Текст
                    

Joachim Herrmann Bernd Wilhelmi LASER FUR ULTRAKURZE LICHTIMPULSE GRUNDLAGEN UND ANWENDUNGEN Akademie-Verlag Berlin 1984
И. Херман Б. Вильгельми ЛАЗЕРЫ сверхкоротких световых импульсов Перевод с немецкого д-ра физ.-мат. наук М. А. КОВНЕРА и канд. физ.-мат. наук Л. Н. КАПЦОВА под редакцией д-ра физ.-мат. наук П. Г. КРЮКОВА Москва «Мир» 1986
ББК £2.343 Х39 УДК 535 Херман. Й., Вильгельми Б. Х39 Лазеры сверхкоротких световых импульсов: Пер. с нем.— М.: Мир, 1986.— 368 с., ил. В книге известных ученых нз ГДР дано изложение принципов работы и теории лазеров для генерации сверхкоротких сотовых импульсов, методов пи- косекундных измерений н идей пикосекундиой скектроскопни. Рассматриваются как традиционные, так н новейшие методы генерации сверхкоротких импульсов, в частности системы с синхронной накачкой, компрессоры на основе волоконных световодов, системы со сталкивающимися импульсами в лазерах на красителях. Дан обзор методов спектроскопии быстропротекающих процессов по работам самого последнего времени. Книга является первой в мировой литературе моно- графией по этому кругу вопросов, может служить справочным и учебным по- собием. Для специалистов по квантовой электронике, а также химиков, биологов и инженеров, аспирантов, студентов. х 1704050000—029 041(01)—86 63—86, ч 1 ББК 22.343 Редакция, литературы по физике и астрономии Монография Иоахнм Херман, Бернд Вильгельми ЛАЗЕРЫ СВЕРХКОРОТКИХ СВЕТОВЫХ ИМПУЛЬСОВ Ст. научный редактор В. И. Самсонова. Мл. редакторы И. А. Зиновьева, В. И. Аксенова. Художник Ю. А. Давыдов. Художественный редактор К. В. Радченко. Технический редактор Н. И. Манохина. Корректор Т. П. Пашковская ИБ № 5645 Сдано в набор 11.11.85. Подписано к печати 03.07.86. Формат 60Х90’/1б. Бумага кн. жури, еыкт. Печать высокая. Гарнитура литературная. Объем 11,50 бум. л. Усл. печ. л. 23,00. Усл. кр.-отт. 23,00. Уч.-изд. л. 22,63. Изд. № 2/4346. Тираж 2865 экз. Заказ № 75. Цена 3 р. 70 к. ИЗДАТЕЛЬСТВО «МИР». 129820, ГСП, Москва, 1-й Рижский пер., 2. Ленинградская типография № 8 ордена Трудового Красного Знамени Ленинградского объединения «Техническая книга» им. Евгении Соколовой Союзполиграфпрома при Государственном комитете СССР по делам издательств, полиграфии и книжной торговли. 190000, Ленинград., Прачечный переулок, 6 © Akademie-Verlag Berlin 1984 © перевод на русский язык, «Мир», 1986
ПРЕДИСЛОВИЕ РЕДАКТОРА ПЕРЕВОДА Предлагаемая вниманию читателя книга посвящена одной из актуальнейших областей лазерной физики — получению и применениям лазерного излучения в виде импульсов ультрако- роткой длительности. Развитие методов генерации импульсов лазерного излучения было столь успешным, что в настоящее время удается получать импульсы длительностью всего лишь 8 фс (т. е. 8-10-15 с), что составляет четыре периода соответ- ствующей световой волны. Таким образом, почти достигнут фундаментальный предел. Следует подчеркнуть, что речь идет об импульсах лазерного излучения, т. е. о коллимированных пучках с высокой пространственной когерентностью и, следова- тельно, направленностью, которые можно расщеплять на части, пропускать по разным оптическим путям и фокусировать в пятно с размерами порядка длины волны. По существу, по- явилась возможность иметь сгустки электромагнитной энергии (волновые пакеты), сконцентрированные в пространстве с раз- мерами порядка длины волны и во времени порядка периода све- товой волны. Совершенно очевидно, что такие ультракороткие импульсы (УКИ) дали исследователям уникальную возможность прямого наблюдения и измерения самых различных быстропротека- ющих процессов с временным разрешением, определяемым дли- тельностью УКИ. Содержанием актуальнейшей области кван- товой радиофизики и электроники, условно называемой «пико- секундные явления», стали не только проблемы получения УКИ, но также их многочисленные применения в различных областях научных исследований. Это прежде всего так называ- емая пикосекундная спектроскопия, т. е. спектроскопия с вре- менным разрешением, определяемым длительностью УКИ. Ис- следования проводятся по схеме «возбуждение—проба», а именно образец первым (возбуждающим) импульсом перево- дится в исследуемое состояние, а с помощью второго (проб- ного), задержанного на нужный промежуток времени, фиксиру- ется измененное состояние. По такой методике были проведены многочисленные исследования в области физики твердого тела, молекулярной физики, фотохимии и фотобиологии. В области электроники УКИ дают возможность точных измерений вре- менных характеристик фотоприемников. Продемонстрирована возможность создания миниатюрных оптоэлектронных устройств с пикосекундным быстродействием. Поскольку УКИ несут значительную интенсивность в когерентных пучках, их с успехом используют для изучения нестационарных явлений нелинейной оптики и взаимодействия лазерного излучения с ве- ществом.
6 Предисловие редактора перевода Область применений УКИ стремительно расширяется, и в эксперименты с использованием УКИ включается все большее число исследователей, в том числе и неспециалистов по лазер- ной физике, поэтому возникла потребность в книге, сочета- ющей в себе учебное пособие, научную монографию и справоч- ное руководство. На наш взгляд, данная книга является удач- ной попыткой удовлетворить эту потребность. Авторы книги — известные специалисты, получившие целый ряд пионерских результатов в области фй\ики пикосекундных явлений. Профессор Б. Вильгельми — автор широко известной в нашей стране «Нелинейной оптики». Возглавляемый им йен- ский университет им. Ф. Шиллера является одним из ведущих центров, занимающихся исследованиями .в области лазерной физики и техники УКИ. Хотелось бы отметить одно важное обстоятельство, дела- ющее данную книгу особенно ценной для советских читателей. Современная техника УКИ имеет дело с двумя основными классами лазеров. Первый — это твердотельные лазеры, рабо- тающие в режиме модуляции добротности. Второй — лазеры непрерывного действия на красителях. В лазерах первого класса лазер, по существу, при каждой вспышке лампы на- качки проделывает полный цикл генерации от спонтанного шума до формирования цуга УКИ. Этот процесс формирования задается начальными условиями к моменту зажигания лампы, которые очень трудно достаточно точно контролировать. По- этому лазерам этого класса присуща определенная нестабиль- ность параметров, зато они довольно просты и позволяют полу- чать энергии УКИ до 10-3 Дж. Лазеры второго класса рабо- тают с непрерывными источниками накачки и поэтому излу- чают непрерывный цуг УКИ. Разумеется, им также присуща определенная нестабильность. Но поскольку они излучают непрерывный цуг, имеется возможность сравнительно медлен- ными обратными связями контролировать процесс генерации и получить УКИ с высокой воспроизводимостью параметров. Хотя энергия отдельного УКИ мала (типичная величина 10-12 Дж), благодаря высокой частоте следования и стабиль- ности можно применить мощные современные средства на- копления и усреднения сигналов, добиваясь исключительной точности измерений. Это, пожалуй, основная причина того, что именно на лазерах этого класса получены самые впечат- ляющие результаты как по сокращению длительности, так и по применениям УКИ. Однако создание и запуск лазера вто- рого класса составляют несравненно более сложную задачу, чем запуск первого. Немногие лаборатории располагают совер- шенными установками УКИ непрерывного режима. Авторы книги добились выдающихся успехов в развитии лазеров УКИ непрерывного действия на красителях, т. е. именно второго
Предисловие редактора перевода 7 класса. Читатели получат, как говорится, из первых рук цен- ную, подробную информацию о механизме генерации УКИ и детальное описание экспериментальных установок. Следует отметить, что успехи авторов книги в исследова- ниях УКИ не в последнюю очередь обусловлены тесным и пло- дотворным сотрудничеством с Народным предприятием ГДР «Карл Цейсе». Их результаты убедительно доказывают, что ионный лазер типа ILA-120 (производство «Карл Цейсс») мо- жет служить источником накачки для получения УКИ короче 100 фс. На основе работ йенского университета им. Ф. Шил- лера Центр научного приборостроения АН ГДР (Zentrum fur Wissenschaftlichen Geratebau Akademie der Wissenschaften der DDR, 1199 Berlin, Rudower—Chaussee 6) разработал и выпу- скает ряд приборов для пикосекундных исследований. В их чи- сле оптический многоканальный анализатор OVA-284; лазер на красителе непрерывного действия FSL-100 с накачкой от аргоно- вого лазера ILA-120; система формирования струи красителя LVE-100; оптическая линия задержки OVE-100; измерительный коррелятор KRL-100. Набор этих приборов позволяет экспери- ментатору проводить исследования с УКИ на самом современном уровне. Разумеется, в книге, посвященной такой бурно развива- ющейся области, как пикосекундная лазерная физика и тех- ника, неизбежно отставание от новейших результатов. Недоста- точно подробно изложены исследования распространения УКИ в волоконных световодах. Именно здесь удалось добиться по- лучения предельно коротких УКИ- -Мы отсылаем читателя к трудам регулярно проводимых научных конференций по пи- косекундным явлениям, а также специальным выпускам науч- ных журналов, посвященных новейшим достижениям в этой области. Перевод выполнили д-р физ.-мат. наук М. А. Ковнер (пре- дисловие, гл. 1, 2) и канд. физ.-мат. наук Л. Н. Капцов (гл. 3—9). П. Крюков
ЛИТЕРАТУРА 1. Материалы Международного симпозиума «Сверхбыстрые процессы в спек- троскопии» (27 сентября—1 октября 1978 г.), Таллин, 1979Х 2. Proceeding of the Second International Symposium “Ultrafast Phenomena in Spectroscopy” (Oct. 30—Nov. 5, 1980), Reinhardsbrunn, DDR 1981. 3. Picosecond Phenomena III, eds. К. B. Eisenthal, R. M. Hochstrasser, W. Kaiser, A. Lanbereau, Berlin, Heidelberg, New York, Springer-Verlag, 1982 (Springer Series in Chemical Physics, v. 23). 4. Материалы III симпозиума «Сверхбыстрые процессы в спектроскопии» (28—30 сентября 1983 г.), Минск, 1984. 5. Ultrafast Phenomena IV, Proc, of the Fourth International Conference (Mon- tery, California, June 11—15, 1984), eds. D. H. Auston, К. B. Eisenthal, Berlin, Heidelberg, New York, Tokyo, Springer-Verlag. 6. IEEE Journal of Quantum Electronics QE 19, N 4, 499—729 (1983). 7. Journal of the Optical Society of America B, vol. 2, N 4, 581—686 (1985).
ПРЕДИСЛОВИЕ За последние 15 лет техника измерения коротких интерва- лов времени претерпела период бурного развития (рис. 1). Этому прогрессу способствовало создание лазерных источни- ков света, излучающих мощные импульсы длительностью по- рядка пикосекунд, и конструирование измерительных устано- вок, основанных на квантовой электронике и нелинейной оптике. Таким образом, появилась возможность непосредственного изу- чения физических, химических и биологических процессов дли- тельностью от 10н9 до 10-14 с, которые прежде считались «нена- блюдаемо короткими». Это позволило получить представление об элементарных процессах и развить теорию состоящих из них более сложных процессов. На основе полученных знаний удалось оказывать целенаправленное влияние на ход фотофизических и фотохимических процессов. Кроме того, применяя лазеры, гене- рирующие ультракороткие импульсы, удалось построить исклю- чительно быстродействующие структурные элементы, такие, на- пример, как переключатели, модуляторы и приемники. Продолжающееся быстрое развитие пикосекундных лазеров и их применение в различных новых областях вызвало появле- ние огромного числа публикаций в этой области исследований. Ориентация и освоение проблемы затрудняются еще тем, что в мировой литературе имеется мало соответствующих моногра- фий и почти отсутствуют книги, которые могли бы служить учебниками. Предлагаемая книга, основанием для которой послужила наша учебная и исследовательская деятельность в университете им. Фридриха Шиллера в йене, имеет целью восполнить ука- занный пробел. При этом речь идет не о монографическом со- вершенстве, а в первую очередь о том, чтобы дать введение в основы новой области, описать применяемые в ней специфиче- ские экспериментальные и теоретические методы, а также при- вести типичные примеры применений и наметить тенденции развития. Наша книга обращена к естествоиспытателям, осо- бенно к физикам, химикам и биологам, а также к инженерам и студентам соответствующих отраслей. Мы хотели бы достичь того, чтобы после изучения книги читатель мог без труда поль- зоваться оригинальной литературой и получил стимул для са- мостоятельных размышлений и исследовательских работ. Для
10 Предисловие этой цели мы отсылаем читателя также к специальной литера- туре, относящейся к проблеме в целом и к отдельным разделам книги. Книга предполагает наличие у читателя общих знаний в об- ласти экспериментальной физики, и в частности по оптике и Рис. 1. Уменьшение минимальных непосредственно измеренных интервалов времени или длительности наиболее коротких экспериментально полученных импульсов за последние столетия. Особо выделена часть графика, иллюстри- рующая успехи, достигнутые при генерации ультракоротких световых импуль- сов за последние 15 лет. (По [16], [28].) 1 — твердотельный лазер; 2 — параметрическое преобразование; 3 — лазер на красителе; 4 — сжатие импульса. атомной физике. Более глубокие теоретические знания понадо- бятся при чтении п. 1.3.2 и тех разделов, в которых рассматри- вается теория генерации ультракоротких световых импульсов лазерами различных типов (разд. 4.2; 5.2; 6.2 и 7.2). Менее ин- тересующиеся теоретическими вопросами читатели могут эти разделы при первом чтении пропустить. Книга начинается с трех глав вводного характера,"содержа- ние которых достаточно просто. В гл. 1 излагаются основы взаимодействия между атомными системами и световыми им- пульсами с учетом релаксационных процессов. Гл. 2 содержит некоторые общие основы лазерной физики; в ней представлен также основной принцип генерации ультракоротких световых импульсов. В гл. 3 описаны методы измерения параметров ультракоротких световых импульсов. В ней приведены также типовые измерительные устройства, используемые в различных
Предисловие 11 применениях. При этом особое внимание обращено на обсужде- ние физических и технических пределов разрешения. Читатели, уже обладающие знаниями основ взаимодействия света с атомными системами, а также знакомые с физикой ла- зеров непрерывного действия и техникой измерения коротких промежутков времени, могут эти главы просто пролистать. Главную часть предлагаемой книги составляют гл. 4—7, в которых описаны различные методы синхронизации мод. Каждая глава начинается с раздела, содержащего простую трактовку рассматриваемого вопроса. Затем следует система- тическая теория работы лазера, излучающего ультракороткие световые импульсы, причем особое внимание обращено на опре- деление оптимальных условий и расчет параметров, которые могут быть измерены. Заканчивается глава представлением ти- пичных экспериментальных результатов, которые сравниваются с теорией. В гл. 8 обсуждаются некоторые возможности преобразова- ния частот ультракоротких световых импульсов с помощью ме- тодов нелинейной оптики, а также описаны методы укорочения импульсов. Наконец в гл. 9 дан обзор типичных методов и при- менений спектроскопии со сверхвысоким временным разре- шением. Чтение книги облегчается благодаря тому, что для справок можно пользоваться приведенной вначале сводкой обозначе- ний и символов. Авторы признательны проф. И. Гертцу, проф. Г. Веберу, д-рам Д. Шуберту, Ф. Вайднеру и канд. физ. наук У. Штамму за ценные дискуссии и указания. Мы благодарим издательство «Академи Ферлаг» и особенно его редактора, дипломирован- ного физика У. Гейльманн, а также наборный цех и типогра- фию за приятную совместную работу и хорошее исполнение. Иоахим Херман Бернд Вильгельма
ОБОЗНАЧЕНИЯ И СИМВОЛЫ Общие положения Х(со) фурье-образ функции X(t) 00 X (со) = J dtX —оо оо / daX (co)e‘“f «—оо к. с. комплексно-сопряженная часть выражения, на- пример Х + к. с. = Х + Х* <х> усредненное по ансамблю значение некоторой величины и/2 \ ;f=_L J X {t)dtусредненное по времени в интервале времени и «4/2 значение некоторой величины Напряженность электрического поля и поляризация E(r, t) —* е напряженность электрического поля единичный вектор в направлении напряженно- е(1 t) сти поля амплитуда колебаний напряженности электри- ческого поля А (7, /) Е (г, t) =~^Е (г, /) eeiat + K. с. амплитуда волны напряженности электрического поля Е (г, t) =-^- А (г, t)e е" + к. с. Plot) -> / Р(О t) поляризация единичный вектор в направлении поляризации амплитуда волны поляризации Р (r> t) =~^~Р (г> Ое'еОЩ-ьбц-к. с. Отдельные часто встречающиеся символы . Ап коэффициент Эйнштейна для спонтанного излу- Вц чения при переходе i -> / коэффициент Эйнштейна для поглощения (/</) или вынужденного излучения (t>/)
Обозначения и символы 13 с 8 8 s скорость света в вакууме энергия насыщающее число фотонов на единицу пло- щади (энергия насыщения на единицу площади, деленная на энергию фотона йсо) е G gv элементарный электрический заряд («>0) функция формы линии усиление (/вых = MG) коэффициент усиления g = gv L = \nG (L — длина усиления) h, h i I квант действия, h = h/2n мнимая единица плотность потока фотонов (плотность потока энергии, деленная на энер- гию фотона /ко) Is насыщающая плотность потока фотонов (интен- сивность насыщения, деленная на энергию фо- тона /но) k k = 2n/K ^A N Nt Л9 n r волновой вектор волновое число постоянная скорости коэффициент поглощения постоянная Больцмана плотность населенности плотность населенности i-ro уровня населенность показатель преломления пространственная координата r= (x, y, z) R 2Г Ti! коэффициент отражения температура время релаксации энергии (время продольной релаксации) для перехода i-+j t V время энергия излучения, отнесенная к единице объ- ема M ((£>21) энергия излучения, отнесенная к единице объема и к единичному интервалу частоты при частоте перехода (021 и V Wii dWyldt продолжительность рабочего цикла резонатора групповая скорость вероятность перехода (/->/) вероятность перехода (i'->j) в единицу времени Wp — Oijlp (скорость перехода) параметр накачки
14 Обозначения и символы е е0 П % Цо Hi/ диэлектрическая проницаемость диэлектрическая проницаемость вакуума волновой аргумент г] = /— z/v длина волны магнитная проницаемость вакуума переходный матричный элемент дипольного опе- ратора Н«7 = Р'//'Л v = ©/2л ₽ Рг/ О<7 частота оператор плотности матрица плотности поперечное сечение взаимодействия (переход i -> /) (поперечное сечение поглощения или из- лучения) tl т>7 длительность импульса (ширина) время фазовой релаксации, время разрушения фазы (время поперечной релаксации) для пере- хода i -> / X © восприимчивость круговая частота
1. ОСНОВЫ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ МЕЖДУ АТОМНЫМИ СИСТЕМАМИ И СВЕТОВЫМИ ИМПУЛЬСАМИ Получение и применение ультракоротких световых импуль- сов основано на поглощении и излучении фотонов атомными си- стемами (например, атомами или молекулами). Протекание этих процессов во времени определяется как свойствами непо- средственно участвующих частиц, так и их взаимодействием между собой и с другими атомными системами. Последние обычно описываются суммарно как термостат. Для введения в круг проблем мы начнем с представления об элементарных процессах излучения. Затем последует обзор быстропротекающих процессов (в частности, процессов релак- сации) в газах, жидкостях и твердых телах. Мы приведем также основные уравнения, описывающие взаимодействие между све- товыми импульсами и атомными системами и учитывающие процессы релаксации. 1.1. Элементарные процессы излучения В 1917 г. Эйнштейн показал, что основополагающие заклю- чения об элементарных процессах взаимодействия излучения и атомных систем можно получить уже на основании относительно простых ста- тистических и квантовомеханических соображений. Согласно квантовой тео- рии, атомы обладают дискретными уров- нями энергии. Вследствие выполнения закона сохранения энергии для каждого Рис. 1.1. Процессы излучения, связанные с пере- ходами между атомными уровнями 1 и 2 (сп — спонтанное испускание, i — индуцированное ис- пускание, А — поглощение). элементарного процесса атомные системы могут поглощать или излучать только такие фотоны, энергия которых /г© приблизительно совпадает с разностью энергий системы уров- ней, например при условии, что круговая частота фотонов близка к резонансной частоте = (1Л>
16 Глава 1 Ограничимся сначала рассмотрением этих двух уровней энер- гии 1 и 2. В различных элементарных процессах атомная си- стема имеет возможность, поглощая энергию, перейти с уровня 1 на уровень 2 или, наоборот, отдавая энергию, перейти из со- стояния 2 в состояние 1 (рис. 1.1). 1.1.1. Спонтанное излучение Атом переходит из состояния 2 с более высокой энергией <S2 в энергетически более низкое состояние 1; переход сопрово- ждается испусканием фотона, соот- ветствующего излучению, частота которого близка к а2ь Для проте- кания такого процесса наличие внешнего поля излучения не являет- ся необходимым. Вероятность пе- рехода в единицу времени c/Fc“ [dt для спонтанного перехода из со- стояния 2 в состояние 1, т. е. ско- Рис. 1.2. Фактор формы линии с лоренце- вым профилем. рость перехода, является постоянной, не зависящей от поля из- лучения. Она определяется свойствами атома и называется коэффициентом Эйнштейна для спонтанного излучения, обозна- чаемым А21: ~wc2? = a2I. (1-2) Переход со спонтанным излучением может произойти только с испусканием фотонов в узком частотном интервале. Вероят- ность перехода в единицу времени и в расчете на единичный интервал частоты (dWffl dt) ® для перехода с испусканием фо- тона в частотном интервале ©. . . и + с/со определяется формулой = Л21^(й —to21)dto, (1.3) где (со — ©21) —функция формы линии. (Интеграл по (со) от —оо до 4-оо нормирован на 1.) Если излучающий атом не подвергается другим воздействиям, то (со— ©21) задается функцией Лоренца (рис. 1.2) (© --- ©21) — / 1 \ А со ЬГ/~2~ (Ш21-ш)24-(Дм/2)2 (1-4)
Основы взаимодействия между атомными системами 17 где Д© =Лг1 (см., например, [10, 11]). Следовательно, при усреднении по многим элементарным процессам должна наблю- даться спектральная линия с лоренцевым контуром и полу- шириной А 21. Если ниже возбужденного уровня 2 расположено несколько уровней, то полное изменение во времени вероятности населен- • ности уровня 2 вследствие спонтанных переходов на все низ- лежащие уровни получится путем суммирования по отдельным вероятностям переходов: i (S; < S2) Полная ширина линии для перехода 2->1, обусловленная про- цессами спонтанного излучения, будет определяться выраже- нием (1-5) Д© = 2 ^i/> т. e. зависит от времен жизни электронов на обоих уровнях перехода. Ширина линии, определяемая излучательными вре- менами жизни, носит название естественной ширины. 1.1.2. Вынужденное излучение При вынужденном излучении испускание фотона вызвано уже существующим полем излучения, причем, как и в случае спонтанного излучения, атом переходит из состояния 2 в со- стояние 1. Но изменение во времени вероятности населенности возбужденного состояния теперь пропорционально спектраль- ной плотности энергии ( энергия на единицу объема и на еди- ничном частотном интервале) (©21) уже существующего поля излучения на частоте перехода ©21: _£w!==b21[UM- (1-6) Коэффициент пропорциональности £>21 называется коэффици- ентом Эйнштейна для вынужденного излучения; он зависит только от свойств атомной системы. Следует заметить, что выражение (1.6) справедливо лишь в предположении, что плотность энергии поля излучения посто- янна по всей ширине линии атомного перехода (следовательно, по меньшей мере в диапазоне Д21). В противном случае веро- ятность перехода атома выражается формулой оо _£_^i = B21 j d©^ (© — ©21) иш (©), (1.7) 2 Заказ Хз 75
18 Глава I причем для покоящегося и изолированного атома, т. е. для атома, не взаимодействующего с другими атомными системами, в качестве функции формы линии следует подставить функцию Лоренца уЬ (со— ®21) (1.4). Если присутствующее поле излу- чения является монохроматическим [точнее, если его спек- тральная ширина мала по сравнению с шириной у (со — (о21)]> то при (со) =(7(соь) 6 (со — coL), где 6 (х) есть дельта-функ- ция Дирака, -^-^1(coJ = B21y(coL-co21)£7(coL). (1.8) 1.1.3. Поглощение Атом переходит из состояния 1 с меньшей энергией в со- стояние 2 и при этом поглощает фотон. Вероятность такого пе- рехода в единицу времени опять пропорциональна плотности энергии, приходящейся на единичный частотный интервал су- ществующего поля излучения: -1-Г(12 = В12£7т(со21), (1.9) где 5i2 — коэффициент Эйнштейна для поглощения. Относи- тельно ширины линии можно высказать те же соображения, что и в случае вынужденного излучения. 1.1.4. Соотношения между вероятностями переходов при тепловом равновесии Среди рассматриваемых процессов выделим теперь случай теплового излучателя (абсолютно черное тело), в котором атомы находятся в состоянии теплового равновесия с полем излучения. В этом случае число атомов, переходящих в единицу времени из состояния 2 в состояние 1, должно равняться числу переходов в противоположном направлении: N2 [А21 4- В21(7ш (©21)] = N1Д21/Ш (©21); (1’Ю) здесь IV2 — числа атомов в единице объема на уровнях 1 и 2. Поскольку отношение y2/lVi при тепловом равновесии (для невырожденных уровней!) определяется распределением Больц- мана WT=exP(-------(Ы1> мы получаем из (1.10) и (1.1) для спектральной плотности энергии теплового излучателя
Основы взаимодействия между атомными системами 19 где — постоянная Больцмана, — абсолютная температура. С другой стороны, из формулы излучения Планка следует со- отношение для спектральной плотности абсолютно черного тела (Во 1 1 (®2.) = ^3- е(ДШ21/^) _ ! • П-13) •Сравнивая (1.12) и (1.13), получим До)», (1.14) и В12 = В21. (1.15) Таким образом, коэффициенты Эйнштейна для вынужденного излучения и поглощения оказываются равными. (Для выро- жденных уровней с кратностями вырождения gt и g2 имеет ме- сто более общее соотношение Bi2gi=B2ig2-) Отметим еще раз, что для получения более точной формулы для излучения (1.13) оказалось совершенно необходимым ввести в рассмотрение два различных процесса излучения, а именно спонтанное и выну- жденное излучение. При постоянной спектральной плотности энергии доля индуцированного излучения убывает по мере воз- растания частоты. Заметим, что аналогичные рассуждения можно провести для вероятностей атомных переходов с поглощением и излуче- нием фотонов в частотном интервале со... (со + с/со). Отсюда, в частности, можно заключить, что все три процесса должны характеризоваться одной и той же функцией формы линии. Та- кое допущение уже было нами сделано, хотя и недостаточно обоснованно. Соотношения (1.14) и (1.15) были получены для частного случая системы, находящейся в состоянии теплового равнове- сия. Однако с помощью квантовой теории оказалось возмож- ным показать, что эти уравнения применимы и к неравновесным состояниям. 1.1.5. Скоростные уравнения Установим теперь связь коэффициентов Эйнштейна для погло- щения и вынужденного излучения с макроскопическими изме- ряемыми величинами. Для этой цели рассмотрим представлен- ную на рис. 1.3 схему экспериментальной установки, с помощью которой измеряется поглощение (или усиление) монохромати- ческого света частоты ащ с плотностью потока фотонов IL. (Для бегущей волны плотность потока фотонов равна числу фотонов, проходящих в единицу времени через единицу пло- щади освещаемой поверхности, перпендикулярной направлению 2*
20 Глава 1 движения фотонов. Для плоской волны величина IL опреде- ляется формулой <116> зависит от плотности энергии £7(соь), фазовой скорости с/п и энергии фотона йсоь.) Падающая волна ослабляется процес- сами поглощения и усиливается за счет процессов излучения. Мы примем, что вследствие достаточной интенсивности поля излучения спонтанными процессами можно пренебречь по сравнению с вынужденными. Будем считать также, что атомы или молекулы не взаимодействуют между собой. Тогда в тон- Рис. 1.3. Измерение коэффициентов пропускания н поглощения. Монохрома- тический свет с перестраиваемой частотой интенсивностью /0(со) падает на образец Р длиной /. (В качестве источника квазнмонохроматнческого света можно использовать узкополосный перестраиваемый лазер нлн излучение с широким спектром, пропущенное для частотной селекции через монохрома- тор.) Интенсивности /о(со) н /(со) до н после прохода через образец измеря- ются с помощью детекторов излучения Do и D. Прн помощи схемы сравнения получается отношение /(со)//о(<*>)• В записывающем устройстве координате у соответствует коэффициент пропускания, а координата х пропорциональна частоте. Коэффициент поглощения определяется по формуле k„M = = /-4n[/o(o)//(w)]. ком слое вещества толщиной dz и площадью А в единицу вре- мени будут поглощаться (aL)/dt]-[AM dz] фотонов, а вследствие вынужденного излучения [dWsi ((oL)/dt]'[AM dz] фотонов будут добавляться к проходящему полю излучения, причем усиление не изменяет направления поляризации и сте- пени когерентности волны (ср. [11, 30]). Плотность потока фо- тонов изменяется на = ----^-^21 (®ь) M^dz." (1.17) Из (1.17) и (1.8) и из соответствующего соотношения для веро- ятности поглощения следует —did = (col) Iddz, (1-18) где (<щ.) = (А/, — N2) а12 (<М И 0,2 (ощ) =/?12 (й£ -- ©21)-
Основы взаимодействия между атомными системами 21 Величины (соь) и O12 (соь) называются коэффициентом по- глощения и поперечным сечением атомной системы. [В случае £а((£»ь)<0 часто вводят в рассмотрение коэффициенты усиле- ния gv(co)= — £4 (со).] Эти соотношения получены в предполо- жении, что вклады отдельных молекул аддитивны. В плотных газах, жидкостях и твердых телах справедливость этого пред- положения следует проверять в каждом отдельном случае. Ясно,, что при (это неравенство всегда выполняется, напри- мер, в случае теплового равновесия) процессы поглощения пре- обладают, вследствие чего проходящее излучение ослабляется. Напротив, при происходит усиление вынужденного из- лучения. Зная вероятности переходов в единицу времени, можно также рассчитать изменения населенностей уровней си- стемы, вызванные элементарными процессами излучения. Вследствие процессов поглощения число возбужденных систем возрастает в течение времени dt на величину [Л7\ dt] [dWit /dt]. Вместе с тем вследствие вынужденного излучения это число, уменьшается на величину [.¥2 dt] [dW‘12 Idt], Кроме того, спон- танное излучение влечет за собой уменьшение населенности верхнего уровня на [N% dt]]dW 2™ I dt], Таким образом, из соот- ношений (1.2), (1.6) и (1.9) мы получим для полного измене- ния плотности населенности верхнего уровня W2)£7(<oL)-Д2!М2]Л. (1.19) Помимо вызванного спонтанным излучением уменьшения населенности верхнего уровня существуют еще и другие пере- ходы, не индуцированные полем излучения и изменяющие на- селенности уровней. Эти переходы называются безызлучатель- ными и являются релаксационными процессами. В газах они вызываются, например, соударениями между молекулами, а в твердых телах их причиной может служить, например, взаи- модействие с кристаллической решеткой. При этих процессах происходит обмен энергией. (Безызлучательная релаксация мо- жет вызывать также переходы на другие уровни, непосредст- венно не участвующие в процессе.) Для составления баланса средней населенности представляет интерес только соответст- вующая полная вероятность перехода, которая строится как сумма вероятностей отдельных переходов. Поэтому в уравнении (1.19) мы должны заменить 4гх на ^21 — £«21 '+ ГДе £«21= ^21! (1-20) здесь £NR соответствует скорости безызлучательных переходов. Величина, обратная полной вероятности перехода £21, равна среднему времени жизни T2i молекул на возбужденном
22 Глава 1 уровне 2. (Следует отметить, что это соотношение справедливо только в случае <§Г2 — S для оптических переходов это условие выполняется.) Изменение населенности нижнего уровня выражается соот- ношением, аналогичным (1.19), но с противоположным знаком перед квадратной скобкой. В самом деле, каждый процесс в рассматриваемой двухуровневой системе, вызывающий умень- шение населенности уровня 2, влечет за собой соответствую- щее увеличение населенности уровня 1, и наоборот. Следова- тельно, в целом при использовании выражений (1.18) — (1.20) получим -^/ь==о12Ы/л[ЛГ2-ЛМ, (1-21) = (1.22) Ul 1 21 4-^ = ^(®l)/l[V2-Vi]+-7!-V2. (1.23) Cll 1 21 Если сложить уравнения (1.22) и (1.23), то получим //(Л^ + МгН^^О, откуда после интегрирования найдем = (1.24) где V — полное число молекул, участвующих в процессе. Рассмотрим взаимодействие среды с монохроматическим полем излучения с постоянной плотностью потока фотонов IL- Очевидно, что спустя длительное время плотности населенно- стей достигнут своих стационарных значений. Поэтому их про- изводные по времени обратятся в нуль, и в качестве стацио- нарного решения мы получим из (1.22) и (1.24) плотность ин- версии населенностей М2— Ni как функцию плотности потока фотонов IL: При /ь—>-0 эта разность принимает значение —ЛГ, а при /ь—>-оо она обращается в нуль. При IL = Is = l/(2oi27,2i), т. е. при так называемой насыщающей плотности потока фотонов, плотность инверсии принимает значение, равное половине значения в слу- чае слабого сигнала. Подстановка плотности инверсии (Nz—Mi) из (1.25) как функции плотности потока фотонов IL в (1.21) приводит к дифференциальному уравнению для определения IL, которое в общем случае является нелинейным. До сих пор мы рассматривали постоянную во времени плот- ность потока фотонов. Но если проследить за выводом системы
Основы взаимодействия между атомными системами 23 уравнений (1.21) — (1.24), то легко убедиться, что это предпо- ложение не является необходимим. Поэтому мы просто повто- рим уже представленный ход рассуждений, но будем считать, что IL теперь зависит не только от пространственной коорди- наты z, но и от времени. При помощи описанной методики мы получим снова уравнения (1.21) — (1.24), причем производные' .в их левых частях являются полными производными как по t, так и по z. В предположении, что атомные системы неподвижны или движутся очень медленно и что световая энергия перено- сится с групповой скоростью V, мы получим соотношения между полными и частными производными: 4'П/.г) = (^+^4)Д(/. А (1.26а) ±yj(U) = ^-^(U). (1.266)- Отсюда следует, что соотношения (1.21) — (1.23) образуют си- стему дифференциальных уравнений они служат для определения про- странственно-временных изменений плотности потока фотонов и плот- ности населенностей. Если плот- ность потока фотонов изменяется с течением времени лишь очень мед- ленно, то можно будет считать оп- равданным пренебрежение членом (1/пд)(d/dt)IL по сравнению с (д!дг)1ь. • Полученные таким образом урав- нения принято называть уравнения- ми баланса (в литературе на анг- лийском языке они называются ско- ростными уравнениями). Их до- вольно легко составить. Для вывода поперечным сечением поглощения (его можно определить экспе- риментально или вычислить с помощью квантовой теории, ср. п. 1.3.3) и выразить изменения населенностей системы уровней и числа фотонов поля излучения, вызванные различными процес- сами, такими, как индуцированное и спонтанное излучение, по- глощение и релаксация. Мы придем таким образом к системе не- линейных дифференциальныхуравнений в частных производных, определяющей изменения всех величин. Рассмотренная выше двухуровневая система оказывается для многих процессов недо- статочной, и часто приходится учитывать по крайней мере три или еще больше эффективных уровней. Мы продемонстрируем метод на примере показанной на рис. 1.4 трехуровневой системы, взаимодействующей с двумя волнами, частота которых нахо- в частных производных; Рис. 1.4. Переходы в трех- уровневой системе. следует воспользоваться
24 Глава 1 дится в резонансе с какими-либо двумя из этих уровней. Для этой системы скоростные уравнения имеют вид X + J, «)'- -Л13], (1.27а) v2 — -V.], (1.276) dt 013^1 [ЛА] V3] т А? з 1 32 -J-ЛГз, i 31 (1.28а) dN2 dt - — OVJ2 [АЛ] ЛА] Н т— Nз 1 32 n2. 1 21 (1.286) Еще одно уравнение для Vi мы можем опустить, ибо в рас- сматриваемом случае также соблюдается условие полного ба- ланса Afi + А/г + Л?з = М из которого определяется Л/ь Теперь уместно будет обратить внимание на то, что в не- которых случаях скоростные уравнения не полностью описы- вают экспериментальную ситуацию. При определенных усло- виях скоростные уравнения следуют из более общей теории. Скоростные уравнения применимы лишь в том случае, когда характерное время ть, в течение которого протекают исследуе- мые процессы и которое, например, может определяться дли- тельностью светового импульса, велико по сравнению с так на- зываемым временем поперечной релаксации т2ь Это условие является важнейшим. Поскольку, однако, для большинства веществ в конденсиро- ванной фазе это время не превышает 10 13 с, то скоростные уравнения вполне пригодны и практически достаточны для рас- чета многих процессов, в которых участвуют пикосекундные импульсы. Мы вернемся к этой проблеме и проанализируем ее более точно в п. 1.3. В частности, такие системы скоростных уравнений успешно применяются к лазерам, чем мы восполь- зуемся в следующих главах. 1.1.6. Взаимодействие излучения с ансамблем атомных систем и неоднородное уширение линий Выше мы предполагали, что все атомные системы ансамбля обладают одинаковыми параметрами; в частности, всем систе- мам приписывалась одна и та же частота перехода co2i и одна и та же функция формы линии у (<в — cosi) с одной и той же полушириной А®. В соответствии с этим все атомы обладали одинаковой вероятностью поглощения или испускания излуче- ния любой частоты <в. Можно назвать процессы, ограничиваю- щие время жизни. К ним относятся спонтанное излучение, дез- активирующие соударения, а также быстрые (по сравнению с временем жизни) статистические флуктуации расстояния между уровнями, которые могут создаваться, например, моду-
Основы взаимодействия между атомными системами 25 лирующими частоту и, следовательно, изменяющими фазу со- ударениями или колебаниями решетки. Предполагалось, что при всех этих процессах в каждой отдельной атомной системе происходит одно и то же уширение линии относительно фикси- рованной центральной частоты. Такого рода уширение линий называется однородным. Но существуют еще и другие процессы, вызывающие неко- торый разброс частот переходов в отдельных атомных систе- мах. При этом уширение называется неоднородным. Такие про- цессы могут создавать постоянное во времени распределение частот переходов. Примером может служить изменяющийся в пространстве вследствие неоднородностей эффект Штарка в твердых телах. Другим примером служат медленные по сравнению с временем жизни флуктуации резонансных частот. В разреженных газах имеет место уширение за счет эффекта Доплера, обусловленное максвелловским распределением ско- ростей частиц газа, что приводит к различным эффективным резонансным частотам этих частиц. Эти резонансные частоты лишь медленно изменяются вследствие влияющих на скорости соударений (см., например, [1.1-—1.3]). Мы будем считать, что отдельные частицы отличаются только своими резонасными частотами, тогда как соответст- вующие им однородные полуширины и однородные контуры линий взаимно согласуются. В этом случае можно рассчитать усредненное по ансамблю значение, например, для спонтанного испускания фотонов на частоте со. При этом мы будем суммиро- вать по всем частицам, которые характеризуются своими резо- нансными частотами. Зависящее от резонансной частоты выра- жение в уравнении (1.3) для спонтанного испускания фотона можно умножить на функцию статистического распределения резонансных частот Неодн(®21 — ®21 ); она характеризуется средней резонансной частотой и полушириной Дсонеодн, ко- торая называется неоднородной шириной линии. Интегрируя затем по резонансной частоте со21, получим (-^-Г2?)и с/(о = Л21^((о-(о^)с/со, (1.29) где % (со — (02?) = j с/(021Унеодн (®21 — (02?) ? (©21 — Со). зцсо — (021 ) есть функция формы линии, учитывающая как од- нородные, так и неоднородные процессы уширения. Если одно- родная ширина линии мала по сравнению с неоднородней шири- ной (ДсоСДсонеодн), то из (1.29) следует 'S (со <021 ) упеодн((0 — <021 ) (рис. 1.5).
26 Глава 1 Необходимо принять во внимание следующее. Чтобы полу- чить распределение частот переходов, следует взять статисти- ческое равновесное распределение, если атомные системы на исходном уровне удовлетворяют этому распределению. В дан- ном случае речь идет об испускании с возбужденного уровня. Рис. 1.5. Однородный и неоднородный вклады в контур линии. Если неодно- родное уширение линии вызвано эффектом Доплера, то эффективная резо- нансная частота на основании формулы ш21 = ш ^(l+v/c) зависит от компо- ненты скорости атома в направлении источника света (при поглощении) и в направлении приемника света (при излучении). При максвелловском рас- пределении скоростей имеем = -vmlc) и Ш"=Ш<?>(1 + гт/с), где [nSkpF/M (М—масса частицы); АИнеодн = 4l’ д/81п2^/Л1С2. Примером, когда такое предположение соблюдается, может служить тепловой излучатель. Аналогичное утверждение спра- ведливо для процессов вынужденного испускания и поглощения при тепловом равновесии, если только это равновесие не будет существенно нарушенным именно вследствие рассматриваемых процессов излучения. При сделанных предположениях процессы однородного и неоднородного уширения действуют одинаковым образом, так что их нельзя непосредственно отличить друг от друга путем измерений. Если же рассматривать ансамбли под действием сильных полей излучения, то необходимо будет учесть неравновесные распределения, обусловленные взаимодействием с излучением. В качестве простого примера рассмотрим газ, все частицы которого в отсутствие воздействия поля излучения находятся в основном состоянии с энергией & i. В соответствии с этим вна- чале не происходит никакого спонтанного испускания. Затем на атомы начинает действовать интенсивная квазимонохрома- тическая световая волна со средней частотой соь, переводящая часть атомов в возбужденное состояние 2. При этом вследствие
Основы взаимодействия между атомными системами 27 эффекта Доплера переход 1->2 будет неоднородно уширен- ным. В состояние 2 преимущественно попадут те частицы, ком- понента скорости которых v в направлении к источнику света приводит к образованию эффективной резонансной частоты ®21 = ®21' (1 + v/c) вблизи соь (рис. 1.6, а). В результате спон- танное испускание также не будет более обладать спектраль- Рис. 1.6. Изменения населенно- стей при воздействии излучения на системы с неоднородно уши- ренными линиями. а — зависимость от частоты на- селенностей, нормированных на объем и частоту в основном и возбужденном состояниях (0 — без воздействия излучения, 1 — при воздействии излучения); штриховая кривая соответствует максимально достижимой плотно- сти населенностей в возбужден- ном состоянии; б — установка с пробным лучом для измерения насыщения поглощения. Z(cot) — интенсивность лазерной накачки иа частоте оь; 7о(ю), Цч>)—ин- тенсивности пробного света на частоте со до и после образца. ной шириной Асонеодн, а окажется заключенным в более узком интервале вблизи соь, минимальная ширина которого равна однородной ширине линии Аса. Таким способом можно при под- ходящих условиях экспериментально определить однородную ширину линии. При достаточно низком давлении она будет рав- няться естественной ширине. К аналогичным заключениям можно прийти на основании так называемой спектроскопии насыщения. В этом методе ин- тенсивная световая волна частоты соц уменьшает разность на- селенностей основного и возбужденного уровней атомов, обла- дающих соответствующей этой частоте компонентой скорости (ср. рис. 1.6, а). Населенности изменяются благодаря процес- сам поглощения. Для пробного луча переменной частоты со, пропускаемого через образец (рис. 1.6, б), измеряемое погло- щение понижено в непосредственной близости от соь. Таким об- разом, линия поглощения оказывается «насыщенной» не равно-
28 Глава 1 мерно, а лишь в некоторой узкой области. Следовательно, яв- ление насыщения можно использовать для того, чтобы отли- чать однородно и неоднородно уширенные линии, а также для измерения внутри неоднородно уширенной линии однородного контура линии, принадлежащего отдельным членам ансамбля [12, 1.1, 1.2]. В табл. 1.1 приведены некоторые типичные значе- ния полуширин однородно и неоднородно уширенных линий. Таблица 1.1. Характеристические области значений и примеры ширин линий Процесс, пример Тип уширения Дй/2л, Гц Дсо/ш .Затухание излучения Однородное 0...109 0...10-6 Ne (Л=0,6328 мкм) 2-107 4-Ю-8 •Аг+ (>.= 0,4880 мкм) 1,1-108 1,8-Ю-7 Родамин 6G (>.« 0,600 мкм) 2-10s 4-10-7 СО2 (Х= 10,6 мкм) 4-Ю2 Ю-12 Ударное уширение в газах Однородное Ne (Л=0,6328 мкм) Не : Ne=5:1 1-106 Па Доплеровское уширение Неоднородное Ne (Л=0,6328 мкм) 1,7-10’ 3-10-« з-=зоок Влияние фононов, а также не- Однородное i>1010 ^10-8 однородностей в твердых те- Неоднородное лах и жидкостях 'Сг3+: рубин (>.= 0,694 мкм) Однородное 3,6-Ю11 8-Ю-4 (/?,), ^=300 к Nd3+: гранат (>.= 1,0648 мкм) Однородное 2,0-Ю11 6-Ю-4 =300 к Nd3+: стекло (>.= 1,06 мкм) Неоднородное 1,0-Ю13 з-ю-2 -Г'= 300 к 'Родамин 6G (>.=0,6 мкм) Однородное ~1014 -ю-1 1.2. Быстропротекающие процессы в атомных системах Многие динамические процессы микрофизики и химии про- текают очень быстро. Из табл. 1.2 видно, что времена, харак-
Основы взаимодействия между атомными системами 29 Таблица 1.2. Типичные значения характеристических времен некоторых физических и химических процессов 2л/(0<, — обратная частота перехода («длительность колебаний»); Т — время жизии системы в возбужденном состоянии; т — время разрушения фазы; 1/4—обратная постоянная скорости реакции Типичная область значений . характеристического времени, с „ Агрегатное __________________________________________ Процесс илн переход состояние 2л/©ц Т т Переходы атом- ных систем Свободное враще- Газ (105Па) 10-<2 — 10-'° 10-'° -ю-7 10-11 _ ю-9 ние молекулы Переориентация Жидкость — — 10~12 — оо молекул в вяз- кой среде Молекулярное ко- Газ (10s Па) кон- 10-14—10-12 10-9. - 10° 10-“ — 10-» лебание денсированный Ю-14— Ю-12 10-12 - 10-3 10-13-10-и Электронные пере- 10-18 — Ю-1410-13 - 10-2 10-14— 10-10 ХОДЫ Реакции 1/* Элементарная сту- 10-*2 — оо пень мономоле- - кулярной реак- ции Реакция, контро- Жидкость (кон- 10~10 — оо лируемая диф- центрация фузией 1 моль/л) Важные лазерные переходы Время жизии верхнего лазерного уровня, с Не—Ne (А= 0,6328 мкм) Газ 22-10-® Аг+ (л = 0,4880 мкм) м 9-Ю-9 СО2 (?.= 10,6 мкм) н 2,4-Ю-3 Рубин (Х=0,6943 мкм) Кристалл 3,0-10~3 АИГ : Nd (А= 1,0648 мкм) 0,2-10~3 Nd—стекло (А=1,06 мкм) Стекло (0,06— 0,8)-10~3 Рл-центры в КС1 (А=2,7 мкм) Кристалл 8-10-8 Родамин 6G (А«0,6 мкм) Раствор 5-10-’
30 Глава i теризующие эти процессы, изменяются в очень широких преде- лах и именно области нано- и пикосекунд (10~9—10-12 с) содер- жат важную информацию об исследуемых системах (см., на- пример, [1.4—1.8, 10]). Рис. 1.7. Изменение населенности в резуль- тате поглощения интенсивного короткого светового импульса н последующего спон- танного испускания. I (<)—интенсивность возбуждающего импульса, N?(t)—зависи- мость населенности уровня 2 в единице объема от времени. Ниже мы обсудим на некоторых примерах роль этих харак- теристических времен. Экспериментальное исследование рас- сматриваемых процессов и определение времен осуществляется чаще всего путем измерения временной зависимости макроско- пических величин в некотором ансамбле атомных систем, кото- рый перед измерением путем кратковременного возбуждения приводится в неравновесное состояние (рис. 1.7). Затем просле- живается возвращение ансамбля в исходное состояние или его переход в некоторое новое устойчивое или относительно устой- чивое состояние. 1.2.1. Внутренние переходы в атомных системах. Релаксационные процессы Начнем рассмотрение с переходов в молекулах (или ато- мах) разреженного газа. Если на систему не действует излуче- ние и если соударения между частицами газа происходят очень редко, то дезактивация однажды возбужденной частицы может осуществиться только в результате спонтанного испускания. В этом случае скорость релаксации, согласно ' выводам в разд. 1.1, определяется коэффициентами Эйнштейна для спон- танного испускания: ^H2i = А21. В табл. 1.3 приведены типич- ные значения Л21 для электронных, колебательных и вращатель- ных переходов. Таблица содержит также частоты переходов со21 и моменты переходов ц21 молекул, которым в разд. 1.3 сопоста- влены коэффициенты Эйнштейна. Они пропорциональны |ц21|2 и со^. Моменты переходов характеризуют величину осцилли-
Основы взаимодействия между атомными системами 31 рующих дипольных моментов, ответственных за испускание и поглощение. Для интенсивных электронных переходов пере- ходные моменты имеют порядок произведения элементарного заряда на молекулярный диаметр, т. е. около 1(У 2Э А-с-м. Кру- Таблица 1.3. Типичные параметры интенсивных электронных, колебательных и вращательных переходов в молекулах <»21 — частота перехода (круговая); Л21 — длина волны перехода; ц2|— момент перехода; Д21 — коэффициент Эйнштейна для спонтанного испускания; а12 — поперечное сечение в максимуме линии для переходов в конденсирован- ной фазе Переход (02Ь С-1 tat, мкм Ц21, А-с-м Агь 1 012, М2 Электронный ю16 0,2 Ю-29 109 Ю-20 Колебательный 3 -1014 6 Ю-зо 103 Ю-22 Вращательный ю13 200 Ю-28 102 — говые частоты типичных электронных переходов лежат в ульт- рафиолетовой области и имеют порядок 1016 с-1; коэффициенты Эйнштейна для интенсивных излучательных переходов имеют порядок 109 с-1. При колебаниях молекул наибольшие мо- менты перехода на 1—2 порядка ниже, поскольку эффективные колеблющиеся заряды в большинстве случаев меньше элемен- тарного заряда, а амплитуды колебаний значительно меньше молекулярных размеров. При более чем на порядок меньших частотах переходов для коэффициентов Эйнштейна интенсив- ных колебательных переходов получаются значения порядка 103 с-1. Для вращательных переходов момент перехода иденти- чен постоянному дипольному моменту и соответственно может принимать значения около 10-28 А-с-м; при круговых частотах порядка 1013 с-1 отсюда получаются для A2i значения порядка 102 с-1. Оценки переходных моментов, а следовательно, и коэффи- циентов Эйнштейна выполнены нами для особо интенсивных переходов. . В соответствии с данными для конкретных моле- кул эти величины могут значительно отклоняться в сторону уменьшения, например, в таких случаях, когда переход на ос- новании определенных соображений симметрии имеет весьма малую вероятность. Так, переход между триплетным и синглет- ным электронными уровнями атома или молекулы гораздо ме- нее вероятен (часто в 104 раз или больше), чем переход внутри синглетной или триплетной системы. В таких случаях говорят о запрете интеркомбинации. Уровень, связанный с основным уровнем только такими маловероятными переходами, назы- вается метастабильным (см., например, [1.8]).
32 , Глава 1 Возбужденные молекулы в газе могут дезактивироваться не только за счет процессов излучения, но и через соударения. Соответствующая скорость релаксации £NR есть число соударе- ний в единицу времени, пропорциональное давлению газа. Ве- роятность дезактивации при соударении сильно убывает с воз- растанием энергии перехода. Если для вращательных перехо- дов ее порядок величины заключен между 1 и 10-1, то для ко- лебательных переходов она снижается до 10-3—10-10. При этом следует заметить, что полное преобразование всей колебатель- ной энергии в поступательную энергию партнера по соударе- нию (кол.-* посту п.) гораздо менее вероятно, чем дезактивация через другие колебания (кол.-* кол.) или вращения (кол.-* -*вращ.), при которой лишь малая разность энергий преобра- зуется в поступательную энергию. С возрастанием размеров самой молекулы сильно увеличивается, вообще говоря, число возможностей для релаксации и соответствующие времена ре- лаксации убывают (см., например, [1.5, 1.6]). В конденсированной фазе взаимодействия атомов и молекул между собой значительно сильнее, чем в газовой фазе. Эти взаи- модействия тормозят свободное вращение и приводят к тому, что молекулярные колебания и электронные возбуждения могут очень быстро дезактивироваться. Скорость дезактивации между первым возбужденным электронным уровнем и основным уров- нем может принимать значения 1012 с1, а для переходов между возбужденными электронными уровнями она может достигать значений 1014 с-1. Причиной этой электронной дезактивации служат колебательные движения в окрестности возбужденней молекулы. Поэтому при электронной дезактивации преимуще- ственно возбуждаются колебания молекулы или колебания окружающей решетки, так называемые фононы. Скорость ре- лаксации колебательных уровней /Кол может в основном элек- тронном состоянии принимать значения до 1012 с~’, а в возбу- жденных электронных состояниях — до 1014 с-1. На рис. 1.8 в качестве примера представлены также элек- тронные уровни органической молекулы и соответствующие переходы. На основании рис. 1.8 и указанных численных значе- ний можно сделать следующий вывод. Если молекула возбу- ждается на более высокий колебательный подуровень уровня Si, то вследствие колебательной релаксации она очень быстро, т. е. примерно за 10-13 с, переходит в бесколебательное состоя- ние. (Если колебательные кванты сравнимы с то вместо перехода в бесколебательное состояние установится равновес- ное распределение в состоянии Si с соответствующим заселе- нием возбужденных колебательных уровней.) Из бесколеба- тельного состояния уровня Si молекула релаксирует с типичным временем жизни 10-8 с на возбужденные колебательные уровни основного электронного состояния. Это колебательное возбу-
Основы взаимодействия между атомными системами 33 ПК Рис. 1.8. Схематическое представление уровней энергии органической моле- кулы и релаксационных переходов между этими уровнями. Слева показаны три низших синглетных уровня, а справа—два низших триплетных уровня. На электронные уровни накладываются колебательные уровни. С целью упрощения для каждого электронного уровня показаны колебательные уровни только одного нормального колебания. В действительности большая молекула обладает очень большим числом нормальных колебаний (при Л5 атомах их число равно 3 Л5—6), которые образуют множество колебательных уровней. В колебательную релаксацию вносят вклад также переходы между уровнями, относящимися к различным нормальным колебаниям. Переходы внутри син- глетной системы и внутри триплетной системы называются внутренней кон- версией (ВК), а переходы между этими двумя системами — интеркомбина- ционной конверсией .(ПК). Скорости релаксации для показанных процессов имеют следующие типичные значения: — 108 с ’, £$2х, —Ю|2с *, £т2т, ~ Ю10 с &s2t2 и ^SiTt Ю7 с ' > Ю4 с 1, 4ол(«о)-ю'2 ^(S.)-io13 с-1. ждение затем уничтожается в течение нескольких пикосекунд. Скорость всего этого процесса задается, вообще говоря, элек- тронной релаксацией (Si, 0)->(S0, о). При таком соотношении характерных времен люминесцентное излучение имеет место только в результате переходов из бесколебательного состояния 3 Заказ № 75
34 Глава 1 Si, в котором молекула находится относительно долго. При этом квантовый выход люминесценции, равный отношению излучае- мых фотонов к числу возбуждающих фотонов, определяется формулой _________(^?) (31,0) -«-(So, р) (^)(3ь 0)-1- (So, v) + -► So которая при (/д)(5ь 0) (So> о) < (/ад)51 So принимает вид _ (^J?) (31, 0) — (So, р) F №nr)s, So Люминесценция с возбужденных колебательных уровней, ко- торую называют горячей люминесценцией, обладает (для ^коллишь квантовым выходом „ _ ______Gfr?) (S,, o') (So, р) F «r)s,. o') -> (So, р) + ^кол (Sl) ~ ~ (^)(31, о') (So, р) Аол ($1) ’ поскольку верхний уровень очень быстро опустошается (см., например, [1.8]) вследствие колебательной релаксации внутри Si. Если молекулу возбудить до уровня 5г или до более высо- кого уровня, то она в общем случае тоже очень быстро перей- дет без излучения в основное колебательное состояние уровня Si, а из него совершит дальнейший переход частично с излу- чением и частично без излучения в основное электронное со- стояние. Поэтому, вообще говоря, будет наблюдаться только люминесценция с уровня Si (о = 0); такое явление носит назва- ние правила Вавилова. Не только скорости излучательных переходов, но и скоро- сти безызлучательных переходов могут существенно отличаться от значений, типичных для более интенсивных «разрешенных» переходов, что объясняется определенными правилами отбора. Сказанное справедливо, например, для переходов между синг- летными и триплетными системами органических молекул, что показано на рис. 1.8. Молекула может относительно, долго (до нескольких секунд) находиться на наинизшем триплетном уровне не только при отсутствии соударений в пространстве, но и при сильном взаимодействии между молекулами в жид- кости. Такие относительно долгоживущие метастабильные уровни встречаются, в частности, также у ионов, внедренных в кристаллическую решетку. Например, верхний лазерный уровень рубинового лазера (уровень 2Е перехода 2E-^!lA в ионе Сг3+, соответствующий длине волны Х = 0,694 мкм) при
Основы взаимодействия между атомными системами 35 комнатной температуре имеет время жизни 3-10-3 с, а время жизни иона Nd3+ в кристалле АИГ на верхнем лазерном уровне равно 0,2-10-3 с [4]. 1.2.2. Реакции из возбужденного состояния В результате радиационного возбуждения молекулы могут приобрести способность изменять свои свойства в мономоле- кулярной реакции или вступать с другими партнерами в такие реакции, которые в основном состоянии протекают очень мед- ленно или не происходят вообще. Простейшие уравнения, опи- сывающие реакции в процессах этих двух типов, имеют вид А + (Й.ю) А* В* -------------л В (1.30) kA*B* кВ*В И Д + В+ (й,ю)_^Д* + Д^----------~(ДВ)*±7~:-------АВ. (1.31) кА*В, (АВ)* k(AB)*, АВ Помимо «прямых» реакций, для которых указаны константы скорости или скорости переходов, штрихами обозначены «об- ратные» реакции. Если обратными реакциями можно пренеб- речь, то, например, скоростные уравнения для N „ N и N [(ср. (1.22)] имеют вид Na* = —£a*b*Nд*, (1-32) NB*—- £a*b*N а*— 1b*bNb*, откуда следует ^(/) = ^(0)е"Йл*в*<, (1.33) . Г -fe t -k n NB* (0 = - ----NA* (0) L e ^в _e a*b* j я Д*В* #B*B и NB (0 = Na* (0) — Nв* (0 — Na* (t). В более общем случае можно для чисел различных моле- кул в различных состояниях написать системы скоростных урав- нений, имеющих такую же структуру, как (1.32). Специальным случаем реакции возбужденных молекул яв- ляется перенос энергии. При этом перенос энергии возбужде- ния описывается уравнением А* + В А В*. (1.34) 3*
36 Глава 1 По отношению к прямой реакции компоненты Л и В назы- ваются соответственно донором и акцептором. Перенос может осуществляться прежде всего во время некоторого процесса со- ударения, т. е. при промежуточном образовании комплекса (АВ)*, в котором происходит локальное взаимодействие между обоими партнерами. Формирование такого ударного комплекса в жидкостях определяется процессами диффузии и связано с начальным распределением доноров и акцепторов (см., напри- мер, [1.9]). Кроме того, перенос энергии может произойти в ре- зультате процессов нелокального взаимодействия. Этот процесс называется переносом Фёрстера [1.10—1.12]1. В простейшем случае причиной его возникновения может быть взаимодейст- вие между индуцированными дипольными моментами в донорах и акцепторах. В соответствии с этим механизмом скорость пе- реноса энергии между донором и акцептором пропорциональна где ^DA — расстояние между донором и акцептором. Для получения закона дезактивации донора нужно выполнить сум- мирование всех вероятностей переноса по акцепторам, стати- стически распределенным вокруг донора. При статистически равномерном распределении акцепторов и в пренебрежении процессами диффузии получается закон Фёрстера для убыва- ния числа возбужденных молекул донора ND в форме ND(t) = Nd (0) exp | - 6,276RqNa ~J. (1.35) Здесь TD — время релаксации донора без учета действия акцеп- торов; Ro — так называемый радиус переноса Фёрстера, кото- рый можно вычислить по параметрам донорно-акцепторного перехода или определить экспериментально; NA — число акцеп- торов в единице объема. При благоприятных сочетаниях до- нора и акцептора Ra может принимать значения около 5 нм. Это означает, что за время t = Tn энергия может быть перене- сена с большей вероятностью на акцепторы, находящиеся внутри сферы такого радиуса, т. е. Г?а расстояния, равные не- скольким молекулярным диаметрам. Важно отметить, что вследствие наложения отдельных вкладов в форме получается неэкспоненциальный закон дезактивации в форме (1.35). Перенос энергии влечет за собой непосредственно после возбуждения очень быстрый спад вследствие переноса на рас- положенные близ донора акцепторы. При больших временах доминирует экспоненциальное затухание по закону ехр {—1фТо}. На примере переноса Фёрстера видно, что процессы релакса- 1 В отечественной литературе он носит название переноса Галанина—Фёр- стера.— Прим. ред.
Основы взаимодействия между атомными системами 37 ции не обязательно должны приводить к экспоненциальному распаду возбужденного состояния. 1.2.3. Процессы релаксации фазы В предыдущих примерах мы лишь в общих чертах охарак- теризовали взаимодействия между световыми импульсами и атомными системами. Обсуждая атомные системы, мы ввели в рассмотрение только вероятности населенностей различных уровней и их изменение со временем; для световых импульсов было достаточно задать их центральные частоты и в конкрет- ных случаях также значения их спектральной ширины, дли- тельности и плотности потока фотонов. Но кроме вероятности населенности под действием светового облучения могут изме- няться и другие физические параметры отдельных атомных си- стем или их ансамблей. Мы обсудим это на простой модели для таких параметров, как индуцированный дипольный момент и поляризация, которые зависят от напряженности электриче- ского поля световых волн и поэтому могут нести фазовую ин- формацию. Рассмотрим ансамбль из М атомных систем, находящихся в некотором элементе объема; его размеры будем считать ма- лыми по сравнению с длиной световой волны. В отношении дей- ствующего светового импульса мы воспользуемся тем фактом, что поле излучения лазера (в отличие от поля излучения теп- ловых источников света!) может очень хорошо описываться классической электромагнитной волной с нефлуктуирующей амплитудой. Все атомы ансамбля подвергаются действию соот- ветствующего электрического поля fib(0 = -^£r.(0exP{JW} + к. с. (1.36) или El (0 = | El (01 cos {aLt + <pL (0), где «х, — центральная частота импульса и EL(t)—амплитуд- ная функция (в общем случае комплексная) с модулем \EL(t) I и фазой Фь(0, определяющей распространение импульса. В каждой атомной системе поле может создавать совершаю- щий вынужденные колебания дипольный момент у (1) =у (t) + к. с., (1.37) в котором амплитудная функция ц(/) зависит от действующего поля, от параметров отдельных атомов, а также от их взаимо- действия между собой и с «термостатами». Поскольку все атомы возбуждаются с одной и той же фазой, то и дипольные
38 Глава I моменты осциллируют синфазно. Поэтому все М дипольных моментов в единице объема (если все атомы находятся на од- ном и том же исходном уровне) складываются, создавая поля- ризацию P(t) = ~Y P(t)e“Lt +к. с., (1.38) где м i = 1 Эту зависящую от времени поляризацию ансамбля можно из- мерить при помощи соответствующих методов (ср. гл. 3 и 9). Если, в частности, частота возбуждающего поля равна резо- нансной частоте (021 атомной системы (или достаточно близка к ней), то после быстрого выключения лазерного поля в момент времени to дипольный момент будет продолжать колебаться с этой резонансной частотой, причем амплитуда этого колеба- ния будет затухать. Эксперимент приводит (в согласии с кван- товомеханическим рассмотрением) для этого процесса затуха- ния к временному закону А (О = Д(Ш-(<~М/Т21. (1.39) Поскольку речь идет о процессе затухающих колебаний с на- рушением фазы, то т21 называют временем разрушения фазы (или в согласии с терминологией, применяемой в спектроскопии высоких частот, также временем поперечной релаксации-, см., например, [1.13, 1.14]). Поляризация является величиной, чув- ствительной к фазе. Поэтому если все частицы ансамбля обла- дают одной и той же резонансной частотой и, следовательно,, ансамбль однородно уширен, то для поляризации будет спра- ведлив тот же закон распада. Время разрушения фазы связано с однородной шириной линии Асо. В случае лоренцева контура эта связь имеет вид т21 = 2/А®. (1.40) Лишь в случае затухания излучения для двухуровневой си- стемы получается простая зависимость между временем жизни Т21 (которое в согласии с терминологией, применяемой в спек- троскопии высоких частот, называют также временем продоль- ной релаксации) и временем разрушения фазы Т21 = 27’2i (см., например, [11, 30]). В реальных системах с взаимодействиями время Т21 часто существенно меньше времени T2i (ср. табл. 1.2). Это легко понять для процессов взаимодействия в газе. В дез- активацию вносят вклад только сильные столкновения, тогда как для разрушения фазы колебания осциллятора достаточна
Основы взаимодействия между атомными системами 39 уже слабая модуляция частоты, обусловленная слабым воздей- ствием пролетающей частицы. В жидкостях и твердых телах имеет место аналогичная ситуация: например, электроны, воз- бужденные в зону проводимости в результате взаимодействия с решеткой, очень быстро изменяют направление своего им- пульса, тогда как дезактивация в валентную зону происходит в течение более длительного времени. Если резонансные частоты атомов ансамбля различаются между собой и, следовательно, линия неоднородно уширена, то затухание поляризации ансамбля происходит не только в ре- зультате затухания колебаний отдельных дипольных момен- тов, но определяется еще и другими процессами. До момента времени /0 все дипольные моменты имеют одинаковую фазу, поскольку они подвергаются действию поля с одной и той же частотой и фазой. Однако после отключения поля диполи, ко- леблющиеся с более высокой частотой, опережают по фазе бо- лее низкочастотные диполи. В соответствии с этим поляриза- ция разрушается уже через время порядка обратной неодно- родной ширины линии: Т-неодн — 1/ЛсОнеодН. (1-41) При этом возникает состояние, в котором поляризация большого ансамбля исчезает, хотя колебания отдельных дипольных мо- ментов еще не прекратились (см. п. 9.1.4). 1.3. Общие теоретические основы описания взаимодействия световых импульсов с атомными системами В разд. 1.1 мы уже указывали на то, что описание процес- сов взаимодействия с помощью скоростных уравнений не во всех случаях дает их адекватную характеристику. Напротив, квантовомеханическое описание атомных систем и электромаг- нитного поля представляет общую основу, опираясь на которую можно описать любые процессы взаимодействия. Однако для большинства явлений уже полуклассическое описание приво- дит к результатам, хорошо совпадающим с эмпирическими дан- ными. При этом атомная система описывается квантовомехани- чески, тогда как описание поля излучения основывается на классических уравнениях Максвелла. Такой метод расчета под- ходит для описания полей излучения большой мощности до тех пор, пока мы не будем интересоваться деталями возникновения волн из спонтанного процесса, из шума (см. по этому поводу, например, [11, 30]). 1.3.1. Волновое уравнение Для описания электромагнитного поля мы воспользуемся классической теорией Максвелла. При этом электрическое поле в оптической среде с магнитной проницаемостью ц = 1 и элек-
40 Глава I тропроводностью О£, = 0 может быть вычислено с помощью вол- нового уравнения -- 1 г)2 -- аг — rotrot Е+ —^-Е==—(1.42) (см., например, [1.15, 1.16]). При этом для описания линейных и нелинейных оптических процессов решающее значение имеет знание поляризации. Под действием внешнего поля в молеку- лах индуцируются дипольные моменты (как это уже объясня- лось в п. 1.2.3), что влечет за собой возникновение дополни- тельных электрических полей. При этом поляризация среды, вообще говоря, зависит от поля Р = Р(Е) и определяется свой- ствами среды, с которой это поле взаимодействует. Как обычно принято, мы выделим в полной поляризации член Рь, линейно зависящий от напряженности поля и возникающий вследствие нерезонансного взаимодействия среды с электрическим полем: P(0 = F(0 + P (t). (1.43) Р' (/) складывается из линейного резонансного члена PLR и из нелинейного вклада PNL. Фурье-образ PL (со) от PL (?) может зависеть от фурье-образа напряженности поля Е (со): PL (и) = е0 [е (со) — 1]Е (оф (1.44) Величина е (со) представляет собой линейную оптическую ди- электрическую проницаемость вещества на частоте со в прене- брежении вкладом от возможного резонансного перехода на частоте аь/Ж®. В то время как е (®) лишь медленно изменяется с частотой, резонансный вклад вблизи со,/ сильно зависит от ш. . Электромагнитное поле обычно представляют в виде супер- позиции различных квазимонохроматических и квазиплоских волн: Е =£е/ = -1- £^(r, t)Zel к. с. (1.45) i i По сравнению с быстро осциллирующими во времени и в про- странстве экспоненциальными функциями амплитудные функ- ции Ai (г, t) лишь слабо зависят от времени и от координат; ei означает относящийся к каждой парциальной волне единич- ный вектор поляризации. Мы встречаемся здесь с обобщением понятий плоской монохроматической волны с постоянной ком- плексной амплитудой At. Слабая пространственно-временная
Основы взаимодействия между атомными системами 41 зависимость амплитудной функции может служить для описа- ния конечного времени существования поля излучения и ко- нечной ширины спектральной линии. Примером такого поля излучения является волновой пакет, показанный на рис. 1.9. Поляризация среды колеблется приблизительно с теми же частотами, что и создающее ее поле. Поэтому по аналогии с по- лем мы можем представить Р (г, t) в виде /) е1 с. (1.46) Для дальнейшего описания выберем систему координат таким образом, чтобы среда занимала полупространство с z>0, Рис. 1.9. Огибающая А (г, t) и не- сущая волнового пакета. а волны распространялись в направлении z [kt= (0, 0, ki)]. При таком предположении часто возможно пренебречь зависи- мостью амплитудных функций Лг(г, t) и Pi(r, t) от х и у и учи- тывать только их изменения в направлении распространения z и со временем. Это означает, что поперечные сечения распро- страняющихся волновых пакетов не изменяются, а различные компоненты поля приближенно можно считать распространяю- щимися коллинеарно. Подставим выражения (1.45) и (1.46) в волновое уравнение (1.42). Вследствие упомянутой быстрой осцилляции отдельных экспоненциальных функций каждый член в сумме должен приближенно обращаться в нуль, чтобы волновое уравнение выполнялось при всех значениях z и t. Тогда для амплитудной функции Лг получаем (при е = е) ЭА1 1,2 "1 Л I 2<W/ дА! I 1 д^А1 1 dz ' \ 1 с2 J 1 ' с2 dt ' с2 dt2 &Ai ( 2 о о; dPi d2Pi \ dz2 Но^®/Рг 2г®; dt dt2 J. О-4?)
42 Глава Г В соответствии с (1.43) выделим в поляризации линейную и не- линейную компоненты, причем вплоть до первого порядка дол- жна учитываться дисперсия. Разложим 8 (®) в точке ®ь под- ставим в (1.44) и выполним обратное преобразование к времен- ному представлению. В результате получим Pi(z, t) = 80Х (®z) At (z, f) — ie0(-4— '/Л -^-At(z, t) — у Uuj у G) j (JL 2 S°( d®2 Z)«7 dt2 Al(Z’ (1.48) Мы ввели здесь линейную восприимчивость %(®)=(е(®)—1). Величины dyjdtii и d2%jdaP можно преобразовать к виду ( м \ —(dE Л _ гсз d (k У] \ da )а[ у da Jal [ da a J = 2c2-fe£^) [J--------(1.49a) d2X da2 = 2c2 a, 4fe; . 1 fe/fez 3fe? 3 > 2 2 I 9 1 4 alvl 1,1 lv I al ®z (1.496) где введены фазовая скорость с!ni=<iplki, групповая скорость Vi= (d<d/dk)ai и обратная дисперсия групповой скорости k" = = (d2k/dtiP)ai=(Ksll2nci)(d2n/dk2)).l. Пользуясь (1.43) и (1.48), получим из (1.47) 2ikl( дА-‘^’ ‘ \ дг 1 dAi (z, t) \ , / 1 , h d2Ai (г, t) щ-----dt--)+\~^+klkt)-----dt2-------- ^£^=^p'i(z, t), (1.50) где Pi = pfR + pNL При выводе формулы (1.50) мы приняли во внимание соотношения I ~f;nl i <*i\pi I» Рассмотрим теперь развитие импульса в движущейся вместе с центром импульса Амплитудная функция изменяется медленно по сравнению с бы- стро осциллирующей экспоненциальной функцией в (1.45). По- этому мы можем предположить, что соблюдаются дополнитель- ные условия I d2At | дг2 системе координат, T]i = t — z/Vi, z=z. dAt дг ^-\«klVl |4^|. дгдтц | 1 | dz | L
Основы взаимодействия между атомными системами 43 Тогда входящими в уравнение (1.50) членами d2A;/dz2 и d2Ai/dzdt]i можно пренебречь, и вместо (1.50) получим • 2 w*...,) р; р,) —(1.50-) При очень коротких импульсах и очень длинных образцах про- порциональный k" член в (1.50') описывает изменение формы импульса уже без воздействия нелинейной поляризации. Та- кое изменение происходит при условии, что длина образца пре- вышает некоторое критическое значение При наи- более часто встречающихся условиях длина образца L бывает мала по сравнению с LD так что членом с второй производной по тц можно пренебречь. Все допущенные при по- лучении уравнения (1.50') приближения вместе взятые принято называть приближением медленно изменяющихся амплитуд или огибающих (по английской терминологии — Slowly Varying Envelope Approximation, SVEA). Однако при распространении очень коротких импульсов на больших оптических путях эти условия могут нарушаться (т. е. будет справедливо соотноше- ние L^>Ld). В этом случае необходимо учитывать второй член в левой части уравнения (1.50') (ср. разд. 8.3). 1.3.2. Квантовомеханическое описание атомных систем На различные процессы взаимодействия излучения с атом- ными системами существенно влияет релаксация атомов или молекул. Причины релаксации станут понятными, если при ре- альной оценке атомных систем, которые первоначально рассмат- ривались как изолированные, учесть влияние окружающей си- стему среды. Такой учет является неизбежным. Рассмотрим, например, определенную молекулу в газе. Ее поведение в пер- вом приближении определяется электронной и ядерной струк- турой изолированной молекулы. Однако вследствие, например, стохастического, поступательного движения окружающие моле- кулы будут влиять на данную молекулу. Другими примерами релаксационных механизмов могут служить воздействие теп- ловых колебаний решетки в твердых телах и спонтанное испу- скание. Здесь речь идет о необратимых процессах, которые ха- рактеризуются связью между интересующей нас динамической системой (с относительно малым числом степеней свободы) и диссипативной системой с очень большим числом степеней свободы. Такая система образуется окружением и называется термостатом. Гамильтониан такой системы в целом состоит из трех частей: Н = Н° + Н^ + Н«. (1-51)
44 Глава 1 Н° есть гамильтониан изолированного атома или молекулы с собственными функциями |ф° | и собственными значениями энергии : Н0|ф°> = ^|ф°>. (1.52) Ни описывает взаимодействие между атомной системой и по- лем излучения, тогда как HR представляет взаимодействие ди- намической и диссипативной систем между собой. Оба эти воз- мущения считаются слабыми. В ансамбле отдельные системы в общем случае не находятся в одних и тех же состояниях |ф„>. Поэтому вся система должна характеризоваться вероятностью wn найти отдельную систему в состоянии |ф„> (смешанное состояние). Для описания такой системы оказывается целесообразным перейти от собственных функций к оператору плотности, который определяется следую- щим образом: Р = 2 IФ™ > Ш | • (1.53) п Любое усредненное по ансамблю значение наблюдаемой А опре- деляется с помощью оператора плотности в виде <А> =Sp(pA)= X <-ф„ |А]-фп>- (!-54) п Из уравнения Шредингера следует уравнение движения для оператора плотности р: ^=[Н,Р] . (1.55) Оператор плотности обладает следующими свойствами: р+ = р, Spp=l, Sp р2 1. Теперь мы перейдем к матричному представлению оператора р, причем в качестве собственных функций системы выберем соб- ственные функции |фоп> невозмущенного гамильтониана Н°: Ртп = <фт |р|ф°>. После длительного расчета, детали которого можно найти в работах [11, 30], из (1.51), (1.52) и (1.55) по- ' лучается так называемое уравнение для матрицы плотности, в котором учитывается обусловленное релаксацией влияние дис- сипативной системы на динамическую систему: Pkt + ^klPkl Ч Pkt == ' (НkmPml PknJ~i m?) ДЛЯ k ^=-1 И & Рпп Ч" (^птРпп Ч" ^тпРтт) = (Н птРтп Рпт.Н тп)- т т (1.566)
Основы взаимодействия между атомными системами 45 Здесь сои = (1/й) (М0) — ^б0>) есть частота перехода в динамиче- ской системе, причем соответствующий ей член в (1.56) обус- ловлен оператором Н° в (1.51); и характеризуют веро- ятности переходов, происходящих вследствие диссипативных процессов. В (1.51) им соответствует член Нд. Их определение с помощью матричных элементов оператора Нд мы здесь рас- сматривать не будем. При практическом применении уравнений (1.56) эти параметры чаще всего трактуются как феноменоло- гические величины, точные значения которых должны опреде- ляться из эксперимента. Процессы, определяющие значения Лтп, связаны с потерей энергии соответствующей динамиче- ской системы, тогда как времена поперечной релаксации ттп, кроме того, определяются изменяющими фазу процессами и описывают нарушение соотношения фаз динамической системы (ср. разд. 1.2). Матричные элементы оператора взаимодействия Ни элек- трического поля с атомными системами обозначаются Н^т. В дипольном приближении они имеют форму Hkm = — рктЕ, (1.57) где fi — оператор электрического дипольного момента. Для электронных систем ji = — «г. Матрица плотности (1.56) зависит только от переменных динамической системы; для диссипатив- ной системы при этом принимаются усредненные по ансамблю значения, вследствие чего флуктуации системы остаются неуч- тенными. В действительности же диссипативная система стоха- стическим образом влияет на динамическую систему, так что наряду с затуханием (релаксация) возникают флуктуации. Эти флуктуации можно ввести дополнительно в уравнения (1.56) феноменологическим способом по аналогии с методом Ланже- вена (см., например, [1.17]). Для этого следует в уравнение для недиагонального элемента матрицы плотности ввести стохасти- ческую величину J^tk. Такой феноменологический подход может быть без труда обоснован в строго дедуктивном смысле [11, 30]. Стохастическую величину можно при этом трактовать как белый шум-, тогда для коррелятора получается соотношение О (t-t), (1-58) в котором ’силу флуктуации, т. е. первый множитель в (1.58), можно получить на основании флуктуационно-диссипативной теоремы [1.18]. Если матрица плотности известна, то поляризация среды вычисляется в соответствии с общим правилом (1.54) как кван-
46 Глава 1 товомеханическое математическое ожидание оператора диполь- ного момента ц: P = tfSp(p£) = Af £р^;, (1.59) где Af— плотность населенности молекул, активно участвующих в процессе и предполагаемых идентичными. Вследствие соотно- шений (1.57) и (1.59) уравнения (1.50) оказываются связан- ными с уравнениями для матрицы плотности (1.56). При этом в общем случае возникает нелинейная зависимость между поля- ризацией Р и напряженностью поля Е, лежащей в основе раз- личных нелинейных процессов в оптике. 1.3.3. Рассмотрение двухуровневой системы В заключение раздела покажем для простейшего случая двухуровневой системы (находящейся в резонансе с электро- магнитным полем <»/. ~<»2i), как введенные в разд. 1.1 скоро- стные уравнения связаны с представленными здесь более об- щими основными уравнениями. Такое сопоставление позволит определить эмпирически введенные в разд. 1.1 коэффициенты Эйнштейна Bi2, B2i, связанный с ними уравнением (1.14) ко- эффициент Л21, а также функцию формы линии yL (® — со21)- Если собственные функции молекулы известны, то эти вели- чины по крайней мере в принципе можно вычислить. В соответствии с (1.56) и (1.57) уравнение для матрицы плотности двухуровневой системы имеет вид gj F ^®12 4 Р12 = И 12 (р22 Р11) Е, (1.60) -^+^21Р22 = --^(Ц12Р215- И21Р12^), (1-61) Ри 4" Р22 — 1> Р21 = pis- (1-62) Согласно (1.59), поляризация определяется соотношением Р 4" Р К N (р21Р21 4" ргЩы)- (1.63) Производя подстановки _ , i /а t-k z} ~ i (a t — k z\ E = -E-ALeLe{L '4-k. c„ p12 = p12eli L > (1.64) и пренебрегая быстро осциллирующими членами, которые не вносят существенного вклада (приближение называется rotating wave approximation), получим для pi2 ~F f~r7i г ®21)] Р>2 = ) (Р22 Рп)(1-65)
Основы взаимодействия между атомными системами 47 Переход к скоростным уравнениям возможен в тех случаях, когда членом с производной по времени в (1.65) можно пре- небречь по сравнению с остальными членами. Если промежуток времени, в течение которого происходят существенные процессы, определяется длительностью импульса лазера tl, можно сде- лать оценку по порядку величины: dp\ddt ~ рыЛь, из следует условие применимости скоростных уравнений Tl»T2i. Кроме того, поля должны быть не слишком сильными, а чтобы можно было избежать быстрых осцилляций (так назы- ваемых осцилляций Раби) молекулярных параметров (см. разд. 9.1). Это условие приводит к неравенству которой (1.66а) такими, 1 Т21 2ft (1.666) При таких предпосылках мы можем подставить стационарное решение для pi2 из (1.65) в (1.61). Умножая диагональные эле- менты матрицы плотности на плотность населенности N участ- вующих в процессе частиц (jV2 = jVp22, М=-Урп), получим ^-М21^ = -о12(®ьЖ-ад, (1.67) где О12 (®ь) — 'nce.ofi 1*21€L I /° ®2i) ( 1 ‘68) У (®L — ®21) =-------------р--------------------~ лт21 I (®L ®21)2 “I 2~ I T21 (1.69) В (1.67) мы ввели плотность потока фотонов Il = ceq\Al\2I 2ha>Ln. Кроме того, в (1.68) учтено, что ориентации дипольных моментов ц21 различных молекул могут быть различными и что поэтому должно выполняться усреднение <. . .>о по всем ориен- тациям молекулярных дипольных моментов. Воспользуемся те- перь соотношением (1.18) между поперечным сечением погло- щения Oi2 (аш) и коэффициентом Эйнштейна В12, для которого получим В\2— т2_ (I Из1«ь| )о- (1-70) t-О ГС Из уравнений (1.14) и (1.15) следует, что мы нашли зависи- мость от атомных параметров также и для других коэффициен- тов Эйнштейна.
Глава 1 Пользуясь выражением (1.63) для поляризации и стационар- ным решением (1.65), получим из (1.50) уравнение для ампли- туды напряженности поля д? - + -----dF~~~Y ff'2(®i)^i(-^2 — N1)[1 — T21f (wL — (O21)]. (1-71) Предположим, что имеет место неравенство (L — длина кюветы). Тогда в (1.71) можно будет пренебречь произ- водной по времени по сравнению с другими членами. Умножая (1.71) на Л* и складывая с аналогичным комплексно-сопря- женным уравнением, получим для плотности потока фотонов уравнение (1.21), в то время как (1.67) идентично (1.22).
