно использовать поляризационную схему регистрации
сигнала.
Методы спектроскопии комбинационного усиления и обращен-
ного комбинационного рассеяния уже были рассмотрены в разделе
10.6. Их также можно считать процессами четырехволнового сме-
шения, когда сигнал имеет ту же моду, что и одна из падающих
волн. Спектр усиления или ослабления, пропорциональный Im Xr\
не имеет нерезонансного фона. Эта методика особенно полезна при
получении спектров комбинационного рассеяния газов с высоким
спектральным разрешением. При достаточно большой интенсивно-
сти лазеров накачки комбинационный переход можно даже насы-
тить. Комбинационная спектроскопия насыщения, аналогичная по
принципу спектроскопии насыщения, рассмотренной в разделе 13.3,
может быть использована для получения субдоплеровских спектров
комбинационного рассеяния [17].
Хотя в данном разделе паши рассуждения относились к ком-
бинационным резонансам, развитая теория в полной мере приме-
нима к любым двухфотонным резонансам, когда (о 4 + (о2 = ©о» или
2(01 = ©о, или 2(о2 = (о0, где (оо — резонансная частота. Когерент-
ный сигнал при этом регистрируется на частоте !(Oi±(ool или
|(о2±(о01. Если одновременно возникают комбинационный и двух-
фотонный резонансы, то в сигнале может проявиться их интерфе-
ренция [18].
15.3 Спектроскопия, основанная на эффекте Керра,
индуцированном комбинационным резонансом
Наличие усиления или ослабления в среде всегда сопровождается
соответствующим резонансным двулучепреломлением. Поэтому при
индуцированном комбинационном усилении или ослаблении должно
наблюдаться соответствующее индуцированное двулучепреломление
пробного пучка. Этот эффект известен как эффект Керра, индуци-
рованный комбинационным резонансом [19]; здесь термин «эффект
Керра» не совсем точно использован для обозначения явления на-
веденного полем двулучепреломления. (Оптический эффект Керра
будет детально рассмотрен в гл. 16).
Рассмотрим ту же схему эксперимента, что и при спектроско-
пии комбинационного усиления, когда луч накачки имеет частоту
(Oj, а пробный луч — частоту (о2, причем оба луча распространя-
ются вдоль оси z. Частота (оу — (о2 перестраивается вблизи частоты
264
комбинационного резонанса со». Для простоты пусть пробный луч
линейно поляризован вдоль оси х. При прохождении через среду
поляризация пробного луча становится эллиптической в результате
индуцированного комбинационным резонансом двулучепреломления.
Когда двулучепреломление мало, изменение поляризации можно
трактовать как возникновение у волны (о2 в результате процесса
четырехволнового смешения новой компоненты, поляризованной
вдоль оси у. Падающие волны вызывают возникновение в среде
кубической поляризации с у-компонентой:
из) (®г) == УХ(3) (<°2 = ©1 — ®1 + ®2) е^хЕ&Ег (15.14)
В среде протяженностью I эта компонента нелинейной поляриза-
ции генерирует компоненту электрического поля вдоль оси у:
£,w=^^8>(<02). (15л5)
Измерение зависимости сигнала на выходе ~ \EV((&2) |2 от
©I — (о2 должно дать спектр 1у • х(3): который имеет резо-
нанс на комбинационной частоте.
Во многих средах, если пучки коллинеарно распространяются
(з)
вдоль некоторого направления симметрии, индексы у хЬы должны
из соображений симметрии появляться парами. В этом случае по-
лучаем
(ю2) = ^ухухЕixEJуЕ2Х + КууХхЕ 1УЕ1ХЕ2Х • (15.16)
Если пучок накачки линейно поляризован в направлении биссект-
рисы между осями х и у, так что |Е1Ж| = |2?1у|, то
/у ((02) ~ | Хухух + Хуухх |2 | Е1Х |41 Е2х I2» (15.17)
Условие синхронизма в этом случае выполняется автоматически.
Поскольку х(8) = Xnr + Xr\ наблюдаемый спектр имеет резонанс-
ную структуру, проявляющуюся на фоне нерезонансного пьедестала,
подобно тому, что наблюдается в КАРС. Если луч накачки имеет
круговую поляризацию, то Elx =±iE'^ и мы получаем
(<о2) ~ | $хух — Хуухх |21 Е± |41 Е212. (15.18)
В изотропной среде для нерезонансной части выполняется соотно-
шение симметрии (xnr)i/xi/x в (Xnr)vi/xx> однако (Хк^)ухух=/= (XR^) У УXX у
поэтому
/у ((02) ~ |( XR^yxyx —(XrOvvxx |21 Ег |4 [ E212. (15.19)
Наблюдаемый спектр, следовательно, не имеет нерезонансного пье-
дестала и подобен тому, который получается в методе поляризаци-
онной спектроскопии КАРС (см. рис. 15.5а). В эксперименте для
уменьшения влияния флуктуаций пробного пучка следует реги-
стрировать отношение Zv((02)//x((02). Это можно сделать, регистри-
265
руя одновременно компоненту Z(<o.2), прошедшую через анализа-
тор, и компоненту, отраженную им.
Для получения отдельно величин RexR} и 1тхн) можно вос-
пользоваться схемой с гетеродинированием [20]. При повороте ана-
лизатора на малый угол 0 от направления у отношение прошед-
шей и отраженной компонент становится равным
l^i l2 = |tgo + tKxrOyxyx — (xrOyyxx ] I2, (15.20)
где у — вещественный коэффициент, пропорциональный |£,112. Если
tg2 0 I у {(%в?)ухух — (ХкОи/хх) |2»
то
|fliP«tg2O + 27(tg0)Re{(xk3)) yxyx — (%я?)уухх}, (15.21)
откуда можно получить спектр Вехн^ С другой стороны, если
поместить четвертьволновую пластинку на пути луча, отношение
прошедшей и отраженной компонент будет определяться выра-
жением
I *212 = | tg 0 + iy {^)ухух - (x(R3))mxl I2 «
tg2 0 + 2y(tg 0) Im {(xr))i/xi/x — (xrOiwxxL (15.22)
откуда можно получить спектр Im Xr>.
Заметим снова, что, хотя мы вели рассуждения применительно
к эффекту Керра, индуцированному комбинационным резонансом,
все сказанное в равной мере применимо к другим двухфотонным
резонансам, когда соi ± со2 = ©о, где й)0 — резонансная частота.
15.4 Четырехволновое смешение при наличии
множественных резонансов
Резонансная нелинейная восприимчивость Хн} может еще больше
возрасти при наличии двойных и тройных резонансов. При этом
ее измерение должно дать более селективную спектроскопическую
информацию, чем в случае одинарного резонанса. В общем случае
четырехволновое смешение в условиях множественных резонансов
может дать более специфичные детали, относящиеся к какому-либо
однофотопному переходу. Некоторые интересные применения та-
ких резонансных процессов описаны ниже.
а. Спектроскопия высокого разрешения, свободная
от доплеровского уширения
Резонансное четырехволновое смешение при надлежащем вы-
боре взаимодействующих волн может позволить получить спектры,
свободные от доплеровского уширения. Некоторые примеры уже
были рассмотрены в гл. 13. Спектроскопия насыщения, свободная
от доплеровского уширения, и поляризационная спектроскопия с
насыщением низшего порядка являются процессами четырехвол-
266
нового смешения в условиях тройного резонанса, когда поле на-
качки £(<о) вызывает изменение населенности Рпп, пропорциональ-
ное £’((о)£’* (со), а пробное поле Е((&') затем зондирует это из-
менение, индуцируя нелинейную поляризацию Р{3)(ы')~
~ Е((д)Е* (й))2£((о'), где о' и о настроены либо на один и тот
же резонансный переход, либо на разные переходы. С другой сто-
роны, спектроскопия двухфотонного поглощения, свободная от доп-
леровского уширения, основана на процессе четырехволнового сме-
шения в условиях одинарного резонанса.
В общем случае с помощью четырехволнового смешения в ус-
ловиях множественных резонансов можно получить спектр, свобод-
ный от доплеровского уширения, если постоянные затухания в
резонансных знаменателях х(3) удовлетворяют определенному ус-
ловию. Это утверждение основано на следующем математическом
расчете [21].
Рассмотрим сначала случай двойного резонанса. Резонансная
нелинейная восприимчивость Xr} имеет общий вид (см. раздел 2.2)
XR = (“а - “у ± *Гу) (<0b - aki ± iVhly (15.23)
где А — коэффициент, практически не зависящий от частоты в рас-
сматриваемом случае. В газе восприимчивость Xi? должна быть
усреднена по доплеровскому контуру (см. раздел 13.1), а частоты
©у и (ow должны быть заменены на (1 — N*k<Jc) и (1 — ▼ •къ/с)
соответственно, при этом
dv
Ag(v)
ГХ
У
где £(и) = (1/Ули)ехр(—v2/u2)
можно переписать в виде
__________1__________
®b-“fci(l-v*b/c)±<rM ’
и и = 2kTJm. Равенство
(15.24)
(15.24)
dv
К exp (— v2)
(15.25)
где использованы обозначения
_________________ V о ____ с
и' а (v-k„)u
1 ©9.
v О/
и аналогичное выражение для £ь. Интеграл в (15.25) можно оце-
пить, используя плазменную дисперсионную функцию
e-v2
dv----s-
v-g
(15.26)
Z(l = t' + = «
Z(.g*)---Z*(-g),
267
причем (xr^ ведет себя по-разному вблизи двойного резонанса
L = в зависимости от относительных знаков и Если 1-а и
имеют одинаковые знаки, то
<xk3)> - (U - z (ЫШ - Ь). (15.27)
Отсюда следует, что (хи^ не имеет сингулярности при
и как функция от (или <оа) имеет ширину резонанса, более
чем вдвое превышающую доплеровскую ширину. Если, однако,
1а и имеют разные знаки, то при имеем
<x(r3)> Г=Т е’£*2) ’ (15>28)
где знаки «+» и «—» соответствуют случаям, когда £а>0 и £а<0
соответственно. Последний член в (15.28) имеет форму лоренцев-
ской резонансной кривой с полушириной
la + lb =[с/(У-к) U] (1\М- +
Другими словами, когда при двойном резонансе,
зависимость (хи^ от ©а/®?; имеет ширину лоренцевской кривой,
равную сумме нормированных естественных ширин линий
(Го-/©?; + Tki/^ki)- Следовательно, измеряя (х^) или | (xr}) |2 в этом
случае, можно получить спектр, свободный от доплеровско-
го уширения. Среди многих вариантов двойных резонансов, изобра-
женных на рис. 14.2, спектры, полученные в случаях 14.2а, ж и з,
будут свободными от доплеровского уширения [15]. Заметим, что
на рис. 14.2лс показан процесс КСКР, а на схемах г и з — соот-
ветственно процессы КАРС и КСКР, когда зондируется резонанс-
ный переход между возбужденными состояниями.
Аналогичный результат получается в случае тройного резонан-
са. При этом можно записать
<1S'29>
•—оо
При тройном резонансе, 1а~+1ь~1с, если одна из величин %" име-
ет знак, отличный от знаков двух других, формула (15.29) при-
водит к спектру, свободному от доплеровского уширения. В общем
случае зависимость (xr^ от (ов имеет два лоренцевских максиму-
ма. Они сливаются в один при 1ь~*~1с- Все процессы с тройными
резонансами, изображенные на рис. 14.3, должны приводить к
спектрам, свободным от доплеровского уширения.
Все приведенные выше рассуждения можно распространить на
случай устранения неоднородного уширения в твердых телах [15].
268
Однако из-за большого числа параметров поля в кристалле, опре-
деляющих уширение (см. раздел 13.1), полного устранения уши-
рения за счет локального поля в кристалле получить не удается
никогда.
б. Измерение времени продольной релаксации
В случае, когда процесс релаксации избыточной населенности
на уровне можно аппроксимировать уравнением
' д / о
77 V Pnn Рпп/
_ изатух
Pnn Pnn
Лп
(15.30)
резонансную спектроскопию четырехволнового смешения можно ис-
пользовать для определения времени продольной релаксации Т1п [15].
Физическая идея довольно проста. Биение двух волн с частотами
(01 и (о1У лежащими вблизи резонанса, вызывает в среде перемен-
ное во времени изменение населенности, осциллирующее с часто-
той (ох — (Oj и амплитудой, обратно пропорциональной резонансному
знаменателю на нулевой частоте вида [(©! — ®i) + i/T ш]* Инду-
цированное изменение населенности какого-либо состояния затем
зондируется на резонансном переходе из этого состояния. Спектр
сигнала (xr}) в функции ©х — ©i имеет полуширину 1/Тщ, хотя
ширина однофотонных переходов, участвующих в процессе, много
больше 1/Т1п.
Рассмотрим для примера процессе, изображенный на рис. 14.3а
и описываемый восприимчивостью (14.4а). В газовой среде среднее
значение Xr} при > Г-1 определяется выражением
<хй>>--------'------f >-----------------------
<d1 - +ит1п, J <+k;. v - (on,g+tvnfgf
i i
----n----------------т----------'----'------------------|* (15.31)
Поскольку Т1П/Гп4> Гп'я', интеграл в (15.31) практически не
зависит от ©1 в диапазоне | — (о^ | ~ поэтому спектр (х^) в
функции (ох — (ох принимает вид
<Х(к3)> ~ (15.32)
Яджима с сотрудниками [22] предложили и продемонстрировали
на практике метод измерения времен Л и Г2, основанный на че-
тырехволновом смешении двух лазерных пучков. В разделе 13.3
также упоминалось, что времена Л и Т2 можно одновременно оп-
ределить с помощью спектроскопии насыщения. Однако, в отли-
чие от случая, рассмотренного выше, отсутствие при этом третьей
перестраиваемой частоты для селективного резонансного зондиро-
вания делает интерпретацию результатов менее прямой.
269
в. Когерентная спектроскопия
из возбужденных состояний
комбинационного рассеяния
Дважды резонансный процесс, изображенный на рис. 14.2г и
описываемый уравнением (14.3г), в котором сигнал возникает на
частоте 2<л>! — (о2, имеет резонанс на частоте ©1 — <о2 = (оП'п. Следо-
вательно, процесс четырехволнового смешения может быть исполь-
зован для зондирования комбинационного перехода между двумя
возбужденными состояниями |п> и |п'> [23]. Заметим, что выра-
жения в скобках в (14.3г) можно переписать в виде
/1 1_________________________________\ =
\ wn'g 4“ irn'g W2 ®ng iVng J
__ (^1 ^2 ®П'П 4~ ^nzn) 4~ * (Гп^п rn/g rng)
(*>! “ <*n'g + ^n'g) (“2 “ <*ng " ^ng) • (1 • 6)
Эта дробь приблизительно равна нулю при ©i — <о2 = ®п'п, если
и (о2 лежат далеко от резонансов, так что постоянными Гп$ и
можно пренебречь. И все же даже при двойном резонансе
©! «(On'g и со2 ~ ©ng никакого комбинационного резонанса нельзя
наблюдать, если Гп/п — Гп^ — Гп^ = 0, потому что резонансный
знаменатель ((ог — <о2 — (оП'п + ^Гп'п) У Xr} в (14.3г) сокращается
с числителем (15.33). Это действительно имеет место, когда
затухание в основном связано со спонтанным излучением, так как
Ifl'g + = Гnfn [23]. При наличии столкновении это соотноше-
ние перестает быть справедливым, и обычно мы имеем Гу = Гу +
+ ТиР» где Гу обусловлено спонтанным излучением, р — давле-
ние газа, а — коэффициент, описывающий столкновительное
уширение. Таким образом, имеющий отношение к рассматриваемо-
му случаю частотный фактор в (14.3г) дляХн^ принимает вид
__________1________/________1________________1______\
W2 wn'n 4" l^n'n \ wn'g4“ ®2 ^ng /
=_______________i
(to1 ®n'g + irn'g) (W2 ®ng irng)
x Г i + 4Vnzn~Vnzg-Yng)P
L - w2 - ton'n 4- *(rn'n + Yn'nP)
(15.34)
и явно указывает на наличие комбинационного резонанса между
состояниями \п> и |и'> с амплитудой, пропорциональной давлению
р. Бломберген с сотрудниками [23] назвали этот резонанс индуци-
рованным столкновениями дополнительным резонансом в четырех-
волновом смешении. Они наблюдали сигнал, связанный с этим ре-
зонансом, между состояниями ЗР3/2 и ЗР1/2 в парах натрия. Вели-
чина этого сигнала пропорциональна
Ixr|2~ N2
______(Уп'п ^nfg 4ng) Р__________
w2 Wn'n 4" I (^n'n 4“ Yn'nP)
270
С буферным газом Чцр нужно заменить на т^р + ууРбуфер- Ширина
резонанса должна возрастать линейно с ростом давления. Экспери-
ментальные результаты согласуются с этими предсказаниями тео-
рии. Это свидетельствует о том, что дополнительный резонанс,
индуцированный столкновениями, может использоваться как спект-
роскопический метод не только для зондирования комбинационного
резонанса между возбужденными состояниями, но и для изучения
молекулярных столкновений.
Процесс, связанный с дополнительным резонансом, не ограни-
чивается только газами. В конденсированной среде соотношение
ГП'п = rn/g + rng обычно не выполняется, поэтому должен на-
блюдаться сигнал, связанный с дополнительным резонансом [24].
Заметим, что процесс, изображенный на рис. 14.2г, приводит к
спектру, свободному от доплеровского уширения. Среди других
процессов, показанных на рис. 14.2, в случае з, когда сигнал имеет
частоту 2ю2 — соь также зондируется комбинационный резонанс
между возбужденными состояниями. Теоретический анализ этого
случая в основном такой же, как в случае г.
15.5 Когерентная спектроскопия низкочастотных
резонансов; активная спектроскопия рассеяния
Как было показано в разделе 10.3, поперечное возбуждение, обо-
значаемое элементами матрицы плотности рпп/, где п^п', можно
рассматривать как волну материального возбуждения, описываемую
характеристическим волновым уравнением. Так, КАРС можно рас-
сматривать как процесс, в котором волна материального возбужде-
ния на частоте coi — ~ <оех резонансно возбуждается при опти-
ческом смешении двух падающих волн с частотами coj и со2, а за-
тем волна материального возбуждения когерентно рассеивает вол-
ну ©!, что приводит к появлению сигнала на антистоксовой часто-
те. Следовательно, теоретически этот процесс можно описать, свя-
зывая световые волны на частотах coj, со2 и 2g)i — co2 с волной ма-
териального возбуждения на частоте ©i — <о2. В стационарном слу-
чае, избавляясь в связанных уравнениях от волны материального
возбуждения, мы приходим к результату, приведенному в разде-
ле 15.2. Ясно, что волны материального возбуждения не исчерпыва-
ются колебательным и электронным возбуждениями. Это может быть
любое возбуждение, включая акустическую волну, волну энтропии,
спиновую волну, волну зарядовой плотности. Каждая из них, одна-
ко, описывается своим волновым уравнением.
Таким образом, совершенно аналогично когерентному комбина-
ционному рассеянию можно развить технику когерентной спектро-
скопии и для других процессов рассеяния света, в том числе, ра-
зумеется, и для рассеяния, обусловленного низкочастотными ма-
териальными возбуждениями [25].
Как и для КАРС, когерентное рассеяние отличается от процес-
са спонтанного антистоксова рассеяния тем, что материальное воз-
буждение осуществляется не тепловым образом, а когерентно за
271
счет биения двух оптических волн. (Вообще говоря, когерентное
возбуждение может быть осуществлено и прямо, электромагнитной
волной с частотой со « (оех или другим способом*).)
При обсуждении вынужденного рассеяния света в гл. 11 были
записаны волновые уравнения для ряда низкочастотных возбужде-
ний. В качестве примера рассмотрим теперь кратко случай коге-
рентного рассеяния света на изменениях концентрации.
Уравнение движения для изменения концентрации с возбуж-
дающей силой, вызванной биением полей Е4 (ch) и Е2(со2), согласно
(11.26), имеет вид
(d/й- Z)V2 + 1/т) ДС = — AV2 (Е^Ег), (15.36)
где A=D(ds/dC)pS/8npo(dii/dC)f)>T, и мы обобщили уравнение, до-
бавив член ДС7т для учета релаксации ДС. Для плоских монохро-
—>
матических падающих волн Ei = <S\ exp(iki • г — £со i£), Ег =
= ехр(/к2 • г — fcM) получаем следующее решение (15.36):
ДС — л(к1~~к2)2(^г^2) еЧ(к1“к2) «мч (15 37)
Эта вынужденная волна концентрации затем когерентно рассеивает
волну Ei, что приводит к появлению сигнала на антистоксовой
частоте, описываемого уравнением (15.1), в котором —4л(со2^2)Х
X Р(3) ((оа) нужно заменить на — ((o2/^2) (^/5С)р>т (ДС) Ev В сре-
де длиной I антистоксов сигнал в направлении синхронизма ка =
= 2kt — к2 имеет интенсивность
- J? I fe)p.r <4С>£' + М»!(15.38>
(3)
где член %nr соответствует нерезонансному вкладу в сигнал.
Спектр 1а в функции оъ — <о2 в этом случае определяется главным
образом резонансом волны концентрации на нулевой частоте. В ши-
рину этой резонансной кривой дают вклад одновременно процессы
релаксации и диффузии избыточной локальной концентрации.
♦) Здесь уместно сделать некоторые замечания по терминологии. Для бо-
лее распространенного варианта когерентной спектроскопии рассеяния света —
когерентной антистоксовой спектроскопии комбинационного рассеяния — в анг-
лоязычной литературе широко распространена аббревиатура CARS (Coherent
Anti-Stokes Raman Scattering). Довольно часто она используется и в русской
литературе — КАРС (мы сохранили в русском переводе эту аббревиатуру и
используем ее в том же смысле, что и в английском варианте). Для когерент-
ной спектроскопии низкочастотных резонансов в [25] введен термин «forced
light scattering spectroscopy». Использован он и в оригинале предлагаемой
книги. Удовлетворительного русского эквивалента слову «forced» в рассматри-
ваемом контексте, по-видимому, нет, поэтому мы его не переводим, а вместо
него используем термин «активная спектроскопия». Этот термин был впервые
введен еще в 1972 г. в работе [7] для спектроскопии рассеяния света на опти-
чески приготовленных материальных возбуждениях. Он также широко исполь-
зуется (в том числе и в этом переводе) и подчеркивает общность разных
вариантов нелинейной спектроскопии рассеяния света. (Примеч. ред.)
272
15.6 Нестационарная спектроскопия четырехволнового
смешения
При резонансном возбуждении в схеме четырехволнового смеше-
ния, когда для накачки и зондирования используются импульсные
лазеры, релаксация возбуждения естественно приводит к измене-
нию во времени выходного сигнала. Поэтому нестационарная спект-
роскопия четырехволнового смешения может быть использована
для изучения релаксации резонансного возбуждения. Фактически
нестационарная спектроскопия КАРС уже обсуждалась в разделе
10.10. Было показано, что из временных измерений можно полу-
чить время поперечной релаксации комбинационного резонанса*).
То же относится и к нестационарному когерентному рассеянию на
низкочастотных возбуждениях [26]. Рассмотрим вновь для примера
концентрационное рассеяние.
Пусть импульсы накачки имеют равные интенсивности и ча-
стоты, а их длительности намного короче характерных времен из-
менения концентрации и пусть в момент времени t = 0 они созда-
ют решетку концентрации в направлении х\
кС(х, * = 0) = 72AC0(l + cosXa:),
где X = (ki —к2)я и CQ~ причем $\=^Г2. По окончании
импульсов накачки наведенная концентрационная решетка зату-
хает в соответствии с нестационарным решением уравнения (15.36):
ДС (х, t) = 11^Сое-ч^ [ 1 + e~DKi* cos Кх\. (15.39)
Короткий пробный импульс с интенсивностью 7з, рассеянный в мо-
мент времени t на изменении АС, дает когерентный сигнал с вол-
новым вектором ко = к3 ± (к4 — к2)
Sa (t) - (15.40)
Измеряя экспоненциальное затухание сигнала во времени и его
зависимость от периода решетки (2л/К), можно измерить отдельно
время релаксации т и коэффициент диффузии D. При более стро-
гом рассмотрении нужно также принять во внимание конечные
ширины линий импульсов накачки и пробного импульса и взять
соответствующие свертки.
Нестационарную спектроскопию четырехволнового смешения
можно обобщить на случай, когда имеются множественные резо-
нансы. Обсуждение этого более общего случая мы откладываем до
гл. 21, в которой будет установлена связь нестационарного четы-
рехволнового смешения с другими нестационарными когерентными
эффектами, такими как фотонное эхо и затухание свободной по-
ляризации.
♦) Существенный прогресс этой техники связан с переходом к фемто-
секундным импульсам. Как показали Иппен, Нельсон и сотрудники [De Sib
vestri, Fujimoto J.4 Ippen E., Gamble E., Williams L., Nelson К. Ц Chem. Phys.
Lett.—1985. V. 116. P. 146], в этом случае возможна даже прямая регистрация
формы молекулярных колебаний (см. также [5Ф]). (Примеч. ред.)
18 и. Р. Шен
Глава 16
ДВУЛУЧЕПРЕЛОМЛЕНИЕ, НАВЕДЕННОЕ
СИЛЬНЫМ ПОЛЕМ
Постоянное электрическое или магнитное поле может эффективно
изменить показатель преломления среды. Электрооптический и маг-
нитооптический эффекты уже были рассмотрены в гл. 4. Эти яв-
ления возможны и под действием светового поля. Достаточно ин-
тенсивный луч лазера может вызвать заметное изменение показа-
теля преломления среды. В свою очередь, изменение показателя
преломления влияет на условия распространения лазерного луча
и приводит к новому классу нелинейных оптических эффектов, от-
личающихся по своим характеристикам и от оптического смешения,
и от нелинейного ослабления волн.
В данной главе рассмотрены различные физические механизмы,
приводящие к наведенному оптическим полем двулучепреломлению,
а также его влияние на поляризацию луча. Проводится параллель
с четырехволновым смешением. Рассмотрены только среды, обла-
дающие инверсионной симметрией, чтобы избежать осложнений,
связанных с процессами второго порядка.
16.1 Общие выражения для показателей преломления,
наведенных сильным оптическим полем
Нелинейная поляризация Рнл(со), наведенная сильным монохрома-
тическим полем Е(ю), имеет общий вид
Рил (со) = ДХ [со, Ei (со) Е* (со)] • Е (со). (16.1)
Аналогичное выражение можно записать и для нелинейной поля-
ризации Рнл(о/) на частоте пробной волны со':
Рнл (со') = ДХ [со', Ei (со) Е* (со)] • Е (со'). (16.2)
Пробное поле Е(со') здесь предполагается достаточно слабым, что-
бы можно было ограничиться только линейным по Е(со') членом
Рнл(со'). Наведенная восприимчивость Д% связана с наведенным
изменением показателя преломления Ди простым соотношением
Д (п*}) = Деу = 4лДху. (16.3)
Мы рассматриваем здесь только кубическую нелинейную поляри-
зацию или низший порядок Д%. Используя принятые в разделе 2.9
обозначения, можно записать кубическую нелинейную поляриза-
274
цию Р(3) (©') в виде
P(i8) (со') = 2 Xillz (со' = со' + со — и) Е} (&') Ek (со) Е* (со) =
= 6 2 С($а (со' = со' + со - со) Е} (со') Ek (со) Е* (со). (16.4)
При со = с/ отсюда получаем
P(i8) (со) = 3 2 Ctya (со = со + со - со) (со) Eh (со) Е* (со). (16.5)
м,1
Общий обзор данных о восприимчивостях третьего порядка можно
найти в [1]. В изотропной среде ненулевыми компонентами вое-
ПрИИМЧИВОСТИ Х<3> ЯВЛЯЮТСЯ Хин, Х13122, Х1212 И Х1221, причем Х13111 =
=Y(3) -I- Y(3) 4- Y(s)
Лц22 ^1212 “ ^1221
16.2 Физические механизмы
Вклад в наведенное оптическим полем изменение показателя пре-
ломления дают несколько механизмов. Мы рассмотрим здесь лишь
наиболее существенные.
а. Электронный вклад
Световое поле возмущает распределение электронного заряда в
среде, что приводит к изменению показателя преломления. С мик-
роскопической точки зрения электронный вклад в кубическую вос-
приимчивость можно рассчитать в третьем порядке теории возму-
щений, как указывалось в гл. 2. Для типичной прозрачной жид-
кости или твердого тела х(3) имеет значения в диапазоне 10"13 —
10“15 СГС. Однако когда оптические частоты приближаются к по-
лосе поглощения, %(3) может сильно возрасти, особенно если погло-
щение имеет вид узкого резонанса. Вызванное резонансным воз-
буждением перераспределение населенностей часто бывает ответ-
ственным за основную долю возрастания нелинейного отклика.
Рассмотрим в качестве примера монохроматический пучок с ча-
стотой со, распространяющийся в газовой среде, имеющей частоту
перехода (ong, близкую к со. Пользуясь формализмом матрицы плот-
ности, нетрудно показать, например, что, помимо нерезонансного
фона, пучок испытывает влияние резонансной восприимчивости
= (>6.6)
где Др = pgg — pnn — разность населенностей состояний |g> и |и>,
a N — плотность молекул. Ясно, что, если интенсивность пучка до-
статочно велика, резонансное возбуждение приведет к заметному
перераспределению населенностей, причем Др уменьшается при
увеличении интенсивности пучка. Это явление известно как эффект
насыщения и уже обсуждалось в разделе 13.3. Согласно уравнению
18* 275
03.7 J, относящемуся к эффективной двухуровневой системе, мы
имеем
l2/fc2
До = До0 1______________________________________
(16.7)
где pnS = <.n\ert\g>, а Др® — тепловая разность населенностей.
В приближении слабого поглощения (16.7) сводится к уравнению
Др = Др* 1
4РпЛГп<?|£(<о) 12Л2
(16.8)
Таким образом, резонансная восприимчивость (16.6) в присутствии
мощного пучка может быть записана в виде
XR (®) = Xkn + дХи (®, IЕ (со) |2). (16.9)
Здесь (со) — резонансная часть линейной восприимчивости, не
зависящая от интенсивности пучка, а
Дх =._,<»М,г,г„!««.),W
В пределе слабого насыщения последнее выражение сводится к со-
отношению
ДХи = Х<и3)|Я(<о)12,
где
у(8) = — v(l) 4p2grir”g^2 (16 11)
Х« («о-^+Г2/ (1ЬЛ1)
Оценим, насколько большой может быть восприимчивость Xr^ для
атомарных паров. Пусть N = 1015 см"3, рпе = 5 • 10"17 СГС (напри-
мер, для перехода s-+p в парах щелочных металлов), 7\rng~l и
Io — (Ongl = 1 см"1» rng. В этом случае мы получаем, что Xr}«
«0,01 СГС, а « 2,5 • 10-3 СГС. Отсюда следует, что даже
при |Е((о)1=1 СГС (это соответствует интенсивности пучка
250 Вт/см2) наведенная восприимчивость составляет Axr~2,5X
X 10"3 СГС, или, что то же самое, наведенное изменение показате-
ля преломления равно Дпи « 1,5 • 10"2 СГС. Большая величина Xr>
для атомарных паров побудила исследователей использовать их в
качестве нелинейной среды для экспериментов по вырожденному
четырехволновому смешению, таких как обращение волнового
фронта [2] и нелинейная оптическая дифракция [3].
Эффект насыщения в полупроводниках также может приводить
к большим величинам Xr^ Так, в InSb Xr> может достигать
величины порядка 1 СГС, когда оптическая частота попадает в по-
лосу прямого поглощения [4]. Механизм, приводящий к большой
276
величине Xr\ в этом случае несколько отличен от того, который
имеет место в атомарных системах, из-за структуры зон в полу-
проводниках. Резонансное оптическое поле накачивает электроны
в зону проводимости и оставляет дырки в валентной зоне. Из-за
быстрой релаксации носителей внутри зоны возбужденные элект-
роны и дырки быстро релаксируют к тепловому распределению
населенностей в зоне проводимости и валентной зоне соответствен-
но. Стационарные распределения населенностей электронов и дырок
в конце концов определяются равновесием между возбуждением и
электрон-дырочной рекомбинацией между зоной проводимости и
валентной зоной. Это наведенное перераспределение населенностей
(насыщение накачки) приводит к изменению спектра поглощения,
которое связано с наведенным оптическим полем показателем пре-
ломления соотношением Крамерса — Кронига.
Большая величина Xr\ связанная с эффектом насыщения, при-
суща не только электронным резонансам. В молекулярных систе-
мах то же самое происходит вблизи колебательного перехода, хотя
величина Xr> при этом оказывается не столь большой, как в ато-
марных системах, из-за меньших значений сил осцилляторов в
случае колебательного перехода.
б. Комбинационный или двухфотонный вклад
Кубическая восприимчивость х(3) (со' = + со — со) может также
резонансно возрастать, когда Ico' —со| приближается к комбина-
ционному переходу. Этот факт лежит в основе спектроскопии оп-
тического эффекта Керра, индуцированного комбинационным резо-
нансом, описанной в разделе 15.3. Там было показано, что поле
Е(со) может индуцировать изменение восприимчивости Дх((о') =
= Х(3)(Ю): Е(со)Е*(со) или соответствующее изменение показателя
преломления на частоте пробного пучка Д/г (со'). В случае жидко-
сти, когда 1со —со'| лежит вблизи сильного комбинационного резо-
нанса, типичное значение х(3) ~ 3 • 10“13 СГС. Следовательно, при
12?(со) I = 100 СГС (что соответствует интенсивности пучка лазера
2,5 МВт/см2) мы получаем Д/г ~ 10-8.
Аналогично, х<3) (со' = ® ~ может резонансно возрастать,
если (о' + со приближается к двухфотонному резонансу. Здесь так-
же присутствие поля Е(со) индуцирует изменение восприимчиво-
сти Дх(«') = х(3) (со'): Е(со)Е*(со) или соответствующее изменение
Ди (со') на частоте (д'. И в случае комбинационного резонанса,
и в случае двухфотонного резонанса восприимчивость х^Ч® ) Д°”
полнительно возрастает, когда (о или о/ также находятся вблизи
перехода в промежуточное состояние. Например, в парах натрия,
когда сумма со4 + (о2 совпадает с частотой перехода 3s 4d, a (Dt
отстоит на 10 см-1 от перехода 3$-^4р, получаем х(3) ~ 10“25АСГС,
где N — плотность атомов. При А=1015 см“3 и |Ё| = 100 СГС на-
веденное изменение показателя преломления достигает 10-5 [5].
В молекулярных системах х(3) (со = со + со — со) может сильно воз-
277
растать, когда частота 2<о приближается к колебательному пере-
ходу v = 0 v = 2, поскольку при этом одновременно частота
оказывается вблизи резонансной частоты перехода у = 0-*у = 1.
Типичным примером является большая величина восприимчивости
Х(3) в SFe для излучения лазера на СО2 с длиной волны 10,6 мкм [6].
в. Электрострикция
При приложении постоянного электрического поля к локально-
му объему среды происходит изменение плотности вещества в этой
области. Это вызванное полем перераспределение плотности, при-
водящее к минимизации свободной энергии системы в присутствии
поля, известно под названием электрострикции. Аналогичный эф-
фект должен происходить и под действием оптического поля, по-
скольку в этом случае энергия постоянного электрического поля
и энергия оптического поля эквивалентны. Индуцированное изме-
нение плотности приводит к изменению восприимчивости или по-
казателя преломления. Основы математического описания этого яв-
ления уже были даны в разделе 11.1 в связи с обсуждением вы-
нужденного рассеяния Мандельштама — Бриллюэна.
Наведенное изменение плотности ApD должно удовлетворять аку-
стическому волновому уравнению (11.2) с вынуждающей силой,
которое в случае монохроматического пучка накачки принимает
вид
- 2ГВ 1 APd = - V* т | Е (©) |4 (16.12)
Для гармонической световой волны стационарное решение этого
уравнения имеет вид
ApD = (у/2лу2) |Е (<о) I2. (16.13)
Результирующая нелинейная поляризация на частоте пробного
пучка определяется равенством
Р<3)(<*') = ^-^ДррЕ (<>'), (16.14)
откуда
Здесь мы предполагаем, что со' сильно отличается от <о, так что
изменение Дрр((о' — со), наводимое биением волн Е(ю) и Е(й/),
пренебрежимо мало. В противном случае появляется дополнитель-
ный член в Р(3)(©'), а значит и в Д%((о'), обусловленный коге-
рентным рассеянием Е(ю) на Дрр((о' — (о). Обычно в жидкости
ДХ~Ю-12 СГС или Дп-10-11 СГС при |Е| ~ 1 СГС [7]. В про-
зрачной среде этот элёктрострикционный вклад часто оказывается
намного большим, чем электронный. Однако, как будет показано
в дальнейшем, отклик изменения плотности на изменение прило-
женного поля является медленным, поэтому при действии коротких
импульсов Ди никогда не достигает своего стационарного значения.
278
г. Переориентация и перераспределение молекул
Пусть в жидкости распространяется линейно поляризованный
лазерный пучок. Если молекулы анизотропны, световое поле стре-
мится ориентировать молекулы, взаимодействуя с наведенными
диполями молекул. Более того, из-за взаимодействия между наве-
денными дипольными моментами молекул последние будут стре-
миться перераспределиться в пространстве таким образом, чтобы
уменьшить свободную энергию системы. Переориентация и пере-
распределение молекул совместно приводят к изменению показа-
теля преломления среды.
В разделе 11.3 была описана переориентация молекул изотроп-
ной среды под действием поля световой волны. Ниже мы проведем
этот анализ в более общем виде. Введем параметр ориентационного
порядка Q с помощью макроскопического соотношения [8]
= X + 2Д%0^/3, (16.16)
где мы предполагаем, что поле Е направлено вдоль оси я, Xs3
== (Хда* + Xw + X ZZ )/3-—среднее значение линейной восприимчивости
среды, а Дхо — анизотропия среды, в которой все молекулы ори-
ентированы параллельно друг другу (Q = 1). Мы также имеем
Xw = X» = X “ А^/3. (16.17)
Параметр порядка Q, определенный здесь, является макроскопиче-
ской величиной, в то время как аналогичный параметр в разде-
ле 11.3 был микроскопическим. Эти величины становятся идентич-
ными, если молекулы не взаимодействуют.
В жидкой фазе наведенное упорядочение должно быть малым,
поэтому Q < 1. В соответствии с теорией Ландау свободную энер-
гию системы можно разложить в ряд по степеням Q (9]:
F = Fo + V2a (Т - Т*) Q2 + 73В(?3 +... - 2 (х + 73ДХо<?) \Е (со) I2,
(16.18)
где Fo не зависит от Q, Т — температура, а и В — постоянные ко-
эффициенты, а Т* — фиктивная температура фазового перехода
второго рода, при которой система с необходимостью совершает
переход в упорядоченную фазу, если этого не произошло раньше.
В пределе малых Q членами, имеющими порядок выше Q\ в раз-
ложении F можно пренебречь. Тогда, минимизируя F, сразу по-
лучаем
Q = 4AxolF((o) |73а(Т- Т*). (16.19)
Наведенное изменение тензора восприимчивости на частоте проб-
ного пучка (o', согласно (16.16) и (16.17), оказывается равным
л о л пл 2Дхо 8дХ0 Дхо I 17 / М2
ДХхх — 2ДХш/ — 2Дх„-------------§----------9а ---------1 Е (со) |2.
(16.20)
279
Мы вновь предполагаем здесь, что I со — <о'| много больше обратной
величины времени релаксации ориентации молекул, так что вели-
чина Q((d' — со), наведенная биением волн Е((&) и Я (со'), пре-
небрежимо мала. В противном случае должен появиться дополни-
тельный член в Q, а значит и в Д%.
В идеальном случае невзаимодействующих молекул мы должны,
конечно, получить Т* = 0 и полученные только что результаты
должны свестись к результатам, полученным в разделе 11.3, точ-
нее, к формуле (11.23) при Е{ = Е2 = Е и ан = <о2. Прямое сравне-
ние выражений для Q при этом дает для рассматриваемого идеаль-
ного случая значение а = 5NkB.
Мы рассмотрели только молекулярную переориентацию, инду-
цированную линейно поляризованным светом. Что будет, если вме-
сто этого использовать свет круговой поляризации? Появится ли у
изотропной среды наведенное циркулярное двулучепреломление?
С физической точки зрения нетрудно видеть, что оптическое поле
должно переориентировать молекулы в направлении плоскости
(х — у), перпендикулярной направлению распространения (z), од-
нако в плоскости х — у молекулы будут распределены хаотически,
так как они не могут успеть переориентироваться вслед за полем,
вращающимся с оптической частотой. Поэтому можно ожидать по-
явления наведенного полем линейного двулучепреломления между
z и плоскостью х — у и отсутствия двулучепреломления в самой
плоскости х — у. Наведенные изменения восприимчивости должны
быть равны
ДХ+ = ДХ- = -72Дх„, (16.21)
где индексы «+» и «—» обозначают правую и левую круговые
поляризации соответственно. Поскольку Axzz должно быть одним
и тем же независимо от того, поляризовано ориентирующее поле
линейно вдоль х или циркулярно в плоскости х — у, получаем
Д%+ = Дх_ = -2А9а0((г^Д°)(<0?' IЕ I2’ (16-22>
что в четыре раза меньше, чем изменение Дххх, наведенное полем,
линейно поляризованным вдоль оси х,
В обычных жидкостях, состоящих из анизотропных молекул,
переориентация молекул может привести к изменению показателя
преломления Ди порядка 10"12—10“и СГС при амплитуде поля
|Е| = 1 СГС [7]. Время отклика для ориентации молекул обычно
порядка 10 пс. Поэтому при воздействии наносекундных и субна-
носекундных импульсов переориентация молекул часто является
основным механизмом наблюдаемого изменения Ди. Для жидко-
кристаллических сред в изотропной фазе изменение Ди может быть
гораздо больше (9]. Это происходит потому, что для таких сред
температура Г* может лежать менее чем на 1 К ниже изотропно-
мезоморфного перехода, и, согласно (16.20), при приближении Т
к температуре перехода Дх или Ди возрастает обратно пропорцио-
280
нально разности (Т — Т*). Это предпереходное поведение часто
называют критической расходимостью. Было обнаружено, что Ди
может достигать значений порядка 10“9 СГС при IE] = 1 СГС даже
при температуре, которая на 5 К выше точки фазового перехода.
Время отклика для Ди, однако, также возрастает пропорционально
(7 —Г*)-1— явление, известное как критическое замедление. При
температуре на 5 К выше перехода это время обычно имеет поря-
док 100 нс {9].
Молекулы в изотропной жидкой фазе более или менее некор-
релированы, поэтому их отклик на внешнее возмущение является
несогласованным и не может быть большим. С другой стороны,
молекулы в жидкокристаллической фазе хорошо коррелированы,
по крайней мере по ориентации. Ориентационный отклик молекул
на внешнее возмущение является коллективным эффектом, и мож-
но ожидать, что он будет большим. Действительно, при |Е| ~
~ 1 СГС наблюдаемое среднее значение Дп в нематической пленке
жидкого кристалла может достигать значений порядка 0,05 [10].
Из-за ориентирующего влияния стенок наведенная молекулярная
ориентация будет неоднородной вдоль пленки. Наведенное Дп
обычно является сильно нелинейной функцией |Е|2 даже при
|Z?I ~ 1 СГС. Будучи коррелированным откликом на приложенное
поле, эта наведенная молекулярная ориентация является очень
медленной и имеет время отклика порядка 1 с и более.
Молекулярная переориентация может давать вклад в Дп,
только если молекулы анизотропны. Однако было обнаружено, что
в прозрачных жидкостях, состоящих из почти сферических молекул
или атомов, лазерные импульсы могут все же индуцировать замет-
ное изменение Дп. Наблюдаемое, изменение Дп оказывается намно-
го большим, чем этого можно было ожидать от электронного или
электрострикционного вкладов, и должно быть связано с оптически
индуцированным перераспределением молекул [7]. К сожалению,
теория перераспределения молекул еще недостаточно хорошо раз-
работана.
И молекулярная переориентация, и перераспределение молекул
могут происходить, только если молекулы среды могут легко пово-
рачиваться и двигаться. За несколькими исключениями, это усло-
вие обычно не выполняется в твердых телах, поэтому в твердых
телах указанные механизмы не дают вклада в изменение Ди.
д. Другие механизмы
Помимо обсуждавшихся, существует много других механизмов,
которые могут давать вклад в Дп. В поглощающей среде вызывае-
мый оптическим полем рост температуры ДТ приводит к измене-
нию показателя преломления. Другим возможным механизмом
является наведенное изменение концентрации ДС в смеси. Выраже-
ния для ДТ и ДС можно получить, пользуясь расчетами, проде-
ланными в гл. И. Огромные изменения Дп под действием света
возникают в фоторефрактивных кристаллах, таких как BaTiO3 [11].
281
Оптический пучок предположительно возбуждает и перераспреде-
ляет заряды, захваченные в различных узлах кристалла. Перерас-
пределение зарядов создает сильное внутреннее электрическое по-
ле, которое, в свою очередь, вызывает большое изменение Дп из-за
электрооптического эффекта. Даже при интенсивности лазерного
пучка 10 мВт/см2 наведенное изменение показателя преломления Дп
может превышать 10"5, хотя отклик при таких низких интен-
сивностях лазера является очень медленным (примерно рав-
ным 1 с)*).
16.3 Оптический эффект Керра и вращение эллипса
поляризации
Двулучепреломление, наведенное оптическим полем, может изме-
нить поляризацию пучка, распространяющегося в среде, и наобо-
рот, регистрация изменения поляризации пучка позволяет опре-
делить величину наведенного двулучепреломления.
Рассмотрим сначала оптический эффект Керра, под которым
обычно понимают явление линейного двулучепреломления, наве-
денного линейно поляризованным оптическим полем. Для просто-
ты рассмотрим изотропную среду. Если частоты пучка накачки и
пробного пучка равны соответственно (о и ю', то кубическая поля-
ризация на частоте со' принимает вид
P(i8) (со') = 2 (со' = + (0 — со) Ei (со') Ej (со) Е* (со) +
j
+ Х1212 (©' = ©' + © — <о) Ej (o') Ei (ю) Е* (со) +
+ Х1221 (©' = ©' + © — (О) Ej ((o') Ej ((D) Et ((D)]. (16.23)
Если два пучка параллельны, а их поляризации линейны, но со-
ставляют угол 45° по отношению друг к другу, то для распрост-
раняющегося вдоль оси z поля накачки Е(ю), поляризованного
вдоль оси х, получаем
(©Z) = (xn22 + Х1212 + Х1221) Ех (©') Е ((D) Е* ((D),
Наведенная полем анизотропия восприимчивости равна, следова-
тельно, [12]
6% К) = ДХхх - ДХи/ = + X(1?21) | Е (со) I2, (16.25)
а наведенное линейное двулучепреломление определяется выра-
жением
(со') = 6Х (со') = (Х<82>12 + Х(8)21) IЕ (со) I2. (16.26)
♦) В последние годы фоторефрактивный эффект стал объектом детальных
экспериментальных и теоретических исследований. Созданы эффективные фо-
торефрактивные материалы с быстрым нелинейным откликом с диапазоне
10“9—10”11 с. (Примеч. ред.)
282
Тогда при прохождении в среде пути Z, х и у компоненты пробно-
го поля приобретают относительный сдвиг фаз
бф =((о7с)6пЛ (16.27)
Этот сдвиг фаз меняет состояние поляризации пробного пучка и
может быть измерен с помощью анализатора, скрещенного с поля-
ризацией падающего пробного пучка и помещенного перед фото-
приемником. Типичная схема эксперимента показана на рис. 16.1
[12]. Сигнал пропорционален sin2(6q>/2), откуда можно определить
На осциллограф
I
50% СД
Решетка
Я
Руйинобый СД
лазер
F-1 Р-1
Образец Р-3
Ячейка ।
Поккельса Ср
££ '/руси нового
\ лазера
I
лазера
Ht-te-лазер
На осциллограф
Рис. 16.1. Схема экспериментальной установки для изучения оптического эф-
фекта Керра. Р-1, Р-2, Р-3 — поляризаторы, D-l, D-2 — детекторы, F-1 — фильтры,
F-2 — интерференционный светофильтр на длину волны 6328 А, СД — светоде-
лительные пластинки [9]
£(р, а значит и 6nz. Заметим, что тот же результат при 6<р < 1 мож-
но получить с точки зрения четырехволнового смешения, как по-
казано в разделе 15.3. Сигнал четырехволнового смешения соответ-
ствует генерации ортогонально поляризованной компоненты проб-
ного пучка.
Как упоминалось в предыдущем разделе, при приближении со
к ю' биение полей £((о) и E(g/) приводит к появлению дополни-
тельного вклада в Дх« Особый интерес представляет вырожденный
случай, когда со = со' и k = k', так как при этом мы имеем един-
ственный монохроматический пучок, распространяющийся в среде.
Будет ли изменяться из-за наведенного двулучепреломления состоя-
ние поляризации этого пучка при его распространении в среде?
В общем случае да, как этого можно было ожидать из анализа
четырехволнового смешения. Рассмотрим частный случай изотроп-
ной среды. Кубическая поляризация описывается все тем же об-
щим выражением (16.23), где теперь со'= со. Для компонент кру-
говой поляризации можно записать [12]
(<>) = (х!3?22 + I Е± (<о) I2 Е± (со) +
+ (& + Х&2 + 2А) I (со) I2 Е± (со). (16.28)
283
Для линейно поляризованного поля, Е((о) = я/?((о), (16.28) сво-
дится к равенству
Р(3) (о) = ЭДи IЕ (о) р Е (<о), (16.29)
а для поля с круговой поляризацией, Е = е±Е((о), имеет место со-
отношение
Р(3) (о) = ;± (А + | Е (со) р Е (со). (16.30)
В обоих случаях наведенная поляризация Р(3)(ю) имеет то же со-
стояние поляризации, что и падающее поле, и, следовательно, не
ожидается никакого изменения поляризации пучка при его рас-
пространении в среде. Одцако в более общем случае, когда поле
имеет эллиптическую поляризацию,
Е = е+Е+ + е.-Е~,
из уравнения (16.28) следует, что наведенные показатели прелом-
ления для двух циркулярно поляризованных компонент описыва-
ются формулой
= — [(%1122 + X1212) I Е± |2 + (XU22 + Х1212 + 2/1221) | |2].
(16.31)
Различие между Дп+ и Дп_ показывает, что эллиптически поляри-
зованный пучок может индуцировать в среде круговое двулуче-
преломление
Дпс = Дп+ - Дп_ = - (2л/п) 2x(i322i (IЕ+ |2 - | Е_ |2). (16.32)
Как говорилось в разделе 4.2, круговое двулучепреломление опи-
сывает поворот плоскости поляризации пучка. В данном случае
поворот эллиптической поляризации пучка при прохождении им
пути I определяется соотношением [13]
0-(©/2с)Ддгс/. (16.33)
Заметим, что 0 зависит как от интенсивности пучка, так и от его
эллиптичности согласно (16.32). Измерение зависящего от интен-
сивности угла поворота эллипса поляризации 0 позволяет опреде-
лить Дпс и, следовательно, Xmi-
На рис. 16.2 показана типичная схема установки для измере-
ния поворота эллипса поляризации [12]. Вследствие того что ин-
тенсивность пучка меняется в поперечном направлении г, угол 0
зависит от г, и, чтобы определить величину Х1221 из измерения .0,
необходимо регистрировать сигнал только из малой области сече-
ния пучка, в которой изменением интенсивности можно прене-
бречь. Альтернативный способ измерения сводится к использова-
нию сфокусированного пучка с гауссовским профилем интенсивно-
сти [12]. Средний угол поворота эллипса поляризации всего пучка
284
можно выразить через величину Дпс и характеристики пучка,,
а затем сравнить с результатами эксперимента.
Из (16.26) и (16.32) видно, что, объединяя результаты изме-
рений оптического эффекта Керра (при со ~ (&') и поворота эллип-
са поляризации, можно определить две из трех независимых ком-
понент тензора х(3)> а именно х?ш и Ximi* Третья компонента,
Хим, в общем случае может быть определена только с помощью-
На осциллограф
СЫН
На осцил-
лограф
Рис. 16.2. Схема экспериментальной установки для измерения поворота эллипса
поляризации. Р-1, Р-2 — поляризаторы, R-1 и R-2 — ромбы Френеля, D-1 и D-2 —
детекторы оптического излучения [9]
другого независимого эксперимента, например из эксперимента па
четырехволновому смешению.
Наведенное оптическим полем изменение поляризации пучка в
анизотропной среде часто бывает сложным, так как даже в отсут-
ствие наведенного изменения показателя преломления Дп сущест-
вует линейное двулучепреломление. Проблема особенно интересна,
когда Дп настолько велико, что резко изменяет условия распрост-
ранения пучка в среде. Это может иметь место, например, в жид-
ких кристаллах [14].
16.4 Нестационарные эффекты
Наше рассмотрение до сих пор ограничивалось стационарным слу-
чаем. Однако если используются импульсы лазеров с длитель-
ностью, меньшей времени отклика среды, то отклик среды стано-
вится нестационарным. Времена отклика различны для разных ме-
ханизмов, дающих вклад в наведенный показатель преломления.
Если оптическая частота о лежит далеко от полосы поглощения,
то электронный вклад имеет время отклика порядка (со — со0)~
~ 10"15с, где ©о — положение основной полосы поглощения. С дру-
гой стороны, когда Дп наводится за счет перераспределения насе-
ленностей, время отклика определяется релаксацией населенности.
В случае электрострикционного механизма нестационарный от-
клик описывается акустическим волновым уравнением (16.12) [7].
При заданных параметрах лазерного импульса зависящее от вре-
мени изменение плотности Дро(г, t) можно определить из (16.12),
а Дх(со) прямо пропорционально Дро(г, t). В этом случае время
отклика характеризуется обратной величиной постоянной затуха-
ния Гв\ а также временем, необходимым для прохождения аку-
стической волной расстояния, равного радиусу пучка: R/v. Если
285
длительность импульса Тр намного превышает и Гв1, и R/v, то
отклик будет квазистационарным. Однако при Тр <Я/р<Гв1 от-
клик становится нестационарным, причем вблизи конца импульса
APD~Apg[n/(rsW>)L
где Др“ — стационарное значение. Если ТРС Гв1 "С R/v, то от-
клик будет также нестационарным, а
АРс~АРда/(Л/02]-
Для R = 1 мм, v = 2 • 105 см/с, Г^1 ~ R/v = 5- 10~7с и Тр = 10~8с
получаем Дро ~ 4 • 10“4Дрр. Соответствующее значение наведен-
ного показателя преломления будет также в 4 • 10“4 раз меньше,
чем в стационарном случае. Этот пример показывает, что электро-
стрикционный вклад в Дп резко падает при использовании нано-
секундных и пикосекундных лазерных импульсов, по сравнению
со стационарным случаем.
Для переориентации молекул параметр порядка Q удовлетво-
ряет уравнению Дебая (11.22) с вынуждающей силой или, в более
общем случае, динамическому уравнению для Q, учитывающему
диссипацию:
v^ = -S = -a(r-r*)C + 4AXol£(“)l2> (16.34)
где v — коэффициент вязкости. Решение уравнения имеет вид
Q (0 = j 4Ахо 1^ (<0> I2 dt,, (16,35)
— оо
где время релаксации т определяется из соотношения
т = v/a(T- Г*). (16.36)
В обычных жидкостях т имеет величину порядка 10 пс. При этом
отклик молекулярной переориентации на действие наносекундного
лазерного импульса должен быть квазистационарным, но при пи-
косекундном импульсе .он будет нестационарным. Для жидких
кристаллов в изотропной фазе т может быть много больше, дости-
гая величины 1 мкс, когда Т приближается к температуре перехо-
да из изотропной фазы к мезоморфной [9]. В мезоморфной фазе
коллективное движение молекул еще больше замедляет отклик.
Время отклика может быть больше 1 с [10].
16.5 Применения
Изменение показателя преломления, индуцируемое оптическим по-
лем, может иметь много применений. В разделе 14.3 мы видели,
что вырожденное четырехволновое смешение может использоваться
286
и его дальнейших применении»
Управляющий
импульс
Сигнальный
луч
Поляриза- *
тор Ячейка
Керра
16.3. Использование
Рис.
Керра в качестве быстрого
ского затвора
Анализа-
тор
ячейки
оптиче-
для обращения волнового фронта и восстановления изображения»
Как было показано выше, вырожденное четырехволновое смеше-
ние может быть связано с когерентным рассеянием световой волпы
на решетке изменения показателя преломления, наведенной в сре-
де интерференцией двух световых волн накачки. Таким образом,
среда, обладающая большим наведенным изменением показателя
преломления на единицу интенсивности поля, является наиболее
подходящей для эффективного осуществления процесса вырожден-
ного четырехволнового смешения
Оптический эффект Керра
можно использовать в оптиче-
ских переключателях [15]. Как
показано на рис. 16.3, в нормаль-
ном положении слабый сигналь-
ный луч, проходящий через нели-
нейную среду, не пропускается
скрещенным анализатором. В при-
сутствии интенсивного пучка на-
качки среда становится двулуче-
преломляющей и сигнальный луч,
испытав изменение поляризации
при прохождении через среду,
уже не полностью подавляется анализатором. Следовательно,
если используется пикосекундный импульс накачки, то нелиней-
ная среда с пикосекундным временем отклика может выступать
в роли быстрого оптического переключателя для сигнального лу-
ча с пикосекундным временем срабатывания. Ясно, что такой
оптический переключатель очень полезен для многих применений,
особенно в изучении динамики быстропротекающих физических
явлений.
Если заполнить нелинейной средой интерферометр Фабри —
Перо, то вследствие наводимого полем оптической волны измене-
ния показателя преломления пропускание интерферометром моно-
хроматического пучка будет зависеть от интенсивности последне-
го. Например, если длина интерферометра настроена на максимум
линейного пропускания, для интенсивного светового пучка интер-
ферометр может оказаться уже сильно расстроенным, поскольку
наведенный полем показатель преломления вызывает дополнитель-
ное изменение фазы пучка, проходящего через интерферометр.
В общем случае пропускание нелинейного интерферометра Фаб-
ри — Перо является нелинейной функцией интенсивности пучка,
зависящей от начальной установки фазы интерферометра. Можно
получить три общих вида характеристик пропускания интерферо-
метра, которые могут быть использованы для осуществления огра-
ничения интенсивности, дифференциального усиления и режима
оптической бистабильности [16]. Оптическая бистабильность нахо-
дится в фокусе очень активных исследований вследствие ее потен-
циальной применимости для оптической обработки информа-
ции [17].
287
Механизм бистабильности нелинейного интерферометра Фаб-
ри — Перо иллюстрируется диаграммами, изображенными на
рис. 16.4. Кривая пропускания Т интерферометра Фабри — Перо в
функции фазового набега Ф, приведенная на рис. 16.4а, описыва-
ется уравнением
Т
у _________ о_______
1 + F sin2(O/2)’
(16.37)
где То и F — постоянные. Вследствие наведенного полем измене-
ния показателя преломления внутри интерферометра набег фазы
Рис. 16.4. а — Графический метод нахождения рабочих точек нелинейного
интерферометра Фабри — Перо. При увеличении /вх рабочая точка движется
по пути 1—2 — А — 3 — 3' — 4, а при уменьшении 7вх она движется по пути
4 — 3' — С — 2’ — 2 — 1. 6 — Зависимость /вых от 7вх имеет вид кривой гистере-
зиса, что соответствует перемещениям рабочей точки, показанным на рис. 16.4а
Ф за один обход оказывается зависящим от интенсивности поля.
Предполагая, что Дп = п217?12, можно записать
Ф = ФО + К/ВХТ. (16.38)
Поскольку Фо и К — постоянные, зависимости (16.38) соответству-
ет прямая линия на рис. 16.4а, наклон которой обратно пропор-
ционален интенсивности падающего лазерного пучка 7ВХ. При за-
данной величине 7ВХ рабочая точка интерферометра определяется
совместным решением (16.37) и (16.38), что соответствует точке
пересечения прямой линии с кривой пропускания интерферометра
Фабри — Перо. Как можно видеть из рис. 16.4а, если интенсив-
ность 7ВХ достаточно велика, существует более одной рабочей точ-
ки. Некоторые из них (например, В и D на рис. 16.4а) являются
неустойчивыми. Среди устойчивых точек реальная рабочая точка
определяется условиями работы, и если рабочая точка меняется,
то интерферометр стремится, чтобы она плавно смещалась вдоль
кривой. Так (рис. 16.4а), когда /вх возрастает, рабочая точка долж-
на двигаться по траектории 1 — 2 — А — 3 — 3' — 4, но когда /вх
уменьшается, она должна перемещаться по траектории 4 — 3' —
С — 2' — 2 — 1. В результате зависимость интенсивности на
выходе 7ВЫх от интенсивности на входе Л» такого интерферометра,
288
схематически показанная на рис. 16.46, принимает вид петли гис-
терезиса. Если /вх лежит между (/вх)2 и (/вх)з, то интенсивность
на выходе может быть либо большой, либо маленькой в зависимо-
сти от пути изменения интенсивности. Такое бистабильное пове-
дение лежит в основе работы двоичных переключающих элементов.
Поэтому нелинейный интерферометр Фабри — Перо может стать
базовым элементом систем оптической обработки информации, оп-
тических логических и компьютерных систем. Хотя обычно для
изучения оптической бистабильности используется нелинейный ин-
терферометр Фабри — Перо, заметим, что это явление может воз-
никать во многих других системах. Помимо чисто функционально-
го применения нелинейный интерферометр Фабри — Перо интере-
сен еще и тем, что процесс переключения в нем напоминает
фазовый переход [18], а также тем, что он является нелинейной си-
стемой с положительной обратной связью, которая может приво-
дить к бифуркациям и хаосу в выходном сигнале [19].
Оптический эффект Керра и зависящий от интенсивности пово-
рот эллипса поляризации можно использовать для формирования
импульсов. Состояние поляризации интенсивного лазерного им-
пульса при прохождении его через нелинейную среду зависит от
времени вследствие зависящего от интенсивности вращения поля-
ризации. Следовательно, используя анализатор, можно изменить
форму прошедшего импульса. Этот эффект можно использовать
для формирования импульсов лазера непосредственно в его резо-
наторе [20].
Наведенные оптическим полем изменения показателя преломле-
ния приводят, очевидно, и к зависящему от интенсивности иска-
жению волнового фронта пучка. В свою очередь этот эффект ле-
жит в основе самофокусировки и других самовоздействий света.
Эти явления будут нами рассмотрены в гл. 17.
19 и. Р. Шен
Глава 17
САМОФОКУСИРОВКА
Самофокусировка света в прошлом привлекала внимание многих
исследователей. Этот эффект является примером нелинейного рас-
пространения волны, критически зависящего от поперечного про-
филя пучка. С теоретической точки зрения волновое уравнение,
описывающее этот эффект, является примером важного класса
дифференциальных уравнений в частных производных — класса,
в который входят уравнение Ландау — Гинзбурга для сверхпро-
водников II рода и уравнение Шрёдингера. С практической точки
зрения этот эффект часто оказывается ответственным за оптиче-
ский пробой прозрачных материалов, является ограничивающим
фактором при создании мощных лазерных систем и играет важ-
ную роль в возникновении в среде других физических процессов.
Хотя полное решение уравнений, описывающих самофокусиров-
ку и связанные с ней эффекты, можно получить только достаточ-
но сложными численными методами, хорошего физического пони-
мания проблемы можно достичь, решая уравнения в приближени-
ях, базирующихся, по существу, на эксперименте. На этом и будет
сосредоточено наше внимание в этой главе. Помимо самофокуси-
ровки существует ряд других явлений самовоздействия, но мы
кратко остановимся здесь только на самофокусировке, фазовой
самомодуляции и самообострении импульсов.
17.1 Физическое описание
Начнем с физического описания явления самофокусировки. Кратко
это явление можно назвать эффектом наведения линзы. Речь идет
об искажении волнового фронта, создаваемом самим световым
пучком при его прохождении через нелинейную среду.
Рассмотрим одномодовый лазерный пучок с гауссовским попе-
речным профилем, который распространяется в среде с показате-
лем преломления п = п0 + Дп(|Е|2), где Дп(|Е|2) есть наведенное
световым полем изменение показателя преломления (гл. 16). Если
Ди положительно, то для центральной части пучка, имеющей боль-
шую интенсивность, показатель преломления будет больше, чем
для краев пучка, что приведет к меньшей фазовой скорости цент-
ральной части пучка по сравнению с краями. Следовательно, при
прохождении пучка через среду первоначальный плоский волновой
фронт пучка все больше искажается, как показано на рис. 17.1.
Это искажение аналогично искривлению волнового фронта пучка
290
фокусирующей линзой. Поскольку оптические лучи распространя-
ются по нормали к волновому фронту, пучок при этом испытыва-
ет самофокусировку.
Однако пучок с конечным поперечным сечением должен однр-
временно дифрагировать. Только если эффект самофокусировки
окажется сильнее дифракции, пучок будет сфокусирован. Грубо го-
воря, действие самофокусировки пропорционально Дп(|Е|2), а дей-
ствие дифракции обратно пропорционально квадрату радиуса пуч-
ка. Следовательно, когда пучок сжимается из-за самофокусировки,
одновременно усиливается действие и самофокусировки, и дифрак-
ции. Если последняя возрастает быстрее, то в некоторой точке
дифракция берет верх над са-
мофокусировкой и сфокусиро-
ванный пучок, достигнув ми-
нимального сечения (фокаль-
ной точки), должен затем ра-
зойтись из-за дифракции.
Во многих случаях наве-
Рис. 17.1. Искривление волнового фрон-
та лазерного пучка в нелинейной среде,
приводящее к самофокусировке
пропорциональна радиусу пучка,
денный полем показатель пре-
ломления можно приближенно
представить в виде Дпвп2|Е|2,
где п2 — константа. Тогда, по-
скольку величина |2?| обратно
действие самофокусировки будет всегда сильнее, чем действие
дифракции, если это условие выполнялось вначале. В этой
ситуации пучок будет самофокусироваться, пока в дело не
вступит какой-либо конкурирующий нелинейный процесс, который
положит конец самофокусировке. В целом картина самофокусиров-
ки в рассматриваемом случае выглядит следующим образом. Ла-
винный процесс нелинейного искажения фронта и роста концен-
трации поля приводит к тому, что пучок резко схлопывается, как
показано на рис. 17.1. Положение фокуса и фокусное расстояние
zf при этом четко определены. Какой именно нелинейный эффект
разовьется в фокусе и прервет процесс самофокусировки, зависит
от свойств среды. Им может быть, например, процесс ВКР, ВРМБ,
процесс двухфотонного поглощения или оптический пробой.
Интересный частный случай реализуется, когда действие само-
фокусировки и действие дифракции на пучок в точности компен-
сируют друг друга. Можно ожидать, что при этом пучок будет
распространяться в среде на большое расстояние, не изменяя сво-
его диаметра. Этот случай известен как самоканалирование пучка.
Практически, однако, описанный режим самоканалирования ока-
зывается неустойчивым. Любые потери мощности пучка вследствие
поглощения или рассеяния могут нарушить баланс между самофо-
кусировкой и дифракцией и вызвать появление дифракционной
расходимости пучка.
Как мы увидим в разделе 17.2, чтобы самофокусироовка прева-
лировала над дифракцией, должно выполняться соотношение Дп>
> 1/Л2а2, где к — волновой вектор, а а — радиус пучка. Таким
19*
291
образом, при а~ 1 мм и к ~ 2 • 104 см"1 самофокусировка наступит
только в том случае, если Ди 10~7 СГС. В большинстве сред
столь большое изменение Ди может быть индуцировано только при
интенсивности излучения лазера, превышающей несколько мега-
ватт на квадратный сантиметр, что обычно достижимо только с
импульсными лазерами. При этом картина самофокусировки долж-
на зависеть от времени в соответствии с изменением интенсивно-
сти лазерного импульса. Тем не менее, если отклик среды на поле
можно считать мгновенным, остается справедливым стационарное
описание самофокусировки, за исключением того, что фокусное
расстояние теперь квазистатически меняется во времени вслед за
изменением интенсивности лазера. Этот случай носит название
квазистационарного режима самофокусировки. Если, однако, дли-
тельность импульса оказывается меньше или сравнимой с време-
нем установления нелинейной добавки к показателю преломления
Ди, то зависимость Дп от времени начинает играть важную роль в
процессе установления самофокусировки. Здесь распространение
Рис. 17.2. Фотография мелких нитей на выходном окне кюветы с сероуглеро-
дом, связанных с самофокусировкой многомодового лазерного пучка
фронта импульса может оказывать влияние на условия распрост-
ранения его хвоста. Это режим нестационарной самофокусировки.
Более детальное обсуждение квазистационарного и нестационар-
ного режимов самофокусировки будет дано ниже.
Аскарьян [1J впервые предсказал возможность самофокусиров-
ки, обусловленной возникновением добавки к показателю прелом-
ления Дп(|2£|2). Херчер [2] обнаружил в начале 1964 г., что при
распространении пучка лазера с модулированной добротностью
292
мощностью несколько мегаватт в твердом теле возникают длинные
нити из точек разрушения, имеющих в диаметре всего несколько
микрон. Чиао с сотрудниками [3] вскоре предложили модель само-
каналирования, которая объясняла этот эксперимент, если пред-
положить, что треки разрушения связаны с самоканалированием
лазерных пучков. Много позже было показано, что треки разруше-
ния на самом деле были связаны с движением фокальных точек
Рис. 17.3. Фотография испытавшего самофоку-
сировку одномодового лазерного пучка на вы-
ходном окне кюветы с толуолом при различных
длинах кюветы, а — Короткая кювета, пучок
не успел сфокусироваться (диаметр пучка
700 мкм). б —Длина кюветы близка к длине
самофокусировки, диаметр пучка составляет
примерно одну десятую от первоначального зна-
чения (50 мкм). в — Длина кюветы достаточна
для наступления самофокусировки, пучок имеет
вид нити с предельным значением диаметра
10 мкм [Shen Y. R. Ц Prog. Quant. Electron.—
1975. V. 4. Р. 3]
при квазистационарной самофокусировке (бегущими фокусами)
[4, 5]. Тем временем было открыто явление ВКР и было обнару-
жено, что во многих твердых телах и жидкостях это явление име-
ло очень резкий порог, который нельзя было объяснить обычной
теорией ВКР [6]. В конце концов было понято, что процесс ВКР
в этих средах фактически был связан с самофокусировкой, а рез-
кое сжатие пучка в фокусе при этом вызывало резкое возникновение
293
ВКР [7]. Самофокусировка объясняет также многие другие на-
блюдаемые аномалии ВКР.
Первые фотографии самофокусированного пучка в керровской
жидкости показали, что, при самофокусировке пучок схлопывается,
а затем разбивается на множество нитей с практически постоян-
ным диаметром [8]. Типичный пример показан на рис. 17.2. Каж-
дая нить имеет диаметр порядка 10 мкм, причем эта величина ока-
зывается характерной для данной среды. То, что при самофокуси-
ровке явно одномодового гауссовского пучка возникает множество
нитей, вызывало удивление и привлекало внимание. Позднее, од-
нако, было установлено, что появление множества нитей фактиче-
ски было связано со слабой многомодовой структурой пучка. Ког-
да использовался действительно одномодовый лазер, самофокуси-
ровка приводила к появлению только одной нити, как видно из
рис. 17.3. Тем не менее, проблема не утратила интереса, потому
что процесс формирования и характеристики этой нити были не-
понятны. Важным был вопрос, является ли наблюдаемая нить про-
явлением предсказанного явления каналирования [3]. Оказалось,
что нить является всего лишь траекторией движения фокуса при
квазистационарной самофокусировке (9, 10]. Мы рассмотрим про-
блему нитей более детально в последующих разделах, а сначала
остановимся на количественной теории самофокусировки.
17.2 Теория
Формальная теория самофокусировки довольно проста. Это явле-
ние описывается нелинейным волновым уравнением
*)2
V2£ - с-2 \ [(п0 + Дп)2 Е] = 0, (17.1)
dt
Причем среда считается изотропной, поле — поперечным, а отклик
среды — мгновенным, так что Дп(|2?|2) не зависит явно от време-
ни t. В этом случае производной по поперечным координатам уже
нельзя пренебречь, но, поскольку амплитуда поля не должна силь-
но меняться на расстоянии порядка длины волны, мы можем ис-
пользовать приближение медленно меняющихся амплитуд.
Тогда для квазимонохроматического пучка, распространяюще-
гося вдоль оси z, уравнение (17.1) можно свести к уравнению в
частных производных первого порядка относительно z и t. Задачу
можно еще более упростить, если избавиться в уравнении от про-
изводной d/dt, вводя приведенную временную переменную £s
= t — z/Vg, где vg — групповая скорость. Тогда при условии, что
поле имеет вид Е = $’(г, z, t>)exp(ikz — i&t), уравнение (17.1) пе-
репишется в виде
(i2k + Vlj = - 2Л2 S. (17.2)
Здесь профиль пучка считается имеющим круговую симметрию,
а г — радиальная координата. И модуль амплитуды, и фаза поля
294
должны быть функциями г, z и |. Используя для амплитуды ПОЛЯ
представление в виде <S = А ехр(ир), вместо (17.2) получаем два
связанных уравнения для модуля амплитуды А и фазы ф [11]:
*-£-^ = -VJ:.(A%.<p), (17.3а)
Ьч+ъ - 4 (йг+2 ^)=°- <17-3б>
Уравнение (17.3а) является уравнением для энергии, а уравнение
(17.36) определяет траекторию луча. Поскольку фаза ф(г, z, £)
фактически задает волновой фронт пучка, то уравнение (17.36)
описывает, каким образом действие самофокусировки, представ-
ленной в уравнении членом 2кп/щ, и действие дифракции, пред-
ставленной членом ¥5_Л/&2Л, искажают волновой фронт. Если в
точке z — z0 выполняется точное равновесие между самофокуси-
ровкой и дифракцией, так что при всех г
2— + ^ = 0, (17.4)
% к2 А К '
и если, кроме того, при z0 волновой фронт является плоским, так
что V±(p»о, то из уравнения (17.3) следует, что dq/dz = 0 и
dAldz = 0 при z > z0. Это случай самоканалирования: волна рас-
пространяется в среде с плоским волновым фронтом и неизменным
поперечным профилем. Решение уравнения (17.4) для случая са-
моканалирования при Лп = п2|£[2 можно получить аналитически
[3]. Однако это решение неустойчиво. Малейшее отклонение
А (г, z) от решения, соответствующего случаю самоканалирования,
вызовет либо самофокусировку, либо дифракционную расходимость
пучка, либо частичную самофокусировку и частичную дифракцию.
Уравнение (17.36) имеет ту же форму, что и уравнение Га-
мильтона — Якоби Зё + dSJdt = 0 в классической механике [12],
где Зё =* р2/2т + V есть функция Гамильтона частицы в потенци-
альной яме 7, a 5(g, р, t) является функцией действия. В нашем
случае ф(г, z) выступает в роли 5, а переменные z, г, к соответ-
ствуют t, q и тп, причем (v_L<p)2 соответствует р2, а
Теперь, зная, что уравнение Гамильтона — Якоби должно приво-
дить к обычному уравнению движения для частицы вида
т d2qldt2 = —dVldq, из (17.36) мы по аналогии получаем уравнение
d2r_ 1 dV _ 1 д ДВ\ 7_
-k-fr-2 + ( '
которое задает траекторию луча г в функции z.
Решение уравнения (17.5) можно представить себе, исходя из
картины движения частицы в потенциальной яме V. Однако в
295
нашём случае V известно, только если известна функция Л (г, z),
в предположении, что конкретизирован вид функции Ди(|2?|2 *).
Но Л (г, z) можно найти, только решив связанные уравнения
(17.3). В качестве приближения можно задать Л (г, z) в виде не-
которой функции. Это приближение оказывается разумным, коль
скоро искривление лучей в процессе фокусировки не играет су-
щественной роли. Например, мы можем считать, что центральная
часть пучка сохраняет свой гауссовский профиль при распростра-
нении, но радиус пучка меняется с изменением z. Это означает,
что при 0 < г < а
ап г2
Л (г, z) = Ло—ехр--5—
7 °Мз) 2а2 (z)
(17.6)
Это приближение известно как параксиальное или безаберрациоп-
ное. Каждый луч идет по траектории, для которой г/а = г0/а0, где
г0 и а0 — координата луча и радиус пучка при z = 0 соот-
ветственно.
Если Л (г, z) задано соотношением (17.6), то потенциал V при-
нимает вид
V (г, а) = — к
Л V + 2Л4 % /
Поскольку в параксиальном приближении г < а, мы получаем
V (0, а) = V (а) = - к (- (17.7)
и теперь уравнение (17.5), в котором r(z) заменяется на a(s),
можно решить. В результате приходим к соотношению
4(^)2+F(a)=const’ <17-8)
которое является аналогом закона сохранения энергии в случае
частицы. Граничные условия имеют вид а = а0 и da/dz =(da/dz)0
при z = 0, а точка фокуса, соответствующая а = amln и da/dz » О,
достигается при z = zz. Решение (17.5) или (17.8) можно записать
в виде
а
2 = У (4 [Г («о) -V («')] + da'- (17-9)
“о
Фокусное расстояние при этом определяется уравнением
amin
2/ = J {4 [У («о) — V («)] +
°0
dz /о/
da.
(17.10)
Теперь мы можем понять с физической точки зрения, каким
образом происходят самофокусировка пучка и его дифракция, при-
296
V(a)^
О
V(a0)
a
Рис. 17.4. Зависимость парамет-
ра V от радиуса пучка. Кривая
иллюстрирует аналогию между
самофокусировкой и движением
частицы в потенциальной яме
бегнув к представлению о частице, движущейся в потенциальной
яме. Как видно из (17.7), потенциал V будет положительным или
отрицательным в зависимости от того, доминирует дифракционный
член 1/к2аг или член Ди/и0, ответственный за самофокусировку,.
Если Дп достаточно велико, но испытывает насыщение при высо-
ких интенсивностях поля, то функция V может иметь форму, пока-
занную на рис. 17.4. Из рисунка видно, что при большом радиусе
пучка а и, следовательно, малой его
интенсивности самофокусировка мо-
жет доминировать над дифракцией,
но, когда пучок сжимается и его ин-
тенсивность возрастает, изменение
Ди достигает насыщения, и вскоре
начинает доминировать дифракция.
Из аналогии с частицей, находящей-
ся в потенциальной яме, нетрудно
видеть, что, если начальная расходи-
мость или сходимость I (da/dz)ol (со-
ответствующая начальной скорости
частицы) меньше, чем [—F(a0)/2fc]l/2,
то радиус пучка будет по мере рас-
пространения периодически менять-
ся ОТ Отах ДО йт1п (рИС. 17.4). ПврИОД
этих осцилляций можно определить
из (17.9). Если же, наоборот, |(da/dz)ol > [—7(ао)/2А]1/2, то пучок
никогда не сможет сфокусироваться и будет дифрагировать до
бесконечности, хотя вначале он может и сфокусироваться, если
(da/dz)o< 0.
В реальных экспериментах насыщение Ди может не происхо-
дить, однако, даже в области фокуса. Задолго до того как интен-
сивность лазера достигает уровня, необходимого для насыщения
Ди, развиваются другие нелинейные оптические эффекты, которые
влияют на условия самофокусировки. В практических случаях в
области резкого сжатия пучка перестает выполняться и парак-
сиальное приближение, использовавшееся в приведенных выше вы-
числениях. Поэтому на самом деле наши расчеты относятся только
к предфокальной области для случая Дп = п21£'12. При этом для
гауссовского пучка в параксиальном приближении г<а потенциал
V принимает вид
П2Л0а0^ . 1 (л __Р\
п„а2 ) ЛаЧ Ро?
(17.11)
где
ОО
плс С .
Р=^-\ А22лг dr = ° „° °
2л Л J &
О
— мощность лазера, а = сА2/8л2п2. Пользуясь аналогией с части-
цей, мы сразу видим, что самофокусировка может произойти,
297
только если Р > Ро. Пока начальная расходимость пучка (Л/2) (da/dz)l
остается меньше —F(a0), действие самофокусироки всегда будет
сильнее действия дифракции, и радиус пучка в конце концов умень-
шается до нуля. В частном случае, когда Р = Ро, получаем V = О,
и если (da/dz) о = О, то пучок должен распространяться, сохраняя
свой радиус. Этот случай соответствует самоканалированию пучка.
Если V определяется соотношением (17.11), то из интеграла (17.9)
получаем соотношение
из которого видно, как радиус пучка уменьшается в функции прой-
денного расстояния z. Точка фокуса должна наблюдаться при z = zh
когда а = 0. Отсюда находим
z ____________________________________
1 (PJP0 - 1)1/2 - (4/V2 ) (da/dz)0 •
Если (da/dz) О = 0, то это соотношение принимает вид
1 (p/p^-i)1^'
(17.13)
(17.14)
Приведенное решение, полученное в параксиальном приближе-
нии, справедливо, конечно, только для лучей, распространяющихся
близко к оси пучка. Более строгое решение (17.3) можно получить
численно [13]. При этом оказывается, что при Дп = п2|Е[2 и Р>
>Ркр (1,22Л)2с/128п2 (Р«р носит название критической мощности
самоканалирования [3]) гауссовский пучок с первоначально пло-
ским фазовым фронтом самофокусируется в точку на расстоянии
[14], которое будем называть длиной самофокусировки:
г,______________°-367to0_________ (17 15)
f {[(Р/Ркр)1/2 - 0,852]* - 0,0219)1/2 ‘ ‘ '
Зависимость между zt и Т/Р/Р^ построена на рис. 17.5. При Р>
> 1,2Р,ф зависимость (17.15) можно аппроксимировать асимпто-
тической формулой
z, = —=------—7=-. (17.16)
7 У? —0,852/Ркр 1
где Я = 0,367Ы№>.
В случав керровской жидкости, имеющей n2 ~ 10-11 СГС, полу-
чаем Ркр ~ 8 кВт для лазерного пучка с длиной волны X ~ 500 нм.
Фокусное расстояние zf пропорционально квадрату начального ра-
диуса пучка а?. При а0 = 150 мкм и Р/Ркр = 1,5 получаем zt = 31 см.
Интенсивность на оси пучка в функции z также можно рассчитать,
и эта зависимость может быть приближенно выражена формулой
Z(z)/Z(O)= [1 - (aW", (17.17)
298
где а — параметр, имеющий зависимость от Р, показанную на
рис. 17.5.
В квазистационарном случае амплитуда поля <S, а значит, и 7,
и Р являются также функциями £ = £ —z/i>g. При этом соотношения
(17.16) и (17.17) принимают вид
Z/ (0 = __ К--7=, (17.18)
1/Р(6)- 0,852 /Ркр’
7(z, £)//(0, [1 -(z/zz)(17.19)
Первым следствием этого зависящего от времени решения является
то, что положение фокуса, определяемое Z/, должно зависеть от
Рис. 17.5. Кривая А показы-
вает зависимость обратной
длины самофокусировки от
мощности пучка на входе;
кривая В — асимптота, к ко-
торой стремится кривая А при
большой мощности пучка;
кривая С описывает зависи-
мость параметра а в формуле
(17.17) от мощности пучка на
входе. Здесь Zy= Zj/2ka*, по
осям в скобках дан масштаб
для кривой С, без скобок —
для кривых Л и В [14]
времени [9, 10]. Эта картина движущегося фокуса, как мы увидим
в следующем разделе, очень хорошо описывает экспериментально
наблюдаемые особенности самофокусировки наносекундных им-
пульсов лазера в жидкостях.
17.3 Квазистационарная самофокусировка
В случае самофокусировки в жидкостях импульсов лазера с моду-
лированной добротностью, имеющих длительность (около 10 нс)
намного большую, чем время отклика среды (порядка 10 пс), долж-
на оставаться справедливой развитая выше теория квазистационар-
ной самофокусировки. Будучи сильно нелинейным эффектом, са-
мофокусировка критически зависит от параметров входного пучка.
Даже слабая рябь. на фоне гладкого поперечного профиля пучка
в процессе самофокусировки многократно усиливается и приводит
к разбиению пучка на несколько независимо фокусирующихся ча-
стей. Если п = Пь + п2\Е\\ то критический размер Л, ниже которого
пучок, имеющий интенсивность 7, становится неустойчивым по от-
ношению к поперечному изменению интенсивности, можно оценить
299
из выражения для Ркр [15]
л - (4Ркр У/2 = ^22^с1/2
Ш / (32лп21)1/2 *
При п2 ~ Ю“п СГС, I ~ 50 МВт/см2, X ~ 500 нм получаем Л ~ 10 мкм.
Использование пучков с плохой пространственной когерентностью
(большим числом поперечных мод) привело к наблюдению в экспе-
рименте разбиения пучка и формирования множественных нитей.
Эти результаты было очень трудно интерпретировать, поэтому для
сравнения эксперимента с теорией необходимо использовать одно-
модовые лазеры. Мы рассматриваем ниже только самофокусировку
одномодовых лазерных импульсов.
а. Самофокусировка в предфокальной области
Уравнение (17.19) описывает самофокусировку в предфокальной
области в среде, у которой п = nQ + n2l#l2. Его справедливость была
подтверждена экспериментально при измерении пиковой интенсив-
ности на оси пучка в функции z [16]. Сужение радиуса пучка вслед-
ствие самофокусировки также наблюдалось экспериментально
(рис. 17.3).
Интересна зависимость самофокусировки от поляризации. Было
обнаружено, что излучение после фокуса всегда линейно поляри-
зовано независимо от исходной поляризации пучка. При круговой
поляризации падающего излучения направление поляризации вы-
ходного излучения оказывается произвольным. Эти результаты
можно объяснить как следствие нелинейного взаимодействия между
двумя циркулярно поляризованными компонентами поля через по-
средство наведенной полем нелинейной добавки к показателю пре-
ломления среды [17]. Согласно (16.31), наведенные полем показа-
тели преломления для двух циркулярно поляризованных полей
можно записать в виде
дге± = %- [A I Е± I2 + В | |«]. (17.21)
В обычных жидкостях Л—В=—2х(1|)21<0, поэтому если присутст-
вуют обе циркулярно поляризованные компоненты поля, то для бо-
лее слабой из них изменение показателя преломления будет боль-
ше и, значит, она будет быстрее самофокусироваться, пока ее ин-
тенсивность не сравняется с интенсивностью другой компоненты.
После этого выходное излучение становится линейно поляризован-
ным. Эти рассуждения относятся и к случаю круговой поляризации
входного пучка, поскольку на практике пучок никогда не имеет
идеальной круговой поляризации. Однако количественный анализ
проблемы самофокусировки при наличии связи между модами еще
не проделан.
300
б. Нити и движущиеся фокусы
Порог самофокусировки для данной среды протяженностью I
определяется из условия z/(Pmax) = Z, где Ртах —пиковая мощность
входного импульса. Справедливость уравнения (17.18), определяю-
щего зависимость zt от Ртах, была экспериментально подтверждена
в результате измерений пороговой мощности самофокусировки при
различных I [18].
Рассмотрим теперь, что будет, когда пиковая мощность импуль-
са на входе превышает порог самофокусировки. В первых экспери-
ментах было обнаружено, что после самофокусировки пучок разби-
вается на несколько интенсивных тонких нитей [8, 19]. Как уже
упоминалось выше, это множество нитей было результатом много-
модовой структуры входного пучка. Позднее было показано, что
излучение одномодового лазера приводит к появлению единствен-
ной нити на оси пучка. Для данной среды эта нить имеет постоян-
ный диаметр в пределах ±20% и протяженность в несколько сан-
тиметров. Интенсивность света в такой нити может достигать десят-
ков гигаватт на квадратный сантиметр.
Пользуясь картиной квазистационарной самофокусировки, мож-
но прийти к выводу, что эта нить соответствует следу движущего-
ся фокуса, оставляемому им на фотографии, полученной с большим
временем экспозиции. То, что это действительно так, было доказано
путем быстрой фотосъемки с помощью стрик-камеры [20]. Диаметр
нити, следовательно, равен диаметру фокального пятна, а интен-
сивность в нити — интенсивности в фокусе.
Мы можем получить лучшее представление о картине движу-
щихся фокусов, пользуясь графиком, представленным на рис. 17.6.
Верхняя CZ-образная кривая дает положение фокуса в функции
времени. Она получена с помощью формулы (17.18) с учетом фор-
мы входного импульса P(t) в предположении, что К и Ркр известны
[10]. Практически К и Ркр можно определить из измерения зависи-
мости zy(Pmax) от Ртах [18]. Кривую на рис. 17.6, по крайней мере
частично, можно получить и экспериментально, если регистрировать
положение фокуса в разные моменты времени [21]. Было найдено,
что измеренная кривая очень хорошо совпадает с кривой, рассчи-
танной согласно (17.18). Как видно из рисунка, CZ-образная кривая
имеет следующие особенности: если протяженность среды I доста-
точно велика, то фокус сначала появляется в точке zD внутри сре-
ды. Затем он разбивается на два: один движется назад, затем впе-
ред, достигнув минимального фокусного расстояния zB(Pmax), соот-
ветствующего пику входного импульса; другой фокус движется
вперед со скоростью, большей скорости света. Наклон обеих ветвей
кривой приближается к скорости света при z «>. Заметим, что
движение фокуса со скоростью, превышающей скорость света, не
противоречит специальной теории относительности, поскольку точки
фокуса в разные моменты времени образуются вследствие самофо-
кусировки различных участков входного импульса, поэтому «дви-
жение» фокального пятна не связано с переносом энергии. Тем не
301
менее в среде появляется сильная поляризация, наведенная дви-
жущимся фокусом, которая может иметь скорость, превышающую
скорость света. Возникает ситуация, аналогичная той, при которой
наблюдается излучение Черенкова; детально, однако, эта задача
еще не изучена. Необычные черты 17-образной кривой движущихся
фокусов приводят к ряду интересных следствий [22]. Во-первых,
Рис. 17.6. На нижнем рисунке
показан профиль входного им-
пульса P(t). Его пиковая мощ-
ность 42.5 кВт, длительность на
уровне i/e равна 1 нс. На верх-
нем рисунке построена рассчи-
танная по формуле (17.18) кри-
вая, описывающая положение
фокуса во времени. Принято,
что (0,852) 2РКр = 8 кВт, £ =
= 11,6 см - (кВт)1/2, что прибли-
зительно соответствует условиям
распространения в CS2 пучка с
диаметром на входе 400 мкм.
Штрихом проведены прямые с
наклоном, соответствующим ско-
рости света; они описывают рас-
пространение света вдоль оси z
[22]
фокус относительно большое время находится в точке zf(Pm&x), по-
этому оптический пробой более вероятен в точке Z/(Pmax). И дейст-
вительно, в прозрачных жидкостях инициированные лазерным из-
лучением пузырьки наблюдаются именно в этой области. Во-вторых,
когда Zf(Pmax) намного меньше Z, световой импульс, дифрагирую-
щий из нити на протяжении нескольких сантиметров в конце кю-
веты, имеет очень короткую длительность, меньшую 100 пс при
наносекундном входном импульсе. В-третьих, высокая лазерная ин-
тенсивность (порядка 10 ГВт/см2) в фокальной области легко ини-
циирует другие нелинейные оптические процессы. Одним из них
является сильная фазовая самомодуляция, приводящая к спект-
ральному уширению света, дифрагировавшего из области нити, из-
за большого изменения показателя преломления Дп, наведенного
полем. Детально мы рассмотрим эту проблему в следующем раз-
деле. Важными нелинейными оптическими процессами в самофоку-
сирующихся пучках оказываются ВКР и ВРМБ. Вынужденное рас-
сеяние, в свою очередь, сильно влияет на самофокусировку. Их
взаимное влияние, наиболее интригующее и интересное, обсужда-
ется ниже.
Резкий порог ВКР в керровских жидкостях (в которых основной
механизм возникновения Ди — переориентация молекул) был про-
блемой, которая привлекала большое внимание на заре нелинейной
оптики (см. раздел 10.6). Теперь мы знаем, что причиной этого
эффекта оказывается самофокусировка. Очень высокая интенсив-
ность лазерного излучения в фокусе легко возбуждает ВКР или
302
ВРМБ. Очевидно, что резкие пороги ВКР и ВРМБ должны при-
мерно совпадать с порогом самофокусировки. Развитие же интен-
сивности ВКР или ВРМБ зависит от характеристик этих двух про-
цессов рассеяния в той или иной среде [22, 23J. ВРМБ характери-
зуется большой величиной стационарного коэффициента усиления
и большим временем установления (порядка 10 нс). В то же время
процесс ВКР имеет намного меныпую величину стационарного ко-
эффициента усиления, зато дает практически мгновенный отклик
(порядка 5 пс) [23]. Когда интенсивность света возрастает за счет
самофокусировки, ВРМБ возникает раньше или позже ВКР в за-
висимости от свойств конкретной среды.
Когда интенсивность лазера значительно превышает порог само-
фокусировки, процессы вынужденной генерации излучения при
ВКР или ВРМБ можно представить себе с помощью рис. 17.7 [22].
Рис. 17.7. Взаимодействие между падающей волной
и волной, возникающей вследствие вынужденного
рассеяния назад. Компоненты ВКР и ВРМБ назад,
возникающие на верхней ветви 17-образной кривой,
распространяются вдоль штрихпунктирных прямых
и взаимодействуют с еще не сфокусировавшейся
частью входного импульса в заштрихованной обла-
сти «тени» [Shen Y. R. Ц Prog. Quant. Electron.—
1975. V. 4. Р. 12]
Движущийся вдоль CZ-образной кривой фокус вызывает появление
ВКР и ВРМБ в направлении как вперед, так и назад. Излучение
в направлении назад, связанное с рассеянием на нижней ветви
[7-образной кривой, встречается с падающим излучением в заштри-
хованной области и эффективно при этом усиливается. Поскольку
комбинационное рассеяние имеет мгновенный отклик, то оно воз-
никает первым, и его сильный рост вскоре истощает падающее ла-
зерное излучение до уровня, лежащего ниже порога самофокуси-
ровки. Прекращение самофокусировки, в свою очередь, останавли-
вает процесс ВКР. В результате сигнал ВКР назад имеет вид
интенсивного субнаносекундного импульса [24], как это видно из
рис. 17.8. После постепенного исчезновения сигнала комбинацион-
ного рассеяния мощность падающего излучения восстанавливается
и вновь достигает порога самофокусировки. Возникшее к этому мо-
менту ВРМБ в направлении назад может иметь больший нестацио-
нарный коэффициент усиления, чем процесс ВКР. Оно нарастает по
интенсивности, что вызывает истощение интенсивности падающего
лазерного излучения. Вследствие саморегуляции процесс ВРМБ на-
зад поддерживает интенсивность прошедшего лазерного излучения
на уровне, лежащем немного ниже порога самофокусировки. Это объ-
303
Рис. 17.8. Осциллограммы
входного импульса (а), пол-
ного сигнала вынужденно-
го рассеяния назад (б),
импульса ВКР назад (в) и
прошедшего импульса (г)
[24]. Р дано в МВт
ясняет результаты, приведенные на рис. 17.8, когда после резкого
минимума, связанного с генерацией ВКР, в прошедшем импульсе ла-
зера наблюдается плоская из-за истощения вершина; при этом сумма
прошедшей интенсивности и интенсивности ВРМБ назад равна ин-
тенсивности падающего излучения. Истощение падающего излуче-
ния до уровня, лежащего ниже порога самофокусировки, одновре-
менно кладет конец движению фокусов и формированию нитей.
Вследствие этого часть нижней ветви £7-
образной кривой, отвечающая более позд-
ним моментам времени, никогда не на-
блюдается.
Процесс ВКР вперед также может
возникнуть в области движущегося фо-
куса. Из рис. 17.7 видно, что его усиле-
ние происходит благодаря взаимодейст-
вию с дифрагированным после фокуса
лазерным излучением и должно поэтому
быть гораздо меньшим, чем в случае ВКР
назад. Это подтверждается эксперимен-
тальными наблюдениями [25]. При даль-
нейшем увеличении мощности лазера или
протяженности среды увеличивается дли-
на фокальной области, а также длина
взаимодействия падающего лазерного из-
лучения и компоненты ВКР. В резуль-
тате этого сигнал ВКР вперед постепен-
но возрастает, и в конце концов он мо-
жет вызвать практически полное исто-
щение мощности лазерного излучения в
фокальной области. При этом в фокальной
области вместо лазерного будет наблю-
излучение ВКР, а нить, обусловленная
движением фокуса по верхней ветви С7-образной кривой, окажется
прерванной [22].
Картина движущегося фокуса может успешно объяснить и дру-
гие аномальные эффекты ВКР и ВРМБ в условиях самофокусиров-
ки. Более подробное изложение этого вопроса дано в [22]. Количе-
ственное решение задачи можно, в принципе, получить, решая свя-
занные нелинейные волновые уравнения для полей лазера, комби-
национной и манделыптам-бриллюэновской компонент. Однако это
ужасная работа даже для компьютеров, и всерьез ею еще никто
пе занимался [26].
Пока поняты не все экспериментальные результаты, относящие-
ся к образованию нитей при квазистационарной самофокусировке.
Например, диаметр нити или движущегося фокального пятна пред-
положительно определяется нелинейными процессами, возникающи-
ми в фокальной области, но каким образом эта величина может
быть характеристикой среды, не зависящей от входных лазерных
импульсов, пока не ясно. Конечное время релаксации наведенного
304
даться
полем показателя преломления может оказать влияние на дифрак-
цию света из нити, особенно когда фокус движется со скоростью,,
большей скорости света. Квазистационарное приближение в описа-
нии самофокусировки, очевидно, не выполняется в фокальной об-
ласти. Нестационарная динамика при наличии сложного влияния
других нелинейных оптических процессов пока не исследована. На-
конец, в модели движущегося фокуса еще предстоит найти объяс-
нение образованию стоксовых и антистоксовых колец вокруг ни-
ти [27].
17.4 Нестационарная самофокусировка
Когда длительность лазерного импульса оказывается короче или
сравнимой с временем установления Ди, для процесса самофокуси-
ровки становится важным изменение Ди во времени. Такой режим
самофокусировки называется нестационарным. Мы рассмотрим здесь
случай, когда Ди связано в основном с наведенной полем переори-
ентацией молекул и удовлетворяет уравнению Дебая [28]
(^- + т)Дге==тДп0’ <17-22>
где Дио является функцией |257(г, £)12 и в приближении низшего
порядка пропорционально |Е(г, t) Р. Интегрирование (17.22), когда»
Е рассматривается как функция переменных (г, £), где £ = £ — z/vir
приводит к уравнению
ё
An(r, g) = A J Дп0 (| Е (г, т]) |2) exp J # ~л)] Л). (17.23>
—оо
Динамика нестационарной самофокусировки определяется теперь
системой уравнений (17.2) и (17.23). Были получены как прибли-
женные аналитические решения [29], так и численные результаты
[26, 30]. Ниже мы ограничимся качественным описанием явления.
Вследствие нестационарного поведения Дп передняя часть ла-
зерного импульса может повлиять на самофокусировку задней его*
части. Рис. 17.9 показывает, как будут распространяться в среде
различные части импульса [31]. На переднем фронте импульса (обо-
значен на рисунке буквой а) нелинейная добавка Дп мала, и здесь
свет дифрагирует по мере распространения практически так же,
как в линейном случае. Следующая часть импульса (Ь на рисунке)
встречает на своем пути уже несколько большее индуцированное*
изменение Ди, но все же недостаточно большое, чтобы вызвать са-
мофокусировку, поэтому эта часть все еще дифрагирует, хотя и не*
так сильно. Часть c — f импульса встречает изменение Дп, наве-
денное предшествующей частью импульса, достаточно большое для
самофокусировки. Однако Ди будет меньше при больших значе-
ниях z, поэтому в конце концов пучок начнет дифрагировать. Са-
мофокусировка и дифракция части c — f импульса протекает до-
вольно плавно и происходят на сравнительно длинной дистанции.
20 И. р. Шен 305*
Диаметр в фокусе зависит от того, насколько велико изменение
Дп. Задняя часть импульса встречает большее изменение Дп и са-
мофокусируется на меньшем расстоянии с меньшим диаметром в
фокусе, но ее дифракция все равно будет плавной из-за медленной
дифракции передней части импульса. На практике, скорее всего,
минимальный диаметр пучка ограничивается каким-либо другим
Рис. 17.9. Самофокусировка пикосекундного импульса в керровской жидкости.
Различные части импульса (а, &, с и т. д.) фокусируются и дефокусируются,
«аспространяясь по разным траекториям. Импульс деформируется, приобретая
юрму горна, после чего распространяется почти без изменения [Shen Y. R. Ц
Prog. Quant. Electron.— 1975. V. 4. Р. 27]
нелинейным процессом. Когда это происходит, диаметр фокуса ока-
зывается постоянным для конечной части входного импульса, как
это показано на рпс. 17.9. Представленная картина фактически яв-
ляется обобщением представления о движущемся фокусе и сводится
к последней в квазистационарном случае.
Из рис. 17.9 можно видеть, как происходит деформация попереч-
ного профиля пучка. Когда задняя часть импульса сжимается вслед-
ствие самофокусировки, пучок принимает форму горна. Из-за мед-
ленности процессов фокусировки и дифракции пучок в форме горна
вскоре достигает установившейся формы, после чего он распрост-
раняется на большое расстояние без заметного ее изменения. Эта
неизменная форма распространяющегося пучка часто называется
динамическим каналированием. Узкая приосевая часть пучка при-
водит к появлению нити на снятой с большой выдержкой фотогра-
фии. При дальнейшем распространении пучок постепенно уширяет-
•ся в поперечном направлении вследствие дифракции и образует
нить с постепенно пропадающим хвостом, если протяженность сре-
ды достаточно велика.
Нестационарную самофокусировку с образованием нити легко
можно наблюдать в керровских жидкостях с помощью пикосекунд-
ных лазерных импульсов [32]. Количественные измерения, предпри-
нятые с пикосекундными импульсами с целью проверки картины
динамического каналирования, оказались трудными из-за ограниче-
ний, присущих пикосекундной технике. Можно, однако, промодели-
306
ровать эти явления при распространении более длинных лазерных
импульсов в среде с медленным нелинейным откликом. В жидких
кристаллах время установления Дп может меняться от нескольких
наносекунд до нескольких сотен наносекунд при изменении тем*
пературы [28]. Таким образом, при использовании одних и тех же?
наносекундных импульсов можно исследовать самофокусировку в
разных режимах, от квазистационарного До нестационарного [33].
В нестационарном случае с помощью измерения поведения интен-
сивности выходного сигнала на оси пучка было показано, что ис-
пытавший самофокусировку пучок действительно принимает форму
импульса в виде горна [31]. Диаметр узкой части оставался почти
постоянным на довольно большом расстоянии. Следовательно, мо-
дель динамического каналирования полностью подтвердилась. В ука-
занном случае предельный диаметр узкой части определялся глав-
ным образом не комбинационным или манделыптам-бриллюэновским
рассеянием., а двухфотонным поглощением в областп фокуса.
17.5 Самофокусировка в твердом теле
Самофокусировка возникает и в твердом теле; ее результатом мо-
жет быть длинный трек оптического пробоя [2]. Тщательные экспе-
риментальные исследования показали, что пробой обладает следую-
щими характерными чертами. Трек пробоя имеет вид цилиндриче-
ского канала с измененным показателем преломления диаметром
в несколько микрон, строго прямолинейного со среднеквадратичным
отклонением порядка одной длины волны, и имеет длину в несколь-
ко сантиметров. Он начинается с характерной звезды пробоя и
может прерваться, не доходя до конца образца. Формирование тре-
ка сопровождается вспышкой белого света из области канала, уве-
личением расходимости прошедшего лазерного луча и появлением
короткого импульса излучения ВРМБ назад.
В большинстве твердых тел основным механизмом возникнове-
ния добавки Ди к показателю преломления под действием поля им-
пульса лазера с модулированной добротностью является электро-
стрикция. При этом изменение Ди описывается обычным уравнени-
ем акустической волны (см. раздел 16.2)
<17-24>
Из-за большого времени установления Ди в этом случае самофоку-
сировка оказывается нестационарной. Динамика ее определяется иэ
решения системы уравнений (17.2) и (17.24). Чпсленно оно было
получено Керром [35]. Качественно в рассматриваемом случае долж-
на сохраниться картина нестационарной самофокусировки, показан-
ная на рис. 17.9. Отличие заключается в том, что, когда интенсив-
ность испытавшего самофокусировку пучка достигает в фокусе зна-
чительной величины, там наступает оптический пробой, который
прерывает самофокусировку пучка после фокуса. Сфокусировавший-
20* 307
ся пучок сильно дифрагирует из точки пробоя, поэтому картина,
показанная на рис. 17.9, не может сформироваться. Наблюдаемые
явления больше напоминают движение фокуса, только теперь в ро-
ли движущегося фокуса выступает точка пробоя. Траекторию этой
ясно видимой точки можно найти, если рассчитать изменение во
времени интенсивности на оси пучка. Как видно из рис. 17.9, точ-
ка пробоя при нестационарной самофокусировке должна двигаться
в обратном направлении.
Качественные представления, описанные выше, были подтверж-
дены экспериментально [36]. Положение точки пробоя, отмеченное
излучением белого света, может быть прослежено с помощью стрик-
камеры. Результат таких наблюдений приведен на рис. 17.10. Точка
Рис. 17.10. Типичные примеры: а — трека пробоя, б — фотографии, полученной
с помощью стрпк-камеры, в — осциллограммы гладкого входного импульса [36]
пробоя действительно движется в обратном направлении. Она до-
стигает конца трека вблизи максимума входного импульса и оста-
ется в этом месте довольно продолжительный отрезок времени, в те-
чение которого от лазерного импульса непрерывно поступает в эту
точку энергия, приводящая к формированию звезды пробоя.
Хотя уровень понимания процессов при самофокусировке в твер-
дых телах является вполне удовлетворительным, эксперименталь-
ные исследования до сих пор велись недостаточно интенсивно. На-
пример, самофокусировка в полупроводниках вообще почти не ис-
следована.
Чтобы самофокусировка излучения привела к пробою в твердом
теле, длина образца должна быть больше пороговой длины. Толщина
308
оптического окна, например, обычно оказывается меньше этой ве-
личины. Оптические повреждения тонких окон, а также поглощаю-
щих материалов и поверхностей чаще всего не связаны с самофо-
кусировкой (см. раздел 27.3).
17.6 Другие случаи самофокусировки
Самофокусировку в газах легче всего наблюдать вблизи резонансов,
если падающий луч имеет частоту, несколько превышающую резо-
нансную частоту поглощения, так что добавка Дп оказывается по-
ложительной и достаточно большой по величине [37]. Самофокуси-
ровка в таких условиях наблюдалась, например, со сдвинутыми по
частоте за счет ВКР импульсами рубинового лазера в парах калия
[37] и импульсами СО2-лазера в SFe [38]. В парах калия наблюдалась
даже самофокусировка пучка лазера непрерывного действия. При
подходящих условиях наблюдается, как самофокусирующийся луч
сжимается в нить [39]. Этот важный случай стационарной самофо-
кусировки отличается от рассмотренных выше, поскольку здесь ве-
личина Ди зависит от диффузии атомов. Кроме того, часть энергии
оптического излучения в сфокусировавшемся пучке теряется вслед-
ствие возбуждения, релаксации и диффузии атомов. Теория такой
нестационарной самофокусировки еще не разработана.
Самофокусировка излучения лазера непрерывного действия на-
блюдалась в жидкости, содержащей коллоидную суспензию из ша-
риков субмикронного размера [40]. В этом случае наведенное Ди
связано с увеличением плотности коллоидных шариков под действи-
ем поля, т. е. этот случай несколько напоминает самофокусировку
вследствие электрострикции, но отличается от случая атомов тем,
что здесь энергия оптического излучения сфокусировавшегося пуч-
ка совсем не теряется в среде.
Сходную картину самофокусировки удалось наблюдать в слабо-
поглощающем стекле [41]. Положительная добавка к показателю
преломления Ди возникает здесь вследствие нагрева среды при по-
глощении оптического излучения:
An = -g- ДГ + (-£-) (I7-25)
ul I 1т
Первый член может быть положительным, если увеличение темпе-
ратуры сдвигает полосы поглощения таким образом, что Ди воз-
растает. Второй член, однако, всегда отрицателен при увеличении
температуры ДГ. Если результирующее изменение Ди в (17.25)
будет все же положительным, то может произойти самофокусиров-
ка, которая носит название тепловой. Наблюдались случаи как ста-
ционарной, так и нестационарной тепловой самофокусировки. При-
мер стационарной тепловой самофокусировки с образованием само-
лоддерживающейся нити показан на рис. 17.11 [41].
309
В настоящее время общепризнано, что оптический пробой вслед-
ствие самофокусировки в лазерном усилителе оказывается важным
ограничивающим фактором при создании мощных лазерных систем.
Как ни странно, до сих пор выполнено мало исследований самофо-
Рпс. 17.11. Тепловая самофокусировка пучка аргонового лазера в стержне пз
стекла, содержащего свинец, при различных уровнях мощности на входе:
а — Pq = 3 Вт; б — Ро = 8 Вт. Часть испытавшего самофокусировку пучка
образует самоподдерживающуюся нить [41]
кусировки в усиливающей среде*). Флек и Лейн [42] выполнили
численный расчет, однако до сих пор нет количественных экспери-
ментальных результатов, чтобы проверить выводы теории.
17.7 Фазовая самомодуляция
Интересным эффектом, наблюдаемым при квазистационарной само-
фокусировке, который мы до сих пор не обсуждали, является появ-
ление сильного спектрального уширения излучения, выходящего пз
области нити самофокусировки [43]. При наносекундном импульсе
на входе уширение может достигать нескольких десятков обратных
Рис. 17.12. Спектральное уширение импульса многомодового рубинового лазера
с модулированной добротностью в смеси CS2 и бензола [Gustafson Т. К., Та-
ran J. Р. Е., Haus Н. Л., Lifsitz J. R., Kelley Р. L. Ц Phys. Rev — 1969. V. 177.
Р. 306]
сантиметров, а при пикосекундном входном импульсе ширина спект-
ра на выходе превышает несколько тысяч обратных сантиметров.
Пример приведен на рис. 17.12. По крайней мере частично этот эф-
♦) См., например: Баранова Н. Б., Быковский Н. Е., Сенатский Ю. В., Че-
калин С. В. Нелинейные процессы в оптической среде мощных неодимовых
лазеров Ц Труды ФИАН.— 1978. Т. 103. С. 84; Баянов В. И., Мак А. Л., Сереб-
ряков В. Л., Яшин В. Е. Исследование самофокусировки в лазерных усилителях
и ее подавление с помощью пространственной фильтрации Ц Квантовая элект-
роника.— 1979. Т. 6. С. 902; Басов Н. Г., Кертес И., Матвеец Ю. В., Сенат-
ский Ю. В., Чекалин С. В. Нелинейные потери в генераторах ультракоротких
световых импульсов Ц ЖЭТФ.— 1971. Т. 60. С. 533. (Иримеч. ред.)
310
фект связан с самоиндуцированной фазовой модуляцией сфокуси-
ровавшегося пучка.
Рассмотрим сначала этот эффект на простой модели {44]. Пусть
лазерный импульс |Z?(Z)I2 распространяется в самоподдерживаю-
щейся нити длиной I. Если нелинейный отклик безынерционен, т. е.
An(t)= п2 \E(t) I2, то на выходе из нити излучение испытывает фа-
зовую самомодуляцию Дф (£) = (со/с) Атг(2) Z = (со/с) лг2 |2?(£) |2Z и со-
ответствующую частотную модуляцию Д(о(£)= — д(Дф)/дЛ Есте-
ственным результатом оказывается уширение спектра. Спектр из-
лучения на выходе определяется преобразованием Фурье
|£(и)|2= ie,o<+iA4,(<)
О
2
dt ,
(17.26)
которое в приближении медленно меняющихся амплитуд можно
оценить, вынося &(t) за знак интеграла. Если Дф(£)~ |E(Z)12 име-
ет форму обычного колоколообразного импульса, показанного на
рис. 17.13, то качественно спектр на выходе должен иметь следую-
щие черты. Во-первых, поскольку функция Дф(0 симметрична,
спектр мощности будет также симметричным относительно частоты
<о0 падающего излучения. Во-вторых, максимальное уширение при-
ближенно определяется из соотношения 1Дсо|тах~ Iд(&(p)/dt|тах, что
соответствует точкам перегиба на кривой Дф(0. В-третьих, в общем
случае существуют две точки с равным наклоном на кривой Дф(£).
Эти две точки, грубо говоря, соответствуют двум волнам с одинако-
выми частотами, но разными фазами. Они будут интерферировать
конструктивно или деструктивно в зависимости от разности фаз
между ними. Следовательно, спектр излучения на выходе должен
иметь выраженную периодическую структуру с четкими максиму-
мами и минимумами. Крайние пики с обеих сторон, соответствую-
щие точкам перегиба на кривой Дф(0, будут самыми большими.
Число пиков с каждой стороны приближенно определяется нату-
ральным числом, ближайшим, но меньшим величины (Дф)Шах/2л.
На рис. 17.13а показан такой спектр, соответствующий приведенной
выше кривой Дф(£). Если отклик Ап инерционен и время релакса-
ции сравнимо с длительностью импульса, кривая Дф(0 существен-
но несимметрична и имеет длинный хвост (рис. 17.36). Следова-
тельно, спектральное уширение с антистоксовой стороны сильно
уменьшается.
Таким образом, фазовая модуляция, показанная на рис. 17.13,
приводит к квазипериодическому уширению спектра. Следует на-
помнить вместе с тем, что самоканалирование лазерного импульса
в действительности не реализуется. Чтобы объяснить наблюдаемое
спектральное уширение при квазистационарной самофокусировке
{45], покажем, что картина движущихся фокусов приводит к сход-
ной фазовой модуляции.
Предположим, что среда имеет протяженность Z, намного боль-
шую, чем минимальная длина самофокусировки zf (Ртал). Как по-
казано на рис. 17.14, пучок, попадающий в среду в момент време-
311
ни iA, испытывает резкую самофокусировку в точке А и выходит
из среды в точке Л'. Если мы знаем, каким образом происходит
самофокусировка пучка в разные моменты времени, то мы можем
рассчитать зависимость lE(z, t) |2. На практике, хотя детальная
форма lE(z, £)|2 при заданном z без фактического расчета неизвест-
на, мы знаем, что длительность импульса |2?(z, t) |2 должна быть
Дш = си”1
Рис. 17.13. Рассчитанный спектр мощности, получающийся в результате фазо-
вой самомодуляции импульса, распространяющегося без изменения формы в
нелинейной среде: а — спектр, соответствующий фазовой модуляции Д<р, сим-
метричной относительно максимума Д<р; б — спектр, соответствующий фазовой
модуляции Дф, когда спад кривой намного длиннее, чем ее подъем
порядка времени т релаксации Ди. Она не может быть намного
короче, так как наблюдаемая в фокальной области величина Ли не
намного меньше стационарного значения Дптах = тг2 lE(z, £)12- Дли-
тельность импульса не может быть также намного больше, чем вре-
мя релаксации Ди, так как в противном случае квазистационарный
312
отклик привел бы к более резкой фокусировке и, значит, к им-
пульсу более короткому, чем т, что противоречит предположению.
На рис. 17.14 штриховкой выделена область, где велика интенсив-
ность |2?|2 и где можно ожидать большого изменения Ди, которое
можно рассчитать, если известна зависимость lE(z, Z)|2. Заметим,
что время молекулярной переориентации т имеет в жидкости поря-
док 10 пс. В этом случае, как нетрудно видеть из рис. 17.14, выхо-
дящее из области нити, вызванной самофокусировкой, излучение
Рис. 17.14. {/-образная кривая, описывающая
движущийся фокус. Добавка к показателю пре-
ломления Дтг велика в заштрихованной области,
имеющей ширину порядка времени релаксации.
Свет, распространяющийся вдоль штриховой ли-
нии, проходя через кювету, приобретает фазовый
набег Д<р, который зависит от времени
[Shen У. Я. И Prog. Quant. Electron.— 1975. V. 4.
Р. 18]
будет иметь сильную фазовую самомодуляцию, так как части пуч-
ка, попадающие в среду в разные моменты времени, пересекают
разные участки заштрихованной области.
Инкремент фазы самосфокусировавшегося пучка, проходящего
через среду, можно описать выражением
z
Д<р = tA + -у-) = J Дп (z, Г = «А + -у-) dz, (17.27)
О
где для простоты мы пренебрегли дифракционным вкладом в Д<р.
Качественно ясно, что Д<р(£) достигает максимума в присутствии
импульса \Е(1, £)[2 за время порядка т, а затем спадает более мед-
ленно, аналогично кривой 17.136. Соответствующий асимметрично
уширенный спектр действительно такой, какой наблюдался экспери-
ментально. Максимальное уширение со стоксовой стороны можно
найти аналитически при использовании следующего приближения:
аппроксимируем последнюю часть tZ-образной кривой вплоть до
конца среды на рис. 17.14 прямой линией с наклоном v > с/n; тог-
да свет, излученный из заштрихованной области, при z = I приобре-
тает изменение фазы
t
СО / „ л \—1 (*
J Дп *'W ’ (17.28)
*0
где tQ — момент времени, до которого величина Дтг(£, tQ) пренебре-
жимо мала. Из (17.16) можно найти
= Z2 Г 1 dP (t) 1
V / К _"]/Р dt ]р==Р(2у=/)’
Максимальное спектральное уширение со стоксовой стороны в этом
313
случае дается формулой
ДсОтах = — (-^)тах = — ~ (7- — -у) Дптах- (17.30>
В качестве примера [46] рассмотрим гауссовский входной импульс
с полной шириной на уровне 1/е, равной 1,2 нс, диаметром 300 мкм
и пиковой мощностью 28 кВт, который испытывает самофокусиров-
ку в кювете с CS2 длиной 20 см. Траектория движущегося фокуса
определяется соотношением (17.16), где Я = 5,6 см (кВт)1/2 и Ркр =
= 8,65 кВт. Часть входного импульса, которая достигает самофоку-
сировки в конце кюветы, имеет мгновенную мощность P(zz = Z) =
=» 9,8 кВт. Диаметр нити в CS2 равен 5 мкм, что приводит к Дптах ~
~ 2,5 • 10"3 СГС в фокальной области в конце кюветы. Тогда из
(17.29) и (17.30) мы сразу получаем Л(отах/(0о 0,0076 или Д(отах
«НО см-1 для длины волны рубинового лазера. Справедливость со-
отношения (17.30) была подтверждена экспериментально [46].
Для случая нестационарной самофокусировки пикосекундных
импульсов в керровской жидкости необходимо использовать карти-
ну динамического каналирования, показанную на рис. 17.9. Из схе-
мы распространения лучей на рис. 17.9 ясно, что особенно сильная
фазовая самомодуляция должна возникать в приосевой части пуч-
ка, в его хвосте. Предполагая заданным распределение интенсивно-
сти в имеющем форму горна импульсе, мы можем рассчитать
Ди (z, t), а значит и нелинейную добавку к фазе Дф(0. В рассмат-
риваемом случае Дфтах может быть очень большим из-за большой
длины динамического каналирования; в то же время нарастание
и спад Дф(0 по-прежнему происходят в пикосекундном масштабе
времени. Спектральное уширение может, следовательно, достигать
нескольких сотен или даже нескольких тысяч обратных сантимет-
ров. Уширение спектра также носит квазипериодический характер
и может быть больше с антистоксовой стороны, если время спада
Дф(£) мало.
Сильные уширения спектра мощных пикосекундных импульсов,
простирающиеся на несколько тысяч обратных сантиметров [47],
возникают и в твердых телах, и в жидкостях, где ориентационный
вклад в нелинейный показатель преломления заведомо мал. Среди
возможных причин можно назвать фазовую самомодуляцию, обус-
ловленную фотопреионизацией, предшествующей оптическому про-
бою [48]. С другой стороны, было высказано предположение, что та-
кое уширение может быть связано с процессом четырехволнового
смешения (49]. Так или иначе, широкополосное излучение имеет
огибающую в виде пикосекундного импульса, и, следовательно, его
можно использовать в пикосекундной спектроскопии в качестве пе-
рестраиваемого пикосекундного источника. Большое значение при-
обрела схема использования фазовой самомодуляции, когда сверх-
короткий импульс сначала испытывает в нелинейной среде фазо-
вую самомодуляцию, а затем отражается от пары дифракционных
решеток, работающих как устройство для сжатия фазово-модулиро-
ванного оптического излучения. В результате возможно получение
314
значительно более короткого импульса на выходе. Так, например,
экспериментально было получено сжатие импульса длительностью
90 фс до длительности 30 фс [50] ♦).
Пространственная фазовая самомодуляция на поперечном про-
филе пучка проявляется в виде искажения волнового фронта и при-
водит, как было показано выше, к самофокусировке, если среда
имеет достаточную протяженность. В тонком слое среды также мо-
жет возникнуть сильная пространственная фазовая самомодуляция,
однако сжатие в среде пучка вследствие самофокусировки почти
Рис. 17.15. Картина дифракции луча непрерывного аргонового лазера, прошед-
шего через пленку нематического жидкого кристалла толщиной 300 мкм [51]
незаметно. Этот случай совершенно аналогичен фазовой самомоду-
ляции во времени. Для пучка с близким к гауссовскому попереч-
ным профилем изменение фазы Дф(г) в поперечном направлении
имеет колоколообразную форму с центром при г = 0. Если [Дф(г)]тах
намного больше 2л, то спектр мощности сигнала на выходе в про-
странстве поперечных компонент к± волнового вектора должен
иметь минимумы и максимумы, обусловленные конструктивной
и деструктивной интерференцией. При проецировании на экран они
имеют вид интерференционных колец. Число ярких колец прибли-
зительно определяется натуральным числом, ближайшим по вели-
чине, но меньшим [Дф(г)]тах/2л, а диаметр крайнего внешнего коль-
ца определяется максимальным наклоном кривой Дф(г) в точке пе-
♦) О современном прогрессе этой техники см., например, [2*]. (Примеч.
ред.)
315
региба. Такой эффект был экспериментально продемонстрирован на
пленке нематического жидкого кристалла (51]. В такой среде при
использовании луча непрерывного лазера с интенсивностью в не-
сколько сотен ватт на квадратный сантиметр может индуцировать-
ся большая величина Ди (см. раздел 16.2). В пленке нематического
жидкого кристалла толщиной несколько сотен микрон легко можно
получить максимальное значение Дер, составляющее несколько де-
сятков 2л радиан. При этом наблюдалось до 100 колец интерфе-
ренции. Пример показан на рис. 17.15.
17.8 Самообострение импульса и самодефокусировка
В этом разделе мы дадим качественное описание процессов само-
обострения импульсов и самодефокусировки. Детали, относящиеся
к этим двум явлениям, читатели могут найти в литературе.
Самообострение импульса происходит, когда групповая скорость
света зависит от его интенсивности вследствие светоиндуцирован-
ного изменения Ди (52]. Если нелинейная добавка Дп положитель-
на и имеет мгновенный отклик, то зависимость скорости распро-
странения света от интенсивности приводит к формированию кру-
того фронта на спаде импульса, что напоминает образование обыч-
ной ударной волны. Если Ди отрицательно, то крутой фронт может
сформироваться: у передней части импульса*). Однако этот тпп
самообострения импульса, связанный только с зависящей от ин-
тенсивности частью Дп, экспериментально не наблюдался. С другой
стороны, если групповая скорость имеет линейную дисперсию, на-
пример, когда частота лазера лежит вблизи полосы поглощения,
можно ожидать, что обострение импульса произойдет на гораздо
меньшей длине. Фазовая самомодуляция модифицирует частотный
спектр импульса; форма его изменяется за счет линейной диспер-
сии групповой скорости.
Самообострение импульса экспериментально наблюдалось в па-
рах Rb с помощью импульсного лазера на красителе на частоте,
лежащей немного ниже перехода s р. Полученные результаты
хорошо согласуются с предсказаниями теории (53].
Самодефокусировка возникает, если Дп уменьшается с ростом
интенсивности лазера, поскольку искажение волнового фронта при
этом будет противоположным по отношению к случаю самофоку-
сировки (54]. Так бывает, когда частота падающего излучения ока-
зывается несколько ниже резонансной линии поглощения. Чаще
всего самодефокусировка наблюдается в поглощающих средах, у ко-
торых dn/dT <0. Самодефокусировка, связанная с лазерно-индуци-
рованным нагревом среды, получила название тепловой. Самодефо-
кусировка, как и самофокусировка, связана с самоиндуцированны-
ми изменениями волнового фронта, однако теперь они инвертиро-
♦) В английском оригинале self-steepening — самообострение; в отечест-
венной литературе такой эффект обычно называют генерацией ударных волн
огибающей — см., например, [2*]. (Примеч. ред.)
316
ваны, фазовая скорость на оси пучка больше, чем на периферии.
В отличие от самофокусировки для теоретического описания само-
дефокусировки можно использовать приближение геометрической
оптики, так как дифракция в этом случае влияет слабо (55]. Нели-
нейная среда действует как тонкая или толстая рассеивающая линза
в зависимости от того, является поглощение слабым или сильным.
40 80 120 Р, мВт
12
Рис. 17.16. Тепловая дефоку- $
сировка луча аргонового лазе-
ра. Приведена зависимость в
расходимости пучка от мощ-
ности при распространении в j
кювете с водой длиной I =
= 44 см для разных коэффи- О
циентов поглощения [57] О
Из-за того что изменение фазы в поперечном сечении пучка, близ-
кого к гауссовскому, имеет вид колоколообразной кривой с цент-
ром в точке г = 0, при дефокусировке можно наблюдать аберраци-
онные кольца, если I Д<р (г) |тах много больше 2л [56].
Тепловая| дефокусировка легко наблюдается даже в слабо по-
глощающей среде. На рис. 17.16 приведен пример зависимости рас-
ходимости пучка от входной мощности и коэффициента поглощения
[57]. Высокая чувствительность расходимости пучка к наличию да-
же малого поглощения в среде была положена в основу использо-
вания тепловой самодефокусировки в качестве спектроскопического
Рис. 17.17. Зависимость мощности
прошедшей через диафрагму части
испытавшего тепловую дефокусиров-
ку пучка от мощности пучка арго-
нового лазера на входе. Длина вол-
ны лазера 488 нм. На рисунке изо-
бражен ограничитель мощности:
ТЛ — тепловая линза. Д — диафраг-
ма, D — приемник [59]
метода [58]. Этим методом можно легко измерять коэффициенты по-
глощения меньшие 10“в. Другим приложением тепловой дефокуси-
ровки является создание ограничителя мощности лазерного излу-
чения [59], принцип действия которого ясен из рис. 17.17.
Глава 18
МНОГОФОТОННАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ
Среди множества спектроскопических методов, которые революцио-
низировали область оптической спектроскопии, многофотонная
•спектроскопия, несомненно, является одной из важнейших. С ее по-
мощью можно зондировать возбужденные состояния, которые нель-
зя достичь путем однофотонных переходов. Многофотонные процес-
сы позволяют исследовать и переходы между возбужденными состо-
яниями. В предыдущих разделах уже были рассмотрены методы
спектроскопии комбинационного рассеяния и двухфотонного погло-
щения. Являясь частными случаями многофотонной спектроскопии,
•они обладают многими присущими ей особенностями. В данной гла-
ве, помимо общего рассмотрения метода, мы особый упор сделаем
иа применениях многофотонной спектроскопии.
18.1 Общее рассмотрение
Многофотонная спектроскопия основана на том факте, что при на-
личии мощных лазерных источников можно с большой вероят-
ностью индуцировать многофотонные переходы, которые легко мож-
но зарегистрировать.
Пусть вероятность n-фотонного перехода из состояния lg> в со-
•стояние |/>, показанного на рис. 18.1, равна
И™ = 0(п)д ((01) .. .7я(Оп)/(йп(й1... соп), (18.1)
где о(п) — сечение процесса (для простоты мы предполагаем, что
о(п)— скаляр), a —интенсивности лазерных полей на часто-
тах (0{. Изменение населенности возбужденного состояния р// — р^
описывается уравнением
(4+^-) - pw - и*”’ (₽я - р«)- <’8-2’
которое можно решить непосредственно, если W(n) мало, так что
разность населенностей (pw — Р//) в правой части (18.2) можно ап-
проксимировать ее значением при тепловом равновесии p®g — р^.
Стационарное решение принимает вид
р„ - и, - р;,) = Лу,.. • /,(₽•„-
(18.3)
Возбуждение может быть большим, если велики о(п) п Д, ..., 1п.
318
Рпс. 18.1. Многофотонный
переход из состояния <g|
в состояние </|: а — одно-
ступенчатый четырехфотон-
ный процесс; б — трехсту-
пенчатый четырехфотон-
ный процесс
Выражение для сечения многофотонного возбуждения о(п) мож-
но получить в n-м порядке теории возмущений. Мы опишем резуль-
тат лишь качественно. Сечение пропорционально 1Л|2, где А содер-
жит много членов. Каждый из них содержит в числителе п матрич-
ных элементов, связывающих начальное и конечное состояния че-
рез множество промежуточных состояний, а в знаменателе (п — 1)
соответствующих частотных множителей.
Нетрудно показать, что вдали от резо-
нанса ’
| a(»+i)/a(n) | ~ (2л/с) Йо |Х(2п+17х(2п-1) I.
Тогда в видимом диапазоне, когда
| ^(2п+17%(2п“1 * I ~ 10“12, получаем I о( п+17
/о(п)1 ~ 10“34, откуда следует, что (п + 1)-
фотонное возбуждение будет в 106 раз
слабее, чем п-фотонное возбуждение, если
о(я+1)//й<о ~ 10~ecj(n). Для этого нужно
иметь интенсивность лазера порядка
I ~ 1 ГВт/см2. Приведенная оценка пока-
зывает, почему для многофотонного воз-
буждения нужно иметь лазеры с большой
интенсивностью. Сечение о(п) может силь-
но возрастать при наличии резонансов с
промежуточными состояниями. В атомах
и молекулах можно получить резонансное
увеличение сечения на много порядков, что резко снижает требова-
ния к интенсивности лазеров, необходимой для многофотонного воз-
буждения.
Уравнение (18.2) фактически справедливо только для п-фотон-
ного перехода, происходящего достаточно далеко от промежуточ-
ных резонансов. Такой процесс известен как прямой п-фотонный
переход (процесс а на рис. 18.1). С другой стороны, если п-фотон-
ный переход имеет т резонансов с промежуточными состояниями
(процесс б на рис. 18.1), то возбуждение населенности в конечное*
состояние зависит от населенностей, созданных накачкой на проме-
жуточных состояниях. Эти населенности удовлетворяют следующей
системе уравнений:
W - <”+*’ (Р- - М’
+ У") (Pmm — Pwm) = ^т-1,т “ Ртт) —
\ 1 л 1т J
-И4"7+1) (Ртт-Р//), (18.4)
(4) (Ри - Р°11) * (Р2г - Ри) - (Pu - Рг^)’
319-
где предполагается, что релаксацию населенности каждого уровня
можно описать единственным временем продольной релаксации Тц.
Здесь р«, где i = 1, ..тп,— населенность i-ro резонансного проме-
жуточного состояния, w[$ — вероятность па-фотонного перехода
из состояния |i> в состояние l/>, a + п2 + ... + nm+i = п. Та-
кой n-фотонный процесс с т промежуточными резонансами часто
называют (т + 1) -ступенчатым n-фотонным переходом. В общем
•случае ступенчатое возбуждение во много раз увеличивает населен-
ность конечного состояния. Это утверждение тем более справедливо,
когда времена релаксации промежуточных состояний велики. Воз-
буждение обычно сложным образом зависит от интенсивностей лазе-
ров. При использовании импульсных лазеров нестационарный ха-
рактер отклика среды усложняет проблему еще больше.
Однако в многофотонной спектроскопии количественная зависи-
мость возбуждения от интенсивностей лазеров часто не играет роли.
Нас больше интересует резонансное поведение (р// — Р//) как функ-
ции частот лазеров. С точки зрения эксперимента основная пробле-
ма сводится к тому, как зарегистрировать (р// — Р/у).
В этой главе мы сосредоточим внимание на атомных и молеку-
лярных системах. Многофотонные переходы при п > 2 редко изуча-
лись в твердых телах потому, что высокие лазерные интенсивности,
необходимые для осуществления многофотонного возбуждения, при-
водят к оптическому повреждению среды. С другой стороны, по-
видимому, не очень много новой информации можно получить об
электронных свойствах твердого тела с помощью многофотонной
-спектроскопии при п > 3.
Интересным аспектом многофотонной спектроскопии примени-
тельно к газовым системам является предоставляемая ею возмож-
ность получения спектров, свободных от доплеровского уширения.
Эта проблема детально уже рассматривалась в разделе 13.4 для
двухфотонного случая. Результаты проведенного там анализа мож-
но обобщить на случай многофотонной спектроскопии вообще: п-фо-
тонный спектр, свободный от доплеровского уширения, можно на-
блюдать, если волновые векторы волн накачки удовлетворяют соот-
ношению ki + ... + kn = 0.
18.2 Техника эксперимента
Для осуществления многофотонной спектроскопии нужно иметь в
качестве источника возбуждения один или несколько перестраивае-
мых лазеров импульсного или непрерывного действия с большой
пнтенсивностью. Разрешение, получаемое в многофотонной спектро-
скопии, когда спектры свободны от доплеровского уширения, опре-
деляется ширинами линий лазеров. Наиболее важным в многофО-
тонной спектроскопии является вопрос о регистрации многофотон-
ного возбуждения. Поскольку оно обычно бывает слабым, метод ре-
гистрации должен обладать очень высокой чувствительностью. Бы-
320
ло разработано несколько таких методов; кратко они были рассмот-
рены в гл. 12. Среди них наиболее часто используются флуорес-
центная и ионизационная методики.
а. Флуоресцентная спектроскопия
многофотонного возбуждения
Выход флуоресценции у атомов и молекул может быть очень
большим, потому что в отсутствие столкновении атом или молеку-
ла могут релаксировать в состояние с меньшей энергией только пу-
тем излучения фотонов. Если длина волны флуоресценции лежит
в видимом диапазоне, то чувствительность регистрации будет очень
высокой. Фотоумножитель может легко зарегистрировать световой
поток, равный нескольким фотонам в секунду при возбуждении не-
прерывным лазером или равный нескольким фотонам за импульс
при импульсном возбуждении. Предположим, что квантовый выход
флуоресценции в газовой системе приближается к единице. Тогда в
случае, когда фотоумножитель соби-
рает сигнал флуоресценции, излучен-
ный в телесный угол л ср из локаль- Иони-
ного объема возбуждения, могут без
особого труда быть зарегистрированы
приблизительно 10—20 атомов или
молекул, находящихся в этом объе-
ме. Чувствительность будет в п раз
выше, если каждый атом или моле-
кула излучает п фотонов флуорес-
ценции за один возбуждающий им-
пульс или за секунду при непрерыв-
ном возбуждении. Этот пример пока-
зывает, что регистрация флуорес-
ценции может быть очень чувстви-
тельной методикой изучения 1кного-
фотонного возбуждения (рис. 18.2).
Помимо высокой чувствительно-
сти этот метод позволяет также полу-
чить спектр флуоресценции, излучен-
ной из состояния, возбужденного с
помощью многофотонной накачки.
Для селективного возбуждения ка-
кого-либо состояния можно снова воспользоваться методом по-
ляризационной маркировки, рассмотренным в разделе 13.5, и с
его помощью получить сильно упрощенный спектр флуорес-
ценции. Анализируя спектр в соответствии с переходами между
возбужденными состояними, можно изучать свойства различных воз-
бужденных состояний. Таким образом, метод регистрации индуци-
рованной поглощением п фотонов флуоресценции позволяет зонди-
ровать состояния, которые можно достичь только путем (п + 1)-
фотонного перехода.
}А Ьтоионизоционные
состояния
21 И. Р. Шен
зация
242
<^1
<9'

Флуоресценция
Рис. 18.2. Схема, иллюстрирую-
щая процессы флуоресценции и
ионизации, используемые для де-
тектирования многофотонного
перехода
321
б. Многофотонная ионизационная спектроскопия
Более чувствительным методом регистрации многофотонного воз-
буждения, когда им можно воспользоваться, является ионизацион-
ный метод, поскольку детектирование электронов и ионов может
производиться с огромной чувствительностью. Шум детектора ионов
может быть легко сделан ниже уровня одного иона в минуту. Таким
образом, если можно ионизовать все многофотонно возбужденные
атомы или молекулы прежде, чем они срелаксируют в состояние с
меньшей энергией, и если все ионы можно собрать детектором, то
чувствительность метода будет ограничена только шумами самого
детектора, т. е. будет порядка одного возбужденного атома пли мо-
лекулы в минуту.
Для ионизации возбужденных атомов (или молекул) обычно
используют несколько способов. Один из них — метод фотоиониза-
ции, когда возбужденный атом ионизуется лазерным пучком с энер-
гией фотонов, достаточно большой для возбуждения атома выше
уровня ионизации (рис. 18.2). Интенсивность такой накачки долж-
на быть достаточно большой, чтобы скорость ионизации из воз-
бужденного состояния превышала скорость релаксации. Возбужде-
ние в дискретные состояния вместо континуума, лежащего выше
уровня ионизации, может сильно увеличить вероятность ионпзации.
Этот метод часто используют для ионизации возбужденных моле-
кул. Особенно он удобен, когда один из интенсивных лазерных пуч-
ков, используемых для многофотонного возбуждения, может одно-
временно служить и для фотоионизации.
Часто используется метод ионизации постоянным электрическим
полем. Хорошо известно, что в присутствии внешнего постоянного
электрического поля кривая потенциальной энергии электронов в
атоме (или молекуле) изменяется, энергия ионизации понижается
и становится возможной ионизация посредством туннелирования
электрона из атома. Если достаточно сильно возбужденный атом
находится в достаточно сильном постоянном поле, то скорость
ионизации может намного превышать скорость релаксации возбуж-
дения. Вероятность ионизации при этом может приближаться к еди-
нице. Этот метод особенно полезен при детектировании атомов в вы-
соколежащих ридберговских состояниях.
Возбужденные атомы или молекулы могут быть ионизованы так-
же посредством столкновений. Скорость ионизации зависит от дав-
ления газа, возбужденного состояния и его положения по отноше-
нию к уровню ионизации, доли возбужденных атомов и т. д. В об-
щем случае, чтобы ионизация посредством столкновений была эф-
фективной, давление газа должно быть достаточно высоким. Этот
метод удобен для ионизации атомов в газовой кювете.
Детекторы ионов могут быть простыми или сложными в зависи-
мости от требований эксперимента. Двумя хорошо известными при-
мерами являются электронные умножители и пропорциональные
счетчики. На рис. 18.3 показана очень простая, но чувствительная
схема детектирования ионов в газовой кювете ,[1]. Ионизационный
322
пробник в кювете состоит из металлической нити, заряженной от-
рицательно по отношению к заземленной металлической стенке кю-
веты. Термоэлектронная эмиссия с этой нити создает область про-
странственного заряда, окружающую нить, и приводит к появле-
нию ограниченного пространственным зарядом тока, как в случае
вакуумного лампового диода в режиме ограничения тока за счет
пространственного заряда. Созданные в кювете ионы дрейфуют по
направлению к металлической нити. Стремясь нейтрализовать ионы,
атомными парами
Рис. 18.3. Простейшая экспериментальная установка для реализации многофо-
тонной ионизационной спектроскопии [Esherick Р., Wynne J. J., Armst-
rong J. А. И Laser Spectroscopy, III/Eds J. L. Hall and J. L. Carlsten.— Berlin:
Springer-Verlag, 1977. P. 170]
электроны в области пространственного заряда притягиваются к ио-
нам. При этом они создают изменение тока, на много порядков
(больше 105) превышающее то, которое можно было ожидать от по-
тока ионов. Это сильное увеличение тока приводит к высокой чув-
ствительности при детектировании ионов. Сигнал появляется в ви-
де падения напряжения на нагрузочном сопротивлении. Напряже-
ние смещения, которое нужно приложить к нити в этом случае, со-
ставляет всего лишь ~1. В. Чтобы избежать влияния на атомные
или молекулярные спектры эффекта Штарка в постоянном электри-
ческом поле, область ионизации можно заэкранировать от области
пространственного заряда с помощью сетки, которая делает область
ионизации свободной он поля, но позволяет ионам дрейфовать в
область пространственного заряда. Из-за своей простоты эта схема
детектирования ионов в настоящее время получила распростране-
ние при многофотонной спектроскопии в газовой кювете.
18.3 Спектроскопические применения
Многофотонная спектроскопия позволяет нам изучать возбужден-
ные состояния и переходы между ними, которых нельзя достичь
при однофотонных переходах. Например, в атомах щелочных
металлов с помощью многофотонного возбуждения можно ис-
следовать возбужденные состояния (n's), (n'd), (n'f) и т. д.,
а в. атомах щелочноземельных элементов — состояния (ns)(n's),
(ns) (n'd), (пр) (n'd) и т. д. Получаемые результаты имеют боль-
шое значение для дальнейшего развития квантовой теории этих
21♦ 323
простых атомов. В случае атомов щелочноземельных элементов
экспериментальные результаты позволили точно проверить теорию
многоканальных квантовых дефектов. Интересны многофотонные
спектры и других многоэлектронных атомов, хотя теория этих
атомов разработана не столь хорошо. В области молекулярной
спектроскопии многофотонная спектроскопия, также стала новым
направлением. С ее помощью получается очень важная информа-
ция о структуре энергетических уровней молекул и о свойствах
молекул в возбужденных состояниях.
В этом разделе вместо общего обсуждения бесчисленных при-
менений многофотонной спектроскопии мы остановимся на ее при-
менении для изучения ридберговских атомов и автоионизационных
состояний. Эти примеры могут помочь проиллюстрировать могуще-
ство и полезность метода многофотонной спектроскопии.
а. Ридберговские атомы
Под ридберговскими атомами мы будем понимать здесь атомы,
находящиеся в сильно возбужденных ридберговских состояниях
[2]. Их характеристики сильно отличаются от нормальных атомов.
Как показано в таблице 18.1, возбужденный электрон в ридбер-
говском атоме имеет радиус орбиты, приблизительно равный п2а0,
Таблица 18.1
Свойства ридберговских атомов [2]
Характеристика Зависимость от п Na(10d)
Энергия связи п~2 0,14 эВ
Разность энергий соседних состояний п~3 0,023 эВ
Радиус орбиты па 147 а0
Геометрическое сечение п4 68000 а3
Дипольный момент <nd | г | п/> па 143 а0 t t
Поляризуемость п7 0,21 МГц/(В/см)а
Радиационное время жизни п3 1,0 мкс
Сверхтонкое расщепление п~3 92 МГц
где п — главное квантовое число, а а0 — боровский радиус. В слу-
чае водорода при п = 50 этот радиус равен 2500 ао ~ 1000 А, т. е.
имеет почти макроскопический размер. Соответствующее геометри-
ческое сечение будет в 6 • 10е раз больше, чем для атома водорода
в основном состоянии. Возбужденный электрон ридберговского
атома очень слабо связан с остовом и легко испытывает возму-
щение со стороны внешних полей. Излучательное время жизни
высоковозбужденного электрона (это время одновременно является
временем жизни ридберговского атома) меняется как п3. Вслед-
ствие большого радиуса орбиты сильно возбужденного электрона
324
вероятность перехода между двумя соседними ридберговскими со-
стояниями с большим п оказывается большой. Можно ожидать, что
и взаимодействие между ридберговскими атомами также будет
очень сильным.
Необычные свойства ридберговских атомов делают изучение по-
следних особенно интересным. С точки зрения фундаментальной
физики аккуратные измерения энергий, времен жизни, вероятно-
стей ионизации, эффектов Штарка и Зеемана и других величин
позволяют определить многие атомные параметры, такие как поля-
ризуемость остова, конфигурационные взаимодействия и тонкое
расщепление уровней. Все эти параметры можно рассчитать при
выборе подходящих приближений, поэтому экспериментальные ре-
зультаты позволяют провести сравнение теории с экспериментом.
С другой стороны, ридберговский атом легко можно подвергнуть
внешнему возмущению, которое будет сильнее энергии связи
электрона. Это приводит к появлению нового класса интересных
явлений, среди которых — невозмущающие взаимодействия атома
с полем, не существующие при обычных условиях.
Однофотонная спектроскопия, конечно, тоже применима для
изучения ридберговских атомов, но число возбужденных состояний,
которые можно зондировать этим методом, ограничено. Например,
при однофотонном возбуждении типа ns -> п'р можно достичь толь-
ко p-состояния ридберговского атома п'. Многофотонная же спект-
роскопия позволяет зондировать и другие состояния ридберговско-
го атома. Более того, сильно возбужденные ридберговские состоя-
ния очень близко расположены. Для их разрешения нужен спектр,
свободный от доплеровского уширения. В газовой кювете его мож-
но получить только с помощью метода многофотонной спектро-
скопии. ч
Объектом исследования при изучении ридберговских атомов
часто были атомы щелочных металлов. Рассмотрим выборочно не-
сколько примеров, имеющих отношение к рассматриваемой
проблеме.
Для изучения высоковозбужденных ридберговских состояний
ряда атомов щелочных металлов использовалась двухфотонная
спектроскопия, свободная от доплеровского уширения. Например,
в рубидии были прозондированы ридберговские состояния вплоть до
п = 116, причем в качестве источника накачки использовался уз-
кополосный непрерывный лазер на красителе мощностью 50 мВт,
а регистрация осуществлялась по схеме рис. 18.3 [3]. Чувствитель-
ность схемы регистрации в эксперименте можно еще больше уве-
личить с помощью техники синхронного детектирования. При п~
~ 100 расстояние между последовательными ридберговскими со-
стояниями составляет всего несколько десятков мегагерц. При
меньших п можно разрешить состояния {ns} и (nd), а также со-
стояния, расщепленные за счет спин-орбитального взаимодействия.
Разрешение компонент в последнем случае позволяет определить
величину расщепления тонкой структуры [4]. При изменении п от
4 до 55 было обнаружено, что величина тонкого расщепления
325
между компонентами 2Ds/2 и 2Z)5/2 состояний nd рубидия подчи-
няется соотношению + Вп^фф, где А и В -— постоянные,
а лЭфф — эффективное квантовое число, определяемое из соотноше-
ния Тп = —Вп^фф, R — постоянная Ридберга, а Тп — величина
терма с главным квантовым числом п. Полученные результаты да-
ют хорошую возможность проверить правильность различных тео-
ретических расчетов. Можно исследовать также сдвиг и уширение
ридберговских состояний с увеличением давления [5]. При малых
значениях п эти зависимости можно зарегистрировать даже в диа-
пазоне изменения давления порядка миллиторр. Были обнаруже-
ны сильные колебания ширины линии с ростом главного кван-
тового числа, которые пока не получили теоретического обос-
нования.
Были также аккуратно измерены ридберговские состояния ато-
мов щелочноземельных элементов, включая и состояния с дву-
кратно возбужденными электронами [6]. В этих экспериментах ис-
пользовались импульсные лазеры на красителе. Полученные ре-
зультаты имеют особенно большое значение для обоснования тео-
рии многоканальных дефектов, разработанной Фано с сотрудни-
ками [7].
Для ридберговских состояний вследствие большого размера
электронных орбит сильно выражены эффекты Штарка и Зеемана
[8, 9]. При умеренных полях расщепление может превысить рас-
стояние между ридберговскими состояниями. При этом должны
наблюдаться эффекты пересечения и отталкивания уровней. Полу-
ченные результаты могут быть использованы как чувствительный
критерий правильности атомной теории, в том числе теории инду-
цированного полем перемешивания состояний. Когда возмущение
со стороны поля становится сравнимым с кулоновской энергией
связи возбужденного электрона, теория возмущений теряет силу,
и нужно использовать строгую теорию. С этой точки зрения экспе-
риментальные измерения особенно важны для теоретического ис-
следования нового режима. Рассмотрим для примера диамагнитный
эффект на ридберговских состояниях атома натрия.
Отношение энергии диамагнетизма к энергии связи ридбергов-
ского состояния меняется как пв2?2, где В — индукция магнитного
поля. Чтобы энергия диамагнетизма стала близкой к энергии од-
ного из основных состояний атома, требуется магнитное поле при-
мерно 109 Гс. Ясно, что такое поле нельзя получить в лаборатории.
Подобный режим сильного поля может существовать только
в нейтронных звездах и для водородоподобных систем в твердых
телах. Однако для ридберговских атомов проблема предельно про-
ста. Из-за зависимости вида и® ридберговскому атому с тг ~ 30
требуется магнитное поле напряженностью несколько десятков ки-
логаусс, чтобы перейти в режим сильного поля. В то время как
отличная от теории возмущений теория этих явлений еще только
разрабатывается, экспериментальные измерения выполняются не-
посредственно.
326
Пример экспериментальной установки показан на рис. 18.4.
Чтобы избежать доплеровского уширения и эффектов, связанных
со столкновениями, в эксперименте использовался атомный пучок,
который пересекался лазерным лучом под углом 90е в области су-
ществования магнитного поля. Для ступенчатого возбуждения
атомов в ридберговское состояние использовались два импульсных
перестраиваемых лазера на красителр с длительностью импульса
5 нс. В процессе возбуждения постоянное электрическое поле от-
сутствовало, но спустя 1 мкс включалось постоянное электрическое
Детектор
заряженных
частиц
Рис. 18.4. Схема спектрометра для
изучения ридберговских атомов. По-
казанная часть спектрометра нахо-
дится в центре сверхпроводящего
соленоида. Электроды имеют потен-
циал —10 кВ относительно прием-
ника. Между обкладками создается
импульсное электрическое поле [9]
взаимо-
действия
поля
Лазерный
пучок
Обкладки для
создания элек-
Атомный
пучок
поле с напряженностью несколько киловольт на сантиметр, кото-
рое вызывало ионизацию ридберговских атомов. Возникающие при
ионизации электроны ускорялись до энергии 10 кэВ и регистри-
ровались детектором. Система регистрации должна обладать при
этом 100%-ной эффективностью, быть нечувствительной к магнит-
ному полю и линейной в большом динамическом диапазоне. Для
изучения диамагнитного эффекта были выбраны переходы с =
= 0 из состояния ЗРз/2 в ридберговские состояния вблизи п = 28,
имеющие mi = 1, чтобы не давал вклада гамильтониан магнитного
взаимодействия, линейный по полю. Типичный вид спектров по-
казан на рис. 18.5, где ясно виден диамагнитный сдвиг различных
линий, а также пересечение и отталкивание уровней. В данном
случае непосредственная диагонализация гамильтониана может
хорошо объяснить наблюдаемые спектры, однако такая процедура
уже будет у предела своей применимости. При больших п или
больших полях нужен новый теоретический подход.
Большой радиус орбит высоколежащих ридберговских состояний
во много раз увеличивает вероятности переходов между соседними
ридберговскими состояниями. При п>30 эти переходы оказыва-
ются в радиочастотном или микроволновом диапазоне. Однофотон-
ные переходы ns п'р, nd -> п'р и т. д. насыщаются при интен-
сивности ^10“° Вт/см2, а двухфотонные переходы типа ns n's,
nd -*• n'd и т. д.— при интенсивности меньшей или примерно рав-
ной 10“2 Вт/см2. Поскольку измерения в радио- и микроволновом
диапазонах обладают большей точностью, чем оптические измере-
ния, изучение переходов между ридберговскими состояниями по-
327
зволяет более точно определить величины тонкого расщепления,
квантовые дефекты, поляризуемости и другие параметры [10].
Схема эксперимента при подобных измерениях имеет вид, по-
хожий на рис. 18.4, за исключением того, что на оптически воз-
бужденные атомы действует дополнительное поле, имеющее часто-
ту радио- или микроволнового диапазона. Спектральное разрешение
Рис. 18.5. Диамагнитная структура уровней атома Na. Показаны эксперимен-
тальные кривые, соответствующие возбуждению четных уровней mi = 1,
= 1/2 в окрестности п = 28. Частота перестраиваемого лазера сканирова-
лась в диапазоне, показанном на рисунке. За точку отсчета энергии принят
уровень ионизации. Горизонтальные пики отвечают сигналу, регистрируем
мому при ионизации возбужденных атомов. Шкала по оси абсцисс является
квадратичной по амплитуде магнитного поля В. Тонкими линиями показано
рассчитанное теоретически положение уровней. Отмечаются некоторые несо-
ответствия, вызванные нелинейностью перестройки частоты лазера [9]
при измерении переходов в микроволновом диапазоне может быть
выше 1 МГц, если устранить остаточное постоянное электрическое
поле в области взаимодействия. Детектирование переходов основа-
но на том, что порог ионизации постоянным полем из ридбергов-
ского состояния обратно пропорционален п4. Если приложить пи-
лообразное напряжение (увеличивающееся линейно во времени)’
к пластинам электродов, то сигнал должен появиться в виде им-
пульсов, показанных на рис. 18.6. Каждый импульс, получающий-
ся при определенном значении напряжения, соответствует сигналу,
получающемуся при ионизации атомов из определенного ридбергов-
ского состояния, причем амплитуда импульса соответствует насе-
ленности этого состояния. Такая схема ионизации постоянным
электрическим полем действует как ридберговский спектрометр.
В отсутствие дополнительного микроволнового возбуждения атомов,
328
возбужденных в ридберговское состояние лазером, наблюдается'
только один импульс. При резонансном микроволновом возбужде-
нии должны появиться два импульса, причем их относительная
величина показывает относительные населенности двух ридбергов-
ских состояний, участвующих в переходе.
При меньших значениях п переходы между ридберговскими со-
стояниями лежат в ИК диапазоне. Их также можно зарегистриро-
вать с большой чувствительностью,
используя только что описанный метод/
Как одно из возможных применений
можно использовать ридберговские
атомы в качестве приемника излуче-
ния в далеком ИК диапазоне [11]. Ча-
стоту перехода можно при этом не-
прерывно перестраивать с помощью из-
менения штарковского поля. Было об-
наружено, что такой приемник может
иметь эквивалентную шумовую мощ-
ность на уровне 5 • 10”15 Вт/Гц1/2 на
длине волны 496 мкм, что находится
на уровне лучших существующих при-
емников далекого ИК диапазона. Та-
кой приемник имеет полосу порядка
1 МГц, большую угловую апертуру и
широкий диапазон перестройки, про-
стирающийся, вероятно, до среднего
ИК диапазона.
Атомы в высоколежащих ридбер-
говских состояниях могут излучать,
переходя при этом на более низкие
уровни. Вероятность перехода будет
больше для большего п и мепьшей
частоты перехода. При наличии ин-
Рис. 18.6. Ионный ток, регист-
рируемый ридберговским
спектрометром при линейном
изменении потенциала обкла-
док. Амплитуды двух импуль-
сов при напряжениях Vn и
7П/, наблюдающихся после
возбуждения лазерным им-
пульсом, являются мерой на-
селенностей ридберговских со-
стояний <п[ и <п'|
версной населенности, превышающей пороговую, возможны усилен-
ная спонтанная эмиссия (или сверхизлучение) и мазерная (или
лазерная) генерация [12]. Пороговое условие имеет вид
Nnn'>yn/(^nn,ynnf),
trq 2Vnn'— разность населенностей между состояниями п и п',
и Vnn'—полная скорость переходов из состояния <п| п парциаль-
ная скорость переходов из состояния <п| к состояние <п'| соответ-
ственно, а Нпп/“ формфактор. В случае, когда ридберговские атомы
занимают в свободном пространстве область, имеющую вид ци-
линдра,
Нпп' = Злс2/(2соп„,а2),
где а — диаметр цилиндра. Если цилиндр расположен внутри резо-
натора, то рпп, нужно заменить на где цпп, теперь является
329
фактором заполнения резонатора, а 3" — его добротность. Для пе-
рехода 25s -*• 24р в натрии, например, мы имеем уп ~ 10б * * * * * с-1,
Тпя, ~103 с-1, Хяп/=2ж/(опп/~1 мм. Тогда при а~ 1 мм, рпп,~Ю”2
и ST ~ 200 пороговая разность населенностей будет равна Nnnt ~ 105
для случая усиленной спонтанной эмиссии и Nnn' ~ 500 для гене-
рации мазера. Этот пример показывает, что с ридберговскими ато-
мами мазерную генерацию можно наблюдать при очень небольшом
числе атомов в резонаторе; при больших п это число близко к еди-
нице. Мазерная генерация в такой малой системе является пред-
метом огромного теоретического интереса [12].
Усиленная спонтанная эмиссия и мазерная генерация наблюда-
лись в оптически возбужденном пучке ридберговских атомов. Схе-
ма эксперимента снова похожа на приведенную на рис. 18.4. В ма-
зерном эксперименте вокруг области взаимодействия лазера с атом-
ным пучком помещается микроволновый резонатор. Излучение в
микроволновом диапазоне в форме им-
пульса длительностью около 1 мкс име-
ет пиковую мощность в пределах от
10“и до 10“13 Вт. Столь малую мощ-
ность, конечно, трудно зарегистриро-
вать непосредственно. Однако ее мож-
но зарегистрировать косвенно с по-
мощью ридберговского спектрометра,
описанного выше. Число излученных
микроволновых фотонов определяется
числом атомов, оказавшихся спустя
некоторое время задержки (около
1 мкс) в основном состоянии. Ниже по-
рога работы мазера это состояние мо-
жет иметь лишь незначительную насе-
ленность, связанную со спонтанными
переходами за такое короткое время
задержки. Выше порога из-за вынужденного излучения должно
наблюдаться заметное увеличение населенности этого состояния.
На рис. 18.7 показано, как в эксперименте действие мазера на пе-
реходе из состояния 27S в состояние 26Pj/2 заселяет более низкое
состояние в случаях, когда резонатор настраивается точно в резо-
нанс и несколько в сторону от резонанса соответственно.
Рис. 18.7. Зарегистрированный
с временным разрешением
ионный ток для атомов Na,
указывающий на наличие уси-
ления по принципу мазера:
а — резонатор настроен на пе-
реход 27 S 26Pi/2; б — резо-
натор отстроен в сторону от
резонанса на 40 МГц [12]
б. Автоионизационная спектроскопия
У многоэлектронных атомов и молекул выше уровня иониза-
ции одновременно с состояниями континуума существуют дискрет-
ные состояния. Эти состояния известны как автоионизационные
состояния [13]. Они были предметом огромного интереса в атомной
и молекулярной спектроскопии. Положение и характеристики этих
состояний и данные об их взаимодействии с континуумом, которые
можно получить из спектроскопических измерений, важны для
330
проверки теории. И вновь многофотонная спектроскопия имеет
здесь преимущество, поскольку она позволяет зондировать многие
автоионизационные состояния, которые не могут быть достигнуты
при использовании однофотонной спектроскопии.
Для спектроскопических измерений с использованием многофо-
тонной автоионизационной спектроскопии можно использовать
экспериментальную установку, показанную на рис. 18.3 или на
рис. 18.4. На рис. 18.8 в качестве примера воспроизведены авто-
ионизационные спектры стронция, полученные при трехступенчатом
возбуждении по схеме (5s)2(5s) (5р)-> (5s) (ns), или (5s) (nd)-*-
-(5pi/2) (ns), или (5p1/2) (nd) [14].
Ступенчатое возбуждение дает
большую общую вероятность пе-
рехода, поэтому требуемые для
этого мощности лазеров оказыва-
ются низкими, а значит, и фоно-
вый сигнал, связанный с нерезо-
нансной фотоионизацией, будет
слабым. С помощью вызываемого
постоянным электрическим полем
перемешивания состояний этим
методом можно заселить многие
автоионизационные состояния,
обычно запрещенные правилами
отбора в дипольном приближе-
нии. Из положения спектральных
линий можно определить кванто-
вые дефекты для ряда ридбер-
говских состояний (5s) (ns) и
(5s) (nd). Формы линий зависят
от взаимодействия дискретных со-
стояний с континуумом. Они за-
висят также от перемешивания
конфигураций состояний. Шири-
ны линий отражают времена жиз-
ни автоионизационных состояний
в соответствии с соотношением
неопределенности. Было установ-
Рис. 18.8. Спектры возбуждения со-
стояний 5pi/2, nd (верхняя кривая)
и состояний 5pi/2, ns (нижняя кри-
вая) атомов Sr. Линии на этих спект-
рограммах дополнительно уширены
по сравнению с шириной автоиони-
зационных состояний за счет аппа-
ратурных эффектов [14]
лено, например, что времена жизни состояний (5р1/2) (ns) меняют-
ся как (пэфф)3, а времена жизни состояний (5р1/2) (16Z) сильно воз-
растают с ростом I. Выбор поляризаций пучков накачки может
помочь в интерпретации наблюдаемых линий. При приложении
внешних электрических и магнитных полей можно изучать штар-
ковское и зеемановское расщепления автоионизационных состояний.
Особый интерес представляют автоионизационные спектры ред-
коземельных атомов [15]. В атомах Gd и Yb наблюдались чрезвы-
чайно сильные и при этом узкие (примерно 0,05 см-1) автоиони-
зационные резонансы. Может возникнуть вопрос, не являются ли
эти узкие резонансы характерными для редкоземельных атомов
331
благодаря возбуждению электронов заэкранированной, но незапол-
ненной оболочки 4/? Из теоретического расчета, однако, следует,
что они являются следствием возбуждения валентных электронов.
Интересно было бы посмотреть, не имеют ли таких же резких ав-
тоионизационных резонансов атомы группы актинидов, которые
имеют аналогичную оболочку 5/.
Автоионизационные спектры молекул, конечно, намного слож-
нее, чем спектры атомов. Тем не менее они представляют интерес
с точки зрения молекулярной спектроскопии. Они также полезны
в том смысле, что возбуждение этих состояний увеличивает вероят-
ность ионизации молекулы. Их можно также использовать в каче-
стве трамплина для достижения более высоколежащих автоиониза-
ционных состояний.
В заключение этой главы заметим, что многофотонная спектро-
скопия, при которой можно раздельно варьировать параметры от-
дельных лазерных пучков на входе и которая характеризуется вы-
сокой чувствительностью, является очень ценной методикой. Можно
разработать различные ее варианты в зависимости от нашего вооб-
ражения и от конкретной системы, которую надо исследовать.
Дальнейшее развитие этого направления, вероятно, будет также
зависеть от достижений теории атомов и молекул.
Глава 19
ДЕТЕКТИРОВАНИЕ ОТДЕЛЬНЫХ АТОМОВ
И МОЛЕКУЛ
Изучению физических и химических процессов на уровне атомов
и’молекул часто мешает отсутствие чувствительных методов детек-
тирования и зондирования малого числа атомов и молекул. Особен-
но это проявляется, когда атомы или молекулы, которые нужно
обнаружить, появляются лишь как частицы примеси или имеют
следовые концентрации в каком-либо веществе. В гл. 18 было по-
казано, что лазерно^индуцированная флуоресценция и фотоиониза-
ция как методы детектирования имеют очень высокую чувстви-
тельность. Фактически, они имеют чувствительность, достаточную
для детектирования одиночных атомов и молекул, и, следователь-
но, подтверждают данную им характеристику как весьма важных
экспериментальных методов. С помощью этих методов ныне мож-
но изучать многие интересные проблемы физики и химии, которые
до сих пор оставались нетронутыми. В данной главе мы рассмот-
рим эти методы более подробно, сделав упор на их возможностях
как методов детектирования. Обсуждаются и возможные их при-
менения в различных областях.
19.1 Основы теории
Основная идея селективного детектирования атомов и молекул
с помощью лазеров проста. Она включает два основных этапа: ла-
зерную маркировку атомов (или молекул) и детектирование поме-
ченных атомов с помощью лазеров. Каждый сорт атомов (или мо-
лекул) имеет характеристический спектр, являющийся как бы его
«отпечатком пальцев». Монохроматический свет может селективно
возбудить выделенный сорт атомов из определенного основного со-
стояния в определенное возбужденное состояние. Возбуждение на-
кладывает отпечаток на этот выделенный сорт атомов. Если вслед
за возбуждением используемый метод детектирования позволяет
селективно детектировать атомы, находящиеся в определенном воз-
бужденном состоянии, то это будет означать, что нам удалось се-
лективно детектировать именно те атомы, которые первоначально
находились в определенном основном состоянии.
Ясно, что для того, чтобы иметь возможность детектирования
очень малого числа атомов в определенном основном состоянии,
маркировка должна охватывать как можно больше этих выделен-
ных атомов. Это означает, что интенсивность света должна быть
достаточно большой, чтобы обеспечить насыщение выделенного
333
перехода. Кроме того, эта маркировка должна быть настолько селек-
тивной, чтобы число возбуждаемых посторонних атомов было как
можно меньшим. Оба эти требования сводятся к тому, что для
селективного возбуждения необходимы монохроматические лазеры
большой интенсивности. С другой стороны, метод детектирования
должен быть очень чувствительным. Он должен иметь чувствитель-
ность, достаточную для детектирования большей части атомов, на-
ходящихся в выделенном возбужденном состоянии. Метод детек-
Рис. 19.1. Селектив-
ное возбуждение (W^)
двухуровневой системы^
Из состояния </| ато-
мы или молекулы уда-
ляются в процессе ре-
гистрации (F), релакси-
то же время быть высокоселективным, так
как в этом случае он сможет отделить посто-
ронние атомы, которые также оказались
возбужденными. В гл. 18 мы видели, что
методы лазерно-индуцированной флуоресцен-
ции и фотоионизации обладают очень высо-
кой чувствительностью. В принципе, они
имеют чувствительность, необходимую для
детектирования одиночных атомов опреде-
ленного сорта. На практике, однако, пре-
дельная чувствительность зависит от фона,
связанного с присутствием посторонних ато-
мов и с шумом системы регистрации.
Рассмотрим простую модель, иллюстри-
рующую требования, необходимые для ре-
гистрации отдельных атомов и молекул
(рис. 19.1). Пусть Wex— скорость селектив-
ного возбуждения атома из состояния <g|
в состояние </l, a F— частота детектирова-
руют в основное состоя-
ние (Г) или теряют
энергию за счет других
механизмов (р)
ния возбужденных атомов. Остановимся на
двух простых случаях: в первом случае про-
цесс детектирования удаляет атом из воз-
бужденного состояния и не возвращает его
назад в основное состояние, во втором — все возбужденные атомы
после детектирования возвращаются в основное состояние. На
рис. 19.1 Г обозначает скорость релаксации из состояния </| в со-
стояние <gl, а р— скорость убыли числа возбужденных атомов
вследствие релаксации в ловушки, метастабильные состояния и т. д.
В первом случае кинетические уравнения для чисел атомов ng
и nf в состояниях <gl и </| и для числа nD возбужденных атомов,
выбывающих в процессе детектирования, имеют вид
dng/dt = ~Wex(ng — nf) + Гп/,
dnf/dt = Wex(ng-~nf)-(T + $ + F)nh
(19.1)
dnD/dt = Fnh
где принято, что = 0 в условиях теплового равновесия. Если Wex
и F являются ступенчатыми функциями, включающимися в мо-
мент времени t = 0, и если начальные условия имеют вид ng =
334
и П/ = 0 при £ = 0, то мы получаем решение системы (19.1) в форме
П8 = ге«о [(Ь — Wex)e-at — (« — Wex) e~bi],
(a — wex) (6 — wex)
«/- (1уея +Г) га«о1е е Ь <1У-^
t
nD= j Fnf(t')dt',
о
a = V8®2 + [(V2)2 - b =V2x2 - [(ХМ2)2 - *2J1/2,
x* = Wex($ + F), x2 = 2VTex + p + F + Г.
Результат выглядит очень сложным. Однако нас интересует глав-
ным образом получение максимальной чувствительности при де-
тектировании, которая из физических соображений должна дости-
гаться при Жех»Г и f »р. При этих условиях и для обычного
простого случая, когда Wex F, мы имеем х2 х^ и а > Ь. Тогда
решение приводится к виду
ng & nf « '/2п#е-ь\ nD « ngQ (1 — е”ь<), (19.3)
где Ъ ~F/2. Если же, с другой стороны, F» Жех, то мы по-преж-
нему имеем х2 > х^ и а > Ь, и решение принимает вид
W
ng « ngoe~bt, nf Af ngoe~bt, nD « ng0 (1 — e~b(), (19.4)
где b « Wex. При использовании для возбуждения и зондирования
прямоугольных импульсов длительностью Т и при условии ЪТ > 1
мы получаем в конце импульса nD ~ ngQ. Это означает, что детек-
тируются все атомы, первоначально находившиеся в определенном
основном состоянии. Таким образом, становится ясно, что для де-
тектирования практически всех выделенных атомов необходимо вы-
полнить условия
Жех» Г; F » ^Т»1, если Wex^F-, И^»!, если Wex. (19.5)
Более строгая теория, принимающая во внимание когерентную при-
роду возбуждения, развита в (1].
Часто нас интересует детектирование одиночных атомов в при-
сутствии большого числа посторонних атомов. Число отсчетов нуж-
ных атомов в этом случае должно быть больше, чем фоновое число
отсчетов посторонних атомов. Если записать систему (19.1) для
случая возбуждения посторонних атомов (используя те же обозна-
чения, но помеченные штрихом), то из-за отсутствия селективно-
сти Wex <С Г' и F' р'. Отсюда следует, что доля посторонних ато-
мов, дающих вклад в сигнал, в предположении W'exT С 1 описыва-
ется формулой
4 ~
4~р' + г'-
(19.6)
335
С учетом выражения для nD (19.3) или (19.4) находим, что отно-
шение сигнала к фону для системы, состоящей из п80 нужных ато-
мов и ngQ посторонних атомов, дается формулой
s _ ПР _ . Р' + Г'
В ~ n'D F'W'exT n'g0
(19.7)
где ЬТ>1. Если
в виде
WexT ~ 1, то это отношение можно записать
S Р' + Г Wex ngQ
В ~ F' w' п
rr ex "go
(19.8)
Пусть Wex соответствует прямому резонансному возбуждению,
& Wex для посторонних атомов находится далеко от резонанса.
Тогда имеем
Wex I М Д(0 I2
W'ex ~ I М' у I ’
где М и М' — матричные элементы перехода в выражениях для
Wex и Wex соответственно, Дсо — частотная отстройка Wex от ре-
зонанса и 7 — ширина резонанса Wex. При М ~ М' и Дсо/у ~ 104 мы
уже имеем WexlWex ~ 108, и если (0, + r,)/F/~ 100, то мы полу-
чаем S/B ~ 1010 ngQlngQ. Другими словами, контраст при детекти-
ровании нужных атомов на фоне посторонних атомов составляет
1010. Однако в случае детектирования на фоне изотопов отношение
Л 0/7 будет гораздо меньшим, и для повышения контраста необ-
ходимо попытаться сделать фактор (0х + Г,)/Г/ как можно боль-
шим с помощью надлежащей схемы детектирования. Из по-
лученного выше результата следует, что для получения большого
отношения S/В ширина резонанса 7 должна быть малой, схема
детектирования должна обладать высокой селективностью, а дли-
тельность лазерного импульса должна быть порядка Т ~ 1/Жвж, но
не слишком большой.
Во втором случае, когда все возбужденные атомы после детек-
тирования возвращаются в основное состояние, система (19.1)
принимает вид
dng/dt = — Wex (ng — nf) + (F + Г) П/,
dnt/dt = Wex(ng — nf) — (F+ Г)Л/, (19.9)'
dnD/dt=^Fnh
где для простоты положено 0 = 0. Решение при начальных усло-
виях ng = ng0 и nf = 0 при t = 0 можно представить в форме
п —п WeX п Г1 — e-(2Wex+T+F)t]
пб — ngo 2W + Г + F I* е Ji
Пп = WexF П t — W»xFn40 Г1 _ (г(2И'«+г+г)11
D ZW^ + F + F^ (ZfV'x + r + F)2 11 J’
(19.10)
336
(19.13)
(19.14)
Если W„ » F, Г и WexT > 1, ю
nD ~lJJFTn^ (19.11)
что может быть несколько больше пеа, если FT > 1. Таким обра-
зом, условия получения высокой чувствительности при детектиро-
вании, сформулированные в (19.5), остаются справедливыми и
здесь. Фоновый сигнал, обусловленный возбуждением и детектиро-
ванием посторонних атомов, в данном случае в предположении, что
Г'>17ех, F' и ГТ>1, равен
nb«(W«/T')F'Tn*. (19.12)
Следовательно, контраст детектирования нужных атомов на фоне
посторонних атомов будет определяться выражением
S_~J_ Г'____F ng0
В ~ 2 w' F’ п
" ex "go
при Wex > Г. Если Г ~ Г' и Wex ~ Г, то получаем
1 ^ех F п80
В ~ 2 w' F' nf
" ex go
Это отношение может быть больше lOlongoMgo ПРИ (W ex/W ex)FIF'>
> Ю10. Полученные в (19.13) и (19.14) результаты снова по-
казывают, что для получения большого отношения сигнала к фо-
ну S/В резонансное возбуждение должно характеризоваться
очень острой резонансной кривой и большим отношением
Дсо/у, а схема детектирования должна обеспечивать высокую се-
лективность. . Интенсивность же лазера должна быть достаточно
высокой, чтобы выполнялось соотношение ~ 1, но не слиш-
ком высокой, чтобы не уменьшить отношение r'/Wex.
Методами лазерного детектирования можно регистрировать про-
странственное распределение атомов или молекул, находящихся
в определенном квантовом состоянии, используя фокусировку воз-
буждающих лазерных пучков. Поскольку в этих методах могут ис-
пользоваться импульсные лазеры, появляется возможность прове-
дения измерений с временным разрешением. Последнее особенно
полезно для детектирования радикалов и неустойчивых или неста-
бильных частиц.
19.2 Экспериментальные методы
Из приведенных рассуждений становится ясно, что для селектив-
ного возбуждения определенных частиц нужны лазеры, непрерыв-
ные или импульсные. При этом можно использовать однофотонное
или многофотонное возбуждение. Чтобы увеличить селективность
возбуждения нужных атомов (или молекул) по отношению к ос-
тальным атомам, предпочтительнее использовать многоступенчатое
многофотонное возбуждение, поскольку общая селективность опре-
22 и. Р. Шен 337
деляется произведением резонансных характеристик последователь-
ных ступеней процесса (2]. Например, если W^/W^ ~
~ (И^ех/И^ех1^”, где есть отношение скоростей n-сту-
пенчатого возбуждения «нужных» и «посторонних» атомов, то при
VFgx/ИЛех1) Ю8 контраст при использовании для детектирования
нужных атомов среди всех прочих атомов схемы двухступенчатого
возбуждения, как можно оценить из (19.8) или (19.14), может
превысить 1016.
В то время как селективное возбуждение как процесс марки-
ровки является решающим при выделении нужных атомов (или
молекул) среди посторонних, именно высокая чувствительность
схем детектирования делает возможным детектирование одиночных
атомов. Среди различных методов детектирования возбужденных
атомов (или молекул) наиболее привлекательными являются мето-
ды, основанные на регистрации флуоресценции и ионизации. Они
уже были довольно подробно рассмотрены в гл. 18. Здесь мы оста-
новимся на преимуществах и возможных схемах использования
этих методов применительно к проблеме детектирования одиноч-
ных атомов и молекул.
а. Лазерно-индуцированная флуоресценция
Три основные схемы возбуждения лазерно-индуцированной
флуоресценции показаны на рис. 19.2, где Wex может обозначать
одно- или многофотонное возбуждение. То, что лазерно-индуциро-
ванная флуоресценция действительно имеет достаточную для де-
Рис. 19.2. Схемы лазерно-пндуцированной флуоресценции: а — резонансная
флуоресценция; бив — флуоресценция с частотой, отличной от частоты воз-
буждающего лазера
тактирования одиночных атомов чувствительность [3], видно из
следующего примера.
Пусть одиночный атом, имеющий скорость v, проходит путь
I мм при пересечении пучка лазера непрерывного действия. Пред-
положим, что после возбуждения атом в среднем за время т воз-
вращается в основное состояние с испусканием флуоресценции по
одному из каналов, показанных на рис. 19.2. Если возбуждение
будет достаточно сильным, чтобы вызвать насыщение перехода
(И^еяТ»!), то сразу после возвращения атома в основное состоя-
ние он с вероятностью 50% будет вновь возбужден. Число циклов
338
возбуждения и флуоресценции, испытываемых атомом в течение
времени его взаимодействия с полем Z/y, равно l/vn. Следовательно,
число излученных при этом фотонов будет равно I/ (2ут) . Этот
результат повторяет результат (19.11), если там положить —1,
T = lJv и F = 1/t. В случае атомов щелочных металлов, например,
т ~ 10 нс. Полагая I ~ 2 мм и р ~ 104 см/с, находим, что каждый
Рис. 19.3. Схема эксперимента по регистрации одиночных атомов с помощью
лазерно-индуцированной флуоресценции: а — уровни энергии атома бария;
б — геометрия эксперимента [4]
ФЭУ-7
ФЭУ-2
Рис. 19.4. Регистрация лазерно-ин-
дуцированной флуоресценции оди-
ночных атомов с помощью схемы
совпадений [Letokhov V. S. Ц Com-
ments Atomic Molec. Phys.—1977.
V. 7. P. 93]
атом должен испустить при этом 103 фотонов флуоресценции, ко-
торые легко можно зарегистрировать, если уровень шумов доста-
точно низок.
Типичная схема эксперимента с использованием процесса а,
изображенного на рис. 19.2, показана на рис. 19.3 [4]. Фотоны ре-
зонансной флуоресценции, испущенные атомами в одном фокусе
эллипсоидального отражателя, собираются фотоприемником, поме-
щенным в другом фокусе. В случае детектирования атомов бария
общая эффективность счета фото-
нов составила 5,5% при выходе
резонансной флуоресценции 10%
[4]. При этом удаётся зарегистри-
ровать несколько больше, чем
один фотон, когда атом бария
пересекает лазерный луч диамет-
ром 1 мм. Предельная чувстви-
тельность этой методики, ограни-
ченная уровнем шума, составляет
всего 10 атомов/с.
Часто ограничивающим факто-
ром чувствительности метода де-
тектирования, основанного на схе-
ме 19.2, является уровень шумов,
связанных с лазерной засветкой
и рэлеевским рассеянием на посторонних атомах. Причина этого
заключается в том, что и сигнал, и фон имеют одну длину волны и
не могут быть легко разделены при обычном способе регистрации.
Одним из путей снижения уровня фона является использование
схемы совпадений (рис. 19.4) [5]. При этом сигнал резонансной
флуоресценции регистрируется двумя независимыми приемниками.
22*
339
Только когда оба фотоприемника одновременно фиксируют появле-
ние фотона в определенном временном интервале (примерно равном
1 мкс), этот фотон будет зарегистрирован как сигнал. Эта схема
устраняет фон, связанный с засветкой и темновым током фотопри-
емников, которые имеют случайный характер. Схема совпадений
может использоваться в эксперименте, когда два фотоприемника,
регистрирующие атомы в атомном пучке, помещены в разных точ-
ках вдоль направления пучка. Измеряемый с помощью работающей
с задержкой схемы совпадений временной интервал между момен-
тами появления сигнала в разных детекторах позволяет легко опре-
делить скорость атомов [6].
Другим способом снижения фона является использование схем
б и в на рис. 19.2. Сигнал флуоресценции, появляющийся на длине
волны, отличной от длины волны возбуждающего лазера, можно
легко зарегистрировать на фоне рассеянного излучения лазера, ис-
пользуя монохроматор или цветной светофильтр J7]. Как видно из
(19.13) и (19.14) при возможность регистрации нужных
атомов в присутствии гораздо более многочисленных посторонних
атомов при этом сильно возрастает. В этом методе важно, однако,
чтобы релаксация с уровня </| на уровень <?п| и с уровня <?п|
на уровень <g| на рис. 19.2 была быстрой и не увеличивала за-
метно общее время релаксации с уровня </| на уровень <gl; в про-
тивном случае уменьшается общее число фотонов, испускаемых
атомом в течение времени возбуждения. Быструю релаксацию
обычно можно получить посредством столкновений, поэтому эта
методика особенно полезна для детектирования отдельных атомов
в буферной газовой среде. Этим методом можно зарегистрировать
до 10 атомов/см3 (или 10“2 атомов в 1 мм3 зондируемого лазером
объема) в постороннем газе при атмосферном давлении.
Еще лучшим способом снижения фона является использование,
когда это возможно, двухступенчатого двухфотонного возбуждения
по схеме а на рис. 19.2. Как уже указывалось выше, двухфотонное
резонансное возбуждение сильно увеличивает чувствительность.
При использовании такой схемы частота сигнала флуоресценции
также лежит далеко от частоты возбуждения, что делает селектив-
ную ее регистрацию очень простой. Следовательно, отношение сиг-
нал/шум в этой схеме может быть очень большим. Единственным
недостатком является необходимость использования более мощных
лазеров для достижения режима насыщения процесса возбуждения
(РК^Г на рис. 19.1).
б. Фотоионизация
Эффективность регистрации фотонов флуоресценции, излучен-
ных атомом, обычно не превышает 10%. В то же время эффектив-
ность детектирования ионизации атомов (или молекул) может при-
ближаться к 100%. Это обстоятельство делает особенно привлека-
тельным детектирование отдельных атомов (или молекул) по схе-
ме селективного возбуждения с последующей ионизацией, особенно
340
когда для возбуждения все равно требуется использовать мощные
импульсные лазеры. Некоторые детали экспериментов по многофо-
тонной ионизации уже были описаны в разделе 18.2. Для регист-
рации ионизации можно использовать детектирование либо элект-
ронов, либо ионов [1]. Ионизация селективно возбужденных ато-
мов может быть осуществлена разными способами: с помощью фо-
тоионизации, ионизации постоянным электрическим полем, иони-
зации за счет столкновений. Мы ограничимся рассмотрением
только фотоионизации.
На рис. 19.5 показаны различные схемы детектирования оди-
ночных атомов с помощью их фотоионизации [1]. Заметим, что
Рис. 19.5. Классификация схем селективной фотоионизации для чувствитель-
ного детектирования химических элементов. С помощью этих пяти схем мож-
но зарегистрировать атомы всех элементов, за исключением Не, F, Ne и, по-
видимому, Аг [1]
схема 5 отличается от схемы 2 или 3 только тем, что частоты
и (о2 в первом случае лежат в УФ диапазоне. По пяти схемам,
приведенным на рис. 19.5 и включающим только одно- или двух-
ступенчатое резонансное возбуждение, с помощью имеющихся на
сегодняшний день лазеров можно селективно детектировать все
элементы, кроме Не, F, Ne и, вероятно, Аг в основном состоянии.
Возможные схемы детектирования каждого элемента периодической
таблицы приведены на рис. 19.6.
В рассматриваемом случае применима простая теория, описы-
ваемая формулами (19.1) —(19.8), где обозначает одно- или
двухступенчатое резонансное возбуждение. Для получения высокой
чувствительности детектирования процесс возбуждения должен на-
ходиться в режиме насыщения, а скорость фотоионизации должна
быть достаточно большой, чтобы были ионизованы почти все воз-
бужденные атомы. Это означает, что требуемые для этого мощно-
сти перестраиваемых лазеров будут очень большими, особенно если
в процессе задействованы многофотонные переходы. Чтобы увели-
341
СХЕМА ОБОЗНАЧЕНИЙ
ГРУППА
la
н ® 13,6 10,2 Па
Li © 5,4 3,8 Be 8,0 © 9,3 5,3 Л1Ь
No ® 5,1 3,8 Мд 5,1 © 7,6 2,7
К © 4,3 3,1 Са ® 6,1 4,5 Sc ® 6,6 4,7
яъ © 4,2 3,0 Йг ® 5,7 4,3 Y 5,0 ® 6,4 3,0
03 © 3,9 2,7 Ва ® 5,2 3,8 La © 5,6 3,0
Fr ® 4 ? Ра ® 5Д 3,3 Ас ? ® 6,9 2,8
Символ
элемента
Потенциал
ионизации
Второе
возбужденное
состояние
Схема
cs _____
Q- 4 селективной
зр 2,7
фотоионизации
Первое возбужденное
состояние
УШ
IV Ъ
П
®
6,8 S7
Zr ?
®
6Р 1,9
Hf 4/
®
7___Ы
Vb VIb Vllb <
-
®
6,7 4,5
Nb
®
6,9 4,7
Та 5$
®
У 1Ъ
7Р
Сг
®
6,8 5,2
МО
®
7,'___М
w 5fi
®
8,0 3,2
Мп
®
¥
Тс 5,5
®
7,3 2Р
Re
®
Fe
Ru
®
7,4_4,5
08
Co
®
7,9 5,4
Rh
®
7,5 5,0
Ir 6,5
©
9_____3,3
Nt
®
7,6
Ро 7,2
©
8,3 5,0
Pt 6,5
©
9,0 4,0
Си 6,2
©
7,7 ЗР
Ад 6,6
©
7,6 3,8
Ан 7,7
©
9,2 4,6
ИНЕРТНЫЕ
ГАЗЫ
П1а IVa Va Via Vila He О 24,6
пъ В 7,2 © 8,3 5Р с © 11,3 8р N © 14P 12,0 0 © 13,6 11,0 F О /7,4 Ne О 21,6
AL © 6,0 3,1 Si 7t1 © 8,1 4Р P © Ю,В 8P s © 10,4 7,9 CL © 13,0 10,3 Ar© 15,8
Zn 6,9 © 9,4 4,0 Ga © 6Р 3,1 Ge 6,8 © 7,9 4,6 AS © эр 7,5 Se © 3,8 7,3 Br © 11P 9,3 KF © 14,0 11,3
Cd 6,6 © 9,0 ЗР In © 5,8 3,0 Sn ® 7,3 5,4 Sb 7,2 © 8,6 5,4 Te 7,9 © 9,0 5,5 1 © 10,5 8,0 xe © 12,1 9,6
Нд 7,9 © 10,4 4,9 TL © 6,1 зр Pb 6,4 © 7,4 4,4 Bi 6,2 © 7,3 4,0 Po 7,4 © 8,4 4,8 At 9,5 ? Rn © 10,7 8,2
Ce © 5,5 2P Pr © 5,4 2,8 Nd © 5,5 2p Pm ® 5,6 ? Sm © 5,6 2,8 Eu ® 5,7 4,2 Gd © 6,2 3,1 Tb © 5,8 3,2 Dy ® 5P 3,1 Ho © 6,0 3,1 Er © 6,1 3,2 Tm © 6,2 3,2 Yb ® 6,3 4,7 Lu © 5,4 3,0
Th Pa U Np Pu Am Gm Bk Of ES Fm Md NO Lr
® ® © ® © © ®
6,1 5,3 6,2 4,2 6P 3,2 5,7 2P 6,2 3,1 6,2 3,2 6,3 6,4 4,6 6P 6,6 6,6
Рис. 19.6. Схемы детектирования одиночных атомов различных элементов периодической таблицы с использованием мото
да селективного* возбуждения с последующей фотоионизацией [1]
чить скорость фотоионизации, предпочтительнее добиваться воз-
буждения автоионизационных состояний.
Одним из недостатков метода фотоионизации при детектирова-
нии одиночных атомов часто является отсутствие высокой селек-
тивности на этапе ионизации, другими словами, этап фотоиониза-
ции может иметь плохой контраст по отношению к возбуждению
посторонних атомов. Это обстоятельство снижает отношение сиг-
нал/шум. Чтобы улучшить селективность процесса детектирования
с использованием ионизации, можно воспользоваться несколькими
схемами. Одна из них предполагает фотоионизацию посредством
возбуждения нужного атома в автоионизационное состояние. Дру-
гая основана на включении в схему детектирования ионов масс-
спектрометра, чтобы отделить сигнал, связанный с ионизацией по-
сторонних атомов. Эта схема особенно полезна для детектирования
определенного сорта молекул и может быть использована для изу-
чения диссоциации молекулы после фотоионизации [9].
19.3 Примеры детектирования одиночных атомов и молекул
Ниже кратко описано несколько примеров детектирования одиноч-
ных атомов (или молекул).
Атомы щелочных и щелочноземельных элементов легко можно
детектировать с помощью методики лазерно-индуцированной флуо-
ресценции. Примером является натрий. Переход 3s(251/2)Зр(2Р3/2)
имеет сечение поглощения оа ~ 1,6 • 10“9 см2. (При учете доплеров-
ского уширения значение оа будет меньше.) Время жизни состоя-
ния Зр составляет т = 1/Г ~ 16 нс. Для возбуждения в условиях
насыщения, когда РКежт = оа(//Й(о)т ~ 1, необходима интенсивность
лазера Z ~ 10 мВт/см2, которую легко можно получить с помощью
лазера на красителе непрерывного действия. В условиях такого не-
прерывного возбуждения число фотонов, излучаемых отдельным
атомом, составляет nD ~ 1/2т ~ 3 • 107 с”1. Если мы имеем кювету
с парами натрия низкой плотности и лазер зондирует элемент объе-
мом 10 мм3, а каждый атом находится в этом объеме в течение
только 10“4 с, то среднее число фотонов, излученных каждым ато-
мом, будет около 3000. При эффективности системы регистрации
фотонов 5% и уровне шума фотоприемника порядка 10 отсчетов в
секунду можно детектировать плотность атомов на уровне 10 ато-
мов/см3. Файрбэнк с сотрудниками [3] действительно почти достиг-
ли этого предела чувствительности в своем первом эксперименте
(рис. 19.7). Используя для уменьшения фона технику схемы сов-
падений и работая с пучком атомов натрия, Балыкин с сотрудниками
[5] достигли уровня чувствительности 10 атомов/с или 10“4 атомов
в зондируемом объеме. Была также продемонстрирована возмож-
ность детектирования низкой плотности атомов натрия в буферном
газе высокой плотности. Натрпй имеет два Зр-уровня, 2Р1/2 и 2Р3/2,
отстоящих друг от друга на 6 А. Можно селективно возбудить атом
в состояние 2Pi/2 и использовать затем атомные столкновения для
343
передачи возбуждения на уровень 2Р3/2- Флуоресценция с уровня
2Рз/2 в основное состояние 3s происходит на частоте, отличной от
частоты возбуждения, и может поэтому быть зарегистрирована с
помощью монохроматора с прекрасным контрастом по отношению
Рис. 19.7. Измерение плотности паров Na с помощью метода лазерно-индуци-
рованной флуоресценции. Сплошная кривая рассчитана методами термодина^
мики при выборе ДЯ® = 25600 кал/моль [3]
к уровню засветок или рэлеевского рассеяния луча лазера. Исполь-
зуя эту схему, можно получить чувствительность детектирования
10 атомов на кубический сантиметр в буфере газообразного аргона
344
с плотностью 1018 атомов на кубический сантиметр при возбужде-
нии лазером непрерывного действия [7].
Детектирование молекул с помощью метода лазерно-индуциро-
ванной флуоресценции в общем случае будет менее чувствительным
по ряду причин. Силы осцилляторов переходов в молекулах срав-
нительно малы (в молекулах оа ~ 10“18 см2, тогда как в атомах ов ~
— 10“12 см2), поэтому необходимые для насыщения процесса воз-
буждения уровни интенсивности лазерного излучения будут намно-
го выше. Спектры поглощения и люминесценции -при электронных
переходах в молекулах часто имеют вид широких полос. Это де-
лает затруднительным селективное возбуждение и детектирование
и снижает контраст по отношению к детектированию посторонних
молекул. Кроме того, при регистрации сигнала в ограниченной по-
лосе измеряемый выход люминесценции молекул часто оказывается
много меньше единицы. В эксперименте при использовании им-
пульсного лазера на красителе была продемонстрирована возмож-
ность детектирования 5 • 104 молекул ВаО на кубический сантиметр,
когда они находились в определенном колебательно-вращательном
состоянии [10], а также 5 • 10е молекул 12 на кубический сантиметр,
находящихся в определенном колебательно-вращательном состоя-
нии, при использовании лазера непрерывного действия [11]. Селек-
тивность может быть сильно повышена при использовании двухсту-
пенчатого резонансного возбуждения: первым шагом является ко-
лебательный переход, который может обладать высокой селектив-
ностью из-за его малой ширины линии, а вторым шагом является
менее селективный электронный переход, индуцирующий флуорес-
ценцию в видимом диапазоне. Для такого двухступенчатого возбуж-
дения обычно требуются высокие лазерные интенсивности, поэтому
для реализации этой схемы необходимы импульсные лазеры.