2. ОБЩЕЕ ОПИСАНИЕ ПИКОСЕКУНДНЫХ ЛАЗЕРОВ В следующих главах будет проведено детальное рассмотре- ние методов генерации ультракоротких световых импульсов. Но предварительно в данной главе мы дадим в качестве необхо- димой основы описание общего принципа действия лазера, опти- ческой накачки лазеров, свойств лазерных резонаторов, важных активных материалов и типов лазеров. В конце главы кратко рассматриваются принцип синхронизации мод (взаимодействие мод, захват мод) и основные методы ее реализации. 2.L. Принцип действия лазера Как было отмечено в гл. 1, при резонансном взаимодействии электромагнитного поля со средой имеют место процессы испу- скания и поглощения. Изменение плотности потока фотонов (/ь), обусловленное индуцированным испусканием и поглоще- нием, определяется в соответствии с (1.21) формулой dIL = o2XIL(N2 — Nx)dz. (2.1) Как следует из (2.1), волна ослабляется, если тогда как при N2Z>N\ она усиливается. При термодинамическом рав- новесии населенности двух уровней атомной системы, как из- вестно, определяются распределением Больцмана Ne2 ехр (2.2) &2 — &1 ~| Следовательно, при термодинамическом равновесии всегда М2< <#1, т. е. среда поглощает излучение на частоте v = = (^2 — поскольку поглощение превышает испускание. Если же, однако, удастся изменить населенности таким обра- зом, чтобы в более высоком возбужденном состоянии находи- лось больше атомов, чем в нижнем состоянии, то такая среда будет действовать как усилитель. Среду, в которой осущест- влена так называемая инверсия населенностей, называют актив- ной средой. В настоящее время известно много методов, с по- мощью которых можно достичь инверсии населенностей. Среди них оптическая накачка, ударное возбуждение, возбуждение 4 Заказ № 75
50 Глава 2 путем пропускания электрического тока и химические процессы. В дальнейшем мы уделим наибольшее нанимание оптической накачке, поскольку она используется в важнейших пикосекунд- ных лазерах. Аналогично усилителю с обратной связью в радиотехнике можно, используя принцип обратной связи, добиться того, чтобы оптическая среда с инверсией населенностей действовала как самостоятельно излучающий источник света со стабильной амплитудой. В оптической области длин волн такая обратная /7 S1 S Рис. 2.1. Схема лазерного резонатора. М — активная среда; S, S'— зеркала. связь реализуется с помощью двух зеркал S и S', обладающих высокой отражательной способностью и расположенных парал- лельно друг другу, так что они образуют резонатор Фабри—• Перо\ между зеркалами вдоль оси резонатора помещается ла- зерная среда М (рис. 2.1). В этом случае начинается своего рода лавинный процесс, приводящий к самовозбуждению си- стемы. Этот процесс обусловлен тем, что в соответствии с (2.1) изменение плотности потока фотонов пропорционально уже имеющейся в результате плотности потока фотонов. Затравкой для начала процесса самовозбуждения служит спонтанное из- лучение, создающее шумовое поле. Вследствие отражения излу- чения от зеркал и многократного прохождения через активную среду интенсивность этих шумов непрерывно усиливается, так как через зеркало S, коэффициент отражения которого меньше 100 %, проходит лишь часть излучения. Совместное действие резонатора и активной среды является решающим фактором, обеспечивающим такие типичные свой- ства лазерного излучения, как монохроматичность, узкая направленность и высокая спектральная плотность энергии. На- правленность излучения достигается благодаря тому, что боль- шое усиление имеет место лишь для волн, направление распро- странения которых достаточно мало отклоняется от оси резона- тора. Волны, не удовлетворяющие этому условию, после многих отражений на зеркалах покидают лазерный резонатор и больше не участвуют в процессе усиления. Обсудим кратко условия, при которых возможно самовозбу- ждение лазера. Генерация в лазере может начаться лишь при условии, что усиление активной средой компенсирует потери на зеркалах В начале процесса генерации интенсивность излуче- ния IL (z) еще мала, так что зависимостью разности населенно-
Общее описание пикосекундных лазеров 51 стей от интенсивности Il{z) можно пренебречь. В соответ- ствии с (2.1) усиление излучения при прохождении пути La в активной среде определяется соотношением IL (La) = exp {о21 (N2 - tf.) La} lL (0). (2.3) Усиление точно компенсирует потери на зеркале, когда между значением /ь(0) и интенсивностью после двойного прохода че- рез активную среду IL(2La) устанавливается соотношение вида Zl(0) = /?,/?2Zl(2L°). (2.4) Здесь Pi и R2— коэффициенты отражения зеркал. Следова- тельно, коэффициент усиления gv = Qz\ (Nz— N\) должен прев- зойти некоторое пороговое значение, которое, как это следует из (2.3) и (2.4), задается формулой (Й0.о„-1)у[1п(-^г) + х]. (2.5) Здесь было учтено, что кроме потерь на зеркалах имеют место и другие линейные потери, причиной которых может быть, на- пример, рассеяние на неоднородностях, дифракция или нерезо- нансное поглощение. Влияние этих потерь описывается допол- нительным членом х в (2.5). Мы рассмотрим потери на зерка- лах и другие линейные потери вместе взятые как обобщенное линейное поглощение, которое будем описывать линейным ко- эффициентом потерь х = х — In (RiRz). 2.2. Создание инверсии населенностей путем оптической накачки Рассмотрим несколько подробнее способ создания необходи- мой инверсии населенностей при помощи оптической накачки. Под действием интенсивного облучения светом от источника на- качки молекулы в активной среде переходят в возбужденное состояние. В качестве источника накачки в зависимости от типа лазера и конкретного назначения могут использоваться импульс- ные лампы, а также другие лазеры. Существенные особенности процессов накачки и генерации могут быть пояснены в зависи- мости от типа лазера на основании трех- или четырехуровневой схемы (рис. 2.2). Рассмотрим сначала трехуровневую схему в том виде, в каком она реализуется, например, в рубиновом лазере (рис. 2.2, а). Лазерное вещество возбуждается оптиче- ским излучением накачки 1Р, под действием которого молекулы переходят из основного состояния 1 в возбужденное состоя- ние 3. Затем большинство молекул путем быстрого безызлуча- 4*
52 Глава 2 тельного процесса переходит на относительно долгоживущий уровень 2. Чтобы мог начаться лазерный процесс, время жизни этого уровня должно существенно превышать время релаксации перехода 3-*2: Т32 Тц. (2.6) При этих условиях и превышении некоторого порогового значе- ния накачки уровень 2 оказывается более заселенным, чем уро- вень 1. Именно это и является предпосылкой для начала про- цесса генерации. Динамика этого процесса может быть описана при помощи скоростных уравнений, записанных в виде (1.27) и (1.28) для трехуровневой системы и однородно уширенных Рис. 2.2. Схема энергетических уровней: а—трехуровневого ла- зера, б — четырехуровневого ла- зера. переходов. При этом 1\ и /2 следует соответственно идентифици- ровать с плотностями потока фотонов 1Р и II волны накачки и лазерной волны. Пользуясь соотношением (2.6), из (1.28а) получим N^WPTi2N^Nx, N2, (2.7) где введена скорость накачки WР=б\з1Р. Таким образом, насе- ленность уровня накачки 3 пренебрежимо мала. Для разности населенностей (в расчете на единицу объема) i\N = Nz — A7i по- лучаем уравнение ~ = -2a13ZL Д# - (WP + -А-) + (wP - + Af2 = Af. (2.8) Рассмотрим теперь зависимость разности населенностей от ско- рости накачки и от времени релаксации при стационарных усло- виях. При этом WP следует считать величиной постоянной и в (2.8) можно положить д AN/dt = 0. Тогда из (2.8) и при стационарных условиях получим для разности населенностей ДУ = Wp + ^r+2a^L (2.9)
Общее описание пикосекундных лазеров 55 Для достижения инверсии населенностей должно выполняться условие ДМ>0, т. е. скорость накачки 1Р'р должна превзойти некоторое критическое значение, (^р)кР=^-. (2.10) Из этого равенства следует, что для трехуровневого лазера представляют интерес только вещества с относительно боль- шим временем релаксации Т^\. После достижения критического- значения мощности накачки вынужденное испускание начинает превосходить потери на поглощение и интенсивность излучения в резонаторе сильно возрастает, если при этом коэффициент усиления становится больше величины, определяемой формулой' (2.5). В резонаторе возникают высокие плотности потока фото- нов /L, вызывающие снижение инверсии населенностей. Пони- женная инверсия населенностей в свою очередь влечет за собой уменьшение усиления вынужденного излучения, так что после многих проходов через резонатор устанавливается значение интенсивности, которое точно компенсирует потери на зеркалах и внутренние потери х. Рассчитаем это стационарное значение интенсивности. Для плотности потока фотонов в лазере можно воспользоваться соотношением (1.276) с разностью населенно- стей (2.9): __ dz 1 + I Ljls (2.H)' Мы ввели здесь коэффициент усиления малого сигнала Т — 1 (2J2> и интенсивность насыщения T’s — —Off Т 21 (2.13) Для простоты мы пренебрегли внутренними потерями х по сравнению с потерями на зеркалах. Интегрирование уравнения (2.11) дает соотношение 7, (La) 1 1П -^(ОГ + ~7Г ~ h (0)) = (2Л4) где L — длина активного стержня лазера. Если усиление точно компенсирует потери на зеркалах, то следует учитывать соот- ношение (2.4). Из (2.4) и (2.14) при /?2=1 получим 1L (Ч) 1-2?! (2.15)
54 Глава 2 Поскольку величина ЛДО) должна быть положительной, мы по- лучаем из (2.15) условие In » (2-16) совпадающее при х = 0 с ранее полученным соотношением (2.5). Рассмотрим теперь свойства четырехуровневого лазера (рис. 2.2, б). В четырехуровневой системе устраняются некото- рые недостатки, присущие трехуровневому лазеру, возникаю- щие вследствие того, что нижний уровень лазерного перехода является основным уровнем молекулы. Как и в случае трех- уровневой системы, под действием накачки система сначала возбуждается на сильно уширенный уровень 4, с которого за- тем молекулы переходят на уровень 3 путем быстрых безызлу- чательных процессов релаксации. Однако лазерный переход с этого уровня имеет место не на основной уровень, а на воз- бужденный уровень 2. С последнего затем осуществляются бы- стрые безызлучательные переходы на основной уровень. По- этому времена релаксации должны удовлетворять условиям Т32, 7'21<^7'з1, ТS2. (2.17) Населенности уровней 4 и 2 оказываются пренебрежимо ма- лыми. Система скоростных уравнений (1.27), (1.28) позволяет сделать следующие оценки: ЛГ4 « Т^ГрЛ^, :V2 « (Г2,о327л + -JX-) ДГ3, (2.18) на основании которых можно записать уравнение для разности населенностей (в расчете на единицу объема) ДМ = М3 — ~Ns'. получаем -£^V_=_a32/£AJV+ (2.19) Таким образом, при стационарных условиях для четырехуров- невой системы получим следующую формулу для разности на- селенностей: WPN \N =----------------------г— • (2.20) При указанных условиях в четырехуровневой системе инвер- сия населенностей может быть достигнута при произвольно ма- лых скоростях накачки, поскольку, согласно (2.20), условие ДМ>0 всегда выполняется. Его соблюдение обусловлено тем, что вследствие условия (2.17) населенность нижнего лазерного
Общее описание пикосекундных лазеров 55- уровня всегда близка к нулю. По этой причине четырехуровне- вый лазер обладает значительными преимуществами по сравне- нию с трехуровневым лазером и подавляющее большинство ла- зеров различных типов работает по четырехуровневой схеме. Для плотности потока фотонов лазерного излучения можно по- лучить скоростное уравнение di, -^=oX3ILAN, (2.21) из которого при использовании (2.20) следует соотношение (2.11) с измененным коэффициентом усиления g0 малого си- гнала и измененной интенсивностью насыщения 1 для них по- лучаем формулы go = Гр№32 Гр+ * + * I 32 * 31 и (2.22) Is ==------- Т 32_______Уз 1 а32 (2.23) Для стационарной плотности получим соотношение (2.15), формулами (2.22) и (2.23). потока фотонов в резонаторе мы в котором g0 и Is определяются 2.3. Оптические резонаторы 2.3.1. Аналогия между открытым и закрытым резонаторами В этом разделе мы рассмотрим обратную связь для излуче- ния в пассивном оптическом резонаторе. Такой резонатор обычно является открытым, т. е. в соответствии с рис. 2.1 у него нет боковых стенок, а имеются только два расположенных друг против друга зеркала. Приближенно, однако, открытый резона- тор, образованный двумя плоскими зеркалами, можно заменить при расмотрении закрытым, имеющим форму прямоугольного параллелепипеда с идеально отражающими стенками. Будем считать ось z направленной по его длине (полная длина равна L), а оси х и у направим по сторонам квадратного поперечного сечения (длина стороны 2а). Волновые поля в таком резона- торе вблизи его оси лишь мало отличаются от соответствующих полей открытого реального лазерного резонатора. Как известно, для идеального полого резонатора решение волнового уравне- ния с учетом граничных условий имеет вид стоячих волн. На-
56 Глава 2 лряженность их электрического поля Е (/, г) выражается сле- дующими равенствами: Ех = Е'х cos kxx sin kyy sin kzz sin co/, Ey = Ейу sin kxx cos kyy sin kzz sin co/, (2.24) Ez = Ez sin kxx sin kyy cos kzz sin at. Компоненты kx, ky, kz волнового вектора k определяются из граничных условий и имеют вид ^ = 4^, ky=^, kz=^-, (2.25) х 2а > у 2а ' L ' ’ тх, rtiy, mz— положительные целые числа. Собственные частоты резонатора a = c-k образуют дискретный спектр: "-W©’<№)’ • <2-2б> Соответствующие этим частотам собственные колебания резона- тора называют также модами. Очевидно, что для параксиаль- ных лучей l^zl^> Iky I, откуда следует неравенство mz^> ^>тх, ту. При этом условии мы можем из (2.26) получить приближенно mz а = лс—^~ 1 л- 1 ( L \2 + 2 V 2а ) т2 (2.27) Из (2.27) сразу видно, что частотное расстояние между двумя модами с одинаковыми значениями тх и ту и с различающи- мися на единицу значениями mz приближенно равно 6(0 = -^-. (2.28) Такие моды различаются только зависимостью распределения поля от z. Поэтому разность частот б со называют также меж- модовым расстоянием для двух соседних аксиальных мод. В от- личие от этого разность частот двух мод с одинаковыми значе- ниями mz и с различающимися на единицу значениями тх или ту называют межмодовым расстоянием для двух соседних по- перечных мод, поскольку они различаются только зависимостью распределения поля от х или у. Из (2.27) получим, например, для двух мод, различающихся на величину бтж=1, тх +~2 (2.29) 6at = 6® 8Л3
Общее описание пикосекундных лазеров 57 где N = a2mzl‘2L2= a2ILK есть безразмерное число, называемое числом Френеля. Для реальных лазерных систем часто Л5»!, так что частотное расстояние поперечных мод намного меньше, чем продольных. До сих пор мы рассматривали все принципиально возмож- ные моды в лазерном резонаторе. Конечно, не всегда возбу- ждаются все моды, задаваемые соотношением (2.26). Напри- мер, в лазере появляются только те моды, которые могут одно- временно усиливаться активной средой. Поскольку межмодовое- расстояние для двух аксиальных мод при длине резонатора L = 1 м, согласно (2.28), по порядку величины равно Дсо/2л ~ ~ 108 Гц, а ширина линии лазерных переходов в различных ак- тивных средах лежит в пределах от Дсо/2л~ 109 Гц (в газах при низком давлении) до Дсо/2л^ 1013—1014 Гц (в красителях и твердых телах), то возможен и такой случай, когда в зависи- мости от типа лазера в лазерном резонаторе может усиливаться лишь малое число аксиальных мод; но в других случаях число усиливающихся мод может достигать и нескольких десятков тысяч. При многих применениях бывает необходимо работать, лишь с определенным, по возможности малым числом мод или даже с одной-единственной модой. Для поперечных мод это до- стигается сравнительно просто благодаря различиям в дифрак- ционных потерях. Например, в резонаторе можно поместить дополнительную диафрагму, чем создается большое возраста- ние дифракционных потерь высших поперечных мод. Селекцию- отдельных аксиальных мод можно выполнить с помощью, на- пример, такого селектора частоты, каким является дополнитель- ный эталон Фабри—Перо. Напротив, для генерации ультрако- ротких световых импульсов следует всемерно увеличивать числсь аксиальных собственных колебаний. Это требует применения материалов, обладающих возможно более широким спектраль- ным контуром усиления, поскольку в этом случае можно избе- жать подавления аксиальных мод, обусловленного спектральной зависимостью коэффициента усиления. Согласно выражению для напряженности поля (2.24), соб- ственные колебания в резонаторе не затухают в течение сколь угодно длительного времени. Однако в реальном открытом ре- зонаторе имеют место потери вследствие дифракции и при про- хождении части излучения хотя бы через одно из зеркал, и по- этому интенсивность колебаний убывает с течением времени. Сначала мы опишем эти потери с феноменологической точки зрения, исходя из аналогии описания резонатора и реальных механических осцилляторов или реальных электрических коле- бательных контуров. На основании таких представлений зату- хание излучения можно учесть, записывая компоненту напря- женности поля для каждой моды и. в виде произведения зави-
58 Глава 2 сящей от координат функции моды цц(г) и зависящего от вре- мени коэффициента E^t), так что (2-3°) и добавляя в дифференциальное уравнение для член (2/7’а)£'и(О> учитывающий затухание: Ец(/)+^£ц(0 + ®Х(^) = 0. (2.31) Величина ТА называется временем релаксации поля в резона- торе. Мы предположим, что в течение одного периода колеба- Рис. 2.3. Электрический резонансный контур. L — индуктивность; С — емкость; R — омическое сопротивление. ний потери на затухание невелики, и потребуем, чтобы соблю- далось неравенство Тогда из решения (2.31) видно, •что затухание происходит по экспоненциальному закону: — i«l„t —t /Гд Ell(t)=Eoe е . (2.32) Такое описание одномодового поля соответствует рассмотрению эквивалентного электрического колебательного контура с оми- ческим сопротивлением (рис. 2.3). Амплитуда колебаний в этом контуре также убывает по экспоненциальному закону с вре- менной постоянной Тg . Изменение накопленной в кон- туре энергии описывается формулой (/) = #(())<?-</г<Г. (2.33) Потери в колебательных контурах и на модах резонатора часто характеризуются добротностью резонатора Q^ = ^Tg. ' (2.34) (Согласно более общему определению, добротность системы определяется числом колебаний, после которых запасенная в си- стеме энергия понижается на (с211)-ю часть.) В пространстве частот мода теперь характеризуется не одним значением ча- стоты, а резонансной линией с конечной полушириной A®r. При экспоненциальном законе затухания форма этой линии является лоренцевой. Вычислим ее полуширину. Пусть в момент времени
Общее описание пикосекундных лазеров 59 / = 0 амплитуда колебаний электрического поля равна Е. Тогда в момент времени t поле определяется выражением Е (t) = =^-Ее~^-е-^ + к. с., где T^LIR и со0 = V1/CL — (£/2L)2J Фурье-образ Е (/) есть Е (о) = у Е Z(®0-co) + l/(2rg) и спектральная плотность | £ (®) |2 = -Т £2 (и-Ио)* + (ДИу?/2)= ’ откуда следует * = 2 (2.35> 1А Если имеется несколько причин, вызывающих потери, и каждая из них влечет за собой экспоненциальный закон затухания энер- гии резонатора, то эффективное полное затухание также может быть описано простой экспоненциальной зависимостью. Тогда для полной добротности получим QhsU = Z (2.36) i Соответственно складываются и вклады в ширину линии. В металлическом полом резонаторе такие потери могут возни- кать вследствие конечной электропроводности стенок, а также из-за утечки энергии через отверстия. Как уже было показано, в открытом двухзеркальном резонаторе происходит утечка энер- гии через зеркала с коэффициентом отражения а также мимо зеркал; кроме того, энергия поля в резонаторе убывает за счет внутренних потерь. Ниже мы характеризуем эти потери в зависимости от параметров резонатора. 2.3.2. Плоский резонатор Фабри—Перо Для открытого двухзеркального резонатора аналогия с за- крытым резонатором и колебательным контуром, в котором ко- лебания затухают, может показаться несколько искусственной. Поэтому мы исследуем эту модель на примере плоского резона- тора Фабри— Перо с бесконечно большими зеркалами. Пло- ская волна с частотой ® и амплитудой £0 попадает слева в ре- зонатор Фабри—Перо (рис. 2.4). Его длина равна L. Волновой вектор образует угол 0 с нормалью к зеркальным поверхностям. Амплитуда поля Ё позади резонатора образуется в результате суперпозиции всех парциальных волн, возникающих при мно- гократных отражениях на обоих зеркалах (см., например, [2.1])
•60 Глава 2 Рис. 2.4. Плоский резонатор Фабри—Перо. Si, Ss — зеркала; L — оптическая длина резонатора; 0—угол падения. A-z= Те1'6' (1 + /?егб + #2е2гб + .. • + RneM + т + . . .) = А где 6==^L2Lcose, v = —L-, Л Л cos0 ’ v 1 2 ’ Z? = V№. (2.37) Здесь Ti, Т2, Ri, R2 — коэффициенты пропускания и от- ражения обоих зеркал, L — оптическая длина резонатора. Для коэффициента пропускания резонатора Фабри—Перо получим из (2.37) £ 2 / Т \2__________1_______ £7 -Vl-£/ 1+_^_sin2(6/2) ’ На рис. 2.5 показана зависимость коэффициента пропускания от разности фаз 6, которая пропорциональна частоте (при по- стоянной длине резонатора L) и длине резонатора (при посто- Рис. 2.5. Коэффициент пропускания резонатора Фабри—Перо.
Общее описание пикосекундных лазеров 61 янной частоте v). Максимумы пропускания обнаруживаются на частотах 2Z.COS9" (Н~Целое). (2.39) Следовательно, для плоских волн в направлении нормали полу- чаются постоянные разности частот (vg — v|X_j)=6v, как это показано в (2.28) для продольных мод. Полуширина области прозрачности определяется формулой (Av)7? = 6v±zS (2.40) л V R Отношение (6v)/(Av)fl = ^7" называется резкостью интерферо- метра. Поскольку мы рассматриваем идеально плоские и бес- конечно протяженные зеркала, резкость будет определяться исключительно коэффициентом отражения R. Шероховатости поверхностей снижают резкость, такой же эффект создают ди- фракционные потери при конечных диаметрах зеркал. Прибли- женно можно сложить обратные резкости и получить полную резкость (аналогично сложению обратных добротностей). Опре- деляемая шероховатостью резкость высококачественных зеркал может составлять несколько сотен. Дифракционные потери мо- гут поддерживаться малыми путем надлежащего выбора геомет- рии резонатора. Если при этих условиях эффективная резкость превзойдет, например, значение 100, то следует выбирать коэф- фициент отражения Л>0,99. Рассмотрим теперь убывание энергии электромагнитного поля к моменту времени t = —L/c после внезапного отключения непрерывного монохроматического входного излучения (при 6 = 0). При />0 амплитуда на выходе из резонатора более не задается выражением (2.37), так как по меньшей мере первая парциальная волна в этой последовательности больше не вно- сит вклад в результат. К положительному моменту времени ti = j(2L)/c (J=0, 1, 2, ...) напряженность поля на выходе имеет вид А= ye16' f (Ret6)p= Те1®' (Rei6y J i6 , (2.41) E0 P = i K откуда для квадрата модуля напряженности поля получим Зависимость от времени учитывается лишь множителем = ехр | _с_ 2 (1п |.
62 Глава 2 Это означает, что убывание интенсивности света на выходе ин- терферометра и запасенная в резонаторе энергия излучения мо- гут в согласии с простым феноменологическим описанием по (2.32) приближенно описываться простыми экспоненциальными законами I (t) = I (0) e~il4 или &(/)==& ((У) (2.43> где 7 g = (—L/c) In/?. Для длинного резонатора с хорошо отра- жающими зеркалами получаются большие времена убывания запасенной энергии; при 27 = 3 м и /? = 0,99 оценка дает 7g « »500 нс; такие значения характерны, например, для резона- торов гелий-неонового лазера высокой мощности. Для коротких резонаторов с плохо отражающими зеркалами, которые приме- няются, например, в полупроводниковых лазерах, получаются малые значения Т g ; например, при 27 = 3 мм и /? = 0,5 для по- стоянной времени резонатора получается значение 7 g »7 пс. 2.3.3. Дифракционная теория открытого резонатора До сих пор мы рассматривали открытый резонатор, основы- ваясь на предположениях, которые в эксперименте никогда не выполняются. Более точное описание потерь в открытом резо- наторе требует, например, учета дифракционных эффектов. Од- нако трактовка этой проблемы с помощью теории Максвелла исключительно сложна. Поэтому часто описание дифракции электромагнитных волн проводят на основе принципа Гюйгенса, уточненного Кирхгофом. При этом предпосылкой служит так называемая квазиоптическая природа проблемы и выдвигаются следующие требования: а) размеры резонатора должны быть велики по сравнению с длиной волны; б) поля в резонаторе с высокой точностью являются попе- речными; в) расстояние между зеркалами велико по сравнению с их диаметром; г) радиусы кривизны зеркал велики. Тогда уравнения для поперечных компонент полей Ех, Еу, Нх, Ну оказываются независимыми, и мы можем исходить из раздельных скалярных уравнений; например, для напряженно- сти электрического поля можно написать Е (х, у, z, = (х, у, z, t)eiat + к. с. Здесь направление поляризации не конкретизируется. Подроб- ное изложение теории дифракции можно найти, например, в [2.2]. Распределение поля на зеркале 2 (рис. 2.6) . Е2 (РД
Общее описание пикосекундных лазеров 63 обусловлено дифракцией существующего распределения поля £i (Pi) на зеркале 1. Согласно закону Кирхгофа, Е2 (Р2) = J dSt (1 + COS 6) Е, (Р,). (2.44а) В свою очередь электромагнитное поле на втором зеркале при- .Рис. 2.6. Открытый резонатор со сферическими зеркалами. 2а — диаметр зеркала; Pjxi, z/i), Р2(х2, у2)—точки соответственно на зеркалах 1 и 2; L — оптическая длина резонатора; 0 — угол между линией, соединяющей Pi и Р2, и нормалью к поверхности в точке Pi; Я— расстояние между Pi и Р2. водит вследствие дифракции к возбуждению на первом зер- кале поля Е. (Р.) = ) ds2 я (1 + cos 6') Е2 (Р2). (2.446) Таким образом, резонаторная мода определяется как самосо- гласованное распределение поля. Это следует понимать так, что после полного прохода через резонатор или после двойной дифракции распределение поля должно воспроизводиться с точ- ностью до множителя, не зависящего от координат. Для упро- щения анализа предположим, что резонатор симметричен, т. е. построен из двух одинаковых зеркал. В этом случае самосогла- сованность распределения поля должна устанавливаться уже после половины прохода, т. е. при прохождении от одного зер- кала до другого. В соответствии с этим поле определяется формулой уЕ(Р) = -~- j dS'-^— (1 + cos 0) Е (Р'), (2-45) причем интегрирование выполняется по одному из двух зеркал, а у есть не зависящий от координат комплексный множитель. Интегральное уравнение (2.45) представляет собой определяю- щее уравнение для распределения напряженности поля резо- наторных мод. Различные решения этого уравнения могут


66 Глава 2 Применив представленные на рис. 2.8, б значения фтп к пло- скопараллельному интерферометру Фабри—Перо, мы сможем убедиться, что при больших числах Френеля собственные ча- стоты в хорошем приближении определяются формулой (2.27). Если коэффициент отражения зеркал /?<1, то полная по- теря мощности при одном проходе приближенно равна сумме потерь мощности за счет дифракции и отражения. Поэтому при переходе от К-го к (К+1)-му проходу получим для интенсив- ности излучения (2.50) Если отнести изменение интенсивности к времени прохода Д/ = = 2Л/с, то получим дифференциальное уравнение (2.51) В случае слабых потерь за один проход, т. е. при условии (1—/?2Р4 )•<:!, можно будет перейти к дифференциальному уравнению --------Л (2.52) dt -Т% ' ' где ^ = 2^(1-/?^). 2.3.4. Расчет распределения поля внутри и вне резонатора для гауссовых пучков В случае сложных оптических схем теоретический анализ лазерного излучения внутри и вне резонатора с помощью ди- фракционных формул Кирхгофа оказывается довольно слож- ным и приводит к трудно применимым формулам. Поэтому мы опишем другой метод, в котором не учитывается дифракция, обусловленная конечными апертурами, и в то же время прини- мается во внимание модовая структура поля. При этом мы будем следовать [2.2] и перейдем к волновому уравнению, не содержащему время: \Е + k^E = 0. (2.53) При исследовании светового пучка, распространяющегося в на- правлении z, выделим сильную зависимость от z с помощью подстановки Е (х, у, z)~A(x, у, z)e~lkz. (2.54)
Общее описание пикосекундных лазеров 67 Пренебрегая второй производной по z от медленно меняющейся амплитуды, получим из (2.53) Ь&-+^)Л(Х’ У’ г) =0. (2.55а) Прежде всего исследуем распределения поля в основной попе- речной моде ТЕМ00, в которой А зависит только от расстоя- ния г до оптической оси. В этом случае (-^+4-А (г’ ~ 2ik = 0, (2.556) Для этих радиально-симметричных распределений поля сде- лаем подстановку А (г, z) = exp (-ZP (z) — г2), (2.56) которая соответствует тому, что для радиальной зависимости напряженности поля имеет место гауссово распределение. Диа- метр пучка и фаза изменяются в процессе распространения луча. Подставим теперь (2.56) в не содержащее время волно- вое уравнение (2.556) и потребуем, чтобы оно выполнялось от- дельно для членов, пропорциональных г° и г2. Тогда получим р' (2-57а) и q' (а) = 1 (2.576) Штрих означает производную по координате распространения а. Решение имеет вид q (z) =q$+z. Комплексный параметр пучка q (z) целесообразно представить в виде q (г) R (z) nw2 (z) ’ ' ‘ ’ что эквивалентно (k \ р <2) + 2R (Z) )е W2 (2) . (2.59) Величина 2w считается диаметром пучка (рис. 2.9, а). Для по- верхностей равной фазы £ (г, а) (рис. 2.9, б), пересекающих ось z в точке Zo, из (2.59) следует k (а - а0) = 4-(^)г=о г2 = -k г\ (2.60) т. е. /? (а) есть радиус кривизны поверхности равной фазы, или волновой фронт в точке а. Совершенно особую роль играет то место, в котором волно- вой фронт является плоским (/? (а)-> оо) и пучок сжимается до
68 Глава 2 минимального диаметра 2®0; оно называется перетяжкой пучка. Часто координата z отсчитывается от перетяжки (см. рис. 2.9, б). Тогда при /?—»оо из (2.58) получается значение до, которое подставляется в решение (2.576): q(z) = -^+z. (2.61) зеркал лежит в точке z=0. Рис. 2.9. Амплитуда напряженности поля в гауссовом пучке. а — зависимость модуля амплитуды на- пряженности поля от радиальной коорди- наты г (в произвольных единицах); б—-схе- матическое представление гауссова пучка. Вблизи оси z поверхности равной фазы могут приближенно рассматриваться как участки сферической поверхности. Поэтому их сечения плоскостью х, г являются участ- ками круга, показанными штриховыми ли- ниями. Радиус кривизны фазовых поверх- ностей изменяется с изменением г. Началом оси г служит то место пучка, в котором он имеет плоский фазовый фронт. Модуль амплитуды напряженности поля убывает от своего максимального значения на оси по мере удаления от нее. Это показано на рис. а. Кривая, соответствующая спаду амплитуды до значения |£(0, z)|/e, пред- ставлена на рис. б. В точках 1 и 2 модуль радиуса кривизны равен 2 |z|. Если в этих точках расположить зеркала, имеющие тот же радиус кривизны, что и фазо- вые поверхности, то получится конфокальный резонатор, причем общий фокус Используя (2.58), найдем соотношения для определения w (z) nR(z): R(z) = z W2 (Z) = (2.62a) (2.626) Таким образом, контур пучка имеет вид гиперболы, асимптота которой образует угол 6 = arctg(A./n®0) с осью z. Зная решение для q (z), можно из (2.57а) получить P(z) = -<p(z)-jln-^-, (2.63) где <р (z) = arc tg z>. ЛЗУц
Общее описание пикосекундных лазеров 69 Следовательно, для амплитуды напряженности поля можно записать Е(г, + 1йГбо}гг- (2.64) Квадрат отношения wolw описывает убывание интенсивности пучка вдоль оси z вследствие его расширения; <р (z) есть раз- ность фаз на оси z между лазерным пучком и плоской волной той же частоты. Мы описали распространение основной моды, имеющей особое значение в лазерной физике. Аналогичным об- разом можно исследовать все другие распространяющиеся моды, образующие ортогональную систему решений волнового уравнения (2.55а). Эти моды могут быть охарактеризованы та- кими же параметрами w(z), R(z) и P(z), вследствие чего на пространственное распределение основной моды, естественно, накладывается более сложная поперечная структура. Рассмотрим теперь преобразование распространяющихся мод линзами или зеркалами. Идеальная линза оставляет попе- речное распределение поля в моде пучка неизменным, т. е. ос- новная мода падающего на линзу излучения, как и мода выс- шего порядка, сохраняется. Линза изменяет только параметры пучка R (z) и w(z). Идеально тонкая линза с фокусным рас- стоянием f преобразует сферическую волну с радиусом кри- визны Ri в сферическую волну с радиусом кривизны R?, опре- деляемым уравнением (Радиус кривизны положителен, если из бесконечности, z = °°, волновой фронт представляется выпуклым). Фазовый фронт основной моды, который приближенно можно считать сфериче- ской поверхностью, преобразуется аналогичным образом. По- скольку диаметры пучка по обе стороны тонкой линзы равны, то (/-параметры cj\, q2 непосредственно перед линзой и позади нее удовлетворяют уравнению 1____1___1______ ?2 ?i R% Ri f ’ В свободном пространстве перед линзой и позади линзы изме- нение q (z) задается формулой (2.576). Если мы зададим пара- метр </1 на расстоянии L\ слева от линзы и пожелаем опреде- лить параметр </2 на расстоянии Д2 справа от линзы, то сможем записать (2.66) и 91— 91 + L\, (2.67а) й21 = Щ1-Г1 (2.676) 92 = 92 + ^» (2.67в)
70 Глава 2 откуда следует <2в8> где Л=1--^-, B = Lt + L2~-^-, Мы рассчитали действие линзы на распространяющуюся моду, что позволяет нам перейти к исследованию полей излу- 1 Рис. 2.10. Симметричный резонатор. а — схематичное представление симметричного резонатора длиной L со сфе- рическими зеркалами с радиусами кривизны б — схематичное пред- ставление резонатора в виде «развернутого» расположения линз. чения в открытых резонаторах. Будем считать, что зеркала ве- лики по сравнению с диаметром пучка. Поле излучения в резо- наторе создается пучком волн, распространяющихся в резона- торе слева направо и справа налево. После полного прохода параметры пучка каждой резонаторной моды по определению повторяют свои значения. Это условие самосогласованности используется для расчета параметров моды. Подобно тому как это было сделано в предыдущем разделе, в целях упрощения рассмотрим симметричную конфигурацию резонатора, схемати- чески представленную на рис. 2.10, а; на рис. 2.10, б показана эквивалентная «развернутая» структура с использованием линз. В таком резонаторе условие самосогласованности должно вы- полняться уже для половины прохода. В обозначениях рис. 2.10, б, следовательно, должно быть qi = q2. (2.69) Из (2.66), (2.67в) и (2.69) получаем = —йт- ± А /—_________(2-70) 91 2f Д/ 4f2 fL • v ’ Из определяющего уравнения (2.58) для параметра пучка q следует, что вещественное значение этой величины приводит
Общее описание пикосекундных лазеров 71 к бесконечному значению диаметра пучка 2о>. Это означает не- стабильность резонаторной моды. Поэтому для стабильной схемы следует, согласно (2.70), потребовать выполнения усло- вия L<Z.2f, при котором подкоренное выражение в формуле — =-4г--------i а/—________— (2-71) будет вещественным. (Положительный знак перед корнем не следует учитывать, так как, согласно (2.58), он соответствует мнимому значению диаметра пучка.) Сравнивая (2.71) и (2.58), легко констатировать, что непосредственно позади тонкой линзы или за зеркалом радиус кривизны волнового фронта ра- вен радиусу кривизны зеркала /?|=2/ и радиус пучка основной моды определяется формулой В центре резонатора, где по соображениям симметрии должна находиться перетяжка пучка, справедливо соотношение . (2.726) Особенно простыми оказываются соотношения для конфокаль- ного резонатора (L = /?l=2/) «' = лЖ = = (2-72В) Из рассмотренных до сих пор соотношений, связанных с пред- ставлением распределения поля конфокального резонатора на рис. 2.9, б, легко видеть, что в рамках использованных прибли- жений для каждого резонатора можно найти эквивалентный конфокальный резонатор. Конфокальный резонатор на рис. 2.9, б построен таким образом, что в определенных местах (г = Л/2 = 7?1/2) гауссова пучка расположены зеркала, радиус кривизны которых равен радиусу кривизны волнового фронта светового пучка. Из условия самосогласованное™ явствует, что введение зеркал не изменяет заданного распределения напря- женности поля в гауссовом пучке. Мы можем также вместо конфокальных зеркал поместить зеркала в других местах оси г. Они не изменят распределения поля, если их радиус кривизны будет равен радиусу кривизны волнового фронта в соответст- вующем месте. При этом схема не должна быть симметричной. Поскольку все эти различные схемы резонаторов приводят к одному и тому же распределению поля, их называют эквива- лентными. Вследствие того что конфокальный резонатор обла- дает простыми, наглядными свойствами, часто для того или много резонатора стараются найти эквивалентный конфокаль-
72 Глава 2 ный резонатор. Применимость этого метода не ограничивается случаем двухзёркального резонатора; для более сложной си- стемы линз и зеркал можно определить эквивалентный конфо- кальный резонатор, но при этом следует установить ту область пространства, в которой должны совпадать распределения поля. Рис. 2.11. Несимметричный двухзер- кальный резонатор. Вычисляя сдвиг фазы отдельной моды при проходе через резонатор и учитывая требование самосогласованности, можно вычислить собственные частоты мод; но мы на этом не будем останавливаться подробно (см. [2.2]). Укажем лишь, что, напри- мер, для конфокального резонатора получатся те же резуль- таты, которые уже были приведены в предыдущем разделе. По аналогии с симметричным резонатором можно опреде- лить моды и параметры мод несимметричного резонатора (рис. 2.11). С этой целью следует выполнить вычисление для эквивалентного конфокального резонатора. При этом для ра- диусов пучка на зеркалах wi и w2 и в перетяжке получим выра- жения w^(2^.\2___________________ 1 U / (Ri-L) (Ri + R2 — L) ’ 4 , f '/.R2 A2_(Ri — L) L__ 2 — k л / (R2-L) (Ri + R2~L) ’ „4 MV L(Ri-L) (R2—L) (Rt + R2-L) W°~\n) (Ri + R2-2Ly Для расстояний перетяжки от зеркал имеем L(R2-L) Rt + R2-2L ’ L(7?.-L) а‘~ R^R2-2L ’ (2.73а) (2.736) (2.73в) (2.73г) (2.73д) причем теперь перетяжка может находиться как внутри, так и вне резонатора. 2.3.5. Трехзеркальный резонатор До сих пор мы рассматривали поля излучения в простейших открытых резонаторах, а именно в двухзеркальных резонато-
Общее описание пикосекундных лазеров 73 рах. Часто, однако, в лазерной физике и особенно при генера- ции ультракоротких световых импульсов оказывается необхо- димым применять более сложные схемы. Так, может понадобиться, чтобы в различных местах лазер- ного резонатора световой пучок стягивался в перетяжки раз- личных заданных диаметров. Такой случай может, например, реализоваться, если в резонатор кроме активного вещества Рис. 2.12. Трехзеркальный резонатор лазера на красителе с непрерывной на- качкой. Показаны только оптические осн пучка накачки и лазерного пучка. Активным материалом служит свободно текущий раствор красителя (струя), находящийся в месте перетяжки обоих пучков. Для получения определенного направления поляризации при возможно малых потерях струя располагается по отношению к лазерному пучку под углом Брюстера. Зеркала Si и S2 имеют относительно малые, обычно равные радиусы кривизны. Расстояния между зеркалами З3, S2 и S2, Si обозначены d2 и Щ. Расстояние от перетяжки лазер- ного пучка до зеркала Si обозначено аь поместить некоторый структурный элемент, свойства которого сильно зависят от напряженности светового поля. Таким эле- ментом может служить насыщающийся поглотитель (см. гл. 6, 7). Особенно важную роль играет применение многозер- кального резонатора в лазерах на красителях с непрерывной накачкой. Для оптимального использования заданных средних мощностей накачки («1 Вт) и для достижения требуемых вы- соких интенсивностей возбуждения (^1 Мвт) необходимо, чтобы пучок накачки и лазерный пучок имели равные пере- тяжки очень малого диаметра и совпадали друг с другом. Для того чтобы это требование выполнялось, в лазере на красителе часто используется трехзеркальный резонатор (рис. 2.12). Можно представить себе, что трехзеркальный резонатор полу- чается из двухзеркального резонатора путем замены выходного зеркала комбинацией зеркал Si, S2. Такая комбинация зеркал порождает сильное стягивание лазерного пучка в активной среде. Зеркало S2, кроме того, создает фокусировку пучка на- качки в активной среде. Зеркало S3 должно иметь малую кри- визну или быть плоским; расстояние d2 велико по сравнению с di. С помощью описанной теории гауссова пучка можно точно найти положение и вычислить размеры перетяжки. Это сделано в работе [2.3], причем сначала была исследована стабильность
74 Глава 2 лазерного резонатора на основе рассмотрения эквивалентного двухзеркального резонатора. Стабильность достигается, когда расстояние d\ между зеркалами лежит внутри области следую- щих предельных значений: R, + -^ + бмии С d, С R, + + бмакс, (2.74) где л — *2 МИИ 2 (2й?2 — 27?3 —/?2) И 6 = *1 макс 2(M2~R2) Следовательно, область стабильности имеет следующую про- тяженность: 4 - 6“ -• <2-75> В частности, при dt d2 и /?3 -* оо имеем Л = 2?|_. (2.76) 4d2 Для расстояния получаем а, перетяжки лазерного пучка от зеркала S, a , = d^_~d>> j (2.77) Ri + Ra — 2d где d2R2 2й?2 — 7? 2 d = di и rj _ ^3^2 (2d2- R2) (24г-2tf3- Ri) ' Радиус этой перетяжки можно вычислить по формуле „,4 s X v d(Rl-d)(R3~d)(Rl + R3-d) Как объяснено в подписи к рис. 2.12, плоская струя краси- теля наклонена под углом Брюстера. Вследствие того что из- лучение пронизывает струю с оптической толщиной nb на- клонно, лазерный пучок претерпевает астигматическую дефор- мацию. Отклоняющее зеркало с радиусом кривизны S2 визы-
Общее описание пикосекундных лазеров 75 вает астигматическое искажение противоположного знака, бла- годаря чему становится возможной компенсация астигматизма. Для этого требуется выполнение условия 7?2sin^tg^=2-^=-!-V^+_i&. (2.79) т. е. необходим требуемый угол наклона. В таких резонаторах с коррекцией на астигматизм могут получаться гауссовы пучки хорошего качества с перетяжками, имеющими диаметр по- рядка 10 мкм при почти полном перекрывании с пучком на- качки. 2.4. Характеристика активных веществ наиболее распространенных лазеров Ниже мы дадим описание некоторых лазерно активных си- стем, которые часто применяются для генерации и усиления ультракоротких световых импульсов и о которых пойдет речь в следующих главах в связи с различными методами синхро- низации мод. 2.4.1. АИГ -.Nd-лазер АИГ: Nd-лазер принадлежит к твердотельным лазерам с оптической накачкой. Лазерно активными веществами слу- жат синтетические кристаллы иттрий-алюминиевого граната (УзАЬО^), содержащие ионы Nd3+ в объемной концентрации, приблизительно равной 1,5 %. Более высокие концентрации не- возможны вследствие различия в радиусах ионов Nd и Y3+. АИГ-кристаллы имеют кубическую решетку и поэтому являются оптически изотропными. На рис. 2.13, а показана схема уров- ней энергии иона Nd3+, находящегося в электрическом поле кристалла. Из левой части рис. 2.13, а видно, что схема отно- сится к четырехуровневому лазеру. Уровни iF з/2 и 4/ играют роль верхнего и нижнего лазер- ных уровней. Выше уровня 4А 3/2 расположена целая последо- вательность уровней накачки или полос накачки, с которых возбужденные ионы благодаря взаимодействию с решеткой бы- стро переходят на верхний лазерный уровень. Нижний лазер- ный уровень находится выше основного уровня на величину энергии, которая много больше квИ~. Поэтому при тепловом равновесии этот уровень почти не заселен. Уровни 4А3/2 и 4/11/2 расщепляются в кристаллическом поле, вследствие чего ста- новятся возможными многие переходы, показанные в правой части рис. 2.13. (Соответствующие расщепления других уров- ней не показаны.) Наиболее интенсивный переход наблюдается при 1,0641 мкм. Поперечное сечение этого перехода равно
76 Глава 2 Т,103см'’ 1Z 8 4 0- 1080 1070 1060 1050 Л, нм d Рис. 2.13. Лазерно активные переходы в кристалле АИГ : Nd. а — схема энергетических уровней; б — зависимость интенсивности люминес- ценции (в произвольных единицах) от длины волны. 8,8-10-'23 м2, излучательное время жизни верхнего уровня равно 230 мкс и выход люминесценции равен 0,995. При комнатной температуре переходы однородно уширены в результате взаимо- действия с колебаниями решетки. Вследствие регулярности структуры кристалла неоднородное уширение пренебрежимо мало, тогда как в системах на неодимовых стеклах оно яв- ляется доминирующим. Главный лазерный переход имеет ши- рину линии Av«120 ГГц. Для накачки АИГ : Nd-лазера наи- более подходит криптоновая дуговая лампа, поскольку ее по- лосы излучения хорошо согласуются с уровнями накачки. На рис. 2.14 представлена схема накачки. Накачка осущест- вляется в двойном эллиптическом отражателе, изготовленном из материала с высоким коэффициентом отражения. Цилиндриче- ский АИГ-стержень находится на общей фокальной линии. Обе
Общее описание пикосекундных лазеров 77 криптоновые лампы помещаются на двух других фокальных линиях. Для охлаждения системы стержень и лампы омы- ваются потоком воды. В связи с хорошей теплопроводностью материала и его релаксационными свойствами, а также благо- даря эффективному охлаждению АИГ-лазер может работать в режиме высоких мощностей излучения (до 102 Вт) в непре- рывном режиме или с высокими частотами следования импуль- сов (приблизительно до 100 Гц) и с энергиями в импульсе от 0,1 до 1 Дж. 4 Рис. 2.14. Установка для накачки с двойным эллиптическим отражателем. 1 — лампы; 2 — АИГ : Nd-стержень; 3 — отражатель; 4 — водяное охлаждение. Кристалл АИГ имеет высокий показатель преломления [п(1,064 мкм) = 1,818]. Поэтому на концевых поверхностях про- исходит довольно сильное френелевское отражение лазерного излучения. Его можно существенно уменьшить путем диэлектри- ческого просветления или посредством скашивания стержней под углом Брюстера. Однако часто с этими потерями прихо- дится мириться, что допустимо благодаря большому усилению в веществе. Но тогда необходимо концевые поверхности отпо- лировать под малым углом наклона друг относительно друга (по меньшей мере около 1°), чтобы они не образовали лазер- ный резонатор или вторичный резонатор внутри главного резо- натора. Для генерации ультракоротких световых импульсов с по- мощью АИГ: Nd-лазера успешно применяются различные ме- тоды. Для лазера с непрерывной накачкой применяется преиму- щественно метод активной синхронизации мод с использованием акустооптических или электрооптических модуляторов (см. гл. 4). В случае АИГ: Nd-лазера с импульсной накачкой чаще всего с помощью пассивной синхронизации создается такой ре- жим, при котором лазер испускает цуг ультракоротких импуль- сов (см. гл. 7). АИГ: Nd-лазеры в непрерывном и импульсном режимах ча- сто служат источниками света для генерации высших гармоник, а также для параметрической генерации (см. гл. 8). 2.4.2. Газовый лазер на ионах аргона и криптона Лазеры на ионах благородных газов являются непрерывно действующими лазерами, наибольшая мощность излучения
78 Глава 2 Рис. 2.15. Схема энергетических уровней лазера на ионах аргона. которых приходится на видимую область спектра. В зависимости от их типа выходная мощность изменяется в пределах от 10-1 Вт (маленькая разрядная трубка с воздушным охлажде- нием) до 102 Вт (длинная система газового разряда высокой мощности с водяным охлаждением). К. п. д. составляет около 10~3. Важнейшими представителями лазеров’ на ионах благо- родных газов являются лазеры на ионах аргона и криптона. Наиболее интенсивные лазерные переходы приведены в табл. 2.1. Лазерное излучение возникает при переходах между уровнями (чаще всего невырожденными) ионизованного аргона или крип- тона (рис. 2.15). Типичным для верхнего лазерного уровня яв- ляется уровень 4р-группы, а для нижнего лазерного уровня — уровень 45-группы. В лазерах, действующих в непрерывном режиме, верхний ла- зерный уровень можно возбудить путем двух электронных уда- ров, происходящих в дуговом разряде при большой плотности тока и низком давлении (например, при плотностях тока по- рядка 106—107 А/м2 и при давлении газа 70 Па в трубках с диа- метром 2,5 мм). Максимальная плотность тока ограничена спо-
Общее описание пикосекундных лазеров 79 Таблица 2.1. Интенсивные лазерные переходы в лазерах на ионах аргона и криптона Л, нм Тип лазера Л, нм Тип лазера 799,3 Кг+ 501,7 Аг+ 752,5 Кг+ 496,5 Аг+ 676,4 Кг+ 488,0 Аг+ 647,1 Кг+ 476,5 Аг+ 568,2 Кг+ 457,9 Аг+ 530,9 Кг+ 351,1 —363,8 Аг+ 514,5 Аг+ 337,4 — 356,4 Кг+ собностью разрядной трубки выдерживать нагрузки. Подходя- щими оказываются такие материалы, как графит и окись бе- риллия, отличающиеся хорошей теплопроводностью и стойко- Рис. 2.16. Устройство аргонового лазера. 1— зеркала резонатора; 2 — газоразрядная трубка; 3 — окно Брюстера; 4 — канал разряда; 5 — канал обратного тока, 6 — катоды; 7—аноды; 8 — источ- ник разрядного тока; 9 — магнитная катушка; 10 — источник тока, создаю- щего магнитное поле; // — графитовые диски или диски из ВеО сегментиро- ванного лазера; 12 — охлаждающая вода. Диаметр канала разряда от 1 до 10 мм; давление газа (100 % Аг) от 1 до 100 Па; ток разряда от 30 до 300 А, к. п. д. 10~3; аксиальное магнитное поле от 2 до 8-Ю4 А/м; диаметр излучаемого пучка от 0,5 до 2 мм. Канал обратного тока 5 рядом с каналом разряда 4 необходим при непрерывном режиме работы лазера, чтобы газ мог протекать обратно к катоду. Электроны передают некоторую часть своего аксиального импульса нейтральным атомам газа, которые поэтому движутся в направлении анода и тем самым создают перепад давления в пространстве между анодом и катодом. стью по отношению к ионной бомбардировке. Часто нагрузка на разрядную трубку снижается посредством наложения про- дольных магнитных полей порядка 104—105 А/м, причем одно- временно возрастает эффективность лазерного процесса (рис. 2.16).
80 Глава 2 При первом ударе двухступенчатого возбуждения происхо- дит ионизация благородного газа, причем образующиеся ионы находятся в основном состоянии. После второго удара ион мо- жет быть возбужден непосредственно до верхнего лазерного уровня. Вследствие такого ступенчатого процесса возрастает инверсия населенностей, пропорциональная квадрату плотности тока. Опустошение нижнего лазерного уровня происходит путем спонтанного испускания на длине волны ?v = 72 нм. В типичных условиях режима работы лазера на ионах бла- городного газа однородное и неоднородное уширения имеют приблизительно один и тот же порядок величины. Для лазера на ионах аргона (переход Л. = 514 нм) доплеровская ширина со- ставляет приблизительно 3,5 ГГц. Однородная ширина линии заключена между 0,5 и 0,8 ГГц. Она обусловлена главным об- разом эффектом Штарка, возникающим благодаря высоким плотностям электронов (~1020 м-3), и спонтанным испусканием. Заметим, что естественная ширина линии составляет 0,46 ГГц. Большое однородное уширение влечет за собой сильную конку- ренцию мод, и если ие принять особые меры, то она может легко привести к значительным флуктуациям амплитуды в многомодовом режиме. В лазере на ионах благородного .газа особый эффект вызывается относительно большой скоростью дрейфа ионов (одр^ 102 м/с). Он заключается в расщеплении контура усиления в лазере на две доплеровские кривые с рас- стоянием между ними порядка 0,5 ГГц. Для генерации в непрерывном режиме лазерами иа ионах благородного газа ультракоротких световых импульсов чаще всего используют активную синхронизацию мод, для осущест- вления которой применяют акустооптические модуляторы (см. гл. 4). Однако синхронизация мод может быть достигнута также и пассивным способом, например путем применения рас- творов красителей [2.5]. Лазеры на ионах благородного газа с синхронизацией мод имеют особенно важное значение как источники синхронной на- качки лазеров на красителях (см. гл. 5). 2.4.3. Лазеры на красителях Органические красители в растворе отличаются высокими значениями поперечных сечений поглощения и испускания, а также широкими полосами. Они пригодны как активные ве- щества для лазеров с перестраиваемой длиной волны (табл. 2.2). Схема уровней энергии уже обсуждалась в гл. 1 и показана на рис. 2.17 вместе с переходами накачки, лазерными и релакса- ционными переходами. На системы синглетных и триплетных электронных уровней накладываются колебательные уровни. Вследствие большого числа колебательных степеней свободы
Общее описание пикосекундных лазеров 81 И сильного уширения линий в жидкостях отдельные колеба- тельные переходы по большей части остаются совсем неразре- шенными, так что возникает однородная спектральная полоса. Лазер на красителе наиболее часто описывается как четырех- уровневый лазер. Под действием света накачки происходят пе- реходы на возбужденные колебательные уровни состояния Si в соответствии с принципом Франка—Кондона. Колебательная дезактивация состояния Si происходит чрезвычайно быстро 10~13 с), благодаря чему молекулы собираются на ниж- Sz .Т3 нем крае системы уровней SP От- сюда они могут переходить на раз- личные колебательные уровни со- стояния So, что будет сопровож- даться люминесценцией. Если ко- нечный уровень превышает основ- ной уровень больше чем на kB2T то при термодинамическом равнове- сии его населенностью можно пре- небречь. Поскольку, кроме того, опустошение этого уровня посред- ством колебательной релаксации происходит очень быстро, то выпол- няются все требования, характерные для схемы четырехуровневого ла- зера. Именно тогда, когда молекулы находятся в бесколебательном со- стоянии уоовня Si. выполняется Рис. 2.17. Излучательные пере- ходы и релаксация в молеку- лах красителя. условие инверсии, и может быть усилено излучение в области лю- минесцентных переходов. Времена жизни люминесценции подхо- дящих красителей составляют 10-8—Ю^с, а выход люминесцен- ции близок к единице. Однако очень вредными для эффектив- ного лазерного режима, особенно при непрерывном возбужде- нии, оказываются переходы в триплетную систему. В самом деле, уровень 7\ имеет большое время жизни, вследствие чего молекулы могут на нем задерживаться и тем самым выпадать из лазерного процесса. Кроме того, люминесцентное излучение может поглощаться на — Т^-переходах. Поэтому стремятся пользоваться такими красителями, у которых очень мал кванто- вый выход для синглет-триплетных переходов. Вместе с тем стремятся снизить время жизни уровня Tlt что достигается пу- тем добавления триплетных гасителей. Ими служат молекулы, способные воспринимать энергию возбуждения и быстро пере- давать ее раствору в виде тепла. Поскольку, однако, при непре- рывном режиме работы лазера все эти меры, вообще говоря, оказываются недостаточными, то приходится очень быстро за- менять краситель в объеме возбуждения. Это осуществляется посредством быстрой прокачки красителя через кювету или при 6 Заказ № 75
82 Глава 2 свободно текущей жидкости, в так называемой струе красителя. Придавая выходным соплам надлежащую форму, создавая до- статочно высокое давление и пользуясь достаточно вязким рас- творителем (преимущественно этиленгликоль), можно создать ламинарный поток высокой оптической однородности и с до- статочной скоростью течения (~10 м/с). Толщину струйного потока можно по мере надобности выбирать в пределах от 10 мкм до 0,2 мм. Такие системы ла- зеров на красителях с непрерывной накачкой поставляются американски- ми фирмами Spectra Physics и Co- herent, а также Центром научного при- боростроения АН ГДР [2.7, 2.8]. На рис. 2.18 показана типичная форма со- пла вместе с выходящей струей. Для импульсной накачки лазера на красителе пригодны импульсные лам- пы, а также излучения азотных, эк- симерных и твердотельных лазеров и гармоники излучения твердотель- ных лазеров, особенно вторая, третья и четвертая гармоники АИГ: Nd-ла- зера. Для непрерывной накачки ис- пользуются главным образом лазеры высокой мощности на ионах благород- ных газов. Особые преимущества ла- зеров на ионах аргона и криптона станут ясными, если сравнить табл. 2.1 и 2.2. Генерация ультракоротких свето- вых импульсов достигается посредст- вом синхронной накачки лазера на красителе (см. гл. 5), а также путем пассивной синхронизации мод (см. гл. 6). С пас- сивной синхронизацией непосредственно от лазера были полу- чены самые короткие импульсы GC60 фс). В ближней инфракрасной области (0,8—3,8 мкм) можно ис- пользовать вместо лазера на красителе так называемый лазер на центрах окраски. Широкие полосы люминесценции опреде- ленных центров окраски (например, F+щентры) в щелочнога- лоидных кристаллах также позволяют осуществить спектраль- ную перестройку и генерацию очень коротких импульсов. Ме- ханизмы накачки и конструкция этих лазеров такие же, как у лазеров на красителях. В качестве источников света для на- качки особенно подходящими являются лазеры с Ионами крип- тона и АИГ: Nd-лазеры (см., например, [2.14] и цитированную там литературу).
Общее описание пикосекундных лазеров 83 Таблица 2.2. Параметры некоторых лазеров на красителях Краситель Центр линии люминесцен- ции, нм Рабочая область лазе- ра, нм Область накачки, нм Приемлемая концентрация, 10~3 моль/л Карбостирил 165 445 419—485 350—365 2,5 Кумарин 2 450 435—485 340—365 3 Кумарин 1 470 450—495 350—365 3 Кумарин 102 495 470—515 400—420 3 Кумарин 30 515 495—545 400—420 1 Кумарин 7 535 505—565 400-420 5 Кумарии 6 538 521—551 458—514 12,5 Натрий Флуоресцин 552 538—573 458—514 2,7 R110 570 540—600 458—514 12,5 R6G 590 570—650 458—514 2 RB 630 601—675 458—514 2 R101/R6G 645 620—690 458—514 1,5 R101 1,5 R6G Крезил-виолет/RGG 695 • 675—708 458—514 2,4 Нильский голубой 750 710—790 647 1 Оксазин 1 (4) 750 695—801 647—672 0,6 ОЕОТС-Р(4) 795 765—875 647—672 0,6 Н1ТС-Р(4) 875 840—940 647—672 0,74 2.4.4. Полупроводниковые лазеры Полупроводники приобретают постоянно возрастающее зна- чение в качестве активных материалов для лазеров, поскольку на них можно построить самые миниатюрные источники света (даже в виде интегральных схем) с благоприятными парамет- рами. Путем варьирования состава примесного полупровод- ника, а также изменяя температуру или ' давление, можно установить заданную длину волны лазерного перехода. До сих пор мы рассматривали усиление света атомами или молекулами, которые почти не взаимодействовали, и их уровни можно было в хорошем приближении описывать возбуждением одного электрона. В тепловом равновесии населенности опреде- лялись по статистике Больцмана. Структуру энергетических зон и населенности в полупроводниках необходимо исследовать на основании статистики Ферми—Дирака. На рис. 2.19 схематиче- 6*
84 Глава 2 ----,------.-------------------------------------------- ски показаны валентная зона и зона проводимости в полупро- воднике, а также оптические переходы внутри этих зон и между ними. Лазерным переходом является показанный на рис. 2.19 межзонный переход, тогда как оба типа внутризонных перехо- дов с поглощением создают дополнительные потери, которые Рис. 2.19. Внутризонные и меж- зонные переходы в полупро- водниках. служат причиной помех и затруд- няют лазерный процесс, особенно в полупроводниках с непрямыми переходами. Поэтому предпочтение отдается полупроводникам с пря- мым переходом из валентной зоны в зону проводимости, например ар- сениду галлия (GaAs). Требование, чтобы в лазерном веществе вынужденное испускание превалировало над поглощением* приводит для полупроводников к ус- ловиям, отличающимся от условий для лазеров рассмотренных ранее типов. В этом легко убедиться. В самом деле, для невзаимодейст- вующих одноэлектронных систем ве- перехода зависит только от населенности верхнего уровня. Напротив, в полупроводнике вследствие Паули соответствующий переход может иметь место роятность лазерного принципа только при условии, что верхний уровень заселен, а нижний уровень не заселен. Поэтому для скоростей переходов с погло- щением (dWa/dt) и с вынужденным испусканием (dW^dt) между состояниями с энергиями <S \ и <S2 можно составить урав- нения Щ^)Р(&2), dt dWl2l dt (2.80а) (2.806) где N (^0 = D (<^) fv (<^), N (<T2) = D (<T2)fc (^2) и P (<Г,) = D (<Г.) (1 - (^.)), P (<T2) - D (<T2) (1 - fc (^2)) являются плотностями населенностей для электронов или ды- рок, зависящими от плотностей состояний D(&i) и вероятно- стей населенностей для электронов в валентной зоне и в зоне проводимости fr(б?!) и fc(&2) (см., например, [2.11, 2.12]). Ко-
Общее описание пикосекуидных лазеров 85 эффициенты пропорциональности в обоих приведенных выше соотношениях равны. Таким образом, требование dW‘2l dt dWb dt (2.81) приводит к неравенству fc (<Г2) [1 - fv (О > (<Г,) [1 - fc (<T2)], (2.82) откуда следует Рис. 2.20. Накачка полупроводникового лазера а — светом или облучением электронами (/ — излучение накачки; 2 — излученный свет; 3— полупровод- никовый лазер; 4 — возбужденнный слой); б — путем инжекции носителей заряда (/ — ток инжекции; 2 — возбужденный слой; 3— кристалл полупро- водника; 4 — электроды).. (2.83) Это означает, что вероятность населенности для более высокой энергии <^2 должна превышать вероятность для SТаково усло- вие усиления света с частотой <о21 = (<^2— Точно так же, как и в случае изолированных одноэлектронных систем, такое состояние населенностей может достигаться и поддерживаться только путем накачки. Внутри зоны происходят, вообще говоря, очень эффективные безызлучательные процессы релаксации. Поэтому внутри каждой зоны очень быстро устанавливается квазиравновесное распределение k.C(g)= |+ (2-8Ч 1 ~j- с которое характеризуется квазиуровнем Ферми Fv или fc. Под- становка этих выражений в условие усиления (2.83) дает Fl - FV > ^2 - S, = Тгы. (2.85) Следовательно, процесс накачки должен проводиться таким об- разом, чтобы расстояние между квазиуровнями Ферми обеих участвующих в переходе зон превышало энергию фотонов из- лучения, которое требуется усилить. Возбуждение можно осуще-
86 Глава 2 ствить путем облучения светом или пучком электронов или ин- жекцией носителей заряда (табл. 2.3). При оптической накачке полупроводник должен облучаться светом, энергия фотонов ко- торого больше ширины энергетической щели. Такое излучение поглощается в тонком поверхностном слое (рис. 2.20, а). В этой Таблица 2.3. Длины волн излучения и способ возбуждения полупроводникового лазера Накачка посредством Тип лазера Z, мкм ннжекцня электронного пучка лазерного пучка GaAs 0,84 X X X GaSb 1,6 X X InP 0,9 X InAs 3,1 X X InSb 5,2 X X X OaPxAsI _x 0,65—0,84 X Gajn,-xAs 0,84-3,1 X InpxASl_x 0,9—3,1 X Al/la^As 0,6—1,0 X 1пл°а1-хр 0,56—1,0 X InrGaI _xAs, 1—3,2 X In As, _ rP„ CdS 0,5 X CdTe 0,8 X PbS 8,5 X PbTe 6,5 PbSxSeI 5—9 X Pb[ _ xSnx Se 9—20 X Pb^Sn/Ie 7—20 области электроны поднимаются из валентной зоны в зону про- водимости. Вследствие безызлучательных процессов релаксации электроны собираются на нижнем крае зоны проводимости, тогда как дырки образуются на верхнем крае валентной зоны. При интенсивном облучении можно обеспечить выполнение ус- ловия (2.85), причем для разности (Х2— <SJ следует подста- вить значение, равное ширине запрещенной зоны. Вместо света для возбуждения вещества можно применить также бомбарди- ровку быстрыми электронами, энергия которых должна соста- влять 104—105 эВ. Более высокие энергии запрещаются во избе-
Общее описание пикосекундных лазеров 87 жание порчи материала. Подобно тому как это происходит при оптическом облучении, глубина проникновения очень мала, так что возбужденная зона является очень тонкой (несколько мик- ронов). Быстрые электроны порождают пары электрон—дырка путем ударного возбуждения и при этом теряют свою энергию. Примерно одна треть энергии электронного луча преобразуется в энергию возбуждения. Выше мы указали на такое существенное преимущество по- лупроводникового лазера, как возможность миниатюризации и создания интегральных схем. Оба эти свойства реализуются Пространственная координата х Пространственная координата х < а б Рнс. 2.21. Схематическое представление зон вблизи р, n-перехода в зависимо- сти от пространственной координаты х: а— без внешнего напряжения (/ — ннжний край зоны проводимости; 2 — верхний край валентной зоны); б — при приложении прямого внешнего напряжения U. лишь при применении третьего метода возбуждения, т. е. при накачке посредством инжекции носителей заряда. Используется полупроводниковый диод, имеющий р, «-переход. При доста- точно высоком легировании высота образующегося на границе перехода потенциального барьера может стать больше ширины запрещенной зоны (рис. 2.21, а); тогда в «-области уровень Ферми находится в зоне проводимости, а в р-области — в ва- лентной зоне. При приложении к полупроводниковому диоду на- пряжения U носители заряда, проходя через р, «-переход, дол- жны преодолеть дополнительный энергетический барьер dJ; это означает, что энергии уровней Ферми в обеих областях раз- личаются на величину eU. В зависимости от знака приложен- ной к переходу разности потенциалов высота потенциального барьера у перехода может уменьшаться или увеличиваться. На рис. 2.21, б показано действие прямого напряжения, вызы- вающее уменьшение высоты потенциального барьера. Происхо- дит усиленное проникновение электронов и дырок через пере- ходный слой, т. е. имеет место инжекция носителей заряда. Предположим, что выравнивание населенностей между зоной проводимости и валентной зоной через межзонные процессы ре- лаксации происходит медленнее, чем идет пополнение носите- лями заряда. Тогда неравновесная электронная населенность в переходном слое должна опять характеризоваться квазиуров-
88 Глава 2 нями Ферми для отдельных зон, что и показано на рис. 2.21, б. В определенной области пространства разность (Fc—Fv) больше ширины запрещенной зоны, благодаря чему в некотором слое полупроводника выполняется условие усиления. Толщины этих лазерно активных слоев имеют порядок величины 10-1— 102 мкм, а плотность тока инжекции равна 106—107 А/м2. Для повышения плотности тока в области р, «-перехода чаще всего выбираются специальные формы образцов полупроводников, обеспечивающие ограничение области тока' и хороший отвод тепла, связанного с потерями. Тем самым в GaAs-лазерах до- стигаются пороговые токи для лазерного режима, имеющие порядок 10-1 А.. Особенно эффективными оказываются так на- зываемые одноямные и многоямные структуры кривых потен- циала, в которых создаются определенные области минимумов, имеющие малые размеры. Это достигается путем целенаправ- ленного введения примесей. Электроны и дырки в таких струк- турах описываются измененными волновыми -функциями и об- ладают новыми временами релаксации (см., например, [2.15, 2.16]). Многие лазерно активные области такого структурирован- ного полупроводника можно заставить взаимодействовать между собой, и тогда возникающее суммарное излучение будет про- странственно когерентным, причем могут достигаться высокие мощности (порядка нескольких ватт) в непрерывном режиме. От большинства других лазеров полупроводниковый лазер от- личается малыми размерами активной среды. Геометрия слоев активных зон создает предпосылки для сильной дифракции из- лучаемого или усиливаемого света (расходимость луча может достигать значений порядка 1 рад). Благодаря тому что длина активной области мала, можно работать с предельно короткими резонаторами. В простейших схемах торцевые поверхности по- лупроводника с высоким показателем преломления играют роль зеркал резонатора. Малой оптической длине резонатора соот- ветствуют очень большие расстояния между модами 8v = c/‘2L; при L = 0,5 мм 6v принимает значение 300 ГГц. Если необхо- дим внешний резонатор, то торцевые поверхности полупровод- ника должны быть тщательно просветлены. Генерация ультракоротких световых импульсов полупровод- никовыми лазерами может быть достигнута многими методами. Важнейшим является метод активной модуляции усиления ин- жекционного лазера, поскольку токи можно очень проста моду- лировать с высокой частотой (см. гл. 4). Кроме того, приме- няется метод синхронной накачки полупроводникового лазера по аналогии с лазером на красителе с синхронизацией мод (см. гл. 5). Самые короткие импульсы (в субпикосекундном диапа- зоне) удается получить, как и в случаях лазера на красителе и твердотельного лазера на Nd, при помощи пассивной синхро- низации мод (см. гл. 6 и 7, особенно разд. 7.4).
Общее описание пикосекуидных лазеров 89 2.5. Модуляция добротности До сих пор мы описывали только процессы в лазерах, кото- рые носят стационарный характер и при описании которых, следовательно, можно было пренебречь производными по вре- мени в основных уравнениях. Ниже мы обсудим важнейший принцип генерации ультракоротких импульсов, а именно син- хронизацию мод. Но предварительно в данном разделе оста- новимся на другом нестационарном режиме лазера — модуля- ции добротности. Прежде всего следует констатировать, что нестационарные явления в лазере могут возникать без дополнительного вмеша- тельства. При вычислении мощности излучения по уравнению (2.15) мы с самого начала пренебрегали всеми производными по времени. Естественно, однако, что это возможно только после того, как пройдет некоторое время с момента включения излучения накачки, так как при отбрасывании производных не учитываются процессы установления в лазерной среде до до- стижения некоторого стационарного состояния. Если же в ос- новных уравнениях сохранить производные по времени, то можно показать, что процессы включения в случае одной моды нельзя описать как монотонно протекающие с течением вре- мени. Они носят характер затухающих со временем негармони- ческих колебаний поля излучения и инверсии населенностей, которые в конце концов по истечении некоторого времени стре- мятся к стационарному состоянию. Эти затухающие колебания называют релаксационными колебаниями лазера в одномодо- вом режиме. При рассмотрении многомодового режима ситуа- ция еще более усложняется. В результате пространственной и временной интерференции мод, нерегулярного срыва и воз- никновения осцилляций выходное излучение лазера приобре- тает форму нерегулярных во времени импульсов со стохасти- чески флуктуирующей амплитудой. Существенно, что при этом излучение, вообще говоря, не переходит в стационарный режим и продолжает носить нестационарный характер по истечении длительного времени. Нестационарный режим работы лазера, осуществляемый в отличие от чаще всего нежелательного режима релаксацион- ных колебаний целенаправленно, достигается путем возможно более быстрого изменения добротности резонатора лазера (т. е. потерь) или усиления. Принцип модуляции добротности заклю- чается в следующем. Внутри лазерного резонатора в качестве дополнительного элемента помещается оптический затвор. При закрытом затворе генерация не может начаться, и под дейст- вием накачки активной среды возрастает инверсия населенно- стей, значительно превышая порог генерации лазера без введе- ния дополнительных потерь в резонатор. Если затвор откры-
90 Глава 2 менения во времени сти потока фотонов Рис. 2.22. Типичное пове- дение во времени разно- сти населенностей A/V(f) и плотности потока фо- тонов /ь(/) для лазеров с модулированной до- бротностью (по Лендьелу [2.17]). вается на некоторое время, малое по сравнению с характерным временем затухания поля в холодном резонаторе 7 g, то усиле- ние активной среды лазера значительно превышает потери, и запасенная, энергия излучается в форме короткого интенсив- ного импульса. Сущность процесса модуляции добротности ре- зонатора можно пояснить, например, временными зависимо- стями, показанными на рис. 2.22. На этом рисунке графически представлено численное решение скоростных уравнений для из- разности населенностей ДМ (/) и плотно- /г(0 (см., например, [2.13]). Как видно, плотность потока фотонов быстро воз- растает после открытия затвора. Вслед- ствие возрастания интенсивности излу- чения в резонаторе одновременно умень- шается разность населенностей ДМ (/) благодаря насыщению активной среды. Таким образом, плотность потока фо- тонов достигает своего максимального значения и затем быстро спадает вслед- ствие убывания разности населенно- стей ДМ(/). Следовательно, в результа- те быстрого открывания затвора проис- ходит быстрое возрастание мощности из- лучения, которая затем опять быстро убывает вследствие снижения усиления. Это и означает, что излучение имеет фор- му короткого и интенсивного импульса. Длительность этого импульса больше характерного времени ре- зонатора Тg, равного по меньшей мере нескольким временам полного обхода резонатора. Следовательно, минимальные дли- тельности импульса составляют, например, в твердотельных ла- зерах с модуляцией добротности и с обычной длиной резона- тора (L ~ 1 м) несколько десятков наносекунд. В качестве оптических затворов могут применяться различ- ные системы. Очень быстрые затворы с электронным управле- нием могут быть реализованы, например, с помощью электро- оптических и акустооптических модуляторов, принцип действия которых обсуждается в п. 4.3.1 (более подробно см., например, [4]). Затвор может быть реализован и чисто механическим спо- собом с помощью вращающихся зеркал или призм. В этом слу- чае при обычных длинах резонатора частота вращения должна составлять несколько сотен герц. Наряду с модуляцией доброт- ности с тем же эффектом может быть использована модуляция усиления. Последний способ особенно пригоден для полупро- водниковых лазеров. Вследствие модуляции тока инжекции со- зданное электрическим способом усиление претерпевает при этом быстрые временные изменения (см. разд. 7.4).
Общее описание пикосекуидиых лазеров 91 2.6. Принцип генерации ультракоротких импульсов: синхронизация мод До сих пор при описании лазеров мы не обращали внима- ния на различия между обычными лазерами и пикосекундными лазерами; не был также рассмотрен механизм, ответственный за формирование в лазере ультракоротких световых импульсов. В гл. 4—7 будут детально рассмотрены различные методы ге- нерации пикосекундных импульсов. В данном и следующем раз- делах мы коротко обсудим общий принцип такой генерации. Возникновение ультракоротких световых импульсов в лазер- ном резонаторе связано с тем уже упоминавшимся фактом, что в лазерных веществах с относительно большой шириной линии лазерного перехода может одновременно возбуждаться очень много собственных колебаний. Полная напряженность поля Е (Z) лазерного излучения является результатом наложения напря- женностей полей М отдельных аксиальных собственных коле- баний: V 1 ‘<п +1 + т бо>) t ___ E(t) = \-^Eme т +к. с., (2.86) т где индекс суммирования т пробегает значения от т = =—(Л4—1)/2 до т=(М— 1)/2, a 6v=6<o/2n=c/2Z, — частот- ное расстояние между модами; здесь оно принято постоянным во всей области частот генерации. Это, например, соблюдается всегда, когда можно пренебречь дисперсией оптической среды, влияющей на оптическую длину резонатора L. В зависимости от свойств активного вещества и резонатора фазы <рто различных собственных колебаний могут быть статистически зависимыми или статистически независимыми. Сначала рассмотрим случай статистической независимости (этот случай реализуется, если для отдельных мод существуют независимые источники энергии, например, при переходах с сильным неоднородным уширением). Для полной интенсивно- сти имеем (2.87) т Следовательно, в случае статистической независимости фаз <рто полная интенсивность может быть представлена в виде суммы интенсивностей отдельных мод. На рис. 2.23 показана времен- ная структура такого многомодового излучения внутри лазер- ного резонатора. В частотном представлении излучение состоит из большого числа дискретных спектральных линий, частотное расстояние между которыми равно cf^L. Каждая мода осцилли- рует независимо от других, и фазы распределены стохастиче- ски в интервале от —л до л. Во временном представлении поле
92 Глава 2 характеризуется распределением интенсивностей, обладающим характеристическими свойствами гауссова шума. Если же удается с помощью соответствующего механизма установить между отдельными собственными колебаниями фик- сированное соотношение фаз, то возникает ситуация, качест- венно отличающаяся от описанной выше, что представляет очень большой интерес. Выходное излучение в этом случае опре- i Рис. 2.23. Зависимость интенсивности излу- чения многомодового лазера от времени. деленным образом зависит от времени. Такой лазер называют лазером с синхронизацией мод или со связью между модами (захватом мод). Качественное пояснение принципа действия лазера с синхро- низацией мод можно дать при помощи следующего элементар- Рис. 2.24. Зависимость интенсивности излучения от времени при генерации семи мод с синхронизованными фазами и равными амплитудами. ного рассуждения. Предположим, что М мод обладают прибли- зительно одинаковыми амплитудами Ео, а их фазы удовлетво- ряют условию синхронизма (pm — (pm-t —а= const. (2.88) Тогда в (2.86) можно <рт заменить на (та+ф0). Суммирование может быть выполнено аналитически, и мы приходим к соотно- шению sin Г(Sat + а)1 Е = Еп - г +~] е‘ + + к- с‘ (2'89) На рис. 2.24 показана зависимость выходного излучения от вре- мени для М = 7. Вследствие определенного соотношения между фазами моды в резонаторе интерферируют, и поэтому лазерное излучение имеет форму коротких световых импульсов. Макси- мумы импульсов образуются в такие моменты времени, для ко-
Общее описание пикосекундных лазеров 93 торых знаменатель в (2.89) обращается в нуль, т. е. при усло- вии (6atq + a) /2~qn (q — целое число). Понятие синхрониза- ции мод заключается в том, что в моменты времени tq все моды вносят максимальный вклад в суммарную напряженность поля. Интервал времени и между двумя соседними максимумами определяется выражением u = _g_=_^L. (2.90) Это именно то время, которое необходимо для полного прохода по резонатору. Следовательно, в резонаторе находится только один импульс, постоянно распространяющийся вперед и назад. Длительность импульса xL можно оценить также из (2.89): где Д(оген есть частотный интервал, в котором заключены лазер- ные моды. При интенсивной накачке ДиГен может принять зна- чение, почти равное ширине линии лазерного перехода Ди2ь Следовательно, могут быть получены тем более короткие им- пульсы, чем больше спектральная ширина линии лазерного пе- рехода и чем больше число мод, превосходящих порог генера- ции. Обратное значение ширины линии определяет нижнюю границу длительности импульса, которая не должна сущест- венно нарушаться. Ясно, что от типичных газовых лазеров низ- кого давления невозможно получить импульсы длительностью лорядка пикосекунд. Напротив, у твердотельных лазеров пре- дельное значение длительности импульса имеет порядок вели- чины 1 пс, а у лазеров на красителях эта величина еще на по- рядок ниже. Помимо свойства очень малых длительностей лазерные им- пульсы с коррелированными фазами могут обладать еще очень высокими пиковыми интенсивностями. Согласно (2.89), макси- мальная интенсивность пропорциональна М2|Е0|2, тогда как в случае лазера с несинхронизованными модами, согласно (2.87), пиковая интенсивность пропорциональна М | Ео |2. Мы приходим к выводу, что при одном и том же числе мод интен- сивность в максимуме в случае коррелированных фаз в М раз больше, чем при генерации лазерного излучения со случайным соотношением фаз между отдельными модами. Свойства ультракоротких импульсов описываются соотно- шением (2.89) только в сильно идеализированной форме. В бо- лее общем виде временная структура оптического импульса полностью определяется модулем напряженности поля |Er(Z)| или интенсивностью и фазой tpr(f). В общем случае
94 Глава 2 --------?---------------------------------------------------- измеряются контур интенсивности IL (/) и в частотном представ- лении спектральное распределение 1L(и), причем между этими двумя величинами не. существует однозначной связи вследствие зависимости напряженности поля от фазы <pr(Z). Можно при- вести только соотношение между полуширинами Ть и Avr обоих контуров в виде AvtTi >СВ, (2.92) где Св есть численный множитель порядка единицы, величина которого определяется конкретной формой импульса. Самый Рис. 2.25. Схематическое пред- ставление импульса с фазовой мо- дуляцией («чирп»). Частота на переднем фронте импульса больше, чем на заднем. Этот случай на- зывают отрицательным чирпом. В противоположном случае нара- стания частоты со временем гово- рят о положительном чирпе. короткий импульс, который может быть получен при заданной спектральной полуширине Avr, называется импульсом, ограни- ченным шириной полосы, и его длительность равна тг = = Cb/^Vl. Рассмотрим, например, общий гауссов импульс с медленно меняющейся во времени амплитудой напряженности поля Е (/) = Ео ехр (—у/2 + ip/2). (2.93) Постоянная у описывает в данном случае огибающую импульса и связана с полушириной мощности импульса соотношением Ть =(- 2 In 2 у/2 Y / (2.94) Член ip/2 описывает линейное изменение частоты внутри им- пульса или фазовую модуляцию («чирп»)1 (рис. 2.25), которая 1 Англ, chirp — чириканье. Эффект возникает при свипировании несущей частоты.— Прим, перев.
Общее описание пикосекундных лазеров 95 в реальных условиях может возникнуть, например, вследствие дисперсии среды (см. разд. 8.3). Выполняя преобразование Фурье, получим из (2.93) для полуширины спектрального рас- пределения интенсивности TL (<о) ДуЛ = -^[2 In 2-V2 + Р2 ]1/2. (2.95) Произведение ширины импульса на ширину полосы в данном случае определяется формулой ^-^[^(фУ]''2. (2.96) В частном случае |3=0 (отсутствие фазовой модуляции) полу- чаем Св = 0,441. Из (2.96) следует, что при быстрой фазовой модуляции произведение длительности импульса на ширину по- лосы в (2.92) при р/у2>1 может быть значительно больше еди- ницы. Иногда для описания формы импульса лазера на красителе с синхронизацией мод применяется функция в виде гиперболи- ческого секанса (ch 1,76^/Ть)~2. Для импульса такой формы по- стоянная Св принимает значение 0,315. 2.7. Методы синхронизации мод Для экспериментального использования эффекта синхрони- зации мод возникает задача: создать генерацию на максималь- ном числе собственных колебаний с постоянной разностью фаз в лазерно активной среде с широкой спектральной линией уси- ления. Для этой цели могут использоваться различные методы, которые будет детально описаны в гл. 4—7. В данном разделе мы лишь перечислим важнейшие методы и дадим их краткую характеристику. 2.7.1. Активная синхронизация мод Метод активной синхронизации мод с помощью периодиче- ской модуляции параметров резонатора заключается в следую- щем. Внутри резонатора помещается модулятор, управляемый внешним сигналом и изменяющий потери резонатора (или дру- гие его важные параметры, например оптическую длину пути) с течением времени по периодическому закону и с определенной частотой модуляции. Если частоту модуляции выбрать так, чтобы она равнялась частотному интервалу между модами для отдельных аксиальных мод, то вследствие модуляции для каж- дой моды начнется генерация побочных полос. Их частота бу- дет совпадать с частотами обеих соседних мод. В результате этого эффекта между модами возникнет взаимодействие и при
98 Глава 2 достаточно сильной модуляции все моды окажутся синхронизо- ванными. Для активной синхронизации мод чаще всего приме- няются акустооптические или электрооптические модуляторы. 2.7.2. Лазеры с синхронной накачкой Синхронизацию мод можно осуществить не только при по- мощи периодической модуляции потерь, но также и посредст- вом периодической модуляции усиления. Это достигается путем накачки лазера цугом импульсов другого лазера с активной синхронизацией мод. Преимущество такого метода заключается в том, что он позволяет получать при периодической накачке импульсы, длина которых существенно меньше длины импульсов накачки. В случае лазера на красителе с синхронной накачкой можно, кроме того, в определенных диапазонах непрерывно пе- рестраивать частоту генерируемых описанным способом ультра- коротких импульсов. 2.7.3. Пассивная синхронизация мод Весьма эффективным методом генерации ультракоротких импульсов является так называемая пассивная синхронизация мод, при которой в лазерный резонатор дополнительно к ос- тальным лазерным элементам вводится насыщающийся погло- титель. Это вещество, имеющее в спектре поглощения переход на частоте лазера, причем поперечное сечение поглощения дол- жно быть по возможности большим. Для этих целей особенно подходят органические красители. При попадании импульса из- лучения лазера на такой поглотитель его молекулы возбу- ждаются, а поле падающего излучения поглощается. Рассмот- рим, например, изменение населенности двухуровневой системы под влиянием поля излучения. В соответствии с (1.22) и (1.23) получим для разности населенностей ДЛГ=ЛГ1— N2 в стацио- нарных условиях (тг^>т21) соотношение ^=-1+7777-. <2-эт> где 1$= 1/2o2i7’2i есть интенсивность насыщения для данного поглотителя. Видно, что с возрастанием интенсивности умень- шается разность населенностей AN, которая, согласно (1.21), ответственна за поглощение излучения. Если интенсивность пре- вышает интенсивность насыщения Is поглотителя, то любое по- глощение становится невозможным — поглотитель насыщен, и поле излучения больше не ослабляется вследствие погло- щения. Аналогичное явление возникает также в нестационарных ус- ловиях, при которых не следует пренебрегать производными по
Общее описание пикосекундных лазеров 97 времени в уравнениях (1.22), (1.23). Рассмотрим, например, та- кой экстремально нестационарный случай, когда время релак- сации T2i велико по сравнению с длительностью импульса Тг (ТьСТщ); тогда из (1.22), р.23) следует соотношение ( ‘ 1 A./V (/) = М ехр < —2о J /л(Б)с1Бг. (2.98) \ —оо J В этом случае поглощение уменьшается с возрастанием энергии импульса, вследствие чего возникает асимметрия во временном поведении. Передний фронт импульса будет, значительно ослаб- ленным, так как при этих временах энергия импульса еще мала и поэтому поглощение не достигло насыщения. После более длительного времени t наступает насыщение поглощения, и задние фронты проходят через поглотитель почти без ослаб- ления Ч В различных применениях особенно пригодными для осуще- ствления пассивной синхронизации мод оказались твердотель- ные лазеры и лазеры на красителях. Но они существенно раз- личаются между собой не только по параметрам генерируемых импульсов, но и по самому механизму процесса генерации. Пас- сивная синхронизация мод в лазере на красителе характери- зуется тем, что время релаксации лазерного красителя имеет тот же порядок величины, что и время прохода через резонатор; вместе с тем оно велико по сравнению с длительностью им- пульса в установившемся состоянии лазера с непрерывной на- качкой точно так же, как и время релаксации красителя, слу- жащего поглотителем. Это условие приводит к тому, что сниже- ние усиления играет важную роль в формировании импульса. Благодаря комбинированному действию насыщающегося погло- тителя (ослабляющего передний фронт импульса) и усилителя (ослабляющего задний фронт импульса) становится возможным такой режим лазера, при котором образуется ультракороткий импульс. В отличие от лазера на красителе синхронизация мод в твердотельном лазере характеризуется тем, что время релак- сации усилителя очень велико по сравнению с временем про- хода в резонаторе. При этом условии основой формирования ультракороткого импульса служит следующий механизм. Бы- стро релаксирующий насыщающийся поглотитель выделяет один-единственный интенсивный флуктуационный максимум из флуктуирующего шумового фона. Далее этот пик интенсивности 1 Реальные насыщающиеся поглотители в общем случае лучше описы- вать системой трех уровней, в которой уровень 3 является возбужденным колебательным уровнем состояния S] (уровень 2, см. рис. 6.4). Поскольку время релаксации Т%2 очень мало, населенностью уровня 3 можно прене- бречь (Л'-,~0). Путем простого расчета можно показать, что для такого поглотителя справедливы соотношения, аналогичные (2.97) и (2.98), в кото- рых нужно лишь заменить 2а на о. 7 Заказ № 75
98 Глава 2 еще более усиливается усилителем, так что в конце концов все остальные флуктуационные пики подавляются и остается только один импульс. 2.8. Лазеры с распределенной обратной связью До сих пор мы рассматривали лазерные резонаторы, в кото- рых обратная связь осуществляется с помощью зеркал резона- Рис. 2.26. Устройство лазера на красителе с распределенной обратной связью (DFDL). ?.Р— пучок излучения лазера накачки; Л — расстояние между полосами ин- терференции; DFDL — возникший лазерный пучок. тора. Существуют, однако, лазеры, в которых внешние элементы обратной связи отсутствуют, а сама активная среда выполняет роль распределенной обратной связи. ' Такой принцип обратной связи может применяться в твер- дых телах, жидкостях, газах и полупроводниках. Для получе- ния ультракоротких световых импульсов, а также для созда- ния возможности плавной перестройки длины волны особый интерес представляют лазеры на красителях с распределенной обратной связью (DFDL) (англ. Distributed Feedback Dye Laser). Принцип распределенной обратной связи можно пояснить с помощью рис. 2.26. Пучок когерентного света лазера накачки
Общее описание пикосекундных лазеров 99 расщепляется с помощью делителя лучей на два парциальных пучка, которые после отклонения на угол 0 попадают в раствор красителя и в этой среде интерферируют. Полученная таким способом картина из интерференционных полос света накачки создает пространственную периодическую модуляцию усиления и показателя преломления в лазерном веществе. Как показали Когельник и Шенк в 1971 г. [2.18], на такой пространственной структуре происходит брэгговское отражение световой волны, которое и реализует обратную связь. Во время прохождения импульса накачки в лазерном резонаторе возникает стоячая световая волна. Ее происхождение можно объяснить следующим образом. Вследствие спонтанного излучения возбужденных мо- лекул красителя сначала возникают две слабые встречные волны. Затем в инвертированных областях интерференционной картины эти волны усиливаются, через брэгговское отражение начинают взаимодействовать, и благодаря их наложению воз- никает нарастающая стоячая световая волна. Этот процесс ха- рактеризуется резко выраженной направленностью, поскольку созданная светом, накачки интерференционная картина распола- гается по длине лазерной среды. Вследствие условия Брэгга обратная связь обладает большой селективностью по длинам волн. Длина волны полученного лазерного света удовлетворяет соотношению XD = 2n£A, (2.99) где nL—показатель преломления раствора по длине волны AD, а расстояние между интерференционными полосами равно л = ; (2лоо> 2 sin 6 Ар — длина волны света накачки, 0 — угол, под которым про- исходит наложение обоих парциальных пучков. В качестве лазера накачки для DFDL наиболее подходя- щими являются азотный или эксимерный лазеры, поскольку та- кие лазеры отличаются особенно простым управлением и на- дежностью. Настройка длины лазерной волны может выпол- няться путем варьирования nL (величина nL может принимать различные значения при смешивании растворителей в различ- ных концентрациях) или посредством изменения давления в растворе красителя. Настройка в более широкой области длин волн достигается, если изменять расстояние А между интерфе- ренционными полосами. Как видно из (2.100), А будет изме- няться при изменении угла падения 0. Его можно изменять, вращая в противоположных направлениях оба отклоняющих зеркала относительно вертикальных осей. При возбуждении DFDL нано- и субнаносекундными им- пульсами режим работы лазера становится нестационарным. 7*
100 Глава 2 В этом можно убедиться, если проследить за релаксационными ’ колебаниями, приводящими к возникновению некоторого числа коротких лазерных импульсов. Теоретические и экспериментальные исследования времен- ного поведения DFDL были, в частности, выполнены в работах Рис; 2.27. Экспериментальное устройство DFDL с бегущей волной. G1 — голографическая дифракционная решетка для создания задержанного фронта импульса; G2 — голографическая дифракционная решетка, выполняю- щая роль делителя светового луча; CL — цилиндрическая линза; DC — кювета с лазерным красителем; BS — делитель света; SP — спектрограф; STC —двух- пикосекундная развертывающая камера (по [2.21]). 1— импульс накачки; 2 — фронт импульса; 3 — кварцевый блок; 4 —DFDL- импульсы. [2.19—2.22], где показано, что между лазерным порогом и по- рогом вторичного импульса возникает отдельный короткий им- пульс. Если интенсивность накачки чуть ниже порога второго импульса, то длительность короткого импульса почти в 50 раз меньше длительности импульса накачки. Если,-например, поль- зоваться азотным лазером с длительностью импульса 3,5 нс в качестве источника накачки, то могут получаться отдельные импульсы обратной связи длительностью 70 пс. При возбужде- нии DFDL светом второй и третьей гармоник АИГ: Nd-лазера с синхронизацией мод и длительностью 16 пс получались им- пульсы длительностью 1,6 пс [2.21].
Общее описание пикосекундных лазеров 101 Еще более короткие импульсы достигаются при возбужде- нии DFDL бегущей волны с применением двух голографических дифракционных решеток [2.22]. Если ультракороткий световой импульс длительностью в несколько пикосекунд проходит через такую решетку, он претерпевает дифракцию, соответствующую его длине волны. При этом на каждом штрихе решетки в на- правлении максимальной интенсивности возникает пространст- венное замедление порядка одной длины волны. Если падаю- щий пучок охватывает W участков решетки, то полное времен- ное запаздывание вдоль фронта импульса составит &t = NK. Если перед дифракцией на решетке запаздывание происходило нормально к волновому вектору, то после дифракции направле- ние запаздывания образует с волновым вектором угол у, опре- деляемый соотношением tgy=Zc/p/<7L (dft/dh— угловая диспер- сия решетки). Если импульс с таким фронтом направить в DFDL, как это показано на рис. 2.27, то после наложения обоих пучков в кювете с красителем возникнет интерференци- онная картина, как и в нормальном DFDL. Положения макси- мумов и минимумов в этой картине будут стационарными, но контур интенсивности будет перемещаться вдоль кюветы слева направо со скоростью v — c/tgy. Такая бегущая волна света на- качки в свою очередь создает в DFDL бегущую волну, распро- страняющуюся в растворе красителя со скоростью и'. В случае синхронного распространения обеих волн, т. е. при v = v', угол у между фронтом замедленного импульса и первоначальным фрон- том должен удовлетворять условию tgy = /2b. Его выполнения можно достичь двумя способами: вращением замедляющей ре- шетки или подбором показателя преломления путем изменения концентрации раствора. Первые эксперименты, в которых ис- пользовалась описанная методика, позволили получить им- пульсы с максимальной длительностью 1 пс, причем отдельные импульсы генерировались в условиях значительного превышения порога.