Детектирование малого числа атомов с помощью фотоионизации
было продемонстрировано на многих примерах. Список некоторых
экспериментов приведен в табл. 19.1. Остановимся для примера на
детектировании Не в долгоживущем состоянии 2*8 [13]. В этом
случае можно воспользоваться схемой 1 на рис. 19.5. Лазер, на-
строенный на длину волны 501,5 нм, возбуждает переход из со-
стояния 215 в состояние З1^, при этом сечение поглощения ол~
~ 5 • 10“18 см2. (Строго говоря, нужно принять во внимание факто-
ры вырождения обоих уровней, тогда сечения поглощения и излу-
чения на переходе между этими двумя уровнями в общем случае
не будут одинаковыми [13].) Сечение ионизации с уровня 3*Р для
той же частоты лазера составляет О/ ~ 1 • 10“17 см2. Таким образом,
Wn я ов(//й(о) ~ 1031 с”1 и F = <h(Z/ft<o) — 20 Z С"1, где I — интен-
сивность в ваттах на квадратный сантиметр. Для импульсного ла-
зерного возбуждения с пиковой интенсивностью Z — 1 МВт/см2 и
длительностью импульса Т ~ 0,5 мкс получаем Wex ~ 10е с”1 — Г —
-6-Ю8 с"1, Жех>Г~2 107 с’1 > р-3-105 с-1 и FT -10. Сог-
ласно (19.4) можно ожидать, что при таком импульсном возбуж-
дении можно детектировать почти все атомы Не(2£5). Этот вывод
приближенно соответствует экспериментальным наблюдениям [13].
345
g Таблица 19.1
° Некоторые эксперименты по детектированию атомов методом фотоионизации
Процесс j Детали эксперимента
Литература
и К, ®2, <охе-]н+
Не (21, 3S) [ш1, <охе“] Не+
Li [®х, а>2, ®е— ] Li+
Са(Ч)[®х, ®2е~]Са+
Rb [<ох, <о2е“] Rb+
Cs [сох, <охе_] Сз+
Cs [®х, ®хе—] Сз+
Сз[®х, «>хе_]Сз+.
Лазер на красителе, накачиваемый лазером на
YAG: Nd; Ли = 266 нм, Л2 ~ 224 нм; насыщение в
малом объеме
Излучение накачиваемого азотным лазером лазера
па красителе па разных длинах волн возбуждало
атомы в состояния З1/*, 47*, ЪХР, 33Р, 43Р, 53Р
Лазеры па красителе с накачкой от коаксиальной
лампы-вспышки; = 670,9 нм, Х2 = 610,5 пм; до-
стигалось насыщение в большом объеме
Непрерывный лазер на красителе, накачиваемый
излучением аргонового лазера; Ли = 616,2 нм, Л,2 =
= 488 пм, а также настройка в резонанс с другими
автоиопизациоппыми состояниями
Рубиновый лазер и лазер на красителе; Ли =
= 794,8 пм, Л2 = 347,1 нм
Y («>х, ®2,
соя, Eel Y+
о J
Лазер на красителе с ламповой накачкой; Ли = 455,5
или 459,3 нм; насыщение достигалось в малом объ-
еме, показана возможность детектирования одиноч-
ных атомов
Лазер на красителе, накачиваемый коаксиальной
лампой-вспышкой; Ли = 455,5 нм; насыщение дости-
галось в большом объеме, абсолютные измерения
числа фотодиссоциировавших атомов
Лазер па красителе, накачиваемый коаксиальной
лампой-вспышкой; Ли = 455,5 или 459,3 нм; насыще-
ние достигалось в большом объеме; регистрирова-
лись атомы Cs, появлявшиеся в результате реакции
расщепления Й2С1
Лазер на красителе, накачиваемый азотным лазером:
Ли = 555,6 нм, Х2 = 680 нм, %з = 595—577 нм
Bjorklund G. С., Ausschnitt С. Р., Fre-
eman R. R., Storz R. Н. И Appl. Phys.
Lett.- 1978. V. 33. P. 54
Dunning F. B., Stebbings R. F. // Phys.
Rev. Lett.— 1974. V. 32. P. 1286
Kramer S. D., Young J. P., Hurst G. S.,
Payne M. G. // Opt. Commun.— 1979. V. 30.
P. 47
Brinkmann U.9 Hartig W., Telle H., Walt-
her H. 11 Appl. Phys. Lett.— 1974. V. 5.
P. 109
Амбарцумян P. В., Калинин В. H., Лето-
хов В. С. И Письма в ЖЭТФ.— 1971. Т. 13.
С. 305; Ambartsumyan R. V., Letokhov V. S. И
Appl. Opt.— 1972. V. 11. P. 354
Hurst G, S., Nayfeh M. H., Young J. P. I I
Phys. Rev. A.— 1977. V. 15. P. 2283
Grossman L. W.9 Hurst G, S., Kramer S. D.,
Payne M. G., Young J. P. I I Chem. Phys.
Lett.— 1977. V. 50. P. 207.
Kramer S. D., Bemis C. E., Young J, P.9
Hurst G. S. // Opt. Lett.— 1978. V. 3. P. 16
Bekov G. I., Letokhov V. S., Matveev О. I.,
Mishin V. I. // Opt. Lett.— 1978. V. 3. P. 159
При этом мог бы быть зарегистрирован единственный атом, появив-
шийся в области зондирования.
Детектирование избранных молекул методом фотоионизации так-
же было неоднократно продемонстрировано экспериментально [14].
Возьмем для примера молекулу NO2. Для возбуждения из состоя-
ния 2Л2 в состояние 2Bj можно использовать лазер на красителе,
перестраиваемый в диапазоне 447—497 нм. Затем водородный ла-
зер, работающий в вакуумном ультрафиолете (160 нм), используется
для фотоионизации молекулы из состояния 2ВЬ Если условия (19.5)
выполнены, то возможно детектирование одиночной молекулы, на-
ходящейся в определенном колебательно-вращательном состоя-
нии [9].
19.4 Применения
Применения методов детектирования одиночных атомов или моле-
кул многочисленны. Очевидным является их применение для изуче-
ния свойств возбужденных атомов или молекул, радикалов, ионов и
других редких или неустойчивых частиц. Например, лазерная тех-
ника может быть использована для зондирования ряда автомов, на-
ходящихся в возбужденном состоянии, и для измерения сечений
фотоионизации из возбужденного состояния [13, 15]. Последнее
возможно, поскольку О/ можно определить из зависимости сигнала
фотоионизации от потока фотонов лазера (IT) согласно (19.3), где
bt = (1/2)о2(IT/Йю). Спектроскопия этих одиночных или неустой-
чивых частиц является интересной областью, которая почти не бы-
ла изучена из-за отсутствия чувствительных инструментов. При
помощи лазерных методов эта область должна получить быстрое
развитие. Ограничения накладывают только мощности и области
перестройки имеющихся лазеров. Недавно при использовании ме-
тода многофотонной ионизации был с высоким разрешением изме-
рен переход lsSi -> в позитронии [16]. Этот результат имеет
большое значение для строгой проверки теории квантовой электро-
динамики.
Способность детектировать отдельные атомы или молекулы в
определенном состоянии делает лазерную технику особенно полез-
ной для изучения фотодиссоциации и химических реакций [17]. Де-
тектирование позволяет выполнить прямые измерения продуктов
диссоциации и реакции до того, как они испытают столкновение
или прореагируют с молекулами или стенками кюветы. Такие из-
мерения позволяют определить не только скорости и угловое рас-
пределение продуктов, но и внутреннее распределение энергии в
них. Ограничения этой методики связаны только с наличием мощ-
ных перестраиваемых в широком диапазоне лазеров.
Техника детектирования одиночных атомов может найти важ-
ные применения в ядерной физике. Ее можно использовать для
контроля продуктов деления ядер [18] или для изучения реакций
тяжелых элементов при очень низком давлении. Чувствительность,
позволяющая детектировать одиночный атом в определенном объ-
347
еме в определенный момент времени, позволяет также регистриро-
вать экзотические или нестабильные ядра, редкие изотопы, радио-
активные ядра, солнечные нейтрино и т. д. Метод регистрации
основан на слежении за дочерними атомами, порожденными этими
частицами, когда их заставляют вступать в ядерную реакцию.
Лазерные методы предлагалось также использовать для поисков
кварков.
Технику детектирования одиночных атомов можно использовать
для изучения некоторых фундаментальных вопросов статистической
механики [1]. Один из них — броуновское движение отдельных ато-
мов в газе. Выполняется ли действительно используемое в теории
предположение о случайности этого процесса? Другой вопрос от-
носится к эргодической гипотезе. Как предположил Эйнштейн [19],
эксперимент по диффузии, выполненный с временным разрешением,
в котором уравнение диффузии можно было бы проверить как «сум-
мированием по времени», так и «суммированием по пространству»,
мог бы позволить проверить справедливость предположения об эр-
годичности системы. Наконец, можно непосредственно наблюдать
явление атомных флуктуаций [20]. Поскольку регистрируемое число
атомов N в определенном объеме может быть малым, нормирован-
ные флуктуации ДЛ7<Ю могут быть сделаны довольно большими
и могут быть точно измерены. Экспериментально наблюдался пере-
ход от пуассоновского распределения N к гауссовскому при увели-
чении среднего числа <ЛГ> (от 1 до 20) .
Другим возможным применением техники детектирования оди-
ночных атомов является датирование. Обычно используемые мето-
ды датирования менее чувствительны и требуют использования
большего количества вещества, возраст которого необходимо уста-
новить с помощью аналитического процесса. Техника детектирова-
ния одиночных атомов, несомненно, имеет то преимущество, что
позволяет снизить до минимума количество материала, необходи-
мого для установления его возраста.
Глава 20
ЛАЗЕРНОЕ УПРАВЛЕНИЕ ДВИЖЕНИЕМ
ЧАСТИЦ
Пондеромоторные силы, возникающие в лазерном поле, могут быть
очень значительными, поскольку лазерный луч обладает свойствами
когерентности и высокой направленности. Сфокусированный пучок
интенсивностью 108 Вт/см2 может придать диэлектрической сфере
диаметром 1 мкм, имеющей отражательную способность 10 %, уско-
рение 105g. Следовательно, лазерный пучок можно использовать
для ускорения, замедления, управления положением, охлаждения
или локализации небольших частиц, включая атомы, молекулы и
ионы. Эти возможности открыли еще одну захватывающую область
лазерных исследований. Можно предвидеть много применений этих
явлений в различных областях. Очевидными примерами являются
изучение свойств отдельных частиц и контролируемые реакции
или взаимодействия между частицами. Лазерное управление части-
цами фактически не относится к нелинейной оптике, однако это
интересный раздел лазерной физики, с которым стоит позна-
комиться.
20.1 Пондеромоторные силы
В диэлектрической среде сила, действующая со стороны излучения
на единицу объема, определяется формулой [1]
f = V.a-3G/3t (20.1)
Здесь о — максвелловский тензор давления, a G —плотность элект-
ромагнитного импульса в вакууме, причем
’-₽-%--т+ъ <&>+“)•,„
g»J-(exb)-4, (2°'2)
4пс 4 ~ 7 с2’
где р — давление в среде, р — плотность среды, S — вектор Пойн-
тинга. С помощью уравнений Максвелла после подстановки (20.2)
в (20.1) получаем
' = - + <20-3)
В однородной среде это выражение приводится к виду
^-Vp+pg-g-VP-fe-l)^ (20.4)
349
Второй член в (20.4) есть просто электрострикционная сила (см.
раздел 11.1), а третий связан с изменением плотности электромаг-
нитного импульса.
Обычно нас интересует только среднее по времени <f>. В ста-
ционарном случае, несмотря на то что в среде <dG/5£> = 0, излу-
чение оказывает давление на поверхность границы раздела, где
происходит отражение и преломление света. Полная сила, дейст-
вующая на макроскопический диэлектрический объект, погружен-
ный в жидкость, определяется интегралом
Гполн = J <0 (20.5)
V
который, согласно закону сохранения импульса, должен быть равен
интегралу J (Д <(5/5Q К> • ds) па по поверхности, окружающей
£
объект, где и,-—нормаль к поверхности, Д<(3/д£)К> — среднее по
времени от плотности электромагнитного импульса, переданного
Рис. 20.1. Диэлектрическая сфера смещена
относительно оси А лазерного пучка,
имеющего моду ТЕМоо. Рассматривается
пара лучей а и &, падающих на сферу
симметрично относительно ее центра. По-
казаны силы, действующие на сферу со
стороны луча а, для случая ен > 8^; эти
силы толкают сферу вправо вдоль оси z
и к оси лазерного пучка [3]
объекту в единицу времени через поверхность раздела между дву-
мя средами, причем К = eG есть плотность электромагнитного им-
пульса (или псевдоимпульс) в среде с диэлектрической проницае-
мостью 8. Справедливость этого утверждения можно доказать так-
же, используя выражение (20.4) для f [2].
Пусть прозрачная диэлектрическая сфера с е = ен погружена
в жидкость с 8 = 8Ь и смещена в сторону от оси пучка лазера, как
показано на рис. 20.1 [3]. Предположим, что справедливо прибли-
жение геометрической оптики. Тогда давление на единицу поверх-
ности сферы, оказываемое со стороны луча, падающего на входную
поверхность вдоль прямой а, определяется формулой
F*
<«?> (<4>
(20.6)
где К’*, Кд и Kp— плотности импульсов падающей, отраженной и
преломленной волн соответственно. Мы можем записать <К) =
350
= (ОФ + (Kz)), причем (К{) = (Kr), откуда
F* = Fl + Fl, (20.7)
F< _ (<Ki>-<Ki»c Fi /<м> <кь>\
V*L \ И eL V *HJ
Вектор Рд направлен вдоль внутренней нормали к сфере,- a Fd
имеет компоненту вдоль направления +z и компоненту, направлен-
ную к оси пучка, если 8Н>8Ь (как на рис.‘ 20.1), и от оси пучка,
если 8Н < 8ь. Сила давления со стороны излучения на сферу вслед-
ствие отражения и преломления на выходной поверхности луча,
падающего на сферу вдоль прямой а, рассчитывается аналогично.
Мы вновь можем записать
F0 = Вд + Fd, (20.8)
_ «К?> - <П» с ро _ ( <К°2> <к$>> \
й 7^ ’ ° Д /еТ)С’
<К°> = (<£?> + <7ф) Ло, <£?> = <№д>.
Вектор Ffl направлен вдоль внешней^нормали к сфере, a Рв
имеет компоненту вдоль направления +z и компоненту, направлен-
ную к оси пучка, если 8Н > eL, и от оси пучка, если 8Я < 8Ь. Сум-
ма F1 и F0 дает результирующую силу, действующую вдоль направ-
ления +z, и силу, направленную к оси пучка, если ен > 8Ь. Такой
же анализ для луча Ь, расположенного симметрично по отношению
к лучу а относительно оси сферы, как показано на рис. 20.1, дает
результирующую силу, имеющую компоненту, действующую на
сферу вдоль направления +z, и компоненту, направленную от оси
пучка, если 8Н > 8Ь. Однако, поскольку волна, распространяющаяся
вдоль а, имеет большую интенсивность, чем волна, распространяю-
щаяся вдоль Ь, сила, оказываемая первой из них, будет больше.
Следовательно, полная сила давления излучения на сферу, полу-
чающаяся интегрированием по всей сфере, будет иметь составляю-
щую вдоль направления +z и составляющую, направленную к оси
пучка, если 8н>еь (от оси пучка, если 8н<8ь). Этот результат
легко понять исходя из того, что диэлектрическая сфера, помимо
перемещения вперед под действием потока фотонов, должна пере-
мещаться в положение, в котором свободная энергия системы бу-
дет минимальной.
Возьмем в качестве ^примера шарик из латекса (Уел = 1,58),
погруженный в воду (Уеь=1,33) [3]. Пусть шарик имеет радиус г
и находится на оси сфокусированного луча аргонового лазера. Пол-
ная сила давления излучения на сферу, действующая вдоль z и
получающаяся интегрированием F по сфере, равна (Люлн)г &
« iq | Ф | г2/Жо, где & — мощность лазера, Wo — радиус сфокуси-
351
рованного пучка на уровне е“2, a q«0,6. При SP = 1 Вт и г
« РИ0/У2 ~ к = 514 нм полная сила, действующая на сферу, состав-
ляет приблизительно 4 • 10”5 дин, а получаемое при этом сферой
плотностью р«1 г/см3 ускорение будет примерно 108 см/с2 или
105g. Эта оценка показывает, что давление со стороны лазерного
излучения действительно можно использовать для управления ча-
стицами микронного размера.
В общем случае из закона сохранения импульса можно рассчи-
тать полную силу давления излучения на макроскопическую части-
цу, а также вращательный момент, передаваемый частице лазер-
ным пучком, имеющим круговую или эллиптическую поляризацию.
Индуцированное светом вращение частицы является интересным
эффектом, еще до конца не исследованным [4].
Рассмотрим теперь действие излучения на атомы и молекулы.
Пусть р — дипольный момент, наводимый у атома электромагнит-
ным полем. Тогда сила, действующая на атом, будет просто силой
Лоренца, действующей на диполь:
Гатом = р- ДЕ + -i- X В. (20.9)
Принимая во внимание, что р = аЕ, vxE = — (1/с)дВ/й£, а также
равенство Е • VE = */г^Е2 — Е X(v X Е), уравнение (20.9) можно
переписать в виде [2]
Гатом = « [т V£2 + т7Г (Е X В)].
(20.10)
Легко видеть, что (20.10) есть не что иное, как микроскопический
аналог (20.4), поскольку для атома р = 0 и 8 = 1 + 4лра.
Первый член в (20.10) соответствует силе электрострикции в
случае макроскопической среды. Его называют дипольной силой,
когда рассматривают только реальную часть поляризуемости
a(=az + ia"):
Un = (а'/2) W. (20.11)
Поскольку !дИП прямо пропорциональна а', она имеет наиболь-
шую величину и испытывает сильную дисперсию вблизи резонан-
сов. При а' > 0 (вблизи, но ниже по частоте сильного резонанса)'
эта сила втягивает атом в область с большей интенсивностью, а при
а7 < 0 (выше сильного резонанса) она выталкивает атом в области
с меньшей интенсивностью. Если атом можно рассматривать как
эффективную двухуровневую среду, то выражение для поляризуе-
мости можно вывести, пользуясь методом матрицы плотности (см.
раздел 2.1) в пределе отсутствия возмущений:
_। <11 ег| 2> |2
а & (<о — <о21-НГ) 'P1* Р22),
, — | <11 er | 2> |2 (со — <о21)
а ” &[(<»- ®а1)2 + г2] (р11 “ р22)-
(20.12)
352
В (20.12) разность населенностей между двумя уровнями |1> и
|2> определяется соотношением
Ри Р22 ! + rg (щ) лц »
(20.13)
где I, = сЙ2Г/(8л|<1|ег|2>|2Т1) — интенсивность насыщения, I — ин-
тенсивность лазера, Др0 — разность населенностей при тепловом
равновесии, а ^(со) = Г/{л ((© — ш21)2 + Г2]) — резонансный контур
в отсутствие насыщения. Поляризуемость можно записать в виде
1 + Tg (<о) Z//4
(20.14)
где а0 (и) обозначает реальную часть поляризуемости при отсутст-
вии насыщения. Тогда, согласно (20.11), усредненная по времени
дипольная сила определяется выражением [5]
(X,' (йЛ
<’«"> - 21. + r/ww.] V <£*> <2°-15>
ИЛИ
<fдап> = 1 + rg (<о) Z/Z4 [‘Щ’] V/Ap0' (2°-16)
Мьг видим, что в пределе сильного насыщения, несмотря на то что
а 0, <1Дип> остается конечной и возрастает с увеличением от-
стройки (со —(о21). При со <(о21, когда а'>0, пучок моды ТЕМОо
стремится втянуть атом вдоль радиуса внутрь и удерживать его на
оси благодаря действию дипольной силы. Энергия такого захвата
оо
J <f дип> • dr в радиальном направлении возрастает с увеличени-
о
ем мощности лазера даже в пределе насыщения. Кроме диполь-
ной силы, никакие другие члены в выражении (20.10) не дают
вклада в среднее по времени от <1ат0МХ
Сила давления со стороны излучения может также возникать
вследствие изменения импульса при поглощении или излучении
атомом фотонов. Иногда эту силу называют силой отдачи [2, 3].
При поглощении одного фотона атом приобретает импульс Йк.
В следующем затем процессе спонтанного излучения фотон излу-
чается с равными вероятностями во всех направлениях, поэтому в
среднем при спонтанном излучении не возникает изменения импуль-
са атома. Если атом можно рассматривать как двухуровневую сре-
ду, то сила отдачи определяется числом фотонов, поглощенных в
единицу времени, умноженным на йк:
<f0T> = = |<1|€Г|2>|2Г ( _ ) к (20.17)
Х0 / Л® Ч(“-“21) +Г ]
23 и. Р. Шен
353
В пределе сильного насыщения это выражение сводится к соот-
ношению
<f0T> = Йк/(2Т1), (20.18)
как и следовало ожидать из физических соображений. Сила отдачи
направлена по линии распространения пучка и стремится увлечь
атом вдоль пучка.
Для молекул импульс отдачи будет намного меньшим из-за бо-
лее слабых резонансных переходов вследствие того, что силы осцил-
ляторов «размазаны» по многим колебательно-вращательным ли-
ниям, а также из-за большего времени Tt. Однако дипольная сила
все еще может играть заметную роль, так как она не критична к
наличию резонансов.
20.2 Оптическая левитация макроскопических частиц
Рассмотрим теперь, каким образом сила давления со стороны ла-
зерного луча может быть использована для управления макроско-
пической частицей. Приведенный в предыдущем разделе пример
показывает, что пучок непрерывного лазера видимого диапазона
мощностью 10 мВт может придать шарику из латекса или стекла
диаметром 10 мкм ускорение 1g. Если луч лазера направлен вер-
тикально вверх, то он может вызвать левитацию такой макроскопи-
ческой частицы в воздухе или жидкости, несмотря на действие си-
Экран
Датчик
положения
Рис. 20.2. Схема экспери-
мента по левитации ди-
электрического шарика при
наличии цепи обратной
связи. Цифрой 1 обозначе-
ны пьезоэлектрические эле-
менты, ЭОМ — электрооп-
тический модулятор
kin А. // Science.— 1980.
V. 210. Р. 1081]
лы гравитации [6]. Типичная схема установки показана на рис. 20.2.
Как экспериментально показали Ашкин и Дзидзик [4, 6], частица
действительно может быть поднята до высоты, на которой сила
давления излучения сфокусированного пучка лазера в точности
компенсирует силу гравитационного притяжения. Частица при этом
остается на оси пучка, но из-за флуктуаций интенсивности пучка
ее вертикальное положение может флуктуировать. Этот недостаток
можно устранить, используя схему обратной связи, показанную на
354
рис. 20.2. В этой схеме вертикальное положение частицы контро-
лируется датчиком высоты, улавливающим рассеянное ею излуче-
ние. Отклонение от установленной высоты вызывает появление
сигнала ошибки, который, в свою очередь, вызывает уменьшение
или увеличение интенсивности лазера, которое обеспечивает возврат
частицы в нужное положение.
Поскольку возможна стабильная левитация частиц, можно мыс-
ленно представить себе несколько интересных экспериментов. Во-
первых, можно осуществить спектроскопию отдельной подвешенной
частицы. Например, по флуоресценции или по изменению спектра
левитации [8] (по зависимости лазерной мощности, требуемой для
левитации, от частоты) можно зарегистрировать резонансы поверх-
ностных волн сферической частицы [7], которые возникают, когда
поверхностные волны бегут вокруг сферы и замыкаются сами с
собой. Эти поверхностные резонансы могут быть очень острыми
(меньше 0,25 А), причем их резонансные частоты критично зави-
сят от размера сферы. Их можно использовать для измерения раз-
меров с точностью, на два-три порядка превышающей точность
других методов. Точность относительного измерения размера может
достигать одной части на 10е и, следовательно, может быть исполь-
зована для изучения мельчайших изменений сферы, вызванных,
например, испарением, конденсацией или внешним воздействием.
Метод левитации можно также использовать для точной сортировки
сферических частиц различных размеров. Оптические свойства не-
сферических частиц также представляют интерес, и их удобнее
всего исследовать методом левитации.
Левитация частиц может быть использована также для изучения
взаимодействия между двумя макроскопическими частицами или
взаимодействия частицы с поверхностью [9]. Это можно сделать,
подвешивая частицы в определенном положении и наблюдая из-
менение силы взаимодействия. Другой интересной проблемой явля-
ется изучение плавления и кристаллизации. К важным практиче-
ским применениям оптической левитации следует отнести возмож-
ность ее использования для поддержки малых мишеней в экспери-
ментах по лазерному термоядерному синтезу или для составления
карты газового потока вокруг частицы в различных камерах.
Силы давления излучения могут быть также использованы для
управления, ускорения и манипулирования макроскопической ча-
стицей. Это позволяет исследовать динамические свойства частиц
в среде, столкновения между частицами, слияние частиц и т. д. [9].
В жидкости, содержащей суспензию из диэлектрических сфер,
пмеющих больший показатель преломления, силы давления со сто-
роны лазерного пучка могут вызвать увеличение плотности частиц
в области с большей интенсивностью излучения. Следовательно,
показатель преломления среды возрастает в области с большей ин-
тенсивностью. Этот эффект будет нелинейно-оптическим, так как
показатель преломления теперь зависит от интенсивности лазера.
В такой среде экспериментально наблюдались процессы вырожден-
ного четырехволнового смешения и самофокусировки [10].
23* 355
20.3 Управление атомными пучками с помощью лазера
Силу давления излучения можно использовать для управления
атомами. Поскольку эта сила имеет резонансный характер, она
оказывает селективное воздействие на атомы разного сорта. Им-
пульс отдачи, согласно (20.17) или (20.18), может достигать боль-
ших значений. В режиме насыщения, который для s -> р-перехода
в атомах щелочных металлов достигается уже при интенсивности
около 10 мВт/см2, атом приобретает ускорение а ~ Йк/(2ЛИ\), где
М — масса атома. Так, атом натрия, для которого Л ~ 16 нс, под
действием лазерного пучка, резонансно насыщающего переход
3s Зр, приобретает ускорение, приблизительно равное 108 см/с2.
Это значит, что атом с начальной скоростью v0 ~ 105 см/с может
быть остановлен направленным ему навстречу лазерным лучом за-
1 мс на расстоянии 50 см или может быть отклонен на 5 мрад под
действием луча, направленного перпендикулярно, при длине взаи-
модействия 1 см. Дипольная сила, согласно (20.15) или (20.16),
также может быть значительной. В режиме насыщения гауссов-
ский пучок с распределением интенсивности Z = Zoexp(—2г2/и>2)
при w = 100 мкм и (о — (o2i = —2 ГГц создает поперечную силу
</дип> ~ 5 • 10~15 дин, действующую на атом, имеющий координату
г — tv (эквивалентное ускорение атома натрия а~6-107 см/с2).
Радиальная поперечная дипольная сила создает отрицательную эф-
фективную потенциальную яму вокруг пучка с минимумом на его
оси. В приведенном выше примере атомы с поперечной составляю-
щей скорости, меньшей 10s см/с, должны захватываться лазерным
пучком мощностью 1 Вт.
Опишем теперь некоторые эксперименты по управлению атом-
ными пучками с помощью лазера. Наблюдение отклонения атом-
ного пучка при резонансном возбуждении лазерным лучом, направ-
ленным под углом 90°, прямо свидетельствует о существовании
Рис. 20.3. Устройство для наблюдения
фокусировки атомного пучка за счет
дипольного взаимодействия с резонанс-
ным лазерным пучком [Ashkin А. Ц
Science.— 1980. V. 210. Р. 1081]
импульса отдачи [11]. Наблюдаемое отклонение в поперечном на-
правлении хорошо коллимированного атомного пучка согласуется
с теоретически предсказанной величиной. Поскольку это отклоне-
ние прямо пропорционально резонансному поглощению в отсутст-
вие насыщения (см. (20.17)), было предложено использовать его
как метод атомной спектроскопии высокого разрешения [12]. Ука-
занное отклонение пучка можно использовать для разделения изо-
356
топов, основанного на конечной величине изотопического сдвига ре-
зонансных частот различных изотопов [13].
Другим примером проявления импульса отдачи является экспе-
римент, в котором резонансный пучок лазера использовался для
замедления атомов встречно распространяющегося атомного пучка.
Когда атомы замедляются, частота их перехода может за счет эф-
фекта Доплера выйти из резонанса с частотой лазера. Чтобы силь-
но замедлить атомы, нужно либо непрерывно настраивать частоту
лазера в резонанс с за-
медленными атомами [14],
либо сдвинутая за счет
эффекта Доплера частота
атомного перехода должна
непрерывно перестраивать-
ся внешним полем, чтобы
она все время была в ре-
зонансе с фиксированной
частотой лазера [15]. При
надлежащем выборе . ме-
няющегося вдоль оси маг-
нитного поля, вызываю-
щего перестройку часто-
ты перехода 3*Si /2 (F =
=2, 2)-> ЗР3/2 (F = 3,
Мг = 3) натрия за счет
эффекта Зеемана, дейст-
вительно наблюдалось за-
медление атомов натрия
до скорости, составляю-
щей 4 % от начальной
тепловой скорости, под
действием пучка лазера
непрерывного действия
мощностью 50 мВт и ши-
риной линии 10 МГц. При
этом температура, харак-
теризующая относитель-
ное движение атомов, бы-
ла снижена до 70 мК.
Существование диполь-
ной силы было продемон-
стрировано в эксперимен-
те, в котором гауссовский
Рис. 20.4. а — Фокусировка атомного пучка
светом, частота которого лежит ниже резо-
нанса. б — Дефокусировка атомного пучка
светом, частота которого лежит выше резо-
нанса. Детектор был сдвинут вдоль линии,
проходящей через его центр [Ashkin А. Ц
Science.— 1980. V. 210. Р. 1081]
пучок использовался для
поперечного ограничения и фокусировки атомного пучка [16]. Схе-
ма эксперимента показана на рис. 20.3. Когда лазер на красителе
настраивался на частоту, меньшую резонансной, направленная к
центру пучка поперечная дипольная сила уменьшала поперечную
компоненту скорости, направленную от оси пучка, и приводила к
357
фокусировке атомного пучка. Это явление показано на рис. 20.4а
для случая атомов натрия. Если лазер настроен на частоту, лежа-
щую выше частоты резонанса, то поперечная дипольная сила на-
правлена вдоль радиуса пучка от центра и атомный пучок дефо-
кусируется, как показано на рис. 20.46. Способность дипольной
силы ограничивать и фокусировать атомный пучок делает возмож-
ным оптическое управление атомными пучками, так как для этого
достаточно просто перемещать управляющий лазерный пучок с до-
статочно медленной скоростью. Это явление можно также исполь-
зовать для разделения изотопов или для очистки «загрязненных»
атомных пучков, что позволяет сформировать в пространстве пучок,
состоящий только из атомов нужного сорта.
Наблюдалось также отклонение атомного пучка под действием
нестационарной дипольной силы [17]. Это явление рассматривалось
жак метод разделения изотопов. Нестационарное поведение давле-
ния излучения на атом само по себе представляет теоретический
интерес [18].
20.4 Оптическое охлаждение и захват атомов и ионов
Лазерное замедление атомов является способом оптического охлаж-
дения атомов в атомном пучке. Поглощение фотона с частотой
(о « (о21 — kv летящим навстречу атомом изменяет скорость послед-
него от v до V — Av, где Av = tlk/M. Здесь принят во внимание
только доплеровский сдвиг первого порядка. Затем при обратном
переходе излучается фотон с частотой с/ = <o2i + kz -(v— Av), где
k' — волновой вектор. Частота излученного фотона всегда больше
частоты поглощенного фотона, следовательно, атом охлаждается,
отдавая свою кинетическую энергию полю излучения. Этот процесс
поглощения-переизлучения предлагалось использовать также для
охлаждения атомов в кювете [19]. Когда лазер настроен на низко-
частотное крыло доплеровски уширенной линии поглощения, ато-
мы, которые поглощают лазерные фотоны, имеют проекцию ско-
рости, антипараллельную пучку лазера. Эти атомы теряют свою
кинетическую энергию при переизлучении. Если вследствие атом-
ных столкновений в атомарном газе существует тепловое равно-
весие, то равновесная температура снижается по мере того, как
полная энергия атомов непрерывно убывает при поглощении и
переизлучении.
Если импульс отдачи можно использовать для охлаждения ато-
мов, то дипольная сила может быть использована для захвата ато-
мов [20]. В разделе 20.3 мы видели, что атомы с поперечной ком-
понентой скорости Vj. < Vj., шах могут быть захвачены вблизи оси
гауссовского пучка отрицательным поперечным потенциалом, обус-
ловленным дипольной силой. Этот процесс можно обобщить на
трехмерный случай. Если гауссовский пучок жестко сфокусирован,
то изменение интенсивности вдоль оси пучка может быть значи-
тельным (рис. 20.5). Соответствующая составляющая дипольной силы
вдоль оси направлена к фокусу и создает вокруг него отрицатель-
358
ную потенциальную яму в осевом направлении. Вместе с поперечной
отрицательной потенциальной ямой она создает локальную трех-
мерную ловушку для атомов, расположенную вокруг фокуса. Мак-
симальная кинетическая энергия атомов, при которой они еще мо-
гут быть захвачены ловушкой, определяется глубиной потенциаль-
ной ямы. Для создания оптических ловушек могут быть использо-
ваны и другие конфигурации лазерных пучков, возможно, исполь-
зующие более одного лазерного пучка. Основная идея в любом
Рис. 20.5. Атом массой Л/, имею-
щий скорость находится в точке
равновесия Е ловушки, образован-
ной сфокусированным гауссовским
пучком. Плоская волна служит для
замедления движения атома
случае сводится к нахождению конфигурации оптического поля,
имеющей устойчивую точку равновесия, такую, что на атом, сме-
щенный из этой точки, действует возвращающая сила.
Атомы с конечной скоростью, захваченные в ловушку, будут,
конечно, совершать колебания в потенциальной яме, если нет ме-
ханизма затухания этого движения. Однако эти атомы можно оп-
тически охладить, пользуясь эффектом отдачи, который тормозит
движение атомов. Чтобы процессы охлаждения и захвата были
эффективными, эффект отдачи должен инициироваться лазерным
лучом, настроенным на частоту, лежащую вблизи, но ниже макси-
мума линии поглощения, тогда как дипольная сила, нужная для
захвата атома, должна создаваться отдельным сфокусированным
лазерным пучком, настроенным на частоту, лежащую ниже и дале-
ко от резонанса (рис. 20.5) [21]. Согласно расчетам, таким спосо-
бом захваченный атом можно охладить до температуры 10“3 К.
Предел охлаждению кладут квантовые флуктуации как импульса
отдачи, так и дипольной силы [22].
Появление флуктуаций импульса отдачи можно было предви-
деть, потому что поглощение и излучение фотонов являются слу-
чайными процессами. Так, например, когда N фотонов поглощают-
ся и испускаются атомом, импульс атома должен флуктуировать
со среднеквадратичным значением < (Jfv)2>1/2 =(22У)1/2Й/с, а соответ-
ствующая кинетическая энергия равна N(hk)2/M. Флуктуации ди-
польной силы являются более сложными, и их труднее себе пред-
ставить. В работе [22] проводится детальный анализ этой проблемы.
Было показано, что флуктуации сил давления со стороны излуче-
ния являются механизмом, ограничивающим размер фокального
пятна оптически сфокусированного атомного пучка [23]. Из-за этих
флуктуаций даже атомы с нулевой скоростью, находящиеся в точке
359
равновесия в ловушке, должны нагреваться, что ведет к постоян-
ному росту их энергии, пока они в конце концов не вылетят из
ловушки. Чтобы удержать атомы в ловушке при низкой темпера-
туре, необходимо использовать оптическое охлаждение. Равновес-
ная температура захваченных атомов определяется балансом меж-
ду нагреванием за счет флуктуаций и оптическим охлаждением.
Оптический захват нейтральных атомов в локальной области
пространства пока не наблюдался, хотя для этого не видно
непреодолимых экспериментальных трудностей. Если атомы удастся
захватить, то их оптическое охлаждение можно осуществить не-
посредственно. Действительно, оптическое охлаждение захваченных
в ловушку ионов уже наблюдалось [24]. Будучи заряженными ча-
стицами, ионы могут быть первоначально захвачены квадруполь-
ным радиочастотным полем. Охлаждение захваченных ионов дости-
гается затем с помощью луча перестраиваемого лазера. При исполь-
зовании оптического охлаждения и захвата многие ранее немысли-
мые эксперименты перестают быть невозможными. Если атомы или
ионы находятся в покое в некоторой точке, можно провести на-
блюдения за отдельными атомами или ионами в течение длитель-
ного отрезка времени. Следовательно, может стать реальностью
спектроскопия высокого разрешения атомов или ионов, когда эф-
фект Доплера полностью устранен. Тошек с сотрудниками [25]
смогли зарегистрировать и сфотографировать отдельные ионы, за-
хваченные в квадрупольную радиочастотную ловушку, по их резо-
нансной флуоресценции. Можно будет изучать различные фунда-
ментальные свойства отдельных атомов или ионов. Возможность
использования лазеров для управления атомами или ионами в ло-
вушке позволяет также думать об изучении сил взаимодействия*)
между атомами, между атомами и молекулами или между атомами
и поверхностями, их влияния на радиационное время жизни, обра-
зование молекул, химические реакции и т. д. Став реальностью,
такие эксперименты, несомненно, революционизируют атомную
физику.
♦) Недавно группе Института Макса Планка [Diedrich F., Peik Е., Chen J,,
Quint W., Walther H. // Phys. Rev. Lett.—1987. V. 59. P. 2931] удалось наблю-
дать фазовые переходы в ансамбле глубоко охлажденных лазерным пучком
ионов Mg+ в ловушке; отчетливо регистрировалось возникновение «кристал-
лической» структуры. [Примеч. ред.)
Глава 21
НЕСТАЦИОНАРНЫЕ КОГЕРЕНТНЫЕ
ОПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ
Распространение светового импульса в резонансной среде связано
со многими интересными явлениями. Большинство из них обуслов-
лено когерентным нестационарным откликом среды. Нестационар-
ные когерентные эффекты относятся к числу самых удивительных
явлений, возникающих при резонансном взаимодействии волны с
веществом. Эффекты подобного рода интенсивно изучались на при-
мере магнитного резонанса еще в долазерную эпоху. С появлением
лазеров стало возможным наблюдение когерентных явлений в опти-
ческом диапазоне. Важный вклад эффектов, связанных с распро-
странением волн, делает нестационарные когерентные оптические
явления более интересными и многообразными, нежели их аналоги
в магнитном резонансе. Помимо общетеоретического интереса, не-
стационарные когерентные эффекты нашли полезные применения
в спектроскопии.
21.1 Уравнение Блоха для двухуровневой системы
В этой главе мы будем рассматривать главным образом нестацио-
нарные когерентные эффекты в двухуровневой системе. Учет толь-
ко двух резонансных уровней зачастую оказывается хорошим при-
ближением в описании поведения реальной многоуровневой систе-
мы, возбуждаемой квазимонохроматическим резонансным полем.
В таком случае можно ожидать, что должна существовать близкая
аналогия между возбуждением оптического и
магнитного резонанса. Действительно, Фейн-
ман с сотрудниками [1] строго показали, что
любая двухуровневая система эквивалентна
системе со спином 1/2, когда речь идет о резо-
нансном возбуждении. Доказательство этого
утверждения проводится довольно просто: мож-
но показать, что динамический отклик двух-
уровневой системы на резонансное возбужде-
ние описывается уравнением движения блохов-
ского типа [2], как и магнитная система со
спином 1/2.
Рис. 21.1. Двухуров-
невая система при
резонансном возбуж-
дении
Рассмотрим двухуровневую систему, показанную на рис. 21.1.
Два уровня соответствуют собственным состояниям невозмущенно-
го гамильтониана <Ж0:
Ж1+> = 72Й<оо1 +>, Ж1-> = -УяЛсэо!->• (21.1)
361
Ненулевые дипольные матричные элементы пусть равны
7 - <+1g+1-> = <-1р-1+>, (21.2)
где
Ц± s (Цх
так что только свет с круговой поляризацией может вызвать пере-
ходы между двумя уровнями. Гамильтониан взаимодействия для
этой системы в присутствии поля Е = xEx(t) + yEv(t) имеет вид
д^вз= ((ЛяЕж 4" ЦуЕу)=— (ц+Е- 4* р-Е+), (21.3)
где E±—(Ex±iEv)/Y2— право- и левополяризованные компоненты
поля.
Динамический отклик двухуровневой системы на приложенное
поле описывается уравнением Лиувилля для матрицы плотности
(см. раздел 2.1)
4г = +Жз, р] + (4г) ’ <21-4)
01 \ <7‘ /релак
которое можно расписать следующим образом:
гй. = Й®ор+_ + уЕ- (р++ — р—) — р+_,
th = — *ЧР-+ — ЧЕ+ (Р++ — Р—) — -5^-Р-+.
а (21.5)
th i (р— ~ р++)= ч (£-р-+ ~ е+р+-) ~
- ± [(р__ - р++) - (pl- - р°++)].
Ожидаемые значения компонент электрического диполя
<(*+> + <Р_> V(P_+ + P+_)
<Иж> --V2 1
Z11 ч _ <р+> “ <Р-> _ Y (р-+ “ р+-)
W ~ 11/2 ” i 1/2
Если теперь определить псевдодиполь по формуле
<ji> = х<р«> +
равны
(21.6)
где
<P«>S7(P++-P—), (21-7)
и эффективное электрическое поле
Е8фф== хЕх 4" уЕу 4- zEz зфф»
постоянная компонента которого равна
Et вфф — -Йео/ъ (21.8)
362
то из (21.5) получаем
-----— -^хэфф (РтЛ)----------»
£ <н«> = - Т [^эфф <Нх> - Ех <Нх>] - -(21-9)
д ,.. ч. V гр /.. ч р /.. м <Н*>-<Н?>
\Рх/ — £- \&х \Pv> — &у \Рх/J-----jT----•
Уравнения (21.9) можно переписать в векторной форме
<|*>---V Евфф X <|*> — у- (х <|Ах> + У <ру>) —
2
-^-z(<Hx>-<^>). (21.10)
Это уравнение идентично уравнению Блоха в случае магнитного
резонанса, если под g понимать магнитный диполь, а поле Е0фф
заменить магнитным полем Н. Таким образом, мы доказали, что
двухуровневую систему можно рассматривать как псевдоспиновую
систему со спином 1/2.
Уравнение (21.10) напоминает классическое уравнение движе-
ния прецессирующего под действием вращающего момента
— (7/Й)ЕвффХ |д магнитного диполя р. Опуская для простоты чле-
ны, учитывающие релаксацию, можно переписать (21.10) в виде
у <Д> = ах <р>, (21.11)
где Q = —(у/й)Еэфф — угловая частота прецессии. В отсутствие
внешнего поля Еэфф эфф = — zft(oo/7; если вначале диполь откло-
нен от направления z, то он будет прецессировать вокруг z с ча-
стотой Я = (оо2. При наличии зависящего от времени внешнего по-
ля Е(£) частота Я также становится зависящей от времени. Оста-
новимся на частном случае близкого к резонансу возбуждения
циркулярно поляризованным квазимонохроматическим полем
Е = [(я + + к. с.,
где (о ~ ©о. Поскольку поле Е является резонансным, оно вращает-
ся почти синхронно с прецессией диполя вокруг *z. Физическая
картина становится яснее в системе координат, вращающейся с
частотой со вокруг оси z. Во вращающейся системе координат [3]
уравнение (21.11) принимает вид
£ <|**> = (Од - coz) X </**> = а* X <!»♦>, (21.12)
иъ
TJS& частота ^lR =— ^/h)(Ezelii)z + 2Sx') связана с Я преобразовани-
ем поворота координат, а ось х' направлена вдоль поля Е (здесь
в выражении для Яй вместо <£ появляется поскольку, согласно
363
нашему определению #, амплитуда поля синусоидальной волны
равна 2&). Таким образом, получаем
О» = (<о0 - tofz - ft/й) 2#?. (21.13)
Тогда, если пренебречь медленным изменением амплитуды то
можно считать, что диполь эффективно находится под влиянием
стационарного поля
Е*фф = - (Й/у) (<о0 - о)7 + 2#?. (21.14)
Динамический отклик диполя, согласно (21.12), можно описать его
прецессией вокруг Еэфф во вращающейся системе координат.
Уравнение (21.11) или (21.12) описывает отклик среды на дей-
ствие поля. Чтобы найти, как среда в свою очередь влияет на поле,
мы должны решить волновое уравнение, в котором в качестве воз-
буждающей силы стоят изменяющиеся во времени дипольные мо-
менты:
(v*-7'P-)e-7-£jv<’>- (21Л5>
В этом уравнении <р> =я<рж> + у<щ,>, и, кроме того, мы предпо-
ложили, что среда является кубической или изотропной и содер-
жит N диполей в единице объема. Поправкой на локальное поле
эдесь мы пренебрегли. Полное решение задачи можно получить, ре-
шая совместно связанные уравнения (21.11) и (21.15). Такой ана-
лиз позволяет предсказать ряд интересных нестационарных явлений
для различных условий резонансного возбуждения и характеристик
среды. Некоторые из них будут рассмотрены в последующих раз-
делах. Основное внимание при этом уделяется физической картине
нестационарных явлений, поэтому детали строго математического
вывода часто опускаются. Все это можно найти в многочисленных
книгах и обзорных статьях на эту тему (см. список литературы).
21.2 Нестационарная нутация
и затухание свободной поляризации
Рассмотрим сначала случай, когда вначале двухуровневая система
находится в основном состоянии, так что псевдо диполь =z<jxz>
в уравнении (21.7) направлен вдоль (—z), как показано на
рис. 21.2. Пусть в момент времени £ = 0+ включается близкое к ре-
зонансному циркулярно поляризованное поле. При этом <ц*> во
вращающейся системе координат под действием стационарного эф-
фективного поля Еефф, определяемого выражением (21.14), начи-
нает прецессировать против часовой стрелки вокруг ЕЭфф с ча-
стотой
Q* = (-*-) | Еэфф | - [(со - со0)2 + (-£ 2#)2]1/2, (21.16)
364
которую обычно называют частотой Раби [4]. Прецессия приводит
к колебанию по синусоидальному закону амплитуд (р*,) и (И*) «
= Эти колебания физически соответствуют колебаниям раз-
ности населенностей двух уровней. Поскольку коэффициент погло-
щения среды прямо пропорционален разности населенностей, про-
шедший через среду возбуждающий свет должен получить сину-
соидальную модуляцию интенсивности с частотой Раби. Прецессия
О t
3
Рис. 21.2. а —Прецессия псевдодиполя ц* boi вращающейся системе коорди-
нат, в которой вектор приложенного поля <8 неподвижен, б — Сигнал неста-
ционарной нутации, возникающий при включении резонансного возбуждения
<p,*> вокруг Е^фф постепенно будет затухать по мере того, как
<р,*> релаксирует к своему конечному стационарному значению
<|i*>«> с компонентами, получающимися из (21.9):
/„•х _ (V/b)2^K-<o)T|
\rxz/oo — D ’
(21.17)
где
D = 1 + (соо - (о)2 Т* + (у/Й)2
В слабом поле <5 релаксация протекает с характерным временем
т~ Т2. В более общем случае т зависит от Л, Т2, 1сс>о — <о| и <S [5].
Следовательно, после включения возбуждения коэффициент про-
пускания возбужденной среды должен приближаться к стационар-
ному значению, проходя при этом этап затухающих колебаний, как
показано на рис. 21.26. Это явление носит название нестационар-
ной нутации [5]. При альтернативном подходе модуляцию можно
объяснить как процесс амплитудно модулированной прецессии
(р*') вокруг оси z в лабораторной системе координат. Излучение
этих прецессирующих диполей, накладываясь на падающую волну,
приводит к модуляции прошедшего через среду света.
Чтобы можно было наблюдать нестационарную нутацию с не-
сколькими периодами колебаний прежде, чем она затухнет, нужно,
чтобы Q*>1/t или (у/Й)2^Г > 1/т, если а) = а)0. Например, в слу-
чае s р-переходов в атомах щелочных металлов (у/Й) ~ 5 X
365
X10® СГС и т ~ Т2 ~ 10~8 с, откуда получаем <S > 0,01 СГС, что
соответствует интенсивности лазера I > 0,03 Вт/см2. Для колеба-
тельных переходов в молекулах (у/Й) ~ 5 • 105 СГС и т~10“6с, по-
этому для наблюдения нестационарной нутации нужно иметь >
>1СГС или />250 Вт/см2. Из теоретической подгонки наблюдае-
мых затухающих колебаний можно определить величину 7, а зна-
чит силу осциллятора перехода и время дефазировки Т2.
Нестационарная оптическая нутация впервые наблюдалась Тан-
гом с сотрудниками [6]. Для эксперимента требовались оптические
Рис. 21.3. Схема установки для изучения нестационарных оптических эффектов
с помощью техники штарковского переключения уровней [Brewer R. G. Ц
Physics Today.— 1977. V. 30. Р. 50]
импульсы с достаточно крутым передним фронтом. Брюэр и Шу-
мейкер [7] разработали технику импульсного штарковского пере-
ключения частоты, которая позволила наблюдать ряд нестационар-
ных эффектов, в том числе нестационарную нутацию, с помощью
лазеров непрерывного действия. Схема эксперимента показана на
рис. 21.3. Образец помещен в штарковскую ячейку. При приложе-
нии к образцу постоянного электрического поля уровни атомов или
молекул за счет штарковского сдвига либо попадают в резонанс
с возбуждающим лучом непрерывного лазера, либо выходят из не-
го. Это эквивалентно включению или выключению резонансного
возбуждающего поля. На рис. 21.4 приведен пример сигнала не-
стационарной нутации, наблюдавшегося с помощью этой методики
[7]. Ширина спектральной линии лазера непрерывного действия
намного меньше доплеровской ширины (или неоднородной ширины)
перехода. Первоначально излучение лазера находится в резонансе
с группой молекул внутри доплеровского контура. Резкое включе-
ние внешнего электрического поля сдвигает резонанс на другую
группу молекул при условии, что штарковский сдвиг происходит
в пределах доплеровского контура. Эта новая группа молекул на-
366
чинает поглощать свет, что приводит к появлению вслед за вклю-
чением поля нестационарной нутации. Затем, если приложенное
постоянное поле резко выключить, резонансное возбуждение сдви-
гается назад к первоначальной группе молекул. Эти молекулы сно-
ва начинают поглощать свет, что приводит к появлению второго
сигнала нестационарной нутации, как
можно видеть из рис. 21.4. Конечно,
такие же результаты можно получить
при быстром изменении частоты лазе-
ра, а не резонанса вещества.
Рассмотрим теперь ситуацию, когда
резонансно возбуждающее излучение
лазера вначале находится в равнове-
сии с двухуровневой системой, а затем
резко выключается. Энергия, запасен-
ная в двухуровневой системе, должна
излучаться. Как показано на рис. 21.5,
диполь <|1>, первоначально описывае-
мый формулой (21.17), после выклю-
чения лазера находится под влиянием
поля Еэфф = Ег эфф2 и в лабораторной
системе координат начинает прецесси-
ровать вокруг z и излучать. Набор та-
ких диполей излучает когерентно, пока
они не расфазируются. Дефазировка
Рис. 21.4. Эффект оптических
нутаций в молекуле С13НзР,
наблюдаемых с использова-
нием лазера на СО2, имеюще-
го длину волны 9,7 мкм [7]
происходит из-за того, что атомы или
молекулы внутри неоднородно уширенного контура имеют разные
резонансные частоты <о0 и, значит, соответствующие диполи
имеют разные частоты прецессии. В результате когерентное
излучение образца должно затухать с постоянной времени т>,
Лазерное возбуждение
а
Рис. 21.5. Схема, поясняющая
эффект затухания свободной
поляризации: а — лазерное
возбуждение прекращается в
момент времени t0; б — псев-
додиполь ц прецессирует вок-
руг z при t > f0; в — сигнал
затухания свободной поляри-
зации при t > to
to
Излучение
5 z
равной времени дефазировки. Такое затухающее когерентное излу-
чение носит название затухания свободной поляризации [7] и так-
же имеет аналог в магнитном резонансе [8]. Если ширина линии
лазера меньше 1/Т2, то 1 = Г"1 + Гр, где Гр = [1 +
+ (7/Й)24^Г2Г1Т2]1/2/Г2 — ширина линии возбуждения при наличии
367
полевого уширения. Если ширина линии лазера намного превыша-
ет доплеровскую ширину Д(Ор== 1/Та, то = Т* ♦).
Для наблюдения затухания свободной поляризации удобнее все-
го использовать метод гетеродинирования, когда регистрируется
сигнал биений когерентного переизлучения с падающей волной,
имеющей несколько сдвинутую частоту. В таких экспериментах
идеальной является техника штарковского переключения уровней,
Рис. 21.6. Сигнал затухания свободной поля-
ризации D в LaFs: Рг3+ (0,1 %) при темпера-
туре 1,6 К, наблюдаемый с помощью техники
штарковского переключения уровней. Пара-
зитный сигнал вносит ошибку около 1 % в
измеренное время дефазировки, оказавшееся
равным 5,1 мкс [9]
предложенная Брюэром и
Шумейкером (7]. Когда
группа молекул, вначале
находившаяся в резонансе
с излучением непрерыв-
ного лазера, резко выво-
дится из резонанса на ве-
личину б©, возникаю-
щее излучение свободной
поляризации этих моле-
кул можно смешать с из-
лучением лазера и полу-
чить затухающий сигнал
биений с частотой 6(6.
Реальный сигнал такого
типа показан на рис. 21.6
[9]. Из измерения затуха-
ния сигнала биений мож-
но определить время де-
фазировки перехода. В
эксперименте была изме-
рена однородная ширина
линии (1/Т2), составляю-
щая всего лишь 1 кГц
[10]. Поэтому затухание
свободной поляризации можно использовать как спектроско-
пический метод, обладающий очень высоким спектральным
разрешением. Если сдвиг бсо будет меньше неоднородной
ширины и (у/й)2^Г > 1/Г2, то переключение частоты должно
одновременно вызвать процесс нестационарной нутации, опи-
санный выше. Сигнал свободной поляризации при этом наклады-
вается на сигнал нутации. Поскольку tf « Й/(^2^) = 1/(Q* (о =
в оо)) < Тг, затухание свободной поляризации ограничено во
времени первым полупериодом нестационарной нутации.
В более общем случае, если есть несколько близко расположен-
ных переходов, которые можно одновременно возбудить лазером,
сигнал затухания свободной поляризации будет суперпозицией сиг-
*) Р. Г. де By, Р. Г. Брюэр [Phys. Rev. Lett.—1983. V. 50. Р. 1269] пока-
зали, что в пределе сильного поля, (^2^2/И2)Т\Т2 1, время дефазировки
должно быть равно tf«= (1/Tj +а в пределе слабого поля tf = Т2/2,
как впервые показал А. Г. Редфилд [Phys. Rev.—1955. V. 98. Р. 1787].
368
налов, возникающих от всех возбужденных переходов. Сигнал
свободной поляризации в данном случае представляет собой бие-
ния, а его фурье-преобразование позволяет получить соответствую-
щий спектр этих переходов. Такая спектроскопия аналогична
спектроскопии квантовых биений (см. раздел 13.2), за тем лишь
исключением, что в последнем случае сигнал представляет собой
флуоресценцию, излучаемую в телесный угол 4л.
21.3 Фотонное эхо
Атомы или молекулы, находящиеся в различном окружении, имеют
разные резонансные частоты, что приводит к неоднородному уши-
рению спектральной линии. С точки зрения представления о псев-
додиполях это означает, что диполи должны прецессировать с раз-
ными частотами. Если первоначально вследствие когерентного
возбуждения все прецессирующие диполи находятся в фазе, они
должны излучать когерентно, как в случае затухания свободной
поляризации. Однако из-за различия собственных частот их пре-
цессии диполи расфазируются за время Т* = 1/Дюр, где Дш© —
величина неоднородного уширения. В результате когерентное из-
лучение затухнет. Если бы с помощью какого-то способа удалось
обратить фазы этих расфазированных диполей, когерентное излу-
чение появилось бы вновь. Такое обращение фазы диполей дей-
ствительно возможно. Впервые это было продемонстрировано для
магнитного резонанса Ханом. Соответствующее явление было на-
звано спиновым эхом [11]. Спиновое эхо можно считать примером
обратимости статистических процессов определенного типа.
Рис. 21.7. Схема, поясняющая возникновение фотонного эха. На верхнем ри-
сунке показана последовательность возбуждающих импульсов. На пижнем
рисунке показана картина прецессии псевдодиполей в различные моменты
времени во вращающейся системе координат
Оптический аналог спинового эха — фотонное эхо, был предска-
зан и впервые наблюден Хартманом с сотрудниками [12].
Рассмотрим набор двухуровневых систем, имеющий некоторое
распределение резонансных частот. Пусть вначале все они нахо-
дятся в основном состоянии, так что все псевдодиполи р,* направ-
лены вниз, как показано на рис. 21.7а. Пусть затем в течение
времени 0 < t < ti на системы действует короткий прямоугольный
24 и. р. шен 369-
импульс Е = [(# + гу)^Г/У2]е<Лг“<ю<. Если 1<о — <о01, то при
таком возбуждении все диполи ц* во вращающейся системе коор-
динат, где поле Е неподвижно, должны повернуться вокруг <S на
угол
fi
0 = J(T/fc)2#dL (21.18)
о
Если 6 = л/2, то в конце действия импульса все диполи окажутся
лежащими в плоскости ж — у (рис. 21.76). В лабораторной системе
координат они будут прецессировать вокруг z, что приведет к коге-
рентному излучению в виде затухания свободной поляризации,
л вследствие дефазировки, обусловленной неоднородным уширени-
ем, сигнал затухнет за время Т* = 1/Д(0р. Это проявляется в виде
веерообразного разбегания отдельных диполей, изображенного на
jjhc. 21.7в. Если теперь в течение времени t2^t^t3 на системы
действует второй короткий прямоугольный импульс, причем t3 —
— t2^t2 — t^ (^/Й) 2^Г > I (о — (оо I и 0 = л, то во вращающейся си-
стеме координат этот импульс заставляет диполи повернуться во-
круг <S на угол 180°. В результате этого все псевдо диполи ц*
испытывают зеркальное отражение относительно плоскости S — z.
В моменты времени, близкие к t3, диполи все еще сильно расфази-
фованы и никакого когерентного излучения не возникает. Однако
из-за зеркального отражения диполей, вызванного я-импульсным
возбуждением, во вращающейся системе координат диполи должны
'теперь прецессировать в обратную сторону (рис. 21.7г) и образо-
ванный ими веер должен начать складываться. Необходимое для
этого время в точности равно времени раскрытия веера, поэтому в
момент времени t = Ц такой, что Ц —t3 « t2 — tt, все диполи вновь
оказываются в фазе (рис. 21.76), что приводит к излучению коге-
рентного импульса. По мере дальнейшей дефазировки диполей этот
сигнал затухает.
Проведенный анализ показывает, каким образом в двухуровне-
вых системах возникает фотонное эхо в виде импульса когерентно-
;го излучения. В более общем случае фотонным эхом называют по-
явление импульсов когерентного излучения после последователь-
ного воздействия на среду резонансных возбуждающих импульсов.
Их появление зависит от обратимости процесса дефазировки ди-
лолей, вызванного неоднородным уширением. Однако диполи одно-
временно должны испытывать внутренне присущую им дефазиров-
ку со временем Т2, связанную с однородным уширением. Эта внут-
ренняя дефазировка необратима. Сигналы фотонного эха могут
появиться только до того, как нарушена их внутренняя фазовая
•когерентность. Следовательно, для того чтобы наблюдать фотонное
эхо, время задержки между первым импульсом возбуждения и сиг-
налом фотонного эха не должно намного превышать время Т2.
Амплитуда сигнала эха затухает экспоненциально с увеличением
времени задержки, откуда можно определить время Т2.
370
В явлении фотонного эха большую роль играют эффекты рас-
пространения [12]. Если импульс света зарегистрирован приемни-
ком в точке г = 0 в момент времени £, то фактическое взаимодей-
ствие этого импульса с атомами, находящимися в точке г, произой-
дет в момент времени t — k-rAo. Следовательно, при более строгом
рассмотрении необходимо использовать время с учетом задержки.
В этом случае сигнал эха появится, когда
<21Л6>
где k1? k2 и k4 — волновые векторы л/2-импульса, л-импульса и
сигнала фотонного эха соответственно. Из последнего уравнения
вытекают условия наблюдения фотонного эха
*4 - = *2 - fi, k4« 2ka - kb (21.20}
Второе из условий (21.20) фактически означает условие синхро-
низма для генерации фотонного эха. Оно определяет направление
распространения сигнала эха. Однако это условие нельзя выпол-
нить без надлежащего выбора к4 и к2. В этом случае интенсивность
эха должна падать ^следствие фазового рассогласования.
Более строгий количественный анализ явления фотонного эха
часто начинается с описания всевдодиполя во вращающейся систе-
ме координат. В этой системе после возбуждения л/2- и л-импуль-
сами прецессирующий диполь с резонансной частотой как не*
трудно показать, описывается выражением [12]
!*♦= (^)ехр [i (kl ”2ka) ’г -/Лы t(t -*s) -(*2 ”tl)n’
(21.21)
где Act) = (Oo— ш и не учитывается изменение фазы в течение дей-
ствия возбуждающих импульсов. В лабораторной системе координат
это выражение перепишется в виде
и = Н?ех₽ п(ki — 2к2)-г — К* — М — (*2 — *1)1 —
(21.22)
Для набора таких диполей с распределением резонансных частот
g(A(o) и плотностью N результирующая поляризация имеет вид
N <р (г, t)> = J Mpg (Ди) d (Ди). (21.23)
Эта поляризация выступает в роли источника когерентного излуче-
ния в уравнении (21.15). В приближении медленно меняющихся
амплитуд решение (21.15) приводит к выражению для поля коге-
рентного сигнала
Еког (0 ~
оо
J dsr' [ d (Ди) Nfi (rz, t) g (Ди) Г
.У - оо
ik. • г
е 4 ,
(21.24)
24»
371
где = (оУе((о)/с имеет направление, определяемое из соотноше-
ния (ki)J_=s(2k2)x — (ki)x. С учетом выражения (21.22) для ji мы
видим, что сигнал с волновым вектором к4 достигает максимума,
когда исчезает фазовый множитель под интегралом, т. е. когда вы-
полняются условия (21.20). Если время t отличается от значения
А, определяемого (21.20), поле Еког быстро падает по амплитуде.
Следовательно, сигнал когерентного излучения появляется в виде
импульса с центром при t = tk. Он имеет ту же круговую поляриза-
цию, что и возбуждающие импульсы.
Фактически, для генерации сигналов фотонного эха два возбуж-
дающих импульса могут иметь любые значения 0. В нашем рас-
смотрении мы выбрали величины л/2 и л только из соображений
удобства иллюстрации процесса. Процессы дефазировки и после-
дующей фазировки будут происходить и в случае, когда величина
В не равна л/2 и я. В следующем разделе мы увидим, что сигналы
фотонного эха могут также появляться при малых 0, когда для опи-
сания возникающих нестационарных эффектов можно использовать
подход с точки зрения нестационарного волнового смешения в ус-
ловиях возмущений. Мы увидим также, что сигналы фотонного эха
присущи не только двухуровневым системам. Причем, они более
интересны и интригующи в многоуровневой системе при многоим-
пульсном возбуждении.
Схема эксперимента для наблюдения фотонного эха довольно
проста. На практике можно использовать либо импульсы лазера
Рис. 21.8. Осциллограмма, показывающая фотонное эхо в рубине при темпе-
ратуре 4,2 К (скорость развертки 10 нс/деление). Сигнал эха возникает в виде
третьего импульса после двух импульсов возбуждения рубинового лазера [12]
для последовательного возбуждения среды, либо технику переклю-
чения частоты для введения и выведения непрерывного лазерного
возбуждения из резонанса, осуществляемых в виде последователь-
ных импульсов. Второй метод более удобен для измерения сигналов
фотонного эха при больших временах задержки. Пример сигнала
фотонного эха в двухуровневой системе показан на рис. 21.8 [12].
Экспоненциальное затухание интенсивности сигнала эха в функции
372
времени задержки между импульсами позволяет непосредственно
измерить время дефазировки Т2. С помощью техники фотонного эха
на переходах редкоземельных ионов в твердых телах было измере-
но время Т2 длительностью в несколько сотен микросекунд, соот-
ветствующее однородной ширине линии порядка нескольких сотен
герц [13]. Изучение зависимости времени Т2 от различных парамет-
ров в газах и конденсированных средах позволяет лучше понять
различные механизмы поперечной релаксации (дефазировки).
21.4 Нестационарное четырехволновое смешение
Рис. 21.9. Двойная
диаграмма Фейн-
мана, описываю-
щая процесс не-
стационарного че-
тырехволнового
смешения
С микроскопической точки зрения нестационарные когерентные эф-
фекты возникают от того, что материальная система может сохра-
нять в течение некоторого времени определенную фазу когерентного
возбуждения (когерентное смешение двух состояний). В двухуров-
невых системах когерентное возбуждение можно наглядно пред-
ставить себе как прецессию поперечных компонент диполя вокруг
оси z. В более.общем случае этот процесс описывается ненулевыми
недиагональными компонентами матрицы плот-
ности. Следовательно, по крайней мере формаль-
но, можно рассчитать нестационарный когерент-
ный отклик среды на приложенное поле из зави-
сящего от времени решения уравнения движения
для матрицы плотности. Этот подход мы исполь-
зуем ниже для исследования когерентных неста-
ционарных эффектов при четырехволновом смеше-
нии и покажем, что при этом возникают более
общие явления фотонного эха и затухания сво-
бодной поляризации [14].
Сначала обобщим диаграммную технику раз-
дела 2.3 на случай процессов, зависящих от вре-
мени [15]. Рассмотрим рис. 21.9, где три после-
довательных импульса Е((01), Е(о>2) и Е(ш8) ре-
зонансно возбуждают переходы |тп> -> |р>, <тп|
<г| и <г| <$| в моменты времени tu t2 и t3 со-
ответственно, причем ti < t2 < t3. Правила запи-
си зависящей от времени матрицы плотности p(3)(i) такие же, как
в разделе 2.3, только пропагатор щ для перехода от /-го полюса к
(/+1)-му полюсу вдоль линий \Г> и <Л| нужно заменить фазовым
множителем
«МА (tj+l - tj)\1к» = exp [- + I\) (#J+i “ ML
а произведение всех фазовых множителей в р<8)(0 затем интегри-
руется по всем возможным временным интервалам между полюса-
ми. Предположим, что и возбуждение населенности (1 = к) в дан-
ном состоянии затухает экспоненциально со временем. Следуя этим
373

правилам, для приведенной на рис. 21.9 диаграммы можно записать
ООО
Р<3) (0 = J dTl J dT2 J dT3 6XP [— 0®P« + Гр») T3 —
—oo —oo —oo
— (^®pr + Ipr) T2 (^®pm "I" Гртп) TjJ X
X | (t — Tx — T2 — T3) T1“T2“Ts) m^, x
X \ m I -4- |*-Э2 («— т2 — т3) е~ге>^~х~х»> I r\ X
X I | /
X — (|P>Pmm<s|). (21.25)
Вводя новые переменные fc4 = t— т4 — т2 — т», £» = # —т» —т» и &в
= t — т3, мы можем переписать (21.25) в виде
₽<> (0----e-^-tr-v (-i)3 (I Р> PU <s I) X
X <p|n-e1|m> <m | pe21 r> <r | p-e31 s> x
x j ^3et(i“p‘+rp,)_(i“pr+rpr)"iW3Ks^s(gs)x
—oo
£3
x j ^2е((<“рг+Грг)_(1ерт+Г₽’п)"1<вг16ггг2(52)Х
—oo
L
X J ^1е1(1в>рт+Грт)_<а1,61гг1(51). (21.26)
—oo
В газе p(,)(i) является также функцией скорости молекул V. Поле
#\(^), действующее на молекулу, имеющую скорость v, в точке
r(^) = r(0-(f-^)v есть
&) = А, &•) = At &) eiki (21 27)
Отсюда получаем
P(8) (v, t) = - е~^‘+Т^ (4)’ |[p> pU <a I X
X <p| p-eil my <m|p-'e2|r><r|,*.'e3|«> X
X exp [i (kx + k2 + k3) • (r (t) — vi)] X
X j dg3eli(e>""e,s)+rp*"rpr+ik*'vl443(g3)X
—OO
£3
X J ^2eti(“’nr_“2)+rpr"rpm+ik2,v,5M2(UX
— 00
^2
X j ^1е11(в,р’п-в>1)+Гр’п+1к1’У,51Л1й1). (21.28)
374
Рассмотрим случай, когда все резонансные импульсы возбуждения
являются достаточно короткими, чтобы можно было записать
J +r*m+ikn*v1^24 (g')
—оо
«elr^+ik«,vl*o у А$')' (21.29)
—оо
Тогда
Р«> (V, о = - (4-)’ I р> <S| х
X exp {— iv* [kg (t - £30) + k2 (t — £20) + kx (t — £10)]} x
X exp [ Грв (t ^зо) ГрГ (5зо £20) — Грт (£20 — £ю)] X
X <p|g-ei|ту <jn|ц-ег1r> <r|р-е31s> X
t h
X j J ^2ei(®mr“^)SM2(g2)x
—00 —00
^2
X J dSi/(e>,”n_<ttl)6M1(g1)pOmm. (21.30)
—00
Полная матрица плотности для доплеровски уширенной молекуляр-
ной системы имеет вид
Р<3) (0 = J g (v) Р(3) (v. О dv, (21.31)
—00
где g(v)— нормированная функция распределения скорости. Нели-
нейная поляризация в этом случае записывается в форме
Р(3> (t) = N - N Sp bip(,) (t)]. (21.32)
Мы получаем, что
P(8) (t) = Cei(k,+k2+ks)-r-i®p«t J g^e-^’dvX
X exp [ Гр, (t 5зо) Грг (5зо £20) Гргп (£20 ВюЖ (21.33)
где
0(v, t)-vfc(«“U)+kt(t-b.)+ki(«-b)l (21.34)
а С — коэффициент пропорциональности. Мы видим, что нелиней-
ная поляризация имеет волновой вектор k. = k1 + k2 + k3 и частоту
(оР8. Как всегда при четырехволновом смешении, чтобы поляризация
Р(3) (t) эффективно излучала, волновой вектор к* должен удовлетво-
рять условию синхронизма к4 = кв. Кроме того, если 0(v)eO при
^ = ^е, интеграл в (21.33) становится равным единице и, соответст-
375
венно, Р(8) достигает максимальной амплитуды. Оба эти условия
являются условиями возникновения сигнала фотонного эха, как
это было в предыдущем разделе в случае двухуровневых систем.
Последний множитель в (21.33) описывает затухание когерентного
сигнала, вызванное затуханием возбуждений в различные интер-
валы времени. Наконец, коэффициент пропорциональности С в
(21.33) определяет интенсивность фотонного эха. Аналогичные ре-
зультаты можно получить для других типов неоднородно уширен-
ных систем.
Развитый выше формализм можно проиллюстрировать, рассмот-
рев случай двухуровневой системы в условиях резонансного воз-
буждения тремя последовательными импульсами с частотами ct)i=»
= <о2 = (Оз ~ (Ою, но с разными волновыми векторами, как показано
0)
<11
<01
1/> <0\
\0>роо<О\
г
Рис. 21.10. Нестационарное четырехволновое смешение в двухуровневой си-
стеме, получающееся в результате последовательного резонансного возбужде-
ния тремя импульсами, имеющими одинаковые частоты, но разные волновые
векторы. Этот процесс обычно описывается четырьмя отдельными диаграм-
мами а — г
на рис. 21.10. Из-за вырождения частот в ;р(3)(£) дают вклад четыре
диаграммы, что приводит к следующему выражению:
р(8) (0 = _ (Х)3 Л°‘ (11> Роо <0 х
X ^“Г00(^30“^20) [ ^“Г11(^30”^20) j х
X {<11 10> <01 11> <11 10> ei(k«"ka+kl)-г X
t £3
х j ^3A(g8)ei(W10"“)5s f
376
So ОО
x J I dvg(v)e~16e(v,+
—oo —oo
+ <01 11> <11 Ц-?21 o> <011*731i> Лк«+к*-к1)-г X
t S3
X f d^^e^^ f X
—00 —00
S2 00 ъ
X ]' <£14(&1)е“<(“““*)81 У dvg(v)e“ie₽(v) . (21.35)
—00 —00 J
Первый член в скобках возникает из диаграмм а и б, а второй —
из диаграмм а и г на рис. 21.10. Они имеют разные комбинации
волновых векторов, а значит и разные величины 0 (v):
6a(v) = (кз (2 — £зо)— Ьг (t — £20)+ ki(£ — Ы)] • v,
(21.36)
0p(v) = [k3(£ — |зо)+ кг(£ — £20) — ki(f — |ia)] • v.
Условия синхронизма для когерентного сигнала, связанного с этими
двумя слагаемыми, имеют соответственно вид
к4 = к, = к8 — к2 + кь к4 = кв = к8 + к2 — кь (21.37)
На рис. 21.11 показано возможное расположение векторов к, обес-
печивающее выполнение условий (21.37).
Интересно, что уравнение (21.35) фактически описывает не-
сколько различных явлений фотонного эха в двухуровневых систе-
^з~^3 ~^2
где
Рис. 21.11. Возможные способы выполнения ус-
ловия фазового синхронизма для процесса вы-
рожденного четырехволнового смешения, пока-
занного на рис. 21.10
мах. Чтобы после импульсного возбуждения появился сигнал фотон-
ного эха, величины 0a(v) и 0p(v) должны пропадать при i = ^>|so.
(В общем случае можно получить сигнал эха меньшей амплитуды,
если 0(v) достигает при £ = некоторого минимума, а не
377
нуля [16], однако мы не будем рассматривать здесь этот случаи.)
Из (21.36) получаем для 0a(v) = O
te = Mk3g30 — ka?2o “Ь (21.38)
а для 00(v)== О
te = ke-(k3£30 + k2£20 — kj^io)/^. (21.39)
Условие t9 > g80 можно выполнить только для схем синхронизма
а, б, г и д на рис. 21.11. Сигнал эха, возникающий в момент вре-
мени t = te после последовательного возбуждения импульсами в
моменты |10, ^2о и |зо, получил название трехимпульсного стимули-
рованного эха. Расчет стимулированного эха в отсутствие возмуще-
ний был выполнен Фуджитой с сотрудниками [17]. Этот расчет дает
тот же результат, что и полученный выше результат для случая
наличия возмущений. Как можно заметить из рис. 21.11, в случаях
а и б генерируется обратное стимулированное эхо (направление к»
более или менее противоположно и к2), а в случаях гид—
прямое эхо. В конденсированной среде условие появления эха не-
сколько отличается: в этом случае не разрешены схемы а, б и в,
а случаи г, д и е разрешены [17].
Второй и третий импульсы могут сливаться в один, так что
Ьо “ U k2 = k3 и <?Г2 = При этом мы переходим к случаю двух-
импульсного эха, описанному в предыдущем разделе. Из уравнений
(21.38) и (21.39) мы видим, что эхо существует только в случаях
г или д на рис. 21.11, когда ke = 2k2 — kt, причем оно возникает в
прямом направлении в момент времени t, — £so в |го — £ю. Согласно
(21.35) интенсивность эха, пропорциональная lp(8)(ie)l\ затухает
по закону ехр[—2Гю(£в —£10)]. (Заметим, что Гю = 1/Г2.) Эти ре-
зультаты повторяют выводы, полученные в предыдущем разделе
для случая двухимпульсного фотонного эха в двухуровневой си-
стеме при возбуждении (л/2)- и л-импульсами. Это доказывает, что
возбуждение (л/2)- и л-импульсами не является необходимым
условием для наблюдения фотонного эха.
Мы можем представить себе ситуацию, когда первый и второй им-
пульсы при последовательном трехимпульсном возбуждении сли-
ваются в один, реализуя таким образом случай двухимпульсного
возбуждения. При подстановке £ювЬо и ki=k2 в (21.38) и (21.39)
мы видим, что излучение когерентного сигнала происходит в мо-
мент времени te = £30. Следовательно, сигнал накладывается на
входной импульс при £30, изменяя его. Из (21.35) можно видеть,
что сигнал имеет вид, подобный сигналу затухания свободной поля-
ризации, а его излучение пропорционально
о ГОо(Цо &2о)
V
| е Г11(*30 ^2 о) j
Первая скобка описывает затухание амплитуды при расстоянии
378
между импульсами (Ьо“ £20), а вторая дает зависимость затуха-
ния свободной поляризации от времени при Этот результат
показывает, что в общем случае после второго возбуждающего им-
пульса (см. рис. 21.7) должен возникать сигнал затухания свобод-
ной поляризации. Наконец, может быть случай, когда все три им-
пульса возбуждения сливаются в один; при этом £ю в £20 = £зо и
ki — к2 = к8. Сигнал когерентного излучения в этом случае должен
быть сигналом затухания свободной поляризации и возникать в кон-
це возбуждающего импульса.
Развитый здесь подход можно легко обобщить на случай неста-
ционарного четырехволнового смешения в трех- и четырехуровневой
системах. В результате должно возникнуть много нестационарных
когерентных явлений, в том числе затухание свободной поляриза-
ции и различные типы фотонного эха (трехуровневое эхо, решеточ-
ное эхо, комбинационное эхо и др.) [18]. Расчет можно распростра-
нить даже на более общий случай когерентных нестационарных
эффектов в n-уровневых системах при возбуждении т импульсами
(нестационарное тп-волновое смешение). Поскольку основной прин-
цип остается прежним, мы не будем больше останавливаться на
этой проблеме, а отошлем читателей к работе [14].
Основным применением явлений затухания свободной поляриза-
ции, фотонного эха и нестационарного четырехволнового смешения
является измерение времени продольной релаксации (релаксации
населенности) определенного состояния и времени поперечной ре-
лаксации (дефазировки) между парой уровней. Высокая чувстви-
тельность этих механизмов релаксации к взаимодействию возбуж-
денной системы с окружением может быть использована, как и при
магнитном резонансе, для изучения механизмов такого взаимодей-
ствия на микроскопическом уровне [16, 19]. Прогресс в разработке
перестраиваемых лазеров и методов переключения частоты расши-
ряет область спектроскопических приложений когерентных эф-
фектов.
21.5 Адиабатическое слежение
Вернемся вновь к двухуровневым системам, поведение которых опи-
сывается с помощью модели псевдодиполя, и рассмотрим явление
адиабатического слежения, которое также имеет аналог в случае
магнитного резонанса. Предположим, что частота прецессии диполя
Я* во вращающейся системе координат, определяемая уравнением
(21.13), намного больше Я —скорости изменения поля ЕВфф. Пред-
положим также, что Т2, так что затухание не оказывает
сильного влияния на когерентные эффекты. Тогда по мере измене-
ния амплитуды соответственно меняется также и Я*, а прецес-
сирующий диполь ц* должен отслеживать изменение Я* адиабати-
чески, как показано на рис. 21.12. Изменение Я* может быть свя-
зано либо с изменением либо с изменением ©о — со.
Рассмотрим случай, когда возбуждающее поле первоначально
находится далеко от резонанса, причем <о0 — < 0 и I <о0 — <о I >
379
|2#|. В этом случае вектор Q* направлен^вниз и образует
небольшой угол а~ I (7/Л) 2йГ/ (<оо — <о) I с осью -z, а псевдодиполь
g* прецессирует вокруг Я* с углом раствора конуса а. Если теперь
<о0 —со постепенно возрастает от первоначального отрицательного
Рис. 21.12. Схема, ил-
люстрирующая про-
цесс адиабатического
слежения. При мед-
ленном изменении
положения вектора
Q* = — (£/?) Е*фф во
вращающейся систе-
ме координат псевдо-
диполь прецесси-
рующий вокруг Q*,
отслеживает положе-
ние последнего
ные компоненты ji*
значения к положительному значению, лежа-
щему вдали от резонанса, Я* соответственно
меняется: из положения, когда этот вектор
направлен почти вертикально вниз, он перехо-
дит в положение, когда он направлен почти
вертикально вверх, а прецессирующий диполь
g* следует за его перемещением. Поскольку ц,
прямо пропорционально разности населенностей
двух уровней, инверсия физически соответ-
ствует инверсии населенности верхнего уровня.
Этот эффект носит название адиабатической
инверсии. При таком процессе практически вся
населенность нижнего уровня может быть воз-
буждена на верхний уровень. Адиабатическая
инверсия является хорошо известным методом
получения инверсной населенности в явлении
магнитного резонанса. В оптическом диапазоне
[20] она также наблюдалась при детектирова-
нии нестационарного вынужденного усиления,
величина которого зависела от инверсной насе-
ленности [21].
Детальный расчет эффекта адиабатического
слежения на основании решения уравнения
Блоха был проделан Криспом [22]. Однако
можно получить приближенное выражение
Для ц* из рис. 21.12. Пусть три нормирован-
равны
и = V = = Нх/Т»
(21.40)
причем u2 + v2 + wz=l. Тогда в пределе, когда угол а* —а между
векторами ц* и О* можно считать пренебрежимо малым, диполь
ц* параллелен Я* и мы получаем
_________(V/R) 2g_________
[(<o-wo)2 + (T/t)24g2]1^’
____________(ю-юо)
[(<o-<o0)2 + (T/fc)24g2]1/2 '
(21.41)
Однако угол а* не может быть в точности равен нулю, потому что
в этом случае также пропадает. Можно подставить решение
(21.41) в уравнение Блоха и использовать метод итераций для на-
хождения приближения следующего порядка. Полученные при этом
поправки для ниш оказываются пренебрежимо малыми, но по-
правка к v будет существенной, поскольку в первом приближении
380
v = 0. Как и следовало ожидать, v будет пропорционально
[d (о - ©о)/Л]/[(|ю - <Оо)2 + (7/Й)24^2]
при изменении со — <о0 и пропорционально
[(у/й)2(ЙГ/Л]/[((о - (Оо)2 + (7/Й)24^2],
если меняется <?Г. Картина адиабатического слежения была исполь-
зована Гришковским с сотрудниками для анализу ряда когерент-
ных явлении вблизи резонанса [23].
21.6 Самоиндуцированная прозрачность
До сих пор мы в своих рассуждениях считали, что распростране-
ние возбуждающего импульса в среде не испытывает влияния не-
стационарности отклика среды на действие поля. Это приближение
хорошо работает, если среда является оптически «тонкой», так что
при распространении через среду не может произойти заметного
искажения возбуждающего импульса. В «плотной» среде, однако,
деформация импульса может быть значительной. Мак-Колл и Хан
оо
[24] показали, что если импульс имеет площадь 9 s ( (у/Й) 2&dt,
—-ОО
равную 2пл, где п — целое число, и имеет определенную форму,
то он может распространяться через резонансную первоначально
поглощающую среду без какого-либо ослабления и изменения фор-
мы, если можно пренебречь продольной и поперечной релаксаци-
ей. Этот эффект называется самоиндуцированной прозрачностью.
Поскольку он связан с эффектами распространения импульса, он
не имеет аналога в магнитном резонансе.
Основную идею самоиндуцированной прозрачности можно по-
нять из модели псевдодиполя. При возбуждении импульсом с пло-
щадью 2пл диполь g будет прецессировать вокруг описывая
замкнутые окружности, и вернется в конце в исходное положение.
Следовательно, так как среда остается в одном и том же состоя-
нии до и после импульса, она не поглощает энергии из импульса.
Однако в течение импульса она поглощает и излучает фотоны и
перераспределяет энергию внутри импульса. Таким образом, про-
шедший через среду импульс искажается, если только он изна-
чально не имел нужной формы. Как будет видно из дальнейших
рассуждений, для 2л-импульса таким будет импульс, имеющий
огибающую в форме гиперболического секанса. Распространяясь
через среду, импульс испытывает заметную задержку, поскольку
среда поглощает энергию из его передней части и переизлучает ее
в хвостовой части.
Формально самоиндуцированная прозрачность описывается
волновым уравнением (21.15) совместно с уравнением Блоха
(21.11), в котором опущены члены, описывающие поперечную
(Т2) и продольную (Ti) релаксацию. В обозначениях u, v, w,
381
определенных в (21.40), уравнение Блоха принимает вид
^ = (Д®)г, ^ = -(Дю)«+(-Х)2^ш, = (21.42)
где А со = со — соо. В приближении медленно меняющихся амплитуд
волновое уравнение (21.15) для циркулярно поляризованной вол-
лы E = e+^T(z, £)exp(iA:z — tart) сводится к уравнению для
амплитуды
Ъ + 4*^ = <Р+ & 0>- (21.43)
Предположим, что резонанс неоднородно уширен и описывается
функцией распределения g(Q — <оо), и пусть функция g(Q — ю0)
симметрична и е = й,. В этом случае можно записать
<Р+ (z, <)> = J g (Дю) [и + iv] d (Дю). (21.44)
—ОО
Рассмотрим решение для вещественной величины <S. Уравнение
(21.43) принимает вид
00
। 1 2jico7V ( /* к j »* к /и j /к\
—Z + --dt =--------— .) < (Д“) Vd (*“)• <21-45)
— 00
Распространение когерентного импульса описывается совместно
уравнениями (21.45) и (21.42).
Сначала выясним, может ли импульс распространяться через
резонансную среду, не меняя своей формы. В этом случае,
если Vp — скорость импульса, d^/dz=—V^d&jdt., из (21.45)
имеем
ОО
4 ~ 4)= f 8 (Д“)v (д<й> * ~ 4)d (Л<0)- (21,46)
В общем случае можно показать, что р(Дю, t — z/Vp) =
= у(0, t — z/Vp)/(A(o), откуда [24]
оо
f g (Дю) v (Дю, t — d (Дю) = v (о, t — S, (21.47)
J \ vp) \ *₽/
— оо
где
S= J ^(Дю)/(Дю)</(Дю).
—оо
Для ответа на интересующий нас вопрос мы можем предполо-
жить, что в (21.47) функция g(Aco) является S-функцией. Из мо-
дели прецессирующего псевдодиполя получаем, что
v (0, t - z/VP) = sin 9, (21.48);
382
где 0 является функцией (t — z/VP):
0= [ =
J I £ / \ Vp) dt I К )
Уравнение (21.46) принимает вид
^ = ^^sin0 или <21.49>
у—1 _c—1
где т2 «= fatoNySleV ^то УРавнение по форме совпадает с хо-
рошо известнцм уравнением для маятника в механике,
решение которого можно получить следующим образом: первое из
уравнений (21.49) можно преобразовать к виду
f=l<=i?sine- (21-50>
С начальным условием S2 = 0 при 0 = 0 уравнение (21.50) имеет
решение
g = (21.51)
С учетом этого уравнение (21.50) можно переписать в форме
d%
dt
(21.52)
Это уравнение можно легко проинтегрировать и получить в ре-
зультате
$ ~ =sech Н" (f ” (21-53>
Соответствующая огибающая импульса имеет площадь
А = 0 (£-> оо)
2&dt = 2л
(21.54)
Это решение показывает, что импульс, имеющий вид гиперболиче-
ского секанса с площадью под огибающей 2л, может распростра-
няться в резонансной среде без ослабления и изменения своей
формы.
Рассмотрим теперь, как деформируется произвольный импульс
при распространении через резонансную среду. С учетом того что
t оо
Л = Ит [ <??(£->+оо) = 0, \^dt' = Q,
/-►оо J \ » / J и*
— OO —00
383
интегрирование (21.45) от £ = —«> до t-+ «> приводит к уравнению
t С®
^4 = 4jdV©_^lim f dt, Г
и2 с л J J
—оо —оо
= J d(Nw)g(A&)u^t}. (21.55)
— оо
Чтобы решить уравнение (21.55), надо сначала выполнить интег-
рирование. Мы замечаем, что при t = °° импульс^ оканчивается и
псевдодиполь должен прецессировать вокруг z. Следовательно,
функция и (Дю, z, t) должна синусоидально меняться во времени
с частотой Дю, а вклад в интеграл дает только область, где Дю ~ 0.
Поскольку псевдодиполь ji* при Дю ~ 0 отклонен от оси (— z) на
угол А в конце импульса (скажем, при t = to), причем у (/о) =
= sinyl и н(£о) = О, из (21.42) получаем, что и(Дю, z, Z) =
« sin A sin [Дю (t — #о)] при t>t9. Таким образом, имеем
оо
Ит J d (Дю) g (Дю)и ™
—00
00
f&g(O) sin Alim f d (Дю)S ----------— = ng (0) sin A. (21.56)
t->oo J Л<0
—00
Уравнение (21.55) сводится теперь к простому уравнению
(21.57)
где а = 4л2Лгю'у^(0)/сЙ, и имеет решение
A (z) = 2 arctg{[tg(4 (0)/2)]е’а1/2}. (21.58)
Полученная формула описывает изменение площади импульса по
мере его распространения в среде. Графически эта зависимость
показана на рис. 21.13а. Из графика видно, что при z -> °° пло-
щадь импульса А приближается к 2лп, если (2п — 1)л < Л(0)<
<(2п+1)л, где п — целое число. Это означает, что, благодаря об-
мену энергией со средой, исходный импульс деформируется и ста-
билизируется на уровне, когда его площадь становится кратной
2л. Действительно, как показывают численные расчеты, при л <
< А (0) < Зл с ростом z импульс постепенно деформируется, при-
нимая вид импульса с огибающей, описываемой функцией гипер-
болического секанса, и площадью 2л, как предсказывает уравненпе
(21.53). Пример такого изменения импульса показан на
рис. 21.136. При (2п — 1)л < А (0)<(2п + 1)л импульс разбива-
ется и, пройдя достаточно длинный путь, стабилизируется в виде
системы из п 2л-импульсов. При Л(0)<л импульс по мере рас-
пространения просто затухает. Фактически можно показать, что
384
Рис. 21.13. Иллюстрация теоремы площадей в явлении самоиндуцированной
прозрачности: а — а > О, площадь импульса меняется в сторону ближайшего
четного кратного л значения. Входная поверхность среды может располагаться
в любой точке на оси z\ б — рассчитанная на компьютере эволюция импульсов,
имеющих на входе в среду площади А (0) = 0,9л и А (0) = 1,1л, по мере прой-
денного в среде расстояния [24]
Рис. 21.14. Форма входных и выходных импульсов, наблюдаемая в экспери-
менте по самоиндуцированной прозрачности. Слева — экспериментальные кри-
вые, справа — рассчитанные теоретически. Пунктиром показана форма вход-
ных импульсов, сплошными линиями — форма импульсов на выходе после
прохождения в среде пути 5/а. Кривые а — е соответствуют импульсам, пло-
щадь которых несколько меньше л, равна 2л, лежит между 2л и Зл, немного
меньше 5л и примерно равна 6л. Разбиение импульсов, имеющих площадь,
большую Зл, и отсутствие такого разбиения для импульсов с меньшей пло-
щадью хорошо согласуются с предсказаниями теории [25]
25 и. р. Шен
при малых Л(0) соотношения (21.57) и (21.58) приводятся к ви-
ду, характерному для линейного распространения, как и должно
быть, а а становится просто линейным коэффициентом поглощения
среды.
Из нашего анализа следует, что самоиндуцированная прозрач-
ность характеризуется уменьшением поглощения, задержкой им-
пульса (Fp<c), его деформацией и разбиением. Например [25],
для перехода 5s -> 5р в рубидии у ~ 4 • 10“18 СГС, и, чтобы полу-
чить 2л-импульс при длительности 10 нс, нужна амплитуда поля
всего лишь <S ~ 0,1 СГС или пиковая интенсивность Z ~ 2 Вт/см2.
Используя выражения для т2 и а в (21.49) и (21.57), скорость
импульса можно записать в виде
Г’-[1+^5) ’•]”'• (21.59)
Если а~10"2 см”1, S ~ 1, g(0)= 1/Д<о ~ 10“7 с и т~10“8 с, мы
получаем Vp ~ с/108. Для прохождения через среду протяжен-
ностью 3 см импульс в условиях самоиндуцированной прозрачно-
сти затратит 10“7 с, а в обычных условиях — только 10“10 с. Осо-
бенности самоиндуцированной прозрачности наблюдались экспери-
ментально, хотя эксперименты обычно осложняются существованием
вырожденных состояний и поперечным изменением интенсивности
лазера. Наиболее убедительным признаком появления самоинду-
цированной прозрачности часто являются задержка импульса
и его разбиение. Пример показан на рис. 21.14. Хотя эффект само-
индуцированной прозрачности, несомненно, является чрезвычайно
интересным, его применение в науке и технике пока всерьез не
рассматривалось.
21.7 Сверхизлучение
Мы видели, что система диполей, колеблющихся в фазе, должна
когерентно излучать. Этот процесс при использовании модели
псевдодиполя для двухуровневых систем описывается набором сов-
падающих псевдодиполей р, прецессирующих вместе вокруг оси л,
как показано на рис. 21.15. Когерентное излучение затухает, когда
наступает дефазировка диполей. -Из примера, показанного на
рис. 21.15, видно, что когерентный сигнал пропорционален квад-
рату числа диполей в единице объема 2V2, в то время как некоге-
рентное излучение пропорционально N. Следовательно, при N > 1
когерентное излучение будет во много раз сильнее некогерентного
и называется сверхизлучением [26]*).
В когерентных нестационарных эффектах, обсуждавшихся
раньше, когерентное излучение возникало из-за коллективного ко-
*) В оригинале для. этого явления используются два термина: «сверхизлу-
чение» (superradiance) и «суперфлуоресценция» (superfluorescence). В отече-
ственной литературе принят первый, поэтому в переводе сохранен только он.
(Примеч. ред.)
386
лебания диполей, первоначально вызванного когерентным возбуж-
дением, т. е. вначале псевдодиполи были отклонены от оси z. На-
селенность возбужденного состояния (продольное возбуждение) и
средний осциллирующий дипольный момент (поперечное возбуж-
дение) при этом не равны нулю. Интенсивность излучения можно
рассчитать классически по формуле (21.15) при заданном значе-
нии <р>. Рассмотрим теперь другой случай.
Предположим, что имеется набор двухуровне- 2
вых систем, первоначальное распределение на-
селенностей которых полностью инвертирова-
но, что в модели псевдодиполей описывается
вектором, направленным вверх вдоль +? на
рис. 21.15. В отсутствие внешнего поля эти
двухуровневые системы первоначально некорре-
лированы и излучают только спонтанно. Однако
в дальнейшем вследствие взаимодействия излу-
чения с двухуровневыми системами последние
могут стать коррелированными и излучать вмес-
те когерентным образом. В модели псевдодипо-
лей на рис. 21.15 мы можем представить себе,
что из-за квантовых флуктуаций псевдодиполи
направлены не строго вдоль оси +z. При этом
они могут прецессировать вокруг z, а излучение
вызывает отклонение псевдодиполей дальше от
направления +z. В некоторый промежуточный
момент возникает корреляция между диполями
Рис. 21.15. Источ-
ник когерентного
излучения: пре-
цессирующий ги-
гантский диполь
образованный
N диполями, пре-
цессирующими в
фазе
через посредство поля излучения, которое стре-
мится сфазировать прецессию диполей. Постепенно псевдоди-
поли оказываются полностью сфазированными; при этом
они значительно отклонены от оси +z. В этом состоянии они сов-
местно излучают когерентно в классическом смысле. Проблема,
которая привлекла большой интерес, заключается в том, как имен-
но излучение в таком наборе двухуровневых систем с инвертиро-
ванной населенностью переходит от первоначального спонтанного
режима к конечному когерентному режиму или режиму сверх-
излучения.
Дикке первым исследовал эту проблему, рассмотрев набор спи-
нов ($ = 1/2) в объеме с размерами намного меньшими, чем длина
волны излучения, что имеет место в случае магнитного резонанса
[26]. Используя квантовое описание системы N спинов с s = 1/2,
он нашел, что, когда система находится в состоянии |г, тп>, ско-
рость излучения равна
I = (г + т) (г - т + 1)Zo, (21.60)
где г — спиновое квантовое число для полного спина, т — соответ-
ствующее магнитное квантовое число, а /0 — скорость спонтанно-
го излучения отдельного спина. Видно, что при г = т = гюах = Va-V
мы имеем I = NIQ. Это означает, что, когда все спины инвертиро-
25* 387
ваны, они излучают некогерентно (или спонтанно). Если при из-
лучении система переходит в состояние lr=1/2^V, лО, где |?п|
то скорость спонтанного излучения становится равной I« i/4^V270,
что ясно указывает на когерентный характер излучения.
Сверхизлучение характеризуется несколькими специфическими
особенностями. Во-первых, существует задержка между начальным
установлением инверсной населенности и появлением сверхизлуче-
ния. Это время задержки соответствует времени, требуемому сис-
теме для установления корреляции между атомами (или двухуров-
невыми системами). Далее, сверхизлучение должно иметь вид им-
пульса, поскольку излучение прекращается, когда излучается вся
запасенная в системе энергия. Наконец, из-за значительно боль-
шей скорости излучения (пропорциональной N2 вместо N) эффек-
тивное время излучения системы становится во много раз короче
(пропорционально 1/N). Установление корреляции между атомами
посредством излучения можно представить себе следующим обра-
зом. Излучение атома может индуцировать колебание диполя в со-
седних атомах. Эти индуцированные диполи в свою очередь созда-
ют поле отклика, действующее на первоначальный атом и влияю-
щее на его излучение.
Сверхизлучение впервые наблюдалось в магнитном резонапсе
Бломбергеном и Паундом [27]. В оптике этот эффект был наблю-
ден Скрибановичем с сотрудниками [28] и был позднее более тща-
тельно и всесторонне исследован Гиббсом с сотрудниками [29].
Оптическое сверхизлучение в действителвности оказывается более
сложным, чем это описано выше. Размеры образца всегда намного
больше длины волны, поэтому нужно учитывать эффекты распро-
странения. Кроме того, поперечное распределение интенсивности
пучка также влияет на сигнал и затрудняет его анализ. Угловое
распределение оптического сверхизлучения определяется геомет-
рией активной среды. В случае когда среда имеет форму длин-
ного цилиндра, сигнал появляется главным образом в прямом и
обратном направлениях с равной интенсивностью. Это схемати-
чески показано на рис. 21.16. На том же рисунке показано изме-
нение во времени возбуждения, некогерентного сигнала и импуль-
са сверхизлучения, экспериментально наблюдавшееся в HF Скри-
бановичем и др. [28].
Для объяснения экспериментальных результатов Скрибанович
и др. [28, 30] использовали классическую теорию излучения в
предположении, что флуктуации поляризации могут вызвать пер-
воначальное отклонение псевдодиполя на угол 0О, как показано на
рис. 21.15. Картина сверхизлучения с учетом эффектов распростра-
нения рассчитывалась путем решения уравнения (21.15) совмест-
но с уравнениями Блоха (21.9). Согласие между теорией и экспе-
риментом, однако, было ограничено сложностями реального экспе-
римента и упрощениями, использованными в теоретических расче-
тах. Бонифацио и Лугиато [31] теоретически рассмотрели явление
сверхизлучения с чисто квантовомеханической точки зрения с ис-
пользованием приближения среднего поля и строго установили ус-
388
ловил его возникновения. Однако они пренебрегли эффектами рас-
пространения, а следовательно, и пространственным изменением оги-
бающей импульса. Глаубер и Хааке [32], а также Полдер с сотрудни-
ками [33] позднее создали более строгую теорию суперфлуоресценции,
включающую эффекты распространения. В их теориях содержится
количественный анализ квантовых флуктуаций и инициировапия
Рис. 21.16. Изменение во времени: а — возбуждающего импульса, вызывающего
почти полную инверсию населенностей двух соседних вращательных уровней
состояния v = 1 молекул HF; б — спонтанного излучения; в — когерентного
излучения. На врезках показаны диаграммы направленности излучения в слу-
чаях бив [28]
суперфлуоресценции. Единственное ограничение этих теорий за-
ключается в том, что они являются одномерными и не учитывают
поперечного изменения амплитуды и поляризации поля.
Можно представить себе, что квантовые флуктуации и спонтан-
ное излучение устанавливают начальный угол наклона 0О псевдо-
диполя, а затем сверхизлучение устанавливается классическим об-
разом. Величина 0О определяет время задержки tD между началь-
ным установлением полной инверсии населенностей и пиком им-
пульса сверхизлучения. Большая величина 0О приводит к более
короткому времени tD- Величина 0О, а значит, и tD должны флук-
туировать, так как они определяются квантовыми флуктуациями.
Среднее значение 0О отражает среднюю величину квантовых флук-
туаций. Это время обратно пропорционально V7V, поскольку в бо-
лее плотной среде корреляция между атомами устанавливается бо-
лее легко и необходима меньшая величина 0О для перехода от
квантового к классическому режиму излучения. Средняя величина
0о может быть измерена экспериментально с помощью инжектиро-
389
вания в образец импульса площадью 0= j [34]. Если
— ОО
О < Оо, то инжекция ничего не изменит, так как инициирование
сверхизлучения по-прежнему определяется квантовыми флуктуа-
циями в среде. Если 0 > Оо, то инжектированный импульс помога-
ет в инициировании сверхизлучения, и время задержки tD сокра-
щается. Эксперимент, выполненный с парами Cs плотностью
N = 2 • 108 см“3, дал среднее значение Оо = 5 • 10“4 рад [34].
При теоретическом расчете сверхизлучения обычно делается
ряд упрощений, поэтому для количественной проверки теорий экс-
перименты должны ставиться таким образом, чтобы как можно
ближе соблюсти условия, использованные в теории. Гиббс с сот-
рудниками выполнили такой эксперимент, используя в качестве
образца лары цезия [29]. Оптическая накачка с уровня 6251/а на
уровень 72Рз/2 с помощью лазерного импульса длительностью 2 нс
приводила к почти полной инверсии населенностей между уровня-
ми 72Р3/2 и 72Si/2. Магнитное поле напряженностью 2,8 кЭ снима-
ло вырождение этого перехода и превращало инвертированную
атомную систему в хорошую эффективную двухуровневую систему.
Плотность атомных паров и длина образца выбирались из сообра-
жений обеспечения необходимого разделения характерных времен
для ясного наблюдения сверхизлучения. В этом случае экспери-
ментальные результаты действительно показали довольно хорошев
согласие с теоретическими предсказаниями*). Детали эксперимен-
тов и соответствующих теорий можно найти в обзорных статьях
[35]**).
♦) Д. Хайнзен и др. [Heinzen D. Л, Thomas J. Е., Feld М, S. Ц Phys. Rev.
Lett.— 1985. V. 54. Р. 677] выполнили эксперимент по наблюдению сверхизлу-
чения в парах рубидия. В результате была выявлена роль пространственных
эффектов в сверхизлучении, связанных с поперечным распределением интен-
сивности лазерного пучка. Наблюдавшиеся в эксперименте закономерности в
развитии сверхизлучения хорошо согласуются с предсказаниями теории. (При-
меч. персе.)
♦♦) В недавней работе Р. Бойда и др. [Malcuit М. S.t Maki J. J., Simkin D. J.t
Boyd R, W. Transition From Superfluorescence to Amplified Spontaneous Emis-
sion // Phys. Rev. Lett.— 1087. V. 59. P. 1189] сообщается об элегантном экспе-
рименте, в котором сверхизлучение удалось наблюдать в твердом теле. Изме-
няя ширину линии путем изменения температуры, авторы смогли четко про-
следить переход от режима сверхизлучения к иекогерентному режиму уси«
ленного спонтанного излучения. (Примеч, ред.)
Глава 22
СИЛЬНЫЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ СВЕТА
С АТОМАМИ
Под сильными взаимодействиями света с атомами обычно понима-
ют случаи, когда свет и вещество образуют сильно связанное обра-
зование и обычные представления, основанные на теории возмуще-
ний, более не справедливы. Материальная система может сильно
изменить свои свойства не только из-за вызванного светом пере-
распределения населенностей, но и вследствие индуцированных
светом изменений энергии уровней и собственных функций. Таким
образом, речь идет о важном разделе нелинейной оптики, пред-
ставляющем значительный интерес как с теоретической, так и с
практической точек зрения. В этой главе мы рассмотрим только
случай сильного взаимодействия света с атомами, которые в усло-
виях резонансного возбуждения можно рассматривать как простые
системы, имеющие всего несколько дискретных уровней. Частично
эта’проблема была рассмотрена в гл. 13 в качестве основы некото-
рых методов нелинейной спектроскопии высокого разрешения.
22.1 Общие положения
По определению, сильное взаимодействие света с веществом про-
исходит, когда взаимодействие настолько велико, что его нельзя
рассматривать как малое возмущение. Как следует из микроскопи-
ческого расчета (гл. 2), это происходит, когда матричные элемен-
ты гамильтониана |5^вз|пЛ/ оказываются сравнимыми или превос-
ходят по величине частотный множитель в знаменателе й|© —
—<опП' + Кпп' |, где (о — частота лазера, (Опп' —резонансная частота
перехода, а Гпп, — соответствующая постоянная затухания. Следо-
вательно, далеко от резонанса для перехода в режим сильного взаи-
модействия требуется очень сильное оптическое поле, однако вбли-
зи резонанса часто бывает достаточно и слабого оптического поля.
Например, в парах атомов щелочных металлов можно наблюдать
сильное взаимодействие на переходе ns -> пр при интенсивности
пучка порядка нескольких десятков милливатт на квадратный
сантиметр.
Резкая зависимость силы взаимодействия от наличия резонанса
позволяет во многих случаях упростить реальную материальную
систему, заменяя ее эффективной системой, имеющей всего не-
сколько уровней, связанных резонансным возбуждением. Часто
эта ситуация имеет место для атомов, в которых соседние уровни
лежат достаточно далеко друг от друга, так что нерезонансными
391
переходами действительно можно пренебречь. Таким образом, мы
имеем дело с эффективной двухуровневой системой, если в резо-
нансном возбуждении и зондировании участвуют только два атом-
ных уровня, или с эффективной трехуровневой системой, если в
процессе участвуют три уровня атома, и т. д. Для больших моле-
кул и твердых тел такие упрощения могут оказаться нереалисти-
ческими из-за большого числа близко расположенных переходов,
поскольку индуцированные световым полем сдвиги уровней и их
уширение могут быть сравнимы с расстоянием между соседними
состояниями. В этом случае расчет оказывается намного более
сложным, и, фактически, полная теория такого взаимодействия
еще не разработана. Наше рассмотрение, таким образом, ограничи-
вается случаями простых атомных и молекулярных систем. Хотя
теория в общем случае применима для любой эффективной п-уров-
невой системы, мы рассмотрим только системы, эффективно имею-
щие два или три уровня. Аналитическое решение обычно возмож-
но только для п < 3.
Проблема сильного взаимодействия света с n-уровневой систе-
мой постоянно привлекала внимание физиков с самого возникно-
вения квантовой механики, а пути подхода к решению проблемы
открывались и переоткрывались вновь людьми, работавшими в
разных областях физики: микроволновой спектроскопии, магнитно-
го резонанса и оптической спектроскопии. Существуют два общих
подхода. Один из них — это подход с использованием модели «го-
лого» атома, в которой в качестве базиса при расчетах выбираются
не участвующие во взаимодействии атома с полем собственные
состояния [1]. Другим является подход с использованием модели
«одетого» атома, при котором все взаимодействие атома с полем
или его часть рассчитываются точно, а получающиеся в результате
собственные состояния системы атом — поле служат базисом при
дальнейших расчетах (2]. Первый подход, пожалуй, более последо-
вателен с точки зрения математических расчетов, зато второй бо-
лее понятен с физической точки зрения. Объем фактических рас-
четов при решении этой проблемы, однако, оказывается практиче-
ски одинаковым при обоих подходах. В каждом из них поля мож-
но рассматривать классически, если они достаточно интенсивны.
В дальнейшем мы будем использовать полуклассическое описание
для иллюстрации модели «голого» атома и полностью квантовоме-
ханическое описание для иллюстрации модели «одетого» атома.
Следует ожидать, что непосредственным следствием сильного
оптического возбуждения будут оптический эффект Штарка и
уширение линии (см. разделы 5.3 и 13.3, посвященные эффекту
насыщения), что вытекает из обобщения картины, полученной в
режиме слабого взаимодействия. Фактически, картина сильного
взаимодействия намного сложнее. Например, можно действительно
обнаружить линию, уширенную за счет оптического эффекта
Штарка (или уширенную за счет насыщения), если измерить по-
глощение сильного поля накачки в функции частоты вблизи резо-
нансного перехода (см. раздел 13.3, посвященный насыщению при
.392
возбуждении). Однако если частота сильного поля накачки зафик-
сирована вблизи резонанса, а измеряется поглощение слабой проб-
ной волны в функции частоты вблизи резонанса, то в спектре
можно наблюдать три резонансных пика (см. раздел 13.3, посвя-
щенный поглощению слабого пробного пучка в присутствии силь-
ной накачки). (Фактический спектр икеет только одну линию
поглощения и одну линию усиления, расположенные симметрично
с обеих сторон от частоты накачки; причины этого будут рассмот-
рены ниже.) Эту особенность можно понять из следующих сообра-
жений: когда частота накачки <о лежит близко к частоте перехода
©21 между атомными состояниями |1> и |2>, составные состояния
И, пй(о> и 12, /$©> системы атом—поле будут почти вырожден-
ными с состояниями 12, (и—1)Й<о> и И, (п+ 1)Й<о>, соответст-
венно, при отсутствии взаимодействия атома с полем, но, согласно
правилам отбора, разрешен только переход между состояниями
II, пйш> и 12, пй(о>. В присутствии сильного взаимодействия, од-
нако, почти вырожденные состояния перемешиваются и сдвигают-
ся и все переходы между двумя системами состояний {|2, пй(о>,
И, (п + 1)Йю>} и {|2, (п—1)Й<о>, |1, ий<о>} становятся разрешен-
ными. Ожидается появление трех линий поглощения, потому что
разности энергий двух состояний в каждом наборе одинаковы.
В более общем случае монохроматическое поле, сильно взаимодей-
ствующее с п уровнями (так, что l<il Жз1 PI Й |<о — + ЛЛЛ),
может привести к расщеплению каждого уровня на п подуровней.
Приведенные рассуждения в основном следуют модели «одетого»
атома, хотя те же результаты должны получиться и в модели
«голого» атома. В следующих разделах мы более подробно рас-
смотрим модели «голого» и «одетого» атомов и приведем несколько
конкретных примеров.
22.2 Модель «голого» атома
В этом разделе мы будем рассматривать поля классически и вос-
пользуемся аппаратом матрицы плотности (раздел 2.1). Пусть си-
стема, эффективно являющаяся n-уровневой, сильно взаимодейству-
ет с т монохроматическими полями накачки. Всего имеется п2
элементов pfJ матрицы плотности, где i, /я 1, ..., и, которые опи-
сывают систему. Каждый элемент р„ содержит набор частотных
компонент, являющихся линейными комбинациями т частот на-
качки. В модели «голого» атома находится более или менее стро-
гое решение уравнения Лиувилля для ръ- при учете действия
сильных полей накачки. Многими из частотных компонент ръ- мож-
но пренебречь, так как они лежат далеко от резонанса. Предполо-
жим теперь, что слабое поле используется для зондирования
спектра поглощения либо переходов между п уровнями, либо с этих
п уровней на другие уровни. Следующим этапом расчета будет
нахождение поправки р(1)((опроб), линейной по амплитуде пробного
поля, в функции коэффициентов ро, уже найденных во всех по-
рядках по степеням поля накачки. Это можно сделать, используя
393
взаимодействие атома с пробным полем в качестве гамильтониана
возмущения в уравнении Лйувйлля. Наконец, зная среднее значе-
ние наведенного диполя <р (<оНроб) > = Sp [p(i) (©проб) р], можно рас-
считать поглощение пробного луча.
В использованном подходе выделяется отклик атомной системы
на приложенные поля, поэтому ищется только частное решение
уравнения Лйувйлля, и, значит, у матрицы плотности р не появ-
ляется новых частотных компонент, отличных от линейных комби-
наций частот приложенных оптических полей. В этом отношении
собственные частоты составной системы атом—поле в явном виде
в решении не возникают, так как они должны появиться только
в однородном решении. Их, однако, можно определить как резо-
нансы в отклике на действие пробного пучка. Таким образом,
в модели «голого» атома решение для системы при сильном опти-
ческом возбуждений не обнаруживает в явном виде картину пе-
рестроенных энергетических уровней (хотя их можно определить
из однородного решения уравнения Лйувйлля). Тем не менее ма-
тематический формализм при этом прост и не запутан. Рассмотрим
для иллюстрации общего описания случаи двух- и трехуровневой
систем.
Случай эффективной двухуровневой системы в условиях силь-
ной накачки и зондирования слабым пучком был рассмотрен в раз-
деле 13.3. Для ясности мы воспроизведем здесь основные этапы
расчета и обобщим их анализ [3]. Сначала найдем почти точное
решение уравнения Лйувйлля для системы с двумя уровнями |1>
и |2>, находящейся в условиях сильного возбуждения полем на-
качки Е(ш). Ненулевые компоненты матрицы плотности имеют вид
Р11 (0) — р22 (°) = Др° 1 +
r2z/z, 1 1
(“-®21)2 + r2J ’
Р12 (— ®) = Р21 (®) =
-Р12Д(-<Д)[Рц(0)-Ра2«»]
51 (® - ®21 - <Г) *
(22.1)
где
Ш, = 4Й2Т1/Г, I = с|Е(©) 172лп,
Й2 = 1Р12^(©)17й2, р12 = <11ег|2>.
В присутствии пробного поля ищем решение для р, линей-
ное по 2?(<x>z). Существуют три близкие к резонансу компоненты
р, линейные по полю p2i(®'), рц (<oz — g>) — р22 (<ох — <о)
и р12((о'— 2<о). Чтобы найти поглощение на частоте нам
достаточно знать величину p2i(o'), но ее можно определить только
из решения линейно связанных уравнений для трех компонент:
п (©' — ©а1 + iT) р21 (©') = — р21Е (©') [рп (0) — р22 (0)) —
— РиЕ (и) [рп (©' — ©) — р22 (©' — ©)]f
— <о + [pu (©' — ®) — р22 (©' — ©)] =
394
----РиР* (®) ри (©') + 2р21Е (со') Р12 (— ©) +
4* 2р^\Е (ei) Pig (©z — 2со), (22.2)
К (©' — 2<о — ©12 + гГ) р12 (<&' — 2ю) =
= РщЕ* (®) [Pii (со' — со) — р22 (©' — ®)1*
где рн(0) —р22(0) и р12(—со) определены в (22.1). Решение можно
записать в виде, несколько отличном от полученного в (13.16):
Рм (®) -----PnE (&') (Pii (0) P22 (0)1 X
X — co' + y-j (©' — 2© 4- ®2i + »r) —
[co'—2g> + + irl) 1
1-----------21T Id-1.
Г/ i\ 1 (22-3)
D = (©' — ©21 + iP) 11 ©' —© + y-j (©'—2© + ©21 + гГ) — 2Q2 —
— 2Q2 (©' — 2© + ©2i + /Г).
Коэффициент поглощения на частоте ©' определяется из соот-
ношения
а(©/) = (4лш7с)1тх(©/),
где
Х(©') = ЛГЬгР«(<о')/Я(©'). (22.41
Выражение для D можно переписать в виде
£)=(©'_ <о) ](©' _ ю)2 _ (й21 _ _ 4Q2 _ г2 - ^] +
+ i [2 (©' — ©)2 — 4Q2] Г + у- [(©' — ©2i) (®z — 2® + ©21) — Г2]. (22.5)
Из этого выражения ясно видно, что вещественная часть ReZ) об-
ращается в нуль в трех точках, соответствующих трем резонансам
в спектре поглощения:
G>'==G), (д'==(0±А,
А = [(© - ®21)2 + 4Q2 +г2+ гг/тл1'2. (22,6)
Точный расчет коэффициента поглощения по формулам (22.4) по-
казывает, что при ш' = со величина а стремится к нулю, при <о'==
= (о + А величина а положительна, если <о < <о21, и отрицательна
при (о > (О21 и, наконец, при <о' = ш — А величина а отрицательна
при (о < (O21 и положительна при со > <o2i. Таким образом, в спектре
поглощения имеются линия поглощения и линия излучения, рас-
положенные симметрично по обеим сторонам от частоты накач-
ки (о. Наличие такой структуры наблюдалось экспериментально,
о чем речь пойдет ниже. Когда 1<о — co2il линия излучения
будет очень слабой, а линия поглощения появляется йа частоте
395
<31
ЕМ
--------------<21
Е(ш)
---- - <11
Рис. 22.1. Трехуров-
невая» система под
действием двух близ-
ких к резонансу воз-
буждающих полей
co7 « (O21 “ 2Q2/(co — co21), которая совпадает с результатом обычного
расчета по теории возмущений эффекта Штарка, полученным в
(5.17) для случая сравнительно слабого взаимодействия света
с веществом.
Можно заметить, что величина Д в (22.6) есть просто частота
Раби, полученная в гл. 21, хотя в (21.16) мы не учли Г и Л. Та-
ким образом, с физической точки зрения резонансы на частотах
со7 = со ± Д можно рассматривать как боковые
полосы, возникающие при модуляции цент-
ральной компоненты со7 = со за счет прецессии
Раби.
Теперь можно обобщить проведенный ана-
лиз на случай трехуровневой системы, пока-
занной на рис. 22.1, где уровни |1> и |2> свя-
заны сильным полем накачки 2? (со), а переход
с уровня |2> на уровень |3> зондируется сла-
бым полем Е ((&'). Таким образом, это —
проблема двойного резонанса. Мы снова сна-
чала получим решение (22.1) в предположе-
нии наличия только сильного поля накачки,
а затем найдем поправку к рз2(со7), линей-
ную по Е(со7), из системы линейно связан-
ных уравнений. В результате мы должны
получить, что рзг(<о7) имеет частотный знаменатель, реальная
часть которого обращается в нуль в двух точках, что означает
йаличие двух резонансов в спектре поглощения. Если рассчитать
коэффициент поглощения а(со')~ 1т[р28рз2(®7)/£((о7)], то мы об-
наружим, что он положителен в обоих резонансах. Следовательно,
спектр поглощения состоит из двух линий поглощения, отстоящих
на частоту Раби Д, как и следовало ожидать на основании пре-
дыдущего анализа. Этот эффект впервые был открыт Аутлером и
Таунсом [4] в эксперименте по двойному оптическому микроволно-
вому резонансу. Обсуждение экспериментов мы снова откладываем
до следующих разделов.
Что произойдет, если оба поля Е(со) и 2? (со7) в случае трех-
уровневой системы, показанной на рис. 22.1, будут сильными?
Ясно, что спектр поглощения или испускания будет намного слож-
нее. Результат можно себе представить, пользуясь моделью «оде-
того» атома, поэтому отложим рассмотрение этого случая до сле-
дующего раздела. Здесь же мы рассмотрим проблему того, как
перераспределяются стационарные населенности трех уровней при
сильном возбуждении. Эта проблема имеет отношение не только
к спектроскопии сильно возбужденных систем, но и к таким при-
менениям оптической накачки, как разделение изотопов, многофо-
тонная ионизация, изучение физики и химии атомов в возбужден-
ном состоянии. В принципе, расчет этой задачи выполняется не-
посредственно и уже неоднократно описывался в литературе
[3, 5, 6]. В расчетах с помощью метода матрицы плотности сохра-
няются только близкие к резонансу члены, а частоты со ~ co2i и
396
<d' ~ (о32 считаются сильно отличающимися. Из уравнения Лиувил-
ля можно строго получить систему уравнений
Й Д21р21 (ю) = У21 (ш)[р22 (0) - ри (0)] + У23 (“G)') рз1 (<о + ю'),
ЙДз2рз2((О,)в ^32((й,)[рзз(0)—р22(0)]— 712(-^0))pS1((0 + (д'),
ЙДз1рз1(ю + (д')= Уз2 ((й')р21 (ю) - 721((о)р32((о'),
О = — (Ж21 + ТРз1)Рн + w12p22 + Ж1зРзз +
+ 712(-(о)р21((о)- Р21 ((d)Р12 (-со), (22.7)
0 = И^ри + ТРз2р22 — (V713 + ГИ2з) рзз +
+ 732(©')р2з(—(dz)- У2з(-®,)рз2(©'),
1 = Ри + P22 + рзз,
где
Д21 == (D — (D2i ”1“ il^i, Д32 == (D (Вз2 “Ь ^Гзг,
Дз1 = (D + ©' — (Оз1 + гГз1, Vi3 ((Da) = —рцЕ ((Da) ,
а коэффициент W{j обозначает скорость релаксации с уровня |/>
на уровень |г>. Для простоты мы считаем, что населенность сохра-
няется на трех уровнях. Уравнения (22.7) вместе с уравнениями
для Р12(—(d), p2s(--(oz) и Pis(—со — (d') образуют систему из 9 ли-
нейно связанных уравнений. Как и следовало ожидать, общий вид
Рис. 22.2. Стационарное распределение населенностей в трехуровневой системе
в функции амплитуд приложенных полей: а —оба поля находятся в точном
резонансе с двумя последовательными переходами; б — оба поля отстроены от
резонансов, причем отстройки имеют одинаковую величину, но противопо-
ложные знаки [Whitley R., Stroud С. R. Ц Phys. Rev. А.— 1976. V. 14. Р. 1498]
решения оказывается очень сложным и не слишком понятным.
Более полезными могут быть результаты численного расчета.
Уитли и Страуд [6] выполнили такие расчеты для трехуровне-
вой системы, в которой релаксация происходит посредством спон-
танного излучения с уровня |3> на уровень |2> и с уровня |2> на
уровень 11>. Результаты, приведенные на рис. 22.2, показывают,
397
что, когда частота со + со' находится в точном резонансе с <о31,
в пределе очень сильных полей населенность стремится распреде-
литься поровну между основным и верхним возбужденным состоя-
ниями и лишь небольшая часть населенности находится в нижнем
возбужденном состоянии. Такого результата можно было ожидать
в случае, когда со и о/ отстроены от со21 и ю32 соответственно, по-
тому что в этом случае мы получаем просто процесс прямого двух-
фотонного поглощения. Однако, как видно из рис. 22.2, такой же
результат получается, и когда со и со' находятся в резонансе с co2i
и со32, только населенность нижнего возбужденного состояния в
этом случае будет несколько больше. Этот результат можно обоб-
щить на случай n-уровневой системы. Он оказывается особенно
важным во многих применениях ступенчатой многофотонной на-
качки. Во-первых, из него следует, что можно перевести почти
половину населенности из основного состояния в конечное состоя-
ние. Во-вторых, промежуточные состояния могут быть опустошены
в пределе сильного возбуждения. В-третьих, можно создать инвер-
сию населенностей между конечным и промежуточным состояния-
ми. Экспериментально этот эффект наблюдался Грэем с сотрудни-
ками [7]. Их эксперимент будет описан в разделе 22.4.
Мы ограничились рассмотрением только стационарного случая,
но развитую теорию можно легко обобщить и на нестационарный
случай [6, 8]. Например, зависящее от времени уравнение Лиувил-
ля можно использовать для анализа нестационарного эффекта
Аутлера — Таунса [9]. Его можно также использовать для описа-
ния динамики перераспределения населенностей в трехуровневой
системе при резонансном возбуждении двумя сильными полями [6].
Нестационарные эффекты в многоуровневой системе при сильном
резонансном возбуждении должны в общем случае быть весьма ин-
тересным предметом для изучения [10]. Они являются обобщением
когерентных нестационарных явлений, рассмотренных в гл. 21.
22.3 Модель «одетого» атома
В модели «одетого» атома вначале ищется собственное состояние
комбинированной системы атом—поле накачки. В результате по-
лучается структура энергетических уровней «одетого» атома и, зна-
чит, выявляется его спектр поглощения и испускания. Для иллюст-
рации такого подхода проделаем полностью квантовомеханический
расчет [2]. Чтобы избежать математических трудностей, в дальней-,
шем рассмотрим только качественный или полуколичественный
аспект различных проблем.
Рассмотрим вновь двухуровневую систему, взаимодействующую
с сильным монохроматическим полем. Сначала найдем собственные
состояния комбинированной системы атом—поле. Из рис. 22.3 вид-
но, что в отсутствие взаимодействия атома с полем, когда <о ~ <o2i,
состояния И, п> и |2, п> почти вырождены с состояниями 12, п — 1>
и И, п + 1> соответственно, где п обозначает число фотонов в поле.
398
При сильном взаимодействии атома с полем вырождение снимает-
ся и структура энергетических уровней принимает вид бесконечно-
го набора равно расщепленных дублетов. Расщепление ЙД между
двумя состояниями <ап| и дублета можно легко определить,
пользуясь теорией возмущений для случая вырождения и зная, что
<2,п + 1\ <1гП+2\
<2’п|<1,Л + Я hut
<2,»-И <1}П\ . J пы

-------<Л>г1
<а»»г1
------
j </3„|
~-----<«nl
------
~~ ап-/1
Рис. 22.3. Структура энергетических уровней двухуровневой системы в модели
«одетого» атома
взаимодействие, связывающее состояния <1, п| и <2, п—11, опре-
деляется равенством
<2, п - 11Хз11, п>-----рг1Е(а), (22.8)’
где с|2?(<в) |* 1 2 */2л = пйсо при п>1. В результате получаем, что
д = [((0_(02|)^ + 4£27/\ (22.9)
т. е. равно частоте Раби. Два собственных состояния «одетого»
атома выражаются через состояния <1, п|, <2, п—11:
2р12Е* (о)
[(" - "21 + Д)2 + 4й2]1/2 ’ П> +
Ф — + Д
+ [("- "21+ Д)2 +4 * * *Й’11/2 1
, . В 21 ' J (22.10)
ш — -4- Д ' '
1 ₽n> = [(®-(o21 + A)’ + 4Qa]^ 1 *’ "> +
. 2р21£«о)
+ [("-й21 + Д)2+4й2]1/2 1 ’
Из этого собственного решения можно определить спектры флуо-
ресценции и поглощения [11]. Нам достаточно рассмотреть только
переходы между двумя соседними дублетами. Из-за перемешивания
волновых функций разрешены все переходы, связывающие эти две
пары состояний. Как показано на рис. 22.4, это приводит к спект-
ру флуоресценции с тремя линиями: центральной компонентой на
частоте со и двумя боковыми компонентами на частотах <о±Д.
В стационарном случае принцип детального равновесия обычно
требует, чтобы в равновесии релаксация посредством испускания
399
флуоресценции удовлетворяла уравнению
Эра/3£ = Гаррр Г^аРа = 0 = dp^/dt.
(22.11)
где Гу — скорость спонтанных переходов из состояния I/, п> в со-
стояние U, п — 1>, а р< — стационарная населенность состояния |t>.
Из уравнения (22.11) сразу можно сделать вывод о том, что две
боковые компоненты в спектре флуоресценции имеют одинаковую
ьд
oj-A ш ш+Д
Лд
О)-А
| ш+д
О) <(021
Рис. 22.4. Двухуровневая
система в условиях силь-
ного оптического возбуж-
дения: а — переходы, со-
провождающиеся испуска-
нием флуоресценции, и со-
ответствующий спектр
флуоресценции; б — пере-
ходы, сопровождающиеся
поглощением, и соответ-
ствующий спектр поглоще-
ния. Для описания струк-
туры энергетических уров-
ней составной системы ве-
щество-поле здесь ис-
пользуется модель «одето-
го» атома
интенсивность. Спектр поглощения также должен иметь три ком-
поненты с частотами со и со ± Д. Однако, как видно из рис. 22.4,
центральная компонента связана с переходами lan> lan+i> и
1₽п+«>, и ее интенсивность равна нулю, так как Р„ = Р„ ,
и Рр^ = Ррп+1 (пренебрегая очень малым различием вероятностей
появления п и п+1 фотонов в сильном поле). Две боковые компо-
ненты имеют интенсивности
7(ш + Д) = ЯГаР(ра~рР), 7(о-Д) = ЯГра(рр-ра), (22.12)
где К — коэффициент пропорциональности. Если со < со21, то ра > рР
и, значит, 7((о + Д)>0 и 7(со —Д)<0, что соответствует линии по-
глощения и линии усиления. Если со > co2i, то ра < рр и мы имеем
обратную ситуацию, когда /(со + Д)<О и Z(co —Д)>0. Принцип
детального равновесия (22.11) приводит к соотношению
/(© + Д) + Z(© - Д) = Я(Гра/рр) (ра - рР)2 > 0. (22.13)
Это свидетельствует о том, что линия поглощения всегда более ин-
тенсивна, чем линия усиления. Более строгий расчет с учетом ре-
лаксации позволяет получить также форму линии спектров [2].
В случае двойного резонанса Аутлера — Таунса зондируется пе-
реход с уровня |2> на третий уровень |3>. В модели «одетого»
400
атома ясно, что вследствие перемешивания состояний 12, п> и
И, nJ-1> спектр поглощения из состояния |2> должен состоять из
двух линий с частотами о)32 ± Д/2. Если <о < так что ра > рр,
мы получаем, что Z(<o32 + Д/2)>/((о32-- Д/2), а если <0 > <o2i, то
реализуется обратный случай.
Модель «одетого» атома легко можно обобщить на случай трех-
уровневой системы, взаимодействующей с двумя резонансными
<2,ntn'+1l
cfan']
tl(0

<2n,n'l
<1,ntn'\ “
<3,n-1,nJ-1l
hAr
<Угг'+Г,„'+Г 1

Рис. 22.5. Структура энергетических уровней составной системы трехуровне-
вого атома, сильно взаимодействующего с двумя близкими к резонансу воз-
буждающими ПОЛЯМИ Я((о) И Е((й')
полями, как показано на рис. 22.1. Как следует из рис. 22.5, струк-
тура энергетических уровней «одетого» атома в этом случае явля-
ется бесконечным набором триплетов. Легко видеть, что спектр
флуоресценции из состояния 13> в состояние |2> состоит из сим-
метричной системы семи линий с центральной компонентой на
частоте ш' и боковыми компонентами на частотах со'±Д, (о'±Д'
и (о'±(Д + Д'). Структура спектра флуоресценции из состояния
|2> в состояние 11> является такой же, только центральная ком-
понента расположена на частоте со. Спектры поглощения между
состояниями 11> и |2> и состояниями |2> и |3> также можно
рассчитать. Каждый из них также должен иметь семь линий, но
центральная компонента снова имеет нулевую интенсивность; три
из боковых компонент являются линиями поглощения, а другие
три —линиями усиления. Если зондируется переход с одного из
трех уровней на четвертый, то спектр поглощения должен состоять
из трех линий. В этом и заключается эффект Аутлера — Таунса
в случае четырехуровневой системы.
Другой интересный случай реализуется, когда одно монохрома-
тическое поле сильно взаимодействует с трехуровневой системой,
в которой два уровня, например |2> и |3>, являются почти вырож-
денными, так что их частотное расщепление меньше частоты Раби.
В модели «одетого» атома состояние <1, п| почти вырождено с со-
стояниями <2, n—II и <3, n —11, а состояния <2, п| й <3, п|
почти вырождены с состоянием <1, п +11, так что диаграмма
26 и. Р. Шен 401
энергетических уровней также является набором расположенных на
одинаковом расстоянии друг от друга триплетов. Спектр флуорес-
ценции вновь должен иметь вид симметричной системы из семи
линий с центром на частоте со, а в соответствующем спектре по-
глощения центральная компонента отсутствует.
Рассмотренные примеры показывают, что модель «одетого» ато-
ма действительно имеет ясный физический смысл и особенно по-
лезна для понимания результатов спектроскопии атомов при силь-
ном резонансном возбуждении. Ее можно обобщить на случай
эффективной n-уровневой системы при соблюдении следующих об-
щих правил: каждый уровень в сильном поле расщепляется на
п уровней, причем все они частично сохраняют характеристики
исходных п уровней; и расщепление, и индивидуальные свойства
расщепленных уровней зависят от силы связи атомов с полем, опи-
сываемой недиагональными матричными элементами гамильтониа-
на возмущения, связывающими исходные п уровней. Их можно
рассчитать с помощью диагонализации матрицы wXn, используя
метод теории возмущений в вырожденном случае для системы
атом—поле. Диаграмма энергетических уровней системы теперь
имеет п наборов из п уровней, а спектры излучения и поглощения
можно.непосредственно получить из рассмотрения переходов меж-
ду п наборами уровней. Следует заметить, что в общем случае
сильная связь двух уровней не обязательно достигается за счет
однофотонного резонансного возбуждения (<о~с)о). Она может
быть реализована с помощью полей, связывающих уровни посред-
ством, например, двухфотонного перехода (2(о~<о#). В последнем
случае для расчета по теории возмущений в вырожденном случае
должен использоваться эффективный гамильтониан для двухфотон-
ного перехода
— — Ej • М • Е2 — — ЕГЕ2М\
где М определено в (12.1). Однако детальный расчет спектра в
модели «одетого» атома с учетом случайной релаксации оказыва-
ется таким же сложным, как и в модели «голого» атома.
22.4 Результаты экспериментов
Индуцированное оптическим полем уширение линии, ее сдвиг и
расщепление являются проявлением оптического эффекта Штарка.
Сходные эффекты давно наблюдались в микроволновой спектроско-
пии. С появлением лазеров эти эффекты можно легко наблюдать
и в оптическом диапазоне. Индуцированное лазером насыщение,
сопровождающееся уширением линии, стало основой спектроскопии
насыщения (см. раздел 13.3). Сдвиг уровней за счет оптического
эффекта Штарка, возникающий даже в случае сравнительно сла-
бого взаимодействия поля с атомом, также интенсивно исследо-
вался. При использовании мощных лазеров, даже когда их часто-
та лежит очень далеко от резонанса, все же удается наблюдать
сдвиг линии, обусловленный оптическим эффектом Штарка. Пример
402
приведен на рис. 22.6, где отчетливо виден сдвиг вращательного
перехода 5(3) в молекулярном водороде (1034,5 см-1) на 0,12 см“\
индуцированный импульсом лазера на Nd: YAG с модуляцией
добротности с длиной волны 1,06 мкм и пиковой интенсивностью
8 • 10й Вт/см2 (12].
В случае сильного взаимодействия атома с полем, получаемого
при резонансном или околорезонансном лазерном возбуждении,
происходит расщепление уровней за счет оптического эффекта
Штарка. Оно наблюдалось в большом числе экспериментов. Часто
Рис. 22.6. Влияние мощного
ИК излучения на положение
и форму линии вращательного
перехода 5(3) молекулы водо-
рода. Крестиками показан
спектр, полученный с по-
мощью КАРС-спектроскопии в
присутствии излучения лазера
на Nd: YAG с длиной волны
1,06 мкм, работающего в ре-
жиме модуляции добротности;
кружками показан спектр, по-
лученный в отсутствие ИК
излучения. Кривые проведены
через экспериментальные точ-
ки [22]
I
1,0-
о
0,5
О,
в эксперименте для преодоления трудностей, связанных с доплеров-
ским уширением уровней, используется атомный пучок, что умень-
шает неоднородную ширину линии и облегчает наблюдение. При
изучении спектра флуоресценции, индуцированной сильным резо-
нансным полем, для возбуждения атомного пучка используется из-
лучение одночастотного непрерывного лазера, а регистрируется и
анализируется возбуждаемая им флуоресценция [13]. Например,
в эксперименте By с сотрудниками [13] для возбуждения перехода
натрия
3251/2 (F = 2,mF = 2)~+ 32Р3/2 (F' = 3, mF, = 3)
использовался циркулярно поляризованный луч непрерывного ла-
зера на красителе с шириной линии менее 250 кГц, который под
прямым углом пересекал атомный пучок натрия, причем атомы
в пучке имели начальную населенность в основном состоянии
325i/2 (F = 2, тр = 2), приготовленную с помощью оптической на-
качки. Флуоресценция на инвертированном переходе, излучавшая-
ся в направлении, перпендикулярном обоим пучкам, детектирова-
лась и анализировалась интерферометром Фабри — Перо. При до-
статочно большой лазерной интенсивности в спектре легко наблю-
дались три пика в полном соответствии с предсказаниями теории.
На рис. 22.7 наблюдавшиеся спектры сравниваются с теорией
в случаях резонансного и нерезонансного возбуждения при пико-
вой интенсивности лазера 640 мВт/см2, соответствующей резонанс-
26* 403
6
Рис. 22.7. Спектры флуоресценции перехода 32Рз/2(Р = 3, mF = 3) ->325i/2(F = 2, mF = 2) натрия в условиях сильного
резонансного возбуждения при пиковой интенсивности лазера 640 мВт/см2. Теоретические спектры а — в при сравнении
с экспериментальными спектрами г — е были свернуты с аппаратной функцией. Спектры а и г получены при Av =
—50 МГц, б и д — при Av s= 0, в ъ. е — при Av = 50 МГц [Grove R. Е., Wu F. У., Ezekiel Е. Ц Phys. Rev. А.— 1977. V. 15.
Р. 227]
ной частоте Раби Q = 78 МГц. Как и ожидалось, спектры всегда
расположены симметрично относительно частоты лазера, а расстоя-
ние между боковыми полосами 2Д увеличивается с ростом от-
стройки (со —(o2i) в соответствии с формулой Д = [(со — (о21)2 + 4Q2].
Спектр поглощения перехода
3251/2 (F = 2,mF = 2)->32Р3/2 (F' = 3, mF, = 3)
при сильном лазерном возбуждении также можно получить, если
есть второй перестраиваемый лазер на красителе. Пример полу-
ченных By с сотрудниками [14] результатов показан на рис. 22.8.
Рис. 22.8. а — Экспериментально полученный спектр поглощения на переходе
32Si/2(F = 2, mF = 2) 32Рз/2(Р = 3, mF = 3) натрия в условиях сильного воз-
буждения полем, настроенным на частоту, лежащую выше резонанса на
28 МГц. Полю с интенсивностью 560 мВт/см2 соответствует частота Раби, рав-
ная 66 МГц. б — Рассчитанное изменение формы линии при постоянной ампли-
туде поля (частота Раби 66 МГц) и меняющейся отстройке частоты от резо-
нанса: Дсо/2л = 0, 5, 10, 20, 28, 40, 60 и 80 МГц. Частота на горизонтальной оси
отсчитывается от резонансной частоты перехода. Стрелками показана частота
возбуждающего поля [14]
На этом рисунке видно, что, когда частота Раби намного превы-
шает ширину линии, в спектре имеются две боковые полосы, раз-
несенные на 2Д. Центральная компонента действительно отсут-
ствует. Высокочастотная компонента является линией усиления,
405
а низкочастотная — линией поглощения. Последняя намного пре-
вышает по интенсивности первую. Эти результаты находятся
в хорошем согласии с предсказаниями теории, обсуждавшимися
в предыдущем разделе.
Рис. 22.9. а —Дублет Аутле-
ра — Таунса в спектре погло-
щения, наблюдаемый в нат-
рии в условиях, когда лазер А
настроен точно в резонанс с
переходом 325i/2(F = 2, пгР =
= 2)32Рз/г(^ = 3, mp = 3),
а лазер В перестраивается в
окрестности частоты перехо-
да 32Рз/г (F = 3, Шр = 3) —►
-> 42Ds/2 (F = 4, mF = 4). Рас-
щепление возрастает с увели-
чением интенсивности лазе-
ра А (бв — отстройка лазера В
от резонанса), б —Дублет
Аутлера — Таунса в условиях,
когда лазер А отстроен от ре-
зонанса. При изменении вели-
чины отстройки 6а лазера А
от резонанса спектры стано-
вятся асимметричными [15]
В эффекте Аутлера — Таунса зондируется переход с одного из
двух уровней, связанных между собой сильным полем, на третий
уровень; при этом в спектре ожидается появление двух линий по-
глощения. Пример экспериментальных результатов [15] показан на
406
рис. 22.9. Первый лазер возбуждает переход
32S1/2 (F = 2,mF = 2)-> 32Р3/2 (Р' = 3, тР> = 3)
атома натрия, а второй зондирует поглощение на переходе с уровня
32Р8/2 (Р' = 3, тр' = 3) на уровень 42D6/2 (F* = 4, mF„ = 4). На-
блюдаемый спектр поглощения имеет две линии. Он симметричен
при резонансной накачке и асимметричен при нерезонансном воз-
буждении. Частотное расщепление между двумя пиками Д увели-
чивается с ростом отстройки (о — (о21 в соответствии с зависимостью
(22.9). Эти результаты хорошо согласуются с теорией.
Когда два лазера используются для возбуждения трехуровневой
системы с уровня |1> на уровень |2> и с уровня |2> на уровень |3>
Рис. 22.10. а — Три уровня натрия, возбуждаемые двумя близкими к резонансу
сильными полями, б — Экспериментально измеренная населенность о22 воз-
бужденного состояния: лазер с фиксированной частотой был настроен точно в
резонанс (ба = 0) и имел интенсивность 23 мВт/см2, а второй лазер с интен-
сивностью 54 мВт/см2 отстраивался по частоте от резонапса на величину 6ь.
в — Теоретически рассчитанная населенность G22 возбужденного состояния в
зависимости от отстройки дь [7]
МГц
соответственно, теория предсказывает, что в пределе сильного взаи-
модействия резонансная двухфотонная накачка стремится распре-
делить населенность поровну между начальным и конечным со-
стояниями |1> и |3> и практически опустошить уровень |2>. Это
было экспериментально подтверждено Грэем с сотрудниками [7].
Они выбрали трехуровневую систему, образованную тремя уров-
нями атома натрия: 3251/2 (Р=1), 32Pt/2 (Р = 2) и 3251/2 (Р = 2).
Два одночастотных непрерывных лазера на красителе использова-
лись для связи двух основных состояний S с возбужденными со-
стояниями Р, как показано на рис. 22.10а, причем последние иг-
рали роль промежуточного состояния. Населенность состояния Р
определялась по интенсивности флуоресценции из этого состояния.
Результат эксперимента, в котором первый лазер настраивался
407
точно в резонанс с переходом Si/2 (F = i)-+Pi/2 (F = 2), a BTopoii
лазер перестраивался через двухфотонный резонанс, показан на
рис. 22.106, рядом для сравнения приведены также результаты
теоретического расчета. Действительно, населенность промежуточ-
ного состояния падает почти до нуля при точном двухфотонном
резонансе. Это происходило даже тогда, когда первый лазер от-
страивался от резонанса, хотя при этом для наблюдения эффекта
приходилось резко увеличивать мощность лазера накачки.
Эксперименты по сильному возбуждению n-уровневых систем
при п>3 редки, хотя, тем не менее, они могли бы быть интерес-
ными. Например, спектры поглощения и испускания четырехуров-
невой системы с двумя близко расположенными промежуточными
уровнями, возбуждаемой двумя полями, находящимися в резонансе
с переходами из основного в промежуточное и из промежуточного
в конечное состояния соответственно, должны сильно меняться при
изменении интенсивностей лазеров. Экспериментальное изучение
нестационарных эффектов в сильно возбужденной многоуровневой
системе также еще не выполнено. Может также быть интересным
временное поведение спектров поглощения и испускания.
22.5 Многофотонное возбуждение и ионизация
Если оптическое поле имеет очень большую интенсивность, то мо-
гут происходить n-фотонные переходы при 1. Рассмотрим сна-
чала переходы без промежуточных резонансов. В этом случае ве-
роятность перехода очень мала даже при сильном возбуждающем
поле, и ее можно оценить по теории возмущений в n-м порядке.
Общее выражение для вероятности перехода слишком громоздко,
чтобы его можно было воспроизвести здесь, но символически его
можно записать в виде
П 2
w""~% «•”> (ли —<»/«). (22.14)
Здесь Ж7(ЙД(о)п“1 фактически является суммой многих членов;
в каждом из них Зёп является произведением п недиагональных
матричных элементов гамильтониана —ег-Е, а (Лю)”-1 есть про-
изведение (п—1) факторов, учитывающих частотную отстройку от
резонансов. Форма линии g(n) (псе — (o/g) является в идеальном слу-
чае лоренцевской:
(2215>
Мы считали здесь, что все п фотонов имеют одинаковые частоты.
Обобщение на случай п фотонов с различными частотами выпол-
няется непосредственно заменой тгсо на сумму (Oj + ю2 + ... + соп.
Поскольку вдали от резонанса |5#/ЙД(о| ~ |E/Z?aT! < 1, так как
оптическое поле намного слабее внутриатомного поля Еат (см. раз-
дел 1.3), приведенный расчет по теории возмущений оправдан.
408
Вспомним, однако, что сильное нерезонансное оптическое излуче-
ние может индуцировать оптический эффект Штарка (см. раз-
дел 22.2), который будет пропорционален интенсивности света:
— Sf —” Sgt
у | </1 er-E I 012 v | <gl er E | i> |a agi (22Л6)
' < ь2(Гл!-«)ГМ’ e . T*2(rgi|-“)l“*r
Эффект Штарка вызывает сдвиг резонансной частоты многофотон-
ного перехода, и тогда множитель g{n) (по — (&fg) в формуле (22.15)
нужно заменить на g(n)(n<o — — 6(0/g). Уширение линии из-за
насыщения накачки обычно йренебрежимо мало при п-фотонном
переходе, где п > 1, однако мы можем легко учесть его в расчетах,
заменив ширину линии Г в g(n) на Г(1 +21У(П)Т1)1/2, где Л —вре-
мя продольной релаксации возбуждения. Таким образом, для ло-
ренцевской линии можно записать
v 18 f8)
При п = 2 (двухфотонный переход) сдвиг резонансной частоты
фактически оказывается сравнимым с уширением линии, причем
и сдвиг, и уширение пропорциональны интенсивности света (уши-
рение и сдвиг не принимались во внимание при рассмотрении двух-
фотонного перехода в разделе 12.1). При п>2 сдвиг оказывается
намного больше уширения, так что сдвиг можно измерить, а уши-
рение часто — нет.
Экспериментально наблюдались и связанное с насыщением уши-
рение [16], и светоиндуцированный сдвиг линии (17] при двухфо-
тонных переходах. Эффект будет больше, если имеется близкий
к резонансу промежуточный уровень. Часто говорят, что п-фотон-
ный переход характеризуется зависимостью от n-й степени интен-
сивности света. Однако это справедливо, только если малы сдвиг
и уширение линии, индуцированные оптическим полем, т. е. в пре-
деле малой интенсивности. При n-фотонном переходе (где п •> 1)
между двумя дискретными состояниями сдвиг линии может быть
значительным, когда сигнал только достигает детектируемого уров-
ня. Зависимость от n-й степени интенсивности, /п, в этом случае
никогда не будет наблюдаться. Экспериментально многофотонные
переходы между дискретными состояниями при п > 3 изучались
редко. Это связано главным образом с тем, что требуемая для их
наблюдения высокая интенсивность лазерного излучения вызывает
одновременно ионизацию атомов или молекул, и последующие эф-
фекты, индуцированные ионизацией, запутывают результаты. Од-
нако многофотонную ионизацию также можно рассматривать как
многофотонный переход, только происходящий между дискретным
состоянием и континуумом. В последнем случае светоиндуцирован-
пый сдвиг резонансной частоты не проявляется на фоне контину-
ума, пока уширение, связанное с насыщением, остается пренебрег
409
жимо малым. В. этом случае можно ожидать, что сигнал будет
иметь зависимость от интенсивности вида 1п. И действительно,
с помощью мощного пикосекундного лазера на стекле с неодимом
Манус с сотрудниками [18, 19] наблюдали процесс п-фотонной
ионизации во многих атомарных системах, который характеризо-
вался зависимостью от интенсивности вида 1п. Например, они на-
блюдали зависимость с показателем п = 11 в процессе Хе —► Хе+ 4-
+ е-. Ситуация, однако, сильно меняется, если в процессе л-фотон-
ной ионизации имеется дискретный уровень, попадающий в т-фо-
тонный резонанс. Как показано на рис. 22.11 [20], четырехфотон-
иая ионизация цезия действительно имеет зависимость от интен-
сивности вида Z4, если частота 3(0 лежит достаточно далеко от ча-
стоты (Oes-бг, однако когда 3(о ~ (овв-в*, эта зависимость сильно от-
личается от закона Z4. Предположим, что сигнал ионизации S
зависит от I как ZK. Тогда из наклона зависимости logS от logZ
можно определить К. Рис. 22.11 показывает, что, когда частота
3(о сканируется через резонанс <ов8-вг, величина К резко меняется
от 4 до.30, затем падает до 1 и, наконец, снова становится рав-
ной 4. Этот результат можно легко объяснить: поскольку частота
Рис. 22.11. Четырехфотонная ионизация цезия через промежуточный уровень.
На рисунке показано полученное экспериментально изменение порядка нели-
нейности Хэксп в функции частотной отстройки сиг трехфотонного перехода
65 — 6F [20]
o>es-6F испытывает светоиндуцированный сдвиг, частотный знаме-
натель в выражении для вероятности перехода теперь также за-
висит от I [21]. Качественно это приводит к тому, что, когда 3(0 >
> (Oes-бР, рост интенсивности I сдвигает частоту (Ова-6Р ближе к
резонансу и сигнал ионизации возрастает быстрее, чем Z4, что про-
является в том, что К > 4. При 3(0 < (oes_ep рост I приводит к
сдвигу частоты (oes-eF от резонанса и сигнал ионизации возрастает
медленнее, чем Z4, что проявляется в том, что К < 4. Асимметрию
кривой на рис. 22.11 также можно объяснить как результат ин-
410
терференции двух каналов ионизации, один из которых является
прямой четырехфотонной ионизацией, а другой соответствует че-
тырехфотонной ионизации через промежуточный трехфотонный ре-
зонанс с частотой (Oes-er*
Исходя из энергетических соображений, предположим, что для
ионизации атома нужны N фотонов одинаковой частоты. Однако
в реальном эксперименте можно обнаружить, что каждый атом
ионизуется после поглощения более чем N фотонов, в зависимости
от интенсивности лазера. Это происходит, когда скорость возбуж-
дения в континуум, лежащий выше уровня ионизации, превышает
скорость ионизации и приводи*]; к появлению высокоэнергичных
электронов, высвобождающихся в процессе ионизации [22]. Когда
скорость возбуждения очень велика, можно даже возбудить атом
вь!ше порога второй, третьей и n-й ионизации. И действительно,
Манус с сотрудниками [23] экспериментально показали, что атом
криптона, поглотив 33 фотона из 50-пикосекундного импульса не-
одимового лазера, превращается в ион Кг2+, а кроме того, появля-
ются ионы Кг84* и Кг4+.
Среди возможных применений многофотонной ионизации ука-
жем детектирование отдельных атомов или молекул (раздел 19.3),
разделение изотопов (раздел 24.2) и генерацию электронов, имею-
щих определенную поляризацию спина. Было высказано предпо-
ложение, что при многофотонной ионизации неполяризованных
атомов циркулярно поляризованным лазерным лучом могут полу-
читься поляризованные электроны [24]. Были измерены угловое
распределение и поляризация электронов, получающихся в резуль-
тате двух- и многофотонной ионизации атомов [25]. При двухфо-
тонной ионизации цезия была получена степень поляризации элек-
тронов, достигающая 0,8.
Глава 23
МНОГОФОТОННОЕ ВОЗБУЖДЕНИЕ
И ДИССОЦИАЦИЯ МОЛЕКУЛ
В ИНФРАКРАСНОМ ЛАЗЕРНОМ ПОЛЕ
Одним из наиболее ярких открытий последнего времени в нели-
нейной оптике стало экспериментальное наблюдение явления мно-
гофотонного возбуждения и диссоциации молекул в инфракрасном
поле. Было обнаружено, что молекула может быть сильно воз-
буждена и затем диссоциирована при селективном по частоте по-
глощении десятков фотонов из инфракрасного лазерного импульса,
имеющего интенсивность порядка 10 МВт/см2 и плотность энергии
порядка нескольких джоулей на квадратный сантиметр. Это от-
крытие было неожиданным, так как считалось, что для столь силь-
ного многофотонного возбуждения нужны более интенсивные ла-
зерные поля.
Несомненны большое принципиальное значение и далеко иду-
щие прикладные последствия этого явления. Возможность вложе-
ния в молекулу энергии порядка нескольких электронвольт посред-
ством поглощения фотонов за счет колебательно-вращательного
возбуждения чрезвычайно интересна для лазерной химии. Этот про-
цесс может сильно влиять на химические реакции, в которых уча-
ствует молекула. Будучи селективной по частоте, многофотонная
диссоциация в ИК поле оказывается перспективным методом раз-
деления изотопов. Экспериментальная реализация селективной по
связи (моде) или, как говорят, «мод-селективной» многофотонной
диссоциации могла бы привести к революции в области химиче-
ского синтеза.
В этой главе мы рассмотрим наиболее важные аспекты физики
многофотонного ИК возбуждения и диссоциации.
23.1 Первые эксперименты
Инфракрасное многофотонное возбуждение (МФВ) и многофотон-
ная диссоциация (МФД) были случайно открыты Айсенором и
Ричардсоном [1] в 1971 г. В их эксперименте при фокусировке
излучения мощного СО2-лазера в резонансно поглощающую газо-
вую среду (NH3, CF2C12 и др.) в области фокуса возникала видимая
глазом люминесценция, причем даже тогда, когда интенсивность
лазерного излучения была намного ниже порога оптического про-
боя. Было установлено, что люминесценция является излучением
возбужденных продуктов диссоциации. Более тщательный анализ
показал, что импульс люминесценции имеет две компоненты: бы-
412
струю, возникающую практически мгновенно (в масштабе лазер-
ного импульса), и задержанную компоненту [2]. «Мгновенно» воз-
никающая компонента люминесценции была приписана бесстолкно-
вительной диссоциации отдельных молекул, а компонента, возни-
кающая с задержкой,— диссоциации, индуцированной столкнове-
ниями молекул. С точки зрения энергетики процесса получалось,
что бесстолкновительная диссоциация должна быть связана с мно-
гофотонным возбуждением отдельных молекул, набирающих энер-
гию по лестнице колебательно-вращательных уровней.
Резонансная природа процесса МФВ открывала возможность
использования МФД для разделения изотопов. В 1974 г. Амбарцу-
мян с сотрудниками действительно показали, что процесс МФД
обладает изотопической
селективностью [3]. Это |^sFe
обстоятельство сразу под- f I т
няло интерес к проблеме
во всем мире, поскольку
предполагалось, что ис-
пользование МФД для
разделения изотопов мо-
жет быть выгодно эконо-
мически. Последующие
интенсивные исследования
900 юоо
а
v,cn‘r WOO
6
Рис. 23.1. Спектр ИК поглощения моды v3 мо-
лекулы SF6: а — естественная смесь изотопов;
б — смесь, обогащенная в процессе многофо-
тонной диссоциации молекул в ИК поле
[Амбарцумян Р. В., Горохов Ю. А,, Лето-
хов В. С., Макаров Г. II. Ц Письма в ЖЭТФ.—
1975. Т. 21. С. 375]
показали, что процесс
МФД применим к боль-
шому числу молекул,
в том числе SFe, MoFe,
ВС1з, OSO4, CF2CI2. По-
средством селективной
МФД в смеси изотопов
можно получить заметное
обогащение. Рассмотрим
для примера молекулу SFe [4]. Содержание в природе изотопиче-
ских молекул 82SFe составляет 95%, а молекул 84SFe — 4,2%. Это
проявляется в относительной интенсивности пиков ИК поглоще-
ния молекул 82SFe и 84SFe, показанных на рис. 23.1 для газовой
смеси, содержащей 0,18 Topp SFe и 2 Торр Н2. Амбарцумян с
сотрудниками [4] показали, что после селективного многофотон-
ного возбуждения молекул 82SF6 в смеси с помощью 2000 импуль-
сов СО2-лазера с энергией в импульсе 2 Дж концентрация моле-
кул 82SF6 сильно падает. Это было видно из полученного в резуль-
тате спектра поглощения, также приведенного на рис. 23.1. Фак-
тор обогащения, определяемый соотношением
k __ [34S]/[32S]
13ЧЛ3Ч’
где скобки [ ]о и [ ] относятся к начальной и конечной концент-
рациям соответственно, получался равным 2800. Величина к могла
413
бы быть еще больше, если бы молекулярные столкновения и хи-
мические реакции не приводили к перемешиванию изотопов.
Выход МФД молекул SF6 и ряда других оказался очень высо-
ким, достигающим нескольких десятых долей процента при плот-
ности энергии излучения лазера выше 10 Дж/см2. То, что процесс
может быть настолько эффективным, казалось чудом. Ясно, что
ИК МФВ должно быть резонансным или почти резонансным сту-
пенчатым процессом; в противном случае получение заметного
поглощения десятков фотонов на молекулу потребовало бы уровня
интенсивности лазерного излучения, намного пре-
------5 вышающего 10 ГВт/см2. Резонансный ступенчатый
ш процесс мог бы быть возможен, если бы поглоща-
ii----4 ющая молекула вела себя как гармонический ос-
ад циллятор, находящийся в резонансе с падающим
-----3 лазерным излучением. Однако колебание молекулы
ы в общем случае является ангармоническим. Из-за
V~0
Рис. 23.2. Схе-
матическая
диаграмма
уровней, пока-
зывающая рас-
согласование
процесса мно-
гофотонного
возбуждения с
уровнями энер-
гии ангармони-
ческого осцил-
лятора
ангармонизма лазерное излучение, резонансное с
переходом с уровня v *= 0 на уровень v = 1, скоро
перестает соответствовать размеру ступеней лест-
ницы колебательных уровней, как это показано на
рис. 23.2. Ступенчатое МФВ, как кажется на пер-
вый взгляд, невозможно.
Но, как указали Амбарцумян с сотрудниками
[5], а также Ларсен и Бломберген [6], энгармонизм
нижних колебательных переходов в многоатомных
молекулах может быть почти полностью скомпен-
сирован за счет энергии вращений; при этом ла-
зерное поле может остаться вблизи резонанса с ко-
лебательно-вращательными переходами между воз-
бужденными колебательными состояниями. В много-
атомных молекулах плотность состояний быстро на-
растает с увеличением энергии из^за большого чис-
ла вращательных и колебательных мод и приводит
к формированию квазиконтинуума состояний [2,
7]. Когда молекула возбуждена в квазиконтинуум, дальней-
шее многофотонное возбуждение вверх по квазиконтинууму
до порога диссоциации и выше является уже резонансным на каж-
дом шаге.
Кроме проблемы разделения изотопов большой интерес был
вызван еще и предположением, что МФВ может стать новым ме-
тодом активации молекул. Была надежда, что путем вложения
энергии в выбранные колебательные моды молекулу можно заста-
вить диссоциировать по определенным каналам, отличным от тех,
которые реализуются при тепловом развале молекул [8]. Первые
эксперименты, как казалось, подтверждали эту гипотезу: в сооб-
щениях об анализе первичных продуктов МФД молекул SFe ука-
зывалось, что молекулы диссоциировали на SF4 и F2, «переступая»
через лежащий ниже по энергии канал диссоциации на фрагменты
SF5 и F [9]; результаты экспериментов по МФД молекул CFC1S
414
интерпретировались в пользу диссоциации по более' высоколежа-
щему каналу на CFC1 и С12, а не по низшему по энергии каналу
диссоциации на CFC12 и Cl [10]. Эти результаты, однако, не под-
твердились в последующих экспериментах по МФД, выполненных
с молекулярными пучками [11, 12].
В ходе исследований возникали и многие другие интересные
вопросы. Во-первых, каким образом МФВ изменяет внутреннее рас-
пределение энергии в молекуле? Останется ли энергия, вложен-
ная в молекулу при воз&
в данной моде или она
быстро перераспределится
по многим модам? Если
бы энергия могла сохра-
ниться в определенной ко-
лебательной моде, стала
бы возможной селектив-
ная по связи молекулы
или ее моде многофотон-
ная диссоциация. Во-вто-
рых, сколько именно фо-
тонов фактически погло-
щается молекулой преж-
де, чем она диссоцииру-
ет, и что ограничивает
число поглощенных фо-
тонов? В-третьих, что
представляют из себя
продукты диссоциации?
Как показано на рис. 23.3, многоатомная молекула типа SFe или
CCLF имеет много каналов диссоциации с разными энергиями дис-
социации. Будет ли молекула диссоциировать при МФД по энерге-
тически низшему каналу или ее можно заставить селективно дис-
социировать по каналу с большей энергией? В последнем случае
мы могли бы получить селективную по связи диссоциацию. В-чет-
вертых, какова динамика МФД? Какая часть энергии после дис-
социации уносится в виде кинетической энергии осколков и какая
часть сохраняется в виде их внутренней энергии? Как распределе-
на в осколках внутренняя энергия?
В следующем разделе дается детальное физическое описание
процесса МФВ, дающее ответы на эти вопросы. В разделе 23.3
приводится простая теоретическая модель, объясняющая многие
экспериментальные результаты.
цении отдельной
£, ккал/паль
200 Г
й моды,
150
100
SO
О
+ 2Г(ЙЗ)
SP4 +F2(105)
SF5+F(93)
SFe
CCL2 *F+Cl(164)'
CCLF + 2CL (138)
CCba^CLFUOS)
GCL3 + F(W2)
CCL3F
Рис. 23.3. Уровни энергии низших каналов
диссоциации молекул SF6 и CC13F
23.2 Физическое описание
На рис. 23.4 показана схема типичной диаграммы колебательно-
вращательных энергетических уровней многоатомной молекулы. Ее
можно приблизительно разбить на три области: дискретные уровни
в области низких энергий, квазиконтинуум в области более вы-
415
соких энергий и истинный континуум выше самого низкого уровня
диссоциации. Как упоминалось выше, чтобы возбудить заметную
долю населенности в континуум, процесс МФВ должен быть ре-
зонансным или почти резонансным на каждой ступени. Кроме то-
го, необходимо, чтобы плотность состояний была значительно выше
при более высоких энергиях для преобладания возбуждения вверх
Рис. 23.4. Схематическая диаграмма энергетических уровней многоатомной
молекулы. Многофотонное возбуждение в различных областях обозначено
вертикальными стрелками,, а диссоциация — горизонтальными стрелками
над вынужденным излучением вниз. Это требование нетрудно по-
нять, так как скорость переходов пропорциональна плотности со-
стояний в конечном состоянии. (Молекулы возбуждаются преиму-
щественно на уровень, где меньше занятых состояний.)
Оба сформулированных условия действительно должны быть
удовлетворены в процессе МФВ многоатомной молекулы, и это
будет видно из дальнейшего, где мы отдельно рассмотрим процесс
МФВ в каждой из выделенных областей на диаграмме энергети-
ческих уровней.
416
а. МФВ через дискретные уровни
В области дискретных уровней, если возбуждение ограничено
только чисто колебательными переходами, ступенчатое резонансное
МФВ невозможно из-за колебательного ангармонизма. Однако оно
становится возможным, если принять во внимание сложную струк-
туру энергетических уровней многоатомной молекулы и эффекты,
связанные с интенсивным лазерным возбуждением. Во-первых, по-
скольку реальные переходы могут быть колебательно-вращатель-
ными с правилами отбора по квантовым числам Д7=1 и ДУ =
= 0, ±1, вызванный энгармонизмом сдвиг по энергии ДЕАнг между
переходами V -> (V +1) и (7+1)->(7+2) может быть почти
скомпенсирован при добавлении или вычитании вращательной энер-
гии (|Д/| = 1) [5, 6]. Например, переходы (7 = 0, /)->(7=1,
J—1)->(7 = 2, J)-+(V = 3, J+1) в определенном диапазоне зна-
чений J в многоатомной молекуле могут иметь практически одина-
ковые частоты. Кроме того, ангармоническое взаимодействие между
вырожденными колебательными модами может вызвать ангармони-
ческое расщепление некоторых обертонов и составных тонов, кото-
рое также может скомпенсировать ангармонический сдвиг, веро-
ятно, даже в большем диапазоне начальных значений J [13]. На-
конец, запрещенные переходы, хотя они гораздо слабее, также мо-
гут участвовать в процессе МФВ и делают возможными резонанс-
ные ступенчатые переходы [14]. Поскольку в эксперименте исполь-
зуются высокие лазерные интенсивности, вероятности даже запре-
щенных переходов при МФВ могут быть большими. Высокие ла-
зерные интенсивности могут также вызвать полевое уширение
уровней, что дополнительно снизит частотную расстройку при МФВ.
Таким образом, можно ожидать, что во многих многоатомных мо-
лекулах возможно эффективное ступенчатое резонансное или почти
резонансное МФВ из состояния 7 = 0 (или 7=1 в случае тер-
мически возбужденных, колебательно «горячих» молекул) в состоя-
ние 7 = 3—6. Как мы увидим ниже, при 7 = 3—6 энергетические
уровни многих многоатомных молекул уже образуют квазиконти-
нуум, если колебательная частота при этом имеет порядок
1000 см"1. Это означает, что заметная доля молекул действительно
может быть возбуждена в квазиконтинуум.
Из предыдущего обсуждения следует, что процесс МФВ явля-
ется более эффективным для молекул, первоначально находящихся
в определенных состояниях (7, J), удовлетворяющих условию сту-
пенчатого возбуждения в околорезонансных условиях. Следователь-
но, при заданной интенсивности лазера только определенная часть
молекул может быть возбуждена в квазиконтинуум; остальные же
молекулы при этом останутся на дискретных уровнях [15]. Доля
возбужденных молекул возрастает с увеличением интенсивности
лазера, во многих случаях приближаясь к единице при интенсив-
ности I > 108—109 Вт/см2. Эта доля молекул определяет макси-
мальный выход МФД при заданной интенсивности лазерного излу-
27 и. Р. Шен 417
чения, так как только молекулы, находящиеся в квазиконтинууме,
могут в дальнейшем быть возбуждены через квазиконтинуум до
истинного континуума, лежащего выше порога диссоциации.
б. МФВ через квазиконтинуум
n-атомная молекула с п > 3 имеет s = Зп — 6 колебательных
мод. В результате число составных тонов и обертонов быстро воз-
растает с ростом энергии и тем больше, чем больше число ато-
мов п в молекуле. Уровни вскоре становятся настолько плотно
расположенными, что практически образуют континуум, который
получил название квазиконтинуума. На колебательные уровни на-
кладываются вращательные, которые еще больше увеличивают
плотность состояний.
Для расчета плотности колебательных состояний многоатомных
молекул было предложено несколько приближенных формул [16].
Среди них наибольшее распространение получило приближение
Виттена — Рабиновича. В этом приближении плотность колебатель-
ных состояний записывается в виде
г(£)_ (23.1)
(s-DljJfiw.
i=l
где Eq — полная начальная колебательная энергия молекулы, Е —
энергия, измеренная относительно Eq, со* — частота i-й колебатель-
ной моды, s — число колебательных мод, 0 = ($— 1)<со2>/$<со>2, где
<о> и <со2> — среднее значение и средний квадрат колебательной
частоты соответственно, а — 1 — рРИ('п), Л =E/EQ и
|(5,00т) — 2,73т]1/2 + 3,51)-1 при 0,1 < г] < 1,0,
(л) — |ехр 2,419т]1/4) при 1,0 < т] < 8,0.
На рис. 23.5 показаны зависимости плотности состояний g(E)
от энергии Е для ряда молекул. Видно, что g(E) действительно
возрастает тем быстрее с увеличением Е, чем больше молекула.
Например, в SF6 g(E) имеет порядок 100 состояний на 1 см”1
при Е = 4000 см"1 и приближается к 1000 состояний на 1 см"1
при Е« 5000 см"1. Плотность состояний становится намного вы-
ше, если во внимание принимаются еще и вращательные состоя-
ния [16]. Таким образом, практически мы можем утверждать, что
молекула SFe находится в квазиконтинууме, если она колебательно
возбуждена до энергии Е > 4000 см"1. Этого можно добиться, на-
пример, путем МФВ по моде v8 (со ~ 950 см"1) из состояния Ув
= 0 или У = 1 до У > 4 с использованием импульсного лазера
на СО2.
418
Следует заметить, что даже в квазиконтинууме спектр погло-
щения может иметь структуру, характерную для различных ко-
лебательных мод. Это зависит от связи между модами. Ангармо-
ническая связь в общем случае вызывает заметное красное сме-
щение и сильное уширение колебательно-вращательных переходов.
Когда молекулы находятся в квазиконтинууме, их спектр погло-
щения должен иметь вид очень широких сдвинутых в красную сто-
рону полос. Однако в некоторых практических случаях отдельная
колебательная мода может быть связана с другими модами очень
слабо по причине, например, сильного различия их частот. Тогда
Рис. 23.5. Зависимость плотности
состояний от энергии возбужде-
ния для различных молекул: 1 —
D2O, 2 — OCS, 3 — CH3F, 4 — ВС13,
5 — С2Н4, 6- CF3I, 7 —OsO4, 8 —
C2F3C1, P-SF6, 10 — UF6, 11 —
S2Fio [Летохов В. С,, Мака-
ров А. А. Ц УФН.— 1981. Т. 134.
С. 45]
даже в квазиконтинууме в спектре
поглощения могут присутствовать
сравнительно узкие пики, характер-
ные для этой моды [17].
Во всех известных практических
случаях мы можем рассматривать
МФВ в квазиконтинууме как сту-
пенчатый процесс. Быстрый рост
плотности состояний с увеличением
энергии возбуждения гарантирует
общее возбуждение населенности
вверх по квазиконтинууму. При
возбуждении молекулы в бесстолк-
новительном режиме каждый шаг
является однофотонным переходом
с пренебрежимо малой релаксацией
(так как спонтанное излучение ма-
ло по сравнению с вынужденным
излучением и поглощением при ис-
пользуемых в процессе МФВ лазер-
ных интенсивностях). Следователь-
но, общее многофотонное возбужде-
ние через квазиконтинуум, осуще-
ствляемое импульсом ИК лазера,
пропорционально плотности энергии
излучения лазера (интегралу по
времени от интенсивности). Другими словами, вложенная в моле-
кулу энергия прямо пропорциональна энергии лазерного излу-
чения.
Если связь между модами сильна, то энергия, поглощенная
молекулой в квазиконтинууме, должна распределиться между все-
ми модами. В этом случае МФВ можно рассматривать как процесс
лазерного нагрева, при котором вся молекула как целое выступает
в роли небольшого теплового резервуара, который нагревается
путем последовательного поглощения фотонов на выделенных дли-
нах волн [18]. Этот процессе, однако, отличается ют обычного про-
цесса нагрева тем, что вызванное при этом распределение населен-
ности будет нетепловым [19]. Конечно, возможен случай, когда вло-
женная в молекулу энергия не распределяется по всем модам.
27*
419
в. МФВ и МФД в истинном континууме
При достаточной плотности энергии лазерного излучения (по-
рядка 1 Дж/см2 для SF6, CF3CI и других молекул) процесс МФВ
может возбудить молекулу через квазиконтинуум в истинный кон-
тинуум, лежащий выше порога диссоциации. Попав в континуум,
молекула должна диссоциировать, однако процесс диссоциации кон-
курирует с продолжающимся процессом ступенчатого резонансного
возбуждения вверх [19]. Поскольку последний процесс состоит из
последовательных однофотонных переходов, его скорость пропор-
циональна интенсивности лазерного излучения и не зависит сильно
от энергии возбуждения, запасенной в молекуле. С другой стороны,
скорость диссоциации, равная почти нулю на пороге диссоциации,
быстро возрастает с ростом избыточной над порогом энергии. В ре-
зультате возбуждение вверх в континууме вскоре ограничивается
процессом диссоциации. Конечный уровень, до которого молекула
может быть возбуждена в континууме, должен возрастать с увели-
чением интенсивности излучения лазера. Этот уровень определяет
избыточную энергию, которую уносят осколки после диссоциации
молекулы.
В реальных случаях мы должны рассмотреть распределение
населенности по возбужденным состояниям [19]. Процесс МФВ
при достаточно большой плотности энергии излучения лазера мо-
жет привести к распределению населенности, которое частично за-
хватывает квазиконтинуум и частично — истинный континуум.
«Хвост» этого распределения со стороны высоких энергий обычно
обрывается за счет быстрой диссоциации, доминирующей над про-
цессом возбуждения вверх. Чем больше плотность энергии лазер-
ного излучения, тем большая доля населенности может быть воз-
буждена в континуум. С другой стороны, при большей интенсив-
ности лазерного излучения высокоэнергичный «хвост» распределе-
ния должен простираться дальше вверх. (Нам, конечно, надо пом-
нить, что более высокая интенсивность лазерного излучения может
перевести больше молекул из дискретных состояний в квазикон-
тинуум, о чем говорилось выше.) При диссоциации средняя избы-
точная энергия проявляется в виде средней энергии, уносимой
осколками деления.
При достаточно высокой интенсивности и плотности энергии
лазерного излучения часть молекул может быть возбуждена выше
второго и третьего порогов диссоциации. В этом случае молекулы
могут диссоциировать одновременно по нескольким каналам, да-
ющим в результате различные продукты диссоциации [20]. Ско-
рость диссоциации по каждому каналу зависит от плотности со-
стояний, как будет показано в разделе 23.4.
При диссоциации избыточная энергия переходит в поступатель-
ные и колебательно-вращательные степени свободы осколков. Как
именно распределится энергия, зависит от природы связи, которая
рвется при диссоциации, и от детальной динамики разрыва связи.
В большинстве случаев из-за большого числа внутренних степеней
420
свободы осколков молекулы большая часть избыточной энергии
переходит во внутреннюю энергию осколков [20].
В следующих разделах мы воспользуемся простой моделью для
подтверждения приведенного выше качественного анализа. Там же
мы остановимся на экспериментальном подтверждении высказан-
ных предположений.
23.3 Простая модель многофотонного возбуждения
и диссоциации молекул
в инфракрасном лазерном поле
Будем рассматривать МФВ многоатомной молекулы монохромати-
ческим ИК полем как ступенчатый процесс резонансного возбуж-
дения через набор эквидистантных дискретных уровней [19, 21],
показанный на рис. 23.6. Модель основана на следующих пред-
положениях.
1. Нижний уровень на рис. 23.6 совпадает с нижней границей
квазиконтинуума. Населенность, пер- —
воначально отличная от нуля в основ-
ном состоянии, накачивается на этот
уровень в процессе МФВ через область
дискретных уровней.
2. Вырождение каждого уровня оп-
ределяется плотностью состояний мо-
лекулы согласно (23.1).
3. Для описания переходов можно
использовать кинетические уравне-
ния.
4. Молекула, возбужденная выше
уровня энергии диссоциации, будет
диссоциировать со скоростью, завися-
щей от энергии возбуждения.
В модели пренебрегается началь-
ным тепловым распределением насе-
ленности и когерентными эффектами
при возбуждении. Первое из этих тре-
бований не играет большой роли, если
мы интересуемся только кинетикой
МФВ й МФД. В то же время второе
допущение следует из того, что сильно
вырожденные уровни имеют очень ма-
лые времена дефазировки.
Таким образом, кинетические уравнения, описывающие процес-
сы МФВ и МФД, можно записать в виде
dNm _ Z (0
dt Kto
I
11
_1
тп + 7
- 777
5

-V
-Л
,—L,
^dNoldt
Рис. 23.6. Схематическая диа-
грамма, показывающая про-
цессы многофотонного возбуж-
дения и диссоциации в про-
стой модельной системе с эк-
видистантным набором энер-
гетических уровней
3
2
g
6m—iNт—1 - O^mTVm+i
6fn+l
-------&т—17V т — Gm,N т
— KmNm при Ш > 1,
(23.2)
421
dN±
dt
/(0
LS2
.^0
dt
Здесь Nm — нормированная населенность тп-го уровня с энергией
Ет = Ei + (т — 1) Йсо, gm — плотность состояний с энергией Ет, от —
сечение поглощения на переходе тп->(тп + 1) (gmom в gm+tOm+i из
принципа детального равновесия), Кт — постоянная скорости дис-
социации, которая отлична от нуля, только если Ет превышает
энергию диссоциации ED (или ED + Eb, если для диссоциации нуж-
но преодолеть еще энергетический барьер Z?B), No — населенность
основных уровней, а производная —dNJdt описывает скорость уве-
личения населенности уровня 1 вследствие МФВ через дискретные
уровни. В (23.2) учтены поглощение и вынужденное излучение.
Для многоатомной молекулы сечение поглощения от обычно бы-
вает трудно оценить из-за отсутствия информации о возбужденных
колебательных состояниях молекулы. Однако можно ожидать, что
связь между модами, вызванная ангармонизмом, приведет к умень-
шению От с увеличением т. В рассматриваемой модели будем про-
сто предполагать, что om = Ooexp(—[J?n), где постоянные Go и
определяются путем подгонки к экспериментальным результатам.
Для простоты будем считать также, что dNQ/dt — N06(t), так что
в момент времени i = 0 на уровне 1 появляется начальная насе-
ленность Nq. В более строгих расчетах можно использовать более
подходящую форму зависимости М(0, в свою очередь зависящую
от интенсивности I(t) [21].
Константа скорости диссоциации Кт как функция Ет может
быть рассчитана с помощью модели РРКМ [16]. Эта модель осно-
вана на предположении, что энергия возбуждения молекулы рав-
номерно распределена по всем модам, другими словами, существует
одинаковая вероятность найти молекулу в любом вырожденном
состоянии. Пусть g(E)dE — полное число состояний в интервале
энергий от Е до E + dE. Если E>ED, то часть этих состояний
должна принадлежать к числу диссоциационных состояний, в ко-
торых молекула будет диссоциировать. Скорость диссоциации при
энергии Е пропорциональна доле диссоциационных состояний в
g(E)dE. Нам, однако, необходимо определить диссоциационные со-
стояния, чтобы найти их число. Ясно, что в процессе диссоциации
связь должна порваться по одной из реакционных координат. Рас-
смотрим, например, случай диссоциации CF3I CF3 + I. Координа-
та реакции направлена вдоль связи CI, поскольку в ходе диссо-
циации атом I смещается дальше от атома С вдоль этой координа-
ты. Если расстояние между атомами I и С лежит в пределах
критического интервала й±Д и если одновременно импульс pR
больше нуля, что свидетельствует о продолжающемся отделении
атома I от остова CF3, то молекула диссоциирует. Следовательно,
диссоциационное состояние характеризуется условиями
Е > Ed, (d — A) < Ж (d + А) и pR > 0.
Соответствующая кинетическая энергия поступательного движения
422
диссоциировавших осколков в критической области будет равна
где ц — приведенная масса. Если энергетический
барьер диссоциации равен нулю, то S является кинетической энер-
гией поступательного движения конечных продуктов диссоциации.
Пусть D(E, &)dEd& — число диссоциационных состояний в интер-
вале энергии от Е до E + dE, приводящих к энергии поступатель-
ного движения осколков в интервале от & до & + d*S. Тогда ве-
роятность того, что молекула с энергией Е при диссоциации обра-
зует осколки с энергией поступательного движения в интервале
между % и S + (ЙГ, равна D(Eb &)d&/g(E). Зная, что время, тре-
буемое диссоциирующей системе для прохождения критической об-
ласти, равно 2pA/pR, находим скорость диссоциации
к{Е. &)dff = (pn/2i^)D(E, &)d£/g(E). (23.3)
Тогда полную скорость диссоциации молекулы с энергией Е запи-
шем в виде
e—ed
К(Е) = j k(E,^)d^, (23.4)
О
а характерное время диссоциации т(Е)= 1/К(Е). В случае, когда
диссоциация не имеет энергетического барьера выхода, можно най-
ти распределение поступательной энергии продуктов диссоциации:
Р(Е, #) = Л(Е, 8)/К(Е). (23.5)
Плотность диссоциационных состояний D(E, &)d& определяется
произведением двух множителей: g*(E — &)—плотности состояний
молекулы с энергией (Е — во всех степенях свободы, отличных
от координаты реакции, и v(ff)d& — числа состояний в интервале
энергии между S и <S + связанных с этой координатой реакции.
При рассмотрении изменения координаты реакции можно считать
молекулу частицей массой ц, находящейся в одномерной потенциаль-
ной яме размером 2Д. Полное число состояний между 0 и S при
Pr>0 равно (2рД2#7л2Й2)1/2, поэтому
(Л2 \1/2 Л
•*'’» (23.6)
D (E, S) dg = g* (E - g) dg.
Подстановка D(E, S) в (23.3) дает
k(E,g)dg-^=^-dg. (23.7)
Заметим, что это последнее выражение для к(Е, не зависит от
размера критической области, поэтому, пользуясь (23.1) для расче-
та g(E) и g*(E — для данной молекулы, можно найти величины
А(Е, #), К(Е), %(Е) и Р(Е, #). Зная же Xm^X(Em), можно ре-
шить кинетические уравнения (23.2).
423
Для примера рассмотрим МФВ и МФД молекулы SF6 при воз-
буждении излучением ИК лазера по моде vs (948 см-1) [19]. Ча-
стоты 15 колебательных мод SFe возьмем равными 774(1), 642(2),
948(3) и 481(9) см-1, где числа в скобках обозначают кратность
вырождения соответствующих мод, а частота 481 см-1 является
средней частотой гармоник всех изгибных мод. Многофотонная дис-
социация по каналу SFe SF5 + F характеризуется координатой
Рис. 23.7. Рассчитанное распре-
деление населенностей в различ-
ные моменты времени, создавае-
мое прямоугольным лазерным
импульсом с интенсивностью
200 МВт/см2 [Sudbo Аа. S.,
Schulz Р. А., Lee У. Т., Shen У. R. Ц
Применение лазеров в атомной,
молекулярной и ядерной физике:
Труды 1-й Всесоюзной школы.—
М.: Наука, 1979. С. 338]
реакции, лежащей вдоль связи SF. Мы предполагаем, что в кри-
тической для диссоциации конфигурации только три моды испы-
тывают влияние этого изменения: одна мода с частотой 948 см”1,
соответствующая растяжению, исчезает, а две изгибных моды с
частотой 481 см”1 «размягчаются» до 481 • ехр(—d/r0), где d =
в 3,7 А, а длина связи в положении равновесия г0 = 1,56 А. Пред-
полагается, что квазиконтинуум начинается при Е — И ккал/моль,
а энергия диссоциации SFe, как известно, равна 93 ккал/моль. Те-
перь, пользуясь соотношением (23.1), можно рассчитать плотность
состояний и Кт. Сечение поглощения определяется формулой от =
в (8 • 10“14>)ехр (—0,042иг) [см2], которая' приближенно воспроизво-
дит экспериментальные результаты по многофотонному поглощению
в SFe [22]. Наконец, мы предполагаем, что лазерное возбуждение
имеет вид импульса с постоянной интенсивностью Zo и длитель-
ностью Тр. Таким образом, все коэффициенты в (23.2) определены
и можно численно решить кинетические уравнения. Результаты
такого расчета приведены на рис. 23.7—23.11.
Рис. 23.7 иллюстрирует процесс МФВ в квазиконтинууме моле-
кулы SF6 под действием резонансного лазерного излучения с ин-
тенсивностью 200 МВт/см2. Видно, что лазерное возбуждение при-
водит к уширению распределения населенностей со временем и
смещает его центр на более высоко лежащие уровни; одновременно
соответствующим образом увеличивается среднее число фотонов,
поглощенных в расчете на молекулу. Спустя 20 нс «хвост» распре-
деления населенности со стороны высоких энергий соответствует
возбуждению заметной доли молекул выше порога диссоциации,
что свидетельствует о том, что диссоциация произошла. Лазерное
возбуждение продолжает смещать максимум распределения моле-
424
кул вверх, но его действие скоро ограничивается возрастающей ско-
ростью диссоциации. Как показано на рис. 23.8, скорость диссоциа-
ции возрастает очень быстро с ростом избыточной энергии, поэтому
диссоциация приводит к эффективному опустошению населенностей
выше определенного уровня. Это проявляется в более резком спа-
де распределения населенности со стороны высоких энергий и в
общем уменьшении населенности на больших временах, что видно
Рис. 23.8. Скорость дис-
социации молекул SF6 в
функции избыточной
над порогом диссоциа-
ции энергии (см. ссылку
под рис. 23.7)
Рис. 23.9. Рассчитанный выход дис-
социации при разных уровнях воз-
буждения над порогом диссоциации
в течение лазерного импульса (не-
заштрихованная область) и после
его окончания (заштрихованная об-
ласть). Импульс имеет длительность
100 нс, интенсивность 200 МВт/см2
(см. ссылку под рис. 23.7)
на рис. 23.7. Если для возбуждения используется лазерный им-
пульс длительностью 100 нс с плотностью энергии 20 Дж/см2, то
большая часть молекул в течение импульса диссоциирует, причем,
как следует из рис. 23.9, они обладают при этом избыточной энер-
гией в размере (6—11)й(о (16—30 ккал/моль). Небольшая часть мо-
лекул, находящихся на нижних уровнях, будет диссоциировать
после окончания лазерного импульса вследствие низкой скорости
диссоциации. Избыточная энергия сосредоточена в основном во внут-
ренних степенях свободы осколка SF5. Как видно из зависимости
Р(Е, от приведенной на рис. 23.10, средняя кинетическая
энергия поступательного движения осколков составляет всего не-
сколько килокалорий на моль.
Расчет дает также ответ на вопрос о том, как интенсивность и
плотность энергии лазерного излучения влияют на распределение
населенности выше порога диссоциации и на распределение избы-
точной энергии, с которой молекула SFe диссоциирует. На рис. 23.11
показано распределение избыточной энергии при МФД молекулы
SFe под действием лазерного импульса с плотностью энергии
7,5 Дж/см2 при двух длительностях импульса: 60 и 0,6 нс по полу-
высоте. Поскольку скорость возбуждения молекул вверх будет на-
425
много больше при использовании короткого импульса с большей
интенсивностью, средняя избыточная энергия в этом случае будет
больше. Однако для импульса длительностью 0,6 нс только часть
молекул, имеющая избыточную энергию, превышающую 13й(о, мо-
жет диссоциировать в течение импульса. Величина их избыточной
энергии ограничивается равновесием процессов возбуждения и дис-
социации. Молекулы, диссоциирующие после окончания импульса,
Рис. 23.10. Рассчитанное распределение энергии поступательного движения
центра масс осколков, возникающих в результате многофотонной диссоциации
молекул SF6: штриховая кривая соответствует избыточной энергии 5 ккал/моль,
штрихпунктирная — 8 ккал/моль, сплошная — 12 ккал/моль [12]
имеют величину избыточной энергии, которая определяется плот-
ностью энергии лазерного излучения в процессе ступенчатого ре-
зонансного возбуждения. При использовании импульса длитель-
ностью 60 нс часть молекул, имеющая избыточную энергию 7Йсо,
может диссоциировать в течение импульса. Согласно расчетам, если
плотность энергии лазерного излучения достаточно низка (мень-
ше 5 Дж/см2 в рассматриваемом случае), то большинство молекул
будет диссоциировать после окончания импульса независимо от его
длительности (если она не превышает 1 мкс). Это обусловлено тем,
что с энергетической точки зрения лазерное возбуждение не может
перевести молекулы в состояния, лежащие намного выше уровня
диссоциации. В этом случае именно плотность энергии, а не интен-
сивность излучения лазера определяет среднюю избыточную энер-
гию. С другой стороны, если при заданной длительности импульса
плотность энергии лазерного излучения достаточно велика для то-
го, чтобы перевести большую часть молекул на достаточно высо-
кие возбужденные состояния, откуда они должны диссоциировать
еще в течение импульса, то средняя избыточная энергия молекул
определяется интенсивностью лазерного излучения. Нетрудно ви-
деть, что в случае очень коротких лазерных импульсов средний
426
Рис. 23.11. Выход диссоциации
молекул SF6 в зависимости от
числа избыточных поглощенных
фотонов на молекулу для воз-
буждающих лазерных импульсов
длительностью 0,6 и 60 нс, имею-
щих плотность энергии 7,5 Дж/см2
[12]
уровень возбуждения молекул должен определяться плотностью
энергии излучения.
Расчеты можно, конечно, скорректировать с учетом более реали-
стичных ситуаций. Например, молекула может обладать несколь-
кими каналами диссоциации, реализующимися при разных уров-
нях энергии возбуждения. Если плотность энергии и интенсивность
лазерного излучения достаточно ве-
лики, то значительная доля молекул
может быть возбуждена выше по-
рога более высоких каналов диссо-
циации. При этом может произойти
диссоциация одновременно по не-
скольким каналам. Эта ситуация мо-
жет быть учтена в расчетах путем
добавления в кинетических уравне-
ниях (23.2) членов, описывающих
диссоциацию по более высоким ка-
налам. Соответствующие константы
скорости диссоциации могут быть
рассчитаны для разных каналов
согласно (23.4). В другом случае
осколок молекулы, появляющийся в
результате процесса МФД, например
SF5, может иметь настолько боль-
шую избыточную энергию, что он
сам оказывается в квазиконтинууме.
Если большинство молекул диссо-
циирует до окончания лазерного им-
пульса, то осколки могут быть до-
полнительно возбуждены лазерным
излучением за счет процесса МФВ через квазиконтинуум в истин-
ный континуум, лежащий выше порога диссоциации. Этот вторичный
процесс МФД также можно учесть в расчетах, дополняя (23.2) на-
бором кинетических уравнений, описывающих населенности оскол-
ков на разных уровнях. В разделе 23.4 показано, что описанный
здесь путь расчетов дает удовлетворительное объяснение экспери-
ментальных результатов.
23.4 Экспериментальные результаты
Первые наблюдения процессов МФВ и МФД, описанные в разделе
23.2, позднее были подтверждены экспериментами, спланированны-
ми более тщательно с целью изучения отдельных особенностей
этих процессов. Был поставлен эксперимент по изучению двух
стадий МФВ, одна из которых относится к возбуждению через диск-
ретные уровни, а вторая — к возбуждению через квазиконтинуум.
Для этого использовались два возбуждающих инфракрасных лазер-
ных импульса с разными частотами [23]. Один из импульсов пере-
страивался вблизи резонанса с фундаментальной колебательной
427
частотой и имел интенсивность, достаточную для возбуждения мо-
лекул через дискретные уровни, но недостаточную плотность энер-
гии, чтобы вызвать их диссоциацию. Второй импульс был отстроен
далеко от резонанса с какой-либо фундаментальной колебательной
Рис. 23.12. Зависимость выхо-
да двухчастотной многофотон-
ной диссоциации молекул OsO4
от частоты &2 второго лазера.
Прочие параметры импульсов
были фиксированы: Qi =
=954,5 см-1, Ф! = 0,24 Дж/см2,
Ф2 = 0,22 Дж/см2. Спектр ли-
нейного поглощения молекул
OsO4 представлен кривой «Qi»
[Ambartzumian R. У., Letok-
hov V. S., Makarov G. N., Pa-
retskii А. А. Ц Opt. Commun.—
1978. V. 25. P. 69]
частотой и имел интенсивность, недостаточную для возбуждения
молекул через дискретные состояния. В то же время этот импульс
имел подходящую частоту и достаточную плотность энергии для
Рис. 23.13. а — Спектр КР невозбужденных молекул SFe(i) и молекул SFe. возбуж-
денных импульсом лазера на СО2 с плотностью энергии 0,5 Дж/см2 (ii); ДХ ука-
зывает ширину аппаратной функции [Bagratashvili V. N., Vainer Yu. G., Dolzhi-
kov V. S., Letokhov V. S., Makarov А. Л., Malyavkin L. P., Ryabov E. A.,
Sil’kis E. G. Ц Opt. Lett—1981. V. 6. P. 148]. 6 — Зависимость доли молекул,
возбужденных в квазиконтинуум (?), от плотности энергии возбуждающего
импульса лазера на СО2 для молекул SF6, OsO4 и CF3I [Летохов В. С., Мака-
ров А. А. Ц УФН.- 1981. Т. 134. С. 45]
возбуждения молекул через квазиконтинуум до диссоциации. Таким
образом, каждый импульс в отдельности не мог вызвать диссоциа-
цию, но два импульса вместе — могли. При перестройке частот
428
обоих лазеров в эксперименте по МФД наблюдался резкий резонанс
в случае перестройки первого лазера и сильно сдвинутый в красную
сторону почти бесструктурный широкий спектр при перестройке
второго лазера (рис. 23.12) [24]. Очевидно, эти спектры характери-
зуют процессы МФВ через дискретные уровни и через квазиконти-
нуум соответственно. Наблюдаемая картина резкого резонанса по
ю2
10
I»-'
к:
10~2
10'3
10~6 10'4 Ю'2 1 10
Ф,Дм/ см2
Рис. 23.14. Зависимость среднего числа фотонов, поглощенных на молекулу, от
плотности энергии возбуждающего* лазерного импульса для ряда многоатом-
ных молекул [Летохов В. Макаров А. А. Ц УФН.— 1981. Т. 134. С. 45]
отношению к возбуждению первым лазером позволяет предполо-
жить, что использование схемы возбуждения двумя лазерами более
выгодно для разделения изотопов методом МФД, особенно в случае
тяжелых изотопов в молекулах с малым изотопическим сдвигом [24].