3. МЕТОДЫ ИЗМЕРЕНИЙ 3.1. Основные принципы измерений характеристик быстропротекающих процессов [13, 19] Еще в 1740 г. Сегнер установил, что человеческий глаз спо- собен фиксировать отдельно световые сигналы, если они разде- лены промежутками времени не менее 150 мс. Поэтому при фи- зических исследованиях быстропротекающих процессов необ- ходимо пользоваться вспомогательными методами, позволяю- щими разделять и записывать короткие сигналы, с тем чтобы их можно было анализировать и сопоставлять либо во время ре- гистрации, либо после нее. Физиками давно были разработаны основные принципы таких измерительных методов. В настоящее время они используются для измерения параметров ультрако- ротких световых импульсов. 3.1.1. Метод развертки Метод развертки основан на преобразовании временной по- следовательности сигналов в пространственную последователь- ность. Именно этот принцип был использован Сегнером для из- Рис. 3.1. Механическое развертывающее устройство с вращающимся зеркалом. В момент времени (поло- жение зеркала 1) изображение источника находится в точке 1, в момент времени t2 (положение зеркала 2) — в точке 2. мерения временной разрешающей способности глаза. В 1834 г. Уитстон, основываясь на таком принципе, построил механиче- ское развертывающее устройство с вращающимся зеркалом (рис. 3.1). Он использовал его для исследования искрового раз- ряда в микросекундном диапазоне. Тот же основной принцип применяется в осциллографах, электронный луч которых пере- мещается по экрану с постоянной скоростью, а сигнал либо от- клоняет луч в направлении, перпендикулярном его движению,
Методы измерений 103 либо модулирует интенсивность луча. Аналогичным образом функционирует и электронно-оптическая развертывающая ка- мера, регистрирующая сигнал или последовательность сигналов в виде точек на фотокатоде. С помощью электронной оптики фотоэлектроны переносят изображение на экран. При быстром перемещении с постоянной скоростью электронного луча по эк- рану можно наблюдать изменение сигнала (или сигналов) во времени. 3.1.2. Стробоскопия, метод выборки Периодически повторяющиеся сигналы можно регистриро- вать, используя открывающийся через равные промежутки вре- мени «затвор». Варьируя период срабатывания затвора относи- Рис. 3.2. Принцип стробоскопической развертки. а — периодический сигнал 5,(0 с периодом То включается на короткие про- межутки времени затвором и принимается интегрирующим по времени при- емником. Период срабатывания затвора отличается от То на интервал Л/; б — на приемник сигналы поступают через промежутки времени, равные 7"о+Л1. Интегрирование по времени воссоздает исходную форму сигнала с рас- тянутым периодом, увеличенным в То/М раз. тельно периода регистрируемого сигнала, можно воспроизвести по точкам форму последнего. При этом не требуется высокого быстродействия регистрирующего прибора или глаза наблюда- теля. Необходимо лишь, чтобы к очередному моменту открыва- ния затвора устройство успевало зафиксировать предыдущий сигнал (рис. 3.2). При регистрации стробоскопическим методом периодически повторяющегося процесса может быть использо- вано освещение («фотографирование») его в различные мо- менты времени лампой-вспышкой. В этом случае отпадает необ- ходимость в использовании перед регистрирующим прибором быстродействующего затвора. Наряду с механическими затво- рами в скоростной фотографии используются электрооптические затворы, основанные на эффектах Поккельса или Керра, т. е. эффектах двойного лучепреломления в кристаллах или жидко- стях, индуцированного внешним полем (рис. 3.3). Быстродейст- вие таких затворов выше, чем у механических, так как в них лет движущихся деталей. Оно определяется лишь скоростью
Рис. 3.3. Электрооптический затвор. Поляризация падающего света задается поляризатором Р. Анализатор А скрещен с поляризатором Р. Если к электро- оптическому материалу не приложено напряжение, то он изотропен и затвор света не пропускает. При приложении напряжения U в материале создается электрическое поле и он становится двулучепреломляющим. Показатели пре- ломления для составляющих света с поляризациями, параллельной и перпен- дикулярной внешнему полю, не одинаковы. Поэтому .скорости распростране- ния этих составляющих различаются, в результате чего прошедший через материал свет в общем случае оказывается эллиптически поляризованным и частично пропускается анализатором. Коэффициент пропускания определяется формулой Т (/)= sin2 ф (/), где ф(^) =2лДя(?) Z/Zo (Дл=л —л0 — длина волны в вакууме, I—тол- щина электрооптической пластины). Отсюда следует, что интеграл по времени от интенсивности /т(/+т) проходящего пробного импульса как функция ин- тенсивности входного сигнала Л(^+т) определяется выражением ОО оо j dtlT (t + т) = j dtl0 (/ +1) sin2 — q> (/), — оо —оо откуда следует при ф(/)<К1 ОО оо J Л/г(/ + т)«(^-)2 J Л/0(/,+ т)[Дга</)]2. — оо —оо (Максимальное пропускание достигается при При этом свет, про- шедший через электрооптическую среду, вновь оказывается линейно поляри- зованным с напряженностью поля, равной Ет. Направление поляризации составляет, одйако, угол 90° с поляризацией падающего сигнала Ео.) Если приложенное напряжение имеет форму импульсов, то устройство действует как электрооптический затвор.
Методы йзмерений 105 нарастания приложенного поля. Предельно малые времена пере- ключения реализуются в устройствах, в которых короткий им- пульс напряженности поля, меняющего ориентацию молекул в ячейке Керра, наводится световым импульсом. Этот эффект называют светоиндуцированным, или оптическим, эффектом Керра (см. разд. 3.3.4). В модифицированном виде принцип стробоскопической развертки может быть использован и для регистрации одиночного сигнала. Для этого с помощью соответ- ствующим образом выбранной линии задержки создается по- следовательность повторяющихся сигналов, разделенных тре- буемыми промежутками времени. Если этого сделать нельзя, то одиночный сигнал фотографируется при последовательном син- хронном срабатывании «затворов» или ламп-вспышек. Особым преимуществом оптических затворов в комбинации со стробоскопическим методом является возможность регист- рации не только одномерных сигналов, но и временной после- довательности сигналов, представляющих двумерный процесс. Это позволяет наблюдать картину развития процесса. 3.1.3. Сведёние временного интервала к пространственному сдвигу Очень точный метод смещения момента открывания «за- твора регистрирующего устройства» или поджига лампы- вспышки относительно сигнала основан на сведении времен- ного сдвига Дг* к пространственному сдвигу Д/. Он основан на конечном значении скорости распространения сигнала или ка- кого-либо вспомогательного сигнала, например загорания лампы-вспышки. Если скорость распространения определяется скоростью света в вакууме, то имеют место следующие приво- димые в качестве примера соотношения: 1 нс Д 300 мм, 1 пс Д Д 0,3 мм. Эти цифры показывают, что в лабораторных измере- ниях метод сведения временного сдвига к пространственному особенно пригоден для изучения наносекундных, а также более коротких процессов. Исторически этот метод является разви- тием в обращенном виде метода классических измерений ско- рости света, выполненных Физо и Фуко. 3.1.4. Преобразование сигналов При измерении с временным разрешением исходный сигнал часто преобразуется по форме уже на очень ранней стадии из- мерительного процесса, например еще до применения принци- пов развертки или стробоскопии. Особое значение имеет преоб- разование сигнала в электрический в фотоэлектрическом прием- нике или на катоде электронно-оптического преобразователя.
106 Глава 3 Сигнал с фотоэлектрического приемника после соответствую- щего усиления (достаточно широкополосным усилителем) мо- жет быть подан, например, на осциллограф, в котором уже про- изводится развертка сигнала или, если нужно, его стробоско- пирование. К фотоэлектрическому приемнику можно подключить также быстродействующий накопитель. Наряду со способом преобразования светового сигнала в электрический для измерения параметров коротких световых импульсов применяется способ частотного преобразования си- гнала, основанный на нелинейных оптических методах (см. гл. 8). 3.1.5. Корреляционные методы Особенно успешно уже в течение длительного времени кор: реляционные методы применяются в технике электрических из- мерений. При этом сигнал S (/) сопоставляется либо сам с со- j Рис. 3.4. Блок-схема установки для измерения корреляционной функции. Сигнал S (t) подается на вход 1 умножителя, играющего роль специального нелинейного элемента. На вход 2 подается либо сигнал со сдвигом по времени S(/+t), либо вспомогательный сигнал /7(^+т). Произведение входных сигна- лов интегрируется по времени. бой, либо со вспомогательным сигналом Н (t) (рис. 3.4). Соот- ветствующие этому автокорреляционная и корреляционная функции имеют следующий вид: I оо О(т) = j dt S (t) S (t - t) — oo (3.1) и К (т) = J dtS (t) H (t — t). — oo Они могут измеряться интегрированием по времени при зада- нии в качестве параметра времени задержки. [Выражения (3.1) представляют корреляционные функции низшего, т. е. второго, порядка. В тех случаях, когда это будет необходимо, мы введем специальное обозначение порядка корреляционной функции, на-
Методы измерений 107 пример G<2)(-r).] При определенных предположениях знание корреляционных функций G (т) или К. (т) позволяет опреде- лить временную зависимость си- гнала S(t). Так, например, если известно, что сигнал имеет фор- му гауссова импульса 5 (0 = So exp (—4 (In 2) (t/xs)2}, (3.2) то полуширина этого импульса ts связана с полушириной авто- корреляционной функции тд, имеющей такую гауссову форму, соотношением = —^-тл. (3.3) Стробоскопический метод представляет по существу специ- альный случай измерения корре- ляционной функции. Роль вспо- могательной функции H(t) здесь играет временная зависимость ко- эффициента пропускания затво- ра или временная зависимость интенсивности освещения, созда- ваемого лампой-вспышкой. Если Н (t) соответствует очень корот- кому импульсу (и представляет- ся возможным аппроксимировать Н (t) 6-функцией), то при усло- Рис. 3.5. Применение двухлуче- вого интерферометра Майкельсона в качестве коррелятора напряжен- ности поля. В детекторе D скла- дываются напряженности полей Е,(0~Е(0 и Ег(ф) ~Е(О-т) от- раженного от зеркал и S2 вход- ного сигнала. Время задержки т от импульса к импульсу может изменяться смещением одного из зеркал. Выходной сигнал пропор- ционален энергии, поступающей в место регистрации, при условии, что время интегрирования детек- тором достаточно велико. Эта энергия пропорциональна вели- чине оо вии нормировки интеграла от Н (/) к единице из (3.1) следует, что К (т) =S (т). Простейшим оптическим авто- коррелятором является двухлуче- вой интерферометр, снабженный фотоэлектрическим приемником J dt (Et + Е2)2 ~ [G£ (0) + — оо + О£(т)], причем оо G£(t) = j dtE (t) Е (t+ т)— для регистрации выходного си- гнала (рис. 3.5). Он позволяет измерить автокорреляционную функцию для напряженности по- ля и после преобразования = ’ ( dm | Е (®) I2 е~ib3X гл J ~ОО есть автокорреляционная функция напряженности поля. Фурье спектральную плотность мощности излучения, пропорциональную |£(®) |2, что дает возможность найти ширину спектра излучения. При таком из- мерении, однако, как и при применении других спектрометров
108 Глава 3 (здесь речь идет о фурье-спектрометрах), теряется инфор- мация о фазе напряженности поля Е(а). Поэтому нельзя сде- лать однозначного заключения о временной зависимости £(0 и однозначно определить, например, длительность импульса. Определение длительности импульса по значению ширины спек- тра излучения возможно лишь в том случае, если известно, что световой импульс спектрально ограничен. Это имеет место тогда, когда фаза напряженности поля в интервале времени, равном длительности импульса, нарастает линейно и ширина спектра импульса определяется только формой его огибающей (см. разд. 2.6). Согласно (2.92), полуширина Л® спектра плотности мощности и полуширина т^ кривой зависимости мощности от времени спектрально ограниченных импульсов связаны следую- щим соотношением: ^ = се. (3.4) где Св — постоянная, зависящая от формы импульса. В общем случае, т. е. когда длительность импульса не ограничивается шириной спектра, величина (Аю/2л)ть превышает С в- Незави- симое измерение длительности импульса и ширины его спектра позволяет по произведению этих величин оценить свойства им- пульса и, в частности, установить по отклонению произведения от Св, насколько он отличается от спектрально ограниченного, т. е. предельно короткого для данной ширины спектра. Дальнейшая информация может быть получена путем изме- рения корреляционной функции интенсивности света (см., на- пример, [3.1]). При этом если требования к временному разре- шению невелики, то корреляционный сигнал может быть обра- зован в электронном умножающем устройстве. Сигналы на входы устройства подаются с двух фотоприемников согласно блок-схеме на рис. 3.4. Умножитель может быть как аналого- вым, так и цифровым. Цифровой умножитель особенно удобно применять при счете фотонов. Регулируемая задержка т между обоими входными сигналами осуществляется либо оптическим путем до подачи сигналов на фотоприемники, либо электронным устройством после приема сигналов. Осуществив умножение и интегрирование, получают автокорреляционную функцию ин- тенсивности ОО G(2)(T)= j dtl(t)l(t + r). — оо Эта автокорреляционная функция имеет заметную величину лишь для таких значений задержки т, при которых интенсив- ности I (t) и I (t+%) одновременно велики. При определенных предположениях, анализ которых мы проведем ниже, длитель- ность светового импульса ть может быть определена по ши-
Методы измерений 109 рине Гд функции G<2)(t). Так, например, для импульсов гауссо- вой формы равенство (3.3) справедливо при Св~ 0,44. Электронный способ регистрации корреляционной функции ограничен пока интервалами времени, превышающими 100 пс. Если требуется измерение корреляционной функции интенсив- ности с временным разрешением в области пикосекунд, то ум- ножение необходимо производить оптическим путем, т. е. при- менять нелинейные. оптические методы. Используемые в этом случае процессы могут считаться безынерционными вплоть до субпикосекундного диапазона, что обеспечивает соответствую- щее временное разрешение (см. разд. 3.3). Подчеркнем, что мы здесь ограничились корреляционной функцией интенсивности самого низшего порядка (т. е. второго для интенсивности и соответственно четвертого для напряжен- ности поля). Дальнейшая информация, например об асимметрии импульса, может быть получена из автокорреляционных функ- ций более высоких порядков (см., например, [3.2, 3.3]). 3.2. Пределы временного разрешения Временное разрешение экспериментальных установок огра- ничивается инерционностью входящих в них физических эле- ментов и связанным с ней эффектом памяти. Инерционность элементов характеризуется временем нарастания. Отклик S ка- кого-либо элемента на сигнал S в общем случае не идентичен этому сигналу. Он определяется сверткой сигнала с передаточ- ной функцией В (t) элемента: S(t) = j dt'S(t') В (t' — t) (3.5) — ОО (если ограничиться линейными системами), причем для реаль- ных физических систем В (t' — t) =0 при t'>t (в силу прин- ципа причинности). В качестве примера на рис. 3.6 показан ти- пичный вид передаточной функции фильтра низких частот. От- клик системы, как следует из (3.5), совпадает по форме с сигна- лом лишь в том случае, когда В (t) является дельта-функцией или по крайней мере когда В (/) отлична от нуля лишь в ин- тервале времени, в течение которого функция сигнала меняется пренебрежимо мало. Для фурье-образов величин S(®), S (®) и В (®) из (3.5) следует, что S (®) = S (ы) В (®). (3.6) В спектральном представлении конечному времени нарастания сигнала в элементе соответствует наличие верхней граничной
но Глава 3 частоты. Таким образом, сглаживающее действие элемента на характер временной зависимости сигнала сводится к подавле- нию верхних частот его спектра. Регистрация величин 3(®) или S (t) позволяет по (3.6) просто рассчитать форму входного си- гнала. Безошибочное решение этой обратной задачи возможно Рис. 3.6. Функция передачи фильтра низких частот. а —временная зависимость функции передачи В; б — нормированное значение квадрата фурье-образа функции В(/) [частотная зависимость В(со) = В0(1 + + йотв) в — /?С-цепочка как эквивалентная схема фильтра низких частот с- экспоненциально спадающей функцией передачи. Постоянная времени фильтра определяется как xB = RC, константа Во равна единице. Вместо по- стоянной времени фильтр может характеризоваться граничной частотой про- пускания сос=1/тв, на которой |В(со)|2 уменьшается в два раза по сравнению со значением в максимуме. лишь при условии свободной от шума записи. В реальных изме- рениях к сигналу всегда примешивается шум элемента. При ре- шении обратной задачи это может привести к росту ошибки на высоких частота^. Поэтому всегда следует проверять, до каких частот это решение имеет смысл. Временное разрешение может быть, например, ограничено конечной длительностью применяемых световых импульсов, не- стабильностью оптических путей задержки, дисперсионными эффектами, конечной скоростью отклонения в системе раз- вертки, эффектами памяти под действием излучения с перемен- ной интенсивностью, а также временем нарастания сигнала
Методы измерений 111 в регистрирующей электронной аппаратуре и оптоэлектронных приборах. Ниже мы проведем оценку временного разрешения для не- которых физических элементов. 3.2.1. Вращающееся зеркало В качестве простого примера мы исследуем показанное на рис. 3.1 механическое развертывающее устройство с вращаю- щимся зеркалом. Минимальное расстояние между еще различи- мыми элементами изображения определяется углом отклонения луча света вращающимся зеркалом. Это расстояние определяется равенством d—XL/r, где г — расстояние между краем зеркала и осью вращения, L-—расстояние между осью и пло- скостью изображения. Минимально разрешимый промежуток времени Д/л “ — drlvL—l'.luir, где w — угловая скорость вращения зеркала, a v = (or — ли- нейная скорость перемещения края зеркала. Максимально допустимая ско- рость движения края зеркала определяется его механической прочностью. Для грубой оценки этой скорости мы приравняем обусловленную вращением дополнительную кинетическую энергию Мо2/2 какого-либо атома значению энергии связи в твердом теле ^1,6-10~19 ДжЛ1эВ. Тогда для М — 5Х ХЮ~26 кг, иМакс ~2,5-103 м/с. Минимально разрешимый интервал времени, определенный для максимально допустимых скоростей вращения зеркала при длине волны X ~ 1 мкм и соответственно минимальном рас- стоянии между разрешимыми элементами изображения, имеет порядок А/~ 10-9 с. Таким образом, механические разверты- вающие устройства не позволяют продвинуться в пикосекунд- ный диапазон. 3.2.2. Фотоэлектрические приемники Временное разрешение будет рассмотрено на примере при- емника излучения, действующего на основе внешнего фотоэлек- трического эффекта (рис. 3.7). Этот тип фотоприемников яв- ляется наиболее быстродействующим. В диапазоне пикосекунд- ных исследований элементарный процесс фотоионизации может с высокой точностью считаться безынерционным (время нара- стания для типичных зонных структур материала катода соста- вляет ~ 10-14 с). Временное разрешение прежде всего опреде- ляется разбросом времени выхода из катода и разбросом времени пробега от катода к аноду, вызванным разбросом на- чальных скоростей электронов. Обусловленное электронно-опти- ческими явлениями минимально достижимое временное разреше- ние может быть снижено до 10-12 с. В фотоэлектрических приемниках это пока не осуществлено (но достигнуто в скорост- ных фоторегистраторах, см. п. 3.2.3). Наилучшее разрешение современных фотоэлектрических приемников, обусловленное как электронно-оптическими, так и электронными эффектами, со- ставляет примерно 50 пс. Разрешение фотоумножителей
112 Глава 3 _________i____,------------------------------------------ в общем случае несколько хуже за счет большей длины пути про- бега электронов и задержек на динодах и составляет 100 пс. Лишь применение специальной электронной оптики позволяет спуститься ниже 100 пс. Сигнал с фотоумножителя подается на осциллограф согласованным кабелем с большой шириной спек- Рис. 3.7. Схема фотоэлектрического приемника (К — катод; А — анод; v — скорость электрона внутри материала катода; и0 — скорость вылета электрона из катода). Разброс скоростей вылета электронов из катода толщиной I имеет порядок величины АЛК = 1Щ, где v = ф т~х 2&k— среднее значение скорости электронов внутри катода, определяемое их кинетической энергией & к. Для типового материала катода при его возбуждении видимым светом &к имеет порядок 1 эВА 1,6-10-18 Дж. С учетом этой величины при I 10 нм получим временной разброс At — 10-14 с. Время пролета электрона от катода к аноду tL = д/2LmieE Ф^гФ'бЗЕ2 — v ^mfeE, откуда следует, что при mv $/2eEL<g 1 разброс времени пролета Д/д Дп0 • т/еЕ. Это выражение показывает, что временное разрешение можно увеличить, создавая между анодом и катодом сильное ускоряющее поле. (В сложных электрооптических устройствах сильно ускоряются главным образом элек- троны, находящиеся в непосредственной близости от катода.) Минимальный разброс времени пробега порядка AtL ~ 10~12 с достигается прн Дп0 = Ю5 м/с и £ — 106 В/м. тра пропускания (~10п Гц). Для усиления сигнала приме- няются также широкополосные (~10'° Гц) усилители. Быстро- действие осциллографов в общем случае определяется не элек- тронно-оптическими процессами, которые опять-таки допускают разрешение порядка 10~12 с, а электронными устройствами пе- редачи и обработки сигнала [19]. В режиме счета фотонов, характеризующемся особенно бла- гоприятным соотношением сигнал — шум, к настоящему времени реализовано разрешение около 100 пс (см. разд. 9.1). Оно огра- ничено разбросом при усилении и формировании импульсов. 3.2.3. Электронно-оптическое развертывающее устройство Как указывалось в разд. 3.2.2, влияние на временное раз- решение разброса времен выхода и пробега электронов может быть уменьшено до 10-12 с.
Методы измерений 113 Кроме того, временное разрешение, как и в механических развертывающих устройствах, ограничивается временем, необ- ходимым лучу, движущемуся по экрану со скоростью vA, для прохождения минимального расстояния d между двумя бли- жайшими разрешаемыми точками (рис. 3.8). Это ограничение также имеет порядок 10-12 с. Различные развертывающие устройства действительно по- зволяют в настоящее время обеспечить в видимом и ближнем инфракрасном диапазонах временное разрешение порядка 1 пс [3.4—3.8] (см. разд. 9.1). 3.2.4. Фокусирующие системы Влияние на временное разрешение прохождения световых импульсов через оптические системы без коррекции можно про- следить на примере фокусирующей сферической линзы (рис. 3.9). Разности времен прохода в типовых устройствах, как правило, лежат в субпикосекундном диапазоне и достигают нескольких пикосекунд лишь в предельных случаях. Выбор соответствую- щих оптических систем позволяет сделать эту ошибку прене- брежимо малой. 3.2.5. Диспергирующие системы В качестве примера рассмотрим влияние на временной сдвиг между двумя импульсами плоскопараллельной пластинки с по- казателем преломления /г (со). Импульсы различаются часто- тами col и со2 и соответственно групповыми скоростями v\ и и2. Проследим также изменение формы одного из импульсов (рис. 3.10). Импульс, движущийся с большей групповой скоро- стью 01, достигает точки Z—1 с опережением по времени Д^ = /Г—------I. (3.7) L С2 fl J Различие времен прохода спектральных составляющих ультра- короткого светового импульса вызывает удвоение длительности импульса на пути, примерно равном . (3.8) l\ da2 jaL ' ' (Здесь (дЧДд^ L есть вторая производная волнового числа по круговой частоте при со = сод.) Длину этого пути можно по порядку величины легко оценить следую- щим образом: разделим мысленно импульс длительностью Ть, спектр кото- рого имеет полуширину Дш, на две части, имеющие соответственно частоты <0l и <х>£ + Дш. Из (3.7) следует, что на пути I разность времен прохода для этих частей окажется равной 8 Заказ № 75
Электрато-оптическая
Методы измерений 115 Л®- /“I At =1 1______________1 1 ; / d2k v (w£ + Л®) v (®Д J ~ \ da>2 Отсюда следует, что при AZ = Tl и Дсо = 4 1п2/т£ (числовой множитель при- веден для гауссова импульса) Точный расчет длины пути I, на котором длительность импульса удваивается, проведенный на основе волнового уравнения, дает в случае гауссова им- пульса аналогичную функциональную зависимость с множителем, примерно равным 0,6. ч Рнс. 3.8. Электронно-оптическая камера с линейной разверткой (скоростной фоторегистратор). а — конструкция (К— катод; А— анод; F — фокусирующая система; Uq — ускоряющее напряжение; Ua— отклоняющее напряжение; I — длина откло- няющих пластин; L — расстояние от отклоняющих пластин до экрана S; D — расстояние между отклоняющими пластинами). Освещенные точки 1 и 2 на катоде воспроизводятся на экране в виде двух полосок. Различные участки этих полосок соответствуют разным моментам времени. Таким образом, изменение яркости полосок в направлении оси у представляет временную зависимость интенсивности сигнала. Для фиксированного значения отклоняю- щего напряжения Ua электронный луч при начальной скорости электронов о0 (полученной под действием ускоряющего напряжения между катодом и анодом) достигает экрана в точке у = elLU^m^D) = {lLf(2U0D)) UA (при Из этого выражения следует, что скорость развертки при задан- ной скорости изменений отклоняющего напряжения равна цл = -^-=(/£/(2^0Д))(^л/Л). При dUAldt^W В/10-9 с и пространственном разрешении на экране d — = 0,1 мм обеспечивается временное разрешение At а — 10-12 с. б — установка для измерения длительности пикосекундных импульсов с элек- тронно-оптической развертывающей камерой (по Брэдли, см. [16]). С помощью оптической линии задержки формируется второй импульс, отстающий от ос- новного импульса на 60 пс. Этот точно измеряемый интервал времени служит для калибровки развертки. Импульсы подаются на электронно-оптическую развертывающую камеру. Полученное на экране камеры изображение усили- вается усилителем яркости и либо фотографируется, либо записывается опти- ческим многоканальным анализатором (ОМА). Генератор отклоняющего напряжения G запускается электрическим импульсом, поступающим с фото- элемента FD в момент прихода лазерного импульса. Момент запуска раз- вертки может регулироваться с помощью электрической линии задержки V. (S — щель; К—катод; М — ускоряющая сетка вблизи катода; F — фокуси- рующий электрод; А — анод, О—отклоняющие пластины; Е — экран). Но- вейшие типы электронно-оптических развертывающих камер (см. [3.4—3.8]) укомплектованы весьма эффективными микроканальными усилителями и со- держат вместо объективов световоды. в—микроденситограммы, полученные с помощью электронно-оптической ка- меры с линейной разверткой. Регистрация пары импульсов на установке, представленной на рис. б. (По Брэдли, см. [16].) Длительность импульсов (лазера на красителе с пассивной синхронизацией мод и импульсной накач- кой) равна 1,5 пс. 8*
г Рис. 3.9. Фокусировка при помощи плоско-выпуклой сферической линзы (/?— радиус кривизны; г — радиус линзы; п — показатель преломления; / — фокусное расстояние; a=2r/f—относительное отверстие). До точки пересе- чения с оптической осью боковой луч имеет дополнительный оптический путь 1 1 п2 М = z — у — х • п » -у п2 (п — 1) -£3- = ~i28 “V• При «=1,5, а=1 и /=100 мм получим Д/«0,7 мм. (Заметим, что эта ошибка может быть несколько уменьшена разворотом линзы на 180°). В си- стемах без коррекции с большой апертурой различие оптических путей может привести к ошибке при измерении пикосекундных промежутков времени. Рис. 3.10. Влияние диспергирующей пластины на форму распространяющегося импульса. а — импульс с большей групповой скоростью Vi= (dw/dA)^ приходит в точку z=l раньше на время А/ = Д//г>1; б — при Z«0,6T^0/(d2/?/d(o2) дли- тельность ультракороткого гауссова импульса удваивается. ((d2&/dw2) ш является мерой дисперсии относительной групповой скорости.) Из простой дисперсионной формулы «=1+Д[1— (со/соо)2]-1 следует, что для параметров прозрачных сред, например стекла, Д = 0,5 и соо=3-1О|в с~' при (о, = 3-1015 с-1 (^ = 628 нм) и со2=5- 1015 с-1 (Х2=377 нм): ti\= 1,505, «2=1,514, щ = — 1,980-108 м/с, ц2= 1,956-108 м/с, (d2fe/dw2)« 6-10~26 с2/м. При таких зна- чениях для импульса, распространяющегося быстрее (красного) получим MllttlQ пс/м и для длины пути, на котором длительность ультракороткого импульса примерно удваивается, найдем (//т£0)«Ю м/пс2, где тьо—началь- ная длительность импульса. Это значит, что экстремально короткие импульсы длительностью 0,1 пс при прохождении через стеклянную пластину толщиной 10 см становятся в два раза длиннее (см. п. 8.3.2).
Методы измерений 117 Пример численной оценки, приведенный на рис. 3.10, пока- зывает, что этот эффект необходимо учитывать при распро- странении предельно коротких импульсов и при очень больших оптических длинах пути обменного взаимодействия (например, в световодах) (см. разд. 8.3). 3.3. Нелинейные оптические методы измерения длительности ультракоротких импульсов Как следует из предыдущих разделов, в пикосекундном и особенно в субпикосекундном диапазонах производить изме- рения, основываясь на электронных и электронно-оптических методах, чрезвычайно трудно. Нелинейная оптика позволяет применить хорошо развитые методы и в особенности метод кор- реляционных измерений к предельно коротким световым им- пульсам. Только этим путем удалось измерить длительности импульсов первых лазеров с синхронизацией мод вскоре после их создания [3.9—3.13]. В качестве примеров таких методов мы рассмотрим генерацию второй гармоники и двухфотонную лю- минесценцию (о теоретических основах этих эффектов см [11, 30]). Кроме того, мы обсудим оптические затворы, основанные на эффекте Керра, индуцированном лазерным излучением. 3.3.1. Измерение корреляционной функции интенсивности посредством генерации второй гармоники Представленная на рис. 3.5 схема установки для снятия ав- токорреляционной функции напряженности поля модифици- руется следующим образом: перед детектором помещается не- линейный оптический кристалл, который безынерционно преоб- разовывает часть излучения на основной частоте со во вторую гармонику с частотой 2со. Остаточное излучение на частоте со поглощается фильтром. Кроме того, можно перед обоими зер- калами поместить поляризаторы, обеспечивающие взаимно пер- пендикулярную поляризацию отраженных волн. При надлежа- щем выборе кристалла и его ориентации (см. гл. 8 и [11, 22, 30]) выполняется равенство | Еч (t; т) |2 = С | Ei (t) |2 • | Ei (t + т) |2 или I2(t-, x) = C'h(t) • Л(/ + т), . (3.9) где Ei и E'— напряженности полей линейно поляризованного излучения в обоих плечах устройства и h — интенсивность света
118 Глава 3 на входе коррелятора; т есть задержка, определяемая смеще- нием А/ зеркала S2. Интенсивность /2 второй гармоники излу- чения, пропорциональная |Ег(^, т) |2, зависит от времени t. Задержка т является параметром этой зависимости. Константы С и С' определяются параметрами кристалла и геометрией установки. Нелинейный кристалл действует, следовательно, как оптический умножитель. Детектор интегрирует сигнал, пропор- циональный мощности второй гармоники, за время следования импульса. Таким образом проинтегрированный по времени вы- ходной сигнал пропорционален корреляционной функции интен- сивности второго порядка (или соответственно корреляционной функции напряженности поля четвертого порядка). Поляриза- торы в этой специальной измерительной установке с подобран- ным кристаллом обеспечивают преобразование во вторую гармонику только при условии, что излучение поступает на де- тектор одновременно по обоим каналам. В этом случае корреля- ционная функция измеряется без пьедестала. (Без поляризато- ров такой пьедестал образовывался бы другими частями си- гнала, например пропорциональными J dt\E\ (t) |4.) Кроме того, поляризаторы позволяют обеспечить в нелинейном оптиче- ском кристалле неколлинеарное взаимодействие обоих импуль- сов, что также позволяет избежать образования пьедестала (рис. 3.11). В надлежащим образом вырезанном кристалле при неколлинеарном взаимодействии двух лучей с обыкновенной по- ляризацией основного излучения можно получить вторую гар- монику с необыкновенной поляризацией. Направление луча вто- рой гармонической составляющей при этом определяется сле- дующим условием, налагаемым на волновые векторы: ke (2ы) = k°i (ы) -|- k2 (ы). Это равенство называют условием фазового синхронизма (см. гл. 8). Для направления, удовлетворяющего этому условию, &е(2со) #=2А°1(®), 2&°(со). Поэтому при отсутствии одной из со- ставляющих эффективное удвоение частоты невозможно. Опи- санный метод измерения корреляционной функции интенсивно- сти с преобразованием во вторую гармонику особенно удобен для лазеров с большой частотой следования импульсов, напри- мер для лазеров с непрерывной накачкой и синхронизацией мод. Частота следования импульсов в этом случае часто имеет порядок величины 100 МГц (см. гл. 4—6). В некоторых работах корреляционная функция при образо- вании второй гармоники и высоком пространственном разреше- нии относительно задержки специально измеряется с пьедеста- лом, что позволяет получить при достаточной точности допол-
Рис. 3.11. Измерение корреляционной функции второго порядка для световых импульсов с высокой частотой следования при помощи неколлинеарной гене- рации второй гармоники [3.14—3.16]. а — схема, и — обеспечивающий работу электронного регистрирующего уст- ройства механический прерыватель, служащий для низкочастотной 102 Гц) модуляции излучения, состоящего из импульсов с высокой частотой следова- ния ( =* 10s Гц); V — оптическая линия задержки; М — мотор для привода 7; Д’—нелинейный оптический кристалл для неколлинеарной генерации второй гармоники 2w; F—фильтр; D — фотодетектор; РЕ — усилитель с фазовым детектором, настроенным на частоту и фазу механического прерывателя; R — двухкоординатный самописец, по осям которого откладываются соответст- венно оптическая задержка и интенсивность второй гармоники. б — измеренная автокорреляционная функция для импульсов лазера на кра- сителе с пассивной синхронизацией мод (см. гл. 6) [3.16]. Автокорреляцион- ная функция имеет полуширину 0,15 пс, откуда следует, что длительность импульса примерно равна 0,10 пс.
120 Глава 3 нительную информацию о сигнале [3.17]. Для этого исполь- зуется коллинеарное взаимодействие без применения поляриза- торов. (Следует подчеркнуть, что при типовых корреляционных измерениях необходимо обращать внимание на быстро осцилли- рующие дополнительные составляющие, способные внести иска- жения, особенно вблизи максимума автокорреляционной функ- ции.) Преобразование в третью гармонику (либо в нелинейном оптическом материале с большим значением нелинейной воспри- имчивости третьего порядка, либо путем преобразования во вторую гармонику с последующим образованием излучения с ча- стотой Зсо в результате взаимодействия излучений с ча- стотами 2со и со) позволяет измерить корреляционную функцию интенсивности третьего порядка (см. гл. 8). В то время как кор- реляционная функция второго порядка всегда симметрична от- носительно т, что не дает возможности сделать заключение об асимметрии импульсов, корреляционная функция третьего по- рядка позволяет обнаружить более тонкие детали формы им- пульса, например его асимметрию [3.2, 3.3, 3.18]. 3.3.2. Измерение корреляционной функции интенсивности с помощью двухфотонной люминесценции При определении формы отдельных или редко повторяю- щихся импульсов необходимо полностью снять корреляционную функцию за время следования отдельного импульса. В этом случае высокое временное разрешение и большая чувствитель- ность достигаются при применении метода двухфотонной люми- несценции. Типовая схема измерений показана на рис. 3.12. Молекулы возбуждаются одновременным поглощением двух фо- тонов — двухфотонным поглощением, после чего имеет место люминесцентное излучение света, длина волны которого может быть короче длины волны возбуждающего света. Процесс по- глощения может считаться безынерционным при условии, что обратная ширина однородно уширенной линии мала по сравне- нию с длительностью импульса. При двухфотонном поглощении вероятность перехода пропорциональна квадрату интенсивности света в месте расположения молекулы, т. е. четвертой степени напряженности поля. Для сред, время жизни которых в возбу- жденном состоянии велико по сравнению с длительностью им- пульса, населенность верхнего уровня 2 как функция коорди- наты z при двухфотонном поглощении определяется следующим выражением: оо M2(z)~ j dt \E(t, z)|4, (3.10)
Методы измерений 121 где E(t, г)~{ — Д(/ — -^je ikz A(t + (Обозна- чения разъясняются в подписи к рис. 3.12. Знак минус в пер- вом слагаемом появляется вследствие отражения прямой волны от разделительной пластинки.) Выражение для населенности содержит составляющие с высокой частотой пространственной осцилляции по 2 (пространственной частотой 2k), а также со- ставляющие, мало меняющиеся с г. Зависимость от z последних е % £2 to { t 1 F flW I 1 T . n Рис. 3.12. Измерение корреляционной функции интенсивности второго по- рядка методом двухфотонной люминесценции. а —диаграмма энергетических уровней с излучательным и безызлучательным переходами. В результате поглощения двух фотонов с энергиями liffl атомные системы переходят из основного в возбужденное состояние с энергией & «s^’i+2hco. Быстрые безызлучательные релаксационные процессы переводят молекулы в состояние 2, после чего в результате люминесценции излучаются кванты с энергией Ь йг «с?2 —<?ч. б—установка треугольной конфигурации для измерения корреляционной функции. Исследуемый импульс делится полупрозрачным зеркалом на две части, на- правляемые соответственно на зеркала S\ и 5г. Отраженные от зеркала импульсы, двигаясь навстречу друг другу, входят в образец Р. Амплитуда напряженности поля импульса, распространяющегося направо, (ET(t, z) ~ ~ (—А(/ — z/u)e_<ftz), а импульса, распространяющегося налево, Ei(t, z) ~ ~A(t+z/v)eihz. Свет люминесценции, интенсивность которого зависит от числа возбужденных частиц в соответствующем малом объеме с координа- той г, регистрируется и одновременно интегрируется по времени фотоаппара- том К- Вместо фотоаппарата может быть применена цепочка фотоприемников с накопителями, т. е. так называемый оптический многоканальный анализатор. определяется лишь временной зависимостью мощности импульса соответственно времени задержки т = 2г/о. Зависящий от z сфо- тографированный сигнал люминесценции пропорционален Nz(z). Если минимально разрешаемый на фотографии пространствен- ный интервал Дг^>% (что в серебряно-галогенидной фотогра- фии, например, всегда выполняется), то быстро осциллирующие составляющие в равенстве (3.10) усредняются. (Быстро осцил- лирующие составляющие могут быть полезны лишь при реги- страции сложных переходных процессов [3.19].) С учетом этих
122 Глава 3 предположений зависимость регистрируемого люминесцентного сигнала от z определяется выражением оо F(t = 2z/o)~ j dt {F (t - т/2) + /2 (t + т/2) + — оо + 4I(t-x/2)I(t + r/2)}, (3.11а Рис. 3.13. Сигнал люминесценции в зависимости от x—2z/v для перечислен- ных ниже различных входных сигналов. а — одиночный импульс; б — узкополосный гауссов шум большой длительно- сти; в — «изрезанный» импульс (шум в течение короткого интервала вре- мени—'Шумовой выброс); г — измеренная двухфотонная люминесценция [3.20] (импульс лазера на стекле с неодимом; двухфотонная флуоресценция в рода- мине 6G, растворенном в этаноле; регистрация при помощи оптического мно- гоканального анализатора). Сигнал соответствует частотно-ограниченному импульсу при эффективной синхронизации мод (контрастность ^=2,95±0,l, тл=6,1 пс, Aw-tl/(2k) = = 0,4±0,1). Эти значения указывают на наличие пренебрежимо малой фазо- вой модуляции. Вид автокорреляционной функции позволяет заключить, что импульс имеет гауссову форму. Его длительность tl=ta/V2«4 пс. (Начало отсчета по оси z совмещено с максимумом автокорреляционной функции, который здесь не совпадает со средним сечением кюветы. Асимметричный вид «плеч» определяется пространственной зависимостью чувствительности види- кона.) откуда следует F (т = 2z/v) = 2F0 {1 + 2G<2) (t)/G(2) (0)}. (3.11 б) [Fo есть люминесцентный сигнал, измеряемый при-перекрытии одного из пучков. Для сигналов конечной длительности 2Fq = = .F(oo).] Таким образом, зависимость люминесцентного си- гнала от z (или т) определяется корреляционной функцией ин- тенсивности (рис. 3.13), которая, однако, в этом случае изме- ряется с пьедесталом. Этот пьедестал образуется по той при- чине, что люминесценция имеет место и тогда, когда импульсы не перекрываются, а следуют друг за другом. Определение ши- рины автокорреляционного сигнала и здесь позволяет сделать заключение о длительности импульса. Возможные при этом ва- рианты показаны на рис. 3.13. Поэтому существенно использо-
Методы измерений 123 вать кроме ширины другие параметры корреляционной функции интенсивности. Как видно из рис. 3.13, существенное значение для анализа сигнала имеет так называемый контраст корреля- ционной функции K = F (0)/F (оо). Из (3.11) следует, что для импульсов ограниченной дли- тельности К = 3, а для ограниченного по спектру шума беско- нечной длительности К = 1,5. Кроме того, может быть дополни- тельно измерено упомянутое выше произведение длительности импульса на ширину его спектра (см. разд. 3.4). Корреляционные функции интенсивности более высоких по- рядков могут быть измерены с использованием многофотонной люминесценции, т. е. n-фотонного поглощения (/г>2) с после- дующей люминесценцией [16]. 3.3.3. Измерение кросскорреляционных функций интенсивности Описанные в пп. 3.3.1 и 3.3.2 методы измерения автокорре- ляционных функций интенсивности после незначительной моди- фикации могут быть использованы для определения кросскор- реляционной функции двух сигналов. Два сигнала с частотами соответственно <щ и со2 и интенсив- ностями /ДО и /2(/+т) при правильно выбранной, ориентации кристалла позволяют получить свет с суммарной частотой coi + co2, интенсивность которого пропорциональна /1 (/)/г (/+т). Относительная задержка при этом может изменяться подбором оптической длины обходного пути для одного из сигналов. Си- гнал на выходе приемника, осуществляющего интегрирование по времени, представляет в этом случае кросскорреляционную функцию , оо <’(т)- 5 dtl\ (t) /2 (t + т). (3.12) — оо Как уже упоминалось в п. 3.1.5, интересен специальный случай, когда один из входных импульсов, например /1(0, намного короче другого, так как тогда /С(т)~/2(т). Такой метод изме- рений применялся, например, для анализа импульсов аргоно- вого лазера (ты~100 пс). В качестве более коротких исполь- зовались импульсы, генерируемые лазером на красителе (ть2~ ~ 1 пс), синхронная накачка которого осуществлялась аргоно- вым лазером [3.21] (см. гл. 5). Эти измерения позволили опре- делить не только форму импульса аргонового лазера, но и вре- менной сдвиг между импульсами аргонового лазера и лазера на красителе.
124 Глава 3 Кроме методов суммирования частот и двухфотонной люми- несценции для измерения кросскорреляционной функции интен- сивности применяются и другие нелинейно-оптические эффекты. К ним относится, например, параметрическое усиление, осо- бенно пригодное для измерения слабых сигналов (см. п. 8.2.2). 3.3.4. Управляемые лазерным излучением оптические затворы на основе оптического эффекта Керра Как было показано в п. 3.1.2, ячейка Керра может быть ис- пользована для создания оптических затворов, время срабаты- вания которых достигает пикосекундного диапазона, если вме- сто внешнего электрического поля применить для переключе- ния в соответствии с оптическим корреляционным методом ультракороткий световой импульс. В основе оптического эффекта Керра лежит свойство моле- кул с анизотропной поляризуемостью ац ориентироваться под действием переменного поля в соответствии с законом распреде- ления Больцмана преимущественно таким образом, что потен- циальная энергия <КР = — (,l/2)T,iaiiELiELi минимальна. При таком расположении молекул возникает различие между по- казателями преломления лил, для световых сигналов с по- ляризациями, параллельной и перпендикулярной задающему ориентацию полю EL (см. [16]). Так как даже в очень сильных лазерных полях в общем случае Sp^ то в распределении Больцмана достаточно ограничиться членом первого порядка малости по Sр. Тогда разность показателей преломления Дл=п |1 —п± (при постоянстве светового потока) оказывается пропорциональ- ной квадрату напряженности поля или интенсивности лазерного излучения \n = n2IL, (3.13) где п.2 — коэффициент нелинейного оптического двулучепреломления. При из- меняющейся во времени интенсивности лазерного излучения разность пока- зателей преломления Дп также меняется. Однако вследствие вязкости жид- кости «отклик» не является мгновенным и возникает эффект памяти. Для простой модели с временем релаксации ориентации т0 имеет место dbn(t) /dt = =—Дп(/)/то+п2/ь(О/'го> откуда следует, что t Дп(/) = j (3.14) — ОО О При правильном выборе геометрии установки (рис. 3.14, а) ско- рость срабатывания затвора определяется только длительно- стью переключающего импульса и временем релаксации ори- ентации. Подходящим материалом для затворов Керра яв- ляется, например, сероуглерод, обладающий большим нелиней- ным коэффициентом и малым временем релаксации ориента- ции (то ^2 пс) [16].
Рис. 3.14. Типовая установка с оптическим затвором для измерения времен- ных зависимостей [Р — поляризатор; А — анализатор; Л' — ячейка Керра; F — регистрирующее устройство (например, пленка)]. а — установка для анализа двумерных изображений, полученных стробоско- пическим методом при многократной регистрации (/т(/+т, х, у)—’Интенсив- ность сигнала в зависимости от времени (t+т) и координат изображения х, у). Время задержки т относительно импульса включения может варьироваться при помощи оптической линии задержки, встроенной в один из каналов про- хождения импульсов. Угол а между лучами возбуждения и сигнальным дол- жен быть возможно меньшим для того, чтобы время разрешения не снижалось влиянием геометрии установки, имеющим порядок (d/c) tg а, где d — попереч- ный размер изображения. б — устройство со скрещенными пучками для анализа и записи временной зависимости одномерного «изображения» (например, спектра). Направления прохода через ячейку Керра импульса запуска и сигнала взаимно перпенди- кулярны. Поэтому по координате у ячейка открывается с запаздыванием на интервал времени т=///и. Таким образом, для заданного значения х на пло- ской поверхности пленки F фиксируется интенсивность сигнала, например спектральной линии, как функция времени задержки. Это позволяет исполь- зовать ось х для фиксации, например, временной зависимости спектра.
126 Глава 3 _ — — (Детальные исследования Танга [28] с применением фемто- секундных лазеров показали, что временная зависимость пока- зателей преломления CS2 хорошо описывается суммой двух экс- понент с постоянными времени 2,1 и 0,36 пс.) Рис. 3.15. «Оптический радар» на основе ячейки Керра с пнкосекундным раз- решением (по [3.24]). Если длительность импульса велика по сравнению с временем релаксации ориентации, так что (3.13) следует как частный случай из (3.14), то при слабом срабатывании затвора (<р<С1) интенсивность проходящего импульс- ного сигнала IT (t + т) определяется выражением ОО оо j Л/г(/ + т)~/С[)32£(т, 0)= j dtlo(t + i) (3.15) — ОО —оо Видно, что проинтегрированный выходной сигнал является мерой кросскорре- ляционной функции интенсивности третьего порядка. Если длительность включающего импульса мала по сравнению с длительностью сигнального, то (т, 0) ~/о(т). Это позволяет непосредственно определить форму сиг- нального импульса стробоскопическим методом путем его регистрации с раз- личными временами задержки. Особым преимуществом оптического затвора является то, что он позволяет исследовать временную структуру не только одиночного сигнала, но и двумерного множества источников си- гналов 7о(£, х, у), (т. е. целое изображение) (см. рис. 3.14, а). Метод скрещенных импульсов1 (см. рис. 3.14, б) позволяет по одной реализации определить временную зависимость одномер- ного сигнала, например спектра. 1 Этот метод называют также методом пересекающихся пучков.— Прим, перев.
Методы измерений 127 Оптические затворы, скорость переключения которых не ограничивается временем релаксации ориентации или каким- либо другим временем релаксации, могут быть созданы на ос- нове явлений сложения частот, параметрического усиления, а также нелинейного оптического обращения волнового фронта (см. [3.22, 3.23]). Кроме анализа быстропротекающих процессов . с испуска- нием света (см. разд. 9.1) оптические затворы применяются в «оптических радарах». В работе [3.24] удалось сфотографи- ровать объект, расположенный за сильно рассеивающим мате- риалом (см. рис. 3.15). Для этого импульс неодимового лазера на стекле с синхронизацией мод разделялся на зондирующий и включающий импульсы. Отраженный от объекта свет посту- пал на оптический затвор, момент открывания которого мог ре- гулироваться. Малая длительность времени пропускания за- твора позволяла регистрировать оптическую информацию, по- ступающую от узкой области, отстоящей от затвора на расстоя- нии от хо до хо+Ах, где (ЧгУхдС, ха— время пропускания затвора, а хо определяется временем задержки между импуль- сами зондирования и включения. В приведенной в качестве при- мера установке применялись ультракороткие световые им- пульсы лазера на стекле с неодимом (х^та! пс) и затвор на основе эффекта Керра в CS2 (t0^2 пс). Регистрируемые ин- тервалы Ах составляли примерно 1 мм. При соответствующем выборе хо регистрируется только свет, отраженный от иссле- дуемого объекта, а не от рассеивающего материала, располо- женного перед объектом. В [3.24] таким путем была получена фотография удовлетворительного качества плоского объекта, расположенного на расстоянии 10 мм за рассеивающим экра- ном. Сфотографировать этот объект обычным путем было не- возможно. Применение лазерных импульсов минимально достигнутой к настоящему времени длительности (rL — 0,1 пс) и безынерци- онных оптических затворов, например, на основе преобразова- ния во вторую гармонику или параметрического эффекта позво- ляет довести пространственное разрешение Ах до величины по- рядка си 10 мкм. 3.4. Управляемые лазерами оптоэлектронные затворы Ультракороткие лазерные импульсы могут быть использо- ваны для быстрого переключения оптоэлектронных приборов. Принцип действия таких ключей мало отличается от принципа действия оптических затворов, однако вместо оптических си- гналов переключаются электрические напряжения или микро- волновые электромагнитные сигналы. При этом производятся и измеряются самые короткие электрические сигналы. Первый
128 Глава 3 подобный прибор был разработан в 1975 г. Аустоном [3.25] (рис. 3.16). Основой его является пластина из высокоомного кремния (~ 104 Ом-см), на нижнюю и верхнюю грани которой напылены проводящие алюминиевые полоски. Верхняя полоска имеет в середине разрез в виде щели. На эту щель фокуси- руется ультракороткий световой импульс, который поглощается кремнием и создает большое число электронно-дырочных пар. (В [3.25] для переключения применялась вторая гармоника излучения (А = 0,53 мкм) неодимового лазера на стекле.) Таким 2 3 Рис. 3.16. Управляемый лазером оптоэлектронный ключ (по [3.25]). 1 — вход; включение осуществляется импульсом с Л,=0,53 мкм (2), выключе- ние— импульсом с ^,= 1,06 мкм (3); 4 — выход; 5 — кремниевая пластина; 6 — алюминиевые полоски. образом, в щели образуется хорошо проводящий слой. Слева к пластине присоединен кабель, подводящий постоянное напря- жение. За время, примерно равное длительности импульса, это напряжение передается в кабель, присоединенный к пластине справа. Для хорошей работы затвора темновое сопротивление щели должно быть много больше волнового сопротивления ка- беля (Zo—50 Ом), в то время как сопротивление щели при об- лучении Й?Щель должно быть малым по сравнению с Zo. Сопро- тивление ^?щель определяется формулой, в которую входят ко- личество образованных в щели и равномерно распределенных пар носителей заряда ширина щели I и эффективная под- вижность носителей р.Эфф = И-+и+ ^щель == ^Цэфф ~р~ еЛ°р J 1. Предполагая, что все проникающие в пластину кванты света поглощаются в приповерхностном слое и с квантовым выхо- дом т\ образуют пары носителей заряда и что длительность све- тового импульса с энергией l мала по сравнению с временем жизни носителей, имеем р — Л О — ^?si) Тогда •Шинель = Л (1 /?si) Иэфф в .
Методы измерений 129 (Для исключения ошибки коэффициент отражения от кремние- вой пластины обозначен здесь через fisi в отличие от электри- ческого сопротивления Й?щель. Для кремния на длине волны Z = 0,53 мкм /?si~0,65.) Очевидно, что для выполнения условия Й?щельС^о и получения сопротивления порядка 1 Ом при т][лЭфф ~ 1 В-1-см2-с-1 и ширине щели 0,2 мм достаточен им- пульс с энергией порядка 1 мДж. Заметим, что после снятия включающего оптического импульса проводимость пластины Z з Рнс. 3.17. Управляемый лазером оптоэлектронный ключ. 1 — вход; выключение (2) и включение (3) производятся импульсами с А.= = 0,53 мкм; 4 — выход. уменьшается лишь вследствие релаксационных процессов. В кри- сталлическом кремнии эта релаксация имеет место только за счет электронно-дырочной рекомбинации и протекает сравни- тельно медленно (ГреКомб>1 нс). По этой причине электриче- ский импульс имеет короткий передний фронт, но спадает в те- чение длительного времени. Поэтому Аустон применил второй световой импульс на основной волне излучения Nd-лазера, ко- торый снижал время выключения до пикосекунд. В отличие от второй гармонической составляющей света, которая вследствие большого значения коэффициента поглощения (~104 см-1) возбуждает лишь приповерхностный слой кремния, свет основ- ной волны обладает сравнительно большой проникающей спо- собностью (~1 мм) и образует поэтому электронно-дырочные пары во всей толще пластины вплоть до нижней проводящей полоски. Эта плазма из носителей заряда создает между верх- ней и нижней полосками короткое замыкание, в результате чего сигналы с левого кабеля на правый больше не проходят, а от- ражаются. Вместо выключающего импульса с другой длиной волны может применяться импульс той же длины волны, что и включающий. Этот импульс фокусируется на вторую щель, уве- личение проводимости которой создает короткое замыкание с за- земленной полоской (рис. 3.17). В целом, однако, применение двух оптических импульсов создает большие экспериментальные трудности. Поэтому предпочтительнее применять в затворах полупроводники с очень быстрой релаксацией проводимости. Для этого с успехом применяются главным образом GaAs 9 Заказ № 75
130 Глава 3 и кремниевые пластины с большим количеством дефектов [3.26—3.29]. Время жизни носителей заряда сильно сокраща- ется. Высокая концентрация дефектов достигается быстрым напылением на диэлектрические подложки или ионной имплан- (T) 0,53 мкм (От) (3) 0,53 мкм (г т) (2) 1,06мкм (15т) (4) 1,06мкм (т:+15пс) тацией. При этом в слое в от- личие от кристалла образуют- ся многочисленные разрывы связей, которые называют «свободными связями». Эти связи обеспечивают быстрый а I- - § & - - 5 5 £ i I I 5 ri - 40 80 120 Задержка, т, пс 6 160 Рис. 3.18. Измерение времени вклю- чения оптоэлектронным корреляцион- захват нелокализованных но- сителей заряда, что исключа- ет необходимость процесса ре- комбинации. В почти аморф- ных слоях по этой причине проводимость уменьшается с временем релаксации порядка 4 пс [3.28]. Следует, однако, иметь в виду, что аморфиза- ция снижает подвижность но- сителей заряда, в результате чего чувствительность прибо- ров уменьшается. Если нужно определить временную зависимость про- цесса включения, то необходи- ным методом. а — устройство: два размещенных друг за другом затвора; б — зависи- мость от времени задержки т про- интегрированного по времени сигнала иа выходе устройства. мо опять воспользоваться со- ческую корреляционную технику. При этом ответствующими оптическими методами измерения ультра- коротких промежутков вре- мени. Уже в [3.25] Аустон при- менил для этой цели пред- ставленную на рис. 3.18 опти- измеряется элек- трический сигнал на выходе прибора в зависимости от времени задержки т между импульсами, действующими на первую и вторую щели. Второй затвор обеспечивает здесь стробоскопи- ческую метку (см. п. 3.1.2). Описанные оптоэлектронные затворы находят различные применения. Использование предельно коротких электрических импульсов позволяет управлять электронными приборами в диа- пазоне ультракоротких интервалов времени и производить ис- пытание этих приборов. При этом удалось также получить ки- ловольтные импульсы с крутыми передними фронтами и очень высокой воспроизводимостью формы [3.30, 3.31]. Такие им- пульсы позволяют, например, управлять с высокой точностью ячейками Поккельса и развертывающими устройствами. Широ-
Методы измерений 131 кая полоса пропускания (до 1012 Гц) примененных приборов по- зволила, кроме того, производить переключение и модуляцию электромагнитного излучения в микроволновом диапазоне [3.32—3.34]. Рис. 3.19. Схема экспериментальной установки для переключения с помощью импульсов лазера на красителе с синхронной накачкой (по [3.29]), см. гл. 6. 1 — ВЧ-генератор; 2 — акустооптический синхронизатор мод; 3 — Кг+-лазер; 4 — лазер на красителе; 5 — стробирующая головка; 6 — фотодиод; 7 — опто- электронный ключ; 8 — блок питания; .9 — стробоскопический осциллограф. К волноводной структуре прикладывалось постоянное напряжение порядка 100 В. Индуцированный в щели электрический сигнал подавался с помощью короткого коаксиального кабеля на вход В стробоскопической головки (HP 1430 С) с временем нарастания <20 пс. Для управления стробоскопиче- ской головкой на его вход А поступал сигнал с лавинного фотодиода, воз- никавший под действием ответвленной части излучения лазера накачки (крип- тоновый лазер), также работавшего в режиме синхронизации мод с частотой следования импульсов 76 МГц. Импульсы излучения лазера на красителе (пиковая мощность 100—500 Вт, длительность — 5—10 пс, частота следования 76 МГц) фокусировались линзой ([=40 мм) на активную поверхность детек- тора (0,45x0,03 мм2). В этом устройстве оптоэлектронный ключ может быть использован и как быстродействующий фотоприемник. Его чувствительность имеет порядок 1 мВ на 1 мВт средней мощности излучения лазера. В работе [3.35] электрооптический затвор использовался для исследования быстродействующим стробоскопическим ме- тодом сигналов, снимаемых с вакуумного фотодиода. Большинство описанных выше оптоэлектронных затворов, управляемых лазерным излучением, переключаются световыми импульсами с энергией порядка 1 мДж. Однако путем резкого уменьшения ширины зазора (10—30 мкм) удалось создать при- боры, переключаемые импульсами с энергией порядка нано- джоулей, генерируемыми лазерами на красителях с синхрониза- цией мод (см. гл. 5, 6) [3.27, 3.29]. Предельно малая длитель- 9*
132 Глава 3 ность этих импульсов (t^ 1 пс) позволяет уменьшить время переключения до значений менее 1 пс. На рис. 3.19 показана измерительная установка, использованная в [3.29]. Применяя такую установку, Аустон (см. [28]) создал оптоэлектронный стробоскопический осциллограф, с помощью которого была из- мерена с точностью около 1 пс импульсная функция отклика фотоэлектрического затвора на полевом транзисторе из GaAs. Субпикосекундное электрооптическое стробоскопическое уст- ройство было разработано Вальдманисом, Моро и Габелем [3.36] и улучшено Мейером и Моро [3.37]. В нем напряжение, включаемое оптоэлектронным ключом с лазерным управлением, подается непосредственно на электрооптический кристалл, воз- действующий на поляризационные характеристики пробных све- товых импульсов. Такое стробоскопическое устройство, вклю- чающее фотопроводник из кристалла GaAs с примесью Сг, электрооптического кристалла LiTaOg, представлено на рис. 3.20, а. На верхней поверхности обоих кристаллов разме- щена компланарная полосковая линия с разрывом в виде за- зора на полупроводниковом кристалле. Включение электриче- ских импульсов производится импульсами, генерируемыми фем- тосекундным лазером (tl=100 фс) и фокусируемыми на зазор в полосковой линии. Таким образом замыкается цепь с источ- ником постоянной э. д. с. 50 В и образуется включающий си- гнал с напряжением около 30 мВ. Это напряжение создает элек- трическое поле, глубина проникновения которого в электрооп- тический кристалл одного порядка с расстоянием между полос- ками линии. Это расстояние, как и ширина полосок, составляет лишь 50 мкм. Возникающий электрооптический эффект почти безынерционно управляет пробным импульсом света. Кристалл, подобно тому, как показано на рис. 3.14, помещается между двумя скрещенными поляроидами. Это значит, что в отсутствие управляющего поля пробный сигнал отсутствует на выходе. Он наблюдается лишь при поступлении управляющих импульсов на ячейку Поккельса. Стробоскопический метод, как и выше, осно- ван на многократном повторении эксперимента, при котором временные интервалы между моментами прохождения возбу- ждающего и пробного импульсов ступенчато меняются, а про- чие параметры остаются неизменными. Выходной сигнал в за- висимости от временного сдвига между возбуждающим и проб- ным импульсами показан на рис. 3.20, б. Видно, что устройство обеспечивает весьма быстрый рост выходного сигнала. Разре- шенное время нарастания (измеренное между значениями, со- ставляющими 10 и 90 % от максимума сигнала) составляет 460 фс. Столь высокая скорость нарастания обеспечена благо- даря компактности миниатюризованной конструкции и в осо- бенности широкополосности компланарной полосковой линии.
Методы измерений 133 Полосковая линия Рис. 3.20. Электрооптический стробоскопический метод (по [3.36]). а — экспериментальное устройство с электрооптическим кристаллом и ком- планарной полосковой линией; б — электрический отклик ключа на кристалле Сг : GaAs. Время нарастания сигнала от 10 до 90 % составляет 460 фс. Временное разрешение существенно зависит от времени пробега тТг электрического сигнала через перетяжку пробного пучка и времени пробега т0 пробного импульса через область наве- денного поля. Время пробега ти- может быть уменьшено за счет лучшей фокусировки и уменьшения перетяжки пробного пучка. Размеры наведенного поля зависят от расстояния между элек- тродами и их ширины. Использование этих обстоятельств и при- менение экстремально коротких световых импульсов (tl^ 20 фс) позволит в дальнейшем достичь времени нарастания ниже 100 фс.
4. АКТИВНАЯ СИНХРОНИЗАЦИЯ МОД 4.1. Принцип действия В отличие от обычного лазер с активной синхронизацией мод содержит амплитудный или фазовый модулятор, размещае- мый вблизи одного из зеркал резонатора (рис. 4.1). Частота Рис. 4.1. Схема лазера с активной синхронизацией мод. модуляции, осуществляемой модулятором, соответствует меж- модовой частоте аксиальных мод б\щ = с/2Т. Амплитудная мо- дуляция осуществляется акустооптическим модулятором или электрооптическим модулятором *, в то время как фазовая моду- ляция достигается только электрооптическим модулятором1 2. 4.1.1. Амплитудная модуляция Изменение во времени коэффициента пропускания ампли- тудного модулятора возбуждает в каждой моде боковые соста- вляющие, совпадающие по частотам с соседними аксиальными модами. Установление процесса синхронизации мод можно объ- яснить следующим образом: при возбуждении с помощью на- качки лазерной среды порог генерации достигается сначала на частоте v0, ближайшей к максимуму линии усиления. Поле этой моды модулируется амплитудным модулятором с частотой 6v, в результате чего возникают боковые составляющие с частотами vo± 6v, имеющие определенные амплитуды и фазы. Так как частоты боковых составляющих соответствуют соб- ственным частотам резонатора и лежат внутри линии усиления лазерного перехода, то поля боковых составляющих также уси- 1 Состоящим из электрооптической ячейки (Керра или Поккельса) и скре- щенных поляризаторов.— Прим. ред. 2 Состоящим только из электрооптической ячейки (без поляризаторов).— Прим. ред.
Активная синхронизация мод 135 ливаются и модулируются в свою очередь с частотой модуля- ции 6v. В результате возникают боковые составляющие с ча- стотами v0±26v. Этот процесс продолжается до тех пор, пока все аксиальные моды внутри области генерации не оказываются взаимно связанными, т. е. синхронизованными. Рис. 4.2. Локализация во времени опти- ческого импульса относительно модуля- ционного цикла при активной синхрони- зации мод. а — амплитудная модуляция; б — фазо- вая модуляция. Установление процесса синхронизации мод можно просле- дить и путем рассмотрения его развития во времени. При этом надо учесть, что период модуляции равен времени обхода све- том резонатора и. По этой причине циркулирующее в резона- торе лазерное излучение проходит через модулятор периодиче- ски при одном и том же значении фазы модуляционного цикла, соответствующей минимуму вносимых в резонатор потерь (рис. 4.2, а). Соответственно излучение концентрируется в ко- ротком импульсе, т. е. в том интервале времени, в котором малы модуляционные потери. 4.1.2. Фазовая модуляция Механизмы синхронизации мод при активной модуляции фазы и амплитуды схожи. Временная модуляция фазы вызы- вает появление у каждой моды, лежащей внутри линии усиле- ния, боковых составляющих, фазы которых взаимно синхрони- зованы. На временном языке это означает, что энергия излу- чения концентрируется в промежутках времени, соответствую- щих малому изменению фазы Ф(/). В модуляционном цикле это имеет место около двух экстремальных точек, в которых d(bldt = Q (см. рис. 4.2, б). Вне этих промежутков времени на- пряженность поля подвержена быстрой временной модуляции. Соответственно имеет место сдвиг частоты1 излучения, пропор- 1 В электрооптическом модуляторе приложенное напряжение изменяет показатель преломления, и в результате эффекта Доплера имеет место сдвиг частоты.— Прим. ред.
136 Глава 4 циональный dQldt. Частотные сдвиги после каждого прохода резонатора суммируются, в результате чего частота излучения, соответствующая этой части цикла модуляции, выходит за пре- делы линии усиления активной среды. Существование двух экс- тремальных значений фазы обусловливает неопределенность по- ложения генерируемого импульса на временной шкале, так как вероятность его возникновения в обеих точках одинакова. 4.1.3. Однородно и неоднородно уширенные лазерные переходы Механизмы активной синхронизации мод лазеров с одно- родно и неоднородно уширенными линиями усиления сильно различаются. Лазеры с неоднородно уширенной линией при достаточно большой накачке генерирует большое число продольных мод. В отсутствие модулирующего сигнала фазы мод распределены по законам статистики. Синхронизация мод достигается отно- сительно просто, так как для нее достаточно возникновения сла- бого сигнала на боковой частоте. Этот сигнал служит затра- вочным для соседней моды и последовательно усиливается. Впервые активную синхронизацию мод Не—Ne-лазера (Л = = 0,633 мкм) с помощью акустооптического модулятора потерь экспериментально осуществили Харрис и Тарг [4.1]. Они полу- чили периодическую последовательность импульсов длительно- стью около 2,5 нс. Детальный расчет активной синхронизации мод лазеров с неоднородно уширенной линией усиления был сделан Харрисом и Макдафом [4.2]. Основываясь на спектраль- ном описании, они решили систему уравнений, учитывающую взаимодействие между модами, в предположении что накачка отдельных мод осуществляется независимо. Механизм синхронизации мод лазеров с однородно уширен- ной линией существенно иной. Его анализ предпочтительно про- водить, пользуясь временным представлением. В этом пред- ставлении синхронизация мод состоит в образовании короткого импульса света, циркулирующего в резонаторе. Особый интерес представляют процессы, протекающие при непрерывной стацио- нарной накачке, которые сводятся к следующему. После неко- торого числа проходов импульсом резонатора действия усили- теля и модулятора взаимно компенсируются. Это значит, что импульс после каждого прохода резонатора сам себя воспроиз- водит и больше не меняет своих параметров. Это имеет место по той причине, что потери в модуляторе и на излучение через зеркала полностью компенсируются усилением в активной среде, в то время как процесс укорочения импульса в модуля- торе прекращается вследствие конечного значения спектраль- ной ширины линии усиления или какого-либо частотно-селек- тивного элемента в резонаторе. Как следствие лазер излучает
Активная синхронизация мод 137 непрерывную последовательность коротких импульсов с неиз- менными параметрами. Ниже мы ограничимся рассмотрением лазеров с однородно уширенной линией, к которым относятся широко распространен- ные лазеры на АИГ с неодимом и СО2-лазеры высокого давле- ния. Экспериментально впервые активная синхронизация мод лазера на АИГ с помощью амплитудного модулятора была осу- ществлена Ди Доменико и сотр. [4.3] и с помощью фазового мо- дулятора — Остерингом и Форстером [4.4]. 4.2. Теория Теория активной синхронизации мод лазера с однородно уширенной линией впервые была разработана Куизенгой и Сиг- маном [4.5]. Ниже мы в основном будем придерживаться этой теории Г Полный теоретический анализ процесса образования импуль- сов должен был бы охватывать этап развития генерации из шума и этап постепенного формирования импульсов, заканчи- вающийся после определенного числа проходов установившимся режимом, при котором параметры импульсов больше не ме- няются. Однако, как будет показано, определение параметров импульсов в установившемся режиме не требует знания преды- стории их развития. Форма, импульсов однозначно определяется требованием их самовоспроизведения после прохода через ак- тивную среду и модулятор. Такое самосогласованное решение можно найти, рассматривая изменение формы импульса при его проходе через отдельные элементы резонатора в соответствии со схемой на рис. 4.1. В качестве усилителя выберем четырехуровневую лазерную среду со стационарной накачкой. При этом недопустимо поль- зоваться приближением скоростных уравнений, так как стацио- нарная форма импульса существенно зависит от ограниченной спектральной ширины лазерного перехода (при условии что в резонаторе отсутствуют другие оптические элементы с более узкими полосами пропускания). Полное описание четырехуров- невой системы уравнениями (1.50) и (1.56) приводит к матема- тическим трудностям. Учет реальных условий, однако, позво- ляет сделать упрощения, так как из четырех уровней на рис. 2.2, б эффективную роль играют только второй и третий уровни лазерного перехода. При выполнении условия (2.17) 1 В нашем анализе мы применим метод, несколько отличающийся от ис- пользованного в [4.5]. Существенно, что это позволит нам не задавать форму импульса, что было необходимо в [4.5], где она считалась гауссовой. Мы най- дем форму импульса, решая систему основных уравнений. Конечные резуль- таты при этом, однако, идентичны полученным в работе [4.5].
138 Глава 4 остальные два уравнения необходимо учитывать лишь для рас- чета населенностей уровней. Таким образом, получим в соответ- ствии с (1.50), (1.63), (1.65) для уровней лазерного перехода следующие уравнения: 1 &AL , &AL v dt дг “Z Ц32Р2З, KL (4.1) ~+ ®32)]р2з—• .2ihN ИазЛ^зЛ. (4.2) При определении плотности населенности N$ верхнего лазер- ного уровня можно пренебречь конечной шириной лазерного пе- рехода, так как ее учет дает лишь малую поправку. Это позво- ляет использовать скоростное уравнение (2.19): ^^ + -J--N3 = ~o32ILN3 + oliIP(N- N3). (4.3) Во многих практических случаях Т$2 относительно велико, как, например, это имеет место в твердотельных лазерах с ак- тивной синхронизацией мод (например, АИГ :Nd). В этом слу- чае населенность третьего уровня за время одного прохода ре- зонатора меняется мало. Поэтому мы можем подставить в (4.2) и =— ]"^г]Л/з(г]). Это позволяет найти решение (4.2) и о и получить из (4.1) при г] = t — z/v и о)Л о)32 дА — ч ~W^ = '2t37~ S (n') exp (—(п - п')/т32) rfn'- (4.4) — оо Как покажет расчет, длительность лазерного импульса ве- лика по сравнению с временем релаксации тз2. На спектраль- ном языке это означает, что лазерным переходом могут воз- буждаться не все аксиальные моды, т. е. что для большей части этих мод усиление вследствие процесса селекции мод мало и они выпадают. Основной вклад в подынтегральное выражение (4.4) вносится при г] = г]/. Это позволяет нам разложить Al (г/) в ряд по г] и ограничиться двумя членами разложения. Тогда после выполнения операции интегрирования получим дАЬ _ _ дАь 2 д2Аь ~ дг 2 32 <?ц 32 <?п2 ) ’ (4‘5) При заданных граничных условиях, согласно общему методу решения линейных дифференциальных уравнений в частных производных, решение (4.5) легко представляется с помощью интеграла Пуассона. Учтем еще, что, как следует из рис. 4.1, лазерный импульс после отражения от зеркала вторично прохо- дит через усилитель, так что эффективная длина усиливающей
Активная синхронизация мод 139 среды удваивается. В результате получим для формы импульса в сечении (/) на рис. 4.1 Лд(1, П) = 4g/- J dr]'AL(0, п')ехррЩ-------(\~-)2Y 2д/лт32-У§ Joo V 32 4Т32Й 7 (4.6) где g = Выражение (4.6) найдено в пренебрежении слабой зависимостью среднего значения населенности No, от Al (ц), вызванной уменьшением усиления. Эту зависимость мы можем определить, решая (4.3). Пренебрегая при этом, со- гласно сделанным предположениям, величиной N3/T32, получим _=--------„УрУ------. (4J) 1 + °32lL + °141Р Рассмотрим теперь изменение импульса при проходе через мо- дулятор амплитуды. Функция передачи для одного прохода как для акустооптического, так и для электрооптического ампли- тудного модулятора представляется выражением Тл (ц) = ехр [—6дм sin2 (®m (т| — ц0) + 0)], (4.8) где 6дм — коэффициент модуляции, а сот — частота модуляции; ц0 — момент времени прохода через модулятор максимума им- пульса. Как уже указывалось в разд. 4.1, при синхронизации мод в резонаторе образуется короткий импульс с длительно- стью, соответствующей промежутку времени, в течение которого потери малы. Согласно (4.8), это имеет место дважды за каж- дый период модуляции. Поэтому Тт = 2п/ыт = 2и. В общем слу- чае импульс проходит через модулятор не точно в момент до- стижения коэффициентом передачи максимума, а сдвинут отно- сительно этого максимума на некоторый фазовый угол 0. Так как ©mTrCl, то (4.8) можно заменить приближенным выраже- нием Тд (ц) = ехр {—6дм [sin2 0 + sin (20) о)т (ц — ц0) + + (ц — По)2 cos 20]}. (4.9) Тогда для амплитуды импульса в сечении (2) на рис. 4.1 с уче- том потерь на зеркале и в модуляторе получим Al (2, ц) = д/Я ехр {—6дм [sin2 0 + (ц — ц0) sin 20 + + ®m(n — Цо)2 cos 20]} Ла (1, ц), (4.10) где R — коэффициент отражения выходного зеркала. Таким образом, мы рассчитали изменение импульса за один полный
140 Глава 4 проход резонатора. В непрерывном режиме форма импульса должна воспроизводиться после каждого прохода. Отсюда сле- дует условие самосогласованности Л(2, п + Че'"11"*1 e-'«. (4.11) Фазовый угол ср в этом выражении учитывает возможный сдвиг фазы за один проход, в то время как h соответствует времен- ному сдвигу максимума импульса, вызванному усилительными и частотно-избирательными свойствами активной среды. Таким образом, эффективное время полного прохода импульсом резо- натора, содержащего активную среду, отличается от времени прохода «холодного» резонатора и0 (т. е. резонатора без на- качки) на величину /г: и = и0 — h. Кроме того, попутно следует подчеркнуть, что и0 отличается от значения 2L/c (Z,— оптиче- ская длина резонатора), так как импульсы распространяются не с фазовой, а с групповой скоростью. Подставляя в (4.11) со- отношения (4.10) и (4.6), получим для неизвестной амплитуд- ной функции Ль(0, ц) линейное интегральное уравнение У^ exp 2 Ул Т32 Vg exp {—бдм [sin2 0 + ит (г) — т|0) sin 20 + ОО + Wm (ц — Цо)2 COS 20]} j (rf) exp — оо n —п' (ч —n')2 2Тз2 4t|2g AL (И + h) exp (iaLh — np). (4.12) Очевидно, что решение (4.12) можно искать в виде Л£(г]) = Лое 7П2, (4-13) так как подынтегральное выражение и множители, стоящие пе- ред интегралом, являются гауссовыми функциями. Подставляя (4.13) в (4.6), получим Лд(1, П) = Г 3 ,---expJvg + Д/ 1 + 4g*32Y ( + Г—уУ + 2ygT32ri + -f-] ———— I (4.14) L 4 J 1 + 4'YgT32 [ • Максимум (4.14) имеет место при т| = §'т32. Следовательно, за- держка импульса усилителем равна 4v = gT32. Момент прохо- ждения импульсом модулятора т|0 должен быть зафиксирован
Активная синхронизация мод 141 с учетом этой задержки: т]о = йгТз2. Подставляя (4.14) в (4.12), получим в качестве условий при решении интегрального урав- нения (4.12) следующие соотношения: sin 29 Л = -ЯТ32 + -^|------------, (4.15) 2, 2 . 2 SV 4т32 ,с, бдМЮт COS 20 = , (4.16) 1 + 4gT-32Y ----------- z 2 «2 Л —— exp ]g — sin20+ с'>т4Л| sin2 20>= 1. (4.17) 1 + 4gyr32 ( 4Y ) При h = uQ — л!(йт (4.15) — (4.17) являются системой связанных трансцендентных уравнений, решение которой определяет ве- личины у, g и 0 как функции лазерных параметров ит, и0, 6Ам и т32. Наиболее короткие и интенсивные импульсы генери- руются, очевидно, тогда, когда вершина импульса при каждом проходе резонатора достигает модулятора в момент времени, соответствующий максимальному значению коэффициента пе- редачи, т. е. при 0 = 0. Значение частоты модуляции ит = ито в этом случае определяется из (4.15) при h — —gx^ = n[u0 + T32g]_I. (4.18) Решение уравнений (4.15) — (4.17) допускает отклонение частоты модуляции (от от этого значения на некоторую величину, кото- рая определяет область стабильности лазерных параметров. Для параметров лазера, лежащих вне этой области, самосогла- сованных решений не существует, т. е. стабильные импульсные режимы невозможны. Рассмотрим более детально значения параметров лазера и излучения, соответствующих в оптимальном случае (Om = a>mo самосогласованному решению. Из (4.16) следует, что X 2 / 7 2 °ЛМштО । 1 _ /.2 4 °4МштО ,Л , Y— 2 ' ~2~ \ “1 2 • (4-19) V £т32 Так как для типичных значений параметров 1/тз2ЯТ322, то можно считать, что (d^oSamCI. Тогда для длительности им- пульса тЛ = у (21п 2) /у получим XL 2 -уТп 2 /_g_ ' ^АМ (4.20)
142 Глава 4 Коэффициент усиления g, согласно равенству (4.17), при само- согласованном решении равен g =4 In-^ + 4 In (1 + 4gy4>), (4.21) причем второе слагаемое в этом выражении дает лишь малую поправку. В совокупности с равенством g = LaN^o^ и соотно- шением (4.7) выражение (4.21) позволяет определить энергию импульса. Проводя последовательную аппроксимацию и под- ставляя g^ln^|2 в (4.18), (4.20) и во второе слагаемое (4.21), можно найти более точное значение g. Кратко остановимся на варианте применения фазового мо- дулятора. Выражение для функции передачи (4.8) надо заме- нить в этом случае следующим: Трм 01) = ехр {—16рм cos (wm (л — г|0) + 0)} « « ехр |=F i ЬРМ [cos 0 — ют (л — iqo) sin0-(г, — т]0)2 cos2 о]|. (4.22) Двойное значение знака в (4.22) соответствует существова- нию при фазовой модуляции двух решений для каждого из двух экстремальных значений фазы. Далее следует заметить, что при фазовой модуляции частоты модуляции и следования импуль- сов совпадают (ит = 2л/и), тогда как при амплитудной моду- ляции (от = л/и. Сначала рассмотрим идеальный случай прохождения им- пульса через модулятор точно в те моменты времени, когда фаза принимает экстремальные значения (0 = 0). В этом слу- чае частота модуляции определяется как (от0 = 2л [и0 + тз2§]-1. Далее можно использовать полученное выше решение для слу- чая амплитудной модуляции, в котором 6АМ следует заменить на i8PM. Тогда получим для множителя у в показателе экспо- ненты (4.13) из (4.19) г4 — 0 н-О-я—д/—- (4.23) Следовательно, генерируемый сигнал имеет гауссову форму, а его фаза зависит от времени и пропорциональна г]2. Длитель- ность импульса может быть определена из выражения (4.10), в котором 6Ам следует заменить на брЛГ. Мы видим, что в обоих случаях длительность импульса тЛ пропорциональна Утзг/сот. Сократить длительность импульса можно, повышая частоту модуляции и меняя соответственно длину резонатора.
Активная синхронизация мод 143 Расстройка., кГц Рис. 4.3. Зависимость длитель- ности импульса от расстройки при активной синхронизации мод с фазовой модуляцией. (По [4.51.) В качестве примера для лазера на АИГ: Nd, коэффициент отражения выходного зеркала которого 7? = 0,9, длина резона- тора Г = 0,6 м, ширина линии усиления Ли/2л = 120 ГГц, при значении коэффициента модуляции 6РМ- = 0,3 рад получим дли- тельность импульса Т/. ~70 пс. При малом отличии частоты модуляции а>т от ®т0 расчет может быть выполнен аналогично сделанному выше. Здесь член разложения экспоненты (4.22), прямо пропорциональный вре- мени, ответствен за сдвиг часто- ты. Не вдаваясь в детали расче- та, приведем на рис. 4.3 рассчи- танные для случая фазовой мо- дуляции зависимости длитель- ности импульсов от расстройки 6ыт = ыто—»т [4.5]. Минималь- ная длительность импульсов имеет место при некоторой ма- лой отрицательной расстройке, в то время как с увеличением положительной расстройки дли- тельность импульсов монотонно растет. В случае амплитудной модуляции длительность импуль- сов минимальна при 6ит = 0 и монотонно нарастает с увеличе- нием как положительной, так и отрицательной расстройки. Практический интерес пред- ставляет модификация результа- тов, выраженных равенствами (4.20) и (4.23), в том случае, когда ширина полосы частот ограничивается не спектральной характеристикой линии усиле- ния, а, например, помещенным в резонатор эталоном Фабри— Перо, существенно сужающим эффективную полосу частот. В этом случае длительность импульсов зависит не от ширины линии усиления, а от ширины полосы пропускания эталона Фабри—Перо Л®Рр. Она определяется следующим выражением: Vln 2 Тг = -4 .. — У^АМ Уат (4.24) 4.3. Экспериментальные установки и результаты Блок-схема возможного варианта экспериментальной уста- новки показана на рис. 4.4. Такая установка была, например, использована при синхронизации мод лазера на АИГ: Nd. Ее
144 Глава 4 основными частями являются непрерывно накачиваемый лазер- ный стержень АИГ: Nd, модулятор, размещаемый внутри резо- Рис. 4.4. Экспериментальная установка для активной синхронизации мод лазера на АИГ : Nd. 1 — кварцевый блок; 2 — глухое зер- кало; 3—пьезоэлектрический кристалл; 4 — ВЧ-генератор; 5 — АИГ : Nd; 6 — выходное зеркало. натора, и устройство для измерения спектра излучения и дли- тельности импульсов. Основным элементом для осуществления синхронизации мод служит модулятор. 4.3.1. Модуляторы Амплитудная модуляция достигается обычно с помощью аку- стооптического модулятора. Такой модулятор состоит из опти- чески прозрачной среды, например кварца, в которой возбу- ждается ультразвуковая волна (рис. 4.5). Распространяющаяся Рис. 4.5. Лазер на ионах благородного газа с активной синхронизацией мод. 1—призматический модулятор из кварцевого стекла (SQ 1) с брюстеров- скими поверхностями; 2— пьезоэлектрический излучатель из LiNbO3; 3— га- зоразрядная трубка; 4 — выходное зеркало; 5 — глухое зеркало; 6 — синте- затор частот; 7 — усилитель мощности. (По [4.10].) в прозрачном материале волна, и в частности стоячая волна, создает в нем фановую дифракционную решетку. Причиной об- разования решетки является фотоупругий эффект, в результате которого поле переменного напряжения ультразвуковой волны вызывает соответствующие изменения показателя преломления среды. При активной синхронизации мод применяются моду- ляторы со стоячей волной. В этом случае возникающая в среде решетка периодически меняется во времени. Пространственный
Активная синхронизация мод 145 период решетки равен половине длины (Л/2)1 акустической волны, в то время как глубина модуляции пропорциональна интенсивности волны. Энергия падающей на такую решетку све- товой волны частично отводится в сторону. Эта часть энергии излучения может при соответственно подобранных параметрах лазера выводиться из резонатора, что и создает изменяющиеся периодически во времени потери энергии. Ультразвуковая волна вводится в прозрачную среду с помощью пьезоэлектрического преобразователя, преобразующего высокочастотный электриче- ский сигнал в ультразвуковые механические колебания. (Более подробный анализ процесса акустической модуляции как в тон- ких, так и в толстых решетках можно найти, например, в [4, 4.3].) Фазовая и амплитудная модуляция может осуществляться с помощью электрооптических модуляторов. Действие электро- оптического модулятора основано на следующем принципе: не- которые кристаллы, а также жидкости вследствие электроопти- ческого эффекта, в частности эффекта Керра, становятся во внешнем электрическом поле двулучепреломляющими. Это из- менение преломляющих свойств под действием внешнего поля может быть использовано для изменения поляризации распро- страняющегося в среде света, что позволяет осуществить опти- ческую модуляцию. Рассмотрим подробнее принцип действия электрооптического модулятора на примере кристалла ниобата лития (LiNbO3). Выберем систему координат так, чтобы свет распространялся вдоль оси х, а модулирующее поле было направлено вдоль оси z, совпадающей с оптической осью кристалла. Тогда показа- тель преломления становится зависимым от напряженности Ez внешнего модулирующего поля. Изменение показателя прелом- ления для света, поляризованного в направлении у или z, опре- деляется следующими выражениями: Епу =----^-г]3ПоЕг, (4.25) Епг =----mneEz, (4.26) где п0 и пе являются соответственно показателями преломления для обыкновенного и необыкновенного лучей, a rj3 и г33— элек- трооптическими коэффициентами LiNbO3. Разность в показа- телях преломления Ди вызывает по сравнению с вакуумом на- бег оптической разности фаз, равный на длине пути а 6ср = = 2лДпа/Х0. Введем в это выражение вместо напряженности 1 На самом деле он равен длине акустической волны.— Прим, перев. Ю Заказ № 75
146 Глава 4 поля электрическое напряжение VZ = EZ d = Vo cos umt. Тогда разность фаз з 6фг —----cos (4-27) AqG здесь d— длина кристалла в направлении z. Таким образом, временная модуляция внешнего поля с частотой вызывает соответствующую модуляцию фазы с той же частотой. Если падающий свет поляризован в направлении у, то мно- житель ГззПе в (4.27) следует заменить на Г1з«о • Параметры для LiNbO3 на длине волны 1,06 мкм имеют следующие значе- ния: «о = 2,24 и «е = 2,16, Г]з = 8,6-10~12 м/В и Гзз = 30,8-10~12 м/В. Максимальная разность фаз при напряжении lZo = 3OO В, при- ложенном к кристаллу размерами 5x5x20 мм, составляет со- ответственно 6фмакс=1 рад- 4.3.2. Лазеры на ионах, благородных газов с синхронизацией мод Впервые в аргоновом лазере активная синхронизация мод была реализована в работах [4.7] и [4.8] с помощью амплитуд- ных модуляторов, а в работе [4.9] — с помощью фазового мо- дулятора. Этот тип лазеров, так же как и криптоновые лазеры, в последнее время нашел важное применение в качестве источ- ника импульсов для синхронной накачки лазеров на красите- лях, что будет рассмотрено в гл. 5. В настоящее время лазеры на ионах благородных газов применяются во многих лаборато- риях и в промышленном производстве. При этом часто исполь- зуются упомянутые в п. 2.4.2 лазеры промышленного изготов- ления, в которые встраиваются соответствующие модуляторы. В п. 2.4.2 были рассмотрены лазеры на ионах благородных га- зов. Здесь мы кратко рассмотрим особенности таких лазеров при активной синхронизации мод. Пример устройства резона- тора аргонового лазера с активной синхронизацией мод приве- ден на рис. 4.5 (по [4.10]). Синхронизация мод аргонового ла- зера типа ILA 120, изготовленного на предприятии VEB Carl Zeiss Jena (5), осуществлялась с помощью модулятора (/), имевшего форму призмы. Модулятор, работавший в режиме стоячей волны, был изготовлен из плавленого кварца (7) и снабжен пьезоэлектрическим датчиком’ (2). Благодаря своей призматической форме модулятор одновременно осуществлял селекцию длин волн в резонаторе. Окна модулятора были ско- шены под углом Брюстера. Это сводило потери к минимуму и исключало возбуждение субгармоник. Модулятор снабжался терморегулятором с электронной регулировкой, позволявшей ре- гулировать и стабилизировать температуру модулятора. Это
Активная синхронизация мод 147 необходимо для того, чтобы частота модуляции всегда соответ- ствовала акустическому резонансу стоячей волны в модуляторе, что обеспечивает максимум глубины модуляции. Для согласо- вания модулятора с высокочастотным кабелем, соединяющим его с управляющим электронным устройством, использовался АС-контур. В качестве задающего генератора применялся син- тезатор частот ((?), настроенный на соответствующую частоту (она составляла 62 МГц). Модулятор и зеркала лазера (5) могли быть размещены на одном держателе. Описанное уст- ройство позволило получить непрерывную последовательность импульсов длительностью 110 пс при пиковой мощности 50 Вт, частоте следования 124 МГц и средней выходной мощности 0,65 Вт. Более длинные и мощные газоразрядные трубки позво- ляют генерировать импульсы той же длительности, а также бо- лее короткие (около 70 пс) с меньшей частотой следования при средней мощности около 1,5 Вт и импульсной мощности от 200 до 300 Вт. 4.3.3. Экспериментальное исследование активной синхронизации мод лазера на АИГ : Nd Синхронизация мод лазера на АИГ: Nd исследовалась Куи- зенгой и Сигманом, экспериментально подтвердившими многие выводы теории, данной в разд. 4.2 [4.6]. Для синхронизации мод лазера на АИГ: Nd ими использовался электрооптический фа- зовый модулятор на кристалле LiNbO3 с частотой модуляции 264 МГц. Ширина спектра излучения AvL определялась с по- мощью интерферометра Фабри—Перо. Для измерения длитель- ности импульсов xL использовался быстродействующий фото- диод. Длительность более коротких импульсов определялась корреляционным методом на основе измерения второй гармо- ники (см. гл. 3). В зависимости от глубины модуляции 6РЛ1 наблюдались импульсы длительностью от 40 до 200 пс при сред- ней выходной мощности 300 мВт. Без принятия дополнитель- ных мер кристалл модулятора выполнял роль эталона Фабри- Перо, ограничивавшего ширину спектра излучения лазера. Для сокращения длительности импульсов необходимо исключить се- лекцию мод модулятором, устранив мешающие отражения (для этого можно, например, скосить входные окна модулятора под углом Брюстера к оптической оси резонатора). Можно также наклонить модулятор на достаточно большой угол, устранив таким образом перекрытие падающего и отраженного пучков. Измерялась зависимость ширины спектра излучения и длитель- ности импульсов от коэффициента глубины модуляции бРМ. Ре- зультаты измерений представлены на рис. 4.6. Проведенные че- рез экспериментальные точки прямые подтверждают предска- 10*
148 Глава 4 занные теоретически зависимости tl~ (6Pm)~1/4 и Avl~6pm. Теоретические и экспериментальные результаты хорошо сов- пали. Если принять потери за один проход равными 10%, ши- рину линии усиления 120 ГГц и частоту модуляции 264 МГц, то рассчитанное (при 6ам~+Ърм) по (4.20) теоретическое значе- ние ть = 37,9 6рм- Полуширина спектра гауссова импульса (4.13) для значения у по (4.23) составляет для тех же пара- метров AvL= 16,56рм. Экспериментальные значения оказались Рис. 4.6. Зависимость дли- тельности импульсов и ши- рины спектра излучения ла- зера на АИГ : Nd с фазовой синхронизацией мод от глу- бины модуляции 6рм. (По [4.6].) равными Т£, = 46(6рм)-1/4 и Av£. = 17,66pm. Итак, отличие экспе- риментальных результатов от расчетных мало. Предсказанная теоретически гауссова форма импульсов также нашла экспери- ментальное подтверждение. Лазер на АИГ: Nd с синхронизацией мод при непрерывной накачке имеет по сравнению с лазерами на ионах благородных газов с синхронизацией мод ряд существенных преимуществ. Особенно здесь следует отметить меньшую длительность импуль- сов (около 50 пс) и большие значения средней мощности (около 10 Вт) [4.11], а также более слабые флуктуации параметров импульсов в цуге — особенно на частотах выше 100 кГц. Это объясняется «сглаживающим» действием медленно релаксирую- щей активной среды. По этим причинам наряду с лазерами на ионах благородных газов в качестве источников синхронной на- качки (см. гл. 5) применяются и лазеры на АИГ : Nd. Длина генерируемой лазером на АИГ: Nd волны позволяет использо- вать эти лазеры для накачки лазеров на кристаллах с центрами окраски, работающих в диапазоне длин волн от 0,8 до 3,8 мкм [2.14, 4.13], а также лазеров на специальных красителях, излу- чающих волны длиной до 1,45 мкм [4.12]. Для накачки лазе- ров на красителях, работающих в видимом диапазоне, исполь- зуют вторую и третью гармоники излучения (А = 0,53 мкм и! = = 0,355 мкм) лазера на АИГ : Nd (см. гл. 8). Лазер на АИГ: Nd с непрерывной накачкой, работающий в комбинированном режиме, т. е. одновременно с модуляцией
Активная синхронизация мод 149 добротности (см. разд. 2.5) и активной синхронизацией мод, позволяет получать пикосекундные импульсы повышенной мощ- ности (примерно до 1 МВт). В [4.14] для модуляции добротно- сти использовался акустооптический модулятор с бегущей вол- ной, а для синхронизации мод — акустооптический модулятор со стоячей волной. При этом генерировались цуги, содержащие около 30 ультракоротких импульсов. Длительность цугов со- ставляла приблизительно 300 нс, а частота их следования была порядка килогерца.