Доля молекул, возбужденных в квазиконтинуум, должна за-
висеть от интенсивности возбуждающего лазерного излучения, и ее
можно определить с помощью спонтанного комбинационного рас-
сеяния, поскольку молекулы в квазиконтинууме имеют меньший
колебательный сдвиг, чем молекулы, расположенные на дискретных
уровнях [25]. Это хорошо видно на рис. 23.13. Из рис. 23.136 сле-
дует, что при одной и той же форме лазерного импульса доля мо-
лекул в квазиконтинууме возрастает с увеличением плотности
энергии лазерного излучения и, значит, с ростом его интенсивности.
При очень высоких интенсивностях в квазиконтинуум могут быть
возбуждены все молекулы.
Многофотонное возбуждение молекулы можно контролировать
путем измерения поглощения [22, 26], что позволяет определить
<п> — среднее число фотонов, поглощенных на молекулу. Рис. 23.14
показывает зависимость <п> от плотности энергии лазерного из-
лучения Ф для ряда молекул. В случае простых молекул, таких
как OCS и D2O, поглощение сначала меняется линейно, а затем
быстро насыщается при высоких плотностях энергии излучения,
причем <n> < 1. Этого можно было ожидать, поскольку квазикон-
429
тинуум лежит у этих молекул слишком высоко, чтобы его можно
было легко достичь с помощью процесса МФВ. Они ведут себя
скорее как двухуровневые системы. В случае больших многоатом-
ных молекул МФВ характеризуется монотонным увеличением <п>
с ростом Ф. Когда большинство молекул уже возбуждено в квази-
континуум, поглощение, отражающее ступенчатые однофотонные
переходы, должно показывать линейный рост <п> с увеличением Ф
вплоть до наступления диссоциации. Так бывает, когда возбуждаю-
щий лазерный импульс настолько интенсивен, что может возбудить
практически все молекулы через дискретные уровни [22]. С исто-
щением числа поглощающих молекул вследствие диссоциации за-
висимость <п> от Ф в конце концов становится слабее, чем
линейная.
Средний уровень выше порога диссоциации, до которого может
быть возбуждена молекула, в общем случае зависит и от плотно-
сти энергии, и от интенсивности лазерного излучения. Его можно
определить в эксперименте со скрещенными лазерным и молеку-
лярным пучками в случае, когда для диссоциации не нужно преодо-
левать энергетического барьера выхода, как в процессе отрыва ато-
ма [27]. Лазерный луч вызывает диссоциацию молекул в молеку-
лярном пучке. Получающиеся продукты диссоциации можно иден-
тифицировать и определить их угловое распределение и распреде-
ление по скоростям с помощью масс-спектрометра. Из углового
распределения и распределения по скоростям можно получить рас-
Рис. 23.15. Распределение энергии по-
ступательного движения центра масс
осколков, получающихся в результате
диссоциации молекул SF6 по схеме
SF6 -*• SF5 + F. Точками нанесены экс-
периментальные данные, полученные
при использовании лазерных импуль-
сов с плотностью энергии 6 Дж/см2.
Кривые рассчитаны на основании тео-
рии РРКМ в предположении молеку-
лярного возбуждения до энергии Е =
= Ed + nfto), где п = 7 (штрихпунк-
тирная кривая), п = 9 (сплошная кри-
вая), п = 11 (штриховая кривая).
Здесь Ed — энергия диссоциации, а
/гео — энергия кванта излучения лазера
на СОг
пределение осколков по кинетической энергии их поступательного
движения и затем сравнить его с расчетом по методу РРКМ. Такая
подгонка позволяет оценить среднюю избыточную энергию. На
рис. 23.15 показан результат подгонки, из которого получается, что
средняя избыточная энергия, уносимая осколками молекулы SFe,
равна примерно 7йо) и что большая ее часть заключена во внут-
ренних степенях свободы SF5. Тот факт, что экспериментальные
результаты не удается объяснить в предположении, что только не-
430
сколько колебательных мод участвуют в перераспределении энер-
гии возбуждения, подтверждает справедливость модели РРКМ, пред-
полагающей, что энергия возбуждения должна стохастизоваться
практически по всем модам. Экспериментально было также найде-
но, что средняя избыточная энергия действительно возрастает с
увеличением интенсивности и плотности энергии лазерного излу-
чения, как предсказывает теория [21].
Диссоциация молекул может иметь энергетический барьер вы-
хода. Это соответствует случаю разрыва связи при развале моле-
кулы. В процессе диссоциации, когда осколки преодолели крити-
ческую область и находятся на пути к полному разделению, энер-
гия этого барьера частично преобразуется в поступательную энер-
гию, а частично — во внутреннюю энергию осколков. Следовательно,
сравнительно большая доля избыточной энергии перейдет в кине-
тическую энергию поступательного движения. Этот вывод подтвер-
дился в эксперименте [28].
Внутреннее распределение энергии в осколках было измерено
в ряде экспериментов с помощью метода лазерно-индуцированной
флуоресценции [29]. Было обнаружено, что распределения энергии
по вращательным и колебательным степеням свободы осколков
имеют вид распределений типа больцмановского, и их можно оха-
рактеризовать эффективными вращательной и колебательной тем-
пературами TR и Гу соответственно. И Tr, и Гу оказались выше,
чем приближенная эквивалентная температура, характеризующая
распределение энергии по поступательным степеням свободы, что
свидетельствует о том, что между различными степенями свободы
тепловое равновесие не установилось.
Сложная молекула часто имеет больше чем один низко лежа-
щих уровней (или каналов) диссоциации, выше которых молекулы
могут быть возбуждены в процессе МФВ. В этом случае при МФД
можно наблюдать диссоциацию одновременно по нескольким кон-
курирующим каналам. Их относительные вероятности зависят от
распределения населенностей по возбужденным уровням и от ско-
ростей диссоциации по различным каналам. Последние можно оце-
нить с помощью модели РРКМ. В зависимости от плотности состоя-
ний скорость диссоциации по низшему каналу может возрастать
с ростом избыточной энергии намного медленнее, чем по более вы-
сокому каналу. В результате этого может случиться, что выше опре-
деленной энергии возбуждения будет доминировать диссоциация
по более высокому каналу. Конкуренция этих каналов диссоциации
действительно наблюдалась в эксперименте со скрещенными лазер-
ным и молекулярным пучками [30]. При низкой плотности энергии
возбуждения доминировал низший канал диссоциации, а при уве-
личении плотности энергии все больший и больший вклад в дис-
социацию начинал давать верхний канал.
В некоторых молекулах [21, 27] в процессе МФД наблюдалась
вторичная диссоциация. Например, в случае SFe, когда диссоциация
была едва обнаружимой, среди продуктов распада присутствовали
только SF5 и F. Затем при большей плотности энергии излучения
431
появлялись осколки SF4, хотя осколков F2 обнаружено не было.
Угловое распределение SF4 было намного шире, чем распределение
SF5. Эти результаты наряду с другими измерениями позволили
прийти к заключению, что осколки SF4 были продуктами вторичной
диссоциации SF5.
Большую роль для понимания проблемы сыграли многие другие
эксперименты по МФД многоатомных молекул, выполненные либо
в газовой кювете, либо в молекулярном пучке. Эти эксперименты
описаны в обзорных статьях, приведенных в списке литературы.
23.5 Стохастизация энергии в молекуле
С научной и с практической точек зрения важным является вопрос,
может ли быстро стохастизоваться в молекула энергия возбужде-
ния. Научная сторона вопроса связана с тем, что стохастизация
энергии является основным предположением в теории диссоциации
отдельной молекулы, и этот процесс запрещает химические реак-
ции, селективные по моде. С практической стороны в отсутствие
стохастизации энергии процесс МФВ сильно отличался бы от теп-
лового возбуждения, что открыло бы новое направление в хими-
ческом синтезе.
Для описания процесса стохастизации энергии можно исполь-
зовать два подхода. В первом из них молекула рассматривается как
набор мод или осцилляторов, связанных между собой силами энгар-
монизма. Энергия импульса лазера вкладывается в молекулу в про-
цессе селективного возбуждения отдельной моды. Затем из-за меж-
модового взаимодействия энергия перераспределяется между все-
ми модами за некоторое характерное время т. Ясно, что чем силь-
нее межмодовая связь, тем меньше время т.
При втором подходе рассматриваются в реальном времени соб-
ственные состояния молекулы. Из-за ангармонического взаимодей-
ствия моды настолько перемешиваются, что ни одно из собственных
состояний нельзя считать состоянием с чистой модой. Когда для
возбуждения молекулы используется импульс когерентного излу-
чения лазера с частотой <о и длительностью Гр, когерентно возбуж-
даются различные состояния в частотном диапазоне между со —
— (2ТР)-1 и о+ (2ТР)“1, хотя и в разной степени. Когерентные бие-
ния этих возбуждений заставляют изменяться во времени населен-
ности этих возбужденных состояний. Если число этих состояний ве-
лико, то интерференция биений заставляет населенность каждого со-
стояния как бы релаксировать к равновесному значению с характер-
ным временем т. И вновь, чем сильнее ангармоническая связь, тем
больше возбужденных состояний будет эффективно участвовать в
когерентных биениях и тем короче будет время т.
До сих пор эксперименты по МФВ и МФД не дали однознач-
ного подтверждения гипотезе о том, что энергия возбуждения в
верхней части квазиконтинуума или в истинном континууме не
стохастизуется в течение лазерного импульса. Описанный выше
эксперимент со скрещенными лазерным и молекулярным пучками,
432
например, дал довольно хорошее согласие со статистической мо-
делью РРКМ, основанной на предположении о стохастизации энер-
гии, в отношении предсказания доминирующих каналов диссоциа-
ции и распределения поступательной кинетической энергии оскол-
ков. Другие экспериментальные результаты, например число фото-
нов, поглощенное на одну молекулу, также согласуются с моделью
РРКМ. Может оказаться, что некоторые отдельные моды молекулы
не будут полностью участвовать в процессе стохастизации энергии
из-за их слабой связи с другими модами, например из-за сильного
различия их частот. Для проверки этого предположения была изуче-
на многофотонная диссоциация некоторых молекул при многофо-
тонном возбуждении их С—Н связей [31]. Частота колебаний свя-
зи С—Н лежит вблизи 3000 см-1 и далеко отстоит от частот других
колебательных мод молекулы, лежащих обычно ниже 1000 см“*.
Однако полученные результаты все-таки находились в согласии с
моделью РРКМ.
Чтобы наблюдать эффект нарушения стохастизации энергии в
процессе МФВ в течение лазерного импульса, очевидно, необходимо
иметь очень короткий импульс и возбуждать моду, более или ме-
нее изолированную от других мод. Характерное время т стохасти-
зации энергии в квазиконтинууме должно быть порядка пикосекунд
и меньше. Следовательно, для наблюдения нарушения стохастиза-
ции энергии необходимо использовать пикосекундные и субпико-
секундные лазерные импульсы. Однако для возбуждения молекул
на высоколежащие энергетические состояния или в диссоциацион-
ный континуум лазерный импульс должен также иметь достаточ-
ную плотность энергии. При выполнении этого условия пиковая
интенсивность излучения лазера станет настолько высокой, что
могут одновременно открыться много каналов диссоциации и иони-
зации, что приведет к запутыванию результатов измерений. Следо-
вательно, отклонение от стохастизации энергии и селективный раз-
рыв связей будет трудно реализовать.
Может оказаться, что в молекуле, имеющей слабо связанные
пространственно разнесенные группы, стохастизации энергии за
некоторый промежуток времени будет ограничена группой атомов,
которая была возбуждена. В этом случае процесс МФД приведет
к разрыву самой слабой связи в этой группе атомов; при этом эта
связь не обязательно является самой слабой для всей молекулы.
Картина многофотонной диссоциации молекул в этом случае может
оказаться сильно отличной от результата тепловой диссоциации.
23.6 Аналоговая модель многофотонной диссоциации
Рассмотрим теперь аналоговую модель, которая может помочь
наглядно представить многие важные аспекты процесса многофо-
тонной диссоциации [20].
Пусть имеется ванна со многими отсеками, показанная на
рис. 23.16. В разделяющих отсеки перегородках проделаны малень-
кие отверстия таким образом, чтобы по мере наполнения ванны
28 и. Р. Шен 433
вода, поступающая в один отсек, перетекала в другие отсеки че-
рез отверстия. Если провести аналогию между молекулой и ван-
ной, то отсеки соответствуют колебательным модам, отверстия в
перегородках — межмодовым связям, а вода — энергии возбужде-
ния; вся картина в целом может быть довольно удачно использо-
вана для иллюстрации процесса многофотонного возбуждения мо-
лекулы. Перетекание воды между отсеками соответствует обмену
Рис. 23.16. Аналоговая модель мно-
гофотонного возбуждения и диссо-
циации многоатомных молекул
энергией между модами, а выте-
кание воды через V-образные вы-
резы в боковой стенке соот-
ветствует диссоциации молекул по
различным каналам. Размер от-
верстий в перегородках увеличи-
вается по мере подъема от дна
ванны, что означает более силь-
ную межмодовую связь при более
высокой энергии возбуждения. V-
образная форма вырезов выбрана
для того, чтобы скорость истече-
ния воды из ванны быстро воз-
растала по мере подъема уровня
воды.
Из рассмотрения рис. 23.16 можно сделать ряд выводов.
1. Выравнивание уровня воды в различных отсеках зависит от
скорости притока воды и размеров отверстий. Более крупные от-
верстия и меньшая скорость наполнения помогают выравниванию.
Эта картина является аналогом процесса стохастизации энергии при
возбуждении молекулы.
2. Если процесс наполнения происходит достаточно медленно,
а выравнивание происходит быстро, так что в любой момент вре-
мени вода во всех отсеках находится на одном уровне, то в конце
концов она поднимется выше уровня наинизшего V-образного вы-
реза и начнет через него выливаться. Конечный уровень воды
определяется равновесием между скоростями ее притока и вытека-
ния. Эта картина является аналогом многофотонного возбуждения
молекулы через квазиконтинуум в истинный континуум и ее дис-
социации по низшему каналу со средней избыточной энергией.
3. Если скорость наполнения достаточно велика, но все же та-
кова, что успевает установиться равновесие между всеми отсеками,
то конечный уровень воды может подняться выше второго или да-
же третьего по высоте выреза. В этом случае вода может одновре-
менно вытекать из более чем одного выреза. Эта ситуация анало-
гична процессу МФД молекулы по нескольким конкурирующим
каналам вследствие многофотонного возбуждения интенсивным ла-
зерным импульсом.
4. Если количество воды, которое наливается в ванну, мало, то
уровень, до которого может подняться вода, будет определяться
имеющимся количеством воды, а не скоростью ее притока. Этот
случай аналогичен ограничению возбуждения молекулы в процессе
434
многофотонного возбуждения плотностью энергии излучения, а не
его интенсивностью.
5. Только в том случае, когда скорость притока воды намного
превышает скорость установления равновесия между отсеками, во-
да может вытекать через V-образный вырез в том же отсеке, в ко-
торый она поступает извне. Этот случай является аналогом возмож-
ности селективной по связи многофотонной диссоциации в очень
сильном поле, когда скорость возбуждения вверх намного превы-
шает скорость стохастизации энергии.
Несомненно, эта модель является очень грубой и не может
описать всех характерных черт процессов многофотонного возбуж-
дения и многофотонной диссоциации молекулы. Например, она не
позволяет должным образом описать процесс МФВ по дискретным
уровням. Тем не менее модель дает простую и понятную физиче-
скую картину, с помощью которой можно наглядно представить
себе сложный процесс многофотонного возбуждения через квази-
континуум, приводящий к многофотонной диссоциации молекулы.
23.7 Выводы и направления будущих исследовании
Нынешний уровень понимания процесса многофотонной диссоциа-
ции многоатомной молекулы можно суммировать следующим об-
разом.
1. Многофотонное возбуждение молекулы через дискретные
уровни является близким к резонансному процессом многофотон-
ного поглощения.
2. Многофотонное возбуждение вверх всех молекул в квазикон-
тинуум становится возможным из-за ступенчатых резонансов и бы-
стро возрастающей плотности состояний с ростом энергии возбуж-
дения молекулы.
3. По крайней мере вблизи и выше уровня диссоциации энер-
гия возбуждения должна стохастизоваться среди большого числа
мод в течение нескольких пикосекунд. Результирующий процесс
МФД, подчиняющийся законам статистической механики, не слиш-
ком отличается от диссоциации при тепловом возбуждении.
4. Селективная по связи многофотонная диссоциация малове-
роятна, если только для возбуждения не используются очень корот-
кие импульсы с большой энергией.
5. Средний уровень возбуждения, после которого молекулы дис-
социируют в процессе МФД, в общем случае зависит одновременно
от интенсивности и плотности энергии лазерного излучения. В слу-
чае очень коротких лазерных импульсов практически ни одна из
молекул не диссоциирует до окончания импульса; конечный уро-
вень возбуждения определяется только плотностью энергии лазер-
ного излучения. В случае достаточно длинного лазерного импульса
с достаточно большой плотностью энергии конечный уровень воз-
буждения соответствует точке равновесия между скоростью возбуж-
дения вверх и скоростью диссоциации и потому определяется ин-
тенсивностью лазерного излучения.
28* 435
6. Могут происходить многофотонная диссоциация по несколь-
ким конкурирующим каналам и многофотонная диссоциация с по-
следующей вторичной диссоциацией.
7. С ростом энергии возбуждения скорость диссоциации тяже-
лых, более сложных молекул с большим числом степеней свободы
и меньшими колебательными частотами нарастает медленнее. Сле-
довательно, тот же лазерный импульс может возбудить такие мо-
лекулы до более высокого уровня. При диссоциации их осколки
должны нести большую избыточную энергию, причем большая ее
часть сосредоточена во внутренних степенях свободы. Высоковоз-
бужденные осколки с большой вероятностью могут подвергнуться
процессу вторичной многофотонной диссоциации.
Эти выводы позволяют достаточно хорошо предсказать особен-
ности процесса МФД не слишком сложной многоатомной молеку-
лы. Качественно ясно, что у более крупной, тяжелой и сложной
молекулы квазиконтинуум начинается при меньшей энергии и ско-
рость диссоциации нарастает медленнее с ростом избыточной энер-
гии. Для возбуждения такой молекулы через дискретные состоя-
ния требуется лазерный импульс меньшей интенсивности. При до-
статочной интенсивности и плотности энергии лазерного излучения
такую молекулу можно возбудить до уровня, лежащего намного
выше порога диссоциации, поэтому величина избыточной энергии,
уносимой осколками в процессе последующей диссоциации, оказы-
вается значительной. Осколки, у которых большая часть избыточ-
ной энергии сосредоточена во внутренних степенях свободы, могут
оказаться возбужденными высоко в квазиконтинуум. В дальнейшем
они могут быть дополнительно возбуждены лазерным излучением
через квазиконтинуум до диссоциации. Такая картина применима,
например, к случаю МФД молекулы UFe [31]. Может произойти
и одновременная диссоциация по нескольким каналам, конкури-
рующим между собой в статистическом смысле.
Несмотря на то что процессы МФВ и МФД многоатомных мо-
лекул сейчас достаточно хорошо изучены, ответы на некоторые от-
носящиеся к этой проблеме важные вопросы до сих пор не полу-
чены. Во-первых, все еще нет количественного описания процесса
МФВ через дискретные уровни. Это связано в основном с отсутст-
вием спектроскопической информации о многоатомных молекулах.
Мало данных имеется о высоко лежащих колебательно-вращатель-
ных состояниях; даже спектры линейного поглощения многоатом-
ных молекул в основном не были интерпретированы. Между тем,
только если будет количественно понят процесс МФВ через ди-
скретные уровни, можно предсказать зависимость доли молекул,
возбужденных в квазиконтинуум, от интенсивности лазерного из-
лучения. Во-вторых, до конца не ясно, насколько важны когерент-
ные эффекты при МФВ через дискретные уровни, хотя довольно
очевидно, что для прямого многофотонного возбуждения в квази-
континуум эффективное время дефазировки должно быть порядка
десятков пикосекунд и меньше. В-третьих, до сих пор открытой
проблемой является динамика передачи энергии между модами.
436
Для понимания структуры квазиконтинуума и процесса МФВ че-
рез квазиконтинуум особенно важно установить, каким образом
различные моды участвуют в процессе стохастизации энергии при
разных уровнях возбуждения и насколько быстро энергия перерас-
пределяется между ними. Другими вопросами, требующими ответа
в связи с этим, являются вопросы о том, каково распределение на-
селенностей в квазиконтинууме и как оно меняется в процессе
возбуждения, а также имеет ли тонкую разрешенную структуру
спектр поглощения молекулы в квазиконтинууме [32], как он ме-
няется с ростом уровня возбуждения. В-четвертых, недостаточной
является информация о детальном распределении избыточной энер-
гии в осколках, хотя эта информация имеет решающее значение
для лучшего понимания процесса унимолекулярной диссоциации.
Знание ее позволило бы не только указать, из какого состояния
диссоциирует молекула, но и выяснить детальную динамику про-
цесса разделения осколков, когда они проходят через критическую
область диссоциации. В-пятых, в специальных случаях все еще
можно рассматривать возможность селективной по моде диссоциа-
ции. Как картина диссоциации изменится, если для МФД исполь-
зовать пикосекундный лазерный импульс с большой энергией?
Можно ли найти молекулы, имеющие сильно изолированные моды,
при возбуждении которых в процессе МФД получатся продукты
распада, отличные от продуктов термической диссоциации?
Многофотонное возбуждение и многофотонная диссоциация в
ИК поле имеют многочисленные применения. Как уже упоминалось,
их можно использовать для разделения изотопов, для изучения
диссоциации отдельной молекулы и лазерно-индуцированных хи-
мических реакций. Среди других применений укажем, что был
предложен способ очистки материалов от примесей с помощью
МФД, а также способ генерации с помощью МФД большого числа
необходимых радикалов для спектроскопических исследований и
химического синтеза.
Возможно также многофотонное возбуждение молекул через
электронные переходы. Двух- и трехфотонное возбуждение часто
используют для селективной ионизации молекул, однако мало что
известно о процессе возбуждения более чем тремя или четырьмя
фотонами. Основной причиной этого является, пожалуй, намного
меньшее характерное время спонтанного излучения для возбужден-
ных электронных состояний. Тем не менее с учетом имеющихся на
сегодняшний день интенсивных сверхкоротких лазерных импульсов
можно представить себе, что молекула может быть возбуждена на
очень высокий уровень в ионизационном континууме при помощи
процесса n-фотонного поглощения при и, большем 3 или 4. Разра-
ботка теории таких процессов многофотонного возбуждения будет
трудным делом из-за отсутствия информации о возбужденных элек-
тронных состояниях.
437
Глава 24
ЛАЗЕРНОЕ РАЗДЕЛЕНИЕ ИЗОТОПОВ
Создание перестраиваемых лазеров открыло широкие возможности
избирательного по частоте возбуждения вещества. Это чрезвычайно
важно для фотохимии, поскольку селективное возбуждение может
сильно изменить свойства атомов и молекул. С этой точки зрения
особый интерес вызывает использование перестраиваемых лазеров
для разделения изотопов. Поскольку существующие методы разде-
ления изотопов обладают недостатками, можно надеяться разра-
ботать новые методы, которые были бы дешевле, проще и менее
энергоемки. Именно поэтому проблема лазерного разделения изо-
топов стала предметом широких исследований. Это один из приме-
ров, когда лазеры и квантовая электроника оказывают сильное
влияние на технологию ядерной энергетики.
В этой главе мы кратко рассмотрим идеи и схемы различных
методов лазерного разделения изотопов.
24.1 Общее описание
Идея использования селективного возбуждения для разделения изо-
топов проста и очевидна. Оптические спектры изотопических ато-
мов или молекул обычно имеют одинаковую структуру, но харак-
теризуются небольшим сдвигом в положении спектральных линий,
который носит название изотопического сдвига. Если изотопический
сдвиг нескольких спектральных линий можно легко разрешить, то
становится возможным селективное возбуждение изотопических
атомов или молекул определенного типа. Возбужденные атомы или
молекулы должны обладать физическими и химическими свойства-
ми, сильно отличающимися от свойств невозбужденных атомов или
молекул. Следовательно, их можно отделить от атомов или молекул
других изотопов, которые не были возбуждены.
Изотопический сдвиг связан с различным числом нейтронов в
различных изотопах. Электронные уровни энергии сдвигаются из-за
взаимодействия электронов с ядром при изменении массы, объема
и связанного с этим изменением распределения заряда ядра,, а так-
же спинового углового момента [1]. В случае легких элементов важ-
ную роль играет эффект, связанный с массой, так как он заметно
изменяет приведенную массу для движения электрона вблизи ядра.
Это приводит к изотопическому сдвигу Aw0 ~ (тпДМ/М2) (о0, где т —
масса электрона, М — масса ядра, Д2И — разность масс изотопов.
Для изотопов Lie и Li7 этот сдвиг имеет порядок 1 см"1. Для более
438
тяжелых элементов основной вклад в изотопический сдвиг дают
взаимодействие углового момента электрона со спином ядра (сверх-
тонкое взаимодействие) и изменение объема ядра (объемный
сдвиг). Эти вклады имеют порядок нескольких десятых обратного
сантиметра и менее. На рис. 24.1 показано, как изотопический сдвиг
в атомах меняется с изменением числа нейтронов. В молекулярных
.Ри
2,2 р
7,0 к
Число нейтпроноЬ
Рис. 24.1. Зависимость величины изотопического сдвига от числа нейтронов в
атоме [Stern R, С., Snavely В, В. Ц Ann. N. Y. Acad. Sci.— 1976. V. 267. Р. 71]
спектрах изотопический сдвиг колебательных и вращательных
уровней накладывается на сдвиг электронных уровней [2]., Основной
вклад дает эффект массы: расстояние между колебательными уров-
нями обратно пропорционально квадратному корню из колебатель-
ной приведенной массы, а расстояние между вращательными уров-
нями обратно пропорционально моменту инерции. Однако, за ис-
ключением некоторых небольших молекул, сложная структура
очень близко расположенных ровибронных уровней зачастую не
позволяет описать изотопические сдвиги отдельных линий. Вместо
этого рассматривают изотопические сдвиги колебательно-враща-
тельных полос. Во многих случаях даже для более тяжелых моле-
кул изотопический сдвиг узкой линии может быть сравнимым или
больше ее полуширины, имеющей при комнатной температуре ве-
личину порядка нескольких обратных сантиметров.
Малая величина изотопического сдвига делает необходимым ис-
пользование для селективного возбуждения узкополосного источ-
ника света. Идеальными для этого являются перестраиваемые ла-
зеры* обладающие высокой монохроматичностью. Кроме того, вы-
сокая интенсивность лазерного излучения во много раз облегчает
процесс селекции. Фактически, первая попытка разделения изото-
пов с помощью селективного оптического возбуждения была пред-
439
принята Хартли с сотрудниками [3] еще в 1922 г., задолго до от-
крытия лазера. Первым успешным экспериментом было разделение
изотопов хлора Куном и Мартином [4], осуществленное в 1932 г.
с использованием линии 2861,8 А от искрового разряда на алюминии
для возбуждения CoCl®5. Позднее было продемонстрировано фо-
тохимическое разделение изотопов ртути [5]. Изобретение лазера
подсказало Тиффани с сотрудниками [6] идею попытаться разде-
лить изотопы брома с помощью селективного лазерного возбужде-
ния. Их эксперимент не увенчался успехом из-за перемешивания
изотопов в последующих фотохимических реакциях, зато он вновь
пробудил интерес к разделению изотопов оптическими методами.
Основные требования для лазерного разделения изотопов мож-
но сформулировать следующим образом.
1. Изотопические атомы или молекулы должны иметь спектр
поглощения с хорошо разрешенным изотопическим сдвигом.
2. Лазерный источник должен быть достаточно монохромати-
ческим и перестраиваемым, чтобы он мог селективно возбуждать
отдельные изотопические компоненты.
3. Должен существовать физический или химический процесс,
с помощью которого можно быстро разделить возбужденные и не-
возбужденные атомы или молекулы прежде, чем возбуждение спа-
дет или передастся атомам или молекулам другого изотопа.
С помощью лазерного возбуждения можно вызвать следующие
изменения в свойствах атомов или молекул [7].
1. Может возрасти способность атомов или молекул вступать в
химические реакции.
2. Энергия, требуемая для ионизации возбужденного атома или
молекулы, будет меньше.
3. Возбужденный атом или молекула может обладать большей
поляризуемостью и большим сечением взаимодействия с другими
частицами и внешними полями.
4. Резонансное возбуждение меняет траекторию возбужденных
атомов или молекул.
5. Энергия, необходимая для диссоциации возбужденной моле-
кулы, будет меньше.
6. Возбужденная молекула может предиссоциировать или изо-
меризоваться.
Эти изменения позволяют придумать эффективные физические
или химические методы для разделения возбужденных и невозбуж-
денных атомов или молекул. В соответствии с приведенным выше
перечнем изменений свойств, лежащих в основе этих методов, они
классифицируются как фотохимическая реакция в случае 1, фото-
ионизация — 2, фотофизическая реакция — 3, фотоотклонение — 4,
фотодиссоциация — 5, фотопредиссоциация и фотоизомеризация —
6. На с. 441 представлены наиболее часто встречающиеся схемы
лазерного разделения изотопов, основанные на возбуждении ато-
мов и молекул. Буквами А, В, С или их сочетаниями АВ и т. д.
обозначены атомы или молекулы.
440
Лазерное разделение изотопов, основанное на возбуждении атомов
Л** —► Л++ е~ (фотоионизация)
Селективное
возбуждение
А* (фотоотклонение и другие фитофизические
реакции)
+ВС -+*АВ + С (фотохимическая реакция)
Лазерное разделение изотопов, основанное на возбуждении молекул
(АВ)”— А*+ В~ или ДВ++ е- (фотоионизация)
Селективное
Электронное
возбуждение
АВ*
(АВ)*
м
/
А+В (фотооредиссоциация)
АВ (фотоизомеризация)
+С+А+ВС (фотохимическая реакция)

Селективное , _
-----------► (АВ)*
колебательное К0Л
возбуждение
(АВ)** А В (фотодиссоциация)
/ А+В (фотопредиссоциация)
(А^ A~S
\ + С -► А + ВС (фотохимическая
\ реакция)
ДЧВ’или АВ*+е~ (фотоионизация)
А+В (фотодиссоциация)
АВ (фотоизомеризация)
+С ~*~А+ВС (фотохимическая реакция)
Относительный фактор обогащения изотопов определяется со-
отношением
*<//7>-иЖ’ <24Л>
где [/]/[/] —отношение концентраций атомов или молекул разного
изотопического состава, а [ЛоЛЛо — начальное значение этого
отношения. Чтобы получить большую величину X, необходимо при-
нять ряд мер. Во-первых, энергия селективного возбуждения долж-
на быть намного больше ЛВЛ чтобы селективное возбуждение пре-
обладало над неселективным тепловым возбуждением. Далее, раз-
деленные компоненты с разным изотопическим составом должны
быть удалены прежде, чем столкновения вновь перемешают изо-
топы. Наконец, необходимо избегать других процессов, перемеши-
вающих изотопы, таких как вторичные химические реакции.
В следующих разделах мы рассмотрим фотофизические и фото-
химические методы лазерного разделения изотопов с некоторыми
примерами для их иллюстрации.
24.2 Фотофизические методы
а. Фотоионизация
Лазерное разделение изотопов с помощью фотоионизации основано
на том (как уже говорилось в разделах 18.3 и 19.3), что атом мо-
жет быть селективно фотоионизован посредством многоступенчатого
селективного возбуждения [8]. С имеющимися на сегодняшний день
лазерами этот метод является почти универсальным методом, при-
менимым для всех элементов периодической таблицы, за исключе-
нием лишь некоторых. Процесс ионизации может произойти либо
посредством прямого возбуждения в ионизационный континуум
(о<~ 10-18 см2), либо посредством возбуждения в автоионизацион-
ное состояние (о<^10“15 см2), либо путем возбуждения в ридбер-
говское состояние, откуда атом ионизуется постоянным электриче-
ским полем (о< ~ 10“и см2). Последние два процесса характеризу-
ются намного большей вероятностью возбуждения из-за большей
вероятности перехода в дискретное конечное состояние, зато для
их осуществления необходим дополнительный перестраиваемый
узкополосный лазер. Селективно возбужденный изотоп, в принципе,
может также быть ионизован при столкновении с партнером.
Будучи заряженными частицами, селективно ионизованные ато-
мы могут быть физически отделены от нейтральных атомов с по-
мощью электрического поля. Однако при столкновении с атомом
ион обычно обладает большим сечением для процесса передачи
заряда. С большой вероятностью он может передать при столкнове-
нии заряд нейтральному атому, вследствие чего изотопическая се-
лективность оказывается потерянной. Следовательно, таких столк-
новений в процессе разделения следует избегать. Лучше всего это
сделать путем формирования пучка атомов, которые должны быть
442
изотопически обогащены. Но даже в этом случае столкновения с
передачей заряда являются фактором, ограничивающим максималь-
ную плотность атомов в пучке.
В качестве примера рассмотрим случай разделения изотопов
урана. Схема первого эксперимента показана на рис. 24.2 [9]. Атом-
ный пучок из смеси изотопов 285U — 2S8U с плотностью 5 • 1010 см“3
выходил из печи, нагретой до 2100°С. Лазер на красителе непре-
рывного действия с. шириной линии 50 МГц использовался для
УФ излучение
300нн)
I II
238» I | |
Печь Ловушка
2100°С ионоВ
Кбадрутюльныи
фильтпр массы
ионов
Отклоняющие
пластины
Лазер
на красителе
Рис. 24.2. Схема эксперимента по разделению изотопов урана с помощью ме-
тода двухступенчатой фотоионизации
селективного возбуждения в пучке либо изотопа 235U, либо изотопа
238U на переходе вблизи длины волны 591,5 нм, имеющем изото-
пический сдвиг для атомов 235U и 238U около 8 ГГц. Затем УФ
излучение ртутной лампы использовалось для ионизации возбуж-
денных атомов. Чтобы избежать прямой ионизации атомов из ос-
новного состояния, излучение лампы с длиной волны короче 210 нм
отрезалось фильтром. Полученные ионизованные атомы выводились
из пучка с помощью отклоняющих пластин, направлялись в
квадрупольный ионный массовый фильтр и, наконец, попадали на
коллектор, находящийся при потенциале —3100 В. Уже в первых
экспериментах был получен фактор обогащения К ~ 100. В другом
эксперименте [10], в котором для селективного возбуждения исполь-
зовался импульсный лазер на красителе, а для ионизации — им-
пульсный азотный лазер, фактор обогащения k(2S5U/238U) достигал
140. Можно селективно ионизовать атомы урана с помощью после-
довательного резонансного возбуждения через дискретные состоя-
ния перед заключительным этапом ионизации. Для этого необхо-
димо иметь более одного перестраиваемого лазера для резонансного
возбуждения, зато в итоге значительно улучшается селективность
процесса. Когда атомы урана возбуждены в высокое ридберговское
состояние, для их эффективной ионизации можно использовать
внешнее постоянное электрическое поле. Прототип крупномасштаб-
ной системы для разделения изотопов урана с использованием ла-
зеров на красителе, накачиваемых лазерами на парах меди, в на-
443
стоящее время разрабатывается в Ливерморской лаборатории имени
Лоуренса.
Было также экспериментально продемонстрировано лазерное
разделение изотопов других атомов, таких как Na, К, Са, Rb, ред-
коземельные атомы и трансурановые элементы, с использованием
метода ступенчатой фотоионизации [11]. В общем случае этот ме-
тод является сравнительно простым и экономичным методом раз-
деления небольших количеств изотопов практически всех элементов.
б. Фотоотклонение
Как уже говорилось в разделе 20.1, лазерное возбуждение и по-
следующая флуоресценция могут оставить у атома или молекулы
нескомпенсированный импульс: поглощая фотон из лазерного пуч-
ка, атом или молекула приобретают импульс Йк, а при излучении,
поскольку фотон флуоресценции излучается с равной вероятностью
во всех направлениях, атом или молекула (если они неполяризо-
ваны) в среднем не теряют импульса. Таким образом, если в те-
чение взаимодействия атома или молекулы с лазерным полем по-
глощается или излучается 103 фотонов в видимой области спектра,
то атом или молекула приобретают импульс 10s йк. Часто этого
бывает достаточно для заметного изменения траектории атома (или
молекулы), если только его масса не слишком велика.
В качестве примера рассмотрим экспериментальную демонстра-
цию фотоотклонения пучка атомов 138Ва [12]. Как видно из рис. 24.3,
масс-
спектрометр
U
Непрерывный
лазер_______[____
(5p)(5d)(W
(6s)(6p)(1Pj 582,бнн
S (6s)(5d)(1D2)
553,5hi«
Смесь
изотпопоВ Ва
Пень, 800 К
а 5
6s2(1S0)
пучок атомов Ba, выхо-
дя из печи, нагретой до
температуры 800 К,
имеет среднюю скорость
<v>« 4 • 104 см/с и сред-
нюю поперечную со-
ставляющую скорости
<рт> ~ 80 см/с, соответ-
ствующую расходимости
пучка 2 мрад. Лазер на
красителе непрерывно-
го действия с шириной
линии 10 МГц исполь-
Рис. 24.3. Схема разделения изотопов бария с
помощью метода резонансного фотоотклонения:
а — экспериментальная установка; б — уровни
энергии атомов 138Ва, участвующих в этом про-
цессе
зовался для селективно-
го возбуждения перехо-
да 6s2(150)^6s6p(iPiy
атома 138Ва в условиях,
когда лазерный пучок
был перпендикулярен
атомному пучку. По-
скольку в этом случае Kk/М«0,8см/с, для отклонения атомов от
среднего направления пучка требуется поглощение около 100 фото-
нов. Время жизни перехода 6s2-> (6s) (6р) составляет 8 нс. При ин-
тенсивности лазера (порядка 10 Вт/см2), достаточной для насыщения
444
перехода, и эффективной длине взаимодействия атома с полем 1 мм
каждый атом 138Ва может за время пересечения лазерного пучка
поглотить и переизлучить около 300 фотонов. Таким образом, фото-
отклонение селективно возбужденных атомов 138Ва от среднего
направления атомного пучка возможно, и оно действительно на-
блюдалось [12]. В случае Ва с вероятностью 4% возбужденный
атом может релаксировать в метастабильное состояние (6s) X
X (5d) (lD2). Общая вероятность того, что атом Ва после п столкно-
вений с фотонами окажется в метастабильном состоянии, составляет
S (24/25)”-1 (1/25) и при больших п становится заметной. Так как
п
атомы в метастабильном состоянии больше не могут поглощать
фотоны из возбуждающего лазерного луча и подвергаться фото-
отклонению, следует каким-то образом избегать накопления атомов
в метастабильном состоянии. Одним из способов опустошения на-
селенности состояния (6s) (5d) является использование второго
лазера, который возбуждает атомы из этого состояния в состо-
яние (6р) (5d), откуда они быстро возвращаются в основное со-
стояние.
Другим способом избавления от захвата атомов в метастабиль-
ное состояние является использование когерентного л-импульса,
который переводит нужные атомы в возбужденное состояние с по-
мощью эффекта адиабатического слежения [13]. При этом атом
получает импульс Йк. Затем лазерный импульс отражается от зер-
кала назад и вызывает вынужденное излучение возбужденного ато-
ма. Вынужденное излучение, будучи направленным, также пере-
дает импульс фотона —Й(—к) = Йк атому. Таким образом, пока
возбуждающий лазерный импульс «бегает» вперед и назад
между зеркалами, резонансно возбуждаемые и излучающие
атомы могут быть эффективно отклонены при минимальной поте-
ре фотонов. Об экспериментальной реализации этого метода пока
не сообщалось.
Основная трудность метода фотоотклонения заключается в том,
что для получения большого фактора обогащения изотопа требует-
ся большая длина взаимодействия атомов с полем. Для более тя-
желых атомов это требование оказывается более жестким.
в. Другие физические методы
Было предложено несколько других физических методов лазер-
ного разделения изотопов, но до сих пор не сообщалось об их экс-
периментальном осуществлении.
Возбужденный атом или молекула имеет поляризуемость, от-
личную от поляризуемости атомов или молекул в основном состоя-
нии. Следовательно, в неоднородном электрическом поле силы, дей-
ствующие на возбужденные и невозбужденные атомы и молекулы,
будут различными, и их можно, в принципе, использовать для
разделения двух изотопов. Коэффициенты прилипания при ад-
445
сорбции возбужденных и невозбужденных атомов или молекул на
поверхности также могут сильно отличаться. Пропуская селективно
возбужденную смесь изотопов над такой поверхностью, можно до-
биться разделения изотопов благодаря различию в их адсорбции,
если помехи от вторичных процессов являются пренебрежимо
малыми.
24.3 Фотохимические методы
а. Фотохимическая реакция
Возбужденный атом или молекула в общем случае имеет повышен-
ную способность вступать в химические реакции по сравнению с
атомами или молекулами в основном состоянии, и их можно отде-
лить от последних, выбирая подходящую схему химической реак-
ции. Хотя электронное возбуждение часто бывает в этом отно-
шении более эффективным, в случае молекул может оказать-
ся продуктивным и колебательное возбуждение. Ниже приве-
дены два примера, иллюстрирующие изотопически селективную
фотохимию.
В смеси молекул орто-12 и пара-12 с 2-гексаном (X) молекулы
орто-12 возбуждались линией 514,5 нм аргонового лазера [14]. После
часового облучения пучком мощностью 0,2 Вт было обнаружено,
что плотность орто-12 снизилась до 5%. Этот эффект объяснялся
тем, что электронно возбужденные молекулы орто-12 могли реаги-
ровать с 2-гексаном, тогда как невозбужденные молекулы пара-12 —
не могли:
орто-12 орто-1* + X -> Х12.
В другом примере газовая смесь, содержащая Н3СОН, D3COD
и Вг2 в пропорции 1:1:1, облучалась лазером на HF непрерывно-
го действия с длиной волны 2,7 мкм [15]. Возбуждалось колебание
ОН молекул Н3СОН. Колебательно возбужденные молекулы Н3СОН
затем сильно реагировали с Вг2, давая в результате 2НВг и Н2СО:
Н3СОН* + Вг2 2НВг + Н2СО.
В результате после облучения смеси лазером мощностью 90 Вт в
течение 60 с отношение концентраций Н3СОН и D3COD снизилось
до 1: 19. Этот результат был, однако, подвергнут критике и требует
дополнительной проверки.
Химические реакции в описанных примерах были простыми.
В результате их получаются стабильные первичные продукты, ко-
торые легко можнр отделить от исходных молекул. В общем случае,
однако, бывает не так. Часто после селективного возбуждения ато-
мов или молекул возникает цепная реакция. В результате неконт-
ролируемых вторичных реакций может произойти перемешивание
изотопов.
446
б. Одноступенчатая фотопредиссоциация
У нимол окулярная диссоциация является особым классом хими-
ческих реакции, вызываемых лазерным возбуждением. Если воз-
буждение является изотонически селективным, то этот процесс
можно использовать для разделения изотопов.
Некоторые молекулы имеют резкие ровибронные состояния, на-
кладывающиеся на возбужденное электронное состояние, которое
является вырожденным с диссоциационным
континуумом другого возбужденного электрон-
ного состояния (рис. 24.4). Эти состояния но-
сят название предиссоциационных. Они сходны
по своей природе с автоионизационными со-
стояниями в ионизационном континууме. Мо-
лекула, возбужденная в предиссоциационное
состояние, может релаксировать в континуум
и диссоциировать. Если резкие предиссоциаци-
онные состояния имеют изотопический сдвиг,
который можно разрешить в эксперименте, то
селективное возбуждение может привести к
предиссоциации выделенных изотопических
молекул [16]. Продукты диссоциации могут
быть стабильными или нестабильными. В по-
следнем случае нужно придумать процесс хи-
мической очистки для удаления соединений
с выделенным изотопическим составом до то-
го, как произойдет их перемешивание с дру-
гими соединениями. Необходимо также предот-
вратить вторичные химические реакции, кото-
рые могут перемешать изотопы. Преимущест-
вом метода одноступенчатой предиссоциации
является его простота. Для однофотонного се-
лективного возбуждения требуется лишь один
Рис. 24.4. Схема-
тическая диаграм-
ма энергетических
уровней молеку-
лы, имеющей пре-
диссоциационные
состояния, вырож-
денные с конти-
нуумом диссоции-
рующего элект-
ронного состояния
лазер сравнительно малой мощности.
Для примера рассмотрим случай изотопического обогащения
дейтерия с помощью фотопредиссоциации формальдегида Н2СО
[16]. Этот же процесс можно использовать для обогащения изото-
пов С и О. При предиссоциации Н2СО преобладает реакция
Н2СО^Н2СО*->Н2 + СО.
И Н2, и СО являются стабильными молекулами, и их легко можно
выделить. При облучении естественной смеси Н2СО и HDCO Не—
Cd лазером непрерывного действия с длиной волны 325,03 нм был
получен фактор обогащения К (DJH), равный 14.
в. Двухступенчатая фотодиссоциация и фотопредиссоциация
Диссоциация молекул может быть вызвана их возбуждением
либо в предиссоциационное состояние, либо в диссоциационный
континуум. Для изотопически селективной диссоциации можно вос-
447
пользоваться двухступенчатой схемой возбуждения: на первом эта-
пе селективно возбуждаются молекулы с данным изотопическим
составом, а на втором этапе молекулы дополнительно возбуждают-
ся в диссоциационное или пре диссоциационное состояние. Посколь-
ку предиссоциационное состояние также может иметь изотопический
сдвиг, то случай двухступенчатой фотопредиссоциации в общем
случае обладает большей селективностью по сравнению со случаем
одноступенчатой фотопредиссоциации, хотя для реализации первой
необходимо иметь два перестраиваемых лазера с достаточно боль-
шой интенсивностью для ступенчатого возбуждения. Селективное
возбуждение может быть либо электронным, либо колебательным.
Чаще используется последнее, поскольку для большинства молекул
изотопический сдвиг лучше разрешается в колебательных спектрах.
В этом случае продукты диссоциации также должны быть удале-
ны прежде, чем вторичные реакции или другие процессы переме-
шают молекулы с разным изотопическим составом.
В качестве примера рассмотрим первую демонстрацию метода
[17]. Смесь молекул 14NH3 и 15NH3 в пропорции 1:1 при давлении
10—20 Торр в присутствии буферного газа при давлении 250Торр
(Хе или Ne) одновременно облучалась импульсным СО2-лазером
и УФ излучением искрового разряда. Излучение СО2-лазера селек-
тивно возбуждало колебательную моду v2 молекулы 15NH3 в основ-
ном состоянии: (5*, v = O)->(JF, v = l). Вслед за тем УФ возбуж-
дение переводило эту молекулу в предиссоциационное состояние
(A, v' = 0). Получающаяся в результате цепь химических реакций
предположительно имела вид
15nh£ -> 15NH2 + Н, 15NH2 + 15NH2 -> 15N2H4,
15N2H4 + H -> i5N2H3 + H2, 215N2H3 -> 215NH3 + i5N2.
Как видно, во вторичных реакциях не участвуют невозбужденные
молекулы NH3. Следовательно, эти реакции являются изотонически
селективными. Получающиеся в результате молекулы N2 должны
быть обогащены изотопом 15N. Действительно, полученный коэффи-
циент обогащения X(15N/14N) в молекулах N2 достигал 2,5—6.
В другом примере импульсный СО2-лазер использовался для се-
лективного возбуждения колебательной моды v3 молекул ПВС13 в
смеси i0BCl3 и ИВС13 [18]. УФ излучение импульсной ксеноновой
лампы возбуждало молекулы пВС1з дальше в континуум диссоциа-
ционного электронного состояния. Продукты диссоциации удаля-
лись при помощи молекул О2. В эксперименте наблюдалось 10 %-ное
обогащение изотопа 10В по сравнению с ИВ в оставшейся смеси
молекул ВС13. В США рассматривалось использование метода двух-
ступенчатой фотодиссоциации для широкомасштабного разделения
изотопов урана [19].
г. Многофотонная диссоциация в сильном ИК поле
Многофотонная диссоциация молекул в сильном ИК поле под-
робно рассматривалась в гл. 23. Поскольку переходы через низко
448
лежащие дискретные уровни обладают изотопической селектив-
ностью, этот процесс также можно использовать для разделения
изотопов. Он имеет то преимущество, что для его осуществления
требуются только импульсные ИК лазеры средней мощности. Ра-
бинович с сотрудниками [20] экспериментально продемонстрировали
разделение изотопов урана с помощью многофотонной диссоциации
молекул UFe в сильном ИК поле.
24.4 Заключение
Движущей силой исследований по лазерному разделению изотопов
является энергетический кризис. Для постройки атомных электро-
станций необходимо большое количество дейтерия и изотопа урана
238U. Их приходится получать путем выделения из естественных
смесей изотопов. По сравнению с существующими методами разде-
ления изотопов лазерные методы могут обеспечить более высокую
степень обогащения за один цикл, требуют меньше энергии и мень-
ше капиталовложений. Однако требования к лазерам оказываются
довольно жесткими. Поскольку будущее развитие лазерной техно-
логии непредсказуемо, трудно точно знать, насколько может быть
выгодным в будущем широкомасштабное лазерное разделение изо-
топов. Сравнение различных схем лазерного разделения изотопов
также достаточно непросто, особенно потому, что многие детали
этих схем лазерного разделения еще предстоит разработать. На-
пример, в методе фотоионизации даже при условии, что селектив-
ная фотоионизация атомов определенного изотопа не представляет
проблемы, процессы выделения и накопления получающейся ион-
ной плазмы могут ограничить фактор обогащения.
В случае когда количество выделяемого изотопа мало, лазерные
методы разделения имеют огромное преимущество, поскольку они
сравнительно дешевы. В других случаях, когда имеющиеся методы
разделения изотопов неудовлетворительны из-за их ограниченной
селективности, лазерные схемы также могут оказаться более полез-
ными. Это относится к менее распространенным изотопам и к транс-
урановым элементам. Успех лазерного разделения изотопов в боль-
шой степени зависит от достижений лазерной технологии.
29 и. Р. Шен
Глава 25
НЕЛИНЕЙНАЯ ОПТИКА ПОВЕРХНОСТИ
Нелинейные явления могут оказаться существенными и в оптике
поверхности. Это направление чрезвычайно интересно, поскольку
оно позволяет установить связь между нелинейной оптикой и быст-
ро развивающейся физикой поверхности. Хотя сейчас еще нельзя
говорить о нелинейной оптике поверхности как о завершенном
разделе, первые результаты оказались весьма многообещающими.
Исследования в области нелинейной оптики поверхности разви-
ваются по двум направлениям. Прежде всего (как и изучение не-
линейных явлений в объеме среды) они были направлены на вы-
яснение физики нелинейно-оптических эффектов на поверхности
или на границе раздела. Вместе с тем все большее внимание при-
влекают возможности применения методов нелинейной оптики для
исследования поверхностей и границ раздела. Последнее может
привести к созданию новых методов диагностики поверхности,
сильно отличающихся от традиционных и эффективно дополняю-
щих их.
25.1 Общие замечания. Нелинейный отклик поверхности
Часто при рассмотрении нелинейно-оптических эффектов возникает
вопрос, как могут повлиять на результат границы поверхности
среды. В разделе 6.4 мы видели, что ограничивающая среду по-
верхность не только меняет условия генерации суммарной частоты
на проход, но и приводит к появлению отраженной волны суммар-
ной частоты. Ранее мы пренебрегали тем обстоятельством, что по-
верхностные атомные или молекулярные слои, вообще говоря,
имеют оптические свойства, сильно отличающиеся от свойств объ-
ема среды. Часто такое приближение оказывается вполне удовлет-
ворительным.
Однако если мы интересуемся специфическими проблемами фи-
зики поверхности, мы должны ясно представлять себе различие
между микроскопическим поверхностным слоем и объемом среды.
При упрощенном подходе можно предположить, что микроско-
пический поверхностный слой, в котором оптические константы
отличаются от констант в объеме среды, четко ограничен и имеет
некоторую характерную толщину. На границе раздела возникают
два таких поверхностных слоя, как показано на рис. 25.1. Посколь-
ку линейное пропускание и отражение света на границе раздела
обычно определяются объемными свойствами среды, поверхностные
450
унл
Среда 1
ег,Х™ Среда 2
Рис. 25.1. Модель границы разде-
ла двух сред
слои почти не влияют на линейное распространение волн. Если же
нас интересуют нелинейные оптические явления, мы можем счи-
тать, что поверхностные слои имеют те же линейные показатели
преломления, что и прилегающие среды, но их нелинейные опти-
ческие восприимчивости отличаются от объемных. В отличие от
линейного случая поверхностные слои могут сильно влиять на не-
линейные взаимодействия. Удобно
характеризовать нелинейный опти-
ческий отклик поверхностных слоев
поверхностной нелинейной воспри-
имчивостью Хвл- Она связана с объ-
емной нелинейной восприимчивостью
нл
Ху соотношением
X>” = Jxv^. (25.1)
Интегрирование здесь производится по поверхностным слоям вдоль
нормали. Вклад поверхности в нелинейный оптический сигнал пе-
рестает быть пренебрежимо малым, если | х|л | оказывается срав-
нимым с объемным вкладом 1хнл/Эфф1, где /вфф — эффективная длина
нелинейного оптического взаимодействия в объеме среды. С не-
большим изменением наши рассуждения можно применить и для
случая тонкой пленки на границе раздела.
Пусть Nв и N — поверхностная плотность (плотность на едини-
цу поверхности) и объемная плотность (плотность на единицу
объема) атомов или молекул соответственно. Чтобы величина |х|Л|
была сравнимой с величиной | ХНЛ^фф L нужно, чтобы отношение
I Хал \/Ns было больше, чем 1хнл1/#, а /эфф превышало толщину по-
верхностного слоя не слишком значительно. Первое условие можно
выполнить, если Xs” испытывает резонансное усиление, а объемная
восприимчивость хнл — нет. Этого же можно добиться и в случае,
когда из-за различия в свойствах симметрии восприимчивость | Xs I
отлична от нуля, а макроскопическая нелинейная восприимчивость
1хнл| тождественно обращается в нуль для некоторого нелинейного
оптического процесса или для определенной комбинации входной
и выходной поляризации. Например, процессы второго порядка по
полю запрещены в центросимметричной среде, однако они всегда
разрешены в поверхностных слоях. С другой стороны, эффектив-
ная длина взаимодействия /эфф также может быть сделана доста-
точно малой за счет ряда факторов. Для процессов смешения ча-
стот эффективную длину взаимодействия /0фф~л/|А/с| можно су-
щественно уменьшить за счет выбора максимальной величины фа-
зовой расстройки IДАН. В поглощающей среде /эфф ограничивается
глубиной проникновения поля. Наконец, в некоторых случаях
вдоль границы раздела могут распространяться поверхностные
электромагнитные волны; в этом случае 1э*ф соответствует глубине
проникновения поверхностной волны в глубь среды.
Нелинейная оптика с участием поверхностных волн сама по
29* 451
себе является интересным предметом исследования. Во-первых, по-
верхностная волна сосредоточена в тонком пограничном слое тол-
щиной порядка длины волны, и условия ее распространения сильно
зависят от свойств поверхности. Во-вторых, если большая часть
энергии падающего излучения лазера может быть преобразована
в поверхностную волну, интенсивность поля поверхностной волны
может стать очень большой. Следовательно, нелинейные взаимодей-
ствия поверхностных волн должны быть легко наблюдаемы. По-
этому можно рассчитывать, что нелинейно-оптические эффекты
с участием поверхностных волн могут стать высокочувствительным
методом диагностики поверхности. В следующем разделе мы по-
дробно остановимся на этом вопросе, предпослав его изложению
общих сведений о взаимодействиях поверхностных волн. Затем мы
подробно рассмотрим возможности диагностики поверхности, осно-
ванной на квадратичном по полю нелинейном отклике, чувствитель-
ном к симметрии поверхности. Оказывается, что он может служить
эффективным инструментом изучения поверхности даже без ис-
пользования взаимодействий поверхностных волн.
25.2 Нелинейная оптика с участием поверхностных
электромагнитных волн
а. Поверхностные электромагнитные волны
Под поверхностными электромагнитными волнами понимаются
электромагнитные волны, распространяющиеся вдоль границы раз-
дела двух сред, причем их амплитуды экспоненциально затухают
при удалении от поверхности раздела сред. Часто их называют
поверхностными поляритонами. Существование поверхностных
электромагнитных волн было предсказано Зоммерфельдом еще
в 1909 г. [1]. Эти волны появляются в целом ряде случаев. Одним
из примеров является распространение волны вдоль земной поверх-
ности. Ниже мы будем интересоваться только поверхностными
электромагнитными волнами в конденсированной среде.
Рис. 25.2. Схема, характеризующая
2 поверхностную электромагнитную
волну, распространяющуюся вдоль
границы раздела сред а и Ь. Глуби-
на проникновения поля в каждую
из сред равна а"1 п соответ-
ственно
Рассмотрим простой случай плоской границы раздела между
двумя полубесконечными кубичными или изотропными средами
(рис. 25.2). В этом случае поверхностная электромагнитная волна
должна быть поперечной магнитной (ТМ) волной. Это будет видно
из приведенных ниже рассуждений.
Для начала предположим, что поверхностная электромагнитная
волна существует и длй ТЕ, и для ТМ поляризаций. В случае ТМ
452
поляризации поверхностная волна, распространяющаяся вдоль оси
х в системе координат, показанной на рис. 25.2, может быть за-
писана в виде
Е = (х&ах + Z&az) е ПрИ Z > О,
_ \ гКх+алл—Ш Л (25.2)
Е = (х&ьх + z&bz) е при z < 0.
Заметим, что для удовлетворения волновому уравнению К и а
должны быть связаны соотношениями
К2 — а2 = (со/с)2 еа в среде a (z > 0),
К2 — а| = (со/с)2 еь в среде Ъ (г < 0).
Чтобы удовлетворить граничным условиям при 2 = 0, мы должны
потребовать, чтобы
ах ” &Ьхч brfSaz = ZtfS Ъг* (25.4)
Поскольку V • Е = 0 в обеих средах, соотношения (25.4) можно
переписать в виде
ггаж = г?Ьх, ea^^ax = ebf-^y . (25.5)
Для существования ненулевых значений Sa» к определитель
системы алгебраических уравнений (25.5) должен быть равен ну-
лю. Это приводит к соотношению
еа<Хь + еьаа в 0, (25.6)
из которого с учетом (25.3) следует дисперсионное соотношение
для поверхностной волны
К2 = (©/с) 2еаеь/ (ев + еь). (25.7)
Для существования поверхностной волны необходимо, чтобы а«
и аь были вещественными и положительными (полагаем пока
Im е = 0), и, значит, К2 >(ш/с)28а, (<о/с)2еь. Как видно из (25.7),
эти неравенства могут выполняться, только если 8а<0 и 1еа! > еь
или если 8Ь < 0 и |еь| >8а. Другими словами, одна из двух сред
должна иметь отрицательную диэлектрическую проницаемость.
В природе действительно существует ряд таких сред. Примерами
являются кристаллы с фононными или экситонными линиями оста-
точных лучей. Однако чаще для получения поверхностных элект-
ромагнитных волн используются металлы. Ниже плазменной ча-
стоты диэлектрическая проницаемость металла всегда отрицатель-
на. Поверхностные электромагнитные волны на поверхности ме-
талла часто называют поверхностными плазмонами.
Все приведенные расчеты и рассуждения можно повторить и
для ТЕ волны (поле Е направлено вдоль оси у), однако, как не-
трудно показать, в этом случае не получается дисперсионного соот-
ношения для поверхностных электромагнитных волн. Это свиде-
453
тельствует о том, что ТЕ волны не могут распространяться как
поверхностные электромагнитные волны.
Уравнение (25.3) показывает, что волновой вектор поверхност-
ной электромагнитной волны всегда больше, чем волновой вектор
объемной электромагнитной волны. Это ясно видно и на рис. 25.3,
где дисперсионные кривые для
объемной и поверхностной волн пе-
ресекаются только в точке, где
8ь(©)->— оо. Из-за фазового рассог-
ласования объемная электромагнит-
ная волна не может возбудить по-
верхностную электромагнитную вол-
ну на границе раздела двух полу-
бесконечных сред, и наоборот, по-
Рис. 25.3. Дисперсионная кривая
поверхностной электромагнитной
волны, получающаяся из уравне-
ния (25.7) > при учете зависимо-
сти е& от частоты
верхностная волна не может излу-
чаться. Можно, однако, позаимство-
вать различные схемы возбуждения,
используемые в интегральной оптике
для ввода и вывода света из волново-
дов. Рассмотрим метод согласования
с помощью призмы. Эффективной может быть либо геометрия От-
то [2], показанная на рис. 25.4а, либо геометрия Кречмана (3], по-
казанная на рис. 25.46. Показатель преломления материала призмы
должен быть достаточно большим, чтобы путем подбора угла па-
дения можно было сделать направленную вдоль поверхности ком-
поненту волнового вектора прошедшей через призму волны равной
волновому вектору поверхностной волны. Тогда при надлежащем
выборе воздушного зазора на рис. 25.4а или толщины пленки на
рис. 25.46 поверхностная волна может быть возбуждена с высокой
, , . . , г эффективностью. Пример
показан на рис. 25.5, где

Рис. 25.4. Геометрия Отто (а) и геометрия
Кречмана (б) для линейного возбуждения
поверхностных поляритонов
ко на практике это изменение не столь
описание возбуждения поверхностной
видно, что при использо-
вании геометрии Кречма-
на почти 100% мощности
падающей световой волны
перекачивается в поверх-
ностную моду.
Строго говоря, наличие
призмы видоизменяет дис-
персионную кривую по-
верхностной волны. Одна-
существенно. Более строгое
волны при согласовании
с помощью призмы повторяет решение задачи о распространении
световой волны, падающей на тонкую пленку, заключенную между
двумя полубесконечными средами [4]. В геометрии Кречмана, по-
казанной на рис. 25.46, например, падающая из призмы на гра-
ницу раздела ТМ волна
Ео = (х — гкх/ког)&ох exp (i к*х + ikOzz — iat)
454
приводит к появлению проходящей и отраженной волн:
Ет = (х — zkJk2Z)&4X exp (ikgX + (k^z — ioi),
Er = (x + zkjk^&nx exp (ik^c — ikQ1z — icoi),
(25.8)
где
<^Tx = Ro1^12 eXP (^izd)l 2 ° "7p
u u
^*rx = [r01 + r12 exp (i2/cizd)] D = 1 + гoir 12 exP (i2Aizd). (25.9)
Здесь r01, r12, Joi и ti2 — коэффициенты Френеля, определяемые вы-
ражениями
Гу — (e^iz SjAjjz) / {^>jkiz “Ь е<Ау2),
£y == 2 V8<8j kit/ (&jkiz “Ь 8,&>х) ,
(25.10)
ad — толщина пленки. Индексы 0, 1 и 2 относятся к призме, плен-
ке и диэлектрической среде под пленкой соответственно. Уравне-
ния (25.9) показывают, что при D = 0 решение имеет резонансный
характер. Это возможно, только если kiz мнимое или 8i <0 (пред-
полагаем, что Im8! = 0), что указывает на соответствие резонанса
поверхностной моде. Фактически легко показать, что условие D = 0
можно переписать в виде
th pxd - g»^ + g^ = о. (25.11)
Это соотношение является дисперсионным уравнением для поверх-
ностных волн в тонкой пленке. Здесь
Pl = Qi = kiZ/&i = [((О/с)2С{ Ах] / /^i-
В пределе 1 (25.11) приводится к уравнению
й-(т)’ттг] = (2512)
\ с / ео ‘ е1 J L \ с / Б1 Т В2 _
Мы видим, что два множителя в (25.12) в точности соответствуют
дисперсионным соотношениям для двух поверхностных электромаг-
нитных волн на границах раздела сред 0 и 1 и сред 1 и 2 соот-
ветственно. Этого можно было ожидать с физической точки зре-
ния в случае, когда пленка, имеющая е4<0, является настолько
толстой, что волны на двух ее поверхностях не могут взаимо-
действовать.
На практике диэлектрическая постоянная пленки является комп-
лексной величиной, так что резонансный знаменатель в (25.9)
всегда конечен, и соотношения (25.9) можно использовать для
нахождения интенсивности возбужденной поверхностной волны.
Пример, приведенный на рис. 25.5, соответствует пленке серебра
455
толщиной 50 нм. Такая толщина пленки близка к оптимальной
для согласования падающей волны с поверхностной и одновремен-
но достаточно велика, чтобы дисперсионное соотношение (25.11)
достаточно хорошо можно было аппроксимировать соотношением
(25.12). Амплитуда поля поверхностной волны при этом сильно
Рис. 25.5. Зависимость ко-
эффициента отражения от
жидкокристаллической сре-
ды в геометрии Кречмана
от угла падения 61 при
Т < Тс и Т > Гс, где Те —
температура перехода жид-
кого кристалла из изотроп-
ной фазы в мезоморфную.
Сплошными линиями про-
ведены теоретические кри-
вые, построенные подгон-
кой по методу наименьших
квадратов [Chao N, М.,
Chu К. С., Shen Y. R. Ц Мо-
lec. Cryst. Liq. Cryst.— 1981.
V. 67. Р. 261]
возрастает по сравнению с амплитудой поля падающей волны. Это
возрастание ограничивается только потерями в пленке, описывае-
мыми мнимой частью fcx. Среди всех металлов пленки серебра ока-
зываются наилучшими для распространения поверхностных волн
в видимом диапазоне из-за низкого уровня потерь.
Распределение поля в пленке также можно найти из решения
волнового уравнения. При 0 z d получаем
Et = {х [A cos klzz + В sin kitz\ + z (ikjkiz) X
X [—A sin kizz + В cos &izz]} exp (ik^ — i&t), (25.13)
A = (1 + r01) [1 + r12 exp (f2Alzd)]
В = (1 — r01) [1 — r12 exp (i2Alzd)]
Поверхностные волны в общем случае могут возникать в много-
слойных системах. Соответствующее дисперсионное уравнение мож-
но получить стандартными методами теории линейного распрост-
ранения волн [4].
б. Нелинейные оптические взаимодействия
с участием поверхностных электромагнитных волн
Нелинейную оптику с участием поверхностных электромагнит-
ных волн легко можно понять, если учесть, что поверхностные
волны — это не что иное, как бегущие волны, имеющие характер-
ную модовую структуру [4]. Общая теория нелинейной оптики,
развитая в предыдущих главах, может быть применена здесь с ми-
456
нимальными изменениями. В данном разделе мы остановимся толь-
ко на оптическом смешении.
Волновое уравнение, описывающее процесс оптического смеше-
ния, имеет вид
Г
Vx(Vx)-4-8(z)
L с
Е((о.)=^-‘РИЛ(®«),
С
(25.14)
где е считается скаляром. Результирующее поле Е((ов) может быть
либо поверхностной, либо объемной волной, как и поля накачки,
вызывающие появление Рнл(<ов). Ход решения уравнения (25.14)
такой же, как в разделе 6.4. Волны накачки заранее заданы, по-
этому выражение для Рнл(<ов) известно. В данном случае истоще-
ние накачки не играет роли, поэтому частное решение уравнения
(25.14) и общее решение однородного уравнения можно получить
непосредственно. Наконец, амплитуды волн, соответствующих одно-
родному решению, и волновые векторы всех волн определяются
граничными условиями.
В качестве иллюстрации рассмотрим случай нелинейного взаи-
модействия волн на плоской границе раздела между двумя полу-
бесконечными средами 1 (z<0) и 2 (z>0). Для простоты будем
считать, что Рнл(<ов)~0 в среде 1 и что
Рнл (со8) = хРхЛ (<о8) + zP™ (со8) ~ exp (ik28- г i&st)
в среде 2. Решение (25.14) имеет вид
(со4) = (j + z V) при z<0,
(25.15)
Е„ (и4) = (х — z ^Txe1(ft«x+ft2^-<et) +
+ Ж (“Ухх^х” + WT) + Z (у2хРхЛ + при' Z > 0g
где
4лЛх*2«,г
ТХг = ТЯС==е2(Л2%-^)
_ ~ Аа) j. _ j.
Амплитуды и Stx волн, соответствующих однородному решению,
получаются из условия согласования полей при z = 0:
^Rx — <^Тх == ?хх^х + Yxz^ г ч
ъ к
е1 <^Rx + ТТ’ $*Тх = 82 (Yzx^x” + Yzz^z”)-
*lz K2Z
Здесь ^нл — амплитуда Рял. Из записанной выше системы уравне*
457
ний получаем
^тх = к - ех (Тхх^л + Тхг^л)!,
к кхУ J
= fe(Vxx^ + + е2(25-16)
I х J
ту — ₽ к 4- ₽ к — е2— е1 Г ь2 0)2 е1е2
Таким образом, волна, генерируемая Рнл, полностью определена.
Мы рассмотрим здесь случай генерации объемной волны при
нелинейном взаимодействии поверхностных волн или поверхност-
ных и объемных волн, а затем генерацию поверхностной волны при
взаимодействии объемных волн или поверхностных и объемных
волн. В первом случае, поскольку среди полей накачки имеются
поверхностные волны, в нелинейную поляризацию Рнл дает вклад
только приграничный слой среды с толщиной, соответствующей
глубине проникновения поверхностных волн. Следовательно, этот
процесс должен сильно зависеть от свойств поверхности. В каче-
стве примера рассмотрим случай генерации второй гармоники по-
верхностной электромагнитной волной на границе раздела между
металлом и нелинейным диэлектриком. Предположим, что нелиней-
ностью металла можно пренебречь. Нелинейная поляризация, ин-
дуцируемая в диэлектрической среде (z>0) поверхностной волной
Е (©) = (х&х + exp (ikxx — £z),
пусть имеет вид
Р(2) (2©) = х(2): (^я +^х)2 exp (i2k^ - 2$z - i2(rt) (25.17)
и содержит только х- и z-компоненты. При заданной Рнл генери-
руемая в диэлектрике волна второй гармоники строго определяется
выражением (25.15) для поля Е2(©в = 2©), где под средами 1 и 2
понимаются металл и диэлектрик соответственно. Поскольку
к
вх (2©) = 2кх(©), однородная часть решения имеет вид
хорошо коллимированной бегущей объемной волны, когда |к2(2©) 1 =
« I (2©/с) Ve(2©) I > |2кх(©) I. То же поле на выходе принимает
вид поверхностной волны, если Iк2(2©) I < |2kx(©) I.
Генерация второй гармоники поверхностной электромагнитной
волной на границе раздела металл — диэлектрик легко наблюдается
экспериментально. Для генерации поверхностной волны на границе
раздела металла и диэлектрика можно использовать геометрию
Кречмана. Интенсивность поверхностной волны намного превосхо-
дит интенсивность падающей волны, если заметная доля мощности
последней преобразуется в поверхностную волну и затухание по-
верхностной волны мало. Поскольку интенсивность сигнала второй
гармоники квадратично зависит от интенсивности основного излу-
чения, этот сигнал легко можно зарегистрировать, несмотря на то
что область взаимодействия волн ограничена пограничным слоем
458
порядка длины волны и длиной затухания поверхностной волны
(меньше 10 мкм в видимом диапазоне). Впервые этот процесс на-
блюдался Саймоном с сотрудниками [5]. При использовании им-
пульса рубинового лазера мощностью 1 МВт, длительностью 20 нс
и сечением на границе раздела кварца и серебра 1 см2 сигнал вто-
рой гармоники имел величину порядка 104 фотонов за импульс [6],
Практически без труда наблюдалась генерация второй гармоники
даже на границе раздела воздух — серебро [5]. В последнем случае
нелинейный процесс был связан с нелинейностью серебра. Во всех
этих экспериментах сигнал со стороны призмы был хорошо кол-
лимирован и имел в призме предсказанную величину волнового
вектора:
k (2о) = 2кх ((d) х + [ (4©7с2) е (2<о) - (2кх) 2]1/21
В том случае, когда для генерации второй гармоники использова-
лись две встречно распространяющиеся поверхностные волны с оди-
наковыми частотами, сигнал был направлен вдоль нормали к по-
верхности в соответствии с условием для волнового вектора
k8X(2(d) = kx((d) — kx((d) =0. Этот интересный эффект, связанный
с граничными условиями на поверхности, является характерной
чертой взаимодействия поверхностных волн или волноводных мод.
В то время, как поверхностные волны при взаимодействии мо-
гут генерировать объемные волны, объемные волны, взаимодей-
ствуя на границе раздела, могут генерировать поверхностные вол-
ны (7]. Последний процесс возможен, если сумма волновых векто-
ров волн накачки имеет компоненту вдоль поверхности раздела,
равную волновому вектору генерируемой поверхностной волны.
Решение, даваемое формулами (25.15) и (25.16), применимо и в
данном случае. При к8Х(®8) = кх(&8)> к(&8) однородная часть ре-
шения в (25.15) является поверхностной волной, которая, согласно
(25.16), резонансно возбуждается при нелинейном волновом сме-
шении нелинейной поляризацией Рнл(<ов, ke), когда
Re \kl — Я2]« 0. (25.18)
Здесь Я2 = + iKy = е182/(б1 + е2) является дисперси-
онным уравнением для поверхностных электромагнитных волн. По-
верхностная волна, генерируемая в данном случае с волновым
вектором кх((д8) = k8X((d8) (не обязательно равным К'), фактически
является вынужденной волной [7]. В общем случае на границе
раздела должна существовать и свободная поверхностная волна
с волновым вектором К' (<ов). Ее амплитуда определяется из усло-
вия непрерывности поля на поверхности раздела. Однако в при-
ближении бесконечных плоских волн свободной волной можно
пренебречь.
Для иллюстрации возможности нелинейного возбуждения по-
верхностных электромагнитных волн рассмотрим, например, воз-
буждение второй гармоники поверхностных экситон-поляритонов
на границе раздела ZnO — жидкий гелий [8]. Схема эксперимента
459
показана на рис. 25.6. Проекция волнового вектора кх((&) основной
волны на границу раздела может меняться путем изменения угла
падения лазерного пучка. Генерируемый экситон-поляритон на ча-
стоте второй гармоники можно зарегистрировать либо с помощью
Рис. 25.6. Схема эксперимен-
тальной установки для наблю-
дения процесса генерации вто-
рой гармоники поверхностного
экситон-поляритона на по-
верхности ZnO. Цифрами обо-
значены: 1 — рубиновый ла-
зер, 2 — лазер на красителе,
3 — фотоумножитель [8]; на
врезке показано взаимное рас-
положение волновых векторов
метода согласования с использованием призмы, либо просто с ис-
пользованием рассеяния на неровностях поверхности. Из (25.16)
Рис. 25.7. Примеры экспериментальных зависимостей интенсивности второй
гармоники 7(2ш, &кх) от &кх для ZnO. Сплошной линией проведены лоренцев-
ские кривые, используемые для подгонки к экспериментальным данным [8]
и (25.18) следует, что результирующий сигнал должен обнаружи-
вать резонансное поведение при перестройке 2fcx(®) вблизи К'(2ш),
описываемое формулой
S ~[(2кх(<д) — К')2 + К"2]-1. (25.19)
460
Ю3 см"'
Рис. 25.8. Дисперсионная кривая и
зависимость коэффициента погло-
щения от частоты для экситон по-
ляритонов в ZnO. Сплошными ли-
ниями проведены теоретические
кривые [8]
Такое поведение фактически наблюдалось в эксперименте, как по-
казано на рис. 25.7, для четырех различных частот. Из положения
и ширины резонансных пиков на разных частотах можно опреде-
лить зависимости /Г(2(о) и К" (2ю). Полученные зависимости
сравнивались с теоретической дисперсионной кривой, показанной
на рис. 25.8, рассчитанной на осно-
вании дисперсионного соотноше-
ния, несколько отличающегося
от (25.7) из-за анизотропии
ZnO.
В другом примере наблюда-
лась генерация разностной частоты
поверхностных фонон-поляритонов
на границе раздела воздух —
GaP [9]. Полученная дисперсион-
ная кривая также хорошо согла-
суется с предсказаниями теории.
Заметим, что в отличие от линей-
ного возбуждения поверхностных
волн метод нелинейного возбуж-
дения имеет то преимущество, что
он может быть использован для
изучения поверхностных поляри-
тонов на границе раздела двух
полубесконечных сред или на
границе раздела многослойной
среды, чего нельзя сделать с помощью линейного возбуждения.
Возможно также возбуждение поверхностной волны с помощью
нелинейного смешения поверхностных волн. Рассмотрим задачу
о поверхностной спектроскопии когерентного антистоксова рассея-
ния света (КАРС) на границе раздела металл — диэлектрик [10].
Этот процесс интересен в силу ряда причин.
1. Это процесс, в котором все участвующие волны — поверх-
ностные.
2. Для него можно выполнить условие синхронизма в плоскости
поверхности.
3. Его можно использовать для изучения резонансов КР ди-
электрической среды.
4. Малая глубина проникновения поля (порядка длины волны)
делает этот процесс чувствительным к свойствам поверхности.
5. Высокая интенсивность поверхностной волны делает такой
процесс третьего порядка легко обнаружимым.
Для количественного описания антистоксова сигнала мы вновь
можем воспользоваться решением, которое дается формулами
(25.15) и (25.16). Для простоты предположим, что основной вклад
в нелинейную поляризацию дает диэлектрическая среда:
Р(3) Ю = Х(3) = 2®! - <о2) :Е2 (Ш1) Е (Ю1) KJ (®2), (25.20)
где Et и Е2 — поверхностные волны с волновыми векторами ki п (со£)
461
и к2||((о2) соответственно, а нелинейную восприимчивость х<8) мож-
но разложить на резонансную и нерезонансную части
Х(8) = Xr + XNR, (25.21)
причем
XR = “Ь *Г].
В этом случае из (25.15) и (25.16) следует, что антистоксов сигнал
является поверхностной волной, если |квц((ов) I = l2kiU — к2ц| пре-
вышает по величине ((Oa/cJVej. Эта поверхностная волна испыты-
вает резонансное усиление, когда квц(<о0)« К'((ов). Поскольку сиг-
нал пропорционален |Р(3) (<ов) I2, а значит 1х(8)12, то он также резо-
нансно возрастает, когда (ch — <о2) приближается к <оех.
Рис. 25.9. Схема установки для проведения экспериментов по поверхностному
КАРС: а — система призма — металл — жидкость; б — волновые векторы в
стеклянной призме (их проекции на плоскость ху удовлетворяют условию фа-
зового синхронизма); в — блок-схема экспериментальной установки [10]. Циф-
рами обозначены: 1 — рубиновый лазер, 2 — лазер на красителе с усилителем.
3 — образец для наблюдения поверхностного КАРС, 4 — образец для получе-
ния КАРС в объеме, 5 — монохроматоры, 6 — фотоумножители; Ф — интерфе-
ренционные светофильтры
Поверхностная спектроскопия КАРС экспериментально была
осуществлена по схеме, показанной на рис. 25.9 [10]. Для возбуж-
дения поверхностных волн накачки на границе раздела серебро —
бензол использовалась геометрия Кречмана. Волновые векторы
волн накачки можно было подобрать таким образом, чтобы выпол-
462
нялось условие синхронизма: 2ki м — к2Я = квц((йа) = К,((Оа). Выво-
димый с помощью призмы сигнал на антистоксовой частоте имел
вид хорошо коллимированного пучка с волновым вектором ка((Оа).
Зависимость интенсивности сигнала от разностной частоты (<0i — <о2)
приведена на рис. 25.10, где она сравнивается с теоретической кри-
вой 1х(3) ((01 — <о2) I2 для бензола. , ,
Резонансный пик соответствует 2>° Б-1 1
полносимметричной моде колеба- I
ний бензола с частотой 992 см-1. 1,5 - А
Величина сигнала была довольно 1 V
большой. В том случае, когда два 10 _ 7 1
импульса на входе имели энергию 1 I \
0,5 и 5,0 мДж соответственно, / \
длительность 30 нс и площадь по- 0,5 - / л
перечного сечения на границе раз- Jr
дела 0,5 см2, величина сигнала в п UtHl | ।—l । I
максимуме достигала 2 • 105 фото- 982 986 990* 994 ^_998 100
нов за импульс и легко могла ре- 1
гидрироваться. Эта оценка сви- рис 2510 Спсктр сигнала поверх.
детельствует о том, что рассмат- ностного КАРС в зависимости от
риваемый процесс может быть цен- разности частот — ш2 вблизи ли-
ной спектроскопической методикой нии бензола 992 см-1. Сплошной
ДЛЯ диагностики тонких пленок, линиеи проведена теоретическая
покрытии и даже, возможно, ад-
сорбированных молекул. Высокая
направленность позволяет регистрировать сигнал КАРС даже в при-
сутствии сильного люминесцентного фона. Более того, длина зату-
хания i/K" поверхностных волн в видимом диапазоне имеет по-
рядок 10 мкм, что указывает на то, что поглощение в диэлектриче-
ской среде оказывает малое влияние на сигнал поверхностного
КАРС, если только эта длина поглощения будет больше i/K". Та-
ким образом, поверхностная спектроскопия КАРС является полез-
ной спектроскопической методикой изучения поглощающих и лю-
минесцирующих сред.
Величина сигнала поверхностного КАРС зависит от амплитуд
падающих волн накачки в соответствии с формулой
5-Z?(cd1)Z2((d2)AT, (25.22)
где Z((o1) и Z((o2) — интенсивности накачки, А — сечение пучка, Т —
длительность импульсов накачки. Очевидно, что для увеличения S
надо увеличивать Z. Однако максимальная интенсивность на по-
верхности часто ограничивается оптическим повреждением. Порог
повреждения обычно определяется плотностью энергии, а не ин-
тенсивностью. Тогда, согласно (25.22), очевидно преимущество
использования коротких импульсов накачки. Сигнал на выходе
можно увеличить, оставляя плотность энергии меньшей порога
повреждения. Например, если использовать на входе импульсы дли-
тельностью 10 пс с энергией 10 мкДж в каждом импульсе вместо
импульсов наносекундной длительности, то в описанном экспе-
463
рименте на границе раздела бензол — серебро можно получить сиг-
нал на уровне 1011 фотонов за импульс из фокального пятна пло-
щадью 0,15 мм2 на границе раздела. С учетом того, что сигнал
генерируется в приграничном слое бензола толщиной примерно
100 нм, из приведенной оценки следует, что поверхностная спектро-
скопия КАРС с использованием пикосекундных импульсов может
иметь чувствительность, достаточную для детектирования молекул
на границе раздела, плотность которых составляет менее монослоя.
К сожалению, в этих условиях восприимчивость %(3), связанная с
металлом, может преобладать над вкладом в х(3) от молекул. Для
того чтобы метод поверхностного КАРС можно было использовать
для спектроскопических исследований адсорбированных монослоев,
необходимо разработать подходящий метод подавления фона.
25.3 Использование нелинейных оптических эффектов
для зондирования поверхности
Применение лазеров для воздействия на поверхность и диагностики
поверхности открыло новую эру в исследованиях в области физики
поверхности. Так, лазерный отжиг полупроводников представляет
огромный интерес как с научной, так и с технологической точек
зрения. Лазеры использовались для изучения взаимодействия мо-
лекул с поверхностью с помощью детектирования и анализа десор-
бированных молекул или молекул, рассеянных поверхностью [11],
а также для получения колебательных спектров адсорбированных
молекул с помощью лазерной десорбции или фотоакустической
спектроскопии [12].
В этом разделе мы остановимся на использовании нелинейных
оптических эффектов, в частности генерации второй гармоники
(ГВГ), для изучения поверхности [13]. В отличие от традиционных
методов зондирования поверхности, основанных на испускании,
поглощении или рассеянии тяжелых частиц, нелинейно-оптические
методы применимы для изучения поверхностей раздела между
двумя плотными средами. Таким образом, открываются новые ин-
тересные возможности.
В предыдущем разделе мы видели, что поверхностная спектро-
скопия КАРС может иметь чувствительность на уровне детектиро-
вания плотностей молекул, меньших монослоя. Другим вариантом
когерентной спектроскопии комбинационного рассеяния, который
можно использовать для спектроскопии поверхностных монослоев,
является спектроскопия комбинационного усиления, рассмотренная
в разделе 10.6. Херитэдж и Аллара [14] показали, что, используя
для возбуждения и зондирования лазеры непрерывного действия,
работающие в режиме синхронизации мод, чувствительность этого
метода можно сильно повысить. В этих условиях появляется воз-
можность измерения коэффициентов комбинационного усиления,
меньших 10"9. Поскольку лазерный пучок мощностью 100 Вт, бу-
дучи сфокусированным в пятно диаметром 10 мкм на монослой
молекул, имеющих сечение комбинационного рассеяния 10“29 см2/ср,
464
приводит к появлению комбинационного усиления 2 • 10“8, реали-
зуется чувствительность, достаточная для спектроскопии монослоя
молекул. Херитэдж и Аллара смогли зарегистрировать спектр моно-
слоя молекул р-нитробензойной кислоты, адсорбированного на сап-
фире (рис. 25.11). Однако в эксперименте для регистрации слабого
комбинационного усиления потребовались два очень стабильных
лазера на красителях и высокочувствительная система регистрации.
Рис. 25.11. Полученный с по-
мощью спектроскопии ВКР-уси-
ления спектр комбинационного
рассеяния монослоя молекул р-
питробензойной кислоты, адсор-
бированного на тонкой пленке
окиси алюминия, нанесенной на
подложку из фторида натрия.
Стрелками отмечены три пика в
спектре комбинационного рассея-
ния [14]
Малое остаточное поглощение и тепловые флуктуации в подложке
могут маскировать сигнал.
Среди нелинейно-оптических методов, применимых для изучения
поверхности, наиболее привлекательными представляются процессы
генерации второй гармоники и суммарной частоты. Они особенно
полезны для зондирования поверхностей раздела между центросим-
метричными средами. Это связано с тем, что квадратичные по полю
процессы запрещены правилами отбора в центросимметричных сре-
дах, но разрешены на их поверхностях из-за отсутствия центра ин-
версии для поверхностных слоев. Таким образом, эти процессы
сильно зависят от свойств поверхности и могут быть использованы
для ее зондирования. По сравнению с поверхностным КАРС или
вынужденным комбинационным усилением процессы ГВГ или гене-
рации суммарной частоты (ГСЧ) имеют то преимущество, что они
проще в экспериментальном отношении и дают намного большую
величину выходного сигнала.
Теория ГВГ и ГСЧ на границе раздела, построенная для модели,
приведенной на рис. 25.1, в основном повторяет теорию, развитую
в разделе 6.4, только теперь мы имеем многослойную нелинейную
среду. Общее решение задачи было получено Бломбергеном и Пер-
шаном [15]. Здесь мы рассмотрим случай ГВГ на границе раздела
30 и, р. Шен 465
двух изотропных сред, изображенной на рис. 25.12. Линейная
диэлектрическая постоянная поверхностного слоя для простоты
принимается равной диэлектрической постоянной среды, лежащей
при z > 0. Квадратичная нелинейность поверхностного слоя описы-
вается поверхностной нелинейной восприимчивостью Xs\ а квадра-
тичные нелинейные восприимчивости для объемов обеих сред в ди-
польном приближении равны нулю, но отличны от нуля, если
Рис. 25.12. Схема, иллюстри-
рующая процесс генерации
второй гармоники от границы
учесть электрический квадрупольный
и магнитодипольный вклады. Эти вкла-
ды связаны с нелокальностью отклика
среды на внешнее поле и пропорцио-
нальны первой пространственной про-
изводной поля. Из соображений сим-
метрии квадратичная по полю поляри-
зация изотропной среды может быть
записана в виде
P(2)(2©) = x<2):E((d)VE(©) =
= а[Е(ш) • V]E(<o) + pE(<o)[V .Е(ю)] +
+ i(2©/c)y(E(©)X В(со)]. (25.23)
раздела двух изотропных сред.
Пограничный слой толщиной d
характеризуется диэлектриче-
ской проницаемостью 8г и не-
линейной восприимчивостью
7(2)
Первые два члена справа соответству-
ют электрическому квадрупольному
вкладу, а последний член — магнито ди-
польному.
После того как определены нели-
нейные поляризации поверхностного
слоя и объемов обеих сред, решение
волнового уравнения для процесса ГВГ
в приповерхностном слое находится с помощью стандарт-
ной процедуры, хотя это довольно утомительное занятие.
Можно использовать два подхода. В первом случае можно восполь-
зоваться полученным в [15] решением для трехслойной системы;
при этом толщина среднего слоя d, соответствующего поверхност-
ному слою, устремляется к нулю. В другом случае считается, что
между поверхностным слоем и средой 2 (z>0) нет резкой грани-
цы, а для описания нелинейной поляризации, индуцированной в
поверхностном слое и подложке, вводится комбинированная поля-
ризация
Р$Ф (2®) = а2 [Е • V] Е + ₽2Е [ V • Е] +
+ i (2(о/с) ?2 (Е X В) + xs2)6 (z): ЕЕ, (25.24)
где 6(z) есть б-функция при z = 0. Решение задачи после этого
повторяет полученное в разделе 6.4 решение задачи для одной
границы раздела, за исключением того, что наличие дипольного
слоя Xs (z): ЕЕ при z = 0+ изменяет граничные условия для
466
полей:
Д^х = - ~ Ра, ЬВХ = - 4ni-^ P4V,
Д£у = _ A P,z, ЫЗУ = 4лг Ptx, (25.25>
Cg иу с
Д(е£г) = -4л(^Р,х + ^Р4Д ДВ2 = 0,
где A£'^£(z = 0+) —£'(z = 0_) и Pe = %s2):EE. Оба подхода при-
водят к одинаковым результатам. В данном случае, когда на среду
падает единственный пучок основного излучения, члены с а и
в (25.24) должны исчезнуть, а восприимчивость Xs2) для изотроп-
ного поверхностного слоя имеет только следующие отличные от
нуля компоненты:
XsJh. Хеля = Xs.iix. Xs,Lz (i = x,y).
Результат при этом сильно упрощается. Для интенсивности отра-
женной второй гармоники, например, получается выражение [16]
1 <2“>) = Д-и.Шр”) । ’»' Й* : <“> <25М>
где e0 = L(Q)-e0, причем е0 обозначает единичный вектор поляри-
зации на частоте Q среды 2 (z>0), L есть фактор Френеля для
поля, имеющий диагональные элементы
(25.27)
^ei^2Z г ____ ^jz г ____
82^1Z + 81^2z’ VV ^lz + ^2z’ ZZ ^klz + 81^2z*
а эффективная нелинейная поверхностная восприимчивость Хв.эфФ
определяется соотношениями
[Х8,эфф]гН — XS,zii 8 (2<й) + е1(2.)Т. Ть
[Х5,йфф]ггг = Xs.zzz е, (2<о) в] (<о) У2’
[ха.гффЬн = Xs.izi-
Полученное решение показывает, что «-поляризованная компо-
нента второй гармоники, пропорциональная | Xs?izi |2» генерируется
только в поверхностном слое, тогда как р-поляризованная компо-
нента, содержащая вклады от всех элементов Хз.эфф» генерируется
как в поверхностном слое, так и в объеме. В данном случае, од-
нако, в объемном вкладе проявляется только магнитодипольная
часть поляризации. В общем случае при наличии двух лазерных
пучков на входе или в случае центросимметричной кристаллической
среды в объемном вкладе проявляется также и электрическая квад-
рупольная часть. Чтобы оценить относительную величину объемного
30*
467
и поверхностного вкладов в процесс ГВГ, заметим, что электриче-
ская квадрупольная и магнитодипольная части восприимчивости
обычно в ка раз меньше, чем разрешенная дипольная часть, где
а — характерный размер атома или элементарной ячейки в кристал-
ле. Следовательно, поскольку дипольная восприимчивость Xs^ для
поверхностного слоя всегда отлична от нуля, мы имеем lxs)/xv)|~
~ djka, где d — толщина поверхностного слоя. При ГВГ на отра-
жение от поверхности, как упоминалось в разделе 6.4, объемный
вклад создается главным образом в приповерхностном слое толщи-
ной %/2л. Таким образом, отношение поверхностного вклада в сиг-
нал ВГ к объемному вкладу составляет
lxW2)(wi2~m2>i.
Это отношение может возрасти при наличии резонансов или
надлежащем выборе поляризации, если структура x(s* сильно отли-
(2)
чается от Xv •
Проведенный анализ показывает, что поверхностная ГВГ может
использоваться для зондирования поверхностей раздела между
двумя центросимметричными средами. Тем не менее мы еще долж-
ны показать, что величина сигнала ГВГ от монослоя на поверх-
ности достаточно велика для детектирования. Предполагая, что
I Xs2) | ~ Ю“15 СГС для монослоя на поверхности и что зондирую-
щий лазерный импульс имеет длительность 10 нс, энергию 20 мДж,
длину волны 1,06 мкм и сфокусирован в пятно площадью 0,2 см2,
на основании (25.26) получаем, что сигнал второй гармоники со-
ставляет 104 фотонов за импульс. Такой сигнал легко регистри-
руется.
Генерация второй гармоники на поверхности является вполне
конкурентоспособным методом изучения адсорбированных частиц
на поверхностях раздела. В этом случае поверхностную восприим-
чивость можно записать в виде
X(s2) = X& + X(si (25-29)
где через xsa обозначена часть восприимчивости, связанная с адсор-
бированными атомами или молекулами, a Xss — часть, связанная
с поверхностными слоями соприкасающихся сред. Если | Xsa I
| xss I или если каким-либо способом вклад в сигнал, связанный
с Xss, можно подавить или вычесть, то генерацию второй гармоники
на поверхности можно использовать для изучения адсорбции. На-
пример, это возможно, когда адсорбированные молекулы имеют
большую квадратичную нелинейность, так что их вклад в х(2) Д°“
минирует в Xss- Будем считать, что это условие выполняется, и рас-
смотрим применения поверхностной ГВГ для изучения адсорбиро-
ванных на поверхности частиц.
Схема эксперимента для наблюдения ГВГ на поверхности до-
вольно проста. Как показано на рис. 25.13, луч лазера направля-
468
ется на поверхность, и с использованием подходящей системы ре-
гистрируется сигнал отраженной второй гармоники. Поляризатор и
анализатор позволяют выбирать поляризации полей падающего
излучения и сигнала. Поскольку используются импульсные лазеры,
можно локально зондировать адсорбированные частицы с временным
разрешением.