5. ЛАЗЕРЫ С СИНХРОННОЙ НАКАЧКОЙ 5.1. Принцип действия Вместо рассмотренной в предыдущем разделе синхрониза- ции мод при модуляции внутренних потерь или оптической длины резонатора синхронизация мод может осуществляться путем модуляции усиления. Для этого в резонатор лазера вво- дится накачка в виде непрерывной последовательности импуль- сов, генерируемых другим лазером с синхронизацией мод (см. рис. 5.8). Если длина резонатора лазера достаточно близка к длине резонатора лазера накачки или кратна ей, то при опре- деленных условиях усиление оказывается модулированным с пе- риодом, равным времени полного прохода резонатора. Как и при модуляции потерь, короткий импульс в этом случае фор- мируется за промежуток времени, соответствующий максималь- ному усилению. Длительность этого импульса при оптимальных условиях может быть на два-три порядка короче длительности импульса накачки. Наибольший практический интерес пред- ставляет применение метода синхронной накачки в лазерах на красителях, так как в лазерах этого типа используется преиму- щественно оптическая накачка, а их линии усиления весьма ши- роки (величина Ди32/2л лежит в пределах от 1013 до 1014 Гц). Лазеры на красителях допускают в определенном диапазоне плавную перестройку частоты в области максимума спектра из- лучения. Это достигается введением в резонатор частотно-селек- тивного оптического фильтра, в качестве которого могут быть использованы, например, эталон Фабри—Перо, фильтр Лио или призма. Ширина спектра пропускания этих фильтров, однако, не должна быть слишком мала, так как ее сужение может вы- звать существенное увеличение длительности импульсов. По указанным причинам значение лазеров на красителях с син- хронной накачкой в технике генерации пикосекундных и субпи- косекундных импульсов в последние годы все больше возра- стает. По сравнению с лазерами на красителях с пассивной синхронизацией мод, которым посвящена следующая глава, син- хронно накачиваемые лазеры имеют следующее преимущество: для перестройки частоты их излучения может быть использо- вана полная спектральная ширина лазерного перехода, тогда как при пассивной синхронизации полоса перестройки дополни- тельно ограничивается спектром линии поглощения насыщаю- щегося поглотителя.
. Лазеры с синхронной накачкой 151 Синхронизация мод лазеров на красителях посредством синхронной накачки применялась относительно давно. Лазер на красителе накачивался последовательностью импульсов, ге- нерируемых рубиновым лазером с синхронизацией мод [5.1] или второй гармоникой излучения ла- зера на стекле с неодимом [5.2, 5.3]. Достигнутая в этих экс- периментах длительность им- пульсов, однако, не отличалась по порядку величины от дли- тельности импульсов накачки. Лишь после применения в каче- стве источника накачки аргоно- вого или криптонового лазера с активной синхронизацией мод удалось в стационарном режи- ме опеспечить более точное вы- полнение требуемых экспери- ментальных условий [5.4—5.7]. В результате перспективный ме- тод синхронной накачки лазеров на красителях получил даль- нейшее развитие, и его примене- ние позволило осуществить ге- Рнс. 5.1. Изменение во времени результирующего усиления и ин- тенсивности импульсов накачки и лазерного при синхронной накачке лазера на красителе. 1 — импульс лазера на красителе; 2 — импульс Аг+-лазера. нерацию ультракоротких им- пульсов длительностью менее 1 пс [5.8, 5.10]. Для более детального пояснения механизма модуляции уси- ления обратимся к графикам на рис. 5.1. Пусть лазер на краси- теле накачивается непрерывной последовательностью импуль- сов, излучаемых лазером с активной синхронизацией мод. Длительность этих импульсов, например, при использовании аргонового лазера с активной синхронизацией мод составляет от 100 до 200 пс. Время релаксации электронов с верхнего уровня лазерного перехода Дг, которое для примененного ла- зера на красителе лежит в наносекундном диапазоне (напри- мер, для родамина 6G 7'32 = 5 нс), велико по сравнению с дли- тельностью импульсов накачки и генерируемых импульсов, но меньше времени прохода резонатора «0~2А/с: Тд, Тр Т32> Т’зг <Z Uq. (5.1) При выполнении этого условия инверсная населенность актив- ной среды зависит лишь от вложенной до рассматриваемого момента времени энергии накачки. Как показано на рис. 5.1, под действием накачки коэффициент усиления постепенно воз- растает до тех пор, пока не превысит потери, т. е. до достиже- ния порога генерации лазера. С этого момента начинается
152 Глава 5 излучение, затем энергия лазерного импульса быстро возрастает и после прекращения процесса роста усиления достигает зна- чения «энергии насыщения» активной среды. Вследствие этого инверсная населенность красителя снимается самим вынужден- ным излучением, в результате чего усиление быстро снижается до значений ниже уровня потерь. Таким образом, условие положительности результирующего усиления выполняется лишь в течение интервала времени, со- ставляющего малую часть длительности импульса накачки, так что излучение лазера концентрируется именно в этом интер- вале времени. Уменьшение усиления, вызываемое самим гене- рируемым импульсом, является важным обстоятельством, спо- собствующим синхронизации мод, так как оно приводит к уко- рочению заднего фронта импульса. При этом важно, чтобы лазерный импульс в непрерывном режиме проходил через актив- ную среду синхронно с импульсом накачки. Это требует отно- сительно высокой точности взаимной настройки резонаторов обоих лазеров. Длина резонаторов должна быть подобрана с точностью до нескольких микронов. Как и при активной син- хронизации мод, существенную роль играет эффективное огра- ничение ширины спектра излучения лазера, поскольку оно опре- деляет предельно достижимые минимальные значения длитель- ности импульсов. Как и в лазерах на красителях, синхронная накачка может применяться в лазерах на центрах окраски1. Различные центры окраски в щелочных и щелочноземельных кристаллах обладают широкой линией люминесценции, лежащей в диапазоне длин волн 0,8—3,8 мкм. Такие кристаллы позволяют в этом спек- тральном интервале генерировать весьма короткие импульсы с высокой частотой следования. В качестве источников накачки здесь применяют лазеры на ионах инертных газов, лазеры на красителях или непрерывно накачиваемые лазеры на АИГ : Nd (см., например, [2.14, 4.13]). Механизм образования импульсов в лазерах на центрах окраски и в лазерах на красителях оди- наков. Поэтому все выводы, сделанные в последующих разде- лах для лазеров на красителях, справедливы и для лазеров на центрах окраски. Метод синхронной накачки может применяться и в полупро- водниковых лазерах, где он представляет особый интерес. Здесь возможна не только синхронная оптическая накачка (на- пример, при помощи лазеров на красителях), но и синхронная неоптическая накачка путем модуляции инжекционного тока [18]. 1 Такие лазеры называют также лазерами на Г-центрах.— Прим, перев.
Лазеры с синхронной накачкой 153 5.2. Теория 5.2.1. Основные уравнения Процесс установления импульсного режима генерации в син- хронно накачиваемых лазерах может быть разделен на три раз- фазам установления активной син- Зг Оптический S2 личные фазы, аналогичные хронизации мод и пас- сивной синхронизации мод в лазерах на краси- телях. В течение первой фазы усиления из шумо- вого сигнала образуется импульс, энергия кото- рого с каждым проходом резонатора растет, а дли- тельность уменьшается. После определенного чи- сла проходов энергия им- пульса достигает макси- мума. Затем во время 7° О Импульсы накачки Рис. 5.2. Схема лазера с синхронной на- качкой. Si —глухое зеркало; S2 — выходное зеркало с коэффициентом отражения 7?; О, 1, ..4 — последовательные позиции импульса на пути обхода им резонатора. второй фазы происходит дальнейшее укорочение импульса до достижения стационарного значения его длительности. За время последней фазы окончательно устанавливается относительное расположение импульсов генерации и накачки. После этого дли- тельность импульса, его энергия и положение относительно им- пульса накачки остаются неизменными. Параметры импульса в стационарном режиме при условии, что параметры лазера удовлетворяют определенным требованиям синхронизации мод, не зависят от предшествующего процесса установления и могут быть найдены без расчета этого процесса. Поэтому при теоре- тическом рассмотрении мы ограничимся стационарным непре- рывным режимом. При этом мы будем в основном следовать работам Хермана и Мотшмана [5.11, 5.12] Ч Рассмотрим лазер с линейным резонатором, содержащим краситель в качестве активной среды и частотно-селективный элемент для перестройки частот (рис. 5.2). Пусть активная 1 Более ранние теоретические исследования лазеров с синхронной накач- кой можно найти в [5.13—5.18]. В [5.13, 5.14] генерация импульсов исследо- валась численным решением скоростных уравнений, но при этом не учиты- валось ограничение ширины спектра излучения лазера. Такое приближение не позволяет описать стационарный режим; длительность импульсов с ро- стом числа проходов стремится к нулю. Поэтому определить реальную дли- тельность импульсов и другие их параметры невозможно. Очень простые тео- ретические модели обсуждались в [5.15—5.18]. В этих работах учитывалось ограничение ширины спектра излучения лазера и задача сводилась к анали- тическому решению. При этом, однако, были сделаны недопустимые прибли- жения, что сильно ограничивает достоверность полученных результатов. % IL-__________________________
154 Глава 5 среда является четырехуровневой (см. рис. 2.2, б) и накачи- вается последовательностью импульсов от другого лазера с ак- тивной синхронизацией мод. Тогда для описания напряженности поля в активной среде и атомной системы можно вновь исхо- дить из уравнений (4.1)—-(4.3). Далее предположим, что вы- полняется ограничивающее неравенство (5.1) и что ширина ли- нии усиления красителя велика по сравнению с шириной по- лосы частотно-селективного элемента и шириной спектра лазер- ного импульса. Это позволяет пренебречь ограничением ширины полосы, вызванным активной средой и частотной зависимостью излучательного сечения о32, по сравнению с ограничением, вы- званным оптическим фильтром, и составить на основании урав- нений (4.1) и (4.2) уравнение, аналогичное (1.71) (в котором O21 и т21 следует заменить на о32 и т32). Вместо комплексного уравнения (1.71) получим для интенсивности IL и фазы <pL ла- зерной волны следующие уравнения: dlr (г, ц) ------------= о32 (wL) N3Il (z, ц), (5.2а) <?<pL(z, ц) дг с32 (®L) N3AL(z, ц). (5.26) Далее при условии (5.1) получим из (4.3) = о14 (top) IPNt - о32 Ы N3IL, N3 + М = N (5.2в) и для интенсивности излучения накачки д!р = —014 (<0р) N Jp. (5.2г) Множитель Д32=(«»ь — со32)/т32 в (5.26) учитывает возможное отличие средней частоты спектра излучения лазера (опре- деляемое установкой оптического фильтра) от частоты, соот- ветствующей максимуму линии люминесценции <в32. В системе уравнений (5.2) считалось, что групповые ско- рости импульсов накачки и лазера одинаковы (vp = Vl = v), что позволяет ввести общую координату времени ц = £ — z/v. Это допустимо для усилителей достаточно малой длины, типичных значений коэффициента дисперсии и длительностей импульсов >0,1 пс. Введем дополнительно новую функцию у (2, ц) п)’ (5-3)
Лазеры с синхронной накачкой 155 подставим ее в (5.2а) и (5.2г) и проинтегрируем по 2. Таким образом, получим lL = fiM/y, (5.4) /р = ^'Уг<117р(11)у“<114/аз2. (5.5) Здесь fL (л) и fp(n) — неизвестные функции, которые опреде- ляются граничным условием при 2 = 0. Подставим (5.3) в (5.2в), учтем (5.2а) и (5.2г) и проинтегрируем по 2. Это позволяет по- лучить для у (г, л) следующее уравнение: ~ In у (2, л) = о32 (/L + /Р). (5.6) Зная граничные условия /L(2 = 0, л)=Л.о(л), Jp(z = 0, л) = =Аро(л)> можно из (5.6) найти функцию у(г = 0, л) =?о: г л Ч Yo = exp < о32 j dtf (lu (л') + Ip0 (л')) Г • (5.7) Ч —00 ✓ Подставляя в (5.6) соотношения (5.4) и (5.5) и исключая ft (л) = Л:оУо, fp (л) — получим окончательно _^- = ц32/л(0, л)ехр|о32 J [/л(0, л') + М0, л')]^'| + {п f [Л (0, Л') + — оо + 1Р (0, л')] dv[ — Qi4Wz| . (5.8) Уравнение (5.8) мы будем решать для двух частных случаев, рассмотрение которых достаточно для анализа процесса обра- зования импульсов. Эффективное преобразование энергии на- качки в энергию излучения лазера требует обеспечения воз- можно большего значения экстинкции O\4NLa. Например, для реальных величин Oi4 = 2-10~20 м2, У = 2-10-3 моль/л, z = La = = 0,2 мм получим ПнУ//-1 ~ 5. Это позволяет пренебречь вторым слагаемым в (5.8) и получить решение п г п' y(La, л) = 1 + а32 j Л]'Л(0, л')ехр р32 j [/л (0, л")+ + /Р(0, nffW . (5-9)
156 Глава 5 Частное решение для произвольных значений может быть найдено при условии, что 032 = ^14: ч у (Z/, т]) = 1 + <Ч2 f dtf [I L (0, if) + Ip (0, n') ехР (—auNLa)] X — 00 Г П' 1 X ехр ] о32 J [IL (О, О + 1Р (0, п")] *1" [. (5.10) к —-оо J Ниже главным образом будет использоваться решение (5.9). Решение (5.10) позволит проверять результаты при малых зна- чениях OuNLa. В точке 1 на рис. 5.2 интенсивность /ь(1. л)=4-О(п)^(0’п) (5Л1а) и фаза лазерной волны Фл(1, П)= --^-1п(-^-О(п)) + Фь(0, ц), (5.116) причем здесь введено эффективное усиление г г n 1) G (n) = ] ехр о32 j (lL (0, if) + Ip (0, n')) di]' ? [у (La, ц)]- 1R, (5.12) которое, в частности, учитывает потери, связанные с излуче- нием, проходящим через зеркало с коэффициентом отражения R. Проход через частотно-селективный элемент удобно описать на спектральном языке: Al (2, со — col) = T/?((o — <ol)Al(1, со — (0l). (5.13) Передаточная функция Tf, как уже указывалось, для многих практических случаев, например для эталона Фабри—Перо вблизи максимума на частоте ыр, описывается лоренцевой кривой TH<o-(oL)^[l + 2f (5.14) Ширина полосы Аы при этом, согласно (2.40), определяется ра- венством А<о= (c/d) [(1 •—Rfp)Rfp12], где Rfp— коэффициент отражения, a d. — толщина базы эталона Фабри—Перо. Осу- ществляя для перехода к временному описанию обратное пре-
't Лазеры с синхронной накачкой 157 образование (5.13) с учетом (5.14), получим для интенсивности и фазы в точке 2 Il (2, (Г ч Дсо V " ~ VG (л') Il (О, л') X 12 + (Ч~Ч') ,------------- УО(л')Л.(0, Т]') X — arctg X sin q>L (0, л')^Л J J, (5.15a) <Pl (2, n) = J * 2 VG(n)/L (o, -n') sin <pL(0, n рч | —oo ~rj Aco ' ~ • r------о— (Ч-Ч') I > ---7----, ,, , j e д/<5 (л ) (°> Л ) cos <₽l(0> Л ) ^Л — 00 (5.156) После отражения от зеркала и повторного прохода через ча- стотно-селективный элемент окажется, что , , / Ди \2 J Il (4, П) = ^—) 1 - ч J Л]'(П —П')ехр(— _—оо X л/С (п') Il (О, Т]') cos (<pL (0, т]')----------In Г 4 + $ dx\' (п — Т]') ехр (----^г-(Л — п'))л/С(л')Л;(0, n') X I——оо (5.16а) Фь(4, л) = = arctg f // zx'--------9— (Ч-Ч') /---г-г-7---7Т j dn(n—п)е д/0 (n Vl(°> Л )Х — оо X sin (<pL (0, ч') — 1п ( ° д ) )) ~Й Дсо ~ j dri'Gl —л')е 2 д/°(л)^(0. л ) X — оо X cos (<pL (о, л') - In {-G- .........Ц) (5.166)
158 Глава 5 В стационарном режиме импульс после каждого прохода резо- натора должен сам себя воспроизводить. Это требование вы- ражается условием Л(4, ц) = /ь(0, ц + Л). (5.17) Подставляя (5.16) в (5.17), получим для нахождения ста- ционарной формы импульсов систему интегродифференциаль- ных уравнений. Величина h введена для учета возможного сме- щения максимума, обусловленного процессом усиления и прохо- дом через частотно-селективный элемент. Усилитель смещает максимум вперед (/iy>0), в то время как в частотно-селек- тивном элементе импульс задерживается (/if<0), так что h = = hv + hF. Следовательно, как и при активной синхронизации мод, эффективное время и прохода импульсом резонатора в ре- зультате действия усилителя и частотно-селективного элемента отличается от времени прохода пустого резонатора и0 на вели- чину —h (и = ио — h). Следовательно, для получения режима синхронизации период следования импульсов накачки иР дол- жен удовлетворять равенству цР = ц = «0 — h (при частоте мо- дуляции лазера с активной синхронизацией мод в случае амплитудной модуляции ир=л/анп и в случае фазовой модуля- ции иР = 2л/<йт). Часто вместо временного сдвига h вводят эквивалентное из- менение длины резонатора которое называют расстройкой резонатора. Сначала исследуем случай малых отстроек средней частоты спектра излучения ла- зера от частоты максимума линии люминесценции ®32 (Азг~ хО). Решение уравнения (5.166) в этом случае соответствует постоянной фазе <pL (ц) = const, что говорит об отсутствии фа- зовой модуляции импульсов. Случай возникновения «чирпа» (фазовой модуляции) при условии Дз2=#=0 мы обсудим отдельно в п. 5.2.4. Для упрощения интегрального уравнения (5.17) можно принять, что ширина спектра импульса мала по сравне- нию с полосой пропускания частотно-селективного элемента и что временной сдвиг h мал по сравнению с длительностью импульса. В рамках этого допущения (5.16) и (5.17) заме- няются следующим приближенным уравнением: /ДО, n) + h----+ ------------------ = IL (0, ц) О (п) - [Il (0, п) О (ц)] + г д "|2 12 д* 2 a- ZL(0, n)G(n)) Г о(4)1—L^,UO,1)OW J (5.18)
Лазеры с синхронной накачкой 159 Точное аналитическое решение этого уравнения невозможно. Поэтому мы разложим /L(0, ц) вблизи максимума в степенной ряд. С другой стороны, на крыльях импульса усиление G (л) приблизительно постоянно, так как в этой области оно зависит лишь от медленно меняющегося импульса накачки (tp^>tl). Решение (5.18) при G(T])=const имеет вид экспоненциальной функции. Поэтому в целом решение можно представить в сле- дующем виде: Л (0, ц) = Л- -у ехр [рг (ц — ть)/0] ПРИ — 00 < П < Пь [1 — (ц/0)2 + р (т]/0)3] при т|( < i] < T]f, (5.19) -у ехр [—pf (т] — T]f)/0] при < ц < °°. Рис. 5.3. а, б.
160 Глава 5 Рис. 5.3. в—д.
Лазеры с синхронной накачкой 161 Рис. 5.3. а—д—параметры импульса, е — временной сдвиг между импульсами накачки и лазерного излучения в зависимости от расстройки резонатора (ft= = c&L!‘2) и коэффициента отражения R. Параметры: кривая Г. /?=0,93; кривая 2: /?=0,88; кривая 3: /? = 0,83; кри- вая 4: R = 0,7l; кривая 5: /? = 0,60; кривая 6: /? = 0,50;с?рОЛН =1, ТрДю=1000. (По [5.11].) Решения для трех временных интервалов сшиваются в точках ц, и ц/, являющихся корнями уравнения 1—(ц/0)2+ц(ц/0)3 = = 1/2; 0 и р — меры длительности импульса и его асимметрии, а 1о — плотность потока фотонов в максимуме импульса. Дли- тельность импульса определяется как = т]/—- Ль Для прибли- зительно симметричных импульсов (ц.^0,3) тг«у20. Мы бу- дем считать (в соответствии с результатами анализа активной синхронизации мод в предыдущем разделе), что импульс на- качки является гауссовым импульсом, максимум которого сме- щен относительно максимума лазерного импульса на ц0 1Р (0, ц) = 1р0 ехр {— (ц — По)2/тр}. (5.20) Подставим выражения (5.19) в уравнение (5.18) и приравняем коэффициенты при ц° и ц1. Так как в оба полученные таким путем уравнения входят полная энергия с?Ст и энергия импульса до достижения максимума &0, то проинтегрируем уравнение (5.18) один раз от ц =—оо до ц = оо и второй раз от ц =—оо до ц = 0. Таким путем мы вновь получим два уравнения. Связь между параметрами лазера и с?ст и с?0 можно найти, исполь- зуя решение (5.19) и интегрируя ДДл) по соответствующему 11 Заказ № 75
162 Глава 5 интервалу времени. Таким образом, получим шесть взаимосвя- занных трансцендентных уравнений для шести неизвестных ве- оо личин: сГст = сг2з f Л, (О, т])<2ц (нормированная стационарная —оо О энергия импульса), <?’о = сг2з f /ь(0, (нормированная —оо энергия до достижения импульсом максимума), 10 = о2з1о/А(д (нормированная интенсивность), у. (параметр асимметрии), О (длительность импульса) и Цо (временной сдвиг между мак- Рис. 5.4. а, б.
Лазеры с синхронной накачкой 163 Рис. 5.4. в—д. 11*
164 Глава 5 Рис. 5.4. а—д — параметры импульсов, е — временной сдвиг между импуль- сами накачки и лазерного излучения в зависимости от расстройки резонатора (ft=c bLfi) и энергии накачки. Параметры: кривая/: с?рОЛ" =2,5; кривая2: <g’pOJIH = 2,0; криваяЗ: <8’рОЛН = = 1,45; кривая 4: ?рОЛП =1,0; кривая 5: ^р0Л" =0,54; /? = 0,83, трДсо=1000. (По [5.11].) симумами импульсов накачки и лазерного). Перечисленные величины являются функциями h (временного сдвига), R (коэффициента отражения выходного зеркала), ^полн — оо = Oi4 J Ар (О, т|)с(т| (нормированной полной энергии накачки) и Хр (длительности импульса накачки). Эти шесть трансцен- дентных уравнений решались численным методом. Результаты решения представлены на рис. 5.3 и 5.4. Перейдем к анализу каждого решения в отдельности. 5.2.2. Обсуждение решений для стационарного режима 5.2.2.1. Порог генерации При возбуждении активной среды последовательностью ко- ротких импульсов порог генерации отличается от полученного в гл. 2. Порог генерации определяется равенством С(ц)/?=1 при Л,->-0 (с?ст->-0, ^о->О, /о->О). В отсутствие импульса
Лазеры с синхронной накачкой 165 лазера на красителе усиление G (т)) достигает максимального значения в конце импульса накачки (т]->оо). Поэтому выраже- ние для максимального усиления имеет вид Смаке = ехр{§7ЛН}{1 +[ехр(§7лн)- 1]ехр (—ОцА//,0)}- '. (5.21) Отсюда следует, что превышение над порогом генерации ла- зера имеет место при выполнении условия о14УГ>1п{[1 -ехр(-^олн)][/?-ехр(-^олн)Г‘}. (5-22) Для ^,полн=11 /^ = 0,82 получим, например, О14УЛа>0,31. 5.2.2.2. Стабильный импульсный режим (область синхронизации мод) Действительные решения уравнения (5.18) существуют лишь в ограниченной области временных сдвигов максимума h или соответственно расстроек резонатора 6L (см. рис. 5.3 и 5.4). В этой области имеет место стабильный моноимпульсный ре- жим. Она является областью устойчивой синхронизации мод. В указанной области изменения длины резонатора лазера на красителе периоды следования импульсов лазера и накачки со- впадают. Это становится возможным вследствие задержки им- пульса частотно-селективным элементом и сдвига импульса вперед усилителем. Сдвиг импульса в усилителе возникает вследствие сокращения заднего фронта импульса, вызванного уменьшением усиления. Таким образом, внутри области ста- бильного режима выполняется условие синхронизации для вре- мен прохода обеих лазерных систем и^=иР. Поэтому система в целом способна самостоятельно обеспечить неизменность рас- стояния между импульсами лазера и накачки от прохода к про- ходу. При малых коэффициентах усиления (<^п°лн^2) глав- ную роль играет эффект задержки (/i<0 или 6L<0). С ро- стом усиления эффект задержки компенсируется и область син- хронизации смещается в диапазон положительных временных сдвигов (/i>0) (см. рис. 5.4). Границы области синхронизации непосредственно связаны с временным сдвигом между максимумами импульсов накачки и лазера на красителе (см. рис. 5.3, е и 5.4, е). При укороче- нии резонатора лазера сдвиг ц0 между импульсами накачки и лазера уменьшается, в результате чего используемая для усиления эффективная часть импульса накачки также умень- шается. Поэтому коэффициент усиления снижается. При опре- деленной длине резонатора достигается порог генерации ла- зера, ниже которого синхронизация мод с целью получения
166 Глава 5- импульсов невозможна. В соответствии с этим левая граница области синхронизации (минимально допустимая длина резона- тора) на рис. 5.3 и 5.4 определяется по исчезновению интенсив- ности излучения. Правая граница области синхронизации опре- деляется тем, что при максимально возможной длине резона- тора лазера энергия импульса накачки полностью используется для усиления. При этом достигается максимально допустимый сдвиг импульса лазера усилителем. Поэтому дальнейшее удли- нение резонатора не может больше компенсироваться сдвигом максимума усилителем, и режим синхронизации срывается. На этой границе т]о стремится к —оо. Для иллюстрации полученных результатов по оценке гра- ниц области синхронизации выберем в качестве примера ча- стотно-селективный элемент с узкой полосой Д® = 5-1011 с-1,, коэффициент отражения /? = 93 % и относительную энергию на- качки с?полн=1 Определяя ширину области синхронизации по- кривой 1 на рис. 5.3 и выражая ее через эквивалентную рас- стройку резонатора, получим Дб£ = 2,4 мм. Этот результат хо- рошо согласуется с соответствующими данными эксперимента [5.28]. 5.2.2.3. Параметры импульсов Нормированные параметры лазерных импульсов, такие, как их обратная длительность (1/0 Дю), стационарная энергия (сГст), интенсивность (о32/о/Д®) и коэффициент асимметрии ц в зависимости от временного сдвига (/г А®) или соответственно расстройки резонатора dL = hc/2 показаны для различных ко- эффициентов поглощения R на рис. 5.3, а для различных значе- ний энергии накачки — на рис. 5.4. Как видно из рисунков, увеличение энергии накачки и ко- эффициента отражения позволяет получать более короткие и ин- тенсивные импульсы. При малых коэффициентах отражения или малых энергиях накачки обратная длительность импульсов и интенсивность меняются монотонно. Они достигают макси- мальных значений у границы области синхронизации, соответ- ствующей максимально допустимой длине резонатора. При не- сколько больших коэффициентах отражения или энергиях на- качки обратная длительность импульсов и их интенсивность достигают внутри области синхронизации мод максимума. Этот экстремум представляет особый интерес при выборе парамет- ров лазера, так как в экстремуме длительность импульсов ми- нимальна и малые флуктуации длины резонатора не оказывают заметного влияния на процесс синхронизации мод и характе- ристики излучения лазера. Выбирая в качестве примера опти-
Лазеры с синхронной накачкой 167 ческий фильтр со спектральной полосой Д® = 1014 с-1, коэффи- циент отражения 7?=93%, относительную энергию накачки (^>шэлн=11 определим по кривой 1 на рис. 5.4, а длительность импульса тг^0,12 пс. Если при изменении полосы пропускания частотно-селективного элемента подстраивать длину резонатора так, чтобы получить минимальную длительность импульса (h А® = const), то мы в соответствии с рис. 5.4 найдем зависи- мость длительности импульса 2 от ширины полосы про- пускания А® в виде <5-23> С увеличением длины резонатора энергия импульсов <SM растет монотонно и достигает максимума на границе области синхронизации (см. рис. 5.3, в и 5.4, в). Большим значениям коэффициента отражения соответствуют более широкие обла- сти синхронизации, а также более высокие энергии импульсов. Непосредственное влияние энергии накачки на энергию лазер- ных импульсов мало. Косвенно, однако, такое влияние весьма значительно, так как с ростом энергии накачки ширина обла- сти синхронизации существенно увеличивается, в результате чего энергия лазерных импульсов при больших длинах резона- тора лазера увеличивается. Выбирая в качестве примера сле- дующие параметры: /?=71 %, <^>полн=}> трД®=1000, получим относительную энергию одного импульса сГСт~2. При O2i~ «КК16 см2 и энергии фотонов 10~19 Вт это дает интенсивность 2-Ю-3 Вт/см2, что при сечении пучка (10 мкм)2 соответствует энергии импульса 2-Ю-9 Вт. Форма импульса описывается коэффициентом асимметрии (см. рис. 5.3, д и 5.4, д). Полной мерой асимметрии импульса может рассматриваться и величина (сГст — <8’о)/<8’ст (см. рис. 5.3, г и 5.4, г). Передний фронт импульса вследствие сни- жения усиления усиливается больше заднего. По этой причине передний фронт становится круче, что на рис. 5.3, д и 5.4, д выражается положительным значением коэффициента асиммет- рии ц. При малых энергиях накачки и малых коэффициентах отражения импульс практически симметричен (ц «0), с ростом энергии накачки и коэффициента отражения асимметрия им- пульса увеличивается. Изменения длительности импульса на- качки при неизменной энергии накачки мало влияют на пара- метры лазерного импульса.
168 Глава 5 5.2.3. Формирование ультракоротких импульсов из шума и образование импульсов-сателлитов Рассмотрим теперь кратко процесс формирования импульсов из шума и свойства излучения лазера вне области синхрониза- ции, где устанавливаются многоимпульсные режимы или мо- гут существовать нестационарные режимы. Согласно равенству (5.16), форма импульса при 2<-м проходе определяется следую- щим рекуррентным уравнением: Il (п + А) = Я j 61 — п ) ехР [ — 61 — n )] X \ 2 , (5.24) где Gk-1(t]) задается равенством (5.12). В [5.12] это уравне- ние решалось непосредственно на ЭВМ, причем за исходный си- гнал принимался шум. Оказалось, что результаты не зависят от способа задания шума либо в виде стохастического гауссова процесса, либо в виде белого шума. На рис. 5.5 представлено развитие импульсов для двух вариантов параметров резонатора. Стационарные режимы достигаются после примерно 200—300 проходов. Процесс формирования ускоряется с увеличением ко- эффициента отражения или энергии накачки. Сравнение резуль- татов расчета в области стационарного режима с полученными по приближенной формуле (5.19) показывает их хорошее совпа- дение в диапазоне стабильной синхронизации мод. Во всех ис- следованных примерах различие составило примерно 10 %. Оно, во всяком случае, менее 20 %. Особый интерес представляет анализ решения уравнения (5.24) для различных областей расстройки резонатора, так как в отличие от предыдущих двух разделов здесь возможно описа- ние многоимпульсного режима и анализ поля излучения вне области синхронизации. На рис. 5.6 представлены результаты решения уравнения (5.24) при фиксированных параметрах ла- зера R, с?™’лн, Тр и о14у£а в зависимости от расстройки резонатора £>L~h. При выборе расстройки резонатора б£ = = /ic/2 вблизи левой границы области синхронизации двухим- пульсный стационарный режим имеет место еще в малом ин- тервале области стабильного импульсного режима. На рис. 5.6 это видно на примерах кривых В и С. Для наглядности на рис. 5.7 еще раз показана область синхронизации, рассчитанная для выбранных параметров в п. 5.2.2. Это позволяет определить, какой точке внутри области синхронизации соответствуют рас-
Лазеры с синхронной накачкой 169 Число проходов Рис. 5.5. Формирование импульса и изменение энергии импульса в лазере на красителе с синхронной накачкой для двух вариантов заданных параметров. Цифры на кривых верхнего рисунка обозначают число проходов импульса. В качестве параметров были выбраны: a) altNL“ = 10; >™лн = 1; трДсо=1000; £ = 0,5; /гДсо = —3,2; б) <Ti4lVM=10; ^полн=215; грД(0= 1000; /?=0,83; /гДсо = 0,4. (По [5.12].)
170 Глава 5 смотренные примеры. Область, в которой имеет место стацио- нарный двухимпульсный режим, можно найти на рис. 5.7, ис- пользуя условие до^О, которое соответствует генерации им- Рис. 5.6. Форма стационарных импульсов в зависимости от расстройки резонатора. Значения по оси ординат для кривой В должны быть удвоены. В качестве парамет- ров были выбраны; <Т14ЛГЛ<== 10; ?“лн = 2,5; ТРДсо = 300; R= = 0,83; А: АД®=—4,8; В: АД®=—3,0; С: АД®=—2,4; £>6Д<о = 0. (По [5.12].) г1о!хр -Z О Z hАш Широкие Двойные Мтюимтрлкы Нестационар- импильсы штулкы (хорошая сан- шт режим аро,чиза.и,ия) Рис. 5.7. Сдвиг между импульсом накачки и лазерным импульсом в зависимости от расстройки резонатора в стационарном им- пульсном режиме. Точки А, В, С и D соответствуют кривым на рис. 5.6, Е — рассмотренному примеру вне правой границы области синхрониза- ции. пульса в лазере на краси- теле до прохода макси- мума импульса накачки. На основании рис. 5.3, е и 5.4, е можно заключить, что такая область суще- ствует только при боль- ших коэффициентах от- ражения и энергиях на- качки. Для других пара- метров лазера, при кото- рых внутри области син- хронизации не существу- ет участка т]о>О (см., например, кривые 5 и 6 на рис. 5.3, е), установ- ления двухимпульсного режима ожидать не сле- дует. Образование двух- импульсного режима мо- жет быть объяснено сле- дующим образом; если импульс лазера на кра- сителе генерируется до прохода максимума им- пульса накачки, то после генерации импульса уси- ление под действием не прошедшей еще части импульса накачки вновь нарастает выше порого- вого значения,в результа- те чего образуется вто- рой, а возможно, и по- следующие импульсы. В согласии с этими вывода- ми двухимпульсный ре- жим наблюдался при укорочении резонатора лазера. Согласно теории, изложенной в п. 5.2.1, при выходе за гра- ницу области синхронизации, вызванном укорочением длины резонатора лазера на красителе, установления стационарного импульсного режима ожидать не следует. Решение на ЭВМ,
-Лазеры с синхронной накачкой 171 однако, показывает, что существует стационарный режим ге- нерации длинных импульсов, при котором длительность импуль- сов лазера на красителе приблизительно равна длительности импульса накачки (пример А на рис. 5.6). Генерация длинных импульсов может объясняться тем, что вследствие ограничен- ной длины резонатора лазера усиливается и сильно растяги- вается лишь задний фронт лазерного импульса, который в этом случае не обрезается снижением усиления. При увеличении длины резонатора лазера на красителе за пределы правой гра- ницы области синхронизации (пример Е на рис. 5.7) стацио- нарные режимы невозможны. Согласно результатам решения на ЭВМ, форма импульсов стабилизируется после 150 проходов, однако при этом от прохода к проходу нарастает сдвиг между импульсами накачки и лазерным. При расстройках резонатора, соответствующих уходу за правую границу области синхрони- зации, усиление настолько мало, что не может компенсировать запаздывание импульса лазера на красителе (вызванное боль- шей длиной резонатора лазера). В результате импульсы непре- рывно разбегаются. Вследствие возможности образования из шума новых импульсов вблизи исходного импульса и влияния релаксации форма импульса в процессе его развития не ос- тается стабильной. Следовательно, в этой области расстроек резонатора генерация стационарных импульсов невозможна. 5.2.4. Образование импульсов с фазовой модуляцией Выше мы исследовали решение интегрального уравнения (5.16) в совокупности с (5.17) для случая Д32 = 0. Теперь рас- смотрим образование импульсов с фазовой модуляцией, возни- кающих при наличии расстройки резонатора Д32^=0. При этом мы будем следовать исследованиям Штамма [5.24], который в дополнение к результатам работ [5.11, 5.12] решал уравнения (5.16) и (5.17) при Д32 =# 0 численно на ЭВМ. Сначала рассмотрим возникновение «чирпа» качественно, прослеживая изменение фазы в течение одного прохода резо- натора. В соответствии с равенством (5.116) фаза колебаний в импульсе после прохода через активную среду будет зависеть от времени (1, П) = (0, n) - In [G (r\)/R ] (5.25) даже в том случае, если первоначальная фаза была постоян- ной, фг(0, г]) = const. Временная зависимость фазы означает изменение частоты импульса, пропорциональное ^t(l, ;lL= ^<0.
172 Глава 5 Рис. 5.8. а, б.
Лазеры с синхронной накачкой 173 Рис. 5.8. Форма импульса и «чирп» излучения лазера на красителе с синхрон- ной накачкой при нерезонансных условиях (Д32у=0) для двух наборов пара- метров. (По [5.32].) a, 6~R = 0,6; /г-Дсо = —0,6; <Г£ОЛН = 2,5; ДсотР = 300; Д32 = 2,0. в, г~ Я=0,83; /г-Дсо = 0; <Г£ОЛН =2,5; Дсот₽ = 300; Д32=1,0.
174 Глава 5 Это равенство представляет возможность количественной оценки модуляции фазы импульса. Изменения фазы с ростом числа проходов суммируются до тех пор, пока дисперсионное действие фильтра не приостанавливает увеличения изменения частоты от прохода к проходу, в результате чего устанавли- вается стационарный процесс изменения частоты. Как это сле- дует из соотношения (5.18), при выполнении условия Д32>0 на переднем фронте импульса (dG (т])/^'П>0) имеет место силь- ное уменьшение частоты, так называемый отрицательный «чирп», в то время как на заднем фронте (dG (т])/с?г| <7 0) ча- стота растет (т. е. имеет место положительный «чирп»). При условии Дз2<0, наоборот, на переднем фронте наблюдается положительный, а на заднем фронте — отрицательный «чирп». Количественный расчет на основе уравнений (5.16) и (5.17) подтверждает сказанное. На рис. 5.8 представлено изменение частоты с изменением плотности потока фотонов при различ- ных параметрах. В случае образования одиночных импульсов величина сйр/дт] в течение импульса непрерывно растет, меняя знак с отрицательного на положительный (рис. 5.8, а и б). В многоимпульсном режиме, как показано на рис. 5.8, частота меняется сложным образом. Итак, вычисление показывает, что спектр импульсов лазера на красителе расширяется вследствие фазовой модуляции. Это хорошо согласуется с результатами измерений, например, Кула и др. [5.9], Риона и др. [5.33] и Херитейджа и Джейна [5.8]. Полученные этими авторами произведения длительностей импульсов на ширину их спектров оказались больше, чем соответствующие произведения для ча- стотно-ограниченных импульсов. Вследствие частотной рас- стройки Д32 =# 0 область стабильной генерации моноимпульсов сужается. С ростом Д32 снижается отношение максимальной ин- тенсивности главного импульса к интенсивности импульсов-са- теллитов, которые могут еще остаться от начального шума, что соответствует уменьшению стабильной области. При этом ра- стут колебания формы импульса и фазы, так что стационарные режимы при определенных условиях, строго говоря, не сущест- вуют, а наблюдаются нерегулярные изменения интенсивностей как основного, так и побочных импульсов. С возможностью использования компенсации «чирпа» в дис- персионных оптических элементах мы ближе ознакомимся в разд. 6.2 и 6.3, посвященных рассмотрению пассивной син- хронизации мод. В заключение этого раздела следует обратить внимание на то, что спонтанная люминесценция проявляется вне обла- сти стабильности не только с правой стороны. Как показывают исследования, проведенные в работах [5.31, 5.32], спонтанная люминесценция влияет на процесс генерации импульсов и вну- три стабильной области в том случае, когда длина резонатора
Лазеры с синхронной накачкой 175 лазера на красителе превосходит длину резонатора лазера на- качки. Так как в этом случае лазерный импульс несколько от- стает от импульса накачки, то малый люминесцентный сигнал интенсивно усиливается ненасыщенным усилителем на перед- нем фронте лазерного импульса, в результате чего максимум этого импульса смещается вперед. 5.3. Экспериментальные установки и результаты измерений 5.3.1. Основы конструкции лазеров с синхронной накачкой Типовая схема устройства лазера на красителе с синхрон- ной накачкой показана на рис. 5.9. В качестве источника на- качки чаще всего используется аргоновый или криптоновый ла- Рис. 5.9. Схема лазера на красителе с синхронной на- качкой. 1 — акустооптический син- хронизатор мод; 2 — арго- новый лазер; 3 — ВЧ-гене- ратор; 4—лазер на краси- теле; 5 — струя красителя; 6—оптический фильтр. зер, в котором с помощью акустооптического модулятора осу- ществляется активная синхронизация мод. При этом важно обеспечить высокую стабильность частоты и фазы высокоча- стотного генератора, являющегося источником электрического модулирующего сигнала. Относительная нестабильность частоты должна быть не хуже 10~7. Подбором зеркал лазера и с по- мощью дисперсионных элементов (например, призмы) выби- рается определенный лазерный переход лазера накачки. Арго- новые и криптоновые лазеры позволяют получать излучение с длинами волн, соответствующими ближнему ультрафиолето- вому и видимому спектральным диапазонам, пригодное для накачки красителей. Вместо лазера на ионах инертных газов здесь может также применяться твердотельный лазер с актив- ной синхронизацией мод и непрерывной оптической накачкой, например лазер на АИГ :Nd, причем здесь могут найти приме- нение как основное излучение (Дц = 1,06 мкм), так и его гармо- ники (А.2 = 0,53 мкм, А.з = 0,353 мкм ...). Преимуществом при- менения твердотельных лазеров является меньший разброс па- раметров импульсов при высокой частоте следования (свыше
176 Глава 5 100 кГц), чем в лазерах на ионах инертных газов1, что обуслов- лено большим временем релаксации в твердотельных активных материалах (см. табл. 1.2). Сравнение обоих типов лазеров выполнено, например, в работе [5.34]. Лазер на ионах инертных газов, работающий в качестве источника накачки, излучает не- прерывную последовательность коротких импульсов длитель- ностью от 50 до 300 пс и средней мощностью от 0,1 до 10 Вт. Импульсы возбуждают молекулы красителя, являющегося ак- тивным веществом лазера. В первых работах в качестве лазер- ного материала преимущественно использовался краситель — родамин 6G, затем, однако, применение нашли многие другие красители. Резонатор лазера на красителе обычно имеет V-об- разную форму, что достигается применением для отклонения пучка дополнительных зеркал. Зеркало Si служит для ввода в резонатор лазера на красителе импульса накачки. Пучки им- пульсов накачки и лазерный составляют в красителе малый угол. Лазерный пучок отклоняется зеркалом S3, частично отра- жается выходным зеркалом S4 и частично выводится наружу. Зеркала резонатора лазера выбраны таким образом, что излу- чение лазера на красителе циркулирует в резонаторе между зеркалами S2 и S4, тогда как излучение накачки покидает ре- зонатор после прохода через краситель. Важно добиться хо- рошего совмещения в активной среде перетяжек пучков излу- чения накачки и лазера на красителе. Именно поэтому необхо- димо по возможности уменьшить угол между пучками и приме- нять устройство с хорошей компенсацией астигматизма (см. п. 2.3.5). В непрерывном режиме работы необходимо не допускать на- копления молекул в триплетном состоянии. Время релаксации синглет-триплетного перехода для типовых лазерных красителей имеет порядок величины 10-6 с, тогда как время релаксации перехода Д-^So существенно больше. Поэтому в течение некоторого промежутка времени (~100 проходов) молекулы накапливаются на уровне Т\, что препятствует лазер- ному процессу. Для снижения этого эффекта можно ввести в активную среду триплетные гасители, стимулирующие пере- ход Ti^-So. Еще более эффективен метод быстрой замены кра- сителя. Для этого краситель прокачивают через кювету или применяют в качестве активной среды свободную струю краси- теля с хорошей оптической однородностью. При скорости те- чения около 10 м/с и поперечных размерах перетяжки лазер- ного пучка в активной среде 10 мкм смена красителя осущест- вляется за 10-6 с, что достаточно хорошо удовлетворяет отме- ченным выше требованиям. 1 Это положение представляется спорным, так как в твердотельном ла- зере с непрерывной накачкой трудно обеспечить стабильный теплоотвод, а это, конечно, сказывается на разбросе параметров импульсов.— Прим. ред.
Лазеры с синхронной накачкой 177 В устройстве, показанном на рис. 5.9, частота излучения ла- зера непрерывно меняется настроечным элементом. Таким эле- ментом может служить, например, фильтр Лио, эталон Фабри- Перо или интерференционный фильтр с клиновидными слоями. (Последний представляет собой четырехслойную диэлектриче- скую систему, в которой для некоторого направления толщина слоев меняется по линейному закону. Поэтому перемещение фильтра в этом направлении позволяет менять длину волны.) При применении призмы может быть использован резонатор V-образной формы. Применяя различные красители, можно при синхронной накачке лазера получать пикосекундные и субпико- секундные импульсы с возможностью плавной перестройки длины волны излучения оптическим фильтром в спектральном диапазоне примерно от 420 до 1000 нм. Особое внимание при этом следует обращать на относительно точную регулировку длины резонатора лазера на красителе и частоты следования импульсов лазера накачки. Это требует обеспечения высокой термической и механической стабильности лазерной системы. Следует подчеркнуть, что частота следования импульсов лазера накачки определяется частотой активного модулятора и может несколько отличаться от частоты прохода с/(2£) соответствую- щего «холодного» резонатора (т. е. резонатора лазера без на- качки активной среды). Поэтому необходимо подобрать длину резонатора лазера на красителе, согласовав ее с точностью по- рядка 10-7 с оптимальной частотой модуляции. Если не осу- ществляется постоянная подстройка частоты модуляции и длины резонатора лазера на красителе, то эти величины должны со- хранять свои значения с точностью около Ю^7. Поэтому при- меняют высокочастотные генераторы с высокой стабильностью колебаний как по амплитуде, так и по фазе. Резонаторы мон- тируются на вибропоглощающих подставках и снабжаются стеклянными трубками, исключающими воздействие флуктуа- ций воздушных потоков. Осуществляется глубокая компенса- ция теплового расширения резонатора. Температура оптических элементов по возможности поддерживается постоянной, так чтобы изменение оптической длины не превышало 0,1 мкм. Для регулировки длины резонатора можно, например, поместить вы- ходное зеркало резонатора лазера на красителе на микромет- рический столик, позволяющий фиксировать изменение длины резонатора с точностью до 0,1 мкм. При укорочении длительности генерируемых импульсов тре- бования к стабильности конструкции лазеров с синхронной на- качкой сильно возрастают. Поэтому целесообразней отказаться от независимой регулировки частоты модуляции и длины резо- натора лазера на красителе. Альтернативное решение состоит в том, что частота модуляции автоматически подстраивается под частоту следования импульсов лазера на красителе. Схема 12 Заказ № 75
178 Глава 5 такой установки показана на рис. 5.10. Часть излучения лазера на красителе подается на фотоприемник. Из фотоэлектрического сигнала отфильтровывается сигнал на частоте межмодовых бие- ний 6vg. После деления частоты сигнала пополам и усиления он используется для управления акустооптическим модулято- ром. Важную роль играет регулятор фазы, позволяющий для заданных экспериментальных условий подобрать оптимальное расположение импульса лазера на красителе относительно им- пульса накачки. Устанавливая фазовый регулятор в то или Рис. 5.10. Схема лазера на красителе с синхронной накачкой, в котором ча- стота следования импульсов модулирующего сигнала задается частотой сле- дования импульсов лазера на красителе. 1 — акустооптический модулятор; 2 — аргоновый лазер; 3 — лазер на краси- теле; 4— фотоэлемент; 5 — фильтр; 6 — делитель частоты; 7 — фазовраща- тель; 8 — ВЧ-усилитель. иное положение, можно, например, получить импульсы мини- мальной длительности или максимальной интенсивности. Установка для генерации высокостабильных ультракоротких импульсов была создана Ротманом и сотр. [5.30]. Схема этой установки показана на рис. 5.11. Она состоит из двух регули- рующих контуров. Контур быстрой регулировки содержит изме- ритель средней мощности излучения лазера Ру и второй гармо- ники сигнала Р2, получаемой при помощи кристалла KDP (см. гл. 3 и 8). Пиковая мощность импульсов второй гармоники про- порциональна квадрату пиковой мощности лазерных импульсов. Поэтому Рг-~ (Р1)2/Гь, где rL — длительность импульса лазера, откуда следует, что величина (Pi)2/P2 является мерой длитель- ности импульса. Для контроля длительность импульса изме- ряется одновременно автокоррелятором и по второй гармонике (см. гл. 3). Измерения показывают, что преднамеренная рас- стройка резонатора мало влияет на среднюю мощность основ- ного излучения Р\, в то время как Р2 и, следовательно, rL ме- няются сильно (при расстройке 6vm = l кГц Pi изменяется менее чем на 10%, Рг— более чем на порядок, изменение дли- тельности импульса еще можно зарегистрировать при рас-
Лазеры с синхронной накачкой 179 стройке на 10 Гц). Для получения импульсов минимальной длительности изменение сигнала 6[(Pi)2/P2] используется для перестройки частоты генератора. (Таким путем производится согласование частоты модуляции с длиной резонатора лазера на красителе.) Наряду с быстродействующим аналоговым кон- туром регулирования был использован второй, не быстродей- ствующий контур регулирования. В этом контуре длительность Рис. 5.11. Устройство для оптимизации лазера на красителе с синхронной накачкой с двумя регулирующими контурами (по [5.30]). 1 — ВЧ-усилитель; 2—ВЧ-генератор; 3 — фотоэлемент; 4 — осциллограф; 5 — автокоррелятор; 6 — шаговый двигатель; 7 — микро-ЭВМ; 8 — аргоновый ла- зер; 9 — акустооптический модулятор. импульса изменяется автокорреляционным методом, а величина подстроечного сигнала, подаваемого на блок перемещения вы- ходного зеркала, вычисляется микро-ЭВМ. Этот контур обес- печил долговременную генерацию стабильных импульсов дли- тельностью 0,7 пс. Сильно уменьшились низкочастотные флук- туации параметров импульсов. Лазеры на красителях с синхронной накачкой нашли в на- стоящее время широкое применение, что объясняется хорошими параметрами генерируемых ими импульсов, удобством приме- нения этих источников и простотой их перестройки. Следует назвать лазеры на красителях с синхронной накачкой фирм Spectra Physics [5.19] и Coherent (США) [5.20, 5.21], для на- качки которых применяются мощные аргоновые или криптоно- вые лазеры. Д. Шуберт и И. Шварц [5.24, 5.26] сконструиро- вали лазер на красителях с синхронной накачкой на основе аргонового лазера типа ILA 120 Народного предприятия «Карл Цейсс», Йена [5.22]. Необходимый для этой установки лазер на красителе разрабатывается в настоящее время в Центре научного приборостроения Академии наук ГДР [5.25, 2.8]. 12*
180 Глава 5 Лазеры с синхронной накачкой создаются также на основе кольцевых лазеров. Равновероятность обоих направлений про- хода резонатора в таких устройствах требует применения не- взаимных элементов, создающих дополнительные потери для одного из направлений. Таким элементом может служить, на- пример, ячейка Фарадея в комбинации с поляризаторами (см., например, [5.21]). Выбор направления прохода в лазерах с ли- нейными резонаторами осуществляется автоматически при раз- мещении усилителя не в середине резонатора, а вблизи одного из зеркал. Для одного из направлений прохода импульс после отражения усиливается в еще большей степени. Для противо- положного направления прохода такие благоприятные условия для усиления не реализуются. Надо, однако, иметь в виду, что встречные импульсы даже с относительно малой энергией мо- гут существенно помешать в результате обменного взаимодей- ствия в активной среде развитию основного импульса. Поэтому принятие дополнительных мер для их подавления способствует улучшению параметров установки. В качестве примера укажем,, что встречные импульсы могут быть более эффективно подав- лены введением в активную среду малой концентрации насы- щающегося поглотителя (см. п. 6.3.5). 5.3.2. Экспериментальное исследование параметров импульсов лазеров с синхронной накачкой Характерные свойства лазеров на красителях с синхронной накачкой, главным образом зависимость длительности импуль- сов и их интенсивности от расстройки резонатора, подробно ис- следовались экспериментально различными авторами (см., на- пример, [5.16—5.18)]. На рис. 5.12, в качестве примера показан результат серии автокорреляционных измерений, проведенных Аусшнитом, Джейном и Херитейджем [5.18]. Измерения показы- вают зависимость длительности импульса лазера на родамине 6G с синхронной накачкой от расстройки резонатора 6L. (Ча- стота лазера перестраивалась двулучепреломляющей пластин- кой.) Цифры справа показывают расстройку резонатора 6£ = =hcf2. При слишком малой длине резонатора, как показывают нижние кривые, лазер генерирует широкий импульс со слабой модуляцией амплитуды. При удлинении резонатора форми- руется короткий основной импульс, за которым следует широ- кий импульс-сателлит. При дальнейшем увеличении длины резонатора интенсивность основного импульса нарастает, а дли- тельность его уменьшается. Импульс-сателлит, напротив, рас- ширяется, ослабевает и возникает с все большим запаздыва- нием. При относительной расстройке резонатора, равной 520 мкм, импульс-сателлит подавляется полностью. Дальнейшее
Лазеры с синхронной накачкой 181 480мкм 475 мкм 470 мкм 510 мкм 505мкм 500мкм 495мкм 590мкм 560мкм 540мкм 530мкм 520мкм увеличение длины резонатора сопровождается ростом интенсив- ности импульса и его расширением. Интенсивность импульса достигает максимального значения при расстройке, равной 540 мкм, и начинает снижаться при дальнейшем удлинении ре- зонатора. Импульс становится все шире, пока при расстройке 590 мкм появление «крыльев» на автокорреляционной кривой не укажет уже на наличие суб- структуры импульса. Полное изме- нение длины резонатора составило 0,13 мм при абсолютном значении длины резонатора, равном 1,8 м. Эти приведенные в [5.18] экс- периментальные результаты хорошо согласуются с изложенной в разд. 5.2 теорией. При меньшей длине резонатора лазера имеет место ре- жим генерации широких импульсов. Этот режим с увеличением длины резонатора переходит в режим ко- ротких двойных импульсов и нако- нец в стабильный моноимпульсный режим. При слишком большой дли- не резонатора имеет место неста- ционарный режим, который прежде всего проявляется в наличии у им- пульса субструктуры (см. разд. 5.2). Появление двойных импуль- сов при этом в соответствии с тео- рией в разд. 5.2 можно ожидать лишь при больших коэффициентах отражения и высоких энергиях им- пульсов, причем в некоторой части области синхронизации импульсы лазера на красителе должны гене- рироваться с опережением максимумов импульсов накачки (т]о>О). Экспериментальные исследования зависимости длитель- ности импульсов от расстройки резонатора можно найти и в других работах. Так, например, на рис. 5.13 представлены ре- зультаты, полученные Кулом, Ламбрихом и фон дер Линде [5.28] при исследовании временной структуры пикосекундных импульсов, генерируемых оксазиновым лазером, синхронно на- качиваемым криптоновым лазером с активной синхронизацией мод. Как видно из рис. 5.13, наименьшая длительность им- пульса ть = 25 пс была получена в области расстроек в 2%, в то время как область синхронизации соответствовала рас- стройке резонатора Д(6А)«1,8 мм. Применялся оптический фильтр с шириной спектра Дю = 5-1011 Гц. Сравнение с кривой/ 465МКМ 462мкм Рис. 5.12. Снятая автокорреля- ционным методом зависимость формы импульса лазера на красителе с синхронной накач- кой от расстройки резонатора 6L. (По [5.18].)
182 Глава 5 на рис. 5.4, а позволяет установить качественное совпадение хода экспериментальной и теоретической кривых, отражающих Рис. 5.13. Экспериментальное ис- следование зависимости ширины импульса от расстройки резона- тора 6L. (По [5.28].) /,<? - U W - + G с; + ад £ 1,0 — 4-4* S I 0,9 - ++ 0,8 - + i_____।_____|_____|_____[_ 400 600 800 1000 1Z00 Мощность импульсов, мВт Рис. 5.14. Экспериментальное исследо- вание зависимости ширины импульса от энергии накачки. (По [5.29].) наличие минимума длительности импульсов внутри области синхронизации. Расчет абсолютного значения минимальной дли- тельности импульсов Рис. 5.15. Сравнение тео- ретических и экспери- ментальных результатов по изменению времен- ного сдвига между им- пульсами лазера накач- ки и лазера на краси- для указанной полуширины спектральной полосы пропускания оптического фильт- ра дает при /? = 93 °/о тг=28 пс и ширину области синхронизации Д(дТ)»2,4 мм. Более точное сравнение теории с экспе- риментом потребовало бы определения значения параметра накачки Ре- зультаты экспериментальных исследова- ний зависимости длительности импуль- сов от энергии накачки по данным рабо- ты [5.9] показаны на рис. 5.14. Уменьше- теле в зависимости от расстройки резонатора 6L. (По [5.27]; теорети- ческие результаты по [5.11].) ние длительности импульсов с ростом энергии накачки соответствует расчет- ным результатам, показанным на рис. 5.5, а, б. Зависимость относительного располо- жения импульсов накачки и импульсов лазера на красителе от расстройки ре- зонатора в соответствии с эксперимен- тальными результатами Хорна и др. [5.26, 5.27] представлена на рис. 5.15. Авторы измеряли функцию корреляции импульсов накачки и лазера. Для этого исследовался сигнал на суммарной частоте <йр+<йь, получаемый в нелинейном оптическом кристалле. Так как длительность импульсов лазера на красителе мала по сравнению с длительностью импульсов накачки, то функция корреляции регистрирует форму импульсов накачки. Времен-
Лазеры с синхронной накачкой 183 ной сдвиг максимума при изменении расстройки резонатора 6L является мерой изменения сдвига по времени между им- пульсами накачки и лазера на красителе. На рис. 5.15 пред- ставлен сдвиг между импульсами в зависимости от расстройки резонатора б Л, определенный по измерениям корреляционной функции для импульсов, и проведено сравнение с теоретиче- скими результатами, полученными в разд. 5.2. Хорошее согла- сие теоретических и экспериментальных значений имеет место в диапазоне 0^2бЛ Д(о/с<0,8. Можно предположить, что в диапазоне выше 0,8 возникновение импульсов-сателлитов яв- ляется причиной того, что временной сдвиг кажется слишком малым. 5.3.3. Селекция импульсов Дополнительная модификация лазеров с синхронной накач- кой позволяет при уменьшении- регулируемой частоты следова- ния импульсов увеличить их энергию более чем на порядок. Рис. 5.16. Схема лазера на красителе с синхронной накачкой и селекцией импульсов. 1 — акустооптический синхронизатор мод; 2—аргоновый лазер; 3 — лазер на красителе; 4 — струя красителя; 5 — селектор импульсов; 6 — ВЧ-генератор. Для этого выходное зеркало S4 заменяют селектором импуль- сов. Им может являться, например, акустооптический модуля- тор (рис. 5.16), выводящий импульс из резонатора через каж- дые п проходов, в то время как для промежуточных проходов излучение модулятором не отклоняется и остается в резонаторе. Это обеспечивает накопление энергии. Зеркала резонатора ла- зера на красителе могут быть полностью глухими, что при за- данной энергии накачки повышает энергию импульсов. Ячейка Брэгга в селекторе импульсов должна «в состоянии покоя» вносить в резонатор минимальные потери, а после приложения управляющего сигнала — обеспечивать высокую степень откло- нения (^>0,7). (Для увеличения степени отклонения часто
184 Глава 5 используется двойной проход через ячейку Брэгга, что имеет ме- сто в схеме на рис. 5.16.) Кроме того, необходимо, чтобы время включения ячейки было меньше периода следования импульсов 2Л/с. В ячейке Брэгга, где (в отличие от акустооптического модулятора) используется лишь отклонение на бегущей ультра- звуковой волне, время нарастания степени отклонения зависит не только от времени нарастания мощности высокочастотного сигнала, но и от времени пробега ультразвуковой волны через область перетяжки пучка излучения в центре ячейки. При пе- ретяжке с диаметром 20 мкм время пробега составляет около 5 нс. Высокочастотная электроника должна обеспечивать нара- стание управляющего сигнала за время ^5 нс, так как иначе для типовых длин резонатора вышеупомянутые требования не будут выполнены. Кроме того, высокочастотная электроника должна обеспечивать включение сигнала точно при одном и том же значении фазы периодической последовательности им- пульсов лазера на красителе, что требует жесткой синхрониза- ции модулирующего сигнала. Применение такого устройства позволяет увеличить мощ- ность импульсов примерно в десять раз и довести ее до 103— 104 Вт. Частота следования импульсов может изменяться в диа- пазоне от нуля до нескольких мегагерц. Селекция импульсов, однако, сопровождается некоторым их уширением, составляю- щим обычно несколько пикосекунд. 5.3.4. Усиление Для некоторых применений необходимы еще большие мощ- ности, чем достигаемые с помощью селектора импульсов. Мощ- ности порядка гигаватт нужны, например, для исследования нелинейных оптических эффектов высоких порядков, а также для эффективного преобразования частоты излучения (см. разд. 8.8). На рис. 5.17 показана схема усилительной лазерной установки, примененной Ротманом и др. для усиления импуль- сов, генерируемых лазерами на красителе с синхронной накач- кой [5.30]. Усиление осуществляется в четырех расположенных последовательно кюветах с красителем, накачка которых произ- водится второй гармоникой излучения (Л. = 0,53 мкм) лазера на АИГ: Nd с модуляцией добротности. При этом лазер на кра- сителе не содержит селектора импульсов, а их селекция для снижения частоты следования осуществляется в процессе уси- ления, периодичность которого задается лазером на АИГ: Nd, работающим с тактовой частотой около 10 Гц. Длительность импульсов лазера на АИГ: Nd с модуляцией добротности равна примерно 10 нс, что в зависимости от случайного соотношения фаз позволяет усиливать один или два импульса лазера на красителе без специальной синхронизации с аргоновым лазе-
Лазеры с синхронной накачкой 185- ром. При дополнительной синхронизации обоих лазеров накачки достигается усиление всегда только одного импульса, проходя- щего через усилитель в момент достижения максимума инвер- сии населенностей. Для накачки ступеней усилителя исполь- зуется сравнительно большая энергия в импульсе второй гармо- ники излучения лазера на АИГ : Nd С>50 мДж). Для возможно- более эффективного преобразования основного излучения во> Рис. 5.17. Лазер на красителе с синхронной накачкой и последующим четы- рехступенчатым усилителем. (По [5.30].) 1 — лазер на красителе; 2 — аргоновый лазер; 3 — лазер на АИГ : Nd; 4 — нелинейные кристаллы; 5 — цилиндрические линзы; 6 — первый усилитель; 7 — диафрагма; 8 — второй усилитель; 9 — третий усилитель; 10 — четвертый уси- литель; 11 — насыщающиеся поглотители. вторую гармонику используются два кристалла. Излучение вто- рой гармоники, полученное после прохода через первый кри- сталл, используется для накачки оконечных каскадов усили- теля. Остальное излучение на длине волны 1,06 мкм после пер- вого кристалла проходит через второй. Полученное таким пу- тем излучение с длиной волны 0,53 мкм служит для накачки двух каскадов предварительного усиления. Для получения хо- рошей поперечной структуры пучка импульсов после первого каскада усиления с помощью диафрагмы осуществляется филь- трация пространственных частот. Для развязки усилительных, каскадов применяются насыщающиеся поглотители. Это исклю- чает самовозбуждение усилителей, которое возможно вследст- вие большого значения коэффициента усиления. Кроме того, насыщающиеся поглотители способствуют улучшению формы усиливаемых импульсов. Результирующий коэффициент усиле- ния равен нескольким миллионам, что позволяет достичь гига- ваттной импульсной мощности.
6. ПАССИВНАЯ СИНХРОНИЗАЦИЯ МОД В ЛАЗЕРАХ НА КРАСИТЕЛЯХ 6.1. Принцип действия Синхронизация мод в лазере на красителе с помощью насы- щающегося поглотителя была впервые осуществлена Шмидтом и Шефером [6.1]. Они наблюдали возникновение цуга коротких импульсов в лазере на родамине 6G, накачиваемом импульсной лампой при помещении в его резонатор кюветы с красителем, игравшим роль насыщающегося поглотителя. Результаты Шмидта и Шефера были повторены Бредли и О’Нейлом, из- мерившими длительность импульсов методом двухфотонной лю- минесценции (см. гл. 3). Она оказалась равной 5 пс [6.2]. При- мер схемы лазера на красителе с пассивной синхронизацией мод показан на рис. 6.1. Накачка кюветы с красителем осуще- Рис. 6.1. Устройство резона- тора лазера на красителе с накачкой от импульсной лампы. ствляется импульсной лампой. Для предотвращения образова- ния дополнительных резонаторов Фабри—Перо торцы элемен- тов либо скошены под углом Брюстера, либо имеют клиновид- ные подложки. Для обеспечения перекрытия в кювете насыщающегося поглотителя переднего и заднего фронтов им- пульса кювета располагается возможно ближе к зеркалу (см. п. 6.2.3). В результате насыщение поглотителя достигается при меньших интенсивностях. По этой причине помещение поглоти- теля вблизи зеркала способствует процессу синхронизации мод. С помощью частотно-селективного элемента ширина спектра излучения лазера может быть сужена, а максимум спектра из- лучения может перестраиваться. Это позволяет осуществлять перестройку частоты пикосекундных импульсов, которые могут быть частотно-ограниченными^. Так, например, в лазере на ро- 1 То есть импульсами, длительность которых определяется шириной спектра (по преобразованию Фурье).— Прим. ред.
Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 187 дамине 6G или крезил-виолете с соответствующими насыщаю- щимися поглотителями возможна перестройка в пределах от 580 до 700 нм. Лазеры на красителях с импульсной накачкой работают в квазинепрерывном режиме, длительность которого ограничи- вается длительностью вспышки лампы накачки. По-настоящему непрерывный режим (сш-режим) впервые удалось осуществить Иппену и сотр. [6.3], а также О’Нейлу [6.4]. Для непрерывной накачки лазера на родамине 6G они использовали излучение аргонового лазера. Была получена непрерывная последователь- ность импульсов длительностью 1,5 пс. В более поздних экспе- риментах лазер такого типа позволил осуществить генерацию фемтосекундных импульсов [6.5—6.7, 6.30—6.32]. Основой механизма пассивной синхронизации мод, как и ак- тивной синхронизации, является временная модуляция потерь в резонаторе. Однако в отличие от активной при пассивной синхронизации система сама определяет моменты времени, со- ответствующие минимуму потерь. Процесс образования импуль- сов в лазерах на красителях может быть объяснен следующим образом: после того как излучение накачки обеспечило превы- шение над порогом генерации лазера, в резонаторе начинается процесс установления вынужденного излучения, затравкой ко- торого является спонтанный шум. В рассматриваемом здесь многомодовом режиме излучение состоит из множества стати- стически перекрывающихся во времени флуктуационных пиков. Вследствие большого сечения рабочего перехода лазерного красителя интенсивность усиливается вынужденным излучением за 20—30 проходов в такой степени, что начинает играть важ- ную роль насыщение поглотителя. Поглотитель выделяет те флуктуации или группы флуктуационных выбросов, которые обладают максимальной энергией, так как для них потери ми- нимальны. В силу того что средняя длительность флуктуацион- ных выбросов или образующихся в конце концов импульсов существенно меньше постоянных времен релаксации поглоти- теля (Ть) и усилителя (Та31), процессы насыщения обеих сред определяются не интенсивностью, а энергией флуктуационных импульсов. Насыщение поглощения или снижение усиления становится существенным тогда, когда энергия, приходящаяся на единицу поверхности, достигает по порядку величины значе- ния ^s = h(i>loa32. В поглотителях такого типа передний фронт импульса или группы флуктуационных выбросов сокращается до тех пор, пока энергия не достигнет значения, при котором поглощение благодаря насыщению сильно снижается. Задний фронт импульса при этом остается неизменным, тогда как пе- редний становится более крутым (рис. 6.2). Для образования короткого импульса благоприятным было бы сокращение и его
188 . Глава 6 заднего фронта. В лазерах на красителях с пассивной синхро- низацией мод это обеспечивается тем, что начиная с определен- ного значения энергии импульса разность населенностей умень- шается настолько, что усиление падает ниже порогового значе- ния. Это сокращает задний фронт импульса. В результате Рис. 6.2. Схематическое представление процесса укорочения импульса в ла- зере на красителе с пассивной синхронизацией мод. Комбинированное дей- ствие процессов насыщения усилителя и поглотителя обеспечивает укорочение фронтов импульса и усиление его пика. совместного влияния процессов насыщения поглотителя и усили- теля возникают условия, при которых преимущественно усили- вается определенная группа флуктуаций, обладающая макси- мальной энергией, и передние и задние фронты импульсов постоянно сокращаются, так что в конце концов образуется от- дельный ультракороткий импульс. Для этого необходимо, чтобы лечение (о^4) поглотителя превышало сечение (о“2) усилителя, так чтобы поглотитель насыщался меньшей энергией, чем уси- литель, и как результат эффективное усиление пика импульса превышало усиление его фронтов. Далее необходимо, чтобы ин- версия населенностей за время одного прохода не восстанавли- валась полностью, так чтобы потери на переднем фронте пре- вышали усиление. Это ограничивает максимальное время пол- ного прохода резонатора при заданной постоянной времени усилителя Tasi. С другой стороны, резонатор не должен быть слишком коротким, так как необходимо, чтобы время восстано- вления накачкой инверсии населенностей после прохождения импульса было достаточным. Все эти обстоятельства налагают определенные условия на выбор параметров лазера и резона- тора и определяют границы области синхронизации, внутри ко- торой возможна генерация ультракоротких импульсов. Эти гра- ницы будут более точно определены в следующем разделе. По окончании быстрого процесса усиления и некоторого укорочения импульса важную роль начинает играть действие
Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 189 оптического фильтра (или при тщательном устранении всех пассивных элементов, ограничивающих спектральную полосу, .ширина линии лазерного перехода), вызывающее ограничение спектральной ширины импульса. Так же, как и при других спо- собах синхронизации мод лазера в непрерывном режиме, это обеспечивает образование импульсов стационарной формы, остающейся неизменной при последующих проходах резона- тора. И.2. Теория 6.2.1. Основные уравнения Теоретическое исследование лазеров на красителях с пассив- ной синхронизацией мод было впервые выполнено Нью на основе скоростных уравнений [6.8, 6.9]. Он показал, что использование комбинированного действия насыщающегося поглощения и сни- жения усиления позволяет ускорить процесс укорочения им- пульса при надлежащем выборе параметров лазера, обеспечи- вающем подавление импульса на фронтах и усиление его пика. (Эту область параметров называют также статической зоной укорочения импульса.) Такой анализ не учитывал частотно-за- висимых эффектов и эффектов ограничения полосы частот. Это не позволило описать стационарный режим и теоретически оце- нить достижимые длительности импульсов, их форму и т. д. (в приближении применения скоростных уравнений длитель- ность импульса с ростом числа его проходов стремится к нулю). Простое аналитическое описание стационарного режима было сделано Хаусом. Он учел зависящее от частоты действие опти- ческого фильтра [6.10], но одновременно использовал ряд при- ближений, такие, как малая (по сравнению с энергией насыще- ния усилителя и поглотителя) энергия импульсов и малые потери и усиление за один проход, что сильно ограничило об- ласть применимости полученного решения. В результате этого допустимые параметры лазера оказались заключенными в весьма малую область, не содержащую зачастую эксперимен- тально реализуемых величин Ч В дальнейшем изложении мы бу- дем следовать одной из работ Хермана и Вайднера, в которой процесс синхронизации мод исследовался при более общих условиях и на энергию импульсов, потери и коэффициент уси- ления никаких ограничений не налагалось [6.11]. В связи со сказанным рассмотрим линейный резонатор, изо- браженный на рис. 6.3. Активная среда возбуждается источни- ком непрерывной накачки, что позволяет использовать для 1 Последующие теоретические исследования можно иайти в [6.22—6.25].
190 Глава 6 описания процесса усиления соотношения, выведенные в пре- дыдущей главе, причем теперь следует положить /Р(0, ц) == = const. Мы можем, однако, еще более упростить описания, Насыщающийся Оптический поглотитель фильтр Выходное Зеркало I 1 зеркало <• -- - Краситель-усилитель < *> * . J С/с Ur Рис. 6.3. Схематическое изображение оптических элементов лазера на краси- теле с синхронизацией мод. ua, ui, ur обозначают времена пробега импульсом отмеченных отрезков. Числа от 0 до 7 показывают позиции внутри резонатора. нение условий резонанса («щ; фаза, не зависящая от времени тат интегрирования примет вид предполагая, что за корот- кое время прохождения им- пульса через активную сре- ду изменением инверсии на- селенностей за счет накач- ки можно пренебречь, счи- тая, что изменение инверсии обусловлено исключительно импульсом. В соответствии с этим в интервале времени прохождения импульса в уравнении (5.8) можно пре- небречь слагаемым 1Р по сравнению с IL- Кроме то- го, предполагается выпол- ю“2«ю^), причем имеется (ф(ц)=const). Тогда резуль- Г Л 1 у(т], z) = ехр < 032 5 4.(0, П ) > -ф y(n = — oo,z) — 1, (6.1) \ —ОО ) где у(т]=—оо, г) определяется начальным условием в момент времени, предшествующий прохождению импульса (т]->—оо)1 *,. к которому в процессе накачки на верхнем лазерном уровне была создана определенная населенность 4“=4“(т] =—оо, z). Это позволяет из (5.3) найти у (ц->-оо, z): у 01->—оо, z) = exp j — <J32 j М? (ц -— оо, z)dz > s= (V (г))- I о ) (6-2) Здесь V (г) соответствует усилению переднего фронта импульса, причем следует учитывать, что в силу условия 7“ ~ и инвер- сия населенностей зависит от предыдущего прохода импульса и от положения усилителя внутри резонатора. В соответствии с этим мы получим из (5.11а), (5.12), (6.1) и (6.2) выражение для определения изменения формы импульса после прохода им активной среды от позиции 0 до позиции 1 на рис. 6.3: 4(1, VrIL (0, 7])es (°, Я) К 4) (6.3) 1 Строго говоря, момент времени г] ограничен интервалом — u/2eCj'|e^u/2. Обозначение г]—► —оо в дальнейшем означает лишь, что — тц.
.Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 191 где для сокращения записи введено К (n) = 1 + Vr [ехр (д (0, п) - О], (6.4) a Vr (z) соответствует коэффициенту усиления переднего фронта импульса, если он проходит через усилитель справа. Для энер- гии импульса, нормированной на энергию насыщения, 3 Z Рис. 6.4. Схема уровней насыщающегося поглотителя. Уровень 3 есть очень короткоживущее колебательное состояние состояния S1 (уровень 2). Плотность населенности уровня 3 Л’3 пренебрежимо мала 4^32 ^^21 > Tl)- _ л (О (1, Т]) = 032 j (1, ) С?Т| , — оо после прохода через усилитель мы получим <1(1, Т1) = 1п К(т]). (6.5) Изменение импульса в результате прохода его через насыщаю- щийся поглотитель описывается аналогичным образом. Насы- щающийся поглотитель при этом можно считать трехуровневой системой (рис. 6.4), в которой уровень 3 является возбужден- ным колебательным уровнем возбужденного электронного уровня, населенность которого в силу малости времени релак- сации Ть пренебрежимо мала. Кроме того, так как то можно пренебречь релаксацией на основной уровень. В ре- зультате скоростные уравнения принимают вид (б.б) Nbl + Nb2 = Nb. (6.7) Решение этой системы уравнений совершенно аналогично со- ответствующему решению для усилителя. Для интенсивности в позиции 2 получим / (2 ц) — Вг1ь^’ 4)) 1 + Вг [ехр (1, п) — 1) В (z) — ехр < — спз j Nb (г]-1 оо, z)dz[. (6.8) I о )
192 Глава 6 ------<--------------------------------------------- Здесь В (z) есть передаточная функция поглотителя на перед- нем фронте импульса, Br (z)— значение этой функции при про- ходе импульса через поглотитель справа. Множитель т = = Ч°ь13/°а32 содержит отношение абсорбционных сечений Gi3 ^аз2 и отношение сечений пучков излучения q — qalqb в уси- ливающей и поглощающей средах. Применение телескопа по- зволяет увеличить значения q и т. По аналогии с (6.4) энер- гия в позиции 2 дается выражением ^(2,т1) = 4'1п {1 +^[ехр(т^(1, ц)) - 1]}. (6.9) Для обратного прохода импульса через усилитель и поглотитель мы получим аналогичные формулы, причем Vr и Вг следует за- менить на Vi и Bi. В дальнейшем мы используем соотношения, имеющие место между различными коэффициентами передачи. При этом надо учесть, что время релаксации усилителя Та31 по порядку величины равно временам прохода резонатора иг, щ и u = ur + ut, в то время как время релаксации поглотителя мало по сравнению с щ и иг, но либо превышает, либо совпа- дает по порядку величины с иЛ (поглотитель размещается вблизи зеркала). Обозначим плотность населенности верхнего лазерного уровня до прохода импульса справа и слева соответ- ственно через NaSr . и Na ., после прохода импульса — через N“r f и , а стационарную населенность, обеспечиваемую накачкой,— через . Выражение для изменения населенно- сти вследствие релаксации молекул за время движения (см. рис. 6.3) импульса, идущего справа, после его прохода через активную среду и до момента прохода слева имеет вид л4 = <-[<-N“r, f]exp(—^-1 (6.10) \ ' 31 / Для усиления переднего фронта импульса, входящего ьо слева, с учетом In У, =о^ J N“ . (z')dz' получим о (6.Н)
Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 193 где Vo =ехр(о“ Л^, L“) есть коэффициент усиления для слабого сигнала. Из (5.2а) и (6.3) с учетом того, что ^’Ст=^’(0, оо), найдем следующее соотношение: La а С ОЭ2 J О (z }dz — In <, f используя которое, получим из (6.11) Аналогичным образом мы можем определить изменение инвер- сии населенностей активной среды за время прохода иг им- пульса, распространяющегося справа налево. При этом следует учитывать изменение формы импульса и энергии в соответст- вии с соотношениями (6.8) и (6.9): 1 I Vr^V0' exp (~аг/т^) Vi 1 - BoBz + BoBz Ll + Vr Vo 1 - Vi + Vi V - B0Bi + B0Bt X (6.13) Проведем аналогичный расчет для поглотителя, учитывая до- полнительно условие Получим Вг = Во, (6-14) — NL С31 где В0 = е —коэффициент передачи поглотителя для слабого сигнала. Используя формулы (6.3), (6.5), (6.8) и (6.9), можно теперь получить равенство, определяющее изменение параметров им- пульса по мере его прохождения через усилитель, насыщаю- щийся поглотитель и обратно: Л(4, П) = С(П)4-Л(°, П), (6-16) 13 Заказ № 75
194 Глава 6 где С(П) = И+гВрВ/ Re g (n) 1 (n) {1 - BqB/(1 - (n))}(1 ~m)/m i - Vi + vt {i - BOBZ (i - (6.17) (6.18) Влияние частотно-селектирующего элемента описывается так же, как в разд. 5.2. Предполагая, что ширина спектра импульса мала по сравнению с полушириной Д® полосы пропускания ча- стотно-селективного элемента, получим после двукратного про- хода через этот элемент 4(7, = (4, Л)_ n) + 4 Г„ d2IL(4, n)_________1 Г dIL(4, n) \2 ' Aw2 dr)2 2/l (4, Щ \ dr\ ) Для определения установившейся формы стационарных им- пульсов в лазере на красителе с непрерывной накачкой надо написать условие самопроизведения импульса после каждого полного прохода резонатора: 4(7, т]) = 4(0, п + й)«[1 + h + n). (6.19) Здесь h есть возможный сдвиг во времени максимума, вызван- ный действием усилителя и насыщающегося поглотителя. Ком- бинируя (6.16), (6.18) и (6.19), мы получим нелинейное инте- гродифференциальное уравнение, определяющее стационарную форму импульса 4 = 4(0, т]). Оно идентично (5.18), если счи- тать, что коэффициент усиления G (г]) определяется равенст- вом (6.17). Для решения этого уравнения можно также восполь- зоваться подстановкой (5.19), так как на фронтах импульса G (г]) лишь слабо зависит от времени. Так же, как и в разд. 5.2, мы с помощью этой подстановки получим шесть трансцендент- ных уравнений для определения параметров лазера. Добавим к ним в качестве седьмого уравнения (6.13), что позволит од- нозначно определить семь неизвестных величин ^ст, /о, И, 0, h и Vr для заданных параметров лазера Ко, Во, т, иг/Тз\ и U1/T31 . Остальные величины Br, Bt и Vi являются явными функциями Vr, Ко, Во и <ГСТ. Для их подстановки в равенство (6.17) можно воспользоваться выражениями (6.12), (6.14) и (6.15).
Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 195 6.2.2. Обсуждение решений для стационарного режима Численное решение трансцендентных уравнений, полученное для параметров лазера, представлено на рис. 6.6. Предполага- лось, что усилитель расположен в середине резонатора (иг = = ui), а насыщающийся поглотитель — вблизи одного из зеркал («а=0). Такое расположение, элементов является опти- мальным. 6.2.2.1. Стабильный мононмпульсный режим Действительные решения трансцендентных уравнений для параметров импульса, соответствующие стабильному моноим- пульсному режиму, существуют лишь в ограниченной области изменения параметров лазера Vo, Во, R, и/Т^ и т. При этом надо отбросить физически нереальные решения, например ре- шения, для которых <3'о>с?ст. На рис. 6.5, а сплошные линии на плоскости По, Вй ограничивают область параметров, при ко- торых для фиксированье значений т, R и и/Ты имеет место стабильный мононмпульсный режим (область синхронизации). При малых потерях в поглотителе (1 — Во<^1) и небольшом усилении (По—1<^С1) область синхронизации мала. С увели- чением потерь на поглощение область синхронизации расши- ряется, хотя, с другой стороны, при этом, конечно, растет необ- ходимая для возбуждения генерации в лазере минимальная мощность накачки. При выбранных параметрах лазера нижняя граница области синхронизации лежит ниже порога генерации лазера Т0= П^В2/?=1, который на рис. 6.5 представлен штрих- пунктирной линией. Это объясняется тем, что благодаря усло- вию 7'“31~м инверсия населенностей не снимается полностью предшествующим импульсом. Для возбуждения генерации в ла- зере прежде всего необходимо, чтобы мощность накачки пре- вышала пороговую; однако после возбуждения колебаний в ла- зере усиление может быть уменьшено до значения даже ниже порога возбуждения, и несмотря на это, система остается в об- ласти синхронизации мод. Надо отметить, что область синхро- низации мод не идентична области статического укорочения импульса, в которой фронты импульса не усиливаются, а по- давляются. Границы этой области определяются кривыми Т i==: = G(^ = O) = 1 и Т/= G (ff — е?ст) = 1 и обозначены на рис. 6.5 штриховыми линиями. Эти кривые лежат внутри области ста- бильного моноимпульсного режима. Отсюда следует, что часто принимаемое за критерий существования синхронизации мод 13*
> 196 Глава 6 Рис. 6.5. Область стабильных моиоимпульсов: а — в плоскости В,,. К(), и = = Та б — в плоскости Vo, «/?'“[ • Параметры: /? = 0,9, т = 7, ил — 0, ur=Ui, Во = О,85. (По [6.11].) введенное Нью [6.8] условие отрицательного значения полного усиления на фронтах импульса не является обязательным для генерации синхронизированных по модам импульсов. Стацио- нарный ультракороткий импульс может сформироваться и тогда, когда один из его фронтов усиливается, а на другом имеют ме- сто потери. Условие формирования в резонаторе отдельного ко- роткого импульса, согласно изложенной здесь теории, требует
Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 197 существования действительного самосогласованного решения уравнения (5.18) при подстановке в него выражения для коэф- фициента усиления (6.17). Именно это условие и следует счи- тать необходимым критерием существования синхронизации мод. С другой стороны, из рисунка видно, что область статиче- ского укорочения импульса позволяет по крайней мере оцени- вать ширину области синхронизации мод. На рис. 6.5, б в плоскости и/Т^ , Ко представлена область стабильного моноимпульсного режима при фиксированных зна- чениях ш, R и Bs. Как видно, ширина стабильной области очень сильно зависит от отношения времени прохода резонатора к времени релаксации и/Та Требование не слишком большого значения и[Та31 означает, что инверсия населенностей в усили- теле еще не восстанавливается полностью после предыдущего прохода импульса, в результате чего на переднем фронте им- пульса преобладают потери или по крайней мере усиление не- велико (что соответствует сделанным выше замечаниям отно- сительно необходимого критерия синхронизации мод). В против- ном случае на переднем фронте импульса будут усиливаться флуктуации интенсивности, что приведет к многоимпульсной генерации. С другой стороны, отношение и/Т^ не должно быть слишком малым, так как в противном случае после снижения усиления будет недостаточно времени для восстановления из- лучением накачки инверсии населенностей. По этой причине усиление должно быть выбрано очень большим, так чтобы до- стигалась область синхронизации мод. Это, однако, также мо- жет привести к появлению нежелательных импульсов-сателли- тов, возможность возникновения которых не охвачена предло- женным здесь анализом. Как видно из рис. 6.5, б, при выбран- ных параметрах можно определить оптимальное значение ве- личины и/Т“ «0,2... 0,5. В самом общем виде для реальных экспериментальных условий реализация синхронизации мод требует выполнения условия 0,1 <и/Тз1 < Ю. (6.20) Дальнейшие заключения могут быть сделаны на основании условия, требующего, согласно рис. 6.5, а, чтобы коэффициент передачи поглотителя (для слабого сигнала) Во был меньше не- которого максимального значения В*1акс. При равенстве коэф- фициента передачи В“акс границы областей стабильного режима и кривые Тг = 1, Т/=1 и То=1 сливаются и простираются до некоторой точки, определяемой, помимо того, равенствами <?ГСТ = 0 и dTiJd^cl. — dT 11 d<S ст ?ст=0 <?CT=o
198 Глава 6 Из этого условия следует, что =V1 + «Н.-s^-Z - тйет • <6-21 > При заданном Во из (6.21) можно получить формулу для ми- нимального значения т\ = 1 + V^(1-Й) ' (6,22) Условие (6.22) определяет соотношения между сечениями пере- ходов в поглотителе и усилителе. Оно означает, что поглоти- тель должен достичь насыщения раньше, чем усилитель. На пе- реднем фронте импульса поглощение еще не достигает насыще- ния, в результате чего передняя часть импульса подавляется. Задний фронт импульса подавляется в результате падения уси- ления. Максимум импульса подчеркивается лишь в том случае, когда в некотором интервале времени поглотитель уже насы- щен, а усилитель еще не насыщен. 6.2.2.2. Параметры импульсов Обсудим зависимость параметров импульсов от параметров лазера, поглотителя и резонатора. На рис. 6.6, а представлена нормированная относительная ширина импульса в зависимости от коэффициента усиления Ко для слабого си- гнала для различных значений коэффициента передачи Во для слабого сигнала и фиксированных значений т = 7, 7? = 0,9. Концы кривых соответствуют границе стабильного моноимпульс- ного режима. Границы зоны статического укорочения импульса Т/=1 и Т/=1 показаны пунктирными кривыми. Они, как уже было выше показано, лежат внутри области стабильного ре- жима. При малых значениях Ко ширина импульса с ростом ин- тенсивности накачки (т. е. с увеличением Ко) уменьшается. По- сле достижения шириной импульса минимального значения рост интенсивности накачки сопровождается увеличением ширины импульса. Уменьшение коэффициента передачи поглотителя уко- рачивает импульсы и увеличивает их интенсивность. Минимум ширины импульсов для меньших Во смещается к левой границе области синхронизации мод. Ширина импульсов, как и ранее, обратно пропорциональна ширине полосы пропускания частот- но-селективного элемента. Энергия импульсов монотонно нара- стает с увеличением коэффициента усиления для слабого си- гнала Ко (рис. 6.6, б). При малых потерях на поглощение ин- тенсивность импульсов растет с ростом интенсивности накачки также монотонно, тогда как при больших потерях интенсивность достигает максимума вблизи области стабильного режима (рис. 6.6, в). Коэффициент асимметрии ц представлен на
Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 199 Рис. 6.6. а, б.
200 Глава 6 Рис. 6.6. в—г.
Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 201 Рис. 6.6. Зависимости параметров импульсов от коэффициента усиления для слабого сигнала и коэффициента передачи поглотителя Во- Параметры: кривая /: Во = О,7; кривая 2: Во = О,75; кривая 3: Во = О,8; кри- вая 4: Во = О,85; кривая 5: Во = О,9. Другие параметры лазера: # = 0,9, т = 7, uA = 0, иА = 0, Ui = ur = 0,5T^2. (По [6.11].) рис. 6.6, г. Для значений Во^О,8 и при мощности накачки, для которой длительность импульсов минимальна, импульсы близки по форме к симметричным (ц^О). Снижение мощности на- качки ниже значения, соответствующего минимальной длитель- ности импульсов, вызывает укорочение заднего фронта им- пульса (р<0, , в то время как увеличение усиле- ния ведет к укорочению переднего фронта импульса (р>0, <ГСт) Такая зависимость объясняется тем, что увели- чение мощности накачки приводитк большему усилению перед- него фронта импульса. Рассчитаем в качестве примера параметры импульсов для типовых величин, характеризующих лазер на родамине 6G с ча- стотно-селективным элементом с полосой А® = 5-1013 с-1, эф- фективным сечением усилителя о“2=3-1016 см2, диаметром пучка в усилителе 15 мкм и длиной волны лазерного излуче- ния к = 600 нм. Основные параметры лазера выбраны следую- щими: V0=l,3, Во = О,85, /? = 0,9, т = 7, иА = 0 и ui — иг = 0,5Тз1.
202 Глава 6 Для длительности импульса найдем Тг = д/20 = О,4 пс. Энер- гия импульсов и пиковая мощность вне резонатора составляют 2,4- 1СН° Дж и 470 Вт. При этих значениях импульс близок к симметричному (ц = 0,079). 6.2.3. Эффекты когерентного перекрытия сталкивающихся импульсов при пассивной синхронизации мод 6.2.3.1. Основные уравнения В предшествующем рассмотрении мы не обращали внима- ния на особенности, которые могут быть вызваны размещением поглотителя вблизи зеркала с большим коэффициентом отра- жения. Ряд экспериментальных исследований показал, что рас- положение узкой кюветы с поглотителем в контакте с глухим зеркалом увеличивает стабильность генерации и способствует укорочению импульсов (см., например, [6.12]). Такое действие тонкого контактного поглотителя обусловлено тем, что падаю- щий на зеркало и отраженный импульсы перекрываются в на- сыщающемся поглотителе', это позволяет достигать насыщения при меньших интенсивностях или энергиях импульсов и благо- приятствует процессу синхронизации мод. Эффекты когерент- ного перекрытия двух импульсов могут быть использованы осо- бенно эффективно, если такие встречные импульсы распростра- няются в кольцевом резонаторе и перекрываются в тонком поглотителе [6.6, 6.7, 6.33, 6.37—6.39]. Таким путем к настоя- щему времени были получены наиболее короткие импульсы дли- тельностью около 50 фс, возбуждаемые в резонаторе лазера (ср. п. 6.3.4). При этом максимальное перекрытие встречных импульсов в поглотителе обеспечивается системой автоматиче- ски, так как оно соответствует оптимальным условиям генера- ции, если только оба импульса одинаково усиливаются активной средой. Последнее обеспечивается таким размещением усили- теля и поглотителя, когда расстояние между ними составляет четвертую часть длины резонатора. В этом разделе мы хотим вывести уравнения, описывающие когерентное перекрытие двух встречных импульсов в лазере. Это описание в одинаковой сте- пени должно касаться двух различных ситуаций: контактного поглотителя в линейном резонаторе и режима синхронизации мод в лазере с кольцевым резонатором со сталкивающимися импульсами (СРМ) ([6.13, 6.29]). Мы будем считать, что в слу- чае линейного резонатора оптические элементы расположены, как показано на рис. 6.3, при иА = 0 и оптимальном размеще- нии усилителя в середине резонатора (ur = Ui). В случае коль- цевого СРМ-лазера отраженный луч на модели рис. 6.3 не про- ходит снова через отдельные элементы, а направляется опти- ческой системой непосредственно к точке 2. При этом расстоя-
|г F? Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 203 ние между поглотителем и усилителем составит «/4. В этом случае расположение оптических элементов для обоих напра- влений идентично, благодаря чему встречные импульсы усили- ваются в одинаковой степени. Ниже оба варианта и другие аналогичные ситуации будут обозначаться как СРМ-режимы, причем при анализе мы будем следовать работам Хермана, Вайднера, Вильгельми [6.13], а также Кюльке, Рудольфа, Виль- гельми [6.29]. Напряженность поля в лазере при наличии двух встречных импульсов может рассматриваться как суперпозиция полей импульса, распространяющегося влево (Ai(z> /)), и им- пульса, распространяющегося вправо (Ar(z, /)): 1 Г ik z —ik z~\ t со t E{z, t) —-^-[Ai{z, t)e L +Ar(z,t)e \e L + к. c. (6.23) Подстановка (6.23) в уравнение (6.7) для плотности населен- ности основного уровня поглотителя позволяет обнаружить быстроосциллирующие составляющие exp(2ikLz). Для первых коэффициентов q, р пространственного преобразования Фурье 1V& =q + pe2ikLz + p*e~2ikLz получим уравнения 4^ = -р [<7 (IЛ Г + I Ar I2) + pA*Ar + р*А1А*г], (6.24) = ~₽ [Р (I А |2 + IЛ Г) + (6.25) в то время как из волнового уравнения следует (см. разд. 1.3) -4r- + v4r-=—Г ^(qAt + pAALh (6.26) и 44 + 4 44= - 4 а'3 + РА^ <6-27* где были введены обозначения ₽ = т?з | И*3 |2/2Л. [ 1 + 4 (®31 — ®л)2/А®2], L(, = Ьь -|- iLb = [ 1 4- 2i (<0з i — > ь г1з | Н1з |2 ®z. VИо 013 =-----—7=-------. Л -V е0 Для упрощения решения уравнений (6.24) и (6.27) мы рас- смотрим предельный случай малого поглощения и усиления, а также малой энергии импульсов (по сравнению с энергиями насыщения усилителя и поглотителя). Это значит, что <^'Ст<С1, т^стО, В0 = е~к<,^1— х0, Vn = ea^l + a. Подобная модель для случая неконтактного поглотителя или однонаправленного кольцевого лазера была впервые использована Хаусом [6.10]. Область применимости полученных с помощью такой модели
204 Глава 6 приближенных результатов ограничена относительно малыми вариациями параметров лазера. Это следует из сравнения ре- зультатов, полученных в п. 6.2.1 и 6.2.2 с результатами работы [6.10]. Тем не менее для получения обозримых результатов мы ниже рассмотрим эффекты когерентного перекрытия в том же приближении; тщательно проверяя при сравнении с экспери- ментальными результатами корректность сделанных допуще- ний. Случай моноимпульсного лазера с контактным поглотите- лем отличается при сделанных предположениях от случая коль- цевого СРМ-лазера лишь тем, что коэффициент поглощения для слабого сигнала ^ = 0^ NbLb для контактного поглотителя должен заменяться коэффициентом х =2ob NbLb, так как им- пульс в этом случае проходит через поглотитель дважды за один проход резонатора. Проведя последовательную аппрокси- мацию, мы на первом шаге подставим в (6.26) и (6.27) /? = 0 И для q — заданную предшествующим процессом накачки насе- ленность в поглотителе и усилителе. После двух итерационных шагов получим после прохода импульса через поглотитель Лг(ц, 3) = Л(п, 2){1 - -^-(1 - ml^(n) + -^- ^2(ц)}}, (6.28) _ п где S (ц) = Оз2£а J I (»1 ) dx\ — 00 и х = хо7-б. Для тонкого поглотителя (Lb<^rLv) в режиме СРМ имеем т\ = 3т и m2=10m2 при т=озДь/бз2/-а. Для тол- стого поглотителя Lb^>xLv в режиме СРМ т\=2т и m2 = 4m2, тогда как в однонаправленном режиме mi = m и m2 = m2. Та- ким образом, толстый поглотитель в СРМ-режиме насыщается так, как будто через него проходит импульс с удвоенной энер- гией. Тонкий поглотитель в СРМ-режиме насыщается еще бы- стрее вследствие образования стоячих волн, причем в этом ре- жиме при сделанном приближении действующее сечение о631 примерно утраивается по сравнению с сечением в однонаправ- ленном режиме (m-*-3m). Проводя аналогичные приближен- ные оценки изменения напряженности поля в усилителе, по- лучим ДГ(Я, 4) = [1 4-Д-(1 -S (п))]аг(п, 3), (6.29) где есть коэффициент усиления для обоих импульсов на переднем фронте, а а0=о®2М® — коэффициент усиления для слабого сигнала в центре линии.
Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 205 Как и в гл. 5, мы будем считать, что на излучение в резо- наторе оказывают влияние частотно-селективные элементы (ча- стотные фильтры). Роль такого частотного фильтра может играть дополнительный элемент (например, призма), помещае- мый в резонатор для перестройки частоты излучения. Прибли- женно такой фильтр может представлять эффективное ограни- чение полосы усиления. Если ширина спектра импульса мала по сравнению с шириной полосы фильтра и частота излучения ла- зера задается центральной частотой этой полосы, то изме- нение импульса после прохода через этот элемент описывается, согласно (5.13) и (5.14), выражением ЛГ(Я, 5) = Г1 -Л_ ( 4) (6 31) ' 1 L Дм ат] Дм2 dtf J 4 1 ’ ' ’ Ниже будет показано, что для генерации возможно более ко- ротких импульсов в некоторых случаях целесообразно поме- стить в резонатор дополнительный оптический элемент (на- пример, стеклянную пластинку), толщина которого выбрана та- кой, чтобы за счет дисперсии групповой скорости обеспечить максимальную компенсацию «чирпа». Подобная дисперсия вы- зывается и остальными оптическими элементами, суммарное действие которых необходимо учесть. Изменение амплитуды на- пряженности поля в линейном оптическом элементе с учетом дисперсии групповой скорости описывается уравнением (1.50') (при Р'=0). Интегрируя это уравнение по z, используя при этом приближение последовательной аппроксимации и учиты- вая потери на выходном зеркале введением аналогового коэф- фициента потерь у, получим Аг (Я, 6) = (1 - Аг (Я, 5) + 4- d2Arll’ 5) , (6-32) где г = Lc,d2kldt.i>2= (4л2с/®3г ) L0{Pnld№, a Lo — эффективная толщина стеклянной пластинки, которую мы здесь считали рас- положенной между фильтром и выходным зеркалом. Используя условие самовоспроизводимости в стационарном режиме параметров импульса после каждого прохода ЛГ(Л, 6) = ЛГ(>1 + h, 2) ~ri + /*-4 + 4--4-U(n. 2), (6.33) I ex 11 ал а к । 1 получим из (6.28) — (6.33) для амплитуды Аг (ц, 2)=Лг(п, 2) = = Л (i]) нелинейное интегродифференциальное уравнение с ком- плексными коэффициентами. Выделяя фазу <р (д) Л(л) = Л(л)е;,г
206 Глава 6 можно теперь разделить действительную и мнимую части и по- лучить следующую систему уравнений для фазы <р (д) и дей- ствительной амплитуды Д(д): Р 2 Л]2 bW 2 Д / Liu + ' ) Л] T +(^-4-)tfPw=0- <6-34а> «+т(ДЧт+ft)-ДЦД-4)х х[-§- + 2^-Д1пЯ«]-ту^-=». <6'34б> где g (п) = g' (п) + g" (п) = 4- (° — х — Y) + + (mix — а) ё (п)^2-у- т2^2 (д). 6.2.3.2. Решение уравнений при условии резонанса Сначала мы рассмотрим простейший случай совпадения средней частоты спектра лазерного импульса (щ. с частотами переходов поглотителя и усилителя <ог=®з2=®з1 и пренебре- жимо малой дисперсии групповой скорости (г = 0). В этом слу- чае £//(д)=0 и возможным решением, как это следует из (6.346), является cZ<p/cZri = O. Тогда уравнение (6.34а) может быть решено подстановкой А (П) = А /[ch (п/Д)]-(6.35) V тд Свободные параметры <?ГСТ и т£ при этом определяются урав- нением (6.34а) и выражаются следующими соотношениями [6.13]: 4[x0mi — а0 (1 +2о)] 3z0m2 ст Зхр/Пг (Др—Хо —у) 1 [zomi — Др (1 4- 26)]2 J ' тд 1 Vxpm2 (6.36) (6.37) где в СРМ-режиме б = Г 1 ехр (—Г exp ( иа А — 11 , L V 2Г32 )] L \ 7j2 J J
Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 207 а в однонаправленном режиме д=[1 + “Р('7г)][ехрШ“1] ' Формула (6.37) непосредственно показывает, что импульсы, ге- нерируемые с применением тонкого поглотителя в СРМ-режиме, Рис. 6.7. Область стабильного импульс- ного режима лазера на красителе с тон- ким поглотителем (а), толстым погло- тителем в СРМ-режиме (б) и поглоти- телем в однонаправленном режиме (а). Параметры и!Т^х =0,8, ur — ui, m — 4, Y = 0,l. Область статического укороче- ния импульсов, ограниченная кривыми gj = O и gi = 0, заштрихована. (По [6.13.]) 0,1 0,2 0;3 0,4 0,5 0,6 а.о 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 а? при равных энергиях в уЮ®3 раза короче. На рис. 6.7 пред- ставлены область устойчивого укорочения импульсов [опреде- ляемая здесь отрицательными значениями эффективного уси- ления напряженности поля в лазере в начале импульса (g/j и конце импульса (g/) (g><0, g/<0)] и порог генерации ла- зера §'о = 2ло — 2х0 — у==0 для трех случаев тонкого (mi = 3m, m2=10m2), толстого (mi = 2m, m2 —4m2) поглотителя в СРМ- режиме, а также поглотителя в однонаправленном режиме (mi = m, m2=m2). Как видно, наилучшйе условия дает исполь- зование тонкого поглотителя в СРМ-режиме, чему соответст- вует благоприятная конфигурация области стабильности: эта область шире, чем для поглотителя в однонаправленном режиме, и расстояние между порогом генерации лазера (^о = 0) и левой границей области стабильности (^/ = 0) мало.
208 Глава 6 Для получения стабильного моноимпульсного режима доста- точно лишь небольшого Рис. 6.8. а — энергия импуль- сов г^ст, б — длительность им- пульсов (ть = 1,76тл) в зави- симости от коэффициента уси- превышения порога за счет накачки. На рис. 6.8 представлены энергия импульсов и их длительность в за- висимости от набора параметров, соответствующего области стабиль- ного режима. Потери в поглоти- теле выбраны таким образом, что левая граница области стабильного режима (g/ = 0) для всех трех слу- чаев совпадает. Это необходимо для того, чтобы параметры им- пульсов сопоставлялись при оди- наковых коэффициентах усиления йо или одинаковой энергии на- качки. Вследствие обусловленных этим меньших потерях в поглоти- теле энергия импульсов в однона- правленном режиме больше, од- нако длительность импульсов при применении тонкого поглотителя в СРМ-режиме в три раза меньше. Таким бразом, СРМ-режим с тон- ления для тонкого поглотителя (кривая /), толстого поглоти- теля в СРМ-режиме (кривая 2) н поглотителя в однонаправ- ленном режиме (кривая 3). Остальные параметры: хо = О,2 (кривая 1), Хо = О,176 (кри- вая 2) и хо=О,12 (кривая 3). (По [6.13].) ким поглотителем позволяет полу- чить более короткие импульсы и расширить область стабильного ре- жима, что согласуется с экспери- ментальными результатами [6.12]. При отклонении расстояния между поглотителем и усилителем от оп- тимального («с)/4 сталкивающиеся импульсы обладают неодинако- выми энергиями и &L2, что обусловлено различными условиями усиления. При этом соот- ношение между длительностями импульсов определяется выра- жением _____ / 3 —|- 6^ —|- С,2 Т41 Д/ 1 + 6g 4- 3£2 ’ где Одновременно сужается область стабильности режима, определяемая усреднением областей стабильного ре- жима каждого из сталкивающихся импульсов. При заданных й0 и х0 с ростом отклонения расстояния между поглотителем и усилителем от значения («с)/4 мы придем в конце концов в область, где возможен лишь однонаправленный режим, при котором длительность импульсов примерно в три раза превы- шает минимальную.
Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 209 6.2.3.3. Решения в случае нерезонансных условий. Возникновение «чирпа» и его компенсация Перейдем к исследованию влияния отстройки частоты излу- чения лазера от частот переходов поглотителя и усилителя (®Е=7^®32, ®L=7t®3i ). Уравнение (6.34) в этом случае может ре- шаться подстановкой в форме (6.35) для амплитуды Д(ц) и = - 4-----Д- th (п/т!) (6.38) для фазы импульса. Член с )—1 th(т]/т' ) учитывает мгно- венный сдвиг частоты. При с2>0 «чирп» положителен, а при К ^2<0 отрицателен. Член С1/т£‘ учитывает отклонение мгновен- ной частоты в момент времени ц=0 от частоты = Под- ставляя (6.35) и (6.38) в (6.34) и приравнивая коэффициенты перед линейными независимыми гиперболическими функциями, можно получить шесть независимых уравнений для неизвестных т£, ст, h, Cl, С2, [6.34]: -]-(</ — и — у) + — а')—; ,z/ — ^ст ( r r\ 1 <х>2 г CjZ" t 1/2 । * \ [пци — а)----апцл--------т^Л-—г- -Г h I — т/. т/. --^(^--4-)=°- (6-39б) г L \ Д<0 2 / Ч х 1 S ' , 3 гс2 . с2— 2 / 4 h2 \ п оо л 16 + 2 ,2 + ,2 ( Д(02 2 } °’ (6.39в) ч ч -Г(а” — zj -I- — а)—+ (6.39г) 0-)-4«да-- ^+4-(-4+»)+ +Х-хУ-4-)=°’ <6-ззд / 2 \ -Ц5~<^стт2х 2~J ~) = 0’ (6-39е) Ч 4 z ч 14 Заказ № 75
210 Глава 6 (а = а' + ia", х = х' + zx"). Сначала мы пренебрежем влиянием линейных оптических элементов (г = 0). Тогда для параметра «чирпа» из (6.39в) и (6.39е) непосредственно следует 2 Зх' . // Зх' \2 . о —1,5 ±V2+(ir^r)!; (М0) причем знак «+» соответствует ®L 3g , так как параметр с2 при to L-► (оьд2 должен исчезать. Как и следовало ожидать, знак «чирпа» зависит от того, выше или ниже частота излучения лазера резонансной частоты поглотителя. На рис. 6.9 пред- ставлены решения (6.39) для определенных параметров, причем для каждого жестко заданного набора параметров лазера су- ществует два решения. На рис. 6.10 для решения при больших энергиях показаны значения сдвига частоты, параметров «чирпа» и длительности импульсов. Для численной оценки можно воспользоваться следующими величинами, определенными по линии люминесценции Rh 6G и линии поглощения DODCI: ®“2 «3,24-1015 с-1, ®ь31 «3,22-1015 с-1, А(о“ = 2/т“2 « «3,6-1014 с-1 и Ao)fj = 2/Kj1 «2,3-1014 с-1. Для этих величин и решения с большей энергией область синхронизации мод, определенная на рис. 6.10, простирается от 612 до 624 нм. Это, как и расчетная зависимость длины волны от концентрации, хо- рошо согласуется с результатами эксперимента [6.38]. Рассчи- танные для ширины полосы фильтра А®«0,31 • 1015 с-1 дли- тельности импульсов tl = 1,76t'l лежат в пределах от 50 до 90 фс, что соответствует наблюдаемым результатам [6.35— 6.38]. При c2/t'l«1,7 2,2-1013 с-1 (рис. 6.10, а) оценка сдвига длины волны внутри импульса дает результат 4,9— 6,2 нм. Для получения коротких импульсов необходимо при по- мощи линейного оптического элемента с положительной диспер- сией групповой скорости (например, стекла с d2ra/dZ2g>0) ком- пенсировать приблизительно постоянную часть «чирпа», что обеспечивает эффективную компрессию импульсов. Следова- тельно, параметры лазера должны быть выбраны таким обра- зом, чтобы исчезал параметр «чирпа» с2 в (6.38). Как следует из уравнения (6.39е), этот случай точно реализуется тогда, когда дисперсионный параметр г = Lodtkldtii21и L, описывающий
Рис. 6.9. Зависимость частоты излучения лазера <oL (а) и энергии импульса <ГС1 (б) от коэффициента усиления ао(А(иь^=2/'т*! ). Параметры: /п0=6, хо —0,4, у = 0,015, м/7'з2 = 0,8, (co^j—<Од2)т21 =—0,174, т31/т31 =1,56. Штриховой линией обозначена граница области стабильного режима. (По [6.36].) 14*
Рис. .6.10. Зависимость сдвига частоты «чирпа» (а) и длительности импульса (б) от коэффициента усиления. На рис. 6.10,6 выбрано: I) и/Т^ ='2,3, II) u/7«2=0,8. Остальные параметры соответствуют выбранным на рис. 6.9. (По [6.36].)

214 г в * Глава 6 дисперсию в дополнительном линейном оптическом элементе, принимает значение 5 '2^2 2 г" Г —- g " ТД 0 CT^l XgL-fft . (6-41) В заключение этого раздела мы хотим обратить внимание на работу Кобаяси и Иосидзавы [6.41], в которой в дополнение к выведенным здесь основным уравнениям проводится анализ, не ограниченный приближениями Хауса, а также на работу Иппена и Стикса [6.40], в которой проводится численный экс- перимент на ЭВМ. Результаты обеих работ совпадают с приве- денными здесь как по характеру функциональных зависимостей, так и по порядку оцениваемых величин. 6.2.3.4. Влияние времени поперечной релаксации усилителя и поглотителя Для получения наиболее коротких импульсов необходимо обеспечить возможно большую ширину полосы дополнительных оптических элементов в резонаторе, так чтобы полоса частот ограничивалась результирующей линией усиления. При более грубой оценке ширину полосы «частотно-селективного фильтра» можно заменить шириной эффективной линии усиления. Од- нако в деталях действие линейного оптического фильтра отли- чается от эффекта ограничения полосы самой линией усиления, так как ширина последней определяется насыщающимися, т. е. нелинейными, оптическими элементами. Это обстоятельство ис- следовалось Рудольфом и Вильгельми [6.36], которые не пре- небрегали членом dpn/dt в уравнении для элемента матрицы плотности pi2 [см., например, уравнение (1.60)], а путем после- довательных аппроксимаций учли зависящие от этого члена два последующих поправочных члена. В результате они получили уравнения, аналогичные (6.39), с дополнительными членами, учитывающими ограничение полосы частот линией усиления. Для случая компенсации в резонаторе «чирпа» в импульсе подобранным линейным оптическим элементом были найдены решения, соответствующие условию d2(f/d,r\2 = d(f/dt\ = 0 в мак- симуме импульса. Для критического значения дисперсионного параметра г линейного оптического элемента, при котором «чирп» компенсируется, может быть получено следующее соот- ношение: f/ Г 5 оэ 2 г" 2 Xq t-p q b I " । 1 r b -3- <Sа-л^Ььт-—7-©стЗтт31 yb -Г -7- Y* ~T7~ \ Lb / „ . al". 1 ' ba — «0Т32 j Ya + Ya л- V "a 'а,
Рис. 6.11. Зависимость частоты излучения лазера (о г (а) и длительности импульса (б) от коэффициента поглощения. А, В — длительность импульса для режима без фазовой модуляции и компенсации «чирпа». (По [6.36].) т0 = 3; ч = 0,07; =1.
216 Глава 6 где Y«, ь == Re {La, ь) > Ya, ь = Im (La> ь) > 6a, ь == Re {La, b) > d'a, b = Im {La, bf- Первое слагаемое соответствует значению (6.41), остальные дают вклад, обусловленный конечными значениями поперечных времен релаксации т“ и . Некоторые результаты представ- лены на рис. 6.11. Частота излучения лазера a>L уменьшается с ростом коэффициента поглощения для слабого сигнала, как это видно на рис. 6.11, а, что соответствует экспериментальным наблюдениям. Рассчитанная кривая зависимости дисперсион- ного параметра г от х0 и как следует из рис. 6.11, б, имеет при определенных значениях х0 и coL экстремумы. Этот резуль- тат соответствует экспериментальным данным и не объясняется полученной на основе скоростных уравнений приближенной формулой (6.41). Длительности импульсов представлены на рис. 6.11, в, причем для сравнения длительности импульсов А и В соответствуют режиму с выполнением резонансных усло- вий (о> =<о?, = ®“ ), при котором не возникает нуждающийся в компенсации «чирп». Очевидно, что нерезонансное взаимодей- ствие в совокупности с образованием и компенсацией «чирпа» приводит к заметному укорочению импульсов. 6.3. Экспериментальные установки и результаты 6.3.1. Основы устройства лазеров на красителях, накачиваемых импульсными лампами Первые лазеры на красителях с синхронизацией мод накачи- вались импульсными лампами. Пример устройства такого ла- зера представлен на рис. 6.1. Этот лазер накачивается ксено- новой импульсной лампой, помещенной в двойной эллиптиче- ский отражатель. Длительность накачки составляет около 1 мкс, а энергия равна примерно 100 Дж. Насыщающийся по- глотитель помещен в кювету, находящуюся в оптическом кон- такте с глухим зеркалом. Как уже было показано, такое рас- положение оптимально, так как оно позволяет добиться коге- рентного перекрытия в поглотителе падающего и отраженного импульсов, что облегчает достижение насыщения поглотителя. В качестве насыщающегося поглотителя для лазера на краси- теле родамин 6G пригоден краситель DODCI. Частота излуче- ния лазера перестраивается эталоном Фабри—Перо. Так как с изменением длины волны усиление и поглощение в обоих кра- сителях меняется, то для новой длины волны необходимо за- ново подобрать концентрацию насыщающегося поглотителя, так
Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 217 чтобы лазер оставался над порогом генерации и в области ста- бильного режима. Так как время накачки импульсной лампой конечно и имеет порядок микросекунд, то и цуг генерируемых импульсов огра- ничен по длительности. Его огибающая меняется с перестрой- кой длины волны. При более коротких длинах волн образова- ние импульсов происходит быстрее, чем при более длинных вол- нах диапазона перестройки. Это вызвано изменением эффектив- ного сечения. Путем вариации типа красителя, используемого в качестве лазерной среды, и подбора подходящего поглотителя Таблица 6.1. Красители и насыщающиеся поглотители для лазеров с непрерывной накачкой (по [6.12]) Лазерный краситель Насыщающийся поглотитель Диапазон перестройки, нм Родамин 6G DODCI 598—615 DQOCI 580—613 Родамин В DODCI 610—630 DQOCI 600—620 Крезил-виолет 610—620 Натриум-флуоресцеин Родамин 6G 564 диапазон перестройки может быть расширен как в сторону бо- лее коротких, так и в сторону более длинных волн. В табл. 6.1 перечислены некоторые типы лазерных красителей и соответ- ствующие им поглотители и указаны возможные диапазоны перестройки длины волны. 6.3.2. Основы устройства лазеров на красителях с непрерывной накачкой Разработка лазеров на красителе с непрерывной накачкой дала возможность получить посредством пассивной синхрониза- ции мод непрерывную последовательность пикосекудных им- пульсов. Возможная конструкция резонатора такого лазера по- казана на рис. 6.12 [6.14]. В качестве источника накачки ис- пользуется аргоновый лазер непрерывного действия. Его излучение проходит мимо кварцевой призмы и фокусируется сферическим зеркалом на свободно текущий лазерный краси- тель. Насыщающийся поглотитель контактирует с глухим зер- калом и протекает через кювету тонким слоем, толщина кото- рого может меняться от 200 до 500 мкм. Плоские поверхности кюветы с красителем наклонены так, чтобы предотвратить об- разование дополнительных резонаторов Фабри—Перо. Пучок
218 Глава 6 излучения лазера на красителе фокусируется линзой на кювету с поглотителем, что повышает интенсивность в поглотителе примерно в четыре раза. Лазерный краситель образует струю, протекающую в середине резонатора. При применении в каче- стве лазерного красителя родамина 6G и поглотителя DODCI, толщине кюветы с поглоти- телем 0,5 мм и коэффици- енте пропускания выходного зеркала от 1 до 6 % такая конфигурация позволяет по- лучить импульсы длитель- ностью около 1 пс. При дальнейшем уменьшении толщины кюветы с поглоти- телем до 200 мкм длитель- ность импульсов может быть сокращена до 0,3 пс [6.14]. Альтернативная уста- новка для получения субпи- Рис. 6.12. Устройство резонатора лазера на красителе с непрерывной накачкой и пассивной синхронизацией мод. 7 — зеркало; 2 — поглотитель; 3 — вы- ходное зеркало; 4 — струя красителя; 5 — призма. косекундных импульсов от- личается от описанной тем, что насыщающийся поглотитель и усилитель смешиваются в общем растворе, свободно проте- кающем в виде струи через середину резонатора [6.15]. Так, например, родамин 6G как усилитель и DODCI как поглоти- тель могут быть смешаны при растворении в этиленгликоле. Применение комбинированного раствора упрощает юстировку лазера и осуществление синхронизации мод, так как доста- точно одной струи, что уменьшает число необходимых оптиче- -ских компонентов. Недостатком такой конструкции по сравне- нию с конструкцией с разделенными поглотителем и усилите- лем является невозможность применения телескопа для повы- шения интенсивности в поглотителе по сравнению с интенсив- ностью в усилителе, а также то, что поглотитель не находится в контакте с зеркалом. Однако в силу того, что сечения погло- щения в DODCI и родамине 6G еще достаточно велики, такая система все же может обеспечить стабильный режим синхро- низации мод. Юстировка системы упрощается вследствие того, что лазерный режим регулируется в ней лишь интенсивностью накачки и изменением концентрации красителя. 6.3.3. Результаты экспериментальных исследований Первые экспериментальные исследования работы лазеров на красителях с пассивной синхронизацией мод имели целью прежде всего определение условия синхронизации мод, реги- страцию пикосекундных импульсов и измерение их длительно- сти, а также выяснение физического механизма образования
Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 219 импульсов. Длительность импульсов измерялась методами двух- фотонной люминесценции и генерации второй гармоники (см. гл. 3). Измеренные в первых работах длительности импульсов лежали в пределах от 1 до 5 пс. Упомянутые методы, основан- ные на корреляционных измерениях, не потеряли своего зна- чения и в последующее время, а в субпикосекундном диапазоне представляют единственную возможность измерений. В то же время развитие измерительных методов с прямым временным разрешением, например использующих сверхскоростной фоторе- гистратор представило новые возможности для исследования временной структуры лазерного излучения с синхронизацией мод. Применение сверхскоростного фоторегистратора имело осо- бое значение при более подробном изучении развития излучения с синхронизацией мод из шумового излучения [6.16—6.18]. Та- кие исследования представляли особый интерес для выяснения механизма образования импульсов в лазерах на красителях с синхронизацией мод, который существенно отличается от ме- ханизма образования импульсов в твердотельных лазерах с пас- сивной синхронизацией мод. Длительность импульсов, генери- руемых лазером на красителе с пассивной синхронизацией мод, оказалась в несколько сот раз короче времени релаксации энер- гии в красителях, применяемых в качестве насыщающихся по- глотителей. Этот кажущийся парадокс, не укладывавшийся в модельное представление о твердотельных лазерах с пассив- ной синхронизацией мод, удалось разъяснить с помощью осно- ванных на временном разрешении исследований в совокупно- сти с подходящей теоретической моделью [6.9]. Вследствие ком- бинированного действия насыщающегося поглощения и сниже- ния усиления протекает быстрый процесс укорочения импульса, скорость которого не ограничивается временем релаксации в поглотителе. На рис. 6.13 показан пример исследования с вре- менным разрешением процесса развития из шума ультракорот- кого импульса в лазере на родамине 6G (по [6.18]). Несмотря на то что лазер при этом исследовании накачивался импульс- ной лампой, результаты исследования приложимы к лазеру с непрерывной накачкой, так как за время вспышки достигался стационарный режим. В качестве насыщающегося поглотителя при этих исследованиях использовался краситель DODCI. На- стройкой задавалась длина волны, равная 605 нм. Согласно записи скоростного фоторегистратора, в резонаторе после не- большого числа проходов (около 20 нс) с начала лазерной ге- нерации уже существует флуктуационная группа длительно- стью около 100 пс, которая превышает все остальные флуктуа- ции поля излучения. После примерно 25 проходов (120 нс) эта группа оказывается существенно сжатой. В дальнейшем разви- вается быстрый процесс укорочения импульса на фронтах, так что после примерно 35 проходов образуется одиночный импульс
220 Глава 6 длительностью 2 пс. С помощью линии задержки при этих ис- следованиях удалось записать два импульса, отстоящих друг -*| 57пс J*— Рис. 6.13. Микроденситограмма, полученная с помощью электрооптической камеры при исследовании процесса формирования ультракороткого импульса в лазере на родамине 6G поглотителем на DODCI. а — флуктуации в начале процесса формирования импульса; б — огибающая селектированных флуктуационных групп длительностью 17 пс после 30 прохо- дов; в — отдельный импульс после 35 проходов. Каждая запись дважды по- казывает временную зависимость интенсивности. Повторная запись обуслов- лена оптической задержкой и использовалась для калибровки по времени. (По [6.18 или 16].) Рис. 6.14. Мйкроденсито- грамма двух одновременно зарегистрированных им- пульсов. Число проходов отсчитывается от начала Образования цуга импуль- сов. (По [6.18].) от друга на два прохода (рис. 6.14). Запись отчетливо пока- зывает селекцию отдельного флуктуационного выброса за два прохода. В частности, здесь демонстрируется важная роль уменьшения усиления, так как подавляется передний и задний фронты импульса.
Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 221 Дальнейшие экспериментальные исследования имели целью, •с одной стороны, улучшение и упрощение экспериментальной техники генерации пикосекундных импульсов в лазерах на кра- сителях, нахождение новых лазерных красителей и соответст- вующих им поглотителей для расширения диапазона длин волн (особенно плавно перестраиваемого диапазона), а с дру- гой— главным образом укорочение длительности импульсов. На этом пути удалось продвинуться в область сотен фемто- секунд. Иппен и Шенк [6.19] на лазерной установке с двумя сво- бодно протекающими струями красителей в качестве поглоти- теля и усилителя получили импульсы длительностью около 0,5 пс. Использованный в этой работе поглотитель состоял из комбинации двух насыщающихся поглотителей. Сам по себе DODCI позволяет генерировать короткие импульсы, однако им- пульсный режим осуществляется лишь вблизи порога генера- ции, что требует тщательной юстировки и стабилизации пара- метров лазера. Добавление в раствор DODCI красителя мала- хитовый зеленый обеспечивает стабильный импульсный режим также при сильном превышении порога накачки. С другой сто- роны, малахитовый зеленый сам по себе не позволяет осуще- ствить стабильный импульсный режим. Полученные на этой установке импульсы асимметричны по форме и имеют экспо- ненциально спадающие фронты. Это подтверждает примени- мость использованной в разд. 3.2 для решения и соответствую- щей этой форме подстановки, введенной исключительно на основании анализа структуры основных уравнений. С другой сто- роны, измеренные в [6.19] импульсы не являлись частотно-огра- ниченными. Частота излучения за время следования импульса менялась («чирп» — см. разд. 2.5 и 8.3). Компрессия в диспер- гирующей среде позволила укоротить импульс до 0,3 пс. В [6.14] сообщалось о непосредственной генерации частотно- ограниченных импульсов длительностью 0,3 пс. В этой работе в резонатор лазера в качестве усилителя вводились свободная струя родамина 6G и поглотитель (DODCI), протекавший по узкой кювете, находившейся в контакте с зеркалом. Такое уст- ройство резонатора уже было описано в п. 6.3.2 и схематически показано на рис. 6.12. Дальнейшего укорочения импульсов до 0,17—0,13 пс до- стигли Диле и сотр. [6.5, 6.20]. Они применили резонатор, в ко- тором, как уже описывалось в п. 6.3.2, поглощающая и актив- ная среды (DODCI или малахитовый зеленый и родамин 6G) смешивались в единой струе. Это позволило уменьшить число элементов резонатора с семи в [6.19] и восьми в [6.14] до че- тырех (два фокусирующих зеркала и плоское выходное зер- кало). Более короткие импульсы образуются в такой установке благодаря тому, что исключается или сильно ослабляется
222 Глава б сужение частотного диапазона дисперсными элементами и пол- ностью используется ширина полосы лазерного перехода. Од- нако при этом теряется возможность перестройки частоты ла- зерного излучения. Еще более короткие импульсы длительностью 70 фс были по- лучены Моро и Зицером [6.30, 6.31] в лазере с синхронной на- качкой и двойной синхронизацией мод (п. 6.3.5), а также Фор- ком, Грином и Шенком [6.6] в режиме сталкивающихся импуль- сов в кольцевом резонаторе. Такие лазеры будут рассмотрены ниже. Наконец, Дителю, Фонтэйну и Дилсу [6.38] удалось по- средством компенсации «чирпа» в СРМ-лазерё получить наи- более короткие из наблюдаемых внутри резонатора лазера к настоящему времени импульсы длительностью 53 фс. Вне ре- зонатора Шенк, Форк и Йен [6.32] посредством компрессии получили импульсы длительностью 30 фс, а в дальнейшем Фуд- зимото, Вайнер и Иппен [8.42] — импульсы длительностью 16 фс, Халбот и Гришковский [8.43]— 12 фс, Шенк и др. [8.44]—8 фс. В настоящее время в литературе отсутствует достаточно полное описание систематических исследований зависимости параметров импульсов от различных параметров лазера. По- этому сравнение теоретических выводов разд. 6.2 с эксперимен- тальными результатами может быть проведено лишь качест- венно. Во многих работах (например, в [6.14, 6.20]) наиболее короткие импульсы были получены вблизи пороговой накачки. С ростом интенсивности накачки импульсы расширялись. Это согласуется с расчетной зависимостью длительности импульсов от интенсивности накачки, показанной для больших потерь на рис. 6.6, а (кривые 1 и 2), и противоречит сильно упрощенной теории Хауса [6.10], в которой предсказывается уменьшение длительности импульсов с увеличением усиления. Сочетая теоретические и экспериментальные результаты, можно сформулировать следующие условия получения возможно более коротких импульсов (эти условия частично противоречат друг другу): — Ширина спектра лазерного перехода должна быть боль- шой и должна использоваться по возможности полностью. Это значит, что следует уменьшать частотно-селективные эффекты, возникающие из-за наличия призм, эталонов Фабри—Перо и кювет с красителем. — Следует добиваться возможно большего значения отно- шения эффективных сечений поглотителя и усилителя (пг = = о^37а/(Оз2 7Ь). Это отношение может быть увеличено телеско- пом. Аналогичный эффект может возникать в режиме сталки- вающихся импульсов, осуществляемом при применении контак- тирующего с зеркалом узкого поглотителя, или в режиме двух сталкивающихся импульсов, который будет описан в п. 6.3.4.
Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 223 — Лазер должен работать при возможно больших потерях на поглощение, что требует высокой мощности накачки. Мощ- ность накачки при этом должна лишь немного превышать по- роговую, что позволяет получить наиболее короткие импульсы. Здесь, однако, надо иметь в виду, что при более высоких мощностях накачки возможно возникновение двойных импуль- сов, которые не были учтены подстановкой (5.19) в разд. 6.2. Так же, как и при методе синхронной накачки, пиковая мощ- ность импульсов может быть существенно повышена при при- менении режима работы с выводом одного импульса из резо- натора. Таким путем была достигнута пиковая мощность по- рядка нескольких киловатт при частоте следования импульсов 103 Гц. Возможно также усиление импульсов, что позволяет достичь области гигаваттных мощностей [6.12] (см. разд. 5.3). £.3.4. Сталкивающиеся импульсы На оптимальность условия насыщения узкого поглотителя при перекрытии в нем двух сталкивающихся импульсов указы- валось уже несколько раз. Однако до сих пор рассматривался лишь случай, при котором в резонаторе существует лишь один импульс, перекрывающийся в поглотителе сам с собой, если по- глотитель находится в непосредственном оптическом контакте с одним из крайних зеркал резонатора. В еще большей степени этот эффект может быть использован при движении в резона- торе навстречу друг другу двух импульсов, максимально пере- крывающихся в поглотителе, причем оптический путь импульсов в поглотителе мал или сравним с их шириной. Эти условия в лазере с кольцевым резонатором, показан- ном схематически на рис. 6.15, а, были реализованы Форком, Грином и Шенком [6.6, 6.32]. В качестве усилителя использо- вался родамин 6G, а в качестве поглотителя — DODCI, раство- ренный в этиленгликоле. Для создания возможно более узкого поглотителя применялось сопло специальной формы, создавав- шее струю, толщина которой в месте прохождения светового пучка составляла примерно 10 мкм. Усилитель накачивался .аргоновым лазером непрерывного действия, обеспечивавшим мощность накачки от 3 до 7 Вт на длине волны 5145 А, коэф- фициент малосигнальных потерь в поглотителе составлял 20%, а коэффициент пропускания выходного зеркала — 3 %. При помощи этой установки были получены лазерные импульсы длительностью от 65 до 90 фс со спектральной шириной 50+10А. Импульсы такой же длительности получил Дитель [6.7], ис- пользовавший аналогичный лазер с кольцевым резонатором, который накачивался аргоновым лазером ILA120, обеспечивав- шим мощность накачки около 1 Вт. В этой работе сравнива-
224 Глава 6 Рис. 6.15. Устройство резонатора кольцевого лазера для режима синхрониза- ции мод со встречными импульсами без компенсации «чирпа» (а) по [6.6] и с компенсацией «чирпа» призмой (б). (По [6.38].) лись параметры импульсов, генерируемых лазером с кольце- вым резонатором и аналогичным по накачке, поглотителю, уси- лителю и потерям на излучение лазером с резонатором Фабри— Перо. Импульсы, генерируемые кольцевым лазером, оказались примерно в четыре раза короче. Рассматриваемый здесь метод имеет по сравнению с мето- дом контактного поглотителя некоторые преимущества. Во-пер- вых, отпадают тяжелые технические проблемы изготовления оптического контакта зеркала с поглотителем. Во-вторых, им- пульсы лучше перекрываются в поглотителе. Их точную син- хронизацию регулирует сама система, так как условия генера- ции при точном перекрытии сталкивающихся импульсов в по- глотителе являются оптимальными.
Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 225 Теория такого СРМ-лазера была подробно изложена в п. 6.2.3. При этом было установлено, что в случае отстройки частоты излучения лазера от центра линии поглощения или усиления в импульсе возникает «чирп». Этот «чирп» был из- мерен Дителем, Дёпелем, Кюльке, Рудольфом и Вильгельми [6.21] и скомпенсирован вне резонатора. Благоприятные усло- вия генерации, позволяющие получить еще более короткие им- пульсы, создаются, как показывают расчеты, при компенсации «чирпа» дисперсионным оптическим элементом внутри резона- тора. Как и в работе [6.21], Дитель и сотр. использовали кон- струкцию резонатора, в которую в отличие от представленной на рис. 6.15, а были введены, как показано на рис. 6.15, б, ком- пенсирующие «чирп» дисперсионные элементы. При этом эф- фект угловой дисперсии на призме снижается зеркалом А43 или частично компенсируется второй призмой, чем обеспечи- вается относительно малое ограничение полосы пассивного ре- зонатора. Применение такой конструкции резонатора позво- лило Дителю, Дилсу и Фонтэйну [6.38] получить импульсы дли- тельностью 53 фс. Исходная длина волны излучения лазера определялась концентрацией поглощающего красителя. Для каждого значения длины волны длительность импульсов может плавно меняться за счет перемещения призмы, что. вы- зывает изменение оптического пути, проходимого импульсом внутри стекла. Как видно из рис. 6.16, для каждой длины волны при определенном значении длины пути в стекле обеспе- чивается полная компенсация «чирпа» и длительности импуль- сов минимальны. Оптическая длина пути, соответствующая минимальной длительности импульсов, меняется в зависимости от концентрации поглотителя и в свою очередь обеспечивает минимальную длительность импульсов при определенной кон- центрации или соответствующей длине волны излучения лазера. Наиболее короткие импульсы длительностью менее 100 фс были при этом получены в диапазоне длин волн от 605 до 620 нм, причем минимум длительности импульсов достигался при 617 нм. Основные экспериментальные результаты могут быть описаны в рамках теории, изложенной в п. 6.2.7. Режим сталкивающихся импульсов может быть также полу- чен в линейном резонаторе при замене одного из зеркал анти- резонансным кольцом (рис. 6.17), в котором находится погло- титель. Такое устройство впервые применялось Сигманом [6.42г 6.43] для реализации СРМ-режима в лазере на АИГ: Nd. Диле и сотр. [6.44] использовали этот принцип в лазере на краси- теле с синхронизацией мод, что позволило обеспечить по сравне- нию с кольцевыми устройствами компактность и простоту юсти- ровки. Режим сталкивающихся импульсов может быть осуществлен в установке с линейным резонатором и без такого кольца. 15 Заказ № 75
226 Глава 6 Рис. 6.16. Зависимость длительности импульса Ть от длины пути в стекле внутри резонатора. Длины волн: 1 — Х=615 нм (SQ1); 2 — Х=619 нм (флинт); 3 — Л =624 нм (SQ1). (По [6.37].) Рис. 6.17. Антирезонансное кольцо с насыщающимся по- глотителем- (По [6.42, 6.43].)
Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях 227 В этом случае длина резонатора должна равняться кратному числу п (п = 2, 3, 4, ...) расстояний от поглотителя до крайнего зеркала. При этом в резонаторе распространяется п импуль- сов [6.6]. Импульсы минимальной длительности (к настоящему вре- мени вплоть до 16 фс) можно получить, как указывалось выше,, путем последующей компрессии. 6.3.5. Двойная синхронизация мод . Пассивная синхронизация мод лазеров на красителях позво- лила получить наиболее короткие импульсы. Этот метод, од- нако, имеет некоторые недостатки, такие, как большая критич- ность к согласованию параметров накачки и резонатора, необ- ходимому для обеспечения стабильного режима, а также огра- ниченная насыщающимся поглотителем область перестройки. В то же время преимуществом метода синхронной накачки яв- ляется возможность перестройки в широком диапазоне частоты излучения и некритичность к выбору интенсивности накачки. С другой стороны, однако, импульсы, полученные методом син- хронной накачки, не столь коротки. Кроме того, необходимо точ- ное согласование длины резонатора лазера на красителе с рас- стоянием между импульсами. Для одновременной реализации преимуществ обоих методов синхронизации в некоторых рабо- тах [6.26—6.28] было предложено использовать режим двойной синхронизации, который состоит в одновременном применении синхронной накачки и дополнительной пассивной синхрониза- ции при помощи насыщающегося поглотителя. Так, в резуль- тате применения струи, в которой были смешаны поглотитель и усилитель, помещенной в резонатор аргонового лазера с аку- стооптической синхронизацией мод, были получены импульсы [6.28] длительностью 0,3 пс при возможности перестройки в диа- пазоне от 574 до 611 нм. При этом лазер оказался менее кри- тичным к подстройке длины резонатора, чем в случае синхрон- ной накачки. Применяемый в методе двойной синхронизации насыщающийся поглотитель, как уже отмечалось при описа- нии метода синхронной накачки, подавляет паразитные им- пульсы. Паразитные импульсы проходят через активную среду одновременно с импульсом накачки и основным импульсом, но в противоположном направлении. Однако при обратном движении эти импульсы проходят через поглотитель в разные мо- менты времени. Как было упомянуто, применяя струю, состоя- щую из смеси родамина 6G и быстронасыщающегося поглоти- теля DQOCI, Моро и Зицер получили методом двойной синхро- низации импульсы длительностью 70 фс [6.30, 6.31]. В качестве лазера накачки они применяли АИГ:Nd — лазер с синхрониза- цией мод и удвоением частоты излучения. 15*
7. ПАССИВНАЯ СИНХРОНИЗАЦИЯ МОД В ТВЕРДОТЕЛЬНЫХ ЛАЗЕРАХ 7.1. Принцип действия Первые эксперименты по получению ультракоротких им- пульсов путем пассивной синхронизации мод твердотельного лазера были выполнены в 1965 г. Мекером и Коллинзом [7.1] на основе рубинового лазера, и в 1966 г. Де Мариа и др. [7.2] на основе лазера на стекле с неодимом. В то время как дли- тельности импульсов, генерируемых твердотельными лазерами, в общем случае превышают длительности импульсов лазеров на красителях с пассивной синхронизацией мод (около 15— 20 пс в рубиновом лазере и от 2 до 10 пс в лазере на стекле с неодимом), пиковая интенсивность импульсов твердотельных лазеров существенно выше. Так, например, для рубинового ла- зера она составляет несколько сот МВт/см2, для лазеров на стекле с неодимом — несколько ГВт/см2. Летохов [7.3, 7.4] предложил так называемую флуктуацион- ную модель, позволившую количественно описать механизм син- хронизации мод в твердотельных лазерах. Основой модели яв- ляется предположение о том, что в результате нелинейного воз- действия поглотителя из большого числа флуктуационных вы- бросов интенсивности, существующих в резонаторе к началу процесса усиления, выделяется и усиливается самый большой выброс, тогда как остальные подавляются. Аналогичные пред- положения были независимо сделаны Флеком [7.5], который моделировал процесс усиления в твердотельном лазере при по- мощи компьютера. Эта модель получила дальнейшее развитие в ряде работ [7.6—7.13, 7.40—7.44]. Следующее ниже, в разд. 7.2, теоретическое описание процесса синхронизации мод в твердотельном лазере главным образом основывается на работах [7.12, 7.13]. Согласно флуктуационной модели, процесс развития импуль- сов может быть разделен на три фазы (рис. 7.1). Линейная фаза процесса генерации (область /) начинается с некоторого момента времени, при котором после начала процесса накачки начинает превышаться порог генерации лазера и усиление пре- восходит потери. При этом энергия накачки выбирается таким образом, чтобы лазер работал при малом превышении порога.
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 229 Несмотря на это, в лазере из-за большой ширины линии лазер- ного перехода возбуждается очень большое число продольных мод, которые независимо усиливаются. Взаимодействие различ- ных мод со стохастическим распределением фаз описывается стохастическим гауссовым процессом. Абсолютное число флук- туационных выбросов равно сначала по порядку величины числу мод резонатора, из которых, однако, лишь небольшое число су- щественно превышает средний уровень интенсивности. Вслед- ствие большего усиления мод, расположенных в центре линии лазерного перехода, спектр излу- чения в течение линейной фазы сужается, так как боковые моды у края линии перехода усилива- ются в недостаточной степени (естественная селекция мод').¥>о временном представлении это соответствует сглаживанию и расширению флуктуационных выбросов амплитуды. Так, на- пример, стекло с неодимом обла- дает линией шириной Av2i = = 7,5-1012 Гц. Соответственно длительность одного флуктуаци- онного выброса в начале линей- ной фазы 1/Av2i~ Ю-13 с. При длине резонатора 1 м и эф- фективном усилении, составляю- aUV <*о &rwp i । О I Z4 \"б\ Kz К | Uа Ко К, К Ко Kr KzKkvK Рис. 7.1. Схематическое представ- ление развития во времени усиле- ния а(К), потерь на поглощение х(7) и пиковой интенсивности им- пульса J(К). (К — число проходов импульса по резонатору.) о О щем несколько процентов, дли- тельность линейной фазы соответствует примерно 2000 прохо- дам. За это время за счет селекции мод длительность импуль- сов возрастает примерно до Ю-11 с. Нелинейная фаза (область II) начинается тогда, когда наи- больший флуктуационный выброс поля излучения достигает ин- тенсивности, при которой начинает проявляться нелинейность поглотителя или усилителя. Насыщение поглощения в очень быстро релаксирующем поглотителе благоприятствует росту максимального выброса по сравнению с другими, так как этот выброс испытывает меньшие потери, чем остальные с меньшей интенсивностью. Выделение максимального выброса из других флуктуаций усиливается еще вследствие того, что при малом уменьшении усиления за счет снятия инверсии населенностей в усилителе менее интенсивные флуктуационные выбросы с большой вероятностью могут оказаться ниже порога возбу- ждения. Это существенно уменьшает вероятность образования двойных импульсов. Одновременно это требует превышения
230 Глава 7 энергией накачки так называемого второго порога, так как иначе вследствие уменьшения усиления за время нелинейной фазы баланс усиления может оказаться отрицательным и для максимального импульса. Интенсивность максимального им- пульса за время нелинейной фазы быстро нарастает и после ста проходов уже превосходит интенсивность насыщения погло- тителя, в то время как более слабые по интенсивности флук- туаций подавляются. Импульс одновременно укорачивается за счет большего поглощения в нелинейном поглотителе на его- фронтах, чем в максимуме. Это укорочение не компенсирует, однако, увеличения длительности импульса за время линейной фазы. Нелинейная фаза заканчивается в момент насыщения нели- нейного поглотителя. В этот же момент в принципе заканчи- вается процесс формирования импульса и начинается «фаза насыщения» усилителя (область III). В течение этой фазы ин- версия населенностей в усилителе полностью снимается и про- цесс генерации прекращается. Соответственно этой специфике процесса генерации стационарный режим при пассивной син- хронизации мод твердотельного лазера не достигается, а излу- чается цуг из нескольких импульсов с переменными парамет- рами. Интервал между импульсами равен времени прохода ре- зонатора (см. рис. 7.6). Параметры цуга, такие, как его сред- няя продолжительность и интенсивность в максимуме, устанав- ливаются в области III. За время этой усилительной фазы вследствие большой интенсивности импульсов могут прояв- ляться эффекты, связанные с зависимостью от интенсивности коэффициента преломления, такие, как автомодуляция фазы, что может привести к расширению спектра, положительному сдвигу частоты или расщеплению импульсов на стохастические подымпульсы. Подобные эффекты могут существенно повлиять на свойства импульсов. Их можно, однако, исключить путем ограничения максимальной интенсивности, так как они прояв- ляются лишь после окончания процесса синхронизации мод. 7.2. Теория 7.2.1. Основные уравнения Важным отличием твердотельных лазеров с пассивной син- хронизацией мод от описанных выше типов лазеров является невозможность достижения стационарного импульсного режима и существенно другие по порядкам величин отношения между различными временными параметрами системы. Время жизни возбужденного лазерного уровня в твердотельной среде Та31 (составляющее десятки и даже сотни микросекунд) сильно пре-
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 231 вышает время прохода резонатора и (составляющее наносе- кунды), (7.1) в то время как насыщающийся поглотитель должен очень бы- стро возвращаться путем релаксации в основное состояние. Длительность импульса тт, больше времени релаксации Ть21 или одного порядка с ним: (7.2) Для упрощения предположим, что относительное изменение ин- тенсивности лазерного излучения за один проход мало: |Л*+1) (П) - /1(п) I < /f(n)- (7-3) Здесь К — число проходов резонатора. Переменная г] = ^— z/v при этом ограничена временем прохода резонатора и (О^л^ =Cw). Рассмотрим теперь изменение параметров излучения по- сле прохода через усилитель, поглотитель и отражения от зер- кала, взяв за основу расположение элементов, аналогичное изо- браженному на рис. 6.3. Мы здесь не будем вводить специаль- ный частотно-селективный элемент, но зато учтем конечную спектральную ширину лазерного перехода. Для описания про- цесса генерации в четырехуровневой системе твердотельного ла- зера при условии, что преобладает однородное уширение ли- нии, мы можем воспользоваться уравнениями (4.1) — (4.3) (ла- зер на АИГ: Nd). (К системам с неоднородно уширенной ли- нией многие из сделанных ниже выводов приложимы в некото- ром приближении.) Для исследования развития импульса из шума, согласно выводам гл. 1, в уравнение (4.2) следует вве- сти стохастический член f’('i'l), описывающий флуктуации в среде. Согласно условию (7.1), можно считать, что за время одного прохода изменения населенностей малы, как это уже было сделано в разд. 4.2 (Л^лг#*). С учетом стохастических флуктуаций F (г^) получим вместо соотношения (4.5) 032^3 Г ЛК а | 7 а\2 1 , Г С - Т32 + (тз2) + р (1) dZ» ’ <7-4) гдеС = —2/^Но/ео®ьРз2Тз2МаЛа. С учетом условия (7.3) реше- ние уравнения (7.4) может быть найдено путем последователь- ных приближений. Тогда напряженность поля и населенность верхнего лазерного уровня в позиции 1 (расположение отдель- ных элементов резонатора выбрано таким же, как на рис. 6.3)
232 Глава 7 зависит от соответствующих величин в позиции 0 следующим образом: Al (I, п) = Al (О, л) + [л? (О, л) - А дЛ“^',|) + + оаг^Я^]+4-г(л), N?, (1) = N% (0) - оз" u/f (0) Nkl (0) + NaWP - ~р^ + -^-Ш(0), \ 131 / (7-5) (7.6) где для сокращения введены натуральный логарифм усиления за один проход ак(0) = 2о“2 LaN^(0), параметр накачки Wp = а также усредненная за проход резонатора интенсив- ность ниже для упрощения мы будем величину ак называть «усиле- нием». Изменение напряженности поля насыщающимся погло- тителем с учетом условия (7.2) описывается следующими соот- ношениями: (ц) дг ir& N\ = -4-Л(п)М 1 l + /Z(n)//s ’ (7.7) (7.8) где введена интенсивность насыщения поглотителя = (°137‘ь21)~1. Уравнение (7.7) также решается методом довательных приближений: Xf(2, п) = AKL (1, п)- *(/7(1, п) 4(1+/7(1, п)М) ’ 1Ь = S после- (7.9) где х0 = 2о^з LbNb. (Величина х0 есть натуральный логарифм от коэффициента передачи для слабого сигнала за двойной проход.) Изменение напряженности поля при обратном проходе че- рез поглотитель и усилитель не отличается от изменения при прямом проходе и поэтому может быть учтено заменой La на 2La и Lb на 2Lb. Наконец, следует учесть потери при отраже- нии от зеркала-. л7(1, п) = (1 л7(5, п). (7.10)
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 233 Константа у учитывает здесь линейные потери за один проход. Комбинируя соотношения (7.5), (7.9) и (7.10) и учитывая ра- венство Л^(6, ri) =Л£+1 (о, rj), получим для напряженности поля рекуррентную формулу. В соответствии с условием (7.3) запишем [Л^+Дц)— (г])]« с+Д (Д, ц)/дК и преобразуем эту формулу в дифференциальное уравнение. В целом для опи- сания твердотельных лазеров с пассивной синхронизацией мод мы получим таким путем следующую систему уравнений для амплитуды напряженности поля ЛГ(Д, ц) и нормированного усиления а(Д) =2о“2 LaN3(K) при Д-м проходе: <МЛ(К, П) дК ± a m Д (К, ч) - - + + Ш* ]-1 Лч«. ч) — Ук(Д, п) 2(1+ IL (Д> п)/4) = Р - оз2иа (К) Il (К). СД(Д, ц), (7.П) (7.12) Р = ри означает здесь скорость накачки, выраженную в едини- цах времени прохода и. Для четырехуровневой системы она, согласно (7.6), определяется выражением Р = и [Гр (Д) Цмакс ~(wP (К) + а (Д)1, (7.13) к ^31 J I в то время как для трехуровневой системы (рубиновый лазер) Р = uWP (Д) (амакс - а (Д)). (7.14) Для сокращения записи здесь было введено обозначение аМакс = = 2oa32LaNa, а при написании (7.14) использовалось неравен- ство W р»\/Ta3i. Уравнение (7.11) определяет изменение комплексной ампли- туды напряженности поля за Д проходов. Члены, пропорцио- нальные а (Д), описывают усиление излучения-в активной среде, причем производные по времени в квадратных скобках учитывают влияние на временное описание конечной спектраль- ной ширины лазерного перехода. Слагаемое, пропорциональное у, описывает линейные потери на зеркале, в то время как член, пропорциональный х0, выражает потери в насыщающемся по- глотителе, которые существенно снижаются при высоких ин- тенсивностях поля излучения. Наконец, величина F (К, ц) ха- рактеризует флуктуации шумового излучения, из которого раз- вивается лазерное излучение. Изменение усиления а(Д), согласно (7.12), определяется скоростью накачки Р, описываю-
234 Глава 7 щей восстановление инверсии населенностей излучением на- качки, и насыщением активной среды. В частности, из (7.12) следует, что после начала лазерной генерации усиление актив- ной среды начинает снижаться под действием полной энергии поля излучения. Скорость накачки Р после достижения порога генерации ла- зера в течение процесса формирования импульсов может счи- таться постоянной, так как этот процесс протекает за малое по сравнению с длительностью накачки время. Для более точного расчета значения Р до момента превы- шения порога генерации лазера надо учитывать изменения во временной зависимости Wp (/<) и время, необходимое для до- стижения порога генерации. Временную зависимость усиления а (Д) ниже порога генерации мы найдем, например, для трех- уровневого лазера из (7.12) и (7.14): ( г к а (К) = амакс j 1 — 2 ехр — и j L — оо ГР(Д') dKJ (7.15) Из (7.15) сначала вычисляется пороговое значение величины Wp, достаточное для достижения порога генерации лазера «пор==ио+у в конце процесса накачки Д—>-оо. Если принять, что импульс накачки длительностью тР имеет гауссову форму WP (К) = Wo ехр {-4 In 2 Д2}, то из (7.15) следует (Го)пор = л/~~ 1п-----------------а----. (7.16) V Л Р «пор #макс Значение КД должно быть выбрано несколько большим, чем (Го)пор, чтобы при конечном числе проходов Д достигалось по- ложительное усиление: IFo= (U7o)nop+ 6ЦД. Для этого значения IFq следует рассчитать момент времени ДПОр, при котором пре- вышается порог. Из (7.14) с привлечением (7.16) получим со- отношение ф[2 д/2 1п2 —Дпор|= 1-2 L V J (W о)Пор (7.17) где <р (х) есть функция ошибок. Тогда найдем для скорости накачки в момент превышения порога генерации лазера -4 |п 2(-Г~У ^пор Р (Кпор) = и ((Г0)пор + 6Го] е V Р j [Диаке ~ «пор]. (7.18) Выбирая в качестве примера превышение над порогом
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 235 8 Wo/ (IFo)пор = 0,03, для и = 10-8 с, тР = 500 мкс и аПОр = 0,5 по- лучим скорость накачки Р = 3,6-10-5, а для 6IFo/(lFo) пор = 0,01 получим Р = 1,4 • 10~5. Расчет скорости накачки для четырехуров- невого лазера проводится аналогичным образом, однако при этом надо учитывать влияние релаксации в течение процесса накачки. Используя неравенство Wp<^.\/T'J3l, получим вместо (7-15) а (К) = «макс ехр ЛГ —~ К ) и 5 dK'Wp (К') ехр (К' 1 31 / -оо \ 1 31 (7.19) Для 6U7o/(IFo)nop = 0,03 скорость накачки оказывается равной Р = 4,9-10-6, а для 6 Wo! (^о)пор = 0,01 получаем Р^З^-Ю-*5. 7.2.2. Линейная фаза формирования импульса (область I) Накачка импульсной лампой переводит ионы активной среды лазера на верхний лазерный уровень, после чего возникает лю- минесценция. Интенсивность излучения в резонаторе при усло- вии, что усиление превосходит потери, начинает нарастать (апор = ио+ ?)• К началу линейной фазы интенсивность излуче- ния еще мала, что позволяет пренебречь изменением инверсии населенностей в усилителе и поглотителе, вызванном лазерным излучением. В дальнейшем усиление, согласно (7.12), растет ли- нейно с увеличением числа проходов резонатора а = «„op + РК. (7.20) Начало отсчета времени здесь выбрано таким образом, что по- рог генерации лазера превышается при /С = 0. Мы можем упро- стить (7.11), учитывая, что IL/Ibs<^.\. Дифференциальное урав- нение (7.11) при этом становится линейным и может решаться при помощи преобразования Фурье. Тогда после обратного пре- образования к временным зависимостям найдем К ОО Al (К, П) = \dK' f da ехр {— (№ - К'2) L И + 0 —оо оо + (XtV) (К - K')(L(a) - п')> — оо (7-21) где L (<в) = 1—/т“2®— (т“2 )2<и2. Так как статистические свой- ства члена F (К, л), учитывающего шум, в соответствии с (1.58)
236 Глава 7 могут быть описаны белым гауссовым шумовым процессом с коррелятором (К, n) Р* (К', п')> = 4- Ж - ~ П'). (7-22) т32 то из (7.21), предполагая, что РК<^а пор /(>1 и т^>т®2, по- лучим для корреляционной функции напряженности поля (Al (К, ц) (/С, г] + т)) = 4 • j d/\' J da> cos сот X T32 0 0 x exp {4 P (К2 - K'2) L (co) + «пор (К - К') (L (®) - 1)} « « 44--------4 exp 7~--?41п21 (7.23) V2 (t“)2 VPanOp/C 2 (/C) / J с зависящим от числа проходов /С временем корреляции Тс ^) = 2тзг (апор/С1п 2)1/2, (7.24) которое можно также считать средней продолжительностью флуктуаций излучения. Статистическое среднее интенсивности дается выражением ______________ к {Il (К» = д/4г S dK'ехр {4 - к'2> - а"°р - к')} X Х10{-~Р(К2-К'2) тжэгЧ-Ж <7-25> где /дор= |С|2 Veo/po/G®)2 есть интенсивность на пороге ге- нерации лазера и /0(х)— модифицированная функция Бесселя нулевого порядка. Увеличение времени корреляции с ростом фК выражает сужение спектра излучения, вызванное проте- кающим в течение линейной фазы процессом селекции мод, на- ходящихся на краю линии лазерного перехода, для которых усиление оказывается ниже порогового. Соответственно полу- чим для нормированной корреляционной функции выражение \ Т] + т)> f , 7 т V) X (д, т) = —--. . . „—-------— = ехр J —4 In 2 I | . <Иь (/<. л)|2) тсЛ(Д) J j (7.26) Линейная фаза заканчивается тогда, когда начинает сказы- ваться нелинейность усилителя или поглотителя. В соответствии
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 237 <4 (Ко)> (7.27) (7.28) с (7.12) снижение усиления начинает играть роль тогда, когда средняя интенсивность принимает значение Р м°г32апор^’1 Здесь Ci есть множитель, характеризующий малость слагае- мого насыщения в (7.12) (Ci)^5), Ко — число проходов к мо- менту окончания линейной фазы. Если раньше сказывается не- линейность поглотителя, то линейная фаза заканчивается при достижении максимальным импульсом интенсивности гМЗКС / Ts \ S II где s=(anop + PKo— у)/(РКо) (см. (7.39)) и для характери- стики малости нелинейного члена снова вводится С2^5. Если еще ввести множитель р, который показывает, во сколько раз интенсивность самого большого импульса Д превосходит сред- ний уровень </ь(До)>, то, подставляя <JL (Ко)) = К (Ко)/$ в (7.25), можно вывести формулу, определяющую число прохо- дов Ко к концу линейной фазы: \ /пор / где в соответствии с механизмом насыщения величина (1ъ(Ко)) должна рассчитываться либо из (7.27), либо при помощи (7.28). Так как </L (Ко))//пор имеет порядок величины 10В 9 и Ко, как это следует из (7.29), при изменении этого значения на два по- рядка меняется лишь на 5%, то независимо от механизма поглощения (7.29) (7.30) Для средней длительности флуктуаций интенсивности в конце линейной фазы получим тогда из (7.24) L , ,, , г, . а . апор Тс (Ко) « 2,4т32 А/ —7=~. V VP (7.31) В конце этого раздела мы кратко остановимся на статистиче- ских свойствах поля излучения в конце линейной фазы. Со- гласно (7.21), напряженность поля зависит от свойств шума, выражаемых членом F (К, л), который описывается как гаус- сов шумовой процесс. Исходя из факторизуемости корреляцион- ной функции порядка 2п для F (К, л), легко показать фактори- зуемость соответствующей корреляционной функции для
238 Глава 7 AL(K, л)- Следовательно, AL(K, л) проявляется во время ли- нейной фазы как гауссов шумовой процесс с исчезающим сред- ним значением, корреляционная функция второго порядка ко- торого (7.23) несет всю информацию о статистических свойствах этого процесса. В комплексных амплитудах AL (К, л) = = Х\(К, т])-Н’А’г (Л^, л) случайные величины Xi и Х2 статисти- чески независимы и обладают одинаковой корреляционной функцией. Совместная плотность вероятности n-го порядка легко находится, если известна корреляционная функция вто- рого порядка (см., например, [7.59]). Если от действительной и мнимой частей Xi и Х2 перейти к амплитуде stL = ^/X2+X2 и фазе <pL = arctg(A’2/A’i), то представляется возможным найти для совместной плотности вероятности четвертого порядка сле- дующую формулу [7.57]: зМ pi (st, Stx, Ф, фт) = (2ла2)2 (1 — %2) X ( st? -4- st? — cos — ф_) 1 X ехР t--------Т2ОЧ1-Х2) ( )• <7-32) В соответствии с (7.26) мы здесь для краткости записи поло- жили з/ = з^ь(К, л)> «^r = <^i,(K, л+т), ф = фь(К, Л), Фт = =фь(К, n^),O2=<|Ai,(/<, л)|2>/2 и х=Х(Ко, Л)- Плотности вероятности более низких порядков легко находятся из (7.32) путем интегрирования. Так, например, амплитуда st описы- вается распределением Рэлея (pi (st) =^о-2ехр(—st2/2oz)), в то время как фаза в интервале (0,2л) (/л (ф) = 1/(2л)) рас- пределена равномерно. В дальнейшем рассмотрении мы .используем среднее число N (st, и) превышений заданного уровня амплитуды st в интер- вале времени и при стационарном шумовом процессе [7.57]. Мы разделим интервал и на п частей (/г^>1), длительность которых Ал меньше времени корреляции интенсивности. Если в момент времени л = Ло st = st§ и st превысит значение st^ в момент времени (ло<Л<Ло+Ал), то производная st при Л=Ло определяется как st§= (st?; — st^}[(T\ — Ло). Это требует выполнения неравенства — st^<ist^l\T\ в том случае, когда st должна превысить уровень stN внутри интервала (Ло, Ло+Ал). Тогда вероятность превышения уровня st^ вну- три интервала Ал определяется выражением (7.33)
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 239 pHsd-, есть совместная плотность вероятности для ампли- туды и ее производной С другой стороны, эта вероятность (7.33) как раз равна отношению среднего числа интервалов W(«S&v, и), в течение которых средний уровень превы- шается, к общему числу интервалов: We^=N (s&n, и)/п. Так как полный временной интервал и (время пробега резонатора) выражается как и = пАт], то в результате предельного перехода Ат) —>-0 из (7.33) получим ОО N ($&Nt и) = и\ dsM-pz (s&N, ^). о (7.34) Используя тот факт, что производная по времени от гауссова процесса также является гауссовым процессом, получим для совместной плотности вероятности выражение ( S? | -,4 зФ [ зИ ] ехр\2б2х(0) J „ окч р2 (st, st) = -5- ехр--2^" ----/ о ’ (7,35) О I 20 J -у —2ла2х (0) где х(0) =</2х(/<, т])/б/т]2|г) = о. Используя (7.26) и подставляя (7.35) в (7.34), найдем для среднего числа превышений задан- ного уровня р <Zjl (^o) > за время и выражение [7.58] W (0, ц)= “ №) V 11 (7.36) Исходя из условия, что в среднем наивысший уровень должен превышаться максимальным импульсом точно один раз (Л?(рмакс, и)=1), можно оценить усредненное за большое чи- сло лазерных выстрелов значение интенсивности наивысшего максимума, отнесенного к средней интенсивности в резонаторе при ^ = ^o: Для типичных параметров лазера 0макс оказывается лежащим в интервале от четырех до восьми. 7.2.3. Нелинейная фаза формирования импульса (область II) Полный анализ синхронизации мод требует одновременного учета процессов насыщения в поглотителе и усилителе. При определенных условиях, зависящих от параметров лазерной
240 Глава 7 системы, можно, однако, предположить, что процесс снятия ин- версии населенностей в усилителе начинает играть роль лишь после полного насыщения поглотителя. Такое приближение об- легчает расчет параметров максимального импульса, однако оно недопустимо, если требуется определить изменение следую- щего ближайшего максимума. Рассматривая нелинейную фазу, мы сначала пренебрежем влиянием сжатия усиления, а затем детально обсудим это влияние. 7.2.3.1. Пренебрежение изменением населенностей в усилителе Ниже мы покажем, что длительность нелинейной фазы весьма мала по сравнению с длительностью линейной фазы и что изменение усиления за время нелинейной фазы мало по сравнению с пороговым усилением. Поэтому мы предположим, что в течение этой фазы усиление постоянно (а0 = аПор+РКо)• Кроме того, за время этой' сравнительно короткой фазы с ма- лым числом проходов можно пренебречь частотно-селективным действием усилителя. Это значит, что мы считаем а0 частотно- независимым. Тогда из (7.11) следует 3Al(K, п) дК Неявное решение этого уравнения для амплитуды и фазы ком- плексной напряженности поля AL=^e1^ может быть найдено методом разделения переменных: (а0 —у)(К —Ко) = $1п------------(s — 1) In j~Sgj2-> Ф = Фо> (7.39) *^0 1 + где $= (а0 —у)/(а0 —У — х0), p = Ve/Ho/27s. Как видно из (7.39), нелинейный характер решения не играет роли до тех пор, пока строго выполняется неравенство sp.s$2 = $///& <С 1 • В соответствии с (7.28) это позволяет определить момент окон- чания линейной фазы. Считая, что нелинейная фаза заканчи- вается при выполнении условия sp^23>l (при зц^2с1) (это означает, что максимальный импульс полностью снимает усиле- ние), можно, исходя из (7.39), найти явное решение S— 1 ЛЛ = (|1$) 2 «я£о ехр (а0 — у) (К — Ко) + «фо] • (7.40) Индекс 0 соответствует здесь, как и выше, окончанию линей- ной фазы. Так как статистическое распределение для величин
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 241 и фо известно, то совместная плотность вероятности (7.32) позволяет вычислить корреляционную функцию напряженности поля в нелинейной фазе оо оо л {Al(K, п)Л1(К, п Ч-Л)> = (pis)s -1 e(a°~v) J d^\d$t-x j dtp X 0 0 —л C <? e 4 (ф“ф^) X J dtpxsi- st-xe pi(^, s&x, <p, <Pt) = — Л (.MS ‘ Aa, — — Ko) a^(l-%g) 0 0 ( y2 +2x ) j I 2Z0x X exp 4 - y \ 2 p! - ° ( 1 - %o J \ 1 “ zo 7 (Hs)s-1(2oo7r(s+ 1) (-Ц^/+1 V«/24-4x (7-41) где были введены переменные интегрирования у = (2о2^-1/2Х X (.V— <$А) и х = (2оо)л^^т и принято условие 1—хо С1. Оно хорошо выполняется в течение времени корреляции в нелиней- ной фазе « tl/2, так как Тс т^л. Нормированная кор- реляционная функция 1NL (К, т) = [ (7-42) является функцией лишь величины Хо = Х(^о, т), которая от К не зависит и определяется из (7.26). Что касается статистических свойств импульсов, то за время нелинейной фазы формируется стационарное состояние. Время корреляции интенсивности или длительность импульсов rL можно оценить по (7.42) при s<gc 1: tl = 2,- -\/21п2тз2 VMCo- (7-43) Vs Таким образом, за время нелинейной фазы вследствие дейст- вия насыщающегося поглотителя имеет место укорочение им- пульсов в V2/$ раз. До настоящего времени мы оставили открытым вопрос о том, к каким статистическим ансамблям относятся выведен- ные средние значения,. Благодаря селектирующему действию нелинейного поглощения к концу нелинейной фазы в резонаторе остается небольшое число импульсов, а в благоприятном слу- чае— лишь один импульс. По этой причине усреднение по вре- мени за один проход резонатора не может идентифицироваться со статистическим средним значением и само является 16 Заказ № 75
242 * Глава 7 величиной, меняющейся статистически. Статистическое среднее в течение фазы нелинейного поглощения может, однако, интер- претироваться как среднее значение по ансамблю эксперимен- тов, проведенных при одинаковых условиях (это означает серию лазерных выстрелов при фиксированных параметрах системы). Среднее по времени за один проход и статистическое среднее близки лишь в течение линейной фазы. В этом можно убедиться на том основании, что дисперсия отклонения за время одного прохода от статистического среднего значения весьма мала (/о) = <7о>, в то время как в течение нелинейной фазы она при- мерно равна единице [7.12]. Длительность нелинейной фазы (К2 — Ко) и можно оценить, вводя условие, согласно которому эта фаза заканчивается тогда, когда интенсивность /1 максимального по амплитуде импульса достигает значения, в несколько раз превышающего интенсив- ность насыщения поглотителя Is (/['(Кг) ~C3Is, где С3^5). Так как Л (Ki) и Л (Ко) связаны равенством - (7.40), то для числа проходов К2 — Ко за время нелинейной фазы может быть найдено следующее приближенное выражение: к,-К. [In (sC,) + s In CJ « . (7.44) В заключение приведем численный пример, иллюстрирующий полученные результаты. Пусть порог генерации лазера равен апор = 0,5, причем %о = 0,4, а у = 0,1. Время обхода резонатора положим равным и = 6 нс, скорость накачки Р = 10 5. Тогда со- гласно приведенным в табл. 7.1 параметрам лазеров и поглоти- телей мы найдем для рубинового лазера-. Ко=193О, Кг— Ко = = 120, s = 21,7, =70,6 пс, ть = 21,4 пс и рмакс = 5,1. Для ла- Таблица 7.1. Параметры твердотельных лазеров и типовых насыщающихся поглотителей Тип лазера °32’ “2 Av32- Гц Т31’ с Рубиновый На стекле с неодимом На АИГ:Nd 2,5-1О-20 3,3-10" 3-Ю-3 3,0-10~20 7,5-1012 3-Ю’4 5-10-'9 1,2-10" 2,3-Ю-4 Поглотитель Тип лазера ofg, см2 Т^ с т см DDI Рубиновый 10-'5 1,4-10“" 2-Ю7 Eastman На стекле с неодимом 5,7-10-'9 8,3-10-'2 4-Ю7 № 9740 На АИГ:Nd
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 243 зера на стекле с неодимом, напротив, получим Ко=19ОО, Кг — Ко=12О, s = 22,l,т^ = 3,08пс, ть=0,93пс и 0мак° = 8,5. Вто время как найденные для рубинового лазера длительности им- пульсов хорошо согласуются с экспериментально измерен- ными, рассчитанные для лазера на стекле с неодимом значения от 2 до 10 раз меньше измеренных в максимуме цуга импуль- сов значений. Это расхождение определяется действием допол- нительных нелинейных эффектов в стеклянных стержнях не- одимового лазера (неоднородное снятие усиления, зависимость показателя преломления от интенсивности и дисперсия), при- водящих к фазовой модуляции импульса и как следствие к его удлинению, что не учитывалось в расчете. Измерения длитель- ности импульсов в начале цуга (где автомодуляция фазы еще не играет заметной роли) дают значения, отличающиеся от расчетных лишь на 2—3 пс. 7.2.3.2. Влияние снятия инверсии населенностей в активной среде Выведенные в предыдущем разделе уравнения при опреде- ленных условиях, налагаемых на параметры лазера, хорошо описывают свойства максимального импульса. Если требуется, однако, определить более точно условия синхронизации мод, т. е. условия формирования моноимпульса и подавления осталь- ных импульсов, то в нелинейной фазе необходимо учесть про- цесс снятия инверсии населенностей в активной среде. Процесс генерации в твердотельных лазерах с пассивной синхронизацией мод моделировался в ряде работ на ЭВМ. При этом процесс снятия инверсии населенностей учитывался различным образом [7.7—7.10, 7.41—7.44] Ч Однако при таком описании сталки- 1 Вильбранд и Вебер рассматривали влияние на процесс синхронизации мод подпорогового шума [7.9]. Они нашли, что для синхронизации мод су- ществует второй порог, лежащий выше собственного порога генерации ла- зера. Величина второго порога непосредственно связана со снятием инверсии населенностей в активной среде. Надо заметить, одиако, что при анализе оии исходили из модели медленно насыщающегося поглотителя (Г^^Ть), кото- рая не очець подходит для твердотельного лазера. Кроме того, оии не учи- тывали образования импульсов-сателлитов. Глен [7.8] исследовал развитие пяти импульсов с учетом насыщения усилителя при применении быстро на- сыщающегося поглотителя. В этой работе, однако, некорректно описыва- лось снятие инверсии населенностей в активной среде. Его влияние сильно переоценивалось (в уравнении (19) в [7.8] время прохода резонатора должно быть заменено длительностью импульсов). Влияние сцятия инверсии населен- ностей на процесс синхронизации мод было также исследовано Нью [7.10], который для параметров лазера на АИГ:Nd продемонстрировал процесс формирования за сто лазерных выстрелов пяти наиболее интенсивных им- пульсов со статистически распределенными начальными интенсивностями. Оцененная на основе этого модельного расчета вероятность образования двой- ных импульсов или прекращения формирования импульса для рассмотрен- ного примера совпадает с результатами п. 7.2.3.3. 16*
244 Глава 7 ваются с трудностью, вызванной статистическим характером процесса генерации импульсов. Существенную роль в процессе снятия инверсии населенностей в течение линейной фазы играет полная интенсивность шумов. В зависимости от случайного рас- пределения интенсивности за время линейной фазы могут гене- рироваться один или несколько импульсов. Поэтому для опреде- ления вероятности образования двойных импульсов надо смоде- лировать и для каждого лазерного выстрела в отдельности рассчитать статистику начального распределения значений ин- тенсивностей наибольших флуктуационных выбросов соответст- венно их статистическому весу. Это сильно затрудняет подбор и оптимизацию лазерных параметров. По этой причине мы ис- пользуем приближенный метод решения задачи, допускающий аналитическое решение [7.13]. Разделим нелинейную фазу на две части. В течение первой части, непосредственно примыкаю- щей к линейной фазе (область Па на рис. 7.1), интенсивность еще мала по сравнению с интенсивностью насыщения поглоти- теля 1Ь8 . Это позволяет учесть потери на поглощения следую- щим образом: х(/)«*х0(1— /), где J = В течение второй части нелинейной фазы (область Пб на рис. 7.1) надо исполь- зовать более точную форму учета нелинейного поглощения % (/) =х0/(1 + /). Как мы увидим, в обеих частях уменьшение усиления мало по сравнению с пороговым усилением апор, так как лазер накачивается лишь до незначительного превышения порога. Однако мы убедимся в том, что даже малое измене- ние усиления может оказать на процесс синхронизации мод су- щественное влияние. Первая часть нелинейной фазы при сде- ланных допущениях может быть описана уравнениями - ~ = й (К) / (К, л) + х„/2 (К, Л), (7.45) ^Q- = -Zanop7(K), (7.46) где а = а — апор и 7 = оз2и/(о?з721) и использовано неравен- ство й-С^пор. В уравнении (7.46) мы пренебрегли членом, учи- тывающим накачку Р. Конец линейной фазы определяется, та- ким образом, условием /(Ко) =7’/Хапор, что требует, согласно (7.27), задания Ci = l. Вводя новую переменную z(K) = = j dK' ехр < j dK"a(K") ?, решение уравнения (7.45) можно Ко \.Ло J записать в виде / (Ко, л) J1Z J(К П) = -i---------\ • ' " 1 — zozJ (/<0, л) (7.47)
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 245 Это выражение имеет смысл, лишь если интенсивность Ji(Ko, л) самого интенсивного флуктуационного выброса удовлетворяет условию хоЛ(Ко, л)z<0,9 (что определяет конец первой части нелинейной фазы). Однако так как интенсивность максималь- ного импульса превышает среднюю интенсивность J (Ко) от че- тырех до восьми раз (множитель рмакс меняется от 4 до 8), то* решение уравнения (7.46) I (К) может быть разложено в сте- пенной ряд. При расчете общего коэффициента разложения Jn (Ко) следовало бы учесть, что величина J (Ко, л) определена лишь на конечном временном интервале в результате чего статистическое среднее и среднее по времени переменных 7" (Ко, л) ПРИ «>Рмакс сильно различаются. Однако до значе- ния п = 3 эти величины хорошо соответствуют друг, другу, что позволяет, учитывая гауссово распределение напряженности поля, положить J2(K) = 2(1 (К))2; Р(К) = 6( ЦК))3. Полученное таким путем из (7.47) соотношение для 7(К) мы подставим в (7.46). Учитывая связь между z(K) и а(К), найдем следую- щее уравнение для г: In - -Znnopa7 (Ко) + 2zz0 (7 (Ко)) + + 6 (х07 (Ко) г)2}. (7.48> Уравнение (7.48) может быть проинтегрировано с учетом на- чальных условий z(Ko)=O, dz/dK Ik,, = 1 и d2z/dK2\K0 = й (Ко)- = -4-«пор7(Ко)г2И +4-z»7(^»)2 + + (х07 (Ко) г)2} + а (Ко) г + 1. (7.49) Это уравнение может быть решено методом разделения пере- менных. В последующем расчете мы используем, однако, лишь функциональную зависимость dz/dK от Z. Если в результате снятия инверсии населенностей в активной среде оказывается, что fi<0, то флуктуации интенсивности, удовлетворяющие неравенству 7<—а/хо, подавляются (так как имеет место неравенство dJ/dK<.&). Напротив, флуктуации ин- тенсивности, для которых 7>—a/ко, усиливаются. Если для флуктуационного выброса при определенном проходе выпол- няется неравенство d.J/dK<X), то это условие сохраняется и в течение последующих проходов. Условие dJidK = Q, следова- тельно, не только характеризует достижение максимальной ин- тенсивности, но и означает конец области усиления флуктуаци- онного выброса. Так как неравенство dzjdK>Q выполняется для всех К, то условие dJidK = G эквивалентно d]jdz = Q. Хотя усиление в рассматриваемом здесь интервале времени вновь снижается ниже первоначального порога усиления,
246 Глава 7 ________1___________________________________________________ наиболее интенсивные флуктуации все же продолжают усили- ваться, что обусловлено одновременным уменьшением поглоще- ния (вследствие продолжающегося насыщения поглотителя). Более слабые по интенсивности выбросы подавляются. Слабое снятие инверсии населенностей в активной среде в комбинации •с насыщением поглощения в поглотителе приводит, следова- тельно, к более сильной дискриминации импульсов, чем та, ко- торую могло бы вызвать действие одного лишь насыщающегося поглотителя. Определим теперь точнее условия, при которых усиливаются и, следовательно, выделяются максимальные флуктуационные выбросы. Для этого продифференцируем (7.47) по г и прирав- няем производную нулю dJ (К, t\)/dz—0, причем для dz/dK воспользуемся равенством (7.49). Пронормируем флуктуацион- ный максимум в конце линейной фазы / (Хо, г]) по средней ин- тенсивности: р=/(Х0, г])/7(К0). Тогда условие dJ/dz = Q при введении р=рс может быть преобразовано к виду =------Z-------------------Р (7.50) Но/ где = — %апор7(До) z {1 + %07 (До) z + 2 (хо? (Ко) z)2} + а (Хо). (7.51) При этом равенство (7.50) выражает тот факт, что все им- пульсы, интенсивность которых к концу линейной фазы равна ^р/(Хо), достигают максимума при z = z(X). Ход кривых a(z) и Рр (г) показан на рис. 7.2. Все импульсы, относительная ин- тенсивность которых в конце линейной фазы превышает рс, усиливаются. Напротив, импульсы, для которых Р<Рр, погло- щаются. Функция (г) достигает максимума Р“акс При опре. деленном zMaKC. Однако в силу сделанных допущений кривая может быть использована лишь при значениях г, меньших гмакс, т е При значениях, не превосходящих z=Z\ (zi<2MaKC). Эта граница соответствует границе допустимости описания раз- вития импульсов zJ (Ко)хо, причем в (7.47) мы полагаем /i(zi) =0,2 (см. рис. 7.2); z\ или соответствующее этому зна- чению число проходов Xi определяет конец первой части нели- нейной фазы. При /0X1 надо принимать во внимание точную форму зависимости коэффициента поглощения от интенсивно- сти, которая в этой области соответствует большим потерям на поглощение, чем отвечающая приближению %(/)=%о(1—/). В результате кривая Рр (г) на рис. 7.2 нарастает круче, чем кривая, которая отражала бы точную форму зависимости %(/). В силу того что в области z>z\ функция Pp(z) меняется мало,
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 247- Рис. 7.2. Зависимость критического уровня относительной интенсивности В». ~ К' ( К' ~ ) и результирующего усиления а=а — аПОр от z= j dK' ехр < J dK"a(K") > _ Ка (./Го ) Параметры: и = 6 нс, Р = 4-10“7, аПор = 0,5, хо = О,3 для параметров рубино- вого лазера (кривая 1) и «=6 нс, Р= 10-9, аПОр = 0,5, хо=О,3 для парамет- ров лазера на стекле с неодимом (кривая 2). Параметры лазеров и поглоти- телей приведены в табл. 7.1. (По [7.13]-) максимальные значения обеих кривых, рассчитанных для раз- личных потерь на поглощение, различаются друг от друга не- значительно. Поэтому мы можем принять Р“акс за верхнюю границу дискриминации импульсов. Из (7.50) следует, что усло- вие dpD/dz = 0 идентично dz/dK^b, что позволяет найти рмакс= (Xoj ^0)гмакс)-1 Затем из (7.49) для р^кс может быть получено уравнение /„макс\2 . а (Ко) „макс 1 7аПор (. 2 . 1 1„ W ’ + х07 (Ко) 2 ХоЭД V 3₽йакс + (ЙП2 J ' (7.52) Параметры а(Ко)=РКо и J (Ко)Р/ (^ааор) были оценены в п. 7.2.2, так что равенство (7.52) зависит еще лишь от пара- метров лазера. 7.2.3.3. Критерии эффективной синхронизации мод: вероятность срыва процесса развития импульсов и образования двойных импульсов Существование критического уровня интенсивности, ниже которого все импульсы поглощаются, связано с критерием уста- новления режима синхронизации мод. Если в течение одного»
248 Глава 7 прохода резонатора в конце линейной фазы ни один из флук- туационных выбросов не превысит критического уровня ,Р“акс7(Ко), то все выбросы поглощаются и процесс развития импульсов прекращается. В этом случае лазер работает в ре- жиме без синхронизации мод. Возможность реализации такого режима может быть охарактеризована лишь определенной ве- роятностью, которую мы определим ниже. В п. 7.2.2 мы рассчитали среднее число ЛДР, ы) превыше- ний относительного уровня интенсивности Р за время прохода резонатора и. Оно определяется формулой (7.36). Вероят- ность того, что в произвольно выбранном (очень малом) ин- тервале времени Дг] уровень р превышается, выражалась фор- мулой №ед (Р) =N (Р, и) In, где п есть число интервалов вре- мени («5>1). Соответственно вероятность того, что в течение всех рассмотренных п интервалов времени уровень р не превы- шается, дается формулой W (₽, и) = [ 1 - (₽)]" = ехр {-N (р, и)}. (7.53) Подставляя Р = Р^акс в (7.36) и (7.53), мы получим вероятность того, что после одного выстрела лазера импульсы, обусловлен- ные синхронизацией мод, еще не обнаруживаются. Вероятность 1F (Р^акс, и) определенным образом зависит от длины резонатора. Для фиксированных параметров лазера су- ществует оптимальное время прохода «опт, для которого веро- ятность срыва процесса образования импульсов минимальна. Учет зависимости величин X, а (Ко) =РКо и Р = ри от времени прохода резонатора и в соответствии с (7.29) позволяет из (7.52) получить соотношение, связывающее и и р^акс. Это по- зволяет исключить из (7.53) и и заменить условие минимума d.W (Р, u)/du = Q условием d.N (Рмакс) /^Р“кс =0. Это условие по- зволяет найти приближенное значение (Р^акС) одт =3,659, не за- висящее от параметров лазера. При этом оптимальная длина резонатора определяется выражением где WonT 67>&Р a32ai Л7опт=10,1Р3/2Д^2 ,з \^*пор^ Q = ln 4,83 , 1 + ~4“ In In 2 Q, (7.54) (7.55) 5/2 'пор ~ rfi Ть а|3' 91 13' 21Х0 а °?я. P3/2V^ "пор^пор ^nopa32 Vanop
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 249' Наряду с возможно меньшей вероятностью срыва процесса формирования импульсов другим важным параметром, харак- теризующим качество синхронизации мод в лазере, является возможно меньшее значение вероятности образования двойных импульсов. Для оценки этой вероятности надо рассчитать веро- ятностное распределение отношения Z интенсивности макси- мального импульса к интенсивности второго по величине им- пульса Z = /i (К)//2 (К). Эту функцию распределения мы рас- считаем сначала для конца линейной фазы. Поле излучения в течение этой фазы содержит М=и/тс(Ко) флуктуационных выбросов. Вероятность того, что относительная интенсивность максимального выброса находится в интервале (Рь Pi + dPi) (Pi = Л (Ко)/</(Ко)>), а относительная интенсивность ближай- шего по интенсивности выброса находится в интервале (р2, p2 + dp2), в то время как интенсивности всех остальных (М— 2) импульсов лежат в интервале (0, р2), определяется следующим выражением [7.11]: р2(₽1; p2)dpidp2 = Af(Af- 1)е~₽'е~₽2[1 - е“₽2]м~2 dpi dp2. (7.56) Случайные величины Pi Z = Pi/p2 и рь Для оо X и р2 заменяются новыми величинами функции распределения F (К)= = J dPi J dX'pi (PiK') получим ОО F(X) = 1 -М J dpie^pl[l -ехр(------------(7.57) Отношение интенсивностей Z = /i (Ki)//2(K2) в конце первой ча- сти нелинейной фазы может быть найдено из (7.47), для чего надо исключить z(Ki)- Для этого необходимо еще раз записать (7.47) для максимального импульса и разрешить относительно 21. Функцию распределения /ДУ) в конце первой части нелиней- ной фазы мы получим, составляя обратную функцию Х= = К(У, Pi) (что, впрочем, может быть сделано лишь прибли- женно) и подставляя ее в подынтегральное выражение (7.57). В течение второй части нелинейной фазы вследствие насыще- ния поглотителя, являющегося в этот период доминирующим эффектом, результирующее усиление быстро растет. В то же время оценки показывают, что изменение усиления, вызванное накачкой и снятием усиления, весьма мало. Поэтому в (7.11) можно приближенно положить а«аПор, в результате чего по- лучим уравнение д! (К, л) __ (К, л) дК 1 + ЦК, 4) ’ (7.58)=
250 Глава 7 Для отношения интенсивностей двух самых мощных импульсов в конце второй части (область Пб) нелинейной фазы соответ- ственно найдем выражение Z = У ехр{7-^г(У - 1)1. I (Al) J (7.59) При этом предполагалось, что в конце второй части нелинейной фазы (К = Кг) Л(/Сг):>3 и /2(^2)>3. Входящую в (7.59) ин- тенсивность в конце пер- вой части нелинейной фа- зы мы снова положим равной /, (Ki) =0,2. Для получения функ- ции распределения F (г) Рис. 7.3. Зависимости вероятно- стей срыва режима формирова- ния импульсов (кривые а) и установления режима двойных импульсов (кривые б), рас- считанные с учетом насыще- ния усиления от скорости на- качки Р. Штриховые линии (кривые в) представляют веро- ятность установления режима двойных импульсов, рассчитан- ные без учета насыщения уси- ления. Параметры: и=6 нс; кривая 1: аПор=0,5, хо=0,3; кривая 2: аПор=0,9, хо=О,7. В расчете были использованы параметры рубинового лазера (й) и лазера на стекле с не- одимом (б). Параметры лазе- ров и поглотителей см. в табл. 7.1. (По [7.13].) в конце нелинейной фазы составим на основании (7.59) обрат- ную функцию Y=Y(Z) и подставим Y (Z) в функцию распреде- ления F (У). На заключительном этапе усиления (область III), в течение которого поглотитель уже насыщен, а усилитель до- стигает насыщения, отношение интенсивностей обоих импуль- сов остается постоянным (см. п. 7.2.4). Поэтому в конце про- цесса усиления функция распределения определяет вероятность установления режима двойных импульсов. Два наиболее интен- сивных импульса можно считать двойными импульсами, если отношение Z интенсивностей обоих импульсов в конце процесса усиления лежит в интервале 1<Z< 10. Вероятность установле- ния режима двойных импульсов равна F(Z=10).