Высокая чувствительность процесса ГВГ на поверхности к на-
личию адсорбированных частиц иллюстрируется на рис. 25.14, где
показано изменение сигнала ГВГ
от серебряного электрода в окис-
лительно-восстановительном цикле
в электролите КС1 с концентра-
цией 0,1 М [17]. Сигнал резко воз-
растает, когда на электроде начи-
нает формироваться слой AgCl, и
резко падает, когда последние
слои AgCl восстанавливаются. Из
измерений количеств переданного
электроду заряда в разные момен-
ты времени можно сделать вывод,
что резкое изменение в величине
сигнала второй гармоники связано
главным образом с нанесением или
удалением одного адсорбирован-
ного слоя молекул. Внутренние
слои AgCl не дают заметного вкла-
да в процесс ГВГ. При добавлении
в электролит 0,05 М пиридина и
при достаточно большом отрица-
тельном потенциале на серебря-
ФЭУ и стпроЗируемый
усилитель
Рис. 25.13. Схема экспериментальной
установки для исследования про-
цесса генерации второй гармоники
при отражении от поверхности об-
разца
ном электроде на нем можно ад-
сорбировать молекулы пиридина с плотностью, меньшей
монослоя. Наличие такого субмонослоя молекул пиридина
также проявляется в резком возрастании сигнала ГВГ на
рис. 25.14. Показанная на этом рисунке кривая получена с ис-
пользованием лазера на YAG—Nd с модуляцией добротности, им-
пульсы которого с энергией 0,2 мДж фокусировались в пятно пло-
щадью 0,2 см2. Сигнал ВГ от адсорбированных молекул пиридина
достигал 8 • 105 фотонов за импульс — числа, на несколько порядков
превышающего то, которое можно было бы ожидать на основании
(25.26). Причина этого кроется в резком возрастании локального
поля на шероховатой поверхности серебряного электрода по срав-
нению с гладкой поверхностью. Из-за резонанса локального плаз-
мона на поверхности и эффекта острия локальное поле на концах
локальных структур серебра может быть намного больше величины
падающего поля, что приводит к усилению сигнала ВГ примерно
в 104 раз [18]. Приведенные данные показывают, что даже без эф-
фекта усиления, например в случае гладкой поверхности, сигнал
ВГ от монослоя адсорбированных молекул типа AgCl или пиридина
469
должен легко регистрироваться при использовании лазера с энер-
гией 10 мДж в импульсе.
Если для процесса ГВГ на поверхности используется перестраи-
ваемый лазер, то из резонансного поведения сигнала, когда частота
о или 2(о попадает в резонанс с каким-либо переходом, можно из-
влечь спектроскопические данные, относящиеся к адсорбированным
частицам. Пример показан на рис. 25.15, где приведена зависимость
Рис. 25.14. Изменение во вре-
мени сигнала второй гармо-
ники в течение и после элект-
ролитического цикла. На ниж-
нем графике приведены на-
пряжения Где по отношению
к стандартному электроду в
кювете. По окончании элект-
ролитического цикла в ОД М
раствор КС1 был добавлен пи-
ридин (0,05 М). При VAg =
= —1,1 В наблюдается рез-
кий рост сигнала второй гар-
моники, что соответствует ад-
сорбции молекул пиридцпа
на поверхность серебряного
электрода [17]
от частоты 2(о сигнала второй гармоники, генерируемой от полу-
монослоя (примерно 5 • 10s молек/см2) молекул родамина 6Ж или
родамина 110, адсорбированных на гладкой пластинке из плавле-
ного кварца [19]. Два пика соответствуют резонансу частоты 2(0 с
переходами So S2 в двух красителях. Усиленный за счет резонан-
са сигнал был очень большим: при использовании лазерных им-
пульсов с длительностью 10 нс и с энергией 1 мДж, сфокусирован-
ных на образец в пятно 10“3 см2, генерировалось 104 фотонов за
импульс. Этот сигнал был на несколько порядков больше, чем сиг-
нал ВГ от кварцевой подложки. Приведенный пример показывает,
что изучение адсорбированных частиц с плотностью на поверх-
ности, меньшей монослоя, не должно представлять больших труд-
ностей.
Чувствительность метода ГВГ на уровне субмонослоев адсор-
бированных частиц позволяет получать изотермы адсорбции [20].
Пример приведен на рис. 25.16, где показана изотерма адсорбции
р-нитробензойной кислоты на плавленом кварце, погруженном в
470
раствор этанола и р-нитробензойной кислоты. Этот результат явля-
ется также иллюстрацией того, что процесс ГВГ на поверхности
может быть использован для зондирования молекул, адсорбирован-
ных на поверхности раздела двух конденсированных сред.
При надлежащем выборе поляризации пучка и геометрии экспе-
Рис. 25.15. а — Диаграмма
энергетических уровней ро-
дамина НО и родамина 6Ж,
растворенных в этаноле,
б — Нормированная интен-
сивность сигнала В Г при
р-поляризованной волне на-
качки в зависимости от
длины волны второй гармо-
ники в окрестности пере-
хода So S2. Использова-
лись образцы плавленого
кварца, на поверхности ко-
торых были адсорбированы
молекулы красителей рода-
мина НО и родамина 6Ж
с плотностью порядка по-
ловины монослоя [19]
римента можно отдельно измерить различные элементы %s , ис-
пользуя процесс ГВГ на поверхности. Симметрия %/Г в плоскости
(я — у) отражает симметрию среднего расположения молекул на
поверхности раздела, поэтому процесс ГВГ на поверхности можно
использовать для зондирования структурной симметрии монослоя
молекул, адсорбированных на поверхности раздела. Например, было
обнаружено, что сигнал ВГ от поверхности подложки из плавлено-
го кварца с адсорбированным на ней монослоем молекул красителя
или р-нитробензойной кислоты не менялся, если подложка враща-
лась вокруг нормали к ее поверхности. Этот факт свидетельствует
471
о том, что молекулы были случайным образом или изотропно
распределены на поверхности подложки [19, 20].
Тензор поверхностной восприимчивости Xs2) также отражает
среднюю ориентацию адсорбированных частиц [20]. Если пренебречь
« (2)
поправкой на локальное поле, то и квадратичная молекулярная
поляризуемость а(2) связаны соотношением
X(s,U = Ms > a$v. (25.30)
Здесь Na — поверхностная плотность адсорбированных молекул»
a Tijk описывает преобразование координат при переходе от молеку-
лярной системы координат (£, ц, £) к лабораторной (х, у, z).
Рис. 25.16. Изотерма ад-
сорбции р-нитробензой-
ной кислоты на плавле-
ном кварце, полученная
с помощью генерации
второй гармоники в гео-
метрии на отражение
[20]. По оси ординат
отложена поверхностная
плотность Ns молекул
р-нитробензойной кисло-
ты, по оси абсцисс —
концентрация раствора
нитробензойной кислоты
в этаноле р
Среднее значение по ориентациям молекул, обозначенное
описывает среднюю ориентацию адсорбированных молекул.
Чтобы найти (TijD, нам надо знать в общем случае и Xsjjfti п
a£^v. Значения Хз.оъ можно определить в процессе ГВГ от по-
верхности, но к сожалению, получить трудно. Это осложняет
определение средней ориентации. Однако в некоторых случаях из-
мерение только отношений различных компонент Xs.ijft уже мо-
жет дать некоторую информацию об ориентации адсорбированных
молекул. Примером является описанный ниже случай молекул р-
нитробензойной кислоты, адсорбированных на плавленом квар-
це [20].
Нелинейность молекул р-нитробензойной кислоты в основном
связана с компонентой в тензоре а(2), а распределение молекул
по поверхности плавленого кварца является изотропным. Эти мо-
лекулы, следовательно, можно считать длинными «палочками»,
вытянутыми вдоль оси £. Их ориентация на поверхности опреде-
ляется углом 0 между осями z и £. Отношение двух независимых
компонент Xs) может дать взвешенное среднее 0, например,
XS,zzz = ^8 <cos30> __ 2 <cos80> /95 31 \
Xs.zxx ^2 *s <cos 0 sin2 0^ <COS 0 sin2 0> *
472
Средняя ориентация молекул р-нитробензойной кислоты на плав-
леном кварце была определена таким способом для поверхностей
раздела твердое тело — воздух и твердое тело — этанол. В предпо-
ложении, что распределение ориентации имеет острый максимум,
было найдено, что величина 0 составляет 40° в этаноле и 70° в
воздухе.
Помимо ГВГ, для зондирования поверхности можно, конечно,
использовать генерацию суммарной и разностной частот. Применяя
перестраиваемый ИК лазер и лазер видимого диапазона, генерацию
суммарной частоты можно положить в основу изучения колебатель-
ных переходов в адсорбированных молекулах. Облегчается при этом
и определение молекулярной ориентации. С помощью перестраивае-
мых пикосекундных лазеров этот метод можно также использовать
для изучения динамических свойств адсорбированных на поверх-
ности раздела молекул в пикосекундном масштабе времени.
По сравнению со стандартными методами зондирования поверх-
ности нелинейные оптические процессы второго порядка имеют це-
лый ряд важных преимуществ. Схема экспериментальной установ-
ки для их наблюдения сравнительно проста, возможно локальное
зондирование поверхностей раздела между двумя плотными среда-
ми, становится реальным изучение динамических свойств поверх-
ностей раздела с пикосекундным временным разрешением. Большую
ценность представляет информация о распределении и ориентации
молекул на поверхности.
Однако этот метод еще находится на стадии разработки. Пред-
стоит выяснить, насколько успешно он может быть применен для
разных подложек и адсорбированных молекул. Во многих случаях
ограничения возможностей метода будут зависеть от того, насколько
хорошо мы знаем линейные и нелинейные оптические свойства по-
верхностей раздела.
Глава 26
НЕЛИНЕЙНЫЕ ВОЛНЫ В ОПТИЧЕСКИХ
ВОЛНОВОДАХ
Нелинейные оптические эффекты в оптических волноводах играют
важную роль в разработке систем волоконной и интегральной оп-
тики, предназначенных для оптической связи и обработки инфор-
мации. С одной стороны, нелинейные эффекты накладывают огра-
ничения на мощность излучения, которую можно передавать по
оптическому волокну или световоду. С другой стороны, нелинейные
оптические взаимодействия в волноводах могут быть положены в
основу оптических устройств, находящих применение для оптиче-
ской обработки информации и для других целей. Для нелинейной
оптики волноводных систем характерны высокая интенсивность
поля, обусловленная пространственным ограничением пучка, и боль-
шая длина нелинейного взаимодействия, которую можно получить
в обладающих малыми потерями волокнах или световодах. Оба эти
фактора делают возможным получение эффективных нелинейных
взаимодействий и самовоздействий даже в полях лазеров непрерыв-
ного действия.
В этой главе излагается общая теория взаимодействия волн в
оптических волноводах и кратко описаны соответствующие экспе-
рименты. Особый акцент сделан на задаче нелинейного распростра-
нения короткого лазерного импульса по волокну, поскольку эта
проблема вызывает сейчас большой интерес.
26.1 Общая теория
Рассмотрим сначала линейное распространение волны в волноводе
[1]. Волноводной модой обычно называют бегущую волну, ограни-
ченную в плоскости, поперечной к направлению распространения.
В качестве примера можно привести рассмотренную в гл. 25 по-
верхностную электромагнитную волну. Другим примером являются
волны, распространяющиеся в тонких пленках и волокнах. Во всех
этих случаях волна в какой-либо волноводной моде имеет вид
Е(о
exp (iK(i}z — iwt),
р<*> = Jd2pF(i)(p).F(i)(p).
(26.1)
Здесь предполагается, что волна распространяется вдоль оси z,
индекс i обозначает волноводную моду, F(0(p)—нормированное
распределение поля в i-й моде в поперечной плоскости, А(0 — ам-
474
плитуда волны, K{i) — волновой вектор. K{i) и F(<) (р) можно опре-
делить из решения волнового уравнения с соответствующими гра-
ничными условиями по поперечным координатам. Функция F(<)(p)
описывает локализацию распределения поля в поперечной плоскости.
В случае волновода с замкнутыми границами по двум координатам
в поперечной плоскости обычно нужно задать два индекса для пол-
ного определения моды. Если волновод является открытым в одном
направлении, то для задания моды достаточно указать один ин-
декс. В частном случае поверхностной электромагнитной волны, бе-
гущей вдоль поверхности раздела двух полубесконечных сред, ин-
дексы вообще не нужны, поскольку для данной частоты со может
существовать единственная мода поверхностной волны (см. раз-
дел 25.1).
Теория взаимодействия волн в оптическом волноводе в основ-
ном повторяет развитую выше теорию взаимодействия плоских волн
в объеме среды. Отличие заключается в том, что теперь волновод-
ные моды играют роль плоских волн. Уравнение во всех случаях,
конечно, остается прежним:
VX(VxE)-^E = 4-^-!pra, (26.2)
С с
где для процесса n-го порядка
Рнл(ш) = Р(п)((о) =
= х(п) (о = со £ ... + (On): Ei (<оi)Е2 (gj2) ... Еп (<оп) . (26.3)
Заметим, что волна Е(,) в (26.1) с постоянной амплитудой Л(<)
является решением однородного уравнения (26.2). В присутствии
Рнл амплитуда Л(0 должна меняться в зависимости от пройденного
пути z. В приближении медленно меняющихся амплитуд (см. раз-
дел 3.3) уравнение (26.2) можно свести к дифференциальному
уравнению первого порядка для Л(<)(г):
Т. Л"’ = ^7 Р” “Р (- + »'). (26.4)
Умножая обе части этого уравнения на F(<) (р) и интегрируя по р,
получаем [2]
^^i) = ^2,7^)P2pF(i)(p)-pMexp(-^i)z +<26-5)
Уравнение (26.5) можно теперь использовать для описания изме-
нения волноводной моды с расстоянием z под влиянием нелинейной
поляризации Рнл.
В качестве иллюстрации рассмотрим три различные задачи: оп-
тическое смешение, параметрическое усиление и ВКР. Рассмотрим
сначала четырехволновое смешение. Для простоты предположим,
что истощения накачки не происходит. Нелинейная поляризация,
индуцированная тремя волнами накачки, каждая из которых имеет
475
вид определенной волноводной моды, записывается в форме
Р(3) (<й) = Х(3) (<о = W1 + <о2 + (03): Е(1) (®х) Е(2) (0)2) Е(3) (<о3) =
-у<” 'i0>FW (р| !к'"+к<”+ 'к‘“>’-«к
(26.6)
Уравнение (26.5) для поля на выходе, имеющего вид моды / вол-
новода, можно записать в виде
£ Л</) = да <У 123> Л<1)Л(2)Л(8) ех₽
(26.7)
где
loos f ^PF(/) (p)-X(3): F(1> (p) F(2) (p) F<3) (p)
J [р(/>о(1>л(2)2>(з)]1/2 ’
ДЯ - Kw + Km + Kw - K“>,
a x(3) в общем случае является функцией р. Последнее уравнение
легко можно решить и получить выражение для Л(/), а значит,
и выходную мощность в /-й моде при z = I:
^Г) | А(Г> |2 = | 123} |2| Л(1)А(2)Л(3) I2 *2» (26.8)
где п(/) =К(/)с/(о, а Л(/)=0 при z = 0. Этот результат очень похож
на результат, полученный для плоских волн (см. раздел 14.2). Если
предположить, что интенсивности пучков накачки, их сечения, нели-
нейность среды и длина взаимодействия в обоих случаях одинаковы,
то мощности сигнала на выходе должны быть сравнимыми. Однако
на практике из-за пространственного ограничения пучков волновод
позволяет получить гораздо большую длину взаимодействия, что
приводит к намного более сильным нелинейным оптическим эф-
фектам.
Большая длина взаимодействия в волноводе позволяет получить
достаточно эффективное четырехволновое параметрическое усиле-
ние. Проанализируем усиление сигнальной и холостой волн с час-
тотами со, и (о< в поле накачки 2<ор = юв + ©<. Будем считать, что
каждая волна имеет вид определенной волноводной моды. Исполь-
зуя (26.5), получаем систему уравнений для амплитуд взаимодей-
ствующих волн [2]
^А<’у = ^(РРРР>\А^А<-\
Ад'11 _^[<ssf>p> 4W|4<W|‘+ (sppiy jf’yAwAm'e“““], (26.9)
А л<1). -42»»? [<йрр>.л»>-1 A<n I1 +
476
где
/Ь7 \ — С d2pF(ft)-Z(3): F(i)F(m)F(n)
^Kimny — J ^DwDwD(m)D(n)yn »
a &K = 2KP — K. — Ki. В уравнении для Л'?’ мы пренебрегли эф-
фектом истощения накачки, но учли член, соответствующий эффек-
тивному изменению показателя преломления, индуцированному по-
лем накачки. Если |Л(Р) |2 положить равным константе, то амплиту-
да поля накачки имеет форму
Л<’)(з) = Л<’)(0)ехр(4бВД, (26.10>
где дКр= (2лсор/К(р)с2) (рррр> | Л(р) |2. Тогда при подстановке
= Аexp (—i§K,z),
«s^(i) = Л(<> ехр(—i§Ktz),
ьк. - <sspp> 1F, 6К, - <иРР> I Л<’> |>
система уравнений для Л(,) и Л(<) в (26.9) принимает вид
«И*> [Л<’>(0)]«^">>>,
(26.11>
rf»- „ _ l (ipps>. (0)] WW,
где y = AK + 26Ap — 6KS — 6K*. За исключением коэффи-
циентов связи, система (26.11) имеет тот же вид, что и уравнения,
полученные в разделе 9.1 для параметрического усиления плоских
волн. Решение этой системы описывается выражениями
(Z) = (С^ + С24е-*)
(z) = (Сие& + С2{е~«г) г™*, ' ‘ >
а коэффициенты С легко определяются через <я^(в)(0) и ^(1)(0)*.
Заметим, что при |<s^(l)(z) I2 « |\я£(,)(0)|2 и <я£(в)(0)=0 этот резуль-
тат должен сводиться к полученному ранее результату для четырех-
волнового смешения. Параметрическое усиление достигает макси-
мума при 7 = 0. При Re (gz) > 1 амплитуды сигнальной и холостой
волн j$(e)(z), J$(,)(z) нарастают экспоненциально.
Развитая теория параметрического усиления в равной мере при-
менима для случая связанной генерации стоксовой и антистоксо-
477
вой компонент в процессе ВКР, когда частота соР — <ов = — <ор ле-
жит вблизи комбинационного резонанса. Нелинейная восприимчи-
вость х(3> в этом случае является комплексной величиной. Если об-
щая фазовая расстройка у велика, то стоксова и антистоксова волны
практически не взаимодействуют. Тогда амплитуда стоксовой вол-
ны в волноводе описывается просто уравнением
^'> = ^<Sw>MwN'" (26.13)
В заданном поле накачки из (26.13) получаем
|Л(в)(я)|2 = U(e>(0)l2exp(GRz), (26.14)
где коэффициент вынужденного комбинационного усиления равен
Gr = — Im <sspp) I Л(р) I2. (26.15)
Естественно, что результат аналогичен полученному в (10.13)
дая плоских волн, если заменить Im хю | Ei |2 на Im (sspp) | Л(р) |2.
Рассмотренные примеры показывают, что большинство обсуж-
давшихся ранее нелинейных оптических процессов должно иметь
место и в волноводах, причем для их теоретического описания мож-
но воспользоваться приближением плоских волн.
Фазовая расстройка ЛХ в каждом случае зависит от дисперсии
волноводных мод. В одномодовом волноводе в общем случае трудно
обеспечить равенство ДХ нулю. В многомодовом волноводе, одна-
ко, существует определенная свобода в выборе различных мод для
разных волн и можно сделать расстройку ДХ практически равной
нулю. В принципе, можно получить когерентную длину, превышаю-
щую несколько метров, однако из-за структурного несовершенства
ДК может меняться вдоль волновода, что ограничивает эффектив-
ную когерентную длину.
26.2 Экспериментальные результаты
Нелинейные оптические взаимодействия изучались в тонкопленоч-
ных волноводах и оптических волокнах. Тонкопленочные волново-
ды — ключевые элементы в интегральной оптике. Методом эпитак-
сиального роста можно создать монокристаллический тонкопленоч-
ный волновод на основе кристаллической среды, не имеющей цент-
ра инверсии. В таком волноводе разрешены нелинейные процессы
второго порядка, и их легко можно наблюдать. Экспериментально
была получена генерация второй гармоники в различных структу-
рах из кристаллических пленок [3]. Заметим, однако, что, хотя
волноводная мода обычно сосредоточена в области сердцевины вол-
новода, крылья ее поперечного распределения проникают внутрь
граничащих сред на глубину порядка длины волны. Следователь-
но, если эти среды обладают заметной нелинейностью, они также
могут давать вклад в нелинейное взаимодействие. Чтобы учесть это
в теоретическом описании, следует ввести зависимость нелинейной
*78
восприимчивости от поперечных координат. Таким образом, нели-
нейный оптический процесс второго порядка может оказаться до-
статочно эффективным даже в том случае, когда пленочный волно-
вод сделан на основе центросимметричной среды, а подложка центра
симметрии не имеет. На опыте в такой волноводной структуре дей-
ствительно наблюдалась генерация второй гармоники [4].
Для оптимизации эффективности нелинейного оптического про-
цесса определяющую роль играет фазовое согласование. Волновой
вектор моды волновода в общем случае зависит от размеров волно-
вода и окружающих его сред. В тонкопленочном волноводе можно
менять относительные величины -К(со) и Х(2<о) путем подбора тол-
щины пленки или погружая пленочный волновод в жидкость и под-
бирая показатель преломления жидкости. Как было показано экс-
периментально, этим способом можно добиться выполнения усло-
вия синхронизма К(2<о)= 2К(<о) для процесса генерации второй
гармоники [3, 4]. При выполнении условия синхронизма наблюда-
лась даже генерация второй гармоники в УФ диапазоне в непре-
рывном режиме при мощности накачки всего 0,5 Вт (4].
Однако существуют определенные трудности, которые не позво-
ляют использовать на практике тонкопленочные волноводы в каче-
стве удвоителей частоты лазерного излучения. Во-первых, обычно
толщина пленки не является однородной. В результате этого усло-
вие синхронизма не может выполняться по всей длине волновода.
Чтобы получить когерентную длину больше 1 мм, изменение тол-
щины пленки не должно превышать нескольких процентов [5J.
Кроме того, несовершенство поверхности волновода может привести
к сильному поглощению волноводных мод |[4]. Даже если бы уда-
лось спроектировать и сделать более совершенные волноводы, вс&
равно остались бы трудности, связанные с обеспечением эффектив-
ного ввода и вывода волн из волновода, с оптическим повреждением.
Заметим, что нелинейный сигнал, генерируемый Рнл, не обяза-
тельно должен быть модой волновода, хотя до сих пор наш анализ
ограничивался именно этим случаем. В общем случае сигнал
на выходе может быть объемной волной, распространяющейся в
глубь среды, окружающей волновод. Граничные условия требуют,
чтобы проекции волновых векторов Рнл и объемной волны на грани-
цу раздела были равны; это условие определяет направление рас-
пространения объемной волны. Этот случай очень близок к случаю
генерации объемной волны при смешении поверхностных волн, рас-
смотренному в разделе 25.2. Генерацию объемных волн второй гар-
моники волноводными модами в тонкопленочном волноводе можно
легко наблюдать экспериментально [5].
В то время как тонкопленочные волноводы часто используются
для генерации второй гармоники, суммарной и разностной частот,,
оптические волокна больше подходят для наблюдения других типов:
нелинейных оптических процессов. Оптические волокна обычно из-
готовляют из стекловидных материалов, обладающих центральной
симметрией. Следовательно, низшим разрешенным порядком нели-
нейных процессов в них будет третий. Однако в отличие от тонко-
47»
Ри(\ 26.1. Спектр комбинационного
усиления G(Aco) в волокне из плав-
леного кварца с сердцевиной диамет-
ром 3,3 мкм, имеющем коэффициент
потерь 17 дБ/км. Длина волны на-
качки 514,5 нм [7]
пленочных волноводов оптические волокна структурно более совер-
шенны. Они могут иметь постоянную затухания всего 0,2 дБ/км
и когерентную длину синхронного волнового взаимодействия, пре-
вышающую несколько метров. Из-за большой длины взаимодействия
нелинейные оптические эффекты
третьего порядка могут легко на-
блюдаться в волокне даже с лазе-
рами непрерывного действия. Сре-
ди этих эффектов — ВКР [6, 7],
ВРМБ [8, 9], четырехволновое сме-
шение [10], четырехволновое пара-
метрическое усиление [11], оптиче-
ский эффект Керра [12] и фазовая
самомодуляция [13, 14].
ВКР в оптических волокнах
было предметом интенсивных ис-
следований. При этом использова-
лись как обычные стеклянные во-
локна, так и волокна с жидкой
сердцевиной. Последние облада-
ют тем преимуществом, что по-
зволяют использовать в качестве КР-активной среды жидкость
с большим сечением комбинационного рассеяния, причем величина
комбинационной отстройки может меняться путем замены жидкости.
В то же время стеклянные волокна имеют гораздо меньшее сечение
Экран
Рис. 26.2. Схема многочастотного ВКР-генератора на оптическом волокне. L\
и £2 — 20-кратные объективы от микроскопа с просветляющим покрытием,
АГ —выходное зеркало аргонового лазера и одновременно общее зеркало ВКР-
генератора, Л/о» AG, М2 и Мъ — зеркала для волн накачки, первой, второй и
третьей стоксовых компонент, Р, Si, S2 и S3 — дифракционные максимумы на-
качки, первой, второй и третьей стоксовых компонент соответственно [16]
комбинационного рассеяния на единицу частоты, зато они облада-
ют очень широким спектром комбинационного рассеяния [15], как
это видно из рис. 26.1. Это позволяет перестраивать сигнал ВКР
по частоте в широком диапазоне.
480
С помощью оптического резонатора (рис. 26.2) при ВКР была по-
лучена генерация перестраиваемого по частоте излучения [16]. В слу-
чае, показанном на рис. 26.2, когда излучение аргонового лазера не-
прерывного действия накачивало стометровое волокно из плавленого
кварца с коэффициентом потерь 17 дБ/км, комбинационный лазер
перестраивался в диапазоне более 8 нм, причем диапазон перестрой-
ки можно было бы еще расширить при использовании импульсных
лазеров. В волоконном комбинационном лазере могут генерировать-
ся и высшие стоксовы компоненты. В случае, показанном на рис. 26.2,
наблюдались четыре порядка стоксова излучения. С их помощью
область перестройки выходного излучения можно расширить до ве-
личины, превышающей 35 нм в видимом диапазоне.
Коэффициент преобразования излучения в стоксову компонен-
ту в волоконном комбинационном лазере может превышать
20% [17]. Таким образом, как источник перестраиваемого излучения
волоконный комбинационный лазер может рассматриваться в каче-
стве весьма привлекательной альтернативы непрерывным лазерам
на красителе. И все же он имеет тот недостаток, что ему присуща
довольно большая ширина линии выходного излучения (больше
10 ГГц), которую не удается уменьшить, помещая эталон в резо-
натор.
Как упоминалось в разделе 11.1, стационарный коэффициент
усиления при ВРМБ в общем случае превышает коэффициент ВКР-
усиления. Следовательно, можно ожидать, что ВРМБ назад насту-
пит в оптическом волокне раньше ВКР, по крайней мере при на-
качке излучением лазера непрерывного действия. В таком случае
трудно будет получить генерацию излучения за счет ВКР без того,
чтобы на выходе не появились также компоненты, связанные
с ВРМБ. Однако из-за того, что спектр комбинационного усиления
в волокне намного шире спектра усиления при ВРМБ, ла-
зер, имеющий ширину линии, превышающую спектральную шири-
ну компонент Мандельштама — Бриллюэна, может эффективно на-
качивать комбинационный лазер и не накачивать при этом лазер
на ВРМБ. В этом случае порог для комбинационной генерации мо-
жет оказаться ниже порога генерации за счет ВРМБ. Однако при
достаточно узкой линии лазера действительно будет доминировать
процесс ВРМБ-генерации. На рис. 26.3 показана схема кольцевого
лазера на ВРМБ [18]. Одномодовый лазер непрерывного действия
на ионах аргона с шириной линии меньше, чем ширина линии ман-
делыптам-бриллюэновского рассеяния (около 150 МГц), служил для
накачки кольцевого лазера, состоящего из одномодового кварцево-
го волокна диаметром 2,4 мкм и длиной 9,5 м. Этот лазер имел по-
рог по накачке 25 мВт и выходную мощность 20 мВт при мощно-
сти накачки 750 мВт. При оптимизации коэффициентов отражения
зеркал можно было получить коэффициент преобразования до 20%.
Более эффективная накачка ВРМБ-лазера получалась при пря-
мом двухзеркальном резонаторе, в котором входное зеркало одно-
временно являлось выходным зеркалом аргонового лазера, высту-
пающего в качестве накачки [19]. При высокой мощности накачки
31 и. Р. Шен 481
появляются высшие стоксовы компоненты, как показано на
рис. 26.4. В эксперименте наблюдались стоксовы компоненты до
21 порядка при общем стоксовом сдвиге по частоте 714 ГГц. Гене-
рировались также антистоксовы компоненты. Захват фаз многих
стоксовых и антистоксовых линии может привести к появлению на
выходе сигнала в форме импульсов лазера с синхронизованными мо-
дами [20].
Рис. 26.3. Схема кольцевого лазера на ВРМБ. Кольцо резонатора образовано
оптическим волокном и двумя отражателями: 50 % и 4 %. Цифрами обозначены:
1 — сканирующий интерферометр Фабри — Перо, 2 — измеритель мощности
луча накачки, 3 — 20-кратные объективы, 4 — волна, частота которой сдвинута
за счет ВРМБ [18]
Генерация антистоксовых компонент является частным случаем
четырехволнового смешения, когда <oe = 2®t — <ов. В общем случае
разность (сог — (ов) не обязательно должна быть в резонансе с ка-
ким-либо переходом вещества, из которого состоит волокно. При
малой разности между частотами и <ов условие синхронизма поч-
ти выполнено, если все волны распространяются в одном направле-
нии. В кварцевом волокне когерентная длина может превышать
2 км при <oi — <ов = 1 см-1. С увеличением (<0t — со.) все большее
значение начинает играть частотная дисперсия среды. Вследствие
этого условие, синхронизма для четырехволнового смешения в во-
локне может быть выполнено только в том случае, когда частотную
дисперсию среды удается скомпенсировать модовой дисперсией во-
локна. Это можно сделать на дискретных частотах, когда использу-
ется многомодовое волокно. На практике оптическое волокно часто
бывает несовершенным; эффективная когерентная длина для четы-
рехволнового смешения при точном выполнении условия синхро-
482
низма обычно ограничивается этим несовершенством, например из-
менением диаметра волокна по его длине. Если волна накачки имеет
те же две моды, что и стоксова и антистоксова компоненты, то
можно показать, что условие
синхронизма становится ме-
нее критичным к изменению
диаметра волокна (11, 21].
При этом эффективная ко-
герентная длина может до-
стигать 10 м при (0/ — (0в =
= 3000 см-1. С такой боль-
шой когерентной длиной ста-
новится возможным даже па-
раметрическое четырехволно-
вое усиление, начинающее-
ся от уровня шума. Оно на-
блюдалось в кварцевом во-
локне при накачке импуль-
сом с длиной волны 532 нм
и пиковой мощностью, не
превышающей нескольких
сотен ватт [7].
Некоторые нелинейные
оптические эффекты связаны
с наведенным оптическим
полем изменением показате-
ля преломления Дп. В стек-
ле Ди обычно мало: п2 =
= 2Дп/|Е|2 имеет порядок
10“13 СГС. Тем не менее вол-
новодная мода, распростра-
няющаяся по длинному во-
локну, может получить за-
метный набег фазы, связан-
ный с Дп. Как видно из
(26.10), набег фазы опреде-
ляется выражением
ДФ(0=6Крг. (26.16)
Для оценки по порядку ве-
личины можно записать
Дф(/)-(©/с)Дп/. (26.17)
Рис. 26.4. Спектры излучения на выходе
ВРМБ-лазера, генерирующего стоксовы
компоненты нескольких порядков. При-
ведены спектры для нескольких уров-
ней накачки —от 10”7 Вт (верхняя
кривая) до 3 Вт (нижняя кривая). Рас-
стояние между спектральными компо-
нентами равно 34 ГГц [19]
Для случая, когда зеленый
луч мощностью 100 мВт рас-
пространяется по волокну
диаметром 3,5 мкм и длиной 100 м, получим Дф(/)~1 рад. Эта
оценка показывает, что оптический эффект Керра, т. е. двулучепре-
ломление, наведенное линейно поляризованным лучом накачки,
31*
483
должен легко наблюдаться в оптическом волокне. К сожалению,
обычное волокно неоднородно; в результате состояние поля-
ризации входного луча будет непрерывно меняться по ме-
ре его распространения вдоль волокна. Это обстоятельство затруд-
няет наблюдение оптического эффекта Керра. Тем не менее этот
эффект можно наблюдать в двулучепреломляющем волокне, в кото-
ром входной луч, поляризованный вдоль осей двулучепреломления,
сохраняет свою поляризацию при распространении. Дополнительное
двулучепреломление, наведенное полем накачки, можно обнаружить

Рис. 26.5. Фотографии формы
импульса на входе и спектра
излучения на выходе из опти-
ческого волокна, имеющего
кварцевую сердцевину диа-
метром 3,35 мкм. Под спектра-
ми приведены значения макси-
мального фазового сдвига, ко-
торый пропорционален пико-
вой мощности [14]
по наведенному изменению поляризации пробного пучка, первона-
чально поляризованного не вдоль осей двулучепреломления. Оптиче-
ский эффект Керра в двулучепреломляющем волокне наблюдался
экспериментально [12, 13], и его предлагалось использовать для схем
оптического переключения и формирования импульсов [22].
Если световой импульс большой интенсивности распространяет-
ся по оптическому волокну, то наведенное полем изменение фазы
импульса зависит от времени. Это означает, что прошедший через
волокно свет испытывает фазовую самомодуляцию, согласно (26.10)
равную Дф(£) = 6K9(t)l ~ |Л(р)(£) |2. Ситуация в данном случае очень
похожа на случай фазовой самомодуляции света в нити самофокуси-
ровки, рассмотренный в разделе 17.7. Следствием фазовой самомо-
дуляции является уширение спектра прошедшего света. Как было
показано в разделе 17.7, уширенный вследствие фазовой самомоду-
ляции спектр должен иметь квазипериодическую структуру. Число
484
пиков в уширенном спектре определяется ближайшим целым чис-
лом, меньшим Дфтах/2л, а крайние пики с обеих сторон сдвинуты по
частоте на величину I Зф/Зя тах. Эти закономерности наблюдались в
эксперименте, в котором импульсы аргонового лазера с синхронизо-
ванными модами длительностью 150 пс распространялись по квар-
цевому волокну диаметром несколько микрон и длиной 100 м (14].
Спектральное уширение, наблюдавшееся при разных уровнях
мощности на входе, показано на рис. 26.5. Полученные дан-
Рис. 26.6. Пропорциональная
мгновенной мощности фазовая
самомодуляция, испытываемая
импульсом длительностью 6 пс:
а — форма импульса, б —частот-
ная модуляция, пропорциональ-
ная производной огибающей им-
пульса [28]
ные хорошо согласуются с теоретическими спектрами, вычис-
ленными для фазовой самомодуляции импульса. Как кратко
упоминалось в разделе 17.7, импульс с фазовой самомодуля-
цией можно сжать, пропустив его через соответствующим обра-
зом подобранную дисперсионную линию задержки, например, со-
стоящую из пары дифракционных решеток. Принцип сжатия им-
пульса заключается в следующем. Как видно из рис. 26.6, частотную
модуляцию в средней части светового импульса, испытавшего фазо-
вую самомодуляцию, можно аппроксимировать линейной функцией
времени Дсо — причем на фронте импульса частота меньше,
чем на «хвосте». Если при прохождении через дисперсионную ли-
нию задержки низкочастотную часть импульса задержать относи-
тельно высокочастотной, импульс окажется сильно сжатым [23].
В качестве устройства для получения фазовой самомодуляции одно-
модовое оптическое волокно имеет то преимущество, что оно вызы-
вает однородную фазовую модуляцию волноводной моды по всему
ее поперечному профилю. Кроме того, наведенная добавка Дп в
стекле имеет электронную природу и практически безынерционна
даже в субпикосекундном масштабе времени. Таким образом, в со-
четании с дисперсионной линией задержки оптическое волокно мо-
жет быть эффективным устройством для сжатия коротких импуль-
сов [24]. Заметим, однако, что, когда фазовая самомодуляция приво-
дит к значительному уширению спектра, становится существенной
частотная дисперсия в самом волокне, что вызывает заметную де-
формацию импульса. Конкуренция между дисперсией и нелиней-
485
ностью в волокне может приводить к очень интересным результатам:
короткий импульс, распространяющийся по волокну, может быть
либо сильно растянут, либо сжат в зависимости от его интенсивно-
сти и частоты. На анализе этой проблемы мы и остановимся ниже.
26.3 Распространение короткого импульса
в оптическом волокне
Задача о распространении импульса в волокне имеет большое зна-
чение во многих отношениях. С принципиальной точки зрения ее
исследование может дать информацию о распространении импуль-
са на большое расстояние в нелинейной среде. Фактически воз-
можности, представляемые здесь волоконной оптикой, уникальны.
Математически задача описывается нелинейным волновым урав-
нением, принадлежащим к тому же классу дифференциальных
уравнений в частных производных, что и нелинейное уравнение
Шрёдингера и уравнение Ландау — Гинзбурга. С практической
точки зрения важным эффектом становится дисперсионное расплы-
вание импульса, поскольку это может ограничить скорость переда-
чи информации по оптическому волокну.
Мы рассмотрим только простой случай распространения им-
пульса в одномодовом волокне. Модовая дисперсия (играющая
важную роль в многомодовом волокне) в этом случае отсутствует,
и нам достаточно учесть только влияние на распространение им-
пульса частотной дисперсии и индуцированного полем изменения
показателя преломления. Частотная дисперсия приводит к диспер-
сии групповой скорости dvglda = — у§52/£/5(о2. Поэтому в линей-
ной среде, как хорошо известно из линейной оптики, импульс,
пройдя некоторый путь, расплывается. При наличии индуцирован-
ного полем изменения показателя преломления Дп ситуация ос-
ложняется. В зависимости от конкретных условий импульс, бегу-
щий по волокну, может расплываться, сжиматься, деформировать-
ся или даже разбиваться на множество импульсов.
Формально .распространение импульса в одномодовом волокне
описывается нелинейным волновым уравнением, в котором нели-
нейность связана с индуцированным полем изменением Дтг. Если
поле Е(1) записано в виде (26.1), то, используя приближение мед-
ленно меняющихся амплитуд, нелинейное волновое уравнение
можно свести к уравнению для комплексной амплитуды [25] (см.
раздел 3.5)
’ (= ') = - 1 £ Л"’ + iK‘ I Л‘‘> 1*Л<" (2°-18)
где К2 = (2л(0р/Х(1)с2) <&ш> и Дп =(Х2с/(о) |Л(1)|2. Первый член
в правой части (26.18) связан с дисперсией групповой скорости,
а второй — с индуцированным полем изменением Дп. Вводя но-
вые переменные
E=l£lrt (2вл9>
486
и обозначая
а = т(г у7>,
\р^ /аш1/
уравнение (26.18) можно преобразовать к безразмерному ви-
ДУ [25]
.да 1 dvg/dto
1д1 - 2 р^/<?со| а? + |а| а
В соотношениях (26.19) Т является мерой длительности входного
импульса. Если 5у£/5ю > 0, то (26.20) имеет тот же вид, что и не-
линейное уравнение Шрёдингера. Аналогичные дифференциальные
уравнения в частных производных описывают формирование и рас-
пространение волновых пакетов и для широкого круга других си-
туаций [26]. Хотя общее решение уравнения (26.20) отсутствует,
было получено частное решение, которое кратко обсуждается ни-
же., Детали можно найти в работе [26].
Сначала рассмотрим физику комбинированного влияния дис-
персии групповой скорости dvgldto > 0 и индуцированного- полем
изменения Ди на деформацию импульса. Как говорилось выше в
разделе 26.2, индуцированное полем изменение Ди приводит к ча-
стотной модуляции распространяющегося импульса. При Дп > 0
текущая частота увеличивается от фронта импульса к его «хвос-
ту». Это схематически изображено на рис. 26.6. За счет дисперсии
групповой скорости dVglda > 0 передняя часть импульса будет
распространяться с меньшей скоростью, нежели задняя. В резуль-
тате импульс сжимается (эффект, обратный дисперсионному рас-
плыванию в линейной среде). Сжатие, обусловленное нелинейной
добавкой Ди, возрастает с ростом интенсивности импульса. Поэто-
му при увеличении интенсивности сначала уменьшается расплы-
вание импульса по сравнению с линейным случаем. Затем, если
импульс имеет достаточную интенсивность и подходящую форму,
эффект нелинейного сжатия и расплывания в точности компенси-
руют друг друга и импульс распространяется без изменения фор-
мы. Такой стационарный импульс называют солитоном. С солито-
нами приходится иметь дело для широкого круга нелинейных
волновых задач [26]. При еще больших интенсивностях сжатие
доминирует и импульс может схлопнуться.
При распространении по оптическому волокну форма импуль-
са может меняться непрерывно, поочередно то сжимаясь, то рас-
плываясь, пока импульс не примет устойчивую форму.
Такая физическая картина подтверждается точным решением
уравнения (26.18) для случая дщ/ды > 0 [26]. Расчет показывает
также, что фундаментальный солитон имеет форму гиперболиче-
ского секанса a = sech(s) с фиксированной площадью пло-
оо
щадь импульса определяется соотношением = J Если
— 00
импульс на входе имеет форму a = N sech (t/T), где N — целое
487
число, большее 1 (^ = 7V<s^0), то решение (26.20) оказывается
периодическим с периодом £0 = л/2 по £. При N = 2 импульс схло-
пывается до минимальной ширины при £ = £0/2, а затем уширяет-
ся до первоначальной ширины при При 2V = 3 импульс
схлопывается до минимальной ширины при £ = £0/4, затем по ме-
ре уширения он разбивается на два импульса равной амплитуды
Рис. 26.7. Теоретически рассчитанное
поведение солитонов при их распро-
странении в оптическом волокне.
Фундаментальный солитон (верхний
рисунок) распространяется без из-
менения своей формы и амплитуды.
Солитоны высших порядков, N = 2
(средний рисунок) и N = 3 (ниж-
ний рисунок), имеют более сложное
поведение, испытывая последова-
тельно сжатия и разбиения на не-
сколько импульсов, zo на рисунках
соответствует одному периоду соли-
тона [Mollenauer L, F., Stolen R. Н.,
Gordon J. P. U Phys. Rev. Lett-
1980. V. 45. P. 1095]
при g = £o/2. В конце концов оба импульса сливаются при |
и импульс восстанавливает первоначальную форму. Солитонные
решения при N = 1, 2, 3 показаны на рис. 26.7. Более подробно
эволюция солитонного импульса при N = 3 показана на рис. 26.8.
При N = 4 импульс испытывает трехкратное разбиение при
£в £о/2- Расчет показывает также, что входной импульс произ-
вольной амплитуды и формы на большом расстоянии может совер-
шить ту же эволюцию, которую испытывает входной импульс,
имеющий форму a = N sech (t/T). Например, если
< ЗйЯ^о/2, то исходный импульс должен в точности эволюциониро-
вать к фундаментальному солитону. Эта картина формирования
стационарного импульса напоминает описанное в разделе (21.6)
явление самоиндуцированной прозрачности. Стационарный им-
пульс, формирующийся при самоиндуцированной прозрачности,
также можно считать солитоном.
Развитую теорию можно использовать для оценки длины во-
локна и мощности лазерного импульса, необходимых для наблюде-
ния образования солитона. Из (26.19) при a = sech(s) для вели-
чины периода солитона получаем формулу
_ лГ2 Idv-1 -1
Z°----2~ I 5<о
(26.21)
488
При этом выражение для интенсивности фундаментального соли-
тона имеет вид
То== 16^2^0» (26.22)
Дисперсия групповой скорости для волокон из кварца dVg/da обыч-
но меняется с отрицательной на положительную при К « 1,3 мкм.
Рис. 26.8. Огибающая солитона при N = 3 на разных расстояниях вдоль волок-
на \Stolen R. Н., Mollenauer L. F.. Tomlinson W. J. Ц Opt. Lett.—1983. V. 8,
Р. 186]
Если взять % = 1,55 мкм, при которой dv^/d'k = (2лс/Х2) dv^/d® «
— 16 (пс/нм)/км, и Т = 4 пс, что соответствует входному им-
пульсу с полной шириной на полувысоте, равной 7 пс, мы полу-
чаем z0 = 1260 м. Линейный и нелинейный показатели преломления
волокна равны п0 = 1,45 и п2 = 1,1-10“1в СГС (К2 = (оп2/2с). Тогда
из (26.22) получаем /0 = 1 • 10е Вт/см2, и при эффективном сечении
пучка в волокне 10“в см2 критическая пиковая мощность для об-
разования фундаментального солитона составляет 1 Вт. Такой пи-
косекундный импульс легко получить с помощью пикосекундного
лазера ИК диапазона.
Эксперимент был выполнен Молленауэром с сотрудниками
[25] с использованием пикосекундного лазера на центрах окраски,
работающего в режиме синхронизации мод и имеющего длину вол-
ны 1,55 мкм. Кварцевый волоконный световод имел в первом экспе-
рименте длину только 700 м, но при этом параметр | был больше
л/4, поэтому следовало ожидать сжатия и разбиения импульса.
оо
Были измерены автокорреляционные функции J I (t) I (t + т) dt
—ОО
489
прошедших через волокно импульсов при разных значениях пико-
вой мощности импульсов на входе. Результаты представлены на
рис. 26.9. При низкой мощности импульса на входе Р = 0,3 Вт
импульс на выходе явно шире входного. При Р = 1,2 Вт выходной
импульс имеет приблизительно такую же длительность, что и им-
пульс на входе. Это показывает, что достигнута критическая мощ-
ность, необходимая для образования фундаментального солитона.
-10 О 10 ПС
-10 0 10 -10 0 10 -10 О 10 -10 О 10 -10 О 10 ПС
0,38т 7,2вт 5,08т 77,4Вт 22,5 йт
Рис. 26.9. Автокорреляционные функции импульсов на выходе из волокна в
зависимости от мощности. На врезке показаны спектр и автокорреляционная
функция лазерного импульса на входе. Все кривые приведены примерно к
одной амплитуде [25]
Экспериментальный результат согласуется с теоретически предска-
занной величиной Pq = 1 Вт. При Р = 5 Вт (~2V2Po при N = 2) им-
пульс на выходе сжимается почти до минимального значения и
имеет длительность ~2 пс. Наконец, при Р= 11,4 Вт (~32Р0) и Р =
= 22,5 Вт (~42Р0) автокорреляционные функции имеют три и пять
пиков соответственно, что указывает на то, что импульс разбива-
ется в этих случаях ла два и три импульса. В волокне большой
длины (£~£о = л/2) наблюдалось возвращение формы импульса
прошедшего солитона к форме входного импульса (25].
Физика солитонов — область, где в избытке имеются теоретиче-
ские расчеты, однако явно не хватает количественных эксперимен-
тов. Оптические волокна представляют собой идеальную среду для
изучения солитонов. Здесь появляется возможность проведения де-
тальных теоретических и экспериментальных исследований взаимо-
действия между солитонами, отражения солитонов на границе раз-
дела. Эти проблемы привлекли внимание многих исследователей.
Эффект сжатия импульса при солитонном распространении может
быть использован на практике для сжатия пикосекундных импуль-
сов. Как видно из рис. 26.7, в случае солитона, отвечающего N = 3,
импульс на выходе при £ = л/8 и £ = Зл/8 может вследствие сжа-
тия иметь длительность, на порядок меньшую длительности вход-
ного импульса. Экспериментально с использованием этого метода
наблюдалось 30-кратное сжатие пикосекундного импульса, отве-
чающего солитону высокого порядка, N > 10 [27].
490
Характер нелинейного распространения импульса в оптическом
волокне сильно изменяется при изменении знака дисперсии, когда
Рис. 26.10. а — Импульс длительностью 6 пс на входе, б — Частотная модуляция
импульса, связанная с фазовой самомодуляцией вследствие оптического эф-
фекта Керра, в — Прямоугольный импульс, получающийся в результате совме-
стного влияния дисперсии групповой скорости dvgld® < 0 и оптического
эффекта Керра, г — Частотная модуляция прямоугольного импульса [28]
Рис. 26.11. Схема двухступенчатого компрессора оптических импульсов [31].
Цифрами обозначены: 1 — оптическое волокно длиной 3 м, 2 — оптическое во-
локно длиной 55 см.
dvg/dto < 0 [28]. На рис. 26.10а и б фактически воспроизведен
рис. 26.6; показано, как возникает фазовая самомодуляция корот-
кого импульса вследствие наведенного полем изменения Дп.
Поскольку теперь высокочастотные компоненты импульса распрост-
раняются медленнее, чем низкочастотные, дисперсия групповой ско-
491
рости в данном случае стремится растянуть импульс, сделать его
вершину плоской и обострить его передний фронт и спад. При
соответствующей интенсивности входного импульса или длине во-
локна колоколообразный входной импульс может превратиться в
почти прямоугольный. При этом для более чем 90% импульса
Рис. 26.12. Автокорреляционные функции: а —импульса на входе, б— сжато-
го импульса после первой ступени оптического компрессора, в — сжатого им-
пульса после второй ступени оптического компрессора [31]
частотная модуляция оказывается практически линейной, как по-
казано на рис. 26.10в и г. Проходя через соответствующим обра-
зом подобранную дисперсионную линию задержки, такой импульс
может быть сильно' сжат, причем более 90% энергии импульса
будут сосредоточены в узком пике. Такая качественная картина хо-
рошо согласуется с результатами численного решения уравнения
(26.18).
Эксперименты подтвердили высокую эффективность этого мето-
да сжатия импульсов. В первых опытах пикосекундные импульсы
длительностью 5 пс и мощностью 10 Вт после прохождения через
70-метровое кварцевое волокно и дисперсионную линию задержки
сжимались до 1,5 пс [24]. В других экспериментах импульсы дли-
492
тельностью 90 фс и мощностью 7 кВт сжимались до 30 фс при
использовании 15-сантиметрового кварцевого волокна [29], а им-
пульсы длительностью 5,4 пс и мощностью 1 кВт сжимались
до 450 фс при помощи 30-метрового волокна [30]. При использова-
нии двух ступеней сжатия было достигнуто сжатие импульса в
65 раз [31]. Схема последнего экспермента приведена на рис. 26.11.
Системы, состоящие из решетки и призмы, служили в качестве
дисперсионных линии задержки. На первом этапе импульсы лазера
на красителе длительностью 5,9 пс и мощностью 2 кВт сжимались
до 200 фс при выходной мощности 20 кВт. На втором этапе им-
пульсы сжимались до длительности 90 фс и имели мощность
10 кВт. Измеренные автокорреляционные функции исходных и сжа-
тых импульсов приведены на рис. 26.12. Несомненными преимуще-
ствами этой схемы сжатия импульсов являются относительная про-
стота и возможность применения для сжатия перестраиваемых
пикосекундных импульсов, генерируемых лазерами на красителях.
Можно ожидать, что она окажется весьма полезной при освоении
фемтосекундного диапазона длительностей.
Глава 27
ОПТИЧЕСКИЙ ПРОБОЙ
Под оптическим пробоем мы будем здесь понимать катастрофиче-
ское развитие повреждения, вызванного в прозрачной среде силь-
ным лазерным полем. Причиной оптического пробоя является
лавинная ионизация. Этот процесс существенно отличается от инду-
цированного лазером теплового пробоя, обусловленного непосред-
ственным нагревом среды лазерным излучением. Процесс оптиче-
ского пробоя играет принципиальную роль в технике мощных ла-
зерных пучков, поскольку он определяет предельную мощность
излучения, которую можно пропустить через среду. Вообще говоря,
оптический пробой является следствием быстрого вложения энергии
в среду с помощью лазера. Очень сильное оптическое возбуждение
с последующим сложным процессом образования плазмы при ла-
винной ионизации сильно затрудняют строгое теоретическое ре-
шение задачи.
В этой главе мы, по существу, ограничимся лишь кратким вве-
дением в существо проблемы с упором на физику явления.
27.1 Общее описание
Лазерное поле с напряженностью, приближающейся к кулоновско-
му полю внутри атома, способно оторвать от атома валентные
электроны. Мы уже видели в разделе 22.5, что в лазерном поле с
интенсивностью 1011 Вт/см2 и выше может легко происходить мно-
гофотонная ионизация практически всех атомов и молекул. Однако
в этом процессе участвуют отдельные атомы или молекулы, и иони-
зация одного атома не оказывает влияния на ионизацию остальных
атомов. Так происходит, когда давление газа мало (т. е.
<10”3 Торр), а лазерный импульс имеет малую длительность
(<10“8 с) по сравнению с временем между столкновениями атомов
(>10~6 с). Кроме того, средняя длина свободного пробега элек-
тронов (JM0 см) должна быть намного больше размера фокаль-
ного объема (размер фокального пятна <10“2 см), чтобы можно
было пренебречь вторичными эффектами ионизации при столкно-
вениях электронов с атомами. При этих условиях многофотонная
ионизация является единственным механизмом ионизации га-*
зовой среды.
Оптический же пробой является процессом ионизации, проте-
кающим в сравнительно плотной газовой или конденсированной
среде, с последующим образованием плазмы. Этот процесс часто
494
происходит при фокусировке в среде излучения лазера с модулиро-
ванной добротностью с энергией импульса ^0,1—1 Дж.
Это явление было открыто в 1962 г. сразу после изобретения
лазера [1] и с тех пор привлекало внимание многих исследователей
в связи с важной ролью, которую оно играет при использовании
мощных лазеров. Возникновение оптического пробоя обычно сопро-
вождается видимой глазом вспышкой или искрой, связанной с образо-
ванием в среде плазмы. В газах искра может иметь большую про-
тяженность. Группой советских исследователей наблюдалась ре-
кордная искра длиной 60 м, получавшаяся при слабой фокусировке
в воздухе излучения импульса лазера на стекле с неодимом с
энергией 160 Дж [2]. В конденсированных средах образование плаз-
мы обычно приводит к появлению области повреждения (или серии
таких областей) в случае твердого тела или к образованию пу-
зырька (или нескольких пузырьков) в случае жидкости.
Образование плазмы при оптическом пробое является следстви-
ем возникновения электронной лавины. Она начинается от неболь-
шого числа «затравочных» свободных электронов (или квазисво-
бодных электронов в случае твердого тела). Эти электроны либа
изначально имеются, либо генерируются в процессе лазерно-ин-
дуцированной (многофотонной) ионизации. Ионизация посредством
электронной лавины может развиться в том случае, когда электро-
ны набирают энергию, взаимодействуя с лазерным полем. Если
электрон набирает энергию', достаточную для ударной ионизации
атома, повторение этого процесса может привести к быстрому раз-
множению электронов.
Из законов сохранения импульса и энергии следует, что элект-
рон может поглотить фотон из лазерного поля только в том слу-
чае, когда он сталкивается с атомом или ионом. Этот процесс яв-
ляется в точности противоположным по отношению к процессу
тормозного излучения и получил название обратнотормозного эф-
фекта [3]. Ясно, что подобный процесс будет эффективным только
в сравнительно плотной среде, в которой электроны испытывают
частые столкновения с атомами. Благодаря обратнотормозному эф-
фекту электроны могут поглощать один фотон за другим и набрать
энергию, достаточную для ударной ионизации атомов. Вслед за
этим развивается каскадная ионизация или электронная лавина,
приводящая к образованию плазмы [3]. Как только уровень иони-
зации становится заметным, падающий свет начинает поглощаться
электронами на свободно-свободных переходах в континууме в поле
ионов. Последнее вызывает интенсивный разогрев электронной
плазмы с последующим быстрым гидродинамическим ее расшире-
нием в виде ударной волны [4]. Конечным результатом этого про-
цесса оказывается образование искры в случае газа или видимого
повреждения в случае конденсированной среды.
Во многих отношениях оптический пробой подобен пробою в
постоянном электрическом или СВЧ поле [5]. В обоих случаях
пробой вызывается электронной лавиной, индуцированной полем,
хотя источник получения начальных электронов и детальная
495
динамика у этих двух процессов различны. В то же время онтиче-
•ский пробой принципиально отличается от лазерно-индуцированно-
го теплового пробоя. В последнем случае среда поглощает энергию
из лазерного пучка и быстро превращает ее в тепло. Результирую-
щий рост температуры может затем вызвать ударную ионизацию
газа и в конце концов привести к образованию плазмы. В твердом
теле лазерный нагрев может вызвать плавление, которое лежит
в основе процесса лазерного отжига. При дальнейшем перегреве
может начаться испарение вещества. На поверхности твердого тела
может образоваться плотная плазма, что приводит к появлению
•своего рода «шаровой молнии», испускающей видимое, ультрафио-
летовое и даже рентгеновское излучение [6]. Лазерно-индуцирован-
ный тепловой пробой играет важную роль в лазерной физике и
технологии, но выходит за рамки рассматриваемой в данной главе
проблемы. Здесь мы ограничимся рассмотрением только оптического
пробоя.
Оптический пробой в газах и конденсированных средах имеет
.много общего. С теоретической точки зрения в обоих случаях про-
бой вызывается ионизацией посредством электронной лавины и
связан с поглощением более одного (иногда многих) фотона на
каждый рожденный электрон. С экспериментальной точки зрения
также, имеются общие проблемы. В обоих случаях в первых экспе-
риментах возникли большие трудности в определении воспроизво-
димых порогов пробоя в различных веществах. Эта невоспроизво-
димость была вызвана следующими факторами. Во-первых, по-
скольку оптический пробой является сильно нелинейным эффектом,
отчетливо проявляется резкая зависимость измеряемого порога
пробоя от флуктуаций интенсивности лазера. Чтобы получить воспро-
изводимые результаты, следует использовать одномодовые (с одной
поперечной и продольной модой) лазеры. Во-вторых, порог пробоя
~может быть сильно снижен, если в прозрачной среде имеются по-
глощающие частицы или примеси с низкой энергией ионизации,
поскольку в этом случае именно они являются источником первич-
ных электронов в процессе лавинной ионизации. Только в чистых
веществах можно надеяться экспериментально определить истин-
ный порог пробоя. В-третьих, к неконтролируемым изменениям из-
меряемого порога пробоя приводит самофокусировка (гл. 17) ла-
зерного пучка. В условиях самофокусировки измеряемый порог
пробоя оказывается гораздо ниже истинного, поэтому при измере-
нии последнего важно избегать возникновения самофокусировки.
Вместе с тем свойства газов и твердых тел сильно отличаются,
поэтому они должны иметь существенно различные характеристики
пробоя. В следующих разделах мы рассмотрим оптический пробой
.в газах и твердых телах в отдельности. Мы не будем рассматривать
оптический пробой в жидкостях, поскольку о нем мало что из-
вестно. Представленный здесь материал взят из обзорных статей,
перечисленных в списке литературы. Исследования по оптическому
пробою интенсивно развиваются и по сей день, хотя понимание
основ процесса было в основном достигнуто уже к 1975 г.
*496
27.2 Оптический пробой в газах
Возникновение оптического пробоя в газе включает в себя две
стадии: создание первичных электронов и развитие лавинного про-
цесса ионизации [3]. Если изначально свободные электроны отсут-
ствуют, то первичные электроны в фокальном объеме лазерного
пучка могут быть получены только в процессе многофотонной
ионизации атомов или молекул. Для этого нужны очень высокие
интенсивности лазерного излучения, особенно если порядок п мно-
гофотонной ионизации велик. Если в среде есть поглощающие ча-
стицы субмикронного размера или атомы или молекулы примеси,
то для создания «затравочных» электронов требуется гораздо мень-
шая интенсивность лазерного излучения. От первичных электронов
зависит возникновение лавинной ионизации. Однако развитие иони-
зации из-за электронной лавины определяется совместным дей-
ствием процессов роста и убыли числа электронов и их энергии.
Скорость ионизации прямо пропорциональна результирующей ско-
рости набора энергии электронами, которая определяется разностью
между скоростью набора энергии за счет обратнотормозного-эффек-
та и скоростью потерь энергии электронами вследствие столкнове-
ний. Кроме того, число электронов убывает за счет их диффузии
из области взаимодействия или процессов рекомбинации. Лавинная
ионизация может привести к оптическому пробою только в том
случае, когда результирующая скорость размножения электронов
настолько велика, что превышает пороговое значение, необходимое
для образования плазмы в течение лазерного импульса. Так как
скорость набора энергии электронами пропорциональна интенсив-
ности лазерного излучения, а скорость потерь. практически не за-
висит от поля, то при заданной длительности лазерного импульса
должно существовать пороговое значение лазерной интенсивности,
по достижении которого возникает лавинная ионизация.
Количественное описание рассмотренных процессов, приводящих
к оптическому пробою, затруднено, особенно если необходимо
учесть квантовую природу лавинной ионизации. Мы ограничимся
классическим описанием, пользуясь простой моделью [3].
Предположим, что возникновение первичных электронов и ла-
винное размножение электронов — это два последовательных неза-
висимых процесса. Если первичные электроны создаются в процес-
се одноступенчатой n-фотонной ионизации, то их плотность равна
Ро«ЛЛ, (27.1)
где / — интенсивность лазера, а параметр А пропорционален дли-
тельности лазерного импульса. В случае наличия в газе поглоща-
ющих частиц или легко ионизуемых примесей величина А будет
намного больше, а величина и —меньше. Для получения первич-
ных электронов можно использовать процесс преионизации; в этом
случае величина начальной плотности электронов р0 будет иметь
вполне определенное значение.
32 и. р. Шен 497
Предположим, что процесс умножения числа электронов стар-
тует с начального значения электронной плотности р0. Пусть ц —
скорость ионизации, a g — скорость потерь. Результирующая ско-
рость размножения электронов равна
dpjdt = (т) — g)p, (27.2)
откуда
р (0 = ро ехр [ (т) - g) t]. (27.3)
Для наступления оптического пробоя величина р должна достичь
критического значения ркр (порядка 108 см“3), соответствующего
начальной стадии образования плазмы в течение лазерного импуль-
са. Если длительность лазерного импульса равна тр, то порог оп-
тического пробоя характеризуется пороговой скоростью ионизации
т)кр. Заметим, что величина ц пропорциональна интенсивности ла-
зера Z, а скорость потерь g от интенсивности I не зависит. Следо-
вательно, наличие цкр означает, что существует пороговое значение
интенсивности /кр, при которой возникает пробой. Из (27.3)
получаем
Чкр = g + хр1(27.4)
но
Чтобы теперь найти соотношение между цкр и /кр, воспользуемся
классической моделью свободного электрона. Скорость набора
энергии электроном определяется из уравнения
d# _ е2 | Е |2Т (97 ..
dt ”т(1 + ш2т2)’ ( ’
где Е — оптическое поле с частотой со, т — характерное время меж-
ду столкновениями, сопровождающимися передачей импульса, е и
т — заряд и масса электрона соответственно. Если энергия иони-
зации атомов или молекул равна то скорость ионизации нахо-
дится из соотношения
<276>
Из (27.4) — (27.6). получаем
тс^О + соЧ2) / 1 ркв
«₽ =----------------I S + г-1П
2ле т \. тр Ро
(27.7)
Последнее соотношение позволяет в явной форме установить, как
порог пробоя зависит от различных физических параметров.
Прежде чем перейти к обсуждению следствий соотношения
(27.7), следует подчеркнуть, что оно дает, разумеется, лишь гру-
бое описание процесса пробоя. В более общем виде Яблонович [7]
предложил использовать для описания оптического пробоя принцип
подобия. Этот принцип заключается в том, что отношение ц/р, где
р — давление газа, должно удовлетворять закону подобия в виде
ц/р = /(*), (27.8)
498
где х= |Е|/р(1 + ш2т2)1/2. Поскольку т~1/р, мы убеждаемся, что
соотношение (27.6) действительно сводится к (27.8), причем
Однако экспериментальные результаты, относящиеся
к гелию, подчиняются закону подобия, в котором функция f(x)
ведет себя гораздо круче, чем х2. Наше теоретическое рассмотре-
ние фактически является простым обобщением классической тео-
рии каскадной ионизации в СВЧ диапазоне [5]. Может возникнуть
вопрос о справедливости такого описания, поскольку здесь пред-
полагается, что в каждом столкновении электрон приобретает
энергию xdtSIdt, превышающую энергию фотона йю. Для оптиче-
ского же пробоя обычно т dS/dt ~ 0,01 эВ, в то время как Йсо
имеет величину порядка 0,1—1 эВ. Следовательно, в этом случае
квантовые эффекты существенны. Заметим, что анализ этой про-
блемы с использованием квантового кинетического уравнения Больц-
мана для описания динамического распределения электронов в кас-
кадном процессе показал, что соотношение (27.6), или точнее (27.8),
приблизительно выполняется [8].
Теперь воспользуемся соотношением (27.7), чтобы установить,
как зависит от различных параметров пороговая интенсивность
оптического пробоя. Рассмотрим сначала влияние первичных элект-
ронов. Для начала лавинной ионизации в фокальном объеме дол-
жен существовать хотя бы один первичный электрон. Это означает,
что должно выполняться условие ро > pmin = 1/Fy, где Vf — фо-
кальный объем. При Vf ~ 10”7 см3 соответствующая величина pmln
составляет 107 см"3. Если р0 < ртщ, то вероятность появления
электрона в объеме Vf крайне мала и лавинный процесс едва ли
начнется. Если р0 > pmin, то справедливо обратное. Пусть 1тхр —
плотность энергий лазерного излучения, необходимая для генера-
ции pmin. Мы приходим к выводу, что если 1т больше /кр, опреде-
ленной из (27.7) при ро = pmin, то порог оптического пробоя опре-
деляется Im. С другой стороны, если /кр > /т, то порог пробоя опре-
деляется /кр.
Как упоминалось выше, величина 1т может быть очень боль-
шой, если ртш создается за счет многофотонной ионизации. Однако
величина 1т может резко понизиться, если в газе имеются погло-
щающие частицы или легко ионизуемые примеси. В экспериментах,
в которых специально принимались меры к подавлению эффекта
генерации первичных электронов, газовая среда могла быть пре-
ионизована, при этом получалась ожидаемая величина р0, намного
большая ртш [9]. В этом случае последующий оптический пробой
в газе определяется исключительно развитием лавинной ионизации.
Эксперименты действительно показали, что когда прозрачный газ
с энергией ионизации (Si, намного большей Йсо, очищался, порог
оптического пробоя сильно возрастал; одновременно эксперимент
становился менее воспроизводимым, поскольку инициирование про-
цесса лавинной ионизации теперь гораздо сильнее зависело от
статистики появления первичных электронов в фокальном объе-
ме [9]. То же самое происходило и при уменьшении фокального
объема;
32*
499
Предположим теперь, что ZKP > Zw, так что пробой определяется
процессом лавинной ионизации. Как видно из (27.7), 1кр все же
зависит от р0. Эта зависимость видна и из экспериментальных ре-
зультатов, приведенных на рис. 27.1, в случае, когда начальная
плотность ро создавалась за счет преионизации. Порог пробоя
уменьшается с ростом р0. Результаты, показанные на рис. 27.1,
Рис. 27.1. Порог пробоя в гелии в зависимости от плотности электронов пре-
ионизации. Зачерненные точки получены в отсутствие преионизации. Измере-
ния проводились с импульсами TEA COz-лазера на длине волны 10,6 мкм при
четырех различных степенях фокусировки [9]
демонстрируют также зависимость ZKp от фокального диаметра. При
уменьшении диаметра фокального пятна возрастают потери элект-
ронов за счет их диффузии из фокального объема в течение лазер-
ного импульса. Тогда, согласно (27.7), скорость потерь g стано-
вится больше и, как следствие этого, возрастает порог пробоя. При
высокой начальной плотности р0 потери электронов за счет диф-
фузии играют меньшую роль, так как процесс диффузии стано-
вится более амбиполярным и менее быстрым. В результате за-
висимость ZKp от фокального диаметра становится менее вы-
раженной.
Соотношение (27.7) предсказывает также зависимость 7кр от
давления газа р, поскольку т — Up. При низких давлениях <о2т2 > 1
и ZKp ~ 1/р, а при высоких давлениях (о2т2 <1 и ZKp ~ р. Эта за-
висимость качественно была подтверждена в эксперименте, резуль-
500
таты которого приведены на рис. 27.2а [10]. Для сравнения на
рис. 27.26 показана зависимость порога СВЧ-пробоя от давления
для разных газов [5]. Кривые на обоих рисунках качественно ведут
себя одинаково, только минимальный порог пробоя в случае волн
Рио. 27.2. а — Зависимость порога оптического пробоя в Аг, Не и N2 от давле-
ния. Импульс рубинового лазера длительностью 50 нс фокусировался в пятно
диаметром 100 мкм [10]. б — Зависимость порога пробоя СВЧ полем в воздухе
(изображена квадратами), в азоте (изображена треугольниками) и кислороде
(изображена ромбами) от давления. Частота СВЧ поля составляла 0,994 ГГц,
диффузионная длина разряда — 1,51 см [MacDonald A. D. Micro wave Breakdown
in Gases.— N. Y.: Wiley, 1966]
СВЧ диапазона достигается при гораздо меньшем давлении. Это
легко можно понять на основании формулы (27.7), замечая, что
минимум в зависимости 7кр от р достигается при сот ~ 1 и что т
обратно пропорционально р.
501
б — выходного импульса после
Рис. 27.3. Осциллограммы: а — импульса
СОг-лазера с длительностью на полувысо-
те 200 нс,
пробоя в воздухе [Smith D~ С. Ц Appl.
Phys. Lett.— 1971. V. 19. Р. 405]. Скорость
развертки 50 нс/деление
После возникновения пробоя возрастает поглощение энергии ла-
зерного пучка электронами плазмы в присутствии ионов. Быстро
разогревающаяся плазма вскоре приводит к образованию расши-
ряющейся ударной волны и одновременному появлению искры [3].
Так как лазерный пучок поглощается главным образом фронтом
ударной волны, распространяющимся по направлению к лазеру, то
энергия лазерного излучения непрерывно передается фронту удар-
ной волны, а искра распространяется в сторону лазера [11]. При
достаточной энергии лазер-
ного импульса искра может
пройти очень большой путь
[2]. Более строгое количе-
ственное описание процесса
лазерного нагрева плазмы,
приводящего к распростра-
няющейся на большое рас-
стояние искре, является до-
вольно трудной задачей. Эта
проблема имеет важное зна-
чение для изучения взаимо-
действия лазерного излуче-
ния с плазмой [12], но вы-
ходит за рамки этой книги.
Читатели могут обратиться
к приведенной в конце гла-
вы литературе и содержа-
щимся в ней ссылкам.
Оптический пробой в га-
зах нашел применение в це-
лом ряде областей. Быстрое
образование плазмы и воз-
никающая благодаря этому
блокировка падающего ла-
зерного пучка (рис. 27.3)
могут быть положены в ос-
нову действия быстрого оп-
тического переключателя.
Генерация лазером плазмы
при оптическом пробое яв-
ляется одним из способов по-
плазмы. Такая плазма мо-
лучения плотной низкотемпературной ________
жет служить источником света, обладающим очень большой яр-
костью. Возможность поддержания лазерно-индуцированной плазмы
с помощью луча непрерывного лазера и другие применения опти-
ческого разряда были рассмотрены Райзером*) (см. список ли-
тературы) .
*) См. также монографию [1*]. (Примеч. ред.)
502
27.3
Оптический пробой в твердых телах
Хотя оптический пробой в газах и твердых телах был открыт од-
новременно [1], для понимания физики пробоя в твердых телах
потребовалось гораздо больше времени, нежели для разработки
теоретической картины пробоя в газе. Это связано с эксперимен-
тальными трудностями при работе с твердыми телами. В отличие
от газов оптический пробой в твердом теле оставляет в нем по-
стоянное повреждение. В этой ситуации эксперимент уже нельзя
корректно повторить, если только не иметь под рукой большого
образца твердого тела с чрезвычайно высокой однородностью или
нескольких образцов одинакового качества. Контроль качества об-
разца твердого тела фактически представляет главную проблему
в экспериментах по оптическому пробою. Поглощающие включения
в твердом теле резко понижают экспериментально определяемый
порог пробоя, поскольку локальный нагрев этих включений при-
водит к тепловому пробою. Только в случае, когда влияние погло-
щающих включений удается устранить, можно ожидать получения
воспроизводимых величин порога оптического пробоя. Было обна-
ружено, что «истинный» оптический пробой приводит к образова-
нию трека повреждения в виде воронки, тогда как пробой на вклю-
чениях образует сферическое повреждение. Таким образом, иссле-
дуя треки пробоя, можно различить эти два механизма пробоя [13].
Другая экспериментальная трудность связана с эффектом само-
фокусировки, которая легче наступает в твердом теле, чем в газе.
При наличии самофокусировки наблюдаемый порог пробоя будет
определяться порогом самофокусировки (см. раздел 17.5). Эта труд-
ность может, однако, быть более или менее устранена при ис-
пользовании фокусировки лазерного пучка с помощью короткофо-
кусной линзы; в этой ситуации эффекты самофокусировки пре-
небрежимо малы [13]. Мы рассмотрим ниже только случай опти-
ческого пробоя в чистом прозрачном твердом теле, индуцирован-
ного остро сфокусированным импульсом одномодового лазера.
Физический механизм пробоя в твердых телах в основном тот
же, что и в газах [14]. Электроны проводимости играют в них роль
свободных электронов, а возбуждение валентных электронов в зо-
ну проводимости эквивалентно ионизации атомов в газе. Здесь ла-
зерно-индуцированный процесс лавинной ионизации также должен
начинаться с нескольких первичных электронов проводимости в
фокальном объеме [15]. В данном случае первичные электроны
могут быть созданы за счет теплового возбуждения электронов с
донорных уровней. За исключением сверхчистых кристаллов плот-
ность электронов в зоне проводимости может достигать значения
порядка 108 см"3 при комнатной температуре. В таком случае
в фокальном объеме 10"7 см3 среднее число первичных электронов
будет заведомо больше единицы и становится возможным развитие
лавинной ионизации. Этот процесс также описывается уравнением
(27.2). Используя классическую модель, которой мы пользовались
для вывода скорости ионизации ц в (27.6), приходим к выражению
503
(27.7) для порога пробоя ZKp. Таким образом, по крайней мере
качественно, развитие лавинной ионизации в твердых телах должно
быть таким же, как в газах.
Как и в случае газа, из (27.7) вытекает, что порог оптического
пробоя прямо связан с порогом пробоя в постоянном поле Edc со-
отношением
(27.0)
В твердых телах время между столкновениями т идоет порядок
10“15 с [16]. Из уравнения (27.9) следует, что при со < т”1 порог
почти не зависит от <о [17]. Наблюдаемые в эксперименте пороги
пробоя в щелочно-галоидных кристаллах действительно почти не
меняются при переходе от постоянного электрического поля до
поля с длиной волны X = 1 мкм и незначительно возрастают при
дальнейшем уменьшении длины волны [13, 17, 18]. Зависимость
порога пробоя от длительности лазерного импульса также вытекает
из (27.7). Если скорость потерь g пренебрежимо мала, то /кр об-
ратно пропорциональна длительности импульса тР, так что поро-
говым параметром фактически оказывается плотность энергии ла-
зерного излучения [Дж/см2], а не интенсивность. Если потери g
в (27.7) существенны, порог пробоя определяется интенсивностью.
Экспериментальные результаты по пробою кристалла NaCl излуче-
нием лазера с длиной волны 1,06 мкм показывают, что порог про-
боя по полю меняется от 2 • 10е В/см при хР = 10“8 с до
2 • 107 В/см при хР = 10~и с [19]. Таким образом, на опыте ни один
из этих предельных случаев не реализуется.
Оптический пробой в твердых телах характеризуется также
быстрым ростом плотности плазмы. Экспериментально это прояв-
ляется, как видно из рис. 27.4, в резком спаде интенсивности на
«хвосте» оптического импульса, прошедшего через образец в усло-
виях. пробоя. Осциллограммы на рис. 27.4 ясно иллюстрируют так-
же статистическую природу процесса оптического пробоя. Все че-
тыре осциллограммы были получены при одинаковой форме и амп-
литуде входных импульсов. На верхних трех пробой наступал в
несколько различающиеся моменты времени, а на нижней осцил-
лограмме пробоя не было совсем. Флуктуации вызваны разбросом
числа первичных электронов в фокальном объеме. В этих условиях
для получения детальной информации о пробое необходимо ис-
пользовать статистическое описание [20]. Принято определять порог
пробоя как величину, при которой пробой наступает в 50 % случаев.
Выше мы предполагали, что многофотонным возбуждением элект-
ронов в зону проводимости можно пренебречь. Это, несомненно,
справедливо при комнатной температуре, если энергия фотона ла-
зерного излучения Йсо много меньше ширины запрещенной зоны
в твердом теле. Тогда даже при интенсивности света, близкой
к порогу пробоя, число электронов, возбужденных многофотонным
способом, намного меньше, чем число первичных электронов, соз-
данных тепловым возбуждением. Однако если величина Йо срав-
504
йима с шириной запрещенной зоны, то процесс многофотонного
возбуждения может стать настолько важным, что он будет играть
основную роль в определении порога пробоя [17]. Уравнение (27.2)
в этом случае надо модифицировать следующим образом:
dp/dt = (т) - g)p + (3р/30м, (27.10)
где (Зр/д£)м обозначает скорость увеличения плотности электронов
проводимости вследствие многофотонного возбуждения. Можно
Рис. 27.4. Осциллограммы, показывающие им-
пульс рубинового лазера (мода ТЕМоо), прошед-
ший через кристалл NaGL Импульс с энергией
0,3 мДж фокусировался в кристалл линзой с
фокусным расстоянием 14 мм. а — Оптический
пробой наступает в максимуме импульса, б —
Пробой наступает раньше максимума при энер-
гии проб = 0,896 #макс. в — Пробой наступает
после максимума импульса при £ГПроб =
= 0,954 #макс. г — Три последовательных лазер-
ных импульса в отсутствие пробоя [Fradin D. W.,
Yablonovich Е., Bass М. // Appl. Opt.— 1973. V. 12.
Р. 700]
ожидать, что .по мере увеличения со слагаемое (5р/5^)м будет иг-
рать все большую роль и постепенно начнет доминировать на на-
чальной стадии развития процесса электронной лавины. Это
приведет к тому, что основным механизмом, определяющим по-
рог пробоя, станет многофотонное возбуждение, а не лавинная
ионизация.
Оптический пробой может также происходить на поверхности
твердого тела. Физический процесс при этом должен быть таким
же, как при пробое в объеме, поэтому можно было бы ожидать,
что и порог пробоя на поверхности будет таким же, как в объеме.
Однако экспериментально было обнаружено, что порог поверхност-
ного пробоя обычно оказывается намного ниже. В большинстве
случаев причиной этого было загрязнение поверхности адсорбиро-
ванными частицами. На чистой поверхности порог пробоя может
оказаться более низким из-за наличия на поверхности царапин и
пор [21]. Хорошо известно, что локальное поле вблизи неоднородной
структуры на поверхности, имеющей малый радиус кривизны, мо-
жет быть намного сильнее среднего поля в объеме. Следовательно,
оптический пробой с большей вероятностью произойдет вблизи
505
таких центров концентрации локального поля, что и приводит
к заметному уменьшению порога пробоя на поверхности. Несовер-
шенство поверхности можно устранить дополнительной; полиров-
кой. Было показано, что хорошо полированная поверхность дей-
ствительно имеет порог пробоя, приближающийся к порогу пробоя
в объеме [22]. Другой способ устранения высокой напряженности
локального поля вблизи неоднородных структур на поверхности за-
ключается в создании поверхностного слоя с постепенным измене-
нием показателя преломления [23]. Порог пробоя для такой по-
верхности также приближается к объемному.
Связь проблемы цробоя в твердых телах с разработкой и при-
менением лазеров большой мощности очевидна. Оптическое разру-
шение материалов ограничивает максимальную мощность, которую
можно было бы получить с помощью лазерной системы. Оно сни-
жает также предельно допустимую мощность лазерного излучения,
проходящего через окна, линзы и другие оптические элементы.
Данная проблема имеет настолько большое прикладное значение,
что начиная с 1970 г. ее обсуждению посвящаются ежегодные
конференции. Читатели, если их интересуют детали и последние
достижения, могут обратиться к трудам этих конференций [24].
Глава 28
НЕЛИНЕЙНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ
В ПЛАЗМЕ
Плазма обладает сильной оптической нелинейностью. С помощью
мощных импульсных лазеров в плазме легко наблюдаются разно-
образные нелинейные оптические эффекты. Фактически, их трудно
избежать при лазерном нагреве плазмы и в экспериментах по лазер-
ному термоядерному синтезу. С детальным пониманием физики не-
линейных эффектов во многом связан прогресс в указанных облас-
тях. Нелинейное взаимодействие света с плазмой представляет и
несомненный самостоятельный интерес.
Как проводящая жидкость плазма легко возмущается под дейст-
вием внешних электромагнитных полей. Очень сильный и сложный
отклик плазмы на мощные световые поля приводит к интересней-
шим нелинейным явлениям. Количественная их теория встречает,
однако, существенные затруднения. Мы ограничимся здесь форму-
лировкой основ теории и кратким описанием некоторых экспери-
ментов.
28.1 Основы теории
Тот факт, что плазма может выступать в роли сильно нелинейной
оптической среды, был известен на заре нелинейной оптики. Раз-
личные нелинейные оптические эффекты в плазме, такие, как гене-
рация гармоник, параметрическое усиление, ВКР, были предсказаны
еще в 60-е годы (1J. Однако экспериментально эти эффекты целе-
направленно не изучались до 70-х годов. Большая активность в этой
области развернулась только после того, как была признана их важ-
ная роль в будущей технике лазерного термоядерного синтеза.
В этих условиях понимание механизма нелинейных оптических эф-
фектов в плазме оказывается совершенно необходимым, поскольку
они прямо влияют на процесс лазерного нагрева плазмы. В боль-
шинстве случаев всех интересует газовая плазма, получающаяся
при фокусировке лазерного импульса на твердую мишень. В процессе
образования плазмы тот же лазерный импульс одновременно ин-
дуцирует нелинейные оптические эффекты. Сложность процесса об-
разования лазерной плазмы и большая нелинейность расширяю-
щейся плазмы делают проблему очень трудной для анализа. Мы
рассмотрим здесь только основы теории нелинейного взаимодействия
лазерного излучения с плазмой. Для этого мы будем рассматривать
полностью ионизованную стационарную плазму с известным рас-
пределением плотности, которая взаимодействует с квазимонохро-
матическими бесконечными плоскими волнами.
507
Основные физические представления, на которых основано опи-
сание взаимодействия лазерного излучения с плазмой, были изло-
жены в разделе 1.4 в связи с рассмотрением задачи о генерации
второй гармоники в плазме свободных электронов. Здесь мы обоб-
щим этот формализм с учетом затухания плазмы и применим
его для случая двухкомпонентной (электронно-ионной) плазмы.
Пусть плотности электронов и ионов в плазме равны
ЛЦг, ^) = 2Veo + Pe, M(r, t) = NiQ + ph (28.1)
где ре и Pi — наведенные отклонения электронной и ионной плот-
ностей от их невозмущенных значений Ne0 и NiQ. Индексы е и i
относятся к электронам и ионам соответственно. Динамические
уравнения, описывающие плазму,— это, во-первых, уравнения
непрерывности для электронов и ионов
dpjdt + V . (2VeVe) + VePe = О,
(28.2)
dpi/dt + V . (TViVi) + vtpf = 0,
где v — скорость, a v — эффективная частота столкновений, опре-
деляющая затухание, и, во-вторых, уравнения движения для элек-
тронов и ионов
£ + (v,.V)v,= Vp, + i(E + ±v. X в),
I Ъ ,! , \ (2M)
7F + („. V) v. - - £ Vp, + a(E + -1 v, X B),
где p — давление, m — масса, q — заряд. Величина др/др может
быть выражена через температуру плазмы в равновесии: др/др =
= уквТ\ где y — показатель адиабаты, а кв — постоянная Больц-
мана. Что касается полей Е и В, то они описываются уравнениями
Максвелла, в которых плотность заряда
Р<?= ?ере+ ?<р<, (28.4)
а плотность тока
J = 2Ve?eVe+ (28.5)
Полученная система уравнений (28.2) —(28.5) вместе с уравне-
ниями Максвелла формально описывает все возможные оптические
эффекты в идеализированной плазме. На практике для относитель-
но высокочастотных оптических полей членом (д,/тп<) [Е + v< X В/с]
можно пренебречь из-за большой величины массы иона. В этом слу-
чае плазма возбуждается за счет электрической силы и силы
Лоренца, действующих на электроны. Отклик ионов на внешнее
поле оказывается связанным с откликом электронов в основном че-
рез взаимодействие с полем в соответствии с законом Гаусса
V • Е = 4л(реде + piqi). (28.6)
Оптическая нелинейность плазмы возникает благодаря членам
вида (v • V)v в уравнениях (28.3) и силе Лоренца, действующей
на электроны.
508
Генерация второй гармоники в плазме уже была рассмотрена в
разделе 1. 4. На оптических частотах ионный вкладов нелинейность
оказывается пренебрежимо малым. Квадратичная по полю поправ-
ка к плотности тока, ответственная за генерацию второй гармоники,
может быть получена из (28.2) и (28.3) с помощью метода после-
довательных приближений. Она имеет вид
,,Я (2<"’ = <Е. <28-7)
где (0е0 = (4я^ео^е/^е)1/2, Et — поле основного излучения, а величи-
на ve была опущена. Как указывалось в разделе 1.4, в случае
одного падающего лазерного пучка ток J(2)(2<o) не может из-
лучать в объеме однородной плазмы, но является ответственным за
генерацию второй гармоники на поверхности однородной плазмы
или в объеме неоднородной плазмы. Обобщение расчета на случай
генерации суммарной или разностной частоты или процессов опти-
ческого смешения более высокого порядка осуществляется непос-
редственно, хотя эта процедура несколько утомительна. Однако
принцип остается прежним: нелинейные оптические эффекты воз-
никают из-за нелинейности отклика отдельных частиц на прило-
женные поля.
В плазме существуют плазменные волны, являющиеся коллек-
тивными возбуждениями электронов и ионов плазмы. Нелинейные
оптические эффекты могут быть вызваны взаимодействием световых
волн с плазменными. Волновые уравнения для однородной двух-
компонентнрй _плазмы можно получить из уравнений (28.2), (28.3)
и (28.6), избавляясь в них от производной dv/dt:
+ v -
dt2 те дРе *dt
2 I
Ре = ®ео I Ре
+ V<Fe,
д2
dt2
т~ То + Vi Tt I =
at I
У(Р'^ы4 (288>

Fe = РеЕ + N. (Ve-V) V. - Ve + Ne Уе X В,
где (oio = 4лЛГх0д|/?П{. В уравнении для р< мы опустили член V • F< из-
«а-большой массы и малой скорости ионов. Как видно из (28.8),
два волновых уравнения для ре и р£ не являются независимыми,
а связаны линейно. Дисперсионная кривая плазменных волн полу-
чается из резонансного поведения связанных волновых уравнений.
Она имеет оптическую и акустическую ветви [2]. Поскольку тп^
> тпе, при описании этих ветвей можно использовать некоторые
приближения [3]. В случае оптических мод только электроны плаз-
мы могут эффективно следовать за быстрыми колебаниями, а изме-
нение плотности ионов пренебрежимо мало. Поэтому соответствую-
509
щее плазменное волновое уравнение, согласно (28.8), принимает вид
[£-£й7*+“’’+’-ф-¥-р-- <28-9’
Дисперсионное соотношение для оптических плазменных волн мож-
но представить в виде
< = + (28.10)
Величина <оРе известна как электронная плазменная резонансная
частота. В случае акустических мод приближенно выполняется ус-
ловие электронейтральности плазмы: реде + = 0, поскольку
электроны легко могут следовать за медленным движением ионов
плазмы. Плазменное волновое уравнение получается путем объе-
динения двух волновых уравнений (28.8), причем члены
(ре — 1д</?е1р<) опускаются, а р« заменяется на 1ф/д«1р<. Прене-
брегая д2рв/3£2 по сравнению с получаем
— 72V2 + v — )ot = — VF
\dt2 Уа* ±VadtJPl
V2 = — —* 4- — —e
a др{ ф qe dpe'
(28.11)
Дисперсионное соотношение для ионно-акустических плазменных
волн имеет вид
<4a = V2k\ (28.12)
где (оРа — ионно-акустическая плазменная резонансная частота. Во
всех полученных выше волновых уравнениях (28.8), (28.9) и
(28.11) оптические поля выступают в роли возбуждающей силы,
описываемой членом V • Fe. Поскольку рв и ve в V • Fe сами индуци-
рованы оптическими полями (см. (28.6) и (28.3)), плазменные вол-
ны возбуждаются полями нелинейно. В свою очередь оптические
волны, распространяющиеся в плазме, испытывают влияние изме-
нения параметров плазмы согласно уравнению
vx(VxE) + |5Be-7^. (28.13)
где ток J определен в (28.5) и зависит от р и v. Объединяя (28.13)
с плазменными волновыми уравнениями, получаем целый ряд
интересных нелинейных оптических эффектов в плазме, включая
процессы ВКР, ВРМБ и параметрическую нестабильность. Все они
имеют практическое значение при анализе лазерного нагрева
плазмы.
Рассмотрим сначала процесс ВКР [1]. В данном случае под
комбинационным рассеянием понимается рассеяние света с учас-
тием электронного плазменного резонанса. Как отмечалось в разде-
ле 10.3, ВКР можно рассматривать как параметрический процесс,
связанный с взаимодействием волны накачки <0/, стоксовой волны
510
cos и волны материального возбуждения на частоте аи — cos ~ gw
В данном случае в роли волны материального возбуждения высту-
пает оптическая плазменная волна с резонансной частотой g)«c= gw
Следовательно, теория процесса ВКР в данном случае практически
повторяет теорию, развитую в разделе 10.3. Сначала мы должны
записать строго волновые уравнения для всех трех волн. Из (28.5}
и (28.13) для волны накачки Е(сь)= exp (ikr г — i(&it) и сток-
совой волны Е(о)в) = ^в exp(ike • г — i($8t) в однородной плазме по-
лучаем волновые уравнения
4jIG>iOL
V2 + —5-J Е ((О;) » — I — Ре ((1)1 — <о4) ve (со4) «
«^4р4(®1-®4)Е(®4), (28.14)
(v2 + ф) Е (<о4) « ^4 р* - <»«) Е Ы-
Затем на основании (28.9) можно записать волновое уравнение для
оптической волны в виде [3]
— V2 + Мео — (а>г — (04)2 — i (<&1 — ®4) Ve Ре (®1 — ®4) ®
те J
« V• Ne°9emecXV) » Е(со,) Е* (®4), (28.15)
где для простоты поля Е(еъ) и Е(<ов) считаются линейно поляри-
зованными в одном направлении. Решение такой системы связан-
ных волновых уравнений (28.14) и (28.15) было много раз проил-
люстрировано в гл. 9—11 и не будет повторяться здесь. Заметим,
что в приближении заданного поля накачки интенсивность стоксо-
вой волны должна расти экспоненциально. Максимальная величина
коэффициента усиления
G^max —
4яЛГео^(<:;+&<)28,1/2|£(<о1)|2
'"^8*l*4®l®eoVe
(28.16)
и достигается в случае стоксова рассеяния назад, когда частота
(о/ — G)e) равна частоте электронного плазменного резонанса gw
Для плазмы с малым затуханием, когда G)e0/ve— 100, из полученного
выше результата следует, что из фокального объема лазерного пуч-
ка мощностью 1 ГВт должно осуществляться сильное рассеяние на
стоксовой частоте в направлении назад. В плазме при достаточно
большой и однородной длине взаимодействия должна наблюдаться
генерация стоксовых и антистоксовых компонент нескольких поряд-
ков. Расчеты можно обобщить на случай плазмы, имеющей гради-
ент плотности и специальные граничные условия {4].
Электронную плазменную волну в рассмотренном выше про-
511
цессе вынужденного рассеяния можно заменить ионно-акустиче-
ской плазменной волной. В этом случае мы получим процесс ВРМБ.
Теория ВРМБ в основном повторяет теорию ВКР, только вместо
уравнения (28.9) мы должны использовать уравнение (28.11), ко-
торое можно переписать в виде
[— — (®г — со,)2 — i (®1 — <о«) v4] ре ==
= (2817)
В этом случае с учетом линейного дисперсионного соотношения
(28.12) для ионно-акустических плазменных волн ситуация оказы-
вается очень похожей на обычный процесс ВРМБ, рассмотренный в
разделе 11.1.
В расчетах мы не принимали во внимание затухание стоксовой
волны, поскольку мы опустили описывающие потери члены в урав-
нениях движения (28.3); вследствие этого линейная диэлектриче-
ская проницаемость е(<о) плазмы оказалась вещественной. В более
общем случае на оптических частотах мы должны получить соотно-
шение
8 (ю) = 1 - (0^/(0 (й) + /Ге), (28.18)
где Ге — постоянная затухания скорости электрона. Диэлектриче-
ская проницаемость теперь является комплексной величиной. Толь-
ко в случае, когда коэффициент усиления стоксовой волны G пре-
вышает линейное поглощение (<ов/се1/2((ов)) Im е(о)в), может проис-
ходить вынужденное рассеяние. Заметим также, что поскольку све-
товые волны с частотой со < (ое0 не могут распространяться в плаз-
ме, волна накачки в процессе ВКР должна иметь частоту <ог по
крайней мере вдвое большую, чем <ов0, так как в противном случае
частота <ов = «и — шв0 будет меньше (оео- Подобного ограничения не
существует в случае ВРМБ, поскольку (ов< (Оь
Мы рассматривали выше процессы ВКР и ВРМБ как трехволно-
вые параметрические процессы, в которых в роли сигнальной волны
выступает оптическая волна, а в роли холостой волны — плазменная
волна. Разумеется, возможно обобщение на случай, когда и сигналь-
ная, и холостая волны являются плазменными. Такой процесс обыч-
но называют параметрическим распадом или параметрической не-
устойчивостью [3,5]. Порог его возникновения обычно ниже порога
ВКР в плазме. Рассмотрим параметрическое взаимодействие с учас-
тием электронной плазменной волны и ионно-акустической плазмен-
ной волны, когда coz = <ое + <оа, kf = ке + кв, <ое « <оРе (ке) > <оа «
«(ОрДка), причем ке«—К. В приближении заданного поля на-
качки этот процесс может быть описан связанными уравнениями
(28.9) и (28.11) .При разумных приближениях они сводятся к виду [3]
[ — Ш. + (Ope (ke — iV) — toeVe] Ре (®е) =
= (ке-ЕОрГ^а), (28.19)
те I "е
512
[— ©a + “pa (ko-> — /V) + itt)evo] Pi (“a) = (ka-E;)*pe (co.).
Следуя расчету, проделанному в разделе 9.1 для случая параметри-
ческого усиления, из (28.19) можно получить, что пороговая интен-
сивность накачки, соответствующая возникновению неустойчивости,.
Г _ ‘ l/2m« < (dp‘.\q‘ dpi\
Лгср-2^ _ —veve^— +|- —J. (28.20}
При I > /пор волна накачки может эффективно передавать
энергию плазме, в результате чего плазменные волны экспонен-
циально нарастают по амплитуде.
Возможен также параметрический процесс, в котором генери-
руются две электронные плазменные волны. В этом случае волно-
вые векторы плазменных волн kel и кв2 обычно удовлетворяют усло-
вию kel + ke2 = ki, причем |kel| « lke2l > |kj, где kz— волновой век-
тор накачки. Таким образом, частоты двух плазменных волн долж-
ны быть почти одинаковыми.
В плазме могут происходить четырехволновое смешение и дру-
гие нелинейные оптические процессы третьего порядка. Некоторые
из них связаны с индуцированным оптическим полем изменением
показателя преломления плазмы. С помощью расчета по теории
возмущений в третьем порядке (см. раздел 1.4) с использованием
уравнений (28.2) —(28.6) можно получить формальное выражение
для Г’Чш) в виде J(S) (со) = о(3)|Е(со) |2Е(со). Поскольку а(3)(о) =
== (со),показатель преломления п(со) = и0 + Ди имеет инду-
цированный полем вклад Дп(со) = х(3)(со) |Е(ш) \2/2по.