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 251 Рассчитанные в соответствии с изложенным зависимости вероятности образования режима двойных импульсов от скоро- сти накачки Р и времени прохода резонатора для лазера на стекле с неодимом и рубинового лазера показаны соответст- венно на рис. 7.3 и 7.4 [7.13]. На рисунках одновременно отло- Рис. 7.4. Зависимости вероятностей срыва режима формирования импульсон (кривые а) и установления режима двойных импульсов (кривые б) от времени прохода резонатора и. Штриховые линии (кривые в) показывают вероятность образования режима двойных импульсов, рассчитанную без учета насыщения усилителя. Штрихпунктирной линией отмечен минимум вероятности срыва режима формирования импульсов. Параметры: аПор = 0,5, хо=О,3. а — параметры рубинового лазера при р=7’/и=100 с-1 (кривая 1) и р= =Р/и=200 с-1 (кривая 2); б — параметры лазера на стекле с неодимом при р= ЮО с_| (кривая 1) и р=230 с_| (кривая 2). Параметры лазеров и погло- тителей приведены в табл. 7.1. (По [7.13].) жены значения вероятности срыва режима формирования им- пульсов, рассчитанные по (7.53). Кривые для вероятности срыва режима формирования импульсов обозначены буквой а, а кри- вые для вероятности образования двойных импульсов — бук- вой б. Для сравнения на рисунках представлены кривые для вероятности образования двойных импульсов (штриховые
:252 Глава 7 кривые в), рассчитанные без учета снятия усиления (как это было сделано в работе [7.11]). Рис. 7.3 показывает, что вероятность срыва режима форми- рования импульсов в значительно большей степени зависит от скорости накачки Р, чем вероятность образования режима двойных импульсов. Очень быстрое уменьшение вероятности -срыва режима формирования импульсов, особенно при боль- ших сечениях усиления и малых сечениях поглощения (см. рис. 7.3), в какой-то степени позволяет предполагать наличие второго порога. Лазер начинает генерировать при превышении интенсивностью накачки первого порога. При этом режим син- хронизации мод еще не достигается. Короткие импульсы могут образовываться только при превышении второго порога, обо- значаемого через Р, выше которого вероятность срыва режима формирования импульсов резко снижается. Как мы, однако, установили, в отличие от первого второй порог не может быть определен однозначно, так как каждое значение скорости на- качки Р связано лишь с определенной вероятностью образова- ния импульсов. При меньших потерях на поглощение эта веро- ятность уменьшается менее резко (см. рис. 7.3, а), что затруд- няет точное введение второго порога. В отличие от вероятности срыва режима формирования им- пульсов вероятность установления режима двойных импульсов растет с увеличением скорости накачки. Величину Р следует вы- бирать так, чтобы обе вероятности были возможно меньшими. Увеличение потерь на поглощение снижает вероятность устано- вления режима двойных импульсов, а в лазере на стекле с не- одимом— и вероятность срыва режима формирования им- пульсов. Сравнение кривых б и в на рис. 7.3 показывает, что веро- ятность выделения из шума в конце линейной фазы наиболее интенсивного импульса увеличивается при снятии инверсии на- селенностей. В результате этого вероятность установления ре- жима двойных импульсов уменьшается в оптимальной области примерно на один порядок. Следовательно, и в твердотельных лазерах снятие инверсии в активной среде способствует синхро- низации мод, хотя механизм этого процесса полностью отли- чается от такового в лазерах на красителях и активная среда во время формирования моноимпульса в резонаторе еще да- лека от насыщения. На рис. 7.4 показаны результаты, получен- ные при изменении времени прохода резонатора и. Параметром кривых является р = Р/и. Кривые зависимости вероятности срыва режима формирования импульсов от времени прохода резонатора имеют четкий минимум, глубина которого растет с увеличением интенсивности накачки. Образование минимума можно объяснить тем, что с ростом времени прохода резона- тора число флуктуационных выбросов в конце линейной фазы
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 253 растет. В результате увеличивается скорость снятия инверсии, что является причиной повышения вероятности срыва режима формирования импульсов. При малой длине резонатора и К. = = Ко число флуктуационных выбросов уменьшается, в резуль- тате чего растет вероятность того, что ни один из этих выбро- сов не превысит уровень Р^кс7(Кц). На рис. 7.4 штрихпунк- тирной кривой соединены минимальные значения вероятности срыва режима формирования импульсов. Эта кривая соответ- ствует рассчитанной численным методом. Вероятность установ- ления режима двойных импульсов увеличивается с ростом вре- мени прохода резонатора монотонно. Учитывая оба критерия, целесообразно выбирать длину резонатора и, следовательно, время прохода и несколько меньшим, чем «опт, определяемое равенством (7.54). Выше численные примеры приводились только для лазера на стекле с неодимом и рубинового лазера. Лазер на АИГ : Nd мы сознательно не рассматривали. Как это следует из табл. 7.1, сечение для вынужденного излучения в лазере на АИГ при- мерно в 20 раз больше, чем в обоих рассмотренных типах ла- зеров. В результате этого инверсия населенностей снимается значительно быстрее и предположение, сделанное при получе- нии уравнения (7.46) (й<^аПор), больше не выполняется, что не позволяет использовать примененный выше приближенный ме- тод расчета. Поэтому мы ограничимся лишь качественным ана- лизом влияния на синхронизацию мод большого значения эф- фективного сечения. Обусловленное им более быстрое снятие инверсии повышает вероятность срыва режима формирования импульсов, в результате чего требуемые для синхронизации мод скорости накачки также растут. С другой стороны, однако, более быстрое снятие инверсии населенностей благоприятным образом сказывается на снижении вероятности установления режима двойных импульсов, которая поэтому при не слишком больших скоростях накачки оказывается существенно меньшей. Обеспечение малой вероятности установления режима двойных импульсов, как следует из предыдущего рассмотрения, в боль- шей степени сужает диапазон допустимых изменений парамет- ров установки, чем обеспечение малой вероятности срыва режима установления импульсов. Поэтому большее значение се- чения излучения повышает при оптимальных условиях стабиль- ность режима генерации коротких импульсов, что подтвер- ждается экспериментом. Результат, аналогичный достигаемому повышением сечения излучения, может быть получен при применении в резонаторе телескопа. Если площади сечения пучков излучения в поглоти- теле и усилителе различны, то множитель к в уравнении (7.46) должен быть заменен множителем к' = о?„ uqbhob Tbqa), где JZ * ' lo di '
254 Глава 7 qa и qb — площади сечения пучков соответственно в усилителе и поглотителе. Таким образом, увеличение значения ДА, может А',, быть достигнуто также увеличением отношения qb/qa. С другой Г’ стороны, значение А/ не должно быть слишком большим, так I как в этом случае критический уровень становится слишком . , высоким и в лазере устанавливается режим свободной гене- р рации. ,5 7.2.4. Снятие усиления (область III) I В течение фазы полного снятия усиления нелинейное погло- * щение вершины импульса больше не играет роли, так как по- глотитель уже насыщен. Поэтому поле излучения и усиление могут быть описаны следующими уравнениями: дЦ1^ = [«(Ю - V1 7 (Ю, (7.60) -^- = _Ха(К)7(К), (7.61) U Это описание является, однако, относительно грубым, так как : оценка усиления а2 за число проходов K = Kz при сделанных ; предположениях недостаточно точна и, кроме того, пренебре- гается проявляющимися в кристалле лазера при больших ин- > тенсивностях нелинейными оптическими процессами. Такие ин- тенсивности, в частности, достигаются в лазерах на стекле с не- i одимом. В диапазоне применимости уравнений (7.60) и (7.61) статистические свойства поля излучения (например, форма им- ' пульсов или наличие импульсов-сателлитов) остаются неизмен- f ными. Так как в конце области II при оптимальных условиях имеет место мононмпульсный режим, то мы будем учитывать ", лишь интенсивность максимального импульса Л (К, т]), что по- | зволяет заменить в (7.61) I (К) через xLJi(K, 0)/и, (где Гь определено из (7.43)). Разрешая (7.61) при Ji(K, 0)= Ji(K), подставляя результат в (7.60) и интегрируя, найдем Ji (К) - /, (К2) = - («/тД) (а (К) - а (К2)) + у (и/тД) In; (7-62) ( J! Подстановка (7.62) в (7.61) позволяет получить уравнение, из ; которого а (К) может быть определено численно: a w > ____ С dar I а <Хг) а' Рг-л -(а' -а v ln 1 (7-63) !
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 255 Если в соответствии с (7.60) а(КМакс)=у, т0 импульс до- стигает максимума при К = КмаКс. Учитывая, что а (К2) « апор = = и0+у и Ii (/(макс) 3>/ (Кг), получим для интенсивности им- пульса в максимуме цуга импульсов 71 (Кмакс) = + у In (1 -| Ф.64) Приближенный расчет полуширины цуга импульсов тре- бует разрешения (7.61) относительно интенсивности макси- мального импульса /1(К)=м7 (К)/тг и подстановки результата в (7.60). Интегрирование уравнения в пределах от К = Кг до К = °° дает (а2 - ах) + (/, (К2) - Л (К = оо)) = у -2L_ [ dKh (К). (7.65) 'ИЛ Т т Л м ь L Ki Так как энергия импульсов в начале и конце цуга импульсов пренебрежимо мала по сравнению с «энергией насыщения» уси- лителя, то вторым слагаемым в (7.65) можно пренебречь. В этом же приближении из (7.62) следует, что Qoo = а2 — у In ——. (7.66) «оо Если предположить, что огибающая цуга импульсов прибли- женно имеет форму гауссовой кривой Л (К) = /, (/(макс) ехр {-4 In 2 ( *~Дмакс )2}, (7.67) то найденная при этом предположении из (7.65) и (7.64) полу- ширина цуга импульсов ДК определяется выражением а„ — в- ДК = —г-------• (7.68) У [хо - У In (1 + -у-)] Для значений хо = О,4, у = 0,1 и аПор = 0,5 получим из (7.66) «оо = 0,0035, чему соответствует ДК~20. Тогда максимальная интенсивность излучения вне резонатора при коэффициенте про- пускания выходного зеркала 10 % равна для рубинового ла- зера (Kv^)/] (Кмакс) =6-10® Вт-см~2 и 1011 Вт-см~2— для ла- зера на стекле с неодимом. Эти значения примерно на порядок превышают типовые экс- периментальные результаты. Причину такого расхождения на- ряду с отмеченным выше следует искать в действии неоднород- ного уширения линии. Так, например, неоднородное уширение линии в стекле с неодимом составляет AvHCCWI~ Ю13 Гц, а одно- родное уширение — Av«5-10H Гц, в то время как время попе- речной релаксации 7неОдн~70 мкс. В течение линейной фазы
256 Глава 7 характеристические длительности достаточно велики. Это позво- ляет считать, что процессы взаимодействия различных ионов успевают завершиться и учет неоднородного расширения ли- нии не требует существенного пересмотра изложенной выше теории. Длительность фазы насыщения в лазере, напротив, мала по сравнению с временем поперечной релаксации. Сле- довательно, за время фазы снятия усиления в лазере вклад в усиление дают лишь те спектральные области в середине ли- нии усиления, которые лежат внутри однородно уширенной ли- нии. В результате такого характера снятия усиления в профиле линии усиления «выгорает дырка», подобно тому как это было описано в п. 1.1.6. Следствием вызванного этим уменьшения числа активных ионов N в N Av/AvHeofln раз является соответст- вующее снижение максимальной интенсивности импульсов, в то время как длительность импульсов не изменяется. Более де- тальные экспериментальные и теоретические исследования роли явления «выжигания дырки», а также других нелинейных опти- ческих процессов были выполнены Пенцкофером и Вайнхард- том [28]. 7.3. Экспериментальные установки и результаты 7.3.1. Устройство и особенности твердотельных лазеров с пассивной синхронизацией мод Типовая схема твердотельного лазера с пассивной синхрони- зацией мод изображена на рис. 7.5. Наиболее существенными компонентами установки являются оптический резонатор, ла- Рис. 7.5. Схема устройства резонатора твердотельного лазера с пассивной синхронизацией мод. 1 — зеркало со 100%-ным отображением, контактная кювета с красителем; 2 — фильтр света накачки; 3 — лазерный стержень; 4 — апертурная диа- фрагма; 5 — выходное зеркало. зерный стержень и кювета с красителем, содержащая поглоти- тель. Обычно за выходным зеркалом лазера ставится затвор, выделяющий из цуга один импульс (см. п. 7.3.3). Для получения при синхронизации мод повторяющихся цугов импульсов с хо- рошими параметрами и не содержащих побочных импульсов необходима тщательная оптимизация отдельных компонентов, а именно выбор конфигурации резонатора, типа красителя, его растворителя и подбор концентрации красителя, а также тол-
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 257 щины кюветы с красителем и ее расположения в резонаторе. Однако независимо от этого, как было показано в разд. 7.2, даже при тщательной оптимизации всегда остается некоторая вероятность образования двойных импульсов или установления в лазере режима свободной генерации, что связано с флуктуа- ционной природой возникновения процесса синхронизации мод. Эта вероятность может быть сведена к минимуму лишь путем вариации эффективных сечений поглотителя и усилителя по- средством тщательной балансировки действий процессов сня- тия усиления и насыщения поглотителя. Важным требованием к системам с синхронизацией мод яв- ляется полное устранение отражений, которые могут иметь ме- сто от оптических компонентов как внутри, так и вне резона- тора. Отражение от оптических поверхностей, параллельных плоскостям зеркал резонатора, является причиной образования вторичных резонаторов, которые существенно нарушают про- цесс синхронизации мод, удлиняют основной импульс и яв- ляются причиной появления множества стохастически распреде- ленных импульсов. Такие резонансы могут исключаться скаши- ванием граней лазерного стержня, расположением граней кю- веты с красителем под углом Брюстера к лучу или нанесением просветляющих диэлектрических покрытий. Другим условием получения хорошо воспроизводимых пико- секундных импульсов является селекция высших поперечных мод. Это достигается применением диафрагмы. Часто для ком- пенсации образующейся в активной среде тепловой линзы при- меняются дополнительные корректирующие линзы [7.16]. В уст- ройстве, изображенном на рис. 7.5, кроме того, применен фильтр света накачки. Он предохраняет краситель от возможной фото- диссоциации под действием рассеянного света импульсной лампы. Длина резонатора обычно выбирается порядка 1 м. В этом случае интервал между импульсами составляет 10 нс. Свойства красителя, а также расположение кюветы с красителем внутри резонатора являются дальнейшими важными факторами, влия- ющими на процесс синхронизации мод. Аналогично тому как это имело место при пассивной синхронизации мод в лазерах на красителях, в твердотельных лазерах оптимальные условия синхронизации мод и наиболее короткие импульсы получают при применении насыщающихся поглотителей с тонким слоем, находящихся в контакте с зеркалом резонатора [7.17, 7.18]. В отличие от лазеров на красителях в твердотельных лазерах время релаксации насыщающегося поглотителя, согласно тео- рии, должно быть короче или по крайней мере равно по по- рядку величины длительности импульса. Полоса частот погло- щения поглотителя должна лежать внутри спектра вынужден- ного излучения лазера. Полуширина этой полосы частот должна 17 Заказ № 75
258 Глава 7 превосходить ширину линии излучения. В качестве насы- щающихся поглотителей в лазерах на стекле с неодимом и ла- зерах на АИГ :Nd можно применять различные полиметиновые красители. Для синхронизации мод рубинового лазера может использоваться, например, криптоцианин (растворенный в аце- тоне) или DDI (растворенный в метаноле или этаноле [7.20]). Воспроизводимые и особенно короткие импульсы можно по- лучить, применяя смесь из DDI и родамина 6G, растворенных в метаноле [7.21]. Ввиду возможных переходов в долгоживущее триплетное состояние необходимо периодически заменять кра- ситель свежим раствором. Это осуществляется при непрерывном поступлении красителя в кювету из большого резервуара. Та- кая циркуляция обеспечивает возможность в течение длитель- ного времени поддерживать неизменными состав смеси, ее тем- пературу и концентрацию. Толщина слоя в кювете с красителем выбирается обычно в пределах от 0,02 до 1 см. При оптималь- ном использовании когерентного эффекта в контактном погло- тителе она должна быть меньше оптической длины импульса. Вместо фильтра света накачки для защиты красителя от фото- диссоциации может применяться вставленное в окна кюветы стекло, поглощающее ультрафиолетовое излучение. Следующим условием осуществления хорошей синхрониза- ции мод является тщательный выбор уровня интенсивности на- качки, который должен лишь немного превосходить второй по- рог лазера. Это условие также непосредственно следует из принципа синхронизации мод в соответствии с теоретическим анализом в разд. 7.2. Более высокая интенсивность накачки является причиной быстрого нарастания вероятности образова- ния импульсов-сателлитов. Коэффициент передачи насыщаю- щегося поглотителя для слабого сигнала должен при этом быть по возможности меньшим (от 50 до 80 %). Во многих случаях для уменьшения вероятности установления режима двойных им- пульсов целесообразно использовать помещенные в резонатор телескопические расширители пучка, снижающие интенсивность в красителе по сравнению с интенсивностью в усилителе. Это эквивалентно увеличению эффективного отношения поперечных сечений ob qal (оа qb^ (q°, qb—площади сечения пучков соот- ветственно в усилителе и поглотителе). 7.3.2. Свойства пикосекундных импульсов, генерируемых твердотельными лазерами с пассивной синхронизацией мод Существенное преимущество твердотельных лазеров с син- хронизацией мод состоит в относительно больших значениях максимальной интенсивности и энергии генерируемых ими им- пульсов. Так, например, энергия импульсов твердотельных ла- зеров лежит в диапазоне миллиджоулей, в то время как в ла-
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 259> зерах на красителях она равна лишь нескольким наноджоулям. Это связано с тем, что эффективное сечение о“2 используемых твердотельных материалов существенно меньше (о“2« ~ 10-20 см2), а соответственно интенсивность насыщения суще- ственно больше, чем у красителей. Преимуществам твердотель- ных лазеров противостоят ряд их недостатков, сказывающихся главным образом при применении их в скоростной спектроско- । \Юнс Время ---------►» Рис. 7.6. Цуг импульсов, излучаемых рубиновым лазером с пассивной синхро- низацией мод (по [7.61]). Насыщающийся поглотитель: DDI в метаноле (и = = 10 нс, ть«20 пс). Регистрация цуга осуществлялась планарным вакуумным’ фотодиодом (время нарастания 0,5 ис) и гигагерцевым осциллографом. Дли- тельность импульсов измерялась методом двухфотонной люминесценции. пии. К этим недостаткам относятся большая длительность им- пульсов, малая их воспроизводимость и невозможность непо- средственной перестройки частоты. Существенным отличием от лазеров на красителях является и то, что накачиваемые им- пульсными лампами твердотельные лазеры работают в неста- ционарном импульсном режиме. Поэтому излучение твердо- тельных лазеров с синхронизацией мод представляет собой цуг ультракоротких импульсов длительностью от 50 до 200 нс (рис. 7.6). Длительность импульсов, генерируемых лазером на АИГ: Nd, равна 20—40 пс, в то время как полная энергия цуга импульсов составляет от 1 до 10 мДж, а энергия отдельного импульса лежит в пределах от 0,1 до 1 мДж [7.22]. Лазеры на АИГ: Nd позволяют обычно работать с частотами повторения цугов импульсов, равными нескольким герцам, в экстремальных случаях до 100 Гц. Предельно короткие импульсы длительно- стью тьл;15 пс были получены в [7.62]. В этой работе приме- нялся кольцевой резонатор, в котором аналогично уже описан- ным кольцевым лазерам на красителях сталкивающиеся им- пульсы перекрывались в поглотителе. Рубиновые лазеры с синхронизацией мод обычно позволяют получить импульсы длительностью от 15 до 30 пс. Энергия, приходящаяся на один импульс в середине цуга, имеет порядок от 0,1 до 1 мДж. Разработка и экспериментальное исследование лазеров на стекле с неодимом с синхронизацией мод приобрели особый ин- терес в связи с тем, что этот лазерный материал обладает су- щественно большей шириной линии, чем два других лазерных материала. Обратная ширина этой линии составляет примерна
260 Глава 7 0,2 пс. Типовые лазеры на стекле с неодимом излучают им- пульсы длительностью от 2 до 20 пс при энергии максимального импульса от 1 до 10 мДж и полуширине цуга импульсов от 50 до 200 нс. Сравнение экспериментальных результатов для лазе- ров на стекле с неодимом с теоретическими результатами рас- чета длительности импульса, полученными в разд. 7.2, показы- вает хорошее совпадение лишь в начале цуга импульсов. Дли- тельность импульсов в максимуме цуга существенно превосхо- дит рассчитанную теоретически, а форма импульсов сложна. Интенсивные исследования временной и спектральной структур выходного излучения лазера на стекле с неодимом с синхрони- зацией мод [7.14—7.18, 7.25—7.30] позволили по существу дать следующее объяснение сложности этой структуры. В начале цуга длительность импульсов составляет от 2 до 5 пс, а полу- ширина их спектра соответствует обратной величине длитель- ности [7.16, 7.18] (AvbTb«0,5). Измерения методом двухфо- тонной люминесценции показывают, что отношение пьедестала к пику составляет 1 : 3, что соответствует случаю хорошей син- хронизации мод (см. гл. 3). По этой причине селекция импуль- сов (см. п. 7.3.3) осуществляется таким образом, чтобы для дальнейшего усиления и применения в последующем экспери- менте выбирался импульс из передней части цуга. Спектраль- ная ширина импульсов, соответствующих дальнейшему разви- тию цуга, сильно нарастает, и четко обнаруживается образо- вание подструктур как в спектре импульсов, так и во времен- ной зависимости интенсивности. Причиной расширения спектра является неоднородное по спектру снятие усиления и автомо- дуляция фазы излучения, возникающая в результате нелиней- ного взаимодействия интенсивного излучения со стеклянной матрицей (см. п. 7.2.4). При относительно высоких интенсивно- стях излучения лазера проявляется изменение показателя пре- ломления стеклянного стержня, зависящее от интенсивности Il импульса: « = «о + n2IL. В результате этого возникают нелинейные эффекты, которые, с одной стороны, ведут к автомодуляции фазы, а с другой — к самофокусировке излучения. Автомодуляция фазы является причиной положительного временного сдвига частоты, а также расширения спектра и при определенных условиях может при- вести к расщеплению импульса на большое число компонентов [7.27]. Самофокусировка частично выводит излучение из резо- натора, что также ведет к расщеплению и образованию слож- ной временной и пространственной структуры импульса [7.29, 7.30]. В рубиновых лазерах и лазерах на АИГ : Nd эффекты, свя- занные с автомодуляцией фазы и самофокусировкой, сущест-
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 261 венны лишь при интенсивностях излучения, на порядок превос- ходящих обычно достигаемые при практическом применении ла- зеров. Поэтому их влияние на структуру импульсов незначи- тельно. 7.3.3. Выделение одиночных импульсов и последующее усиление В большей части экспериментальных применений вместо цуга импульсов различной интенсивности и длительности исполь- зуется один импульс с подходящими параметрами. С этой целью Рис. 7.7. Схема устройства для выделения и последующего усиления отдель- ного импульса. 1—лазер; 2 — цуг пикосекундных импульсов; 3 — разрядный кабель; 4 — вы- соковольтный импульс; 5 — ячейка Поккельса; 6 — искровой промежуток; 7 — зарядный кабель; 8—-насыщающийся поглотитель; 9— первый усилитель; 10 — телескоп; 11—второй усилитель; 12 — направления поляризации; 13 — усиленный моноимпульс. из цуга выделяется и затем усиливается один импульс с воз- можно лучшими параметрами. Схема одной из установок для выделения и дальнейшего усиления одиночного импульса пока- зана на рис. 7.7 (см., например, [7.16, 7.23, 7.36]). Лазер дол- жен излучать цуг импульсов, свет которых линейно поляризо- ван. Этот цуг проходит через ячейку Поккельса, а затем через поляризационное отклоняющее устройство. При отсутствии на- пряжения на ячейке Поккельса весь цуг должен был бы откло- няться в направлении, определяемом поляризацией излучения лазера. При включении высокого напряжения зарядный ка- бель заряжается и напряжение оказывается приложенным к искровому промежутку. При соответствующем выборе порога срабатывания импульс, обозначенный на рис. 7.7 цифрой 1, яв- ляющийся в цуге первым, зажигает в разрядном промежутке искру. В результате этого высоковольтный кабель за короткий промежуток времени разряжается. В течение этого проме- жутка, составляющего несколько наносекунд, к ячейке Поккельса
262 Глава 7 оказывается приложенным импульс напряжения. Этот им- пульс при правильной установке времени пробега оказывает влияние на поляризацию второго импульса цуга. При этом им- пульс напряжения выбран такой величины, что направление поляризации второго импульса меняется на 90°. Для исключе- ния отражения от конца кабеля нагрузочное сопротивление R должно равняться по величине волновым сопротивлениям за- рядного и разрядного кабелей. Выбор достаточно большого за- рядного сопротивления RL препятствует быстрому заряду ка- беля, что предотвращает образование импульсов напряжения последующими световыми импульсами цуга. Вместо описанного разрядного устройства для управления ячейкой Поккельса мо- жет быть также использован быстродействующий фотодетектор, управляющий высоковольтным импульсным электронным уст- ройством, включающим ячейку Поккельса. Поворот направле- ния поляризации второго импульса позволяет в отклоняющем поляризационном устройстве отделить его в пространстве от остальных импульсов. Неполностью отселектированные им- пульсы, особенно принадлежащие к максимуму цуга, подав- ляются в насыщающемся поглотителе с малым временем ре- лаксации и очень низким коэффициентом передачи для слабого сигнала (^10-9) до достижения выделенным моноимпульсом усилителя. Этим улучшается в целом контраст импульса, т. е. соотношение между пиком импульса и его пьедесталом. В уси- лителе обычно используется то же активное вещество, что и в генераторе. Обратные связи исключаются подбором углов на- клона усилительных стержней к лучу или просветлением их граней. Насыщающиеся поглотители, располагаемые между от- дельными каскадами усиления, также служат для повышения контраста' импульса, подавления появляющихся за счет отра- жения слабых импульсов и укорочения импульсов. Световой пучок перед каскадами усиления (на рисунке перед вторым ка- скадом) должен быть соответствующим образом расширен, так чтобы исключить нежелательные нелинейные эффекты, такие, как уже упомянутые автомодуляция фазы и самофокусировка. Для получения высококачественного импульса в целом це- лесообразно выбрать в качестве исходного генерируемый мало- мощный импульс (<^0,1 мДж) и усилить его несколькими кас- кадами усиления, разделенными насыщающимися поглотите- лями (см., например, [7.37]). Применение двух каскадов усиле- ния позволяет таким путем получить импульсы с энергией около 10 мДж, которые при длительности 2 пс обладают пиковой мощ- ностью в 5 ГВт. Дальнейшего укорочения проходящих импуль- сов можно достичь путем правильного выбора параметров кас- кадов усиления и помещенных между ними насыщающихся по- глотителей, время релаксации которых в этом случае должно быть больше rL [7.38]. Этот эффект аналогичен формированию
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 263 ультракоротких импульсов в лазерах на красителях: вследст- вие снятия усиления при прохождении импульса подавляется его задний фронт, в то время как в медленно релаксирующем насыщающемся поглотителе преимущественно подавляется пе- редний фронт импульса. Установка для укорочения мощных импульсов, использующая действие многофотонного поглоти- теля, была описана в [7.39] (см. разд. 8.3). 7.3.4. Экспериментальное исследование процесса формирования ультракоротких импульсов Указания на то, что механизм селекции при формировании ультракоротких импульсов обусловлен действием нелинейного поглотителя, были экспериментально получены в работах [7.4, 7.31]. Прямое исследование процесса формирования ультрако- ротких импульсов и непосредственная проверка флуктуацион- ного механизма образования импульсов были выполнены Крю- ковым и сотр. [7.30, 7.32]. В этом эксперименте при помощи электрооптического скоростного фоторегистратора в различные моменты процесса формирования снимался временной про- филь импульса, генерируемого кольцевым лазером на стекле с неодимом. На рис. 7.8 представлена зарегистрированная Рис. 7.8. а, б.
264 Глава 7 д в 100 Время, нс Рис. 7.8. Последовательное развитие ультракороткого импульса в лазере на стекле с неодимом. Излучение регистрировалось за 1200 нс (а), 900 нс (б), 600 нс (в), 300 нс (г) до максимума цуга импульсов. (По Захарову и др. [7.32].) временная структура излучения в моменты времени, отстоящие от максимума цуга импульсов на 1200,900, 600 и 300 нс. Рисунок ясно показывает процесс формирования периодически воспроиз- водящегося импульса из стохастических флуктуаций излучения. Следует подчеркнуть, что в этой работе было обнаружено суще- ствование в твердотельных лазерах с пассивной синхронизацией мод двух различающихся порогов. При превышении первого порога (порога генерации лазера) начинается процесс генерации в форме стохастических флуктуаций свободных колебаний поля. Цуг коротких импульсов образуется лишь при превышении ин- тенсивностью накачки второго порога (порога синхронизации мод). Для более детального исследования процесса генерации была измерена временная зависимость пиковой интенсивности различных флуктуационных выбросов (рис. 7.9). Заштрихован- ные области (/—4) на рис. 7.9 соответствуют стадиям а—г про- цесса формирования, представленным на рис. 7.8. На рис. 7.9*
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 265 показано также формирование импульсов меньшей интенсивно- сти. Эти импульсы достигают максимума раньше, чем наиболее интенсивные импульсы, а затем подавляются. Еще более сла- бые импульсы подавляются еще раньше. Это приводит к тому, что на последней стадии развития импульса (где интенсивность главного импульса максимальная) интенсивность остальных импульсов по крайней мере в 50 раз слабее их максимальной Время, 1OZ нс Рис. 7.9. Временные зависимости интенсивностей наиболее интенсивного им- пульса и двух следующих за ним по интенсивности импульсов. (По [7.32].) интенсивности. Это значит, что побочные импульсы вновь погло- щаются. Такое поведение импульсов может объясняться тем, что между стадиями а и б на рис. 7.8 начинает играть роль умень- шение инверсии населенностей, вызванное самим лазерным излучением, что было обстоятельно описано в п. 7.3.2.3. Не- смотря на то что эффективное сечение усилителя на четыре по- рядка меньше сечения поглотителя, снятие усиления начинает играть роль раньше, чем насыщение поглотителя, по двум при- чинам. Во-первых, поглотитель насыщается интенсивностью од- ного отдельного импульса, в то время как усилитель насы- щается полной энергией с начала процесса генерации лазера. Во-вторых, лазер работает лишь при слабом превышении по- рога генерации, так что режим уже при малом изменении уси- ления оказывается ниже порога. По этим причинам существенно улучшается селекция наиболее интенсивного импульса. Так как этот импульс испытывает в поглотителе меньшее поглощение, он продолжает усиливаться, несмотря на уменьшение усиления, в то время как для остальных импульсов результирующее уси- ление не только снижается, но вследствие уменьшения инверсии
266 Глава 7 населенностей в активной среде заменяется результирующим по- глощением. 7.3.5. Роль эффективных сечений поглотителя и усилителя Влияние снятия усиления на процесс развития ультракорот- ких импульсов определяется главным образом отношением эф- фективных сечений усилителя и поглотителя о“3/о&3. Согласно теории, изложенной в п. 7.2.3.2, при слишком малом значении этого отношения велика вероятность установления режима двой- ных импульсов и мала вероятность срыва режима формирова- ния импульсов, так как в этом случае снятие усиления не иг- рает роли. Напротив, при слишком большом значении этого от- ношения сильно повышается вероятность того, что ни один импульс не превысит критический уровень интенсивности pD. Это значит, что все импульсы будут снова подавлены и в си- стеме сохранится режим свободной генерации. Влияние эффективных сечений на процесс развития ультра- коротких импульсов в лазере на АИГ: Nd экспериментально изучалось в работах [7.33, 7.30]. Так как изменять действующие сечения поглотителя и усилителя трудно, то при помощи теле- скопа варьировалось отношение геометрических поперечных се- чений qb/qa поглотителя и усилителя, что дает тот же эффект, так как синхронизация модзависитот параметра o^2?b/(Oj3 qa)> Телескоп позволял устанавливать следующие соотношения се- чений пучков: 4:1, 2:1, 1:1. Развитие импульсов при этом снова изучалось при помощи скоростного фоторегистратора. При соотношении сечений, равном 4:1, режим генерации ультракоротких импульсов не устанавливался даже при высо- кой энергии накачки, а имел место режим свободно осцилли- рующих флуктуаций интенсивности. Число флуктуаций росло с увеличением энергии накачки. Таким образом, в этом случае увеличение эффективного сечения усилителя задает столь вы- сокий критический уровень интенсивности Рп, что с высокой степенью вероятности ни один из флуктуационных выбросов не может превысить этот уровень. При соотношении сечений пучков 1 : 1 в лазере генерировался цуг ультракоротких импульсов, однако при этом основной им- пульс сопровождался сателлитом, интенсивность которого со- ставляла более одного процента от интенсивности основного импульса. Несмотря на то что энергия накачки контролирова- лась с точностью более 1 %, второй порог здесь обнаружен не был. Согласно теории, данной в п. 7.2.3.2, при естественном со- отношении сечений такой результат объясняется тем, что в этом случае роль процесса снятия усиления слишком мала. Крити- ческий уровень интенсивности теперь настолько мал, что уже
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 267 при незначительном превышении энергией накачки первого по- рога вероятность того, что пик импульса превысит этот уровень, близка к единице. С другой стороны, уменьшается также селек- тивное действие, обусловленное снятием усиления, что повы- шает вероятность образования двойных импульсов. Наконец, при соотношении сечений пучков 2 : 1 наблюдались лишь сателлиты очень малой интенсивности. Удалось четко раз- делить два порога. Очевидно, что в этом случае влияние насы- щения усиления обеспечивает более благоприятный режим, от- личающийся малыми вероятностями срыва режима формирова- ния импульсов и установления режима двойных импульсов. Таким образом, экспериментально были показаны сильная зави- симость синхронизации мод от отношения действующих сечений активной среды и поглотителя, а также благоприятная роль насыщения усилителя при селекции основного импульса. При этом оказалось, что режим, при котором разность между двумя порогами по интенсивности максимальна, оптимален с точки зрения повторяемости формы пикосекундных импульсов и обес- печения высокого контраста. Этот режим может быть реализо- ван лишь в том случае, когда потери для моды ТЕМОо сущест- венно ниже потерь для поперечных мод более высокого по- рядка. 7.3.6. Влияние времени релаксации в поглотителе на процесс формирования ультракоротких импульсов Из флуктуационной модели вытекает существенный вывод о том, что в том случае, когда время релаксации насыщающе- гося поглотителя превышает интервал между двумя соседними флуктуационными выбросами, селекция основного импульса су- щественно ухудшается. Интервал времени между двумя сосед- ними выбросами по порядку величины равен средней длитель- ности одной флуктуации, определяемой как обратная величина ширины линии усиления лазера Av®2: 1 Для проверки этого вывода в работах [7.34, 7.30] эксперимен- тально изучалась связь между временем релаксации поглоти- теля Ть , длительностью флуктуации и характером излучения рубинового лазера. Для прямого наблюдения структуры излучения и измерения длительности импульса применялся поглотитель (ванадий—фта- лоцианин, растворенный в нитробензоле) с относительно боль- шим временем релаксации Ть21 = 1,2 ± 0,6 нс. Так как в экспе- рименте трудно варьировать время релаксации поглотителя, то при помощи плоскопараллельной пластины переменной
268 Глава 7 Рис. 7.10. Запись на скоростном фоторегистраторе, показывающая влияние на форму импульса времени релаксации поглощения T2i: ТфЛ^ 7^ (а), ТфЛ> >Т 21 (б). (По [7.34].) толщины, помещенной в резонатор, изменялась эффективная спектральная ширина излучения ДуЭфф. Таким путем варьиро- валась величина Тфл. Было исследовано три диапазона: (1) тфл-—4— Д'?эфф Величина Дуаэфф/с выбиралась равной от 0,1 до 0,5 см-1. Излу- чение в этом случае состояло из наложения очень большого ко- личества импульсов. Это значит, что поглотитель оказался не- способным выделить отдельный импульс. т (2) Тфл — 1 Д^эфф ъ 21. В этом случае спектр излучения ограничен диапазоном Ду“фф/с = 0,04—0,08 см"1. Запись на скоростном фоторегистра- торе показана на рис. 7.10, а. Образуется один импульс дли- тельностью 1 нс, обладающий определенной временной струк- турой. Задний фронт импульса имеет экспоненциальную форму. (3) Тфл=—4—>Т|1. Д^эфф
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 269 В этом случае спектр уже, чем 0,02 см-1, и стабильность мак- симальна. Импульс не обладает внутренней структурой (рис. 7.10,6). Его длительность составляет 2 нс. Передний фронт при этом, как правило, не столь крутой, как задний. Влияние времени релаксации поглотителя на процесс гене- рации импульсов исследовалось в [7.35]. В этой работе сравни- вались временные структуры импульсов при использовании двух поглотителей (DDCI и DTDCI) с различными временами ре- лаксации (13 и 120 пс). Длительность генерируемых импульсов сильно зависела от применяемого поглотителя и с поглотителем DDCI составила от 15 до 30 пс, а с поглотителем DTDCI — от 90 до 105 пс. Этот результат также подтверждает теоретиче- ские предсказания, сделанные на основе флуктуационной мо- дели, согласно которым нижняя граница длительности импуль- сов определяется временем релаксации поглотителя. Зависимость длительности импульсов от различных парамет- ров лазера и среди них от времени релаксации поглотителя теоретически и экспериментально исследовали также Колме- дер и Цинт [7.42]. Для синхронизации мод в лазере на стекле с неодимом они применяли три различных красителя. При ис- пользовании красителя № 9860 фирмы «Кодак» (растворенного в 1-2-дихлорэтане) с временем релаксации 7 пс авторы полу- чили импульсы длительностью около 3 пс, в то время как тот же краситель, растворенный в 1-2-дихлорэтане с тетрабутилам- мониумиодитом, с временем релаксации 4,7 пс обеспечил гене- рацию импульсов длительностью 2,5 пс. Наконец, наиболее ко- роткие импульсы длительностью 1,7 пс были получены при ис- пользовании перилиум-красителя № 5, обладающего временем релаксации 2,7 пс. Численный расчет на основе теоретической модели, в которой учитывалась динамика поглотителя и насы- щение усиления, дал результаты, подтверждающие эксперимен- тальные. 7.4. Полупроводниковые лазеры Как уже отмечалось в гл. 2, полупроводниковые лазеры привлекают внимание главным образом в силу того, что их ма- лые размеры и незначительное потребление энергии обеспечи- вают для многих применений существенные преимущества. При этом часто, например, для быстрой передачи и обработки информации важную роль играет возможность генерации ульт- ракоротких импульсов. В отличие от лазеров других типов в диодных лазерах очень короткие импульсы могут быть полу- чены в режиме самовозбуждающихся пульсаций [7.45], а также методом включения усиления или добротности [7.46—7.49]. Включение добротности резонатора или усиления необязательно должно производиться с жестко заданной частотой повторения,
•270 Глава 7 как это имеет место при активной синхронизации мод, а может, например, осуществляться в виде одноразового включения, ве- дущего к образованию короткого моноимпульса (см. разд. 2.5). Минимально достижимая длительность импульсов определяется при этом временем затухания поля в резонаторе тл, которое соответствует по крайней мере нескольким периодам пробега резонатора 2Llc. Типовые лазерные диоды позволяют работать с короткими резонаторами (L ~ 1 мм), время прохода которых имеет порядок величины 10-11 с. Это указывает на возможность генерации очень коротких моноимпульсов. Короткие импульсы инжекционного тока позволяют получить импульсы длительно- стью Те»50 пс. Выбирая резонаторы специальной конструкции и используя оптический способ включения усиления, удается проникнуть даже в пикосекундную и субпикосекундную обла- сти. Так, в [7.50] был создан резонатор с оптической длиной 12 мкм, время прохода которого равнялось 0,08 пс. При этом толщина активного полупроводникового элемента, полоски из GaAs, составляла лишь 1—2 мкм. Это устройство накачивалось моноимпульсом (ть = 1 пс) от лазера на красителе с синхрони- зацией мод. Имевшее при этом место предельно быстрое вклю- чение усиления позволило получить импульсы с длительностью немного меньшей чем 1 пс. Впрочем, этот метод в настоящее время, по-видимому, однозначно требует оптической накачки из- лучением лазера с синхронизацией мод. Из изложенного следует, что реализуемые длительности им- пульсов ограничены областью, лежащей выше времени прохода резонатора. Еще более короткие импульсы, как и в лазерах дру- гих типов, могут быть получены только при синхронизации мод. В п. 5.3.1 уже кратко указывалось на возможность осуществле- ния активной синхронизации мод в полупроводниковом лазере путем модуляции инжекционного тока с частотой, равной об- ратному времени прохода резонатора [7.51, 7.52], а также пу- тем синхронной накачки. Как и в других типах лазеров, в полу- проводниковых предельно короткие импульсы можно получить при пассивной синхронизации мод. Впервые пассивная синхро- низация мод полупроводниковых лазеров наблюдалась Иппе- ном, Эйленбергером и Диксоном [7.53]. Наиболее короткие из полученных в настоящее время импульсов были измерены в [7.54]. В обеих работах применялись сходные устройства, схема которых представлена на рис. 7.11. В этих устройствах лазерный диод используется как активный элемент во внешнем резонаторе. Выходное зеркало внешнего резонатора образуется непросветленной торцевой поверхностью лазерного диода. Из- лучение, проходящее через хорошо просветленную поверхность противоположного торца диода, достигает объектива микро- скопа с большой апертурой, а затем падает на глухое зеркало. Длина резонатора лазера по порядку величины составляет
Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах 271 10 см, что соответствует частоте следования импульсов, лежа- щей в области гигагерц. В оптический путь для ограничения ширины частотного спектра может быть введен эталон Фабри—• Перо. Диод непрерывно накачивается постоянным инжекцион- ным током. В случаях примене- ния диодов из GaAs или GaAlAs активное вещество в силу содер- жащихся в нем дефектов, осо- бенно в ненакачиваемой обла- сти, может одновременно исполь- зоваться в качестве насыщающе- гося поглотителя [7.53]. В [7.54] насыщающееся поглощение полу- проводникового материала уве- личивалось посредством введения ионов (облучением протонами с энергией 600 кэВ при интенсив- ности облучения 3-1015 см-2). Это позволяет сконцентрировать насыщающийся поглотитель в малой области вблизи выходно- го зеркала. Как уже было опи- сано в гл. 6, эффективность дей- ствия насыщающегося поглоти- теля максимальна при располо- жении его в контакте с зеркалом резонатора. (Однако здесь необ- ходимо указать, что оптимум до- стигается тогда, когда коэффи- циент отражения зеркала близок к 100 %, что в рассматриваемой установке места не имеет.) Дли- тельность импульса определяет- ся по измерению автокорреляци- онной функции путем преобразо- Рис. 7.11. Полупроводниковый ла- зер с пассивной синхронизацией мод. (По [7.53, 7.54].) а — установка лазерного диода во внешнем резонаторе; б — резерв лазерного диода. Здесь представлен модифициро- ванный диод на GaAlAs с гетеро- структурой и внутренним оптиче- ским полосковым световодом. (По [7.55, 7.56].) 1 — зеркало со 100%-ным отра- жением; 2 — эталон Фабри—Перо; 3 — лазерный диод; 4 — резона- тор; 5 — поглотитель; 6 — неотра- жающая поверхность; 7 — волно- вод; 8 — отражающая поверх- ность. вания во вторую гармоническую составляющую в кристалле ЫЮз. В [7.54] таким путем было измерено значение T!_ = O,65 пс. Спектральная ширина оказа- лась равной Av = 5,2-1011 Гц (что соответствует А7= 1,2 нм). С учетом этого значение произведения длительности импульса на ширину спектра составило Av-T!, = 0,34, что близко к значе- нию этого произведения для 5есЬ2-импульсов (Avtl = 0,315). Ход автокорреляционной функции соответствует такой форме импульсов, к которой также приближается форма импульсов при пассивной синхронизации лазера на красителях (см. гл. 6).
3. НЕСТАЦИОНАРНЫЕ НЕЛИНЕЙНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ПРОЦЕССЫ В качестве первичных источников света для получения ультракоротких возбуждающих и тестовых импульсов приме- няются лазеры с синхронизацией мод, описанные в гл. 4—7. Однако для многих применений требуются импульсы света, от- личающиеся по параметрам, например по длине волны или дли- тельности, от импульсов первичных лазерных источников. Так как при возбуждении, а также и при измерении часто требуется резонансное взаимодействие между светом и объек- том воздействия, то необходимо иметь возможность выбора под- ходящей длины волны импульсного излучения. Излучение мно- гих лазеров, таких, как рубиновые, на стекле с неодимом и на АИГ : Nd, газовые, может перестраиваться лишь в узком диа- пазоне длин волн. Напротив, благодаря широкой линии люми- несценции соответствующих органических молекул излучение лазеров на красителях может перестраиваться в более широком диапазоне длин волн, примерно в пределах 100 нм. Выбор не- скольких красителей и их последовательное применение в каче- стве активной среды позволяют перекрыть весь видимый диа- пазон длин волн (см. гл. 2). Однако для возбуждения элек- тронных, колебательных и вращательных уровней различных веществ требуется излучение в диапазоне от ультрафиолетовой до инфракрасной частей спектральной области. Для этого ис- пользуются разнообразные методы преобразования частоты, применение которых позволяет преобразовать импульс со сред- ней частотой (о0 в подобный импульс со средней частотой со. Специальный метод преобразования частоты уже был описан в связи с рассмотрением генерации импульсов посредством синхронной накачки лазера на красителе. Изменение частоты первичного излучения происходит при этом в результате двух- фотонного процесса, разделяющегося на следующие этапы: по- сле поглощения фотона с высокой энергией излучается фотон с малой энергией. Разность энергий фотонов выделяется в виде тепла и передается люминесцирующим молекулам. При этом преобразовании одновременно существенно уменьшается дли- тельность импульсов. Методы нелинейной оптики [11, 30] позволяют реализовать другие разнообразные пути преобразования частоты излучения,
Нестационарные нелинейные оптические процессы 273 с успехом применимые также к ультракоротким импульсам. Прежде чем переходить к описанию конкретных методов пре- образования, таких, как генерация гармоник, получение волн с суммарной и разностной частотами, а также комбинационное рассеяние и параметрическая генерация, разъясним кратко ос- новной принцип нелинейнооптического преобразования частот. Понятие нелинейная оптика охватывает высокочастотные электромагнитные явления (vJ^lO11 Гц), возникновение кото- рых связано с нелинейностью материальных уравнений теории электромагнитных волн Максвелла. В оптическом диапазоне эта нелинейность является причиной образования высших гар- моник волн, а также смешения частот аналогично известным процессам в диапазоне радиоволн. В сильных электрических полях, создаваемых в веществе мощным лазерным излучением, в общем случае необходимо учитывать нелинейную зависи- мость индуцированных атомных дипольных моментов от напря- женности поля Е и как следствие нелинейную зависимость по- ляризации Р от Е. Если эти поля еще достаточно далеки от границы разрушения материала, то нелинейная зависимость Р[Е] в общем случае может представляться быстро сходящимся рядом (8.1) п- I где в Р<и) входит напряженность электрического поля в сте- пени п. Символически можно записать р(«) == нт (е)”. (8.2) Необходимо иметь в виду, что в этом соотношении величина х<п> в общем случае является тензором (п+1)-го ранга, связываю- щим компоненты вектора напряженности поля с компонентами вектора Р. В соответствии с его действием на временные аргу- менты функции напряженности поля величина х<п) в общем случае является интегральным оператором, позволяющим вычи- слить поляризацию в момент времени t путем вычисления n-кратного интеграла по п координатам времени от напряжен- ности поля в пределах от —оо до t. Продолжительность интер- вала времени перед моментом времени t, в течение которого напряженность поля существенно влияет на поляризацию, т. е. время памяти материала, зависит от частоты облучающего света, а также от частот переходов и времени релаксации атом- ных систем. Если частоты облучающего света, а также их сумма и разность относительно далеки от резонансных частот мате- 18 Заказ № 75
274 Глава 8 риала, то эффектами памяти можно пренебречь. При таких условиях, например, медленно изменяющаяся амплитуда поля- ризационного члена /г-го порядка P^(t, г) в диапазоне частот около средней частоты со; может быть записана в следующей форме: Р/П)(Л r)e{a'e lklWr — ей . ц (ад ад • • •> ад)Х ₽...и Х< ...<Ч(л г) ••• л(л + (8.3) п где од= У ад. Здесь Am(t, г)—медленно меняющаяся ампли- т 1 туда части напряженности поля в диапазоне около частоты е(т> и е^' — единичные векторы поляризации соответственно компонентов напряженности поля при ад и компонентов поля- ризации при ад векторные компоненты которых обозначены ма- лыми греческими буквами; представляет волновой вектор для составляющей у вектора напряженности поля на частоте ы,п. Величина представляет нелинейную восприимчивость п-го порядка, в аргументе которой указаны средние частоты образующейся поляризации, а также возникающих ошибок. (На основе этого представления выясняется смысл данного выше приближенного описания применительно к материалу, не обладающему памятью. Мы используем нелинейную восприим- чивость на (/г+1) средних частотах со;, ад ..., (оп для расчета взаимодействия полей, фурье-компоненты которых лежат в ма- лых областях порядка 1/tl около указанных частот. Следова- тельно, в этих областях при анализе процессов нелинейного и нерезонансного взаимодействия мы пренебрегаем дисперсией нелинейных восприимчивостей.) Сходимость ряда (8.1) или соответствующих ему приближе- ний определяется параметром разложения £, который равен от- ношению напряженности поля лазерного излучения к напря- женности внутриатомного электрического поля (порядка 10й В/см), которое, например, для атома водорода задается полем протона в месте расположения электрона. Полная зави- симость Р[Е] чаще всего остается неизвестной, и методом воз- мущений определяются лишь низшие члены разложения в ряд, начиная с Р*Р>. (Метод возмущений может применяться, напри- мер, в рамках данного в разд. 1.3 полу классического описания взаимодействия между атомной системой и воздействующим на
Нестационарные нелинейные оптические процессы 275 нее полем излучения.) Все явления обычной, т. е. линейной, оптики находят свое объяснение на основе первого члена зави- симости между Р и Е. Широкий диапазон применимости линей- ной теории для практически всех экспериментов, проведенных с классическими источниками света, объясняется малостью ко- эффициентов разложения £ в этих условиях. Подставим рассчитанную нелинейную оптическую поляриза- цию в волновое уравнение в качестве члена внешнего воздей- ствия. Определенную из (8.3) соответствующую нелинейную амплитуду поляризации Рп мы можем при обсужденных в гл. 1 предположениях применить в «укороченном» уравнении (1.50) в качестве медленно меняющейся амплитуды поля, осциллирую- щего с частотой оц. Если ограничиться случаем нерезонансных взаимодействий, то член Р^л(/, z) в (1.50) исчезает и мы по- лучим + 2) = X д“Х.. <01, ..., w„)X X А, (I, г) ... Ап (I, г) е~ ‘ + ''' +*” W ~(8.4а) причем эффективный тензор восприимчивости ... р(од; од, . .., (ога) = . 2 = — 2^а[ • е(а'х(а|з... ц ((О;; (01, ..., coJe'fP ... е^\ (8.46) Дальнейшее упрощение соотношений (8.4) возможно, если пред- положить, что каждой частотной составляющей поля соответ- ствует одно значение волнового числа. В изотропных средах это предположение выполняется всегда. В кристаллах, однако, его можно считать выполненным, лишь если эксперимент показы- вает, что электромагнитное поле определенной частоты распро- страняется либо в виде только обыкновенной, либо только не- обыкновенной волны с волновыми числами соответственно k° или kef. (В этом случае в силу однозначного соответствия на- правления поляризации и частоты достаточно записать волно- вое число для заданной частоты.) Тогда суммирование в (8.4) проводится лишь по восприимчивости, а также единичным век- торам поляризации и мы можем записать (-?-+— z) = \ дг 1 vi dt ) v ' = Л(">((ог; он, ..., (о„)Л(/, z) ... An(t, z) е^ + ' ’ ’ 2 (8.5а) 18*
276 Глава 8 при эффективной величине восприимчивости . 2 A(n)(az; ел, . . ад) = - X X 1 а, р..|1 X Хар . . . ц (ад С£>1, . . (Оп)(?р) ... вц’. (8.56) Из (8.4) и (8.5) уже следует, что за счет полей с частотами ©I, . . ад в нелинейном оптическом материале может образо- ваться поле с частотой ад причем (0[ = (0i+ ... +ад. В рамках линейной оптики это невозможно. Кроме того, видно, что такой процесс развивается особенно эффективно при условии, что пе- риод пространственных осцилляций множителя ехр[—+ .. . + &М— k№)z] в правой части (8.4а) стремится к бесконечно- сти, так как амплитуда Лг в этом случае меняется монотонно. Отсюда следует условие &k = k]a] - (£|₽] -к ... + k^) = о. (8.6а) Здесь предполагалось, что все волны распространяются в на- правлении оси z. В общем случае условие (8.6а) заменяется векторным выражением &k = k\aX ~(fe|pl + ... = (8.66) Соотношения (8.6а) и (8.66) называют условиями фазового синхронизма. При выполнении этих условий волновые числа нелинейной поляризации и электрического поля на частоте ад одинаковы. В результате по всей длине пути распространения волн фазовые соотношения между этими величинами сохра- няются и амплитуда одной из волн при распространении в не- линейной среде монотонно растет или падает. Подробнее на этом явлении мы остановимся при описании процесса генерации второй гармонической составляющей. После следующего ниже описания некоторых методов преоб- разования частоты излучения мы кратко рассмотрим в послед- нем разделе этой главы методы воздействия на форму импуль- сов и в особенности укорочения импульсов. 8.1. Генерация второй гармоники излучения Вскоре после создания первого лазера П. А. Франкен с сотр. [8.1] обнаружили явление генерации второй гармоники излучения. Излучение рубинового лазера в этом эксперименте падало на кристалл кварца. За кристаллом кроме лазерного излучения на основной длине волны Zi = 694 нм регистрирова- лось излучение, длина волны которого была в два раза меньше (Л2 = 347 нм). Этот эксперимент лег в основу развития экспери-
Нестационарные нелинейные оптические процессы 277" ментальной техники нелинейной оптики. Генерация второй гар- моники получила большое практическое значение, так как она представила возможность продвинуться простым путем в об- ласть более коротких волн. Генерация второй гармоники обеспечивается нелинейной по- ляризацией второго порядка. Это та часть поляризации, зави- симость которой от напряженности электрического поля яв- Рис. 8.1. Коэффициенты пре- ломления для обыкновенной и необыкновенной волн в от- рицательном двулучепрелом- ляющем кристалле. ляется квадратичной. Описание этого процесса может быть сде- лано на основе соответствующей модификации общего соотно- шения (8.4), при которой поле с частотой ш2 создается за счет поля с частотой ац, причем g)2 = coi + ®i. В соответствии с (8.6) для эффективной генерации второй гармоники необходимо выполнение условия фазового синхро- низма Д& = 0. Для этой цели можно воспользоваться явлением двулучепреломления в используемом нелинейно-оптическом кри- сталле. Показатель преломления пе (0, а) для необыкновенной волны, распространяющейся в одноосном двулучепреломляю- щем кристалле под углом 0 к оси кристалла, определяется вы- ражением 1 _ cos20 । sin2 в 18 71 пе (0, &>)2 — [п° (&>)]2 -i" [«е(&>)]2 > где пе (а) есть показатель преломления для необыкновенной волны, распространяющейся перпендикулярно оптической оси кристалла. На рис. 8.1 представлены показатели преломления пе (0, оц), /20(ai), а также пе (0, 2aJ и n°(2ai) для отрицатель- ного двулучепреломляющего кристалла. Как видно, существуют две возможности удовлетворить условие фазового синхронизма. При первом варианте выполнения условия фазового согласо- вания свет накачки направляется в отрицательный кристалл как обыкновенная волна, где он возбуждает гармонику с не- обыкновенной поляризацией. Условие Д& = 0 принимает в этом случае следующую форму: /К(0, 2<о,) = п° (а,). (8.8а).
27? Глава 8 Для положительных двулучепреломляющих кристаллов (/ге> >/г°), напротив, необходимо, чтобы п° (2со,) = пе (0, а»,). (8.86) При втором варианте выполнения условия фазового согласова- ния свет накачки содержит составляющие как с обыкновенной, так и с необыкновенной поляризациями. При наложении обеих составляющих возникает вторая гармоника. В отрицательных кристаллах она является необыкновенной, а в положительных — обыкновенной волной. Из А& = 0 следует пе (0, 2(0j) =•-|-(0, (o1) + n°(w1)] при пе < п° (8.8в) и п°(2(о1) = -^-[/гг(0, (о,) + п° (и,)] при пе > п°. (8.8г) Ниже мы ограничимся рассмотрением первого варианта обес- печения фазового синхронизма. В этом случае можно исходить из упрощенных основных уравнений (8.5) и получить для про- странственно-временного изменения основной волны Ai и гар- моники Л2 следующие уравнения: / д . 1 д \ . . ( “а ------57" ) Л1 (Л 2) = \dz 1 dt J ' ’ ' = А(2)((0ь 2o)|, —а)1)Л2(Л z)A*(t, z)e~lAkz, (8.9a) (дг + 4-^W’ ^) = A(2)(2coi; io,, (О^ЛДЛ z)]2elAkz, (8.96) где Ak = k2 — 2ki. Общее решение дифференциальных уравнений (8.9а) и (8.96) представляет полное описание процесса генерации вто- рой гармоники при облучении кристалла когерентным моно- хроматическим лазерным излучением и учитывает возникающее ослабление основной волны. Рассмотрим случай малых коэф- фициентов преобразования, когда пространственной зависимо- стью амплитуды основной волны можно пренебречь и решение задачи сводится к интегрированию (8.96). Если амплитуда вто- рой гармоники на входе в кристалл, т. е. при z = 0, исчезает, то уравнение (8.96) легко проинтегрировать, вводя новые пере- менные ц = / — з/ц2 и z = z: Л2^--^-, = А(2)(2й1, (01, ой) j dz'Ai(t — -^+ D~^eiAkz', (8.10)
Нестационарные нелинейные оптические процессы 279 где в параметр дисперсии D = c(-^----) входит разность об- ратных групповых скоростей основной волны и гармоники. Обсудим сначала решение (8.10) при условии, что падаю- щую основную волну можно считать монохроматической, что соответствует очень большой длительности импульса Tl'^Dz/c (где z — путь, проходимый светом в нелинейном кристалле). Рис. 8.2. Интенсивность второй гармоники в зависимости от длины пройденного в кристал- ле пути. В этом случае в (8.10) можно подставить D = 0 и получить для квадрата модуля амплитуды |Л2(/, < = ^(^(2®.; со,)!2 Sin(2A(^)2/2 z)l4- (8-И> Зависимость интенсивности второй гармоники от интенсивности основной волны, как видно из этого выражения, является квад- ратичной. При Д& = 0 величина /2 с ростом длины пути света в кристалле увеличивается по квадратичному закону. (Такой закон преобразования, конечно, имеет место при условии, что коэффициент преобразования мал.) Условие Д& = 0 означает, что нелинейные волны поляризации и напряженности поля с частотами 2оц распространяются с одинаковыми фазовыми скоростями, так что на всем пути фазовые соотношения между поляризацией и напряженностью поля сохраняются. При Д/г^О интенсивность второй гармоники в зависимости от z совершает периодические колебания (рис. 8.2). На пути длиной LK = = л/Д&, называемом длиной когерентности фаз, она нарастает до максимума. Вследствие изменившихся фазовых соотношений между поляризацией и напряженностью поля при дальнейшем увеличении пути знак производной амплитуды по z меняется, так что энергия второй гармоники перекачивается обратно в основную волну. На длине пути 2LK интенсивность второй гармоники падает вновь до нуля. Для сравнения на рис. 8.2 показано нарастание интенсивности (2/zcoi)Z2 при Д& = 0 (кри- вая 1). Это монотонно нарастающая пропорционально z2 функ-
‘280 Глава 8 ция достигает при г==Лл-/. значения входной интенсивности ос- новной волны (Й(О1)Л (з = 0). Длина пути нелинейного преоб- разования Lnl определяется выражением Lnl = I Д(2) (2ои; Ш1) л, (z = 0)| ' (8-12) При достижении таких высоких интенсивностей, как упомина- лось, надо уже, конечно, учитывать снижение интенсивности основной волны. Рассчитанный более точно рост интенсивности второй гармоники с увеличением z также является монотонным, однако зависимость слабее, чем г2, а значение (Лещ) 1\ (г = 0) достигается лишь асимптотически (кривая 2 на рис. 8.2) (см., например, [21, 22]). При z = Lnl достигается значение •0,58(/noi)Л (з = 0). Если генерация второй гармоники осуществляется с помощью ультракоротких световых импульсов, то возникают дальнейшие усложнения, не имеющие места при возбуждении монохромати- ческим светом. В частности, условие фазового синхронизма А6 = 0 хотя и может быть выполнено для средней частоты им- пульса, но уже не выполняется для всего расширенного спектра частот импульса. В решении (8.10) это выражается зависимо- стью подынтегрального выражения от разности групповых ско- ростей, входящих в дисперсионный параметр D. Аналитически интегрирование (8.10) возможно для определенных функцио- нальных зависимостей амплитуды от времени АД/). Для гаус- совой функции, например, результат выражается интегралом ошибок с комплексным аргументом. Это позволяет определить интенсивность, а также ее интегральное во времени значение и энергию импульса, отнесенные к единице площади. При ко- ротких импульсах накачки оказывается, что энергия импульса растет медленнее, чем г2, и при z<^,LNb. Это вызвано невыпол- нением условия фазового синхронизма для части спектра им- пульса. В качестве характеристического параметра может быть введена длина Ld = tl • c/D (8.13а) или в более общем виде для частотно-неограниченных им- пульсов При z<cEd, L' применимы стационарные соотношения (кри- вые I и 2), в то время как при z^>LD, L' сигнал увеличи- вается лишь пропорционально z (кривая 3 на рис. 8.2). Рассмотрим более детально спектральное распределение во второй гармонической составляющей при возбуждении ультра-
Нестационарные нелинейные оптические процессы 281 короткими световыми импульсами. Используя (8.10) и преобра- зуя E2(t) по Фурье, получим ( см. [8.2]) Е2(ш, z) = Д(2> (2d)!; о)!, (о,) si^ //(to) • z, (8.14) где Н (со) является интегралом свертки для основной волны //(ш)= j dt Ai (t) e~‘ J (Zco Л] (co ) Л1 (co — co), — oo —oo a (8.15) ^ = [Afe-((o-2(O!)4]^- Здесь Afe есть разность волновых чисел для средних частот. Для квадрата модуля напряженности поля | £2 (<о, г)|2= = А2(<о, г) |2 второй гармоники (пропорционального интенсив- ности) получим |Е2(и, z)\2 = | Д(2) (2(о,, to,, (о,)|2(-^р-)2 |//(to)|2z2. (8.16) Это выражение показывает, что частотная зависимость интен- сивности второй гармоники определяется в основном произведе- нием Н (и) и sin g/g. Отдельные моды при спектральных ис- следованиях обычно не разрешаются. Поэтому интерес пред- ставляет лишь частотная зависимость огибающей спектра мод по интенсивности. Для оценки следует принять, что эта огибаю- щая имеет форму гауссовой кривой с полушириной Аш и что по- луширина 7/ (со) равна 2Д(о, причем последнее точно соответст- вует действительным амплитудам. Для лазера на стекле с неодимом, например, частотной за- висимостью Н (ш) можно пренебречь при отклонениях от сред- ней частоты до единиц 1011 с-1. Изменения в этом диапазоне множителя . . s .2 sin2 Г-А- D (со — 2со,) • z"| Дг)= ---------------------------Т1. <8-17> (где выбиралось Afe = 0) зависят от параметров кристалла, а также от z. При заданной толщине кристалла его дисперси- онный параметр D может быть определен по спектру интен- сивности второй гармоники. Если при определенной толщине кристалла б Л есть расстояние между двумя минимумами спек- тра интенсивности второй гармоники, то = (8.18) На рис. 8.3 показан записанный фотометрическим методом спектр второй гар- моники, полученной с кристаллом ЫЮз толщиной 10,4 мм. (Согласно (8.17),
282 Глава 8 Рис. 8.3. Зарегистрированный спектр второй гармоники излу- чения пикосекундного лазера на стекле с неодимом при при- менении кристалла LjIO3 тол- щиной 10,4 мм. (По [8.2].) эта кривая должна была бы быть полностью промодулированной. Наблю- даемое отклонение вызвано невыполнением сделанных предположений и глав- ным образом конечным значением угла расходимости лазерного пучка.) Зна- чение D, рассчитанное по определенному из рис. 8.3 согласно (8.18) расстоя- нию между минимумами интенсивности, оказалось равным \D\ = 0,0775 +0,0012. Значение дисперсионного параметра, рассчитанное по характеру измене- ния показателя преломления, равнялось £> = 0,084 ± 0,08. Совпадение с экспериментально измеренным значением в пределах 10 % следует считать хорошим, так как малые ошибки в определении показателя преломления + 10ф сильно сказываются на расчетных значениях. В отличие от приведенного примера при удвоении кристаллами KDP и ADP частоты излучения неодимового лазера спектральная модуляция ин- тенсивности второй гармоники не наблюдалась (см. также [8.3—8.5]). Дис- персионный параметр | D | этих кристаллов настолько мал (табл. 8.1), что для типовой толщины кристаллов в несколько сантиметров частотная зависи- мость интенсивности второй гармоники в основном определяется множителем |//(М) р. Таблица 8.1. Дисперсионный параметр D=c ---------—^некоторых кристаллов Кристалл мкм D Кристалл Ль мкм D KDP 1,06 0,003 LiNbO3 1,06 0,156 0,53 0,075 LilO3 1,06 0,084 Сделаем некоторые выводы, полезные для экспериментальной работы. Невыполнение условия фазового синхронизма для опре- деленных областей частотного спектра основного излучения ве- дет к сильному снижению коэффициента преобразования. Оно может быть существенно скомпенсировано при выполнении сле- дующего условия: (839)
Нестационарные нелинейные оптические процессы 283 связывающего ширину полосы ДЛ1 основного излучения с дли- ной волны Ль толщиной кристалла I и его дисперсионными па- раметрами, причем необходимо, чтобы I ^Lnl. Если вновь в качестве примера выбрать удвоение частоты излучения не- одимового лазера, то из условия (8.19) следует, что вводить ограничение на AAi при применении кристалла KDP не тре- буется (при /=2 см имеем AM Д 13,5 нм), тогда как при при- менении кристалла LiNbO3 толщиной 1 = 2 см необходимо, чтобы Д%1<^0,35 нм. Для импульса с частотно-ограниченным спектром это соответствует требованию tl>4 пс. Поэтому не- смотря на то, что кристаллы LiNbO3 и ЫЮ3 обеспечивают большие коэффициенты нелинейного преобразования, для пре- образования частоты ультракоротких импульсов предпочтитель- нее применять кристаллы KDP. Кроме того, здесь начинает проявляться еще один эффект, снижающий эффективность пре- образования. Вследствие различия групповых скоростей вхо- дящие в кристалл одновременно и перекрывающиеся при z = 0 импульсы с длинами волн Ai и л2 по мере прохождения через кристалл начинают расходиться. Один из импульсов обгоняет другой. Для того чтобы этим эффектом можно было пренебречь, необходимо, чтобы выполнялось условие [8.3, 8.6] I • D Г/ дп° \ 1 ( дпе \ "I /Q оп, =~ [(—), - - ЬД J <8-20> (Условия (8.19) и (8.20) для спектрально ограниченных им- пульсов совпадают.) Сделанные оценки применимы для пло- ских волн. При фокусировке света на кристалл условие синхро- низма уже не может оптимальным образом выполняться одно- временно для всего сечения пучка, что дополнительно снижает коэффициент преобразования. Несмотря на эти трудности, уда- лось и для пикосекундных импульсов достичь коэффициентов преобразования, превышающих 90 % при выполнении приве- денных выше условий. Последовательное удвоение частоты излучения позволяет по- лучить гармоники колебаний основной частоты coi выше вто- рой. Предел повышения частоты определяется ростом поглоще- ния в кристалле, начинающимся в ультрафиолетовой области спектра. Этот предел соответствует волнам Л = 200 нм. Более короткие волны получают при генерации гармоник в газах и парах металлов, области поглощения которых очень узки, что позволяет исключить резонансное взаимодействие световых им- пульсов с атомными переходами. Однако во всех газах, парах и жидкостях (т. е. в более общем виде во всех системах с ин- версионной симметрией) нелинейные оптические коэффициенты четных порядков равны нулю [11, т. 1]. Поэтому в газах и па- рах могут генерироваться лишь третья, пятая... и т. д. гармо- ники с частотами 3coi, 5<oi, ... Путем преобразования частоты
284 Глава 8 излучения импульсного пикосекундного лазера на стекле с не- одимом (Х= 1,06 мкм) или лазера на красителе (2v = 0,579 мкм) этот метод позволяет в настоящее время продвинуться вплоть до области коротковолнового ультрафиолета (2v = 38 нм). Од- нако при использовании нелинейных оптических процессов выс- ших порядков коэффициент преобразования мал. 8.2. Использование других нелинейных оптических процессов для преобразования частоты 8.2.1. Смешение частот При одновременном проходе через нелинейный оптический кристалл двух световых импульсов с частотами coi и со2 обра- зуются импульсы с суммарной или разностной частотами а>1 ± со2 аналогично тому, как это имеет место при генерации второй гармоники. В соответствии с общим соотношением (8.5а) амплитуда первой волны А3 на суммарной или разностной частоте со3 = = cdi±cd2 может быть определена при решении дифференци- ального уравнения + —-—^)A3(z, t) — \ дг v3 dt ] . = А(2)(со3; й>1, ®2)Л1 (z, 0 e^i(k, + k2~h3}z. (8.21) Если ограничиться малыми коэффициентами преобразования, то изменением обеих падающих волн внутри кристалла можно пренебречь [Л1 (/, г) ~Л,0 (t — (z/vi)), Л2(/, z) »Л20(/ — (z/t>2))]. Подставляя в (8.21) новые переменные r\ = t— (z/t>3), g=z, по- лучим после перехода к старым переменным t и z следующее решение: Z A3(z, t----= д<2) (со3; со,, <о2) j dz'Aw (t--+ D. X \ V3 / J \ из С / XA20(t-----+ D2 е‘ (8.22) где £>1,2 = с[(1/ц3) — (1/ц,,2)] и Afe = fe3 — kx — k2. Таким образом, нестационарность процесса обусловлена здесь, как и в случае генерации второй гармоники, различием группо- вых скоростей волн, участвующих в процессе. Поэтому получае- мые здесь соотношения аналогичны соотношениям при генера- ции второй гармоники. Достигнутые при таком смешении частот коэффициенты пре- образования соответствуют коэффициентам при генерации вто-
Нестационарные нелинейные оптические процессы 285 Рис. 8.4. Аппаратура для генерации девятой гармоники излучения лазера на стекле с неодимом. (По [8.7].) В первом кристалле KDP образуется вторая гармоника излучения лазера. Во втором кристалле вторая гармоника смешивается с основным излучением, т. е. возбуждается излучение с суммарной частотой 3wi = 2a>i + a>i. Затем в парах кадмия, обладающего высоким коэффициентом нелинейности, генери- руется третья гармоника от излучения с длиной волны 0,3547 мкм (т. е. девя- тая гармоника исходного лазерного излучения). Условие фазового синхро- низма \k = 3k3— &9=0 может быть выполнено добавлением к парам кадмия, обладающим в этой области спектра аномальной дисперсией, аргона, обла- дающего здесь нормальной дисперсией. Регистрация излучения с длиной волны 0,1182 мкм производится спектрометром, оптические элементы которого изготовлены из фторида лития (хорошо пропускающего ультрафиолетовое излучение!). 1 — лазер на АИГ : Nd; 2— Ai = 1,064 мкм, ть = 50 пс, <^Ь = Ю мДж; 3 — уси- литель на АИГ : Nd; 4'—Ai= 1,064 мкм; 5 — Л2=0,532 мкм; 6 — фильтр; 7 — Аз = 0,3547 мкм; 8 — нагреватель; 9 — кварцевое окно; 10 — окно из LiF; 11 — Лг = 0,1182 мкм; 12 — призма из LiF; 13 — линза из LiF; 14 — фотоумножи- тель. рой гармоники. Если хотя бы один из импульсов перестраи- вается по частоте, то суммарная или разностная частоты также могут плавно перестраиваться. В частности, это позволяет до- биться перестройки инфракрасного излучения в широком диа- пазоне при относительно малом изменении длины волны в ви- димой области спектра (например, длины волны излучения лазера на красителе). Так, например, в кристалле прустита уда- лось перестраивать разностную частоту от длинноволновой гра- ницы видимого спектра до 15 мкм. Анализ согласования фаз должен проводиться так же, как при генерации гармонических составляющих. На рис. 8.4 в качестве примера приведена схема установки, предназначенной для генерации гармоник и суммарных ча- стот. В этой установке основное излучение лазера на
286 Глава 8 АИГ : Nd (Xi = 1,064 мкм) преобразуется в излучения с дли- нами волн А2=0,532 мкм, А3=0,3547 мкм и Аэ=0,1182 мкм. Аналогичные каскадные процессы, как уже упоминалось, по- зволили получить излучение с длинами волн до Л = 38 нм [8.8, 8.29]. В [8.30] для получения очень коротких волн было применено два нелинейных оптических процесса преобразования высших порядков. Как уже упоминалось, эффективность преобразова- ния при таких процессах весьма мала. Для хотя бы частичной компенсации связанного с процессом преобразования уменьше- ния мощности в этом эксперименте не только повышалась мощ- ность основной волны, но и применялся согласованный усили- тель после первого каскада преобразования частоты. Исход- ными являлись импульсы лазера на красителе длительностью 6 пс с длиной волны 579 нм. После прохода через три усили- тельных каскада эти импульсы преобразовывались в парах стронция в третью гармонику с длиной волны 193 нм. Затем маломощные ультрафиолетовые импульсы усиливались тремя последовательными усилителями на основе ArF ^-эксимерного лазера и их мощность доводилась от 3-102 до 4-109 Вт. Вслед- ствие широкой полосы эксимерного усилителя длительности импульсов в процессе усиления увеличивались лишь незначи- тельно. Наконец, при помощи полученных ультрафиолетовых импульсов в водороде генерировались третья (А=64 нм) или пятая (А = 38 нм) гармоники. Для подбора дисперсионных со- отношений и, следовательно, удовлетворения условия фазового синхронизма к водороду в качестве буферного газа примеши- вался аргон. Мощность третьей гармоники достигла 20 кВт при длительности импульсов 10 пс. 8.2.2. Оптическая параметрическая генерация Оптические параметрические генераторы наряду с лазерами на красителях являются наиболее важными источниками пере- страиваемых по частоте ультракоротких световых импульсов. Под параметрическим усилением и генерацией понимают нара- стание интенсивности или генерацию двух световых волн с ча- стотами со2 и со3 в определенной среде, облучаемой сильной световой волной, называемой волной накачки, с частотой соь Па- раметрическое взаимодействие следует рассматривать как про- цесс, обратный процессу смешения частот. Если исходное излу- чение является монохроматическим, то частоты усиливаемых и генерируемых волн со2 и со3 связаны с частотой исходной волны а>1 соотношением СО] --- С02 “Г С03. (8.23)
Нестационарные нелинейные оптические процессы 287 Это соотношение выражает закон сохранения энергии взаимо- действующих фотонов. Интенсивность волн с частотами со2 и соз, возникающих при взаимодействии с нелинейной средой волны с частотой coi, сильно увеличивается при выполнении со- ответствующего условия фазового синхронизма kk = k (аи) — k (со2) — k (со3) = 0, (8.24а) связывающего волновые векторы взаимодействующих волн. В случае коллинеарного взаимодействия условие (8.24а) сво- дится к скалярному равенству Afe = k (<»!) — k (со2) — k (a>3) = 0. (8.246) Это соотношение можно рассматривать как закон сохранения импульса фотонов. Параметрическая генерация света является аналогом параметрического усиления или параметрической ге- нерации высокочастотных электромагнитных колебаний. В по- следнем случае термин «параметрический процесс» вводится по той причине, что речь идет о периодическом изменении одного из параметров колебательного контура, чаще всего его емко- сти. В результате такого воздействия имеет место усиление или генерация колебаний на определенных частотах. При оптиче- ском параметрическом усилении или оптической параметриче- ской генерации колебательный контур заменяется нелинейным оптическим кристаллом. Под воздействием интенсивной волны накачки диэлектрическая проницаемость среды меняется с ча- стотой этой волны, что соответствует периодическому измене- нию емкости упомянутого выше колебательного контура. Па- раметрическое взаимодействие в оптическом диапазоне также представляет важные возможности практического применения. Устройство действует как параметрический усилитель в том случае, когда наряду с волной накачки с частотой coi в кри- сталл направляется сигнальная волна с частотой со2. В процессе усиления возникает третья волна с частотой со3 и волновым век- тором k3 = ki — k2. Эту волну называют вспомогательной, или «холостой». Под воздействием достаточно мощной волны на- качки параметрический процесс может протекать и в отсутствие сигнальной волны. В этом случае роль входного сигнала играет фотонный шум и усилитель превращается в генератор. Частоты со2, соз преимущественно генерируемых световых волн здесь определяются условием фазового синхронизма и геометрией взаимодействия. Изменение действующих показателей прелом- ления нелинейного оптического кристалла для участвующих в процессе волн (например, при повороте кристалла или изме- нении его температуры) позволяет перестраивать частоты со2 и (о3. Области перестройки для некоторых кристаллов и длины
288 Глава 8 волн накачки в импульсном режиме представлены на рис. 8.5 [8.16]. При параметрической генерации в пикосекундной области, как и в случае генерации гармоник, необходимо согласование Рис. 8.5. Области перестройки па- раметрического генератора света. (По [8.16].) В качестве волны накачки исполь- зуется излучение неодимового ла- зера с синхронизацией мод или гармоники этого излучения. В ка- честве нелинейных оптических кри- сталлов применялись KDP, Z-НЮз и LiNbO3. Кривая Длина волны накачки, нм Кристалл 1 266 KDP 2 354 KDP 3 532 а-НЮз 4 532 KDP 5 1064 LiNbO3 6 532 LiJOs параметров импульса и кристал- ла. Такое согласование имеет целью компенсировать неполное удовлетворение условия фазово- го синхронизма, вызванное ши- роким спектром импульсов, а также разбегание импульсов с различными средними часто- тами, обусловленное разбросом групповых скоростей. Эти эф- фекты ведут к снижению коэф- фициента преобразования и уши- рению импульсов. Обзор экспе- риментальных и теоретических работ, посвященных отмеченной проблеме, дан в [8.16]. Особое внимание обращается на обеспе- чение высоких значений коэф- фициентов преобразования 80%)- Предельно короткие импульсы были получены Кайзе- ром и сотр. (см., например, [8.17]). После параметрического генератора они использовали второй кристалл как параметри- ческий усилитель. Минимальные длительности сигнального им- пульса достигались выбором за- держки между сигнальным им- пульсом и импульсом накачки в усилителе. Подобная установка с двумя кристаллами облег- чает также перестройку длины волны. 8.2.3. Параметрическое четырехфотонное взаимодействие Описанные выше параметрические процессы представляют трехфотонное взаимодействие (сд1=а>2 + <»з), обеспечиваемое не- линейной восприимчивостью низшего, т. е. второго, порядка. Наряду с этим возможны параметрические эффекты более вы- соких порядков. Так, например, восприимчивости, обеспечиваю- щие генерацию третьей гармоники (coi + fi>i + coi -+ 3coi), лежат в основе четырехфотонного параметрического взаимодействия, при котором два фотона исчезают, а два других фотона ро-
Нестационарные нелинейные оптические процессы 289 Рис. 8.6. Согласование фаз при параметрическом четырехфотонном взаимо- действии. а — коллинеарное взаимодействие Лй = &з &4 — 2^1, 03 -|- 04 = 2<01 (Д& = 0 достигается лишь при аномальной дисперсии); б — неколлинеарное взаимодействие дТ=Л3+14-2^ -> 4k\ + kl-kl ДЙ =0 при cos 0 = ждаются (й)1 + й)2^-й)з + <»4 или, в частном случае, 2<щй)3 + <в4). Наиболее эффективно этот процесс протекает также при выпол- ни нении соответствующего условия фазового синхронизма Д& = = &i + &2 —— &4 = 0 (рис. 8.6). Параметрическое четырехфо- тонное взаимодействие может при достаточно высокой интен- сивности излучения лазера вызвать каскадообразный процесс: лазерное излучение образует интенсивные волны с частотами со3 и со4, которые в свою очередь рождают параметрические эф- фекты и т. д. Таким образом могут генерироваться так назы- ваемые «белые» пикосекундные импульсы, т. е. импульсы с очень широким спектром частот (так называемый пикосе- кундный континуум). Первые эксперименты в пикосекундной области были проведены Альфано и Шапиро [8.18]. Они фоку- сировали излучение лазера на стекле с неодимом с синхрониза- цией мод на стеклянный образец. При интенсивностях около 1015 Вт/м2, например, импульс неодимового лазера возбуждает в воде (длина кюветы несколько сантиметров) спектральный континуум, лежащий в пределах от ультрафиолетовой до ближней инфракрасной области спектра. При этом преобра- 19 Заказ № 75
290 Глава 8 т зуется около 10 % мощности лазера и коэффициент преобра- зования, отнесенный к волновому числу, составляет несколько единиц 10“7 см (см. [8.19] и [8.20], а также цитированную там литературу, см. также рис. 8.7). Рис. 8.7. Распределение энергии по спектру пикосекундного кон- тинуума в D2O. (По [8.20].) (Воз- буждение лазером на стекле с неодимом импульсами дли- тельностью 10 пс, интенсивность 4-Ю11 Вт/см2.) Расходимость кон- тинуума составляет около Юмрад. Этот метод позволяет также генерировать «белые» импульсы фемтосекундной длительности с широким спектром. Для этого импульсы от лазера на красителе с пассивной синхронизацией мод или синхронной накачкой длительностью 60—100 фс уси- ливаются до гигаваттной мощности и фокусируются на соответ- ствующий образец. Форк, Шенк, йен и Хирлимен (см. [19]) ис- пользовали в качестве образца струю этиленгликоля толщиной всего 0,1 мм. Спектр полученных таким образом «белых» им- пульсов простирался от 0,19 до 1,6 мкм. «Белые» световые импульсы с успехом применяются в каче- стве пробных импульсов в лазерной спектроскопии (см. разд. 9.2). 8.2.4. Оптическое выпрямление и возбуждение излучения Черенкова При прохождении монохроматической волны с частотой coi через нелинейный оптический кристалл, не обладающий инвер- сной симметрией, т. е. через электрооптический кристалл, в по- ляризации второго порядка, кроме составляющей с частотой coi + Ш1 = 2о>1, используемой в качестве второй гармоники, обра- зуется составляющая с разностной частотой coi — a>i = 0, соот- ветствующая образованию постоянного поля и постоянного на- пряжения. Этот эффект, называемый оптическим выпрямле- нием, можно классифицировать как обратный электрооптиче- ский эффект. Его наблюдали при генерации второй гармоники Басс, Франкен, Уорд и Вайнрейх [8.56] еще в 1962 г. Эффект
Нестационарные нелинейные оптические процессы 291 может быть использован для индикации оптических сигналов, однако обеспечивает сравнительно малую чувствительность. Если вместо монохроматической волны пропустить через кристалл световые импульсы, то вместо появления постоянной поляризации и постоянного напряжения описанный нелинейный оптический эффект вызывает образование импульсов напряжен- ности поля и напряжения. Так как нелинейность типичных элек- трооптических кристаллов вызвана исключительно электро- нами, то вдали от резонансов поляризация следует за электри- ческим полем световых импульсов практически безынерционно. Время отклика составляет лишь несколько фемтосекунд. Сле- довательно, при прохождении через кристалл ультракоротких световых импульсов (тх,^=10 фс) в определенной области кри- сталла возникают импульсы поляризации такой же длительно- сти. Считая нелинейный оптический эффект безынерционным и используя параметрическое приближение (т. е. без учета за- тухания при проходе лазерной волны через образец), можно- для пространственно-временной структуры поляризации при- ближенно записать В кристалле возникает, следовательно, дипольное возбуждение,, распространяющееся в направлении распространения лазерной волны с ее групповой скоростью vL. Быстрое перемещение ди- поля аналогично перемещению заряда сопровождается излуче- нием переходного электромагнитного поля, которое содержит частоты, достигающие значений, по порядку величины равные 1/ть. Скорость распространения этого электромагнитного поля vF вследствие вклада в линейную оптическую восприимчивость колебаний решетки при малых частотах в указанных кристал- лах меньше групповой скорости vL светового импульса и по- этому меньше скорости перемещения источника поля, совпадаю- щей с vl- Вследствие этого образующийся фронт волны имеет конусообразную форму, как это имеет место в обычном эффекте Черенкова. На это впервые указал Аустон [8.57]. Теоретическое рассмотрение можно найти в [8.58]. Следует учитывать, что в отличие от эффекта Черенкова источник излучения вытянут в пространстве. Соответственно введенному выше соотношению размеры источника в направлении распространения z опреде- ляются длительностью импульсов, а его поперечные размеры — диаметром лазерного пучка. По этой причине характеристики излучения в деталях сложным образом зависят от длительности импульсов, их формы, а также величины перетяжки пучка ла- зерного излучения. Подробное экспериментальное исследование оптического эф- фекта Черенкова проводится в работе [8.59]. Возбуждающий 19*
Рис. 8.8. а, б.