Более реалистично рассмотрение, когда плазма представляется
как однородная среда, а нелинейная добавка к показателю пре-
ломления связывается с механизмом электрострикции в неоднород-
ном поле (см. раздел 16.2). В соответствии с принципом минимума
свободной энергии в системе электроны и ионы перераспределяют-
ся таким образом, чтобы показатель преломления увеличился в об-
ластях с большей интенсивностью поля. Лазерный нагрев плазмы
также может вызвать изменение показателя преломления, описы-
ваемое членом (дп/дТ)ЬТ, где ДГ зависит от интенсивности лазер-
ного излучения. Этот лазерно-индуцированный тепловой эффект
усиливает действие в плазме эффекта электрострикции, поскольку
он приводит к расширению плазмы и, значит, к увеличению пока-
зателя преломления в области с большей интенсивностью лазерного
излучения. (Заметим, что на оптических частотах п2 « 1 — 4л#еоде/
//Песо2.) В результате влияния фактора Дп(|Е|2) в плазме могут
происходить самофокусировка и фазовая самомодуляция [6]. Долж-
но также иметь место вырожденное четырехволновое смешение.
Однако эти процессы могут быть очень сложными в реальной
плазме, которая часто бывает очень неоднородной, частично иони-
зованной и сильно нестационарной.
33 И. Р. Шен 5131
28.2 Экспериментальные исследования
Ситуация с экспериментальными исследованиями нелинейных оп-
тических эффектов в плазме гораздо сложнее, чем теоретическая
картина, описанная выше. Главная причина этого заключается в
том, что реальная плазма сильно отличается от идеальной плазмы,
для которой была построена теория. Для глубокого понимания не-
линейного взаимодействия лазерного излучения в реальной плазме
необходимо знать детальные начальные параметры плазмы: степень
«ее ионизации, распределение электронной и ионной плотности, рас-
пределение температуры, изменение параметров во времени и т. д.
Для возможности корректной интерпретации данных лазерный им-
пульс должен иметь четко определенную форму и профиль попе-
речного распределения интенсивности. В этом случае должным обра-
зом полученные экспериментальные результаты можно сравнить
с результатами численного решения системы уравнений для связан-
ных волн. К сожалению, информация о реальной плазме никогда
не бывает полной. Это особенно относится к лазерной плазме вы-
сокой плотности. Поэтому обычно приходится довольствоваться ка-
чественным сравнением экспериментальных и теоретических данных.
а. Генерация гармоник
Впервые генерацию второй оптической гармоники в плазме
пытались изучать, используя плазму металлов [7, 8]. Считалось, что
нелинейный отклик металла, обладающего высокой проводимостью,
будет определяться в первую очередь нелинейностью плотной элек-
тронной плазмы. Такая плазма является однородной, поэтому гене-
рация второй гармоники может происходить только на поверхности.
Действительно, генерация второй гармоники при отражении от по-
верхности металла легко регистрировалась. Однако нельзя было оп-
ределить, свободные или связанные электроны давали основной
вклад в сигнал [8]. Результаты экспериментов сильно зависели от
наличия на поверхности загрязнений. Для получения надежных и
воспроизводимых результатов необходимо иметь чистую поверхность
металла, находящуюся в сверхвысоком вакууме. Частота лазерного
. излучения должна лежать гораздо ниже межзонных переходов,
чтобы исключить влияние связанных электронов.
Генерация второй гармоники наблюдалась также при отражении
от лазерно-индуцированной газовой плазмы [9]. Плазма создавалась
при фокусировке лазерного импульса на твердую мишень. Посколь-
ку эта плазма расширялась, она была неоднородной. В этом случае
вторая гармоника может генерироваться в объеме плазмы. Однако
для количественного анализа проблемы необходимо хорошо знать
характеристики лазерно-индуцированной плазмы [10].
Наблюдалась также генерация высших гармоник в лазерно-ин-
дуцированной плазме [11]. Самый удивительный результат был по-
лучен, когда на мишень был сфокусирован импульс мощного лазе-
ра на СО2 (например, импульс с энергией 100 Дж и длительностью
514
Рис. 28.1. Микроденситограммы сиг-
нала, полученного на полуметровом
вакуумном спектрографе. Числа на
оси абсцисс показывают порядок
гармоник линии Р20 в полосе X ~
~ 10 мкм генерации СОг-лазера. При-
ведены результаты для трех лазер-
ных импульсов, имевших на мишени
интенсивности 7 ~ 2,8 • 1015 Вт/см2
(а), 7~1,5 1015 Вт/см2 (б) и
~ 3,5 • 1016 Вт/см2 (в). Между вы-
стрелами средняя длина волны
спектра смещалась. Мишень пред-
ставляла собой шарики из ВеСи диа-
метром 250 мкм, покрытые слоём СН
толщиной 1 мкм [Carman R. L., Rho-
des С. К., Benjamin R. F. // Phys.
Rev. А-1981. V. 24. Р. 2649]
1 нс фокусировался до получения интенсивности 8 • 1014 Вт/см2).
При этом на выходе регистрировались гармоники основного излуче-
ния вплоть до сорок шестой, причем эффективность их генерации:
была почти одинаковой [12]. Некоторые примеры приведены на
рис. 28.1. Ясно, что этот результат нельзя объяснить на основании
теории возмущений. Беззеридес с сотрудниками [13] теоретически
показали, что когда на крутом профиле плотности плазмы проис-
ходит резонансное поглощение (со~совО), то плазма становится
сильно ангармонической. Это приводит к образованию сильно ан-
гармонической колебательной системы, которая излучает на частоте*
высших гармоник. Ясно, что излучение происходит в небольшой
области на крутом профиле плотности. Если измерительная техни-
ка имеет достаточное временное и пространственное разрешение^
можно зарегистрировать этот эффект в расширяющейся плазме.
Можно ожидать, что такой процесс будет иметь место и при возбуж-
дении плазмы лазерным излучением с более высокой частотой. По-
видимому, это открывает возможность получения интенсивного из-
33*
515*
лучения с длиной волны, изменяющейся от вакуумного УФ диа-
пазона до мягкого рентгеновского, с помощью простого облучения
металлических поверхностей интенсивным лазерным светом.
б. Вынужденное комбинационное рассеяние, вынужденное
рассеяние Мандельштама — Бриллюэна и параметрические
процессы
В лазерно-индуцированной плазме при возбуждении мощными
лазерными импульсами (превышающими 1010 Вт/см2) наблюдались
процессы ВКР и ВРМБ. Поскольку в процессе ВРМБ участвует
плазменная волна, имеющая меньшую дисперсию (Va в (28.11)
намного меньше (дрв/дрв)/тпв в (28.9)), для него лучше выполняет-
ся условие фазового синхронизма в направлении назад. Вследствие
этого процесс ВРМБ обычно обладает сравнительно низким порогом
и поэтому легче наблюдается [14]. Рассеянное в направлении назад
в процессе ВРМБ излучение имеет начальный красный сдвиг на не-
сколько ангстрем, который соответствует ионно-акустической плаз-
менной частоте, линейно поляризовано в том же направлении, что и
падающее лазерное излучение, распространяется строго навстречу
падающему лучу и испытывает экспоненциальное усиление, вслед
за которым наступает насыщение энергии рассеянного назад излу-
чения при превышении падающим излучением некоторого порога________
по энергии (рис. 28.2). В рассеянное в процессе ВРМБ назад излу-
чение может быть преобразовано до нескольких процентов мощности
Рис. 28.2. Зависимость энергии излучения ВРМБ назад от энергии лазерной
накачки с длиной волны 1,06 мкм: а — при фокусировке импульса длитель-
ностью. 900 пс линзой //14 на мишень из (CD2)n и А1; б —при фокусировке
импульса'длительностью 900 пс линзой //1,9 на мишень из (GD2)n и Си.
Насыщение наступало только в случае (а) вслед за начальным экспоненциаль-
ным ростом [Ripin В. Н; McMahon J. М., McLean Е. A., Manheimer W. М^
Stamper J. А. / Phys. Rev. Lett.—1974. V. 33. Р. 634]
516
падающего излучения. ВРМБ, по-видимому, играет основную роль
в наблюдаемой зависимости коэффициента отражения мишени от
интенсивности. С точки зрения проблемы лазерного нагрева плаз-
мы или лазерного термоядерного синтеза вынужденное рассеяние
играет вредную роль, поскольку оно уменьшает энергию, вкладывае-
мую в мишень. Повысить порог ВРМБ можно, если нагревать плаз-
му с помощью широкополосного лазера (расширение спектра рез-
ко снижает эффективность взаимодействия встречных волн).
С увеличением интенсивности накачки в плазме возникает и
процесс ВКР [15]. Он начинается позже ВРМБ [16]; максимальное
усиление соответствует рассеянию назад. Излучение на выходе име-
ет частотный сдвиг, пропорциональный квадратному" "корню из
электронной плотности (Дсо ~ соео = [4n#eoge/7ne]1/2)* и характери-
зуется участком резкого нарастания энергии рассеянного излучения,
вслед за которым при некоторой пороговой интенсивности падаю-
щего излучения наступает насыщение (рис. 28.3). В удерживаемом
Рис. 28.3. Доля излучения,
рассеянного назад вслед-
ствие ВКР, в зависимости
от интенсивности накачки.
В эксперименте пучок СОг
лазера, генерировавшего
длинные импульсы, фоку-
сировался зеркалом //15 в
удерживаемый магнитным
полем шнур водородной
плазмы. Эксперименталь-
ные точки соответствуют
усреднению по нескольким
лазерным импульсам.
Штрихом проведены теоре-
тические кривые, рассчи-
танные для двух различ-
ных значений параметра X,
учитывающего нелинейное
затухание плазменных воли
[16]. Вертикальные и го-
ризонтальные отрезки пря-
мых указывают экспери-
ментальные погрешности
магнитным полем плазменном шнуре при возбуждении излучением
СО2-лазера был получен коэффициент преобразования при ВКР до
0,7 % [16]. В лазерно-индуцированной плазме коэффициент преобра-
зования намного меньше (порядка 10-5) [15]. Насыщение наступает
главным образом из-за эффекта нелинейного затухания [16]. За
счёт процесса ВКР в плазме образуются «горячие» электроны,
которые сильно увеличивают затухание Ландау для плазменных
колебаний; баланс между увеличением комбинационного усиления
и ростом затухания Ландау с увеличением интенсивности накачки
и приводит к наблюдаемому в эксперименте насыщению. Спектр
рассеянного излучения обычно является очень широким, что отра-
жает изменение электронной плотности плазмы.
517
В процессе ВКР генерируется электронная плазменная волна,
которая затем диссипирует в тепло. Это наводит на мысль о возмож-
ности использования ВКР для нагрева плазмы. Однако эффектив-
ность этого процесса оказывается очень низкой. Эффективность на-
грева можно увеличить, используя для возбуждения электронных
плазменных колебаний процесс оптического смешения {17]. В этом
случае две лазерные волны с частотами coz и со,, где оъ— <о,= соре>,
служат для резонансного возбуждения плазменной волны. Инфор-
мацию о параметрах лазерной плазмы можно получить методами
спектроскопии четырехволнового смешения, зондируя плазменную
волну специальным лазерным пучком. Такой же процесс смешения
можно использовать для возбуждения в плазме ионно-акустичес-
кой ВОЛНЫ, еСЛИ COf— (De= (Ора [18].
Тем не менее параметрическая нестабильность открывает более
эффективный путь нагрева плазмы, поскольку падающие фотоны,
участвующие в этом процессе, полностью преобразуются в плазмо-
ны. Этот процесс был детально изучен при использовании микро-
волновой накачки в холодной плазме малой плотности [19]. При ла-
зерной накачке также наблюдалась параметрическая нестабильность
[9, 20]. Этот процесс обладает меньшим порогом, чем процесс ВКР.
При параметрической нестабильности фотон параметрически распа-
дается либо на два электронных плазмона, либо на один электрон-
ный и один ионно-акустический плазмон, причем первый процесс
наблюдается легче. Генерируемые электронные плазменные волны
с частотами ырв= <&i/2 могут излучать или когерентно рассеивать
падающее излучение с частотой сог, что приводит к появлению в
отраженном свете частот coz/2, 3gjz/2 и других субгармоник (9, 20].
В результате параметрической нестабильности в лазерно-индуци-
рованной плазме могут образоваться высокоэнергичные электроны.
Это может привести к предварительному нагреву сердцевины мише-
ни в экспериментах по лазерному термоядерному синтезу.
в. Самофокусировка
Эксперименты по наблюдению в плазме самофокусировки вслед-
ствие зависящего от интенсивности изменения показателя прелом-
ления обычно весьма трудны. Изначально присутствующая вариа-
ция показателя преломления, обусловленная распределением плот-
ности в неоднородной плазме, усложняет интерпретацию наблюдае-
мых результатов, особенно в случае лазерно-индуцированной плазмы.
Первые эксперименты по наблюдению самофокусировки в плаз-
ме были выполнены при оптическом пробое в воздухе [21]. Сделан-
ные с большой выдержкой фотографии фокального объема лазер-
ного пучка выявили возникновение при пробое ярких нитей. Эти
нити имели всего 5 мкм в диаметре, что в 10 раз меньше диаметра
фокального объема. Они были образованы очень яркими точками
пробоя, движущимися по направлению к возбуждающему лазеру.
Картина напоминает явления, происходящие при самофокусировке
в твердых телах (см. раздел 17.5). Спектроскопические исследова-
ния показали, что излучение, рассеянное из области пробоя, было
518
•спектрально уширено, предположительно из-за фазовой самомоду-
ляции. Трудность при выполнении подобных экспериментов связа-
на с тем, что нельзя быть уверенным, вызвано ли изменение пока-
зателя преломления исключительно оптической нелинейностью
ллазмы. Во многих случаях существовала большая вероятность то-
го, что фокусировка была связана с градиентом плотности плазмы,
возникающим при динамическом образовании плазмы (22].
Эффект самофокусировки может быть усилен при возбуждении
электронного плазменного резонанса в процессе оптического сме-
шения [23]. Большая пондеромоторная сила со стороны возбужден-
ных плазменных волн эффективно приводит к уменьшению плот-
ности плазмы на оси пучка, а связанное с этим изменение показате-
ля преломления вызывает самофокусировку лазерного пучка. Так,
в случае пучка лазера на СО2 с интенсивностью всего лишь
5 • 109 Вт/см2 и плотности плазмы, составляющей 0,6 % от крити-
ческой (7Vec — л ^), самофокусировка легко наблюдалась, ког-
да плазменная волна резонансно возбуждалась с помощью процес-
са оптического смешения [23].
Нелинейные оптические процессы, несомненно, играют важней-
шую роль при лазерном сжатии мишени в экспериментах по лазер-
ному термоядерному синтезу. Именно они • определяют эффектив-
ность вложения энергии в мишень. Весьма значителен их вклад и в
процессах генерации УФ и рентгеновского излучения в лазерно-ин-
дуцированной плазме. Вместе с тем надо подчеркнуть исключи-
тельную сложность этих проблем. При генерации и нагреве плаз-
мы лазерное излучение создает чрезвычайно сложную картину не-
линейных взаимодействий, когда могут возбуждаться все мысли-
мые процессы. Трудности в количественном описании этих явлений
могут показаться непреодолимыми. В истории науки было много
подобных ситуаций, однако, опираясь на ум и упорство, можно на-
деяться найти в хаосе порядок. Ведь именно установление порядка
в кажущемся беспорядке и приносит радость и удовлетворение
ученым.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
К ГЛАВЕ 1
Цитированная литература
1. Franken Р. A., Hill А. Е., Peters С, W., Weinreich G. Ц Phys. Rev. Lett.—
1961. V. 7. Р. 118.
2. См., например, Rosen G., Whitmore F. С. Ц Phys. Rev. В.—1965. V. 137.
P. 1357.
3. Jackson J. D. Classical Electrodynamics.—2nd ed.—N. Y.: McGraw-Hill, 1975.
P. 739;
Panofsky W. К. H., Phillips M. Classical Electricity and Magnetism.—Rea-
ding, Mass., Addison-Wesley, 1962. P. 131.
4. Ландау Л. Д., Лифшиц E. M. Электродинамика сплошных сред.—Изд. 2-е,
перераб.— М.: Наука, 1982.
5. Jackson J. D. Classical Electrodynamics.—2nd ed.—N. Y.: McGraw-Hill, 1975.
P. 469.
6. Bloembergen N., Chang R. K., Jha S. S., Lee С. H. Ц Phys. Rev.—1968. V. 174.
P. 813.
7. Pershan P. S. Ц Phys. Rev — 1963. V. 130. P. 919.
8. Eisenberger P. E., McCall S. L. Ц Phys. Rev. Lett.— 1971. V. 26. P. 684.
Монографии и обзоры
Bloembergen N. Nonlinear Optics.— N. Y.: Benjamin, 1965. [Имеется перевод:
Бломберген H. Нелинейная оптика/Пер. с англ.: Под ред. С. А. Ахманова
и Р. В. Хохлова.— М.: Мир, 1966.]
Bloembergen N. Ц Rev. Mod. Phys — 1982. V. 54. Р. 685.
Литература, добавленная при переводе
1*. Вавилов С. И. Микроструктура света.—М.: Изд-во АН СССР, 1951.
2*. Прохоров А. М. К 25-летнему юбилею лазера Ц УФН.—1986. Т. 148. С. 3.
3*. Басов Н. Г. Квантовая электроника в Физическом институте им. П. Н. Ле-
бедева АН СССР Ц УФН.— 1986. Т. 148. С. 313.
4*. Ахманов С, А. Нелинейная оптика в Московском университете Ц Изв. АН
СССР. Сер. физ.— 1986. Т. 50. С. 1050.
К ГЛАВЕ 2
Цитированная литература
1. Armstrong J. A., Bloembergen N.f Ducuing J., Pershan P. S. Ц Phys. Rev.—
1962. V. 127. P. 1918.
2. Bloembergen N., Shen Y. R. // Phys. Rev — 1964. V. 133. P. A37.
3. Bloembergen N. Nonlinear Optics.— N. Y.: Benjamin, 1965. [Имеется пере-
вод: Бломберген H. Нелинейная оптика.— М.: Мир, 1966.]
4. Slichter С. Р. Principles of Magnetic Resonance.— 2nd ed.— Berlin: Springer-
Verlag, 1978, Chapter 5.
5. Bloembergen N., Lotem H., Lynch R. T. Ц Indian J. Pure Appl. Phys.— 1978.
V. 16. P. 151.
520
6. Yee T. К, Gustafson T. К. Ц Phys. Rev. A — 1978. V. 18. P. 1597.
7. См., например, Kittel G Introduction to Solid State Physics.— 5th ed.— N. Y.:
Wiley, 1976. P. 406.
8. Bedeaux D., Bloembergen N. Ц Physica (Amsterdam).—1973. V. 69. P. 67.
9. Shen Y. R. // Phys. Rev.— 1968. V. 167. P. 818.
10. Kleinman D. А. Ц Phys. Rev.— 1962. V. 126. P. 1977.
11. См., например, ffye J. F. Physical Properties of Crystals.— London: Oxford
University Press, 1957. [Имеется перевод: В ай Дж. Физические свойства
кристаллов.—М.: Мир, 1967.]
12. Butcher Р. N. Nonlinear Optical Phenomena.—Columbus: Ohio State Uni-
versity Press, 1965. P. 43—50.
13. Robinson F. N. H. Ц Bell Syst. Tech. J.— 1967. V. 46. P. 913; J. Phys. C —
1968. V. 1. P. 286; Jha S. S., Bloembergen N. Ц Phys. Rev — 1968. V. 171.
P. 891; Flytzanis C., Ducuing J. Ц Phys. Rev.— 1969. V. 178. P. 1218.
14. Denbigh К G. / Trans. Faraday Soc.— 1940. V. 36. P. 936.
15. См., например, Phillips J. C. Covalent Bonding in Crystals, Molecules and
Polymers.—Chicago: University of Chicago Press, 1969; Bonds and Bands
in Semiconductors.— N. Y.: Academic Press, 1973.
16. В физике твердого тела это соотношение известно как правило сумм То-
маса— Райхе — Куна.— См., например, Ziman J. Principles of the Theory
of Solids.— Cambridge: Cambridge University Press, 1965. P. 224.
17. Penn D. R. Ц Phys. Rev — 1962. V. 128. P. 2093.
18. См., например, Coulson C. A. Valences.— London: Oxford University Press,
1961.
19. Levine B. F. Ц Phys. Rev. Lett — 1969. V. 22. P. 787; Phys. Rev. B.— 1973.
V. 7. P. 2591; ibid — P. 2600.
20. Tang C. £., Flytzanis С. Ц Phys. Rev. В —1971. V. 4. P. 2520; Tang C. L. Ц
IEEE J. Quant. Electron.— 1973. V. QE—9. P. 755; Scholl F., Tang C. L. Ц
Phys. Rev. B — 1973. V. 8. P. 4607.
21. Walter J. P.f Cohen M. L. Ц Phys. Rev. Lett — 1971. V. 26. P. 17.
22. Louie S., Cohen M. L. (Частное сообщение.)
23. Phillips J. C.f Van Vechten J. А. Ц Phys. Rev.— 1969. V. 183. P. 709.
24. Fond С. У., Shen Y. P. Ц Phys. Rev. B.— 1975. V. 12. P. 2325.
25. См., например, Oudar J. L.t Zyss J. Ц Phys. Rev. A.— 1982. V. 26. P. 2106;
Zyss J., Oudar J. L. Ц Ibi<3L— P. 2028; Teng С. C., Garito A. F. Ц Phys. Rev.
Lett.—1983. V. 50. P. 350, а также ссылки, содержащиеся в этих работах.
26. Miller R. С. Ц Appl. Phys. Lett — 1964. V. 5. Р. 17.
27. Maker Р. D., Terhune R. W. Ц Phys. Rev.— 1965. V. 135. P. A801.
Монографии и обзоры
Bloembergen N. Nonlinear Optics.— N. Y., Benjamin, 1965. [Имеется перевод:
Бломберген H. Нелинейная оптика/Пер. с англ.; Под ред. С. А. Ахманова
и Р. В. Хохлова.— М.: Мир, 1966.]
Butcher Р. N. Nonlinear Optical Phenomenon.— Columbus: Ohio State Universi-
ty Press, 1965.
Ducuing J., Flytzanis С. Ц Optical Properties of Solids/Ed. F. Abeles.—Amster-
dam: North-Holland Publishing Co., 1972. P. 859.
Elytzanis С. // Quantum Electronics/Eds H. Rabin, C. L. Tang —N. Y.: Acade-
mic Press, 1975.
Shen Y. R. Ц Nonlinear Spectroscopy: Proceedings of the International School of
Physics, Enrico Fermi, Cource LXIV/Ed. N. Bloembergen.— Amsterdam: North-
Holland Publishing Co., 1977. P. 170. [Имеется перевод: Нелинейная спект-
роскопия/Под ред. Н. Бломбергена/Пер. с англ.; Под ред. С. А. Ахманова.—
М.: Мир, 1979.]
Литература, добавленная при переводе
1*. Справочник по лазерам/Под ред. А. М. Прохорова.—М.: Сов. радио, 1978.
2*. Апанасевич П. А. Основы теории взаимодействия света с веществом.—
Минск: Наука и техника, 1977.
521
3*. Клышко Д. Н. Физические основы квантовой электроники.— М.: Наука»
1986.
К ГЛАВЕ 3
Цитированная литература
1. См., например, Lous ell W. Н. Coupled Mode and Parametric Electronics.—
N. Y.: Wiley, 1960.
2. Armstrong J. A., Bloembergen N., Ducuing J., Pershan P. S. Ц Phys. Rev.—
1962. V. 127. P. 1918.
3. Ландау Л. Д., Лифшиц E. M. Электродинамика сплошных сред.— Изд. 2-е,.
перераб.— М.: Наука, 1982.
4. Shen Y. R. Ц Phys. Rev —1968. V. 167. Р. 818.
5. Pershan Р. S. Ц Phys. Rev.— 1963. V. 130. P. 919, а также монографии и
обзоры по нелинейной оптике.
6. См., например, Bloembergen N. Nonlinear Optics.—N. Y.: Benjamin, 1965..
iИмеется перевод: Бломберген H. Нелинейная оптика.— М.: Мир, 1966.]
Uoembergen N., Pershan Р. S. Ц Phys. Rev.— 1962. V. 128. Р. 606.
8. Akhmanov S. A., Chirkin A. S.t Drabovich К. N., Kovrigin A. I., Khokhlov R. У.,.
Sukhorukov A. P. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1968. V. QE-4. P. 598; Ахма-
нов С. А., Сухоруков А. П., Чиркин А. С. Ц ЖЭТФ.—1968. T. 55. С. 1430..
Монографии и обзоры
Ахманов С. А., Хохлов Р. В. Проблемы нелинейной оптики.—М.: ВИНИТИ»
1964.
Bloembergen N. Nonlinear Optics,—N. Y.: Benjamin, 1965. [Имеется перевод:
Бломберген H. Нелинейная оптика.— М.: Мир, 1966.]
Ducuing L Ц Quantum Optics: Proceedings of the International School of Pry-
sics Enrico Fermi. Course XLII/Ed. R. Glauber — N. Y.: Academic Press, 1969.
P. 421.
Литература^ добавленная при переводе
1*. Ахманов С. А. Метод Хохлова в теории нелинейных волн Ц УФН.— 1986.
Т. 149. С. 361.
К ГЛАВЕ 4
Цитированная литература
1. См., например, Yariv A. Quantum Electronics.—2nd ed.—N. Y.: Wiley, 1975.
P. 327. [Имеется перевод: Ярив А. Квантовая электроника/Пер. с англ.;
Под ред. Я. И. Ханина.— М.: Сов. радио, 1980.]
2. CRC Handbook of Lasers/Ed. Pressley R. J.—Cleveland, Ohio: Chemical Rub-
ber Co., 1971. P. 447.
3. См., например, van der Handel J. Encyclopedia of Physics, V. 15/Ed. S. Fliig-
ge.— Berlin: Springer-Verlag, 1956. P. 15.
Монографии и обзоры
Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Электродинамика сплошных сред.—Изд. 2-е,
перераб.—М.: Наука, 1982.
Nye J. F. Physical Properties of Solids.— London: Oxford University Press, 1964.
Handbook of Lasers/Ed. Pressley R. J.— Cleveland, Ohio: Chemical Rubber Co.,
1971.
Wemple S. H. Ц Laser Handbook/Eds F. T. Arecchi, E. 0. Schulz-Dubois.—Am-
sterdam: North-Holland Publishing Co., 1972. P. 975.
522
К ГЛАВЕ 5
Цитированная литература
1. Bass M.f Franken Р. A., Ward J. F., Weinreich G. Ц Phys. Rev. Lett.—1962.
V. 9. P. 446.
2. Ward J. F. Ц Phys. Rev.— 1966. V. 143. P. 569.
3. Shen У. /?., Bloembergen N. Ц Bull. Am. Phys. Soc.—1964. V. 9. P. 292.
4. Pershan P. S., van der Ziel J, P., Malmstrom L. D. Ц Phys. Rev.—1966. V. 143.
P. 574.
5. Van der Ziel J. P.f Pershan P. S., Malmstrom L. D. Ц Phys. Rev. Lett.—1965.
V. 15. P. 190.
6. Van Vleck L. H.f Hebb M. H. Ц Phys. Rev — 1934. V. 46. P. 17.
7. Holzrichter J. F., MacFarlane R. M., Schawlow A. L. Ц Phys. Rev. Lett.—1971.
V. 26. P. 652.
К ГЛАВЕ 6
Цитированная литература
1. Bass М., Franken Р. A.' Hill А. Е., Peters С. W., Weinreich G. Ц Phys. Rev.
Lett — 1962. V. 8. Р. 18.
2. Maker Р. D., Terhune R. W., Nisenhoff M., Savage С. M. Ц Phys. Rev. Lett.—
1962. V. 8. P. 21; Giordmaine J. А. Ц Phys. Rev. Lett.— 1962. V. 8. P. 19.
3. Armstrong J. A., Bloembergen N.f Ducuing J., Pershan P. S, Ц Phys. Rev.—
1962. V. 127. P. 1918.
4. Bloembergen N., Pershan P. S. Ц Phys. Rev.— 1962. V. 128. P. 606.
5. Ducuing J., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. Lett.—1963. V. 10. P. 474;
Chang R. K., Bloembergen N. // Phys. Rev.— 1966.' V. 144. P. 775.
6. Manley J. M., Rowe H. E. Ц Proc. IRE — 1959. V. 47. P. 2115.
7. Boyd G. D., Kleinman D. А. Ц J. Appl. Phys.— 1968. V. 39. P. 3597. .
8. Zernike F., Midwinter J. E. Applied Nonlinear Optics.— N. Y.: Wiley, 1973.
P. 64—65. [Имеется перевод; Цернике Ф., Мидвинтер Дж, Прикладная
нелинейная оптика/Пер. с англ.; Под ред. С. А. Ахманова.— М.: Мир, 1976.]
Монографии и обзоры
Ахманов С. А., Хохлов Р. В. Проблемы нелинейной оптики.—М.: ВИНИТИ,
1964.
Bloembergen N. Nonlinear Optics.—N. Y.: Benjamin, 1965. [Имеется перевод:
Бломберген H. Нелинейная оптика/Пер. с англ.; Под ред. С. А. Ахманова
и Р. В. Хохлова.— М.: Мир, 1966.]
Zernike F., Midwinter J. Е. Applied Nonlinear Optics.—N. Y.: Wiley, 1973.
[Имеется перевод: Цернике Ф., Мидвинтер Дж. Прикладная нелинейная
оптика/Пер. с англ.: Под ред. С. А. Ахманова.— М.: Мир, 1976.]
К ГЛАВЕ 7
Цитированная литература
1. Armstrong J. A., Bloembergen N., Ducuing J., Pershan P. S. Ц Phys. Rev.—
1962. V. 127. P. 1918; Bloembergen N. Nonlinear Optics.—N. Y.: Benjamin,
1965. P. 85. [Имеется перевод: Бломберген H. Нелинейная оптика.— М.:
Мир, 1966.]
2. Reinties J., Eckardt R. С. Ц Appl. Phys. Lett.— 1977. V. 30. P. 91.
3. Byer R. L., Herbst R. L. Ц Nonlinear Infrared Generation/Ed. Y. R. Shen.—
Berlin: Springer-Verlag, 1977. P. 81.
4. Boyd G. D., Kleinman D. А. Ц J. Appl. Phys.— 1968. V. 39. P. 3597.
5. White D. R., Dawes E. L., Marburger J. H. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1970.
V. QE-6. P. 793.
523
6. Adhav R. S., Wallace R. W. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1973. V. QE-9.
P. 855.
7. Terhune R. W. Ц Solid State Desing.— 1963. V. 4. P. 38.
8. См., например, обзор: Piston R. / Laser Focus.—1978. V. 14(7). P. 66.
9. Miles R. B., Harris S. E. // Appl. Phys. Lett.— 1971. V. 19. P. 385; IEEE J.
Quant. Electron.— 1973. V. QE-9. P. 470.
10. Young J. F., Bjorklund G. C., Kung A. H., Miles R. B., Harris S, E. // Phys.
Rev. Lett.____1971. V. 27. P. 1551.
11. Bloom D. M., Bekkers G. W., Young J. F., Harris S. E. Ц Appl. Phys. Lett.—
1975. V. 26. P. 687; Bloom D. M., Young J. F., Harris S. E. /Ibid — 1975. V. 27.
P 390.
12. Kung A. H., Young J. F., Bjorklund G. C., Harris S. E. Ц Phys. Rev. Lett-
1972. V. 29. P. 985; Kung A. H., Young J. F., Harris S. E. // Appl. Phys.
Lett— 1973. V. 22. P. 301 '[Erratum: ibid.— 1976. V. 28. P. 239.1
13. Harris S. E. Ц Phys. Rev. Lett — 1973. V. 31. P. 341.
14. Reintjes J,, She С. У., Eckardt R; C., Karangelen N. E., Elton R. C., And-
rews R. А. Ц Phys. Rev. Lett— 1976. V. 37. P. 1540; Appl. Phys. Lett.— 1977.
V. 30. P. 480.
15. Francois G. E. Ц Phys. Rev.—1966. V. 143. P. 597; Bjorkholm J, E., Sieg-
man A. E. // Ibid.— 1967. V. 154. P. 851.
16. Jerphagnon J., Kurtz S. К. Ц Phys. Rev. B.— 1970. V. 1. P. 1739.
17. Maker P. D., Terhune R. W., Nisenoff M., Savage С. M. Ц Phys. Rev. Lett—
1962. V. 8. P. 21.
18. Wynne ]. J., Bloembergen N. // Phys. Rev.— 1969. V. 188. P. 1211; Mil-
ler R. C., Nordland W. А. Ц Phys. Rev. B.— 1970. V. 2. P. 4896.
19. Ducuing J., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. Lett.—1963. V. 10. P. 474;
Chang R. K., Bloembergen N. Ц Phys. Rev.— 1966. V. 144 P. 775.
20. Kurtz S. K., Perry T. T. Ц J. Appl. Phys.—1968. V. 39. P. 3798; Kurtz S. К. Ц
IEEE J. Quant. Electron.— 1968. V. QE-4. P. 578.
21. Akhmanov S. A., Chirkin A. S., Drabovich K. N., Kovrigin A. 7., Khokh-
lov R. У., Sukhorukov A. P, Ц IEEE J. Quant Electron.—1968. V. QE-4.
P. 598; Ахманов С. А., Сухоруков A. 77., Чиркин А. С. Ц ЖЭТФ.—1968.
T. 55. C 1430.
22. Comly Ц Garmire E. // Appl. Phys. Lett.— 1968. V. 12. P. 7.
23. Shapiro S. // Appl. Phys. Lett.— 1968. V. 13. P. 19.
Монографии и обзоры
Akhmanov S. A., Kovrigin A. I., Sukhorukov A. P. Ц Treatise in Quantum Elect-
ronics/Eds H. Rabin, C. L. Tang.— N. Y.: Academic Press, 1972. V. 1. P. 476.
Bloembergen N. Nonlinear Optics.—N. Y.: Benjamin, 1965. [Имеется перевод:
Бломберген H. Нелинейная оптика/Пер. с англ.; Под ред. С. А. Ахманова
и Р. В. Хохлова.— М.: Мир, 1966.1
Kleinman D. А. Ц Laser Hanobook/Eds F. Т. Arecchi, Е. О. Schulz-Dubois.— Am-
sterdam: North-Holland Publishing Co., 1972. P. 1229.
Handbook of Lasers/Ed. Pressley R. J.—Cleveland, Ohio: Chemical Rubber Co.,
1971. P. 489.
Zernike F., Midwinter J. E. Applied Nonlinear Optics.—N. Y.: Wiley, 1973.
[Имеется перевод: Цернике Ф., Мидвинтер Дж, Прикладная нелинейная
оптика/Пер. с англ.; Под ред. С. А. Ахманова,— М.: Мир. 1976.]
Литература, добавленная при переводе
1*. Дмитриев В, Г., Тарасов Л, В, Прикладная нелинейная оптика.— М.: Ра-
дио и связь, 1982.
2*. Архипкин В. Г., Попов А. К, Нелинейная оптика и преобразование света
в газах Ц УФН.— 1987. Т. 153. С. 423.
3*. Бахрамов С, А., Тартаковский Г. X., Хабибуллаев П. К, Нелинейные ре-
зонансные процессы и преобразование частоты в газах.— Ташкент: Фан,
1981.
524
4*. Ахманов С, А,, Выслоух В. А., Чиркин А. С, Оптика' фемтосекундных ла-
зерных импульсов.— М.: Наука, 1988.
5*. Делоне Н. Б., Крайнов В. Н. Основы нелинейной оптикв атомарных га-
зов.— М.: Наука, 1986.
К ГЛАВЕ 8
Цитированная литература
1. Byer R. L. // Nonlinear Infrared Generation/Ed. Y. R. Shen.— Berlin: Sprin-
ger-Verlag, 1977.
2. Zernike F. // Methods of Experimental Physics. V. XV: Quantum Electronics,
Part В/Ed. C. L. Tang.— N. Y.: Academic Press, 1979. P. 143.
3. См., например, Jackson J. D. Classical Electrodynamics.— 2nd ed.— N. Y.:
Wiley, 1975.. Chapter 9.
4. Faries D. W., Gehring K. A., Richards P. L., Shen Y. R. Ц Phvs Rev —
1969. V. 180. P. 363.
5. Shen F. R. Ц Progr. Quant. Electron.— 1976. V. 4. P. 207.
6. Morris J. R., Shen Y. R. Ц Phys. Rev. A — 1977. V. 15. P. 1143.
7. Lax B., Aggarwal R. L., Favrot G. Ц Appl. Phys. Lett.— 1973. V. 23. P. 679;
Lax B., Aggarwal R, L. //1. Opt. Soc. Amer.— 1974. V. 64. P. 533.
8. Yang К. H., Richards P. L., Shen Y. R. Ц Appl. Phys. Lett.—1971. V. 19.
P. 285.
9. Yajima T., Takeuchi N. Ц Jap. J. Appl. Phys.— 1971. V. 10. P. 907.
10. Morris J. R., Shen F. R. Ц Optics Comm.— 1971. V. 3. P. 81.
Монографии и обзоры
Shen F. Я. Ц Prog. Quant. Electron — 1976. V. 4. P. 207.
Nonlinear Infrared Generation/Ed. Y. R. Shen.— Berlin: Springer-Verlag, 1977.
Warner /./Quantum Electronics/Eds H. Rabin, C. L. Tang.—N. Y.: Academic
Press, 1973. V. 1. P. 703.
К ГЛАВЕ 9
Цитированная литература
1. Louisell W. H. Coupled Mode and Parametric Electronics.— N. Y.: Wiley, 1960.
2. Giordmaine J. A., Miller R. С. Ц Phys. Rev. Lett.— 1965. V. 14. P. 973.
3. Smith R. G. Ц J. Appl. Phys — 1970. V. 41. P. 4121.
4. Armstrong J. A., Bloembergen N., Ducuing J., Pershan P. S. Ц Phys. Rev.—
1962. V. 127. P. 1918.
5. Siegman A, E. ff Appl. Opt.— 1962. V. 1. P. 739.
6. Smith R. G.' Geusic J. E., Levinstein H. J.^ Singh S., van Uitert L. G. Ц J.
Appl. Phys — 1968. V. 39. P. 4030.
7. Giordmaine J. A., Miller R. С. // Physics of Quantum Electronics/Eds P. L. Kel-
ley, B. Lax and P. E. Tannenwald.—N. Y.: McGraw-Hill, 1966; Appl. Phys.
Lett — 1966. V. 9. P. 298.
8. Bjorkholm J. E. Ц Appl. Phys. Lett.— 1968. V. 13. P. 399.
9. Bjorkholm J, E. Ц Ibid — 1968. V. 13. P. 53.
10. Kreuzer L. В, Ц Ibid.— 1969. V. 15. P. 263.
11. Bjorkholm J. E. Ц IEEE J. Quant. Electron — 1971. V. QE-7. P. 109.
12. Falk J., Murray J. E. Ц Appl. Phys. Lett.— 1969. V. 14. P. 245.
13. Brosnan S. J., Byer R. L, Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1979. V. QE-15. P. 415.
14. Byer R. L., Herbst R, L. Ц Nonlinear Infrared Generation./Ed. Y. R. Shen.—
Berlin: Springer-Verlag, 1977. P. 81.
15. Louisell W. H.t Yariv A., Siegman A. E. Ц Phys. Rev.—1961. V. 124. P. 1646;
Giallorenzi T. G., Tang C. L. Ц Phys. Rev — 1968. V. 166. P. 225.
16. Harris S. E., Oshman M. K., Byer R. L. Ц Phys. Rev. Lett — 1967. V. 18. P. 732;
Byer R. L., Harris S. E. // Phys. Rev.— 1968. V. 168. P. 1064.
525
17^ Rabson Т. A., Ruiz Н. J., Shah Р. L.t Tittel F. К. Ц Appl. Phys. Lett.—1972.
V. 21. P. 129; Kung A. H. Ц Appl. Phys. Lett.— 1974. V. 25. P. 653; Seilmei-
er A., Spanner K., Laubereau A., Kaiser W. Ц Opt Comm.— 1978. • V. 24.
P. 237.
18. Ахманов C. А., Ковригин А. И., Сухоруков А. П., Хохлов P. В., Чир-
кин А. С. Ц Письма в ЖЭТФ.— 1968. T. 7. С. 237; Akhmanov S. A., Chin-
kin A. S., Drabovich K. N., Kovrigin A. I., Khokhlov R. V., Sukhorukov A. P. Ц
IEEE J. Quant. Electron.—1968. V. QE-4. P. 598; Ахманов С. А., Сухору-
ков А. П., Чиркин А. СЛ Ц ЖЭТФ.— 1968. T. 55. C. 1430.
19. Harris S. E. // Appl. Phys. Lett.— 1966. V. 9. P. 114.
20. Pierce J. R. Travelling Wave Tubes.—Princeton, NJ: Van Nostrand, 1950.
21. Yang К. H., Richards P. L., Shen Y. R. Ц Appl. Phys. Lett.— 1971. V. 19.
P. 320.
Монографии и обзоры .
Ахманов С. А., Хохлов Р. В. Ц УФН.— 1966. Т. 88. С. 439.
Brosnan S. J., Byer R. L. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1979. V. QE-15. P. 415;
Baumgartner R. A., Byer R. L. Ц Ibid.— 1979. V. QE-15. P. 432.
Byer R. L. Ц Treatise in Quantum Electronics. V. 1, Part В/Eds H. Rabin,
C. L. Tang.—N. Y.: Academic Press, 1975. P. 587.
Byer R, L., Herbst R. L. Ц Nonlinear Infrared Generation/Ed. Y. R. Shen.— Ber-
lin: Springer-Verlag, 1977. P. 81.
Giordmaine J. А. Ц Quantum Optics/Ed. R. J. Glauber.—N. Y.: Academic Press,
1969. P. 493.
Harris S. E. U Proc. IEEE — 1969. V. 57. P. 2096.
Smith R. G. // Laser Handbook/Eds F. T. Arrechi and E. O. Schulz-Dubois.— Am-
sterdam: North-Holland Publishing Co., 1972. P. 837.
Tang C. L. U Quantum Electronics. V. 1. Part A/Eds H. Rabin and C. L. Tang.—
N. Y.: Academic Press, 1972. P. 419.
Yariv A. Quantum Electronics.— 2nd ed.— N. Y.: Wiley, 1975. Chapter 17. [Имеет-
ся перевод: Ярив А. Квантовая электроника/Пер. с англ.; Под ред. Я. И. Ха-
нина.— М.: Сов. радио, 1980.]
Литература, добавленная при переводе
1*. Дмитриев В. Г., Тарасов Л. В. Прикладная нелинейная оптика.—М.: Ра-
дио и связь, 1982.
2*. Сущик М. М., Фортус В. М., Фрейдман Г. И. Параметрическое усиление и
генерация света Ц Изв. вузов. Радиофизика.— 1970. Т. 13. Вып. 5. С. 631.
3*. Параметрические генераторы света и пикосекундная спектроскопия/Под
ред. А. С. Пискарскаса.— Вильнюс: Мокслас, 1983.
4*. Сухоруков А. П. Нелинейные волновые взаимодействия в оптике и радио-
физике.— М.: Наука, 1988.
К ГЛАВЕ 10
Цитированная литература
1. Woodbury Е. J., Ng W. К. Ц Proc. IRE — 1962. V. 50. Р. 2347.
2. Woodbury Е. J., Eckhardt G. M. U. S. Patent № 3, 371, 265 (27 February 1968).
3. Hellwarth R. W. Ц Phys. Rev — 1963. V. 130. P. 1850; Appl. Opt — 1963. V. 2.
P. 847.
4. Garmire E., Pandarese E., Townes С, H. Ц Phys. Rev. Lett.—1963. V. 11.
P. 160.
5. Bloembergen N., Shen Y. R. Ц Phys. Rev. Lett.— 1964. V. 12. P. 504;
Shen Y. R.t Bloembergen N. Ц Pnys. Rev.— 1965. V. 137. P. A1786.
6. Kurtz S. K., Giordmaine J. А. Ц Phys. Rev. Lett.—1969. V. 22. P. 192; Gelb-
wachs J., Pantell R. H., Puthoff H, E., Yarborough J. M, Ц Appl. Phys. Lett.—
1969. V. 14. P. 258.
7. Patel С. K. N., Shaw E. D. Ц Phys. Rev. Lett.— 1970. V. 24. P. 451; Phys.
Rev. B — 1971. V. 3. P. 1279.
526
8. Ow young А, Ц IEEE J. Quant. Electron.—1978. V. QE-14. P. 192; Laser Spect-
roscopy, V, IV/Eds H. Walther and К W. Rothe.—Berlin: Springer-Verlag,
1979. P. 175; Lasers and Applications/ Eds W. 0. N. Guimaraes, С. T. Lin and
A. Mooradian.— Berlin: Springer-Verlag, 1981. P. 67.
9. Von der Linde D., Laubereau A., Kaiser W. Ц Phys. Rev. Lett.—1971. V. 26.
P. 954; Alfano R. R.f Shapiro S. L. Ц Ibid —P. 1247.
10. См., например, Heitler W, Quantum Theory of Radiation.— 3rd ed.— Cambrid-
ge: Cambridge University Press, 1954. P. 192. [Имеется перевод: Гайтлер В.
Квантовая теория излучения/Под ред. и с предисл. Н. Н. Боголюбова.—
М.: ИЛ, 1956.]
11. Glauber R, Ц Phys. Rev -1963. V. 130. Р. 2529; Ibid.-1966. V. 131.
Р. 2766.
12. Terhune R, W, // Solid State Design.— 1963. V. 4. P. 38; Chiao R, У., Stoi-
cheff В. P. Ц Phys. Rev. Lett.—1964. V. 12. P. 290; Zeiger H, J., Tannen-
wald P. E,, Kern S., Burendeen R, Ц Ibid.— 1963. V. 11. P. 419.
13. Von der Linde D,, Maier M., Kaiser W, // Phys. Rev.— 1969. V. 178. P. 11.
14. Haidacher G., Maier M. Ц VII Int. Quant. Electron. Conf., San Francisco, 1974*
post-deadline paper Q. 7.
15. Bloembergen N., Bret G., Lallemand P,, Pine A., Simova P, Ц IEEE J. Quant.
Electron.—1967. V. QE-3. P. 197; Lallemand P., Simova P., Bret G. Ц Phys.
Rev. Lett — 1966. V. 17. P. 1239.
16. Garmire E, Ц Phys. Lett — 1965. V. 17. P. 251.
17. Bloembergen N., Shen Y. R. Ц Phys. Rev. Lett.— 1964. V. 13. P. 720; Car-
man R, L., Shimizu F,, Wang C. S., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. A.— 1970.
V. 2. P. 60; Ахманов С. А., Дьяков Ю. E,, Павлов JI, И, Ц ЖЭТФ.— 1974.
T. 66. C. 520; Raymer M. G,, Mostowski J., Carlsten J. L. Ц Phys. Rev. A.—
1979. V. 19. P. 2304; Walmsley I. A., Raymer M, G, Ц Phys. Rev. Lett.—1983.
V. 50. P. 962.
18. Jones W, J., Stoicheff В, P. Ц Phys. Rev. Lett.— 1964. V. 13. P. 657.
19. Sorokin P, P., Shiren N. S., Lankard J, R., Hammond E. C., Kazyaka T. G. /[
Appl. Phys. Lett.—1973. V. 22. P. 342; Rokni M., Yatsiv S, Ц Phys. Lett.—
1967. V. 24A. P. 277; Wynne J. J., Sorokin P. P. Ц Nonlinear Infrared Gene-
ration/Ed. Y. R. Shen.— Berlin: Springer-Verlag, 1977. P. 159.
20. Hanna D. C., Yuratich M, A., Cotter D. Nonlinear Optics of Free Atoms and
Molecules.—Berlin: Springer-Verlag, 1979. Chapter 5 и содержащиеся там
ссылки.
21. Bethune D. S., Lankard J, R., Sorokin P. P. Ц Opt. Lett.— 1964. V. 4. P. 103.
22. Frey R., Pradere F, Ц Opt. Comm.—1974. V. 12. P. 98; Wilkie V.,
Schmidt W, Ц Appl. Phys —1978. V. 16. P. 151; Loree T, R., Sze R, C,9
Barker D, L., Scott P. В. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1979. V. QE-15. P. 337.
23. Frey R,, Pradere F. // Opt. Lett.— 1980. V. 5. P. 374.
24. Tice J, J.t Wittig С. Ц Appl. Phys. Lett.— 1977. V. 30. P. 420.
25. Byer R, L. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1976. V. QE-12. P. 732; Byer R. L,t
Trutna W. R, Ц Opt. Lett.— 1978. V. 3. P. 144; Rabinowitz P,t Stein A.,
Brickman R.t Kaldor А. Ц Appl. Phys. Lett.— 1979. V. 35. P. 739.
26. Frey R., Pradere F., Lukasik J., Ducuing J. Ц Opt. Comm.—1977. V. 22.
P. 355; Frey R., Pradere F., Ducuing J. Ц Ibid.—1977. V. 23. P. 65; DeMarti-
no A., Frey R,t Pradere F. / Opt. Comm.— 1978. V. 27. P. 262.
27. White J. C., Henderson D. Ц Phys. Rev. A — 1982. V. 25. P. 1226; White J. C. /
Laser Spectroscopy, VI/Eds H. Weber and W. Luthy.—Berlin: Springer-Ver-
lag, 1983.
28. Harris S. E, Ц Appl. Phys. Lett.— 1977. V. 31. P. 498; Zych L. J., Lugasik L.,
Young J. F., Harris S. E, Ц Phys. Rev. Lett — 1978. V. 40. P. 1493; Harris S, E.,
Falcone R, W., Gross M.t Normandin R., Pedrotti K. D,, Rothenberg J. F.,
Wang J. C.f Willison J. R., Young J. F. Ц Laser Spectroscopy, V/Eds
A. R. M. McKellar, T. Oka and В. P. Stoicheff.—Berlin: Springer-Verlag, 1981;
Harris S, E,, Caro R. G., Falcone R. W,, Holmgren D. E,, Pedrotti K. D.,
Wang J. C., Young J. F, Ц Laser Spectroscopy, VI/Eds H. Weber and W. Lii-
thy.—Berlin: Springer-Verlag, 1983.
29. Levine B. F., Shank C, V„ Heritage J. P. Ц IEEE J. Quant. Electron — 1979.
V. QE-15. P. 1418; Heritage J, P., Allara D, L, Ц Chem. Phys. Lett —1980.
527
V. 74. Р. 507; Levine В. F., Bethea C. G., Tretola A. R., Korngor M. Ц Appl.
Phys. Lett.— 1980. V. 37. P. 595.
30. Huang K. U Proc. Roy. Soc. (London).—1951. V. A208. P. 353; Born M.f Hu-
ang K. Dynamic Theory of Crystal Lattices.— Oxford: Oxford University Press,
1954. Chapter II; Hop field J. J. Ц Phys. Rev.— 1958. V. 112. P. 1555.
31. Loudon R. Ц Proc. Phys. Soc.— 1963. V. 82. P. 393; Shen У. R. Ц Phys. Rev.—
1965. V. 138. P. A1741.
32. Henry С. H., Garrett C, G. В. Ц Phys. Rev —1968. V. 171. P. 1058; Suss-
man S, S. Micro wave Lab Report No. 1851, Stanford University, 1970.
33. Yarborough J. M.f Sussman S, S.t Puthoff H. E.t Pantell R. H., Johnson В. С. Ц
Appl. Phys. Lett — 1969. V. 15. P. 102.
34. Wolff P, А. Ц Phys. Rev. Lett — 1966. V. 16. P. 225; Yafet У. Ц Phys. Rev.—
1966. V. 152. P. 858.
35. Brueck S. R. G.f Mooradian А. Ц Phys. Rev. Lett.—1972. V. 28. P. 1458.
36. Mooradian A., Brueck S. R. G., Blum F. А. Ц Appl. Phys. Lett.— 1970. V. 17.
P. 481; Brueck S. R. G., Mooradian А. Ц Ibid — 1971. V. 18. P. 229.
37. DeSilets C. S., Patel С. K. N. Ц Appl. Phys. Lett — 1973. V. 22. P. 543; Pa-
tel С. K. N. U Phys. Rev. Lett — 1972. V. 28. P. 649.
38. Pascher H., Appold G.t Ebert R., Hafele H. G. Ц Appl. Phys.—1978. V. 15.
P. 53; Walker B., Chantry G. W.t Moss D. G., Bradley С. С. Ц J. Phys — 1976.
V. D9. P. 1501; Colles M. J,t Pidgeon C, R. Ц Rep. Prog. Phys — 1975. V. 38.
P. 329; Smith S. D., Dennis R. B., Harrison R. G. Ц Prog. Quant. Electron.—
1977. V. 5. P. 205.
39. Shen У. R. // Appl. Phys. Lett — 1973. V. 26. P. 516.
40. Nguyen V. T„ Bridges T. J. // Phys. Rev. Lett — 1972. V. 29. P. 359; Appl.
Phys. Lett — 1973. V. 23. P. 107.
41. Maier M., Kaiser W., Giordmaine J. А. Ц Phys. Rev.—1969. V. 177. P. 580.
42. Carman R. L., Shimizu F., Wang C. S., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. A.—
1970. V. 2. P. 60; Wang C. ^./Quantum Electronics, V. 1/Eds H. Rabin and
C. L. Tang.—N. Y.: Academic Press, 1975. P. 447.
43. Hagenlocker E. E., Minck R. W., Rado W. G. Ц Phys. Rev.— 1967. V. 154.
P. 226.
44. Carman R. L., Mack M. E. Ц Phys. Rev. A — 1972. V. 5. P. 341.
45. Carman R. L.f Mack M. C.t Shimizu F., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. Lett.—
1969. V. 23. P. 1327; Mack M. C., Carman R. L., Reintfes R., Bloembergen N. Ц
Appl. Phys. Lett — 1970. V. 16. P. 209.
46. DeMartini F., Ducuing J. / Phys. Rev. Lett.— 1966. V. 17. P. 117.
47. Laubereau A., Kaiser W. Ц Rev. Mod. Phys.— 1978. V. 50. P. 607.
48. Smith W., P о Hand H. J., Laubereau A., Kaiser W. Ц Appl. Phys. B.—1981.
V. 26. P. 77.
49. George S. M., Harris С. В. Ц Phys. Rev. A — 1983. V. 28. P. 863.
Монографии и обзоры
Bloembergen N. // Am. J. Phys.— 1967. V. 35. P. 989.
Shen У. R. Ц Light Scattering in Solids/Ed. M. Cardona.— Berlin: Springer-Ver-
lag, 1975. P. 275.
Kaiser W., Maier M. // Laser Handbook/Eds F. T. Arecchi and E. O. Schulz-Du-
bois.— Amsterdam: North-Holland Publishing Co., 1972. P. 1077.
Литература, добавленная при переводе
!♦. Грасюк А. 3. Комбинационные лазеры Ц Квантовая электроника.— 1974.
Т. 1. С. 485.
2*. Дьяков Ю. Е., Никитин С. Ю. ВКР лазерного излучения с широким угло-
вым спектром Ц Квантовая электроника.— 1987. Т. 14. С. 1925.
К ГЛАВЕ 11
Цитированная литература
1. Фабелинский И. Л. Молекулярное рассеяние света,—М.: Наука, 1965.
2. Kaiser W., Maier М, Ц Laser Handbook/Eds F. Т. Arrecchi and E. О. Schulz-
Dubois.— Amsterdam: North-Holland Publishing Co., 1972. P. 1077.
528
3. Tang C. L. Ц J. Appl. Phys.— 1966. V. 37. P. 2945.
4. Maier M, Ц Phys. Rev —1968. V. 166. P. 113.
5. Kroll N. M. Ц J. Appl. Phys.— 1965. V. 36. P. 34.
6. Maier M,, Renner G. Ц Phys. Lett.— 1971. V. 34A. P. 299; Opt. Comm.— 1971.
V. 3. P. 301.
7. Chiao R. Y., Townes С, H., Stoicheff В. P. Ц Phys. Rev. Lett.— 1964. V. 12.
P 592.
8. Garmire E., Townes С. H. Ц Appl. Phys. Lett.—1964. V. 5. P. 84.
9. Pohl D., Kaiser W. // Phys. Rev. B — 1970. V. 1. P. 31.
10. Einstein А. Ц Ann. Phys.—1910. V. 33. P. 1275.
11. Brillouin L. Ц Ann. Phys. (Paris).— 1922. V. 17. P. 88.
12. Herman R. M., Gray M. A. // Phys. Rev. Lett.— 1967. V. 19. P. 824.
13. Зайцев Г. И., Кызыласов Ю. И., Старунов В. С., Фабелинский И. Л. Ц
Письма в ЖЭТФ,— 1967. Т. 6. С. 695; Fabelinskii J. £., Mash D. L, Moro-
zov У. V., Starunov V. S. Ц Phys. Lett.— 1968. V. 27A. P. 253.
14. Rank D. H., Cho C. W., Foltz N. D., Wiggins T. А. Ц Phys. Rev. Lett.— 1969.
V. 19. P. 828.
15. Pohl D., Kaiser W. // Phys. Rev. B — 1970. V. 1. P. 31.
16. Debye P. Polar Molecules.— N. Y.: Dover, 1929.
17. Маш Д. И., Морозов В. В., Старунов В. С., Фабелинский И, Л. Ц Письма
в ЖЭТФ.- 1965. Т. 2. С. 41.
18. Denariez М., Bret G. Ц Compt. Rend.—1967. V. 265. Р. 144; Phys. Rev.—
1968. V. 171. Р. 160.
19. Chiao R. Y., Kelley P. L., Garmire E. Ц Phys. Rev. Lett.— 1966. V. 17. P. 1158;
Carman R. L., Chiao R. У., Kelley P. L. Ц Ibid.— 1966. V. 17. P. 1281.
20. Lowdermilk W. H, Bloembergen N. Ц Phys. Rev. A.—1972. V. 5. P. 1423.
21. Pantell R. H., Soncini G., Puthoff H. E. Ц IEEE J. Quant. Electron.—1968.
V. QE-4. P. 905.
22. Sukhamte V. P., Wolff P. А. Ц IEEE J. Quant. Electron — 1974. V. QE-10.
P. 870.
23. Granatstein V. L., Herndon M., Parker R. K., Schlesinger S. P. Ц IEEE J.
Quant. Electron.— 1974. V. QE-10. P. 651.
24. Carmel У., Ivers J., Kribel R. E., Nation J. // Phys. Rev. Lett.—1974. V. 33.
P. 1278.
Монографии и обзоры
Фабелинский И. Л. Молекулярное рассеяние света.— М.: Наука, 1965.
Kaiser W., Maier М. // Laser Handbook/Eds F. Т. Arrecchi and E. О. Schulz-Du-
bois.— Amsterdam: North-Holland Publishing Co., 1972. P. 1077.
Литература, добавленная при переводе
!♦. Зельдович Б. Я., Собельман И. И. Вынужденное рассеяние света, обуслов-
ленное поглощением Ц УФН.— 1970. Т. 101. С. 3.
К ГЛАВЕ 12
Цитированная литература
1. Goppert-Mayer М. Ц Ann. Physik.— 1931. V. 9. Р. 273.
2. Inoue М., Toyozawa Y. Ц J. Phys. Soc. Japan.— 1965. V. 20. P. 363.
3. McClain W. M. Ц J. Chem. Phys.— 1971. V. 55. P. 2789.
4. Bader T. R., Gold А. Ц Phys. Rev.— 1968. V. 171. P. 997.
5. Hopfield I. J., Worlock J. M., Park K. J. Ц Phys. Rev. Lett.—1963. V. 11.
P. 414; Hopfield J. J., Worlock J. M. Ц Phys. Rev.— 1965. V. 137. P. A1455.
6. См., например, Staginnus B., Frohlich D., Caps T. Ц Rev. Set Inst—1968.
V. 39. P. 1129; Dowley M. W., Peticolas W. L. Ц IBM Res. Dev — 1968. V. 12.
P. 188; Swofford R. L., McClain W. M. Ц Rev. Sci. Inst.— 1973. V. 44. P. 978.
7. Kaiser W,, Garrett C. G. В. Ц Phys. Rev. Lett.— 1961. V. 7. P. 229.
34 и. P. Шен 529
8. См. раздел гл. 18, посвященный многофотонной ионизации.
9. См., например, Lee С. С., Fan Н. У. Ц Phys. Rev. В.— 1974. V. 9. Р. 3502.
10. Frohlich D., Mohler Е., Wiesner Р. Ц Phys. Rev. Lett.— 1971. V. 26. P. 554.
11. Haueisen D, C., Mahr H. // Phys. Rev. Lett.— 1971. V. 26. P. 838.
12. Boggett D., Loudon R. Ц Phys. Rev. Lett.— 1972. V. 28. P. 1051.
13. Gale G. M.t Mysyrowicz А. Ц Phys. Rev. Lett.—1974. V. 32. P. 727; Cha-
se L. L.f Peyghambarian N., Grynberg G., Mysyrowicz Л. Ц Ibid.—1979. V. 42.
P. 1231.
14. McClain M. W. Ц Ann. Rev. Phys. Chem.— 1980. V. 31. P. 559.
Монографии и обзоры
Gold A. Ц Quantum Optics/Ed. R. Glauber.— N. Y.: Academic Press, 1969. P. 397.
McClain W. M. Ц Acc. Chem. Res.— 1974. V. 7. P. 129.
McClain W. M. // Ann. Rev. Phys. Chem.— 1980. V. 31. P. 559.
Mahr H. Ц Treatise in Quantum Electronics/Eds H. Rabin and C. L. Tang.—
N. Y.: Academic Press, 1975. P. 472.
Worlock J. M. Ц Laser Handbook/Eds F. T. Arrecchi and E. O. Schulz-Dubois.—
Amsterdam: North-Holland Publishing Co., 1972. P. 1323.
К ГЛАВЕ 13
Цитированная литература
1. Hall J. L. Ц Fundamental and Applied Laser Physics/Eds M. S. Feld, A. Javan
and N. Kurnit.—N. Y.: Wiley, 1973. P. 463; Brillet Л., Hall J. L. Ц Phys.
Rev. Lett — 1979. V. 42. P. 549.
2. Bleaney B., Stevens K. W. H. // Rep. Prog. Phys.— 1953. V. 16. P. 108.
3. Александров E. Б. # Оптика и спектроскопия.—1964. T. 17. С. 957;
Dodd J. N., Kaul R, D., Warrington D. M. Ц Proc. Phys. Soc. (London).—
1964. V. 84. P. 176.
4. Haroche S., Paisner J. A., Schawlow A. L. Ц Phys. Rev. Lett.—1973. V. 30.
P. 948.
5. См., например, Bloembergen N., Shen У. R. Ц Phys. Rev.—1964. V. 133.
P. A37.
6. Bennett W. R. // Phys. Rev — 1962. V. 126. P. 580.
7. Летохов В. С,, Чеботаев В. И. Принципы нелинейной лазерной спектроско-
пии.— М.: Наука, 1975.
8. Hansch Т. W. Ц Nonlinear Spectroscopy/Ed. N. Bloembergen.—Amsterdam:
North-Holland Publishing Co., 1977. P. 17. [Имеется перевод: Нелинейная
спектроскопия/Под ред. Н. Бломбергена: Пер. с англ./Под ред. С. А. Ахма-
нова.— М.: Мир., 1979.]
9. Lamb W. Е. Ц Phys. Rev.— 1964. V. 134А. Р. 1429; McFarlane R. A., Ben-
nett W. R., Lamb W. E. Ц Appl. Phys. Lett.— 1963. V. 2. P. 189; Szoke A.,
Javan А. Ц Phys. Rev. Lett.— 1963. V. 10. P. 521.
10. Schlossberg H. R., Javan А. Ц Phys. Rev.—1966. V. 150. P. 267; erratum:
Phys. Rev. A — 1972. V. 5. P. 1974.
11. Hall J. L., Bordt С. Ц Phys. Rev. Lett — 1973. V. 30. P. 1101.
12. Brewer R. G., Shoemaker R. L., Stenholm S. Ц Phys. Rev. Lett.— 1974. V. 33.
P. 63.
13. Feld M. S., Javan А. Ц Phys. Rev — 1969. V. 177. P. 540.
14. Szabo Л. // Phys. Rev. Lett — 1970. V. 25. P. 924.
15. Василенко Л. С., Чеботаев В. П., Шишаев Л. В. Ц Письма в ЖЭТФ.—1970.
Т. 12. С. 161.
16. Biraben F., Cagnac В., Grynberg G. Ц Phys. Rev. Lett.—1974 V. 32. P. 643;
Levenson M. D., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. Lett.—1974. V. 32. P. 645;
Hansch T. W., Harvey К. C., Meisel G., Schawlow Л. L. Ц Opt. Comm.— 4974
V. 11. P. 50.
17. Biraben F., Cagnac B., Grynberg G. Ц Phys. Lett.—1974. V. 48A. P. 469.
18. Weiman C,t Hansch T. Ц Phys. Rev. Lett— 1976. V. 36. P. 1170.
19. Weiman C. Ph. D. Dissertation.—Stanford University, 1976.
530
20. Teets R., Feinberg R., Hansch T, W., Schawlow A. L. Ц Phys. Rev. Lett.—
1976. V. 37. P. 683.
21. Kaminsky M. E., Hawkins R. T.t Kowalski F. V., Schawlow A. L. Ц Phys.
Rev. Lett.— 1976. V. 36. P. 671.
22. Ramsey N, F. Ц Phys. Rev.— 1949. V. 76. P. 996.
23. Gergguist J. C., Lee S, A., Hall J. L. Ц Phys. Rev. Lett— 1977. V. 38. P. 159.
24. Baklanov Ye, V., Chebotayev V. P., Dubetsky В. Та, Ц Appl. Phys.—1976.
V. 11. P. 201.
25. Salour M., Cohen-Tannoudji С. // Phys. Rev. Lett.— 1977. V. 38. P. 757.
26. Salour M. Ц Rev. Mod. Phys.— 1978. V. 50. P. 667.
27. Teets R., Eckstein J.t Hansch T. W. Ц Phys. Rev. Lett.—1977. V. 38. P. 760.
Монографии и обзоры
Nonlinear Spectroscopy/Ed. Bloembergen N.— Amsterdam: North-Holland Publis-
. hing Co., 1977. [Имеется перевод: Нелинейная спектроскопия/Под ред.
Н. Бломбергена: Пер. с англ./Под ред. С. А. Ахманова.—М.: Мир, 1979.]
Demtroder W. Laser Spectroscopy.— Berlin: Springer-Verlag, 1981. [Имеется пе-
ревод: Демтрёдер В. Лазерная спектроскопия: Основные принципы и тех-
ника эксперимента: Пер. с англ./Под ред. И. И. Собельмана.— М.: Наука,
1985.].
Hansch Т. W. Ц Physics Today — 1977. V. 30. No. 5. Р. 34.
Летохов В. С., Чеботаев В, П. Принципы нелинейной лазерной спектроскопии.—
М.: Наука, 1975.
Proceedings of International Laser Spectroscopy Conferences: I/Eds R. G. Brewer
and A. Mooradian.—N. Y.: Plenum Press, 1973; II/Eds S. Haroche, J. C. Pe-
bay-Peyroula, T. W. Hansch and S. E. Harris.—Berlin: Springer-Verlag, 1975;
III/Eds J. L. Hall and J. L. CarUten.—Berlin: Springer-Verlag, 1977; IV/Eds
H. Walter and К W. Rothe.— Berlin: Springer-Verlag, 1979; V/Eds
A. W. McKellar, T. Oka and В. P. Stoicheff.— Berlin: Springer-Verlag, 1981;
VI/Ed. H. Weber.— Berlin: Springer-Verlag, 1983.
Schawlow A. L. Ц Rev. Mod. Phys.— 1982. V. 54. P. 697.
High-Resolution Laser Spectroscopy/Ed. K. Shimoda.— Berlin: Springer-Verlag,
1976.
Shimoda K., Shimizu T. Ц Prog. Quant. Electron.—1972. V. 2. P. 47.
Laser Spectroscopy of Atoms and Molecules/Ed. H. Walther.—Berlin: Springer-
Verlag, 1976.
Литература, добавленная при переводе
1*. Александров Е. Б, Оптические проявления интерференции невырожденных
квантовых состояний Ц УФН.— 1972. Т. 107. С. 595.
2*. Раутиан С. Г., Смирнов Г, И., Шалагин А, М, Нелинейные резонансы в
спектрах атомов и молекул.— Новосибирск: Наука, 1979.
3*. Коротеев Н, И. Интерференционные явления в когерентной спектроскопии
рассеяния п поглощения света; голографическая многомерная спектроско-
пия Ц УФН.-1987. Т. 152. С. 493.
К ГЛАВЕ 14
Цитированная литература
1. Maker Р. D.f Terhune R. W. Ц Phys. Rev. А.— 1965. V. 137. Р. 801.
2. См., например, Wynne J, J., Sorokin Р. Р, Ц Nonlinear Infrared Generation/
Ed. Y. R. Shen.—Berlin: Springer-Verlag, 1977. P. 159; Hanna D. C., Yura-
tick M. A., Cotter D. Nonlinear Optics of Free Atoms and Molecules.— Ber-
lin: Springer-Verlag, 1979.
3. Степанов Б. И., Ивакин E. В,, Рубанов А. С. // ДАН СССР.— 1971. Т. 196.
С. 567; Hellwarth R. W. Ц J. Opt. Soc. Amer.—1977. V. 67. Р. 1.
4. Hellwarth R, W. Ц Prog. Quant. Electron.— 1977. V. 5. P. 1.
5. Bloembergen N., Lotem H., Lynch R. T. Ц Ind. J. Pure Appl. Phys.—1978.
V. 16. P. 151.
34*
531
6. Oudar J-L., Shen Y. R. Ц Phys. Rev. A.— 1981. V. 22. P. 1141.
7. Yariv A., Pepper D. M. Ц Opt. Lett.— 1977. V. 1. P. 16.
8. Yariv А. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1978. V. QE-14. P. 650.
9. Giuliano C. R. Ц Phys. Today.— 1980. V. 34. No. 4. P. 27.
10. Зельдович В. Я., Поповичев В. И., Рагульский В. В., Файзуллов Ф. С. Ц
Письма в ЖЭТФ.— 1972. Т. 15. С. 160.
11. Hellwarth R, W. Ц J. Opt. Soc. Am — 1978. V. 68. Р. 1050.
12. Wynne J. J., Sorokin P. P., Lankard J. R. Ц Laser Spectroscopy/Eds R. G. Bre-
wer and A. Mooradian.— N. Y.: Plenum, 1974. P. 103.
13. Sorokin P. P., Wynne J. J., Lankard J. R. // Appl. Phys. Lett.— 1973. V. 22.
P. 342.
14. Bloom D. M., Yardley J. R., Young J. F., Harris S. E. Ц Appl. Phvs Lett —
1974. V. 24. P. 427. У
15. Hodgson R. T., Sorokin P. P., Wynne J. J. Ц Phys. Rev. Lett— 1974. V. 32.
P. 343.
16. Innes К. K, Stoicheff В. P., Wallace S. С. Ц Appl. Phys. Lett.— 1976. V. 29.
P. 715; Vallee F., Wallace S. C., Lugasik J. Ц Opt. Commun.— 1982. V. 42
P. 148; Vallee F., Lugasik J. Ц Ibid.— 1982. V. 43. P. 287.
17. Kung A. H. // Opt. Lett.— 1983. V. 8. P. 24; Technical Digest, Conference on
Lasers and Electro-Optics, Baltimore, 1983, paper Tu 13.
18. McKee T. J., Wallace S. C., Stoicheff В. P. Ц Opt. Lett.— 1978. V. 3. P. 207;
Tomkins F. S., Mahon R. Ц Ibid.—1981. V. 6. P. 179; Bokor J., Freeman R. R.,
Panock R. L., White J. С. Ц Ibid.—1981. V. 6. P. 182; Jaroz W., LaRoc-
que P. E., Stoicheff В. P. Ц Ibid — 1982. V. 7. P. 617.
19. Bethune D, S., Lankard J. R., Sorokin P. P. Ц Opt. Lett.—1979. V. 4. P. 103;
Avouris Ph., Bethune D. S., Lankard J. R., Ors J., Sorokin P. P. Ц J. Chem.
Phys.— 1981. V. 74. P. 2304.
20. Yee T. K., Gustafson T. K. // Phys. Rev. A.— 1978. V. 18. P. 1597.
21. Ye Л, Shen Y. R. // Phys. Rev. A.— 1982. V. 25. P. 2183.
Монографии и обзоры
Optical Phase Conjugation/Ed. R. A. Fisher.—N. Y.: Academic Press, 1983.
Hanna D. C., Yuratich M. A., Cotter D. Nonlinear Optics of Free Atoms and Mo-
lecules.—Berlin: Springer-Verldg, 1981.
Hellwarth R. W. [/ Prog. Quant. Electron.— 1977. V. 5. P. 1.
Proceedings of the International Workshop on Optical Phase Conjugation and
Instabilities/Eds C. Flytzanis et al.— Cafgese, France, 1982.
Литература, добавленная при переводе
1*. Обращение волнового фронта оптического излучения в нелинейных сре-
дах/Под ред. Б. И. Беспалова — Горький: ИПФ АН СССР, 1979.
2*. Винецкий В. Л., Кухтарев Н. В,, Одулов С. Г., Соскин М. С, Динамическая
само дифракция когерентных световых пучков Ц УФН.— 1979. Т. 129. С. 113.
3*. Зельдович Б. Я., Пилипецкий Н. Ф., Шкунов В. В. Обращение волнового
фронта.—М.: Наука, 1985.
4*. Воронцов М. А., Шмальгаузен В. И. Принципы адаптивной оптики.— М.;
Наука, 1986.
5*. Райнтжес Дж. Нелинейные оптические параметрические процессы в жидко-
стях и газах.— М.: Мир, 1987.
К ГЛАВЕ 15
Цитированная литература
1. Bloembergen N. Ц Laser Spectroscopy, IV/Eds Н. Walther and К. W. Rothe.—
Berlin: Springer-Verlag, 1979. P. 340.
2. Levenson M. D. Ц Physics Today.— 1977. V. 30. № 5; P. 44; Harvey A. B.,
McDonald J. R., Tolles W. M. Ц Progress in Analytical Chemistry.— N. Y.: Ple-
532
num Press, 1977. P. 211; Ахманов C. А., Коротеев H. И. Ц УФН.— 1977.1
T. 123. C. 405; Ахманов С. А. Ц Нелинейная спектроскопия/Под ред. H. Блом-
бергена.— М.: Мир, 1979. С. 267; Tolles W. М., Nibler J. W., McDonald J. R.,
Knighton G. V. Ц Topics in Current Physics/Ed. A. Weber.—Berlin: Sprin-
ger-Verlag, 1977; Druet S., Taran J. P. Ц Chemical and Biochemical Applica-
tions of Lasers/Ed. С. B. Moore.—N. Y.: Academic Press, 1979.'V. IV; Le-
venson M. D. Ц Chemical Applications of Nonlinear Optics/Ed. A. Harvey.—
N. Y.: Academic Press, 1980; Levenson M. D., Song J. J, Ц Advances in Co-
herent and Nonlinear Optics/Eds V. Letokhov and M. S. Feld.— Berlin: Sprin-
ger-Verlag, 1980; Eesly G. L Coherent Raman Spectroscopy.— N. Y.: Perga-
mon, 1981.
3. Levenson M. D.t Bloembergen N. Ц J. Chem. Phys.—1974. V. 60. P. 1323.
4. Maker P. D.f Terhune R. W. Ц Phys. Rev.— 1965. V. 137. P. A801.
5. Wynne J. J. Ц Phys. Rev. Lett.— 1972. V. 29. P. 650; Phys. Rev. B.— 1972.
V. 6. P. 534.
6. Levenson M. D., Flytzanis C., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. B.—1972. V. 6.
P. 3462; Yablonovich E., Flytzanis C., Bloembergen N. // Phys. Rev. Lett-
1972. V. 29. P. 865; Levenson M. D. Ц IEEE J. Quant. Electron.—1974. V.
QE-10. P. 110; Levenson M. D., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. B.—1974. V. 10.
P. 4447; J. Chem. Phys.— 1974. V. 60. P. 1323.
7. Ахманов С. А., Дмитриев В. Г., Ковригин А. И,, Коротеев Н. И., Тун-
кин В. Г,, Холодных А. И. // Письма в ЖЭТФ.— 1972. Т. 15. С. 600.
8. Huber-W alchli Н., Guthals D. М., Nibler J. W. Ц Chem. Phys. Lett.—1979.
V. 67. P. 233; Duncan Mr D., Oesterlin P., Byer R. L, Ц Opt. Lett— 1981. V. 6.
P. 90; Duncan M. D., Oesterlin P., Konig F.t Byer R. L. Ц Chem. Phvs Lett —
1981. V. 80. P. 253.
9. DeMartini F., Simoni F., Santamato E. Ц Opt Comm.—1973. V. 9. P. 176;
Henesian M. A., Kulevski L., Byer R. L. // j. Chem. Phys.—1976. V. 65.
P 5530
10. Regnier P. R., Taran J. P. Ц Appl. Phys. Lett—1973. V. 23. P. 240; Nib-
ler J. W., McDonald J. R., Harvey А. В. Ц Opt. Comm.—1976. V. 18. P. 371.
11. Praddaude H. C., Scudder D. W,, Lax В. Ц Appl. Phys. Lett.—1979. V. 35.
P. 766.
12. Byer R. L., Gustafson E:— Частное сообщение.
13. Ахманов С. А., Бункин А. Ф,, Иванов С. Г,, Коротеев Н. И. Ц Письма в
ЖЭТФ.— 1977. Т. 25. С. 244.
14. Oudar J-L., Smith R. W.f Shen Y. R, Ц Appl. Phys. Lett— 1979. V. 34. P. 758.
15. Oudar J-L., Shen Y. R. Ц Phys. Rev. A.— 1980. V. 22. P. 1141.
16. Rahn L. A., Zych L. J., Mattern P. L. Ц Opt. Comm.— 1979. V. 30. P. 249.
17. Owyoung A., Esherick P. Ц Opt. Lett.'— 1980. V. 5. P. 421.
18. Kramer S. D., Parsons F. G., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. B.— 1974. V. 9.
P. 1853.
19. Heiman D., Hellwarth R. W., Levenson M. D., Martin G. Ц Phys. Rev. Lett.—
1976. V. 36. P. 189.
20. Eesly G. L., Levenson M. D., Tolles W. M. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1978.
V. QE-14. P. 45.
21. Druet S. А. Л, Taran J-P. E., Bordt Ch, J. Ц J. Phys. (Paris).—1979. V. 40.
P. 841.
22. Yajima T., Souma H. Ц Phys. Rev. A.— 1978. V. 17. P. 309; Yajima T., Sou-
ma H., Ishiba У. Ц Ibid — 1978. V. 17. P. 324.
23. Prior Y., Bogdan A. R., Dagenais M., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. Lett.—
1981. V. 46. P. Ill; Bogdan A. R., Downer M., Bloembergen N. Ц Phys. Rev.
A.— 1981. V. 24. P. 623; Bloembergen N., Bogdan A, R., Downer M. W. Ц
Laser Spectroscopy, V/Eds A. R. W. McKellar, T. Oka and В. P. Stoicheff.—
Berlin: Springer-Verlag, 1981. P. 157.
24. Decola P. L., Andrews J. R., Hochstrasser R, M., Trommsdorff H. P. // J. Chem.
Phys — 1980. V. 73. P. 4695.
25. Eichler H., Salje G., Stahl H. Ц J. Appl. Phys — 1973. V. 44. P. 5383; Pohl D.,
Schwarz S. E., Igniger V. Ц Phys. Rev. Lett.— 1973. V. 31. P. 32.
26. Phillion D. W., Kuizenga D. J., Siegman A. E. Ц Appl. Phys. Lett.— 1975.
V. 27. P. 85; Salcedo J. R., Siegman A. E., Dlott D, D., Payer M. D. Ц Phys.
533
Rev. Lett.— 1978. V. 41. P. 131; Salcedo J. R., Siegman A. E. Ц IEEE J. Qu-
ant. Electron.—1979. V. QE-15. P. 250.
Монографии и обзоры
Nonlinear Spectroscopy/Ed. N. Bloembergen.—Amsterdam: North-Holland Publis-
hing Co., 1977. [Имеется перевод: Нелинейная спектроскопия/Под ред.
Н. Бломбергена: Пер. с англ./Под ред. С. А. Ахманова.—М.: Мир, 1979.]
Laser Spectroscopy, I—V.—Berlin: Springer-Verlag, 1973, 1975, 1977, 1979, 1981.
Advances in Coherent and Nonlinear Optics/Eds V. Letokhov and M. S. Feld.—
Berlin: Springer-Verlag, 1980.
Levenson M. D. Introduction to Nonlinear Lajser Spectroscopy.—N. Y.: Academic
Press, 1982.
Литература, добавленная при переводе
1*. Ахманов С, А., Коротеев Н. И, Методы нелинейной оптики в спектроско-
пии рассеяния света.— М.: Наука, 1981.
2*. Волков С. Ю., Козлов Д. И,, Прохоров А. М., Смирнов В. В., Фабелин-
ский В. И. КАРС-спектроскопия высокого разрешения молекулярных га-
зов Ц Лазерная спектроскопия комбинационного рассеяния в кристаллах
и газах/Под ред. П. П. Пашинина.— М.: Наука, 1986; Волянский С. И., Be-
рещагин К. А., Волков А. Ю., Илюхин А. А., Пашинин П. П., Смирно* В, В.,
Фабелинский В, И. Локальная невозмущающая диагностика параметров
газовых сред Ц Там же.—С. 117.
3*. Коротеев Н. И. Интерференционные явления в когерентной активной
спектроскопии рассеяния и поглощения света: голографическая многомер-
ная спектроскопия Ц УФН.— 1987. Т. 152. С. 493.
4*. Akhmanov S. A. Coherent Raman Spectroscopy. From Statics to Dynamics and
Kinetics, Progress in Non-Linear Methods Ц Hyperfine Interactions.—1987.
V. 38. P. 555.
5*. Ахманов С. А., Выслоух В. А., Чиркин А. С. Оптика фемтосекундных лазер-
ных импульсов.—M.: Наука, 1988.
К ГЛАВЕ 16
Цитированная литература
1. Hellwarth R. W. Ц Prog. Quant. Electron.—1977. V. 5. P. 1.
2. Bloom D. M., Liao P. F., Economou N. P. Ц Opt. Lett.—1978. V. 2. P. 58.
3. Tan-no N., Ohkawara K., Inaba H. Ц Phys. Rev. Lett.— 1981. V. 46. P. 1282;
Heer С. V. Ц Opt. Lett — 1981. V. 6. P. 549.
4. Miller D. A. B., Seaton С. T., Prise M. E., Smith S. D. H Phys. Rev. Lett.—
1981. V. 47. P. 197.
5. Liao P. F., Bjorklund G. С. Ц Phys. Rev. Lett.— 1976. V. 36. P. 584.
6. Steel D. G., Lam £. F. Ц Phys. Rev. Lett.— 1979. V. 43. P. 1588.
7. Shen У. Я. Ц Phys. Lett.— 1966. V. 20. P. 378.
8. Be Gennes P. G. / Mol. Cryst. Liq. Cryst.— 1971. V. 12. P. 193.
9. Wong G. K. L., Shen У. Л. Ц Phys. Rev. A.—1974. V. 10. P. 1277. В этой ра-
боте используется параметр тензорного порядка, а коэффициент а в три
раза меньше, чем определенный в данной , книге. Кроме того, в цитируемой
работе для плотности энергии поля используется выражение в|Е|2/8л, в то
время как выше мы определили ее как в|Е|2/2л.
10. Durbin S. D., Arakelian S. M.f Shen У. R. Ц Phys. Rev. Lett.— 1981. V. 47.
P. 1411.
11. Feinberg L, Heiman D., Tanguay A. R., Hellwarth R. W. Ц J. AppL Phys.—
1980. V. 51. P. 1297.
12. См., например, Hanson E. G., Shen У. /?., Wong G. K. L. Ц Phys. Rev.—
1976. V. 14. P. 1281; Owyoung A., Hellwarth R. W., George N. Ц Phys. Rev. A.—
1971. V. 4. P. 2342.
534
13. Maker P. D., Terhune R. W., Savage С, M. Ц Phys. Rev. Lett.— 1964. V. 12.
P. 507.
14. Durbin S. D., Arakelian S. M., Shen Y. R. Ц Opt. Lett.— 1981. V. 6. P. 411;
Phys. Rev. Lett.— 1981. V. 47. P. 1411.
15. Duguay M. A., Hanson J. W. Ц Opt. Comm.— 1969. V. 1. P. 254.
16. Seidal H. U. S. Patent No. 3610731; Szoke A., Danean V., Goldhar L, Kur-
nit N. А. Ц Appl. Phys. Lett — 1969. V. 15. P. 376; Gibbs H. M., McCall 5.
Venkatesan T. N. С. Ц Phys. Rev. Lett.— 1976. V. 36. P. 1135.
17. Cm. Optical Bistability/Eds С. M. Bowden, M. Ciftan and H. R. Robl.—N. Y.:
Plenum, 1981; Optical Bistability, II/Eds С. M. Bowden, H. M. Gibbs and
S. L. McCall.— N. Y.: Plenum, 1983.
18. См., например, Bonifacio R., Lugiato L. А. Ц Pattern Formation by Dynamic
Systems and Pattern Recognition/Ed. H. Haken.—Berlin: Springer-Verlag,
19. Ikeda K., Dai do H., Akimoto О. Ц Phys. Rev. Lett.—1980. V. 45. P. 709;
Ibid.— 1982. V. 48. P. 617.
20. См., например, Schwartz J., Weiler W., Chang R. К, Ц IEEE J. Quant. Elect-
ron.— 1970. V. QE-6. P. 442; Dahlstrom L. Ц Opt. Comm.—1971. V. 4. P. 289;
Sala K.t Richardson M. C., Isenor N. R. Ц IEEE J. Quant. Electron.—1977.
V. QE-13. P. 915.
Монографии и обзоры
Chang T. Y. Ц Opt. Eng — 1981. V. 20. P. 220.
Hellwarth R. W. Ц Prog. Quant. Electron.—1977. V. 5. P. 1.
Литература, добавленная при переводе
1*. Нелих С. Молекулярная нелинейная оптика; Пер. с пол./Под ред. И. Л. Фа-
бел инского.—М.: Наука, 1980.
2*. Аракелян С. М., Чилингарян Ю. С. Нелинейная оптика жидких кристал-
лов— М.: Наука, 1984.
3*. Аракелян С. М. Оптическая бистабильность, мультистабильность и неустой-
чивости в жидких кристаллах // УФН.— 1987. Т. 153. С. 579.
4* Nonlinear Optical Processes in Organic Materials Ц J. Opt. Soc. Amer. B.—
1987. V. 4. № 6 (special issue).
5*. Зельдович Б. Я., Табирян H. В. Ориентационная оптическая нелинейность
жидких кристаллов Ц УФН.— 1985. Т. 147. С. 633.
6*. Коренева Л. Г., Золин В. Ф., Давыдов Б. Л. Нелинейная оптика молекуляр-
ных кристаллов.—М.; Наука, 1985.
7*. Желуде в Н. И. Поляризационные неустойчивость, мультистабильность и
хаос. Спонтанное нарушение поляризационной симметрии Ц УФН.—1988;
Т. 154 С. 628.
8*. Gibbs Н. Optical Bistability: Controlling Light with Light.—N. Y.: Academic
Press, 1985.
К ГЛАВЕ 17
Цитированная литература
1. Аскаръян Г. А: /! ЖЭТФ.- 1962. Т. 42. С. 1567.
2. Hercher М. Ц J. Opt. Soc. Am.— 1964. V. 54. Р. 563.
3. Chiao R. У., Garmire E., Townes С. H. Ц Phys. Rev. Lett.— 1964. V. 13». P. 479
[Erratum.— Ibid.— 1965. V. 14. P. 1056.]
4. Зверев Г. M.t Малдутис Э. К,, Пашков В, А. // Письма в ЖЭТФ.— 1969.
Т. 9. С. 108; Зверев Г. М., Пашков В. А. Ц ЖЭТФ.—1969. Т. 57.
С. 1128.
5. Giuliano С. R., Marburger J. Н. Ц Phys. Rev. Lett.— 1971. V. 27. Р. 905.
6. См. тл. 11 и обзорную статью: Shen У. Я. Ц Light Scattering in Solids/EdL
M. Cardona.—Berlin: Springer-Verlag, 1975. P. 275. [Имеется перевод: Рас-
535
сеяние света в твердых телах/Под ред. М. Кардоны: Пер. с англ./Под ред.
Б. П. Захарчени.— М.: Мир, 1979.]
7. Shen У. Я., Shaham У. J. Ц Phys, Rev. Lett.—1965. V. 15. Р. 1008; Lalle-
mand Р., Bloembergen N. Ц Ibid.—1965. V. 15. P. 1010; Hauchecorne G.,
Mayer G. Ц Compt. Rend.— 1965. V. 261. P. 4014; Пилипецкий H. Ф., Руста-
мов A. P. Ц Письма в ЖЭТФ.— 1965. T. 2. С. 88.
8. Garmlre Е., Chiao R. У., Townes С. Н. Ц Phys. Rev. Lett.—1966. V. 16. Р. 347;
Chiao R. У., Johnson M. Л., Krinsky S., Smith И. Л., Townes C. H., Garmi-
re E. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1966. V. QE-2. P. 467.
9. Луговой В. В., Прохоров Л. М. Ц Письма в ЖЭТФ.—1968. Т. 7. С. 153.
10. Loy М. М. Т., Shen У. Я. Ц Phys. Rev. Lett.— 1969. V. 22. Р. 994,
11. Ахманов С. Л., Сухоруков А. И., Хохлов Р. В. Ц УФН.—1967. Т. 93.
С. 19
12. Wagner W. G,^ Haus Н. Л., Marburger J. Н. Ц Phys. Rev.— 1968. V. 175. Р. 256;
изложение теории Гамильтона — Якоби см., например, в кн.: Goldstein Н.
Classical Mechanics.—N. Y.: McGraw-Hill, 1950. P. 273.
13. Kelley P. L. Ц Phys. Rev. Lett.—1965. V. 15. P. 1005; Таланов В. И. Ц
Письма в ЖЭТФ.— 1965. Т. 2. С. 218.
14. Marburger J. Н., Dawes Е. L. Ц Phys. Rev. Lett.— 1968. V. 21. Р. 556; Da-
wes Е. L., Marburger J. H. Ц Phys. Rev.— 1969. V. 179. P. 862.
15. Беспалов В. И., Таланов В. И. Ц Письма в ЖЭТФ.— 1966. Т. 3. С. 471.
16. McAllister G., Marburger J., De Shazer L. Ц Phys. Rev. Lett.—1968. V. 21.
P. 1648.
17. Close D. H., Giuliano C. R., Hellwarth R, W., Hess L, ZX, McClung F. J., Wag-
ner W. G. Ц IEEE J. Quant. Electron — 1966. V. QE-2. P. 553.
18. Wang С. C. [[ Phys. Rev. Lett — 1964. V. 16. P. 344.
19. Brewer R. G., Lifsitz J. R., Garmire E., Chiao R. У., Townes С. H. Ц Phys.
Rev.— 1968. V. 166. P. 326.
20. Коробкин В, B.f Прохоров Л. Af., Серов P. В., Щелев М. Я. Ц Письма в
ЖЭТФ.— 1970. Т. 11. С. 153.
21. Loy М. М. Т.. Shen У. Я. Ц Phys. Rev. Lett— 1970. V. 25. Р. 1333; Appl. Phys.
Lett.—1970. V. 19. P. 285.
22. Loy Af. Af. T., Shen У. Я. Ц IEEE J. Quant. Electron.—1973. V. QE-9.
P. 409.
23. Maier M.t Wendl G., Kaiser W. Ц Phys. Rev. Lett — 1970. V. 24. P. 352.
24. Maier M., Kaiser W., Giordmaine J. Л. Ц Phys. Rev. Lett.— 1966. V. 17. P. 1275;
Phys. Rev.— 1969. V. 177. P. 580.
25. Shen У. Я., Shaham У. 7. Ц Phys. Rev — 1967. V. 163. P. 224.
26. Shimizu F. Ц IBM J. Res. Develop.— 1973. V. 17. P. 286.
27. Garmire E. Ц Phys. Lett.— 1965. V. 17. P. 251.
28. См. раздел 16.2.
29. Ахманов С. А,, Сухоруков Л. Я., Хохлов Р. В. // ЖЭТФ.— 1966. Т. 51. С. 296;
Алешкевич В. Л., Ахманов С. Л., Сухоруков Л. Я., Хачатрян Л. Af. // Пись-
ма в ЖЭТФ.— 1971. Т. 13. С. 55.
30. Fleck J. A., Kelley Р. L. Ц Appl. Phys. Lett.— 1969. V. 15. Р. 313; Carman R. L.,
Fleck J. Л. // Ibid.— 1972. V. 20. P. 290.
31. Wong G. K. L., Shen У. Я. // Phys. Rev. Lett.— 1973. V. 32. P. 527.
32. Brewer R. G., Lee С. H. Ц Phys. Rev. Lett.—1968. V. 21. P. 267.
33. Hanson E. G„ Shen Y. R., Wong G. K. L. Ц Appl. Phys.— 1977. V. 14. P. 65.
34. Steinberg G. N, Ц Phys. Rev. A.— 1971. V. 4. P. 1182.
35. Kerr E. L. Ц Phys. Rev. A.— 1971. V. 4. P. 1195; Ibid.—1972. V. 6. P. 1162.
36. Giuliano C. R., Marburger J, H. Ц Phys. Rev. Lett.—1971. V. 27. P. 905.
37. Grischkowsky D. Ц Phys. Rev. Lett.— 1970. V. 24. P. 866.
38. Nowak A. 7., Ham D. О. Ц Opt. Lett.— 1981. V. 6. P. 185.
39. Bjorkholm J, E., Ashkin Л. Ц Phys. Rev. Lett.—1974. V. 32. P. 129.
40. Ashkin Л., Dziedzic J. M., Smith P. Ж Ц Opt. Lett.— 1982. V. 7. P. 276.
41. Dabby F. Ж., Whinnery J. R. Ц Appl. Phys. Lett —1968. V. 13. P. 284.
42. Fleck J. Л., Layne С, Ц Appl. Phys. Lett — 1973. V. 22. P. 467.
43. Bloembergen N., Lallemand P. Ц Phys. Rev. Lett.— 1966. V. 16. P. 81; Bre-
wer R. G. // Ibid.—1967. V. 19. P. 8.
44. Shimizu F. Ц Phys. Rev. Lett.— 1967. V. 19. P. 1097.
536
45. Shen У. Я., Loy М. М. Т. Ц Phys. Rev. А.— 1971. V. 3. Р. 2099.
46. Wong G. К. L., Shen Y. R. Ц Appl Phys. Lett.— 1972. V. 21. P. 163.
47. Alfano R. R., Shapiro S. L. Ц Phys. Rev. Lett.— 1970. V. 24. P. 1217; Shar-
ma D. K., Yip R. W. Ц Opt Comm.— 1979. V. 30. P. 113.
48. Smith W. L., Liu P., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. A.—1977. V. 15. P. 2396.
49. Penzkofer A., Laubereau A., Kaiser W. Ц Phys. Rev. Lett.—1973. V, 31.
P. 863; Penzkofer A., Seilmeier A., Kaiser W. Ц Opt. Commun.—1975. V. 14.
P. 363.
50. Shank С. V., Fork R. L., Yen R., Stolen R. H., Tomlinson W. J. H Appl. Phys.
Lett.— 1982. V. 40. P. 761.
51. Durbin S. D.t Arakelian S. M.t Shen У. R. Ц Opt. Lett.— 1981. V. 6. P. 411.
52. Островский Л. А. Ц ЖЭТФ.— 1966. T. 51. C. 1189; DeMartini F., Townes C. H.,
Gustafson T. K., Kelley P. L. Ц Phys. Rev.— 1967. V. 164. P. 312; Gustaf-
son T. K., Taran J-Р., Haus H. A., Lifstiz J. R., Kelley P. L. Ц Ibid.—
1969. V. 177. P. 306.
53. Grischkowsky D., Courtens E., Armstrong J. А. Ц Phys. Rev. Lett.—1973.
V. 31. P. 422.
54. Leite R. C. C., Moore R. &, Whinnery J. R. Ц Appl. Phys. Lett— 1964. V. 5.
P. 141.
55. Whinnery J. R.4 Miller D. T., Dabby F. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1967.
V. 3. P. 382; Akhmanov S, A., Krindach D. P.,Migulin A. V., Sukhorukov A. P.,
Khokhlov R. V. // IEEE J. Quant. Electron.— 1968. V. 4. P. 568.
56. Dabby F. W., Gustafson T. K., Whinnery J. R., Kohanzadeh У., Kelley P. L. Ц
Appl. Phys. Lett.— 1970. V. 16. P. 362.
57. Ахманов С. А., Криндач Д. II., Сухоруков А. Л., Хохлов P. В. Ц Письма
в ЖЭТФ.— 1967. T. 6. С. 509.
58. См., например, Albrecht А. С. Ц Advances in Laser Chemistry/Ed. A. H. Ze-
wail.— Berlin: Springer-Verlag, 1978. P. 235.
59. Leite R. С. C., Porto S. P. S., Damen T. С. Ц Appl. Phys. Lett— 1967. V. 10.
P. 100.
Монографии и объоры
Akhmanov S. A., Khokhlov R. V., Sukhorukov A. P. Ц Laser Handbook, II/ Eds
F. T. Arrechi and E. O. Schulz-Dubois.— Amsterdam: North-Holland Publishing
Co., 1972; Ц УФН.— 1967. T. 93. C. 19.
Shen Y. R. Ц Prog. Quant. Electron.— 1975. V. 4. P. 1.
Marburger J. H. Ц Prog. Quant. Electron.—1975. V. 4. P. 35.
Литература, добавленная при переводе
1*. Луговой В. А., Прохоров А. М. Теория распространения мощного лазерного
излучения в нелинейной среде Ц УФН.— 1973. Т. 111. С. 203.
2*. Ахманов С. А., Выслоух В. А., Чиркин А. С. Самовоздействие волновых па-
кетов и генерация фемтосекундных лазерных импульсов Ц УФН.—1986.
Т. 149. С. 449.
К ГЛАВЕ 18
Цитированная литература
1. Kingdon К. Н. Ц Phys. Rev.— 1923. V. 21. Р. 408; Esherick Р., Wynne 7. Л,
Armstrong J. А. Ц Laser Spectroscopy, III/Eds J. L. Hall and J. L. Carlsten.—
Berlin: Springer-Verlag, 1977. P. 170.
2. Edelstein S. A., Gallagher T. F. Ц Advances in Atomic and Molecular Phy-
sics/Eds D. R. Bates and B. Bederson.— N. Y.: Academic Press, 1978. V. 14*
P. 365.
3. Stoicheff В. P., Weinberger E. Ц Can. J. Phys.— 1979. V. 57. P. 2143.
4. Harvey К. C., Stoicheff В. P. Ц Phys. Rev. Lett— 1977. V. 38. P. 537.
5. Stoicheff В. P., Weinberger E. Ц Phys* Rev. Lett— 1980. V. 44. P. 733.
537
6. См., например, Esherick Р., Armstrong J. Л., Dreyfus R. W.9 Wynne J. J, Ц
Phys. Rev. Lett.—1976. V. 36. P. 1296; Esherick P. Ц Phys. Rev. A.—1977.
V. 15. P. 1920.
7. Lu K. T., Fano U. J Phys. Rev. A.—1970. V. 2. Ц. 81; Fano U. Ц J. Opt. Soc.
Amer.—1975. V. 65. P. 979 и ссылки в этой статье; Armstrong Л., Eshe-
rick Р., Wynne J. J. U Phys. Rev. A.—1977. V. 15. P. 18Q.
8. Llttman M. G., Zimmerman M. L., Ducas T. W.t Freeman R. R., Kleppner D. Ц
Phys. Rev. Lett.— 1976. V. 36. P. 788.
9. Zimmerman M. L., Castro J. C., Kleppner D. Ц Phys. Rev. Lett.— 1978. V. 40.
P. 1083.
10. Fabre C., Haroche S., Goy P. Ц Phys. Rev. A.—1978. V. 18. P. 229.
11. Gallagher T. F., Cooke W. E. Ц Appl. Phys. Lett.—1979. V. 34. P. 369; Du*
cas T. W., Spencer W. P., Vaidyanathan A. G.. Hamilton W. H.t Kleppner D. Ц
Ibid.—1979. V. 35. P. 382.
12. Gross M., Goy P., Fabre C., Haroche S.t Ralmond J. M. Ц Phys. Rev. Lett.—
1979. V. 43. P. 343; Ralmond J, Af., Goy P., Gross Af., Haroche S., Fabre С. Ц
Ibid.—1982. V. 49. P. 117; Ibid^—1982. V. 49. P. 1924; Goy P., Ralmond J. M,
Gross M., Haroche 5. Ц Ibid.— 1983. V. 50. P. 1903.
13. Fano U. U Phys. Rev.— 1961. V. 124. P. 1866.
14. Cooke W. E., Gallagher T. F., Edelstein S. Л., Hill R. M. / Phys. Rev. Let.—
1978. V. 40. P. 178.
15. Беков Г. И., Летохов В. С., Матвеев О. И., Мишин В. И. Ц Письма в ЖЭТФ.—
1978. Т. 28. С.) 308; Bekov G. I., Vidolov&Angelova Е. R., Ivanov L. N., Le-
tokhov V. S., Mishin V. I. Ц Opt. Commun.—1980. V. 35. P<. 194.
Монографии и обзоры
Laser Spectroscopy, III, IV, V.— Berlin: Springer-Verlag, 1977, 1979, 1981.
Летохов В. С., Чеботаев В. П. Принципы нелинейной лазерной спектроско-
пии.—М.: Наука, 1975.
Parker D. Н., Berg J. О., El-Sayed М. Л. Ц Advances in Laser Chemistry/Ed.
A. H. Zewail.— Berlin: Springer-Verlag, 1978.
Литература, добавленная при переводе
1*. Ридберговские состояния атомов и молекул/Под ред. Р. Стеббингса, Ф. Дан-
нинга.— М.: Мир, 1985.
К ГЛАВЕ 19
Цитированная литература
1. Hurst G. S.f Payne М. G., Kramer S. D., Young J. P. Ц Rev. Mod. Phys.—
1979. V. 51. P. 767.
2. Letokhov V. S., Mishin V, I. Ц Opt. Commun.—1979. V. 29. P. 168.
3. Fairbank W. M, Hansch T. W.t Schawlow Л. L. Ц J. Opt. Soc. Am.—1975.
V. 65. P. 199.
4. Greenless G. W., Clark D. L., Kaufman S. L., Lewis D. Л., Tonn J. F., Broad-
hurst ]. H. Ц Opt. Commun.—1977. V. 23. P. 236.
5. Балыкин В. И., Летохов В. С., Мишин В. И,, Семчишен В. Л. Ц Письма
в ЖЭТФ.— 1977. Т. 26. С. 492.
6. She С. У., Fairbank W. М., Billman К. М. Ц Opt Lett— 1978. V. 2. Р. 30;
Prodan J. ‘ V., She С.' У., Fairbank W. M. // Optv Commun.—1982. V. 43.
P. 215.
7. Gelbwachs I. A.t Klein C. F., Wessel J. E. IEEE L Quant. Electron.—1978.
V. QE-14. P. 121.
8. Klewer M., Beerlage M. J. M., Los Ц Van der Wiel M. J. Ц J. Phys.—1977.
V. B10. P. 2809; Reilly 7. D., Kompa K. L. Ц Adv. Mass Spectrosc —1979.
V. 8. P. 1800.
538
9. Zandee L., Bernstein R. B., Lichtin D. А. Ц J. Chem. Phys.— 1978. V. 69.
P. 3427; Zandee L., Bernstein R. В. Ц J. Chem. Phys.— 1979. V. 70. P. 2574;
Ibid.- 1979. V. 71. P. 1359.
10. Schulz Л., Cruse H. W., Zare R. N. Ц J. Chem. Phys.— 1973. V. 57. P. 1354.
11. Балыкин В. И., Мишин В. И., Семчишен В, А. Ц Квантовая электроника.—
1977. Т. 4. С. 1556.
12. Laubereau Л., Seilmeier Л., Kaiser W. Ц Chem. PhyS. Lett—1975. V. 36.
Р. 232.
13. Hurst G. S., Payne М. G., Nayfeh М. Н., Ju dish J. Р., Wagner Е. В. Ц Phya
Rev. Lett.—1975. V. 35. P. 82.
14. Johnson P. M., Berman M. R., Zakheim D. Ц J. Chem. Phys.—1975. V. 62.
P. 2500; Petty G., Tai C., Dalby F. W. Ц Phys. Rev. Lett—1975. V. 34. P. 1207.
15. Амбарцумян P. В., Апатин Л. Летохов В. С., Макаров Л. Л., Мишин В. Н.,
Пурецкий А. Л., Фурзиков Н. П. Ц ЖЭТФ.— 1976. Т. 70. С. 1660; Нау-
feh М. Н., Hurst Gr. 5., Payne М. G., Young J. P. Ц Phys. Rev. Lett—1977.
V. 39. P. 604.
16. Chu S., Mills Л. P. U Phys. Rev. Lett— 1982. V. 48. P. 1333; Chu S., Mills A. P. Ц
Laser Spectroscopy, VI/Eds H. Weber and W. Liithy.— Berlin: Springer-Ver-
lag, 1983.
17. См., например, Stephenson J., King D. S. Ц J. Chem. Phys.—1977. V. 69.
P. 1485.
18. Kramer S. D., Bemis C. E., Young J. P., Hurst G. S. Ц Opt Lett.—1978. V. 3.
P. 16.
19. Einstein А. Ц Investigations on the Theory of Brownian Movement/Ed.
R. Furth.— N. Y.: Dover, 1956.
20. Grossman L. W., Hurst G. S>, Payne M. G., Allman S. L. Ц Chem. Phys.
Lett.- 1977. V. 50. P. 70.
Монографии и обзоры
Antonov V. S., Letokhov V. 5. Ц Appl. Phys.— 1981. V. 24. P. 89.
Balykin V. I., Bekov G. Z., Letokhov V. S., Mishin V. I. Частное сообщение.
Bekov G. I., Letokhov V. S. Ц Appl. Phys. B — 1983. V. 30. P. 161.
Hurst G. S., Payne M. G., Kramer S. D., Young J. P. Ц Rev. Mod. Phys.— 1979.
V. 51. P. 767.
Letokhov V. S. Ц Comments Atomic MoL Phys.—1977. V. 7. P. 93; Ibid.—1977.
V. 7. P. 107; Ibid.— 1981. V. 10. P. 257.
Parker D. H., Berg J. O., El-Sayed M. А. Ц Laser Chemistry/Ed. A. H. ZewaiL—
Berlin: Springer-Verlag, 1978.
Payne M. G.) Chen C. H., Hurst G. S., Foltz G. W. Ц Advances in Atomic and
Molecular Physics, V. 17/Eds D. Bates and B. Bederson.—N. Y.: Academic
Press, 1982.
Литература, добавленная при переводе
!♦. Летохов В. С. Лазерная фотоионизационная спектроскопия.—М.: Наука,
1987.
К ГЛАВЕ 20
Цитированная литература
1. См., например, Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Электродинамика сплошных
сред.— 2-е изд., перераб.— М.: Наука, 1982. .
2. Gordon J. Р. Ц Phys. Rev. А.—1973. V. 8. Р. 14.
3. Ashkin Л. Ц Phys. Rev. Lett— 1970. V. 24. Р. 156.
4. Ashkin Л., Dziedzic J. M. Ц Appl. Phys. Lett— 1976. V. 28. P. 333; Ibid.—
1977. V. 30. P. 202.
5. Ashkin А. Ц Phys. Rev. Lett.— 1978. V. 40. P. 729.
6. Ashkin Л., Dziedzic J. M. / AppL Phys. Lett— 1971. V. 19. P. 283.
539
7. Benner R. E., Barber P. W., Owen J. F.t Chang R. К. // Phys. Rev. Lett.—
1980. V. 44. P. 475.
8 Ashkin A., Dziedzic J. M. Ц Phys. Rev. Lett.— 1977. V. 38. P. 1351.
9. Ashkin А. Ц Science.—1980. V. 210. P. 1081.
10. Smith P. W.9 Ashkin A., Tomlinson W. ]. Ц Opt Lett.—1981. V. 6. P. 284;
Ashkin A., Smith P. W.9 Dziedzic J. M. Ц Appl. Phys.— 1982. V. 28. P. 142.
11. Frisch R. Ц Z. Phys.— 1933. V. 86. P. 42.
12. lacquinot P.9 Liberman S.9 Pique J. L.9 Pinard L Ц Opt. Commun.— 1973. V. 8.
P. 163.
13. Bernhardt A. F. Ц Appl. Phys. Lett — 1976. V. 9. P. 19.
14. Балыкин В. И.ч Летохов В. С., Мишин В. И. Ц Письма в ЖЭТФ.—1979.
Т. 29. С. 614; ЖЭТФ.—1980. Т. 78. С. 1377.
15. Phillips W. D., Metcalf Н> Ц Phys. Rev. Lett— 1982. V. 48. Р. 596; Pro-
dan J. У., Phillips W. D.9 Metcalf H. Ц Ibid.— 1982. V. 49. P. 1149.
16. Bjorkholm J. E.9 Freeman R. R.9 Ashkin A. A.9 Pearson D. В. // Phys. Rev.
Lett.—1978. V. 41. P. 1361; Pearson D. B., Freeman R. R.9 Bjorkholm J. E.9
Ashkin A. / Appl. Phys. Lett.— 1980. V. 36. P. 99.
17. Arimondo E,9 Lew H.9 Oka T. Ц Phys. Rev. Lett.—1979. V. 43. P. 753.
18. Казанцев А. П. Ц ЖЭТФ —1973. T. 63. C. 1628; там же.—1974. T. 66.
С. 1599; Cook R. J. // Phys. Rev. Lett — 1978. V. 41. P. 1788.
19. Hansch T. W.9 Schawlow A. L. Ц Opt. Commun.—1975. V. 13. P. 68.
20. Летохов В. С., Миногин В. Г., Павлик Б. Д. Ц ЖЭТФ.— 1977. Т. 72. С. 1328;
Letokhov V. S., Minogin V. G. Ц Appl. Phys.— 1978. V. 17. P. 99; Ashkin А. Ц
Phys. Rev. Lett.— 1978. V. 40. P. 729.
21. Ashkin A., Gordon J. P. Ц Opt. Lett.— 1979. V. 4. P. 161.
22. Gordon J. P.9 Ashkin A. // Phys. Rev. A.—1980. V. 21. P. 1606.
23. Bjorkholm J. E., Freeman R. R.9 Ashkin A., Pearson D. В. Ц Opt. Lett.—
1980. V. 5. P. 111.
24. Wineland D. J., Drullinger R. E.9 Walls F. L. Ц Phys. Rev. Lett.— 1978. V. 40.
P. 1639; Neuhauser W.9 Hohenstatt M.9 Toschek P., Dehmelt H. Ц Phys. Rev.
Lett.— 1978. V. 41. P. 233.
25. Neuhauser W.9 Hohenstatt M., Toschek P. E. Ц Appl. Phys.—1978. V. 17.
P. 123.
Монографии и обзоры
Ashkin А. Ц Sci. Am.— Feb. 1972. V. 226. P. 63.
Ashkin А. Ц Science.— 1980. V. 210. P. 1081.
Казанцев A. H. Ц УФН.— 1978. T. 124. C. 113.
Литература, добавленная при переводе
1*. Летохов В, С., Миногин В. И, Давление лазерного излучения на атомы.—
М.: Наука, 1986.
К ГЛАВЕ 21
Цитированная литература
1. Feynman R. Р.9 Vernon F. L.9 Hellwarth R. W. Ц J. Appl. Phys.— 1957. V. 28.
P. 49.
2. Bloch F. Ц Phys. Rev — 1946. V. 70. P. 460.
3. См., например, Goldstein H. Classical Mechanics.— 2nd ed.— Reading, MA:
Addison Wesley. P. 132.
4. Rabi 1.1. Ц Phys. Rev.— 1937. V. 51. P. 652.
5. Torrey H. С. Ц Phys. Rev.—1949. V. 76. P. 1059.
6. Tang C. L.9 Statz H. Ц AppL Phys. Lett.— 1968. V. 10. P. 145; Hocker G. B.,
Tang C. L. Ц Phys. Rev. Lett.— 1969. V. 21. P. 591.
7. Brewer R. G., Shoemaker R. L. Ц Phys. Rev. Lett.—1971. V. 27. P. 631; Phys.
Rev. A.— 1972. V. 6. P. 2001.
540
8. Hahn E. L. Ц Phys. Rev.— 1950. V. 77. P. 297.
9. DeVoe R. G., Brewer R. G. Ц Phys. Rev. Lett.— 1983. V. 50. P. 1269.
10, Rand S. C., Wokaun A., DeVoe R. G.* Brewer R. G. // Phys. Rev. Lett.—1979.
V. 43. P. 1868.
11. Hahn E. £. Ц Phys. Rev.— 1950. V. 80. P. 580.
12. Kurnit N. A., Abella I. D., Hartmann S. R. Ц PhySL Rev. Lett.—1964. V. 13.
P. 567; Abella I. D., Kurnit N. A., Hartmann S. R. Ц Phys. Rev.—1966. V. 141.
P. 391; Abella L D. Ц Progress in Optics/Ed. E. Wolf.— Amsterdam: North-
Holland Publishing Co., 1969, V. 7; Hartmann S. R. Ц Proceedings of the In-
ternational School of Physics, Enrico-Fermi Course, XLII/Ed. R. Glauber.—
N. Y.: Academic Press; 1969. P. 532.
13. MacFarlane R. M., Shelby R. M. Ц Opt. Commun.—1981. V. 39. P. 169.
14. Ув P. X., Shen У. R. Ц Phys. Rev. A.— 1982. V. 25. P. 2658.
15. Уее T. К., Gusatfson Т. К. Ц Phys. Rev. А.—1978. V. 18. Р. 1597.
16. Mossberg Т. М., Kachru R., Hartmann S. R., Flusberg A. M. Ц Phys. Rev. A.—
1979. V. 20. P. 1976.
17. Fujita M., Nakatsuka H., Nakanishi H., Matsuoka M. Ц Phys. Rev. Lett.—
1979. V. 42. P. 974.
18. Хартманн с сотрудниками разработали также другие типы диаграммной
техники, которые позволяют предсказывать и описывать различные виды
фотонного эха: Mossberg Т. М., Hartmann S. R. Ц Phys. Rev. А.— 1981. V. 23.
Р. 1271; Beach R., Hartmann S. R. Ц Phys. Rev.— 1982. V. 25. P. 2658.
19. Berman P. R., Levy 7. M.y Brewer R. G. Ц Phys. Rev. A.—1975. V. 11. P. 1668.
20. Treacy E. В. Ц Phys. Lett.—1968. V. 27A. P. 421.
21. Loy M. M. T. Ц Phys. Rev. Lett.— 1974. V. 32. P. 814.
22. Crisp M. D. Ц Phys. Rev. A.— 1973. V. 8. P. 2128.
23. Grischkowsky D. Ц Phys. Rev. Lett.— 1970. V. 24. P. 886; Grischkowsky D.,
Armstrong J, А. Ц Phys. Rev. A.— 1972. V. 6. P. 1566; Grischkowsky D. //
Ibid.—1973. V. 7. P. 2096; Grischkowsky D,, Courtens E., Armstrong J. А. Ц
Phys. Rev. Lett.— 1973. V. 31. P. 422.
24. McCall S. L., Hahn E. £. // Phys. Rev. Lett— 1967. V. 18. P. 908; Phys. Rev.—
1969. V. 183. P. 457.
25. Slusher R. E., Gibbs Hi M. Ц Phys. Rev. A.— 1972. V. 5. P. 1634 [Erratum:
Ibid.— 1972. V. 6. P. 1255.1
26. Dicke R, H, Ц Phys. Rev.— 1954. V. 93. P. 99.
27. Bloembergen N., Pound R. У. Ц Phys. Rev.— 1954. V. 95. P. 8.
28. Skribanowitz N., Herman I. P., MacGillivray J. C., Feld M. S. Ц Phys. Rev.
Lett.—1973. V. 30. P. 309; Herman I. P.4 MacGillivray J. C., Skribanowitz N.,
Feld M. S. Ц Laser Spectroscopy/Edsl R. G. Brewer and A. Mooradian.—
N. Y.: Plenum, 1974. P. 379.
29. Gibbs H. M., Vrehen Q. H. F., Hikspoors H. M. J. Ц Phys. Rev. Lett.— 1977.
V. 39. P. 547.
30. MacGillivray J. C., Feld M, S. Ц Phys. Rev. A — 1976. V. 14. P. 1169.
31. Bonifacio R., Lugiato L. А. Ц Phys. Rev. A.—1975. V. 11. P. 1507; Ibid.—
1975. V. 12. P. 587.
32. Glauber R., Haake F. Ц Phys. Lett.—1978. V. 68A. P. 29; Haake F., King H.,
Schroder G., Haus J., Glauber R., Hopf F. Ц Phys. Rev. Lett.—1979. V. 42.
P. 1740.
33. Polder Б., Schuurmans M. F. H., Vrehen Q. H. F. Ц Phys. Rev. A.— 1979. V. 18.
P. 1192.
34. Vrehen Q. H. F., Schuurmans M. F. H. Ц Phys. Rev. Lett.—1979. V. 42. P. 224.
35. Bonifacio R., Lugiato L. А. Ц Dissipative Systems in Quantum Optics/Ed.
R. Bonifacio.— Berlin: Springer-Verlag, 1982; Vrehen Q. H. F., Gibbs H. M. Ц
Ibid.
Монографии и обзоры
Abraham A. The Principles of Nuclear Magnetism.—London: Oxford University
Press, 1961. [Имеется перевод: Абрагам А. Ядерный магнетизм: Пер. с англ./
Под ред. Г. В. Скроцкого.— М.: ИЛ, 1963.]
541
Allen L., Eberly J. H. Optical Resonance and Two-Level Atoms.— N. Y.: Wiley,
1975. [Имеется перевод: Аллен Л., Эберли Дж. Оптический резонанс и двух-
уровневые атомы.— М.: Мир, 1978.]
Brewer R. G. Ц Frontiers in Laser Spectroscopy, V. 1/Eds R. Balian, S. Haroche
and S. Liberman.—Amsterdam: North-Holland Publishing Co., 1977.
Brewer R. G. // Physics Today.— 1977. V. 30. P. 50.
Shoemaker R. L. Ц Laser and Coherence Spectroscopy/Ed. J. I. Steinfeld.— N. Y.:
Plenum, 1978. P. 197.
SllchterC. P. Principles of Magnetic Resonance — Berlin: Springer-Verlag, 1978.
Литература, добавленная при переводе
1*. Маныкин Э. А., Самарцев В. В. Оптическая эхо-спектроскопия.—М.: Нау-
ка, 1984.
2*. Андреев А. В., Емельянов В. И., Ильинский Ю. А. Кооперативные явления
в оптике: Сверхизлучение. Бистабильность. Фазовые переходы.— М.: На-
ука, 1988.
3*. Акулин В. М., Карлов Н. В. Интенсивные резонансные взаимодействия в
квантовой электронике.— М.: Наука, 1987.
К ГЛАВЕ 22
Цитированная литература
1. См., например, Beterov I. М., Chebotaev V. Р. Ц Prog. Quant. Electron.—1974.
V. 3.'Р. 1.
2 См., например, Cohen-Tannoudji С., Reynaud S. Ц J. Phys. В.— 1977. V. 10.
Р. 345, 365, 2311.
3. Bloembergen N., Shen Y. R. Ц Phys. Rev.— 1964. V. 133. P. A37.
4. Autler S. H., Townes С. H. Ц Phys. Rev.— 1955. V. 100. P. 703.
b. Yatsiv S. Ц Phys. Rev.— 1959. V. 113. P. 1538; Wilcox L. R., Lamb W. E. Ц
Phys. Rev.—1960. V. 119. P. 1915; Feld M. S., Javan А. Ц Phys. Rev.— 1969.
V. 177. P. 540.
6. Whitley R. M., Stroud C. R. Ц Phys. Rev. A.— 1976. V. 14. P. 1498; Shore B.
Ackerhalt J. R. Ц Ibid — 1977. V. 15. P. 1640; Ackerhalt J. R., Eberly J. H.,
Shore B. W. Ц Ibid — 1979. V. 19. P. 248.
7. Gray H. R., Whitley R. M., Stroud C. R. Ц Opt. Lett — 1978. V. 3. P. 218.
8. Brewer R. G., Hahn E. L. Ц Phys. Rev. A.— 1975. V. 11. P. 1641; Grischkow-
sky D., Loy M. M. T., Liao P. F. Ц Ibid.— 1975. V. 12. P. 2514.
9. Osman К. I., Swain S. Ц Phys. Rev. A — 1982. V. 25. P. 3187.
10. См., например, Mossberg T. M., Hartmann S. R. Ц Phys. Rev. A.— 1981. V. 23.
P. 1271.
11. Mollow B. R. Ц Phys. Rev.— 1969. V. 188. P. 1969; Ibid.—1972. V. A5. P. 2217;
Ibid.- 1975. V. A12. P. 1919.
12. Rahn L. A., Farrow R. L., Koszykowski M. L., Mattern. P. L. Ц Phys. Rev.
Lett — 1980. V. 45. P. 620.
13. Schuda F., Stroud C. R., Hercher M. Ц J. Phys. В — 1974. V. 7. P. L198; Wal-
ter H. Ц Laser Spectroscopy, II/Eds S. Haroche, J. C. Pebay-Peyroula,
T. W. Hansch and S. H. Harris.—Berlin: Springer-Verlag, 1975. P. 358;
Wu F. F., Grove R. E., Ezekiel S. Ц Phys. Rev. A.— 1977. V. 15. P. 227.
14. Wu F. F., Ezekiel S., Ducloy M., Mollow B. R. Ц Phys. Rev. Lett.—1977.
V. 38. P. 1077.
15. Gray H. R., Stroud C. R. Ц Opt Commun.— 1978. V. 25. P. 359.
16. Wang С. C., Davis L. I. // Phys. Rev. Lett — 1975. V. 35. P. 650; Ward J. F.,
Smith A. V. Il Ibid.— 1975. V. 35. P. 653.
17. Liao P. F., Bjorkholm J. E. Ц Phys. Rev. Lett.—1975. V. 34. P. 1540;
Loy M. M. T. Ц Ibid.— 1976. V. 36. P. 1454.
18. Agostini P., Barjot G., Mainfray G., Manus C., Thebault J. Ц IEEE J. Quant.
Electron,—1970. V. QE-6. P. 782; LuVan M., Mainfray G., Manus C., Tu-
gov I. Ц Phys. Rev. A.—1973. V. 7. P. 91; LeCompte C., Mainfray G., Ma-
nus C„ Sanchez S. Ц Phys. Rev. A.— 1975. V. 11. P. 1009.
542
19. Lompre L. A., Mainfray G., Manus C., Thebault T. Ц J. Phys.—1978. V. 39.
P. 610.
20. Morellec J., Normand D., Petite G. // Phys* Rev. A.— 1976. V. 14. P. 300.
21. Chang C. S., Stehle P. Ц Phys. Rev. Lett.— 1973. V. 30. P. 1283; Contier Y.,
Trahin M. Ц Phys. Rev. A.— 1973. V. 7. P. 1899.
22. Agostini P.,, Fabre F., Mainfray G., Petite G., Rahman N. К. Ц Phys. Rev.
Lett.—1979. V. 42. P. 1127; Kruit P., Kimman J., Van Der Wiel M. J. Ц
J. Phys. B.—1981. V. 14. P. L597.
23. UHuillier A., Lompre L. A., Mainfray G., Manus С. Ц Phys. Rev. Lett.—
1982. V. 48. P. 1814.
24. Lambropoulos P. Ц Phys. Rev. Lett.— 1973. V. 30. P. 413.
25. Van der Wiel M. J., Granneman E. H. А. Ц Multiphoton Processes/Eds
J. Я. Eberly and P. Lambropoulos P.— N. Y.: Wiley, 1978. P. 199; Hellmuth T.,
Leuchs G., Smith S. J., Walther H. Ц Lasers and Applications/Eds
W. 0. N. Buimaraes, С. T. Lin and A. Mooradian.—Berlin: Springer-Verlag,
1981. P. 194.
Монографии и обзоры
Frontiers in Laser spectroscopy/Eds Balian R., Haroche S., Liberman S.—Ams-
terdam: North-Holland Publishing Co., 1977.
Beterov I. M., Chebotaev V. P. Ц Prog. Quant. Electron.— 1974. V. 3. P. 1.
Делоне H. Б., Крайнов В. П. Ц УФН.— 1978. Т. 124. С. 619.
Multiphoton Processes/Eds J. Eberly and P. Lambropoulos.— N. Y.: Wiley 1978.
Летохов В. Чеботаев В. П. Принципы нелинейной лазерной спектроскопии.—
М.: Наука, 1975.
Литература, добавленная при переводе
1*. Делоне Н. Б., Крайнов Вг П. Атом в сильном световом поле.—М.: Энерго-
атомиздат, 1984.
2*. Multielectron Excitations in Atoms Ц J. Opt. Soc. Amer. B.—1987. V. 4. No. 5
(special issue).
К ГЛАВЕ 23
Цитированная литература
1. Isenor N. R., Richardson M. С. // Appl. Phys. Lett.— 1971. V. 18. P. 224.
2. Isenor N. R., Merchant V., Hallsworth R. S., Richardson M. С. Ц Can. J.
Phys.—1973. V. 51. P. 1281; Letokhov V. S'., Ryabov E. A., Tumanov О, А. Ц
Opt. Commun.— 1972. V. 5. P. 168.
3. Амбарцумян P. В., Летохов В. С., Рябов Е. А., Чекалин Н. В. Ц Письма
в ЖЭТФ.— 1974. Т. 20. С. 597.
4. Амбарцумян Р. B.h Горохов Ю. А., Летохов В, С., Макаров Г. Н. Ц Письма
в ЖЭТФ.—1975. Т. 21. С. 375; Lyman J. £., Jensen R. J., Ring J., Robin-
son С. P., Rockwood S. D. Ц Appl. Phys. Lett—1975. V. 27. P. 87.
5. Амбарцумян P. В., Горохов Ю. А., Летохов В. С., Макаров Г. Н., Пурец-
кий А. А. Ц Письма в ЖЭТФ.— 1976. Т. 23. С. 26.
6. Larsen D. М., Bloembergen N., Ц Opt. Commun.—1976. V. 17. Р. 254; Lar-
sen D. М. Ц Opt. Commun.— 1976. V. 19. Р. 404.
7. Bloembergen N. /[ Opt. Commun.—1975. V. 15. P. 416; Letokhov V. S., Ma-
karov А. А. Ц Ibid.—1976. V. 17. P. 250.
B. Chemical Engineering News.—1976. V. 54(47). P. 18.
9. Kompa K. L. Ц Tunable Lasers and Applications/Eds A. Mooradian, T. Jaeger
and P. Stokseth.— Berlin: Springer-Verlag, 1976. P. 177.
10. Dever D. F., Grunwald E. Ц J. Am. Chem. Soc.— 1976. V. 98. P. 5055.
11. Coggiola M. J.t Schulz P. A., Lee Y. T., Shen Y. R. Ц Phys. Rev. Lett.—1977.
V. 38. P. 17.
543
12. Grant E. R.9 Coggiola M. J., Lee У. T., Schulz R Л., Sudbo Aa. S., Shen Y. R. Ц
Chem. Phys. Lett— 1977. V. 52. P. 595; Sudbo Aa. S., Schulz P. A., Grant E. K,
Shen У. R., Lee У. T. // J. Chem. Phys.— 1978. V. 68. P. 1306.
13. Cantrell C. D., Galbraith H. W. Ц Opt. Commun.— 1976. V. 18. P. 513.
14. Knyazev L. N., Letokhov V. S., Lobko V. V. Ц Opt. Commun.—1978. V. 25.
P. 337; Князев Л. H,, Лобко Bi В. // ЖЭТФ.— 1979. T, 77. C. 816.
15. Амбарцумян P. В., Макаров Г. H., Пурецкий А. А. Ц Письма в ЖЭТФ.—
1978. Т. 28. С. 246; Баграташвили В. Н., Должиков В. С., Летохов В. С. /
ЖЭТФ.- 1979. Т. 76. С. 18.
16. Robinson Р. J.9 Holbrook К. A. Unimolecular Reactions.— N. Y.: Wiley, 1972.
17. Borsella E., Fantoni R., Giardini-Guirdoni Л., Cantrell C. D. Ц Chem. Phys.
Lett— 1982. V. 87. P. 284.
18. Black J. G.9 Yablonovitch E., Bloembergen N., Mukamel S. Ц Phys. Rev. Lett-
1977. V. 38. P. 1130.
19. Grant E. R.9 Schulz P. Л., Sudbo Aa. S.9 Shen Y. R.9 Lee У. T. Ц Phys. Rev.
Lett.— 1978. V. 40. P. 115.
20. См., например, Lee Y. T., Shen Y. R. Ц Physics Today.— 1980. V. 33. No 11.
P. 52
21. Schulz P. Л., Sudbo Aa. S., Grant E. R., Shen У. R., Lee Y. T. Ц J. Chem.
Phys.— 1980. V. 72. P. 4985.
22. Black J. G., Kolodner P., Schulz M. J.9 Yablonovitch E., Bloembergen N. Ц
Phys. Rev. A.— 1979. V. 19. P. 704.
23. Амбарцумян P. В., Горохов Ю. Л., Летохов В. С., Макаров Г. Н:, Пурец-
кий А. Л., Фурзиков Н. П. Ц Письма в ЖЭТФ.— 1976. Т. 23. С. 217; Ambart-
zumian R. У., Furzikov N. P.9 Gorokhov Yu. Л., Letokhov V. S.t Makarov G. N.,
Puretskii А. А. Ц Opt. Commun.— 1976. V. 18. P. 517.
24. Ambartzumian R. V., Letokhov V. S., Makarov G. N., Puretski А. А. Ц Opt
Commun.— 1978. V. 25. P. 69.
25. Баграт аш вили В. H., Вайнер Ю. Г., Должиков В. С., Кольяков С. Ф.ч Ма-
каров А. Л., Малявкин Л. П., Рябов Е. Л., Силькис Э. Г., Титов В. Д. Ц
Письма в ЖЭТФ.— 1979. Т. 30. С. 502.
26. Амбарцумян Р. В., Горохов Ю. Л., Летохов В. С., Макаров Г. Н. Ц ЖЭТФ.—
1975 Т 69 С 1956
27. Sudbo Aa. S., Schulz Р. Л., Grant Е. R., Shen У. Я., Lee У. Т. Ц J. Chem.
Phys.— 1979. V. 70. Р. 912.
28. Sudbo Aa. S., Schulz P. Л., Shen Y. R.9 Lee Y. T. Ц J. Chem. Phys.—1978.
V. 69. P. 2312.
29. King D. S., Stephenson J. D. Ц Chem. Phys. Lett—1977. V. 51. P. 48; Step-
henson J. D., King D. S. Ц J. Chem. Phys.—1978. V. 69. P. 1485.
30. Krajnovitch D., Huisken F., Zhang Z.9 Shen Y. R.4 Lee Y. T. Ц J. Chem. Phys.—
1982. V. 77. P. 5977; Huisken F., Krajnovitch D., Zhang Z.9 Shen Y. R.,
Lee Y. T. Ц Ibid.— 1982. V. 78. P. 3806.
31. Horsley J. Л., Rabinowitz P., Stein Л., Cox D. M., Brickman R. О., Kaldor А. Ц
IEEE J. Quant. Electron.—1980. V. QE-16. P. 412; Rabinovitz P., Kaldor Л.,
Cnauk Л., Woodin R. L., Gethner J. S. Ц Opt. Lett— 1982. V. 7. P. 212.
32. Borsella E., Fantoni R., Giardini-Guidoni A., Cantrell C. D. Ц Chem. Phys.
Lett— 1982. V. 87. P. 284.
Монографии и обзоры
Ambartzumian R. V.9 Letokhov V. S. Ц Chemical and Biochemical Applications
of Lasers. V. 3/Ed. С. B. Moore.—N. Y.: Academic Press, 1977. P. 167.
Ashfold M. N. R., Hancock G. Gas Kinetics and Energy Transfer Ц Chem. Soc.
Spec. Per. Report.— 1980. V. 4.
Bloembergen N., Yablonovitch E. // Physics Today.—1978. V. 31. No. 5. P. 23.
Lee Y. T., Shen Y. R. Ц Physics Today.— 1980. V. 33. No. 11. P. 52.
Летохов В. С. Ц УФН.— 1978. Т. 125. С. 57.
Летохов В. С., Макаров А. А. Ц УФН.—1981. Т. 134. С. 45.
Oref 1.9 Rabinovitch В. S. /! Асе. Chem. Res.—1979. V. 12. Р. 166.
Schulz Р. Л., Sudbo Аа^ S.9 Krajnovitch D. J.9 Kwok Н. S.t Shen У. Я., Lee У. Т. /
Ann. Rev. Phys. Chem.—1979. V. 30. P. 379.
544
Литература, добавленная при переводе
1*. Летохов В. С. Нелинейные селективные фотопроцессы в атомах и молеку-
лах.— М.: Наука, 1983.
К ГЛАВЕ 24
Цитированная литература
1. См., например, И. И. Собельман. Введение в теорию атомных спектров.—
М.: Наука, 1977.
2. См., например, Herzberg G. Spectra of Diatomic Molecules.—N. Y.: Van
Nostrand, 1950. P. 658. [Имеется перевод: Герцберг Г. Спектры и строение
двухатомных молекул: Пер. с англ./Под ред. В. Н. Кондратьева.—М.: ИЛ,
1949.]
3. Hartley Н., Ponder А. О., Bowen Е. J., Merton Т. R. Ц Phil,. Mag.—1922.
V. 43. Р. 430.
4. Kuhn W., Martin Н. Ц Naturwiss.— 1932. V. 20. Р. 772; Z. Phys. Chem. Abt-
1933. V. B21 P. 93
5. Zuber K. U Nature.— 1935. V. 136. P. 796; Helv. Phys. Acta.—1935. V. 8. P. 487;
Ibid.— 1936. V. 9. P. 285.
6. Tiffany W. B., Moos N. W., Schawlow A. L. Ц Science.—1967. V. 157. P. 40;
Tiffany W. B. U J. Chem. Phys.— 1968. V. 48. P. 3019.
7. Letokhov V. S. Ц Ann. Rev. Phys. Chem.— 1977. V. 28. P. 133.
8. Амбарцумян P. В., Калинин В. П., Летохов В. С. Ц Письма в ЖЭТФ.—
1971 Т 13 С 305.
9. Tuccio S. A., Durbin L Ж., Peterson О. G., Snavely В, В. Ц IEEE L Quant
Electron.— 1974. V. QE-10. P. 790.
10. Janes G. S., Itzkan I., Pike С. T., Levy R. H., Levin L. Ц IEEE J. Quant
Electron.— 1974. V. QE-ll. P. 101D.
И. См. ссылки в статье [7].
12. Burnhardt A. F., Duerre D, E., Simpson J, R., Wood L. L. Ц Appl. Phys.
Lett— 1974. V. 25. P. 617.
13. Nebenzahl I., Szoke А. Ц Appl. Phys. Lett— 1974. V. 25. P. 327.
14. Летохов В. С., Семчишен В. А„ Ц ДАН СССР.— 1975. Т« 222. С. 1071; Spect-
rosc. Lett.— 1975. V. 8. Р. 263.
15. Mayer S. Ж., Kwok M. A., Gross* R. W. F., Spencer D. J. Ц Appl. Phys. Lett
1970. V. 17. P. 516.
16. Yeung E. S., Moore С. В. Ц Appl. Phys. Lett.— 1972. V. 21. P. 109; J. Chem.
Phys.- 1973. V. 58. P. 3988.
17. Амбарцумян P. B.t Летохов В. С., Макаров Г. Н., Нурецкий А. А. Ц Пись-
ма в ЖЭТФ.— 1973. Т. 17. С. 91.
18. Rockwood S., Rabideau S. Ж. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1974. V. QE-10.
P. 789.
19. Rockwood S. D. Ц Tunable Lasers and Applications/Eds A. Mooradian, T. Jae-
ger and P. Stokseth.—Berlin: Springer-Verlag, 1976. P. 140.
20. Rabinowitz P., Kaldor A., Gnauck A., Woodin R. L., Gethner J. S. Ц Opt
Lett.- 1982. V. 7. P. 212.
Монографии и обзоры
Aldridge J. P., Birely J. Я., Cantrell C. D., Cartwright D. С. Ц Laser Photoche-
mistry, Tunable Lasers and Other Topics/Eds M. O. Scully and С. T. Wal-
ker.— Reading, MA: Addison-Wesley, 1976. P. 57.
Ambartzumian R. V., Letokhov V. S. j/ Chemical and Biochemical Applications
of Lasers, V. З./Ed. С. B. Moore.—N. Y.: Academic Press, 1977. P. 166.
Cantrell C. D., Freund S. M., Lyman J. L. Ц Laser Handbook, V. 3/Ed.
M. L. Stitch.— Amsterdam: North-Holland Publishing Co., 1979.
Letokhov V. S. Ц Science.— 1973. V. 180. P. 451.
Letokhov V. S. Ц Ann. Rev. Phys. Chem.—1977. V. 28. P. 133.
35 и. P. Шен ^45
Летохов В. С., Мур К. В. // Квантовая электроника.— 1976. Т. 3, С. 248, 485.
Letokhov V. S., Moore С. В. Ц Chemical and Biochemical Applications of Lasers;
V. 3/Ed. С. B. Moore.— N. Y.: Academic Press, 1977. P. 1.
Moore С. В. Ц Acc. Chem. Res.—1973. V. 6. P. 323.
Литература, добавленная при переводе
1*. Карлов Н. В. Прохоров А. М. Лазерное разделение изотопов Ц УФН.—
1976. Т. 118. С. 583.
2*. Акулин В. М., Карлов Н. В. Интенсивные резонансные взаимодействия в
квантовой электронике.— М.: Наука, 1987.
К ГЛАВЕ 25
Цитируемая литература
1. Sommerfeld А. // Ann. Phys.— 1909. V. 28. Р. 665.
2. Otto А. И Z. Phys — 1968. V. 216. Р. 398.
3. Kretschmann Е. Ц Z. Phys.— 1971. V. 241. Р. 313.
4. См., например, Shen У. Я., DeMartini F. Ц Surface Polaritons/Eds V. М. Agra-
novich and Ц L. Mills.—Amsterdam: North-Holland Publishing Co., 1982.
P. 629.
5. Simon H. J., Mitchell D. E., Watson J. G. Ц Phys. Rev. Lett.—1974. V. 33.
P. 1531; Simon H. Benner R. E., Rado К G. // Opt. Commun.—1977. V. 23.
P. 245.
6. Chen С. K., de Castro A. R. B., Shen Y. R. Ц Opt. Lett.— 1979. V. 4. P. 393.
7. De Martini F., Shen Y. R. II Phys. Rev. Lett.— 1976. V. 36. P. 216.
8. De Martini F., Colocci M., kohn S. E.t Shen Y. R. Ц Phys. Rev. Lett.—1977.
V. 38. P. 1223.
9. De Martini F., Giuliani F. G., Mataloni M., Palange E., Shen У. R. Ц Phys.
Rev. Lett.— 1976. V. 37. P. 440.
10. Chen С. K., de Castro A. R. B., Shen У. 2L, DeMartini F, Ц Phys. Rev. Lett.—
1979. V. 43. P. 946.
11. См., например, Asscher M., Guthrie W. L., Lin T. H., Somorjai G. А. Ц Phys.
Rev. Lett.—1982. V. 49). P. 76; Zacharias H., Loy M. M. T., Roland P. А. Ц
Phys. Rev. Lett.—1982. V. 49. P. 1790.
12. Chuang T. J., Seki H. К. Ц Ibid.— 1982. V. 49. P. 382; Trdger F., Coufal H.,
Chuang T. J. // Ibid.—1982. V. 49. P. 1720.
13. Chen C. K.t Heinz T. F., Ricard D., Shen У. R. Ц Proceedings of the Interna-
tional Conference on Lasers’81/Ed. С. B. Collins-McLean, VA: STS Press, 1982.
P. 61; Tom H. W. K., Heinz T. F., Shen У. R. Ц Proceedings of the Interna-
tional Conference on Photochemistry and Photobiology/Ed. A. Zewail-Chur,
Switzerland: Harwood Academic Publishing, 1983.
14. Heritage J. P., Allara D. L. Ц Chem. Phys. Lett—1980. V. 74. P. 507.
15. Bloembergen N., Pershan P. S. Ц Phys. Rev.—1962. V. 128. P. 606.
16. Я благодарен T. Ф. Хайнцу, предоставившему мне свои расчеты.
17. Chen С. К., Heinz Т. F., Ricard D., Shen У. R. Ц Phys. Rev. Lett.— 1981.
V. 46. P. 1010.
18. Chen С. K., de Castro A. R. B., Shen У. R. Ц Physj. Rev. Lett.—1981. V. 46.
P. 145.
19. Heinz T. F., Chen С. K., Ricard D., Shen У. R. Ц Phys. Rev. Lett.— 1982.
V. 48. P. 478.
20. Heinz T. F., Tom H. W. K., Shen К R. Ц Phy& Rev. A.—1983. V. 28. P. 1883.
Монографии и обзоры
Surface Polaritons/Eds. V. M. Agranovich and D. L. MilL—Amsterdam: North-
Holland Publishing Co., 1982.
Heinz T. F., Tom H. W. K., Shen У. R. Ц Laser Focus.—1983. V. 19. No. 5. P. 101.
546
Литература, добавленная при переводе
1*. Ахманов С. А,, Емельянов В. И., Коротеев Н. И,, Сериновое В. Н. Воздейст-
вие мощного лазерного излучения на поверхность полупроводников и ме-
таллов: нелинейно-оптические эффекты и нелинейно-оптическая диагнос-
тика Ц УФН.— 1985. Т. 147. G. 675.
2*. Akhmanov 5. A., Govorkov S. У., Koroteev N. L, Shumay I. L. Picosecond Non-
linear Optical Spectroscopy of Semiconductors. Surface Structure Transforma-
tions Ц Laser Optics of Condensed Matter.—N. Y.: Plenum Press, 1988.
3*. Емельянов В. И., Коротеев Н. И. Эффект гигантского комбинационного рас-
сеяния света молекулами, адсорбированными на поверхности металла Ц
УФН.- 1981. Т. 135. С. 345.
4*. Гигантское комбинационное рассеяние/Под ред. Р. Ченга, Т. Футака.—М.:
Мир, 1984.
К ГЛАВЕ 26
Цитцруемая литература
1. См., например, Marcuse D. Theory of Dielectric Optical Waveguides.— N. Y.:
Academic Press, 1974; Маркузе Д. Оптические волноводы/Пер. с англ.; Под
ред. В. В. Шевченко.— М.: Мир, 1974.
2. Stolen R. Н., Bforkholm J. Е. Ц IEEE J. Quant. Electron.—1982. V. QE-1&
Р. 1062.
3. Anderson D. В., Boyd L T. Ц AppL Phys. Lett.— 197V V. 19. P. 266; Ze-
mon S., Alfano R. R., Shapiro S. L., Conwell E. Ц Ibid.— 1972. V. 21. P. 327;
van der Ziel J. P., Miller R. C., Logan R. A., Nordland W. A., Mikulyak R. M. [f
Ibid.— 1974. V. 25 P. 238.
4. Burns W. K., Lee А. В. Ц AppL Phys. Lett.— 1974. V. 24. P. 222; Chen B. U.,
Tang C. L., Telle J. M. Ц Ibid — 1974. V. 25. P. 495.
5. Tien P. К. Ц Appl. Opt.— 1971. V. 10. P. 2395.
6. Ip pen E. А Ц Appl. Physj Lett.—1970. V. 16. P. 303.
7. Stolen R. H. Ц Fibers and Integrated Optics/Ed. D. B. Ostrowsky.—N. Y.:
Plenum, 1979. P. 21.
8. Ippen E. P., Stolen R. H. Ц Appl. Physi Lett — 1972. V. 21. P. 539.
9. Hill K. 0., Kawasaki B, S., Johnson D. C., Fujii У). Ц Fiber Optics — Advan-
ces in Research and Development/Eds B. Bendow and S. S. Mitra.— N. Y.:
Plenum, 1979. P. 211 и ссылки в этой статье.
10. Stolen R. Н., Bforkholm J. Е., Ashkin А. Ц Appl. Phys. Lett— 1974. V. 24.
P. 308.
11. Stolen R. H. Ц IEEE J. Quant. Electronj—1975. Vi. QE-11. P. 100; Lin C.*
Bosch M. A. U Appl. Phys. Lett.— 1981. V. 38. P. 479.
12. Stolen R. H., Ashkin А. Ц Appl. Phys. Lett.—1973. V. 22. P. 294.
13. Ippen E. P., Shank С. V., Gustafson T. К. Ц Appl. Phys. Lett.— 1974. V. ?4.
P. 190.
14. Stolen R. H., Lin С. Ц Phys. Rev. A.— 1978. V. 17. P. 1448.
15. Stolen R. H., Ippen E. P„ Tynes A. R. Ц Appl. Phys. Lett.— 1972. V. 20. P. 62;
Stolen R. H., Ippen E. P. Ц Ibid.— 1973. V. 22. P. 276.
16. Jain R. K., Lin C., Stolen R. H., Ashkin A. // Appl. Phys. Lett.—1977. V. 31.
P 89
17. Stolen R. И. Ц Appl. Phys. Lett.— 1975. V. 26. P. 163.
18. Hill К. O., Kawasaki B. S., Johnson D. С. Ц Appl. Phys. Lett.— 1976. V. 28.
P. 608.
19. Hill К. O., Johnson D. C., Kawasaki B. S. Ц Appl. Phys. Lett.—1976. V. 29.
P. 185.
20. Kawasaki B. S., Johnson D. C., Fujii Y., Hill К. О. Ц Appl. Phys. Lett.—1978.
V. 32. P. 429.
21. Stolen R. H., Leibolt W. N. // Appl. Opt— 1976. V. 15. P. 239.
22. Dziedzic J. M., Stolen R. H.t Ashkin А. Ц AppL Opt—1981. V. 20.
P. 1403.
35» 547
23. Klauder J. R., Price A. C.t Darlington S., Albersheim W. J. Ц Bell System
Tech. J.—1960. V. 39. P. 745; Treacy E. В. Ц Phys. Lett.—1968. V. 28A.
P. 34.
24. Nakatsuka H., Grischkowsky D. Ц Opt. Lett.—1981. V. 6. P. 13; Nakatsu-
ka H., Grischkowsky D., Balant A. C. / Phys. Rev. Lett.— 1981. V. 47. P. 910.
25. Mollenauer L. F., Stolen R. H., Gordon J. P. Ц Phys. Rev. Lett.—1980. V. 45.
P. 1095; Stolen R. H., Mollenauer L. F., Tomlinson W. J, // Opt. Lett.— 1983.
V. 8. P. 186; Mollenauer L. F., Stolen R. H. Ц Laser Focus.—1982. V. 18. No. 4.
P. 193.
26. Satsuma J., Yajima N. Ц Prog. Theoret. Phys. Supp.—1974. V. 55. P. 284;
Захаров В. Е.< Шабат А. В. // ЖЭТФ.— 1973. Т. 64. С. 1627; см. также Soli-
tons/Eds R. К. Bullough ana P. J. Caudrey.—Berlin: Springer-Verlag, 1980.
27. Mollenauer L. F., Stolen R. H., Gordon J. P., Tomlinson W. J. Ц Opt. Lett.—
1983. V. 8. P. 289.
28. Grischkowsky D., Balant А. С. Ц Appl. Phys. Lett.—1982. V. 41. P. 1.
29. Shank С. V., Fork R. L.t Yen R,, Stolen R. H., Tomlinson W. J. Ц Appl. Phys.
Lett — 1982. V. 40. P. 761.
30. Nikolaus B., Grischkowsky D. Ц Appl. Phys. Lett.— 1983. V. 42. P. 1.
31. Nikolaus B., Grischkowsky D. Ц Appl. Phys. Lett.— 1983. V. 43. P. 228.
Литература, добавленная при переводе
4*. Ахманов С. А., Выслоух В. А., Чиркин А. С. Самовоздействие волновых па-
кетов в нелинейной среде и генерация фемтосекундных лазерных импуль-
сов Ц УФН - 1986. Т. 149. С. 449.
К ГЛАВЕ 27
Цитируемая литература
1. Maker Р, D., Terhune R. W., Savage С, М. Ц Proc. Third International Con-
ference of Quantum Electronics/Eds P. Grivet and N. Bloembergen.—Paris,
Dunod, 1964. P. 1559.
2. Парфенов В. И., Пахомов Л. Н., Петрунькин В, Ю., Подлевский В. А. Ц
Письма в ЖТФ.— 1976. Т. 2. С. 731.
3. Зельдович Я. Б., Райзер Ю. П. i/ ЖЭТФ.—1964. Т. 47. С. 1150; Рай-
зер Ю. П. И УФН.—1965. Т. 87. С. 29.
4. Райзер Ю. П. Ц ЖЭТФ.— 1965. Т. 48. С. 1508.
5. См., например, MacDonald A. D. Microwave Breakdown in Gases.— N. Y.:
Wiley, 1966; Raether H. Electron Avalanches and Breakdown in Gases.—
Washington, D. C.: Butterworth, 1964.
6. Амбарцумян P. В., Басов H. Г., Бойко В. А., Зуев В, С., Крохин О. Н., Крю-
ков П. Г., Сенатский Ю. В., Стойлов Ю. Ю. Ц ЖЭТФ.— 1965. Т. 48. С. 1583;
Linlor W. I. Ц Appl. Phys. Lett — 1963. V. 3. Р. 210.
7. lablonovitch Е. Ц Appl. Phys. Lett.— 1973. V. 23. P. 121.
8. Kroll N. M.t Watson К. M. Ц Phys. Rev. A — 1972. V. 5. P. 1883.
9. Brown R. T., Smith D. С. Ц Appl. Phys. Lett.— 1973. V. 22. P. 245.
10. Gill D. H., Dougal А. А. Ц Phys. Rev. Lett— 1965. V. 15. P. 845.
11. Ramsden S. A., Davis W. E. R. Ц Phys. Rev. Lett.— 1964. V. 13. P. 227.
12. Laser Interaction and Related Plasma Phenomena, 5 Vols/Eds H. J. Schwarz
and H. Hora.—N. Y.: Plenum, 1971, 1973, 1975, 1977, 1979; Laser Interaction
with Matter/Eds C. Yamanaka and H. J. Scwarz.—Tokyo: Japan Society for
Promotion of Science, 1973.
13. Yablonovitch E. Ц Appl. Phys. Lett.— 1971. V. 19. P. 495.
14. Wasserman А. Ц Appl. Phys. Lett.—1967. V. 10. P. 132; Зверев Г. M., Ми-
хайлова Т. И., Пашков В. А., Соловьева И. М. Ц ЖЭТФ.— 1967. Т. 53. С. 1849.
15. Yablonovitch Е., Bloembergen N. Ц Phys. Rev. Lett.—1972. V. 29. Р. 907.
16. Seitz F. Ц Phys. Rev.— 1949. V. 76. P. 1376.
17. Bloembergen N. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1974. V. QE-10. P. 375.
•548
18. Fradin D. W., Yablonovitch E., Bass M. Ц Appl. Opt— 1973. V. 12. P. 700;
Fradin D. W,, Bass M. Ц Appl. Phys. Lett— 1973. V. 22. P. 206.
19. Fradin D, W., Bloembergen N., Letellier J. P. Ц Appl. Phys. Lett—1973.
V. 22. P. 635i
20. Bass M., Barrett H. H. Ц Appl. Opt.—1973. V. 12. P. 690; IEEE J. Quant.
Electron — 1972. V. QE-8. P. 338; Bass M., Fradin D. W. Ц Ibid.— 1973. V.
QE-9. P. 890.
21. Bloembergen N. Ц Appl. Opt— 1973. V. 12. P. 661.
22. Giuliano C. R. Ц Appl. Phys. Lett—1972. V. 21. P. 39; Fradin D. W.,
Bass Af. // Ibid.— 1973. V.22. P. 157.
23. Lowdermilk W. H., Milam D. Ц Appl. Phys. Lett.— 1980. V. 36. P. 891; Low-
dermilk W. H. Ц Handbook of Laser Science Technology. V. 3: Optical Ma-
terials.— Boca Raton, Fla.: CRG Press, in press.
24. Symposium on Laser Damage and Optical Materials, Boulder, Colo.— NBS
Special Publications, 1970—1980.
Монографии и обзоры
Bloembergen N. Ц IEEE J. Quant. Electron.— 1974. V. QE-10. P. 375.
DeMichelis С. Ц IEEE J. Quant Electron — 1969. V. QE-5. P. 188.
Grey-Morgan C. // Rep. Prog. Phys — 1975. V. 38. P. 621.
Krokhin O. N. Ц Laser Handbook/Eds F. T. Arecchi and E. O. Schulz-Dubois.—
Amsterdam: North-Holland Publishing Co., 1972. P. 1371.
Райзер Ю. П. // УФН.— 1965. T. 87. С. 29.
Райзер Ю. П. // УФН.— 1981. Т. 132. С. 549.
Литература, добавленная при переводе
1*. Райзер Ю. П. Лазерная искра и распространение разрядов.—М.: Наука,
1974.
2*. Маненков А. А., Прохоров А. М. Лазерное разрушение прозрачных твер-
дых тел Ц УФН.- 1986. Т. 148. С. 179.
К ГЛАВЕ 28
Цитируемая литература
1. См.„ например, Kroll N., Rostoker N. Ц Phys. Rev. Lett.— 1964. V. 13. P. 83;
Dubois D. F., Goldman M. V. Ц Ibid.— 1965. V. 14. P. 544; lha S. S. H Phys.
Rev.—1965. V. 140. P. A2020; Bloembergen N., Shen Y, R. Ц Ibid —1966.
V. 141. P. 298.
2. Spitzer L. Physics of Fully Ionized Gases.— 2nd ed.— N. Y.: Interscience, 1961.
3. Kidder R. E. Ц Physics of High-Energy Density. Proceedings of the Inter-
national School of Physics «Enrico Fermi», Course XLVIII/Eds P. Caldirole
and H. Knoepfel.— N. Y.: Academic Press, 1971. P. 306.
4. Forslund D. W-, Kindel J. M., Lindman E. L. Ц Phys. Rev. Lett.— 1973. V. 30.
P. 739; Галеев А. А., Лаваль Г., О'Нейл T. М., Розенблют М. Н., Саг-
деев Р. 3. Ц Письма в ЖЭТФ.— 1973. Т. 17. С. 48; Biskamp D., Welter Н. Ц
Phys. Rev. Lett.— 1975. V. 34. Р. 312.
5. Huges Т. Р. Ц Nonlinear Optics/Eds Р. G. Harper and В. S. Wherrett— N. Y.:
Academic Press, 1977. P. 365.
6. Max С. E. Ц Phys. Fluids — 1976. V. 19. P. 74.
7. Brown F., Parks R. E., Sleeper A. M. Ц Phys. Rev. Lett.—1965. V. 14. P. 1029.
8. Bloembergen N., Chang R. K, Jha S. S., Lee С. H. Ц Phys. Rev.—1968.
V. 174. P. 183.
9. Bobin J. L,, Decroisette M., Meyer B., Vitel Y. Ц Phys. Rev. Lett—1973.
V. 30. P. 594; Lee P., Giovanelli D. V., Godwin R. P., McCall G. H. Ц Appl.
Phys. Lett.—1974. V. 24. P. 406; Eidman K, Sigel R. Ц Phys. Rev. Lett.—
1975. V. 34. P. 799.
10. Auer G., Sauer K, Baumgart el К. Ц Phys. Rev. Lett.—1979. V. 42. P. 1744.
549
11. McLean E. A., Stamper J. A., Ripin B. H.f Griem H. R., McMahon J., Bod-
ner S. E. Ц Appl. Phys. Lett.— 1977. V. 31. P. 825.
12. Burnett N. H., Baldes H. A., Richardson M. C., Enright G. D. Ц Appl. Phys.
Lett.—1977. V. 31. P. 172; Carman R. L., Forslund D. W.t Kindel J. M. Ц
Phys. Rev. Lett.—1981. V. 46. P. 29; Carman R, L., Rhodes С. K., Benja-
min R. F. Ц Phys. Rev. A.— 1981. V. 24. P. 2649.
13. Bezzerides B., Jones R. D., Forslund D. W. Ц Phys. Rev. Lett.—1982. V. 49.
P. 202.
14. Goldman L. M., Sources J., Lubin M. J. Ц Phys. Rev. Lett.—1973. V. 31.
P. 1184; Yamanaka C., Yamanaka T., Sasaki T., Mizui J., Kang H. В. Ц Ibid.—
1974. V. 32. P. 1038; Ripin В. H., McMahon J. M., McLean E. A., Manhei-
mer W. M., Stamper J. A. // Ibid.— 1974. V. 33. P. 634.
15. Watt R, G., Brooks R. D., Pietrzyk Z. А. Ц Phys. Rev. Lett.—1978. V. 41.
P. 170; Tanaka K., Goldman L. M., Seka W., Richardson M. C., Sources J. M.,
Williams E. А. Ц Ibid.— 1982. V. 48. P. 1179; Nugent K. A., Luther-Davies В. Ц
Ibid.—1982. V. 49. P. 1943 и ссылки в этой статье.
16. Offenberger A. A., Fedosejevs R., Tighe W., Rozmus W. U Phys. Rev Lett.—
1982. V. 49. P. 371.
17. Cohen В. I,, Kaufman A. N.f Watson К, M. // Phys. Rev. Lett.— 1972. V 29
P. 581; Rosenbluth M, N., Liu C. S. Ц Ibid.— 1972. V. 29. P. 701.
18. Pawley C, J., Huey H. E.t Luhmann N. С. Ц Phys. Rev. Lett.— 1982. V. 49.
P. 877.
19. Porkolab M., Arunasalam V., Ellis R. А. Ц Phys. Rev. Lett.— 1972. V. 29.
P. 1438.
20. Yamanaka C., Yamanaka T., Sasaki T., Mizui J., Kang H. В. Ц Phys. Rev.
Lett.—1974. V. 32. P. 1038; Tanaka K.f Goldman L. M, Seka W., Richard-
son M. C., Sources J. M., Williams E. A. // Ibid.—1982. V. 48. P. 1179
и ссылки в этой статье.
21. Korobkin V. V., Alcock А. Л Ц Phys. Rev. Lett.— 1968. V. 21. P. 1433; Al-
cock A. J. U Laser Interaction and Related Phenomena, V. 2/Eds H. J. Schwarz
and H. Hora.— N. Y.: Plenum, 1972. P. 155; Yamanaka C,, Yamanaka T., Mi-
zui T., Yamaguchi N. Ц Phys. Rev. A — 1975. V. 11. P. 2138.
22. Johnson L. C., Chu T. К Ц Phys. Rev. Lett— 1974. V. 32. P. 517.
23. Joshi C.t Clayton С. E., Chen F. F. Ц Phys. Rev. Lett.— 1982. V. 48. P. 874.
Монографии и обзоры
Laser Interaction and Related Plasma Phenomena, 5 Vols/Eds H. J. Schwarz and
H. Hora —N. Y.: Plenum, 1971—1979.
Литература, добавленная при переводе
1*. Кадомцев Б. Б. Коллективные эффекты в плазме.—2-е изд., перераб.—М.:
Наука, 1988.
2*. Силин В. П. Параметрическое воздействие излучения большой мощности
на плазму.—М.: Наука, 1973.
ПРЕДМЕТНЫЙ УКАЗАТЕЛЬ
Автоионизационная спектроскопия 330—
332
Адиабатическая инверсия 380
Адиабатическое слежение 379—381
Активная спектроскопия рассеяния 271
Акустическое волновое уравнение 278
Ангармонический осциллятор 23—26, 414
Аномалии вынужденного комбинацион-
ного рассеяния 161—162, 302—305
антистоксовы кольца 305
асимметрия в рассеянии вперед-назад
161—162, 304
вызванные самофокусировкой 302—305
эффективный коэффициент комбина-
ционного усиления 162, 303
Антистоксово комбинационное рассея-
ние:
вынужденное 169
спонтанное 169
Волновое уравнение с вынуждающей си-
лой 79
общее решение однородного волнового
уравнения (свободная волна) 80
частное решение неоднородного волно-
вого уравнения (вынужденная волна)
80
Восприимчивости, см. Нелинейные оп-
тические восприимчивости
Вращение Фарадея 67
Вращение эллипса поляризации 282—285
схема эксперимента 285
Времена релаксации 32, 182—185
Выжигание провала 211—213
Вынужденное комбинационное рассеяние
146—185
аномалии -161—162, 293—294, 302—305
в волоконных оптических световодах
475, 480—483
в керровских жидкостях 161
в плазме 510—512, 516—518
как параметрический процесс 153—155
квантовая теория 148—150
комбинационное рассеяние высших
порядков 159—160
конкуренция с вынужденным рассея-
нием Мандельштама — Бриллюэна
303—304
нестационарное 177—182
описание на языке связанных волн
151—156
применения 166—171
результаты экспериментов 161—171
связь с самофокусировкой 302—305
связь стоксовых и антистоксовых ком-
понент 156—159
Вынужденное комптоновское рассеяние
198
Вынужденное концентрационное рассея-
ние 197—198
Вынужденное поляритонное рассеяние
171—174
Вынужденное рассеяние крыла линии
Рэлея 193—197
Вынужденное рассеяние Мандельшта-
ма — Бриллюэна 186—190
в оптических волоконных световодах
480—483
в плазме 510—512, 516—517
Вынужденное рассеяние света 186—198
комптоновское рассеяние 198
концентрационное рассеяние 197—198
рассеяние Мандельштама — Бриллюэ-
на 186—190
температурные рассеяния Бриллюэна
и Рэлея 190—193
Вынужденное рассеяние с переворотом
спина 174—177
для получения излучения в далеком
ИК диапазоне 176—177
рабочие параметры 175—176
эффективность преобразования 176
Вынужденные температурные рассеяния
Бриллюэна и Рэлея 190—193
спектр усиления 192—193
Вырожденное четырехволновое смешение
239—242
зависимость от поляризации 240—241
связь с голографией 241
учет симметрии 241
Газ свободных электронов 26—29
Генерация второй гармоники 19, 95—101
влияние двойного лучепреломления 99
в оптических волноводах 478—479
в плазме 27—29, 509, 514
в сфокусированных гауссовских пуч-
ках 98—101
выходная мощность 95
коллинеарный фазовый синхронизм
96—97
оптимальная фокусировка 100—101
поверхностными волнами 458
при 90-градусном синхронизме 98
сверхкороткими импульсами 112—115
теория 95—98
эффективная длина 100
эффективность 97, 98—99
Генерация гармоник 95—115
в плазме 514—515
Генерация излучения в далеком ИК диа-
пазоне при оптическом детектирова-
нии коротких импульсов 121—124
спектр 122—123
Генерация излучения в далеком ИК диа-
пазоне с помощью четырехволново-
го смешения 117—121, 176—177
влияние дифракции 119
влияние фазового синхронизма 120—
121
551
отражение на границе 120
поглощение 120
полное внутреннее отражение 120
Генерация перестраиваемого излучения
в далеком ИК диапазоне:
при вынужденном комптоновском рас-
сеянии 198
при циклотронном движении электро-
на 198
с помощью когерентного черепковско-
го излучения 198
Генерация перестраиваемого ИК излуче-
ния при четырехволновом смешении
245______249
диапазон перестройки 246—247
как процесс четырехволнового пара-
метрического усиления 247
коллинеарный фазовый синхронизм
ограничения 246—248
резонансное усиление 247—248
Генерация перестраиваемого УФ излуче-
ния при четырехволновом смешении
244—249
вакуум 248
в молекулярных газах 248
в молекулярных пучках 248
в парах щелочноземельных элементов
247—248
диапазон перестройки 248
мешающие процессы 248
эффективность преобразования 248
Генерация разностной частоты 116—124
в далеком ИК диапазоне 121—124
перестраиваемого ИК излучения 116
Генерация суммарной частоты 78—94
в объеме 82—83
в сфокусированных пучках 93
при высокой эффективности преобра-
зования 87—91
при 90-градусном синхронизме 93
соотношение Мэнли — Роу 88
с учетом отражения на границе раз-
дела, 84—86
фазовый синхронизм 86
факторы, ограничивающие эффектив-
ность преобразования 93—94
формализм связанных волн 79—81
Генерация третьей гармоники:
в газах 102—106
в кристаллах 101—102
Йвухуровневая система 361, 394
вухфотонное поглощение 199—205
в атомах 205
вероятность перехода 199
в молекулярных жидкостях и газах
205
в твердых телах 203—205
коэффициент поглощения 200—201
спектроскопия 203—205
схемы детектирования 201—203
теория связанных волн 200
экспериментальная техника 201—203
Двухфотонная резонансная накачка в
трехуровневой системе 396—398,
407—408
Детектирование одиночных атомов и мо-
лекул 260, 263, 333—348
лазерно-индицированная флуоресцен-
основы теории 333—337
отношение сигнал/шум 336—337
применения 347—348
примеры 343—347
требования 333—334
условия 335—336
фотоионизация 340—343
экспериментальные методы 337—347
Диагностика поверхности с помощью ге-
нерации второй гармоники 465—473
величина сигнала 468
границы раздела центросимметричных
сред 466
изучение адсорбированных молекул
на уровне субмонослоев 469—473
поверхностный и объемный вклады
467—468
схема эксперимента 469
чувствительность 469—471
'эффективная поверхностная нелиней-
ная восприимчивость 466—468
Диаграмма Фейнмана, двойная 35—39,
249—251, 373—377
Динамический эффект Штарка 213
см. также Оптический эффект Штарка
Дополнительный резонанс в четырехвол-
новом смешении, индуцированный
столкновениями 170—271
Доплеровское уширение 207
Жидкие кристаллы 280—281
Закон Снеллиуса, нелинейный 63, 81
Излучение черного тела 116
Изменение показателя преломления, на-
веденное оптическим полем (двулу-
чепреломление, наведенное оптиче-
ским полем) 274—289
в атомарных парах 276
в оптических волоконных световодах
483, 486—487
в плазме 513, 518—519
в поглощающей среде 281
в смеси 281
в фоторефрактивных материалах 281
измерение 282—285
комбинационный вклад 277—278
нестационарные эффекты 285—286
общие выражения 274—275
перераспределение населенностей
275—276
переориентация и перераспределение
молекул 279—281, 286
применения 286—289
физические механизмы 275—282
электронный вклад 275—277, 285
электрострикция 278, 285
эффект насыщения 276—277
Измерение нелинейных оптических воо
приимчивостей 106—112
интерференционный метод 107—109
порошковый метод 109—112
фазовый множитель 108—109
Изотопический сдвиг 438—439
объемный сдвиг 439
сверхтонкое взаимодействие 439
эффект массы 438—439
ИК многофотонное возбуждение и дис-
социация молекул 412—437
модели 421—427, 433—435
первые эксперименты 412—415
физическое описание 415—421
экспериментальные результаты 427—
432
Интерференция комбинационного и двух-
фотонного резонансов 264
Интерферометр Фабри — Перо, нелиней-
Ионизация;
каскадная или лавинная 495, 499
многофотонная 322—323, 494—495. 499
отдельного атома 494
пороговая скорость 498
ударная 496
Использование нелинейных оптических
эффектов для зондирования поверх-
ности 464—473
генерация второй гармоники 465—473
552
поверхностная спектроскопия КАРС
464
спектроскопия вынужденного комби-
национного усиления 464
Лазерно-индуцированное изменение плот-
ности 278
Лазерный термоядерный синтез 260, 518
Лэмбовский сдвиг 217—218
Квазиконтинуум уровней энергии в моле-
куле 417—419, 427—430
Квантовые биения 208—210
Когерентная длина 86
Когерентная спектроскопия комбинаци-
онного рассеяния 256—264
из возбужденных состояний 270—271
индуцированного столкновениями ре-
зонанса 270—271
Когерентная спектроскопия стоксова
комбинационного рассеяния 264
Когерентное антистоксово комбинацион-
ное рассеяние света (КАРС) 256—
261
величина сигнала 259
на поверхности 461—464
нерезонансный пьедестал 257—260
применения 259—260
спектр 257—258
схема эксперимента 260
Когерентные нестационарные эффекты
см. Нестационарные когерентные эф-
фекты
Комбинационные восприимчивости 151—
152
взаимосвязь с:
вероятностями комбинационных
переходов 152
дифференциальным сечением ком-
бинационного рассеяния 152
комбинационным усилением 152
микроскопическое выражение 151—152
Комбинационные переходы .между воз-
бужденными состояниями 270—271
Комбинационное рассеяние, вынужден-
ное см. Вынужденное комбинацион-
ное рассеяние
Комбинационное иассеяние с переворо-
том спина 174—177
вынужденное 175—177
резонансное усиление 174—175
сечение 174—175
Комбинационная спектроскопия насыще-
ния 264
Крыла линии Рэлея рассеяние, вынуж-
денное 193—197
Лазерное разделение изотопов 438—449
бария 444—445
бора 448
водорода и дейтерия 446—447
общее описание 438—442
орто-12 446
основанное на возбуждении атомов
441
основанное на возбуждении молекул
441
основные требования 440
с помощью двухступенчатой фотодис-
социации и фотопредиссоциации 447
с помсйцью ИК многофотонной дис-
социации 448
с помощью одноступенчатой фотопре-
диссоциации 447
с помощью фотоионизации 442—444
с помощью фотоотклонения 444—445
фотофизическими методами 442—446
фотохимическими методами 446—449
урана 436, 443, 449
Лазерное управление движением частиц
349—360
Лазерно-индуци^ованная флуоресценция
схема совпадений 340
схема эксперимента 338—340
Магнитооптические эффекты 67—68
обратные эффекты 72—76
эффект Коттона — Мутона 67
эффект Фарадея 67
Мандельштама — Бриллюэна вынужден-
ное рассеяние 186—190
Манделыптам-брйллюэновский дублет
191
Медленно меняющихся амплитуд при-
ближение 61—63
Мейкеровские биения 108
Метод связанных волн:
граничные условия 63
приближение медленно меняющихся
амплитуд 61—63
сохранение энергии и импульса 58
условие фазового синхронизма 58
энергообмен между волнами 57—58
см. также Вынужденное комбинацион-
ное рассеяние
Многофотонное возбуждение 338, 408—
411, 505
в ИК поле 412—437
изотопически селективное 413
индуцированная люминесценция
412—413
как процесс лазерного нагрева 419
когерентные эффекты 436
ограниченное диссоциацией 420
последующее распределение насе-
ленностей 423—424
средний уровень возбуждения 430
ступенчатое резонансное или почти
резонансное 416—417
через дискретные уровни 417—418
через истинный континуум 420—421
через квазиконтинуум 418—419
Многофотонная диссоциация в ИК поле:
аналоговая модель 433—435
в континууме 420—421
время диссоциации 423
вторичная диссоциация 427, 431, 436
выводы 435—437
выход 414
динамика 415, 430—431
диссоциирующие состояния 423
зависимость от интенсивности и плот-
ности энергии лазерного излучения
426—427
избыточная энергия 420, 426, 430
изотопически селективная 413
каналы диссоциации 414—415, 420, 427,
431, 436
конкурирующие каналы диссоциации
431
критическая конфигурация 422—423
продукты 414
простая модель 421—427
селективная по связи 415, 435—436
скорость диссоциации 423
схема с двумя лазерами 427—429
энергетический барьер диссоциации
423, 431
Многофотонная ионизация 494—495, 499
спектроскопия 322—323
Многофотонные переходы 318—320
вероятность перехода 318
возбуждение населенности 318—319
детектирование 320—323
прямой n-фотонный переход 319
расчет в n-м порядке теории возму-
щений 319
(m + 1)-ступенчатый n-фотонный пе-
реход 320
Многофотонная спектроскопия 318—322
общее рассмотрение 318—320
553
свободная от доплеровского ушире-
ния 320
техника эксперимента 320—323
Модель «голого» атома 393—398
двухуровневая система 394—396
трехуровневая Система 396—398
Модель «одетого» атома 213, 398—402
двухуровневая система 398—401
спектры • поглощения и флуоресценции
399
трехуровневая система 401—402
. эффективная n-уровневая система 402
Модель РРКМ 422—425, 433
Модель связей при расчете восприимчи-
' востей 45—48
поляризуемости связей 46—48
правило аддитивности 45—46
Мультиполи 21
Нелинейная оптика поверхности 450—
473
общее описание 450—452
эффективная длина взаимодействия
451
слс. также Нелинейные оптические эф-
фекты с участием поверхностных
электромагнитных волн; Использова-
ние нелинейных оптических эффектов
для зондирования поверхности
Нелинейная оптическая спектроскопия
высокого разрешения 206—232
Нелинейное уравнение Шрёдингера 486
Нелинейные волны в оптических волно-
водах 474—493
в волоконных оптических световодах
478—486
взаимодействие волн 475
.в тонкопленочных волноводах 478—479
вынужденное комбинационное рассея-
ние и вынужденное рассеяние Ман-
дельштама — Бриллюэна 475, 480—483
генерация второй гармоники 478—479
изменение показателя преломления,
наведенное оптическим полем 483,
485—487
общая теория 474—478
оптический эффект Керра 484
спектральное уширение 484—485
условие фазового синхронизма 479
фазовая самомодуляция 484—485
четырехволновое параметрическое уси-
ление 476—477, 483
четырехволновое смешение 475, 482
эффективная длина взаимодействия
476, 480
Нелинейные оптические восприимчиво-
сти 30—55
диаграммная техника расчета 35—39
измерение 106—112
коррекция за счет локального поля
39—41
коэффициент Миллера 53
метод линейной комбинации атомных
орбиталей 52
микроскопические выражения 33—35
модель переноса заряда 49
модель связанного заряда 49—50
модель связей 45—52
молекулярных кристаллов 52
объемные 451, 467—468
перестановочная симметрия 41—42, 65
поверхностные 451, 467—468
полуэмпирический метод Хартри —
Фока 52
правило Клейнмана 42
практический расчет 45—53
пространственная симметрия 42—45
расчет по теории возмущений 32—35
расчет с помощью эмпирического ме-
тода псевдопотенциала 50, 52
554
таблицы 43, 44, 110—111
условные обозначения 53—55
фазовый множитель 108—109
Нелинейные восприимчивости третьего
порядка 233—237
влияние локального окружения 237
двойной резонанс 234—236
одинарный резонанс 234
резонансная и нерезонансная части
тройной резонанс 236—237
Нелинейные оптические эффекты в плаз-
ме 507—519
взаимодействие света с плазменными
волнами 509—513
вынужденное комбинационное рассея-
ние и вынужденное рассеяние Ман-
дельштама — Бриллюэна 510—512,
516—518
генерация второй гармоники 28—29,
509, 514—515
генерация гармоник 514—515
изменение показателя преломления,
наведенное оптическим полем 513, 518
оптические нелинейности 26—29, 507—
509
основные соотношения 26—29, 508—513
параметрические нестабильности 513,
518
самофокусировка 513, 518—519
фазовая самомодуляция 513, 519
четырехволновое смешение 518
экспериментальные результаты 514—
519
Нелинейные оптические эффекты с уча-
стием поверхностных электромагнит-
ных волн 452—464
возбуждение поверхностной волны при
оптическом смешении 459—464
генерация второй гармоники 459
генерация объемной волны 458—459
генерация поверхностной волны 459—
' на плоской границе раздела 457—459
поверхностная спектроскопия КАРС
461—464
схема эксперимента 460. 462
фазовый синхронизм 462—463
Неоднородное уширение 206—207
Нестационарные когерентные оптические
явления 361—390
адиабатическая инверсия 380
адиабатическое слежение 379—381
в эффективной двухуровневой систе-
ме 361—364
затухание свободной поляризации
367—369
нестационарная нутация 364—367
нестационарное четырехволновое сме-
шение 373—379
самоиндуцированная прозрачность
381—386
сверхизлучение 386—390
суперфлуоресценция 386
схема эксперимента 366
фотонное эхо 369—379
Нестационарное m-волновое смешение
379
Нестационарное четырехволновое смеше-
ние 249—254, 373—379
активная спектроскопия рассеяния
271—272 •
когерентные нестационарные оптиче-
ские эффекты 252, 373—379
расчет с помощью формализма матри-
цы плотности 249—253
спектроскопия 273
Образование лазерной плазмы 494—498
гидродинамическое расширение 495
первичные электроны 497, 503
пороговая интенсивность лазерного
излучения 498—499
с помощью электронной лавины 495
Образование нитей:
при квазистационарной самофокуси-
ровке 301
при нестационарной самофокусировке
305—307
при самофокусировке в плазме 518
при самофокусировке непрерывного
излучения 309—310
Обратнотормозной эффект 495
Обратные эффекты Фарадея и Коттона —-
Мутона 72—76
Обращение волнового фронта 242—244
коррекция аберраций 242—243
яри вынужденном рассеянии света
применения 243—244
Оптическая бистабильность 287—289
Оптическая левитация 354—355
применения 355
схема эксперимента 354
Оптические биения Рамсея 227—232
при двухфотонном переходе в двух-
уровневой системе 229—232
схема эксперимента 228, 230—231
Оптический пробой 494—506
в газах 497—502
влияние самофокусировки 496, 503
возникновение 497—498
в твердых телах 503—506
на поверхности 505
общее описание 494—496
порог 498—504
истинный 496
экспериментальный 496, 503
Оптический захват атомов и ионов 358—
360
Оптический эффект Керра 282—284. 486—
487
в волоконных оптических световодах
486—487
как четырехволновое смешение 283
схема эксперимента 283
Оптический эффект Штарка 72, 392, 402
Оптическое выпрямдение 69—77
обратный магнитооптический эффект
72—76
Оптическое охлаждение атомов 358—359
Параметр ориентационного порядка 195,
Параметрическая связь между:
световой и акустической волнами 186
световой и акустической волнами и
волной энтропии 190—191
световой волной и изменением кон-
центрации 197
световой волной и волной материаль-
ного возбуждения 153—155
световой волной и ориентацией моле-
кул 195
Параметрическая суперфлуоресценция
мощность на выходе 143
перестраиваемый пикосекундный ис-
точник ИК излучения 144
ширина полосы 143
Параметрическая неустойчивость 512. 518
Параметрическое усиление 125—127
в пределе высокого коэффициента пре-
образования 127 р
тоты°?26Се генерации Разностной час-
сигнальная и холостая волны 126
₽ рМа™иеК)а?41 флуоресле«Ция (или
Параметрический генератор света 128—
двухрезонаторный 128—132
мощность на выходе 132—134
однорезонаторный 132—134
порог генерации 130, 133—134
с обратной волной 144—145
стабильность 130—132
частотная перестройка 135—140
эффективность преобразования 132,
Параметрическое усиление и генерация
с обратной волной 239
Параметрическое четырехволновое сме-
шение 157
в волоконных оптических световодах
475—478, 483
Переориентация молекул 193—196, 279—
281
индуцированная оптическим полем
193—196, 279—281
жидкокристаллическая среда 280—281
линейно поляризованным полем 280
циркулярно поляризованным полем
Перераспределение молекул 279—281
Перестраиваемые источники ИК излуче-
ния:
в атомарных парах 166—167
в молекулярных газах 167—169
диапазон перестройки 166—169
использующие вынужденное комбина-
ционное рассеяние 166—169
использующие вынужденное поляри-
тонное рассеяние 173—174
ограничения 166—167
эффективность преобразования 166, 169
Плазма:
двухкомпонентная (электронно-ион-
ная) 508
лазерная 514, 518—519
лазерный нагрев 518
Плазменная дисперсионная функция 267
Плазменные волны 509—513
дисперсионная кривая 509—510
ионно-акустическая 510
резонансные частоты 510
Плазменный резонанс 28
Поверхностная нелинейная восприимчи-
вость 451, 466—468
эффективная 467
Поверхностная спектроскопия KAPG
461—464
величина сигнала 463
как спектроскопический метод 461—
464
условие фазового синхронизма 462
Поверхностные фонон-поляритоны 461
Поверхностные экситон-поляритоны
459—460
Поверхностные электромагнитные волны
(волны поверхностных плазмонов)
452—456
в многослойной системе 456
дисперсионное соотношение 453—454
схемы возбуждения 483—484
геометрия Кречмана 453—454
геометрия Отто 453—454
усиление поля 456
cjw. также Нелинейные оптические эф-
фекты с участием поверхностных
электромагнитных волн
Поляризационная спектроскопия:
высокого разрешения 225—227
КАРС 261—263
маркировки 225—227
эффекта Керра, индуцированного ком-
бинационным резонансом 264—266
Поляризационная спектроскопия КАРС
261—263
метод гетеродинирования 263
подавление нерезонансного пьедестала
262—263
схема эксперимента 262
555
Поляритонная дисперсионная кривая
171—172
Пондеромоторные силы 349—354
дипольная сила 352—353
сила давления излучения 351—352
сила отдачи 353—354
электрострикционная сила 187, 350
Преионизация 497—499
Преобразователь ИК излучения в види-
мое 247
Приближение Виттена — Рабиновича для
плотности колебательных состояний
418
Приближение медленно меняющихся ам-
плитуд 61—63
Применения вынужденного комбинаци-
онного рассеяния:
перестраиваемые источники ИК излу-
чения 166—169
перестраиваемый источник УФ излу-
чения 169
спектроскопия высокого разрешения
169—171
Пробой:
в постоянном или СВЧ поле 495—496
зависимость от давления газа 500—
501
лазерно-индуцированный тепловой 496.
503
оптический 494—506
принцип подобия 498
Провал Лэмба 218—219
инвертированный 219
Процесс преобразования частоты вверх
90
Разделение изотопов 358, 413, 438—449
см. также Лазерное разделение изо-
топов
Рамсея биения 227—232
Распределение Максвелла скоростей 207
Распространение волн с зависящей от
времени амплитудой 64—65
Распространение светового импульса в
оптическом волоконном световоде
486—493
влияние дисперсии групповой скоро-
сти 486—487
влияние изменения показателя пре-
ломления, наведенного полем свето-
вой волны 486—487
общие соотношения 486—487
солитоны 487—4F0
сжатие импульса 491—493
сужение импульса 487—490
уширение импульса 487—488
Релаксация 31—32
поперечная (дефазировка) 32
продольная (релаксация населенно-
сти) 32
Релаксация Дебая 195
Ридберговские атомы 324—330
вероятности переходов 327
влияние давления на сдвиг и ушире-
ние линий 326
диамагнитный эффект 326—327
зависимость ширины линии от вели-
чины главного квантового числа 326
ионизация 328
мазерная генерация 329
свойства 324—325
спектры двухфотонного поглощения,
свободные от доплеровского ушире-
ния 325
схема эксперимента 327
тонкая структура линии 325, 328
Ридберговский спектрометр 328—329
Рэлеевская компонента 191
Рэлеевское рассеяние, вынужденное 192
тепловое 190—193
556
Самодефокусировка, тепловая 316—317
Самоиндуцированная прозрачность 381—
386
2пл-импульс 381, 383—385
импульс в форме гиперболического се-
канса 383
основная идея 381
уравнение маятника 383
характеристики 386
Самообострение 316
Самоканалирование 295. 298
Самофокусировка 290—317
в газах 309
в жидкостях с коллоидной суспензией
309
в плазме 513, 518—519
в твердых телах 307—309, 496, 503
в усиливающей среде 310
вынужденное комбинационное рассея-
ние 294, 302—305
зависимость от поляризации 300
излучения непрерывного лазера 309
квазистационарная 299—305
движущаяся точка фокуса 301—302
диаметр нити 301, 304
критический размер пучка 299—300
нестационарные процессы в области
фокуса 305
нити и движущиеся фокусы 301—305
комбинационное рассеяние и рассея-
ние Мандельштама — Бриллюэна
302—305
17-образная кривая 301—304
нестационарная 305—307
как динамическое каналирование
306
качественное описание 305—307
образование импульса в форме гор-
на 306
образование нити 306
переход от квазистационарного ре-
жима к нестационарному 307
приводящая к образованию нитей
301—302, 306, 309
приводящая к повреждению твердых
тел 307—308
происходящая вследствие изменения
показателя преломления, наведенного
полем оптической волны 290
происходящая в результате вынужден-
ного рассеяния Рэлея 196
самоканалирование 295, 298
теория 294—299
тепловая 309
физическое описание 290—294
Сверхизлучение (суперфлуоресценция)
ggg_39Q
инициирование 389
квантовые флуктуации 389
характерные черты 388
эффективное время излучения 388
Сжатие сверхкоротких световых импуль-
сов 490—493
схема эксперимента 491
Сильные взаимодействия света с атома-
ми 213, 391—411
многофотонное возбуждение и иони-
зация 408—411
модель «голого» атома 393—398
модель «одетого» атома 398—402
общие положения 391—393
результаты экспериментов 402—408
Солитоны в волоконных оптических све-
товодах 487—490
интенсивность 489
их взаимодействие 490
период 487—488
решение 487—489
сужение и разбиение импульсов 488—
491
форма импульса 487—488
фундаментальный солитон 487, 489
эксперимент 489—490
Соотношение Мэнли — Роу 88
Спектральное уширение 310—315
в волоконных оптических световодах
483—486
вследствие фазовой самомодуляции
310—315
максимальное 314
периодическая структура 311—312
Спектроскопия двухфотонного поглоще-
ния, свободная от доплеровского
уширения 222—224
Спектроскопия ИК поглощения с высо-
ким временным разрешением 249
Спектроскопия комбинационного рассея-
ния высокого разрешения 169—171,
259
Спектроскопия комбинационного усиле-
ния и обращенного КР 169—171, 264
Спектроскопия насыщения 210—222
в двухуровневой системе 210—219
в многоуровневой системе 219—222
встречное распространение волн на-
качки и пробной 214—219
два встречно распространяющихся
пучка равной интенсивности 217—219
когерентный эффект 213, 215—216
приближение слабого насыщения 211,
214
распространяющиеся в одном направ-
лении волны накачки и пробная 212—
214
слабая пробная волна и мощная на-
качка 212—216
схема эксперимента 217
эффект насыщения 211
Спектроскопия поляризационной марки-
ровки 225—227
Спектроскопия, свободная от- доплеров-
ского уширения:
когерентная нестационарная спектро-
скопия, см. Нестационарные когерент-
ные оптические эффекты
многофотонное поглощение и спектро-
скопия насыщения 232
поляризационная спектроскопия 225—
спектроскопия двухфотонного погло-
щения 222—225
спектроскопия четырехволнового сме-
шения 266—269
Спектроскопия четырехволнового смеше-
ния 255—273
активная спектроскопия рассеяния
271—272
как спектроскопия высокого разреше-
ния, свободная от доплеровского уши-
рения 266—269
когерентная спектроскопия комбина-
ционного рассеяния 256—264
когерентного антистоксова комбинаци-
онного рассеяния света (КАРС) 256—
261
нестационарная 273
общее описание 255—256
поляризационная спектроскопия КАРС
261—263
при наличии множественных резонан-
сов 266—271
резонансные характеристики 255—256
спектроскопия эффекта Керра, инду-
цированного комбинационным резо-
нансом 264—266
Стохастизация энергии 432—433
Субдоплеровский спектр комбинацион-
ного рассеяния 264
Теория многоканальных квантовых де-
фектов 324
Умножение числа электронов 498
Уравнение Блоха 361—364
во вращающейся системе координат
363—364
псевдодиполь 362
Уравнение Гамильтона — Якоби 295
Уравнение Дебая 195, 286, 305
Уравнение Лйувйлля 30, 362, 393, 397
Уравнение Навье — Стокса 191
Уравнения Максвелла 21—23
Уширение спектральной линии 206—208
доплеровское 207
за счет насыщения 207
неоднородное 206—208
однородное 207
столкновительное 207, 213
Фазовая самомодуляция 310—316
влияние на самообострение импульса
316
в оптических волоконных световодах
483—486
в плазме 513, 518—519
в пространстве 315—316
в самоподдерживающихся нитях само-
фокусировки 311—312
приводящая к спектральному ушире-
нию 310—314
при квазистационарной самофокуси-
ровке 311—314
при нестационарной самофокусировке
314
Фазовый синхронизм первого и второго
типов 86
Фактор обогащения изотопов 413, 442
Фарадея эффект, обратный 72—76
Флуоресцентная спектроскопия много-
фотонного возбуждения 321
см. также Лазерно-индуцированная
флуоресценция
Флуоресценция, индуцированная много-
фотонным возбуждением 321
Формализм матрицы плотности 30—33,
393_____397
для нестационарного четырехволново-
го смешения 249—253, 373—376
Фотоионизация 340—343
Фотонное эхо 369—373
другие типы эха 378—379
количественный анализ 371
многоуровневая система при много-
импульсном возбуждении 372, 379
прямое и обратное эхо 378—379
условие фазового синхронизма 371
условия наблюдения 370, 375—378
Функция распределения молекул по ори-
ентации 194
Частота Раби 365, 396, 499
Черенковское излучение 198, 302
Четырехволновое смешение 233—254
в оптическом волокне 482
в плазме 513
вырожденное 239—242
генерация перестраиваемого ИК и УФ
излучения 245—249
индуцированный столкновениями до-
полнительный резонанс 270—271
нелинейные восприимчивости 233—237
нестационарное 249—254 см. также Не-
стационарное четырехволновое смеше-
ние
обращение волнового фронта 242—244
общая теория 237—239
параметрическое усиление с обратной
волной 239
поле на выходе имеет ту же моду, что
и поле на входе 238
спектроскопия 255—273, см. также
557
Спектроскопия четырехволнового сме-
шения
с тремя полями накачки 237—238
Четырехволновое смешение при наличии
множественных резонансов 266—271
измерение времени продольной релак-
сации 269
как спектроскопия, свободная от доп-
леровского уширения 266—269
когерентная спектроскопия комбина-
ционного рассеяния из возбужденных
состояний 270—271
случай двойного резонанса 234—236,
267—268
олучай тройного резонанса 236—237,
268
Экситонные молекулы 205
Экситон-поляритоны 203—204
Электрооптические эффекты 66—67
эффект Керра в постоянном поле 66
эффект Поккельса 66
Эллипсоид показателя преломления 67
Эллиптический интеграл Якоби 90
Энергия поля:
в нелинейной среде 58—60
плотность энергии 58—60
усредненное по времени уравнение за-
кона сохранения 60
эффективная плотность 70—71
Энергия поля в среде 58—60
Эффект Аутлера — Таунса 396, 401, 406—
407
Эффект Керра, индуцированный комби-
национным резонансом 264—266, 277
индуцированное двулучепреломление
265, 277
подавление нерезонансного пьедестала
265—266
спектроскопия 264—266
Эффект Коттона — Мутона 67
обратный 72—77
Якобиан 113
Научное издание
Шен И. Р.
ПРИНЦИПЫ НЕЛИНЕЙНОЙ ОПТИКИ
Заведующий редакцией Л. И. Гладнева
Редакторы В. Н. Семиногов, В. А. Григорова
Младший редактор В. А. Кузнецова
Художественный редактор Т. Н. Кольченко
Технический редактор Е. В. Морозова
Корректоры Е. Ю. Рычагова, Г. С. Вайсберг
ИБ Kt 12943
Сдано в набор 19.02.88. Подписано к печати 07.12.88. Формат
60x90/16. Бумага книжно-журнальная. Гарнитура обыкновенная.
Печать высокая. Усл. печ. л. 35. Усл. кр.-отт. 35. Уч.-изд.
л. 38,98. Тираж 5000 экз. Заказ Kt 74. Цена 6 р.
Ордена Трудового Красного Знамени издательство «Наука»
Главная редакция физико-математической литературы
117071 Москва Б-71, Ленинский проспект, 15
Четвертая типография издательства «Наука»
630077 г. Новосибирск 77, Станиславского, 25