Нестационарные нелинейные оптические процессы 293 Рис. 8.8. Возбуждение инфракрасной черепковской ударной волны фемтосе- кундными импульсами. (По [8.59].) а — схема; б — сигнал в зависимости от времени задержки; в — спектр сигнала. импульс длительностью 100 фс с длиной волны ^=625 нм проходит через кристалл танталата лития толщиной 1 мм. Со- гласно описанному обратному электрооптическому эффекту, он возбуждает поле, фронт распространения которого имеет кону- сообразную форму. Электрическое поле этой волны в свою оче- редь вызывает в кристалле двулучепреломление вследствие нормального электрооптического эффекта. Это двулучепрелом- ление измеряется пробным импульсом методом электрооптиче- ского стробоскопирования (см. п. 3.1.2). Пробный импульс об- разуется путем отклонения части возбуждающего импульса, задерживается по времени и пропускается через кристалл па- раллельно возбуждающему импульсу на расстоянии, которое может меняться (рис. 8.8, а). Таким образом, пробный им- пульс распространяется строго синхронно с черенковским излу- чением, в результате чего при малой задержке обеспечиваются относительно большие длины взаимодействия и вследствие
294 Глава 8 этого высокая чувствительность. Интервал времени задержки, при котором волна черепковского излучения и пробный импульс максимально перекрываются, зависит от расстояния между пробным лучом и лучом возбуждения и от значения угла Че- ренкова. Поэтому, варьируя указанное расстояние, можно опре- делить угол Черенкова. В эксперименте с танталатом лития определенное таким путем значение угла составило около 70°, что хорошо согласуется с теорией. Действительно, для значений скоростей vL = 0,428с и Vf = 0,158с теоретический угол Черен- ковй' составляет 68°. Измеренная форма импульса электриче- ского поля показана на рис. 8.8, б, а соответствующий ему спектр — на рис. 8.8, в. Можно ожидать, что при ультракорот- ком возбуждении будет получен приблизительно один период волны с частотой 1 ТГц. Отметим, что эта частота соответст- вует длине волны около 300 мкм. Таким образом, впервые мо- гут быть получены отдельные периоды инфракрасного излу- чения, что, безусловно, представляет большой физический инте- рес. Следует, например, напомнить, что в этом случае теряет смысл приближение медленно меняющихся амплитуд или оги- бающих, которое постоянно используется в этой книге (см. п. 1.3.1). Можно ожидать, что применение описанной здесь техники в спектроскопии переходных процессов окажется весьма пер- спективным. Основными преимуществами метода являются экс- тремально короткое время возбуждения, высокое временное разрешение и хорошее соотношение между сигналом и шумом. 8.2.5. Вынужденное комбинационное рассеяние Вынужденное комбинационное рассеяние (ВКР) является двухфотонным процессом, при котором одновременно с погло- щением фотона падающей лазерной волны с частотой моле- кула возбуждается до колебательного состояния СО21 и излу- чается фотон СО СТОКСОВОЙ частотой Cds = Cdi,— СО21 (см. рис. 9.1, в). Частоты колебательных состояний, определяющие изменения частот, достигают максимальных значений td2i/2n« «300 см-1. Процесс может рассматриваться в рамках эффек- тивной двухуровневой модели. Дополнительные виртуальные промежуточные уровни молекулы могут быть учтены при этом модифицированным обменным оператором. Матричные эле- менты этого обменного оператора п™ в соответствии с двух- квантовым характером процесса выражаются вместо (1.57) формулой 7/ы = - 4" EiEi, (8.25)
Нестационарные нелинейные оптические процессы 295 где i и j являются тензорными индексами поляризационного ZS •оператора а, компоненты которого связаны с моментами пере- ходов и ц*2 между виртуальными промежуточными уров- нями k соотношением { , , . IV (И1*)г (и*2)у (a(/)i2 (ю) =-т-> ---;---------------(8.26) ‘ ’ П <0*1 + ® 1 — о V ’ Уравнение матрицы плотности для эффективной двухуровне- вой системы вместо (1.65) имеет вид - Р21 =-^а12 (р22 — Ри) ^kL~ ks) r , (8.27) где ai2= (ао) i2(ei,)i(es)5-. С учетом нелинейной поляриза- ции P = A^(pi2a2i+ai2p2i) уравнение для амплитуды стоксовой волны принимает, согласно (1.50), вид -^-+^-dt-=^ikra^ ^ALe v ’ • <8-28> Предполагая, что усиление сигнала и число переходов между уровнями атома малы (| A8| С | AL|, ргг^рп), можно из (8.27) и (8.28) исключить р2ь Это позволяет после введения новых пе- ременных т] = /— (z/vl) и £ = z получить для As следующее ги- перболическое дифференциальное уравнение: <32Ло д2А. г 1 л -1Г дЛ° дАъ 1 -5-7Г- + .О1.—TV-+ ----Т-1пА-(0) НА+Яг-тА = дгдт\ ' сф2 1 L T2i йт\ v " JL dz <ф J = Q|A.(< . (8.29) где £>i = (l/fs) —(W) и Q = цоЛ’мз | ai2 |2/87г/г5. Точное решение этого уравнения можно найти для случая пренебрежимо малой дисперсии (DL = 0) при любом значении амплитуды импульса накачки AL (л) [8.12—8.15]. Если диспер- сией пренебречь нельзя (DL^0), то аналитическое решение уравнения (8.29) возможно для специального случая прямо- угольного импульса с постоянной фазой [8.31]. Однако по- скольку физический интерес представляет прежде всего реше- ние при асимптотическом приближении к области большого усиления и лишь в этой области можно получить достаточно простые выражения, то, следуя работам Хермана [8.21], мы с самого начала сильно упростим процесс решения, вводя под- становку 24s = Cs(z, n)exp{«(z, л)} (8.30) в (8.29) и предполагая, что коэффициент усиления велик, и (z, Если, кроме того, ограничиться рассмотрением
296 f Глава 8 существенно нестационарного случая при коротком лазерном импульсе, таком, что Tr<T2i«(z, tj), то по аналогии с квазиоп- тическим приближением или методом ВКБ квантовой механики при решении уравнения (8.29) могут быть использованы сле- дующие неравенства [8.21]: д2и ди ди д2и [ ди \2 /о он дгдг! dz Л] ’ d>]2 ' (0-'3 ' Тогда для и (z, т]) получим следующее дифференциальное урав- нение первого порядка: -%- + Dl + (—----------4- In Al (n) + dl _ dz dr] 1 \ dr] / 1 \ T21 dt\ '’ ]\ dz 1 d i] j = Q|4l|2. (8.32) Используя характеристический метод Римана, из этого урав- нения можно относительно просто определить коэффициент уси- ления для различных физических ситуаций. Сначала рассмотрим случай отсутствия дисперсии Di, = 0. После введения новой пе- ч ременной т= J dv\' |Ль (т/) |2 получим для коэффициента уси- ления Gt = 2m(z = L, т]) следующее соотношение: Ст = Ьл QL J |Лд(п')12^'—^- + 21пЛд(Л). (8.33) V -ОО 21 Таким образом, при возбуждении среды короткими импульсами (tl<:t21Gt/2) коэффициент усиления стоксова излучения ра- стет пропорционально корню квадратному от длины пути в среде L и энергии накачки. Отметим, что при стационарных условиях (Ti,3>T2i) коэффициент усиления прямо пропорциона- лен длине усиления L и интенсивности накачки (Gs = = 2QIЛго|2Тт21). Уменьшение коэффициента усиления при воз- буждении короткими импульсами по сравнению со стационар- ным случаем связано с тем, что характерное время поперечной релаксации конечно, в результате чего нелинейная поляризация устанавливается с некоторой задержкой. Это проявляется также в укорочении стоксова импульса по сравнению с лазерным импульсом возбуждения, т. е. в уширении спектра стоксова им- пульса. Количественная оценка этого эффекта может быть вы- полнена для прямоугольного импульса накачки на основании (8.33). Для этого необходимо коэффициент усиления разложить в ряд около его максимального значения при т]=ть: Ст ъ 4 aJQL\ALq |2tl - (rL - Л) 2 д/ _|_ .... (8.34)
Нестационарные нелинейные оптические процессы 297 Отсюда следует для длительности стоксова импульса выраже- ние тя^^XlIQL\Alo\2‘ и полуширины спектра стоксова излу- чения Acos = yQL|71i,o|2/Ti,. Кроме рассмотренной выше локаль- (ной нестационарное™ на вынужденное комбинационное рас- сеяние оказывают влияние дисперсионные эффекты, так как вследствие различия в групповых скоростях перекрытие сток- сова и лазерного импульсов уменьшается и эти импульсы рас- ходятся. Для анализа этого эффекта мы будем искать реше- ние дифференциального уравнения (8.32) при для им- пульса накачки прямоугольной формы (Дь=Дьо при |t]|<tl/2, Ль = 0 при |т] | >tl/2). С помощью римановского характери- стического метода непосредственно получим «(г, Л) = 2 VQ | Ддо |2 L [л - ад. (8.35) При нормальной дисперсии (DrCO) стоксов импульс опе- режает лазерный, в то время как возбуждение колебаний про- исходит с некоторой задержкой по отношению к стоксову им- пульсу. Таким образом, в этом случае лазерный импульс посто- янно распространяется в области, где молекулярная колеба- тельная поляризация сильнее, чем в бездисперсионном случае. Поэтому вынужденное комбинационное рассеяние возбуждается на большей эффективной длине. Это также следует из (8.35), так как при больших длинах усиления z^>L8=xlI \DL\ уста- навливается квазистационарный коэффициент усиления = 4 VQI Ддо|21 | L, (8.36) который, как и в стационарном случае, пропорционален длине усиления L. В случае аномальной дисперсии (Di,>0) лазерный им- пульс распространяется при z>L8 в практически невозбужден- ной среде. Поэтому при длине z—Ls/2 имеет место насыщение усиления. Согласно (8.32), максимальный коэффициент усиле- ния в этом случае при ц =ть, z=-L8l,2 равен (8'37) Если импульс лазера промодулирован по фазе, то это является причиной снижения коэффициента усиления при вынужденном комбинационном рассеянии в диспергирующей среде. При боль- шой модуляции насыщение усиления может наблюдаться и в среде с нормальной дисперсией. В качестве примера мы рассмотрим случай постоянного «чирпа» и представим ампли- тудную функцию вблизи максимума в следующей форме: Al (п) = ALo (1---V'l ехР (W)- (8-38) \ Т1 J
298 , Глава 8 Решение уравнения (8.32) при не очень быстрой модуляции фазы ₽2<Q|Лго\2/Dlt:2i вновь дает квазистационарное значе- ние коэффициента усиления [8.21] GT = 4L д/Q | Ало |2 , (8.39) который, однако, меньше по сравнению с (8.36). Напротив, при быстрой модуляции фазы 02>Q | Лло 12IDLx2 вновь имеет места насыщение усиления, причем максимум коэффициента усиления дается выражением Gr = QII"ЯТ' . (8.40) Наряду с образованием стоксова импульса с частотой со« = = о>ь— сй21 в активной среде при вынужденном комбинацион- ном рассеянии может образовываться и антистоксов импульс. При этом, однако, аналогично случаю трехволнового взаимо- действия при параметрической генерации должно выполняться условие согласования фаз \k = 2kL — kA — /?s~0. В асимптоти- ческом приближении коэффициент усиления для антистоксова излучения коротких импульсов в нестационарном случае (т. е. при условии Tl<T2i<?t/2) рассчитывался в [8.21] для дисперги- рующей и недиспергирующей сред. В обоих случаях оказалось, что антистоксово излучение максимально в направлении, опре- деляемом соотношением \ктаОт1Ь, причем в зависимости от реализованных условий величина GT определяется либо выра- жением (8.34), либо (8.37). Зная GT, можно найти угол между направлениями антистоксова излучения и направлением рас- пространения лазерных импульсов. Таким образом, направле- ния распространения антистоксова излучения образуют вокруг лазерного луча конусообразную поверхность. Первые эксперименты по получению вынужденного комби- национного рассеяния при возбуждении пикосекундными им- пульсами были выполнены Шапиро и сотр. [8.9], а также Бре- том и Вебером [8.10]. Они использовали вторую гармонику из- лучения лазера на стекле с неодимом в режиме синхронизации мод. Излучение направлялось и фокусировалось в различных жидкостях, таких, как бензол, толуол, сероуглерод и нитробен- зол, а также жидких смесях. При этом в [8.10] было установ- лено, что коэффициент преобразования сильно уменьшается в том случае, когда ширина спектра лазерного импульса пре- вышает ширину линии колебательного перехода вынужденного комбинационного рассеяния, что соответствует выполнению условий нестационарного режима. Укорочение стоксова им- пульса по сравнению с лазерным наблюдалось в более поздних работах несколькими авторами [8.32—8.36]. Вблизи порога на-
Нестационарные нелинейные оптические процессы 299 качки укорочение доходило до четырехкратного при коэффици- енте преобразования до 70 %. Коллес [8.33] использовал укоро- чение стоксовых импульсов при вынужденном комбинационном рассеянии с синхронной накачкой и получил стоксовы импульсы, длительность которых составляла 0,1 длительности импульсов , накачки от лазера на стекле с неодимом. В п. 9.2.2.2 будет рас- смотрена возможность использования нестационарного выну- жденного комбинационного рассеяния для измерения времен колебательной релаксации. 8.3. Использование нерезонансных оптических процессов для изменения формы и длительности импульсов Для изменения формы заданных импульсов может быть ис- пользовано любое нелинейное оптическое взаимодействие. В следующем разделе мы хотим обсудить этот метод, основы- ваясь на ряде примеров, и описать при этом возможности уко- рочения импульсов. Укорочение частотно-неограниченных им- пульсов возможно при линейных дисперсионных процессах, что будет рассмотрено в п. 8.3.2. 8.3.1. Изменение формы импульсов при нелинейных оптических взаимодействиях Если взаимодействие может считаться безынерционным (без наличия памяти), как это, например, имеет место при генера- ции гармоник или параметрической генерации вдали от атом- ных резонансов, то амплитуда генерируемого в момент вре- мени т] импульса зависит исключительно от амплитуды им- пульса накачки в тот же момент времени (см. разд. 8.1). Поэтому преобразование будет эффективным лишь в те проме- жутки времени, в течение которых произведение амплитуд им- пульсов в выражении для нелинейной поляризации велико. Если при таком взаимодействии можно пренебречь частотно- ограничивающими эффектами, как это, например, имеет место при генерации гармоник в KDP в видимой области спектра (см. табл. 8.1), то интенсивность n-й гармоники In(t) при ма- лых коэффициентах преобразования меняется во времени так же, как (71 (/))". Это значит, что фронты импульсов подав- ляются и импульс укорачивается (рис. 8.9, б). Если нельзя пре- небречь ослаблением основной волны, то излучение накачки при нелинейном преобразовании частот особенно сильно сни- жается вблизи максимума импульса. Это ведет к уплощению импульса и в конце концов к образованию в его середине про- вала (рис. 8.9, а). Одновременно стабилизируется интенсив- ность импульсов. Импульсы основной частоты при внутрирезо-
300 Глава S -1 -0,5 О 0,5 1 71/Тц) 6 Рис. 8.9. Изменение формы импульса при генерации второй гармоники. На кри- сталл падает входной импульс длительностью тго гауссовой формы, длина которого измеряется в единицах величины (£л'г)макс—определенной по (8.12) длине нелинейного взаимодействия. а — выходные импульсы на основной частоте при различной длине кристалла; б — выходные импульсы на частоте второй гармоники при различной длине кристалла. наторной генерации второй гармоники расширяются и их ампли- туда стабилизируется точно так же. Если при нелинейном оптическом взаимодействии сигналь- ный импульс усиливается в поле импульса накачки, то за- держка между обоими импульсами является параметром, вы- бор которого позволяет произвести оптимальное укорочение им- пульса. На такую возможность уже указывалось в п. 8.2.3 при описании параметрического усиления. Еще более разнообразными становятся возможности измене- ния формы импульсов, если воспользоваться резонансными взаи- модействиями. Уже при однофотонных нелинейных резонансных
Нестационарные нелинейные оптические процессы 301 процессах можно оказывать различное воздействие на форму импульсов, варьируя параметры релаксации в среде в области насыщения. Применение насыщающегося поглотителя с очень коротким временем релаксации (Ть21 ) способствует, напри- мер, укорочению импульсов, так как такой поглотитель подав- >ляет сильнее фронты импульса, чем его максимум (см. гл. 7). При этом симметричный импульс остается симметричным. На- против, очень инерционный насыщающийся поглотитель (Т'ь21^> подавляет главным образом передний фронт импульса, а инерционный насыщающийся усилитель — задний фронт им- пульса. Такое асимметричное влияние мы детально учитывали в связи с генерацией ультракоротких импульсов в лазерах на красителях в гл. 6. Кроме того, такой метод воздействия вне резонатора лазера обсуждался в связи с рассмотрением усиле- ния импульсов в п. 7.3.3. 8.3.2. Компрессия импульсов с фазовой модуляцией в линейной оптической среде В то время как при линейном оптическом взаимодействии импульсы с ограниченным спектром не могут укорачиваться (см. п. 3.2.5), такое укорочение возможно для импульсов с фа- зовой модуляцией. Так, селекция спектра или еще более эффек- тивный способ компрессии импульсов позволяет укорачивать импульсы, средняя частота которых монотонно возрастает (по- ложительный «чирп») или монотонно падает (отрицательный «чирп»), а амплитуда в простейшем случае представляется вы- ражением [см. (2.93)] . . -i [Р (г)-т)2 + Ф1 (0)1 Az От z) = |Az (tj, z)| е . (8.41) Принцип компрессии импульсов, введенный в лазерную фи- зику Триси [8.22], разъясняется на рис. 8.10. На рис. 8.10, а по- казан импульс с уменьшающейся частотой (отрицательный «чирп»), коротковолновая часть которого смещена к переднему фронту. Импульс падает на стеклянную пластину с «нормаль- ной» оптической дисперсией. Это значит, что длинноволновая часть излучения проходит через пластину быстрее. Таким обра- зом, более длинноволновая задняя часть импульса после про- хода через стеклянную пластину подобранной толщины наго- няет коротковолновую переднюю часть, в результате чего в оптимальном случае образуется частотно-ограниченный им- пульс. Если такой частотно-ограниченный импульс продолжает распространяться в стекле, то он вновь удлиняется и превра- щается в импульс с нарастающей частотой (положительный «чирп»). При расчете такого укорочения импульса уже нельзя, как выше, пренебрегать- дисперсией групповой скорости. Это
Глава 8 302 5 d2n/dX2<0 б Рис. 8.10. Устройство для компрессии импульсов с монотонным изменением частоты. а — при увеличивающейся частоте (отрицательный «чирп»); б —при умень- шающейся частоте (положительный «чирп»). 1 — отрицательный «чирп»; 2 — стеклянная пластина; 3 — укороченный им- пульс без «чирпа»; 4 — положительный «чирп»; 5 — решетка. значит, что в (1.50) необходимо учитывать член, пропорцио- нальный k'^. Поляризацией Р' в линейной оптической среде можно пренебречь. Следовательно, требуется решить следую- щее уравнение: В общем виде решение может быть представлено интегралом Пуассона Аф. „)= j ^Лм(п')Г(’-’')7(2'У, (8.43) 2 И П I &£ I 2 -оо где Льо(т]) =Аь (2 = 0, ц)—амплитуда волны на границе среды. Будем считать, что падающий импульс является гауссовым с по- стоянным «чирпом» Льо (п) = Лмакс ехр I—2 1п 2 (~-Y — 7 (М2 + фю)1, (8.44) I V TZ.o 7 )
Нестационарные нелинейные оптические процессы 303 гак что изменение частоты во времени имеет вид со (/) = coL +<р (0 = сод + 2М (8-45) (см. рис. 2.25). Подставляя (8.44) в (8.43), получим Al (z, п) =---.... Лмакс ехр f-2 In 2 ( Ob"( 2 1п 2 ;r \ i 1 ( V TL 7 д! zkLtz —-g-----zp0 j + 1 I J- In 2zkL + I* (8-46) Длительность импульса в зависимости от координаты опреде- ляется выражением ть(г) = тд0 д/1 + 2M"L₽[1 -(1 ~-^-)2]- (8-47) Здесь Lp— критическая длина, определяемая соотношением 2ро^2т1о Lp= (41п2Г£)2 + (2Р0тМ2 • (8.48) При Lp>0 (т. е. fe/zp0>0) импульс на пути от z = 0 до коор- динаты z = Lp укорачивается. В этом месте импульс становится частотно-ограниченным, так что Lp является оптимальной тол- щиной диспергирующей пластины, применяемой для укороче- ния импульса с заданными входными параметрами. Необходимо обратить внимание на то, что Lp зависит от длительности им- пульса на входе в пластину. Частотно-ограниченные гауссовы импульсы (₽о-»-О), напротив, удваивают свою длительность после прохождения так называемой дисперсионной длины LD«0,6^. (8.49) kL На рис. 8.11, а показаны зависимость длительности импульса rL (z) и максимальной интенсивности 7маКс от пройденного в среде пути z, а также пространственное и временное разви- тие импульса в соответствии с соотношением (8.46). На рис. 8.11, б в качестве примера представлены эксперимен- тальные результаты сжатия импульса с фазовой модуляцией в стеклянной пластине. На рис. 8.11, б показано преобразова- ние формы фемтосекундного импульса с отрицательным «чир- пом» (2v = O,61 мкм) в стеклянном образце типа ВК5 длиной 17 см [6.21]. Широкие входные импульсы (тЬо>О,17 пс) укора- чиваются, в то время как короткие импульсы вследствие z> >Lp удлиняются. На рис. 8.11, б отражено полученное экспе- риментально укорочение импульса первоначальной длительности 260 фс с отрицательным «чирпом» и фемтосекундного импульса
Рис. 8.11. Пиковая интенсивность
Рис. 8.11. Изменение длительности импульса с «чирпом» при проходе через диспергирующую стеклянную пластину. а, б—‘рассчитанное изменение формы импульса; в — импульс с отрицательным «чирпом» и различной начальной длительностью после прохода через пластину из стекла ВК5 толщиной 17 см; г — импульсы с положительным и отрица- тельным «чирпом» первоначальной длительности 260 фс после прохода через пластину из стекла SF5 различной толщины. (По [6.21] и [6.37].) 20 Заказ № 75
306 I Глава 8 с положительным «чирпом» в зависимости от оптического пути, пройденного в стекле SF 5 [6.37]. При этом для импульса с нарастающей частотой (положи- тельный «чирп») вследствие условия й">0 возможно лишь расширение. Для его укорочения элемент с «нормальной» дис- персией (&">0) следует заменить оптическим устройством с kL<$. Таким устройством может служить, например, комби- нация дифракционных решеток, показанная на рис. 8.10, б. 8.3.3. Распределение импульсов в недиспергирующей нелинейной оптической среде Рассмотрим теперь распространение очень короткого им- пульса в среде с нелинейной поляризацией Р®, образующейся в результате обратного воздействия импульса с частотой оц, на его распространение в среде. Нелинейное взаимодействие мо- жет при этом описываться нелинейной поляризацией Р(3) (z, /) = 2еопо«21A (z, /)|2 A (z, /), (8.50) являющейся причиной зависимости показателя преломления от интенсивности п (z, /) == па + п21А (г, /)|2. (8.51) Здесь «2 обусловлено электрическими переходами в ультрафио- летовой области, вносящими основной вклад в нерезонансную нелинейную поляризацию в видимой и ближней инфракрасной областях. Вклады другой природы, например вызванные эффек- том Керра, играют в твердотельных образцах в видимой и ближней инфракрасной областях незначительную роль. Подставляя (8.50) в уравнение (1.50) и пренебрегая дис- персией групповой скорости, получим для распространения им- пульса следующее уравнение: / дА^ =^\A(z, r])M(z, л), (8.52) где x=&i,re2/«o. Решение этого уравнения имеет вид A (z, -q) = А (л) ехр {—гх | До (n)l2 z}- (8.53) Так как в среде, свободной от потерь, х является действитель- ной величиной, то амплитуда импульса остается неизменной, в то время как зависящая от времени фаза при прохождении через среду меняется. Заметное изменение фазы имеет место на пути Lnl = —--------[j- = ----пг. (8.54) х|А0Макс|2 «А | макс | 2 Вблизи максимума импульса | До (Л)|2 = | Д0 макс I2 + 4 । А (л)|макеП2- (8-55)
Нестационарные нелинейные оптические процессы 307 Рис. 8.12. а — создание «чирпа» в нелинейной оптической среде; б — умень- шение длительности импульса с «чирпом» после прохода через линейную дис- пергирующую среду. 1 — укороченный импульс; 2 — входной импульс. Используя это выражение, можно определить, что частота вы- ходного импульса со временем линейно нарастает, т. е. что им- пульс обладает постоянным «чирпом», причем параметр «чирпа» Р определяется равенством (8-56) Следовательно, нелинейность среды является причиной обра- зования «чирпа», линейно нарастающего с длиной пути распро- странения z импульса в среде (рис. 8.12, а). В большинстве 20*
308 Глава 8 случаев для электронного вклада в нелинейность «2>0 пара- метр (3 положителен, что приводит к образованию положитель- ного «чирпа», т. е. нарастающей со временем частоты колеба- ний. Как следует из рассмотрения в предыдущем разделе, такой «чирп» может быть скомпенсирован при прохождении че- рез линейную оптическую среду с дисперсией групповой скоро- сти (&2<0), в результате чего возможно укорочение импульса. Таким образом, комбинируя линейные и нелинейные оптические элементы, можно осуществить эффективное укорочение им- пульса [8.22, 8.24—8.28, 8.37, 8.38], При этом, однако, не сле- дует забывать, что сделанные выше приближения, следствием которых является постоянный во времени «чирп», справедливы лишь для центральной части импульса. На фронтах импульса образуется зависящий от времени «чирп», компенсация кото- рого линейными оптическими диспергирующими элементами не- возможна. В результате этого фронты импульса не сжимаются и образуются побочные импульсы (рис. 8.12, б). 8.3.4. Диспергирующие нелинейные оптические среды Во многих экспериментальных ситуациях, как, например, при распространении импульса по оптическому волокну, необходимо одновременно учитывать дисперсию групповой скорости и не- линейность показателя преломления (см. [8.37]). Хотя в опти- ческих волокнах фронт волны не является плоским, все же в одномодовых, волокнах можно для описания распространения импульса воспользоваться следующим уравнением: »)IW. Ч). <8'57> в котором величины k" и х следует заменить соответствую- щими параметрами волокна. Уравнение (8.57) решили Гриш- ковский и Балант [8.39] численно, а Майнел [8.41] — аналити- чески с помощью метода инверсного рассеяния для волокон с положительной дисперсией групповой скорости и положитель- ным нелинейным показателем преломления. После прохождения импульсом достаточно длинного пути д/х/глД0 макс он независимо от исходной формы приближается к прямоуголь- ному с длительностью [8.41] Тдт '= 2,9 L& А) макс(8.59)
Нестационарные нелинейные оптические процессы 309 Рис. 8.13. а — схема экспериментального устройства для укорочения им- пульсов. 1 — входной импульс; 2—волоконный световод; 3 — спектрально-уширенный, импульс прямоугольной формы; 4 — решетка; 5-—укороченный импульс. б — развитие импульсов. и напряженностью поля Л, «0,6 . / •'"'21’" . (8.60) «Чирп» импульса положителен и в течение всей длительности импульса постоянен, что означает линейный рост частоты. Пол- ное изменение частоты составляет Д(ОГ « 1.4Д, макс д/и/дДл. (8.61) Таким образом, импульс внутри волокна сначала удлиняется (рис. 8.13). Затем представляется особенно благоприятная
310 Глава 8 возможность его укорочения при проходе через линейную среду с отрицательной дисперсией групповой скорости (например, компрессор с решетками) в соответствии с изложенным в разд. 8.3.2. После прохода через линейную среду длительность импульса равна ' kL 1 А 2,78 ТД ~ Дй)г (8.62) X л о макс Следовательно, длительность импульса в конце процесса уко- рочения уменьшается с ростом напряженности поля входного импульса и не зависит от длительности последнего. При длине волокна 2 = 5,6---—---------- Ajyk'LA о макс реализуется 95 % от максимально возможного укорочения им- пульса. Описанный способ укорочения импульсов был с успехом использован в ряде экспериментов [6.32, 8.40, 8.42]. Накацука и сотр. [8.40] с помощью этого метода достигли укорочения им- пульса длительностью 5,5 пс в 5 = 3,7 раза. Они использовали самомодуляцию фазы в оптическом волокне длиной 70 м с по- следующим сжатием в близкой к резонансу атомной задержи- ' вающей системе с парами натрия. Для типовых параметров од- номодового волокна «2 ~ 1,5 • 10~22 м2/В2, х = 6,5-10-16 м/В2 и k"L яа 6,5-10-26 с2-м-1 по (8.62) для импульса с пиковой мощ- ностью 10 Вт при диаметре волокна 4 мкм получено расчетное значение коэффициента укорочения 5 = 3. Джонсону, Столену и Симпсону [8.60] удалось даже укоротить импульсы длитель- ностью 33 пс в 80 раз. Аналогичный метод укорочения импуль- сов с успехом применялся и в фемтосекундной области. Шенк и др. [6.32] промодулировали по фазе импульс длительностью 90 фс СРМ-лазера (см. п. 6.3.4), пропустив его через волокон- ный световод длиной 15 см, и затем укоротили его до 30 фс при помощи компрессора на решетках. Еще более короткие им- пульсы длительностью 16 фс получили с помощью этого ме- тода Иппен и сотр. [8.42]. Эти импульсы состояли всего из 8 периодов колебаний оптического поля. Автокорреляционные функции входного и укороченного импульсов, снятые в этом эксперименте, показаны на рис. 8.14. Этим же методом Халбут и Гришковский [8.43] получили импульсы длительностью 12 фс, а Шенк и сотр. [8.44] — импульсы длительностью 8 фс. Исследуем теперь решение уравнения (8.57) в случае отри- щательной дисперсии групповой скорости (&"<()), которая мо- жет возникнуть во многих прозрачных средах под влиянием ИК-полос поглощения (отрицательной дисперсией групповой
Нестационарные нелинейные оптические процессы 31» скорости при малых потерях обладают, например, одномодовые световоды из силикатного стекла в области 1,3 мкм). Воз- никающий в таких средах вследствие нелинейности показателя преломления «чирп» импульса может одновременно компенси- роваться линейными оптическими процессами, в результате* чего при определенных условиях образуются . частотно-ограничен- ные укороченные импульсы. Про- цесс распространения через та- кую среду импульса с исходной формой A (z = О, Т1) = 65 tpc (8.63) был аналитически и численно исследован в работах [8.45] и [8.46]. Здесь а является безраз- мерным амплитудным множите- лем, а ть = 1,76т' Интересно отметить, что при целочислен- ных значениях (a=N) при та- ких условиях решение имеет со- литонный характер. Импульс со- храняет свою форму лишь при М=1. Для больших N распространяющийся через среду им- пульс не сохраняет своей формы, однако решения имеют перио- дическую форму с периодом, равным длине пути в среде z. На периоде z = (rr/2) (т^ )2/|£" | форма импульсов воспроизво- -100 О 100 Задержка, фс Рис. 8.14. ГВГ-автокорреляцион- ная функция входного и укорочен- ного импульсов. Длительность, укороченного импульса 16 фс. (По [8.42].) дится, однако внутри периода импульсы расщепляются, как это видно на рис. 8.15. Такое поведение импульсов эксперимен- тально подтвердили Молленауер, Столен и Гордон [8.46]. Они наблюдали укорочение и расщепление импульсов длительностью 7 пс от лазера на красителе с Гг-центрами в NaCl в режиме синхронной накачки, пропускаемых через одномодовый световод с волокном из силикатного стекла длиной 700 м. При опреде- ленных критических интенсивностях лазерного импульса наблю- дался описанный выше солитонный характер выходных им- пульсов. Недавно Молленауер и Столен [8.47] сконструировали со- литоновый лазер, в котором одномодовый световод использо- вался в качестве дополнительного кольца обратной связи (рис. 8.16). Солитонный лазер состоит из лазера на центрах
312 Глава 8 окраски с синхронной накачкой и возможностью перестройки в диапазоне от 1,4 до 1,6 мкм. Часть лазерного излучения по- ступает в одномодовый световод и возвращается обратно в ла- Рис. 8.15. Возникновение солитонной формы импульсов в диспергирующей -Нелинейной среде с отрицательной дисперсией групповой скорости (kL<0). (По [8.46].) зер. Если длина кольца обратной связи кратна длине резона- тора, то создаются условия для взаимодействия импульса, по- Лазер на центрах окраски с синхронной накачкой Сохраняющий, поляризацию одномодовый волоконный световод длины L пластины Рис. 8.16. Схема солитонного лазера. (По [8.47].) ступающего из цепи обратной связи, с импульсом в резонаторе лазера. Без кольца обратной связи длительность импульсов со- ставляет примерно 8 пс. В процессе установления стационар-
Нестационарные нелинейные оптические процессы 313 ного режима импульс в кольце обратной связи укорачивается. Поступая обратно в резонатор, он способствует укорочению им- пульсов в резонаторе лазера. В конце концов после нескольких проходов импульс становится солитонообразным, форма выход- ного импульса совпадает с формой импульса в кольце обратной: связи и эксперимент (W = 2) обеспечивает генерацию солито-< нов. Наиболее короткие импульсы, полученные в лазере таким путем, имели длительность 200 фс. 8.4. Нестационарные резонансные процессы При рассмотрении некоторых типичных нестационарных процессов, протекающих при резонансном возбуждении «атом- ной» 1 системы ультракоротким импульсом, мы ограничимся однофотонными процессами. Такие процессы уже играли важ- ную роль в некоторых проведенных выше теоретических расче- тах. Примерами могут служить насыщающееся поглощение при пассивной синхронизации мод и явления насыщения при выну- жденном излучении во всех типах лазеров. Эти процессы яв- ляются основополагающими" для объяснения принципа действия лазеров. Типичные интервалы времени, в течение которых та- кие процессы нами рассматривались, определялись условиями стационарности (т£,^>т21, Уф) или квазистационарности ^>"^21, У21). Это позволяло использовать для описания про- цессов в обоих случаях скоростные уравнения. Напротив, этот раздел мы хотим посвятить исследованию заведомо нестацио- нарных процессов (ть<Уф, T2i), описание которых в рамках скоростных уравнений невозможно. Это не позволяет в общем случае пренебрегать производной по времени в уравнении для недиагонального элемента матрицы плотности (1.65) (см. по» этому поводу также пп. 6.2.3.4 и 8.2.4). 8.4.1. Оптическая нутация и затухание свободной поляризации В этом и следующем пунктах мы будем изучать излучение атомной системы тонкого образца, возникающее при ее возбу- ждении экстремально коротким импульсом. Мы предполагаем, что длительность импульса rL мала по сравнению с временами поперечной и продольной релаксации т21 и Уф того атомного перехода, который близок к резонансу (со/,co2i) с проникаю- щим электромагнитным полем. Последнее мы предполагаем ли- нейно-поляризованным. При таких предположениях можно 1 Здесь под словом «атомы» подразумеваются излучающие частицы среды. Ими могут быть атомы, ионы и молекулы.— Прим. ред.
314 Глава 8 л. пренебречь процессами релаксации за время прохода импульса и получить из (1.61), (1.62) и (1.65) -^-р12(0 = -^-р12Др(/)Д£(0 (8.64а) и Др (/) =--Ц12 [p2i (t) Al (f) — pi2^1z. (f)], (8.646) где Ц21 = (ЦгШ/,), Др (0 =Ргг(О — Рп (0. Для дальнейшего упро- щения мы примем, что амплитуда возбуждающего поля яв- ляется действительной величиной и за время прохода импульса через ансамбль атомных систем меняется лишь незначительно. С учетом начального условия pi2 = 0, всегда выполняющегося при тепловом равновесии при этих условиях, действительная часть pi2 в течение всего процесса равна нулю. Обозначим со- ответствующую мнимую часть /m{pi2}=pi2. Тогда приведен- ная выше система уравнений принимает вид 4-apw = --|-Hi2PikMia). ’Система уравнений связывает, следовательно, через р'' недиа- тональный элемент матрицы плотности, который здесь сдвинут по фазе на 90° по отношению к электрическому полю, с раз- ностью вероятностей заселения верхнего и нижнего уровней Др = Р22 — Рп. Этим уравнениям легко дать макроскопическую интерпретацию: для однородно уширенного перехода ДД = = Л^2 — = представляет плотность инверсии населенно- стей, a P2^2Nni2p'i2—амплитуду волны поляризации, сдвину- тую по фазе по отношению к возбуждающей электромагнитной .волне на 90°. Для этих величин из (8.65) следует ^^Ю=-уНыД^(/) Al (/), ^bN(t) = -±AL(t)P2(t). При начальных условиях Д/V (/о) =A:Ve = —N и Р2(М=0 эта система имеет решение | Р2 (/) = — Мри sin а (/) (8.67а) | л ч ДМ (/) = — N cos о (/), (8.676) | (8.65а) (8.656) (8.66а) (8.666)
Нестационарные нелинейные оптические процессы 315- где t 0(0 = 4- Н12 J dt'AL (Г), что легко проверить подстановкой. Величина о (/) может рас- сматриваться как площадь импульса. Если амплитуда AL (/) после начального момента to остается постоянной, то инверсия населенностей и амплитуда поляризации меняются во времени строго периодически с круговой частотой Й = 4-°(0 (8.68) которую называют частотой Раби. В общем случае при от- стройке от точного резонанса выражение для частоты Раби имеет следующий вид: й= д/ (®А — G^l)2 4" (8.68') При сделанных здесь предположениях поведение ансамбля ато- мов не соответствует рассчитанному по скоростным уравне- ниям. Так, например, импульс с площадью <т = л переводит ан- самбль в полностью инверсное состояние (N2 = N, Л^ —0), в то время как 2л-импульс вновь переводит систему в начальное со- стояние. В соответствии с этим амплитуда поляризации дости- гает максимума при воздействии на ансамбль (л/2)-импульсом. Очевидно, что энергия периодически перекачивается из поля в атомную систему и обратно с частотой Раби Q = [ii2AI,/h. Этот процесс называют оптической нутацией или колебаниями Раби. В рамках данного описания процесс протекает без по- глощения. Оно может быть оценено, лишь если учесть релак- сационные процессы, которыми мы пренебрегли. Для описания атомной системы после возбуждения импуль- сом можно использовать соответствующие уравнения движения, включая в них члены, учитывающие релаксацию, но не учиты- вающие влияние излучения. Из этих уравнений следует ~P2(t) = ~P2{tE')e-t'^ (8.69а) и ДУ (0 = -2V 4- [AN(^) 4- у] е~1,Тг', (8.696) где tE есть время, прошедшее после импульсного возбуждения (см. п. 1.2.3). Периодическая зависимость инверсии населенностей от пло- щади возбуждающего импульса может быть легко определена путем измерения интегральной энергии некогерентного люми-
316 Глава 8 несцентного излучения, имеющего место после когерентного возбуждения. Результат такого измерения показан на рис. 8.17. Как видно, число некогерентно испущенных фотонов не нара- стает монотонно с увеличением интенсивности возбуждения, а меняется периодически, что соответствует типичным колеба- ниям Раби. Причиной того, что в минимумах интенсивность лю- минесценции не равна нулю, является невыполнение условия Рис. 8.17. Проинтегрированный по времени люминесцентный сигнал в зависи- мости от площади возбуждающего импульса. Переход Зеемана 5р2Рцг (Т=2, MI = 3/2) ->5s2Si/2(F=2, Mj =—1/2, ЛП=3/2) в 87Rb в магнитном поле с В = 7,45 Тл, возбужденном излучением лазера на 202Hg (Хь = = 794, 466 нм). ГьСТгь а также условия строгого резонанса сот, = 0)21 для всех частиц ансамбля, который не описывается, как предполагалось для упрощения, однородно уширенной линией. При проведении измерений необходимо обращать особое внимание на то, чтобы регистрировалось только некогерентное люминесцентное излучение. Кроме этого некогерентного процесса имеет место также когерентное излучение света, вызванное волной поляризации с амплитудой Р2. Предположим, что атом- ная система заключена в объем, линейные размеры которого малы по сравнению с длиной световой волны. Тогда фазы ко- лебаний всех дипольных переходов могут считаться одинако- выми. Колебания такого супердиполя, амплитуда pg которых пропорциональна числу частиц, вызывают особенно сильное излучение, так называемое самопроизвольное оптическое сверх- излучение \ что является эффектом коллективного излучения. 1 Впервые рассмотрено Дике (Dicke R. Н., Phys. Rev., 93, 99 (1954), а также в книге: „Quantum Electronics Ш“, eds. Р. Grivet, N. Bloembergen, -Columbia University Press, N-Y, 1964, p. 35.— Прим. ped.
Нестационарные нелинейные оптические процессы 317 Приближенно излучение такого супердиполя может быть рас- считано в рамках классической электродинамики, согласно ко- торой излученная энергия пропорциональна усредненному по времени квадрату второй производной дипольного момента по времени (d2pg/dt2)2. Отсюда следует, что излучаемая мощность пропорциональна квадрату числа когерентно возбужденных атомных систем, в то время как при некогерентном спонтанном излучении имеет место лишь пропорциональность числу частиц, Более точное квантовомеханическое рассмотрение этой проб- лемы можно найти, например, в [24]. Коллективный эффект поляризации и излучения при принятых предположениях (од- нородно уширенный переход, пренебрежение затуханием воз- буждения за счет излучения по сравнению с другими релакса- ционными процессами) затухает после возбуждения с временем релаксации r2i. При неоднородном уширении линии, ширина которой Дюнеодн велика по сравнению с шириной однородно уширенной линии 2/t2i, поляризация и вместе с ней и суперди- поль распадаются за время порядка (Д<вНеодн)-1, так как в этом случае отдельные атомы после возбуждения световым импуль- сом колеблются со своими (различными) собственными часто- тами, в результате чего заданная возбуждением синхронизация фазы разрушается. После распада поляризации процессы неко- герентного излучения могут продолжаться, так как они зату- хают с характерным временем уменьшения инверсии населен- ностей T2i. Процессы когерентного и некогерентного излучения можно разделить по различию их изменения во времени и ха- рактеристикам излучения. 8.4.2. Фотонное эхо В отличие от необратимого затухания поляризации, связан- ного с релаксационными процессами, ее распад вследствие раз- личия в резонансных'частотах в средах с неоднородно уширен- ной линией является обратимым процессом. Поэтому если про- текшее с момента возбуждения время мало по сравнению с r2i, то возврат в исходное состояние возможен. Его можно осуще- ствить следующим образом. Сначала возбуждением (л/2)-им- пульсом достигают максимальной амплитуды поляризации. Для точного расчета действия этого импульса необходимо в общем случае исходить из основных уравнений (1.61) и (1.65), кото- рые учитывают расстройку между частотой импульса со/, и ча- стотами атомных переходов СО21 и могут поэтому применяться к отдельным группам частиц при неоднородном уширении ли- нии системы. Если, однако, предположить с целью упрощения, что импульс предельно короткий 1/Д(оНеодн) и что частота излучения лазера оц, совпадает с центром неоднородно
Глава 8 318 уширенной линии (со L = ®°21)> то можно пренебречь отклонением от резонанса (<щ,—<021) за время действия импульса. При таких предположениях достаточно решить уравнение (8.66). К мо- менту времени to = O, соответствующему моменту прекращения действия экстремально короткого (л/2)-импульса, тогда имеет место Pi(0)=0, Р2(0) =—Л^М-12 и ДЛ1(0)=0. Проследим за раз- витием процесса после действия импульса в течение более дли- тельного интервала времени, что не позволяет пренебречь от- клонением от резонанса. Поэтому для дальнейшего описания ансамбля частиц с резонансной частотой со21 будем исходить непосредственно из уравнения (1.65), которое в отсутствие поля (Ль = 0) имеет следующее решение: MO==iWo)e-[’^ + ‘ (“£-“2,>](<_<o)( (8.70) где pi2(^о = О) = — (z/2)pi2. Для разности диагональных эле- ментов матрицы плотности после действия (л/2)-импульса, за- дающего Др(0)=0, имеем Др(£)=0. Амплитуду поляризации полного ансамбля мы найдем суммированием вкладов всех ча- стичных ансамблей, т. е. путем интегрирования по всей неод- нородно уширенной линии, функция формы которой ^неодн (®21 — ® 21): оо Р(/) = 2М j c/cO21p21 (t, ®21) ёнеодн (с021—C0°i). — ОО При ®21 — СО21= со' И C0l = C021 И ПОДСТЭНОВКе Р12 (0 из (8.70) получим оо Р(0 = Р(0)е-//Т21 J с/со'^неодн (8.71) —оо где Р(0)=—iWpi2. Эта амплитуда распадается за времена по- рядка 2л/Дюнеодн, так как для />0 монотонно убывающий фурье-образ £неодн(со') принимает при ^>2л/ДсоНеодн весьма ма- лые значения. Воздействуем теперь на среду коротким л-импульсом, сле- дующим за первым импульсом с задержкой по времени [(1/Дсонеодн) Его действия мы сначала определим для частиц с резонансной частотой согь для которых развитие процесса во времени определяется вплоть до л-импульса урав- нением (8.70). При этом мы пренебрежем расстройкой частоты за короткое время действия импульса. Как видно из (8.64), при действительных AL л-импульс не меняет значения р'2, в то
Нестационарные нелинейные оптические процессы 319 время как меняется знак р" . Поэтому непосредственно после действия л-импульса найдем p12GD) = -p12(0)e-/D/T2,e1' (“л~“21) tD. (8.72) Таким образом, после действия л-импульса, т. е. при t>tD, вели- чина р12 меняется в соответствии с (8.70), причем теперь для на- чального значения p(fo) величина р)2(6э) должна определяться из (8.72). С учетом этого получим для t>tD M0==-pi2(0)^/T21e' (8.73) Используя это равенство, найдем полную поляризацию так же, как при вычислении (8.71), и получим при т. е. после дей- ствия л-импульса, ОО Р(0 = -Р(0)е"//Т2- J с1а'ёиеоли^")е1а' (8.74) — оо Для поляризации после двойного интервала задержки, т. е. в мо- СО мент t = 2tD, С учетом условия нормировки J б/й/^неодн (®') = 1 найдем Р (2tD) = -Р (0) е“//Т2‘. (8.75) Это выражение показывает, что исходное состояние восстанавли- вается с точностью до релаксационного множителя ехр(—t/r2i). Таким образом, через промежуток времени 2tD вновь может наб- людаться интенсивное излучение, вызванное коллективным эф- фектом. Это явление называют фоновым эхом. Увеличивая время задержки и регистрируя эхо-сигнал, можно, согласно (8.72), непосредственно измерить характерное время попереч- ной релаксации т21. Этот путь позволяет, следовательно, опре- делить характер уширения линии и отличить однородно уши- ренную линию от неоднородно уширенной. Причиной возникно- вения фотонного эха является то, что под действием л-импульса фазовые сдвиги, вызванные вкладом отдельных групп атомов, к моменту времени Id компенсируются фазовыми сдвигами той же величины, но противоположного знака. Это значит, что опережение, достигнутое наиболее быстро колеблющимися ди- полями, сводится на нет соответствующим отставанием. Через промежуток времени 2tD наиболее быстрые атомные системы снова ликвидируют это отставание. Это явление хорошо пояс- няется следующим модельным представлением. После прохода (л/2)-импульса все атомы стартуют одновременно, как бегуны на стадионе. Через несколько кругов синхронность бега полностью
Глава 8 320 -4- нарушается, так как наиболее быстрый бегун обгоняет са- мого отстающего на целый круг, л-импульс действует как си- гнал, по которому все бегуны одновременно меняют направле- ние бега на обратное. В результате этого через удвоенный про- межуток времени синхронность восстанавливается. Время задержки , нс б Рис. 8.18. Фотонное эхо. а — установка. 1— (л/2)-импульс с частотой средней части o>x,=a>2i; 2—л-импульс с часто- той средней части o>z,=a>2i. Временная развертка осциллографа запускается первым лазерным импульсом. Осциллограф регистрирует наряду с сигналами в моменты времени /=0 и t=tD сигнал фотонного эха в момент времени t—2to. б — интенсивность сигнала фотонного эха (относительные единицы) в зависи- мости от задержки между первым и вторым возбуждающими импульсами tn. (По [8.52].) Образец: пентацен, введенный в р-терфенил-кристалл (^“=4 К). Фотонное эхо в оптическом диапазоне впервые наблюдали Курнит, Абелла и Хартман в 1964 г. Они облучали кристаллы рубина импульсами от рубинового лазера [8.49]. В рубине сде- ланные выше предположения удовлетворяются при низких тем- пературах для наносекундных импульсов. Затем проводились многочисленные исследования в газовых и твердых средах с применением импульсов длительностью от микросекунд до пикосекунд [8.50, 8.51]. Принципиальная схема установки для наблюдения фотонного эха показана на рис. 8.18. На рисунке приведена также зависимость эхо-сигнала от задержки им-
Нестационарные нелинейные оптические процессы 321 пульса tD. Эта зависимость позволяет определить характерное время поперечной релаксации т2ь 8.4.3. Самоиндуцированная прозрачность В последних двух разделах мы в основном рассматривали излучение очень тонкого образца, что главным образом позво- ляло пренебречь обратным влиянием на импульс. При больших длинах взаимодействия в образце или высокой плотности резо- нансно взаимодействующих атомов этим обратным влиянием пренебрегать уже нельзя. Это значит, что в уравнении (1.50) следует учесть изменение амплитуды напряженности поля в об- разце. При тех же условиях, для которых были выведены урав- нения (8.66), получим для рассматриваемого случая уравнения -^-P2(z, f) =(t, z)AL(t, z), (8.76a) z) =----z)> (8.766) 2 (4 + 7T>’ -----------------г). (8-76B) где P2 есть мнимая часть нелинейной поляризации. Решение первых двух уравнений мы, согласно (8.67), уже нашли, при- чем теперь следует учитывать временную зависимость площади импульса t o(t, z) = -£-p.12j dt'AL(t', z). (8.77) Il p h d Заменяя в уравнении (8.76в) AL(t, z) через------------37"°2) Ц12 ot и Pi(t, z) через (8.76д), получим следующее уравнение: + 20 = —z), (8.78) где 2 2 „ _ Но®2.И12 д, 2kLh Исследуем теперь вопрос о существовании решений уравне- ния (8.78), соответствующих распространению импульсов без поглощения в резонансно возбужденной среде. Признаком рас- пространения импульса без потерь в среде является зависимость его амплитуды от координаты z и времени t лишь через «вре- z менную задержку» г] =/--------. vg есть скорость распростране- Vs ния импульса, отличающаяся от обычно вводимой групповой 21 Заказ № 75
322 Глава 8 скорости. Такие импульсы, не изменяющиеся в процессе рас- пространения, называют солитонами. Для солитонов представляется возможность сделать в урав- нении (8.78) следующие замены: д d д 1 d > — dt----------------------dr) dz-vs dq и получить дифференциальное уравнение в полных производных d2 -^2-o(n) = ®2sina(n), (8.79а) где ю2 = р0(-Д---1J ’* (8.796) Таким образом мы получили дифференциальное уравнение в полных производных, структура которого аналогична урав- нению математического маятника. Вид решения такого урав- нения известен. Так как для нас интерес представляют лишь решения, имеющие импульсную форму, то А (-ц) должно исче- зать при н^-±о°, а также do/dt] и d2o/dt]2 вследствие (8.77) и (8.79а). Из дискуссии по возникновению колебаний Раби и (8.79а) следует, что резонансная среда возвращается в ис- ходное состояние, если а(оо) =т-2л (т — целое число). Этим условием для площади импульса при ц = о° и ее производной решение уравнения маятника определяется однозначно о (л) = 4 arc tg е®11. (8.80) С учетом этого мы получаем для амплитуды напряженности поля A (t - = Д„акс sech [4^- Дмакс , (8.81) где Лмакс = 2йсо/ц,12. Из (8.796) следует, что скорость распро- странения солитона зависит от амплитуды напряженности его поля. Из (8.796) и определения для р и Дмакс следует у____ 2ЬюдЛГ е0^макс (8.82) Интересные свойства такого импульса состоят в следующем: 1. После прохода импульса через среду атомная система возвращается в исходное состояние. Это значит, что A;V(/^-oo)=—N, р2(/->оо) =0. Следовательно, имеет место лишь временный обмен энергией между атомной системой и электромагнитным полем. Среда полностью прозрачна по отно- шению к полной энергии. 2. «Результирующая площадь» импульса а(л^-оо) = оо = Pi2/fi jdt'A(t') равна 2л. Как было показано, такой им- —оо
Нестационарные нелинейные оптические процессы 323 пульс в среднем не обменивается энергией со средой. Это явле- ние называют самоиндуцированной прозрачностью. 3. Солитон проходит через среду без потерь. Это значит, что амплитуда напряженности поля зависит лишь от времени запаздывания г| = t — v/vs; vs есть скорость распространения импульса, существенно отличающаяся от фазовой скорости оз/k и линейной оптической групповой скорости v = do3/dk среды. Скорость Vs зависит не только от параметров среды, но и от максимальной амплитуды напряженности поля Дмакс. Явления самоиндуцированной прозрачности и образование солитонов были впервые исследованы Мак-Коллом и Ханом [8.53]. Проведенный выше анализ для переходов с однородно уширенными линиями может быть обобщен на переходы с не- однородным уширением. Первые экспериментальные исследования самоиндуцирован- ной прозрачности были выполнены также Мак-Коллом и Ханом [8.53]. Они пропускали импульсы, генерируемые рубиновым ла- зером, охлаждавшимся жидким азотом, через кристалл рубина, охлаждавшийся жидким гелием. Вследствие разности темпера- тур было достигнуто совпадение частоты лазерного перехода Ё(2Е) — 4Лг(+3/2) с частотой поглощающего перехода 4Л2(±72) Е(2Е) . Время поперечной релаксации при темпе- ратуре жидкого гелия составляет примерно 50 нс. Оно, следо- вательно, существенно превосходило длительность импульса ру- бинового лазера (5—10 нс). После этого первого наблюдения были проведены многочисленные исследования с газами и твер- дыми телами, в процессе которых измерялись зависимости ко- эффициента передачи и скорости распространения от площади импульса (см., например, [3, 11, 24, 8.54, 8.55]). Оказалось, что импульсы произвольной площади при проходе через образец сигнала превращаются в (т 2л) -импульсы (т— целое число), а затем делятся на последовательность стабильных 2л-им- пульсов. До настоящего времени большинство экспериментальных ис- следований оптической нутации, затухания свободной поляри- зации и фотонного эха производилось в твердых телах на узких линиях при низких температурах и в газах, где можно работать с относительно длинными импульсами высокого качества и не- быстродействующими системами регистрации. Применение пи- косекундных и субпикосекундных импульсов лазеров на краси- телях с непрерывной накачкой и нелинейных оптических систем регистрации позволяет в настоящее время наблюдать подобные эффекты в средах с большим уширением линии усиления, на- пример жидкостях (см. [28—30]). 21*
9. СПЕКТРОСКОПИЯ СО СВЕРХВЫСОКИМ ВРЕМЕННЫМ РАЗРЕШЕНИЕМ Одной из важнейших областей применения ультракоротких импульсов стала спектроскопия, впервые позволившая непосред- ственно наблюдать быстропротекающие микрофизические, а также химические и биологические процессы. 3 Рис. 9.1. Схема энергетических уровней с излучательными переходами (воз- буждение, зондирование пробным излучением, люминесценция), а также безызлучательными переходами. а — возбуждение через поглощение одного фотона; б — возбуждение через двухфотонное поглощение; в — возбуждение вынужденным комбинационным рассеянием. а Методы измерений в спектроскопии со сверхвысоким времен- ным разрешением делятся на два этапа. На первом этапе ис- следуемый образец возбуждается ультракоротким лазерным им- пульсом. За время действия импульса энергия передается об- разцу. Возбуждение образца может происходить с поглощением одного или нескольких фотонов или в результате неупругого рассеяния, фотонов, например комбинационного рассеяния (рис. 9.1). Образец в результате кратковременного взаимодей- ствия с полем излучения переходит из состояния термодинами- ческого равновесия в неравновесное состояние. После действия импульса имеют место лишь выравнивающие процессы, во время которых образец возвращается в первоначальное или
Спектроскопия со сверхвысоким временным разрешением 325 переходит в новое состояние равновесия, а также в квазирав- новесное состояние. Такими выравнивающими процессами мо- гут быть различные релаксационные процессы и реакции, про- цессы передачи энергии и заряда, а также диффузионные про- цессы. В общем случае во время выравнивающего процесса меняются различные измеряемые параметры образца, что по- зволяет наблюдать этот процесс. Второй этап спектроскопии со сверхвысоким временным разрешением состоит в измерении временной зависимости этих параметров. В более узком смысле при спектроскопии быстропротекающих процессов измеряется временная зависимость какой-либо оптической величины, на- пример интенсивности люминесценции, коэффициентов спек- трального поглощения или отражения или коэффициента пре- ломления. При надлежащем выборе длин волн возбуждающего излучения и отклика оптические методы оказываются весьма эффективными, так как разнообразные физические и химиче- ские процессы сопровождаются в общем случае изменяю- щимся во времени поглощением в определенной части спектра и частично связаны с излучением света характерного спек- трального состава. Некоторые наборы элементов для спектроскопии со сверхвы- соким временным разрешением выпускаются Центром научного приборостроения Академии наук ГДР [9.56] и фирмой Applied Photophysics, London [9.57]. Основными элементами наборов являются промышленные лазеры на благородных газах (соот- ветственно комбината VEB Carl Zeiss Jena и фирмы Spectra Physics). Они позволяют собирать люминесцентные и абсорб- ционные спектрометры с использованием ультракоротких им- пульсов. 9.1. Методы, основанные на измерении люминесценции 9.1.1. Наносекундные методы Методы регистрации изменений во времени спектров люми- несценции разработаны давно. Применение классических источ- ников света позволило продвинуться при таких измерениях в субнаносекундную область (см., например, [15, 9.1, 9.2]). По- явление лазеров представило возможность дальнейшего усовер- шенствования методов. Простейший принцип измерений проил- люстрирован на рис. 9.2. Импульсный лазер возбуждает обра- зец, начинающий люминесцировать. Излучение регистрируется и разрешается во времени фотоприемником. Сигнал с фотопри- емника усиливается и подается на осциллограф. Временное разрешение определяется фотоприемником и электронной схе- мой. Оно достигает при благоприятных условиях нескольких единиц 10-10 с. Люминесцентное излучение может пропускаться
326 » Глава 9 через монохроматор. Устройство допускает применение стро- боскопического метода регистрации. Электронная схема при этом заменяется стробоскопическим запоминающим вольтмет- Рис. 9.2. Регистрация процесса за- тухаийя люминесценции при по- мощи электронных приборов. Им- пульс лазера длительностью tl возбуждает образец. Излучение люминесценции проходит через монохроматор и поступает на быстродействующий фотоумножи- тель РМ, сигнал с которого по- дается на осциллограф. Развертка осциллографа запускается импуль- сами лазера. ром (Boxcar). Как отмечалось в гл. 3, стробоскопический ме- тод особенно пригоден для реги- страции периодических сигна- лов. Короткий импульс возбу- ждения включает стробоскрпиче- ский вольтметр, который через установленное время задержки регистрирует и запоминает си- гнал с фотоприемника, посту- пающий в течение заданного ин- тервала времени. Время задерж- ки может меняться от импульса к импульсу излучения лазера, что позволяет регистрировать различные части сигнала люми- несценции. Применение специ- альной электронной схемы на- копления легко позволяет много- кратно повторить процесс изме- рения, провести усреднение и повысить в результате точность. Подчеркнем еще раз, что при ис- пользовании стробоскопического метода временное разрешение определяется исключительно фо- топриемником и интегратором. Хорошие Вохсаг-интеграторы позволяют регистрировать интервалы времени около 0,1 нс [9.3]. В качестве примера реализации стробоскопического ме- тода приведем установку типа LIF200 Центра научного при- боростроения Академии наук ГДР [9.4]. В качестве источника возбуждения люминесценции в установке применяется СОг-ла- зер, а регистрация производится стробоскопическим запоми- нающим вольтметром. Установка позволяет получить временное разрешение <Д нс. Другим весьма удобным способом регистрации в люминес- центной спектроскопии является счет фотонов. Пример реали- зации этого метода показан на рис. 9.3. В представленной на этом рисунке установке образец накачивается лазером на кра- сителе с синхронной накачкой (см. гл. 5). После фильтрации спектра монохроматором люминесцентное излучение поступает на фотоумножитель. Возбуждение поддерживается на столь низком уровне, что на один импульс лазера с большой вероят- ностью либо приходится лишь один фотон люминесценции, либо фотон не излучается вовсе. Импульсы, возбуждаемые фотоэлек- тронами, усиливаются и подаются на дискриминатор, отбираю-
Спектроскопия со сверхвысоким временным разрешением 327 щий импульсы, амплитуды которых лежат в определенном ин- тервале. Это снижает число паразитных импульсов [9.1]. Про- пущенный дискриминатором импульс запускает часы ампли- тудно-временного преобразователя. Часы останавливаются либо следующим импульсом, либо импульсом, сформированным над- лежащим образом в преобразователе F при поступлении им- пульса от тактового генератора. Определенный таким путем от- Рис. 9.3. Установка для регистрации процессов затухания люмииесцеиции методом коррелированного по времени счета фотонов (см., например, [9.5, 9.6]). ОМА — оптический многоканальный анализатор; F — блок формирования им- пульса; ТАС — амплитудио-времеииой преобразователь; D — блок дискрими- натора; РМ — фотоумножитель; FD — фотодиод для контроля излучения лазера. резок времени соответствует после вычитания периода следова- ния возбуждающих импульсов временному интервалу между моментом возбуждения и элементарным актом испускания лю- минесцентного фотона. Амплитудно-временной преобразователь пропорционально преобразует отмеренные интервалы времени в импульсы напряжения, подаваемые на многоканальный ана- лизатор. При поступлении импульса с амплитудой, лежащей в определенном интервале напряжений i, многоканальный ана- лизатор повышает на единицу содержание канала, соответст- вующего этому интервалу, т. е. соответствующему временному интервалу. После поступления достаточно большого числа X импульсов люминесценции содержание ячеек анализатора Nf/N с хорошей точностью фиксирует зависимость вероятности испу- скания люминесцентного фотона от времени, прошедшего с мо- мента возбуждения. Пример кривой затухания люминесценции, зарегистрированной таким путем, показан на рис. 9.4 [9.5]. Временное разрешение этого метода существенно зависит от флуктуации импульсов во времени, так называемого дробового
328 Глава 9 эффекта, возникающего в фотоумножителе. Для лучших фото- умножителей временное разрешение составляет в настоящее время 50 пс [9.6]. Преимуществами метода счета фотонов по сравнению с описанными выше методами измерений являются Рис. 9.4. Гистограмма процесса затухания люминесценции. По оси ординат отложено число фотонов Л'{ люминесценции, зарегистрированных в интервале времени i-t... (/+1)-t. (По [9.5].) (Люминесценция на заданный вращатель- ный уровень в парах тетрацина. Характерное время затухания Т21 = 8СЮ пс.) большое отношение сигнал—шум, высокая точность и широкий динамический диапазон, позволяющий зафиксировать процесс затухания люминесценции на несколько порядков. При тща- тельном проведении измерений это позволяет различить и опре- делить характеристики нескольких перекрывающихся процес- сов затухания, т. е., например, нескольких экспонент с раз- личными показателями. 9.1.2. Пикосекундные методы Временное разрешение рассмотренных выше методов, ис- пользующих в качестве импульсов возбуждения излучение ла- зеров с синхронизацией мод, в основном определяется фотоэлек- трической системой регистрации. Временное разрешение может быть кардинальным образом повышено, если применить вместо фотоумножителя с электронными приборами, представленными на рис. 9.2, скоростной фоторегистратор (см. гл. 3). Отдельный импульс лазера, используемый в качестве возбуждающего, дол- жен одновременно управлять временной разверткой регистра- тора. Люминесцентное излучение направляется оптической си- стемой на входную щель регистратора и создает на экране изображение, которое фотографируется или заносится в ячейки оптического многоканального анализатора (ОМА). Изображе- ние может быть обработано с временным разрешением до не- скольких пикосекунд. На рис. 9.5 6 показана кривая, получен-
Спектроскопия со сверхвысоким временным разрешением 329 ная в результате денситометрической обработки записанного при помощи скоростного фоторегистратора изображения [9.8]. Как было показано в гл. 3, координата в направлении щели может быть использована для построения спектра. Для этого необходимо поместить между образцом и скоростным фоторе- гистратором спектрограф. Люминесцентный спектрометр с временным разрешением, высокой степенью автоматизации с удобством считывания с встроенным фоторегистратором типа SCS 185 (временное разрешение 10 пс) и видиконом в канале регистрации предла- гается предприятием VEB Carl Zeiss Jena под названием «Ла- зерный импульс-спектрометр LIS201» [9.55]. Возбуждение об- разца осуществляется лазером на красителе с распределенной обратной связью (см. разд. 2.8), накачиваемым азотным лазе- ром. Лазер работает в диапазоне длин волн от 400 до 700 нм (с ГВГ до 265 нм) и генерирует импульсы длительностью 100 пс. Высокая чувствительность прибора обеспечивается регулируемой и высокой энергией возбуждения, светосильной оптикой и спектральным разложением света отражательными голографическими решетками. Высокое разрешение и относительно большой динамический диапазон могут быть обеспечены при возбуждении излучением лазера с непрерывной накачкой и синхронизацией мод с исполь- зованием техники синхронного сканирования. При этом луч фо- торегистратора периодически отклоняется с частотой следования импульсов. При строгом сохранении постоянства разности фаз между этими колебаниями и последовательностью возбуждаю- щих импульсов картина распределения интенсивности на экране неподвижна (вызванный флуктуациями разброс отсчета вре- мени может быть снижен до субпикосекундного диапазона вы- бором соответствующих лазеров для возбуждения и примене- нием высокостабильной электроники). Типовая установка [9.8] показана на рис. 9.5, а. Кроме скоростного фоторегистратора для регистрации люми- несценции применяют нелинейные оптические затворы с вре- менами срабатывания в области пикосекунд и субпикосекунд. При этом стробоскопическим методом, как описывалось в разд. 3.3, измеряется функция корреляции между измеряемым сигналом люминесценции и коротким лазерным импульсом. При условии что длительность лазерного импульса мала по сравне- нию с характерным временем люминесценции, корреляционная функция непосредственно соответствует кривой затухания лю- минесценции. В качестве нелинейного оптического элемента для исследования люминесценции часто применяется ячейка Керра1. 1 Имеется в виду ячейка Керра, управляемая мощным оптическим им- пульсом (см. разд. 1.3).— Прим. ред.
330 Глава 9 Экспериментальная установка подобного типа изображена на рис. 3.14, а, б. При проходе через ячейку Керра сигнал ослаб- ляется, что неблагоприятно сказывается на измерении слабых сигналов люминесценции. Этот недостаток можно скомпенси- ровать, применяя управляемые усилители, в которых исполь- зуется вынужденное излучение красителей с накачкой [9.9, 9.10] или параметрическое усиление (см., например, [9.11]). Наиболь- шее допустимое значение усиления в обоих случаях ограничива- ется необходимостью предотвратить самовозбуждение усилителя и требованиями линейности его характеристики. Параметры не- которых нелинейных оптических затворов сопоставлены в табл. 9.1. Ячейка Керра, как следует из таблицы, отличается
Спектроскопия со сверхвысоким временнйм разрешением 331 Таблица 9.1. Регистрация сигналов люминесценции при помощи оптических затворов Установка Управляемый коффициент передачи Tg Неуправляемый коэффициент передачи Время _ открытого состояния Тд,пс Ширина полосы ДХ, нм Гц tg/Tu Оптический эффект Керра 10-' 10~4 10* 3 * * б 2 1700 [ Насыщающийся погло- ю-1 io-4 103 10 50 титель Усилитель на красителе 103 10-2 104 10 50 Оптический параметри- 10е 10-' 11071 |10->| 1) ческий усилитель О 1 нм для фиксированного положения кристалла, 300 нм при перестройке ориентации кристалла. особо широкой полосой пропускания, тогда как параметриче- ский усилитель обладает наивысшим временным разрешением. Рис. 9.5. Регистрация процессов затухания люминесценции методом синхрон- ного'скаиироваиия. (По [9.8].) а — установка: 1 — генератор на туннельном диоде; 2 — удвоитель частоты; 3 — усилитель; 4 — скоростной фоторегистратор; 5 — образец; 6 — Аг-лазер; 7 — синхронизатор мод; 8 — р-1-п-д.ноц; St — зеркала; Р — поляризатор; Ft — фильтры; ОМА — оптический многоканальный анализатор. Аргоновый лазер с синхронизацией мод осуществляет накачку лазера иа красителе (Хгь = 565—630 им, ть=2 пс). Люминесценция возбуждается вто- рой гармоникой излучения лазера на красителе (>.2 = 282... 315 нм), генери- руемой в кристалле ADP. (Коэффициенты отражения зеркал Sg и Ss на длине волны 600 нм равны 100%. Кристалл ADP размещается в общем фокусе зеркал. На длине волны 300 нм коэффициент отражения зеркала Sg равен нулю.) Синусоидальное напряжение развертки синхронного сканирования ско- ростного фоторегистратора (4) генерируется туннельным диодом. Это напря- жение синхронизовано импульсами, поступающими с р-г-га-фотодиода (S), иа который отводится примерно 10 % мощности излучения лазера на красителе. Выходное напряжение с генератора иа туннельном диоде (/) усиливается и подается на отклоняющие пластины скоростного фоторегистратора. б — представление записанной кривой затухания люминесценции в полулога- рифмическом масштабе. (Стильбен, 5-10~4 моль/л в смеси 85 % этанола, 15 % глицерола.) Удалось зарегистрировать два процесса затухания. (По [9.8].)
Глава 9 332 f 9.1.3. Применения Рис. 9.6. Кривая затухания люминесценции при передаче энергии от люминесцирующих молекул, являющихся донорами (DODCI, 10-4 молей в этаноле), быстро релаксирую- щим акцепторным молекулам (малахитовый зеленый, 5-10“4 молей). То — характерное время затухания люми- несценции молекул в отсутствие акцепто- ров. Кривая затухания подтверждает вре- менную зависимость 1п [/₽ (1)е °//f(0)]= =—C'tjt. Наклон прямой позволяет найти константу С и, согласно (1.35), радиус Фёрстера /?0 (/?о«7 нм). 9.1.3.1. Красители Методом временной спектроскопии люминесценции были проведены многочисленные исследования органических красите- лей. При этом были об- наружены люминесци- рующие Si-уровни с об- ратными временами жиз- ни, составляющими не- сколько 1011 с-1 (см., на- пример, [16—20]). В ря- де работ были предпри- няты попытки найти за- висимость обратного вре- мени жизни от структу- ры молекул, а также взаимодействия с раство- рителем. Предельно ко- роткие времена жизни были найдены для моле- кул, которые в состоя- нии электронного возбу- ждения меняют прост- ранственное распределе- ние атомов и поэтому могут быстро перейти в в нелюминесцирующее состояние (см„ например, [9.12] и цитированную там литературу). Этот конкурирующий процесс сильно снижает квантовый выход лю- минесценции. Поэтому в качестве активных сред для лазеров на красителях преимущественно применяют такие вещества, в которых подобная изомеризация предотвращается соответст- вующим образом подобранными присадками. Для некоторых типов молекул вероятность перехода от син- глетной к триплетной системе может настолько возрасти, что этот процесс окажет существенное воздействие на время жизни люминесцирующего уровня (см., например, [9. 13]). При добавлении к люминесцирующим растворам красите- лей соответствующих акцепторов время жизни возбужденных молекул, играющих роль доноров, может сокращаться за счет передачи ими энергии акцепторам. Как было показано в гл. 1, закон затухания в этом случае имеет вид ехр [—t/TD— [9.14] (рис. 9.6).
Спектроскопия со сверхвысоким временным разрешением 333 Кроме того, могут наблюдаться молекулярные реакции, осо- бенно такие, как димеризация и агрегация (см., например, [16, 20], а также [9.55]). 9.1.3.2. Влияние ориентационной релаксации При исследовании люминесценции в растворах можно заме- тить, что иногда временная зависимость люминесцентного из- лучения определяется не только конечным временем протекания процессов, но и дезориентацией возбужденных молекул (см., например, [3.6—20, 9.15—9.17]). Линейно поляризованный свет возбуждает преимущественно те молекулы, матричный элемент которых составляет с напряженностью электрического поля ма- лый угол (см. (1.68)). В результате этого после возбуждения Рис. 9.7. Временная зависимость люминесценции 10-3 молярного раствора родамина в метаноле. (По [9.18].) а — /И, /-*-—интенсивности параллельно и перпендикулярно поляризованных по отношению к поляризации излучения накачки составляющих люминесцен- ции; б — г=(/И—I± )/{! 'I +2Z-1-)—анизотропия люминесценции.
334 Глава 9 коротким световым импульсом, а затем и в основном состоянии распределение молекул является анизотропным. Если состояния в процессах поглощения и люминесценции идентичны, то эта анизотропия способствует тому, что первоначально люминес- центное излучение поляризовано параллельно поляризации воз- буждающего света. Если же молекула в растворе после возбу- ждения поворачивается, то анизотропия снимается (см., напри- мер, рис. 9.7). Регистрация составляющих поляризованного люминесцент- ного излучения, параллельной и перпендикулярной поляризации возбуждающего излучения IЧ и А, позволяет поэтому сделать заключение как о процессах, ограниченных временем жизни, так и о переориентации молекул красителя, т. е. об ориента- ционной релаксации. Более детальная оценка показывает, что временная зависимость величин (t) +2/-Ц/) опреде- ляется только процессами, ограниченными временем жизни, а г (t) — [711 (£) — I1 (0]/Нл(0 +27-1- (01 — только реориентаций (см., например, [9.18]). Величину IL (/) можно непосредственно измерить, регистрируя составляющую люминесцентного излуче- ния с направлением поляризации, составляющим 54,7° с на- правлением поляризации возбуждающего света. Измерение ха- рактеристик процессов реориентации молекул красителя в рас- творителях пбзволяет сделать заключения о специфических процессах взаимодействия в растворе. В простейшей модели мо- лекула красителя рассматривается в рамках гидродинамики как тело, вращающееся в смачивающей его жидкости вязкости ц. Время реориентации то молекулы сферической формы объема V равно т На рис. 9.8 представлен пример, с хорошей точностью под- тверждающий пропорциональность между т0 и ц [9.19]. Впро- чем, найденная пропорциональность еще не дает основания счи- тать принятую модель корректной, так как и различные другие модели могут приводить к такому же результату. Более де- тально этот вопрос обсуждается, например, в [9.20, 9.21]. Кроме измерения поляризованного света люминесценции для исследования ориентационной релаксации может быть исполь- зован оптический эффект Керра. Этот эффект состоит в том, что показатель преломления изменяется под воздействием ин- тенсивного электромагнитного поля. Такое изменение показа- теля преломления Дп при облучении короткими лазерными им- пульсами может быть описано соотношением (3.14). Этот эф- фект позволил измерить время ориентационной релаксации для небольших молекул в маловязких растворителях. Оно составило от единиц до нескольких десятков пикосекунд. Так, например,
Спектроскопия со сверхвысоким временным разрешением 335 для CS2 было найдено то~2 пс. Недавно эта молекула была еще раз исследована [9.48] с фемтосекундным разрешением. На рис. 9.9 показана измеренная задержка по фазе слабого пробного импульса по отношению к интенсивному импульсу воз- Рис. 9.8. Характерное время т0 ориентационной релаксации крезил-виолета в зависимости от вязкости растворителя Т]. (По [9.19].) буждения длительностью 70 фс в интерферометре Маха—Цен- дера. Измеренный сдвиг пропорционален изменению показателя преломления и зависит от времени задержки tD. Очевидно, что Рис. 9.9. Измерение времени ориен- тационной релаксации в CS2 посред- ством спектроскопии с тестовыми им- пульсами в фемтосекундной области. (По [9.58].) процесс распада состоит из медленного и быстрого процессов реориентации, времена релаксации которых составляют 2,1 пс и 360 фс. 9.1.3.3. Биологические среды Исследования, основанные на регистрации люминесценции с пикосекундным разрешением, успешно применяются не только при изучении поведения молекул красителей в растворах, но и
336 Глава 9 биологических сред. В биологических проблемах большую роль играет высокая чувствительность метода люминесцентной спек- троскопии, которая позволяет поддерживать относительно низ- кий уровень энергии возбуждения. Это выполняется в экспери- ментах с одиночными импульсами, например при использовании твердотельных лазеров, а также при использовании импульсов с высокой частотой следования, что типично для непрерывных лазеров на красителях с синхронизацией мод. В настоящее время эксперименты концентрируются на исследовании процес- сов передачи энергии и разделения зарядов при фотосинтезе, первичных реакций в люмиродопсине и гемоглобине при зри- тельном восприятии, процессов обогащения кислородом и смены различных форм фитохрома и биливердиновых красителей (см., например, [16, 18, 20, 28, 29]). 9.1.3.4. Твердые тела Применительно к твердым телам методы пикосекундной лю- минесценции используются для исследования процессов дезак- тивации в молекулярных кристаллах (см., например, [9.22, 9.23]) дефектов и центров окраски в диэлектриках (см., напри- мер, [9.24, 9.25]), а также в полупроводниках [9.24]. 9.2. Спектроскопия с пробными импульсами 9.2.1. Спектрометр с пробными импульсами Принцип спектроскопии с пробными импульсами состоит в том, что сначала образец возбуждается сильным импульсом накачки, а затем после определенного времени задержки по- сылается пробный импульс, служащий для измерения погло- щения, усиления, отражения или вращения плоскости поляри- зации, Длина волны пробного импульса может совпадать с дли- ной волны импульса накачки или иметь любую иную величину, что позволяет исследовать различные переходные процессы в образце. Поэтому спектроскопия с пробными импульсами на- ходит более широкое применение и обеспечивает при правиль- ном выборе длины волны пробного импульса большую эффек- тивность измерений, чем люминесцентная спектроскопия с вре- менным разрешением. Важно, что спектроскопия с пробными импульсами позволяет измерить временные зависимости насе- ленностей нелюминесцирующих уровней. Спектроскопии с пробными импульсами предшествовала спектроскопия с лампами-вспышками, заключавшаяся в том, что измерялся коэффициент пропускания образца, через который проходил свет определенной длины волны от источника непре- рывного излучения. Временная зависимость интенсивности света
Спектроскопия со сверхвысоким временным разрешением 337 регистрировалась фотоэлектрическим приемником. В опреде- ленный момент времени t0 образец подвергался воздействию интенсивного кратковременного излучения лампы-вспышки. Временное разрешение этого метода ограничивается длитель- ностью вспышки возбуждения, а также быстродействием фото- электрической системы регистрации. Надлежащим образом по- добранные лампы-вспышки позволяют получить мощные им- пульсы длительностью в несколько наносекунд. Вместо таких Рис. 9.10. Установка для измерения поглощения пробными импульсами. 1 — лазер; 2 — задержка; 3 — пробный импульс; 4 — возбуждение; 5 — обра- зец, FD1, FD2 — фотодиоды, S ь0, S —энергия пробных импульсов со- ответственно до и после прохода через образец. ламп-вспышек могут также применяться лазеры с модуляцией добротности или синхронизацией мод. При достаточно коротких импульсах минимально разрешимый интервал времени опреде- ляется исключительно фотоприемником и электронной схемой. Он составляет примерно 100 пс [9.26], а при применении ско- ростных фоторегистраторов — несколько пикосекунд [9.27]. Первые эксперименты с пробными импульсами были про- ведены Шелтоном и Армстронгом [9.28] в 1967 г. Они облучали насыщающийся поглотитель цугом интенсивных ультракоротких световых импульсов от твердотельного лазера с синхронизацией мод (рис. 9.10). Эти импульсы приводили к насыщению'погло- щения, которое в предположении применимости простой модели рассасывается с временем релаксации Т21, причем время T2i должно быть мало по сравнению с периодом следования им- пульсов. Разделительная пластина отделяла часть энергии им- пульсов возбуждения. Эта часть проходила через оптическую линию задержки с переменной длиной и использовалась в ка- честве пробных импульсов до и после прохода через образец при различных величинах задержки tn, что позволяло опреде- лить зависимость коэффициента передачи от задержки tD- В этом эксперименте непосредственно измерялось (при 7’21з>ть) 22 Заказ № 75
338 Глава 9 восстановление населенности после насыщения до исходного уровня. Современные спектрометры с пробными импульсами явля- ются модификациями рассмотренной выше простой основной схемы. Недостатком описанной выше установки является то, что в ней в качестве возбуждающего и пробного сигналов ис- пользуется цуг импульсов конечной длительности, причем от- дельные импульсы цуга различаются по энергии и параметрам (см. гл. 7), что затрудняет калибровку и интерпретацию ре- зультатов и снижает точность. По этой причине в дальнейшем было разработано два типа спектрометров, свободных от этого недостатка. В первом типе в качестве возбуждающего и проб- ного импульсов, посылаемых в образец, используется лишь один выделенный из цуга импульс. Во втором типе для этой цели используется хорошо воспроизводимый и допускающий измене- ния длительности цуг импульсов от лазера с синхронизацией мод с непрерывной накачкой. Типовые варианты подобных Спектрометров описаны ниже. 9.2.1.1. Спектрометр с моноимпульсным возбуждением На рис. 9.11 представлен спектрометр, в котором исполь- зуются импульсы, излучаемые твердотельным лазером с пас- Рис. 9.11. Спектрометр с одиночным импульсом возбуждения и континуумом пробных импульсов. 1— задержка; 2— возбуждение; 3— спектрограф; 4 — образец; 5 — конти- нуум пробных импульсов; 6 — континуум считывания; 7 — генератор конти- нуума; 8 — усилитель; 9 — селектор импульса; 10 — пикосекундный лазер. сиеной синхронизацией мод (рубиновый лазер, лазер на стекле с неодимом или лазер на АИГ :Nd). Выделяется и усиливается один из импульсов генерируемого цуга (см. п. 7.3.3). Усилен- ный одиночный импульс разделяется по каналам возбуждения и пробы. В канале возбуждения возможно изменение длины
Спектроскопия со сверхвысоким временным разрешением 339 волны импульса, для чего используется нелинейный процесс, например генерация второй гармоники, параметрическая ге- нерация или вынужденное комбинационное рассеяние (см. гл. 8). Длина волны переводится в другую часть спектра и в частном случае параметрической генерации может плавно пе- рестраиваться. В канале пробного сигнала лазерный импульс направляется в среду для генерации континуума пикосекундных Рис. 9.12. Коэффициент передачи Т пробного импульса в зависимости от длины волны X. а — параметром служит время задержки to; б — в зависимости от Id с X в качестве параметра [смесь: Cu-фталоцианин в воде/ацетонитрил (0,5 : 0,5)]. (По [9.30].) импульсов (см. п. 8.2.4). Возникающий импульс белого света разделяется на пробный импульс и опорный импульс. Пробный импульс проходит через образец в области, которая «накачана» импульсом возбуждения, в то время как опорный импульс про- ходит по невозбужденной части образца. За образцом свет на- качки поглощается фильтром, тогда как континуумы пробных и опорных импульсов разлагаются спектрографом в спектр и регистрируются на фотопластине или при помощи оптического многоканального анализатора после соответствующего интегри- рования по времени. Вычислительное устройство оптического многоканального анализатора определяет коэффициент пере- дачи энергии Т как отношение энергий пробного и опорного им- пульсов, отнесенное к единице интервала длин волн т(%, ^)/<гя(х). Эта величина регистрируется самописцем. При этом от импульса к импульсу лазера можно при помощи оптической линии за- держки изменять время задержки to между возбуждением и измерением (см., например, [16—20, 9.29]). (Линия задержки встроена в канал возбуждения.) Примеры полученных таким путем спектров пробных импульсов для трех различных значе- ний времени задержки показаны на рис. 9.12. Ясно видно, что 22*
340 Глава 9 структура спектра меняется во времени. (Так, например, на длине волны Х = 533 нм поглощение быстро снижается, в то время как при Х = 480 нм поглощение сначала растет, а затем очень медленно спадает за время порядка наносекунд. Послед- нее на рисунке не видно.) Преимуществом моноимпульсного воз- буждения с низкой частотой следования импульсов является возможность замены от импульса к импульсу образца путем либо прокачки для жидких образцов, либо перемещения — для твердых. Такая замена необходима, если при взаимодействии света с веществом возникают необратимые изменения. Энергия возбуждения может варьироваться в широких пределах сооб- разно с решаемой проблемой. Кроме того, могут быть измерены параметры каждого отдельного импульса. Определенным не- достатком метода по сравнению со случаем непрерывной на- качки излучением лазеров на красителях является большая не- стабильность параметров импульсов, а также большая дли- тельность импульсов. Влияние нестабильности параметров им- пульсов на регистрируемые результаты может быть исключено, если измерять такие параметры, как энергия возбуждения для каждого импульса, и учитывать эти данные при численной об- работке результатов [9.30]. Кроме этого, разрабатывались ме- тоды, позволившие уменьшить влияние конечной длительности импульсов за счет усреднения большого числа измерений с по- следующей математической обработкой [9.31]. Наконец, подчеркнем, что Лоберо и Кайзеру (см., напри- мер, [9.32] и цитированную там литературу), а также Пискар- скасу [9.11] удалось получить возбуждающие и пробные им- пульсы длительностью до субпикосекунд на основе одиночных импульсов от твердотельных генераторов, используя их в ка- честве импульсов накачки соответствующим образом подобран- ных параметрических генераторов (см. гл. 8). Полученные та- ким путем импульсы отличаются от импульсов Лазеров на красителях особенно фронтами, на которых энергия спадает на несколько порядков ниже максимума круче, чем по экспо- ненциальному закону. Это позволяет очень точно измерить и малые пробные сигналы, что делает возможным определение времен релаксации в пять раз более коротких, чем длительность импульса [9.32]. Такие параметрические генераторы могут быть включены как в канал возбуждения, так и в канал пробных импульсов, что обеспечивает свободный выбор переходов воз- буждения и излучения в широком диапазоне (рис. 9.13). Осо- бый интерес представляет возможность выбора обеих длин волн в ближней инфракрасной области спектра, что позволяет непо- средственно возбуждать и изучать колебательные переходы. Подчеркнем, что фотометрическая точность при измерении по- глощения узкополосных параметрических пробных сигналов в общем случае превышает точность измерений с использова-
Спектроскопия со сверхвысоким временным разрешением 341 Рис. 9.13. Спектрометр с высоким временным разрешением с параметрическим генератором света на базе кристаллов LiNbO3 для формирования возбуждаю- щих и пробных импульсов. (По [9.32].) В установке один из генераторов на- качивается импульсами с основной длиной волны Х= 1,06 мкм, другой — вто- рой гармоникой с >«=0,53 мкм (получаемой в кристалле K.DP) (см. гл. 8). Перестройка длины волны производится поворотом кристалла. Несколько фотодиодов (FD) позволяют контролировать параметры импульсов. Оба ге- нератора могут быть приспособлены для ступенчатого возбуждения образца. В этом случае может быть определено возбуждение верхнего энергетического уровня путем измерения проинтегрированного по времени сигнала люминес- ценции в зависимости от времени задержки между двумя возбуждающими импульсами (часть установки, показанная на рисунке пунктиром). 1 — усилитель; 2 — селектор импульсов; 3 — лазер на стекле с ниодимом; 4 — образец. нием сильнее флуктуирующего континуума пикосекундных им- пульсов, в то время как преимуществом второго способа явля- ется возможность одновременной регистрации всего спектра для заданного времени задержки. Поэтому в некоторых конструк- циях в канале пробных импульсов предусмотрена возможность использовать по выбору узкополосный параметрический сигнал или континуум пикосекундных импульсов [9.11, 9.40]. Если необходимо измерить поглощение пробного сигнала в зависимости от времени задержки после одиночного импульса возбуждения, то можно применить технику измерений, похо- жую на использованную для создания оптического затвора с поперечным управлением (рис. 3.14,6). Для этого достаточно заменить активную среду затвора, например ячейку Керра, ис- следуемым образцом [9.33]. Аналогичного эффекта, т; е. изме- нения времени задержки в зависимости от пространственной
342 Глава 9 Эшелон Возбуждение импульс Рис. 9.14. Установка с пробными импульсами, содержащая несколько линий задержки. координаты, можно добиться, пропуская пробный сигнал через линии задержки различной длины, например эшелон (рис. 9.14) [9.34, 9.35]. 9.2.1.2. Спектрометры с пробными импульсами при высокой частоте следования импульсов В главах, посвященных генерации импульсов, было пока- зано, что лазеры на красителях с непрерывной или синхрон- ной накачкой позволяют получить субпикосекундные импульсы с высокой частотой следования (до Ю8 Гц) и хорошей воспро- изводимостью. При таких частотах следования измеряются не отдельные импульсы до и после их прохода через образец, а усредненный за большое число импульсов сигнал. Сигнал возбуждения образца, следующий по каналу импульсов возбу- ждения, периодически включается и выключается с относи- тельно низкой частотой при помощи модулятора (например, вращающегося диска с отверстием). Таким образом, на фото- приемник попеременно поступают пробные сигналы, прошедшие через возбужденный и невозбужденный образцы (рис. 9.15). Электронная система регистрации избирательна и настроена на частоту прерывания возбуждения. Поэтому регистрируемый сигнал пропорционален разности средней энергии пробного из- лучения при наличии и отсутствии возбуждения. Применение в резонаторе лазера системы выбрасывания импульсов позво- ляет, если это требуется, снизить частоту следования импульсов: (см. гл. 5) и одновременно увеличить их мощность. Это осо- бенно необходимо в тех случаях, когда возвращение образца в исходное основное состояние происходит медленно. Интервал времени между сигналом возбуждения и следующим за ним пробным сигналом может устанавливаться при помощи опти- ческой линии задержки, связанной с шаговым двигателем. По выбору в канал возбуждения и пробный могут быть введены кристаллы для генерации второй гармоники. Другие нелиней- ные оптические процессы преобразования в общем случае ис- пользовать трудно, так как интенсивность слишком мала. (При- менение усилителей с импульсной накачкой (см. гл. 5), позво-
Спектроскопия со сверхвысоким вРеменн^ячрр|прнир>< 343 Без ваз- С возбуж- буждеиия Венцем t Рис. 9.15. Измерения с пробными импульсами при высокой частоте следования импульсов возбуждающего и пробного лазеров. (По [9.36].) а — схема установки; РМ — фазовый модулятор. б — пробные импульсы, поступающие на фотоприемник при выключенном и включенном возбуждении (период переключения 2л/<ои) и соответствующий электрический сигнал иа выходе узкополосного усилителя. в — пробный импульсный сигнал в зависимости от времени задержки to (ма- лахитовый зеленый в этайоле). ляющих получить импульсы с гигаваттной мощностью, требует столь сильного снижения частоты следования импульсов, что це- лесообразнее использовать описанные моноимпульсные методы.) Преимуществом описанного метода является высокая чувстви- тельность к изменению поглощения (|Д In T/ln 10-6). Это позволяет регистрировать спектры пробных импульсов при от- носительно малых мощностях (в области милливатт).
344 Глава 9 9.2.1.З. Спектрометр с пробными импульсами для измерения усиления при комбинационном рассеянии Усовершенствованные схемы регистрации и особенно повы- шение частоты модуляции в канале возбуждения до 10 МГц повысило чувствительность измерений еще примерно на два порядка [9.37—9.39]. Это позволило создать установку для успешного измерения усиления при вынужденном комбинацион- ном рассеянии в предельно тонких слоях. Установка аналогична изображенной на рис. 9.15. Возбуждающий и пробный импульсы в этом случае генерируются двумя лазерами на красителях с синхронной накачкой, разность частот генераций которых на- страивается на частоту комбинационного перехода. Так как при этих измерениях не ставится задача временного разреше- ния, а требуется лишь высокая чувствительность регистрации усиления, то в соответствии с этим выбирается оптимальное перекрытие возбуждающего и пробного импульсов. В тонком (мономолекулярном) образце более высокочастотные импульсы возбуждения вследствие эффекта вынужденного комбинацион- ного рассеяния ослабляются, а более низкочастотные пробные импульсы, т. е. стоксовы импульсы, усиливаются. Мешающее люминесцентное излучение может быть подавлено медленной модуляцией длины волны излучения одного из лазеров на кра- сителях. Этот пример отчетливо показывает, что пикосекундные динамические методы могут также с успехом применяться для решения задач статической спектроскопии. 9.2.1.4. Спектрометры с пробными импульсами и самоиндуцированными решетками Для измерения при помощи пробного излучения характер- ных времен релаксации энергии и фазы, может быть использо- вано образование в образце решеток, возникающих при прост- ранственном перекрытии двух световых импульсов, распрост- раняющихся в разных направлениях. Это возможно как при моноимпульсном возбуждении, так и при возбуждении цугом импульсов. Первые исследования подобных решеток и их ди- фракционной эффективности для пробных импульсов проводи- лись Степановым и сотр. [9.41]. В пикосекундной области этот метод впервые использовался Филлионом, Куизенгой и Сигма- ном [9.42]. Принцип работы установки показан на рис. 9.16. Два им- пульса возбуждения перекрываются в образце (задержка ф= = 0) и образуют стоячую волну. Эта волна может вызвать про- странственную модуляцию таких характеристик вещества, как коэффициент поглощения или показатель преломления. Обра- зовавшаяся пространственная дифракционная решетка откло-
Спектроскопия со сверхвысоким временным разрешением 345 няет пробный импульс. Интенсивность отклоненного сигнала па- дает с ростом задержки, что позволяет определить время жизни такой решетки. Интересно отметить, что решетка может возникать и в тех случаях, когда импульсы больше не перекрываются. Это свя- зано с тем, что решетка после прохода импульсов исчезает не Рис. 9.16. Метод измерения с пробным импульсом при наличии самоиндуци- рованной решетки. сразу. Проходящий впереди возбуждающий импульс создает волну поляризации, исчезающую с характерным временем раз- рушения фазы Т21. Вызванная первым импульсом остаточная по- ляризация вещества еще существует во время прохода второго импульса, если только время задержки Перекрытие когерентных волн поляризации и напряженности поля вновь образует решетку, отклоняющую проходящий значительно позд- нее пробный импульс. Определение зависимости эффективности отклонения от времени задержки позволяет измерить харак- терное время разрушения фазы т2ь Более детальные исследова- ния этого круга проблем, а также соответствующую литературу можно найти в [9.43, 9.44]. 9.2.2. Применения 9.2.2.1. Процессы электронной релаксации Пикосекундная спектроскопия с пробными импульсами за- воевала широкие области применения, которые мы здесь лишь кратко перечислим. Для подробного ознакомления с этим во- просом мы отсылаем читателя к обширной литературе (особенно рекомендуем работы [16—20, 28] и цитированную там литера- туру). Метод спектроскопии с пробными импульсами может
346 Глава 9 применяться для исследования почти всех тех процессов, при изучении которых пользуются люминесцентной спектроскопией.. При этом метод спектроскопии пробных импульсов предостав- ляет новые возможности, так как он позволяет контролировать населенности различных уровней (см. рис. 9.1). В простых слу- чаях, например при условии, что молекулы, покидая возбужден- ный уровень Si, переходят только обратно на исходный уровень So, измерение восстановления населенности основного состоя- ния дает те же простые экспоненциальные временные зависи- мости, как и измерение спада люминесценции или поглощения пробного излучения, сопровождающееся переходом с 'возбу- жденного уровня на более высокие уровни, а также усиление пробного излучения на люминесцентном переходе с Si на So. С другой стороны, различия в результатах измерений этими методами могут указывать па существование других каналов ре- лаксации, например переходов в триплетную систему или бы- стрых конформационных изменений. Примером может служить предельно быстрый прямой переход из возбужденного состоя- ния Si в основное состояние So, зарегистрированный пробным сигналом, показанным на рис. 9.15, в. Время обратного перехода в этом примере составило лишь 2,1 пс. Спектр пробного им- пульса, изображенный на рис. 9.12, напротив, указывает на сложность процесса. В этом спектре полосу быстрого поглоще- ния около 533 нм следует отнести к переходу с Si на Sx, а на- растающую кривую при 480 нм — к переходу Т[->ТХ внутри триплетной системы. Для многих молекулярных переходов удалось обнаружить процессы внутренней конверсии и интеркомбинационной конвер- сии, изометризацию за счет внутреннего вращения, а также пе- ренос энергии и зарядов. Соответствующие времена релаксации имеют порядок единиц пикосекунд. Наиболее короткое время релаксации, измеренное к настоящему времени, составляет 160 фс. Оно было найдено Шенком, Форком и Йеном [6.32} в полиацетилене. Еще более короткие времена релаксации до 10~14 с имеют место в молекулах между высокими электронными уровнями. В настоящее время, однако, они могут быть опреде- лены лишь косвенным путем. Специфические детали быстрых электронных релаксацион- ных процессов удалось исследовать также в полупроводниках. Для этого использовались спектрометры с пробными импульсами с фемтосекундным временным разрешением или другие менее прямые методы. Так, например, было определено время жизни электронов в GaAs, заброшенных в зону проводимости на уро- вень, превышающий дно этой зоны на 0,5 эВ. Оно оказалось равным 60 фс [9.49]. Эта релаксация определяется главным образом электронно-фононным взаимодействием. В [9.50] раз- личные релаксационные процессы в е-GaAs были разрешены
Спектроскопия со сверхвысоким временным разрешением 347 с помощью метода трехимпульсной дифракции. Применялись импульсы с двумя частотами сщ и со2 и возможным выбором на- правления поляризации. Были измерены межзонное время ре- лаксации 7’cv = 380 пс, внутризонное время релаксации энергии ,Те = 36 фс и время ориентационной релаксации электрон- ного волнового вектора Те = 69 фс. Для этих величин из соот- ношения 1/т= (1/Те) + (l/T’e) следует время распада фазы т = = 23 фс. Э.2.2.2. Процессы колебательной релаксации Особенно быстрые релаксационные процессы наблюдаются также при колебательных переходах в конденсированной фазе. Методы измерения времен продольной и поперечной релаксации Тих колебательных переходов в жидкостях и твердых телах были впервые разработаны Кайзером, Лоберо и сотр. [9.32, 9.45, 9.46], а также Альфано и Шапиро [9.47]. Подходящими для этого оказались различные процессы комбинационного рас- сеяния. Так, для измерения времени релаксации энергии Т об- разец возбуждался коротким одиночным импульсом с частотой <оц. При этом в процессе вынужденного комбинационного рас- сеяния формировался стоксов импульс с частотой ojs=ojl—ojm и молекулы из основного колебательного состояния переводи- лись в первое возбужденное колебательное состояние с энергией Йсом. Для регистрации наличия возбужденных молекул исполь- зовался слабый световой импульс с частотой 2 пщ. Наряду с другими процессами этот импульс вызывал в образце спонтан- ное некогерентное комбинационное рассеяние. Регистрируется вызванное возбужденными молекулами антистоксово рассеяние на частоте «л = 2 ощ + сом *. Интенсивность этого излучения про- порциональна населенности возбужденного колебательного уровня. Время Т может быть определено по зависимости спада интенсивности антистоксова сигнала от времени задержки между обоими импульсами (рис. 9.17). Аналогичным образом может быть измерено и время т. При этом используется то, что процесс вынужденного комбинационного рассеяния сопро- вождается не только изменением населенностей, но одновре- менно образованием интенсивной волны поляризуемости с ча- стотой сом и волновым вектором kM=kL—kg. Формирование этой когерентной волны протекает аналогично тому, как это имеет место при однофотонных явлениях, описанных в п. 9.1.2. После прохода световых импульсов волна поляризуемости распада- ется с временем релаксации фазы т. Эта релаксация может быть зарегистрирована при помощи когерентного антистоксова Это излучение регистрируется в широком телесном угле.— Прим. ред.
348 9 Глава 9 процесса рассеяния, при котором падающий свет пробного им- пульса с волновым вектором kt и частотой рассеивается на уже существующей волне поляризуемости. При этом коге- рентное антистоксово рассеяние происходит преимущественно в том направлении, для которого выполняется условие синхро- Возбуждение* Рис. 9.17. Измерение характерных времен колебательной релаксации Гит по вынужденному комбинационному рассеянию. (По [9.45, 9.46].) а — соотношения между волновыми векторами при измерении т; б — норми- рованный антистоксов сигнал валентного колебания (сом/2лс) =2939 см-1 в 1,1,1-трихлорэтане как функция времени задержки to при некогерентном рассеянии (сплошная кривая) и когерентном рассеянии (штриховая кривая). Для времени релаксации получено 7’=(5±1) пс, соответственно т=2,6 пс. Значение т удовлетворительно согласуется с рассчитанным по ширине линии т=2/Дсо. Это позволяет считать, что колебательный переход в основном расширен однородно. а низма, т. е. при следующих соотношениях, связывающих волно- вые векторы: кл = kt + км = kt + (&z — ks) (см. рис. 9.17, а и 8.2). Такая пространственная ориентация из- лучения позволяет четко отделить его от некогерентного рас- сеяния1. Времена релаксации энергии и фазы были измерены этим и аналогичными методами для большого числа колебательных переходов. При этом удалось выявить наложение релаксации по различным каналам. Так, например, были зафиксированы релаксационные процессы через другие низкочастотные нор- мальные колебания, передача энергии соседним молекулам, а также влияние резонансов Ферми [9.32, 28]. 1 Регистрация когерентного антистоксова рассеяния производится в узком телесном угле в направлении, определяемом условиями синхронизма.— Прим, ред.
Спектроскопия со сверхвысоким временным разрешением 349 Недостатком методов комбинационного рассеяния является их относительно низкая чувствительность. Поэтому ими трудно измерять быстрые релаксационные процессы при низких кон- центрациях в газах или растворах. В этих случаях успешно при- менялся метод ступенчатого возбуждения с последующей инди- кацией люминесценции, изложенный в подписи к рис. 9.13 [9.48, 28]. В возбужденных электронных состояниях колебательная ре- лаксация протекает еще быстрее, чем в основном электронном состоянии, так как связь между колебательными модами силь- нее. В больших молекулах внутреннюю колебательную релакса- цию можно описать как переход от селективно возбужденного колебательного состояния к квазиконтинууму, состоящему из разнообразных колебательных состояний всех остальных мод. Только это разнообразие обеспечивает релаксацию энергии в об- ход через фононную связь (см., например, [9.61]). Эрскин и сотр. [9.62] исследовали отдельные большие молекулы кра- сителей, как, например, нильский голубой, родамин 640, DODCI, крезил-виолет, оксасин 725 и др. в растворах и уста- новили, что первая ступень релаксации длится менее 30 фс. Их установка не допускала большего разрешения. На основа- нии подобных экспериментов можно сделать очевидный вывод о том, что перераспределение колебательной энергии в возбу- жденном электронном состоянии происходит очень быстро. 9.2.2.3. Селективное возбуждение Методы двойных и многих импульсов наряду с применением в спектроскопических исследованиях с успехом используются . П/////Ш/ Щ//// Реакции , | „ J । Передача । w энергии । Рис. 9.18. Селективное возбуждение. для селективного возбуждения сред, в которых протекают бы- стрые релаксационные процессы. Как показано на рис. 9.18, первый лазерный импульс вызывает возбуждение лишь с уровня
350 Глава 9 1, после чего следует поглощение и возбуждение с уровня 2, в то время как с промежуточных уровней 2' и 2" возбуждение не имеет места. Таким путем удается возбуждать определен- ные группы молекул и наблюдать специфические процессы, для которых это возбужденное состояние является исходным. С дру- гой стороны, можно возбуждать определенный сорт молекул в смеси, после чего только эти молекулы принимают участие в дальнейших превращениях. В обоих случаях необходимо, чтобы селективность промежуточного возбуждения не разруша- лась быстрыми релаксационными процессами, протекающими внутри молекулы, или передачей энергии соседним молекулам. По этой причине необходимо использовать импульсы, длитель- ность которых мала по сравнению с соответствующими харак- терными временами [9.49, 16—20]. Так, например, в [9.50] было показано, что в типичных молекулах красителя энергия, селективно сообщенная нормальному колебанию, распределя- ется внутри молекулы за время порядка нескольких пикосекунд между другими нормальными колебаниями, даже если принять условия, соответствующие разреженным газам, при которых столкновения молекул исключаются. Поэтому для концентрации энергии возбуждения на группе молекул необходимы импульсы пикосекундной и субпикосекундной длительности. Этим методом Крюкову и Летохову с сотр. [9.51] удалось осуществить селективное возбуждение оснований нуклеиновых кислот. При этом основания разлагались двухступенчатым -воз- буждением через промежуточную ступень, которой служил «Si-уровень с временем жизни порядка нескольких пикосекунд: Тимин 5± 2 Урацил 5±3 Цитозин 5 ± 4 Аденин 1 ± 1 Гуанин 2± 2 При возбуждении на вторую ступень, которой служит уровень Sn, сначала достигаются обратимые промежуточные состояния и, наконец, необратимые стабильные конечные состояния. Летохов [9.52, 28] наметил пути возможного использования таких вызывающих ионизацию многоступенчатых возбуждений пикосекундными импульсами для наблюдения селективных воз- буждений с высоким пространственным разрешением при по- мощи электронного или ионного микроскопов. Это показывает возможность создания приборов, сочетающих высокое времен- ное, спектральное и пространственное разрешение.
ЛИТЕРАТУРА ОБЩАЯ ЛИТЕРАТУРА ПО ЛАЗЕРАМ И ГЕНЕРАЦИИ, ИЗМЕРЕНИЮ И ПРИМЕНЕНИЮ УЛЬТРАКОРОТКИХ ИМПУЛЬСОВ СВЕТА 1. Rleen W., Muller R., Laser, Springer, Berlin, Heidelberg, New York, 1969. 2. Svelto O., Principles of Lasers, Hey den, London, New York, 1976. (Имеется перевод: Звелто О. Принципы лазеров.— М.: Мир, 1984.) 3. Arecchi F. Т., Schulz-Dubois Е. О. (ed. von Bd. 1, 2), Stitch M. L. (ed. von Bd. 3), Laser Handbook, North-Holland, Amsterdam, 1972 (Bd. 1, 2), 1979 (Bd. 3). 4. Roehner W., Solid State Laser Engineering, Springer, New York, Heidel- berg, Berlin, 1976. 5. Paul H., Lasertheorie, Akademie-Verlag, Berlin, 1969. 6. Brunner W., Radloff W., Junge R., Quantenelektronik. Eine Einfiihrung in die Physik der Laser, VEB Deutscher Verlag der Wissenschaften, Berlin, 1975. 7. Guers R., Laser. Grundlagen, Eigenschaften und Anwendungen, Frank- furt/M., 1970. 8. Ross D., Laser-Lichtverstarker und -Oszillatoren. Akad. Verlagsgesellschaft, Frankfurt/M., 1966. 9. Schafer F. P. (ed.), Dye Lasers, Springer, Berlin, Heidelberg, New York, 1978. (Имеется перевод 1-ro издания: Лазеры на красителях/Под ред. Ф. П. Шефера.— М.: Мир, 1976.) 10. Bloembergen N., Nonlinear Optics, Benjamin, New York, Amsterdam, 1965. (Имеется перевод: Бломберген H. Нелинейная оптика.— М.: Мир, 1967.) 11. Schubert М., Wilhelmi В., Einfiihrung in die nichtlineare Optik, Teubner, Leipzig, 1971 (Bd. 1), 1978 (Bd. 2). (Имеется перевод. Шуберт M., Виль- гельми Б. Введение в нелинейную оптику.— М.: Мир, 1973 (ч. 1), 1979 (ч. 2).) 12. Letochow W. S., Laserspektroskopie, Akademie-Verlag, Berlin, 1977. 13. Зубов В. А. Методы измерения характеристики лазерного излучения.— М.: Наука, 1973. 14. Вайнштейн А. А. Открытые волноводы и открытые резонаторы.— М.: Советское радио, 1966. 15. Vollrath К., Thotner G., High-Speed Physics, Springer, Wien, New York, 1967. 16. Shapiro S. L: (ed.), Ultrashort Light Pulses, Springer, Berlin, Heidelberg, New York, 1977. (Имеется перевод: Шапиро С. Л., Брэдли Д., Иппен Э. Сверхкороткие световые импульсы.— М.: Мир, 1981.) 17. Shank С. V., Ippen Е. Р„ Shapiro S. L. (eds.), Picosecond Phenomena I., Springer, Berlin, Heidelberg, New York, 1978. 18. Hochstrasser R. M., Raiser W., Shank С. V. (eds.), Picosecond Pheno- mena II, Springer, Berlin, Heidelberg, New York, 1980. 19. Пикосекундные методы в спектроскопии молекул, кристаллов и биоло- гических систем. Материалы Международного симпозиума «Сверхбыстрые процессы в спектроскопии», Таллин, 1978.— Таллин: АН ЭССР, 1979. 20. Ultrafast Phenomena in Spectroscopy II (Bd. 1, 2), Reinhardsbrunn, 1980. 21. Ахманов С. А., Чиркин А. С. Статистические явления в нелинейной оп- тике.— М: Издательство МГУ, 1971.
352 Литература 22. Zemke F., Midwinter J. E., Applied Nonlinear Optics, Wiley, New York, Sydney, Toronto, London, 1973. (Имеется 'перевод: Цернике Ф., Мид- винтер Дж. Прикладная нелинейная оптика.— М.: Мир, 1976.) 23. Справочник по лазерам/Под ред. А. М. Прохорова — М.: Советское радио, 1978. 24. Allen L., Eberly J. Н„ Optical Resonance and Two-Level Atoms, Wiley, New York, London, Sydney, Toronto, 1975. (Имеется перевод: Аллен Л., Эберли Дж. Оптический резонанс и двухуровневые атомы.— М.: Мир, 1978.) 25. Demtrdder Ц7., Laser Spectroscopy, Springer, Berlin, Heidelberg, New York, 1981. 26. Wissensspeicher Lasertechnik, Verlag Technik, Berlin, 1982. 27. Pantell R. H., Puthoff H. E., Fundaments of Quantum Electronics, Wiley, New York, London, Sydney, Toronto, 1969. (Имеется перевод: Пантел P., Путхоф Г. Основы квантовой электроники.— М.: Мир, 1972.) 28. Eisenthal А .В., Hochstrasser R. М., Kaiser W„ Laubereau A. (eds.), Pico- second Phenomena III, Springer, Berlin, Heidelberg, New York, 1982. 29. Alfano R. R. (ed.), Biological Events Probed by Ultrafast Laser Spectro- scopy, Academic Press, New York, Londoh, Toronto, Sydney, San Fran- cisco, 1982. 30. Schubert M., Wilhelmi B., Nonlinear Optics and Quantum Electronics, Wiley, New York, 1985. ЛИТЕРАТУРА К ГЛ. 1 1.1. Летохов В. С., Чеботаев В. П. Принципы лазерной спектроскопии.— М.: Наука, 1975. 1.2. Nonlinear Laser Spectroscopy, Springer, 1977. 1.3. Wanter J., in: Quantum Optics ana Elektronics (eds. De Witt C., Blan- din A., Cohen-Tannoudji C.), Gordon and Breach, New York, London, Paris, 1965. (Имеется перевод: Квантовая оптика н квантовая радио- физика. Лекции в летией школе теоретической физики Гренобльского университета, Лезуш, Франция.— М.: Мир, 1966.) 1.4. Birks 1. В., Photophysics of Aromatic Molecules, Wiley-Interscience, New York, 1970. 1.5. Herzfeld K. F., Litovitz T. A., Absorption and Dispersion of Ultrasonic Waves, Academic Press, New York, 1959- 1.6. Kneser H. O., in: Handbuch der Physik (ed. Fliigge S.), Bd XI, Springer, 1961. 1.7. Einfiihrung in die Photochemie, Berlin, 1976. (Имеется перевод: Введе- ние в фотохимию органических соедчнений/Под ред. Г. О. Беккера — Л.: Химия, Ленинградское отделение, 1978.) 1.8. Turro N. J., Molecular Photochemistry, Benjamin W. A., New York, Am- sterdam, 1965. 1.9. Weller A., Z. Physik. Chem., NF13, 335 (1957). 1.10. Forster Th., Ann. Physik, 2, 55 (1948); Z. Naturforsch., 4a, 321 (1949). 1.11. Fdrster Th., Fluoreszenz organischer Verbindungen, Gottingen, 1951. 1.12. Агранович В. M., Галанин М. Д. Перенос электронного возбуждения в конденсированных средах.— М.; Наука; 1978. 1.13. Ldsche A., Kerninduktion, Teubner, Leipzig, 1957. (Имеется перевод: Лёше А. Ядерная индукция.— М.: ИЛ, 1963.) 1.14. Abragam A., The Principles of Nuclear Magnetism, Clarendon Press, Ox- ford, 1961. (Имеется перевод: Абрагам А. Ядерный магнетизм.— М.: ИЛ, 1963.) 1.15. Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Электродинамика сплошных сред. 2-е изд,—М.: Наука, 1982. 1.16. Born М., Wolf Е., Principles of Optics, Pergamon, Oxford, 1970. (Имеется перевод: Борн М., Вольф Э. Основы оптики.— М.: Наука, 1970.)
Литература 353 1.17. Haken FL, Waidlich W., in: Quantum Optics, (ed. Glauber R. J.), Acade- mic Press, New York, 1960. 1.18. Файн В. M„ Ханин Я. И. Квантовая радиофизика. 2-е изд.— М.: Сов. радио, 1970. ЛИТЕРАТУРА К ГЛ. 2 2.1. Sommerfeld A., Vorlesungen uber Theoretische Physik. Bd. IV, Optik (3. Auflage), Teubner, Leipzig, 1964. 2.2. Kogelnik H., Li T., Appl. Opt., 5, 1550 (1966); in: Handbook of Lasers with Selected Data on Optical Technology (ed. Pressley R. J.), Chemical Rubber Co., Cleveland, 1971. (Имеется перевод: Справочник по лазерам, в 2-х томах/Под ред. А. Прохорова.— М.: Сов. радио, 1978.) 2.3. Kogelnik Н., Ippen Е. Р., Shank С. V., Dienes A., IEEE J. Quant. Elektr., QE8, 373 (1972). 2.4. Firmenschriften zu Edelgasionen-Lasern von Spectra. Physics (USA), Coherent (USA) und Kombinat VEB Carl Zeiss Jena (DDR). 2.5. Dietel W., Dopel E„ Ku-hlke D., in: Ultrafast Phenomena in Spectroscopy (Proceeding of UPS 80), Reinhardsbrunn, 1980, p. 42. 2.6. Firmenschrift zur Nd—YAG-Laser-gepumpten Farbstoff-Lasern der Firma Quantel (USA). 2.7. Firmenschriften zu kontinuierlich gepumpten Farbstoff—Lasern von Spectra Physics (USA), Coherent (USA) und Zentrum fur Wissenschaft- lichen Geratebau (DDR). 2.8. Kempe N., Orzegowski FL, Peschel C„ Thiede G., in: Ultrafast Phenomena in Spectroscopy (Proceedings of UPS 80), Reinhardsbrunn, 1980, p. 89. 2.9. Moll wo E., Kaule IF., Maser und Laser, Bibliographisches Institut, Mann- heim, 1966. 2.10. Firmenschrift zur Laser-Dioden von Laser-Optronic (BRD). 2.11. Kittel С. FL, Quantentheorie der Festkorper, Springer, Wien, 1970. (Имеется перевод: Киттель Ч. Квантовая теория твердых тел.—М.: Наука, 1967.) 2.12. Valenta L., Jager Е., Vorlesungen uber Festkorpertheorie, Bd. I und II,. VEB Deutscher Verlag der Wissenschaften, Berlin, 1980. 2.13. Lengyel B. A., Lasers, Wiley, New York, 1971. (Имеется перевод 1-ro изд.: Лендьел Б. А. Лазеры.— М.: Мир, 1964.) 2.14. Litfin G., Welling Н., Laser und Optoelektronik, 14, 17 (1982). 2.15. Esak L„ Tsu R., IBM Journal of Research, 14, 61 (1970). 2.16. Fork R. L., Shank С. V., Greene В. I., Reinhalt F. K-, Logan R. A., in: [18], p. 280. 2.17. Katz J., Короп E„ Lindsey C„ Margalit S„ Shreter U., Yariv A.: Appl. Phys. Lett., 43, 521 (1983). 2.18. . Kogelnik H„ Shank С. V., Appl. Phys. Lett., 18, 152 (1971); J. Appl. Phys., 43, 2327 (1972). 2.19. Bor Zs., IEEE J. Opt. Electr., QE 16, 512 (1980). 2.20. Bor Zs., Muller A., Racz B., Schafer F. P., Appl. Phys., 27B, 9 (1982); Appl. Phys., 27B, 77 (1982). 2.21. Szabo G., Bor Zs., Muller A., Appl. Phys., 31B, 1 (1983). 2.22. Szabo G., Racz B„ Muller A., Nikolaus B., Bor Zs., Appl. Phys., 34B, 145 (1984). 2.23. Liu P. L„ Lin C„ Damen T. C., Eilenberyer D. J., in: [18], p. 30. ЛИТЕРАТУРА К ГЛ. 3 3.1. Schubert M„ Wilhelmi B„ in: Progress in Optics, Bd. XVII (ed. Wolf E.), North-Holland, Amsterdam, New York, Oxford, p. 165, 1980. 3.2. Weber H. P„ Dandliker R., Phys. Rev. Lett., 28A, 77 (1968). 3.3. Bauman Z., IEEE J. Quant. Electr., QE 13, 875 (1977). 23 Заказ № 75
354 . » Литература 3.4. Bird Р. R„ Bradley D. J., Sibbett Wt, Proc. 11 Congr. High. Speed Pho- tography (ed. Rolls P. J.), Chapman and Hall, London, p. 112, 1974. 3.5. Bradley B. J„ Sibbett W., Appl. Phys. Lett., 27, 382 (1975). 3.6. Hiruma T., Inuzuka E. et al., in: [20], p. 105. 3.7. Systemunterlagen zur Streak-Kamera “Temporal disperser C 979”. Hama- matsu, Japan, 1982. 3.8. Техническое описание электронно-оптической развертывающей камеры «Агат», СССР, 1981. 3.9. Armstrong I. A., Appl. Phys. Lett., 10, 16 (1967). 3.10. Weber H. P., J. Appl. Phys., 38, 22.31 (1967). 3.11. Maier M., Kaiser W., Giordmaine J. A., Phys. Rev. Lett., 17, 1275 (1966). 3.12. Giordmaine J. A., Rentzepis P. M., Shapiro S. L., Wecht K. W., Appl. Phys. Lett, 11, 216 (1967). 3.13. Klauder J. R., Duguay M. A., Giordmaine J. A., Shapiro S. L., Appl. Phys. Lett, 13, 174 (1968). 3.14. Ippen E. P„ Shank С. V., Appl. Phys. Lett., 27, 488 (1975). 3.15. Kilmstedt R„ Schubert D„ Triebel W., in: [20], p. 114. 3.16. Дитель В., Кюльке Д., Рудольф В., Вильгельми Б.— Квант. Электр., 10,79 (1983). 3.17. Diels J. С., in: [20], р. 527. 3.18. Eckardt R. С., Lee С. Н., Appl. Phys. Lett., 15, 425 (1969). 3.19. Herrmann J., Palme M., Silsse К. E., Opt. Quant. Electron., 10, 195 (1978). 3.20. Damm T., Grilnberg B„ Triebel W., Laborbericht, Jena, 1981. 3.21. Frigo N. J., Daly T., Mahr H., IEEE J. Quant. Electr., QE 13, 101 (1977). 3.22. Mahr H., Hirsch M. D., Opt. Commun, 13, 96 (1975), 3.23. Yariv A., in: Current Trends in Optics (eds. Arecchi F. T., Ausse- negg F. R.), Taylor and Francis, London, 1981. 3.24. Duguay M. A., Maitik A. T., Appl. Optics, 10, 2162 (1971). 3.25. Auston D. H„ Appl. Phys. Lett, 26, 101 (1975). 3.26. Auston D. H„ Smith P. R. et al., in; [18], p. 71. 3.27. Auston. D. H., Lavallard P., Sol N., Kaplan D., Appl. Phys. Lett., 36, 66 (1980); 38, 47 (1981). 3.28. Johnson A. M„ Auston D. H. et al., in: [18], p. 285. 3.29. Veith G., Elektronikschau, 6, 38 (1981). 3.30. LeFur P„ Auston D. H„ Appl. Phys. Lett., 28, 21 (1976). 3.31. Mourou G., Knox HZ., in: [18], p. 75. 3.32. Johnson A. M., Auston D. H., IEEE J. Quant. Electr., QE 11, 283 (1975). 3.33. Lee С. H„ Mak P. S., DeFonzo A. P., IEEE J. Quant. Electr., QE 16, 277 (1980). 3.34. Lee C. H„ Mak P. S., in: [18], p. 88. 3.35. Wiczer J. J., Merkelo H., Appl. Phys. Lett., 27, 397 (1975). 3.36. Valdmanis J. A., Mourou G. A., Gabel C. W., IEEE J. Quant. Electr., QE 17, 664 (1983). 3.37. Meyer К. E., Mourou G. A., in: [31], p. 406. ЛИТЕРАТУРА К ГЛ. 4 - ’ 4.1. Harris S. E., Targ H., Appl. Phys. Lett., 5, 202 (1964). 4.2. Harris S. E., McDuff O. P„ IEEE J. Quant. Electr., QE 1, 245 (1965). 4.3. Di Domenico, Geusic J. E., Marcuse H. M„ Smith R. G., Appl. Phys. Lett, 8, 180 (1966). 4.4. Oslering L. M., Forster J. D., J. Appl. Phys., 39, 4163 (1968). 4.5. Kuizenga D. J., Siegmann A. E., IEEE J. Quant. Electr., QE6, 694 (1970). 4.6. Kuizenga D. J., Siegmann A. E., IEEE J. Quant. Electr., QE 6, 709 (1970). 4.7. Crowell M. H., IEEE J. Quant. Electr., QE 1, 12 (1965).
Литература 355 4.8. De Maria A. J., Stetzer D. A., Appl. Phys. Lett., 7, 71 (1965). 4.9. Ostering L. M., Targ R., Appl. Phys. Lett., 10, 115 (1967). 4.10. Horn G„ Schubert D„ Schwarz J., in: [5.23], p. 4. 4.11. Cohen M. G„ SPIE, 322, 44 (1982). 4.12. Seilmeier A., Kopainsky B., Kranitzky W., Kaizer W., in: [28], p. 23. 4.13. Molenauer L. F., Bloom D. M., Opt. Lett., 4, 247 (1979). 4.14. Kuizenga D. J., Phillion D, W., Lund T., Siegmann A. E., Opt. Commtm., 9, 221 (1973). ЛИТЕРАТУРА К ГЛ. 5 5.1. Bradley D. J., Durrant A. J. F., Phys. Lett., 27A, 73 (1968). 5.2. Glenn 47. H„ Brienza M. J., De Maria A. J., Appl. Phys. Lett., 12, 54 (1968). 5.3. Soffer В. H., Linn J. 47., J. Appl. Phys., 39, 5859 (1968). 5.4. Chan С. K, Sari S. 0., Appl. Phys. Lett., 25, 403 (1974). 5.5, Chan С. K., Sari S. 0., Foster R. E., Appl. Phys. Lett., 47, 1139 (1976). 5.6. Mahr H., Hirsch M. D., Opt. Commun., 13, 96 (1975) < 5.7. Harris J. M., Chrisman R. M., Lytle F. E., Appl. Phys. Lett., 26, 16 (1975). 5.8. Heritage J., Jain R., Appl. Phys. Lett., 32, 101 (1978). 5.9. Kuhl J., Klingenberg FL, von der Linde D., Appl. Phys. Lett., 18, 279 (1979). 5.10. Frigo N'„ Hemenwey C„ Mahr H., Appl. Phys. Lett., 37, 981 (1980). 5.11. Herrmann J., Motschmann IL, Appl. Phys., B27, 27 ,(1982). 5.12. Herrmann J., Motschmann LL, Opt. Commun., 40, 379 (1982). 5.13. Yasa Z. A., Teschke O., Opt. Commun., 15, 169 (1975). 5.14. Scavannec A., Opt. Commun., 17, 14 (1976). 5.15. Frigo N. J., Daly T., Mahr FL, IEEE J. Quant. Electr., QE 13, 100 (1977). .5.16. Kim D. M„ Kuhl J., Lambrich R„ von der Linde D., Opt. Commun., 27, 123 (1978). 5.17. Ausschnitt С. P., Jain R. K, Appl. Phys. Lett., 32, 727 (1978). 5.18. Ausschnitt С. P„ Jain R. K, Heritage J. D., IEEE, J. Quant. Electr., QE 15, 912 (1979). 5.19. Systemunterlagen der Firma Spectra Physics zum synchron gepumpten Farbstoff-Laser, USA, 1978. 5.20. Systemunterlagen der Firma Coherent zum synchron gepumpten Farb- stoff-Laser, USA, 1979. 5.21. Systemunterlagen der Firma Coherent zum synchron gepumpten Ring- Laser, USA, 1981. 5.22. Systemunterlagen des Kombinates VEB Carl Zeiss Jena zum Argonionen- Laser ILA 120, Jena, 1982. 5.23. Sonderband “lonen-Laser-Applikation 1” des Kombinates VEB Carl Zeiss Jena, 1982. 5.24. Schubert D., Schwarz J., in: [5.23], p. 9. 5.25. Kempe N„ Perschel C., in: [5.23], p. 14. 5.26. Horn G., Schubert D„ Schwarz J., 4. Int. Konferenz tiber Laser und ihre Anwendungen, Leipzig, 1981, Tagungsband, S. 93. 5.27. Horn G., Diplomarbeit, Jena, 1981. 5.28. Kuhl J., Lambrich R., von der Linde D., Appl. Phys. Lett., 31, 657 (1977). 5.29. Clemens J. M„ Nojbar J., Bronstein-Bonte L, Hochstrasser R. M., Opt. Comm., 47, 271 (1983). 5.30. Rotman S. R., Roxlo С. B., Bebelaar O., Yee T. K„ Salour M. M., in: [18], p. 50. 5.31. Von der Linde D„ Wiechert D., Kluge J., Kemmler M., in: [30]. 5.32. Stamm U., Diplomarbeit, Jena 1983. 5.33. Ryan J. P„ Goldberg L. S., Bradley D. J., Opt. Comm., 27, 127 (1978). 5.34. Mourou G. A., Sizer T., Opt. Comm., 41, 47 (1982). 23*
356 » Литература ЛИТЕРАТУРА К ГЛ. 6 6.1. Schmidt W„ Schafer F. Р., Phys. Lett., 26 A, 558 (1968). 6.2. Bradley D. J., O’Neill F., Opto-Elektronics, 1, 69 (1969). 6.3. Ippen E. P., Shank С. V., Dienes D„ Appl. Phys. Lett., 21, 348 (1972). 6.4. O’Neill F., Opt. Commun., 6, 360 (1972). 6.5. Diels J. L„ Menders J., Salba H„ in: [18], p. 41. 6.6. Fork R. L„ Greene В. I., Shank С. V., Appl. Phys. Lett., 38, 197 (1981). 6.7. Dietel IK, Opt. Commun., 4, 64 (1982). 6.8. New G. H. C., Opt. Commun., 6, 188 (1972). 6.9. New G. H. C„ IEEE J. Quant. Electr., QE 10, 115 (1977). 6.10. Haus H. A., IEEE J. Quant. Electr., QE 13, 736 (1975). 6.Ц. Herrmann J., Weidner F., Appl. Phys., B27, 105 (1982). 6.12. Bradley D. J., in: [16], p. 17. 6.13. Herrmann J., Weidner F., Wilhelmi B., Appl. Phys., B26, 197 (1981). 6.14. Ruddock J. S., Bradley D. I., Appl. Phys. Lett., 29, 296 (1976). 6.15. Shank С. V., Ippen E. P., Appl. Phys. Lett., 24, 373 (1974). 6.16. Arthurs E. G., Bradley D. J., Roddie A. G., Appl. Phys. Lett., 19, 480 (1971). 6.17. Arthurs E. G„ Bradley D. J., Puntambekar P. N., Ruddock I. S„ Opt. Commun., 12, 360 (1974). 6.18. Adrain R. S., Ph. D. Thesis, The Queens University of Belfast (1974). 6.19. Ippen E. P., Shank С. V., Appl. Phys. Lett., 27, 488 (1975). 6.20. Diels J. C., van Stryland E., Gold D., in: [17], p. 117. 6.21. Dietel W., Dopel E., Kuhlke O., Rudolph W., Wilhelmi B., in: [28], p. 45; Opt. Commun., 43, 433 (1982). 6.22. Garside B. K-, Lim T. K., J. Appl. Phys., 44, 2335 (1973). 6;23. New G. H. C„ Rea D. H„ J. Appl. Phys., 47, 3107 (1976). 6.24. New G. H. C., Orkney K- E., Nock M. J., Opt. Quant. Electr., 8, 425 (1976). 6.25. Muller R„ Opt. Commun., 28, 259 (1979). 6.26. Ryan J. P., Goldberg L. S., Bradley D. J., Opt. Commun., 27, 127 (1978). 6.27. Fehrenbach G. IK, Gruntz K- J., Ulbricht R. G., Appl. Phys. Lett., 33, 159 (1978). . 6.28. Ishida У., Yajima T., Naganuma K-, Jap. J. of Appl. Phys., 19, L717 (1980). 6.29. Kuhlke D., Rudolph W., Wilhelmi B., Appl. Phys. Lett., 42, 325 (1983); IEEE J. Quant. Electr., QE 19, 526 (1983). 6.30. Mourou G. A., Sizer T., Opt. Commun., 41, 47 (1982). 6.31. Mourou G. A., in: [28]. 6.32. Shank С. V., Fork R. L., Yen R. T., in: Proceedings of CLEO, p. 32 (1982); in: [28], p. 2. 6.33. Dietel W., Rudolph W., Wilhelmi B„ Diels J. C., Fontaine J. I., Доклад на Международном симпозиуме «Сверхбыстрые процессы в спектроско- пии», /Минск, 1983. 6.34. Kuhlke D., Rudolph IK, Opt. and Quant. Electr., 16, 57 (1984). 6.35. Диле Ж.-К., Фонтэйн Ж. Ж- и др.— Квант, электроника, 10, 2398 (1983). 6.36. Rudolph W., Wilhelmi В., Appl. Phys., В 35, 37 (1984). 6.37. Дитель В., Рудольф В., Вильгельми Б„ Диле Ж.-К-, Фонтэйн Ж-—Изв. АН СССР, 48, 480 (1984); JOSAB, 2, 681 (1985). 6.38. Dietel W., Fontaine I., Diels J. C„ Opt. Lett., 8, 4 (1983). 6.39. Halbout J. M., Tang C. L„ IEEE J. QE 19, 487 (1983). 6.40. Stix M. S„ Ippen E. P„ J. QE 19, 520 (1983). 6.41. Yoshizawa M., Kobayashi T., IEEE J. QE20, 797 (1984). 6.42. Slegman A. E.t Opt. Lett., 6, 334 (1981). 6.43. Vanherzede H„ Van Eck J. L., Siegman A. E., Appl. Opt., 20, 3484 (1981).
Литература 357 6.44. Diels J. C„ Vanherzede H., Torti R., in: [32], paper WC5. 6.45. Valdmanis J. A., Fork R. L., J. Opt. Soc. Am, Al, 1337 (1984) (A). ЛИТЕРАТУРА К ГЛ. 7 7.1. Mocker H. W„ Collins R. J., Appl. Phys. Lett., 7, 270 (1965). 7.2. De Maria A. J., Stetser D. A., Heynau H., Appl. Phys. Lett., 8, 174 (1966). 7.3. Летохов В. С — ЖЭТФ, 55, 1077 (1968). 7.4. KHukow Р. G„ Letokhow V. S., IEEE J. Quant. Electr., QE 8, 766 (1972). 7.5. Fleck J. A., Phys. Rev., Bl, 84 (1970). 7.6. Зельдович Б ,Д., Кузнецова T. И,-—УФН, 106, 47 (1972). 7.7. Ларионцев E. Г., Серкин В. Н,— Квант, электр., 1, 2166 (1974). 7.8. Glenn Г. Н., IEEE J. Quant. Electr., QE 11, 8 (1975). 7.9. Wilbrandt R„ Weber H„ IEEE J. Quant. Electr., QE 11, 186 (1975). 7.10. New G. H. C„ Proc. IEEE, 67, 380 (1979). 7.11. Dekoman M. S„ Lindsey D. A., Int. J. Electron, 41, 421 (1976). 7.12. Herrmann J., Weidner F., Opt. Quant. Electron., 11, 119 (1979). 7.13. Herrmann J., Weidner F., Wilhelmi B., Appl. Phys., 20, 237 (1979). 7.14. Bradley D. L, Liddy B., Sleat W. E., Opt. Commun., 2, 391 (1971). 7.15. Duguay M. A., Hansen J. W„ Shapiro S. L., IEEE J. Quant. Electr., QE6, 725 (1970). 7.16. Bradley D. J., Sibbett W., Opt. Commun., 9, 17 (1973). 7.17. Bradley D. J„ New G. H. C„ Caughey S. J., Opt. Commun., 2, 41 (1970). 7.18. Von der Linde D„ IEEE J. Quant. Electr., QE8, 328 (1972). 7.19. Drexhage К- H., Reynolds G. A., IEEE J. Quant. Electr., QE9, 960 (1973). 7.20. Mack M. E„ IEEE J. Quant. Electr., QE4, 1015 (1968). 7.21. Cubeddu R„ Polloni R., Sacchi C. A., Svelto O., IEEE J. Quant. Electr., QE 5, 470 (1969). 7.22. Clobes A. R., Brienza M. J., IEEE J. Quant. Electr., QE6, 651 (1970). 7.23. Von der Linde D., Bernecker O., Lauberau A., Opt. Commun., 9, 1173 (1973). 7.24. Bradley D. J., Morrow T., Petty M. S., Opt. Commun., 2, 1 (1970). 7.25. Treacy E. B„ Phys. Lett., 28A, 34 (1968). 7.26. Rowe H. F„ Li T., IEEE J. Quant. Electr., QE6, 49 (1970). 7.27. Eckardt R. C„ IEEE J. Quant. Electr., QE 10, 48 (1974). 7.28. De Martini F., Townes С. H„ Gustafson T. K-, Kelley P. L., Phys. Rev., 164, 312 (1967). 7.29. Жерихин A. H., Крюков П. Г. и др.— Квант, электр., 4, 956 (1974). 7.30. Chekalin S. V., Kriukov Р. G., Matweetz Yu. A., Shatberashvili О. В., Opto-Electronics 6, 249 (1974). 7.31. Басов Н. Г., Дрожбин Ю. А. и др.— Письма в ЖЭТФ, 9, 428 (1969). 7.32. Захаров С. Д., Крюков П. Г. и др.— Квант, электр., 5 (17), 52 (1973). 7.33. Жерихин А. Н., Коваленко В. А. и др.— Квант, электр., 2, 377 (1974). 7.34. Крюке П. Г., Матвеец Ю. А. и др.— ЖЭТФ, 62, 2036 (1972). 7.35. Arthurs Е. G., Bradley D. J., Opt. Commun., 12, 136 (1974). 7.36. Kachen G. J., Kusilka J. O., IEEE J. Quant. Electr., QE 6, 84 (1970). 7.37. Zinth W., Laubereau A., Kaiser DZ., Opt. Commun., 22, 161 (1977). 7.38. Penzkofer A., Opto-Electronics, 6, 87 (1974). 7.39. Herrmann L, Wienecke J., Wilhelmi B., Opt. Quant. Electr., 7, 337 (1975). 7.40. Demokan M. S„ Lindsey P. A., Int. J. Electron., 11, 417 (1977). 7.41. New G. H. C„ IEEE J. Quant. Electr., QE 14, 642 (1978). 7.42. Kolmeder D„ Zinth №., Appl. Phys., 24, 341 (1981). 7.43. Leitner A., Lippitsch M. E., Roschger E., Aussenegg S. R„ 4 Int. Konfe- renz “Laser und ihre Anwendungen”, Leipzig 1981 (Tagungsband), S. 96. 7.44. Rudolph W., Weber H., Universitat Kaiserlautern, Preprint № 236105. 7.45. Dixon R. W„ Joyce №. D„ IEEE J. Quant. Electr., QE15, 470 (1979).
358 Литература 7.46. Damen Т. С., Duguay М. A., Electr. Lett., 16, 166 (1980). 7.47. Liu Р. L„ Lin C., Damen T. C., Eilenberger D. J., in: [18], p. 30. 7.48. Copeland J. A., Abbott S. M., Bolden W. S., IEEE J. Quant. Electr., QE 16, 388 (1980). 7.49. Ito H., Yokoyama H„ Murata S., Inaba H., Electr. Lett., 15, 763 (1979). 7.50. Damen T. C., Duguay M. A., Wiesenfeld J. M., 'in: [18], p. 38. 7.51. Ho P. T., Glasser L. A., Ippen E. P., Haus M: A., Appl. Phys. Lett., 33, 241 (1978). 7.52. Holbrock M. B., Sleat W. E„ Bradley D. J., in: [18], p. 26. 7.53. Ippen E. P., Eilenberger D. L, Dixon R. W., in: [18], p. 21. 7.54. Van der Ziel I. P., Tsang HZ. T., Logan R. A., Mikulyak R. M., Augusty- niak W. M., Appl. Phys. Lett., 39, 525 (1981). 7.55. Casey H. C., Panish M. B., Heterostructure Lasers, Academic Press, New York, 1978. (Имеется перевод: Кейси X., Паниш М. Лазеры на гетеро- структурах.— М.: Мир, 1981.) 7.56. Hartman R. L„ Logan R. A., Koszi L. A., Tsang HZ. T., J. Appl. Phys., 51, 1909 (1980). 7.57. Middleton D., J. Appl. Phys., 19, 817 (1948). 7.58. Middleton D., Introduction to Statistical Communication Theory, McGraw- Hill, New York, 1960. (Имеется перевод: Миддлтон Д. Введение в ста- тистическую теорию связи.— М.: Сов. радио, 1962.) 7.59. Kempe V., Analyse stochastischer Systeme, Teil 1., Akademie-Verlag, Berlin, 1976. 7.60. Тихонов В. Ю,— УФН, 77, 449 (1962). 7.61. Вильгельми Б., Хойманн Э., Трибель В.— Квант, электр., 3, 732 (1976). 7.62. Vanherzeele Н., Van Eck J. L., Siegman A. E., Appl. Opt., 20, 3484 (1981). ЛИТЕРАТУРА К ГЛ. 8 8.1. Franken P. A., Hill A. E., Peters C. W., Weinreich G., Phys. Rev. Lett., 7, 118 (1961). 8.2. Borner E., Kilhmstedt R., Triebel W., Wilhelmi B., Exp. Techn. Phys., 23, 159 (1975). 8.3. Glenn W„ IEEE J. Quant. Electr., QE5, 284 (1969). 8.4. Shapiro S. L., Appl. Phys. Lett, 13, 19 (1968). 8.5. Орлов P. Ю., Усманов T., Чиркин A. C.—ЖЭТФ, 57, 1079 (1969). 8.6. Comly L, Garmire E., Appl. Phys. Lett, 12, 7 (1965). 8.7. Kung A. H., Young J. F., Bjorklund G. C., Harris S. E., Phys. Rev. Lett, 29, 985 (1972). 8.8. Reinties J., She C. Y. et al., J. Opt. Soc. Am, 67, 251 (1977). 8.9. Shapiro S. L., Giordmaine J. A., Wecht K- HZ, Phys. Rev. Lett, 19, 1093 (1967). 8.10. Bret C. G„ Weber H. P., IEEE J. Qunat. Electr, QE 4, 807 (1968). 8.11. Colles M. I., Opt. Commun, 1, 169 (1969). 8.12. Carman R. L., Mack M. E., Shimizu F., Bloembergen H., Phys. Rev. Lett, 23, 1327 (1969). 8.13. Carman R. L., Shimizu F., Wang C. S., Bloembergen N., Phys. Rev, A2, 60 (1970). 8.14. Carman R. L„ Mack M. E., Phys. Rev, A5, 341 (1972). 8.15. Ахманов С. А., Драбович К. H., Сухоруков А. П., Чиркин А. С.— ЖЭТФ, 59, 485 (1970). 8.16. Пискарскас А.— в кн.: Применение лазеров.— М.: Наука, 1979. 8.17. Seilmeier A., Spanner К-, Laubereau A., Kaiser W„ Opt. Commun, 24, 237 (1978). 8.18. Alfano R. R., Shapiro S. L., Phys. Rev. Lett, 24, 584 (1970). 8.19. Penzkofer A., Kaiser W., Opt. Quant. Electron.,9, 315 (1977). 8.20. Belke S, Gase R., Vogler K., Opt. Quant. Electr, 12, 9 (1980). 8.21. Херман И.— Квант, электр, 2, 364 (1975); 4, 1779 (1977). Z
Литература 359 8.22. Treacy Е. В., Phys. Lett., 28А, 34, (1968); IEEE J. Quant. Electr. QE 5, 454 (1969). 8.23. Akhmanov S. A., IEEE J. Quant. Electr., QE4, 598 (1968). 8.24. Ахманов С. А., Сухоруков А. П., Чиркин A. C.— ЖЭТФ, 55, 1430 (1968). 8.25. Gustafson T. R., Taran J. P. et al., Phys. Rev., 177, 1196 (1969). 8.26. Loy M. M. T., Shen Y. R., IEEE J. Quant. Electr., QE 9, 409 (1973). 8.27. Laubereau A., Phys. Lett., 29A, 539 (1969). 8.28. Lehmberg R. H., McMahon J. M., Appl. Phys. Lett., 28, 204 (1976). 8.29. Mollenauer L. F., Stolen R. FL, Gordon J. P., Phys. Rev. Lett., 45, 1095 (1981). 8.30. Boyer R., Egger H. et al., in: [28], p. 19. 8.31. Ахманов С. А., Драбович R. H„ Сухоруков A. FL, Шеднова A. R.— ЖЭТФ, 62, 525 (1972). 8.32. Ахманов С. А., Большов M. А., Драбович R. FL, Сухоруков А. П.— Письма в ЖЭТФ, 12, 547 (1970). 8.33. Colles M. J., Opt. Commun., 1, 169 (1969). 8.34. Alfano R. R„ Shapiro S. L„ Phys. Rev, A2, 2376 (1970). 8.35. Carman R. L., Mack M. E., Phys. Rev., A5, 341 (1972). 8.36. Adrain R. S., Arthurs E. G., Sibbett W., Opt. Commun., 15, 290 (1975). 8.37. Вильгельми Б., Труды III Международной школы по лазерам и их при- менению, Вильнюс, 1984. 8.38. Damm Т„ Raschke R„ Noack F., Wilhelmi В., Opt. Lett., 10, 176 (1985). 8.39. Grischkowsky D„ Balant A. C., Appl. Phys. Lett., 41, 1 (1982). 8.40. Nakatsuka H„ Grischkowsky D., Balant A. C., Phys. Rev. Lett., 47, 1910 (1981). 8.41. Meinel R., Opt. Comm., 47, 343 (1983). 8.42. Fujimoto I. G„ Weiner A. M., Ippen F. P., Appl. Phys. Lett., 44, 832 (1984). 8.43. Halbat J. M., Grischkowsky D., Appl. Phys. Lett., 45, 1281 (1984). 8.44. Shank С. V., Rnox W„ Fork R., Downer M., Stolen R., Vortrag auf CLEO, Baltimore 1985. 8.45. Saisoma J., Yajima N., Progr. Theor. Phys. Suppl., 55, 106 (1974). 8.46. Mollenauer L. F., Stolen R. FL, Gordon J. P., Phys. Rev. Lett., 45, 1095 (1980). 8.47. Mollenauer L. F., Stolen R. H„ in: [30]. 8.48. Gibbs H. M., Phys. Rev., A8, 446 (1973). 8.49. Rurnitt N. A., Abella I. D., Hartmann B. R., Phys. Rev. Lett., 13, 567 (1964). 8.50. Brewer R. G., Devoe R. G. et al., in: Laser Spectroscopy V (eds. A. R. W. McKellar, I. Oka, Stoicheff В. P.), Springer, Berlin, Heidelberg, New York, 1981. 8.51. Ораевский A. H.— УФН, 91, 181 (1973). 8.52. Morsink J. B. W., Aartma T. J., Wiersma O. A., Chem. Phys. Lett., 49, 34 (1977). 8.53. McCall S. L„ Hahn E. L„ Phys. Rev. Lett., 18, 908 (1967); Phys. Rev., 183, 457 (1969). 8.54. Полуэктов И. А., Попов Ю. M., Ройтберг В. С.— УФН, 114, 97 (1974). 8.55. Slusher R. Е., in: Progress in Optics (ed. E. Wolf), Bd XII, Amsterdam, 1974. 8.56. Bass M., Franken P. A., Ward J. F., Weinrelch G., Phys. Rev. Lett., 9, 446 (1962). 8.57. Auston D. H., Appl. Phys. Lett., 43, 713 (1983). 8.58. Rleinman D. A., Auston D. H., IEEE J. QE 20, 964 (1984). 8.59. Auston D. H., Cheung R. P„ Valdmanis J. A., Rleinman D. A., in: [31], p. 409. 8.60. Johnson A. M„ Stolen R. H., Simpson W. H., in: [31], p. 16.
360 Литература ЛИТЕРАТУРА К ГЛ. 9 9.1. Nagvi К. R., Holzwarth A. R., Wild U. Р., Appl. Spectr. Rev., 12, 131 (1976). 9.2а . Systemunterlagen zum Nanosekundenfluoreszenmessplatz 9200 der Finna ORTEC, USA. 9.26. Systemunterlagen zum Nanosekundenfluoreszenzmessplatz der Firma Edinburgh Instruments, Schottland. 9.3. Becker W., Bocar-Integrator BCI 280, Druckschrift des Zentrums fur Wissenschaftliche Geratebau der ADW der DDR, 1981. 9.4. Systemunterlagen zum Laser-Impuls-Fluorimeter LIF 200, Zentrum fur Wissepschaftliche Geratebau der ADW der DDR, 1982. 9.5. Bebelaar D„ Ramackers J. F. et al., in: [20], p. 212. 9.6. Wild U. P., Holzwarth A. R., Good H. P., Rev. Sci. Instr., 48, 1621 (1977). 9.7. Adams M. C., Sibbett W., Bradley D. У., Opt. Commun., 26, 273 (1978). 9.8. Taylor J. R., Adams M. C., Sibbett W., J. Photochemistry, 12, 127 (1980). 9.9. Olson O. L.. Busch G. E., Appl. Phys. Lett., 27, 684 (1975). 9.10. Belke S., Fritsc.he M., Herrmann J., Wilhalmi В., в сб.: Нелинейная оптика. Труды VI Вавиловской конференции, ч. 2.— Новосибирск, 1979. 9.11. Пискарскас А. С., Сгабинис А. Параметрическая генерация света и пико- секундная спектроскопия.— Вильнюс: Моклас, 1984. 9.12. Wilhelmi В., Chem. Physics, 66, 351 (1982); in: Mitteilungsbl. Chem. Ges. DDR, Beihaft, 67, 1982, p. 63. 9.13. Kaufmann K- J., CRC Critical Reviews, in: Solid State Science (1979), p. 265. 9.14. Adams M. C., Bradley D. J., Sibbett W., Taylor J. R., in: Laser Spectro- scopy IV (eds. Walther H., Rothe K. W.), Springer Series in Optical Sciences, vol. 21, 1979, p. 639. 9.15. Eisenthal К. B., Accounts Cem. Res., 8, 118 (1975). 9.16. Fleming G. R., Morris J. H., Robinson G. W., J. Chem. Phys., 17, 91 (1970). . 9.17. v. Jena A., Lessing H. N., Chem. Phys., 78, 187 (1981). 9.18. Eichler H. J., Klein U., Langhans D„ Chem. Phys. Lett., 67, 21 (1979). 9.19. Schubert D., Wabnitz H, Wilhelmi B., Exp.'Techn. Phys., 28, 435 (1980). 9.20. Schubert D., Wabnitz H, Wilhelmi B., Exp. Techn. Phys., 30, 153 (1982). 9.21. Вильгельми Б — в кн.: Применение лазеров в атомной, молекулярной и ядерной физике/Под ред. В. С. Летохова.— М.: Наука, 1983. 9.22. Aaviksoo J., Saari Р., Татт Т., in: [20], р. 479. 9.23. Rebane К. К-, in: [20], р. 449. 9.24. Von der Linde D., in: [16], p. 202. 9.25. Schubert M., Vogler K„ in: [20], p. 413. 9.26. McCall G. H„ Rev. Sci. Instr., 43, 865 (1972). 9.27. Muller A., Z. phys. Chem., 101, 361 (1976). 9.28. Shelton J. W., Armstrong J. A., IEEE J. Quant. Electr., QE3, 302 (1967). 9.29. Wilhelmi B., in: Quantum Electronics and Nonlinear Optics. Universitat Poznan, Poznan 1980, p. 103. 9.30. Belke S., Kapp I., Triebel W„ Wilhelmi B., in: [18], p. 367. 9.31. Damm T., Triebel W., Wilhelmi B., Exp. Techn. Phys., 32, (1984). 9.32. Laubereau A., Kaiser W., Ann. Rev. Phys. Chem., 26, 83 (1975); Rev. Mod. Phys., 50, 607 (1978); в кн.: Применение лазеров в атомной, молеку- лярной и ядерной физике.— М.: Наука, 1979. 9.33. Malley М. М., Rentzepis Р. М„ Chem. Phys. Lett., 3, 534 (1969). 9.34. Netzel T. L„ Rentzepis P. M., Chem. Phys. Lett., 29, 337 (1974). 9.35. Topp M. R., Rentzepis P. M., Jones R- P., Chem. Phys. Lett., 9, 1 (1971). 9.36. Ippen E. P„ Shank С. V., Bergmann A., Chem. Phys. Lett., 29, 337 (1974). 9.37. Heritage J. P„ Appl. Phys. Lett., 34, 470 (1979).
Литература 361 9.38. Levine В. F„ Shank С. V., Heritage J. P., IEEE J. Quant Electr QE 15 1418 (1979). 9.39. Heritage J. P., in: [18], p. 343. 9.40. Bergner H., Brilckner V., Case R., Schlisio A., Schroder B., Exp. Techn. Phys., 30, 407 (1982). 9.41. Степанов Б. И., Ивакин E. В., Рубанов А. С.— ДАН СССР, сер. физика, 16, 46 (1971). 9.42. Phillion D. W., Ruizenga D. J., Siegman A. E., Appl. Phys. Lett., 27, 85 (1975). 9.43. Herrmann J., Wilhelmi B., J. Opt. Soc., 50, 592 (1980), in: [20], p. 179. 9.44. Paerschke H„ Silsse R. E., Wilhelmi B., Opt. Quant. Electr., 15, 325 (1983). 9.45. Von der Linde D., Laubereau A., Raiser IF., Phys. Rev. Lett., 26, 954 (1971). 9.46. Laubereau A., Von der Linde D., Raiser IE., Phys. Rev. Lett., 28, 1162 (1972). 9.47. Alfano R. R., Shapiro S. L., Phys. Rev. Lett., 26, 1247 (1971). 9.48. Fendt A., Maier J. P., Seilmeier A., Raiser IE., in: [18], p. 145. 9.49. Ropf U., Laser in der Chemie, Salle, Sauerlander, Frankfurt a. M., 1979. 9.50. Laubereau A., Seilmeier A., Raiser IE., Chem. Phys. Lett., 36, 232 (1975). 9.51. Rrjukov P. G., Letokhov V. S. et al., Chem. Phys. Lett., 61, 375 (1979), in: [20], p. 338. 9.52. Летохов В. С.— Квант, электр., 2, 930 (1975). 9.53. Антонов В. С., Летохов В. С., Шибанов А. Н.— Письма в ЖЭТФ, 31,. 471 (1980). 9.54. Letokhov V. S., in: [20], р. 504; in: [28], р. 310. 9.55. Dahne S., Fink F. et al., J. Signal, AM 6, 105 (1978). 9.56. Baukasten-Geratesystem fiir die Pikosekunden—Laserspektroskopie, Ge- rateunterlagen des Zentrum fiir Wissenschaftlichen Geratebau der DDR, Berlin, 1983. 9.57. Picosecond Spectrometers, Gerateunterlagen von Applied Photophysics LTD; London, und Spectra Physics (USA), 1983. 9.58. Tang C. L., Halbout J. M., in: [28], p. 212. 9.59. Tang C. L., Erskine P. J., Phys. Rev. Lett., 51, 840 (1983). 9.60. Пе.тникова В. M., Плешанов С. А., Шувалов В. В., Препринт 18/1984, физический факультет МГУ, Москва, 1984 г. 9.61. Silsse R„ Welsch D., Relaxationserscheinungen in atomaren Systemen, Teubner, Leipzig 1984. 9.62. Erskine D. J., Taylor A. Tang C. L., Chem. Phys. Lett., 103, 430 (1984). 9.63. Laser Impuls Spektrometer LIS 201, Gerateunterlagen des Kombinates. VEB Carl Zeiss Jena, 1985.
ИМЕННОЙ УКАЗАТЕЛЬ Абелла (Abella) 320 Альфано (Alfano) 289, 347 Армстронг (Armstrong) 337 Аустон (Auston) 128—130, 132, 291 Аусшнит (Ausschnitt) 180 Мейер (Meyer) 132 Мокер (Mocker) 228 Молленауер (Mollenauer) 311 Моро (Mourou) 132, 222, 227 Мотшмап (Motschmann) 153 Балант (Balant) 308 Басс (Bass) 290 Брет (Bret) 298 Брэдли (Bradley) 115, 186 Вайднер (Weidner) 11, 189, 203 Вайнер (Weiner) 222 Вайнрейх (Weinreich) 290 Вайнхардт (Weinhardt) 256 Вальдманис (Valdmanis) 132 Вебер (Weber) 11, 243, 298 Вильбранд (Wilbrandt) 243 Вильгельми (Wilhelmi) 203, 214, 225 Накацука (Nakatsuka) 310 Нью (New) 189, 243 О’Нейл (O’Neil) 186, 187 Остеринг (Ostering) 137 Пенцкофер (Penzkofer) 256 Пнскарскас А. С. 340 Риоп (Ryan) 174 Ротман (Rotman) 178, 184 Рудольф (Rudolph) 203, 214, 225 Габель (Gabel) 132 Гейльманн (Heilmann) 11 Гертц (Hertz) 11 Глен (Glenn) 243 Гордон (Gordon) 311 Грин (Greene) 222, 223 Гришковс'кий (Grischkowsky) 222, 308,310 .Де Мариа (De Maria) 228 Дёпель (Dopel) 225 Джейн (Jain) 174, 180 Джонсон (Johnson) 310 Дн Доменико (Di Domenico) 137 Дике (Dicke) 316 Диксон (Dixon) 270 Диле (Diels) 222, 225 Дитель (Dietel) 222 , 223, 225 Сегнер (Segner) 102 Сигман (Siegman) 137, 147, 225, 344 Симпсон (Simpson) 310 Степанов Б. И. 344 Стикс (Stix) 214 Столен (Stolen) 310, 311 Танг (Tang) 126 Тарг (Targ) 136 Триси (Тгеасу) 301 Уорд (Ward) 290 'Зицер (Sizer) 222, 227 Иосидзава (Yoshizawa) 214/ -Иппен (Ippen) 187, 214, 221, 222, 270, 310 Филлион (Phillion) 344 Флек (Fleck) 228 Фон дер Линде (von der Linde) 181 Фонтэйн (Fontaine) 222, 225 Форк (Fork) 222, 223, 290, 346 Форстер (Forster) 137 Франкен (Franken) 276, 390 Фудзимото (Fujimoto) 222 ' Йен (Yen) 222, 290, 346 Кайзер (Kaiser) 288, 340, 347 Кобаяси (Kobayashi) 214 ‘ _Когельник (Kogelnik) 99 Коллес (Colles) 299 Коллннз (Collins) 228 Колмедер (Kolmeder) 269 Крюков П. Г. 263, 350 Куизенга (Kuizenga) 137, 147, 344 Кул (Kuhl) 174, 181 Курнит (Kurnitt) 320 Кюльке (Kuhlke) 203, 225 Ламбрих (Lambrich) 181 .Лендьел (Lengyel) 90 Летохов В. С. 228, 350 Лоберо (Laubereau) 340, 347 Халбот (Halbat) 222, 310 Хан (Hahn) 323 Харрис (Harris) 136 Хартман (Hartmann) 320 Хаус (Haus) 189, 214 Херитейдж (Herrtage) 174, 180 Херман (Herrmann) 153, 189, 203 Хирлимен (Hirliman) 290 Хорн (Xorn) 182 Цинт (Zinth) 269 Шапиро (Shapiro) 289, 298, 347 Шварц (Schwarz) 179 Шелтон (Shelton) 337 Шенк (Shank) 99, 221—223, 290, 310, 346 Шёфер (Schofer) 186 Шмидт (Schmidt) 186 Штамм (Stamm) 11, 171 Шуберт (Schubert) 11, 179 Майнел (Meinel) 308 Макдаф (McDuff) 136 .Мак-Колл (McCall) 323 Эйленбергер (Eilenberger) 270 Эрскин (Erskine) 349
ПРЕДМЕТНЫЙ УКАЗАТЕЛЬ Автокоррелятор 178 Автокорреляционная функция 106, 107, 179 Автомодуляция фазы 262 Акцептор 36 Брэгга ячейка 183, 184 Вавилова правило 34 Выделение одиночных импульсов 261 Гамильтониан 43 Гармоника вторая 117, 118, 219, 276, 285, 342 — девятая 285 — пятая 286 — третья 120, 285, 286 Гауссов пучок 66, 71, 73 — — перетяжка 68, 71, 72 ---радиус 71, 72 --- распределение 66 Двойной импульс 168, 244, 250, 252, 349 ---вероятность 250, 252, 258, 267 Дипольный момент индуцированный 37 — — электрический 45 Диссипативная система 43 Добротность 58 — полная 59 Донор 36 Доплера эффект 25, 27 Излучение 15 — вынужденное 17, 19, 152 — спонтанное 16, 19, 24 Импульса длительность 93, 222 ---произведение на ширину спектра 123 — укорочение 189, 221, 299, 300 — форма 193 — функция отклика 132 — ширина 95 Импульсы минимальной длительности 227 — накачки 300 — пикосекундные «белые» 289, 290 — сталкивающиеся 223 — частотно-ограниченные 94, 123, 221 Инверсия населенностей 53, 188 ---снятие 229, 243 Керра затвор 124 — эффект 105, 117, 124, 334 ---оптический 105, 124, 331 --- светоиндуцированный 105 — ячейка 105, 125, 330 Конверсия внутренняя 33, 346 — интеркомбинациоиная 33, 346 Лазер азотный 82, 326 — АИГ: Nd 75—77, 152, 184, 258, 272 — аргоновый газовый 77, 175, 187, 223 — газовый 272 — генерации порог 151, 187, 195, 234 — криптоновый 175 — на ионах аргона 79, 80 ------- криптона 79 —------благородных газов 80, 116 ---красителях с непрерывной накачкой 73, 77, 80, 176, 187, 332 -------синхронной накачкой 147, 150, 175, 177, 336 --- родамине 6G 187 ---стекле с неодимом 228, 242, 258, 272 ---центрах окраски 82, 152 — полупроводниковый 62, 83, 152, 336 — рубиновый 51, 228 , 242, 251, 258 — с кольцевым резонатором 180, 223 — твердотельный с оптической накачкой 75, 336 — трехуровневый 54, 75 — эксимерный 82 Ланжевена метод 45 Линии фактор формы 16, 46 — ширина 17 --- естественная 17 ---неоднородная 25, 255 — уширение 25, 255 Лио фильтр 177 Лоренца функция 16 Люминесценция 34, 330, 346 — время жизни 81, 332 — горячая 34 — двухфотонная 120, 121, 123, 186, 219 — затухание 331, 332 — квантовый выход 34, 76 — поляризация 334 — сигнал 121 — спектроскопия 332 Максвелла теория 39 Малого сигнала коэффициент передачи по- глотителя 193 — — — усиления 53, 55, 193 — — усиление 192 Мода аксиальная 56, 138 — основная 69 — поперечная 56, 64, 65 Мод захват 92 — селекция 138, 229, 236 — синхронизация 91, 95 ---активная 95, 134, 144, 147 --- двойная 227 ---лазера на АИГ : Nd 143, 147 ---пассивная 88, 96, 186, 228 Модулятор 137, 144 — акустооптнческий 134, 136, 144, 149, 175_ 183, 184 — — потерь 136 — амплитудный 137, 139 — в режиме стоячей волны 146 — фазовый 137, 142 — электрооптический 134, 145 Модуляции коэффициент 139 — период 135 — частота 139, 177 Модуляционные потерн 135 Модуляция амплитудная 134, 144 — добротности 78, 337 — усиления 150, 151 ------ активная 88 — фазовая 94, 135 — частотная 39 Накачки скорость Носителей заряда — — пары 128 — — перенос 325 ---подвижность 52, 53, 233 инжекция 87 эффективная 128 Оптический фильтр 189 Оптоэлектронный затвор 104, 131
364 Предметный указатель Параметрическая генерация 286 Параметрический генератор 288 — усилитель 288 Параметрическое взаимодействие четырех- фотоиное 288 — усиление 124, 127, 288 Плотности матрица 44, 45 ---уравнение 44, 45 — оператор 44 Поглотитель контактный 202, 258 — насыщающийся 97, 150, 186, 191, 202, 216, 259, 301 Поглощение 15, 18, 19, 346 — двухфотоииое 120, 121 — насыщающееся 189 Показатель преломления луча необыкно- венного 145 ------обыкновенного 145 Поккельса ячейка 261 Поляризация 37, 39 Потока фотонов плотность 22, 48 — — насыщающая 22 Раби осцилляции 47 рассеяние аитистоксово 347, 348 — комбинационное 347 ---вынужденное 294, 339 Релаксация 43, 45 — колебательная 32, 81, 347 — поперечная 24, 38, 45 — электронная 345 •Самофокусировка 260, 262 Скоростные уравнения 19, 23, 46, 137, 189 Спектроскопия насыщения 27 — с лампами-вспышками 336 ---пробными импульсами 336, 339 ••-сверхвысоким временным разрешением 324 Струя красителя 82, 218 “Триплетный гаситель 81, 176 Фабри-Перо резонанс 217 ---резонатор 50, 59, 227, 217 -------- плоский 59 ---эталон 57, 143, 156, 216 Фарадея ячейка 180 Ферми квазнуровень 85 — уровень 87 Фёрстера закон 36 — радиус переноса 36 Флуктуации 45 — механизм 263 — модель 228, 257 Флуктуационно-диссипативная теорема 45 Фононы 32 Фоторезистор сверхскоростной 219, 266, 328 Фотоумножитель 111 Фотоэлектрические приемники 111 Френеля число 57, 66 Функция автокорреляционная 106, 108 — корреляционная 106, 108, 120, 121 — кросскорреляцноиная 123 — передаточная 109 Ф«/рье-спектрометр 108 Холостая волна 287 Частотно-селективный оптический фильтр 150 --- элемент 153 Частоты преобразование 272, 276 — сдвиг 135 — смешение 284 — удвоение 118 «Чирп» 94, 216, 225, Я01, 305-307 Шум 137 — белый 45 Эйнштейна коэффициент 16, 46, 47 ---для излучения вынужденного 17, 19 — —-----спонтанного 16, 31 — — — поглощения 18 Экстинкция 155 Энергии перенос 35, 325, 344 --- скорость 36 Эшелон 342
ОГЛАВЛЕНИЕ Предисловие редактора перевода .................................... 5 Предисловие . . ................................................... 9 Обозначения и символы............................................. 12 1. Основы взаимодействия между атомными системами и световыми импульсами..................................................i . 15 1.1. Элементарные процессы излучения........................... 15 1.1.1. Спонтанное излучение................................ 16 1.1.2. Вынужденное излучение............................... 17 1.1.3. Поглощение.......................................... 18 1.1.4. Соотношения между вероятностями переходов при теп- ловом равновесии........................................... 18 1.1.5. Скоростные уравнения................................ 19 1.1.6. Взаимодействие излучения с ансамблем атомных систем и неоднородное уширение линий.............................. 24 1.2. Быстропротекающие процессы в атомных системах............. 28 1.2.1. Внутренние переходы в атомных системах. Релаксацион- ные процессы............................................... 30 1.2.2. Реакции из возбужденного состояния.................. 35 1.2.3. Процессы релаксации фазы . \........................ 37 1.3. Общие теоретические основы описания взаимодействия све- товых импульсов с атомными системами.......................... 39 1.3.1. Волновое уравнение.................................. 39 1.3.2. Кваитовомехаиическое описание атомных систем ... 43 1.3.3. Рассмотрение двухуровневой системы.................. 46 2. Общее описание пикосекундных лазеров.......................... 49 2.1. Принцип действия лазера................................... 49 2.2. Создание инверсии населенностей путем оптической накачки 51 2.3. Оптические резонаторы..................................... 55 2.3.1. Аналогия между открытым и закрытым резонаторами 55 2.3.2. Плоский резонатор Фабри—Перо........................ 59 2.3.3. Дифракционная теория открытого резонатора........... 62 2.3.4. Расчет распределения поля внутри и вне резонатора для гауссовых пучков........................................... 66 2.3.5. Трехзеркальный резонатор............................ 72 2.4. Характеристика активных веществ наиболее распространен- ных лазеров.................................................. 75 2.4.1. АИГ:К'с1-лазер...................................... 75 2.4.2. Газовый лазер на ионах аргона и криптона............ 77 2.4.3. Лазеры на красителях................................ 80 2.4.4. Полупроводниковые лазеры............................ 83
г 366 Оглавление 2.5. Модуляция добротности...................................... 89 2.6. Принцип генерации ультракоротких импульсов: синхронизация мод.............................................................. 91 2.7. Методы синхронизации мод.................................. 95 2.7.1. Активная синхронизация мод............................ 95 2.7.2. Лазеры с синхронной накачкой.......................... 96 2.7.3. Пассивная синхронизация мод........................... 96 2.8. Лазеры с распределенной обратной связью.................... 98 3. Методы измерений............................................... 102 3.1. Основные принципы измерений характеристик быстропроте- кающих процессов [13, 19]..................................... 102 3.1.1. Метод развертки.................................... 102 3.1.2. Стробоскопия, метод выборки........................ 103 3.1.3. Сведение временного интервала к пространственному сдвигу............................................... 105 3.1.4. Преобразование сигналов............................ 105 3.1.5. Корреляционные методы.............................. 106 3.2. Пределы временнбго разрешения.......................... 109' 3.2.1. Вращающееся зеркало............................... 111 3.2.2. Фотоэлектрические приемники........................ 111 3.2.3. Электронно-оптическое развертывающее устройство ... 112 3.2.4. Фокусирующие системы............................... 113 3.2.5. Диспергирующие системы............................. 113 3.3. Нелинейные оптические методы измерения длительности ульт- ракоротких импульсов.......................................... 117 3.3.1. Измерение корреляционной функции иитенсивности по- средством генерации второй гармоники...................... 117" 3.3.2. Измерение корреляционной функции интенсивности с по- мощью двухфотониой люминесценции.......................... 120 3.3.3. Измерение кросскорреляциониых функций интенсивности 123 3.3.4. Управляемые лазерным излучением оптические затворы иа основе оптического эффекта Керра........................ 124 3.4. Управляемые лазерами оптоэлектронные затворы............. 127 4. Активная синхронизация мод..................................... 134 4.1. Принцип действия.......................................... 134 4.1.1. Амплитудная модуляция........................ . . 134 4.1.2. Фазовая модуляция.................................. 135- 4.1.3. Однородно и неоднородно уширенные лазерные переходы 136 4.2. Теория.................................................... 137 4.3. Экспериментальные установки и результаты................. 143 4.3.1. Модуляторы.......................................... 144 4.3.2. Лазеры на ионах благородных газов с синхронизацией мод........................................................ 146 4.3.3. Экспериментальное исследование активной синхронизации мод лазера иа АИГ:Nd....................................... 147 5. Лазеры с синхронной накачкой................................... 150 5.1. Принцип действия......................................... 150- 5.2. Теория.................................................... 153 5.2.1. Основные уравнения.................................. 153 5.2.2. Обсуждение решений для стационарного режима .... 164 5.2.2.1. Порог генерации.............................. 164 5.2.2.2. Стабильный импульсный режим (область синхро- низации мод)......................................... 165
Оглавление 367 5.2.2.3. Параметры импульсов.......................... 166 5.2.3. Формирование ультракоротких импульсов из шума и об- разование импульсов-сателлитов............................. 168 5.2.4. Образование импульсов с фазовой модуляцией.......... 171 5.3. Экспериментальные установки и результаты измерений .... 175 5.3.1. Основы конструкции лазеров с синхронной накачкой . . 175 5.3.2. Экспериментальное исследование параметров импульсов лазеров с синхронной накачкой....................... 180 5.3.3. Селекция импульсов.................................. 183 5.3.4. Усиление............................................ 184 6. Пассивная синхронизация мод в лазерах на красителях............ 186 6.1. Принцип действия.......................................... 186 6.2. Теория............................................... . 189 6.2.1. Основные уравнения.................................. 189 6.2.2. Обсуждение решений для стационарного режима .... 195 6.2.2.1. Стабильный моиоимпульсиый режим.............. 195 6.2.2.2. Параметры импульсов.......................... 198 6.2.3. Эффекты когерентного перекрытия сталкивающихся им- пульсов при пассивной синхронизации мод ................... 202 6.2.3.1. Основные уравнения........................... 202 6.2.3.2. Решение уравнений при условии резонанса . . . 206 6.2.3.3. Решения в случае иерезоиансных условий. Воз- никновение «чирпа» и его компенсация................. 209 6.2.3.4. Влияние времени поперечной релаксации усили- теля и поглотителя................................... 214 6.3. Экспериментальные установки и результаты................. 216 6.3.1. Основы устройства лазеров на красителях, накачивае- мых импульсными лампами.................................... 216 6.3.2. Основы устройства лазеров на красителях с непрерыв- ной накачкой............................................... 217 6.3.3. Результаты экспериментальных исследований........... 218 6.3.4. Сталкивающиеся импульсы............................. 223 6.3.5. Двойная синхронизация мод........................... 227 7. Пассивная синхронизация мод в твердотельных лазерах............ 228 7.1. Принцип действия.......................................... 228 7.2. Теория.................................................... 230 7.2.1. Основные уравнения.................................. 230 7.2.2. Линейная фаза формирования импульса (область I) . . 235 7.2.3. Нелинейная фаза формирования импульса (область II) 239 7.2.3.1. Пренебрежение измеиеиием иаселеииостей в уси- лителе .............................................. 240 7.2.3.2. Влияние снятия инверсии населенностей в актив- ной среде............................................ 243 7.2.3.3. Критерии эффективной синхронизации мод: ве- роятность срыва процесса развития импульсов и образования двойных импульсов...................... 247 7.2.4. Снятие усиления (область III)....................... 254 7.3. Экспериментальные установки и результаты.................. 256 7.3.1. Устройство и особенности твердотельных лазеров с пас- сивной синхронизацией мод................................ 256 7.3.2. Свойства пикосекундных импульсов, генерируемых твер- дотельными лазерами с пассивной синхронизацией мод 258 7.3.3. Выделение одиночных импульсов и последующее уси- ление ..................................................... 261
368 » Оглавление 7.3.4. Экспериментальное исследование процесса формирования ультракоротких импульсов............................. 263 7.3.5. Роль эффективных сечений поглотителя и усилителя . . 266 7.3.6. Влияние времени релаксации в поглотителе на процесс формирования ультракоротких импульсов...................... 267 7.4. Полупроводниковые лазеры.................................. 269 8.. Нестационарные нелинейные оптические процессы.................. 272 8.1. Генерация второй гармоники излучения...................... 276 8.2. Использование других нелинейных оптических процессов для преобразования частоты ...................................... 284 8.2.1. Смешение частот..................................... 284 8.2.2. Оптическая параметрическая генерация................ 286 8.2.3. Параметрическое четырехфотонное взаимодействие . . . 288 8.2.4. Оптическое выпрямление и возбуждение излучения Че- ренкова .............................................. 290 8.2.5. Вынужденное комбинационное рассеяние................ 294 8.3. Использование нерезоиаисных оптических процессов для из- менения форхмы и длительности импульсов...................... 299 8.3.1. Изменение формы импульсов при нелинейных оптических взаимодействиях....................................... 299 8.3.2. Компрессия импульсов с фазовой модуляцией в линей- ной оптической среде....................................... 301 8.3.3. Распределение импульсов в недиспергирующей нелиней- ной оптической среде....................................... 306 8.3.4. Диспергирующие нелинейные оптические среды.......... 308 8.4. Нестационарные резонансные процессы ...................... 313 8.4.1. Оптическая нутация и затухание свободной поляризации 313 8.4.2. Фотонное эхо........................................ 317 8.4.3. Самоиидуцироваииая прозрачность..................... 321 9. Спектроскопия со сверхвысоким временным разрешением............. 324 9.1. Методы, основанные иа измерении люминесценции............. 325 9.1.1. Наносекундные методы................................ 325 9.1.2. Пикосекундные методы................................ 328 9.1.3. Применения ......................................... 332 9.1.3.1. Красители.................................... 332 9.1.3.2. Влияние ориентационной релаксации............ 333 9.1.3.3. Биологические среды.......................... 335 9.1.3.4. Твердые тела................................ 336 9.2. Спектроскопия с пробными импульсами....................... 336 9.2.1. Спектрометр с пробными импульсами................... 336 9.2.1.1. Спектрометр с моноимпульсным возбуждением 338 9.2.1.2. Спектрометры с пробными импульсами при вы- сокой частоте следования импульсов.................. 342 9.2.1.3. Спектрометр с пробными импульсами для изме- рения усиления при комбинационном рассеянии 344 9.2.1.4. Спектрометры с пробными импульсами и само- индуцироваииыми решетками........................... 344 9.2.2. Применения.......................................... 345 9.2.2.1. Процессы электронной релаксации......... . 345 9.2,2.2. Процессы колебательной релаксации............ 347 9.2.2.3. Селективное возбуждение...................... 349 Литература..................................................... 351 Именной указатель.............................................. 362 Предметный указатель........................................... 363